CN101681953B - 石墨基光伏电池 - Google Patents
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Abstract
本发明采用光刻图案化的石墨堆叠体作为有效和经济的光伏电池的基本构造单元。石墨基光伏电池的基本设计包括多个空间分离的石墨堆叠体，每一个堆叠体都包括桥接导电接触的多个垂直堆叠的半导体石墨烯片(碳纳米带)，并且与所述导电接触之一形成肖特基接触。
Description
背景技术
光伏电池通过光电导材料内的光子和电子的相互作用而将太阳光直接转换成电。为了制作光伏电池，通常为硅的光电导材料通过电接触连接以形成结。目前大部分硅基光伏电池为硅p-n结装置。照射在电池上的光子被吸收，并且因此引起电子空穴对的形成；穿越结在相反方向上运动的电子和空穴产生电流。这些电接触的格子产生聚集电流的电池阵列。在电池中产生的DC电流取决于所涉及的材料以及入射在电池上的辐射能量和强度。
光伏电池已经利用了很多年，并且可以预计未来的光伏利用将继续增加。光伏在全世界范围内利用的主要障碍是电池效率和电池成本。目前，大多数光伏电池每瓦的成本尚未足够低到使其与其它能源相竞争。当前，工业标准太阳能电池材料为晶体Si。然而，由于生产硅的工艺的材料密集性(materials-intensiveness)，块体Si不太可能获得低于1美元/瓦的成本。同样，Si的内电池效率(intrinsic cell efficiency)受热动力学的限制到小于30％。
太阳能电池效率受外部和内在因素二者的限制。通过更好地设计和制造电池模块可以克服外部损耗，如由于反射和透明度(小的不透明性)引起的损耗以及由于不完全接触和泄漏引起的光生载流子未完全收集引起的损耗。然而，内损耗必须通过能带工程设计电池材料来克服。例如，即使可以消除所有的外部损耗，对于最佳带隙～1.35eV，由单一材料制作的理想电池的最高效率也只有～31％，(C.H.Henry，J.Appl.Phys.51，4494(1980))这是因为能量小于带隙的太阳光子不能被吸收，而由于较高能量的光子所产生电子和空穴的热能化引起的能量散失可以产生热，因此浪费了能量。改善电池效率的一个途径是利用具有多带隙材料的结合。通过III-V和Ge薄膜制作的多结电池已经实现接近40％的最高电池效率。然而，这些高效率的研究电池过于昂贵而不能进入常规电力市场。
最近，已经提出了基于单壁碳纳米管的肖特基势垒电池。然而，也许不太可能廉价地生产这种电池。
因此，需要新材料来增加电池效率并降低电池成本，以达到生产成本低于0.5美元/瓦的目标。
发明内容
本发明包括石墨基光伏电池以及由这些电池发电的方法。在这些光伏电池中，空间分离的石墨堆叠体用作桥接电接触的光伏材料，每个堆叠体都包括多个垂直堆叠的半导体石墨烯片(graphene sheets)。石墨烯片或者“纳米带”具有纳米级宽度尺寸，使得每片的带隙取决于片的宽度。因此，通过将具有不同宽度且由此具有不同带隙的石墨烯片结合到光伏电池中，该电池可以设计为有效吸收整个太阳光谱。结果，可以有效、经济地制造光伏电池。
在基本实施例中，光伏电池包括：第一接触(或者一套第一接触)，包括第一导电材料，石墨堆叠体中的纳米带与该第一导电材料形成肖特基势垒(电子或者空穴的势垒)；以及第二接触(或者一套第二接触)，包括第二导电材料，石墨堆叠体中的纳米带与该第二导电材料形成对于相同载流子的较小的肖特基势垒、完全不形成肖特基势垒或者形成相反载流子的肖特基势垒。在肖特基势垒电池的一种形式中，第一导电材料为通常为金属，具有比纳米带低的功函数。结果，形成在第一导电材料与纳米带之间的结的特征在于它们形成电子的肖特基势垒。第二导电材料可以具有接近于纳米带的功函数，使得在结处不形成肖特基势垒。作为选择，形成在第二导电材料与纳米带之间的结的特征可在于它们形成电子的肖特基势垒，其小于第一导电材料与纳米带之间的结形成的势垒。在另一个选择变化中，在第二导电材料与纳米带之间的结处形成空穴的肖特基势垒。在该变化中，第二导电材料选择为使其具有比纳米带更高的功函数。
通过将光伏电池暴露于能在石墨烯片中光生电荷载流子的辐射(例如，太阳辐射)而可以利用光伏电池发电，由此产生电。然后，电可以传输给存储装置或者用电装置。
结合附图，本发明进一步的目标、特征和优点通过下面的详细描述将变得明显易懂。
附图说明
在附图中：
图1(a)是示出在碳纳米管(1(a)-上图)和碳纳米带(1(a)-下图)中电子束缚的示意图。
图1(b)-(e)是碳纳米带的示意图，碳纳米带具有不对称的扶手椅(armchair)构造(1(b))、对称的Z字形构造(1(c))、对称的扶手椅构造(1(d))以及不对称的Z字形构造(1(e))。(c)和(d)中的垂直条分别表示相对于(a)和(b)的垂直条切除右边缘上的一排原子。
图2示出了在接触之前(2(a))以及三种材料接触时(2(b))钛接触、碳纳米带和金接触的示意性能级图。
图3示出了石墨基肖特基势垒光伏电池的俯视示意图。图中的每条垂直线代表一个纳米带堆叠体。
图4示出了在石墨基板上形成光伏电池的制造顺序。
具体实施方式
本发明采用光刻图案化的石墨堆叠体作为有效率的和经济的光伏电池的基本构造单元。石墨基光伏电池的基本设计包括多个空间分离的石墨堆叠体，其每一个都包括桥接导电接触的多个垂直堆叠的半导体石墨烯片(碳纳米带)。通常为两个不同金属的接触材料在与石墨堆叠体的纳米带的肖特基接触中具有不同的功函数，这在纳米带中产生内建电势。
本发明的光伏电池利用了以下事实：图案化的纳米带的电子性质显示为依赖于纳米带的方向(手性)和宽度，这类似于单壁碳纳米管(SWNT)的电子性质依赖于管径和手性(chirality)。纳米管通常看作卷曲石墨烯片(单片石墨)；相反，纳米带可以看作没有卷曲的纳米管。电子束缚(引起半导体和金属行为的区别的物理原因)在管和带构造中相当，如图1(a)所示。在两种情况下，电子被束缚为形成沿着Cr(SWNT的环绕(卷曲)矢量)的驻波(standing wave)，尽管略有不同的边界条件。在纳米带中，束缚电子波的两个结点(nodal point)必须在带的边缘(图1(a)的下图)，而在SWNT中它们可以在任何地方，即圆周周期边界条件，如图1(a)的上图所示。
纳米带的方向决定了它是金属的还是半导体的。这与光伏应用特别相关，在光伏应用中需要半导体纳米带。纳米带的“方向”可以通过考虑切割石墨烯片的方法实现。通过沿着两排C-C键切割石墨烯片，可以产生不同“手性”的纳米带，如扶手椅(图1(b)和1(d))和Z字形(图1(c)和1(e))纳米带，这取决于切割的方向。同样，对于给定的“手性”，存在两种类型的纳米带，左右对称边缘结构(图1(c)和1(d)，去除蓝色面板(bluepanel))或者左右不对称结构(图1(b)和1(e)，去除蓝色面板)。
重要的是，所有的扶手椅和三分之一的Z字形对称纳米带为金属的，而三分之二的Z字形纳米带为半导体的。这与单壁碳纳米管具有相同的比率。
对光伏应用特别有用的是三分之二的Z字形纳米带表现为有限带隙的半导体。它们提供了新种类的纳米材料(纳米级半导体)，非常适合用于制造本发明光伏电池的基本成分。因为纳米带的带隙随着带宽度的减小而连续增大，所以具有多种宽度且因此包括具有不同带隙的纳米带的石墨堆叠体可以结合到光伏电池中，以提供吸收太阳辐射整个全光谱波长的光伏电池。例如，光伏电池可以包括带隙范围为约0.1eV至约2eV的纳米带。这可以通过采用范围为约30nm至约1nm的(例如，约20nm至约2.5nm)不同宽度的石墨堆叠体来实现。
纳米带的另一个有用特性是其功函数不太依赖于其宽度。第一原理(First-principles)计算表明，所有的Z字形和扶手椅碳纳米带具有约4.58eV的功函数，其仅略低于无限单片石墨烯的功函数(4.66eV)。这种行为与SWNT的显著不同，在SWNT中曲率效应引发的表面偶极子改变SWNT的功函数，使其依赖于管直径。碳纳米带的功函数相对于其宽度的独立性对于设计碳纳米带基太阳能电池在工艺上是有用的特征。当不同尺寸的碳纳米带设置为与金属引线接触时，在所有的接触处产生相同大小的接触电位(或者肖特基势垒)，而与碳纳米带的尺寸无关。因此，对于本发明的肖特基势垒光伏电池，在多带隙电池结构中桥接两个导电接触的所有碳纳米带上产生相同的总的内建电势。
通过附图进行说明，图2是根据本发明的钛接触-碳纳米带-金接触(Ti-CNR-Au)装置的示意图。在该装置设计中，一个金属引线(Ti)具有小于纳米带的功函数的功函数(4.3eV)，而另一个金属引线(Au)具有大于纳米带的功函数的功函数(5.1eV)。图2(a)示出了接触前Ti-CNR-Au装置中每种材料的能带图，其中由于功函数的不同各材料的费米能级不重合。当三种材料进行接触时(图2(b))，它们的费米能级必须平齐(line up)。结果，在碳纳米带中产生电场，其内建电势(Vbi)等于两个金属引线之间的功函数差，如图2(b)所示。对于理想情况的短本征纳米带，Vbi在整个纳米带上从Au接触到Ti接触会线性降低，类似于图2(b)示意性所示的真空能级(vacuum level)。对于非常长和掺杂的纳米带，掺杂水平可以被钉扎(pinned)，或者纳米带的费米能在纳米带的中间部分保持不变。那么，在此情况下，纳米带的中间部分中的导带和价带将是平的，而靠近Ti接触时向下弯曲，靠近Au接触时向上弯曲，如图2(b)所示。内建电场可以分开入射光子产生的电子空穴对，产生电流。
根据本发明的典型石墨基肖特基势垒光伏电池可以包括十亿(甚至万亿)的纳米带，取决于石墨堆叠体的密度和尺寸。运行中的石墨纳米带光伏电池应当设计为包含尽可能高的带填塞密度(packing density of ribbons)而增加不透明性，如108/cm2且在纵深方向填塞104层，从而实现最高的功率密度。在没有太阳能集中器时太阳能照明强度的最大功率密度为～850W/m2。本发明的光伏电池甚至没有太阳能集中器的情况下可以产生50W/m2或者更高的功率密度。当然可以采用太阳能集中器而改善功率密度。例如，采用100x太阳能集中器，可以实现5000W/m2的功率密度。
石墨基肖特基势垒光伏电池的示意图如图3所示。该电池包括石墨堆叠体的大阵列(图中的每条线代表例如包含约大于104垂直堆叠的纳米带的石墨堆叠体)，这些石墨堆叠体连接在金属电极之间而形成肖特基接触。每个堆叠体接触两个金属接触(例如，一个Ti接触和一个Au接触)。每排都产生光电流(或者光电压)，并且能够配线以匹配所需的使用。由于各石墨烯层在石墨中自然是独立的，一个读出器(readout)可以服务于石墨堆叠体中的所有石墨烯层。最终的肖特基势垒光伏电池以与典型的光伏电池相同的方式运行。光子将电子从价带激发到导带中。由该作用产生的电子空穴对经受由两个金属接触和纳米带之间的功函数差建立的电场，并且使电子和空穴分开。可以给电池配线以增加电流或者增加电压，与传统的光伏电池一样。
光伏电池可以采用半导体加工技术制作，如光刻、图案化和蚀刻。它的优势在于提供能够在单一的工序中加工很多相同的或者不同的堆叠体的便宜的平行工艺。形成多个堆叠体的基本方法包括在高纯度石墨基板上图案化多个(例如阵列)堆叠体，然后采用氧等离子体蚀刻通过基板到几百微米的深度。例如，石墨堆叠体可以从商业获得的高度定向的热解石墨(HOPG)的0.2mm薄条(SPI产品，HOPG等级(Graded)1)来制备。(可以采用更薄或者更厚的石墨层。然而，希望石墨基板足够薄以是柔性的)。HOPG薄膜可以转移到处理基板(handle substrate)，如Novoselov et al.，Science 306，666(2004)中所描述。对于光伏装置，绝缘处理基板是希望的，因此具有厚SiO2膜(～300nm)的氧化硅晶片可以用作基板。作为选择，为了制作柔性和较低成本的电池，诸如PET的柔性聚合物可以用作处理基板。SU8光致抗蚀剂可以用于将石墨结合到PET膜(例如，见Yuan et al.，J.Appl.Phys.100，013708(2006))。
通过纳米图案化和蚀刻石墨薄膜可以裁减所希望的纳米带几何形状。制造步骤的图解提供在图4中。200nm厚的SiO2膜(402)用作蚀刻停止掩模，采用等离子体增强化学气相沉积(PECVD)首先沉积在HOPG表面(404)上。HOPG表面由处理基板(400)支撑。诸如聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)的抗蚀剂材料(406)涂覆在蚀刻停止(etch stop)上(步骤A)。然后，诸如EUV或者UV激光干涉光刻或纳米压印光刻的高分辨率光刻技术用于在抗蚀剂中产生图案，以提供空间分离的石墨堆叠体的阵列。然后，通过各向异性干法蚀刻(例如，SiO2干法蚀刻)去除暴露的氧化物，以获得陡峭的侧壁，即防止在湿蚀刻中产生底切(undercut)(步骤B)。然后，采用氧等离子体蚀刻石墨膜而形成适当深度的沟槽(408)(步骤C)。沟槽的宽度可以根据纳米带所希望的带隙选择。一旦在石墨膜中形成沟槽，就可以采用电子束蒸发或者其它适当的金属沉积技术沉积Ti(410)和Au(412)(步骤D)，并且可以采用先进的剥离工艺而限定接触(步骤E)。可选择地，沿着纳米带长边(即沿其长度)的空间(例如，沟槽)可以填充钝化聚合物，以防止纳米带的边缘与氧或其它环境蒸气(例如，H2O、N2等)反应。
在形成石墨堆叠体中采用光刻技术是有利的，这是因为它允许选择性形成半导体纳米带，而不是金属纳米带。可以采用适当的图案化方向来实现半导体纳米带的选择性形成，以提供具有对称Z字形构造、非对称Z字形构造或者其结合的石墨烯片。根据所采用的光刻技术，形成不包含任何金属Z字形纳米带的石墨堆叠体是不实际或不可能的。在此情况下，可以以单独的工艺步骤消除金属纳米带。例如，通过以类似于碳纳米管所采用的方式燃烧(例如，见Collins et al.，Science 292，706(2001))，可以将金属纳米带转化为半导体纳米带。在该方法中，控制石墨堆叠体以使半导体纳米带为非传导的，并且使电流通过该堆叠体以“燃烧”金属纳米带，直到其尺寸减小到足够小以使它们为半导体的。作为选择，金属纳米带的边缘可以被掺杂以使它们为半导体的。
因此，在一些实施例中，希望石墨堆叠体中的部分或者全部纳米带被选择性掺杂。例如，通过在纳米带的两个不同段上掺杂不同的掺杂剂可以产生p-n结。掺杂纳米带的一个有效方法是以不同的终止(terminations)处理它们的边缘结构。例如，如果以诸如磷(P)和砷(As)的V族元素终止，则纳米带会是n型掺杂，和/或如果以诸如硼(B)和镓(Ga)的III族元素终止，则纳米带会是p型掺杂。通过使包含所需掺杂剂原子的分子前驱体(例如，掺杂P的磷化氢(PH3)以及掺杂As的三氢化砷(AsH3))流到裸露的纳米带可以改变纳米带的终止。
光刻限定堆叠体的典型尺寸是约100μm至约300μm的高度，约2nm至约30nm的宽度以及约0.1μm至约1000μm的长度。基板上典型的堆叠体密度为约106至约1012个堆叠体/cm2。利用这些堆叠体尺寸的光伏电池会包含1012石墨烯片/cm2。
在光刻限定的石墨堆叠体内，垂直堆叠纳米带的宽度上会有一些微小的变化。该变化取决于所采用的图案化和蚀刻工艺的限制。因此，具有非均匀宽度石墨堆叠体中的纳米带将看作具有“基本上相同的宽度”，并且因此具有“基本上相同的带隙”，其中该非均匀性由光刻技术的限制产生。例如，如果石墨堆叠体或者纳米带的宽度变化小于约0.2nm，则它们可以看作具有“基本上相同的宽度”。
石墨堆叠体可以以规则的阵列或图案形成石墨基板上。所希望的是在光伏电池中包括不同宽度的石墨堆叠体，以制造吸收不同波长辐射的电池。该宽度希望选择为提供在整个太阳光谱(例如，从约0.1eV到约2eV)波长吸收的电池。例如，光伏电池可以包括多个(例如三个或者更多个)区域，其中区域限定为具有相同或者基本上相同宽度的多个石墨堆叠体。每个区域中的石墨堆叠体可以空间上分组(即，相邻)，或者可以与其它区域的石墨堆叠体分开。然后，不同的区域可以串联连接以提供光伏电池。
在基板上形成多个堆叠体或者堆叠体阵列后，交替的Au和Ti(或者其它适当的导电材料)接触沉积在沟槽中。因为纳米带的长度远大于其宽度，所以可以采用传统的沉积技术执行金属的图案化和沉积。最终形成的接触连接给定石墨堆叠体所有层的纳米带。
正如这里所采用的，除非另有规定，“一(a)”或“一(an)”意味着“一个或多个”。这里引用的所有专利、申请、参考资料和出版物以它们的全部内容通过引用被结合到如它们被独立地引用结合的程度。
正如本领域的技术人员可理解的，为了任何和所有目的，特别是在提供撰写的说明书方面，这里披露的所有范围也包括任何和所有可能的子范围及其子范围的结合。任何所列范围可易于看作充分的描述，并且能使该范围分解为至少等于一半、三分之一、四分之一、五分之一、十分之一等。作为非限定性示例，这里讨论的每个范围可以易于分解为下三分之一、中三分之一和上三分之一等。正如本领域的技术人员可理解的，诸如“至”、“至少”、“大于”和“小于”等的所有词语都包括列举的数，并且涉及如上所讨论的可随后分解为子范围的范围。最后，正如本领域的技术人员可理解的，范围包括每个独立个体。
应当理解的是，本发明不限于这里如示例所阐明的特定实施例，而是包括其落入以下权利要求的范围内的所有这样的形式。
Claims (18)
1.一种光伏电池，包括：
(a)第一接触，包括第一导电接触材料；
(b)第二接触，包括第二导电材料；以及
(c)多个空间分离的石墨堆叠体，桥接该第一接触和该第二接触，每个石墨堆叠体包括多个垂直堆叠的半导体石墨烯片；
其中该第一导电接触材料和该石墨烯片之间的结形成电子或者空穴的肖特基势垒。
2.如权利要求1所述的光伏电池，其中该石墨堆叠体具有不大于50nm的宽度。
3.如权利要求1所述的光伏电池，其中该石墨堆叠体具有不大于30nm的宽度。
4.如权利要求3所述的光伏电池，其中该石墨堆叠体具有2nm至25nm的宽度。
5.如权利要求1所述的光伏电池，其中该石墨堆叠体具有100μm至300μm的高度。
6.如权利要求1所述的光伏电池，其中该石墨堆叠体的密度至少为1000个堆叠体/cm2。
7.如权利要求1所述的光伏电池，其中该石墨烯片的至少一部分被掺杂。
8.如权利要求1所述的光伏电池，其中该石墨烯片的全部为半导体性的。
9.如权利要求1所述的光伏电池，其中该石墨堆叠体限定多个区域，每个区域包括具有相同宽度的多个石墨堆叠体和具有相同带隙的石墨烯片，其中每个区域与至少一个其它区域串联连接。
10.如权利要求9所述的光伏电池，其中每个区域中的该石墨堆叠体是空间分组的。
11.如权利要求9所述的光伏电池，其中该石墨烯片具有范围为0.1eV至2eV的带隙。
12.如权利要求9所述的光伏电池，包括至少三个区域。
13.如权利要求1所述的光伏电池，其中该第一导电接触材料与该石墨烯片之间的结形成电子的肖特基势垒，而该第二导电材料与该石墨烯片之间的结不形成电子的肖特基势垒。
14.如权利要求1所述的光伏电池，其中该第一导电接触材料与该石墨烯片之间的结形成电子的肖特基势垒，而该第二导电材料与该石墨烯片之间的结形成空穴的肖特基势垒。
15.如权利要求1所述的光伏电池，没有太阳能集中器时能够产生至少50W/m2的功率密度。
16.如权利要求1所述的光伏电池，配有100x太阳能集中器时能产生至少5000W/m2的功率密度。
17.一种发电方法，包括将权利要求1的该光伏电池暴露于能在该石墨烯片中光生电荷载流子的辐射，由此产生电。
18.如权利要求17所述的方法，其中该辐射为太阳辐射。
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