CN101542815B - 高分子电解质型燃料电池 - Google Patents

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Abstract

在具备层叠的多个单电池模块经由一对端板而被多个紧固部件夹紧组装的燃料电池堆的高分子电解质型燃料电池中，具备：介于紧固部件和端板之间而配置的多个第一弹性部件；在端板和燃料电池堆端部之间配置的多个第二弹性部件，在相当于各单电池模块中膜电极接合体的电极部的端板表面配置各自的第二弹性部件，在相当于各单电池模块中膜电极接合体的周缘部和一对端板之间配置的密封部件的配置区域的端板表面配置各自的第一弹性部件。

Description

高分子电解质型燃料电池
技术领域
本发明涉及便携式电源、电动汽车用电源、家庭内利用工业废热发电系统等中使用的燃料电池，尤其涉及使用了高分子电解质的高分子电解质型燃料电池。
背景技术
使用了高分子电解质的燃料电池通过使含有氢的燃料气体和含有空气等氧的氧化剂气体发生电化学反应，同时产生电力和热量。该燃料电池基本上包括：有选择地输送氢离子的高分子电解质膜及形成在高分子电解质膜的两面的一对电极即正极和负极。这些电极具有：以担载了白金族金属催化剂的碳粉末为主成分，形成于高分子电解质膜的表面的催化剂层、及配置于催化剂层的外表面，同时具有通气性和电子导电性的扩散层。将这样一体地接合了高分子电解质膜和电极(包括气体扩散层)而组合的物体称为电解质膜电极接合体(以下，称为“MEA”)。
另外，在MEA的两侧配置有机械性包夹MEA而固定，并且用于将邻接的MEA相互电方面串联连接的导电性隔板。在隔板中与MEA接触的部分形成用于向各自的电极供给燃料气体或氧化剂气体等反应气体，输送生成水或剩余气体的气体流路。这样的气体流路也可以独立于隔板而设置，但通常是在隔板的表面设置槽而形成为气体流路的方式。还有，将MEA这样被一对隔板包夹的结构体称为单电池模块。
向在隔板和MEA之间形成的气体流路的反应气体的供给及来自气体流路的反应气体、生成水的排出是通过在隔板的缘部设置称为集管孔的贯通的孔，使气体流路的出入口与该集管孔连通，而从该集管孔向各气体流路进行分配反应气体而进行。
另外，为了避免向气体流路供给的燃料气体或氧化剂气体向外部泄露，或两种气体相互混合，在一对隔板之间以包围MEA中形成有电极的部分即发电区域的外周的方式配置作为密封部件的气体密封件或衬垫。这些气体密封件或衬垫还进行集管孔的周围的密封。
由于电池在运行中放热，所以为了将电池维持为良好的温度状态，需要用冷却水等冷却。通常，在每1～3个单元中设置使冷却水流过的冷却部。通常的层叠电池(燃料电池堆)的结构如下所述，即：将这些MEA、隔板及冷却部交替重叠，层叠10～200单元后，经由集电板和绝缘板，用端板将其夹入，用紧固杆(螺钉)从两端固定进行固定。
在这样的层叠电池中，采用如下拧紧方式，即：将包含冷却部的多个单电池模块在一个方向上层叠，在其两端配置一对端板，用紧固杆(螺钉)固定各自的端板之间，拧紧各自的单电池模块。作为这样的拧紧方式，从机械强度的观点来说，采用如下所述的结构，即：端板或紧固杆通常使用不锈钢等金属材料，利用绝缘板使这些端板或紧固杆、和层叠电池在电方面绝缘，不使电流通过端板向外部漏出。关于紧固杆，通常为通过在隔板的缘部形成的贯通孔的方法、或用金属螺钉隔着端板紧固层叠电池整体的方式。
在采用这样的拧紧方式的层叠电池中，重要的是用面内(与层叠方向正交的平面内)均匀的紧固力拧紧单电池模块。这是因为通过该均匀的紧固力，能够防止空气、氢、冷却水等的泄露，另外，防止单电池模块的破损，进而，由此提高发电效率，延长电池寿命。出于这样的拧紧方式中的紧固力的均匀化的观点，例如，在专利文献1中，提出了在与端板的外侧配置的X型拧紧板之间夹着弹簧，使配置于中央的弹簧的弹性力比配置于的周围的弹簧大，由此均匀化紧固力的方法。另外，在专利文献2中，提出了通过将向端板的加压部设为点接触，而均匀化紧固力的方法。另外，还提出了例如专利文献3～10中公开的各种方案。
专利文献1：日本特开昭62—271364号公报
专利文献2：日本特开平9—259916号公报
专利文献3：日本特开2007—113707号公报
专利文献4：日本特开昭61—248368号公报
专利文献5：日本特开平09—270267号公报
专利文献6：美国专利第4997728号说明书
专利文献7：美国专利第6258475号说明书
专利文献8：美国专利申请公开第2005/0277012号说明书
专利文献9：美国专利第4973531号说明书
专利文献10：美国专利申请公开第2007/0042250号说明书
然而，通常，在隔板之间配置的MEA和衬垫的刚性不同。一般情况下，衬垫的刚性比MEA的厚度方向上的刚性低。因此，若在端板施加用于紧固的负荷，则由于该刚性的差异，导致衬垫的变形比MEA大，在MEA及衬垫和隔板之间，相互的接触压力上发生不均。这样的接触压力的不均成为接触电阻的不均，导致成为降低燃料电池中的发电性能的主要原因的问题。为了抑制这样的接触电阻的不均引起的发电性能的降低的发生，作为紧固力，有时采用施加必要以上的负荷的对策，在这种情况下，存在促进MEA或衬垫的机械强度的降低，而导致燃料电池的寿命变短的问题。在专利文献1及2的方式中，也在MEA和隔板之间发生接触压力的不均，而发生相同的问题。
发明内容
本发明是为了解决上述问题而做成的，其目的在于提供在高分子电解质型燃料电池中，使用了减少在膜电极接合体和隔板之间发生接触压力的不均的情况，且向在隔板之间配置的密封部件施加适当的紧固力的紧固结构的高分子电解质型燃料电池。
为了实现上述目的，本发明构成如下。
根据本发明的第一实施方式，提供一种高分子电解质型燃料电池，其具备燃料电池堆，该燃料电池堆是层叠有单电池模块，在所述层叠的单电池模块的两端配置一对端板，并且用多个紧固部件夹紧所述一对端板而组装的元件，所述单电池模块具有膜电极接合体、包夹所述膜电极接合体的一对隔板及配置在所述膜电极接合体的周缘部和所述一对隔板之间的密封部件，其中，所述高分子电解质型燃料电池具备：
第一弹性部件，其介于所述各自的紧固部件和所述端板之间而配置；
多个第二弹性部件，其配置在所述端板和所述燃料电池堆端部之间，
在相当于所述各单电池模块中的所述膜电极接合体的电极部的所述端板表面的第二弹性部件配置区域配置所述各自的第二弹性部件。
根据本发明的第二方式，提供一种在第一方式中记载的高分子电解质型燃料电池，其中，在相当于所述各单电池模块中的所述密封部件的配置区域的所述端板表面配置所述第一弹性部件。
根据本发明的第三方式，提供在第二方式中记载的高分子电解质型燃料电池，其中，
在所述端板的所述燃料电池堆端部侧的表面形成有凹部，
将所述凹部的内底面作为所述第二弹性部件配置区域，在所述内底面和所述燃料电池堆端部之间配置所述多个第二弹性部件，
所述端板的表面中的所述凹部的周围的缘部与所述燃料电池堆端部接触。
根据本发明的第四方式，提供在第三方式中记载的高分子电解质型燃料电池，其中，
所述各自的隔板及端板具有四边形形状，
在所述端板中，在所述四边形形状的四边中的各自的中点位置附近配置所述第一弹性部件，
在所述第二弹性部件配置区域中，在比由连结四个所述第一弹性部件的线段形成的四边形状的区域靠向内侧的区域配置所述各自的第二弹性部件。
根据本发明的第五方式可知，提供在第四方式中记载的高分子电解质型燃料电池，其中，
在连结由连结所述四个第一弹性部件的线段形成的四边形形状的区域的中心、和所述第一弹性部件的线段上，在比所述线段的中点更靠所述中心侧的所述第二弹性部件配置区域中的位置配置所述第二弹性部件。
根据本发明的第六方式可知，提供在第三方式中记载的高分子电解质型燃料电池，其中，
所述各自的隔板及端板具有四边形形状，
在所述端板中，在所述四边形形状的四角分别配置所述第一弹性部件，
在连结由连结四个所述第一弹性部件的线段形成的四边形形状的区域的中心、和所述第一弹性部件的线段上，在比所述线段的中点更靠所述中心侧的所述第二弹性部件配置区域中的位置配置所述第二弹性部件。
根据本发明的第七方式可知，提供在第三方式中记载的高分子电解质型燃料电池，其中，
在所述端板中的所述第二弹性部件配置区域、和所述燃料电池堆端部之间配置有集电板。
根据本发明的第八方式可知，提供在第三方式中记载的高分子电解质型燃料电池，其中，
所述密封部件是刚性在所述单电池模块的层叠方向上低于所述膜电极接合体的电极部的部件，
以使由所述各自的第一弹性部件的弹性产生的每单位面积的负荷小于由所述各自的第二弹性部件的弹性产生的每单位面积的负荷的方式，配置所述各自的第一弹性部件及第二弹性部件。
根据本发明的第九方式可知，提供在第三方式中记载的高分子电解质型燃料电池，其中，
所述紧固部件是以贯通所述各自的端板及隔板的方式紧固的紧固用螺钉，所述第一弹性部件及所述第二弹性部件是弹簧部件。
根据本发明可知，在高分子电解质型燃料电池中，具备介于各自的紧固部件和端板之间而配置的多个第一弹性部件、和在端板和燃料电池堆端部之间配置的多个第二弹性部件，进而，在相当于各单电池模块中膜电极接合体的电极部的端板表面的第二弹性部件配置区域配置有各自的第二弹性部件，由此，能够独立于向电极部以外(例如，密封部件)施加的负荷，而控制向电极部施加的负荷(紧固力)。
进而，在相当于各单电池模块中以包围膜电极接合体的电极部的方式配置于膜电极接合体的周缘部和一对隔板之间的密封部件的配置区域的端板表面的第一弹性部件配置区域配置各自第一弹性部件，由此，能够独立于向电极部施加的负荷，而控制向密封部件配置区域施加的负荷。
即，在密封部件配置区域中，能够将用于实现基于密封部件的密封功能所需的负荷以第一弹性部件的弹性力经由紧固部件及端板向燃料电池堆赋予，并且在电极部中，对于膜电极接合体和隔板的发电所需的适当的接触负荷，在能够抑制其不均的同时，以第二弹性部件的弹性力向燃料电池堆赋予。
从而，在高分子电解质型燃料电池中，能够提供使用了减少膜电极接合体和隔板之间发生接触压力的不均的情况，且向在隔板之间配置的密封部件施加适当的紧固力的紧固结构的高分子电解质型燃料电池。
附图说明
本发明的这些方式和特征通过与关于附图的优选的实施方式有关的以下的记述变得明确。在以下附图中，
图1是本发明的一实施方式的燃料电池的分解立体图。
图2是图1的燃料电池中的单电池模块的局部示意剖面图。
图3A是表示上述实施方式的燃料电池的紧固结构的局部示意剖面图。
图3B是表示分解了图3A的紧固结构的状态的局部示意剖面图。
图4A是表示本发明的实施例1的紧固结构的示意俯视图。
图4B是实施例1的紧固结构中的接触压力分布的模拟结果的图表。
图5A是表示本发明的比较例的紧固结构的示意俯视图。
图5B是比较例的紧固结构中的接触压力分布的模拟结果的图表。
图6A是表示本发明的实施例2的紧固结构的示意俯视图。
图6B是实施例2的紧固结构中的接触压力分布的模拟结果的图表。
图7A是表示本发明的实施例3的紧固结构的示意俯视图。
图7B是实施例3的紧固结构中的接触压力分布的模拟结果的图表。
图8是表示实施例1～3及比较例的紧固结构中的隔板的挠曲量的图表。
图9是表示实施例1及比较例的燃料电池的电流—电压特性的图表。
图10是表示实施例1及比较例1的电压耐久特性的图表。
具体实施方式
在继续叙述本发明之前，对附图中相同部件标以相同的参照符号。
以下，基于附图，详细说明本发明的实施方式。
(第一实施方式)
将以一部分分解的状态表示本发明的一实施方式的高分子电解质型燃料电池(PEFC)的一例即燃料电池101的结构的示意立体图示出在图1中。如图1所示，燃料电池101是层叠多个单电池模块而构成的。另外，将图1的燃料电池101中的单电池模块中的周缘部的局部示意剖面图(II—II线剖面图)示出在图2中。
如图1所示，燃料电池101如下所述地构成，即：将作为燃料电池中的发电装置的单位结构的单电池模块11层叠多个的状态下，在两端配置一对集电板12、端板13而将其包夹，利用贯通了螺钉孔的紧固螺钉14和螺母15(紧固部件的一例)进行紧固。还有，将多个单电池模块11这样层叠而被紧固的物体称为燃料电池堆10。还有，在本实施方式中，例如，层叠60个单电池模块(还称为“单元”)而构成燃料电池堆10。
其次，说明单电池模块11的具体结构。如图1及图2所示，单电池模块11构成为利用在MEA1的两端配置的一对导电性隔板、具体来说正极侧隔板4A及负极侧隔板4B包夹MEA1。MEA1具备：高分子电解质膜2、和在该高分子电解质膜2的两面形成的一对电极即正极电极3A及负极电极3B。这些电极3A及3B包括：在高分子电解质膜2的表面形成的催化剂层、和在该催化剂层的外表面配置的气体扩散层。另外，在正极侧隔板4A的MEA1侧的表面形成有用于形成燃料气体流路的燃料气体流路槽5，在负极侧隔板4B的MEA1侧的表面形成有用于形成氧化剂气体流路的氧化剂气体流路槽6。
在MEA1中的各自的电极(电极部)3A及3B的最外侧配置的气体扩散层与各自的隔板4A及4B抵接，正极侧隔板4A的燃料气体流路槽5被气体扩散层覆盖而形成燃料气体流路，并且，负极侧隔板4B的氧化剂气体流路槽6被气体扩散层覆盖而形成氧化剂气体流路。若燃料气体在这样形成的燃料气体流路中流通，则正极电极3A的气体扩散层暴露于流通的燃料气体中，并且，若氧化剂气体在氧化剂气体流路中流通，则负极电极3B的气体扩散层暴露于流通的氧化剂气体中。其结果，在各自的电极3A及3B中，发生规定的电化学反应，进行单电池模块11中的发电。在层叠的各自的单电池模块11中，邻接的单电池模块11中的MEA1之间相互电方面串联连接，或电方面并联连接，从而能够获取作为燃料电池101的整体发电的电力。
另外，在单电池模块11中的各自的隔板4A及4B的周缘部形成有与燃料气体流路槽5及氧化剂气体流路槽6个别地连通的贯通孔即燃料气体集管孔7A及氧化剂气体集管孔7B。在层叠了单电池模块11的状态下，这些集管孔7A、7B层叠而结合，形成成为连通的流体的通路的燃料气体集管及氧化剂气体集管。
进而，在各自的隔板4A及4B的周缘部，与燃料气体集管孔7A及氧化剂气体集管孔7B相同地形成有形成水流通的两对集管的水集管孔7C。同样在层叠了单电池模块11的状态下，这些水集管孔7C层叠而结合，形成成为连通的流体的通路的水集管。
另外，如图2所示，在MEA1的高分子电解质膜2的周缘部未形成有电极3A及3B，该部分形成为具有密封功能的衬垫部(密封部件的一例)8。即，在MEA1的周缘部的内侧配置电极3A及3B。衬垫部8以包夹高分子电解质膜2的周缘部的方式由弹性体形成，如图2所示，在单电池模块11中配置为被一对隔板4A及4B包夹的状态。在这样的状态下，衬垫部8进行密封，以免向MEA1的电极3A及3B供给的燃料气体或氧化剂气体向单电池模块11的外部泄露，进而两种气体混合。进而，在衬垫部8上的与各自的集管孔7A～7C对应的位置形成有孔，在被各自的隔板4A及4B夹住的状态下，密封集管孔的周围。还有，在本实施方式中，将作为MEA1的一部分一体地形成的情况作为例子说明衬垫部8。但是，本实施方式的燃料电池堆101不仅限定于这样的情况，代替这样的情况，例如，可以为衬垫8独立于MEA1而形成的情况。另外，在本实施方式中，在MEA1中，将形成有衬垫部8的区域作为衬垫配置区域(密封部件配置区域的一例)R1，将形成有电极3A及3B的区域作为电极配置区域(配置有电极部的区域或发电区域的一例)R2。
正极侧隔板4A及负极侧隔板4B为平板状，与MEA1接触的一侧面即单电池模块11中的内侧的面形成为具有对应于MEA1中的电极配置区域R2和衬垫配置区域R1的表面形状的形状。在图2的示意图中，MEA1的表面形状及与其接触的隔板4A及4B的表面形状示出为平坦，但实际上，尤其在衬垫配置区域R1中，为了实现衬垫部8的功能，将MEA1的表面形成为隆起。另外，在本实施方式中，正极侧隔板4A及负极侧隔板4B例如使用东海碳株式会社制珐琅碳(グラッシ—力—ボン)(厚度：3mm)。另外，在隔板4A及4B中，各种集管孔、螺钉孔形成为在隔板4A及4B的缘部沿其厚度方向贯通。另外，在各自的隔板4A及4B的背面形成有水流路槽9A及9B。在隔板4A及4B中，各种集管孔、螺钉孔、燃料气体流路槽、氧化剂气体流路槽、水流路槽等通过切削加工或成形加工来形成。
另外，水流路槽9A及9B形成为连结两对水集管孔7C之间。即，形成为水从供给侧的集管分支为水流路槽9A及9B而供给，向排出侧的集管流通。通过采用这样的结构，能够利用水的传热能力，将单电池模块11保持为适合电化学反应的规定的温度。还有，也可以为采用与燃料气体及氧化剂气体相同地，在隔板4A及4B及MEA1的周缘部不形成水集管孔，而将冷却水供排路形成于隔板的外部的外部集管结构的情况。进而，也可以为采用在隔板的背面不形成水流路槽，在邻接的单电池模块11之间插入冷却水循环的冷却单元，层叠单电池模块11的结构的情况。
另外，如图2所示，在正极侧隔板4A及负极侧隔板4B的背面，在各种集管孔的周围配置有由耐热性材质构成的挤压式密封件等通常的密封部件即密封件16。由此，防止在邻接的单电池模块11之间来自各种集管孔的模块之间的连接部的燃料气体、氧化剂气体、及水的漏出。
集电板12配置于燃料电池堆(单电池模块层叠体)10的外侧，为了能够有效良好地将发电的电进行集电，使用在铜板实施有镀金的集电板。还有，集电板12也可使用其他电传导性良好的金属材料，例如，铁、不锈钢、铝等也可。另外，表面处理可以实施镀锡、镀镍等。在集电板12的外侧通常配置用于绝缘电的绝缘板，但在本实施方式中，通过使用了具有电绝缘性的材料的端板13来起到所述作用。在此，端板13例如采用使用聚苯硫醚制的树脂，通过注塑成形来制作的端板。还有，在端板13具备与端板13成一体的配管(未图示)，该配管设置成与各种集管连通而进行流体的供给或排出。另外，在本实施方式中，“燃料电池堆”除了表示燃料电池堆10自身之外，也包含在燃料电池堆10的外侧配置集电板12的结构(即，图1所示的结构)的情况下，是指包括各自的集电板12的燃料电池堆。从而，在图1所示的结构中，“燃料电池堆端部”是指各自的集电板12的端部。
其次，说明用于实现如下所述的紧固结构的结构，即：在本实施方式的燃料电池101中，利用一对端板13、及紧固螺钉14及螺母15，紧固作为单电池模块11的层叠体的燃料电池堆10时，减少MEA1和隔板4A及4B之间发生接触压力的不均发生的情况，且向在隔板之间配置的衬垫部8施加适当的紧固力。
如图1所示，在端板13的外侧的角部分配置有作为第一弹性部件的一例的四个外侧弹簧21。以经由这些四个外侧弹簧21的方式，利用紧固螺钉14及螺母，紧固夹在一对端板13之间的燃料电池堆10，将压缩外侧弹簧21而产生的弹性力经由端板13向各自的单电池模块11作为紧固负荷施加。另外，在具有四边形形状的端板13的内侧表面以四边形框状残留其缘部地形成有凹部23。凹部23的内底面23a形成为平坦状，在该内底面23a以均等的间隔配置有作为第二弹性部件的一例的25个内侧弹簧22。各自的内侧弹簧22通过集电板12，在凹部23内压缩，由此将其弹性力向各自的单电池模块11施加。
在此，将在一方的端板13附近示出本实施方式的燃料电池101中的紧固结构的示意图示出在图3A中，并且，将其紧固结构的分解图示出在图3B中。
如图3A及图3B所示，在端板13中的燃料电池堆10侧的面(以下，称为“内侧表面”)形成的凹部23以均等的间隔配置有25个内侧弹簧22。这些内侧弹簧22配置为夹在位于堆10的端部的单电池模块11的隔板例如，正极侧隔板4A和端板13之间配置的集电板12、和端板13的凹部23的内底面23a之间。该端板13的凹部23的配置(内侧弹簧配置区域)形成为与单电池模块11中的电极配置区域R2大致一致。因此，实现如下所述的结构，即：在紧固了端板13的状态下，压缩各自的内侧弹簧22而产生的弹性力积极地施加于各自的单电池模块11中的电极配置区域R2。
另外，在端板13的内侧表面中的凹部23的周围形成的四边形框状的缘部(以下，称为“框部24”)配置为与集电板12的表面直接抵接。即，端板13的框部24配置为不夹着内侧弹簧22或外侧弹簧21等弹性部件而与集电板12的表面直接接触配置(即，与“燃料电池堆端部”直接接触而配置)。端板13的框部24的配置(外侧弹簧配置区域)形成为与单电池模块11中的衬垫配置区域R1大致一致。进而，在端板13中，在该框部24的角部形成有紧固螺钉14的贯通用孔，该孔配置为与在各自的单电池模块11形成的螺钉贯通用孔一致。在端板13的外侧表面上，在该螺钉贯通用孔的形成位置配置有外侧弹簧21，以贯通该外侧弹簧21的中央部，进而贯通各自的螺钉贯通用孔的方式，配置各自的紧固螺钉14。实现如下所述的结构，即：在这样的结构中，若将紧固螺钉14螺合于螺母15而进行紧固，则在紧固螺钉14的头部、和端板13的外侧表面之间压缩外侧弹簧21，由此产生的弹性力通过端板13的框部24，积极地施加于各自单电池模块11中的电极配置区域R2。
即，在本实施方式的燃料电池101中的紧固结构中实现如下所述的紧固结构，即：通过具备向单电池模块11中的衬垫配置区域R1积极地施加基于其弹性力的紧固负荷的外侧弹簧21、和向电极配置区域R2积极地施加基于其弹性力的紧固负荷的内侧弹簧22，从而，向MEA1的电极3A及3B和隔板4A及4B之间施加有效的发电所需的接触压力，并且，减小由于所述接触力的位置而产生的不均，且向在正极侧隔板4A及4B之间配置的衬垫部8施加与上述接触压力不同的适当的紧固负荷。
另外，在端板13中，在内侧表面形成有凹部23和框部24，框部24利用外侧弹簧21，经由集电板12紧固各自的单电池模块11，并且，在这样的紧固状态下，在端板13的凹部23内配置的内侧弹簧22夹在其与集电板12之间，形成为压缩状态，不夹着端板13，经由集电板12向各自的单电池模块11施加其弹性力，通过采用如上所述的结构，两种弹簧21、22能够相互独立地施加基于其弹性力的负荷。还有，在这样的紧固结构中的施加负荷的设定是根据各自的弹簧21、22的弹簧常数等规格、关于外侧弹簧21的基于紧固螺钉14的紧固的外侧弹簧21的压缩量、及关于内侧弹簧22的端板13的凹部23的深度尺寸来进行的。
在本第一实施方式的燃料电池101的紧固结构中，例如，能够向单电池模块11的衬垫配置区域R1作为每单位面积的负荷施加1kgf/cm2的负荷，向电极配置区域R2施加4kgf/cm2的负荷(施加负荷除以电极配置区域R2整体的面积得到的值)。从而，能够在作为单电池模块11的外周缘的配置有衬垫部8的刚性小的区域以比较小的负荷进行紧固，内侧的配置有MEA1的电极3A及3B的刚性强的区域以比较强的负荷进行紧固。其结果，能够抑制各自的隔板4A及4B的变形，能够对MEA1的电极配置区域R2均等地施加负荷。另外，根据本实施方式可知，采用了利用内侧弹簧22及外侧弹簧21向电极配置区域R2及衬垫配置区域R1施加大致均等的负荷的结构，因此，例如，MEA1即使在由于热性影响而部分地膨胀的形态变化发生的情况下，也能够利用弹簧吸收所述变化，从而能够应对形态变化。
还有，就如上所述的端板13的外侧及内侧的弹簧的配置结构来说，在燃料电池堆10中，只要设置于一对端板13的至少一方，就能够得到其效果。但是，更优选设置于一对端板13的双方。
另外，在上述实施方式中，将各自的外侧弹簧21配置于相当于单电池模块11中的衬垫配置区域R1的端板13上的区域(即，外侧弹簧配置区域)的情况作为例子进行了说明，但本发明不仅限定于这样的情况。代替这样的情况，例如，也可以为在端板13的外侧表面上与外侧弹簧配置区域无关地确定外侧弹簧21的配置的情况。但是，在采用这样的配置结构的情况下，不需要端板13的框部24形成为与衬垫配置区域R1大致一致。
另外，在上述实施方式中，说明了作为紧固部件的一例，使用紧固螺钉14及螺母15的情况，但代替这样的情况，也可以为作为紧固部件，使用金属丝或钢带等的情况。
(关于实施例)
在本发明的使用了端板和两种弹簧的紧固结构中，根据对外侧弹簧和内侧弹簧的配置的研究，负荷分布的均匀性的效果也大不相同。在此，提及这样的外侧弹簧和内侧弹簧的配置关系的实施例(变形例)，并且，说明其负荷分布的模拟结果。
(通用的结构)
首先，说明在以下说明的各自的实施例中通用的单电池模块11的具体的形成材料及制造方法。将在乙炔黑系碳粉末(电化学株式会社制DENKABLACKFX—35)担载了25重量％的平均粒径约
Figure G2008800004058D00131
的白金粒子的物质作为负极的催化剂。另外，将在乙酰黑系碳粉末(电化学株式会社制DENKABLACKFX—35)担载了25重量％的平均粒径约
Figure G2008800004058D00132
的白金—钌合金(Pt：Ru＝1：1(重量比))粒子的物质作为正极的催化剂。向这些催化剂粉末的异丙醇分散液混合全氟碳磺酸粉末的乙醇分散液(旭玻璃株式会社制FlemionFSS—1)，形成为浆状。然后，将这些浆作为原料，使用网板印刷法，在各自厚度250μm的碳无纺布(东来(レ)工业株式会社制TGP—H—090)的一面形成了电极催化剂层。这样形成的电极的催化剂层所包含的白金量为0.3mg/cm2，全氟碳磺酸的量为1.2mg/cm2。
就这些电极来说，除了催化剂材料以外的结构，负极·正极均为相同结构。将这些电极以印刷的催化剂层与电解质膜侧接触的方式利用热压加工接合于具有比电极大一圈的面积的质子传导性高分子电解质膜(美国杜邦公司制NAFION122)的中心部的两面。另外，在电极的外周露出的高分子电解质膜的周缘部被由厚度250μm的氟系橡胶(旭玻璃株式会社制阿福乐斯(アフラス)(注册商标))的板构成的衬垫包夹，并利用热压加工将其接合，从而进行一体化。这样，制成电解质膜电极接合体(MEA)。作为质子传导性高分子电解质膜，使用将全氟碳磺酸薄膜化为30μm厚度的膜。
另外，通过利用机械加工，在厚度3mm的各向同性石墨板形成气体流路及集管孔，形成导电性隔板。将气体流路的槽宽度设为2mm，将深度设为1mm，将流路间的宽度设为1mm，分别形成为两条通路的流路结构。冷却水的流路除了将槽的深度设为0.5mm以外，与气体流路相同。该电池的额定运行条件是燃料利用率为75％，氧利用率为40％，电流密度为0.3A/cm2。
将如上所述的利用负极侧隔板和正极侧隔板包夹MEA的单电池模块单元)层叠50单元。在邻接的单元之间利用两个隔板形成冷却水的流路。用在表面镀金的5mm的铜制集电板和聚苯硫醚制的端板夹着该单元层叠体，并用紧固杆紧固两个端板。
(实施例1)
在此，将图1的上述实施方式的紧固结构作为实施例1，将其端板13中的外侧弹簧21及内侧弹簧22的配置关系示出在图4A中。如图4A所示，在实施例1的紧固结构中，如图1及图3A所示，在端板13和集电板12之间的凹部23内配置有25个内侧弹簧22。作为内侧弹簧22，使用弹簧常数7kgf/mm的弹簧，通过比自由长度收缩4.8mm而产生840kgf的负荷。另外，分别在端板13的外侧表面中的四个角部，作为外侧弹簧21，使用弹簧常数50kgf/mm的弹簧，用四根紧固螺钉14，将其从自由长度压缩5mm，产生1000kgf的负荷，用螺母15进行紧固。
另外，为了确认MEA中的电极配置区域的压力分布，使用结构解析软件(ABAQUS Version6.4)，以1/4模块进行了模拟。还有，1/4模块是相当于图4A所示的由虚线包围的区域Q的模块。将该实施例1的紧固结构中的MEA的电极配置区域上产生的接触压力的模拟计算结果示出在图4B的图表中。图4B的图表中示出了相当于区域Q的1/4模块中接触压力的均匀性的程度、或不均的程度，是在图示的等压线的条数多的情况或间隔狭窄的情况下表示在其压力分布中不均大，在与其相反的情况下表示压力分布的均匀性高的图表。从图4B所示的图表可知，从电极配置区域R2的中心位置A朝向角部端部位置A’，接触压力处于上升的趋势，但其上升被抑制为平缓。另外，为了确认该模拟结果，在实施例1的单电池模块中，在MEA和隔板之间夹入压力复写纸(富士胶片制)，进行其接触压力的确认，其结果，得到了与模拟相同的结果。
(比较例)
其次，作为相对于实施例1的紧固结构的比较例，将在端板13的外侧表面的角部配置四个外侧弹簧21，未配置内侧弹簧22的结构示出在图5A中。另外，将这样的结构中的1/4模块的模拟结果示出在图5B中。还有，在该比较例中，单元层叠体使用通用的单元层叠体，经由在表面镀金的5mm的铜制集电板和聚苯硫醚制绝缘板，用不锈钢制端板夹着该单元层叠体，用紧固螺钉紧固两个端板。紧固负荷同样将1000kgf的载重作为负荷。如图5B所示，从模拟结果可知，由于等压线的条数多且其间隔也狭窄，因此，确认到接触压力从电极配置区域R2的中心位置A朝向角部端部位置A’处于大幅上升的趋势。从而，判断出实施例1的紧固结构与比较例的紧固结构相比，具有接触压力的最大值和最小值之差相对于平均值能够从25％降低至10％的效果。
(实施例2)
其次，将本发明的实施例2的紧固结构中的外侧弹簧21和内侧弹簧22的配置结构的示意图示出在图6A中。
如图6A所示，在实施例2中，不是在端板13的角部配置外侧弹簧21，而是在四边形状的端板13中的各边缘部的中点位置附近配置四个外侧弹簧21。另外，各自的内侧弹簧22不是均等地配置于电极配置区域R2内，而是以使其中心位于由连结四个外侧弹簧21的线段L1构成的四边形的内侧中的电极配置区域R2内的方式而配置内侧弹簧22。进而，在由连结四个外侧弹簧21的线段L1构成的四边形的对角线L2上配置有多个内侧弹簧22。首先，在对角线L2的中点PO(即，四边形的中心)配置一个内侧弹簧22，在连结该对角线L2的中点PO和外侧弹簧21的配置位置的线段(对角线L2的一部分)的比中点P1靠向中点PO侧的位置P2配置内侧弹簧22。还有，各自的外侧弹簧21及内侧弹簧22的配置形成为相对于中心位置(PO)对称的配置结构。另外，内侧弹簧22总计配置为13个。
将在这样的实施例2的配置结构中同样地进行了1/4模块的模拟计算的结果示出在图6B中。从图6B的图表明确可判断，改善了从电极配置区域R2的中心位置朝向角部端部位置A’，接触压力上升的实施例1或比较例中显示的趋势，接触压力的最大值和最小值之差相对于平均值减少至5％。这样，通过利用与外侧弹簧21的配置位置的关系，将内侧弹簧22的配置位置例如积极地配置于比中点P1靠向内侧处，从而，能够使基于外侧弹簧21的施加的负荷的影响难以显现在电极配置区域R2。
(实施例3)
其次，将本发明的实施例3的紧固结构中的外侧弹簧21和内侧弹簧22的配置结构的示意图示出在图7A中。
如图7A所示，在实施例3中，在端板13的角部配置了外侧弹簧21的形态下，对内侧弹簧22的配置结构进行了研究。具体来说，如图7A所示，不是在电极配置区域R2内均等地配置，而是在连结四个外侧弹簧21的线段L3上配置多个内侧弹簧22，在线段L3的中点PO(即，电极配置区域R2的中心)配置一个内侧弹簧22，在连结该线段L3的中点PO和外侧弹簧21的配置位置的线段(线段L3的一部分)的中点P3更靠向中点PO侧的位置P4配置内侧弹簧22。还有，各自的外侧弹簧21及内侧弹簧22的配置形成为相对于中心位置(PO)呈对称的配置结构。另外，内侧弹簧22总计配置为13个。
将在这样的实施例3的配置结构中同样地进行了1/4模块的模拟计算结果示出在图7B中。从图7B的图表可明确，可判断出改善了从电极配置区域R2的中心位置A朝向角部端部位置A’，接触压力上升的实施例1或比较例中显示的趋势，接触压力的最大值和最小值之差相对于平均值减少至5％。这样，通过利用与外侧弹簧21的配置位置的关系，将内侧弹簧22的配置位置例如积极地配置于比中点P3靠向内侧处，从而，能够使基于外侧弹簧21的施加的负荷的影响难以显现在电极配置区域R2。
将从这样的实施例1～3及比较例中的电极配置区域R2的中心位置A到角部端部位置A’的MEA(或隔板)的挠曲量的比较图表示出在图8中。
从图8的图表明确可判断，在未配置内侧弹簧的比较例中，相对于中心位置A的角部端部位置A’的挠曲量的变化与实施例1～3相比大。另外，在实施例1中，随着朝向角部端部位置A’，挠曲量处于上升的趋势，但其上升量与比较例相比是被抑制的。另外，在实施例3中，与实施例1相比具有抑制中心位置A附近的挠曲量的效果。进而判断出，在实施例2中，抑制了随着朝向角部端部位置A’的挠曲量的上升趋势，实现了挠曲量的均匀化。
其次，将实施例1的燃料电池保持在70℃，向正极供给成为70℃的露点地加湿、加温的燃料气体(氢气80％、二氧化碳20％、一氧化碳10ppm)，向负极供给成为70℃的露点地加湿及加温的空气。对于该燃料电池，将电流密度从作为额定的25％的低负荷的电流密度0.075A/cm2改变至作为额定负荷的0.3A/cm2电流密度，来评价电流—电压特性。但是，试验中的利用率与额定条件下的利用率相等。将其结果示出在图9中。还有，在图9中也一并记载比较例的燃料电池。
如图9所示，在比较例的燃料电池中，根据负荷分布，接触电阻局部地变大，导致电池电压的降低，相对于此，在实施例1的燃料电池中，维持高的电压。因此，在比较例的燃料电池中，为了降低接触电阻，将载重作为负荷至该电池特性变得相等的结果，在将接触压力提高至1200kgf的情况下发挥相等的电池性能。因此，对于这些电池，用作为额定负荷的0.3A/cm2的电流密度评价了电压耐久特性。其结果示出在图10中。在图10中还一并记载比较例的燃料电池的特性。根据图10所示可判断，相对于比较例的燃料电池的5μV/h的劣化率，在实施例1的燃料电池中，能够维持1μV/h的劣化率，从而能够进行稳定的运行。可认为在比较例中，在负荷分布的不均发生的状态下增大负荷，因此电流集中于接触电阻低的部位，或向MEA施加局部载重，还导致长期性电压的降低。相对于此，在实施例1中，能够维持1μV/h的劣化率，能够进行稳定的运行，因此，认为能够延长燃料电池的寿命。还有，在图9及图10的说明中，在比较例和实施例1的比较中，说明了本发明的效果，但认为在接触压力的均匀性的效果更高的实施例2及3的方式中，也能够得到与实施例1相等或与其以上的寿命相关的效果。
本发明的高分子电解质型燃料电池有用于在便携式电源、电动汽车用电源、家庭内利用工业废热发电系统等中使用的燃料电池。
还有，通过适当组合上述各种实施方式中的任意的实施方式，能够起到各自具有的效果。
本发明中参照附图的同时，关于优选的实施方式充分地进行了记载，但对于该技术熟练的人来说，进行各种变形或修改是明确的。那样的变形或修改应理解为，只要不脱离基于附加的权利请求范围的本发明的范围，就包括在其中。
整体上参照2007年6月6日申请的日本国专利申请No.2007—150309号说明书附图、及专利请求的范围的公开内容，将其取入了本说明书中。

Claims (9)

1.一种高分子电解质型燃料电池，其具备燃料电池堆，该燃料电池堆层叠有单电池模块，在所述层叠的单电池模块的两端配置一对端板，并且用多个紧固部件夹紧所述一对端板而进行组装，所述单电池模块具有膜电极接合体、包夹所述膜电极接合体的一对隔板及配置在所述膜电极接合体的周缘部和所述一对隔板之间的密封部件，其中，
所述高分子电解质型燃料电池具备：
第一弹性部件，其介于各所述紧固部件和所述端板之间而配置；
多个第二弹性部件，其配置在所述端板和所述燃料电池堆端部之间，
在相当于各所述单电池模块中的所述膜电极接合体的电极部的所述端板表面的第二弹性部件配置区域配置各所述第二弹性部件，
以使由各所述第一弹性部件的弹性产生的每单位面积的负荷小于由各所述第二弹性部件的弹性产生的每单位面积的负荷的方式，配置各所述第一弹性部件及第二弹性部件。
2.根据权利要求1所述的高分子电解质型燃料电池，其中，
在相当于各所述单电池模块中的所述密封部件的配置区域的所述端板表面配置所述第一弹性部件。
3.根据权利要求2所述的高分子电解质型燃料电池，其中，
在所述端板的所述燃料电池堆端部侧的表面形成有凹部，
将所述凹部的内底面作为所述第二弹性部件配置区域，在所述内底面和所述燃料电池堆端部之间配置所述多个第二弹性部件，
所述端板的表面中的所述凹部的周围的缘部与所述燃料电池堆端部接触。
4.根据权利要求3所述的高分子电解质型燃料电池，其中，
各所述隔板及端板具有四边形形状，
在所述端板中，在所述四边形形状的四边中的各自的中点位置附近配置所述第一弹性部件，
在所述第二弹性部件配置区域中，在比由连结四个所述第一弹性部件的线段形成的四边形状的区域靠向内侧的区域配置各所述第二弹性部件。 
5.根据权利要求4所述的高分子电解质型燃料电池，其中，
在连结由连结四个所述第一弹性部件的线段形成的四边形形状的区域的中心和所述第一弹性部件的线段上，在比所述线段的中点更靠所述中心侧的所述第二弹性部件配置区域中的位置配置所述第二弹性部件。
6.根据权利要求3所述的高分子电解质型燃料电池，其中，
各所述隔板及端板具有四边形形状，
在所述端板中，在所述四边形形状的四角分别配置所述第一弹性部件，
在连结由连结四个所述第一弹性部件的线段形成的四边形形状的区域的中心和所述第一弹性部件的线段上，在比所述线段的中点更靠所述中心侧的所述第二弹性部件配置区域中的位置配置所述第二弹性部件。
7.根据权利要求3所述的高分子电解质型燃料电池，其中，
在所述端板中的所述第二弹性部件配置区域和所述燃料电池堆端部之间配置有集电板。
8.根据权利要求3所述的高分子电解质型燃料电池，其中，
所述密封部件是刚性在所述单电池模块的层叠方向上低于所述膜电极接合体的电极部的部件。
9.根据权利要求3所述的高分子电解质型燃料电池，其中，
所述紧固部件是以贯通各所述端板及隔板的方式进行紧固的紧固用螺钉，所述第一弹性部件及所述第二弹性部件是弹簧部件。 
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