WO2021200444A1 - 二次電池システム - Google Patents

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直樹 沼田
径 小林
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三洋電機株式会社
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    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • This disclosure relates to a secondary battery system.
  • the Q-dV / dQ curve is a curve showing the relationship between dV / dQ, which is a differential value of the change amount dV of the voltage V of the secondary battery with respect to the change amount dQ of the capacity Q, and the value of the capacity Q.
  • Patent Document 1 discloses a secondary battery system in which the charging state (hereinafter, SOC) at the start and end of a charge / discharge cycle is set in advance while avoiding the peak top.
  • the SOCs at the start and end of the charge / discharge cycle are merely set. For example, when the user finishes charging / discharging at the peak top existing between the start end and the end end, the deterioration of the secondary battery is accelerated. Further, when the charge / discharge cycle is set so that the peak top does not exist between the SOC at the start end and the SOC at the end end, the battery capacity is greatly reduced.
  • An object of the present disclosure is to provide a secondary battery system capable of controlling charging / discharging so as to avoid SOC in which the charging / discharging end position reaches the peak top.
  • the secondary battery system includes an electrode body in which a positive electrode plate and a negative electrode plate are laminated via a separator, a secondary battery having a non-aqueous electrolyte, and electricity connected to the secondary battery.
  • the dV / dQ which is the differential value of the load and the change in the voltage V of the secondary battery dV with respect to the change in the capacity Q of the secondary battery, is expressed as a percentage of the capacity Q with respect to the fully charged capacity of the secondary battery.
  • SOC-dV / dQ curve plotted against the charged state (SOC) to be performed at least one peak top SOC range including the peak SOC is set, and charging or discharging is stopped in the peak top SOC range.
  • a control device for terminating the charging or discharging of the secondary battery while avoiding the peak top SOC range by discharging the secondary battery by an electric load is provided.
  • the secondary battery system includes an electrode body in which a positive electrode plate and a negative electrode plate are laminated via a separator, a secondary battery having a non-aqueous electrolyte, and an auxiliary battery connected to the secondary battery.
  • the differential value of dV / dQ which is the differential value of the change in the voltage V of the secondary battery with respect to the change in the capacity Q of the battery and the secondary battery, is expressed as a percentage of the capacity Q with respect to the fully charged capacity of the secondary battery.
  • At least one peak top SOC range including the peak SOC is set, and charging or discharging is stopped in the peak top SOC range.
  • a control device for terminating the charging or discharging of the secondary battery while avoiding the peak top SOC range by charging the secondary battery with the auxiliary battery is provided.
  • charging / discharging can be controlled so as to avoid SOC in which the charging / discharging end position reaches the peak top.
  • FIG. 1 is a block diagram showing a secondary battery system which is an example of the embodiment.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of a secondary battery which is an example of the embodiment.
  • FIG. 3 is a graph showing a SOC-dV / dQ curve.
  • FIG. 4 is a flow chart showing the flow of charge control.
  • FIG. 5 is a flow chart showing the flow of discharge control.
  • FIG. 6 is a block diagram showing a secondary battery system which is another example of the embodiment.
  • FIG. 7 is a graph showing the charging cycle of the embodiment.
  • FIG. 1 is a block diagram showing a secondary battery system 10.
  • the secondary battery system 10 is a system that controls the charging and discharging of the secondary battery 20.
  • the secondary battery system 10 includes a secondary battery 20, a control device 40 that controls charging / discharging of the secondary battery 20, a voltage measuring device 11 that measures the voltage of the secondary battery 20, and a charging current of the secondary battery 20.
  • it includes a current measuring device 12 for measuring the discharge current, an electric load 13 connected to the secondary battery 20, and a changeover switch 14 for ON / ⁇ FF connection between the secondary battery 20 and the electric load 13.
  • the electric load 13 discharges the secondary battery 20, and a resistor is preferably used. Further, the resistor preferably has a resistance value capable of discharging the secondary battery 20 at a current value within a range normally used.
  • the secondary battery system 10 of the present embodiment is configured to include one secondary battery 20, but is not limited to this. It may be configured to include an assembled battery in which a plurality of secondary batteries 20 are combined.
  • the control device 40 controls the charging / discharging of the assembled battery, and the electric load 13 is connected to the assembled battery.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing the secondary battery 20.
  • the secondary battery 20 is, for example, a cylindrical battery, and closes an electrode body 24, an electrolyte, an outer can 25 containing the electrode body 24 and the electrolyte, and an opening of the outer can 25. It has a sealing body 30 and.
  • the electrode body 24 includes a positive electrode plate 21, a negative electrode plate 22, and a separator 23, and has a structure in which the positive electrode plate 21 and the negative electrode plate 22 are spirally wound via the separator 23.
  • the positive electrode plate 21 has a positive electrode core body and a positive electrode mixture layer formed on at least one surface of the core body.
  • a metal foil stable in the potential range of the positive electrode plate 21, such as aluminum or an aluminum alloy, or a film in which the metal is arranged on the surface layer can be used.
  • the positive electrode mixture layer contains a positive electrode active material, a conductive agent such as acetylene black, and a binder such as polyvinylidene fluoride, and is preferably formed on both sides of the positive electrode core body.
  • a lithium transition metal composite oxide is used for example.
  • a positive electrode mixture slurry containing a positive electrode active material, a conductive agent, a binder, and the like is applied onto the positive electrode core, the coating film is dried, and then the coating film is compressed to form a positive electrode mixture layer.
  • the negative electrode plate 22 has a negative electrode core body and a negative electrode mixture layer formed on at least one surface of the core body.
  • a metal foil stable in the potential range of the negative electrode plate 22 such as copper or copper alloy, a film in which the metal is arranged on the surface layer, or the like can be used.
  • the negative electrode mixture layer contains a negative electrode active material and a binder such as styrene-butadiene rubber (SBR), and is preferably formed on both sides of the negative electrode core body.
  • SBR styrene-butadiene rubber
  • the negative electrode active material for example, graphite, a silicon-containing compound or the like is used.
  • a negative electrode mixture slurry containing a negative electrode active material, a binder, and the like is applied onto the negative electrode core body, the coating film is dried, and then the coating film is compressed to form a negative electrode mixture layer on the core body. It can be manufactured by forming it on both sides.
  • a non-aqueous electrolyte for example, a non-aqueous electrolyte is used.
  • the non-aqueous electrolyte contains a non-aqueous solvent and an electrolyte salt dissolved in the non-aqueous solvent.
  • the non-aqueous solvent esters, ethers, nitriles, amides, a mixed solvent of two or more of these, and the like can be used.
  • the non-aqueous solvent may contain a halogen substituent in which at least a part of hydrogen in these solvents is substituted with a halogen atom such as fluorine.
  • the non-aqueous electrolyte is not limited to the liquid electrolyte, and may be a solid electrolyte.
  • the electrolyte salt for example, a lithium salt such as LiPF 6 is used.
  • the type of the electrolyte is not particularly limited, and may be an aqueous electrolyte.
  • the secondary battery 20 has insulating plates 26 and 27 arranged above and below the electrode body 24, respectively.
  • the positive electrode lead 28 connected to the positive electrode plate 21 extends toward the sealing body 30 through the through hole of the insulating plate 26, and the negative electrode lead 29 connected to the negative electrode plate 22 is outside the insulating plate 27. It extends to the bottom surface portion 25A side of the outer can 25 through the outer can 25.
  • the positive electrode lead 28 is connected to the lower surface of the metal plate 31 which is the bottom plate of the sealing body 30 by welding or the like, and the rupture plate 32 of the sealing body 30 electrically connected to the metal plate 31 serves as the positive electrode external terminal.
  • the negative electrode lead 29 is connected to the inner surface of the bottom surface portion 25A of the outer can 25 by welding or the like, and the outer can 25 serves as a negative electrode external terminal.
  • the control device 40 is a device that executes charge control and discharge control, which will be described in detail later.
  • the charge control is a control for ending the charging of the secondary battery 20 so as to avoid the peak top charge rate range described later.
  • the discharge control is a control for ending the discharge of the secondary battery 20 so as to avoid the peak top charge rate range.
  • the control device 40 is equipped with a CPU as an arithmetic processing unit that executes the above control, and a ROM, RAM, and a hard disk drive (HDD) as storage devices connected to the CPU.
  • the charge / discharge stop detection unit 41 that detects the charge / discharge stop timing of the secondary battery 20 and the charge state (hereinafter, SOC) of the charge / discharge stop timing are in the peak top SOC range. It has a peak top determination unit 42 for determining whether or not there is a peak top determination unit 42. Further, the control device 40 is connected to the voltage measuring device 11, the current measuring device 12, and the changeover switch 14.
  • the charge / discharge stop detection unit 41 has a function of detecting the timing at which charging of the secondary battery 20 is stopped.
  • the timing at which charging of the secondary battery 20 is stopped includes a timing at which charging is stopped when the secondary battery 20 is determined to be fully charged, and a timing at which charging is stopped after a predetermined time has elapsed. Further, the charge / discharge stop detection unit 41 may detect the timing at which the connection between the secondary battery 20 and the charger is cut off as the timing at which the charging of the secondary battery 20 is stopped.
  • the charge / discharge stop detection unit 41 has a function of detecting the timing at which the discharge of the secondary battery 20 is stopped.
  • the timing at which the discharge of the secondary battery 20 is stopped includes the timing at which the discharge is stopped when the voltage of the secondary battery 20 drops to a predetermined value. Further, the charge / discharge stop detection unit 41 may detect the timing at which the connection between the secondary battery 20 and the battery load is cut off as the timing at which the discharge of the secondary battery 20 is stopped.
  • the peak top determination unit 42 determines whether or not the SOC of the charge / discharge stop timing of the secondary battery 20 detected by the charge / discharge stop detection unit 41 is within the set peak top SOC range (hereinafter, peak top range). Has a function.
  • the peak top range is a predetermined range of the SOC including the SOC which is the peak top of the SOC-dV / dQ curve, which will be described in detail later.
  • FIG. 3 is a graph showing a SOC-dV / dQ curve.
  • the horizontal axis is SOC (%) and the vertical axis is dV / dQ.
  • SOC is expressed as a percentage of the capacity Q of the secondary battery 20 with respect to the fully charged capacity of the secondary battery 20.
  • dV / dQ represents the differential value of the voltage V with respect to the change amount dQ of the capacity Q of the secondary battery 20.
  • the dV / dQ can be calculated from, for example, the QV curve obtained by measuring the change in the voltage V with respect to the capacity Q during charging or discharging.
  • the SOC-dV / dQ curve includes a plurality of peak tops.
  • the peak top is the maximum point on the SOC-dV / dQ curve.
  • the position and number of peak tops on the SOC-dV / dQ curve are determined according to the type of electrode material such as the active material of the secondary battery 20. If the charging or discharging of the secondary battery 20 is stopped and left in the SOC corresponding to the peak top, self-discharge is easily generated and the deterioration of the battery is accelerated. As shown in FIG. 3, in the secondary battery 20, the peak top of dV / dQ is confirmed at 10%, 25%, 45%, 60%, and 78% SOC (P in the figure).
  • the peak top range is ⁇ 5% from the SOC corresponding to the peak top.
  • the peak top range is preset in the RAM of the control device 40.
  • the peak top range can be arbitrarily set according to the type of electrode material such as the active material of the secondary battery 20.
  • FIG. 4 is a flow chart showing the flow of charge control.
  • the charge control is a control for ending the charging of the secondary battery 20 so as to avoid the peak top range as described above. According to the charge control, when the charging of the secondary battery 20 is stopped in the peak top range, the secondary battery 20 can be discharged by the electric load 13 to avoid the peak top range and end the charging. ..
  • step S11 when the charge / discharge stop detection unit 41 detects the charge stop timing, the process proceeds to step S12.
  • step S12 the peak top determination unit 42 shifts to step S13 when the SOC of the charging stop timing of the secondary battery 20 is within the set peak top range.
  • step S13 the control device 40 connects the secondary battery 20 and the electric load 13 with the changeover switch 14 set to ON, and discharges the secondary battery 20. Steps S12 and S13 are repeated until the SOC of the charge stop timing of the secondary battery 20 deviates from the peak top range.
  • FIG. 5 is a flow chart showing the flow of discharge control.
  • the discharge control is a control for ending the discharge of the secondary battery 20 so as to avoid the peak top range as described above. According to the discharge control, when the discharge of the secondary battery 20 is stopped in the peak top range, the secondary battery 20 can be discharged by the electric load 13 to avoid the peak top range and end the discharge. ..
  • step S21 when the charge / discharge stop detection unit 41 detects the discharge stop timing, the process proceeds to step S22.
  • the peak top determination unit 42 shifts to step S23 when the SOC of the discharge stop timing of the secondary battery 20 is within the set peak top range.
  • step S23 the control device 40 connects the secondary battery 20 and the electric load 13 with the changeover switch 14 set to ON, and discharges the secondary battery 20. Steps S22 and S23 are repeated until the SOC of the discharge stop timing of the secondary battery 20 deviates from the peak top range.
  • the secondary battery system 110 which is another example of the present embodiment, will be described with reference to FIG.
  • FIG. 6 is a block diagram showing the secondary battery system 110.
  • the secondary battery system 110 is a system that controls the charging and discharging of the secondary battery 20.
  • the secondary battery system 110 includes a secondary battery 20, a control device 40 that controls charging / discharging of the secondary battery 20, a voltage measuring device 11 that measures the voltage of the secondary battery 20, and a charging current of the secondary battery 20.
  • it has a current measuring device 12 for measuring the discharge current, an auxiliary battery 15 connected to the secondary battery 20, and a changeover switch 14 for ON / ⁇ FF connection between the secondary battery 20 and the auxiliary battery 15.
  • the auxiliary battery 15 charges the secondary battery 20, and for example, a secondary battery is preferably used.
  • the secondary battery constituting the auxiliary battery 15 has a smaller capacity than the secondary battery 20, and preferably has a capacity of about 20% of the capacity of the secondary battery 20.
  • the auxiliary battery 15 may be configured to discharge the secondary battery 20. However, from the viewpoint of controlling the auxiliary battery 15, it is preferable that the auxiliary battery 15 charges the secondary battery 20.
  • the control device 40 charges the secondary battery 20 with the auxiliary battery 15 to avoid the peak top range and finish charging / discharging the secondary battery 20. It is a device.
  • the secondary battery 20 when the charging of the secondary battery 20 is stopped in the peak top range, the secondary battery 20 is charged by the auxiliary battery 15 to avoid the peak top range. Can be terminated. Further, according to the discharge control of the secondary battery system 110, when the discharge of the secondary battery 20 stops in the peak top range, the auxiliary battery 15 charges the secondary battery 20 to avoid the peak top range. The discharge can be terminated.
  • Example 1 Aluminum-containing lithium nickel cobalt oxide (LiNi 0.88 Co 0.09 Al 0.03 O 2 ) was used as the positive electrode active material. 100 parts by mass of LiNi 0.88 Co 0.09 Al 0.03 O 2 (positive electrode active material), 1.0 part by mass of acetylene black, and 0.9 parts by mass of polyvinylidene fluoride (PVDF) (binding agent) ) was mixed in a solvent of N-methylpyrrolidone (NMP) to obtain a positive electrode slurry. This paste was uniformly applied to both sides of an aluminum foil having a thickness of 15 ⁇ m. Next, heat treatment was performed at a temperature of 100 to 150 ° C.
  • PVDF polyvinylidene fluoride
  • the compressed positive electrode plate was brought into contact with a roll heated to 200 ° C. for 5 seconds to perform heat treatment, and the positive electrode plate was cut into a thickness of 0.144 mm, a width of 62.6 mm, and a length of 861 mm to prepare a positive electrode plate.
  • the negative electrode active material graphite powder was mixed in an amount of 95 parts by mass and Si oxide was mixed in an amount of 5 parts by mass. Then, 100 parts by mass of the negative electrode active material, 1 part by mass of CMC as a thickener, and 1 part by mass of styrene-butadiene rubber as a binder were dispersed in water to prepare a negative electrode slurry. This negative electrode slurry was applied to both sides of a negative electrode current collector of a copper foil having a thickness of 8 ⁇ m to form a negative electrode coated portion.
  • the negative electrode was compressed with a compression roller so that the thickness of the negative electrode was 0.160 mm, the thickness of the negative electrode mixture layer was adjusted, and the negative electrode plate was cut into a width of 64.2 mm and a length of 959 mm to prepare a negative electrode plate.
  • a non-aqueous electrolyte was prepared by dissolving 1.5 M of LiPF 6 in a mixed solvent in which ethylene carbonate (EC), dimethyl carbonate (DMC), and methyl acetate (MA) were mixed at a volume ratio of 20:75: 5. ..
  • an aluminum positive electrode lead was attached to the positive electrode current collector, and a nickel-copper-nickel negative electrode lead was attached to the negative electrode current collector. Then, an electrode body was produced by winding it between the positive electrode current collector and the negative electrode current collector via a polyethylene separator. Next, insulating plates were placed above and below the electrode body, the negative electrode leads were welded to the battery case, and the positive electrode leads were welded to the sealing plate having an internal pressure actuated safety valve and stored inside the outer can. .. Then, a non-aqueous electrolyte was injected into the outer can by a pressure method. Finally, a secondary battery was manufactured by crimping the open end of the battery case to the sealing plate via a gasket. The capacity of the battery was 3400 mAh.
  • Example 2 As shown in FIG. 7, a battery was produced in the same manner as in Example 1 except that the charge / discharge test was performed in the range of SOC 15% to SOC 65%, and the charge / discharge cycle electric test was performed.
  • Table 1 shows the deterioration rates of Examples 1 and 2 and Comparative Example as a relative index with the deterioration rate of Comparative Example 1 as 1.

Abstract

本開示は、充放電の停止位置がピークトップとなる充電状態を避けるように充放電を制御することができる二次電池システムを提供することを目的とする。本開示の一態様に係る二次電池システムは、二次電池２０に接続される電気負荷１３と、二次電池２０の容量Ｑの変化量ｄＱに対する二次電池２０の電圧Ｖの変化量ｄＶの微分値であるｄＶ／ｄＱが、二次電池２０の満充電状態の容量に対する容量Ｑの百分率で表される充電状態（ＳＯＣ）に対してプロットされたＳＯＣ－ｄＶ／ｄＱ曲線において、ピークトップとなる充電率を含むピークトップＳＯＣ範囲が少なくとも一つ設定され、ピークトップＳＯＣ範囲にて充電又は放電が停止する場合には、電気負荷１３によって二次電池２０を放電することによってピークトップＳＯＣ範囲を避けて二次電池２０の充電又は放電を終了する制御装置４０と、を備える。

Description

二次電池システム
　本開示は、二次電池システムに関する。
　二次電池では、Ｑ－ｄＶ／ｄＱ曲線上におけるピークトップにおいて充放電を停止して放置されると劣化が促進することが知られている。Ｑ－ｄＶ／ｄＱ曲線とは、容量Ｑの変化量ｄＱに対する二次電池の電圧Ｖの変化量ｄＶの微分値であるｄＶ／ｄＱと、容量Ｑの値との関係を表す曲線である。特許文献１には、予めピークトップを避けて充放電サイクルの始端及び終端の充電状態（以下、ＳＯＣ）を設定する二次電池システムが開示されている。
特開２０１３－１９６８０５号公報
　特許文献１に記載の二次電池システムでは、単に充放電サイクルの始端及び終端のＳＯＣを設定しているに過ぎない。例えば、使用者が始端及び終端の間に存在するピークトップにおいて充放電を終了した場合には、二次電池の劣化が促進することになる。また、始端及び終端のＳＯＣの間においてピークトップが存在しないように充放電サイクルを設定した場合には、電池容量が大きく低下することになる。
　本開示の目的は、充放電の終了位置がピークトップとなるＳＯＣを避けるように充放電を制御することができる二次電池システムを提供することである。
　本開示の一態様である二次電池システムは、正極板と負極板とがセパレータを介して積層された電極体と、非水電解質とを有する二次電池と、二次電池に接続される電気負荷と、二次電池の容量Ｑの変化量ｄＱに対する二次電池の電圧Ｖの変化量ｄＶの微分値であるｄＶ／ｄＱが、二次電池の満充電状態の容量に対する容量Ｑの百分率で表される充電状態（ＳＯＣ）に対してプロットされたＳＯＣ－ｄＶ／ｄＱ曲線において、ピークトップとなるＳＯＣを含むピークトップＳＯＣ範囲が少なくとも一つ設定され、ピークトップＳＯＣ範囲にて充電又は放電が停止する場合には、電気負荷によって二次電池を放電することによってピークトップＳＯＣ範囲を避けて二次電池の充電又は放電を終了する制御装置と、を備える。
　本開示の一態様である二次電池システムは、正極板と負極板とがセパレータを介して積層された電極体と、非水電解質とを有する二次電池と、二次電池に接続される補助電池と、二次電池の容量Ｑの変化量ｄＱに対する二次電池の電圧Ｖの変化量ｄＶの微分値であるｄＶ／ｄＱが、二次電池の満充電状態の容量に対する容量Ｑの百分率で表される充電状態（ＳＯＣ）に対してプロットされたＳＯＣ－ｄＶ／ｄＱ曲線において、ピークトップとなるＳＯＣを含むピークトップＳＯＣ範囲が少なくとも一つ設定され、ピークトップＳＯＣ範囲にて充電又は放電が停止する場合には、補助電池によって二次電池を充電することによってピークトップＳＯＣ範囲を避けて二次電池の充電又は放電を終了する制御装置と、を備える。
　本開示の一態様によれば、充放電の終了位置がピークトップとなるＳＯＣを避けるように充放電を制御することができる。
図１は、実施形態の一例である二次電池システムを示すブロック図である。 図２は、実施形態の一例である二次電池の断面図である。 図３は、ＳＯＣ－ｄＶ／ｄＱ曲線を示すグラフである。 図４は、充電制御の流れを示すフロー図である。 図５は、放電制御の流れを示すフロー図である。 図６は、実施形態の他の一例である二次電池システムを示すブロック図である。 図７は、実施例の充電サイクルを示すグラフである。
　以下、図面を用いて本開示の実施形態を説明する。以下で説明する形状、材料及び個数は例示であって、二次電池の仕様に応じて適宜変更することができる。以下ではすべての図面において同等の要素には同一の符号を付して説明する。
　図１を用いて、本実施形態の一例である二次電池システム１０について説明する。図１は、二次電池システム１０を示すブロック図である。
　図１に示すように、二次電池システム１０は、二次電池２０の充放電を制御するシステムである。二次電池システム１０は、二次電池２０と、二次電池２０の充放電を制御する制御装置４０と、二次電池２０の電圧を測定する電圧測定器１１と、二次電池２０の充電電流又は放電電流を測定する電流測定器１２と、二次電池２０に接続される電気負荷１３と、二次電池２０と電気負荷１３との接続をОＮ／ОＦＦする切替スイッチ１４とを備える。
　電気負荷１３は、二次電池２０を放電するものであって、抵抗器が好適に用いられる。また、抵抗器は、二次電池２０が通常使用される範囲の電流値で放電することができる抵抗値を有することが好ましい。
　本実施形態の二次電池システム１０では、１つの二次電池２０を備える構成であるがこれに限定されない。複数の二次電池２０を組み合わせた組電池を備える構成であってもよい。組電池を備える二次電池システム１０では、制御装置４０が組電池の充放電を制御し、電気負荷１３が組電池と接続される。
　図２を用いて、本実施形態の一例である二次電池２０について説明する。図２は、二次電池２０を示す断面図である。
　図２に示すように、二次電池２０は、例えば円筒形電池であって、電極体２４と、電解質と、電極体２４及び電解質を収容する外装缶２５と、外装缶２５の開口部を塞ぐ封口体３０とを有する。電極体２４は、正極板２１と、負極板２２と、セパレータ２３とを含み、正極板２１と負極板２２とがセパレータ２３を介して渦巻き状に巻回された構造を有する。
　正極板２１は、正極芯体と、当該芯体の少なくとも一方の面に形成された正極合剤層とを有する。正極芯体には、アルミニウム、アルミニウム合金等、正極板２１の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。正極合剤層は、正極活物質、アセチレンブラック等の導電剤、及びポリフッ化ビニリデン等の結着剤を含み、正極芯体の両面に形成されることが好ましい。正極活物質には、例えばリチウム遷移金属複合酸化物が用いられる。正極板２１は、正極芯体上に正極活物質、導電剤、及び結着剤等を含む正極合剤スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、塗膜を圧縮して正極合剤層を芯体の両面に形成することにより製造できる。
　負極板２２は、負極芯体と、当該芯体の少なくとも一方の面に形成された負極合剤層とを有する。負極芯体には、銅、銅合金等の負極板２２の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。負極合剤層は、負極活物質、及びスチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）等の結着剤を含み、負極芯体の両面に形成されることが好ましい。負極活物質には、例えば黒鉛、シリコン含有化合物等が用いられる。負極板２２は、負極芯体上に負極活物質、結着剤等を含む負極合剤スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、塗膜を圧縮して負極合剤層を芯体の両面に形成することにより製造できる。
　電解質には、例えば非水電解質が用いられる。非水電解質は、非水溶媒と、非水溶媒に溶解した電解質塩とを含む。非水溶媒には、エステル類、エーテル類、ニトリル類、アミド類、及びこれらの２種以上の混合溶媒等を用いることができる。非水溶媒は、これら溶媒の水素の少なくとも一部をフッ素等のハロゲン原子で置換したハロゲン置換体を含有していてもよい。なお、非水電解質は液体電解質に限定されず、固体電解質であってもよい。電解質塩には、例えばＬｉＰＦ６等のリチウム塩が使用される。電解質の種類は特に限定されず、水系電解質であってもよい。
　二次電池２０は、電極体２４の上下にそれぞれ配置された絶縁板２６，２７を有する。図１に示す例では、正極板２１に接続された正極リード２８が絶縁板２６の貫通孔を通って封口体３０側に延び、負極板２２に接続された負極リード２９が絶縁板２７の外側を通って外装缶２５の底面部２５Ａ側に延びている。正極リード２８は封口体３０の底板である金属板３１の下面に溶接等で接続され、金属板３１と電気的に接続された封口体３０のラプチャ板３２が正極外部端子となる。負極リード２９は外装缶２５の底面部２５Ａの内面に溶接等で接続され、外装缶２５が負極外部端子となる。
　制御装置４０は、詳細は後述する充電制御及び放電制御を実行する装置である。充電制御は、後述するピークトップ充電率範囲を避けるように二次電池２０の充電を終了する制御である。また、放電制御は、ピークトップ充電率範囲を避けるように二次電池２０の放電を終了する制御である。制御装置４０には、上記制御を実行する演算処理装置としてのＣＰＵと、ＣＰＵに接続される記憶装置としてのＲＯＭ、ＲＡＭ、ハードディスクドライブ（ＨＤＤ）とが搭載される。
　図１に示すように、制御装置４０は、二次電池２０の充放電停止タイミングを検知する充放電停止検知部４１と、充放電停止タイミングの充電状態（以下、ＳＯＣ）がピークトップＳＯＣ範囲にあるかどうかを判定するピークトップ判定部４２と、を有する。また、制御装置４０は、電圧測定器１１と、電流測定器１２と、切替スイッチ１４とに接続されている。
　充放電停止検知部４１は、二次電池２０の充電が停止するタイミングを検知する機能を有する。二次電池２０の充電が停止するタイミングには、二次電池２０満充電と判断して充電が停止するタイミング、及び所定時間経過して充電が停止するタイミングが含まれる。また、充放電停止検知部４１は、二次電池２０と充電器との接続が遮断されたタイミングを二次電池２０の充電が停止するタイミングとして検知してもよい。
　また、充放電停止検知部４１は、二次電池２０の放電が停止するタイミングを検知する機能を有する。二次電池２０の放電が停止するタイミングには、二次電池２０の電圧が所定値まで下がった場合に放電が停止するタイミングが含まれる。また、充放電停止検知部４１は、二次電池２０と電池負荷との接続が遮断されたタイミングを二次電池２０の放電が停止するタイミングとして検知してもよい。
　ピークトップ判定部４２は、充放電停止検知部４１によって検知された二次電池２０の充放電停止タイミングのＳＯＣが設定されたピークトップＳＯＣ範囲（以下、ピークトップ範囲）にあるかどうかを判定する機能を有する。ピークトップ範囲とは、詳細は後述するＳＯＣ－ｄＶ／ｄＱ曲線のピークトップとなるＳＯＣを含むＳＯＣの所定範囲である。
　図３を用いて、ピークトップ及びＳＯＣ－ｄＶ／ｄＱ曲線について説明する。図３は、ＳＯＣ－ｄＶ／ｄＱ曲線を示すグラフである。
　図３に示すＳＯＣ－ｄＶ／ｄＱ曲線は、横軸がＳＯＣ（％）であって、縦軸がｄＶ／ｄＱである。ＳＯＣは、二次電池２０の満充電状態の容量に対する二次電池２０の容量Ｑの百分率で表したものである。ｄＶ／ｄＱは、二次電池２０の容量Ｑの変化量ｄＱに対する電圧Ｖの微分値を表したものである。ｄＶ／ｄＱは、例えば、充電時又は放電時の容量Ｑに対する電圧Ｖの変化を測定して得られるＱ－Ｖ曲線から算出することができる。
　ＳＯＣ－ｄＶ／ｄＱ曲線には、複数のピークトップが含まれる。ピークトップとは、ＳＯＣ－ｄＶ／ｄＱ曲線における極大点である。ＳＯＣ－ｄＶ／ｄＱ曲線におけるピークトップの位置及び数は、二次電池２０の活物質などの電極材料の種類に応じて決定される。ピークトップに対応するＳＯＣにおいて二次電池２０の充電又は放電を停止して放置すると、自己放電が容易に発生して電池の劣化が促進する。図３に示すように、二次電池２０では、１０％、２５％、４５％、６０％、７８％のＳОＣにおいてｄＶ／ｄＱのピークトップが確認される（図中のＰ）。本実施形態では、ピークトップに対応するＳＯＣから±５％の範囲をピークトップ範囲とする。制御装置４０のＲＡＭには、ピークトップ範囲が予め設定されている。ピークトップ範囲は、二次電池２０の活物質などの電極材料の種類に応じて任意に設定することができる。
　図４を用いて、充電制御について説明する。図４は、充電制御の流れを示すフロー図である。
　充電制御は、上述したようにピークトップ範囲を避けるように二次電池２０の充電を終了する制御である。充電制御によれば、ピークトップ範囲にて二次電池２０の充電が停止する場合には、電気負荷１３によって二次電池２０を放電することによってピークトップ範囲を避けて充電を終了することができる。
　ステップＳ１１において、充放電停止検知部４１は、充電停止タイミングを検知した場合には、ステップＳ１２へ移行する。ステップＳ１２において、ピークトップ判定部４２は、二次電池２０の充電停止タイミングのＳＯＣが設定されたピークトップ範囲にあった場合にはステップＳ１３に移行する。ステップＳ１３において、制御装置４０は、切替スイッチ１４をОＮとして二次電池２０と電気負荷１３とを接続し、二次電池２０を放電する。ステップＳ１２及びステップＳ１３は、二次電池２０の充電停止タイミングのＳＯＣがピークトップ範囲から外れるまで繰り返される。
　図５を用いて、放電制御について説明する。図５は、放電制御の流れを示すフロー図である。
　放電制御は、上述したようにピークトップ範囲を避けるように二次電池２０の放電を終了する制御である。放電制御によれば、ピークトップ範囲にて二次電池２０の放電が停止する場合には、電気負荷１３によって二次電池２０を放電することによってピークトップ範囲を避けて放電を終了することができる。
　ステップＳ２１において、充放電停止検知部４１は、放電停止タイミングを検知した場合には、ステップＳ２２へ移行する。ステップＳ２２において、ピークトップ判定部４２は、二次電池２０の放電停止タイミングのＳＯＣが設定されたピークトップ範囲にあった場合にはステップＳ２３に移行する。ステップＳ２３において、制御装置４０は、切替スイッチ１４をОＮとして二次電池２０と電気負荷１３とを接続し、二次電池２０を放電する。ステップＳ２２及びステップＳ２３は、二次電池２０の放電停止タイミングのＳＯＣがピークトップ範囲から外れるまで繰り返される。
　図６を用いて、本実施形態の他の一例である二次電池システム１１０について説明する。図６は、二次電池システム１１０を示すブロック図である。
　図６に示すように、二次電池システム１１０は、二次電池２０の充放電を制御するシステムである。二次電池システム１１０は、二次電池２０と、二次電池２０の充放電を制御する制御装置４０と、二次電池２０の電圧を測定する電圧測定器１１と、二次電池２０の充電電流又は放電電流を測定する電流測定器１２と、二次電池２０に接続される補助電池１５と、二次電池２０と補助電池１５との接続をОＮ／ОＦＦする切替スイッチ１４と、を有する。
　補助電池１５は、二次電池２０を充電するものであって、例えば二次電池が好適に用いられる。補助電池１５を構成する二次電池は、二次電池２０よりも小容量のものであって、二次電池２０の容量の２０％程度の容量であることが好ましい。さらに、二次電池システム１１０では、補助電池１５が二次電池２０を放電する構成であってもよい。しかし、補助電池１５の制御という点では、補助電池１５が二次電池２０を充電する構成が好ましい。
　制御装置４０は、上述したピークトップ範囲にて充放電が停止する場合には、補助電池１５によって二次電池２０を充電することによってピークトップ範囲を避けて二次電池２０の充放電を終了する装置である。
　二次電池システム１１０の充電制御によれば、ピークトップ範囲にて二次電池２０の充電が停止する場合には、補助電池１５により二次電池２０を充電することによってピークトップ範囲を避けて充電を終了することができる。また、二次電池システム１１０の放電制御によれば、ピークトップ範囲にて二次電池２０の放電が停止する場合には、補助電池１５が二次電池２０を充電することによってピークトップ範囲を避けて放電を終了することができる。
　なお、本発明は上述した実施形態及びその変形例に限定されるものではなく、本願の特許請求の範囲に記載された事項の範囲内において種々の変更や改良が可能であることは勿論である。
［実施例１］
［正極極板の作製］
　正極活物質としてアルミニウム含有ニッケルコバルト酸リチウム（ＬｉＮｉ０．８８Ｃｏ０．０９Ａｌ０．０３Ｏ２）を用いた。１００質量部のＬｉＮｉ０．８８Ｃｏ０．０９Ａｌ０．０３Ｏ２（正極活物質）と１．０質量部のアセチレンブラックと、０．９質量部のポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）（結着剤）をＮ－メチルピロリドン（ＮＭＰ）の溶剤中で混合して、正極スラリーを得た。このペーストを厚み１５μｍのアルミニウム箔の両面に均一に塗布した。次に、加熱した乾燥機中で１００～１５０℃の温度で熱処理してＮＭＰを除去後、圧縮ローラで圧縮した。さらに圧縮後の正極極板を、２００℃に熱したロールに５秒間接触させることで、熱処理をおこない、厚み０．１４４ｍｍ、幅６２．６ｍｍ、長さ８６１ｍｍに裁断して正極板を作製した。
［負極極板の作製］
　負極活物質として、黒鉛粉末を９５質量部、Ｓｉ酸化物を５質量部になるように混合した。その後、１００質量部の負極活物質、増粘剤としての１質量部のＣＭＣ、結着剤としての１質量部のスチレンブタジエンゴムを水に分散させ、負極スラリーを調製した。この負極スラリーを、厚さ８μｍの銅箔の負極集電体の両面に塗布して負極塗工部を形成した。次いで、乾燥した後、負極厚みが０．１６０ｍｍになるように圧縮ローラで圧縮し負極合剤層の厚みを調整し、幅６４．２ｍｍ、長さ９５９ｍｍに裁断して負極板を作製した。
［非水電解質の調製］
　エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、及び酢酸メチル（ＭＡ）を２０：７５：５の体積比で混合した混合溶媒に、１．５ＭのＬｉＰＦ６を溶解して非水電解質を調製した。
［円筒型電池の作製］
　まず、正極集電体にアルミニウム製の正極リードを取り付け、負極集電体にニッケル－銅－ニッケル製の負極リードを取り付けた。その後、正極集電体と負極集電体との間にポリエチレン製のセパレータを介して巻回して電極体を作製した。次に、電極体の上と下とに絶縁板をそれぞれ配置し、負極リードを電池ケースに溶接すると共に、正極リードを内圧作動型の安全弁を有する封口板に溶接して、外装缶の内部に収納した。その後、外装缶の内部に非水電解質を加圧方式により注入した。最後に、電池ケースの開口端部を、ガスケットを介して封口板にかしめることにより二次電池を作製した。電池の容量は３４００ｍＡｈであった。
［ピークトップ範囲の定義］
　電池のＳＯＣ－ｄＶ／ｄＱ曲線において、ピークトップとなるＳＯＣから±５％の範囲をピークトップ範囲とした。
［劣化速度の評価］
　図７に示すように、ＳＯＣ１５％からＳＯＣ９０％の範囲で、充電、放電のいずれも２０時間率のレートで充放電サイクル試験を行った。このときの総放電容量を横軸に、容量維持率を縦軸にプロットして得られた容量維持率の傾きから劣化速度を評価した。
［実施例２］
　図７に示すように、ＳＯＣ１５％からＳＯＣ６５％の範囲で充放電試験を行った以外は、実施例１と同様に電池を作製し、充放サイクル電試験を行った。
［比較例］
　図７に示すように、ＳＯＣ１５％からＳＯＣ７８％の範囲で充放電試験を行った以外は、実施例１と同様に電池を作製し、充放電サイクル試験を行った。
　表１に、実施例１、２及び比較例の劣化速度を、比較例１の劣化速度を１とした相対指数で示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　ピークトップ範囲において充電及び放電を停止しない実施例１、２では、ピークトップ範囲において充電停止する比較例よりも劣化速度が１／３程度であることが分かった。この原因として、ピークトップ範囲では、単位容量当たりの電圧変化が大きく、Ｌｉの挿入/脱離反応が主反応となる。そのため、ピークトップ範囲において充放電試験を停止する
と状態が不安定になり、自己放電が容易に発生して劣化が促進することが考えられる。
　１０　二次電池システム、１１　電圧測定器、１２　電流測定器、１３　電気負荷、１４　切替スイッチ、１５　補助電池、２０　二次電池、２１　正極板、２２　負極板、２３　セパレータ、２４　電極体、２５　外装缶、２５Ａ　底面部、２６　絶縁板、２７　絶縁板、２８　正極リード、２９　負極リード、３０　封口体、３１　金属板、３２　ラプチャ板、４０　制御装置、４１　充放電停止検知部、４２　ピークトップ判定部、１１０　二次電池システム

Claims (2)

  1. 　正極板と負極板とがセパレータを介して積層された電極体と、非水電解質とを有する二次電池と、
    　前記二次電池に接続される電気負荷と、
    　前記二次電池の容量Ｑの変化量ｄＱに対する前記二次電池の電圧Ｖの変化量ｄＶの微分値であるｄＶ／ｄＱが、前記二次電池の満充電状態の容量に対する前記容量Ｑの百分率で表される充電状態（ＳＯＣ）に対してプロットされたＳＯＣ－ｄＶ／ｄＱ曲線において、ピークトップとなるＳＯＣを含むピークトップＳＯＣ範囲が少なくとも一つ設定され、前記ピークトップＳＯＣ範囲にて充電又は放電が停止する場合には、前記電気負荷によって前記二次電池を放電することによって前記ピークトップＳＯＣ範囲を避けて前記二次電池の充電又は放電を終了する制御装置と、
    　を備える、
    　二次電池システム。
  2. 　正極板と負極板とがセパレータを介して積層された電極体と、非水電解質とを有する二次電池と、
    　前記二次電池に接続される補助電池と、
    　前記二次電池の容量Ｑの変化量ｄＱに対する前記二次電池の電圧Ｖの変化量ｄＶの微分値であるｄＶ／ｄＱが、前記二次電池の満充電状態の容量に対する前記容量Ｑの百分率で表される充電状態（ＳＯＣ）に対してプロットされたＳＯＣ－ｄＶ／ｄＱ曲線において、ピークトップとなるＳＯＣを含むピークトップＳＯＣ範囲が少なくとも一つ設定され、前記ピークトップＳＯＣ範囲にて充電又は放電が停止する場合には、前記補助電池によって前記二次電池を充電することによって前記ピークトップＳＯＣ範囲を避けて前記二次電池の充電又は放電を終了する制御装置と、
    　を備える、
    　二次電池システム。
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