CN101031627A - 包装玻璃密封剂 - Google Patents
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Abstract
包装玻璃密封剂产品由工艺温度在70℃～220℃的密封剂组合物和所述密封剂组合物周围的热塑性聚合物材料表皮形成。表皮在所述产品的总重量中不超过10重量％，以及所述聚合物材料具有至少50℃的最低成膜温度和低于所述密封剂组合物涂布工艺温度10℃以上的软化点。该产品减少了在特定掩埋场用环境不友好的方法处理不可回收的带聚硅氧烷涂层包装的必要性。
Description
本发明涉及包装玻璃密封剂及其制造方法。更具体地但非专指，本发明涉及适用于制造窗户的双层玻璃密封单元的包装玻璃密封剂。
由于用户要求保证双层玻璃窗户的性能，窗户的制造者对于他们用来制造双层玻璃单元的部件的供应者也同样要求性能保证。在这一点上，一般要求用来密封双层玻璃单元边缘的密封剂的配方者为单元制造者提供密封剂性能的保障，即使不是保证。
对于能成功地作为适用于制造双层玻璃窗单元的密封剂，必须配制到同时具有密封剂与玻璃的短期和长期(即至少10年、优选至少15年，更优选至少20年或更长，如25年)粘结性。密封剂与玻璃的短期粘结性是重要的，因为在把单元安装到窗户上之前正是密封剂把单元的各部件结合在一起。密封剂与玻璃的长期粘结性是重要的，因为正是密封剂使单元耐大气老化(条件是已恰当安装玻璃)并由此决定单元的使用寿命。
密封剂的短期性能倾向于与配方中存在的促粘剂量直接相关。但是，随密封剂逐渐老化，密封剂内的促粘剂就劣化，这会造成对密封剂长期性能的不良影响(如它与玻璃界面的粘结)。过量的促粘剂会对密封剂的短期性能有不良影响。密封剂的长期性能倾向于随配方中所加入的促粘剂量的增加而增加，有可能超过理想短期性能所需的量。配方者能在组合物中包括促粘剂量之间很好的平衡，以获得密封剂短期和长期性能之间的优化。配方者必须解决由涂布性质本身与由所用原材料特性决定的限制这两方面所引起的矛盾要求才能生产有价值的平衡组合物。鉴于这种良好平衡，玻璃密封剂配制者实际上很不乐意对密封剂组合物中所用的促粘剂量作那怕微小的调节。一般，密封剂将掺有0.25～2.5重量％促粘剂。
适用于作为适用于制造双层玻璃窗单元的密封剂组合物的配方已随时间得到了发展，因为配方者对他们产品的短期和长期性能以及改变组分及其用量对性能的影响已获得了经验。虽然人工老化条件可以使配方者能预测特定密封剂配方的长期粘结性，但他们倾向于在制造产品前依靠他们产品真实性能的实际经验来向他们的用户提供他们产品长期性能的书面保证或其它形式的保障。这种态度已倾向于不仅使玻璃密封剂的配方者而且也使他们的用户非常保守和不愿意改变，因为怕违背它们的保证，尤其关于他们产品的长期性能。
玻璃密封剂一般是在室温下(18～20℃)倾向于是柔软而基本不发粘固体的复杂配方。当密封剂受热时，例如，最高达到它们的工艺温度，一般在135℃～220℃之间，如180℃，它们的物理特性逐渐从柔软而基本不发粘的固体变到非常粘的一般是高粘度的流体或糊料。虽然密封剂在涂布期间的压力下具有0℃～220℃的软化点或范围，但随温度增加它们会简单地变得更象流体。玻璃密封剂的性能使组合物的涂布特别困难。虽然这类玻璃密封剂一般常被称做“热熔体”密封剂，但配方本身从来不会象包装中所用的热熔体粘结剂那样形成稀薄的可流动液体。
虽然玻璃密封剂在室温下是基本不发粘的固体，但当它们接触表面仅数秒钟时，会倾向于粘结在表面上。这种“粘连”性导致处理和储存问题，尤其在高环境温度下的储存。因此，历史上，玻璃密封剂一直是放在有聚硅氧烷脱粘纸衬里或涂有聚硅氧烷树脂的硬纸板盒内供给双层玻璃窗单元的制造者的。这两种模式都很昂贵，但由于用聚硅氧烷脱粘纸更费时和劳动强度更高，所以玻璃密封剂的配方者更乐于把他们的产品包装在衬里上涂有聚硅氧烷树脂的硬纸板盒内。
一旦双层玻璃窗单元的制造者已从包装中取出密封剂，包装就被扔掉了。由于不可回收，这种涂有聚硅氧烷的硬纸板盒通常被处理进掩埋场。但为环境理由，这种处理方式是非常不好的。
US-A-5373682公开了热熔体粘结剂的无粘包装法。该方法包含把液态熔融热熔体粘结剂泵进或倒进塑料薄膜圆柱管内，密封已灌注熔融热熔体粘结剂的圆柱并使之冷却和凝固。该塑料薄膜管的外表面直接接触冷水。粘结剂在等于或高于塑料薄膜熔点的温度下被泵入或倒入。虽然发明者声称，带塑料薄膜的粘结剂涂料无不良影响，但表1中的结果清楚地表明，在两次试验中，带薄膜样品的粘结性低于对比样品。
EP-A-0957029公开了一种包装，例如，热熔体粘结剂的方法如下：把液态粘结剂共挤进非胶粘剂材料的保护套管内，然后使由此形成的挤出产品经历凝固过程。
本发明的目的是，以较之使用带聚硅氧烷树脂涂层的硬纸板盒更环境友好的方式，向双层玻璃窗单元的制造者提供玻璃密封剂。在实现本发明目的时，必须对密封剂的短期和长期性能都无不良影响。
本发明提供组成如下的包装玻璃密封剂产品：
—涂布工艺温度在70℃～220℃范围内的玻璃密封剂组合物，它包含：
a)5～65重量％丁基橡胶或聚异丁烯橡胶或EPDM橡胶或它们的混合物，任选地混有少量(即相对于每200重量份组分a)总量，少于100重量份)一种或多种选自下列一组的热塑性均聚物或共聚物：丙烯酸类聚合物、聚乙烯醇缩丁醛、聚酰胺、聚乙烯、无规立构聚丙烯、聚-α-烯烃、乙烯-丙烯酸共聚物、乙烯-丙烯酸乙酯共聚物和乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯和苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物；
b)10～70重量％包括颜料在内的无机填料；
c)0.25～5重量％促粘剂；
d)0～30重量％增塑剂；
e)10～40重量％增粘树脂；和
f)0～1重量％在已加进聚合物的组分之外的抗氧剂；和
-所述密封剂组合物周围的热塑性聚合物材料表皮，其中，所述表皮在所述产品总重量中不超过10重量％，以及其中所述聚合物材料具有：
-至少50℃的最低成膜温度和
-低于所述密封剂组合物涂布工艺温度10℃以上的软化点。
关于在本发明包装产品中所包括的密封剂组合物中所包含的组分a)，“丁基橡胶”是聚异丁烯与异戊二烯的共聚物的普通名称，通常含约1～2％异戊二烯。术语EPDM是指乙烯、丙烯和二烯单体的三元共聚物。
本发明的包装产品一般以灌注了密封剂的腊肠或枕或块的形式存在。这类腊肠或枕或块可以彼此分立，也可以许多蜡肠或枕或块连在一起。产品表皮是非粘连的，所以彼此不粘结或与它们在处理、储存和运输期间可能遇到的其它表面不粘结。
实际上，向双层玻璃窗单元(和其它隔热玻璃体系，如三层玻璃单元)的制造者提供的是内装许多包装密封剂产品的容器，优选是可回收容器或由可回收材料形成的容器。从容器中取出产品，喂入制造者的热熔体(或密封剂)涂布器，在此处以传统方式被加工到密封双层玻璃单元的边缘：制造者无需在加工前从密封剂上除去聚合物表皮。
本发明的包装玻璃密封剂产品是对一个个带聚硅氧烷树脂涂层的硬纸板盒中的玻璃密封剂包装块提供的另一种环境可接受的选择。而且已非常意外地发现，密封剂的短期性能不受表皮存在的影响，在双层玻璃窗单元制造者的加工期间，表皮已合并进密封剂，而且，与密封剂配方者的经验相反，无需在密封剂组合物中增加促粘剂量来适应密封剂中表皮的存在。
按照优选的实施方案，密封剂组合物的涂布工艺温度高于135℃，优选高于150℃。这种组合物常被称做热熔密封剂。密封剂的涂布工艺温度是密封剂配方者指导双层玻璃窗单元制造者为玻璃密封剂的正确挤出和性能在热熔体涂布器中所用的温度。
在这种情况下，密封剂组合物优选包含5～65重量％丁基橡胶或聚异丁烯橡胶或EPDM橡胶或它们的混合物，任选地混有少量一种或多种选自下列一组的热塑性均聚物或共聚物：丙烯酸类聚合物、聚乙烯醇缩丁醛、聚酰胺、聚乙烯、无规立构聚丙烯、聚-α-烯烃、乙烯-丙烯酸共聚物、乙烯-丙烯酸乙酯共聚物和乙烯-乙酸乙烯酯共聚物。
按照另一个优选实施方案，密封剂组合物的涂布工艺温度是170℃～205℃，例如，约190℃。在这种情况下，组分a)优选包含丁基橡胶和乙烯-乙酸乙烯酯共聚物的混合物。
按照另一个优选实施方案，密封剂组合物的涂布工艺温度优选超过70℃～135℃。这种组合物常被称为中温-涂布热熔密封剂。
在这种情况下，密封剂组合物优选包含5～65重量％丁基橡胶或聚异丁烯橡胶或EPDM橡胶或它们的混合物，任选地混有少量一种或多种选自苯乙烯-丁二烯-苯乙烯和苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物的均聚物或共聚物。
通过接触来自空气中的水份而交联的中温-涂装热熔密封剂，也叫做“中温熔融”产品，一般含有甲硅烷基化聚氨酯预聚体或其它甲硅烷基化聚合物如甲硅烷基化聚异丁烯或甲硅烷基化乙烯-乙酸乙烯酯共聚物。这类交联中温-涂布热熔密封剂的实例公开在US-A-6121354中。
密封剂组合物中所包含的无机填料b)可选自滑石粉、粘土、二氧化硅、偏硅酸钙、三水合铝、碳酸钙镁、碳酸钙(带涂层或不带涂层)、二氧化钛和炭黑。优选填料是碳酸钙。
促粘剂c)常选自含官能基，如异氰酸酯基、巯基、甲基丙烯酰基、缩水甘油基或氨基的功能化硅烷或其衍生物。优选氨基或缩水甘油基功能化硅烷。
更尤其优选的密封剂组合物包含：
a)10～35重量％丁基橡胶和任选地至多30重量％一种或多种选自下列一组的热塑性均聚物或共聚物：丙烯酸类聚合物、聚乙烯醇缩丁醛、聚酰胺、聚乙烯、无规立构聚丙烯、聚-α-烯烃、乙烯-丙烯酸共聚物、乙烯-丙烯酸乙酯共聚物和乙烯-乙酸乙烯酯共聚物；
b)10～45重量％包括颜料在内的无机填料；
c)0.25～2.5重量％促粘剂；
d)0～20重量％增塑剂；
e)10～35重量％增粘树脂；和
f)0～0.5重量％外加抗氧剂。
密封剂优选是无溶剂的。
如前面定义的玻璃密封剂组合物用简单混合其各组分的方法制成。许多这类玻璃密封剂组合物都有商品。这些商品是本领域技术人员所熟知的。
适用于形成完全包覆密封剂组合物的表皮的热塑性聚合物材料具有至少50℃，优选至少55℃的最低成膜温度，从而保证在储存、处理和运输期间表皮对其它表面基本不粘连和基本不发粘。更优选塑料的最低成膜温度为至少70℃。
最低成膜温度(MFFT)是放在密封剂平片上的固体颗粒状热塑性聚合物材料必须加热到使所述颗粒在冷却到室温后形成涂布平片的不破碎涂膜的最低温度。确定该MFFT的方法如下：在烘箱内于不同温度下加热热塑性聚合物材料的颗粒(放在密封剂平片上)。密封剂一般放在硅化牛皮纸上。如果需要，用合适的刮铲轻轻敲击涂层以帮助评价。
软化点用本领域技术人员所熟知的环球法测量，如ASTM D36所述。
热塑性聚合物材料必须适合于目的，且正如本领域技术人员所理解，因此而取决于组合物和密封剂组合物的工艺温度。这些热塑性聚合物材料包含与玻璃密封剂组合物基本相容的聚合物和共聚物。一般而言，但非专指，这些聚合物将是烯烃或烃-基，如乙烯-基聚合物和共聚物，例如，乙烯-丙烯酸甲酯和乙烯-乙酸乙烯酯。
适用的烯烃聚合物包括聚烯烃，如聚乙烯和聚丙烯以及聚α-烯烃。可以用乙烯基聚合物，如乙烯-丙烯酸丁酯共聚物、乙烯-丙烯酸酯-马来酸酐无规三元共聚物和丙烯酸酯甲基丙烯酸缩水甘油酯无规三元共聚物。也可以用烃橡胶，如丁基橡胶、聚异丁烯和乙烯-丙烯橡胶，任选地与其它材料组合，以便于它们共挤出。许多适用的聚合物材料已公开在US-A-5373682中。适用于制造表皮的合适商品材料的实例包括：Atofina Evatane 18-150、ExxonMobil Escorene LD655/EVA(72-28)和Bostik Find-ley SA Enrobage FP2。
按照优选的实施方案，聚合物材料选自乙烯-乙酸乙烯酯共聚物和乙烯-丙烯酸丁酯共聚物。
除上述聚合物以外，表皮聚合物材料可含有一种或多种其它组分，例如，抗氧剂；旨在提高薄膜强度的聚合物、包括三元共聚物在内的共聚物和它们的共混物；为降低粘度的蜡；为有助于成膜的流动改性剂或触变胶；填料；和颜料。
优聚合物材料不含能与玻璃密封剂组合物中的组分发生反应的功能性组分，因为在表皮与密封剂组合物之间会形成能堵塞涂布器的粘性界面层。
在本发明的具体实施方案中，聚合物材料包括一种或多种对被密封单元结构中所用的玻璃和/或金属，如铝，具有亲合力的组分。
表皮的含量应不超过包装密封剂产品的10重量％，优选不超过7.5重量％，更优选不超过5重量％，最优选不超过2重量％。在一个实施方案中，表皮占包装密封剂产品的0.2～1.0重量％。
表皮优选不溶于水。更优选表皮的水蒸汽渗透率不超过玻璃密封剂组合物的。
为保证在双层玻璃单元制造者加工期间表皮共混物进入密封剂组合物，形成表皮的聚合物材料不应交联到任何可观的程度。交联倾向于导致形成聚合物线，它们会在密封单元制造厂堵塞涂布器的通道或喷嘴。
优选表皮以单层聚合物材料形成，但也可以用多层表皮。
本发明还涉及制造包装密封剂产品的方法，如前面所定义包含共挤出玻璃密封剂组合物周围的表皮。隔热玻璃密封剂一般在125℃～160℃挤出，并用共挤法在180℃～200℃涂上聚合物表皮。共挤出产品要浸在冷水中，以免它们在热的时侯自身相互粘结。机械箍紧共挤出产品，以形成一个个蜡肠状产品。箍紧作用把热熔体隔热玻璃密封剂气密在表皮内。冷却后，蜡肠状产品经空气干燥后包装进可回收外容器，如硬纸板盒。
例如，可以把US-A-5373682所公开的制造不粘连热熔体粘结剂的方法经适当修改用于密封剂组合物以取代粘结剂。
或者也可以把EP-A-957029所公开的方法经适当修改用于密封剂组合物以取代粘结剂。
在另一个实施方案中，形成表皮的方法是在密封剂组合物周围收缩包裹一层聚合物材料。例如，可以把US-A-5373682和EP-A-469564公开的方法经适当修改用于密封剂组合物以取代粘结剂。
下面将参考下列实施例来进一步描述本发明，但无意用这些实施例来限制权利要求中规定的本发明范围。
试验方法
用多项不同的试验来确定：与用传统包装玻璃密封剂(实施例1)所制产品相比，本发明(实施例2和3)对密封窗单元的短期和长期性能是否有明显的不良影响。尤其包括基于下列方法的试验：
短期试验
EN 1279-6建筑玻璃-隔热玻璃单元-部分6：工厂生产控制和周期性试验；
附录B 周期性试验和检验 B.4.2短期大气老化试验
附录C 雾化试验 图C.2(英国)
附录F 密封，粘结性测量 F.4.2蝴蝶试验(Butterfly test)
长期试验
EN 1279-2建筑玻璃-隔热玻璃单元-部分2：透湿性的长期试验法和要求
EN 1279-6持续1周～6个月的雾化试验
实施例1-对比
用约含下列组分的玻璃密封剂组合物：20％丁基橡胶、10％乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、25％增粘树脂、30％主要由碳酸钙组成的无机填料、1％氨基官能化硅烷型促粘剂和10％增塑剂(重量％)。
在商品热熔体涂布器的料斗内喂入7kg这种玻璃密封剂组合物块。用该涂布器以传统方法制造502mm×352mm双层玻璃单元供试验用。随高粘度流体从料斗经由齿轮泵沿加热输送管道线到达涂布枪，热熔体涂布器把密封剂加热到180～195℃之间的温度下并混合该组合物。当热密封剂到达涂布枪时，就从一般为187℃的喷嘴中被挤出并涂进双层玻璃单元组装件周边的腔内，由此形成气密密封的隔热玻璃单元。
为试验起见，按照EN 1279的结构要求制造双层玻璃单元和蝴蝶试验样品。密封剂的涂布按常规操作进行。腔的标称宽度是12mm。两块玻璃板都是标称厚度为4mm的透明浮法玻璃。腔的密封深度是7mm。玻璃板之间用铝隔框组装件隔开。密封进单元的隔板管含一定量足以保持单元内部干燥到所要求标准的基于分子筛的合适工业干燥剂。让密封单元和试样冷却到室温并在试验前按照EN 1279的要求进行预调节。
短期和长期试验的结果如下：
EN 1279-6短期大气老化试验 透湿指数＝0.011。
符合不超过0.085的要求。
EN 1279-6雾化试验 无可见凝结。符合要求。
EN 1279-6蝴蝶粘结性试验 密封剂与玻璃间无粘结失效符
合要求。此外与铝无粘结失效，
因所受的高应力，这不是标准的
常规要求，
EN 1279-2长期大气老化试验 透湿指数＝0.037。
符合不超过0.16的要求。
长期EN 1279-6雾化试验 在UV暴露6个月后无可见凝
结。这不是标准的常规要求，而
是性能的指示。
实施例2-包装玻璃密封剂的制备
在制造含实施例1的玻璃密封剂组合物的包装玻璃密封剂枕中使用EP-A-0957029中所述的商品共挤出设备。
所用涂料是Bostik Findley SA，France制造的Bostik EnrobageFP2。Bostik Enrobage FP2是基于蜡和乙烯-乙酸乙烯酯共聚物的制剂。它有80～100℃的环球软化点和约125℃的成膜温度。
将熔融玻璃密封剂(在125～160℃之间的温度下)与涂料共挤(在180～200℃的温度下)进水(在约8℃)里。将包覆连续涂料表皮的共挤出产品机械箍紧成标称100mm长×35g的成串枕。经水冷和空气干燥后，机械分离这些枕，然后装进硬纸板盒。储存在硬纸板盒内时，枕不会粘在一起或粘连，因为涂层是不发粘的。因此，该原理可应用于其它部件，如更易包装的板块。表皮占枕的0.5～2重量％，而且在55℃的温度下是不粘连和不发粘的。
实施例3
然后象实施例1那样评价以上实施例2中所形成的包装玻璃密封剂，但把标称35g的带涂层玻璃密封剂枕加进商品热熔体涂布器的料斗内。由于清洗单个涂布器的时间损失，特启用第二台机器，以便与传统产品在同一天试验包装玻璃密封剂。大气老化条件(室温20～22℃，大气压1025毫巴，相对湿度58％)与对“喷射”传统块的相同。用约25kg包装玻璃密封剂加进涂布器。所用的涂布温度和其它操作条件接近于实施例1中所用的温度和操作条件。然后象实施例1那样按照上述试验方法并在相同预调节后评价从涂布器挤出的密封剂。
包装玻璃密封剂的短期和长期试验结果如下：
EN 1279-6短期大气老化试验 透湿指数＝0.012。
符合不超过0.085的要求。
EN 1279-6雾化试验 无可见凝结。符合要求。
EN 1279-6蝴蝶粘结性试验 密封剂与玻璃间无粘结失效符
合要求。此外与铝无粘结失
效，因所受的高应力，这不是
标准的常规要求，
EN 1279-2长期大气老化试验 透湿指数＝0.030。
符合不超过0.16的要求。
长期EN 1279-6雾化试验 在UV暴露6个月后无可见凝
结。这不是标准的常规要求，
而是性能的指示。
实施例1中所获的短期和长期结果与实施例3中所获结果的比较表明无不良效果，说明存在共混进密封剂组合物的表皮对密封剂的性能无潜在不良影响。由于两种密封剂组合物中存在的促粘剂量是相同的，所以这就说明包装方法对密封剂性能无潜在不良影响。
Claims (9)
1.包装玻璃密封剂产品，组成如下：
—涂布工艺温度在70℃～220℃范围内的玻璃密封剂组合物，它包含：
a)5～65重量％丁基橡胶或聚异丁烯橡胶或EPDM橡胶或它们的混合物，任选地混有少量一种或多种选自下列一组的热塑性均聚物或共聚物：丙烯酸类聚合物、聚乙烯醇缩丁醛、聚酰胺、聚乙烯、无规立构聚丙烯、聚-α-烯烃、乙烯-丙烯酸共聚物、乙烯-丙烯酸乙酯共聚物和乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯和苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物；
b)10～70重量％包括颜料在内的无机填料；
c)0.25～5重量％促粘剂；
d)0～30重量％增塑剂；
e)10～40重量％增粘树脂；和
f)0～1重量％在已加进聚合物的组分之外的抗氧剂；和
—所述密封剂组合物周围的热塑性聚合物材料表皮，其中，所述表皮在所述产品总重量中不超过10重量％，以及其中所述聚合物材料具有：
-至少50℃的最低成膜温度和
-低于所述密封剂组合物涂布工艺温度10℃以上的软化点。
2.按照权利要求1的包装产品，其特征在于涂布工艺温度高于135℃，优选高于150℃。
3.按照权利要求2的包装产品，其特征在于密封剂组合物包含5～65重量％丁基橡胶或聚异丁烯橡胶或EPDM橡胶或它们的混合物，任选地混有少量一种或多种选自下列一组的热塑性均聚物或共聚物：丙烯酸类聚合物、聚乙烯醇缩丁醛、聚酰胺、聚乙烯、无规立构聚丙烯、聚-α-烯烃、乙烯-丙烯酸共聚物、乙烯-丙烯酸乙酯共聚物和乙烯-乙酸乙烯酯共聚物。
4.按照权利要求2或3的包装产品，其特征在于密封剂组合物的涂布工艺温度为170～205℃。
5.按照权利要求4的包装产品，其特征在于组分a)包含丁基橡胶和乙烯-乙酸乙烯酯共聚物的混合物。
6.按照权利要求1的包装产品，其特征在于密封剂组合物的涂布工艺温度高于70℃～135℃。
7.按照权利要求6的包装产品，其特征在于密封剂组合物包含5～65重量％丁基橡胶或聚异丁烯橡胶或EPDM橡胶或它们的混合物，任选地混有少量一种或多种选自下列一组的均聚物或共聚物：苯乙烯-丁二烯-苯乙烯和苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物。
8.按照权利要求1～5中任何一项的包装产品，其特征在于密封剂组合物包含：
a)10～35重量％丁基橡胶和任选地至多30重量％一种或多种选自下列一组的热塑性均聚物或共聚物：丙烯酸类聚合物、聚乙烯醇缩丁醛、聚酰胺、聚乙烯、无规立构聚丙烯、聚-α-烯烃、乙烯-丙烯酸共聚物、乙烯-丙烯酸乙酯共聚物和乙烯-乙酸乙烯酯共聚物；
b)10～45重量％包括颜料在内的无机填料；
c)0.25～2.5重量％促粘剂；
d)0～20重量％增塑剂；
e)10～35重量％增粘树脂；和
f)0～0.5重量％附加抗氧剂。
9.制造权利要求1～8中任何一项所定义的包装密封剂产品的方法，其特征在于它包含共挤出玻璃密封剂组合物周围的表皮。
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