AT232621B - Verfahren zur Herstellung von neuen Reaktivfarbstoffen der Azo-, Anthrachinon- oder Tetrazaporphinreihe - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen Reaktivfarbstoffen der Azo-, Anthrachinon- oder Tetrazaporphinreihe

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AT232621B
AT232621B AT120762A AT120762A AT232621B AT 232621 B AT232621 B AT 232621B AT 120762 A AT120762 A AT 120762A AT 120762 A AT120762 A AT 120762A AT 232621 B AT232621 B AT 232621B
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Arnold Dr Tartter
Hans Ruprecht Dr Hensel
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Basf Ag
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  Verfahren zur Herstellung von neuen Reaktivfarbstoffen der
Azo-, Anthrachinon- oder Tetrazaporphinreihe 
Es wurde gefunden, dass man neue Reaktivfarbstoffe der Azo-,   Anthrachinon-oder Tetra aporphin-   reihe der allgemeinen Formel   I :   
 EMI1.1 
 in der F einen Farbstoffrest obgenannter Farbstoffreihe, R ein Wasserstoffatom, einen gewünschtenfalls substituierten niedrigmolekularen Alkyl-, Cycloalkyl-, Aralkyl- oder Arylrest, A einen niedermolekularen Alkylenrest mit   2 - 6   Kohlenstoffatomen in der Kette und X und Y je ein Chlor- oder Bromatom, D   eine-SO-oder-CO-Gruppe   und n eine Zahl von 1 bis 3 bedeuten, erhält, wenn man Carbon- oder Sulfonsäurehalogenide von Farbstoffen   oder Farbstoffvorprodukten obgenannter   Farbstoffreihen mit Aminen der allgemeinen Formel II :

   
 EMI1.2 
 in der Z den Rest 
 EMI1.3 
 darstellt, und R, A, X und Y jeweils die oben genannte Bedeutung haben, bei   0-80 C   in einem Lösungs-oder Verdünnungsmittel, gegebenenfalls unter Zusatz eines säurebindenden Mittels, umsetzt, die gegebenenfalls als Zwischenprodukte entstehenden Hydrazonderivate durch Erwärmen vorzugsweise in Gegenwart von Säuren oder sauer wirkenden Verbindungen zu Dihalogenpyridazonverbindungen cyclisiert, und im Falle der Verwendung von Farbstoffvorprodukten die Umsetzungsprodukte vor oder nach der Cyclisierung zu Farbstoffen der allgemeinen Formel I ergänzt, oder wenn man farbstoffe oder Farbstoffvorpro- 

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 dukte der Formel 
 EMI2.1 
 in der   F,   den Rest eines Farbstoffes oder Farbstoffvorproduktes oben genannter Farbstoffreihen bedeutet und D, R,

   A und n die oben angegebenen Bedeutungen haben, mit Mucohalogensäuren bei   0-100 C,   vorzugsweise in Gegenwart von Säuren oder sauer wirkenden Verbindungen, umsetzt, und gegebenenfalls die als Zwischenprodukte entstehenden Hydrazone unmittelbar im Umsetzungsgemisch oder nach Isolieren zu Dihalogenpyridazonderivaten cyclisiert und im Falle der Verwendung von Farbstoffvorprodukten die Umsetzungsprodukte zu Farbstoffen der allgemeinen Formel I ergänzt. 



   Als Reste der Formel 
 EMI2.2 
 seien beispielsweise die Amide der folgenden Verbindungen genannt : Aminoäthylhydrazin, Aminopropylhydrazin, Aminoisopropylhydrazin, Aminoisobutylhydrazin, Aminohexylhydrazin, N-Äthyl-, N-Methyl-, N-Cyclohexyl-,   N-Phenylamino-äthylhydrazin.   Von diesen Amiden sind jene bevorzugt, die am Amidostickstoff ein Wasserstoffatom oder einen niedrigmolekularen Alkylrest, insbesondere einen Alkylrest mit   1 - 6   Kohlenstoffatomen, tragen. 



   In den erfindungsgemäss erhältlichen Farbstoffen, die mindestens einmal den Rest der allgemeinen   Formel III    
 EMI2.3 
 enthalten, ist demnach   R z. B.   ein Methyl-,   Äthyl-,.   Cyclohexyl- oder Phenylrest, vorzugsweise aber ein Wasserstoffatom und A ist z. B. ein Äthylen-, Propylen-, Isopropylen-,   Isobutylen-oder Hexylenrest,   vorzugsweise ein Äthylenrest. 



   Die den Rest der allgemeinen Formel III enthaltenden Farbstoffe leiten sich von Farbstoffen der Anthrachinon-, Tetrazaporphin- oder Azoreihe ab. Die den Rest der allgemeinen Formel III enthaltenden Farbstoffvorprodukte sind z. B. mono-oder bicyclische   Diazo- oder   Kupplungskomponenten. 



   Die für das Verfahren verwendeten Säurehalogenide sind nach bereits bekannten Methoden, z. B. aus den entsprechenden Sulfonsäuren bzw. Carbonsäuren oder aus den sulfonsäuregruppenfreien Farbstoffen erhältlich. Bei Farbstoffen oder Farbstoffvorprodukten, die mehr als eine Säurehalogenidgruppe im Molekül enthalten, können alle oder auch nur ein Teil der Säurehalogenidgruppen nach dem erfindungsgemä- ssen Verfahren umgesetzt und die nicht umgesetzten Säurehalogenidgruppen, vorzugsweise Sulfonsäurehalogenidgruppen, zu den Säuregruppen verseift werden. Zur Herstellung noch freie Sulfonsäuregruppen enthaltender Farbstoffe kann man auch von Verbindungen ausgehen, die neben Sulfonsäurehalogenidgruppen noch freie Sulfonsäurereste enthalten.

   Als Säurehalogenide kommen neben den Carbonsäurehalogeniden insbesondere die Sulfonsäurehalogenide, wie die Sulfonsäurebromide und vor allem die Sulfonsäurechloride, in Betracht. 



   Amine der allgemeinen Formeln 

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 EMI3.1 
 in denen R, A, X und Y die oben angegebenen Bedeutungen haben, erhält man durch Umsetzen von Aminoalkylhydrazinen mit Mucohalogensäuren und gegebenenfalls gleichzeitiger oder nachträglicher Cyclisierung der zunächst entstehenden Hydrazone. 



   Aminoalkylhydrazingruppen der allgemeinen Formel IV 
 EMI3.2 
 enthaltende Farbstoffe oder Farbstoffvorprodukte kann man erhalten durch Umsetzung von Säurehalogenidgruppen enthaltenden Farbstoffen oder Farbstoffvorprodukten mit Aminen der Formel V 
 EMI3.3 
 worin D, R und A in den Formeln IV und V die oben angegebenen Bedeutungen haben und in denen die Hydrazinogruppe zweckmässig z. B. durch einen Alkylidenrest geschützt ist, in einem Lösungs-oder Verdünnungsmittel bei etwa   0-90 C,   vorzugsweise bei   0-30 C,   gegebenenfalls unter Zusatz eines säurebindenden Mittels. Sie werden mit Mucohalogensäuren, wie   Mucobrom- oder -chlorsäure,   in wässeriger Lösung oder Aufschlämmung oder in organischen Verdünnungsmitteln bei Raumtemperatur oder erhöhten Temperaturen, z.

   B. bei   50-100 C,   in die Hydrazone überführt. 



   Die Cyclisierung der Hydrazone zu den Pyridazonen wird vorzugsweise durch Mineralsäuren bewirkt, die man entweder wasserfrei oder als verdünnte wässerige. Lösung verwendet. Wird die Cyclisierung mit wässerigen verdünnten Mineralsäuren, z. B. mit verdünnter Schwefelsäure oder verdünnter Salzsäure, ausgeführt, so arbeitet man vorteilhaft bei höheren Temperaturen, z. B. bei   60 C,   bis zum Siedepunkt des Mineralsäuregemisches. Bei Verwendung von wasserfreien Säuren oder noch wasserhältigen konzentrierten 
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 mit Mucohalogensäuren in mineralsaurer Lösung bei erhöhter Temperatur, z. B. bei   70-100 C,   vor, so entstehen unmittelbar die Halogenpyridazonderivate der Farbstoffe bzw. Farbstoffvorprodukte. 



   Die oben genannte Cyclisierung mit   Carbonsäurehydrazinoalkylamiden   führt man in konzentrierter Säure, wie konzentrierter Schwefelsäure, oder in Eisessig aus, um eine Verseifung der Carbonsäureamidgruppe zu vermeiden. 



   Geht man von Farbstoffvorprodukten aus, so kann man entweder die Farbstoffvorprodukte, die bereits eine Gruppe der allgemeinen Formel I enthalten, zu Farbstoffen ergänzen oder man nimmt die Ergänzung zu Farbstoffen bereits bei einer vorhergehenden Umsetzungsstufe der Gruppe der allgemeinen Formel III vor. Halogenpyridazonderivate von Farbstoffvorprodukten sind z. B. Diazokomponenten oder deren Vorprodukte, wie die entsprechende   Nitro-und Acylaminoverbindungen,   die durch Reduktion bzw. Verseifung in die Diazokomponenten überführt werden können, z.

   B. die Halogenpyridazonalkylamide von   Aminobenzol- oder Aminonaphthalinsulfonsäuren,   wie   1 - Aminobenzol- 2, - 3 - oder - 4-sulfonsäure,     l-Aminobenzol-3, 5-,-2, 4- oder-2, 5-disulfonsäuren, 1-Amino-2-methylbenzol-4, 5- oder-4, 6-disul-    fonsäuren,   l-Amino-3-chlorbenzol-6-sulfonsäure,     1-Amino-2, 5-dichlorbenzol-4-sulfonsäure, l-Amino-   naphthalin-5-sulfonsäure, 2-Aminonaphthalin-4,7- oder -4,8-disulfonsäure, die man z.

   B. diazotieren und in üblicher Weise auf beliebige Kupplungskomponenten kuppeln kann, oder die Halogenpyridazonalkylamide von   Nitrobenzoe-und   Nitronaphthoesäuren, wie 2-, 3-und 4-Nitrobenzoesäure oder 5-Nitro-   naphthoesäure,   Als   kupplungsfähige   Halogenpyridazonderivate seien   beispielsweise 1-Aminonaphtha-   

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 entsprechen, in der Pc den Rest des Kupferphthalocyanins, Chlorkupferphthalocyanins mit   1 - 4   Chlor- atomen, Phenylkupferphthalocyanins mit 1 - 4 Phenylresten und Nickelphthalocyanins, T einen Pheny- len-,   Chlor-methylphenylen- und   Dichlorphenylenrest, D    eine-SO -oder-CO-Gruppe,

   Rein   Wasser- stoffatom, einen niedrigmolekularen Alkylrest, einen Cycloalkylrest, einen Aralkyl- oder Arylrest,
A einen niedrigmolekularen Alkylenrest mit   2 - 6   Kohlenstoffatomen in der Kette und   X und   Y Chlor- oder Bromatome bedeuten, m die Zahlen 1 und 2, p eine Zahl von 1 bis 4, q eine Zahl von 1 bis 3 be- deuten, wobei die Summe von p und q eine Zahl von 3 bis 6 sein sollen und R, A, X und Y die oben an- gegebenen Bedeutungen haben. 



   Soweit die Farbstoffe keine wasserlöslichen Gruppen enthalten, sind sie in Wasser schwer löslich bis unlöslich. Vorzugsweise wählt man jedoch die Umsetzungskomponenten so, dass der Endfarbstoff minde- stens eine wasserlöslichmachende Gruppe, vorzugsweise eine Sulfonsäuregruppe, aufweist. Geht man von
Farbstoffen oder Farbstoffvorprodukten aus, die mehr als eine Sulfonsäurehalogenidgruppe im Molekül enthalten, z. B. von   Tetrazaporphinpolysulfonsäurehalogeniden,   so kann man alle Sulfonsäurehalogenid- gruppen   erfindungsgemäss   umsetzen oder man setzt nur einen Teil um und führt die nicht umgesetzten
Sulfonsäurehalogenidgruppen durch Verseifung in freie Sulfonsäurereste über.   Man erhält   so in Wasser lösliche Farbstoffe. 



   Die neuen Farbstoffe eignen sich zum Färben und Bedrucken von Gebilden, wie Fasern, Flocken, Fä- den, Geweben, Gewirken, Filzen aus Wolle, Seide, linearen synthetischen Polyamiden und Leder, sowie insbesondere Gebilden der genannten Art aus nativer und/oder regenerierter Cellulose, wie Baumwolle,
Leinen, Viscose, Hanf oder Jute, wobei man vorteilhafterweise in Gegenwart säurebindender Mittel ar- beitet. Hiebei verwendet man die in Wasser unlöslichen oder wenig löslichen Farbstoffe gegebenenfalls in dispergierter Form. 



   Zum Färben mit den neuen Farbstoffen kann man beispielsweise so verfahren, dass man Textilgut, z. B. aus Cellulose, mit einer Lösung der erfindungsgemäss erhältlichen Farbstoffe erforderlichenfalls unter Zusatz von Elektrolyten klotzt und nach dem Trocknen durch ein Bad führt, das ein alkalisches Mittel, wie Natriumhydroxyd oder-carbonat oder-hydrogencarbonat bzw. Kaliumhydroxyd oder-carbonat und zweckmässig Elektrolyte enthält, und den Farbstoff durch kurzes Dämpfen auf der Faser fixiert. An
Stelle des Dämpfens kann auch eine Behandlung mit Heissluft von 50 bei 200 C, vorzugsweise von 140 bis 160 C, treten. Man kann das alkalische Mittel aber auch dem Klotzbad zufügen.

   Weiterhin ist es möglich, mit den Farbstoffen unter Zusatz von alkalischen Mitteln und gegebenenfalls von Elektrolyten bei niedriger Temperatur zu färben und die Farbstoffe durch allmähliches Steigern der Badtemperatur zu fixieren. Schliesslich kann man Textilgut aus Cellulose mit einer Lösung von alkalischen Mitteln vorbehandeln, trocknen und dann mit einem Farbstoff der genannten Art färben und dann fixieren. 



   Beim Bedrucken von Gebilden aus Cellulose werden die Farbstoffe vorteilhaft zusammen mit einem Verdickungsmittel, wie Natriumalginat oder Tragant, gegebenenfalls mit einem der üblichen Druckerei-   hilfsmittel und einem alkalischen Mittel, auf die Faser gebracht und bei Temperaturen vorzugsweise zwischen 50 und 1500C getrocknet und kurz gedämpft. Man kann auch den Farbstoff zusammen mit einem   Verdickungsmittel und einem der üblichen Druckereihilfsmittel auf das Gewebe drucken, das Gewebe trocknen, es durch ein mit alkalischen Mitteln beschicktes Bad führen und danach bei einer Temperatur zwischen 50 und   200 C   trocknen oder bei 100 - 1050C dämpfen.

   Schliesslich kann man auf ein mit alkalischen Mitteln behandeltes Gewebe die Farbstoffe zusammen mit Verdickungsmitteln und Druckereihilfsmitteln aufdrucken und danach trocknen oder dämpfen. 



   Die in den Beispielen angegebenen Teile sind   Gew.-Teile ; Prozentangaben   beziehen sich auf   Gew. -0/0.   Raumteile verhalten sich zu   Gew. -Teilen   wie Liter zu Kilogramm unter Normalbedingung. 



   Beispiel 1 : Eine Lösung von 50 Teilen Kupferphthalocyanin in 400 Teilen Chlorsulfonsäure erhitzt man 4 h auf   130 - 1350C, kühlt   ab und giesst die Mischung auf 3500 Teile zerkleinertes Eis. Das Umsetzungsprodukt wird abfiltriert und mit Eiswasser gewaschen. Dann teigt man den feuchten Filterrückstand mit 300 Teilen Eis und 300 Teilen einer wässerigen Lösung an, die 32 Teile 1-   (2' -Aminoäthyl) -     - 4, 5-dichlorpyridazon- (6)-hydrochlorid   enthält, und lässt unter Rühren 80 Teile einer   zuigen   wässerigen 

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 Natriumacetatlösung zufliessen. Durch Zugabe einer   lozingen   wässerigen Natriumcarbonatlösung stellt man auf den pH-Wert 6 ein.

   Man rührt die Mischung   15 - 20   h lang bei Raumtemperatur, wobei sich der pH-Wert nicht ändern soll. Dann stellt man die Lösung mit verdünnter wässeriger Salzsäure auf den PHWert 3 ein, filtriert den Niederschlag ab und trocknet das Produkt unter vermindertem Druck bei etwa   50 C.   Man erhält etwa 100 Teile eines blauen Farbstoffes der Formel 
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Verwendet man anstelle von 32 Teilen 43 Teile oder 64 Teile des 1-   (2'-Aminoäthyl)-4,   5-dichlor-   pyridazon-6-hydrochlorids,   so erhält man ähnliche blaue Farbstoffe. 



   Klotzt man ein Baumwollgewebe mit einer Flotte, die im Liter 20 g des nach Absatz 1 dieses Beispieles erhaltenen Farbstoffes, 250 g Harnstoff und 20 g Natriumcarbonat enthält, presst ab, trocknet und behandelt 5 min mit Heissluft von 140 bis 150 C, so erhält man nach Spülen und kochendem Seifen eine   nass- und   lichtechte türkisblaue Färbung. 



   Stellt man unter Mitverwendung der üblichen Druckereihilfsmittel eine entsprechende Druckpaste her, bedruckt damit Baumwollbatist und behandelt das Textilgut in der oben angegebenen Weise, so erhält man wasch-und sodakochechte türkisblaue Drucke. 
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 ern der Lösung mit verdünnter Salzsäure auf den pH-Wert 2 das Umsetzungsprodukt aus und filtriert es ab. 



  Den Filterrückstand löst man in 800 Teilen Wasser, stellt auf den pH-Wert 7 ein und gibt eine warme Lösung von 40 Teilen Mucochlorsäure in 200 Teilen Wasser hinzu. Man rührt 1 h bei Raumtemperatur, erwärmt allmählich auf 80-90 C und hält unter allmählicher Zugabe von 250 Teilen piger Salzsäure die Mischung etwa 3 h auf dieser Temperatur. Nach Filtration und Trocknen unter vermindertem Druck bei mässigen Temperaturen beträgt die Ausbeute 110 Teile eines Farbstoffes der Formel 
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Klotzt man Textilgut aus Baumwolle mit einer Flotte, die im Liter 30 g dieses Farbstoffes und 10 g Natriumhydroxydlösung (400 Be) enthält, presst ab, trocknet und dämpft 8 min bei 100 C, so erhält man nach dem Spülen und kochenden Seifen sehr waschechte türkisblaue Färbungen. 



   Verwendet man an Stelle von Mucochlorsäure die äquivalente Menge Mucobromsäure, so erhält man einen türkisblauen Farbstoff der Formel 
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 der ähnliche Eigenschaften hat. 



   Beispiel 3: Eine   4 h lang auf 135 - 1400C   erhitzte Lösung von 58 Teilen Kupferphthalocyanin in 500 Teilen Chlorsulfonsäure wird kalt auf 4000 Teile Eis gegossen und der Niederschlag abfiltriert. Der feuchte Filterrückstand wird mit 300 Teilen Eis vermengt, die Mischung mit   10'figer   Natriumhydroxydlösung neutralisiert und mit einer Lösung von 16 Teilen Natriumcarbonat und 9 Teilen Äthylenimin in 200 Teilen Wasser versetzt. Durch Zugabe von   10'figer   Natriumcarbonatlösung wird die Reaktion der Mischung stets bei einem pH-Wert gehalten, der den Wert 8 übersteigt. Sobald die alkalische Reaktion er- 

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 halten bleibt, tropft man 30 Teile einer   50% igen Natriumhydroxydiösung   hinzu und versetzt die nun klare Lösung mit 30 Teilen Hydrazinhydrat.

   Nach 20stündigem Stehen der Lösung bei Raumtemperatur säuert man mit verdünnter Salzsäure an und filtriert den Niederschlag ab. Den noch feuchten Filterrückstand rührt man in 400 Teilen Wasser an und lässt eine Lösung von 40 Teilen Mucochlorsäure in 200 Teilen Wasser zufliessen. Nach 3stündigem Rühren bei Raumtemperatur erwärmt man 1 h auf   70-80 C,   gibt 100 Teile konz. Salzsäure zu und erhitzt weitere 2 h auf   80-90 C.   Nach Filtrieren und Trocknen unter vermindertem Druck bei   50 - 600C   erhält man 110 Teile eines blauen Farbstoffes, der mit dem nach. 



  Beispiel 2 erhaltenen identisch ist. 



   Klotzt man Baumwollbatist mit einer   3%igen   Lösung des Farbstoffes, trocknet,   klotzt   nochmals mit einer Flotte, die im Liter 20 g Natriumhydrogencarbonat und 300 g Glaubersalz enthält, und dämpft das getrocknete Gewebe 8 min bei 100 C, so erhält mÅan nach dem Spülen und Seifen türkisblaue Färbungen von guter   Licht- und Nassechtheit.   



     Beispiel 4 :   Man trägt unter Rühren 50 Teile Tetraphenylkupferphthalocyanin in 400 Teile Chlorsulfonsäure ein und erwärmt 1 h auf 1200C und 4 h auf   130-135 C.   Das in üblicher Weise isolierte Umsetzungsprodukt wird noch feucht mit 300 Teilen Eis angeteigt und unter Rühren bei 0-5 C mit loger wässeriger Natronlauge neutralisiert.

   Dann versetzt man mit einer Lösung von 29 Teilen 1-   (2' -Amino-   äthyl)-4,5-dichlorpyridazon-(6)-hydrochlorid in 250 Teilen Wasser, gibt 70 Teile kristallisiertes Natriumacetat hinzu und stellt durch Zugabe von   l Obiger   wässeriger   Natriumcarbonatlösung   einen pH-Wert von 6 bis   6, 5 ein.   Dieser pH-Wert wird etwa 20 h lang bei Raumtemperatur aufrecht erhalten und dann 
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 EMI7.2 
 der sich alkalisch auf Baumwolle mit grüner Farbe fixieren lässt. 



   Ähnliche Produkte erhält man, wenn man an Stelle von 29 Teilen 43 oder 58 Teile 1-   (2'-Aminoäthyl)-   
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   5-dichlorpyridazon- (6) -hydrochlorid,Beispiel 5 : 74 Teile Tetraphenylkupferphthalocyaninhexasulfonsäure - tri-ss-chloräthylamid, 40 Teile Hydrazinhydrat und 17 Teile Ätzalkali löst man bei etwa   50C   in 600 Teilen Wasser und rührt die Lösung etwa 20 h lang bei Raumtemperatur. Dann fällt man das Umsetzungsprodukt durch Ansäuern in üblicher Weise aus und filtriert es ab. Das Filtergut löst man in Wasser, stellt auf den PH-Wert 7 ein und versetzt die Mischung mit einer Lösung von 40 Teilen Mucochlorsäure in 200 Teilen Wasser. Man rührt einige Zeit bei Raumtemperatur, erwärmt dan 1 h auf   75 C,   dann 2 h auf   800C   unter Zugabe von 100 Teilen konz. Salzsäure, filtriert und trocknet das Umsetzungsprodukt. Die Ausbeute beträgt 87 Teile eines grünen Farbstoffes. 



   An Stelle des   ss-Chloräthylamidderivates   kann mit gleichem Ergebnis die entsprechende ss-Brom- äthylverbindung für die Umsetzung verwendet werden. 



     Beispiel 6 :   58 Teile Kupferphthalocyanin führt man in bekannter Weise in das Kupferphthalocyanin-tetrasulfonsäurechlorid über und vermengt den noch feuchten Farbstoff mit 200 Teilen Eis und 100 Teilen kristallisiertem Natriumacetat. Dann lässt man unter Rühren eine Lösung von 52 Teilen   1-   (-2'-Aminopropyl)-4,5-dichlorpyridazon-(6)-hydrochlorid in 250 Teilen Wasser zufliessen.

   Das Pyridazon wird durch Kondensation des durch Umsetzung von Hydrazinhydrat mit   2-Methyl-äthylenimin   erhaltenen Aminopropylhydrazins mit Mucochlorsäure in salzsaurer Lösung hergestellt und hat wahrscheinlich die folgende Konstitution : 
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Man stellt den PH-Wert der Mischung durch Zugabe verdünnter wässeriger Natriumcarbonatlösung auf   etwa 6 ein und hält diesen PH-Wert etwa 20 h lang aufrecht. Anschliessend säuert man mit verdünnter Salzsäure auf den pH-Wert 2 an und filtriert den Farbstoff ab. Er hat die Formel   
 EMI8.1 
 
Mit Hilfe alkalisch wirkender Mittel lässt er sich auf Baumwolle nassecht mit türkisblauer Farbe fixieren. 



   An Stelle des oben verwendeten Kupferphthalocyanintetrasulfonsäurechlorids kann man mit ähnlichem Ergebnis auch   ein Sulfonsäurechlorid   verwenden, das man aus Kupferphthalocyanin-4,4',4",4'''-tetrasulfonsäure in bekannter Weise erhält oder man kann ein Sulfochloridgruppen enthaltendes Nickelphthalocyanin verwenden. 



     Beispiel 7 :   30 Teile Monochlorkupferphthalocyanin erhitzt man in 250 Teilen Chlorsulfonsäure 3 h auf 125-1300C. Dann gibt man die erkaltete Lösung auf 2000 Teile Eis und 1000 Teile Wasser und filtriert ab. Der Filterrückstand wird mit 1000 Teilen eiskaltem Wasser gewaschen und dann mit 150 Teilen Eis und einer Lösung von 19 Teilen 1-(3'-Aminopropyl)-4,5-dichlorpyridazon-(6)-hydrochlorid, das durch Umsetzung von molaren Mengen   3-Aminopropyl-l-hydrazin   und Mucochlorsäure in wässeriger salzsaurer Lösung hergestellt werden kann, in 150 Teilen Wasser vermischt. Anschliessend tropft man unter lebhaftem Rühren bei 0 bis +   50C   sowiel   zigue   wässerige Natriumhydroxydlösung hinzu, bis der pH-Wert der Mischung 6, 0-6, 5 beträgt und hält diesen PH-Wert bei Raumtemperatur 15 h aufrecht. 



  Man versetzt mit 100 Teilen   lomiger   wässeriger Salzsäure und filtriert den Niederschlag ab. Er besteht 
 EMI8.2 
 
 EMI8.3 
 
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Verwendet man Dichlor-, Trichlor- oder Tetrachlorkupferphthalocyanin, so erhält man ähnliche Farbstoffe. 
 EMI8.5 
 :Lösung durch Zugabe von   50%iger   Natronlauge auf etwa 12, 0-12, 5 ein. Nach etwa 20 h fällt man das Umsetzungsprodukt durch Zugabe von verdünnter Salzsäure aus der Lösung aus und filtriert es ab. Dann verrührt man den Filterrückstand in 150 Teilen Wasser, wobei die Mischung neutral reagieren soll, und lässt eine Lösung von 10 Teilen Mucochlorsäure in 50 Teilen Wasser zulaufen. Nach mehrstündigem Rühren bei Raumtemperatur erwärmf man die Mischung auf etwa   80 C,   gibt nach 1 h 200 Teile konz.

   Salzsäure hinzu und saugt nach 2stündigem weiterem Erwärmen das Umsetzungsprodukt ab. Man erhält einen Farbstoff, der sich bei Anwesenheit alkalisch wirkender Mittel waschecht auf Baumwolle mit türkisblauer Farbe fixieren lässt. 



   Beispiel 9 : 20 Teile   p-AminobenzoIsulfonsäureäthylenimid   werden in 135 Teile einer etwa   20'igen wässerigen Hydrazinlosung   bei gewöhnlicher Temperatur   2 - 3 h   gerührt. Nachdem eine fast 

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 klare Lösung entstanden ist, erwärmt man 1 h auf dem kochenden Wasserbad und filtriert Spuren ungelöster Bestandteile ab. Dann engt man die Lösung unter vermindertem Druck zur Trockene ein, nimmt den Rückstand in 100 Teilen etwa piger Salzsäure auf, gibt eine Lösung von 17 Teilen Mucochlorsäure in 50 Teilen Wasser hinzu und erwärmt 3 h auf 90-950C. Die filtrierte Lösung wird etwa auf die Hälfte 
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 EMI9.2 
 
<tb> 
<tb> 



  5-Dichlorpyridaz-6-on-1-äthyl- <SEP> (p-aminobenzolsul-C12H13Cl3N4O3S <SEP> + <SEP> HO <SEP> (Mol-Gewicht <SEP> : <SEP> 416, <SEP> 5) <SEP> 
<tb> Ber. <SEP> : <SEP> C <SEP> 34, <SEP> 6 <SEP> H <SEP> 3,6 <SEP> N <SEP> 13, <SEP> 5 <SEP> Cl <SEP> 25, <SEP> 6 <SEP> S <SEP> 7, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> Gef. <SEP> : <SEP> C <SEP> 34,9 <SEP> H <SEP> 3, <SEP> 4 <SEP> N <SEP> 13, <SEP> 8 <SEP> Cl <SEP> 25, <SEP> 7 <SEP> S <SEP> 7, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> 
 
 EMI9.3 
 
 EMI9.4 
 der sich auf Baumwolle in echten gelben Tönen fixieren lässt. 



   Beispiel 10 : In eine Lösung von 75 Teilen des Hydrochlorids von 1- (2'-Aminoäthyl)-4,5-dichlorpyridazon-(6) in 750 Teilen Wasser rührt man bei 0-5 C 70 Teile Acetylsulfanilsäurechlorid ein und versetzt in der Kälte allmählich mit 120 Teilen 10%iger wässeriger Natriumcarbonatlösung. Dann tropft man 160 Teile   10% iger Nairiumcarbonatlösung   in dem Masse zu, dass der pH-Wert der Mischung stets etwa 6,   5-7, 0   beträgt. Nach etwa 10stündigem Stehen der Mischung bei Raumtemperatur filtriert man das Umsetzungsprodukt ab, wäscht es mit kaltem Wasser und trocknet es unter vermindertem Druck bei 50 - 60 C. Man erhält so   4, 5-Dichlorpyridaz-6-on-l-äthyl- (acetylsulfanilsäure)-amid   als farbloses kristallines Produkt vom Schmelzpunkt   138-141 C.   
 EMI9.5 
 
<tb> 
<tb> 



  Analyse <SEP> : <SEP> C <SEP> H <SEP> Cl <SEP> O"S <SEP> + <SEP> H2O:
<tb> Ber. <SEP> : <SEP> C <SEP> 39,8 <SEP> H <SEP> 3,8 <SEP> N <SEP> 13, <SEP> 2 <SEP> S <SEP> 7,6 <SEP> Cl <SEP> 16, <SEP> 8
<tb> Gef. <SEP> : <SEP> C <SEP> 39,8 <SEP> H <SEP> 3,7 <SEP> N <SEP> 12, <SEP> 9 <SEP> S <SEP> 7,8 <SEP> Cl <SEP> 16, <SEP> 9
<tb> 
 
40 Teile dieser Verbindung erwärmt man 30 min in 100 Teilen   32% figer   Salzsäure auf etwa 95vC. 



  Hiebei wird die Acetylgruppe abgespalten und das Hydrochlorid des 4,5-Dichlorpyridazon-(6)-äthyl- -(sulfanilsäure)-amids kristallisiert aus. Man nimmt es in der Wärme mit einer Mischung aus 200 Teilen Wasser und 100 Teilen Propylalkohol auf, kühlt die Lösung auf +5 C ab, versetzt mit 30 Vol.-Teilen einer 23%igen wässerigen Natriumnitritlösung und rührt die Mischung, bis eine klare Lösung entstanden ist. Nach weiterem 2stündigen Rühren bei   5 - 100C   lässt man die Diazolösung bei   50C   zu einer Lösung von, 22 Teilen 1-Hydroxynaphthalin-4-sulfonsäure. 4 Teilen Ätznatron und 70 Teilen kristallisiertem Natriumacetat in 600 Teilen Wasser zulaufen und stellt durch Zugabe   10% iger Natriumearbonatlosung   einen pH-Wert von etwa 6 ein.

   Nach Beendigung der Kupplung filtriert man das Umsetzungsprodukt ab und trocknet es bei leicht erhöhter Temperatur unter vermindertem Druck. Man erhält etwa 65 Teile eines roten Farbstoffes der Formel 
 EMI9.6 
 der sich auf Baumwolle mit Hilfe alkalisch wirkender Mittel nassecht fixieren lässt. 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 
In ähnlicher Weise erhält man weitere Farbstoffe, wenn man an Stelle von 1-Hydroxynaphthalin-   -4-sulfonsäure   die folgenden Kupplungskomponenten verwendet :

   
 EMI10.1 
 
<tb> 
<tb> Kupplungskomponente <SEP> Farbton <SEP> der <SEP> Färbung
<tb> auf <SEP> Baumwolle
<tb> 1-Hydroxynaphthalin-5-sulfonsäure <SEP> rot
<tb> 1-Hydroxynaphthalin-3, <SEP> 8-disulfonsäure <SEP> rot
<tb> l-Benzoylamino-8-hydroxynaphthalin-
<tb> - <SEP> 4, <SEP> 6-disulfonsäure <SEP> rot
<tb> 1-Acetylamino-8-hydroxynaphthalin-
<tb> - <SEP> 3, <SEP> 6-disulfonsäure <SEP> rot
<tb> 1- <SEP> (phenyl-4'-sulfonsäure)-3-methylpyrazolen-(5) <SEP> gelb
<tb> 1- <SEP> (2'-Chlorphenyl-5'-sulfonsäure)-
<tb> -3-methylpyrazolon- <SEP> (5) <SEP> gelb
<tb> 
 
 EMI10.2 
 200 Teilen Chlorsulfonsäure giesst man nach Abkühlen auf 1500 Teile Eis und 500 Teile Wasser, filtriert ab und wäscht den Filterrückstand mit kaltem Wasser.

   Dann vermischt man das Filtergut mit 200 Teilen Eis und einer Lösung, die durch 20 min langes Erwärmen von 27 Teilen des im Beispiel 10, Absatz   1,   erhaltenen   4     5-Dichlorpyridazon- (6)-1-äthyl- (acetylsulfanilsäure)-amids   in 50 Teilen konz. Salzsäure, Verdünnen mit 250 Teilen Wasser und Abkühlen, hergestellt wurde. Anschliessend tropft man 170 Raumteile   10loiger   Natriumhydroxydlösung hinzu und hält durch allmähliche Zugabe von 65 Raumteilen 10%iger Natriumcarbonatlösung den pH-Wert 20 h auf 6, 0 - 6, 8. Man fällt den Farbstoff durch Ansäuern mit verdünnter Salzsäure auf den pH-Wert 2 aus, filtriert ab, wäscht mit Alkohol und trocknet das Produkt an der Luft. 



   Man erhält etwa 60 Teile eines türkisblauen Farbstoffes der Formel 
 EMI10.3 
 der sich mit Hilfe alkalisch wirkender Mittel auf Baumwolle nassecht fixieren lässt. 
 EMI10.4 
 so erhält man einen ähnlichen türkisblauen Farbstoff. 



   Beispiel 12 : Man löst 55 Teile des Farbstoffes der Formel 
 EMI10.5 
 der durch Diazotieren von   Sulfanilsäure-ss-chloräthylamid   und Kuppeln auf   l-Naphthol-3,   8-disulfonsäure erhalten wurde, in 400 Teilen Wasser, neutralisiert, gibt 25 Teile Hydrazinhydrat und 80 Teile etwa 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 piger wässeriger Natronlauge zu und rührt die Mischung 20 h bei Raumtemperatur. Dann fällt man das Umsetzungsprodukt durch Ansäuern mit verdünnter Salzsäure auf einen pH-Wert von etwa 3 aus, filtriert es ab, löst in 400 Teilen Wasser und neutralisiert. Dazu gibt man eine Lösung von 20 Teilen Mucochlorsäure in 70 Teilen Wasser, rührt einige Stunden bei Raumtemperatur, erwärmt allmählich auf etwa   900C   und lässt 100 Teile konz. Salzsäure innerhalb von zwei Stunden bei dieser Temperatur zulaufen.

   Durch Filtrieren der abgekühlten Lösung wird der Farbstoff isoliert und getrocknet. Man erhält etwa 68 Teile eines orangeroten Farbstoffes der Formel 
 EMI11.1 
 der sich mit Hilfe alkalisch wirkender Mittel auf Baumwolle nassecht fixieren lässt. 
 EMI11.2 
 und 75 Teile Hydrazin rührt man in 165 Teile Wasser ein, versetzt mit 84 Teilen   40% iger Kaliumhydro-   xydlösung und erwärmt die Mischung unter Rühren etwa 10 h auf   1000C.   Das ausgefallene Salz wird in der Kälte abfiltriert und das Filtrat unter vermindertem Druck zur Trockene eingeengt.

   Der   Rückstand   wird in 150 Teilen etwa   22% figer   Salzsäure aufgenommen, mit einer heissen Lösung von 34 Teilen Mucochlorsäure in 100 Teilen Wasser versetzt und 4 h auf   90 - 950C erwärmt.   Das auskristallisierte [4, 5-Dichlorpyridaz-6-on-1-äthyl-(4'-aminobenzolsulfonsäure)-amid]-hydrochlorid vom Schmelzpunkt 179 bis 1820C (Zersetzung) wird kalt abfiltriert, das Filtrat unter vermindertem Druck auf etwa 1/3 seines Volumens eingeengt und etwa mit dem gleichen Volumen Alkohol versetzt. Das Kristallisat wird abfiltriert, mit wenig Alkohol gewaschen und an der Luft getrocknet. Die Gesamtausbeute des Umsetzungsproduktes beträgt dann 65 Teile. 



   40 Teile dieser Verbindung werden in salzsaurer Lösung mit 30 Raumteilen piger Natriumnitritlösung diazotiert und mit einer Lösung von 22 Teilen   1-Hydroxynaphthalin-4-sulfonsäure   in 200 Teilen Wasser in Gegenwart von Natriumacetat in üblicher Weise gekuppelt. Man erhält so einen auf Baumwolle alkalisch fixierbaren roten Farbstoff, der mit dem Farbstoff des Beispiels 10 identisch ist. 



   Beispiel 14 : 136 Teile Sulfanilsäurechloräthylamid-hydrochlorid in 100 Teilen Wasser verrührt man bei 0 bis   +50C   mit 200 Teilen etwa   zuigen   wässerigen Hydrazinhydrats und versetzt in der Kälte allmählich mit 240 Teilen piger wässeriger Natriumhydroxydlösung. Nach 20stündigem Rühren bei Raumtemperatur erwärmt man 2 h auf   90 - 950C   und filtriert gegebenenfalls kleine Mengen ungelöster Substanz ab. Dann versetzt man mit 50 Teilen konz. Salzsäure und bringt das Ganze unter vermindertem Druck zur Trockene. Man nimmt den   Rückstand   in 100 Teilen Wasser und 750 Teilen 320/oiger Salzsäure auf und versetzt bei etwa   700C   mit einer heissen Lösung von 85 Teilen Mucochlorsäure in 350 Teilen Wasser und erwärmt 2,5 h auf 80-850C.

   Dabei kristallisiert ein Teil des Umsetzungsproduktes aus. Man engt unter vermindertem Druck auf etwa 1/3 des Volumens ein und filtriert in der Kälte ab. Man erhält nach dem Trocknen etwa 240 Teile [4, 5-Dichlorpyridaz-6-on-1-äthyl-(p-aminobenzolsulfonsäure)- - amid]-hydrochlorid, das noch   371o   Natriumchlorid enthält. Eine weitere Menge des Pyridazonderivates 
 EMI11.3 
    Verdünnen der Mutterlauge- 6-chloräthylamid   umsetzen. 



   64 Teile des im Absatz 1 des Beispiels erhaltenen Produktes werden in 100 Teilen konz. Salzsäure und 200 Teilen Wasser unter Erwärmen gelöst und nach Abkühlen mit 30 Raumteilen einer   231eigen   Natrium-nitritlösung diazotiert. Man vereinigt die Diazolösung mit 300 Teilen einer Lösung, die 29 Teile 1- (2'-Chlorphenyl-5'-sulfonsäure)-3-methylpyrazolon-(5), 4 Teile Ätznatron und 40 Teile kristallisiertes Natriumacetat enthält, und stellt durch allmähliches Zugeben von 100/oiger Sodalösung auf den PHWert 5 ein. Nach Beendigung der Kupplung filtriert man den gelben Farbstoff ab und trocknet ihn. Er ist mit dem Farbstoff des Beispiels 9 identisch. 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 



   Klotzt man ein Baumwollgewebe mit einer Flotte, die im Liter 20 g Farbstoff, 250 g Harnstoff und 20 g Natriumcarbonat enthält, presst ab, trocknet und behandelt das Gewebe anschliessend 5 min mit Heissluft von 145 C, so erhält man nach Spülen und kochendem Seifen eine nass- und lichtechte Färbung in kräftig gelben Tönen. 



     Beispiel l S :   In 200 Teile- N-Methylpyrrolidon rührt man bei +5 bis   +10 C   25 Teile 1- (2'-Ami-   noäthyl)-4, 5-dichlorpyridazon- (6)-hydrochlorid   und eine Paste von 27 Teilen 1-Acetylaminonaphthalin-   - 5-sulfonsäurechlorid   in 100 Teilen Wasser ein und versetzt mit einer Lösung von 50 Teilen kristallisiertem Natriumacetat in 50 Teilen Wasser. Nach mehrstündigem Rühren bei Raumtemperatur gibt man in die nun fast klare Lösung 1000 Teile gesättigte Natriumchloridlösung und filtriert das allmählich erstarrende Umsetzungsprodukt ab. Man wäscht es mit Wasser salzfrei und trocknet es. 



   25 Teile des so erhaltenen Produktes erwärmt man 15 min in 100 Teilen 30%iger Salzsäure, versetzt mit 75 Teilen Eisessig und kuppelt in Gegenwart von Natriumacetat in der Kälte mit einer in üblicher Weise hergestellten Diazosuspension aus 9 Teilen Sulfanilsäure. Durch Aussalzen erhält man einen orangeroten Farbstoff der Formel 
 EMI12.1 
 Auf analoge Weise erhält man die folgenden Farbstoffe und deren Metallkomplexe : 
 EMI12.2 
 

 <Desc/Clms Page number 13> 

 
 EMI13.1 
 
 EMI13.2 
 te mit 30 Raumteilen piger Natriumnitritlösung. Die Lösung von 29 Teilen 1- (2'-Chlorphenyl-5-sul-   fonsäure)-3-methylpyrazolon- (5),   4 Teilen Natriumhydroxyd und 40 Teilen kristallisiertes Natriumacetat in 200 Teilen Wasser vereinigt man mit der Diazolösung bei   50C   und gibt 150 Teile   tige   Natriumcarbonatlösung hinzu.

   Wenn die Kupplung beendet ist, filtriert man den Farbstoff ab, rührt das feuchte Produkt in 200 Teile Wasser ein, setzt in der Kälte 100 Teile   10%iger Hydrazinlösung   und 16 Teile 50%iger Natriumhydroxydlösung zu und rührt 20 h bei Raumtemperatur. Dann säuert man durch Zugabe von verdünnter Salzsäure auf den pH-Wert 1 an und filtriert das Umsetzungsprodukt ab. Den Filterrückstand rührt man in 500 Teile Wasser ein, neutralisiert mit verdünnter Natronlauge, gibt eine Lösung von 25 Teilen Mucochlorsäure in 120 Teilen Wasser hinzu, rührt die Mischung einige Zeit bei Raumtemperatur, erwärmt dann auf   85 - 900C   und gibt nach 2 h 100 Teile Salzsäure hinzu. Man rührt dann   1 - 2   h in der Wärme und filtriert den Farbstoff nach Abkühlen der Mischung ab.

   Man erhält nach dem Trocknen etwa 60 Teile eines Farbstoffes, der mit dem Farbstoff des Beispiels 9 identisch ist. 



   Beispiel 17 : Zu einer Mischung von 23 Teilen Acetylsulfanilsäurechlorid und 26 Teilen 1- (2'oder   3'-aminopropyl)-4, 5-dichlorpyridazon- (6)-hydrochlorid   in 200 Teilen Wasser gibt man bei 0 bis 5 C unter Rühren allmählich 106 Teile   zigue   wässerige Natriumcarbonatlösung, wobei man darauf achtet, dass die Mischung nicht alkalisch wird. Nach   10stündigem   Stehen der Mischung bei Raumtemperatur filtriert man das farblose und kristalline Umsetzungsprodukt 4,   5-Dichlorpyridaz-6-on-l-propyl- (acetyl-     sulfanilsäure) -2' -oder -3'-amid   ab und trocknet es. 



   21 Teile der so erhaltenen Verbindung erwärmt man in 50 Teilen konz. Salzsäure 20 min lang auf dem siedenden Wasserbad und diazotiert nach Zugabe von 150 Teilen Wasser in der Kälte mit 15 Teilen   23longer   wässeriger Natriumnitritlösung. Dann kuppelt man in üblicher Weise mit 13 Teilen, l- (Phenyl-   - 4'-sulfonsäure)-3-methylpyrazolon- (5),   filtriert ab und trocknet unter vermindertem Druck bei 40 bis   4. 5 C.   Man erhält einen gelben Farbstoff der Formel 
 EMI13.3 
 der sich mit Hilfe alkalisch wirkender Mittel nassecht auf Baumwolle fixieren lässt. 



   Beispiel 18 : 58 Teile Kupferphthalocyanin werden in 500 Teilen Chlorsulfonsäure   4 - 5   h auf 1350C erhitzt, worauf man das Umsetzungsgemisch nach dem Abkühlen in Eiswasser giesst.   Das abfil-   trierte Umsetzungsprodukt wird mit kaltem Wasser gewaschen, mit 300 Teilen Eis vermischt und mit 60 Teilen   etwa 10%oiger Natriumhydroxydlösung   neutralisiert. Dann versetzt man unter Rühren mit einer 
 EMI13.4 
 hinzu. Nach 10stündigem Rühren der Mischung bei Raumtemperatur fällt man durch Ansäuern mit verdünnter Salzsäure auf den pH-Wert 2 das Umsetzungsprodukt aus und filtriert es ab. 

 <Desc/Clms Page number 14> 

 



   Man löst dieses Produkt in 1500 Teilen Wasser, neutralisiert, gibt eine heisse Lösung von 50 Teilen Mucochlorsäure in 250 Teilen Wasser zu, rührt 2 h bei Raumtemperatur, 2 h bei 80 - 900C und nach Zugabe von 200 Teilen konz. Salzsäure 2 h bei   90-95 C.   Dann filtriert man heiss ab, wäscht mit wenig Wasser nach und trocknet unter vermindertem Druck bei   50 C.   Der Farbstoff wird zusammen mit 5% tertiärem Natriumphosphat gemahlen. Er lässt sich mit Hilfe alkalischer Mittel auf Baumwolle nassecht in türkisblauen Tönen fixieren.

   Man erhält einen Farbstoff der Formel 
 EMI14.1 
 
Beispiel 19 : Eine Lösung von 221 Teilen   m-Nitrobenzolsulfonsäurechlorid in 500 Raumteilen   Chloroform wird unter Rühren bei etwa   100C   innerhalb 2 h zu einer Lösung von 269 Teilen   1-   (2'-Ami-   noäthyl)-4, 5-dichlorpyridazon- (6)-hydrochlorid   in 2000 Teilen Wasser zulaufen gelassen. Hiebei wird der pH-Wert der Mischung durch Zugabe von   10%iger   Natriumcarbonatlösung bei etwa 7,5 gehalten. Nach 15 h Nachrühren bei Raumtemperatur wird das Umsetzungsprodukt abgesaugt, gewaschen und getrocknet.

   Man erhält 250 Teile der Verbindung der Formel 
 EMI14.2 
 
Diese Verbindung wird mit 1000 Raumteilen n-Propylalkohol angerührt und allmählich in eine siedende Mischung aus 120 Teilen Eisenpulver, 15 Teilen Eisessig und 600 Teilen Wasser, die 15 min auf   1000C   vorerhitzt wurde ; einlaufen lassen. Nach stündigem Nachkochen wird heiss filtriert. Beim Ab- 
 EMI14.3 
 (3-aminobenzol-l-sulfonsäure)-amideine Mischung von 200 TeilenEiswasser und 20 Teilen konz. Salzsäure eingegossen. Dann werden 16 Teile einer   23%igen   wässerigen Natriumnitritlösung eingetropft und 4 h nachgerührt.

   Der Nitritüberschuss wird zerstört, die Diazosuspension auf einen PH-Wert von 6 eingestellt und mit einer Lösung von 16 Teilen   1-     (2'-Chlorphenyl-5'-sulfonsäure)-3-methylpyrazolon-   (5), 2 Teilen Natriumhydroxyd und 22 Teilen kristallisiertem Natriumacetat in 300 Teilen Eiswasser vereinigt. Nach etwa 15 h Rühren bei Raumtemperatur salzt man den Farbstoff aus, saugt ihn ab und trocknet ihn. Man erhält 32 Teile eines gelben Farbstoffes der Formel 
 EMI14.4 
 der sich auf Baumwolle nassecht fixieren lässt. 



   In   ähnlicher Weise   erhält man weitere Farbstoffe, wenn man anstelle von 1-   (2' -Chlorphenyl-5'-sul-     fonsäure) -3-methylpyrazolon- (5)   die folgenden Kupplungskomponenten verwendet : 

 <Desc/Clms Page number 15> 

 
 EMI15.1 
 
 EMI15.2 
 Diazotierung und Kupplung kann man auch den Farbstoff der folgenden Formel herstellen : 
 EMI15.3 
 der auf Baumwolle grünstichig gelbe Färbungen liefert. 



     Beispiel 20 :   20 Teile   l-Amino-4-p-toluidino-anthrachinon-2-sulfonsäure   werden bei   20 - 250C   in 200 Teile Chlorsulfonsäure eingetragen, 2 h bei dieser Temperatur gerührt, auf 450C erhitzt und weitere 2 h bei dieser Temperatur gehalten. Man giesst die Mischung anschliessend auf 200 Teile gesättigte wässerige Kochsalzlösung und etwa   1000   Teile Eis, saugt den Niederschlag ab und wäscht mit 20% iger wässeriger Kochsalzlösung bis das Waschwasser Kongopapier nicht mehr bläut. Der Filterrückstand wird in einem Rührkolben mit Eiswasser auf 250 Teile aufgefüllt, kräftig verrührt und die Mischung durch Zugabe von etwa 25 Teilen 10%iger wässeriger Natriumcarbonatlösung auf einen pH-Wert von 6,5 bis 7 eingestellt.

   Anschliessend gibt man eine Lösung von 25 Teilen 1-   (2' -Aminoäthyl) -4, 5-dichlorpyridazon-6-hy-   drochlorid in 150 Teilen Wasser hinzu und hält durch Zugabe einer   lozingen   wässerigen Natriumcarbonatlösung den PH-Wert bei 6,   5 - 7,   5. Nach 15 bis 20stündigem Rühren bei Raumtemperatur saugt man das Produkt ab, wäscht mit etwa 1000 Teilen   10%figer   wässeriger Kochsalzlösung nach und trocknet im Luftstrom bei etwa 30-400C. Man erhält mit guter Ausbeute einen blauen Farbstoff der Formel 
 EMI15.4 
 

 <Desc/Clms Page number 16> 

 der sich nach dem in Beispiel 1 beschriebenen Verfahren auf Baumwolle   nass- und   lichtecht fixieren lässt. 



   Auf gleiche Weise erhält man die Farbstoffe der Formeln 
 EMI16.1 
 
Beispiel 24 : Man trägt 30 Teile   l, 4-Di- (p-phenylanilino)-anthrachinon   bei 5-100C in 300
Teile Chlorsulfonsäure ein, lässt die Temperatur auf   20 - 250C   ansteigen, rührt 3 h bei dieser Tempera-   tur,   erwärmt während 1 h auf   1000C   und rührt 3 h bei dieser Temperatur. Nach langsamem Abkühlen giesst man das Umsetzungsgut in ein Gemisch von Eis und Wasser, filtriert und wäscht säurefrei.

   Das feuchte Filtergut teigt man mit 170 Teilen-Eiswasser an, gibt 50 Teile kristallisiertes Natriumacetat und dann eine Lösung von 27, 1 Teilen 1-(2-Aminoäthyl)-4,5-dichlorpyridazon-6-hydrochlorid in 130 Teilen
Wasser hinzu, stellt schliesslich durch allmähliches Zugeben von etwa 60 Teilen einer   zuigen   wässeri- gen Natriumcarbonatlösung auf einen pH-Wert von 6 bis 7 ein und rührt die Mischung   15 - 20   h lang bei
Raumtemperatur. Der pH-Wert soll sich hiebei nicht ändern.

   Man saugt nun ab, wäscht mit etwas Wasser und trocknet im Luftstrom von etwa 30 bis   400C.   Man erhält mit guter Ausbeute einen grünen Farbstoff der Formel 
 EMI16.2 
 

 <Desc/Clms Page number 17> 

 (die genaue Stellung der   Sulfonsäure- und Sulfonsäureamidgruppen   in den Diphenylresten ist nicht bekannt), der sich nach dem in Beispiel 1 beschriebenen Verfahren auf Baumwolle nass- und lichtecht fixieren lässt. 



   In gleicher Weise erhält man den Farbstoff der Formel 
 EMI17.1 
   Beispiel 26 : 19, 1   Teile des Farbstoffes der Formel 
 EMI17.2 
 
 EMI17.3 
 mitss-Chloräthylami. nhydrochlorid25%iger Natronlauge versetzt. Die erhaltene Lösung wird 20 h bei Raumtemperatur gerührt. Anschliessend fällt man das Umsetzungsprodukt bei gewöhnlicher Temperatur durch Zugabe von 80 Teilen   25ager  
Salzsäure aus und filtriert den Niederschlag ab. Das Filtergut wird in 300 Teilen Wasser suspendiert, mit verdünnter Natronlauge auf den pH-Wert eingestellt und mit einer warmen Lösung von 8, 5 Teilen Mucochlorsäure in 50 Teilen Wasser versetzt. Man rührt etwa 1/2 h bei Raumtemperatur, erwärmt innerhalb von etwa 1 h auf   80 - 900C   und erwärmt die Mischung etwa 3 h auf diese Temperatur.

   Während dieser Zeit gibt man allmählich 40 Teile   32% tiger   Salzsäure hinzu, filtriert den Niederschlag ab, wäscht mit   lomiger   wässeriger Natriumchloridlösung nach, bis das Waschwasser Kongopapier nicht mehr bläut und trocknet im schwachen Luftstrom unter einer Infrarotlampe. Man erhält mit guter Ausbeute einen Farbstoff, der mit dem Farbstoff des Beispiels 20 identisch ist. 
 EMI17.4 
 

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Claims (1)

  1. :1. Verfahren zur Herstellung von neuen Reaktivfarbstoffen der Azo-, Anthrachinon- oder Tetrazaporphinreihe der allgemeinen Formel I EMI17.5 <Desc/Clms Page number 18> in der F einen Farbstoffrest oben genannter Farbstoffreihen, R ein Wasserstoffatom, einen gewünschtenfalls substituierten niedrigmolekularen Alkyl-, Cycloalkyl-, Aralkyl-oder Arylrest, A einen niedermolekuren Alkylenrest mit 2 - 6 Kohlenstoffatomen in der Kette und X und Y je ein Chlor- oder Bromatom, D eine-SU-oder CO-Gruppe und n eine Zahl von 1 bis 3 bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man EMI18.1 EMI18.2 EMI18.3 EMI18.4 EMI18.5 oder Verdünnungsmittel, gegebenenfalls unter Zusatz eines säurebindenden Mittels, umsetzt,
    die gegebenenfalls als Zwischenprodukte entstehenden Hydrazonderivate durch Erwärmen vorzugsweise in Gegenwart von Säuren oder sauer wirkenden Verbindungen zu Dihalogenpyridazonverbindungen cycliert, und im Falle der Verwendung von Farbstoffvorprodukten die Umsetzungsprodukte vor oder nach der Cyclisierung.
    zu Farbstoffen der allgemeinen Formel I ergänzt, oder dass man Farbstoffe oder Farbstoffvorprodukte der Formel EMI18.6 in der F', den Rest eines Farbstoffes oder Farbstoffvorproduktes oben genannter Farbstoffreihen bedeutet und D, R, A und n die oben angegebenen Bedeutungen haben, mit Mucohalogensäuren bei 0-100 C, vorzugsweise in Gegenwart von Säuren oder sauer wirkenden Verbindungen, umsetzt, und gegebenenfalls die als Zwischenprodukte entstehenden Hydrazone unmittelbar im Umsetzungsgemisch oder nach Isolieren zu Dihalogenpyridazonderivaten cyclisiert und im Falle der Verwendung von Farbstoffvorprodukten die Umsetzungsprodukte zu Farbstoffen der allgemeinen Formel I ergänzt.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsmaterialien Verbindungen der Formel EMI18.7 verwendet, in der F'und n die oben angegebenen Bedeutungen haben.
    3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsmaterialien Verbindungen der Formel EMI18.8 EMI18.9 dungen der Formel EMI18.10 verwendet, in der F', R, A und n die oben angegebenen Bedeutungen haben. <Desc/Clms Page number 19> EMI19.1 EMI19.2 EMI19.3
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