CN101682100B - 染料敏化太阳能电池模块及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明的染料敏化太阳能电池模块(20)，其特征在于，在基材(10)和背面板(17)之间并列设置有多个染料敏化太阳能电池单元，所述染料敏化太阳能电池单元由第一导电层(11)、内部含有电解液的多孔半导体层(12、13)和第二导电层(15)构成，第二导电层(15)的一端通过相对于和该第二导电层(15)所属的染料敏化太阳能电池单元(20a)相邻的染料敏化太阳能电池单元(20b)的第一导电层(11)固定而与其进行电连接，并且第二导电层(15)的载置于多孔半导体层(12、13)上的部分不与该多孔半导体层(12、13)及背面板(17)接合。根据本发明，在染料敏化太阳能电池模块中，即使对于因热过程所导致的各层的热膨胀及收缩、基板的弯曲或变形等情况，仍然可以抑制成为对电极的膜的耐久性的降低。

Description

染料敏化太阳能电池模块及其制造方法
技术领域
本发明涉及染料敏化太阳能电池模块及其制造方法。 
本发明基于2007年6月6日向日本申请的特愿2007-150338号主张优先权，并在此援引其内容。 
背景技术
作为染料敏化太阳能电池(Dye-Sensitized Solar cell，以下有时称为DSC)中连接相邻单元间的方法的一种，已知有利用碳导电膜兼作对电极和串联布线的方法(在DSC研究者之间称为单片模块(MonolithicModule))。 
在专利文献1中，记载了一种光伏电池，该光伏电池由在共用透明基板上以细长条纹状配置的多个串联连接的光伏元件的单片组件(Monolithic Assembly)构成，上述各元件具备：具备多晶半导体的多孔层的光阳极、和由导电性材料的多孔层形成且利用电绝缘性材料的中间多孔层与上述光阳极分离的背面电极，上述多孔层的孔被电子输送性电解质所填充。 
在专利文献2中，记载了一种染料敏化型太阳能电池单元，作为其第一实施方式，该染料敏化型太阳能电池单元是在透明基板上形成有透明导电膜及半导体电极而得到的光电极、和在基板面上形成碳电极而得到的对电极之间，存在作为间隔的氧化硅珠，在光电极和对电极的间隙中填充有电解质。另外，作为专利文献2的第三实施方式，记载了使光电极和对电极的间隙为多孔体层的单片模块，在这种情况下，记载了多孔层及碳电极也可以通过在半导体电极上顺次涂布浆料的方法来形成。 
在专利文献3中公开的染料敏化太阳能电池，优选具备由基材及在基材的一面配置的第一导电层构成的电极用基板、在上述第一导电层上依次重叠配置的多孔半导体层、多孔绝缘体层以及第二导电层所构成的单元结构体，在多孔半导体层及多孔绝缘体层的内部含有电解液。 
专利文献1：特表平11-514787号公报 
专利文献2：特开2004-127849号公报 
专利文献3：特开2006-236960号公报 
如上所述，在以往的单片型的染料敏化太阳能电池模块中，几乎都是在窗侧透明导电玻璃上形成多孔氧化钛(半导体)，接着形成隔板层，同时形成对电极和相邻单元的工作电极的相互连接(interconnect)，按照依次进行染料担载、电解液含浸、保护涂敷(over coat)密封的次序来制作。利用该制法制作的模块具有以下特征。 
(1)自透明导电玻璃至对电极为止的层重合形成，所以相互接合而一体化。 
(2)关于光电极及对电极的各层，以直到前工序为止而形成的层为基底而形成，所以必须采用不会使这些基底层中毒之类的材料及方法来成膜。另外，在成膜前必须是像墨水或浆料那样能够涂布的前体。 
(3)各层可以说是相互接合，层间及层内的结合强度低，针对变形的耐久性低。特别是在各层的热膨胀率存在差异的情况下，或在基板产生弯曲、变形的情况下，耐久性低是显著的。 
(4)在多孔电极内容易残留杂质，有发电特性降低的可能性。 
在专利文献2中记载了如下所示的制造方法，作为其第一实施方式，使形成于透明基板侧的光电极和形成于背侧基板上的对电极对置，向其间填充氧化硅珠和电解质。此时，尽管对电极不以光电极为基底而形成，但由于和背侧的基板接合，所以在对电极和背侧的基板的热膨胀率存在差异的情况下，或在基板发生弯曲、变形的情况下，对电极的耐久性降低。 
发明内容
本发明正是鉴于上述情况而完成的发明，其课题在于，提供一种即使对于因热过程所导致的光电极及对电极的各层的热膨胀及收缩、透明基板及背侧基板各基板的弯曲或变形等，仍然可以抑制成为对电极的膜的耐久性降低的染料敏化太阳能电池模块及其制造方法。 
为了解决上述课题，本发明提供一种染料敏化太阳能电池模块，其特征在于， 
具备基材、与该基材对向配置的背面板以及在上述基材与上述背面板之间并列设置的多个染料敏化太阳能电池单元， 
上述染料敏化太阳能电池单元具有：配置在上述基材侧的第一导电层、在上述背面板侧且与上述第一导电层对向配置的第二导电层、以及配置在上述第一导电层与上述第二导电层之间的多孔半导体层， 
属于一个染料敏化太阳能电池单元的上述第二导电层，和相邻第一导电层电连接，由此使上述多个染料敏化太阳能电池单元电串联连接，上述相邻第一导电层是与上述一个染料敏化太阳能电池单元相邻的其他染料敏化太阳能电池单元中的第一导电层， 
从上述背面板侧看，上述第二导电层具有与上述多孔半导体层重叠的区域，所述重叠的区域未与上述多孔半导体层及上述背面板接合。 
在本发明的染料敏化太阳能电池模块中，优选：上述第二导电层的位于上述相邻第一导电层侧的上述重叠区域以外的区域，与上述相邻第一导电层接合，由此使上述第二导电层保持在上述染料敏化太阳能电池单元内。 
上述第二导电层优选第二导电层的位于上述相邻第一导电层侧的上述重叠区域以外的区域，还与上述背面板接合。 
上述第二导电层优选为膜状导电性构件。 
上述第二导电层优选是在上述多个染料敏化太阳能电池单元的排列方向被分割而形成。 
上述第二导电层优选经由导电性的连接用构件，与上述电连接的上述相邻第一导电层接合。 
另外，本发明提供一种染料敏化太阳能电池模块的制造方法，其特征在于，包括： 
准备具有基材以及在该基材的一面上形成的多个第一导电层的电极用 基板的基板准备工序； 
在上述电极用基板的各导电层上形成多孔半导体层的半导体层形成工序； 
按照不与上述多孔半导体层接合的方式在该多孔半导体层上载置第二导电层的第二导电层载置工序； 
使上述第二导电层与相邻第一导电层接合且进行电连接的导电层接合工序，其中上述相邻第一导电层是与该第二导电层所属的一个染料敏化太阳能电池单元相邻的其他染料敏化太阳能电池单元中的第一导电层； 
按照使上述第二导电层的载置于上述多孔质半导体层上的区域不与背面板接合的方式，在上述第二半导体层上配置上述背面板的背面板配置工序；和 
在上述多孔半导体层的内部填充电解液的溶解液填充工序。 
在本发明的染料敏化太阳能电池模块的制造方法中，上述第二导电层优选为膜状导电性构件。 
在上述导电层接合工序中，优选在相邻的上述第一导电层上，按照比上述多孔半导体层的上面更向上方突出的方式设置导电性的连接用构件，在该连接用构件的上面接合上述第二导电层的一个端部。 
优选在上述第二导电层载置工序中，按照覆盖多个上述多孔半导体层的方式载置大小与上述电极用基板相对应的一个膜状导电性构件， 
在上述导电层接合工序中，上述一个膜状导电性构件的对应于一个染料敏化太阳能电池单元的区域的一端部与相邻的其他染料敏化太阳能电池单元的第一导电层接合且进行电连接之后，切断上述同一个膜状导电性构件。 
根据本发明，从背面板侧看成为对电极的第二导电层的与多孔半导体层重叠的区域未与多孔半导体层及背面板接合。为此，光电极及对电极的各层，即便分别为热膨胀系数不同的材质，也难以在光电极和对电极之间产生由热膨胀系数差而引起的应力。另外，即便对透明基板和背侧基板各基板施加弯曲或变形等外力，该外力也难以向对电极传递。因此，第二导电层针对因热过程所导致的各层的热膨胀及收缩、各基板的弯曲或变形等情况，可以抑制成为对电极的膜的耐久性的降低。 
附图说明
图1是表示本发明的染料敏化太阳能电池模块的一例的模式截面图。 
图2是表示在基材的一面具有第二导电层的基板的一例的模式截面图。 
图3是表示在基材的一面具有相互分离地配置的多个第一导电层的电极用基板的一例的模式截面图。 
图4是图3所示的电极用基板的俯视图。 
图5是在电极用基板的各第一导电层上形成第一多孔半导体层的工序的说明图。 
图6是在第一多孔半导体层上形成第二多孔半导体层的工序的说明图。 
图7是在第一导电层上形成连接用构件的工序的说明图。 
图8是将成为第二导电层的导电性膜按照不与多孔半导体层接合的方式载置于多孔半导体层上之后，固定于连接用构件的上面的工序的说明图。 
图9是切断导电性膜而形成与各染料敏化太阳能电池单元相对应的第二导电层的工序的说明图。 
图10是图9状态下的基板的俯视图。 
图11是在多孔半导体层中担载染料的工序的说明图。 
图12是配置背面板的工序的说明图。 
图13是在多孔半导体层的内部填充电解液的工序的说明图。 
符号说明：10-基材，11-第一导电层，12-第一染料担载多孔半导体层，13-第二染料担载多孔半导体层，14-连接用构件，15-导电性膜(第二导电层)，16-隔离件，17-背面板，17a-电解液注入孔，18-密封材料，19-电解液，20-太阳能电池模块，20a、20b-太阳能电池单元。 
具体实施方式
以下，根据最佳实施方式，参照附图说明本发明。 
图1是表示本发明的染料敏化太阳能电池模块的一例的模式截面图。图2是表示在基材的一面具有第一导电层的基板的一例的模式截面图。图3是表示在基材的一面具有相互分离地配置的多个第一导电层的电极用基板的一例的模式截面图。图4是图3所示的电极用基板的俯视图。图5是在电极用基板的各第一导电层上形成第一多孔半导体层的工序的说明图。图6是在第一多孔半导体层上形成第二多孔半导体层的工序的说明图。图7是在第一导电层上形成连接用构件的工序的说明图。图8是将成为第二导电层的导电性膜按照不与多孔半导体层接合的方式载置于多孔半导体层上之后，固定于连接用构件的上面的工序的说明图。图9是切断导电性膜而形成与各染料敏化太阳能电池单元相对应的第二导电层的工序的说明图。图10是图9状态下的基板的俯视图。图11是在多孔半导体层中担载染料的工序的说明图。图12是配置背面板的工序的说明图。图13是在多孔半导体层的内部填充电解液的工序的说明图。 
图1所示的本方式例的染料敏化太阳能电池模块20，具备：由基材10和在该基材10的一面上相互分离地配置的多个第一导电层11构成的电极用基板、在该电极用基板的各第一导电层11上重叠配置的多孔半导体层12、13、在多孔半导体层12、13上载置的第二导电层15、和与上述电极用基板对向配置的背面板17。 
在基材10和背面板17之间，并列设置有多个染料敏化太阳能电池单元20a、20b，所述染料敏化太阳能电池单元由基材10上的一个第一导电层11、在该第一导电层11上配置的多孔半导体层12、13、和在多孔半导体层12、13上载置的第二导电层15构成。此外，该染料敏化太阳能电池单元20a、20b分别电串联连接。在各染料敏化太阳能电池单元20a、20b之间设置有例如由树脂或低熔点玻璃等(绝缘体)形成的隔离件16。另外， 在基材10和背面板17之间的空间内填充有电解液19。多孔半导体层12、13的内部也填充有该电解液19。在背面板17上，各染料敏化太阳能电池单元20a、20b每个都设置有用于注入电解液19的孔17a，该孔17a被密封材料18液密密封。 
第二导电层15的一端，相对于和该第二导电层15所属的染料敏化太阳能电池单元相邻的染料敏化太阳能电池单元的第一导电层11被固定。例如，属于染料敏化太阳能电池单元20a的第二导电层15的一端，相对于相邻的染料敏化太阳能电池单元20b的第一导电层11被固定。由此，所有的染料敏化太阳能电池单元电串联连接。 
另外，就第二导电层15而言，载置于多孔半导体层12、13上的部分相对于多孔半导体层12、13及背面板17呈非接合状态。即，从背面板17侧看第二导电层15与多孔半导体层12、13重叠的区域不与多孔半导体层12、13及背面板17接合。为此，多孔半导体层12、13及第二导电层15的各层，即便分别为热膨胀系数不同的材质，也难以在多孔半导体层12、13和第二导电层15之间产生由热膨胀系数差所引起的应力。另外，即便相对于电极用基板26或背面板17各基板施加弯曲或变形等外力，该外力也难以向第二导电层15传递。因此，可以防止第二导电层15在发生因热过程所导致的各层的热膨胀及收缩、基板的弯曲及变形等时受到的不良影响。其结果是可以抑制第二导电层15的耐久性的降低。另外，第二导电层15的与相对于第一导电层11被固定的一端部(固定端)相反侧的另一端部15a，可以被其他构件(例如隔离件16)固定，还可以不被固定而成为自由端。其中，第二导电层15的另一端部15a优选不被其他构件固定而成为自由端。即，就第二导电层15而言，优选通过使其位于被电连接的第一导电层11侧的排除多孔半导体层12重叠的区域以外的区域与上述第一导电层11接合，由此使第二导电层15保持在上述染料敏化太阳能电池单元内。在能够确实可靠地进行第二导电层15和第一导电层11的电连接及第二导电层15的保持的同时，可以更进一步抑制第二导电层15的耐久性降低。 
在本方式例的染料敏化太阳能电池模块中，第二导电层15使用预先形成为能够覆盖多孔半导体层12、13的形状的层。 
这样的第二导电层15优选使用膜状的导电材料。由于第二导电层15 使用独立性的膜，因此与在光电极上成膜的以往的第二导电层相比，不会产生成膜时的毒气，由此可以防止光电极的劣化。作为导电材料，例如可以举出碳、石墨等碳系导电材料。该碳系导电材料由于相对于含有碘、溴等卤素的电解液的化学稳定性优良，所以可以优选使用。另外，还可以使用铂箔或在表面形成有薄的铂膜而得到的钛箔等优良耐腐蚀性的导电性金属箔等。关于膜状的石墨即石墨板的断裂强度，以较低的0.5MPa，较高的20MPa左右适合作为第二导电层15。另外，关于石墨板的电阻，厚约50μm时为0.02～0.1Ω/□左右，与使用了通常的碳浆料(厚约50μm时为30Ω/□)的导电层相比，导电性更佳。 
第二导电层15的一端部与相邻的染料敏化太阳能电池单元的第一导电层11，可以直接接合而电连接，也可以借助具有导电性的连接用构件14连接。为了使各导电层11、15更确实可靠地接合，优选借助具有导电性的连接用构件14使其连接。该连接用构件14可以使用电阻率比较高的材料。例如，可以使用配合有导电性粒子及粘结剂(树脂或陶瓷等)等的导电性粘合剂或导电性浆料等来形成。 
在为本方式例的染料敏化太阳能电池模块20的情况下，连接用构件14按照距离第一导电层11的高度大于多孔半导体层12、13的厚度的方式凸出设置在第一导电层11上。此外，第二导电层15的一个端部被固定在该连接用构件14的上端面上。 
基材10只要是透光性高的构件就没有特别限制。作为基材10，通常使用玻璃板，但也可以使用玻璃板以外的构件。作为玻璃板以外的构件，例如可以使用聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚碳酸酯(PC)等塑料板，氧化钛、氧化铝等的陶瓷的研磨板等。另外，关于基材10，在形成多孔半导体层的过程中，当作为多孔半导体将二氧化钛(TiO2)烧结时，优选使用可以耐受500℃左右的高温的导电性耐热玻璃。对基材10的厚度没有特别限定，例如为1～4mm左右。 
第一导电层11是具有高透光性的导电性膜，形成在基材10的一面上。作为该第一导电层11，例如，可以使用添加了锡的氧化铟(ITO)、氧化锡(SnO2)、添加了氟的氧化锡(FTO)等透明的氧化物半导体。它们可以单独使用，或将多种复合化后使用。此外，通过在基材10的一面上形成导电层，以与各染料敏化太阳能电池单元相对应的方式在导电层上形成狭缝状的间隙11a，由此可以制作形成有多个第一导电层11的电极用基板。 
多孔半导体层12、13是使染料担载于多孔半导体中而得到的层。作为多孔半导体的材料，例如可以举出二氧化钛(TiO2)、氧化锡(SnO2)、氧化钨(WO3)、氧化锌(ZnO)、氧化铌(Nb2O5)等。可以使用这些氧化物中一种或组合两种以上使用。多孔半导体具有大量微细的孔，例如可以通过对含有平均粒径6～50nm的上述氧化物粒子的原料进行烘焙来制作。除了在多孔半导体层12、13中担载有染料之外，还在孔的内部填充有电解液19。多孔半导体层可以为一层，也可以为多层。例如，在为两层的情况下，优选对电极(第二导电层)侧形成配合有光散射粒子的多孔半导体层13，窗(基材)侧形成未配合光散射粒子的多孔半导体层12。由此，从窗侧入射的光经光散射粒子而发生散射，所以光在多孔半导体层的吸收效率升高。作为光散射粒子，例如可以举出300nm左右的氧化钛粒子。 
作为由多孔半导体层12、13担载的染料，例如有钌配位化合物或铁配位化合物、卟啉系或酞菁系的金属配位化合物，除此之外还可以举出曙红、若丹明、份菁、香豆素等有机染料。它们可以根据用途或多孔半导体层的材料适当选择。 
作为电解液19，可以使用电解质溶于溶剂中而得到的溶液、或由离子性液体等包含电解质的液体。作为离子性液体，可以举出季化咪唑鎓盐、季化吡啶鎓盐、季铵盐等。另外，在电解液19中使用溶剂的情况下的溶剂，可以举出甲氧基乙腈、乙腈、丙腈、碳酸乙烯酯、γ-丁内酯等有机溶剂。 
在电解液19中含有氧化还原对。作为氧化还原对，例如可以举出碘/碘化物离子、溴/溴化物离子等。另外，也可以在电解液19中根据需要添加各种添加剂。 
背面板17可以为透明，也可以为不透明，对其材质没有特别限制。作为背面板17，通常使用玻璃板，但也可以使用玻璃板以外的构件。作为玻璃板以外的构件，例如可以使用聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚碳酸酯(PC)等塑料板或膜，氧化钛、氧化铝等的陶瓷的研磨板，将金属箔和塑料膜贴合在一起而得到的片材等。对背面板17的厚度没有特别限定，但例如在为玻璃板的情况下，为1～4mm左右。 
作为密封材料18，可以使用树脂等。作为该树脂，没有特别限制，但优选使用紫外线固化树脂。在使用紫外线固化树脂时，没有必要在固化时加热，所以对不耐热的染料的损害减少。 
隔离件16使第二导电层15和背面板17接合起来。即，在第二导电层15与多孔半导体层12重叠的区域以外的区域和背面板17之间也设置有隔离件16，该隔离件16将它们接合起来。由此，可以更确实可靠地在染料敏化太阳能电池单元内保持第二导电层15。作为隔离件16，可以使用离聚物等热熔树脂(热熔粘合剂)、紫外线固化树脂、低熔点玻璃等绝缘体。在使用像树脂那样能够在低于染料的耐热温度的温度下形成的材质时，隔离件16可以在染料被多孔半导体层担载之后形成。另外，当在高于染料的耐热温度的高温下形成时，在染料被多孔半导体层担载之前形成隔离件16。 
接着，对本方式例的染料敏化太阳能电池模块的制造方法进行说明。 
首先，如图3所示，准备由基材10和在该基材10的一面配置的多个第一导电层11构成的电极用基板。要想制作这样的电极用基板，例如可以举出如图2所示，准备在基材10的一面的整面上形成了第一导电层11的基板，并在第一导电层11上形成狭缝11a的方法。另外，还可以采用在基材10的一面上形成第一导电层11时，从一开始就以具有狭缝11a的方式形成图案的方法。 
在基材10的一面上形成第一导电层11的方法，可以根据第一导电层11的材料来适当选择。例如，采用溅射法、CVD法(化学气相沉积法)、SPD法(喷雾热分解沉积法)、蒸镀法等，形成由ITO、FTO、SnO2等氧化物半导体构成的薄膜。关于第一导电层11的膜厚，如果考虑兼顾透光性和导电性，则例如优选0.1～1μm左右。膜厚如果过厚，则透光性变差，而如果过薄，则导电性变差。 
狭缝11a的形成方法可以根据第一导电层11的材料适当选择。例如可以举出准分子激光、空气喷射、水喷射、蚀刻、机械加工等。由此，第一导电层11如图4所示被分成条纹状(长条形)的多个区域。狭缝11a的间距可以根据染料敏化太阳能电池单元适当设定。 
接着，在第一导电层11上形成多孔半导体层22、23。在这里，多孔 半导体层22、23是尚未担载染料的状态的层。在图5～9中，为了与上述担载有染料的多孔半导体层12、13相区别，对于未担载染料的多孔半导体层22、23使用了不同的符号。 
多孔半导体层22、23，例如可以通过如下方法来形成，即，使用丝网印刷法、喷墨打印法等印刷法等，使含有氧化钛微粒等的氧化物半导体浆料形成图案，将其加热至微粒烧结所需的温度，由此形成。在对不含光散射粒子的多孔半导体层22和已加入光散射粒子的多孔半导体层23进行层叠时，例如如图5所示，首先，印刷不含光散射粒子的氧化物半导体浆料并进行烧结，形成多孔半导体层22。随后，可以如图6所示，在其上印刷已加入光散射粒子的氧化物半导体浆料并进行烧结，形成多孔半导体层23。 
接着，如图7所示，在第一导电层11上突出设置距离电极用基板的高度大于多孔半导体层22、23的厚度且具有导电性的连接用构件14。连接用构件14优选使用导电性浆料形成。作为导电性浆料，可以举出对作为导电性粒子的碳粒子、粘接剂、溶剂、其他必要的添加物进行混炼将其制成糊状的碳浆料等。 
碳浆料例如可以举出将无机粘结剂前体、异构混合萜品醇、石墨粉末、乙基纤维素分别以0.02～0.2∶1∶0.02～0.2∶0.02～0.2的质量比配合而得到的浆料，或者将无机粘结剂前体、乙基卡必醇、石墨粉末、乙基纤维素、甲苯分别以0.02～0.2∶1∶0.02～0.2∶0.02～0.2∶0.01～0.1的质量比配合而得到的浆料。 
如果使用这样的导电性浆料形成连接用构件14，则在煅烧连接用构件14之前载置第二导电层15，在第二导电层15与连接用构件14接触的状态下进行导电性浆料的煅烧，由此可以容易地进行连接用构件14和第二导电层15的固定。另外，通过适当设置各染料敏化太阳能电池单元之间的间隙24，可以确保连接用构件14的宽度。为此，可以获得足够的与第二导电层15的结合强度、和借助连接用构件14的单元间连接的导电性。 
需要说明的是，在本发明中，在将第二导电层15与第一导电层11直接连接的情况下，可以省略连接用构件14的形成。 
接着，如图8所示，按照不与多孔半导体层22、23接合的方式，在多孔半导体层22、23上载置第二导电层15。此时，第二导电层15和多孔半导体层22、23之间的部分21，只要未相互接合，则即便接触也可以形成间隙。 
关于第二导电层15，在载置于多孔半导体层22、23上时，优选使用膜状导电性构件。在载置第二导电层15时，膜状导电性构件可以使用预先将大小调整成与一个染料敏化太阳能电池单元的尺寸相对应的构件。或者，可以使用大小与电极用基板的基材10的尺寸相对应的膜状导电性构件。在使用大小与基材10的尺寸相对应的膜状导电性构件的情况下，在载置后切断成与一个染料敏化太阳能电池单元的尺寸相对应的大小。此时，由于可以在载置后将膜状导电性构件的大小调整成与一个染料敏化太阳能电池单元的尺寸相对应，所以第二导电层15的位置精度进一步提高。 
接着，使染料敏化太阳能电池单元中的第二导电层15的一个端部相对于与其相邻的染料敏化太阳能电池单元中的第一导电层11固定，将第二导电层15和第一导电层11电连接。如上所述，在使用导电性浆料形成连接用构件14时，在第二导电层15与连接用构件14接触的状态下对导电性浆料进行煅烧，由此可以将第二导电层15固定在连接用构件14的上面。另外，为了提高第二导电层15和连接用构件14的接合强度，在对导电性浆料进行煅烧时，优选从夹持第二导电层15和连接用构件14的方向进行按压。 
作为图8所示的第二导电层15，当使用预先将大小调整成与一个染料敏化太阳能电池单元的尺寸相对应的膜状导电性构件时，当将第二导电层15相对于连接用构件14固定时，有必要按照使各第二导电层15的一个端部固定在各连接用构件14的上面的方式进行位置调整。与此相对，在本方式例中，使用了大小与电极用基板的基材10的尺寸相对应的膜状导电性构件。为此，可以采用如下的顺序，即，按照用该膜状导电性构件覆盖全部多孔半导体层22、23的方式来载置、固定，然后，切断膜状导电性构件并使其大小与各染料敏化太阳能电池单元的尺寸匹配。因此，不需要确定各第二导电层15相对于每个染料敏化太阳能电池单元的位置，不仅作业性提高，而且位置精度也提高。 
图10是例示出将膜状导电性构件切断之后的基板的状况的俯视图。为 了切断该膜状导电性构件，在各染料敏化太阳能电池单元中分别形成第二导电层15，有必要至少沿着与第一导电层11的狭缝11a的延伸方向相同的方向形成狭缝15a。作为在膜状导电性构件上形成狭缝15a的方法，可以举出准分子激光、空气喷射、水喷射、蚀刻、机械加工等。 
另外，在该例中，在与狭缝11a的延伸方向正交的方向上也形成狭缝15a。即，第二导电层15是在多个染料敏化太阳能电池单元的排列方向上被分割而形成(在图10中，每个染料敏化太阳能电池单元是6个。在图10的上下方向上排列的各第二导电层15属于同一个单元。)。如此，属于一个染料敏化太阳能电池单元的第二导电层15被分离成多个部分，由此第二导电层15的应力被分散。其结果，可以进一步提高第二导电层15的耐久性。 
为了使多孔半导体层22、23担载染料，可以使用将整个模块结构体浸渍于染料液中的方法。该浸渍工序优选在使第二导电层15相对于第一导电层11固定的工序之后、且在将背面板17配置于第二导电层15上的工序之前进行。由此，不会发生煅烧时的热影响染料的情况，可以防止对染料的损害。另外，在染料担载后用于除去多余的染料溶液而进行的清洗、溶剂的干燥等变得容易进行。 
接着，如图12所示，在电极用基板上，当在单元间的间隙中形成了隔离件16之后，借助该隔离件16将背面板17与电极用基板接合。隔离件16可以通过在与第一导电层11的狭缝11a相同的方向上涂布热熔粘合剂的方法等来形成。 
在本方式例中，在各染料敏化太阳能电池单元之间且在第一导电层11和第二导电层15相连接的部分形成隔离件16。此外，该隔离件16从第二导电层15的一个端部设置至连接用构件14的侧面部。由此，可以进一步提高第二导电层15和连接用构件14的接合强度。另外，可以防止如下所述的现象，即在彼此相邻的染料敏化太阳能电池单元20a、20b之间，通过光电转换生成的电子，经过染料敏化太阳能电池单元20b的第二导电层15、间隙21、多孔半导体层13、多孔半导体层12、第一导电层11，移动至单元20a的连接用构件14，然后再次返回单元20b的第二导电层15的现象。进而，在第二导电层15、连接用构件14为多孔质的情况下，可以使电解液19的成分通过它们的内部而进行移动且组成不会变动。 
另外，第二导电层15的成为自由端的一侧构成为不接触隔离件16。另外，隔离件16按照绕至第二导电层15的上面的方式形成，从第二导电层15的上面突出。在使用热熔粘合剂作为隔离件16的情况下，在隔离件16的上面配置背面板17，然后在背面板17与隔离件16接触的状态下加热至热熔粘合剂发生软化的温度，由此可以将背面板17进行固定。 
由此，在第二导电层15中，载置于多孔半导体层12、13上的区域不与背面板17接合。另外，在基材10和背面板17之间形成用于注入电解液19(参照图13)的空间25。 
接着，如图13所示，在多孔半导体层12、13的孔内部填充电解液19。电解液19的填充可以如下来进行，即，从设置于背面板17的注入孔17a注入电解液19，使电解液19含浸于多孔半导体层12、13中，由此进行。此外，在注入了电解液19之后，用树脂等密封材料18液密性堵塞注入孔17a，密封已注入了电解液19的空间25。 
通过以上的工序，可以制作染料敏化太阳能电池模块20(参照图1)。 
需要说明的是，在上述的方式例中，对在多孔半导体层上担载有染料的染料敏化太阳能电池的情况进行了说明，但关于本发明的技术思想，只要是使用电解液的湿式太阳能电池，即便在多孔半导体层中未担载染料的情况下，也可以同样使用该技术思想。 
实施例 
以下，举出实施例具体地说明本发明。需要说明的是，本发明并不仅限于这些实施例。 
<实施例1> 
[工作电极基板的制作] 
(A)清洗10cm见方的带有FTO透明导电膜的玻璃基板(旭硝子株式会社制，商品名：A110U80R，表面电阻率：10Ω/□)，使用准分子激光装置以约1cm的间距形成狭缝，准备形成有宽度约为1cm的条纹状的多个透明导电膜(第一导电层)的电极用基板。 
(B)按照使透明导电层的一侧边缘部露出的方式，在透明导电层的上面，利用丝网印刷法将氧化钛浆料(Solaronix公司制，商品名：Ti-nanoxide T/sp)成膜为宽度约为9mm的条纹状，然后在500℃下煅烧，形成了厚度约为10μm的多孔氧化钛膜。 
(C)同样地，在上述多孔氧化钛膜上，采用丝网印刷法将已加入光散射粒子的氧化钛浆料(Solaronix公司制，商品名：Ti-nanoxideD/sp)重叠成膜为宽度约为9mm的条纹状，然后在500℃下煅烧，形成了多孔氧化钛膜。此时，两层多孔氧化钛膜合起来的膜厚约为20μm。 
[石墨板(膜状导电性构件)的准备] 
(A)将厚25μm的石墨板(松下电器产业株式会社制，商品名PGS板)按照电极用基板的大小切成10cm见方。 
[组装] 
(A)在形成为条纹状的各多孔氧化钛膜之间且在露出的透明导电层的上面，用分配器将碳浆料成膜为线状。此时，线状的碳浆料稍微远离两侧的多孔氧化钛膜的侧面而形成。 
(B)在120℃下将已涂布的碳浆料进行干燥，成为稍稍具有粘性的涂膜。 
(C)在碳浆料涂膜上贴附已切成10cm见方的石墨板，从上下方向按压，同时在400℃下对碳浆料进行烧结。 
(D)使用准分子激光装置并按照多孔氧化钛膜的形状将石墨板切断成条纹形状。进而，也在与该条纹形状正交的方向上将其切断，形成成为对电极的第二导电层，由此形成了被电串联连接的染料敏化太阳能电池单元的结构体。 
(E)将其在已加热至50℃的染料溶液(将敏化染料(Solaronix公司制，商品名：Ruthenium535)溶解于叔丁醇和乙腈的等量混合溶剂中且使其浓度为0.3mM而得到的溶液)中浸渍一昼夜，使多孔氧化钛膜担载染料，用乙腈进行清洗。 
(F)在各染料敏化太阳能电池单元的结构体之间(在与透明导电膜及多孔氧化钛膜的条纹形状方向相同的方向上形成的狭缝)，涂布热熔粘合剂(三井杜邦株式会社制，商品名：HIMILAN)之后，通过120℃热冲压贴合背面玻璃板。 
(G)从在背面玻璃板上开的孔注入电解液，然后用UV固化树脂(ThreeBond公司制)对孔进行密封。 
综上，制作实施例涉及的染料敏化太阳能电池模块。该模块具有以下的特点。 
(1)成为对电极的石墨板和氧化钛多孔电极不接合，可以自由滑动，所以可以缓和应力。 
(2)对电极膜可以不在当时成膜，可以自由选择牢固且导电率高的片材。 
(3)将工作电极和对电极接合的碳浆料是成膜时发生收缩的组成，所以无法作为对电极片材使用，但极其牢固且其挥发成分仅为在低温下发生分解的有机物和钛，所以不会使氧化钛多孔膜中毒(在挥发成分中含有聚酰亚胺等耐热性树脂成分、硅酮、氧化铝等时，氧化钛多孔膜的中毒显著)。 
<比较例1> 
作为比较例1，如下所示制作样品。 
(A)清洗10cm见方的带有FTO透明导电膜的玻璃基板(旭硝子株式会社制，商品名：A110U80R，表面电阻率：10Ω/□)，使用准分子激光装置以约1cm的间距形成狭缝，准备形成有宽度约为1cm的条纹状的多个透明导电膜(第一导电层)的电极用基板。 
(B)按照使透明导电层的一侧边缘部露出的方式，在透明导电层的上面，利用丝网印刷法将氧化钛浆料(Solaronix公司制，商品名：Ti-nanoxide T/sp)成膜为宽度约为9mm的条纹状，然后在500℃下煅烧，形成了厚度约为10μm的多孔氧化钛膜。 
(C)同样地，在上述条纹状的多孔氧化钛膜上，采用丝网印刷法使隔离层用氧化钛浆料(将氧化钛(国产化学株式会社制、金红石型氧化钛试剂)和乙基纤维素溶于萜品醇中而得的浆料)在宽度方向稍微错开地成膜为条纹状，然后在500℃下煅烧，制作第二多孔氧化钛膜。此时，两层多孔氧化钛膜合起来的膜厚约为20μm。 
(D)在形成有隔离层的多孔氧化钛膜上，使用分配器，在与上述第二多孔氧化钛膜的错开方向相同的方向上，进而稍微错开使碳浆料成膜为线状。 
(E)在450℃下对碳浆料进行煅烧而形成涂膜，形成了被电串联连接的染料敏化太阳能电池单元的结构体。 
(F)将其在已加热至50℃的染料溶液(将敏化染料(Solaronix公司制，商品名：Ruthenium535)溶解于叔丁醇和乙腈的等量混合溶剂中且使其浓度为0.3mM而得到的溶液)中浸渍一昼夜，使多孔氧化钛膜担载染料，用乙腈进行清洗。 
(G)在各染料敏化太阳能电池单元的结构体之间(在与透明导电膜及多孔氧化钛膜的条纹形状方向相同的方向上形成的狭缝)，涂布热熔粘合剂(三井杜邦株式会社制，商品名：HIMILAN)之后，通过120℃热冲压贴合背面玻璃板。 
(H)从在背面玻璃板上开的孔注入电解液，然后用UV固化树脂(ThreeBond公司制)对孔进行密封。 
<比较评价> 
制作实施例1、比较例1的样品各20个，测定在AM-1.5、1Sun的条件下的转换效率，对初始转换效率及初始平均填充因数进行评价。另外，分别进行 
Figure G2008800191478D00171
的热循环和1m的坠落试验各20次，然后测定转换效率，对自初始转换效率的转换效率降低率进行评价。初始转换效率为5.0％以上时记为合格，转换效率降低率为初始值的80％以上时记为合格。将这些评价试验的结果示于表1。需要说明的是，表1所示的NG数表示不满足上述合格标准的不良样品的数量。 
[表1] 
Figure G2008800191478D00181
和1m坠落各20次(样品数量20个) 
    初始转换效率  NG数   初始平均填充因数  (∝内部电阻)   转换效率降低率  NG数
 实施例1   0个   61.3％   1个
 比较例1   2个   57.0％   14个
制作实施例1、比较例1的样品各20个，测定在AM-1.5、1Sun的条件下的转换效率，对初始转换效率及初始平均填充因数进行评价。另外，进行 
Figure G2008800191478D00182
的热循环100次，然后测定转换效率，对自初始转换效率的转换效率降低率进行评价。初始转换效率为5.0％以上时记为合格，转换效率降低率为初始值的80％以上时记为合格。将这些评价试验的结果示于表2。需要说明的是，表2所示的NG数表示不满足上述合格标准的不良样品的数量。 
[表2] 
Figure G2008800191478D00183
进行100次(样品数量20个) 
    初始转换效率  NG数   初始平均填充因数  (∝内部电阻)   转换效率降低率  NG数
 实施例1   0个   62.1％   6个
 比较例1   1个   58.3％   19个
在制作实施例1、比较例1的样品时，对担载染料之前的电极(实施例1中的[组装]中的(D)和(E)之间、比较例1中的(E)和(F)之间)，增加进行 
Figure G2008800191478D00184
的热循环20次的工序，分别制作各样品各20个。测定在AM-1.5、1Sun的条件下的转换效率，对初始转换效率及初始平均填充因数进行评价。初始转换效率为5.0％以上时记为合格。将这些评价试验的结果示于表3。需要说明的是，表3所示的NG数表示不满足上述合格标准的不良样品的数量。 
[表3] 
在制造工序的中途(在担载染料之前)实施20次的 
Figure G2008800191478D00191
(样品数量20个) 
    初始转换效率NG数   初始平均填充因数(∝内部电阻)
 实施例1   0个   61.9％
 比较例1   20个   24.2％
作为其他实施例，作为实施例1的对电极材料，使用将铂通过RF溅射装置成膜5nm而得到的Ti箔(厚0.04mm)(实施例2)代替石墨板，关于石墨板，制作未在与条纹正交的方向上切断(实施例3)的样品并进行了评价。 
制作实施例2、3的样品各20个，测定在AM-1.5、1Sun的条件下的转换效率，对初始转换效率及初始平均填充因数进行评价。另外，分别进行 
Figure G2008800191478D00192
的热循环和1m的坠落试验各20次，然后测定转换效率，对自初始转换效率的转换效率降低率进行评价。初始转换效率为5.0％以上时记为合格，转换效率降低率为初始值的80％以上时记为合格。将这些评价试验的结果示于表4。需要说明的是，表4所示的NG数表示不满足上述合格标准的不良样品的数量。 
[表4] 
Figure G2008800191478D00193
和1m坠落各20次(样品数量20个) 
    初始转换效率  NG数   初始平均填充因数  (∝内部电阻)   转换效率降低率  NG数
 实施例2   0个   62.9％   2个
 实施例3   1个   60.5％   4个
由以上的结果可知，本发明的染料敏化太阳能电池模块，初始转换效率和转换效率降低率的NG数少，初始平均填充因数高。另外可知，使用时的应力(设置时的冲击等、冬夏的温度变化、冰雹、运输等)具有优良的耐久性。 
工业上的可利用性 
根据本发明，提供一种即使对于因热过程所导致的光电极及对电极的各层的热膨胀及收缩、透明基板及背侧基板各基板的弯曲或变形等，仍然可以抑制成为对电极的膜的耐久性的降低的染料敏化太阳能电池模块及其制造方法。 

Claims (12)

1.一种染料敏化太阳能电池模块，其特征在于，
具备基材、与该基材对向配置的背面板以及在所述基材与所述背面板之间并列设置的多个染料敏化太阳能电池单元，
所述染料敏化太阳能电池单元具有：配置在所述基材侧的第一导电层、在所述背面板侧且与所述第一导电层对向配置的第二导电层、以及配置在所述第一导电层与所述第二导电层之间的多孔半导体层，
属于一个染料敏化太阳能电池单元的所述第二导电层与相邻第一导电层电连接，由此使所述多个染料敏化太阳能电池单元电串联连接，所述相邻第一导电层是与所述一个染料敏化太阳能电池单元相邻的其他染料敏化太阳能电池单元中的第一导电层，
从所述背面板侧看，所述第二导电层具有与所述多孔半导体层重叠的区域，所述重叠区域未与所述多孔半导体层及所述背面板接合、为可自由滑动的状态。
2.根据权利要求1所述的染料敏化太阳能电池模块，其特征在于，
所述第二导电层的位于所述相邻第一导电层侧的所述重叠区域以外的区域，与所述相邻第一导电层接合，由此使所述第二导电层保持在所述染料敏化太阳能电池单元内。
3.根据权利要求2所述的染料敏化太阳能电池模块，其特征在于，
所述第二导电层的位于所述相邻第一导电层侧的所述重叠区域以外的区域，还与所述背面板接合。
4.根据权利要求1～3中任意一项所述的染料敏化太阳能电池模块，其特征在于，所述第二导电层为膜状导电性构件。
5.根据权利要求1～3中任意一项所述的染料敏化太阳能电池模块，其特征在于，所述第二导电层是在所述多个染料敏化太阳能电池单元的排列方向被分割而形成。
6.根据权利要求4所述的染料敏化太阳能电池模块，其特征在于，所述第二导电层是在所述多个染料敏化太阳能电池单元的排列方向被分割而形成。
7.根据权利要求2或者3所述的染料敏化太阳能电池模块，其特征在于，所述第二导电层，经由导电性的连接用构件，与所述电连接的所述相邻第一导电层接合。
8.一种染料敏化太阳能电池模块的制造方法，其特征在于，包括：
准备具有基材以及在该基材的一面上形成的多个第一导电层的电极用基板的基板准备工序；
在所述电极用基板的各导电层上形成多孔半导体层的半导体层形成工序；
按照不与所述多孔半导体层接合、可自由滑动的方式在所述多孔半导体层上载置第二导电层的第二导电层载置工序；
使所述第二导电层与相邻第一导电层接合且进行电连接的导电层接合工序，其中所述相邻第一导电层是与该第二导电层所属的一个染料敏化太阳能电池单元相邻的其他染料敏化太阳能电池单元中的第一导电层；
按照使所述第二导电层的载置于所述多孔质半导体层上的区域不与背面板接合、为可自由滑动的的方式，在所述第二半导体层上配置所述背面板的背面板配置工序；和
在所述多孔半导体层的内部填充电解液的电解液填充工序。
9.根据权利要求8所述的染料敏化太阳能电池模块的制造方法，其特征在于，所述第二导电层为膜状导电性构件。
10.根据权利要求8或9所述的染料敏化太阳能电池模块的制造方法，其特征在于，在所述导电层接合工序中，在相邻的所述第一导电层上，按照比所述多孔半导体层的上面更向上方突出的方式设置导电性的连接用构件，在该连接用构件的上面接合所述第二导电层的一个端部。
11.根据权利要求8或9所述的染料敏化太阳能电池模块的制造方法，其特征在于，
在所述第二导电层载置工序中，按照覆盖多个所述多孔半导体层的方式载置大小与所述电极用基板相对应的一个膜状导电性构件，
在所述导电层接合工序中，所述一个膜状导电性构件的对应于一个染料敏化太阳能电池单元的区域的一端部与相邻的其他染料敏化太阳能电池单元的第一导电层接合且进行电连接之后，切断所述一个膜状导电性构件。
12.根据权利要求10所述的染料敏化太阳能电池模块的制造方法，其特征在于，
在所述第二导电层载置工序中，按照覆盖多个所述多孔半导体层的方式载置大小与所述电极用基板相对应的一个膜状导电性构件，
在所述导电层接合工序中，所述一个膜状导电性构件的对应于一个染料敏化太阳能电池单元的区域的一端部与相邻的其他染料敏化太阳能电池单元的第一导电层接合且进行电连接之后，切断所述一个膜状导电性构件。
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