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Verfahren und Gerät zur Durchführung katalytischer Reaktionen
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um die Temperatur der Gase auf einen geeigneten Bereich herabzusetzen.
Alle oben erwähnten Spezialverfahren sind in ihrem Gebrauch unwirtschaftlich, da sie zu niedriger Wärmeausnutzung neigen und zwecks Wirtschaftlichkeit die Wiedergewinnung überschüssiger oder unbenützter Wärme durch Verwendung für mit Abwärme geheizte Kessel od. dgl. nötig machen.
Der Zweck aller obigen Verfahren, in denen das mit dem Verfahren erhaltene Gas in der Röhre und parallel zu dem Heizgas ausserhalb der Röhre strömt, war, sichere mechanische und physikalische Bedingungen zu schaffen. Beispielsweise muss ein Verbrennungsgas von ungefähr 1925 C, welches parallel zu einer Röhre von einer maxi-
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liegenden Temperatur verlassen, etwa bei 1232 bis 13710 C. Unter diesen Bedingungen liegen die Temperaturen der ausströmenden Gase alle unter dem Schmelzpunkt der Reaktionsröhren. Die Wärmeausnutzung beträgt dann ungefähr 28 bis 35%, d. h. sie ist sehr niedrig. Ausserdem ist der Temperaturunterschied für die Erwärmung des heissen Endes der Röhre und der Ofenwand niedrig, nämlich 2600 C als Höchstwert bei 28% Wärmeausnutzung.
Die Konstruktion und der Entwurf einer jeden bisher verwendeten Vorrichtung macht einen beträchtlichen Temperaturunterschied (121-260 C) zwischen der Ofenwand und der Metallröhre nötig, wodurch das Erhalten einer hohen Betriebstemperatur sehr erschwert wird. Es lässt sich deshalb klar erkennen, dass der Entwurf der bisherigen Vorrichtung einschliesslich der vorgesehenen Gleichströmung die Forderung für billigen Wasserstoff nicht erfüllt.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Durchführung katalytischer Reaktionen, bei welchem das zu behandelnde Reaktionsgut nach abwärts durch lange vertikale Rohre, die in einer Heizzone angeordnet sind, geleitet und gleichfalls indirekt erhitzt wird und besteht darin, dass die Flammgase in der Heizzone an einer Mehrzahl senkrecht angeordneter Stellen und im wesentlichen tangential zu den Rohren eingeführt und die ent-
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stehenden die Rohre im Wirbel umstreichenden Verbrennungsgase in der Höhe des oberen Teiles der Zone abgezogen werden, wobei die Flammgase einen nach aufwärts gewundenen Weg um die Rohre beschreiben, die auf diese Weise ohne wesentliche direkte Flammeinwirkung gleichmässig erhitzt werden.
Wenn mit demselben Gas bei 1925 C begonnen wird, wird eine Temperatur des Gases bei Austritt am unteren Teil der Rohre von ungefähr 7040 C erhalten, oder eine Ausnutzung von ungefähr 63%, was einen bedeutenden Gegensatz zu den 28-35% mit Gleichströmung erhaltenen Ausnutzung darstellt. Die Verwendung einer feuerbeständigen Wandoberfläche zur Metallröhrenfläche im Verhältnis in über 1 zu 1, etwa 2 oder 3 zu 1, macht es möglich, kleine Unterschiede zwischen der Temperatur der Metallröhre und der feuerbeständigen Wand an der heissesten Stelle der Röhre zu verwenden. Diese Temperaturdifferenz kann 10 0 C oder weniger betragen, was von dem angewandten Verhältnis abhängt.
Die niedrige Differenz steht im Gegensatz zu den 121-2 & 0'C der bekannten Arbeitsweise. Ferner wurde gefunden, dass man einen hohen Temperaturunterschied (537-8150 C) zwischen dem Verbrennungsgas und der feuerbeständigen Wand am Ende der Apparatur, an welchem das zu gewinnende Gas austritt, ohne nachteilige Wirkung auf die Metallrohre anwenden kann, obgleich der Schmelzpunkt der Röhre wesentlich unter der Verbrennungsgastemperatur liegt.
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beständigem Material und eine Anzahl von Reak- tionsrönren, die am oberen Ende des Ofens befestigt sind und frei durch den Deckel und den Boden des Ofens hindurchgehen, sind Mittel zur Feuerung des Ofens an seinen Seiten in verschiedener Höhe,
als auch solche zur Entziehung der Verbrennungsgase mittels eines Essenzuges am oberen Ende des Ofens vorgesehen. Der Eintritt des zu behandelnden Reaktionsgutes erfolgt an einem Ende der Röhren und der Austritt derselben am anderen Ende der Röhren im Gegenstrom zu den Verbrennungsgasen in solcher Art, dass die freie Ausdehnungsbewegung der Röhren nicht behindert wird.
In dem erfindungsgemässen Ofen wird die Gegenstromheizung mit einem bestimmten Verhältnis zwischen Verbrennungsgas und Metallrohroberfläche angewandt ; z. B. verwendet man mit einem Naturgas, welches ungefähr 80% Methan und 20% Äthan enthält, vorzugsweise pro 30,48 cm geradliniger Ofenhöhe, ungefähr 0,28 1113 bis 2,83 m3 Gas pro Stunde pro 0,0929 1112 Metallröhrenwand, bei einer räumlichen Geschwindigkeit des Gaskrackstromes von ungefähr 16, 98 m3 pro Stunde pro 0,0283 1113 Katalysator.
Die Anwendung geeigneter Brenner, welche weiter unten eingehender beschrieben sind, ist in verschiedener Höhe für einen mehr als eine Röhre enthaltenden Ofen vorteilhaft, als auch die Leitung der Brennergase im Anfang in einem Winkel von etwa 90 , so dass die Gase auf diese Art eine zirkulierende Bewegung hervorrufen, wenn sie im Gegenstrom zu den'Röhren fliessen.
Der ernndungsgemäss konstruierte Apparat gibt nicht nur eine höhere Wärmeausnutzung, sondern auch eine höhere chemische Leistungs- fähigkeit uzw. deshalb, weil die Temperatur der
Röhrenwand derjenigen der feuerbeständigen
Wand sehr nahe liegen kann. So wird für jede geforderte Wärmeausnutzung des Ofens im Ver- gleich zu einem mit Gleichströmung arbeitenden
Ofen die Betriebstemperatur der Röhren höher sein, was unmittelbar eine höhere chemische
Leistungsfähigkeit ergibt.
In den Zeichnungen, welche eine Ausführungsform des für die Erfindung geeigneten Apparates veranschaulichen, wird das vorliegende Verfahren näher erläutert. Fig. 1 der Zeichnungen ist ein Aufriss und Fig. 2 der Grundriss eines nach der vorliegenden Erfindung konstruierten Apparates.
In Fig. l stellt 1 einen Ofen dar, der vorzugsweise aus Schamottesteinen gebaut ist. Ei enthält die aus einer Metallegierung bestehenden Kontaktröhren 2, welche senkrecht in parallel zu den Seitenwänden des Ofens verlaufendenEbenen angeordnet sind. Es kann eine beliebige Anzahl solcher Röhren verwendet werden, die beispielsweise so angeordnet werden können, wie in der Erklärung von Fig. 2 näher beschrieben ist. Die Röhren bestehen aus einer Nickel-Chrom-Eisenlegierung, die hohe Temperaturen aushalten kann. Die Röhren 2 ragen durch das obere und untere Ende des Ofens, d. h. sie gehen durch die Ziegel 3 hindurch.
Falls erwünscht, können die vorstehenden Enden der Röhren und die äussere Oberfläche des Ofens mit Isolationsmaterial bedeckt werden (in der Zeichnung nicht dargestellt). Die Röhren 2 werden durch irgendeinen geeigneten Träger am oberen Ende jeder Röhre gehalten ; z. B. ruht der obere Flansch 5 der Röhre 2 auf einem kurzen Ring 6, durch welchen die Rohre 2 ungehindert hindurchgehen kann. Der Ring 6 wird durch den Eisenträger 7 gestützt und ist an ihm befestigt, während letzterer in irgendeiner geeigneten Weise auf dem Ofengehäuse angebracht ist. Jede der Röhren kann leicht aus dem Ofen entfernt werden, indem sie am Flansch abgenommen und senkrecht aus dem Ofen gehoben wird.
Die Röhren 2 werden mit einem geeigneten katalytischen Material 8 gefüllt, welches von einer durchlöcherten Legierungsplatte 9 getragen wird. Besonders für diesen Zweck geeignete Kataly- : satoren werden weiter unten angegeben. Die Platte 9 kann herausgenommen werden und ruht auf Träger 10, der an der inneren Wand der Röhre befestigt ist. Die Röhren 2 können in der schon beschriebenen Weise aus dem Ofen genommen werden, selbst wenn sie mit Katalysator gefüllt sind und der Katalysator kann in dieselben eingefüllt oder aus ihnen entfernt werden, entweder während die Röhren sich in dem Ofen oder ausserhalb desselben befinden.
Die Gase oder Dämpfe werden durch geeignete Rohre zugeführt. Diese Rohre können von denen in der Zeichnung dargestellten verschieden sein,
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Brenner wird die Temperatur der einzelnen
Zonen bei hoher Geschwindigkeit der im Gegen- strom zu den Kohlenwasserstoffgas fliessenden
Verbrennungsgasen nach Wunsch reguliert.
Katalysatoren, die sich für die Herstellung von
Wasserstoff durch Kracken von Kohlenwasser- stoffgas eignen, müssen. hohe Aktivität und physi- kalische Stärke besitzen und sich bei den ange- wandten Betriebstemperaturen sehr wenig zusammenziehen.
In dem erfindungsgemäss konstruierten Ofen wird vorzugsweise ein Katalysator verwendet, der aus mit Nickelnitrat imprägnierte Diaspor besteht, d. h. der ungefähr 6 Gew.-% Nickel enthält. Er wird auf ungefähr 260 C erhitzt, um das Nitrat zu zersetzen, und dann durch das
Hindurchleiten von heissen, reduzierenden Gasen reduziert. Vorzugsweise besteht die Kontaktmasse aus Teilchen, deren Durchmesser ungefähr 9-5 mm bis 16 mm beträgt.
Das Austrittsgas von dem Kracken von Methan und Wasserdampf besteht fast ausschliesslich aus Wasserstoff, Kohlenoxyden und einem Wasser- dampfüberschuss und enthält gewöhnlich einen hohen Prozentsatz Kohlenmonoxyd. Das Gas kann sofort nach Verlassen des Ofens gekühlt werden, wenn ein Wasserstoff-Kohlenmonoxyd-Gemisch für die Herstellung synthetischen Alkohols erwünscht ist. Wenn aber ein Gas, welches fast ausschliesslich Wasserstoff enthält, erhalten werden soll, ist es besser, das Austrittsgas mit zugefügtem Wasserdampf in bekannter Weise über Eisenoxyde oder andere geeignete Katalysatoren zu leiten zwecks Überführung des Kohlenmonoxyds in Kohlendioxyd. Dann wird das Gas gekühlt und das Kohlendioxyd mit bekannten Mitteln entfernt, so dass ein Wasserstoff von ungefähr 95% Reinheit zurückbleibt.
Der Ofen der Erfindung kann bei jedem gewünschten Druck oder unter Vakuum betrieben werden und ist nur durch die Stärke und Widerstandfähigkeit der Materialien bei der verwendeten Betriebstemperatur begrenzt.
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