WO2022107873A1 - 樹脂金属複合体 - Google Patents
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Definitions
- the present invention can make the bonded state of a resin-metal composite having a structure in which a thermoplastic resin member made of a resin composition and a metal member are bonded sufficiently stable. Furthermore, it is intended to provide a new resin-metal composite capable of further increasing the strength of the resin member at the same time as the bonding strength.
- the type of laser used for processing may be appropriately selected from those having various wavelengths such as solid-state laser, fiber laser, semiconductor laser, gas laser and liquid laser, and the oscillation form is a metal member expected to be continuous wave or pulse wave. It can be selected according to the uneven shape of the surface of. Further, when a continuous wave is used, a more complicated uneven structure can be obtained. Further, in addition to the above laser treatment, other treatment methods such as blast treatment and chemical treatment may be used in combination.
- the pH of the treatment liquid used for forming the zincate film is not limited as long as it is within a known range, and may be 10.0 or more in the case of a treatment liquid showing a pH on the alkaline side, for example, 13.0. It may be the above. It is preferably in the range of 11.0 to 13.0.
- sodium hydroxide or potassium hydroxide can be used to raise the pH.
- the size, shape, thickness, etc. of the resin member (Y) are not particularly limited, and may be, for example, plate-shaped (disk, polygon, etc.), columnar, box-shaped, bowl-shaped, tray-shaped, or the like. You may.
- One of the features of this resin-metal composite is that the resin member (Y) can be formed into an arbitrary shape.
- the resin member (Y) does not have to have a uniform thickness in all portions, and may be provided with an arbitrary shape portion such as a reinforcing rib, if necessary.
- Polystyrene resin examples include homopolymers of styrene-based monomers, copolymers of styrene-based monomers and other copolymerizable monomers, and the like.
- copolymer examples include 2,6-dimethylphenol / 2,3,6-trimethylphenol copolymer, 2,6-dimethylphenol / 2,3,6-triethylphenol copolymer, and 2,6-diethylphenol.
- 2,6-Dialkylphenol / 2,3,6-trialkylphenol such as / 2,3,6-trimethylphenol copolymer, 2,6-dipropylphenol / 2,3,6-trimethylphenol copolymer, etc.
- the intrinsic viscosity of the polyester (a-1) is preferably 0.30 to 2.00 dl / g from the viewpoint of moldability, particularly 0.40 dl / g or more, and among them 0.60 dl / g or more. On the other hand, it is more preferably 1.80 dl / g or less, and more preferably 1.50 dl / g or less.
- the intrinsic viscosity of the polyester (a-1) can be adjusted by changing the molecular weight of the polyester (a-1). However, the present invention is not limited to this.
- polyester other than the homo PBT and the copolymer PBT examples include polytrimethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polybutylene terephthalate, and polyethylene terephthalate. Of these, polyethylene terephthalate is preferable from the viewpoint of improving the bonding strength.
- the number average molecular weight of the bisphenol A type epoxy compound and the novolak type epoxy compound is preferably 100 to 2000, more preferably 150 or more, and more preferably 200 or more in terms of fluidity. Above all, it is more preferably 1800 or less, and more preferably 1600 or less.
- the small molecule compound (c) preferably has a melting point of 40 to 140 ° C., more preferably 45 ° C. or higher, more preferably 50 ° C. or higher, while 135 ° C. or lower, particularly 130 ° C. It is more preferably below ° C.
- the number average molecular weight of the polyethylene oxide wax is 1500 or more, 2000 or more among them, 2500 or more among them, and 3000 or more among them. Among them, it is more preferably 3500 or more. On the other hand, from the viewpoint of improving the bonding strength, it is more preferably 5000 or less, particularly 4500 or less, and particularly preferably 4200 or less.
- the polyolefin wax as the low molecular weight compound (c) is based on 100 parts by mass of the thermoplastic resin composition (A) from the viewpoint of suppressing gas generation when the thermoplastic resin composition (A) is heated. It is preferably contained in a proportion of 0.01 to 1.5 parts by mass, particularly 0.1 parts by mass or more or 1.0 part by mass or less, and among them, 0.2 parts by mass or more or 0.7 parts by mass or less. Is more preferable.
- di-2,6-dimethylphenylcarbodiimide poly (4,4'-diphenylmethanecarbodiimide), poly (phenylene carbodiimide) and poly (triisopropylphenylene carbodiimide) are particularly preferably used.
- examples of commercially available products include "Stavaxol P" (trade name; manufactured by BASF) and the like.
- Compound having an oxazoline group (ring) examples include oxazoline, alkyloxazoline (C1-4 alkyloxazoline such as 2-methyloxazoline and 2-ethyloxazoline), and bisoxazoline compounds.
- Lactic acid malic acid, tartaric acid, diphenolic acid benzenesulfonic acid, toluenesulfonic acid, dodecylbenzenesulfonic acid, nonylbenzenesulfonic acid, nitrobenzenesulfonic acid, cyanobenzenesulfonic acid, hydroxybenzenesulfonic acid, methylsulfonic acid, trifluoromethanesulfonic acid , Trifluoroacetic acid, nitrobenzenecarboxylic acid, cyanobenzenecarboxylic acid, hydroxybenzenecarboxylic acid, hydroxyacetic acid and salts thereof.
- Compound having an amide group examples include (meth) acrylamide, N-methylmethacrylamide, methylolated acrylamide, methylolated methacrylamide, ureidovinyl ether, ⁇ -ureidoisobutylvinyl ether, ureidoethyl acrylate and the like.
- the ratio of the average fiber diameter (Fd) of the fibrous reinforcing filler (d) to the maximum height (Rz) measured according to JIS B 0601: 2001 on the surface of the metal member (X) is preferably 0.1 or more. If the ratio (Fd / Rz) of the average fiber diameter (Fd) of the fibrous reinforcing filler to the maximum height (Rz) of the surface of the metal member (X) is 1.0 or less, the inside of the unevenness of the metal surface It is preferable because the probability that the glass fiber gets into the metal fiber is increased and the bonding strength with the metal is improved.
- the average fiber length For the average fiber length, use an optical microscope (B201 manufactured by OLYMPUS) with 2000 fibrous reinforced fillers of the filler residue collected by high-temperature ashing of the molded product, dissolution with a solvent, and decomposition with chemicals. It is an average value calculated by an image analyzer (WinROOF2015 manufactured by Mitani Shoji Co., Ltd.) from the observed image. Further, the method of forming long fiber pellets by the electric wire coating method in which the roving of the fibrous reinforcing filler is impregnated with the thermoplastic resin composition (A) may reduce the bonding strength of the resin metal composite. , Not desirable.
- the fibrous reinforcing filler (d) used in the present invention is usually a chopped strand (chopped glass fiber or the like) obtained by cutting a large number of these fibers into a predetermined length. It is preferable to use it, and at this time, it is preferable to add a converging agent to the fibrous reinforcing filler. By blending the converging agent, in addition to the advantage of increasing the production stability of the thermoplastic resin composition (A), good mechanical properties can be obtained.
- the sizing agent for the fibrous reinforcing filler is not particularly limited, and examples thereof include resin emulsions such as vinyl acetate resin, ethylene-vinyl acetate copolymer, acrylic resin, epoxy resin, polyurethane resin, and polyester resin. Acrylic resin, epoxy resin and polyurethane resin are preferable.
- the size and shape of the metal member (X) to be mounted in the mold may be appropriately determined depending on the size, structure, etc. of the present resin metal composite.
- the insert molding When the insert molding is performed, it is useful to optimize the temperature of the molten thermoplastic resin composition (A) and the temperature of the metal member (X) by combining them in order to improve the bonding strength.
- the method include a method of preheating the metal member (X) to be mounted in the mold and a method of heating the mold.
- a method of preheating the metal member (X) to be mounted in the mold As a method of preheating the metal member (X) to be mounted in the mold, a method of induction heating the metal member (X) before insert molding, heating with an IH heater, a hot plate, a heating furnace, etc. After inserting the metal member (X) into the mold, the area near the joint with the thermoplastic resin composition is heated from the outside with a halogen lamp, dryer, etc., and the metal member (X) is inserted into the mold. Later, a method of heating with a cartridge heater or the like inside the mold can be mentioned. Above all, it is most useful to locally heat only the joint region with the thermoplastic resin composition (A).
- the term "local heating” includes, depending on the heating means, heating up to the periphery including the joint region, but not heating the portion of the metal member (X) farther than the joint region.
- the present resin-metal complex can be formed in any form.
- the resin member (Y) having a shape as an in-vehicle component is a peripheral end of a metal member (X) having a plate shape.
- a form in which the peripheral wall portion Y1 is provided so as to surround the portion can be mentioned.
- the metal member (X) one surface of the metal substrate is subjected to unevenness treatment to form unevenness on the metal surface, and the metal member (X) is used.
- the resin member (Y) covers from the end edge portion on the surface side of the metal member (X) to the end face, and only one side of the end edge portion of the metal member (X). In the above, the uneven surface of the metal member (X) and the resin member (Y) may be joined (joined portion (J)).
- the uneven surface of the metal member (X1) treated as described above is observed with an objective lens of a hybrid laser microscope (OPTELICS HYBRID manufactured by LASERTEC) at 20 times, and an objective is used with the attached analysis software (Lasertec Microscope Solution LMeye7).
- the surface roughness was measured according to JIS B 0601: 2001 by observing with a lens of 20 times.
- the measurement uses the measurement algorithm Fine Peak to measure the average uneven surface in the center of a metal plate made of an aluminum alloy (JIS H4000 "A5052”) having a strip shape of 45 mm in length, 12 mm in width, and 1.5 mm in thickness. An FZ image was obtained.
- the measurement range was 4.2 mm in the vertical direction of 45 mm.
- Metal surface treatment method B was applied to the metal member to obtain a metal member (X2) as the metal member (X).
- Metal surface treatment method B A metal plate material made of an aluminum alloy (JIS H4000 "A5052") having a strip shape having a length of 45 mm, a width of 12 mm, and a thickness of 1.5 mm is used as the first step in the following treatment liquid (1). Soak for 300 seconds, then. As a second step, it was immersed in the following treatment liquid (2) for 180 seconds, and as a third step, it was immersed in the following treatment liquid (3) for 120 seconds to obtain a metal member (X2).
- JIS H4000 "A5052" JIS H4000 "A5052
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Abstract
Description
また、特許文献2には、樹脂製部材と金属製部材との複合体を製造する別の方法として、化学エッチングによる表面処理を金属部品に施した部品に射出成形により樹脂を接合する方法が開示されている。
さらに特許文献4には、金属製基材と樹脂硬化物との接合体に製造方法として、アルミニウム製基材の表面にジンケート皮膜を形成した後、エッチング剤を用いて該表面を粗面化し、該粗面化によって形成された凹みに樹脂組成物を入れる方法が開示されている。
ところで、前述の特許文献2~4に開示されているように、金属製部材を薬液に浸漬して金属製部材の表面を粗面化して凹凸を設けておき、そこに射出成形などによって樹脂を充填すれば、前記凹凸によるアンカー効果を利用して金属製部材と樹脂製部材とを接合することができるばかりか、金属製部材の大きさや形状にかかわらず処理できるため、用途を広げることができ、例えば自動車用途などにも用いることができる。
近年、金属製部材と樹脂製部材とを接合する際、接合強度をさらに高めると共に、樹脂製部材の強度も同時にさらに高めることが求められるようになってきている。
<1> 表面凹凸を有する表面を備えた金属製部材(X)と、熱可塑性樹脂組成物(A)からなる樹脂製部材(Y)とを備え、
金属製部材(X)の表面凹凸を有する表面側と樹脂製部材(Y)とが接合してなる構成を備えた樹脂金属複合体であり、前記熱可塑性樹脂組成物(A)は、熱可塑性樹脂と繊維状強化充填材とを含み、以下の関係式(1)を満たすことを特徴とする樹脂金属複合体。
Ra/(Fd×Wr)≧0.5・・・(1)
(なお、上記関係式(1)中、Raは前記金属製部材(X)の表面のJIS B 0601:2001に準拠して測定される算術平均粗さ(μm)、Fdは前記繊維状強化充填材の平均繊維径(μm)、Wrは熱可塑性樹脂組成物(A)中の繊維状強化充填材の量(質量部)/熱可塑性樹脂組成物(A)中の全構成成分の合計量(質量部)、を意味する。)
<3>前記熱可塑性樹脂組成物(A)が、ポリブチレンテレフタレート(「ホモPBT」とも称する)又はポリブチレンテレフタレートの共重合体(「共重合PBT」とも称する)又はこれらの混合樹脂を含むポリエステル(a-1)と、当該ポリエステル(a-1)と相溶する熱可塑性樹脂(a-2)を含み、前記ポリエステル(a-1)と前記熱可塑性樹脂(a-2)とを、(a-1):(a-2)=20:80~80:20の質量割合で含む<1>または<2>の何れかに記載の金属樹脂複合体。
<4>前記金属製部材(X)と樹脂製部材(Y)との、ISO19095に準拠して測定される接合強度が26MPa以上である<1>~<3>の何れかに記載の樹脂金属複合体。
<5>前記金属製部材(X)の前記表面は、JIS B 0601:2001に準拠して測定される算術平均粗さ(Ra)が0.01~100μmである<1>~<4>の何れかに記載の樹脂金属複合体。
<7>前記金属部材(X)の表面凹凸は、化学薬液による処理によるものである、<1>~<6>の何れかに記載の樹脂金属複合体。
<8>前記金属部材(X)の表面凹凸は、化学薬液による被膜を最表面層として備えたものである<1>~<7>の何れかに記載の樹脂金属複合体。
<10>前記熱可塑性樹脂組成物(A)が、低分子化合物(c)を含有し、該低分子化合物(c)が酸化ポリエチレンワックスを含有する、<1>~<9>の何れかに記載の樹脂金属複合体。
<11>前記熱可塑性樹脂組成物(A)が、低分子化合物(c)を含有し、該低分子化合物(c)の酸価が0.01~40mg/KOHである、<1>~<10>の何れかに記載の樹脂金属複合体。
<12>前記熱可塑性樹脂組成物が、低分子化合物(c)を含有し、該低分子化合物(c)の酸価が0.5~20mg/KOHである、<1>~<11>の何れかに記載の樹脂金属複合体。
<13>前記繊維状強化充填材の平均繊維長が50~800μmである<1>~<12>の何れかに記載の樹脂金属複合体。
<14>前記熱可塑性樹脂組成物(A)が、さらにエポキシ基含有化合物(b)を含む<1>~<13>の何れかに記載の樹脂金属複合体。
<16>樹脂部材(Y)は、表面に凹凸を有する金属部材(X)の表面側の周縁端部から側端面を介して裏面側の周縁端部を覆い、且つ、金属部材の表面側の周縁端部及び裏面側の周縁端部において、金属部材(X)の凹凸部分と樹脂部材(Y)の熱可塑性樹脂組成物とが接合してなる構成を備えた<1>~<15>の何れかに記載の樹脂金属複合体。
<17>前記表面に凹凸を有する金属部材(X)に溶融した樹脂組成物を射出成形により適用する工程を含む、<1>~<16>の何れかに記載の樹脂金属複合体の製造方法。
<19><1>~<16>の何れかに記載の樹脂金属複合体からなる、電装部品。
<20><1>~<16>の何れかに記載の樹脂金属複合体からなる、筐体用部材。
<21><1>~<16>の何れかに記載の金属樹脂複合体からなる、スマートフォンの筐体用部材。
<22><1>~<16>の何れかに記載の樹脂金属複合体からなる、車輛用電装部品の筐体用部材。
金属製部材(X)の表面凹凸を有する表面側と樹脂製部材(Y)とが接合してなる構成を備えた樹脂金属複合体であり、
前記ポリエステル樹脂組成物(A)は、ポリブチレンテレフタレート(「ホモPBT」とも称する)又はポリブチレンテレフタレートの共重合体(「共重合PBT」とも称する)又はこれらの混合樹脂を含むポリエステル(a-1)と、当該ポリエステル(a-1)と相溶する熱可塑性樹脂(a-2)と、エポキシ基含有化合物(b)と、強化充填材(d)とを含み、
前記ポリエステル樹脂組成物(A)は、前記ポリエステル(a-1)と前記熱可塑性樹脂(a-2)とを、(a-1):(a-2)=50:50~20:80の質量割合で含み、
前記強化充填材(d)は、平均繊維径が4~9μmのガラス繊維であることを特徴とする樹脂金属複合体。
<25>前記金属部材(X)の表面凹凸は、化学薬液による処理によるものである、<23>又は<24>に記載の樹脂金属複合体。
<26>前記金属部材(X)の表面凹凸は、化学薬液による被膜を最表面層として備えたものである<23>~<25>の何れかに記載の樹脂金属複合体。
<28>前記ポリエステル樹脂組成物が、低分子化合物(c)を含有し、該低分子化合物(c)の酸価が0.01~40mg/KOHであることを特徴とする、<23>~<27>の何れかに記載の樹脂金属複合体。
<29>前記ポリエステル樹脂組成物が、低分子化合物(c)を含有し、該低分子化合物(c)の酸価が0.5~20mg/KOHであることを特徴とする、<23>~<27>の何れかに記載の樹脂金属複合体。
<30>樹脂部材(Y)は、表面に凹凸を有する金属部材(X)の表面側の周縁端部から側端面を介して裏面側の周縁端部を覆い、且つ、金属部材の表面側の周縁端部及び裏面側の周縁端部において、金属部材(X)の凹凸部分と樹脂部材(Y)のポリエステル樹脂組成物とが接合してなる構成を備えた<23>~<29>の何れかに記載の樹脂金属複合体。
<33><23>~<30>の何れかに記載の樹脂金属複合体からなる、電装部品。
<34><23>~<30>の何れかに記載の樹脂金属複合体からなる、筐体用部材。
<35><23>~<30>の何れかに記載の樹脂金属複合体からなる、車輛用電装部品の筐体用部材。
Ra/(Fd×Wr)≧0.5・・・(1)
よって、本発明が提案する樹脂金属複合体は、その用途を広げることができ、民生品用途から自動車用途まで広く好適に用いることができる。
本発明の実施形態の一例に係る樹脂金属複合体(「本樹脂金属複合体」と称する)は、表面凹凸を有する表面を少なくとも片面側に備えた金属製部材(X)と、熱可塑性樹脂と、繊維状強化充填材とを含む熱可塑性樹脂組成物(A)からなる樹脂製部材(Y)とを備え、金属製部材(X)の表面凹凸を有する表面側と、樹脂製部材(Y)とが接合してなる構成を備えた樹脂金属複合体であって、以下の関係式(1)を満たすことを特徴とする樹脂金属複合体である。
Ra/(Fd×Wr)≧0.5・・・(1)
(なお、上記関係式(1)中、Raは前記金属製部材(X)の表面のJIS B 0601:2001に準拠して測定される算術平均粗さ(μm)、Fdは前記繊維状強化充填材の平均繊維径(μm)、Wrは熱可塑性樹脂組成物(A)中の繊維状強化充填材の量(質量部)/熱可塑性樹脂組成物(A)中の全構成成分の合計量(質量部)、を意味する。)
かかる観点から、中でもRa/(Fd×Wr)、すなわちRa÷Fd÷Wrの値が0.8以上が好ましく、さらに1.0以上が好ましく、より好ましくは2.0以上、さらに好ましくは5.0以上、その中でも10以上、その中でも20以上が好ましく、その中でも30以上であるのが特に好ましい。
なお、Ra/(Fd×Wr)の値の上限値は特に限定するものではないが、金属製部材との接合強度の観点からは、70以下であるのが好ましく、さらに65以下が好ましく、その中でも60以下がより好ましく、その中でも50以下であるのが特に好ましい。
金属製部材(X)は、表面凹凸を有する表面(「凹凸表面」とも称する)を、全面又は一部に備えた金属製部材(X)である。
なお、この際の「厚さ」は、金属製部材が平板状の場合は厚さが均一であるからその厚さであり、他方、平板状以外の場合、すなわち厚さが不均一である場合は、金属製部材(X)のうち、樹脂製部材(Y)とする接合する部分の中で最も薄い部分の厚さである。
金属製部材(X)の前記表面、すなわち樹脂製部材(Y)と接合する表面は、接合強度の観点から、JIS B 0601:2001に準拠して測定される算術平均粗さ(Ra)が0.3μm以上であるのが好ましく、中でも0.5μm以上、その中でも5μm以上、その中でも30μm以上であるのがさらに好ましい。他方、長期試験後の接合強度の観点から、100μm以下であるのが好ましく、中でも80μm以下、その中でも70μm以下、その中でも60μm以下であるのがさらに好ましい。
また、本樹脂金属複合体における金属製部材(X)の凹凸表面を計測する場合には、金属製部材(X)表面の凹凸が接合により影響を受けていない箇所を同様に測定する。未接合領域がない場合には、樹脂製部材(Y)と接合した本樹脂金属複合体断面を、光学顕微鏡または、走査型電子顕微鏡により観察し、計測することで算術平均粗さ(Ra)、最大高さ(Rz)の数値に対応する値を得ることが可能である。
また、樹脂製部材(Y)と金属製部材(X)と接している箇所のすべての箇所において、金属製部材(X)の表面が凹凸を有している必要はない。すなわち、金属製部材(X)と樹脂製部材(Y)とが接合している箇所の一部において、金属製部材(X)の表面が凹凸を有していればよい。
金属製部材(X)の表面全面又は一部を粗面化して凹凸を設ける方法は、特に限定するものではなく、公知の方法を採用可能である。中でも、金属製部材(X)の大きさや形状にかかわらず処理できるなどの観点から、化学薬液に浸漬させたり、化学薬液を塗布したりする化学薬液処理法を採用するのが好ましい。また、量産性及び高い意匠性が得られる観点から、レーザー処理法を採用するのも好ましい。
また、粗面化方法は、単独の方法で実施してもよいし、また、複数の方法を組み合わせて実施することもできる。複数の方法を組み合わせることによって、凹凸構造の最適化やコスト低減などの効果を見出せる場合もある。
前記エッチング剤は、塩化物イオン(Cl-)を0.40mol/L以上2.50mol/L以下の割合で含むのが好ましく、中でも0.80mol/L以上或いは2.00mol/L以下、その中でも1.20mol/L以上或いは1.70mol/L以下の割合で含むのがさらに好ましい。
塩化物イオン源としては、例えば、塩化リチウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化カルシウム、塩化アンモニウム等の塩素化合物から適当なものを1種又は2種以上選択することができる。
レーザースキャニングの条件には、出力、スキャン速度、スキャン周波数、スキャン回数、ハッチング幅(処理ピッチ)、パターニング形状等があり、これらの組み合わせで、所望する凹部と凸部から微細な凹凸表面を形成することができる。
さらに、上記レーザー処理に加え、ブラスト処理や化学処理等他の処理方法を併用してもよい。
ジンケート皮膜の形成の際に用いる処理液のpHは、公知の範囲であれば、制限されるものではなく、例えばアルカリ側のpHを示す処理液の場合は10.0以上でもよく、13.0以上であってもよい。好ましくは11.0~13.0の範囲内である。ジンケート液のpHを調整するために、水酸化ナトリウム又は水酸化カリウムを用いてpHを上昇させることができる。
金属製部材(X)の凹凸表面は、酸化皮膜や化成処理皮膜(リン酸塩皮膜、クロメート皮膜、ケイ酸塩皮膜、リチウム化成皮膜、カルシウム化成皮膜、酸化ジルコニウム皮膜等)、アルマイト皮膜、その他の皮膜で被覆されていてもよいし、メッキ層、シランカップリング剤処理層、プライマー層、樹脂層、その他の層が形成されていてもよいし、微粒子等が固定化されていてもよい。
次に、金属製部材(X)の凹凸表面の最表面層について詳述する。
金属製部材(X)の凹凸表面は、酸化されていなくても、酸化されていてもよい。
金属製部材(X)の凹凸表面は、化成処理が施され、化成処理皮膜を備えていてもよい。
かかる処理を施すことにより金属製部材(X)と樹脂製部材(Y)との密着性(接着性または接着強度)をさらに向上させることができる。
化成処理方法としては、リン酸クロメート等による化成処理、リン酸ジルコニウム処理、ベーマイト処理、ジンケート処理、陽極酸化処理等を挙げることができる。
上記陽極酸化処理としては、例えば、電解液としてリン酸、リン酸-硫酸、リン酸-シュウ酸、リン酸-クロム酸を用いる処理薄膜等を挙げることができる。この中でも、リン酸アルマイト処理によるのが好ましい。
なお、陽極酸化処理により化成処理皮膜を形成する場合は、密着性をより効果的に向上させる観点から、その厚みは0.05μm~2μmの範囲が好ましく、中でも0.1μm以上或いは2μm以下であるのがより好ましい。
陽極酸化処理による化成処理層の厚さは、処理条件、特に通電条件と通電時間を調節することによって、上記範囲の厚さに調整することができる。
金属製部材(X)の凹凸表面は、単層メッキ、複層メッキまたは合金メッキなどのメッキ処理によってメッキ層を形成する処理を施してもよい。これらメッキ処理する前に、浸漬クロム酸処理、リン酸クロム酸処理を施してもよい。
メッキ処理の方法としては、電気メッキ、無電解メッキのいずれでもよい。例えば金属基体が鉄の場合、亜鉛、スズ、ニッケル、銅メッキが好ましく、亜鉛メッキがより好ましい。
金属製部材(X)の凹凸表面、特に金属製部材(X)がアルミニウムや鉄などからなる場合は、シランカップリング剤による処理を施してシランカップリング剤処理層を形成するのが好ましい。
シランカップリング剤としては、特に限定するものではない。例えばメトキシ基、エトキシ基、シラノール基等を有する化合物を挙げることができ、シランカップリング剤としては、ビニルトリメトキシシラン、クロロプロピルトリメトキシシラン、3-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、3-メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、3-アミノプロピルトリエトキシシラン、N-2-アミノエチル-3-アミノプロピルトリメトキシシラン、3-メルカプトプロピルトリメトキシシラン、3-(N-スチリルメチル-2-アミノエチルアミノ)プロピルトリメトキシシラン塩酸塩、ウレイドアミノプロピルエトキシシランなどを好ましく挙げることができる。特に、アルミニウム基体又は鉄基体とシランカップリング剤は、Al-O-SiやFe-O-Siの結合を形成して強固に結合し、また、熱可塑性樹脂組成物(A)のポリエステル(a-1)とシランカップリング剤の有機官能基が反応して強固に結合し、より強固な結合が達成できる。
金属製部材(X)の凹凸表面には、プライマー層を設けてもよい。
プライマー層に用いる材料としては、例えばアクリル系材料、エポキシ系材料、ウレタン系材料、ポリアミド系材料等を挙げることができる。
プライマー層に用いる材料の市販品としては、東亞合成社製、アロンメルトPPETなどを例示することができる。
樹脂製部材(Y)は、熱可塑性樹脂組成物(A)からなる部材である。前記熱可塑性樹脂組成物(A)は、熱可塑性樹脂と、繊維状強化充填材(d)とを含み、さらに必要に応じてエポキシ基含有化合物(b)、さらに必要に応じて低分子化合物(c)を含む樹脂組成物であるのが好ましい。
また、前記熱可塑性樹脂の含有量は、80質量%以下であることが好ましく、75質量%以下であることがより好ましく、72質量%以下であることがさらに好ましく、66質量%以下であることが一層好ましく、60質量%以下であることがより一層好ましく、さらには、55質量%以下、50質量%以下、47質量%以下であってもよい。前記上限値以下とすることにより、成形品の反り量をより効果的に小さくできる傾向にある。
本実施形態の熱可塑性樹脂組成物(A)は、熱可塑性樹脂を1種のみ含んでいてもよいし、2種以上含んでいてもよい。2種以上含む場合、合計量が上記範囲となることが好ましい。
樹脂製部材(Y)は、全ての部分の厚みが均一である必要はなく、また、必要に応じて補強リブなどの任意形状の部分が設けられていてもよい。
中でも本実施形態における、熱可塑性樹脂の好ましい一例は、ポリフェニレンサルファイド樹脂を含むことであり、熱可塑性樹脂の90質量%以上(好ましくは95質量%以上)がポリフェニレンサルファイド樹脂であることであり、さらに熱可塑性樹脂の特に好ましい一例は、ポリエステル樹脂を含むことであり、熱可塑性樹脂組の90質量%以上(好ましくは95質量%以上)がポリエステル樹脂であることである。
ポリエステル樹脂としては、公知の熱可塑性ポリエステル樹脂を用いることができ、ポリエチレンテレフタレート樹脂およびポリブチレンテレフタレート樹脂が好ましく、少なくともポリブチレンテレフタレート樹脂を含むことがより好ましい。
ポリブチレンテレフタレート樹脂は、テレフタル酸以外のジカルボン酸単位を1種または2種以上含んでいてもよい。
ジオール単位としては、1,4-ブタンジオールの外に1種または2種以上の他のジオール単位を含んでいてもよい。
なお、これらの共重合体は、共重合量が、ポリブチレンテレフタレート樹脂全セグメント中の1モル%以上、50モル%未満のものをいう。中でも、共重合量が、好ましくは2モル%以上50モル%未満、より好ましくは3~40モル%、さらに好ましくは5~20モル%である。このような共重合割合とすることにより、流動性、靱性、耐トラッキング性が向上しやすい傾向にあり、好ましい。
なお、ポリブチレンテレフタレート樹脂の固有粘度は、テトラクロロエタンとフェノールとの1:1(質量比)の混合溶媒中、30℃で測定する値である。
ポリブチレンテレフタレート樹脂は、テレフタル酸を主成分とするジカルボン酸成分と1,4-ブタンジオールを主成分とするジオール成分とを、連続式で溶融重縮合する製造法で得られたものが好ましい。
ポリカーボネート樹脂は、ジヒドロキシ化合物またはこれと少量のポリヒドロキシ化合物を、ホスゲンまたは炭酸ジエステルと反応させることによって得られる、分岐していてもよい単独重合体または共重合体である。ポリカーボネート樹脂の製造方法は、特に限定されるものではなく、従来公知のホスゲン法(界面重合法)や溶融法(エステル交換法)により製造したものを使用することができる。
[η]=1.23×10-4Mv0.83
ポリスチレン系樹脂としては、スチレン系単量体の単独重合体、スチレン系単量体と他の共重合可能な単量体との共重合体等が挙げられる。
このようなポリスチレン系樹脂の製造方法としては、乳化重合法、溶液重合法、懸濁重合法あるいは塊状重合法等の公知の方法が挙げられる。
本実施形態では、公知のポリフェニレンエーテル樹脂を用いることができ、例えば、下記式で表される構成単位を主鎖に有する重合体(好ましくは、下記式で表される構成単位が末端基を除く全構成単位の90モル%以上を占める重合体)が例示される。ポリフェニレンエーテル樹脂は、単独重合体または共重合体のいずれであってもよい。
また、特開2005-344065号公報に記載されているような末端基数と銅含有率を規定したポリフェニレンエーテル樹脂も好適に使用できる。
ポリオレフィン樹脂は、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン-1、およびポリ-4-メチルペンテン、ならびにこれらの共重合体が挙げられる。
ポリエチレンは、例えば、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレンが挙げられる。
ポリプロピレンは、例えば、結晶性または非晶性ポリプロピレンが挙げられる。
前記共重合体は、例えば、エチレン-プロピレンのランダム、ブロックあるいはグラフト共重合体、α-オレフィンとエチレンあるいはプロピレンの共重合体、エチレン-酢酸ビニル共重合体、エチレン-アクリル酸メチル共重合体、エチレン-アクリル酸エチル共重合体およびエチレン-アクリル酸共重合体等が挙げられる。
ポリオレフィン樹脂のメルトフローレイト(MFR)は0.1~5.0g/10分が好ましい。
ポリアミド樹脂としては、ラクタムの開環重合、アミノカルボン酸の重縮合、ジアミンと二塩基酸の重縮合により得られる酸アミドを構成単位とする高分子であり、具体的には、ポリアミド6、11、12、46、66、610、612、6I、6/66、6T/6I、6/6T、66/6T、66/6T/6I、1010、詳細を後述するキシリレンジアミン系ポリアミド樹脂、ポリトリメチルヘキサメチレンテレフタルアミド、ポリビス(4-アミノシクロヘキシル)メタンドデカミド、ポリビス(3-メチル-4-アミノシクロヘキシル)メタンドデカミド、ポリウンデカメチレンヘキサヒドロテレフタルアミド等が挙げられる。なお、上記「I」はイソフタル酸成分、「T」はテレフタル酸成分を示す。また、ポリアミド樹脂としては、特開2011-132550号公報の段落番号0011~0013の記載を参酌することができ、この内容は本明細書に組み込まれる。
本実施形態では、公知のポリフェニレンサルファイド樹脂を用いることができ、例えば、下記構造式で示される繰り返し単位を有する重合体が例示される。
耐熱性の観点からは、下記構造式で示される繰り返し単位を含む重合体を70モル%以上、さらには90モル%以上含む重合体が好ましい。ポリフェニレンサルファイド樹脂PPS樹脂は上記化学構造を有し、ASTM D1238-86に定められた315℃、5000g荷重下におけるメルトフローレートが1000g/10分以上であることが好ましく、更に好ましくは3000g/10分以上である。
当該「主成分樹脂」とは、熱可塑性樹脂組成物(A)を構成する樹脂の中で最も含有質量の割合の大きな樹脂又は樹脂群の意味であり、熱可塑性樹脂組成物(A)を構成する樹脂のうちポリエステル(a-1)及び熱可塑性樹脂(a-2)が50質量%以上、中でも75質量%以上、その中でも90質量%以上(100質量%を含む)を占める場合を包含する。但し、ポリエステル(a-1)及び熱可塑性樹脂(a-2)がそれぞれ2種類以上のポリエステル(樹脂群)である場合もある。
さらに(a-1):(a-2)=50:50以上の割合でポリエステル(a-1)を含んでいれば、接合強度向上、樹脂の基礎物性の向上の観点から好ましく、(a-1):(a-2)=50:50~80:20の割合で熱可塑性樹脂(a-2)を含んでいれば、接合強度の向上の観点から好ましい。かかる観点から、(a-1):(a-2)=50:50~80:20であるのが好ましく、中でも55:45~80:20、その中でも60:40~80:20であるのがさらに好ましい。
熱可塑性樹脂組成物(A)の固有粘度は、ポリエステル(a-1)の分子量を変更することで調整することができる。但し、これに限定するものではない。
主成分樹脂としてのポリエステル(a-1)は、ポリブチレンテレフタレート(「ホモPBT」とも称する)又はポリブチレンテレフタレートの共重合体(「共重合体PBT」とも称する)又はこれらの混合樹脂であるのが好ましい。
ポリエステル(a-1)の固有粘度は、ポリエステル(a-1)の分子量を変更することで調整することができる。但し、これに限定するものではない。
ホモPBTは、テレフタル酸単位及び1,4-ブタンジオール単位がエステル結合した構造を有する高分子であり、テレフタル酸単位及び1,4-ブタンジオール単位からなる重合体である。
なお、ポリブチレンテレフタレートホモポリマーの末端カルボキシル基量は、ベンジルアルコール25mLに樹脂0.5gを溶解し、水酸化ナトリウムの0.01モル/lベンジルアルコール溶液を用いて滴定することにより、求めることができる。
末端カルボキシル基量を調整する方法としては、重合時の原料仕込み比、重合温度、減圧方法などの重合条件を調整する方法や、末端封鎖剤を反応させる方法等、従来公知の任意の方法により行えばよい。
当該固有粘度が0.30dl/g以上であれば、溶着体の機械的強度が低くなり過ぎることがなく、2.00dl/g以下であれば、流動性が低下して成形性が悪化したり接合強度が低下したりするのを防ぐことができる。
かかる観点から、ホモPBTの固有粘度は、0.30~2.00dl/gであるものが好ましく、中でも0.40dl/g以上、中でも0.60dl/g以上であるのがさらに好ましい一方、中でも1.80dl/g以下、その中でも1.50dl/g以下であるのがさらに好ましい。
共重合PBTは、テレフタル酸単位及び1,4-ブタンジオール単位以外の、他の共重合成分を含むポリブチレンテレフタレート共重合体である。
また、ジオール単位中の1,4-ブタンジオールの割合が、70モル%以上であることが好ましく、中でも90モル%以上であることがさらに好ましい。
例えば当該共重合成分として、ポリアルキレングリコール類(特にはポリテトラメチレングリコール(PTMG))を共重合したポリブチレンテレフタレート樹脂や、ダイマー酸共重合ポリブチレンテレフタレート樹脂、特にはイソフタル酸共重合ポリブチレンテレフタレート樹脂を挙げることができる。
他方、ダイマー酸を共重合した共重合PBTの場合は、全カルボン酸成分に占めるダイマー酸成分の割合は、カルボン酸基として0.5~30モル%であることが好ましく、中でも1モル%以上或いは20モル%以下、その中でも3モル%以上或いは15モル%以下であることがさらに好ましい。このような共重合割合とすることにより、接合強度、長期耐熱性及び靭性のバランスに優れる傾向となり好ましい。
また、イソフタル酸を共重合した共重合PBTの場合には、全カルボン酸成分に占めるイソフタル酸成分の割合は、カルボン酸基として1~30モル%であることが好ましく、中でも2モル%以上或いは20モル%以下、その中でも3モル%以上或いは15モル%以下であることがさらに好ましい。このような共重合割合とすることにより、接合強度、耐熱性、射出成形性及び靭性のバランスに優れる傾向となり好ましい。
共重合PBTとしては、成形性の観点から、ポリテトラメチレングリコールを共重合した共重合PBT若しくはイソフタル酸を共重合した共重合PBTが特に好ましい。
当該固有粘度が0.30dl/g以上であれば、溶着体の機械的強度が低くなり過ぎることがなく、2.00dl/g以下であれば、流動性が低下して成形性が悪化したり接合強度が低下したりするのを防ぐことができる。
かかる観点から、共重合PBTの固有粘度は、0.30~2.00dl/gであるものが好ましく、中でも0.40dl/g以上、中でも0.60dl/g以上であるのがさらに好ましい一方、中でも1.80dl/g以下、その中でも1.50dl/g以下であるのがさらに好ましい。
当該末端カルボキシル基量が60eq/ton以下であれば、樹脂組成物の溶融成形時にガスの発生を抑えることができる。
かかる観点から、共重合PBTの末端カルボキシル基量は、60eq/ton以下であることが好ましく、中でも50eq/ton以下、その中でも30eq/ton以下であることがさらに好ましい。
他方、末端カルボキシル基量の下限値は特に定めるものではない。通常は5eq/ton以上である。
なお、共重合PBTの末端カルボキシル基量は、ベンジルアルコール25mLに樹脂0.5gを溶解し、水酸化ナトリウムの0.01モル/lベンジルアルコール溶液を用いて滴定することにより、求めることができる。
末端カルボキシル基量を調整する方法としては、重合時の原料仕込み比、重合温度、減圧方法などの重合条件を調整する方法や、末端封鎖剤を反応させる方法等、従来公知の任意の方法により行えばよい。
ポリエステル(a-1)は、ホモPBTと共重合体PBTの混合樹脂であってもよい。
この際、当該共重合体PBT樹脂中の共重合成分(単量体)量が、全単量体に対して0.1モル%以上30モル%以下であるのが好ましく、中でも1モル%以上或いは25モル%以下、その中でも5モル%以上或いは20モル%以下であるのがさらに好ましい。
質量比としては、ホモPBT/共重合体の混合割合は、99/1~1/99(質量比)であるのが好ましく、中でも95/5~5/95(質量比)、その中でも90/10~10/90(質量比)の範囲であるのがさらに好ましい。
熱可塑性樹脂(a-2)は、上記ポリエステル(a-1)と相溶する熱可塑性樹脂であればよい。
ちなみに、ポリブチレンテレフタレート樹脂の溶解度パラメータは12.1(cal/cm3)、ポリエチレンテレフタレート樹脂のSP値は11.5(cal/cm3)、CHDM変性ポリエチレンテレフタレート樹脂(ジオール成分に占めるCHDM比率=30モル%)のSP値は11.5(cal/cm3)であり、ポリカーボネート樹脂のSP値は11.6(cal/cm3)である。
なお、本発明におけるSP値は、FEDORSの方法(R.FEDORS,POLYMER ENGINEERING AND SCIENCE,FEBRUARY,1974,Vol 14,No.2)に従って計算して求めることができる値である。
本発明の熱可塑性樹脂組成物(A)は、必要に応じてエポキシ基含有化合物(b)を含むことができる。
エポキシ基含有化合物(b)は、初期の接合強度には必ずしも寄与しないが、耐久試験後の接合強度により求める耐久性を向上させる。エポキシ基含有化合物(b)を含有させると、耐久性は大きく向上する。この耐久性は低分子化合物(c)を含有させても低下しない。
ホモPBT及び/又は共重合PBTの末端官能基(カルボキシル基)と、エポキシ基含有化合物(b)のエポキシ基とが反応することにより、樹脂製部材(Y)の耐加水分解性が高まるものと推察することができる。
本発明の熱可塑性樹脂組成物(A)が、さらに数平均分子量が6000未満である低分子化合物(c)を含めば、本樹脂金属複合体の接合強度をさらに高めることができる。
かかる脂肪族カルボン酸の具体例としては、パルミチン酸、ステアリン酸、カプロン酸、カプリン酸、ラウリン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、メリシン酸、テトラリアコンタン酸、モンタン酸、アジピン酸、アゼライン酸などを挙げることができる。
一方、アルコールとしては、例えば、飽和または不飽和の一価または多価アルコールを挙げることができる。これらのアルコールは、フッ素原子、アリール基などの置換基を有していてもよい。これらの中では、炭素数30以下の一価または多価の飽和アルコールが好ましく、炭素数30以下の脂肪族飽和一価アルコールまたは脂肪族飽和多価アルコールがさらに好ましい。なお、ここで脂肪族とは、脂環式化合物も含有する。
かかるアルコールの具体例としては、オクタノール、デカノール、ドデカノール、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、グリセリン、ペンタエリスリトール、2,2-ジヒドロキシペルフルオロプロパノール、ネオペンチレングリコール、ジトリメチロールプロパン、ジペンタエリスリトール等を挙げることができる。
ここで、脂肪族炭化水素としては、脂環式炭化水素も含まれる。また、これらの炭化水素は部分酸化されていてもよい。脂肪族炭化水素化合物は単一物質であってもよいし、構成成分や分子量が様々なものの混合物であってもよく、主成分が上記の範囲内であれば使用することができる。
変性シリコーンオイルとしては、ポリシロキサンの側鎖にエポキシ基を導入したシリコーンオイルが特に好ましい。
ポリオレフィンワックスとしては、従来公知の任意のものを使用でき、例えば、好ましくは炭素数2~30、より好ましくは2~12、さらに好ましくは2~10の、オレフィンの一種、または任意の割合の二種以上を含む(共)重合体(重合または共重合を意味する。以下同様。)を挙げることができる。
α-オレフィンとしては、例えば1-ブテン、4-メチル-1-ペンテン、1-ペンテン、1-オクテン、1-デセンおよび1-ドデセンを挙げることができる。
ジエンとしては、例えばブタジエン、イソプレン、シクロペンタジエン、11-ドデカジエン等を挙げることができる。
ポリエチレンワックスの製造方法は任意であり、例えば、エチレンの重合やポリエチレンの熱分解により製造することができる。
酸価が0.01~40mgKOH/gの範囲となれば、酸価が0.01mgKOH/g未満のものと40mgKOH/gを超えるものとを併用してもよく、複数種類の低分子化合物全体としての酸価が、0.01~40mgKOH/gとなればよい。
変性ポリオレフィンワックスにおける酸の付加量としては、変性ポリオレフィンワックスに対して、通常、0.01~10質量%、好ましくは0.05~5質量%である。
当該官能基の種類としては、ポリエステル樹脂と適度な親和性があることから、カルボキシル基であることが好ましい。
変性ポリオレフィンワックスとしては、酸化ポリエチレンワックスが好ましい。
熱可塑性樹脂組成物(A)を加熱した際のガス発生を抑えることができる観点から、低分子化合物(c)としてポリオレフィンワックスを選択することが好ましい。
酸化ポリエチレンワックスとは、ポリエチレンを酸化処理し、極性基を導入した化合物である。
当該極性基としては、カルボキシル基、アミノ基、ヒドロキシル基などを挙げることができる。
熱可塑性樹脂組成物(A)は、上記以外に、他の樹脂や化合物を含有していてもよい。例えば、カルボジイミド化合物、オキサゾリン基(環)を有する化合物、オキサジン基(環)を有する化合物、カルボン酸を有する化合物、及びアミド基を有する化合物からなる群から選ばれた1種又は2種以上の組み合わせを挙げることができる。
また、例えばポリサルホン樹脂、ポリエーテルサルホン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、フッ素樹脂等を含むこともできる。
但し、熱可塑性樹脂組成物(A)におけるその他の樹脂の割合は、20質量%以下であることが好ましく、10質量%以下であることがより好ましい。
上記カルボジイミド化合物は、分子中にカルボジイミド基(-N=C=N-)を含有する化合物である。
カルボジイミド化合物としては、主鎖が脂肪族の脂肪族カルボジイミド化合物、主鎖が脂環式の脂環式カルボジイミド化合物、主鎖が芳香族の芳香族カルボジイミド化合物の何れも使用することができる。中でも、本樹脂金属複合体の耐加水分解性をより良好にすることができる点で、脂環式カルボジイミド化合物の使用が好ましい。
カルボジイミド化合物のタイプとして、モノマー型であっても、ポリマー型であってもよいが、本発明においてはポリマー型が好ましい。
ポリマー型のカルボジイミドの場合の好ましい数平均分子量は、10000以下であるのが好ましく、より好ましくは4000以下であり、下限としては100以上であるのが好ましく、より好ましくは500以上である。
上記脂環式カルボジイミド化合物としてはジシクロヘキシルカルボジイミド、ポリ(4,4’-ジシクロヘキシルメタンカルボジイミド)、等を挙げることができ、特にポリ(4,4’-ジシクロヘキシルメタンカルボジイミド)が好ましい。
市販のものとしては、「カルボジライト」(商品名;日清紡ケミカル社製)等を挙げることができる。
市販のものとしては、「スタバクゾールP」(商品名;BASF社製)等を挙げることができる。
上記オキサゾリン基(環)を有する化合物としては、例えばオキサゾリン、アルキルオキサゾリン(2-メチルオキサゾリン、2-エチルオキサゾリン等のC1-4アルキルオキサゾリン)やビスオキサゾリン化合物等を挙げることができる。
上記オキサジン基(環)を有する化合物として、オキサジンやビスオキサジン化合物等を用いることができる。
上記カルボン酸を有する化合物としては、例えばギ酸、酢酸、プロピオン酸、アクリル酸、メタクリル酸、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、マレイン酸、フマル酸、アジピン酸、安息香酸、フタル酸、テレフタル酸、乳酸、リンゴ酸、酒石酸、ジフェノール酸ベンゼンスルホン酸、トルエンスルホン酸、ドデシルベンゼンスルホン酸、ノニルベンゼンスルホン酸、ニトロベンゼンスルホン酸、シアノベンゼンスルホン酸、ヒドロキシベンゼンスルホン酸、メチルスルホン酸、トリフルオロメタンスルホン酸、トリフルオロ酢酸、ニトロベンゼンカルボン酸、シアノベンゼンカルボン酸、ヒドロキシベンゼンカルボン酸、ヒドロキシ酢酸及びその塩などを挙げることができる。
上記アミド基を有する化合物としては、例えば(メタ)アクリルアミド、N-メチルメタクリルアミド、メチロール化アクリルアミド、メチロール化メタクリルアミド、ウレイドビニルエーテル、β-ウレイドイソブチルビニルエーテル、ウレイドエチルアクリレート等を挙げることができる。
熱可塑性樹脂組成物(A)は、ガラス繊維などの繊維状強化充填材(d)を含有する。繊維状強化充填材(d)を含有することにより、金属製部材(X)と樹脂製部材(Y)との接合性が向上する。さらに、熱可塑性樹脂組成物(A)、または本樹脂金属複合体の強度、剛性、寸法安定性を向上させることができる。
中でも、接合強度を高める観点から、繊維状強化充填材の平均繊維径は、4~9μmであるのがより好ましく、中でも5~8μm、その中でも6~7μmであるのがさらに好ましい。
なお、繊維断面は円形であっても扁平状であっても構わない。
かかる観点から、繊維状強化充填材(d)の特に好ましい含有量は、熱可塑性樹脂組成物(A)100質量部に対して、15質量部以上であり、さらに好ましくは20質量部以上、特には25質量部以上が好ましく、また、好ましくは80質量部以下であり、より好ましくは70質量部以下、さらに好ましくは60質量部以下、特には50質量部以下である。
金属製部材(X)の表面の最大高さ(Rz)に対する、繊維状強化充填材の平均繊維径(Fd)の比率(Fd/Rz)が1.0以下であれば、金属表面の凹凸内にガラス繊維が入り込む確率が上がり、金属との接合強度が向上するため好ましい。
かかる観点から、当該比率(Fd/Rz)は1.0以下であるのが好ましく、中でも0.8以下、その中でも0.5以下、その中でも0.3以下、その中でも0.1以下であるのが更に好ましい。
当該比率(Fd/Rz)の下限値は特に限定するものではないが、金属製部材との接合強度の観点からは、0.01以上であるのが好ましく、中でも0.02以上であるのがさらに好ましい。
なお、平均繊維長は、成形品の高温灰化、溶剤による溶解、並びに薬品による分解等の処理で採取される充填材残渣の繊維状強化充填材2000本を光学顕微鏡(OLYMPUS社製B201)にて観察した画像から画像解析装置(三谷商事株式会社製WinROOF2015)によって算出される平均値である。
また、繊維状強化充填材のロービングの周囲に熱可塑性樹脂組成物(A)を含浸させた電線被覆法により長繊維ペレット化させる方法は、樹脂金属複合体の接合強度を低下させる恐れがあるため、好ましくない。
カップリング剤としては、例えば、ビニルトリクロロシラン、メチルビニルジクロロシラン等のクロロシラン系化合物、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ-メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン等のアルコキシシラン系化合物、β-(3,4-エポキシシクロヘキシル)エチルトリメトキシシラン、γ-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン等のエポキシシラン系化合物や、アクリル系化合物、イソシアネート系化合物、チタネート系化合物、エポキシ系化合物などを挙げることができる。
繊維状強化充填材の集束剤としては特に制限はなく、例えば酢酸ビニル樹脂、エチレン-酢酸ビニル共重合体、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂などの樹脂エマルジョン等を挙げることができ、好ましくはアクリル樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂である。
板状無機充填材は、異方性及びソリを低減させる機能を発揮するものであり、例えばタルク、ガラスフレーク、マイカ、雲母、カオリン、金属箔等を挙げることができる。板状無機充填材の中で好ましいのは、ガラスフレークである。
粒状又は無定形の他の無機充填材としては、例えばセラミックビーズ、クレー、ゼオライト、硫酸バリウム、酸化チタン、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、硫化亜鉛等を挙げることができる。
他の無機充填材としては、特にタルク、酸化チタン、硫化亜鉛が好ましい。
熱可塑性樹脂組成物(A)は、上記以外に、その他の成分を含有していてもよい。
例えば安定剤、離型剤、着色剤、エラストマー、難燃剤、難燃助剤、滴下防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、防曇剤、滑剤、アンチブロッキング剤、可塑剤、分散剤、抗菌剤等を挙げることができる。
エラストマーは、特許第6604977号公報の段落0050~0076に記載のものを使用することが出来る。
難燃剤は、特許第6518479号公報の段落0071~0076に記載のものを適応することが出来る。
次に本樹脂金属複合体の製造方法について説明する。
本樹脂金属複合体の製造方法は、特に限定されるものではなく、例えば、熱可塑性樹脂組成物(A)を金型内に充填して成形する方法が挙げられる。具体的には、射出成形法、押出成形法、圧縮成形法等を挙げることができる。中でもインサート成形等の射出成形法が一般的である。
インサート成形の場合には、凹凸表面を有する金属製部材(X)を成形用金型内に予め装着しておき、溶融状態の熱可塑性樹脂組成物(A)を該金型内に充填し冷却すればよい。
このようにインサート成形すれば、樹脂製部材(Y)の成形と同時に、金属製部材(X)の表面凹凸を有する表面側と、樹脂製部材(Y)とを接合させることができ、強固な接合・溶着が困難であった金属製部材(X)と樹脂製部材(Y)とを強固かつ安定して接合することができる。
なお、繊維状強化充填材(d)を配合する場合には、押出機のシリンダー途中のサイドフィーダーから供給することも好ましい。
なお、金属製部材(X)は、本樹脂金属複合体の全体にわたる必要はなく、その一部分であってもよい。
その方法としては、金型内に装着する金属製部材(X)を予め加熱しておく方法や金型を加熱する方法を挙げることができる。
なお、「局所的に加熱」とは、加熱手段によっては、接合領域を含んだ周辺まで加熱されるが、金属製部材(X)の接合領域より遠い部分は加熱しないことを含む。
かかる観点から本樹脂金属複合体の製造方法においては、金型に装着された状態の金属製部材(X)が接触する金型の表面温度を、熱可塑性樹脂、例えばポリエステル(a-1)のガラス転移温度よりも60~100℃高い温度に設定するのが好ましく、中でも65~95℃高い温度、その中でも68~95℃高い温度、その中でも70~93℃高い温度に設定するのがさらに好ましい。
本樹脂金属複合体は任意の形態に形成することが可能である。
本樹脂金属複合体の形態の一例として、図1及び図2に示すように、車載部品としての形状を備えた樹脂製部材(Y)は、板状を呈する金属製部材(X)の周縁端部を囲むように、周壁部Y1を設けてなる形態を挙げることができる。
例えば図3(a)に示すように、金属製部材(X)として、金属基体の片面に粗面化処理を行い、金属表面に凹凸を形成してなるものを使用し、該金属製部材(X)の周縁端部において、樹脂製部材(Y)が、当該金属製部材(X)の表面側の端縁部から端面を介して裏面側の端縁部を覆い、且つ、金属製部材(X)の端縁部の片面側のみにおいて、金属製部材(X)の凹凸表面と樹脂製部材(Y)とが接合するようにしてもよい(接合部(J))。
図3(b)に示すように、金属製部材(X)として、金属基体の片面に凹凸化処理を行い、金属表面に凹凸を形成してなるものを使用し、該金属製部材(X)の周縁端部において、樹脂製部材(Y)が、当該金属製部材(X)の表面側の端縁部から端面までを覆い、且つ、金属製部材(X)の端縁部の片面側のみにおいて、金属製部材(X)の凹凸表面と樹脂製部材(Y)とが接合するようにしてもよい(接合部(J))。
図3(d)に示すように、金属製部材(X)として、金属基体の両面に凹凸化処理を行い、金属表面に凹凸を形成してなるものを使用し、該金属製部材(X)の周縁端部において、樹脂製部材(Y)が、当該金属製部材(X)の表面側の端縁部から端面までを覆い、且つ、金属製部材(X)の端縁部の片面側のみにおいて、金属製部材(X)の凹凸表面と樹脂製部材(Y)とが接合するようにしてもよい(接合部(J))。
図3(e)に示すように、金属製部材(X)として、金属基体の両面に凹凸化処理を行い、金属表面に凹凸を形成してなるものを使用し、該金属製部材(X)の片側表面の端縁部と、樹脂製部材(Y)の片側表面の端縁部とが適宜幅を有するように重なり、この部分で、金属製部材(X)の凹凸表面と樹脂製部材(Y)とが接合するようにしてもよい(接合部(J))。
また、金属の露出部分からの放熱性を確保するためにはある程度小さい方が好ましい。具体的には、当該比率(S1/S2)は8以下であるのが好ましく、4以下がより好ましく、2以下がさらに好ましく、1以下であれば十分な放熱性を確保できるので特に好ましい。
なお、金属表面の凹凸を両面に設ける場合、金属製部材(X)の凹凸表面と樹脂製部材(Y)との接合面積すなわち接合部(J)(J)の面積は、両面で同じである必要はない。
本樹脂金属複合体は、金属製部材(X)の凹凸表面と樹脂製部材(Y)とが接合する構成とすることにより、優れた接合強度を有することができる。
本樹脂金属複合体は、前記金属製部材(X)と樹脂製部材(Y)との接合強度が26MPa以上であることが好ましく、27MPa以上であることがより好ましく、28MPa以上であることがさらに好ましく、29MPa以上であることがさらにより好ましく、30MPa以上であることが特に好ましい。接合強度が高いほど気密性がよくなるため好ましい。
本樹脂金属複合体は、金属製部材と樹脂製部材とを強固かつ安定して接合させることができ、優れた接合強度を得ることができ、しかも両者の性質、例えば放熱性、耐熱性、絶縁性、帯電防止性、を兼ね備えることができるから、各種用途に好適に使用することができる。中でも、接合強度及び放熱性を特に要求される自動車用途に好適に使用することができる。
特に、本発明の樹脂製部材は、比誘電率が3.3~3.7、特には3.4~3.6であり、誘電正接は0.01付近、例えば0.005~0.015であることから、車載用センサー部品、レドーム部品、ECUケース、ミリ波レーダー用ケース等に好適に使用することが出来る。
本樹脂金属複合体が、製品の一部として使われる場合、即ち、他の部材(Z)(樹脂成形体やアルミダイキャスト、金属など)と組み合わせて使われる場合には、他の部材(Z)と本樹脂金属複合体の接合方法、例えば樹脂製部材(Y)と当該他の部材(Z)との接合方法は任意の方法を用いることができる。例えば、レーザー溶着、超音波溶着、振動溶着、熱溶着、ボルトやタッピングネジを用いた機械的接合、接着剤等を挙げることができる。
本発明において、「X~Y」(X,Yは任意の数字)と記載した場合、特にことわらない限り「X以上Y以下」の意と共に、「好ましくはXより大きい」或いは「好ましくはYより小さい」の意も包含するものである。
また、「X以上」(Xは任意の数字)と記載した場合、特にことわらない限り「好ましくはXより大きい」の意を包含し、「Y以下」(Yは任意の数字)と記載した場合、特にことわらない限り「好ましくはYより小さい」の意も包含するものである。
次のように、金属製部材に金属表面処理方法Aを施して、金属製部材(X)としての金属製部材(X1)を得た。
金属表面処理方法A:縦45mm、横12mm、厚さ1.5mmの短冊状を呈するアルミニウム合金(JIS H4000「A5052」)からなる金属板材を、以下のジンケート液(40.0℃)中に60秒間浸漬した。次に、以下のエッチング剤(50℃)中に480秒間浸漬して、金属板材の表面を粗面化して凹凸表面とした。次に、市販のジルコニウム化成処理剤(日本パーカライジング社製「パルシード(登録商標)」、濃度50g/L、温度45℃、pH4.0)中に金属板材を120秒間浸漬して、金属製部材(X1)を得た。
・水
・酸化亜鉛:0.25mol/L
・水酸化ナトリウム:3.80mol/L
・酒石酸:0.07mol/L
・pH:12.5
・水
・ペルオキソ二硫酸ナトリウム:0.35mol/L
・塩化カリウム:1.40mol/L
・pH:3.0
計測は、縦45mm、横12mm、厚さ1.5mmの短冊状を呈するアルミニウム合金(JIS H4000「A5052」)からなる金属板材の中心部における平均的な凹凸表面を計測アルゴリズムFine Peakを使用し、FZ像を得た。計測範囲は縦45mmの方向へ4.2mm長さとした。カットオフ値λcは0.8000mmである。
任意の異なる場所で同じ操作を30回繰り返し、その平均値を求めた結果、算術平均粗さ(Ra)は5.2μm、最大高さ(Rz)は34.7μmであった。また、電子顕微鏡(日立ハイテク製、S3400)で表面及び、断面観察したところ、開口径が40~190μmであり、深さが10~80μmの大きな凹部と、開口径が0.1~5μmであり、深さが0.1~5μmの小さな凹部とが組み合わさったサイズ分布を有していた。当該小さな凹部は、大きな凹部の内部及びその周辺に分布していた。
次のように、金属製部材に金属表面処理方法Bを施して、金属製部材(X)としての金属製部材(X2)を得た。
金属表面処理方法B:縦45mm、横12mm、厚さ1.5mmの短冊状を呈するアルミニウム合金(JIS H4000「A5052」)からなる金属板材を、第一工程として、以下の処理液(1)に300秒間浸漬し、次いで。第二工程として、以下の処理液(2)に180秒間浸漬し、第三工程として、以下の処理液(3)に120秒間浸漬して、金属製部材(X2)を得た。
処理液(2):イオン交換水に対して、硝酸が6.5mol/L(モル/L)となるように加えた。今回の例示では、pH調整は実施しなかった。処理液(2)の温度は50℃とした。
処理液(3):イオン交換水に対して、市販のジルコニウム化成処理剤(パルシード(登録商標)、日本パーカライジング(株)製)を濃度50g/Lとなるように加えた。水酸化ナトリウムを用いて、それをpH4.0に調整し、目標の容量に調整した。処理液(3)の温度は50℃とした。
計測は、縦45mm、横12mm、厚さ1.5mmの短冊状を呈するアルミニウム合金(JIS H4000「A5052」)からなる金属板材の中心部における平均的な凹凸表面を計測アルゴリズムFine Peakを使用し、FZ像を得た。計測範囲は縦45mmの方向へ4.2mm長さとした。カットオフ値λcは0.8000mmである。
任意の異なる場所で同じ操作を30回繰り返し、その平均値を求めた結果、算術平均粗さ(Ra)は0.4μm、最大高さ(Rz)は4.8μmであった。また電子顕微鏡(日立ハイテク製、S3400)で表面及び、断面観察したところ、開口径10~150nmであり、深さは300~800μmであった。
次のように、金属製部材に金属表面処理方法Cを施して、金属製部材(X)としての金属製部材(X3)を得た。
金属表面処理方法C:波長1064nmのファイバーレーザー(パナソニック製LP-M500)を用いて、縦45mm、横12mm、厚さ1.5mmの短冊状を呈するアルミニウム合金(JIS H4000「A5052」)からなる金属板材上にレーザー処理による凹凸を施した。
なお上記レーザー処理は、出力40Wで、スキャン速度1500mm/s、パルス周期20μs、0.10mmのハッチング幅と、スキャン速度1000mm/s、パルス周期20μs、0.12mmのハッチング幅を縦横格子状になるように組み合わせて縦横各10回スキャンすることにより行った。
計測は、縦45mm、横12mm、厚さ1.5mmの短冊状を呈するアルミニウム合金(JIS H4000「A5052」)からなる金属板材の中心部における平均的な凹凸表面を計測アルゴリズムFine Peakを使用し、FZ像を得た。計測範囲は縦45mmの方向へ4.2mm長さとした。カットオフ値λcは0.8000mmである。
任意の異なる場所で同じ操作を30回繰り返し、その平均値を求めた結果、算術平均粗さ(Ra)は58μm、最大高さ(Rz)は228μmであった。また電子顕微鏡(日立ハイテク製、S3400)で表面及び、断面観察したところ、開口径50~190μmであり、深さは40μm~180μmであった。
表1に示す成分のうち、繊維状強化充填材(d)を除いた各成分を表2に示す割合(全て質量部)にて、タンブラーミキサーで均一に混合した後、噛み合い型同方向二軸押出機(日本製鋼所社製「TEX-30α」、スクリュー径32mm、L/D=52)を使用し、繊維状強化充填材(d)はサイドフィーダーより、40kg/hrにて供給した。押出機のバレル設定温度C1~C15を260℃、ダイを250℃、スクリュー回転数200rpmの条件で溶融混練し、ノズル数4穴(円形(φ4mm)、長さ1.5cm)、せん断速度(γ)211sec―1の条件下でストランドとして押出した。押出した直後のストランド温度は270℃であった。押出されたストランドを、温度30~50℃の範囲に調整した水槽に導入して急冷した。ストランド表面温度(T)は、赤外線温度計で測定される温度で65℃まで冷却され(γ・T=1.4×104)、ペレタイザーに挿入してカッティングして、ポリブチレンテレフタレート系樹脂組成物α1~17のペレットを得た。
そして、得られたポリエステル樹脂組成物α1~17のペレットを、120℃で5時間乾燥した後、インサート成形に使用した。
上記のように作製した金属製部材X1、X2及びX3(以下、まとめて「X」と称する)を金型キャビティ内に装着し、上記で得られたポリエステル樹脂組成物α1~17のペレットを、以下に示す条件で射出成形して、図5に示すように、金属製部材(X)と、ポリエステル樹脂組成物(A)からなる樹脂製部材(Y)とが接合した樹脂金属複合体(評価サンプル)を得た。この際、金属製部材(X)と樹脂製部材(Y)との接合面積は5mm×10mmであった。
射出成形条件:射出成形機として日本製鋼所製「J85AD」を用い、シリンダー温度270℃、金型温度140℃、射出速度60mm/秒、充填時間0.2秒、保圧110MPa、保圧時間10秒、冷却時間30秒の条件で行った。
実施例・比較例で得られた樹脂金属複合体(評価サンプル)等について、次の方法で測定及び評価を行った。
実施例・比較例で得られた樹脂金属複合体(評価サンプル)を用い、ISO19095に準拠し、次のように接合強度を測定した。
引張試験機(インストロン社製「5544型」)を使用し、得られた樹脂金属複合体(評価サンプル)の端部の接合面に対して垂直方向に引張試験(引張速度5mm/分)を実施し、接合面の引張最大応力、即ち接合強度の測定を行った。得られた強度は、表3-1及び表3-2の「接合強度」の欄に記載した。
上記の方法で得られたポリエステル樹脂組成物α1~17のペレットを用い、次のようにして、PCT試験100時間後の引張強度保持率を測定した。
ペレットを、120℃で5時間乾燥した後、射出成形機(日精樹脂工業社製「NEX80」)にて、シリンダー温度250℃、金型温度80℃の条件でISO多目的試験片(4mm厚)を射出成形した。
ISO多目的試験片を用い、ISO527に準拠し、引張速度5mm/分の条件で、引張強度(処理前)を測定した(単位:MPa)。ISO多目的試験片をプレッシャークッカー(PCT)試験機(平山製作所社製)を用いて、温度121℃、相対湿度100%、圧力2atmの条件で、100時間処理し、同様に引張強度を測定し、処理前に対する処理後の強度保持率(単位:%)を算出した。
上記の方法で得られたポリエステル樹脂組成物α2、α4及びα7のペレットを用い、次のモールドデポジット評価により、ガス発生量試験を行った。
評価のために使用した成形機や条件等は以下の通りである。
射出成形機 住友重機械工業(株)製SE18
射出圧力 50MPa 射出速度 80mm/sec
シリンダー温度 270℃
射出時間 3sec
冷却 8sec
金型温度 35℃
サックバック 3mm
成形品 長さ35mm 巾14mm、厚さ2mm
金型 ピンゲート金型
以上の評価結果を、以下の表3-1及び表3-2に示す。
モールドデポジット評価試験時、300ショットの連続成形を実施して、次の基準により連続成形時離型性を評価した。結果を表3-1及び表3-2に示す。
○(good):離型時に金型への張り付きが少なく、自動での連続成形が可能であった。
×(poor):離型時に金型への張り付きが多発し、自動での連続成形が困難であった。
上記結果から明らかなとおり、Ra/(Fd×Wr)が0.5以上である実施例1~22は、0.5未満の比較例1~15に比べて接合強度が向上することが明らかになった。
また、実施例3、6、9を比較すると、低分子化合物(c)として酸化ポリエチレンワックスを使用することで、連続成形時のガス量が低減し、更に実施例3の結果の通り、低分子化合物c1すなわち分子量4000で、酸価が1mgKOH/gの酸化ポリエチレンワックスを使用するとガス量が更に低下することが分かった。
(比誘電率、誘電正接)
上述の方法で得られたポリブチレンテレフタレート系樹脂組成物α1~7のペレットを、120℃で5時間乾燥させた後、日精樹脂工業社製射出成形機「NEX80-9E」を使用し、シリンダー温度250℃、金型温度80℃にて、縦100mm×横100mm×厚みが約2mmの平板状成形体を得た。
このようにして得られた成形体を、Φ80mm径の試料台に設置し、Virginia Diodes社製WR10-VNAX型ミリ波モジュールと、KEYSIGHT社製N5227A型ネットワークアナライザー、及びキーコム社製誘電体レンズ付き透過減衰測定治具を備えたキーコム社製DPS10型ミリ波・マイクロ波測定装置システムを用いて、フリースペース周波数変化法にて、25℃、測定周波数70~90GHzの測定条件で、透過減衰量と位相変化量を測定した。また、シンワ社製デジタルマイクロメーターにて成形体の正確な厚みを測定し、上述の透過減衰量と位相変化量、及び厚み測定結果をもとに、76.5GHzにおける比誘電率及び誘電正接を求めた。
実施例23~29の組成物は比誘電率3.4~3.6付近であり、誘電正接は0.01付近であることから、車載用センサー部品、レドーム部品、ECUケース、ミリ波レーダー用ケース等に好適に使用することが出来ることが分かる。
(Y)・・樹脂製部材
Y1・・周壁部
(J)・・接合部
(Z)・・他の部材
Claims (22)
- 表面凹凸を有する表面を備えた金属製部材(X)と、熱可塑性樹脂組成物(A)からなる樹脂製部材(Y)とを備え、
金属製部材(X)の表面凹凸を有する表面側と樹脂製部材(Y)とが接合してなる構成を備えた樹脂金属複合体であり、前記熱可塑性樹脂組成物(A)は、熱可塑性樹脂と繊維状強化充填材とを含み、以下の関係式(1)を満たすことを特徴とする樹脂金属複合体。
Ra/(Fd×Wr)≧0.5・・・(1)
(なお、上記関係式(1)中、Raは前記金属製部材(X)の表面のJIS B 0601:2001に準拠して測定される算術平均粗さ(μm)、Fdは前記繊維状強化充填材の平均繊維径(μm)、Wrは熱可塑性樹脂組成物(A)中の繊維状強化充填材の量(質量部)/熱可塑性樹脂組成物(A)中の全構成成分の合計量(質量部)、を意味する。) - 熱可塑性樹脂の含有量が30~80質量%である請求項1に記載の樹脂金属複合体。
- 前記熱可塑性樹脂組成物(A)が、ポリブチレンテレフタレート(「ホモPBT」とも称する)又はポリブチレンテレフタレートの共重合体(「共重合PBT」とも称する)又はこれらの混合樹脂を含むポリエステル(a-1)と、当該ポリエステル(a-1)と相溶する熱可塑性樹脂(a-2)を含み、
前記ポリエステル(a-1)と前記熱可塑性樹脂(a-2)とを、(a-1):(a-2)=20:80~80:20の質量割合で含む請求項1または2に記載の金属樹脂複合体。 - 前記金属製部材(X)と樹脂製部材(Y)との、ISO19095に準拠して測定される接合強度が26MPa以上である請求項1~3の何れかに記載の樹脂金属複合体。
- 前記金属製部材(X)の前記表面は、JIS B 0601:2001に準拠して測定される算術平均粗さ(Ra)が0.01~100μmである請求項1~4の何れかに記載の樹脂金属複合体。
- 前記平均繊維径(Fd)が4~9μmである請求項1~5の何れかに記載の樹脂金属複合体。
- 前記金属部材(X)の表面凹凸は、化学薬液による処理によるものである、請求項1~6の何れかに記載の樹脂金属複合体。
- 前記金属部材(X)の表面凹凸は、化学薬液による被膜を最表面層として備えたものである請求項1~7の何れかに記載の樹脂金属複合体。
- 前記金属部材(X)の表面凹凸は、レーザーによる処理によるものである、請求項1~8の何れかに記載の金属樹脂複合体。
- 前記熱可塑性樹脂組成物(A)が、低分子化合物(c)を含有し、該低分子化合物(c)が酸化ポリエチレンワックスを含有する、請求項1~9の何れかに記載の樹脂金属複合体。
- 前記熱可塑性樹脂組成物(A)が、低分子化合物(c)を含有し、該低分子化合物(c)の酸価が0.01~40mg/KOHである、請求項1~10の何れかに記載の樹脂金属複合体。
- 前記熱可塑性樹脂組成物が、低分子化合物(c)を含有し、該低分子化合物(c)の酸価が0.5~20mg/KOHである、請求項1~11の何れかに記載の樹脂金属複合体。
- 前記繊維状強化充填材の平均繊維長が50~800μmである請求項1~12の何れかに記載の樹脂金属複合体。
- 前記熱可塑性樹脂組成物(A)が、さらにエポキシ基含有化合物(b)を含む請求項1~13の何れかに記載の樹脂金属複合体。
- 前記熱可塑性樹脂(a-2)がポリエチレンテレフタレートである請求項1~14の何れかに記載の樹脂金属複合体。
- 樹脂部材(Y)は、表面に凹凸を有する金属部材(X)の表面側の周縁端部から側端面を介して裏面側の周縁端部を覆い、且つ、金属部材の表面側の周縁端部及び裏面側の周縁端部において、金属部材(X)の凹凸部分と樹脂部材(Y)の熱可塑性樹脂組成物とが接合してなる構成を備えた請求項1~15の何れかに記載の樹脂金属複合体。
- 前記表面に凹凸を有する金属部材(X)に溶融した樹脂組成物を射出成形により適用する工程を含む、請求項1~16の何れかに記載の樹脂金属複合体の製造方法。
- 請求項1~16の何れかに記載の樹脂金属複合体からなる、車輛用部材。
- 請求項1~16の何れかに記載の樹脂金属複合体からなる、電装部品。
- 請求項1~16の何れかに記載の樹脂金属複合体からなる、筐体用部材。
- 請求項1~16の何れかに記載の金属樹脂複合体からなる、スマートフォンの筐体用部材。
- 請求項1~16の何れかに記載の樹脂金属複合体からなる、車輛用電装部品の筐体用部材。
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