CN101605653A - 层叠体、包含该层叠体的电路板、半导体封装件及制造层叠体的方法 - Google Patents

层叠体、包含该层叠体的电路板、半导体封装件及制造层叠体的方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种层叠体，其包括第一树脂层和第二树脂层，第一树脂层包括第一纤维基材和树脂，第二树脂层包括第二纤维基材和树脂，其中，设置第一树脂层和第二树脂层，使第一树脂层和第二树脂层至少部分置于由所述层叠体厚度方向的中心线分开的独立区域；其中，所述第一纤维基材和第二纤维基材中的至少一个具有变形区域，所述变形区域是在所述纤维基材中经线/纬线较小的交叉角小于90°的区域；且其中，在所述变形区域中，由所述第一纤维基材的经线与第二纤维基材的经线形成的角，和由所述第一纤维基材的纬线与第二纤维基材的纬线形成的角中的较大角为2°或更小。

Description

层叠体、包含该层叠体的电路板、半导体封装件及制造层叠体的方法
技术领域
[0001]
本发明涉及层叠体、具有层叠体的电路板、半导体封装件和制造层叠体的方法。
背景技术
[0002]
近年来，随着对电子器件的高功能化、质轻和更小体积等的需求，促使电子部件的高密度集成以及高密度安装不断发展。然而，与高密度集成和安装相关的高度多层结构导致多层布线板整体厚度增加的问题。因此，开发了使用更薄的玻璃布或树脂层使芯基板(core substrate)薄化的技术。
[0003]-
一般的半导体封装件的芯基材(core base material)为层叠体，该层叠体包括用树脂浸渍纤维基材(如玻璃布)并将其半固化而制得的板状材料(所谓的预浸料坯)。现行的芯材(core materials)的厚度主要为约0.8mm。近年来，随着对基板的轻质化和小型化、元件和加工成本的减少以及对改善电学性的追求，芯基板的厚度日渐薄化。近来，已开发出一种芯材厚度约0.4mm和0.2mm或更小，甚至没有芯体(core)的半导体封装件。
[0004]
然而，有时候由于芯基板中会出现例如翘曲，从而对印刷布线图案化造成限制。解决该问题的方法在例如下面的参考文件中有公开。专利文件1提到通过将无纺玻璃布(unwoven glass fabric)的拉伸强度的纵横比控制在特定范围，能够减少预浸料坯中的翘曲和扭转(torsion)。专利文件2涉及减少了翘曲的印刷电路板用层叠板的制造方法，该印刷电路板由表面层和中间层组成。在该方法中，通过控制表面层用的玻璃布(woven glass fabric)中的纤维数目之差和中间层用的无纺玻璃布的强度比，能够使纵横比最佳化。
专利文件1：日本公开的未审查申请1987-292428；
专利文件2：日本公开的未审查申请1992-259543。
发明内容
[0005]
用树脂浸渍并具有如玻璃布等纤维作为基材的层叠体刚性优异，适合作为薄型芯基材使用。然而，随着芯基板的薄型化，传统芯基板的翘曲问题越见严重。薄型化的芯基板倾向于出现更大的翘曲，加重了芯体本身出现翘曲以及由于芯体翘曲的增加而导致半导体封装件翘曲的问题。
[0006]
在制造纤维基材期间，会在纤维基材中形成变形区域(bowingregion)，在此区域中，纤维基材中的经线和纬线之间的角偏离了一定角度。然而，人们很少关注此变形区域的存在。发明人却发现层叠两个或更多纤维基材时，此变形区域的存在会导致重叠纤维错位(misalignment)，最终影响芯材中的翘曲。因此，有必要控制错位以防止薄型芯材中出现翘曲。上述专利文件没有关注纤维基材中存在的变形区域，因此未能解决薄化芯材所造成的翘曲问题。
[0007]
针对上述情况，本发明提供通过控制纤维基材中重叠纤维的错位而减少了翘曲的层叠体、具有该层叠体的电路板、半导体封装件和制造该层叠体的方法。
[0008]
本发明是基于以下发现的：通过减少变形导致的纤维间的错位能够减少层叠体中的翘曲，关注纤维基材中变形的存在。
[0009]
本发明提供如下所述的：
[1]一种层叠体，其包括第一树脂层和第二树脂层，第一树脂层包括第一纤维基材和树脂，第二树脂层包括第二纤维基材和树脂，
其中，设置所述第一树脂层和第二树脂层，使至少部分第一树脂层和至少部分第二树脂层位于由所述层叠体厚度方向的中心线分开的独立的区域；
其中，所述第一纤维基材和第二纤维基材中的至少一个具有变形区域，所述变形区域是在纤维基材中经线/纬线较小的交叉角小于89°的区域；且
其中，在该变形区域中，由所述第一纤维基材的经线与第二纤维基材的经线形成的角和由所述第一纤维基材的纬线与第二纤维基材的纬线形成的角中的较大的角为2°或更小。
[2]如[1]所述的层叠体，其中所述第一树脂层和第二树脂层基本对称地设置在所述层叠体厚度方向的中心线的周围。
[3]如[1]或[2]所述的层叠体，其中所述第一树脂层和第二树脂层为所述层叠体的最外层。
[4]如[1]至[3]中任一项所述的层叠体，其中包含在所述层叠体中的所有纤维基材都具有变形区域，且对于所有纤维基材，在纤维基材之间，由所述纤维基材的经线形成的角和由所述纤维基材的纬线形成的角中的较大的角都是2°或更小。
[5]如[1]至[4]中任一项所述的层叠体，其中所述层叠体的厚度为0.2mm或更小。
[6]如[1]至[5]中任一项所述的层叠体，其中所述层叠体平面方向的线性膨胀系数为2ppm/℃-20ppm/℃。
[7]如[1]至[5]中任一项所述的层叠体，其中，当30℃下的弹性模量为A[GPa]且180℃下的弹性模量为B[GPa]时，形成下述等式，
0.05≤(A-B)/A≤0.5。
[8]如[1]至[7]中任一项所述的层叠体，其中所述纤维基材为玻璃布。
[9]如[1]至[8]中任一项所述的层叠体，其中所述纤维基材的厚度为0.01mm～0.15mm。
[10]具有金属箔的层叠体，其包括[1]至[9]中任一项所述的层叠体和在所述层叠体的至少一面上的金属箔。
[11]如[10]所述的具有金属箔的层叠体，其中所述金属箔为铜箔。
[12]电路板，其包括[1]至[11]中任一项所述的层叠体。
[13]半导体封装件，其中半导体器件安装在[12]所述的电路板上。
[0010]
本发明还提供：
[14]层叠体的制造方法，其包括以下步骤：
提供第一树脂层和第二树脂层，所述第一树脂层包括第一纤维基材和树脂，所述第二树脂层包括第二纤维基材和树脂；
设置所述第一树脂层和第二树脂层，使至少部分第一树脂层和至少部分第二树脂层位于由所述层叠体厚度方向的中心线分开的独立的区域；
直接或通过另一层对所述第一树脂层和第二树脂层进行层叠；以及
对所述第一树脂层和第二树脂层进行加热和加压以形成层叠体，
其中所述第一纤维基材和第二纤维基材中的至少一个具有变形区域，所述变形区域是所述纤维基材中经线/纬线较小的交叉角小于89°的区域；
其中，在层叠所述第一树脂层和第二树脂层的步骤中，层叠所述第一树脂层和第二树脂层，使得在所述变形区域中，由所述第一纤维基材的经线与第二纤维基材的经线形成的角和由所述第一纤维基材的纬线与第二纤维基材的纬线形成的角中的较大的角为2°或更小。
本发明进一步提供如下所述的：
[15]层叠体，其包括：
第一树脂层，其包括通过交叉经线和纬线而形成的第一纤维基材和树脂，以及
第二树脂层，其包括通过交叉经线和纬线而形成的第二纤维基材和树脂，
其中，设置所述第一树脂层和第二树脂层，使至少部分第一树脂层和至少部分第二树脂层设置在由通过所述层叠体厚度的中心点并垂直于层叠体的层叠方向的中心线分开的独立的区域，
其中，所述第一纤维基材和第二纤维基材中的至少一个具有变形区域，其中经线/纬线较小的交叉角小于90°，且
其中，在从所述第一树脂层的表面观察的所述层叠体的平面视图中，在变形区域中，由所述第一纤维基材的经线与第二纤维基材的经线形成的角和由所述第一纤维基材的纬线与第二纤维基材的纬线形成的角都是2°或更小。
[16]如[1]至[9]和[15]中任一项所述的层叠体，其中，
在所述层叠体的平面视图中，在变形区域以外的其它区域中，所述第一纤维基材的经线和第二纤维基材的经线在其延伸方向对准并相互平行，且
所述第一纤维基材的纬线和第二纤维基材的纬线在其延伸方向对准并相互平行。
[17]层叠体的制造方法，其包括以下步骤：
提供第一树脂层和第二树脂层，所述第一树脂层包括第一纤维基材和树脂，所述第二树脂层包括第二纤维基材和树脂；
设置所述第一树脂层和第二树脂层，使至少部分第一树脂层和至少部分第二树脂层位于由通过所述层叠体厚度的中心点并垂直于层叠体的层叠方向的中心线分开的独立的区域，
直接或通过另一层对所述第一树脂层和第二树脂层进行层叠；以及
对所述第一树脂层和第二树脂层进行加热和加压以形成层叠体，
其中所述第一纤维基材和第二纤维基材中的至少一个具有变形区域，其中经线/纬线较小的交叉角小于90°，
其中，在层叠所述第一树脂层和第二树脂层的步骤中，层叠所述第一树脂层和第二树脂层，使得从所述第一树脂层的表面观察的平面视图中，在变形区域中，由所述第一纤维基材的经线与第二纤维基材的经线形成的角和由所述第一纤维基材的纬线与第二纤维基材的纬线形成的角都是2°或更小。
[0011]
在本发明上述的制造方法中，层叠纤维基材以减少纤维基材间纤维的错位，以尽可能减少最终产品层叠体中的翘曲。
[0012]
简单来说，本发明提供翘曲最小化的层叠体的制造方法。在本发明的方法中，当层叠两个或以上纤维基材时，能够控制纤维的错位以尽可能减少最终产品层叠体中的翘曲。本发明还提供翘曲最小化的层叠体。本发明的层叠体适用于半导体封装件中的薄型芯材。
附图说明
[0013]
参照下面所述的优选实施方式和附图将更清楚上述目的以及其它目的、特征和优点。
[0014]
图1示出本发明的层叠体的一个实例的剖面视图。
图2示出变形类型的一个实例的平面视图。
图3示出错位度的定义。
图4示出本发明树脂层的制造方法的一个实例的工序图。
图5示出实施例和比较例中所用的预浸料坯的一个实例的平面视图。
图6是设置预浸料坯的方法的示意图。
图7示出具有铜箔的层叠体中的铜电路板的网状图案的一个实例的平面视图。
图8示出具用于评价翘曲的有铜箔的层叠体样品的平面视图。
发明的优选实施方式
[0015]
将详细说明本实施方式的层叠体。
[0016]
首先，简要地说明本实施方式的层叠体。
本实施方式的层叠体具有第一树脂层和第二树脂层，所述第一树脂层包括由经线和纬线形成的第一纤维基材和树脂，所述第二树脂层包括由经线和纬线形成的第二纤维基材和树脂。
设置第一树脂层和第二树脂层，使至少部分第一树脂层和至少部分第二树脂层处于独立的区域，所述区域由通过层叠体厚度的中心点的中心线(厚度方向的中心线，图1中线a)分开，所述中心线垂直于层叠体的层叠方向。
第一纤维基材和第二纤维基材中的至少一个具有变形区域，在所述变形区域中经线/纬线的较小交叉角小于90°；且
从第一树脂层的表面观察的平面视图中，在变形区域中，由第一纤维基材的经线与第二纤维基材的经线形成的角(当经线相互交叉时，经线所形成的较小的角)，和由所述第一纤维基材的纬线与第二纤维基材的纬线形成的角(当纬线相互交叉时，纬线所形成的较小的角)都是2°或更小。
在本发明中，纤维基材中的经线和纬线都为多根纤维组成的纤维束(纱)。
纤维基材是通过平织(plain weaving)、斜棱纹织(diagonalweaving)和斜纹织(satin weaving)等编织经线和纬线而制得的产品。
此外，由第一纤维基材和第二纤维基材的经线形成的角和由第一纤维基材和第二纤维基材的纬线形成的角可以是2°或更小或甚至为0°。
纤维基材可以是例如玻璃布。
[0017]
将详细说明本实施方式的层叠体。
设置第一树脂层和第二树脂层，使至少部分第一树脂层和至少部分第二树脂层位于由层叠体厚度方向的中心线分开的独立区域。为了防止层叠体中的翘曲，基本对称地设置第一树脂层和第二树脂层。因此，如图1所示，有利地通过层叠体100厚度方向的中心线a将层叠体100分成b和c两区域，使至少部分第一树脂层101在区域b，至少部分第二树脂层103在区域c。第一树脂层101和第二树脂层103优选通过中心线a处于独立的区域(图1(a))。在本发明中，至少部分第一树脂层101和至少部分第二树脂层103可以在独立的区域，如图1(b)所示，越过中心线a的一个树脂层可以在两个区域。优选地，第一树脂层101和第二树脂层103沿层叠体厚度方向的中心线a基本对称地设置(如图1(a)和图1(c))。通过基本对称地设置第一树脂层101和第二树脂层103，能够有效防止层叠体中的翘曲。而且，如图1(c)所示，第一树脂层101和第二树脂层103之间可以存在其它不具有纤维基材的层。而且，第一树脂层101和第二树脂层103优选设置在层叠体的最外层(如图1(a)和图1(c))。
[0018]
在本实施方式中，第一纤维基材和第二纤维基材中的至少一个具有局部变形区域或整体变形区域(特异点)。变形区域意指其中经线和纬线彼此不成直角的区域，更具体是指经线/纬线较小的交叉角小于90°的区域。经线/纬线交叉角与90°的差为变形角度，其以绝对值表示。变形区域优选为经线/纬线较小的交叉角小于89°的区域。
原因如下所述。
如果变形角度大于1°，必需特意地设置第一纤维基材和第二纤维基材，以将错位度控制为2°或更小，使其与传统层叠体之间具有更显著的差别。
图2(a)和(b)示出的变形类型的实例。图2(a)示出一个实例，在该实例中，通过以90°交叉角编织经线和纬线制成的纤维基材两端具有变形区域，图2(b)示出一个实例，在该实例中，变形遍布整个纤维基材。在变形区域中，多个经线和多个纬线相互交叉。变形区域可以局部或整体形成于纤维基材中。第一纤维基材和第二纤维基材中的一个或两个具有变形区域。纤维基材中变形区域的比例和形状不定，其取决于制造纤维基材的装置，使用同一装置(lot)制备的纤维基材，倾向于在基本相同的位置形成形状类似的变形区域。
在制造纤维基材期间，变形区域可以在任何部位形成，而现有的制造工艺不能防止变形区域的形成。一旦形成了变形，随后则形成更多的变形，从而形成变形区域。
[0019]
在本实施方式的层叠体中，在变形区域中，由第一纤维基材与第二纤维基材的经线形成的角和由第一纤维基材与第二纤维基材的纬线形成的角中即便是较大的角也只是2°或更小。图3(a)和图3(b)示出本发明中使用的错位度的定义。具有铜箔的层叠体例如可通过如下所述制得：层叠使用树脂组合物浸渍的第一纤维基材105(即第一树脂层)和使用树脂组合物浸渍的第二纤维基材107(即第二树脂层)，然后将层叠体夹在两个铜箔109之间(图3(a))。在此，第二纤维基材107具有变形区域107A。图3(b)是第一纤维基材105和第二纤维基材107重叠部分的放大图。如图3(b)所示，在层叠体的平面视图中，在变形区域107A中，第一纤维基材105的纬线与第二纤维基材的纬线107没有设置成完全平行，使得产生错位。由这些纬线(纬线所形成的角中的较小角)形成的错位角度α定义为错位度。错位度可以是经线之间的错位角度。变形区域107A中，纬线的错位度和经线的错位度中的较大者为2°或更小。或者，纬线的错位度和经线的错位度可以是相等的。在此情况下，较大的角可以是这些角的任何一个。也就是，当这些角中的一个为2°或更小时，另一个也是2°或更小。
错位度可以是2°或更小，特别优选0°～1.5°。
在层叠体的平面视图中，在变形区域以外的其它区域中，第一纤维基材的经线和第二纤维基材的经线在其延伸方向可对准并相互平行(它们可以完全重叠)。
同样地，在层叠体的平面视图中，在变形区域以外的其它区域中，第一纤维基材的纬线和第二纤维基材的纬线在其延伸方向可对准并相互平行(它们可以完全重叠)。
在本发明中，为了将变形区域中由第一纤维基材的纬线(经线)和第二纤维基材的纬线(经线)形成的错位度控制为2°或更小，并将其它区域中第一纤维基材的纬线(经线)和第二纤维基材的纬线(经线)设置成平行，可以将第一纤维基材和第二纤维基材重叠设置。
例如，当第一和第二纤维基材两者都具有变形区域，可以设置基材使变形区域重叠或不重叠，以控制变形区域中由第一纤维基材的纬线(经线)和第二纤维基材的纬线(经线)形成的错位度为2°或更小，并将其它区域中第一纤维基材的纬线(经线)和第二纤维基材的纬线(经线)设置成相平行。
当第一或第二纤维基材具有多个变形区域时，可以将任何一个变形区域中的错位度控制成2°或更小，但所有变形区域，错位度都可控制成2°或更小，以更可靠地防止层叠体中的翘曲。
[0020]
本实施方式的层叠体的特征在于降低错位度。纤维基材可具有变形区域，取决于制造装置。根据是在纤维基材中存在变形区域时，层叠两个或多个纤维基材而形成的错位度最终会影响芯材中的翘曲。在传统的厚型(例如约0.8mm)芯材中，错位度仅很小程度地影响翘曲，因此可以被忽略。从而，不考虑是否存在变形区域或错位度。然而，当基板变薄，芯材中的翘曲问题变得更明显；特别是，不能在薄型层叠体中忽略变形区域或错位度的存在。如此，本发明是基于以下发现：控制层叠体中的错位度对于防止层叠体中的翘曲或扭曲是不可欠缺的。通过控制错位度，即使是薄型层叠体，其翘曲也能够被显著减少。
[0021]
纤维基材的错位度越少，越难在层叠体中产生翘曲和扭曲。根据本实施方式，层叠体中纤维基材间的错位度为2°或更小。因此，纤维基材间的错位度小，使层叠体中的翘曲能够基本被抑制。本实施方式的层叠体适用在半导体封装件基板中作为减少了翘曲的芯材使用。
[0022]
本实施方式的层叠体至少包括第一树脂层和第二树脂层，且对于树脂层的数目没有特别的限制，其可进一步包括其它树脂层。包含在这些其它树脂层中的纤维基材可以具有或不具有变形区域。而且，层叠体可包含除了由纤维基材和树脂构成的树脂层以外的其它层。
当层叠体具有三个或以上包含纤维基材和树脂的树脂层时，特别是当所有这些纤维基材具有变形区域时，优选控制这些纤维基材之间的错位度。优选地，具有变形区域的纤维基材之间的所有错位度为2°或更小。例如，当层叠体具有第一树脂层、第二树脂层和含有第三纤维基材和树脂的第三树脂层时，第一纤维基材和第二纤维基材之间的错位度、第一纤维基材和第三纤维基材之间的错位度以及第三纤维基材和第二纤维基材之间的错位度都优选为2°或更小。
换言之，层叠体中多个(三个或以上)纤维基材都具有变形区域，且从所述第一树脂层的表面观察的平面视图中，在变形区域中，每对纤维基材(多个纤维基材中，纤维基材的所有组合)之间的至少一组经线(或纬线)交叉，且交叉的纱线形成的角(纱线所形成角中的较小角)为2°或更小。
通过控制所有纤维基材间的错位度，可以进一步减少层叠体的翘曲。
[0023]
层叠体的厚度优选为0.025mm-0.2mm。更优选0.045mm-0.15mm。当层叠体厚度在上述范围内，本发明对于防止翘曲尤其有效，且当例如制造具有层叠体的电路板时，能够获得足够的机械强度并能提高例如电路板的生产率。
[0024]
层叠体平面方向的线性膨胀系数为2ppm/℃-20ppm/℃，优选3ppm/℃-15ppm/℃。线性膨胀系数在上述范围时，能够防止翘曲、提高具有铜布线图案的电路板和具有半导体器件的半导体封装件中温度循环的可靠性，以及提高半导体封装件二次安装后母板的温度循环的可靠性。
层叠体的线性膨胀系数能够如下所述进行测定。
将层叠体切成4mm×20mm的样品，利用TMA(TA InstrumentsJapan)以10℃/min的升温速度将样品的温度从室温(25℃)提升，确定面内位移量(按压模式，(press mode))，计算出面内线性膨胀系数。然后，计算出平均的面内线性膨胀系数为25℃～300℃。
[0025]
对于本发明层叠体的弹性模量，优选符合以下条件：
0.05≤(A-B)/A≤0.5
其中，A[GPa]是30℃下的弹性模量，B[GPa]是180℃下的弹性模量。
当弹性模量落在上述范围时，在例如制造具有层叠体的电路板期间，特别地减少了在成型温度附近的高温下弹性模量的变化所导致的层叠体的尺寸变化，从而有效减少翘曲。
[0026]
在本发明的层叠体中，优选的弹性模量为15GPa～40GPa。更优选为18GPa～35GPa。
如下测定弹性模量：制备5mm×30mm的样品，利用动态粘弹性测量装置(DMA)(Seiko Instruments Inc.，DMS 6100)以5℃/min的升温速度将样品加热，以10Hz的频率使样品发生扭曲(distorted)，测定出弹性模量。
[0027]
本发明的层叠体中使用的纤维基材的实例包括，但不限于合成纤维基材(其包括玻璃纤维基材(如玻璃布)、聚酰胺类树脂纤维(如聚苯并噁唑树脂纤维、聚酰胺树脂纤维、芳香族聚酰胺树脂纤维和全芳香族聚酰胺树脂纤维)、聚酯类树脂纤维(如聚酯树脂纤维、芳香族聚酯树脂纤维和全芳香族聚酯树脂纤维)、聚酰亚胺树脂纤维或氟树脂纤维等作为主要组分)和有机纤维基材(如以牛皮纸(craftpaper)、棉短绒纸(cotton linter paper)和棉短绒(linter)与牛皮纸浆料(craft pulp)的混抄纸等作为主要成分的纸基材)。其中，考虑到强度和吸水系数，优选玻璃布。使用玻璃布能减少树脂层的热膨胀系数。
层叠体中包含的每个纤维基材的材料可以相同或不同。优选地，第一纤维基材和第二纤维基材使用相同的材料。
[0028]
层叠体中包含的纤维基材的厚度例如是，但不限于，0.01mm～0.15mn，优选0.015mm～0.1mm。包含在层叠体中的纤维基材各具有相同或不同的厚度。当纤维基材的厚度落在上述范围时，能够改善制备预浸料坯的过程中的处理性；特别是，错位度得到控制以显著减少翘曲。
[0029]
可适当地(例如根据树脂层中使用的纤维基材的厚度)选择层叠体中包含的树脂层的厚度；例如为0.015mm～0.19mm，更优选0.02mm～0.15mm。包含在层叠体中的树脂层各具有相同或不同的厚度。当树脂层的厚度落在上述范围时，能够改善电路板图案和填充铜箔粗化面的凹凸处的性能。
[0030]
层叠体中包含的树脂的玻璃化转变温度优选为160℃～270℃，更优选180℃～240℃。当玻璃化转变温度落在上述范围时，能够改善无铅回流焊接(lead-free solder reflow)中的耐热性。
[0031]
层叠体中包含的树脂层通过用一种或两种或更多树脂组合物浸渍纤维基材而成。树脂层例如可以是板状材料，其通过用树脂组合物浸渍纤维基材，然后将其半固化而制得(所谓的预浸料坯)。优选具有此类结构的板状材料，因为其表现出各种优异的特性，如介电特性和高温高湿度下的机械可靠性和电连接可靠性，且其适用于印刷布线板。
[0032]
对于浸渍纤维基材用的树脂组合物没有特别限制，其可选自符合上述有关玻璃化转变温度和线性膨胀系数的条件，并具有合适的强度的那些树脂组合物。
热固性树脂的具体实例包括，如苯酚酚醛清漆树脂、甲酚酚醛清漆树脂和双酚A酚醛清漆树脂等的酚醛清漆型酚醛树脂(novolactype phenol resins)；包括如未改性的甲阶酚醛树脂、用例如桐油、亚麻籽油或核桃油等改性的油改性甲阶酚醛树脂等的甲阶型酚醛树脂的酚醛树脂；如双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、双酚E型环氧树脂、双酚M型环氧树脂、双酚P型环氧树脂、双酚Z型环氧树脂等的双酚型环氧树脂；如苯酚酚醛清漆型环氧树脂和甲酚酚醛清漆型环氧树脂等的酚醛清漆型环氧树脂；如联苯型环氧树脂、联苯芳烷型环氧树脂、芳基亚烷基环氧树脂、萘型环氧树脂、蒽型环氧树脂、苯氧型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、降冰片烯型环氧树脂、金刚烷型环氧树脂和芴型环氧树脂等的环氧树脂；如尿素树脂和三聚氰胺树脂等含有三嗪的树脂；不饱和聚酯树脂；双马来酰亚胺树脂；聚氨酯树脂；邻苯二甲酸二烯丙基酯树脂；硅酮树脂；具有苯并噁唑的树脂；氰酸酯树脂；聚酰亚胺树脂；聚酰胺-酰亚胺树脂和苯并环丁烯树脂。
这些热固性树脂可以单独使用或者两种以上具有不同重均分子量的热固性树脂相组合使用，或者将一种或多种热固性树脂与它们的预聚物组合使用。
[0033]
其中，特别优选氰酸酯树脂(包括氰酸酯树脂的预聚物)。使用氰酸酯树脂能够降低树脂层的热膨胀系数。而且，氰酸酯树脂表现出优异的电学性质(低介电常数、低介电正切)和机械强度等。
[0034]
氰酸酯树脂例如可选自卤化氰化合物与酚类化合物反应所制得的物质和根据需要通过例如加热等合适的方法得到的预聚物。具体的实例包括如酚醛清漆型氰酸酯树脂(novolac type cyanate resin)和双酚A型氰酸酯树脂、双酚E型氰酸酯树脂和四甲基双酚F型氰酸酯树脂等的双酚型氰酸酯树脂。其中，优选酚醛清漆型氰酸酯树脂。使用酚醛清漆型氰酸酯树脂可增加交联密度，使耐热性得到改善。这样，例如树脂组合物的阻燃性也得到提高。其中一个原因是，酚醛清漆型氰酸酯树脂固化后形成三嗪环。另一可能的原因是，由于酚醛清漆型氰酸酯树脂结构中的苯环比例高而易于碳化。而且，即使含有预浸料坯的树脂层的厚度为0.5mm或更小，含有通过固化酚醛清漆型氰酸酯树脂而制得的树脂层的层叠体表现出优异的刚性。特别是，此类层叠体在加热时表现出优异的刚性，因此在安装半导体器件时高度可靠。
[0035]
上述酚醛清漆型氰酸酯树脂可以是由下述通式(I)表示的化合物：
[0036]
Figure A20088000455400201
[0037]
由通式(I)表示的酚醛清漆型氰酸酯树脂的平均重复单元数n为任何整数，没有任何限制，优选为1-10，特别优选为2-7。如果平均重复单元数n太小，酚醛清漆型氰酸酯树脂会表现出差的耐热性，从而导致低分子量物质加热期间的消散或蒸发。如果平均重复单元数n太大，会提高熔融粘度，导致树脂层的成型性降低。
[0038]
氰酸酯树脂的重均分子量(Mw)是，但不限于，优选为Mw500-4,500，特别是600-3,000。如果Mw太低，树脂层具粘性(tackproperty)，且树脂层之间接触时会互相粘结，或导致树脂被转移。如果Mw太大，反应速度会太高，形成基板(特别是电路板)时，会出现成型缺陷，或降低层间的耐剥离性。
上述氰酸酯树脂等的Mw，例如，可通过GPC(凝胶渗透色谱法，以标准物：聚苯乙烯换算)测定。
[0039]
尽管没有特别限制，氰酸酯树脂可以单独使用或者将两种以上具有不同Mw的氰酸酯树脂组合使用，或者将一种或多种氰酸酯树脂与它们的预聚物组合使用。
[0040]
对于树脂组合物中热固性树脂的含量没有特别限制，优选为树脂组合物总量的5-50重量％，特别优选为20-40重量％。如果热固性树脂的含量太低，则难以形成树脂层，如果含量太高，则会降低树脂层的强度。
[0041]
树脂组合物，优选含有无机填料。这样，即使薄型层叠体(例如厚度为0.5mm或更小)也能够具有优异的强度。而且，能够提高层叠体的耐热膨胀性(resistance to thermal expansion)。
无机填料的实例可包括硅酸盐(滑石、煅烧粘土、未煅烧粘土、云母和玻璃；氧化物(如钛氧化物、氧化铝、石英(silica)和熔融石英；碳酸盐(如碳酸钙、碳酸镁和水滑石)；氢氧化物(如氢氧化铝、氢氧化镁和氢氧化钙)；硫酸盐或亚硫酸盐(如硫酸钡、硫酸钙和亚硫酸钙)；硼酸盐(如硼酸锌、偏硼酸钡、硼酸铝、硼酸钙和硼酸钠)；氮化物(如氮化铝、氮化硼、氮化硅和氮化碳)；和钛酸盐(如钛酸锶和钛酸钡)。无机填料可以单独使用或将其两种以上组合使用。其中，考虑到其优异的耐热膨胀性，优选石英，特别优选熔融石英(特别是球状熔融石英)。熔融石英的形状可以是粉碎状或球状。为了确保对纤维基材的浸渍能力，可采用适合预期目的的方法；例如，使用降低树脂组合物熔融粘度的球状石英)。
[0042]
对于无机填料的平均粒径没有特别限制，优选为0.01～5.0μm，特别优选0.1～2.0μm。如果无机填料的粒径太小，清漆(varnish)变得粘稠，从而会降低制造树脂层时的作业性。如果无机填料的粒径太大，会会引起清漆中无机填料的沉降等的不良现象。
例如，可通过粒径分布分析仪(particle size distribution analyzer)(HORIBA，Ltd.，LA-500)来测定平均粒径。
[0043]
无机填料可选自但不限于具有单分散平均粒径的无机填料和具有多分散平均粒径的无机填料。或者，可以单独使用具有单分散平均粒径和/或具有多分散平均粒径的无机填料或将这些无机填料中的两种以上组合使用。
[0044]
而且，无机填料优选为平均粒径为5.0μm或更小的球状石英(特别是球状熔融石英)，特别优选平均粒径为0.01至2.0μm的球状熔融石英。这样，能够提高无机填料的填充性。
[0045]
对于无机填料的含量没有特别限制，优选为树脂组合物总量的20-80重量％，特别优选为30-70重量％。当含量落在上述范围时，层能够耐热膨胀且其吸湿性会更低。
[0046]
当热固性树脂为氰酸酯树脂(特别是酚醛清漆型氰酸酯树脂)时，优选进一步包括环氧树脂(基本不含卤素)。环氧树脂的实例包括双酚型环氧树脂如双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚E型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、双酚M型环氧树脂、双酚P型环氧树脂和双酚Z型环氧树脂；酚醛清漆型环氧树脂如苯酚酚醛清漆型环氧树脂和甲酚酚醛清漆型环氧树脂；芳基亚烷基型环氧树脂如联苯型环氧树脂、亚二甲苯型环氧树脂和联苯芳烷型环氧树脂；萘型环氧树脂；蒽型环氧树脂；苯氧型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、降冰片烯型环氧树脂、金刚烷型环氧树脂和芴型环氧树脂.
对于环氧树脂，它们可以单独使用，或将两种以上具有不同重均分子量的环氧树脂组合使用，或将环氧树脂中的一种或多种与它们的预聚物组合使用。
在这些环氧树脂中，特别优选芳基亚烷基型环氧树脂，其能够提高吸湿处理后焊料的耐热性和阻燃性。
[0047]
上述的芳基亚烷基型环氧树脂是指重复单元中具有一个或多个芳基亚烷基的环氧树脂；例如是亚二甲苯基型环氧树脂和联苯基二亚甲基型环氧树脂。其中，优选联苯基二亚甲基型环氧树脂。联苯基二亚甲基型环氧树脂，例如可由通式(II)表示。
[0048]
[0049]
通式(II)表示的联苯基二亚甲基型环氧树脂的平均重复单元数n是任何整数，没有特别限制，优选为1-10，特别优选为2-5。如果平均重复单元数n太小，联苯基二亚甲基型环氧树脂易于结晶化，因而降低在通用溶剂中的溶解性，因此，处理操作变得困难。如果平均重复单元数n太大，树脂的流动性会降低，导致成型性不良。
[0050]
上述环氧树脂的含量，没有特别限制，优选为树脂组合物总量的1-55重量％，更优选为2-40重量％。如果环氧树脂的含量太低，氰酸酯树脂的反应性会降低，或所得产物的耐湿性会变差。如果含量太高，则耐热性会降低。
[0051]
对于环氧树脂的重均分子量(Mw)没有特别限制，优选Mw为500-20,000，更优选为800-15,000。如果Mw太低，树脂层会粘着，如果Mw太大，制备树脂层时环氧树脂对纤维基材的浸渍性会降低而得不到均匀的产品。环氧树脂的Mw，例如，可通过GPC测定。
[0052]
当使用氰酸酯树脂(特别是酚醛清漆型氰酸酯树脂)作为热固性树脂时，优选进一步包含酚醛树脂。酚醛树脂可选自例如酚醛清漆型酚醛树脂、甲阶型酚醛树脂和芳基亚烷基型酚醛树脂。作为酚醛树脂，它们可以单独使用或将其中的两种以上具有不同重均分子量的酚醛树脂组合使用，或将其中的一种或多种与它们的预聚物组合使用。其中，特别优选芳基亚烷基型酚醛树脂。如此，能够进一步提高吸湿处理后焊料的耐热性。
[0053]
上述芳基亚烷基型酚醛树脂可包括亚苯二甲基型酚醛树脂和联苯基二亚甲基型酚醛树脂。联苯基二亚甲基型酚醛树脂可由通式(III)表示。
[0054]
Figure A20088000455400241
[0055]
由式(III)表示的联苯基二亚甲基型酚醛树脂的平均重复单元数n是任何整数，没有特别限制，优选为1-12，特别优选为2-8。如果平均重复单元数n太小，耐热性会降低。如果平均重复单元数n太大，其与其它树脂的相容性会降低而导致作业性降低。
上述氰酸酯树脂(特别是酚醛清漆型氰酸酯树脂)与芳基亚烷基型酚醛树脂的组合使用能够控制交联密度并且容易调节反应性。
[0056]
对于酚醛树脂的含量没有特别限制，优选为树脂组合物总量的1-55重量％，更优选为5-40重量％。如果酚醛树脂的含量太低，耐热性会降低，如果含量太高，耐热膨胀性会降低。
[0057]
对于酚醛树脂的重均分子量(Mw)没有特别限制，优选为400-18,000，更优选为500-15,000。如果Mw太低，树脂层会粘着，如果Mw太大，在制备树脂层时酚醛树脂对纤维基材的浸渍性会降低而不能获得均匀的产品。酚醛树脂的Mw例如可通过GPC测定。
[0058]
此外，当组合使用氰酸酯树脂(特别是酚醛清漆型氰酸酯树脂)、酚醛树脂(芳基亚烷基型酚醛树脂，特别是联苯基二亚甲基型酚醛树脂)和环氧树脂(芳基亚烷基型环氧树脂，特别是联苯基二亚甲基型环氧树脂)制备基板(特别是电路板)时，可获得尤其优异的尺寸稳定性。
[0059]
另外，如果需要，树脂组合物还可适当地包含添加剂如固化剂、固化促进剂、热塑性树脂、有机填料和偶联剂。本发明中使用的树脂组合物适当地可为液态，其中，上述组分溶解和/或分散在例如有机溶剂中。
[0060]
使用偶联剂可提高热固性树脂和无机填料界面处的润湿性，如此，树脂组合物能够得以均匀地置于纤维基材上。这样，考虑到提高耐热性，特别是吸湿后的焊料耐热性，优选使用偶联剂。
偶联剂可选自常规的偶联剂；具体地，优选使用选自环氧硅烷偶联剂、阳离子硅烷偶联剂、氨基硅烷偶联剂、钛酸酯类偶联剂和硅油型偶联剂中的一种或多种。
[0061]
对于偶联剂的含量没有特别限制，其取决于无机填料的比表面积，优选相对于100重量份无机填料，偶联剂含量为0.05-3重量份，特别优选为0.1-2重量份。如果偶联剂的含量太低，不足以充分覆盖无机填料而降低改善耐热性的效果，如果偶联剂含量太高，会对反应产生影响从而例如降低弯曲强度。
[0062]
上述固化促进剂可选自本领域已知的那些。实例包括有机金属盐如环烷酸锌、环烷酸钴、辛酸锡、辛酸钴、双乙酰丙酮钴(II)和三乙酰丙酮钴(III)；叔胺类如三乙胺、三丁胺和二氮杂二环[2，2，2]辛烷；咪唑类如2-苯基-4-甲基咪唑、2-乙基-4-乙基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟基咪唑和2-苯基-4，5-二羟基咪唑；酚类化合物如苯酚、双酚A和壬基苯酚；有机酸如醋酸、苯甲酸、水杨酸和对甲基苯磺酸；或它们的混合物。作为固化促进剂，可以单独使用上述固化促进剂(包括其衍生物)或将其中的两种以上固化促进剂(包括其衍生物)组合使用。
[0063]
对于固化促进剂的含量没有特别限制，优选为树脂组合物总量的0.05-5重量％，特别优选0.2-2重量％。如果含量太低，不能获得促进固化的效果，如果含量太高，树脂层的贮存稳定性会降低。
[0064]
树脂组合物可包含热塑性树脂(如苯氧树脂、聚酰亚胺树脂、聚酰胺-酰亚胺树脂、聚苯醚树脂、聚醚砜树脂、聚酯树脂、聚乙烯树脂和聚苯乙烯树脂)；聚苯乙烯类热塑性弹性体(如苯乙烯-丁二烯共聚物和苯乙烯-异戊二烯共聚物)；热塑性弹性体(如聚烯烃类热塑性弹性体、聚酰胺类弹性体和聚酯类弹性体)；以及二烯类弹性体(如聚丁二烯、环氧基改性的聚丁二烯、丙烯酸改性的聚丁二烯和甲基丙烯酸改性的聚丁二烯)的组合。
[0065]
上述树脂组合物可根据需要加入上述组分以外的添加剂，如颜料、染料、消泡剂、匀化剂、紫外线吸收剂、起泡剂、抗氧化剂、阻燃剂和离子捕捉剂等。
[0066]
对于用树脂组合物浸渍纤维基材的方法没有特别限制，可以是将树脂组合物溶解在溶剂中制备树脂清漆，将纤维基材浸入树脂清漆中的方法、利用各种涂布机进行涂布的方法、使用喷雾机吹喷的方法或用支撑基材(supporting base material)层叠树脂的方法等。在这些方法中，优选将纤维基材浸入树脂清漆中的方法。如此，能够提高纤维基材与树脂组合物的浸渍性。将纤维基材浸入树脂清漆时，可以使用常规的浸渍涂布装置。
[0067]
当纤维基材的厚度为0.045mm或更小时，优选用膜树脂层对纤维基材的两面进行层叠。这样，树脂组合物浸渍纤维基材的可以任意调节，以提高预浸料坯的成型性。当使用膜树脂层进行层叠时，优选使用真空层叠装置。
[0068]
具体地，含有本实施方式的纤维基材的树脂层(第一树脂层和第二树脂层等)例如可通过以下方法制得。
图4是表示制造树脂层2的工艺的一个实例的工序图。
以下具体描述预先制备载体材料5a、载体材料5b的工艺，载体材料5a、载体材料5b用于层叠纤维基材(第一纤维基材和第二纤维基材等)11，在该工艺中，载体膜随后被剥离。
[0069]
首先，制备通过向载体膜涂布第一树脂组合物而制得的载体材料5a和通过向载体膜涂布第二树脂组合物而制得的载体材料5b。然后，使用真空层叠装置6，在减压下于纤维基材的两表面层叠载体材料5a和载体材料5b，用层叠辊61将它们彼此层叠。通过减压层叠，如果在纤维基材11内部或载体材料5a、载体材料5b中树脂层与纤维基材11的接合部位上存在非填充部分(unfilled part)，该非填充部分可以被转化成低压孔隙(low-pressure void)或基本真空的孔隙(substantially vacuum void)。因此，能够减少最终得到的树脂层2中产生的孔隙。其原因在于：低压孔隙或真空孔隙，能够通过后述的加热处理消除。作为在该减压下层叠纤维基材11与载体材料5a、载体材料5b的其它装置，例如，可以包括真空盒装置(vacuumbox apparatus)。
[0070]
接下来，层叠纤维基材11与载体材料5a、载体材料5b后，用热风干燥装置62在载体材料上涂布的树脂的熔点或熔点以上的温度下对所得产品加热。由此，能够基本消除在上述减压下的层叠工序中形成的减压孔隙。也可以使用其它装置如红外线加热装置、加热辊装置和平板状的热盘压力装置等进行加热。
[0071]
纤维基材11与载体材料5a、载体材料5b层叠后，剥离载体膜。这样，树脂材料由厚度为0.15mm或更小的纤维基材11支撑，以提供含有纤维基材11的树脂层2。
[0072]
将纤维基材浸渍在树脂清漆中时，优选树脂清漆所用的溶剂能够容易地溶解树脂组合物中的树脂组分，然而，在该溶剂不会造成不良影响的前提下，也可以使用溶解性不良的溶剂。具有优异溶解性的溶剂的实例包括丙酮、甲乙酮、甲基异丁基酮、环己酮、四氢呋喃、二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、二甲基亚砜、乙二醇、溶纤剂类和卡必醇类。
[0073]
对于树脂清漆中的固含量没有特别限制，优选为40-80重量％，更优选为50-65重量％。由此，能够进一步提高纤维基材与树脂清漆的浸渍性。可以用树脂组合物浸渍纤维基材，然后在预定温度例如80-200℃下将其干燥，以获得树脂层，如预浸料坯。
[0074]
接下来，将说明本实施方式的层叠体的制造工艺。
首先，制备含有第一纤维基材和树脂的第一树脂层和含有第二纤维基材和树脂的第二树脂层。然后，设置第一树脂层和第二树脂层，使至少部分第一树脂层和至少部分第二树脂层置于独立的区域，所述区域由所述层叠体厚度方向的中心线分开。第一树脂层和第二树脂层的设置参照图1如上所述。
[0075]
在设置第一树脂层和第二树脂层的步骤中，为了防止层叠体中的翘曲，优选第一树脂层和第二树脂层基本对称地设置。
然后，层叠第一树脂层101和第二树脂层103，如此，在变形区域中，由第一纤维基材105的经线和第二纤维基材107的经线形成的角，以及由第一纤维基材105的纬线和第二纤维基材107的纬线形成的角中的较大角为2°或更小。也就是，在从树脂层表面方向看到的平面视图中，在变形区域中，第一纤维基材105和第二纤维基材107之间较大的经线/纬线错位度为2°或更小。第一树脂层101和第二树脂层103可直接地或经由其它层进行层叠。
此外，当层叠体具有包含第三纤维基材和树脂的第三树脂层时，将第一至第三树脂层层叠，如此，在层叠体的平面视图中，在变形区域中，每对纤维基材之间由经线形成的角(由经线形成的较小的角)和纬线形成的角(由纬线形成的较小的角)为2°或更小。
另外，在设置第一树脂层和第二树脂层的步骤中，可设置第一树脂层和第二树脂层使它们成为层叠体的最外层。
[0076]
例如可通过如下工序测量错位度：使用magic marker在每个纤维基材中在经线或纬线上绘画一条具有特定长度的线，肉眼或通过立体显微镜观察树脂层的外观，利用量角器测量经线或纬线的交叉角。
[0077]
可通过已知的方法将上述用树脂浸渍的纤维基材成型，制成层叠体。例如，可以层叠上述用树脂浸渍的纤维基材，将其加热加压制得本发明的层叠体。
[0078]
此外，上述层叠体可以是具有金属箔的层叠体，其中，金属箔形成于层叠体的至少一面上。当树脂层设置在层叠体的最外层时，具有金属箔的层叠体具有在树脂层上层叠金属箔的结构。
金属箔的厚度优选为1μm-18μm。更优选2μm-12μm。当金属箔的厚度落在上述范围时，能够形成精细的图案，且错位度得到控制以进一步减少翘曲。
[0079]
构成上述金属箔的金属的实例可包括铜和铜合金、铝和铝合金、银和银合金、金和金合金、锌和锌合金、镍和镍合金、锡和锡合金以及铁和铁合金。或者，可以使用具有载体的电解铜箔。
其中，构成金属箔的金属优选为铜箔。
[0080]
也可以在本发明层叠体的至少一面上层叠膜而不是金属箔。该膜的实例可包括聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二酯、聚酰亚胺和氟树脂。
[0081]
如下所述制备具有金属箔的层叠体。当预浸料坯以树脂层进行层叠时，在第一预浸料坯和第二预浸料坯的外侧的一面或两面上设置金属箔，在高真空下进行层叠。然后，在加压下加热具有预浸料坯的层叠体和金属箔等以提供层叠体。
[0082]
可以使用合适的装置如热风干燥装置、红外线加热装置、加热辊装置和平板状的热盘压力装置等进行加热。当使用热风干燥装置或红外线加热装置时，能够在基本不加压的条件下将层叠产品加热。当使用加热辊装置和平板状的热盘压力装置时，可对上述层叠产品施加一定的压力将其加热。
[0083]
尽管对于加热温度没有特别限制，优选在该温度范围下树脂熔融而树脂的固化反应不迅速进行的温度范围。加热温度例如优选为120-220℃、更优选150-200℃。另外，对于加热时间没有特别限制，因为其取决于各种因素(如所用的树脂类型)，如加热可以进行1-300min。
对于压力没有特别限制，例如优选0.2-5MPa，更优选2-4MPa。
[0084]
层叠体可用于电路板。例如可如下所述制造具有层叠体的电路板。
用于层间连接的导通孔(through-hole)形成于如上制得的具有金属箔的层叠体中，并通过减除法(subtractive method)形成电路。然后，在整个产品上层叠指定的积层材料，并通过加成法(additivemethod)重复层间连接工艺和电路板形成工艺以制造电路板。
[0085]
此外，可以将半导体器件安装在本发明的电路板来制造半导体封装件。本发明的半导体封装件例如具有其中形成电路板的带金属箔的层叠体、阻焊剂层和IC芯片。阻焊剂层形成于层叠体具电路板的一侧。将阻焊剂层曝光、显影和固化，使得形成用于焊料球接合的触点(land)。将IC芯片安装在其中形成电路板的具有金属箔和阻焊剂层的层叠体具有树脂的一侧。在此，IC芯片和电路板通过通孔中的凸块接合。由此制得半导体封装件。
[0086]
如上所述，本实施方式提供减少了翘曲的层叠体。特别是，即使是薄型层叠体，也能够有效防止其出现翘曲。另外，使用本实施方式的电路板的层叠体表现出优异的机械特性如耐翘曲性以及尺寸稳定性和成型性。因此，本实施方式的层叠体能够合适地用于要求具有可靠性的用途如高密度化和多层化印刷布线板中。
在本实施方式的层叠体中，减少了在上述电路板形成工艺及其随后的工艺中出现的翘曲。因此，本发明的半导体封装件具有耐翘曲性和耐裂纹形成性，因此，能够将其薄化。
[0087]
下面将说明本发明的一些实施方式，然而其仅用于阐明本发明，因此还可以使用上述以外的各种配置。
实施例
[0088]
下面，通过实施例及比较例对本发明进行详细的说明，但本发明并不限定于此。
[0089]
实施例1
如下制造具有铜箔的层叠体。
(1)制备树脂清漆
室温下将19.7重量份酚醛清漆型氰酸酯树脂(Lonza Japan Ltd.，Primaset PT-30，重均分子量：约700)、11重量份联苯基二亚甲基型环氧树脂(Nippon Kayaku Co.，Ltd.，NC-3000H，环氧当量：275)、9重量份联苯基二亚甲基型酚醛树脂(Meiwa Plastic Industries，Ltd.，MEH-7851-3H，羟基当量：230)和0.3重量份环氧硅烷型偶联剂(GEToshiba Silicones Co.，Ltd.，A-187)溶解在甲乙酮中，向混合物加入60重量份球状熔融石英(Admatechs Co.Ltd.，球状熔融石英，SO-25R，平均粒径：0.5μm)，使用高速搅拌器搅拌混合物10min制得树脂清漆。
[0090]
(2)制备预浸料坯
使用上述树脂清漆浸渍宽1060mm的玻璃布(厚度：94μm，Nitto Boseki Co.，Ltd.，WEA-2116)，使其在150℃烘箱中干燥2min。由此制得预浸料坯，在该预浸料坯中，清漆固含量为约50重量％。预浸料坯厚度为0.1mm。
图5为本实施例中制备的预浸料坯的平面视图。在图5中，预浸料坯表面117朝上。将涂布宽度为1060mm的预浸料坯分成两部分，用作评价中使用的基板。如图5所示，将作为样品的530mm×530mm预浸料坯横向一行分成50mm×50mm的区域，称作区域1-9。测量各部分的错位角度。
[0091]
如下测量错位角度。肉眼或通过立体显微镜观察预浸料坯中50mm×50mm各区域，使用magic marker在玻璃布的经线和纬线上绘画一条50mm线。用量角器测量经线和纬线之间的交叉角。通过从交叉角减去90°计算各区域的错位角度。结果在表1示出。区域1具有一个特异点，其错位角度为2.1°(变形区域)，区域2具有一个特异点，其错位角度为1.0°(变形区域)，区域6具有一个特异点，其错位角度为0.5°(变形区域)。在图5中，区域1中的最大错位角度由符号113表示。
[0092]
表1
 区域   1   2   3   4   5   6   7   8   9
 错位角度(°)   2.1   1.0   0   0   0   0.5   0   0   0
 预浸料坯厚度(μm)   103   103   104   104   104   103   104   104   105
[0093]
(3)具有铜箔的层叠体的制造工艺
将上述预浸料坯切成多个530mm×530mm的小块，并切除玻璃布两端(镶边)。将获得的两个预浸料坯对准，在其两面层叠厚12μm的铜箔，在压力4MPa和温度200℃下将层叠体加热加压2小时。由此制得两面具有厚0.23mm的铜箔的层叠体。
[0094]
在本发明中，层叠体(除去铜箔)的面内线性膨胀系数为11ppm/℃。如下测定面内线性膨胀系数；从除去铜箔的层叠体取下4mm×20mm的样品，使用TMA装置(TMA)(TA Instruments Japan)以10℃/min的升温速度将样品从25℃加热到300℃，然后计算平均面内线性膨胀系数。
[0095]
在除去铜箔的层叠体中，30℃下的弹性模量A为30[GPa]，180℃下的弹性模量B为26[GPa]。另外，(A-B)/A为0.13。如下测定弹性模量；从除去铜箔的层叠体取下5mm×30mm的样品，利用动态粘弹性测量装置(dynamic viscoelastic measuring apparatus)(DMA)(Seiko Instruments Inc.，DMS 6100)以5℃/min的升温速度加热样品，并以频率10Hz使样品发生扭曲，测定动态黏弹性。
[0096]
(4)具有铜箔的层叠体的设置方法
将两个530mm×530mm的预浸料坯层叠，形成如图6(a)-图6(d)中示出的设置图案中的任何一个，并如上述(3)进行处理制备具有铜箔的层叠体。由此获得四种设置方法A-D的具有铜箔的层叠体。
下面将说明两种预浸料坯的设置方法。图6(a)-图6(d)示出将两个预浸料坯一个层叠在另一个上面的设置方法。从表面朝上的方向看，上方的预浸料坯121和下方的预浸料坯123在其流动方向的左侧具有带状特异点(变形区域)113。在这些图中，箭头表示流动方向，在本文中，流动方向是涂布树脂组合物的方向。在现行方法中，如图6(a)所示，层叠所有预浸料坯，其中特异点的位置不相互重叠，表面117朝上(设置方法A)。其它设置方式包括如下所述的方式：层叠预浸料坯，其中特异点113的位置相互重叠，一个预浸料坯的背面119朝上，另一个预浸料坯的表面117朝上(图6(b)，设置方法B)；层叠预浸料坯，其中特异点113的位置不相互重叠，一个预浸料坯的背面119朝上，另一个预浸料坯的表面117朝上(图6(c)，设置方法C)；以及，层叠预浸料坯，其中特异点113的位置相互重叠，上方和下方预浸料坯的表面117都朝上(图6(d)，设置方法D)。按照这四种方式，在图6(a)和(c)的设置方法中，层叠体在两个边上具有两个包含变形区域的特异点113，而在图6(b)和(d)的设置方法中，层叠体只具有一个特异点113。当如图6(d)的方式层叠预浸料坯时，错位度减至最小(错位度：0°)。
在设置方法A-D中，在区域2和区域6中错位度为2°或更小。此外，在设置方法A-D中，在层叠体平面视图中的区域1、2和6以外的区域中，其中一个预浸料坯中的经线和另一个预浸料坯中的经线在其延伸方向对准并相互平行。
同样地，其中一个预浸料坯中的纬线和另一个预浸料坯中的纬线在其延伸方向对准并相互平行。
[0097]
通过蚀刻在具有铜箔的层叠体的两侧形成网状图案，在该网状图案中，铜电路板宽度为1.18mm，铜电路之间的间距为2.82mm(图7)。在两侧形成相同的网状图案，铜残余率为50％。
[0098]
(5)具有铜箔的层叠体的翘曲评价
另外，如图8所示，将530mm×530mm网状图案化的且具有铜箔的层叠体切成50mm×50mm的小块，将图中共32块打阴影的块作为翘曲评价中使用的样品127。在本发明中，在530mm×530mm具有铜箔的层叠体中，翘曲量随位置变化而不定，这是由于制造条件发生变化。因此，在不同位置进行采样。
利用可变温度激光三维测量装置(LS220-MT100，T-Tech Co.Ltd.)在以下条件下测量翘曲量：测量面积为48mm×48mm，测量值(measurement pitch)为4mm(X和Y两个方向)，25℃下。为了确保激光反射的检测，在铜电路板上的位点进行测量。利用最小二乘法对所得翘曲数据进行斜度校正(slope correction)处理，最大和最小值之差定义为翘曲量。翘曲量越小，翘曲越少。对于设置方法A-D，测量32个翘曲评价用样品127的翘曲量(μm)，并计算出它们的平均系数和变异系数。此外，根据预浸料坯的错位角度，计算32个翘曲评价用样品中的最大错位度。结果在表2中示出。
[0099]
表2
  设置方法   A   B   C   D
  最大错位度(°)   2.1   4.2   2.1   0
  平均翘曲量(μm)   140   130   155   95
  变异系数   0.58   0.53   0.59   0.25
[0100]
表2显示，在设置方法D中，平均翘曲量很小，即使有变形区域，其中的翘曲也被减少。相反，在设置方法A-C中，特异点中的平均翘曲量很大，表示翘曲很明显。此外，特异点中的翘曲变化也很大。在此实施例中，设置方法D对应为本发明的实例，而设置方法A-C则对应为比较例。
[0101]
实施例2-7
如实施例1-(2)所述制备具有不同错位角度的预浸料坯。
在实施例2-7中，使用实施例1中所述的材料和工艺制备纤维基材，但形成不同于实施例1的错位角度。实施例2-7中的纤维基材具有变形区域，在该变形区域中纤维基材中的经线和纬线的较小交叉角小于90°，且每个实施例都具有不同的错位角度。
[0102]
表3
  实施例2   实施例3   实施例4   实施例5   实施例6   实施例7
  错位度(°)   1.0   0.5   1.5   0.7   2.0   2.0
[0103]
此外，如实施例1-(3)所述制备具有不同错位度的具有铜箔的层叠体。提供了错位度为0.0°～1.5°的6种具有铜箔的层叠体。将由此制得的具有铜箔的层叠体蚀刻，在实施例1所述的铜箔上形成网状图案。
将6个具有铜箔的层叠体中的每一个切成50mm×50mm的块，作为翘曲评价用的样品。对于每个错位度不同的具有铜箔的层叠体，进行8次以上采样，以测量翘曲量(μm)，由此计算出平均系数和变异系数。结果在表3示出。
[0104]
比较例1-3
如实施例2所述制备具有铜箔的层叠体，不同的是错位度大于2°。提供了3种错位度为2.1°～4.0°的具有铜箔的层叠体。如实施例2所述，测量具有铜箔的层叠体的翘曲量(μm)，计算出平均系数和变异系数。结果在表4示出。
[0105]
表4
  实施例2   实施例3   实施例4   实施例5   实施例6   实施例7   比较例1   比较例2   比较例3
  错位度(°)   0.0   0.3   0.5   0.7   1.0   1.5   2.1   3.5   4.0
  平均翘曲量(μm)   94   99   98   102   120   94   209   226   201
  变异系数   0.31   0.36   0.4   0.42   0.33   0.24   0.37   0.43   0.40
[0106]
表4显示，错位度越小，翘曲越小，平均翘曲量也越小。相反，当错位度为2.1°或以上，平均翘曲量很大。此外，错位度为2.1°或以上时，翘曲量的变异系数相对较大，表示尺寸稳定性差。
上述结果证明层叠体中的翘曲能够通过控制错位度而减少。
此外，在实施例2-7中，在层叠体平面视图中的变形区域以外的区域中，其中一个预浸料坯中的经线和另一个预浸料坯中的经线在其延伸方向对准并相互平行。
同样地，其中一个预浸料坯中的纬线和另一个预浸料坯中的纬线在其延伸方向对准并相互平行。

Claims (22)

1.一种层叠体，其包括第一树脂层和第二树脂层，所述第一树脂层包括第一纤维基材和树脂，所述第二树脂层包括第二纤维基材和树脂，
其中，设置所述第一树脂层和第二树脂层，使至少部分第一树脂层和至少部分第二树脂层位于由所述层叠体厚度方向的中心线分开的独立区域；
其中，所述第一纤维基材和第二纤维基材中至少之一具有变形区域，所述变形区域是在所述纤维基材中经线/纬线的较小交叉角小于89°的区域；且
其中，在所述变形区域中，由所述第一纤维基材的经线与第二纤维基材的经线形成的角和由所述第一纤维基材的纬线与第二纤维基材的纬线形成的角中的较大角为2°或更小。
2.根据权利要求1所述的层叠体，其中所述第一树脂层和第二树脂层基本对称地设置在所述层叠体厚度方向的中心线的周围。
3.根据权利要求1或2所述的层叠体，其中所述第一树脂层和第二树脂层为所述层叠体的最外层。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的层叠体，其中所述层叠体中包含的所有纤维基材都具有变形区域，且在所有纤维基材之间，由所述纤维基材的经线形成的角和由所述纤维基材的纬线形成的角中的较大角都是2°或更小。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的层叠体，其中所述层叠体的厚度为0.2mm或更小。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的层叠体，其中所述层叠体平面方向的线性膨胀系数为2ppm/℃-20ppm/℃。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的层叠体，其中对于所述层叠体，当30℃下的弹性模量为A[GPa]且180℃下的弹性模量为B[GPa]时，形成下述等式：
0.05≤(A-B)/A≤0.5。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的层叠体，其中所述纤维基材为玻璃布。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的层叠体，其中所述纤维基材的厚度为0.01mm～0.15mm。
10.具有金属箔的层叠体，其包括权利要求1至9中任一项所述的层叠体和在所述层叠体的至少一面上的金属箔。
11.根据权利要求10所述的具有金属箔的层叠体，其中所述金属箔为铜箔。
12.电路板，其包括权利要求1至11中任一项所述的层叠体。
13.半导体封装件，其中半导体器件安装在权利要求12所述的电路板上。
14.层叠体的制造方法，其包括以下步骤：
提供第一树脂层和第二树脂层，所述第一树脂层包括第一纤维基材和树脂，所述第二树脂层包括第二纤维基材和树脂；
设置所述第一树脂层和第二树脂层，使至少部分第一树脂层和至少部分第二树脂层置于由所述层叠体厚度方向的中心线分开的独立区域；
直接或经由另一层对所述第一树脂层和第二树脂层进行层叠；和
对所述第一树脂层和第二树脂层进行加热和加压以形成层叠体，
其中所述第一纤维基材和第二纤维基材中至少之一具有变形区域，所述变形区域是在所述纤维基材中经线/纬线的较小交叉角小于89°的区域；
其中，在层叠所述第一树脂层和第二树脂层的步骤中，层叠所述第一树脂层和第二树脂层，使得在所述变形区域中，由所述第一纤维基材的经线与第二纤维基材的经线形成的角和由所述第一纤维基材的纬线与第二纤维基材的纬线形成的角中的较大角为2°或更小。
15.权利要求14所述的层叠体的制造方法，其中在设置所述第一树脂层和第二树脂层的步骤中，所述第一树脂层和第二树脂层基本对称地设置在所述层叠体厚度方向的中心线的周围。
16.根据权利要求14或15所述的层叠体的制造方法，其中在设置所述第一树脂层和第二树脂层的步骤中，设置所述第一树脂层和第二树脂层，使所述第一树脂层和第二树脂层为所述层叠体的最外层。
17.根据权利要求14至16中任一项所述的层叠体的制造方法，其中，
在制备所述第一树脂层和第二树脂层的步骤中，制备至少一个包括纤维基材和树脂的其它树脂层，且
在层叠所述第一树脂层和第二树脂层的步骤中，层叠所有树脂层，使得在所有纤维基材之间，由所述纤维基材的经线形成的角和由所述纤维基材的纬线形成的角中的较大角是2°或更小。
18.根据权利要求14至17中任一项所述的层叠体的制造方法，其中，所述纤维基材的厚度为0.01mm～0.15mm。
19.具有金属箔的层叠体的制造方法，其包括在由权利要求14至18中任一项所述的制造方法制得的所述层叠体的至少一面上形成金属箔的步骤。
20.层叠体，其包括：
第一树脂层，其包括由交叉经线和纬线形成的第一纤维基材和树脂，和
第二树脂层，其包括由交叉经线和纬线形成的第二纤维基材和树脂，
其中，设置所述第一树脂层和第二树脂层，使至少部分第一树脂层和至少部分第二树脂层设置在由通过所述层叠体厚度的中心点并垂直于层叠体层叠方向的中心线分开的独立区域，
其中，所述第一纤维基材和第二纤维基材中至少之一具有变形区域，其中经线/纬线的较小交叉角小于90°，且
其中，在从所述第一树脂层的表面观察的所述层叠体的平面视图中，在变形区域中，由所述第一纤维基材的经线与第二纤维基材的经线形成的角和由所述第一纤维基材的纬线与第二纤维基材的纬线形成的角都是2°或更小。
21.根据权利要求1至9和20中任一项所述的层叠体，其中，
在所述层叠体的平面视图中，在变形区域以外的其它区域中，所述第一纤维基材的经线和第二纤维基材的经线在其延伸方向对准并相互平行，且
所述第一纤维基材的纬线和第二纤维基材的纬线在其延伸方向对准并相互平行。
22.层叠体的制造方法，其包括以下步骤：
提供第一树脂层和第二树脂层，所述第一树脂层包括第一纤维基材和树脂，所述第二树脂层包括第二纤维基材和树脂；
设置所述第一树脂层和第二树脂层，使至少部分第一树脂层和至少部分第二树脂层位于由通过所述层叠体厚度的中心点并垂直于层叠体层叠方向的中心线分开的独立区域，
直接或经由另一层对所述第一树脂层和第二树脂层进行层叠；和
对所述第一树脂层和第二树脂层进行加热和加压以形成层叠体，
其中所述第一纤维基材和第二纤维基材中至少之一具有变形区域，其中经线/纬线的较小交叉角小于90°，
其中，在层叠所述第一树脂层和第二树脂层的步骤中，层叠所述第一树脂层和第二树脂层，使得从所述第一树脂层的表面观察的平面视图中，在变形区域中，由所述第一纤维基材的经线与第二纤维基材的经线形成的角和由所述第一纤维基材的纬线与第二纤维基材的纬线形成的角都是2°或更小。
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