CH459996A - Verfahren zum Herstellen von 9B,10a-Steroiden - Google Patents

Verfahren zum Herstellen von 9B,10a-Steroiden

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CH459996A
CH459996A CH618761A CH618761A CH459996A CH 459996 A CH459996 A CH 459996A CH 618761 A CH618761 A CH 618761A CH 618761 A CH618761 A CH 618761A CH 459996 A CH459996 A CH 459996A
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CH
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hydrogen atom
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optionally
ketalized
atom
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CH618761A
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Pieter Rappoldt Menso
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Philips Nv
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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Description


  
 



  Verfahren zum Herstellen von   9, B, lOa-Steroiden   
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Herstellen von   9ss, 10a-5, 7-dehydrosteroiden    durch Ultraviolettbestrahlung der entsprechenden normalen Steroide. Unter  normale Steroide  werden bei dieser Patentschrift Steroide verstanden, deren Methylgruppe an Kohlenstoffatom 10 in   ss-Stellung    ist und deren Wasserstoffatom an Kohlenstoffatom 9 in a-Stellung ist. Bei den    9ss,10a-Steroiden     ist dagegen die Methylgruppe an Kohlenstoffatom 10 in a-Stellung und das Wasserstoffatom an Kohlenstoffatom 9 in ss-Stellung.



   Es ist bekannt, dass man durch Bestrahlung eines normalen   5 ,7-Dehydrosteroides    z. B. Provitamin-D2oder   Provitamin-D3-Sberoide    herstellen kann, die statt einer   9a,10ss-Konfiguration    eine   9ss,10a-Konfiguration    aufweisen.



   Es ist z. B. die Herstellung von 9ss-lOa-Ergosterol (Lumisterol2) von Windaus in  Annalen der Chemie , Band 493, Seiten 262 u. ff. (1932) beschrieben worden. Die Ausbeute dieser Reaktion war jedoch verhältnismässig gering.



   Neuerdings hat sich herausgestellt (siehe belgische Patentschrift No. 577 615), dass Steroide mit einer   9p, 10a-Konfiguration    vorteilhafte pharmakologische Eigenschaften haben können und dass es aus diesem Grunde wichtig ist, ein wirkungsvolles Verfahren zum Herstellen von   9ss, 10a-Steroiden    zur Verfügung zu haben.

   Gemäss einem in dieser Patentschrift beschriebenen Verfahren kann man Lumisterol2 oder ein entsprechendes Steroid, in dem ein oder mehrere Kernwasserstoffatome des Zyklopentanoperhydrophenanthrenskeletts durch eine gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxygruppe, ein Halogenatom, eine Ketogruppe oder eine niedrigere aliphatische Kohlenwasserstoffgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen ersetzt sind, einem Seitenkettenabbau unterwerfen und gegebenenfalls als erwünscht betrachtete Substituenten in den Kern oder in den übrigen Teil der Seitenketten des Lumisterols2 einführen, um die jeweils erwünschte   9ss,10a-Konfiguration    herzustellen.

   Dem Vorteil dieses Verfahrens, dass im Steroidskelett bereits eine   9ss-lOa-Konfiguration    vorhanden ist, steht jedoch der Nachteil gegenüber, dass diese Synthese der erwünschten   9ss,1 Oa-Konfiguration    eine Vielzahl von Reaktionsschritten umfasst. Aus diesem Grunde ist es wichtig, wenn man einerseits ein normales Steroid mit verhältnismässig hoher Ausbeute in das entsprechende   9ss,10a-Steroid    umwandeln kann und andererseits dann nicht gezwungen ist, für die Einführung gegebenenfalls erwünschter Substituenten eine weitere Vielzahl von Reaktionen durchzuführen.



   Es wurde ein Vorgehen gefunden, mit dem beide Vorteile in einem Verfahren erzielbar sind.



   Das erfindungsgemässe Verfahren betrifft ein Verfahren zur Herstellung von   9ss,10a-Steroiden    der Formel
EMI1.1     
 worin   Rt    ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, R2 eine Doppelbindung zwischen den Kohlenstoffatomen 2 und 3, 15 und 16 oder 16 und 17, wobei n die Zahl der Doppelbindungen angibt, und den Wert 0, 1 oder 2 hat, R3 ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen oder eine gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxylgruppe oder ein gegebenenfalls ketalisiertes Ketosauerstoffatom, R4 ein Wasserstoffatom, eine gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxylgruppe oder ein gegebenenfalls ketalisiertes Ketosauerstoffatom,

     R5    ein Wasserstoffatom oder ein Chlor- oder ein Fluoratom oder eine oder  zwei Alkylgruppen mit je 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,   Rss    ein Wasserstoffatom oder eine gegebenenfalls ver ätherte oder veresterte Hydroxylgruppe oder ein   gege-    benenfalls ketalisiertes Ketosauerstoffatom, R7 ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, in der 2- oder 3-fach ungesättigte Bindungen oder gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxylgruppen oder ein gegebenenfalls ketalisiertes Ketosauerstoffatom vorhanden sein können, R8 ein Wasserstoffatom oder eine gegebenenfalls ver ätherte oder veresterte Hydroxylgruppe, wobei aber mindestens eine der Gruppen R, und R8 nicht ein Wasserstoffatom ist,

   R9 ein Wasserstoffatom oder eine gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxylgruppe oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen darstellen, wobei zwischen den   Kohlenstoffato-    men 16 und 17 ein Epoxysauerstoffatom vorhanden sein kann, dadurch gekennzeichnet, dass eine Verbindung der Formel
EMI2.1     
 in welcher Formel dieselben Substituenten   Rt    bis   Rg,    wie im Endprodukt   der    Formel I vorhanden sind, in gelöstem oder dispergiertem Zustand zunächst mit elektromagnetischer Strahlung, von der wenigstens ein Teil des Spektrums eine Wellenlänge zwischen 220 und 290   lt    hat, und nachher mit elektromagnetischer Strahlung von der wenigstens ein Teil des Spektrums eine Wellenlänge zwischen 220 und   320 lot    hat und zwar derart,

   dass durch Einschiebung eines Filters, der wenigstens einen Teil der Strahlung mit einer Wellenlänge unterhalb 290   lt    absorbiert, die Strahlungsenergie des Bereiches zwischen 290 und   320,    grösser wird als diejenige des Wellenbereiches zwischen 220  290u,    bestrahlt wird, zur Erhaltung der entsprechenden   9ss,10a-Steroidverbindungen.   



   Die Erfindung kann insbesondere mit Vorteil auf diejenigen Ausgangsstoffe Anwendung finden, für die R, ein Wasserstoffatom, R2 keine oder eine Doppelbindung in Ring D,   R5    ein Wasserstoffatom oder eine   Methyl-oder    eine Äthylgruppe oder eine gegebenenfalls veresterte oder verätherte Hydroxygruppe oder eine ketalisierte Ketogruppe ist, R4 die bereits   angege-    bene Bedeutung hat,   R3    ein Wasserstoffatom, R6 ein Wasserstoffatom oder eine gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxygruppe oder eine erforderlichenfalls ketalisierte Ketogruppe, R, ein Wasserstoffatom oder   eine -CO-CH3-Gruppe    oder eine -CO CH2-OR-Gruppe ist, in denen die Ketogruppen ketalisiert sein können,

   in welcher letzteren Gruppe R ein Wasserstoffatom oder eine Acylgruppe darstellt und   R5    eine gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxygruppe oder ein Wasserstoffatom ist, mit der Massgabe, dass mindestens eine der Gruppen R7 und R8 nicht ein Wasserstoffatom ist, während   R9    ein Wasserstoffatom oder eine Methylgruppe ist.



   Wenn eine Hydroxygruppe veräthert ist, kann sie mit einem aliphatischen Alkohol mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, z. B. Methanol,   Äthanol,    Propanol, Propanol-2, Butanol, Butanol-2, t-Butylalkohol, Pentanol oder Hexanol oder mit Benzylalkohol veräthert sein.



   Wenn eine Hydroxygruppe verestert ist, kann sie mit einer gesättigten oder ungesättigten aliphatischen, aromatischen   oder    alizyklischen Karbonsäure verestert sein, z. B. mit Ameisensäure, Essigsäure, Propionsäure, Buttersäure, Valeriansäure, a-Methylbuttersäure, ss-Methylbuttersäure, Kapronsäure, t-Butylessigsäure, Trimethylessigsäure, Zyklopentylkarbonsäure, Zyklohexylkarbonsäure, Zyklohexylessigsäure, o-Toluensäure, Glutarsäure, ss-Methylglutarsäure, Adipinsäure, Akrylsäure, Krotonsäure, Zitrakonsäure, Maleinsäure, Benzoesäure, Phenylessigsäure, Phenylpropionsäure, Palmitinsäure, Stearinsäure, Ölsäure. Die Veresterung kann dadurch durchgeführt werden, dass die Alkoholgruppe mit dem Säurechlorid der gewünschten Säure in Gegenwart von Pyridin oder Kollidin oder einem an dern Säurebinder und einem Lösungsmittel in Reaktion gebracht wird.

   Die Veresterung kann in der Regel bei einer Temperatur zwischen   0     C und   100"    C erfolgen.



   Eine Ketogruppe kann durch Umwandlung in ein normales Ketal, ein Thioketal oder ein Hemithioketal ketalisiert sein, z. B. durch Reaktion mit Glykol oder   Thioglykol.   



   Der Vollständigkeit halber sei bemerkt, dass die Ausgangsverbindungen das Perhydrozyklopentanophe  nanthrenskeleft    haben und dass, wenn nicht anders angegeben, die Kohlenstoffatome gesättigt sind. Mit anderen Worten: wenn vorstehend angegeben ist, dass die Gruppe   Rt    ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe ist, bedeutet dies tatsächlich, dass an das Kohlenstoffatom 1 des Steroides entweder zwei Wasserstoffatome oder ein Wasserstoffatom und eine Alkylgruppe gebunden sind, wenn die Bindung zwischen Kohlenstoffatomen 1 und 2 gesättigt ist, jedoch nur entweder 1 Wasserstoffatom oder 1 Alkylgruppe, wenn die Bindung zwischen Kohlenstoffatomen 1 und 2 ungesättigt ist. Auf ähnliche Weise muss die Bedeutung der Formel auch für die anderen Substituenten verstanden werden.

   In bezug auf die Konfiguration der unterschiedlichen an das Kohlenstoffskelett gebundenen Atome oder Gruppen sei folgendes erwähnt.



   Bei den Ausgangsstoffen ist die Methylgruppe an der Stelle 10 in ss-Konfiguration. Dies ist auch der Fall für die Methylgruppe am Kohlenstoffatom 13. Bei diesen Stoffen hat das Wasserstoffatom an der Stelle 9 die a-Konfiguration. Bei den Endprodukten dagegen hat die 10-Methylgruppe eine a- und das 9-Wasserstoffatom eine ss-Konfiguration, während die Stelle der 13 Methylgruppe sich nicht geändert hat. Die Wahl der Ausgangsstoffe ist weiter nicht auf bestimmte Konfigurationen der übrigen Substituenten beschränkt. Ist z. B.



     Ri    eine Alkylgruppe, so darf diese die   oder    die ss-Stelle einnehmen; ist   R5    ein Halogenatom, so kann auch dies   a- oder      ss-ständig    sein. Das Gleiche gilt für die übrigen Substituenten.



   Die vorstehend angegebenen Ausgangsstoffe werden gemäss der Erfindung auf besondere Weise mit ultraviolettem Licht bestrahlt7 bei welcher Reaktion die erwünschten entsprechenden   9ss,1 0a-Steroide    gebildet werden. Die Ausgangsstoffe sind so gewählt, dass das   Ultraviolettabsortpionsspektrum    zwischen 220 und   330u    nahezu nur vom 5,7-Dehydrosystem bestimmt wird und nicht auch durch das Vorhandensein von   Substituenten beeinflusst wird, die entweder eine eigene Absorption zwischen 220 und 330   lt    aufweisen oder die Absorption des   5,7-Dehydrosystems    erheblich beeinflussen.

   Aus diesem Grunde ist das Vorhandensein einer Ketogruppe oder einer oder mehrerer Doppelbindungen, die mit dem 5,7-Dehydrosystem konjugiert sind, ausgeschlossen, sofern die Ketogruppe nicht ketalisiert ist. Auch dürfen die Ausgangsstoffe keine 17-Ketogruppe enthalten, weil in dem Falle bei der erfindungsgemäss durchzuführenden Bestrahlung auch eine Umlagerung der 18-Methylgruppe erfolgen könnte.



   Weiter empfiehlt es sich nicht, mit Ausgangsstoffen zu arbeiten, die einen Substituenten enthalten, der die Bewegungsfreiheit der 10-Methylgruppe sterisch behindern kann. Hierbei denke man namentlich an das Vorhandensein von Substituenten an der Stelle 1, 9 oder 11 des Steroidmoleküls.



   Es sei bemerkt, dass in beiden Stufen der Reaktion das Ultraviolettlicht Strahlung mit einer Wellenlänge von mehr als 320   lt    enthalten darf. Wenn in den Ausgangsstoffen eine Ketogruppe an der Stelle 20 vorhanden ist, ist es möglich, dass während der Strahlungsreaktion diese Ketogruppe mit der Methylgruppe an der Stelle 13 reagiert. Dies lässt sich dadurch verhüten, dass die Ketogruppe an der Stelle 20 geschützt wird, z. B. durch Umwandlung in ein Ketal. Hierzu haben sich insbesondere die Thio- oder Hemithioketale als geeignet erwiesen, aber auch die   einfachen    Ketale kommen in Betracht. Von den Ketalen seien insbesondere die   Äthylenketale,    das heisst das normale Äthylenketal,   Äthylenhemithioketal    und Äthylenthioketal erwähnt.

   Ausser einer 20-Ketogruppe kann auf diese Weise auch die   3oder    die 11-Ketogruppe geschützt werden.



   Zum Durchführen des Verfahrens nach der Erfindung werden die Ausgangsstoffe vorzugsweise in einer Flüssigkeit gelöst oder dispergiert, die im Bereich, in dem die für die Reaktion notwendige Ultraviolettabsorption stattfindet, keine Absorptionsbänder hat. Auf diese Weise wird verhütet, dass das Ultraviolettlicht auch auf das Reaktionsmedium einwirkt. Geeignete Flüssigkeiten sind   z. B. :    niedrigere aliphatische Alkohole mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, z. B. Methanol, Äthanol, Propanol, Isopropanol, Butanol, weiter aliphatische Äther, z. B. Dimethyläther, Diäthyläther, Di-isopropyläther, Dipropyläther, oder zyklische Äther, z. B. Dioxan, Tetrahydrofuran, und weiter Ester niedrigerer aliphatischer Alkohole mit niedrigeren aliphatischen Karbonsäuren, z. B.

   Methylazetat,   Athylazetat,    Methylpropionat,   Äthylpropionat,    während auch aliphatische oder zyklische Kohlenwasserstoffe, z. B.



  Benzol, Hexan, Heptan, Petroläther, Ligroin, Benzin, Zyklohexan   oder    homogene Gemische dieser Flüssigkeiten in Betracht kommen. Eine geeignete Konzentration des gelösten oder dispergierten Ausgangsstoffes liegt zwischen 0,1 und 10   Gew.-O/o.    Als Quellen für das ultraviolette Licht mit kurzwelliger Strahlung können Hoch- oder Niederdruckquecksilberdampflampen, Wasserstofflampen, Magnesiumlampen oder Chromlampen Verwendung finden. Insbesondere eine Hochdruckquecksilberlampe hat sich sehr geeignet erwiesen, weil diese je cm2 der Lampenoberfläche viel Energie im erwünschten Teil des Spektrums abgibt. Als Quellen für Ultraviolettlicht mit langwelliger Strahlung kommen die vorstehend erwähnten Strahlungsquellen für kurzwelliges Ultraviolettlicht in Betracht, jedoch unter Verwendung geeigneter Filter.

   Diese Filter können sowohl Flüssigkeiten als auch Glassorten sein. Für Flüssigkeitsfilter sei auf Bowen   Chemical Aspects of Light  , 1940, Seite 277 verwiesen, wo u. a. eine ¸ mm dicke Flüssigkeitsschicht von Schwefelkohlenstoff, eine wässrige Lösung von Kaliumformiat oder von Kupfersulphat empfohlen wird. Brauchbare Glasarten sind in Ellis and Wells  Chemical Action of Ultraviolet Rays , Reinhold (1941), Seiten 164-190, insbesondere Seite 181, beschrieben worden. Von den angeführten Glasarten seien erwähnt:  Pyrex  (Dicke 1-3 mm),    Quartzlite     (Dicke 2, oder   0,2 mm),     Helio  (Dicke 2 mm),  Vita  (Dicke 2-3 mm) und  Corning 774 .



  Während der Bestrahlung wird die Bindung zwischen den Kohlenstoffatomen 9 und 10 zeitweilig unterbrochen, wobei sich wahrscheinlich sogenannte Seko-Steroide ergeben. Diese Seko-Steroide sind durch die Formel
EMI3.1     
 gekennzeichnet. Bei fortgesetzter Bestrahlung wird offenbar die Bindung zwischen den Kohlenstoffatomen 9 und 10 wiederhergestellt. Hierbei ergeben sich neben normalen   5,7-Dehydrosteroiden    die gewünschten   9ss,10-Steroide.    Die Seko-Verbindungen bilden sich namentlich während der kurzwelligen Bestrahlung.



  Diese Steroide können sowohl in der   Cis- als    auch in der Transform in bezug auf die Konfiguration um die   6,7-Doppelbindung    entstehen. Von diesen Isomeren ist das Cis-Isomer in bezug auf Erhitzung am wenigsten stabil. Eine solche thermische Umwandlung kann bereits bei Zimmertemperatur (etwa   23  C)    stattfinden.



  Hierbei ergibt sich ein Reaktionsprodukt, das bei weiterer Bestrahlung nicht mehr in das erwünschte   9ss, 10a-5,7-dehydrosteroid    umgewandelt werden kann.



  Es ist jedoch möglich, die Temperatur und die Dauer der Bestrahlung so zu wählen, dass die Thermoreaktion viel langsamer als die Lichtreaktion erfolgt.



  Dadurch, dass die Bestrahlungsenergie möglichst hoch und die Konzentration der zu bestrahlenden Verbindungen möglichst niedrig gewählt wird, ist erzielbar, dass ein möglichst geringer Prozentsatz der Bestrahlungsprodukte in unerwünschte Nebenprodukte umgewandelt wird. Weil die Umwandlung der normalen 5,7 Dehydrosteroide in die 9,10-Seko-Steroide im wesentlichen unter der Einwirkung der kurzwelligen Bestrahlung erfolgt, und die Umwandlung dieser Seko-Steroide in die erwünschten   9ss, 10a-5, 7-Dehydrosteroide    bei langwelliger Bestrahlung, ist es erwünscht, die Bestrahlungsdauer beider Stufen so zu wählen, dass zunächst eine grosse Menge der   9,10-Seko-Steroide    gebildet wird und dann erst die   langwellige    Bestrahlung einsetzt.

   Es ist sehr schwierig, eine allgemeine Vorschrift für eine Arbeitsweise zu geben, bei dem sich eine minimale Umwandlung dieser sogenannten Cis-Seko-Steroide in unbrauchbare Nebenprodukte ergibt. Die günstigsten Bedingungen werden nämlich von einer Vielzahl von Faktoren bestimmt, von denen die Mehrzahl  von der zufälligerweise benutzten Bestrahlungsapparatur   und -anordnung,    der Grösse des Bestrahlungsgefässes u. dgl. abhängig ist. Für eine feststehende bestimmte Anordnung der Apparatur lassen sich die besten Reaktionsverhältnisse jedoch ohne viel Mühe ermitteln.



   Die Erfindung ist besonders wichtig für die Herstellung der flgende Verbindungen:
1.   9ss, 10α-Pregna-5,7-dien-3ss-ol-20-on    aus Pregna  5,7-dien-3ss-ol-20-on.   



   2.   9ss,10a-Pregna-5,7-dien-3ss, 17a-diol-20-on    aus   Pregna-5,7-dien-3ss17α-diol-20-on.   



   Die letztere Verbindung ist neu und kann dadurch erhalten werden, dass das bekannte 5-Dehydropreg  nen-3ss,17a-diol-20-on-3-azetat    an der 7-Stelle mit N-Bromsuccinimid bromiert, aus der erhaltenen Verbindung mit Kollidin HBr abgespalten und der erzeugte Ester verseift wird.



   3.   9ss-10α=Pregna-5,7-dien-3ss-ol-16,17-epoxy-20-    on aus 16,17-Epoxy-pregna-5,7-dien-3ss-ol-20-on. Die letztere Verbindung ist neu und lässt sich dadurch herstellen, dass das bekannte   Pregna-5-en-3ss-ol-16,17-    epoxy-20-on-3-azetat an der 7-Stelle mit N-Bromsuccinimid bromiert, aus der erhaltenen Verbindung mit Kollidin HBr abgespalten und der erzeugte Ester verseift wird.



   4.   9ss,10α-Pregna-5,7-dien-3ss-ol-16-methyl-20-on    aus   16-Methyl-pregna-5,7-dien-3B-ol-20-n.    Die   letz-    tere Verbindung ist neu und ist dadurch erzielbar, dass Pregna-5-en-3ss-ol-16-methyl-20-on-3-azetat mit N-Bromsuccinimid an der 7-Stelle bromiert, aus der erhaltenen Verbindung mit einem tertiären Amin HBr abgespalten und der gebildete Ester verseift wird.



   5.   9ss-10α-Pregna-5,7-dien-3ss,16-diol-20-on    aus   Pregna-5,7-dien-3fi,      1 6-dioi-20-on.    Die letztere Verbindung ist neu und dadurch erzielbar, dass Pregna5-en-3ss-16-diol-20-on-3,16-diazetat an der 7-Stelle mit N-Bromsuccinimid bromiert. HBr mit Pyridin abgespalten und die Azetatgruppen mit   Natriumhydroxyd    verseift werden.



   6.   9ss,10α-Pregna-5,7-dien-3,20-dion-11,17-diol-    3-ketal-11-azetat aus Pregna-5,7-dien-3,20-dion-11,17diol-3-ketal-11-azetat.



   Die letztere Verbindung ist neu und ist dadurch herstellbar, dass   Hydrokortison-11-azetat    ketalisiert, dann an der 7-Stelle mit N-Bromosukzinimid bromiert und schliesslich mit Kollidin dehydrobromiert wird.



   Sämtliche in den vorstehenden Beispielen erwähnten 5,7-Dehydrosteroide können in der nachstehend näher erläuterten Weise nach der Erfindung durch Bestrahlung mit Ultraviolettlicht in die entsprechenden   9ss,10α-5,7-Dehydrosteroide    umgewandelt werden.



   Bespiel 1    11, 6 g      Pregna-5, 7-dien-3ss-ol-20-on,    das nach  J.



  Org.   Chem.     16, Seite 1126 (1951) hergestellt war, wurde in 2,5 1 Tetrahydrofuran gelöst und bei 200 C 45 Minuten lang mit einer 1500W-Hochdruckquecksilberlampe bestrahlt. Danach wurde zwischen der Lampe und der Flüssigkeit ein Filter angeordnet, das aus 1 mm dickem    Pyrex -Glas    bestand, das Ultraviolettlicht mit einer Wellenlänge von weniger als 290   lt    absorbiert, wonach die Bestrahlung 1 Stunde lang fortgesetzt wurde. Für die Bestrahlung fand ein vergrössertes Exemplar der in    Rec.    Trav.   Chim.     73, Seite 393 (1954) von Havinga und Bots beschriebenen Apparatur Verwendung.



   Nach Beendung der Bestrahlung wurde das Lösungsmittel unter herabgesetztem Druck verdampft und der Rückstand aus 150 ml Diäthyläther kristallisiert. 5,95 g   Pregna-5, 7-dien-3ss-ol-20-on    wurde abgefiltert, die Mutterlauge eingedampft und der Rückstand in 20 ml Benzol und 15 ml Pyridin gelöst. Dieser Lösung wurde eine Lösung von 5 g   3,5-Dinitroben-    zoylchlorid in 20 ml Benzol zugesetzt. Nach 1 Stunde Rühren bei Zimmertemperatur wurde der   Überschuss    an Säurechlorid mit Wasser zersetzt und das Reaktionsgemisch nach Zusatz von Diäthyläther nacheinander mit verdünnter Schwefelsäure, Natriumbikarbonat und Wasser gewaschen. Die Lösung wurde nach Trocknen über Natriumsulphat eingedampft und der Rückstand aus Benzol kristallisiert. Ausbeute 2,2 g des Dinitrobenzoates. Schmelzpunkt 217-219 C.



   0,73 g   9ss,10α-Pregna-5,7-dien-3ss-ol-20-on-dinitro-    benzoat wurde in 225 ml Methanol gelöst und nach Zusatz von 0,5 g Natriumkarbonat in 3 ml Wasser 15 Minuten gekocht. Das Gemisch wurde Wasser zugesetzt, wonach es mit Diäthyläther extrahiert wurde.



  Nach Eindampfen kristallisierte aus der ätherischen Lösung 0,33 g (73,5%)   9ss,10α-5,7-dien-3ss-ol-    20-on.



   Schmelzpunkt   188-189     C.



   Nach abermaliger Umkristallisierung, diesmal aus Azeton, wurde ein Produkt mit einem Schmelzpunkt von 191-193 C erhalten.   #max=272    m ,   #    =9.900.



   Beispiel 2
Eine Lösung von 19,4 g   Androsta-5,7-dien-3,17-    diol in 21 Äthanol wkrde 30 Minuten mit einer Hochdruckquecksilberlampe (Philips HOV 1500 W) bestrahlt. Dann wurde die Lampe mit einem Filter umgeben, das Licht mit Wellenlängen von weniger als   290ab absorbiert. Während der Bestrahlung wurde die    Lösung gekühlt, so dass die Temperatur 220 C nicht überstieg. Die Lösung wurde auf 200 ml eingedampft und dann   auf 100    C abgekühlt. Es kristallisierte unge ändertes Ausgangsmaterial aus, das abgesaugt wurde (6,36 g). Die Mutterlauge wurde zu einer zähflüssigen Masse eingedampft, der 50   ml    Äther zugesetzt wurde.



  Es kristallisierte weitere 1,75 g Ausgangsmaterial aus.



  Nach Filtrieren wurde die Lösung eingedampft und der Rückstand in 100 ml Azeton aufgelöst. Nachdem die Lösung über Nacht auf 100 C abgekühlt war, wurde das entstandene Kristallisat abgesaugt = 3,09 g   9ss,10α-Androsta-5,7-dien-3,17    diol, d. h. 27,3% des umgesetzten Stoffes. Nach Reinigung durch Umkristallisierung aus Azeton und Methanol war der Schmelzpunkt   187-188  C.    Das Ultraviolettabsorptionsspektrum ist identisch mit denjenigen von Lumisterol-2.   

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Hersbellung von 9ss,10a-Steroiden der Formel: EMI4.1 worin Rt ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, R2 eine Doppelbindung zwischen den Kohlenstoffatomen 2 und 3, 15 und 16 oder 16 und 17, wobei n = 0, 1 oder 2 ist, R3 ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen oder eine gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxylgruppe oder ein gegebenenfalls ketalisiertes Ketosauerstoffatom, R4 ein Wasserstoffatom oder eine gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxylgruppe oder ein gegebenenfalls ketalisiertes Ketosauerstoffatom, R5 ein Wasserstoffatom oder ein Chlor- oder Fluoratom oder eine oder zwei Alkylgruppen mit je 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,
    R6 ein Wasserstoffatom oder eine gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxylgruppe oder ein gegebenenfalls ketalisiertes Ketosauerstoffatom, R7 ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, in der 2- oder 3-fach ungesättigte Bindungen oder gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxylgruppen oder ein gegebenenfalls ketalisiertes Ketosauerstoffatom vorhanden sein können, R8 ein Wasserstoffatom oder eine gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxylgruppe, wobei aber mindestens eine der Gruppen R, und R8 nicht ein Wasserstoff ist, R9 ein Wasserstoffatom oder eine gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxylgruppe oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffen darstellen, wobei zwischen den Kohlenstoffatomen 16 und 17 ein Epoxysauerstoffatom vorhanden sein kann, bedeuten,
    dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel EMI5.1 in welcher Formel dieselben Substituenten Rt bis R5, wie im Endprodukt der Formel I vorhanden sind, in gelöstem oder dispergiertem Zustand zunächst mit elektromagnetischer Strahlung, von der wenigstens ein Teil des Spektrums eine Welieniänge zwischen 220 und 290 lot hat, und nachher mit elektromagnetischer Strahlung, von der wenigstens ein Teil des Spektrums eine Wellenlänge zwischen 220 und 320u hat und zwar derart, dass, durch Einschieben eines Filters, der wenigstens einen Teil der Strahlung mit einer Wellenlänge unterhalb 290 lot absorbiert die Strahlungsenergie des Bereiches zwischen 290 und 320,
    grösser wird als diejenige des Wellenbereiches zwischen 220 und 290 u, bestrahlt wird, zur Erhaltung der entsprechen den 9ss, 10a-Steroidverbindungen.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsverbindungen diejenigen verwendet, bei denen die Substituenten Rl ein Wasserstoffatom, R2 keine oder eine Doppelbindung am Ring D, R5 ein Wasserstoffatom, eine Methyl-, eine Äthyl-, eine gegebenenfalls veresterte oder verätherte Hydroxylgruppe oder ein gegebenenfalls ketalisiertes Ketosauerstoffatom, R4 eine gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxygruppe oder ein Ketosauerstoffatom, das gegebenenfalls ketalisiert ist, R5 ein Wasserstoffatom, R6 ein Wasserstoffatom oder eine gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxygruppe oder ein Ketosauerstoffatom, das eventuell ketalisiert ist,
    R7 ein Wasserstoffatom oder eine -CO-CH5- Gruppe oder eine -CO-CH2OR-Gruppe, in welchen Gruppen das Ketosauerstoffatom eventuell ketalisiert ist, wobei R ein Wasserstoffatom oder eine Acylgruppe darstellt, R5 eine gegebenenfalls verätherte oder veresterte Hydroxygruppe oder ein Wasserstoffatom, mit der Massgabe, dass mindestens eine der Gruppen R, und R8 nicht ein Wasserstoffatom, und R5 ein Wasserstoffatom oder eine Methylgruppe ist.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man Pregna-5,7-dien-3-ss-ol-20-on als Ausgangsverbindung verwendet.
    3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsverbindung Preg na-5 ,7-dien-3ss,17a-diol-20-on verwendet.
    4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsverbindung Preg na-5,7-dien-3ss-ol-16, 17-epoxy-20-on verwendet.
    5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsverbindung Preg na-5,7-dien-3ss-ol-1 6-methyl-20-on verwendet.
    6. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsverbindung Preg na-5,7-dien-3ss, 16-diol-20-on verwendet.
    7. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsverbindung Preg na-5,7-dien-3,20-dion-1 1,17-diol-3-ketal-1 1-azetat verwendet.
    8. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man eine an einer der Stellen 3, 11 oder 20 vorhandene Ketogruppe vor der Bestrahlung in eine Ketal-, eine Hemithioketal-oder eine Thioketalgruppe überführt.
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