WO2022085741A1 - 回路接続用接着剤フィルム、接続構造体、及び接続構造体の製造方法 - Google Patents

回路接続用接着剤フィルム、接続構造体、及び接続構造体の製造方法 Download PDF

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adhesive film
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敏光 森谷
剛幸 市村
亮太 小林
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昭和電工マテリアルズ株式会社
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Definitions

  • the present disclosure relates to an adhesive film for circuit connection, a connection structure, and a method for manufacturing the connection structure.
  • a circuit connection adhesive film in which conductive particles are dispersed in a circuit connection material such as an epoxy adhesive or an acrylic adhesive that heats and pressurizes the opposing circuits and electrically connects the electrodes in the pressurizing direction (different).
  • the conductive film) is mainly a TCP (Tape Carrier Package) or COF (Chip On Flex) and an LCD panel on which a semiconductor for driving a liquid crystal display (LCD) is mounted, or electricity between a TCP or COF and a printed wiring board. Widely used for target connection.
  • connection resistance value Even when the circuit connection structure is exposed to a high temperature and high humidity environment (for example, 85 ° C., 85% RH) for a long period of time (for example, 250 hours) after the circuit member is connected to the circuit connection adhesive film. It is required to suppress peeling to the electrode portion and to show an excellent resistance value (connection resistance value).
  • the circuit connection structure is placed in a high temperature and high humidity environment (for example, 85) after the circuit members are connected to each other, while having excellent adhesiveness to the circuit members even when stored in contact with air.
  • a high temperature and high humidity environment for example, 85
  • An adhesive film for circuit connection that can ensure connection reliability between opposing electrodes even when exposed to °C, 85% RH for a long period of time, and a connection structure using the adhesive film for circuit connection. And to provide a method of manufacturing a connection structure.
  • One aspect of the present disclosure relates to a circuit connection adhesive film containing an amide having a lactam ring, a cationically polymerizable compound, a thermal polymerization initiator, and conductive particles.
  • the circuit connection adhesive film which is one aspect of the present disclosure, by having the above configuration, in the connection between circuit members, when the circuit connection adhesive film is attached to the circuit members, the circuit connection is made. While the adhesive film for use and the circuit member are sufficiently brought into close contact with each other, the connection resistance between the opposing electrodes can be sufficiently reduced. In particular, since the circuit connection adhesive film contains an amide having a lactam ring, the circuit connection adhesive film has excellent adhesiveness to circuit members even when stored in contact with air.
  • the circuit connection structure is exposed to a high temperature and high humidity environment (for example, 85 ° C., 85% RH) for a long period of time after the circuit members are connected to each other, the connection reliability between the opposing electrodes can be ensured.
  • a high temperature and high humidity environment for example, 85 ° C., 85% RH
  • the connection reliability between the opposing electrodes can be ensured.
  • the reason why the above effect can be obtained by containing the amide having a lactam ring in the adhesive film for circuit connection is that the deterioration of the film surface is suppressed by containing the amide having a lactam ring, and the resin on the film surface is obtained. It is presumed that this is because the state of can be maintained in the same state as the resin inside the film.
  • the number of carbon atoms constituting the lactam ring of the amide may be 3 to 12.
  • the amide may contain ⁇ -caprolactam.
  • the cationically polymerizable compound may contain at least one selected from the group consisting of an oxetane compound and an alicyclic epoxy compound.
  • a W / B W is 0.001 when the mass-based content of the amide is A W and the mass-based content of the thermal polymerization initiator is B W. It may be ⁇ 0.2.
  • the circuit connection adhesive film includes a first adhesive layer and a second adhesive layer laminated on the first adhesive layer, and the first adhesive layer is the above.
  • the amide, the cationically polymerizable compound, the thermal polymerization initiator, and the conductive particles may be contained.
  • a connection structure comprising a connection portion for electrically connecting the first electrode and the second electrode to each other, wherein the connection portion contains a cured product of the adhesive film for circuit connection.
  • the circuit connection adhesive film is interposed between the first circuit member having the first electrode and the second circuit member having the second electrode, and the above is described.
  • the present invention relates to a method for manufacturing a connection structure, comprising a step of thermocompression bonding the first circuit member and the second circuit member to electrically connect the first electrode and the second electrode to each other.
  • the circuit connection structure in the connection between circuit members, has a high temperature after the circuit members are connected to each other, while having excellent adhesiveness to the circuit members even when stored in contact with air.
  • a circuit connection adhesive film that can ensure connection reliability between facing electrodes even when exposed to a high humidity environment (for example, 85 ° C., 85% RH) for a long period of time, and the circuit connection adhesive. It is possible to provide a connection structure using a film and a method for manufacturing the connection structure.
  • One embodiment of the present disclosure comprises (a) an amide having a lactam ring, (b) a cationically polymerizable compound, (c) a thermal polymerization initiator, and (d) conductive particles for circuit connection. It is an adhesive film. That is, one embodiment of the present disclosure is an adhesive film for circuit connection, which contains an adhesive component containing the components (a) to (c) and conductive particles dispersed in the adhesive component.
  • a high temperature and high humidity environment for example, 85 ° C, 85% RH
  • the amide having a lactam ring may have 3 to 12 carbon atoms constituting the lactam ring.
  • the number of carbon atoms constituting the lactam ring is a viewpoint that it is easier to secure the connection reliability between the opposing electrodes even when the circuit connection structure is exposed to a high temperature and high humidity environment (for example, 85 ° C., 85% RH) for a long period of time. Therefore, it may be 3 to 10, 3 to 8, 3 to 7, or 3 to 6.
  • the amide having a lactam ring may have a functional group attached to the lactam ring.
  • Such functional groups include a carboxy group, a carboxylic acid base, a hydroxy group, an alkoxy group, an alkyl group, an ester group, a sulfo group, a sulfonic acid base, a carbonyl group, an amino group, an amide group, a carboxamide group, a nitro group and a cyano group.
  • Groups, halogen atoms and the like can be mentioned.
  • the amide having a lactam ring has a viewpoint that it is easy to obtain excellent stickability to the circuit member even if it is stored in contact with air in the connection between the circuit members, and a circuit connection structure after the circuit members are connected to each other.
  • 2-azetidineone, 2-pyrrolidinone (2-pyrrolidone) from the viewpoint of ensuring connection reliability between facing electrodes even when exposed to a high temperature and high humidity environment (for example, 85 ° C., 85% RH) for a long period of time.
  • 2-Piperidinone, ⁇ -caprolactam, caprolactam, laurolactam ( ⁇ -laurin lactam) may contain at least one selected from the group, and may contain ⁇ -caprolactam.
  • the content of ⁇ -caprolactam may be 80% by mass or more, 90% by mass or more, 95% by mass or more, or 100% by mass, based on the total mass of the amide having a lactam ring.
  • the content of the amide having a lactam ring is from the viewpoint that it is easy to obtain excellent adhesiveness to the circuit member even if it is stored in contact with air in the connection between the circuit members, and the circuit after the circuit members are connected to each other.
  • the total mass of the adhesive film for circuit connection from the viewpoint of easily ensuring the connection reliability between the opposing electrodes even when the connection structure is exposed to a high temperature and high humidity environment (for example, 85 ° C., 85% RH) for a long period of time. It may be 0.001% by mass or more, 0.003% by mass or more, or 0.005% by mass or more based on the above.
  • the content of the amide having a lactam ring is 2.0% by mass or less, 1.0% by mass or less, or 0.8% by mass or less based on the total mass of the adhesive film for circuit connection. It may be there. From these viewpoints, the content of the amide having a lactam ring is 0.001 to 2.0% by mass, 0.003 to 1.0% by mass, 0. It may be 005 to 0.8% by mass.
  • the content of the amide having a lactam ring is from the viewpoint that it is easy to obtain excellent stickability to the circuit member even if it is stored in contact with air in the connection between the circuit members, and the circuit after the circuit members are connected to each other.
  • Circuit connection adhesive excluding conductive particles from the viewpoint of easily ensuring connection reliability between facing electrodes even when the connection structure is exposed to a high temperature and high humidity environment (for example, 85 ° C, 85% RH) for a long period of time. It may be 0.003% by mass or more, 0.006% by mass or more, or 0.009% by mass or more based on the total mass of the film.
  • the content of the amide having a lactam ring is 3.0% by mass or less, 2.0% by mass or less, or 1.0 based on the total mass of the adhesive film for circuit connection excluding conductive particles. It may be mass% or less. From these viewpoints, the content of the amide having a lactam ring is 0.003 to 3.0% by mass and 0.006 to 2.0% by mass based on the total mass of the adhesive film for circuit connection excluding the conductive particles. %, 0.009 to 1.0% by mass.
  • the content of the amide having a lactam ring is from the viewpoint that when the circuit members are connected to each other, it is easy to obtain excellent adhesiveness to the circuit members even if they are stored in contact with air, and the circuit after the circuit members are connected to each other.
  • Circuit connection excluding conductive particles and filler from the viewpoint of easily ensuring connection reliability between facing electrodes even when the connection structure is exposed to a high temperature and high humidity environment (for example, 85 ° C., 85% RH) for a long period of time. Based on the total mass of the adhesive film for use, it may be 0.005% by mass or more, 0.008% by mass or more, or 0.01% by mass or more.
  • the content of the amide having a lactam ring is 4.0% by mass or less, 3.0% by mass or less, or 3.0% by mass or less, based on the total mass of the adhesive film for circuit connection excluding conductive particles and filler. It may be 2.0% by mass or less. From these viewpoints, the content of the amide having a lactam ring is 0.005 to 4.0% by mass and 0.008 to 3 based on the total mass of the adhesive film for circuit connection excluding the conductive particles and the filler. It may be 0.0% by mass and 0.01 to 2.0% by mass.
  • the cationically polymerizable compound is, for example, a compound that crosslinks by reacting with a thermal polymerization initiator by heat.
  • the cationically polymerizable compound may contain at least one selected from the group consisting of an oxetane compound and an alicyclic epoxy compound from the viewpoint of low temperature rapid curing (low temperature short time curing), and the oxetane compound and the alicyclic epoxy compound may be contained. May include.
  • the cationically polymerizable compound may be used alone or in combination of two or more.
  • oxetane compound examples include 2-ethylhexyl oxetane, 3-hydroxymethyl-3-methyloxetane, 3-hydroxymethyl-3-ethyloxetane, 3-hydroxymethyl-3-propyloxetane, and 3-hydroxymethyl-3-normalbutyl.
  • the alicyclic epoxy compound as a cationically polymerizable compound is, for example, 3', 4'-epoxycyclohexylmethyl-3,4-epoxycyclohexanecarboxylate (bi-7-oxabicyclo [4,1,0] heptane), and the like. It may be 3,4-epoxycyclohexylmethyl (meth) acrylate, (3,3', 4,4'-diepoxy) bicyclohexyl, hydrogenated bisphenol A type epoxy resin, hydrogenated bisphenol F type epoxy resin.
  • the content of the cationically polymerizable compound is 10% by mass or more, 15% by mass or more, or 20% by mass based on the total mass of the circuit connection adhesive film from the viewpoint of ensuring the curability of the circuit connection adhesive film. It may be% or more.
  • the content of the cationically polymerizable compound is 50% by mass or less, 40% by mass or less, or 30% by mass based on the total mass of the circuit connection adhesive film from the viewpoint of ensuring the formability of the circuit connection adhesive film. It may be less than or equal to%. From these viewpoints, the content of the cationically polymerizable compound may be 10 to 50% by mass, 15 to 40% by mass, or 20 to 30% by mass based on the total mass of the adhesive film for circuit connection.
  • the ratio of the mass-based content of the oxetane compound to the mass-based content of the alicyclic epoxy compound (based on the mass of the oxetane compound).
  • the content / content based on the mass of the alicyclic epoxy compound) is 0.2 to 5.0, 0.5 to 4.0, 1.0 to 3. from the viewpoint of improving the reactivity of the oxetane compound. It may be 0 or 1.5 to 2.5.
  • the thermal polymerization initiator is a compound that initiates polymerization by generating an acid or the like by heating, and may be a compound composed of a cation and an anion.
  • the thermal polymerization initiators are, for example, SbF 6- , PF 6- , PF X (CF 3 ) 6-X- (where X is an integer of 1 to 5), BF 4- , B (C 6 F 5 ) 4 - , RSO 3- ( where R is an alkyl group with 1 to 3 carbon atoms, substituted or unsubstituted aryl group), C (SO 2 CF 3 ) 3- , sulfonium salt, phosphonium salt, ammonium having anions such as Examples thereof include onium salts such as salts, diazonium salts, iodonium salts and arylinium salts. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the onium salt as the thermal polymerization initiator may contain an anilinium salt from the viewpoint of low temperature curability and storage stability, and may contain an N-alkylanilinium salt, an N-benzylanilinium salt, or an N, N-dialkylanily. It may contain at least one selected from the group consisting of nium salts and N, N, N-trialkylanilinium salts.
  • anilinium salts the hydrocarbon group bonded to the nitrogen atom may have a substituent.
  • anilinium salt examples include N-benzyl-N, N-dimethylanilinium tetrakispentafluorophenylborate, N- (4-nitrobenzyl) -N, N-dimethylanilinium tetrakispentafluorophenylborate, N- (4-methoxy).
  • the anilinium salt as the thermal polymerization initiator may have an N-benzylanilinium derivative structure represented by the following formula (1) from the viewpoint that the polymerization initiation temperature can be set with a high degree of freedom by selecting the thermal polymerization initiator. good.
  • R 1 , R 2 , R 3 , R 8 , R 9 and R 10 are independently hydrogen atom, halogen atom, alkyl group having 1 to 3 carbon atoms, and 1 to 3 carbon atoms, respectively.
  • R 4 and R 5 are independently hydrogen atoms and alkyl having 1 to 3 carbon atoms, respectively.
  • a group or a halogen atom is indicated, R 6 and R 7 each independently indicate a halogen atom and an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms, and
  • X ⁇ is SbF 6 ⁇ , PF 6 ⁇ , PF X (CF).
  • anilinium salts satisfying the above formula (1) include K-PURE CXC-1612, K-PURE CXC-1733, K-PURE CXC-1738, K-PURE TAG-2678, and K-PURE CXC-. 1614, K-PURE TAG-2689, K-PURE TAG-2690, K-PURE TAG-2700, K-PURE CXC-1802-60, K-PURE CXC-1821 (manufactured by King Industries) and the like.
  • the content of the thermal polymerization initiator is 0.5% by mass or more, 1.0% by mass or more, or 3.0 based on the total mass of the adhesive film for circuit connection from the viewpoint of sufficiently promoting the curing reaction. It may be mass% or more.
  • the content of the thermal polymerization initiator is 20% by mass or less, 15% by mass or less, or 10% by mass or less based on the total mass of the adhesive film for circuit connection from the viewpoint of improving the physical properties of the cured product. good. From these viewpoints, the content of the thermal polymerization initiator is 0.5 to 20% by mass, 1.0 to 15% by mass, or 3.0 to 10% by mass based on the total mass of the adhesive film for circuit connection. May be%.
  • the ratio of A W to B W may be 0.001 or more, 0.01 or more, or 0.05 or more from the viewpoint of easily obtaining better stickability to the circuit member.
  • the ratio of A W to B W may be 0.2 or less, 0.15 or less, or 0.1 or less from the viewpoint of suppressing an increase in the mounting temperature. From these viewpoints, the ratio of A W to B W (A W / B W ) may be 0.001 to 0.2, 0.01 to 0.15, or 0.05 to 0.1. ..
  • the conductive particles are not particularly limited as long as they are conductive particles, and are composed of metal particles made of metals such as gold, silver, palladium, nickel, copper, and solder, and conductive carbon. It may be conductive carbon particles or the like.
  • the conductive particles may be coated conductive particles including a nucleus containing non-conductive glass, ceramic, plastic (polystyrene, etc.) and the like, and a coating layer containing the metal or conductive carbon and covering the nucleus.
  • the conductive particles may include at least one selected from the group consisting of metal particles formed of a heat-meltable metal and coated conductive particles, and may include coated conductive particles.
  • the coated conductive particles can be easily deformed by heating and / or pressurizing, when the electrodes are electrically connected to each other, the contact area between the electrodes and the conductive particles is increased, and the conductivity between the electrodes is increased. Can be further improved.
  • the average particle size of the conductive particles may be 1.0 ⁇ m or more, 2.0 ⁇ m or more, or 2.5 ⁇ m or more from the viewpoint of excellent dispersibility and conductivity.
  • the average particle diameter of the conductive particles may be 6.0 ⁇ m or less, 5.5 ⁇ m or less, or 5.0 ⁇ m or less from the viewpoint of ensuring the insulating property between the adjacent electrodes. From these viewpoints, the average particle size of the conductive particles may be 1.0 to 6.0 ⁇ m, 2.0 to 5.5 ⁇ m, or 2.5 to 5.0 ⁇ m.
  • the average particle size of the conductive particles was determined by measuring the particle size of 300 conductive particles contained in the adhesive film for circuit connection by observing with a scanning electron microscope (SEM). Use the average value.
  • the particle diameter of the conductive particles is the diameter of a circle circumscribing the conductive particles in the observation image by SEM.
  • the conductive particles may be uniformly dispersed.
  • the particle density of the conductive particles in the adhesive film for circuit connection may be 100 pieces / mm 2 or more, 1000 pieces / mm 2 or more, or 3000 pieces / mm 2 or more from the viewpoint of obtaining stable connection resistance.
  • the particle density of the conductive particles in the adhesive film for circuit connection is 100,000 pieces / mm 2 or less, 50,000 pieces / mm 2 or less, or 30,000 pieces / mm 2 or less from the viewpoint of ensuring the insulating property between adjacent electrodes. It's okay. From these viewpoints, the particle density of the conductive particles in the adhesive film for circuit connection may be 100 to 100,000 particles / mm 2 , 1000 to 50,000 particles / mm 2 , or 3000 to 30,000 particles / mm 2 .
  • the content of the conductive particles may be 10% by mass or more, 20% by mass or more, or 30% by mass or more based on the total mass of the adhesive film for circuit connection.
  • the content of the conductive particles may be 60% by mass or less, 50% by mass or less, or 40% by mass or less based on the total mass of the adhesive film for circuit connection.
  • the circuit connection adhesive film may further contain other components in addition to the above components (a) to (d).
  • other components include (e) a thermoplastic resin, (f) a coupling agent, and (g) a filler.
  • the adhesive film for circuit connection contains a thermoplastic resin, so that it can be easily formed into a film.
  • the thermoplastic resin include phenoxy resin, polyester resin, polyamide resin, polyurethane resin, polyester urethane resin, acrylic rubber, and epoxy resin (solid at 25 ° C.). These may be used alone or in combination of two or more.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the thermoplastic resin may be, for example, 5000 to 200,000, 10000 to 100,000, 20000 to 80000, or 40,000 to 60000.
  • the weight average molecular weight of the thermoplastic resin means a value measured by gel permeation chromatography (GPC) and converted using a calibration curve made of standard polystyrene.
  • the content of the thermoplastic resin may be 1.0% by mass or more, 5.0% by mass or more, 10% by mass or more, or 15% by mass or more based on the total mass of the adhesive film for circuit connection.
  • the content of the thermoplastic resin may be 50% by mass or less, 40% by mass or less, 30% by mass or less, or 20% by mass or less based on the total mass of the adhesive film for circuit connection.
  • the content of the thermoplastic resin is 1.0 to 50% by mass, 5.0 to 40% by mass, 10 to 30% by mass, or 15 to 20% by mass based on the total mass of the adhesive film for circuit connection. It may be there.
  • the adhesive film for circuit connection can further improve the adhesiveness by containing the coupling agent.
  • the coupling agent may be, for example, a silane coupling agent.
  • Examples of the coupling agent include vinyltrimethoxysilane, vinyltriethoxysilane, 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane, 3-glycidoxypropylmethyldiethoxysilane, and 3- (meth) acryloxypropylmethyldimethoxysilane.
  • the content of the coupling agent is 0.1% by mass or more, 0.5% by mass or more, 1.0% by mass or more, or 1.5% by mass or more based on the total mass of the adhesive film for circuit connection. It may be there.
  • the content of the coupling agent is 10% by mass or less, 8.0% by mass or less, 5.0% by mass or less, or 3.0% by mass or less based on the total mass of the adhesive film for circuit connection. good.
  • the content of the coupling agent is 0.1 to 10% by mass, 0.5 to 8.0% by mass, 1.0 to 5.0% by mass, or 100% by mass, based on the total mass of the adhesive film for circuit connection. It may be 1.5 to 3.0% by mass.
  • the adhesive film for circuit connection contains a filling material, so that the connection reliability can be further improved.
  • the filler include non-conductive fillers (for example, non-conductive particles).
  • the filler may be either an inorganic filler or an organic filler.
  • the inorganic filler examples include metal oxide particles such as silica particles, alumina particles, silica-alumina particles, titania particles, and zirconia particles; and metal nitride particles. These may be used alone or in combination of two or more.
  • organic filler examples include silicone particles, methacrylate / butadiene / styrene particles, acrylic / silicone particles, polyamide particles, polyimide particles and the like. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the filler may contain an inorganic filler and may contain silica particles from the viewpoint of improving the film formability and the reliability of the connecting structure.
  • the silica particles may be crystalline silica particles or amorphous silica particles, and these silica particles may be synthetic products.
  • the method for synthesizing silica may be a dry method or a wet method.
  • the silica particles may contain at least one selected from the group consisting of fumed silica particles and sol-gel silica particles.
  • the silica particles may be surface-treated silica particles from the viewpoint of excellent dispersibility in the adhesive component.
  • the surface-treated silica particles may be, for example, silica particles surface-treated with a silane compound such as an alkoxysilane compound, a disilazan compound, or a siloxane compound, or may be silica particles surface-treated with a silane coupling agent. ..
  • the surface-treated silica particles are, for example, obtained by hydrophobizing the hydroxyl groups on the surface of the silica particles with a silane compound or a silane coupling agent.
  • alkoxysilane compound examples include methyltrimethoxysilane, dimethyldimethoxysilane, phenyltrimethoxysilane, dimethoxydiphenylsilane, tetraethoxysilane, methyltriethoxysilane, dimethyldiethoxysilane, phenyltriethoxysilane, and n-propyltrimethoxysilane.
  • n-propyltriethoxysilane, hexyltrimethoxysilane, hexyltriethoxysilane, octyltriethoxysilane, decyltrimethoxysilane, 1,6-bis (trimethoxysilyl) hexane, 3,3,3-trifluoropropyltrimethoxy Examples include silane.
  • disilazane compound examples include 1,1,1,3,3,3-hexamethyldisilazane, 1,3-diphenyltetramethyldisilazane, and 1,3-bis (3,3,3-trifluoropropyl)-. Examples thereof include 1,1,3,3,-tetramethyldisilazane and 1,3-divinyl-1,1,3,3-tetramethyldisilazane.
  • siloxane compound examples include tetradecamethylcycloheptasiloxane, decamethylcyclopentasiloxane, hexaphenylcyclosiloxane, octadecamethylcyclononasiloxane, hexadecamethylcyclooctasiloxane, dodecamethylcyclohexasiloxane, octaphenylcyclotetrasiloxane, and hexa.
  • silane coupling agent examples include vinyltrimethoxysilane, vinyltriethoxysilane, 2- (3,4-epoxycyclohexyl) ethyltrimethoxysilane, 3-glycidoxypropylmethyldimethoxysilane, and 3-glycidoxypropyltrimethoxy.
  • Silane 3-glycidoxypropylmethyldiethoxysilane, 3-glycidoxypropyltriethoxysilane, p-styryltrimethoxysilane, 3-methacryloxypropylmethyldimethoxysilane, 3-methacryloxypropyltrimethoxysilane, 3- Methacryloxypropylmethyldiethoxysilane, 3-methacryloxypropyltriethoxysilane, 3-acryloxypropyltrimethoxysilane, N-2- (aminoethyl) -3-aminopropylmethyldimethoxysilane, N-2- (aminoethyl) ) -3-Aminopropyltrimethoxysilane, 3-Aminopropyltrimethoxysilane, 3-Aminopropyltrimethoxysilane, 3-Aminopropyltriethoxysilane, 3-Triethoxysilyl-N- (1,3-dimethyl-but
  • Silane particles surface-treated with a silane compound or a silane coupling agent have 3-methacryloxypropyltrimethoxysilane, vinyltrimethoxysilane, and trimethoxyphenyl in order to further hydrophobize the water-acidic group residues on the surface of the silica particles.
  • the surface may be treated with a silane compound such as silane to further make it hydrophobic.
  • the surface-treated silica particles are made of silica and tri.
  • Reaction product with methoxyoctylsilane hydrolysis product
  • reaction product between silica and dimethylsiloxane reaction product between silicon dioxide or silica and dichloro (dimethyl) silane
  • reaction between silica and bis (trimethylsilyl) amine It may contain at least one selected from the group consisting of a product (hydrolysis product) and a reaction product of silica and hexamethyldisilazane, a reaction product of silica and trimethoxyoctylsilane, and silica and bis (). It may contain at least one selected from the group consisting of reaction products of trimethylsilyl) amine.
  • the content of the filler may be 0.1% by mass or more, 1.0% by mass or more, 5.0% by mass or more, or 10% by mass or more based on the total mass of the adhesive film for circuit connection. ..
  • the content of the filler may be 50% by mass or less, 40% by mass or less, 30% by mass or less, or 20% by mass or less based on the total mass of the adhesive film for circuit connection.
  • the content of the filler is 0.1 to 50% by mass, 1.0 to 40% by mass, 5.0 to 30% by mass, or 10 to 20% by mass based on the total mass of the adhesive film for circuit connection. May be.
  • the circuit connection adhesive film is an adhesive containing at least the above-mentioned components (a) to (c) and (d) conductive particles dispersed in the adhesive component.
  • a layer made of the composition (first adhesive layer) is provided.
  • the circuit connection adhesive film may have a single-layer structure composed of a first adhesive layer, or may have a multi-layer structure having a first adhesive layer and a layer other than the first adhesive layer.
  • the content of the above-mentioned components (a) to (g) may be within the above-mentioned range based on the total mass of each layer.
  • the circuit connection adhesive film may be provided on a base material (for example, PET film) or the like.
  • the circuit connection adhesive film with a substrate is based on, for example, an adhesive composition containing at least the above-mentioned (a) to (d) using a knife coater, a roll coater, an applicator, a comma coater, a die coater, or the like. It can be manufactured by applying it on a material.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an adhesive film for circuit connection according to an embodiment.
  • the circuit connection adhesive film 1 is composed of a single layer composed of an adhesive component 2 and conductive particles 3 dispersed in the adhesive component 2.
  • the adhesive component 2 contains at least the above-mentioned components (a) to (c), and the conductive particles 3 may be the above-mentioned component (d).
  • the circuit connection adhesive film 1 may be in an uncured state or may be in a partially cured state.
  • the thickness of the circuit connection adhesive film 1 may be, for example, 5 ⁇ m or more or 10 ⁇ m or more, and may be 30 ⁇ m or less or 20 ⁇ m or less.
  • the thickness of the circuit connection adhesive film 1 may be 5 to 30 ⁇ m or 10 to 20 ⁇ m.
  • the circuit-connecting adhesive film may have a multilayer structure having two or more layers.
  • the circuit-connecting adhesive film 1 is a layer containing conductive particles 3A (as shown in FIG. 2).
  • a first adhesive layer composed of an adhesive component 2A and conductive particles 3A dispersed in the adhesive component 2A) 1A, and a layer not containing conductive particles (a second adhesive layer composed of an adhesive component 2B).
  • the first adhesive layer 1A is an adhesive composition containing at least the above-mentioned components (a) to (c) and the above-mentioned (d) conductive particles (first adhesion).
  • the second adhesive layer 1B may be a layer composed of the agent composition), and the second adhesive layer 1B is an adhesive composition (second adhesive) containing the above-mentioned components (a) to (c) and (e) to (g). It may be a layer composed of an agent composition).
  • the type, content, and the like of each component contained in the second adhesive layer 1B may be the same as or different from that of the first adhesive layer 1A.
  • the first adhesive layer 1A and the second adhesive layer 1B of the circuit connection adhesive film 1 may be in an uncured state, or may be in a partially cured state.
  • the thickness of the first adhesive layer 1A may be, for example, 3 ⁇ m or more or 5 ⁇ m or more, and may be 15 ⁇ m or less or 10 ⁇ m or less.
  • the thickness of the first adhesive layer 1A may be 3 to 15 ⁇ m or 5 to 10 ⁇ m.
  • the thickness of the second adhesive layer 1B may be, for example, 5 ⁇ m or more or 10 ⁇ m or more, and may be 20 ⁇ m or less or 15 ⁇ m or less.
  • the thickness of the second adhesive layer 1B may be 5 to 20 ⁇ m or 10 to 15 ⁇ m.
  • the ratio of the thickness of the first adhesive layer 1A to the thickness of the second adhesive layer 1B is 0.1.
  • the ratio of the thickness of the first adhesive layer 1A to the thickness of the second adhesive layer 1B is 0.1. It may be ⁇ 1.0 or 0.3 ⁇ 0.5.
  • the circuit connection adhesive film according to the embodiment may have anisotropic conductivity. That is, the adhesive film for circuit connection may be an anisotropic conductive film.
  • the adhesive film for circuit connection may be a conductive adhesive film having no anisotropic conductivity.
  • connection structure Another embodiment of the present disclosure is between a first circuit member having a first electrode, a second circuit member having a second electrode, and the first circuit member and the second circuit member.
  • a connection structure comprising a connection portion for electrically connecting the first electrode and the second electrode to each other, wherein the connection portion contains a cured product of the adhesive film for circuit connection. Is.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view showing an embodiment of the connection structure.
  • the structure 10 is the first between the first circuit member 4 and the second circuit member 5 facing each other and the first circuit member 4 and the second circuit member 5. It includes a connecting portion 6 for connecting the circuit member 4 and the second circuit member 5.
  • the first circuit board 4 includes a first circuit board 41 and a first electrode 42 formed on the main surface 41a of the first circuit board 41.
  • the second circuit board 5 includes a second circuit board 51 and a second electrode 52 formed on the main surface 51a of the second circuit board 51.
  • the first circuit member 4 and the second circuit member 5 are not particularly limited as long as they are members on which electrodes requiring electrical connection are formed.
  • the members (circuit members, etc.) on which the electrodes are formed include inorganic substrates such as semiconductors, glass, and ceramics; polyimide substrates typified by TCP, FPC, COF, etc .; electrodes on films such as polycarbonate, polyester, and polyether sulfone. A printed wiring board or the like is used, and a plurality of these may be used in combination.
  • the connection portion 6 contains a cured product of the circuit connection adhesive film 1, and contains an insulating substance 7 which is a cured product of the adhesive component 2 and conductive particles 3.
  • the conductive particles 3 are not only between the facing first electrode 42 and the second electrode 52, but also between the main surface 41a of the first circuit board 41 and the main surface 51a of the second circuit board 51. It may be arranged. In the structure 30, the first electrode 42 and the second electrode 52 are electrically connected via the conductive particles 3. That is, the conductive particles 3 are in contact with both the first electrode 42 and the second electrode 52.
  • the facing first electrode 42 and the second electrode 52 are electrically connected via the conductive particles 3. Therefore, the connection resistance between the first electrode 42 and the second electrode 52 is sufficiently reduced. Therefore, it is possible to smooth the flow of current between the first electrode 42 and the second electrode 52, and to fully exert the functions of the first circuit member 4 and the second circuit member 5. Can be done.
  • connection adhesive film is interposed between the first circuit member having the first electrode and the second circuit member having the second electrode, and the above is described.
  • a method for manufacturing a connection structure comprising a step of thermocompression bonding the first circuit member and the second circuit member to electrically connect the first electrode and the second electrode to each other.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view showing an embodiment of a method for manufacturing a connection structure.
  • the first circuit member 4 and the circuit connection adhesive film 1 are prepared.
  • the circuit connection adhesive film 1 is arranged on the main surface 41a of the first circuit member 4.
  • the circuit connection adhesive film 1 is laminated on the base material (not shown)
  • the circuit connection adhesive film 1 side of the base material is directed toward the first circuit member 4.
  • the laminate is placed on the first circuit member 4.
  • the circuit connection adhesive film 1 has the first adhesive layer 1A and the second adhesive layer 1B as shown in FIG. 2, the viewpoint of improving the number of conductive particles captured between the facing electrodes.
  • the first adhesive layer side may be arranged so as to be in contact with the main surface 41a of the first circuit member 4.
  • circuit connection adhesive film 1 is pressurized in the directions of arrows A and B in FIG. 4A, and the circuit connection adhesive film 1 is temporarily connected to the first circuit member 4 (FIG. 4B). reference). At this time, heating may be performed together with pressurization.
  • the second electrode 52 side is directed toward the first circuit member 4 on the circuit connection adhesive film 1 arranged on the first circuit member 4. (That is, the first electrode 42 and the second electrode 52 are arranged to face each other, and the circuit connection adhesive is placed between the first circuit member 4 and the second circuit member 5.
  • the second circuit member 5 is further arranged (with the film 1 interposed therebetween).
  • circuit connection adhesive film 1 is thermocompression bonded in the directions of arrows A and B in FIG. 4 (c). As a result, the circuit connection adhesive film 1 is cured, and the main connection for electrically connecting the first electrode 42 and the second electrode 52 to each other is performed. As a result, the structure 10 as shown in FIG. 3 is obtained.
  • the conductive particles 3 can be brought into contact with both the first electrode 42 and the second electrode 52 facing each other, and the first electrode 42 and the second electrode 52 can be brought into contact with each other.
  • the connection resistance between the electrodes 52 can be sufficiently reduced.
  • the adhesive component 2 is cured to become the insulating substance 7 with the distance between the first electrode 42 and the second electrode 52 sufficiently reduced.
  • the first circuit member 4 and the second circuit member 5 are firmly connected via the connecting portion 6. Further, in the structure 10, a state in which the adhesive strength is sufficiently high is maintained for a long period of time. Therefore, in the structure 10, the change in the distance between the first electrode 42 and the second electrode 52 with time is sufficiently suppressed, and the long-term reliability of the electrical characteristics between the first electrode 42 and the second electrode 52 is reliable. Is excellent.
  • a layer made of nickel was formed on the surface of the crosslinked polystyrene particles so that the thickness of the layer was 0.15 ⁇ m. In this way, conductive particles having an average particle diameter of 3.3 ⁇ m, a maximum particle diameter of 3.5 ⁇ m, and a specific gravity of 2.7 were obtained.
  • Adhesive composition was prepared. The details of each component in Tables 1 and 2 are as follows, and the blending amount of each component in the table represents the blending amount of the non-volatile component.
  • Cationic polymerizable compound B1 be-7-oxabicyclo [4,1,0] heptane (trade name: seroxide 8010, manufactured by Daicel Chemical Co., Ltd.)
  • B2 4,4'-bis [(3-ethyl-3-oxetanyl) methyl] biphenyl (trade name: OXBP, manufactured by Ube Kosan Co., Ltd.)
  • Thermal polymerization initiator C1 quaternary ammonium salt (trade name: K-PURE CXC-1821, manufactured by King Industries)
  • E1 P-1 (fluorene type phenoxy resin)
  • E2 Bisphenol A type solid epoxy resin (trade name: jER1010, manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation)
  • F1 ⁇ -glycidoxypropyltrimethoxysilane (trade name: KBM-403, manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.)
  • the second adhesive composition was applied on the base material (PET film) to form the second adhesive layer on the base material. Further, the first adhesive composition is applied on the second adhesive layer to form the first adhesive layer, and the first adhesive layer, the second adhesive layer, and the base material are formed. Made an adhesive film for circuit connection laminated in this order. The thickness of the first adhesive layer of the adhesive films for circuit connection of Examples 1 to 13 and Comparative Examples 1 to 2 was 7 ⁇ m, and the thickness of the second adhesive layer was 11 ⁇ m.
  • thermocompression bonding device manufactured by Ohashi Seisakusho Co., Ltd., a thermocompression bonding device equipped with a stage consisting of a ceramic heater and a tool (8 mm x 50 mm)
  • conditions of 70 ° C. and 0.98 MPa (10 kgf / cm 2 ) The adhesive film for circuit connection was attached to the evaluation member by heating and pressurizing for 2 seconds.
  • FPD / LSI inspection microscope ECLIPSE L300ND manufactured by Nikon Instec Co., Ltd.
  • the interface between the evaluation member and the circuit connection adhesive film was observed, and the adhesiveness of the circuit connection adhesive film was confirmed.
  • the circuit connection adhesive film attached to the evaluation member is the one immediately after the circuit connection adhesive film was made, and the one immediately after the circuit connection adhesive film was made.
  • % RH the first adhesive layer was stored for 96 hours in an environment under fluorescent light so that it was in contact with air. Those in which no floating was observed at the interface between the evaluation member and the circuit connection adhesive film were marked with " ⁇ ", and those in which floating was observed were marked with "x”. The results are shown in Tables 1 and 2.
  • connection structure As the first circuit member, AlNd (100 nm) / Mo (50 nm) / on the surface of a non-alkali glass substrate (OA-11, manufactured by Nippon Electric Glass Co., Ltd., outer shape: 38 mm ⁇ 28 mm, thickness: 0.3 mm). An ITO (100 nm) wiring pattern (pattern width: 19 ⁇ m, space between electrodes: 5 ⁇ m) was prepared.
  • an IC chip in which bump electrodes are arranged in two rows in a staggered pattern (outer shape: 0.9 mm ⁇ 20.3 mm, thickness: 0.3 mm, bump electrode size: 70 ⁇ m ⁇ 12 ⁇ m, bump electrode Spacing space: 12 ⁇ m, bump electrode thickness: 8 ⁇ m) was prepared.
  • a connection structure was produced using the adhesive films for circuit connection of Examples 1 to 13 and Comparative Examples 1 and 2.
  • a first adhesive layer of the circuit connection adhesive film was placed on the first circuit member.
  • a thermocompression bonding device (LD-06, manufactured by Ohashi Seisakusho Co., Ltd.) consisting of a stage consisting of a ceramic heater and a tool (8 mm x 50 mm), under the conditions of 50 ° C. and 0.98 MPa (10 kgf / cm 2 ).
  • the circuit connection adhesive film was attached to the first circuit member by heating and pressurizing for 2 seconds.
  • the release film on the side opposite to the first circuit member of the circuit connection adhesive film was peeled off, and the bump electrode of the first circuit member and the circuit electrode of the second circuit member were aligned.
  • connection resistance at 14 points was measured by the four-terminal measurement method, and the maximum value (maximum resistance value) of the connection resistance value was evaluated.
  • the high temperature and high humidity test was performed by storing the connected structure in a high temperature and high humidity tank having a temperature of 85 ° C. and a humidity of 85% RH for 250 hours.
  • a multimeter (MLR21, manufactured by ETAC) was used to measure the connection resistance.
  • an FPD / LSI inspection microscope (ECLIPSE L300ND manufactured by Nikon Instec Co., Ltd.) was installed from the opposite side of the adhesive surface of the first circuit member to the circuit connection adhesive film. Using, the interface between the first circuit member and the circuit connection adhesive film was observed, and the adhesiveness was evaluated. Those in which peeling did not occur at the interface between the first circuit member and the circuit connection adhesive film were marked with " ⁇ ", and those in which peeling occurred were marked with "x”. The evaluation results are shown in Tables 1 and 2.
  • Adhesive film for circuit connection 1A ... First adhesive layer, 1B ... Second adhesive layer, 2,2A, 2B ... Adhesive component, 3,3A ... Conductive particles, 4 ... First circuit Member, 5 ... Second circuit member, 6 ... Connection, 7 ... Insulating material, 10 ... Structure, 41 ... First circuit board, 42 ... First electrode, 51 ... Second circuit board, 52 ... Second electrode.

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Abstract

ラクタム環を有するアミドと、カチオン重合性化合物と、熱重合開始剤と、導電粒子と、を含有する、回路接続用接着剤フィルム。第一の電極を有する第一の回路部材と、第二の電極を有する第二の回路部材と、第一の回路部材及び第二の回路部材の間に配置され、第一の電極及び第二の電極を互いに電気的に接続する接続部と、を備え、接続部が、当該回路接続用接着剤フィルムの硬化物を含む、接続構造体。

Description

回路接続用接着剤フィルム、接続構造体、及び接続構造体の製造方法
　本開示は、回路接続用接着剤フィルム、接続構造体、及び接続構造体の製造方法に関する。
　対向する回路を加熱及び加圧し、加圧方向の電極間を電気的に接続する回路接続材料、例えばエポキシ系接着剤又はアクリル系接着剤に導電粒子を分散させた回路接続用接着剤フィルム（異方導電フィルム）は、主に液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）を駆動させる半導体が搭載されたＴＣＰ（Ｔａｐｅ　Ｃａｒｒｉｅｒ　Ｐａｃｋａｇｅ）又はＣＯＦ（Ｃｈｉｐ　Ｏｎ　Ｆｌｅｘ）とＬＣＤパネル、あるいは、ＴＣＰ又はＣＯＦとプリント配線板との電気的接続に広く使用されている。
　また、最近では、半導体をフェイスダウンで直接ＬＣＤパネル又はプリント配線板に実装する場合でも、従来のワイヤーボンディング法ではなく、薄膜化及び狭ピッチ接続に有利なフリップチップ実装が採用されており、ここでも回路接続用接着剤フィルムが回路接続材料として用いられている（例えば、特許文献１～４参照）。
特開昭５９－１２０４３６号公報 特開昭６０－１９１２２８号公報 特開平１－２５１７８７号公報 特開平７－９０２３７号公報
　ところで、回路接続用接着剤フィルムは、空気に触れた状態で保管されると、接着力が低下し、回路部材に対して充分な貼り付け性を有さなくなる。
　また、回路接続用接着剤フィルムには、回路部材の接続後に回路接続構造体が高温高湿環境下（例えば８５℃、８５％ＲＨ）に長期間（例えば２５０時間）さらされた場合にも、電極部分に対する剥離を抑制し、優れた抵抗値（接続抵抗値）を示すことが求められる。
　そこで、本開示は、空気に触れた状態で保管されても回路部材に対して優れた貼り付け性を有しつつ、回路部材同士の接続後に回路接続構造体が高温高湿環境下（例えば８５℃、８５％ＲＨ）に長期間さらされた場合でも対向する電極間の接続信頼性を確保することができる回路接続用接着剤フィルム、並びに、当該回路接続用接着剤フィルムを用いた接続構造体及び接続構造体の製造方法を提供することを目的する。
　本開示の一側面は、ラクタム環を有するアミドと、カチオン重合性化合物と、熱重合開始剤と、導電粒子と、を含有する、回路接続用接着剤フィルムに関する。
　本開示の一側面である上記回路接続用接着剤フィルムによれば、上記構成を有することにより、回路部材同士の接続において、回路部材に回路接続用接着剤フィルムを貼り付けたときに、回路接続用接着剤フィルムと回路部材とを充分に密着させつつ、さらに、対向する電極間の接続抵抗を充分に小さくすることができる。特に、回路接続用接着剤フィルムがラクタム環を有するアミドを含有することにより、回路接続用接着剤フィルムが空気に触れた状態で保管されても回路部材に対して優れた貼り付け性を有しつつ、回路部材同士の接続後に回路接続構造体が高温高湿環境下（例えば８５℃、８５％ＲＨ）に長期間さらされた場合でも対向する電極間の接続信頼性を確保することができる。回路接続用接着剤フィルムがラクタム環を有するアミドを含有することで、上記効果が得られる理由としては、ラクタム環を有するアミドを含有することで、フィルム表面の劣化が抑制され、フィルム表面の樹脂の状態をフィルム内部の樹脂と同様の状態に維持できるためであると推察される。
　上記回路接続用接着剤フィルムにおいて、上記アミドのラクタム環を構成する炭素数は３～１２であってよい。
　上記回路接続用接着剤フィルムにおいて、上記アミドはε－カプロラクタムを含んでよい。
　上記回路接続用接着剤フィルムにおいて、上記カチオン重合性化合物が、オキセタン化合物及び脂環式エポキシ化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種を含んでよい。
　上記回路接続用接着剤フィルムにおいて、上記アミドの質量基準の含有量をＡＷとし、上記熱重合開始剤の質量基準の含有量をＢＷとしたときに、ＡＷ／ＢＷが０．００１～０．２であってよい。
　上記回路接続用接着剤フィルムにおいて、第一の接着剤層と、上記第一の接着剤層上に積層された第二の接着剤層と、を備え、上記第一の接着剤層が、上記アミドと、上記カチオン重合性化合物と、上記熱重合開始剤と、上記導電粒子と、を含有してもよい。
　本開示の他の一側面は、第一の電極を有する第一の回路部材と、第二の電極を有する第二の回路部材と、上記第一の回路部材及び上記第二の回路部材の間に配置され、上記第一の電極及び上記第二の電極を互いに電気的に接続する接続部と、を備え、上記接続部が、上記回路接続用接着剤フィルムの硬化物を含む、接続構造体に関する。
　本開示の他の一側面は、第一の電極を有する第一の回路部材と、第二の電極を有する第二の回路部材との間に、上記回路接続用接着剤フィルムを介在させ、上記第一の回路部材及び上記第二の回路部材を熱圧着して、上記第一の電極及び上記第二の電極を互いに電気的に接続する工程を備える、接続構造体の製造方法に関する。
　本開示によれば、回路部材同士の接続において、空気に触れた状態で保管されても回路部材に対して優れた貼り付け性を有しつつ、回路部材同士の接続後に回路接続構造体が高温高湿環境下（例えば８５℃、８５％ＲＨ）に長期間さらされた場合でも対向する電極間の接続信頼性を確保することができる回路接続用接着剤フィルム、並びに、当該回路接続用接着剤フィルムを用いた接続構造体及び接続構造体の製造方法を提供することができる。
回路接続用接着剤フィルムの一実施形態を示す模式断面図である。 回路接続用接着剤フィルムの一実施形態を示す模式断面図である。 接続構造体の一実施形態を示す模式断面図である。 図３の接続構造体の製造方法を示す模式断面図である。
　以下、場合により図面を参照しつつ、本開示の実施形態について詳細に説明する。なお、本開示は、以下の実施形態に限定されない。なお、本明細書中、「～」を用いて示された数値範囲は、「～」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。また、個別に記載した上限値及び下限値は任意に組み合わせ可能である。また、本明細書中、「（メタ）アクリレート」とは、アクリレート、及び、それに対応するメタクリレートの少なくとも一方を意味する。「（メタ）アクリロイル」等の他の類似の表現においても同様である。また、「（ポリ）」とは「ポリ」の接頭語がある場合とない場合の双方を意味する。
＜回路接続用接着剤フィルム＞
　本開示の一実施形態は、（ａ）ラクタム環を有するアミドと、（ｂ）カチオン重合性化合物と、（ｃ）熱重合開始剤と、（ｄ）導電粒子と、を含有する、回路接続用接着剤フィルムである。すなわち、本開示の一実施形態は、（ａ）～（ｃ）成分を含む接着剤成分と、接着剤成分中に分散された導電粒子とを含有する、回路接続用接着剤フィルムである。
（ａ）ラクタム環を有するアミド
　回路接続用接着剤フィルムはラクタム環を有するアミドを含有することで、回路部材同士の接続において、空気に触れた状態で保管されても回路部材に対して優れた貼り付け性を得やすくなり、さらに回路部材同士の接続後に回路接続構造体が高温高湿環境下（例えば８５℃、８５％ＲＨ）に長期間さらされた場合でも対向する電極間の接続信頼性を確保しやすくなる。
　ラクタム環を有するアミドは、ラクタム環を構成する炭素数が３～１２であってよい。ラクタム環を構成する炭素数は、回路接続構造体が高温高湿環境下（例えば８５℃、８５％ＲＨ）に長期間さらされた場合でも対向する電極間の接続信頼性をより確保しやすい観点から、３～１０、３～８、３～７、又は３～６であってよい。
　ラクタム環を有するアミドは、ラクタム環に結合する官能基を有してよい。このような官能基としては、カルボキシ基、カルボン酸塩基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、アルキル基、エステル基、スルホ基、スルホン酸塩基、カルボニル基、アミノ基、アミド基、カルボキサミド基、ニトロ基、シアノ基、ハロゲン原子等が挙げられる。
　ラクタム環を有するアミドは、回路部材同士の接続において、空気に触れた状態で保管されても回路部材に対して優れた貼り付け性を得やすい観点、及び回路部材同士の接続後に回路接続構造体が高温高湿環境下（例えば８５℃、８５％ＲＨ）に長期間さらされた場合でも対向する電極間の接続信頼性を確保しやすい観点から、２－アゼチジノン、２－ピロリジノン（２－ピロリドン）、２－ピペリジノン、ε－カプロラクタム、カプリロラクタム、ラウロラクタム（ω－ラウリンラクタム）からなる群より選ばれる少なくとも一種を含んでよく、ε－カプロラクタムを含んでよい。ε－カプロラクタムの含有量は、ラクタム環を有するアミドの全質量を基準として、８０質量％以上、９０質量％以上又は９５質量％以上であってよく、１００質量％であってよい。
　ラクタム環を有するアミドの含有量は、回路部材同士の接続において、空気に触れた状態で保管されても回路部材に対して優れた貼り付け性を得やすい観点、及び回路部材同士の接続後に回路接続構造体が高温高湿環境下（例えば８５℃、８５％ＲＨ）に長期間さらされた場合でも対向する電極間の接続信頼性を確保しやすい観点から、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、０．００１質量％以上、０．００３質量％以上、又は０．００５質量％以上であってよい。ラクタム環を有するアミドの含有量は、同様の観点から、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、２．０質量％以下、１．０質量％以下、又は０．８質量％以下であってよい。これらの観点から、ラクタム環を有するアミドの含有量は、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、０．００１～２．０質量％、０．００３～１．０質量％、０．００５～０．８質量％であってよい。
　ラクタム環を有するアミドの含有量は、回路部材同士の接続において、空気に触れた状態で保管されても回路部材に対して優れた貼り付け性を得やすい観点、及び回路部材同士の接続後に回路接続構造体が高温高湿環境下（例えば８５℃、８５％ＲＨ）に長期間さらされた場合でも対向する電極間の接続信頼性を確保しやすい観点から、導電粒子を除く回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、０．００３質量％以上、０．００６質量％以上、又は０．００９質量％以上であってよい。ラクタム環を有するアミドの含有量は、同様の観点から、導電粒子を除く回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、３．０質量％以下、２．０質量％以下、又は１．０質量％以下であってよい。これらの観点から、ラクタム環を有するアミドの含有量は、導電粒子を除く回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、０．００３～３．０質量％、０．００６～２．０質量％、０．００９～１．０質量％であってよい。
　ラクタム環を有するアミドの含有量は、回路部材同士の接続において、空気に触れた状態で保管されても回路部材に対して優れた貼り付け性を得やすい観点、及び回路部材同士の接続後に回路接続構造体が高温高湿環境下（例えば８５℃、８５％ＲＨ）に長期間さらされた場合でも対向する電極間の接続信頼性を確保しやすい観点から、導電粒子及び充填材を除く回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、０．００５質量％以上、０．００８質量％以上、又は０．０１質量％以上であってよい。ラクタム環を有するアミドの含有量は、同様の観点から、導電粒子及び充填材を除く回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、４．０質量％以下、３．０質量％以下、又は２．０質量％以下であってよい。これらの観点から、ラクタム環を有するアミドの含有量は、導電粒子及び充填材を除く回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、０．００５～４．０質量％、０．００８～３．０質量％、０．０１～２．０質量％であってよい。
（ｂ）カチオン重合性化合物
　カチオン重合性化合物は、例えば、熱によって熱重合開始剤と反応することによって架橋する化合物である。カチオン重合性化合物は、低温速硬化（低温短時間硬化）の観点から、オキセタン化合物及び脂環式エポキシ化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種を含んでよく、オキセタン化合物と脂環式エポキシ化合物とを含んでよい。カチオン重合性化合物は、一種を単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
　オキセタン化合物は、例えば、２－エチルヘキシルオキセタン、３－ヒドロキシメチル－３－メチルオキセタン、３－ヒドロキシメチル－３－エチルオキセタン、３－ヒドロキシメチル－３－プロピルオキセタン、３－ヒドロキシメチル－３－ノルマルブチルオキセタン、３－ヒドロキシメチル－３－フェニルオキセタン、３－ヒドロキシメチル－３－ベンジルオキセタン、３－ヒドロキシエチル－３－メチルオキセタン、３－ヒドロキシエチル－３－エチルオキセタン、３－ヒドロキシエチル－３－プロピルオキセタン、３－ヒドロキシエチル－３－フェニルオキセタン、３－ヒドロキシプロピル－３－メチルオキセタン、３－ヒドロキシプロピル－３－エチルオキセタン、３－ヒドロキシプロピル－３－プロピルオキセタン、３－ヒドロキシプロピル－３－フェニルオキセタン、３－ヒドロキシブチル－３－メチルオキセタン、４，４’－ビス［（３－エチル－３－オキセタニル）メトキシメチル］ビフェニルであってよい。
　カチオン重合性化合物としての脂環式エポキシ化合物は、例えば、３’，４’－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート（ビ－７－オキサビシクロ［４，１，０］ヘプタン）、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル（メタ）アクリレート、（３、３’、４、４’－ジエポキシ）ビシクロヘキシル、水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂であってよい。
　カチオン重合性化合物の含有量は、回路接続用接着剤フィルムの硬化性を担保する観点から、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、１０質量％以上、１５質量％以上、又は２０質量％以上であってよい。カチオン重合性化合物の含有量は、回路接続用接着剤フィルムの形成性を担保する観点から、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、５０質量％以下、４０質量％以下、又は３０質量％以下であってよい。これらの観点から、カチオン重合性化合物の含有量は、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、１０～５０質量％、１５～４０質量％、又は２０～３０質量％であってよい。
　カチオン重合性化合物が、オキセタン化合物と脂環式エポキシ化合物とを含む場合、オキセタン化合物の質量基準の含有量と、脂環式エポキシ化合物の質量基準の含有量との比（オキセタン化合物の質量基準の含有量／脂環式エポキシ化合物の質量基準の含有量）は、オキセタン化合物の反応性を向上させる観点から、０．２～５．０、０．５～４．０、１．０～３．０、又は１．５～２．５であってよい。
（ｃ）熱重合開始剤
　熱重合開始剤は、加熱により酸等を発生して重合を開始する化合物であり、カチオンとアニオンとから構成される化合物であってよい。熱重合開始剤は、例えば、ＳｂＦ６ －、ＰＦ６ －、ＰＦＸ（ＣＦ３）６－Ｘ －（但し、Ｘは１～５の整数）、ＢＦ４ －、Ｂ（Ｃ６Ｆ５）４ －、ＲＳＯ３ －（但し、Ｒは炭素数１～３のアルキル基、置換或いは無置換のアリール基）、Ｃ（ＳＯ２ＣＦ３）３ －等のアニオンを有する、スルホニウム塩、ホスホニウム塩、アンモニウム塩、ジアゾニウム塩、ヨードニウム塩、アニリニウム塩等のオニウム塩などが挙げられる。これらは、一種を単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
　熱重合開始剤としてのオニウム塩は、低温硬化性の観点及び保存安定性の観点から、アニリニウム塩を含んでよく、Ｎ－アルキルアニリニウム塩、Ｎ－ベンジルアニリニウム塩、Ｎ，Ｎ－ジアルキルアニリニウム塩、及びＮ，Ｎ，Ｎ－トリアルキルアニリニウム塩からなる群より選ばれる少なくとも一種を含んでよい。これらのアニリニウム塩において、窒素原子に結合する炭化水素基は、置換基を有するものであってよい。
　アニリニウム塩としては、Ｎ－ベンジル－Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラキスペンタフルオロフェニルボレート、Ｎ－（４－ニトロベンジル）－Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラキスペンタフルオロフェニルボレート、Ｎ－（４－メトキシベンジル）－Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラキスペンタフルオロフェニルボレート、Ｎ－（α－フェニルベンジル）－Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラキスペンタフルオロフェニルボレート、Ｎ－（α－メチルベンジル）－Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラキスペンタフルオロフェニルボレート、Ｎ－（１－ナフチルメチル）－Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラキスペンタフルオロフェニルボレート、Ｎ－シンナミル－Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラキスペンタフルオロフェニルボレート等が挙げられる。
　熱重合開始剤としてのアニリニウム塩は、熱重合開始剤の選択によって高い自由度で重合開始温度を設定できる観点から、下記式（１）で示されるＮ－ベンジルアニリニウム誘導体構造を有してもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
 ［式（１）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ８、Ｒ９及びＲ１０は、それぞれ独立して、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１～３のアルキル基、炭素数１～１２のアルコキシ基、ニトロ基、アミノ基、アルキルアミノ基、シアノ基、アルコキシカルボニル基、又はカルボニル基を示し、Ｒ４及びＲ５は、それぞれ独立して、水素原子、炭素数１～３のアルキル基、又はハロゲン原子を示し、Ｒ６及びＲ７は、それぞれ独立して、ハロゲン原子、炭素数１～３のアルキル基を示し、Ｘ－は、ＳｂＦ６ －、ＰＦ６ －、ＰＦＸ（ＣＦ３）６－Ｘ －（但し、Ｘは１～５の整数）、ＢＦ４ －、Ｂ（Ｃ６Ｆ５）４ －、ＲＳＯ３ －（Ｒは炭素数１～３のアルキル基、アリール基を示し、置換基を有するものであってよい）、Ｃ（ＳＯ２ＣＦ３）３ －を示す。］
　上記式（１）を満たすアニリニウム塩の市販品としては、例えば、Ｋ－ＰＵＲＥ　ＣＸＣ－１６１２、Ｋ－ＰＵＲＥ　ＣＸＣ－１７３３、Ｋ－ＰＵＲＥ　ＣＸＣ－１７３８、Ｋ－ＰＵＲＥ　ＴＡＧ－２６７８、Ｋ－ＰＵＲＥ　ＣＸＣ－１６１４、Ｋ－ＰＵＲＥ　ＴＡＧ－２６８９、Ｋ－ＰＵＲＥ　ＴＡＧ－２６９０、Ｋ－ＰＵＲＥ　ＴＡＧ－２７００、Ｋ－ＰＵＲＥ　ＣＸＣ－１８０２－６０、Ｋ－ＰＵＲＥ　ＣＸＣ－１８２１（Ｋｉｎｇ　Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ社製）等が挙げられる。
　熱重合開始剤の含有量は、硬化反応を充分に促進させる観点から、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、０．５質量％以上、１．０質量％以上、又は３．０質量％以上であってよい。熱重合開始剤の含有量は、硬化物の物性を向上させる観点から、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、２０質量％以下、１５質量％以下、又は１０質量％以下であってよい。これらの観点から、熱重合開始剤の含有量は、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、０．５～２０質量％、１．０～１５質量％、又は３．０～１０質量％であってよい。
　ラクタム環を有するアミドの質量基準の含有量をＡＷとし、熱重合開始剤の質量基準の含有量をＢＷ（ＡＷと同一単位）としたときに、ＡＷとＢＷとの比（ＡＷ／ＢＷ）は、回路部材に対してより優れた貼り付け性を得やすい観点から、０．００１以上、０．０１以上、又は０．０５以上であってよい。ＡＷとＢＷとの比（ＡＷ／ＢＷ）は、実装温度が高くなるのを抑制する観点から、０．２以下、０．１５以下、又は０．１以下であってよい。これらの観点から、ＡＷとＢＷとの比（ＡＷ／ＢＷ）は、０．００１～０．２、０．０１～０．１５、又は０．０５～０．１であってよい。
（ｄ）導電粒子
　導電粒子としては、導電性を有する粒子であれば特に制限されず、金、銀、パラジウム、ニッケル、銅、はんだ等の金属で構成された金属粒子、導電性カーボンで構成された導電性カーボン粒子などであってよい。導電粒子は、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック（ポリスチレン等）などを含む核と、上記金属又は導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子であってもよい。これらの中でも、導電粒子は、熱溶融性の金属で形成された金属粒子及び被覆導電粒子からなる群より選ばれる少なくとも一種を含んでよく、被覆導電粒子を含んでよい。被覆導電粒子は、加熱及び／又は加圧することにより変形させることが容易であるため、電極同士を電気的に接続する際に、電極と導電粒子との接触面積を増加させ、電極間の導電性をより向上させることができる。
　導電粒子の平均粒子径は、分散性及び導電性に優れる観点から、１．０μｍ以上、２．０μｍ以上、又は２．５μｍ以上であってよい。導電粒子の平均粒子径は、隣り合う電極間の絶縁性を確保する観点から、６．０μｍ以下、５．５μｍ以下、又は５．０μｍ以下であってよい。これらの観点から、導電粒子の平均粒子径は、１．０～６．０μｍ、２．０～５．５μｍ、又は２．５～５．０μｍであってよい。
　導電粒子の平均粒子径は、回路接続用接着剤フィルムが含有する導電粒子３００個について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒子径の測定を行い、導電粒子３００個の粒子径の平均値とする。なお、導電粒子が球形ではない場合、導電粒子の粒子径は、ＳＥＭによる観察画像における導電粒子に外接する円の直径とする。
　回路接続用接着剤フィルムにおいて、導電粒子は均一に分散されていてよい。回路接続用接着剤フィルムにおける導電粒子の粒子密度は、安定した接続抵抗が得られる観点から、１００個／ｍｍ２以上、１０００個／ｍｍ２以上、又は３０００個／ｍｍ２以上であってよい。回路接続用接着剤フィルムにおける導電粒子の粒子密度は、隣り合う電極間の絶縁性を確保する観点から、１０００００個／ｍｍ２以下、５００００個／ｍｍ２以下、又は３００００個／ｍｍ２以下であってよい。これらの観点から、回路接続用接着剤フィルムにおける導電粒子の粒子密度は、１００～１０００００個／ｍｍ２、１０００～５００００個／ｍｍ２、又は３０００～３００００個／ｍｍ２であってよい。
　導電粒子の含有量は、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、１０質量％以上、２０質量％以上、又は３０質量％以上であってよい。導電粒子の含有量は、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、６０質量％以下、５０質量％以下、又は４０質量％以下であってよい。
（その他の成分）
　回路接続用接着剤フィルムは、上記（ａ）～（ｄ）成分以外にその他の成分を更に含有してもよい。その他の成分としては、例えば、（ｅ）熱可塑性樹脂、（ｆ）カップリング剤、（ｇ）充填材等が挙げられる。
（ｅ）熱可塑性樹脂
　回路接続用接着剤フィルムは熱可塑性樹脂を含有することで、フィルム状に形成しやすくなる。
熱可塑性樹脂としては、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、アクリルゴム、エポキシ樹脂（２５℃で固形）等が挙げられる。これらは、一種を単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
　熱可塑性樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、例えば、５０００～２０００００、１００００～１０００００、２００００～８００００、又は４００００～６００００であってよい。なお、熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定し、標準ポリスチレンによる検量線を用いて換算した値を意味する。
　熱可塑性樹脂の含有量は、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、１．０質量％以上、５．０質量％以上、１０質量％以上、又は１５質量％以上であってよい。熱可塑性樹脂の含有量は、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、５０質量％以下、４０質量％以下、３０質量％以下、又は２０質量％以下であってよい。熱可塑性樹脂の含有量は、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、１．０～５０質量％、５．０～４０質量％、１０～３０質量％、又は１５～２０質量％であってよい。
（ｆ）カップリング剤
　回路接続用接着剤フィルムはカップリング剤を含有することで、接着性をより向上させることができる。カップリング剤は、例えばシランカップリング剤であってよい。カップリング剤としては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－（メタ）アクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－（メタ）アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３－（メタ）アクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－（メタ）アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－ウレイドプロピルトリエトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３－イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、及び、これらの縮合物が挙げられる。これらは、一種を単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
　カップリング剤の含有量は、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、０．１質量％以上、０．５質量％以上、１．０質量％以上、又は１．５質量％以上であってよい。カップリング剤の含有量は、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、１０質量％以下、８．０質量％以下、５．０質量％以下、又は３．０質量％以下であってよい。カップリング剤の含有量は、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、０．１～１０質量％、０．５～８．０質量％、１．０～５．０質量％、又は１．５～３．０質量％であってよい。
（ｇ）充填材
　回路接続用接着剤フィルムは充填材を含有することで、接続信頼性をより向上させることができる。充填材としては、非導電性のフィラー（例えば、非導電粒子）が挙げられる。充填材は、無機フィラー及び有機フィラーのいずれであってもよい。
　無機フィラーとしては、シリカ粒子、アルミナ粒子、シリカ－アルミナ粒子、チタニア粒子、ジルコニア粒子等の金属酸化物粒子；金属窒化物粒子などが挙げられる。これらは、一種を単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
　有機フィラーとしては、例えば、シリコーン粒子、メタアクリレート・ブタジエン・スチレン粒子、アクリル・シリコーン粒子、ポリアミド粒子、ポリイミド粒子等が挙げられる。これらは、一種を単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
　充填材は、フィルム成形性及び接続構造体の信頼性を向上させる観点から、無機フィラーを含んでよく、シリカ粒子を含んでよい。シリカ粒子は、結晶性シリカ粒子又は非結晶性シリカ粒子であってよく、これらのシリカ粒子は合成品であってよい。シリカの合成方法は、乾式法又は湿式法であってよい。シリカ粒子は、ヒュームドシリカ粒子及びゾルゲルシリカ粒子からなる群より選ばれる少なくとも一種を含んでよい。
　シリカ粒子は、接着剤成分中での分散性に優れる観点から、表面処理されたシリカ粒子であってよい。表面処理されたシリカ粒子は、例えば、アルコキシシラン化合物、ジシラザン化合物、シロキサン化合物等のシラン化合物により表面処理されたシリカ粒子であってよく、シランカップリング剤により表面処理されたシリカ粒子であってよい。表面処理されたシリカ粒子は、例えば、シリカ粒子の表面の水酸基をシラン化合物又はシランカップリング剤により疎水化したものである。
　アルコキシシラン化合物としては、メチルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ジメトキシジフェニルシラン、テトラエトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、ｎ－プロピルトリメトキシシラン、ｎ－プロピルトリエトキシシラン、ヘキシルトリメトキシシラン、ヘキシルトリエトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、１，６－ビス（トリメトキシシリル）ヘキサン、３，３，３－トリフルオロプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。
　ジシラザン化合物としては、１，１，１，３，３，３－ヘキサメチルジシラザン、１，３－ジフェニルテトラメチルジシラザン、１，３－ビス（３，３，３，－トリフルオロプロピル）－１，１，３，３，－テトラメチルジシラザン、１，３－ジビニル－１，１，３，３－テトラメチルジシラザン等が挙げられる。
　シロキサン化合物としては、テトラデカメチルシクロヘプタシロキサン、デカメチルシクロペンタシロキサン、ヘキサフェニルシクロシロキサン、オクタデカメチルシクロノナシロキサン、ヘキサデカメチルシクロオクタシロキサン、ドデカメチルシクロヘキサシロキサン、オクタフェニルシクロテトラシロキサン、ヘキサメチルシクロトリシロキサン、ヘプタフェニルヂシロキサン、テトラデカメチルヘキサシロキサン、ドデカメチルペンタシロキサン、ヘキサメチルジシロキサン、デカメチルテトラシロキサン、ヘキサメトキシジシロキサン、オクタメチルトリシロキサン、オクタメチルシクロテトラシロキサン、１，３－ビニルテトラメチルジシロキサン、２，４，６－トリメチル－２，４，６－トリビニルシクロトリシロキサン、１，３－ジメトキシ－１，１，３，３－テトラフェニルジシロキサン、１，１，３，３－テトラメチル－１，３－ジフェニルジシロキサン、１，３－ジメチル－１，３－ジフェニル－１，３－ジビニルジシロキサン、２，４，６，８－テトラメチル－２，４，６，８－テトラビニルシクロテトラシロキサン、１，１，１，３，５，５，５，－ヘプタメチル－３－（３－グリシドイロキシプロピル）トリシロキサン、１，３，５－トリス（３，３，３－トリフルオロプロピル）－１，３，５－トリメチルシクロトリシロキサン、１，１，１，３，５，５，５，－ヘプタメチル－３－［（トリメチルシリル）オキシ］トリシロキサン、１，３，－ビス［２－（７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプタン－３－イル）エチル］－１，１，３，３，－テトラメチルジシロキサン、１，１，１，５，５，５－ヘキサメチル－３－［（トリメチルシリル）オキシ］－３－ビニルトリシロキサン、３－［［ジメチル（ビニル）シリル］オキシ］－１，１，５，５，－テトラメチル－３－フェニル－１，５－ビニルトリシロキサン、オクタビニルオクタシルセスキオキサン、オクタフェニルオクタシラシルセスキオキサン等が挙げられる。
　シランカップリング剤としては、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、ｐ－スチリルトリメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３－アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－トリエトキシシリル－Ｎ－（１，３－ジメチル-ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、トリス－（トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレート、３－ウレイドプロピルトリアルコキシシラン、３－メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３－イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、３－トリメトキシシリルプロピルコハク酸無水物等が挙げられる。
　シラン化合物又はシランカップリング剤により表面処理されたシリカ粒子は、シリカ粒子表面の水酸性基残基を更に疎水化するために、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、トリメトキシフェニルシラン等のシラン化合物などを用いて表面処理し、更に疎水化させてもよい。
　表面処理されたシリカ粒子は、回路接続用接着剤フィルムを圧着する際に、流動性を制御しやすい観点、圧着後の接続構造体の機械的物性及び耐水性を向上させる観点から、シリカとトリメトキシオクチルシランとの反応生成物（加水分解生成物）、シリカとジメチルシロキサンとの反応生成物、二酸化ケイ素又はシリカとジクロロ（ジメチル）シランとの反応生成物、シリカとビス（トリメチルシリル）アミンの反応生成物（加水分解生成物）、及びシリカとヘキサメチルジシラザンの反応生成物からなる群より選ばれる少なくとも一種を含んでよく、シリカとトリメトキシオクチルシランとの反応生成物、及びシリカとビス（トリメチルシリル）アミンの反応生成物からなる群より選ばれる少なくとも一種を含んでよい。
　充填材の含有量は、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、０．１質量％以上、１．０質量％以上、５．０質量％以上、又は１０質量％以上であってよい。充填材の含有量は、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、５０質量％以下、４０質量％以下、３０質量％以下、又は２０質量％以下であってよい。充填材の含有量は、回路接続用接着剤フィルムの全質量を基準として、０．１～５０質量％、１．０～４０質量％、５．０～３０質量％、又は１０～２０質量％であってよい。
　一実施形態に係る回路接続用接着剤フィルムは、上述した（ａ）～（ｃ）成分を少なくとも含む接着剤成分と、接着剤成分中に分散された（ｄ）導電粒子とを含有する接着剤組成物からなる層（第一の接着剤層）を備える。回路接続用接着剤フィルムは第一の接着剤層からなる単層構造であってよく、第一の接着剤層と、第一の接着剤層以外の層を有する多層構造であってもよい。回路接続用接着剤フィルムが多層構造である場合、上述した（ａ）～（ｇ）成分の含有量は、各層の全質量を基準として、上述した範囲内であってよい。
　回路接続用接着剤フィルムは、基材（例えばＰＥＴフィルム）等の上に設けられていてもよい。基材付きの回路接続用接着剤フィルムは、例えば、上述した（ａ）～（ｄ）を少なくとも含む接着剤組成物を、ナイフコーター、ロールコーター、アプリケーター、コンマコーター、ダイコーター等を用いて基材上に塗布して作製することができる。
　図１は、一実施形態に係る回路接続用接着剤フィルムを示す模式断面図である。図１に示すように、回路接続用接着剤フィルム１は、一実施形態において、接着剤成分２と、接着剤成分２中に分散された導電粒子３とからなる単層で構成されている。一実施形態において、接着剤成分２は、上述した（ａ）～（ｃ）成分を少なくとも含むものであり、導電粒子３は上述した（ｄ）成分であってよい。回路接続用接着剤フィルム１は、未硬化の状態であってよく、一部が硬化している状態であってもよい。
　回路接続用接着剤フィルム１の厚さは、例えば、５μｍ以上又は１０μｍ以上であってよく、３０μｍ以下又は２０μｍ以下であってよい。回路接続用接着剤フィルム１の厚さは、５～３０μｍ又は１０～２０μｍであってよい。
　一実施形態において、回路接続用接着剤フィルムは二以上の層を有する多層構造であってよく、例えば、図２に示すように、回路接続用接着剤フィルム１は、導電粒子３Ａを含む層（接着剤成分２Ａと、接着剤成分２Ａ中に分散された導電粒子３Ａとからなる第一の接着剤層）１Ａと、導電粒子を含まない層（接着剤成分２Ｂからなる第二の接着剤層）１Ｂとを備える二層構造であってよい。この場合、第一の接着剤層１Ａが、上述した（ａ）～（ｃ）成分を少なくとも含む接着剤成分と、上述した（ｄ）導電粒子とを含有する接着剤組成物（第一の接着剤組成物）からなる層であってよく、第二の接着剤層１Ｂは上述した（ａ）～（ｃ）、及び（ｅ）～（ｇ）成分を含む接着剤組成物（第二の接着剤組成物）からなる層であってよい。第二の接着剤層１Ｂが含有する各成分の種類、含有量等は、第一の接着剤層１Ａと同じであってよく、異なっていてもよい。回路接続用接着剤フィルム１の第一の接着剤層１Ａ及び第二の接着剤層１Ｂは、それぞれ未硬化の状態であってよく、一部が硬化している状態であってもよい。
　第一の接着剤層１Ａの厚さは、例えば、３μｍ以上又は５μｍ以上であってよく、１５μｍ以下又は１０μｍ以下であってよい。第一の接着剤層１Ａの厚さは、３～１５μｍ又は５～１０μｍであってよい。第二の接着剤層１Ｂの厚さは、例えば、５μｍ以上又は１０μｍ以上であってよく、２０μｍ以下又は１５μｍ以下であってよい。第二の接着剤層１Ｂの厚さは、５～２０μｍ又は１０～１５μｍであってよい。第一の接着剤層１Ａの厚さと第二の接着剤層１Ｂの厚さとの比（第一の接着剤層１Ａの厚さ／第二の接着剤層１Ｂの厚さ）は、０．１以上又は０．３以上であってよく、１．０以下又は０．５以下であってよい。第一の接着剤層１Ａの厚さと第二の接着剤層１Ｂの厚さとの比（第一の接着剤層１Ａの厚さ／第二の接着剤層１Ｂの厚さ）は、０．１～１．０又は０．３～０．５であってよい。
　一実施形態に係る回路接続用接着剤フィルムは、異方導電性を有してもよい。すなわち、回路接続用接着剤フィルムは、異方導電フィルムであってもよい。回路接続用接着剤フィルムは、異方導電性を有さない導電性接着剤フィルムであってもよい。
＜接続構造体＞
　本開示の他の実施形態は、第一の電極を有する第一の回路部材と、第二の電極を有する第二の回路部材と、上記第一の回路部材及び上記第二の回路部材の間に配置され、上記第一の電極及び上記第二の電極を互いに電気的に接続する接続部と、を備え、上記接続部が、上記回路接続用接着剤フィルムの硬化物を含む、接続構造体である。
　図３は、接続構造体の一実施形態を示す模式断面図である。図３に示すように、構造体１０は、相互に対向する第一の回路部材４及び第二の回路部材５と、第一の回路部材４及び第二の回路部材５の間において第一の回路部材４及び第二の回路部材５を接続する接続部６と、を備えている。
　第一の回路部材４は、第一の回路基板４１と、第一の回路基板４１の主面４１ａ上に形成された第一の電極４２とを備えている。第二の回路部材５は、第二の回路基板５１と、第二の回路基板５１の主面５１ａ上に形成された第二の電極５２とを備えている。
　第一の回路部材４及び第二の回路部材５は、電気的接続を必要とする電極が形成された部材であれば特に制限はない。電極が形成された部材（回路部材等）としては、半導体、ガラス、セラミック等の無機基板；ＴＣＰ、ＦＰＣ、ＣＯＦ等に代表されるポリイミド基板；ポリカーボネート、ポリエステル、ポリエーテルスルホン等のフィルム上に電極を形成した基板；プリント配線板などが用いられ、これらのうちの複数を組み合わせて用いてもよい。
　接続部６は、回路接続用接着剤フィルム１の硬化物を含み、接着剤成分２の硬化物である絶縁性物質７と、導電粒子３とを含有している。導電粒子３は、対向する第一の電極４２と第二の電極５２との間のみならず、第一の回路基板４１の主面４１ａと第二の回路基板５１の主面５１ａとの間に配置されていてもよい。構造体３０においては、第一の電極４２及び第二の電極５２が、導電粒子３を介して電気的に接続されている。すなわち、導電粒子３が第一の電極４２及び第二の電極５２の双方に接触している。
　構造体１０においては、上述したように、対向する第一の電極４２と第二の電極５２とが導電粒子３を介して電気的に接続されている。このため、第一の電極４２及び第二の電極５２間の接続抵抗が充分に低減される。したがって、第一の電極４２及び第二の電極５２間の電流の流れを円滑にすることが可能であり、第一の回路部材４及び第二の回路部材５が有する機能を充分に発揮させることができる。
＜接続構造体の製造方法＞
　本開示の他の実施形態は、第一の電極を有する第一の回路部材と、第二の電極を有する第二の回路部材との間に、上記回路接続用接着剤フィルムを介在させ、上記第一の回路部材及び上記第二の回路部材を熱圧着して、上記第一の電極及び上記第二の電極を互いに電気的に接続する工程を備える、接続構造体の製造方法である。
　図４は、接続構造体の製造方法の一実施形態を示す模式断面図である。図４（ａ）に示されるように、まず、第一の回路部材４と、回路接続用接着剤フィルム１とを用意する。次に、回路接続用接着剤フィルム１を第一の回路部材４の主面４１ａ上に配置する。回路接続用接着剤フィルム１が基材（図示せず）上に積層されている場合には、当該基材の回路接続用接着剤フィルム１側を第一の回路部材４に向けるようにして、積層体を第一の回路部材４上に配置する。回路接続用接着剤フィルム１が図２に示されるように第一の接着剤層１Ａと第二の接着剤層１Ｂとを有する場合、対向する電極間に捕捉される導電粒子数を向上させる観点から第一の接着剤層側を第一の回路部材４の主面４１ａと接するようにして配置してもよい。
　そして、回路接続用接着剤フィルム１を、図４（ａ）の矢印Ａ及びＢ方向に加圧し、回路接続用接着剤フィルム１を第一の回路部材４に仮接続する（図４（ｂ）参照）。このとき、加圧と共に加熱を行ってもよい。
　続いて、図４（ｃ）に示すように、第一の回路部材４上に配置された回路接続用接着剤フィルム１上に、第二の電極５２側を第一の回路部材４に向けるようにして（すなわち、第一の電極４２と第二の電極５２とが対向配置される状態にして、第一の回路部材４と、第二の回路部材５との間に、回路接続用接着剤フィルム１を介在させて）第二の回路部材５を更に配置する。回路接続用接着剤フィルム１が基材（図示せず）上に積層されている場合には、基材を剥離してから第二の回路部材５を回路接続用接着剤フィルム１上に配置する。
　そして、回路接続用接着剤フィルム１を図４（ｃ）の矢印Ａ及びＢ方向に熱圧着する。これにより、回路接続用接着剤フィルム１が硬化され、第一の電極４２及び第二の電極５２を互いに電気的に接続する本接続が行われる。その結果、図３に示すような構造体１０が得られる。
　上記のようにして得られる構造体１０においては、対向する第一の電極４２及び第二の電極５２の双方に導電粒子３を接触させることが可能であり、第一の電極４２及び第二の電極５２間の接続抵抗を充分に低減することができる。
　回路接続用接着剤フィルム１を加熱しながら加圧することにより、第一の電極４２及び第二の電極５２間の距離を充分に小さくした状態で接着剤成分２が硬化して絶縁性物質７となり、第一の回路部材４と第二の回路部材５とが接続部６を介して強固に接続される。また、構造体１０では、接着強度が充分に高い状態が長期間にわたって持続される。したがって、構造体１０では、第一の電極４２及び第二の電極５２間の距離の経時的変化が充分に抑制され、第一の電極４２及び第二の電極５２間の電気特性の長期信頼性が優れる。
　以下、実施例により本開示を具体的に説明する。但し、本開示は下記の実施例のみに限定されるものではない。
＜導電粒子の作製＞
　架橋ポリスチレン粒子の表面上に、層の厚さが０．１５μｍとなるようにニッケルからなる層を形成した。このようにして、平均粒子径３．３μｍ、最大粒子径３．５μｍ、比重２．７の導電粒子を得た。
＜回路接続用接着剤フィルムの作製＞
　表１及び２に示す配合量（単位：質量部）で各成分を混合し、第一の接着剤層を形成する第一の接着剤組成物、及び第二の接着剤層を形成する第二の接着剤組成物を調製した。なお、表１及び２中の各成分の詳細は以下のとおりであり、表中の各成分の配合量は不揮発分の配合量を表す。
・カチオン重合性化合物
Ｂ１：ビ－７－オキサビシクロ［４，１，０］ヘプタン（商品名：セロキサイド８０１０、ダイセル化学株式会社製）
Ｂ２：４，４’－ビス［（３－エチル－３－オキセタニル）メチル］ビフェニル（商品名：ＯＸＢＰ、宇部興産株式会社製）
・熱重合開始剤
Ｃ１：第４級アンモニウム塩（商品名：Ｋ－ＰＵＲＥ　ＣＸＣ－１８２１、Ｋｉｎｇ　Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ社製）
・導電粒子
Ｄ１：上述のとおり作製した導電粒子
・熱可塑性樹脂
Ｅ１：Ｐ－１（フルオレン型フェノキシ樹脂）
Ｅ２：ビスフェノールＡ型固形エポキシ樹脂（商品名：ｊＥＲ１０１０、三菱化学株式会社製）
・カップリング剤
Ｆ１：γ－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（商品名：ＫＢＭ－４０３、信越化学工業株式会社製）
・充填材
Ｇ１：表面処理されたシリカ粒子（シリカとビス(トリメチルシリル）アミンとの加水分解生成物）
Ｇ２：表面処理されたシリカ微粒子（トリメトキシオクチルシランとシリカの加水分解生成物、商品名：アエロジルＲ８０５、Ｅｖｏｎｉｋ　Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ　ＡＧ社製、有機溶媒で不揮発分の含有量を１０質量％に希釈したものを使用）
＜Ｐ－１の合成＞
　ジムロート冷却管と、塩化カルシウム管と、攪拌モーターに接続されたテフロン（登録商標）攪拌棒と、を装着した３０００ｍＬの３つ口フラスコ中で、４，４’－（９－フルオレニリデン）－ジフェノール４５ｇ（シグマアルドリッチジャパン株式会社製）及び３，３’，５，５’－テトラメチルビフェノールジグリシジルエーテル５０ｇ（商品名：ＹＸ－４０００Ｈ、三菱化学株式会社製）をＮ－メチルピロリドン１０００ｍＬに溶解して反応液とした。この反応液に炭酸カリウム２１ｇを加え、マントルヒーターで１１０℃に加熱しながら３時間攪拌した。攪拌後の反応液を１０００ｍＬのメタノールが入ったビーカーに滴下し、吸引ろ過することによって生成した沈殿物をろ取した。ろ取した沈殿物をさらに３００ｍＬのメタノールで３回洗浄して、フェノキシ樹脂Ｐ－１を７５ｇ得た。得られたフェノキシ樹脂Ｐ－１の分子量を高速液体クロマトグラフ（東ソー株式会社製、ＧＰ８０２０、カラム：日立化成工業株式会社製Ｇｅｌｐａｃｋ　ＧＬ－Ａ１５０Ｓ及びＧＬＡ１６０Ｓ、溶離液：テトラヒドロフラン、流速：１．０ｍＬ／分）を用いて測定したところ、ポリスチレン換算でＭｎ＝１５７６９、Ｍｗ＝３８０４５、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．４１３であった。
　基材（ＰＥＴフィルム）の上に第二の接着剤組成物を塗布して、基材上に第二の接着剤層を形成した。さらに、第二の接着剤層の上に第一の接着剤組成物を塗布して、第一の接着剤層を形成して、第一の接着剤層、第二の接着剤層、基材がこの順に積層した回路接続用接着剤フィルムを作製した。実施例１～１３及び比較例１～２の各回路接続用接着剤フィルムの第一の接着剤層の厚さは７μｍであり、第二の接着剤層の厚さは１１μｍであった。
＜貼り付け性の評価＞
　無アルカリガラス基板（ＯＡ－１１、日本電気硝子株式会社製、３８ｍｍ×２８ｍｍ、厚さ：０．３ｍｍ）の表面に、ＡｌＮｄ（１００ｎｍ）／Ｍｏ（５０ｎｍ）／ＩＴＯ（１００ｎｍ）の配線パターン（パターン幅：１９μｍ、電極間スペース：５μｍ）を形成して、評価部材を作製した。実施例１～１３及び比較例１～２の各回路接続用接着剤フィルム（１．５ｍｍ×２５ｍｍ）を第一の接着剤層と評価部材とが接するようにして、評価部材の上に設置した。熱圧着装置（ＢＳ－１７Ｕ、株式会社大橋製作所製、セラミックヒータからなるステージとツール（８ｍｍ×５０ｍｍ）を備える熱圧着装置）を用いて、７０℃、０．９８ＭＰａ（１０ｋｇｆ／ｃｍ２）の条件で２秒間加熱及び加圧して、回路接続用接着剤フィルムを評価部材に貼り付けた。回路接続用接着剤フィルムから基材を剥離した状態で、評価部材の回路接続用接着剤フィルムが貼り付けられていない面側からＦＰＤ／ＬＳＩ検査顕微鏡（株式会社ニコンインステック製、ＥＣＬＩＰＳＥ　Ｌ３００ＮＤ)を用いて評価部材と回路接続用接着剤フィルムとの界面を観察し、回路接続用接着剤フィルムの貼り付け性を確認した。評価部材に貼り付けた回路接続用接着剤フィルムは、回路接続用接着剤フィルムを作製した直後のものと、回路接続用接着剤フィルムを作製後、基材を剥離して、２５℃、湿度６０％ＲＨ、蛍光灯下の環境で第一の接着剤層が空気に触れるようにして９６時間保管したものとで行った。評価部材と回路接続用接着剤フィルムとの界面に浮きが観察されなかったものを「○」、浮きが観察されたものを「×」とした。
結果を表１及び２に示す。
＜接続構造体の作製＞
第１の回路部材として、無アルカリガラス基板（ＯＡ－１１、日本電気硝子株式会社製、外形：３８ｍｍ×２８ｍｍ、厚さ：０．３ｍｍ）の表面に、ＡｌＮｄ（１００ｎｍ）／Ｍｏ（５０ｎｍ）／ＩＴＯ（１００ｎｍ）の配線パターン（パターン幅：１９μｍ、電極間スペース：５μｍ）を形成したものを準備した。第２の回路部材として、バンプ電極を２列で千鳥状に配列したＩＣチップ（外形：０．９ｍｍ×２０．３ｍｍ、厚さ：０．３ｍｍ、バンプ電極の大きさ：７０μｍ×１２μｍ、バンプ電極間スペース：１２μｍ、バンプ電極厚さ：８μｍ）を準備した。
　実施例１～１３及び比較例１～２の各回路接続用接着剤フィルムを用いて接続構造体の作製を行った。回路接続用接着剤フィルムの第一の接着剤層を第１の回路部材上に配置した。セラミックヒータからなるステージとツール（８ｍｍ×５０ｍｍ）とから構成される熱圧着装置（ＬＤ－０６、株式会社大橋製作所製）を用いて、５０℃、０．９８ＭＰａ（１０ｋｇｆ／ｃｍ２）の条件で２秒間加熱及び加圧して、回路接続用接着剤フィルムを第１の回路部材に貼り付けた。次いで、回路接続用接着剤フィルムの第１の回路部材とは反対側の離型フィルムを剥離し、第１の回路部材のバンプ電極と第２の回路部材の回路電極との位置合わせを行った後、ヒートツールを８ｍｍ×４５ｍｍで用い、緩衝材として厚さ５０μｍのＰＴＦＥシートを介して、８０℃に加熱した台座上にて表１及び２で示した実装温度で５秒間、６０ＭＰａにて加熱・加圧して、回路接続用接着剤フィルムの第二の接着剤層を第２の回路部材に貼り付けて接続構造体を作製した。なお、温度は回路接続用接着剤フィルムの実測最高到達温度、圧力は第２の回路部材のバンプ電極が第１の回路部材に対向する面の合計面積に対して算出した値を示す。
＜接続構造体の評価＞
　接続構造体の高温高湿試験後、四端子測定法にて、１４箇所の接続抵抗を測定し、接続抵抗値の最大値（最大抵抗値）を評価した。高温高湿試験は、温度８５℃湿度８５％ＲＨの高温高湿槽にて接続構造体を２５０時間保管することにより行った。接続抵抗の測定にはマルチメータ（ＭＬＲ２１、ＥＴＡＣ社製）を用いた。また、接続構造体の高温高湿試験後、第１の回路部材の回路接続用接着剤フィルムとの接着面の反対側から、ＦＰＤ／ＬＳＩ検査顕微鏡（株式会社ニコンインステック製、ＥＣＬＩＰＳＥ　Ｌ３００ＮＤ)を用いて、第１の回路部材と回路接続用接着剤フィルムとの界面を観察し、接着性を評価した。第１の回路部材と回路接続用接着剤フィルムとの界面で剥離が発生しなかったものを「○」、剥離が発生したものを「×」した。評価結果を表１及び２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　１…回路接続用接着剤フィルム、１Ａ…第一の接着剤層、１Ｂ…第二の接着剤層、２，２Ａ，２Ｂ…接着剤成分、３，３Ａ…導電粒子、４…第一の回路部材、５…第二の回路部材、６…接続部、７…絶縁性物質、１０…構造体、４１…第一の回路基板、４２…第一の電極、５１…第二の回路基板、５２…第二の電極。

Claims (8)

  1. 　ラクタム環を有するアミドと、カチオン重合性化合物と、熱重合開始剤と、導電粒子と、を含有する、回路接続用接着剤フィルム。
  2. 　前記アミドのラクタム環を構成する炭素数が３～１２である、請求項１に記載の回路接続用接着剤フィルム。
  3. 　前記アミドがε－カプロラクタムを含む、請求項１又は２に記載の回路接続用接着剤フィルム。
  4. 　前記カチオン重合性化合物が、オキセタン化合物及び脂環式エポキシ化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種を含む、請求項１～３のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルム。
  5. 　前記アミドの質量基準の含有量をＡＷとし、前記熱重合開始剤の質量基準の含有量をＢＷとしたときに、ＡＷ／ＢＷが０．００１～０．２である、請求項１～４のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルム。
  6. 　第一の接着剤層と、前記第一の接着剤層上に積層された第二の接着剤層と、を備え、
    　前記第一の接着剤層が、前記アミドと、前記カチオン重合性化合物と、前記熱重合開始剤と、前記導電粒子と、を含有する、請求項１～５のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルム。
  7. 　第一の電極を有する第一の回路部材と、
    　第二の電極を有する第二の回路部材と、
    　前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材の間に配置され、前記第一の電極及び前記第二の電極を互いに電気的に接続する接続部と、
    を備え、
    　前記接続部が、請求項１～６のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムの硬化物を含む、接続構造体。
  8. 　第一の電極を有する第一の回路部材と、第二の電極を有する第二の回路部材との間に、請求項１～６のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムを介在させ、前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材を熱圧着して、前記第一の電極及び前記第二の電極を互いに電気的に接続する工程を備える、接続構造体の製造方法。
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