CN101910361A - 用于发光二极管的光学陶瓷中通过受控孔隙度的光散射 - Google Patents

用于发光二极管的光学陶瓷中通过受控孔隙度的光散射 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种发光器件(100)，该发光器件包含至少一个发光二极管(101)以及至少一个多孔陶瓷元件(102)，该陶瓷元件(102)布置成接收来自一个或多个发光二极管(101)的光。本发明还涉及制造发光器件(100)以及多孔陶瓷元件(102)的方法。

Description

用于发光二极管的光学陶瓷中通过受控孔隙度的光散射
技术领域
本发明涉及一种发光器件，该发光器件包含至少一个发光二极管以及包含至少一种波长转换材料的至少一个多孔陶瓷元件，所述陶瓷元件布置成接收来自所述发光二极管的光；并且涉及一种制造该器件以及该多孔陶瓷元件的方法。
背景技术
包含发光二极管(LED)的半导体发光器件是目前可获得的最高效和鲁棒的光源之一。照明需要白色光源，特别是显色性能高的白色光源。通过使用LED作为辐射源，已经进行各种尝试来制作发射白色光的照明系统。
获得白色光的一种方法是使用蓝色LED并且经由诸如波长转换材料(例如改性YAG:Ce基磷光体)将所发射的光的一部分转换成黄色光(波长谱在约580nm)。由于黄色光激励眼睛的红色和绿色受体，所得到的蓝色光和黄色光的混合给出了白色的外观。
典型地，这是通过将含有磷光体的材料即波长转换材料布置在LED上来完成的，使得由LED发射的光的一部分被磷光体吸收并且作为波长与所吸收的光的波长不同的光被发射。
然而，与这种布置相关联的一个问题在于所提供的光的颜色均匀性。波长转换材料的转换强度受到激活剂成份(例如YAG:Ce中的Ce)以及蓝色光行进经过陶瓷元件的路径长度控制。该路径依赖于波长转换材料的厚度和散射。典型地，陶瓷元件将蓝色光引导朝向边缘。由于在这个方向上路径长度比光沿垂直方向出射的情形长得多，更高的转换比例被获得且这导致当在更大角度处观看时形成所谓的“黄色环”。
为了解决形成黄色环的问题并且获得均匀的颜色印象，必须在陶瓷元件内引入散射。
WO 2006/097876描述了在多晶陶瓷结构中使用磷光体以及设有该磷光体的包含LED的发光元件，其中磷光体颗粒的复合结构嵌在包含多晶陶瓷氧化铝的基体内。
WO 2006/097876指出颜色均匀性可以通过引入孔和第二相来实现，所述孔和第二相引入光散射。孔隙度应不超过1％且孔尺寸应保持小，例如小于300nm，优选地低于50nm。
在陶瓷中，孔隙度在常规上是通过在工艺的中间阶段停止烧结从而避免形成稳定的完全致密化的陶瓷坯体来获得的。如这种工艺所固有的，对特定孔隙度水平的控制是困难的，因为小的温度差异会导致大的密度(和孔隙度)变动，对颜色转换强度且因而对颜色均匀性产生影响。这种陶瓷元件不适于批量生产。
因此，本领域中存在这样的需求，即提供一种发光器件，该发光器件防止在器件周围形成黄色环，且该发光器件允许一种更为受控和鲁棒的工艺以在制造期间获得所期望的孔隙度，该器件制造容易且不昂贵而允许批量生产。
发明内容
本发明的一个目的是至少部分满足上述需求以及提供一种发光器件，其中该发光器件发射具有高颜色均匀性的光，特别是其中导致在发光器件周围形成黄色环的光耦出得以避免。
本发明的另一目的是提供这样的发光器件，该发光器件制造容易且不昂贵，由此使得能够批量生产这种发光器件。
本发明的这些和其它目的是通过根据所附权利要求的发光器件以及它们的生产方法来实现的。
因而，在第一方面，本发明涉及一种发光器件，该发光器件包含至少一个发光二极管以及至少一个多孔陶瓷元件。该多孔陶瓷元件包含至少一种波长转换材料且布置成接收来自一个或多个发光二极管的光。陶瓷元件具有2μm至10μm的平均孔直径。
在本发明的器件中，由LED在倾斜角发射的光将进入多孔陶瓷元件并被设于其中的孔所散射。孔用作散射中心，且结果蓝色初级辐射和黄色次级辐射均匀地混合。因此，获得了均匀的颜色印象，并且防止了在器件边缘处形成黄色环。
2μm至10μm的平均孔直径范围提供所期望的散射，由此导致均匀的光发射。此平均孔直径范围的另一优点为可以在制造工艺的烧结阶段期间获得受控孔隙度。通常这是关键的步骤，因为比所描述范围小的孔在烧结之后难以维持在陶瓷坯体内。
在本发明的实施例中，陶瓷元件是由具有5μm至10μm的平均颗粒尺寸的陶瓷颗粒形成。
对于由具有上述颗粒尺寸的陶瓷颗粒形成的陶瓷元件，平均孔直径优选地高于2μm。这是因为这样的事实，在烧结期间维持孔隙度是困难且棘手的，因为小于约2μm的孔难以维持。另一方面，如果平均直径超过10μm，很大程度上光沿向后方向，即朝向一个或多个发光二极管被散射，使得光输出效率降低。
因此，根据本发明的2μm至10μm的孔平均直径提供了在所获得的颜色均匀性与由于背散射而降低的光效率之间的折衷。
使用上述平均直径范围的孔获得的散射导致增强的蓝色光到黄色光转换，使得在角度上的颜色均匀性以及光发射效率仍是足够的。
优选地，所述陶瓷元件的孔直径为2μm至5μm。在此范围内，由于背散射引起的光损耗进一步降低。
在本发明的一个实施例中，陶瓷元件的孔隙度是在按体积计1.5％至5％的范围内。在此范围内的孔隙度可以在制造期间容易地获得并且在最后阶段烧结期间保持不变。再者，1.5％至5％的孔隙度间隔导致所期望的散射以及防止发光器件周围的黄色环。
在第二方面，本发明涉及用于制造发光器件的方法，该方法包含：
提供包含至少一种波长转换材料的陶瓷颗粒以及具有2μm至10μm的直径的聚合物颗粒的浆料；
由所述浆料形成陶瓷坯体；
从所述陶瓷坯体除去所述聚合物颗粒以提供具有2μm至10μm的平均孔直径的多孔陶瓷元件；以及
将所述多孔陶瓷元件布置成接收来自至少一个发光二极管的光。
根据本发明的方法易于实施且不昂贵，由此使得能够批量生产该发光器件。
根据本发明的方法的重要优点在于，它通过控制经烧结的陶瓷坯体的孔隙度来达到所期望的散射。因此，可以通过最后阶段烧结来获得受控孔隙度，避免了使用部分烧结的必要性。
根据本发明的方法使得有可能将孔隙度(和散射)精确地操纵到所需要的量。
在本发明的实施例中，陶瓷颗粒具有5μm至10μm的平均颗粒尺寸。
在本发明的优选实施例中，聚合物颗粒具有2μm至5μm的平均孔直径，在陶瓷元件中提供具有基本上相同平均直径的孔。在此范围内，更少的光由于背散射而损失。
在实施例中，聚合物颗粒包含例如聚苯乙烯或者聚丙烯酸酯。这些聚合物可以容易地分散且经过热处理时是完全可除去的。
在上面的方法中，聚合物颗粒是通过使所述陶瓷(生)坯体在高达1000℃的温度进行热处理来除去的。藉此从陶瓷坯体除去聚合物颗粒和结合剂材料(如果有的话)。
在步骤(c)中获得的多孔陶瓷元件接着可以在高于1000℃的温度进行热处理，以便提供具有2μm至10μm的平均孔直径的稳定且最大限度地致密化的多孔陶瓷元件。在此工艺阶段期间，该混合物被烧结，使得陶瓷颗粒融合在一起。因此，由此提供包含具有2μm至10μm的平均孔直径的孔的最后陶瓷元件，所述多孔陶瓷元件是鲁棒的且致密化到其最大程度。
因而，本发明提供了一种非常鲁棒的工艺来获得所期望的孔隙度，且因此可以实现经烧结的陶瓷磷光体中经调谐的散射水平。
在第三方面，本发明涉及陶瓷元件的制造，其包含：
提供包含至少一种波长转换材料的陶瓷颗粒以及具有2μm至10μm的直径的聚合物颗粒的浆料；
由所述浆料形成陶瓷坯体；以及
从所述陶瓷坯体除去所述聚合物颗粒以提供具有2μm至10μm的平均孔直径的多孔陶瓷元件。
这种陶瓷元件可以预先制造并且稍后布置在发光二极管上以形成发光器件。这有利于本发明的发光器件的批量生产。
本发明的这些和其它方面将参考下文描述的实施例而清楚明白并且参考下文描述的实施例而得以阐述。
附图说明
图1为说明根据本发明的发光器件的示意性视图。
图2示出对于包含常规陶瓷元件的发光器件(图2a)与包含多孔陶瓷元件的本发明发光器件(图2b)相比，色坐标v′的偏差与观察角度的函数。
图3说明根据本发明的制造发光器件的方法。
图4a说明未进行本发明制造方法的陶瓷元件在烧结之后的微结构。
图4b说明进行了本发明制造方法的陶瓷元件在烧结之后的微结构。
图5a说明依赖于聚合物颗粒的浓度的陶瓷多孔元件的孔隙度。
图5b说明依赖于聚合物颗粒的浓度的陶瓷多孔元件的透射。
具体实施方式
本发明涉及一种发光器件，该发光器件包含至少一个发光二极管以及包含至少一种波长转换材料的至少一个多孔陶瓷元件；并且涉及用于制造发光器件和多孔陶瓷元件的方法。
根据本发明的发光器件100的一个实施例在图1中予以说明。发光器件100包含至少一个发光二极管101和至少一个多孔陶瓷元件102。多孔陶瓷元件102布置成接收来自发光二极管101的光。陶瓷元件102具有由2μm至10μm的平均孔直径来表征的陶瓷微结构。
多孔陶瓷元件102接收由一个或多个发光二极管101发射的光并将其转换成波长更长的光。
多孔陶瓷元件102用作波长转换元件并且是自支撑的。这种自支撑陶瓷元件可以成批地批量生产，具有包含在其中的孔，且可以接着在稍后阶段布置在本发明的发光器件上。再者，陶瓷元件是温度、氧化和辐射稳定的，并且在暴露于热、氧气和/或光时将不会劣化。本发明的陶瓷元件具有高折射率，增加了光到波长转换元件中的耦合。
典型地，该多孔陶瓷元件基本上是半透明的。
优选地，LED 101为发射蓝色光的LED，并且该陶瓷元件适于吸收蓝色光而发射黄色光。未经转换的蓝色LED发射和黄色的经转换的光的组合发射给出白色印象。
在与陶瓷坯体内的孔103接触时，光将沿不同方向(图1中箭头所说明)被散射并且出射光104已经被多孔陶瓷元件103中的波长转换材料高效地转换以便获得均匀的颜色印象。
在本发明的实施例中，陶瓷元件由具有5μm至10μm的平均颗粒尺寸的陶瓷颗粒形成。
孔103的平均直径因而应在2μm至10μm的范围内。如果孔太小，即小于约2μm，陶瓷元件难以保持稳定，即在制造工艺的最后阶段期间保有该孔，该最后阶段为在高温下烧结。平均直径低于2μm的孔在该阶段期间很可能消失。
然而，如果孔103太大，即大于10μm，由LED 101发射的光会沿向后的方向，即沿朝向一个或多个发光二极管101的方向被散射，导致该器件的光和效率的损耗。
因此，重要的是找到在通过增加孔的数目和尺寸获得的颜色均匀性与由于背散射而减小的光效率之间的折衷。
上述的2μm至10μm的目标平均孔直径范围解决了这个问题且对于散射是最优的，同时在制造期间在陶瓷元件内维持该孔。因此也防止了黄色环的形成，这在图2中说明。
包含多孔陶瓷元件的发光器件提供了在观察角度上几乎不变的色坐标v′的值(图2a)，而包含常规陶瓷元件的发光器件特征在于在大角度时更高的v′(颜色看上去更泛黄)。
根据本发明的发光器件的多孔陶瓷元件在陶瓷制造过程期间可以被精确地调谐和控制。
在优选实施例中，多孔陶瓷元件的平均孔直径为2μm至5μm。在该范围内，更少的光由于背散射而损失。
在本发明的实施例中，陶瓷元件的孔隙度介于1.5％至5％。该范围内的孔隙度可以在制造期间容易地获得并且在最后阶段烧结期间保持不变。再者，1.5％至5％的孔隙度间隔导致所期望的散射并且防止发光器件周围的黄色环。
此处使用的措辞“孔隙度”定义为无单位的数，代表物品的被孔占据的总体积的比例。
本发明的陶瓷元件可包含在本领域中常规使用的任何波长转换材料。典型地使用掺有Ce3+的钇铝石榴石(YAG，基本化学式：Y3Al5O12)类型的磷光体。优选地，该波长转换材料为无机波长转换材料。实例包含但不限于YAG:Ce、YAG(Gd):Ce(基本化学式：(Y，Gd)3Al5O12)、LuAG:Ce(基本化学式：Lu3Al5O12)、Sr-SiNO:Eu(氮氧化物磷光体)或者(BaSr)SiN:Eu(氮化物磷光体)基材料以及其两种或更多种的任何组合。
在实施例中，该陶瓷元件包含多于一种波长转换材料。
此处使用的措辞“波长转换材料”指代这样的材料，其吸收第一波长的光，该第一波长的光导致更长的第二波长的光发射。在吸收光时，材料内的电子被激发到更高的能级。在从更高的能级往回弛豫时，多余能量以波长长于所吸收的光的光形式从该材料释放。因此，该措辞兼指荧光和磷光波长转换。
本发明还涉及用于制造发光器件的方法，该方法包含：
提供包含至少一种波长转换材料的陶瓷颗粒以及具有2μm至10μm的直径的聚合物颗粒的浆料；
由所述浆料形成陶瓷坯体；
从所述陶瓷坯体除去所述聚合物颗粒以提供具有2μm至10μm的平均孔直径的多孔陶瓷元件；以及
将所述多孔陶瓷元件布置成接收来自至少一个发光二极管的光。
在本发明中，通过混合波长转换材料的陶瓷颗粒和具有2μm至10μm的平均直径的聚合物颗粒，以及如果需要，诸如结合剂、分散剂、防沫剂、脱模剂和/或塑化剂的任何其它合适试剂，由此提供所述浆料。陶瓷颗粒的平均尺寸典型地为5μm至10μm。
如前所述，2μm至10μm范围内的平均孔直径是优选的，因为这允许多孔陶瓷元件内所期望的散射效应以及允许器件的孔隙度在制造期间受控制。在制造过程工艺的中间阶段停止烧结的常规方法不允许控制特定孔隙度水平或者特定平均孔直径。这是由于这样的事实，在烧制期间小的温度差异会导致大的孔隙度变动，对颜色均匀性产生影响。由于工业烧结炉特有的温度梯度的原因，例如通过降低烧结温度的部分烧结会引起在经烧结的样品批次中以及甚至在单一样品上大的孔隙度变动。
具有2μm至5μm的平均直径的聚合物颗粒形成本发明的特别优选的实施例。
在本发明的实施例中，聚合物颗粒包含聚苯乙烯或者聚丙烯酸酯，不过本发明不限于此。可以在本发明中使用任何聚合物，其可以悬浮在水或者有机溶剂中。
随后通过下述方式形成陶瓷坯体：首先使包含聚合物颗粒的陶瓷浆料成为粒状并且接着形成陶瓷坯体，即包含陶瓷波长转换材料的晶片。可以使用形成这种陶瓷晶片的任何常规方法，例如压制、注浆成型、流延成型、辊压、挤出成型或者注射成型。
可选地，陶瓷晶片可被干燥以除去在陶瓷坯体中残余的任何液体。
聚合物颗粒随后通过使陶瓷(生)坯体进行热处理而被除去。措辞“除去”聚合物颗粒是指聚合物颗粒由于热处理被分解或者氧化。因此，它们基本上从陶瓷坯体消失，在它们的位置留下开孔。
如图3所说明，陶瓷坯体即包含聚合物颗粒301的陶瓷晶片300进行热处理以便提供多孔陶瓷元件302。多孔陶瓷元件302包含具有2μm至10μm的平均孔直径的孔303。这些孔在热处理之后保留。
典型地，依赖于所使用的聚合物的分解或者氧化温度，在高达1000℃的温度，优选地在高达500℃的温度执行该热处理。在此步骤期间，从陶瓷坯体300除去聚合物颗粒301以及在上述工艺中添加的任何结合材料，提供具有2μm至10μm，典型地2μm至5μm的平均孔直径的孔303。
根据本发明的方法典型地包含在步骤(c)之后使所述多孔陶瓷元件在高于1000℃的温度进行热处理的附加步骤。经过此热处理，提供了一种鲁棒且最大程度地致密化的包含波长转换材料的多孔陶瓷元件。典型地，该热处理是在高于1000℃，例如对于YAG:Ce，在介于1600℃和1700℃的温度进行。在此工艺步骤期间，陶瓷坯体被烧结使得陶瓷颗粒融合在一起，由此提供最后的多孔陶瓷元件，该多孔陶瓷元件是鲁棒的且被致密化到其最大值。第二热处理即烧结可以例如在空气中或者在氮气气氛或者任何其它合适烧结气氛中执行。
图4说明已经进行本发明方法(图4b)与不使用聚合物颗粒的常规烧结(图4a)相比，陶瓷元件的微结构的差异。在图4b中可以看出，孔在烧结步骤之后保留。
随后，晶片可被研磨至期望的厚度且也可以切片成多个多孔陶瓷元件。
多孔陶瓷元件接着布置在至少一个发光器件上，即布置成接收来自一个或多个发光二极管的光。这可以在上述步骤(a)-(c)后立即完成。可替换地，所生产的多孔陶瓷元件存储一段时间之后将它们布置在LED上。
参考图5a)和5b)，多孔陶瓷元件的孔隙度且因此透射也依赖于所添加的聚合物颗粒的量。图5a和5b的曲线图说明，通过称出用于所使用模板的量的配方，可以精确地调谐和控制孔隙度。
典型地借助结合层，将波长转换元件布置成接收来自LED的光，这是本领域技术人员所公知的。
在本发明的另一方面中，提供了一种用于制造陶瓷元件的方法。这种方法包含：
提供包含至少一种波长转换材料的陶瓷颗粒以及具有2μm至10μm的直径的聚合物颗粒的浆料；
由所述浆料形成陶瓷坯体；以及
从所述陶瓷坯体除去所述聚合物颗粒以提供具有2μm至10μm的平均孔直径的多孔陶瓷元件。
概言之，本发明涉及一种发光器件，该发光器件包含至少一个发光二极管和至少一个多孔陶瓷元件，该陶瓷元件布置成接收来自一个或多个发光二极管的光。本发明还涉及发光器件以及多孔陶瓷元件的制造方法。
尽管本发明已经在附图和前述说明书中详细地说明和描述，这种说明和描述被认为是说明性或示范性的而非限制性的；本发明不限于所公开的实施例。
通过研究附图、公开内容和所附权利要求，本领域技术人员在实践所要求保护的发明时，可以理解和达成对所公开实施例的其它变型。例如，本发明不限于使用蓝色LED。此外，可以使用具有不同颜色和波长组合的其它类型的LED。
此外，波长转换元件不限于应用于特定LED类型，而可以应用于可获得的所有类型的LED。
从包含波长转换材料的晶片制造波长转换元件的方法不受特定晶片厚度或尺寸的约束，而可以针对不同应用变化。
另外，单个波长转换元件可以布置在若干个发光二极管上，用以转换来自多于一个LED的光。

Claims (10)

1.一种发光器件(100)，所述发光器件包含至少一个发光二极管(101)以及包含至少一种波长转换材料的至少一个多孔陶瓷元件(102)，所述多孔陶瓷元件(102)布置成接收来自所述发光二极管(101)的光，所述陶瓷元件(102)具有2μm至10μm的平均孔直径。
2.根据权利要求1的发光器件(100)，其中所述陶瓷元件(102)的所述平均孔直径为2μm至5μm。
3.根据权利要求1或2的发光器件(100)，其中所述陶瓷元件(102)的孔隙度介于1.5％至5％。
4.一种用于制造发光器件的方法，所述方法包含：
提供包含至少一种波长转换材料的陶瓷颗粒以及具有2μm至10μm的直径的聚合物颗粒(301)的浆料；
由所述浆料形成陶瓷坯体(300)；
从所述陶瓷坯体(300)除去所述聚合物颗粒(301)以提供具有2μm至10μm的平均孔直径的多孔陶瓷元件(302)；以及
将所述多孔陶瓷元件(302)布置成接收来自至少一个发光二极管的光。
5.根据权利要求4的方法，其中所述陶瓷颗粒具有5μm至10μm的平均颗粒尺寸。
6.根据权利要求4或5的方法，其中所述聚合物颗粒(301)具有2μm至5μm的平均直径。
7.根据权利要求4至6中任意一项的方法，其中所述聚合物颗粒(301)包含聚苯乙烯或者聚丙烯酸酯。
8.根据权利要求5至7中任意一项的方法，其中在所述步骤(c)中所述聚合物颗粒(301)是通过使所述陶瓷坯体(300)在高达1000℃的温度进行热处理来除去。
9.根据权利要求4至8中任意一项的方法，进一步包含在所述步骤(c)之后使所述多孔陶瓷元件(302)在高于1000℃的温度进行热处理。
10.一种用于制造多孔陶瓷元件的方法，所述方法包含：
提供包含至少一种波长转换材料的陶瓷颗粒以及具有2μm至10μm的直径的聚合物颗粒(301)的浆料；
由所述浆料形成陶瓷坯体(300)；以及
从所述陶瓷坯体(300)除去所述聚合物颗粒(301)以提供具有2μm至10μm的平均孔直径的多孔陶瓷元件(302)。
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