CH520692A - Verfahren zur Herstellung von 2(1H)-Chinazolinonen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 2(1H)-Chinazolinonen

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CH520692A
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alkyl
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CH187972A
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Ott Hans
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Sandoz Ag
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D239/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings
    • C07D239/70Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D239/72Quinazolines; Hydrogenated quinazolines
    • C07D239/78Quinazolines; Hydrogenated quinazolines with hetero atoms directly attached in position 2
    • C07D239/80Oxygen atoms
    • C07D239/82Oxygen atoms with an aryl radical attached in position 4

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von   2(111)-Chinazolinonen   
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von 2(1H)-Chinazolinonen der allg. Formel I,
EMI1.1     
 worin   R1     für eine Nitro- oder eine N-Dialkylaminogruppe, worin jeweils Alkyl eine Alkylgruppe mit 1-4 Kohlenstoffatomen bedeutet, oder eine N-Morpholino Gruppe steht, R Wasserstoff, Fluor, Chlor oder Brom, eine Alkylgruppe mit 1-5 Kohlenstoffatomen oder eine Alkoxygruppe mit 1-4 Kohlenstoffatomen bedeutet, mit der Einschränkung, dass R nicht für Wasserstoff steht, falls   Rl     eine Nitrogruppe bedeutet, R' für eine Alkylgruppe mit 1-5 Kohlenstoffatomen, eine Alkyl- oder Propargylgruppe steht und R" für Phenyl oder eine Gruppe der allg.

   Formel II
EMI1.2     
 steht, worin Y Fluor, Chlor, Brom, eine Alkylgruppe mit 1-4 Kohlenstoffatomen, eine Alkoxygruppe mit 1-4 Kohlenstoffatomen oder eine Trifluormethylgruppe und Y' Wasserstoff, Fluor, Chlor, Brom, eine Alkylgruppe mit 1-4 Kohlenstoffatomen oder eine Alkoxygruppe mit 1-4 Kohlenstoffatomen bedeuten, und Säureadditionssalzen von basisch substituierten Verbindungen der allg. Formel I, dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der allg. Formel III,
EMI1.3     
 worin   R1 ,    R, R' und R" obige Bedeutung besitzen, in einem alkalischen Medium hydrolysiert und die so erhaltenen basisch substituierten Verbindungen der allg.



  Formel I gegebenenfalls anschliessend in ihre Säureadditionssalze überführt.



   Die Verbindungen der allg. Formel m werden zweckmassigerweise in einem wässrig-alkalischen Medium, das aus Wasser und einem mit Wasser mischbaren organischen Lösungsmittel, beispielsweise einem niederen Alkohol, wie Äthanol, oder einem cyclischen Äther, wie Dioxan, vorzugsweise jedoch Dioxan, sowie einem Alkalimetallhydroxid, beispielsweise Natrium- oder Kaliumhydroxid, besteht, zu Verbindungen der allg. Formel I hydrolysiert. Die Reaktionstemperatur soll zwischen 500 und 1500C, vorzugsweise zwischen 800 und 1200C, betragen.



   Die erfindungsgemäss erhaltenen Verbindungen der allg. Formel I werden nach erfolgter Umsetzung aus den entsprechenden Reaktionsgemischen auf an sich bekannte Weise, beispielsweise durch Filtrieren, Extraktion, Eindampfen der entsprechenden Lösungen, Salzbildung der basisch substituierten Verbindungen der allg. Formel I usw., isoliert und gegebenenfalls anschliessend auf an sich bekannte Weise, beispielsweise durch Umkristallisation, gereinigt
Aus den erhaltenen Salzen können die basisch substituierten Verbindungen der allg. Formel I durch Behandlung mit wässrigen Alkalimetallhydroxid-Lösungen freigesetzt werden.



   Die erfindungsgemäss erhaltenen basisch substituierten Verbindungen der allg. Formel I können gegebenen  falls anschliessend durch Umsetzung mit geeigneten Säuren in ihre Säureadditionssalze übergeführt werden.



   Die als Ausgangsverbindungen verwendeten Verbindungen der allg. Formel m können hergestellt werden, indem man
1) Verbindungen der allg. Formel IV
EMI2.1     
 mit einem Säurechlorid oder -bromid und einem Isothiocyanat der allg. Formel V,
M'N=C=S V worin M' ein Alkalimetall oder ein Erdalkalimetall oder ein Ammoniumkation bedeutet, oder einem Reaktionsprodukt eines entsprechenden Säurehalogenids und Isothiocyanats umsetzt oder
2) indem man Verbindungen der allg. Formel IV mit Isothiocyansäure umsetzt.



   Das oben unter 1) angeführte Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der allg. Formel III wird in einem inerten organischen Lösungsmittel bei Temperaturen zwischen 100 und 800C, vorzugsweise 300 bis 700C, durchgeführt. Eine vorzugsweise Ausführungsform dieses Verfahrens besteht darin, dass man zunächst die entsprechenden Säurehalogenide mit Verbindungen der allg. Formel V umsetzt und anschliessend dem Reaktionsgemisch die Verbindungen der allg. Formel IV zusetzt. Die Umsetzung der Säurehalogenide und der Verbindungen der allg. Formel V ist exotherm und wird vorzugsweise bei Temperaturen zwischen 100 und 300C begonnen. Es ist selbstverständlich, dass die Säurehalogenide keine Substituenten bzw. funktionellen Gruppen enthalten, die in die Umsetzung eingreifen könnten. Geeignete Säurehalogenide sind Acetylchlorid und Benzoylchlorid, insbesondere jedoch Benzoylchlorid.

   Als Verbindungen der allg. Formel V werden diejenigen bevorzugt verwendet, die bei Umsetzung mit dem   Säurehalo    genid die Halogenverbindung des Kations   '    abspalten.



  Diese sind insbesondere die Natrium- oder Ammoniumisothiocyanate, vorzugsweise jedoch das Ammoniumisothiocyanat. Geeignete inerte organische Lösungsmittel sind niedrige Ketone und cyclische Äther, wobei insbesondere Aceton bevorzugt wird. Die Umsetzung kann zu einem Gemisch der erwünschten Verbindungen der allg. Formel III und nichtcyclisierten Zwischenverbindungen führen, wobei die letztgenannten Zwischenverbindungen den grössten Anteil des Reaktionsproduktes bilden können. In solchen Fällen ist es notwendig, das Reaktionsgemisch bei erhöhter Temperatur mit einer starken Base zu behandeln, um die nichtcyclisierten Zwischenverbindungen zu den erwünschten Verbindungen der allg. Formel III umzusetzen.



   Diese Behandlung der Zwischenverbindungen mit   starker    Base, insbesondere einem Alkalimetallhydroxid, wie Natrium- oder Kaliumhydroxid, soll in einem wässrigen Medium, d.i. einem Gemisch von Wasser und einem inerten organischen Lösungsmittel, beispielsweise einem cyclischen Äther, wie Dioxan, bei Temperaturen zwischen 600 und   1000C    erfolgen.



   Das obige Verfahren 1) eignet sich insbesondere für die Herstellung von Verbindungen der allg. Formel m, worin Y und/oder   Y1    nicht o-Substituenten sind.



   Das Verfahren 2) wird zweckmässigerweise bei Temperaturen zwischen 500 und 1500C, vorzugsweise zwischen 1000 und 1400C, durchgeführt. Nachdem die Isothiocyansäure unstabil ist, ist es notwendig, dieselbe für die Reaktion in situ herzustellen. Dieses wird erreicht, indem man ein Salz der Isothiocyansäure der allg. Formel V, beispielsweise ein Alkalimetallsalz, wie das Natrium- oder Kaliumsalz, oder vorzugsweise das Ammoniumsalz mit einer Säure, vorzugsweise einer niederen Carbonsäure, wie Essigsäure, behandelt, wobei die Säure ebenfalls als Lösungsmittel der Reaktion verwendet werden kann.



   Die so erhaltenen Verbindungen der allg. Formel III können aus den entsprechenden Reaktionsgemischen auf an sich bekannte Weise isoliert und anschliessend auf an sich bekannte Weise gereinigt werden.



   Die als Ausgangsverbindungen verwendeten Verbindungen der allg. Formel IV können auf an sich bekannte Weise hergestellt werden. Falls Verbindungen der allg.



  Formel IV, d.i. o-Alkylaminobenzophenone, hergestellt werden sollen, worin die Alkylgruppe eine verzweigte Alkylgruppe darstellt und die Verzweigung am Kohlenstoffatom stattfindet, das direkt an das Stickstoffatom gebunden ist, insbesondere, falls man o-Isopropylaminobenzophenon herstellen will, ist es günstig, entsprechend substituierte 2-Aminobenzophenone direkt mit entsprechenden Alkyljodiden oder -bromiden in an sich bekannter Weise zu alkylieren. Die Umsetzung erfolgt vorzugsweise in Gegenwart einer Base, z.B. eines Alkalicarbonats, und in einem organischen Lösungsmittel, wie Dioxan, Benzol oder Toluol. Zweckmässigerweise arbeitet man bei Temperaturen zwischen 70 und 1400C, vorzugsweise 80 und 1000C. Verbindungen der allg.

   Formel IV, die einen 5-Nitro-Substituenten besitzen, können vorzugsweise durch Umsetzung des entsprechenden 5-Nitro -2-chlorbenzophenons mit einem geeigneten Amin (R1,  NH2)    in Gegenwart eines geeigneten Katalysators, beispielsweise eines Gemisches von Kupfer und   Kupferchlo-    rid, hergestellt werden.



   Diejenigen Verbindungen der allg. Formel I, worin   R1     für eine N-Dialkylamino- oder N-Morpholino-Gruppe steht, können ebenfalls in Form ihrer Säureadditionssalze erhalten werden. Für die Bildung der Säureadditionssalze haben sich die Chlorwasserstoffsäure, Fumarsäure, Maleinsäure, Ameisensäure, Essigsäure, Sulfonsäure und Malonsäure als geeignet erwiesen.



   Die erfindungsgemäss erhaltenen Verbindungen der allg. Formel I besitzen ausserordentlich günstige pharmakodynamische Eigenschaften. Insbesondere besitzen diese Verbindungen, wie den Resultaten beim Carragheninduzierten Oedemtest bei Ratten zu entnehmen ist, eine ausserordentlich günstige entzündungshemmende Wirkung. Die täglich zu verabreichende Menge soll zwischen 20 und 2000 mg betragen, die vorzugsweise in mehreren (2-4) täglichen Dosen von 5-1000 mg oder in Retardform verabreicht werden.



   Die erfindungsgemäss hergestellten Verbindungen können als Arzneimittel allein oder in entsprechenden   Arzneiformen    für orale oder parenterale Verabreichung verwendet werden. Zwecks Herstellung geeigneter Arzneiformen werden diese mit anorganischen oder organi  schen, pharmakologisch indifferenten Hilfsstoffen verarbeitet.



   Diejenigen Verbindungen der allg. Formel I, worin   R1     eine N-Dialkylamino- oder N-Morpholino-Gruppe bedeutet, können ebenfalls in Form ihrer Säureadditionssalze verwendet werden, wobei die Salze die gleiche Aktivität besitzen wie die freien Basen.



   Bevorzugt werden diejenigen Verbindungen der allg.



  Formel I, worin R' für eine Isopropylgruppe steht.



   Falls in der allg. Formel I R'   R1 ,    Y oder Y1 für eine Alkyl- bzw. Alkoxygruppe stehen, besitzen die Alkyl- bzw. die Alkoxygruppen jeweils 1-3 bzw. 1 oder 2 Kohlenstoffatome.



   Beispiel I I   4sopropyl-7-methyl-6-nitro-4-phenyl-2(1H)-chinazolinon    a)   2-lsopropylamino-4-methyl-5-nitro-benzop   
Eine Gemisch aus 15 g 2-Chlor-4-methyl-5-nitrobenzophenon, 700 mg Kupferpulver, 700 mg Kupferchlorid, 15 ml Äthanol und 15 ml flüssigem Isopropylamin wird während 20 Stunden am Rückfluss zum Sieden erhitzt. Danach werden 200 ml Methylenchlorid zugefügt, vom anorganischen Material abfiltriert und das Filtrat mit 100 ml Wasser gewaschen. Die organische Phase wird über Natriumsulfat getrocknet, filtriert und im Vakuum zur Trockne eingedampft, wobei das 2-Isopropylamino4-methyl-5-nitro-benzophenon als Rückstand erhalten wird.



  b)   1 Isopropyl-7-methyl-6-nitro-4-phenylchinazolin-     -2(1H)-thion
6,0 g   2-Isopropylamino-4-methyl-5-nitrobenzophenon,    hergestellt gemäss Beispiel 17a, werden in 30 ml Eisessig gelöst und mit 3,0 g Ammoniumthiocyanat versetzt. Das erhaltene Gemisch wird 24 Stunden auf 70900C gehalten. Hierauf werden weitere 3 g Ammoniumthiocyanat zugegeben, und das Gemisch wird weitere 24 Stunden auf   90-1 lO0C    gehalten. Das Reaktionsgemisch wird sodann auf Eis-Wasser gegossen und dieses Gemisch mit Methylenchlorid extrahiert. Die organische Phase wird eingedampft, und nach Umkristallisieren des Rückstands aus Methylenchlorid/Diäthyläther erhält man die Titelverbindung.



  c)   I-lsopropyl-7-methyl-6-nitro-4-phenyl-2(1H)-     -chinazolin
Eine Lösung von 6,1 g 1-Isopropyl-7-methyl-6-nitro  -4-phenylchinazolin-2(1H)-thion    in 100 ml Dioxan wird mit 50 ml einer 25%igen Natriumhydroxid-Lösung versetzt, worauf man das erhaltene Gemisch 16 Stunden unter Rückfluss erhitzt, auf Eis-Wasser giesst, zweimal mit   Methylenchlorid/lDiäthyläther    extrahiert, die organischen Phasen mit gesättigter Natriumchlorid-Lösung und sodann mit Wasser wäscht sowie trocknet. Nach Eindampfen der Lösung erhält man die Titelverbindung vom Smp.   192-1940C.   



   Beispiel 2
In zu Beispiel 22 analoger Weise gelangt man unter Verwendung entsprechender Ausgangsprodukte zu folgenden Verbindungen: a)   1 -Isopropyl-7-morpholino-4-phenyl-2( 1H)-chinazolin    vom Smp.   175-1760C;    b)   7-Dimethylamino-1 -isopropyl-4-phenyl-2(lH)-china-    zolinon vom Smp.   181-1830C;    c)   6-Dimethylamino-1-isopropyl-4-phenyl-2(1H)-china-    zolinon   vom Smp. 167-1680C;    d)   6-Dimethylamino- 1 -isopropyl-7-methyl-4-phenyl-     -2(1H)-chinazolin vom Smp.   184-1860C;    e)   6-Diusopropylamino-1-isopropyl-4-phenyl-2(1H)-     -chinazolinon, dessen Hydrochlorid bei 2250C (unter
Zers.) schmilzt;

   f)   7-Dimethylamino- 1 -isopropyl-4-phenyl-2(1H)-china-    zolinon vomSmp.   181-1830C;    g) 6-(N-Äthyl-N-isopropyl)-amino-1 -isopropyl-4-phenyl  -2(1H)-chinazolinon   vom Smp. 1650C;    h)   7-Chlor-6-dimethylamino- 1 -isopropyl4-phenyl-     -2(1H)-chinazolinon   vom. Smp. 160-163 C;    i)   1 -Isopropyl-6-morpholino-4-phenyl-2( 1H)-chinazoli-    non   vom Smp. 172-1750C;      k) 1 4sopropyl-7-methyl-6-morpholino-4-phenyl-2( 1H) -     -chinazolinon vom Smp.   218-2210C.    

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von 2(1H)-Chinazolinonen der allg. Formel I, EMI3.1 worin R1 für eine Nitro- oder eine N-Dialkylaminogruppe, worin jeweils Alkyl eine Alkylgruppe mit 1-4 Kohlenstoffatomen bedeutet, oder eine N-Morpholino-Gruppe steht, R Wasserstoff, Fluor, Chlor oder Brom, eine Alkylgruppe mit 1-5 Kohlenstoffatomen oder eine Alkoxygruppe mit 1-4 Kohlenstoffatomen bedeutet, mit der Einschränkung, dass R nicht für Wasserstoff steht, falls Rl eine Nitrogruppe bedeutet, R' für eine Alkylgruppe mit 1-5 Kohlenstoffatomen, eine Allyl- oder Propargylgruppe steht und R" für Phenyl oder eine Gruppe der allg.
    Formel II EMI3.2 steht, worin Y Fluor, Chlor, Brom, eine Alkylgruppe mit 1-4 Kohlenstoffatomen, eine Alkoxygruppe mit 1-4 Kohlenstoffatomen oder eine Trifluormethylgruppe und Y' Wasserstoff, Fluor, Chlor, Brom, eine Alkylgruppe mit 1-4 Kohlenstoffatomen oder eine Alkoxygruppe mit 1-4 Kohlenstoffatomen bedeuten, und den Säureadditionssalzen von basisch substituierten Verbindungen der allg.
    Formel, dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der alla Formel III, EMI3.3 worin R10, R, R' und R" obige Bedeutung besitzen, in einem alkalischen Medium hydrolysiert und die so erhaltenen basisch substituierten Verbindungen der allg. Formel I gegebenenfalls anschliessend in ihre Säureadditionssalze überführt.
    UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Hydrolyse von Verbindungen der allg. Formel m mit Hilfe von Alkalimetallhydroxid bei Temperaturen zwischen 800 und 1200C durchführt.
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