WO2022255218A1 - 磁性粉末を含む熱可塑性エラストマー組成物 - Google Patents

磁性粉末を含む熱可塑性エラストマー組成物 Download PDF

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WO2022255218A1
WO2022255218A1 PCT/JP2022/021548 JP2022021548W WO2022255218A1 WO 2022255218 A1 WO2022255218 A1 WO 2022255218A1 JP 2022021548 W JP2022021548 W JP 2022021548W WO 2022255218 A1 WO2022255218 A1 WO 2022255218A1
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thermoplastic elastomer
acid
magnetic powder
elastomer composition
mass
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PCT/JP2022/021548
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Inventor
大樹 舩岡
Original Assignee
東洋紡株式会社
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    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08L67/00—Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
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    • H01F1/053—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals

Definitions

  • the present invention relates to a thermoplastic elastomer composition containing magnetic powder.
  • Patent Document 1 discloses a bonded magnet having rare earth magnetic powder, a thermoplastic polyamide elastomer, and a thermoplastic polyamide resin.
  • Patent Document 2 discloses a bonded magnet containing a binder resin, which is a polyimide that can be molded at 400° C. or lower, and magnetic powder.
  • the present invention has been made in view of the circumstances as described above, and an object of the present invention is to provide a thermoplastic elastomer composition containing a magnetic powder having excellent fluidity during molding and low elasticity after molding. That's what it is.
  • thermoplastic elastomer composition comprising a thermoplastic elastomer having a glass transition temperature of less than 0°C and a melt viscosity of 1 to 5000 dPa ⁇ s at 250°C, and magnetic powder.
  • thermoplastic elastomer composition according to [1] or [2], containing 70% by mass or more of the magnetic powder.
  • thermoplastic elastomer composition according to any one of [1] to [3], wherein the magnetic powder is rare earth magnetic powder.
  • thermoplastic elastomer composition according to any one of [1] to [4], wherein the thermoplastic elastomer is a polyester elastomer or a polyamide elastomer.
  • the polyester elastomer is a copolymer polyester elastomer, and the copolymer units are a polyether polyol, a polycarboxylic acid having one or more aliphatic hydrocarbon groups having 8 to 50 carbon atoms, and a polycarboxylic acid having 8 to 50 carbon atoms.
  • thermoplastic elastomer composition obtained by molding the thermoplastic elastomer composition according to any one of [1] to [7].
  • thermoplastic elastomer composition containing the magnetic powder of the present invention has high fluidity. Therefore, the thermoplastic elastomer composition of the present invention has excellent fillability in injection molding and can be molded into various shapes. In addition, since the molded article of the thermoplastic elastomer composition of the present invention has low elasticity, it is possible to suppress breakage of materials such as parts in contact with the molded article even when thermally expanded.
  • thermoplastic elastomer composition of the present invention is characterized by comprising a thermoplastic elastomer having a glass transition temperature of less than 0° C. and a melt viscosity of 1 to 5000 dPa ⁇ s at 250° C., and magnetic powder.
  • the thermoplastic elastomer composition of the present invention has good fluidity during molding due to the above-mentioned predetermined thermoplastic elastomer, and a molded article obtained by molding the composition has low elasticity.
  • Thermoplastic Elastomer Glass Transition Temperature Less than 0°C
  • the thermoplastic elastomer of the present invention has a glass transition temperature of less than 0°C. By setting the glass transition temperature to less than 0° C., the molded article of the thermoplastic elastomer composition has low elasticity. It also contributes to the improvement of thermal cycle durability.
  • Cold-heat cycle durability refers to the durability of the part (particularly, molding Even if the expansion coefficient differs between the material of the part in contact with the body (hereinafter referred to as the member) and the molded body, damage such as cracks and peeling of the molded body does not occur at the contact interface between the molded body and the member.
  • the modulus of elasticity of the molded article is too high, cracks and peeling are likely to occur during cooling. If the glass transition temperature of the thermoplastic elastomer is less than 0° C., the elastic modulus can be kept low, and the thermal cycle durability can be improved. If the glass transition temperature is less than 0° C., even if the molded article of the thermoplastic elastomer composition is thermally expanded, it has low elasticity, so that the compressive stress applied to the contact member can be alleviated and damage to the member can be prevented.
  • the glass transition temperature of the thermoplastic elastomer is less than 0°C, more preferably -10°C or less, and still more preferably -30°C or less.
  • the lower limit is preferably ⁇ 100° C. or higher in consideration of blocking resistance.
  • low elasticity means that the tensile modulus at room temperature based on JIS K6251:2017 is preferably less than 100 MPa, more preferably 80 MPa or less.
  • the molded body of the thermoplastic elastomer composition and the member may be in contact or non-contact at room temperature.
  • the molded article of the thermoplastic elastomer composition and the member are arranged so that they do not come into contact with each other at room temperature, the molded article of the thermoplastic elastomer composition may be exposed to high temperatures, expand thermally, and come into contact with the material. .
  • thermoplastic elastomer of the present invention has a melt viscosity of 1 to 5000 dPa ⁇ s at 250°C. If the melt viscosity is in this range, the fluidity is excellent, so even with a low injection pressure of several hundred N/cm 2 (hereinafter referred to as low injection pressure), a high filling rate can be achieved, and it can be molded into a complicated shape. If the melt viscosity of the thermoplastic elastomer is too low, adhesion and cohesion cannot be obtained.
  • the melt viscosity of the thermoplastic elastomer is 1 dPa ⁇ s or more, preferably 5 dPa ⁇ s or more, more preferably 10 dPa ⁇ s or more, still more preferably 50 dPa ⁇ s or more, still more preferably 100 dPa ⁇ s or more, and 5000 dPa ⁇ s.
  • 4000 dPa s or less is preferably 4000 dPa s or less, more preferably 3000 dPa s or less, still more preferably 2000 dPa s or less (that is, 1 to 5000 dPa s, preferably 5 to 4000 dPa s, more preferably 10 to 3000 dPa s s, more preferably 50 to 2000 dPa ⁇ s, still more preferably 100 to 2000 dPa ⁇ s).
  • the method for measuring the melt viscosity is as follows.
  • the melt viscosity of the thermoplastic elastomer is measured with a flow tester (CFT-500C manufactured by Shimadzu Corporation). Specifically, the sample was dried to a moisture content of 0.1% or less, heated to 250° C., stabilized, and then passed through a die with a hole diameter of 1.0 mm and a thickness of 10 mm at a pressure of 98 N/cm 2 . is the viscosity when
  • the melting point of the thermoplastic elastomer of the present invention is preferably 30°C to 195°C. If the melting point of the thermoplastic elastomer is too low, it becomes liquid at room temperature, causing stickiness and burrs. If the thermoplastic elastomer composition is solid at the temperature of use, for example normal temperature, injection molding is possible and good handleability can be obtained. On the other hand, if the melting point of the thermoplastic elastomer is too high, the compatibility between the hard segments and the soft segments will be reduced, resulting in the formation of a non-uniform structure, which may reduce the mechanical properties of the thermoplastic elastomer composition molded article.
  • the melting point of the thermoplastic elastomer is preferably 30° C. or higher, more preferably 50° C. or higher, still more preferably 70° C. or higher, even more preferably 90° C. or higher, most preferably 110° C. or higher, and preferably 195° C. or lower. It is more preferably 180° C. or lower, still more preferably 170° C. or lower (that is, preferably 30 to 195° C., more preferably 50 to 180° C., still more preferably 70 to 170° C., even more preferably 90 to 170° C., most preferably 110-170°C). Any two or all of the above glass transition temperature, melt viscosity, and melting point of the thermoplastic elastomer can be combined, and each suitable configuration can be combined arbitrarily.
  • thermoplastic elastomer of the present invention is preferably a thermoplastic elastomer having a polymer that constitutes a hard segment and a polymer that constitutes a soft segment.
  • the thermoplastic elastomer of the present invention satisfies at least the above glass transition temperature and melt viscosity, and preferably has a melting point within a predetermined range. Examples include polyester elastomers, polyamide elastomers, polyolefin elastomers, polyurethane elastomers, and the like. mentioned.
  • the thermoplastic elastomer may be used singly or in combination of two or more.
  • Preferred thermoplastic elastomers are polyester elastomers and polyamide elastomers from the viewpoint of magnetic powder dispersibility.
  • the following examples can also be combined arbitrarily as a combination when two or more kinds are used together.
  • composition and composition ratio of the thermoplastic elastomer of the present invention are calculated from the integrated value by 1 H-NMR or 13 C-NMR measured by dissolving a sample in a solvent such as heavy chloroform.
  • polyester elastomer is preferably a copolyester elastomer.
  • Copolyester esters are composed of a hard segment and a soft segment.
  • the hard segment is polyester
  • the soft segment is polyether polyol
  • polycarboxylic acid having one or more aliphatic hydrocarbon groups having 8 to 50 carbon atoms. It is preferably at least one selected from the group consisting of acids and polyols having one or more aliphatic hydrocarbon groups of 8 to 50 carbon atoms.
  • a polyester elastomer that satisfies the above glass transition temperature and melt viscosity, and preferably satisfies the melting point, has high fluidity.
  • the molded article of the composition containing the polyester elastomer and the magnetic powder has low elasticity, which contributes to the manifestation of the effect of improving the cooling/heating cycle durability.
  • Dicarboxylic acids such as aromatic dicarboxylic acids, alicyclic dicarboxylic acids, and aliphatic dicarboxylic acids are preferable as the acid component of the polyester that constitutes the hard segment.
  • aromatic dicarboxylic acids include terephthalic acid, 2,6-naphthalenedicarboxylic acid, diphenyldicarboxylic acid, isophthalic acid, orthophthalic acid, and 5-sodiumsulfoisophthalic acid.
  • Alicyclic dicarboxylic acids include, for example, cyclohexanedicarboxylic acid and tetrahydrophthalic anhydride.
  • aliphatic dicarboxylic acids examples include oxalic acid, malonic acid, ethylmalonic acid, diethylmalonic acid, succinic acid, methylsuccinic acid, 2,2-dimethylsuccinic acid, 2,3-dimethylsuccinic acid, tetramethylsuccinic acid, glutaric acid, acid, adipic acid, pimelic acid, suberic acid and the like.
  • aromatic dicarboxylic acids such as terephthalic acid, 2,6-naphthalenedicarboxylic acid and diphenyldicarboxylic acid are preferred, and terephthalic acid and 2,6-naphthalenedicarboxylic acid are more preferred.
  • the polyester acid component that constitutes the hard segment may be used alone or in combination of two or more.
  • diol component of the polyester constituting the hard segment is not particularly limited, aliphatic diols or alicyclic diols are preferably used.
  • aliphatic diols include ethylene glycol, 1,3-propylene glycol, 1,2-propylene glycol, 2-methyl-1,3-propanediol, 1,4-butanediol, 1,3-butanediol, 1 , 2-butanediol, 1,5-heptanediol, 1,6-hexanediol, 3-methyl-1,5-pentanediol, 1,8-octanediol, 2-methyloctanediol, 1,9-nonanediol 1,10-decanediol, neopentyl glycol, diethylene glycol, dipropylene glycol, 2,2,4-trimethyl-1,3-pentanediol, neopentyl
  • alicyclic diols examples include 1,4-cyclohexanedimethanol, ethylene oxide adduct of bisphenol A, propylene oxide adduct of bisphenol A, ethylene oxide adduct, propylene oxide adduct of hydrogenated bisphenol A, tri cyclodecanedimethanol and the like.
  • aliphatic diols are preferred, and ethylene glycol and 1,4-butanediol are more preferred.
  • the diol component of the polyester that constitutes the hard segment may be used alone or in combination of two or more.
  • Components constituting the soft segment include polyether polyol, polycarboxylic acid having one or more aliphatic hydrocarbon groups having 8 to 50 carbon atoms, and one aliphatic hydrocarbon group having 8 to 50 carbon atoms. It is preferably at least one selected from the group consisting of polyols having the above. These may be used alone or in combination of two or more.
  • Polyols having one or more aliphatic hydrocarbon groups with 8 to 50 carbon atoms are preferably dimer diols.
  • the dimer diol is preferably a reduction reaction product derived, for example, from dimer acid.
  • the carbon number of the dimer diol is preferably 22 or more, more preferably 24 or more, preferably 44 or less, more preferably 40 or less, and most preferably 36 or less (that is, preferably 22 to 44, more preferably preferably 24-40, most preferably 24-36).
  • Examples of dimer diols include dimer dilinoleyl alcohol, dimer dioleyl alcohol, and the like.
  • the polyether polyol may be any polyol having at least two ether bonds in the molecule. Moreover, the repeating unit in the main skeleton of the polyether polyol may be either a saturated hydrocarbon or an unsaturated hydrocarbon. Examples of polyether polyols include polyether polyols having an alicyclic structure and aliphatic polyether polyols, with aliphatic polyether polyols being preferred.
  • the number of carbon atoms in the repeating unit of the aliphatic polyether polyol is not particularly limited. It is preferably 15 or less, more preferably 12 or less (that is, preferably 2 to 20, more preferably 3 to 15, even more preferably 4 to 12).
  • polyether polyols having an alicyclic structure examples include alkylene oxide-added diols of hydrogenated bisphenol A, alkylene oxide-added diols of hydrogenated bisphenol F, and alkylene oxide-added diols of 1,4-cyclohexanediol.
  • Aliphatic polyether polyols are, for example, polyethylene glycol, polypropylene glycol, poly 1,2-propylene glycol, poly 2-methyl-1,3-propylene glycol, polytetramethylene glycol (PTMG), poly(tetramethylene glycol-neo pentyl glycol) copolymers, block or random copolymers of ethylene oxide and propylene oxide, random copolymers of tetrahydrofuran and 3-methyltetrahydrofuran, block or random copolymers of ethylene oxide and tetrahydrofuran, and the like.
  • PTMG polytetramethylene glycol
  • random copolymers of tetrahydrofuran and 3-methyltetrahydrofuran block or random copolymers of ethylene oxide and tetrahydr
  • polytetramethylene glycol (PTMG) is preferable, which contributes to improving the fluidity of the polyester elastomer, imparts low elasticity to the molded article of the composition, and contributes to the manifestation of the effect of improving the cooling/heat cycle durability.
  • PTMG polytetramethylene glycol
  • the number average molecular weight of the polyether polyol that constitutes the soft segment is not particularly limited, but if the number average molecular weight is increased, the thermal cycle durability and hydrolysis resistance can be improved. On the other hand, if the number average molecular weight of the polyether polyol becomes too large, the compatibility with the hard segment may decrease.
  • the number average molecular weight of the polyether polyol is preferably 400 or more, more preferably 500 or more, still more preferably 600 or more, particularly preferably 700 or more, and preferably 10000 or less, more preferably 6000 or less, further preferably 4000 or less. , particularly preferably 3,000 or less (that is, preferably 400 to 10,000, more preferably 500 to 6,000, still more preferably 600 to 4,000, particularly preferably 700 to 3,000).
  • the aliphatic hydrocarbon group contained in the polycarboxylic acid having one or more aliphatic hydrocarbon groups having 8 to 50 carbon atoms may be either linear or branched, and the aliphatic hydrocarbon group is an aliphatic Either a saturated hydrocarbon group or an aliphatic unsaturated hydrocarbon group may be used.
  • the number of carbon atoms in the aliphatic hydrocarbon group is 8 or more, preferably 10 or more, more preferably 15 or more, and 50 or less, preferably 45 or less, more preferably 40 or less (that is, 8 to 50, preferably is 10-45, more preferably 15-40).
  • the polycarboxylic acid may be a polymer of unsaturated monocarboxylic acid or a polymer of unsaturated dicarboxylic acid. Therefore, polycarboxylic acids having one or more aliphatic hydrocarbon groups having 8 to 50 carbon atoms are, for example, polycarboxylic acids having one or more unsaturated aliphatic hydrocarbon groups having 8 to 50 carbon atoms, Polycarboxylic acids having one or more 8 to 50 aliphatic saturated hydrocarbon groups are included.
  • Aliphatic unsaturated monocarboxylic acids are, for example, angelica acid, tiglic acid, 4-pentenoic acid, 2-ethyl-2-butenoic acid, 2,4-hexadienoic acid, 10-undecenoic acid, oleic acid, 9-octadecenoic acid, 9-octadecynoic acid, 9,12-octadecadienoic acid (linoleic acid), octadecatrienoic acid (linolenic acid), 5,8,11,14-eicosatetraenoic acid, 13-docosenoic acid, 11-octadecene- 9-ynoic acid, 21-triacontenoic acid and the like.
  • aliphatic unsaturated dicarboxylic acids examples include citraconic acid, mesaconic acid, 2-pentenic acid, methylenesuccinic acid, allylmalonic acid, 2,4-hexadienedioic acid, isopropylidenesuccinic acid, dimer acid having an unsaturated group, and the like. be done.
  • saturated aliphatic dicarboxylic acids include azelaic acid, sebacic acid, dodecanedioic acid, tridecanedioic acid, dimer acid having no unsaturated group, and the like.
  • a dimer acid having no unsaturated group is, for example, a vegetable fatty acid, preferably an aliphatic unsaturated monocarboxylic acid having about 11 to 22 carbon atoms, more preferably a fat having about 18 carbon atoms such as oleic acid, linoleic acid, and linolenic acid.
  • a dimer acid obtained by dimerizing a group unsaturated monocarboxylic acid and further hydrogenating to saturate the unsaturated bond is exemplified.
  • a dimer acid having no unsaturated group may contain residual unsaturated bonds in its molecule.
  • Polyether polyol constituting the soft segment contained in the polyester elastomer, polycarboxylic acid having one or more aliphatic hydrocarbon groups having 8 to 50 carbon atoms, and 1 aliphatic hydrocarbon group having 8 to 50 carbon atoms
  • polycarboxylic acid having one or more aliphatic hydrocarbon groups having 8 to 50 carbon atoms
  • 1 aliphatic hydrocarbon group having 8 to 50 carbon atoms When the content of at least one selected from the group consisting of one or more polyols is increased, good fluidity, elasticity, and thermal cycle durability can be obtained.
  • the content of at least one selected from the group consisting of two or more polyols is preferably 10% by mass or more, more preferably 40% by mass or more, and still more preferably 60% by mass or more.
  • the upper limit is not particularly limited, considering heat resistance and blocking resistance, the content of polyol and/or polycarboxylic acid having one or more hydrocarbon groups having 8 to 50 carbon atoms is preferably 80% by mass or less. , more preferably 75% by mass or less, and still more preferably 70% by mass or less.
  • the content is the total amount when two or more are used together (that is, preferably 10 to 80% by mass, more preferably 40 to 75% by mass, still more preferably 60 to 70% by mass). Any two or all of the content, number average molecular weight, and ester group concentration described below can be combined, and each suitable configuration can be combined arbitrarily.
  • the number average molecular weight of the polyester elastomer of the present invention is not particularly limited, mechanical strength can be improved by increasing the number average molecular weight. On the other hand, if the number average molecular weight of the polyester elastomer is too large, the melt viscosity at 200°C may become too high.
  • the number average molecular weight of the polyester elastomer is preferably 3,000 or more, more preferably 5,000 or more, still more preferably 7,000 or more, and is preferably 50,000 or less, more preferably 40,000 or less, and still more preferably 30,000 or less (that is, preferably is 3000 to 50000, more preferably 5000 to 40000, even more preferably 7000 to 30000).
  • the number average molecular weight can be measured in chloroform solvent using a gel permeation chromatograph (GPC) using a polystyrene solution as a standard substance for a GPC calibration curve sample.
  • GPC gel permeation chromatograph
  • the ester group concentration of the polyester elastomer is not particularly limited, but if the ester group concentration is increased, the chemical resistance to gasoline, engine oil, alcohol, general-purpose solvents, etc. can be improved. On the other hand, if the ester group concentration is too high, the hydrolysis resistance to withstand high-temperature steam may decrease, resulting in poor long-term durability.
  • the ester group concentration of the polyester elastomer is preferably 1,500 equivalents/10 6 g or more, more preferably 2,000 equivalents/10 6 g or more, and preferably 8,000 equivalents/10 6 g or less, more preferably 7,500 equivalents/10 6 g or less.
  • the unit of ester group concentration is represented by the number of equivalents per 1 t of resin, and is a value calculated from the composition of the polyester resin and its copolymerization ratio.
  • the hard segment component and soft segment component of the polyester elastomer may be copolymerized or may be a mixture.
  • the polyester elastomer of the present invention can be produced by known methods. For example, a dicarboxylic acid component and a diol component, which are hard segment components, and a soft segment component are transesterified or esterified in the presence of a catalyst, and the resulting reaction product is polycondensed; is prepared, a soft segment component is added to this and randomized by transesterification; and a method of connecting the hard segment and the soft segment with a chain linking agent.
  • the polyamide elastomer is preferably a copolyamide elastomer.
  • the copolymerized polyamide elastomer is composed of a hard segment and a soft segment, the hard segment being a polyamide and the soft segment being a polycarboxylic acid having one or more aliphatic hydrocarbon groups with 8 to 50 carbon atoms. is preferred.
  • a polyamide elastomer that satisfies the above glass transition temperature and melt viscosity, and preferably satisfies the melting point, has high fluidity.
  • the molded article of the composition containing the polyamide elastomer and the magnetic powder has low elasticity, and contributes to the manifestation of the effect of improving the cooling/heating cycle durability.
  • Polyamides constituting the hard segment include, for example, (1) polycondensates of lactams, (2) polycondensates of ⁇ -aminocarboxylic acids, and (3) copolycondensates of diamines and dicarboxylic acids.
  • lactams include aliphatic lactams such as lauryllactam, ⁇ -caprolactam, udecanelactam, ⁇ -enantholactam, and 2-pyrrolidone.
  • ⁇ -aminocarboxylic acids include aliphatic ⁇ such as 6-aminocaproic acid, 7-aminoheptanoic acid, 8-aminooctanoic acid, 10-aminocapric acid, 11-aminoundecanoic acid, and 12-aminododecanoic acid.
  • aliphatic ⁇ such as 6-aminocaproic acid, 7-aminoheptanoic acid, 8-aminooctanoic acid, 10-aminocapric acid, 11-aminoundecanoic acid, and 12-aminododecanoic acid.
  • Diamines include ethylenediamine, trimethylenediamine, tetramethylenediamine, hexamethylenediamine, heptamethylenediamine, octamethylenediamine, nonamethylenediamine, decamethylenediamine, undecamethylenediamine, dodecamethylenediamine, 2,2, Aliphatic diamines such as 4-trimethylhexamethylenediamine, 2,4,4-trimethylhexamethylenediamine, 3-methylpentamethylenediamine and meta-xylenediamine are exemplified.
  • dicarboxylic acids include aliphatic dicarboxylic acids, alicyclic dicarboxylic acids, and aromatic dicarboxylic acids.
  • polyamides include polybutyroamide (nylon 4), polycaproamide (nylon 6), polyhexamethylene adipamide (nylon 66), polytetramethylene adipamide (nylon 46), polytetramethylene sebacamide ( nylon 410), polypentamethylene adipamide (nylon 56), polypentamethylene sebacamide (nylon 510), polyhexamethylene sebacamide (nylon 610), polyhexamethylene dodecamide (nylon 612), polydecamethylene Adipamide (nylon 106), polydecamethylene sebacamide (nylon 1010), polydecamethylenedodecanamide (nylon 1012), polyundecaneamide (nylon 11), polydodecanamide (nylon 12) and the like.
  • nylon 6 is preferable, and a composition containing nylon 6 and magnetic powder has excellent fluidity, and contributes to low elasticity of a molded body of the polyamide elastomer composition and improvement in thermal cycle durability.
  • the polycarboxylic acid having one or more aliphatic hydrocarbon groups having 8 to 50 carbon atoms that constitute the soft segment has one aliphatic hydrocarbon group having 8 to 50 carbon atoms that constitutes the soft segment of the polyester elastomer. Description is omitted because it is the same as polycarboxylic acid having one or more.
  • the soft segment of the polyamide elastomer is also preferably said dimer acid.
  • the content of polycarboxylic acid having one or more aliphatic hydrocarbon groups of 8 to 50 carbon atoms contained in the polyamide elastomer is preferably 10% by mass or more, more preferably 40% by mass or more, and still more preferably 60% by mass. % or more.
  • the content of the polycarboxylic acid having one or more aliphatic hydrocarbon groups having 8 to 50 carbon atoms is preferably 80% by mass or less, more preferably 80% by mass or less, in consideration of heat resistance and blocking resistance. is 75% by mass or less, more preferably 70% by mass or less (that is, preferably 10 to 80% by mass, more preferably 40 to 75% by mass, still more preferably 60 to 70% by mass).
  • this content and the following number average molecular weight can be combined arbitrarily with each suitable structure.
  • the number average molecular weight of the polyamide elastomer of the present invention is not particularly limited, mechanical strength can be improved by increasing the number average molecular weight. On the other hand, if the number average molecular weight of the polyamide elastomer is too large, the melt viscosity at 200°C may become too high.
  • the number average molecular weight of the polyamide elastomer is preferably 3,000 or more, more preferably 5,000 or more, still more preferably 7,000 or more, and is preferably 50,000 or less, more preferably 40,000 or less, and still more preferably 30,000 or less (that is, preferably is 3000 to 50000, more preferably 5000 to 40000, even more preferably 7000 to 30000).
  • the hard segment component and soft segment component of the polyamide elastomer may be copolymerized or may be a mixture.
  • the polyamide elastomer of the present invention can be produced by known methods. For example, a one-step polymerization method, a two-step polymerization method, a prepolymer method, and the like can be mentioned.
  • Magnetic Powder used in the present invention may be a magnetic powder, and may be either a soft magnetic powder or a hard magnetic powder, and various known magnetic powders can be used.
  • Magnetic powders include, for example, ferrite magnetic powders, alnico (Al--Ni--Co--Fe) magnetic powders, and rare earth magnetic powders. Among these, rare earth magnetic powders are preferable because of their excellent magnetic properties.
  • Magnetic powders may be used singly or in combination of two or more. In addition, the following examples can also be combined arbitrarily as a combination when two or more kinds are used together.
  • Ferrite magnetic powders include, for example, spinel-type ferrite magnetic powders and magnetoplumbite-type ferrite magnetic powders, with magnetoplumbite-type ferrite magnetic powders having magnetism even without an external magnetic field being preferred.
  • the magnetoplumbite-type ferrite magnetic powder is, for example, a magnetic powder represented by the chemical formula: MO.6Fe 2 O 3 (wherein M is an alkaline earth metal). Strontium ferrite magnetic powder can be mentioned.
  • a rare earth magnetic powder is an intermetallic compound containing a rare earth element and a transition metal, and may further contain boron (B).
  • Rare earth elements include La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Lu and Y, and one or more of these may be used.
  • transition metals include Fe, Co, and Ni, and one or more of these may be used.
  • Rare earth magnetic powders include neodymium magnetic powders such as Nd--Fe--B, Nd--Fe--Co--B, (Nd, Pr)--Fe--B, (Nd, Pr)--Fe--Co--B; samarium cobalt magnetic powders such as Co, Sm--Co--Fe and Sm--Co--Mn; and samarium iron nitrogen magnetic powders such as Sm 2 --Fe 17 --N 3 and Sm--Fe 9 --N 1.5 . You may use a seed
  • the average particle size of the magnetic powder is not particularly limited, but in consideration of handleability, miscibility with the resin, and fluidity of the resin composition, the average particle size of the magnetic powder is preferably 1.0 ⁇ m or more, more preferably 2.0 ⁇ m or more. It is 0 ⁇ m or more, preferably 200 ⁇ m or less, more preferably 100 ⁇ m or less. It is also preferable to mix magnetic powders with different particle sizes. For example, a magnetic powder with a particle size of 1 to 50 ⁇ m and a magnetic powder with a particle size of 50 to 100 ⁇ m may be mixed and used.
  • magnétique powder When multiple types of magnetic powder are used, they may be appropriately adjusted in advance so as to have a desired size, and may be pulverized with a pulverizing device such as a jet mill, atomizer, ball mill, bead mill, or the like. Moreover, the magnetic powder may be classified by a sieve or the like, if necessary.
  • a pulverizing device such as a jet mill, atomizer, ball mill, bead mill, or the like.
  • the magnetic powder may be classified by a sieve or the like, if necessary.
  • Thermoplastic Elastomer Composition The content of the magnetic powder contained in the thermoplastic elastomer composition may be appropriately adjusted depending on the application. On the other hand, if the content of the magnetic powder is too high, the flowability and shape retention of the thermoplastic elastomer composition may deteriorate.
  • the content of the magnetic powder is preferably as high as 70% by mass or more, 80% by mass or more, 85% by mass or more, 90% by mass or more, and 95% by mass or more in 100% by mass of the thermoplastic elastomer composition, and the upper limit is preferable.
  • thermoplastic elastomer composition may contain known additives and the like as necessary. Furthermore, other thermoplastic elastomers than the above may be included.
  • thermoplastic elastomer accounts for 30% by mass or more, 40% by mass or more, 50% by mass or more, and 60% by mass of the remaining 100% by mass of the thermoplastic elastomer composition excluding the magnetic powder (hereinafter referred to as the non-magnetic powder portion). % or more, 70% by mass or more, 80% by mass or more, and 90% by mass or more. If the content of the thermoplastic elastomer of the present invention is too small, it may be difficult to obtain the desired effects, such as insufficient fluidity and insufficient reduction in elasticity.
  • thermoplastic elastomer composition contains a resin other than the thermoplastic elastomer of the present invention, preferably a composition different from that of the thermoplastic elastomer of the present invention, for the purpose of improving desired properties such as adhesion, flexibility and durability.
  • a thermoplastic elastomer (hereinafter referred to as other thermoplastic elastomer) may also be included.
  • Other thermoplastic elastomers include, for example, polyester elastomers, polyamide elastomers, polyolefin elastomers, epoxy elastomers, polycarbonate elastomers, acrylic elastomers, ethylene vinyl acetate elastomers, phenol elastomers and the like.
  • One or two or more other thermoplastic elastomers may be contained, but the content of the other thermoplastic elastomers may be within a range that does not impair the effects of the present invention, such as fluidity and elasticity.
  • the thermoplastic elastomer composition may contain various known additives as necessary. Additives such as flame retardants, weather stabilizers, light stabilizers, colorants, stress relaxation agents, release agents, curing accelerators, antistatic agents, lubricants, slip agents, tackifiers, seal improvers, antifog Agents, perfumes and the like can be added.
  • the total content of various additives is preferably 5% by mass or less, more preferably 2% by mass or less, still more preferably 1% by mass or less, and preferably 0.01% by mass in 100% by mass of the thermoplastic elastomer composition. % or more, more preferably 0.1 mass % or more (that is, preferably 5 to 0.01 mass %, more preferably 2 to 0.1 mass %, still more preferably 1 to 0.1 mass % ).
  • flame retardants include halogen-based, phosphorus-based, nitrogen-based, and composite-type organic flame retardants; metal hydroxides, antimony-based, red phosphorus-based, silicone-based, and borate-based inorganic flame retardants; . These may be used alone or in combination of two or more.
  • weather resistant agents include antioxidants such as phenol, and UV absorbers such as benzophenone compounds.
  • light stabilizers include benzophenone compounds, salicylate compounds, benzotriazole compounds, hindered amine compounds, and the like.
  • colorants include pigments such as kaolin, synthetic iron oxide red, cadmium yellow, nickel titanium yellow, strontium yellow, hydrous chromium oxide, chromium oxide, cobalt aluminate, and synthetic ultramarine blue; isoindolinone, isoindoline, quinophthalone , xanthene, diketopyrrolopyrrole, perylene, perinone, anthraquinone, indigoid, oxazine, quinacridone, benzimidazolone, violanthrone, phthalocyanine, and azomethine. These may be used alone or in combination of two or more.
  • stress relaxation agents include silicone oil, silicone rubber, acrylic rubber, urethane rubber, acrylonitrile-butadiene rubber, thermoplastic elastomers, and the like.
  • release agents include waxes such as fatty acid-based, fatty acid metal salt-based, and mineral-based waxes.
  • curing accelerators include modified imidazole-based curing accelerators, modified aliphatic polyamine-based accelerators, and modified polyamine-based accelerators.
  • thermoplastic elastomer composition of the present invention is obtained by mixing the predetermined thermoplastic elastomer and magnetic powder. At this time, each component is mixed in a predetermined formulation using a mixer, blender, etc., and then adjusted with a kneader capable of heating and pressurizing, an extruder, etc., and the thermoplastic elastomer composition is formed into an arbitrary shape such as granules or pellets. may be granulated.
  • thermoplastic elastomer composition of the present invention can be used to produce molded articles of any desired shape.
  • various known thermoplastic elastomer composition molding methods such as injection molding, extrusion molding, compression molding, casting molding and transfer molding can be employed.
  • the thermoplastic elastomer composition of the present invention has excellent fluidity, it can be molded into various shapes by injection molding.
  • injection molding a thermoplastic elastomer composition obtained by mixing a magnetic powder, a thermoplastic elastomer, and various additives in a mixer is pelletized so as to be easily injection molded, and then put into an injection molding machine.
  • a molded article can be obtained by injecting the thermoplastic elastomer composition which has been filled and melted by heating into a mold or the like and allowed to cool and solidify. If necessary, the compact may be magnetized by applying an external magnetic field. Further, for example, in compression molding, a thermoplastic elastomer composition obtained by mixing a magnetic powder, a thermoplastic elastomer, and various additives in a mixer is charged into a compression molding machine, heated to a melting temperature, and pressed. After molding, the molded product can be obtained by cooling and solidifying. If necessary, the compact may be magnetized by applying an external magnetic field.
  • thermoplastic elastomer composition of the present invention has excellent fluidity, so injection molding is possible, and it is suitable for molding small and precise magnetic parts.
  • a molded article obtained by molding the thermoplastic elastomer composition of the present invention is suitable as a magnetic part, such as a rubber magnet for a sensor, a magnet for a motor unit, and the like.
  • Magnets for motor units include, for example, magnetic parts such as spindle motors for CDs, DVDs, and HDDs, vibration motors for mobile phones, actuators for digital cameras, and motors for automobile electrical components.
  • Magnetic parts include, for example, core magnets such as motor cores, stator cores and rotor cores, and magnets for motor stators.
  • thermoplastic elastomer composition of the present invention has excellent fluidity, a magnetic resin solid having a complicated surface shape, a magnetic resin solid having a thin portion, etc. can be easily produced by molding in the following steps. .
  • thermoplastic elastomer composition of the present invention After heating the thermoplastic elastomer composition of the present invention to a temperature equal to or higher than the melting initiation temperature of the thermoplastic elastomer, the heated thermoplastic elastomer composition is injected into a mold, and then cooled to solidify. .
  • thermoplastic elastomer composition of the present invention is introduced into a mold to be molded into a desired shape, and the term "inside the mold” means the inside of a mold having a certain shape. Examples include the inside of a mold, a gap existing in an electronic component, the inside of a concave portion existing on the surface of an electronic component, and the like.
  • the material of the mold is not particularly limited, metals, resins and the like can be mentioned, and those having heat resistance are preferable.
  • the method of introducing the thermoplastic elastomer composition of the present invention into the mold is not particularly limited. mentioned. Specific examples include an injection molding method, a transfer molding method, an insert molding method, a compression molding method, a hot melt molding method, and the like.
  • the pressure at which the thermoplastic elastomer composition is introduced into the mold may be appropriately adjusted, for example, within the range of 0.1 MPa or more and 10 MPa or less.
  • a magnetic resin solid (molded article) is given a certain shape by introducing a thermoplastic elastomer composition into a mold.
  • the magnetic resin solid matter is not limited to having a certain shape when released from the mold, but may have a certain shape inside the mold.
  • adhesion, fixation, sealing, etc. can be performed.
  • the magnetic resin solid matter may be adhered to the mold, or may be adhered to a member other than the mold (hereinafter sometimes referred to as another member).
  • the magnetic resin solid matter may be adhered or fused to the mold and another member, and the two may be adhered or fixed.
  • the magnetic resin solid matter may seal the mold, seal other members, or seal the mold and other members.
  • Other members include electronic parts, resin plate-like bodies, metal plate-like bodies, resin rod-like bodies, metal rod-like bodies, and the like.
  • the shape of the solid magnetic resin is not particularly limited, but may be sheet-like, polygonal columnar, columnar, rectangular parallelepiped, rectangular parallelepiped, conical, pyramidal, spherical, and the like.
  • Magnetic properties A test piece of 50 mm ⁇ 10 mm ⁇ 2 mm is placed on a 50 mm ⁇ 10 mm ⁇ 2 mm iron plate so that 100 mm 2 overlaps, and the strength (adhesion strength) when pulled in the plane direction is measured with a load cell. Magnetic properties were investigated. ⁇ : Adhesion strength 0.01 MPa or more ⁇ : Adhesion strength less than 0.01 MPa (including cases where it does not adhere)
  • Polyester elastomer (1) (Example 1) Terephthalic acid and 1,4-butanediol were added to a reactor equipped with a stirrer, a thermometer, and a distillate cooler, and an esterification reaction was carried out at 170 to 220°C for 2 hours to obtain polybutylene terephthalate. Subsequently, 70 parts by weight of polytetramethylene glycol ("PTMG1000" manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) having a number average molecular weight of 1000 was added to 30 parts by weight of the obtained polybutylene terephthalate, and the temperature was raised to 255°C. was slowly reduced to 665 Pa at 255° C. over 60 minutes.
  • PTMG1000 polytetramethylene glycol
  • polyester elastomer (1) had a melting point of 150°C, a melt viscosity of 500 dPa ⁇ s, and a glass transition temperature of -70°C.
  • Polyester elastomer (2) (Example 2) A polyester elastomer (2) was synthesized in the same manner as the polyester elastomer (1) except that 40 parts by weight of polybutylene terephthalate and 60 parts by weight of PTMG1000 were used. This polyester elastomer (2) had a melting point of 160°C, a melt viscosity of 1000 dPa ⁇ s, and a glass transition temperature of -50°C.
  • Polyamide elastomer (Example 3) PA673 (manufactured by Henkel, melting point 160° C., melt viscosity 50 dPa ⁇ s, glass transition temperature ⁇ 45° C.) was used as an organic material (polyamide elastomer having dimer acid as a polymerization component).
  • Nylon 66 (Comparative Example 2) Gramide T-802 (manufactured by Toyobo Co., Ltd., melting point 220° C., glass transition temperature 50° C.) was used as an organic material (nylon 66).
  • Polybutylene terephthalate (Comparative Example 3) DURANEX 2002 (manufactured by Polyplastics, melting point 225°C, glass transition temperature 50°C) was used as an organic material (polybutylene terephthalate: PBT).
  • Polyester (Comparative Example 4) Vylon GM-443 (manufactured by Toyobo Co., Ltd., melting point 140° C., melt viscosity 500 dPa ⁇ s, glass transition temperature 15° C.) was used as an organic material (polyester).
  • thermoplastic composition uniformly prepared with a kneader capable of pressurizing, heating and cooling is put into an extruder and hot cut. A granular thermoplastic composition was thus obtained.
  • test piece was produced from the obtained granular thermoplastic composition by an injection molding method. Various physical property evaluations were performed on the molded test pieces.
  • Examples 1 to 3 are examples that satisfy the requirements of the present invention, and the thermoplastic elastomer composition obtained by mixing the polyester elastomer and the magnetic powder exhibited excellent fluidity and good moldability. A test piece with low elasticity was also obtained.
  • Comparative Example 1 is an example using silica as a filler, and the test piece did not exhibit magnetic properties.
  • Comparative Examples 2 and 3 since the melt viscosity of the thermoplastic composition was too high, the thermoplastic composition mixed with the magnetic powder did not flow during molding, resulting in poor moldability. Moreover, since the thermoplastic compositions of Comparative Examples 2 and 3 had high glass transition temperatures, the test pieces were hard and lacked flexibility.
  • Comparative Example 4 is an example using a polyester resin having a high glass transition temperature, and the test piece had no flexibility.

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Abstract

成形時の流動性に優れると共に、成形後に低弾性を有する磁性粉末を含む熱可塑性エラストマー組成物を提供することであり、本発明は、ガラス転移温度が０℃未満、且つ２５０℃での溶融粘度が１～５０００ｄＰａ・ｓである熱可塑性エラストマーと、磁性粉末とを含む熱可塑性エラストマー組成物である。

Description

磁性粉末を含む熱可塑性エラストマー組成物
　本発明は磁性粉末を含む熱可塑性エラストマー組成物に関するものである。
　磁性粉末を含む樹脂組成物は焼結磁石よりも成形が容易であるため、成形することで例えば電気自動車、ＰＣや掃除機などの家電製品、ＭＲＩなどの医療機器、風力発電などの発電機などの様々な分野で磁性部品として用いられている。
　磁性粉末を含む樹脂組成物として例えば特許文献１には希土類系磁性粉末と、ポリアミド系熱可塑性エラストマーと、ポリアミド系熱可塑性樹脂と、を有するボンド磁石が開示されている。また特許文献２には４００℃以下で成形可能なポリイミドであるバインダ樹脂と、磁性粉とを含むボンド磁石が開示されている。
特開２００４－１８６２１４号公報 特開２００５－０９３８３５号公報
　近年、機器の小型化、精密化などに伴って磁性粉末を含む樹脂組成物にはより高い成形性が求められている。従来の樹脂組成物は流動性が低いため高圧の射出成形が必要であったが、高圧で樹脂組成物を射出すると、樹脂組成物が封入される部品などが破損することがあった。樹脂組成物の流動性が悪くても圧縮成形などの封止成形で部品を成形できるが、寸法精度が悪く、生産性も低い。また樹脂組成物の成形体は磁性粉末を多く含むと硬度が高くなるため、熱膨張すると該成形体と接触する部品などの材料を圧迫して破損することがあった。
　本発明は上記のような事情に着目してなされたものであって、その目的は、成形時の流動性に優れると共に、成形後に低弾性を有する磁性粉末を含む熱可塑性エラストマー組成物を提供することにある。
　上記課題を解決し得た本発明は以下の構成を有する。
［１］ガラス転移温度が０℃未満、且つ２５０℃での溶融粘度が１～５０００ｄＰａ・ｓである熱可塑性エラストマーと、磁性粉末とを含む熱可塑性エラストマー組成物。
［２］前記熱可塑性エラストマーの融点が３０～１９５℃である［１］に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
［３］前記磁性粉末を７０質量％以上含む［１］または［２］に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
［４］前記磁性粉末は希土類磁性粉末である［１］～［３］のいずれかに記載の熱可塑性エラストマー組成物。
［５］前記熱可塑性エラストマーはポリエステルエラストマー、またはポリアミドエラストマーである［１］～［４］のいずれかに記載の熱可塑性エラストマー組成物。
［６］前記ポリエステルエラストマーが共重合ポリエステルエラストマーであり、共重合単位としてポリエーテルポリオール、炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸、および炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリオールよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上を１０質量％以上有するものである［５］に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
［７］前記ポリアミドエラストマーが共重合ポリアミドエラストマーであり、共重合単位として炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸を有するものである［５］に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
［８］［１］～［７］のいずれかに記載の熱可塑性エラストマー組成物を成形してなる成形体。
　本発明の磁性粉末を含む熱可塑性エラストマー組成物は高い流動性を有する。したがって本発明の熱可塑性エラストマー組成物は射出成形における充填性に優れており、様々な形状に成形可能である。また本発明の熱可塑性エラストマー組成物の成形体は低弾性を有するため、熱膨張しても該成形体と接触する部品などの材料の破損を抑制できる。
　本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、ガラス転移温度が０℃未満、且つ２５０℃での溶融粘度が１～５０００ｄＰａ・ｓである熱可塑性エラストマーと、磁性粉末とを含むことを特徴とする。
　本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、上記所定の熱可塑性エラストマーに起因して成形時の流動性が良好であり、また該組成物をモールドして得られた成形体は低弾性を有する。
熱可塑性エラストマー
　ガラス転移温度：０℃未満
　本発明の熱可塑性エラストマーはガラス転移温度が０℃未満である。ガラス転移温度を０℃未満とすることで熱可塑性エラストマー組成物の成形体は低弾性を有する。また冷熱サイクル耐久性向上に寄与する。
　冷熱サイクル耐久性とは、熱可塑性エラストマー組成物の成形体を備えた部品を高温と低温を繰り返す熱履歴に晒して該成形体を熱膨張、熱収縮させた際に、前記部品（特に、成形体と接する部品）の材料（以下、部材という）と前記成形体とで膨張係数が異なっていても、成形体と部材との接触界面部分で該成形体の亀裂や剥離等の損傷が生じず、また該成形体と接する部材側にも損傷が生じないことをいう。
　該成形体の弾性率が高くなりすぎると冷却時に亀裂や剥離が生じやすくなる。熱可塑性エラストマーのガラス転移温度が０℃未満であれば弾性率を低く抑えることができると共に、冷熱サイクル耐久性を向上できる。またガラス転移温度が０℃未満であれば、熱可塑性エラストマー組成物の成形体が熱膨張しても低弾性であるため接触部材に対する圧迫応力が緩和されて該部材の損傷も防止できる。
　熱可塑性エラストマーのガラス転移温度は０℃未満、より好ましくは－１０℃以下、さらに好ましくは－３０℃以下である。下限は耐ブロッキング性を考慮すると好ましくは－１００℃以上である。
　本発明で低弾性とは、ＪＩＳ　Ｋ６２５１：２０１７に基づく常温下での引張弾性率が好ましくは１００ＭＰａ未満、より好ましくは８０ＭＰａ以下であることをいう。
　なお、熱可塑性エラストマー組成物の成形体と部材は常温下で接触状態、非接触状態のいずれでもよい。常温下で熱可塑性エラストマー組成物の成形体と部材とが接触しないように配置されていても熱可塑性エラストマー組成物の成形体が高温に晒されて熱膨張して該材料と接触することがある。
溶融粘度：１～５０００ｄＰａ・ｓ
　本発明の熱可塑性エラストマーは、２５０℃での溶融粘度が１～５０００ｄＰａ・ｓである。この範囲の溶融粘度であれば流動性に優れているため数百Ｎ／ｃｍ2程度の低い射出圧力（以下、低射出圧力）でも高い充填率を達成可能であり、複雑な形状に成形できる。熱可塑性エラストマーの溶融粘度が低すぎると接着性や凝集力が得られない。一方、熱可塑性エラストマーの溶融粘度が高すぎると、複雑な形状の成形には高圧の射出成形が必要となり、封入する型や部品等が破損する。
　熱可塑性エラストマーの溶融粘度は１ｄＰａ・ｓ以上、好ましくは５ｄＰａ・ｓ以上、より好ましくは１０ｄＰａ・ｓ以上、さらに好ましくは５０ｄＰａ・ｓ以上、よりさらに好ましくは１００ｄＰａ・ｓ以上であって、５０００ｄＰａ・ｓ以下、好ましくは４０００ｄＰａ・ｓ以下、より好ましくは３０００ｄＰａ・ｓ以下、さらに好ましくは２０００ｄＰａ・ｓ以下である（すなわち、１～５０００ｄＰａ・ｓ、好ましくは５～４０００ｄＰａ・ｓ、より好ましくは１０～３０００ｄＰａ・ｓ、さらに好ましくは５０～２０００ｄＰａ・ｓ、よりさらに好ましくは１００～２０００ｄＰａ・ｓである）。
　溶融粘度の測定方法は以下の通りである。
　熱可塑性エラストマーの溶融粘度はフローテスター（島津製作所製ＣＦＴ－５００Ｃ）で測定する。具体的には試料を水分率０．１％以下まで乾燥させた後、２５０℃に加温し、安定させてから、孔径１．０ｍｍ、厚み１０ｍｍのダイに９８Ｎ／ｃｍ2の圧力で通過させたときの粘度である。
融点：３０℃～１９５℃
　本発明の熱可塑性エラストマーの融点は、好ましくは３０℃～１９５℃である。熱可塑性エラストマーの融点が低すぎると、常温下では液状となり、べた付きが生じたり、バリ等の原因となる。使用時の温度、例えば常温において熱可塑性エラストマー組成物が固体であれば射出成形が可能であり、良好な取扱性が得られる。また熱可塑性エラストマーの融点が高すぎるとハードセグメントとソフトセグメントとの相溶性が低下して不均一な組織構造が形成され、熱可塑性エラストマー組成物の成形体の機械特性が低下するおそれがある。
　熱可塑性エラストマーの融点は好ましくは３０℃以上、より好ましくは５０℃以上、さらに好ましくは７０℃以上、よりさらに好ましくは９０℃以上、最も好ましくは１１０℃以上であって、好ましくは１９５℃以下、より好ましくは１８０℃以下、さらに好ましくは１７０℃以下である（すなわち、好ましくは３０～１９５℃、より好ましくは５０～１８０℃、さらに好ましくは７０～１７０℃、よりさらに好ましくは９０～１７０℃、最も好ましくは１１０～１７０℃である）。
　なお、熱可塑性エラストマーの上記ガラス転移温度、上記溶融粘度、および融点のうち、任意の２つ、または全てを組み合せることができ、また各好適な構成を任意に組み合せることができる。
熱可塑性エラストマー
　本発明の熱可塑性エラストマーは、ハードセグメントを構成するポリマーと、ソフトセグメントを構成するポリマーとを有する熱可塑性弾性体であることが好ましい。本発明の熱可塑性エラストマーは、少なくとも上記ガラス転移温度、および溶融粘度を満足し、好ましくは所定の範囲に融点を有するものであればよく、例えばポリエステルエラストマー、ポリアミドエラストマー、ポリオレフィンエラストマー、ポリウレタンエラストマーなどが挙げられる。熱可塑性エラストマーは１種を単独で用いてもよいし、適宜２種以上を組み合わせて用いてもよい。磁性粉の分散性の観点から、好ましい熱可塑性エラストマーは、ポリエステルエラストマー、ポリアミドエラストマーである。なお、２種以上併用する場合の組み合せとして下記例示を任意に組み合せることもできる。
　本発明の熱可塑性エラストマーの組成、および組成比は試料を重クロロホルム等の溶媒に溶解して測定する1Ｈ－ＮＭＲや13Ｃ－ＮＭＲによる積分値より算出する。
　以下、本発明の熱可塑性エラストマーとして好ましいポリエステルエラストマーと、ポリアミドエラストマーの構成について説明する。
ポリエステルエラストマー
　ポリエステルエラストマーは、共重合ポリエステルエラストマーであることが好ましい。共重合ポリエステルエストマーとしては、ハードセグメントとソフトセグメントで構成されており、ハードセグメントはポリエステル、ソフトセグメントはポリエーテルポリオール、炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸、および炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリオールよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上であることが好ましい。上記ガラス転移温度、および溶融粘度を満足し、好ましくは融点を満足するポリエステルエラストマーは高い流動性を有する。また該ポリエステルエラストマーと磁性粉末とを含む組成物の成形体は低弾性であり、冷熱サイクル耐久性向上効果発現にも寄与する。
　ハードセグメントを構成するポリエステルの酸成分としては、例えば芳香族ジカルボン酸、脂環族ジカルボン酸、脂肪族ジカルボン酸などのジカルボン酸が好ましい。
　芳香族ジカルボン酸としては、例えばテレフタル酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルジカルボン酸、イソフタル酸、オルソフタル酸、５－ナトリウムスルホイソフタル酸などが挙げられる。
　脂環族ジカルボン酸としては、例えばシクロヘキサンジカルボン酸、テトラヒドロ無水フタル酸などが挙げられる。
　脂肪族ジカルボン酸としては、例えばシュウ酸、マロン酸、エチルマロン酸、ジエチルマロン酸、コハク酸、メチルコハク酸、２，２－ジメチルコハク酸、２，３－ジメチルコハク酸、テトラメチルコハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸などが挙げられる。
　これらの中でも、好ましくはテレフタル酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸であり、より好ましくはテレフタル酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸である。
　ハードセグメントを構成するポリエステルの酸成分は、単独、もしくは２種以上組み合わせて使用してもよい。
　ハードセグメントを構成するポリエステルのジオール成分としては、特に制限されないが、脂肪族ジオール、または脂環族ジオールが好ましく用いられる。
　脂肪族ジオールとしては、例えばエチレングリコール、１，３－プロピレングリコール、１，２－プロピレングリコール、２－メチル－１，３－プロパンジオール、１，４－ブタンジオール、１，３－ブタンジオール、１，２－ブタンジオール、１，５－ヘプタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、３－メチル－１，５－ペンタンジオール、１，８－オクタンジオール、２－メチルオクタンジオール、１，９－ノナンジオ－ル、１，１０－デカンジオール、ネオペンチルグリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、２，２，４－トリメチル－１，３－ペンタンジオール、ネオペンチルヒドロキシピバリン酸エステル、２－ブチル－２－エチル－１，３－プロパンジオールなどが挙げられる。
　脂環族ジオールとしては、例えば１，４－シクロヘキサンジメタノ－ル、ビスフェノールＡのエチレンオキサイド付加物、ビスフェノールＡのプロピレンオキサイド付加物、エチレンオキサイド付加物、水素化ビスフェノールＡのプロピレンオキサイド付加物、トリシクロデカンジメタノールなどが挙げられる。
　これらの中でも、好ましくは脂肪族ジオールであり、より好ましくはエチレングリコール、１，４－ブタンジオールである。
　ハードセグメントを構成するポリエステルのジオール成分は、単独、もしくは２種以上組み合わせて使用してもよい。
　ソフトセグメントを構成する成分としては、ポリエーテルポリオール、炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸、および炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリオールよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上であることが好ましい。これらは単独、もしくは２種以上併用してもよい。
　炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリオールは、好ましくはダイマージオールである。
　ダイマージオールは、例えばダイマー酸から誘導される還元反応生成物であることが好ましい。ダイマージオールの炭素数は好ましくは２２以上、より好ましくは２４以上であって、好ましくは４４以下、より好ましくは４０以下であり、最も好ましくは３６以下である（すなわち、好ましくは２２～４４、より好ましくは２４～４０、最も好ましくは２４～３６である）。ダイマージオールとしては、例えばダイマージリノレイルアルコール、ダイマージオレイルアルコール等が挙げられる。
　ポリエーテルポリオールは分子内に少なくとも２以上のエーテル結合を有するポリオールであればよい。またポリエーテルポリオールの主骨格中の繰り返し単位は、飽和炭化水素、不飽和炭化水素のいずれでもよい。
　ポリエーテルポリオールは、例えば脂環式構造を有するポリエーテルポリオール、または脂肪族ポリエーテルポリオールが挙げられ、脂肪族ポリエーテルポリオールが好ましい。
　また脂肪族ポリエーテルポリオールの繰り返し単位の炭素数は特に限定されないが、繰り返し単位の炭素数は好ましくは２以上、より好ましくは３以上、さらに好ましくは４以上であって、好ましくは２０以下、より好ましくは１５以下、さらに好ましくは１２以下である（すなわち、好ましくは２～２０、より好ましくは３～１５、さらに好ましくは４～１２である）。
　脂環式構造を有するポリエーテルポリオールとしては、例えば水添ビスフェノールＡのアルキレンオキシド付加ジオール、水添ビスフェノールＦのアルキレンオキシド付加ジオール、１，４－シクロヘキサンジオールのアルキレンオキシド付加ジオール等が挙げられる。
　脂肪族ポリエーテルポリオールは、例えば、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリ１，２－プロピレングリコール、ポリ２－メチル－１，３－プロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール（ＰＴＭＧ）、ポリ（テトラメチレングリコール－ネオペンチルグリコール）共重合体、エチレンオキシドとプロピレンオキシドのブロックまたはランダム共重合体、テトラヒドロフランと３－メチルテトラヒドロフランのランダム共重合体エチレンオキシドとテトラヒドロフランのブロックまたはランダム共重合体等が挙げられる。
　これらの中でも、好ましくはポリテトラメチレングリコール（ＰＴＭＧ）であり、ポリエステルエラストマーの流動性向上に寄与すると共に、組成物の成形体に低弾性を付与し、冷熱サイクル耐久性向上効果発現にも寄与する。
　ソフトセグメントを構成する成分は、単独、もしくは２種以上組み合わせて使用してもよい。
　ソフトセグメントを構成するポリエーテルポリオールの数平均分子量は特に限定されないが、数平均分子量を大きくすると冷熱サイクル耐久性や耐加水分解性を向上できる。一方、ポリエーテルポリオールの数平均分子量が大きくなりすぎるとハードセグメントとの相溶性が低下することがある。
　ポリエーテルポリオールの数平均分子量は好ましくは４００以上、より好ましくは５００以上、さらに好ましくは６００以上、特に好ましくは７００以上であって、好ましくは１００００以下、より好ましくは６０００以下、さらに好ましくは４０００以下、特に好ましくは３０００以下である（すなわち、好ましくは４００～１００００、より好ましくは５００～６０００、さらに好ましくは６００～４０００、特に好ましくは７００～３０００である）。
　炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸に含まれる脂肪族炭化水素基は、直鎖型と分岐型のいずれでもよく、また脂肪族炭化水素基は脂肪族飽和炭化水素基、脂肪族不飽和炭化水素基のいずれでもよい。また脂肪族炭化水素基の炭素数は８以上、好ましくは１０以上、より好ましくは１５以上であって、５０以下、好ましくは４５以下、より好ましくは４０以下である（すなわち、８～５０、好ましくは１０～４５、より好ましくは１５～４０である）。
　また上記ポリカルボン酸は、不飽和モノカルボン酸の重合体や不飽和ジカルボン酸の重合体でもよい。
　したがって炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸は、例えば炭素数が８～５０の脂肪族不飽和炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸、炭素数が８～５０の脂肪族飽和炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸が挙げられる。
　脂肪族不飽和モノカルボン酸は、例えばアンゲリカ酸、チグリン酸、４－ペンテン酸、２－エチル－２－ブテン酸、２，４－ヘキサジエン酸、１０－ウンデセン酸、オレイン酸、９－オクタデセン酸、９－オクタデシン酸、９，１２－オクタデカジエン酸（リノール酸）、オクタデカトリエン酸（リノレン酸）、５,８,１１,１４－エイコサテトラエン酸、１３－ドコセン酸、１１－オクタデセン－９－イン酸、２１－トリアコンテン酸などが挙げられる。
　脂肪族不飽和ジカルボン酸は、例えばシトラコン酸、メサコン酸、２－ペンテンニ酸、メチレンコハク酸、アリルマロン酸、２,４－ヘキサジエンニ酸、イソプロピリデンコハク酸、不飽和基を有するダイマー酸などが挙げられる。
　脂肪族飽和ジカルボン酸は、例えばアゼライン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、トリデカンニ酸、不飽和基を有さないダイマー酸などが挙げられる。
　好ましくは脂肪族飽和カルボン酸であり、より好ましくは脂肪族飽和炭化水素基を１つ以上有するジカルボン酸であり、さらに好ましくは不飽和基を有さないダイマー酸である。不飽和結合を含まない場合、耐候性や耐熱性に優れるだけでなく、流動性向上や低弾性化に寄与しうる。
　不飽和基を有さないダイマー酸は例えば植物性脂肪酸、好ましくは炭素数１１～２２程度の脂肪族不飽和モノカルボン酸、より好ましくはオレイン酸、リノール酸、リノレン酸など炭素数１８程度の脂肪族不飽和モノカルボン酸を二量体化し、さらに水添して不飽和結合を飽和させたダイマー酸が例示される。なお、不飽和基を有さないダイマー酸には、その分子中に残留不飽和結合を含有していてもよい。
　ポリエステルエラストマーに含まれるソフトセグメントを構成するポリエーテルポリオール、炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸、および炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリオールよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上の含有量を多くすると良好な流動性、弾性、冷熱サイクル耐久性が得られる。
　ポリエステルエラストマーに含まれるソフトセグメントを構成するポリエーテルポリオール、炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸、および炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリオールよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上の含有量は、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは４０質量％以上、さらに好ましくは６０質量％以上である。上限は特に限定されないが、耐熱性や耐ブロッキング性を考慮するとポリオール、および／または炭素数が８～５０の炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸の含有量は、好ましくは８０質量％以下、より好ましくは７５質量％以下、さらに好ましくは７０質量％以下である。なお、含有量は２種以上併用する場合は合計量である（すなわち、好ましくは１０～８０質量％、より好ましくは４０～７５質量％、さらに好ましくは６０～７０質量％である）。
　なお、該含有量、下記数平均分子量、およびエステル基濃度のうち、任意の２つ、または全てを組み合せることができ、また各好適な構成を任意に組み合わせることができる。
数平均分子量
　本発明のポリエステルエラストマーの数平均分子量は特に限定されないが、数平均分子量を大きくすると機械的強度を向上できる。一方、ポリエステルエラストマーの数平均分子量が大きすぎると２００℃における溶融粘度が高くなりすぎることがある。
　ポリエステルエラストマーの数平均分子量は、好ましくは３０００以上、より好ましくは５０００以上、さらに好ましくは７０００以上であって、好ましくは５００００以下、より好ましくは４００００以下、さらに好ましくは３００００以下である（すなわち、好ましくは３０００～５００００、より好ましくは５０００～４００００、さらに好ましくは７０００～３００００である）。
　数平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）を用いて、標準物質としてポリスチレン溶液をＧＰＣ較正曲線用試料とし、クロロホルム溶媒中で測定できる。
エステル基濃度
　ポリエステルエラストマーのエステル基濃度は特に限定されないが、エステル基濃度を高めるとガソリン、エンジンオイル、アルコール、汎用溶剤等に対する耐薬品性を向上できる。一方、エステル基濃度が高すぎると、高温の水蒸気に耐える耐加水分解性が低下して長期耐久性に劣ることがある。
　ポリエステルエラストマーのエステル基濃度は、好ましくは１５００当量／１０6ｇ以上、より好ましくは２０００当量／１０6ｇ以上であって、好ましくは８０００当量／１０6ｇ以下、より好ましくは７５００当量／１０6ｇ以下、さらに好ましくは７０００当量／１０6ｇ以下である（すなわち、好ましくは１５００～８０００当量／１０6ｇ、より好ましくは２０００～７５００当量／１０6ｇ、さらに好ましくは２０００～７０００当量／１０6ｇである）。
　エステル基濃度の単位は、樹脂１ｔあたりの当量数で表し、ポリエステル樹脂の組成およびその共重合比から算出される値である。
　ポリエステルエラストマーのハードセグメント成分とソフトセグメント成分は、共重合していてもよく、あるいは混合物であってもよい。
　本発明のポリエステルエラストマーは公知の方法で製造できる。例えば、ハードセグメント成分であるジカルボン酸成分とジオール成分、およびソフトセグメント成分を触媒の存在下でエステル交換反応、乃至エステル化反応させ、得られる反応生成物を重縮合する方法；あらかじめハードセグメントのポリエステルを作っておき、これにソフトセグメント成分を添加してエステル交換反応によりランダム化させる方法；ハードセグメントとソフトセグメントを鎖連結剤でつなぐ方法が挙げられる。
ポリアミドエラストマー
　ポリアミドエラストマーは、共重合ポリアミドエラストマーであることが好ましい。共重合ポリアミドエストマーとしては、ハードセグメントとソフトセグメントで構成されており、ハードセグメントはポリアミド、ソフトセグメントは炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸であることが好ましい。上記ガラス転移温度、および溶融粘度を満足し、好ましくは融点を満足するポリアミドエラストマーは高い流動性を有する。また該ポリアミドエラストマーと磁性粉末とを含む組成物の成形体は低弾性であり、冷熱サイクル耐久性向上効果発現にも寄与する。
　ハードセグメントを構成するポリアミドとしては、例えば（１）ラクタムの縮重合体、（２）ω－アミノカルボン酸の重縮合体、（３）ジアミンとジカルボン酸との共重縮合体などが挙げられる。（１）ラクタムとしては、ラウリルラクタム、ε－カプロラクタム、ウデカンラクタム、ω－エナントラクタム、２－ピロリドンなどの脂肪族ラクタムなどが例示される。（２）ω－アミノカルボン酸としては、６－アミノカプロン酸、７－アミノヘプタン酸、８－アミノオクタン酸、１０－アミノカプリン酸、１１－アミノウンデカン酸、１２－アミノドデカン酸などの脂肪族ω－アミノカルボン酸などが例示される。（３）ジアミンとしては、エチレンジアミン、トリメチレンジアミン、テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ヘプタメチレンジアミン、オクタメチレンジアミン、ノナメチレンジアミン、デカメチレンジアミン、ウンデカメチレンジアミン、ドデカメチレンジアミン、２，２，４－トリメチルヘキサメチレンジアミン、２，４，４－トリメチルヘキサメチレンジアミン、３－メチルペンタメチレンジアミン、メタキシレンジアミンなどの脂肪族ジアミンが例示される。
　ジカルボン酸としては、例えば脂肪族ジカルボン酸、脂環族ジカルボン酸、芳香族ジカルボン酸が挙げられる。具体的にはシュウ酸、マロン酸、エチルマロン酸、ジエチルマロン酸、コハク酸、メチルコハク酸、２，２－ジメチルコハク酸、２，３－ジメチルコハク酸、テトラメチルコハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸などの脂肪族ジカルボン酸；テレフタル酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルジカルボン酸、イソフタル酸、オルソフタル酸、５－ナトリウムスルホイソフタル酸などの芳香族ジカルボン酸などが例示される。
　これらは、単独、もしくは２種以上組み合わせて使用してもよい。
　ポリアミドの具体例としては、ポリブチロアミド（ナイロン４）、ポリカプロアミド（ナイロン６）、ポリヘキサメチレンアジパミド（ナイロン６６）、ポリテトラメチレンアジパミド（ナイロン４６）、ポリテトラメチレンセバカミド（ナイロン４１０）、ポリペンタメチレンアジパミド（ナイロン５６）、ポリペンタメチレンセバカミド（ナイロン５１０）、ポリヘキサメチレンセバカミド（ナイロン６１０）、ポリヘキサメチレンドデカミド（ナイロン６１２）、ポリデカメチレンアジパミド（ナイロン１０６）、ポリデカメチレンセバカミド（ナイロン１０１０）、ポリデカメチレンドデカミド（ナイロン１０１２）、ポリウンデカンアミド（ナイロン１１）、ポリドデカンアミド（ナイロン１２）などが挙げられる。またこれらの混合物や共重合体なども挙げられる。
　これらの中でもナイロン６が好ましく、ナイロン６と磁性粉末とを含む組成物は流動性に優れており、またポリアミドエラストマー組成物の成形体の低弾性化と冷熱サイクル耐久性向上に寄与する。
　ソフトセグメントを構成する炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸は、上記ポリエステルエラストマーのソフトセグメントを構成する炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸と同じであるため説明を省略する。ポリアミドエラストマーのソフトセグメントも好ましくは上記ダイマー酸である。
　ポリアミドエラストマーに含まれる炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸の含有量を多くすると良好な流動性、弾性、冷熱サイクル耐久性が得られる。
　ポリアミドエラストマーに含まれる炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸の含有量は、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは４０質量％以上、さらに好ましくは６０質量％以上である。上限は特に限定されないが、耐熱性や耐ブロッキング性を考慮すると炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸の含有量は、好ましくは８０質量％以下、より好ましくは７５質量％以下、さらに好ましくは７０質量％以下である（すなわち、好ましくは１０～８０質量％、より好ましくは４０～７５質量％、さらに好ましくは６０～７０質量％である）。
　なお、該含有量と下記数平均分子量は、各好適な構成を任意に組み合せることができる。
数平均分子量
　本発明のポリアミドエラストマーの数平均分子量は特に限定されないが、数平均分子量を大きくすると機械的強度を向上できる。一方、ポリアミドエラストマーの数平均分子量が大きすぎると２００℃における溶融粘度が高くなりすぎることがある。
　ポリアミドエラストマーの数平均分子量は、好ましくは３０００以上、より好ましくは５０００以上、さらに好ましくは７０００以上であって、好ましくは５００００以下、より好ましくは４００００以下、さらに好ましくは３００００以下である（すなわち、好ましくは３０００～５００００、より好ましくは５０００～４００００、さらに好ましくは７０００～３００００である）。
　ポリアミドエラストマーのハードセグメント成分とソフトセグメント成分は、共重合していてもよく、あるいは混合物であってもよい。
　本発明のポリアミドエラストマーは、公知の方法で製造できる。例えば、一段重合法、二段重合法、プレポリマー法などが挙げられる。
磁性粉末
　本発明に用いる磁性粉末は、磁性を帯びている粉体であればよく、また軟磁性粉末、硬磁性粉末のいずれでもよく、各種公知の磁性粉末を使用できる。
　磁性粉末としては例えばフェライト磁性粉末、アルニコ（Ａｌ－Ｎｉ－Ｃｏ－Ｆｅ）磁性粉末、および希土類磁性粉末が挙げられる。これらの中でも希土類磁性粉末は磁気特性に優れているため好ましい。磁性粉末は１種、または２種以上混合して用いてもよい。なお、２種以上併用する場合の組み合せとして下記例示を任意に組み合せることもできる。
　フェライト磁性粉末は、例えばスピネル型フェライト磁性粉末、マグネトプランバイト型フェライト磁性粉末などが挙げられ、外部磁場がなくても磁気を有するマグネトプランバイト型フェライト磁性粉末が好ましい。
　マグネトプランバイト型フェライト磁性粉末は、例えば化学式：ＭＯ・６Ｆｅ2Ｏ3（式中、Ｍはアルカリ土類金属）で表される磁性粉末であり、バリウムフェライト磁性粉末、ストロンチウムフェライト磁性粉末、バリウム－ストロンチウムフェライト磁性粉末が挙げられる。
　希土類磁性粉末は、希土類元素と遷移金属を含む金属間化合物であり、さらにホウ素（Ｂ）を含有していてもよい。
　希土類元素としては、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕ、Ｙが挙げられ、これらは１種または２種以上用いてもよい。遷移金属としては、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉが挙げられ、これらは１種または２種以上用いてもよい。
　希土類磁性粉末は、例えばＮｄ－Ｆｅ－Ｂ、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｃo－Ｂ、（Ｎｄ，Ｐｒ）－Ｆｅ－Ｂ、（Ｎｄ，Ｐｒ）－Ｆｅ－Ｃｏ－Ｂ等などのネオジム磁性粉末；Ｓｍ－Ｃｏ、Ｓｍ－Ｃｏ－Ｆｅ、Ｓｍ－Ｃｏ－Ｍｎ等のサマリウムコバルト磁性粉末；Ｓｍ2－Ｆｅ17－Ｎ3、Ｓｍ－Ｆｅ9－Ｎ1.5等のサマリウム鉄窒素磁性粉末が挙げられ、これらは１種または２種以上用いてもよい。
　磁性粉末の平均粒子径は特に限定されないが、取扱性、樹脂との混合性、樹脂組成物の流動性を考慮すると、磁性粉末の平均粒子径は好ましくは１．０μｍ以上、より好ましくは２．０μｍ以上であって、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下である。また、粒子径の異なる磁性粉末を混合することも好ましく、例えば粒子径１～５０μｍの磁性粉末と粒子径５０～１００μｍの磁性粉末を混合して使用してもよい。
　複数種類の磁性粉末を使用する際はあらかじめ所望のサイズとなるように適宜調整してもよく、例えばジェットミル、アトマイザー、ボールミル、ビーズミル等の粉砕装置で粉砕すればよい。また磁性粉末は必要に応じて篩等で分級してもよい。
熱可塑性エラストマー組成物
　熱可塑性エラストマー組成物に含まれる磁性粉末の含有量は用途に応じて適宜調整すればよいが、磁性粉末含有量が少なくなると十分な磁束密度が得られないことがある。一方、磁性粉末含有量が多すぎると熱可塑性エラストマー組成物の流動性低下や形状保持性が低下することがある。
　磁性粉末の含有量は、熱可塑性エラストマー組成物１００質量％中、７０質量％以上、８０質量％以上、８５質量％以上、９０質量％以上、９５質量％以上の順に高い程好ましく、上限は好ましくは１００質量％未満、より好ましくは９９質量％以下、さらに好ましくは９８質量％以下である（すなわち、好ましくは７０～１００質量％未満、好ましくは８０～１００質量％未満、より好ましくは８５～９９質量％、より好ましくは９０～９９質量％、さらに好ましくは９５～９８質量％である）。
　熱可塑性エラストマー組成物は上記熱可塑性エラストマーと磁性粉末以外に、必要に応じて公知の添加剤等を含んでいてもよい。さらに上記以外の他の熱可塑性エラストマーが含まれていてもよい。
　熱可塑性エラストマー組成物のうち前記磁性粉末を除いた残部（以下、非磁性粉末部分という）１００質量％中、上記熱可塑性エラストマーは３０質量％以上、４０質量％以上、５０質量％以上、６０質量％以上、７０質量％以上、８０質量％以上、９０質量％以上の順に高い程、好ましく、１００質量％であってもよい。本発明の熱可塑性エラストマーの含有量が少ないと十分な流動性が得られなかったり、弾性を十分に低減できないなど、所定の効果が得られにくくなることがある。
　熱可塑性エラストマー組成物には、密着性、柔軟性、耐久性等を所望の特性の改良を目的として、本発明の熱可塑性エラストマー以外の樹脂、好ましくは本発明の熱可塑性エラストマーとは異なる組成の熱可塑性エラストマー（以下、その他の熱可塑性エラストマー）が含まれていてもよい。その他の熱可塑性エラストマーとしては例えば、ポリエステルエラストマー、ポリアミドエラストマー、ポリオレフィンエラストマー、エポキシエラストマー、ポリカーボネートエラストマー、アクリルエラストマー、エチレンビニルアセテートエラストマー、フェノールエラストマー等が挙げられる。その他の熱可塑性エラストマーは１種または２種以上含有させてもよいが、その他の熱可塑性エラストマーの含有量は流動性や弾性など本発明の効果を阻害しない範囲であればよい。
　熱可塑性エラストマー組成物は、必要に応じて各種公知の添加剤を含有していてもよい。添加剤として、例えば難燃剤、耐候剤、耐光剤、着色剤、応力緩和剤、離型剤、硬化促進剤、帯電防止剤、滑剤、スリップ剤、粘着性付与剤、シール性改良剤、防曇剤、香料等を添加することができる。
　熱可塑性エラストマー組成物１００質量％中、各種添加剤の合計の含量は好ましくは５質量％以下、より好ましくは２質量％以下、さらに好ましくは１質量％以下であって、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．１質量％以上である（すなわち、好ましくは５～０．０１質量％、より好ましくは２～０．１質量％、さらに好ましくは１～０．１質量％である）。
　上記添加剤のうち代表的な添加剤について例示する。
　難燃剤としては、例えばハロゲン系、リン系、窒素系、複合型の有機系難燃剤；金属水酸化物、アンチモン系、赤リン系、シリコーン系、ホウ酸塩の無機系難燃剤；が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を併用して用いてもよい。
　耐候剤として、例えばフェノールなどの酸化防止剤や、ベンゾフェノン系化合物などの紫外線吸収剤等が挙げられる。
　耐光剤としては、例えばベンゾフェノン系化合物、サリチレート系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、ヒンダートアミン系化合物等が挙げられる。
　着色剤としては、例えばカオリン、合成酸化鉄赤、カドミウム黄、ニッケルチタン黄、ストロンチウム黄、含水酸化クロム、酸化クロム、アルミ酸コバルト、合成ウルトラマリン青等の顔料；イソインドリノン、イソインドリン、キノフタロン、キサンテン、ジケトピロロピロール、ペリレン、ペリノン、アントラキノン、インジゴイド、オキサジン、キナクリドン、ベンツイミダゾロン、ビオランスロン、フタロシアニン、アゾメチン等の染料が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を併用して用いてもよい。
　応力緩和剤としては、例えばシリコーンオイル、シリコーンゴム、アクリルゴム、ウレタンゴム、アクリロニトリル－ブタジエンゴム、熱可塑性エラストマー等が挙げられる。
　離型剤として、脂肪酸系、脂肪酸金属塩系、鉱物系等のワックス等が挙げられる。
　硬化促進剤としては、例えば変性イミダゾール系硬化促進剤、変性脂肪族ポリアミン系促進剤、変性ポリアミン系促進剤等が挙げられる。
　本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、上記所定の熱可塑性エラストマーと磁性粉末とを混合して得られる。この際、各成分を所定の配合でミキサー、ブレンダー等を用いて混合した後、加熱加圧可能な混練機、押出機等によって調整し、粒状、ペレット状など任意の形状に熱可塑性エラストマー組成物を造粒してもよい。
成形体
　本発明の熱可塑性エラストマー組成物を用いて各種任意の形状の成形体を製造できる。熱可塑性エラストマー組成物の成形は射出成形、押出成形、圧縮成形、キャスティング成形、トランスファー成形など各種公知の熱可塑性エラストマー組成物の成形方法を採用できる。特に本発明の熱可塑性エラストマー組成物は流動性に優れているため射出成形によって様々な形状の成形体を製造できる。
　例えば射出成形では、磁性粉末、熱可塑性エラストマー、および各種添加剤とを混合機で混合して得られた熱可塑性エラストマー組成物を、例えば射出成形しやすいようにペレット化した後、射出成形機に充填し、加熱して溶融させた熱可塑性エラストマー組成物を金型などに注入し、冷却固化させて成形体を得ることができる。成形体には必要に応じて外部磁界を与えて着磁させてもよい。
　また例えば圧縮成形では、磁性粉末、熱可塑性エラストマー、および各種添加剤とを混合機で混合して得られた熱可塑性エラストマー組成物を、圧縮成形機に充填した後、溶融温度まで加熱してプレス成形した後、冷却固化させて成形体を得ることができる。成形体には必要に応じて外部磁界を与えて着磁させてもよい。
　特に本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、流動性に優れているため射出成形が可能であり、小型で精緻な磁性部品の成形に適している。
　本発明の熱可塑性エラストマー組成物を成形してなる成形体は磁性部品として例えばセンサ用ゴム磁石、モータユニット用マグネットなどに好適である。モータユニット用マグネットとしては、例えばＣＤ、ＤＶＤ、ＨＤＤ用のスピンドルモータ、携帯電話用振動モータ、デジカメのアクチュエータ、自動車電装部品用モータ等の磁性部品が挙げられる。また磁性部品として例えばモータコア、ステータコア、ロータコアなどのコアマグネット、モーターステータ用マグネットが挙げられる。
　本発明の熱可塑性エラストマー組成物は流動性に優れているため以下のような工程で成形すると複雑な表面形状を備える磁性樹脂固形物や、薄肉部を備える磁性樹脂固形物等が容易に製造できる。
　本発明の熱可塑性エラストマー組成物を熱可塑性エラストマーの溶融開始温度以上の温度に加熱した後、加熱された熱可塑性エラストマー組成物を型内に注入し、その後、冷却して固化させることで完成する。
　本発明の熱可塑性エラストマー組成物を型内に導入して所望の形状に成形されるが、型内とは一定の形を備える型の内側を意味し、例えば成形のための容器の内部、金型の内部、電子部品内に存在する隙間、電子部品の表面に存在する凹部の内側等が挙げられる。型の素材は特に限定されないが、金属、樹脂等が挙げられ、耐熱性を有するものが好ましい。
　本発明の熱可塑性エラストマー組成物を型内に導入する方法は、特に限定されず、例えば熱可塑性エラストマー組成物を型内に注入する方法、型内に滴下する方法、型内に押し込む方法等が挙げられる。具体的には射出成形法、トランスファー成形法、インサート成形法、圧縮成形法、ホットメルト成形法等が挙げられる。熱可塑性エラストマー組成物を型内に導入する際の圧力は、例えば０．１ＭＰａ以上、１０ＭＰａ以下の範囲で適宜調整すればよい。
　磁性樹脂固形物（成形品）は、熱可塑性エラストマー組成物が型内に導入されて一定の形が付与されたものである。磁性樹脂固形物は、型から離型された状態で一定の形を有するものに限られず、型内で一定の形を有するものであってもよい。また磁性樹脂固形物を用いて、例えば接着、固定、封止等を行うことができる。例えば磁性樹脂固形物は、型に接着していてもよく、型以外の部材（以下では他の部材と呼ぶ場合がある）に接着していてもよい。また磁性樹脂固形物は、型と他の部材に接着、融着等して両者を接着、固定等してもよい。また磁性樹脂固形物は、型を封止してもよく、他の部材を封止してもよく、型と他の部材とを封止してもよい。他の部材としては、電子部品、樹脂製の板状体、金属製の板状体、樹脂製の棒状体、金属製の棒状体等が挙げられる。磁性樹脂固形物の形状は、特に限定されないが、シート状、多角柱状、円柱状、直方体、長方体、円錐状、角錐状、球状等が挙げられる。
　本願は、２０２１年６月２日に出願された日本国特許出願第２０２１－０９３２２８号に基づく優先権の利益を主張するものである。２０２１年６月２日に出願された日本国特許出願第２０２１－０９３２２８号の明細書の全内容が、本願に参考のため援用される。
　以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はもとより下記実施例によって制限を受けるものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更を加えて実施することも勿論可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に包含される。　なお、以下においては、特に断りのない限り、「部」は「質量部」を、「％」は「質量％」を意味する。
融点、ガラス転移温度
　示差走査熱量分析計（セイコー電子工業社製ＤＳＣ２２０型）にて、測定試料５ｍｇをアルミパンに入れ、蓋を押さえて密封し、一度２５５℃で５分ホールドして試料を完全に溶融させた後、液体窒素で急冷して、その後－１５０℃から２６０℃まで、２０℃／ｍｉｎの昇温速度で測定した。得られた曲線の変曲点をガラス転移温度、吸熱ピークを融点とした。
　融点が３０～１９５℃の範囲内を良好（〇）、範囲外を不良（×）と評価した。
　ガラス転移温度が０℃以内を良好（〇）、範囲外を不良（×）と評価した。
溶融粘度
　フローテスター（島津製作所製ＣＦＴ－５００Ｃ型）にて、２５０℃に設定した加熱体中央のシリンダー中に水分率０．１％以下に乾燥した樹脂試料を充填し、充填１分経過後、プランジャーを介して試料に荷重（９８Ｎ）をかけ、シリンダー底部のダイ（孔径：１．０ｍｍ、厚み：１０ｍｍ）より、溶融した試料を押出し、プランジャーの降下距離と降下時間を記録し、溶融粘度を算出した。
　溶融粘度が１～５０００ｄＰａ・ｓの範囲内を良好（〇）、範囲外を不良（×）と評価した。
磁気特性
　５０ｍｍ×１０ｍｍ×２ｍｍの鉄板に５０ｍｍ×１０ｍｍ×２ｍｍの試験片が１００ｍｍ２重なるように設置し、面方向に引っ張ったときの強度（付着強度）をロードセルにて測定し、該試験片の磁気特性を調べた。
　〇：付着強度０．０１ＭＰａ以上
　×：付着強度０．０１ＭＰａ未満（付着しない場合を含む）
ポリエステルエラストマー（１）（実施例１）
　撹拌機、温度計、溜出用冷却器を装備した反応缶内にテレフタル酸、１，４－ブタンジオールを加え、１７０～２２０℃で２時間エステル化反応を行い、ポリブチレンテレフタレートを得た。続いて、得られたポリブチレンテレフタレート３０質量部に対し、数平均分子量１０００のポリテトラメチレングリコール（三菱化学社製「ＰＴＭＧ１０００」）を７０重量部投入し、２５５℃まで昇温する一方、系内をゆっくり減圧にしてゆき、６０分かけて２５５℃で６６５Ｐａとした。そしてさらに１３３Ｐａ以下で３０分間重縮合反応を行い、ポリエステルエラストマー（１）を得た。このポリエステルエラストマー（１）の融点は１５０℃で、溶融粘度は５００ｄＰａ・ｓ、ガラス転移温度は－７０℃であった。
ポリエステルエラストマー（２）（実施例２）
　ポリブチレンテレフタレートを４０重量部、ＰＴＭＧ１０００を６０重量部に変更した以外はポリエステルエラストマー（１）と同様にしてポリエステルエラストマー（２）を合成した。このポリエステルエラストマー（２）の融点は１６０℃で、溶融粘度は１０００ｄＰａ・ｓ、ガラス転移温度は－５０℃であった。
ポリアミドエラストマー（実施例３）
　ＰＡ６７３（Ｈｅｎｋｅｌ社製、融点１６０℃、溶融粘度５０ｄＰａ・ｓ、ガラス転移温度－４５℃）を有機素材（ダイマー酸を重合成分として有するポリアミドエラストマー）として使用した。
ナイロン６６（比較例２）
　グラマイドＴ－８０２（東洋紡社製、融点２２０℃、ガラス転移温度５０℃）を有機素材（ナイロン６６）として使用した。
ポリブチレンテレフタレート（比較例３）
　ジュラネックス２００２（ポリプラスチックス社製、融点２２５℃、ガラス転移温度５０℃）を有機素材（ポリブチレンテレフタレート：ＰＢＴ）として使用した。
ポリエステル（比較例４）
　バイロンＧＭ－４４３（東洋紡社製、融点１４０℃、溶融粘度５００ｄＰａ・ｓ、ガラス転移温度１５℃）を有機素材（ポリエステル）として使用した。
　表１に示す各有機素材と、充填材とを所定の配合量にて配合し、加圧加熱・冷却可能な混練機で均一に調製した熱可塑性組成物を、押出機に投入してホットカットして粒状の熱可塑性組成物を得た。
　得られた粒状の熱可塑性組成物を射出成形工法により試験片を作製した。成形した試験片について各種物性評価を行った。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　実施例１～３は本発明の要件を充足する例であり、ポリエステルエラストマーと磁性粉末とを混合した熱可塑性エラストマー組成物は優れた流動性を示し、成形性が良好であった。また得られた低弾性を有する試験片が得られた。
　比較例１は充填材としてシリカを用いた例であり、試験片は磁気特性を示さなかった。
　比較例２、比較例３は熱可塑性組成物の溶融粘度が高すぎるため、磁性粉末を混合した熱可塑性組成物は成形時に流動せず、成形性が悪かった。また比較例２、比較例３の熱可塑性組成物はガラス転移温度が高いため、試験片は硬く、柔軟性がなかった。
　比較例４はガラス転移温度が高いポリエステル樹脂を用いた例であり、試験片は柔軟性がなかった。
 

Claims (8)

  1. 　ガラス転移温度が０℃未満、且つ２５０℃での溶融粘度が１～５０００ｄＰａ・ｓである熱可塑性エラストマーと、磁性粉末とを含む熱可塑性エラストマー組成物。
  2. 　前記熱可塑性エラストマーの融点が３０～１９５℃である請求項１に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
  3. 　前記磁性粉末を７０質量％以上含む請求項１に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
  4. 　前記磁性粉末は希土類磁性粉末である請求項１に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
  5. 　前記熱可塑性エラストマーはポリエステルエラストマー、またはポリアミドエラストマーである請求項１に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
  6. 　前記ポリエステルエラストマーが共重合ポリエステルエラストマーであり、共重合単位としてポリエーテルポリオール、炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸、および炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリオールよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上を１０質量％以上有するものである請求項５に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
  7. 　前記ポリアミドエラストマーが共重合ポリアミドエラストマーであり、共重合単位として炭素数が８～５０の脂肪族炭化水素基を１つ以上有するポリカルボン酸を有するものである請求項５に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
  8. 　請求項１～７のいずれかに記載の熱可塑性エラストマー組成物を成形してなる成形体。
     
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