WO2022101983A1

WO2022101983A1 - 検体の分類方法

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Publication number: WO2022101983A1
Application number: PCT/JP2020/041928
Authority: WO
Inventors: 俊之鈴木; 真古川
Original assignee: 株式会社パーキンエルマージャパン
Priority date: 2020-11-10
Filing date: 2020-11-10
Publication date: 2022-05-19
Also published as: JPWO2022101983A1; EP4249907A1; US20240019416A1

Abstract

この検体の分類方法は、第一分析方法を用い、時間ｔ１で第一の複数の分析値を得る第一分析工程と、第一分析方法を用い、時間ｔ１よりも後の時間ｔ２で第二の複数の分析値を得る第二分析工程と、時間差（ｔ２－ｔ１）に対する分析値の差の比の逆正接θ_１ｎを求める第一逆正接算出工程と、逆正接θ_１ｎについて主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．１を求める第一主成分分析工程と、第一分析方法と異なる第二分析方法を用い、時間ｔ３で第三の複数の分析値を得る第三分析工程と、第二分析方法を用い、時間ｔ３よりも後の時間ｔ４で第四の複数の分析値を得る第四分析工程と、時間差（ｔ４－ｔ３）に対する分析値の差の比の逆正接θ_２ｎを求める第二逆正接算出工程と、逆正接θ_２ｎを主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．２を求める第二主成分分析工程と、主成分スコアｃｏｍｐ．１及び主成分スコアｃｏｍｐ．２に基づいて、検体を分類する分類工程と、を有する。

Description

検体の分類方法

　本発明は、検体の分類方法に関する。

　データ解析を行う中で、分析データを基に性質が近い検体を同じ集合に分類する場合がある。また、複数の分析データの間の相関関係を評価する場合もある。適切な分類及び相関関係の評価を行うために、分析データを適切に変換又は処理することが重要である。

　特許文献１は、遺伝子の転写産物の分解速度および見かけ上の合成速度を算出し、見かけ上の合成速度と分解速度とから、遺伝子の転写産物の正味の合成速度を算出する工程；正味の合成速度の波形をクラスタ化する工程；およびクラスタ化から、同じクラスタに属する遺伝子同士を、少なくとも１つの同じ性質を有する遺伝子である、と分類する工程を包含する方法を開示している。

　特許文献２は、正弦関数を意味する回転マトリクスＱａ及びＱαを用い、時点ｎ＋１でサンプルｘ（ｎ＋１）を受信する入力と、同じ時点で基準サンプルｙ（ｎ＋１）を受信する他の入力と、受信された信号と基準サンプル間の差を表わす信号ｅ（ｎ＋１）を最小化する処理装置に応じて演算する計算手段からなり、最小自乗法を実行する信号処理装置であって、計算手段がそれらのエネルギーの関数に関して入力サンプルを正規化する正規化手段からなることを特徴とする信号処理装置を開示している。

　特許文献３は、マッピング変換を、第４のコンピュータメモリ位置に記憶するステップと、各画像画素について、各画像画素の３つのカラー成分データ要素を含む画像画素データを取得し、マッピング変換を用いて、各画像画素のカラー成分データ要素を変換して、各画像画素についての正規化された画像画素データを算出するステップを含む画像処理方法を開示している。

　特許文献４は、画像データを重複する副画像に分解し、ＰＣＡを副画像に適用して、第１の主成分画像を導き、ブロブおよび背景の２値画像を生成するために第１の主成分画像の閾値を定め、副画像境界に隣接または交差するブロブを拒絶し、ブロブの穴を満たし、小さすぎて可能性がある有糸分裂像に対応しないブロブを拒絶し、かつ画像領域のプロファイル測定のために、副画像を単一画像に再構成することによって、画像データを前処理する方法を開示している。

国際公開２００８－１０２８２５号公報日本国特開平５－３２４２７２号公報日本国特表２０１８－５３５４７１号公報日本国特開２００８－７７６７７号公報

　しかしながら、異なる分析方法で得られる分析データは強度スケールが異なるので、特許文献１～５に記載のデータの処理方法では異なる強度スケールを有する分析データを比較することが難しかった。その結果、異なる強度スケールを有する分析データの相互関係を利用して検体を分類することが難しいという問題があった。

　一方、異なる強度スケールを有する分析データを主成分分析する方法が報告されている。しかしながら、主成分分析では、分析データが、物理量である静的な情報と時間である動的な情報とを有する時系列データである場合、異なる時系列データを一律なモデルで主成分分析することが難しい。そのため、主成分分析を用いても、異なる時系列データを比較することが難しかった。

　さらに、離散Ｆｏｕｒｉｅｒ変換する時系列モデリング、動的因子モデル（ｄｙｎａｍｉｃ　ｆａｃｔｏｒ　ｍｏｄｅｌ）又はＡＮＯＶＡと、主成分分析とを組み合わせることで時系列データを解析する方法が報告されている。しかしながら、異なる分析手法から得られる物理量と時間とを同時に検体の特性として表現することが難しかった。さらに、前述の方法と主成分分析とを組み合わせても異なる時系列データを比較することが難しかった。

　従って、従来の方法では、異なる分析手法で得られる異なる時系列データ及びその関係に基づいて検体を分類することが難しいという問題があった。

　本発明は上記の課題を解決するためになされたものであり、異なる分析手法で得られる時系列データを比較できる検体の分類方法を提供することを目的とする。

　前記課題を解決するために、本発明は以下の手段を提供している。
（１）本発明に係る検体の分類方法の一様態は、
　第一分析方法を用い、時間ｔ１において検体を分析して、第一の複数の分析値（Ｉ_１１１、Ｉ_１１２・・・Ｉ_１１ｎ）を得る第一分析工程と、
　前記第一分析方法を用い、前記時間ｔ１よりも後である時間ｔ２において前記検体を分析して、第二の複数の分析値（Ｉ_１２１、Ｉ_１２２・・・Ｉ_１２ｎ）を得る第二分析工程と、
　前記第一及び前記第二の複数の分析値のそれぞれについて、時間差（ｔ２－ｔ１）に対する分析値の差（Ｉ_１２ｎ－Ｉ_１１ｎ）の比の逆正接θ_１ｎを求める第一逆正接算出工程と、
　複数の前記逆正接θ_１ｎについて主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．１を求める第一主成分分析工程と、
　前記第一分析方法と異なる第二分析方法を用い、時間ｔ３において前記検体を分析して、第三の複数の分析値（Ｉ_２３１、Ｉ_２３２・・・Ｉ_２３ｎ）を得る第三分析工程と、
　前記第二分析方法を用い、前記時間ｔ３よりも後である時間ｔ４において前記検体を分析して、第四の複数の分析値（Ｉ_２４１、Ｉ_２４２・・・Ｉ_２４ｎ）を得る第四分析工程と、
　前記第三及び前記第四の複数の分析値のそれぞれについて、時間差（ｔ４－ｔ３）に対する分析値の差（Ｉ_２４ｎ－Ｉ_２３ｎ）の比の逆正接θ_２ｎを求める第二逆正接算出工程と、
　複数の前記逆正接θ_２ｎを主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．２を求める第二主成分分析工程と、
　第一の軸及び第二の軸を有する座標系で、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１を第一の軸、前記主成分スコアｃｏｍｐ．２を第二の軸にプロットし、前記第一分析方法の主成分スコアに対する、前記第二分析方法の主成分スコアに基づいて、前記検体を分類する分類工程と、を有する。
（２）前記第二分析方法を用い、前記時間ｔ４よりも後である時間ｔ５において前記検体を分析して、第五の複数の分析値（Ｉ_２５１、Ｉ_２５２・・・Ｉ_２５ｎ）を得る第五分析工程と、
　前記第四及び前記第五の複数の分析値のそれぞれについて、時間差（ｔ５－ｔ４）に対する値の差（Ｉ_２５ｎ－Ｉ_２４ｎ）の比の逆正接θ_２１ｎを求める第三逆正接算出工程と、
　前記逆正接θ_２１ｎを主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．３を求める第三主成分分析工程と、を更に有し、
　前記分類工程において、前記検体を分類するために、前記第一の軸及び前記第二の軸を有する前記座標系で、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１を前記第一の軸、前記主成分スコアｃｏｍｐ．３を前記第二の軸にプロットする（１）に記載の検体の分類方法。
（３）前記分類工程において、前記座標系にプロットされる、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１と前記主成分スコアｃｏｍｐ．２とで表される第一の座標と、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１と前記主成分スコアｃｏｍｐ．３とで表される第二の座標とを比較する（２）に記載の検体の分類方法。
（４）前記分類工程において、前記第一の座標から前記第二の座標への変化方向に基づいて、前記第一の座標と前記第二の座標とを比較する（３）に記載の検体の分類方法。
（５）前記第一分析方法及び前記第二分析方法と異なる第三分析方法を用い、時間ｔ６において前記検体を分析して、第六の複数の分析値（Ｉ_３６１、Ｉ_３６２・・・Ｉ_３６ｎ）を得る第六分析工程と、
　前記第三分析方法を用い、前記時間ｔ６よりも後である時間ｔ７において前記検体を分析して、第七の複数の分析値（Ｉ_３７１、Ｉ_３７２・・・Ｉ_３７ｎ）を得る第七分析工程と、
　前記第六及び前記第七の複数の分析値のそれぞれについて、時間差（ｔ７－ｔ６）に対する分析値の差（Ｉ_３７ｎ－Ｉ_３６ｎ）の比の逆正接θ_３ｎを求める第四逆正接算出工程と、
　前記逆正接θ_３ｎを主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．４を求める第四主成分分析工程と、を更に有し、
　前記分類工程において、前記第一の軸、前記第二の軸及び第三の軸を有する座標系で、前記主成分スコアｃｏｍｐ．４を前記第三の軸、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１を前記第一の軸、前記主成分スコアｃｏｍｐ．２を前記第二の軸にプロットする（２）に記載の検体の分類方法。
（６）前記第三分析方法を用い、前記時間ｔ７よりも後である時間ｔ８において前記検体を分析して、第八の複数の分析値（Ｉ_３８１、Ｉ_３８２・・・Ｉ_３８ｎ）を得る第八分析工程と、
　前記第七及び前記第八の複数の分析値のそれぞれについて、時間差（ｔ８－ｔ７）に対する分析値の差（Ｉ_３８ｎ－Ｉ_３７ｎ）の比の逆正接θ_３１ｎを求める第五逆正接算出工程と、
　前記逆正接θ_３１ｎを主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．５を求める第五主成分分析工程と、を更に有し、
　前記分類工程において、前記第一の軸、前記第二の軸及び前記第三の軸を有する前記座標系で、前記主成分スコアｃｏｍｐ．５を前記第三の軸、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１を前記第一の軸、前記主成分スコアｃｏｍｐ．３を前記第二の軸にプロットする（５）に記載の検体の分類方法。
（７）前記分類工程において、前記座標系にプロットされる、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１と前記主成分スコアｃｏｍｐ．２と前記主成分スコアｃｏｍｐ．４とで表される第三の座標と、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１と前記主成分スコアｃｏｍｐ．３と前記主成分スコアｃｏｍｐ．５とで表される第四の座標とを比較する（６）に記載の検体の分類方法。
（８）前記分類工程において、前記第三の座標から前記第四の座標への変化方向に基づいて、前記第三の座標と前記第四の座標とを比較する（７）に記載の検体の分類方法。
（９）前記第一分析方法と前記第二分析方法とが異なる物理量を分析するための方法である（１）に記載の検体の分類方法。

　本発明に係る上記一態様によれば、異なる分析手法で得られる強度スケールが異なるデータを比較できる検体の分類方法を提供することができる。

本発明の実施例でデータを規格化するときの概念図である。ＴＧデータによる乾燥減量率を示す図である。ＩＲで得られるθ値によるデンドログラムである。ＩＣＰ－ＭＳで得られるθ値によるデンドログラムである。ＧＣ／ＭＳで得られるθ値によるデンドログラムである。ＩＲ、ＩＣＰ－ＭＳ及びＧＣ／ＭＳで得られるθ値の組み合わせによるデンドログラムである。ＩＲ、ＩＣＰ－ＭＳ及びＧＣ／ＭＳの組合せのデータ群のＰＣＡの結果を示す図である。ＩＲ及びＩＣＰ－ＭＳで得られるθ値の組み合わせによるデンドログラムである。ＩＲ、ＩＣＰ－ＭＳ及びＧＣ／ＭＳのデータから得られる主成分スコアをプロットした図である。時間経過に伴う主成分スコアの移動を示した図である。図１０のデータのＰＣＡ　Ｌｏａｄｉｎｇｓ　ｐｌｏｔを示す図である。

＜実施形態＞
　以下、本発明の実施形態に係る検体の分類方法について説明する。

　本発明の実施形態に係る検体の分類方法は、第一分析工程と、第二分析工程と、第一逆正接算出工程と、第一主成分分析工程と、第三分析工程と、第四分析工程と、第二逆正接算出工程と、第二主成分分析工程と、分類工程と、を有する。

（第一分析工程）
　本発明の実施形態に係る検体の分類方法の第一分析工程では、第一分析方法を用い、時間ｔ１において検体を分析する。その結果、第一の複数の分析値（Ｉ_１１１、Ｉ_１１２・・・Ｉ_１１ｎ）を得る。第一分析方法は、分析する検体に応じて選択することができる。なおｎは正の整数を表す。

　（第二分析工程）
　本発明の実施形態に係る検体の分類方法の第二分析工程では、第一分析方法を用い、時間ｔ１よりも後である時間ｔ２において検体を分析する、その結果、第二の複数の分析値（Ｉ_１２１、Ｉ_１２２・・・Ｉ_１２ｎ）を得る。

　（第一逆正接算出工程）
　本発明の実施形態に係る検体の分類方法の第一逆正接算出工程では、第一及び第二の複数の分析値のそれぞれについて、時間差（ｔ２－ｔ１）に対する分析値の差（Ｉ_１２ｎ－Ｉ_１１ｎ）の比である（Ｉ_１２ｎ－Ｉ_１１ｎ）／（ｔ２－ｔ１）を算出する。そして、（Ｉ_１２ｎ－Ｉ_１１ｎ）／（ｔ２－ｔ１）の逆正接θ_１ｎであるｔａｎ（（Ｉ_１２ｎ－Ｉ_１１ｎ）／（ｔ２－ｔ１））^－１を求める。

　（第一主成分分析工程）
　本発明の実施形態に係る検体の分類方法の第一主成分分析工程では、複数の逆正接θ_１ｎについて主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．１（ｐｒｉｎｃｉｐａｌ　ｃｏｍｐｏｎｅｎｔ　ｓｃｏｒｅ）を求める。

　（第三分析工程）
　本発明の実施形態に係る検体の分類方法の第三分析工程では、第一分析方法と異なる第二分析方法を用い、時間ｔ３において前記検体を分析する。その結果、第三の複数の分析値（Ｉ_２３１、Ｉ_２３２・・・Ｉ_２３ｎ）を得る。第一分析方法と第二分析方法とが異なるとは、分析した時間以外にも違いがある分析手法のことを意味する。例えば、ＩＣＰ－ＭＳでＣｒを分析する方法と、異なる時間で実施したＩＣＰ－ＭＳでＭｏを分析する方法とは異なる分析方法であり、ＩＣＰ－ＭＳでＣｒを分析する方法とＥＤＳでＣｒを分析する方法とは異なる分析手法である。第一分析方法及び第二分析方法で得られる分析値は、同じ物理量であってもよく、異なる物理量であってもよい。時間ｔ３と、時間ｔ１及び時間ｔ２との前後関係は特に限定されない。

　（第四分析工程）
　本発明の実施形態に係る検体の分類方法の第四分析工程では、第二分析方法を用い、時間ｔ３よりも後である時間ｔ４において前記検体を分析する。その結果、第四の複数の分析値（Ｉ_２４１、Ｉ_２４２・・・Ｉ_２４ｎ）を得る。

　（第二逆正接算出工程）
　本発明の実施形態に係る検体の分類方法の第二逆正接算出工程では、第三及び第四の複数の分析値のそれぞれについて、時間差（ｔ４－ｔ３）に対する分析値の差（Ｉ_２４ｎ－Ｉ_２３ｎ）の比である（Ｉ_２４ｎ－Ｉ_２３ｎ）／（ｔ４－ｔ３）を算出する。そして、（Ｉ_２４ｎ－Ｉ_２３ｎ）／（ｔ４－ｔ３）の逆正接θ_２ｎであるｔａｎ（（Ｉ_２４ｎ－Ｉ_２３ｎ）／（ｔ４－ｔ３））^－１を求める。

　（第二主成分分析工程）
　本発明の実施形態に係る検体の分類方法の第二主成分分析工程では、複数の逆正接θ_２ｎを主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．２を求める。

　（分類工程）
　本発明の実施形態に係る検体の分類方法の分類工程では、第一の軸及び第二の軸を有する座標系に主成分スコアｃｏｍｐ．１及び主成分スコアｃｏｍｐ．２をプロットする。主成分スコアｃｏｍｐ．１及び主成分スコアｃｏｍｐ．２は異なる軸上にプロットする。例えば、主成分スコアｃｏｍｐ．１を第一の軸、前記主成分スコアｃｏｍｐ．２を第二の軸にプロットしてもよい。そして、プロットした第一分析方法の主成分スコア及び前記第二分析方法の主成分スコアに基づいて、検体を分類する。座標系は三以上の軸を有していてもよい。第一の軸及び第二の軸以外の軸にプロットする主成分スコアは、第一分析手法又は第二分析手法と同じ分析手法で得られるデータから算出してもよいし、異なる分析手法で得られるデータから算出してもよい。

　異なる分析装置で得られる結果は、測定できる成分数や、検出量の大小、単位などそれぞれが異なる次元と次元数及び異なる強度で表現された結果である。前述の分析装置で得られる異種データ群は、一律なモデルとして主成分分析（ｐｒｉｎｃｉｐａｌ　ｃｏｍｐｏｎｅｎｔ　ａｎａｌｙｓｉｓ；ＰＣＡ）することが難しい。ＰＣＡによって得られる主成分スコア（ｃｏｍｐｏｎｅｎｔ）は、強度が強いか又は分散が大きいデータに大きく影響を受けるので、異種データを同等に扱える強度として解析しなければ、データ強度の強いデータの影響が大きく主成分スコアに反映される、その結果、データ強度の強いデータ反映される主成分スコアが抽出される。

　一方、データ強度の影響を規格化できれば、ＰＣＡを用いてデータ全体の相関を得ることができ、かつ相互の位置関係として可視化できる。本発明者らは上述のことを知見し、本発明を完成させた。

　本発明の実施形態に係る検体の分類方法によれば、第一分析方法及び第二分析方法で得られるデータはそれぞれ、第一逆正接算出工程及び第二逆正接算出工程で、時間を包括する規格化されたデータ群に変換される。そのため、装置群から得られる異なる物理量の結果を単なる項目、量又は割合の比較だけでなく時間に対する変化として規格化することができる。その結果、検体の特性を物理量である静的な情報及び時間として同時に表現することができる。

　さらに、第一主成分分析工程及び第二主成分分析工程により、異なる分析手法で得られる時系列データを比較することができる。その結果、時系列データ及び異なる時系列データの間の関係から検体を分類することができる。

　加えて、時間差に対する分析値の差の比の逆正接を算出することで、異なる強度スケールを有する時系列データを規格化することができる。これにより、異なる強度スケールを有する時系列データを比較することができる。そのため、各分析手法を各々解析して、検体の帰属を判別することなく検体を分類することができる。また、各分析手法に対する高度な知識が無くても、検体を分類することができる。従って、高度な知識を有さない人又は機械であっても、検体を容易に分類することができる。

　分類に使用する分析値が分類したい特徴を示すデータを含む場合、主成分スコア群がクラスタとして表現される。一方、分析値が分類したい特徴を示すデータを含まない場合、主成分スコア群が分散として表現される。そのため、分類したい特徴で検体を分類するために、十分な分析方法を用いているのかどうかを判断できる。その結果、特性解析に用いる分析方法の種類と結果が適切であるかどうかを判断できる。さらに、分析方法の種類と結果が適切であるかどうかを判断した結果を、分析方法の選定にフィードバックすることができる。これにより、検体を正確に分類することができる。さらに、分析方法の種類と結果が適切であるかどうかの判断には、分析方法に対する高度な知識を必要としない。その結果、高度な知識を有さない人又は機械であっても、検体を容易に分類することができる。

＜変形例＞
　続いて、本発明の実施形態の変形例に係る検体の分類方法について説明する。前述の実施形態と同様の構成については説明を省略する場合がある。
　本発明の実施形態に係る検体の分類方法は前述の実施形態の構成に加えて、第五分析工程と、第三逆正接算出工程と、第三主成分分析工程とを有してもよい。

（第五分析工程）
　本発明の実施形態に係る検体の分類方法の第五分析工程は、第二分析方法を用い、時間ｔ４よりも後である時間ｔ５において検体を分析してもよい。これにより、第五の複数の分析値（Ｉ_２５１、Ｉ_２５２・・・Ｉ_２５ｎ）を得る。

（第三逆正接算出工程）
　本発明の実施形態に係る検体の分類方法の第三逆正接算出工程は、第四及び第五の複数の分析値のそれぞれについて、時間差（ｔ５－ｔ４）に対する分析値の差（Ｉ_２５ｎ－Ｉ_２４ｎ）の比である（Ｉ_２５ｎ－Ｉ_２４ｎ）／（ｔ５－ｔ４）を算出してもよい。そして、（Ｉ_２５ｎ－Ｉ_２４ｎ）／（ｔ５－ｔ４）の逆正接θ_２１ｎであるｔａｎ（（Ｉ_２５ｎ－Ｉ_２４ｎ）／（ｔ５－ｔ４））^－１を求めてもよい。

（第三主成分分析工程）
　本発明の実施形態に係る検体の分類方法の第三主成分分析工程は、逆正接θ_２１ｎを主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．３を求めてもよい。

（分類工程）
　本発明の実施形態に係る検体の分類方法が更に、第五分析工程と、第三逆正接算出工程と、第三主成分分析工程とを有する場合、分類工程で、第一の軸及び第二の軸を有する座標系の上に、主成分スコアｃｏｍｐ．１を第一の軸、主成分スコアｃｏｍｐ．３を第二の軸にプロットしてもよい。また、主成分スコアｃｏｍｐ．２を第二の軸にプロットしてもよい。主成分スコアｃｏｍｐ．３及び主成分スコアｃｏｍｐ．２は同じ分析手法で得られる結果である。さらに、主成分スコアｃｏｍｐ．３は主成分スコアｃｏｍｐ．２よりも時間的に後の検体の情報を表す。従って、前述のプロット方法により時間に依存する検体の特性を抽出しやすくなる。その結果、時間に依存する検体の特性を用いて検体をより正確に分類することができる。主成分スコアｃｏｍｐ．１及び主成分スコアｃｏｍｐ．２がプロットされる座標系と、主成分スコアｃｏｍｐ．１及び主成分スコアｃｏｍｐ．３がプロットされる座標系とは同じであってもよいし、異なってもよい。

　分類工程において、座標系にプロットされる、主成分スコアｃｏｍｐ．１と主成分スコアｃｏｍｐ．２とで表される第一の座標と、主成分スコアｃｏｍｐ．１と主成分スコアｃｏｍｐ．３とで表される第二の座標とを比較してもよい。これにより、時間の経過に伴う検体の特性の変化がより明確になる。その結果、検体を更に正確に分類することができる。第一の座標と第二の座標とを比較する方法として、例えば、第一の座標から第二の座標への変化方向及び大きさを用いてもよい。これにより、時間に依存する検体の特性をより定量的に抽出することができる。その結果、検体をより一層正確に分類することができる。

　本発明の実施形態の変形例に係る検体の分類方法はさらに、第六分析工程と、第七分析工程と、第四逆正接算出工程と、第四主成分分析工程とを有してもよい。

（第六分析工程）
　本発明の実施形態の変形例に係る検体の分類方法の第八分析工程は、第一分析方法及び第二分析方法と異なる第三分析方法を用い、時間ｔ６において検体を分析してもよい。これにより、第六の複数の分析値（Ｉ_３６１、Ｉ_３６２・・・Ｉ_３６ｎ）を得る。なお、ｎは正の整数を表す。

（第七分析工程）
　本発明の実施形態の変形例に係る検体の分類方法の第七分析工程は、第三分析方法を用い、時間ｔ６よりも後である時間ｔ７において前記検体を分析してもよい。それにより、第七の複数の分析値（Ｉ_３７１、Ｉ_３７２・・・Ｉ_３７ｎ）を得る。

（第四逆正接算出工程）
　本発明の実施形態の変形例に係る検体の分類方法の第四逆正接算出工程は、第六及び第七の複数の分析値のそれぞれについて、時間差（ｔ７－ｔ６）に対する分析値の差（Ｉ_３７ｎ－Ｉ_３６ｎ）の比である（Ｉ_３７ｎ－Ｉ_３６ｎ）／（ｔ７－ｔ６）を算出してもよい。そして、（Ｉ_３７ｎ－Ｉ_３６ｎ）／（ｔ７－ｔ６）の逆正接θ_３ｎであるｔａｎ（（Ｉ_３７ｎ－Ｉ_３６ｎ）／（ｔ７－ｔ６））^－１を求めてもよい。

（第四主成分分析工程）
　本発明の実施形態の変形例に係る検体の分類方法の第四主成分分析工程は、逆正接θ_３ｎを主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．４を求めてもよい。

（分類工程）
　第六分析工程と、第七分析工程と、第四逆正接算出工程と、第四主成分分析工程とを有する場合、本発明の実施形態の他の変形例に係る検体の分類方法の分類工程は、第一の軸、第二の軸及び第三の軸を有する座標系の上に、主成分スコアｃｏｍｐ．４を第三の軸、主成分スコアｃｏｍｐ．１を第一の軸、主成分スコアｃｏｍｐ．２を前記第二の軸にプロットしてもよい。これにより、三つの異なる分析方法によって得られる時系列データを比較することができる。その結果、検体を更に正確に分類することができる。

　主成分スコアｃｏｍｐ．３を第二の軸にプロットしてもよい。主成分スコアｃｏｍｐ．２及び主成分スコアｃｏｍｐ．３は同じ分析手法で得られる結果である。さらに、主成分スコアｃｏｍｐ．３は主成分スコアｃｏｍｐ．２よりも時間的に後の検体の情報を表す。加えて、三つの異なる分析方法によって得られる時系列データを比較することができる。従って、前述のプロット方法により時間に依存する検体の特性を抽出しやすくなる。その結果、時間に依存する検体の特性を用いて検体をより正確に分類することができる。主成分スコアｃｏｍｐ．４、主成分スコアｃｏｍｐ．１及び主成分スコアｃｏｍｐ．２がプロットされる座標系と、主成分スコアｃｏｍｐ．４、主成分スコアｃｏｍｐ．１及び主成分スコアｃｏｍｐ．３がプロットされる座標系とは同じであってもよいし、異なってもよい。

　本発明の実施形態の変形例に係る検体の分類方法はさらに、第八分析工程と、第五逆正接算出工程と、第五主成分分析工程とを有してもよい。

（第八分析工程）
　本発明の実施形態の変形例に係る検体の分類方法の第八分析工程は、第三分析方法を用い、時間ｔ７よりも後である時間ｔ８において検体を分析してもよい。これにより、第八の複数の分析値（Ｉ_３８１、Ｉ_３８２・・・Ｉ_３８ｎ）を得る。

（第五逆正接算出工程）
　本発明の実施形態の変形例に係る検体の分類方法の第五逆正接算出工程は、第七及び第八の複数の分析値のそれぞれについて、時間差（ｔ８－ｔ７）に対する分析値の差（Ｉ_３８ｎ－Ｉ_３７ｎ）の比である（Ｉ_３８ｎ－Ｉ_３７ｎ）／（ｔ８－ｔ７）を算出してもよい。そして、（Ｉ_３８ｎ－Ｉ_３７ｎ）／（ｔ８－ｔ７）の逆正接θ_３１ｎであるｔａｎ（（Ｉ_３８ｎ－Ｉ_３７ｎ）／（ｔ８－ｔ７））^－１を求めてもよい。

（第五主成分分析工程）
　本発明の実施形態の変形例に係る検体の分類方法の第五主成分分析工程は、逆正接θ_３１ｎを主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．５を求めてもよい。

（分類工程）
　第八分析工程と、第五逆正接算出工程と、第五主成分分析工程とを有する場合、主成分スコアｃｏｍｐ．５を第三の軸、主成分スコアｃｏｍｐ．１を第一の軸及び前記主成分スコアｃｏｍｐ．３を第二の軸にプロットしてもよい。これにより、三つの異なる分析方法によって得られる時系列データを比較することができる。その結果、検体をより正確に分類することができる。

　主成分スコアｃｏｍｐ．４を第三の軸、主成分スコアｃｏｍｐ．１を第一の軸及び前記主成分スコアｃｏｍｐ．２を第二の軸にプロットしてもよい。主成分スコアｃｏｍｐ．２及び主成分スコアｃｏｍｐ．３は同じ分析手法で得られる結果であり、主成分スコアｃｏｍｐ．４及び主成分スコアｃｏｍｐ．５は同じ分析手法で得られる結果である。さらに、主成分スコアｃｏｍｐ．３は主成分スコアｃｏｍｐ．２よりも時間的に後の検体の情報を表し、主成分スコアｃｏｍｐ．５は主成分スコアｃｏｍｐ．４よりも時間的に後の検体の情報を表す。これにより、複数の主成分スコアの時間依存性を比較することができる。そのため、時間に依存する検体の特性を更に抽出しやすくなる。その結果、検体をより正確に分類することができる。

　座標系にプロットされる、主成分スコアｃｏｍｐ．１と前記主成分スコアｃｏｍｐ．２と前記主成分スコアｃｏｍｐ．４とで表される第三の座標と、主成分スコアｃｏｍｐ．１と主成分スコアｃｏｍｐ．３と主成分スコアｃｏｍｐ．５とで表される第四の座標とを比較してもよい。これにより、時間の経過に伴う検体の特性の変化がより明確になる。その結果、検体を更に正確に分類することができる。第三の座標と第四の座標とを比較する方法として、例えば、第三の座標から第四の座標への変化方向及び大きさを用いてもよい。これにより、時間に依存する検体の特性をより定量的に抽出することができる。その結果、検体をより一層正確に分類することができる。

　以上、本発明の実施形態及び変形例に係る検体の分類方法について説明したが、具体的な構成はこの実施形態及び変形例に限られるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で、構成の変更、構成の組み合わせ及び構成の削除を行うことができる。さらに、実施形態及び変形例で示した構成のそれぞれを適宜に組み合わせることができる。

　本発明に係る検体の分類方法は、一つの分析手法で四以上の異なる時間で検体を測定してもよい。時間に依存する検体の特性を更に抽出しやすくなる。
　本発明に係る検体の分類方法は、時間ｔ_１およびｔ_３での分析値Ｉ_１及びＩ_３が測定されたとき、ｔ_１≦ｔ_２≦ｔ_３を満たすｔ_２のＩ_２を分析値Ｉ_１及びＩ_３に基づいて算出してもよい。例えば、Ｉ_２＝｛（Ｉ_３－Ｉ_１）／（ｔ_３－ｔ_１）｝（ｔ_２－ｔ_１）としてもよい。これにより、異なる分析手法で得られるデータがより比較しやすくなる。
　本発明に係る検体の分類方法は、コンピュータープログラミングによって実施されてもよい。

　以下では、本発明の実施例を具体的に示してより詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

（検体）
　検体として、油性と水性、色の違い、含有成分など様々な違いがある複数の塗料及びそれらで形成される塗膜を使用した。各々の塗料は様々な違いを有するが、塗料が塗布されると塗料の特性が変化し、最終的に塗膜となる。塗料から塗膜へ変化する過程及び最終的な塗膜を異なる分析方法で分析した。

　分類に使用した市販の塗料Ｎｏ．１～Ｎｏ．１５を以下に示す。
　油性＃１、メーカー：ロックペイント
　Ｎｏ．１（メーカー色：ホワイト）、Ｎｏ．２（メーカー色：スーパーレッド）、Ｎｏ．３（メーカー色：ディープブルー）、Ｎｏ．４（メーカー色：ブライトイエローホワイト）
　油性＃２、メーカー：日本ペイント
　Ｎｏ．５（メーカー色：ホワイト）、Ｎｏ．６（メーカー色：スレンレッド）、Ｎｏ．７（メーカー色：バカンスブルー）、Ｎｏ．８（メーカー色：エクストライエロー）
　水性＃１、メーカー：日本ペイント
　Ｎｏ．９（メーカー色：ホワイト）、Ｎｏ．１０（メーカー色：レッド）、Ｎｏ．１１（メーカー色：ブルー）、Ｎｏ．１２（メーカー色：イエロー）
　水性＃２、メーカー：アクゾノーベル
　Ｎｏ．１３（メーカー色：ホワイト）、Ｎｏ．１４（メーカー色：レッド）、Ｎｏ．１５（メーカー色：ブルー）、Ｎｏ．１６（メーカー色：イエロー）
　水性＃３、メーカー：アサヒペン
　Ｎｏ．１７（メーカー色：赤）
　水性＃４、メーカー：ダイソー
　Ｎｏ．１８：ダイソー（メーカー色：レッド）

（分析方法）
　塗料又は塗膜の赤外スペクトル（ＩＲスペクトル）の測定は、フーリエ変換赤外分光分析装置（Ｆｏｕｒｉｅｒ　Ｔｒａｎｓｆｏｒｍ　ｉｎｆｒａｒｅｄ　ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ：ＦＴＩＲ）（Ｓｐｅｃｔｒｕｍ　ｔｗｏ，ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ　Ｉｎｃ．）を使用した。塗料又は塗膜の揮発性成分の測定は、ガスクロマトグラフ質量分析計及びＨＳ（Ｇａｓ　Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ－Ｍａｓｓ　ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ：ＧＣ／ＭＳ，Ｈｅａｄ　Ｓｐａｃｅ　Ｓａｍｐｌｅｒ　：ＨＳ）（Ｃｌａｒｕｓ　ＳＱ　８　ＧＣ／ＭＳ，ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ　Ｉｎｃ．）を使用した。塗料又は塗膜の無機元素成分の分析は、ＩＣＰ質量分析装置（Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ　ｃｏｕｐｌｅｄ　ｐｌａｓｍａ　Ｍａｓｓ　Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ：ＩＣＰ－ＭＳ）（ＮｅｘＩＯＮ２０００，ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ　Ｉｎｃ．）を使用した。塗料の変化速度解析には、熱重量分析装置（Ｔｈｅｒｍｏ　ｇｒａｖｉｍｅｔｒｙ：ＴＧ，ＴＧＡ８０００，ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ　Ｉｎｃ．）を使用した。

　スライドガラス上にテフロン（登録商標）テープを貼りその上に塗料を滴下した。バーコーター（ウェット膜厚１００μｍ）で塗料の厚みが一定になる様に塗布した。塗膜形成の過程はＴＧを用いた。また、塗料の減量が安定する時間を超える時間でサンプリングできるように、サンプリング時間を塗料の乾燥時間が１Ｈ、６Ｈ、２４Ｈ及び４８Ｈとなった時点とした。そして、各種装置でサンプリングした塗料を測定した。
　ＩＲおよびＩＣＰ－ＭＳでは、乾燥時間が１Ｈ、６Ｈ及び４８Ｈでサンプリングされた塗膜を測定し、ＧＣ／ＭＳは乾燥時間が１Ｈ及び２４Ｈでサンプリングされた塗膜を測定した。またＩＣＰ－ＭＳでは、サンプリングした塗膜を測定前にマイクロウェーブ分解装置Ｔｉｔａｎ　ＭＰＳ（ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ　Ｉｎｃ．）にて硝酸、または硝酸およびフッ化水素酸との混酸（ＴＡＭＡＰＵＲＥ　ＡＡ－１００，Ｔａｍａ　Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ　Ｃｏ．，Ｌｔｄ．）で酸分解した。

（分析結果の規格化）
　塗料の分析結果は、次元や大きさが異なる。そのため、各装置で得られた分析結果から主要なピークをピックアップした後、ＩＲの測定結果から２３個のピーク強度、ＩＣＰ－ＭＳの測定結果から６１元素の濃度の定量結果、ＧＣの測定結果から９９個のピーク面積を抽出した。
　分析結果を二種類の方法で規格化した。一つ目は、分析結果の強度のみを規格化する方法である（参考例）。二つ目は、分析結果の強度及び時間を同時に規格化する方法である。

　まず、分析結果の強度のみを規格化する方法について説明する。種々の分析結果から得た塗膜の分析結果は、試料の特性を示すマトリックスであるから相関が得られると仮定できる。また、各種分析結果で構成される特性データ群は、特異点を抽出した結果であり、分析機器で得た各々の特異点は一つのプロパティに対し一つの特異点であるとみなせる。ここで増分ｘ_ｎと分析機器で得られる軸を示す関数Ｆを用いると、
　ｘ_１＝Ｆ（ｘ_０）・・・式１
　ｘ_ｎ＋１＝Ｆ（ｘ_ｎ）・・・式２
として表現できる。また、増分ｘ_ｉ＝Ｆ（ｘ_ｉ，ｘ_ｉ＋１）と表すことができる。ｎ及びｉは正の整数を表す。Ｆは特性軸に対して可微分とすれば，分析機器の結果ｘ_ｎとｘ_ｎにおけるデータ強度Ｉ_ｎとの関係はＩ_ｎ＝Ｇ（Ｆ（ｘ_ｎ））として表現できる。そして、機器ごとに異なるｘ_ｉ～ｘ_ｉ＋１の移動強度を加味するため，強度Ｉと角度θを用いて、
θ_ｎ＝ｔａｎ（（Ｉ_ｎ－Ｉ_ｎ－１））^－１・・・式３
として異なる強度で構成されるデータ群全体を規格化できる。

　続いて、分析結果の強度及び時間を同時に規格化する方法を説明する。図２に示すように、ＴＧの結果から塗料に含まれる溶剤の気化に由来する減量の速度は４０ｍｉｎを超えると一定とみなせる。それぞれの装置で測定していない乾燥時間における塗膜サンプルの測定値は、一次回帰直線を用いて算出した。これにより、それぞれの装置について、時間を統一した強度のデータを得た。また、時間ｔ_１およびｔ_３で強度Ｉ_１及びＩ_３が測定されたとき、ｔ_１≦ｔ_２≦ｔ_３を満たすｔ_２の強度Ｉ_２はＩ_２＝｛（Ｉ_３－Ｉ_１）／（ｔ_３－ｔ_１）｝（ｔ_２－ｔ_１）と表現できるので、
　Ｉ_ｎ＝｛（Ｉ_３－Ｉ_１）／（ｔ_３－ｔ_１）｝（ｔ_ｎ－ｔ_１）・・・式４
と表される。（時間ｔ_１，強度Ｉ_１）に対する、Δｔ_１時間経過後の（時間ｔ_２，強度Ｉ_２）の変化の方向であるθ_１は、
　θ_１＝ｔａｎ（（Ｉ_２－Ｉ_１）／（ｔ_２－ｔ_１））^－１・・・式５
で与えられる。同様にΔｔ_２時間経過後は、
　θ_２＝ａｒｃｔａｎ（（Ｉ_３－Ｉ_２）／（ｔ_３－ｔ_２））・・・式６
で与えられる。従って、ＩｎをΔｔｎ時間とともに、
　θ_ｎ＝ａｒｃｔａｎ（（Ｉ_ｎ＋１－Ｉ_ｎ）／（ｔ_ｎ＋１－ｔ_ｎ））・・・式７
で規格化した。規格化のイメージは図１に示した。
（ＰＣＡ解析）

　各装置で得た分析結果は、非線形性を示す特異点で構成されるとみなせる。そのため、規格化で得られたθデータ群を、θ＝ａｒｃｔａｎ（Ｆ（ｘ），Ｇ（Ｆ（ｘ）））のように増分に試料特性を包括する行列モデルとみなせば，θデータ群に時間変化を含めた規格化をすることができる。その結果、分析結果を装置から得た強度に依存しない行列データ群に変換できる。

　式３で作成した規格化θデータ群に対しＰＣＡ解析し、ＰＣＡ解析をした。主成分スコア群から各装置単独の分析結果を抽出した結果は図３、図４及び図５に示し、ＩＲとＩＣＰ－ＭＳとＧＣ／ＭＳとを組み合わせた結果を図６に示した。

　式６で作成した規格化θデータ群に対しＰＣＡ解析し、Δｔ_１におけるＰＣＡ_１スコア値ｃｏｍｐ．１－３および、Δｔ_１よりも後の時間であるΔｔ_２におけるＰＣＡ_２スコア値Ｃｏｍｐ．１’－３’を算出した。また、主成分スコア群に付随しＬｏａｄｉｎｇｓスコア群も算出した。これらの主成分スコア群から抽出したＩＲとＩＣＰ－ＭＳとＧＣ／ＭＳとを組み合わせた結果を図７に示した。

　各サンプルの主成分スコア群およびＬｏａｄｉｎｇｓスコア群は、それぞれサンプルに由来するθから算出された構成値であり、分析機器で検出された固有の特徴であるとみなせる。そのため、試料の固有の特徴を示す特性関数軸と考えると、データ群のＰＣＡ軸を一部固定して、他のＰＣＡ軸を変化させたデータを統合させて解析を行うことができる（以降ＰＣＡｍｅｒｇｅと称する場合がある）。そこでＰＣＡ_１におけるＣｏｍｐ．１に対し、Ｃｏｍｐ．２及び３、ＰＣＡ_２におけるＣｏｍｐ．２’～３’を用い３軸プロットし、ＰＣＡｍｅｒｇｅによるサンプル毎の重心変化を調査した。Ｌｏａｄｉｎｇｓｐｌｏｔも同様にマージさせることで、ＰＣＡｍｅｒｇｅによる重心変化を反映した各測定値θの変化を可視化した。

（考察）
　まず、分析結果の強度のみを規格化した場合について考察した。図３、４及び５に示すように、ＩＲ、ＩＣＰ－ＭＳ，ＧＣ／ＭＳの規格化されたデータ群を単独で使用した場合、デンドログラムには水性塗料と油性塗料とが混在し、塗料を適切に分離できなかった。一方、図６に示すように、ＩＲ、ＩＣＰ－ＭＳ、ＧＣ／ＭＳの規格化されたデータ群全体を用いると、塗料を水性塗料と油性塗料とのクラスタに分離することができた。これは異なる分析方法によって得られるデータを互いに比較できるように規格化し、複数の分析結果を組合せて用いることで、検体の特性を容易にかつ適切に分類できることを意味する。

　さらに図７に示すように、三つの分析結果のデータ群をＰＣＡ解析した結果をプロットすると、水性塗料（中空円）と油性塗料（中実円）との分布が異なった。これらの結果から、単独機器で得た結果の解析では分離が不明瞭であっても、複数の分析装置のデータを式３で規格化すると分離を可能になることが分かった。さらに機器の多量データを切り捨てることなく扱う式３の規格化が、塗料のデータ群から含まれる溶媒、溶質などの材料由来の特徴を示すデータ群を切り捨てることなく同等な強度に変換できたことを意味する。

　図８に示すように、規格化されたデータ群からＩＲとＩＣＰ－ＭＳとの２装置データ群を抽出したデンドログラムを示す。ＩＲとＩＣＰ－ＭＳとの２装置データ群を使用した場合、塗料の色（赤、白、青、黄）が明確に分離されなかった。このことから、ＩＲ及びＩＣＰ－ＭＳの分析データ群には色の情報が不足を示唆する。したがって、多機器のデータ群を規格化する式３を用いれば、分析結果に目的の特徴を示すデータを含む場合にはクラスタとして表現され、目的の特徴を含まない場合には分散として表現された。図８のデンドログラムを用いると、データ群に必要とする特徴の情報の不足を判断できた。その結果、特性解析に用いる分析機器の種類と結果が適切であるかどうかを判断できた。

　続いて、分析結果の強度及び時間を同時に規格化した場合について考察した。ＴＧの結果から塗布後４０ｍｉｎ以上経過すると減量速度が一定を示したので、試料の変化を一次近似できると判断した。さらに、正確な強度の変化関数の近似を行うために塗布後１Ｈから６Ｈを経過時間Δｔ_１、塗布後６Ｈから２４Ｈを経過時間Δｔ_２に切り分け、それぞれの範囲で強度変化速度を一次近似したのち、強度と時間を規格化したプロットを図９に示した。

　塗布後１Ｈから６Ｈのグラフ（図９左）及び塗布後６Ｈから２４Ｈのグラフ（図９右）を見ると、メーカーごとのクラスタが確認された。一方，塗布後１Ｈから６Ｈと塗布後６Ｈから２４Ｈにおけるクラスタの分布が異なるのは、同一試料であるにも関わらず、主成分分析における直交軸の解析が異なる時間で形成されたデータ群を各々独立して主成分分析したためであると考えられる。つまり、同一試料の特性軸が変化することを意味すると考えられる。材料の状態が変化する過程の機器分析において、劣化及び硬化など各種反応進行が同一の試料で比較できる場合、図９の結果のクラスタは試料の特性を示す結果として表現されていると判断することができた。一方、塗料の様に脱溶媒の進行とともに試料状態が変化する場合、各種分析結果は試料の一時通過の状態を表し、各種反応進行が同一の試料で比較するのが難しい。つまり、分析機器を用いた一時通過的な状態解析における機器分析を用いたクラスタ分析では塗料を分類するのに十分ではないと判断することができた。

　そこで、時間もして解析を行った。溶質の溶解、ガスの拡散、化学反応が線形性を保ちながら移動する古典力学に基づくと仮定した場合、化学反応をＡ＋ＢからＣ＋Ｄとして反応速度を伴うａｖｒａｍｉらの非平衡のモデルを用いて検討する必要がある。そこで、図９を平衡の分析結果と仮定し，式４および式７を用いて分析結果の時間を一致させ、データ強度を規格化し、次元の統一された規格化データ群を作成した。この時間を含む規格化されたデータ群を図９のＣｏｍｐ．１を基軸と固定し、ＰＣＡ２のＣｏｍｐ．２’およびＣｏｍｐ．３’を算出し、プロットした結果を図１０に示した。図１０のグラフａとグラフａ’とは同じ結果である。グラフｂとグラフｂ’とは同じ結果である。

　時間Δｔ１（図１０、グラフａ）から時間Δｔ２（図１０、グラフｂ）への時間変化に伴うスコアプロットの移動に注目した。水性＃１はｃｏｍｐ．２及びｃｏｍｐ．３の方向にマイナス移動した。水性＃２および＃３はｃｏｍｐ．２の方向にプラス移動した。水性＃４はｃｏｍｐ．２の方向にマイナス移動し、ｃｏｍｐ．３の方向にプラス移動した。油性＃１は回転移動した。油性＃２はｃｏｍｐ．２とｃｏｍｐ．３の方向にプラス移動した。以上のように、塗料ごとに特徴の異なる重心移動が確認された。この時間を含む規格化されたデータ群をＰＣＡ解析することによって同一メーカー品はクラスタを作りながら、同じ方向性のスコア移動が起こっていることが確認された。

　この移動の異方性について、図６～８の結果によってはメーカー間の違いの分類が不明瞭であった。一方、図１０に示した時間を基準とする特性のデータ群を用いて、基軸を設定したＰＣＡ行うことで、それぞれの主成分スコアの関係性を得ることができた。これにより、分析データの相関を得ることができた。また、時間を考慮した解析方法を用いると、メーカー間の違いを含めた塗料の違いを分類することができた。本法の規格化されたθデータ群は同一試料であれば、同心円でガウシアン分布を示すので、重心移動が異ならなければ、個々に異なる重心変化を示すことはないと考えられる。この試料ごとの重心の違いが試料の特徴として図１０に適切に表現されていたと考えられる。従って、本実施例で用いた手法で試料を適切に分類することができた。

　塗料の特性を図１０の結果を構成する種々の分析機器のデータのＰＣＡＬｏａｄｉｎｇｓｐｌｏｔ（図１１）で表示すると，ＩＣＰ－ＭＳ（中空）プロットは分散から面移動、ＩＲプロットは面から分散を示した。図１０の結果はＩＲ測定成分のプロット位置が全体に対し大きく変化している傾向と判断できた。スコアの移動は試料の特徴を示す情報が変化すること示すので、図１１の結果は図１０での移動要因であるとみなせる。これにより、図１０の結果で得た特徴のクラスタ移動の原因成分をＰＣＡＬｏａｄｉｎｇｓｐｌｏｔで調査することができた。従って、図１０の結果から試料自体の特性変化と分析手法の妥当性を抽出することができた。さらに、図１０の結果から試料特性の解析に重要な技法を抽出することができた。

　本発明によれば、異なる分析手法で得られる時系列データを比較できる検体の分類方法を提供することできるので、産業上の利用可能性が高い。

Claims

　第一分析方法を用い、時間ｔ１において検体を分析して、第一の複数の分析値（Ｉ_１１１、Ｉ_１１２・・・Ｉ_１１ｎ）を得る第一分析工程と、
　前記第一分析方法を用い、前記時間ｔ１よりも後である時間ｔ２において前記検体を分析して、第二の複数の分析値（Ｉ_１２１、Ｉ_１２２・・・Ｉ_１２ｎ）を得る第二分析工程と、
　前記第一及び前記第二の複数の分析値のそれぞれについて、時間差（ｔ２－ｔ１）に対する分析値の差（Ｉ_１２ｎ－Ｉ_１１ｎ）の比の逆正接θ_１ｎを求める第一逆正接算出工程と、
　複数の前記逆正接θ_１ｎについて主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．１を求める第一主成分分析工程と、
　前記第一分析方法と異なる第二分析方法を用い、時間ｔ３において前記検体を分析して、第三の複数の分析値（Ｉ_２３１、Ｉ_２３２・・・Ｉ_２３ｎ）を得る第三分析工程と、
　前記第二分析方法を用い、前記時間ｔ３よりも後である時間ｔ４において前記検体を分析して、第四の複数の分析値（Ｉ_２４１、Ｉ_２４２・・・Ｉ_２４ｎ）を得る第四分析工程と、
　前記第三及び前記第四の複数の分析値のそれぞれについて、時間差（ｔ４－ｔ３）に対する分析値の差（Ｉ_２４ｎ－Ｉ_２３ｎ）の比の逆正接θ_２ｎを求める第二逆正接算出工程と、
　複数の前記逆正接θ_２ｎを主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．２を求める第二主成分分析工程と、
　第一の軸及び第二の軸を有する座標系で、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１を第一の軸、前記主成分スコアｃｏｍｐ．２を第二の軸にプロットし、前記第一分析方法の主成分スコアに対する、前記第二分析方法の主成分スコアに基づいて、前記検体を分類する分類工程と、を有する検体の分類方法。
　前記第二分析方法を用い、前記時間ｔ４よりも後である時間ｔ５において前記検体を分析して、第五の複数の分析値（Ｉ_２５１、Ｉ_２５２・・・Ｉ_２５ｎ）を得る第五分析工程と、
　前記第四及び前記第五の複数の分析値のそれぞれについて、時間差（ｔ５－ｔ４）に対する値の差（Ｉ_２５ｎ－Ｉ_２４ｎ）の比の逆正接θ_２１ｎを求める第三逆正接算出工程と、
　前記逆正接θ_２１ｎを主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．３を求める第三主成分分析工程と、を更に有し、
　前記分類工程において、前記検体を分類するために、前記第一の軸及び前記第二の軸を有する前記座標系で、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１を前記第一の軸、前記主成分スコアｃｏｍｐ．３を前記第二の軸にプロットする請求項１に記載の検体の分類方法。
　前記分類工程において、前記座標系にプロットされる、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１と前記主成分スコアｃｏｍｐ．２とで表される第一の座標と、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１と前記主成分スコアｃｏｍｐ．３とで表される第二の座標とを比較する請求項２に記載の検体の分類方法。
　前記分類工程において、前記第一の座標から前記第二の座標への変化方向に基づいて、前記第一の座標と前記第二の座標とを比較する請求項３に記載の検体の分類方法。
　前記第一分析方法及び前記第二分析方法と異なる第三分析方法を用い、時間ｔ６において前記検体を分析して、第六の複数の分析値（Ｉ_３６１、Ｉ_３６２・・・Ｉ_３６ｎ）を得る第六分析工程と、
　前記第三分析方法を用い、前記時間ｔ６よりも後である時間ｔ７において前記検体を分析して、第七の複数の分析値（Ｉ_３７１、Ｉ_３７２・・・Ｉ_３７ｎ）を得る第七分析工程と、
　前記第六及び前記第七の複数の分析値のそれぞれについて、時間差（ｔ７－ｔ６）に対する分析値の差（Ｉ_３７ｎ－Ｉ_３６ｎ）の比の逆正接θ_３ｎを求める第四逆正接算出工程と、
　前記逆正接θ_３ｎを主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．４を求める第四主成分分析工程と、を更に有し、
　前記分類工程において、前記第一の軸、前記第二の軸及び第三の軸を有する座標系で、前記主成分スコアｃｏｍｐ．４を前記第三の軸、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１を前記第一の軸、前記主成分スコアｃｏｍｐ．２を前記第二の軸にプロットする請求項２に記載の検体の分類方法。
　前記第三分析方法を用い、前記時間ｔ７よりも後である時間ｔ８において前記検体を分析して、第八の複数の分析値（Ｉ_３８１、Ｉ_３８２・・・Ｉ_３８ｎ）を得る第八分析工程と、
　前記第七及び前記第八の複数の分析値のそれぞれについて、時間差（ｔ８－ｔ７）に対する分析値の差（Ｉ_３８ｎ－Ｉ_３７ｎ）の比の逆正接θ_３１ｎを求める第五逆正接算出工程と、
　前記逆正接θ_３１ｎを主成分分析し、主成分スコアｃｏｍｐ．５を求める第五主成分分析工程と、を更に有し、
　前記分類工程において、前記第一の軸、前記第二の軸及び前記第三の軸を有する前記座標系で、前記主成分スコアｃｏｍｐ．５を前記第三の軸、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１を前記第一の軸、前記主成分スコアｃｏｍｐ．３を前記第二の軸にプロットする請求項５に記載の検体の分類方法。
　前記分類工程において、前記座標系にプロットされる、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１と前記主成分スコアｃｏｍｐ．２と前記主成分スコアｃｏｍｐ．４とで表される第三の座標と、前記主成分スコアｃｏｍｐ．１と前記主成分スコアｃｏｍｐ．３と前記主成分スコアｃｏｍｐ．５とで表される第四の座標とを比較する請求項６に記載の検体の分類方法。
　前記分類工程において、前記第三の座標から前記第四の座標への変化方向に基づいて、前記第三の座標と前記第四の座標とを比較する請求項７に記載の検体の分類方法。
　前記第一分析方法と前記第二分析方法とが異なる物理量を分析するための方法である請求項１に記載の検体の分類方法。