WO2021200685A1

WO2021200685A1 - 高周波誘電加熱接着シート

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Publication number: WO2021200685A1
Application number: PCT/JP2021/012957
Authority: WO
Inventors: 田矢　直紀; 宮田　壮
Original assignee: リンテック株式会社
Priority date: 2020-03-31
Filing date: 2021-03-26
Publication date: 2021-10-07
Also published as: JPWO2021200685A1; EP4129657A4; US20240010878A1; EP4129657A1; CN115397935A

Abstract

高周波誘電加熱接着シート（１）は、第１の熱可塑性樹脂及び第１の誘電フィラーを含有する第１の接着層（１０）と第２の熱可塑性樹脂及び第２の誘電フィラーを含有する第２の接着層（２０）とを有し、第１の接着層（１０）中の第１の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＡ１及び第２の接着層（２０）中の第２の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＡ２は、６０体積％以上、１００体積％以下であり、下記式の変化率Ｖｘ１及びＶｘ２が８０％未満である。ＶＢ１は、第１の接着層（１０）と直接接する層中の第１の熱可塑性樹脂の体積含有率であり、ＶＢ２は、第２の接着層（２０）と直接接する層中の第２の熱可塑性樹脂の体積含有率である。　Ｖｘ１＝｛（ＶＡ１－ＶＢ１）／ＶＡ１｝×１００…（数１）　Ｖｘ２＝｛（ＶＡ２－ＶＢ２）／ＶＡ２｝×１００…（数２）

Description

高周波誘電加熱接着シート

　本発明は、高周波誘電加熱接着シートに関する。

　近年、一般的に接着することが困難な被着体同士を接着する方法として、例えば、所定の樹脂中に発熱材料を配合してなる接着剤を被着体の間に介在させ、誘電加熱処理、誘導加熱処理、超音波溶着処理、又はレーザー溶着処理等を行う方法が提案されている。

　例えば、特許文献１には、カーボンブラック、酸化ケイ素、金属及び金属酸化物からなる群から選択される少なくとも１種の微粉末を配合してなるシート状の熱接着剤が記載されている。

特開昭５８－１７４４７４号公報

　特許文献１に記載の熱接着剤を用いて互いに材質の異なる被着体（第１の被着体及び第２の被着体）を接着させようとすると、充分な接着強度が得られない場合がある。特に、被着体の材質が難接着性材料である場合には、充分な接着強度を得にくい。

　本発明の目的は、互いに異なる材質の第１の被着体と第２の被着体とを強固に接着できる高周波誘電加熱接着シートを提供することである。

　本発明の一態様によれば、高周波誘電加熱接着シートであって、前記高周波誘電加熱接着シートは、最外層として、第１の接着層と、前記第１の接着層とは反対表面側に位置する第２の接着層とを、有し、前記第１の接着層は、第１の熱可塑性樹脂及び高周波で発熱する第１の誘電フィラーを含有し、前記第２の接着層は、第２の熱可塑性樹脂及び高周波で発熱する第２の誘電フィラーを含有し、前記第１の熱可塑性樹脂と前記第２の熱可塑性樹脂とは、互いに異なる樹脂であり、前記第１の接着層中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第１の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＡ１は６０体積％以上、１００体積％以下であり、前記第２の接着層中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第２の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＡ２は６０体積％以上、１００体積％以下であり、前記第１の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＡ１と、前記第１の接着層と直接接する層中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第１の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＢ１との下記数式（数１）で表される変化率Ｖｘ１が、８０％未満であり、前記第２の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＡ２と、前記第２の接着層と直接接する層中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第２の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＢ２との下記数式（数２）で表される変化率Ｖｘ２が、８０％未満である、高周波誘電加熱接着シート。
　Ｖｘ１＝｛（ＶＡ１－ＶＢ１）／ＶＡ１｝×１００…（数１）
　Ｖｘ２＝｛（ＶＡ２－ＶＢ２）／ＶＡ２｝×１００…（数２）

　本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記高周波誘電加熱接着シートは、第１の被着体と、前記第１の被着体とは異なる材質の第２の被着体とを接合するためのシートであり、前記第１の被着体は、第３の熱可塑性樹脂を含有し、前記第２の被着体は、第４の熱可塑性樹脂を含有し、前記第１の熱可塑性樹脂の主たる組成は、前記第３の熱可塑性樹脂の主たる組成と同一であり、前記第２の熱可塑性樹脂の主たる組成は、前記第４の熱可塑性樹脂の主たる組成と同一であり、前記第１の接着層は、前記第１の被着体と接着され、前記第２の接着層は、前記第２の被着体と接着されることが好ましい。

　本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記第１の接着層中の前記第１の誘電フィラーの体積含有率及び前記第２の接着層中の前記第２の誘電フィラーの体積含有率の少なくともいずれかが、５体積％以上、５０体積％以下であることが好ましい。

　本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記第１の誘電フィラー及び前記第２の誘電フィラーの少なくともいずれかは、酸化亜鉛、炭化ケイ素、酸化チタン及びチタン酸バリウムからなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。

　本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記第１の誘電フィラーの体積平均粒子径及び前記第２の誘電フィラーの体積平均粒子径の少なくともいずれかは、１μｍ以上、３０μｍ以下であることが好ましい。前記体積平均粒子径は、レーザー回折・散乱法により、前記第１の誘電フィラー及び前記第２の誘電フィラーの少なくともいずれかの粒度分布を測定し、当該粒度分布測定の結果からＪＩＳ　Ｚ　８８１９－２：２００１に準じて算出した体積平均粒子径である。

　本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記第１の熱可塑性樹脂は、ポリオレフィン系樹脂であることが好ましい。

　本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記第１の熱可塑性樹脂の流動開始温度Ｔｘ１と、前記第２の熱可塑性樹脂の流動開始温度Ｔｘ２との差の絶対値が、下記数式（数４）の関係を満たす、ことが好ましい。
　｜Ｔｘ１－Ｔｘ２｜≦７０…（数４）

　本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記高周波誘電加熱接着シートが有するいずれの層も、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－６：１９９９に準拠するクロスカット試験後に当該層と接する層から剥離せずに付着している格子数の割合が５０％以上であることが好ましい。

　本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記第１の接着層と前記第２の接着層との間に配置された中間層をさらに有することが好ましい。

　本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記中間層は、前記第１の熱可塑性樹脂及び前記第２の熱可塑性樹脂を含有することが好ましい。

　本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記第１の接着層と前記中間層とが直接接し、前記第２の接着層と前記中間層とが直接接することが好ましい。

　本発明の一態様に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、前記第１の接着層と直接接する層が前記第２の接着層であることが好ましい。

　本発明の一態様によれば、互いに異なる材質の第１の被着体と第２の被着体とを強固に接着できる高周波誘電加熱接着シートを提供できる。

第１実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの概略図である。第１実施形態に係る高周波誘電加熱接着シート及び誘電加熱装置を用いた高周波誘電加熱処理を説明する概略図である。第２実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの概略図である。第２実施形態に係る高周波誘電加熱接着シート及び誘電加熱装置を用いた高周波誘電加熱処理を説明する概略図である。

〔第１実施形態〕
［高周波誘電加熱接着シート］
　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、最外層として、第１の接着層と、前記第１の接着層とは反対表面側に位置する第２の接着層とを、有する。
　第１の接着層は、第１の熱可塑性樹脂及び高周波で発熱する第１の誘電フィラーを含有する。
　第２の接着層は、第２の熱可塑性樹脂及び高周波で発熱する第２の誘電フィラーを含有する。
　第１の熱可塑性樹脂と前記第２の熱可塑性樹脂とは、互いに異なる樹脂である。
　第１の接着層中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第１の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＡ１は６０体積％以上、１００体積％以下である。
　第２の接着層中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第２の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＡ２は６０体積％以上、１００体積％以下である。
　第１の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＡ１と、前記第１の接着層と直接接する層中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第１の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＢ１との下記数式（数１）で表される変化率Ｖｘ１が、８０％未満である。
　第２の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＡ２と、前記第２の接着層と直接接する層中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第２の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＢ２との下記数式（数２）で表される変化率Ｖｘ２が、８０％未満である。
　Ｖｘ１＝｛（ＶＡ１－ＶＢ１）／ＶＡ１｝×１００…（数１）
　Ｖｘ２＝｛（ＶＡ２－ＶＢ２）／ＶＡ２｝×１００…（数２）

　変化率Ｖｘ１は、０％超であることが好ましく、１０％以上であることがより好ましく、２０％以上であることがさらに好ましく、２５％以上であることがよりさらに好ましい。
　変化率Ｖｘ１は、７５％以下であることが好ましい。

　変化率Ｖｘ２は、０％超であることが好ましく、１０％以上であることがより好ましく、２０％以上であることがさらに好ましく、２５％以上であることがよりさらに好ましい。
　変化率Ｖｘ２は、７５％以下であることが好ましい。
　変化率Ｖｘ１及びＶｘ２は、互いに同一であるか又は異なる。

　変化率Ｖｘ１及びＶｘ２が、いずれも８０％未満であるので、層間剥離し難い高周波誘電加熱接着シートを得ることができる。

　体積含有率ＶＡ１、ＶＢ１、ＶＡ２及びＶＢ２の単位は、体積％である。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、互いに異なる種類の材質である第１の被着体及び第２の被着体を接着できる。
　以下において、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの詳細が説明される。

　図１には、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの一例の概略断面図が示されている。高周波誘電加熱接着シート１は、最外層として、第１の接着層１０と、第１の接着層１０とは反対表面側に位置する第２の接着層２０とを、有する。高周波誘電加熱接着シート１は、第１の表面１１及び第１の表面１１とは反対側の第２の表面２１を有する。

　高周波誘電加熱接着シート１において、第１の接着層１０と直接接する層が第２の接着層２０である。第１の接着層１０と第２の接着層２０とが直接接する場合、前記数式（数１）及び（数２）中の各記号の意味は、次の通りである。
　ＶＡ１：第１の接着層１０中のすべての熱可塑性樹脂に対する第１の熱可塑性樹脂の体積含有率
　ＶＢ１：第２の接着層２０中のすべての熱可塑性樹脂に対する第１の熱可塑性樹脂の体積含有率
　ＶＡ２：第２の接着層２０中のすべての熱可塑性樹脂に対する第２の熱可塑性樹脂の体積含有率
　ＶＢ２：第１の接着層１０中のすべての熱可塑性樹脂に対する第２の熱可塑性樹脂の体積含有率

（熱可塑性樹脂）
　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、第１の熱可塑性樹脂と第２の熱可塑性樹脂とは、互いに異なる樹脂である。

　第１の熱可塑性樹脂及び第２の熱可塑性樹脂の種類は、特に制限されない。
　第１の熱可塑性樹脂及び第２の熱可塑性樹脂は、例えば、融解し易いとともに、所定の耐熱性を有する等の観点から、ポリオレフィン系樹脂、極性部位を有するポリオレフィン系樹脂、スチレン系樹脂、ポリアセタール系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリアクリル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂、フェノキシ系樹脂及びポリエステル系樹脂からなる群から選択される少なくとも一種であることが好ましい。

　第１の熱可塑性樹脂は、ポリオレフィン系樹脂であることが好ましい。

　第２の熱可塑性樹脂は、スチレン系樹脂であることが好ましい。

　第１の熱可塑性樹脂及び第２の熱可塑性樹脂の少なくともいずれかが、ポリオレフィン系樹脂又は極性部位を有するポリオレフィン系樹脂であることも好ましい。第１の熱可塑性樹脂及び第２の熱可塑性樹脂の少なくともいずれかが、極性部位を有さないポリオレフィン系樹脂でもよい。

（ポリオレフィン系樹脂）
　熱可塑性樹脂としてのポリオレフィン系樹脂は、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン及びポリメチルペンテン等のホモポリマーからなる樹脂、並びにエチレン、プロピレン、ブテン、ヘキセン、オクテン及び４－メチルペンテン等からなる群から選択されるモノマーの共重合体からなるα－オレフィン樹脂等が挙げられる。熱可塑性樹脂としてのポリオレフィン系樹脂は、一種単独の樹脂でもよいし、二種以上の樹脂の組み合わせでもよい。

（極性部位を有するポリオレフィン系樹脂）
　極性部位を有するポリオレフィン系樹脂における極性部位は、ポリオレフィン系樹脂に対して極性を付与できる部位であれば特に限定されない。極性部位を有するポリオレフィン系樹脂は、被着体に対して高い接着力を示すので好ましい。
　熱可塑性樹脂は、オレフィン系モノマーと極性部位を有するモノマーとの共重合体であってもよい。また、熱可塑性樹脂は、オレフィン系モノマーの重合によって得られたオレフィン系ポリマーに極性部位を付加反応等の変性により導入させた樹脂でもよい。

　熱可塑性樹脂としての極性部位を有するポリオレフィン系樹脂を構成するオレフィン系モノマーの種類については、特に制限されない。オレフィン系モノマーとしては、例えば、エチレン、プロピレン、ブテン、ヘキセン、オクテン及び４－メチル－１－ペンテン等が挙げられる。オレフィン系モノマーは、これらの一種単独で用いられてもよく、二種以上の組み合わせで用いられてもよい。
　オレフィン系モノマーは、機械的強度に優れ、安定した接着特性が得られるという観点から、エチレン及びプロピレンが好ましい。
　極性部位を有するポリオレフィン系樹脂におけるオレフィン由来の構成単位は、エチレン又はプロピレンに由来する構成単位であることが好ましい。

　極性部位としては、例えば、水酸基、カルボキシ基、酢酸ビニル構造、酸無水物構造及び酸変性によってポリオレフィン系樹脂に導入される酸変性構造等が挙げられる。

　極性部位としての酸変性構造は、熱可塑性樹脂（例えば、ポリオレフィン系樹脂）を酸変性することによって導入される部位である。熱可塑性樹脂（例えば、ポリオレフィン系樹脂）をグラフト変性する際に用いる化合物としては、不飽和カルボン酸、不飽和カルボン酸の酸無水物及び不飽和カルボン酸のエステルのいずれかから導かれる不飽和カルボン酸誘導体成分が挙げられる。

　不飽和カルボン酸としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸及びシトラコン酸などが挙げられる。

　不飽和カルボン酸の酸無水物としては、例えば、無水マレイン酸、無水イタコン酸及び無水シトラコン酸等の不飽和カルボン酸の酸無水物などが挙げられる。

　不飽和カルボン酸のエステルとしては、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、マレイン酸ジメチル、マレイン酸モノメチル、フマル酸ジメチル、フマル酸ジエチル、イタコン酸ジメチル、イタコン酸ジエチル、シトラコン酸ジメチル、シトラコン酸ジエチル及びテトラヒドロ無水フタル酸ジメチル等の不飽和カルボン酸のエステルなどが挙げられる。

　熱可塑性樹脂がオレフィン系モノマーと極性部位を有するモノマーとの共重合体である場合、当該共重合体は、極性部位を有するモノマー由来の構成単位を２質量％以上含むことが好ましく、４質量％以上含むことがより好ましく、５質量％以上含むことがさらに好ましく、６質量％以上含むことがよりさらに好ましい。また、当該共重合体は、極性部位を有するモノマー由来の構成単位を３０質量％以下含むことが好ましく、２５質量％以下含むことがより好ましく、２０質量％以下含むことがさらに好ましく、１５質量％以下含むことが特に好ましい。
　当該共重合体が極性部位を有するモノマー由来の構成単位を２質量％以上含むことで、高周波誘電加熱接着シートの接着強度が向上する。また、当該共重合体が極性部位を有するモノマー由来の構成単位を３０質量％以下含むことで、熱可塑性樹脂のタックが強くなり過ぎることを抑制できる。その結果、高周波誘電加熱接着シートの成形加工が困難になるのを防止し易くなる。

　熱可塑性樹脂としてのポリオレフィン系樹脂が酸変性構造を有する場合、酸による変性率は、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．１質量％以上であることがより好ましく、０．２質量％以上であることがさらに好ましい。
　熱可塑性樹脂としてのポリオレフィン系樹脂が酸変性構造を有する場合、酸による変性率は、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１０質量％以下であることがさらに好ましい。
　熱可塑性樹脂が酸変性構造を有する場合、酸による変性率が、０．０１質量％以上であることで、高周波誘電加熱接着シートの接着強度が向上する。また、酸による変性率が３０質量％以下であることで、熱可塑性樹脂のタックが強くなり過ぎることを抑制できる。その結果、高周波誘電加熱接着シートの成形加工が困難になるのを防止し易くなる。
　本明細書において、変性率は、酸変性ポリオレフィンの総質量に対する酸に由来する部分の質量の百分率である。

（無水マレイン酸変性ポリオレフィン）
　熱可塑性樹脂としてのポリオレフィン系樹脂は、酸変性構造として、酸無水物構造を有することがより好ましい。酸無水物構造は、無水マレイン酸によってポリオレフィン系樹脂を変性した際に導入される構造であることが好ましい。
　無水マレイン酸変性ポリオレフィンにおいて、無水マレイン酸による変性率は、熱可塑性樹脂としてのポリオレフィン系樹脂が酸変性構造を有する場合の変性率と同様の範囲であることが好ましく、当該範囲内であることで得られる効果も、熱可塑性樹脂としてのポリオレフィン系樹脂が酸変性構造を有する場合と同様である。

　無水マレイン酸変性ポリオレフィンにおけるオレフィン由来の構成単位は、エチレン又はプロピレンに由来する構成単位であることが好ましい。すなわち、無水マレイン酸変性ポリオレフィンは、無水マレイン酸変性ポリエチレン樹脂又は無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂であることが好ましい。

（オレフィン－酢酸ビニル共重合樹脂）
　本実施形態に係る熱可塑性樹脂は、オレフィン由来の構成単位と、酢酸ビニル由来の構成単位とを含む共重合体（オレフィン－酢酸ビニル共重合樹脂）であることも好ましい。
　熱可塑性樹脂としてのオレフィン－酢酸ビニル共重合樹脂は、酢酸ビニル由来の構成単位を、熱可塑性樹脂がオレフィン系モノマーと極性部位を有するモノマーとの共重合体における極性部位を有するモノマー由来の構成単位と同様の範囲で有することが好ましく、当該範囲内で得られる効果も、熱可塑性樹脂がオレフィン系モノマーと極性部位を有するモノマーとの共重合体である場合と同様である。

　オレフィン－酢酸ビニル共重合樹脂におけるオレフィン由来の構成単位は、機械的強度に優れ、安定した接着性を得られるという観点から、エチレン又はプロピレンに由来する構成単位であることが好ましい。
　したがって、熱可塑性樹脂は、エチレン－酢酸ビニル共重合樹脂及びプロピレン－酢酸ビニル共重合樹脂の少なくとも一種であることが好ましく、エチレン－酢酸ビニル共重合樹脂であることがより好ましい。エチレン－酢酸ビニル共重合樹脂及びプロピレン－酢酸ビニル共重合樹脂における酢酸ビニル由来の構成単位についても、オレフィン－酢酸ビニル共重合樹脂について説明した百分率（質量％）と同様の範囲であることが好ましい。

（スチレン系樹脂）
　スチレン系樹脂としては、スチレン系モノマーの単独重合体（ポリスチレン：ＰＳ）であってもよい。例えば、スチレンの単独重合体、α－メチルスチレンの単独重合体及びβ－メチルスチレンの単独重合体等が挙げられる。
　ＰＳは、汎用ポリスチレン樹脂（ＧＰＰＳ樹脂）、又は、ＧＰＰＳ樹脂及びゴム状弾性体を含む耐衝撃性ポリスチレン樹脂（ＨＩＰＳ樹脂）であってもよい。
　スチレン系樹脂としては、例えば、α－メチルスチレン又はβ－メチルスチレン等のスチレン系モノマーと脂肪族系モノマーとを共重合して得られる樹脂等が挙げられ、当該樹脂を水素化した水素化スチレン系樹脂であってもよい。
　スチレン系樹脂としては、スチレン系エラストマーであることも好ましい。スチレン系エラストマーとしては、スチレン－共役ジエン共重合体、及びスチレン－オレフィン共重合体等が挙げられる。スチレン－共役ジエン共重合体の具体例としては、スチレン－ブタジエン共重合体、スチレン－ブタジエン－スチレン共重合体（ＳＢＳ）、スチレン－ブタジエン／ブチレン－スチレン共重合体、スチレン－イソプレン共重合体、スチレン－イソプレン－スチレン共重合体（ＳＩＳ）、スチレン－エチレン／イソプレン－スチレン共重合体等の未水添スチレン－共役ジエン共重合体；スチレン－エチレン／プロピレン－スチレン共重合体（ＳＥＰＳ）、及びスチレン－エチレン／ブチレン－スチレン共重合体（ＳＥＢＳ）等の水添スチレン－共役ジエン共重合体等を挙げることができる。また、工業的には、スチレン系エラストマーとしては、タフプレン（旭化成株式会社製）、クレイトン（クレイトンポリマージャパン株式会社製）、住友ＴＰＥ－ＳＢ（住友化学株式会社製）、エポフレンド（株式会社ダイセル製）、ラバロン（三菱ケミカル株式会社製）、セプトン（株式会社クラレ製）、及びタフテック（旭化成株式会社製）等の商品名が挙げられる。スチレン系エラストマーは、水素添加物でも未水添物であってもよい。

（アクリル系樹脂）
　アクリル系樹脂は、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）もしくはポリメチルアクリレート（ＰＭＡ）等の（メタ）アクリル酸エステルの単独重合体、又はメチルメタクリレート（ＭＭＡ）に由来する単量体単位及びメチルアクリレート（ＭＡ）に由来する単量体単位の少なくともいずれかと他の１種以上の単量体に由来する単量体単位との共重合体であることが好ましい。アクリル系樹脂は、これらの単独重合体及び共重合体からなる群から選択される１種でもよいし、２種以上が混合されたものでもよい。なお、本明細書において、「（メタ）アクリル酸」とは、「アクリル酸」及び「メタクリル酸」の両方を含む概念である。
　ＭＭＡ及びＭＡの少なくともいずれかと共重合可能な他の単量体としては、例えば、アルキル基の炭素原子数が２～１８のアルキル（メタ）アクリレート；アクリル酸及びメタクリル酸等のα，β－不飽和酸；マレイン酸、フマル酸、イタコン酸等の不飽和基含有二価カルボン酸及びそれら不飽和基含有二価カルボン酸のアルキルエステル；スチレン、α－メチルスチレン、核置換スチレン等の芳香族ビニル化合物；アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のシアン化ビニル化合物；無水マレイン酸、マレイミド、及びＮ－置換マレイミドが挙げられる。ＭＭＡ及びＭＡの少なくともいずれかと共重合可能な他の単量体は、これら単量体からなる群から選択される少なくとも１種でもよいし、２種以上でもよい。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、第１の熱可塑性樹脂の流動開始温度Ｔｘ１と、第２の熱可塑性樹脂の流動開始温度Ｔｘ２との差の絶対値が、下記数式（数４）の関係を満たすことが好ましい。
　｜Ｔｘ１－Ｔｘ２｜≦７０…（数４）
　流動開始温度Ｔｘ１及びＴｘ２の差の絶対値｜Ｔｘ１－Ｔｘ２｜は、６０℃以下であることがより好ましく、５０℃以下であることがさらに好ましく、４０℃以下であることがよりさらに好ましい。

　流動開始温度Ｔｘ１とＴｘ２との差の絶対値｜Ｔｘ１－Ｔｘ２｜が、７０℃以下であれば、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを成形しやすい。
　熱可塑性樹脂の流動開始温度は、後述する実施例の項目において説明する方法により測定できる。

（誘電フィラー）
　第１の誘電フィラー及び第２の誘電フィラーは、高周波で発熱するフィラーである。
　第１の誘電フィラー及び第２の誘電フィラーは、周波数域が３ＭＨｚ以上、３００ＭＨｚ以下の高周波電圧を印加した時に発熱するフィラーであることが好ましい。第１の誘電フィラー及び第２の誘電フィラーは、周波数域３ＭＨｚ以上、３００ＭＨｚ以下のうち、例えば、周波数１３．５６ＭＨｚ、２７．１２ＭＨｚ又は４０．６８ＭＨｚ等の高周波電圧の印加により発熱するフィラーであることが好ましい。

・種類
　第１の誘電フィラー及び第２の誘電フィラーは、それぞれ独立に、酸化亜鉛、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、酸化チタン、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、チタン酸鉛、ニオブ酸カリウム、水和ケイ酸アルミニウム、アルカリ金属の水和アルミノケイ酸塩等の結晶水を有する無機材料又はアルカリ土類金属の水和アルミノケイ酸塩等の結晶水を有する無機材料等の一種単独又は二種以上の組み合わせが好ましい。第１の誘電フィラー及び第２の誘電フィラーの種類は、互いに同一であるか又は異なる。

　第１の誘電フィラー及び第２の誘電フィラーの少なくともいずれかは、酸化亜鉛、炭化ケイ素、酸化チタン及びチタン酸バリウムからなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。
　第１の誘電フィラー及び第２の誘電フィラーは、それぞれ独立に、酸化亜鉛、炭化ケイ素、酸化チタン及びチタン酸バリウムからなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。
　例示した誘電フィラーの中でも、種類が豊富であり、様々な形状及びサイズから選択でき、高周波誘電加熱接着シートの接着特性及び機械特性を用途に合わせて改良できるため、第１の誘電フィラー及び第２の誘電フィラーの少なくともいずれかが、酸化亜鉛であることがさらに好ましい。誘電フィラーとして酸化亜鉛を用いることで、無色の高周波誘電加熱接着シートを得ることができる。酸化亜鉛は、誘電フィラーの中でも密度が小さいため、誘電フィラーとして酸化亜鉛を含有する高周波誘電加熱接着シートを用いて被着体を接合した場合、他の誘電フィラーを含有するシートを用いた場合と比べて、接合体の総重量が増大し難い。酸化亜鉛は、セラミックの中でも硬度が高過ぎないため、高周波誘電加熱接着シートの製造装置を傷つけ難い。酸化亜鉛は、不活性な酸化物であるため、熱可塑性樹脂と配合しても、熱可塑性樹脂に与えるダメージが少ない。
　また、誘電フィラーとしての酸化チタンは、アナターゼ型酸化チタン及びルチル型酸化チタンの少なくともいずれかであることが好ましく、誘電特性に優れるという観点から、アナターゼ型酸化チタンであることがより好ましい。
　第１の誘電フィラー及び第２の誘電フィラーは、互いに同一であるか又は異なる。

・体積含有率
　第１の接着層中の第１の誘電フィラーの体積含有率及び第２の接着層中の第２の誘電フィラーの体積含有率の少なくともいずれかが、５体積％以上であることが好ましく、８体積％以上であることがより好ましい。
　第１の接着層中の第１の誘電フィラーの体積含有率及び第２の接着層中の第２の誘電フィラーの体積含有率の少なくともいずれかが、５０体積％以下であることが好ましく、４０体積％以下であることがより好ましく、３５体積％以下であることがさらに好ましい。
　第１の誘電フィラーの体積含有率が５体積％以上であれば、第１の接着層と第１の被着体とを強固に接着しやすい。
　第２の誘電フィラーの体積含有率が５体積％以上であれば、第２の接着層と第２の被着体とを強固に接着しやすい。
　第１の誘電フィラーの体積含有率が５０体積％以下であれば、第１の接着層を加工しやすい。
　第２の誘電フィラーの体積含有率が５０体積％以下であれば、第２の接着層を加工しやすい。
　第１の誘電フィラーの体積含有率及び第２の誘電フィラーの体積含有率が共に５体積％以上であれば、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、互いに異種材料である第１の被着体と第２の被着体とを強固に接着しやすい。
　第１の誘電フィラー及び第２の誘電フィラーの体積含有率が共に５０体積％以下であれば、第１の接着層及び第２の接着層のフレキシブル性を得やすく、靱性の低下も防止しやすくなるので、高周波誘電加熱接着シート全体としてもフレキシブル性を得やすく、靱性の低下も防止しやすくなり、後工程で高周波誘電加熱接着シートを所望の形状に加工しやすい。
　第１の接着層中の第１の誘電フィラーの体積含有率及び第２の接着層中の第２の誘電フィラーの体積含有率は、互いに同一であるか又は異なる。

・体積平均粒子径
　第１の誘電フィラーの体積平均粒子径及び第２の誘電フィラーの体積平均粒子径の少なくともいずれかは、１μｍ以上であることが好ましく、２μｍ以上であることがより好ましく、３μｍ以上であることがさらに好ましい。
　第１の誘電フィラーの体積平均粒子径及び第２の誘電フィラーの体積平均粒子径の少なくともいずれかは、３０μｍ以下であることが好ましく、２５μｍ以下であることがより好ましく、２０μｍ以下であることがさらに好ましい。
　第１の接着層中の第１の誘電フィラーの体積平均粒子径が１μｍ以上であれば、第１の接着層は、高周波印加時に高い発熱性能を発現できる。
　第１の接着層中の第１の誘電フィラーの体積平均粒子径が３０μｍ以下であれば、第１の接着層の強度低下を防止でき、また高周波印加時に高い発熱性能を発現できる。
　第２の接着層中の第２の誘電フィラーの体積平均粒子径が１μｍ以上であれば、第２の接着層は、高周波印加時に高い発熱性能を発現できる。
　第２の接着層中の第２の誘電フィラーの体積平均粒子径が３０μｍ以下であれば、第２の接着層の強度低下を防止でき、また高周波印加時に高い発熱性能を発現できる。
　第１の誘電フィラーの体積平均粒子径及び第２の誘電フィラーの体積平均粒子径が共に１μｍ以上であれば、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、シート全体としても高周波印加時に高い発熱性能を発現し、第１の被着体と第２の被着体とをより短時間で強固に接着できる。
　第１の誘電フィラーの体積平均粒子径及び第２の誘電フィラーの体積平均粒子径が共に３０μｍ以下であることで、高周波誘電加熱接着シートの強度低下を防止でき、またシート全体としても高周波印加時に高い発熱性能を発現できる。
　第１の誘電フィラーの体積平均粒子径及び第２の誘電フィラーの体積平均粒子径は、互いに同一であるか又は異なる。

　誘電フィラーの体積平均粒子径は、次のような方法によって測定される。レーザー回折・散乱法により、誘電フィラーの粒度分布測定を行い、粒度分布測定の結果からＪＩＳ　Ｚ　８８１９－２：２００１に準じて体積平均粒子径を算出する。

（添加剤）
　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、添加剤を含んでいてもよいし、添加剤を含んでいなくてもよい。本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートが添加剤を含む場合、第１の接着層及び第２の接着層の少なくともいずれかが添加剤を含むことが好ましい。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートが添加剤を含む場合、添加剤としては、例えば、粘着付与剤、可塑剤、ワックス、着色剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、抗菌剤、カップリング剤、粘度調整剤、有機充填剤、及び無機充填剤等が挙げられる。添加剤としての有機充填剤、及び無機充填剤は、誘電フィラーとは異なる。

　粘着付与剤及び可塑剤は、高周波誘電加熱接着シートの溶融特性、及び接着特性を改良できる。
　粘着付与剤としては、例えば、ロジン誘導体、ポリテルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂の水素化物、テルペンフェノール樹脂、クマロン・インデン樹脂、脂肪族石油樹脂、芳香族石油樹脂、及び芳香族石油樹脂の水素化物が挙げられる。
　可塑剤としては、例えば、石油系プロセスオイル、天然油、二塩基酸ジアルキル、及び低分子量液状ポリマーが挙げられる。石油系プロセスオイルとしては、例えば、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、及び芳香族系プロセスオイル等が挙げられる。天然油としては、例えば、ひまし油、及びトール油等が挙げられる。二塩基酸ジアルキルとしては、例えば、フタル酸ジブチル、フタル酸ジオクチル、及びアジピン酸ジブチル等が挙げられる。低分子量液状ポリマーとしては、例えば、液状ポリブテン、及び液状ポリイソプレン等が挙げられる。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートが添加剤を含む場合、高周波誘電加熱接着シート中の添加剤の含有率は、通常、高周波誘電加熱接着シートの全体量基準で、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．０５質量％以上であることがより好ましく、０．１質量％以上であることがさらに好ましい。また、高周波誘電加熱接着シート中の添加剤の含有率は、２０質量％以下であることが好ましく、１５質量％以下であることがより好ましく、１０質量％以下であることがさらに好ましい。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、炭素又は炭素を主成分とする炭素化合物（例えば、カーボンブラック等）及び金属等の導電性物質を含有しないことが好ましい。導電性物質の含有率は、それぞれ独立に、高周波誘電加熱接着シートの全体量基準で、５質量％以下であることが好ましく、１質量％以下であることがより好ましく、０．１質量％以下であることがさらに好ましく、０質量％であることがよりさらに好ましい。
　高周波誘電加熱接着シート中の導電性物質の含有率が５質量％以下であれば、誘電加熱処理した際に電気絶縁破壊して接着部及び被着体の炭化という不具合を防止し易くなる。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、第１の接着層の全体質量に対する熱可塑性樹脂及び誘電フィラーの合計質量、並びに第２の接着層の全体質量に対する熱可塑性樹脂及び誘電フィラーの合計質量の少なくともいずれかが、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましく、９９質量％以上であることがさらに好ましい。
　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの全体質量に対して、熱可塑性樹脂及び誘電フィラーの合計質量は、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましく、９９質量％以上であることがさらに好ましい。

［高周波誘電加熱接着シートの形態及び特性］
（層間密着性）
　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートが有するいずれの層も、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－６：１９９９に準拠するクロスカット試験後に当該層と接する層から剥離せずに付着している格子数の割合が５０％以上であることが好ましく、８０％以上であることがより好ましく、１００％であることがさらに好ましい。このような層間密着性を有していれば、シートの層間でさらに剥離し難くなる。
　クロスカット試験後に当該層と接する層から剥離せずに付着している格子数の割合は通常１００％以下である。
　例えば、図１のように、高周波誘電加熱接着シート１が、第１の接着層１０及び第２の接着層２０からなる場合、第１の接着層１０と第２の接着層２０とが接している。このような場合に、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－６：１９９９に準拠するクロスカット試験後に第１の接着層１０が第２の接着層２０から剥離せずに付着している格子数の割合が５０％以上であり、かつ、第２の接着層２０が第１の接着層１０から剥離せずに付着している格子数の割合が５０％以上であることが好ましく、８０％以上であることがより好ましく、１００％であることがさらに好ましい。

（高周波誘電加熱接着シートの厚さ）
　高周波誘電加熱接着シートの厚さは、１０μｍ以上であることが好ましく、３０μｍ以上であることがより好ましく、５０μｍ以上であることがさらに好ましい。
　高周波誘電加熱接着シートの厚さが１０μｍ以上であれば、当該シートに含まれる高周波で発熱する物質の絶対量が少なくならないので、当該シートは、発熱し易くなる。
　高周波誘電加熱接着シートの厚さの上限は、特に限定されない。高周波誘電加熱接着シートの厚さが増すほど、第１の被着体と第２の被着体とを接着して得られる接合体全体の重量も増加するため、高周波誘電加熱接着シートは、実使用上問題ない範囲の厚さであることが好ましい。高周波誘電加熱接着シートの実用性及び成形性も考慮すると、高周波誘電加熱接着シートの厚さは、２０００μｍ以下であることが好ましく、１０００μｍ以下であることがより好ましく、６００μｍ以下であることがさらに好ましい。

　第１の接着層及び第２の接着層の厚さは、少なくとも一方が、５μｍ以上であることが好ましく、２５μｍ以上であることがより好ましく、５０μｍ以上であることがさらに好ましく、第１の接着層及び第２の接着層の厚さの両方が、これら範囲内の厚さであることがよりさらに好ましい。
　第１の接着層及び第２の接着層の厚さは、少なくとも一方が、１０００μｍ以下であることが好ましく、５００μｍ以下であることがより好ましく、３００μｍ以下であることがさらに好ましく、第１の接着層及び第２の接着層の厚さの両方が、これら範囲内の厚さであることがよりさらに好ましい。
　第１の接着層の厚さが５μｍ以上であれば、第１の接着層を成形しやすく、高周波印加時の発熱性も向上する。
　第２の接着層の厚さが５μｍ以上であれば、第２の接着層を成形しやすく、高周波印加時の発熱性も向上する。
　第１の接着層及び第２の接着層の厚さが共に５μｍ以上であれば、高周波誘電加熱接着シートを成形しやすく、高周波印加時の発熱性も向上する。
　第１の接着層及び第２の接着層の厚さが共に１０００μｍ以下であれば、高周波誘電加熱接着シートの重量が重くなりすぎない。
　第１の接着層及び第２の接着層の厚さは、互いに同一であるか又は異なる。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、第１の誘電フィラーの平均粒子径Ｄ_Ｆ１と第１の接着シートの厚さＴ_１との比Ｔ_１／Ｄ_Ｆ１及び第２の誘電フィラーの平均粒子径Ｄ_Ｆ２と第２の接着シートの厚さＴ_２との比Ｔ_２／Ｄ_Ｆ２の少なくとも一方が、１以上であることが好ましく、２以上であることがより好ましく、３以上であることがさらに好ましく、５以上であることがよりさらに好ましい。
　比Ｔ_１／Ｄ_Ｆ１及び比Ｔ_２／Ｄ_Ｆ２の少なくとも一方が、２５００以下であることが好ましく、２０００以下であることが好ましく、１７５０以下であることが好ましく、１０００以下であることがより好ましく、５００以下であることがさらに好ましく、１００以下であることがよりさらに好ましく、５０以下であることがさらになお好ましい。
　比Ｔ_１／Ｄ_Ｆ１が１以上であれば、接着時に第１の誘電フィラーと被着体とが接触することに起因する接着強度の低下を防止できる。
　比Ｔ_２／Ｄ_Ｆ２が１以上であれば、接着時に第２の誘電フィラーと被着体とが接触することに起因する接着強度の低下を防止できる。
　比Ｔ_１／Ｄ_Ｆ１が２５００以下であれば、第１の接着層の作製時に、シート製造装置への負荷を抑制できる。
　比Ｔ_２／Ｄ_Ｆ２が２５００以下であれば、第２の接着層の作製時に、シート製造装置への負荷を抑制できる。
　比Ｔ_１／Ｄ_Ｆ１及び比Ｔ_２／Ｄ_Ｆ２が共に１以上であれば、接着時に高周波誘電加熱接着シートの両面において誘電フィラーと被着体とが接触することに起因する接着強度の低下を防止できる。
　比Ｔ_１／Ｄ_Ｆ１及び比Ｔ_２／Ｄ_Ｆ２が共に２５００以下であれば、高周波誘電加熱接着シートの作製時に、シート製造装置への負荷を抑制できる。
　比Ｔ_１／Ｄ_Ｆ１と比Ｔ_２／Ｄ_Ｆ２とは、互いに同一であるか又は異なる。

（高周波誘電加熱接着シートの誘電特性（ｔａｎδ／ε’ｒ））
　高周波誘電加熱接着シートの誘電特性としての誘電正接（ｔａｎδ）、及び比誘電率（ε’ｒ）は、インピーダンスマテリアルアナライザを用いて、簡便かつ正確に測定することができる。
　高周波誘電加熱接着シートの誘電特性（ｔａｎδ／ε’ｒ）は、０．００５以上であることが好ましく、０．００８以上であることがより好ましく、０．０１以上であることがさらに好ましい。また、高周波誘電加熱接着シートの誘電特性（ｔａｎδ／ε’ｒ）は、０．０８以下であることが好ましく、０．０５以下であることがより好ましい。誘電特性（ｔａｎδ／ε’ｒ）は、インピーダンスマテリアル装置等を用いて測定される誘電正接（ｔａｎδ）を、インピーダンスマテリアル装置等を用いて測定される比誘電率（ε’ｒ）で除した値である。
　高周波誘電加熱接着シートの誘電特性が、０．００５以上であれば、誘電加熱処理をした際に、所定の発熱をせず、被着体同士を強固に接着することが困難となるという不具合を防止できる。
　高周波誘電加熱接着シートの誘電特性が、０．０８以下であれば、被着体の損傷が起きにくい。
　なお、高周波誘電加熱接着シートの誘電特性の測定方法の詳細は、次の通りである。所定大きさに切断した高周波誘電加熱接着シートについて、ＲＦインピーダンスマテリアルアナライザＥ４９９１Ａ（Ａｇｉｌｅｎｔ社製）を用いて、２３℃における周波数４０．６８ＭＨｚの条件下、比誘電率（ε’ｒ）、及び誘電正接（ｔａｎδ）をそれぞれ測定し、誘電特性（ｔａｎδ／ε’ｒ）の値を算出する。

［高周波誘電加熱接着シートの製造方法］
　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの製造方法は、第１の接着層及び第２の接着層を含む積層型の高周波誘電加熱接着シートを製造できれば、特に限定されない。
　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、例えば、上述の各成分を予備混合し、多層押出機を用いた共押出し法によって製造できる。また、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを構成する各層（例えば、第１の接着層及び第２の接着層）の単層シートを個別に作製し、複数の単層シートをラミネート処理して積層させることによっても、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを製造できる。単層シートは、上述の各成分を予備混合し、押出機、及び熱ロール等の公知の混練装置を用いて混錬し、押出成形、カレンダー成形、インジェクション成形、及びキャスティング成形等の公知の成形方法により製造できる。複数の単層シートをラミネート処理する際には、例えば、熱ラミネーターを使用する。

［高周波誘電加熱接着シートの使用方法］
　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを用いることにより、第１の被着体と第２の被着体とを接着できる。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、第１の被着体と、第１の被着体とは異なる材質の第２の被着体とを接合するためのシートであることが好ましい。
　第１の被着体は、第３の熱可塑性樹脂を含有し、第１の接着層が含有する第１の熱可塑性樹脂の主たる組成は、第３の熱可塑性樹脂の主たる組成と同一であることが好ましい。第１の接着層は、第１の被着体と接着されることが好ましい。
　第２の被着体は、第４の熱可塑性樹脂を含有し、第２の接着層が含有する第２の熱可塑性樹脂の主たる組成は、第４の熱可塑性樹脂の主たる組成と同一であることが好ましい。第２の接着層は、第２の被着体と接着されることが好ましい。

　第３の熱可塑性樹脂及び第４の熱可塑性樹脂は、それぞれ独立に、第１の接着層及び第２の接着層において説明した熱可塑性樹脂の中から適宜選択される樹脂であることが好ましい。

　本明細書において、「熱可塑性樹脂の主たる組成」とは、例えば、熱可塑性樹脂が重合体である場合は、当該重合体が含む繰り返し単位の内、当該重合体中でも最も多く含まれる繰り返し単位である。熱可塑性樹脂が単独のモノマー由来の重合体であれば、当該モノマー単位（繰り返し単位）が「熱可塑性樹脂の主たる組成」である。熱可塑性樹脂が共重合体である場合は、当該重合体中でも最も多く含まれる繰り返し単位が「熱可塑性樹脂の主たる組成」である。熱可塑性樹脂が共重合体である場合、当該共重合体中、「熱可塑性樹脂の主たる組成」は、３０質量％以上含まれる繰り返し単位（モノマー単位）であり、一態様においては、３０質量％超含まれる繰り返し単位であり、別の一態様においては、４０質量％以上含まれる繰り返し単位であり、さらに別の一態様においては、５０質量％以上含まれる繰り返し単位である。また、熱可塑性樹脂が共重合体である場合、最も多く含まれる繰り返し単位が、２種以上であってもよい。

　例えば、第１の熱可塑性樹脂が、繰り返し単位としてエチレン単位を５０質量％以上含むエチレン－酢酸ビニル共重合体であり、第３の熱可塑性樹脂も、繰り返し単位としてエチレン単位を５０質量％以上含むエチレン－酢酸ビニル共重合体である場合、第１の熱可塑性樹脂の主たる組成（繰り返し単位）及び第３の熱可塑性樹脂の主たる組成（繰り返し単位）は、いずれもエチレンであり、第１の熱可塑性樹脂及び第３の熱可塑性樹脂の主たる組成が同一である。

　例えば、第１の熱可塑性樹脂が、繰り返し単位としてプロピレン単位を５０質量％以上含む無水マレイン酸変性ポリプロピレンであり、第３の熱可塑性樹脂がポリプロピレンである場合、第１の熱可塑性樹脂の主たる組成（繰り返し単位）及び第３の熱可塑性樹脂の主たる組成（繰り返し単位）は、いずれもプロピレンであり、第１の熱可塑性樹脂及び第３の熱可塑性樹脂の主たる組成が同一である。

　また、例えば、熱可塑性樹脂が単独重合体である場合、当該重合体を構成する繰り返し単位が、熱可塑性樹脂の主たる組成である。例えば、第１の熱可塑性樹脂がポリエチレンであり、第３の熱可塑性樹脂もポリエチレンである場合、第１の熱可塑性樹脂の主たる組成（繰り返し単位）及び第３の熱可塑性樹脂の主たる組成（繰り返し単位）のいずれもエチレンであり、第１の熱可塑性樹脂及び第３の熱可塑性樹脂の主たる組成が同一である。
　第２の熱可塑性樹脂及び第４の熱可塑性樹脂に関する「熱可塑性樹脂の主たる組成」についても、前述の例示等が適用し得る。

　第１の熱可塑性樹脂及び第３の熱可塑性樹脂の組合せ、並びに第２の熱可塑性樹脂及び第４の熱可塑性樹脂の組合せとしては、例えば、以下の組合せが挙げられる。
（Ｒ１）ポリエチレン及びエチレン－酢酸ビニル共重合体
（Ｒ２）ポリエチレン及びＥＭＡＡ（エチレン・メチルメタクリレート共重合体）
（Ｒ３）ポリエチレン及びＥＭＡ（エチレン・メタクリレート共重合体）
（Ｒ４）ポリエチレン及びエチレンシクロオレフィン共重合体
（Ｒ５）ポリプロピレン及び変性ポリプロピレン
（Ｒ６）ＰＳとＳＥＢＳ
（Ｒ７）ＰＳとＳＢＲ（スチレンブタジエンゴム）
（Ｒ８）ＰＳとＳＥＥＳ（スチレン－エチレン－エチレン－スチレンブロック共重合体）
（Ｒ９）ＰＳとＡＢＳ（アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン共重合体）
（Ｒ１０）ＰＳとＳＩＳ

　高周波誘電加熱接着シートの第１の接着層に対して直接接する第１の被着体の表面が、第３の熱可塑性樹脂で構成されていることが好ましい。第１の被着体の全体が第３の熱可塑性樹脂で構成されていることも好ましい。また、第１の被着体が多層構造である場合、第１の被着体の最表面に位置する層（最表面層）が、第３の熱可塑性樹脂で構成されていることも好ましい。第１の被着体全体又は第１の被着体の最表面層が複数の樹脂を混合したブレンド樹脂で構成される場合、第１の被着体全体又は第１の被着体の最表面層中の第３の熱可塑性樹脂の体積含有率は、５０体積％以上であることが好ましく、６０体積％以上であることがより好ましく、７０体積％以上であることがさらに好ましく、８０体積％以上であることがよりさらに好ましく、９０体積％以上であることがさらになお好ましい。

　高周波誘電加熱接着シートの第２の接着層に対して直接接する第２の被着体の表面が、第４の熱可塑性樹脂で構成されていることが好ましい。第２の被着体の全体が第４の熱可塑性樹脂で構成されていることも好ましい。また、第２の被着体が多層構造である場合、第２の被着体の最表面に位置する層（最表面層）が、第４の熱可塑性樹脂で構成されていることも好ましい。第２の被着体全体又は第２の被着体の最表面層が複数の樹脂を混合したブレンド樹脂で構成される場合、第２の被着体全体又は第２の被着体の最表面層中の第４の熱可塑性樹脂の体積含有率は、５０体積％以上であることが好ましく、６０体積％以上であることがより好ましく、７０体積％以上であることがさらに好ましく、８０体積％以上であることがよりさらに好ましく、９０体積％以上であることがさらになお好ましい。

　第１の被着体の形状及び第２の被着体の形状は、特に限定されないが、シート状であることが好ましい。第１の被着体の形状及び第２の被着体は、前述の通りの材質であればよく、第１の被着体の形状及び第２の被着体の形状及び寸法は、互いに同じでも異なっていてもよい。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの使用方法として、第１の被着体と第２の被着体との間に、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを挟持して、例えば、３ＭＨｚ以上、３００ＭＨｚ以下の高周波電圧を印加して、前記第１の被着体と前記第２の被着体とが接着された接合体を作製できる。

［接着方法］
　本実施形態に係る接着方法は、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを用いて、第１の被着体と第２の被着体とを接着する。
　本実施形態に係る接着方法は、以下の工程Ｐ１及び工程Ｐ２を含むことが好ましい。
　工程Ｐ１：高周波誘電加熱接着シートの第１の接着層と第１の被着体とを当接させ、第２の接着層と第２の被着体とを当接させる工程。
　工程Ｐ２：高周波誘電加熱接着シートに高周波を印加して、第１の被着体と第２の被着体とを接着する工程。

・工程Ｐ１
　工程Ｐ１は、第１の被着体と第２の被着体との間で本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを挟持する工程である。工程Ｐ１では、第１の被着体を高周波誘電加熱接着シートの第１の接着層に接触させる。また、工程Ｐ１では、第２の被着体を高周波誘電加熱接着シートの第２の接着層に接触させる。

　高周波誘電加熱接着シートは、第１の被着体と第２の被着体とを接着できるように、第１の被着体と第２の被着体の間に挟持すればよい。高周波誘電加熱接着シートは、第１の被着体と第２の被着体との間の一部において、複数箇所において又は全面において挟持すればよい。第１の被着体と第２の被着体との接着強度を向上させる観点から、第１の被着体と第２の被着体との接着面全体に亘って高周波誘電加熱接着シートを挟持することが好ましい。また、第１の被着体と第２の被着体との間の一部において高周波誘電加熱接着シートを挟持する一態様としては、第１の被着体と第２の被着体との接着面の外周に沿って高周波誘電加熱接着シートを枠状に配置して、第１の被着体と第２の被着体との間で挟持する態様が挙げられる。このように高周波誘電加熱接着シートを枠状に配置することで、第１の被着体と第２の被着体との接着強度を得るとともに、接着面全体に亘って高周波誘電加熱接着シートを配置した場合に比べて接合体を軽量化できる。また、第１の被着体と第２の被着体との間の一部に高周波誘電加熱接着シートを挟持する一態様によれば、用いる高周波誘電加熱接着シートのサイズを小さくできるため、接着面全体に亘って高周波誘電加熱接着シートを配置した場合に比べて高周波誘電加熱処理時間を短縮できる。

・工程Ｐ２
　工程Ｐ２は、工程Ｐ１において第１の被着体と第２の被着体との間で挟持した高周波誘電加熱接着シートに対して、３ＭＨｚ以上、３００ＭＨｚ以下の高周波電圧を印加して、第１の被着体と第２の被着体とを高周波誘電加熱接着シートにより接着する工程である。
　例えば、誘電加熱接着装置を用いることにより、高周波誘電加熱接着シートに対して高周波電圧を印加できる。

　図２には、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シート及び誘電加熱装置を用いた高周波誘電加熱処理を説明する概略図が示されている。

（誘電加熱接着装置）
　図２には、誘電加熱接着装置５０の概略図が示されている。
　誘電加熱接着装置５０は、第１高周波印加電極５１と、第２高周波印加電極５２と、高周波電源５３と、を備えている。
　第１高周波印加電極５１と、第２高周波印加電極５２とは、互いに対向配置されている。第１高周波印加電極５１及び第２高周波印加電極５２は、プレス機構を有している。このプレス機構により、第１の被着体１１０、高周波誘電加熱接着シート１及び第２の被着体１２０を、第１高周波印加電極５１と第２高周波印加電極５２との間で加圧処理できる。

　第１高周波印加電極５１と第２高周波印加電極５２とが互いに平行な１対の平板電極を構成している場合、このような電極配置の形式を平行平板タイプと称する場合がある。
　高周波の印加には平行平板タイプの高周波誘電加熱装置を用いることも好ましい。平行平板タイプの高周波誘電加熱装置であれば、高周波が電極間に位置する高周波誘電加熱接着シートを貫通するので、高周波誘電加熱接着シート全体を温めることができ、被着体と高周波誘電加熱接着シートとを短時間で接着できる。

　第１高周波印加電極５１及び第２高周波印加電極５２のそれぞれに、例えば、周波数１３．５６ＭＨｚ程度、２７．１２ＭＨｚ程度又は周波数４０．６８ＭＨｚ程度の高周波電圧を印加するための高周波電源５３が接続されている。
　誘電加熱接着装置５０は、図２に示すように、第１の被着体１１０及び第２の被着体１２０との間に挟持した高周波誘電加熱接着シート１を介して、誘電加熱処理する。さらに、誘電加熱接着装置５０は、誘電加熱処理に加えて、第１高周波印加電極５１及び第２高周波印加電極５２による加圧処理によって、第１の被着体１１０と第２の被着体１２０とを接着する。なお、加圧処理を行わずに第１の被着体１１０と第２の被着体１２０とを接着してもよい。

　第１高周波印加電極５１及び第２高周波印加電極５２の間に、高周波電界を印加すると、高周波誘電加熱接着シート１における第１の接着層及び第２の接着層中に分散された誘電フィラー（図示せず）が、高周波エネルギーを吸収する。
　そして、誘電フィラーは、発熱源として機能し、誘電フィラーの発熱によって、第１の接着層及び第２の接着層中の熱可塑性樹脂成分を溶融させ、短時間処理であっても、最終的には、第１の被着体１１０と第２の被着体１２０とを強固に接着できる。

　第１高周波印加電極５１及び第２高周波印加電極５２は、プレス機構を有することから、プレス装置としても機能する。そのため、第１高周波印加電極５１及び第２高周波印加電極５２による圧縮方向への加圧及び高周波誘電加熱接着シート１の加熱溶融によって、第１の被着体１１０と第２の被着体１２０とをより強固に接着できる。

（高周波誘電加熱接着条件）
　高周波誘電加熱接着条件は、適宜変更できるが、以下の条件であることが好ましい。

　高周波出力は、１０Ｗ以上であることが好ましく、３０Ｗ以上であることがより好ましく、５０Ｗ以上であることがさらに好ましく、８０Ｗ以上であることがよりさらに好ましい。
　高周波出力は、５０，０００Ｗ以下であることが好ましく、２０，０００Ｗ以下であることがより好ましく、１５，０００Ｗ以下であることがさらに好ましく、１０，０００Ｗ以下であることがよりさらに好ましく、１，０００Ｗ以下であることがさらになお好ましい。
　高周波出力が１０Ｗ以上であれば、誘電加熱処理時に温度が上昇し難いという不具合を防止できるので、良好な接着力を得やすい。
　高周波出力が５０，０００Ｗ以下であれば、誘電加熱処理による温度制御が困難となる不具合を防ぎ易い。

　高周波の印加時間は、１秒以上であることが好ましい。
　高周波の印加時間は、６０秒以下が好ましく、４５秒以下がより好ましく、３５秒以下であることがさらに好ましく、２５秒以下であることがよりさらに好ましく、１０秒以下であることがさらになお好ましい。
　高周波の印加時間が１秒以上であれば、誘電加熱処理時に温度が上昇し難いという不具合を防止できるので、良好な接着力を得やすい。
　高周波の印加時間が６０秒以下であれば、第１の被着体と第２の被着体とを接着させた接合体の製造効率が低下したり、接合体の製造コストが高くなったり、さらには、被着体が熱劣化するといった不具合を防ぎ易い。

　印加する高周波の周波数は、１ｋＨｚ以上であることが好ましく、１ＭＨｚ以上であることがより好ましく、５ＭＨｚ以上であることがさらに好ましく、１０ＭＨｚ以上であることがよりさらに好ましい。
　印加する高周波の周波数は、３００ＭＨｚ以下であることが好ましく、１００ＭＨｚ以下であることがより好ましく、８０ＭＨｚ以下であることがさらに好ましく、５０ＭＨｚ以下であることがよりさらに好ましい。具体的には、国際電気通信連合により割り当てられた工業用周波数帯１３．５６ＭＨｚ、２７．１２ＭＨｚ又は４０．６８ＭＨｚが、本実施形態の高周波誘電加熱接着方法（接着方法）にも利用される。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、最外層として、第１の接着層及び第２の接着層を含む多層構成である。さらに、第１の接着層及び第２の接着層は、前記数式（数１）及び数式（数２）で表される変化率Ｖｘ１及びＶｘ２が、８０％未満であるという関係を満たす。そのため、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、互いに異種材料で構成される第１の被着体と第２の被着体とを強固に接着できる。また、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、層間剥離し難いシートである。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、塗布が必要な接着剤を用いる場合と比べて、取り扱い易く、第１の被着体と第２の被着体との接着時の作業性も向上する。本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートによれば、短時間の高周波印加により被着体と接着できる。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、一般的な粘着剤に比べて、耐水性及び耐湿性が優れる。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、溶剤を含有しないため、被着体との接着に用いる接着剤に起因するＶＯＣ（Ｖｏｌａｔｉｌｅ　Ｏｒｇａｎｉｃ　Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ）の問題が発生し難い。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、高周波電圧の印加により加熱されるため、高周波誘電加熱接着シートが局所的に加熱される。それゆえ、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートによれば、被着体との接着時に被着体全体が溶融するという不具合を防ぎやすい。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法によれば、誘電加熱接着装置によって、外部から、所定箇所のみを局所的に加熱することができる。そのため、被着体が、大型で且つ複雑な立体構造体又は厚さが大きく且つ複雑な立体構造等であり、さらに高い寸法精度を求められる場合でも、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法は、有効である。

　また、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートによれば、高周波誘電加熱接着シートの厚さなどを適宜制御できる。そのため、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートをロール・ツー・ロール方式に適用することもでき、かつ、抜き加工等により、被着体との接着面積、並びに被着体の形状に合わせて、高周波誘電加熱接着シートを任意の面積及び形状に加工できる。そのため、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、製造工程の観点からも、利点が大きい。

〔第２実施形態〕
［高周波誘電加熱接着シート］
　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、第１の接着層と第２の接着層との間に配置された中間層をさらに有する。本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、中間層を有する点で、第１実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートと相違し、その他の点では、第１実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートと同様であるため、以下の説明では、第１実施形態との相違に係る部分を主に説明し、重複する説明については省略又は簡略化する。第１実施形態と同様の構成には同一の符号を付して説明を省略又は簡略化する。

（中間層）
　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、中間層は、１種又は複数種の熱可塑性樹脂を含有することが好ましく、第１の熱可塑性樹脂及び第２の熱可塑性樹脂を含有することがより好ましい。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、第１の接着層と中間層とが直接接し、第２の接着層と中間層とが直接接することが好ましい。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、第１の接着層と中間層とが直接接し、第２の接着層と中間層とが直接接する場合、前記数式（数１）及び（数２）中の各記号の意味は、次の通りである。
　ＶＡ１：第１の接着層中のすべての熱可塑性樹脂に対する第１の熱可塑性樹脂の体積含有率
　ＶＢ１：中間層中のすべての熱可塑性樹脂に対する第１の熱可塑性樹脂の体積含有率
　ＶＡ２：第２の接着層中のすべての熱可塑性樹脂に対する第２の熱可塑性樹脂の体積含有率
　ＶＢ２：中間層中のすべての熱可塑性樹脂に対する第２の熱可塑性樹脂の体積含有率

　本実施形態においても、第１の接着層、中間層及び第２の接着層は、第１実施形態と同様の変化率Ｖｘ１及びＶｘ２の関係を満たすことが好ましい。

　図３には、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの一例の概略断面図が示されている。図３に示された高周波誘電加熱接着シート１Ａは、最外層として、第１の接着層１０と、第１の接着層１０とは反対表面側に位置する第２の接着層２０とを、有する。高周波誘電加熱接着シート１Ａは、第１の接着層１０と第２の接着層と間に中間層３０を含む。高周波誘電加熱接着シート１Ａにおいて、第１の接着層１０と中間層３０とが直接接し、第２の接着層２０と中間層３０とが直接接している。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートにおいて、中間層は、高周波で発熱する第３の誘電フィラーを含有することが好ましい。中間層が第３の誘電フィラーを含有している場合、高周波電圧を印加した際に中間層も加熱されるため、中間層と接する第１の接着層及び第２の接着層を短時間で溶融させ易くなる。その結果、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートによれば、第１の被着体及び第２の被着体をより短時間で強固に接着できる。

　第３の誘電フィラーとして、第１実施形態で説明した第１の誘電フィラー及び第２の誘電フィラーと同様の誘電フィラーを使用できる。第３の誘電フィラーは、第１の誘電フィラーと互いに同一でも、異なっていてもよい。第３の誘電フィラーは、第２の誘電フィラーと互いに同一でも、異なっていてもよい。
　第１の誘電フィラー、第２の誘電フィラー及び第３の誘電フィラーは、それぞれ独立に、酸化亜鉛、炭化ケイ素、酸化チタン及びチタン酸バリウムからなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。
　第１の誘電フィラー、第２の誘電フィラー及び第３の誘電フィラーは、同じ種類の誘電フィラーであることが好ましく、いずれも、酸化亜鉛であることがより好ましい。

　第３の誘電フィラー及び第１の誘電フィラーの体積平均粒子径及び体積含有率は、互いに同一でも、異なっていてもよい。第３の誘電フィラー及び第２の誘電フィラーの体積平均粒子径及び体積含有率は、互いに同一でも、異なっていてもよい。

　中間層は、高周波で発熱する第３の誘電フィラーを含有しないことも好ましい。中間層が第３の誘電フィラーを含有していない場合、高周波電圧を印加した際に中間層が発熱しないため、第１の接着層、中間層及び第２の接着層が溶融しすぎて被着体同士の接合面からはみ出すことを抑制し易くなる。また、中間層が誘電フィラーを含有していない場合、高周波誘電加熱接着シート自体の自重が軽くなるため、当該シートをハンドリングし易い。

　本実施形態においても、高周波誘電加熱接着シート１Ａが有するいずれの層も、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－６：１９９９に準拠するクロスカット試験後に当該層と接する層から剥離せずに付着している格子数の割合が５０％以上であることが好ましく、８０％以上であることがより好ましく、１００％であることがさらに好ましい。
　例えば、図３のように、高周波誘電加熱接着シート１Ａが、第１の接着層１０、中間層３０及び第２の接着層２０からなる場合、第１の接着層と中間層３０とが接し、第２の接着層と中間層３０とが接している。このような場合に、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－６：１９９９に準拠するクロスカット試験後に第１の接着層が中間層３０から剥離せずに付着している格子数の割合が５０％以上であり、かつ、第２の接着層が中間層３０から剥離せずに付着している格子数の割合が５０％以上であることが好ましい。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートも、添加剤を含んでいてもよいし、添加剤を含んでいなくてもよい。本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートが添加剤を含む場合、第１の接着層、中間層及び第２の接着層の少なくともいずれかが添加剤を含むことが好ましい。例えば、第１実施形態で説明した添加剤と同様の添加剤を本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートにも適用できる。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートにおいても、第１の誘電フィラーの平均粒子径Ｄ_Ｆ１と第１の接着層の厚さＴ_１との比Ｔ_１／Ｄ_Ｆ１が、第１実施形態と同様の関係を満たすことが好ましい。
　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートにおいても、第２の誘電フィラーの平均粒子径Ｄ_Ｆ２と第２の接着層の厚さＴ_２との比Ｔ_２／Ｄ_Ｆ２が、第１実施形態と同様の関係を満たすことが好ましい。

（高周波誘電加熱接着シートの厚さ）
　本実施形態においても、高周波誘電加熱接着シートの厚さは、１０μｍ以上であることが好ましく、３０μｍ以上であることがより好ましく、５０μｍ以上であることがさらに好ましい。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートにおいても、第１の接着層及び第２の接着層の厚さは、それぞれ独立に、第１実施形態で説明した厚さ範囲内であることが好ましい。
　中間層の厚さは、５μｍ以上であることが好ましく、２５μｍ以上であることがより好ましく、５０μｍ以上であることがさらに好ましい。
　中間層の厚さは、１０００μｍ以下であることが好ましく、５００μｍ以下であることがより好ましく、３００μｍ以下であることがさらに好ましい。
　中間層の厚さが５μｍ以上であれば、高周波誘電加熱接着シートを成形しやすい。
　中間層の厚さが１０００μｍ以下であれば、高周波誘電加熱接着シートの重量が重くなりすぎない。

［高周波誘電加熱接着シートの製造方法］
　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの製造方法は、第１の接着層、中間層及び第２の接着層を含む積層型の高周波誘電加熱接着シートを製造できれば、特に限定されない。本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、例えば、第１実施形態と同様の方法により、製造できる。

［高周波誘電加熱接着シートの使用方法］
　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを用いることによっても、第１の被着体と第２の被着体とを接着できる。被着体中の熱可塑性樹脂と接着層中の熱可塑性樹脂とで主たる組成が同一である点についても、第１実施形態と同様である。

［接着方法］
　本実施形態に係る接着方法は、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを用いて第１の被着体と第２の被着体とを接着する方法である。本実施形態に係る接着方法は、第１実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートに代えて本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを用いること以外、第１実施形態で説明した工程Ｐ１及び工程Ｐ２を含むことが好ましい。

　図４には、誘電加熱接着装置５０及び高周波誘電加熱接着シート１Ａを用いて、第１の被着体１１０及び第２の被着体１２０を接着する方法を説明する概略図が示されている。
　高周波誘電加熱接着条件は、適宜変更できるが、第１実施形態で説明した条件と同様の条件であることが好ましい。

　本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートも、最外層として、第１の接着層及び第２の接着層を含む多層構成である。さらに、第１の接着層、中間層及び第２の接着層の組成が、前記数式（数１）及び数式（数２）で表される変化率Ｖｘ１及びＶｘ２が共に８０％未満である。そのため、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートも、第１の被着体と第２の被着体とを強固に接着可能であり、さらに、層間剥離し難いシートである。

〔実施形態の変形〕
　本発明は、前記実施形態に限定されない。本発明は、本発明の目的を達成できる範囲での変形及び改良等を含むことができる。

　前記実施形態では、第１の接着層及び第２の接着層の２層のみからなる高周波誘電加熱接着シート、又は第１の接着層、中間層及び第２の接着層の３層のみからなる高周波誘電加熱接着シートを例に挙げて説明したが、本発明は、このような例に限定されない。本発明の一態様として、例えば、第１の接着層及び第２の接着層をそれぞれ最外層として有し、合計４層以上からなる高周波誘電加熱接着シートも含まれる。

　高周波誘電加熱接着シートは、粘着部を有していてもよい。粘着部を有することで、被着体と被着体との間に高周波誘電加熱接着シートを挟持する際に、位置ずれを防止して、正確な位置に配置できる。粘着部は、高周波誘電加熱接着シートの一方の面に設けてもよいし、両面に設けてもよい。また、粘着部は、高周波誘電加熱接着シートの面に対して、部分的に設けられていてもよい。高周波誘電加熱接着シートは、粘着部を有していない場合でも、第１の被着体と第２の被着体とを強固に接着できる。

　高周波誘電加熱処理は、前記実施形態で説明した電極を対向配置させた誘電加熱接着装置に限定されず、格子電極タイプの高周波誘電加熱装置を用いてもよい。格子電極タイプの高周波誘電加熱装置は、一定間隔ごとに第１極性の電極と、第１極性の電極とは反対極性の第２極性の電極とを同一平面上に交互に配列した格子電極を有する。
　例えば、第１の被着体の端部と第２の被着体の端部とを重ね合わせて接着した接合体を製造する場合は、第１の被着体側又は第２の被着体側に格子電極タイプの高周波誘電加熱装置を配置して高周波を印加する。

　格子電極タイプの高周波誘電加熱装置を用いて第１の被着体と第２の被着体とを接着させる場合に、第１の被着体側に第１の格子電極を配置し、第２の被着体側に第２の格子電極を配置して、第１の被着体、高周波誘電加熱接着シート及び第２の被着体を、第１の格子電極と第２の格子電極との間に挟んで同時に高周波を印加してもよい。

　格子電極タイプの高周波誘電加熱装置を用いて第１の被着体と第２の被着体とを接着させる場合に、第１の被着体及び第２の被着体の一方の面側に格子電極を配置し、高周波を印加し、その後、第１の被着体及び第２の被着体の他方の面側に格子電極を配置し、高周波を印加してもよい。

　高周波の印加には格子電極タイプの高周波誘電加熱装置を用いることも好ましい。格子電極タイプの高周波誘電加熱装置を用いることで、第１の被着体及び第２の被着体の厚さの影響を受けず、第１の被着体及び第２の被着体の表層側、例えば、高周波誘電加熱接着シートまでの距離が近い被着体側から誘電加熱することにより、被着体同士を接着できる。また、格子電極タイプの高周波誘電加熱装置を用いることで、接合体の製造の省エネルギー化を実現できる。

　なお、図においては、簡略化のために電極を対向配置させた誘電加熱接着装置を用いた態様を例示した。

　以下、実施例を挙げて本発明をさらに詳細に説明する。本発明はこれら実施例に何ら限定されない。

［高周波誘電加熱接着シート作製方法］
（実施例１）
　第１の接着層を形成するための材料を、表１に示す組成（体積％）で、第１の容器内にて予備混合した。第２の接着層を形成するための材料についても、表１に示す組成（体積％）で、第２の容器内にて予備混合した。表１に示すＰＰは、ポリプロピレンの略称であり、ＳＥＢＳは、スチレン-エチレン／ブチレン-スチレン共重合体の略称である。
　ＰＰ　：主成分はプロピレン（９５質量％以上）、流動開始温度は、１７５℃。
　ＳＥＢＳ：主成分はスチレン（６７質量％）、流動開始温度は１３７℃。

　予備混合した材料を３０ｍｍφ二軸押出機のホッパーに供給し、シリンダー設定温度を１８０℃以上２２０℃以下、ダイス温度を２２０℃に設定し、予備混合した材料を溶融混練した。溶融混錬した材料を冷却した後に、当該材料をカットすることにより、粒状のペレットを作製した。第１の接着層用の粒状ペレット及び第２の接着層用の粒状ペレットのそれぞれを作製した。次いで、第１の接着層用及び第２の接着層用粒状ペレットを、フィードブロックを有するＴダイを設置した単軸多層押出機のホッパーにそれぞれ投入し、シリンダー温度を２２０℃、ダイス温度を２２０℃の条件として、Ｔダイから、フィルム状溶融混練物を押出し、冷却ロールにて冷却させることにより、第１の接着層（厚さ：２００μｍ）及び第２の接着層（厚さ：２００μｍ）からなる多層構成の厚さ４００μｍの高周波誘電加熱接着シートを作製した。

（実施例２～実施例５）
　実施例２～実施例５において、中間層を有する高周波誘電加熱接着シートを作製した。中間層を形成するための材料を、表１に示す組成（体積％）で、第３の容器内にて予備混合した。実施例１と同様にして、中間層用の粒状ペレットを作製した。次いで、第１の接着層用、中間層用、及び第２の接着層用粒状ペレットを、フィードブロックを有するＴダイを設置した単軸多層押出機のホッパーにそれぞれ投入し、高周波誘電加熱接着シートの各層に含まれる樹脂の種類に応じて適宜設定したシリンダー温度及びダイス温度で、Ｔダイから、フィルム状溶融混練物を押出し、冷却ロールにて冷却させることにより、第１の接着層（厚さ：１３５μｍ）、中間層（厚さ：１３０μｍ）及び第２の接着層（厚さ：１３５μｍ）がこの順で積層された多層構成の厚さ４００μｍの高周波誘電加熱接着シートを作製した。
　表１に示すＰＭＭＡは、ポリメチルメタクリレートの略称であり、ＰＳは、ポリスチレンの略称である。
　ＰＭＭＡ：主成分はメチルメタクリレート（９５質量％以上）、流動開始温度は１６５℃。
　ＰＳ　　：主成分はスチレン（９５質量％以上）、流動開始温度は１６２℃。

（比較例１～比較例３）
　比較例１～比較例３に係る高周波誘電加熱接着シートは、第１の接着層及び第２の接着層を形成するための材料の組成を、それぞれ、表１に示す組成に変更し、接着シートの各層に含まれる樹脂の種類に応じて適宜設定したシリンダー温度及びダイス温度で押出し成形したこと以外、実施例１と同様にして作製した。比較例１～比較例３において、第１の接着層及び第２の接着層の厚さの比も、実施例１と同じである。

（比較例４）
　比較例４に係る高周波誘電加熱接着シートは、第１の接着層、中間層及び第２の接着層を形成するための材料の組成を、それぞれ、表１に示す組成に変更し、接着シートの各層に含まれる樹脂の種類に応じて適宜設定したシリンダー温度及びダイス温度で押出し成形したこと以外、実施例２と同様にして作製した。比較例４において、第１の接着層、中間層及び第２の接着層の厚さの比も、実施例２と同じである。

　表２に、作製した高周波誘電加熱接着シートの第１の接着層、第２の接着層及び中間層の熱可塑性樹脂中の各熱可塑性樹脂の体積含有率、並びに前記数式（数１）及び（数２）で表される変化率Ｖｘ１及びＶｘ２の値を示す。

［高周波接着性］
　作製した高周波誘電加熱接着シートを２５ｍｍ×１２．５ｍｍの大きさに切断した。表１に示す材質の第１の被着体及び第２の被着体を準備した。第１の被着体及び第２の被着体の大きさは、いずれも２５ｍｍ×１００ｍｍ×２ｍｍ（厚さ）とした。第１の被着体と第２の被着体との間に、前述の大きさに切断した高周波誘電加熱接着シートを挟んだ。このとき、高周波誘電加熱接着シートの第１の接着層と第１の被着体とを接触させ、第２の接着層と第２の被着体とを接触させた。第１の被着体、高周波誘電加熱接着シート及び第２の被着体を、高周波誘電加熱装置（山本ビニター株式会社製“ＹＲＰ－４００Ｔ－Ａ”）の電極間に固定した。固定した状態で、下記高周波印加条件で高周波を印加して、高周波誘電加熱接着シートと被着体を接着させて、初期試験片を作製した。
　表１に示す第１の被着体の材質としてのＰＰは、ポリプロピレンの略称であり、ＰＭＭＡは、ポリメチルメタクリレートの略称であり、第２の被着体の材質としてのＰＳは、ポリスチレンの略称である。
　ＰＰ　　：主成分はプロピレン（９５質量％以上）。
　ＰＭＭＡ：主成分はメチルメタクリレート（９５質量％以上）。
　ＰＳ　　：主成分はスチレン（９５質量％以上）。

　・高周波印加条件
　　周波数　：４０.６８ＭＨｚ
　　出力　　：２００Ｗ
　　印加時間：１０秒

［接着力（引張せん断力）］
　高周波接着性評価で得られた初期試験片につき、接着力としての引張せん断力を測定した。引張せん断力の測定には、万能引張試験機（インストロン社製、インストロン５５８１）を用いた。引張せん断力の測定における引張速度は、１００ｍｍ／分の条件とした。引張せん断力は、ＪＩＳ　Ｋ　６８５０：１９９９に準拠して測定した。
　引張せん断力の測定時の試験片の破壊形態を観察して、下記評価基準に沿って、接着力を評価した。接着力の評価結果を表１に示す。
　・破壊形態
　　Ｃｆ　：接着シートが凝集破壊した。
　　ＢＣ　：第１の被着体及び第２の被着体の少なくともいずれかが破壊した。
　　ＩＦ_Ｓ：接着シートにおいて層間剥離した。
　　ＩＦ_Ａ：第１の被着体と第１の接着層との間で界面剥離した。
　　ＩＦ_Ｂ：第２の被着体と第２の接着層との間で界面剥離した。

［層間密着性］
　作製した高周波誘電加熱接着シートについて、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－６：１９９９に準拠するクロスカット試験を実施して、層間密着性を評価した。具体的には、高周波誘電加熱接着シートの表面にコロナ処理（２００Ｗ・ｍｉｎ／ｍ^２）を施し、当該シートのコロナ処理済みの面に、両面粘着シート（リンテック株式会社製ＴＬ－５２ＢＭ－０５）を用いて、ＰＥＴフィルム（東洋紡株式会社製、製品名「コスモシャインＡ４３００」を貼りつけて試験片を作製し、２ｍｍの間隔で切り込みを粘着剤層まで入れた。なお、第１の接着層側にＰＥＴフィルムを貼りつけた試験片に対しては、第２の接着層側から切り込みを入れ、第２の接着層側にＰＥＴフィルムを貼りつけた試験片に対しては、第１の接着層側から切り込みを入れた。
　高周波誘電加熱接着シートの各層が、クロスカット試験後に、当該層と接する層から剥離せずに付着している格子数の割合を観察して、下記評価基準に沿って、層間密着性を評価した。層間密着性の評価結果を表１に示す。
　・評価基準
　　評価Ａ１：第１の接着層が接する層（第２の接着層又は中間層）から剥離せずに付着している格子数の割合、及び第２の接着層が接する層（第１の接着層又は中間層）から剥離せずに付着している格子数の割合が５０％以上であった。
　　評価Ｆ１：第１の接着層が接する層（第２の接着層又は中間層）から剥離せずに付着している格子数の割合、及び第２の接着層が接する層（第１の接着層又は中間層）から剥離せずに付着している格子数の割合の少なくともいずれかが５０％未満であった。
　なお、実施例１～５の高周波誘電加熱接着シートについては、評価Ａ１であり、かつ、残存格子数は１００％であった。

［誘電フィラーの体積平均粒子径］
　レーザー回折・散乱法により、誘電フィラーの粒度分布を測定した。粒度分布測定の結果からＪＩＳ　Ｚ　８８１９－２：２００１に準じて体積平均粒子径を算出した。算出した誘電フィラー（酸化亜鉛）の平均粒子径（体積平均粒子径）は、１１μｍであった。

［流動開始温度］
　高周波誘電加熱接着シートの作製に用いた熱可塑性樹脂の流動開始温度を、降下式フローテスター（株式会社島津製作所製，型番「ＣＦＴ－１００Ｄ」）を用いて測定した。荷重５．０ｋｇとし、穴形状がφ２．０ｍｍ、長さが５．０ｍｍのダイ、内径が１１．３２９ｍｍのシリンダーを使用し、測定試料の温度を昇温速度１０℃／分で上昇させながら、昇温とともに変動するストローク変位速度（ｍｍ／分）を測定して、試料のストローク変位速度の温度依存性チャートを得た。このチャートにおいて、低温側に得られるピークを経過した後、再度ストローク変位速度が上昇し始める温度を流動開始温度とした。

［誘電特性］
　作製した高周波誘電加熱接着シートを、３０ｍｍ×３０ｍｍの大きさに切断した。切断した高周波誘電加熱接着シートについて、ＲＦインピーダンスマテリアルアナライザＥ４９９１Ａ（Ａｇｉｌｅｎｔ社製）に、誘電材料テスト・フィクスチャー　１６４５３Ａ（Ａｇｉｌｅｎｔ社製）を取り付け、平行板法にて、２３℃における周波数４０．６８ＭＨｚの条件下、比誘電率（ε’ｒ）及び誘電正接（ｔａｎδ）をそれぞれ測定した。測定結果に基づき、誘電特性（ｔａｎδ／ε’ｒ）の値を算出した。例えば、実施例１～５に係る高周波誘電加熱接着シートの誘電特性（ｔａｎδ／ε’ｒ）を表１に示す。

　実施例１～５に係る高周波誘電加熱接着シートは、表１及び表２に示すように、層間剥離せずに第１の被着体と第２の被着体とを強固に接着できた。
　比較例１に係る高周波誘電加熱接着シートにおいては、第１の接着層中の第１の熱可塑性樹脂（ＰＰ）の体積含有率が６０体積％未満であったため、第１の接着層と第１の被着体とで界面剥離した。
　比較例２に係る高周波誘電加熱接着シートにおいては、第２の接着層中の第２の熱可塑性樹脂（ＳＥＢＳ）の体積含有率が６０体積％未満であったため、第２の接着層と第２の被着体とで界面剥離した。
　比較例３～４に係る高周波誘電加熱接着シートにおいては、第１の接着層、第２の接着層及び中間層の組成における変化率Ｖｘ２が８０％以上であり、層間剥離が起こった。
　そのため、比較例１～４に係る高周波誘電加熱接着シートは、第１の被着体と第２の被着体とを接合できなかった。

　１…高周波誘電加熱接着シート、１０…第１の接着層、１１…第１の表面、１１０…第１の被着体、１２０…第２の被着体、１Ａ…高周波誘電加熱接着シート、２０…第２の接着層、２１…第２の表面、３０…中間層、５０…誘電加熱接着装置、５１…第１高周波印加電極、５２…第２高周波印加電極、５３…高周波電源。

Claims

　高周波誘電加熱接着シートであって、
　前記高周波誘電加熱接着シートは、最外層として、第１の接着層と、前記第１の接着層とは反対表面側に位置する第２の接着層とを、有し、
　前記第１の接着層は、第１の熱可塑性樹脂及び高周波で発熱する第１の誘電フィラーを含有し、
　前記第２の接着層は、第２の熱可塑性樹脂及び高周波で発熱する第２の誘電フィラーを含有し、
　前記第１の熱可塑性樹脂と前記第２の熱可塑性樹脂とは、互いに異なる樹脂であり、
　前記第１の接着層中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第１の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＡ１は６０体積％以上、１００体積％以下であり、
　前記第２の接着層中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第２の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＡ２は６０体積％以上、１００体積％以下であり、
　前記第１の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＡ１と、前記第１の接着層と直接接する層中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第１の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＢ１との下記数式（数１）で表される変化率Ｖｘ１が、８０％未満であり、
　前記第２の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＡ２と、前記第２の接着層と直接接する層中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第２の熱可塑性樹脂の体積含有率ＶＢ２との下記数式（数２）で表される変化率Ｖｘ２が、８０％未満である、
　高周波誘電加熱接着シート。
　Ｖｘ１＝｛（ＶＡ１－ＶＢ１）／ＶＡ１｝×１００…（数１）
　Ｖｘ２＝｛（ＶＡ２－ＶＢ２）／ＶＡ２｝×１００…（数２）
　請求項１に記載の高周波誘電加熱接着シートにおいて、
　前記高周波誘電加熱接着シートは、第１の被着体と、前記第１の被着体とは異なる材質の第２の被着体とを接合するためのシートであり、
　前記第１の被着体は、第３の熱可塑性樹脂を含有し、
　前記第２の被着体は、第４の熱可塑性樹脂を含有し、
　前記第１の熱可塑性樹脂の主たる組成は、前記第３の熱可塑性樹脂の主たる組成と同一であり、
　前記第２の熱可塑性樹脂の主たる組成は、前記第４の熱可塑性樹脂の主たる組成と同一であり、
　前記第１の接着層は、前記第１の被着体と接着され、
　前記第２の接着層は、前記第２の被着体と接着される、
　高周波誘電加熱接着シート。
　請求項１又は請求項２に記載の高周波誘電加熱接着シートにおいて、
　前記第１の接着層中の前記第１の誘電フィラーの体積含有率及び前記第２の接着層中の前記第２の誘電フィラーの体積含有率の少なくともいずれかが、５体積％以上、５０体積％以下である、
　高周波誘電加熱接着シート。
　請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の高周波誘電加熱接着シートにおいて、
　前記第１の誘電フィラー及び前記第２の誘電フィラーの少なくともいずれかは、酸化亜鉛、炭化ケイ素、酸化チタン及びチタン酸バリウムからなる群から選択される少なくとも１種である、
　高周波誘電加熱接着シート。
　請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の高周波誘電加熱接着シートにおいて、
　前記第１の誘電フィラーの体積平均粒子径及び前記第２の誘電フィラーの体積平均粒子径の少なくともいずれかは、１μｍ以上、３０μｍ以下であり、
　前記体積平均粒子径は、レーザー回折・散乱法により、前記第１の誘電フィラー及び前記第２の誘電フィラーの少なくともいずれかの粒度分布を測定し、当該粒度分布測定の結果からＪＩＳ　Ｚ　８８１９－２：２００１に準じて算出した体積平均粒子径である、
　高周波誘電加熱接着シート。
　請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の高周波誘電加熱接着シートにおいて、
　前記第１の熱可塑性樹脂は、ポリオレフィン系樹脂である、
　高周波誘電加熱接着シート。
　請求項１から請求項６のいずれか一項に記載の高周波誘電加熱接着シートにおいて、
　前記第１の熱可塑性樹脂の流動開始温度Ｔｘ１と、前記第２の熱可塑性樹脂の流動開始温度Ｔｘ２との差の絶対値が、下記数式（数４）の関係を満たす、
　高周波誘電加熱接着シート。
　｜Ｔｘ１－Ｔｘ２｜≦７０…（数４）
　請求項１から請求項７のいずれか一項に記載の高周波誘電加熱接着シートにおいて、
　前記高周波誘電加熱接着シートが有するいずれの層も、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－６：１９９９に準拠するクロスカット試験後に当該層と接する層から剥離せずに付着している格子数の割合が５０％以上である、
　高周波誘電加熱接着シート。
　請求項１から請求項８のいずれか一項に記載の高周波誘電加熱接着シートにおいて、
　前記第１の接着層と前記第２の接着層との間に配置された中間層をさらに有する、
　高周波誘電加熱接着シート。
　請求項９に記載の高周波誘電加熱接着シートにおいて、
　前記中間層は、前記第１の熱可塑性樹脂及び前記第２の熱可塑性樹脂を含有する、
　高周波誘電加熱接着シート。
　請求項９又は請求項１０に記載の高周波誘電加熱接着シートにおいて、
　前記第１の接着層と前記中間層とが直接接し、
　前記第２の接着層と前記中間層とが直接接する、
　高周波誘電加熱接着シート。
　請求項１から請求項８のいずれか一項に記載の高周波誘電加熱接着シートにおいて、
　前記第１の接着層と直接接する層が前記第２の接着層である、
　高周波誘電加熱接着シート。