CH439263A - Verfahren zur Sulfonierung von Fettsäureestern mehrwertiger Alkohole - Google Patents

Verfahren zur Sulfonierung von Fettsäureestern mehrwertiger Alkohole

Info

Publication number
CH439263A
CH439263A CH942862A CH942862A CH439263A CH 439263 A CH439263 A CH 439263A CH 942862 A CH942862 A CH 942862A CH 942862 A CH942862 A CH 942862A CH 439263 A CH439263 A CH 439263A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
sulfonation
fatty acid
sulfur trioxide
acid esters
fatty acids
Prior art date
Application number
CH942862A
Other languages
English (en)
Inventor
Werner Dr Stein
Herbert Dr Weiss
Otto Dr Koch
Original Assignee
Henkel & Cie Gmbh
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Henkel & Cie Gmbh filed Critical Henkel & Cie Gmbh
Publication of CH439263A publication Critical patent/CH439263A/de

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C303/00Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C303/00Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides
    • C07C303/02Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides of sulfonic acids or halides thereof
    • C07C303/04Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides of sulfonic acids or halides thereof by substitution of hydrogen atoms by sulfo or halosulfonyl groups
    • C07C303/06Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides of sulfonic acids or halides thereof by substitution of hydrogen atoms by sulfo or halosulfonyl groups by reaction with sulfuric acid or sulfur trioxide
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C11ANIMAL OR VEGETABLE OILS, FATS, FATTY SUBSTANCES OR WAXES; FATTY ACIDS THEREFROM; DETERGENTS; CANDLES
    • C11CFATTY ACIDS FROM FATS, OILS OR WAXES; CANDLES; FATS, OILS OR FATTY ACIDS BY CHEMICAL MODIFICATION OF FATS, OILS, OR FATTY ACIDS OBTAINED THEREFROM
    • C11C3/00Fats, oils, or fatty acids by chemical modification of fats, oils, or fatty acids obtained therefrom

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Fats And Perfumes (AREA)
  • Detergent Compositions (AREA)

Description


  



  Verfahren zur Sulfonierung von   Fettsäureestem    mehrwertiger Alkohole
Man hat bereits vorgeschlagen, die Ester aus Fettsäuren und mehrwertigen Alkoholen, insbesondere   Fettsäuretriglyceride, durch Behandeln    mit   Schwofel-    trioxyd in die   entsprechenden a-Sulfonsäuren zu    verwandeln. Das Schwefeltrioxyd ist bei diesem Verfahren in flüssigem Zustand oder in   Losungsmitteln gelöst      angewandt wonden.   



   Es wurde nun   gefunden, dass    bei der Sulfonierung von Fettsäureestern mehrwertiger Alkohole,   insbeson-    dere von Triglyceriden, die, abgesehen von dem   a-stän-    digen Kohlenstoffatom des   Fettsäunerestes,    keine wei  teren    sulfonierbaren bzw.

   sulfatierbaren Gruppen enthalten, durch Umsetzen derselben mit überschüssigen Mengen gasförmigen, nicht adduktmÏssig gebundenen   Schwefeltrioxyds in    Gegenwart von Inertgasen erhebliche Schwierigkeiten auftreten, die erfindungsgemäss dadurch überwunden werden, dass man diese   Fettsäu-    reester mehrwertiger Alkohole im Gemisch mit Fettsäuren, FettsÏurenitrilen oder Estern aus Fettsäuren und einwertigen, in der Regel höchstens 20 und vorzugsweise weniger als 18, insbesondere bis zu 5 Koh  lenstoffatomen enthaltenden,    Alkoholen   sulfoniert,    wobei die letztgenannten FettsÏuren, Nitrile und Ester der f r die erstgennannten Fettsäureester gestellten Be   dingung    genügen müssen.



   Erst durch diese Massnahme ist es m¯glich geworden, die Sulfonierungspro, dukte von Fettsäureestern mehrwertiger Alkohole, insbesondere von Triglyceriden, zu handhaben. Sulfoniert man die unvermischten Fettsäureesber mehrwertiger Alkohole, insbesondere Triglyceride, so steigt die Viskosität des   Reaktionsge-    misches mit fortschreitender Reaktion stark an. Diese ViskositÏtserh¯hung erschwert nicht nur die Handhabung. der Produkte, insbesondere bei kontinuierlichen Verfahren, sondern es bilden sich auch beim Durchleiten des mit Inertgasen verd nnten gasförmigen Schwe  feltrioxyds ungeheure      Schaummengen,    die in keiner Weise zu beherrschen sind.



   Als Ausgangsmaterial zur Durchf hrung des erfindungsgemässen Verfahrens verwendet man bevorzugt natürliche   Triglycerido,    jedoch kann man auch   synthe-    tische   Triglyoeride oder synthetische Ester von Fett-    säuren mit anderen mehrwertigen Alkoholen, wie beispielsweise mit Glykolen,   Pentaerythnt,    Mannit, Sorbit usw. verwenden.



   Die in den erfindungsgemÏss zu sulfonierenden Gemischen aus   Fettsäureestem    mehrwertiger Alkohole und FettsÏuren, FettsÏureestern einwertiger Alkohole   ader      Fettsäurenitrilen    vorhandenen Fettsäurereste k¯nnen beliebigen, z.   B.    auch synthetischen) Ursprungs sein und enthalten in der Regel 6-28, vorzugsweise 8-18 Kohlenstoffatome. Insbesondere können diese   Fettsäu-      rersste den natürlichen Fetten    von Pflanzen, Landoder Wassertieren entstammen. Durch Wahl der Ausgangsfette hat man die Möglichkeit, die Eigenschaften der   herzustellenden Sutfonate weitgehend zu    beeinflussen.

   So erhält man aus den Fetten, die bevorzugt Fettsäuren mit 10-14 Kohlenstoffatomen pro Fettsäurerest enthalten, insbesondere aus den Fetten der   Laurinsäu-    regruppe, die besonders reich an Fettsäure mit 12 Kohlenstoffatomen sind, die auch bei niederen Temperaturen von beispielsweise 20-45¯ C gut l¯slichen Produkte, wÏhrend man aus anderen Fetten, die bevorzugt Fettsäuren mit 16-18 und mehr Kohlenstoffatomen pro Fettsäurerest enthalten, beispielsweise aus anderen pflanzlichen Fetten als den obengenannten, aus Talg oder aus den Wal- und Fischölen in der Kälte Produkte erhält, die besonders bei Temperaturen im Bereich von 50-100  C gut verwendbar sind.



   In den Fettsäuren bzw. deren Estern oder Nitrilen d rfen abgesehen vom   a-ständigen    Wasserstoffatom, keine weiteren   sulfatierbaren    oder sulfonierbaren Grup  pen,    wie beispielsweise Doppelbindungen oder alko  holische    Hydroxylgruppen vorhanden sein. Soweit es sich bei den   erfindungsgemäss    zu verwendenden Fettsäureestern um solche einwertiger Alkohole handelt, können. diese Alkohole z. B. primÏrer und sekundärer Natur sein und z. B. 1-20 Kohlenstoffatome im Molekül enthalten.

   Demnach sind   z.    B. die Ester von Fettsäuren mit Methyl-bis   Nonylalkoholen    verwendbar ; die Fettsäureester können aber beste solche noch höherer Alkohole im Molekül enthalten, wie man sie beispielsweise durch Reduktion aus den   eingangs er-    wähnten Fettsäuren oder Fettsäuregemischen oder auf anderen Wegen synthetisch herstellen kann. Als leicht zugängliche Ester von Fettsäuren mit höheren Fettalkoholen sind die Hydrierungsprodukte des im   Spermöl    vorkommenden   Oleyloleates    oder die natürlich vorkommenden oder synthetisch hergestellten Wachsester zu nennen.



   Viele Fette, insbesondere solche natürlichen Ursprungs, und die daraus hergestellten Fettsäuren und deren Derivate enthalten oft Begleitstoffe, die bei der Sulfonierung stark gefärbte Zersetzungsprodukte lief. ern. Wenn es. auch möglich ist, diese Zersetzungsprodukte nach einem spÏter noch zu erwähnenden Verfahren zu bleichen, so empfiehlt es sich doch, den Sulfo  nierungs-und    den   Bleichprozess    nicht durch die Zer  setzungsprodukte    solcher Begleitstoffe zu belasten, die sich aus den Fetten bzw. den, daraus   hergestellten Fett-    säuren oder deren Derivaten vor der Sulfonierung ohn, weiteres entfernen lassen.

   Zu derartigen Produkten, die mit dem Sulfonierungsmittel stark gefärbte Verunreinigungen geben, geh¯ren beispielsweise auch ungesättigte Fettsäuren   oder Fettsäuraderivate. Daher    sollen die zu verarbeitenden Fettstoffe   möglichst weit-      gehend gesättigt    sein, d. h. sie sollen in der Regel Jodzahlen unterhalb von 5, vorzugsweise unterhalb von 2 haben.



   Setzt man. den erfindungsgemäss zu sulfonierenden   Ausgan. gsmaterialien Fettsäuren    zu, so geht man zweckmässigerweise von Destillaten aus, was sich auch bei Fettsäurederivaten empfiehlt, sofern diese unter den jeweiligen technischen Voraussetzungen destillierbar sind. Verzichtet man bei Produkten, die wegen eines hohen Siedepunktes o. der. aus anderen Gründen nur mit besonderem technischem Aufwand zu destillieren sind, wie   beispielsweise bei Triglycendsn,    auf eine Destillation, dann empfiehlt es sich, in dem zu   sulfo-      nierenden    Ausgangsmaterial. vorhandene Verunreinigun, gen vorher zu entfernen.

   Hierzu gehören im Falle der natürlichen Fette, insbesondere der natürlichen Triglyceride beispielsweise   Eiweiss-und      Schleimstoffe,    die man bei der Entsäuerung und Raffination der Ole z. B. in an. sich bekannter Weise abtrennt.



   Im allgemeinen ist die verbessernde Wirkung des Zusatzes von Fettsäuren bzw. deren erwähnten Fettsäurederivaten bereits dann zu beobachten, wenn deren Menge 5   Gew.- /o    des gesamten Ausgangsmaterials beträgt. Meist wird man aber   grössere    Mengen anwenden, beispielsweise wenigstens 10 und vorzugsweise 20-75 Gew.-%.   tuber    85 % Fettsäure   bzw. Fettsäure-    derivat wird man im allgemeinen nicht hinausgehen.



   Von den   Fettsäureestem    einwertiger Alkohole haben sich die Ester von primären oder sekundären, 1-5 Kohlenstoffatome enthaltenden Alkoholen als be  sonders geeignet    erwiesen.



   Die im Gemisch mit den Fettsäureestern mehrwertiger Alkohole zu   sulfonisrenden Fettsäureester können    eine KettenlÏngenverteilung der Fettsäurereste haben, die von derjenigen der Ester mehrwertiger Alkohole abweicht oder mit ihr übereinstimmt.



   Die Sulfonierung kann kontinuierlich   oder diskonti-    nuierlich durchgeführt werden, indem man das   Schwe-    feltrioxyd in einem Inertgas verdünnt mit dem zu sul  fonierenden    Ausgangsmaterial zusammenbringt, vorzugsweise in Abwesenheit eines Lösungsmittels Als Inertgase k¯nnen beispielsweise Luft, Stickstoff, Kohlensäure   usw.'dienen    ; der   Schwefeltrioxydgebalt    kann 2-40   Voltez    vorzugsweise 3-20   Vol.- /o    betr. agen.



   Die pro Mol Fettsäurerest   anzawendenden Sulfo-      merungsmittelmengen liegen vorzugsweise    im Bereich von 1, 1-1, 8, insbesondere von 1, 2-1, 6 Mol Schwefel  trioxyd,    wobei man mit steigender Länge des Fettsäure-und Alkoholrestes grössere Sulfonierungsmittelmengen. anwenden muss, um hohe   Sulfonierungsgrade    zu erreichen.



   Die Reaktion setzt mit praktisch brauchbaren Ge  schwindigkeiten    etwa   bei 30  C    ein und wird   zweck-    mässigerweise bei allmählich steigender Temperatur durchgef hrt. Zur Erzielung hoher Sulfonierungsgrade   s,    Temperaturen von 70-100  C, vorzu. gsweise von 75-95¯ C und insbesondere von   80-90  C    erforderlich. Da die   Menge der bei der Sulfonierung gebildeten    gefärbten Nebenprodukte mit steigender Temperatur ansteigt, empfiehlt es sich,   das Reaktionsgemisch mög-    lichst kurze Zeit auf der Endtemperatur zu halten.



   Arbeibet man im Interesse einer weitgehenden Sulfonierung bei hohen Temperaturen, dann lässt sich die Bildung braun-schwarz gefärbter Zersetzungsprodukte nicht vermeiden. Die Erfinder haben nun zwei beson der, Ausf hrungsformen von   Sulfonierungsverfahren    aufgefunden, mit deren Hilfe man hohe   Sulfonierungs-    grade bei wesentlich verminderter Bildung der   missfar-    bigen Zersetzungsprodukte erzielt.



   Das eine dieser beiden Verfahren besteht darin, dass man zu dem Ausgangsmaterial in einer ersten Sul  fonierungsstufe    bei Temperaturen von höchstens   70     C nicht mehr als   65-90"/odesinsgesamtanzuwendenden    Schwefeltrioxyds zugibt und in einer zweiten Sulfonierungsstufe bei h¯heren Temperaturen das restliche Schwefeltrioxyd zugibt. Man arbeitet vorzugsweise bei ansteigenden   Temperatunen,    wobei die Reaktion in der ersten Stufe bei etwa   30  C beginnt    und vorzugsweise im Bereich von   40-65  C verläuft und    in der zweiten Stufe bei Temperaturen von 75-95, vorzugsweise von    80-90 C durchgeführt    wird.

   Dieses Verfahren eignet sich besonders für eine kontinuierliche Durchführung, wobei man das zu   sulfonierende      Ausgangsmaterc. al    durch Reaktionszonen hindurchführt, in denen die Temperatur von Zone zu   Zoneansteigtunddas    Schwefeltrioxyd portionsweise in dem Masse zugegeben wird, in dem es für die fortschreitende Reaktion   benö-    tigt wird. Diese Reaktionszonen   kaon,    die Gestalt von hintereinander geschalteten Reaktionsgefässen haben, in   denen ein schwefeltrioxydhaltiger Inertgas-    stro. in das Reaktionsgemisch eingeleitet und aus denen der   schwefeltrnoxydfreie    bzw.   schwefeltrioxydarme    Inertgasstrom abgezogen wird.



   Nach   demanderenVerfahrenwirddas für    die Sul  fonierung    notwendige Schwefeltrioxyd in den zu   sulfo-    nierenden Ausgangsmaterialien bei Temperaturen gelöst, die zu einer praktisch vollstÏndigen Sulfonierung noch nicht ausreichen und erst dann wird die Temperatur allmählich auf die f r eine vollständige Sulfonerung notwendige Höhe gebracht.

   Das Auflösen des Schwefeltrioxyds vollzieht sich zweckmÏssigerweise bei i Temperaturen   n im    Bereich von   10-45,    vorzugsweise von 20-35  C, d. h. bei Temperaturen, bei denen die
Sulfonierung praktisch noch nicht bzw., noch verhält    nismässi,      g langsam verläuft.    Dann wird die Temperatur allmählich so gesteigert, dass, die Sulfonierung zwar mit t technisch brauchbarer, aber f r eine vollständige Sulfonierung noch nicht ausreichender Geschwindigkeit verläuft.

   Es sinld dies Temperaturen bis zu 70, vorzugsweise bis zu   65  C.    Hat man bis zu   70  C    einen Sulfonierungsgrad von wenigstens   50 ouzo    und   vorzugs-    weise von 60-80 %erreicht, dann vervollständigt man die Sulfonierung durch Erhöhen der Temperatur bis   auf höchstens 100  C,    vorzugsweise 75-95 und   insbe-      sondere 80-90  C.   



   Die   Sulfonierungspro, dukte    enthalten stets überschüssige Mengen an Schwefeltrioxyd, die man dadurch entfemen kann, dass man sie mit solchen, eine   aliphadsche Hydroxalgruppe    enthaltenden Substanzen umsetzt, deren   Sulfatierungsprodukte      kapillaraktive      Eigenschaften besitzen. Diese Hydnoxylverbindungen    enthalten als hydrophoben Rest einen   Kohlenwasser-    stoffrest mit 10-28 und vorzugsweise 12-18 Kohlenstoffatomen, wobei im Falle von alkylaromatischen oder   cycloalkylaromatischen    Resten wenigstens 8 dieser Kohlenstoffatome aliphatischer oder cycloaliphatischer Natur sein müssen.

   Beispiele f r derartige Hydroxylverbindungen sind Fettalkohole oder Fettsäu  realkylolamide oder wassenunlösliche oder wasserlösR-    che Teiläther oder Teilester von Fettalkoholen,   Alkyl-    phenolen oder Fettsäuren mit mehrwertigen Alkoholen, wobei zu den Teiläthern auch die   Anlagerungsprodiukte    von Athylen-und bzw. oder Propylenoxyd an Fettalkohole, Alkylphenole, Acylphenole, FettsÏureamide oder FettsÏurealkylolamide oder Fettsäuren zu zählen sind.



   Setzt man. das in den Sulfonierungsprodukten vor  handene überschüssige Schwefeltrioxyd mit. diesen    kapillaraktive Substanzen   bildenden Hydroxylverbin-    dungen um, dann kann man bei der Sulfonierung auch wesentlich   grössere    Mengen an Schwefeltrioxyd, beispielsweise bis zu 2 oder 3 Mol Schwefeltrioxyd pro Mol Fettsäurerest anwenden. Diese Arbeitsweise hat den Vorteil, dass man auch bei   Sulfonierungstempera-    tunen unterhalb von   70  C    hohe   Sulfonierungsgrade    erhält.



   Bei der Umsetzung von Schwefeltrioxyd mit Fettsäuren bzw. deren Derivaten lässt sich die Bildung gefÏrbter Verunreinigungen nicht ganz vermeiden. Wenn auch beim erfindungsgemÏssen Sulfonierungsverfahren, vergleichbare Bedingungen vorausgesetzt, viel weniger gefärbte Verunreinigungen als, nach bekannten Verfahren gebildet werden, so können die erhaltenen Produkte immer noch gewisse unerwünschte Mengen an Farbstoffen enthalten. Es kann daher   zweckmässig    sein, diese Produkte zu bleichen. Dies geschieht am besten durch eine Behandlung mit 0, 2-6 Gew.-%, vorzugsweise 1-4 Gew.-% Wasserstoffsuperoxyd berechnet als 100   figes    Produkt.

   Verarbeitet man Ausgangsma  terialien,    die keine bei der   Sulfonienung    gefärbte Zersetzungspro, dukte bildm, die Verunreinigungen oder Begleitstoffe enthalten, so kommt man im allgemeinen mit weniger als   4 O/o    und vorzugsweise mit weniger als 3 % aus. Das   Wasserstoffsuperoxyd    wird vorzugsweise als 20-75 gew.-%iges und insbesondere als 30-50 gew.   /oiges    Produkt eingesetzt.

   Es empfiehlt sich weiterhin, die Konzentration, des zu verwendenden Wasser  stoffsuperoxydsinAbhängigkeitvon    dessen Menge so zu wählen, dass sich die   bei Beginn des Bleichprozes-    ses aus freiem Schwefeltrioxyd und der mit dem Wasser  stoffsuperoxyd    zugeführten Menge Wasser sich bildende Schwefelsäure nicht verdünnter ist als eine 20    /Oige    Schwefelsäure. Vorzugsweise soll diese Schwe  felsäure,    rechnerisch betrachtet, ein Gemisch aus Schwefeltrioxyd und Wasser mit einem   Schwefeltri-      oxydgehalt    bis zu 95 Gew.-% und vorzugsweise bis zu 90-50 Gew.-%darstellen.

   Die Bleiche vollzieht sich in n der Regel bei Temperaturen im Bereich von   20-100    und vorzugsweise von   40-80  C.   



   Die Bleiche der   Sulronierungsprod. ukte kann unmit-      telbar    im Anschluss an die Sulfonierung, aber auch im   Anschluss    an eine ggf. vorgesehene Umsetzung des überschüssigen Schwefeltrioxyds mit Hydroxylverbin  dungen vorgenommen    werden. Will man das überschüssige Sulfonierungsmittel jedoch nach der Bleiche mit   zugesetzten Hydroxylverbindungen umsetzen,    dann empfiehlt es sich, Menge und Konzentration des   Was-    serstoffsuperoxyds in Abhängigkeit von dem Schwefel  trioxydgehalt (des Reaktionsproduktes    so einzustellen, dass das im Reaktionsprodukt (rechnerisch betrachtet)   vorliegende Gemisch aus Schwefeltrioxyd un, d    Wasser einer wenigstens 98 %igen SchwefelsÏure entspricht.



  Man kann den   Wassergehalt so niedrig halten, dass    dieses Gemisch,   nechnerisch    betrachtet, bis   2U    95 Gew.-% und vorzugsweise von 80-90 Gew.-% aus Schwefeltrioxyd besteht.



   Eine nach der Bleiche durchgeführte   Umsetzung      des überschüssigen Sulfonierungsmittels mit der zuge-    setzten   Hydroxylverbindung ist vor allen Dingen    dann technisch interessant, wenn man   fettsäurehaltige      Sulfonierungspradukte verarbeitet    hat und   disse    mit der zugesetzten Hydroxylverbindung verestern will, oder wenn man gleichzeitig die sulfonierten FettsÏureester umestern will.



   Die Neutralisation des vorliegenden Gemisches aus Sulfonat und Schwefelsäureester mit anorganischen oder organischen Basen vollzieht sich in üblicher Weise ; hat   man fettsäurehaltige Ausgangsmatem. alien      sulfoniert, dann kann man. die vorzugsweise gebleich-      ten    Sulfonsäunen so weit neutralisieren, dass die Sulfonfettsäuren als   Monosalze    vorliegen, die dann mit zugesetzten Hydroxylverbindungen verestert werden können.



   Beispiele :
Die in den Beispielen verarbeiteten Triglyceride waren aus den Rohfetten durch   Entschleimen,    Entsäuern und d HÏrten hergestellt worden. Die Jodzahl des gehärteten Talges betrug   0,    die des gehärteten Kokos  fettes betnug 1.    Die verarbeiteten Fettsäureester waren ebenfalls praktisch gesÏttigt (JZ nicht gr¯sser als 0, 2) und durch Destillation gereinigt worden.



   Im Falle der Triglyceride beziehen sich die in den Beispielen befindlichen Molangaben auf die   Fettsäure-    reste. In allen Fällen waren die erfindungsgemäss erhaltenen   Sulfonierungsprodükte ajuch am    Ende der Sulfonierung noch gut   fliessfäh ; g und    es zeigten sich keinerlei Schwierigkeiten. Beim Sulfonieren von   Triglyce-    riden ohne die erfindungsgemÏssen ZusÏtze bildete das Reaktionsgemisch,   bey-vingt    durch die mit fortschreitender   Sulfonierüng    stark ansteigende Viskosität, grosse Mengen eines sehr beständigen Schaumes.

   Auch das gleichmässige Einarbeiten des   Wasserstoffsuperoxyds    in   judas    auf Temperaturen unterhalb   50¯ C abg@k hlte    Sulfonierungsprodukt war bei diesen Temperaturen sehr schwierig.



   Beispiel 1
In ein Gemisch aus 61   g    gehärteten Kokosfettes (0, 25 Mol) und 63 g des Athylesters einer gehärteten PalmkernfettsÏure (0, 25 Mol) wurde im Laufe von 60  Minuten bei   80  C    52 g Schwefeltrioxyd (0, 65 Mol), das gasförmig mit der 20fachen Volumenmenge Luft verdünnt war, eingeleitet. Nach dem Einleiten blieb das Gemisch noch ca. 15 Minuten bei 80  C stehen.



  Das rohe saure   Sulfonierungsprodukt wurde mit 3"/o    seines Gewichtes an   HO,    (als   40''/oige wässrige    Lösung) 30   Minuaten    lang bei 60  C gebleicht und dann mit   5"/piger    Natronlauge neutralisiert. Der Sulfonierungsgrad des Produktes war 96, 4 %. Eine in bezug auf rohes saures   Sulfonierungsprodukt    5 %ige Lösung des Sulfonates zeigte im   Lovibond-Tintometer in einer      4"-Küvette    folgende Farbwerte : gelb : 4, 6 ; rot : 0, 4 ; blau : 0, 1.



   Beispiel 2
Ein Gemisch aus 72g hydriertem Talg (Schmelzpunkt 57,   5     C ; 0, 25 Mol) und 62   g    des im B ; eispiel 1 erwähnten Athylesters einer hydrierten   P. almkemfett-    saure (0, 25 Mol) wurde, wie im B. eispiel 1 b. eschrieben,   sulfoniert,    gebleicht und neutralisiert. Der   Sulfonie-      rungsgrad    des Produktes betrug 98, 5 % ; die Farbwerte yaren : gelb :   1,    4 ; rot : 0, 3 ; blau : 0, 0.



   Beispiel 3
Ein Gemisch aus 83 g gehärtetem Kokosfett (0, 375 Mol) und 31 g ¯thylester einer gehÏrteten   Palmkernfettsäure    (0, 125 Mol) wurde, wie im Beispiel   1    beschrieben,   sulfonient,    gebleicht un, d neutralisiert.



  Der   Sulfonierungsgrad    des Produktes betrug 97, 1 % ; die im   Lovibond-Tintometer    in einer   4"-Küvette    ge  messenen    Farbwerte waren : gelb : 2, 3 ; rot : 0, 6 ; blau : 0, 4.



   Beispiel 4
Ein Gemisch aus 63 g des Äthylesters einer   gehär-    teten Palmkernfettsäure (0, 25   Mol),    37 g des Äthylesters einer gehärteten   Talgfettsäure    (0, 125 Mol) und 28 g eines gehärteten   Kokosfettes    (0, 125 Mol) wurde, wie im Beispiel 1 beschrieben, sulfoniert, gebleicht und neutralisiert. Der Sulfonierungsgrad des Produktes betrug 96,   1"/o    ; die im Lovibond-Tintometer in einer 4"-K vette gemessenen Farbwerte waren : gelb : 1, 0 ; rot : 0, 1 ; blau : 0, 0.



   Beispiel 5
Ein Gemisch aus 60 g des   Methylesbens einer    gehärteten Palmkernfettsäure (0, 25   Mol),    36 g des Meth  ylesters    einer gehärteten   Talgfettsäure    (0, 125 Mol) und 28 g gehärtetes Kokosfett (0, 125 Mol) wurde, wie im Beispiel   1    beschrieben,   sulfoniert, gebleicht    und neutralisiert. Der   Sulfonierungsgrad    des Produktes betrug 97,   4"/o, die    im Lovibond-Tintometer in einer 4"-K vette gemessenen Fanbwerte waren : gelb : 2, 1 ; rot : 0, 5 ; blau : 0, 0.



   Beispiel 6
Zur Durchführung des hier beschriebenen Versuches wurden 5 der in der Abbildung   1    dargestellten,   hintereinander geschalteten Gefässe benutzt. Das    zu   sulfonierende Ausgangsmaterial    3 befand sich in dem   Reaktionsgefäss    13, in das durch die mit den Ventilen
16 und 17 zu verschliessenden Leitungen 14 und 15 zu sulfonierendes Ausgangsmaterial   und Schwefeltrioxyd-    Luft-Gemisch   zugeleitetwunden.    Die im wesentlichen schwefeltrioxydfreie Luft trat bei 19,, das Reaktionsgemisch bei 18 aus. Der   untere Teil des Reaktionsgefäs-    ses war von dem Temperiermantel 6 mit dem Tempe    riermittelzulauf    7 und-ablauf 8 umgeben.



   Als Ausgangsmaterial diente ein Gemisch aus 2500 g Äthylester einer gehärteten Kokosfettsäure und 2220 g gehärtetes Kokosfett.



   Zu Beginn des Versuches wurden die ersten vier   Reaktionsgefässe    mit Ester gefüllt und die Heizung so eingestellt, dass das in den   Gelasses    befindliche Reak  tionsgemischwährenddes.ganzenVersuches    folgende, von   Gefäss    zu   Gefäss    ansteigende Temperaturen hatte : 50, 60, 70, 80,   80  C.    Es wurde in die GefÏsse   1-4    Schwefel  trioxyd, mit der    zwanzigfachen Volumenmenge Luft verdünnt, in solchen   Mengen eingsblasen,    dass in den einzelnen Gefässen folgende Schwefeltrioxydmengen (in %der f r eine quantitative Sulfonierung st¯chiometrisch notwendigen Menge   angogeben)    aufgenommen wurden : 52, 78, 104, 130 %.

   In das letzte   Gefäss    wurde kein   Schwefeltrioxyd    eingeblasen. Nachdem diese Mengen aufgenommen worden waren, wurde auf   kontinuierlichen Betneb umgeschaltet    und das erste   Gefäss mit 118g des Ausgangsmaterials    pro Stunde beschickt. Gleichzeitig wurden in, die ersten vier Reaktionsgefässe so viel Schwefeltrioxyd-Luft-Gemisch eingeleitet, dass dem Material nach Verlassen der   einzel-    nen   Gefässe    die oben   angegebenen Schwofeltrioxyd-    mengen zugef hrt worden waren.

   Auch wÏhrend des Versuches wurde in das letzte   Gefäss    kein Schwefel  trioxyd    eingeblasen ; dieses Gefäss diente zum Nachre  agieren.    Das aus der Apparatur ablaufende Produkt wurde gek hlt und mit 2 %seines Gewichtes H2O2 (als 40 %ige wÏssrige L¯sung) 2 Stunden bei 55-60¯ C gebleicht und   anschliess,    d mit 10 %iger Natronlauge neutralisiert. Der   Sulfonierungsgrad des    Produktes war 95 %; die Farbwerte, im Lovibond-Tintometer in. einer 4"-Küvette gemessen, waren : gelb : 9, 0 ; rot : 2, 0 ; blau : 0, 0.



   Beispiel 7
Das nach diesem Beispiel zu   verarbsitende Sulfo-      nienmngsgemisch wurde in. einer Apparatur    nach   Abbil-    dung 2 hergestellt. Diese Vorrichtung besteht aus dem   Absorptionsgefäss 20 und der Temperiervorrichtung    40, die durch die Leitung 30 miteinander verbunden sind.

   Das Absorptionsgefäss 20 besteht aus dem Innen  gefäss    21, das von einem Temperiermantel 22 mit Zuleitung 23 und Ableitung 24 f r die Temperierflüssig  keit umgeben ist.    Das Ausgangsmaterial wird durch den Stutzen 27 eingeleitet, während das Schwefeltri  oxyd-Inertgas-Gemisch    durch die Leitung 25 unter die   OberEäche    des in dem   Gefäss    21 befindlichen Aus  gangsmaterials    geführt wird.

   Das praktisch   schwefel-      trioxy, dfreie Inertgas tritt    bei 26 aus ; die Temperatur wird durch das   Thenmomeber    28 abgelesen, das auch als Regelorgan ausgebildet sein kann   und d'ann    auf den Strom der   Temperierflüssigkeit    wirkt.



   Am Boden des AbsorptionsgefÏsses wird das   scbwefeltrioxydhaltige Ausgangsmaterial. durch die Lei-    tung 30 abgezogen, die durch die Hähne 31 und 32   gegenüb, er dem Absorptionsgefäss    bzw. der   Temperiler-      vornichtung abgesperrt werden kann.    Die Leitung 30 ist   nach oben hin U-formig gebogsn und erfüllt    so die Funktion eines Niveaureglers. An der höchsten Stelle ist die Entl ftungsvorrichtung 33 angebracht, während sich. an der tiefsten Stelle kurz vor der   Temperiervor-    richtung der Entleerungshahn 34 befindet.



   Das   Tempemergefäss    ist als Schlange 41   ausgebil-    det und von, einem   Tempemermantel    42 mit dem Tem  periermittelzulauf    43 und-ablauf 44 versehen. Das aus der Schlange 41 austretende Material kann über den   3-Wege-Hahn    45 entweder durch den Stutzen 46 abgeleitet oder durch den Stutzen 47 in weitere Temperiervorrichtungen geleitet werden.



   Als Ausgangsmaterial diente ein Gemisch aus 1332 g (6 Mol bezogen auf Fettsäunereste) eines gehärteten   Kokosfettes    (JZ = 0, 5). In etwa 1 Mol (bezogen auf Fettsäurereste)   diesel.    Gemisches, das sich in dem m   Innengefäas    21 der Absorptionsvorrichtung 20 befand, wurden im Laufe von etwa 2 Stunden bei   30  C    1, 3 Mol Schwefeltrioxyd, mit der   zwanzigfachen Luft-    menge verd nnt, eingeblasen.

   Nachdem diese Menge gelöst war, wunde auf kontinuierlichen   Betdeb umge-    schaltet und pro Stunde soviel Ester zugesetzt, dass die mittlere Verweilzeit des Esters im Absorptionsgefäss 2   Stunden betmg.    Das Schwefeltrioxyd wurde dauernd in einer Menge von 1, 3 Mol pro Mol zugeführter Fettsäu  reresbe hinzugegeben.    Die drei hinter, das Absorptions  gefäss    geschalteten Temperierschlangen wurden auf Temperaturen von 60, 80 und   90  C    gehalten. Die Verweilzeit in jelder   Temperierschlange bletrug ca.    20 Minuten. Das Material hatte beim Austritt aus, der ersten Reaktionsschlange einen Sulfonierungsgrad von ca. 65-70    /o.   



   Das aus der letzten   Reaktionsschlange    austretende Produkt wurde abgekühlt, dann mit 2 % seines Gewichtes an   HO,    (als 40  /oige wässrige Lösung ange  wandt)    2 Stunden bei 50   60  C gebleicht und mit    l0%iger   Natronlauge neutralisiert. Der Sulfonierungs-    grad des Produktes betrug   94-95"/o.    Die Farbwerte des   gebleichten    Produktes, gemessen an einer in Bezug auf rohes saures Sulfonierungsprodukt 5 %igen L¯sung des   Sulfonates    in einer   4"-Küvette,    waren : gelb : 18 ; rot : 2, 5 ; blau : 0, 0.



   Beispiel 8
In einem Gemisch aus 53 g (0, 25 Mol) des Athylesters einer hydrierten   Palmkernfettsäure    (JZ = 0, 3) und d 56 g (0, 25 Mol bezogen auf Fettsäurereste) eines hydrierten   Kokosfettes    (JZ = 0, 4) wurden im Laufe von 15 Minuten   bei Temperatunon von 30-40  C    52 g (0, 65 Mol) Schwefeltrioxyd mit der zwanzigfachen Menge Luft verdünnt eingeleitet. Das so erhaltene Produkt wurde im Laufe von 10 Minuten auf   70  C er-    wärmt, wo ein   Sulfonierungsgrad    von ca.   65  /o erreicht    worden war und dann wurde die Temperatur im Laufe von weiteren 5 Minuten auf   80     C gesteigert.

   Nachdem das Pnodukt 45 Minuten lang bei dieser Temperatur gehalten worden war,   kurde. es    8 Stunden lang bei   30-40     C mit 2 %seines Gewichtes an   HO,    (als 40 %ige wÏssrige L¯sung) gebleicht und mit   8"/piger    Natronlauge neutralisiert. Die Farbwerte einer in bezug auf rohes saures Sulfonierungsprodukt 5 ¯/oigen   Lösung des Sulfonates betrugen in einer 4"-Küvette    gemessen : gelb : 4, 1 ; rot : 0, 7 ; blau : 0, 0.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Sulfonierung von Fettsäureestern mehrwertiger Alkohole, die, abgesehen von dem aständigen Kohlenstoffatom des Fettsäurerestes, keine weiteren sulfonierbaren bzw. : sulfatierbaren Gruppen enthalten, durch Umsetzen derselben mit überschüssigen Mengen gasförmigen, nicht adduktmÏssig gebunde- nen Schwefeltrioxyds in Gegenwart von Inertgasen, dadurch gekennzeichnet, dass man die genannten Fettsäureester mehrwertiger Alkohole im Gemisch mit FettsÏuren, FettsÏurenitrilen oder Estern von Fettsäu- ren mit einwertigen Alkoholen sulfoniert, wobei die letztgenannten Fettsäuren, Nitrile und Ester der für die erstgenannten FettsÏureester gestellten Bedingung genügen müssen.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet,dass die Alkoholreste der Fettsäureester einwertiger Alkohole h¯chstens 18 und vorzugsweise h¯chstens 5 Kohlenstoffatome enthalten.
    2.. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge- kennzeichnet, dass die zu sulfonierenden Gemische eine Jodzahl unberhalb von 5, vorzugsweise untenhalb von 2, insbesondere unterhalb von 1 aufweisen und von nicht fettartigen Verunreinigungen bzw. Begleitstoffen befreit worden sind.
    3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man die Sulfonierung bei Temperaturen von höchstens 70 C unter Zugabe von 65-90 % des insgesamt zu verwendenden Schwefeltrioxyds be ginnt und bei höheren Tempenaturen unter Zugabe des restlichen Schwefeltrioxyd beendet.
    4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man das f r die Sulfonierung not wendige Schwefeltrioxyd in dem zu sulfonierenden Ausgangsmatsrial bei Temperaturen löst, die zu einer praktisch vollstÏndigen Sulfonierung noch nicht ausreichen, und dann die Temperatur allmählich auf die für eine vollständige SulfonissrungnotwendigeHöbe steigen lässt.
    5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man in den Sulfonierungsprodukten vorhandenes überschüssiges Schwefeltrioxyd mit sol chen Hydroxylverbindungen umsetzt, deren Sulfaterungsprodukte kapillaraktive Eigenschaften haben.
    6. Verfahren nach Patentanspmich, dadurch gekennzeichnet, dass m. an die rohen sauren Sulfonie- rungsprodukte bleicht, indem man sie mit 0, 2-6 Gew.- /o, vorzugsweise mit 14 Gonze Wasser stoffperoxyd, berechnet als 100"/oiges Wasserstoffper- oxyd, behandelt.
    7. Verfahren nach Unteransprüchen 5 und 6, dadurch gekennzeichnet, dass man bei einer nach der Bleiche durchzuf hrenden Umsetzung des bersch ssigen Sulfonierungsmittels mit den oben genannten Hydroxylverbindungen Menge und Konzentration des Wasserstoffsuperoxyds in Abhängigkeit vom Schwefeltrioxydgehalt des Reaktionsproduktes so einstellt, dass das im Reaktionsprodukt-rechnerisch betrachtetvorliegende Gemisch, aus Schwefeltrioxyd und Wasser einer wenigstens 98'Volgen Schwefelsäune entspricht und vorzugsweise, dass dieses Gemisch-rechnerisch betrachtet-bis zu 95 Gew.-"/o und insbesondere zu 80-90 Gew.-''/o aus Schwefeltrioxyd besteht.
    8. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man bei Verarbeitung mit Fettsäu- ren vermischter Fettsäureester mehrwertiger Alkohole die im Reaktionsprodukt vorhandenen SulfofettsÏurien vor oder nach der Bleiche mit Alkoholen verestert.
    9. Verfahren nach Unteranspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass man in den gebleichten Sulfonierungsprodukten. die Sulronsäuragruppen neutralisiert und die Sulfofettsäuren in iForm ihrer Monosalze mit Alkoholen verestert.
CH942862A 1961-08-08 1962-08-07 Verfahren zur Sulfonierung von Fettsäureestern mehrwertiger Alkohole CH439263A (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DEH43356A DE1186051B (de) 1961-08-08 1961-08-08 Verfahren zur Herstellung von Sulfonierungserzeugnissen

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CH439263A true CH439263A (de) 1967-07-15

Family

ID=7155163

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH942862A CH439263A (de) 1961-08-08 1962-08-07 Verfahren zur Sulfonierung von Fettsäureestern mehrwertiger Alkohole

Country Status (6)

Country Link
US (1) US3251868A (de)
AT (1) AT239261B (de)
CH (1) CH439263A (de)
DE (1) DE1186051B (de)
DK (1) DK117141B (de)
GB (1) GB1001284A (de)

Families Citing this family (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS522890B2 (de) * 1973-11-29 1977-01-25
JPS5143716A (en) * 1974-10-08 1976-04-14 Lion Fat Oil Co Ltd Arufua suruhoshibosanesuteruenno seizoho
US3971815A (en) * 1974-11-13 1976-07-27 The Procter & Gamble Company Acid mix process
DE3402447A1 (de) 1984-01-25 1985-07-25 Henkel KGaA, 4000 Düsseldorf Acrylathydrosole
DE3538910A1 (de) * 1985-11-02 1987-05-14 Henkel Kgaa Verfahren zur herstellung beweglicher pasten waschaktiver alpha-sulfofettsaeureestersalze hohen feststoffgehalts
DE4017466A1 (de) * 1990-05-30 1991-12-05 Henkel Kgaa Verfahren zur herstellung hellfarbiger pasten von alpha-sulfofettsaeurealkylester-alkalimetallsalzen
DE4017467A1 (de) * 1990-05-30 1991-12-05 Henkel Kgaa Verfahren zur herstellung von hellfarbigen alpha-sulfofettsaeurealkylester- alkalimetallsalzpasten
DE4017463A1 (de) * 1990-05-30 1991-12-05 Henkel Kgaa Verfahren zur herstellung hochkonzentrierter pasten von alpha-sulfofettsaeure- alkylester-alkalimetallsalzen
DE4017468A1 (de) * 1990-05-30 1991-12-05 Henkel Kgaa Verfahren zur herstellung hochkonzentrierter pasten von alpha-sulfofettsaeurealkylester-alkalimetallsalzen
US5429773A (en) * 1993-02-05 1995-07-04 The Procter & Gamble Company Process to improve alkyl ester sulfonate surfactant compositions
US5587500A (en) * 1993-09-17 1996-12-24 The Chemithon Corporation Sulfonation of fatty acid esters

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE582790C (de) * 1927-01-14 1933-08-23 Oranienburger Chem Fab Akt Ges Verfahren zur Herstellung von Reinigungs-, Emulgierungs- und Benetzungsmitteln
DE617347C (de) * 1927-01-25 1935-08-26 Farb Und Gerbstoffwerke Carl F Verfahren zur Darstellung sulfonierter Fette und OEle mit hohem Gehalt an organisch gebundener Schwefelsaeure
GB288126A (en) * 1927-04-01 1929-04-22 Oranienburger Chem Fab Ag New or improved method for the production and use of stable sulpho-acids of high molecular weight and their salts
US1926442A (en) * 1927-06-07 1933-09-12 Ig Farbenindustrie Ag Production of sulfonic acids of aliphatic and hydroaromatic carboxylic acids
US2691040A (en) * 1951-03-29 1954-10-05 Universal Oil Prod Co Sulfonation of organic compounds with sulfur trioxide
US2878271A (en) * 1957-05-17 1959-03-17 Tennesse Corp Neutralization of sulfonation mixtures and products thereof

Also Published As

Publication number Publication date
DK117141B (da) 1970-03-23
AT239261B (de) 1965-03-25
DE1186051B (de) 1965-01-28
GB1001284A (en) 1965-08-11
US3251868A (en) 1966-05-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE69417496T2 (de) Sulfonierung von Fettsäureestern
EP0532539B1 (de) Hochkonzentrierte pasten von alpha-sulfofettsäurealkylester-alkalimetallsalzen
DE3918265A1 (de) Verfahren zur herstellung von tensidgemischen auf ethersulfonatbasis und ihre verwendung
DE4422858C1 (de) Ungesättigte Fettalkohole mit verbessertem Kälteverhalten
EP0366015B1 (de) Verfahren zur Herstellung hochsulfatierter Fettsäuren und Fettsäurederivate
CH439263A (de) Verfahren zur Sulfonierung von Fettsäureestern mehrwertiger Alkohole
DE3439520A1 (de) Pumpfaehige hochkonzentrierte waessrige pasten vor alkalisalzen alpha-sulfonierter fettsaeurealkylester und verfahren zu ihrer herstellung
WO1991018872A1 (de) VERFAHREN ZUR HERSTELLUNG HELLFARBIGER PASTEN VON α-SULFOFETTSÄUREALKYLESTER-ALKALIMETALLSALZEN
DE4017467A1 (de) Verfahren zur herstellung von hellfarbigen alpha-sulfofettsaeurealkylester- alkalimetallsalzpasten
DE1246718C2 (de) Verfahren zur Herstellung von sulfonierten Fettsaeuren bzw. sulfonierten Fettsaeureestern und gegebenenfalls deren Salzen
EP0173941B1 (de) Verfahren zur Regelung des Disalzgehalts in alpha-Sulfofettsäureester-Tensiden
DE1443995A1 (de) Verfahren zur Herstellung hellfarbiger kapillaraktiver Ester von Sulfofettsaeuren bzw. derer Salze
DE3828892A1 (de) Oelsaeure-niedrigalkylestersulfonate, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung
DE1248645C2 (de) Verfahren zur herstellung von sulfofettsaeureestern und gegebenenfalls von deren salzen
DE1418887C (de) Verfahren zum Aufarbeiten von Sulfo merungsgemischen, die durch Umsetzung von Fettsauren oder Estern dieser Fett sauren mit Schwefeltrioxid erhalten wor den sind
AT249691B (de) Verfahren zum Sulfonieren von Fettsäuren oder deren Derivaten, insbesondere von Fettsäureestern
EP0531355B1 (de) VERFAHREN ZUR HERSTELLUNG HOCHKONZENTRIERTER PASTEN VON $g(a)-SULFOFETTSÄUREALKYLESTER-ALKALIMETALLSALZEN
DE19609960C2 (de) Verfahren zur Herstellung elektrolytstabiler Fettungsmittel für Leder und Pelze
DE1418887A1 (de) Verfahren zur Aufarbeitung der Sulfonierungsprodukte von Fettsaeuren und deren Derivaten,insbesondere von Fettsaeureestern
DE1246717B (de) Verfahren zur Herstellung von Sulfonierungsprodukten ungesaettigter Fettsaeureester
DE19736737C2 (de) Verfahren zu Herstellung von oxidationsstabilen Oleinen und ihre Verwendung zur Herstellung von Wasch- und Reinigungsmitteln, kosmetischen und/oder pharmazeutischen Formulierungen, ungesättigten Fettalkoholen oder Estern
CH432500A (de) Verfahren zur Herstellung von hellfarbigen Sulfofettsäuren, Sulfofettsäurederivaten und der entsprechenden Sulfonate
DE1418887B (de) Verfahren zum Aufarbeiten von Sulfo nierungsgemischen, die durch Umsetzung von Fettsauren oder Estern dieser Fett sauren mit Schwefeltrioxid erhalten wor den sind
DE723923C (de) Verfahren zur Herstellung von Sulfonierungserzeugnissen aus ungesaettigten Fettalkoholen
DE845510C (de) Verfahren zur Herstellung einer Loesung von Petroleumsulfonaten in einem Mineraloel