CN100565968C - 有机电致发光光源 - Google Patents

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Abstract

一种电致发光光源，其包含透明基板(3)、透明电极(4)、反射电极(9)和用于发光的至少一个有机电致发光层(5)，该有机电致发光层(5)布置在该电极(4，9)之间，其厚度为大于300nm，优选大于400nm，尤其优选大于500nm。

Description

有机电致发光光源
本发明涉及具有有机层以改善光提取(light extraction)的电致发光光源。
多种具有有机层的电致发光光源(OLED)是公知的，其包括基板、至少两个电极和布置在该电极之间的有机电致发光层。通过施加工作电压光通常从电致发光层产生，并且透过透明基板发射。这样的所谓底发射器相应地具有布置在基板和电致发光层之间的透明电极，通常是阳极，以及反射第二电极，通常是阴极。由于基板、阳极和电致发光层的光学属性，例如折射率，以及阴极的反射能力，只能从电致发光光源提取部分产生在具有50nm到150nm之间的通常层厚的电致发光层中的光。大约1/3的光损失在反射电极(通常是阴极)而没有发射，1/3的光留在有机电致发光层内和1/3的光提取到基板。由于额外的光损失在基板和空气的界面处，在OLED中，通常只有20％到25％的产生于有机电致发光层中的光从OLED中提取出来。
为了增加光提取，使用了多种不同的方法，例如基板的特殊表面结构、在透明电极和基板之间的光散射层和/或用于影响光在电致发光层中的发射方向的所谓微腔结构。所有这些用于增加发光效率(提取光相对于在有机电致发光层中产生的光的数量的百分率)的公知的方法致力于位于电致发光光源和透明电极之间界面处的光的最大提取。文件US20050062399A1公开了位于阳极和基板之间的附加层结构，用以修饰有机电致发光层产生的光的波形。尽管这些措施能够以其它光的发射方向为代价增加垂直于层表面的发光效率7/3倍，但是公知的方法仅能在全部光传播方向上实现最大增加整体发光效率1.5倍。随着最初的发光效率达到25％，相应的改进是达到38％。因此，多于一半的产生的光仍然不能从电致发光光源中提取并且因此损失发光效率。由于这个原因，期待进一步增加发光效率。
因此本发明的目的是提供具有改善发光效率的有机电致发光光源。
本目的由电致发光光源获得，该电致发光光源包含透明基板、透明电极和反射电极，以及用于发光的至少一个有机电致发光层，其具有大于250nm的厚度，优选大于400nm，尤其优选大于500nm，以减少在反射电极处的光损失。由于与阴极的表面等离子激子(plasmons)(在金属中的导电电极气体的共激发)耦合，有机电致发光层中激发态的非辐射跃迁能够通过增加电子和空穴复合区域到阴极之间的距离而最小化，其相应地引起在反射电极上的光损失的减少。大致上，复合区域位于有机电致发光层的中部。
在优选的电致发光光源中，有机电致发光层包含至少一个空穴传导层和一个电子传导层，电子传导层的厚度大于200nm，优选大于250nm，尤其优选大于300nm。空穴传导层以下称为HTL层，以及电子传导层称为ETL层。在ETL和HTL层具有相似传导属性的情况下，复合区域通常位于接近ETL和HTL层之间的界面处。在此，从复合区域(recombination zone)到阴极的距离与ETL层的厚度成比例。
在特定的优选电致发光光源中，空穴传导层的厚度大于90nm，优选大于150nm，尤其优选大于200nm。实验表明在固定厚度的ETL层情况下，发光效率(提取到基板的光相对于产生在有机电致发光层中光的数量的百分率)能够通过适当选择HTL层厚度而改善15％。
更优选的是电子传导层和空穴传导层具有折射率nE(ETL)和nL(HTL)，其差|nE-nL|≤0.1。实验表明当ETL和HTL层之间的折射率差尽可能小时，发光效率显著高。
更优选的是，在这种情况下，电子传导层包含n型掺杂，优选金属，和/或空穴传导层包含p型掺杂，优选有机材料，以增加导电性。通过在ETL和HTL层中的掺杂，使这些层的导电性能够适应大的层厚，因此基本上可以获得与小的层厚上一样的工作电压。
在电致发光光源的优选实施例中，有机电致发光层具有小于1,000nm的层厚，优选小于800nm，尤其优选小于600nm。如果整个层厚尽可能小，那么就能够有利的调整电属性。
在另一个优选实施例中，透明基板具有大于1.6的折射率，优选大于1.8。发光效率由于基板具有更高的折射率而能够显著增加。
在电致发光光源的特定优选实施例中，透明基板、透明电极和有机电致发光层的折射率之间的差小于0.1，并且优选折射率相等。在这种情况下，可以减少或避免在电致发光光源内的界面处由于反射而产生的光损失。
更优选的是，在这种情况下，电致发光光源的反射电极具有大于90％的反射率。当相应的背反射电极的反射率更高时，由基板/空气界面反射回的光在再一次到达该界面之后将从电致发光光源提取出来的可能性是相当大的。
尤其优选的是，在这种情况下，基板在与空气的界面处具有光提取结构。通过这种提取结构，其有可能将注入到基板中的光几乎全部从电致发光光源中提取出来。
本发明的这些和其他方面参考下述实施例是显而易见的并将参考下述实施例进行说明。
在附图中：
图1示出依据本发明的电致发光光源，
图2示出提取进入基板的光时发光效率与具有折射率n＝1.7的基板的ETL层厚之间的函数关系。
图3示出提取进入基板的光时发光效率与具有折射率n＝1.5的基板的ETL层厚之间的函数关系。
图4示出提取进入基板的光时发光效率与ETL层厚之间的函数关系，其中HTL层和ETL层分别具有1.9和1.7的折射率n并且基板的n＝1.7。
图1示出所谓底发射电致发光光源，其通常由涂覆在平面透明基板3上的层结构组成，该层结构包括布置在透明电极4和至少部分反射的电极9之间的至少一个有机电致发光层5。透明基板的折射率可以在1.4到2.0之间改变，例如n＝1.45的硼硅酸盐玻璃、n＝1.49的PMMA、n＝1.65的PET以及高系数Schott镜例如n＝1.85的SF57。有机电致发光层5通常由多个分层6至8组成。在有机电致发光层5中，可以在通常是阴极的电极9和电致发光层5之间额外布置具有由低逸出功(work function)的材料构成电子注入层，并且可以在通常是阳极的电极4和电致发光层5之间额外布置空穴注入层。在底发射(bottom-emitting)光源中，光10通过基板3到达观察者。
具有提高发光效率的电致发光光源1一般具有光提取结构2以改善基板3面对空气一侧的发光效率。光提取结构2可以包含正方棱锥结构、三角棱锥结构、六角棱锥结构、椭圆形圆顶结构和/或圆锥结构。例如，以这种方式构造的层可以通过注入模塑方法制造和层压在基板上。优选将具有高于或等于基板折射率的折射率的材料用于光提取层2上，以避免在第二光提取层和基板之间的界面上的全反射。优选使用具有与基板一样的折射率的材料，以保持与空气尽可能小的折射率差从而最小化在与空气界面处反射的光的部分。在其它实施例中，光提取层2还可以设计成透明矩阵材料和光散射微粒的微粒层，所述光散射微粒例如反射微粒和/或具有与矩阵材料不同的折射率的微粒。
可选地，而且有可能的是，通过薄膜、平板印刷和/或切割工艺方法将这样的光提取结构2直接涂覆在基板上，以避免额外的光提取层。
透明电极4可以包含例如p掺杂的硅、铟掺杂的氧化锡(ITO)或锑掺杂的氧化锡(ATO)。制作透明电极4也可以使用具有特定高导电性的有机材料，例如聚苯乙烯璜酸(PEDT/PSS，来自HC Starck的Baytron P)中的聚(3，4-乙烯二氧噻吩)。优选电极4由具有1.6到2.0之间的折射率的ITO组成。反射电极9可以是本身反射，例如由例如铝、铜、银或金的材料组成，或其也可以额外地具有反射层结构。如果在光发射方向10上观察反射层或层结构布置在电极9之下，电极9也可以是透明的。例如，电极9可以被构造并且例如包含由一种或多种导电材料构成的多个平行条。可选地，电极9可以不被构造而设计成平面表面。
例如，嵌入在有机空穴或电子传输矩阵材料中的发光聚合物(PLED)或有机发光小分子可以作为有机材料使用在电致发光层5上。在有机电致发光层中具有发光小分子的OLED还称作SMOLED(小分子有机发光二极管)。在层中，空穴和电子彼此相遇并复合。通过发光材料和矩阵材料的电子耦合，其取决于材料，发光材料直接或通过能量传递被激发。激发的发光材料通过发光返回基态。为了改善效率，典型电致发光光源1的有机电致发光层5包含空穴传输层6(HTL层)、复合层7(EL层)和电子传输层8(ETL层)，复合层7布置在HTL和ETL层之间。ETL层8位于复合层7和阴极9之间，并且HTL层6位于复合层7和阳极4之间。
例如，掺杂四氟-四氰基-对醌二甲盐(tetrafluro-tetracyano-quinodimethane)(F4-TCNQ)的4，4’，4”-三-(N-(3-甲基-苯基)-N-苯基苯胺)-三苯胺(MTDATA)以及由例如三芳基胺、二芳基胺、三芪胺(tristilbeneamines)或者聚乙烯二氧噻吩(PDOT)和聚(苯乙烯璜酸)的混合物构成的空穴传输层，用作HTL层6的材料。
例如，三-(8-羟基-喹啉)-铝(Alq3)、1，3，5-三-(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯(TPBI)或低电子杂环，用作为ETL层8中使用的材料，该低电子杂环例如1，3，4-哦二唑(oxadiazoles)或1，2，4-三唑。
在所谓SMOLED层的实施例中，复合层7例如可以包括铱络合物作为嵌入在矩阵材料中的发光材料，例如4，4’，4”-三(N-咔唑基)三苯基胺(TCTA)、2，9-二甲基-4，7-联苯-1，10-菲罗啉(BCP)或1，3，5-三-(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯(TPBI)或N，N-联苯-N，N-二-(3-甲基-苯基)-对二氨基联苯(TPD)。本发明不受用于光发射的激发机制的约束。
传统电致发光光源包含具有30nm到65nm之间的厚度的HTL层，以及具有40nm到80nm之间的厚度的ETL层。算上复合层7，传统有机电致发光层5具有100nm到150nm之间的总厚度。由于电荷传输属性和想要的有效光的产生，以前的有机电致发光层5选择的尽可能薄。
然而，依据本发明的电致发光光源1具有发光的有机电致发光层5，其厚度为大于300nm，优选大于400nm，尤其优选大于500nm。由于与阴极的表面等离子激子(金属中导电电极气体的共激发)的耦合，有机层中的激发态的非辐射跃迁能够通过增加与电子和空穴复合区域的距离而最小化，这相应地引起在反射电极上的光损失的减少。在ETL和HTL层具有相似导电属性的情况下，复合区域通常位于靠近ETL和HTL层之间的界面处。在此，从复合区域到阴极的距离与ETL层的厚度成比例。
图1中所示的有机电致发光层5具有所谓pin结构，由掺杂的空穴传导HTL层6、用于发射光10的复合层7和掺杂的电子传导ETL层8构成，电子和空穴复合区域基本上位于复合层7。由于这种层结构，复合区域与阴极保持限定距离，其基本上相应于ETL层的厚度。
图2示出在有机电致发光层5产生的从透明电极4提取到基板3的光的百分比，其对于不同HTL层厚度6，作为ETL层8的厚度的函数。在此，基板3具有1.7的折射率并且透明电极4具有1.9的折射率。不同HTL层厚度的数据由以下代表：实线代表50nm，点线代表100nm，虚线代表150nm，点虚线代表200nm以及菱形标记线代表250nm。
如图2所示，对于50nm/80nm厚度的传统的HTL/ETL层，获得65％的提取到基板的最大光提取，在此具有相等的1.75的折射率，其对应大约45％的空气中发光效率。提取到基板3的光的量在ETL层厚为大约250nm时达到最大值。取决于HTL层厚6，由于更大的ETL层厚8，光提取再次轻微下降或者而保持大约常量。由于大于90nm的HTL层厚，可以获得提取到基板3的光的百分率的显著增加。对于大于200nm的HTL层厚度6，电致发光层5中产生的光的超过80％能够通过有优化的ETL层厚提取到基板3。通过具有布置在基板上的优化的光提取结构2的光提取层，能够从电致发光光源1中提取大部分注入到基板的光。从电致发光光源提取的光的量还取决于阴极的反射率。在具有80％-85％的反射率的传统铝阴极的情况下，对于光提取到空气中，电致发光光源可以获得大于60％的发光效率。在阴极反射率大于90％的情况下，例如具有高达95％反射率的金阴极，该值能够增加到大于65％。还优选的是，在可见光谱范围的提取到基板3的光应该仅仅不直接地(insubstantially)依赖于波长。
图3能看到基板3的折射率的影响。类似图2，图3示出有机电致发光光源1的从透明电极4提取到基板3的光的百分比，其对于不同HTL层厚度6作为的ETL层8的厚度的函数，在此基板3具有1.5的折射率。不同HTL层厚度的数据由以下代表：实线代表50nm，点线代表100nm，虚线代表150nm，点虚线代表200nm以及菱形标记线代表250nm。尽管ETL层厚度的变化与图2相比对发光效率仅有小的影响，对于具有150nm到200nm之间的厚度的HTL层，与用于依据现有技术的有机电致发光装置的通常的层厚度相比，发光效率可以在ETL层具有从100nm到120nm厚度的情况下增加大约10％，但是不能获得在具有1.7的折射率的基板的情况下大于80％的同样高的发光效率。
在图4中表现出了ETL和HTL层的不同折射率的影响，例如具有1.7的折射率的ETL层和具有1.9的折射率的HTL层。如前面附图所示，图4示出有机电致发光光源1的从透明电极4提取到基板3的光的百分比，，其对于不同HTL层厚度6，作为ETL层8的厚度的函数。基板的折射率是1.7。不同HTL层厚度的数据由以下代表：实线代表50nm，点线代表100nm，虚线代表150nm，点虚线代表200nm以及菱形标记线代表250nm。与图2中所示类似，发光效率取决于ETL层厚度，尽管在大约250nm的最佳ETL层厚度的情况下最多70％的光提取到基板，其比具有相等折射率的HTL/ETL层少10％以上。在此最佳HTL层厚度在150nm到200nm之间。该最佳HTL层厚度随着ETL和HTL层的折射率之间的差而改变。
在特定优选的实施例中，其中基板3、透明电极4和有机电致发光层5具有几乎相等的折射率，优选具有相等的折射率，有机电致发光层5中产生的光的大约90％能够被提取到基板。通过基板的相应优化光提取结构2，其还可以作为具有光提取结构2的光提取层涂敷在基板上，有机电致发光光源1可以获得60％到68％之间的发光效率，并且甚至在具有金阴极的情况下位于65％到72％之间，这表现出相对于现有技术中的显著提高。有机电致发光层通常具有1.7到1.8之间的折射率，并且透明电极例如由ITO构成通常具有1.8到2.0之间折射率。取决于材料，基板的折射率可以在1.4到3.0之间改变。在相应的特定优选的实施例中，基板、透明电极和有机电致发光层因此具有1.8的折射率。
在另一个实施例中，可以在透明电极4和基板3之间布置附加层以改善从基板的光提取，例如具有十μm量级厚度的高系数聚合物层，其包含小浓度的光散射微粒。
在有机电致发光层5的层厚度达到1,000nm的情况下，能够通过分别在空穴和电子传导HTL和ETL层中进行所谓的n型和/或p型掺杂来改善导电性。因此包括ETL和HTL层6和8的最佳层厚度的少于1,000nm的层厚度是有利的。有机电致发光层5的层厚度优选少于800nm，尤其优选小于600nm。然而，这相应有机电致发光层5的一个层厚度，其与现有技术相比大3倍以上。例如，在具有2mol％四氟-四氰基-对醌二甲盐(tetrafluro-tetracyano-quinodimethane)(F4-TCNQ)掺杂的4，4’，4”-三-(3-甲基苯基苯基苯胺)-三苯胺(m-MTDATA)的HTL层6中可以获得高导电性。在ETL层8中，例如通过在4，7-联苯-1，10-菲咯啉(BPhen)层中掺杂Li，其中掺杂浓度为1个Li原子对应1个Bphen分子，可以获得高导电性的。相应的掺杂的有机层展现出，跨层厚度上压降的上升，即附加层厚度的每100nm该压降大约为0.1V。在有机电致发光层5的三层厚度(600nm代替200nm)和4V到8V之间的传统工作电压的情况下，所述的层厚度增加对应于10％以下的工作电压上升。
通过公知技术能够调整各种掺杂标准，例如同时电子束蒸发，其中通过石英振荡监控器控制相应蒸发速率。上述掺杂标准例如取决于想要的工作电压和想要的光产生率，并且可以按照各自的需要进行调整。
以上参考附图解释的实施例和描述仅作为从电致发光光源改善光提取的例子，并不应该解释为将专利权利要求限定为这些例子。对于本领域技术人员来说，同样覆盖本专利权利要求的保护范围的可选择的实施例也是可能的。独立权利要求的数量并不意味着暗示权利要求的其它联合不能表现本发明的实施例的优点。

Claims (21)

1、一种电致发光光源，其包含透明基板(3)、透明电极(4)、反射电极(9)和用于发光的至少一个有机电致发光层(5)，该有机电致发光层(5)布置在该电极(4，9)之间，其厚度为大于250nm，其中该有机电致发光层(5)至少包含一个空穴传导层(6)和一个电子传导层(8)，其中该电子传导层(8)和该空穴传导层(6)具有折射率nE和nL，其中差值|nE-nL|≤0.1。
2.如权利要求1所述的电致发光光源，特征在于，该用于发光的有机电致发光层(5)厚度为大于400nm。
3.如权利要求1所述的电致发光光源，特征在于，该用于发光的有机电致发光层(5)厚度为大于500nm。
4.如权利要求1-3中任一所述的电致发光光源，特征在于，该电子传导层(8)的厚度大于200nm。
5.如权利要求1-3中任一所述的电致发光光源，特征在于，该电子传导层(8)的厚度大于250nm。
6.如权利要求1-3中任一所述的电致发光光源，特征在于，该电子传导层(8)的厚度大于300nm。
7.如权利要求1-3中任一所述的电致发光光源，特征在于，该空穴传导层(6)的厚度大于90nm。
8.如权利要求1-3中任一所述的电致发光光源，特征在于，该空穴传导层(6)的厚度大于150nm。
9.如权利要求1-3中任一所述的电致发光光源，特征在于，该空穴传导层(6)的厚度大于200nm。
10、如前述权利要求1所述的电致发光光源，其特征在于该电子传导层(8)包含n型掺杂物，和/或该空穴传导层(6)包含p型掺杂物以增加导电性。
11.如前述权利要求10所述的电致发光光源，其特征在于，所述n型掺杂物为金属。
12.如前述权利要求10所述的电致发光光源，其特征在于，所述p型掺杂物为有机材料。
13、如前述权利要求1-3中任一项所述的电致发光光源，其特征在于，该有机电致发光层(5)具有小于1000nm的层厚度。
14.如前述权利要求1-3中任一项所述的电致发光光源，其特征在于，该有机电致发光层(5)具有小于800nm的层厚度。
15.如前述权利要求1-3中任一项所述的电致发光光源，其特征在于，该有机电致发光层(5)具有小于600nm的层厚度。
16、如前述权利要求1所述的电致发光光源，其特征在于，该透明基板(3)具有大于1.6的折射率。
17.如前述权利要求1所述的电致发光光源，其特征在于，该透明基板(3)具有大于1.8的折射率。
18.如前述权利要求1所述的电致发光光源，其特征在于该透明基板(3)、该透明电极(4)和该有机电致发光层(5)的折射率的差异小于0.1。
19.如前述权利要求1所述的电致发光光源，其特征在于该透明基板(3)、该透明电极(4)和该有机电致发光层(5)的折射率是相等的。
20、如前述权利要求1述的电致发光光源，其特征在于，该反射电极(9)具有大于90％的反射率。
21、如前述权利要求1所述的电致发光光源，其特征在于，该基板(3)具有在与空气的界面处的光提取结构(2)。
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