WO2023063413A1 - 球状酸化マグネシウム、その製造方法、樹脂フィラー及び樹脂組成物 - Google Patents
球状酸化マグネシウム、その製造方法、樹脂フィラー及び樹脂組成物 Download PDFInfo
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Classifications
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01F—COMPOUNDS OF THE METALS BERYLLIUM, MAGNESIUM, ALUMINIUM, CALCIUM, STRONTIUM, BARIUM, RADIUM, THORIUM, OR OF THE RARE-EARTH METALS
- C01F5/00—Compounds of magnesium
- C01F5/02—Magnesia
- C01F5/06—Magnesia by thermal decomposition of magnesium compounds
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
- C08K3/18—Oxygen-containing compounds, e.g. metal carbonyls
- C08K3/24—Acids; Salts thereof
- C08K3/26—Carbonates; Bicarbonates
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L101/00—Compositions of unspecified macromolecular compounds
Definitions
- the present invention relates to spherical magnesium oxide having high sphericity and excellent moisture resistance, a method for producing the same, a resin filler containing the spherical magnesium oxide, and a resin composition containing the same.
- Magnesium oxide has excellent electrical insulation, thermal conductivity, heat resistance, etc., and is used as a raw material for refractories, insulation for heaters, abrasives, vulcanization accelerators for rubber, pigments for paints and inks, and other industrial materials. Used for various purposes. It is also used as a resin filler for the purpose of imparting properties such as heat resistance to resins.
- magnesium oxide is used for the purpose of imparting gas barrier properties to resin films used for packaging of foods and the like.
- magnesium oxide is used as a white pigment added to resin.
- Patent Document 3 magnesium oxide is used for the purpose of improving the light resistance of resin.
- magnesium oxide is used for the purpose of improving the thermal conductivity of epoxy resin.
- magnesium oxide when compounded in resin, magnesium oxide is highly hygroscopic, and when hydrated with moisture in the atmosphere, problems such as cracks due to volume expansion of the filler occur. However, there is a demand for magnesium oxide that does not cause the above problems and has excellent moisture resistance. In addition, when magnesium oxide is used as a resin filler, it is required to have high fillability in resin compositions in order to obtain excellent performance.
- Patent Document 5 proposes spherical magnesium oxide having a smooth surface and being dense, which is obtained by adding a lithium compound.
- Patent Literature 6 proposes spherical magnesium oxide having a smooth surface and excellent moisture resistance and filling properties, which is obtained by adjusting the contents of boron and iron within a certain range.
- Patent Document 7 proposes spherical magnesium oxide obtained by adjusting the content of boron and lithium within a certain range and having excellent moisture resistance and fluidity of the resin composition when filled in a resin.
- JP 2015-131494 A JP 2015-101614 A JP 2009-227725 A JP 2017-186578 A JP 2016-088838 A JP 2018-131378 A WO2020/203710
- the spherical magnesium oxide obtained by the above-described method has improved moisture resistance and resin filling properties, it is necessary to control the boron content and lithium content.
- the properties of magnesium oxide (insulation, heat resistance, thermal conductivity) are reduced, and these elements are easily eluted into the resin. There was a problem that the performance was adversely affected.
- lithium when lithium is contained in magnesium oxide, it adversely affects the fluidity of the resin composition when it is filled in a resin, so it is desirable that the content of lithium is small.
- an object of the present invention is to provide a spherical magnesium oxide that has high sphericity, excellent moisture resistance, and excellent fillability in a resin, even if it does not contain a certain amount of boron or lithium, and a method for producing the same.
- the present inventors have made various studies and found that elements belonging to the third to fourth periods of the periodic table (excluding elements belonging to groups 2 and 18) By adjusting the content of, it was found that spherical magnesium oxide having high sphericity, excellent moisture resistance and excellent fillability in resin can be obtained without containing a certain amount of boron or lithium.
- adjusting the content of yttrium also increases the sphericity, They have found that it is effective in obtaining spherical magnesium oxide that is excellent in moisture resistance and resin filling.
- the total content of elements belonging to periods 3 to 4 of the periodic table (excluding elements belonging to groups 2 and 18) and yttrium is 500 to 12,000 ppm, Spherical magnesium oxide having a volume-based cumulative 50% particle diameter (D 50 ) in the range of 1 to 200 ⁇ m as determined by laser diffraction scattering particle size distribution measurement and a sphericity of 1.00 to 1.20 read from the SEM photograph. be.
- the total content of elements belonging to periods 3 to 4 of the periodic table (excluding elements belonging to groups 2 and 18) is 500 to 12,000 ppm, and laser diffraction It is a spherical magnesium oxide having a volume-based cumulative 50% particle diameter (D 50 ) in the range of 1 to 200 ⁇ m by scattering particle size distribution measurement and a sphericity of 1.00 to 1.20 read from a SEM photograph.
- D 50 volume-based cumulative 50% particle diameter
- the present invention also resides in a resin filler containing the spherical magnesium oxide.
- the present invention also resides in a resin composition containing the above resin filler.
- the present invention 1) A step of reacting an aqueous magnesium salt solution and an aqueous carbonate solution, and then aggregating the produced magnesium carbonate to obtain a spherical magnesium carbonate slurry; 2) filtering, washing and drying the spherical magnesium carbonate slurry to obtain spherical magnesium carbonate particles; 3) calcining the spherical magnesium carbonate particles to obtain spherical magnesium oxide; and in at least one or more steps of 1) to 3) above, an element belonging to the 3rd to 4th periods of the periodic table in the spherical magnesium oxide after sintering (however, elements belonging to groups 2 and 18 ) and elements belonging to Periods 3 to 4 of the periodic table (excluding elements belonging to Groups 2 and 18) and yttrium so that the total content of yttrium is 500 to 12,000 ppm
- a method for producing spherical magnesium oxide characterized by adjusting the amount of
- the present invention 1) A step of reacting an aqueous magnesium salt solution and an aqueous carbonate solution, and then aggregating the produced magnesium carbonate to obtain a spherical magnesium carbonate slurry; 2) filtering, washing and drying the spherical magnesium carbonate slurry to obtain spherical magnesium carbonate particles; 3) calcining the spherical magnesium carbonate particles to obtain spherical magnesium oxide; and in at least one or more steps of 1) to 3) above, an element belonging to the 3rd to 4th periods of the periodic table in the spherical magnesium oxide after sintering (however, elements belonging to groups 2 and 18 The amount of elements belonging to the 3rd to 4th periods of the periodic table (excluding elements belonging to groups 2 and 18) is adjusted so that the total content of 500 to 12,000 ppm
- a method for producing spherical magnesium oxide characterized by:
- the present invention it is possible to provide spherical magnesium oxide with high sphericity, excellent moisture resistance, and excellent fillability in resin, and a method for producing the same.
- FIG. 1 shows an SEM photograph of spherical magnesium oxide of Example 1.
- the spherical magnesium oxide of the present invention has a total content of elements belonging to Periods 3 to 4 of the periodic table (excluding elements belonging to Groups 2 and 18) and yttrium of 500 to 12,000 ppm.
- the volume-based cumulative 50% particle diameter (D 50 ) measured by laser diffraction scattering particle size distribution measurement is in the range of 1 to 200 ⁇ m, and the sphericity read from the SEM photograph is 1.00 to 1.20.
- the spherical magnesium oxide of the present invention has a total content of elements belonging to Periods 3 to 4 of the periodic table (excluding elements belonging to Groups 2 and 18) of 500 to 12,000 ppm.
- the volume-based cumulative 50% particle diameter (D 50 ) measured by laser diffraction scattering particle size distribution measurement is in the range of 1 to 200 ⁇ m, and the sphericity read from the SEM photograph is 1.00 to 1.20.
- ppm in the specification means mass ppm unless otherwise specified.
- the volume-based cumulative 50% particle diameter (D 50 ) measured by laser diffraction scattering particle size distribution measurement is in the range of 1 to 200 ⁇ m, and the sphericity read from the SEM photograph is 1.00 to 1.20, which is high.
- Spherical magnesium oxide having excellent moisture resistance can be obtained.
- the spherical magnesium oxide of the present invention has such a high degree of sphericity that it is excellent in fillability into resins.
- the total content of elements belonging to the third to fourth periods of the periodic table (excluding elements belonging to groups 2 and 18) is controlled to 500 to 12,000 ppm. Therefore, the volume-based cumulative 50% particle diameter (D 50 ) by laser diffraction scattering particle size distribution measurement is in the range of 1 to 200 ⁇ m, and the sphericity read from the SEM photograph is 1.00 to 1.20. Spherical magnesium oxide with high moisture resistance is obtained.
- the spherical magnesium oxide of the present invention has such a high degree of sphericity that it is excellent in fillability into resins.
- the elements belonging to Period 3 to Period 4 of the periodic table specifically include sodium, aluminum, silicon, phosphorus, sulfur, and chlorine. , potassium, scandium, titanium, vanadium, chromium, manganese, iron, cobalt, nickel, copper, zinc, gallium, germanium, arsenic, selenium, bromine.
- it is preferably at least one selected from the group consisting of sodium, aluminum, silicon, phosphorus, chlorine, potassium and titanium, and at least one selected from the group consisting of aluminum, silicon, phosphorus and titanium. is more preferable.
- At least one selected from the group consisting of aluminum, silicon and titanium is also preferred.
- the total content of elements belonging to periods 3 to 4 of the periodic table is 500 to 12,000 ppm, preferably 500 to 10,000 ppm, more preferably 500 to 8,000 ppm. If the total content is less than 500 ppm, spherical magnesium oxide having excellent moisture resistance, high sphericity and a smooth surface cannot be obtained. If the total content is more than 12,000 ppm, excessive growth of particles and sticking between particles tend to occur, so that spherical magnesium oxide with high sphericity cannot be obtained.
- the spherical magnesium oxide of the present invention includes, for example, sodium, aluminum, silicon, phosphorus, sulfur, chlorine, potassium, scandium, titanium, vanadium, chromium, manganese, iron, cobalt, nickel, copper, zinc, gallium, germanium, arsenic,
- the total content of selenium, bromine, and yttrium is adjusted to a predetermined amount (eg, 500-12,000 ppm, preferably 500-10,000 ppm, more preferably 500-8,000 ppm).
- a predetermined amount eg, 500-12,000 ppm, preferably 500-10,000 ppm, more preferably 500-8,000 ppm.
- the spherical magnesium oxide of the present invention it is also preferable to adjust the total content of aluminum, silicon, phosphorus, manganese, titanium and yttrium to the above predetermined amount. Further, for example, in the spherical magnesium oxide of the present invention, the total content of aluminum, silicon, phosphorus, manganese, and titanium may be adjusted to the above predetermined amount, or the total content of aluminum, silicon, and titanium may be adjusted to the above-mentioned You may adjust to a predetermined amount.
- the spherical magnesium oxide of the present invention includes, for example, sodium, aluminum, silicon, phosphorus, sulfur, chlorine, potassium, scandium, titanium, vanadium, chromium, manganese, iron, cobalt, nickel, copper, zinc, gallium, germanium, arsenic, At least one selected from the group consisting of selenium, bromine, and yttrium can be contained in a predetermined amount (for example, 500 to 12,000 ppm, preferably 500 to 10,000 ppm, more preferably 500 to 8,000 ppm).
- a predetermined amount for example, 500 to 12,000 ppm, preferably 500 to 10,000 ppm, more preferably 500 to 8,000 ppm.
- the spherical magnesium oxide of the present invention preferably contains at least one selected from the group consisting of aluminum, silicon, phosphorus, manganese, titanium, and yttrium in the predetermined amount.
- the spherical magnesium oxide of the present invention may contain at least one selected from the group consisting of aluminum, silicon, phosphorus, manganese, and titanium in the predetermined amount, or may contain aluminum, silicon, and At least one kind selected from the group consisting of titanium may be contained in the predetermined amount.
- the boron content can be extremely low.
- the content of boron can be for example less than 10 ppm, preferably less than 9 ppm, more preferably less than 8 ppm.
- the content of lithium can be for example less than 15 ppm, preferably less than 10 ppm, more preferably less than 5 ppm.
- the calcium content is, for example, preferably less than 700 ppm, preferably less than 600 ppm, and more preferably less than 500 ppm.
- the content of calcium is 700 ppm or more, the moisture resistance tends to decrease, and it tends to be difficult to obtain spherical magnesium oxide with a high degree of sphericity.
- the volume-based cumulative 50% particle diameter (D 50 ) measured by laser diffraction scattering particle size distribution measurement is in the range of 1 to 200 ⁇ m, preferably 5 to 100 ⁇ m, more preferably 10 to 50 ⁇ m. can. Further, for example, 10 to 150 ⁇ m is also a preferable range.
- the sphericity that can be read from the SEM photograph, which affects the filling property into the resin is 1.00 to 1.20, preferably 1.00 to 1.15, more preferably 1.00 to 1.00. .10.
- SEM scanning electron microscope
- the BET specific surface area is, for example, 0.01 to 1.00 m 2 /g, preferably 0.05 to 0.80 m 2 /g, more preferably 0.10 to 0.60 m 2 /g. be.
- the produced magnesium carbonate is aggregated to obtain a spherical magnesium carbonate slurry, 2) filtering, washing and drying the spherical magnesium carbonate slurry to obtain spherical magnesium carbonate particles; 3) The spherical magnesium carbonate particles are calcined in air to obtain the desired spherical magnesium oxide.
- the total content of elements belonging to Periods 3 to 4 of the periodic table (excluding elements belonging to Groups 2 and 18) and yttrium in the spherical magnesium oxide after final firing is 500 to 12,000 ppm
- the amount of elements belonging to the 3rd to 4th periods of the periodic table (excluding elements belonging to groups 2 and 18) is adjusted by adding or mixing.
- the total content of elements belonging to Periods 3 to 4 of the periodic table (excluding elements belonging to Groups 2 and 18) and yttrium is adjusted by: a) magnesium salt aqueous solution and b) adding the compound containing the above element to the obtained spherical magnesium carbonate slurry; c) adding the compound containing the above element to the obtained spherical magnesium carbonate particles.
- the content in the finally obtained spherical magnesium oxide is adjusted.
- the produced magnesium carbonate is aggregated to obtain a spherical magnesium carbonate slurry, 2) filtering, washing and drying the spherical magnesium carbonate slurry to obtain spherical magnesium carbonate particles; 3) The spherical magnesium carbonate particles are calcined in air to obtain the desired spherical magnesium oxide.
- the total content of elements belonging to Periods 3 to 4 of the periodic table (excluding elements belonging to Groups 2 and 18) in the spherical magnesium oxide after final firing was 500 by the time of final firing.
- the amount of elements belonging to Periods 3 to 4 of the periodic table (excluding elements belonging to Groups 2 and 18) is adjusted by addition, mixing, or the like so that the concentration is up to 12,000 ppm.
- the adjustment of the total content of elements belonging to periods 3 to 4 of the periodic table is performed by: a) magnesium salt aqueous solution and/or carbonate b) adding the compound containing the above element to the obtained spherical magnesium carbonate slurry; c) mixing the compound containing the above element with the obtained spherical magnesium carbonate particles; Etc. to adjust the content in the finally obtained spherical magnesium oxide.
- the compound used for the above addition, mixing, etc. is not particularly limited as long as it is a compound containing an element belonging to the 3rd to 4th periods of the periodic table (excluding elements belonging to Groups 2 and 18). Available.
- Yttrium is also not particularly limited as long as it is a compound containing yttrium.
- the aluminum source is not particularly limited as long as it is a compound containing aluminum.
- aluminum hydroxide, aluminum oxide, aluminum carbonate, aluminum chloride, aluminum nitrate, aluminum acetate, aluminum sulfate, etc. can be used.
- the silicon source is not particularly limited as long as it is a compound containing silicon, but for example, silicon oxide, silicate, etc. can be used.
- silicon oxide include crystalline silica, amorphous fumed silica, colloidal silica, and the like.
- silicates include sodium silicate, magnesium silicate, potassium silicate, calcium silicate and the like.
- the phosphorus source is not particularly limited as long as it is a compound containing phosphorus, but phosphoric acid, phosphates, etc. can be used, for example.
- Phosphates include, for example, magnesium phosphate, sodium phosphate, potassium phosphate, and ammonium phosphate.
- the chlorine source is not particularly limited as long as it is a compound containing chlorine, but examples include sodium chloride, magnesium chloride, potassium chloride, and calcium chloride.
- the bromine source is not particularly limited as long as it is a compound containing bromine, but examples include sodium bromide, magnesium bromide, potassium bromide, and calcium bromide.
- the sodium source is not particularly limited as long as it is a compound containing sodium, but examples include sodium chloride, sodium carbonate, sodium phosphate, sodium hydroxide, sodium nitrate, and the like.
- the potassium source is not particularly limited as long as it is a compound containing potassium, but examples include potassium chloride, potassium carbonate, potassium phosphate, potassium hydroxide, and potassium nitrate.
- the titanium source is not particularly limited as long as it is a compound containing titanium, and examples thereof include titanium oxide (anatase type, rutile type), titanium chloride, titanium hydroxide, titanium bromide, titanium fluoride, magnesium titanate, and the like. .
- the manganese source is not particularly limited as long as it is a compound containing manganese, but examples include manganese dioxide, manganese hydroxide, manganese carbonate, manganese chloride and manganese nitrate.
- the yttrium source is not particularly limited as long as it is a compound containing yttrium, and examples thereof include yttrium oxide, yttrium chloride and yttrium nitrate.
- the boron content of the spherical magnesium oxide after final firing is not particularly limited.
- Known processes can be used, such as performing treatments, adjusting temperature ramp profiles during firing, etc., or combinations thereof.
- the content of each of the above elements can be controlled to be low by selecting raw materials that do not contain these elements and appropriately controlling the possibility of inclusion in the manufacturing process.
- the magnesium salt in the magnesium salt aqueous solution is not particularly limited, but can be selected from, for example, magnesium chloride, magnesium nitrate, magnesium sulfate, magnesium acetate, and combinations thereof.
- the carbonate in the carbonate aqueous solution is not particularly limited, but can be selected from, for example, sodium carbonate, potassium carbonate, ammonium carbonate, and combinations thereof.
- the magnesium salt concentration of the magnesium salt aqueous solution is preferably 1 to 30% by mass, and the carbonate concentration of the carbonate aqueous solution is preferably 1 to 30% by mass.
- the reaction between the magnesium salt aqueous solution and the carbonate aqueous solution should be carried out under conditions such that the ion concentration ratio of [Mg 2+ ]:[CO 3 2 ⁇ ] in the solution is 1.2:1 to 1:1.5. can be done.
- an aqueous magnesium salt solution and an aqueous carbonate solution are allowed to react, and then the produced magnesium carbonate is aggregated to obtain a spherical magnesium carbonate slurry.
- the magnesium carbonate produced by reacting the magnesium salt aqueous solution and the carbonate aqueous solution is heated to a temperature of, for example, 60 to 100° C. and held for 0.1 to 5 hours, and is subjected to laser diffraction scattering particle size distribution measurement. It can be appropriately aggregated into spheres having a volume-based cumulative 50% particle diameter (D 50 ) of 1 to 200 ⁇ m and a sphericity of 1.00 to 1.30.
- D 50 volume-based cumulative 50% particle diameter
- the spherically aggregated magnesium carbonate slurry is filtered, washed with water, and dried to form spherical magnesium carbonate particles, for example, by a common method in the technical field.
- the magnesium carbonate particles obtained in the above production method may be anhydrous magnesium carbonate, normal magnesium carbonate, or basic magnesium carbonate, but basic magnesium carbonate is preferred.
- the firing conditions of the spherical magnesium carbonate particles are not particularly limited as long as the magnesium carbonate is thermally decomposed into magnesium oxide. More preferably, it is particularly preferably from 1200°C to 1600°C. Although the firing time depends on the firing temperature, it is preferably 0.5 to 10 hours, for example. If the firing temperature is less than 1000° C., the particles are not sufficiently sintered, and if it exceeds 1800° C., the particles are sintered to form coarse agglomerates.
- the spherical magnesium oxide of the present invention is characterized by having sufficient moisture resistance without surface treatment, but it can also be subjected to surface treatment using a known method for the purpose of further improving moisture resistance.
- the surface treatment agent used for the surface treatment of the spherical magnesium oxide of the present invention is not particularly limited, but examples include colloidal silica, silane coupling agents, titania sol, titanate coupling agents, phosphorus compounds, alumina sol, and aluminate. zirconium-based coupling agents, zirconium-based coupling agents, and the like can be used.
- silane-based coupling agents examples include vinyltrichlorosilane, vinyltrialkoxysilane, glycidoxypropyltrialkoxysilane, methacryloxypropylmethyldialkoxysilane, and the like.
- Titanate-based coupling agents include, for example, tetraisopropyl titanate, tetra-normal-butyl titanate, tetraoctyl titanate, tetrastearyl titanate, isopropyl triisostearoyl titanate, tetraoctylbis(ditridecylphosphite) titanate, and bis(dioctylpyrophosphate). oxyacetate titanate and the like.
- the phosphorus compound is not particularly limited as long as it can react with magnesium oxide to form a magnesium phosphate-based compound, but examples include phosphoric acid, phosphates, and acid phosphate esters. These may be used alone or in combination of two or more.
- acidic phosphates include isopropyl acid phosphate, 2-ethylhexyl acid phosphate, oleyl acid phosphate, methyl acid phosphate, ethyl acid phosphate, propyl acid phosphate, butyl acid phosphate, lauryl acid phosphate, stearyl acid phosphate, and the like. .
- aluminate-based coupling agents include aluminum isopropylate, monosec-butoxyaluminum diisopropylate, aluminum sec-butylate, aluminum ethylacetoacetate diisopropylate, aluminum tris(ethylacetoacetate), aluminum alkylacetoacetate diisopropylate. isopropylate and the like.
- zirconium-based coupling agents examples include normal propyl zirconate and normal butyl zirconate.
- the spherical magnesium oxide of the present invention has a high degree of sphericity, excellent moisture resistance, and excellent filling properties in resins, so it can be suitably blended into resins as a filler and is useful as a resin filler.
- it can be suitably used as a thermally conductive filler, a heat resistant filler, a gas barrier filler, a light resistant filler, etc., and is particularly excellent as a thermally conductive filler.
- thermosetting resins examples include thermosetting resins and thermoplastic resins.
- the thermosetting resin is not particularly limited, but examples thereof include phenol resin, urea resin, melamine resin, alkyd resin, polyester resin, epoxy resin, diallyl phthalate resin, polyurethane resin, and silicone resin.
- the thermoplastic resin is not particularly limited, for example, polyamide resin, polyacetal resin, polycarbonate resin, polybutylene terephthalate resin, polyolefin resin, polysulfone resin, polyamideimide resin, polyetherimide resin, polyarylate resin, polyphenylene sulfide resin, Polyether ether ketone resin, fluororesin, or liquid crystal polymer can be used.
- the amount of spherical magnesium oxide compounded in the resin composition of the present invention is not particularly limited, and may be appropriately determined according to the properties required of the resin composition.
- spherical magnesium oxide may be used in the range of 0.1 to 100 parts by mass with respect to 100 parts by mass of resin.
- the resin composition containing spherical magnesium oxide of the present invention can be used in various fields depending on the properties of the resin.
- ⁇ Measurement method/evaluation method> (1) Method for measuring elemental content The elemental content was measured by ICP emission spectrometry. After the measurement sample was completely dissolved in acid, the content of each element was measured using an ICP measurement device (PS3520 VDD, manufactured by Hitachi High-Tech Science Co., Ltd.). In Tables 1 and 2 below, when the content of each element is below the detection limit, it is indicated as ⁇ 1 ppm as a trace amount.
- BET method gas adsorption method
- Macsorb manufactured by Mounttech Co. Ltd.
- Humidity resistance evaluation by constant temperature and humidity test The humidity resistance of spherical magnesium oxide was evaluated by the mass increase rate by a constant temperature and humidity test.
- THN040FA manufactured by Advantech Toyo Co., Ltd. was used as a constant temperature and humidity machine. 10 g of spherical magnesium oxide was exposed to an environment of 85° C. and 85% RH for 168 hours using a constant temperature and humidity machine, and then the mass increase rate was determined.
- Example 1 Magnesium nitrate hexahydrate (manufactured by Kanto Kagaku Co., Ltd., special grade) was dissolved in ion-exchanged water to prepare an approximately 20% by mass magnesium nitrate aqueous solution. Potassium carbonate (manufactured by Kanto Kagaku Co., Ltd., special grade) was dissolved in ion-exchanged water to prepare a potassium carbonate aqueous solution of about 15% by mass. An aqueous magnesium nitrate solution and an aqueous potassium carbonate solution were reacted to synthesize magnesium carbonate such that the ion concentration ratio of [Mg 2+ ]:[CO 3 2 ⁇ ] was 1 : 1.
- the magnesium carbonate slurry was heated to 90° C. and held for 1 hour to prepare a slurry of spherical magnesium carbonate.
- Silicon dioxide manufactured by Kanto Kagaku Co., Ltd., special grade
- the obtained spherical magnesium carbonate particles were calcined at 1500° C. for 1 hour using an electric furnace to obtain spherical magnesium oxide particles.
- the particle diameter (D 50 ) of the spherical magnesium carbonate particles before firing was 20.5 ⁇ m, and the sphericity was 1.12.
- Example 2 Spherical magnesium oxide was obtained in the same manner as in Example 1, except that silicon dioxide (manufactured by Kanto Kagaku Co., Ltd., special grade) was added so that the silicon content in the finally obtained spherical magnesium oxide was 5,000 ppm. Obtained.
- the particle diameter (D 50 ) of the spherical magnesium carbonate particles before firing was 20.3 ⁇ m, and the sphericity was 1.12.
- Example 3> Instead of adding silicon dioxide, aluminum oxide (Kanto Kagaku Co., Ltd. special grade) was added so that the aluminum content in the finally obtained spherical magnesium oxide was 2,500 ppm. Spherical magnesium oxide was obtained by a similar method.
- the particle diameter (D 50 ) of the spherical magnesium carbonate particles before firing was 20.2 ⁇ m, and the sphericity was 1.13.
- Example 4 Instead of adding silicon dioxide, titanium oxide (manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd., anatase type deer 1st grade) was added so that the titanium content in the finally obtained spherical magnesium oxide was 7,500 ppm. Spherical magnesium oxide was obtained in the same manner as in Example 1. The particle diameter (D 50 ) of the spherical magnesium carbonate particles before firing was 20.5 ⁇ m, and the sphericity was 1.13.
- the spherical magnesium oxide of Examples 1 to 4 had high sphericity and excellent moisture resistance.
- the spherical magnesium oxide of the comparative example was inferior in both sphericity and humidity resistance.
- spherical magnesium oxide of Examples 5-9 was obtained as follows, and measurements and evaluations were carried out in the same manner as in Examples 1-4 and Comparative Example 1.
- Example 5 Silicon dioxide (manufactured by Kanto Kagaku Co., Ltd., special grade) was added so that the silicon content in the finally obtained spherical magnesium oxide was 700 ppm, and the firing temperature was set to 1600 ° C. The same procedure as in Example 1 was performed. A spherical magnesium oxide was obtained by the method.
- Example 6 Silicon dioxide (manufactured by Kanto Kagaku Co., Ltd., special grade) was added so that the silicon content in the finally obtained spherical magnesium oxide was 11,500 ppm, and the firing temperature was 1600 ° C., except that Example 1 was used. Spherical magnesium oxide was obtained by a similar method.
- Example 7 Instead of adding silicon dioxide, sodium tripolyphosphate (Deka 1st grade manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd.) was added so that the phosphorus content in the finally obtained spherical magnesium oxide was 1,200 ppm, and the firing temperature was adjusted. Spherical magnesium oxide was obtained in the same manner as in Example 1, except that the temperature was set at 1600°C.
- sodium tripolyphosphate (Deka 1st grade manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd.) was added so that the phosphorus content in the finally obtained spherical magnesium oxide was 1,200 ppm, and the firing temperature was adjusted.
- Spherical magnesium oxide was obtained in the same manner as in Example 1, except that the temperature was set at 1600°C.
- Example 8> Instead of adding silicon dioxide, manganese chloride tetrahydrate (manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd., special grade) is added so that the manganese content in the finally obtained spherical magnesium oxide is 9,000 ppm, and the firing temperature is Spherical magnesium oxide was obtained in the same manner as in Example 1, except that the temperature was changed to 1600°C.
- manganese chloride tetrahydrate manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd., special grade
- Example 9> Instead of adding silicon dioxide, yttrium nitrate hexahydrate (high-purity reagent manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd.) is added so that the yttrium content in the finally obtained spherical magnesium oxide is 4,500 ppm, and Spherical magnesium oxide was obtained in the same manner as in Example 1, except that the firing temperature was 1600°C.
- yttrium nitrate hexahydrate high-purity reagent manufactured by Kanto Chemical Co., Ltd.
- the spherical magnesium oxide of Examples 5 to 9 had high sphericity and excellent moisture resistance.
- the spherical magnesium oxide of the present invention has high sphericity and excellent moisture resistance. Therefore, it was found that the spherical magnesium oxide of the present invention is useful as an excellent resin filler.
- the spherical magnesium oxide of the present invention has high sphericity and excellent moisture resistance, and is therefore useful as an excellent resin filler.
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Abstract
本発明の目的は、真球度が高く、耐湿性及び樹脂への充填性に優れる球状酸化マグネシウム及びその製造方法の提供である。 本発明は、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）及びイットリウムの合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍであって、レーザー回折散乱式粒度分布測定による体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）が１～２００μｍの範囲で、ＳＥＭ写真から読み取れる真球度が１．００～１．２０である、球状酸化マグネシウムである。
Description
本発明は真球度が高く、耐湿性に優れる球状酸化マグネシウム及びその製造方法並びに前記球状酸化マグネシウムを含有する樹脂フィラー及びそれを含有する樹脂組成物に関する。
酸化マグネシウムは、電気絶縁性、熱伝導性、耐熱性などに優れており、耐火物原料、ヒーター用絶縁材、研磨材、ゴムの加硫促進剤、塗料・インキ用顔料等の工業用材料として様々な用途に使用されている。また、樹脂に耐熱性等の特性を付与することを目的に樹脂フィラーとしても使用されている。特許文献１には、食品などの包装用途に使用する樹脂フィルムにガスバリア性を付与する目的で酸化マグネシウムが使用されている。特許文献２には、樹脂に添加する白色顔料として酸化マグネシウムが使用されている。特許文献３には、樹脂の耐光性を改善する目的で酸化マグネシウムが使用されている。特許文献４には、エポキシ樹脂の熱伝導性を向上させる目的で酸化マグネシウムが使用されている。しかしながら、樹脂に配合した際、酸化マグネシウムは吸湿性が高く、大気中の水分と水和することでフィラーの体積膨張によるクラックが発生したりする等の問題が発生することから、長期間の使用でも上記の問題が生じない耐湿性に優れる酸化マグネシウムが望まれている。また、酸化マグネシウムを樹脂フィラーとして使用する場合、優れた性能を得るために、樹脂組成物への高い充填性も求められている。
酸化マグネシウムを樹脂フィラーとして使用する場合、充填性と耐湿性が必要である。特許文献５には、リチウム化合物を添加することによって得られる、表面が平滑で緻密な球状酸化マグネシウムが提案されている。特許文献６には、ホウ素と鉄の含有量を一定の範囲に調整することによって得られる、表面が平滑で耐湿性及び充填性に優れる球状酸化マグネシウムが提案されている。特許文献７には、ホウ素とリチウムの含有量を一定の範囲に調整することによって得られる、耐湿性及び樹脂に充填したときの樹脂組成物の流動性に優れる球状酸化マグネシウムが提案されている。
しかしながら、上述した方法により得られる球状酸化マグネシウムは、耐湿性や樹脂への充填性は改善されるものの、ホウ素含有量やリチウム含有量の制御が必要となる。また、ホウ素またはリチウムを多く含むことから、酸化マグネシウムの特性（絶縁性、耐熱性、熱伝導性）が低下するとともに、これらの元素が樹脂へ溶出しやすくなるため、電子機器などの最終製品の性能に悪影響を与えるといった課題があった。さらに、酸化マグネシウムにリチウムが含まれると、樹脂に充填したときの樹脂組成物の流動性に悪影響を与えるため、リチウムの含有量は少ないことが望ましい。そこで、本発明は、ホウ素またはリチウムを一定量含有しなくても、真球度が高く、耐湿性及び樹脂への充填性が優れる球状酸化マグネシウム及びその製造方法を提供することを課題とする。
上記の課題を解決するために、本発明者らは、種々検討を重ねた結果、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の含有量を調整することで、ホウ素またはリチウムを一定量含有しなくても、真球度が高く、耐湿性及び樹脂への充填性に優れる球状酸化マグネシウムが得られることを見出した。また、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）に加えて、イットリウムの含有量を調整することも、真球度が高く、耐湿性及び樹脂への充填性に優れる球状酸化マグネシウムを得るのに有効であることを見出した。
すなわち、本発明は、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）及びイットリウムの合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍであって、レーザー回折散乱式粒度分布測定による体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）が１～２００μｍの範囲で、ＳＥＭ写真から読み取れる真球度が１．００～１．２０である、球状酸化マグネシウムにある。
また、本発明は、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍであって、レーザー回折散乱式粒度分布測定による体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）が１～２００μｍの範囲で、ＳＥＭ写真から読み取れる真球度が１．００～１．２０である、球状酸化マグネシウムにある。
また、本発明は、上記球状酸化マグネシウムを含有する樹脂フィラーにある。
また、本発明は、上記樹脂フィラーを含有する樹脂組成物にある。
また、本発明は、
１）マグネシウム塩水溶液と炭酸塩水溶液とを反応させた後、生成した炭酸マグネシウムを凝集させて球状炭酸マグネシウムスラリーを得る工程と、
２）前記球状炭酸マグネシウムスラリーを濾過、水洗及び乾燥して、球状炭酸マグネシウム粒子を得る工程と、
３）前記球状炭酸マグネシウム粒子を焼成して、球状酸化マグネシウムを得る工程と、
を含み、前記１）～３）の少なくとも１つ以上の工程において、焼成後の球状酸化マグネシウムにおける周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）及びイットリウムの合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍとなるように、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）及びイットリウムの量を調整することを特徴とする、球状酸化マグネシウムの製造方法にある。
１）マグネシウム塩水溶液と炭酸塩水溶液とを反応させた後、生成した炭酸マグネシウムを凝集させて球状炭酸マグネシウムスラリーを得る工程と、
２）前記球状炭酸マグネシウムスラリーを濾過、水洗及び乾燥して、球状炭酸マグネシウム粒子を得る工程と、
３）前記球状炭酸マグネシウム粒子を焼成して、球状酸化マグネシウムを得る工程と、
を含み、前記１）～３）の少なくとも１つ以上の工程において、焼成後の球状酸化マグネシウムにおける周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）及びイットリウムの合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍとなるように、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）及びイットリウムの量を調整することを特徴とする、球状酸化マグネシウムの製造方法にある。
また、本発明は、
１）マグネシウム塩水溶液と炭酸塩水溶液とを反応させた後、生成した炭酸マグネシウムを凝集させて球状炭酸マグネシウムスラリーを得る工程と、
２）前記球状炭酸マグネシウムスラリーを濾過、水洗及び乾燥して、球状炭酸マグネシウム粒子を得る工程と、
３）前記球状炭酸マグネシウム粒子を焼成して、球状酸化マグネシウムを得る工程と、
を含み、前記１）～３）の少なくとも１つ以上の工程において、焼成後の球状酸化マグネシウムにおける周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍとなるように、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の量を調整することを特徴とする、球状酸化マグネシウムの製造方法にある。
１）マグネシウム塩水溶液と炭酸塩水溶液とを反応させた後、生成した炭酸マグネシウムを凝集させて球状炭酸マグネシウムスラリーを得る工程と、
２）前記球状炭酸マグネシウムスラリーを濾過、水洗及び乾燥して、球状炭酸マグネシウム粒子を得る工程と、
３）前記球状炭酸マグネシウム粒子を焼成して、球状酸化マグネシウムを得る工程と、
を含み、前記１）～３）の少なくとも１つ以上の工程において、焼成後の球状酸化マグネシウムにおける周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍとなるように、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の量を調整することを特徴とする、球状酸化マグネシウムの製造方法にある。
本発明によれば、真球度が高く、耐湿性及び樹脂への充填性に優れる球状酸化マグネシウム及びその製造方法を提供することができる。
本発明の球状酸化マグネシウムは、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）及びイットリウムの合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍであって、レーザー回折散乱式粒度分布測定による体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）が１～２００μｍの範囲で、ＳＥＭ写真から読み取れる真球度が１．００～１．２０である。
また、本発明の球状酸化マグネシウムは、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍであって、レーザー回折散乱式粒度分布測定による体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）が１～２００μｍの範囲で、ＳＥＭ写真から読み取れる真球度が１．００～１．２０である。なお、明細書中ｐｐｍとは、特に断りのない限り、質量ｐｐｍを意味する。
本発明では、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）及びイットリウムの合計含有量を５００～１２，０００ｐｐｍに制御することにより、レーザー回折散乱式粒度分布測定による体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）が１～２００μｍの範囲で、ＳＥＭ写真から読み取れる真球度が１．００～１．２０と真球度が高く、耐湿性に優れる球状酸化マグネシウムが得られる。本発明の球状酸化マグネシウムは、このような真球度の高さから樹脂への充填性に優れる。
また、本発明では、例えば、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の合計含有量を５００～１２，０００ｐｐｍに制御することにより、レーザー回折散乱式粒度分布測定による体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）が１～２００μｍの範囲で、ＳＥＭ写真から読み取れる真球度が１．００～１．２０と真球度が高く、耐湿性に優れる球状酸化マグネシウムが得られる。本発明の球状酸化マグネシウムは、このような真球度の高さから樹脂への充填性に優れる。
本発明において、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）とは、具体的に、ナトリウム、アルミニウム、ケイ素、リン、硫黄、塩素、カリウム、スカンジウム、チタン、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、ガリウム、ゲルマニウム、ヒ素、セレン、臭素を指す。例えば、ナトリウム、アルミニウム、ケイ素、リン、塩素、カリウム及びチタンからなる群より選択される少なくとも一種以上であることが好ましく、アルミニウム、ケイ素、リン及びチタンからなる群より選択される少なくとも一種以上であることがより好ましい。また、アルミニウム、ケイ素及びチタンからなる群より選択される少なくとも一種以上であることも好ましい。本発明では、周期表第３周期から第４周期に属する元素の含有量を調整することで、耐湿性に優れ、真球度が高く表面が平滑な球状酸化マグネシウムを得ることができる。
本発明において、例えば、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の合計含有量は、５００～１２，０００ｐｐｍであり、好ましくは５００～１０，０００ｐｐｍ、より好ましくは５００～８，０００ｐｐｍである。合計含有量が５００ｐｐｍ未満であると、耐湿性に優れ、真球度が高く表面が平滑な球状酸化マグネシウムが得られない。合計含有量が１２，０００ｐｐｍより多いと、粒子の過剰な成長や粒子同士の固着がおきやすくなるため、真球度が高い球状酸化マグネシウムを得ることができない。
本発明の球状酸化マグネシウムは、例えば、ナトリウム、アルミニウム、ケイ素、リン、硫黄、塩素、カリウム、スカンジウム、チタン、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、ガリウム、ゲルマニウム、ヒ素、セレン、臭素、及びイットリウムの合計含有量を、所定量（例えば、５００～１２，０００ｐｐｍ、好ましくは５００～１０，０００ｐｐｍ、より好ましくは５００～８，０００ｐｐｍ）に調整する。そのことにより、耐湿性に優れ、真球度が高く表面が平滑な球状酸化マグネシウムを得ることができる。また、本発明の球状酸化マグネシウムは、アルミニウム、ケイ素、リン、マンガン、チタン、及びイットリウムの合計含有量を上記所定量に調整することも好ましい。また、例えば、本発明の球状酸化マグネシウムは、アルミニウム、ケイ素、リン、マンガン、及びチタンの合計含有量を上記所定量に調整してもよいし、アルミニウム、ケイ素、及びチタンの合計含有量を上記所定量に調整してもよい。
本発明の球状酸化マグネシウムは、例えば、ナトリウム、アルミニウム、ケイ素、リン、硫黄、塩素、カリウム、スカンジウム、チタン、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、ガリウム、ゲルマニウム、ヒ素、セレン、臭素、及びイットリウムからなる群より選択される少なくとも一種以上を所定量（例えば、５００～１２，０００ｐｐｍ、好ましくは５００～１０，０００ｐｐｍ、より好ましくは５００～８，０００ｐｐｍ）含有することができ、そのことにより、耐湿性に優れ、真球度が高く表面が平滑な球状酸化マグネシウムを得ることができる。また、本発明の球状酸化マグネシウムは、アルミニウム、ケイ素、リン、マンガン、チタン、及びイットリウムからなる群より選択される少なくとも一種以上を上記所定量含有することも好ましい。また、例えば、本発明の球状酸化マグネシウムは、例えば、アルミニウム、ケイ素、リン、マンガン、及びチタンからなる群より選択される少なくとも一種以上を上記所定量含有してもよいし、アルミニウム、ケイ素、及びチタンからなる群より選択される少なくとも一種以上を上記所定量含有してもよい。
本発明においては、ホウ素を一定量含有しなくても耐湿性に優れ、真球度が高く表面が平滑な球状酸化マグネシウムを得ることができることから、ホウ素の含有量を極めて低くすることができる。したがって、本発明において、ホウ素の含有量は、例えば１０ｐｐｍ未満であることができ、好ましくは９ｐｐｍ未満、より好ましくは８ｐｐｍ未満である。ホウ素の含有量を低減することにより、酸化マグネシウムの特性低下を防ぐことができる。また、樹脂中へのホウ素の溶出を低減することができるため、電子機器などの用途に用いる場合に電子回路のエラーを防ぐことができる。
本発明においては、リチウムを一定量含有しなくても耐湿性に優れ、真球度が高く表面が平滑な球状酸化マグネシウムを得ることができることから、リチウムの含有量を極めて低くすることができる。したがって、本発明において、リチウムの含有量は、例えば１５ｐｐｍ未満であることができ、好ましくは１０ｐｐｍ未満、より好ましくは５ｐｐｍ未満である。リチウムの含有量を低減することにより、酸化マグネシウムの絶縁性低下を防ぐことができる。また、樹脂中へのリチウムの溶出を低減することができるため、最終製品の性能低下を防ぐことができる。
本発明において、カルシウムの含有量は、例えば、７００ｐｐｍ未満とするのがよく、好ましくは６００ｐｐｍ未満、より好ましくは５００ｐｐｍ未満である。カルシウムの含有量が７００ｐｐｍ以上の場合、耐湿性が低下しやすく、また、真球度の高い球状酸化マグネシウムを得にくい傾向がある。
本発明において、レーザー回折散乱式粒度分布測定による体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）は、１～２００μｍの範囲であり、好ましくは５～１００μｍ、より好ましくは１０～５０μｍとすることができる。また、例えば、１０～１５０μｍも好ましい範囲である。
本発明において、樹脂への充填性に影響を与えるＳＥＭ写真から読み取れる真球度は、１．００～１．２０であり、好ましくは１．００～１．１５、より好ましくは１．００～１．１０とすることができる。なお、本発明においては、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて撮影した電子顕微鏡写真の１００個の粒子について、粒子の中心を通る長径と短径の長さを計測し、長径／短径の比を求め、その平均値を真球度としている。
本発明において、ＢＥＴ比表面積は、例えば０．０１～１．００ｍ２／ｇであり、好ましくは０．０５～０．８０ｍ２／ｇ、より好ましくは０．１０～０．６０ｍ２／ｇである。
本発明の球状酸化マグネシウムの製造方法に特に制限はないが、例えば、以下のようにして製造することができる。
１）マグネシウム塩水溶液と炭酸塩水溶液とを反応させた後、生成した炭酸マグネシウムを凝集させて球状炭酸マグネシウムスラリーを得、
２）前記球状炭酸マグネシウムスラリーを濾過、水洗及び乾燥して、球状炭酸マグネシウム粒子を得、
３）前記球状炭酸マグネシウム粒子を大気中で焼成することで、目的の球状酸化マグネシウムを得る。
このとき、最終焼成までに、最終焼成後の球状酸化マグネシウムにおける周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）及びイットリウムの合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍとなるように、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の量を添加、混合などで調整する。
２）前記球状炭酸マグネシウムスラリーを濾過、水洗及び乾燥して、球状炭酸マグネシウム粒子を得、
３）前記球状炭酸マグネシウム粒子を大気中で焼成することで、目的の球状酸化マグネシウムを得る。
このとき、最終焼成までに、最終焼成後の球状酸化マグネシウムにおける周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）及びイットリウムの合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍとなるように、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の量を添加、混合などで調整する。
周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く））及びイットリウムの合計含有量の調整は、具体的には、ａ）マグネシウム塩水溶液及び／又は炭酸塩水溶液に上記元素を含む化合物を添加する、ｂ）得られた球状炭酸マグネシウムスラリーに上記元素を含む化合物を添加する、ｃ）得られた球状炭酸マグネシウム粒子に上記元素を含む化合物を混合する、等して最終的に得られる球状酸化マグネシウム中の含有量を調整する。
また、例えば、以下のようにして製造することができる。
１）マグネシウム塩水溶液と炭酸塩水溶液とを反応させた後、生成した炭酸マグネシウムを凝集させて球状炭酸マグネシウムスラリーを得、
２）前記球状炭酸マグネシウムスラリーを濾過、水洗及び乾燥して、球状炭酸マグネシウム粒子を得、
３）前記球状炭酸マグネシウム粒子を大気中で焼成することで、目的の球状酸化マグネシウムを得る。
このとき、最終焼成までに、最終焼成後の球状酸化マグネシウムにおける周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍとなるように、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の量を添加、混合などで調整する。
２）前記球状炭酸マグネシウムスラリーを濾過、水洗及び乾燥して、球状炭酸マグネシウム粒子を得、
３）前記球状炭酸マグネシウム粒子を大気中で焼成することで、目的の球状酸化マグネシウムを得る。
このとき、最終焼成までに、最終焼成後の球状酸化マグネシウムにおける周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍとなるように、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の量を添加、混合などで調整する。
周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の合計含有量の調整は、具体的には、ａ）マグネシウム塩水溶液及び／又は炭酸塩水溶液に上記元素を含む化合物を添加する、ｂ）得られた球状炭酸マグネシウムスラリーに上記元素を含む化合物を添加する、ｃ）得られた球状炭酸マグネシウム粒子に上記元素を含む化合物を混合する、等して最終的に得られる球状酸化マグネシウム中の含有量を調整する。
ここで上記添加、混合などに用いる化合物は、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）を含む化合物であれば特に限定されず使用できる。また、イットリウムに関しても、イットリウムを含む化合物であれば特に限定されず使用できる。
アルミニウム源としてはアルミニウムを含む化合物であれば特に限定されないが、例えば、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭酸アルミニウム、塩化アルミニウム、硝酸アルミニウム、酢酸アルミニウム、硫酸アルミニウム等が使用できる。
ケイ素源としてはケイ素を含む化合物であれば特に限定されないが、例えば、酸化ケイ素、ケイ酸塩等が使用できる。酸化ケイ素としては、例えば、結晶性シリカ、非晶質ヒュームドシリカ、コロイダルシリカ等が挙げられる。ケイ酸塩としては、例えば、ケイ酸ナトリウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸カリウム、ケイ酸カルシウム等が挙げられる。
リン源としてはリンを含む化合物であれば特に限定されないが、例えば、リン酸、リン酸塩等が使用できる。リン酸塩としては、例えば、リン酸マグネシウム、リン酸ナトリウム、リン酸カリウム、リン酸アンモニウム等が挙げられる。
塩素源としては塩素を含む化合物であれば特に限定されないが、例えば、塩化ナトリウム、塩化マグネシウム、塩化カリウム、塩化カルシウム等が挙げられる。
臭素源としては臭素を含む化合物であれば特に限定されないが、例えば、臭化ナトリウム、臭化マグネシウム、臭化カリウム、臭化カルシウム等が挙げられる。
ナトリウム源としてはナトリウムを含む化合物であれば特に限定されないが、例えば、塩化ナトリウム、炭酸ナトリウム、リン酸ナトリウム、水酸化ナトリウム、硝酸ナトリウム等が挙げられる。
カリウム源としてはカリウムを含む化合物であれば特に限定されないが、例えば、塩化カリウム、炭酸カリウム、リン酸カリウム、水酸化カリウム、硝酸カリウム等が挙げられる。
チタン源としてはチタンを含む化合物であれば特に限定されないが、例えば、酸化チタン（アナターゼ型、ルチル型）、塩化チタン、水酸化チタン、臭化チタン、フッ化チタン、チタン酸マグネシウム等が挙げられる。
マンガン源としてはマンガンを含む化合物であれば特に限定されないが、例えば、二酸化マンガン、水酸化マンガン、炭酸マンガン、塩化マンガン及び硝酸マンガン等が挙げられる。
イットリウム源としてはイットリウムを含む化合物であれば特に限定されないが、例えば、酸化イットリウム、塩化イットリウム及び硝酸イットリウム等が挙げられる。
また、例えば、最終焼成後の球状酸化マグネシウムのホウ素含有量を１０ｐｐｍ未満、リチウム含有量を１５ｐｐｍ未満、カルシウム含有量を７００ｐｐｍ未満になるよう制御することも好ましい。ホウ素含有量、リチウム含有量及びカルシウム含有量を低減させる方法は、特に限定されないが、例えば、前駆体炭酸マグネシウムケーキの再スラリー化とろ過後水洗を繰り返すリパルプ洗浄、マグネシウム塩水溶液の吸着剤による前処理の実施、焼成時の昇温プロファイル調整など、既知のプロセスを用いることができ、またはそれらを組み合わせて用いることができる。また、これら元素を含まない原材料を選択し、製造工程での含有可能性を適切に管理することでも、上記各元素の含有量を低く制御することができる。
上記マグネシウム塩水溶液におけるマグネシウム塩としては特に限定されないが、例えば、塩化マグネシウム、硝酸マグネシウム、硫酸マグネシウム及び酢酸マグネシウム並びにこれらの組合せから選択して用いることができる。
上記炭酸塩水溶液における炭酸塩としては特に限定されないが、例えば、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム及び炭酸アンモニウム並びにこれらの組合せから選択して用いることができる。
マグネシウム塩水溶液のマグネシウム塩濃度は、１～３０質量％であることが好ましく、炭酸塩水溶液の炭酸塩濃度は、１～３０質量％であることが好ましい。マグネシウム塩水溶液と炭酸塩水溶液との反応は、例えば、溶液中の［Ｍｇ２＋］：［ＣＯ３
２－］のイオン濃度比が１．２：１～１：１．５となる条件で行うことができる。
本発明の球状酸化マグネシウムの製造方法では、まず、マグネシウム塩水溶液と炭酸塩水溶液とを反応させた後、生成した炭酸マグネシウムを凝集させて球状炭酸マグネシウムスラリーを得る。ここで、マグネシウム塩水溶液と炭酸塩水溶液とを反応させて生じる炭酸マグネシウムは、例えば６０～１００℃の温度に加温し、０．１～５時間保持することで、レーザー回折散乱式粒度分布測定による体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）が１～２００μｍ、真球度が１．００～１．３０の球状に適宜凝集させることができる。
球状に凝集した炭酸マグネシウムスラリーは、例えば当該技術分野における一般的な方法によって、濾過、水洗、乾燥させて球状炭酸マグネシウム粒子とする。
上記製造方法において得られる炭酸マグネシウム粒子は、無水炭酸マグネシウム、正炭酸マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウムのいずれであってもよいが、塩基性炭酸マグネシウムであることが好ましい。
球状炭酸マグネシウム粒子の焼成条件は炭酸マグネシウムが酸化マグネシウムに熱分解する範囲であれば特に限定されないが、例えば、温度を１０００℃～１８００℃とするのが好ましく、１１００℃～１７００℃とするのがより好ましく、１２００℃～１６００℃とするのが特に好ましい。焼成時間は焼成温度によるが、例えば０．５～１０時間であることが好ましい。焼成温度が１０００℃に満たないと、十分に焼結せず、１８００℃を超えると、粒子同士が焼結し粗大な凝集体を形成することから上記の範囲に調整する。
本発明の球状酸化マグネシウムは、表面処理を行わずとも十分な耐湿性を有するのを特徴とするが、さらに耐湿性を改善する目的で公知の方法を用いて表面処理を施すこともできる。本発明の球状酸化マグネシウムに表面処理を施すにあたり、使用する表面処理剤は特に限定されないが、例えば、コロイダルシリカ、シラン系カップリング剤、チタニアゾル、チタネート系カップリング剤、リン化合物、アルミナゾル、アルミネート系カップリング剤、ジルコニウム系カップリング剤等を用いることができる。
シラン系カップリング剤としては、例えば、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリアルコキシシラン、グリシドキシプロピルトリアルコキシシラン、メタクリロキシプロピルメチルジアルコキシシラン等が挙げられる。
チタネート系カップリング剤としては、例えば、テトライソプロピルチタネート、テトラノルマルブチルチタネート、テトラオクチルチタネート、テトラステアリルチタネート、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート等が挙げられる。
リン化合物としては、例えば、酸化マグネシウムと反応してリン酸マグネシウム系化合物を形成し得る化合物であれば特に限定されないが、例えば、リン酸、リン酸塩、酸性リン酸エステルが挙げられる。これらは単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。酸性リン酸エステルとしては、例えば、イソプロピルアシッドホスフェート、２－エチルヘキシルアシッドホスフェート、オレイルアシッドホスフェート、メチルアシッドホスフェート、エチルアシッドホスフェート、プロピルアシッドホスフェート、ブチルアシッドホスフェート、ラウリルアシッドホスフェート、ステアリルアシッドホスフェート等が挙げられる。
アルミネート系カップリング剤としては、例えば、アルミニウムイソプロピレート、モノｓｅｃ－ブトキシアルミニウムジイソプロピレート、アルミニウムｓｅｃ－ブチレート、アルミニウムエチルアセトアセテートジイソプロピレート、アルミニウムトリス（エチルアセトアセテート）、アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート等が挙げられる。
ジルコニウム系カップリング剤としては、例えば、ノルマルプロピルジルコネート、ノルマルブチルジルコネート等が挙げられる。
本発明の球状酸化マグネシウムは、真球度が高く、耐湿性に優れ、樹脂への充填性も優れるため、好適に充填材として樹脂に配合することができ、樹脂フィラーとして有用である。例えば、熱伝導性フィラー、耐熱性フィラー、ガスバリア性フィラー、耐光性フィラー等として好適に使用でき、中でも熱伝導性フィラーとして優れる。
本発明で使用可能な樹脂としては、例えば、熱硬化性樹脂、又は熱可塑性樹脂が挙げられる。熱硬化性樹脂としては特に限定されないが、例えば、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、アルキド樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ポリウレタン樹脂、又はシリコーン樹脂が挙げられる。熱可塑性樹脂としては特に限定されないが、例えば、ポリアミド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリスルフォン樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、フッ素樹脂、又は液晶ポリマーが挙げられる。
本発明の樹脂組成物における球状酸化マグネシウムの配合量は、樹脂組成物に求められる特性に応じて適宜決定すればよく、特に限定されない。しかし、一例として樹脂１００質量部に対し、球状酸化マグネシウム０．１～１００質量部の範囲で使用すればよい。
本発明の球状酸化マグネシウムを含む樹脂組成物は、その樹脂の特性に応じて種々の分野で利用することができる。
下記の実施例により本発明を詳細に説明するが、これらの実施例は本発明をいかなる意味においても制限するものではない。
＜測定方法・評価方法＞
（１）元素含有量の測定方法
元素含有量の測定は、ＩＣＰ発光分光分析により行った。測定試料を、酸に加えて完全に溶解させた後、ＩＣＰ測定装置（ＰＳ３５２０ ＶＤＤ、株式会社日立ハイテクサイエンス製）を用いて各元素の含有量を測定した。なお、下記表１及び２では、各元素の含有量が検出限界を下回る場合、痕跡量として＜１ｐｐｍと表記した。
（１）元素含有量の測定方法
元素含有量の測定は、ＩＣＰ発光分光分析により行った。測定試料を、酸に加えて完全に溶解させた後、ＩＣＰ測定装置（ＰＳ３５２０ ＶＤＤ、株式会社日立ハイテクサイエンス製）を用いて各元素の含有量を測定した。なお、下記表１及び２では、各元素の含有量が検出限界を下回る場合、痕跡量として＜１ｐｐｍと表記した。
（２）ＢＥＴ比表面積の測定方法
比表面積測定装置（Ｍａｃｓｏｒｂ、Ｍｏｕｎｔｅｃｈ Ｃｏ．Ｌｔｄ．製）を使用して、窒素ガスを用いたガス吸着法（ＢＥＴ法）によりＢＥＴ比表面積を測定した。
比表面積測定装置（Ｍａｃｓｏｒｂ、Ｍｏｕｎｔｅｃｈ Ｃｏ．Ｌｔｄ．製）を使用して、窒素ガスを用いたガス吸着法（ＢＥＴ法）によりＢＥＴ比表面積を測定した。
（３）体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）
測定試料０．１×１０－３ｋｇを精密に秤量し、４０ｍＬのメタノールで分散し、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置（ＭＴ３３００ 日機装株式会社製）を用いて測定した。
測定試料０．１×１０－３ｋｇを精密に秤量し、４０ｍＬのメタノールで分散し、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置（ＭＴ３３００ 日機装株式会社製）を用いて測定した。
（４）ＳＥＭ写真から読み取れる真球度及び表面の平滑性
走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（ＪＳＭ６５１０ＬＡ 日本電子株式会社製）を用いた。撮影した電子顕微鏡写真の１００個の粒子について、粒子の中心を通る長径と短径の長さを計測し、長径／短径の比を求め、その平均値を真球度とした。また、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で撮影した電子顕微鏡写真の球状酸化マグネシウムの表面状態について、球状酸化マグネシウム表面に微細粒子がほとんど存在せず表面が平滑になっているものを○、球状酸化マグネシウム表面に微細粒子が複数存在するが、表面が平滑になっているもの又は表面に微細粒子がほとんど存在しないが表面が凸凹しており平滑でないものを△、球状酸化マグネシウム表面に微細粒子が複数存在し、表面が凸凹しており平滑でないものを×、として評価を行った。
走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（ＪＳＭ６５１０ＬＡ 日本電子株式会社製）を用いた。撮影した電子顕微鏡写真の１００個の粒子について、粒子の中心を通る長径と短径の長さを計測し、長径／短径の比を求め、その平均値を真球度とした。また、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で撮影した電子顕微鏡写真の球状酸化マグネシウムの表面状態について、球状酸化マグネシウム表面に微細粒子がほとんど存在せず表面が平滑になっているものを○、球状酸化マグネシウム表面に微細粒子が複数存在するが、表面が平滑になっているもの又は表面に微細粒子がほとんど存在しないが表面が凸凹しており平滑でないものを△、球状酸化マグネシウム表面に微細粒子が複数存在し、表面が凸凹しており平滑でないものを×、として評価を行った。
（５）恒温恒湿試験による耐湿性評価
球状酸化マグネシウムの耐湿性は、恒温恒湿試験による質量増加率によって評価した。
恒温恒湿機はアドバンテック東洋株式会社製ＴＨＮ０４０ＦＡを使用した。球状酸化マグネシウム１０ｇを、恒温恒湿機を用いて８５℃８５％ＲＨの環境下に１６８時間曝露した後の質量増加率を求めた。
球状酸化マグネシウムの耐湿性は、恒温恒湿試験による質量増加率によって評価した。
恒温恒湿機はアドバンテック東洋株式会社製ＴＨＮ０４０ＦＡを使用した。球状酸化マグネシウム１０ｇを、恒温恒湿機を用いて８５℃８５％ＲＨの環境下に１６８時間曝露した後の質量増加率を求めた。
＜実施例１＞
硝酸マグネシウム六水和物（関東化学社製 特級）をイオン交換水に溶解して、約２０質量％の硝酸マグネシウム水溶液を調製した。炭酸カリウム（関東化学社製 特級）をイオン交換水に溶解して、約１５質量％の炭酸カリウム水溶液を調整した。［Ｍｇ２＋］：［ＣＯ３ ２－］のイオン濃度比が１：１となるよう、硝酸マグネシウム水溶液と炭酸カリウム水溶液を反応させて炭酸マグネシウムを合成した。反応後、炭酸マグネシウムスラリーを９０℃まで加熱し、１時間保持することで、球状炭酸マグネシウムのスラリーを準備した。これに最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のケイ素含有量が２，５００ｐｐｍとなるよう二酸化ケイ素（関東化学社製 特級）を添加したのち、濾過、水洗、乾燥することで球状炭酸マグネシウム粒子を得た。得られた球状炭酸マグネシウム粒子を、電気炉を用いて１５００℃で１時間焼成し、球状酸化マグネシウム粒子を得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は２０．５μｍ、真球度は１．１２であった。
硝酸マグネシウム六水和物（関東化学社製 特級）をイオン交換水に溶解して、約２０質量％の硝酸マグネシウム水溶液を調製した。炭酸カリウム（関東化学社製 特級）をイオン交換水に溶解して、約１５質量％の炭酸カリウム水溶液を調整した。［Ｍｇ２＋］：［ＣＯ３ ２－］のイオン濃度比が１：１となるよう、硝酸マグネシウム水溶液と炭酸カリウム水溶液を反応させて炭酸マグネシウムを合成した。反応後、炭酸マグネシウムスラリーを９０℃まで加熱し、１時間保持することで、球状炭酸マグネシウムのスラリーを準備した。これに最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のケイ素含有量が２，５００ｐｐｍとなるよう二酸化ケイ素（関東化学社製 特級）を添加したのち、濾過、水洗、乾燥することで球状炭酸マグネシウム粒子を得た。得られた球状炭酸マグネシウム粒子を、電気炉を用いて１５００℃で１時間焼成し、球状酸化マグネシウム粒子を得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は２０．５μｍ、真球度は１．１２であった。
＜実施例２＞
最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のケイ素含有量が５，０００ｐｐｍとなるように、二酸化ケイ素（関東化学社製 特級）を添加したほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は２０．３μｍ、真球度は１．１２であった。
最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のケイ素含有量が５，０００ｐｐｍとなるように、二酸化ケイ素（関東化学社製 特級）を添加したほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は２０．３μｍ、真球度は１．１２であった。
＜実施例３＞
二酸化ケイ素の添加に代えて、最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のアルミニウム含有量が２，５００ｐｐｍとなるように、酸化アルミニウム（関東化学社製 鹿特級）を添加したほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は２０．２μｍ、真球度は１．１３であった。
二酸化ケイ素の添加に代えて、最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のアルミニウム含有量が２，５００ｐｐｍとなるように、酸化アルミニウム（関東化学社製 鹿特級）を添加したほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は２０．２μｍ、真球度は１．１３であった。
＜実施例４＞
二酸化ケイ素の添加に代えて、最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のチタン含有量が７，５００ｐｐｍとなるように、酸化チタン（関東化学社製 アナターゼ型 鹿１級）を添加したほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は２０．５μｍ、真球度は１．１３であった。
二酸化ケイ素の添加に代えて、最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のチタン含有量が７，５００ｐｐｍとなるように、酸化チタン（関東化学社製 アナターゼ型 鹿１級）を添加したほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は２０．５μｍ、真球度は１．１３であった。
＜比較例１＞
二酸化ケイ素の添加を行わなかったほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は１９．８μｍ、真球度は１．１２であった。
二酸化ケイ素の添加を行わなかったほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。なお、焼成前の球状炭酸マグネシウム粒子の粒子径（Ｄ５０）は１９．８μｍ、真球度は１．１２であった。
＜結果＞
実施例１～４および比較例１の球状酸化マグネシウムについて、上記の測定及び評価を行った。結果を以下の表１に示す。なお、表１に示す以外の周期表第３周期から第４周期に属する各元素の含有量は、いずれも１０ｐｐｍ以下であった。また、イットリウム元素の含有量は、１０ｐｐｍ以下であった。
実施例１～４および比較例１の球状酸化マグネシウムについて、上記の測定及び評価を行った。結果を以下の表１に示す。なお、表１に示す以外の周期表第３周期から第４周期に属する各元素の含有量は、いずれも１０ｐｐｍ以下であった。また、イットリウム元素の含有量は、１０ｐｐｍ以下であった。
表１から明らかなように、実施例１～４の球状酸化マグネシウムは、真球度が高く、耐湿性にも優れていた。一方、比較例の球状酸化マグネシウムは、真球度、耐湿性ともに劣っていた。
さらに、下記のとおり実施例５～９の球状酸化マグネシウムを得て、実施例１～４および比較例１と同様、測定及び評価を行った。
＜実施例５＞
最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のケイ素含有量が７００ｐｐｍとなるように、二酸化ケイ素（関東化学社製 特級）を添加し、及び焼成温度を１６００℃としたほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。
最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のケイ素含有量が７００ｐｐｍとなるように、二酸化ケイ素（関東化学社製 特級）を添加し、及び焼成温度を１６００℃としたほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。
＜実施例６＞
最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のケイ素含有量が１１，５００ｐｐｍとなるように、二酸化ケイ素（関東化学社製 特級）を添加し、及び焼成温度を１６００℃としたほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。
最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のケイ素含有量が１１，５００ｐｐｍとなるように、二酸化ケイ素（関東化学社製 特級）を添加し、及び焼成温度を１６００℃としたほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。
＜実施例７＞
二酸化ケイ素の添加に代えて、最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のリン含有量が１，２００ｐｐｍとなるように、トリポリリン酸ナトリウム（関東化学社製 鹿１級）を添加し、及び焼成温度を１６００℃としたほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。
二酸化ケイ素の添加に代えて、最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のリン含有量が１，２００ｐｐｍとなるように、トリポリリン酸ナトリウム（関東化学社製 鹿１級）を添加し、及び焼成温度を１６００℃としたほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。
＜実施例８＞
二酸化ケイ素の添加に代えて、最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のマンガン含有量が９，０００ｐｐｍとなるように、塩化マンガン四水和物（関東化学社製 特級）を添加し、及び焼成温度を１６００℃としたほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。
二酸化ケイ素の添加に代えて、最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のマンガン含有量が９，０００ｐｐｍとなるように、塩化マンガン四水和物（関東化学社製 特級）を添加し、及び焼成温度を１６００℃としたほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。
＜実施例９＞
二酸化ケイ素の添加に代えて、最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のイットリウム含有量が４，５００ｐｐｍとなるように、硝酸イットリウム六水和物（関東化学社製 高純度試薬）を添加し、及び焼成温度を１６００℃としたほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。
二酸化ケイ素の添加に代えて、最終的に得られる球状酸化マグネシウム中のイットリウム含有量が４，５００ｐｐｍとなるように、硝酸イットリウム六水和物（関東化学社製 高純度試薬）を添加し、及び焼成温度を１６００℃としたほかは、実施例１と同様の方法により、球状酸化マグネシウムを得た。
＜結果＞
実施例５～９の球状酸化マグネシウムについて、実施例１～４および比較例１と同様、測定及び評価を行った。結果を以下の表２に示す。なお、表２に示す以外の周期表第３周期から第４周期に属する各元素の含有量は、いずれも１０ｐｐｍ以下であった。
実施例５～９の球状酸化マグネシウムについて、実施例１～４および比較例１と同様、測定及び評価を行った。結果を以下の表２に示す。なお、表２に示す以外の周期表第３周期から第４周期に属する各元素の含有量は、いずれも１０ｐｐｍ以下であった。
表２から明らかなように、実施例５～９の球状酸化マグネシウムは、真球度が高く、耐湿性にも優れていた。
これより、本発明の球状酸化マグネシウムは、真球度が高く、耐湿性に優れることがわかった。よって、本発明の球状酸化マグネシウムは、優れた樹脂フィラーとして有用であることがわかった。
本発明の球状酸化マグネシウムは、真球度が高く、耐湿性に優れることから、優れた樹脂フィラーとして有用である。
Claims (12)
- 周期表第３周期から第４周期に属する元素（ただし、第２族及び第１８族に属する元素を除く）及びイットリウムの合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍであって、レーザー回折散乱式粒度分布測定による体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）が１～２００μｍの範囲で、ＳＥＭ写真から読み取れる真球度が１．００～１．２０であることを特徴とする球状酸化マグネシウム。
- 周期表第３周期から第４周期に属する元素（ただし、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍであって、レーザー回折散乱式粒度分布測定による体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ５０）が１～２００μｍの範囲で、ＳＥＭ写真から読み取れる真球度が１．００～１．２０であることを特徴とする球状酸化マグネシウム。
- 前記周期表第３周期から第４周期に属する元素がナトリウム、アルミニウム、ケイ素、リン、塩素、カリウム及びチタンからなる群より選択される少なくとも一種以上である、請求項１または２に記載の球状酸化マグネシウム。
- ホウ素の含有量が１０ｐｐｍ未満である、請求項１から３のいずれか一項に記載の球状酸化マグネシウム。
- リチウムの含有量が１５ｐｐｍ未満である、請求項１から４のいずれか一項に記載の球状酸化マグネシウム。
- カルシウムの含有量が７００ｐｐｍ未満である、請求項１から５のいずれか一項に記載の球状酸化マグネシウム。
- 累積５０％粒子径（Ｄ５０）が５～１００μｍの範囲である、請求項１から６のいずれか一項に記載の球状酸化マグネシウム。
- ＢＥＴ比表面積が０．０１～１．００ｍ２／ｇである、請求項１から７のいずれか一項に記載の球状酸化マグネシウム。
- 請求項１から８のいずれか一項に記載の球状酸化マグネシウムを含有する樹脂フィラー。
- 請求項９に記載の樹脂フィラーを含有する樹脂組成物。
- １）マグネシウム塩水溶液と炭酸塩水溶液とを反応させた後、生成した炭酸マグネシウムを凝集させて球状炭酸マグネシウムスラリーを得る工程と、
２）前記球状炭酸マグネシウムスラリーを濾過、水洗及び乾燥して、球状炭酸マグネシウム粒子を得る工程と、
３）前記球状炭酸マグネシウム粒子を焼成して、球状酸化マグネシウムを得る工程と、
を含み、前記１）～３）の少なくとも１つ以上の工程において、焼成後の球状酸化マグネシウムにおける周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）及びイットリウムの合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍとなるように、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）及びイットリウムの量を調整することを特徴とする、球状酸化マグネシウムの製造方法。 - １）マグネシウム塩水溶液と炭酸塩水溶液とを反応させた後、生成した炭酸マグネシウムを凝集させて球状炭酸マグネシウムスラリーを得る工程と、
２）前記球状炭酸マグネシウムスラリーを濾過、水洗及び乾燥して、球状炭酸マグネシウム粒子を得る工程と、
３）前記球状炭酸マグネシウム粒子を焼成して、球状酸化マグネシウムを得る工程と、
を含み、前記１）～３）の少なくとも１つ以上の工程において、焼成後の球状酸化マグネシウムにおける周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の合計含有量が５００～１２，０００ｐｐｍとなるように、周期表第３周期から第４周期に属する元素（但し、第２族及び第１８族に属する元素を除く）の量を調整することを特徴とする、球状酸化マグネシウムの製造方法。
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|---|---|---|---|
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| JP2021-169606 | 2021-10-15 | ||
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|---|---|
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2022
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