CH494800A - Unter Ausschluss von Wasser lagerfähige Organosiloxanmasse - Google Patents

Unter Ausschluss von Wasser lagerfähige Organosiloxanmasse

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CH494800A
CH494800A CH1069566A CH1069566A CH494800A CH 494800 A CH494800 A CH 494800A CH 1069566 A CH1069566 A CH 1069566A CH 1069566 A CH1069566 A CH 1069566A CH 494800 A CH494800 A CH 494800A
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unsubstituted
siloxane
radical
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CH1069566A
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Dietrich Goelitz Hans
Damm Klaus
Noll Walter
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Bayer Ag
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Description


  
 



  Zusatzpatent zum Hauptpatent   Nur.476791    Unter Ausschluss von Wasser lagerfähige Organosiloxanmasse
Die Erfindung betrifft eine unter Ausschluss von Wasser lagerfähige Organosiloxanmasse, die durch Einwirkung von Wasser oder von Wasserdampf enthaltender Luft bereits bei Temperaturen unterhalb   500 C    in einen elastischen Körper oder Überzug umwandelbar ist.



   Es sind Massen bekannt, die diese Aufgabe erfüllen und neben dem vernetzbaren Organosiloxan und Füllstoffen entweder Alkoxysiliciumverbindungen und eine organische Metallverbindung oder trifunktionelle Aminoalkyl- oder Aminoalkylsubstituierte Silane bzw. Silazane oder trifunktionelle Alkylacyloxysilane enthalten.



  Im erstgenannten dieser drei Fälle müssen sämtliche Mischungskomponenten extrem entwässert werden, um die Vernetzungsreaktion zu verzögern. Da ein solches Gemisch aber schon mit einem Wassergehalt von   t/1000      Gew.-O/o    nicht mehr lagerfähig ist, lässt sich dieses Verfahren gewerblich nicht verwenden, vor allem dann nicht wenn als Füllstoffe die wegen ihrer verstärkenden Wirkung allgemein bevorzugten kolloiddispersen Kieselsäureprodukte gewählt werden sollen. Die im zweiten Falle als Vernetzungsmittel zugemischten Aminoverbindungen geben im Gebrauch   geruchsbelästigende    und leicht toxische Amine ab, die z.

  B. an Kupfer und dessen Legierungen auch in kurzer Zeit sichtbare und bei empfindlichen elektrischen Vorrichtungen zerstörend wirkende Korrosionen verursachen können; ihr hauptsächlicher Nachteil ist aber, dass Gemische mit solchen Vernetzungsmitteln ebenfalls nicht hinreichend lagerfähig sind, da die durch Wasserspuren hydrolytisch abgespaltenen Aminbasen alsbald, insbesondere bekanntlich bei Gegenwart der vorerwähnten hochaktiven Kieselsäurefüllstoffe, trotz Verschlusses zur vorzeitigen Vernetzung führen. Aus den Alkylacyloxysilanen schliesslich wird bei der die Vernetzung einleitenden Hydrolyse Carbonsäure frei, die korrodierend wirken und in der Wärme das Organopolysiloxan depolymerisieren kann und besonders im Falle des meist verwendeten, Essigsäure abspaltenden Methyltriacetoxysilans eine starke Geruchsbelästigung mit sich bringt.

  Dar über hinaus sind diese Silanderivate thermisch instabil, so dass bei längerer Lagerung unter tropischen Temperaturen mit ihrer Zersetzung zu Alkylsiloxanen und Säureanhydrid gerechnet werden muss. Da sie zudem bei Raumtemperatur kristallin sind, müssen sie zur Herstellung der Gemische warm verwendet werden, wozu geheizte Rohrleitungen und sonstige Vorrichtungen erforderlich sind.



   Nach dem Verfahren des Hauptpatentes Nr. 476 791 lassen sich die aufgeführten Nachteile vermeiden, indem man an Stelle der bekannten Vernetzungsmittel ein stickstoffhaltiges Vernetzungsmittel verwendet, das der Formel    X4 - aSY.t    entspricht oder ein Siloxan ist, dessen Siloxaneinheiten der Formel
EMI1.1     
 entsprechen, wobei X ein unsubstituierter oder indifferent substituierter Alkyl- oder Arylrest oder ein H-Atom ist, a 3 oder 4 ist, m im Durchschnitt grösser als 1 ist und der Durchmesser von b so gross ist, dass auf jedes Siloxanmolekül mindestens drei Reste Y entfallen, und Y Gruppen der Formel
EMI1.2     
 oder
EMI1.3     
  bedeutet, in denen R" einen unsubstituierten oder indifferent substituierten Alkyl- oder Arylrest,

   R"' ein H-Atom oder einen unsubstituierten oder indifferent substituierten Alkyl- oder Arylrest und R"" einen unsubstituierten oder indifferent substituierten Alkylenrest oder einen Rest der Formel -Q-Z- darstellt, in der eines der Symbole Q und Z einen unsubstituierten oder indifferent substituierten Alkylenrest und das andere einen unsubstituierten oder indifferent substituierten Arylenrest bedeutet.



   Diese Vernetzungsmittel haben gegenüber den für den gleichen Zweck zuvor meist gebräuchlichen Methylacetoxysilanen wie auch gegenüber den Aminoverbindungen den Vorteil, dass statt der Essigsäure bzw. einer   Stickstoffbase    ein neutral reagierendes! und geruchloses Säureamid bei der Vernetzungsreaktion der Organosiloxanmassen frei wird. Indessen hat sich gezeigt, dass diese sehr wenig flüchtigen Säureamide in der hierbei entstehenden Menge sich in manchen Fällen als eine störende Füllung der elastischen Endprodukte auswirken können. Hinzu kommt der Nachteil, dass die vorangehend definierten   N-Silyl-substituierten    Carbonsäureamide nur schwierig,   wenn    überhaupt, durch Destillation gereinigt werden können.



   Es wurde nun gefunden, dass eine bedeutende Verbesserung der letztgenannten Vernetzungsmittel dadurch erzielt wird, dass man einen Teil der Carbonsäureamidreste durch niedere Alkoxylreste ersetzt.



  Eigenartigenveise tritt in diesem Falle die   ausseror-    dentliche Wasserempfindlichkeit der Gemische, die als Vernetzungsmittel die bekannten Alkoxysiliciumverbindungen enthalten, nicht auf.



   Gegenstand der Erfindung ist demgemäss eine unter Ausschluss von Wasser lagerfähige Organosiloxanmasse, die durch Einwirkung von Wasser oder von Wasserdampf enthaltender Luft bereits bei Temperaturen unterhalb 500 C in einen elastischen Körper oder Ueberzug umwandelbar ist, enthaltend
1. ein Organosiloxan, dessen Siliciumatome zu 100 bis 90   O/o    in   R2SiO2/2-Einheiten    und zu 0 bis 10   O/o    in   RSiO3s2-Einheiten    vorliegen, wobei die R ausschliesslich Methylgruppen oder teils, und zwar mindestens zur Hälfte, Methylgruppen und im übrigen andere Alkylgruppen, Wasserstoffatome oder Alkenyl- oder Arylgruppen sind, und dessen endständige Siliciumatome die Gruppen -OR' tragen, worin R' ein H-Atom oder eine Alkylgruppe mit höchstens 4 C-Atomen darstellt, und
2.

  Ein Vernetzungsmittel, das der Formel    X4aSiYa    entspricht oder ein Siloxan ist, dessen Siloxaneinheiten der Formel
EMI2.1     
 entsprechen, wobei jedes X ein unsubstituierter oder indifferent substituierter Alkyl- oder Arylrest oder ein Wasserstoffatom ist, a = 3 oder 4 ist, m im Durchschnitt grösser als 1 ist, der Durchschnittswert von b in jedem Siloxanmolekül so gross ist, dass jedes Siloxanmolekül mindestens 3 Substituenten Y enthält, die Substituenten Y zum Teil Reste der Formel
EMI2.2     
 oder (II)
EMI2.3     
 sind, worin R" einen unsubstituierten oder indifferent substituierten Alkyl- oder Arylrest, R"' ein Wasserstoffatom oder einen unsubstituierten oder indifferent substituierten Alkyl- oder Arylrest und   RIV    einen unsubstituierten oder indifferent substituierten Alkylenrest oder einen Rest der Formel -Q-Z- darstellt,

   in der eines der Symbole Q und Z einen unsubstituierten oder indifferent substituierten Alkylenrest und das andere einen unsubstituierten oder indifferent substituierten Arylenrest bedeutet, und jedes Molekül des Vernetzungsmittels (2) mindestens einen Substituenten Y der Formel (I) oder (II) aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass diejenigen Substituenten Y, die nicht Reste der Formel (I) oder (II) sind, Alkoxyreste mit 1 bis 4 C-Atomen sind, und dass in jedem Molekül des Vernetzungsmittels (2) mindestens ein Y ein derartiger Alkoxyrest ist.

 

   Die erfindungsgemäss als Vernetzungsmittel zu verwendenden N-Silyl-substituierten Carbonsäureamide mit der mindestens einmal in jeder Molekel enthaltenen charakteristischen Atomfolge
EMI2.4     
 umfassen also Organosilane der Formeln   XSiY3    und SiY4 und Organosiloxane.

  Man erhält sie aus einem Alkoxytrihalogensilan,   Dialkoxydihalogensilan,    Trialkoxyhalogensilan, Organoalkoxydihalogensilan oder Organodialkoxyhalogensilan, beziehungsweise aus mindestens ein Si-gebundenes Halogenatom, mindestens einen Si-gebundenen Alkoxylrest und mindestens ein weiteres Si-gebundenes Halogenatom oder einen weiteren Si-gebundenen Alkoxylrest in jeder Molekel enthaltenden Organoalkoxyhalogensiloxanen durch Umsetzung mit einem Carbonsäureamid der Formel
EMI2.5     
 oder mit einem Lactam
EMI2.6     


<tb> HN <SEP> C=O
<tb>  <SEP> L(Alkslen)
<tb>   oder   init    Oxindol
EMI3.1     
 oder   Phthalimidin   
EMI3.2     
 bei Temperaturen bis zu   800 C    in Gegenwart einer säurebindenden Reaktionskomponente, als welche sich Pyridin oder ein Trialkylamin eignet.

  Man kann diese Umsetzungen auch in einem inerten Lösungsmittel, z. B. einem aliphatischen oder aromatischen Kohlenwasserstoff oder Äther, durchführen.



   Die dazu verwendeten Alkoxyl-Halogen-Derivate des Silans erhält man in bekannter Weise durch unvollständige Alkoxylierung eines   Siliciumtetrahaloges    nids oder eines Alkyl- oder Aryltrihalogensilans mit Methanol, Äthanol, Propanol oder Butanol oder durch Umsetzung eines Halogensilans mit einem Alkoxysilan.



  Durch unvollständige Hydrolyse der so erhaltenen Silanderivate nach bekannter Methode kann man die vorangehend erwähnten Organoalkoxyhalogensiloxane herstellen; die aus diesen zu erhaltenden erfindungsgemässen Vernetzungsmittel sind jedoch von untergeordneter Bedeutung, da auch sie nur schwierig durch Destillation gereinigt werden können. Die Vernetzungsmittel der Formel    X4 ¯ asiYa    dagegen sind gut destillierbare Flüssigkeiten, denen selbst Destillationstemperaturen von 2000 C nicht schaden.



   Der Mengenanteil des Vernetzungsmittels in den vernetzbaren Organopolysiloxanmassen kann grundsätzlich sehr hoch sein, beeinflusst aber massgeblich die Elastizität des Vernetzungsproduktes. Er beträgt daher im allgemeinen nicht mehr als 60, in der Regel 2 bis 20   Gew.-O/o    des Basissiloxans.



   Durch Zusatz geringer Mengen eines der bekannten Kondensationsmittel, vornehmlich eines Dialkylzinndicarboxylats in einem Mengenverhältnis zum Vernetzungsmittel (2) zwischen 0,1 und 30   Gew.-O/o,    wird die Vernetzungsreaktion beschleunigt. Eine Verzögerung des Reaktionsbeginns lässt sich wie bei den bekannten   kaltvernetzenden    Systemen durch Zusatz   eines kleinen    Anteils einer Carbonsäure erzielen.



   Die als Basis verwendeten vernetzbaren Organosiloxane (1), deren Alkyl-, Alkenyl- oder Arylgruppen R im einfachsten Falle Methyl, Vinyl bzw. Phenyl sind, erhält man in bekannter Weise aus gegebenenfalls gemischten Chlor- oder Alkoxysilanen, die man in   Über-    einstimmung mit der Substitution und der Funktionalität der Siloxaneinheiten des angestrebten Organosiloxans wählt, durch Hydrolyse mit Wasser und anschliessende Kondensation.

  Ein anderer bekannter Weg ist die Polymerisation von cyclischen und linearen Organosiloxanen mittels alkalischer oder saurer Katalysato ren, auch sogenannter Lewis-Säuren, die - gegebenenfalls durch Auswaschen oder Inaktivierung des Katalysators mit Wasser - zu Verbindungen mit SiOH-Endgruppen oder, falls die Polymerisation nach Zumischen von Alkoxysilanen oder -siloxanen durchgeführt wird, zu solchen mit Alkoxysilyl-Endgruppen führt. Um gewünschtenfalls ein besonders hartes Vernetzungsprodukt zu   erzen,    kann man bis zu   10 Mol- /o,    Siloxaneinheiten der   Formel      lGiO,,/2    in   bekani ter    Weise in das Basissiloxan einbringen, indem man sie entweder mit einpolymerisiert oder in Gestalt von überwiegend aus diesen Gruppen zusammengesetzten Polymeren zumischt.

  Der Polymerisationsgrad der Basissiloxane kann in weiten Grenzen beliebig gewählt werden, vom Disiloxan bis zu Polysiloxanen mit mehreren Millionen cSt Viskosität (200 C), in denen also mehrere Zehntausende von Einheiten anzunehmen sind.



   Die   Organopolysiloxanmassen    können die bekannten aktiven und inaktiven Füllstoffe enthalten, z. B.



  Kreide, Talkum, Kieselerde, Kieselgel, Quarzpulver, Titandioxyd, Eisenoxyde, Zirkonsilicat, Calciumsulfat, Aluminiumoxyd, Magnesiumoxyd, Russ, Graphit, Sand und die bekannten feindispersen Füllstoffe auf Basis von Siliciumdioxyd, deren Oberfläche auch durch Alkylsilyl- oder   Alkoxysilyloruppen    modifiziert sein kann. Der Mengenanteil der Füllstoffe beträgt im allgemeinen weniger als 50   Gew.- /o    der gesamten Masse.



   Die   a,w-Bis-(trimethylsiloxy)-polydimethylsiloxane,    die den Massen in einer Menge bis zu 10   Gew.-5/o    des   Basissiloxans    zugemischt sein können, sind   handelsüb-    liche Öle von Viskositäten zwischen 100 und einigen hunderttausend cSt   (20     C). Ihr Zusatz bewirkt, dass man weichere Vernetzungsprodukte erhält als ohne solchen   Ölzusatz    und dass die in Formen oder auf sonstigen Oberflächen fertig vernetzten Produkte nicht auf diesen Abformungsunterlagen festhaften.



   Wird dagegen Haftvermögen angestrebt, um die Masse als Klebemittel anzuwenden, so kann man ihr in an sich bekannter Weise ein harzartiges, aus Einheiten der Formel   (CH")3SiOt,2    und der gleichen bis doppelten Anzahl Einheiten der Formel SiO2 zusammengesetztes   Methylpolysiloxan    in einer Menge bis zu 50   Gew.-O/o    des Basissiloxans zumischen.



   Abgesehen von dem Zusatz des als Vernetzungsmittel verwendeten   Acylamidderivatts,    das man in der Regel als letzte Komponente dem Hauptgemisch zufügt, ist die Reihenfolge beim Vermischen der Bestandteile beliebig.



   Da die Masse bereits am Herstellungsort mit allen ihren Komponenten gebrauchsfertig zusammengemischt werden soll, ist es erforderlich, sie weitgehend frei von Wasser zu halten. Dazu sind verschiedene Wege geeignet: Man kann die Komponenten einzeln scharf trocknen und unter Ausschluss von Feuchtigkeitszutritt mischen, man kann aber auch das Hauptgemisch zunächst ohne besondere sorgfältige Trocknung herstellen und es dann entweder in der Wärme, gegebenenfalls auch unter Evakuieren, entwässern oder ihm ein die spätere Vernetzung der Masse nicht störendes Trocknungsmittel zufügen. Als ein solches kann im Falle nur geringen Wassergehalts des Hauptgemisches ein kleiner Anteil des erfindungsgemässen Vernetzungsmittels selbst dienen. 

  Da hierbei ein kleiner Teil der Vernetzung vorweggenommen wird, ist dann durch die Wahl einer hinreichend niederen Viskosität der als Basis verwendeten Organosiloxankomponente vorzusorgen, dass  die spätere Formgebung der plastischen Masse vor ihrer endgültigen Vernetzung nicht zu sehr erschwert wird. Das Vernetzungsmittel oder seine Lösung ist für sich natürlich immer - auch beim Einmischen - vor jeder Art von Wasserzutritt zu bewahren. Man erhält dann ein unter dichtem Verschluss lagerfähiges Gemisch, das man nach seiner Entnahme aus dem Behälter zum Gebrauch ohne eine weitere Zumischung unmittelbar verformt und dessen Vernetzung durch den Zutritt der Luftfeuchtigkeit wie auch durch Befeuchten mit Wasser ausgelöst wird.



   Die erfindungsgemäss hergestellten Massen, als fertiges Gemisch oder als Hauptgemisch und Vernetzer getrennt vorrätig gehalten, sind für eine Reihe bekannter Zwecke verwendbar. So beispielsweise unter Wahl geeigneter Füllstoffe zur Herstellung gummielastischer Gegenstände und zum Einbetten von Teilen elektrischer Vorrichtungen zur Isolierung oder zum Schutz vor Hitze, Schmut oder mechanischer Beschädigung.



  Auch kann man mit den Massen in an sich bekannter Weise Dispersionen herstellen und diese zur Gewebebeschichtung verwenden.



   Im Vergleich zu den bisher meistgebräuchlichen anwendungsfertigen Massen mit Alkyltriacyloxysilan als Vernetzungsmittel, wie auch gegenüber den einleitend beschriebenen Massen mit alkoxylfreien acylamidsubstituierten Siliciumverbindungen als Vernetzungsmittel bieten die erfindungsgemässen Gemische noch einen besonderen Vorteil bei ihrer Anwendung als Fugendichtungsmasse. Auf jenen bekannten Massen bildet sich nämlich noch während des üblichen Ausspritzens einer Fugenlänge von jeweils ein bis zwei Metern umso schneller, je wärmer und feuchter die Witterung ist, eine fest zusammenhängende Haut, unter der die Masse längere Zeit plastisch bleibt. Das hat zur Folge, dass die Fugenfüllung sich nur mangelhaft glattstreichen lässt und unansehnliche Falten zeigt.

  Die beanspruchten Gemische dagegen verfestigen sich sehr viel gleichmässiger, was offenbar darauf beruht, dass die hierin verwendeten Vernetzungsmittel zwei verschiedene und mit um einige Zehnerpotenzen unterschiedlichen Geschwindigkeiten reagierende Gruppen enthalten, so dass von der Oberfläche her zunächst in kurzer Zeit nur die Amidgruppen unter Bildung von   Verknüpfungsstellen    an den Kettenenden oder unter   viskositätserhöhender    Kettenverlängerung reagieren.



  Die Vernetzung folgt verzögert in einem kontinuierlichen Festigkeitsgefälle nach.



   In den folgenden speziellen Beschreibungen und Ausführungsbeispielen bedeutet    kl.     Gewichtsteile.



  Es werden zunächst vier carbonsäureamidsubstituierte Organosiliciumverbindungen beschrieben, bezeichnet als Vernetzer A, B, C und D.



   Vernetzer A:
EMI4.1     

Zu einer Lösung von 87 Tl. N-Methylpropionamid und   101T1.    Triäthylamin in 850 Tl. Toluol gibt man unter Rühren und unter Kühlen des   Reaktionsgefässes    mit Eis tropfenweise 70 Tl.   Methylmethoxydichlorsilan    und rührt danach das Reaktionsgemisch weitere 30 Minuten lang. Das dabei   ansgefallene      Triäthylammonium-    chlorid trennt man   durch Filtrieren    unter Ausschluss von Feuchtigkeitszutritt ab und wäscht den Filterrückstand dreimal mit je 100 cm3 Toluol.

  Aus den vereinigten Filtraten verdampft man bei 20 Torr das Toluol und destilliert aus dem Rückstand man bei 20 Torr das Toluol und destilliert aus dem Rückstand bei 0,5 Torr als Hauptfraktion zwischen 100 und   105     C eine farblose Flüssigkeit der in vorangehender Formel dargestellten Zusammensetzung.



   Vernetzer B:
EMI4.2     

Zu einer Lösung von 405 Tl. N-Methylbenzamid und 303 Tl. Triäthylamin in 2500 Tl. Toluol gibt man unter Rühren tropfenweise 240 Tl. Methyläthoxydichlorsilan. Danach verfährt man mit dem Abfiltrieren des ausgefallenen Salzes und dem Verdampfen des Toluols aus dem Filtrat, wie bei Vernetzer A beschrieben. Die anschliessende fraktionierte Destillation bei einem Druck zwischen 0,01 und 0,015 Torr ergibt bei 128 bis 1300 C eine viskose, hellgelbe Flüssigkeit der in vorangehender Formel dargestellten Zusammensetzung.



   Vernetzer C:
EMI4.3     

Zu einer Lösung von 270 Tl. N-Methylbenzamid und 202 Tl. Triäthylamin in 2000 Tl. Toluol gibt man unter Rühren tropfenweise 337 Tl. Methyldiäthoxy   ehlorsilan.    Danach verfährt man mit dem Abfiltrieren des ausgefallenen Salzes und dem Verdampfen des Toluols aus dem Filtrat, wie bei Vernetzer A beschrieben. Aus der anschliessenden Destillation gewinnt man bei einem Druck zwischen 0,7 und 0,8 Torr als Haupt   fraktion    zwischen 104 und   1070 C    ein schwach gelbes Öl, dessen Zusammensetzung der vorangehenden Formel entspricht.



   Vernetzer D:
EMI4.4     
  
Zu einer Lösung von   226 Tl.      e-Caprolactam    und   202 tal.    Triäthylamin in 1750 Tl. trockenen Toluols gibt   rnan    tropfenweise 159 Tl. Methyläthoxydichlorsilan. Danach verfährt man mit dem   Abfiltrieren    und   Verdampfen    des Toluols, wie zuvor beschrieben. Aus der anschliessenden Destillation gewinnt man bei einem Druck zwischen 0,03 und 0,04 Torr als Hauptfraktion zwischen 140 und   1450 C    ein farbloses   Öl,    dessen Zusammensetzung der vorangehenden Formel entspricht.



   Beispiel 1
Eine Reihe von je 100 Tl. eines   a,w-Dihydroxypo    lydimethylsiloxans von 18 000 cSt Viskosität bei   20     C, in bekannter Weise aus   Octamethylcyclotetrasi    loxan mit 0,005   Gew.-O/o    Kaliumhydroxyd durch Polymerisation bei 1300 C hergestellt, mischt man jeweils zunächst mit 0,5 Tl. Dibutylzinndilaurat und dann unter Ausschluss von Feuchtigkeitszutritt mit 5 Tl. eines der Vernetzer A, B, C und D und giesst anschliessend von jedem der so erhaltenen vier Gemische eine 4 mm hohe Schicht in offene Glasgefässe, wo sie der atmosphärischen Luft ausgesetzt werden. Die Vernetzung der Polysiloxanschichten beginnt von der Oberfläche her und ist nach ungefähr 10 Stunden bis zum Boden fortgeschritten. Es resultieren in allen vier Fällen elastische, nicht mehr klebrige Organopolysiloxanplatten.



   Beispiel 2
Man verwendet ein Organopolysiloxan, das man auf folgende Weise erhält: Durch 2300 g Octamethylcyclotetrasiloxan blässt man bei   1000 C      1112    Stunden lang trockenen Stickstoff, erhitzt dann auf   1500    C, gibt 3,45 g Tetravinyltetramethylcyclotetrasiloxan, 0,77 g Diphenyldiäthoxysilan und 0,1 g Kaliumhydroxyd dazu und setzt das Erhitzen auf 1500 C 7 Stunden lang fort.



  Man erhält alsdann ein hochviskoses   a,w-Diäthoxypoly-    diorganosiloxan, dessen Penetrometerwert 2430 beträgt, einer Viskosität von einigen Millionen cSt bei 200 C entsprechend.



   100 Tl. dieses Polysiloxans löst man in 300 Tl.



  Toluol, mischt in diese Lösung unter Feuchtigkeitsausschluss 0,5 Tl. Dibutylzinndilaurat und 5 Tl. des Vernetzers B, giesst von dem Gemisch eine 3 mm hohe Schicht in ein offenes Glasgefäss und überlässt es so der Einwirkung der atmosphärischen Luft. Nach ungefähr 10 Stunden ist das Lösungsmittel verdunstet, und es hinterbleibt ein elastisches Organopolysiloxanfell.



   Beispiel 3
50 Tl. eines   a, )-Dihydroxypolydimethylsiloxans    von 3000 cSt Viskosität bei   20     C, in bekannter Weise aus Octamethylcyclotetrasiloxan durch Polymerisation mittels Bleicherde hergestellt, verknetet man mit 30 Tl.



  eines bei   1200    C getrockneten feindispersen Zirkonsilicats der Handelsbezeichnung  Zirkosil  und 20 Tl.



  einer ebenso getrockneten Diatomeenerde der Handelsbezeichnung  Celite Super Floss . Schliesslich mischt man 0,5 Tl. Dibutylzinndilaurat und 5   Tl.    Vernetzer C dazu. Die so erhaltene gebrauchsfertige Masse ist unter luftdichtem Verschluss ohne Viskositätsveränderung lagerfähig. Der Luftfeuchtigkeit ausgesetzt, wandelt sie sich von der Oberfläche ausgehend, in einen gummielastischen Formkörper um.



   Beispiel 4
87 Tl. des gleichen   a,w-Dihydroxypolydimethylsilo    xans, wie in Beispiel 3 verwendet, vermischt man innig mit 13 Tl. einer kolloiddispersen, aus Siliciumtetrachlorid auf dem Flammenwege hergestellten Kieselsäure und entwässert dieses Gemisch durch Erhitzen auf 2000 C bei 12 Torr Druck bis auf einen restlichen Wassergehalt von 0,08   Gew.-O/o.    Dann mischt man bei Raumtemperatur 0,5 Tl. Dibutylzinndilaurat dazu.



  Mischt man von der so hergestellten Paste jeweils 20 Tl. mit 1 Tl. eines der Vernetzer A, B, C und D, so erhält man anwendungsfertige Massen, die ohne   Wass    serzutritt selbst nach mehrere Monate dauernder Lagerung bei   500 C    kein Anzeichen von Viskositätszunahme zeigen. Der Atmosphäre ausgesetzt, ergeben sie elastische feste Körper.



   PATENTANSPRUCH 1
Unter Ausschluss von Wasser lagerfähige Organosiloxanmasse, die durch Einwirkung von Wasser oder von Wasserdampf enthaltender Luft bereits bei Temperaturen unterhalb 500 C in einen elastischen Körper oder Überzug umwandelbar ist, enthaltend
1. ein Organosiloxan, dessen Siliciumatome zu 100 bis 90 O/o in   R2SiO2/2-Einheiten    und zu   0    bis 10   0/o    in   RSiOsj2-Einheiten    vorliegen, wobei die R ausschliesslich Methylgruppen oder teils, und zwar mindestens zur Hälfte, Methylgruppen und im übrigen andere Alkylgruppen, Wasserstoffatome oder Alkenyl- oder Arylgruppen sind, und dessen endständige Siliciumatome die Gruppe -OR' tragen, worin R' ein H-Atom oder eine Alkylgruppe mit höchstens 4 C-Atomen darstellt, und
2. 

   ein Vernetzungsmittel, das der Formel    X42SiY2    entspricht oder ein Siloxan ist, dessen Siloxaneinheiten der Formel
EMI5.1     
 entsprechen, wobei jedes X ein unsubstituierter oder indifferent substituierter Alkyl- oder Arylrest oder ein Wasserstoffatom ist, a 3 oder 4 ist, m im Durchschnitt grösser als 1 ist, der Durchschnittswert von b in jedem Siloxanmolekül so gross ist, dass jedes Siloxanmolekül mindestens 3 Substituenten Y enthält, die Substituenten Y zum Teil Reste der Formel
EMI5.2     
 oder (II)
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Claims (1)

  1. **WARNUNG** Anfang CLMS Feld konnte Ende DESC uberlappen **. Zu einer Lösung von 226 Tl. e-Caprolactam und 202 tal. Triäthylamin in 1750 Tl. trockenen Toluols gibt rnan tropfenweise 159 Tl. Methyläthoxydichlorsilan. Danach verfährt man mit dem Abfiltrieren und Verdampfen des Toluols, wie zuvor beschrieben. Aus der anschliessenden Destillation gewinnt man bei einem Druck zwischen 0,03 und 0,04 Torr als Hauptfraktion zwischen 140 und 1450 C ein farbloses Öl, dessen Zusammensetzung der vorangehenden Formel entspricht.
    Beispiel 1 Eine Reihe von je 100 Tl. eines a,w-Dihydroxypo lydimethylsiloxans von 18 000 cSt Viskosität bei 20 C, in bekannter Weise aus Octamethylcyclotetrasi loxan mit 0,005 Gew.-O/o Kaliumhydroxyd durch Polymerisation bei 1300 C hergestellt, mischt man jeweils zunächst mit 0,5 Tl. Dibutylzinndilaurat und dann unter Ausschluss von Feuchtigkeitszutritt mit 5 Tl. eines der Vernetzer A, B, C und D und giesst anschliessend von jedem der so erhaltenen vier Gemische eine 4 mm hohe Schicht in offene Glasgefässe, wo sie der atmosphärischen Luft ausgesetzt werden. Die Vernetzung der Polysiloxanschichten beginnt von der Oberfläche her und ist nach ungefähr 10 Stunden bis zum Boden fortgeschritten. Es resultieren in allen vier Fällen elastische, nicht mehr klebrige Organopolysiloxanplatten.
    Beispiel 2 Man verwendet ein Organopolysiloxan, das man auf folgende Weise erhält: Durch 2300 g Octamethylcyclotetrasiloxan blässt man bei 1000 C 1112 Stunden lang trockenen Stickstoff, erhitzt dann auf 1500 C, gibt 3,45 g Tetravinyltetramethylcyclotetrasiloxan, 0,77 g Diphenyldiäthoxysilan und 0,1 g Kaliumhydroxyd dazu und setzt das Erhitzen auf 1500 C 7 Stunden lang fort.
    Man erhält alsdann ein hochviskoses a,w-Diäthoxypoly- diorganosiloxan, dessen Penetrometerwert 2430 beträgt, einer Viskosität von einigen Millionen cSt bei 200 C entsprechend.
    100 Tl. dieses Polysiloxans löst man in 300 Tl.
    Toluol, mischt in diese Lösung unter Feuchtigkeitsausschluss 0,5 Tl. Dibutylzinndilaurat und 5 Tl. des Vernetzers B, giesst von dem Gemisch eine 3 mm hohe Schicht in ein offenes Glasgefäss und überlässt es so der Einwirkung der atmosphärischen Luft. Nach ungefähr 10 Stunden ist das Lösungsmittel verdunstet, und es hinterbleibt ein elastisches Organopolysiloxanfell.
    Beispiel 3 50 Tl. eines a, )-Dihydroxypolydimethylsiloxans von 3000 cSt Viskosität bei 20 C, in bekannter Weise aus Octamethylcyclotetrasiloxan durch Polymerisation mittels Bleicherde hergestellt, verknetet man mit 30 Tl.
    eines bei 1200 C getrockneten feindispersen Zirkonsilicats der Handelsbezeichnung Zirkosil und 20 Tl.
    einer ebenso getrockneten Diatomeenerde der Handelsbezeichnung Celite Super Floss . Schliesslich mischt man 0,5 Tl. Dibutylzinndilaurat und 5 Tl. Vernetzer C dazu. Die so erhaltene gebrauchsfertige Masse ist unter luftdichtem Verschluss ohne Viskositätsveränderung lagerfähig. Der Luftfeuchtigkeit ausgesetzt, wandelt sie sich von der Oberfläche ausgehend, in einen gummielastischen Formkörper um.
    Beispiel 4 87 Tl. des gleichen a,w-Dihydroxypolydimethylsilo xans, wie in Beispiel 3 verwendet, vermischt man innig mit 13 Tl. einer kolloiddispersen, aus Siliciumtetrachlorid auf dem Flammenwege hergestellten Kieselsäure und entwässert dieses Gemisch durch Erhitzen auf 2000 C bei 12 Torr Druck bis auf einen restlichen Wassergehalt von 0,08 Gew.-O/o. Dann mischt man bei Raumtemperatur 0,5 Tl. Dibutylzinndilaurat dazu.
    Mischt man von der so hergestellten Paste jeweils 20 Tl. mit 1 Tl. eines der Vernetzer A, B, C und D, so erhält man anwendungsfertige Massen, die ohne Wass serzutritt selbst nach mehrere Monate dauernder Lagerung bei 500 C kein Anzeichen von Viskositätszunahme zeigen. Der Atmosphäre ausgesetzt, ergeben sie elastische feste Körper.
    PATENTANSPRUCH 1 Unter Ausschluss von Wasser lagerfähige Organosiloxanmasse, die durch Einwirkung von Wasser oder von Wasserdampf enthaltender Luft bereits bei Temperaturen unterhalb 500 C in einen elastischen Körper oder Überzug umwandelbar ist, enthaltend 1. ein Organosiloxan, dessen Siliciumatome zu 100 bis 90 O/o in R2SiO2/2-Einheiten und zu 0 bis 10 0/o in RSiOsj2-Einheiten vorliegen, wobei die R ausschliesslich Methylgruppen oder teils, und zwar mindestens zur Hälfte, Methylgruppen und im übrigen andere Alkylgruppen, Wasserstoffatome oder Alkenyl- oder Arylgruppen sind, und dessen endständige Siliciumatome die Gruppe -OR' tragen, worin R' ein H-Atom oder eine Alkylgruppe mit höchstens 4 C-Atomen darstellt, und 2.
    ein Vernetzungsmittel, das der Formel X42SiY2 entspricht oder ein Siloxan ist, dessen Siloxaneinheiten der Formel EMI5.1 entsprechen, wobei jedes X ein unsubstituierter oder indifferent substituierter Alkyl- oder Arylrest oder ein Wasserstoffatom ist, a 3 oder 4 ist, m im Durchschnitt grösser als 1 ist, der Durchschnittswert von b in jedem Siloxanmolekül so gross ist, dass jedes Siloxanmolekül mindestens 3 Substituenten Y enthält, die Substituenten Y zum Teil Reste der Formel EMI5.2 oder (II) EMI5.3
    sind, worin R" einen unsubstituierten oder indifferent substituierten Alkyl- oder Arylrest, R"' ein Wasserstoffatom oder einen unsubstituierten oder indifferent substituierten Alkyl- oder Arylrest und RIV einen unsubstituierten oder indifferent substituierten Alkylenrest oder einen Rest der Formel -Q-Z- darstellt, in der eines der Symbole Q und Z einen unsubstituierten oder indifferent substituierten Alkylenrest und das andere einen unsubstituierten oder indifferent substituierten Arylenrest bedeutet, und jedes Molekül des Vernetzungsmittels (2) mindestens einen Substituenten Y der Formel (I) oder (II) aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass diejenigen Substituenten Y, die nicht Reste der Formel (I) oder (II) sind, Alkoxyreste mit 1 bis 4 C-Atomen sind, und dass in jedem Molekül des Vernetzungsmittels (2) mindestens ein Y ein derartiger Alkoxyrest ist.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Organosiloxanmasse nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass sie ferner Füllstoffe enthält, vorzugsweise weniger als 50 Gew.-O/o der gesamten Masse.
    2. Organosiloxanmasse nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass sie weiterhin bis zu 10 Gew.-0/o der Komponente (1) eines a,w-Bis-(trimethyi- siloxy)-polydimethyl-siloxans oder bis zu 50 Gew.-O/o der Komponente (1) eines Methylpolysiloxans, das aus (CH3)SiOr,2- und SiO2-Einheiten im Molverhältnis von 1:1 bis 1:2 besteht, enthält.
    3. Organosiloxanmasse nach Patentanspruch I oder Unteranspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass sie ein inertes organisches Lösungsmittel für die Komponente (2) enthält.
    4. Organosiloxanmasse nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass sie ferner zwischen 0,1 und 30 Gew.-o/e eines Dialkylzinndicarboxylats, bezogen auf die Menge des Vernetzungsmittels (2), enthält.
    PATENTANSPRUCH II Verwendung der Organosiloxanmasse nach Patentanspruch I zur Herstellung von elastomeren Formkörpern oder von elastomeren Überzügen auf nichttextilen Substraten.
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