WO2023127066A1 - 非水電解質電池用リード線、絶縁膜及び非水電解質電池 - Google Patents

非水電解質電池用リード線、絶縁膜及び非水電解質電池 Download PDF

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友多佳 松村
健吾 後藤
哲 土子
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住友電気工業株式会社
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Definitions

  • the present disclosure relates to lead wires for non-aqueous electrolyte batteries, insulating films, and non-aqueous electrolyte batteries.
  • a non-aqueous electrolyte battery in which a non-aqueous electrolyte (electrolytic solution), a positive electrode, and a negative electrode are sealed in a bag as an enclosure.
  • a non-aqueous electrolyte electrolytic solution
  • an electrolytic solution obtained by dissolving a fluorine-containing lithium salt such as LiPF 6 or LiBF 4 in propylene carbonate, ethylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, ethyl methyl carbonate, or the like is used.
  • the enclosed container is required to have properties that prevent the permeation of electrolyte and gas, and the infiltration of moisture from the outside. For this reason, a laminate film in which a metal layer such as aluminum foil is coated with a resin is used as a material for the enclosure, and the edges of two laminate films are heat-sealed to form the enclosure.
  • One end of the enclosed container is an opening, and a non-aqueous electrolyte, a positive electrode plate, a negative electrode plate, a separator, etc. are enclosed inside. Furthermore, lead conductors having one ends connected to the positive electrode plate and the negative electrode plate are arranged so as to extend from the inside of the enclosure to the outside, and finally the opening is heat-sealed (heat-sealed) to open the enclosure. The opening is sealed by bonding the encapsulating container and the lead conductor while closing the part. The portion that is heat-sealed at the end is called a seal portion.
  • the portion corresponding to the seal portion of the lead conductor is covered with an insulating film, and a lead wire (tab lead) for a non-aqueous electrolyte battery that includes an insulating film and a lead conductor is called.
  • the enclosure and the lead conductor are bonded (heat-sealed) via this insulating film. Therefore, this insulating film is required to have the property of maintaining adhesion between the lead conductor and the enclosure without causing a short circuit between the metal layer of the enclosure and the lead conductor.
  • a composite film layer is formed by applying a treatment liquid containing a metal salt and a resin component containing polyacrylic acid and polyacrylic acid amide to the lead conductor.
  • a lead wire for a non-aqueous electrolyte battery having an insulator on the outside of the layer has been proposed (see Patent Document 1).
  • a lead wire for a non-aqueous electrolyte battery of the present disclosure includes a conductor and an insulating film having a plurality of layers and covering at least a portion of the outer peripheral surface of the conductor, and the insulating film is laminated on the surface of the conductor. a first insulating layer laminated on the outermost surface of the insulating film; and a second insulating layer laminated on the inner surface of the first insulating layer, wherein the conductor covering layer is acid-modified
  • the ratio (E1 /E2) is 0.10 or more and 10.00 or less.
  • FIG. 1 is a perspective view of a lead wire for a non-aqueous electrolyte battery according to one embodiment of the present disclosure.
  • FIG. 2 is a partial cross-sectional view of a lead wire for a non-aqueous electrolyte battery according to one embodiment of the present disclosure.
  • FIG. 3 is a perspective view showing an example of a non-aqueous electrolyte battery including lead wires for a non-aqueous electrolyte battery according to an embodiment of the present disclosure.
  • 4 is a longitudinal sectional view of the non-aqueous electrolyte battery of FIG. 3.
  • An object of the present disclosure is to provide a lead wire for a non-aqueous electrolyte battery that has excellent adhesion to the enclosure of the non-aqueous electrolyte battery at high temperatures.
  • a lead wire for a non-aqueous electrolyte battery of the present disclosure includes a conductor and an insulating film having a plurality of layers and covering at least a portion of the outer peripheral surface of the conductor, and the insulating film is laminated on the surface of the conductor. a first insulating layer laminated on the outermost surface of the insulating film; and a second insulating layer laminated on the inner surface of the first insulating layer, wherein the conductor covering layer is acid-modified
  • the ratio (E1 /E2) is 0.10 or more and 10.00 or less.
  • the insulating film has a conductor coating layer laminated on the surface of the conductor, and the conductor coating layer contains acid-modified polyolefin, so that the adhesion to the conductor is good. is. Further, the ratio of the elastic modulus E1 of the first insulating layer at the same temperature as the second insulating layer to the elastic modulus E2 of the second insulating layer at any one temperature of 80 ° C. or higher and 125 ° C.
  • E1/E2 the elastic modulus in the temperature range reached by the high-output battery is the first insulating layer and the second insulating layer laminated on the inner surface of the first insulating layer and the range is close.
  • the upper temperature limit for non-aqueous electrolyte batteries is around 60°C. Material destruction such as the insulating film that becomes the problem occurs, and then delamination progresses from the starting point that was formed, and the entire bonded portion is detached, resulting in a situation in which the decomposition gas or electrolyte leaks.
  • the lead wire for a non-aqueous electrolyte battery is subjected to a force in a peeling direction against the insulating film at a high temperature equal to or higher than the conventional upper limit temperature, the first insulating layer and the inner surface of the first insulating layer Since the elastic modulus of the second insulating layer is close to that of the second insulating layer laminated on the second insulating layer, the two layers are simultaneously deformed by the peeling force, the force is dispersed, and it is possible to suppress the starting point of peeling.
  • the lead wire for a non-aqueous electrolyte battery has excellent adhesion to the enclosure of the non-aqueous electrolyte battery at high temperatures.
  • the "elastic modulus” is measured using a nanoindenter. Measurement of elastic modulus with a nanoindenter (nanoindentation method) is performed according to the following procedure. As a nanoindenter, TriboIndenter TI980 manufactured by HYSITRON is used. In the nanoindenter, an equilateral triangular pyramidal indenter (Berkovich indenter) with a diamond tip tip was used. Each adhesive film, which is a measurement sample, is cut in the stacking direction, and the cross section of the insulating film is exposed by Ar ion milling.
  • the elastic modulus E2 is 10 MPa or higher and 900 MPa or lower
  • the elastic modulus E1 is 10 MPa or higher and 900 MPa or lower.
  • the peel strength can be improved, the strength of each layer constituting the insulating film can be made uniform, and stress concentration can be suppressed. It is possible to further suppress cracks and delamination of the insulating film, which is a joint portion with the sealed container of the electrolyte battery.
  • the elastic modulus E2 is 20 MPa or more and 500 MPa or less
  • the elastic modulus E1 is 20 MPa or more and 500 MPa or less.
  • the elastic modulus E2 and the elastic modulus E1 are both 20 MPa or more and 500 MPa or less, it is possible to further improve the effect of suppressing cracks and delamination of the insulating film, which is the joint portion with the enclosure of the non-aqueous electrolyte battery.
  • the average thickness T2 of the second insulating layer is 25 ⁇ m or more, and the average thickness T1 of the first insulating layer is 25 ⁇ m or more.
  • the strength of the second insulating layer and the first insulating layer can be improved.
  • the insulating film is used for the lead wire for the non-aqueous electrolyte battery of the present disclosure.
  • the lead wire for a non-aqueous electrolyte battery has excellent adhesiveness to the enclosure of the non-aqueous electrolyte battery at high temperatures.
  • the non-aqueous electrolyte battery of the present disclosure includes an enclosure, and a plurality of non-aqueous electrolyte battery lead wires arranged to extend from the inside of the enclosure to the outside, and the enclosure comprises an innermost resin. It is composed of a sheet body in which a layer, a metal layer and an outermost resin layer are laminated in this order, and the innermost resin layer and the first insulating layer are heat-sealed.
  • the non-aqueous electrolyte battery includes a plurality of lead wires for the non-aqueous electrolyte battery, and the first insulating layer of the lead wires and the innermost resin layer of the enclosure are heat-sealed to form the lead wires. It has excellent adhesiveness at high temperatures between the adhesive and the enclosed container.
  • the elastic modulus E4 of the innermost resin layer at the same temperature as the first insulating layer with respect to the elastic modulus E1 of the first insulating layer at any one temperature of 80° C. or higher and 125° C. or lower ratio (E4/E1) is preferably 0.10 or more and 10.00 or less.
  • the elastic moduli of the first insulating layer and the innermost resin layer of the encapsulating container heat-sealed to the first insulating layer at any one temperature between 80° C. and 125° C. are close to each other. Therefore, even if a force is generated in the direction in which the lead wire for a non-aqueous electrolyte battery and the encapsulating container are separated from each other at high temperatures, stress concentration is unlikely to occur, and cracks can be suppressed.
  • the adhesive force with the inner resin layer can be improved. Therefore, the non-aqueous electrolyte battery has excellent adhesion between the lead wires and the enclosure at high temperatures.
  • the elastic modulus E4 is preferably 10 MPa or more and 900 MPa or less.
  • the elastic modulus E4 of the innermost resin layer 27 at any one temperature of 80° C. or higher and 125° C. or lower is the same as the elastic modulus E1 of the first insulating layer at any one temperature of 80° C. or higher and 125° C. or lower.
  • the pressure is 10 MPa or more and 900 MPa or less, in the non-aqueous electrolyte battery, even if a force is generated in the direction in which the lead wire and the enclosure are separated at high temperatures, stress concentration is less likely to occur, and the first insulating layer and It is possible to further enhance the effect of suppressing the occurrence of delamination and cracking of the innermost resin layer.
  • FIG. 1 is a perspective view of a lead wire for a non-aqueous electrolyte battery according to one embodiment of the present disclosure.
  • FIG. 2 is a partial cross-sectional view of a lead wire for a non-aqueous electrolyte battery according to one embodiment of the present disclosure.
  • the non-aqueous electrolyte battery lead wire 1 includes a conductor 3 and an insulating film 5 covering at least a portion of the outer peripheral surface of the conductor 3 .
  • the insulating film 5 includes a conductor coating layer 6 laminated on the surface of the conductor 3 , a first insulating layer 8 laminated on the outermost surface of the insulating film 5 , and a second insulating layer laminated on the inner surface of the first insulating layer 8 . layer 7; Note that the conductor corresponds to a lead conductor.
  • the conductor 3 is connected to an electrode or the like of a non-aqueous electrolyte battery.
  • the material of the conductor 3 is not particularly limited as long as it is used as a conductor constituting a lead wire for a non-aqueous electrolyte battery. Examples include aluminum, titanium, nickel, copper, aluminum alloys, titanium alloys, nickel alloys, Examples include metal materials such as copper alloys, and materials obtained by plating these metal materials with nickel, gold, or the like.
  • a material for forming the conductor 3 connected to the positive electrode of the non-aqueous electrolyte battery a material that does not dissolve during discharge is preferable, and specifically, aluminum, titanium, an aluminum alloy, and a titanium alloy are preferable.
  • nickel, copper, nickel alloy, copper alloy, nickel-plated copper, and gold-plated copper are preferable as the material for forming the conductor 3 connected to the negative electrode.
  • the conductor 3 may be surface-treated to prevent corrosion by the electrolyte.
  • the lower limit of the average thickness of the conductors 3 is preferably 0.10 mm. When the average thickness of the conductor 3 is 0.10 mm or more, a practically sufficient amount of current can flow as a battery. Further, the lower limit of the average thickness of the conductor 3 may be 0.15 mm or 0.20 mm.
  • the upper limit of the average thickness of the conductor 3 is not particularly limited, and can be appropriately set according to, for example, the capacity of the non-aqueous electrolyte battery.
  • the upper limit of the average thickness is preferably 5.00 mm. When the average thickness of the conductor 3 is 5.00 mm or less, resistance heat generation in the lead wire portion can be suppressed even if the lead wire is rapidly charged and discharged. Further, the upper limit of the average thickness of the conductor 3 may be 4 mm.
  • the "average thickness" of the conductor 3 is the average value of thickness measurements at 10 points. Below, "average thickness" is synonymous.
  • the insulating film 5 is used as an insulating film for lead wires for non-aqueous electrolyte batteries.
  • the insulating film 5 has a plurality of layers and is laminated on the outer peripheral surface of the conductor 3 so as to cover at least part of the outer peripheral surface of the conductor 3 .
  • the lower limit of the average thickness of the insulating film 5 is preferably 0.05 mm. If the average thickness of the insulating film 5 is less than 0.05 mm, it is difficult to fill the gap between the insulating film 5 and the enclosure 11 caused by a step corresponding to the thickness of the conductor 3 with the insulating film 5 . Become.
  • the lower limit of the average thickness of the insulating film 5 may be 0.08 mm or 0.10 m.
  • the upper limit of the average thickness of the insulating film 5 is preferably 0.30 mm. If the average thickness of the insulating film 5 exceeds 0.30 mm, the amount of moisture that permeates the insulating film 5 from the air and enters the non-aqueous electrolyte battery 10 increases, which may accelerate the deterioration of the non-aqueous electrolyte battery. be.
  • the upper limit of the average thickness of the insulating film 5 may be 0.25 mm or 0.22 mm.
  • the average thickness of the insulating film 5 is the average value of the measured values of the thickness at 10 points on the outer peripheral surface of the insulating film 5 that has the largest area.
  • the insulating film 5 includes a conductor coating layer 6 laminated on the surface of the conductor 3, a first insulating layer 8 laminated on the outermost surface of the insulating film 5, and an inner surface of the first insulating layer 8. and a second insulating layer 7 which is applied to the substrate.
  • a conductor coating layer 6 is laminated on the surface of the conductor 3 . Since the insulating film 5 has the conductor covering layer 6 , corrosion of the conductor 3 can be suppressed.
  • the conductor coating layer 6 contains acid-modified polyolefin. Since the conductor coating layer 6 contains the acid-modified polyolefin, it has good adhesiveness to the conductor and can sufficiently exhibit its adhesiveness to the second insulating layer 7 .
  • the acid used for acid modification is not particularly limited as long as it does not impair the effects of the present invention, but examples include unsaturated carboxylic acids and derivatives thereof.
  • unsaturated carboxylic acids include acrylic acid, methacrylic acid, maleic acid, itaconic acid, and fumaric acid.
  • unsaturated carboxylic acid derivatives include maleic acid monoester, maleic anhydride, itaconic acid monoester, itaconic anhydride, fumaric acid monoester, and fumaric anhydride.
  • unsaturated carboxylic acid derivatives are preferred, and maleic anhydride is more preferred, from the viewpoint of further improving the adhesiveness (compatibility) between the olefinic resin and the liquid crystal polymer.
  • acid-modified polypropylene As the acid-modified polyolefin, acid-modified polypropylene is preferable, and maleic anhydride polypropylene is more preferable. Since the acid-modified polyolefin is acid-modified polypropylene, the adhesion between the conductor coating layer 6 and the second insulation layer 7 is further improved when the second insulation layer 7 is made of polypropylene.
  • the lower limit of the acid-modified polyolefin content in the conductor coating layer 6 is preferably 70% by mass. If the content of the acid-modified polyolefin is below this lower limit, it may not be possible to obtain practically sufficient material properties. Further, the lower limit of the acid-modified polyolefin content in the conductor coating layer 6 may be 80% by mass, 90% by mass, or 100% by mass.
  • the conductor coating layer 6 may contain a thermoplastic resin other than the above-mentioned acid-modified polyolefin, and may contain other known additives as long as the effects of the present disclosure are not impaired.
  • known additives include antioxidants, flame retardants, tackifiers, lubricants, fillers, crystallization accelerators, colorants and the like.
  • the lower limit of the average thickness T3 of the conductor coating layer 6 is preferably 20 ⁇ m. If the average thickness T3 of the conductor coating layer 6 is less than 20 ⁇ m, there is a possibility that sufficient adhesiveness to the conductor cannot be obtained. Moreover, the lower limit of the average thickness T3 of the conductor coating layer 6 may be 30 ⁇ m or 40 ⁇ m. On the other hand, the upper limit of the average thickness T3 of the conductor coating layer 6 is preferably 150 ⁇ m. If the average thickness T3 of the conductor coating layer 6 exceeds 150 ⁇ m, the amount of moisture that permeates the insulating film 5 from the atmosphere and enters the non-aqueous electrolyte battery 10 increases, possibly accelerating deterioration of the battery.
  • the upper limit of the average thickness T3 of the conductor coating layer 6 may be 120 ⁇ m or 100 ⁇ m.
  • the average thickness T3 of the conductor coating layer 6 is the average value of the thickness measured at 10 points on the outer peripheral surface of the conductor coating layer 6, which has the largest area.
  • the insulating film 5 has a second insulating layer 7 between the first insulating layer 8 and the conductor covering layer 6 .
  • the second insulating layer 7 is laminated on the inner surface of the first insulating layer 8 .
  • the second insulating layer 7 preferably contains crosslinked polyolefin or polyolefin having a melting point higher than that of the conductor coating layer 6 by 10° C. or more. Since the second insulating layer contains crosslinked polyolefin or a polyolefin resin having a melting point higher than that of the conductor coating layer 6 by 10° C. or more, it is difficult to melt at the heat sealing temperature when the opening of the enclosed container is heat sealed, and the encapsulation A short circuit between the metal layer of the container and the conductor can be suppressed.
  • Polyolefins in the crosslinked polyolefin include polypropylene, polyethylene, derivatives thereof, and the like.
  • a crosslinked random polypropylene having a melting point of 130° C. or higher and 155° C. or lower and an MFR of 3 g/10 minutes or higher and 15 g/10 minutes or lower is preferable.
  • the adhesiveness to the conductor coating layer 6 and the first insulating layer 8 is sufficiently exhibited, and it is difficult to melt at the heat sealing temperature.
  • high melting point polyolefin a high melting point polypropylene having a melting point of 155°C or higher is preferable, and homopolypropylene, block polypropylene, and thermoplastic olefin elastomer (TPO) are particularly preferable.
  • the lower limit of the content of the crosslinked polyolefin in the second insulating layer 7 is preferably 70% by mass. If the content of the crosslinked polyolefin is less than this lower limit, it may not be possible to obtain practically sufficient material properties. Further, the lower limit of the content of the crosslinked polyolefin in the second insulating layer 7 may be 80% by mass, 90% by mass, or 100% by mass.
  • the second insulating layer 7 may contain a thermoplastic resin other than the above crosslinked polyolefin, and may contain other known additives as long as the effects of the present disclosure are not impaired.
  • known additives include antioxidants, flame retardants, tackifiers, lubricants, fillers, crystallization accelerators, colorants and the like.
  • the lower limit of the average thickness T2 of the second insulating layer 7 is preferably 25 ⁇ m. If the average thickness T2 of the second insulating layer 7 is less than 25 ⁇ m, the strength of the second insulating layer 7 may be insufficient. Further, the lower limit of the average thickness T2 of the second insulating layer 7 may be 30 ⁇ m or 40 ⁇ m. On the other hand, the upper limit of the average thickness T2 of the second insulating layer 7 is preferably 250 ⁇ m. If the average thickness of the second insulating layer 7 exceeds 250 ⁇ m, the amount of moisture that permeates the insulating film 5 from the air and enters the non-aqueous electrolyte battery increases, resulting in deterioration of the battery. may accelerate Here, in the present disclosure, the average thickness T2 of the second insulating layer 7 is the average value of the thickness measured at 10 points on the outer peripheral surface of the second insulating layer 7, which has the largest area. be.
  • the first insulating layer 8 is arranged furthest from the conductor 3 and is made of thermoplastic resin.
  • the first insulating layer 8 is laminated on the outermost surface of the insulating film 5 and laminated on the surface of the second insulating layer 7 .
  • the main component of the first insulating layer 8 is preferably a resin that is easily melted at the heat sealing temperature when the opening of the enclosure is heat-sealed (heat-sealed), more preferably polyolefin as the main component.
  • the main component in the present disclosure means a component whose content is 50% by mass or more.
  • Polyolefins include polypropylene, polyethylene, derivatives thereof, and the like.
  • polypropylene random polypropylene having a melting point of 120° C. or higher and 155° C. or lower and an MFR of 3 g/10 minutes or higher and 15 g/10 minutes or lower is preferable.
  • random polypropylene By using random polypropylene as the polyolefin, there is an advantage that the adhesiveness between the second insulating layer 7 and the innermost resin layer of the enclosure can be sufficiently exhibited.
  • the lower limit of the polyolefin content in the first insulating layer 8 is preferably 70% by mass. If the content of polyolefin is less than this lower limit, there is a possibility that practically sufficient material properties cannot be obtained. Further, the lower limit of the polyolefin content in the first insulating layer 8 may be 80% by mass, 90% by mass, or 100% by mass.
  • the first insulating layer 8 may contain a thermoplastic resin other than the polyolefin as long as it does not impair the effects of the present disclosure. More specifically, the first insulating layer 8 may contain a plurality of resins, and the plurality of resins include homopolypropylene, block polypropylene, random polypropylene, low-crystalline polypropylene, low-density polyethylene, straight Chain low density polyethylene, low crystalline ethylene-propylene copolymer, low crystalline ethylene-butylene copolymer, low crystalline ethylene-octene copolymer, low crystalline propylene-ethylene copolymer, etc. .
  • the first insulating layer 8 may contain other known additives as long as they do not impair the effects of the present disclosure.
  • known additives include antioxidants, flame retardants, tackifiers, lubricants, fillers, crystallization accelerators, colorants and the like.
  • the lower limit of the average thickness T1 of the first insulating layer 8 is preferably 25 ⁇ m. If the average thickness T1 of the first insulating layer 8 is less than 25 ⁇ m, the strength of the first insulating layer 8 may be insufficient. Further, the lower limit of the average thickness T1 of the first insulating layer 8 may be 30 ⁇ m or 40 ⁇ m. On the other hand, the upper limit of the average thickness T1 of the first insulating layer 8 is preferably 250 ⁇ m. When the average thickness T1 of the first insulating layer 8 exceeds 250 ⁇ m, the amount of moisture that permeates the insulating film 5 from the air and enters the non-aqueous electrolyte battery increases. It may accelerate deterioration.
  • the average thickness T1 of the first insulating layer 8 is the average value of the measured values of the thickness at 10 points on the outer peripheral surface of the first insulating layer 8, which has the largest area. be.
  • the ratio (E1/E2 ) is 0.10 or more and 10.00 or less, preferably 0.67 or more and 1.5 or less.
  • the ratio (E1/E2 ) is 0.10 or more and 10.00 or less, so that the temperature between the first insulating layer 8 and the second insulating layer 7 disposed between the conductor coating layer 6 and the first insulating layer 8 is 80 ° C.
  • the elastic modulus at any one temperature between 125° C. and below is in a close range.
  • the upper limit temperature for non-aqueous electrolyte batteries is around 60° C., but the lead wire 1 for non-aqueous electrolyte batteries is peeled off from the insulating film 5 at a high temperature exceeding the conventional upper limit temperature for use.
  • the non-aqueous electrolyte battery lead wire 1 when the non-aqueous electrolyte battery lead wire 1 is housed in a non-aqueous electrolyte battery enclosure and the non-aqueous electrolyte battery lead wire 1 is adhered to the enclosure via the insulating film 5, It is easy to maintain strong adhesion even at high temperatures. Therefore, the non-aqueous electrolyte battery lead wire 1 has excellent adhesiveness to the enclosure of the non-aqueous electrolyte battery at high temperatures.
  • the lower limit of the elastic modulus E2 of the second insulating layer 7 at any one temperature between 80°C and 125°C may be 10 MPa or 20 MPa.
  • the upper limit of the elastic modulus E2 may be 900 MPa or 500 MPa.
  • the elastic modulus E2 is 10 MPa or more and 900 MPa or less, the peel strength can be improved, the strength of each layer constituting the insulating film 5 can be made uniform, and stress concentration can be suppressed. It is possible to further suppress cracks and delamination of the insulating film 5, which is a joint portion with the container.
  • the lower limit of the elastic modulus E1 of the first insulating layer 8 at any one temperature between 80°C and 125°C may be 10 MPa or 20 MPa.
  • the upper limit of the elastic modulus E1 may be 900 MPa or 500 MPa.
  • the elastic modulus E1 is 10 MPa or more and 900 MPa or less, the peel strength can be improved, the strength of each layer constituting the insulating film 5 can be made uniform, and stress concentration can be suppressed. It is possible to further suppress cracks and delamination of the insulating film 5, which is a joint portion with the container.
  • the elastic modulus E2 of the second insulating layer 7 at any one temperature of 80° C. or higher and 125° C. or lower and the elastic modulus E1 of the first insulating layer 8 at the same temperature as the second insulating layer are, for example, the elastic modulus It can be adjusted by kneading two or more kinds of resins or inorganic fillers with different values. Specifically, for example, a resin with a high elastic modulus of about 1200 MPa at 80 ° C., such as homopolypropylene, and a resin with a low elastic modulus of about 1 MPa to 20 MPa at 80 ° C., such as low-crystalline polypropylene, are added at an appropriate mass ratio. can be adjusted to the target low elastic modulus. In addition, it is possible to adjust the target high elastic modulus by adding an inorganic filler such as a flame retardant or a filler in an appropriate mass ratio.
  • an inorganic filler such as a flame retardant or a filler in an appropriate
  • the method for manufacturing the insulating film of the present disclosure is not particularly limited.
  • a resin composition for forming each of the conductor coating layer, the second insulating layer, and the first insulating layer containing the resin components and additives is mixed with an open roll, a pressure kneader, a single-shaft mixer, a twin-shaft mixer, or the like. Mix using a mixing device.
  • a film-like conductor coating layer, a second insulating layer and a first insulating layer can be produced by extrusion molding such as T-die molding and inflation molding.
  • each layer of the conductor covering layer, the second insulating layer and the first insulating layer is superimposed and thermally laminated with a hot roll to bond them together.
  • a method for simultaneously forming a plurality of layers an inflation method by co-extrusion or a T-die method can be used.
  • an extrusion lamination method can be used in which a molten resin is laminated on a film formed as a single layer.
  • the lead wire for the non-aqueous electrolyte battery has excellent adhesion to the enclosure of the non-aqueous electrolyte battery at high temperatures.
  • the method for manufacturing the lead wire 1 for non-aqueous electrolyte batteries is not particularly limited, and the lead wire 1 for non-aqueous electrolyte batteries can be produced by a known method.
  • the lead wire for a non-aqueous electrolyte battery it has excellent adhesion to the enclosure of the non-aqueous electrolyte battery at high temperatures.
  • the non-aqueous electrolyte battery 10 includes the lead wire 1 for a non-aqueous electrolyte battery described above.
  • Examples of non-aqueous electrolyte batteries include secondary batteries such as lithium ion batteries.
  • FIG. 3 is a perspective view showing an example of a nonaqueous electrolyte battery including the lead wire for a nonaqueous electrolyte battery.
  • FIG. 4 is a partial cross-sectional view schematically showing an embodiment of the non-aqueous electrolyte battery.
  • a non-aqueous electrolyte battery (secondary battery) 10 shown in FIGS. more specifically, two lead wires 1 for a non-aqueous electrolyte battery.
  • the lead wire 1 for non-aqueous electrolyte batteries is the above-described lead wire for non-aqueous electrolyte batteries.
  • the insulating film 5 has the conductor coating layer 6, the second insulating layer 7 and the first insulating layer 8, as described above.
  • the non-aqueous electrolyte battery 10 has a substantially square enclosure 11 and two non-aqueous electrolyte battery lead wires 1 extending from the inside of the enclosure 11 to the outside.
  • the conductor 3 and the enclosing container 11 are connected via the insulating film 5 at the sealing portion 13 of the enclosing container 11 .
  • the enclosed container 11 is a container that accommodates a positive electrode, a negative electrode, a separator, and a non-aqueous electrolyte in a sealed state.
  • a positive electrode and a negative electrode are laminated via a separator to form a laminated electrode group.
  • the laminated electrode group and the non-aqueous electrolyte are housed in an enclosed container 11 in a sealed state.
  • the laminated electrode group is immersed in the electrolytic solution.
  • the enclosed container 11 is formed from a sheet body as will be described later.
  • the sealing portion 13 around the two sheets or one folded sheet is heat-sealed to provide a sealed state.
  • one end 4 a of the conductor 3 of the lead wire 1 for non-aqueous electrolyte batteries is exposed from the enclosure 11 , and the other end 4 b is inside the enclosure 11 . It is arranged so as to be connected to the positive electrode.
  • the other lead wire 1 for non-aqueous electrolyte batteries is arranged such that one end 4 a of the conductor 3 is exposed from the enclosure 11 and the other end 4 b is connected to the negative electrode in the enclosure 11 .
  • the innermost resin layer (that is, the enclosure 11) is not laminated on both ends of the conductor 3, that is, one end 4a and the other end 4b.
  • One end 4a of the conductor 3 is exposed from the enclosure 11.
  • an internal connection lead wire 14 is connected to the other end portion 4b of the conductor 3 of the positive electrode side non-aqueous electrolyte battery lead wire 1 via a solder portion 15. Do not connect with the positive pole.
  • the other end portion 4b of the conductor 3 of the lead wire 1 for the negative electrode side of the non-aqueous electrolyte battery is connected to the internal connection lead wire 14 through the solder portion 15, and the internal connection lead wire 14 , is connected to a negative electrode (not shown).
  • the intermediate portions of the lead wires 1 for a non-aqueous electrolyte battery are sandwiched by the sheet body, which is the enclosure 11, with an insulating film 5 interposed therebetween.
  • the resin layer 27 and the first insulating layers 8 of the plurality of lead wires 1 for non-aqueous electrolyte batteries are heat-sealed.
  • the positive and negative electrodes are typically laminates in which an active material layer containing an active material is laminated on the surface of a current collector such as a metal foil.
  • a current collector such as a metal foil.
  • the shape of the positive electrode and the negative electrode is usually plate-like, but may be a shape other than the plate-like shape.
  • the separator is usually an insulating and porous film. This separator is impregnated with a non-aqueous electrolyte.
  • a non-aqueous electrolyte contains a non-aqueous solvent and an electrolyte salt dissolved in this non-aqueous solvent.
  • the enclosed container 11, as shown in FIG. 4, is composed of a sheet body in which an innermost resin layer 27, a metal layer 25 and an outermost resin layer 26 are laminated in this order. Then, the sealed container 11 is formed by stacking two sheets and heat-sealing three sides other than the side through which the conductor penetrates to form the sealed portion 13 . At the outer peripheral portion of the enclosure 11 , the metal layers 25 of each sheet are adhered via the innermost resin layer 27 . At the sealing portion 13 , the conductor 3 of each lead wire 1 for non-aqueous electrolyte batteries is adhered to the enclosed container 11 via the insulating film 5 . At this portion, the innermost resin layer 27 of the enclosure 11 and the first insulating layer 8 of each lead wire 1 for non-aqueous electrolyte batteries are heat-sealed.
  • the innermost resin layer 27 is directly laminated on the inner surface of the metal layer 25 .
  • an insulating resin that does not dissolve in the non-aqueous electrolyte and melts when heated.
  • the innermost resin layer 27 for example, polyolefin, acid-modified polyolefin, acid-modified styrene-based elastomer, or the like can be used. Among these materials, polypropylene is preferable for the innermost resin layer 27 .
  • the average thickness of the innermost resin layer 27 is preferably about 10 ⁇ m to 500 ⁇ m.
  • the metal layer 25 has functions such as improving the strength of the enclosure 11 and preventing water vapor, oxygen, light, etc. from entering the battery.
  • the metal layer 25 is made of metal such as aluminum foil.
  • the metal layer 25 is mainly composed of metal. Examples of this metal include aluminum, copper, stainless steel, and titanium, with aluminum being particularly preferred.
  • the metal layer 25 is substantially made of metal, but may contain additives other than metal.
  • the metal layer 25 is in the form of a film, preferably made of metal foil, more preferably made of aluminum alloy foil. Also, the average thickness of the metal layer 25 is preferably about 10 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • the outermost resin layer 26 has a function of protecting the outer surface of the metal layer 25 and a function of insulating it.
  • the outermost resin layer 26 positioned outside the enclosing container generally contains resin as a main component as an insulating material.
  • the resin forming the outermost resin layer 26 include polyethylene terephthalate (PET), polyamide, polyester, polyolefin, epoxy resin, acrylic resin, fluororesin, polyurethane, silicon resin, phenol resin, polyetherimide, polyimide, and the like. and mixtures and copolymers thereof.
  • PET polyethylene terephthalate
  • the average thickness of the outermost resin layer 26 is preferably about 10 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • one end of the lead wire 1 for non-aqueous electrolyte battery that is, one end 4a of the conductor 3 is arranged in a state of being exposed from the enclosure 11, and is sealed by the enclosure 11. It is Specifically, lead wire 1 for non-aqueous electrolyte battery is arranged such that the innermost resin layer of enclosure 11 and insulating film 5 of lead wire 1 for non-aqueous electrolyte battery are in direct contact with each other.
  • the innermost resin layer 27 in the sealing portion 13 of the enclosure 11 and the first insulating layer 8 of the lead wire 1 for non-aqueous electrolyte battery It is heat-sealed.
  • the positive electrode, the negative electrode, and the separator which are the laminated electrode group immersed in the non-aqueous electrolyte, can be hermetically sealed within the enclosure 11 .
  • the elastic modulus E1 of the first insulating layer 8 at any one temperature between 80° C. and 125° C. is the same as that of the first insulating layer 8 of the innermost resin layer 27 of the enclosure 11.
  • the ratio (E4/E1) of the elastic modulus E4 at temperature is 0.10 or more and 10.00 or less, preferably 0.25 or more and 4.00 or less.
  • the elastic moduli of the first insulating layer and the innermost resin layer of the encapsulating container heat-sealed to the first insulating layer are close to each other at the same temperature in the range of 80° C. or higher and 125° C. or lower. Therefore, even if a force is generated in the direction in which the lead wire for a non-aqueous electrolyte battery and the encapsulating container are separated from each other at a high temperature, the first insulating layer 8 and the innermost resin layer 27 are simultaneously deformed to disperse the force. , can be suppressed from becoming a starting point of peeling. Therefore, the non-aqueous electrolyte battery 10 has excellent adhesion between the non-aqueous electrolyte battery lead wire 1 and the enclosure 11 at high temperatures.
  • the lower limit of the elastic modulus E4 of the innermost resin layer 27 at any one temperature between 80°C and 125°C may be 10 MPa or 20 MPa.
  • the upper limit of the elastic modulus E4 may be 900 MPa or 500 MPa.
  • the elastic modulus E4 of the innermost resin layer 27 at any one temperature of 80° C. or higher and 125° C. or lower is the same as the elastic modulus E1 of the first insulating layer at any one temperature of 80° C. or higher and 125° C. or lower.
  • the non-aqueous electrolyte battery 10 can prevent the first insulating layer even if a force is generated in the direction in which the non-aqueous electrolyte battery lead wire 1 and the enclosure 11 are peeled off at a high temperature. 8 and the innermost resin layer 27 are deformed at the same time, the force is dispersed, and the effect of suppressing separation can be further enhanced.
  • a method for manufacturing a non-aqueous electrolyte battery according to an embodiment of the present disclosure can be appropriately selected from known methods.
  • the method for manufacturing the non-aqueous electrolyte battery includes, for example, a step of preparing a lead wire for the non-aqueous electrolyte battery, a step of preparing a laminated electrode group, a step of preparing a non-aqueous electrolyte, and a step of preparing the non-aqueous electrolyte battery A step of housing the laminated electrode group to which the lead wires are connected and the non-aqueous electrolyte in an enclosure.
  • the adhesion between the non-aqueous electrolyte battery lead wire 1 and the enclosure 11 is excellent.
  • the lead wire for a non-aqueous electrolyte battery has a three-layer insulating film having a conductor coating layer, a second insulating layer and a first insulating layer, but the lead wire for a non-aqueous electrolyte battery
  • a multi-layer insulating film having one or more intermediate layers inside the second insulating layer may be provided.
  • Conductor coating layer (PP0) Acid-modified random polypropylene: “ADMER QE060” manufactured by Mitsui Chemicals, Inc. (MFR 7 g/10 min, melting point 140°C) 2. Second insulating layer (PP21) Block polypropylene: “Novatec BC3AV” manufactured by Japan Polypropylene Corporation (melting point 165°C, MFR 10g/10 minutes) (PP22) Block polypropylene: 80 parts by mass of "Novatec BC3AV” (MFR 10 g/10 min, melting point 165 ° C.) manufactured by Japan Polypropylene Co., Ltd., and ethylene-propylene copolymer: "Tafmer P0280" manufactured by Mitsui Chemicals, Inc.
  • Block polypropylene A product obtained by kneading 85 parts by mass of "Novatec BC3AV” manufactured by Japan Polypropylene Co., Ltd. and 15 parts by mass of ethylene-propylene copolymer: "Tafmer P0280" manufactured by Mitsui Chemicals (melting point 50 ° C. or less, MFR 6 g / 10 minutes) ( PP24)
  • Block polypropylene A product obtained by kneading 60 parts by mass of "Novatec BC3AV” manufactured by Japan Polypropylene Co., Ltd.
  • Block polypropylene A product obtained by kneading 90 parts by mass of "Novatec BC3AV” manufactured by Japan Polypropylene Co., Ltd. and 10 parts by mass of ethylene-propylene copolymer: "Tafmer P0280” manufactured by Mitsui Chemicals (melting point 50 ° C.
  • Homopolypropylene "HomoMA3H” manufactured by Japan Polypropylene Corporation (MFR 10g/10min, melting point 165°C) (PP27)
  • Homo polypropylene 100 parts by mass of "Homo MA3H” manufactured by Nippon Polypro Co., Ltd. and 5 parts by mass of Simgon talc manufactured by Nippon Talc Co., Ltd. (average particle size 8 ⁇ m, specific surface area 13 m 2 /g) kneaded (PP28)
  • Block polypropylene 40 parts by mass of "Novatec BC3AV” manufactured by Nippon Polypropylene Co., Ltd.
  • ethylene-propylene copolymer "Tafmer P0280” manufactured by Mitsui Chemicals, Inc. (melting point 50°C or less, MFR 6 g/10 minutes) 3 .
  • Random polypropylene A mixture of 80 parts by mass of “Prime Polypro F227D” manufactured by Prime Polypro Co., Ltd. and 20 parts by mass of ethylene-propylene copolymer: “Tafmer P0280” manufactured by Mitsui Chemicals, Inc. (melting point: 50° C. or less, MFR: 6 g/10 min).
  • PP13 Random polypropylene: A mixture of 60 parts by mass of "Prime Polypro F227D” manufactured by Prime Polypro Co., Ltd. and 40 parts by mass of ethylene-propylene copolymer: "Tafmer P0280” manufactured by Mitsui Chemicals, Inc. (melting point 50°C or less, MFR 6 g/10 minutes).
  • Random polypropylene A mixture of 90 parts by mass of "Prime Polypro F227D” manufactured by Prime Polypro Co., Ltd. and 10 parts by mass of ethylene-propylene copolymer: "Tafmer P0280” manufactured by Mitsui Chemicals, Inc. (melting point: 50°C or less, MFR: 6 g/10 minutes).
  • Random polypropylene "Prime Polypro F227D” manufactured by Prime Polypro (MFR 7 g/10 min, melting point 140°C)
  • Random polypropylene "SunAllomer PF621S” manufactured by SunAllomer (MFR 6 g/10 minutes, melting point 150°C)
  • Random polypropylene 100 parts by mass of "SunAllomer PF621S” manufactured by SunAllomer Co., Ltd. and 5 parts by mass of Simgon talc manufactured by Nippon Talc Co., Ltd.
  • the layer resin composition is put into a third extruder, and the first insulation layer resin composition is put into the third extruder, and co-extruded to form a conductor coating layer resin composition/second insulation layer resin composition/first insulation layer resin.
  • a three-layer insulating film laminated in the order of composition was obtained. At this time, the average thickness of each layer was 50 ⁇ m for the conductor covering layer, 50 ⁇ m for the second insulating layer, and 50 ⁇ m for the first insulating layer.
  • the distance between chucks is set to 20 mm, and using a filed flat metal chuck jig, the lower chuck holds the conductive plate portion and the upper chuck holds the aluminum packaging material portion, and the upper chuck is peeled off at 180°. was operated, a peel test was performed at a peel speed of 50 mm/min, and the peel strength [N/cm] was measured.
  • the peel strength value [N/cm] in the 180° peel test shown in Tables 1 to 3 is the value obtained by dividing the maximum test force obtained by the test by the width of the test piece.
  • a 180° peel test was performed at a peel rate of 50 mm/min in the range of 80° C. to 125° C. shown in Tables 1 to 3, and the peel strength was recorded. The results are shown in Tables 1-3.
  • the conductor coating layer of the insulating film contains acid-modified polyolefin, and the elastic modulus E2 of the second insulating layer at any one temperature of 80 ° C. or higher and 125 ° C. or lower.
  • the ratio (E1/E2) of the elastic modulus E1 at the same temperature as the second insulating layer of No. 2 is 0.10 or more and 10.00 or less. 2 to No. 4 and no. 6 to No. No. 23 had good peel strength at a temperature of 80° C. or higher and 125° C. or lower.
  • the ratio of the elastic modulus E1 of the first insulating layer at the same temperature as the second insulating layer to the elastic modulus E2 of the second insulating layer at any one temperature of 80 ° C. or higher and 125 ° C. or lower (E1/E2) is 0.25 or more and 4.00 or less.
  • 6 to No. 9, No. 11 to No. 17 and No. 19 to No. No. 23 was particularly excellent in peel strength at temperatures in the range of 80° C. or higher and 125° C. or lower.
  • no. 25 and no. 27 to No. No. 29 lead wires for non-aqueous electrolyte batteries showed low values of peel strength at temperatures in the range of 80° C. or higher and 125° C. or lower.
  • No. 26 had good peel strength at 60.degree. 27 and no. In No. 28, when evaluated at 80° C. or 120° C., the ratio (E1/E2) of the elastic modulus E1 decreased and the peel strength also decreased.
  • Nonaqueous Electrolyte Battery Lead Wire 3 Conductor 4a One End 4b Other End 5 Insulating Film 6 Conductor Coating Layer 7 Second Insulating Layer 8 First Insulating Layer 10 Nonaqueous Electrolyte Battery 11 Enclosed Container 13 Sealing Part 14 Internal Connection Lead wire 15 solder part 25 metal layer 26 outermost resin layer 27 innermost resin layer

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Abstract

本開示の非水電解質電池用リード線は、導体と、複数の層を有し、上記導体の外周面の少なくとも一部を被覆する絶縁膜とを備え、上記絶縁膜が上記導体の表面に積層される導体被覆層と、上記絶縁膜の最表面に積層される第１絶縁層と、上記第１絶縁層の内面に積層される第２絶縁層とを有し、上記導体被覆層が酸変性ポリオレフィンを含み、上記第２絶縁層の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ２に対する上記第１絶縁層の上記第２絶縁層と同じ温度における弾性率Ｅ１の比率（Ｅ１／Ｅ２）が０．１０以上１０．００以下である。

Description

非水電解質電池用リード線、絶縁膜及び非水電解質電池
　本開示は、非水電解質電池用リード線、絶縁膜及び非水電解質電池に関する。
　電子機器の小型化、軽量化に伴って、これらの機器に使用される電池、コンデンサなどの電気部品についても小型化、軽量化が求められている。このため、例えば、袋体を封入容器として用い、その内部に非水電解質（電解液）、正極、及び負極を封入してなる非水電解質電池が採用されている。非水電解質としてはＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４などのフッ素を含有するリチウム塩をプロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネートなどに溶解した電解液が使用されている。
　封入容器には電解液やガスの透過、外部からの水分の浸入を防止する性質が求められる。このため、アルミニウム箔などの金属層を樹脂で被覆したラミネートフィルムが封入容器の材料として用いられ、２枚のラミネートフィルムの端部を熱融着して封入容器を形成する。
　封入容器の一端は開口部とし、この内部には非水電解質、正極板、負極板、セパレータ等を封入する。さらに、正極板及び負極板にその一端が接続されたリード導体を封入容器の内部から外部へ延びるように配置して、最後に開口部をヒートシール（熱融着）することで封入容器の開口部を閉じると共に、封入容器とリード導体とを接着して開口部を封止する。この最後に熱融着される部分をシール部と呼ぶ。
　リード導体のシール部に対応する部分には絶縁膜が被覆されており、絶縁膜とリード導体とを備えたものが非水電解質電池用リード線（タブリード）と呼ばれている。封入容器とリード導体とはこの絶縁膜を介して接着（熱融着）される。したがってこの絶縁膜には封入容器の金属層とリード導体との短絡を発生させることなくリード導体と封入容器との接着性を維持できるという特性が求められる。
　このようなタブリードとして、例えば従来技術においては、ポリアクリル酸とポリアクリル酸アミドを含む樹脂成分と金属塩とを含む処理液をリード導体に塗布することで複合皮膜層を形成し、この複合皮膜層の外側に絶縁体を備える非水電解質電池用リード線が提案されている（特許文献１参照）。
特開２００６－１２８０９６号公報
　本開示の非水電解質電池用リード線は、導体と、複数の層を有し、上記導体の外周面の少なくとも一部を被覆する絶縁膜とを備え、上記絶縁膜が上記導体の表面に積層される導体被覆層と、上記絶縁膜の最表面に積層される第１絶縁層と、上記第１絶縁層の内面に積層される第２絶縁層とを有し、上記導体被覆層が酸変性ポリオレフィンを含み、上記第２絶縁層の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ２に対する上記第１絶縁層の上記第２絶縁層と同じ温度における弾性率Ｅ１の比率（Ｅ１／Ｅ２）が０．１０以上１０．００以下である。
図１は、本開示の一実施形態に係る非水電解質電池用リード線の斜視図である。 図２は、本開示の一実施形態に係る非水電解質電池用リード線の部分断面図である。 図３は、本開示の一実施形態に係る非水電解質電池用リード線を備える非水電解質電池の一例を示す斜視図である。 図４は、図３の非水電解質電池の縦断面図である。
［本開示が解決しようとする課題］
　近年、電気自動車の充電時間の短縮や航続距離の伸長といった要求課題に対して、車載用の非水電解質電池には、短時間で大電流を充放電可能な急速充放電特性が求められている。このような非水電解質電池の急速充放電化に伴い、非水電解質電池の使用環境がより高温となる。そのため、非水電解質電池を構成する材料には従来以上の耐熱性が要求されており、高温下におけるリード線と非水電解質電池の封入容器との接着性の向上が課題となっている。
　本開示は、非水電解質電池の封入容器との高温下における接着性に優れる非水電解質電池用リード線を提供することを目的とする。
［本開示の効果］
　本開示によれば、非水電解質電池の封入容器との高温下における接着性に優れる非水電解質電池用リード線を提供できる。
［本開示の実施形態の説明］
　最初に本開示の実施形態を列挙して説明する。
　本開示の非水電解質電池用リード線は、導体と、複数の層を有し、上記導体の外周面の少なくとも一部を被覆する絶縁膜とを備え、上記絶縁膜が上記導体の表面に積層される導体被覆層と、上記絶縁膜の最表面に積層される第１絶縁層と、上記第１絶縁層の内面に積層される第２絶縁層とを有し、上記導体被覆層が酸変性ポリオレフィンを含み、上記第２絶縁層の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ２に対する上記第１絶縁層の上記第２絶縁層と同じ温度における弾性率Ｅ１の比率（Ｅ１／Ｅ２）が０．１０以上１０．００以下である。
　当該非水電解質電池用リード線においては、上記絶縁膜が上記導体の表面に積層される導体被覆層を有し、上記導体被覆層が酸変性ポリオレフィンを含むことで、導体との接着性が良好である。また、上記第２絶縁層の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ２に対する上記第１絶縁層の上記第２絶縁層と同じ温度における弾性率Ｅ１の比率（Ｅ１／Ｅ２）が０．１０以上１０．００以下であることで、高出力の電池が到達する温度範囲の弾性率が、上記第１絶縁層と上記第１絶縁層の内面に積層される第２絶縁層とで近い範囲となる。一般に、非水電解質電池の使用上限温度は６０℃付近であり、電池内部にて電解液、電解質などが劣化し分解ガスとなって内圧がかかった際に起きる剥離現象では、最初に剥離の起点となる絶縁膜などの材料破壊が起き、次にできた起点から剥離が進行して、接着部全体が剥離して分解ガスや電解液が漏洩する事態となる。しかし、当該非水電解質電池用リード線は、この従来の上限温度以上の高温下において上記絶縁膜に対して剥離する方向に力が生じても、第１絶縁層と上記第１絶縁層の内面に積層される第２絶縁層との弾性率が近いことから剥離力によって２つの層が同時に変形して力が分散し、剥離の起点になることを抑制することができる。そのため、当該非水電解質電池用リード線が非水電解質電池の封入容器に収容され、上記封入容器と当該非水電解質電池用リード線とが上記絶縁膜を介して接着された場合に、高温下においても強固な接着性を維持しやすい。従って、当該非水電解質電池用リード線は非水電解質電池の封入容器との高温下における接着性に優れる。
　上記「弾性率」は、ナノインデンターを用いて測定する。ナノインデンターによる弾性率の測定（ナノインデンテーション法）は、下記の手順により行う。ナノインデンターは、ＨＹＳＩＴＲＯＮ社製のＴｒｉｂｏＩｎｄｅｎｔｅｒＴＩ９８０を用いる。ナノインデンターにおいて、先端がダイヤモンドチップからなる正三角錐の圧子（バーコビッチ圧子）を用いた。測定試料である接着性フィルムをそれぞれ積層方向に切断し、Ａｒイオンミリング加工により絶縁膜の断面を露出させる。次に、ナノインデンターを用い、以下の測定条件で絶縁膜の断面に対して垂直方向に圧子を押し込み、荷重－変位曲線を測定し弾性率を算出する。
（１）押込時間：３秒
（２）保持時間：０秒
（３）除荷時間：０秒
（４）荷重負荷速度：８ｍＮ／秒
（５）押し込み荷重：０．５ｍＮ～５ｍＮ（圧痕サイズが１０μｍ～２０μｍ程度になるように適宜調整する。）
（６）押し込み深さ到達時間：５秒
（７）荷重保持時間：０秒
（８）押し込み深さ除荷時間：５秒
　上記弾性率Ｅ２が１０ＭＰａ以上９００ＭＰａ以下であり、上記弾性率Ｅ１が１０ＭＰａ以上９００ＭＰａ以下であることが好ましい。上記弾性率Ｅ２及び上記弾性率Ｅ１が１０ＭＰａ以上９００ＭＰａ以下であることで、剥離強度を向上し、上記絶縁膜を構成する各層の強度の均一化を図るとともに、応力集中を抑制できるので、非水電解質電池の封入容器との接合部分となる上記絶縁膜の亀裂や層間剥離をより抑制できる。
　上記第２絶縁層の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ２に対する上記第１絶縁層の上記第２絶縁層と同じ温度における弾性率Ｅ１の比率（Ｅ１／Ｅ２）が０．２５以上４．００以下であることが好ましい。上記弾性率Ｅ２に対する上記弾性率Ｅ１の比率（Ｅ１／Ｅ２）が０．２５以上４．００以下であることで、当該非水電解質電池用リード線は非水電解質電池の封入容器との高温下における接着性をより向上できる。
　上記弾性率Ｅ２が２０ＭＰａ以上５００ＭＰａ以下であり、上記弾性率Ｅ１が２０ＭＰａ以上５００ＭＰａ以下であることが好ましい。上記弾性率Ｅ２及び上記弾性率Ｅ１が共に２０ＭＰａ以上５００ＭＰａ以下であることで、非水電解質電池の封入容器との接合部分となる上記絶縁膜の亀裂や層間剥離に対する抑制効果をより向上できる。
　上記第２絶縁層の平均厚さＴ２が２５μｍ以上であり、上記第１絶縁層の平均厚さＴ１が２５μｍ以上であることが好ましい。上記第２絶縁層の平均厚さＴ２及び上記第１絶縁層の平均厚さＴ１が２５μｍ以上であることで、上記第２絶縁層及び記第１絶縁層の強度を良好にすることができる。
　当該絶縁膜は、本開示の非水電解質電池用リード線に用いられる。当該非水電解質電池用リード線は当該絶縁膜を用いることで、非水電解質電池の封入容器との高温下における接着性に優れる。
　また、本開示の非水電解質電池は、封入容器と、上記封入容器の内部から外部へ延びるように配置される複数の当該非水電解質電池用リード線とを備え、上記封入容器が最内樹脂層、金属層及び最外樹脂層をこの順に積層されたシート体から構成されており、最内樹脂層と上記第１絶縁層とが熱融着されている。
　当該非水電解質電池は、複数の当該非水電解質電池用リード線を備え、当該リード線の第１絶縁層と封入容器の最内樹脂層とが熱融着されていることで、当該リード線と封入容器との高温下における接着性に優れる。
　当該非水電解質電池においては、上記第１絶縁層の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ１に対する上記最内樹脂層の上記第１絶縁層と同じ温度における弾性率Ｅ４の比率（Ｅ４／Ｅ１）が０．１０以上１０．００以下であることが好ましい。熱融着されている第１絶縁層と最内樹脂層の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率の比率を０．１０以上１０．００以下とすることで、上記第１絶縁層と、この第１絶縁層と熱融着されている上記封入容器の最内樹脂層との８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率が近い範囲となる。そのため、高温下において当該非水電解質電池用リード線と上記封入容器とが剥離する方向に力が生じても、応力集中が生じにくく、亀裂の発生を抑制できるとともに、上記第１絶縁層と最内樹脂層との接着力を向上できる。従って、当該非水電解質電池は、リード線と封入容器との高温下における接着性に優れる。
　上記弾性率Ｅ４が１０ＭＰａ以上９００ＭＰａ以下であることが好ましい。最内樹脂層２７の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ４が、上記第１絶縁層の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ１と同様に１０ＭＰａ以上９００ＭＰａ以下であることで、当該非水電解質電池は、高温下においてリード線と封入容器とが剥離する方向に力が生じても、より応力集中が生じにくく、上記第１絶縁層及び最内樹脂層の層間剥離や亀裂の発生に対する抑制効果をより高めることができる。
［本開示の実施形態の詳細］
　以下、本開示に係る非水電解質電池用リード線及び非水電解質電池について詳説する。
＜非水電解質電池用リード線＞
　図１は、本開示の一実施形態に係る非水電解質電池用リード線の斜視図である。図２は、本開示の一実施形態に係る非水電解質電池用リード線の部分断面図である。図１及び図２に示すように、当該非水電解質電池用リード線１は、導体３と、上記導体３の外周面の少なくとも一部を被覆する絶縁膜５とを備える。絶縁膜５は、導体３の表面に積層される導体被覆層６と、絶縁膜５の最表面に積層される第１絶縁層８と、第１絶縁層８の内面に積層される第２絶縁層７とを有する。なお、導体は、リード導体に相当する。
（導体）
　導体３は、非水電解質電池の電極等に接続されるものである。この導体３の材料としては、非水電解質電池用のリード線を構成する導体として用いられるものであれば特に制限されず、例えばアルミニウム、チタン、ニッケル、銅、アルミニウム合金、チタン合金、ニッケル合金、銅合金等の金属材料や、これら金属材料をニッケル、金等でメッキした材料などが挙げられる。非水電解質電池の正極に接続される導体３の形成材料としては、放電時に溶解しないものが好ましく、具体的にはアルミニウム、チタン、アルミニウム合金及びチタン合金が好ましい。一方、負極に接続される導体３の形成材料としては、ニッケル、銅、ニッケル合金、銅合金、ニッケルメッキ銅及び金メッキ銅が好ましい。また、導体３は電解質による腐食を防止するための表面処理が施されていてもよい。
　導体３の平均厚さの下限としては、０．１０ｍｍが好ましい。導体３の平均厚さが０．１０ｍｍ以上である場合、電池としての実用上、十分な電流量を流すことができる。また、導体３の平均厚さの下限としては、さらに０．１５ｍｍであってもよく、０．２０ｍｍであってもよい。一方、導体３の平均厚さの上限は、特に限定されず、例えば当該非水電解質電池の容量等に応じて適宜設定され得る。例えば、上記平均厚さの上限としては、５．００ｍｍが好ましい。導体３の平均厚さが５．００ｍｍ以下である場合、リード線急速な充放電を行っても、リード線部分での抵抗発熱を抑えることができる。また、導体３の平均厚さの上限は、さらに４ｍｍであってもよい。なお、導体３の「平均厚さ」とは、１０点での厚さの測定値の平均値である。以下において、「平均厚さ」は同義である。
（絶縁膜）
　絶縁膜５は、非水電解質電池用リード線の絶縁膜として用いられる。絶縁膜５は、複数の層を有し、導体３の外周面の少なくとも一部を被覆するように導体３の外周面に積層されている。絶縁膜５の平均厚さの下限としては、０．０５ｍｍが好ましい。絶縁膜５の平均厚さが０．０５ｍｍに満たない場合、導体３の厚さ分の段差で生じる絶縁膜５と封入容器１１の間の空隙を、絶縁膜５で充填して埋めることが難しくなる。また、絶縁膜５の平均厚さの下限としては、さらに０．０８ｍｍであってもよく、０．１０ｍであってもよい。一方、絶縁膜５の平均厚さの上限としては、０．３０ｍｍが好ましい。絶縁膜５の平均厚さが０．３０ｍｍを超える場合、大気中から絶縁膜５を透過して非水電解質電池１０の内部へ侵入する水分量が増え、非水電解質電池の劣化を早めるおそれがある。また、絶縁膜５の平均厚さの上限としては、さらに０．２５ｍｍであってもよく、０．２２ｍｍであってもよい。ここで、本開示において、絶縁膜５の平均厚さは、絶縁膜５の外周面のなかで、最も面積が大きい面上の１０点における厚さの測定値の平均値である。
　本実施形態において、絶縁膜５は、導体３の表面に積層される導体被覆層６と、絶縁膜５の最表面に積層される第１絶縁層８と、第１絶縁層８の内面に積層される第２絶縁層７とを有する。
（導体被覆層）
　導体被覆層６は、導体３の表面に積層される。上記絶縁膜５は、導体被覆層６を有することで、導体３の腐食を抑制できる。
　導体被覆層６は、酸変性ポリオレフィンを含む。導体被覆層６が酸変性ポリオレフィンを含むことで、導体との接着性が良好であり、第２絶縁層７との接着性を十分に発揮することができる。
　酸変性ポリオレフィンの酸変性の対象となるポリオレフィン樹脂としては、例えばポリエチレン、ポリプロピレン等が挙げられる。これらの中でも、ポリプロピレンが好ましい。
　酸変性に用いる酸としては、本発明の効果を損なわない限り特に限定されないが、例えば、不飽和カルボン酸又はその誘導体などが挙げられる。不飽和カルボン酸としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、イタコン酸、フマル酸等が挙げられる。不飽和カルボン酸の誘導体としては、例えばマレイン酸モノエステル、無水マレイン酸、イタコン酸モノエステル、無水イタコン酸、フマル酸モノエステル、無水フマル酸等が挙げられる。これらの中でも、オレフィン系樹脂と液晶ポリマーとの接着性（相溶性）をより向上できる観点から不飽和カルボン酸の誘導体が好ましく、無水マレイン酸がより好ましい。
　酸変性ポリオレフィンとしては、酸変性ポリプロピレンが好ましく、無水マレイン酸ポリプロピレンがより好ましい。酸変性ポリオレフィンが酸変性ポリプロピレンであることによって、第２絶縁層７がポリプロピレンで構成されていた場合、導体被覆層６と第２絶縁層７との接着性がより向上する。
　導体被覆層６中の酸変性ポリオレフィンの含有量の下限としては、７０質量％が好ましい。酸変性ポリオレフィンの含有量がこの下限値以下となると、実用上十分な材料特性を得られないおそれがある。また、導体被覆層６中の酸変性ポリオレフィンの含有量の下限としては、さらに８０質量％であってもよく、９０質量％であってもよく、１００質量％であってもよい。
　導体被覆層６は、本開示の効果を阻害しない範囲において、上記酸変性ポリオレフィン以外の熱可塑性樹脂を含有してもよく、他の公知の添加剤を含有してもよい。公知の添加剤としては、例えば酸化防止剤、難燃剤、粘着付与剤、滑剤、充填剤、結晶化促進剤、着色剤等が挙げられる。
　導体被覆層６の平均厚さＴ３の下限としては、２０μｍが好ましい。導体被覆層６の平均厚さＴ３が２０μｍに満たない場合、導体に対する接着性が十分に得られないおそれがある。また、導体被覆層６の平均厚さＴ３の下限としては、３０μｍであってもよく、４０μｍであってもよい。一方、導体被覆層６の平均厚さＴ３の上限としては、１５０μｍが好ましい。導体被覆層６の平均厚さＴ３が１５０μｍを超える場合、大気中から絶縁膜５を透過して非水電解質電池１０の内部へ侵入する水分量が増え、電池の劣化を早めるおそれがある。また、導体被覆層６の平均厚さＴ３の上限としては、１２０μｍであってもよく、１００μｍであってもよい。ここで、本開示において、導体被覆層６の平均厚さＴ３は、導体被覆層６の外周面のなかで、最も面積が大きい面上の１０点における厚さの測定値の平均値である。
（第２絶縁層）
　絶縁膜５は、第１絶縁層８と導体被覆層６との間に第２絶縁層７を有する。第２絶縁層７は、第１絶縁層８の内面に積層されている。第２絶縁層７は、架橋ポリオレフィン、または導体被覆層６よりも１０℃以上高融点のポリオレフィンを含むことが好ましい。上記第２絶縁層が、架橋ポリオレフィン、または導体被覆層６よりも１０℃以上高融点のポリオレフィン樹脂を含むことで、封入容器の開口部をヒートシールする際にヒートシール温度では溶融され難く、封入容器の金属層と導体との短絡を抑制できる。
　上記架橋ポリオレフィンにおけるポリオレフィンとしては、ポリプロピレン、ポリエチレン、これらの誘導体等が挙げられる。上記架橋ポリオレフィンとしては、融点が１３０℃以上１５５℃以下であり、ＭＦＲが３ｇ／１０分以上１５ｇ／１０分以下である架橋ランダムポリプロピレンが好ましい。これにより、導体被覆層６や第１絶縁層８との接着性を十分に発揮し、かつヒートシール温度で溶融され難い。
　高融点のポリオレフィンとしては、融点１５５℃以上の高融点のポリプロピレンが好ましく、特にホモポリプロピレンや、ブロックポリプロピレン、熱可塑性オレフィンエラストマー（ＴＰＯ）などが好ましい。
　第２絶縁層７中の架橋ポリオレフィンの含有量の下限としては、７０質量％が好ましい。架橋ポリオレフィンの含有量がこの下限値以下となると、実用上十分な材料特性を得られないおそれがある。また、第２絶縁層７中の架橋ポリオレフィンの含有量の下限としては、さらに８０質量％であってもよく、９０質量％であってもよく、１００質量％であってもよい。
　第２絶縁層７は、本開示の効果を阻害しない範囲において、上記架橋ポリオレフィン以外の熱可塑性樹脂を含有してもよく、他の公知の添加剤を含有してもよい。公知の添加剤としては、例えば酸化防止剤、難燃剤、粘着付与剤、滑剤、充填剤、結晶化促進剤、着色剤等が挙げられる。
　第２絶縁層７の平均厚さＴ２の下限としては、２５μｍが好ましい。第２絶縁層７の平均厚さＴ２が２５μｍ未満の場合、上記第２絶縁層７の強度が十分得られないおそれがある。また、第２絶縁層７の平均厚さＴ２の下限としては、さらに３０μｍであってもよく、４０μｍであってもよい。一方、第２絶縁層７の平均厚さＴ２の上限としては、２５０μｍが好ましい。第２絶縁層７の平均厚さが２５０μｍを超える場合、大気中から絶縁膜５を透過して非水電解質電池の内部へ侵入する水分量が増え内部への水分侵入量が増え、電池の劣化を早めるおそれがある。ここで、本開示において、第２絶縁層７の平均厚さＴ２は、第２絶縁層７の外周面のなかで、最も面積が大きい面上の１０点における厚さの測定値の平均値である。
（第１絶縁層）
　第１絶縁層８は導体３から最も離れて配置され、かつ熱可塑性樹脂によって形成される。第１絶縁層８は、絶縁膜５の最表面に積層され、第２絶縁層７の表面に積層されている。第１絶縁層８は、封入容器の開口部をヒートシール（熱融着）する際にヒートシール温度では溶融され易い樹脂を主成分とすることが好ましく、ポリオレフィンを主成分とすることがより好ましい。ここで、本開示において主成分とは、含有量が５０質量％以上である成分を意味する。
　ポリオレフィンとしては、ポリプロピレン、ポリエチレン、これらの誘導体等が挙げられる。ポリプロピレンとしては、融点が１２０℃以上１５５℃以下、ＭＦＲが３ｇ／１０分以上１５ｇ／１０分以下であるランダムポリプロピレンが好ましい。ポリオレフィンがランダムポリプロピレンであることによって、第２絶縁層７及び封入容器の最内樹脂層との接着性を十分に発揮することができるという利点がある。
　第１絶縁層８中のポリオレフィンの含有量の下限としては、７０質量％が好ましい。ポリオレフィンの含有量がこの下限値以下となると、実用上十分な材料特性を得られないおそれがある。また、第１絶縁層８中のポリオレフィンの含有量の下限としては、さらに８０質量％であってもよく、９０質量％であってもよく、１００質量％であってもよい。
　第１絶縁層８は、本開示の効果を阻害しない範囲において、上記ポリオレフィン以外の熱可塑性樹脂を含有してもよい。より具体的には、第１絶縁層８は、複数の樹脂を含有していてもよく、これら複数の樹脂としては、ホモポリプロピレン、ブロックポリプロピレン、ランダムポリプロピレン、低結晶性ポリプロピレン、低密度ポリエチレン、直鎖低密度ポリエチレン、低結晶性エチレン－プロピレン共重合体、低結晶性エチレン－ブチレン共重合体、低結晶性エチレン－オクテン共重合体、低結晶性プロピレン－エチレン共重合体等の組み合わせが挙げられる。
　第１絶縁層８は、本開示の効果を阻害しない範囲において、他の公知の添加剤を含有してもよい。公知の添加剤としては、例えば酸化防止剤、難燃剤、粘着付与剤、滑剤、充填剤、結晶化促進剤、着色剤等が挙げられる。
　第１絶縁層８の平均厚さＴ１の下限としては、２５μｍが好ましい。第１絶縁層８の平均厚さＴ１が２５μｍ未満の場合、上記第１絶縁層８の強度が十分得られないおそれがある。また、第１絶縁層８の平均厚さＴ１の下限としては、さらに３０μｍであってもよく、４０μｍであってもよい。一方、第１絶縁層８の平均厚さＴ１の上限としては、２５０μｍが好ましい。第１絶縁層８の平均厚さＴ１が２５０μｍを超える場合、大気中から絶縁膜５を透過して非水電解質電池の内部へ侵入する水分量が増え内部への水分侵入量が増え、電池の劣化を早めるおそれがある。ここで、本開示において、第１絶縁層８の平均厚さＴ１は、第１絶縁層８の外周面のなかで、最も面積が大きい面上の１０点における厚さの測定値の平均値である。
　上記第２絶縁層７の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ２に対する上記第１絶縁層８の上記第２絶縁層と同じ温度における弾性率Ｅ１の比率（Ｅ１／Ｅ２）が０．１０以上１０．００以下であり、０．６７以上１．５以下であることが好ましい。上記第２絶縁層７の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ２に対する上記第１絶縁層８の上記第２絶縁層と同じ温度における弾性率Ｅ１の比率（Ｅ１／Ｅ２）が０．１０以上１０．００以下であることで、上記第１絶縁層８と、上記導体被覆層６及び上記第１絶縁層８の中間に配置される第２絶縁層７との８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率が近い範囲となる。一般に、非水電解質電池の使用上限温度は６０℃付近であるが、当該非水電解質電池用リード線１は、この従来の使用上限温度を超える高温下において上記絶縁膜５に対して剥離する方向に力が生じても、第１絶縁層と上記第１絶縁層の内面に積層される第２絶縁層との弾性率が近いことから剥離力によって２つの層が同時に変形して力が分散し、剥離の起点になることを抑制することができる。そのため、当該非水電解質電池用リード線１が非水電解質電池の封入容器に収容され、上記封入容器と当該非水電解質電池用リード線１とが上記絶縁膜５を介して接着された場合に、高温下においても強固な接着性を維持しやすい。従って、当該非水電解質電池用リード線１は非水電解質電池の封入容器との高温下における接着性に優れる。
　上記第２絶縁層７の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ２の下限としては、１０ＭＰａであってもよく、２０ＭＰａであってもよい。上記弾性率Ｅ２の上限としては、９００ＭＰａであってもよく、５００ＭＰａであってもよい。上記弾性率Ｅ２が１０ＭＰａ以上９００ＭＰａ以下であることで、剥離強度を向上し、上記絶縁膜５を構成する各層の強度の均一化を図るとともに、応力集中を抑制できるので、非水電解質電池の封入容器との接合部分となる上記絶縁膜５の亀裂や層間剥離をより抑制できる。
　上記第１絶縁層８の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ１の下限としては、１０ＭＰａでもよく、２０ＭＰａであってもよい。上記弾性率Ｅ１の上限としては、９００ＭＰａでもよく、５００ＭＰａであってもよい。上記弾性率Ｅ１が１０ＭＰａ以上９００ＭＰａ以下であることで、剥離強度を向上し、上記絶縁膜５を構成する各層の強度の均一化を図るとともに、応力集中を抑制できるので、非水電解質電池の封入容器との接合部分となる上記絶縁膜５の亀裂や層間剥離をより抑制できる。
　上記第２絶縁層７の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ２及び上記第１絶縁層８の上記第２絶縁層と同じ温度における弾性率Ｅ１は、例えば、弾性率の異なる２種以上の樹脂や無機フィラーを混錬することで調整できる。具体的には、例えばホモポリプロピレンのような８０℃で１２００ＭＰａ程度の弾性率が高い樹脂に、低結晶性ポリプロピレンのような８０℃で１ＭＰａ～２０ＭＰａ程度の弾性率が低い樹脂を、適当な質量比率で添加することで、目標とする低い弾性率に調整することができる。また、難燃剤や充填剤などの無機フィラーを適当な質量比率で添加する目標とする高い弾性率に調整することができる。
［絶縁膜の製造方法］
　本開示の絶縁膜の製造方法は、特に限定されない。例えば、導体被覆層、第２絶縁層及び第１絶縁層のそれぞれの樹脂成分及び添加剤を含む形成用樹脂組成物をオープンロール、加圧ニーダー、単軸混合機、２軸混合機等の既知の混合装置を用いて混合する。次に、各絶縁層を作製する場合は、Ｔダイ成形、インフレーション成形等の押出成形をすることによってフィルム状の導体被覆層、第２絶縁層及び第１絶縁層を作製することができる。そして、導体被覆層、第２絶縁層及び第１絶縁層の各層を重ね合わせ、熱ロールで熱ラミネートして貼り合せることにより作成する。また、複数の層を同時に形成する方法としては、共押出によるインフレーション法やＴダイ法を用いることができる。さらに、単層で成膜したフィルムの上に溶融樹脂を積層する押出ラミネート法を用いることができる。
　当該非水電解質電池用リード線は当該絶縁膜を用いることで、非水電解質電池の封入容器との高温下における接着性に優れる。
［非水電解質電池用リード線の製造方法］
　当該非水電解質電池用リード線１の製造方法は、特に限定されず、当該非水電解質電池用リード線１は、公知の方法によって製造され得る。
　当該非水電解質電池用リード線によれば、非水電解質電池の封入容器との高温下における接着性に優れる。
＜非水電解質電池＞
　当該非水電解質電池１０は、上述した当該非水電解質電池用リード線１を備える。非水電解質電池としては、例えばリチウムイオン電池等の二次電池が挙げられる。
　図３は、当該非水電解質電池用リード線を備える非水電解質電池の一例を示す斜視図である。また、図４は非水電解質電池の一実施形態を模式的に表す部分断面図である。図３及び図４に示す非水電解質電池（二次電池）１０は、図示しない板状の正極、板状の負極及び非水電解質（例えば非水電解液）と、封入容器１１と、複数の、具体的には２本の非水電解質電池用リード線１とを備える。非水電解質電池用リード線１は、上述した当該非水電解質電池用リード線である。本実施形態の非水電解質電池用リード線１は、上述したように、絶縁膜５が導体被覆層６、第２絶縁層７及び第１絶縁層８を有する。非水電解質電池１０は、略方形の封入容器１１と、封入容器１１の内部から外部に延びる２本の当該非水電解質電池用リード線１を有している。導体３と封入容器１１とは、絶縁膜５を介して封入容器１１のシール部１３で接続されている。封入容器１１は、正極、負極、セパレータ及び非水電解液を密封状態で収容する容器である。
　図示しない正極及び負極は、セパレータを介して積層され、積層電極群を形成している。この積層電極群と非水電解液とが、封入容器１１に密閉状態で収納されている。この封入容器１１中において、積層電極群は電解液中に浸漬された状態となっている。封入容器１１は、後述するようにシート体から形成されている。封入容器１１においては、２枚のシート体又は折り曲げられた１枚のシート体の周囲のシール部１３が、熱融着されていることにより密封状態となっている。
　２本の非水電解質電池用リード線１において、一方の非水電解質電池用リード線１は、その導体３の一端部４ａが封入容器１１から露出し、他端部４ｂが封入容器１１内の正極と接続されるように配置されている。他方の非水電解質電池用リード線１は、その導体３の一端部４ａが封入容器１１から露出し、他端部４ｂが封入容器１１内の負極と接続されるように配置されている。
　導体３の両端部分、すなわち一端部４ａ及び他端部４ｂは、最内樹脂層（すなわち封入容器１１）は積層されていない。導体３の一端部４ａは、封入容器１１から露出している。一方、正極側の非水電解質電池用リード線１の導体３の他端部４ｂには、ハンダ部１５を介して内部接続用リード線１４が接続され、この内部接続用リード線１４によって、図示しない正極と接続される。また、負極側の非水電解質電池用リード線１の導体３の他端部４ｂは、同様に、ハンダ部１５を介して内部接続用リード線１４が接続され、この内部接続用リード線１４によって、図示しない負極と接続される。図４に示すように、これら非水電解質電池用リード線１の中間部分は、絶縁膜５を介して封入容器１１であるシート体に挟まれており、この部分において、封入容器１１の最内樹脂層２７と複数の非水電解質電池用リード線１の第１絶縁層８とが熱融着されている。
　上記正極及び負極は、代表的には、金属箔等の集電体表面に、活物質を含む活物質層が積層された積層体である。正極及び負極の形状は、通常板状であるが、板状以外の形状であってもよい。
　上記セパレータは、通常、絶縁性かつ多孔性のフィルムである。このセパレータには、非水電解液が含浸されている。
　非水電解液は、非水溶媒と、この非水溶媒に溶解されている電解質塩とを含む。
　封入容器１１は、図４に示されるように、最内樹脂層２７、金属層２５及び最外樹脂層２６をこの順に積層されたシート体から構成されている。そして、封入容器１１は、２枚のシート体を重ね合わせて、導体が貫通する辺以外の３辺をヒートシールしてシール部１３を形成する。封入容器１１の外周部では、各シートの金属層２５は最内樹脂層２７を介して接着される。また、シール部１３において、各非水電解質電池用リード線１の導体３は絶縁膜５を介して封入容器１１と接着される。この部分において、封入容器１１の最内樹脂層２７と各非水電解質電池用リード線１の第１絶縁層８とが熱融着されている。
　最内樹脂層２７は、金属層２５の内面に直接積層される。封入容器１１の内部に位置する最内樹脂層２７には非水電解質に溶解せず、また加熱して溶融する絶縁性樹脂を用いることが好ましい。最内樹脂層２７としては、例えばポリオレフィン、酸変性ポリオレフィン、酸変性スチレン系エラストマー等を用いることができる。最内樹脂層２７としては、これらの中でもポリプロピレンが好ましい。また、最内樹脂層２７の平均厚さは、１０μｍ～５００μｍ程度が好ましい。
　金属層２５は、封入容器１１の強度向上、電池内部への水蒸気、酸素、光などの侵入防止、などの機能がある。金属層２５はアルミニウム箔などの金属から形成される。金属層２５は、金属を主成分とする。この金属としては、例えばアルミニウム、銅、ステンレス、チタン等を挙げることができ、特にアルミニウムが好ましい。金属層２５は、実質的に金属から形成されているが、金属以外の添加物等を含んでいてもよい。金属層２５は、フィルム状であり、金属箔により形成することが好ましく、アルミニウム合金箔により形成することがさらに好ましい。また、金属層２５の平均厚さとしては、１０μｍ～５０μｍ程度が好ましい。
　最外樹脂層２６は、金属層２５の外面を保護する機能と絶縁性する機能等を有する。封入容器の外側に位置する最外樹脂層２６としては、絶縁性を有する材料として通常、樹脂を主成分とする。最外樹脂層２６を形成する樹脂としては、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィン、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂、ポリウレタン、珪素樹脂、フェノール樹脂、ポリエーテルイミド、ポリイミド、及びこれらの混合物や共重合体等が挙げられる。また、最外樹脂層２６の平均厚さは、１０μｍ～５０μｍ程度が好ましい。
　当該非水電解質電池１０においては、上述のように、非水電解質電池用リード線１の一端、すなわち導体３の一端部４ａが封入容器１１から露出した状態で配置され、封入容器１１によって封止されている。具体的には、封入容器１１の最内樹脂層と非水電解質電池用リード線１の絶縁膜５とが、直接接するように、非水電解質電池用リード線１が配置されている。また、このように非水電解質電池用リード線１が配置された状態で、封入容器１１のシール部１３における最内樹脂層２７と非水電解質電池用リード線１の第１絶縁層８とが熱融着されている。これにより、非水電解液に浸漬された積層電極群である正極、負極及びセパレータは、封入容器１１内に密封されることができる。
　当該非水電解質電池１０においては、第１絶縁層８の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ１に対する封入容器１１の最内樹脂層２７の第１絶縁層８と同じ温度における弾性率Ｅ４の比率（Ｅ４／Ｅ１）が０．１０以上１０．００以下であり、０．２５以上４．００以下であることが好ましい。熱融着されている最内樹脂層２７及び第１絶縁層の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の同じ温度における弾性率の比率を０．１０以上１０．００以下とすることで、第１絶縁層と、この第１絶縁層と熱融着されている上記封入容器の最内樹脂層との８０℃以上１２５℃以下の範囲の同じ温度における弾性率が近い範囲となる。そのため、高温下において当該非水電解質電池用リード線と上記封入容器とが剥離する方向に力が生じても、上記第１絶縁層８及び最内樹脂層２７が同時に変形して力が分散し、剥離の起点になることを抑制することができる。従って、当該非水電解質電池１０は、非水電解質電池用リード線１と封入容器１１との高温下における接着性に優れる。
　上記最内樹脂層２７の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ４の下限としては、１０ＭＰａでもよく、２０ＭＰａであってもよい。上記弾性率Ｅ４の上限としては、９００ＭＰａでもよく、５００ＭＰａであってもよい。最内樹脂層２７の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ４が、上記第１絶縁層の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ１と同様に１０ＭＰａ以上９００ＭＰａ以下であることで、当該非水電解質電池１０は、高温下において非水電解質電池用リード線１と封入容器１１とが剥離する方向に力が生じても、上記第１絶縁層８及び最内樹脂層２７が同時に変形して力が分散し剥離の起点になることに対する抑制効果をより高めることができる。
［非水電解質電池の製造方法］
　本開示の一実施形態に係る非水電解質電池の製造方法は、公知の方法から適宜選択できる。当該非水電解質電池の製造方法は、例えば、当該非水電解質電池用リード線を準備する工程と、積層電極群を準備する工程と、非水電解質を準備する工程と、当該非水電解質電池用リード線が接続された積層電極群及び非水電解質を封入容器に収容する工程とを備える。
　本実施形態の非水電解質電池によれば、上述した当該非水電解質電池用リード線１を備えるため、非水電解質電池用リード線１と封入容器１１との接着性に優れる。
［その他の実施形態］
　今回開示された実施の形態は全ての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本開示の範囲は、上記実施形態の構成に限定されるものではなく、特許請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味及び範囲内での全ての変更が含まれることが意図される。
　上記実施形態においては、当該非水電解質電池用リード線が導体被覆層、第２絶縁層及び第１絶縁層を有する３層構造の絶縁膜を備えていたが、当該非水電解質電池用リード線が、第２絶縁層の内側に１層以上の中間層を有する多層構造の絶縁膜を備えていてもよい。
　以下、実施例によって本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
　使用材料を下記に示す。
［導体］
　アルミニウム板（平均厚さ：０．４０ｍｍ）
［絶縁膜］
１．導体被覆層
（ＰＰ０）
　酸変性ランダムポリプロピレン：三井化学社製「アドマーＱＥ０６０」（ＭＦＲ７ｇ／１０分、融点１４０℃）
２．第２絶縁層
（ＰＰ２１）
　ブロックポリプロピレン：日本ポリプロ社製「ノバテックＢＣ３ＡＶ」（融点１６５℃、ＭＦＲ１０ｇ／１０分）
（ＰＰ２２）
　ブロックポリプロピレン：日本ポリプロ社製「ノバテックＢＣ３ＡＶ」（ＭＦＲ１０ｇ／１０分、融点１６５℃）８０質量部と、エチレンプロピレン共重合体：三井化学社製「タフマーＰ０２８０」（融点５０℃以下、ＭＦＲ６ｇ／１０分）２０重量部とを混練したもの
（ＰＰ２３）
　ブロックポリプロピレン：日本ポリプロ社製「ノバテックＢＣ３ＡＶ」８５質量部と、エチレンプロピレン共重合体：三井化学社製「タフマーＰ０２８０」（融点５０℃以下、ＭＦＲ６ｇ／１０分）１５質量部とを混練したもの
（ＰＰ２４）
　ブロックポリプロピレン：日本ポリプロ社製「ノバテックＢＣ３ＡＶ」６０質量部と、エチレンプロピレン共重合体：三井化学社製「タフマーＰ０２８０」（融点５０℃以下、ＭＦＲ６ｇ／１０分）４０質量部とを混練したもの
（ＰＰ２５）
　ブロックポリプロピレン：日本ポリプロ社製「ノバテックＢＣ３ＡＶ」９０質量部と、エチレンプロピレン共重合体：三井化学社製「タフマーＰ０２８０」（融点５０℃以下、ＭＦＲ６ｇ／１０分）１０質量部とを混練したもの
（ＰＰ２６）
　ホモポリプロピレン：日本ポリプロ社製「ホモＭＡ３Ｈ」（ＭＦＲ１０ｇ／１０分、融点１６５℃）
（ＰＰ２７）
　ホモポリプロピレン：日本ポリプロ社製「ホモＭＡ３Ｈ」１００質量部と、日本タルク社製シムゴンタルク（平均粒径８μｍ、比表面積１３ｍ２／ｇ）５質量部とを混練したもの
（ＰＰ２８）
　ブロックポリプロピレン：日本ポリプロ社製「ノバテックＢＣ３ＡＶ」４０質量部と、エチレンプロピレン共重合体：三井化学社製「タフマーＰ０２８０」（融点５０℃以下、ＭＦＲ６ｇ／１０分）６０質量部とを混練したもの
３．第１絶縁層
（ＰＰ１１）
　ランダムポリプロピレン：プライムポリプロ社製「プライムポリプロＦ２２７Ｄ」７０質量部と、エチレンプロピレン共重合体：三井化学社製「タフマーＰ０２８０」（融点５０℃以下、ＭＦＲ６ｇ／１０分）３０質量部とを混練したもの
（ＰＰ１２）
　ランダムポリプロピレン：プライムポリプロ社製「プライムポリプロＦ２２７Ｄ」８０質量部と、エチレンプロピレン共重合体：三井化学社製「タフマーＰ０２８０」（融点５０℃以下、ＭＦＲ６ｇ／１０分）２０質量部とを混練したもの
（ＰＰ１３）
　ランダムポリプロピレン：プライムポリプロ社製「プライムポリプロＦ２２７Ｄ」６０質量部と、エチレンプロピレン共重合体：三井化学社製「タフマーＰ０２８０」（融点５０℃以下、ＭＦＲ６ｇ／１０分）４０質量部とを混練したもの
（ＰＰ１４）
　ランダムポリプロピレン：プライムポリプロ社製「プライムポリプロＦ２２７Ｄ」９０質量部と、エチレンプロピレン共重合体：三井化学社製「タフマーＰ０２８０」（融点５０℃以下、ＭＦＲ６ｇ／１０分）１０質量部とを混練したもの
（ＰＰ１５）
　ランダムポリプロピレン：プライムポリプロ社製「プライムポリプロＦ２２７Ｄ」（ＭＦＲ７ｇ／１０分、融点１４０℃）
（ＰＰ１６）
　ランダムポリプロピレン：サンアロマー社製「サンアロマーＰＦ６２１Ｓ」（ＭＦＲ６ｇ／１０分、融点１５０℃）
（ＰＰ１７）
　ランダムポリプロピレン：サンアロマー社製「サンアロマーＰＦ６２１Ｓ」１００質量部と、日本タルク社製シムゴンタルク（平均粒径８μｍ、比表面積１３ｍ２／ｇ）５質量部とを混練したもの
（ＰＰ１８）
　軟質ポリプロピレン樹脂：日本ポリプロ社製「ウェルネックスＲＦＸ４Ｖ」（融点１４０℃，ＭＦＲ６ｇ／１０分）
［封止容器］
　下記の組成を有するＤＮＰ社製のアルミ包材「ＥＬ４０８ＰＨ（３）」を用いた。
１．最内樹脂層
（ＰＰ４）
　酸変性ランダムポリプロピレン、三井化学社製アドマーＱＥ０６０（ＭＦＲ７ｇ／１０分、融点１４０℃）
２．金属層
　アルミニウム層（平均厚さ：４０μｍ）
３．最外樹脂層
　脂肪族ポリアミド（ナイロン６，６：登録商標）
［試験Ｎｏ．１］
（絶縁膜の作製）
　導体被覆層、第２絶縁層及び第１絶縁層の樹脂組成物の材料として表１～表３に記載の樹脂を用い、混合装置により表１～表３に記載する組成の導体被覆層、第２絶縁層及び第１絶縁層のそれぞれの樹脂組成物を作製した。単軸押出機３台を備えるコートハンガー式の三種三層Ｔダイ成膜機を用いて、１台目の押出機に上記導体被覆層樹脂組成物を、２台目の押出機に第２絶縁層樹脂組成物を、３第目の押出機に第１絶縁層樹脂組成物をそれぞれ投入し、共押出しすることで導体被覆層樹脂組成物／第２絶縁層樹脂組成物／第１絶縁層樹脂組成物の順で積層された３層の絶縁膜を得た。この時、各層の平均厚さはそれぞれ、導体被覆層が５０μｍ、第２絶縁層が５０μｍ、第１絶縁層が５０μｍであった。
（非水電解質電池用リード線の作製）
　次に、得られた３層の絶縁膜を、所定のサイズに切断し、導体の両面に金型温度２２０℃、面圧０．３ＭＰａの条件でヒートシールを行った。そして、Ｎｏ．１の非水電解質電池用リード線を得た。
（封入容器の作製）
　厚さ４０μｍのアルミニウム箔の一方の面に、厚さ１５μｍの脂肪族ポリアミド製のシート２枚をドライラミネーションで積層して貼り合わせ、他方の面に、厚さ８０μｍのＰＰ４樹脂シートを熱ラミネーションで貼り付けラミネートフィルムを得た。得られたラミネートフィルムを、上記の脂肪族ポリアミド製の樹脂シートが最外樹脂層となるように用いて、一辺が開口部となるように周囲がシールされた封入容器を作製した。
（非水電解質電池の作製）
　以上のようにして得られたリード線及び封入容器を用いて、リード線を貫通させたシール部を、２００℃、面圧２．０ＭＰａ、３秒の条件で熱融着して、非水電解質電池を作製した。
［Ｎｏ．２～Ｎｏ．２９］
　導体被覆層、第２絶縁層及び第１絶縁層のそれぞれの樹脂組成物、並びに各絶縁層の平均厚さを表１～表３に示す通りとした以外は、Ｎｏ．１と同様にして、非水電解質電池を得た。
［評価］
（弾性率の測定）
　得られたＮｏ．２～Ｎｏ．４、Ｎｏ．６～Ｎｏ．２３、Ｎｏ．２５、Ｎｏ．２７～Ｎｏ．２９の非水電解質電池用リード線の第２絶縁層、第１絶縁層及び封入容器の最内樹脂層について、ナノインデンターを用い、８０℃以上１２５℃以下の温度範囲における弾性率を上述の方法により測定した。結果を表１～表３に示す。
　また、Ｎｏ．１、Ｎｏ．５、Ｎｏ．２４及びＮｏ．２６については、参考例として６０℃における弾性率を上述の方法により測定した。
（剥離強度）
　絶縁膜と封入容器であるラミネートフィルムとの剥離強度は、以下の手順で測定した。
　引張試験機としてミネベアミツミ社製「ＴＧＩ－２ｋＮ」を、ロードセルとして容量１ｋＮのものを、高温環境としては恒温槽オプション「ＴＨＢ－Ｂ」を使用し、サンプル投入後恒温槽が目的の温度に安定してから３分経過後に剥離試験を行った。チャック間を２０ｍｍとし、ヤスリ目のついた金属製平板チャック治具を用いて、下側チャックでは導体板部を、上側チャックではアルミ包材部を把持し、１８０°剥離になるように上側チャックを動作させ、剥離速度５０ｍｍ／分で剥離試験を行い、剥離強度［Ｎ／ｃｍ］を測定した。なお、表１～表３に記載した１８０°剥離試験における剥離強度の値［Ｎ／ｃｍ］は、試験によって得られた最大試験力を試験片の幅で割った値である。
　測定温度は、表１～表３に示す測定温度８０℃以上１２５℃以下の範囲で剥離速度５０ｍｍ／分の条件下で１８０°剥離試験を行い、剥離強度を記録した。結果を表１～表３に示す。
（剥離試験結果の総合判定）
　上記測定した８０℃以上１２５℃以下の剥離強度結果に基づいて、総合判定を行った。総合判定はＡ、Ｂ及びＣの３段階で評価した。総合判定の評価基準は以下の通りとした。評価がＡ又はＢであれば合格とする。
　Ａ：６０以上である。
　Ｂ：４０以上６０未満である。
　Ｃ：４０未満である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表１～表３に示すように、絶縁膜の導体被覆層が酸変性ポリオレフィンを含み、第２絶縁層の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ２に対する第１絶縁層の第２絶縁層と同じ温度における弾性率Ｅ１の比率（Ｅ１／Ｅ２）が０．１０以上１０．００以下であるＮｏ．２～Ｎｏ．４及びＮｏ．６～Ｎｏ．２３は、８０℃以上１２５℃以下の温度における剥離強度が良好であった。特に、第２絶縁層の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ２に対する上記第１絶縁層の上記第２絶縁層と同じ温度における弾性率Ｅ１の比率（Ｅ１／Ｅ２）が０．２５以上４．００以下であるＮｏ．６～Ｎｏ．９、Ｎｏ．１１～Ｎｏ．１７及びＮｏ．１９～Ｎｏ．２３は、８０℃以上１２５℃以下の範囲の温度における剥離強度が特に優れていた。
　一方、上記弾性率Ｅ１の比率（Ｅ１／Ｅ２）が０．２５未満又は４．００超であるＮｏ．２５及びＮｏ．２７～Ｎｏ．２９の非水電解質電池用リード線は、８０℃以上１２５℃以下の範囲の温度における剥離強度が低い値となった。また、Ｎｏ．２６は、６０℃での剥離強度が良好であったにもかかわらず、同じ組成の絶縁膜及び封入容器を備えているＮｏ．２７及びＮｏ．２８は、８０℃又は１２０℃で評価した場合に、弾性率Ｅ１の比率（Ｅ１／Ｅ２）が低下するとともに、剥離強度も低下した。
　以上の結果、非水電解質電池用リード線は、非水電解質電池の封入容器との高温下における接着性に優れることが示された。
１　　非水電解質電池用リード線
３　　導体
４ａ　一端部
４ｂ　他端部
５　　絶縁膜
６　　導体被覆層
７　　第２絶縁層
８　　第１絶縁層
１０　非水電解質電池
１１　封入容器
１３　シール部
１４　内部接続用リード線
１５　ハンダ部
２５　金属層
２６　最外樹脂層
２７　最内樹脂層

Claims (9)

  1. 　導体と、
    　複数の層を有し、上記導体の外周面の少なくとも一部を被覆する絶縁膜と
    　を備え、
    　上記絶縁膜が上記導体の表面に積層される導体被覆層と、上記絶縁膜の最表面に積層される第１絶縁層と、上記第１絶縁層の内面に積層される第２絶縁層とを有し、
    　上記導体被覆層が酸変性ポリオレフィンを含み、
    　上記第２絶縁層の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ２に対する上記第１絶縁層の上記第２絶縁層と同じ温度における弾性率Ｅ１の比率（Ｅ１／Ｅ２）が０．１０以上１０．００以下である非水電解質電池用リード線。
  2. 　上記弾性率Ｅ２が１０ＭＰａ以上９００ＭＰａ以下であり、
    　上記弾性率Ｅ１が１０ＭＰａ以上９００ＭＰａ以下である請求項１に記載の非水電解質電池用リード線。
  3. 　上記第２絶縁層の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ２に対する上記第１絶縁層の上記第２絶縁層と同じ温度における弾性率Ｅ１の比率（Ｅ１／Ｅ２）が０．２５以上４．００以下である請求項１に記載の非水電解質電池用リード線。
  4. 　上記弾性率Ｅ２が２０ＭＰａ以上５００ＭＰａ以下であり、
    　上記弾性率Ｅ１が２０ＭＰａ以上５００ＭＰａ以下である請求項３に記載の非水電解質電池用リード線。
  5. 　上記第２絶縁層の平均厚さＴ２が２５μｍ以上であり、
    　上記第１絶縁層の平均厚さＴ１が２５μｍ以上である請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の非水電解質電池用リード線。
  6. 　請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の非水電解質電池用リード線に用いる絶縁膜。
  7. 　封入容器と、
    　上記封入容器の内部から外部へ延びるように配置される請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の複数の非水電解質電池用リード線と
    　を備え、
    　上記封入容器が最内樹脂層、金属層及び最外樹脂層をこの順に積層されたシート体から構成されており、
    　上記最内樹脂層と上記第１絶縁層とが熱融着されている非水電解質電池。
  8. 　上記第１絶縁層の８０℃以上１２５℃以下のいずれか１点の温度における弾性率Ｅ１に対する上記最内樹脂層の上記第１絶縁層と同じ温度における弾性率Ｅ４の比率（Ｅ４／Ｅ１）が０．１０以上１０．００以下である請求項７に記載の非水電解質電池。
  9. 　上記弾性率Ｅ４が１０ＭＰａ以上９００ＭＰａ以下である請求項８に記載の非水電解質電池。
     

     
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