WO2024043333A1 - 光拡散制御部材および反射型表示体 - Google Patents

光拡散制御部材および反射型表示体 Download PDF

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WO2024043333A1
WO2024043333A1 PCT/JP2023/030732 JP2023030732W WO2024043333A1 WO 2024043333 A1 WO2024043333 A1 WO 2024043333A1 JP 2023030732 W JP2023030732 W JP 2023030732W WO 2024043333 A1 WO2024043333 A1 WO 2024043333A1
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WO
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diffusion control
light diffusion
light
layer
adhesive layer
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PCT/JP2023/030732
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English (en)
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健太郎 草間
裕貴 福島
隆宏 石鍋
英夫 藤掛
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リンテック株式会社
国立大学法人東北大学
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    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F21LIGHTING
    • F21VFUNCTIONAL FEATURES OR DETAILS OF LIGHTING DEVICES OR SYSTEMS THEREOF; STRUCTURAL COMBINATIONS OF LIGHTING DEVICES WITH OTHER ARTICLES, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • F21V5/00Refractors for light sources
    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F21LIGHTING
    • F21VFUNCTIONAL FEATURES OR DETAILS OF LIGHTING DEVICES OR SYSTEMS THEREOF; STRUCTURAL COMBINATIONS OF LIGHTING DEVICES WITH OTHER ARTICLES, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • F21V7/00Reflectors for light sources
    • GPHYSICS
    • G02OPTICS
    • G02BOPTICAL ELEMENTS, SYSTEMS OR APPARATUS
    • G02B5/00Optical elements other than lenses
    • GPHYSICS
    • G02OPTICS
    • G02BOPTICAL ELEMENTS, SYSTEMS OR APPARATUS
    • G02B5/00Optical elements other than lenses
    • G02B5/02Diffusing elements; Afocal elements
    • GPHYSICS
    • G02OPTICS
    • G02FOPTICAL DEVICES OR ARRANGEMENTS FOR THE CONTROL OF LIGHT BY MODIFICATION OF THE OPTICAL PROPERTIES OF THE MEDIA OF THE ELEMENTS INVOLVED THEREIN; NON-LINEAR OPTICS; FREQUENCY-CHANGING OF LIGHT; OPTICAL LOGIC ELEMENTS; OPTICAL ANALOGUE/DIGITAL CONVERTERS
    • G02F1/00Devices or arrangements for the control of the intensity, colour, phase, polarisation or direction of light arriving from an independent light source, e.g. switching, gating or modulating; Non-linear optics
    • G02F1/01Devices or arrangements for the control of the intensity, colour, phase, polarisation or direction of light arriving from an independent light source, e.g. switching, gating or modulating; Non-linear optics for the control of the intensity, phase, polarisation or colour 
    • G02F1/13Devices or arrangements for the control of the intensity, colour, phase, polarisation or direction of light arriving from an independent light source, e.g. switching, gating or modulating; Non-linear optics for the control of the intensity, phase, polarisation or colour  based on liquid crystals, e.g. single liquid crystal display cells
    • G02F1/133Constructional arrangements; Operation of liquid crystal cells; Circuit arrangements

Definitions

  • the present invention provides a light diffusion control member including a light diffusion control layer that can transmit and diffuse incident light within a predetermined incident angle range strongly and with low optical loss, and the light diffusion control member.
  • This invention relates to a reflective display.
  • Some display bodies such as liquid crystal display devices, organic electroluminescence (EL) displays, and electronic paper, are classified as reflective display bodies that include a reflective layer.
  • the display surface of the reflective display is generally illuminated by a light source such as indoor lighting or the sun, or a light source provided on the display surface side of the display, and the light from these light sources is is reflected by the reflective layer, and the reflected light enables good visibility of the display.
  • reflective displays are equipped with a light diffusion control layer that can transmit and diffuse incident light within a predetermined incident angle range with high intensity and low optical loss. Provision of a reflective layer between the surface on the user side and the reflective layer is being considered.
  • Patent Documents 1 and 2 disclose light diffusion control members that include the above-mentioned light diffusion control layer and an isotropic light diffusion layer containing light diffusing fine particles.
  • a light diffusion control member due to the presence of the light diffusion control layer, the light reflected by the reflective layer is appropriately diffused, and a decrease in visibility depending on the position of the light source is reduced. Ru.
  • Patent No. 6981984 Patent No. 6993976
  • the above-mentioned light diffusion control layer reduces the visibility.
  • the improvement effect could not be obtained sufficiently. For example, even if good visibility is obtained when the short side of the display surface is parallel to the ground and the vertical direction of the displayed content is parallel to the long side of the display surface, If the long side is parallel to the ground and the display content is displayed so that the vertical direction is parallel to the short side of the display surface, the light diffusion control layer will not be able to fully demonstrate its effect, and it will not work properly. There was a problem that good visibility could not be obtained.
  • the present invention has been made in view of the above circumstances, and even when incorporated into a reflective display body in which the vertical direction of the displayed content is changed, the present invention provides excellent performance regardless of the vertical direction of the displayed content. It is an object of the present invention to provide a light diffusion control member that can achieve visibility, and a reflective display that has such visibility.
  • the present invention first provides a light diffusion control layer having a regular internal structure including a plurality of regions having a relatively high refractive index within a region having a relatively low refractive index;
  • a light diffusion control member comprising a diffusion adhesive layer containing light diffusing fine particles laminated on one side of the light diffusion control layer, wherein any one side of the light diffusion control member is a reflective surface of any mirror.
  • a light beam having an angle of 30° with the normal to the surface is directed to an arbitrary point on the surface of the light diffusion control member side of the measurement sample laminated with the azimuth angle of 0° and 90° with the one point as the center.
  • the value of is calculated for each azimuth angle, and the azimuth angle that gives the largest standard deviation is set as the exclusion angle, and for any point on the surface on the light diffusion control member side of the measurement sample, A light beam having an angle of 30° with the line is irradiated from three azimuth angles excluding the exclusion angle among the four azimuth angles, and the reflected light diffusely reflected from the one point is reflected from the three directions.
  • the brightness (cd/m 2 ) of the reflected light directed toward the front of the surface is measured for each azimuth in the three directions, and the minimum of the three brightnesses obtained is measured for each azimuth of the three directions.
  • the light diffusion control member according to the invention includes a light diffusion control layer and a diffusion adhesive layer, and satisfies the conditions L 1 , L 2 and L 3 described above, so that display contents can be displayed in the vertical direction.
  • L 1 , L 2 and L 3 described above
  • the region having a relatively high refractive index is a columnar object extending from one surface side to the other surface side of the light diffusion control layer, and the light diffusion control layer has a relatively high refractive index.
  • the control layer includes at least one layer having a column structure in which the columnar objects are arranged in a forest in the region where the refractive index is relatively low, and in at least a part of the columnar objects, the extension It is preferable that a straight line parallel to the direction is inclined with respect to the thickness direction of the light diffusion control member (invention 2).
  • the columnar object is bent between one end and the other end thereof (invention 3).
  • the light diffusion control layer includes two layers having the column structure (invention 4).
  • the light diffusion control layer includes an intermediate adhesive layer laminated between the light diffusion control layer and the diffusion adhesive layer, and the intermediate adhesive layer has a carboxy group. It is preferable that the material is composed of a pressure-sensitive adhesive (invention 5).
  • the light-diffusing fine particles are fine particles made of a silicon-containing compound having an intermediate structure between inorganic and organic (Invention 6).
  • the present invention is a reflective display body configured such that the vertical direction of display content on a display surface can be changed, which includes the light diffusion control member (invention 1) and an optional part of the light diffusion control member.
  • a reflective display comprising: a display device provided on one side of the display device; and a reflective layer provided on the opposite side of the display device from the light diffusion control member or incorporated into the display device. Provide the body (Invention 7).
  • the light diffusion control member According to the light diffusion control member according to the present invention, it is possible to realize a reflective display that can achieve excellent visibility regardless of the vertical direction of displayed content.
  • FIG. 2 is a sectional view of a light diffusion control member according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view of a light diffusion control member according to another embodiment of the present invention.
  • 1 is a cross-sectional view of an example of a reflective display body manufactured using a light diffusion control member according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a perspective view schematically showing an example of a regular internal structure (column structure) of a light diffusion control layer in an embodiment of the present invention. It is a perspective view explaining various directions regarding a light diffusion control layer in one embodiment of the present invention. It is a figure explaining the measuring method of the optical physical property of the light diffusion control member based on one Embodiment of this invention. It is a figure explaining the measuring method of the optical physical property of the light diffusion control member based on one Embodiment of this invention.
  • FIG. 1 shows a cross-sectional view of a light diffusion control member according to an embodiment of the present invention.
  • the light diffusion control member 1a includes a light diffusion control layer 11 having a regular internal structure including a plurality of regions having a relatively high refractive index within a region having a relatively low refractive index;
  • a diffusion adhesive layer 12 containing light-diffusing fine particles is provided, which is laminated on one side of the diffusion control layer 11 .
  • FIG. 2 shows a cross-sectional view of a light diffusion control member according to another embodiment of the present invention.
  • the light diffusion control member 1b includes a light diffusion control layer 11 and a diffusion adhesive layer 12 similarly to the light diffusion control member 1a, and further includes a light diffusion control layer 11 and a diffusion adhesive layer 12.
  • An intermediate adhesive layer 13 is laminated therebetween.
  • the form of the light diffusion control members 1a and 1b according to this embodiment is not particularly limited, it is preferably film-like, plate-like, etc., and particularly preferably film-like.
  • the light diffusion control members 1a and 1b according to this embodiment can be suitably used for manufacturing a reflective display.
  • FIG. 3 shows a cross-sectional view of an example of such a reflective display.
  • the reflective display 100 includes the above-mentioned light diffusion control members 1a and 1b, a display device 2 provided on one side of the light diffusion control members 1a and 1b, and the light diffusion control members 1a and 1b in the display device 2. is provided with a reflective layer 3 provided on the opposite surface side.
  • the surface of the light diffusion control members 1a and 1b (the surface on the light diffusion control layer 11 side or the surface on the diffusion adhesive layer 12 side) is laminated on the display device 2 and the reflective layer 3 is determined by It can be selected as appropriate depending on the configuration of the reflective display 100 to be manufactured. Further, it is preferable that the reflective display 100 according to the present embodiment is configured such that the display content on the display surface can be changed in the vertical direction.
  • the light diffusion control layer 11 has a regular internal structure including a plurality of regions having a relatively high refractive index within a region having a relatively low refractive index, as described above. It has a structure.
  • FIG. 4 schematically shows a column structure (details will be described later).
  • a plurality of regions 111 (columnar objects) having a relatively high refractive index extend in the thickness direction.
  • the structure is filled with a region 112 where the ratio is relatively low.
  • the regular internal structure refers to an internal structure in which a plurality of regions 111 having a relatively high refractive index are arranged with a predetermined regularity in a region 112 having a relatively low refractive index.
  • Such an internal structure is, for example, a cross section obtained by cutting the light diffusion control layer 11 along a plane parallel to the surface of the light diffusion control layer 11, and is cut at a position where the regular internal structure is present. When looking at the cross section obtained by doing this, in the region 112 where the refractive index is relatively low, the regions 111 having a relatively high refractive index are repeated at the same pitch along at least one direction within the cross section.
  • the regular internal structure here is such that a region 111 with a relatively high refractive index extends in the thickness direction of the light diffusion control layer 11, so that one phase is in the other phase. It is distinguished from a phase-separated structure, which exists without any clear regularity, and a sea-island structure, which has approximately spherical island components in the ocean component. Details of the differences in structure shown in FIGS. 4(a) to 4(c) will be described later.
  • the light diffusion control members 1a and 1b according to the present embodiment satisfy predetermined optical characteristics when a light beam is irradiated onto the surface on the light diffusion control layer 11 side and reflected light that is diffusely reflected is generated. It is something.
  • the optical properties will be explained below.
  • FIG. 6 shows a process of preparing a measurement sample and irradiating the obtained measurement sample with a predetermined light beam.
  • a measurement sample 200 is prepared by laminating any one side of the light diffusion control members 1a, 1b on the reflective surface of the mirror 4. Subsequently, as shown in FIG. 6(a), a measurement sample 200 is prepared by laminating any one side of the light diffusion control members 1a, 1b on the reflective surface of the mirror 4. Subsequently, as shown in FIG.
  • arbitrary points on the surface on the light diffusion control member 1a, 1b side of the measurement sample 200 are One point is assumed to be the irradiation point 201, and four directions with azimuth angles of 0°, 90°, 180°, and 270° are assumed around the irradiation point 201. Then, as shown in FIG. 6(c), a light ray 202 having an angle of 30° with the normal to the surface on the light diffusion control member 1 side is directed to the irradiation point 201 from one of the four azimuth angles described above. irradiate.
  • any surface of the light diffusion control members 1a and 1b may be laminated on the mirror 4; It is preferable to match the direction with respect to the reflective layer 3 in . That is, when the surfaces of the light diffusion control members 1a and 1b on the light diffusion control layer 11 side are laminated on the reflective layer 3, the measurement sample 200 is formed by laminating the surfaces on the mirror 4. is preferred. Furthermore, when the surfaces of the light diffusion control members 1a and 1b on the diffusion adhesive layer 12 side are laminated to the reflective layer 3, the measurement sample 200 is formed by laminating the surfaces to the mirror 4. is preferred.
  • mirror in this specification refers to a mirror formed by laminating a metal film on one side of a glass plate, and the “reflecting surface” of the mirror refers to the side of the metal film opposite to the glass plate. refers to the side of Preferred examples of the metal constituting the metal film include aluminum, silver, and the like.
  • the irradiated light beam 202 is diffusely reflected by the measurement sample 200, thereby producing reflected light.
  • the brightness of a part of the generated reflected light must be evaluated. Measure. There are two types of reflected light to be measured, and these will be explained using FIG. 7.
  • FIG. 7(a) shows the first measurement target.
  • reflected light 203 heading from the irradiation point 201 in the normal direction (front direction) of the surface on the side of the light diffusion control members 1a and 1b is 1 This is the second measurement target.
  • FIG. 7(b) shows the second measurement target.
  • the second measurement target is a collection of reflected lights forming a fan shape with the end of the light 204b.
  • Exclusion angle refers to an angle specified as follows. First, the measurement sample prepared as described above is irradiated with a light beam as described above, and the reflected light related to the second measurement object described above is (In FIG. 7(b), reflected light 204a and reflected light 204b form ends, and a collection of reflected lights forms a fan shape). Then, the value of the standard deviation (cd/m 2 ) of the luminance of the reflected light is calculated for each azimuth. Among the four standard deviations thus obtained, the azimuth that gives the largest standard deviation becomes the "exclusion angle.”
  • L min ” and “L max ” are each specified as follows.
  • the measurement sample prepared as described above is irradiated with a light beam as described above, and the reflected light from the first measurement object (as shown in FIG. 6(c)) is Reflected light 203) directed in the normal direction (front direction) of the side surface is generated, and its brightness (cd/m 2 ) is measured.
  • the azimuth angles when irradiating the light beam are only three directions excluding the above-mentioned "exclusion angle” from the four directions of azimuth angles of 0°, 90°, 180°, and 270°.
  • the minimum brightness value is set as "L min "
  • the maximum brightness value is set as "L max ".
  • L STD is the reference luminance measured using any standard white plate. Specifically, an arbitrary point on one side of an arbitrary standard white plate is irradiated with a ray of light having an angle of 30 degrees with the normal line of the one side from the azimuth angle where the above L min was measured, and the above one point is illuminated. This produces reflected light that is diffusely reflected in the front direction. Then, “L STD " is specified as the value of the luminance (cd/m 2 ) of the reflected light.
  • standard white plate in this specification refers to a reflector having a reflectance of 99% or more.
  • the “standard white plate” serves as a calibration standard for optical measurements. By using the “standard white plate,” it is possible to cancel variations in the intensity of measurement light, etc., caused by differences in light sources.
  • the light diffusion control members 1a and 1b according to the present embodiment can suppress the diffusion (Lambertian diffusion) that occurs in a standard white plate even when the luminance is the lowest (L min ). A higher luminance can be obtained than the luminance (L STD ) at that time. Therefore, in the reflective display body incorporating the light diffusion control members 1a and 1b, brighter display can be easily realized by using light irradiated onto the display surface from various azimuth angles.
  • L 1 is preferably 1.10 or more, more preferably 1.20 or more, particularly preferably 1.30 or more, further preferably 1.40 or more, and even more preferably 1.45 or more. Most preferably.
  • the upper limit of L1 is not particularly limited, but for example, it is preferably 4.00 or less, more preferably 3.00 or less, particularly preferably 2.00 or less, and even more preferably 1.60 or less, among which It is preferably 1.50 or less.
  • the formula (2) the light diffusion control members 1a and 1b according to the present embodiment have a relatively large difference between the lowest luminance (L min ) and the highest luminance (L max ). It becomes small. Therefore, in a reflective display incorporating the light diffusion control member 1, even if the reflective display is laid down on its side and the positional relationship between the display surface and the external light source is changed, the brightness of the display remains unchanged. This makes it easier to suppress changes in brightness and achieve uniform brightness.
  • L 2 is particularly preferably 0.71 or more, and more preferably 0.72 or more.
  • the upper limit value of L2 is not particularly limited as long as it is 1.00 or less, but from the viewpoint of compatibility with L3 described later, it is preferably 0.95 or less, and should be 0.90 or less. is more preferable, particularly preferably 0.85 or less, further preferably 0.80 or less, particularly preferably 0.76 or less, and most preferably 0.73 or less.
  • the light diffusion control members 1a and 1b according to the present embodiment among the standard deviations of brightness described above, the values of standard deviations of brightness related to azimuth angles in three directions excluding the above-mentioned excluded angle are L 3 and L3. Then, for L 3 in all three directions, the following equation (3) L 3 ⁇ 2.00...(3) It is preferable to satisfy the following.
  • the light diffusion control members 1a, 1b according to the present embodiment can reflect light incorporating the light diffusion control members 1a, 1b, even when light is irradiated from any direction.
  • the type display body can effectively diffuse and reflect uniform light in the horizontal direction of the viewer.
  • L3 is preferably 1.6 or less, more preferably 1.2 or less, particularly preferably 1.1 or less, and even more preferably 1.05 or less. preferable.
  • the lower limit of L3 is not particularly limited, but is preferably 0.01 or more, more preferably 0.1 or more, particularly preferably 0.15 or more.
  • the body has excellent visibility. Specifically, compared to the case where the light diffusion control members 1a and 1b are not provided, light emitted from the outside can be effectively diffused and reflected in the front direction, and a bright display can be realized.
  • the vertical direction of the displayed content changes, for example by tilting the reflective display sideways, it is possible to suppress fluctuations in the brightness of the display due to the change in the vertical direction, making it uniform. It is possible to achieve a display with high brightness.
  • the direction of light emitted from the outside changes, it can be diffusely reflected with uniform brightness in the horizontal direction of the viewer, making it easy for the viewer to notice uneven brightness. It will be difficult.
  • the light diffusion control layer 11 in this embodiment has a regular internal structure including a plurality of regions 111 having a relatively high refractive index within a region 112 having a relatively low refractive index, and has the above-mentioned structure. There is no particular limitation as long as the conditions of L 1 , L 2 and L 3 can be satisfied.
  • the light diffusion control layer 11 in this embodiment includes a high refractive index component, It is preferable that the composition for a light diffusion control layer is cured, and includes a low refractive index component having a lower refractive index than the high refractive index component. In particular, it is preferable that the high refractive index component and the low refractive index component each have one or two polymerizable functional groups.
  • High refractive index component Preferred examples of high refractive index components include (meth)acrylic esters containing an aromatic ring, and particularly preferred examples include (meth)acrylic esters containing a plurality of aromatic rings. .
  • Examples of (meth)acrylic esters containing multiple aromatic rings include biphenyl (meth)acrylate, naphthyl (meth)acrylate, anthracyl (meth)acrylate, benzylphenyl (meth)acrylate, and (meth)acrylate.
  • biphenyl (meth)acrylate is preferable from the viewpoint of easily forming a good regular internal structure and easily satisfying the conditions of L 1 , L 2 and L 3 described above. Specifically, biphenyl (meth)acrylate is preferred.
  • (meth)acrylic acid means both acrylic acid and methacrylic acid. The same applies to other similar terms.
  • the molecular weight of the high refractive index component is preferably from 150 to 2,500, particularly preferably from 200 to 1,500, and even more preferably from 250 to 1,000. When the molecular weight is within the above range, it becomes easier to form the light diffusion control layer 11 having a desired regular internal structure, and it becomes easier to satisfy the conditions of L 1 , L 2 and L 3 described above. In addition, when the theoretical molecular weight of the high refractive index component can be specified based on the molecular structure, the molecular weight of the high refractive index component refers to the theoretical molecular weight.
  • the molecular weight of the high refractive index component is determined by gel permeation chromatography (GPC).
  • GPC gel permeation chromatography
  • the refractive index of the high refractive index component is preferably 1.45 to 1.70, more preferably 1.50 to 1.65, particularly preferably 1.54 to 1.62, More preferably, it is 1.56 to 1.59.
  • the refractive index in this specification means the refractive index of a predetermined component before curing the composition for a light diffusion control layer, and the refractive index is measured according to JIS K0062:1992. It is.
  • the content of the high refractive index component in the composition for a light diffusion control layer is preferably 25 to 400 parts by mass, more preferably 50 to 350 parts by mass, based on 100 parts by mass of the low refractive index component.
  • the amount is preferably 75 to 300 parts by weight, and more preferably 100 to 200 parts by weight.
  • Low refractive index component Preferred examples of the low refractive index component include urethane (meth)acrylate, (meth)acrylic polymer having (meth)acryloyl group in the side chain, (meth)acryloyl group-containing silicone resin, and Examples include saturated polyester resins. Among these, it is particularly preferable to use urethane (meth)acrylate from the viewpoint that it is easy to form a good regular internal structure and it is easy to satisfy the conditions of L 1 , L 2 and L 3 described above.
  • a urethane (meth)acrylate formed from (a) a compound containing at least two isocyanate groups, (b) a polyalkylene glycol, and (c) a hydroxyalkyl (meth)acrylate. is preferred.
  • Preferred examples of the above-mentioned (a) compound containing at least two isocyanate groups include 2,4-tolylene diisocyanate, 2,6-tolylene diisocyanate, 1,3-xylylene diisocyanate, 1, Aromatic polyisocyanates such as 4-xylylene diisocyanate, aliphatic polyisocyanates such as hexamethylene diisocyanate, alicyclic polyisocyanates such as isophorone diisocyanate, hydrogenated diphenylmethane diisocyanate, and these Examples include biuret forms, isocyanurate forms, and adduct forms that are reactants with low-molecular active hydrogen-containing compounds such as ethylene glycol, propylene glycol, neopentyl glycol, trimethylolpropane, and castor oil. Among these, alicyclic polyisocyanates are preferred, and alicyclic diisocyanates are particularly preferred.
  • polyalkylene glycol (b) mentioned above examples include polyethylene glycol, polypropylene glycol, polybutylene glycol, polyhexylene glycol, etc. Among them, polypropylene glycol is preferred.
  • the weight average molecular weight of the polyalkylene glycol (b) is preferably from 2,300 to 19,500, particularly preferably from 3,000 to 14,300, and even more preferably from 4,000 to 12,300.
  • hydroxyalkyl (meth)acrylate examples include 2-hydroxyethyl (meth)acrylate, 2-hydroxypropyl (meth)acrylate, 3-hydroxypropyl (meth)acrylate, and 2-hydroxybutyl (meth)acrylate. ) acrylate, 3-hydroxybutyl (meth)acrylate, 4-hydroxybutyl (meth)acrylate, etc. Among them, 2-hydroxyethyl (meth)acrylate is preferred.
  • Urethane (meth)acrylate can be synthesized using the above-mentioned components (a) to (c) according to a conventional method.
  • the blending ratio of components (a) to (c) is determined by molar ratio of (a) component: (b) component: (c) component.
  • the ratio is preferably from 1 to 5:1:1 to 5, particularly preferably from 1 to 3:1:1 to 3.
  • the weight average molecular weight of the low refractive index component is preferably 3,000 to 20,000, particularly preferably 5,000 to 15,000, and even more preferably 7,000 to 13,000.
  • the weight average molecular weight is within the above range, it becomes easier to form the light diffusion control layer 11 having a desired regular internal structure, and it becomes easier to satisfy the conditions of L 1 , L 2 and L 3 described above. Become.
  • the refractive index of the low refractive index component is preferably 1.30 to 1.59, more preferably 1.38 to 1.50, particularly preferably 1.42 to 1.49, More preferably, it is 1.46 to 1.48 or less.
  • the refractive index is within the above range, it becomes easier to form the light diffusion control layer 11 having a desired regular internal structure, and it becomes easier to satisfy the conditions of L 1 , L 2 and L 3 described above. .
  • composition for a light diffusion control layer described above may contain other additives in addition to the high refractive index component and the low refractive index component.
  • Other additives include, for example, polyfunctional monomers (compounds having three or more polymerizable functional groups), photopolymerization initiators, antioxidants, ultraviolet absorbers, light stabilizers, antistatic agents, and polymerization accelerators. , polymerization inhibitors, infrared absorbers, plasticizers, diluting solvents, and leveling agents.
  • composition for a light diffusion control layer preferably contains a photopolymerization initiator as another additive. This makes it easy to efficiently form the light diffusion control layer 11 having a desired regular internal structure, and also makes it easy to satisfy the conditions L 1 , L 2 and L 3 described above.
  • photopolymerization initiators include benzoin, benzoin methyl ether, benzoin ethyl ether, benzoin isopropyl ether, benzoin-n-butyl ether, benzoin isobutyl ether, acetophenone, dimethylaminoacetophenone, 2,2-dimethoxy-2-phenylacetophenone, 2,2-diethoxy-2-phenylacetophenone, 2-hydroxy-2-methyl-1-phenylpropan-1-one, 1-hydroxycyclohexylphenyl ketone, 2-methyl-1-[4-(methylthio)phenyl]- 2-morpholino-propan-1-one, 4-(2-hydroxyethoxy)phenyl-2-(hydroxy-2-propyl)ketone, benzophenone, p-phenylbenzophenone, 4,4-diethylaminobenzophenone, dichlorobenzophenone, 2- Methylanthraquinone, 2-ethylanthraquinon
  • the content of the photopolymerization initiator in the composition for a light diffusion control layer is 0.2 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the total amount of the high refractive index component and the low refractive index component. It is preferably from 1 to 20 parts by weight, preferably from 0.5 to 16 parts by weight, particularly preferably from 1 to 13 parts by weight, and even more preferably from 1 to 10 parts by weight.
  • the composition for a light diffusion control layer contains an ultraviolet absorber as another additive.
  • an ultraviolet absorber when the coating film of the light diffusion control layer composition is irradiated with active energy rays, the ultraviolet absorber selectively absorbs active energy rays of a predetermined wavelength within a predetermined range. It will be done.
  • the type and amount of the ultraviolet absorber it is possible to create bends in the regions 111 (columnar objects) with a relatively high refractive index without inhibiting the curing of the composition for the light diffusion control layer. It becomes easier to do so.
  • the light diffusion control layer 11 can realize a wider angle range of light diffusion, making it easier to satisfy the conditions L 1 , L 2 and L 3 described above.
  • UV absorbers examples include benzotriazole UV absorbers, hydroxyphenyltriazine UV absorbers, benzophenone UV absorbers, hydroxybenzoate UV absorbers, etc. Among them, benzotriazole UV absorbers are used. It is preferable to do so.
  • the above-mentioned ultraviolet absorbers may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the ultraviolet absorber in the composition for a light diffusion control layer is 0.001 to 10 parts by mass based on 100 parts by mass of the total amount of the high refractive index component and the low refractive index component. It is preferably 0.01 to 1 part by mass, more preferably 0.03 to 0.5 part by mass, and even more preferably 0.06 to 0.1 part by mass. It is preferable to do so.
  • the content of the ultraviolet absorber within the above range, it is possible to efficiently cause the region 111 (column-shaped object) having a relatively high refractive index to be bent.
  • the light diffusion control layer 11 can realize a wider angle range of light diffusion, making it easier to satisfy the conditions L 1 , L 2 and L 3 described above.
  • composition for light diffusion control layer contains the above-mentioned high refractive index component and low refractive index component, and optionally other additives such as a photopolymerization initiator and an ultraviolet absorber. It can be prepared by uniformly mixing the agents.
  • stirring may be performed while heating to a temperature of 40 to 80°C to obtain a uniform composition for a light diffusion control layer.
  • a diluting solvent may be added and mixed so that the resulting composition for a light diffusion control layer has a desired viscosity.
  • the light diffusion control layer 11 in this embodiment includes a plurality of regions 111 with a relatively high refractive index within the regions 112 with a relatively low refractive index. It has a regular internal structure.
  • the regular internal structure include, in addition to the above-mentioned column structure, a louver structure in which a plurality of plate-like regions having different refractive indexes are arranged alternately in any direction along the film surface.
  • the regular internal structure is preferably a column structure from the viewpoint of easily satisfying the conditions L 1 , L 2 and L 3 described above. More specifically, in the light diffusion control layer 11 in this embodiment, a region with a relatively high refractive index extends from one surface side of the light diffusion control layer 11 toward the other surface side. It is preferable that the light diffusion control layer 11 includes at least one layer having a column structure in which the columnar objects 111 are arranged in a row in a region having a relatively low refractive index.
  • FIG. 4 shows a perspective view schematically showing such a column structure.
  • the light incident on the light diffusion control layer 11 having such a column structure falls within a predetermined incident angle range, it is emitted from the light diffusion control layer 11 while being strongly diffused with a predetermined opening angle.
  • the incident light is incident at an angle outside the above incident angle range, it will either be transmitted without being diffused, or it will be emitted with weaker diffusion than in the case of incident light within the incident angle range.
  • the contrast medium is arranged parallel to the surface of the light diffusion control layer 11
  • the diffused light due to the incident light within the above incident angle range caused by the column structure has a circular or approximately circular shape that spreads in any direction. (such as an elliptical shape).
  • the weak diffusion caused by the incident light outside the incident angle range the light is diffused in a crescent shape.
  • the column structure shown in FIG. 4(b) has a stack of two layers of columnar objects 111 standing in a forest, and one of the layers (upper layer in the drawing) has columnar objects 111 arranged almost vertically. Although they are in a forest, the other layer (on the paper, the lower layer) is slanted and stands in a forest.
  • FIG. 5 a plurality of regions 111 with a relatively high refractive index, which normally exist inside the light diffusion control layer 11, are omitted, leaving only one region for explanation. It is.
  • a region 111 with a relatively high refractive index extends from the bottom to the top in FIG. It is inclined by an angle a with respect to the thickness direction (direction B) of the layer 11.
  • direction A refers to the direction from the bent part to one end of the column. It refers to the direction of extension, and particularly refers to the direction of extension from the bending part to one end on the viewer's side.
  • the angle a is preferably greater than 0°, particularly preferably 1° or more, and more preferably 2° or more. . With such a range, it becomes possible to display the display contents brighter. Further, the angle a is preferably 30° or less, more preferably 15° or less, particularly preferably 8° or less, and even more preferably 5° or less. With such a range, it becomes possible to further reduce the difference in brightness when the display content is changed in the vertical direction. Note that the angle a can be measured by observing the cross section of the light diffusion control layer 11 using an optical digital microscope.
  • the columnar object 111 is provided at one end. and the other end.
  • the column structure shown in FIG. 4A is an example of a column structure including such a bent columnar object 111.
  • the columnar objects 111 are bent in the lower layer.
  • the light diffusion control layer 11 in this embodiment includes two layers having a column structure. That is, like the column structure shown in FIG. 4(b), it is also preferable that two layers each consisting of a forest of columnar objects 111 are laminated. In this case, the manner of inclination and bending in each layer may be the same or different between the two layers, but it is preferable to control light diffusion, as in the column structure shown in FIG. 4(b).
  • a layer 1 consisting of columnar objects arranged in a forest substantially parallel to the thickness direction of the layer (that is, substantially perpendicular to the main surface of the light diffusion control layer); and a layer 1 that is inclined with respect to the thickness direction of the light diffusion control layer; It is made up of two layers: layer 2, which is made of a columnar object that is bent in the middle of the extending direction, and it is particularly preferable that layer 1 of layer 1 and layer 2 is placed on the viewer's side.
  • the difference between the refractive index of the region 111 (columnar) having a relatively high refractive index and the refractive index of the region 112 having a relatively low refractive index is 0.01 or more. It is preferably at least 0.05, more preferably at least 0.1. This makes it possible to perform effective diffusion.
  • the upper limit of the above difference is not particularly limited, and may be, for example, 0.3 or less.
  • the refractive index when calculating the above difference refers to the cured product obtained by curing the materials of the region 111 where the refractive index is relatively high and the region 112 where the refractive index is relatively low, respectively. is the refractive index being measured.
  • the material referred to here refers to a material that contains the above-mentioned high refractive index component and low refractive index component as essential components, as well as other additives such as the above-mentioned photopolymerization initiator and ultraviolet absorber, as necessary. It may be. Moreover, when using other additives, their content and specific examples may be as described above.
  • the above-mentioned columnar objects have a structure in which the diameter increases from one surface of the light diffusion control layer 11 toward the other surface.
  • a columnar object with such a structure makes it easier to change the traveling direction of light parallel to the extending direction of the columnar object, compared to a columnar object whose diameter does not change almost from one surface to the other. . This allows the light diffusion control layer 11 to effectively diffuse light.
  • the maximum value of the diameter in a cross section when the columnar object is cut along a plane horizontal to the extending direction is preferably 0.1 to 15 ⁇ m, particularly preferably 0.5 to 10 ⁇ m, More preferably, the thickness is 1 to 5 ⁇ m.
  • the light diffusion control layer 11 can effectively diffuse light.
  • the cross-sectional shape when cut along a plane perpendicular to the extending direction of the columnar object is not particularly limited, but is preferably, for example, a circle, an ellipse, a polygon, an irregular shape, or the like.
  • the distance between adjacent columnar objects is preferably 0.1 to 15 ⁇ m, particularly preferably 0.5 to 10 ⁇ m, and even more preferably 1 to 5 ⁇ m.
  • the light diffusion control layer 11 can effectively diffuse light.
  • the dimensions related to the regular internal structure of the above column structure can be measured by observing the cross section of the column structure using an optical digital microscope.
  • the thickness of the light diffusion control layer 11 is preferably 1 to 500 ⁇ m, more preferably 10 to 300 ⁇ m, particularly preferably 30 to 200 ⁇ m, and is preferably 50 to 150 ⁇ m, particularly preferably 70 to 130 ⁇ m, and most preferably 80 to 115 ⁇ m.
  • the thickness is within the above range, the conditions of L 1 , L 2 and L 3 described above are easily satisfied. Further, it is possible to prevent blurring of the image and reduction in total light transmittance.
  • the thickness is preferably 100 to 300 ⁇ m, more preferably 150 to 250 ⁇ m.
  • the thickness of the layer disposed on the viewer side is preferably 1 to 300 ⁇ m, more preferably 25 to 200 ⁇ m, and particularly preferably 50 to 150 ⁇ m.
  • the thickness of the layer disposed on the opposite side from the viewer is preferably 1 to 300 ⁇ m, more preferably 25 to 200 ⁇ m, and particularly preferably 50 to 150 ⁇ m. More preferred. From the viewpoint of easily satisfying the conditions L 1 , L 2 and L 3 described above, it is preferable that the thickness range described above is satisfied.
  • the diffusion adhesive layer 12 in this embodiment is not particularly limited as long as it contains light-diffusing fine particles.
  • the adhesive constituting the diffusion adhesive layer 12 is not particularly limited, and may be, for example, an acrylic adhesive, a polyester adhesive, a polyurethane adhesive, a rubber adhesive, a silicone adhesive, or the like.
  • the adhesive may be of an emulsion type, a solvent type, or a solvent-free type, and may be a crosslinked type or a non-crosslinked type.
  • acrylic pressure-sensitive adhesives are preferred because of their excellent adhesive properties, optical properties, and the like.
  • the acrylic pressure-sensitive adhesive is preferably a crosslinked type, and more preferably a thermally crosslinked type.
  • the adhesive layer 12 in this embodiment is composed of an acrylic adhesive
  • the adhesive is a diffusion adhesive layer containing a (meth)acrylic acid ester polymer, a crosslinking agent, and light diffusing fine particles. It is preferable that the forming composition be crosslinked.
  • the concept of "copolymer” is also included in “polymer.”
  • the (meth)acrylic acid ester polymer in this embodiment has, as monomer units constituting the polymer, It is preferable to include a reactive group-containing monomer having a reactive group in the molecule that reacts with a crosslinking agent. The reactive group derived from this reactive group-containing monomer reacts with the crosslinking agent to form a crosslinked structure (three-dimensional network structure), and an adhesive having the desired cohesive force is obtained.
  • Reactive group-containing monomers include monomers with hydroxy groups in the molecule (hydroxy group-containing monomers), monomers with carboxy groups in the molecule (carboxy group-containing monomers), and monomers with amino groups in the molecule (amino group-containing monomers). monomer) and the like are preferably mentioned. Among these, hydroxy group-containing monomers are preferred because of their excellent reactivity with crosslinking agents.
  • hydroxy group-containing monomers examples include 2-hydroxyethyl (meth)acrylate, 2-hydroxypropyl (meth)acrylate, 3-hydroxypropyl (meth)acrylate, 2-hydroxybutyl (meth)acrylate, ( Preferred examples include hydroxyalkyl (meth)acrylates such as 3-hydroxybutyl meth)acrylate and 4-hydroxybutyl (meth)acrylate.
  • hydroxyalkyl (meth)acrylates such as 3-hydroxybutyl meth)acrylate and 4-hydroxybutyl (meth)acrylate.
  • those having a hydroxyalkyl group having 1 to 4 carbon atoms Preferred are meth)acrylic acid hydroxyalkyl esters.
  • 2-hydroxyethyl (meth)acrylate, 4-hydroxybutyl (meth)acrylate, etc. are preferred. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the (meth)acrylic acid ester polymer preferably contains 1 to 50% by mass, more preferably 7 to 45% by mass, of a reactive group-containing monomer as a monomer unit constituting the polymer, In particular, the content is preferably 13 to 40% by mass, more preferably 18 to 35% by mass, and particularly preferably 22 to 30% by mass. This makes it easier to form a good crosslinked structure in the resulting pressure-sensitive adhesive, and tends to improve the dispersibility of the light-diffusing fine particles in the pressure-sensitive adhesive.
  • the (meth)acrylic acid ester polymer contains an alkyl (meth)acrylic ester as a monomer unit constituting the polymer.
  • Alkyl groups may be linear or branched.
  • (meth)acrylic acid alkyl esters are preferably (meth)acrylic acid alkyl esters in which the alkyl group has 1 to 20 carbon atoms, such as methyl (meth)acrylate, (meth)acrylic acid Ethyl, propyl (meth)acrylate, n-butyl (meth)acrylate, n-pentyl (meth)acrylate, n-hexyl (meth)acrylate, 2-ethylhexyl (meth)acrylate, (meth)acrylic acid Preferred examples include isooctyl, n-decyl (meth)acrylate, n-dodecyl (meth)acrylate, myristyl (meth)acrylate, palmityl (meth)acrylate, and stearyl (meth)acrylate.
  • (meth)acrylic acid esters in which the alkyl group has 4 to 8 carbon atoms are preferred, such as n-butyl (meth)acrylate, 2-ethylhexyl (meth)acrylate, or ( Isooctyl meth)acrylate is particularly preferred. Note that these may be used alone or in combination of two or more.
  • the (meth)acrylic acid ester polymer preferably contains 20 to 99% by mass, more preferably 30 to 90% by mass, of (meth)acrylic acid alkyl ester as a monomer unit constituting the polymer.
  • the content is preferably 40 to 80% by mass, more preferably 45 to 70% by mass.
  • the (meth)acrylic acid ester polymer contains a monomer having an alicyclic structure in the molecule (monomer containing an alicyclic structure) as a monomer unit constituting the polymer. Since alicyclic structure-containing monomers are bulky, their presence in polymers is presumed to increase the spacing between the polymers, reducing the viscosity of coating liquids and increasing the viscosity of light-diffusing particles in adhesives. There is a tendency to improve the dispersibility of
  • the carbon ring of the alicyclic structure in the alicyclic structure-containing monomer may have a saturated structure or may have an unsaturated bond in part. Further, the alicyclic structure may be a monocyclic alicyclic structure or a polycyclic alicyclic structure. From the above viewpoint, a polycyclic alicyclic structure (polycyclic structure) is preferable, and a bicyclic to tetracyclic polycyclic structure is particularly preferable.
  • the number of carbon atoms in an alicyclic structure (refers to the total number of carbon atoms in the part forming the ring, and if multiple rings exist independently, refers to the total number of carbon atoms) ) is preferably from 5 to 15, particularly preferably from 7 to 10.
  • the alicyclic structure-containing monomers include cyclohexyl (meth)acrylate, dicyclopentanyl (meth)acrylate, adamantyl (meth)acrylate, isobornyl (meth)acrylate, and (meth)acrylic acid.
  • examples include dicyclopentenyl, dicyclopentenyloxyethyl (meth)acrylate, and the like.
  • dicyclopentanyl (meth)acrylate (number of carbon atoms in alicyclic structure: 10), (meth)acrylic acid are used from the viewpoint of dispersibility of light-diffusing fine particles in the adhesive and excellent adhesiveness.
  • Adamantyl number of carbon atoms in alicyclic structure: 10
  • isobornyl (meth)acrylate number of carbon atoms in alicyclic structure: 7
  • isobornyl (meth)acrylate is particularly preferred. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the (meth)acrylic acid ester polymer contains an alicyclic structure-containing monomer as a monomer unit constituting the polymer, it preferably contains 1 to 20% by mass of the alicyclic structure-containing monomer, particularly The content is preferably 5 to 15% by mass, more preferably 7 to 12% by mass. This improves the dispersibility of the light-diffusing fine particles in the adhesive, and the resulting adhesive exhibits desired light-diffusing properties.
  • the (meth)acrylic acid ester polymer contains a nitrogen atom-containing monomer as a monomer unit constituting the polymer.
  • a nitrogen atom-containing monomer present in the polymer as a structural unit, it imparts a predetermined polarity to the adhesive, and has excellent affinity for adherends that have a certain degree of polarity, such as glass. becomes.
  • the nitrogen atom-containing monomer a monomer having a nitrogen-containing heterocycle is preferable from the viewpoint of imparting appropriate rigidity to the (meth)acrylic acid ester polymer.
  • the nitrogen atom-containing monomer is used in the polymerization to form the (meth)acrylic acid ester polymer.
  • it contains no reactive unsaturated double bond groups other than the one polymerizable group used.
  • Examples of monomers having a nitrogen-containing heterocycle include N-(meth)acryloylmorpholine, N-vinyl-2-pyrrolidone, N-(meth)acryloylpyrrolidone, N-(meth)acryloylpiperidine, N-(meth)acryloyl Pyrrolidine, N-(meth)acryloylaziridine, aziridinylethyl (meth)acrylate, 2-vinylpyridine, 4-vinylpyridine, 2-vinylpyrazine, 1-vinylimidazole, N-vinylcarbazole, N-vinylphthalimide, etc. Can be mentioned. Among these, N-(meth)acryloylmorpholine is preferred from the viewpoint of dispersibility of light-diffusing fine particles in the adhesive and excellent adhesive strength. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the (meth)acrylic acid ester polymer contains a nitrogen atom-containing monomer as a monomer unit constituting the polymer, it preferably contains 1 to 20% by mass, particularly 3 to 16% by mass of the nitrogen atom-containing monomer. %, more preferably 5 to 12% by mass.
  • the resulting adhesive can sufficiently exhibit excellent adhesion to glass and metal films.
  • the light-diffusing fine particles have good dispersibility in the adhesive, and the resulting adhesive exhibits desired light-diffusing properties.
  • the (meth)acrylic acid ester polymer may contain other monomers as monomer units constituting the polymer, if desired.
  • monomers containing no reactive functional groups are preferred in order not to inhibit the above-described effects of the monomers containing reactive functional groups.
  • Preferred examples of such monomers include alkoxyalkyl (meth)acrylates such as methoxyethyl (meth)acrylate and ethoxyethyl (meth)acrylate, vinyl acetate, and styrene. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the (meth)acrylic acid ester polymer is preferably a linear polymer. This facilitates entanglement of molecular chains and can be expected to improve cohesive force, making it easier to obtain a pressure-sensitive adhesive with excellent adhesiveness and durability.
  • the (meth)acrylic acid ester polymer is preferably a solution polymer obtained by a solution polymerization method. This makes it easier to obtain a polymer with a high molecular weight and can be expected to improve cohesive force, making it easier to obtain a pressure-sensitive adhesive with excellent adhesiveness and durability.
  • the polymerization mode of the (meth)acrylic acid ester polymer may be a random copolymer or a block copolymer.
  • the weight average molecular weight of the (meth)acrylic acid ester polymer is preferably 200,000 to 2,000,000, more preferably 300,000 to 1,500,000, particularly preferably 400,000 to 1,000,000, and 50,000 to 1,500,000. More preferably, it is between 70,000 and 700,000. This improves the dispersibility of the light-diffusing fine particles in the adhesive, and the resulting adhesive exhibits desired light-diffusing properties and good adhesion.
  • one type of (meth)acrylic acid ester polymer may be used alone, or two or more types may be used in combination.
  • the crosslinking agent may be one that reacts with the reactive group possessed by the (meth)acrylic acid ester polymer, such as an isocyanate crosslinking agent, an epoxy crosslinking agent, or an amine crosslinking agent.
  • melamine crosslinking agents aziridine crosslinking agents, hydrazine crosslinking agents, aldehyde crosslinking agents, oxazoline crosslinking agents, metal alkoxide crosslinking agents, metal chelate crosslinking agents, metal salt crosslinking agents, ammonium salt crosslinking agents, etc.
  • isocyanate crosslinking agents that have excellent reactivity with hydroxyl groups.
  • a crosslinking agent can be used individually or in combination of two or more types.
  • the isocyanate-based crosslinking agent contains at least a polyisocyanate compound, and includes, for example, aromatic polyisocyanates such as tolylene diisocyanate, diphenylmethane diisocyanate, and xylylene diisocyanate, aliphatic polyisocyanates such as hexamethylene diisocyanate, isophorone diisocyanate, and hydrogenated polyisocyanates.
  • aromatic polyisocyanates such as tolylene diisocyanate, diphenylmethane diisocyanate, and xylylene diisocyanate
  • aliphatic polyisocyanates such as hexamethylene diisocyanate
  • isophorone diisocyanate isophorone diisocyanate
  • hydrogenated polyisocyanates hydrogenated polyisocyanates.
  • Reaction with alicyclic polyisocyanates such as diphenylmethane diisocyanate, their biuret forms, isocyanurates, and low-molecular active hydrogen-containing compounds such as ethylene glycol, propylene glycol, neopentyl glycol, trimethylolpropane, and castor oil.
  • An example is an adduct body, which is a physical object.
  • trimethylolpropane-modified aromatic polyisocyanates particularly trimethylolpropane-modified tolylene diisocyanate and trimethylolpropane-modified xylylene diisocyanate, are preferred from the viewpoint of reactivity with hydroxyl groups.
  • the content of the crosslinking agent in the composition for forming a diffusion adhesive layer is preferably 0.01 to 10 parts by mass, and 0.04 to 5 parts by mass, based on 100 parts by mass of the (meth)acrylic ester polymer. It is more preferably part by weight, particularly preferably 0.08 to 1 part by weight, and even more preferably 0.1 to 0.4 part by weight. Thereby, the cohesive force, adhesive force, etc. of the resulting adhesive tend to be suitable.
  • Light-diffusing fine particles examples include inorganic fine particles such as silica, calcium carbonate, aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, clay, talc, and titanium dioxide; acrylic resin, polystyrene resin, polyethylene resin, Organic light-transmitting fine particles such as epoxy resin; fine particles made of silicon-containing compounds with an intermediate structure between inorganic and organic, such as silicone resin (e.g. Tospearl series manufactured by Momentive Performance Materials Japan) Examples include.
  • fine particles made of silicon-containing compounds and inorganic fine particles having an intermediate structure between inorganic and organic are preferable, and in particular, from the viewpoint of easily satisfying the above-mentioned conditions L 1 , L 2 and L 3 , inorganic and organic fine particles are preferred.
  • Fine particles made of a silicon-containing compound having an intermediate structure and titanium dioxide are preferred, and from the viewpoint of suppressing backscattering, fine particles made of a silicon-containing compound having a structure intermediate between inorganic and organic are preferred.
  • the above light-diffusing fine particles may be used alone or in combination of two or more.
  • the shape of the light-diffusing fine particles may be either regular or amorphous, but from the viewpoint of uniform light diffusion and the resulting diffusion adhesive layer easily exhibiting the desired optical performance, regular-shaped fine particles are preferable. Particularly preferred are spherical fine particles, and even more preferred are truly spherical fine particles. This makes it easier for the resulting diffusion adhesive layer to exhibit the desired light diffusivity, making it easier to satisfy the conditions L 1 , L 2 and L 3 described above. Furthermore, light loss due to backscattering is less likely to occur, making it possible to provide good image quality.
  • the average particle size of the light-diffusing fine particles measured by the centrifugal sedimentation light transmission method is preferably 0.1 to 20.0 ⁇ m, more preferably 0.2 to 15.0 ⁇ m, and from the viewpoint of suppressing backscattering, It is preferably 0.5 to 10.0 ⁇ m, particularly preferably 3.0 to 6.0 ⁇ m, and even more preferably 4.0 to 5.0 ⁇ m. This makes it easier for the resulting diffusion adhesive layer to exhibit the desired light diffusivity, making it easier to satisfy the conditions L 1 , L 2 and L 3 described above. In particular, light loss due to backscattering is less likely to occur, making it possible to provide good image quality.
  • the average particle diameter determined by the above centrifugal sedimentation light transmission method was determined by using a centrifugal automatic particle size distribution analyzer (manufactured by Horiba, Ltd., CAPA-700).
  • the average particle size of the light-diffusing fine particles can be determined by laser diffraction/scattering. This refers to what is measured according to the law.
  • the average particle diameter of the light-diffusing fine particles measured by laser diffraction/scattering method is preferably 10 to 1000 nm, particularly preferably 100 to 600 nm, and even more preferably 200 to 400 nm. This makes it easier for the resulting diffusion adhesive layer to exhibit the desired light diffusivity, making it easier to satisfy the conditions L 1 , L 2 and L 3 described above.
  • the content of light-diffusing fine particles in the composition for forming a diffusion adhesive layer is preferably 0.1 to 50 parts by mass, and 0.4 parts by mass, based on 100 parts by mass of the (meth)acrylic acid ester polymer. It is more preferably from 1 to 40 parts by weight, particularly preferably from 1 to 30 parts by weight, even more preferably from 5 to 22 parts by weight, and especially preferably from 10 to 16 parts by weight.
  • light loss due to backscattering is less likely to occur, making it possible to provide good image quality.
  • the composition for forming a diffusion adhesive layer may contain components other than the above-mentioned (meth)acrylic acid ester polymer, crosslinking agent, and light-diffusing fine particles, if desired.
  • the composition may contain an active energy ray curable component from the viewpoint of imparting active energy ray curability to the resulting pressure-sensitive adhesive.
  • the composition for forming a diffusion adhesive layer also contains various additives commonly used in acrylic adhesives, such as silane coupling agents, rust preventives, ultraviolet absorbers, infrared absorbers, colorants, and antistatic agents.
  • a tackifier an antioxidant, a light stabilizer, a softener, a refractive index modifier, etc.
  • a polymerization solvent and dilution solvent described below are not included in the additives constituting the composition for forming a diffusion adhesive layer.
  • the composition for forming a diffusion adhesive layer contains a silane coupling agent among the above.
  • a silane coupling agent is preferably an organosilicon compound having at least one alkoxysilyl group in the molecule, having good compatibility with the (meth)acrylic acid ester polymer, and having light transparency.
  • the silane coupling agent include silicon compounds containing a polymerizable unsaturated group, silicon compounds having an epoxy structure, silicon compounds containing a mercapto group, silicon compounds containing an amino group, and condensates with silicon compounds containing an alkyl group. It will be done. Among these, silicon compounds having an epoxy structure are preferred, from the viewpoint of easily satisfying the above-mentioned conditions L 1 , L 2 and L 3 without impairing the desired light diffusivity and improving durability, and in particular, 3-glycid. Xypropyltrimethoxysilane is preferred. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the silane coupling agent in the composition for forming a diffusion adhesive layer is preferably 0.01 to 2 parts by mass, and 0.05 parts by mass, based on 100 parts by mass of the (meth)acrylic acid ester polymer. It is more preferably 1.5 parts by weight, particularly preferably 0.1 to 1 part by weight, and even more preferably 0.2 to 0.5 parts by weight.
  • the resulting diffusion adhesive layer easily satisfies the conditions of L 1 , L 2 and L 3 described above without impairing the desired light diffusivity, and also tends to have improved durability.
  • composition for forming a diffusion adhesive layer is prepared by manufacturing a (meth)acrylic acid ester polymer, and combining the obtained (meth)acrylic acid ester polymer with a crosslinking agent. It can be manufactured by mixing the light-diffusing fine particles and adding other components as desired.
  • the (meth)acrylic acid ester polymer can be produced by polymerizing a mixture of monomers constituting the polymer using a normal radical polymerization method.
  • the polymerization is preferably carried out by a solution polymerization method using a polymerization initiator if desired.
  • the present invention is not limited to this, and polymerization may be performed without a solvent.
  • the polymerization solvent include ethyl acetate, n-butyl acetate, isobutyl acetate, toluene, acetone, hexane, methyl ethyl ketone, etc., and one type may be used alone or two or more types may be used in combination.
  • the polymerization initiator examples include azo compounds and organic peroxides, and one type may be used alone or two or more types may be used in combination.
  • the weight average molecular weight of the resulting polymer can be adjusted by incorporating a chain transfer agent such as 2-mercaptoethanol.
  • a cross-linking agent, light-diffusing fine particles, and other components as desired are added to the solution of the polymer, and the mixture is thoroughly mixed.
  • a composition for forming a diffusion adhesive layer (coating solution) is obtained.
  • any of the above components is used in solid form, or if precipitation occurs when mixed with other components in an undiluted state, that component alone must be diluted with a diluting solvent in advance. It may be mixed with other components after being dissolved or diluted.
  • diluting solvent examples include aliphatic hydrocarbons such as hexane, heptane, and cyclohexane, aromatic hydrocarbons such as toluene and xylene, halogenated hydrocarbons such as methylene chloride, and ethylene chloride, methanol, ethanol, propanol, butanol, etc.
  • Alcohols such as -methoxy-2-propanol, ketones such as acetone, methyl ethyl ketone, 2-pentanone, isophorone, and cyclohexanone, esters such as ethyl acetate and butyl acetate, and cellosolve solvents such as ethyl cellosolve are used.
  • the concentration and viscosity of the prepared coating solution are not particularly limited, and can be appropriately selected depending on the situation within a coating-enabled range.
  • the composition for forming a diffusion adhesive layer is diluted to a concentration of 10 to 60% by mass.
  • addition of a diluting solvent and the like is not a necessary condition, and as long as the composition for forming a diffusion adhesive layer has a viscosity that allows coating, it is not necessary to add a diluting solvent.
  • the composition for forming a diffusion adhesive layer becomes a coating solution using the polymerization solvent of the (meth)acrylic acid ester polymer as a diluting solvent.
  • the thickness of the diffusion adhesive layer 12 is preferably 1 to 500 ⁇ m, more preferably 10 to 300 ⁇ m, particularly preferably 20 to 100 ⁇ m, and is preferably 30 to 75 ⁇ m, particularly preferably 38 to 55 ⁇ m, and most preferably 42 to 48 ⁇ m.
  • the thickness is within the above range, the conditions of L 1 , L 2 and L 3 described above are easily satisfied. Further, it is possible to prevent blurring of the image and reduction in total light transmittance. Furthermore, it exhibits good durability.
  • the haze value of the diffusion adhesive layer 12 is preferably 20 to 100%, more preferably 40 to 96%, particularly preferably 60 to 92%, and even more preferably 70 to 90%. It is preferably 80 to 88%.
  • the haze value is within the above range, the conditions of L 1 , L 2 and L 3 described above are easily satisfied. Furthermore, light loss due to backscattering is less likely to occur, making it possible to provide good image quality. Note that the haze value in this specification is a value measured according to the test example described below.
  • the light diffusion control member 1b shown in FIG. 2 includes an intermediate adhesive layer 13.
  • the intermediate adhesive layer 13 adheres sufficiently to the light diffusion control layer 11 and the diffusion adhesive layer 12, and can suppress the occurrence of peeling or displacement of these layers. As a result, the light diffusion control member 1b including the intermediate adhesive layer 13 has excellent durability.
  • the intermediate adhesive layer 13 is preferably composed of an adhesive containing a carboxyl group from the viewpoint of easily achieving better durability.
  • the adhesive constituting the intermediate adhesive layer 13 is not particularly limited, and may be, for example, an acrylic adhesive, a polyester adhesive, a polyurethane adhesive, a rubber adhesive, a silicone adhesive, or the like.
  • the adhesive may be of an emulsion type, a solvent type, or a solvent-free type, and may be a crosslinked type or a non-crosslinked type.
  • acrylic pressure-sensitive adhesives are preferred because of their excellent adhesive properties, optical properties, and the like.
  • the acrylic pressure-sensitive adhesive is preferably a crosslinked type, and more preferably a thermally crosslinked type.
  • the adhesive is composed of an intermediate adhesive layer forming composition containing a (meth)acrylic acid ester polymer and a crosslinking agent. Preferably, it is crosslinked.
  • the above (meth)acrylic ester polymer may be the same as or different from the (meth)acrylic ester polymer used to form the diffusion adhesive layer 12. From the viewpoint of easily achieving excellent durability by adhering sufficiently to the light diffusion control layer 11 and the diffusion adhesive layer 12, the (meth)acrylic acid ester polymer in the intermediate adhesive layer 13 is It is preferable to contain a carboxy group-containing monomer as a monomer unit constituting the .
  • carboxy group-containing monomer examples include ethylenically unsaturated carboxylic acids such as acrylic acid, methacrylic acid, crotonic acid, maleic acid, itaconic acid, and citraconic acid.
  • carboxylic acids such as acrylic acid, methacrylic acid, crotonic acid, maleic acid, itaconic acid, and citraconic acid.
  • acrylic acid is preferred from the viewpoint of the reactivity of the carboxy group with the crosslinking agent in the resulting (meth)acrylic acid ester polymer and the copolymerizability with other monomers. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the (meth)acrylic acid ester polymer in the intermediate adhesive layer 13 preferably contains 1 to 30% by mass, and preferably 3 to 24% by mass, of a carboxyl group-containing monomer as a monomer unit constituting the polymer.
  • the content is more preferably 6 to 18% by mass, and even more preferably 9 to 12% by mass.
  • the (meth)acrylic acid ester polymer in the intermediate adhesive layer 13 contains an alkyl (meth)acrylic ester as a monomer unit constituting the polymer.
  • the (meth)acrylic acid alkyl ester the same one as the (meth)acrylic acid alkyl ester used for forming the diffusion adhesive layer 12 can be used.
  • the (meth)acrylic acid ester polymer in the intermediate adhesive layer 13 preferably contains 70 to 99% by mass of (meth)acrylic acid alkyl ester as a monomer unit constituting the polymer, and preferably contains 76 to 97% by mass. %, particularly preferably 82 to 94% by mass, and even more preferably 88 to 91% by mass. As a result, the resulting intermediate adhesive layer 13 exhibits good adhesiveness and easily achieves excellent durability.
  • the weight average molecular weight of the (meth)acrylic acid ester polymer used in the intermediate adhesive layer 13 is preferably 100,000 to 2,000,000, more preferably 200,000 to 1,200,000, and more preferably 300,000 to 80,000. It is particularly preferably 10,000, and even more preferably 350,000 to 500,000. As a result, the resulting intermediate adhesive layer 13 exhibits good adhesiveness and easily achieves excellent durability.
  • the crosslinking agent in the intermediate adhesive layer 13 may be one that reacts with the reactive group possessed by the (meth)acrylic acid ester polymer, similar to the crosslinking agent used for forming the diffusion adhesive layer 12. Similar examples are often given. Among these, it is preferable to use an epoxy crosslinking agent that has excellent reactivity with carboxyl groups. In addition, a crosslinking agent can be used individually or in combination of two or more types.
  • epoxy crosslinking agent examples include 1,3-bis(N,N-diglycidylaminomethyl)cyclohexane, N,N,N',N'-tetraglycidyl-m-xylylenediamine, and ethylene glycol diglycidyl ether. , 1,6-hexanediol diglycidyl ether, trimethylolpropane diglycidyl ether, diglycidylaniline, diglycidylamine, and the like. Among them, 1,3-bis(N,N-diglycidylaminomethyl)cyclohexane is preferred from the viewpoint of reactivity with carboxy groups.
  • the content of the crosslinking agent in the composition for forming an intermediate adhesive layer is preferably 0.001 to 10 parts by mass, and preferably 0.005 to 1 It is more preferably 0.01 to 0.5 parts by mass, and even more preferably 0.02 to 0.1 parts by mass.
  • the resulting intermediate adhesive layer 13 exhibits good cohesive force and adhesiveness, making it easy to achieve excellent durability.
  • the composition for forming an intermediate adhesive layer may contain other components in addition to the above-mentioned (meth)acrylic acid ester polymer and crosslinking agent.
  • the other components include the aforementioned components that can be added to the composition for forming a diffusion adhesive layer.
  • the intermediate pressure-sensitive adhesive layer-forming composition does not contain light-diffusing fine particles.
  • composition for forming an intermediate adhesive layer can be prepared in the same manner as the composition for forming a diffusion adhesive layer. Furthermore, the (meth)acrylic acid ester polymer contained in the composition for forming an intermediate adhesive layer is also prepared in the same manner as the (meth)acrylic acid ester polymer contained in the composition for forming a diffusion adhesive layer. be able to.
  • the thickness of the intermediate adhesive layer 13 is preferably 1 to 300 ⁇ m, more preferably 4 to 100 ⁇ m, particularly preferably 8 to 60 ⁇ m, and even more preferably 10 to 30 ⁇ m. Among these, 12 to 20 ⁇ m is preferable. When the thickness is within the above range, the layer adheres sufficiently to the light diffusion control layer 11 and the diffusion adhesive layer 12, making it easy to achieve excellent durability. Further, the thickness of the intermediate adhesive layer 13 is preferably thinner than the thickness of the light diffusion control layer 11 or the thickness of the diffusion adhesive layer 12, and particularly preferably thinner than the thickness of any layer. . This makes it easier to exhibit the optical performance of the light diffusion control layer 11 and the diffusion adhesive layer 12 while exhibiting excellent durability, which in turn makes it easier to satisfy the conditions L 1 , L 2 and L 3 described above. Become.
  • the light diffusion control members 1a and 1b according to the present embodiment may include elements other than the light diffusion control layer 11, diffusion adhesive layer 12, and intermediate adhesive layer 13 described above.
  • the light diffusion control members 1a and 1b according to this embodiment may be provided with a release sheet on the surface on the diffusion adhesive layer 12 side. The release sheet protects the surface (adhesive surface) of the diffusion adhesive layer 12 located on the opposite side of the light diffusion control layer 11 until the surface is attached to a predetermined object.
  • release sheets include polyethylene film, polypropylene film, polybutene film, polybutadiene film, polymethylpentene film, polyvinyl chloride film, vinyl chloride copolymer film, polyethylene terephthalate film, polyethylene naphthalate film, polybutylene terephthalate film, Polyurethane film, ethylene vinyl acetate film, ionomer resin film, ethylene/(meth)acrylic acid copolymer film, ethylene/(meth)acrylic acid ester copolymer film, polystyrene film, polycarbonate film, polyimide film, fluororesin film, etc. resin film is used. Moreover, these crosslinked films are also used. Furthermore, a laminated film of these may be used.
  • the release surface of the release sheet is subjected to a release treatment.
  • the release agent used in the release treatment include alkyd-based, silicone-based, fluorine-based, unsaturated polyester-based, polyolefin-based, and wax-based release agents.
  • the thickness of the release sheet is not particularly limited, but from the viewpoint of excellent handling properties, it is preferably 20 to 200 ⁇ m, more preferably 30 to 100 ⁇ m.
  • the light diffusion control members 1a and 1b according to the present embodiment may be provided with a process sheet on the surface on the light diffusion control layer 11 side.
  • the process sheet is used to form the light diffusion control layer 11 by applying the composition for the light diffusion control layer, and also to form the light diffusion control layer 11 on the side opposite to the diffusion adhesive layer 12. until the process sheet is peeled off.
  • the resin film used as the above-mentioned release sheet, a crosslinked film, or a laminated film of these can be used.
  • the release sheet can also be used as a process sheet, which is preferable in that it is easy to form the desired light diffusion control layer 11.
  • the thickness of the process sheet is preferably 20 to 250 ⁇ m, and preferably 30 to 200 ⁇ m, from the viewpoint of easy formation of the desired light diffusion control layer 11 and good protection of the light diffusion control layer 11 until use. It is more preferable that there be.
  • the light diffusion control members 1a and 1b according to the present embodiment may have a configuration in which an intermediate adhesive layer is provided on the surface of the light diffusion control layer 11 opposite to the diffusion adhesive layer 12. That is, the light diffusion control members 1a and 1b according to the present embodiment have a layer configuration of intermediate adhesive layer/light diffusion control layer 11/diffusion adhesive layer 12, or have a layer configuration of intermediate adhesive layer/light diffusion control layer It may have a layer structure of 11/intermediate adhesive layer 13/diffusion adhesive layer 12.
  • the light diffusion control members 1a and 1b having the above layered structure are suitable for manufacturing a reflective display 100 in which the surface on the light diffusion control layer 11 side is laminated on the display device 2 and the reflective layer 3.
  • the surfaces of the light diffusion control members 1a and 1b on the light diffusion control layer 11 side can be sufficiently fixed to the display device 2 or the reflective layer 3 via the intermediate adhesive layer. .
  • the intermediate adhesive layer provided on the surface of the light diffusion control layer 11 opposite to the diffusion adhesive layer 12 is similar to the intermediate adhesive layer 13 provided between the light diffusion control layer 11 and the diffusion adhesive layer 12. It may be of.
  • the method of manufacturing the light diffusion control members 1a and 1b according to this embodiment is not particularly limited, and can be manufactured by a conventional manufacturing method. For example, after producing the light diffusion control layer 11, the diffusion adhesive layer 12, and further the intermediate adhesive layer 13 as necessary, the light diffusion control layer 11, the diffusion adhesive layer 12, and the intermediate adhesive layer 13 are formed as appropriate. By stacking, the light diffusion control members 1a and 1b can be obtained.
  • the method for forming the light diffusion control layer 11 is not particularly limited, and can be formed by a conventionally known method.
  • the light diffusion control layer 11 can be formed by irradiating and curing the coating film with active energy rays through the process sheet or release sheet.
  • the gap between the release sheet and the process sheet is maintained, the coating film is suppressed from being crushed, and a uniform thickness and desired regular internal structure can be achieved. This makes it easier to form the light diffusion control layer 11 having the above structure.
  • the above-described composition for a light diffusion control layer is applied to one side of the process sheet to form a coating film, and then the coating film is irradiated with a first active energy ray to be primarily cured. Next, one side of the release sheet is attached to the opposite side of the coating film to the process sheet. Then, the light diffusion control layer 11 can be formed by irradiating the coating film with a second active energy ray through the process sheet or release sheet to cause secondary curing. In this way, by irradiating and curing the active energy rays in two stages, it becomes easy to form the two-layered light diffusion control layer 11 as shown in FIG. 4(b).
  • composition for a light diffusion control layer may be diluted with a solvent if necessary.
  • Irradiation of the coating film with active energy rays is carried out in different ways depending on the regular internal structure to be formed. Such irradiation can be performed by a conventionally known method. For example, when forming the above-described column structure, the coating film is irradiated with parallel light having a high degree of parallelism.
  • the active energy rays refer to electromagnetic waves or charged particle beams that have energy quantum, and specifically include ultraviolet rays and electron beams.
  • ultraviolet rays are particularly preferred because they are easy to handle and can easily form a desired regular internal structure.
  • the irradiation conditions are preferably such that the peak illuminance at the coating surface is 0.1 to 10 mW/cm 2 .
  • the peak illumination intensity here means the measured value at the part where the active energy ray irradiated to the coating film surface shows the maximum value.
  • the cumulative amount of light on the surface of the coating film is 5 to 200 mJ/cm 2 .
  • the methods of forming the diffusion adhesive layer 12 and the intermediate adhesive layer 13 are not particularly limited either, and can be formed by conventionally known methods.
  • it can be formed by crosslinking (the coating layer of) the composition for forming a diffusion adhesive layer and the composition for forming an intermediate adhesive layer.
  • Crosslinking of these compositions can usually be carried out by heat treatment.
  • the heat treatment can also serve as a drying treatment when evaporating the diluting solvent and the like from the coating layer of the composition applied to the desired object.
  • the heating temperature of the heat treatment is preferably 50 to 150°C, particularly preferably 70 to 120°C. Further, the heating time is preferably 10 seconds to 10 minutes, particularly preferably 50 seconds to 2 minutes.
  • a curing period of about 1 to 2 weeks may be provided at room temperature (for example, 23° C., 50% RH), if necessary. If a curing period is necessary, the diffusion adhesive layer 12 or the intermediate adhesive layer 13 is formed after the curing period has elapsed. If the curing period is not necessary, the diffusion adhesive layer 12 or the intermediate adhesive layer 13 is formed after the heat treatment is completed.
  • the light diffusion control members 1a and 1b according to this embodiment can be suitably used for manufacturing the reflective display 100, as described above.
  • the reflective display 100 includes, for example, the above-mentioned light diffusion control members 1a and 1b, a display device 2 provided on any one side of the light diffusion control members 1a and 1b, and a light diffusion control member 1a in the display device 2. , 1b, or is preferably incorporated into the display device 2.
  • the reflective display 100 can achieve excellent visibility as described above. In particular, even if the vertical direction of the display content is changed, a display with uniform brightness can be achieved. Therefore, it is preferable that the reflective display 100 is configured such that the display content on the display surface can be changed in the vertical direction.
  • the shape of the display surface of the reflective display 100 is not particularly limited, it is typically preferable that the display surface has a rectangular shape.
  • the display surface may be a rectangle with a pair of long sides and a pair of short sides, or a square with all sides having the same length.
  • the display surface has such a rectangular shape, it is configured such that the vertical direction of the displayed content can be at least a direction parallel to one side of the rectangle and a direction orthogonal to that direction.
  • the shape of the display surface may be a quadrilateral other than a rectangle such as a rhombus, trapezoid, or parallelogram, or a polygon other than a rectangle such as a triangle or pentagon, a regular circle, or an ellipse. It may be circular, such as, or may be an irregular shape other than these.
  • the display device 2 is not particularly limited, and may be a display device incorporated into a general reflective display.
  • the display device 2 may be a liquid crystal display, an organic EL display, electronic paper, an electrophoretic display, a MEMS display, a solid crystal display, etc., and a touch panel may be further laminated on these displays. .
  • the reflective layer 3 is not particularly limited, and may be one used as a reflective layer of a general reflective display.
  • a preferable example of the reflective layer 3 is a metal vapor-deposited film obtained by vapor-depositing a metal on a predetermined surface.
  • Preferred examples of such metals include aluminum, silver, nickel, and the like.
  • the thickness of the reflective layer 3 made of a metal vapor deposited film is not particularly limited, but from the viewpoint of exhibiting desired reflective characteristics, it is preferably, for example, 1 to 3000 nm, particularly preferably 10 to 1000 nm, More preferably, the wavelength is 50 to 400 nm.
  • the reflective layer 3 made of a metal vapor-deposited film may be provided on the surface of a resin film serving as a support.
  • a resin film similar to the resin film exemplified as the above-mentioned release sheet can be used.
  • the reflective layer 3 may be a reflective electrode.
  • the reflective electrode may be built into the display device 2, for example.
  • the reflective electrode is usually not provided so as to cover the entire display surface of the reflective display 100, and there are portions where the electrode is not formed. Therefore, in the reflective display body 100 equipped with a reflective electrode, while the reflective electrode can reflect external light, light from a backlight or the like provided on the back of the display device 2 is transmitted through the portion where the electrode is not formed. can be done.
  • the material of the reflective electrode as the reflective layer 3 is not particularly limited, and can be formed using a general reflective electrode material.
  • the reflective layer 3 is depicted as a component independent of the display device 2. Further, the reflective layer 3 is drawn to exist over the entire area in the lateral direction (the entire area on the surface of the display device 2 on the side opposite to the light diffusion control member 1).
  • the reflective display 100 according to the present embodiment is not limited to the one shown in FIG. 3, but also includes one including the above-mentioned reflective electrode as the reflective layer 3.
  • the reflective layer 3 may be a reflective layer having semi-transmissive and semi-reflective properties that exhibit both light-transmitting properties and light-reflecting properties.
  • the reflective display 100 may include components other than the light diffusion control members 1a and 1b, the display device 2, and the reflective layer 3 described above.
  • a surface coat layer, a cover panel, etc. may be provided on the side of the light diffusion control members 1a, 1b opposite to the display device 2.
  • a backlight may be provided on the side of the display device 2 opposite to the light diffusion control members 1a and 1b.
  • the method for manufacturing reflective display 100 is not particularly limited, and can be manufactured by a conventional manufacturing method.
  • the reflective display body 100 is obtained by manufacturing the light diffusion control members 1a, 1b, the display device 2, and the reflective layer 3, respectively, and then laminating them. be able to.
  • another layer may be provided between the light diffusion control layer and the diffusion adhesive layer, or on the surface of the light diffusion control layer opposite to the diffusion adhesive layer.
  • composition for light diffusion control layer Polyether urethane with a weight average molecular weight of 9,900 obtained by reacting polypropylene glycol, isophorone diisocyanate, and 2-hydroxyethyl methacrylate as a low refractive index component 60 parts by mass of o-phenylphenoxyethoxyethyl acrylate with a molecular weight of 268 as a high refractive index component and 2-hydroxy-2- as a photopolymerization initiator to 40 parts by mass of methacrylate (solid content equivalent; the same applies hereinafter).
  • the obtained composition for light diffusion control layer is applied to a release sheet (manufactured by Lintec Corporation, manufactured by Lintec Corporation, one side of which is treated with a silicone release agent) of a long polyethylene terephthalate sheet as a process sheet. It was applied to the peel-treated surface of product name "SP-PET188CL" (thickness: 188 ⁇ m) to form a coating film with a thickness of 110 ⁇ m. Next, on the opposite side of the coating film from the process sheet, a release sheet (manufactured by Lintec, product name "SP-PLZ383030", thickness: 38 ⁇ m) in which one side of a polyethylene terephthalate film was released with a silicone release agent was applied. ) was laminated on the peel-treated side.
  • a release sheet manufactured by Lintec Corporation, manufactured by Lintec Corporation, one side of which is treated with a silicone release agent
  • the resulting laminate consisting of the release sheet, the coating film, and the process sheet was placed on a conveyor.
  • the surface of the laminate on the release sheet side was the upper side, and the longitudinal direction of the laminate was parallel to the flow direction of the conveyor.
  • an ultraviolet spot parallel light source manufactured by JATEC Corporation
  • the light source was installed so that it could irradiate parallel light in a direction inclined by 5 degrees to the flow direction of the conveyor with respect to the normal direction of the surface on the coating film side of the laminate.
  • the coating film in the laminate was cured by irradiation with ultraviolet rays (from a high-pressure mercury lamp having a main peak wavelength of 365 nm and other peaks at 254 nm, 303 nm, and 313 nm) to form a light diffusion control layer A with a thickness of 110 ⁇ m. .
  • ultraviolet rays from a high-pressure mercury lamp having a main peak wavelength of 365 nm and other peaks at 254 nm, 303 nm, and 313 nm
  • a laminate was obtained in which the process sheet, the light diffusion control layer A (thickness: 110 ⁇ m), and the release sheet were laminated in this order.
  • the above-mentioned peak illuminance and cumulative light intensity were measured by installing a UV METER (manufactured by Eye Graphics, product name: "Eye Ultraviolet Integral Illuminance Meter UVPF-A1”) equipped with a receiver at the position of the above coating film. It is something.
  • the thickness of the light diffusion control layer A was measured using a constant pressure thickness measuring device (manufactured by Takara Seisakusho Co., Ltd., product name: "Techlock PG-02J”).
  • an ultraviolet spot collimated light source manufactured by JATEC Co., Ltd.
  • JATEC Co., Ltd. whose central ray parallelism was controlled within ⁇ 3°
  • the light source was installed so that it could irradiate parallel light in a direction inclined by 10 degrees to the flow direction of the conveyor with respect to the normal direction of the surface of the laminate on the coating film side.
  • an ultraviolet spot collimated light source manufactured by JATEC Co., Ltd.
  • JATEC Co., Ltd. whose central ray parallelism was controlled within ⁇ 3°
  • the light source was installed so that it could irradiate parallel light in a direction inclined by 0° to the flow direction of the conveyor with respect to the normal direction of the surface on the coating film side of the laminate.
  • a light diffusion control layer D having a thickness of 200 ⁇ m was formed.
  • a laminate was obtained in which the process sheet, the light diffusion control layer D (thickness: 200 ⁇ m), and the release sheet were laminated in this order.
  • the cross section of the light diffusion control layer D was observed under a microscope, it was found that inside the light diffusion control layer D, a column structure consisting of a plurality of columnar objects arranged in a forest throughout the thickness direction was laminated in two layers. It was confirmed that it was formed by When considering the two layers together, the ratio of column structure regions extending in the thickness direction inside the light diffusion control layer D was 100%.
  • the structure of these two layers was similar to that shown in FIG. 4(b). That is, in the layer on the ultraviolet irradiation side (sometimes referred to as the "first layer"), the columnar objects are approximately parallel to the thickness direction of the light diffusion control layer D (that is, parallel to the main surface of the light diffusion control layer D).
  • the columnar objects are inclined with respect to the thickness direction of the light diffusion control layer D, and in the middle of the extending direction. It was confirmed that it was bent.
  • the direction C in FIG. 5 in the second layer it was found that when the ultraviolet irradiation surface was placed upward, the conveyor advancing side (MD direction) and direction C coincided.
  • the direction of extension in the portion of the second layer closer to the ultraviolet irradiation surface than the bent portion (direction A in FIG. 5) and the thickness direction of the light diffusion control layer D (direction B in FIG. 5)
  • the angle (angle a in FIG. 5) formed by the two sides was 6.4°.
  • Preparation Example 1 Composition for forming intermediate adhesive layer
  • 90 parts by mass of n-butyl acrylate and 10 parts by mass of acrylic acid were copolymerized by a solution polymerization method to obtain a (meth)acrylic acid ester polymer.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the (meth)acrylic acid ester polymer was measured by the method described below and was found to be 400,000.
  • a coating solution of a composition for forming an intermediate pressure-sensitive adhesive layer was obtained by mixing the mixture, thoroughly stirring, and diluting with methyl ethyl ketone.
  • composition A for forming a diffusion adhesive layer 25 parts by mass of n-butyl acrylate, 25 parts by mass of 2-ethylhexyl acrylate, 10 parts by mass of isobornyl acrylate, 10 parts by mass of N-acryloylmorpholine, and 30 parts by mass of 2-hydroxyethyl acrylate were copolymerized by a solution polymerization method. In this way, a (meth)acrylic acid ester polymer was prepared. The weight average molecular weight (Mw) of the (meth)acrylic acid ester polymer was measured by the method described below and was found to be 500,000.
  • Mw weight average molecular weight
  • Fine particles made of silicone resin (a silicon-containing compound with an intermediate structure between inorganic and organic) (manufactured by Momentive Performance Materials Japan, product name “Tospearl 145", average particle size: 4.5 ⁇ m) 15 parts by mass and 0.3 parts by mass of 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane as a silane coupling agent, sufficiently stirred, and diluted with methyl ethyl ketone to form a composition for forming a diffusion adhesive layer. A coating solution of A was obtained.
  • silicone resin a silicon-containing compound with an intermediate structure between inorganic and organic
  • Preparation Example 3 Composition B for forming a diffusion adhesive layer Diffusion was carried out in the same manner as in Preparation Example 2, except that 0.5 part by mass of titanium dioxide fine particles (manufactured by Sakai Chemical Industry Co., Ltd., product name "R-62N", average particle size: 260 nm) was used as the light-diffusing fine particles. A coating solution of composition B for forming an adhesive layer was obtained.
  • the weight average molecular weight (Mw) mentioned above is the weight average molecular weight in terms of polystyrene measured using gel permeation chromatography (GPC) under the following conditions (GPC measurement).
  • GPC measurement gel permeation chromatography
  • ⁇ Measurement conditions> ⁇ GPC measurement device: Tosoh Corporation, HLC-8020 ⁇ GPC column (passed in the following order): TSK guard column HXL-H manufactured by Tosoh Corporation TSK gel GMHXL (x2) TSK gel G2000HXL ⁇ Measurement solvent: Tetrahydrofuran ⁇ Measurement temperature: 40°C
  • Example 1 Formation of intermediate adhesive layer
  • the coating solution of the composition for forming an intermediate adhesive layer obtained in Preparation Example 1 was applied to one side of the polyethylene terephthalate film using a knife coater and subjected to heavy peeling treatment with a silicone release agent. After applying it to the release-treated surface of mold release sheet 1 (manufactured by Lintec Corporation, product name "SP-PET382050", thickness: 38 ⁇ m), it was dried by heating at 90°C for 1 minute using a drying oven, and the thickness was A coating layer with a thickness of 15 ⁇ m was obtained.
  • SP-PET382050 thickness: 38 ⁇ m
  • a light release type release sheet 1 (manufactured by Lintec Corporation, product name "SP-PET382120") prepared by peeling-treated one side of a polyethylene terephthalate film with a silicone release agent was applied. ”, thickness: 38 ⁇ m) was attached. Thereafter, the coating layer was cured for 7 days at 23° C. and 50% Rh to form an intermediate adhesive layer.
  • a light release type release sheet 2 (one side of a polyethylene terephthalate film was treated with a silicone release agent to release the coating solution of the composition A for forming a diffusion adhesive layer obtained in Preparation Example 2) ( It was applied with a knife coater to the release-treated surface of Lintec Corporation, product name "SP-PET381031" (thickness: 38 ⁇ m), and then heated at 90°C for 1 minute to form a coating layer (thickness: 40 ⁇ m). . Next, the release-treated side of the heavy-release release sheet 2 (manufactured by Lintec, product name "SP-PET382120", thickness: 38 ⁇ m) was attached to the surface of the coating layer opposite to the light-release release sheet. . Thereafter, the coating layer was cured for 7 days at 23° C. and 50% Rh to form a diffusion adhesive layer.
  • the haze value (%) of the 40 ⁇ m thick diffusion adhesive layer formed as described above was measured using a haze meter (manufactured by Nippon Denshoku Industries Co., Ltd., product name "NDH5000") according to JIS K7136:2000, JIS When measured according to K7361-1:1997 and ASTM D 1003, it was 74%.
  • the heavy release type release sheet 1 on the surface of the intermediate adhesive layer opposite to the light diffusion control layer A is peeled off, and the laminate prepared in step (2) above is applied to the exposed surface of the intermediate adhesive layer.
  • the easy-peel release sheet 2 was peeled off, and the exposed surface of the diffusion adhesive layer was bonded together.
  • a light diffusion control member was obtained in which the release sheet, the light diffusion control layer A, the intermediate adhesive layer, the diffusion adhesive layer, and the heavy release type release sheet 2 were laminated in this order.
  • a mirror manufactured by JDSU, product name "BV2 Mirror", length 75 mm x width 65 mm
  • the heavy release type release sheet 2 was peeled off from the light diffusion control member obtained in step (3) above, and the exposed surface of the diffusion adhesive layer thus exposed was laminated on the reflective surface of the mirror.
  • the release sheet laminated on the light diffusion control layer A was peeled off, thereby obtaining a reflective display sample.
  • Examples 2, 4 and 6-8 and Comparative Examples 3-5 A light diffusion control member was manufactured in the same manner as in Example 1, except that the type of light diffusion control layer and the thickness of the diffusion adhesive layer were changed as shown in Table 3, and a reflective display sample was also obtained.
  • Example 3 A light diffusion control member was manufactured in the same manner as in Example 1, except that the light diffusion control layer and the diffusion adhesive layer were directly laminated without using an intermediate adhesive layer, and a reflective display sample was also manufactured. Obtained.
  • Example 5 Example 1 except that in forming the diffusion adhesive layer, the coating solution of composition B for forming a diffusion adhesive layer obtained in Preparation Example 3 was used, and the thickness of the diffusion adhesive layer was changed to 25 ⁇ m. After manufacturing a light diffusion control member in the same manner as above, a reflective display sample was further obtained. Note that Table 3 shows the haze value (%) of the diffusion adhesive layer used in this example.
  • Example 9 The release sheet was peeled off from the laminate produced in Production Example 1 to expose the light diffusion control layer A. Further, the light release type release sheet 1 was peeled off from the laminate produced in the same manner as in step (1) of Example 1, and the exposed surface of the intermediate adhesive layer and the exposed surface of the light diffusion control layer A were pasted. Combined. Next, the heavy release type release sheet 1 on the surface of the intermediate adhesive layer opposite to the light diffusion control layer A is peeled off, and the exposed surface of the intermediate adhesive layer is treated in the same manner as step (2) of Example 1. The light release type release sheet 2 was peeled off from the laminate produced in 1, and the exposed surface of the diffusion adhesive layer was bonded together.
  • the process sheet for the light diffusion control layer A is peeled off, and the light release type release sheet 1 is peeled off from the laminate produced in the same manner as in step (1) of Example 1, and the exposed surface of the intermediate adhesive layer and , and the exposed surface of the light diffusion control layer A were bonded together.
  • a light beam formed by laminating the heavy release type release sheet 2, the diffusion adhesive layer, the intermediate adhesive layer, the light diffusion control layer A, the intermediate adhesive layer, and the heavy release type release sheet 1 in this order is produced.
  • a diffusion control member was obtained.
  • the exposed surface of the intermediate adhesive layer exposed by peeling off the heavy release type release sheet 1 from the obtained light diffusion control member was laminated on the reflective surface of a mirror in the same manner as in Example 1.
  • the heavy release type release sheet 2 laminated on the diffusion adhesive layer was peeled off to obtain a reflective display sample.
  • Example 1 Light diffusion was carried out in the same manner as in Example 1, except that the light diffusion control member was made of a single layer of the diffusion adhesive layer formed to have a thickness of 60 ⁇ m without using the light diffusion control layer and the intermediate adhesive. A control member was manufactured, and a reflective display sample was also obtained.
  • Example 2 A light diffusion control member was manufactured in the same manner as in Example 1, except that the light diffusion control member was made by laminating a light diffusion control layer and an intermediate adhesive layer without using a diffusion adhesive layer, Furthermore, a reflective display sample was obtained.
  • Table 3 also shows the haze value (%) of the diffusion adhesive layer used in each Example and Comparative Example.
  • the reflective display sample 200 was placed in a conoscope (manufactured by Autronic Melcher), and in reflection mode, a light beam was irradiated from the azimuth angle of 0° to the above irradiation point, and the diffused reflection was detected. The luminance distribution of light was measured. At this time, as shown in FIG. 6(c), irradiation was performed so that the angle between the light beam 202 and the normal to the surface of the reflective display sample 200 was 30°.
  • FIG. 7(b) it is a plane that includes the irradiation point 201 and the normal to the irradiation surface, and is perpendicular to the azimuth angle of 0° (that is, parallel to the azimuth angles of 90° and 270°).
  • a plane (plane P in FIG. 7(b)) was assumed.
  • the brightness of the reflected light that travels within the plane and makes an angle of 30° or less with the normal to the irradiation surface is read from the brightness distribution, and the standard deviation of brightness (cd/m 2 ) was calculated.
  • Table 2 The results are shown in Table 2.
  • step (2) Measurement of brightness in the front direction
  • the reflective display sample was irradiated with a light beam for each of the four azimuths, and the brightness distribution of the diffusely reflected light was measured. did.
  • the reflected light reflected in the front direction (direction parallel to the normal line of one side of the reflective display sample) (indicated by reference numeral 203 in FIG. 7(a))
  • the brightness (cd/m 2 ) was read for the light rays shown).
  • Table 3 the brightness associated with the exclusion angle specified in step (1) above is shown with a strikethrough line.
  • the minimum luminance was defined as L min
  • the maximum luminance was defined as L max .
  • the standard deviations related to the three azimuth angles excluding the above-mentioned exclusion angle were each set as L3 .
  • the L 3 is shown in Table 3.
  • Table 3 the standard deviations related to the excluded angles are shown with a strikethrough line.
  • the exposed surface of the intermediate adhesive layer exposed by peeling off the heavy release type release sheet 1 was attached to the black board to prepare a measurement sample.
  • the exposed surface of the diffusion adhesive layer exposed by peeling off the easy-release type release sheet 2 was attached to the black board to prepare a measurement sample.
  • the light diffusion control member according to Comparative Example 2 was used as a measurement sample by attaching the surface of the intermediate adhesive layer opposite to the light diffusion control layer to the black plate.
  • the measurement sample obtained as described above was visually observed under a fluorescent lamp to confirm the color of the black plate visible through the light diffusion control member. Then, the backscattering property was evaluated based on the following criteria. The results are shown in Table 4. ⁇ : Black color without whitishness. ⁇ : The color was whitish black.
  • the black color of the black board will be affected by haze, making the black color visually perceived as whitish.
  • an increase in black luminance leads to a decrease in the contrast ratio calculated from white luminance and black luminance.
  • the heavy release type release sheet 1 was peeled off, and the exposed fixing adhesive layer was bonded to the surface of the light diffusion control layer side of the reflective display samples manufactured in Examples and Comparative Examples, and the durability was evaluated.
  • a sample for evaluation was prepared.
  • a durability test 1 in which the sample was stored for 500 hours under a high temperature environment of 85°C and a durability test 2 in which the sample was stored for 500 hours under a high temperature and high humidity condition of 60°C and 90% RH were conducted.
  • the reflective display sample was taken out from each environment and the conditions at the interface between the light diffusion control layer and the intermediate adhesive layer, the interface between the intermediate adhesive layer and the diffusion adhesive layer, and the interface between the diffusion adhesive layer and the mirror were examined. It was visually confirmed and the durability was evaluated according to the following criteria. The results are shown in Table 4. ⁇ : No bubbles, floating, or peeling occurred at any interface. x: Bubbles, lifting, and peeling occurred at any interface.
  • the light diffusion control member according to the example has excellent visibility in both outdoor and indoor environments, while the light diffusion control members according to Comparative Examples 1 to 5 have poor visibility. there were.
  • the light diffusion control member according to the comparative example shows a noticeable change in brightness and darkness when the reflective display sample is rotated or slightly tilted, and is not suitable for use as a reflective display. There wasn't. It was also found that the light diffusion control members according to Examples 1 to 4 and 6 to 9 were able to satisfactorily suppress backscattering. Furthermore, it was found that the light diffusion control members according to Examples 1 to 2 and 4 to 9 had excellent durability.
  • the light diffusion control member of the present invention is suitably used for manufacturing display bodies such as smartphones and tablets that are configured so that the vertical direction of display content can be changed.

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Abstract

屈折率が相対的に低い領域112中に屈折率が相対的に高い領域111を複数備えた規則的内部構造を有する光拡散制御層11と、光拡散性微粒子を含有する拡散粘着剤層12とを備える光拡散制御部材1a,1bであって、光拡散制御部材1a,1bについて測定される反射光から特定されるL、LおよびLが、 L>1.00 …(1) 0.70≦L≦1.00 …(2) L<2.00 …(3) を満たす光拡散制御部材1a,1b。かかる光拡散制御部材1a,1bは、表示内容の上下方向が変更される反射型表示体に組み込まれた場合であっても、表示内容の上下方向にかかわらず優れた視認性を実現できる。

Description

光拡散制御部材および反射型表示体
 本発明は、所定の入射角度範囲内の入射光を、強く、かつ、光損失が低い状態で透過拡散させることができる光拡散制御層を備える光拡散制御部材、および当該光拡散制御部材を備える反射型表示体に関するものである。
 液晶表示装置、有機エレクトロルミネセンス(EL)ディスプレイ、電子ペーパーなどといった表示体には、反射層を備える反射型表示体に分類されるものがある。このような反射型表示体では、一般的に、室内照明や太陽等の光源や、表示体の表示面側に設けられた光源により反射型表示体の表示面を照らし、これらの光源からの光を反射層によって反射させ、その反射光によって表示の良好な視認を可能にする。
 反射型表示体では、外部の光源を利用することに起因して、通常、光源と視認者との位置関係が一定とはならない。そのため、光源の位置によっては視認者に十分な光が到達せずに、視認性が低下したり、表示体全体を明るく照明できないという問題が生じ易い。このような問題を解決するために、例えば、光拡散板を表示体に組み込むことが考えられる。しかし、一般的な光拡散板を単に組み込むだけでは、良好な視認性を得るために必要な光拡散性が十分に得られなかったり、高い光拡散を実現しようとすると迷光や後方散乱による光損失が生じて画像鮮明度が損なわれるという問題がある。これらの問題を解消する観点から、反射型表示体においては、所定の入射角度範囲内の入射光を、強く、かつ、光損失が低い状態で透過拡散させることができる光拡散制御層を、視認者側の表面と反射層との間に設けることが検討されている。
 例えば、特許文献1および2には、上記光拡散制御層と、光拡散性微粒子を含有する等方性光拡散層とを備える光拡散制御部材が開示されている。このような光拡散制御部材では、上記光拡散制御層が存在することにより、反射層にて反射された光は適度に拡散されるものとなり、光源の位置に依存した視認性の低下が低減される。
特許第6981984号公報 特許第6993976号公報
 ところで、近年のスマートフォンやタブレットの多くには、その表示面の上下方向の姿勢に応じて表示内容の上下方向が切り替わる機能が備わっている。すなわち、表示面の短辺を地面と平行にした場合、表示内容の上下方向が表示面の長辺と平行となるように表示され、表示面の長辺を地面と平行にした場合、表示内容の上下方向が表示面の短辺と平行となるように表示される。
 このような、表示面における表示内容の上下方向が変更可能なように構成された反射型表示体においては、表示内容の上下方向が変更された場合に、上述した光拡散制御層による視認性の向上の効果を十分得られなくなる問題があった。例えば、表示面の短辺を地面と平行にして、表示内容の上下方向が表示面の長辺と平行となるように表示させた場合に良好な視認性が得られたとしても、表示面の長辺を地面と平行にして、表示内容の上下方向が表示面の短辺と平行となるように表示させた場合には、光拡散制御層がその効果を十分発揮することができず、十分な視認性も得られなくなるという問題があった。
 本発明は、このような実状に鑑みてなされたものであり、表示内容の上下方向が変更される反射型表示体に組み込まれた場合であっても、表示内容の上下方向にかかわらず優れた視認性を実現できる光拡散制部材、およびそのような視認性を有する反射型表示体を提供することを目的とする。
 上記目的を達成するために、第1に本発明は、屈折率が相対的に低い領域中に屈折率が相対的に高い領域を複数備えた規則的内部構造を有する光拡散制御層と、前記光拡散制御層における片面側に積層された、光拡散性微粒子を含有する拡散粘着剤層とを備える光拡散制御部材であって、前記光拡散制御部材における任意の片面を任意のミラーの反射面に積層してなる測定サンプルにおける前記光拡散制御部材側の面における任意の一点に対し、前記面の法線となす角度が30°の光線を、前記一点を中心として方位角0°、90°、180°および270°の4方向からそれぞれ照射して、前記一点から拡散反射される反射光を前記方位角ごとに生じさせ、前記反射光のうち、前記一点および前記法線を含む平面であって、前記光線が照射された方位角に対して垂直な平面内を進むとともに、前記法線となす角度が30°以内となる前記反射光について、それらの輝度の標準偏差(cd/m)の値を前記方位角ごとに算出し、最も値の大きな標準偏差を与えた方位角を除外角度とし、前記測定サンプルにおける前記光拡散制御部材側の面における任意の一点に対し、前記面の法線となす角度が30°の光線を、前記4方向の方位角のうち前記除外角度を除いた3方向の方位角からそれぞれ照射して、前記一点から拡散反射される反射光を前記3方向の方位角ごとに生じさせ、前記反射光のうち前記面の正面方向に向かう反射光の輝度(cd/m)を前記3方向の方位角ごとに測定し、得られた3つの輝度のうち最小の輝度の値をLminとし、最大の輝度の値をLmaxとし、任意の標準白色板における片面の任意の一点に対し、前記片面の法線となす角度が30°の光線を、前記Lminが測定された方位角から照射して、前記一点から正面方向に拡散反射した反射光の輝度(cd/m)の値をLSTDとした場合に、
 L=Lmin/LSTD
で表されるLが、次式(1)
 L>1.00 …(1)
を満たし、
 L=Lmin/Lmax
で表されるLが、次式(2)
 0.70≦L≦1.00 …(2)
を満たし、前記4方向の方位角のうち前記除外角度を除いた3方向の方位角に係る標準偏差(cd/m)の値を、それぞれLとしたとき、前記3方向全てのLについて、次式(3)
 L<2.00 …(3)
を満たすことを特徴とする光拡散制御部材を提供する(発明1)。
 上記発明(発明1)に係る光拡散制御部材は、光拡散制御層と拡散粘着剤層とを備えるとともに、上述したL、LおよびLの条件を満たすことにより、表示内容の上下方向が変更される反射型表示体に組み込まれた場合に、表示内容の上下方向が変更されても、均一で良好な明るさを実現することができ、その結果、優れた視認性を実現することができる。
 上記発明(発明1)において、前記屈折率が相対的に高い領域が、前記光拡散制御層の一方の面側から他方の面側に向けて延在している柱状物であり、前記光拡散制御層が、前記屈折率が相対的に低い領域中に前記柱状物を林立させてなるカラム構造からなる層を少なくとも一層備えたものであり、前記柱状物の少なくとも一部において、前記延在の方向に平行な直線が、前記光拡散制御部材の厚さ方向に対して傾斜していることが好ましい(発明2)。
 上記発明(発明2)において、前記カラム構造からなる層の少なくとも一層において、前記柱状物が、その一端と他端との間において屈曲していることが好ましい(発明3)。
 上記発明(発明2)において、前記光拡散制御層が、前記カラム構造からなる層を二層備えることが好ましい(発明4)。
 上記発明(発明1)において、前記光拡散制御層が、前記光拡散制御層と前記拡散粘着剤層との間に積層される中間粘着剤層を備え、前記中間粘着剤層が、カルボキシ基を含有する粘着剤から構成されたものであることが好ましい(発明5)。
 上記発明(発明1)において、前記光拡散性微粒子が、無機と有機の中間的な構造を有するケイ素含有化合物からなる微粒子であることが好ましい(発明6)。
 第2に本発明は、表示面における表示内容の上下方向が変更可能なように構成された反射型表示体であって、前記光拡散制御部材(発明1)と、前記光拡散制御部材における任意の片面側に設けられた表示装置と、前記表示装置における前記光拡散制御部材とは反対の面側に設けられているか、または、前記表示装置内に組み込まれた反射層とを備える反射型表示体を提供する(発明7)。
 本発明に係る光拡散制御部材によれば、表示内容の上下方向にかかわらず優れた視認性を実現できる反射型表示体を実現することができる。
本発明の一実施形態に係る光拡散制御部材の断面図である。 本発明の別の実施形態に係る光拡散制御部材の断面図である。 本発明の一実施形態に係る光拡散制御部材を用いて製造される反射型表示体の一例の断面図である。 本発明の一実施形態における光拡散制御層の規則的内部構造の例(カラム構造)を概略的に示す斜視図である。 本発明の一実施形態における光拡散制御層に関する種々の方向を説明する斜視図である。 本発明の一実施形態に係る光拡散制御部材における光学物性の測定方法を説明する図である。 本発明の一実施形態に係る光拡散制御部材における光学物性の測定方法を説明する図である。
 以下、本発明の実施形態について説明する。
 図1に、本発明の一実施形態に係る光拡散制御部材の断面図を示す。図1に示すように、光拡散制御部材1aは、屈折率が相対的に低い領域中に屈折率が相対的に高い領域を複数備えた規則的内部構造を有する光拡散制御層11と、光拡散制御層11における片面側に積層された、光拡散性微粒子を含有する拡散粘着剤層12とを備える。
 図2に、本発明の別の実施形態に係る光拡散制御部材の断面図を示す。図2に示すように、光拡散制御部材1bは、光拡散制御部材1aと同様に光拡散制御層11および拡散粘着剤層12を備え、さらに、光拡散制御層11と拡散粘着剤層12との間に積層された中間粘着剤層13を備える。
 なお、本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bの形態は特に限定されないものの、フィルム状、板状等であることが好ましく、特にフィルム状であることが好ましい。
 本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bは、反射型表示体の製造に好適に使用することができる。図3に、そのような反射型表示体の一例の断面図を示す。当該反射型表示体100は、上述した光拡散制御部材1a,1bと、光拡散制御部材1a,1bにおける片面側に設けられた表示装置2と、表示装置2における光拡散制御部材1a,1bとは反対の面側に設けられた反射層3とを備える。ここで、光拡散制御部材1a,1bのいずれの面(光拡散制御層11側の面または拡散粘着剤層12側の面)を、表示装置2および反射層3に対して積層するかは、製造しようとする反射型表示体100の構成に応じて適宜選択できる。また、本実施形態に係る反射型表示体100は、表示面における表示内容の上下方向が変更可能なように構成されたものであることが好ましい。
 本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bにおいて、光拡散制御層11は、上述の通り、屈折率が相対的に低い領域中に屈折率が相対的に高い領域を複数備えた規則的内部構造を有している。このような規則的内部構造の一例として、図4に、カラム構造(詳細は後述)を概略的に示す。図4(a)~(c)に示すように、光拡散制御層11中では、屈折率が相対的に高い領域111(柱状物)が厚さ方向に複数延在し、その周囲を、屈折率が相対的に低い領域112が埋める構造となっている。ここで、規則的内部構造とは、屈折率が相対的に低い領域112中に、複数の屈折率が相対的に高い領域111が所定の規則性をもって配置されてなる内部構造をいうものである。このような内部構造としては、例えば、光拡散制御層11の表面と平行な平面で光拡散制御層11を切断して得られる断面であって、上記規則的内部構造が存在する位置にて切断して得られる断面をみた場合に、屈折率が相対的に低い領域112中に、屈折率が相対的に高い領域111が、上記断面内の少なくとも1方向に沿って、同程度のピッチをもって繰り返して配置されてなる内部構造をいうものである。そして、ここにおける規則的内部構造は、屈折率が相対的に高い領域111が、光拡散制御層11の厚さ方向に延在してなるものである点で、一方の相が他方の相中に明確な規則性なく存在してなる相分離構造や、海成分中にほぼ球状の島成分が存在してなる海島構造とは区別されるものである。図4(a)~(c)に示す構造の違いの詳細については後述する。
 本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bは、その光拡散制御層11側の面に対して光線を照射し、拡散反射される反射光を生じさせた場合に、所定の光学特性を満たすものである。以下、当該光学特性について説明する。
 まず、上述した光学特性を特定するために行われる測定方法について説明する。図6に、測定サンプルを準備し、得られた測定サンプルに対して所定の光線を照射する工程を示す。最初に、図6(a)に示すように、光拡散制御部材1a,1bの任意の片面をミラー4の反射面に積層することで、測定サンプル200を準備する。続いて、図6(b)(測定サンプル200を光拡散制御部材1側の面から平面視したもの)に示すように、当該測定サンプル200における光拡散制御部材1a,1b側の面における任意の一点を照射点201と想定するとともに、上記照射点201を中心として方位角0°、90°、180°および270°の4方向を想定する。そして、図6(c)に示すように、照射点201に対し、光拡散制御部材1側の面の法線となす角度が30°の光線202を、上述した4つの方位角のいずれかから照射する。
 なお、光拡散制御部材1a,1bをミラー4に積層する際には、光拡散制御部材1a,1bのいずれの面をミラー4に積層してもよいものの、反射型表示体100を構成する際における反射層3に対する向きに合わせることが好ましい。すなわち、光拡散制御部材1a,1bの光拡散制御層11側の面を反射層3に対して積層する場合には、当該面をミラー4に対して積層することで測定サンプル200を形成することが好ましい。また、光拡散制御部材1a,1bの拡散粘着剤層12側の面を反射層3に対して積層する場合には、当該面をミラー4に対して積層することで測定サンプル200を形成することが好ましい。
 また、本明細書における「ミラー」とは、ガラス板の片面側に金属膜が積層されてなる鏡を指し、また、ミラーの「反射面」とは、当該金属膜のガラス板とは反対側の面を指す。当該金属膜を構成する金属としては、アルミニウム、銀等が好ましく挙げられる。
 照射された光線202は測定サンプル200によって拡散反射され、それにより反射光が生じるが、光拡散制御部材1a,1bの光学特性を取得するにあたっては、生じた反射光の一部について、その輝度を測定する。そのような測定の対象となる反射光は2種類存在しており、図7を用いてそれらを説明する。
 図7(a)に、1つ目の測定対象を示す。図示されるように、光線202が拡散反射されてなる反射光のうち、照射点201から、光拡散制御部材1a,1b側の面の法線方向(正面方向)に向かう反射光203が、1つ目の測定対象とされる。
 図7(b)に、2つ目の測定対象を示す。まず、図示されるように、照射点201を含むとともに、光拡散制御部材1a,1b側の面の法線を含む平面であって、光線202が照射された方位角(図7(b)では0°)に対して垂直(換言すれば、図7(b)では方位角90°および270°に平行)な平面Pを想定する。そして、光線202が拡散反射されてなる反射光のうち、上記平面P内を進むとともに、上記法線となす角度が30°以内となる反射光(図7(b)中、反射光204aと反射光204bとが端部となって、扇型を形成する反射光の集合)が、2つ目の測定対象とされる。
 次に、前述した光学特性を特定するために必要となる、「除外角度」、「Lmin」、「Lmax」および「LSTD」という概念について順に説明する。
 「除外角度」とは、以下の通り特定される角度をいう。まず、前述の通り作製した測定サンプルについて、前述の通り光線の照射を行い、方位角0°、90°、180°および270°の4方向について、前述した2つ目の測定対象に係る反射光(図7(b)中、反射光204aと反射光204bとが端部となって、扇型を形成する反射光の集合)を生じさせる。そして、当該反射光について、それらの輝度の標準偏差(cd/m)の値を、上記方位角ごとに算出する。これによって得られた4つの標準偏差のうち、最も値の大きな標準偏差を与えた方位角が、「除外角度」となる。
 次に、「Lmin」および「Lmax」は、それぞれ次のとおり特定されるものである。まず、前述の通り作製した測定サンプルについて、前述の通り光線の照射を行い、前述した1つ目の測定対象に係る反射光(図6(c)に示すように、光拡散制御部材1a,1b側の面の法線方向(正面方向)に向かう反射光203)を生じさせ、その輝度(cd/m)を測定する。ここで、光線を照射する際の方位角としては、方位角0°、90°、180°および270°の4方向から上記「除外角度」を除いた3方向のみとする。そして、得られた3つの輝度のうち最小の輝度の値を「Lmin」とし、最大の輝度の値を「Lmax」とする。
 最後に、「LSTD」とは、任意の標準白色板を用いて測定される基準となる輝度である。具体的には、任意の標準白色板における片面の任意の一点に対し、当該片面の法線となす角度が30°の光線を、上記Lminが測定された方位角から照射して、上記一点から正面方向に拡散反射した反射光を生じさせる。そして、当該反射光の輝度(cd/m)の値として、「LSTD」が特定される。なお、本明細書における「標準白色板」とは、反射率99%以上である反射板を指す。当該「標準白色板」は、光学測定の校正基準となる。当該「標準白色板」を使用することで、光源の違いに起因した、測定光の強度等のバラツキをキャンセルすることが可能となる。
 以上の場合において、本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bは、
 L=Lmin/LSTD
で表されるLが、次式(1)
 L>1.00 …(1)
を満たすことが好ましい。本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bは、当該式(1)を満たすことで、最も輝度が低い場合(Lmin)であっても、標準白色板において生じる拡散(ランバーシャン拡散)のときの輝度(LSTD)よりも、高い輝度が得られるものとなる。そのため、光拡散制御部材1a,1bを組み込んだ反射型表示体では、表示面に対して様々な方位角から照射された光を用いて、より明るい表示を実現し易いものとなる。この観点から、Lは、1.10以上が好ましく、1.20以上がより好ましく、特に1.30以上であることが好ましく、さらには1.40以上であることが好ましく、1.45以上であることが最も好ましい。なお、Lの上限値については特に限定されないが、例えば、4.00以下が好ましく、3.00以下がより好ましく、特に2.00以下が好ましく、さらには1.60以下がより好ましく、中でも1.50以下が好ましい。
 また、本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bは、
 L=Lmin/Lmax
で表されるLが、次式(2)
 0.70≦L≦1.00 …(2)
を満たすことが好ましい。本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bは、当該式(2)を満たすことで、最も輝度が低い場合(Lmin)と最も輝度が高い場合(Lmax)との差異が、比較的小さいものとなる。そのため、光拡散制御部材1を組み込んだ反射型表示体では、例えば当該反射型表示体を横倒しにして、表示面と外部光源との位置関係が変更された場合であっても、表示の明るさの変化を抑制し、一様な明るさを実現し易いものとなる。この観点から、Lは、特に0.71以上であることが好ましく、さらには0.72以上であることが好ましい。また、Lの上限値は1.00以下であれば特に制約されないが、後述のLと両立し易さの観点から、0.95以下であることが好ましく、0.90以下であることがより好ましく、特に0.85以下であることが好ましく、さらには0.80以下であることが好ましく、中でも0.76以下であることがより好ましく、0.73以下であることが最も好ましい。
 さらに、本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bは、前述した輝度の標準偏差のうち、上述した除外角度を除いた3方向の方位角に係る輝度の標準偏差の値をそれぞれLとしたとき、これら3方向全てのLについて、次式(3)
 L<2.00 …(3)
を満たすことが好ましい。本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bは、当該式(3)を満たすことで、いずれの方向から光が照射された場合であっても、光拡散制御部材1a,1bを組み込んだ反射型表示体では、視認者の水平方向に向けて、一様の光を良好に拡散反射できることとなる。そのため、視認者は、右目と左目とで同程度の輝度で表示を視認することが可能となり、明るさのムラを認識し難いものとなる。この観点から、Lは、1.6以下であることが好ましく、1.2以下であることがより好ましく、特に1.1以下であることが好ましく、さらには1.05以下であることが好ましい。なお、Lの下限値については特に限定されないが、例えば、0.01以上が好ましく、0.1以上がより好ましく、特に0.15以上が好ましい。
 従来の反射型表示体では、例えば反射型表示体を横倒しして、表示内容の上下方向を変更させた場合に、表示体に対して上方向から照射される光を正面方向に十分に拡散反射させることが不十分であったり、照射の方向の変化に伴う表示の明るさの変動が大きいといった問題があった。
 これに対し、本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bでは、上述したL、LおよびLの条件を満たすことにより、当該光拡散制御部材1a,1bが組み込まれた反射型表示体が優れた視認性を有するものとなる。具体的には、光拡散制御部材1a,1bを設けない場合と比較して、外部から照射される光を正面方向に効果的に拡散反射することができ、明るい表示を実現することができる。また、例えば反射型表示体を横倒しすることにより、表示内容の上下方向が変更となった場合であっても、当該上下方向の変更に伴う表示の明るさの変動を抑えることができ、一様な明るさの表示を実現することができる。さらに、外部から照射される光の方向が変わった場合であっても、視認者の水平方向に対して一様な明るさで拡散反射することができ、視認者が明るさのムラを認識にし難いものとなる。
 なお、以上の輝度に関する測定方法の詳細は、後述する試験例に記載の通りである。
1.光拡散制御層
 本実施形態における光拡散制御層11は、屈折率が相対的に低い領域112中に屈折率が相対的に高い領域111を複数備えた規則的内部構造を有し、且つ、前述したL、LおよびLの条件を満たすことを可能とするものである限り、特に限定されない。
 上述したような規則的内部構造を形成し易いとともに、前述したL、LおよびLの条件を満たし易いという観点から、本実施形態における光拡散制御層11は、高屈折率成分と、当該高屈折率成分よりも低い屈折率を有する低屈折率成分とを含有する光拡散制御層用組成物を硬化させたものであることが好ましい。特に、高屈折率成分および低屈折率成分は、それぞれ、1個または2個の重合性官能基を有するものであることが好ましい。
(1)高屈折率成分
 高屈折率成分の好ましい例としては、芳香環を含有する(メタ)アクリル酸エステルが挙げられ、特に複数の芳香環を含有する(メタ)アクリル酸エステルが好ましく挙げられる。複数の芳香環を含有する(メタ)アクリル酸エステルの例としては、(メタ)アクリル酸ビフェニル、(メタ)アクリル酸ナフチル、(メタ)アクリル酸アントラシル、(メタ)アクリル酸ベンジルフェニル、(メタ)アクリル酸ビフェニルオキシアルキル、(メタ)アクリル酸ナフチルオキシアルキル、(メタ)アクリル酸アントラシルオキシアルキル、(メタ)アクリル酸ベンジルフェニルオキシアルキル等、これらの一部がハロゲン、アルキル、アルコキシ、ハロゲン化アルキル等によって置換されたもの等が挙げられる。これらの中でも、良好な規則的内部構造を形成し易いとともに、前述したL、LおよびLの条件を満たし易いという観点から、(メタ)アクリル酸ビフェニルが好ましく、具体的には、o-フェニルフェノキシエチルアクリレート、o-フェニルフェノキシエトキシエチルアクリレート等が好ましい。なお、本明細書において、(メタ)アクリル酸とは、アクリル酸及びメタクリル酸の両方を意味する。他の類似用語も同様である。
 高屈折率成分の分子量は、150~2500であることが好ましく、特に200~1500であることが好ましく、さらには250~1000であることが好ましい。当該分子量が上記範囲であることで、所望の規則的内部構造を有した光拡散制御層11を形成し易くなるとともに、前述したL、LおよびLの条件を満たし易いものとなる。なお、上記高屈折率成分が、分子構造に基づいて理論分子量を特定可能である場合には、高屈折率成分の分子量とは、当該理論分子量を指すものとする。一方、上記高屈折率成分が、例えば高分子成分であることに起因して、上述した理論分子量が特定困難である場合には、高屈折率成分の分子量とは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)法により測定した標準ポリスチレン換算の値として得られる重量平均分子量をいうものとする。なお、本明細書における重量平均分子量の測定方法は、当該GPC法により測定した標準ポリスチレン換算の値をいうものとする。
 高屈折率成分の屈折率は、1.45~1.70であることが好ましく、1.50~1.65であることがより好ましく、特に1.54~1.62であることが好ましく、さらには1.56~1.59であることが好ましい。当該屈折率が上記範囲であることで、所望の規則的内部構造を有した光拡散制御層11を形成し易くなるとともに、前述したL、LおよびLの条件を満たし易いものとなる。なお、本明細書における屈折率とは、光拡散制御層用組成物を硬化する前における所定の成分の屈折率を意味し、また、当該屈折率は、JIS K0062:1992に準じて測定したものである。
 光拡散制御層用組成物中の高屈折率成分の含有量は、低屈折率成分100質量部に対して、25~400質量部であることが好ましく、50~350質量部であることがより好ましく、特に75~300質量部であることが好ましく、さらには100~200質量部であることが好ましい。当該含有量が上記範囲であることで、形成される光拡散制御層11の規則的内部構造において、高屈折率成分に由来する領域と低屈折率成分に由来する領域とが所望の割合で存在するものとなって、所望の規則的内部構造を形成し易くなるとともに、前述したL、LおよびLの条件を満たし易いものとなる。
(2)低屈折率成分
 低屈折率成分の好ましい例としては、ウレタン(メタ)アクリレート、側鎖に(メタ)アクリロイル基を有する(メタ)アクリル系ポリマー、(メタ)アクリロイル基含有シリコーン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂等が挙げられる。中でも、良好な規則的内部構造を形成し易いとともに、前述したL、LおよびLの条件を満たし易いという観点から、特にウレタン(メタ)アクリレートを使用することが好ましい。より具体的には、(a)イソシアナート基を少なくとも2つ含有する化合物、(b)ポリアルキレングリコール、および(c)ヒドロキシアルキル(メタ)アクリレートから形成されるウレタン(メタ)アクリレートを使用することが好ましい。
 上述した(a)イソシアナート基を少なくとも2つ含有する化合物の好ましい例としては、2,4-トリレンジイソシアナート、2,6-トリレンジイソシアナート、1,3-キシリレンジイソシアナート、1,4-キシリレンジイソシアナート等の芳香族ポリイソシアナート、ヘキサメチレンジイソシアナート等の脂肪族ポリイソシアナート、イソホロンジイソシアナート、水素添加ジフェニルメタンジイソシアナート等の脂環式ポリイソシアナート、およびこれらのビウレット体、イソシアヌレート体、さらにはエチレングリコール、プロピレングリコール、ネオペンチルグリコール、トリメチロールプロパン、ヒマシ油等の低分子活性水素含有化合物との反応物であるアダクト体等が挙げられる。これらの中でも、脂環式ポリイソシアナートであることが好ましく、特に脂環式ジイソシアナートが好ましい。
 上述した(b)ポリアルキレングリコールの好ましい例としては、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリブチレングリコール、ポリヘキシレングリコール等が挙げられ、中でも、ポリプロピレングリコールであることが好ましい。なお、(b)ポリアルキレングリコールの重量平均分子量は、2300~19500であることが好ましく、特に3000~14300であることが好ましく、さらには4000~12300であることが好ましい。
 上述した(c)ヒドロキシアルキル(メタ)アクリレートの好ましい例としては、2-ヒドロキシエチル(メタ)アクリレート、2-ヒドロキシプロピル(メタ)アクリレート、3-ヒドロキシプロピル(メタ)アクリレート、2-ヒドロキシブチル(メタ)アクリレート、3-ヒドロキシブチル(メタ)アクリレート、4-ヒドロキシブチル(メタ)アクリレート等が挙げられ、中でも、2-ヒドロキシエチル(メタ)アクリレートであることが好ましい。
 上述した(a)~(c)の成分を材料としたウレタン(メタ)アクリレートの合成は、常法に従って行うことができる。このとき、(a)~(c)の成分の配合割合は、ウレタン(メタ)アクリレートを効率的に合成する観点から、モル比にて、(a)成分:(b)成分:(c)成分=1~5:1:1~5の割合とすることが好ましく、特に1~3:1:1~3の割合とすることが好ましい。
 低屈折率成分の重量平均分子量は、3000~20000であることが好ましく、特に5000~15000であることが好ましく、さらには7000~13000であることが好ましい。当該重量平均分子量が上記範囲であることにより、所望の規則的内部構造を有した光拡散制御層11を形成し易くなるとともに、前述したL、LおよびLの条件を満たし易いものとなる。
 低屈折率成分の屈折率は、1.30~1.59であることが好ましく、1.38~1.50であることがより好ましく、特に1.42~1.49であることが好ましく、さらには1.46~1.48以下であることが好ましい。当該屈折率が上記範囲であることで、所望の規則的内部構造を有した光拡散制御層11を形成し易くなるとともに、前述したL、LおよびLの条件を満たし易いものとなる。
(3)その他の添加剤
 前述した光拡散制御層用組成物は、高屈折率成分および低屈折率成分以外に、その他の添加剤を含有してもよい。その他の添加剤としては、例えば、多官能性モノマー(重合性官能基を3つ以上有する化合物)、光重合開始剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、帯電防止剤、重合促進剤、重合禁止剤、赤外線吸収剤、可塑剤、希釈溶剤、およびレベリング剤等が挙げられる。
(3-1)光重合開始剤
 光拡散制御層用組成物は、その他の添加剤として、光重合開始剤を含有することが好ましい。これにより、所望の規則的内部構造を有する光拡散制御層11を効率的に形成し易いものとなるとともに、前述したL、LおよびLの条件を満たし易いものとなる。
 光重合開始剤の例としては、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾイン-n-ブチルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、アセトフェノン、ジメチルアミノアセトフェノン、2,2-ジメトキシ-2-フェニルアセトフェノン、2,2-ジエトキシ-2-フェニルアセトフェノン、2-ヒドロキシ-2-メチル-1-フェニルプロパン-1-オン、1-ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、2-メチル-1-[4-(メチルチオ)フェニル]-2-モルフォリノ-プロパン-1-オン、4-(2-ヒドロキシエトキシ)フェニル-2-(ヒドロキシ-2-プロピル)ケトン、ベンゾフェノン、p-フェニルベンゾフェノン、4,4-ジエチルアミノベンゾフェノン、ジクロロベンゾフェノン、2-メチルアントラキノン、2-エチルアントラキノン、2-ターシャリーブチルアントラキノン、2-アミノアントラキノン、2-メチルチオキサントン、2-エチルチオキサントン、2-クロロチオキサントン、2,4-ジメチルチオキサントン、2,4-ジエチルチオキサントン、ベンジルジメチルケタール、アセトフェノンジメチルケタール、p-ジメチルアミン安息香酸エステル、オリゴ[2-ヒドロキシ-2-メチル-1-[4-(1-メチルビニル)フェニル]プロパン]等が挙げられる。これらは、1種を単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
 光重合開始剤を使用する場合、光拡散制御層用組成物中の光重合開始剤の含有量は、高屈折率成分と低屈折率成分との合計量100質量部に対して、0.2~20質量部とすることが好ましく、0.5~16質量部とすることが好ましく、特に1~13質量部とすることが好ましく、さらには1~10質量部とすることが好ましい。当該含有量を上記範囲とすることで、所望の規則的内部構造を有する光拡散制御層11を効率的に形成し易いものとなるとともに、前述したL、LおよびLの条件を満たし易いものとなる。
(3-2)紫外線吸収剤
 光拡散制御層用組成物は、その他の添加剤として、紫外線吸収剤を含有することも好ましい。紫外線吸収剤を含有する場合、光拡散制御層用組成物の塗膜に対して活性エネルギー線を照射した際に、紫外線吸収剤によって、所定波長の活性エネルギー線が所定の範囲で選択的に吸収されることとなる。紫外線吸収剤の種類や添加量を最適化することにより、光拡散制御層用組成物の硬化を阻害することなく、形成される屈折率が相対的に高い領域111(柱状物)に屈曲を生じさせ易くなる。その結果、光拡散制御層11が、より広い光拡散の角度範囲を実現できるものとなり、前述したL、LおよびLの条件をより満たし易くなる。
 紫外線吸収剤の例としては、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、ヒドロキシフェニルトリアジン系紫外線吸収剤、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、ヒドロキシベンゾエート系紫外線吸収剤等が挙げられ、中でも、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤を使用することが好ましい。上述した紫外線吸収剤は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
 紫外線吸収剤を使用する場合、光拡散制御層用組成物中の紫外線吸収剤の含有量は、高屈折率成分と低屈折率成分との合計量100質量部に対して、0.001~10質量部とすることが好ましく、0.01~1質量部とすることがより好ましく、特に0.03~0.5質量部とすることが好ましく、さらには0.06~0.1質量部とすることが好ましい。当該紫外線吸収剤の含有量を上記範囲とすることで、効率的に、屈折率が相対的に高い領域111(柱状物)に屈曲を生じさせることができる。その結果、光拡散制御層11が、より広い光拡散の角度範囲を実現できるものとなり、前述したL、LおよびLの条件をより満たし易くなる。
(4)光拡散制御層用組成物の調製
 光拡散制御層用組成物は、前述した高屈折率成分および低屈折率成分、ならびに、所望により光重合開始剤、紫外線吸収剤等のその他の添加剤を均一に混合することで調製することができる。
 上記混合の際には、40~80℃の温度に加熱しながら撹拌し、均一な光拡散制御層用組成物を得てもよい。また、得られる光拡散制御層用組成物が所望の粘度となるように、希釈溶剤を添加して混合してもよい。
(5)規則的内部構造
 前述した通り、本実施形態における光拡散制御層11は、その内部に、屈折率が相対的に低い領域112中に屈折率が相対的に高い領域111を複数備えた規則的内部構造を有する。当該規則的内部構造の例としては、前述したカラム構造の他、屈折率が異なる複数の板状領域をフィルム面に沿った任意の一方向に交互に配置してなるルーバー構造等が挙げられる。
 本実施形態における光拡散制御層11においては、前述したL、LおよびLの条件を満たし易いという観点からは、規則的内部構造はカラム構造であることが好ましい。より具体的には、本実施形態における光拡散制御層11では、屈折率が相対的に高い領域が、光拡散制御層11の一方の面側から他方の面側に向けて延在している柱状物111であり、光拡散制御層11が、屈折率が相対的に低い領域中に柱状物111を林立させてなるカラム構造からなる層を少なくとも一層備えたものであることが好ましい。図4に、このようなカラム構造を概略的に示す斜視図を示す。
 このようなカラム構造を有する光拡散制御層11に入射された光は、所定の入射角度範囲内となる場合、所定の開き角をもって強く拡散しながら光拡散制御層11から出射される。一方、入射光が上記入射角度範囲外の角度による入射となる場合、拡散することなく透過するか、または、入射角度範囲内の入射光の場合よりも弱い拡散を伴って出射されるものとなる。なお、カラム構造によって生じる上記入射角度範囲内の入射光による拡散光は、光拡散制御層11表面と平行に造影体を配置する場合、いずれの方向にも広がりを有する、円形状もしくは略円形状(楕円形状など)となる。一方、上記入射角度範囲外の入射光による上記弱い拡散の場合は、三日月状の拡散光となる。
 さらに、本実施形態における光拡散制御層11においては、前述したL、LおよびLの条件を満たし易いという観点から、柱状物111の少なくとも一部において、上記延在の方向に平行な直線が、光拡散制御部材1a,1bの厚さ方向に対して傾斜していることが好ましい。図4に示す3種のカラム構造は、いずれも傾斜したものとなっている。なお、図4(b)に示すカラム構造は、林立する柱状物111が二層積層された形態となっており、そのうちの一方の層(紙面、上側の層)は柱状物111がほぼ垂直に林立しているものの、他方の層(紙面、下側の層)が傾斜して林立している。
 上記傾斜について、図5に基づいて、より詳細に説明する。図5の斜視図は、光拡散制御層11の内部に、本来であれば複数存在する屈折率が相対的に高い領域111を、説明のために1つのみを残して省略して描いたものである。図5において、屈折率が相対的に高い領域111は、図5中、下側から上側に向けて延在しており、その延在の方向(方向A)に平行な直線は、光拡散制御層11の厚さ方向(方向B)に対して、角度aの分だけ傾斜している。
 なお、屈折率が相対的に高い領域(柱状物)111が後述するように屈曲している場合、上述した延在の方向(方向A)とは、当該柱状物における、屈曲部位から片端までにおける延在の方向をいうものとし、特に、屈曲部位から視認者側の一端までにおける延在の方向をいうものとする。
 そして、本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bでは、上記角度aが、0°超であることが好ましく、特に1°以上であることが好ましく、さらには2°以上であることが好ましい。このような範囲であることにより、表示内容をより明るく表示することが可能となる。また、上記角度aは、30°以下であることが好ましく、15°以下であることがより好ましく、特に8°以下であることが好ましく、さらには5°以下であることが好ましい。このような範囲であることにより、表示内容の上下方向を変更した際の明るさの差異をより低減することが可能となる。なお、上記角度aは、光学デジタル顕微鏡を用いて光拡散制御層11の断面を観察することにより測定することができる。
 また、本実施形態における光拡散制御層11においては、前述したL、LおよびLの条件を満たし易いという観点から、カラム構造からなる層の少なくとも一層において、柱状物111が、その一端と他端との間において屈曲していることが好ましい。図4(a)に示すカラム構造は、このような屈曲した柱状物111を備えるカラム構造の一例である。また、図4(b)に示すカラム構造においても、下側の層において、柱状物111の屈曲が生じたものとなっている。
 さらに、前述したL、LおよびLの条件を満たし易いという観点から、本実施形態における光拡散制御層11は、カラム構造からなる層を二層備えることも好ましい。すなわち、図4(b)に示すカラム構造のように、林立した柱状物111からなる層が二層積層されたものであることも好ましい。この場合、各層における傾斜や屈曲の態様は、二層の間で共通していてもよく、異なっていてもよいが、好ましくは、図4(b)に示すカラム構造のように、光拡散制御層の厚さ方向とほぼ平行(すなわち、光拡散制御層主面に対してほぼ垂直)に林立した柱状物からなる層1と、光拡散制御層の厚さ方向に対して傾斜し、かつ、延在方向の途中において屈曲している柱状物からなる層2との二層からなるものであり、さらに、層1と層2のうち層1が視認者側に配置されることが特に好ましい。
 以上のカラム構造においては、屈折率が相対的に高い領域111(柱状物)の屈折率と、屈折率が相対的に低い領域112の屈折率との差が、0.01以上であることが好ましく、特に0.05以上であることが好ましく、さらには0.1以上であることが好ましい。これにより、効果的な拡散を行うことが可能となる。なお、上記差の上限は特に限定されず、例えば、0.3以下であってもよい。なお、上記差を算出する際の屈折率とは、屈折率が相対的に高い領域111および屈折率が相対的に低い領域112の材料をそれぞれ単独で硬化させて得られた硬化物について、それぞれ測定される屈折率である。なお、ここにいう材料とは、必須成分としての前述した高屈折率成分および低屈折率成分に加え、必要に応じて、前述した光重合開始剤や紫外線吸収剤といったその他の添加剤を含むものであってよい。また、その他の添加剤を使用する場合、その含有量や具体例は前述した通りであってよい。
 上述した柱状物は、光拡散制御層11の一方の面から他方の面に向かって、直径が増加する構造を有していることが好ましい。このような構造を有する柱状物は、一方の面から他方の面に向かって直径がほぼ変化しない柱状物と比較して、柱状物の延在方向と平行な光の進行方向を変更させ易くなる。これにより、光拡散制御層11が効果的に光を拡散させることが可能となる。
 また、柱状物を、延在方向に水平な面で切断したときの断面における、直径の最大値は、0.1~15μmであることが好ましく、特に0.5~10μmであることが好ましく、さらには1~5μmであることが好ましい。直径の最大値が上記範囲であることで、光拡散制御層11が効果的に光を拡散させることが可能となる。なお、柱状物の延在方向と垂直な面で切断したときの断面形状については、特に限定されるものではないが、例えば、円、楕円、多角形、異形等とすることが好ましい。
 上述したカラム構造においては、隣接する柱状物間の距離が、0.1~15μmであることが好ましく、特に0.5~10μmであることが好ましく、さらには1~5μmであることが好ましい。隣接する柱状物間の距離が上記範囲であることで、光拡散制御層11が効果的に光を拡散させることが可能となる。
 なお、以上のカラム構造の規則的内部構造に係る寸法等は、光学デジタル顕微鏡を用いてカラム構造の断面を観察することにより測定することができる。
(6)光拡散制御層の厚さ
 光拡散制御層11の厚さは、1~500μmであることが好ましく、10~300μmであることがより好ましく、特に30~200μmであることが好ましく、さらには50~150μmであることが好ましく、中でも70~130μmであることが好ましく、80~115μmであることが最も好ましい。当該厚さが上記範囲であることにより、前述したL、LおよびLの条件を満たし易くなる。また、画像のボケや全光線透過率の低下を防止することができる。
 なお、光拡散制御層11が図4(b)に示す二層積層構成の場合、二層全体の厚さは、1~500μmであることが好ましく、50~400μmであることがより好ましく、特に100~300μmであることが好ましく、さらには150~250μmであることが好ましい。また、上記二層のうち、視認者側に配置する層の厚さは、1~300μmであることが好ましく、25~200μmであることがより好ましく、特に50~150μmであることがより好ましい。また、上記二層のうち、視認者とは反対側に配置する層の厚さは、1~300μmであることが好ましく、25~200μmであることがより好ましく、特に50~150μmであることがより好ましい。前述したL、LおよびLの条件を満たし易くなる観点から、上述した厚さ範囲を満たすことが好ましい。
2.拡散粘着剤層
 本実施形態における拡散粘着剤層12は、光拡散性微粒子を含有するものである限り特に限定されない。拡散粘着剤層12を構成する粘着剤は特に限定されず、例えば、アクリル系粘着剤、ポリエステル系粘着剤、ポリウレタン系粘着剤、ゴム系粘着剤、シリコーン系粘着剤等のいずれであってもよい。また、当該粘着剤は、エマルション型、溶剤型または無溶剤型のいずれでもよく、架橋タイプまたは非架橋タイプのいずれであってもよい。それらの中でも、粘着物性、光学特性等に優れるアクリル系粘着剤が好ましい。アクリル系粘着剤としては、架橋タイプのものが好ましく、さらには熱架橋タイプのものが好ましい。
 本実施形態における拡散粘着剤層12がアクリル系粘着剤から構成される場合、当該粘着剤は、(メタ)アクリル酸エステル重合体と、架橋剤と、光拡散微粒子とを含有する拡散粘着剤層形成用組成物を架橋してなるものであることが好ましい。なお、本明細書において、「重合体」には「共重合体」の概念も含まれるものとする。
(1)拡散粘着剤層形成用組成物の成分
(1-1)(メタ)アクリル酸エステル重合体
 本実施形態における(メタ)アクリル酸エステル重合体は、当該重合体を構成するモノマー単位として、架橋剤と反応する反応性基を分子内に有する反応性基含有モノマーを含むことが好ましい。この反応性基含有モノマー由来の反応性基が架橋剤と反応して、架橋構造(三次元網目構造)が形成され、所望の凝集力を有する粘着剤が得られる。
 反応性基含有モノマーとしては、分子内にヒドロキシ基を有するモノマー(ヒドロキシ基含有モノマー)、分子内にカルボキシ基を有するモノマー(カルボキシ基含有モノマー)、分子内にアミノ基を有するモノマー(アミノ基含有モノマー)などが好ましく挙げられる。これらの中でも、架橋剤との反応性に優れるヒドロキシ基含有モノマーが好ましい。
 ヒドロキシ基含有モノマーとしては、例えば、(メタ)アクリル酸2-ヒドロキシエチル、(メタ)アクリル酸2-ヒドロキシプロピル、(メタ)アクリル酸3-ヒドロキシプロピル、(メタ)アクリル酸2-ヒドロキシブチル、(メタ)アクリル酸3-ヒドロキシブチル、(メタ)アクリル酸4-ヒドロキシブチルなどの(メタ)アクリル酸ヒドロキシアルキルエステル等が好ましく挙げられる。中でも、得られる(メタ)アクリル酸エステル重合体におけるヒドロキシ基の架橋剤との反応性および他の単量体との共重合性の点から、炭素数が1~4のヒドロキシアルキル基を有する(メタ)アクリル酸ヒドロキシアルキルエステルが好ましい。具体的には、例えば、(メタ)アクリル酸2-ヒドロキシエチル、(メタ)アクリル酸4-ヒドロキシブチル等が好ましい。これらは単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
 (メタ)アクリル酸エステル重合体は、当該重合体を構成するモノマー単位として、反応性基含有モノマーを、1~50質量%含有することが好ましく、7~45質量%含有することがより好ましく、特に13~40質量%含有することが好ましく、さらには18~35質量%含有することが好ましく、中でも22~30質量%含有することが好ましい。これにより、得られる粘着剤において良好な架橋構造を形成し易くなるとともに、粘着剤中における光拡散微粒子の分散性が良好になる傾向がある。
 (メタ)アクリル酸エステル重合体は、当該重合体を構成するモノマー単位として、(メタ)アクリル酸アルキルエステルを含有することも好ましい。これにより、良好な粘着性を発現することができる。アルキル基は、直鎖状または分岐鎖状であってもよい。
 (メタ)アクリル酸アルキルエステルとしては、粘着性の観点から、アルキル基の炭素数が1~20の(メタ)アクリル酸アルキルエステルが好ましく、例えば、(メタ)アクリル酸メチル、(メタ)アクリル酸エチル、(メタ)アクリル酸プロピル、(メタ)アクリル酸n-ブチル、(メタ)アクリル酸n-ペンチル、(メタ)アクリル酸n-ヘキシル、(メタ)アクリル酸2-エチルヘキシル、(メタ)アクリル酸イソオクチル、(メタ)アクリル酸n-デシル、(メタ)アクリル酸n-ドデシル、(メタ)アクリル酸ミリスチル、(メタ)アクリル酸パルミチル、(メタ)アクリル酸ステアリル等が好ましく挙げられる。中でも、粘着性をより向上させる観点から、アルキル基の炭素数が4~8の(メタ)アクリル酸エステルが好ましく、(メタ)アクリル酸n-ブチル、(メタ)アクリル酸2-エチルヘキシル、または(メタ)アクリル酸イソオクチルが特に好ましい。なお、これらは単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
 (メタ)アクリル酸エステル重合体は、当該重合体を構成するモノマー単位として、(メタ)アクリル酸アルキルエステルを20~99質量%含有することが好ましく、30~90質量%含有することがより好ましく、特に40~80質量%含有することが好ましく、さらには45~70質量%含有することが好ましい。これにより、得られる粘着剤は好適な粘着性を発揮することができる。また、光拡散微粒子の粘着剤中への分散性を良好にできる傾向があり、所望の粘着性を損なわずに、所望の光拡散性を発揮し易いものとなる。そして、(メタ)アクリル酸エステル重合体中に反応性官能基含有モノマー等の他のモノマー成分を好適な量導入することができる。
 (メタ)アクリル酸エステル重合体は、当該重合体を構成するモノマー単位として、分子内に脂環式構造を有するモノマー(脂環式構造含有モノマー)を含有することも好ましい。脂環式構造含有モノマーは嵩高いため、これを重合体中に存在させることにより、重合体同士の間隔を広げるものと推定され、塗工液粘度を低減したり、光拡散微粒子の粘着剤中への分散性を良好にできる傾向がある。
 脂環式構造含有モノマーにおける脂環式構造の炭素環は、飽和構造のものであってもよいし、不飽和結合を一部に有するものであってもよい。また、脂環式構造は、単環の脂環式構造であってもよいし、多環の脂環式構造であってもよい。上記の観点から、多環の脂環式構造(多環構造)であることが好ましく、二環から四環の多環構造であることが特に好ましい。また、上記の観点から、脂環式構造の炭素数(環を形成している部分の全ての炭素数をいい、複数の環が独立して存在する場合には、その合計の炭素数をいう)は、5~15であることが好ましく、7~10であることが特に好ましい。
 脂環式構造含有モノマーとしては、具体的には、(メタ)アクリル酸シクロヘキシル、(メタ)アクリル酸ジシクロペンタニル、(メタ)アクリル酸アダマンチル、(メタ)アクリル酸イソボルニル、(メタ)アクリル酸ジシクロペンテニル、(メタ)アクリル酸ジシクロペンテニルオキシエチル等が挙げられる。中でも、光拡散微粒子の粘着剤中への分散性や優れた粘着性を発揮する観点から、(メタ)アクリル酸ジシクロペンタニル(脂環式構造の炭素数:10)、(メタ)アクリル酸アダマンチル(脂環式構造の炭素数:10)または(メタ)アクリル酸イソボルニル(脂環式構造の炭素数:7)が好ましく、特に(メタ)アクリル酸イソボルニルが好ましい。これらは、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
 (メタ)アクリル酸エステル重合体は、当該重合体を構成するモノマー単位として脂環式構造含有モノマーを含有する場合、当該脂環式構造含有モノマーを1~20質量%含有することが好ましく、特に5~15質量%含有することが好ましく、さらには7~12質量%含有することが好ましい。これにより、光拡散微粒子の粘着剤中への分散性が良好となり、得られる粘着剤が所望の光拡散性を発揮するものとなる。
 (メタ)アクリル酸エステル重合体は、当該重合体を構成するモノマー単位として、窒素原子含有モノマーを含有することも好ましい。窒素原子含有モノマーを構成単位として重合体中に存在させることにより、粘着剤に所定の極性を付与し、ガラスのようなある程度の極性を有する被着体に対しても、親和性に優れたものとなる。窒素原子含有モノマーとしては、(メタ)アクリル酸エステル重合体に適度な剛性を持たせる観点から、窒素含有複素環を有するモノマーが好ましい。また、構成される粘着剤の高次構造中で上記窒素原子含有モノマー由来部分の自由度を高める観点から、当該窒素原子含有モノマーは、(メタ)アクリル酸エステル重合体を形成するための重合に使用される1つの重合性基以外に反応性不飽和二重結合基を含有しないことが好ましい。
 窒素含有複素環を有するモノマーとしては、例えば、N-(メタ)アクリロイルモルホリン、N-ビニル-2-ピロリドン、N-(メタ)アクリロイルピロリドン、N-(メタ)アクリロイルピペリジン、N-(メタ)アクリロイルピロリジン、N-(メタ)アクリロイルアジリジン、アジリジニルエチル(メタ)アクリレート、2-ビニルピリジン、4-ビニルピリジン、2-ビニルピラジン、1-ビニルイミダゾール、N-ビニルカルバゾール、N-ビニルフタルイミド等が挙げられる。中でも、光拡散微粒子の粘着剤中への分散性や優れた粘着力を発揮する観点から、N-(メタ)アクリロイルモルホリンが好ましい。これらは、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
 (メタ)アクリル酸エステル重合体は、当該重合体を構成するモノマー単位として窒素原子含有モノマーを含有する場合、当該窒素原子含有モノマーを1~20質量%含有することが好ましく、特に3~16質量%含有することが好ましく、さらには5~12質量%含有することが好ましい。これにより、得られる粘着剤が、ガラスや金属膜に対する優れた粘着力を十分に発揮することができる。また、光拡散微粒子の粘着剤中への分散性が良好となり、得られる粘着剤が所望の光拡散性を発揮するものとなる。
 (メタ)アクリル酸エステル重合体は、所望により、当該重合体を構成するモノマー単位として、他のモノマーを含有してもよい。他のモノマーとしては、反応性官能基含有モノマーの前述した作用を阻害しないためにも、反応性官能基を含有しないモノマーが好ましい。かかるモノマーとしては、例えば、(メタ)アクリル酸メトキシエチル、(メタ)アクリル酸エトキシエチル等の(メタ)アクリル酸アルコキシアルキルエステル、酢酸ビニル、スチレンなどが好ましく挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
 (メタ)アクリル酸エステル重合体は、直鎖状のポリマーであることが好ましい。これにより、分子鎖の絡み合いが起こりやすくなり、凝集力の向上が期待できるため、粘着性および耐久性に優れた粘着剤が得られ易い。
 (メタ)アクリル酸エステル重合体は、溶液重合法によって得られた溶液重合物であることが好ましい。これにより、高分子量のポリマーが得られやすくなり、凝集力の向上が期待できるため、粘着性および耐久性に優れた粘着剤が得られ易い。
 (メタ)アクリル酸エステル重合体の重合態様は、ランダム共重合体であってもよいし、ブロック共重合体であってもよい。
 (メタ)アクリル酸エステル重合体の重量平均分子量は、20万~200万であることが好ましく、30万~150万であることがより好ましく、40万~100万であることが特に好ましく、50万~70万であることがさらに好ましい。これにより、光拡散微粒子の粘着剤中への分散性が良好となり、得られる粘着剤が所望の光拡散性を発揮するものとなるとともに、良好な粘着性を発揮するものとなる。
 なお、拡散粘着剤層形成用組成物において、(メタ)アクリル酸エステル重合体は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
(1-2)架橋剤
 架橋剤としては、(メタ)アクリル酸エステル重合体が有する反応性基と反応するものであればよく、例えば、イソシアネート系架橋剤、エポキシ系架橋剤、アミン系架橋剤、メラミン系架橋剤、アジリジン系架橋剤、ヒドラジン系架橋剤、アルデヒド系架橋剤、オキサゾリン系架橋剤、金属アルコキシド系架橋剤、金属キレート系架橋剤、金属塩系架橋剤、アンモニウム塩系架橋剤等が挙げられる。上記の中でも、ヒドロキシ基との反応性に優れたイソシアネート系架橋剤を使用することが好ましい。なお、架橋剤は、1種を単独で、または2種以上を組み合わせて使用することができる。
 イソシアネート系架橋剤は、少なくともポリイソシアネート化合物を含むものであり、例えば、トリレンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート等の芳香族ポリイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート等の脂肪族ポリイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、水素添加ジフェニルメタンジイソシアネート等の脂環式ポリイソシアネートなど、及びそれらのビウレット体、イソシアヌレート体、さらにはエチレングリコール、プロピレングリコール、ネオペンチルグリコール、トリメチロールプロパン、ヒマシ油等の低分子活性水素含有化合物との反応物であるアダクト体などが挙げられる。中でも、ヒドロキシ基との反応性の観点から、トリメチロールプロパン変性の芳香族ポリイソシアネート、特にトリメチロールプロパン変性トリレンジイソシアネートおよびトリメチロールプロパン変性キシリレンジイソシアネートが好ましい。
 拡散粘着剤層形成用組成物中における架橋剤の含有量は、(メタ)アクリル酸エステル重合体100質量部に対して、0.01~10質量部であることが好ましく、0.04~5質量部であることがより好ましく、特に0.08~1質量部であることが好ましく、さらには0.1~0.4質量部であることが好ましい。これにより、得られる粘着剤の凝集力や粘着力等が好適なものとなり易い。
(1-3)光拡散微粒子
 光拡散微粒子としては、例えば、シリカ、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、クレー、タルク、二酸化チタン等の無機系微粒子;アクリル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリエチレン樹脂、エポキシ樹脂等の有機系の透光性微粒子;シリコーン樹脂のような無機と有機の中間的な構造を有するケイ素含有化合物からなる微粒子(例えばモメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン社製のトスパールシリーズ)などが挙げられる。中でも、無機と有機の中間的な構造を有するケイ素含有化合物からなる微粒子および無機系微粒子が好ましく、特に、前述したL、LおよびLの条件を満たし易いという観点から、無機と有機の中間的な構造を有するケイ素含有化合物からなる微粒子および二酸化チタンが好ましく、さらに、後方散乱を抑制する観点から、無機と有機の中間的な構造を有するケイ素含有化合物からなる微粒子が好ましい。以上の光拡散微粒子は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
 光拡散微粒子の形状としては、定形または不定形いずれであっても良いが、光拡散が均一で得られる拡散粘着剤層が所望の光学性能を発揮し易くなる観点から、定形の微粒子が好ましく、特に球状の微粒子が好ましく、さらには真球状の微粒子が好ましい。これにより、得られる拡散粘着剤層が所望の光拡散性を発揮し易くなって、前述したL、LおよびLの条件を満たし易くなる。また、後方散乱による光損失が生じ難くなって良好な画質の提供を可能とすることができる。
 光拡散微粒子の遠心沈降光透過法による平均粒径は、0.1~20.0μmであることが好ましく、0.2~15.0μmであることがより好ましく、後方散乱を抑制する観点から、0.5~10.0μmであることが好ましく、特に3.0~6.0μmであることが好ましく、さらには4.0~5.0μmであることが好ましい。これにより、得られる拡散粘着剤層が所望の光拡散性を発揮し易くなって、前述したL、LおよびLの条件を満たし易くなる。特に、後方散乱による光損失が生じ難くなって良好な画質の提供を可能とすることができる。
 なお、上記遠心沈降光透過法による平均粒径は、微粒子1.2gとイソプロピルアルコール98.8gとを十分に撹拌したものを測定用試料とし、遠心式自動粒度分布測定装置(堀場製作所社製,CAPA-700)を使用して測定したものである。
 なお、光拡散微粒子の平均粒径に関し、光拡散微粒子がいわゆるナノ粒子であって、かつ、上記遠心沈降光透過法にて計測が困難であった場合、当該平均粒径は、レーザー回折・散乱法によって測定したものをいうこととする。この場合、光拡散微粒子のレーザー回折・散乱法による平均粒径は、10~1000nmであることが好ましく、特に100~600nmであることが好ましく、さらには200~400nmであることが好ましい。これにより、得られる拡散粘着剤層が所望の光拡散性を発揮し易くなって、前述したL、LおよびLの条件を満たし易くなる。
 拡散粘着剤層形成用組成物中における光拡散微粒子の含有量は、上記(メタ)アクリル酸エステル重合体100質量部に対して、0.1~50質量部であることが好ましく、0.4~40質量部であることがより好ましく、特に1~30質量部であることが好ましく、さらには5~22質量部であることが好ましく、中でも10~16質量部であることが好ましい。これにより、得られる拡散粘着剤層が所望の光拡散性を発揮し易くなって、前述したL、LおよびLの条件を満たし易くなる。また、後方散乱による光損失が生じ難くなって良好な画質の提供を可能とすることができる。さらには、所望の光拡散性を発揮しながらも優れた耐久性を発揮し易いもとなる。
(1-4)その他の成分
 拡散粘着剤層形成用組成物は、所望により、上述した(メタ)アクリル酸エステル重合体、架橋剤および光拡散微粒子以外の成分を含有してもよい。例えば、当該組成物は、得られる粘着剤に活性エネルギー線硬化性を付与する観点から、活性エネルギー線硬化性成分を含有してもよい。この場合には、活性エネルギー線による硬化を効率的に進行させる観点から、光重合開始剤を含有することも好ましい。また、拡散粘着剤層形成用組成物は、アクリル系粘着剤に通常使用されている各種添加剤、例えばシランカップリング剤、防錆剤、紫外線吸収剤、赤外線吸収剤、着色剤、帯電防止剤、粘着付与剤、酸化防止剤、光安定剤、軟化剤、屈折率調整剤などを添加することができる。なお、後述の重合溶媒や希釈溶媒は、拡散粘着剤層形成用組成物を構成する添加剤に含まれないものとする。
 拡散粘着剤層形成用組成物は、上記の中でもシランカップリング剤を含有することが好ましい。これにより、被着体がプラスチック板であっても、ガラス部材であっても、金属膜であっても、当該被着体との密着性が向上し、耐久性が優れたものとなる。シランカップリング剤としては、分子内にアルコキシシリル基を少なくとも1個有する有機ケイ素化合物であって、(メタ)アクリル酸エステル重合体との相溶性がよく、光透過性を有するものが好ましい。
 シランカップリング剤としては、例えば、重合性不飽和基含有ケイ素化合物、エポキシ構造を有するケイ素化合物、メルカプト基含有ケイ素化合物、アミノ基含有ケイ素化合物、アルキル基含有ケイ素化合物との縮合物などが好ましく挙げられる。中でも、所望の光拡散性を損なうことなく前述したL、LおよびLの条件を満たし易くなるとともに耐久性が向上する観点から、エポキシ構造を有するケイ素化合物が好ましく、特に3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランが好ましい。これらは、1種を単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
 拡散粘着剤層形成用組成物中におけるシランカップリング剤の含有量は、(メタ)アクリル酸エステル重合体100質量部に対して、0.01~2質量部であることが好ましく、0.05~1.5質量部であることがより好ましく、特に0.1~1質量部であることが好ましく、さらには0.2~0.5質量部であることが好ましい。これにより、得られる拡散粘着剤層は、所望の光拡散性を損なうことなく前述したL、LおよびLの条件を満たし易くなるとともに、耐久性が向上し易くなる。
(2)拡散粘着剤層形成用組成物の調製
 拡散粘着剤層形成用組成物は、(メタ)アクリル酸エステル重合体を製造し、得られた(メタ)アクリル酸エステル重合体と、架橋剤と、光拡散微粒子とを混合するとともに、所望によりその他の成分等を加えることで製造することができる。
 (メタ)アクリル酸エステル重合体は、重合体を構成するモノマーの混合物を通常のラジカル重合法で重合することにより製造することができる。当該重合は、所望により重合開始剤を使用して、溶液重合法により行うことが好ましい。ただし、本発明はこれに限定されるものではなく、無溶剤にて重合してもよい。重合溶媒としては、例えば、酢酸エチル、酢酸n-ブチル、酢酸イソブチル、トルエン、アセトン、ヘキサン、メチルエチルケトン等が挙げられ、1種を単独で用いてもよく、2種類以上を併用してもよい。重合開始剤としては、アゾ系化合物、有機過酸化物等が挙げられ、1種を単独で用いてもよく、2種類以上を併用してもよい。なお、上記重合工程において、2-メルカプトエタノール等の連鎖移動剤を配合することにより、得られる重合体の重量平均分子量を調節することができる。
 (メタ)アクリル酸エステル重合体が得られたら、当該重合体の溶液に、架橋剤、光拡散微粒子、および所望によりその他の成分等を添加し、十分に混合することにより、溶剤で希釈された拡散粘着剤層形成用組成物(塗布溶液)を得る。なお、上記各成分のいずれかにおいて、固体状のものを用いる場合、あるいは、希釈されていない状態で他の成分と混合した際に析出を生じる場合には、その成分を単独で予め希釈溶媒に溶解もしくは希釈してから、その他の成分と混合してもよい。
 希釈溶剤としては、例えば、ヘキサン、ヘプタン、シクロヘキサン等の脂肪族炭化水素、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素、塩化メチレン、塩化エチレン等のハロゲン化炭化水素、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、1-メトキシ-2-プロパノール等のアルコール、アセトン、メチルエチルケトン、2-ペンタノン、イソホロン、シクロヘキサノン等のケトン、酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル、エチルセロソルブ等のセロソルブ系溶剤などが用いられる。
 調製された塗布溶液の濃度・粘度としては、特に制限されず、コーティング可能な範囲で状況に応じて適宜選定することができる。例えば、拡散粘着剤層形成用組成物の濃度が10~60質量%となるように希釈する。なお、塗布溶液を得るに際して、希釈溶剤等の添加は必要条件ではなく、拡散粘着剤層形成用組成物がコーティング可能な粘度等であれば、希釈溶剤を添加しなくてもよい。この場合、拡散粘着剤層形成用組成物は、(メタ)アクリル酸エステル重合体の重合溶媒をそのまま希釈溶剤とする塗布溶液となる。
(3)拡散粘着剤層の厚さ
 拡散粘着剤層12の厚さは、1~500μmであることが好ましく、10~300μmであることがより好ましく、特に20~100μmであることが好ましく、さらには30~75μmであることが好ましく、中でも38~55μmであることが好ましく、42~48μmであることが最も好ましい。当該厚さが上記範囲であることにより、前述したL、LおよびLの条件を満たし易くなる。また、画像のボケや全光線透過率の低下を防止することができる。さらに、良好な耐久性を発揮するものとなる。
 拡散粘着剤層12のヘイズ値は、20~100%であることが好ましく、40~96%であることがより好ましく、特に60~92%であることが好ましく、さらには70~90%であることが好ましく、中でも80~88%であることが好ましい。当該ヘイズ値が上記範囲であることにより、前述したL、LおよびLの条件を満たし易くなる。また、後方散乱による光損失が生じ難くなって良好な画質の提供を可能とすることができる。なお、本明細書におけるヘイズ値は、後述する試験例の通りに測定した値とする。
3.中間粘着剤層
 図2に示す光拡散制御部材1bは、中間粘着剤層13を備える。中間粘着剤層13は、光拡散制御層11および拡散粘着剤層12に対して十分に密着するものとなり、これらの層の剥がれやズレの発生を抑制することができる。その結果、中間粘着剤層13を備える光拡散制御部材1bは、耐久性に優れたものとなる。中間粘着剤層13は、より優れた耐久性を実現し易いという観点から、カルボキシ基を含有する粘着剤から構成されたものであることが好ましい。
 中間粘着剤層13を構成する粘着剤は特に限定されず、例えば、アクリル系粘着剤、ポリエステル系粘着剤、ポリウレタン系粘着剤、ゴム系粘着剤、シリコーン系粘着剤等のいずれであってもよい。また、当該粘着剤は、エマルション型、溶剤型または無溶剤型のいずれでもよく、架橋タイプまたは非架橋タイプのいずれであってもよい。それらの中でも、粘着物性、光学特性等に優れるアクリル系粘着剤が好ましい。アクリル系粘着剤としては、架橋タイプのものが好ましく、さらには熱架橋タイプのものが好ましい。
 本実施形態における中間粘着剤層13がアクリル系粘着剤から構成される場合、当該粘着剤は、(メタ)アクリル酸エステル重合体と、架橋剤とを含有する中間粘着剤層形成用組成物を架橋してなるものであることが好ましい。
 上記(メタ)アクリル酸エステル重合体は、拡散粘着剤層12の形成のために使用される(メタ)アクリル酸エステル重合体と同様であってもよいし、異なったものでもよい。光拡散制御層11および拡散粘着剤層12に対して十分に密着して優れた耐久性を実現し易い観点からは、中間粘着剤層13における(メタ)アクリル酸エステル重合体は、当該重合体を構成するモノマー単位として、カルボキシ基含有モノマーを含有することが好ましい。
 カルボキシ基含有モノマーとしては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、マレイン酸、イタコン酸、シトラコン酸等のエチレン性不飽和カルボン酸が挙げられる。中でも、得られる(メタ)アクリル酸エステル重合体におけるカルボキシ基の架橋剤との反応性および他の単量体との共重合性の点から、アクリル酸が好ましい。これらは単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
 中間粘着剤層13における(メタ)アクリル酸エステル重合体は、当該重合体を構成するモノマー単位として、カルボキシ基含有モノマーを、1~30質量%含有することが好ましく、3~24質量%含有することがより好ましく、特に6~18質量%含有することが好ましく、さらには9~12質量%含有することが好ましい。これにより、得られる中間粘着剤層13は、光拡散制御層11および拡散粘着剤層12に対して十分に密着するものとなり、優れた耐久性を達成し易いものとなる。
 中間粘着剤層13における(メタ)アクリル酸エステル重合体は、当該重合体を構成するモノマー単位として、(メタ)アクリル酸アルキルエステルを含有することも好ましい。当該(メタ)アクリル酸アルキルエステルとしては、拡散粘着剤層12の形成のために使用される(メタ)アクリル酸アルキルエステルと同様のものを使用することができる。
 中間粘着剤層13における(メタ)アクリル酸エステル重合体は、当該重合体を構成するモノマー単位として、(メタ)アクリル酸アルキルエステルを、70~99質量%含有することが好ましく、76~97質量%含有することがより好ましく、特に82~94質量%含有することが好ましく、さらには88~91質量%含有することが好ましい。これにより、得られる中間粘着剤層13は良好な粘着性を発現して優れた耐久性を達成し易いものとなる。
 中間粘着剤層13に使用される(メタ)アクリル酸エステル重合体の重量平均分子量は、10万~200万であることが好ましく、20万~120万であることがより好ましく、30万~80万であることが特に好ましく、35万~50万であることがさらに好ましい。これにより、得られる中間粘着剤層13は良好な粘着性を発現して優れた耐久性を達成し易いものとなる。
 中間粘着剤層13における架橋剤としては、拡散粘着剤層12の形成のために使用される架橋剤と同様に、(メタ)アクリル酸エステル重合体が有する反応性基と反応するものであればよく、同様のものが例示される。中でも、カルボキシ基との反応性に優れたエポキシ系架橋剤を使用することが好ましい。なお、架橋剤は、1種を単独で、または2種以上を組み合わせて使用できる。
 エポキシ系架橋剤としては、例えば、1,3-ビス(N,N-ジグリシジルアミノメチル)シクロヘキサン、N,N,N’,N’-テトラグリシジル-m-キシリレンジアミン、エチレングリコールジグリシジルエーテル、1,6-ヘキサンジオールジグリシジルエーテル、トリメチロールプロパンジグリシジルエーテル、ジグリシジルアニリン、ジグリシジルアミン等が挙げられる。中でもカルボキシ基との反応性の観点から、1,3-ビス(N,N-ジグリシジルアミノメチル)シクロヘキサンが好ましい。
 中間粘着剤層形成用組成物中における架橋剤の含有量は、(メタ)アクリル酸エステル重合体100質量部に対して、0.001~10質量部であることが好ましく、0.005~1質量部であることがより好ましく、特に0.01~0.5質量部であることが好ましく、さらには0.02~0.1質量部であることが好ましい。これにより、得られる中間粘着剤層13は良好な凝集力および粘着性を発現して優れた耐久性を達成し易いものとなる。
 中間粘着剤層形成用組成物は、上述した(メタ)アクリル酸エステル重合体および架橋剤に加えて、その他の成分を含有してもよい。当該その他の成分の例としては、拡散粘着剤層形成用組成物に添加可能な前述した成分が挙げられる。なお、中間粘着剤層形成用組成物は、優れた耐久性を達成し易いという観点から、光拡散微粒子を含有しないことが好ましい。
 中間粘着剤層形成用組成物は、拡散粘着剤層形成用組成物と同様に調製することができる。また、中間粘着剤層形成用組成物に含有される(メタ)アクリル酸エステル重合体についても、拡散粘着剤層形成用組成物に含有される(メタ)アクリル酸エステル重合体と同様に調製することができる。
 中間粘着剤層13の厚さは、1~300μmであることが好ましく、4~100μmであることがより好ましく、特に8~60μmであることが好ましく、さらには10~30μmであることが好ましく、中でも12~20μmであることが好ましい。当該厚さが上記範囲であることにより、光拡散制御層11および拡散粘着剤層12に対して十分に密着するものとなって優れた耐久性を達成し易いものとなる。また、中間粘着剤層13の厚さは、光拡散制御層11の厚さ、または、拡散粘着剤層12の厚さよりも薄いことが好ましく、特に、いずれの層の厚さよりも薄いことが好ましい。これにより、優れた耐久性を発揮しながら、光拡散制御層11および拡散粘着剤層12それぞれの光学性能を発揮し易くなって、ひいては前述したL、LおよびLの条件を満たし易くなる。
4.その他の要素
 本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bは、上述した光拡散制御層11、拡散粘着剤層12および中間粘着剤層13以外の要素を備えていてもよい。例えば、本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bは、拡散粘着剤層12側の面に剥離シートを備えていてもよい。当該剥離シートは、拡散粘着剤層12における光拡散制御層11とは反対側に位置する面(粘着面)を、当該面が所定の対象に貼付されるまでの間、保護するものとなる。
 剥離シートとしては、例えば、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリブテンフィルム、ポリブタジエンフィルム、ポリメチルペンテンフィルム、ポリ塩化ビニルフィルム、塩化ビニル共重合体フィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリエチレンナフタレートフィルム、ポリブチレンテレフタレートフィルム、ポリウレタンフィルム、エチレン酢酸ビニルフィルム、アイオノマー樹脂フィルム、エチレン・(メタ)アクリル酸共重合体フィルム、エチレン・(メタ)アクリル酸エステル共重合体フィルム、ポリスチレンフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリイミドフィルム、フッ素樹脂フィルム等の樹脂フィルムが用いられる。また、これらの架橋フィルムも用いられる。さらに、これらの積層フィルムであってもよい。
 剥離シートの剥離面には、剥離処理が施されていることが好ましい。剥離処理に使用される剥離剤としては、例えば、アルキッド系、シリコーン系、フッ素系、不飽和ポリエステル系、ポリオレフィン系、ワックス系の剥離剤が好ましく挙げられる。
 剥離シートの厚さは、特に制限はないが、取扱い性に優れる観点で、20~200μmであることが好ましく、30~100μmであることがより好ましい。
 また、例えば、本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bは、光拡散制御層11側の面に工程シートを備えていてもよい。当該工程シートは、光拡散制御層用組成物を塗布して光拡散制御層11を形成するために使用されるほか、光拡散制御層11における拡散粘着剤層12とは反対側に位置する面を、当該工程シートが剥離されるまでの間、保護するものとなる。
 工程シートとしては、上述した剥離シートとして用いられる樹脂フィルム、架橋フィルム、または、これらの積層フィルムを使用することができる。本実施形態においては、上記剥離シートを工程シートとしても使用することができ、所望の光拡散制御層11を形成し易い点で好ましい。
 工程シートの厚さは、所望の光拡散制御層11を形成し易い観点および光拡散制御層11を使用時まで良好に保護可能な観点から、20~250μmであることが好ましく、30~200μmであることがより好ましい。
 また、本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bは、光拡散制御層11における拡散粘着剤層12とは反対側の面に中間粘着剤層が設けられた構成であってもよい。すなわち、本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bは、中間粘着剤層/光拡散制御層11/拡散粘着剤層12という層構成を有するか、または、中間粘着剤層/光拡散制御層11/中間粘着剤層13/拡散粘着剤層12という層構成を有するものであってもよい。
 上記層構成を有する光拡散制御部材1a,1bは、その光拡散制御層11側の面を表示装置2および反射層3に積層してなる反射型表示体100を製造する場合に好適である。当該反射型表示体100では、光拡散制御部材1a,1bにおける光拡散制御層11側の面を、中間粘着剤層を介して表示装置2または反射層3に十分に固定することが可能となる。
 光拡散制御層11における拡散粘着剤層12とは反対側の面に設けられる中間粘着剤層は、光拡散制御層11と拡散粘着剤層12との間に設けられる中間粘着剤層13と同様のものであってもよい。
5.光拡散制御部材の製造方法
 本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bの製造方法は、特に限定されず、従来の製造方法により製造することができる。例えば、光拡散制御層11および拡散粘着剤層12、さらには必要に応じて中間粘着剤層13をそれぞれ作製した後、光拡散制御層11、拡散粘着剤層12および中間粘着剤層13を適宜積層することで、光拡散制御部材1a,1bを得ることができる。
 光拡散制御層11の形成方法としては、特に限定されず、従来公知の方法によって形成することができる。
 例えば、工程シートの片面に、前述した光拡散制御層用組成物を塗布し、塗膜を形成した後、当該塗膜における工程シートとは反対側の面に、剥離シートの片面(特に剥離面)を貼合する。続いて、工程シートまたは剥離シート越しに、上記塗膜に対して活性エネルギー線を照射して硬化させることにより、光拡散制御層11を形成することができる。このように、上記塗膜に剥離シートを積層することにより、剥離シートと工程シートとのギャップを保ち、塗膜が押しつぶされることを抑制して、均一な厚さかつ所望の規則的内部構造を有する光拡散制御層11を形成し易いものとなる。
 また、例えば、工程シートの片面に、前述した光拡散制御層用組成物を塗布し、塗膜を形成した後、上記塗膜に対して1回目の活性エネルギー線を照射して一次硬化させ、次いで、当該塗膜における工程シートとは反対側の面に、剥離シートの片面を貼合する。そして、工程シートまたは剥離シート越しに、上記塗膜に対して2回目の活性エネルギー線を照射して二次硬化させることにより、光拡散制御層11を形成することができる。このように、2段階にて活性エネルギー線を照射して硬化させることで、図4(b)に示すような、二層積層された光拡散制御層11を形成し易いものとなる。
 上述した塗布の方法としては、例えば、ナイフコート法、ロールコート法、バーコート法、ブレードコート法、ダイコート法、およびグラビアコート法等が挙げられる。また、光拡散制御層用組成物は、必要に応じて溶剤を用いて希釈してもよい。
 塗膜に対する活性エネルギー線の照射は、形成しようとする規則的内部構造に応じて、異なる態様により行う。このような照射は従来公知の方法により行うことができる。例えば、前述したカラム構造を形成する場合には、塗膜に対して、光線の平行度が高い平行光を照射する。
 なお、上記活性エネルギー線とは、電磁波または荷電粒子線の中でエネルギー量子を有するものをいい、具体的には、紫外線や電子線などが挙げられる。活性エネルギー線の中でも、取扱いが容易で、所望の規則的内部構造を形成し易い紫外線が特に好ましい。
 活性エネルギー線として紫外線を用い、カラム構造を形成する場合、その照射条件としては、塗膜表面におけるピーク照度を0.1~10mW/cmとすることが好ましい。なお、ここでいうピーク照度とは、塗膜表面に照射される活性エネルギー線が最大値を示す部分での測定値を意味する。さらに、塗膜表面における積算光量を、5~200mJ/cmとすることが好ましい。
 なお、より確実な硬化を完了させる観点から、前述したような平行光や帯状の光を用いた硬化を行った後に、通常の活性エネルギー線(平行光や帯状の光に変換する処理を行っていない活性エネルギー線,散乱光)を照射することも好ましい。
 拡散粘着剤層12および中間粘着剤層13の形成方法についても、それぞれ特に限定されず、従来公知の方法によって形成することができる。例えば、前述した拡散粘着剤層形成用組成物および中間粘着剤層形成用組成物(の塗布層)を架橋することで形成することができる。これらの組成物の架橋は、通常は加熱処理により行うことができる。なお、加熱処理は、所望の対象物に塗布した組成物の塗布層から希釈溶剤等を揮発させる際の乾燥処理で兼ねることもできる。
 加熱処理の加熱温度は、50~150℃であることが好ましく、特に70~120℃であることが好ましい。また、加熱時間は、10秒~10分であることが好ましく、特に50秒~2分であることが好ましい。
 加熱処理後、必要に応じて、常温(例えば、23℃、50%RH)で1~2週間程度の養生期間を設けてもよい。養生期間が必要な場合は、養生期間経過後、養生期間が不要な場合には、加熱処理終了後、拡散粘着剤層12または中間粘着剤層13が形成される。
6.反射型表示体
 本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bは、前述した通り、反射型表示体100の製造に好適に使用することができる。反射型表示体100は、例えば、上述した光拡散制御部材1a,1bと、光拡散制御部材1a,1bにおける任意の片面側に設けられた表示装置2と、表示装置2における光拡散制御部材1a,1bとは反対の面側に設けられているか、または、表示装置内2に組み込まれた反射層3とを備えることが好ましい。
 反射型表示体100は、本実施形態に係る光拡散制御部材1a,1bを備えることにより、前述したように優れた視認性を実現することができる。特に、表示内容の上下方向が変更された場合であっても、一様な明るさの表示を実現することができる。そのため、反射型表示体100は、表示面における表示内容の上下方向が変更可能なように構成されたものであることが好適である。
 反射型表示体100の表示面の形状は特に限定されないものの、典型的には、表示面が矩形の形状を有していることが好ましい。この場合、表示面は、一対の長辺と一対の短辺とからなる長方形であってもよく、全ての辺の長さが等しい正方形であってもよい。そして、表示面がこのような矩形の形状となる場合には、表示内容の上下方向が、少なくとも、上記矩形の一辺と平行な方向、および当該方向と直交する方向を少なくともとり得るように構成されていることが好ましい。その他にも、表示面の形状は、ひし形、台形、平行四辺形等の矩形以外の四角形であってもよく、三角形、五角形等の四角形以外の多角形であってもよく、正円形、楕円形等の円形であってもよく、さらにはこれら以外の不定形な形状であってもよい。
(1)表示装置
 表示装置2は特に限定されず、一般的な反射型表示体に組み込まれる表示装置であってよい。例えば、表示装置2は、液晶ディスプレイ、有機ELディスプレイ、電子ペーパー、電気泳動ディスプレイ、MEMSディスプレイ、固体結晶ディスプレイ等が挙げられ、また、これらのディスプレイにさらにタッチパネルが積層されたものであってもよい。
(2)反射層
 反射層3は特に限定されず、一般的な反射型表示体の反射層として使用されるものであってよい。反射層3の好ましい例としては、金属を所定の表面に蒸着させて得られた金属蒸着膜が挙げられる。そのような金属の好ましい例としては、アルミニウム、銀、ニッケル等が挙げられる。
 金属蒸着膜からなる反射層3の厚さは、特に限定されないものの、所望の反射特性を発揮する観点からは、例えば、1~3000nmであることが好ましく、特に10~1000nmであることが好ましく、さらには50~400nmであることが好ましい。
 金属蒸着膜からなる反射層3は、支持体としての樹脂フィルムの表面に設けられていてもよい。このような樹脂フィルムの例としては、上述した剥離シートとして例示した樹脂フィルムと同様のものを使用することができる。
 反射層3は、反射電極であってもよい。この場合、反射電極は、例えば、表示装置2の内部に組み込まれるものであってもよい。反射電極は、通常、反射型表示体100の表示面の全面を覆うように設けられてはおらず、電極が未形成の部分も存在する。そのため、反射電極を備える反射型表示体100では、反射電極によって外光を反射させることができる一方、電極が未形成の部分において、表示装置2の背面に設けられたバックライト等の光を透過させることができる。反射層3としての反射電極の材料は、特に限定されず、一般的な反射電極の材料によって形成することができる。
 なお、図3に示す反射型表示体100では、反射層3が、表示装置2から独立した構成要素として描かれている。また、反射層3は、横方向の全域(表示装置2における光拡散制御部材1とは反対側の面の全域)に存在するように描かれている。しかしながら、本実施形態に係る反射型表示体100は、図3に示すものに限定されず、反射層3として上述した反射電極を備えるものも包含するものである。
 反射層3は、その他にも、光を透過する性質と光を反射する性質との両方を示す半透過半反射性を有する反射層であってもよい。
(3)その他の構成部材
 反射型表示体100は、上述した光拡散制御部材1a,1b、表示装置2および反射層3以外の構成部材を備えていてもよい。例えば、光拡散制御部材1a,1bにおける表示装置2とは反対の面側には、表面コート層やカバーパネル等が設けられていてもよい。また、表示装置2における光拡散制御部材1a,1bとは反対の面側にバックライトが設けられていてもよい。
(4)反射型表示体の製造方法
 反射型表示体100の製造方法としては、特に限定されず、従来の製造方法により製造することができる。例えば、図3に示す反射型表示体100を製造する場合、光拡散制御部材1a,1b、表示装置2および反射層3をそれぞれ製造した後、これらを積層することで反射型表示体100を得ることができる。
 以上説明した実施形態は、本発明の理解を容易にするために記載されたものであって、本発明を限定するために記載されたものではない。したがって、上記実施形態に開示された各要素は、本発明の技術的範囲に属する全ての設計変更や均等物をも含む趣旨である。
 例えば、光拡散制御層と拡散粘着剤層との間、または光拡散制御層における拡散粘着剤層とは反対側の面には、その他の層が設けられてもよい。
 なお、本明細書において、「X~Y」(X,Yは任意の数字)と記載した場合、特に断らない限り「X以上Y以下」の意と共に、「好ましくはXより大きい」或いは「好ましくはYより小さい」の意も包含するものである。また、「X以上」(Xは任意の数字)と記載した場合、特に断らない限り「好ましくはXより大きい」の意を包含し、「Y以下」(Yは任意の数字)と記載した場合、特に断らない限り「好ましくはYより小さい」の意も包含するものである。
 以下、実施例等により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例等に限定されるものではない。
〔作製例1〕(光拡散制御層A)
(1)光拡散制御層用組成物の調製
 低屈折率成分としての、ポリプロピレングリコールとイソホロンジイソシアナートと2-ヒドロキシエチルメタクリレートとを反応させて得られた重量平均分子量9,900のポリエーテルウレタンメタクリレート40質量部(固形分換算値;以下同じ)に対し、高屈折率成分としての、分子量268のo-フェニルフェノキシエトキシエチルアクリレート60質量部と、光重合開始剤としての2-ヒドロキシ-2-メチル-1-フェニルプロパン-1-オン8質量部と、紫外線吸収剤としてのベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤(BSF社製,製品名「TINUVIN 384-2」)0.08質量部とを添加した後、80℃の条件下にて加熱混合を行い、光拡散制御層用組成物を得た。
(2)光拡散制御層の形成
 得られた光拡散制御層用組成物を、工程シートとしての、長尺のポリエチレンテレフタレートシートの片面をシリコーン系剥離剤で剥離処理した剥離シート(リンテック社製, 製品名「SP-PET188CL」,厚さ:188μm)の剥離処理面に塗布し、厚さ110μmの塗膜を形成した。続いて、当該塗膜における工程シートとは反対側の面に、ポリエチレンテレフタレートフィルムの片面をシリコーン系剥離剤で剥離処理した剥離シート(リンテック社製,製品名「SP-PLZ383030」,厚さ:38μm)の剥離処理面を積層した。
 これにより得られた、剥離シートと上記塗膜と工程シートとからなる積層体を、コンベア上に載置した。このとき、積層体における剥離シート側の面が上側となるとともに、積層体の長手方向がコンベアの流れ方向と平行になるようにした。そして、積層体を載置したコンベアに対して、中心光線平行度を±3°以内に制御した紫外線スポット平行光源(ジャテック社製)を設置した。このとき、当該光源が、積層体における塗膜側の面の法線方向に対して、コンベアの流れ方向に5°傾斜した方向の平行光を照射できるように設置した。
 その後、コンベアを作動させて、積層体を移動させながら、塗膜表面におけるピーク照度1.02mW/cm、積算光量26.35mJ/cmの条件で、平行度が2°以下の平行光(主ピーク波長365nm、その他254nm、303nm、313nmにピークを有する高圧水銀ランプからの紫外線)を照射することにより、積層体中の塗膜を硬化させ、厚さ110μmの光拡散制御層Aを形成した。その結果、工程シートと、光拡散制御層A(厚さ:110μm)と、剥離シートとがこの順に積層されてなる積層体が得られた。
 なお、上述したピーク照度および積算光量は、受光器を取り付けたUV METER(アイグラフィックス社製,製品名「アイ紫外線積算照度計UVPF-A1」)を上記塗膜の位置に設置して測定したものである。光拡散制御層Aの厚さは、定圧厚さ測定器(宝製作所社製,製品名「テクロック PG-02J」)を用いて測定したものである。
〔作製例2〕(光拡散制御層B)
 光拡散制御層の厚さが60μmとなるように形成した以外は、作製例1と同様にして、工程シートと、光拡散制御層B(厚さ:60μm)と、剥離シートとがこの順に積層されてなる積層体を作製した。
〔作製例3〕(光拡散制御層C)
 紫外線スポット平行光源から照射する平行光の照射角度を10°に変更した以外は、作製例1と同様にして、工程シートと、光拡散制御層C(厚さ:110μm)と、剥離シートとがこの順に積層されてなる積層体を作製した。
〔作製例4〕(光拡散制御層D)
 作製例1の工程(1)と同様にして、光拡散制御層用組成物を得た。そして、得られた光拡散制御層用組成物を、工程シートとしての、長尺のポリエチレンテレフタレートフィルムの片面をシリコーン系剥離剤で剥離処理した剥離シート(リンテック社製,製品名「SP-PET188CL」,厚さ:188μm)の剥離処理面に塗布し、厚さ200μmの塗膜を形成した。これにより得られた、上記塗膜と工程シートとからなる積層体を、コンベア上に載置した。このとき、積層体における塗膜面が上側となるとともに、積層体の長手方向がコンベアの流れ方向と平行になるようにした。
 そして、積層体を載置したコンベアに対して、中心光線平行度を±3°以内に制御した紫外線スポット平行光源(ジャテック社製)を設置した。このとき、当該光源が、積層体における塗膜側の面の法線方向に対して、コンベアの流れ方向に10°傾斜した方向の平行光を照射できるように設置した。
 その後、コンベアを作動させて、積層体を移動させながら、塗膜表面におけるピーク照度1.06mW/cm、積算光量28.76mJ/cmの条件で、平行度が2°以下の平行光(主ピーク波長365nm、その他254nm、303nm、313nmにピークを有する高圧水銀ランプからの紫外線)を照射した(1段階目の照射)。
 次いで、塗布層の露出面側に、厚さ38μmの紫外線透過性を有する剥離フィルム(リンテック社製,製品名「SP-PET382030」)の剥離処理面をラミネートした。
 そして、積層体を載置したコンベアに対して、中心光線平行度を±3°以内に制御した紫外線スポット平行光源(ジャテック社製)を設置した。このとき、当該光源が、積層体における塗膜側の面の法線方向に対して、コンベアの流れ方向に0°傾斜した方向の平行光を照射できるように設置した。
 そして、コンベアを作動させて、積層体を移動させながら、剥離フィルム越しに、塗膜表面におけるピーク照度2.54mW/cm、積算光量46.76mJ/cmの条件で、平行度が2°以下の平行光(主ピーク波長365nm、その他254nm、303nm、313nmにピークを有する高圧水銀ランプからの紫外線)を照射した(2段階目の照射)。
 これにより、厚さ200μmの光拡散制御層Dを形成した。その結果、工程シートと、光拡散制御層D(厚さ:200μm)と、剥離シートとがこの順に積層されてなる積層体が得られた。
〔作製例5〕(光拡散制御層E)
 紫外線スポット平行光源から照射する平行光の照射角度を20°に変更した以外は、作製例1と同様にして、工程シートと、光拡散制御層E(厚さ:110μm)と、剥離シートとがこの順に積層されてなる積層体を作製した。
〔作製例6〕(光拡散制御層F)
 紫外線吸収剤を添加していない光拡散制御層用組成物を使用するとともに、紫外線スポット平行光源から照射する平行光の照射角度を15°に変更し、さらに光拡散制御層の厚さが120μmとなるように形成した以外は、作製例1と同様にして、工程シートと、光拡散制御層F(厚さ:120μm)と、剥離シートとがこの順に積層されてなる積層体を得た。
 以上の通り作製した光拡散制御層A~Fの詳細を表1にまとめる。
 表1に示す通り、形成された光拡散制御層A、B、C、E、Fの断面の顕微鏡観察等を行ったところ、光拡散制御層A、B、C、E、Fの内部には、厚さ方向全体に複数の柱状物を林立させてなるカラム構造が形成されていることが確認された。すなわち、得られた光拡散制御層A、B、C、E、Fの内部におけるカラム構造領域の厚さ方向に延在する割合は、いずれも100%であった。また、光拡散制御層A、B、C、E、Fにおける図5の方向Cについて確認したところ、紫外線照射面を上側にした場合に、コンベア進行側(MD方向)と方向Cとがいずれも一致していることがわかった。
 光拡散制御層A、B、C、Eの内部の柱状物は、いずれも図4(a)に示されるように、延在方向の途中において屈曲していることが確認された。そして、当該柱状物の屈曲の部位よりも紫外線照射面側の部分における延在の方向(図5中ではA方向)と、光拡散制御層の厚さ方向(図5中ではB方向)とがなす角度(図5中では角度a)は、光拡散制御層AおよびBについては、3.2°であり、光拡散制御層Cについては、6.4°であり、光拡散制御層Eについては、12.7°であることがそれぞれ確認された。なお、本明細書において、当該角度は、A方向が、B方向を基準としてコンベア進行側(MD方向)に傾いているときの角度をプラスで表記し、コンベア進行側とは反対側に傾いているときの角度をマイナスで表記するものとする。
 光拡散制御層Fの内部の柱状物は、図4(c)に示されるように、屈曲しておらず、ほぼ直線状に延在していることが確認された。そして、当該柱状物の延在の方向(図5中ではA方向)と、光拡散制御層Fの厚さ方向(図5中ではB方向)とがなす角度(図5中では角度a)は、9.6°であることが確認された光拡散制御層Dについては後述する。
 また、光拡散制御層Dの断面の顕微鏡観察等を行ったところ、光拡散制御層Dの内部に、厚さ方向全体に複数の柱状物を林立させてなるカラム構造が二層積層された状態で形成されていることが確認された。二層を合わせて考えた場合、光拡散制御層D内部におけるカラム構造領域の厚さ方向に延在する割合は、100%であった。そして、これら二層の構造は、図4(b)に示されるものと同様であった。すなわち、紫外線照射面側の層(「第一層」という場合がある。)では、柱状物が、光拡散制御層Dの厚さ方向とほぼ平行(すなわち、光拡散制御層Dの主面に対してほぼ垂直)に林立していることが確認された。それに対し、もう一方の層(「第二層」という場合がある。)では、柱状物が、光拡散制御層Dの厚さ方向に対して傾斜しており、且つ、延在方向の途中において屈曲していることが確認された。第二層における図5の方向Cについて確認したところ、紫外線照射面を上側にした場合に、コンベア進行側(MD方向)と方向Cとが一致していることがわかった。また、第二層における上記屈曲の部位よりも紫外線照射面側の部分における延在の方向(図5中ではA方向)と、光拡散制御層Dの厚さ方向(図5中ではB方向)とがなす角度(図5中では角度a)は、6.4°であることが確認された。
〔調製例1〕(中間粘着剤層形成用組成物)
 アクリル酸n-ブチル90質量部およびアクリル酸10質量部を溶液重合法により共重合させて、(メタ)アクリル酸エステル重合体を得た。当該(メタ)アクリル酸エステル重合体の重量平均分子量(Mw)を後述する方法で測定したところ、40万であった。
 得られた(メタ)アクリル酸エステル重合体100質量部(固形分換算値;以下同じ)と、架橋剤としての1,3-ビス(N,N-ジグリシジルアミノメチル)シクロヘキサン0.025質量部とを混合し、十分に撹拌して、メチルエチルケトンで希釈することにより、中間粘着剤層形成用組成物の塗布溶液を得た。
〔調製例2〕(拡散粘着剤層形成用組成物A)
 アクリル酸n-ブチル25質量部、アクリル酸2-エチルヘキシル25質量部、アクリル酸イソボルニル10質量部、N-アクリロイルモルホリン10質量部、およびアクリル酸2-ヒドロキシエチル30質量部を溶液重合法により共重合させて、(メタ)アクリル酸エステル重合体を調製した。当該(メタ)アクリル酸エステル重合体の重量平均分子量(Mw)を後述する方法で測定したところ、50万であった。
 得られた(メタ)アクリル酸エステル重合体100質量部と、架橋剤としてのイソシアネート系架橋剤(三井化学社製,製品名「タケネートD-101E」)0.2質量部と、光拡散性微粒子としてのシリコーン樹脂(無機と有機の中間的な構造を有するケイ素含有化合物)からなる微粒子(モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン社製,製品名「トスパール145」,平均粒径:4.5μm)15質量部と、シランカップリング剤としての3-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン0.3質量部とを混合し、十分に撹拌して、メチルエチルケトンで希釈することにより、拡散粘着剤層形成用組成物Aの塗布溶液を得た。
〔調製例3〕(拡散粘着剤層形成用組成物B)
 光拡散性微粒子として、二酸化チタン微粒子(堺化学工業社製,製品名「R-62N」,平均粒径:260nm)を0.5質量部で使用した以外、調製例2と同様にして、拡散粘着剤層形成用組成物Bの塗布溶液を得た。
 前述した重量平均分子量(Mw)は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)を用いて以下の条件で測定(GPC測定)したポリスチレン換算の重量平均分子量である。
<測定条件>
・GPC測定装置:東ソー社製,HLC-8020
・GPCカラム(以下の順に通過):東ソー社製
 TSK guard column HXL-H
 TSK gel GMHXL(×2)
 TSK gel G2000HXL
・測定溶媒:テトラヒドロフラン
・測定温度:40℃
〔実施例1〕
(1)中間粘着剤層の形成
 調製例1で得た中間粘着剤層形成用組成物の塗布溶液を、ナイフコーターを用いて、ポリエチレンテレフタレートフィルムの片面をシリコーン系剥離剤で剥離処理した重剥離型剥離シート1(リンテック社製、製品名「SP-PET382050」,厚さ:38μm)の剥離処理面に塗布した後、乾燥炉を用いて90℃、1分間加熱することにより乾燥させて、厚さ15μmの塗布層を得た。
 次いで、上記塗布層における重剥離型剥離シートとは反対側の面に、ポリエチレンテレフタレートフィルムの片面をシリコーン系剥離剤で剥離処理した軽剥離型剥離シート1(リンテック社製,製品名「SP-PET382120」,厚さ:38μm)の剥離処理面を貼付した。その後、23℃、50%Rhの条件で7日間養生することで、上記塗布層を中間粘着剤層とした。
 以上により、重剥離型剥離シート1と、厚さ15μmの中間粘着剤層と、軽剥離型剥離シート1とが順に積層されてなる積層体を得た。
(2)拡散粘着剤層の形成
 調製例2で得た拡散粘着剤層形成用組成物Aの塗布溶液を、ポリエチレンテレフタレートフィルムの片面をシリコーン系剥離剤で剥離処理した軽剥離型剥離シート2(リンテック社製,製品名「SP-PET381031」,厚さ:38μm)の剥離処理面に、ナイフコーターで塗布したのち、90℃で1分間加熱処理して塗布層(厚さ:40μm)を形成した。次いで、上記塗布層における軽剥離型剥離シートとは反対側の面に、重剥離型剥離シート2(リンテック社製,製品名「SP-PET382120」,厚さ:38μm)の剥離処理面を貼付した。その後、23℃、50%Rhの条件で7日間養生することで、上記塗布層を拡散粘着剤層とした。
 以上により、軽剥離型剥離シート2と、厚さ40μmの拡散粘着剤層と、重剥離型剥離シート2とが積層されてなる積層体を得た。
 なお、上記の通り形成された厚さ40μmの拡散粘着剤層のヘイズ値(%)を、ヘイズメーター(日本電色工業社製,製品名「NDH5000」)を用いて、JIS K7136:2000、JIS K7361-1:1997およびASTM D 1003に準じて測定したところ、74%であった。
(3)光拡散制御部材の作製
 作製例1で作製した積層体から工程シートを剥離し、光拡散制御層Aを露出させた。また、上記工程(1)で作製した積層体から軽剥離型剥離シート1を剥離し、中間粘着剤層を露出させた。そして、光拡散制御層Aの露出面と、中間粘着剤層の露出面とを貼り合わせた。なお、光拡散制御層Aにおける中間粘着剤層とは反対側の面が、光拡散制御層A形成時に紫外線を照射した面となっている。
 さらに、中間粘着剤層の光拡散制御層Aとは反対側の面における重剥離型剥離シート1を剥離して、中間粘着剤層の露出面に対し、上記工程(2)で作製した積層体から、軽剥離型剥離シート2を剥離して露出した拡散粘着剤層の面を貼り合わせた。これにより、剥離シートと、光拡散制御層Aと、中間粘着剤層と、拡散粘着剤層と、重剥離型剥離シート2とが順に積層されてなる光拡散制御部材を得た。
(4)反射型表示体サンプルの作製
 続いて、ミラー(JDSU社製,製品名「BV2ミラー」,縦75mm×横65mm)を準備した。そして、上記工程(3)で得た光拡散制御部材から重剥離型剥離シート2を剥離し、それによって露出した拡散粘着剤層の露出面を、上記ミラーの反射面に積層した。最後に、光拡散制御層Aに積層されていた剥離シートを剥離し、これにより、反射型表示体サンプルを得た。
〔実施例2、4および6~8並びに比較例3~5〕
 光拡散制御層の種類および拡散粘着剤層の厚さを表3に示すように変更した以外、実施例1と同様にして光拡散制御部材を製造し、さらに反射型表示体サンプルを得た。
〔実施例3〕
 中間粘着剤層を使用せず、光拡散制御層と拡散粘着剤層とを直接積層させたこと以外は、実施例1と同様にして光拡散制御部材を製造し、さらに反射型表示体サンプルを得た。
〔実施例5〕
 拡散粘着剤層の形成において、調製例3で得た拡散粘着剤層形成用組成物Bの塗布溶液を使用するとともに、拡散粘着剤層の厚さを25μmに変更したこと以外は、実施例1と同様にして光拡散制御部材を製造した後、さらに反射型表示体サンプルを得た。なお、表3には、本実施例で使用した拡散粘着剤層のヘイズ値(%)を示す。
〔実施例9〕
 作製例1で作製した積層体から剥離シートを剥離し、光拡散制御層Aを露出させた。また、実施例1の工程(1)と同様に作製した積層体から軽剥離型剥離シート1を剥離し、露出した中間粘着剤層の露出面と、光拡散制御層Aの露出面とを貼り合わせた。次いで、中間粘着剤層の光拡散制御層Aとは反対側の面における重剥離型剥離シート1を剥離して、中間粘着剤層の露出面に対し、実施例1の工程(2)と同様に作製した積層体から、軽剥離型剥離シート2を剥離して露出した拡散粘着剤層の露出面を貼り合わせた。さらに、光拡散制御層Aにおける工程シートを剥離し、実施例1の工程(1)と同様に作製した積層体から軽剥離型剥離シート1を剥離し、露出した中間粘着剤層の露出面と、光拡散制御層Aの露出面とを貼り合わせた。これにより、重剥離型剥離シート2と、拡散粘着剤層と、中間粘着剤層と、光拡散制御層Aと、中間粘着剤層と、重剥離型剥離シート1とが順に積層されてなる光拡散制御部材を得た。さらに、得られた光拡散制御部材から重剥離型剥離シート1を剥離して露出した中間粘着剤層の露出面を、実施例1と同様にミラーの反射面に積層した。最後に、拡散粘着剤層に積層されていた重剥離型剥離シート2を剥離して、反射型表示体サンプルを得た。
〔比較例1〕
 光拡散制御層および中間粘着剤を使用することなく、60μmの厚さとなるように形成した拡散粘着剤層を単層で光拡散制御部材としたこと以外は、実施例1と同様にして光拡散制御部材を製造し、さらに反射型表示体サンプルを得た。
〔比較例2〕
 拡散粘着剤層を使用せず、光拡散制御層と中間粘着剤層とを積層させたものを光拡散制御部材としたこと以外は、実施例1と同様にして光拡散制御部材を製造し、さらに反射型表示体サンプルを得た。
 なお、表3には、それぞれの実施例および比較例で使用した拡散粘着剤層のヘイズ値(%)も示す。
〔試験例1〕(輝度および標準偏差の測定)
(1)標準偏差の算出および除外角度の決定
 実施例および比較例で製造した反射型表示体サンプルについて、図6(b)に示されるように、光拡散制御部材側の面(照射面)の一点を照射点(図6(b)中、符号201の点)として想定するとともに、当該照射点を中心として方位角0°、90°、180°および270°の4方向を想定した。このとき、光拡散制御部材1中の光拡散制御層の図5における方向Cと、方位角270°とが一致するように設定した。
 続いて、反射型表示体サンプル200を、コノスコープ(Autronic Melcher社製)に設置し、反射モードにて、上記照射点に対して方位角0°の方向から光線を照射し、拡散反射した反射光の輝度分布を測定した。このとき、図6(c)に示されるように、光線202と、反射型表示体サンプル200の上記面の法線とがなす角度が30°となるように照射した。
 そして、図7(b)に示すように、照射点201と照射面に対する法線とを含む平面であって、方位角0°に対して垂直(すなわち、方位角90°および270°に平行)な平面(図7(b)中、平面P)を想定した。当該平面内を進行するとともに、上記照射面の法線となす角度が30°以内となる反射光の輝度を、上記輝度分布から読み取り、方位角0°についての輝度の標準偏差(cd/m)を算出した。その結果を、表2に示す。
 さらに、方位角90°、180°および270°から光線を照射した場合についても、それぞれ上記と同様に平面を想定し、方位角90°、180°および270°についての輝度の標準偏差(cd/m)を算出した。それらの結果を、表2に示す。
 以上の通り得られた4つの方位角ごとの輝度の標準偏差のうち、最も値の大きなものを特定し、その標準偏差を与えた方位角を除外角度とした。当該除外角度を、表2に示す。
(2)正面方向の輝度の測定
 上記工程(1)と同様にして、4つの方位角それぞれについて、反射型表示体サンプルに対して光線を照射して、拡散反射した反射光の輝度分布を測定した。そして、得られた4つの方位角についての輝度分布から、正面方向(上記反射型表示体サンプルの片面の法線と平行な方向)に反射した反射光(図7(a)中、符号203で示される光線)についての輝度(cd/m)を読み取った。その結果を表3に示す。但し、表3においては、上記工程(1)で特定した除外角度に係る輝度に、取り消し線を付して表示した。
 さらに、上記除外角度を除いた3つの方位角に係る輝度のうち、最小の輝度をLminとし、最大の輝度をLmaxとした。これらを表3に示す。
 また、反射型表示体サンプルを標準白色板(ラブスフェア社製,製品名「SRS-99-010)に変更して、上記Lminを与えた方位角と同一の方位角について、上記と同様にして輝度分布を測定した。そして、当該輝度分布から、正面方向に反射した反射光についての輝度を読み取り、それをLSTDとした。その結果を表3に示す。
(3)L、LおよびLの算出
 上記工程(2)で特定・測定したLmin、maxおよびLSTDの値を用いて、
 L=Lmin/LSTD
の式、および
 L=Lmin/Lmax
の式からLおよびLを算出した。それらの値を表3に示す。
 また、上記工程(1)にて得た4つの標準偏差のうち、上記除外角度を除いた3つの方位角に係る標準偏差を、それぞれLとした。当該Lを表3に示す。なお、表3においては、除外角度に係る標準偏差に、取り消し線を付して表示した。
〔試験例2〕(光学性能の評価)
 実施例および比較例で製造した反射型表示体サンプルを、晴れた日の日中太陽光下、及び複数の照明が設置されている室内環境下で、手に持ち、観察する方向や、反射型表示体サンプルの角度を変えたり、回転させたりした際に、白表示に相当する状態で、明るさの急激な変化や面内で明るさの差が発生する事で見え方に不具合がないか、以下の基準に基づいて評価した。結果を表4に示す。なお、各環境の明るさを照度計(HIOKI社製,製品名「3423 LUX HiTESTER」)を用いて計測したところ、太陽光下は105000lx、室内複数照明下は780lxであった。
 〇:見る角度を変えたり回転させても明るさの変化が小さい
 ×:見る角度を変えたり回転させると明るさの変化が大きい
〔試験例3〕(後方散乱性の評価)
 実施例および比較例で製造した光拡散制御部材から重剥離型剥離シート2を剥離し、それによって露出した拡散粘着剤層の露出面を、ポリメチルメタクリレート製の黒色板(厚さ2mm)における片面に貼付した。次いで、光拡散制御層Aに積層されていた剥離シートを剥離し、これにより、測定用サンプルを得た。
 なお、実施例9に係る光拡散制御部材については、重剥離型剥離シート1を剥離して露出した中間粘着剤層の露出面を、上記黒色板に貼付することで、測定用サンプルとした。また、比較例1に係る光拡散制御部材については、軽剥離型剥離シート2を剥離して露出した拡散粘着剤層の露出面を、上記黒色板に貼付することで、測定用サンプルとした。さらに、比較例2に係る光拡散制御部材については、中間粘着剤層における光拡散制御層とは反対側の面を上記黒色板に貼付することで、測定用サンプルとした。
 以上の通り取得した測定用サンプルを、蛍光灯下で目視し、光拡散制御部材を介して見える黒色板の色味を確認した。そして、以下の基準に基づいて、後方散乱性を評価した。結果を表4に示す。
 〇:白っぽさのない黒色であった。
 ×:白っぽさのある黒色であった。
 なお、後方散乱がある場合、黒色板の黒色が、ヘイズ懸かってしまい、黒色が白っぽく視認されることになる。つまり、黒輝度が上昇することにより、白輝度と黒輝度から算出されるコントラスト比が下がることに繋がる。
〔試験例4〕(耐久性の評価)
 前述の〔実施例1〕の工程(1)の記載と同様にして、重剥離型剥離シート1と、厚さ15μmの中間粘着剤層(反射型表示体サンプル中の中間粘着剤層との区別のため、以下「固定用粘着剤層」という。)と、軽剥離型剥離シート1とが順に積層されてなる積層体を作製した。そして、当該積層体から、軽剥離型剥離シート1を剥離し、露出した固定用粘着剤層を、片面に易接着面が設けられてなるポリエチレンテレフタレートフィルム(三菱ケミカル社製,製品名「ダイアホイルT600E」,厚さ:38μm)の片面に貼り合わせた。次いで、重剥離型剥離シート1を剥離して、露出した固定用粘着剤層を、実施例および比較例で製造した反射型表示体サンプルの光拡散制御層側の面に貼り合わせて、耐久性評価用のサンプルを作製した。当該サンプルを、85℃の高温環境下にて500時間保管する耐久性試験1、および、60℃、90%RHの高温高湿条件下にて500時間保管する耐久性試験2をそれぞれ行った。
 その後、各環境下から反射型表示体サンプルを取り出して、光拡散制御層と中間粘着剤層の界面、中間粘着剤層と拡散粘着剤層の界面、拡散粘着剤層とミラーの界面における状態を目視により確認し、以下の基準により耐久性を評価した。結果を表4に示す。
 ○…いずれの界面においても気泡や浮き・剥がれが生じなかった。
 ×…いずれかの界面において、気泡や浮き・剥がれが生じた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
 表4から、実施例に係る光拡散制御部材を用いることで、優れた視認性を有する反射型表示体を製造できることがわかった。特に、実施例1~9に係る光拡散制御部材は、屋外および屋内のいずれの環境においても視認性に優れる一方で、比較例1~5に係る光拡散制御部材は、視認性が劣る結果であった。特に、比較例に係る光拡散制御部材は、反射型表示体サンプルを回転させた際や角度を少し傾けた際に明暗の変化が顕著であり、反射型表示体としての適用に耐えうるものではなかった。また、実施例1~4および6~9に係る光拡散制御部材では、後方散乱を良好に抑制できることもわかった。さらに、実施例1~2および4~9に係る光拡散制御部材は、耐久性に優れることもわかった。
 本発明の光拡散制御部材は、表示内容の上下方向が変更可能なように構成されたスマートフォンやタブレット等の表示体の製造に好適に用いられる。
1a,1b…光拡散制御部材
 11…光拡散制御層
 12…拡散粘着剤層
 13…中間粘着剤層
 111…屈折率が相対的に高い領域(柱状物)
 112…屈折率が相対的に低い領域
2…表示装置
3…反射層
4…ミラー
100…反射型表示体
200…測定サンプル
201…照射点
202…光線
203,204a,204b…反射光

Claims (7)

  1.  屈折率が相対的に低い領域中に屈折率が相対的に高い領域を複数備えた規則的内部構造を有する光拡散制御層と、
     前記光拡散制御層における片面側に積層された、光拡散性微粒子を含有する拡散粘着剤層と
    を備える光拡散制御部材であって、
     前記光拡散制御部材における任意の片面を任意のミラーの反射面に積層してなる測定サンプルにおける前記光拡散制御部材側の面における任意の一点に対し、前記面の法線となす角度が30°の光線を、前記一点を中心として方位角0°、90°、180°および270°の4方向からそれぞれ照射して、前記一点から拡散反射される反射光を前記方位角ごとに生じさせ、前記反射光のうち、前記一点および前記法線を含む平面であって、前記光線が照射された方位角に対して垂直な平面内を進むとともに、前記法線となす角度が30°以内となる前記反射光について、それらの輝度の標準偏差(cd/m)の値を前記方位角ごとに算出し、最も値の大きな標準偏差を与えた方位角を除外角度とし、
     前記測定サンプルにおける前記光拡散制御部材側の面における任意の一点に対し、前記面の法線となす角度が30°の光線を、前記4方向の方位角のうち前記除外角度を除いた3方向の方位角からそれぞれ照射して、前記一点から拡散反射される反射光を前記3方向の方位角ごとに生じさせ、前記反射光のうち前記面の正面方向に向かう反射光の輝度(cd/m)を前記3方向の方位角ごとに測定し、得られた3つの輝度のうち最小の輝度の値をLminとし、最大の輝度の値をLmaxとし、
     任意の標準白色板における片面の任意の一点に対し、前記片面の法線となす角度が30°の光線を、前記Lminが測定された方位角から照射して、前記一点から正面方向に拡散反射した反射光の輝度(cd/m)の値をLSTDとした場合に、
     L=Lmin/LSTD
    で表されるLが、次式(1)
     L>1.00 …(1)
    を満たし、
     L=Lmin/Lmax
    で表されるLが、次式(2)
     0.70≦L≦1.00 …(2)
    を満たし、
     前記4方向の方位角のうち前記除外角度を除いた3方向の方位角に係る標準偏差(cd/m)の値を、それぞれLとしたとき、前記3方向全てのLについて、次式(3)
     L<2.00 …(3)
    を満たす
    ことを特徴とする光拡散制御部材。
  2.  前記屈折率が相対的に高い領域が、前記光拡散制御層の一方の面側から他方の面側に向けて延在している柱状物であり、
     前記光拡散制御層が、前記屈折率が相対的に低い領域中に前記柱状物を林立させてなるカラム構造からなる層を少なくとも一層備えたものであり、
     前記柱状物の少なくとも一部において、前記延在の方向に平行な直線が、前記光拡散制御部材の厚さ方向に対して傾斜している
    ことを特徴とする請求項1に記載の光拡散制御部材。
  3.  前記カラム構造からなる層の少なくとも一層において、前記柱状物が、その一端と他端との間において屈曲していることを特徴とする請求項2に記載の光拡散制御部材。
  4.  前記光拡散制御層が、前記カラム構造からなる層を二層備えることを特徴とする請求項2に記載の光拡散制御部材。
  5.  前記光拡散制御層が、前記光拡散制御層と前記拡散粘着剤層との間に積層される中間粘着剤層を備え、
     前記中間粘着剤層が、カルボキシ基を含有する粘着剤から構成されたものである
    ことを特徴とする請求項1に記載の光拡散制御部材。
  6.  前記光拡散性微粒子が、無機と有機の中間的な構造を有するケイ素含有化合物からなる微粒子であることを特徴とする請求項1に記載の光拡散制御部材。
  7.  表示面における表示内容の上下方向が変更可能なように構成された反射型表示体であって、
     請求項1に記載の光拡散制御部材と、
     前記光拡散制御部材における任意の片面側に設けられた表示装置と、
     前記表示装置における前記光拡散制御部材とは反対の面側に設けられているか、または、前記表示装置内に組み込まれた反射層と
    を備える反射型表示体。
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WO2020203643A1 (ja) * 2019-03-29 2020-10-08 株式会社巴川製紙所 反射型表示装置用光拡散フィルム積層体及びこれを用いた反射型表示装置
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