JPWO2008149554A1 - 高分子電解質型燃料電池 - Google Patents

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Abstract

積層された複数の単電池モジュールが一対の端板を介して複数の締結部材で挟み付けて組み立てられた燃料電池スタックを備える高分子電解質型燃料電池において、締結部材と端板との間に介在して配置された複数の第１弾性部材と、端板と燃料電池スタック端部との間に配置された複数の第２弾性部材とを備え、各単電池モジュールにおいて膜電極接合体の電極部に相当する端板表面に、それぞれの第２弾性部材が配置され、各単電池モジュールにおいて膜電極接合体の周縁部と一対のセパレータ板の間に配置されたシール部材の配置領域に相当する端板表面に、それぞれの第１弾性部材を配置する。

Description

本発明は、ポータブル電源、電気自動車用電源、家庭内コージェネレーションシステム等に使用する燃料電池に関し、特に高分子電解質を用いた高分子電解質型燃料電池に関する。
高分子電解質を用いた燃料電池は、水素を含有する燃料ガスと空気など酸素を含有する酸化剤ガスとを電気化学的に反応させることで、電力と熱とを同時に発生させるものである。この燃料電池は、基本的には、水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜、及び高分子電解質膜の両面に形成された一対の電極、すなわちアノードとカソードから構成される。これらの電極は、白金族金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分とし、高分子電解質膜の表面に形成される触媒層、及び触媒層の外面に配置される、通気性と電子導電性を併せ持つガス拡散層を有する。このように高分子電解質膜と電極（ガス拡散層を含む）とが一体的に接合されて組み立てられたものを電解質膜電極接合体（以降、「ＭＥＡ」とする。）と呼ぶ。
また、ＭＥＡの両側には、ＭＥＡを機械的に挟み込んで固定するとともに、隣接するＭＥＡを互いに電気的に直列に接続するための導電性のセパレータ板が配置される。セパレータ板においてＭＥＡと接触する部分には、それぞれの電極に燃料ガスや酸化剤ガスなどの反応ガスを供給し、生成水や余剰ガスを運び去るためのガス流路が形成される。このようなガス流路は、セパレータ板と別に設けることもできるが、セパレータ板の表面に溝を設けてガス流路とする方式が一般的である。なお、このように、ＭＥＡが一対のセパレータ板により挟み込まれた構造体を、単電池モジュールと言う。
セパレータ板とＭＥＡとの間に形成されるガス流路への反応ガスの供給及びガス流路からの反応ガス、生成水の排出は、セパレータ板の縁部にマニホールド孔と呼ばれる貫通した孔を設け、ガス流路の出入り口をこのマニホールド孔に連通して、マニホールド孔から各ガス流路に反応ガスを分配することによって行われる。
また、ガス流路に供給される燃料ガスや酸化剤ガスが外部へリークしたり、２種類のガスが互いに混合したりしないように、ＭＥＡにおける電極が形成されている部分、すなわち発電領域の外周を囲むように一対のセパレータ板の間にはシール部材としてガスシール材やガスケットが配置される。これらのガスシール材やガスケットは、マニホールド孔の周囲のシールをも行う。
燃料電池は、運転中に発熱するので、電池を良好な温度状態に維持するために、冷却水等で冷却する必要がある。通常、１〜３セル毎に、冷却水を流す冷却部が設けられる。これらのＭＥＡ、セパレータ板及び冷却部を交互に重ねていき、１０〜２００セル積層した後、集電板と絶縁板を介して端板でこれを挟み、締結ロッド（ボルト）で両端から固定するのが一般的な積層電池（燃料電池スタック）の構造である。
このような積層電池では、冷却部を含む複数の単電池モジュールを一方向に積み重ね、その両端に一対の端板を配置し、それぞれの端板間を締結ロッド（ボルト）で固定して、それぞれの単電池モジュールを締め付けるような締め付け方式が採用されている。このような締め付け方式として、機械的強度の観点から、端板や締結ロッドには通常、ステンレス鋼などの金属材料を用い、これらの端板や締結ロッドと、積層電池との間を絶縁板により電気的に絶縁し、電流が端板を通して外部に漏れ出ることのない構造が採用されている。締結ロッドについては、セパレータ板の縁部に形成された貫通孔を通す方法や、積層電池全体を端板越しに金属のベルトで締め上げる方式が一般的である。
このような締め付け方式が採用されている積層電池においては、単電池モジュールを面内（積層方向に直交する平面内）で均一な締結力で締め付けられることが重要とされている。この均一な締結力によって、空気、水素、冷却水等の漏れを防止し、また単電池モジュールの破損を防止し、さらにそれによって発電効率を上げたり、電池寿命を延長したりすることが可能となるからである。このような締め付け方式における締結力の均一化の観点から、例えば特許文献１では、端板の外側に配したＸ型の締付板との間にバネを挟み、バネの弾力性を周囲に配置したバネより中央に配置したバネを大きくすることで、締結力を均一化する方法が提案されている。また、特許文献２では、端板への加圧部を点接触にすることで締結力を均一にする方法が提案されている。また、その他、例えば、特許文献３〜１０に開示されているような様々な提案がなされている。
特開昭６２−２７１３６４号公報 特開平９−２５９９１６号公報 特開２００７−１１３７０７号公報 特開昭６１−２４８３６８号公報 特開平０９−２７０２６７号公報 米国特許第４９９７７２８号明細書 米国特許第６２５８４７５号明細書 米国特許出願公開第２００５／０２７７０１２号明細書 米国特許第４９７３５３１号明細書 米国特許出願公開第２００７／００４２２５０号明細書
ところで、一般的に、セパレータ板の間に配置するＭＥＡとガスケットはその剛性が異なる。一般的には、ガスケットの剛性は、ＭＥＡの厚み方向における剛性よりも低い。そのため、端板で締結のための荷重を付加すると、この剛性の違いによりＭＥＡに比してガスケットが大きく変形され、ＭＥＡ及びガスケットとセパレータ板との間において、互いの接触圧力にバラツキが生じる。このような接触圧力のバラツキは接触抵抗のバラツキとなり、燃料電池における発電性能を低下させる要因となるという問題がある。このような接触抵抗のバラツキによる発電性能の低下が生じることを抑制するために、締結力として必要以上に荷重を付加するような対策が採用される場合もあり、このような場合にあっては、ＭＥＡやガスケットの機械的強度の低下が促進されて、燃料電池の寿命が短くなるという問題がある。特許文献１および２のような方式においても、ＭＥＡとセパレータ板との間に、接触圧力のバラツキが生じ、同様な問題が発生する。
従って、本発明の目的は、上記問題を解決することにあって、高分子電解質型燃料電池において、膜電極接合体とセパレータ板との間に接触圧力のバラツキが生じることを低減し、かつ、セパレータ板間に配置されるシール部材に適正な締結力を付加する締結構造が用いられた高分子電解質型燃料電池を提供することにある。
上記目的を達成するために、本発明は以下のように構成する。
本発明の第１態様によれば、膜電極接合体と、上記膜電極接合体を挟む一対のセパレータ板と、上記膜電極接合体の周縁部と上記一対のセパレータ板との間に配置されたシール部材とを有する単電池モジュールが積層され、上記積層された単電池モジュールの両端に一対の端板が配置されるとともに、上記一対の端板を複数の締結部材で挟み付けて組み立てられた燃料電池スタックを備える高分子電解質型燃料電池において、
上記それぞれの締結部材と上記端板との間に介在して配置された第１弾性部材と、
上記端板と上記燃料電池スタック端部との間に配置された複数の第２弾性部材とを備え、
上記各単電池モジュールにおける上記膜電極接合体の電極部に相当する上記端板表面の第２弾性部材配置領域に、上記それぞれの第２弾性部材が配置されている、高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第２態様によれば、上記各単電池モジュールにおける上記シール部材の配置領域に相当する上記端板表面に、上記第１弾性部材が配置されている、第１態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第３態様によれば、上記端板の上記燃料電池スタック端部側の表面に凹部が形成され、
上記凹部の内底面を上記第２弾性部材配置領域として、上記内底面と上記燃料電池スタック端部との間に上記複数の第２弾性部材が配置され、
上記端板の表面における上記凹部の周囲の縁部が、上記燃料電池スタック端部と接触している、第２態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第４態様によれば、上記それぞれのセパレータ板及び端板は四角形形状を有し、
上記端板において、上記四角形形状の４辺におけるそれぞれの中点位置近傍に上記第１弾性部材が配置され、
上記第２弾性部材配置領域において、４つの上記第１弾性部材を結ぶ線分により形成される四角形状の領域より内側の領域に、上記それぞれの第２弾性部材が配置される、第３態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第５態様によれば、上記４つの第１弾性部材を結ぶ線分により形成される四角形形状の領域の中心と上記第１弾性部材を結ぶ線分上において、上記線分の中点よりも上記中心側の上記第２弾性部材配置領域における位置に上記第２弾性部材が配置される、第４態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第６態様によれば、上記それぞれのセパレータ板及び端板は四角形形状を有し、
上記端板において、上記四角形形状の４隅それぞれに上記第１弾性部材が配置され、
４つの上記第１弾性部材を結ぶ線分により形成される四角形形状の領域の中心と上記第１弾性部材を結ぶ線分上において、上記線分の中点よりも上記中心側の上記第２弾性部材配置領域における位置に上記第２弾性部材が配置される、第３態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第７態様によれば、上記端板における上記第２弾性部材配置領域と上記燃料電池スタック端部との間に、集電板が配置されている、第３態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第８態様によれば、上記単電池モジュールの積層方向において、上記シール部材は上記膜電極接合体の電極部よりもその剛性が低い部材であり、
上記それぞれの第１弾性部材の弾性により生じる単位面積当たりの荷重が、上記それぞれの第２弾性部材の弾性により生じる単位面積当たりの荷重よりも小さくなるように、上記それぞれの第１弾性部材および第２弾性部材が配置される、第３態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第９態様によれば、上記締結部材は、上記それぞれの端板及びセパレータ板を貫通するように締結する締結用ボルトであり、上記第１弾性部材及び第２弾性部材はバネ部材である、第３態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明によれば、高分子電解質型燃料電池において、それぞれの締結部材と端板との間に介在して配置された複数の第１弾性部材と、端板と燃料電池スタック端部との間に配置された複数の第２弾性部材とを備えさせ、さらに、各単電池モジュールにおいて膜電極接合体の電極部に相当する端板表面の第２弾性部材配置領域に、それぞれの第２弾性部材を配置していることにより、電極部に付加される荷重（締結力）を、電極部以外（例えば、シール部材）に付加される荷重とは別に制御することが可能となる。
さらに、各単電池モジュールにおいて膜電極接合体の電極部を囲むように膜電極接合体の周縁部と一対のセパレータ板との間に配置されたシール部材の配置領域に相当する端板表面の第１弾性部材配置領域に、それぞれの第１弾性部材を配置していることにより、シール部材配置領域に付加される荷重を、電極部に付加される荷重とは別に制御することが可能となる。
すなわち、シール部材配置領域においては、シール部材によるシール機能を達成するために必要な荷重を、第１弾性部材の弾性力でもって締結部材及び端板を介して燃料電池スタックに付与することができるとともに、電極部においては、膜電極接合体とセパレータ板との発電に求められる適正な接触荷重を、そのバラツキを抑制しながら、第２弾性部材の弾性力でもって燃料電池スタックに付与することができる。
従って、高分子電解質型燃料電池において、膜電極接合体とセパレータ板との間に接触圧力のバラツキが生じることを低減し、かつ、セパレータ板間に配置されるシール部材に適正な締結力を付加する締結構造が用いられた高分子電解質型燃料電池を提供することができる。
本発明のこれらの態様と特徴は、添付された図面についての好ましい実施形態に関連した次の記述から明らかになる。この図面においては、
図１は、本発明の一の実施形態にかかる燃料電池の分解斜視図であり、 図２は、図１の燃料電池における単電池モジュールの部分模式断面図であり、 図３Ａは、上記実施形態における燃料電池の締結構造を示す部分模式断面図であり、 図３Ｂは、図３Ａの締結構造を分解した状態を示す部分模式断面図であり、 図４Ａは、本発明の実施例１の締結構造を示す模式平面図であり、 図４Ｂは、実施例１の締結構造における接触圧力分布のシミュレーション結果のグラフであり、 図５Ａは、本発明の比較例の締結構造を示す模式平面図であり、 図５Ｂは、比較例の締結構造における接触圧力分布のシミュレーション結果のグラフであり、 図６Ａは、本発明の実施例２の締結構造を示す模式平面図であり、 図６Ｂは、実施例２の締結構造における接触圧力分布のシミュレーション結果のグラフであり、 図７Ａは、本発明の実施例３の締結構造を示す模式平面図であり、 図７Ｂは、実施例３の締結構造における接触圧力分布のシミュレーション結果のグラフであり、 図８は、実施例１から３及び比較例の締結構造におけるセパレータ板のたわみ量を示すグラフであり、 図９は、実施例１及び比較例の燃料電池の電流−電圧特性を示すグラフであり、 図１０は、実施例１及び比較例１の電圧耐久特性を示すグラフである。
本発明の記述を続ける前に、添付図面において同じ部品については同じ参照符号を付している。
以下に、本発明にかかる実施の形態を図面に基づいて詳細に説明する。
（第１実施形態）
本発明の一実施形態にかかる高分子電解質型燃料電池（ＰＥＦＣ）の一例である燃料電池１０１の構造を、一部分解した状態にて示す模式斜視図を図１に示す。図１に示すように、燃料電池１０１は、複数の単電池モジュールを積層させて構成されている。また、図１の燃料電池１０１における単電池モジュールにおける周縁部の部分模式断面図（ＩＩ−ＩＩ線断面図）を図２に示す。
図１に示すように、燃料電池１０１は、燃料電池における発電装置の単位構成である単電池モジュール１１を複数台積層した状態にて、両端に一対の集電板１２、端板１３を配置して挟み込み、ボルト孔を貫通させた締結ボルト１４とナット１５（締結部材の一例）にて締結することにより構成されている。なお、このように、複数の単電池モジュール１１が積層されて締結されたものを、燃料電池スタック１０と呼んでいる。なお、本実施形態では、例えば単電池モジュール（「セル」とも言う。）が６０台積層されて、燃料電池スタック１０が構成されている。
次に、単電池モジュール１１の具体的な構成について説明する。図１及び図２に示すように、単電池モジュール１１は、ＭＥＡ１の両端に配置された一対の導電性のセパレータ板、具体的にはアノード側セパレータ板４Ａ及びカソード側セパレータ板４Ｂにより、ＭＥＡ１を挟んで構成されている。ＭＥＡ１は、高分子電解質膜２と、この高分子電解質膜２の両面に形成された一対の電極、すなわちアノード電極３Ａ及びカソード電極３Ｂとを備えて構成される。これらの電極３Ａ及び３Ｂは、高分子電解質膜２の表面に形成される触媒層と、この触媒層の外表面に配置されるガス拡散層とにより構成される。また、アノード側セパレータ板４ＡのＭＥＡ１側の表面には、燃料ガス流路を形成するための燃料ガス流路溝５が形成されており、カソード側セパレータ板４ＢのＭＥＡ１側の表面には、酸化剤ガス流路を形成するための酸化剤ガス流路溝６が形成されている。
ＭＥＡ１におけるそれぞれの電極（電極部）３Ａ及び３Ｂの最も外側に配置されているガス拡散層が、それぞれのセパレータ板４Ａ及び４Ｂと当接し、アノード側セパレータ板４Ａの燃料ガス流路溝５がガス拡散層により覆われて燃料ガス流路が形成されるとともに、カソード側セパレータ板４Ｂの酸化剤ガス流路溝６がガス拡散層により覆われて酸化剤ガス流路が形成される。このように形成された燃料ガス流路に燃料ガスが流通されると、流通される燃料ガスにアノード電極３Ａのガス拡散層が暴露されることとなるとともに、酸化剤ガス流路に酸化剤ガスが流通されると、流通される酸化剤ガスにカソード電極３Ｂのガス拡散層が暴露されることとなる。その結果、それぞれの電極３Ａ及び３Ｂにおいて、所定の電気化学反応が生じ、単電池モジュール１１における発電が行われる。積層されたそれぞれの単電池モジュール１１においては、隣接した単電池モジュール１１におけるＭＥＡ１同士が互いに電気的に直列に接続される、あるいは電気的に並列に接続されて、燃料電池１０１全体として発電された電力を取り出すことが可能に構成されている。
また、単電池モジュール１１おけるそれぞれのセパレータ板４Ａ及び４Ｂの周縁部には、燃料ガス流路溝５及び酸化剤ガス流路溝６に個別に連通する貫通孔である燃料ガスマニホールド孔７Ａ及び酸化剤ガスマニホールド孔７Ｂが形成されている。単電池モジュール１１が積層された状態では、これらのマニホールド孔７Ａ、７Ｂが積層されて結合し、連通された流体の通路となる燃料ガスマニホールド及び酸化剤ガスマニホールドが形成される。
さらに、それぞれのセパレータ板４Ａ及び４Ｂの周縁部には、燃料ガスマニホールド孔７Ａ及び酸化剤ガスマニホールド孔７Ｂと同様に、水が流通する二対のマニホールドを形成する水マニホールド孔７Ｃが形成されている。同様に単電池モジュール１１が積層された状態では、これらのマニホールド孔７Ｃが積層されて結合し、連通された流体の通路となる水マニホールドが形成される。
また、図２に示すように、ＭＥＡ１の高分子電解質膜２の周縁部には、電極３Ａ及び３Ｂが形成されておらず、この部分は、シール機能を有するガスケット部（シール部材の一例である）８として形成されている。すなわち、ＭＥＡ１の周縁部の内側に電極３Ａおよび３Ｂが配置されている。ガスケット部８は、高分子電解質膜２の周縁部を挟み込むように弾性体により形成されており、図２に示すように、単電池モジュール１１において、一対のセパレータ板４Ａ及び４Ｂに挟まれた状態にて配置される。このような状態において、ガスケット部８は、ＭＥＡ１の電極３Ａ及び３Ｂに供給される燃料ガスや酸化剤ガスが単電池モジュール１１の外部へリークしないように、さらに２種類のガスが混合しないように、シールを行う。さらに、ガスケット部８には、それぞれのマニホールド孔７Ａ〜７Ｃに応じた位置に孔が形成されており、それぞれのセパレータ板４Ａ及び４Ｂに挟まれた状態で、マニホールド孔の周囲をシールする。なお、本実施形態においては、ガスケット部８は、ＭＥＡ１の一部として一体的に形成されている場合を例として説明する。ただし、本実施形態の燃料電池１０１はこのような場合についてのみ限定されるものではなく、このような場合に代えて例えばガスケット８がＭＥＡ１と別体として形成されるような場合であってもよい。また、本実施形態においては、ＭＥＡ１において、ガスケット部８が形成されている領域をガスケット配置領域（シール部材配置領域の一例である）Ｒ１とし、電極３Ａ及び３Ｂが形成されている領域を電極配置領域（電極部が配置された領域あるいは発電領域の一例である）Ｒ２とする。
アノード側セパレータ板４Ａ及びカソード側セパレータ板４Ｂは、平板状であって、ＭＥＡ１と接触する側の面、すなわち単電池モジュール１１における内側の面は、ＭＥＡ１における電極配置領域Ｒ２とガスケット配置領域Ｒ１の表面形状に応じた形状を有するように形成されている。図２の模式図では、ＭＥＡ１の表面形状及びそれに接するセパレータ板４Ａ及び４Ｂの表面形状が平坦であるように示しているが、実際には、特にガスケット配置領域Ｒ１において、ガスケット部８の機能を達成するために、ＭＥＡ１の表面が隆起するように形成されている。また、本実施形態では、アノード側セパレータ板４Ａ及びカソード側セパレータ板４Ｂには、例えば東海カーボン株式会社製グラッシーカーボン（厚さ：３ｍｍ）を用いている。また、セパレータ板４Ａ及び４Ｂでは、各種マニホールド孔、ボルト孔がセパレータ板４Ａ及び４Ｂの縁部においてその厚み方向に貫通するように形成されている。また、それぞれのセパレータ板４Ａ及び４Ｂの背面には水流路溝９Ａ及び９Ｂが形成されている。セパレータ板４Ａ及び４Ｂにおいて、各種マニホールド孔、ボルト孔、燃料ガス流路溝、酸化剤ガス流路溝、水流路溝等は、切削加工あるいは成形加工により形成される。
また、水流路溝９Ａ及び９Ｂは、二対の水マニホールド孔７Ｃ間を結ぶようにして形成される。つまり、水が供給側のマニホールドから、水流路溝９Ａ及び９Ｂに分岐して供給され、排出側のマニホールドに流通するように形成されている。このような構造が採用されていることにより、水の伝熱能力を利用して単電池モジュール１１を電気化学反応に適した所定の温度に保つことができる。なお、燃料ガス及び酸化剤ガスと同様にして、セパレータ板４Ａ、４Ｂ及びＭＥＡ１の周縁部に水マニホールド孔を形成せずに、冷却水給排路をセパレータ板の外部に形成する外部マニホールド構造が採用されるような場合であってもよい。さらには、セパレータ板の背面に水流路溝を形成せずに、隣接する単電池モジュール１１の間に、冷却水が循環する冷却ユニットを挿入して、単電池モジュール１１を積層するような構成が採用されるような場合であってもよい。
また、図２に示すように、アノード側セパレータ板４Ａ及びカソード側セパレータ板４Ｂの背面には、各種マニホールド孔の周囲に、耐熱性の材質からなるスクイーズドパッキン等の一般的なシール部材であるパッキン１６が配置されている。これによって、隣接する単電池モジュール１１の間において、各種マニホールド孔のモジュール間の連接部からの燃料ガス、酸化剤ガス、及び水の漏出が防止される。
集電板１２は、燃料電池スタック（単電池モジュール積層体）１０の外側に配置され、発電された電気を効率よく集電できるように、銅板に金メッキが施したものを使用する。なお、集電板１２には、その他電気伝導性の良好な金属材料、例えば、鉄、ステンレス、アルミ等を使用しても良い。また、表面処理はスズメッキ、ニッケルメッキ等を施してもよい。集電板１２の外側には通常、電気を絶縁するための絶縁板が配置されるが、本実施形態では、電気絶縁性のある材料を用いた端板１３でその役割も兼用させている。ここで端板１３には、例えばポリフェニレンサルファイド製の樹脂を用いて、射出成形で製作したものが使用されている。なお、端板１３には端板１３と一体となる配管（図示せず）が備えられており、この配管は、各種マニホールドに連通して流体の供給又は排出を行うように設けられている。また、本実施形態では、「燃料電池スタック」とは、燃料電池スタック１０自体を意味する場合の他に、燃料電池スタック１０の外側に集電板１２が配置されるような構成（すなわち、図１に示すような構成）では、それぞれの集電板１２をも含めて燃料電池スタックを意味する場合も含む。したがって、図１に示すような構成では、「燃料電池スタック端部」とは、それぞれの集電板１２の端部を意味する。
次に、本実施形態の燃料電池１０１において、単電池モジュール１１の積層体である燃料電池スタック１０を一対の端板１３、並びに締結ボルト１４及びナット１５により締結した際に、ＭＥＡ１とセパレータ板４Ａ、４Ｂとの間に接触圧力のバラツキが生じることを低減し、かつ、セパレータ間に配置されるガスケット部８に適正な締結力を付加する締結構造を実現するための構成について説明する。
図１に示すように、端板１３の外側の隅部分には、第１弾性部材の一例である４個の外側バネ２１が配置されている。これら４個の外側バネ２１を介すようにして、締結ボルト１４及びナットにより、一対の端板１３の間に挟まれた燃料電池スタック１０が締結されており、外側バネ２１が圧縮されることにより生じる弾性力を、端板１３を介してそれぞれの単電池モジュール１１に締結荷重として付加している。また、四角形形状を有する端板１３の内側表面には、四角形枠状にその縁部を残すようにして凹部２３が形成されている。凹部２３の内底面２３ａは平坦状に形成されており、この内底面２３ａには、第２弾性部材の一例である２５個の内側バネ２２が、均等な間隔で配置されている。それぞれの内側バネ２２は、集電板１２を介して凹部２３内にて圧縮されることにより、その弾性力をそれぞれの単電池モジュール１１に付加している。
ここで、本実施形態の燃料電池１０１における締結構造を一方の端板１３付近において示す模式図を図３Ａに示すとともに、その締結構造の分解図を図３Ｂに示す。
図３Ａ及び図３Ｂに示すように、端板１３における燃料電池スタック１０側の面（以降、「内側表面」とする。）に形成された凹部２３には、２５個の内側バネ２２が均等な間隔にて配置されている。これらの内側バネ２２は、スタック１０の端部に位置される単電池モジュール１１のセパレータ、例えばアノード側セパレータ板４Ａと、端板１３との間に配置された集電板１２と、端板１３の凹部２３の内底面２３ａとの間に挟まれるようにして配置されている。この端板１３の凹部２３は、その配置（内側バネ配置領域）が、単電池モジュール１１における電極配置領域Ｒ２と略合致するように形成されている。そのため、端板１３が締結された状態において、それぞれの内側バネ２２が圧縮されることにより生じる弾性力が、それぞれの単電池モジュール１１における電極配置領域Ｒ２に積極的に付加されるような構造が実現されている。
また、端板１３の内側表面における凹部２３の周囲に形成される四角形枠状の縁部（以降、「枠部２４」とする。）は、集電板１２の表面に直接的に当接するように配置される。すなわち、端板１３の枠部２４は、内側バネ２２や外側バネ２１等の弾性部材を介在させることなく、集電板１２の表面に直接的に接触して配置（すなわち、「燃料電池スタック端部」に直接接触して配置）されている。端板１３の枠部２４は、その配置（外側バネ配置領域）が、単電池モジュール１１におけるガスケット配置領域Ｒ１と略合致するように形成されている。さらに、端板１３においては、この枠部２４の隅部に、締結ボルト１４の貫通用の孔が形成されており、この孔がそれぞれの単電池モジュール１１に形成されているボルト貫通用孔と合致するように配置されている。端板１３の外側表面においては、このボルト貫通用孔の形成位置に外側バネ２１が配置されており、この外側バネ２１の中央部を貫通し、さらにそれぞれのボルト貫通用孔を貫通させるようにして、それぞれの締結ボルト１４が配置されている。このような構成において、締結ボルト１４をナット１５と螺合させて締結を行うと、締結ボルト１４の頭部と端板１３の外側表面との間で外側バネ２１が圧縮され、これにより生じる弾性力が、端板１３の枠部２４を通じてそれぞれの単電池モジュール１１におけるガスケット配置領域Ｒ２に積極的に付加されるような構造が実現されている。
すなわち、本実施形態の燃料電池１０１における締結構造においては、単電池モジュール１１におけるガスケット配置領域Ｒ１に積極的にその弾性力による締結荷重を付加する外側バネ２１と、電極配置領域Ｒ２に積極的にその弾性力による締結荷重を付加する内側バネ２２とを備えさせることにより、ＭＥＡ１の電極３Ａ、３Ｂとセパレータ４Ａ、４Ｂとの間に効率的な発電に必要な接触圧力を付与するとともに、その接触力の位置によりバラツキが生じることを低減し、かつ、セパレータ４Ａ及び４Ｂの間に配置されるガスケット部８に上記接触圧力とは異なる適正な締結荷重を付加する締結構造を実現することができる。
また、端板１３において、内側表面に凹部２３と枠部２４が形成され、外側バネ２１により枠部２４が集電板１２を介してそれぞれの単電池モジュール１１を締結するとともに、このような締結状態において、端板１３の凹部２３内に配置された内側バネ２２が集電板１２との間で挟まれるようにして圧縮状態とされて、端板１３を介在させることなく、集電板１２を介してそれぞれの単電池モジュール１１にその弾性力を付加するような構成が採用されていることにより、２種類のバネ２１、２２が互いに独立してその弾性力による荷重付加を実現することができる。なお、このような締結構造における付加荷重の設定は、それぞれのバネ２１、２２のバネ定数等の仕様、外側バネ２１については、締結ボルト１４の締結による外側バネ２１の圧縮量、並びに内側バネ２２については、端板１３の凹部２３の深さ寸法により行われる。
本第１実施形態の燃料電池１０１の締結構造においては、例えば、単電池モジュール１１のガスケット配置領域Ｒ１に単位面積あたりの荷重として１ｋｇｆ／ｃｍ２の荷重を付加し、電極配置領域Ｒ２に４ｋｇｆ／ｃｍ２の荷重（付加荷重を電極配置領域Ｒ２全体の面積で除した値）を付加することができる。従って、単電池モジュール１１の外周縁であるガスケット部８が配置されていて剛性が小さい領域には比較的小さい荷重で締結を行い、内側のＭＥＡ１の電極３Ａ、３Ｂが配置されていて剛性が強い領域は比較的強い荷重で締結を行うことができる。その結果として、それぞれのセパレータ４Ａ、４Ｂの変形を抑制し、ＭＥＡ１の電極配置領域Ｒ２に対して均等に荷重を付加することができる。また、本実施形態によれば、電極配置領域Ｒ２及びガスケット配置領域Ｒ１に対して、内側バネ２２及び外側バネ２１により略均等な荷重を付加する構成が採用されているため、例えば、ＭＥＡ１が熱的な影響により部分的に膨張するような形態変化が生じても、バネによりその変化を吸収することができ、形態変化に対応することができる。
なお、上述のような端板１３の外側及び内側のバネの配置構成は、燃料電池スタック１０において、一対の端板１３の少なくとも一方に設けられていれば、その効果を得ることができる。ただし、一対の端板１３の両方に設けられていることがより好ましい。
また、上記実施形態では、それぞれの外側バネ２１が、単電池モジュール１１におけるガスケット配置領域Ｒ１に相当する端板１３上の領域（すなわち、外側バネ配置領域）に配置されているような場合を例として説明したが、本発明はこのような場合についてのみ限定されるものではない。このような場合に代えて、例えば、端板１３の外側表面上において、外側バネ配置領域に関係なく、外側バネ２１の配置が決定されるような場合であってもよい。ただし、このような配置構成を採用する場合には、端板１３の枠部２４がガスケット配置領域Ｒ１と略合致するように形成されていることが必要となる。
また、上記実施形態では、締結部材の一例として締結ボルト１４およびナット１５が用いられるような場合について説明したが、このような場合に代えて、締結部材として、ワイヤやスチールベルトなどが用いられるような場合であってもよい。
（実施例について）
本発明の端板と２種類のバネを用いた締結構造においては、外側バネと内側バネの配置を工夫することにより、荷重分布の均一性の効果も大きく異なる。ここで、このような外側バネと内側バネの配置関係の実施例（変形例）について言及するとともに、その荷重分布のシミュレーション結果について説明する。
（共通する構成）
まず、以降に説明するそれぞれの実施例に共通する単電池モジュール１１の具体的な形成材料及び製造方法について説明する。アセチレンブラック系カーボン粉末（電気化学株式会社製DENKABLACKFX-35）、平均粒径約３０Åの白金粒子を２５重量％担持させたものをカソードの触媒とした。また、アセチレンブラック系カーボン粉末（電気化学株式会社製DENKABLACKFX-35）に、平均粒径約３０Åの白金−ルテニウム合金（Ｐｔ：Ｒｕ＝１：１（重量比））粒子を２５重量％担持させたものをアノードの触媒とした。これらの触媒粉末のイソプロパノール分散液に、パーフルオロカーボンスルホン酸粉末のエチルアルコール分散液（旭硝子株式会社製FlemionFSS-1）を混合し、ペースト状にした。その後、これらのペーストを原料としスクリーン印刷法を用いて、それぞれ厚み２５０μｍのカーボン不織布（東レ工業株式会社製TGP-H-090）の一方の面に電極触媒層を形成した。このようにして形成された電極の触媒層に含まれる白金量は０．３ｍｇ／ｃｍ２、パーフルオロカーボンスルホン酸の量は１．２ｍｇ／ｃｍ２とした。
これらの電極は、触媒材料以外の構成はカソード・アノード共に同一構成である。これらの電極を、電極より一回り大きい面積を有するプロトン伝導性高分子電解質膜（米国デュポン社製NAFION122）の中心部の両面に、印刷した触媒層が電解質膜側に接するようにホットプレス加工によって接合した。また、電極の外周に露出する高分子電解質膜の周縁部は、厚さ２５０μｍのフッ素系ゴム（旭硝子株式会社製アフラス（登録商標））のシートからなるガスケットで挟み、ホットプレス加工によって接合して一体化させた。こうして、電解質膜電極接合体（ＭＥＡ）を作製した。プロトン伝導性高分子電解質膜として、パーフルオロカーボンスルホン酸を３０μｍの厚みに薄膜化したものを用いた。
また、厚さ３ｍｍの等方性黒鉛板に機械加工によってガス流路及びマニホールド孔を形成することにより、導電性セパレータを形成した。ガス流路の溝幅は２ｍｍ、深さは１ｍｍ、流路間の幅は１ｍｍとし、それぞれ２本パスの流路構成とした。冷却水の流路は溝の深さを０．５ｍｍにした他はガス流路と同様である。この電池の定格運転条件は、燃料利用率７５％、酸素利用率４０％、電流密度０．３Ａ／ｃｍ2である。
以上のようなカソード側セパレータとアノード側セパレータとによりＭＥＡを挟んだ単電池モジュール（セル）を５０セル積層した。隣接するセル間には、両セパレータ板により冷却水の流路が形成される。このセル積層体を、表面に金メッキした５ｍｍの銅製集電板とポリフェニレンサルファイド製の端板で挟み、両端板を締結ロッドで締結した。
（実施例１）
ここで、図１の上記実施形態の締結構造を実施例１として、その端板１３における外側バネ２１及び内側バネ２２の配置関係を図４Ａに示す。図４Ａに示すように、実施例１の締結構造では、端板１３と集電板１２の間には図１及び図３Ａにおいても示したように、凹部２３内に２５個の内側バネ２２を配置した。内側バネ２２としては、バネ定数７ｋｇｆ／ｍｍのバネを用い、自由長より４．８ｍｍ縮めることで８４０ｋｇｆの荷重を発生させた。また、端板１３の外側表面における４つの隅部それぞれには、外側バネ２１として、バネ定数５０ｋｇｆ／ｍｍのバネを用い、４本の締結ボルト１４で自由長から５ｍｍ締め込み１０００ｋｇｆの荷重を発生させてナット１５で締結を行った。
また、ＭＥＡにおける電極配置領域の圧力分布を確かめるために、構造解析ソフト（ABAQUS Version6.4）を用いて、１／４モデルでシミュレーションを行った。なお、１／４モデルとは、図４Ａに示す点線にて囲まれた領域Ｑに相当するモデルである。この実施例１の締結構造におけるＭＥＡの電極配置領域に生じる接触圧力のシミュレーション計算結果を図４Ｂのグラフに示す。図４Ｂのグラフは、領域Ｑに相当する１／４モデルにおいて、接触圧力の均一性の度合い、あるいはバラツキの度合いを示しており、図示される等圧線の本数が多い場合や間隔が狭い場合には、その圧力分布にバラツキが大きいことを示し、その逆の場合には圧力分布の均一性が高いことを示すグラフである。図４Ｂに示すグラフからは、電極配置領域Ｒ２の中心位置Ａから隅部端部位置Ａ’に向けて接触圧力が上昇傾向にあるものの、その上昇が緩やかなものに抑えられている。また、このシミュレーション結果を確認するために、実施例１の単電池モジュールにおいて、ＭＥＡとセパレータとの間に感圧紙（富士フイルム製）を挟み込み、その接触圧力の確認を行ったところ、シミュレーションと同様の結果が得られた。
（比較例）
次に、実施例１の締結構造に対する比較例として、端板１３の外側表面の隅部に４個の外側バネ２１を配置し、内側バネ２２が配置されない構成を図５Ａに示す。また、このような構成における１／４モデルのシミュレーション結果を図５Ｂに示す。なお、この比較例では、セル積層体は共通のものを使用し、このセル積層体を、表面に金メッキした５ｍｍの銅製集電板とポリフェニレンサルファイド製の絶縁板を介してステンレス鋼製の端板で挟み、両端板を締結ボルトで締結した。締結荷重は同様に１０００ｋｇｆの荷重を負荷した。図５Ｂに示すように、シミュレーション結果より、等圧線の本数が多くかつその間隔も狭いことから、電極配置領域Ｒ２の中心位置Ａから隅部端部位置Ａ’に向けて接触圧力が大幅に上昇傾向にあることが確認された。従って、実施例１の締結構造は、比較例の締結構造に比して、接触圧力の最大値と最小値の差が平均値に対して２５％から１０％に低減できる効果を有することが判る。
（実施例２）
次に、本発明の実施例２の締結構造における外側バネ２１と内側バネ２２の配置構成の模式図を図６Ａに示す。
図６Ａに示すように、実施例２においては、端板１３の隅部に外側バネ２１を配置するのではなく、四角形状の端板１３における各辺縁部の中点位置付近に４個の外側バネ２１を配置している。また、それぞれの内側バネ２２は、電極配置領域Ｒ２内に均等に配置するのではなく、４個の外側バネ２１を結ぶ線分Ｌ１により構成される四角形の内側における電極配置領域Ｒ２内にその中心が位置されるように、内側バネ２２が配置されている。さらに、４個の外側バネ２１を結ぶ線分Ｌ１により構成される四角形の対角線Ｌ２上には複数の内側バネ２２が配置されている。まず、対角線Ｌ２の中点Ｐ０（すなわち四角形の中心）に１個の内側バネ２２が配置され、この対角線Ｌ２の中点Ｐ０と外側バネ２１の配置位置とを結ぶ線分（対角線Ｌ２の一部である）の中点Ｐ１よりも中点Ｐ０側へシフトされた位置Ｐ２に内側バネ２２が配置されている。なお、それぞれの外側バネ２１及び内側バネ２２の配置は、中心位置（Ｐ０）に対して対称な配置構成とされている。また、内側バネ２２は合計１３個配置されている。
このような実施例２の配置構成において、同様に１／４モデルのシミュレーション計算を行った結果を図６Ｂに示す。図６Ｂのグラフからも明らかなように、電極配置領域Ｒ２の中心位置Ａから隅部端部位置Ａ’に向けて接触圧力が上昇という実施例１や比較例に現れた傾向が改善され、接触圧力の最大値と最小値の差が平均値に対して５％に減少されていることが判る。このように、外側バネ２１の配置位置との関係で、内側バネ２２の配置位置を例えば中点Ｐ１よりも内側に積極的に配置させることで、外側バネ２１による付加される荷重の影響が、電極配置領域Ｒ２に現れ難くすることができる。
（実施例３）
次に、本発明の実施例３の締結構造における外側バネ２１と内側バネ２２の配置構成の模式図を図７Ａに示す。
図７Ａに示すように、実施例３においては、端板１３の隅部に外側バネ２１を配置した形態において、内側バネ２２の配置構成に工夫を加味したものである。具体的には、図７Ａに示すように、電極配置領域Ｒ２内に均等に配置するのではなく、４個の外側バネ２１を結ぶ線分Ｌ３上には複数の内側バネ２２が配置されており、線分Ｌ３の中点Ｐ０（すなわち電極配置領域Ｒ２の中心）に１個の内側バネ２２が配置され、この線分Ｌ３の中点Ｐ０と外側バネ２１の配置位置とを結ぶ線分（線分Ｌ３の一部である）の中点Ｐ３よりも中点Ｐ０側へシフトされた位置Ｐ４に内側バネ２２が配置されている。なお、それぞれの外側バネ２１及び内側バネ２２の配置は、中心位置（Ｐ０）に対して対称な配置構成とされている。また、内側バネ２２は合計１３個配置されている。
このような実施例３の配置構成において、同様に１／４モデルのシミュレーション計算を行った結果を図７Ｂに示す。図７Ｂのグラフからも明らかなように、電極配置領域Ｒ２の中心位置Ａから隅部端部位置Ａ’に向けて接触圧力が上昇という実施例１や比較例に現れた傾向が改善され、接触圧力の最大値と最小値の差が平均値に対して５％に減少されていることが判る。このように、外側バネ２１の配置位置との関係で、内側バネ２２の配置位置を例えば中点Ｐ３よりも内側に積極的に配置させることで、外側バネ２１による付加される荷重の影響が、電極配置領域Ｒ２に現れ難くすることができる。
このような実施例１〜３及び比較例における電極配置領域Ｒ２の中心位置Ａから隅部端部位置Ａ’におけるＭＥＡ（あるいはセパレータ板）のたわみ量の比較グラフを図８に示す。
図８のグラフから明らかなように、内側バネを配置しない比較例では、中心位置Ａに対する隅部端部位置Ａ’のたわみ量の変化が実施例１〜３に比して大きいことが判る。また、実施例１では、隅部端部位置Ａ’に向かうに従って、たわみ量が上昇する傾向にはあるものの、その上昇量は、比較例に比して抑制されていることが判る。また、実施例３では、実施例１に比して中心位置Ａ付近のたわみ量を抑制する効果がある。さらに、実施例２では、隅部端部位置Ａ’へ向かうに従ってのたわみ量の上昇傾向を抑制して、たわみ量の均一化が図られていることが判る。
次に、実施例１の燃料電池を７０℃に保持し、アノードに７０℃の露点となるよう加湿・加温した燃料ガス（水素ガス８０％、二酸化炭素２０％、一酸化炭素１０ｐｐｍ）を、カソードに７０℃の露点となるように加湿及び加温した空気をそれぞれ供給した。この燃料電池を定格の２５％の低負荷となる電流密度０．０７５Ａ／ｃｍ２から、定格負荷となる０．３Ａ／ｃｍ２まで電流密度を変化させて電流−電圧特性を評価した。ただし、試験中の利用率は定格条件と同等とした。その結果を図９に示す。なお、図９には比較例の燃料電池の特性も併記している。
図９に示すように、比較例の燃料電池は荷重分布により接触抵抗が部分的に大きくなり電池電圧の低下を招いているのに対して、実施例１の燃料電池では高い電圧を維持している。そこで、比較例の燃料電池では、接触抵抗を低減させるためにこの電池特性が同等になるところまで荷重を負荷したところ、締結圧を１２００ｋｇｆに高めたところで同等の電池性能を発揮するようになった。そこで、これらの電池を定格負荷である０．３Ａ／ｃｍ２の電流密度にて電圧耐久特性を評価した。その結果を図１０に示す。図１０には比較例の燃料電池の特性も併記した。図１０に示すように、比較例の燃料電池が５μＶ／ｈの劣化率に対して、実施例１の燃料電池では、１μＶ／ｈの劣化率を維持し安定した運転ができていることが判る。比較例では荷重分布のバラツキが発生したまま荷重を増大させたため、接触抵抗の低いところに電流の集中、若しくはＭＥＡに局所的な荷重が負荷され長期的な電圧の低下も招いていると考えられる。これに対して、実施例１では、１μＶ／ｈの劣化率を維持し安定した運転ができているため、燃料電池の寿命を延ばすことが可能となるものと考えられる。なお、図９及び図１０の説明では、比較例と実施例１との比較において本発明の効果を説明したが、接触圧力の均一性の効果がより高い実施例２及び３の形態においても、実施例１と同等あるいはそれ以上の寿命に関する効果を得ることができるものと考えられる。
本発明の高分子電解質型燃料電池は、ポータブル電源、電気自動車用電源、家庭内コージェネレーションシステム等に使用する燃料電池として有用である。
なお、上記様々な実施形態のうちの任意の実施形態を適宜組み合わせることにより、それぞれの有する効果を奏するようにすることができる。
本発明は、添付図面を参照しながら好ましい実施形態に関連して充分に記載されているが、この技術の熟練した人々にとっては種々の変形や修正は明白である。そのような変形や修正は、添付した請求の範囲による本発明の範囲から外れない限りにおいて、その中に含まれると理解されるべきである。
２００７年６月６日に出願された日本国特許出願Ｎｏ．２００７−１５０３０９号の明細書図面、及び特許請求の範囲の開示内容は、全体として参照されて本明細書の中に取り入れられるものである。
本発明は、ポータブル電源、電気自動車用電源、家庭内コージェネレーションシステム等に使用する燃料電池に関し、特に高分子電解質を用いた高分子電解質型燃料電池に関する。
高分子電解質を用いた燃料電池は、水素を含有する燃料ガスと空気など酸素を含有する酸化剤ガスとを電気化学的に反応させることで、電力と熱とを同時に発生させるものである。この燃料電池は、基本的には、水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜、及び高分子電解質膜の両面に形成された一対の電極、すなわちアノードとカソードから構成される。これらの電極は、白金族金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分とし、高分子電解質膜の表面に形成される触媒層、及び触媒層の外面に配置される、通気性と電子導電性を併せ持つガス拡散層を有する。このように高分子電解質膜と電極（ガス拡散層を含む）とが一体的に接合されて組み立てられたものを電解質膜電極接合体（以降、「ＭＥＡ」とする。）と呼ぶ。
また、ＭＥＡの両側には、ＭＥＡを機械的に挟み込んで固定するとともに、隣接するＭＥＡを互いに電気的に直列に接続するための導電性のセパレータ板が配置される。セパレータ板においてＭＥＡと接触する部分には、それぞれの電極に燃料ガスや酸化剤ガスなどの反応ガスを供給し、生成水や余剰ガスを運び去るためのガス流路が形成される。このようなガス流路は、セパレータ板と別に設けることもできるが、セパレータ板の表面に溝を設けてガス流路とする方式が一般的である。なお、このように、ＭＥＡが一対のセパレータ板により挟み込まれた構造体を、単電池モジュールと言う。
セパレータ板とＭＥＡとの間に形成されるガス流路への反応ガスの供給及びガス流路からの反応ガス、生成水の排出は、セパレータ板の縁部にマニホールド孔と呼ばれる貫通した孔を設け、ガス流路の出入り口をこのマニホールド孔に連通して、マニホールド孔から各ガス流路に反応ガスを分配することによって行われる。
また、ガス流路に供給される燃料ガスや酸化剤ガスが外部へリークしたり、２種類のガスが互いに混合したりしないように、ＭＥＡにおける電極が形成されている部分、すなわち発電領域の外周を囲むように一対のセパレータ板の間にはシール部材としてガスシール材やガスケットが配置される。これらのガスシール材やガスケットは、マニホールド孔の周囲のシールをも行う。
燃料電池は、運転中に発熱するので、電池を良好な温度状態に維持するために、冷却水等で冷却する必要がある。通常、１〜３セル毎に、冷却水を流す冷却部が設けられる。これらのＭＥＡ、セパレータ板及び冷却部を交互に重ねていき、１０〜２００セル積層した後、集電板と絶縁板を介して端板でこれを挟み、締結ロッド（ボルト）で両端から固定するのが一般的な積層電池（燃料電池スタック）の構造である。
このような積層電池では、冷却部を含む複数の単電池モジュールを一方向に積み重ね、その両端に一対の端板を配置し、それぞれの端板間を締結ロッド（ボルト）で固定して、それぞれの単電池モジュールを締め付けるような締め付け方式が採用されている。このような締め付け方式として、機械的強度の観点から、端板や締結ロッドには通常、ステンレス鋼などの金属材料を用い、これらの端板や締結ロッドと、積層電池との間を絶縁板により電気的に絶縁し、電流が端板を通して外部に漏れ出ることのない構造が採用されている。締結ロッドについては、セパレータ板の縁部に形成された貫通孔を通す方法や、積層電池全体を端板越しに金属のベルトで締め上げる方式が一般的である。
このような締め付け方式が採用されている積層電池においては、単電池モジュールを面内（積層方向に直交する平面内）で均一な締結力で締め付けられることが重要とされている。この均一な締結力によって、空気、水素、冷却水等の漏れを防止し、また単電池モジュールの破損を防止し、さらにそれによって発電効率を上げたり、電池寿命を延長したりすることが可能となるからである。このような締め付け方式における締結力の均一化の観点から、例えば特許文献１では、端板の外側に配したＸ型の締付板との間にバネを挟み、バネの弾力性を周囲に配置したバネより中央に配置したバネを大きくすることで、締結力を均一化する方法が提案されている。また、特許文献２では、端板への加圧部を点接触にすることで締結力を均一にする方法が提案されている。また、その他、例えば、特許文献３〜１０に開示されているような様々な提案がなされている。
特開昭６２−２７１３６４号公報 特開平９−２５９９１６号公報 特開２００７−１１３７０７号公報 特開昭６１−２４８３６８号公報 特開平０９−２７０２６７号公報 米国特許第４９９７７２８号明細書 米国特許第６２５８４７５号明細書 米国特許出願公開第２００５／０２７７０１２号明細書 米国特許第４９７３５３１号明細書 米国特許出願公開第２００７／００４２２５０号明細書
ところで、一般的に、セパレータ板の間に配置するＭＥＡとガスケットはその剛性が異なる。一般的には、ガスケットの剛性は、ＭＥＡの厚み方向における剛性よりも低い。そのため、端板で締結のための荷重を付加すると、この剛性の違いによりＭＥＡに比してガスケットが大きく変形され、ＭＥＡ及びガスケットとセパレータ板との間において、互いの接触圧力にバラツキが生じる。このような接触圧力のバラツキは接触抵抗のバラツキとなり、燃料電池における発電性能を低下させる要因となるという問題がある。このような接触抵抗のバラツキによる発電性能の低下が生じることを抑制するために、締結力として必要以上に荷重を付加するような対策が採用される場合もあり、このような場合にあっては、ＭＥＡやガスケットの機械的強度の低下が促進されて、燃料電池の寿命が短くなるという問題がある。特許文献１および２のような方式においても、ＭＥＡとセパレータ板との間に、接触圧力のバラツキが生じ、同様な問題が発生する。
従って、本発明の目的は、上記問題を解決することにあって、高分子電解質型燃料電池において、膜電極接合体とセパレータ板との間に接触圧力のバラツキが生じることを低減し、かつ、セパレータ板間に配置されるシール部材に適正な締結力を付加する締結構造が用いられた高分子電解質型燃料電池を提供することにある。
上記目的を達成するために、本発明は以下のように構成する。
本発明の第１態様によれば、膜電極接合体と、上記膜電極接合体を挟む一対のセパレータ板と、上記膜電極接合体の周縁部と上記一対のセパレータ板との間に配置されたシール部材とを有する単電池モジュールが積層され、上記積層された単電池モジュールの両端に一対の端板が配置されるとともに、上記一対の端板を複数の締結部材で挟み付けて組み立てられた燃料電池スタックを備える高分子電解質型燃料電池において、
上記それぞれの締結部材と上記端板との間に介在して配置された第１弾性部材と、
上記端板と上記燃料電池スタック端部との間に配置された複数の第２弾性部材とを備え、
上記各単電池モジュールにおける上記膜電極接合体の電極部に相当する上記端板表面の第２弾性部材配置領域に、上記それぞれの第２弾性部材が配置されている、高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第２態様によれば、上記各単電池モジュールにおける上記シール部材の配置領域に相当する上記端板表面に、上記第１弾性部材が配置されている、第１態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第３態様によれば、上記端板の上記燃料電池スタック端部側の表面に凹部が形成され、
上記凹部の内底面を上記第２弾性部材配置領域として、上記内底面と上記燃料電池スタック端部との間に上記複数の第２弾性部材が配置され、
上記端板の表面における上記凹部の周囲の縁部が、上記燃料電池スタック端部と接触している、第２態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第４態様によれば、上記それぞれのセパレータ板及び端板は四角形形状を有し、
上記端板において、上記四角形形状の４辺におけるそれぞれの中点位置近傍に上記第１弾性部材が配置され、
上記第２弾性部材配置領域において、４つの上記第１弾性部材を結ぶ線分により形成される四角形状の領域より内側の領域に、上記それぞれの第２弾性部材が配置される、第３態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第５態様によれば、上記４つの第１弾性部材を結ぶ線分により形成される四角形形状の領域の中心と上記第１弾性部材を結ぶ線分上において、上記線分の中点よりも上記中心側の上記第２弾性部材配置領域における位置に上記第２弾性部材が配置される、第４態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第６態様によれば、上記それぞれのセパレータ板及び端板は四角形形状を有し、
上記端板において、上記四角形形状の４隅それぞれに上記第１弾性部材が配置され、
４つの上記第１弾性部材を結ぶ線分により形成される四角形形状の領域の中心と上記第１弾性部材を結ぶ線分上において、上記線分の中点よりも上記中心側の上記第２弾性部材配置領域における位置に上記第２弾性部材が配置される、第３態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第７態様によれば、上記端板における上記第２弾性部材配置領域と上記燃料電池スタック端部との間に、集電板が配置されている、第３態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第８態様によれば、上記単電池モジュールの積層方向において、上記シール部材は上記膜電極接合体の電極部よりもその剛性が低い部材であり、
上記それぞれの第１弾性部材の弾性により生じる単位面積当たりの荷重が、上記それぞれの第２弾性部材の弾性により生じる単位面積当たりの荷重よりも小さくなるように、上記それぞれの第１弾性部材および第２弾性部材が配置される、第３態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第９態様によれば、上記締結部材は、上記それぞれの端板及びセパレータ板を貫通するように締結する締結用ボルトであり、上記第１弾性部材及び第２弾性部材はバネ部材である、第３態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明によれば、高分子電解質型燃料電池において、それぞれの締結部材と端板との間に介在して配置された複数の第１弾性部材と、端板と燃料電池スタック端部との間に配置された複数の第２弾性部材とを備えさせ、さらに、各単電池モジュールにおいて膜電極接合体の電極部に相当する端板表面の第２弾性部材配置領域に、それぞれの第２弾性部材を配置していることにより、電極部に付加される荷重（締結力）を、電極部以外（例えば、シール部材）に付加される荷重とは別に制御することが可能となる。
さらに、各単電池モジュールにおいて膜電極接合体の電極部を囲むように膜電極接合体の周縁部と一対のセパレータ板との間に配置されたシール部材の配置領域に相当する端板表面の第１弾性部材配置領域に、それぞれの第１弾性部材を配置していることにより、シール部材配置領域に付加される荷重を、電極部に付加される荷重とは別に制御することが可能となる。
すなわち、シール部材配置領域においては、シール部材によるシール機能を達成するために必要な荷重を、第１弾性部材の弾性力でもって締結部材及び端板を介して燃料電池スタックに付与することができるとともに、電極部においては、膜電極接合体とセパレータ板との発電に求められる適正な接触荷重を、そのバラツキを抑制しながら、第２弾性部材の弾性力でもって燃料電池スタックに付与することができる。
従って、高分子電解質型燃料電池において、膜電極接合体とセパレータ板との間に接触圧力のバラツキが生じることを低減し、かつ、セパレータ板間に配置されるシール部材に適正な締結力を付加する締結構造が用いられた高分子電解質型燃料電池を提供することができる。
本発明の記述を続ける前に、添付図面において同じ部品については同じ参照符号を付している。
以下に、本発明にかかる実施の形態を図面に基づいて詳細に説明する。
（第１実施形態）
本発明の一実施形態にかかる高分子電解質型燃料電池（ＰＥＦＣ）の一例である燃料電池１０１の構造を、一部分解した状態にて示す模式斜視図を図１に示す。図１に示すように、燃料電池１０１は、複数の単電池モジュールを積層させて構成されている。また、図１の燃料電池１０１における単電池モジュールにおける周縁部の部分模式断面図（ＩＩ−ＩＩ線断面図）を図２に示す。
図１に示すように、燃料電池１０１は、燃料電池における発電装置の単位構成である単電池モジュール１１を複数台積層した状態にて、両端に一対の集電板１２、端板１３を配置して挟み込み、ボルト孔を貫通させた締結ボルト１４とナット１５（締結部材の一例）にて締結することにより構成されている。なお、このように、複数の単電池モジュール１１が積層されて締結されたものを、燃料電池スタック１０と呼んでいる。なお、本実施形態では、例えば単電池モジュール（「セル」とも言う。）が６０台積層されて、燃料電池スタック１０が構成されている。
次に、単電池モジュール１１の具体的な構成について説明する。図１及び図２に示すように、単電池モジュール１１は、ＭＥＡ１の両端に配置された一対の導電性のセパレータ板、具体的にはアノード側セパレータ板４Ａ及びカソード側セパレータ板４Ｂにより、ＭＥＡ１を挟んで構成されている。ＭＥＡ１は、高分子電解質膜２と、この高分子電解質膜２の両面に形成された一対の電極、すなわちアノード電極３Ａ及びカソード電極３Ｂとを備えて構成される。これらの電極３Ａ及び３Ｂは、高分子電解質膜２の表面に形成される触媒層と、この触媒層の外表面に配置されるガス拡散層とにより構成される。また、アノード側セパレータ板４ＡのＭＥＡ１側の表面には、燃料ガス流路を形成するための燃料ガス流路溝５が形成されており、カソード側セパレータ板４ＢのＭＥＡ１側の表面には、酸化剤ガス流路を形成するための酸化剤ガス流路溝６が形成されている。
ＭＥＡ１におけるそれぞれの電極（電極部）３Ａ及び３Ｂの最も外側に配置されているガス拡散層が、それぞれのセパレータ板４Ａ及び４Ｂと当接し、アノード側セパレータ板４Ａの燃料ガス流路溝５がガス拡散層により覆われて燃料ガス流路が形成されるとともに、カソード側セパレータ板４Ｂの酸化剤ガス流路溝６がガス拡散層により覆われて酸化剤ガス流路が形成される。このように形成された燃料ガス流路に燃料ガスが流通されると、流通される燃料ガスにアノード電極３Ａのガス拡散層が暴露されることとなるとともに、酸化剤ガス流路に酸化剤ガスが流通されると、流通される酸化剤ガスにカソード電極３Ｂのガス拡散層が暴露されることとなる。その結果、それぞれの電極３Ａ及び３Ｂにおいて、所定の電気化学反応が生じ、単電池モジュール１１における発電が行われる。積層されたそれぞれの単電池モジュール１１においては、隣接した単電池モジュール１１におけるＭＥＡ１同士が互いに電気的に直列に接続される、あるいは電気的に並列に接続されて、燃料電池１０１全体として発電された電力を取り出すことが可能に構成されている。
また、単電池モジュール１１におけるそれぞれのセパレータ板４Ａ及び４Ｂの周縁部には、燃料ガス流路溝５及び酸化剤ガス流路溝６に個別に連通する貫通孔である燃料ガスマニホールド孔７Ａ及び酸化剤ガスマニホールド孔７Ｂが形成されている。単電池モジュール１１が積層された状態では、これらのマニホールド孔７Ａ、７Ｂが積層されて結合し、連通された流体の通路となる燃料ガスマニホールド及び酸化剤ガスマニホールドが形成される。
さらに、それぞれのセパレータ板４Ａ及び４Ｂの周縁部には、燃料ガスマニホールド孔７Ａ及び酸化剤ガスマニホールド孔７Ｂと同様に、水が流通する二対のマニホールドを形成する水マニホールド孔７Ｃが形成されている。同様に単電池モジュール１１が積層された状態では、これらのマニホールド孔７Ｃが積層されて結合し、連通された流体の通路となる水マニホールドが形成される。
また、図２に示すように、ＭＥＡ１の高分子電解質膜２の周縁部には、電極３Ａ及び３Ｂが形成されておらず、この部分は、シール機能を有するガスケット部（シール部材の一例である）８として形成されている。すなわち、ＭＥＡ１の周縁部の内側に電極３Ａおよび３Ｂが配置されている。ガスケット部８は、高分子電解質膜２の周縁部を挟み込むように弾性体により形成されており、図２に示すように、単電池モジュール１１において、一対のセパレータ板４Ａ及び４Ｂに挟まれた状態にて配置される。このような状態において、ガスケット部８は、ＭＥＡ１の電極３Ａ及び３Ｂに供給される燃料ガスや酸化剤ガスが単電池モジュール１１の外部へリークしないように、さらに２種類のガスが混合しないように、シールを行う。さらに、ガスケット部８には、それぞれのマニホールド孔７Ａ〜７Ｃに応じた位置に孔が形成されており、それぞれのセパレータ板４Ａ及び４Ｂに挟まれた状態で、マニホールド孔の周囲をシールする。なお、本実施形態においては、ガスケット部８は、ＭＥＡ１の一部として一体的に形成されている場合を例として説明する。ただし、本実施形態の燃料電池１０１はこのような場合についてのみ限定されるものではなく、このような場合に代えて例えばガスケット８がＭＥＡ１と別体として形成されるような場合であってもよい。また、本実施形態においては、ＭＥＡ１において、ガスケット部８が形成されている領域をガスケット配置領域（シール部材配置領域の一例である）Ｒ１とし、電極３Ａ及び３Ｂが形成されている領域を電極配置領域（電極部が配置された領域あるいは発電領域の一例である）Ｒ２とする。
アノード側セパレータ板４Ａ及びカソード側セパレータ板４Ｂは、平板状であって、ＭＥＡ１と接触する側の面、すなわち単電池モジュール１１における内側の面は、ＭＥＡ１における電極配置領域Ｒ２とガスケット配置領域Ｒ１の表面形状に応じた形状を有するように形成されている。図２の模式図では、ＭＥＡ１の表面形状及びそれに接するセパレータ板４Ａ及び４Ｂの表面形状が平坦であるように示しているが、実際には、特にガスケット配置領域Ｒ１において、ガスケット部８の機能を達成するために、ＭＥＡ１の表面が隆起するように形成されている。また、本実施形態では、アノード側セパレータ板４Ａ及びカソード側セパレータ板４Ｂには、例えば東海カーボン株式会社製グラッシーカーボン（厚さ：３ｍｍ）を用いている。また、セパレータ板４Ａ及び４Ｂでは、各種マニホールド孔、ボルト孔がセパレータ板４Ａ及び４Ｂの縁部においてその厚み方向に貫通するように形成されている。また、それぞれのセパレータ板４Ａ及び４Ｂの背面には水流路溝９Ａ及び９Ｂが形成されている。セパレータ板４Ａ及び４Ｂにおいて、各種マニホールド孔、ボルト孔、燃料ガス流路溝、酸化剤ガス流路溝、水流路溝等は、切削加工あるいは成形加工により形成される。
また、水流路溝９Ａ及び９Ｂは、二対の水マニホールド孔７Ｃ間を結ぶようにして形成される。つまり、水が供給側のマニホールドから、水流路溝９Ａ及び９Ｂに分岐して供給され、排出側のマニホールドに流通するように形成されている。このような構造が採用されていることにより、水の伝熱能力を利用して単電池モジュール１１を電気化学反応に適した所定の温度に保つことができる。なお、燃料ガス及び酸化剤ガスと同様にして、セパレータ板４Ａ、４Ｂ及びＭＥＡ１の周縁部に水マニホールド孔を形成せずに、冷却水給排路をセパレータ板の外部に形成する外部マニホールド構造が採用されるような場合であってもよい。さらには、セパレータ板の背面に水流路溝を形成せずに、隣接する単電池モジュール１１の間に、冷却水が循環する冷却ユニットを挿入して、単電池モジュール１１を積層するような構成が採用されるような場合であってもよい。
また、図２に示すように、アノード側セパレータ板４Ａ及びカソード側セパレータ板４Ｂの背面には、各種マニホールド孔の周囲に、耐熱性の材質からなるスクイーズドパッキン等の一般的なシール部材であるパッキン１６が配置されている。これによって、隣接する単電池モジュール１１の間において、各種マニホールド孔のモジュール間の連接部からの燃料ガス、酸化剤ガス、及び水の漏出が防止される。
集電板１２は、燃料電池スタック（単電池モジュール積層体）１０の外側に配置され、発電された電気を効率よく集電できるように、銅板に金メッキが施したものを使用する。なお、集電板１２には、その他電気伝導性の良好な金属材料、例えば、鉄、ステンレス、アルミ等を使用しても良い。また、表面処理はスズメッキ、ニッケルメッキ等を施してもよい。集電板１２の外側には通常、電気を絶縁するための絶縁板が配置されるが、本実施形態では、電気絶縁性のある材料を用いた端板１３でその役割も兼用させている。ここで端板１３には、例えばポリフェニレンサルファイド製の樹脂を用いて、射出成形で製作したものが使用されている。なお、端板１３には端板１３と一体となる配管（図示せず）が備えられており、この配管は、各種マニホールドに連通して流体の供給又は排出を行うように設けられている。また、本実施形態では、「燃料電池スタック」とは、燃料電池スタック１０自体を意味する場合の他に、燃料電池スタック１０の外側に集電板１２が配置されるような構成（すなわち、図１に示すような構成）では、それぞれの集電板１２をも含めて燃料電池スタックを意味する場合も含む。したがって、図１に示すような構成では、「燃料電池スタック端部」とは、それぞれの集電板１２の端部を意味する。
次に、本実施形態の燃料電池１０１において、単電池モジュール１１の積層体である燃料電池スタック１０を一対の端板１３、並びに締結ボルト１４及びナット１５により締結した際に、ＭＥＡ１とセパレータ板４Ａ、４Ｂとの間に接触圧力のバラツキが生じることを低減し、かつ、セパレータ間に配置されるガスケット部８に適正な締結力を付加する締結構造を実現するための構成について説明する。
図１に示すように、端板１３の外側の隅部分には、第１弾性部材の一例である４個の外側バネ２１が配置されている。これら４個の外側バネ２１を介すようにして、締結ボルト１４及びナットにより、一対の端板１３の間に挟まれた燃料電池スタック１０が締結されており、外側バネ２１が圧縮されることにより生じる弾性力を、端板１３を介してそれぞれの単電池モジュール１１に締結荷重として付加している。また、四角形形状を有する端板１３の内側表面には、四角形枠状にその縁部を残すようにして凹部２３が形成されている。凹部２３の内底面２３ａは平坦状に形成されており、この内底面２３ａには、第２弾性部材の一例である２５個の内側バネ２２が、均等な間隔で配置されている。それぞれの内側バネ２２は、集電板１２を介して凹部２３内にて圧縮されることにより、その弾性力をそれぞれの単電池モジュール１１に付加している。
ここで、本実施形態の燃料電池１０１における締結構造を一方の端板１３付近において示す模式図を図３Ａに示すとともに、その締結構造の分解図を図３Ｂに示す。
図３Ａ及び図３Ｂに示すように、端板１３における燃料電池スタック１０側の面（以降、「内側表面」とする。）に形成された凹部２３には、２５個の内側バネ２２が均等な間隔にて配置されている。これらの内側バネ２２は、スタック１０の端部に位置される単電池モジュール１１のセパレータ、例えばアノード側セパレータ板４Ａと、端板１３との間に配置された集電板１２と、端板１３の凹部２３の内底面２３ａとの間に挟まれるようにして配置されている。この端板１３の凹部２３は、その配置（内側バネ配置領域）が、単電池モジュール１１における電極配置領域Ｒ２と略合致するように形成されている。そのため、端板１３が締結された状態において、それぞれの内側バネ２２が圧縮されることにより生じる弾性力が、それぞれの単電池モジュール１１における電極配置領域Ｒ２に積極的に付加されるような構造が実現されている。
また、端板１３の内側表面における凹部２３の周囲に形成される四角形枠状の縁部（以降、「枠部２４」とする。）は、集電板１２の表面に直接的に当接するように配置される。すなわち、端板１３の枠部２４は、内側バネ２２や外側バネ２１等の弾性部材を介在させることなく、集電板１２の表面に直接的に接触して配置（すなわち、「燃料電池スタック端部」に直接接触して配置）されている。端板１３の枠部２４は、その配置（外側バネ配置領域）が、単電池モジュール１１におけるガスケット配置領域Ｒ１と略合致するように形成されている。さらに、端板１３においては、この枠部２４の隅部に、締結ボルト１４の貫通用の孔が形成されており、この孔がそれぞれの単電池モジュール１１に形成されているボルト貫通用孔と合致するように配置されている。端板１３の外側表面においては、このボルト貫通用孔の形成位置に外側バネ２１が配置されており、この外側バネ２１の中央部を貫通し、さらにそれぞれのボルト貫通用孔を貫通させるようにして、それぞれの締結ボルト１４が配置されている。このような構成において、締結ボルト１４をナット１５と螺合させて締結を行うと、締結ボルト１４の頭部と端板１３の外側表面との間で外側バネ２１が圧縮され、これにより生じる弾性力が、端板１３の枠部２４を通じてそれぞれの単電池モジュール１１におけるガスケット配置領域Ｒ２に積極的に付加されるような構造が実現されている。
すなわち、本実施形態の燃料電池１０１における締結構造においては、単電池モジュール１１におけるガスケット配置領域Ｒ１に積極的にその弾性力による締結荷重を付加する外側バネ２１と、電極配置領域Ｒ２に積極的にその弾性力による締結荷重を付加する内側バネ２２とを備えさせることにより、ＭＥＡ１の電極３Ａ、３Ｂとセパレータ４Ａ、４Ｂとの間に効率的な発電に必要な接触圧力を付与するとともに、その接触力の位置によりバラツキが生じることを低減し、かつ、セパレータ４Ａ及び４Ｂの間に配置されるガスケット部８に上記接触圧力とは異なる適正な締結荷重を付加する締結構造を実現することができる。
また、端板１３において、内側表面に凹部２３と枠部２４が形成され、外側バネ２１により枠部２４が集電板１２を介してそれぞれの単電池モジュール１１を締結するとともに、このような締結状態において、端板１３の凹部２３内に配置された内側バネ２２が集電板１２との間で挟まれるようにして圧縮状態とされて、端板１３を介在させることなく、集電板１２を介してそれぞれの単電池モジュール１１にその弾性力を付加するような構成が採用されていることにより、２種類のバネ２１、２２が互いに独立してその弾性力による荷重付加を実現することができる。なお、このような締結構造における付加荷重の設定は、それぞれのバネ２１、２２のバネ定数等の仕様、外側バネ２１については、締結ボルト１４の締結による外側バネ２１の圧縮量、並びに内側バネ２２については、端板１３の凹部２３の深さ寸法により行われる。
本第１実施形態の燃料電池１０１の締結構造においては、例えば、単電池モジュール１１のガスケット配置領域Ｒ１に単位面積あたりの荷重として１ｋｇｆ／ｃｍ２の荷重を付加し、電極配置領域Ｒ２に４ｋｇｆ／ｃｍ２の荷重（付加荷重を電極配置領域Ｒ２全体の面積で除した値）を付加することができる。従って、単電池モジュール１１の外周縁であるガスケット部８が配置されていて剛性が小さい領域には比較的小さい荷重で締結を行い、内側のＭＥＡ１の電極３Ａ、３Ｂが配置されていて剛性が強い領域は比較的強い荷重で締結を行うことができる。その結果として、それぞれのセパレータ４Ａ、４Ｂの変形を抑制し、ＭＥＡ１の電極配置領域Ｒ２に対して均等に荷重を付加することができる。また、本実施形態によれば、電極配置領域Ｒ２及びガスケット配置領域Ｒ１に対して、内側バネ２２及び外側バネ２１により略均等な荷重を付加する構成が採用されているため、例えば、ＭＥＡ１が熱的な影響により部分的に膨張するような形態変化が生じても、バネによりその変化を吸収することができ、形態変化に対応することができる。
なお、上述のような端板１３の外側及び内側のバネの配置構成は、燃料電池スタック１０において、一対の端板１３の少なくとも一方に設けられていれば、その効果を得ることができる。ただし、一対の端板１３の両方に設けられていることがより好ましい。
また、上記実施形態では、それぞれの外側バネ２１が、単電池モジュール１１におけるガスケット配置領域Ｒ１に相当する端板１３上の領域（すなわち、外側バネ配置領域）に配置されているような場合を例として説明したが、本発明はこのような場合についてのみ限定されるものではない。このような場合に代えて、例えば、端板１３の外側表面上において、外側バネ配置領域に関係なく、外側バネ２１の配置が決定されるような場合であってもよい。ただし、このような配置構成を採用する場合には、端板１３の枠部２４がガスケット配置領域Ｒ１と略合致するように形成されていることが必要となる。
また、上記実施形態では、締結部材の一例として締結ボルト１４およびナット１５が用いられるような場合について説明したが、このような場合に代えて、締結部材として、ワイヤやスチールベルトなどが用いられるような場合であってもよい。
（実施例について）
本発明の端板と２種類のバネを用いた締結構造においては、外側バネと内側バネの配置を工夫することにより、荷重分布の均一性の効果も大きく異なる。ここで、このような外側バネと内側バネの配置関係の実施例（変形例）について言及するとともに、その荷重分布のシミュレーション結果について説明する。
（共通する構成）
まず、以降に説明するそれぞれの実施例に共通する単電池モジュール１１の具体的な形成材料及び製造方法について説明する。アセチレンブラック系カーボン粉末（電気化学株式会社製DENKABLACKFX-35）、平均粒径約３０Åの白金粒子を２５重量％担持させたものをカソードの触媒とした。また、アセチレンブラック系カーボン粉末（電気化学株式会社製DENKABLACKFX-35）に、平均粒径約３０Åの白金−ルテニウム合金（Ｐｔ：Ｒｕ＝１：１（重量比））粒子を２５重量％担持させたものをアノードの触媒とした。これらの触媒粉末のイソプロパノール分散液に、パーフルオロカーボンスルホン酸粉末のエチルアルコール分散液（旭硝子株式会社製FlemionFSS-1）を混合し、ペースト状にした。その後、これらのペーストを原料としスクリーン印刷法を用いて、それぞれ厚み２５０μｍのカーボン不織布（東レ工業株式会社製TGP-H-090）の一方の面に電極触媒層を形成した。このようにして形成された電極の触媒層に含まれる白金量は０．３ｍｇ／ｃｍ２、パーフルオロカーボンスルホン酸の量は１．２ｍｇ／ｃｍ２とした。
これらの電極は、触媒材料以外の構成はカソード・アノード共に同一構成である。これらの電極を、電極より一回り大きい面積を有するプロトン伝導性高分子電解質膜（米国デュポン社製NAFION122）の中心部の両面に、印刷した触媒層が電解質膜側に接するようにホットプレス加工によって接合した。また、電極の外周に露出する高分子電解質膜の周縁部は、厚さ２５０μｍのフッ素系ゴム（旭硝子株式会社製アフラス（登録商標））のシートからなるガスケットで挟み、ホットプレス加工によって接合して一体化させた。こうして、電解質膜電極接合体（ＭＥＡ）を作製した。プロトン伝導性高分子電解質膜として、パーフルオロカーボンスルホン酸を３０μｍの厚みに薄膜化したものを用いた。
また、厚さ３ｍｍの等方性黒鉛板に機械加工によってガス流路及びマニホールド孔を形成することにより、導電性セパレータを形成した。ガス流路の溝幅は２ｍｍ、深さは１ｍｍ、流路間の幅は１ｍｍとし、それぞれ２本パスの流路構成とした。冷却水の流路は溝の深さを０．５ｍｍにした他はガス流路と同様である。この電池の定格運転条件は、燃料利用率７５％、酸素利用率４０％、電流密度０．３Ａ／ｃｍ2である。
以上のようなカソード側セパレータとアノード側セパレータとによりＭＥＡを挟んだ単電池モジュール（セル）を５０セル積層した。隣接するセル間には、両セパレータ板により冷却水の流路が形成される。このセル積層体を、表面に金メッキした５ｍｍの銅製集電板とポリフェニレンサルファイド製の端板で挟み、両端板を締結ロッドで締結した。
（実施例１）
ここで、図１の上記実施形態の締結構造を実施例１として、その端板１３における外側バネ２１及び内側バネ２２の配置関係を図４Ａに示す。図４Ａに示すように、実施例１の締結構造では、端板１３と集電板１２の間には図１及び図３Ａにおいても示したように、凹部２３内に２５個の内側バネ２２を配置した。内側バネ２２としては、バネ定数７ｋｇｆ／ｍｍのバネを用い、自由長より４．８ｍｍ縮めることで８４０ｋｇｆの荷重を発生させた。また、端板１３の外側表面における４つの隅部それぞれには、外側バネ２１として、バネ定数５０ｋｇｆ／ｍｍのバネを用い、４本の締結ボルト１４で自由長から５ｍｍ締め込み１０００ｋｇｆの荷重を発生させてナット１５で締結を行った。
また、ＭＥＡにおける電極配置領域の圧力分布を確かめるために、構造解析ソフト（ABAQUS Version6.4）を用いて、１／４モデルでシミュレーションを行った。なお、１／４モデルとは、図４Ａに示す点線にて囲まれた領域Ｑに相当するモデルである。この実施例１の締結構造におけるＭＥＡの電極配置領域に生じる接触圧力のシミュレーション計算結果を図４Ｂのグラフに示す。図４Ｂのグラフは、領域Ｑに相当する１／４モデルにおいて、接触圧力の均一性の度合い、あるいはバラツキの度合いを示しており、図示される等圧線の本数が多い場合や間隔が狭い場合には、その圧力分布にバラツキが大きいことを示し、その逆の場合には圧力分布の均一性が高いことを示すグラフである。図４Ｂに示すグラフからは、電極配置領域Ｒ２の中心位置Ａから隅部端部位置Ａ’に向けて接触圧力が上昇傾向にあるものの、その上昇が緩やかなものに抑えられている。また、このシミュレーション結果を確認するために、実施例１の単電池モジュールにおいて、ＭＥＡとセパレータとの間に感圧紙（富士フイルム製）を挟み込み、その接触圧力の確認を行ったところ、シミュレーションと同様の結果が得られた。
（比較例）
次に、実施例１の締結構造に対する比較例として、端板１３の外側表面の隅部に４個の外側バネ２１を配置し、内側バネ２２が配置されない構成を図５Ａに示す。また、このような構成における１／４モデルのシミュレーション結果を図５Ｂに示す。なお、この比較例では、セル積層体は共通のものを使用し、このセル積層体を、表面に金メッキした５ｍｍの銅製集電板とポリフェニレンサルファイド製の絶縁板を介してステンレス鋼製の端板で挟み、両端板を締結ボルトで締結した。締結荷重は同様に１０００ｋｇｆの荷重を負荷した。図５Ｂに示すように、シミュレーション結果より、等圧線の本数が多くかつその間隔も狭いことから、電極配置領域Ｒ２の中心位置Ａから隅部端部位置Ａ’に向けて接触圧力が大幅に上昇傾向にあることが確認された。従って、実施例１の締結構造は、比較例の締結構造に比して、接触圧力の最大値と最小値の差が平均値に対して２５％から１０％に低減できる効果を有することが判る。
（実施例２）
次に、本発明の実施例２の締結構造における外側バネ２１と内側バネ２２の配置構成の模式図を図６Ａに示す。
図６Ａに示すように、実施例２においては、端板１３の隅部に外側バネ２１を配置するのではなく、四角形状の端板１３における各辺縁部の中点位置付近に４個の外側バネ２１を配置している。また、それぞれの内側バネ２２は、電極配置領域Ｒ２内に均等に配置するのではなく、４個の外側バネ２１を結ぶ線分Ｌ１により構成される四角形の内側における電極配置領域Ｒ２内にその中心が位置されるように、内側バネ２２が配置されている。さらに、４個の外側バネ２１を結ぶ線分Ｌ１により構成される四角形の対角線Ｌ２上には複数の内側バネ２２が配置されている。まず、対角線Ｌ２の中点Ｐ０（すなわち四角形の中心）に１個の内側バネ２２が配置され、この対角線Ｌ２の中点Ｐ０と外側バネ２１の配置位置とを結ぶ線分（対角線Ｌ２の一部である）の中点Ｐ１よりも中点Ｐ０側へシフトされた位置Ｐ２に内側バネ２２が配置されている。なお、それぞれの外側バネ２１及び内側バネ２２の配置は、中心位置（Ｐ０）に対して対称な配置構成とされている。また、内側バネ２２は合計１３個配置されている。
このような実施例２の配置構成において、同様に１／４モデルのシミュレーション計算を行った結果を図６Ｂに示す。図６Ｂのグラフからも明らかなように、電極配置領域Ｒ２の中心位置Ａから隅部端部位置Ａ’に向けて接触圧力が上昇という実施例１や比較例に現れた傾向が改善され、接触圧力の最大値と最小値の差が平均値に対して５％に減少されていることが判る。このように、外側バネ２１の配置位置との関係で、内側バネ２２の配置位置を例えば中点Ｐ１よりも内側に積極的に配置させることで、外側バネ２１による付加される荷重の影響が、電極配置領域Ｒ２に現れ難くすることができる。
（実施例３）
次に、本発明の実施例３の締結構造における外側バネ２１と内側バネ２２の配置構成の模式図を図７Ａに示す。
図７Ａに示すように、実施例３においては、端板１３の隅部に外側バネ２１を配置した形態において、内側バネ２２の配置構成に工夫を加味したものである。具体的には、図７Ａに示すように、電極配置領域Ｒ２内に均等に配置するのではなく、４個の外側バネ２１を結ぶ線分Ｌ３上には複数の内側バネ２２が配置されており、線分Ｌ３の中点Ｐ０（すなわち電極配置領域Ｒ２の中心）に１個の内側バネ２２が配置され、この線分Ｌ３の中点Ｐ０と外側バネ２１の配置位置とを結ぶ線分（線分Ｌ３の一部である）の中点Ｐ３よりも中点Ｐ０側へシフトされた位置Ｐ４に内側バネ２２が配置されている。なお、それぞれの外側バネ２１及び内側バネ２２の配置は、中心位置（Ｐ０）に対して対称な配置構成とされている。また、内側バネ２２は合計１３個配置されている。
このような実施例３の配置構成において、同様に１／４モデルのシミュレーション計算を行った結果を図７Ｂに示す。図７Ｂのグラフからも明らかなように、電極配置領域Ｒ２の中心位置Ａから隅部端部位置Ａ’に向けて接触圧力が上昇という実施例１や比較例に現れた傾向が改善され、接触圧力の最大値と最小値の差が平均値に対して５％に減少されていることが判る。このように、外側バネ２１の配置位置との関係で、内側バネ２２の配置位置を例えば中点Ｐ３よりも内側に積極的に配置させることで、外側バネ２１による付加される荷重の影響が、電極配置領域Ｒ２に現れ難くすることができる。
このような実施例１〜３及び比較例における電極配置領域Ｒ２の中心位置Ａから隅部端部位置Ａ’におけるＭＥＡ（あるいはセパレータ板）のたわみ量の比較グラフを図８に示す。
図８のグラフから明らかなように、内側バネを配置しない比較例では、中心位置Ａに対する隅部端部位置Ａ’のたわみ量の変化が実施例１〜３に比して大きいことが判る。また、実施例１では、隅部端部位置Ａ’に向かうに従って、たわみ量が上昇する傾向にはあるものの、その上昇量は、比較例に比して抑制されていることが判る。また、実施例３では、実施例１に比して中心位置Ａ付近のたわみ量を抑制する効果がある。さらに、実施例２では、隅部端部位置Ａ’へ向かうに従ってのたわみ量の上昇傾向を抑制して、たわみ量の均一化が図られていることが判る。
次に、実施例１の燃料電池を７０℃に保持し、アノードに７０℃の露点となるよう加湿・加温した燃料ガス（水素ガス８０％、二酸化炭素２０％、一酸化炭素１０ｐｐｍ）を、カソードに７０℃の露点となるように加湿及び加温した空気をそれぞれ供給した。この燃料電池を定格の２５％の低負荷となる電流密度０．０７５Ａ／ｃｍ２から、定格負荷となる０．３Ａ／ｃｍ２まで電流密度を変化させて電流−電圧特性を評価した。ただし、試験中の利用率は定格条件と同等とした。その結果を図９に示す。なお、図９には比較例の燃料電池の特性も併記している。
図９に示すように、比較例の燃料電池は荷重分布により接触抵抗が部分的に大きくなり電池電圧の低下を招いているのに対して、実施例１の燃料電池では高い電圧を維持している。そこで、比較例の燃料電池では、接触抵抗を低減させるためにこの電池特性が同等になるところまで荷重を負荷したところ、締結圧を１２００ｋｇｆに高めたところで同等の電池性能を発揮するようになった。そこで、これらの電池を定格負荷である０．３Ａ／ｃｍ２の電流密度にて電圧耐久特性を評価した。その結果を図１０に示す。図１０には比較例の燃料電池の特性も併記した。図１０に示すように、比較例の燃料電池が５μＶ／ｈの劣化率に対して、実施例１の燃料電池では、１μＶ／ｈの劣化率を維持し安定した運転ができていることが判る。比較例では荷重分布のバラツキが発生したまま荷重を増大させたため、接触抵抗の低いところに電流の集中、若しくはＭＥＡに局所的な荷重が負荷され長期的な電圧の低下も招いていると考えられる。これに対して、実施例１では、１μＶ／ｈの劣化率を維持し安定した運転ができているため、燃料電池の寿命を延ばすことが可能となるものと考えられる。なお、図９及び図１０の説明では、比較例と実施例１との比較において本発明の効果を説明したが、接触圧力の均一性の効果がより高い実施例２及び３の形態においても、実施例１と同等あるいはそれ以上の寿命に関する効果を得ることができるものと考えられる。
本発明の高分子電解質型燃料電池は、ポータブル電源、電気自動車用電源、家庭内コージェネレーションシステム等に使用する燃料電池として有用である。
なお、上記様々な実施形態のうちの任意の実施形態を適宜組み合わせることにより、それぞれの有する効果を奏するようにすることができる。
本発明は、添付図面を参照しながら好ましい実施形態に関連して充分に記載されているが、この技術の熟練した人々にとっては種々の変形や修正は明白である。そのような変形や修正は、添付した請求の範囲による本発明の範囲から外れない限りにおいて、その中に含まれると理解されるべきである。
２００７年６月６日に出願された日本国特許出願Ｎｏ．２００７−１５０３０９号の明細書図面、及び特許請求の範囲の開示内容は、全体として参照されて本明細書の中に取り入れられるものである。
図１は、本発明の一の実施形態にかかる燃料電池の分解斜視図である。 図２は、図１の燃料電池における単電池モジュールの部分模式断面図である。 図３Ａは、上記実施形態における燃料電池の締結構造を示す部分模式断面図である。 図３Ｂは、図３Ａの締結構造を分解した状態を示す部分模式断面図である。 図４Ａは、本発明の実施例１の締結構造を示す模式平面図である。 図４Ｂは、実施例１の締結構造における接触圧力分布のシミュレーション結果のグラフである。 図５Ａは、本発明の比較例の締結構造を示す模式平面図である。 図５Ｂは、比較例の締結構造における接触圧力分布のシミュレーション結果のグラフである。 図６Ａは、本発明の実施例２の締結構造を示す模式平面図である。 図６Ｂは、実施例２の締結構造における接触圧力分布のシミュレーション結果のグラフである。 図７Ａは、本発明の実施例３の締結構造を示す模式平面図である。 図７Ｂは、実施例３の締結構造における接触圧力分布のシミュレーション結果のグラフである。 図８は、実施例１から３及び比較例の締結構造におけるセパレータ板のたわみ量を示すグラフである。 図９は、実施例１及び比較例の燃料電池の電流−電圧特性を示すグラフである。 図１０は、実施例１及び比較例１の電圧耐久特性を示すグラフである。
本発明の第１態様によれば、膜電極接合体と、上記膜電極接合体を挟む一対のセパレータ板と、上記膜電極接合体の周縁部と上記一対のセパレータ板との間に配置されたシール部材とを有する単電池モジュールが積層され、上記積層された単電池モジュールの両端に一対の端板が配置されるとともに、上記一対の端板を複数の締結部材で挟み付けて組み立てられた燃料電池スタックを備える高分子電解質型燃料電池において、
上記それぞれの締結部材と上記端板との間に介在して配置された第１弾性部材と、
上記端板と上記燃料電池スタック端部との間に配置された複数の第２弾性部材とを備え、
上記各単電池モジュールにおける上記膜電極接合体の電極部に相当する上記端板表面の第２弾性部材配置領域に、上記それぞれの第２弾性部材が配置されており、
上記それぞれの第１弾性部材の弾性により生じる単位面積当たりの荷重が、上記それぞれの第２弾性部材の弾性により生じる単位面積当たりの荷重よりも小さくなるように、上記それぞれの第１弾性部材および第２弾性部材が配置されている、高分子電解質型燃料電池を提供する。
本発明の第８態様によれば、上記単電池モジュールの積層方向において、上記シール部材は上記膜電極接合体の電極部よりもその剛性が低い部材である、第３態様に記載の高分子電解質型燃料電池を提供する。

Claims (9)

  1. 膜電極接合体と、上記膜電極接合体を挟む一対のセパレータ板と、上記膜電極接合体の周縁部と上記一対のセパレータ板との間に配置されたシール部材とを有する単電池モジュールが積層され、上記積層された単電池モジュールの両端に一対の端板が配置されるとともに、上記一対の端板を複数の締結部材で挟み付けて組み立てられた燃料電池スタックを備える高分子電解質型燃料電池において、
    上記それぞれの締結部材と上記端板との間に介在して配置された第１弾性部材と、
    上記端板と上記燃料電池スタック端部との間に配置された複数の第２弾性部材とを備え、
    上記各単電池モジュールにおける上記膜電極接合体の電極部に相当する上記端板表面の第２弾性部材配置領域に、上記それぞれの第２弾性部材が配置されている、高分子電解質型燃料電池。
  2. 上記各単電池モジュールにおける上記シール部材の配置領域に相当する上記端板表面に、上記第１弾性部材が配置されている、請求項１に記載の高分子電解質型燃料電池。
  3. 上記端板の上記燃料電池スタック端部側の表面に凹部が形成され、
    上記凹部の内底面を上記第２弾性部材配置領域として、上記内底面と上記燃料電池スタック端部との間に上記複数の第２弾性部材が配置され、
    上記端板の表面における上記凹部の周囲の縁部が、上記燃料電池スタック端部と接触している、請求項２に記載の高分子電解質型燃料電池。
  4. 上記それぞれのセパレータ板及び端板は四角形形状を有し、
    上記端板において、上記四角形形状の４辺におけるそれぞれの中点位置近傍に上記第１弾性部材が配置され、
    上記第２弾性部材配置領域において、４つの上記第１弾性部材を結ぶ線分により形成される四角形状の領域より内側の領域に、上記それぞれの第２弾性部材が配置される、請求項３に記載の高分子電解質型燃料電池。
  5. 上記４つの第１弾性部材を結ぶ線分により形成される四角形形状の領域の中心と上記第１弾性部材を結ぶ線分上において、上記線分の中点よりも上記中心側の上記第２弾性部材配置領域における位置に上記第２弾性部材が配置される、請求項４に記載の高分子電解質型燃料電池。
  6. 上記それぞれのセパレータ板及び端板は四角形形状を有し、
    上記端板において、上記四角形形状の４隅それぞれに上記第１弾性部材が配置され、
    ４つの上記第１弾性部材を結ぶ線分により形成される四角形形状の領域の中心と上記第１弾性部材を結ぶ線分上において、上記線分の中点よりも上記中心側の上記第２弾性部材配置領域における位置に上記第２弾性部材が配置される、請求項３に記載の高分子電解質型燃料電池。
  7. 上記端板における上記第２弾性部材配置領域と上記燃料電池スタック端部との間に、集電板が配置されている、請求項３に記載の高分子電解質型燃料電池。
  8. 上記単電池モジュールの積層方向において、上記シール部材は上記膜電極接合体の電極部よりもその剛性が低い部材であり、
    上記それぞれの第１弾性部材の弾性により生じる単位面積当たりの荷重が、上記それぞれの第２弾性部材の弾性により生じる単位面積当たりの荷重よりも小さくなるように、上記それぞれの第１弾性部材および第２弾性部材が配置される、請求項３に記載の高分子電解質型燃料電池。
  9. 上記締結部材は、上記それぞれの端板及びセパレータ板を貫通するように締結する締結用ボルトであり、上記第１弾性部材及び第２弾性部材はバネ部材である、請求項３に記載の高分子電解質型燃料電池。
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