AT403697B - Verfahren zur entkieselung von wässrigen, sauren, vorzugsweise salzsauren lösungen sowie herstellung von kieselsäurearmem metalloxid - Google Patents

Verfahren zur entkieselung von wässrigen, sauren, vorzugsweise salzsauren lösungen sowie herstellung von kieselsäurearmem metalloxid Download PDF

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AT403697B
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    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23GCLEANING OR DE-GREASING OF METALLIC MATERIAL BY CHEMICAL METHODS OTHER THAN ELECTROLYSIS
    • C23G1/00Cleaning or pickling metallic material with solutions or molten salts
    • C23G1/36Regeneration of waste pickling liquors

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Description


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   Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entkieselung von wässrigen salzsauren Lösungen durch Adsorption der Kieselsäure an einem Adsorbens in der Lösung, Abstumpfung der Lösung und Abtrennung des Adsorbens zusammen mit der Kieselsäure, sowie die Herstellung von kieselsäurearmem Metalloxid, insbesondere von   Eisen (t) t) oxid   oder Mischoxid (Fe, Mn,   Co,...)   für die elektronische Industrie, aus Verbindungen dieser Metalle sowie Kieselsäure enthaltenden salzsauren Ausgangs-Lösungen, speziell verbrauchten   Beiziösungen,   durch Adsorption der Kieselsäure an einem Adsorbens und dessen Abtrennung aus der Lösung, Abstumpfen der Lösung und pyrohydrolytische Behandlung der Lösung.

   Die Erfindung betrifft auch kieselsäurearmes Metalloxid. 
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 Nutzung dieses Nebenproduktes der Beizindustrie wurden in der Vergangenheit mehrere Wege vorgeschlagen, einerseits aus dieser Lösung den Metallgehalt, speziell   Fie203, nutzbar   zu machen als auch andererseits die Salzsäure   (HCI)   für die Wiederverwendung im Beizverfahren zurückzugewinnen. 



   Solcherart gewonnenes Fe203 wird   z. B.   für die Herstellung von Ferriten für die elektronische Industrie eingesetzt. Der Wert des Produktes ist jedoch in hohem Masse vom Gehalt an Kieselsäure abhängig,   d. h.   dass ein hoher Gehalt an Kieselsäure die Verwendbarkeit des Produktes stark herabsetzt oder ab gewissen Mengen sogar unmöglich macht. 



   Die Gewinnung von   Fe03   aus salzsauren, FeCI2 enthaltenden Lösungen erfolgt meist durch pyrohydrolytische Verfahren. Bei diesen Verfahren wird das in der Lösung befindliche FeCI2 mit gasförmigem Wasser zu   Fie03   und   HCI   umgesetzt. Eine bevorzugte Art, dieses Verfahren durchzuführen, ist das Sprühröstverfahren, wobei im Sprühröstreaktor das Metalloxid als Bodenprodukt ausgetragen wird und die entstandene gasförmige Salzsäure in   Absorptionskolonnen   absorbiert und wieder dem Beizverfahren zugeführt wird. 



   Um den Gehalt an Kieselsäure im   F9203   möglichst niedrig zu halten, ist es notwendig, bereits vor dem pyrohydrolytischen Verfahren einen Grossteil der Kieselsäure von der Lösung abzutrennen. 



   Hierzu wird nach dem Stand der Technik vorzugsweise direkt aus der Ausgangs-Lösung Fe (111)Hydroxid   (Fe (OH) 3), z. B.   als Teil aus dem als   FeCt2   ohnehin vorliegenden Eisen, auszufällen. Die Kieselsäure lagert sich an das ausgefällte Fe (OH) 3 an und kann mit diesem durch Filtration oder andere herkömmliche Methoden aus der Lösung abgetrennt werden. 



   Vor der Abtrennung der Kieselsäure wird die Lösung zumeist von überschüssiger Salzsäure befreit,   z. B.   durch Abstumpfen der Lösung mit Schrott. Anschliessend erfolgt die Zugabe einer alkalischen Substanz, z. B. Ammoniumhydroxid, und die Ausfällung geringer Mengen des zweiwertigen Eisens, das anschliessend durch eine Oxidation in dreiwertige Form übergeführt wird. 



   Eine besondere Verfahrensform dieser   Kieselsäureabtrennung   ist aus der AT 380. 675-B bekannt. Bei dieser Verfahrensvariante wird aus der Ausgangslösung zunächst ein Teil des Eisens als zweiwertiges Fe-   (OH)2 ausgefällt.   das suspendierte   Fe (OH) z mittels Etektrotyse   zum Fe (OH) 3 aufoxidiert, das aufoxidierte Fe (OH) 3 nachreifen gelassen und anschliessend mit der mitgerissenen Kieselsäure zunächst durch Dekantieren und anschliessend durch Filtration von der Lösung abgetrennt. 



   Beiden Möglichkeiten zur Abtrennung der Kieselsäure ist gemeinsam, dass eine Oxidation des zweiwertigen Eisens zum dreiwertigen Eisen im   Eisen (111)-hydroxid   stattfinden muss, was einen zusätzlichen apparativen Aufwand, eine Verlängerung der Prozessdauer und einen kostenverursachenden Schritt bedeutet. 



   Die nach dem Stande der Technik von der Hauptmenge der Kieselsäure befreiten Lösungen werden nun, wie oben beschrieben, pyrohydrolytisch behandelt, woraus als Produkte Fe203 und   HCI   gewonnen werden. 



   Bei der Behandlung der von der Hauptmenge der Kieselsäure befreiten Lösungen treten jedoch die folgenden Probleme auf : Da der Eisengehalt der gereinigten Lösung zumeist für eine direkte Weiterverarbeitung im Rekuperator und in der Regenerationsanlage zur Gewinnung von Fe203 bzw. Wiedergewinnung von   HCI   zu gross ist, muss die Lösung um mindestens 10% verdünnt werden.

   Ohne diese Verdünnung der Lösung würde die   Kristallisa-   tionstemperatur des Konzentrates aufgrund Sättigung mit Salzsäure so hoch ansteigen, dass die das Konzentrat führenden Leitungen während des Betriebes der Regeneration zukristallisieren oder durch zusätzlichen apparativen Aufwand und teueren Energieeinsatz bei hoher Temperatur gehalten werden müssten, wodurch sich aber andererseits die Korrosionsprobleme aufgrund der heissen   säurehaltigen   Lösungen deutlich erhöhen würden. Diese Verdünnung bedingt aber ebenfalls einen höheren apparativen Aufwand und letztlich aufgrund der geringeren Konzentration im der Pyrohydrolyse zugeführten Konzentrat 
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 wird bzw. diese heissen Gase durch die Lösung   abgekühlt   und von Staubresten befreit werden.

   Die Apparate, in weichen Lösung und Gase miteinander in Kontakt gebracht werden, müssen jedoch aufgrund der korrosiven Natur der gasförmigen und auch flüssigen Salzsäure meistens mit nichtmetallischen Werkstoffen, z. B. Keramik, ausgekleidet werden. Aus den Keramikoberflächen werden nunmehr wieder geringe Mengen an in der Keramik befindlicher Kieselsäure in die Lösung eingetragen, was die Wirkung der vorhergehenden Kieselsäureabtrennung zu einem Teil wieder rückgängig macht und den Kieselsäuregehalt des Endprodukts gegenüber dem Verhältnis unmittelbar nach der Entkieselung natürlich wieder erhöht. 



   Insgesamt ist der im Stand der Technik erreichbare Kieselsäuregehalt im Endprodukt in vielen Fällen zu hoch für den Einsatz in hochwertigen Ferriten. So werden   z. B.   in den Ausführungsbeispielen der AT   380. 675-B Kieselsäuregehalte   von 105 bzw. 37 ppm im hergestellten Fe203 angegeben. Insbesondere ein Gehalt von 105 ppm Kieselsäure ist jedoch für industrielle elektronische Anwendungen zu hoch. 



   Die vorliegende Erfindung stellt sich demgemäss die Aufgabe, ein verbessertes Verfahren zur Entkieselung von wässrigen salzsauren Lösungen anzugeben, das mit weniger Aufwand und störungssicher eine Abtrennung von Kieselsäure mit höherem Wirkungsgrad als bisher erreichen kann. 



   Eine weitere Aufgabe ist ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von   kieselsäurearmem Metalloxid,   
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 niedrigste   Kieselsäuregehalte   im Metalloxid bei störungssicherem Betrieb der Anlage und unter geringem apparativen Aufwand und Energieeinsatz erzielbar sind. 



   Eine weitere Aufgabe der Erfindung betrifft auch besonders   kieselsäurearmes   Metalloxid. 



   Die erste Aufgabe wird erfindungsgemäss dadurch gelöst, dass die Ausgangs-Lösung vor der Entkieselung zunächst aufkonzentriert, anschliessend an die Aufkonzentrierung das Konzentrat abgestumpft und schliesslich das Adsorbens aus dem Konzentrat abgetrennt wird. 



   Der Grundgedanke des erfindungsgemässen Verfahrens liegt also darin, den im Stand der Technik als letzten Schritt vor der pyrohydrolytischen Behandlung vorgesehenen   Aufwärm-und   Aufkonzentrationsschritt vorzuziehen, insbesondere als ersten Schritt der Behandlung der Lösung vorzusehen, und die   Entkieselung   erst danach durchzuführen. Gegenüber herkömmlichen Verfahren ist erfindungsgemäss also eine Umkehrung der Verfahrensschritte kennzeichnend. 



   Da lediglich in diesem Schritt die Lösung mit Keramikoberflächen in Kontakt kommt, ist gewährleistet, dass die in diesem Schritt eingetragene Kieselsäure in den nachfolgenden Schritten zur Abtrennung der Kieselsäure wiederum abgetrennt wird bzw. nicht in einem späteren Schritt in die bereits gereinigte Lösung erneut Kieselsäure eingetragen wird. 



   Ein weiterer Effekt besteht darin, dass beim erfindungsgemässen Verfahren ein Im Stand der Technik notwendiges Verdünnen der Lösung vermieden werden kann. Es wird während des gesamten Verfahrens somit in einem höheren Konzentrationsbereich gearbeitet, was bedingt, dass bei gleicher Anlagenleistung und-grosse eine grössere Menge an Ausgangs-Lösung pro Zeit behandelt werden und auch allenfalls der Weiterverwertung zugeführt werden kann, bei welcher die Ausbeute sowie der Ausstoss an Oxid pro Mengeneinheit der Ausgangslösung erhöht wird bzw. Salzsäure In erwünschter Weise in höheren Konzentrationen anfällt. 



   Dabei wird die Tatsache ausgenützt, dass neutrale   Metall-II-Chloridlösungen   erst bei höheren Metaligehalten zu kristallisieren beginnen als solche, die ausserdem noch freie Salzsäure enthalten. Da bei dem erfindungsgemässen Verfahren beispielsweise die gereinigte Eisenchloridlösung nicht mehr im Rekuperator mit den Röstgasen aus dem Reaktor der pyrohydrolytische Behandlung in Berührung gebracht werden muss, erfolgt auch keine Sättigung mit HCI, sodass die hohe Konzentration an Eisen bei einer nachfolgenden pyrohydrolytischen Behandlung voll ausgenützt werden kann, ohne die Gefahr einer Kristallisation in Kauf nehmen zu müssen. Während die Kristallisationstemperaturen bei den Verfahren nach dem Stand der Technik ohne Verdünnung der gereinigten Lösung über   60.

   C liegen,   kristallisieren die erfindungsgemäss vorhandenen neutralen Eisenchloridlösungen erst bei Absinken auf ca.   30   C und überschreiten auch bei maximal möglicher Eisenkonzentration nicht die   50. C-Grenze.   Beim erfindungsgemässen Verfahren ist also kaum mit störenden Kristallisationen und Abschaltungen der Anlage zu rechnen. 



   In besonders einfacher Weise wird gemäss einer vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung durch Chemikalienbeigabe nach dem Abstumpfen ein bereits in der Ausgangs-Lösung befindlicher adsorbierender Stoff ausgefällt und aus dem Konzentrat abgetrennt. Dabei werden eine aufwendige Anlage zur Zudosierung von Zusatzstoffen und der auch finanzielle Aufwand für zumindest eine zusätzliche Chemikalie vermieden. 



   Gemäss einem weiteren Merkmal der Erfindung ist vorgesehen, dass aus der Lösung zumindest ein gelöstes Metallsalz, vorzugsweise gelöstes   Eisen (lI) chlorid,   durch Zugabe von alkalischen Substanzen dieses Metall als   Metallhydroxid, vorzugsweise Eisenhydroxid, ausgefällt   und zusammen mit der daran adsorbierten Kieselsäure aus dem Konzentrat abgetrennt wird. 

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   Dieses Metallhydroxid, vorzugsweise Eisenhydroxid, stammt aus einem Teil des ursprünglich in der Lösung befindlichen Eisensalzes, meist FeCI2, bzw. gelangt auch zusätzlich durch das Abstumpfen der Lösung, vorteilhafterweise mittels Schrott, in die bereits konzentrierte Lösung. 



   Die Ausfällung von einem Teil des in der Lösung befindlichen Metallanteil, speziell des Eisens, zur Abtrennung der Kieselsäure bewirkt natürlich einen gewissen Verlust an Endprodukt. Überraschenderweise bleibt jedoch beim erfindungsgemässen Verfahren der Gehalt an Kieselsäure im beispielsweise erhaltenen   Eisen (t !))-oxid   nicht im Vergleich zum Stand der Technik gleich, sondern kann wesentlich reduziert werden. 



  Dies überrascht deswegen, da ja die Kieselsäure in gleichem Masse wie das FeCI2 aufkonzentriert wird. 



   Es hat sich jedoch gezeigt, dass offensichtlich die Kieselsäure bei der erfindungsgemässen Verfahrensführung in höher konzentrierten Bereichen in höherem Ausmass am jeweils eingesetzten Adsorbens anhaftet als in gemäss dem Stand der Technik vorgesehenen verdünnteren Lösungen. Es ist daher trotz einer höheren Konzentration von Kieselsäure im Konzentrat beim erfindungsgemässen Verfahren nicht notwendig, entsprechend höhere Mengen eines Adsorbens zuzugeben bzw. auszufällen. Es hat sich gezeigt, dass für die Abtrennung der Kieselsäure aus einem Konzentrat die Menge des benötigten Eisenhydroxid auf weniger als 50% der zur Abtrennung aus einer nicht konzentrierten Lösung gemäss des Standes der Technik benötigten Menge reduziert werden kann. 



   Andererseits kann gemäss einem weiteren Erfindungsmerkmal dem Konzentrat zumindest ein Adsorbens zugegeben und nach einer Zeitspanne zur Aufnahme der Kieselsäure und nach dem Abstumpfen der Lösung wieder aus dem Konzentrat abgetrennt werden. 



   Es hat sich gezeigt, dass die Kieselsäure von diesen besonderen Verbindungen, insbesondere vom Aluminiumhydroxid, nach deren Ausfällung in sehr hohem Ausmass mitgerissen wird. 



   Durch diese Ausführungsform des erfindungsgemässen Verfahrens kann zudem die Ausfällung von Eisenhydroxiden und damit verbunden ein Verlust an Eisen vermieden werden. Auch eine Oxidationsstufe ist nicht mehr erforderlich, da die eingesetzten Verbindungen bzw. Salze bereits im ursprünglichen Zustand fähig sind, beim Ausfällen die Kieselsäure mitzureissen. Da aufgrund der fehlenden Oxidationsstufe das Eisen also gesamt in zweiwertiger Form vorliegt und auch kein zusätzliches Eisen-li aus dem Staubübertrag des Reaktors mehr dazukommen kann, da die gereinigte Lösung nicht mehr mit dem Röstgas in Kontakt gebracht wird, ist ein weiterer Vorteil durch die Tatsache gegeben, dass der Regenerationsbetrieb bei Abwesenheit von dreiwertigem Eisen leichter und sicherer durchzuführen ist als bei zumindest teilweiser Anwesenheit von Eisen (111). 



   Dies wird dadurch erklärbar, dass Eisen-III-chlorid aufgrund seines Dampfdruckes zum Teil aus dem Reaktor abdestilliert und durch die nachfolgende Pyrohydrolyse Fe203-Rauch produziert, welcher zu hartnäckigen Emissionsproblemen führt. 



  Nach einem weiteren Merkmal der Erfindung wird dem Konzentrat ein Aluminiumsalz, Aluminiumhydroxid oder zumindest ein im Konzentrat lösliches Salz der Elemente Zinn, Titan oder Antimon als Adsorbens zugegeben. 



   Die Zugabe von löslichen Salzen von speziell Mangan, Kobalt und dergleichen ist auch insbesondere dann von Vorteil, wenn die Lösung für die Herstellung von Mischoxiden für die elektronische Industrie gedacht ist. Es kann dann das Verhältnis der einzelnen Metalle leicht durch Zumischen der   löslichen   Metallsalze bis zur gewünschten Konzentration durchgeführt werden, was einfacher ist, als die Mischung der Oxide in trockener, pulvriger Form. 



   Vorteilhafterweise wird aus der Lösung das Adsorbens durch Zugabe von Chemikalien, vorzugsweise von alkalischen Substanzen, ausgefällt und aus dem Konzentrat abgetrennt. Dabei werden natürlich vorzugsweise alkalische Substanzen verwendet, die nicht weiter zur Verunreinigung der Lösung beitragen bzw. im Reaktor verbrannt werden können. 



   Gemäss einem weiteren Erfindungsmerkmal werden alkalische Substanzen bis zum Erreichen eines pHWertes von etwa 5, 5, vorzugsweise zwischen 4, 0 und 5, 0, zugegeben. 



   Vorteilhafterweise wird das Adsorbens dem Konzentrat in einer Konzentration von 0, 08 bis   0, 6 mol/I,   vorzugsweise von 0, 1 bis   0, 2 mol/I,   zugegeben. Bei diesen Werten ergibt sich eine sicher ausreichende Menge des Adsorbens zur möglichst vollständigen Abscheidung der Kieselsäure. 



   Die weitere Aufgabe wird gelöst durch ein Verfahren zur Herstellung von   kieselsäurearmem   Metalloxid, insbesondere von   Eisen (t) t) oxid   oder Mischoxid (Fe, Mn,   Co....)   für die elektronische Industrie, aus Verbindungen dieser Metalle sowie Kieselsäure enthaltenden salzsauren Ausgangs-Lösungen, speziell verbrauchten   Beiziösungen,   durch Adsorption der Kieselsäure an einem Adsorbens und dessen Abtrennung aus der Lösung, Abstumpfen der Lösung und pyrohydrolytische Behandlung der Lösung.

   Dieses Verfahren ist erfindungsgemäss dadurch gekennzeichnet, dass die Ausgangs-Lösung vor der Entkieselung zunächst aufkonzentriert wird, anschliessend das Konzentrat durch Abstumpfen von überschüssiger Salzsäure befreit wird, anschliessend die Kieselsäure zusammen mit dem Adsorbens aus dem abgestumpften Konzentrat 

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 abgetrennt wird, und das von der Kieselsäure befreite Konzentrat schliesslich der pyrohydrolytischen Behandlung unterzogen wird. 



   Die mit dem erfindungsgemässen Vorziehen des Aufkonzentrierens verbundenen Vorteile wurden bereits im Zusammenhang mit dem Entkiesein angegeben. 



   Erfindungsgemäss werden Ausgangs-Lösungen mit einem Metallgehalt von 80 bis 150 g/l, vorzugsweise 100 bis 120   g/t,   im   gegenständlichen   Verfahren eingesetzt und durch deren Aufkonzentrierung auf einen Metallgehalt von 235 bis 270   g/ !,   vorzugsweise von etwa 260   g/ !   gebracht. Diese Konzentrationen sind die verfahrenstechnisch optimierten Werte unter Berücksichtigung der Kristallisationsprobleme und Erzielung höchstmöglicher Ausbeute bei sicherem Betrieb der Anlage. 



   Wenn die Ausgangs-Lösung durch Wärmetausch, vorzugsweise durch direkten Kontakt, mit den Abgasen der pyrohydrolytischen Behandlung erwärmt und aufkonzentriert wird, kann deren Wärmeinhalt nutzbringend angewendet werden, wobei gleichzeitig eine Entstaubung der Reaktorgase erfolgt. 



   Gemäss einem weiteren Merkmal der Erfindung wird als pyrohydrolytische Behandlung ein Sprühröstvorgang durchgeführt. Damit ist in verfahrenstechnisch günstiger und rascher Weise die Umsetzung in die Metalloxide unter Rückgewinnung der Säure möglich. 



   Die weitere Aufgabe wird durch ein Metalloxid, vorzugsweise   Eisen (111)-oxid   oder Mischoxid für die elektronische Industrie, mit einem Kieselsäuregehalt von weniger als 30 ppm gelöst. Diese erfindungsgemä- ssen Metall-,   Misch-bzw. Eisen ( ! !))-oxide   sind daher hervorragend für zahlreiche Anwendungen auch auf dem Gebiet der elektronischen Industrie geeignet. 



   Die Erfindung wird im folgenden anhand einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung und unter Bezugnahme auf die Zeichnungsfigur in nicht einschränkender Weise näher beschrieben, wobei die Figur ein Schema einer Anlage zur Durchführung des Verfahrens darstellt. 



   Eine wässrige salzsaure Ausgangs-Lösung mit darin enthaltenen Metallsalzen, vorteilhafterweise eine   Beiziösung   vom salzsauren Beizen von Stahl enthaltend vorwiegend   Eisen-II-chlorid,   wird in einen Rekuperator 2 übergeführt, in welchem sie mit heissen Abgasen aus einem Pyrohydrolysereaktor   1,   vorzugsweise einem Sprühröstreaktor, in Berührung kommt und dabei konzentriert wird. Die Lösung nimmt dabei auch mit den Abgasen ausgetragenen Metalloxid-Staub auf und führt diesen wieder dem Herstellungsverfahren für das Metalloxid zu. 



   In einer Verfahrensvariante lediglich zur Entkieselung von wässrigen salzsauren Lösungen, d. h. ohne Pyrohydrolyse-Schritt in einem Reaktor 1, müsste die Ausgangs-Lösung auf andere Weise erwärmt werden, vorzugsweise durch Wärmetausch mit einem Wärmeträgermedium aus dem Verfahren selbst. 



   Das Konzentrat gelangt vom Rekuperator 2 in einen Rührbehälter 4, in welchem in das Konzentrat ein Adsorbens, z. B. Aluminiumhydroxid eingerührt wird. Hier wird über einen zur Adsorption der Kieselsäure ausreichenden Zeitraum langsam gerührt. 



   Nach dem Rührbehälter 4 ist ein Löseturm 5 geschaltet, in welchem das Konzentrat durch Kontakt mit Metall, insbesondere Eisen, vorzugsweise mittels Schrott abgestumpft, d. h. noch vorhandene freie Säure als Metallsalz gebunden wird. Die Zugabe des Schrotts sowie die Abfuhr des sich entwickelnden Wasserstoffgases sind nicht eingezeichnet. Auch vorhandenes dreiwertiges Eisen wird im Löseturm 5 in zweiwertiges Eisen umgewandelt, sodass im den Löseturm 5 verlassenden Konzentrat das Eisen nur mehr in zweiwertiger Form vorliegt. 



   Nach dem Löseturm 5 wird in das von überschüssiger Salzsäure befreite Konzentrat in einem weiteren Rührbehälter 6 eine   alkalische Substanz, z. B. Ammoniumhydroxid eingerührt,   wodurch das Adsorbens Aluminiumhydroxid ausgefällt wird. Vorzugsweise wird in einem Reifebehälter 7 unter langsamem Rühren das gefällte Aluminiumhydroxid reifen gelassen, wobei zusätzlich ein Flockungsmittel zugegeben werden kann, um das ausfallende Adsorbens in eine gut filtrierbar Form überzuführen. Das Flockungsmittel könnte auch bereits unter Vermeidung des zusätzlichen Behälters 7 in den Behälter 6 zusammen oder nachfolgend mit der alkalischen Substanz zugegeben werden. 



   Anschliessend wird in einer Filterpresse 8 das Aluminiumhydroxid samt mitgerissener Kieselsäure vom Konzentrat abgetrennt. 



   Das von der   Kieselsäure   gereinigte Konzentrat kann nunmehr zur Metalloxid-Herstellung in vorzugsweise einem Sprühröstreaktor 1 pyrohydrolytisch behandelt werden, der mittels eines Brenners l'erhitzt wird. 
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 entsteht gasförmige Salzsäure   HCI.   Die gasförmigen Produkte gelangen in den Rekuperator 2, werden dort durch die noch   ungereinigte   Ausgangs-Lösung abgekühlt und von mitgerissenen Staubresten befreit. 



  Anschliessend wird in zumindest einer Absorptionskolonne 3 die gasförmige Salzsäure absorbiert und kann beispielsweise als regenerierte Beizsäure wieder einem Beizprozess zugeführt werden. 



   Zur Mischoxid-Herstellung kann eine die entsprechenden Metallanteil enthaltende Lösung vorbereitet und dem oben beschriebenen Verfahren unterworfen werden. Es können auch einer vorgegebenen Lösung, 

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 aufkonzentriert. 



   Aluminiumhydroxid   (AI (OH) 3)   wurde in einem ersten Rührbehälter in einer Konzentration von   0,22 mol/l,   entsprechend   17, 2 g/I,   zugegeben und bis zur vollständigen Auflösung verrührt. 



   Nach Abstumpfung wie in den vorigen Beispielen wurde ein Gehalt von   266, 4 g/ !   an zweiwertigem Eisen,   0, 5 g/i   freier Salzsäure und 197   mg/l   Kieselsäure ermittelt. 



   In einem weiteren Rührbehälter wurde der abgestumpften Lösung 25%ige Lösung von Ammoniumydroxid (NH40H) in einer Menge von 50   ml   pro Liter Konzentrat zugegeben bis ein pH-Wert von ca. 5 erreicht war und das Aluminiumhydroxid ausfiel. 



   Nach Zugabe des Flockungshilfsmittels und Reifen der Lösung wurde das Adsorbens wieder in einer Konzentration von   17,2 9/l   zusammen mit 187   mgll   Kieselsäure abgetrennt. 



   Die gereinigte Lösung mit einem Gehalt von 266   g/)   an zweiwertigem Eisen und 10   mg/)   an Kieselsäure wurde weiter durch Sprührösten je Liter in 381 g Eisen-III-oxid mit 10 mg   Kieselsäuregehalt   umgesetzt, was einem Si02-Gehalt im Eisenoxid von 26, 2 ppm entspricht. 



  Ausführungsbeispiel 4 : 
Eine Lösung mit einem Gehalt von   110, 6 gA   zweiwertigem Eisen,   48,1 9/l   freier Salzsäure und 61   mg/)   Kieselsäure (Si02) wurde in gleicher Weise wie in Ausführungsbeispiel 1 auf einen Gehalt von   147, 5 g/I   an zweiwertigem Eisen, von   17, 8 g/1   an dreiwertigem Eisen,   111, 7 g/I   freier Salzsäure und 88   mg/l   Kieselsäure aufkonzentriert. 



   Aluminiumhydroxid   (AI (OH) 3)   wurde in einem ersten Rührbehälter in einer Konzentration von   0, 15 mol/I,   entsprechend   11, 6 g/l.   zugegeben und bis zur vollständigen Auflösung verrührt. Nach Abstumpfung wie in den vorigen Beispielen wurde ein Gehalt von   246, 5 g/1   an zweiwertigem Eisen,   0, 5 g/i   freier Salzsäure und 93   mg/l   Kieselsäure ermittelt. 



   In einem weiteren Rührbehälter wurde der abgestumpften Lösung 25%ige Lösung von Ammoniumhydroxid   (NHOH)   in einer Menge von 33 ml pro Liter Konzentrat zugegeben bis ein pH-Wert von ca. 5 erreicht war und das   Aluminiumhydroxid ausfiel.   



   Nach Zugabe des Flockungshilfsmittels und Reifen der Lösung wurde das Adsorbens wieder in einer Konzentration von   11, 6 g/1   zusammen mit 86   mg/)   Kieselsäure abgetrennt. 



   Die gereinigte Lösung mit einem Gehalt von 247   g/)   an zweiwertigem Eisen und 7 mg/l an   Kieselsäure   wurde weiter durch Sprührösten je Liter in 353 g   Eisen-III-oxid   mit 7 mg Kieselsäuregehalt umgesetzt, was einem   SiCh-Gehalt   im Eisenoxid von 19, 8 ppm entspricht. 



  

Claims (13)

  1. Patentansprüche 1. Verfahren zur Entkieselung von wässrigen, sauren, vorzugsweise salzsauren Lösungen durch Adsorp- tion der Kieselsäure an einem Adsorbens in der Lösung, Abstumpfung der Lösung und Abtrennung des Adsorbens zusammen mit der Kieselsäure, dadurch gekennzeichnet, dass die Ausgangs-Lösung wie an sich bekannt vor der Entkieselung zunächst aufkonzentriert wird, anschliessend an die Aufkonzentrie- rung das Konzentrat abgestumpft und schliesslich das Adsorbens aus dem Konzentrat abgetrennt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass durch Chemikalienbeigabe nach dem Abstumpfen ein bereits in der Ausgangs-Lösung befindlicher adsorbierender Stoff ausgefällt und aus dem Konzentrat abgetrennt wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass aus der Lösung zumindest ein gelöstes Metallsalz, vorzugsweise gelöstes Eisen () t) chlorid, durch Zugabe von alkalischen Substanzen dieses Metall als Metallhydroxid, vorzugsweise Eisenhydroxid, ausgefällt und zusammen mit der daran adsorbierten Kieselsäure aus dem Konzentrat abgetrennt wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass dem Konzentrat zumindest ein Adsorbens zugegeben und nach einer Zeitspanne zur Aufnahme der Kieselsäure und nach dem Abstumpfen der Lösung wieder aus dem Konzentrat abgetrennt wird.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass dem Konzentrat ein Aluminiumsalz, Aluminiumhydroxid oder zumindest ein im Konzentrat lösliches Salz der Elemente Zinn, Titan oder Antimon als Adsorbens zugegeben wird. <Desc/Clms Page number 7>
  6. 6. Verfahren nach Anspruch 4 oder 5. dadurch gekennzeichnet, dass aus der Lösung das Adsorbens durch Zugabe von Chemikalien, vorzugsweise von alkalischen Substanzen, ausgefällt und aus dem Konzentrat abgetrennt wird.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 3 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass alkalische Substanzen bis zum Erreichen eines pH-Wertes von etwa 5, 5, vorzugsweise zwischen 4, 0 und 5, 0, zugegeben werden.
  8. 8. Verfahren nach einem der Ansprüche 4 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass das Adsorbens dem Konzentrat in einer Konzentration von 0, 08 bis 0,6 mol/l, vorzugsweise von 0, 1 bis 0, 2 mol/I, zugegeben wird.
  9. 9. Herstellung von kieselsäurearmem Metalloxid, insbesondere von Eisen ()))) oxid oder Mischoxid (Fe, Mn, Co....) für die elektronische Industrie, aus Verbindungen dieser Metalle sowie Kieselsäure enthaltenden salzsauren Ausgangs-Lösungen, speziell verbrauchten Beizlösungen, durch Adsorption der Kieselsäure an einem Adsorbens und dessen Abtrennung aus der Lösung, Abstumpfen der Lösung und pyrohydro- lytische Behandlung der Lösung, dadurch gekennzeichnet, dass die Ausgangs-Lösung wie an sich bekannt vor der Entkieselung zunächst aufkonzentriert wird, anschliessend das Konzentrat durch Abstumpfen von überschüssiger Salzsäure befreit wird, anschliessend die Kieselsäure zusammen mit dem Adsorbens aus dem abgestumpften Konzentrat abgetrennt wird,
    und das von der Kieselsäure befreite Konzentrat schliesslich der pyrohydrolytischen Behandlung unterzogen wird.
  10. 10. Verfahren nach Anspruch 9, gekennzeichnet durch Ausgangs-Lösungen mit einem Metallgehalt von 80 bis 150 g/i. vorzugsweise 100 bis 120 g/ !, und durch deren Aufkonzentrierung auf einen Metallgehalt von 235 bis 270 g/t, vorzugsweise von etwa 260 g/t.
  11. 11. Verfahren nach Anspruch 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, dass die Ausgangs-Lösung durch Wärmetausch, vorzugsweise durch direkten Kontakt, mit den Abgasen der pyrohydrolytischen Behand- lung erwärmt und aufkonzentriert wird.
  12. 12. Verfahren nach einem der Ansprüche 9 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass als pyrohydrolytische Behandlung ein Sprühröstvorgang durchgeführt wird.
  13. 13. Metalloxid, vorzugsweise Eisen (111)-oxid oder Mischoxid (Fe, Mn, Co.....) für die elektronische Industrie, gewonnen aus Verbindungen dieser Metalle sowie Kieselsäure enthaltenden salzsauren Ausgangslö- sungen, speziell verbrauchten Beizlösungen, mit einem Kieselsäuregehalt von weniger als 30 ppm.
AT0070095A 1995-04-24 1995-04-24 Verfahren zur entkieselung von wässrigen, sauren, vorzugsweise salzsauren lösungen sowie herstellung von kieselsäurearmem metalloxid AT403697B (de)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP0971050A3 (de) * 1998-07-08 2000-03-08 Eurox Eisenoxydproduktions- und Vertriebsgesellschaft m.b.H. Verfahren zum Abstumpfen von Metallchlorid enthaltenden Lösungen sowie zur Herstellung von Metalloxiden

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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ATE111164T1 (de) * 1990-06-15 1994-09-15 Lorraine Laminage Verfahren zur entfernung von siliziumverbindungen aus beizbädern und einrichtung dafür.

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