AT259712B - Verfahren zur Herstellung von neuen Azofarbstoffen und deren Metallkomplexverbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen Azofarbstoffen und deren Metallkomplexverbindungen

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AT259712B
AT259712B AT863565A AT863565A AT259712B AT 259712 B AT259712 B AT 259712B AT 863565 A AT863565 A AT 863565A AT 863565 A AT863565 A AT 863565A AT 259712 B AT259712 B AT 259712B
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  Verfahren zur Herstellung von neuen Azofarbstoffen und deren
Metallkomplexverbindungen 
Es wurde gefunden, dass man neue Azofarbstoffe, welche in ihrer sauren Form der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 entsprechen, worin
D den Rest einer Diazokomponente, der zusätzliche Substituenten,   insbesondere wasserlöslichma-   chende Gruppen und gegebenenfalls Azogruppen enthalten kann,
R ein Wasserstoffatom oder einen Alkylrest, n die Zahl 1 oder 2,
Z eine Gruppe der Formel 
 EMI1.2 
 oder   -SO-CH-CH-X (iii) 2 2 2    und
X einen alkalisch abspaltbaren anorganischen oder organischen Rest bedeuten, und gegebenen- falls Metallkomplexverbindungen solcher Farbstoffe, erhält, wenn man a) Verbindungen, die in ihrer sauren Form der allgemeinen Formel 
 EMI1.3 
 

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 entsprechen, mit Isocyanaten bzw.

   Carbamidsäurederivaten der allgemeinen Formeln 
 EMI2.1 
 bzw. 
 EMI2.2 
 umsetzt, die erhaltenen Verbindungen, welche in ihrer sauren Form der allgemeinen Formel 
 EMI2.3 
 entsprechen und wobei
R, n und Z die oben angeführten Bedeutungen zukommen, mit den Diazoniumverbindungen von aromatischen Aminen der allgemeinen Formel 
 EMI2.4 
 kuppelt, worin
D die oben angeführte Bedeutung besitzt, und gegebenenfalls die erhaltenen metallfreien Farb- stoffe der allgemeinen Formel (I), sofern diese im Rest D in ortho-Stellung zur Azobrücke einen zur Metallkomplexbildung direkt oder durch eine Umwandlung befähigten Substituen- ten enthalten, durch Behandlung mit metallabgebenden Mitteln, gegebenenfalls in Gegenwart eines Oxydationsmittels, in ihre Metallkomplexverbindungen überführt, oder wenn man b) durch Kupplung der Diazoniumverbindungen von aromatischen Aminen der Formel (VIII)

   mit den Verbindungen der Formel (IV) hergestellte Farbstoffe, denen in ihrer sauren
Formel 
 EMI2.5 
 zukommt, wobei
D, R und n die oben angegebenen Bedeutungen besitzen, mit Isocyanaten der Formel (V) umsetzt und gegebenenfalls die erhaltenen metallfreien Farbstoffe der   allgemeinenFormel (I),   sofern diese die vorstehend für die Metallkomplexbildung aufgestellten Bedingungen erfüllen, wie unter a) angegeben in ihre Metallkomplexverbindungen   überführt,   oder wenn man c) im Falle der unter b) angegebenen Herstellung von Metallkomplexverbindun- gen von Farbstoffen der Formel (I) die metallfreien Farbstoffe der allgemei- nen Formel (IX), sofern diese die vorstehend für die Metallkomplexbildung 

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 aufgestellten Bedingungen erfüllen, zunächst wie unter a)

   angegeben in ihre Metallkomplex- verbindungen überführt und diese dann mit Isocyanaten der Formel (V) umsetzt. 



   Unter dem Rest D einer Diazokomponente, der am Aufbau der verfahrensgemäss erhältlichen Azo- farbstoffe der allgemeinen Formel (I) beteiligt ist, soll beispielsweise ein solcher der Benzol-, Naph- thalin-, Azobenzol-, Azonaphthalin-, Benzol-azo-naphthalin-, Diphenyl-, Diphenylamin-, Pyren-,   Dehydrothiotoluidin- oder   Stilben-Reihe verstanden werden. 



   Bei den löslichmachenden Gruppen, die der genannte Rest D der Diazokomponente enthalten kann, handelt es sich vor allem um stark saure, wasserlöslichmachende   Gruppen, wie Sulfonsäure- oder Gar-   bonsäuregruppen und weiterhin auch um niedrigmolekulare Alkylsulfongruppen sowie auch um Sulfon-   säureamid- oder Carbonsäureamidgruppen.   Darüber hinaus können im Rest D allenfalls noch zusätz- liche, in Azofarbstoffen übliche Substituenten, beispielsweise Halogenatome, wie Chlor- und Bromatome, Alkyl-, Alkoxy-, Acyl-, Acylamino-, Arylamino-, Hydroxy-, Nitro-, Cyan-undTrifluorme- thylgruppen sowie heterocyclische Reste vertreten sein. Diese Gruppen können an beliebigen Stellen der Diazokomponente gebunden sein und sich gegebenenfalls über die ankondensierten Ringe verteilen. 



   Als anorganische oder organische Reste X, die bei der Einwirkung alkalisch wirkender Mittel abgespalten werden, kommen unter anderem die folgenden in Betracht :
Halogenatome, wie beispielsweise ein   Chlor-oder ein Bromatom, eineAlkylsulfonsäureester- oder   Arylsulfonsäureestergruppe, ferner Acyloxygruppen, wie eine Acetoxygruppe, ferner   eine Schwefelsäu-   re-oder Thioschwefelsäureestergruppe sowie eine Phenoxygruppe oder eine Dialkylaminogruppe, wie beispielsweise eine Dimethyl- oder Diäthylaminogruppe. 



   Die Herstellung der neuen   metallfreienAzofarbstoffe   der allgemeinenFormel (I) erfolgt im Rahmen der Verfahrensweise a) in zwei aneinandergereihten Reaktionsschritten. Zunächst werden   die AusgaI18l-   verbindungen der Formel (IV) durch Umsetzung mit Isocyanaten der Formel (V) bzw. Carbamidsäurederivaten der Formel (VI) in die Verbindungen der Formel (VII) übergeführt. Die so erhaltenen Azokomponenten werden anschliessend durch Kupplung mit den Diazoniumverbindungen von aromatischen Aminen der Formel (VIII) zu den neuen Farbstoffen der Formel   (I)   vereinigt. 



   Unter die Gruppe von geeigneten Naphthalinderivaten der Formel (IV), in denen eine acylierbare Aminogruppe zur Verfügung steht, fallen beispielsweise   l-Amino-8-hydroxy-naphthalin-3, 6-und   4, 6-disulfonsäure und   l-Amino-8-hydroxynaphthalin-3     oder -4- oder -6-sulfonsluresowiel- (N-Ätl1yl-   amino) - 8-hydroxynaphthalin-3, 6-disulfonsäure. 



   Aus der Klasse von geeigneten Isocyanaten bzw. Carbamidsäurederivaten der Formel (V) bzw.   (vit)   können zur Umsetzung mit den Naphthalinderivaten der Formel (IV) beispielsweise 4-Vinylsulfonylphenyl-l-isocyanat, 3-Vinylsulfonyl-phenyl-1-isocyanat, 4-(ss-Chloräthylsulfonyl)-phenyl-1-isocy- 
 EMI3.1 
 
2- (ss-Chloräthylsulfonyl)-phenyl-l-isocyanat,thansulfonsäure, Benzolsulfonsäure, p-Toluolsulfonsäure oder Essigsäure verestert ist, 3- oder 4-(ss-   - Phenoxy-athylsulfonyl)-phenyl-l-isocyanat   sowie die Kondensationsprodukte aus 1 Mol Chlorameisensäurephenylester mit 1 Mol 3- oder 4-Aminophenyl-1-(ss-sulfatoäthyl)-sulfon herangezogen werden.

   Die verwendeten Isocyanate der Formel (V) und Carbamidsäurederivate der Formel (VI) stellen neue Verbindungen dar, die ihrerseits aus entsprechenden Arylaminen, beispielsweise durch Umsetzung der Aminogruppe mit Phosgen bzw. durch Kondensation mit   Chlorameisensäurephenylestererhaltenwer-   den. 



   Die verfahrensgemässe Kupplung der genannten Azokomponenten der Formel   (VII),   die sich gegebenenfalls auch in Form ihrer Alkalisalze einsetzen lassen, mit   diazotiertenAminenderFormel (VIII)   kann nach an sich bekannten Methoden vorzugsweise unter schwach sauren, neutralen oder schwach alkalischen Bedingungen vorgenommen werden. Vor allem bei der Durchführung im schwach alkalischen Bereich empfiehlt es sich, die Kupplung bei einer möglichst niedrigen   Temperatur - vorzugs-   weise unter   400C - auszuführen,   so dass sie gerade noch stattfinden kann, ohne dabei unerwünschte Nebenreaktionen auszulösen, die insbesondere den Verlust des Substituenten X oder Wasseraddition an die Doppelbindung der Vinylsulfongruppe zur Folge haben   können.   



   Die vorstehend genannten Diazoniumverbindungen von primären aromatischen Aminen der Formel (VIII), die für das Verfahren der Erfindung Verwendung finden, sind aus den zugrunde liegenden Aminen nach an sich bekannten Methoden beispielsweise durch Behandeln mit Natriumnitrit in Anwesen-   heit von Mineralsäuren, insbesondere Salzsäure   erhältlich.

   Die Diazotierung kann fernerhin mittels Ni-   trosylschwefelsäure wie   auch in Gegenwart von   a-Naphthalinsulfonsäure   vorgenommen werden. 

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Als Beispiele für derartige, verfahrensgemäss geeignete diazotierbare Amine können die folgenden aufgeführt werden :

   
 EMI4.1 
 oder -3- oder -4-sulfonsäure, l-Aminobenzol-2,- 3, 6-disulfonsäure, 2-Aminonaphthalin-l,   5-disulfonsäure,   2-Aminonaphthalin-3,   6-, -4, 8-, -5,   7oder-6, 8-disulfonsäure,   1-     (31 -   oder   4'-Aminobenzoyl)-aminobenzol-3-sulfonsäure,   3-Aminopyren- - 5, 8- oder 5,10-disulfonsäure, 4-Nitro-4'-amino-stilben-2,2'-disulfonsäure und Dehydrothiotoluidinsulfonsäuren sowie azogruppenhaltige primäre aromatische Amine, beispielsweise 4-Aminoazobenzol-   - (l, l')-2, 4'-disulfonsäure.    



   Ist die Überführung der verfahrensgemäss herstellbaren metallfreien Azofarbstoffe der Formel (I) in ihre Metallkomplexverbindungen beabsichtigt, so sind als Beispiele für diazotierbare Amine der Formel (VIII) weiterhin zu nennen : 
 EMI4.2 
    Aminobenzol-l- carbonsäure-4- oder -5-sulfonsäure, 2-Aminobenzol-l-carbonsäure,- sulfonsäureamid   und   3-Amino-2-hydroxybenzol-l-carbonsäure-5-sulfonsäure.   



   Enthalten die Amine der Formel (VIII), deren Diazoverbindungen zur Herstellung von metallfreien Farbstoffen der Formel (I) verwendet werden, im Rest D in   o-Stellung   zur Aminogruppe eine zur Metallkomplexbildung befähigte oder in   eine solche überführbare Gruppierung,   z. B. eine Carboxylgruppe, eine Hydroxygruppe oder eine Alkoxygruppe, wie eine Methoxygruppe, so können die erhaltenen metallfreien Farbstoffe der Formel (I) in ihre Metallkomplexverbindungen, beispielsweise in die Kupfer-, Nickel-, Chrom- oder Kobaltkomplexverbindungen - in an sich bekannter Weise - umgewandelt werden. 



   Zur Herstellung der Metallkomplexverbindungen werden die verfahrensgemäss erhältlichen o,   o'-Di-   hydroxy-azofarbstoffe oder   o-Carboxy-o'-hydroxy-azofarbstoffe   mit einem metallabgebenden Mittel umgesetzt. Die genannten Metallkomplexverbindungen von   o, o'-Dihydroxy-azofarbstoffenkönnenge-   gebenenfalls auch indirekt erhalten werden, indem man o-Alkoxy-o'-hydroxy-azofarbstoffe   entalky-   lierend kupfert, oder indem man o'-Hydroxy-azofarbstoffe, die im Rest D in o-Stellung zur Azobrükke ein Wasserstoffatom enthalten, in schwach saurer Lösung mit Kupfersalzen und einem Oxydationsmittel behandelt. Die so erhaltenen Kupferkomplexverbindungen lassen sich gegebenenfalls anschlie-   Send, z.

   B. durch Behandeln mit Mineralsäuren   entkupfern und dann mit einemandernmetallabgebenden Mittel in die gewünschten metallisierten o,   o'-Dihydroxy-azofarbstoffe   überführen. 



     Alsmetallabgebende Mittelkommen verfahrensgemässkupfer-,   nickel-,   chrom- oder kobalt1iefernde   Verbindungen in Betracht. 



   Für diese Aufgabe kann man z. B. Salze der genannten Metalle verwenden, wie Chromsulfate, Kobaltacetat, Kobaltsulfat, Kupferacetat oder Kupfersulfat. Es lassen sich hiefür jedoch auch solche Metallisierungsmittel anwenden, die das Metall komplex gebunden enthalten, beispielsweise komplexe Chrom- oder Kobaltverbindungen aliphatischer Hydroxycarbonsäuren oder Dicarbonsäuren und Chromkomplexverbindungen aromatischer o-Hydroxycarbonsäuren, wie z.B. Salicylsäure, ferner komplexe Kobalt- oder Kupferverbindungen der Alkalisalze aliphatischer Hydroxycarbonsäuren. Als Beispiele aliphatischer Hydroxycarbonsäuren können Zitronensäure, Milchsäure, Glykolsäure und vor allem Weinsäure genannt werden. 



   Die Umsetzung dermetallfreienAzofarbstoffe der allgemeinenFormel (I) mit den metallabgebenden Mitteln wird vorteilhaft in der Wärme vorgenommen. Man verfährt zweckmässig dabei so, dass man das wässerige Metallisierungsgemisch in schwach saurem oder neutralem Bereich auf Temperaturen zwi-   schen   20 und   130 C,   gegebenenfalls unter Rückflusskühlung oder im geschlossenen Gefäss, erhitzt. Falls erforderlich können auch organische Lösungsmittel, wie Alkohol oder Dioxan zugesetzt werden oder man 

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 kann die Umsetzung in Anwesenheit von weiteren die Komplexbildung fördernden Mitteln, wie z. B. von
Salzen organischer Säuren durchführen. 



   Die verfahrensgemäss erhältlichen Metallkomplexfarbstoffe können auf 1 oder 2   Farbstoffmoleküle   jeweils 1 Atom Metall in komplexer Bindung enthalten. Beim Vorliegen der Metalle Chrom oder Kobalt beträgt das molare Verhältnis von Metall zu Azofarbstoff vorzugsweise 1 : 2, während bei Verwendung von kupfer- oder nickelabgebenden Mitteln Komplexverbindungen entstehen, in denen auf 1 Farbstoff- molekül 1 Atom Metall gebunden ist. 



   Der Aufbau der erfindungsgemäss erhältlichen Farbstoffe der allgemeinen Formel (I) kann fernerhin auch dadurch erreicht werden, dass man nach Verfahrensweise b) metallfreie Azofarbstoffe der allge- meinen Formel (IX), die in einem vorhergehenden Reaktionsschritt beispielsweise durch Kupplung der
Diazoniumverbindungen von aromatischen Aminen der Formel (VIII) mit den Azokomponenten der For- mel (IV) erhalten worden sind und in denen im Bestandteil des Naphthalinrestes eine acylierbareAmi-   nogruppe   zur Verfügung steht, mit Isocyanaten der Formel (V) umsetzt.

   In einem weiteren Reaktions- schritt können die erhaltenen metallfreien Farbstoffe - sofern diese im Rest D in   o-Stellung   zur Azo- brücke ein Wasserstoffatom oder einen zur Metallkomplexbildung befähigten oder in einen solchen überführbaren Substituenten aufweisen-gegebenenfalls anschliessend in ihre Metallkomplexverbindun- gen übergeführt werden. 



   Entsprechend einer besonderen Variante c) des beschriebenen Verfahrens zur Herstellung von Me- tallkomplexfarbstoffen der Formel (I) kann die Metallisierung in vorteilhafter Weise bereits bei den Ausgangsfarbstoffen der Formel   (IX) - sofern   diese auf Grund der bereits erwähnten Voraussetzungen einer Metallkomplexbildung zugänglich sind-nach bekannten Methoden vorgenommen werden, bevor man diese der Umsetzung mit den Isocyanaten der Formel (V) zuführt. 



   Die oben erläuterte Umsetzung wird zweckmässig so ausgeführt, dass man die kräftig gerührte, wässerige Lösung des eine acylierbare Aminogruppe enthaltenden   metallfreienAusgangsfarbstoffesderFoc-   mel (IX) oder dessen Metallkomplexverbindung bei schwach alkalischer oder schwach saurer, vorzugsweise aber bei neutraler Reaktion mit einem Isocyanat der Formel (V) bei relativ tiefen Temperaturen, zweckmässigerweise bei   etwa -5   bis +   300C   versetzt. Die Acylierungskomponenten der Formel (V) können dabei entweder als solche, beispielsweise in Form eines Pulvers, gegebenenfalls unter Zusatz eines Emulgators zur Erzielung einer besseren Verteilung in wässeriger Phase, oder gelöst in einem geeigneten organischen Lösungsmittel, wie Benzol, Toluol, Chlorbenzol oder Aceton, zur Anwendung gelangen. 



   Eine weitere Ausbildung des Verfahrens der Erfindung besteht darin, dass man die Gruppe Z im Rahmen der verfahrensgemäss erhältlichen metallfreien Azofarbstoffe der Formel (I) sowie in deren Metallkomplexverbindungen, oder vor allem in den zu ihrer Herstellung verwendeten Azokomponenten der Formel (VII) vor der Kupplung, weiteren   Reaktionen - nämlich   innerhalb der Grenzen, die von den Gruppen der Formeln (II) und (III) vorgezeichnet sind-unterwirft. 



   Beispielsweise kann die Vinylsulfongruppe der Formel   (H)   durch Umsetzung mit Salzen der Thioschwefelsäure in schwach saurem wässerigem Milieu in eine   ss-Thiosulfato-äthylsulfongruppe. die   der obigen Formel (III) entspricht, umgewandelt werden, wie auch der Substituent X in der Formel (III) selbst verändert werden kann, etwa durch Austausch eines im Falle X   vorliegendenHalogenatomsge-   gen eine Dialkylaminogruppe. 



   Die Verfahrensprodukte können in ihrer metallfreien Form oder als Komplexverbindungen aus dem Medium, in dem sie entstanden sind, nach üblichen Arbeitsweisen, beispielsweise durch Aussalzen mit Natrium- oder Kaliumchlorid oder durch Sprühtrocknung der neutralisierten Reaktionsmischung in Form eines Alkalimetallsalzes isoliert werden. 



   Die erfindungsgemäss erhältlichen Farbstoffe der Formel (I) sind in Form ihrer Alkalisalze in Wasser lösliche Verbindungen, die zum Färben und Bedrucken der verschiedensten Materialien, wie beispielsweise Seide, Wolle, Leder, synthetischen Polyamiden und Polyurethanen, regenerierten Proteinund Cellulosematerialien sowie vor allem jedoch Baumwolle, Leinen und Viskosekunstseide verwendet werden können. Besonders wertvoll sind verfahrensgemäss erhältliche,   metallfreie Monoazofarbstof-   fe, welche zur Herstellung von echten Rotfärbungen, insbesondere auf Cellulosetextilstoffen vorzüglich geeignet sind. 



   Die Anwendung der neuen Farbstoffe erfolgt dabei nach den in der Technik allgemein üblichen Färbe-und Druckmethoden in Gegenwart säurebindende Mittel Durch Färben nach den üblichen Färbeverfahren aus schwach sauren, neutralen oder schwach alkalischen Farbstofflösungen   können die   erfindungsgemäss erhältlichen Farbstoffe auch auf Wolle,   Seide, regenerierte Proteine, Polyamide und mo-   

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 difizierte   Acrylnitrilmaterialien   aufgebracht werden. Diese Färbungen und Drucke zeichnen sich in der Regel durch hohe Farbstärke sowie durch die Reinheit des Farbtones, durch gute Lichtechtheit und Nassechtheit insbesondere durch sehr gute Beständigkeit gegenüber Waschbehandlungen aus. 



   Enthalten die Farbstoffe   zurMetallkomplexbildung befähigteGruppen,   z. B.   o-Hydroxy-o'-carboxy-   oder   o, o'-Dihydroxygruppierungen sowie o-Hydroxy-carboxygruppierungen, wie sie in Salicylsäurederivaten   vorkommen, so können die erhaltenen metallfreien Färbungen auch auf dem Färbegut mit metallabgebenden Mitteln behandelt werden. Die Erfindung wird in den nachfolgenden Beispielen näher erläutert. 



    B eis pie I 1 : 223 Gew. -Teile l-Amino-8-hydroxynaphthalin-3, 6 - disulfonsäure werden in 700    Vol.-Teilen Wasser unter Zugabe von Natriumcarbonat neutral gelöst. In die so erhaltene, auf 0 bis   +50C   gekühlte Lösung lässt man bei einem pH-Wert von 6,5 bis 7,0 unter gutem Rühren die Lösung von 206,5   Gew.-Teilen 3- (ss-ChloräthyIsulfonyl)-phenyl-l-isocyanat (Fp. 81 C)   in 415 Gew.-Teilen Aceton innerhalb 1 h zufliessen. Nach beendeter Umsetzung wird das Gemisch mit 5000   Vol. - Teilen   Wasser verdünnt, mit 20 Gew.-Teilen Kieselgur versetzt, noch etwa 15 min weitergerührt und sodann filtriert. Anschliessend wird das Produkt aus dem Filtrat mit Natriumchlorid ausgesalzen, abfiltriertund mit verdünnter wässeriger   Natriumchloridlösung   gewaschen.

   Man erhält dabei in nahezu quantitativer Ausbeute das Dinatriumsalz einer Azokomponente, die in Form ihrer freien Säure die Formel 
 EMI6.1 
 besitzt. 



   Von dem   salz artigen Filterrückstand wird   ein Anteil, der 56,5 Gew.-Teilen der Azokomponente der angegebenen Formel in ihrer freien Säureform entspricht, in 1000 Vol -Teilen gelöst und bei 0 bis 100C mit einer eiskalten Diazoniumsalzlösung vereinigt, die man aus 9,3 Gew.-Teilen 1-Aminobenzol, 24 Gew. -Teilen 37 gew. -%iger Salzsäure, 100   Gew.-Teilen Es   und 7, OGew.-TeilenNatriumnitrit hergestellt hat. Das Kupplungsgemisch wird hiebei durch Zufügen von Natriumcarbonat auf einen PH-Wert von 6 bis 7 eingestellt. Nach beendeter Kupplung versetzt man die Mischung mit Natriumchlorid ; der ausgesalzene Farbstoff, dem in seiner sauren Form die Konstitution 
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 digung der Kupplung mit Natriumchlorid versetzt.

   Das ausgefallene Trinatriumsalz des Farbstoffes, der in Form der freien Säure die Formel 
 EMI7.3 
 besitzt, wird abfiltriert, dann mit verdünnter Natriumchloridlösung gewaschen und getrocknet. Dieses stellt ein rotes Pulver dar, das beim Drucken auf Baumwolle ein brillantrotes Druckmuster ergibt, welches gute   Nass- und Lichtechtheiten besitzt.   



   Wenn man die nach den vorstehenden Angaben hergestellte Azokomponente vor ihrer Kupplung mit   1-Aminobenzol-4-sulfonsäure   zunächst in schwach saurer, wässeriger Lösung mit Natriumthiosulfat behandelt oder in alkalischem Medium mit Diäthylamin umsetzt und weiterhin so verfährt, wie oben beschrieben, dann werden Farbstoffe der Formel 
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 erhalten, worin   Z eine Thioschwefelsäureestergruppe   bzw. eine Diäthylaminogruppe bedeutet, die ähnlich gute
Eigenschaften besitzen. 



   In der folgenden Tabelle sind weitere, erfindungsgemäss erhältliche Azofarbstoffe erläutert, die man nach der in den Beispielen 1 und 2 angegebenen Methode durch Kupplung der in Spalte I ange- 5ebenen Azokomponenten mit den in Spalte II aufgeführten Diazokomponenten erhält und die B aumwolle nach der Direktfärbemethode oder nach dem Padfärbeverfahren sowie nach dem Druckverfahren in den in Spalte III genannten Nuancen nassecht färben.

   In den Strukturformeln der Azokomponente bedeuten dabei    R 1 die   Gruppierung 
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 dann mit 19   Gew.-Teilen 2- (ss-Chloräthylsulfonyl)-phenyl-l-isocyanat   (viskoses Öl) unter Rühren versetzt und noch 6 h bei 0 - 10 C nachgerührt. Nach Zusatz von 700 Vol.-Teilen Wasser wird die Lösung filtriert und das Reaktionsprodukt durch Aussalzen mit Natriumchlorid   undanschliessendeFiltrationiso-   liert. 



   Der erhaltene feuchte Filterkuchen wird zu einer kalten Diazoniumsalzlösung gegeben, die man durch Diazotieren der Lösung von 4,66 Gew.-Teilen1-Aminobenzol in 50 Teilen Wasser und 12   Gew. - Tei-   len 37% iger Salzsäure mit einer wässerigen Lösung von   3, 45 Gew.-Teilen   Natriumnitrit   erhält.   Nach beendeter Kupplung wird die Lösung mit 1000 Vol. -Teilen Wasser verdünnt und anschliessend durch Zugabe von konzentrierter Natriumcarbonatlösung auf einen PH-Wert von 6 bis 7 eingestellt. 



   Der Farbstoff, der in Form der freien Säure die Formel 
 EMI14.3 
 besitzt, wird mit Natriumchlorid als Dinatriumsalz ausgesalzen, abfiltriert, dann mit verdünnter Natriumchloridlösung gewaschen und getrocknet. Man erhält ein dunkelrotes Pulver, das auf Baumwolle 
 EMI14.4 
 
4 : 16,Vol. -Teilen Wasser unter Zufügen von Natronlauge neutral gelöst. Bei   0-10 Cwerdendannl5Gew.-   Teile 4-(ss-Chloräthylsulfonyl)-phenyl-1-isocyanat (Fp.   IOOOC)   als Pulver eingestreut, sodann zunächst 10 h bei   0-10 C   und einem pH-Wert von 6 bis 7 und daraufhin noch   weitere 24hbei Raum-   temperatur gerührt. Anschliessend versetzt man das Gemisch mit 5 Gew.-Teilen Kieselgur, erwärmt 

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 unter Rühren auf   400C   und filtriert.

   Das Produkt wird nun durch Zugabe von Natriumchlorid ausgesalzen, abfiltriert und mit verdünnter Natriumchloridlösung gewaschen. 



   Der so erhaltene feuchte Filterrückstand wird zu einer Diazoniumsalzlösung gegeben, die man wie folgt herstellt : 
 EMI15.1 
    Anilin-2-carbonsaure: \7 gew. -%iger   Salzsäure bei   0-5 C   mit 3,5 Gew.-Teilen Natriumnitrit diazotiert und anschliessend mit Natriumbicarbonat auf einen pH-Wert von 5 bis 6 eingestellt. 



   Die Kupplung lässt man bei einem PH- Wert von 6 bis 7 zu Ende gehen und vervollständigt dann die Fällung des entstandenen Farbstoffes durch Zusatz von Natriumchlorid. Das Produkt wird in üblicher Weise isoliert und bei   400C im   Vakuum getrocknet. 



   Der neue Farbstoff der Formel 
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 gibt in Gegenwart von Natriumhydroxyd auf Baumwolle klare blauatichigrote Färbungen, die gute Waschechtheiten aufweisen. 



   Beispiel 5 : 16, 0 Gew.-Teile 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfonsäure werden in 200 Vol. -Teilen Wasser unter Zusatz von Natronlauge neutral gelöst und unter kräftigem Rühren mit 30 Gew.-Teilen gepulvertem N- [4-(ss-Sulfatoäthylsulfonyl-phenyl]-1-carbaminsäure-phenylester (erhältlich durch Kondensation von Chlorameisensäurephenylester mit   4-Aminophenyl-l-ss-hydroxyäthyl-   sulfon-schwefelsäureester) bei einem PH- Wert von 6, 7 bis 7, 3 und   50 - 600C versetzt.   Nachdem im 
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 dukt mit Natriumchlorid ausgesalzen, Der Niederschlag wird nunmehr abfiltriert, mit verdünnter Natriumchloridlösung gewaschen und sodann in 300 Vol.-Teilen Wasser erneut gelöst. 



   Die so erhaltene Lösung der Azokomponente wird bei   0-10 C   mit einer neutralisierten Diazonium- 
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 Wert von 6 bis 7 gerührt, der Farbstoff sodann durch Zugabe von Natriumchlorid abgeschieden, abfiltriert und getrocknet. Der erhaltene Farbstoff, der in Form der freien Säure die Konstitution 
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 besitzt, ist als Tetranatriumsalz in Wasser leicht löslich und färbt Baumwolle in brillanten blaustichigen, sehr wasch-und lichtechten Tönen. 



   Man kann denFarbstoff der angegebenen Formel auch in der Weise herstellen, dass man das Kondensationsprodukt von 1 Mol   l-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,   6-disulfonsäure mit 1 Mol Chlorameisensäurephenylester in wässeriger Lösung bei einem   PH- Wert   von 7,0 bis 7,3 sowie bei 55 - 600C mit 1 
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 die dann nach Aussalzung mit Kaliumchlorid mit der entsprechenden Menge   diazotierter2-Naphthyl-     amin-l-sulfonsäure   gekuppelt wird. 



   Beispiel 6 : a) 16, 0 Gew.-Teile 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfonsäure werden in 200 Vol.-Teilen Wasser unter Zugabe von Natriumcarbonat neutral gelöst. Bei   0-10 C   werden sodann unter kräftigem Rühren 13   Gew. -Teile 3-Vinylsulfonylphenyl-l-isocyanat   (Fp. 460C) als Pulver 
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 standene Niederschlag wird sodann abfiltriert und in 200 Vol. -Teilen Wasser erneut gelöst. b)   13, 2 Gew.-Teile   4-Aminodiphenylamin-3-sulfonsäure werden in 100 Vol.-Teilen Wasser unter Zusatz von Natronlauge neutral   gelöst ;   die Lösung wird dann auf ein Gemisch aus 18 Gew.-Teilen 37   gew.     iger   Salzsäure und 100 Gew.-Teilen Eis gegeben und bei   0-5 C   mit 3,5 Gew.-Teilen Natriumnitrit diazotiert. 



   In diese Diazoniumsuspension lässt man die nach Absatz a) erhaltene Lösung der Azokomponente bei 
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   Wert 6 - 7 ein.Beispiel 7 : 12,8 Gew.-Teile 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfonsäure werden in 50 Vol. -Teilen Wasser unter Zusatz von Natronlauge neutral gelöst. Dann werden 15   Gew. -Teile 3- (B-     - Phenoxyäthylsulfonyl)-phenyl-l-isocyanat   (Fp. 870C) bei   0-10C   als Pulver eingestreut und das Reaktionsgemisch zunächst 10 h bei   0-10 C   sodann weitere 24 h bei Raumtemperatur und einem PHWert von 6 bis 7 nachgerührt. Anschliessend verdünnt man das Gemisch mit 200 Vol.-Teilen Wasser, filtriert und versetzt das Filtrat mit Kaliumchlorid. Der entstandene Niederschlag wird nun abfiltriert und mit verdünnter Kaliumchloridlösung gewaschen. 



   Der so erhaltene feuchte   Filterrückstand wird in eine Diazoniumsalzlösung   eingetragen, die man aus 6,9 Gew.-Teilen 1-Aminobenzol-4-sulfonsäure durch Diazotierung erhält. Hiebei lässt man die Kupplung bei 0-10 C und einem pH-Wert von 6 bis 7 ablaufen. Zum Schluss wird der gebildete Farbstoff durch Zugabe von Natriumchlorid als Trinatriumsalz ausgesalzen, abfiltriert und getrocknet. Der erhaltene Farbstoff entspricht in Form der freien Säure der Formel 

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 und färbt Baumwolle in waschechten roten Tönen. 



   Beispiel8 :11,2Gew.-Teile6-chlor-2-amino-1-hydroxybenzol-4-sulfonsäurewerdenineinem Gemisch aus 12 Gew.-Teilen 37 gew. -%iger Salzsäure und 100 Gew.-Teilen Eis mit 3, 5Gew.-Teilen Natriumnitrit diazotiert. Dann wird   die Diazoniumsalzlösung mit   Soda auf einen pH-Wert von 6 bis 7 gebracht und die Lösung von 28 Gew.-Teilen der in Beispiel 1 beschriebenen Kupplungskomponente in 500 Vol. -Teilen Wasser hinzufügt. Nun lässt man das Kupplungsgemisch etwa 24 h bei   0-20 C   und einem PH- Wert von 6, 5 bis 7,0 weiterrühren, bis die Kupplung beendet ist, stellt dieses durch Zufügen von Salzsäure auf einen pH-Wert von 4 bis 5 ein, setzt Natriumchlorid hinzu und saugt den ausgefallenen metallfreien Farbstoff anschliessend ab. 



   Der erhaltene feuchte Filterkuchen wird in 500   Vol.-Teile   Wasser eingerührt, mit einer wässerigen Lösung von   12, 5 Gew.-Teilen   kristallisiertem Kupfersulfat versetzt und im Metallisierungsgemisch durch Zugabe von Natriumacetat ein PH-Wert von 4, 5 bis 5, 5 eingestellt.   Man lässtsodann diese Lösung bei   400C noch etwa   2 h weiterrühren,   stellt diese anschliessend mit Natriumcarbonat auf den pH-Wert 6 ein, salzt mit Natriumchlorid aus und filtriert. Der Farbstoff wird mit verdünnter Natriumchloridlösung gewaschen und bei   500C   im Vakuum getrocknet.

   In Form der freien Säure entspricht der Metallkomplexfarbstoff der Formel 
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Das so erhaltene Produkt ergibt auf Baumwolle violette Färbungen und Drucke, die gute Licht- und Waschechtheit aufweisen. 
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 e i s p i e 1 9 : 31, 9 Gew.-Teile 1-Amino-8-hydroxy naphthalin-3, 6-disulforz äure werden in: nehr nachweisbar sind, verdünnt dieses mit 400 VoL -Teilen Wasser, filtriert und salztdasAdditionsprodukt mit Natriumchlorid aus. Der Niederschlag wird abfiltriert und mit verdünnter Natriumchloridlösung gewaschen. 



   Der erhaltene feuchte Filterrückstand wird sodann in   1000 VoL -Teilen   Wasser gelöst und zu der auf 
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    Wert: t-Nitro-2-amino-l-hydroxybenzol   gegeben. Man lässt dabei die Kupplung bei einem pH-Wert von 6, 5 bis 7,0 zu Ende gehen, stellt das Gemisch dann mit Salzsäure auf einen PH- Wert von 4 bis 5 ein, gibt Natriumchlorid zu und saugt den ausgefallenen Farbstoff ab. 



   Der feuchte Filterkuchen des erhaltenen metallfreien Monoazofarbstoffes wird nun in 1000 Vol.-Teien Wasser gelöst, mit 25,0 Gew.-Teilen Chromalaun versetzt und die Lösung durch Zufügen von Na- : riumacetat auf einen PH- Wert von 5 bis 6 eingestellt. Man rührt diese sodann bei   800C   bis zur Be-   : ndigung der Chromkomplexbildung   weiter. Anschliessend wird das Produkt bei Raumtemperatur mit Na-   riumchlorid   ausgesalzen, der ausgefallene Chromkomplexfarbstoff abfiltriert und bei   500C   im Va-   um   getrocknet. 

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Der erhaltene 2 : l-Chromkomplexfarbstoff, der in metallfreier und saurer Form die Konstitution 
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 besitzt, ergibt einen licht-und waschechten, blaugrauen Druck auf Baumwolle. 



   Beispiel   10 : 11, 96 Gew.-Teile l-Amino-8-hydroxynaphthalin-6-sulfonsäure   werden in 500 Vol. -Teilen Wasser verrührt und durch Zugabe von etwa 6   Gew. -Teilen 33 gew. -%iger   Natronlauge auf neutral gestellt. Nach dem Abkühlen auf   0-10 C   werden 15   Gew.-Teile 3- (ss-Chloräthyl-   sulfonyl)-phenyl-l-isocyanat als Pulver eingestreut und der Ansatz 12 h unter Kühlung bei einem PHWert von 6,5 bis 7,0 gerührt. Sollte im Reaktionsgemisch hienach noch nicht umgesetztes Ausgangsprodukt vorliegen, dann streut man weitere 15 Gew.-Teile des Isocyanats ein und lässt den Ansatz abermals 12 h bei Raumtemperatur und einem PH- Wert von 6,5 bis 7,0   nachrühren. AnschIiessendwird   mit 1300 Vol. -Teilen Wasser verdünnt, die Lösung filtriert und das Filtrat mit Natriumchlorid versetzt.

   Der ausgeschiedene Niederschlag des Additionsproduktes wird   abgesaugt und mit verdünnter wäs-   seriger Natriumchloridlösung gewaschen. 



   Den so erhaltenen feuchten Filterkuchen der Azokomponente trägt man in 200 Vol. - Teile Wasser ein, kühlt das Reaktionsgemisch auf   0-5 C   und versetzt diese dann mit   einerDiazoniumlösung,   die wie folgt zubereitet worden ist :
19   Gew. -Teile l-Aminonaphthalin-3,   5, 7-trisulfonsäure werden in 200 Vol.-Teilen Wasser und 15 Gew.-Teilen 37 gew. -%iger Salzsäure mit einer wässerigen Lösung von 3,5 Gew.-Teilen Natriumnitrit bei 0 - 50C diazotiert, Die überschüssige salpetrige Säure wird danach durch Zufügen von Aminosulfonsäure zerstört und der Säureüberschuss mit Soda abgestumpft. 



   Anschliessend lässt man die Kupplung bei 0-5 C und einem   PH- Wert   von 6 bis 7 zu Ende gehen. Das Kupplungsgemisch wird nun mit einer Lösung, die 25   Gew.-Teile Kaliumacetat auf 80 Gew.-   Teile Methanol enthält, solange versetzt, bis der gebildete Farbstoff, der in Form der freien Säure der Formel 
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 entspricht, weitgehend ausgefallen ist. Man saugt dann den Niederschlag ab, wäscht mit Methanol nach und trocknet das Produkt bei   500C   im Vakuum. 



   Mit dem so erhältlichen Farbstoffpulver erzielt man auf Baumwolle rotviolette Drucke von guter   Nassechtheit.   
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11 : 11, 96Gew.-Teilel-Amino-8-hydroxynaphthalin-3-sulfonsäure- isocyanat in 40 Gew.-Teilen Chlorbenzol versetzt und 24 h bei einem PH-Wert von 6 bis 7 gerührt. Dann verdünnt man das Reaktionsgemisch mit 300 Vol. -Teilen Wasser, setzt 10 Gew.-Teile Kieselgur hinzu und klärt die Lösung durch Filtration bei 45 C. Das entstandene Additionsprodukt wird nun aus 

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 dem Filtrat mit Natriumchlorid ausgesalzen, der Niederschlag abgesaugt und mit verdünnter wässeriger Natriumchloridlösung gewaschen. 



   Den so erhaltenen Filterrückstand der Azokomponente löst man in   500 Vol.-Teilen   Wasser und setzt diese bei   0-50C   und einem pH-Wert von 6 bis 7 mit einer Diazoniumsalzsuspension um, die man durch Diazotieren von   15, 1 Gew. -Teilen   2-Aminonaphthalin-4,8-disulfonsäure erhält. 



   Nach beendeter Kupplung wird der entstandene Farbstoff, dem in Form der freien Säure die Konstitution 
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 zukommt, mit Natriumchlorid ausgesalzen, abgesaugt und getrocknet. Beim Druck auf Baumwolle liefert dieser ein blaustichiges Braun. 



   Beispiel12 :VerwendetmaninBeispiel11anStellevon1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3-sulfonsäure die gleiche Menge   l-Amino-8-hydroxynaphthalin-4-sulfonsäure   und an Stelle von   15, 1 Gew.-   Teilen 2-Aminonaphthalin-4,8-disulfonsäure mit 12,7 Gew. -Teilen l-Aminobenzol-2, 5- disulfonsäure, dann erhält man einen Farbstoff, der in Form der freien Säure die Konstitution 
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 besitzt, und der beim Färben auf Baumwolle ein rotstichigeres Braun ergibt, als der in Beispiel 11 hergestellte Farbstoff. 



   Beispiel 13 : 25, 3 Gew.-Teile 1-Aminobenzol-2,5-disulfonsäure werden in 200 Vol.-Teilen Wasser heiss gelöst, wobei man die Lösung durch Zufügen von 33   gew.     iger     Natronlaugeaufneutral   einstellt. Nun versetzt man diese mit 25 Gew.-Teilen 37 gew. -%iger Salzsäure und diazotiert die Aminokomponente anschliessend bei   0-5 C   mit Hilfe einer wässerigen Lösung von 6,9 Gew. - Teilen Natriumnitrit.

   Das Diazoniumgemisch wird durch Eintragen von Natriumbicarbonat auf einen pH-Wert von 2 bis 3 gebracht und sodann unter Rühren bei   0-5 C   mit der filtrierten   Lösung von 13, 7 Gew.-Tei-   len   3-Amino-4-methoxy-l-methylbenzol   in 50   VoL -Teilen 2n-Salzsäure   vereinigt, wobeimandurch fortlaufende Zugabe von weiterem Natriumbicarbonat einen pH-Wert von 2 bis 3 aufrecht erhält. Zur Beendigung der Kupplung lässt man das Gemisch noch einige Stunden bei   0 - 50C weiterrühren.   



   Das auf diese Weise anfallende Kupplungsgemisch, welches den Monoazofarbstoff der Formel 
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 enthält, wird anschliessend mit Soda auf einen pH-Wert von 6,0 bis 6,5 gebracht und mit 750   Vol.-   Teilen Wasser verdünnt. Man filtriert die so erhältliche, nahezu klare Lösung, versetzt diese mit 25 Gew.-Teilen 37   gew.     iger   Salzsäure, wobei ein dicker Niederschlag ausfällt, und diazotiert den 

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 Aminoazofarbstoff bei   0-5 C   mit einer wässerigen Lösung von 6,9 Gew.-Teilen Natriumnitrit.

   Diese Diazomischung wird sodann mit Natriumbicarbonat auf einen pH-Wert   von 5 bis 6 gestellt und zur Her-   stellung des Diazofarbstoffes mit einer kalten, neutralgestellten Lösung von 56,5 Gew.-Teilen der Kupplungskomponente der Formel 
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 deren Herstellung in Beispiel 1 beschrieben ist, in 700 Vol. -Teilen Wasser umgesetzt. Die Kupplung wird bei einem pH-Wert von 6 bis 7 zu Ende geführt, die Abscheidung des gebildeten Disazo-Farbstoffes durch Zufügen von Natriumchlorid vervollständigt und der Niederschlag abgesaugtundgetrocknet. 



   Der erhaltene Farbstoff, der in Form der freien Säure der Formel 
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 entspricht, ergibt auf Baumwolle Färbungen und Drucke in marineblauen Tönen. 



   Beispiel14 :37,5Gew.-TeiledesrotenFarbstoffesderFormel 
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 der in der Tabelle im Anschluss an Beispiel 2   angeführt   ist, werden in 1500   Vol.-Teilen   Wasser neutral in Lösung gebracht. Man setzt dann 22,5   Gew. -Teile kristallwasserhaltigesKupfersulfatund22, 5 Gew. -   Teile   wasserfreies Natriumacetat hinzu und lässt zu dem Metallisierungsgemisch innerhalb 1 hbei einem   PH- Wert von 5,0 bis 5,2 und einer Temperatur von 20 bis 250C 11,3   Gew.-Teile 35gew.-  ige   Wasserstoffsuperoxydlösung zutropfen.

   Zur Vervollständigung der oxydativen Kupfemng lässt man den Ansatz noch etwa 12 h weiterrühren, salzt den metallisierten Farbstoff mit Natriumchlorid aus, saugt ab, wäscht mit verdünnter wässeriger Natriumchloridlösung nach und trocknet das Produkt   bei 500 C im Va-   kuum. Der erhaltene Kupferkomplexfarbstoff erzeugt auf Baumwolle rot-violette Drucke und Färbungen von guter Licht- und Nassechtheit. 



     Beispiel 15 :   50 Gew.-Teile des Monoazofarbstoffes der Formel 

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 den man durch Kupplung von äquivalenten Mengen diazotierter   l-Aminobenzol- 4- sulfonsäure   und   l-Amino- 8 -hydroxynaphthalin - 3, 6 - disulfonsäure   im alkalischen Medium erhält, werden in 400 Vol.-Teilen Wasser gelöst, mit der Lösung von 50   Gew.-Teilen 3- (ss-ChloräthyIsulfonyl)-phenyl-l-   -isocyanat in 100 Gew.-Teilen Chlorbenzol bei   200C   versetzt und das Umsetzungsgemisch bei einem pH-Wert von   6, 5 bis 7, 0 noch etwa 12 h weitergerührt.   



   Nach dem Verdünnen mit 500 Vol. -Teilen Wasser und Zugabe von 20 Gew.-Teilen Kieselgur wird die Lösung durch Filtration geklärt und der entstandene Farbstoff, der in Form der freien   Säure der For-   mel 
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 entspricht, durch Versetzen mit Natriumchlorid ausgesalzen. Der Niederschlag wird abgesaugt, mit verdünnter wässeriger Natriumchloridlösung gewaschen und bei 500C getrocknet. Bei Verwendung desbeschriebenen Farbstoffes erhält man auf Baumwolle in Gegenwart alkalisch wirkender MittelFärbungen und Drucke in klaren, blaustichig roten Tönen von guter Waschechtheit. 
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 benzol versetzt und das Umsetzungsgemisch bei Raumtemperatur und einem pH-Wert von 6, 5 bis 7, 0 noch etwa 12 h   gerührt.   Man klärt die Lösung nach Zugabe von 10 Gew. -Teilen KieselgurdurchFiltration und salzt das Produkt mit Kaliumchlorid aus.

   Die ausgefallene Azokomponente wird durch Filtrieren oder Dekantieren von den flüssigen Bestandteilen des Gemisches abgetrennt, mit wässeriger Kaliumchloridlösung gewaschen und in 400   Vol.-Teilen   Wasser   gelöst,   Diese Lösung wird nun auf   0 bis     50C   gekühlt und mit einer eiskalten Diazoniumlösung aus 9,3 Gew.-Teilen Anilin versetzt Man stellt das Gemisch mit Natriumbicarbonat auf einen pH-Wert von 6,5 bis 7,0 ein und salzt das Produkt nach beendeter Kupplung mit Kaliumchlorid aus. Der abgesaugte und getrocknete Farbstoff, der in Form der freien Säure die Formel 
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 besitzt, ergibt auf Baumwolle Färbungen und Drucke in klaren roten Tönen von guten Nassechtheiten. 
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 len Natriumnitrit diazotiert.

   Dann wird das Diazoniumgemisch mit Soda auf einen PH- Wert von 4 bis 5 gebracht und die Diazolösung   unter gutem Rührem   in eine kalte Lösung von   31, 9 Gew.-Teilen 1-Amino-   - 8-hydroxynaphthalin-3, 6-disulfonsäure in 100 Vol.-Teilen Wasser, der nach dem Neutralisieren noch
15 Gew.-Teile Soda zugefügt worden sind, einfliessen gelassen. Die Kupplung erfolgt hiebei ziemlich rasch. Man lässt das Kupplungsgemisch noch 5 h nachrühren und stellt dieses danach mit Hilfe von
Salzsäure auf einen pH-Wert von 6 bis 7 ein.

   Nun wird mit Natriumchlorid versetzt und der ausge- schiedene Farbstoff, der in Form der freien Säure der Formel 
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 entspricht, abgesaugt. 
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 auf einen PH- Wert von 5,5 bis 6,0 gebracht, Anschliessend lässt man das Metallisierungsgemisch noch etwa 12 h bei Raumtemperatur nachrühren, wobei sich der 1 : 2 Kobaltkomplex des obigen Monoazofarbstoffes bildet. Das Ende der Umsetzung ist papierchromatographisch leicht zu erkennen. 
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 cyanat in 60 Gew.-Teilen Chlorbenzol versetzt. Nach etwa 12 stündigem Rühren bei Raumtemperatur und einem pH-Wert von 6,5 bis 6,8 wird die Lösung nach Zusatz von 10   Gew.-TeilenKieselgurdurch   Filtration geklärt und das Filtrat bei   500C   im Vakuum zur Trockne eingedampft, wobei der Metallkomplexfarbstoff als Pulver isoliert wird.

   Der 1 : 2 Kobaltkomplexfarbstoff, der in metallfreier und saurer Form die Konstitution 
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 besitzt, liefert auf Baumwolle violette Drucke. 



   . Setzt man an Stelle von Kobaltsulfat 25   Gew.-Teile Chromalaun   ein, erhitzt während der Metallisierung auf   85 - 900c   und verfährt sonst wie oben beschrieben, so erhält man den 1 : 2Chromkomplex des Farbstoffes der angegebenen Formel. Dieser lässt sich mit Kaliumchlorid aussalzen und gibt beim Druck auf Baumwolle ein Marineblau. 



     Beispiel 18 :   Wenn man in Beispiel 2 an Stelle von   l-Amino-8-hydroxynaphthalin-4,   6-disulfonsäure die gleiche Menge   l-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,   6-disulfonsäure einsetzt, erhältman eine Azokomponente, welcher in Form der freien Säure die Formel 
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 zukommt,
52,9 Gew.-Teile der Azokomponente der angegebenen Formel werden in 350 Gew.-Teilen Wasser als Dinatriumsalz neutral in Lösung gebracht, auf 70 - 750C erhitzt und bei dieser Temperatur unter Rühren mit 27,5 Gew.-Teilen kristallwasserhaltigem Natriumthiosulfat versetzt, wobei man durch Ein- 
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 mit Natriumchlorid aus, saugt ab und wäscht mit verdünnter wässeriger Natriumchloridlösung nach. 



    Der feuchte Filterrückstand wird in 350 Gew.-Teilen Wasser gelöst und bei einem pH-Wert von 6 bis 7 mit der Diazoniumsalzlösung von 9, 3 Gew.-Teilen Anilin gekuppelt. Man erhält einen Farbstoff,    dem in Form der freien Säure die Formel 
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 zukommt. 



   Der Farbstoff wird mit Natriumchlorid ausgesalzen, abgesaugt und bei   400C   im Vakuum getrocknet. 



   In Gegenwart säurebindender Mittel färbt er Baumwolle in roten Farbtönen von guten Nassechtheiten. 



   Bringt man 52,9 Gew.-Teile der oben genannten Azokomponente in 350 Teilen Wasser als Dinatriumsalz neutral in Lösung, versetzt diese mit 14   Gew.-Teilen Diäthylamin, hält   bei   20 - 300C   durch Zugabe von etwa Natronlauge 4 h lang bei einem pH-Wert von 10,5 bis 11, 0, salzt das Produkt dann mit Natriumchlorid aus, wäscht den abgetrennten Farbstoff mit Natriumchloridlösung nach und kuppelt die Lösung des feuchten Filterrückstandes in 350 Gew.-Teilen Wasser bei einem pH-Wert von 6,5 bis 7,0 mit dem Diazoniumsalz von 17,3 Gew.-Teilen 1-Aminobenzol-4-sulfonsäure, so erhält man einen Farbstoff, der in Form der freien Säure der Formel 
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 entspricht. Der Farbstoff liefert in Gegenwart von Alkalien, wie beispielsweise Natriumcarbonat oder Natriumhydroxyd, auf Baumwolle rote Drucke von guter Nassechtheit. 



   Beispiel 19 : a) 319 Gew.-Teile 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfonsäure werden in 1500 Teilen Wasser unter Zusatz von 33   gew. -%iger   Natronlauge in eine neutrale Lösung überführt. 
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 thalin-3,6-disulfonsäure mehr vorliegt. Das Chlorbenzol wird dann aus dem Reaktionsgemisch durch Vakuumdestillation entfernt. b) 303   Gew. -Teile 2-Aminonaphthalin-l,   5-disulfonsäure werden in 1000 Teilen   Wasser angerührt,   mit 2000 Gew.-Teilen Eis und 150 Gew.-Teilen 37   gew.     iger   Salzsäure versetzt und bei   0-5 C   durch Behandlung mit 173 Gew.-Teilen 40   gew.     iger   Natriumnitritlösung   diazotiert.

   EingeringerNi-     tritüberschuss   wird nach etwa 30 min mit Hilfe von Amidosulfonsäure   zerstört.   Dann wird die etwa   200C   warme chlorbenzolfreie Lösung der Azokomponente, die gemäss a) erhalten worden ist, zugesetzt 

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 und im Kupplungsgemisch durch Zufügen von gesättigter wässeriger Sodalösung ein pH-Wert von 6,5 bis 7, 0 eingestellt und aufrecht erhalten. Nach beendeter Kupplung wird die Mischung mit Wasser auf 12000   Vol.-Teile aufgefüllt,   filtriert und das Filtrat mit Natriumchlorid versetzt. Der ausgeschiededene Farbstoff, dem in Form der freien Säure die Formel 
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 entspricht, wird abgesaugt, mit verdünnter wässeriger Natriumchlorid gewaschen und bei 600C getrocknet. 



   Der Farbstoff liefert auf Baumwolle brillante,   blaustichigrote FärbungenundDruckevongutenNass-   echtheiten und insbesondere von guter Chlorbadewasserechtheit. 



   Man kann zur Isolierung des vorliegenden Farbstoffes jedoch auch so vorgehen, dass man das nach b) im Anschluss an die Kupplung erhaltene Filtrat nicht mit Natriumchlorid versetzt, sondern durch Sprühtrocknung vom Wasser befreit. 



   Beispiel 20 : Setzt man in Beispiel 19 au Stelle von 296 Gew.-Teilen 3-(ss-Chloräthylsulfo- 
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 Form der freien Säure die Formel 
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 entspricht und der in Farbton und Eigenschaften dem unter Beispie119beschriebenen Farbstoffgleichkommt. 
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21 :entspricht. Der Farbstoff ergibt auf Baumwolle klare, blaustichig rote Färbungen und Drucke vonguten Nassechtheiten. 



     Beispiel 22 : 44 Gew.-Teile des Farbstoffes   der in Beispiel 21 angegebenen Formel werden in 1000 Teilen Wasser verrührt und mit 22,5 Gew.-Teilen kristallwasserhaltigem Kupfersulfat versetzt. 



  Man stellt das Gemisch durch Zufügen von Natriumacetat auf einen pH-Wert von 5,0 bis   5,   2 ein und lässt bei   20 - 250C   innerhalb von   2 h 11, 3 Gew. -Teile   35   gew. -%ige Wasserstoffperoxydlösung   zutropfen, wobei durch Zugabe von weiterem Natriumacetat der   gleichepH-Wertaufrechterhalten   wird. 



  Man   lässt   nun den Ansatz über Nacht weiterrühren, salzt die Komplexverbindung mit Natriumchlorid 

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 aus und filtriert den ausgeschiedenen Farbstoff, dem in Form der freien Säure die Formel 
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 entspricht. Der Filterrückstand wird mit verdünnter wässeriger   Natriumchloridlösung gewaschen und   bei   600C   im Vakuum getrocknet. 



   Man erhält ein dunkelblaues Farbstoffpulver, welches auf Baumwolle blaueFärbungen und Drucke von guten Nassechtheiten und sehr guter Lichtechtheit liefert. 
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 1500 Teilen Wasser unter Zusatz von 33   gew. -%iger   Natronlauge   in eine neutrale Lösung überführt.   Unter Rühren gibt man eine Lösung von 335 Gew.-Teilen 3-(ss-Acetatoäthylsulfonyl)-phenyl-1-isocyanat in 650 Gew.-Teilen Chlorbenzol hinzu und rührt den Ansatz solange bei einem   pH-Wert von 6   bis 7 weiter, bis die 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulfonsäure umgesetzt ist.

   Dann wird durch Vakuumdestillation das Chlorbenzol aus dem Reaktionsgemisch entfernt. b) 93 Gew.-Teile Anilin werden zu einer Mischung aus 200 Teilen Wasser, 500 Gew.-Teilen Eis und 250 Gew.-Teilen 37   gew.     iger   Salzsäure gegeben und bei   0-5 C   durch Behandlung mit 173 Gew.-Teilen 40   gew.   iger Natriumnitritlösung diazotiert. Ein geringer Nitritüberschuss wird nach etwa 30 min durch Zusatz von Amidosulfonsäure zerstört. Dann lässt man die chlorbenzolfreie Lösung der Azokomponente, die gemäss a) erhalten worden ist, zufliessen und sorgt durchzusatz von 1000 Gew.-Teilen Eis dafür, dass die Temperatur des Reaktionsgemisches unter   50C   bleibt.

   Anschliessend wird das Kupplungsgemisch bei   0-5 C   mittels gesättigter wässeriger Sodalösung auf einen pH-Wert von 6, 5 bis 7, 0 eingestellt und nach beendeter Kupplung mit Wasser auf 12 000 VoL-Teile aufgefüllt. Man klärt die Lösung bei 20 - 300C durch Filtration und salzt den Farbstoff, dem inForm der freien Säure die Formel 
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 entspricht, mit Natriumchlorid aus. Der ausgeschiedene Farbstoff wird abgesaugt, mit wässeriger Natriumchloridlösung gewaschen und getrocknet. Der Farbstoff gibt auf Baumwolle brillante   rote Färbun-   gen und Drucke von guten Nassechtheiten. 



     Beispiel 24 :   Setzt man in Beispiel 5 an Stelle von   11, 1 Gew. -Teilen 2 -Aminonaphthalin-   -1-sulfonsäure 15,1 Gew.-Teile 2-Aminonaphthalin-1,5-disulfonsäure ein und   arbeitet im übrigen wie   dort beschrieben, so erhält man einen Farbstoff, dem in Form der freien Säure die Formel 
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 zukommt. Das Produkt ist in Wasser sehr gut löslich und ergibt auf Baumwolle klare, blaustichig rote Färbungen und Drucke von guten Nassechtheiten und insbesondere von guter Chlorbadewasserechtheit. 



     Beispiel 25 :   a)   159, 5 Gew. -Teile l-Amino-8-hydroxynaphthalin-3, 6-disulfonsäure   werden in 750 Teilen Wasser unter Zusatz von Natronlauge in eine neutrale Lösung überführt. Man lässt unter Rühren eine etwa 400C warme Lösung von 148   Gew. -Teilen 3- (ss-Chloräthylsulfonyl) -phenyl-l-isocyanat   in 325 Gew. -Teilen Chlorbenzol zufliessen und rührt den Ansatz bei einem pH-Wert von 6 bis 7 weiter, bis praktisch keine 1-Amino-8-hydroxynaphthalin-3,6-disulforsäure mehr vorliegt. Dann wird das Chlorbenzol aus dem Gemisch durch Vakuumdestillation entfernt. Die Lösung wird nun bei 40 - 500C durch Filtration geklärt und dann auf 10 - 150C gekühlt.

   Man fügt 121 Gew. - Teile 33 gew. -%tiger Natronlauge hinzu und lässt den Ansatz 15 min bei   10 - 150C rühren.   Anschliessend stellt man die Lösung mit Hilfe von Salzsäure auf einen pH-Wert von 5, 8 bis 6, 3 und trägt bei   70 - 750C   130 Gew. Teile kristallwasserhaltiges Natriumthiosulfat ein, wobei man durch Zutropfen von Eisessig den gleichen   PH- Wert   aufrecht erhält. Man lässt das Umsetzungsgemisch noch etwa 3 h bei 70 - 750C rühren und danach auf Raumtemperatur abkühlen. Durch Zugabe von   Natriumchlorid wird die Azokomponen-   te der Formel 
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 ausgeschieden.

   Man saugt den Niederschlag ab und wäscht denselben mit verdünnter wässeriger Natriumchloridlösung. b) Der so erhaltene feuchte Filterrückstand wird in 2000 Teilen Wasser und 500 Gew.-Teilen Eis verrührt und mit dem Diazoniumsalz aus 111,5 Gew.-Teilen 2-Aminonaphthalin-1-sulfonsäure versetzt. Man stellt das Kupplungsgemisch mit Hilfe von Sodalösung neutral und lässt die Kupplung bei 10 bis 20 C und einem pH-Wert von 6 bis 7 zu Ende gehen. Der Farbstoff, dem in Form der freien Säure die Formel 
 EMI26.2 
 zukommt, wird mit Natriumchlorid ausgesalzen, abgesaugt, mit verdünnter wässeriger Natriumchloridlösung gewaschen und getrocknet. Er liefert auf Baumwolle klare, blaustichig rote Färbungen und Drucke, die sich durch gute Nassechtheiten und insbesondere gute Chlorbadewasserechtheit auszeichnen. 



     Beispiel 26 :   Setzt man in Beispiel 25 b) an Stelle von 111,5 Gew.-Teilen 2-Aminonaph-   thalin-1-sulfonsäure   151,5 Gew. -Teile 2-Aminonaphthalin-1, 5-disulfonsäure ein und verfährt im übrigen wie dort beschrieben, so erhält man einen Farbstoff, dem in Form der freien Säure die Formel 
 EMI26.3 
 

 <Desc/Clms Page number 27> 

 
 EMI27.1 
 
 EMI27.2 
 
 EMI27.3 
 
 EMI27.4 
 

 <Desc/Clms Page number 28> 

 entspricht, wird abgesaugt, mit Natriumchloridlösung gewaschen und getrocknet. Der Farbstoff ergibt beim Färben und Drucken auf Baumwolle blaue Nuancen. 



   Beispiel 19 : Setzt man in Beispiel 8 an Stelle von 12,5 Gew.-Teilen Kupfersulfat 14,1 Gew.Teile kristallwasserhaltiges Nickelsulfat ein und verfährt im übrigen wie dort beschrieben,so erhält man einen Metallkomplexfarbstoff, dem in Form der freien Säure die Formel 
 EMI28.1 
 zukommt. Das Produkt färbt Baumwolle rotviolett.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH : Verfahren zur Herstellung von neuen Azofarbstoffen, welche in ihrer sauren Form der allgemeinen Formel EMI28.2 entsprechen, worin D den Rest einer Diazokomponente, der zusätzliche Substituenten, insbesondere wasserlöslichma- chende Gruppen und gegebenenfalls Azogruppen enthalten kann, R ein Wasserstoffatom oder einen Alkylrest, n die Zahl 1 oder 2, Z eine Gruppe der Formeln EMI28.3 oder - SO,-CH -CH-X (III) und X einen alkalisch abspaltbaren anorganischen oder organischen Rest bedeuten, und gegebenen- falls von Metallkomplexverbindungen solcher Farbstoffe, dadurch gekennzeichnet, dass man a) Verbindungen, die in ihrer sauren Form der allgemeinen Formel EMI28.4 <Desc/Clms Page number 29> entsprechen, mit Isocyanaten bzw.
    Carbamidsäurederivaten der allgemeinen Formeln EMI29.1 bzw. EMI29.2 umsetzt, die erhaltenen Verbindungen, welche in ihrer sauren Form der allgemeinen Formel EMI29.3 entsprechen und wobei R, n und Z die oben angeführten Bedeutungen zukommen, mitdenDiazoniumverbindungenvonaro- matischen Aminen der allgemeinen Formel EMI29.4 kuppelt, worin D die oben angeführte Bedeutung besitzt, und gegebenenfalls die erhaltenen metallfreien Farb- EMI29.5 enthalten, durch Behandlung mit metallabgebenden Mitteln, gegebenenfalls in Gegenwarteines Oxydationsmittels, in ihre Metallkomplexverbindungen überführt, oder dass man b) durch Kupplung der Diazoniumverbindungen von aromatischenAminen derFormel (Vnp mit den Verbindungen der Formel (IV) hergestellte Farbstoffe, denen in ihrer sauren Form die allgemeine Formel EMI29.6 zukommt,
    wobei D, R und n die oben angegebenen Bedeutungen besitzen, mit Isocyanaten der Formel (V) umsetzt und gegebenenfalls die erhaltenen metallfreien Farbstoffe derallgemeinenForme1 ( , sofern diese die vorstehend für die Metallkomplexbildung aufgestellten Bedingungen erfüllen, wie unter a) angegeben in ihre Metallkomplexverbindungen überführt oder dass man c) im Falle der unter b) angegebenen Herstellung von Metallkomplexverbindungen von Farb- <Desc/Clms Page number 30> stoffen der Formel (I) die metallfreien Farbstoffe der allgemeinen Formel (IX), sofern diese die vorstehend für die Metallkomplexbildung aufgestellten Bedingungen erfüllen, zunächst, unter a) angegeben, in ihre Metallkomplexverbindungen überführt und diese dann mit Isocyanaten der Formel (V) umsetzt.
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