WO2022138711A1 - 複合材料、半導体パッケージ及び複合材料の製造方法 - Google Patents

複合材料、半導体パッケージ及び複合材料の製造方法 Download PDF

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WO2022138711A1
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layer
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copper
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徹 前田
美紀 宮永
大介 近藤
慧 平井
正幸 伊藤
伸一 山形
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住友電気工業株式会社
株式会社アライドマテリアル
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • H01L23/373—Cooling facilitated by selection of materials for the device or materials for thermal expansion adaptation, e.g. carbon
    • H01L23/3736—Metallic materials

Definitions

  • Patent Document 1 Japanese Unexamined Patent Publication No. 2019-96654 describes a heat sink.
  • the heat sink described in Patent Document 1 has a first surface and a second surface. The second surface is the opposite side of the first surface.
  • the heat sink described in Patent Document 1 has a plurality of copper layers and a plurality of copper-molybdenum layers. The copper layer and the copper-molybdenum layer are alternately laminated along the thickness direction of the heat sink so that the copper layers are located on the first surface and the second surface of the heat sink.
  • the heat sink described in Patent Document 1 is joined to the package member by brazing.
  • the composite material of the present disclosure is plate-shaped and has a first surface and a second surface.
  • the second surface is the opposite side of the first surface.
  • the composite material comprises a plurality of first layers and at least one second layer.
  • the first layer and the second layer are alternately laminated along the thickness direction of the composite material so that the first layer is located on the first surface and the second surface.
  • the first layer is a layer containing copper.
  • the second layer is a layer of molybdenum powder impregnated with copper.
  • a compressive residual stress of 50 MPa or less acts on the first layer located on the first surface and the first layer located on the second surface.
  • FIG. 1 is a perspective view of the composite material 10.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view taken along the line II-II of FIG.
  • FIG. 3A is a first explanatory view of a procedure for preparing a measurement sample of thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10.
  • FIG. 3B is a second explanatory view of a procedure for preparing a measurement sample of thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10.
  • FIG. 3C is a third explanatory diagram of a procedure for preparing a measurement sample of thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10.
  • FIG. 4 is an explanatory diagram of a method for evaluating the heat dissipation performance of the composite material 10.
  • FIG. 5 is a manufacturing process diagram of the composite material 10.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view of the laminated body 20 as an example.
  • FIG. 7 is an exploded perspective view of the semiconductor package 100.
  • the heat dissipation plate described in Patent Document 1 has a coefficient of linear expansion due to cracks between the copper layer and the copper-molybdenum layer due to heat generated during brazing. Will increase.
  • the present disclosure provides a composite material capable of maintaining a low coefficient of linear expansion even after heat for brazing is applied, a semiconductor package using the composite material, and a method for manufacturing the composite material.
  • the composite material according to the embodiment of the present disclosure is plate-shaped and has a first surface and a second surface.
  • the second surface is the opposite side of the first surface.
  • the composite material comprises a plurality of first layers and at least one second layer.
  • the first layer and the second layer are alternately laminated along the thickness direction of the composite material so that the first layer is located on the first surface and the second surface.
  • the first layer is a layer containing copper.
  • the second layer is a layer of molybdenum powder impregnated with copper.
  • a compressive residual stress of 50 MPa or less acts on the first layer located on the first surface and the first layer located on the second surface.
  • the temperature of the composite material is changed from room temperature to 200 ° C. in the direction parallel to the first surface and the second surface.
  • the linear expansion coefficient of the composite material may be 6 ppm / K or more and 10 ppm / K or less.
  • the thermal conductivity of the composite material in the thickness direction may be 230 W / m ⁇ K or more.
  • the total number of the first layer and the number of the second layer may be 5 or more.
  • the thermal conductivity of the composite material in the thickness direction may be 261 W / m ⁇ K or more.
  • the composite materials of (1) to (3) above are parallel to the first surface and the second surface when the temperature of the composite material is changed from room temperature to 800 ° C. before being held at 800 ° C. for 15 minutes.
  • the coefficient of linear expansion of the composite material in the above direction may be 7.5 ppm / K or more and 8.5 ppm / K or less.
  • the thickness of the first layer located on the first surface and the first layer located on the second surface is 25% or less of the thickness of the composite material. There may be.
  • the thickness of the second layer may exceed 10 percent of the thickness of the composite.
  • the volume ratio of molybdenum in the second layer may be 55% or more.
  • the volume ratio of molybdenum in the composite may be greater than 13 percent and less than 43 percent.
  • the volume ratio of copper in the first layer located on the first surface and the volume ratio of copper in the first layer located on the second surface are 90%. It may be the above.
  • the thickness of the first layer located on the first surface and the thickness of the first layer located on the second surface may be 15% or more of the thickness of the composite material.
  • the temperature difference between the central portion of the first surface (second surface) and the end portion of the first surface (second surface) can be reduced.
  • the thickness of the second layer may be 18% or more of the thickness of the composite material.
  • the change in the coefficient of linear expansion of the composite material in the direction parallel to the first surface and the second surface when the temperature of the composite material is changed from room temperature to 200 ° C. before and after holding at 800 ° C. for 15 minutes is It may be 0.3 ppm / K or less.
  • the composite material according to another embodiment of the present disclosure is plate-shaped and has a first surface and a second surface.
  • the second surface is the opposite side of the first surface.
  • the composite material comprises a plurality of first layers and at least one second layer.
  • the first layer and the second layer are alternately laminated along the thickness direction of the composite material so that the first layer is located on the first surface and the second surface.
  • the first layer is a layer containing copper.
  • the second layer is a layer of molybdenum powder impregnated with copper.
  • the thermal conductivity of the composite material in the thickness direction is 230 W / m ⁇ K or more.
  • the coefficient of linear expansion of the composite material may be 7.5 ppm / K or more and 8.5 ppm / K or less.
  • the total number of the first layer and the number of the second layer may be 5 or more.
  • the thermal conductivity of the composite material in the thickness direction may be 261 W / m ⁇ K or more.
  • the thickness of the first layer located on the first surface and the first layer located on the second surface is 25% or less of the thickness of the composite material. There may be.
  • the thickness of the second layer may exceed 10 percent of the thickness of the composite.
  • the volume ratio of molybdenum in the second layer may be 55% or more.
  • the volume ratio of molybdenum in the composite may be greater than 13 percent and less than 43 percent.
  • the volume ratio of copper in the first layer located on the first surface and the volume ratio of copper in the first layer located on the second surface are 90%. It may be the above.
  • the thickness of the first layer located on the first surface and the thickness of the first layer located on the second surface may be 15% or more of the thickness of the composite material.
  • the temperature difference between the central portion of the first surface (second surface) and the end portion of the first surface (second surface) can be reduced.
  • the thickness of the second layer may be 18% or more of the thickness of the composite material.
  • the change in the coefficient of linear expansion of the composite material in the direction parallel to the first surface and the second surface when the temperature of the composite material is changed from room temperature to 200 ° C. before and after holding at 800 ° C. for 15 minutes is It may be 0.3 ppm / K or less.
  • the semiconductor package according to the embodiment of the present disclosure includes a plate-shaped composite material having a first surface and a second surface opposite to the first surface, and on the first surface and the second surface. It is equipped with a case member that is brazed to any of the above.
  • the composite material has a plurality of first layers and at least one second layer. The first layer and the second layer are alternately laminated along the thickness direction of the composite material so that the first layer is located on the first surface and the second surface.
  • the first layer is a layer containing copper.
  • the second layer is a layer of molybdenum powder impregnated with copper.
  • the coefficient of linear expansion of the composite material in the direction parallel to the first surface and the second surface when the temperature of the composite material is changed from room temperature to 200 ° C. is 6 ppm / K or more and 10 ppm / K or less.
  • the thermal conductivity of the composite material in the thickness direction is 230 W / m ⁇ K or more.
  • the low linear expansion coefficient and high thermal conductivity of the composite material can be maintained even after heat is applied during brazing.
  • the total number of the first layer and the number of the second layer may be 5 or more.
  • the thermal conductivity of the composite material in the thickness direction may be 261 W / m ⁇ K or more.
  • the thickness of the first layer located on the first surface and the thickness of the first layer located on the second surface is 25% or less of the thickness of the composite material. There may be.
  • the thickness of the second layer may exceed 10 percent of the thickness of the composite.
  • the volume ratio of molybdenum in the second layer may be 55% or more.
  • the volume ratio of molybdenum in the composite may be greater than 13 percent and less than 43 percent.
  • the volume ratio of copper in the first layer located on the first surface and the volume ratio of copper in the first layer located on the second surface are 90. It may be more than a percentage.
  • the thickness of the first layer located on the first surface and the thickness of the first layer located on the second surface may be 15% or more of the thickness of the composite material.
  • the thickness of the second layer may be 18% or more of the thickness of the composite material.
  • the change in the coefficient of linear expansion of the composite material in the direction parallel to the first surface and the second surface when the temperature of the composite material is changed from room temperature to 200 ° C. before and after holding at 800 ° C. for 15 minutes is It may be 0.3 ppm / K or less.
  • the method for producing a composite material includes a step of preparing a laminate, a step of heating the laminate, and a step of rolling the heated laminate. ..
  • the laminate has a first surface and a second surface opposite to the first surface.
  • the laminate has a plurality of first plate materials and at least one second plate material.
  • the first plate material and the second plate material are alternately arranged along the thickness direction of the laminated body so that the first plate material is located on the first surface and the second surface.
  • the first plate material contains copper.
  • the second plate material is a molybdenum powder impregnated with copper.
  • composite material 10 The composite material (hereinafter referred to as “composite material 10”) according to the first embodiment will be described.
  • FIG. 1 is a perspective view of the composite material 10.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view taken along the line II-II of FIG. As shown in FIGS. 1 and 2, the composite material 10 has a plate shape.
  • the composite material 10 has a first surface 10a and a second surface 10b.
  • the second surface 10b is the opposite surface of the first surface 10a in the thickness direction of the composite material 10.
  • the thickness of the composite material 10 is defined as the thickness T1.
  • the thickness T1 is the distance between the first surface 10a and the second surface 10b.
  • the direction orthogonal to the thickness direction of the composite material 10 may be referred to as an in-layer direction.
  • the composite material 10 has a plurality of first layers 11 and at least one second layer 12.
  • the total number of the first layer 11 and the number of the second layer 12 is 3 or more.
  • the first layer 11 and the second layer 12 are alternately laminated along the thickness direction of the composite material 10. From another point of view, the second layer 12 is sandwiched between the two first layers 11.
  • the first layer 11 is located on the first surface 10a and the second surface 10b.
  • the first layer 11 located on the first surface 10a may be referred to as the first layer 11a
  • the first layer 11 located on the second surface 10b may be referred to as the first layer 11b.
  • the thickness of the first layer 11 is defined as the thickness T2.
  • the thickness T2 of the first layer 11a and the thickness T2 of the first layer 11b are preferably 15% or more of the thickness T1.
  • the thickness T2 of the first layer 11a and the thickness T2 of the first layer 11b are, for example, 25% or less of the thickness T1.
  • the first layer 11 is a layer containing copper.
  • the first layer 11 may contain molybdenum in addition to copper.
  • the volume ratio of copper in the first layer 11 is, for example, 80% or more.
  • the volume ratio of copper in the first layer 11 is preferably 90% or more.
  • the first layer 11 may be pure copper (the volume ratio of copper in the first layer 11 may be 100%).
  • the compressive residual stress acting on the first layer 11a and the compressive residual stress acting on the first layer 11b are 50 MPa or less.
  • the compressive residual stress acting on the first layer 11a and the compressive residual stress acting on the first layer 11b are preferably 40 MPa or less.
  • the compressive residual stress acting on the first layer 11a and the compressive residual stress acting on the first layer 11b are measured by an X-ray diffraction method (more specifically, the sin 2 ⁇ method).
  • a measurement sample having a width of 1 mm and a length of 5 mm is cut out from the composite material 10.
  • the width direction and the length direction of the measurement sample are orthogonal to the thickness direction of the composite material 10.
  • measurement samples are arranged on a plane so as to be in contact with each other. At this time, the measurement samples are arranged so that the cross sections parallel to the thickness direction of the composite material 10 face upward. Further, at this time, the measurement samples are arranged so as to form two rows in the length direction of the measurement samples.
  • the top surface of the arranged measurement samples is polished. This polishing is performed so that the step between the upper surfaces of each measurement sample is 0.1 mm or less.
  • the residual stress is measured using the sin 2 ⁇ method.
  • the second layer 12 is a layer of copper-molybdenum infiltrating material.
  • the copper-molybdenum infiltration material is a material that is rolled after impregnating the voids of molybdenum pressure powder (compression-molded molybdenum powder) with copper.
  • the volume ratio of molybdenum in the second layer 12 is 55% or more.
  • the volume ratio of molybdenum in the second layer 12 is, for example, 85% or less.
  • the thickness of the second layer 12 is defined as the thickness T3.
  • the thickness T3 preferably exceeds 10 percent of the thickness T1.
  • the thickness T3 is, for example, 35 percent or less of the thickness T1.
  • the volume ratio of molybdenum in the thickness T3 and the second layer 12 is preferably set so that the volume ratio of molybdenum in the composite material 10 is more than 13% and less than 43%.
  • the thickness T3 is preferably 18% or more and 35% or less of the thickness T1.
  • the coefficient of linear expansion of the composite material 10 in the in-layer direction when the temperature of the composite material 10 is changed from 27 ° C. (hereinafter referred to as “room temperature”) to 200 ° C. is 6 ppm. It is preferably / K or more and 10 ppm / K or less.
  • the linear expansion coefficient of the composite material 10 in the in-layer direction is measured based on the expansion displacement of the composite material 10 in the in-layer direction when the temperature changes from room temperature to 200 ° C., which is the semiconductor in which the composite material 10 is used. It takes into account the operating temperature of the package. Further, the coefficient of linear expansion of the composite material 10 in the in-layer direction is measured after holding it at 800 ° C. for 15 minutes in consideration of heating during brazing to the composite material 10.
  • the coefficient of linear expansion of the composite material 10 in the in-layer direction when the temperature of the composite material 10 was changed from room temperature to 800 ° C. before holding at 800 ° C. for 15 minutes was 7.5 ppm / K or more and 8.5 ppm /. It is preferably K or less. This is because the case member brazed to the composite material 10 is often formed of alumina, and the coefficient of linear expansion of alumina when the temperature is changed from room temperature to 800 ° C. is about 8 ppm / K. It was done.
  • the amount of change (increase) in the linear expansion coefficient of the composite material 10 in the in-layer direction when the temperature of the composite material 10 is changed from room temperature to 200 ° C. before and after holding at 800 ° C. for 15 minutes is 0. It is preferably 3 ppm / K or less.
  • the coefficient of linear expansion of the composite material 10 in the in-layer direction when the temperature changes from room temperature to 200 ° C. (800 ° C.) is such that the temperature changes from room temperature to 200 ° C. (800 ° C.) using TD5000SA (manufactured by Bruker AXS). It is calculated by measuring the expansion displacement of the composite material 10 in the in-layer direction when it changes.
  • the planar shape of the composite material 10 is a rectangular shape of 3 mm ⁇ 15 mm. The measured value is the average value for the three samples.
  • the coefficient of linear expansion may be calculated using the X-ray diffraction method.
  • the area of the heat radiating surface is 100 mm 2 or more.
  • the heat dissipation surface gathered together should be a rectangle with a side of approximately 10 mm or more.
  • the radiation surface is irradiated with X-rays at room temperature and 800 ° C., and the diffraction angle (2 ⁇ ) is derived from the diffraction peak corresponding to Cu (331).
  • the rate of change in the lattice spacing can be used as the coefficient of linear expansion. If there is anisotropy in the plane of the material, the sample is aligned so that the direction of measurement of the coefficient of linear expansion is parallel to the plane of incidence of the X-rays. The formula for calculating the coefficient of linear expansion when the room temperature is 25 ° C. is shown.
  • Linear expansion coefficient (1 / sin ( ⁇ at800 ° C) -1 / sin ( ⁇ at25 ° C)) ⁇ sin ( ⁇ at25 ° C) / (800-25)
  • ⁇ at 25 ° C. is 1/2 times the diffraction angle 2 ⁇ at the time of measuring 25 ° C.
  • ⁇ at 800 ° C. is 1/2 times the diffraction angle 2 ⁇ at the time of measuring 800 ° C.
  • the thermal conductivity of the composite material 10 in the thickness direction is preferably 230 W / m ⁇ K or more. After holding at 800 ° C. for 15 minutes, the thermal conductivity of the composite material 10 in the thickness direction is more preferably 261 W / m ⁇ K or more. This measurement of thermal conductivity is performed at room temperature. The thermal conductivity of the composite material 10 in the thickness direction is measured after being held at 800 ° C. for 15 minutes in consideration of heating during brazing of the composite material 10.
  • the thermal conductivity of the composite material 10 in the thickness direction is measured by a laser flash method. More specifically, the thermal diffusivity of the composite material 10 is measured using LFA457 MicroFlash (manufactured by NETZSCH), and the composite material is based on the thermal diffusivity and the volume ratio and specific heat of each constituent material of the composite material 10. The thermal conductivity in the thickness direction of 10 is calculated.
  • the composite material 10 When calculating the thermal conductivity of the composite material 10 in the thickness direction, the composite material 10 is cut out so that the planar shape is a circle with a diameter of 10 mm.
  • the specific heat of each constituent material is determined based on "Metal Data Book 4th Edition" (2004, Maruzen Publishing) edited by the Japan Institute of Metals. Further, prior to the measurement of the thermal conductivity of the composite material 10, the thermal conductivity of a pure copper sample having the same shape is measured under the same conditions, and the result is used as a reference to correct the measurement result.
  • FIG. 3A is a first explanatory view of a procedure for preparing a measurement sample of thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10.
  • the flakes 15 are cut out from the composite material 10 to be measured.
  • the thickness, length and width of the flakes 15 are t (mm), B (mm) and C (mm), respectively.
  • X be the number obtained by dividing 2 by t and rounding up to the nearest whole number.
  • the number obtained by dividing 10 by B and rounding up to the nearest whole number is Y1.
  • Y2 be the number obtained by dividing 10 by C and rounding up to the nearest whole number. From the composite material 10 to be measured, a number of flakes 15 equal to the product of X, Y1 and Y2 is cut out.
  • FIG. 3B is a second explanatory view of a procedure for preparing a measurement sample of thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10.
  • the block 16 is made from X slices 15.
  • the thickness, length and width of the block 16 are about 2 (mm), B (mm) and C (mm), respectively.
  • X thin sections 15 are stacked.
  • an amorphous powder formed of sterling silver having an average particle size of 4 ⁇ m is arranged between the adjacent thin pieces 15.
  • the amount of amorphous powder placed between adjacent flakes 15 is 0.2 g ⁇ 30 percent per 100 mm 2 .
  • a rectangular mold (not shown) having an opening having an inner dimension of B (mm) ⁇ C (mm) was prepared and stacked in the opening.
  • the flakes 15 are arranged.
  • the above mold is made of graphite.
  • the stacked flakes 15 are heat-treated with a load P applied.
  • the load P is 4.9 N or more and 9.8 N or less.
  • the heat treatment is performed in an inert gas atmosphere.
  • the heat treatment is performed at a holding temperature of 900 ° C. and a holding time of 10 minutes. By the heat treatment, the amorphous powder is softened and deformed, and the adjacent flakes 15 are adhered to each other, whereby the block 16 is produced.
  • FIG. 3C is a third explanatory diagram of a procedure for preparing a measurement sample of thermal conductivity in the thickness direction of the composite material 10.
  • a measurement sample 17 having a height of about 10 mm, a width of about 10 mm, and a thickness of about 2 mm is produced.
  • the adjacent blocks 16 are adhered to each other by an adhesive member.
  • an adhesive member a silver wax foil, a ceramic adhesive, or the like that can withstand a temperature of up to about 800 ° C. is used.
  • the block 16 in which one Y in the vertical direction and two Y in the horizontal direction may be fixed by winding a stainless wire or the like around the outer periphery thereof.
  • FIG. 4 is an explanatory diagram of a method for evaluating the heat dissipation performance of the composite material 10.
  • FIG. 4 schematically shows a state of the composite material 10 as viewed from one side surface.
  • the composite material 10 is cut into a rectangular shape having a length and width of 10 mm when viewed from a direction perpendicular to the first surface 10a.
  • a heating element 90 is brought into contact with the center of the first surface 10a of the cut composite material 10.
  • the heating element 90 has a rectangular shape having a length and width of 10 mm when viewed from a direction perpendicular to the first surface 10a.
  • the heating element of the heating element 90 is 50 W.
  • Aluminum fins 80 are adhered to the second surface 10b of the cut composite material 10 using silicone oil (G-751 manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.). This adhesion is performed by applying a load of 9.8 N with silicone oil placed between the second surface 10b of the cut composite material 10 and the aluminum fins 80.
  • silicone oil G-751 manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.
  • the temperature at the interface between the first surface 10a of the cut composite material 10 and the heating element 90 is defined as the first temperature.
  • the temperature at the end (corner portion) of the first surface 10a of the cut composite material 10 is defined as the second temperature.
  • the temperature at the interface between the second surface 10b of the cut composite material 10 and the aluminum fin 80 is defined as the third temperature.
  • the first temperature, the second temperature and the third temperature are measured by a thermocouple (not shown).
  • the air cooling for the aluminum fin 80 is controlled so that the third temperature is 25 ° C ⁇ 3 ° C.
  • the ambient temperature as the measurement environment is 25 ° C ⁇ 5 ° C.
  • the second temperature is the end temperature difference of the composite material 10. This end temperature difference is measured 10 times, and the average value is adopted. That is, the temperature difference at the end of the composite material 10 is such that the heating element 90 is in contact with the first surface 10a and the heating element 90 is in contact with the second surface 10b in a state where the aluminum fins 80 are adhered to the second surface 10b. It is the difference between the temperature at the portion of the surface 10a and the temperature at the end (corner portion) of the first surface 10a. The smaller the end temperature difference, the better the heat conduction in the layer of the composite material 10.
  • FIG. 5 is a manufacturing process diagram of the composite material 10. As shown in FIG. 5, the method for producing the composite material 10 includes a preparation step S1, a heating step S2, and a rolling step S3.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view of the laminated body 20 as an example.
  • the laminated body 20 has a plurality of first plate members 21 and at least one second plate member 22.
  • the first plate material 21 is made of the same material as the first layer 11, and the second plate material 22 is made of the same material as the second layer 12.
  • the first plate material 21 and the second plate material 22 are alternately arranged along the thickness direction of the laminated body 20.
  • the laminated body 20 is fixed so that each layer does not move in the direction of the surface perpendicular to the thickness direction by covering the side surface with the same material as the first plate material 21.
  • the fixing method is not limited to this method, and may be fixed by using a method such as providing a through hole and fixing with a rivet. Further, each layer may be fixed on another plate material so as not to move with each other.
  • the laminated body 20 to which each phase layer is fixed is heated.
  • the laminate 20 is heated to a predetermined temperature in a hydrogen atmosphere.
  • This predetermined temperature is a temperature below the melting point of copper. This predetermined temperature is, for example, 900 ° C.
  • the rolling step S3 is performed after the heating step S2.
  • the laminated body 20 is passed through a rolling roller.
  • the first plate material 21 and the second plate material 22 are joined to each other while being rolled, and the composite material 10 having the structure shown in FIGS. 1 and 2 is manufactured. That is, in the composite material 10, the first layer 11 and the second layer 12 are joined by a hot rolling joining method.
  • a plate-shaped composite material in which layers containing copper (hereinafter referred to as “copper layer”) and layers containing molybdenum and copper (hereinafter referred to as “copper molybdenum layer”) are alternately laminated is used as a heat spreader for a semiconductor package.
  • a case member is attached to the surface of the composite material by brazing. At the time of this brazing, heating is usually performed at about 800 ° C. for about 15 minutes.
  • the copper layer and the copper molybdenum layer are usually bonded to each other by a diffusion bonding method.
  • a large compressive residual stress acts on the copper layer.
  • the copper layer is softened by the heating during the above brazing.
  • the compressive residual stress acting on the copper layer is released as the copper layer softens, the copper layer is greatly deformed and cracks occur at the bonding interface with the copper molybdenum layer. This crack increases the coefficient of linear expansion of the composite material in the in-layer direction.
  • the first layer 11 and the second layer 12 are joined by a hot rolling joining method.
  • the temperature of the first layer 11 is kept higher than the temperature of the second layer 12 due to the fact that the thermal conductivity of copper is higher than the thermal conductivity of molybdenum.
  • strain is unlikely to remain near the interface with the second layer 12.
  • the linear expansion coefficient of the composite material 10 in the in-layer direction when the temperature of the composite material 10 was changed from room temperature to 200 ° C. became 6 ppm / K or more and 10 ppm / K or less.
  • the thermal conductivity of the composite material 10 in the thickness direction is 230 W / m ⁇ K or more (preferably 261 W / m ⁇ K or more), even after the case member is brazed.
  • the coefficient of linear expansion of the composite material 10 in the in-layer direction can be reduced while maintaining the thermal conductivity of the composite material 10 in the thickness direction.
  • the thickness T2 of the first layer 11a and the thickness T2 of the first layer 11b are 15% or more of the thickness T1, and the volume ratio of copper in the first layer 11a and the volume ratio of copper in the first layer 11b.
  • heat is likely to diffuse along the in-layer direction on the first surface 10a side and the second surface 10b side. Therefore, in this case, the end temperature difference can be reduced.
  • Molybdenum has a coefficient of linear expansion smaller than that of copper and a thermal conductivity of smaller than that of copper. Therefore, as the volume ratio of molybdenum in the composite material 10 increases, the coefficient of linear expansion of the composite material 10 in the in-layer direction becomes smaller, and the thermal conductivity of the composite material 10 in the thickness direction becomes smaller. As the thickness T3 increases, the thermal conductivity of the composite material 10 in the thickness direction decreases, and the coefficient of linear expansion of the composite material 10 in the in-layer direction decreases. The larger the volume ratio of molybdenum in the second layer 12, the smaller the thermal conductivity of the composite material 10 in the thickness direction and the smaller the coefficient of linear expansion of the composite material 10 in the in-layer direction.
  • copper has a higher coefficient of linear expansion than molybdenum and a higher thermal conductivity than molybdenum. Therefore, as the thickness T2 of the first layer 11a and the thickness T2 of the first layer 11b become larger, the coefficient of linear expansion of the composite material 10 in the in-layer direction becomes larger, and the heat conduction in the thickness direction of the composite material 10 becomes larger. The rate increases.
  • the volume ratio of molybdenum is more than 13% and less than 43%
  • the thickness T3 exceeds 10% of the thickness T1
  • the volume ratio of molybdenum in the second layer 12 is 55%.
  • Samples 1 to 37 were prepared as samples of the composite material.
  • Samples 1 to 37 are composite materials having the structure shown in FIG.
  • the first layer 11 and the second layer 12 are joined by a hot rolling joining method.
  • the first layer 11 and the second layer 12 are joined by using the SPS (Spark Plasma Sintering) method.
  • the SPS method is a method of simultaneously applying Joule heating by energization and pressurization by a press mechanism to bond the interface of a material to be molded such as metal at the atomic level. Sintering and densification of powder materials and metal bonding of dissimilar materials (Diffusion bonding) can be performed. In this embodiment, the latter effect is used.
  • the laminated body 20 is arranged in a cylindrical graphite mold, and the laminated body 20 is heated and pressurized to a predetermined temperature while being pulsed.
  • This predetermined temperature is a temperature below the melting point of copper.
  • This predetermined temperature is, for example, 900 ° C.
  • the pressing force is adjusted under the condition that the relative density of the composite material is 99% by volume or more within the range where the durability of the graphite mold is maintained, and if it cannot be achieved at a predetermined temperature, the temperature is appropriately increased.
  • Table 1 shows the thickness T2 of the first layer 11a and the first layer 11b in the samples 1 to 37, the volume ratio of copper in the first layer 11a and the first layer 11b, and the thickness T3 of the second layer 12.
  • the volume ratio of molybdenum in the second layer 12, the number of layers, and the compressive residual stress acting on the first layer 11a and the first layer 11b are shown.
  • the thickness T1 is all 1 mm. Further, in Samples 1 to 37, the volume ratio of copper in the first layer 11 other than the first layer 11a and the first layer 11b is 100%. Further, the thickness T2 of the first layer 11 other than the first layer 11a and the first layer 11b is the thickness T2 of the first layer 11a and the first layer 11b, the thickness T3 of the second layer 12, the number of layers, and the number of layers. It is not shown in Table 1 because it is determined by the thickness T1.
  • Condition A is that the compressive residual stress acting on the first layer 11a and the first layer 11b is 50 MPa or less. Samples 1 to 30 satisfied condition A, but samples 31 to 37 did not satisfy condition A.
  • Condition B is that the thickness T2 of the first layer 11a and the first layer 11b is 25% or less of the thickness T1.
  • Condition C is that the volume ratio of molybdenum in the composite material is more than 13% and less than 43%.
  • Condition D is that the thickness T3 of the second layer 12 exceeds 10% of the thickness T1.
  • Condition E is that the volume ratio of molybdenum in the second layer 12 is 55% or more.
  • Samples 3 to 14, samples 18 to 24, and samples 26 to 29 further satisfied condition B, condition C, condition D, and condition E.
  • Sample 1 to Sample 2 Sample 15 to Sample 17, Sample 25 and Sample 30 did not satisfy at least one of Condition B, Condition C, Condition D and Condition E.
  • Condition F is that the volume ratio of copper in the first layer 11a and the first layer 11b is 90% or more.
  • the condition G is that the thickness T2 of the first layer 11a and the first layer 11b is 15% or more of the thickness T1.
  • Samples 3 to 12, samples 18 to 23, and samples 26 to 28 further satisfied the conditions F and G.
  • Samples 13 to 14, Samples 24 and 29 did not meet at least one of Condition F and Condition G.
  • Condition H is that the number of the first layer 11 and the number of the second layer 12 are 5 or more, and the thickness T3 is 18% or more of the thickness T1. Samples 3 to 11 and samples 18 to 19 further satisfy the condition H. On the other hand, Sample 12, Sample 20 to Sample 23, and Sample 26 to Sample 28 did not satisfy the condition H.
  • Table 2 shows the measurement results of the linear expansion coefficient in the in-layer direction, the thermal conductivity in the thickness direction, and the end temperature difference from Sample 1 to Sample 37.
  • first linear expansion coefficient the linear expansion coefficient in the in-layer direction when the temperature is changed from room temperature to 200 ° C after holding at 800 ° C. for 15 minutes
  • second linear expansion coefficient The coefficient of linear expansion in the in-layer direction when the temperature is changed from room temperature to 200 ° C before holding at 800 ° C for 15 minutes
  • the coefficient of linear expansion in the in-layer direction when the temperature was changed from room temperature to 800 ° C. (“3rd linear expansion coefficient” in Table 2) was measured before holding for 15 minutes. Thermal conductivity was measured after holding at 800 ° C. for 15 minutes.
  • the coefficient of linear expansion of samples 31 to 37 was larger than the coefficient of linear expansion of samples 1 to 30. As described above, Samples 1 to 30 satisfy Condition A, while Samples 31 to 37 do not satisfy Condition A.
  • the compressive residual stress acting on the first layer 11a and the first layer 11b is 50 MPa or less, so that when heat for brazing is applied, the first layer 11 and the second layer are used. It has been clarified that the generation of cracks at the junction interface with 12 is suppressed (a low coefficient of linear expansion is maintained even after heat for brazing is applied).
  • Samples 3 to 14, samples 18 to 24, and samples 26 to 29 have a first linear expansion coefficient of 6 ppm / K or more and 10 ppm / K or less, and a thermal conductivity in the in-layer direction of 261 W / m. It was further satisfied that it was K or higher. As described above, Sample 3 to Sample 14, Sample 18 to Sample 24, and Sample 26 to Sample 29 further satisfied Condition B, Condition C, Condition D, and Condition E.
  • the volume ratio of molybdenum is more than 13 percent and less than 43 percent
  • the thickness T3 is more than 10 percent of the thickness T1
  • the thickness T2 of the first layer 11a and the thickness T2 of the first layer 11b is more than 10 percent of the thickness T1
  • the thickness T2 of the first layer 11a and the thickness T2 of the first layer 11b is 55 percent or more
  • the heat in the thickness direction of the composite material 10 even after the heat for performing brazing is applied. It was clarified that the linear expansion coefficient of the composite material 10 in the in-layer direction can be reduced while maintaining the conductivity.
  • the third linear expansion coefficient of Sample 3 to Sample 14, Sample 18 to Sample 24, and Sample 26 to Sample 29 was 7.5 ppm / K or more and 8.5 ppm / K or less. As described above, Samples 3 to 14, Samples 18 to 23, and Samples 26 to 28 further satisfy Condition B, Condition C, Condition D, and Condition E.
  • the volume ratio of molybdenum is more than 13 percent and less than 43 percent
  • the thickness T3 is more than 10 percent of the thickness T1
  • the thickness T2 of the first layer 11a and the thickness T2 of the first layer 11b is 25% or less
  • the volume ratio of molybdenum in the second layer 12 is 55% or more
  • Sample 3 to Sample 12 The temperature difference at the ends of Sample 3 to Sample 12, Sample 18 to Sample 23, and Sample 26 to Sample 28 was less than 50 ° C. As described above, Samples 3 to 12, Samples 18 to 23, and Samples 26 to 28 further satisfy the conditions F and G.
  • the thickness T2 of the first layer 11a and the thickness T2 of the first layer 11b are 15% or more of the thickness T1, and the volume ratio of copper in the first layer 11a and the thickness T2 in the first layer 11b. It was clarified that the temperature difference at the end can be reduced by the volume ratio of copper being 90% or more.
  • the difference between the first linear expansion coefficient and the second linear expansion coefficient between Sample 3 to Sample 11 and Sample 18 to Sample 19 was 0.3 ppm / K or less. Further, in Samples 3 to 11 and Samples 18 to 19, the compressive residual stress acting on the first layer 11a and the first layer 11b was 40 MPa or less. From this comparison, the total number of the first layer 11 and the second layer 12 is 5 or more, and the thickness T3 is 18% or more of the thickness T1, so that the first layer 11a and the first layer are formed. It was clarified that the compressive residual stress acting on 11b was further reduced, and the increase in the coefficient of linear expansion in the in-layer direction due to the application of heat for brazing was suppressed.
  • semiconductor package 100 The semiconductor package (hereinafter referred to as “semiconductor package 100”) according to the second embodiment will be described.
  • FIG. 7 is an exploded perspective view of the semiconductor package 100.
  • the semiconductor package 100 includes a composite material 10, a semiconductor element 30, a case member 40, a lid 50, and terminals 60a and 60b.
  • the composite material 10 functions as a heat spreader in the semiconductor package 100.
  • the semiconductor element 30 is arranged on the first surface 10a.
  • a heat transfer member may be interposed between the semiconductor element 30 and the first surface 10a.
  • the semiconductor element 30 becomes a heat generation source during operation.
  • the case member 40 is made of, for example, a ceramic material.
  • the ceramic material is, for example, alumina.
  • the case member 40 is arranged on the first surface 10a so as to surround the semiconductor element 30.
  • the lower end of the case member 40 (the end on the first surface 10a side) and the first surface 10a are joined by, for example, brazing.
  • the lid 50 is made of, for example, a ceramic material or a metal material. The lid 50 closes the upper end side of the case member 40.
  • the terminal 60a and the terminal 60b are inserted into the case member 40. As a result, one end of the terminal 60a and the terminal 60b is located in the space defined by the first surface 10a, the case member 40 and the lid 50, and the other end of the terminal 60a and the terminal 60b is located outside the space. is doing.
  • the terminal 60a and the terminal 60a are made of, for example, a metal material.
  • the metallic material is, for example, Kovar.
  • one end side of the terminal 60a and the terminal 60b is electrically connected to the semiconductor element 30.
  • the semiconductor package 100 is electrically connected to a device or circuit different from the semiconductor package 100 on the other end side of the terminals 60a and 60b.
  • a heat radiating member 70 is attached to the second surface 10b.
  • the heat radiating member 70 is, for example, a metal plate in which a flow path through which the refrigerant flows is formed.
  • the heat radiating member 70 is not limited to this.
  • the heat radiating member 70 may be, for example, a cooling fin.
  • a heat transfer member may be interposed between the heat radiating member 70 and the second surface 10b.

Abstract

複合材料は、板状であり、第１表面と、第２表面とを有する。第２表面は、第１表面の反対面である。複合材料は、複数の第１層と、少なくとも１つの第２層とを備える。第１層及び第２層は、第１層が第１表面及び第２表面に位置するように、複合材料の厚さ方向に沿って交互に積層されている。第１層は、銅を含む層である。第２層は、銅が含浸されているモリブデン圧粉体の層である。第１表面に位置する第１層及び第２表面に位置する第１層には、５０ＭＰａ以下の圧縮残留応力が作用している。

Description

複合材料、半導体パッケージ及び複合材料の製造方法
　本開示は、複合材料、半導体パッケージ及び複合材料の製造方法に関する。本出願は、２０２０年１２月２４日に出願した日本特許出願である特願２０２０－２１４６１２号に基づく優先権を主張する。当該日本特許出願に記載された全ての記載内容は、参照によって本明細書に援用される。
　特許文献１（特開２０１９－９６６５４号公報）には、放熱板が記載されている。特許文献１に記載の放熱板は、第１表面と、第２表面とを有している。第２表面は、第１表面の反対面である。特許文献１に記載の放熱板は、複数の銅層と、複数の銅－モリブデン層とを有している。銅層及び銅－モリブデン層は、銅層が放熱板の第１表面及び第２表面に位置するように、放熱板の厚さ方向に沿って交互に積層されている。特許文献１に記載の放熱板は、パッケージ部材に、ろう付けにより接合される。
特開２０１９－９６６５４号公報
　本開示の複合材料は、板状であり、第１表面と、第２表面とを有する。第２表面は、第１表面の反対面である。複合材料は、複数の第１層と、少なくとも１つの第２層とを備えている。第１層及び第２層は、第１層が第１表面及び第２表面に位置するように、複合材料の厚さ方向に沿って交互に積層されている。第１層は、銅を含む層である。第２層は、銅が含浸されているモリブデン圧粉体の層である。第１表面に位置する第１層及び第２表面に位置する第１層には、５０ＭＰａ以下の圧縮残留応力が作用している。
図１は、複合材料１０の斜視図である。 図２は、図１のＩＩ－ＩＩにおける断面図である。 図３Ａは、複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率の測定試料の作成手順の第１説明図である。 図３Ｂは、複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率の測定試料の作成手順の第２説明図である。 図３Ｃは、複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率の測定試料の作成手順の第３説明図である。 図４は、複合材料１０の放熱性能の評価方法の説明図である。 図５は、複合材料１０の製造工程図である。 図６は、一例としての積層体２０の断面図である。 図７は、半導体パッケージ１００の分解斜視図である。
　［本開示が解決しようとする課題］
　本発明者らが見出した知見によると、特許文献１に記載の放熱板は、ろう付けが行われる際の熱で銅層と銅－モリブデン層との間にクラックが生じることにより、線膨張係数が増大する。
　本開示は、ろう付けを行うための熱が加わった後においても低い線膨張係数を維持することが可能な複合材料、それを用いた半導体パッケージ及び複合材料の製造方法を提供する。
　［本開示の効果］
　本開示の複合材料によると、ろう付けを行うための熱が加わった後においても低い線膨張係数及び高い熱伝導率を維持することができる。
　［本開示の実施形態の説明］
　まず、本開示の実施態様を列記して説明する。
　（１）本開示の一実施形態に係る複合材料は、板状であり、第１表面と、第２表面とを有する。第２表面は、第１表面の反対面である。複合材料は、複数の第１層と、少なくとも１つの第２層とを備えている。第１層及び第２層は、第１層が第１表面及び第２表面に位置するように、複合材料の厚さ方向に沿って交互に積層されている。第１層は、銅を含む層である。第２層は、銅が含浸されているモリブデン圧粉体の層である。第１表面に位置する第１層及び第２表面に位置する第１層には、５０ＭＰａ以下の圧縮残留応力が作用している。
　上記（１）の複合材料では、第１表面に位置する第１層及び第２表面に位置する第１層に作用している圧縮残留応力が小さいため、ろう付けを行うための熱が加わる際に当該圧縮残留応力が開放されても、第１層が大きく変形せず、第１層と第２層との界面にクラックが発生しにくい。そのため、上記（１）の複合材料によると、ろう付けを行うための熱が加わった後においても低い線膨張係数を維持することができる。
　（２）上記（１）の複合材料では、８００℃で１５分間保持した後において、複合材料の温度を室温から２００℃まで変化させた際の第１表面及び第２表面に平行な方向での複合材料の線膨張係数が、６ｐｐｍ／Ｋ以上１０ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。８００℃で１５分間保持した後において、複合材料の厚さ方向での熱伝導率が、２３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であってもよい。
　上記（２）の複合材料によると、ろう付けを行うための熱が加わった後においても低い線膨張係数及び高い熱伝導率を維持することができる。
　（３）上記（１）又は（２）の複合材料では、第１層の数及び第２層の数の合計が、５以上であってもよい。８００℃で１５分間保持した後において、複合材料の厚さ方向での熱伝導率は、２６１Ｗ／ｍ・Ｋ以上であってもよい。
　上記（３）の複合材料によると、ろう付けを行うための熱が加わった後において、さらに高い熱伝導率を維持することができる。
　（４）上記（１）から（３）の複合材料では、８００℃で１５分間保持する前において、複合材料の温度を室温から８００℃まで変化させた際の第１表面及び第２表面に平行な方向での複合材料の線膨張係数が、７．５ｐｐｍ／Ｋ以上８．５ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。
　上記（４）の複合材料によると、複合材料にケース部材のろう付けを行う際、複合材料の線膨張係数とケース部材の線膨張係数との違いに起因してろう材にクラックが発生することを抑制できる。
　（５）上記（１）から（４）の複合材料では、第１表面に位置する第１層及び第２表面に位置する第１層の厚さが、複合材料の厚さの２５パーセント以下であってもよい。第２層の厚さは、複合材料の厚さの１０パーセントを超えていてもよい。第２層中におけるモリブデンの体積比は、５５パーセント以上であってもよい。複合材料中におけるモリブデンの体積比が、１３パーセント超４３パーセント未満であってもよい。
　（６）上記（１）から（５）の複合材料では、第１表面に位置する第１層中における銅の体積比率及び第２表面に位置する第１層中における銅の体積比が９０パーセント以上であってもよい。第１表面に位置する第１層の厚さ及び第２表面に位置する第１層の厚さが、複合材料の厚さの１５パーセント以上であってもよい。
　上記（６）の複合材料では、第１表面（第２表面）の中央部と第１表面（第２表面）の端部との間の温度差を低減することができる。
　（７）上記（１）から（６）の複合材料では、第２層の厚さが、複合材料の厚さの１８パーセント以上であってもよい。８００℃で１５分間の保持を行う前後での複合材料の温度を室温から２００℃まで変化させた際の第１表面及び第２表面に平行な方向での複合材料の線膨張係数の変化は、０．３ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。
　上記（７）の複合材料によると、ろう付けを行うための熱が加わることによる線膨張係数の劣化をさらに抑制することができる。
　（８）本開示の他の実施形態に係る複合材料は、板状であり、第１表面と、第２表面とを有する。第２表面は、第１表面の反対面である。複合材料は、複数の第１層と、少なくとも１つの第２層とを備えている。第１層及び第２層は、第１層が第１表面及び第２表面に位置するように、複合材料の厚さ方向に沿って交互に積層されている。第１層は、銅を含む層である。第２層は、銅が含浸されているモリブデン圧粉体の層である。複合材料では、８００℃で１５分間保持した後において、複合材料の温度を室温から２００℃まで変化させた際の第１表面及び第２表面に平行な方向での複合材料の線膨張係数が、６ｐｐｍ／Ｋ以上１０ｐｐｍ／Ｋ以下である。８００℃で１５分間保持した後において、複合材料の厚さ方向での熱伝導率が、２３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。
　上記（８）の複合材料によると、ろう付けを行うための熱が加わった後においても低い線膨張係数及び高い熱伝導率を維持することができる。
　（９）上記（８）の複合材料では、８００℃で１５分間保持する前において、複合材料の温度を室温から８００℃まで変化させた際の第１表面及び第２表面に平行な方向での複合材料の線膨張係数が、７．５ｐｐｍ／Ｋ以上８．５ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。
　上記（９）の複合材料によると、複合材料にケース部材のろう付けを行う際、複合材料の線膨張係数とケース部材の線膨張係数との違いに起因してろう材にクラックが発生することを抑制できる。
　（１０）上記（８）又は（９）の複合材料では、第１層の数及び第２層の数の合計が、５以上であってもよい。８００℃で１５分間保持した後において、複合材料の厚さ方向での熱伝導率は、２６１Ｗ／ｍ・Ｋ以上であってもよい。
　上記（１０）の複合材料によると、ろう付けを行うための熱が加わった後において、さらに高い熱伝導率を維持することができる。
　（１１）上記（８）から（１０）の複合材料では、第１表面に位置する第１層及び第２表面に位置する第１層の厚さが、複合材料の厚さの２５パーセント以下であってもよい。第２層の厚さは、複合材料の厚さの１０パーセントを超えていてもよい。第２層中におけるモリブデンの体積比は、５５パーセント以上であってもよい。複合材料中におけるモリブデンの体積比が、１３パーセント超４３パーセント未満であってもよい。
　（１２）上記（８）から（１１）の複合材料では、第１表面に位置する第１層中における銅の体積比率及び第２表面に位置する第１層中における銅の体積比が９０パーセント以上であってもよい。第１表面に位置する第１層の厚さ及び第２表面に位置する第１層の厚さが、複合材料の厚さの１５パーセント以上であってもよい。
　上記（１２）の複合材料では、第１表面（第２表面）の中央部と第１表面（第２表面）の端部との間の温度差を低減することができる。
　（１３）上記（８）から（１２）の複合材料では、第２層の厚さが、複合材料の厚さの１８パーセント以上であってもよい。８００℃で１５分間の保持を行う前後での複合材料の温度を室温から２００℃まで変化させた際の第１表面及び第２表面に平行な方向での複合材料の線膨張係数の変化は、０．３ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。
　上記（１３）の複合材料によると、ろう付けを行うための熱が加わることによる線膨張係数の劣化をさらに抑制することができる。
　（１４）本開示の一実施形態に係る半導体パッケージは、第１表面と、第１表面の反対面である第２表面とを有する板状の複合材料と、第１表面上及び第２表面上のいずれかにろう付けされているケース部材とを備えている。複合材料は、複数の第１層と、少なくとも１つの第２層と有する。第１層及び第２層は、第１層が第１表面及び第２表面に位置するように、複合材料の厚さ方向に沿って交互に積層されている。第１層は、銅を含む層である。第２層は、銅が含浸されているモリブデン圧粉体の層である。複合材料の温度を室温から２００℃まで変化させた際の第１表面及び第２表面に平行な方向での複合材料の線膨張係数は、６ｐｐｍ／Ｋ以上１０ｐｐｍ／Ｋ以下である。複合材料の厚さ方向での熱伝導率は、２３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。
　上記（１４）の半導体パッケージによると、ろう付けの際に熱が加わった後においても複合材料の低い線膨張係数及び高い熱伝導率を維持することができる。
　（１５）上記（１４）の半導体パッケージでは、第１層の数及び第２層の数の合計が、５以上であってもよい。８００℃で１５分間保持した後において、複合材料の厚さ方向での熱伝導率は、２６１Ｗ／ｍ・Ｋ以上であってもよい。
　上記（１５）の半導体パッケージによると、ろう付けを行うための熱が加わった後において、さらに高い複合材料の熱伝導率を維持することができる。
　（１６）上記（１４）又は（１５）の半導体パッケージでは、第１表面に位置する第１層及び第２表面に位置する第１層の厚さは、複合材料の厚さの２５パーセント以下であってもよい。第２層の厚さは、複合材料の厚さの１０パーセントを超えていてもよい。第２層中におけるモリブデンの体積比は、５５パーセント以上であってもよい。複合材料中におけるモリブデンの体積比は、１３パーセント超４３パーセント未満であってもよい。
　（１７）上記（１４）から（１６）の半導体パッケージでは、第１表面に位置する第１層中における銅の体積比率及び第２表面に位置する第１層中における銅の体積比が、９０パーセント以上であってもよい。第１表面に位置する第１層の厚さ及び第２表面に位置する第１層の厚さが、複合材料の厚さの１５パーセント以上であってもよい。
　上記（１７）の半導体パッケージによると、第１表面（第２表面）の中央部と第１表面（第２表面）の端部との間の温度差を低減することができる。
　（１８）上記（１４）から（１７）の複合材料では、第２層の厚さが、複合材料の厚さの１８パーセント以上であってもよい。８００℃で１５分間の保持を行う前後での複合材料の温度を室温から２００℃まで変化させた際の第１表面及び第２表面に平行な方向での複合材料の線膨張係数の変化は、０．３ｐｐｍ／Ｋ以下であってもよい。
　上記（１８）の半導体パッケージによると、ろう付けを行うための熱が加わることによる複合材料の線膨張係数の劣化をさらに抑制することができる。
　（１９）本開示の一実施形態に係る複合材料の製造方法は、積層体を準備する工程と、積層体を加熱する工程と、加熱された状態の積層体を圧延する工程とを備えている。積層体は、第１表面と、第１表面の反対面である第２表面とを有する。積層体は、複数の第１板材と、少なくとも１つの第２板材とを有する。第１板材及び第２板材は、第１板材が第１表面及び第２表面に位置するように積層体の厚さ方向に沿って交互に配置されている。第１板材は、銅を含む。第２板材は、銅が含浸されているモリブデン圧粉体である。
　上記（１９）の複合材料の製造方法によると、ろう付けを行うための熱が加わった後においても低い線膨張係数を維持することが可能な複合材料が得られる。
　［本開示の実施形態の詳細］
　本開示の実施形態の詳細を、図面を参照しながら説明する。以下の図面においては、同一又は相当する部分に同一の参照符号を付し、重複する説明は繰り返さない。
　（第１実施形態）
　第１実施形態に係る複合材料（以下「複合材料１０」とする）を説明する。
　＜複合材料１０の構成＞
　図１は、複合材料１０の斜視図である。図２は、図１のＩＩ－ＩＩにおける断面図である。図１及び図２に示されるように、複合材料１０は、板状である。複合材料１０は、第１表面１０ａと、第２表面１０ｂとを有している。第２表面１０ｂは、複合材料１０の厚さ方向における第１表面１０ａの反対面である。
　複合材料１０の厚さを、厚さＴ１とする。厚さＴ１は、第１表面１０ａと第２表面１０ｂとの間の距離である。以下においては、複合材料１０の厚さ方向に直交する方向（第１表面１０ａ及び第２表面１０ｂに平行な方向）を、層内方向ということがある。
　複合材料１０は、複数の第１層１１と、少なくとも１つの第２層１２とを有している。第１層１１の数及び第２層１２の数の合計は、３以上である。第１層１１及び第２層１２は、複合材料１０の厚さ方向に沿って、交互に積層されている。このことを別の観点から言えば、第２層１２は、２つの第１層１１に挟み込まれている。
　第１表面１０ａ及び第２表面１０ｂには、第１層１１が位置している。第１表面１０ａに位置している第１層１１を第１層１１ａとすることがあり、第２表面１０ｂに位置している第１層１１を第１層１１ｂとすることがある。
　第１層１１の厚さを、厚さＴ２とする。第１層１１ａの厚さＴ２及び第１層１１ｂの厚さＴ２は、厚さＴ１の１５パーセント以上であることが好ましい。第１層１１ａの厚さＴ２及び第１層１１ｂの厚さＴ２は、例えば、厚さＴ１の２５パーセント以下である。
　第１層１１は、銅を含む層である。第１層１１は、銅の他に、モリブデンを含んでいてもよい。第１層１１中における銅の体積比は、例えば、８０パーセント以上である。第１層１１中における銅の体積比は、９０パーセント以上であることが好ましい。第１層１１は、純銅であってもよい（第１層１１中における銅の体積比が１００パーセントであってもよい）。
　第１層１１ａに作用している圧縮残留応力及び第１層１１ｂに作用している圧縮残留応力は、５０ＭＰａ以下である。第１層１１ａに作用している圧縮残留応力及び第１層１１ｂに作用している圧縮残留応力は、好ましくは、４０ＭＰａ以下である。第１層１１ａに作用している圧縮残留応力及び第１層１１ｂに作用している圧縮残留応力は、Ｘ線回折法（より具体的には、ｓｉｎ２φ法）により測定される。
　第１層１１ａ（第１層１１ｂ）に作用している圧縮残留応力を測定するサンプルの準備では、第１に、複合材料１０から、幅１ｍｍ及び長さ５ｍｍの測定用サンプルが、切り出される。測定用サンプルの幅方向及び長さ方向は、複合材料１０の厚さ方向と直交している。
　第２に、２０個の測定サンプルが互いに接触するように平面上に並べられる。この際、測定サンプルは、複合材料１０の厚さ方向に平行な断面が上方を向くように並べられる。また、この際、測定サンプルは、測定サンプルの長さ方向において２列をなすように並べられる。
　第３に、並べられた測定サンプルの上面が研磨される。この研磨は、各々の測定サンプルの上面の間の段差が０．１ｍｍ以下になるように行われる。このようにして準備された測定サンプルの上面に対してＸ線（ＣｕＫα線）を照射することにより、ｓｉｎ２φ法を用いた残留応力の測定が行われる。
　第２層１２は、銅－モリブデン溶浸材の層である。銅－モリブデン溶浸材は、モリブデン圧粉体（モリブデンの粉末を圧縮成形したもの）の空隙に銅を含浸した上で圧延されている材料である。好ましくは、第２層１２中におけるモリブデンの体積比は、５５パーセント以上である。第２層１２中におけるモリブデンの体積比は、例えば、８５パーセント以下である。
　第２層１２の厚さを、厚さＴ３とする。厚さＴ３は、厚さＴ１の１０パーセントを超えていることが好ましい。厚さＴ３は、例えば、厚さＴ１の３５パーセント以下である。厚さＴ３及び第２層１２中におけるモリブデンの体積比は、複合材料１０中におけるモリブデンの体積比が１３パーセント超４３パーセント未満になるように設定されることが好ましい。厚さＴ３は、厚さＴ１の１８パーセント以上３５パーセント以下であることが好ましい。
　８００℃で１５分間保持した後において、複合材料１０の温度を２７℃（以下「室温」とする）から２００℃まで変化させた際の層内方向での複合材料１０の線膨張係数は、６ｐｐｍ／Ｋ以上１０ｐｐｍ／Ｋ以下であることが好ましい。
　複合材料１０の層内方向での線膨張係数を室温から２００℃まで温度が変化した際の複合材料１０の層内方向での膨張変位に基づいて測定するのは、複合材料１０が用いられる半導体パッケージの動作温度を考慮したものである。また、複合材料１０の層内方向での線膨張係数を８００℃で１５分間保持した後に測定するのは、複合材料１０に対するろう付けの際の加熱を考慮したものである。
　８００℃で１５分間保持する前において、複合材料１０の温度を室温から８００℃まで変化させた際の層内方向での複合材料１０の線膨張係数は、７．５ｐｐｍ／Ｋ以上８．５ｐｐｍ／Ｋ以下であることが好ましい。これは、複合材料１０にろう付けされるケース部材がアルミナで形成されることが多く、温度を室温から８００℃まで変化させた際のアルミナの線膨張係数が８ｐｐｍ／Ｋ程度であることを考慮したものである。
　８００℃で１５分間の保持を行う前後で、複合材料１０の温度を室温から２００℃まで変化させた際の層内方向での複合材料１０の線膨張係数の変化量（増加量）は、０．３ｐｐｍ／Ｋ以下であることが好ましい。
　室温から２００℃（８００℃）まで温度が変化した際の複合材料１０の層内方向での線膨張係数は、ＴＤ５０００ＳＡ（ブルカーＡＸＳ社製）を用いて室温から２００℃（８００℃）まで温度が変化した際の複合材料１０の層内方向での膨張変位を測定することにより算出される。室温から２００℃まで温度が変化した際の複合材料１０の層内方向での線膨張係数を算出する際、複合材料１０の平面形状は、３ｍｍ×１５ｍｍの矩形形状とされる。測定値は、３つの試料についての平均値とされる。
　評価対象とする複合材料１０の大きさが３ｍｍ×１５ｍｍよりも小さい場合には、Ｘ線回折法を用いて線膨張係数を算出してもよい。複合材料１０のの複数の断片を放熱面が同一平面に並ぶように寄せ集めることで、放熱面の面積が１００ｍｍ２以上になるようにする。寄せ集めた放熱面は、一辺が概ね１０ｍｍ以上の矩形になるとよい。室温及び８００℃において放熱面にＸ線を照射し、Ｃｕ（３３１）に対応する回折ピークから回折角（２θ）を導出する。この回折角から下記の式を用いることで、格子面間隔の変化率を線膨張係数として利用することができる。材料の面内に異方性が存在する場合は、線膨張係数の測定目的とする方向がＸ線の入射面に平行になるように試料を整列させる。室温を２５℃とした場合の線膨張係数の算出式を示す。
　（線膨張係数）＝（１／ｓｉｎ（θａｔ８００℃）－１／ｓｉｎ（θａｔ２５℃））×ｓｉｎ（θａｔ２５℃）／（８００－２５）
　ここで、θａｔ２５℃は２５℃測定時の回折角２θの１／２倍であり、θａｔ８００℃は８００℃測定時の回折角２θの１／２倍である。
　８００℃で１５分間保持した後において、複合材料１０の厚さ方向での熱伝導率は、２３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましい。８００℃で１５分間保持した後において、複合材料１０の厚さ方向での熱伝導率は、２６１Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることがさらに好ましい。この熱伝導率の測定は、室温で行われる。なお、複合材料１０の厚さ方向での熱伝導率を８００℃で１５分間保持した後に測定するのは、複合材料１０に対するろう付けの際の加熱を考慮したものである。
　複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率は、レーザフラッシュ法で測定される。より具体的には、ＬＦＡ４５７ＭｉｃｒｏＦｌａｓｈ（ＮＥＴＺＳＣＨ社製）を用いて複合材料１０の熱拡散係数が測定されるとともに、当該熱拡散係数並びに複合材料１０の各構成材料の体積比及び比熱に基づいて複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率が算出される。
　複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率を算出する際、複合材料１０は、平面形状が直径１０ｍｍの円形となるように切り出される。上記の熱伝導率の算出に際して、各構成材料の比熱は、日本金属学会編「金属データブック第４版」（２００４年、丸善出版）に基づいて決定される。また、複合材料１０の熱伝導率の測定に先立って同一形状の純銅試料の熱伝導率を同一条件下で測定し、その結果をリファレンスとして用いて測定結果の補正を行う。
　図３Ａは、複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率の測定試料の作成手順の第１説明図である。図３Ａに示されるように、測定対象となる複合材料１０から、薄片１５が切り出される。薄片１５の厚さ、長さ及び幅は、それぞれ、ｔ（ｍｍ）、Ｂ（ｍｍ）及びＣ（ｍｍ）である。
　２をｔで除した値の小数点以下を切り上げた数を、Ｘとする。１０をＢで除した値の小数点以下を切り上げた数を、Ｙ１する。１０をＣで除した値の小数点以下を切り上げた数を、Ｙ２とする。測定対象となる複合材料１０からは、Ｘ、Ｙ１及びＹ２の積に等しい数の薄片１５が切り出される。
　図３Ｂは、複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率の測定試料の作成手順の第２説明図である。図３Ｂに示されるように、Ｘ枚の薄片１５から、ブロック１６が作製される。ブロック１６の厚さ、長さ及び幅は、それぞれ、約２（ｍｍ）、Ｂ（ｍｍ）及びＣ（ｍｍ）である。ブロック１６の作製においては、第１に、Ｘ枚の薄片１５が積み重ねられる。この際には、隣接している薄片１５の間に、平均粒径が４μｍの純銀により形成されている不定形粉末が配置される。隣接している薄片１５の間に配置される不定形粉末の量は、１００ｍｍ２あたり０．２ｇ±３０パーセントである。
　ブロック１６の作製においては、第２に、内寸がＢ（ｍｍ）×Ｃ（ｍｍ）の開口が形成されている矩形状の型（図示せず）が準備され、当該開口内に積み重ねられた薄片１５が配置される。上記の型は、黒鉛製である。ブロック１６の作製においては、第３に、積み重ねられた薄片１５は、荷重Ｐが加えられた状態で熱処理される。荷重Ｐは、４．９Ｎ以上９．８Ｎ以下である。熱処理は、不活性ガス雰囲気で行われる。熱処理は、９００℃の保持温度、１０分の保持時間で行われる。熱処理により、不定形粉末が軟化変形して隣接する薄片１５が接着されることにより、ブロック１６が作製される。
　図３Ｃは、複合材料１０の厚さ方向の熱伝導率の測定試料の作成手順の第３説明図である。図３Ｃに示されるように、ブロック１６を、縦にＹ１個、横にＹ２個並べることにより、高さ約１０ｍｍ、幅約１０ｍｍ、厚さ約２ｍｍの測定試料１７が作製される。ブロック１６を縦にＹ１個、横にＹ２個並べる際、隣り合うブロック１６は、接着部材により互いに接着される。接着部材には、銀ろう箔、セラミックス接着剤等の８００℃程度までの温度に耐えることができるものが用いられる。縦にＹ１個、横にＹ２個並べられたブロック１６は、その外周にステンレスワイヤ等を巻くことにより固定されてもよい。
　複合材料１０の端部温度差は、５０℃以下であることが好ましい。図４は、複合材料１０の放熱性能の評価方法の説明図である。図４には、複合材料１０の１つの側面から見た状態が模式的に示されている。複合材料１０は、第１表面１０ａに垂直な方向から見て、縦横が１０ｍｍの矩形状に切断される。切断された複合材料１０の第１表面１０ａの中央には、発熱体９０が接触される。発熱体９０は、第１表面１０ａに垂直な方向から見て、縦横が１０ｍｍの矩形状である。発熱体９０の発熱量は、５０Ｗである。
　切断された複合材料１０の第２表面１０ｂには、アルミニウムフィン８０が、シリコーンオイル（信越化学社製Ｇ－７５１）を用いて接着される。この接着は、切断された複合材料１０の第２表面１０ｂとアルミニウムフィン８０との間にシリコーンオイルを配置した状態で９．８Ｎの荷重を加えることにより行われる。
　切断された複合材料１０の第１表面１０ａと発熱体９０との界面における温度を、第１温度とする。切断された複合材料１０の第１表面１０ａの端部（角部）における温度を、第２温度とする。切断された複合材料１０の第２表面１０ｂとアルミニウムフィン８０との界面における温度を、第３温度とする。第１温度、第２温度及び第３温度は、図示しない熱電対により測定される。アルミニウムフィン８０に対する空冷は、第３温度が２５℃±３℃になるように制御される。測定環境としての周囲温度は、２５℃±５℃とされる。
　発熱体９０を切断された複合材料１０の第１表面１０ａに接触させた後に３０秒以上経過し、温度が定常状態になった際の第１温度と第２温度との差（第１温度－第２温度）が複合材料１０の端部温度差である。この端部温度差は、１０回の測定を行い、その平均値が採用される。すなわち、複合材料１０の端部温度差は、第１表面１０ａに発熱体９０が接触され、第２表面１０ｂにアルミニウムフィン８０が接着されている状態での発熱体９０が接触している第１表面１０ａの部分における温度と第１表面１０ａの端部（角部）における温度との差である。端部温度差が小さいほど、複合材料１０の層内方向の熱伝導が良好であることになる。
　＜複合材料１０の製造方法＞
　図５は、複合材料１０の製造工程図である。図５に示されるように、複合材料１０の製造方法は、準備工程Ｓ１と、加熱工程Ｓ２と、圧延工程Ｓ３とを有している。
　準備工程Ｓ１では、積層体２０が準備される。図６は、一例としての積層体２０の断面図である。図６に示されるように、積層体２０は、複数の第１板材２１と、少なくとも１つの第２板材２２とを有している。第１板材２１は第１層１１と同一材料で形成されており、第２板材２２は第２層１２と同一材料で形成される。第１板材２１及び第２板材２２は、積層体２０の厚さ方向に沿って交互に配置されている。
　積層体２０は、第１板材２１と同一の材料によって側面をも覆うことにより、各層が厚さ方向に垂直な面の方向に動かないように固定されている。固定の方法はこの方法に限定されるものではなく、貫通穴を設けてリベットで固定するなどの方法を用いて固定してもよい。また、さらに他の板材の上に各層が相互に動かないように固定されてもよい。
　加熱工程Ｓ２では、各相層が固定されている積層体２０に対する加熱が行われる。この熱処理では、積層体２０が、水素雰囲気中において所定の温度に加熱される。この所定の温度は、銅の融点未満の温度である。この所定の温度は、例えば、９００℃である。
　圧延工程Ｓ３は、加熱工程Ｓ２の後に行われる。圧延工程Ｓ３では、積層体２０が、圧延ローラに通される。これにより、第１板材２１及び第２板材２２が圧延されながら相互に接合され、図１及び図２に示される構造の複合材料１０が製造される。すなわち、複合材料１０では、第１層１１及び第２層１２が、熱間圧延接合法を用いて接合されている。
　＜複合材料１０の効果＞
　銅を含む層（以下「銅層」とする）とモリブデン及び銅とを含む層（以下「銅モリブデン層」とする）とが交互に積層されている板状の複合材料が半導体パッケージのヒートスプレッダとして用いられる際、当該複合材料の表面には、ケース部材がろう付けにより取り付けられる。このろう付けの際には、通常、８００℃程度で１５分間程度の加熱が行われる。
　上記の複合材料では、銅層及び銅モリブデン層が、通常、拡散接合法を用いて互いに接合されている。その結果、銅層には、大きな圧縮残留応力が作用している。上記のろう付けの際の加熱により、銅層が軟化する。銅層の軟化に伴って銅層に作用している圧縮残留応力が開放される結果、銅層が大きく変形し、銅モリブデン層との間の接合界面にクラックが発生する。このクラックは、上記の複合材料の層内方向での線膨張係数を増大させる。
　複合材料１０では、第１層１１及び第２層１２の接合が熱間圧延接合法を用いて行われている。熱間圧延接合法を用いた接合時には、銅の熱伝導率がモリブデンの熱伝導率よりも大きいことに起因して、第１層１１の温度が第２層１２の温度よりも高い状態を保ちながら冷却されるため、第２層１２との界面付近に歪みが残留しにくい。
　そのため、複合材料１０では、ケース部材のろう付けが行われた後において、第１層１１と第２層１２との間の接合界面にクラックが発生することが抑制されている。すなわち、複合材料１０によると、ケース部材のろう付けが行われた後においても、層内方向での線膨張係数が低く維持されている。
　８００℃で１５分間保持した後において、複合材料１０の温度を室温から２００℃まで変化させた際の複合材料１０の層内方向での線膨張係数が６ｐｐｍ／Ｋ以上１０ｐｐｍ／Ｋ以下になっているとともに、複合材料１０の厚さ方向での熱伝導率が２３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上（好ましくは、２６１Ｗ／ｍ・Ｋ以上）である場合、ケース部材のろう付けが行われた後においても、複合材料１０の厚さ方向での熱伝導率を維持しつつ、複合材料１０の層内方向での線膨張係数が低減することできる。
　第１層１１ａの厚さＴ２及び第１層１１ｂの厚さＴ２が厚さＴ１の１５パーセント以上であるとともに、第１層１１ａ中における銅の体積比及び第１層１１ｂ中における銅の体積比が９０パーセント以上である場合、第１表面１０ａ側及び第２表面１０ｂ側において、熱が層内方向に沿って拡散しやすい。そのため、この場合には、端部温度差を低減することができる。
　モリブデンは、線膨張係数が銅よりも小さく、熱伝導率が銅よりも小さい。そのため、複合材料１０中におけるモリブデンの体積比が大きくなるほど、複合材料１０の層内方向での線膨張係数が小さくなり、複合材料１０の厚さ方向での熱伝導率が小さくなる。厚さＴ３が大きくなるほど、複合材料１０の厚さ方向での熱伝導率が小さくなり、複合材料１０の層内方向での線膨張係数が小さくなる。第２層１２中におけるモリブデンの体積比が大きくなるほど、複合材料１０の厚さ方向での熱伝導率が小さくなり、複合材料１０の層内方向での線膨張係数が小さくなる。
　また、銅は、線膨張係数がモリブデンよりも大きく、熱伝導率がモリブデンよりも大きい。そのため、第１層１１ａの厚さＴ２及び第１層１１ｂの厚さＴ２が大きくなるほど、複合材料１０の層内方向での線膨張係数が大きくなり、複合材料１０の厚さ方向での熱伝導率が大きくなる。
　本発明者らが鋭意検討したところ、モリブデンの体積比が１３パーセント超４３パーセント未満であり、厚さＴ３が厚さＴ１の１０パーセントを超え、第２層１２中におけるモリブデンの体積比が５５パーセント以上であり、かつ第１層１１ａの厚さＴ２及び第１層１１ｂの厚さＴ２の２５パーセント以下である場合には、ケース部材のろう付けが行われた後においても、複合材料１０の厚さ方向での熱伝導率を維持しつつ、複合材料１０の層内方向での線膨張係数が低減することできる。
　＜実施例＞
　複合材料のサンプルとして、サンプル１からサンプル３７が準備された。サンプル１からサンプル３７は、図２に示される構造を有する複合材料である。サンプル１からサンプル３０では、第１層１１及び第２層１２が、熱間圧延接合法を用いて接合されている。サンプル３１からサンプル３７では、第１層１１及び第２層１２が、ＳＰＳ（Ｓｐａｒｋ　Ｐｌａｓｍａ　Ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ）法を用いて接合されている。ＳＰＳ法は、通電によるジュール加熱とプレス機構による加圧を同時に加えて金属等の被成形材の界面を原子レベルで結着させる方法であり、粉末材料の焼結緻密化や異種材料の金属接合（拡散接合）をさせることができる。本実施例では後者の効果を利用している。なお、ＳＰＳ法を用いる場合、積層体２０が筒状のグラファイト型内に配置されるとともに、積層体２０がパルス通電されながら所定の温度に加熱・加圧される。この所定の温度は、銅の融点未満の温度である。この所定の温度は、例えば、９００℃である。加圧力はグラファイト型の耐久性が保たれる範囲内で複合材の相対密度が９９体積パーセント以上になる条件が採用され、所定温度で達成できない場合は適宜温度を上昇することで調整できる。
　表１には、サンプル１からサンプル３７における第１層１１ａ及び第１層１１ｂの厚さＴ２、第１層１１ａ及び第１層１１ｂ中における銅の体積比、第２層１２の厚さＴ３、第２層１２中におけるモリブデンの体積比、層の数並びに第１層１１ａ及び第１層１１ｂに作用している圧縮残留応力が示されている。
　表１には示されていないが、サンプル１からサンプル３７において、厚さＴ１は、全て１ｍｍである。また、サンプル１からサンプル３７において、第１層１１ａ及び第１層１１ｂ以外の第１層１１中における銅の体積比は、全て１００パーセントである。また、第１層１１ａ及び第１層１１ｂ以外の第１層１１の厚さＴ２は、第１層１１ａ及び第１層１１ｂの厚さＴ２、第２層１２の厚さＴ３、層の数並びに厚さＴ１から自ずと定まるため、表１には示されていない。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　第１層１１ａ及び第１層１１ｂに作用している圧縮残留応力が５０ＭＰａ以下であることを、条件Ａとする。サンプル１からサンプル３０は条件Ａを満たしていたが、サンプル３１からサンプル３７は条件Ａを満たしていなかった。
　第１層１１ａ及び第１層１１ｂの厚さＴ２が厚さＴ１の２５パーセント以下であることを、条件Ｂとする。複合材料中におけるモリブデンの体積比が１３パーセント超４３パーセント未満であることを、条件Ｃとする。
　第２層１２の厚さＴ３が厚さＴ１の１０パーセントを超えていることを、条件Ｄとする。第２層１２中におけるモリブデンの体積比が５５パーセント以上であることを、条件Ｅとする。
　サンプル３からサンプル１４、サンプル１８からサンプル２４及びサンプル２６からサンプル２９は、さらに、条件Ｂ、条件Ｃ、条件Ｄ及び条件Ｅを満たしていた。他方で、サンプル１からサンプル２、サンプル１５からサンプル１７、サンプル２５及びサンプル３０は、条件Ｂ、条件Ｃ、条件Ｄ及び条件Ｅのうちの少なくとも１つを満たしていなかった。
　第１層１１ａ及び第１層１１ｂ中における銅の体積比が９０パーセント以上であることを、条件Ｆとする。第１層１１ａ及び第１層１１ｂの厚さＴ２が厚さＴ１の１５パーセント以上であることを、条件Ｇとする。
　サンプル３からサンプル１２、サンプル１８からサンプル２３及びサンプル２６からサンプル２８は、さらに条件Ｆ及び条件Ｇを満たしていた。他方で、サンプル１３からサンプル１４、サンプル２４及びサンプル２９は、条件Ｆ及び条件Ｇのうちの少なくともいずれかを満たしていなかった。
　第１層１１の数及び第２層１２の数が５以上であり、かつ厚さＴ３が厚さＴ１の１８パーセント以上であることを、条件Ｈとする。サンプル３からサンプル１１及びサンプル１８からサンプル１９は、さらに、条件Ｈを満たしていた。他方で、サンプル１２、サンプル２０からサンプル２３及びサンプル２６からサンプル２８は、条件Ｈを満たしていなかった。
　表２には、サンプル１からサンプル３７の層内方向での線膨張係数、厚さ方向での熱伝導率及び端部温度差の測定結果が示されている。線膨張係数としては、８００℃で１５分間の保持を行った後において温度を室温から２００℃まで変化させた際の層内方向での線膨張係数（表２中の「第１線膨張係数」）、８００℃で１５分間の保持を行う前において温度を室温から２００℃まで変化させた際の層内方向での線膨張係数（表２中の「第２線膨張係数」）及び８００℃で１５分間の保持を行う前において温度を室温から８００℃まで変化させた際の層内方向での線膨張係数（表２中の「第３線膨張係数」）が測定された。熱伝導率は、８００℃で１５分間の保持を行った後に測定された。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　サンプル３１からサンプル３７の第１線膨張係数は、サンプル１からサンプル３０の第１線膨張係数よりも大きくなっていた。上記のとおり、サンプル１からサンプル３０は条件Ａを満たしている一方、サンプル３１からサンプル３７は条件Ａを満たしていなかった。
　この比較から、第１層１１ａ及び第１層１１ｂに作用している圧縮残留応力が５０ＭＰａ以下となることにより、ろう付けを行うための熱が加わった際に、第１層１１と第２層１２との接合界面にクラックが発生することが抑制されること（ろう付けを行うための熱が加わった後においても低い線膨張係数が維持されること）が明らかになった。
　サンプル３からサンプル１４、サンプル１８からサンプル２４及びサンプル２６からサンプル２９は、第１線膨張係数が６ｐｐｍ／Ｋ以上１０ｐｐｍ／Ｋ以下であること及び層内方向での熱伝導率が２６１Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることをさらに満たしていた。上記のとおり、サンプル３からサンプル１４、サンプル１８からサンプル２４及びサンプル２６からサンプル２９は、条件Ｂ、条件Ｃ、条件Ｄ及び条件Ｅをさらに満たしていた。
　この比較から、モリブデンの体積比が１３パーセント超４３パーセント未満であり、厚さＴ３が厚さＴ１の１０パーセント超であり、第１層１１ａの厚さＴ２及び第１層１１ｂの厚さＴ２の２５パーセント以下であり、かつ第２層１２中におけるモリブデンの体積比が５５パーセント以上であることにより、ろう付けを行うための熱が加わった後においても、複合材料１０の厚さ方向での熱伝導率を維持しつつ、複合材料１０の層内方向での線膨張係数が低減できることが明らかになった。
　サンプル３からサンプル１４、サンプル１８からサンプル２４及びサンプル２６からサンプル２９の第３線膨張係数は、７．５ｐｐｍ／Ｋ以上８．５ｐｐｍ／Ｋ以下であった。上記のとおり、サンプル３からサンプル１４、サンプル１８からサンプル２３及びサンプル２６からサンプル２８は、条件Ｂ、条件Ｃ、条件Ｄ及び条件Ｅをさらに満たしていた。
　この比較から、モリブデンの体積比が１３パーセント超４３パーセント未満であり、厚さＴ３が厚さＴ１の１０パーセント超であり、第１層１１ａの厚さＴ２及び第１層１１ｂの厚さＴ２の２５パーセント以下であり、かつ第２層１２中におけるモリブデンの体積比が５５パーセント以上であることにより、複合材料１０の線膨張係数とケース部材の線膨張係数との違いに起因してろう材にクラックが発生することを抑制できることが明らかにされた。
　サンプル３からサンプル１２、サンプル１８からサンプル２３及びサンプル２６からサンプル２８の端部温度差は、５０℃未満であった。上記のとおり、サンプル３からサンプル１２、サンプル１８からサンプル２３及びサンプル２６からサンプル２８は、条件Ｆ及び条件Ｇをさらに満たしていた。
　この比較から、第１層１１ａの厚さＴ２及び第１層１１ｂの厚さＴ２が厚さＴ１の１５パーセント以上であるとともに、第１層１１ａ中における銅の体積比及び第１層１１ｂ中における銅の体積比が９０パーセント以上であることにより、端部温度差を小さくできることが明らかになった。
　サンプル３からサンプル１１及びサンプル１８からサンプル１９における第１線膨張係数と第２線膨張係数との差は、０．３ｐｐｍ／Ｋ以下であった。また、サンプル３からサンプル１１及びサンプル１８からサンプル１９では、第１層１１ａ及び第１層１１ｂに作用している圧縮残留応力が４０ＭＰａ以下であった。この比較から、第１層１１の数及び第２層１２の数の合計が５以上であり、かつ厚さＴ３が厚さＴ１の１８パーセント以上であることにより、第１層１１ａ及び第１層１１ｂに作用している圧縮残留応力がさらに小さくなり、ろう付けを行うための熱が加わることによる層内方向での線膨張係数の増加が抑制されることが明らかになった。
　（第２実施形態）
　第２実施形態に係る半導体パッケージ（以下「半導体パッケージ１００」とする）を説明する。
　図７は、半導体パッケージ１００の分解斜視図である。半導体パッケージ１００は、図７に示されているように、複合材料１０と、半導体素子３０と、ケース部材４０と、蓋５０と、端子６０ａ及び端子６０ｂとを有している。
　複合材料１０は、半導体パッケージ１００において、ヒートスプレッダとして機能している。半導体素子３０は、第１表面１０ａ上に配置されている。半導体素子３０と第１表面１０ａとの間には、伝熱部材が介在されていてもよい。半導体素子３０は、動作時に、発熱源となる。
　ケース部材４０は、例えばセラミックス材料で形成されている。セラミックス材料は、例えば、アルミナである。ケース部材４０は、半導体素子３０を取り囲むように第１表面１０ａ上に配置されている。ケース部材４０の下端（第１表面１０ａ側の端）と第１表面１０ａとの間は、例えばろう付けにより接合されている。蓋５０は、例えば、セラミックス材料又は金属材料で形成されている。蓋５０は、ケース部材４０の上端側を閉塞している。
　端子６０ａ及び端子６０ｂは、ケース部材４０に挿入されている。その結果、端子６０ａ及び端子６０ｂの一方端は第１表面１０ａ、ケース部材４０及び蓋５０により画される空間内に位置しており、端子６０ａ及び端子６０ｂの他方端は当該空間の外部に位置している。端子６０ａ及び端子６０ａは、例えば、金属材料で形成されている。金属材料は、例えば、コバールである。
　図示されていないが、端子６０ａ及び端子６０ｂの一方端側は、半導体素子３０に電気的に接続されている。半導体パッケージ１００は、端子６０ａ及び端子６０ｂの他方端側において、半導体パッケージ１００とは別の装置又は回路と電気的に接続される。
　第２表面１０ｂには、放熱部材７０が取り付けられる。放熱部材７０は、例えば、内部に冷媒が流れる流路が形成されている金属板である。但し、放熱部材７０は、これに限られるものではない。放熱部材７０は、例えば、冷却フィンであってもよい。放熱部材７０と第２表面１０ｂとの間には、伝熱部材が介在されていてもよい。
　今回開示された実施形態は全ての点で例示であって、制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記の実施形態ではなく請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味及び範囲内での全ての変更が含まれることが意図される。
　１０　複合材料、１０ａ　第１表面、１０ｂ　第２表面、１１，１１ａ，１１ｂ　第１層、１２　第２層、１５　薄片、１６　ブロック、２０　積層体、２１　第１板材、２２　第２板材、３０　半導体素子、４０　ケース部材、５０　蓋、６０ａ　端子、６０ｂ　端子、７０　放熱部材、８０　アルミニウムフィン、９０　発熱体、１００　半導体パッケージ、Ｐ　荷重、Ｓ１　準備工程、Ｓ２　加熱工程、Ｓ３　圧延工程、Ｔ１，Ｔ２，Ｔ３　厚さ。

Claims (19)

  1. 　第１表面と、前記第１表面の反対面である第２表面とを有する板状の複合材料であって、
    　複数の第１層と、
    　少なくとも１つの第２層とを備え、
    　前記第１層及び前記第２層は、前記第１層が前記第１表面及び前記第２表面に位置するように、前記複合材料の厚さ方向に沿って交互に積層されており、
    　前記第１層は、銅を含む層であり、
    　前記第２層は、銅が含浸されているモリブデン圧粉体の層であり、
    　前記第１表面に位置する前記第１層及び前記第２表面に位置する前記第１層には、５０ＭＰａ以下の圧縮残留応力が作用している、複合材料。
  2. 　８００℃で１５分間保持した後において、前記複合材料の温度を室温から２００℃まで変化させた際の前記第１表面及び前記第２表面に平行な方向での前記複合材料の線膨張係数は、６ｐｐｍ／Ｋ以上１０ｐｐｍ／Ｋ以下であり、
    　８００℃で１５分間保持した後において、前記複合材料の厚さ方向での熱伝導率は、２３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である、請求項１に記載の複合材料。
  3. 　前記第１層の数及び前記第２層の数の合計は、５以上であり、
    　８００℃で１５分間保持した後において、前記複合材料の厚さ方向での熱伝導率は、２６１Ｗ／ｍ・Ｋ以上である、請求項１又は請求項２に記載の複合材料。
  4. 　８００℃で１５分間保持する前において、前記複合材料の温度を室温から８００℃まで変化させた際の前記第１表面及び前記第２表面に平行な方向での前記複合材料の線膨張係数は、７．５ｐｐｍ／Ｋ以上８．５ｐｐｍ／Ｋ以下である、請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の複合材料。
  5. 　前記第１表面に位置する前記第１層及び前記第２表面に位置する前記第１層の厚さは、前記複合材料の厚さの２５パーセント以下であり、
    　前記第２層の厚さは、前記複合材料の厚さの１０パーセント超であり、
    　前記第２層中におけるモリブデンの体積比は、５５パーセント以上であり、
    　前記複合材料中におけるモリブデンの体積比は１３パーセント超４３パーセント未満である、請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の複合材料。
  6. 　前記第１表面に位置する前記第１層中及び前記第２表面に位置する前記第１層中における銅の体積比は、９０パーセント以上であり、
    　前記第１表面に位置する前記第１層の厚さ及び前記第２表面に位置する前記第１層の厚さは、前記複合材料の厚さの１５パーセント以上である、請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の複合材料。
  7. 　前記第２層の厚さは、前記複合材料の厚さの１８パーセント以上であり、
    　８００℃で１５分間の保持を行う前後での前記複合材料の温度を室温から２００℃まで変化させた際の前記第１表面及び前記第２表面に平行な方向での前記複合材料の線膨張係数の変化は、０．３ｐｐｍ／Ｋ以下である、請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の複合材料。
  8. 　第１表面と、前記第１表面の反対面である第２表面とを有する板状の複合材料であって、
    　複数の第１層と、
    　少なくとも１つの第２層とを備え、
    　前記第１層及び前記第２層は、前記第１層が前記第１表面及び前記第２表面に位置するように、前記複合材料の厚さ方向に沿って交互に積層されており、
    　前記第１層は、銅を含む層であり、
    　前記第２層は、銅が含浸されているモリブデン圧粉体の層であり、
    　８００℃で１５分間保持した後において、前記複合材料の温度を室温から２００℃まで変化させた際の前記第１表面及び前記第２表面に平行な方向での前記複合材料の線膨張係数は、６ｐｐｍ／Ｋ以上１０ｐｐｍ／Ｋ以下であり、
    　８００℃で１５分間保持した後において、前記複合材料の厚さ方向での熱伝導率は、２３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である、複合材料。
  9. 　８００℃で１５分間保持する前において、前記複合材料の温度を室温から８００℃まで変化させた際の前記第１表面及び前記第２表面に平行な方向での前記複合材料の線膨張係数は、７．５ｐｐｍ／Ｋ以上８．５ｐｐｍ／Ｋ以下である、請求項８に記載の複合材料。
  10. 　前記第１層の数及び前記第２層の数の合計は、５以上であり、
    　８００℃で１５分間保持した後において、前記複合材料の厚さ方向での熱伝導率は、２６１Ｗ／ｍ・Ｋ以上である、請求項８又は請求項９に記載の複合材料。
  11. 　前記第１表面に位置する前記第１層及び前記第２表面に位置する前記第１層の厚さは、前記複合材料の厚さの２５パーセント以下であり、
    　前記第２層の厚さは、前記複合材料の厚さの１０パーセント超であり、
    　前記第２層中におけるモリブデンの体積比は、５５パーセント以上であり、
    　前記複合材料中におけるモリブデンの体積比は、１３パーセント超４３パーセント未満である、請求項８から請求項１０のいずれか１項に記載の複合材料。
  12. 　前記第１表面に位置する前記第１層中及び前記第２表面に位置する前記第１層中における銅の体積比は、９０パーセント以上であり、
    　前記第１表面に位置する前記第１層の厚さ及び前記第２表面に位置する前記第１層の厚さは、前記複合材料の厚さの１５パーセント以上である、請求項８から請求項１１のいずれか１項に記載の複合材料。
  13. 　前記第２層の厚さは、前記複合材料の厚さの１８パーセント以上であり、
    　８００℃で１５分間の保持を行う前後での前記複合材料の温度を室温から２００℃まで変化させた際の前記第１表面及び前記第２表面に平行な方向での前記複合材料の線膨張係数の変化は、０．３ｐｐｍ／Ｋ以下である、請求項８から請求項１２のいずれか１項に記載の複合材料。
  14. 　第１表面と、前記第１表面の反対面である第２表面とを有する板状の複合材料と、
    　前記第１表面上及び前記第２表面上のいずれかにろう付けされているケース部材とを備え、
    　前記複合材料は、複数の第１層と、少なくとも１つの第２層と有し、
    　前記第１層及び前記第２層は、前記第１層が前記第１表面及び前記第２表面に位置するように、前記複合材料の厚さ方向に沿って交互に積層されており、
    　前記第１層は、銅を含む層であり、
    　前記第２層は、銅が含浸されているモリブデン圧粉体の層であり、
    　前記複合材料の温度を室温から２００℃まで変化させた際の前記第１表面及び前記第２表面に平行な方向での前記複合材料の線膨張係数は、６ｐｐｍ／Ｋ以上１０ｐｐｍ／Ｋ以下であり、
    　前記複合材料の厚さ方向での熱伝導率は、２３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である、半導体パッケージ。
  15. 　前記第１層の数及び前記第２層の数の合計は、５以上であり、
    　８００℃で１５分間保持した後において、前記複合材料の厚さ方向での熱伝導率は、２６１Ｗ／ｍ・Ｋ以上である、請求項１４に記載の半導体パッケージ。
  16. 　前記第１表面に位置する前記第１層及び前記第２表面に位置する前記第１層の厚さは、前記複合材料の厚さの２５パーセント以下であり、
    　前記第２層の厚さは、前記複合材料の厚さの１０パーセント超であり、
    　前記第２層中におけるモリブデンの体積比は、５５パーセント以上であり、
    　前記複合材料中におけるモリブデンの体積比は、１３パーセント超４３パーセント未満である、請求項１４又は請求項１５に記載の半導体パッケージ。
  17. 　前記第１表面に位置する前記第１層中及び前記第２表面に位置する前記第１層中における銅の体積比は、９０パーセント以上であり、
    　前記第１表面に位置する前記第１層の厚さ及び前記第２表面に位置する前記第１層の厚さは、前記複合材料の厚さの１５パーセント以上である、請求項１４から請求項１６のいずれか１項に記載の半導体パッケージ。
  18. 　前記第２層の厚さは、前記複合材料の厚さの１８パーセント以上であり、
    　８００℃で１５分間の保持を行う前後での前記複合材料の温度を室温から２００℃まで変化させた際の前記第１表面及び前記第２表面に平行な方向での前記複合材料の線膨張係数の変化は、０．３ｐｐｍ／Ｋ以下である、請求項１４から請求項１７のいずれか１項に記載の半導体パッケージ。
  19. 　積層体を準備する工程と、
    　前記積層体を加熱する工程と、
    　加熱された状態の前記積層体を圧延する工程とを備え、
    　前記積層体は、第１表面と、前記第１表面の反対面である第２表面とを有し、
    　前記積層体は、複数の第１板材と、少なくとも１つの第２板材とを有し、
    　前記第１板材及び前記第２板材は、前記第１板材が前記第１表面及び前記第２表面に位置するように、前記積層体の厚さ方向に沿って交互に配置されており、
    　前記第１板材は、銅を含み、
    　前記第２板材は、銅が含浸されているモリブデン圧粉体である、複合材料の製造方法。
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