CN101160675A - 制造导电亲水燃料电池元件的方法 - Google Patents
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Abstract
一种燃料电池流场板，其包含使所述板既更导电又更亲水的一个或多个外层。在一实施方式中，将所述涂层共沉积为导电材料和金属氧化物组合的涂层。适当的导电材料是金，适当的金属氧化物包括SiO2、HfO2、ZrO2、Al2O3、SnO2、Ta2O5、Nb2O5、MoO2、IrO2、RuO2和它们的混合物。也可将导电材料和金属氧化物沉积为两个单独的层，其中金属氧化物为外层。根据另一实施方式，将具有提供亲水性的纳米孔的金属层沉积在所述板上。另外，可将掺杂离子加入到金属氧化物中来获得涂层的低氟化物溶解性，以控制氢氟酸刻蚀掉氧化物层的速度。
Description
发明背景
1.发明领域
[0001]本发明一般涉及燃料电池用双极板，尤其是涉及制造燃料电池用双极板的方法，该方法包括将一个或多个层沉积到板上以使其既导电又亲水。
2.相关技术的讨论
[0002]氢气是一种很有吸引力的燃料，因为它是清洁的并且在燃料电池中能够应用于高效发电。汽车工业花费大量资源开发作为汽车动力源的氢燃料电池。这些汽车与现在使用内燃机的汽车相比会更有效并且产生更少的排放。
[0003]氢燃料电池是一种电化学装置，它包括阳极、阴极以及其间的电解质。阳极接收氢气，阴极接收氧气或空气。氢气在阳极解离并产生游离质子和电子。质子通过电解质到达阴极。质子与阴极中的氧和电子反应产生水。来自阳极的电子不能通过电解质，因此在传送到阴极之前被引导通过负载来做功。该功用于操作汽车。
[0004]质子交换膜燃料电池(PEMFC)是用于汽车的常见燃料电池。PEMFC通常包括固态聚合物电解质质子传导膜，例如全氟磺酸(perfluorosulfonic acid)膜。阳极和阴极通常包括支撑于碳颗粒上并且与离聚物(ionomer)混合的通常为铂的细分散的催化颗粒。催化混合物沉积在膜的相对的面上。阳极催化混合物、阴极催化混合物和膜的组合限定了膜电极组件(MEA)。MEAs的制备比较昂贵，并且需要某些有效操作条件。这些条件包括适当的水管理和润湿以及控制催化剂毒化成分，例如一氧化碳(CO)。
[0005]几个燃料电池通常组合在一个燃料电池堆中来产生所需的功率。对于上述的汽车燃料电池堆，该堆可能包括大约两百个双极板。燃料电池堆接收阴极反应气体，通常是由压缩机驱动穿过该电池堆的空气流。并非所有的氧气都被该堆消耗，一部分空气作为阴极废气被输出，该阴极废气可包括作为堆副产物的水。燃料电池堆也接收流入堆阳极侧的阳极氢反应气体。
[0006]燃料电池堆包括设置在堆内的多个MEA之间的一系列的流场(flow field)板或双极板。双极板对于堆内的相邻燃料电池包括阳极侧和阴极侧。阳极气体流动通道设置在双极板的阳极侧，使得阳极气体流到MEA的阳极侧。阴极气体流动通道设置在双极板的阴极侧，使得阴极气体流到MEA阴极侧。双极板也包括冷却液体流经的流动通道。
[0007]双极板通常是由例如不锈钢、钛、铝、聚合物碳复合材料等的导电材料制成，以使它们能从一个电池到另一个电池传导燃料电池所产生的电并将电传导出所述电池堆。金属双极板通常在其外表面上产生天然氧化物以使其耐腐蚀。然而，该氧化层是不导电的，因此增加燃料电池的内阻，降低其电学性能。另外，该氧化层使该板更加疏水。
[0008]转让给本申请的受让人并在此引用并入本文的美国专利申请公开2003/0228512，公开了在流场板上沉积导电外层的方法，该层可防止板被氧化以及增加其欧姆接触(ohmic contact)。同样转让给本申请的受让人的美国专利6,372,376公开了在流场板上沉积导电的、抗氧化和耐酸的涂层。同样转让给本申请的受让人的美国专利申请公开2004/0091768公开了在流场板上沉积石墨和碳黑涂层，以使流场板耐腐蚀、导电并导热。
[0009]正如本领域中已知的那样，燃料电池中的膜需要具有一定的相对湿度，从而横穿膜的离子电阻足够低以能有效地传导质子。在燃料电池的工作过程中，来自MEA的水分和外部潮气可进入阳极和阴极流动通道。在通常低于0.2A/cm2的低电池功率要求下，水聚积在流动通道中，因为反应气体的流动速度太低，无法驱动水离开通道。当水积聚时，因为板材料的疏水性能而形成不断扩大的液滴。水滴的接触角通常约为90°，因为在流动通道中的水滴基本上垂直于反应气体流形成。随着液滴的尺寸增加，流动通道被封闭，并且因为这些通道平行流动在公共入口和出口总管(outlet manifolds)之间，所以反应气体转向到其它流动通道。因为反应气体不能流过被水所阻塞的流动通道，所以反应气体不能将水驱除出通道。通道被阻挡的结果是，不能接收反应气体的膜的那些区域将不能产生电，因而导致非均匀的电流分布并且降低燃料电池的整体效能。随着越来越多的流动通道被水阻挡，燃料电池所产生的电会减少，其中电池的电势低于200mV可认为是电池失效。因为燃料电池是串联电学耦合的，所以如果燃料电池之一停止工作，整个燃料电池堆就会停止工作。
[0010]通过定期强制反应气体以较高的流速经过流动通道，通常可清除流动通道中的积水。然而，在阳极侧，这增加施加到空气压缩机的寄生功率(parasitic power)，从而降低整体系统的效率。此外，还有很多不使用氢燃料作为清除气体的原因，包括降低的经济性、降低地系统效率并且为了处理废气流中升高浓度的氢气而增加系统的复杂性。
[0011]减少通道中的积水也能够通过降低入口的湿度而实现。然而，在阳极和阴极反应气体中提供一定的相对湿度是期望的，以便燃料电池中的膜保持水合。干燥的入口气体对膜具有干燥作用，会增加电池的离子电阻和限制膜的长期耐用性。
发明概述
[0012]按照本发明的指导，公开了一种燃料电池用流场板或者双极板，其具有使板能更导电和更亲水的一个或多个外层或涂层。在一个实施方式中，涂层共沉淀为导电材料和金属氧化物的组合。适当的导电材料是金，适当的金属氧化物包括SiO2、HfO2、ZrO2、Al2O3、SnO2、Ta2O5、Nb2O5、MoO2、IrO2、RuO2和它们的混合物。导电材料和金属氧化物也可以沉淀为两个单独的层，其中金属氧化物层是外层。根据另一个实施方式，将金属层沉积在板上以具有提供亲水性的纳米孔。另外，可向金属氧化物中加入掺杂离子以提供涂层的低氟化物溶解性，以控制氢氟酸腐蚀掉金属氧化物涂层的速度。
[0013]可通过任何适合的物理沉积法、化学气相沉积(CVD)法、热喷涂法或者通过溶胶凝胶法将涂层沉积到双极板上。物理气相沉积法的实例包括电子束蒸发法、磁控溅射法和脉冲等离子体法。化学气相沉积方法的例子包括等离子体增强的CVD法或原子层沉积法。
[0014]本发明的其它优点和特征将从以下描述和附加的权利要求连同附图而变得显而易见。
附图简述
[0015]图1是燃料电池堆中燃料电池的横截面图，所述电池根据本发明的一个实施方式包括具有使双极板更导电和更亲水的一个或多个涂层的双极板；
[0016]图2是包括共沉积的导电和金属氧化物涂层的燃料电池双极板的断开(broken-away)横截面图。
[0017]图3是根据本发明另一实施方式的包括底部导电层和顶部金属氧化物层的燃料电池双极板的断开横截面图。
[0018]图4是根据本发明另一实施方式的包括其中有无规纳米孔的金属层的燃料电池双极板的断开横截面图。
[0019]图5是为本发明的双极板沉积各种涂层和层的系统的平面图。
实施方式的详细描述
[0020]涉及制造燃料电池用双极板使双极板更导电和亲水的方法的本发明实施方式的以下讨论实际上仅仅是示例性的，决不意味着限制本发明或其应用或用途。
[0021]图1是上述类型的燃料堆一部分的燃料电池10的横截面图。燃料电池10包括由电解质膜16隔开的阴极侧12和阳极侧14。阴极侧扩散介质层20设置在阴极侧12，阴极侧催化剂层22设置在膜16和扩散介质层20之间。类似地，阳极侧扩散介质层24设置在阳极侧14，阳极侧催化剂层26设置在膜16和扩散介质层24之间。催化层22和26以及膜16限定MEA。扩散介质层20和24是多孔层，用于将输入气体传输到MEA和从MEA运输水。分别在扩散介质层20和24上或者在膜16上沉积催化剂层22和26的各种技术在本领域中是公知的。
[0022]阴极侧流场板或者双极板18设置在阴极侧12，阳极侧流场板或者双极板30设置在阳极侧14。双极板18和30设置在燃料电池堆内的燃料电池之间。来自双极板30内的流动通道28的氢反应气体流与催化剂层26反应解离出氢离子和电子。来自双极板18内的通道32的空气流与催化剂层22反应。氢离子能够传播穿过膜16，它们在催化剂层22中与空气流和返回的电子进行电化学反应，产生作为副产物的水。
[0023]在这个非限制性的实施方式中，双极板18包括两个片34和36，它们被压制并焊接在一起。片36限定流动通道32，片34限定与燃料电池10相邻的燃料电池的阳极侧的流动通道38。如图所示，冷却流体流动通道40设置在片34和36之间。类似地，双极板30包括限定流动通道28的片42、限定相邻燃料电池阴极侧的流动通道46的片44以及冷却液体流动通道48。
[0024]根据本发明，双极板18和30涂布有使它们更导电和更亲水的一个或多个层。通过使双极板18和30更亲水，可减小在流动通道28和32内形成的水的接触角，优选低于40°。特别地，板18和30的亲水性使得水在流动通道28和32内形成薄膜而不是水滴，从而水不会显著地阻塞流动通道。通过使双极板18和30更导电，可减小燃料电池10中的接触电阻和欧姆损耗，从而增加电池的效能。另外，能够降低堆内的压缩力，解决电池堆的某些耐用性问题。
[0025]图2是根据本发明的一个实施方式的，可用于燃料电池10的双极板18和30的包括两个片52和54、流动通道58和槽脊(lands)60的双极板50的断开横截面图。双极板50包括沉积于所述板50的外表面上的多孔涂层56，以使两个片52和54都被覆盖。在该实施方式中，涂层56是共沉积涂层，包含提供低接触电阻和用于低负载稳定性亲水性的两个成分。例如，涂层56中的金属可以是任何适合此处所述目的的低阻值金属，例如金。用于涂层56合适的亲水性材料实例包括但不限制于各种金属氧化物，如二氧化硅(SiO2)、二氧化铪(HfO2)、二氧化锆(ZrO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化锡(SnO2)、五氧化二钽(Ta2O5)五氧化二铌(Nb2O5)、二氧化钼(MoO2)、二氧化铱(IrO2)、二氧化钌(RuO2)和它们的混合物。通过提供高导电性金属和亲水性金属氧化物的混合物，通道58提供所需的板50的亲水性，从而水在流动通道58内形成薄膜而不是形成栓塞(slugs)，并在板50的槽脊60处提供低的欧姆接触，使它与扩散介质层具有良好的电接触。
[0026]在涂层56沉积在双极板50上之前，双极板50可通过适当工艺如离子束溅射进行清洁，以除去板50的外侧上可能已经形成的电阻性氧化物膜。金属氧化物材料能够通过任何合适的技术共沉积在双极板50上，包括但不限制于物理气相沉积法、化学气相沉积(CVD)法、热喷涂法和溶胶-凝胶法。物理气相沉积法的合适实例包括电子束蒸发法、磁控溅射法和脉冲等离子体法。化学气相沉积法的适当例子包括电子束蒸法、磁控溅射法和脉冲等离子体法。适当的化学气相沉积方法包括等离子体增强的CVD法和原子层沉积法。’512申请公开了一种适用于沉积所述涂层的离子辅助物理气相沉积方法。
[0027]正如本领域中已知的那样，膜16内的全氟磺酸离聚物降解的结果是产生氢氟酸(HF)。氢氟酸对在此所述的多种涂层材料具有腐蚀作用，而且它也腐蚀双极板的不锈钢或其它材料。因此，涂层56的厚度需要足以应对在燃料电池10的预期寿命中由氢氟酸中的氟离子所导致的退化。在一非限制性实施方式中，涂层56为约10nm厚。某些适合的金属氧化物材料，例如ZrO2，更耐氟离子，并仍能提供所需亲水性，这在某些燃料电池堆中是更理想的。此外，ZrO2作为氟离子清除剂(scavenger)，进一步在涉及不锈钢的应用中增强其持久性。
[0028]图3是根据本发明另一实施方式的，可用于燃料电池10中的包括流动通道68和槽脊70的双极板66的断开横截面图。在该实施方式中，导电材料和金属氧化物并不是在单个加工步骤中共沉淀为单个的层，而是在分开的沉积步骤中沉积为单独的层。特别地，双极板66包括在一个过程中所沉积的导电材料例如金的导电层72和在另一个过程沉积的多孔金属氧化物例如二氧化硅的亲水层74。‘512申请公开了在流场板上沉积金层的方法。这进一步减小槽脊70的接触电阻，同时提供所需的通道68的亲水性。作为选择，导电层72可以是包含提供所需导电性的碳粘合剂的聚合物有机层，例如购自Acheson Colloids of PortHuron，Michigan的EBO23和EBOO8。
[0029]图4是根据本发明另一实施方式的可用于燃料电池10中的双极板80的断开横截面图。在该实施方式中，双极板80涂覆有通过无规的纳米孔84暴露双极板80的纳米孔导电层82。这可通过沉积适合的金属如金和另外的金属如银，然后使用刻蚀材料来除去所述另一种的金属以限定纳米孔84而完成。在该实施方式中，层82中的纳米孔84通过提供亲水的表面形态而提供亲水性，从而不再需要第二金属氧化物层。
[0030]如上所述，二氧化硅(SiO2)是提供理想亲水性的优良材料。根据本发明的另一实施方式，将掺杂离子加入到二氧化硅或其它金属氧化物中以提供低的氟化物溶解性。随着二氧化硅被氢氟酸刻蚀，掺杂离子与氢氟酸进行反应以形成不溶的氟化物，该氟化物形成在涂层的外表面上，降低涂层的刻蚀速度。适合的掺杂离子实例包括Ca、Fe、Al、Ni、Sr、Mg、Pb、Sc等。这些掺杂离子产生不溶性的氟化物，例如BaF2、CaF2、PbF2、LiF、MgF2、ScF2和SrF2。对于这些实例，LiF和BaF2是最可溶的氟化物，ScF3和SrF2是溶解最小的氟化物。低的氟化物溶解度使金属氧化物涂层在燃料电池内具有更长的寿命，因为由于在涂层表面上形成不溶的氟化物盐类，所以氢氟酸引起的金属氧化物涂层的刻蚀得以减少。
[0031]掺杂元素和掺杂元素浓度的选择通常依赖于燃料电池堆中氢氟酸浓度的强度(serverity)以及直到涂层完全被酸腐蚀掉的涂层的期望寿命。
[0032]使用掺杂离子来完全消除氢氟酸对氧化物涂层的刻蚀是并不理想的。这是因为通常污染物附着在涂层的外表面上，减低了它的亲水性。适当速度的刻蚀用于去除该疏水性的表面污染物并露出涂层的新的活性亲水表面层。掺杂元素以及其在金属氧化物涂层中的浓度的选择应该要匹配于氢氟酸刻蚀的强度。太低的刻蚀速度可能导致疏水性污染物的聚集，太高的刻蚀速度可能导致在燃料电池堆的有效寿命结束之前金属氧化物涂层就被刻蚀掉。
[0033]当溶解在金属氧化物涂层中时，某些掺杂元素在水溶液中和在相邻的MEA中可能具有高的迁移性，引起离子结合到膜内的全氟磺酸离聚物的酸性位点并减低电池效率。例如，掺杂离子Ca和Fe比Al、Sc和Ni更能迁移且更能结合在离聚物中。这种不理想的掺杂元素的结合性能是配制用于特定双极板的最好的经掺杂金属氧化物涂层的另一选择标准。
[0034]图5是用于将各种涂层沉积在上述双极板上的系统90的平面图。系统90旨在代表上述的任何技术，包括但不限制于物理气相沉积法、化学气相沉积法、热喷涂法和溶胶凝胶法。在系统90中，电子枪92加热例如金的材料94，使该材料蒸发并沉积在代表双极板的基底96上以在其上制备涂层98。另一方法中，系统90包括将离子束导向溅射表面102的离子枪100，所述溅射表面释放出材料例如金属氧化物，以沉积涂层98。
[0035]上面的讨论仅公开和说明了本发明的示例性实施方式。本领域的技术人员从这些讨论和附图以及权利要求中可容易地认识到在不脱离以下权利要求所限定的本发明的精神和范围下可对其进行多种变化、修改和变型。
Claims (30)
1.一种燃料电池，包含由板材料制成的流场板，所述流场板包括多个对应于反应气体的流动通道，所述流场板进一步包括至少一个使所述流场板既亲水又导电的涂层。
2.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述板材料选自由不锈钢、钛、铝和聚合物-碳复合材料基材料所组成的组。
3.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述至少一个涂层是导电材料和亲水材料的共沉积涂层。
4.根据权利要求3所述的燃料电池，其中所述亲水材料是金属氧化物。
5.根据权利要求4所述的燃料电池，其中所述金属氧化物选自由SiO2、HfO2、ZrO2、Al2O3、SnO2、Ta2O5、Nb2O5、MoO2、IrO2、RuO2和它们的混合物所组成的组。
6.根据权利要求3所述的燃料电池，其中所述导电材料是金。
7.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述至少一个涂层包括由导电材料制成的第一涂层和由金属氧化物制成的第二涂层。
8.根据权利要求7所述的燃料电池，其中所述导电材料选自由金和在碳粘合剂中的有机聚合物所组成的组。
9.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述至少一个涂层是含有用于提供亲水表面形态的纳米孔的金属涂层。
10.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述涂层为约10nm厚。
11.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述涂层包含掺杂离子。
12.根据权利要求11所述的燃料电池，其中所述掺杂离子选自由Ca、Fe、Al、Ni、Sr、Mg、Pb和Sc所组成的组。
13.根据权利要求10所述的燃料电池，其中所述掺杂离子与氢氟酸产生附着到所述涂层外表面上的不溶的氟化物。
14.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述至少一个涂层通过选自以下组中的方法沉积在所述流场板上：电子束蒸发法、磁控溅射法、脉冲等离子体法、等离子体加强的化学气相沉积法、原子层沉积法、热喷涂法和溶胶-凝胶法。
15.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述流场板选自由阳极侧流场板和阴极侧流场板所组成的组。
16.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述燃料电池是车辆上燃料电池堆的一部分。
17.一种燃料电池，包括：
膜；和
紧邻所述膜设置的流场板，所述流场板包括多个对应于反应气体用于传送所述气体到所述膜的流动通道，所述流场板包括使所述流场板既导电又亲水的共沉积的导电材料和金属氧化物涂层。
18.根据权利要求17所述的燃料电池，其中所述金属氧化物选自由SiO2、HfO2、ZrO2、Al2O3、SnO2、Ta2O5、Nb2O5、MoO2、IrO2、RuO2和它们的混合物所组成的组。
19.根据权利要求17所述的燃料电池，其中所述导电材料为金。
20.根据权利要求17所述的燃料电池，其中所述涂层的厚度为约10nm。
21.根据权利要求17所述的燃料电池，其中所述涂层包含掺杂离子。
22.根据权利要求21所述的燃料电池，其中所述掺杂离子选自由Ca、Fe、Al、Ni、Sr、Mg、Pb和Sc所组成的组。
23.根据权利要求21所述的燃料电池，其中所述掺杂离子与氢氟酸产生附着到所述涂层外表面上的不溶的氟化物。
24.根据权利要求17所述的燃料电池，其中所述涂层通过选自以下组中的方法沉积在所述流场板上：电子束蒸发法、磁控溅射法、脉冲等离子体法、等离子体加强的化学气相沉积法、原子层沉积法、热喷涂法和溶胶-凝胶法。
25.根据权利要求17所述的燃料电池，其中所述流场板选自由阳极侧流场板和阴极侧流场板所组成的组。
26.一种燃料电池，包括：
膜；和
紧邻所述膜设置的流场板，所述流场板包括多个对应于反应气体用于传送所述气体到所述膜的流动通道，所述流场板包括使所述流场板亲水的具有掺杂元素的金属氧化物涂层。
27.根据权利要求26所述的燃料电池，其中所述金属氧化物选自由SiO2、HfO2、ZrO2、Al2O3、SnO2、Ta2O5、Nb2O5、MoO2、IrO2、RuO2和它们的混合物所组成的组。
28.根据权利要求26所述的燃料电池，其中所述掺杂元素选自由Ca、Fe、Al、Ni、Sr、Mg、Pb和Sc所组成的组。
29.根据权利要求26所述的燃料电池，其中所述掺杂元素与氢氟酸产生附着到所述涂层外表面上的不溶的氟化物。
30.根据权利要求26所述的燃料电池，其中所述涂层通过选自以下组中的方法沉积在所述流场板上：电子束蒸发法、磁控溅射法、脉冲等离子体法、等离子体加强的化学气相沉积法、原子层沉积法、热喷涂法和溶胶-凝胶法。
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