CN101626072A - 锂离子电池正极片及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种锂离子电池正极片，其包括正极集流体和附着在正极集流体上、含有正极活性物质的正极膜片，其中，正极集流体为碳膜。相对于现有技术，本发明采用碳膜代替现有锂离子电池中的铝箔集流体，明显改善了锂离子电池的安全性能和电化学性能。此外，本发明还公开了一种锂离子电池正极片的制备方法。

Description

锂离子电池正极片及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种锂离子电池，尤其是一种锂离子电池的正极片及其制备方法。
背景技术
锂离子电池是一种具有高能量密度和良好环保性能的电池，具有可靠性高和加工性好等优点，因此被广泛应用于各类便携式电子设备中。
锂离子电池内的电芯一般包括相互叠加卷绕的正极片、隔离膜和负极片，隔离膜间隔于相邻的正、负极片之间以将正、负极片绝缘，同时用于保持电解液。正极片包括一般采用铝箔制作的正极集流体和附着在正极集流体上、含有正极活性物质的正极膜片。
但是，由于铝箔自身的特性，以其为正极集流体制备锂离子电池的过程中容易引入微粒并导致电芯内部短路，对锂离子电池产业造成较大影响。此外，在电池内部短路过程中，由于铝箔电阻较小，其接触阴极表面会导致短路电流很大，以致点燃阳极并出现着火、冒烟甚至爆炸等现象，安全性较差。
有鉴于此，确有必要提供一种具有良好安全性能的锂离子电池正极片及其制备方法。
发明内容
本发明的目的在于：提供一种具有良好安全性能的锂离子电池正极片及其制备方法。
为了解决上述技术问题，本发明提供了一种锂离子电池正极片，其包括正极集流体和附着在正极集流体上、含有正极活性物质的正极膜片，正极集流体为碳膜。
作为本发明锂离子电池正极片的一种改进，所述碳膜集流体内含有导电剂和粘结剂。
作为本发明锂离子电池正极片的一种改进，所述导电剂和粘结剂在碳膜集流体固体中的质量含量分别为：1％～99％和0.1％～90％。
作为本发明锂离子电池正极片的一种改进，所述导电剂为导电炭黑、碳纤维、纳米碳管、铝丝和钛丝中的一种或几种。
作为本发明锂离子电池正极片的一种改进，所述粘结剂为聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物或聚偏二氟乙烯高分子粘结剂。
作为本发明锂离子电池正极片的一种改进，所述碳膜集流体内还含有增塑剂，所述增塑剂为邻苯二甲酸二丁酯、邻苯二甲酸二甲酯或丙烯碳酸酯。
作为本发明锂离子电池正极片的一种改进，所述增塑剂在碳膜集流体固体中的质量含量为1％～70％。
为了解决上述技术问题，本发明还提供一种锂离子电池正极片的制备方法，其包括以下步骤：取一定量的粘结剂溶解于溶剂中，搅拌溶解充分后形成澄清溶液；向上述澄清溶液中加入导电剂或加入增塑剂和导电剂，搅拌均匀；蒸发除去溶剂，烘干碳膜，得到碳膜集流体；制作正极膜片，并将正极膜片通过涂布或热压方式与碳膜集流体复合在一起制得正极片。
作为本发明锂离子电池正极片的制备方法的一种改进，所述溶剂为丙酮、N-甲基吡咯烷酮或二甲基亚砜。
作为本发明锂离子电池正极片的制备方法的一种改进，所述导电剂为导电炭黑、碳纤维、纳米碳管或铝丝、钛丝中的一种或几种，所述粘结剂为聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物或聚偏二氟乙烯高分子粘结剂，所述增塑剂为邻苯二甲酸二丁酯、邻苯二甲酸二甲酯或丙烯碳酸酯。
相对于现有技术，本发明采用碳膜代替现有锂离子电池的铝箔集流体，明显改善了锂离子电池的内部短路安全问题，提高了锂离子电池的电化学性能。
附图说明
下面结合说明书附图和各个具体实施例，对本发明及其有益技术效果进行详细说明，其中：
图1为使用本发明锂离子电池正极片实施例1的锂离子电池在25℃时以0.5C充电0.5C放电的循环曲线图。
图2为使用本发明锂离子电池正极片实施例2的锂离子电池在25℃时以0.5C充电0.5C放电的循环曲线图。
图3为使用本发明锂离子电池正极片实施例3的锂离子电池在25℃时以0.5C充电0.5C放电的循环曲线图。
图4为现有技术的锂离子电池在25℃时以0.5C充电0.5C放电的循环曲线图。
图5为使用本发明锂离子电池正极片实施例1的锂离子电池用针刺模拟内部短路实验的测试曲线图。
图6为现有技术的锂离子电池用针刺模拟内部短路实验的测试曲线图。
具体实施方式
为了避免铝箔给锂离子电池安全性能带来的不利影响，本发明以碳膜取代铝箔作为正极集流体制作正极片。碳膜和正极膜片、正极片、锂离子电池的制作实施例如下：
实施例1：
制作正极集流体：取一定量的聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVDF-HFP，有机高分子粘结剂)溶解于丙酮溶剂中，形成澄清且浓度约为10％的溶液；待搅拌、溶解充分后，加入邻苯二甲酸二丁酯(DBP，增塑剂)；再将导电炭黑(Super-P，导电剂)加入上述混合溶液中，待搅拌均匀后，将丙酮溶剂蒸发除去，把处理后的碳膜烘干，最终得到碳膜集流体，其中，聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物、导电炭黑和邻苯二甲酸二丁酯在碳膜集流体固体中的质量含量为，导电炭黑：50％，聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物：30％，邻苯二甲酸二丁酯：20％。
制作正极膜片：将钴酸锂、导电炭黑、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物按质量比95.0∶3.0∶2.0加入丙酮和邻苯二甲酸二丁酯中，混合且搅拌均匀得到具有一定流动性的浆料；再将浆料涂覆在30μm厚的聚酯薄膜表面并烘干，制成具有一定柔度的正极膜片。
使用根据前述工艺制得的碳膜集流体和正极膜片制作锂离子电池正极片：对正极膜片进行分条、冲切(即将正极膜片剪裁、切割成所需要大小的尺寸)，再将正极膜片与上述碳膜集流体热压，即可制得锂离子电池正极片。
制备锂离子电池负极片：将石墨、邻苯二甲酸二丁酯、导电炭黑、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物按质量比95.5∶1.5∶1.5∶1.5加入盛有丙酮的搅拌罐中，混合且搅拌均匀得到具有一定流动性的浆料；再将浆料涂覆在30μm厚的聚酯薄膜表面，烘干成具有一定柔度的负极膜片；然后，对负极膜片进行分条、冲切(即将负极片剪裁、切割成所需要大小的尺寸)，再与表面特殊处理的铜箔热压，并将用0.4mm厚的镍片制成的负极极耳焊接在铜箔上，制得负极片。
制备锂离子电池：把根据前述工艺制作好的正极片、负极片和隔离膜(隔离膜可采用聚丙烯(PP)-聚乙烯(PE)-聚丙烯(PP)三层复合薄膜，或聚丙烯(PP)或聚乙烯(PE)单层薄膜)通过叠片方式制成裸电芯，经过萃取工艺除去裸电芯内部的增塑剂；然后，将裸电芯装入电池包装壳(铝塑复合膜，铝壳或者钢壳)中，向其内注入电解液，再经化成、陈化等工艺制得成品锂离子电池。其中，电解液是以六氟磷酸锂(LiPF6)为锂盐，以20％的碳酸乙烯酯、30％的碳酸甲乙酯和50％的碳酸二甲酯为溶剂。
对根据本实施例制得的多个锂离子电池样品进行容量测试，测试结果参见表1。
表1实施例1的电池容量测试结果
  样品序号   充/放电倍率   容量数据(mAh)
  1   0.5C/0.5C   1002
  2   0.5C/0.5C   1008
  3   0.5C/0.5C   1006
  4   0.5C/0.5C   1001
  5   0.5C/0.5C   1013
  6   0.5C/0.5C   1007
实施例2：
制作正极集流体：取一定量的聚偏二氟乙烯(PVDF，高分子粘接剂)溶解于N-甲基吡咯烷酮(NMP)溶剂中，形成澄清且浓度约为8％的溶液；待搅拌、溶解充分后，将导电炭黑(Super-P，导电剂)和碳纤维(CF，导电剂)的导电剂混合体加入上述混合溶液中；待搅拌均匀后，将N-甲基吡咯烷酮溶剂蒸发除去，把处理后的碳膜烘干，最终得到碳膜集流体。在本实施例中，聚偏二氟乙烯与导电剂混合体的固含量比为，聚偏二氟乙烯：40％，导电剂混合体：60％。其中，导电炭黑在导电剂混合体中的比例为45％，碳纤维在导电剂混合体中的比例为55％。
正极膜片、正极片、负极片及锂离子电池的制备材料和步骤同实施例1。
对根据本实施例制得的多个锂离子电池样品进行容量测试，测试结果参见表2。
表2实施例2的电池容量测试结果
  样品序号   充/放电倍率   容量数据(mAh)
  1   0.5C/0.5C   1006
  2   0.5C/0.5C   1007
  3   0.5C/0.5C   1011
  4   0.5C/0.5C   1014
  5   0.5C/0.5C   1004
  6   0.5C/0.5C   1006
实施例3：
制作正极集流体：取一定量的聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVDF-HFP，有机高分子粘结剂)溶解于丙酮溶剂中，形成澄清且浓度约为1％-20％的溶液；待搅拌、溶解充分后，加入邻苯二甲酸二丁酯(DBP，增塑剂)，再将纳米碳管(导电剂)加入上述混合溶液中；待搅拌均匀后，将丙酮溶剂蒸发除去，把处理后的碳膜烘干，最终得到碳膜集流体。其中，聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物、邻苯二甲酸二丁酯与纳米碳管的在碳膜集流体固体中的质量含量为：纳米碳管：60％，聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物：25％，邻苯二甲酸二丁酯：15％。
正极膜片、正极片、负极片及锂离子电池的制备材料和步骤同实施例1。
对根据本实施例制得的多个锂离子电池样品进行容量测试，测试结果参见表3。
表3实施例3的电池容量测试结果
  样品序号   充/放电倍率   容量数据(mAh)
  1   0.5C/0.5C   1005
  2   0.5C/0.5C   1008
  3   0.5C/0.5C   1010
  4   0.5C/0.5C   1015
  5   0.5C/0.5C   1007
  6   0.5C/0.5C   1006
需要说明的是，以上仅为本发明的部分具体实施例。根据本发明的其他实施方式，碳膜集流体中的导电剂可以为导电炭黑、碳纤维、纳米碳管、铝丝和钛丝中的一种或几种，粘结剂可以为聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物、聚偏二氟乙烯之外的其他高分子粘结剂，增塑剂可以为邻苯二甲酸二丁酯(DBP)、邻苯二甲酸二甲酯(DMP)或丙烯碳酸酯(PC)等。此外，碳膜集流体固体中的导电剂、粘结剂和增塑剂的质量含量可以分别在1％～99％、0.1％～90％和1％～70％之间适当取值。溶剂可以为丙酮、N-甲基吡咯烷酮或二甲基亚砜(DMS0)。另外，正极膜片还可以通过热压以外的其他方式，如涂布等，复合于碳膜集流体上。
比较实施例：
请参照表4，为了便于说明，以下结合现有锂离子电池的电池容量测试结果，详细描述本发明的技术效果。其中，现有锂离子电池以16μm厚的铝箔为正极集流体，正极膜片、负极膜片、锂离子电池等的制造材料和步骤与实施例1相同。电池容量的测试结果见表4。
表4传统锂离子电池的电池容量测试结果
  样品序号   充/放电倍率   容量数据(mAh)
  1   0.5C/0.5C   1000
  2   0.5C/0.5C   1012
  3   0.5C/0.5C   1010
  4   0.5C/0.5C   1008
  5   0.5C/0.5C   1006
  6   0.5C/0.5C   1003
通过表1至表4的测试结果对比可以看出，本发明锂离子电池的容量与现有锂离子电池的容量相当。
结合参阅图1至图4所示可以看出，根据本发明制作的锂离子电池在25℃下，以0.5C充电、0.5C放电时，循环性能正常。
请参阅图5和图6所示，本发明锂离子电池除具有良好的循环性能外，还具有可靠的安全性能。实验表明，通过用针刺模拟锂离子电池内部短路实验可以看出，现有锂离子电池发生短路时，电压迅速下降到0V附近，而采用本发明碳膜集流体的实验电池表面温度升高很小，电芯未出现着火、冒烟等现象。
综上所述，本发明采用碳膜代替现有锂离子电池的铝箔集流体，明显改善了锂离子电池的针刺安全问题，提高了锂离子电池的电化学性能。
根据上述说明书的揭示和教导，本发明所属领域的技术人员还可以对上述实施方式进行适当的变更和修改。因此，本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式，对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (10)

1、一种锂离子电池正极片，其包括正极集流体和附着在正极集流体上、含有正极活性物质的正极膜片，其特征在于：所述正极集流体为碳膜。
2、根据权利要求1所述的锂离子电池正极片，其特征在于：所述碳膜集流体内含有导电剂和粘结剂。
3、根据权利要求2所述的锂离子电池正极片，其特征在于：所述导电剂和粘结剂在碳膜集流体固体中的质量含量分别为1％～99％和0.1％～90％。
4、根据权利要求2所述的锂离子电池正极片，其特征在于：所述导电剂为导电炭黑、碳纤维、纳米碳管、铝丝、钛丝中的一种或几种。
5、根据权利要求2所述的锂离子电池正极片，其特征在于：所述粘结剂为聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物或聚偏二氟乙烯高分子粘结剂。
6、根据权利要求2所述的锂离子电池正极片，其特征在于：所述碳膜集流体内还含有增塑剂，所述增塑剂为邻苯二甲酸二丁酯、邻苯二甲酸二甲酯或丙烯碳酸酯。
7、根据权利要求6所述的锂离子电池正极片，其特征在于：所述增塑剂在碳膜集流体固体中的质量含量为1％～70％。
8、一种锂离子电池正极片的制备方法，其包括以下步骤：
取一定量的粘结剂溶解于溶剂中，搅拌溶解充分后形成澄清溶液；
向上述澄清溶液中加入导电剂或加入增塑剂和导电剂，并搅拌均匀；
蒸发除去溶剂，烘干碳膜，得到碳膜集流体；以及
制作正极膜片，并将正极膜片通过涂布或热压方式与碳膜集流体复合在一起制得正极片。
9、根据权利要求8所述的锂离子电池正极片的制备方法，其特征在于：所述溶剂为丙酮、N-甲基吡咯烷酮或二甲基亚砜。
10、根据权利要求8或9所述的锂离子电池正极片的制备方法，其特征在于：所述导电剂为导电炭黑、碳纤维、纳米碳管、铝丝、钛丝中的一种或几种，所述粘结剂为聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物或聚偏二氟乙烯高分子粘结剂，所述增塑剂为邻苯二甲酸二丁酯、邻苯二甲酸二甲酯或丙烯碳酸酯。
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