WO2022172855A1 - 複合材料、ヒートスプレッダ及び半導体パッケージ - Google Patents

複合材料、ヒートスプレッダ及び半導体パッケージ Download PDF

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WO2022172855A1
WO2022172855A1 PCT/JP2022/004283 JP2022004283W WO2022172855A1 WO 2022172855 A1 WO2022172855 A1 WO 2022172855A1 JP 2022004283 W JP2022004283 W JP 2022004283W WO 2022172855 A1 WO2022172855 A1 WO 2022172855A1
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layer
composite material
molybdenum
layers
thickness
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PCT/JP2022/004283
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徹 前田
美紀 宮永
正幸 伊藤
伸一 山形
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住友電気工業株式会社
株式会社アライドマテリアル
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    • H05K7/00—Constructional details common to different types of electric apparatus
    • H05K7/20—Modifications to facilitate cooling, ventilating, or heating

Definitions

  • the present disclosure relates to composite materials, heat spreaders and semiconductor packages.
  • This application claims priority from Japanese Patent Application No. 2021-019836 filed on February 10, 2021. All the contents described in the Japanese patent application are incorporated herein by reference.
  • Patent Document 1 Patent No. 67323905 describes a heat sink.
  • the heat sink described in Patent Document 1 has a plurality of copper layers and a plurality of copper-molybdenum layers.
  • the heat sink has a first surface and a second surface opposite the first surface.
  • the copper layers and the copper-molybdenum layers are alternately laminated along the thickness direction of the heat sink such that the copper layers are located on the first surface and the second surface.
  • molybdenum particles are dispersed in a copper matrix.
  • the heat sink is formed by bonding a laminate in which copper plate materials and copper-molybdenum plate materials are alternately laminated using a diffusion bonding method, and by cold-rolling the bonded laminate. This rolling causes the molybdenum particles in the copper-molybdenum layer to have a flat shape extending along the rolling direction.
  • the composite material of the present disclosure is plate-shaped having a first surface and a second surface opposite to the first surface.
  • the composite material comprises a plurality of first layers and at least one second layer.
  • the first layer and the second layer are alternately laminated along the thickness direction of the composite material such that the first layer is located on the first surface and the second surface.
  • the first layer is a layer containing copper.
  • the second layer is a layer of molybdenum compact impregnated with copper.
  • the X-ray diffraction intensity corresponding to the (211) plane of molybdenum is the (200 ) is 2 or more by the X-ray diffraction intensity corresponding to the plane.
  • FIG. 1 is a perspective view of a composite material 10.
  • FIG. FIG. 2 is a cross-sectional view along II-II in FIG.
  • FIG. 3 is a schematic diagram of molybdenum particles in the second layer 12 .
  • FIG. 4A is a first explanatory view of the procedure for preparing a sample for measuring the thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10.
  • FIG. 4B is a second explanatory view of the procedure for preparing a sample for measuring the thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10.
  • FIG. FIG. 4C is a third explanatory view of the procedure for preparing a sample for measuring the thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10.
  • FIG. FIG. 5 is a manufacturing process diagram of the composite material 10.
  • FIG. FIG. 6 is a cross-sectional view of the laminate 20 as an example.
  • FIG. 7 is an exploded perspective view of the semiconductor package 100.
  • FIG. 1 is a perspective view of a composite material 10.
  • the present disclosure has been made in view of the problems of the prior art as described above. More specifically, the present disclosure provides composite materials capable of maintaining a low coefficient of linear expansion and high thermal conductivity even after application of heat for brazing.
  • the composite material according to the embodiment has a plate shape having a first surface and a second surface opposite to the first surface.
  • the composite material comprises a plurality of first layers and at least one second layer.
  • the first layer and the second layer are alternately laminated along the thickness direction of the composite material such that the first layer is located on the first surface and the second surface.
  • the first layer is a layer containing copper.
  • the second layer is a layer of molybdenum compact impregnated with copper.
  • the X-ray diffraction intensity corresponding to the (211) plane of molybdenum is the (200 ) is 2 or more by the X-ray diffraction intensity corresponding to the plane.
  • the total number of the first layers and the number of the second layers may be 5 or more.
  • the thermal conductivity in the thickness direction can be increased.
  • the molybdenum particles in the second layer may have an aspect ratio of 39 or less.
  • the thermal conductivity in the thickness direction can be increased.
  • the first surface and the A coefficient of linear expansion of the composite material in a direction parallel to the second surface may be 6.5 ppm/K or more and 10 ppm/K or less.
  • the temperature of the composite material is changed from room temperature to 200 ° C. after being held at 800 ° C. for 15 minutes and returned to room temperature. and a coefficient of linear expansion of the composite material in a direction parallel to the second surface may be 6.5 ppm/K or more and 9.4 ppm/K or less.
  • the thermal conductivity in the thickness direction of the composite material after being held at 800 ° C. for 15 minutes may be 302 W / m K or more. .
  • the total thickness of the second layer may be 36% or more of the thickness of the composite material.
  • the heat spreader of the present disclosure includes the composite material of (1) to (7) above.
  • the first surface is the contact surface with the heat source.
  • a semiconductor package of the present disclosure includes the composite material of (1) to (7) above and a semiconductor element arranged on the first surface.
  • the semiconductor package of (9) above may further include a case member made of a ceramic material.
  • the case member may be arranged on the first surface so as to surround the semiconductor element.
  • composite material 10 (Structure of Composite Material According to Embodiment) A configuration of a composite material (hereinafter referred to as "composite material 10") according to an embodiment will be described.
  • FIG. 1 is a perspective view of the composite material 10.
  • FIG. FIG. 2 is a cross-sectional view along II-II in FIG. As shown in FIGS. 1 and 2, the composite material 10 is plate-like.
  • the composite material 10 has a first surface 10a and a second surface 10b.
  • the second surface 10b is the opposite surface of the first surface 10a in the thickness direction of the composite material 10 .
  • the thickness of the composite material 10 is assumed to be thickness T1.
  • the thickness T1 is the distance between the first surface 10a and the second surface 10b.
  • the direction perpendicular to the thickness direction of the composite material 10 that is, the direction parallel to the first surface 10a and the second surface 10b
  • the in-layer direction is sometimes referred to as the in-layer direction.
  • the composite material 10 has multiple first layers 11 and at least one second layer 12 .
  • the total number of the first layers 11 and the number of the second layers 12 is 3 or more.
  • the first layers 11 and the second layers 12 are alternately laminated along the thickness direction of the composite material 10 . From another point of view, the second layer 12 is sandwiched between two first layers 11 .
  • the total number of first layers 11 and second layers 12 is preferably 5 or more.
  • the first layer 11 is located on the first surface 10a and the second surface 10b.
  • the first layer 11 located on the first surface 10a may be referred to as the first layer 11a
  • the first layer 11 located on the second surface 10b may be referred to as the first layer 11b.
  • the thickness of the first layer 11 is assumed to be thickness T2.
  • the thickness T2 of the first layer 11a and the thickness T2 of the first layer 11b are, for example, 28% or less of the thickness T1. be.
  • the thickness T2 of the first layer 11a and the thickness T2 of the first layer 11b are, for example, 8% or more of the thickness T1. 11 percent or less.
  • the first layer 11 is a layer containing copper.
  • the first layer 11 is, for example, a layer having a copper volume ratio of 50% or more.
  • the first layer 11 may be pure copper. That is, the volume ratio of copper in the first layer 11 may be 100%.
  • the second layer 12 is a layer of copper-molybdenum infiltrate.
  • the copper-molybdenum infiltrant is a material in which the pores of a molybdenum compact are impregnated with copper and then rolled.
  • a molybdenum compact is obtained by compression-molding molybdenum powder.
  • the volume ratio of molybdenum in the second layer 12 is, for example, 65% or more.
  • the thickness of the second layer 12 is assumed to be thickness T3.
  • the total thickness T3 for all second layers 12 is preferably 36 percent or more of the thickness T1.
  • the molybdenum particles in the second layer 12 have a flat shape extending along the in-layer direction.
  • the flat surfaces of the molybdenum particles in the second layer 12 are mainly composed of the (111) planes of molybdenum.
  • the aspect ratio of molybdenum particles in the second layer 12 is preferably 39 or less.
  • the aspect ratio of molybdenum particles in the second layer 12 is measured by the following method. First, the three-dimensional shape of the molybdenum particles in the second layer 12 is measured by performing XRD (X Ray Diffraction) transmission observation (X-ray CT) on the composite material 10 .
  • XRD X Ray Diffraction
  • X-ray CT transmission observation
  • FIG. 3 is a schematic diagram of molybdenum particles in the second layer 12 .
  • the first direction DR1 is determined such that the projected area S of the molybdenum grains when viewed from the first direction DR1 is maximized.
  • the equivalent circle diameter D of the molybdenum particles in the second layer 12 is calculated.
  • the equivalent circle diameter D of the molybdenum particles in the second layer 12 is the square root of the value obtained by dividing the projected area S when viewed from the first direction DR1 by ⁇ /4.
  • the thickness t of molybdenum particles in the second layer 12 is calculated.
  • the thickness t is the thickness of the molybdenum particles when viewed from the second direction DR2.
  • the second direction DR2 is a direction orthogonal to the first direction DR1.
  • the aspect ratio of the molybdenum particles in the second layer 12 is calculated based on the equivalent circle diameter D and the thickness t. More specifically, this aspect ratio is calculated by dividing the equivalent circle diameter D by the thickness t.
  • I (211) be the X-ray diffraction intensity corresponding to the (211) plane of molybdenum.
  • I (200) be the X-ray diffraction intensity corresponding to the (200) plane of molybdenum.
  • the value obtained by dividing I (211) by I (200) is 2 or more.
  • I (211) and I (200) in the second layer 12 are measured by the following method. First, by removing the first layer 11a (first layer 11b), the main surface of the second layer 12 (that is, the surface in contact with the first layer 11a (first layer 11b)) is exposed. Second, X-ray diffraction is performed on the major surface of the second layer 12 to obtain I (211) and I (200) . Third, the major surface side of the second layer 12 is removed along the thickness direction by 0.1 mm.
  • I (211) and I (200) are obtained by performing X-ray diffraction on the main surface of the second layer 12 after the removal processing described above. The above third and fourth steps are repeated until the first layer 11 directly under the second layer 12 is exposed. By averaging the repeatedly measured I (211) and I (200) values, I (211) and I (211) and I (211) and I (200) is obtained.
  • the normal to the (211) plane of molybdenum forms a small angle with the normal to the (111) plane of molybdenum.
  • the (200) face of molybdenum is crystallographically identical to the (100) face of molybdenum. Therefore, the value obtained by dividing I (211) by I (200) is an index of how much flattened planes of molybdenum particles in the second layer 12 are composed of (111) planes. More specifically, when the value obtained by dividing I (211) by I (200) is 2 or more, the flat planes of the molybdenum particles in the second layer 12 are mainly composed of (111) planes. I can judge.
  • the reason for not using the X-ray diffraction intensity corresponding to the (111) plane of molybdenum and the X-ray diffraction intensity of the (100) plane of molybdenum is that the X-ray diffraction intensity corresponding to these planes does not show a strong peak, This is because accurate measurement is difficult.
  • the reason why the coefficient of linear expansion in the in-layer direction of the composite material 10 is measured based on the expansion displacement in the in-layer direction of the composite material 10 when the temperature changes from room temperature to 800° C. is that the composite material 10 is used as a ceramic part or the like. This is for evaluating the resistance to peeling of the bonding interface when bonding using silver brazing or the like.
  • the linear expansion coefficient in the in-layer direction of the composite material 10 is measured after being held at 800 ° C. for 15 minutes, considering the resistance to damage to the material itself due to heating during the above brazing of the composite material 10. It is.
  • the increase in the coefficient of linear expansion of the composite material 10 in the in-layer direction when the temperature of the composite material 10 is changed from room temperature to 800° C. is, for example, 1 ppm/or less. is.
  • the increase in the coefficient of linear expansion of the composite material 10 in the in-layer direction when the temperature of the composite material 10 is changed from room temperature to 800 ° C. is 0.4 ppm / or less. is preferably
  • the linear expansion coefficient of the composite material 10 in the in-layer direction when the temperature of the composite material 10 is changed from room temperature to 800° C. is 6.5 ppm/K or more. It is preferably 10 ppm/K or less.
  • the linear expansion coefficient of the composite material 10 in the in-layer direction when the temperature of the composite material 10 is changed from room temperature to 200° C. is 6.5 ppm/K or more. It is more preferably 9.4 ppm/K or less.
  • the linear expansion coefficient of the composite material 10 in the in-layer direction when the temperature of the composite material 10 is changed from room temperature to 200° C. is 6.5 ppm/K. More than 9 ppm/K or less is particularly preferable.
  • the linear expansion coefficient in the in-layer direction of the composite material 10 is measured based on the expansion displacement in the in-layer direction of the composite material 10 when the temperature changes from room temperature to 200 ° C.
  • the semiconductor in which the composite material 10 is used It takes into account the operating temperature of the package.
  • the increase in the coefficient of linear expansion of the composite material 10 in the in-layer direction when the temperature of the composite material 10 is changed from room temperature to 200° C. is, for example, 1 ppm/or less. is.
  • the increase in the coefficient of linear expansion of the composite material 10 in the in-layer direction when the temperature of the composite material 10 is changed from room temperature to 200° C. is 0.4 ppm/or less. is preferably
  • the coefficient of linear expansion in the in-layer direction of the composite material 10 when the temperature changes from room temperature to 200° C. (800° C.) is measured from room temperature to 200° C. (800° C.) using TD5000SA (manufactured by Bruker AXS). It is calculated by measuring the expansion displacement in the in-layer direction of the composite material 10 when changed.
  • the planar shape of the composite material 10 is a rectangular shape of 3 mm ⁇ 15 mm. Measurements are taken as mean values for three samples.
  • the coefficient of linear expansion may be calculated using the X-ray diffraction method.
  • a plurality of pieces of the composite material 10 are brought together so that the heat dissipation surfaces are aligned in the same plane so that the area of the heat dissipation surface is 100 mm 2 or more.
  • the sides of the collected heat dissipation surfaces are rectangular with sides of approximately 10 mm or more.
  • the heat dissipation surface is irradiated with X-rays at room temperature and 800° C., and the diffraction angle (2 ⁇ ) is derived from the diffraction peak corresponding to Cu (331).
  • the change rate of the lattice spacing can be used as the coefficient of linear expansion. If the material has in-plane anisotropy, the sample is aligned so that the direction of linear expansion coefficient measurement is parallel to the plane of incidence of X-rays. A formula for calculating the coefficient of linear expansion when the room temperature is 25° C. is shown.
  • Linear expansion coefficient (1/sin ( ⁇ at800°C)-1/sin ( ⁇ at25°C)) x sin ( ⁇ at25°C)/(800-25)
  • ⁇ at25°C is half the diffraction angle 2 ⁇ measured at 25°C
  • ⁇ at800°C is half the diffraction angle 2 ⁇ measured at 800°C.
  • the thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10 is preferably 302 W/m ⁇ K or more. This thermal conductivity measurement is performed at room temperature. The reason why the thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10 is measured after holding it at 800° C. for 15 minutes is to take into consideration the heating during the brazing of the composite material 10 .
  • the rate of decrease in thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10 is, for example, 5% or less. Before and after holding at 800° C. for 15 minutes, the rate of decrease in thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10 is preferably 3% or less.
  • the thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10 is measured by the laser flash method. More specifically, the thermal diffusion coefficient of the composite material 10 is measured using LFA457MicroFlash (manufactured by NETZSCH), and based on the thermal diffusion coefficient and the volume ratio and specific heat of each constituent material of the composite material 10, the composite material The thermal conductivity in the thickness direction of 10 is calculated.
  • the specific heat of each constituent material is determined based on "Metal Data Book 4th Edition" (2004, Maruzen Publishing) edited by the Japan Institute of Metals. Prior to measuring the thermal conductivity of the composite material 10, the thermal conductivity of a pure copper sample having the same shape is measured under the same conditions, and the measurement result is used as a reference to correct the measurement result.
  • FIG. 4A is a first explanatory diagram of the procedure for preparing a sample for measuring the thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10.
  • FIG. 4A a slice 15 is cut from the composite material 10 to be measured.
  • the thickness, length and width of the slice 15 are t (mm), B (mm) and C (mm) respectively.
  • X be the number obtained by rounding up the value obtained by dividing 2 by t.
  • Y1 is the number obtained by dividing the value obtained by dividing 10 by B and rounding up the decimal point.
  • the number obtained by dividing 10 by C and rounding up the decimal point is assumed to be Y2.
  • a number of slices 15 equal to the product of X, Y1 and Y2 are cut from the composite material 10 to be measured.
  • FIG. 4B is a second explanatory view of the procedure for preparing a sample for measuring the thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10.
  • FIG. A block 16 is made from X slices 15, as shown in FIG. 4B. The thickness, length and width of block 16 are approximately 2 (mm), B (mm) and C (mm), respectively.
  • X slices 15 are stacked.
  • an amorphous powder made of pure silver having an average particle size of 4 ⁇ m is arranged between adjacent flakes 15 .
  • the amount of amorphous powder placed between adjacent flakes 15 is 0.2 g ⁇ 30 percent per 100 mm 2 .
  • a rectangular mold (not shown) having an opening with internal dimensions of B (mm) ⁇ C (mm) was prepared and stacked in the opening.
  • a lamina 15 is placed.
  • the above mold is made of graphite.
  • the stacked flakes 15 are heat-treated under a load P.
  • the load P is 4.9N or more and 9.8N or less.
  • the heat treatment is performed in an inert gas atmosphere.
  • the heat treatment is performed at a holding temperature of 900° C. for a holding time of 10 minutes.
  • the heat treatment softens and deforms the amorphous powder, and the adjoining flakes 15 are adhered to form the block 16 .
  • FIG. 4C is a third explanatory diagram of the procedure for preparing a sample for measuring the thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10.
  • FIG. 4C by arranging 1 block 16 vertically and 2 blocks horizontally, a measurement sample 17 having a height of about 10 mm, a width of about 10 mm, and a thickness of about 2 mm is produced.
  • Y1 blocks 16 are arranged vertically and Y2 blocks are arranged horizontally, the adjacent blocks 16 are adhered to each other by an adhesive member.
  • a silver brazing foil, a ceramic adhesive, or the like which can withstand temperatures up to about 800° C., is used.
  • the blocks 16 arranged vertically by one Y and horizontally by two Y may be fixed by winding a stainless steel wire or the like on the outer periphery thereof.
  • FIG. 5 is a manufacturing process diagram of the composite material 10.
  • the method for manufacturing the composite material 10 includes a preparation step S1, a heating step S2, and a rolling step S3.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view of the laminate 20 as an example.
  • the laminate 20 has a plurality of first plate members 21 and at least one second plate member 22 .
  • the first plate member 21 is made of the same material as the first layer 11
  • the second plate member 22 is made of the same material as the second layer 12 .
  • the first plate members 21 and the second plate members 22 are alternately arranged along the thickness direction of the laminate 20 .
  • each layer is fixed so as not to move in the direction of the plane perpendicular to the thickness direction.
  • the fixing method is not limited to this method, and a method such as providing a through hole and fixing with a rivet may be used. Further, each layer may be fixed on another plate so as not to move relative to each other.
  • the laminate 20 to which each phase layer is fixed is heated.
  • the laminate 20 is heated to a predetermined temperature in a hydrogen atmosphere.
  • This predetermined temperature is a temperature below the melting point of copper. This predetermined temperature is, for example, 900.degree.
  • the rolling step S3 is performed after the heating step S2.
  • the laminate 20 is passed through rolling rollers.
  • the first plate member 21 and the second plate member 22 are joined to each other while being rolled, and the composite material 10 having the structure shown in FIGS. 1 and 2 is manufactured. That is, in the composite material 10, the first layer 11 and the second layer 12 are joined using the hot roll joining method.
  • the method for manufacturing the composite material 10 may further include a rolling step S4.
  • the rolling step S4 is performed after the rolling step S3.
  • the composite material 10 is cold-rolled to adjust the thickness T1.
  • a reduction rate of the thickness T1 accompanying the rolling step S4 is, for example, 5% or more and 70% or less.
  • a plate-like composite material in which a layer containing copper (hereinafter referred to as “copper layer”) and a layer containing molybdenum and copper (hereinafter referred to as “copper-molybdenum layer”) are alternately laminated is used as a heat spreader of a semiconductor package.
  • a case member is attached by brazing to the surface of the composite material. During this brazing, heating is usually performed at about 800° C. for about 15 minutes.
  • the copper layer and the copper-molybdenum layer are usually bonded together using a diffusion bonding method and then cold rolled after bonding.
  • the molybdenum grains in the copper molybdenum layer have a flattened shape extending along the rolling direction, and the flattened plane is constituted by the (001) plane of molybdenum.
  • the adhesion is weak. Therefore, in this case, the interface between the flat surface of the molybdenum particles in the copper molybdenum layer and the copper may peel off due to the application of heat during the brazing.
  • the composite material 10 has the first layer 11 and the second layer 12 joined together using a hot roll joining method.
  • the flat surfaces of the molybdenum particles in the second layer 12 are mainly composed of the (111) planes of molybdenum.
  • the (111) plane of molybdenum has a high lattice match with copper and a large adhesive force with copper. Peeling is less likely to occur on the flat surface of the Therefore, the composite material 10 can maintain a low coefficient of linear expansion and a high thermal conductivity even after heat for brazing is applied.
  • Samples 1 to 64 were prepared as composite material samples. Details of Samples 1 through 64 are shown in Tables 1 and 2. Samples 1 through 64 are composite materials having the structure shown in FIG.
  • samples 1 through 6 samples 13 through 18, samples 25 through 36, samples 43 through 53, and samples 60 through 64, the first layer 11 and the second layer 12 are bonded using a hot roll bonding method. are spliced.
  • the manufacturing method is indicated as A.
  • the first layer 11 and the second layer 12 are bonded using an SPS (Spark Plasma Sintering) method.
  • SPS Spark Plasma Sintering
  • the manufacturing method is indicated as B.
  • the SPS method is a kind of diffusion bonding method. Note that when the SPS method is used, the laminated body 20 is placed in a cylindrical graphite mold, and is heated and pressurized while being pulse-energized. In samples 1 to 64, the thickness T1 is adjusted by performing cold rolling after joining the first layer 11 and the second layer 12 .
  • the volume ratio of copper in the first layer 11 is all 100%.
  • the volume ratio of molybdenum in the second layer 12 was within the range of 64% or more and 67% or less.
  • the thickness T2 of the first layer 11 other than the first layer 11a and the first layer 11b is the thickness T2 of the first layer 11a and the first layer 11b, the thickness T3 of the second layer 12, the number of layers and the thickness It is not shown in Table 1 because it is naturally determined from T1.
  • Tables 3 and 4 show the measurement results of the coefficient of linear expansion in the in-layer direction and the thermal conductivity in the thickness direction of Samples 1 to 64.
  • first linear expansion coefficient in the table
  • second coefficient of linear expansion in the table
  • the thermal conductivity, the first coefficient of linear expansion, and the second coefficient of linear expansion were measured before and after holding at 800° C. for 15 minutes (hereinafter sometimes referred to as “heat treatment”).
  • samples 1 to 6 samples 13 to 18, samples 25 to 36, samples 43 to 53, and samples 60 to 64, the rate of decrease in thermal conductivity and the coefficient of first linear expansion before and after the heat treatment
  • the amount of increase and the amount of increase in the second thermal expansion coefficient were 5 percent or less, 1 ppm/K or less, and 1 ppm/K or less, respectively.
  • the value obtained by dividing I (211) by I (200) in the second layer 12 is 2 or more, so even after the heat for brazing is applied, the coefficient of linear expansion is low. It has also been experimentally clarified that high thermal conductivity can be maintained.
  • samples 25 to 30, samples 43 to 48, and samples 60 to 64 the total thickness T2 was 36% or more of the thickness T1. Further, in samples 1 to 6, samples 25 to 30, samples 43 to 48, and samples 60 to 64, the rate of decrease in thermal conductivity, the amount of increase in the first coefficient of linear expansion, and the amount of increase in the second thermal expansion coefficient before and after the heat treatment. The expansion coefficient increases were 3 percent or less, 0.4 ppm/K or less, and 0.4 ppm/K or less, respectively.
  • semiconductor package 100 (Structure of semiconductor package according to embodiment) A configuration of a semiconductor package (hereinafter referred to as "semiconductor package 100") according to the embodiment will be described.
  • FIG. 7 is an exploded perspective view of the semiconductor package 100.
  • the semiconductor package 100 as shown in FIG. 7, has a composite material 10, a semiconductor element 30, a case member 40, a lid 50, and terminals 60a and 60b.
  • the composite material 10 functions as a heat spreader in the semiconductor package 100.
  • the semiconductor element 30 is arranged on the first surface 10a.
  • a heat transfer member may be interposed between the semiconductor element 30 and the first surface 10a.
  • the semiconductor element 30 becomes a heat source during operation.
  • the case member 40 is made of, for example, a ceramic material.
  • a ceramic material is, for example, alumina.
  • Case member 40 is arranged on first surface 10 a so as to surround semiconductor element 30 .
  • the lower end of the case member 40 (the end on the side of the first surface 10a) and the first surface 10a are joined by, for example, brazing.
  • the lid 50 is made of, for example, a ceramic material or a metal material. The lid 50 closes the upper end side of the case member 40 .
  • the terminals 60 a and 60 b are inserted into the case member 40 . As a result, one ends of the terminals 60a and 60b are positioned within the space defined by the first surface 10a, the case member 40 and the lid 50, and the other ends of the terminals 60a and 60b are positioned outside the space. is doing.
  • the terminals 60a and 60a are made of, for example, a metal material.
  • the metal material is, for example, Kovar.
  • one end sides of the terminals 60 a and 60 b are electrically connected to the semiconductor element 30 .
  • the semiconductor package 100 is electrically connected to a device or circuit different from the semiconductor package 100 at the other end side of the terminals 60a and 60b.
  • a heat dissipation member 70 is attached to the second surface 10b.
  • the heat radiating member 70 is, for example, a metal plate in which a flow path through which a coolant flows is formed.
  • the heat dissipation member 70 is not limited to this.
  • the heat dissipation member 70 may be, for example, cooling fins.
  • a heat transfer member may be interposed between the heat dissipation member 70 and the second surface 10b.

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Abstract

複合材料は、第１表面と、第１表面の反対面である第２表面とを有する板状である。複合材料は、複数の第１層と、少なくとも１つの第２層とを備える。第１層及び第２層は、第１層が第１表面及び第２表面に位置するように、複合材料の厚さ方向に沿って交互に積層されている。第１層は、銅を含む層である。第２層は、銅が含浸されているモリブデン圧粉体の層である。第１層と第２層との界面に平行な第２層の任意の断面を測定面としたＸ線回折による分析において、モリブデンの（２１１）面に対応するＸ線回折強度をモリブデンの（２００）面に対応するＸ線回折強度で除した値は、２以上である。

Description

複合材料、ヒートスプレッダ及び半導体パッケージ
　本開示は、複合材料、ヒートスプレッダ及び半導体パッケージに関する。本出願は、２０２１年２月１０日に出願した日本特許出願である特願２０２１－０１９８３６号に基づく優先権を主張する。当該日本特許出願に記載された全ての記載内容は、参照によって本明細書に援用される。
　特許文献１（特許第６７３２３９５号公報）には、放熱板が記載されている。特許文献１に記載の放熱板は、複数の銅層と、複数の銅－モリブデン層とを有している。放熱板は、第１表面と、第１表面の反対面である第２表面とを有している。銅層及び銅－モリブデン層は、銅層が第１表面及び第２表面に位置するように、放熱板の厚さ方向に沿って交互に積層されている。
　銅－モリブデン層において、モリブデンの粒子は銅のマトリクス中に分散されている。放熱板は、銅の板材と銅－モリブデンの板材とを交互に積層配置した積層体を拡散接合法を用いて接合するとともに、接合後の積層体を冷間圧延することにより形成されている。この圧延により、銅－モリブデン層中のモリブデン粒子は、圧延方向に沿って延在する扁平な形状となる。
特許第６７３２３９５号公報
　本開示の複合材料は、第１表面と、第１表面の反対面である第２表面とを有する板状である。複合材料は、複数の第１層と、少なくとも１つの第２層とを備えている。第１層及び第２層は、第１層が第１表面及び第２表面に位置するように複合材料の厚さ方向に沿って交互に積層されている。第１層は、銅を含む層である。第２層は、銅が含浸されているモリブデン圧粉体の層である。第１層と第２層との界面に平行な第２層の任意の断面を測定面としたＸ線回折による分析において、モリブデンの（２１１）面に対応するＸ線回折強度をモリブデンの（２００）面に対応するＸ線回折強度で除した値は、２以上である。
図１は、複合材料１０の斜視図である。 図２は、図１のＩＩ－ＩＩにおける断面図である。 図３は、第２層１２中におけるモリブデンの粒子の模式図である。 図４Ａは、複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率の測定試料の作成手順の第１説明図である。 図４Ｂは、複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率の測定試料の作成手順の第２説明図である。 図４Ｃは、複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率の測定試料の作成手順の第３説明図である。 図５は、複合材料１０の製造工程図である。 図６は、一例としての積層体２０の断面図である。 図７は、半導体パッケージ１００の分解斜視図である。
　［本開示が解決しようとする課題］
　特許文献１に記載の方法で作製した放熱板を調査したところ、銅－モリブデン層中のモリブデンの粒子の扁平面が、主にモリブデンの（００１）面により構成されていることが分かった。放熱板には、セラミックス製の枠体がろう付けにより取り付けられる。しかしながら、モリブデンの（００１）面と銅との間では、格子整合性が乏しいため、接着力が小さい。そのため、上記のろう付けが行われる際、モリブデンの粒子の扁平面と銅との間で剥離が生じるおそれがある。モリブデンの粒子と扁平面と銅との間で剥離が生じると、放熱板の線膨張係数が増加するとともに、放熱板の熱伝導率が減少する。
　本開示は、上記のような従来技術の問題点に鑑みてなされたものである。より具体的には、本開示は、ろう付けを行うための熱が加わった後においても低い線膨張係数及び高い熱伝導率を維持することが可能な複合材料を提供するものである。
　［本開示の効果］
　本開示の複合材料によると、ろう付けを行うための熱が加わった後においても低い線膨張係数及び高い熱伝導率を維持することが可能である。
　［本開示の実施形態の説明］
　まず、本開示の実施態様を列記して説明する。
　（１）実施形態に係る複合材料は、第１表面と、第１表面の反対面である第２表面とを有する板状である。複合材料は、複数の第１層と、少なくとも１つの第２層とを備える。第１層及び第２層は、第１層が第１表面及び第２表面に位置するように、複合材料の厚さ方向に沿って交互に積層されている。第１層は、銅を含む層である。第２層は、銅が含浸されているモリブデン圧粉体の層である。第１層と第２層との界面に平行な第２層の任意の断面を測定面としたＸ線回折による分析において、モリブデンの（２１１）面に対応するＸ線回折強度をモリブデンの（２００）面に対応するＸ線回折強度で除した値は、２以上である。
　上記（１）の複合材料によると、ろう付けを行うための熱が加わった後においても低い線膨張係数及び高い熱伝導率を維持することが可能である。
　（２）上記（１）の複合材料では、第１層の数及び第２層の数の合計が、５以上であってもよい。
　上記（２）の複合材料によると、厚さ方向の熱伝導率を高めることができる。
　（３）上記（１）又は（２）の複合材料では、第２層において、モリブデンの粒子のアスペクト比が３９以下であってもよい。
　上記（３）の複合材料によると、厚さ方向の熱伝導率を高めることができる。
　（４）上記（１）から（３）の複合材料では、８００℃で１５分間保持して室温に戻した後において、複合材料の温度を室温から８００℃まで変化させた際の第１表面及び第２表面に平行な方向での複合材料の線膨張係数が、６．５ｐｐｍ／Ｋ以上１０ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。
　上記（４）の複合材料によると、ろう付けを行うための熱が加わった後においても低い線膨張係数を維持することができる。
　（５）上記（１）から上記（４）の複合材料では、８００℃で１５分間保持して室温に戻した後において、複合材料の温度を室温から２００℃まで変化させた際の第１表面及び第２表面に平行な方向での複合材料の線膨張係数が、６．５ｐｐｍ／Ｋ以上９．４ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。
　上記（５）の複合材料によると、ろう付けを行うための熱が加わった後においてもさらに低い線膨張係数を維持することができる。
　（６）上記（１）から（６）の複合材料では、８００℃で１５分間保持した後において、複合材料の厚さ方向での熱伝導率が、３０２Ｗ／ｍ・Ｋ以上であってもよい。
　上記（６）の複合材料によると、上記（５）のろう付けを行うための熱が加わった後においても低い熱伝導率を維持することができる。
　（７）上記（１）から（６）の複合材料では、第２層の厚さの合計が、複合材料の厚さの３６パーセント以上であってもよい。
　上記（７）の複合材料によると、ろう付けを行うための熱が加わった後においてもさらに低い線膨張係数を維持することができる。
　（８）本開示のヒートスプレッダは、上記（１）から（７）の複合材料を備える。第１表面は、発熱源との接触面となっている。
　上記（８）のヒートスプレッダによると、ろう付けを行うための熱が加わった後においても低い線膨張係数及び高い熱伝導率を維持することが可能である。
　（９）本開示の半導体パッケージは、上記（１）から（７）の複合材料と、第１表面上に配置されている半導体素子とを備える。
　上記（９）の半導体パッケージによると、ろう付けを行うための熱が加わった後においても複合材料の低い線膨張係数及び高い熱伝導率を維持することが可能である。
　（１０）上記（９）の半導体パッケージでは、セラミックス材料で形成されているケース部材をさらに備えていてもよい。ケース部材は、半導体素子を取り囲むように第１表面上に配置されていてもよい。
　上記（１０）の半導体パッケージによると、ろう付けを行うための熱が加わった後においても複合材料の低い線膨張係数及び高い熱伝導率を維持することが可能である。
　［本開示の実施形態の詳細］
　本開示の実施形態の詳細を、図面を参照しながら説明する。以下の図面においては、同一又は相当する部分に同一の参照符号を付し、重複する説明は繰り返さない。
　（実施形態に係る複合材料の構成）
　実施形態に係る複合材料（以下「複合材料１０」とする）の構成を説明する。
　図１は、複合材料１０の斜視図である。図２は、図１のＩＩ－ＩＩにおける断面図である。図１及び図２に示されるように、複合材料１０は、板状である。複合材料１０は、第１表面１０ａと、第２表面１０ｂとを有している。第２表面１０ｂは、複合材料１０の厚さ方向における第１表面１０ａの反対面である。
　複合材料１０の厚さを、厚さＴ１とする。厚さＴ１は、第１表面１０ａと第２表面１０ｂとの間の距離である。以下においては、複合材料１０の厚さ方向に直交する方向（すなわち、第１表面１０ａ及び第２表面１０ｂに平行な方向）を層内方向ということがある。
　複合材料１０は、複数の第１層１１と少なくとも１つの第２層１２とを有している。第１層１１の数及び第２層１２の数の合計は３以上である。第１層１１及び第２層１２は、複合材料１０の厚さ方向に沿って、交互に積層されている。このことを別の観点から言えば、第２層１２は、２つの第１層１１に挟み込まれている。第１層１１の数及び第２層１２の数の合計は、５以上であることが好ましい。
　第１表面１０ａ及び第２表面１０ｂには、第１層１１が位置している。第１表面１０ａに位置している第１層１１を第１層１１ａとすることがあり、第２表面１０ｂに位置している第１層１１を第１層１１ｂとすることがある。
　第１層１１の厚さを、厚さＴ２とする。第１層１１の数及び第２層１２の数の合計が３である場合、第１層１１ａの厚さＴ２及び第１層１１ｂの厚さＴ２は、例えば、厚さＴ１の２８パーセント以下である。第１層１１の数及び第２層１２の数の合計が５以上である場合、第１層１１ａの厚さＴ２及び第１層１１ｂの厚さＴ２は、例えば、厚さＴ１の８パーセント以上１１パーセント以下である。
　第１層１１は、銅を含む層である。第１層１１は、例えば、銅の体積比が５０パーセント以上の層である。第１層１１は、純銅であってもよい。すなわち、第１層１１中における銅の体積比が１００パーセントであってもよい。
　第２層１２は、銅－モリブデン溶浸材の層である。銅－モリブデン溶浸材は、モリブデン圧粉体の空隙に銅を含浸した上で圧延されている材料である。モリブデン圧粉体は、モリブデンの粉末を圧縮成形したものである。第２層１２中において、モリブデンの体積比は、例えば、６５パーセント以上である。
　第２層１２の厚さを、厚さＴ３とする。全ての第２層１２についての厚さＴ３の合計は、厚さＴ１の３６パーセント以上であることが好ましい。
　第２層１２中におけるモリブデンの粒子は、層内方向に沿って延在している扁平な形状になっている。第２層１２中におけるモリブデンの粒子の扁平面は、主としてモリブデンの（１１１）面により構成されている。第２層１２中におけるモリブデンの粒子のアスペクト比は、３９以下であることが好ましい。
　第２層１２中におけるモリブデン粒子のアスペクト比は以下の方法により測定される。第１に、複合材料１０に対してＸＲＤ（Ｘ　Ｒａｙ　Ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ）透過観察（Ｘ線ＣＴ）を行うことにより、第２層１２中におけるモリブデン粒子の三次元形状が測定される。
　第２に、第２層１２中におけるモリブデンの粒子に対して、第１方向ＤＲ１が決定される。図３は、第２層１２中におけるモリブデンの粒子の模式図である。図３に示されるように、第１方向ＤＲ１は、第１方向ＤＲ１から見た際のモリブデンの粒子の投影面積Ｓが最大となるように決定される。第３に、第２層１２中におけるモリブデンの粒子の円相当径Ｄが算出される。第２層１２中におけるモリブデンの粒子の円相当径Ｄは、π／４で第１方向ＤＲ１から見た際の投影面積Ｓを除した値の平方根である。
　第４に、第２層１２中におけるモリブデンの粒子の厚さｔが算出される。厚さｔは、第２方向ＤＲ２から見た際のモリブデン粒子の厚さである。第２方向ＤＲ２は、第１方向ＤＲ１に直交する方向である。第５に、円相当径Ｄ及び厚さｔに基づき、第２層１２中におけるモリブデンの粒子のアスペクト比が算出される。より具体的には、このアスペクト比は、円相当径Ｄを厚さｔで除することにより算出される。
　モリブデンの（２１１）面に対応するＸ線回折強度を、Ｉ（２１１）とする。モリブデンの（２００）面に対応しているＸ線回折強度を、Ｉ（２００）とする。第１層１１と第２層１２との界面に平行な第２層１２の任意の断面を測定面としたＸ線回折による分析において、Ｉ（２１１）をＩ（２００）で除した値は、２以上である。
　第２層１２におけるＩ（２１１）及びＩ（２００）は以下の方法により測定される。第１に、第１層１１ａ（第１層１１ｂ）を除去することにより、第２層１２の主面（すなわち、第１層１１ａ（第１層１１ｂ）に接していた面）を露出させる。第２に、第２層１２の主面に対してＸ線回折が行われることにより、Ｉ（２１１）及びＩ（２００）が得られる。第３に、第２層１２の主面側が０．１ｍｍだけ厚さ方向に沿って除去される。
　第４に、上記の除去加工が行われた後の第２層１２の主面に対してＸ線回折が行われることにより、Ｉ（２１１）及びＩ（２００）が得られる。第２層１２の直下にある第１層１１が露出するまで、上記の第３の工程及び第４の工程が繰り返される。繰り返し測定されたＩ（２１１）及びＩ（２００）の値を平均することにより、第１層１１と第２層１２との界面に平行な第２層１２の任意の断面におけるＩ（２１１）及びＩ（２００）が得られる。
　モリブデンの（２１１）面の法線方向は、モリブデンの（１１１）面の法線方向となす角度が小さい。モリブデンの（２００）面は、モリブデンの（１００）面と結晶学的に同一の面である。そのため、Ｉ（２１１）をＩ（２００）で除した値は、第２層１２中におけるモリブデンの粒子の扁平面がどの程度（１１１）面により構成されているかの指標となる。より具体的には、Ｉ（２１１）をＩ（２００）で除した値が２以上であれば、第２層１２中のモリブデンの粒子の扁平面が主として（１１１）面により構成されていると判断できる。なお、モリブデンの（１１１）面に対応するＸ線回折強度及びモリブデンの（１００）面のＸ線回折強度を用いない理由は、これらの面に対応するＸ線回折強度が強いピークを示さず、正確な測定が困難なためである。
　８００℃で１５分間保持して室温に戻した後において複合材料１０の温度を２７℃（以下「室温」とする）から８００℃まで変化させた際の層内方向での複合材料１０の線膨張係数は、好ましくは、６．５ｐｐｍ／Ｋ以上１０ｐｐｍ／Ｋ以下である。
　複合材料１０の層内方向での線膨張係数を室温から８００℃まで温度が変化した際の複合材料１０の層内方向での膨張変位に基づいて測定するのは、複合材料１０をセラミック部品等と銀ろう等を用いて接合する際の接合界面の剥離に対する耐性を評価するためである。また、複合材料１０の層内方向での線膨張係数を８００℃で１５分間保持した後に測定するのは、複合材料１０に対する上記のろう付けの際の加熱による材料自体の損傷に対する耐性を考慮したものである。
　８００℃で１５分間の保持を行う前後において、複合材料１０の温度を室温から８００℃まで変化させた際の層内方向での複合材料１０の線膨張係数の増加量は、例えば、１ｐｐｍ／以下である。８００℃で１５分間の保持を行う前後において、複合材料１０の温度を室温から８００℃まで変化させた際の層内方向での複合材料１０の線膨張係数の増加量は、０．４ｐｐｍ／以下であることが好ましい。
　８００℃で１５分間保持して室温に戻した後において、複合材料１０の温度を室温から８００℃まで変化させた際の層内方向での複合材料１０の線膨張係数は６．５ｐｐｍ／Ｋ以上１０ｐｐｍ／Ｋ以下であることが好ましい。
　８００℃で１５分間保持して室温に戻した後において、複合材料１０の温度を室温から２００℃まで変化させた際の層内方向での複合材料１０の線膨張係数は６．５ｐｐｍ／Ｋ以上９．４ｐｐｍ／Ｋ以下であることがさらに好ましい。８００℃で１５分間保持して室温に戻した後において、複合材料１０の温度を室温から２００℃まで変化させた際の層内方向での複合材料１０の線膨張係数は、６．５ｐｐｍ／Ｋ以上９ｐｐｍ／Ｋ以下であることが特に好ましい。
　複合材料１０の層内方向での線膨張係数を室温から２００℃まで温度が変化した際の複合材料１０の層内方向での膨張変位に基づいて測定するのは、複合材料１０が用いられる半導体パッケージの動作温度を考慮したものである。
　８００℃で１５分間の保持を行う前後において、複合材料１０の温度を室温から２００℃まで変化させた際の層内方向での複合材料１０の線膨張係数の増加量は、例えば、１ｐｐｍ／以下である。８００℃で１５分間の保持を行う前後において、複合材料１０の温度を室温から２００℃まで変化させた際の層内方向での複合材料１０の線膨張係数の増加量は、０．４ｐｐｍ／以下であることが好ましい。
　室温から２００℃（８００℃）まで温度が変化した際の複合材料１０の層内方向での線膨張係数は、ＴＤ５０００ＳＡ（ブルカーＡＸＳ社製）を用いて室温から２００℃（８００℃）まで温度が変化した際の複合材料１０の層内方向での膨張変位を測定することにより算出される。室温から２００℃まで温度が変化した際の複合材料１０の層内方向での線膨張係数を算出する際、複合材料１０の平面形状は、３ｍｍ×１５ｍｍの矩形形状とされる。測定値は、３つの試料についての平均値とされる。
　評価対象とする複合材料１０の大きさが３ｍｍ×１５ｍｍよりも小さい場合には、Ｘ線回折法を用いて線膨張係数を算出してもよい。複合材料１０の複数の断片を放熱面が同一平面に並ぶように寄せ集めることにより、放熱面の面積が１００ｍｍ２以上になるようにする。この際、寄せ集めた放熱面の辺が概ね１０ｍｍ以上の矩形になるとよい。室温及び８００℃において放熱面にＸ線を照射し、Ｃｕ（３３１）に対応する回折ピークから回折角（２θ）を導出する。回折角から下記の式を用いることで、格子面間隔の変化率を線膨張係数として利用することができる。材料の面内に異方性が存在する場合は、線膨張係数の測定目的とする方向がＸ線の入射面に平行になるように試料を整列させる。室温を２５℃とした場合の線膨張係数の算出式を示す。
　（線膨張係数）＝　（１／ｓｉｎ（θａｔ８００℃）－１／ｓｉｎ（θａｔ２５℃））×ｓｉｎ（θａｔ２５℃）／（８００－２５）
　ここで、θａｔ２５℃は２５℃測定時の回折角２θの１／２倍であり、θａｔ８００℃は８００℃測定時の回折角２θの１／２倍である。
　８００℃で１５分間保持して室温に戻した後において、複合材料１０の厚さ方向での熱伝導率は、３０２Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましい。この熱伝導率の測定は、室温で行われる。複合材料１０の厚さ方向での熱伝導率を８００℃で１５分間保持した後に測定するのは、複合材料１０に対するろう付けの際の加熱を考慮したものである。
　８００℃で１５分間の保持を行う前後において、複合材料１０の厚さ方向での熱伝導率の減少率は、例えば、５パーセント以下である。８００℃で１５分間の保持を行う前後において、複合材料１０の厚さ方向での熱伝導率の減少率は、３パーセント以下であることが好ましい。
　複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率は、レーザフラッシュ法で測定される。より具体的には、ＬＦＡ４５７ＭｉｃｒｏＦｌａｓｈ（ＮＥＴＺＳＣＨ社製）を用いて複合材料１０の熱拡散係数が測定されるとともに、当該熱拡散係数並びに複合材料１０の各構成材料の体積比及び比熱に基づいて複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率が算出される。
　上記の熱伝導率の算出に際して、各構成材料の比熱は、日本金属学会編「金属データブック第４版」（２００４年、丸善出版）に基づいて決定される。また、複合材料１０の熱伝導率の測定に先立って同一形状の純銅試料の熱伝導率を同一条件下で測定し、その結果をリファレンスとして用いて測定結果の補正を行う。
　図４Ａは、複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率の測定試料の作成手順の第１説明図である。図４Ａに示されるように、測定対象となる複合材料１０から、薄片１５が切り出される。薄片１５の厚さ、長さ及び幅は、それぞれ、ｔ（ｍｍ）、Ｂ（ｍｍ）及びＣ（ｍｍ）である。
　２をｔで除した値の小数点以下を切り上げた数を、Ｘとする。１０をＢで除した値の小数点以下を切り上げた数を、Ｙ１する。１０をＣで除した値の小数点以下を切り上げた数を、Ｙ２とする。測定対象となる複合材料１０からは、Ｘ、Ｙ１及びＹ２の積に等しい数の薄片１５が切り出される。
　図４Ｂは、複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率の測定試料の作成手順の第２説明図である。図４Ｂに示されるように、Ｘ枚の薄片１５から、ブロック１６が作製される。ブロック１６の厚さ、長さ及び幅は、それぞれ、約２（ｍｍ）、Ｂ（ｍｍ）及びＣ（ｍｍ）である。ブロック１６の作製においては、第１に、Ｘ枚の薄片１５が積み重ねられる。この際には、隣接している薄片１５の間に、平均粒径が４μｍの純銀により形成されている不定形粉末が配置される。隣接している薄片１５の間に配置される不定形粉末の量は、１００ｍｍ２あたり０．２ｇ±３０パーセントである。
　ブロック１６の作製においては、第２に、内寸がＢ（ｍｍ）×Ｃ（ｍｍ）の開口が形成されている矩形状の型（図示せず）が準備され、当該開口内に積み重ねられた薄片１５が配置される。上記の型は、黒鉛製である。ブロック１６の作製においては、第３に、積み重ねられた薄片１５は、荷重Ｐが加えられた状態で熱処理される。荷重Ｐは、４．９Ｎ以上９．８Ｎ以下である。熱処理は、不活性ガス雰囲気で行われる。熱処理は、９００℃の保持温度、１０分の保持時間で行われる。熱処理により、不定形粉末が軟化変形して隣接する薄片１５が接着されることにより、ブロック１６が作製される。
　図４Ｃは、複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率の測定試料の作成手順の第３説明図である。図４Ｃに示されるように、ブロック１６を、縦にＹ１個、横にＹ２個並べることにより、高さ約１０ｍｍ、幅約１０ｍｍ、厚さ約２ｍｍの測定試料１７が作製される。ブロック１６を縦にＹ１個、横にＹ２個並べる際、隣り合うブロック１６は、接着部材により互いに接着される。接着部材には、銀ろう箔、セラミックス接着剤等の８００℃程度までの温度に耐えることができるものが用いられる。縦にＹ１個、横にＹ２個並べられたブロック１６は、その外周にステンレスワイヤ等を巻くことにより固定されてもよい。
　＜複合材料１０の製造方法＞
　図５は、複合材料１０の製造工程図である。図５に示されるように、複合材料１０の製造方法は、準備工程Ｓ１と、加熱工程Ｓ２と、圧延工程Ｓ３とを有している。
　準備工程Ｓ１では積層体２０が準備される。図６は、一例としての積層体２０の断面図である。図６に示されるように、積層体２０は、複数の第１板材２１と少なくとも１つの第２板材２２とを有している。第１板材２１は第１層１１と同一材料で形成されており、第２板材２２は第２層１２と同一材料で形成される。第１板材２１及び第２板材２２は、積層体２０の厚さ方向に沿って交互に配置されている。
　積層体２０は、第１板材２１と同一の材料によって側面をも覆うことにより、各層が厚さ方向に垂直な面の方向に動かないように固定されている。固定の方法はこの方法に限定されるものではなく、貫通穴を設けてリベットで固定するなどの方法を用いて固定してもよい。また、さらに他の板材の上に各層が相互に動かないように固定されてもよい。
　加熱工程Ｓ２では、各相層が固定されている積層体２０に対する加熱が行われる。この熱処理では、積層体２０が、水素雰囲気中において所定の温度に加熱される。この所定の温度は、銅の融点未満の温度である。この所定の温度は、例えば、９００℃である。
　圧延工程Ｓ３は、加熱工程Ｓ２の後に行われる。圧延工程Ｓ３では、積層体２０が、圧延ローラに通される。これにより、第１板材２１及び第２板材２２が圧延されながら相互に接合され、図１及び図２に示される構造の複合材料１０が製造される。すなわち、複合材料１０では、第１層１１及び第２層１２が、熱間圧延接合法を用いて接合されている。
　複合材料１０の製造方法は、さらに、圧延工程Ｓ４を有していてもよい。圧延工程Ｓ４は、圧延工程Ｓ３の後に行われる。圧延工程Ｓ４においては、複合材料１０に対して冷間圧延が行われることにより、厚さＴ１が調整される。圧延工程Ｓ４に伴う厚さＴ１の減少率は、例えば、５パーセント以上７０パーセント以下である。
　（実施形態に係る複合材料の効果）
　複合材料１０の効果を説明する。
　銅を含む層（以下「銅層」とする）とモリブデン及び銅とを含む層（以下「銅モリブデン層」とする）とが交互に積層されている板状の複合材料が半導体パッケージのヒートスプレッダとして用いられる際、当該複合材料の表面には、ケース部材がろう付けにより取り付けられる。このろう付けの際には、通常、８００℃程度で１５分間程度の加熱が行われる。
　上記の複合材料では、通常、銅層及び銅モリブデン層が拡散接合法を用いて互いに接合されるとともに、接合後に冷間圧延される。その結果、銅モリブデン層中のモリブデンの粒子は、圧延方向に沿って延在する扁平な形状になり、その扁平面は、モリブデンの（００１）面により構成される。
　しかしながら、モリブデンの（００１）面と銅との間では、格子整合性が乏しいため、接着力が弱い。そのため、この場合には、上記のろう付けの際の熱が加わることにより、銅モリブデン層中のモリブデンの粒子の扁平面と銅との界面が剥離してしまうおそれがある。
　他方で、複合材料１０は、熱間圧延接合法を用いて第１層１１と第２層１２とが接合されている。その結果、第２層１２中のモリブデンの粒子の扁平面は、主として、モリブデンの（１１１）面により構成されている。モリブデンの（１１１）面は、銅との格子整合性が高く、銅との間の接着力が大きいため、上記のろう付けの際に熱が加わっても、第２層１２中のモリブデンの粒子の扁平面において剥離が生じにくい。そのため、複合材料１０によると、ろう付けを行うための熱が加わった後においても低い線膨張係数及び高い熱伝導率を維持することが可能である。
　＜実施例＞
　複合材料のサンプルとしてサンプル１からサンプル６４が準備された。サンプル１からサンプル６４の詳細は、表１及び表２に示されている。サンプル１からサンプル６４は、図２に示される構造を有する複合材料である。
　サンプル１からサンプル６、サンプル１３からサンプル１８、サンプル２５からサンプル３６、サンプル４３からサンプル５３及びサンプル６０からサンプル６４では、第１層１１及び第２層１２が、熱間圧延接合法を用いて接合されている。表中において、熱間圧延接合法を用いて第１層１１及び第２層１２が接合されている場合、製造方法がＡと表示されている。
　サンプル７からサンプル１２、サンプル１９からサンプル２４、サンプル３７からサンプル４２及びサンプル５４からサンプル５９では、第１層１１及び第２層１２が、ＳＰＳ（Ｓｐａｒｋ　Ｐｌａｓｍａ　Ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ）法を用いて接合されている。表中において、ＳＰＳ法を用いて第１層１１及び第２層１２が接合されている場合、製造方法がＢと表示されている。
　ＳＰＳ法は、拡散接合法の一種である。なお、ＳＰＳ法を用いる場合、積層体２０が筒状のグラファイト型内に配置されるとともに、積層体２０がパルス通電されながら加熱・加圧される。サンプル１からサンプル６４では、第１層１１及び第２層１２の接合後に冷間圧延が行われることにより、厚さＴ１の調整が行われている。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表１には示されていないが、サンプル１からサンプル６４において、第１層１１中における銅の体積比は全て１００パーセントである。サンプル１からサンプル６４において、第２層１２中におけるモリブデンの体積比は、６４パーセント以上６７パーセント以下の範囲内とされた。第１層１１ａ及び第１層１１ｂ以外の第１層１１の厚さＴ２は、第１層１１ａ及び第１層１１ｂの厚さＴ２、第２層１２の厚さＴ３、層の数並びに厚さＴ１から自ずと定まるため、表１には示されていない。
　表３及び表４には、サンプル１からサンプル６４の層内方向での線膨張係数及び厚さ方向での熱伝導率の測定結果が示されている。線膨張係数としては、温度を室温から２００℃まで変化させた際の層内方向での線膨張係数（表中の「第１線膨張係数」）及び温度を室温から８００℃まで変化させた際の層内方向での線膨張係数（表中の「第２線膨張係数」）が測定された。熱伝導率、第１線膨張係数及び第２線膨張係数は、８００℃で１５分間の保持（以下「熱処理」ということがある）を行う前後においてそれぞれ測定された。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　表３及び表４に示されるように、サンプル７からサンプル１２、サンプル１９からサンプル２４、サンプル３７からサンプル４２及びサンプル５４からサンプル５９では、熱処理の前後における熱伝導率の減少率、第１線膨張係数の増加量及び第２熱膨張係数の増加量が、それぞれ５パーセント超、２ｐｐｍ／Ｋ及び２ｐｐｍ／Ｋ以上になっていた。
　他方でサンプル１からサンプル６、サンプル１３からサンプル１８、サンプル２５からサンプル３６、サンプル４３からサンプル５３及びサンプル６０からサンプル６４では、熱処理の前後における熱伝導率の減少率、第１線膨張係数の増加量及び第２熱膨張係数の増加量が、それぞれ５パーセント以下、１ｐｐｍ／Ｋ以下及び１ｐｐｍ／Ｋ以下になっていた。
　表１及び表２に示されるように、サンプル７からサンプル１２、サンプル１９からサンプル２４、サンプル３７からサンプル４２及びサンプル５４からサンプル５９では、第２層１２におけるＩ（２１１）をＩ（２００）で除した値が０．４以下であった。他方で、サンプル１からサンプル６、サンプル１３からサンプル１８、サンプル２５からサンプル３６、サンプル４３からサンプル５３及びサンプル６０からサンプル６４では、第２層１２におけるＩ（２１１）をＩ（２００）で除した値が２以上であった。
　この比較から、第２層１２におけるＩ（２１１）をＩ（２００）で除した値が２以上になっていることにより、ろう付けを行うための熱が加わった後においても、低い線膨張係数及び高い熱伝導率を維持できることが、実験的にも明らかになった。
　サンプル１からサンプル６、サンプル２５からサンプル３０、サンプル４３からサンプル４８及びサンプル６０からサンプル６４では、厚さＴ２の合計が厚さＴ１の３６パーセント以上になっていた。また、サンプル１からサンプル６、サンプル２５からサンプル３０、サンプル４３からサンプル４８及びサンプル６０からサンプル６４では、熱処理の前後における熱伝導率の減少率、第１線膨張係数の増加量及び第２熱膨張係数の増加量が、それぞれ３パーセント以下、０．４ｐｐｍ／Ｋ以下及び０．４ｐｐｍ／Ｋ以下になっていた。
　この比較から、厚さＴ２の合計が厚さＴ１の３６パーセント以上になることにより、ろう付けを行うための熱が加わった後においても、より低い線膨張係数及びより高い熱伝導率を維持できることが実験的にも明らかになった。
　表１から表４に示されるように、第２層１２において、モリブデンの粒子のアスペクト比が過度に増加すると、厚さ方向の熱伝導率が減少する傾向にある。そのため、第２層１２におけるモリブデンの粒子のアスペクト比を過度に増加させない（具体的には、３９以下にする）ことにより厚さ方向の熱伝導率が維持されることが、実験的にも明らかになった。
　表１から表４に示されるように、第１層１１の数及び第２層１２の数の合計が５以上の場合、第１層１１の数及び第２層１２の数の合計が３である場合と比較して、厚さ方向での熱伝導率が増加していた。この比較から、第１層１１の数及び第２層１２の数の合計が５以上となることにより厚さ方向での熱伝導率が改善されることが、実験的にも明らかになった。
　（実施形態に係る半導体パッケージの構成）
　実施形態に係る半導体パッケージ（以下「半導体パッケージ１００」とする）の構成を説明する。
　図７は、半導体パッケージ１００の分解斜視図である。半導体パッケージ１００は、図７に示されるように、複合材料１０と、半導体素子３０と、ケース部材４０と、蓋５０と、端子６０ａ及び端子６０ｂとを有している。
　複合材料１０は、半導体パッケージ１００において、ヒートスプレッダとして機能している。半導体素子３０は、第１表面１０ａ上に配置されている。半導体素子３０と第１表面１０ａとの間には、伝熱部材が介在されていてもよい。半導体素子３０は、動作時に、発熱源となる。
　ケース部材４０は、例えばセラミックス材料で形成されている。セラミックス材料は、例えば、アルミナである。ケース部材４０は、半導体素子３０を取り囲むように第１表面１０ａ上に配置されている。ケース部材４０の下端（第１表面１０ａ側の端）と第１表面１０ａとの間は、例えばろう付けにより接合されている。蓋５０は、例えば、セラミックス材料又は金属材料で形成されている。蓋５０は、ケース部材４０の上端側を閉塞している。
　端子６０ａ及び端子６０ｂは、ケース部材４０に挿入されている。その結果、端子６０ａ及び端子６０ｂの一方端は第１表面１０ａ、ケース部材４０及び蓋５０により画される空間内に位置しており、端子６０ａ及び端子６０ｂの他方端は当該空間の外部に位置している。端子６０ａ及び端子６０ａは、例えば、金属材料で形成されている。金属材料は、例えば、コバールである。
　図示されていないが、端子６０ａ及び端子６０ｂの一方端側は、半導体素子３０に電気的に接続されている。半導体パッケージ１００は、端子６０ａ及び端子６０ｂの他方端側において、半導体パッケージ１００とは別の装置又は回路と電気的に接続される。
　第２表面１０ｂには、放熱部材７０が取り付けられる。放熱部材７０は、例えば、内部に冷媒が流れる流路が形成されている金属板である。但し、放熱部材７０は、これに限られるものではない。放熱部材７０は、例えば、冷却フィンであってもよい。放熱部材７０と第２表面１０ｂとの間には、伝熱部材が介在されていてもよい。
　今回開示された実施形態は全ての点で例示であって、制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した実施形態ではなく請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味及び範囲内での全ての変更が含まれることが意図される。
　１０　複合材料、１０ａ　第１表面、１０ｂ　第２表面、１１，１１ａ，１１ｂ　第１層、１２　第２層、１５　薄片、１６　ブロック、１７　測定試料２０　積層体、２０ａ　貫通穴、２１　第１板材、２２　第２板材、３０　半導体素子、４０　ケース部材、５０　蓋、６０ａ，６０ｂ　端子、７０　放熱部材、１００　半導体パッケージ、ＤＲ１　第１方向、ＤＲ２　第２方向、Ｓ１　準備工程、Ｓ２　加熱工程、Ｓ３　圧延工程、Ｓ４　圧延工程、Ｔ１，Ｔ２，Ｔ３　厚さ。

Claims (10)

  1. 　第１表面と、前記第１表面の反対面である第２表面とを有する板状の複合材料であって、
    　複数の第１層と、
    　少なくとも１つの第２層とを備え、
    　前記第１層及び前記第２層は、前記第１層が前記第１表面及び前記第２表面に位置するように、前記複合材料の厚さ方向に沿って交互に積層されており、
    　前記第１層は、銅を含む層であり、
    　前記第２層は、銅が含浸されているモリブデン圧粉体の層であり、
    　前記第１層と前記第２層との界面に平行な前記第２層の任意の断面を測定面としたＸ線回折による分析において、モリブデンの（２１１）面に対応するＸ線回折強度をモリブデンの（２００）面に対応するＸ線回折強度で除した値は、２以上である、複合材料。
  2. 　前記第１層の数及び前記第２層の数の合計は、５以上である、請求項１に記載の複合材料。
  3. 　前記第２層において、モリブデンの粒子のアスペクト比は、３９以下である、請求項１又は請求項２に記載の複合材料。
  4. 　８００℃で１５分間保持して室温に戻した後において、前記複合材料の温度を室温から８００℃まで変化させた際の前記第１表面及び前記第２表面に平行な方向での前記複合材料の線膨張係数は、６．５ｐｐｍ／Ｋ以上１０ｐｐｍ／Ｋ以下である、請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の複合材料。
  5. 　８００℃で１５分間保持して室温に戻した後において、前記複合材料の温度を室温から２００℃まで変化させた際の前記第１表面及び前記第２表面に平行な方向での前記複合材料の線膨張係数は、６．５ｐｐｍ／Ｋ以上９．４ｐｐｍ／Ｋ以下である、請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の複合材料。
  6. 　８００℃で１５分間保持して室温に戻した後において、前記複合材料の厚さ方向での熱伝導率は、３０２Ｗ／ｍ・Ｋ以上である、請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の複合材料。
  7. 　前記第２層の厚さの合計は前記複合材料の厚さの３６パーセント以上である、請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の複合材料。
  8. 　請求項１から請求項７のいずれか１項に記載の前記複合材料を備え、
    　前記第１表面が発熱源との接触面となる、ヒートスプレッダ。
  9. 　請求項１から請求項７のいずれか１項に記載の前記複合材料と、
    　前記第１表面上に配置されている半導体素子とを備える、半導体パッケージ。
  10. 　セラミックス材料で形成されているケース部材をさらに備え、
    　前記ケース部材は、前記半導体素子を取り囲むように前記第１表面上に配置されている、請求項９に記載の半導体パッケージ。
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