AT350571B - Verfahren zur herstellung von neuen 2- piperidinoalkyl-(1-benzofuranen, 1,4-benzo- dioxanen oder 1, 4-benzoxathianen) - Google Patents

Verfahren zur herstellung von neuen 2- piperidinoalkyl-(1-benzofuranen, 1,4-benzo- dioxanen oder 1, 4-benzoxathianen)

Info

Publication number
AT350571B
AT350571B AT195578A AT195578A AT350571B AT 350571 B AT350571 B AT 350571B AT 195578 A AT195578 A AT 195578A AT 195578 A AT195578 A AT 195578A AT 350571 B AT350571 B AT 350571B
Authority
AT
Austria
Prior art keywords
sep
denotes
compounds
alkyl
trifluoromethyl
Prior art date
Application number
AT195578A
Other languages
English (en)
Other versions
ATA195578A (de
Original Assignee
Ciba Geigy Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from US05/589,118 external-priority patent/US4039676A/en
Priority claimed from US05/760,493 external-priority patent/US4129655A/en
Application filed by Ciba Geigy Ag filed Critical Ciba Geigy Ag
Priority claimed from AT0453778A external-priority patent/AT375740B/de
Publication of ATA195578A publication Critical patent/ATA195578A/de
Application granted granted Critical
Publication of AT350571B publication Critical patent/AT350571B/de

Links

Landscapes

  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Die Erfindung betrifft die Herstellung von neuen   2-Piperidinoalkyl- (1-benzofuranen, l,   4-benzodioxanen oder 1,   4-benzoxathianen)   der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 
 EMI1.2 
 dene Substituenten ausgewählt von Niederalkyl, Niederalkoxy, Niederalkylendioxy, Benzyloxy, Niederalkylthio, Halogen oder Trifluormethyl substituiert ist, X für Sauerstoff oder Schwefel steht, m die ganze Zahl 0 oder 1 und n diejenige von 1 bis 4 bedeutet, jedes der Symbole p und q für eine ganze Zahl von 1 bis 3 steht, wobei (p+q) die Zahl 4 ist, jedes der Symbole   R1   und R2 Wasserstoff, Niederalkyl oder HPh bedeutet, R3 fürHydroxy steht, R4 Niederalkyl, HPh-Niederalkyl, HPh oder Naphthyl, welches gegebenenfalls wie Ph substituiert ist, Furyl, Thienyl, Pyridyl, Benzofuryl, Benzothienyl,   Chinolyl oder   Isochinolyl,

   welche hetero-   cyclischeReste   gegebenenfalls wie Ph substituiert sind, bedeutet, sowie Säureadditionssalzen, insbesondere therapeutisch verwendbaren Säureadditionssalzen dieser Verbindungen. 



   Ein 1, 2-Phenylenrest Ph ist vorzugsweise monosubstituiert, wobei die Substituenten durch folgende Gruppen illustriert werden : Niederalkyl, z. B. Methyl, Äthyl,   n-oderi-Propyloder-Butyl ; Niederalkoxy,   z. B. Methoxy, Äthoxy, n-oder i-Propoxy   oder-Butoxy,   Niederalkylendioxy, z. B. Methylendioxy, 1,   l-oder   1,2-Äthylendioxy, Benzyloxy, Niederalkylthio, z. B. Methylthio oder Äthylthio, Halogen, z. B. Fluor, Chlor oder Brom oder Trifluormethyl. 



   Von den genannten ganzen Zahlen ist m vorzugsweise   1,   wenn die Formel (1) 1, 4-Benzodioxane oder 1, 4-Benzoxathiane darstellt, oder 0, wenn jene Formel 1-Benzofurane bedeutet.   Die Alkylengruppe CnH2n   
 EMI1.3 
 tylen, und jedes der Symbole p und q steht vorzugsweise für die Zahl 2. 



   Jedes der Symbole   R1   und R2 bedeutet vorzugsweise Wasserstoff, aber auch Niederalkyl, insbesondere Methyl, oder einen andern oben genannten Niederalkylrest. Eines von diesen Symbolen, insbesondere   R,,   kann auch für gegebenenfalls substituiertes Phenyl stehen, wobei die SubstituentendiejenigeneinesH-Ph-Restes sind. 
 EMI1.4 
 Phenylgruppen HPh, welche bereits oben genannt sind ; aber auch   1- oder 2- Naphthylgruppen,   welche wie für HPh angegebene substituiert sein können.

   Heterocyclische R4 -Gruppen sind vorzugsweise unsubstituiertes 2-oder 3-Furyl   oder -Thienyl ; 2-, 3- oder 4-Pyridyl ; 2- oder 3- (l-Benzofuryl   oder   1-Benzothienyl) ;   2-, 3-oder 4-Chinolyl oder 1-, 3-oder 4-Isochinolyl, wobei diese Gruppen durch ein bis drei Niederalkyl-, vorzugsweise Methylgruppen, substituiert sein können. 



   Da in denverbindungen der allgemeinen Formel   (1)   mindestens ein Stickstoffatom vorhanden ist, können sie in Form von Säureadditionssalzen, insbesondere therapeutisch verwendbaren Säureadditionssalzen, z. B. solchen, die von den unten genannten Säuren abgeleitet sind, vorliegen. 



   Der Ausdruck "nieder" definiert in den oben oder nachfolgend genannten organischen Resten oder Verbindungen solche mit höchstens 7, vorzugsweise 4, insbesondere 1 oder 2 Kohlenstoffatomen. 



   Die   erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen   zeigen wertvolle pharmakologische, z. B. analgetische und hauptsächlich neuroleptische Wirkungen, wobei die günstigen Eigenschaften von den extrapyramidalen Nebenwirkungen (in Abhängigkeit von der Dosis) weit auseinander liegen. Diese scharfe Trennung der Wirkungsart ist bisher bei den andern neuroleptischen Mitteln, z. B. Haloperidol, nicht beobachtet worden. Diese Eigenschaften können in Tierversuchen, vorzugsweise an Säugetieren, z. B. Mäusen, Ratten, Hunden und   insbesondere Affen, als Testobjekte, nachgewiesen werden.    



   Die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen können an Tiere enteral,   z. B.   oral, oder parenteral,   1 :. B. subcutan,   intraperitoneal oder intravenös,   z. B.   in Form von Gelatine-Kapseln, Stärke enthaltenden Suspensionen, wässerigen Lösungen oder Suspensionen, verabreicht werden. Man verwendet dabei orale Dosen von ungefähr 0, 1 bis 10 mg/kg/Tag, vorzugsweise ungefähr 0, 5 bis 5   mg/kg/Tag,   insbesondere 1   ) is 2, 5 mg/kg/Tag.   Die genannten Verbindungen, z.

   B. das   2-[2- (4-Hydroxy-4-phenylpiperidino) -äthyl]-     - 1,   4-benzodioxan, oder sein Hydrochlorid, verursachen in den oben genannten oralen Dosen, insbesondere 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 zwischen ungefähr 0,5 bis 5   mg/kg/Tag,   eine Verminderung des Hebelbetätigungs-Reflexes von Totenkopf- Äffchen (sqirrel monkeys). Dieser Test wird wie folgt durchgeführt : Affen werden in gewissen Zeitintervallen einem elektrischen Schock, der durch die Füsse gegeben wird, ausgesetzt. Die Tiere können diesem elektri-   sohenimpuls   ausweichen, wenn sie eine Taste   drücken.   Die Affen werden durch Training dazu gebracht, eine
Taste vor dem Eintritt der elektrischen Entladung zu drücken. Jeder Tastendruck verschiebt den elektri- schen Schock um 20 s.

   Versäumt der Affe innerhalb von 20 s die Taste zu drücken, so wird er kurze (0, 5 s) elektrische Schocks alle 20 s bis zu seinem nächsten Tastendruck erleiden. Unter Kontrollbedingungen drücken die Affen den Hebel mit einer verhältnismässig stetigen Geschwindigkeit, so dass sie selten mehr als 5 oder
6 Schocks während einer vierstündigen Versuchsperiode erhalten. Die auf ihre neuroleptischen Wirkungen untersuchten neuen Verbindungen unterdrücken die erlernte bedingte   Vermeidungs-Verhaltensweise der Ver-   suchstiere. Die Blockierung dieser Eigenschaft offenbart sich in der Abnahme der Fähigkeit zur Auswei- chung vor dem elektrischen Schock, wobei die Versuchstiere eine wesentlich höhere Anzahl von Schocks erleiden. 



   Weiter rufen die neuen Verbindungen bei einer vorstehend erwähnten oralen Dosis, insbesondere zwi- schen ungefähr 5 und 10   mg/kg/Tag,   analgetische Effekte in der Maus hervor. Diese Wirkungen können gemäss dem   Schwanz-Wegschnellen- oder   dem Phenylchinon-Krümmungstest nachgewiesen werden. Im erstgenannten Test wird auf den Schwanz von männlichen Ratten ein Wärmestrahl gerichtet und die Dauer der Bestrahlung gemessen. Der Endpunkt dieses Zeitintervalls ist der Moment, in welchem das Tier seinen Schwanz aus dem Strahlungsbereich wegzieht. Der Hitze-Reiz wird nie länger als 10 s angewendet. Der Zeitwert (Kontrollwert) wird vor der Medikation bei jedem Tier bestimmt.

   Für die Bestimmung des Vorhandenseins von analgetischen Wirkungen wird der Durchschnittswert der Kontrollwerte berechnet und drei Standard-Abweichungswerte werden dazugezählt. Die nach der Medikation der Tiere erhaltenen Zeitwerte, welche über dem vorher genannten erhöhten Durchschnittswert liegen, bezeugen das Vorhandensein einer analgetischen Wirkung. 



     Im Krümmungstest injiziert   man männlichen Mäusen intraperitoneal   2, 5 mg/kgPhenylchinon 20min   nach der oralen Verabreichung der neuen Verbindungen. Man bestimmt die Anzahl der Mäuse, welche sich nach 5 bis 15 min nach der Injektion vor Schmerz krümmen, wobei die unveränderten Versuchstiere die vorhandene analgetische Wirkung zeigen. 



   Die neuen Verbindungen können dementsprechend als analgetische und vorzugsweise als neuroleptische Mittel, z. B. in der Behandlung von aggressiven Zuständen, Erregtheit, Angst und Schmerz bei Tieren, vorzugsweise Säugetieren, verwendet werden. Die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen können auch als Zwischenprodukte in der Herstellung von andern wertvollen, insbesondere pharmakologisch aktiven Verbindungen eingesetzt werden. 



   Bevorzugt sind die Verbindungen der allgemeinen Formel (1), worin Ph einen 1, 2-Phenylenrest bedeutet, der gegebenenfalls durch einen oder zwei Substituenten, ausgewählt von Alkyl, Alkoxy oder Alkylthio mit je höchstens 4 Kohlenstoffatomen, Halogen oder Trifluormethyl substituiert ist, X für Sauerstoff steht, m die ganze Zahl 0 oder 1 bedeutet, n für die ganze Zahl von 2 bis 4 steht, jedes der Symbole p und q die Zahl 2 bedeutet, jedes der Symbole Ri und R2 für Wasserstoff oder Alkyl mit höchstens 4 Kohlenstoffatomen steht, 
 EMI2.1 
 3-Furyl oder-Thienyl, 2-, 3-oder 4-Pyridyl steht, und therapeutisch verwendbaren Säureadditionssalzen dieser Verbindungen. 



   Besonders hervorzuheben sind Verbindungen der allgemeinen Formel 
 EMI2.2 
 worin R Wasserstoff, Alkyl, Alkoxy oder Alkylthio mit je höchstens 4 Kohlenstoffatomen, Halogen oder Trifluormethyl bedeutet, x für die Zahl 1 oder 2 steht, y die ganze Zahl von 2 bis 4 bedeutet,   R n für   Hydroxy steht,   R'sek.   oder tert. Alkyl mit 3 bis 7 Kohlenstoffatomen,   Rx-Benzyl,     Rx-Phenyl,   2-oder 3-Furyl oder - Thienyl, 2-, 3-oder 4-Pyridyl bedeutet, und therapeutisch verwendbare Säureadditionssalze dieser Verbindungen. 



   Besonders bevorzugt sind Verbindungen der allgemeinen Formel   (II),   worin R Wasserstoff, Methyl, Äthyl, Methoxy, Äthoxy, Methylthio,   Äthylthio,   Fluor, Chlor oder Trifluormethyl bedeutet, x für die Zahl 1 oder 2 steht, y die Zahl 2 oder 3 bedeutet,   R n Hydroxy,   bedeutet,   R'für   i-Propyl, i-oder tert. Butyl, Benzyl,   Rx-Phenyl,   2-oder 3-Furyl oder-Thienyl, 2-, 3-oder 4-Pyridyl steht, und therapeutisch verwendbare Säureadditionssalze dieser Verbindungen. 



   Besonders hervorzuheben sind Verbindungen der   allgemeinen Formel (II),   worin R Wasserstoff, Methyl, 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 Methoxy, Fluor, Chlor oder Trifluormethyl, jeweils in der 7-oder 8-Stellung bedeutet, x für die Zahl 1 oder 2 steht, y die Zahl 2 oder 3 bedeutet,   R n für   Hydroxy steht,   R'm-oder p-E -Phenyl   bedeutet, und therapeutisch verwendbare Säureadditionssalze dieser Verbindungen. 



   Die neuen Verbindungen der Formel   (1)   werden nach an sich bekannten Methoden dadurch hergestellt, dass man Verbindungen der Formel 
 EMI3.1 
 mit   R4 - Metallverbindungen   kondensiert. 



   Die genannten Reagenzien sind vorzugsweise   Lithium-oder Halogenmagnesium- (Grignard-)-V erbindun-   gen. Die Umsetzung wird in an sich bekannter Weise, vorzugsweise in Gegenwart von polaren Lösungsmitteln, 
 EMI3.2 
 



   Je nach den Verfahrensbedingungen erhält man den Endstoff in freier Form oder in der ebenfalls in der Erfindung   inbegriffenen Form   seiner Säureadditionssalze. Erhaltene Salze können in an sich bekannter Weise, z. B. mit stärkeren Basen, wie einem Metall-oder Ammoniumhydroxyd, einem basischen Salz oder Ionenaustauschern, wie Alkalimetallhydroxyd oder-carbonat, in die freie Verbindung übergeführt werden. Anderseits kann die erhaltene freie Base mit organischen oder anorganischen Säuren Salze bilden. Zur Herstellung von Säureadditionssalzen werden insbesondere Säuren, welche therapeutisch verwendbare Salze ergeben, verwendet. Solche Säuren sind   z. B.   anorganische Säuren, wie starke Mineralsäuren, z. B.

   Halogenwasserstoffsäuren, wie Chlorwasserstoff-, Bromwasserstoff- oder Jodwasserstoffsäure, Schwefelsäure, Phosphorsäure, Salpetersäure oder   Perchlorsäure ;   organische Säuren, z. B. aliphatische oder aromatische Carbonsäuren oder Sulfonsäuren, wie Ameisen-, Essig-, Propion-, Bernstein-, Glykol-, Milch-, Apfel-,   Wein-,   Zitronen-, Malein-,   Hydroxymalein- oder Brenztraubensäure ; Phenylessig-, Benzoe-, p-Amino-ben-   zoe-, Anthranil-, p-Hydroxy-benzoe-,   Salicyl- oder p-Amino-salicylsäure, Pamoesäure,   Nikotinsäure, Methansulfon-, Äthansulfon-, Hydroxyäthansulfon-,   Rthylensulfonsäure ;   Halogenbenzolsulfon-, Toluolsulfon-, Naphthalinsulfonsäuren,   Sulfanilsäure   oder Cyclohexansulfaminsäure oder Ascorbinsäure. 



   Diese oder andere Salze der neuen Verbindung, wie   z. B.   die Pikrate, können auch zur Reinigung der erhaltenen freien Verbindungen dienen, indem man die freie Verbindung in Salze überführt, diese abtrennt und aus den Salzen, wieder die freie Verbindung freimacht. 



   Infolge der engen Beziehung zwischen der neuen Verbindung in freier Form und in Form ihrer Säureadditionssalze sind im vorausgegangenen und nachfolgend unter der   freien Verbindung sinn- und zweckgemäss   gegebenenfalls auch die entsprechenden Säureadditionssalze zu verstehen. 



   Die Ausgangsstoffe der Formel   (in)   sind neu, sie können aber nach an sich bekannten Methoden, z. B. wie in den Beispielen beschrieben, hergestellt werden. 



   Die Ausgangsstoffe der Formel   (fui)   können z. B. durch Umsetzung von entsprechenden Piperidonen mit reaktionsfähigen Estern der allgemeinen Formel 
 EMI3.3 
 worin Y eine reaktionsfähige veresterte Hydroxygruppe bedeutet, hergestellt werden. 



   Eine reaktionsfähige veresterte Hydroxygruppe ist   z. B.   eine mit einer starken anorganischen oder organischen Säure, vor allem einer Halogenwasserstoffsäure, z. B. Chlorwasserstoffsäure, Bromwasserstoff-   säure oder Jodwasserstoffsäure,   Schwefelsäure oder einer aromatischen Sulfonsäure,   z. B.   p-Toluolsulfonsäure oder p-Brombenzolsulfonsäure veresterte Hydroxygruppe. Die Kondensation wird vorzugsweise in Gegenwart von basischen Kondensationsmitteln,   z. B.

   Alkali- oder Erdalkalimetall-hydroxyden, -carbonaten oder -hy-   drogencarbonaten, wie Natrium-,   Kalium-oder Calcium-hydroxyd oder-carbonat, Alkalimetallhydriden,   - niederalkoxyden oder-niederalkanoaten, wie Natriumhydrid, Natriummethylat oder Natriumacetat, oder von organischen tertiären Stickstoffbasen, wie Triniederalkylaminen oder Pyridinen, z. B. Triäthylamin oder Lutidin, durchgeführt. 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 



   Ausgangsstoffe und Endprodukte der Formeln   (I)   bis   (ill),   welche Isomerengemische sind, können nach an sich bekannten Methoden,   z. B.   durch fraktionierte Destillation, Kristallisation und/oder   Chromatogra-   phie, in die einzelnen Isomeren getrennt werden. Racemische Produkte können in die optischen Antipoden,   z. B.   bei Trennung ihrer diastereoisomeren Salze,   z.

   B.   durch fraktionierte Kristallisation der d-oder 
 EMI4.1 
 von Verdünnungsmitteln, vorzugsweise in solchen, welche gegenüber den Reagenzien inert sind und diese lösen, Katalysatoren,   Kondensations-   Neutralisationsmitteln und/oder in einer inertenAtmosphäre, unter Kühlung, bei Zimmertemperatur oder bei erhöhten Temperaturen, vorzugsweise beim Siedepunkt des verwendeten Lösungsmittels, bei normalem oder erhöhtem Druck durchgeführt. 



   Beim Verfahren der Erfindung werden vorzugsweise solche Ausgangsstoffe verwendet, welche zu den eingangs als besonders wertvoll geschilderten Verbindungen, insbesondere solchen der Formel (II) führen. 



   Die pharmakologisch verwendbaren neuen Verbindungen können z. B. zur Herstellung von pharmazeutischen Präparaten verwendet werden, welche eine wirksame Menge der Aktivsubstanz zusammen oder im Gemisch mit Trägerstoffen enthalten, die sich zur enteralen oder parenteralen Verabreichung eignen. Vorzugsweise verwendet man Tabletten oder Gelatinekapseln, welche den Wirkstoff zusammen mit Verdünnungmitteln,   z. B. Laktose,   Dextrose, Rohrzucker, Mannitol, Sorbitol, Cellulose und/oder Glycin, und Schmiermitteln, z. B. Kieselerde, Talk, Stearinsäure oder Salze davon, wie Magnesium- oder Calciumstearat, und/oder Polyäthylenglykol, aufweisen ; Tabletten enthalten ebenfalls Bindemittel,   z. B.

   Magnesiumaluminiumsilikat,   Stärke-Paste, Gelatine, Traganth, Methylcellulose, Natriumcarboxymethylcellulose und/oder Polyvinylpyrrolidon, und, wenn erwünscht, Sprengmittel, z. B. Stärken, Agar, Alginsäure, oder ein Salz davon, wie Natriumalginat, Enzyme   der Bindemittel und/oder Brausemischungen,   oder Adsorptionsmittel, Farbstoffe, Geschmacksstoffe und Süssmittel. Injizierbare Präparate sind vorzugsweise isotonische wässerige Lösungen oder 
 EMI4.2 
 enthalten. Die vorliegenden pharmazeutischen Präparate, die, wenn erwünscht, weitere pharmakologisch wertvolle Stoffe enthalten können, werden in an sich bekannter Weise, z. B. mittels konventioneller Misch-,   Granulier- oder Dragierverfahren,   hergestellt und enthalten von etwa 0, 1 bis etwa 75%, insbesondere von etwa 1 bis etwa 50% des Aktivstoffes. 



   Die nachfolgenden Beispiele dienen zur Illustration der Erfindung. Temperaturen werden in Celsiusgraden angegeben. Wenn nicht anders definiert, wird das Eindampfen von Lösungsmitteln unter vermindertem Druck durchgeführt. 



     Beispiel l :   Eine Lösung von 1, 9 g Thiophen in 25 mITetrahydrofuran wird in einer Stickstoffatmosphäre, unter Rühren,   bei-750,   in 16   mal 1,   6n Butyllithium in Hexan tropfenweise versetzt. Nach 15 min gibt man tropfenweise eine Lösung von 4 g   2- [2- (4-0xopiperidino)-äthyll-l,   4-benzodioxan in 25 ml Tetrahydrofuran unter Rühren dazu und lässt das Gemisch auf Zimmertemperatur erwärmen. Es wird mit 10 ml gesättigtem wässerigem Ammoniumchlorid versetzt. Die organische Schicht wird abgetrennt, eingedampft und der Rückstand aus Isopropanol umkristallisiert. Man erhält das 2- [2- (4-Hydroxy-4-thienyl-2-piperidino)-   - äthyl-1,   4-benzodioxan, welches bei 117 bis 1180 schmilzt. 



   Der Ausgangsstoff wird wie folgt hergestellt : Ein Gemisch von   10 g 2- (2-Tosyloxyäthyl) -1, 4-benzodioxan,   10 g   4-Piperidinhydrochlorid,   20 g wasserfreiem Natriumcarbonat und 160 ml Dimethylformamid wird bei Zimmertemperatur 48 h stark gerührt. Das Reaktionsgemisch wird filtriert, der Rückstand mit einer geringen Menge Dimethylformamid gewaschen und das Filtrat eingedampft. Der Rückstand wird in Essigester gelöst, die Lösung mit Chlorwasserstoffsäure extrahiert, der Extrakt unter Kühlung mit 50% iger wässeriger Natriumhydroxydlösung basisch gemacht und mit Methylenchlorid reextrahiert. Der letzte Extrakt wird getrocknet und eingedampft. Man erhält das   2- [2- (4-0xopiperidino)-äthyl]-l,   4-benzodioxan, welches sich nach dem Stehenlassen verfestigt. 



   Beispiel 2 : Das Lithium-diisopropylamid in 50 ml Tetrahydrofuran (hergestellt aus 2,25 ml Diisopropylamin und 10 ml 1, 6n n-Butyllithium in Hexan   bei-70    unter Stickstoff) wird unter Rühren mit 2 g Thionaphthen in 20 ml Tetrahydrofuran versetzt. Nach 1 h gibt man eine Lösung von 2,65 g   2-[2- (4-Oxopi-     perldino)-äthyl]-l, 4-bonzodioxan   in 20 ml Tetrahydrofuran dazu, lässt das Gemisch über Nacht stehen und zersetzt es mit 9 ml gesättigter wässeriger   Ammoniumchloridlösung.   Die organische Phase wird abgetrennt, getrocknet und eingedampft. Der kristalline Rückstand wird mit Wasser gewaschen und aus Äthanol-Aceton umkristallisiert. Man erhält das   2- {2- [4- Hydroxy-4- (2-benzothienyl) -piperidino]-äthyl} -1, 4 - benzodioxan,   welches bei 175 bis 178  schmilzt. 



   Beispiel 3 : Eine Lösung von 3, 2 g 2-Brompyridin in   50 ml Tetrahydrofuran wird mit 12, 5 ml von     l,   6n n-Butyllithium in Hexan, unter Rühren   bei-75 ,   versetzt. Nach 1 h gibt man unter Rühren eine Lösung von 2, 65 g   2- [2- (4-Qxopiperidino)-äthyl]-l,   4-benzodioxan in 10 ml Tetrahydrofuran dazu. Man lässt das 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 Reaktionsgemisch über Nacht bei Zimmertemperatur stehen und zersetzt es mit 10 ml gesättigter wässeriger Ammoniumchloridlösung. Die organische Schicht wird abgetrennt, getrocknet, eingedampft und der Rückstand mit wässerigem Ammoniumhydroxyd stark basisch gemacht. Das Gemisch wird mit Essigsäure-   äthylester extrahiert,   der Extrakt mit Wasser gewaschen, getrocknet und eingedampft.

   Der Rückstand wird in 10 ml Äthanol suspendiert, die Suspension mit äthanolischem Chlorwasserstoff neutralisiert und der Niederschlag aus Äthanol-Diäthyläther umkristallisiert. Man erhält das 2-{2-[4-Hydroxy-4-(2-pyridyl)-piperidino]-äthyl}-1,4-benzodioxan-dihydrochlorid, welches unter Zersetzung bei 260 bis 2620 schmilzt. 



   Das analog hergestellte   3-Pyridylisomere   schmilzt bei 245 bis 250  (Zersetzung). 



     Beispiel 4 :   Gemäss den in den vorhergehenden Beispielen beschriebenen Methoden werden auch die folgenden Verbindungen der Formel   (li),   ausgehend von äquivalenten Mengen entsprechender Ausgangsstoffe, hergestellt. In der Tabelle ist y = 2. 
 EMI5.1 
 
<tb> 
<tb> 



  Nr. <SEP> R <SEP> x <SEP> R <SEP> R <SEP> Salz <SEP> Fp. <SEP>  C
<tb> 1 <SEP> H <SEP> 1 <SEP> 4-CH3-CaH4 <SEP> OH <SEP> HCI <SEP> 190
<tb> 2 <SEP> H <SEP> 1 <SEP> 4-CH3O-C <SEP> OH <SEP> HC1 <SEP> 155
<tb> 3 <SEP> H <SEP> 1 <SEP> 4-F-CaH4 <SEP> OH <SEP> HBr <SEP> 235
<tb> 4 <SEP> 7-Cl <SEP> C6H5 <SEP> OH <SEP> HBr <SEP> 135-138
<tb> 5 <SEP> H <SEP> 1 <SEP> Benzyl <SEP> OH <SEP> HCl <SEP> 214
<tb> 6 <SEP> H <SEP> 1 <SEP> 4-Cl-CgH4 <SEP> OH <SEP> CH3SO3H <SEP> 184-185
<tb> 7 <SEP> 8-CH3 <SEP> 1 <SEP> CgHg <SEP> OH <SEP> HCI <SEP> 202-203
<tb> 8 <SEP> 7-CH3 <SEP> 1 <SEP> CH <SEP> OH <SEP> HCI <SEP> 225
<tb> 3 <SEP> 6 <SEP> 5
<tb> 9 <SEP> 8-OCH3 <SEP> 1 <SEP> C@H <SEP> OH <SEP> HCI <SEP> 199-200
<tb> 10 <SEP> 6,7-Cl <SEP> 2 <SEP> C6H5 <SEP> OH <SEP> - <SEP> 225-227
<tb> 11 <SEP> 6,7,8-Cl <SEP> 3 <SEP> C6H5 <SEP> OH <SEP> HCl <SEP> I.

   <SEP> R.*)
<tb> 12 <SEP> H <SEP> 1 <SEP> C <SEP> (CH3) <SEP> 3 <SEP> OH <SEP> CL <SEP> 3SOCH <SEP> 182-185
<tb> 13 <SEP> H <SEP> 1 <SEP> 2-Pyridyl <SEP> OH <SEP> HCl <SEP> 260-262
<tb> 14 <SEP> H <SEP> 1 <SEP> 3-Pyridyl <SEP> OH <SEP> HC1 <SEP> 245-150
<tb> 15 <SEP> H <SEP> 1 <SEP> 3-CFg-4-CI-CgH3 <SEP> OH <SEP> 219-220
<tb> 16 <SEP> H <SEP> 1 <SEP> 1-Benzoethienyl-2 <SEP> OH <SEP> - <SEP> 175 <SEP> 178
<tb> 
 *) 3580,1280 und 1033   cm-1.   



   Die in der Tabelle genannten Verbindungen sind die folgenden :
1- 3) 2-[2- (4-Hydroxy-4-/p-tolyl, p-methoxyphenyl oder p-fluorphenyl/-piperidino)-äthyl]-1,4-benzodioxan ; 
 EMI5.2 
 [2- (4-hydroxy-4-phenylpiperidino)-äthyl]-l, 4-benzodioxan ;In analoger Weise werden auch die folgenden Verbindungen hergestellt : 1-2- [2-(4-Hydroxy-4-phenylpiperidino)-äthyl]-1,4-benzodioxan; Fp. 141 bis 1430 (umkristallisiert aus Isopropanol). 



    [&alpha;]D = -44,8  (Methanol).   



  Sein Hydrochlorid schmilzt bei 225 bis 2270. 



    [&alpha;]D = -36,5  (Methanol).   d-2- [2-   (4-Hydroxy-4-phenylpiperidino)-äthyl]-l, 4-benzodioxan ;   Fp. 141 bis   143 .   

 <Desc/Clms Page number 6> 

 



    [a]   =   +44, 80   (Methanol). Sein Hydrochlorid schmilzt bei 225 bis 2270. 
 EMI6.1 
 2- [3-   (4-Hydroxy-4-phenylpiperidino)-propyll-1, 4-benzodioxan ;   Fp. 95 bis 980 (aus Isopropanol). 



  Sein Hydrochlorid schmilzt nach Umkristallisation aus Isopropanol bei 155 bis 1570. 



  2- [2-   (4-Hydroxy-4-thienyl-2-piperidino)-äthyll-1, 4-benzodioxan ;   Fp. 117 bis 1180 (aus Isopropanol). 



  2- [2-(4-Hydroxy-4-phenylpiperidino)-äthyl]-1,4-benzoxathiancyclamat; Fp.   1760.   



  2-   [2- (4-Hydroxy-4-phenylpiperidino)-äthyl]-l, 4-benzodioxan ;   Fp. 1420 (nach Umkristallisation aus Isopropanol). 



  Sein Hydrochlorid schmilzt bei 2030 nach Umkristallisation aus Äthanol-Diäthyläther. 



  2- (4-Hydroxy-4-phenylpiperidinomethyl)-1,4-benzodioxan; Fp. 215 bis 2170 (aus Methanol). 



  2- [2-(4-Hydroxy-4-phenylpiperidino)-äthyl]-2,3-dihydrobenzofuran; Fp. 107  (aus   Isopropanol-Petrolather).   



  Sein Hydrochlorid schmilzt bei 185 bis 1870 (umkristallisiert aus   Äthanol-Diäthyläther).   



  Pharmazeutische Zubereitungen Herstellung von 10000 Tabletten mit einem Gehalt von je 5 mg der aktiven Substanz : 
Bestandteile : 
 EMI6.2 
 
Milchzucker 1157 g
Maisstärke 75 g
Polyäthylenglykol 6000 75 g
Talkpulver 75 g
Magnesiumstearat 18 g gereinigtes Wasser q. s. 



     Verfahren : Sämtliche pulverigenbestanclteile   werden mit einem Sieb von 0,6 mm Maschenweite gesiebt. 



  Dann wird der Wirkstoff mit Milchzucker, Talk, Magnesiumstearat und mit der Hälfte der Stärke in einem geeigneten Mischer vermischt. Die andere Hälfte der Stärke wird in 40 ml Wasser suspendiert und die Suspension zu der siedenden Lösung von Polyäthylenglykol in 150 ml Wasser gegeben. Die erhaltene Paste wird zu den Pulvern gegeben und gegebenenfalls unter Zugabe einer weiteren Wassermenge granuliert. Das Granulat wird über Nacht bei 350 getrocknet, durch ein Sieb von 1, 2 mm Maschenweite getrieben und zu Tabletten mit 6, 4 mm Durchmesser, welche eine Bruchrille aufweisen, gepresst. 



   Herstellung von 10000 Kapseln mit einem Gehalt von je 2, 5 mg der aktiven Substanz : 
Bestandteile : 
 EMI6.3 
 Milchzucker 1875 g   Talkpulver   100 g   Verfahren : Sämtliche pulverigen Bestandteile   werden mit einem Sieb von 0,6 mm Maschenweite gesiebt. 



  Dann wird der Wirkstoff zuerst mit Talk und nachher mit Milchzucker in einem geeigneten Mischer homogenisiert. Gelatine-Kapseln Nr. 3 werden mit je 200 mg der erhaltenen Mischung in einer   Füllmaschine   abgefüllt. 



   In analoger Weise werden Tabletten und harte Gelatine-Kapseln mit andern, in den Beispielen beschriebenen, Verbindungen hergestellt.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung von neuen 2-Piperidinoalkyl-(l-benzofuranen, 1,4-benzodioxanen oder 1, 4-benzoxathianen) der allgemeinen Formel EMI7.1 EMI7.2 dene Substituenten ausgewählt von Niederalkyl, Niederalkoxy, Niederalkylendioxy, Benzyloxy, Niederalkylthio, Halogen oder Trifluormethyl substituiert ist, X für Sauerstoff oder Schwefel steht, m die ganze Zahl 0 oder 1 und n diejenige von 1 bis 4 bedeutet, jedes der Symbole p und q für eine ganze Zahl von 1 bis 3 steht, wobei (p+q) die Zahl 4 ist, jedes der Symbole Ri und R2 Wasserstoff, Niederalkyl oder HPh bedeutet, Rg für Hydroxy steht, R4 Niederalkyl, HPh-Niederalkyl, HPh oder Naphthyl, welches gegebenenfalls wie Ph substituiert ist, Furyl,
    Thienyl, Pyridyl, Benzofuryl, Benzothienyl, Chinolyl oder Isochinolyl, welche heterocyclische Reste gegebenenfalls wie Ph substituiert sind, bedeutet, sowie Säureadditionssalzen dieser Verbindungen, dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der Formel EMI7.3 mit R-Metallverbindungen kondensiert, und, wenn erwünscht, eine erhaltene freie Verbindung in ein Säureadditionssalz oder ein erhaltenes Säureadditionssalz in die freie Verbindung oder in ein anderes Säureadditionssalz überführt, und/oder, wenn erwünscht, ein erhaltenes Gemisch von Isomeren oder Razematen in die einzelnen Isomeren oder Razemate auftrennt, und/oder, wenn erwünscht, erhaltene Razemate in die optischen Antipoden aufspaltet.
    2. VerfahrennachAnspruchl, dadurch gekennzeichnet, dass man die Reaktion mit einer R4-Li- thium-oder einer R -Halogenmagnesium-V erbindung durchführt.
    3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der im Anspruch 1 gezeigten allgemeinen Formel (Ill), worin Ph einen 1, 2-Phenylenrest bedeutet, der gegebenenfalls durch einen oder zwei Substituenten, ausgewählt von Alkyl, Alkoxy oder Alkylthio mit je höchstens 4 Kohlenstoffatomen, Halogen oder Trifluormethyl substituiert ist, X für Sauerstoff steht, m die ganze Zahl 0 oder 1 bedeutet, n für die ganze Zahl von 2 bis 4 steht, jedes der Symbole p und q die Zahl 2 bedeutet, jedes der Symbole Ri und R2 für Wasserstoff oder Alkyl mit höchstens 4 Kohlenstoffatomen steht, mit R-Metallverbindungen kondensiert, worin R4 für sek. oder tert. Alkyl mit 3 bis 7 Kohlenstoffatomen, HPh-CH2'HPh, 2- oder 3-Furyl oder -Thienyl, 2-, 3-oder 4-Pyridyl steht.
    4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der allgemeinen Formel EMI7.4 worin R Wasserstoff, Alkyl, Alkoxy oder Alkylthio mit je höchstens 4 Kohlenstoffatomen, Halogen oder Trifluormethyl bedeutet, x für die Zahl 1 oder 2 steht, y die ganze Zahl von 2 bis 4 bedeutet, mit R 1- Metallver- EMI7.5 <Desc/Clms Page number 8> Äthoxy, Methylthio, Äthylthio, Fluor, Chlor oder Trifluormethyl bedeutet, x für die Zahl 1 oder 2 steht, y die Zahl 2 oder 3 bedeutet, mit R'-Metallverbindungen kondensiert, worin R'für i-Propyl, i-oder tert.
    Bu- EMI8.1 gen der im Anspruch 4 gezeigten allgemeinen Formel (ma), worin R Wasserstoff, Methyl, Methoxy, Fluor, Chlor oder Trifluormethyl, jeweils in der 7- oder 8-Stellung bedeutet, x für die Zahl 1 oder 2 steht, y die Zahl 2 oder 3 bedeutet, mit R'-Metallverbindungen kondensiert, worin R'm-oder p-Rx-Phenyl bedeutet.
AT195578A 1975-06-23 1978-03-20 Verfahren zur herstellung von neuen 2- piperidinoalkyl-(1-benzofuranen, 1,4-benzo- dioxanen oder 1, 4-benzoxathianen) AT350571B (de)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US05/589,118 US4039676A (en) 1975-06-23 1975-06-23 2-piperidinoalkyl-1,4-benzodioxans
US05/760,493 US4129655A (en) 1976-04-26 1977-01-19 Neuroleptic 2-piperidinoalkyl-1,4-benzodioxans
AT0453778A AT375740B (de) 1977-07-29 1978-06-22 Torsionselastische gelenkige wellenverbindung

Publications (2)

Publication Number Publication Date
ATA195578A ATA195578A (de) 1978-11-15
AT350571B true AT350571B (de) 1979-06-11

Family

ID=27150014

Family Applications (3)

Application Number Title Priority Date Filing Date
AT195878A AT350572B (de) 1975-06-23 1978-03-20 Verfahren zur herstellung von neuen 2- piperidinoalkyl-(1-benzofuranen, 1,4-benzo- dioxanen oder 1,4-benzoxathianen
AT195578A AT350571B (de) 1975-06-23 1978-03-20 Verfahren zur herstellung von neuen 2- piperidinoalkyl-(1-benzofuranen, 1,4-benzo- dioxanen oder 1, 4-benzoxathianen)
AT195678A AT353271B (de) 1975-03-21 1978-03-20 Verfahren zur herstellung von neuen 2- piperidinoalkyl-(1-benzofuranen, 1,4-benzo- dioxanen oder 1,4-benzoxathianen) und deren saeureadditonssalzen

Family Applications Before (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
AT195878A AT350572B (de) 1975-06-23 1978-03-20 Verfahren zur herstellung von neuen 2- piperidinoalkyl-(1-benzofuranen, 1,4-benzo- dioxanen oder 1,4-benzoxathianen

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
AT195678A AT353271B (de) 1975-03-21 1978-03-20 Verfahren zur herstellung von neuen 2- piperidinoalkyl-(1-benzofuranen, 1,4-benzo- dioxanen oder 1,4-benzoxathianen) und deren saeureadditonssalzen

Country Status (1)

Country Link
AT (3) AT350572B (de)

Also Published As

Publication number Publication date
ATA195578A (de) 1978-11-15
AT350572B (de) 1979-06-11
ATA195678A (de) 1979-04-15
ATA195878A (de) 1978-11-15
AT353271B (de) 1979-11-12

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE3906920C2 (de) Piperazinderivate oder deren Salze, Verfahren zur Herstellung derselben und pharmazeutische Mittel mit einem Gehalt derselben als Wirkstoff
DE29724281U1 (de) 4-Phenylpiperidin-Verbindungen
DE3736664A1 (de) Tetrahydro-furo- und -thieno(2,3-c)pyridine, ihre verwendung als arzneimittel und verfahren zu ihrer herstellung
DE2065636C3 (de) Tricyclische Verbindungen, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende Arzneimittel
DE2437610A1 (de) Neue 5,9-beta-disubstituierte 2-tetrahydrofurfuryl-6,7-benzomorphane, deren saeureadditionssalze, ihre verwendung als arzneimittel und verfahren zu deren herstellung
EP0768302A2 (de) Hydroxypyridinone
DE2141634B2 (de) Neue Isoindolinderivate, ihre Herstellung und Zusammensetzungen, die sie enthalten
DE2756226A1 (de) 1,4-dihydropyridin-verbindungen, verfahren zu ihrer herstellung und sie enthaltende pharmazeutische mittel
DD202292A5 (de) Verfahren zur herstellung von neuen n-oxiden von n-oxacyclyl-alkyl-piperidyl-diazaverbindungen
CH631164A5 (de) Verfahren zur herstellung von neuem 1-cyclopropylmethyl-4-(3-jod-5h-dibenzo(a,d)cyclohepten-5-yliden)piperidin.
DE2616616A1 (de) 1-(triarylalklyl)-4-phenylpiperidinderivate, verfahren zu ihrer herstellung und pharmazeutische zubereitungen, die diese verbindungen enthalten
DE2257310A1 (de) 3-substituierte alkenylenamine
DD142341A5 (de) Verfahren zur herstellung von n-oxacyclyl-alkyl-piperidyl-diazaverbindungen
DE3402601A1 (de) Neue pharmazeutisch aktive 1,2,3,4,4a,5,10,10a-octahydrobenzo(g)chinolinderivate, deren herstellung und verwendung
DE2514914A1 (de) Verfahren zur herstellung tertiaerer amine
DE3309655A1 (de) 1,2,5-thiadiazol-1-oxide und 1,1-dioxide, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als arzneimittel
AT350571B (de) Verfahren zur herstellung von neuen 2- piperidinoalkyl-(1-benzofuranen, 1,4-benzo- dioxanen oder 1, 4-benzoxathianen)
DE2718455A1 (de) 1,3-dihydro-heteroarylspiro eckige klammer auf isobenzofuran eckige klammer zu e
DD151751A5 (de) Verfahren zur herstellung von schwefelhaltigen isochinolinderivaten
DE2745742A1 (de) Piperidylidenderivate von benzoxanthenen, -thioxanthenen und -dibenzoxepinen, verfahren zu deren herstellung und deren verwendung als psychopharmaca
DE60012355T2 (de) Phenyl- und pyridyl-tetrahydro-pyridine mit tnf inhibitorischer wirkung
DE2406065A1 (de) Neue isoindolinderivate, ihre herstellung und die zusammensetzungen, die sie enthalten
CH625789A5 (de)
DE2530289A1 (de) Neue benzopyranderivate verfahren zu deren herstellung und diese enthaltende pharmazeutische zusammensetzungen
DE2359359A1 (de) Fluor-substituierte thioxanthene und verfahren zu deren herstellung sowie diese enthaltende pharmazeutische mittel

Legal Events

Date Code Title Description
ELJ Ceased due to non-payment of the annual fee
REN Ceased due to non-payment of the annual fee