WO2020054833A1 - 炭素材料含有材料の製造方法、炭素材料含有材料、および可溶性有機無機複合体 - Google Patents

炭素材料含有材料の製造方法、炭素材料含有材料、および可溶性有機無機複合体 Download PDF

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昌駿 村田
誠仁 齋藤
佐藤　智司
隼 郷田
博信 小野
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    • C01P2002/88—Crystal-structural characteristics defined by measured data other than those specified in group C01P2002/70 by thermal analysis data, e.g. TGA, DTA, DSC

Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a carbon material-containing material, a carbon material-containing material, and a soluble organic-inorganic composite.
  • lightweight carbon materials have been developed and used in various fields.
  • carbon material-containing materials such as carbon-coated inorganic particles and hollow carbon fine particles have been reported (for example, Patent Documents 1 to 4, Non-Patent Documents 1 to 4). References 1-4).
  • Activated carbon, carbon black, and the like are known as industrially manufactured carbon material-containing materials.
  • conventional carbon material-containing materials such as carbon-coated inorganic particles and hollow carbon fine particles form a carbon material film on the surface of the inorganic particles to be carbon-coated or the fine particles serving as the base of the hollow structure by a gas phase reaction or a high-temperature deposition reaction. It must be formed and manufactured, and it is difficult to apply it to industrial manufacturing that performs mass production at low cost.
  • the carbon material-containing materials as described above including industrially produced activated carbon and carbon black, have various functional groups. For this reason, it is difficult to precisely control the structure of the carbon material-containing material, and there is a problem that physical properties vary. In recent years, there has been a demand for a carbon material-containing material capable of reliably exhibiting desired physical properties. For this reason, there has been a demand for the development of a carbon material-containing material whose structure is precisely controlled.
  • the method for producing a carbon material-containing material of the present invention includes: A method for producing a carbon material-containing material, A heating step (I) of heating a composition containing a compound (A) and an inorganic substance, in which a condensation reaction occurs between the same molecules and / or between different molecules by heating,
  • the heating temperature in the heating step (I) is (T-150) ° C. or higher when the condensation reaction temperature of the compound (A) is T ° C.
  • the condensation reaction temperature T in this specification means the condensation reaction temperature in the absence of a catalyst (support).
  • One embodiment includes a carbon material removing step of removing at least a part of the carbon material generated by heating the compound (A) after the heating step (I).
  • One embodiment includes a heating step (II) for further heating after the carbon material removing step.
  • One embodiment includes, after the heating step (I), an inorganic substance removing step of removing the inorganic substance.
  • One embodiment includes a heating step (II) for further heating after the inorganic substance removing step.
  • the compound (A) has a molecular weight of 500 or less.
  • the condensation reaction temperature of the compound (A) is 450 ° C. or lower.
  • the condensation reaction temperature of the compound (A) is 400 ° C. or lower.
  • the compound (A) is subjected to TG-DTA analysis under a nitrogen gas atmosphere from 40 ° C. to 10 ° C./minute under a TG-DTA analysis with respect to an initial weight M50 at a temperature of 50 ° C.
  • the weight ratio (M500 / M50) of the weight M500 at a temperature of 500 ° C. is 0.2 or more.
  • the condensation reaction is promoted by an acid catalyst.
  • the condensation reaction is (A) condensation reaction due to formation and elimination of H 2 O from —H and —OH groups, (B) a condensation reaction in which ROH is formed from an —H group and an —OR group (R is any appropriate substituted or unsubstituted alkyl group) and eliminated, (C) a condensation reaction by the formation and elimination of HX from an —H group and an —X group (X is a halogen or CN), (D) condensation reaction due to formation and elimination of NH 3 from —H group and —NH 2 group, (E) condensation reaction due to formation and elimination of RNH 2 from —H group and —NHR group (R is any suitable substituted or unsubstituted alkyl group), (F) Condensation reaction due to formation and elimination of R 1 R 2 NH from —H group and —NR 1 R 2 group (R 1 and R 2 are any suitable substituted or unsubstituted alkyl groups) , (G) condensation reaction due to formation and
  • the inorganic substance is at least one selected from the group consisting of inorganic oxides, inorganic nitrides, inorganic sulfides, inorganic carbides, and insoluble salts.
  • the inorganic oxide is an inorganic oxide particle having a functional group on the surface.
  • the inorganic oxide particles are silica particles, alumina particles, titania particles, magnesium oxide particles, polyacid particles, at least a part of the surface of which is oxidized metal particles, composite oxide particles, solid solution It is at least one selected from the group consisting of oxide particles.
  • the metal constituting the polyacid particles is at least one selected from the group consisting of molybdenum, vanadium, tungsten, niobium, titanium, and tantalum.
  • the decomposition temperature of the inorganic oxide is 800 ° C. or higher.
  • the carbon material-containing material of the present invention A carbon material-containing material containing a carbon material and an inorganic substance, At least a part of the carbon material and at least a part of the inorganic substance are bonded by a covalent bond.
  • the carbon material-containing material of the present invention shows a peak between 125 ppm and 135 ppm in 13 C-NMR analysis.
  • the carbon material-containing material of the present invention shows a peak between 140 ppm and 160 ppm in 13 C-NMR analysis.
  • the organic-inorganic composite of the present invention An organic-inorganic composite containing a carbon material and an inorganic substance, The carbon material is soluble in a solvent.
  • the solvent is N-methylpyrrolidone.
  • the inorganic substance is at least one selected from the group consisting of inorganic oxides, inorganic nitrides, inorganic sulfides, inorganic carbides, and insoluble salts.
  • the inorganic oxide is an inorganic oxide particle having a functional group on the surface.
  • the inorganic oxide particles are silica particles, alumina particles, titania particles, magnesium oxide particles, polyacid particles, at least a part of the surface of which is oxidized metal particles, composite oxide particles, solid solution It is at least one selected from the group consisting of oxide particles.
  • the metal constituting the polyacid particles is at least one selected from the group consisting of molybdenum, vanadium, tungsten, niobium, titanium, and tantalum.
  • the present invention it is possible to provide a method for easily producing a carbon material-containing material having solubility in a solvent and a carbon material-containing material whose structure is precisely controlled under mild conditions. Further, according to the present invention, it is possible to provide a carbon material-containing material in which a carbon material and an inorganic substance are bonded by a covalent bond. Furthermore, according to the present invention, there is provided an organic-inorganic composite which is useful for industrially producing a carbon material-containing material such as carbon-coated inorganic particles and hollow carbon fine particles, and which can be industrially produced under mild conditions. can do.
  • FIG. 3 is an XPS spectrum (C1s) of the organic-inorganic composites (1) to (4) obtained in Examples 1 to 4.
  • FIG. 6 is a measurement diagram showing the results of DTA analysis of the organic-inorganic composites (1) to (4) obtained in Examples 1 to 4 in TG-DTA analysis.
  • FIG. 3 is an IR spectrum diagram of the organic-inorganic composites (1) to (4) obtained in Examples 1 to 4.
  • FIG. 4 is a Raman spectrum diagram of the organic-inorganic composites (1) to (4) obtained in Examples 1 to 4.
  • FIG. 8 is an XPS spectrum (C1s) of the organic-inorganic composites (5) to (8) obtained in Examples 5 to 8.
  • FIG. 9 is an IR spectrum diagram of the organic-inorganic composites (5) to (8) obtained in Examples 5 to 8.
  • 15 is a Raman spectrum diagram of the organic-inorganic composite (9) obtained in Example 9.
  • FIG. 9 is an IR spectrum diagram of the organic-inorganic composite (9) obtained in Example 9.
  • FIG. 13 is an SEM photograph of the high carbon core-shell particles (9) obtained in Example 9.
  • FIG. FIG. 14 is a Raman spectrum diagram of the surface of the high-carbon core-shell particles (9) obtained in Example 9.
  • 11 is a 13 C-NMR diagram of the high carbon core-shell particles (9) obtained in Example 9 and the particles obtained in Comparative Example 3.
  • FIG. 9 is a 29 Si-NMR diagram of the high carbon core-shell particles (9) obtained in Example 9, the particles obtained in Comparative Example 3, and silica particles.
  • 14 is a Raman spectrum diagram of the surface of the high-carbon core-shell particles (10) obtained in Example 10.
  • FIG. 17 is a Raman spectrum diagram of the surface of the high carbon core-shell particles (11) obtained in Example 11.
  • FIG. 18 is a Raman spectrum diagram of the surface of the high carbon core-shell particles (12) obtained in Example 12.
  • FIG. 18 is a Raman spectrum diagram of the surface of the high carbon core-shell particles (13) obtained in Example 13.
  • FIG. 18 is a Raman spectrum diagram of the surface of the high carbon core-shell particles (14) obtained in Example 14.
  • FIG. 14 is a Raman spectrum diagram of the surface of the highly carbonized core-shell particles (15) obtained in Example 15.
  • FIG. 14 is a Raman spectrum diagram of the surface of the high-carbon core-shell particles (16) obtained in Example 16.
  • Example 17 is a Raman spectrum diagram of the surface of the high-carbon core-shell particles (17) obtained in Example 17.
  • 21 is a Raman spectrum diagram of the surface of a highly carbonized core-shell particle (18) obtained in Example 18.
  • FIG. 21 is a Raman spectrum diagram of the surface of a highly carbonized core-shell particle (19) obtained in Example 19.
  • FIG. 21 is a Raman spectrum diagram of the surface of the high carbon core-shell particles (20) obtained in Example 20.
  • FIG. 21 is a Raman spectrum diagram of the surface of an organic-inorganic composite (21) obtained in Example 21.
  • FIG. FIG. 14 is a Raman spectrum diagram of the surface of the highly carbonized core-shell particles (21) obtained in Example 21.
  • FIG. 21 is a Raman spectrum diagram of the surface of an organic-inorganic composite (22) obtained in Example 22.
  • FIG. 21 is a Raman spectrum diagram of the surface of a highly carbonized core-shell particle (22) obtained in Example 22.
  • FIG. 21 is a Raman spectrum diagram of the surface of an organic-inorganic composite (23) obtained in Example 23.
  • FIG. 21 is a Raman spectrum diagram of the surface of a highly carbonized core-shell particle (23) obtained in Example 23.
  • 21 is a Raman spectrum diagram of the surface of an organic-inorganic composite (24) obtained in Example 24.
  • FIG. 21 is a Raman spectrum diagram of the surface of a highly carbonized core-shell particle (24) obtained in Example 24.
  • FIG. 21 is a Raman spectrum diagram of the surface of a highly carbonized core-shell particle (24) obtained in Example 24.
  • the method for producing a carbon material-containing material of the present invention includes a heating step (I) of heating a composition containing a compound (A) and an inorganic substance, which undergo a condensation reaction between the same molecule and / or between different molecules by heating.
  • the heating temperature in the heating step (I) is (T-150) ° C. or higher when the condensation reaction temperature of the compound (A) is T ° C.
  • the composition containing the compound (A) and an inorganic substance that undergo a condensation reaction between the same molecules and / or between different molecules by heating is heated.
  • the compounding ratio of the compound (A) to the inorganic substance is such that the compound (A) is preferably 0.01% by mass to 1,000,000% by mass, more preferably 0.1% by mass to 100,000% by mass with respect to 100% by mass of the inorganic material. % By mass, and particularly preferably from 1% by mass to 1000% by mass.
  • the mixing ratio of the inorganic substance and the compound (A) can be arbitrarily adjusted according to the physical properties of the target composite. For example, by adjusting the mixing ratio of the inorganic substance and the compound (A), the physical properties and form (for example, solubility in a solvent, and the shape (particulate or non-particulate State), the size of the carbon component or the inorganic component, etc.) can be controlled.
  • the physical properties and form for example, solubility in a solvent, and the shape (particulate or non-particulate State), the size of the carbon component or the inorganic component, etc.
  • composition containing the compound (A) in which a condensation reaction occurs between the same molecules and / or between different molecules by heating and an inorganic substance contains any appropriate other components as long as the effects of the present invention are not impaired. May be.
  • Such other components include, for example, solvents, catalysts, base materials, carriers and the like.
  • the composition to be heated in the heating step (I) may be prepared by any appropriate method as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • a method for example, a method in which the compound (A) and the inorganic substance are mixed in a solid state by any appropriate method (for example, crushing, pulverization, or the like) can be mentioned.
  • the compound (A), the inorganic substance, the solvent, and other components other than the solvent, if necessary are mixed by any appropriate method (for example, ultrasonic treatment or the like), and are mixed by any appropriate method (for example, Vacuum drying) to remove the solvent. Further, crushing may be performed as necessary.
  • the heating temperature in the heating step (I) is (T-150) ° C. or higher, preferably (T-150 to T + 50) ° C. when the condensation reaction temperature of the compound (A) is T ° C., and more preferably The temperature is preferably (T-130 to T + 45) ° C, more preferably (T-100 to T + 40) ° C, particularly preferably (T-80 to T + 35) ° C, and most preferably (T-50 to T + 30). ) ° C.
  • the catalytic activity of the inorganic substance and the reactivity of the functional group on the inorganic substance with the carbon material are high.
  • the reaction proceeds from a relatively low temperature, and carbonization may proceed.
  • a carbon material-containing material having solubility in a solvent and a carbon material-containing material whose structure is more precisely controlled can be more easily produced under milder conditions.
  • the condensation reaction temperature of compound (A) can be determined by TG-DTA analysis. Specifically, it is as follows. (1) When one kind of compound is used as the compound (A), the TG-DTA analysis of the compound (A) is performed at a heating rate of 10 ° C./min from 40 ° C. in a nitrogen gas atmosphere, The peak top temperature on the lowest temperature side of DTA is determined as the condensation reaction temperature (T ° C.) of the compound (A). (2) When a mixture of two or more compounds is used as the compound (A), the mixture is subjected to TG-DTA analysis by heating at a rate of 10 ° C./min from 40 ° C. in a nitrogen gas atmosphere.
  • DTA is determined as the condensation reaction temperature (T ° C.) of compound (A) (a mixture of two or more compounds).
  • T ° C. condensation reaction temperature of compound (A) (a mixture of two or more compounds).
  • impurities such as a solvent, water and hydration water
  • DTA peak may be observed at a temperature lower than the condensation reaction temperature.
  • the condensation reaction temperature of the compound (A) is determined ignoring the impurity peak.
  • the above-mentioned impurity peak is ignored, and the peak top temperature on the lowest temperature side of DTA is determined as the condensation reaction temperature of the compound (A).
  • the heating temperature in the heating step (I) is, as a specific heating temperature, preferably from 200 ° C. to 500 ° C., more preferably from 220 ° C. to 400 ° C., even more preferably from 230 ° C. to 350 ° C. Preferably it is from 250 ° C to 300 ° C.
  • a carbon material-containing material having solubility in a solvent and a carbon material-containing material whose structure is more precisely controlled can be more easily produced under milder conditions.
  • the heating temperature in the heating step (I) is so low, the carbon material-containing material can be industrially manufactured under milder conditions.
  • the heating time in the heating step (I) is, as a specific heating time, preferably 0.1 hour to 120 hours, more preferably 0.5 hour to 100 hours, and further preferably 1 hour to 50 hours. And most preferably from 2 hours to 24 hours.
  • a carbon material-containing material having solubility in a solvent or a carbon material-containing material whose structure is more precisely controlled can be more easily produced under milder conditions.
  • Compound (A) is preferably solid and has a melting point in a 23 ° C. environment. By having a melting point, it melts in the process of firing, and the reaction between molecules proceeds favorably. If it does not have a melting point, it does not melt during the firing process, so that the position of the molecule is fixed, the reaction between the molecules is not easily promoted, and it is difficult to produce a carbon material.
  • the condensation reaction is promoted, the decomposition reaction is suppressed, and the solubility of the carbon material contained in the obtained carbon material-containing material in the solvent is more excellent (for example, The amount of the carbon material that dissolves in the carbon material increases, and the type of solvent in which the carbon material dissolves increases.)
  • the skeleton that does not contribute to condensation preferably has an aromatic structure.
  • the carbon component of the obtained carbon material can be more stable.
  • an aromatic structure include an aromatic structure composed of carbon atoms such as benzene and naphthalene; and a heteroaromatic composed of carbon atoms and hetero atoms (such as nitrogen and oxygen) such as pyridine, pyrimidine, furan and thiophene.
  • an aromatic structure having a six-membered ring structure such as benzene and pyridine, and a heteroaromatic structure are more preferable.
  • the molecular weight of the compound (A) may employ any appropriate molecular weight as long as the effects of the present invention are not impaired. Such a molecular weight is preferably 500 or less, more preferably 75 to 450, still more preferably 80 to 400, and most preferably 100 to 350 from the viewpoint that the effects of the present invention can be more exhibited. It is.
  • condensation reaction temperature of compound (A) can be adopted as the condensation reaction temperature of compound (A) as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • a condensation reaction temperature is preferably 450 ° C. or lower, more preferably 400 ° C. or lower, further preferably 200 ° C. to 370 ° C., from the viewpoint that the effects of the present invention can be further exhibited.
  • it is from 250 ° C to 350 ° C.
  • the ratio (M500 / M50) is preferably at least 0.2, more preferably from 0.2 to 0.9, and most preferably from 0.3 to 0, from the viewpoint that the effects of the present invention can be exhibited more. .8.
  • a typical embodiment (embodiment 1) of the compound (A) is an aromatic compound which decomposes by heating to generate a radical on an aromatic ring.
  • An aromatic compound in which a radical is generated on an aromatic ring undergoes a condensation reaction between the same molecules and / or between different molecules, and can be a carbon material.
  • the aromatic compound which is decomposed by heating to generate a radical on an aromatic ring is preferably an aromatic compound which generates a gas (a gas that is in a gaseous state at normal temperature and normal pressure) by heating.
  • any appropriate aromatic compound can be adopted as long as it is an aromatic compound that generates a gas by heating.
  • the gas that is in a gaseous state at normal temperature and normal pressure is preferably at least one selected from CO, CO 2 , N 2 , O 2 , H 2 , and NO 2 .
  • the obtained carbon material-containing material is preferably It particularly has at least one embodiment selected from the group consisting of 1) to (6).
  • the carbon material-containing material can be a novel carbon material-containing material having various physical properties such as solubility, unlike a conventionally known simple carbon material.
  • the structural control ratio indicates a ratio of a bond derived from a desired reaction to the total number of bonds.
  • the bonds derived from the desired reaction are the C—O bonds derived from ether and the C—O bonds derived from alcohol.
  • the carbon material-containing material is a carbon material-containing material whose structure is more precisely controlled.
  • the carbon material-containing material can further increase the solubility of the carbon material portion and can further increase the structure control rate of the carbon material portion. Further, in such an embodiment, the structure of the carbon material-containing material can be more precisely controlled.
  • the carbon material in the carbon material-containing material is soluble in the solvent.
  • an aromatic compound that generates N 2 by heating for example, an aromatic compound having an “—NH—NH—” structure, an “—N-N—” structure, or an “—N 3 ” structure (eg, an aromatic compound having an “—N 3 ” structure) Azo compounds, aromatic azide compounds, triazole-substituted aromatic compounds, tetrazole-substituted aromatic compounds, triazine or its derivatives, tetrazine or its derivatives, aromatic hydrazine derivatives, etc.).
  • R represents a hydrogen atom or an optionally substituted alkyl group, aryl group, or heteroaryl group.
  • aromatic compound that generates O 2 by heating examples include an aromatic compound having an “—O—O—” structure (eg, an aromatic carbon oxide, an aromatic peroxide, and the like).
  • R represents a hydrogen atom or an optionally substituted alkyl group, aryl group, or heteroaryl group.
  • Examples of the aromatic compound that generates H 2 by heating include a condensed polycyclic aromatic compound having a “—CH 2 —” structure (eg, a phenalene-based compound).
  • Examples of the aromatic compound that generates H 2 by heating include the following compounds.
  • Examples of the aromatic compound that generates NO 2 by heating include an aromatic compound having an “—NO 2 ” structure (eg, an aromatic nitro compound).
  • Examples of the aromatic compound that generates NO 2 by heating include the following compounds.
  • An aromatic compound which is decomposed by heating to generate a radical on an aromatic ring has decomposability by heating, and gas molecules (preferably CO, CO 2 , At least one selected from N 2 , O 2 , H 2 , and NO 2 ), and a radical is generated on the remaining aromatic ring.
  • gas molecules preferably CO, CO 2 , At least one selected from N 2 , O 2 , H 2 , and NO 2
  • a reaction occurs only by its own decomposition without the need for a reaction catalyst, so that by-products of the chemical reaction and the reaction catalyst are present in the carbon material and are fatal Impurities can be suppressed, and a higher quality carbon material can be obtained.
  • a carbon material can be obtained in a relatively mild temperature environment without using a combustible gas.
  • such aromatic compounds can have high reactivity that does not require catalysis.
  • a typical embodiment (embodiment 2) of the compound (A) is a compound in which one neutral molecule is formed from two or more kinds of groups and eliminated by a condensation reaction.
  • one compound may have two or more groups, or two or more compounds may be combined to form two or more groups. It may be.
  • Such a compound (A) can undergo a condensation reaction between the same molecules and / or between different molecules to become a carbon material.
  • any suitable condensation reaction may be employed as long as it is a condensation reaction in which one neutral molecule is formed from two or more kinds of groups and eliminated, so long as the effects of the present invention are not impaired. obtain. With such a condensation reaction, it may be possible to carry out the reaction at a relatively low temperature.
  • condensation reaction examples include, for example, (A) condensation reaction due to formation and elimination of H 2 O from —H and —OH groups, (B) a condensation reaction in which ROH is formed from an —H group and an —OR group (R is any appropriate substituted or unsubstituted alkyl group) and eliminated, (C) a condensation reaction by the formation and elimination of HX from an —H group and an —X group (X is a halogen or CN), (D) condensation reaction due to formation and elimination of NH 3 from —H group and —NH 2 group, (E) condensation reaction due to formation and elimination of RNH 2 from —H group and —NHR group (R is any suitable substituted or unsubstituted alkyl group), (F) Condensation reaction due to formation and elimination of R 1 R 2 NH from —H group and —NR 1 R 2 group (R 1 and R 2 are any suitable substituted or unsubstituted alkyl groups) , (G) condensation reaction
  • condensation reaction due to formation and elimination of H 2 O from —H and —OH groups
  • condensation reaction B a condensation reaction in which ROH is formed from an —H group and an —OR group (R is any appropriate substituted or unsubstituted alkyl group) and eliminated
  • RCOOH is formed from —H group and —OOCR group
  • the obtained carbon material-containing material preferably has at least one embodiment selected from the group consisting of the following (1) to (6).
  • the carbon material-containing material can be a novel carbon material-containing material having various physical properties such as solubility, unlike a conventionally known simple carbon material.
  • the carbon material-containing material It is at least 65%, particularly preferably at least 70%, most preferably at least 75%.
  • the upper limit of the ratio is preferably 90% or less.
  • the carbon material-containing material can increase the structure control rate of the carbon material portion and can control the structure more precisely. That is, the smaller the ratio of COO bonds derived from the decomposition reaction, the more the decomposition reaction is suppressed, and it can be said that such a carbon material-containing material is a carbon material-containing material whose structure is more precisely controlled.
  • the carbon material-containing material is a carbon material-containing material whose structure is more precisely controlled.
  • the carbon material-containing material can further increase the solubility of the carbon material portion and can further increase the structure control rate of the carbon material portion. Further, in such an embodiment, the structure of the carbon material-containing material can be more precisely controlled.
  • the carbon material in the carbon material-containing material is soluble in the solvent.
  • a typical example of the condensation reaction is a condensation reaction ((a) above) in which H 2 O is formed from a —H group and a —OH group and then eliminated.
  • One embodiment of the compound (A) in Embodiment 2 is a compound (a1) having a skeleton having one carbon six-membered ring structure or a compound having two or more carbon atoms.
  • the “substituent that does not contribute to the formation of the structure of the skeleton” refers to the “skeleton having one carbon 6-membered ring structure” in the case of the above (i) or the case of the above (ii).
  • a skeleton in which two or more 6-membered carbon ring structures are bonded and / or condensed means a substituent that does not contribute to the formation of the skeleton structure.
  • the compound (a1) having a skeleton having one carbon six-membered ring structure is represented by the following chemical formula (a1-1), one carbon six-membered ring structure
  • the substituents that have not contributed to the formation of the structure of the skeleton consisting of are six —OH groups and six —H groups, and the compound (a1) having a skeleton having one carbon six-membered ring structure will be shown later.
  • the substituents that have not contributed to the formation of the structure of the skeleton having one carbon six-membered ring structure are three —OH groups and three —H groups.
  • the compound (A) in the compound (a1) having a skeleton having one carbon 6-membered ring structure, half of the number of substituents that do not contribute to the formation of the skeleton structure are —OH groups, and Half of the groups are —H groups, and half of the number of substituents that do not contribute to the formation of the skeleton structure of the compound (a2) having a skeleton in which two or more carbon 6-membered ring structures are bonded and / or condensed are —OH groups, and the other half are —H groups.
  • the compound (A) can effectively cause a dehydration reaction between the same molecules and / or between different molecules by heating.
  • the compound (A) that can be adopted in the embodiment (X) the compound (a1) having a skeleton composed of one carbon six-membered ring structure or a bond and / or fused ring of two or more carbon six-membered ring structures Is a compound (a2) having the following skeleton, wherein half of the number of substituents not contributing to the formation of the structure of the skeleton are -OH groups and the other half are -H groups. Any appropriate compound can be adopted as long as the effect is not impaired. Examples of such a compound (A) include the following compounds.
  • Embodiment (Y) Another embodiment of the compound (A) in Embodiment 2 (which may be referred to as Embodiment (Y)) is a compound (a1) having a skeleton having one carbon 6-membered ring structure and / or Two or more compounds selected from the compound (a2) having a skeleton in which at least six carbon 6-membered ring structures are bonded and / or condensed, and a substituent that does not contribute to the formation of the skeleton structure of the compound (a1)
  • Half of the total number and the number of substituents not contributing to the formation of the skeleton structure of the compound (a2) are -OH groups, and the other half are -H groups.
  • one or more compounds (a1) are represented by the following chemical formulas (a1-5) and (a1-7), and one or more compounds (a2) are In the case of the chemical formula (a2-3), two substituents which do not contribute to the formation of the structure of the skeleton composed of one carbon 6-membered ring structure of the compound represented by the chemical formula (a1-5)
  • the —OH group and the four —H groups, and the substituent that does not contribute to the formation of the structure of the single carbon six-membered ring structure of the compound represented by the chemical formula (a1-7) is six
  • a reaction by its own dehydration reaction occurs without the need for a reaction catalyst, so that by-products of the chemical reaction and the reaction catalyst are present in the carbon material. Fatal impurities can be suppressed, and a higher quality carbon material can be obtained. Further, by using such a compound (A), a carbon material can be obtained under a relatively mild temperature environment without using a combustible gas. Further, such a compound (A) can have high reactivity that does not require a catalytic action.
  • a preferred embodiment of the compound (A) in Embodiment 2 includes a compound having three or more phenolic hydroxyl groups in the molecule.
  • any appropriate compound having three or more phenolic hydroxyl groups in the molecule can be adopted as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • the aromatic ring to which the phenolic hydroxyl group is bonded is preferably a hydrocarbon aromatic ring.
  • the effect of the present invention can be exerted even when the aromatic ring to which the phenolic hydroxyl group is bonded is a heteroaromatic ring, the resulting carbon material can be more stable if the ring structure is a more stable hydrocarbon aromatic ring.
  • a heteroaromatic ring means an aromatic ring in which a ring structure is composed of carbon and elements other than carbon, unlike a hydrocarbon aromatic ring in which a ring structure is composed of carbon.
  • the compound having three or more phenolic hydroxyl groups in the molecule may have a substituent other than the phenolic hydroxyl group.
  • a substituent any appropriate substituent can be adopted as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • Such a substituent is preferably only a hydroxyl group from the viewpoint of further enhancing the effects of the present invention.
  • the effect of the present invention can be exerted even when a substituent other than a hydroxyl group is present, but when no substituent other than a hydroxyl group is present, a side reaction is more easily prevented and a carbon material is more easily formed.
  • the “hydroxyl group” as a substituent other than the phenolic hydroxyl group means a hydroxyl group that is not phenolic.
  • the substituent is a group substituted for the hydrogen group (-H).
  • any appropriate element can be adopted as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • Such elements are preferably only carbon, oxygen and hydrogen from the viewpoint of enhancing the effect of the present invention.
  • the effects of the present invention can be exerted even when elements other than carbon, oxygen and hydrogen are present, the side reaction is more easily prevented and the carbon material is more easily formed when elements other than carbon, oxygen and hydrogen are not present.
  • the condensation reaction temperature of the compound is preferably in the range of 200 ° C. to 450 ° C., so that the effects of the present invention can be further exhibited.
  • the temperature is more preferably in the range of 400 ° C. Thereby, it can be effectively made into a carbon material.
  • the compound having three or more phenolic hydroxyl groups in the molecule may be only one kind or two or more kinds. Even in the case of two or more kinds, the condensation reaction temperature between the molecules is preferably within the above-mentioned range.
  • Examples of the compound having three or more phenolic hydroxyl groups in the molecule include compounds represented by general formulas (1) to (11).
  • X represents a hydrogen atom or a hydroxyl group, and three or more of Xs are hydroxyl groups (phenolic hydroxyl groups).
  • the phenolic hydroxyl group means a hydroxyl group bonded to an aromatic ring. That is, in the general formula (1), three or more of the six Xs bonded to the aromatic ring are phenolic hydroxyl groups, and in the general formula (2), the six Xs bonded to the aromatic ring are different. Is a phenolic hydroxyl group, and in the general formula (3), three or more of the 10 Xs bonded to the aromatic ring are phenolic hydroxyl groups, and in the general formula (4), And at least three of the 11 Xs bonded to the aromatic ring are phenolic hydroxyl groups, and in the general formula (5), at least 3 of the 9 Xs bonded to the aromatic ring are phenolic hydroxyl groups.
  • a typical embodiment (Embodiment 3) of the compound (A) is a form in which both Embodiment 1 and Embodiment 2 are employed simultaneously. That is, Embodiment 3 is an aromatic compound which is decomposed by heating to generate a radical on an aromatic ring, and one neutral molecule is formed from two or more kinds of groups and eliminated by a condensation reaction. Compound. Such a compound (A) can undergo a condensation reaction between the same molecules and / or between different molecules to become a carbon material.
  • a compound (a3-1) is given.
  • a carbon dioxide molecule is eliminated by heating to generate a radical (reactive site) on an aromatic ring, and a hydroxyl group and a hydrogen group are dehydrated between the molecules to cause a condensation reaction.
  • a reaction by its own dehydration reaction occurs without the need for a reaction catalyst, so that by-products of the chemical reaction and the reaction catalyst are present in the carbon material. Fatal impurities can be suppressed, and a higher quality carbon material can be obtained. Further, by using such a compound (A), a carbon material can be obtained under a relatively mild temperature environment without using a combustible gas. Further, such a compound (A) can have high reactivity that does not require a catalytic action.
  • any appropriate inorganic substance can be adopted as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • an inorganic substance for example, a particulate inorganic substance (inorganic particles), a non-particulate inorganic substance (for example, a fibrous inorganic substance, a thin-film inorganic substance, and the like) can be adopted.
  • a particulate inorganic substance inorganic substance particles is preferable.
  • the inorganic substance may be only one kind or two or more kinds.
  • the inorganic substance preferably, at least one selected from the group consisting of inorganic oxides, inorganic nitrides, inorganic sulfides, inorganic carbides, and insoluble salts is used.
  • Examples of the “inorganic oxide” in the present invention include a metal partially oxidized, preferably a metal whose surface is at least partially oxidized. As described later, the metal is generally partially oxidized, preferably at least a part of the surface thereof. Such a metal is preferably a metal that is easily oxidized, for example, magnesium (Mg), calcium (Ca), strontium (Sr), barium (Ba), titanium (Ti), zirconium (Zr), hafnium.
  • Mg magnesium
  • Ca calcium
  • Ba barium
  • Ti titanium
  • Zr zirconium
  • the “inorganic oxide” in the present invention specifically, for example, silica, alumina, titania, polyacid, a partially oxidized metal (preferably, at least a part of the surface is oxidized) Metal), composite oxide, solid solution oxide and the like. That is, the “inorganic oxide” in the present invention may be an oxide in which the constituent metal elements are composed of one kind, or may be a composite oxide in which the constituent metal elements are composed of two or more kinds. A so-called solid solution oxide in which a different element is further dissolved in an oxide in which the constituent metal elements are one kind (also referred to as a single metal oxide) or a composite oxide may be used. The different element in the solid solution oxide may be a metal element or a nonmetal element other than oxygen, such as nitrogen or fluorine.
  • the inorganic oxide may be only one kind or two or more kinds.
  • Examples of the use of two or more kinds of inorganic oxides include, for example, a case where two or more kinds of inorganic oxides are simply used in combination (such as mixing), or a case where two or more kinds of inorganic oxides are bound. And so on.
  • oxides in which the constituent metal elements are one kind include, for example, magnesium oxide, calcium oxide, strontium oxide, barium oxide, titanium oxide, zirconium oxide, hafnium oxide, vanadium oxide, niobium oxide, tantalum oxide, Chromium oxide, molybdenum oxide, tungsten oxide, manganese oxide, indium oxide, gallium oxide, iron oxide, cobalt oxide, nickel oxide, copper oxide, zinc oxide, cadmium oxide, aluminum oxide, tin oxide, lanthanum oxide, yttrium oxide, cerium oxide And silicon oxide.
  • any appropriate composite oxide can be adopted as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • Such a composite oxide is typically an oxide containing two or more metals, and examples thereof include a composite oxide having a perovskite structure and a composite oxide having a spinel structure.
  • the double oxide having a perovskite structure is typically an oxide represented by ABO 3 (A and B represent different elements), for example, perovskite (perovskite, CaTiO 3 ), barium titanate (BaTiO 3 ), strontium titanate (SrTiO 3 ), lead zirconate titanate (Pb (Zr, Ti) O 3 ), barium zirconate (BaZrO 3 ), lithium niobate (LiNbO 3 ), and the like.
  • ABO 3 A and B represent different elements
  • Examples of the double oxide having a spinel structure include spinel (MgAl 2 O 4 ), lithium titanate (LiTi 2 O 4 ), and chrysoberyl (BeAl 2 O 4 ).
  • solid solution oxide any appropriate solid solution oxide can be adopted as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • a solid solution oxide is a single metal oxide or a composite oxide in which a different metal element and / or a nonmetal element other than oxygen, for example, nitrogen or fluorine is dissolved.
  • the “inorganic oxide” referred to in the present invention is entirely inorganic oxide regardless of its shape (ie, for example, whether it is an inorganic oxide particle or a non-particulate inorganic oxide).
  • the embodiment may be an embodiment or an embodiment in which a part is an inorganic oxide.
  • An embodiment in which a part is an inorganic oxide is preferably an embodiment having an inorganic oxide on the surface.
  • an embodiment having an inorganic oxide on the surface regardless of its shape, for example, a metal partially oxidized (preferably, At least partially oxidized metal).
  • the metal can be partially oxidized (preferably at least a part of its surface) by the presence of oxygen. Therefore, “an embodiment having an inorganic oxide on the surface”, which is one form of the inorganic oxide according to the present invention, includes a metal having at least a part of its surface oxidized, regardless of its shape.
  • the heating step (I) of heating the composition containing the compound (A) and the inorganic oxide typically results in a massive carbon material containing many inorganic oxide particles.
  • a containing material can be obtained (in this case, a particulate carbon material-containing material can be obtained by crushing or the like).
  • the heating step (I) of heating the composition containing the compound (A) and the inorganic oxide provides a particulate carbon material-containing material. In some cases.
  • a fibrous inorganic oxide for example, fibrous core-shell fibers can be obtained instead of core-shell particles described below.
  • a fibrous inorganic oxide for example, a tubular hollow carbon material can be obtained instead of the hollow carbon fine particles described below.
  • a laminated carbon material-containing material can be obtained by the heating step (I) of heating the composition containing the compound (A) and the inorganic oxide. Further, by subjecting such a laminated carbon material-containing material to a heating step (II), a carbon material removing step, an inorganic oxide removing step, and the like, which will be described later, for example, various carbon materials in the form of a thin film can be formed. Can be obtained.
  • the decomposition temperature of the inorganic oxide is preferably 800 ° C. or higher, more preferably 850 ° C. or higher, further preferably 900 ° C. or higher, and particularly preferably 950 ° C., from the viewpoint that the effects of the present invention can be exhibited more. ° C or higher.
  • inorganic oxide particles are preferable as the inorganic oxide in that the effects of the present invention can be further exhibited.
  • the“ inorganic oxide particles ”in the present specification preferably, particles in which the whole particle is an inorganic oxide or particles in which a part of the particle is an inorganic oxide are used.
  • particles in which some of the particles are inorganic oxide particles having an inorganic oxide on the surface are preferable.
  • the “inorganic oxide particles” referred to in the present specification are more preferably particles whose whole particles are inorganic oxides.
  • particles in which some of the particles are inorganic oxides include, for example, metal particles partially oxidized (preferably, at least a part of the surface thereof). Are oxidized metal particles). A part (preferably, at least a part of the surface) of the metal particle can be oxidized in the presence of oxygen. Therefore, “particles having an inorganic oxide on the surface”, which is one form of the inorganic oxide particles according to the present invention, include metal particles in which at least a part of the surface is oxidized.
  • Inorganic oxide particles other than metal particles are not only particles whose whole particles are inorganic oxides, but also particles whose particles are partially inorganic oxides.
  • particles having an inorganic oxide on the surface are, for example, taking silica particles as an example, the silica particles are not only when the whole particles are silica, but also when the particles are partially silica particles (preferably, particles having silica on the surface). It is possible.
  • the average particle diameter of the inorganic oxide particles can be appropriately set depending on the purpose.
  • the average particle diameter of the inorganic oxide particles is preferably from 0.01 ⁇ m to 100 ⁇ m, and particularly preferably from 0.1 ⁇ m to 10 ⁇ m, from the viewpoint that the effects of the present invention can be further exhibited.
  • the average particle diameter of the inorganic oxide particles is an average particle diameter in a volume-based particle size distribution, and is preferably measured by a laser diffraction scattering method.
  • the inorganic oxide particles are preferably inorganic oxide particles having a functional group on the surface, in that the effects of the present invention can be further exhibited.
  • a functional group include a hydroxyl functional group such as M-OH; an oxygen functional group containing an etheric functional group such as MOM; and M-NH 2 and M-NH-M.
  • Nitrogen functional groups including amine functional groups; sulfur functional groups including thiol functional groups such as M-SH and MSM; other silicon functional groups, boron functional groups, and phosphorus functional groups;
  • M is a conceptual illustration of a target to which a functional group is bonded, and any appropriate one to which a functional group can be bonded, such as an inorganic oxide itself, for example, a metal element or an organic group constituting the inorganic oxide. Shows the target).
  • These functional groups can be easily formed by, for example, subjecting an inorganic oxide to a surface treatment with various compounds.
  • the inorganic oxide particles are preferably inorganic oxide particles having an oxygen functional group on the surface.
  • an organic-inorganic composite (in detail, described later) 100 in one preferred embodiment of the carbon material-containing material includes a plurality of inorganic particles 20 (in this case, (Which is an inorganic oxide particle) dispersed at the interface between the carbon material 10 and the inorganic particle 20, the carbon material being formed by forming a bond with a functional group present on the surface of the inorganic particle 20.
  • Carbon material binding region 30 exists. Then, for example, when the carbon material is soluble in the solvent, when the organic-inorganic composite 100 is treated with a solvent that dissolves the carbon material, as shown in FIG. Core-shell particles (core portion: inorganic oxide particles, shell portion: carbon material binding region) 200 coated with regions (regions not dissolved by the solvent) 30 can be obtained. When the inorganic particles 20 as a core portion are removed from the core-shell particles 200 thus obtained, hollow carbon fine particles having a carbon material can be obtained.
  • the inorganic oxide particles having a functional group on the surface preferably, silica particles, alumina particles, titania particles, magnesium oxide particles, polyacid particles, at least a part of the surface of which is oxidized metal particles, composite oxide particles And at least one selected from the group consisting of solid solution oxide particles.
  • the inorganic oxide particles having a functional group on the surface are more preferably polyacid particles.
  • the polyacid constituting the polyacid particles include isopolyacid and heteropolyacid.
  • a carbon material-containing material can be obtained without utilizing a catalytic effect.
  • a polyacid particle is used as the inorganic oxide particle having a functional group on the surface, a strong acid
  • the dehydration condensation reaction is promoted and the ratio of the total amount of -OH groups and -O- groups to the total amount of CO bonds is increased. High and may have a high structural control rate.
  • any appropriate isopoly acid can be adopted as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • isopoly acids include, for example, molybdenum, vanadium, tungsten, niobium, titanium, tantalum, chromium, manganese, rhenium, iron, ruthenium, cobalt, nickel, palladium, platinum, copper, silver, gold, tin, titanium, Inorganic acids mainly composed of inorganic elements such as zirconium, rhodium, iridium, osmium and zinc, and salts thereof, and typically, molybdic acid, vanadic acid, tungstic acid, niobic acid, titanic acid, tantalic acid, etc. Is mentioned.
  • heteropoly acid any appropriate heteropoly acid can be adopted as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • examples of such a heteropolyacid include those obtained by introducing a heteroatom into isopolyacid or a metal salt thereof.
  • Heteroatoms include, for example, oxygen, sulfur, phosphorus, ammonium, potassium, sodium, silicon, and the like.
  • Heteropoly acids may be hydrates.
  • heteropolyacid examples include, for example, a tungsten-based heteropolyacid obtained by introducing a heteroatom into an isopolyacid containing tungsten and a molybdenum-based heteropolyacid obtained by introducing a heteroatom into an isopolyacid containing molybdenum.
  • tungsten-based heteropolyacid examples include phosphotungstic acid, silicotungstic acid, cobalt tungstic acid, germanotungstic acid, borotungstic acid, phosphovanadotungstic acid, and phosphorus tungstomolybdic acid.
  • molybdenum-based heteropolyacid for example, phosphomolybdic acid, silicomolybdic acid, phosphovanadomolybdic acid and the like can be mentioned.
  • any appropriate inorganic nitride can be adopted as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • examples of such an inorganic nitride include boron nitride, carbon nitride, aluminum nitride, gallium nitride, and the like, and preferably, boron nitride and aluminum nitride.
  • the inorganic nitride may be only one kind or two or more kinds.
  • inorganic nitride particles are preferable as the inorganic nitride, similarly to the above-described inorganic oxide, in that the effects of the present invention can be further exhibited.
  • the average particle diameter of the inorganic nitride particles can be appropriately set depending on the purpose.
  • the average particle diameter of the inorganic nitride particles is preferably from 0.01 ⁇ m to 100 ⁇ m, particularly preferably from 0.1 ⁇ m to 10 ⁇ m, from the viewpoint that the effects of the present invention can be further exhibited.
  • the average particle diameter of the inorganic nitride particles is an average particle diameter in a volume-based particle size distribution, and is preferably measured by a laser diffraction scattering method.
  • the inorganic nitride particles are preferably inorganic nitride particles having a functional group on the surface, in that the effects of the present invention can be further exhibited.
  • a functional group include a hydroxyl functional group such as M-OH; an oxygen functional group including an etheric functional group such as MOM; and M-NH 2 and M-NH-M.
  • Nitrogen functional groups including amine functional groups; sulfur functional groups including thiol functional groups such as M-SH, MSM; other silicon functional groups, boron functional groups, and phosphorus functional groups;
  • M is a conceptual illustration of a target to which a functional group is bonded, and any appropriate one to which a functional group can be bonded, such as an inorganic nitride itself, for example, a metal element or an organic group constituting the inorganic nitride. To indicate the target).
  • These functional groups can be easily formed by, for example, subjecting an inorganic nitride to a surface treatment with various compounds.
  • inorganic nitride particles having a functional group on the surface When inorganic nitride particles having a functional group on the surface are employed as the inorganic nitride, the functional group present on the surface of the inorganic nitride particles in the carbon material-containing material can form a bond with the carbon material.
  • the region of the carbon material that contributes to such bonding is not the carbon material itself. That is, similar to the above-described inorganic oxide particles having a functional group on the surface, as shown in FIG. 1, an organic-inorganic composite (details will be described later) 100 in one preferred embodiment of the carbon material-containing material is used as a matrix.
  • a plurality of inorganic particles 20 (in this case, inorganic nitride particles) are dispersed in the carbon material 10.
  • the carbon material 10 has the surface of the inorganic particles 20 at the interface between the carbon material 10 and the inorganic particles 20. There is a region (carbon material binding region) 30 of the carbon material formed by forming a bond with the functional group present in the carbon material. Then, for example, when the carbon material is soluble in the solvent, when the organic-inorganic composite 100 is treated with a solvent that dissolves the carbon material, as shown in FIG. Core-shell particles (core portion: inorganic nitride particles, shell portion: carbon material binding region) 200 coated with regions (regions not dissolved by the solvent) 30 can be obtained. When the inorganic particles 20 as a core portion are removed from the core-shell particles 200 thus obtained, hollow carbon fine particles having a carbon material can be obtained.
  • any appropriate inorganic sulfide can be adopted as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • examples of such an inorganic sulfide include copper sulfide, zinc sulfide, and cadmium sulfide.
  • the inorganic sulfide may be only one kind or two or more kinds.
  • inorganic sulfide particles are preferable as the inorganic sulfide, similarly to the above-mentioned inorganic oxide, in that the effects of the present invention can be further exhibited.
  • the average particle diameter of the inorganic sulfide particles can be appropriately set depending on the purpose.
  • the average particle diameter of the inorganic sulfide particles is preferably from 0.01 ⁇ m to 100 ⁇ m, particularly preferably from 0.1 ⁇ m to 10 ⁇ m, from the viewpoint that the effects of the present invention can be exhibited more.
  • the average particle diameter of the inorganic sulfide particles is an average particle diameter in a volume-based particle size distribution, and is preferably measured by a laser diffraction scattering method.
  • the inorganic sulfide particles are preferably inorganic sulfide particles having a functional group on the surface, in that the effects of the present invention can be more exhibited.
  • a functional group include a hydroxyl functional group such as M-OH; an oxygen functional group including an etheric functional group such as MOM; and M-NH 2 and M-NH-M.
  • Nitrogen functional groups including amine functional groups; sulfur functional groups including thiol functional groups such as M-SH, MSM; other silicon functional groups, boron functional groups, and phosphorus functional groups;
  • M is a conceptual illustration of a target to which a functional group is bonded, and any appropriate one to which a functional group can be bonded, such as an inorganic sulfide itself, for example, a metal element or an organic group constituting the inorganic sulfide. Shows the target).
  • These functional groups can be easily formed by subjecting an inorganic sulfide to a surface treatment of various compounds.
  • the functional group present on the surface of the inorganic sulfide particles in the carbon material-containing material can form a bond with the carbon material.
  • the region of the carbon material that contributes to such bonding is not the carbon material itself. That is, similar to the above-described inorganic oxide particles having a functional group on the surface, as shown in FIG. 1, an organic-inorganic composite (details will be described later) 100 in one preferred embodiment of the carbon material-containing material is used as a matrix.
  • a plurality of inorganic particles 20 are dispersed in the carbon material 10, and at the interface between the carbon material 10 and the inorganic particles 20, the carbon material is coated on the surface of the inorganic particles 20.
  • Core-shell particles (core portion: inorganic nitride particles, shell portion: carbon material binding region) 200 coated with regions (regions not dissolved by the solvent) 30 can be obtained.
  • any appropriate inorganic carbide can be adopted as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • examples of such an inorganic carbide include silicon carbide, tungsten carbide, calcium carbide and the like.
  • the inorganic carbide may be only one kind or two or more kinds.
  • inorganic carbide particles are preferable as the inorganic carbide, similarly to the above-mentioned inorganic oxides, in that the effects of the present invention can be exhibited more.
  • the average particle diameter of the inorganic carbide particles can be appropriately set depending on the purpose.
  • the average particle diameter of the inorganic carbide particles is preferably from 0.01 ⁇ m to 100 ⁇ m, particularly preferably from 0.1 ⁇ m to 10 ⁇ m, from the viewpoint that the effects of the present invention can be exhibited more.
  • the average particle diameter of the inorganic carbide particles is an average particle diameter in a volume-based particle size distribution, and is preferably measured by a laser diffraction scattering method.
  • the inorganic carbide particles are preferably inorganic carbide particles having a functional group on the surface, in that the effects of the present invention can be further exhibited.
  • a functional group include a hydroxyl functional group such as M-OH; an oxygen functional group including an etheric functional group such as MOM; and M-NH 2 and M-NH-M.
  • Nitrogen functional groups including amine functional groups; sulfur functional groups including thiol functional groups such as M-SH, MSM; other silicon functional groups, boron functional groups, and phosphorus functional groups;
  • M is a conceptual illustration of a target to which a functional group is bonded, and any suitable target to which a functional group can be bonded, such as an inorganic carbide itself, for example, a metal element or an organic group constituting the inorganic carbide. Is shown).
  • These functional groups can be easily formed by, for example, subjecting an inorganic carbide to a surface treatment of various compounds.
  • inorganic carbide particles having a functional group on the surface are employed as the inorganic carbide
  • the functional group present on the surface of the inorganic carbide particles in the carbon material-containing material can form a bond with the carbon material.
  • the region of the carbon material that contributes to such bonding is not the carbon material itself. That is, similar to the above-described inorganic oxide particles having a functional group on the surface, as shown in FIG. 1, an organic-inorganic composite (details will be described later) 100 in one preferred embodiment of the carbon material-containing material is used as a matrix.
  • a plurality of inorganic particles 20 are dispersed in the carbon material 10 of the above.
  • the carbon material is coated on the surface of the inorganic particles 20.
  • Core-shell particles (core portion: inorganic nitride particles, shell portion: carbon material binding region) 200 coated with regions (regions not dissolved by the solvent) 30 can be obtained.
  • any appropriate insoluble salt can be adopted as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • an insoluble salt is preferably a metal-containing salt insoluble in an organic solvent, for example, a metal phosphate such as lithium iron phosphate, a metal sulfate, and the like. It is.
  • the insoluble salt may be only one kind or two or more kinds.
  • the insoluble salt only needs to be insoluble in the solvent used in the method for producing a carbon material-containing material in the embodiment of the present invention.
  • any inorganic substance that does not dissolve in the solvent may be used.
  • an appropriate solvent that does not dissolve the inorganic substance may be selected according to the inorganic substance.
  • the carbon material removing step when the method for producing a carbon material-containing material in the embodiment of the present invention includes a carbon material removing step.
  • the method when manufacturing hollow carbon fine particles or the like, it is preferable that the method includes a step of dissolving an inorganic substance, but includes a step of dissolving such an inorganic substance. Even in this case, in the step before this step, an inorganic substance that does not dissolve in the solvent can be selected.
  • An insoluble salt is soluble in a solvent under certain conditions, but is insoluble in a solvent in a production method capable of exerting the effects of the present invention.
  • the insoluble salt is preferably in the form of particles, and the preferable range of the average particle diameter is the same as that of the oxide.
  • the functional groups present on the surface of the inorganic oxide particles bind to the carbon material.
  • the resulting carbon material-containing material preferably has the following aspect (4).
  • a method for producing a carbon material-containing material As the carbon material-containing material that can be produced by the method for producing a carbon material-containing material of the present invention, a wide variety of materials can be mentioned. , Can take various shapes. The shape is preferably particulate.
  • inorganic substances such as particulate inorganic substances (inorganic particles) and non-particulate inorganic substances (for example, fibrous inorganic substances, thin film inorganic substances, etc.) are employed as the inorganic substances.
  • inorganic substances a wide variety of carbon material-containing materials can be obtained depending on the respective shapes.
  • a particulate inorganic substance (inorganic substance particles) is preferable.
  • a lump of carbon material-containing material containing many inorganic particles can be obtained by the method for producing a carbon material-containing material of the present invention.
  • a particulate carbon material-containing material may be obtained by crushing or the like.
  • a particulate carbon material-containing material may be obtained by the method for producing a carbon material-containing material of the present invention.
  • fibrous core-shell fibers can be obtained by the method for producing a carbon material-containing material of the present invention instead of core-shell particles described below.
  • a tubular hollow carbon material can be obtained by the method for producing a carbon material-containing material of the present invention instead of the hollow carbon fine particles described below.
  • a laminated carbon material-containing material can be obtained by the method for producing a carbon material-containing material of the present invention. Further, by subjecting such a laminated carbon material-containing material to a heating step (II), a carbon material removing step, an inorganic substance removing step, and the like, which will be described later, various thin-film carbon materials can be obtained. .
  • the thickness of the carbon material portion can be adopted for various uses by controlling its size.
  • a film thickness of such a carbon material portion for example, when a specific mode is described as a representative example, (Aspect 1) A carbon material in a carbon material-containing material obtained by removing all carbon materials other than the carbon material existing on the surface of the inorganic material by strongly interacting with the outermost surface of the inorganic material in the carbon material removing step Part thickness, (Aspect 2) The film thickness of the carbon material portion in the carbon material-containing material in a state where all or part of the carbon material portion of the carbon material-containing material is left, Is mentioned.
  • the carbon material portion in the above-mentioned strongly interacts with the outermost surface of the inorganic material by the carbon material removing step, and the carbon material other than the carbon material existing on the inorganic material surface (representative) Specifically, it is a carbon material portion obtained by removing all the soluble carbon material) and interacting strongly with the outermost surface of the inorganic substance.
  • the thickness of such a carbon material portion is thin, preferably 0.3 nm to 10 nm, and more preferably 0.4 nm to 3 nm, although it depends on the structure of the carbon material. If the thickness of the carbon material portion is controlled within such a range, the carbon component that has strongly interacted with the inorganic substance can be sufficiently used for various uses.
  • the thickness of the carbon material portion is typically small, the thickness can be adjusted without an upper limit by using an appropriate carbon material removing method.
  • the thickness of the carbon material portion in the above (Aspect 2) is typically thicker than the thickness of the carbon material portion in the above (Aspect 1), but is preferably used so that the function as a carbon material film can be further exhibited. Is 100 ⁇ m or less, more preferably 50 ⁇ m or less, further preferably 10 ⁇ m or less, and most preferably 1 ⁇ m or less. In the above (Aspect 2), if the film thickness of the carbon material portion is controlled in such a range, the function as a film can be sufficiently exhibited.
  • the thickness of the carbon material portion can be appropriately controlled also by the type of the raw material compound (for example, compound (A)) used in the method for producing the carbon material-containing material and the production conditions.
  • the raw material compound for example, compound (A)
  • ⁇ The film thickness of such a carbon material portion can be confirmed by various analysis methods.
  • an analysis method for example, a method by direct observation with an electron microscope (method A), a macroscopic surface area of an inorganic substance (organic molecule as in the present invention, (Excluding the surface area of the microstructure that cannot penetrate) and the method of estimating from the density of the carbon material (method B).
  • a cross section of a carbon material-containing material to be a sample is transmitted through a transmission electron microscope or a scanning electron microscope, preferably an energy dispersive X-ray analyzer. And a method using a scanning electron microscope or a scanning electron microscope.
  • the macroscopic surface area of the inorganic substance can be estimated from the shape of the carbon material-containing material as a sample, the shape of the contained inorganic substance, and the like.
  • the thickness of each particle included in the sample is measured at three or more locations, and the simple average value is defined as the film thickness of the particle. More preferably, the film thickness is determined for 10 or more particles, and the simple average value thereof can be used as the average film thickness of the sample. It is preferable that the film thickness (average film thickness) thus obtained is, for example, in the above-mentioned desired film thickness range to be controlled.
  • the analyzed film thickness can be regarded as the average film thickness of the sample. It is preferable that the film thickness analyzed by this (method B) be, for example, in the above-described desired film thickness range to be controlled.
  • Typical embodiments of such a carbon material-containing material include an organic-inorganic composite and carbon material-containing particles.
  • the carbon material-containing particles include core-shell particles, carbonized core-shell particles, hollow carbon fine particles, and carbonized hollow carbon fine particles.
  • One embodiment of the carbon material-containing material obtained by the production method of the present invention is an organic-inorganic composite.
  • the organic-inorganic composite can be typically obtained by the heating step (I) of heating a composition containing a compound (A) and an inorganic substance, where a condensation reaction occurs between the same molecules and / or between different molecules by heating.
  • the organic-inorganic composite contains a carbon material and an inorganic substance.
  • the carbon material is subjected to a heating step (I) of heating a composition containing a compound (A) and an inorganic substance, in which a condensation reaction occurs between the same molecules and / or heterogeneous molecules by heating, whereby the composition in the composition is heated.
  • the compound (A) can be produced by heating.
  • the carbon material may be only one kind or two or more kinds.
  • the inorganic substance may be only one kind or two or more kinds.
  • the “inorganic substance” is described in ⁇ 1-2. The description in the inorganic substance ⁇ can be referred to.
  • the content ratio of the carbon material in the organic-inorganic composite is preferably from 0.01% by mass to 99.99% by mass, particularly preferably from 0.1% by mass to 99.9% by mass, as a mass ratio. If the content ratio of the carbon material in the organic-inorganic composite is within the above range, the organic-inorganic composite can be industrially produced under mild conditions, and the organic-inorganic composite is used to produce hollow carbon fine particles and the like. It can be manufactured industrially. The content ratio of these carbon materials can be easily set to an arbitrary ratio by various removal steps and the like described below, depending on the desired physical properties.
  • the content ratio of the inorganic substance in the organic-inorganic composite is preferably from 0.01% by mass to 99.99% by mass, particularly preferably from 0.1% by mass to 99.9% by mass. If the content of the inorganic substance in the organic-inorganic composite is within the above range, the organic-inorganic composite can be industrially produced under mild conditions, and the organic-inorganic composite is used to produce hollow carbon fine particles and the like. It can be manufactured in a special way. The content ratio of these inorganic substances can be easily set to an arbitrary ratio by various removal steps and the like described below, depending on the desired physical properties.
  • the organic-inorganic composite has all bonds by C1s XPS analysis, that is, CC bond, CCC bond, CH bond, and CO bond (CO bond derived from alcohol, CO bond derived from ether). , C-O bonds derived from epoxy, C-O bonds derived from carbonyl, C-O bonds derived from carboxyl, C-O bonds derived from ester, C-O bonds derived from lactone, etc. ),
  • the organic-inorganic composite In the organic-inorganic composite, the total of the C—O bond and the C ⁇ O bond relative to the total amount of the C—C bond, C ⁇ C bond, C—H bond, C—O bond, and C ⁇ O bond by C1s XPS analysis When the proportion of the amount is within the above range, the organic-inorganic composite can be a novel carbon material-containing material having various physical properties such as solubility, unlike a conventionally known simple carbon material.
  • the organic-inorganic composite has a total carbon oxygen bond, ie, a CO bond (including a CO bond derived from an alcohol, a CO bond derived from an ether, a CO bond derived from an epoxy, etc.) and a C bond determined by C1s XPS analysis.
  • a CO bond including a CO bond derived from an alcohol, a CO bond derived from an ether, a CO bond derived from an epoxy, etc.
  • the ratio of the total amount of (ie, C—O—C bonds) and the alcohol-derived C—O bonds (ie, C—OH bonds) is preferably 50% or more, more preferably 60% or more
  • the upper limit of the ratio is preferably 90% or less.
  • the organic-inorganic composite can increase the structure control ratio of the carbon material portion and can control the structure more precisely. That is, the smaller the ratio of COO bonds derived from the decomposition reaction, the more the decomposition reaction is suppressed, and it can be said that such an organic-inorganic composite is a carbon material-containing material whose structure is more precisely controlled.
  • the organic-inorganic composite has all bonds by C1s XPS analysis, that is, CC bond, CCC bond, CH bond, and CO bond (CO bond derived from alcohol, CO bond derived from ether). , C-O bonds derived from epoxy, C-O bonds derived from carbonyl, C-O bonds derived from carboxyl, C-O bonds derived from ester, C-O bonds derived from lactone, etc. ),
  • the proportion of the total amount of the ether-derived C—O bonds (ie, C—O—C bonds) and the alcohol-derived C—O bonds (ie, C—OH bonds) is preferably 15%. It is at least 17%, more preferably at least 20%.
  • the upper limit of the ratio is preferably 30% or less.
  • the organic-inorganic composite is an organic-inorganic composite whose structure is more precisely controlled.
  • the ratio of the total amount is within the above range.
  • the organic-inorganic composite can further increase the solubility of the carbon material portion and can further increase the structure control ratio of the carbon material portion.
  • the structure of the organic-inorganic composite can be more precisely controlled.
  • the ratio of the total amount of the derived CO bonds (that is, C-OH bonds) is within the above range.
  • the organic-inorganic composite can further increase the solubility of the carbon material portion and can further increase the structure control ratio of the carbon material portion.
  • the structure of the organic-inorganic composite can be more precisely controlled.
  • the organic-inorganic composite can further increase the solubility of the carbon material portion and can further increase the structure control ratio of the carbon material portion.
  • the structure of the organic-inorganic composite can be controlled even more precisely.
  • the oxidation start temperature indicated by the rising temperature of DTA is preferably 200 ° C. or higher. , More preferably at least 250 ° C, most preferably at least 300 ° C.
  • the oxidation start temperature indicated by the DTA rising temperature is within the above range.
  • the organic-inorganic composite as one embodiment of the carbon material-containing material obtained by the production method of the present invention contains a carbon material and an inorganic substance as described above.
  • the organic-inorganic composite which is one embodiment of the carbon material-containing material obtained by the production method of the present invention, contains the “carbon material” as described above, and typically has the same And / or the compound (A) in the composition is heated by the heating step (I) in which the composition containing the compound (A) in which a condensation reaction occurs between different molecules and an inorganic substance is heated.
  • the following description of the “carbon material” contained in the organic-inorganic composite, which is one embodiment of the carbon material-containing material obtained by the production method of the present invention is given in the above ⁇ 1.
  • Carbon material referred to in the description of item (1) of the typical example of the method for producing a carbon material-containing material, ⁇ 3.
  • Carbon material referred to in the description in the item of carbon material-containing material, ⁇ 4.
  • Carbon material referred to in the description of the item of the organic-inorganic composite, ⁇ 5.
  • the description of the “carbon material” referred to in the description in the section of the application of the organic-inorganic composite can be used.
  • the presence of a carbon component in a carbon material can be easily confirmed by C1s XPS analysis.
  • the carbon material preferably has a honeycomb structure (graphene structure) derived from a benzene ring in the structure.
  • the presence or absence of the graphene structure can be confirmed by Raman spectroscopy (Non-Patent Document 4).
  • the total content of the metal component which is an impurity is usually preferably 0.1 atomic% or less, more preferably 0.01 atomic% or less, with respect to 100 atomic% of carbon atoms. Preferably it is substantially zero.
  • XRF X-ray fluorescence elemental analysis
  • the content of the metal component other than the metal component is preferably 0.1 atomic% or less, more preferably 0.01 atomic% or less, and particularly preferably substantially zero with respect to 100 atomic% of carbon atoms. is there.
  • a carbon material-containing material organic-inorganic composite in this item
  • alumina as an inorganic substance
  • XRF X-ray fluorescence elemental analysis
  • the metal component contained in alumina is only aluminum
  • the content of other metal components is preferably 0.1 atomic% or less, more preferably 0.01 atomic% or less, and particularly preferably substantially zero with respect to 100 atomic% of carbon atoms.
  • the carbon material requires carbon as an element constituting the carbon material, and may include an element other than carbon.
  • the element other than carbon is preferably at least one element selected from oxygen, hydrogen, nitrogen, sulfur, fluorine, chlorine, bromine and iodine, and more preferably oxygen, hydrogen, nitrogen and sulfur. And at least one element selected from oxygen, hydrogen, and nitrogen, and particularly preferably at least one element selected from oxygen and hydrogen. Assuming that the total amount of elements other than hydrogen among the elements constituting the carbon material is 100 atomic%, carbon is preferably 60 atomic% or more, more preferably 70 atomic% or more, and further preferably 75 atomic%. That is all. Elements other than carbon are preferably at least 10 atomic%.
  • the carbon material is preferably soluble in a solvent.
  • the case where the carbon material is soluble in the solvent is a case where the carbon material is excellent in solubility in the solvent as compared with the conventional carbon material and can realize good handleability.
  • the carbon material is soluble in a solvent
  • the following embodiment can be preferably adopted.
  • (Embodiment 1) An embodiment in which all of the carbon material is dissolved in a solvent. That is, an embodiment in which the carbon material comprises only a component (component A) soluble in a solvent.
  • (Embodiment 2) An embodiment in which a part of the carbon material is dissolved in a solvent. That is, an embodiment in which the carbon material is composed of a component soluble in a solvent (component A) and a component not soluble in a solvent (component B). In this case, the component B includes a portion that interacts with an inorganic substance and does not dissolve.
  • solvent is preferably N, N-dimethylformamide, N, N-dimethylacetamide, N- Examples include methylpyrrolidone, dimethyl sulfoxide, acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, tetrahydrofuran, methanol, ethanol, 2-propanol, butanol, chloroform, dichloromethane and the like.
  • An embodiment in which there is a component that is soluble in at least one solvent selected from More preferred is an embodiment in which there is a component that is soluble in at least one solvent selected from the group consisting of N, N-dimethylformamide, N, N-dimethylacetamide, N-methylpyrrolidone, dimethylsulfoxide, and chloroform.
  • a mode in which there is a component soluble in at least one kind of solvent selected from the group consisting of N, N-dimethylformamide and N-methylpyrrolidone and particularly preferably a mode in which there is a component soluble in N-methylpyrrolidone. is there.
  • One embodiment in which the carbon material is soluble in the solvent is, for example, an embodiment in which the carbon material includes a carbon-based compound that is soluble in the solvent.
  • a carbon material-containing material in this item, an organic-inorganic composite
  • a carbon material-containing material in this item, an organic-inorganic composite
  • a carbon-based compound in this item, an organic-inorganic composite
  • a PTFE filter paper pore size: 0.45 ⁇ m
  • the PTFE filter paper for example, GL Chromatodisc (model 13P) manufactured by GL Sciences Inc. can be used.
  • Carbon material preferably, a peak in G bands in the Raman spectrum obtained by (i) Raman spectroscopy (in the range of generally 1550cm -1 ⁇ 1650cm -1). Therefore, the carbon material has a peak to G band in Raman spectrum obtained by Raman spectroscopic analysis (within the range of generally 1550cm -1 ⁇ 1650cm -1), the carbon material is similar to the graphene or graphene It has a structure. If the G band has a high intensity and is sharp, it can be said that the G band has a cleaner graphene structure or a structure similar to the graphene structure.
  • the carbon material preferably shows a peak in the D band (generally in the range of 1300 cm -1 to 1400 cm -1 ) in the Raman spectrum obtained by (ii) Raman spectroscopy.
  • a carbon material having a structure derived from a graphene structure defect shows a peak in a D band (generally in a range of 1300 cm ⁇ 1 to 1400 cm ⁇ 1 ) in a Raman spectrum obtained by Raman spectroscopy.
  • the fact that the carbon material has a peak in the D band (generally in the range of 1300 cm -1 to 1400 cm -1 ) in the Raman spectrum obtained by Raman spectroscopic analysis means that the carbon material contains a functional group, It means having a structure derived from a defect in the graphene structure or a structure similar to a structure derived from a defect in the graphene structure. It can be said that the D band has a cleaner graphene structure or a structure similar to the graphene structure if the intensity is lower. Further, the fact that the D band can be confirmed means that the carbon material-containing material obtained by the production method of the present invention has a functional group, and thereby, the solubility in a solvent can be enhanced.
  • the carbon material preferably by, showed a peak at G band in Raman spectrum obtained by (i) Raman spectroscopy (typically in the range of 1550cm -1 ⁇ 1650cm -1), further, (ii) a Raman spectroscopic analysis The resulting Raman spectrum shows a peak in the D band (generally in the range of 1300 cm -1 to 1400 cm -1 ).
  • the carbon material preferably shows a peak in the G 'band (generally in the range of 2650 cm -1 to 2750 cm -1 ) in the Raman spectrum obtained by (iii) Raman spectroscopy. Therefore, the fact that the carbon material has a peak in the G ′ band (generally in the range of 2650 cm ⁇ 1 to 2750 cm ⁇ 1 ) in the Raman spectrum obtained by Raman spectroscopic analysis means that the carbon material has a graphene structure or a structure similar to the graphene structure. Has the following structure. The intensity of the G 'band is strongest when the graphene structure has one layer, and gradually decreases as the number of stacked graphene structures increases.
  • the intensity of the G 'band gradually decreases as the number of stacked graphene structures increases, a peak can be observed. Therefore, having a peak in the G 'band indicates that the carbon material has a graphene structure or a structure similar to the graphene structure.
  • the G 'band is sometimes called a 2D band.
  • the carbon material preferably by, showed a peak at G band in Raman spectrum obtained by (i) Raman spectroscopy (typically in the range of 1550cm -1 ⁇ 1650cm -1), further, (ii) a Raman spectroscopic analysis in the resulting Raman spectrum showed a peak at D band (in the range of generally 1300cm -1 ⁇ 1400cm -1), further, (iii) G 'band in the Raman spectrum obtained by Raman spectroscopy (generally 2650Cm - (In the range of 1-2750 cm ⁇ 1 ).
  • Carbon material preferably, a peak in (iv) D + D 'band in the Raman spectrum obtained by Raman spectroscopic analysis (within the range of generally 2800cm -1 ⁇ 3000cm -1). Carbon material having a structure derived from a defect in graphene structure in the Raman spectrum obtained by Raman spectroscopy, a peak in D + D 'band (in the range of generally 2800cm -1 ⁇ 3000cm -1).
  • the carbon material has a peak in the D + D 'band in the Raman spectrum obtained by Raman spectroscopic analysis (within the range of generally 2800cm -1 ⁇ 3000cm -1) is Ya that the carbon material comprises a functional group Has a structure derived from a defect in the graphene structure or a structure similar to a structure derived from a defect in the graphene structure. It can be said that the D + D 'band has a cleaner graphene structure or a structure similar to the graphene structure if the intensity is lower.
  • the D + D 'band is sometimes called the D + G band. Further, the fact that the D + D 'band can be confirmed also means that the carbon material-containing material obtained by the production method of the present invention has a functional group, whereby the solubility in a solvent can be enhanced.
  • the carbon material preferably by, showed a peak at G band in Raman spectrum obtained by (i) Raman spectroscopy (typically in the range of 1550cm -1 ⁇ 1650cm -1), further, (ii) a Raman spectroscopic analysis in the resulting Raman spectrum showed a peak at D band (in the range of generally 1300cm -1 ⁇ 1400cm -1), further, (iii) G 'band in the Raman spectrum obtained by Raman spectroscopy (generally 2650Cm - 1 ⁇ 2750 cm showed peaks in the range) -1, further, a peak in (iv) D + D 'band in the Raman spectrum obtained by Raman spectroscopic analysis (within the range of generally 2800 cm -1 ⁇ 3000 cm -1) .
  • Raman spectroscopy typically in the range of 1550cm -1 ⁇ 1650cm -1
  • a Raman spectroscopic analysis in the resulting Raman spectrum showed a peak at D band
  • the carbon material preferably contains a carbon-based compound that is soluble in a solvent.
  • the carbon material for example, showed a peak at G band in Raman spectrum obtained by (i) Raman spectroscopy (typically in the range of 1550cm -1 ⁇ 1650cm -1), further, (ii ) Raman spectrum obtained by Raman spectroscopy shows a peak in D band (generally in the range of 1300 cm -1 to 1400 cm -1 ), and further contains a carbon-based compound soluble in a solvent.
  • Raman spectroscopy typically in the range of 1550cm -1 ⁇ 1650cm -1
  • Raman spectrum obtained by Raman spectroscopy shows a peak in D band (generally in the range of 1300 cm -1 to 1400 cm -1 ), and further contains a carbon-based compound soluble in a solvent.
  • the defect can contribute to the development of solubility of the carbon material in a solvent.
  • the carbon material has a graphene structure or a structure similar to the graphene structure, unlike a conventionally known carbon material, and has a higher solubility of the carbon material in a solvent (for example, a carbon material dissolved in a solvent).
  • a solvent for example, a carbon material dissolved in a solvent. The more components of the material, the more types of solvents the carbon material can dissolve in).
  • the molecular weight of the carbon-based compound contained in the carbon material is preferably from 1,000 to 130,000, more preferably from 5,000 to 1,000,000, further preferably from 10,000 to 700,000, particularly preferably from 15,000 to 500,000, and most preferably. 20,000 to 300,000.
  • the solubility of the carbon material in the solvent is more excellent in combination with the feature (i) (for example, the component of the carbon material dissolved in the solvent is Or more types of solvents in which the carbon material can dissolve).
  • the molecular weight of the carbon-based compound contained in the carbon material exceeds 1300000, the solubility of the carbon material in the solvent may be deteriorated. If the molecular weight of the carbon-based compound contained in the carbon material is less than 1,000, the characteristics of the carbon material may be weakened.
  • the content ratio of the carbon-based compound in the carbon material is preferably 50% by mass to 100% by mass, more preferably 70% by mass to 100% by mass, and further preferably 90% by mass to 100% by mass, Particularly preferably, it is 95% by mass to 100% by mass, most preferably substantially 100% by mass.
  • the solubility of the carbon material in the solvent is more excellent in combination with the characteristics of the above (i) and (ii) (for example, carbon dissolved in the solvent).
  • the carbon material preferably shows a peak in the range of 20 ° to 30 ° in an XRD spectrum chart obtained by XRD analysis. That is, it is also one of the preferred embodiments that the carbon material has a structure in which the graphene structures are laminated (graphene laminated structure). By having a laminated structure, the carbon material can be stronger and more stable.
  • carbon material examples include any of the above-mentioned forms (i) to (iv) in the Raman spectrum obtained by Raman spectroscopic analysis, or a combination thereof; (i) and (ii), (i), ( It has ii) and (iii), (i), (ii), (iii) and (iv), and shows a peak in the range of 20 ° to 30 ° in an XRD spectrum chart obtained by XRD analysis. It is a form.
  • the carbon material can preferably be in a bulk state.
  • the properties of a substance in a bulk state are inherent properties of the substance. That is, a substance in a bulk state can determine basic properties of the substance, for example, values of a boiling point, a melting point, a viscosity, and a density.
  • the physical properties of a substance refer to the properties of the bulk part. Examples of the bulk state include particles, pellets, and films. Examples of the state of the particles include a powder.
  • the film is preferably a self-supporting film.
  • One embodiment of the carbon material-containing material obtained by the production method of the present invention is carbon material-containing particles.
  • Typical examples of the carbon material-containing particles include core-shell particles, highly carbonized core-shell particles, hollow carbon fine particles, and high carbonized hollow carbon fine particles.
  • the method for producing a carbon material-containing material according to the present invention, wherein the core-shell particles include, after the heating step (I), a carbon material removing step of removing at least a part of the carbon material generated by heating the compound (A).
  • a carbon material removing step of removing at least a part of the carbon material generated by heating the compound (A). can be manufactured. That is, after manufacturing an organic-inorganic composite as one embodiment of the carbon-containing material through the heating step (I), a carbon material removing step of removing at least a part of the carbon material contained in the organic-inorganic composite By subjecting it to In the carbon material removing step, treatment is performed with a solvent that dissolves the carbon material contained in the organic-inorganic composite. As a result, as shown in FIG.
  • core-shell particles core portion: inorganic particles, shell portion: carbon material binding region 200 in which the surface of the inorganic particles 20 is coated with the carbon material binding region (region not dissolved by the solvent) 30 can be obtained.
  • core-shell particle is also a carbon material-containing material.
  • Examples of the solvent include N, N-dimethylformamide, N, N-dimethylacetamide, N-methylpyrrolidone, dimethyl sulfoxide, acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, tetrahydrofuran, methanol, ethanol, 2-propanol, butanol, chloroform,
  • Examples include dichloromethane and the like, preferably N, N-dimethylformamide, N, N-dimethylacetamide, N-methylpyrrolidone, dimethylsulfoxide and chloroform, and more preferably N, N-dimethylformamide and N-methylpyrrolidone. And particularly preferred is N-methylpyrrolidone.
  • the highly carbonized core-shell particles can be produced by the method for producing a carbon material-containing material of the present invention, which further comprises a heating step (II) after the heating step (I) and a subsequent carbon material removing step. . That is, the above-mentioned core-shell particles (core portion: inorganic particles, shell portion: carbon material binding region) are further heated. By this heating step (II), the shell portion can be made high carbon. Thereby, highly carbonized core-shell particles (core portion: inorganic particles, shell portion: highly carbonized) can be obtained. By increasing the carbon content, the strength and heat resistance of the obtained carbon material or carbon material composite can be improved. High carbonized core-shell particles are also carbon material-containing materials.
  • the heating temperature in the heating step (II) may be within a temperature at which the inorganic component of the core can withstand, but a specific heating temperature is preferably 500 ° C to 3000 ° C, more preferably 600 ° C to 2500 ° C. And most preferably from 700 ° C to 2000 ° C.
  • the heating time in the heating step (II) is specifically 0.1 to 120 hours, preferably 0.5 to 100 hours, more preferably 1 to 50 hours as a specific heating time. And most preferably from 2 hours to 24 hours. By adjusting the heating time to the above range, the shell portion can be effectively carbonized.
  • the hollow carbon fine particles can be produced by the method for producing a carbon material-containing material of the present invention by including an inorganic substance removing step of removing an inorganic substance after the heating step (I) (Production form 1). That is, an organic-inorganic composite as one embodiment of the carbon material-containing material is manufactured through the heating step (I), and then the carbon-containing material is subjected to an inorganic substance removing step of removing an inorganic substance contained in the organic-inorganic composite. obtain.
  • the hollow carbon fine particles can also be produced by the method for producing a carbon material-containing material of the present invention, which comprises, after the heating step (I) and the subsequent carbon material removing step, an inorganic substance removing step of removing an inorganic substance. (Production mode 2). That is, after the core-shell particles as one embodiment of the carbon material-containing material are produced through the heating step (I) and the subsequent carbon material removing step, the core-shell particles are subjected to an inorganic substance removing step of removing the inorganic substances contained in the core-shell particles.
  • Can be manufactured by the method for producing a carbon material-containing material of the present invention which comprises, after the heating step (I) and the subsequent carbon material removing step, an inorganic substance removing step of removing an inorganic substance.
  • the method of removing the inorganic substance in the inorganic substance removing step includes, for example, a method of removing the inorganic substance without dissolving the carbon material with a solvent capable of dissolving the inorganic substance.
  • the solvent having the above-mentioned solubility characteristics is not particularly limited, but an aqueous solvent is preferable.
  • the reason that the aqueous solvent is preferable as described above is that the carbon material contained in the carbon material-containing material produced by the production method of the present invention is hardly soluble in water, while the inorganic substance is dissolved in water (particularly acidic water or basic water). This is because there are many things that melt.
  • the aqueous solvent examples include acidic aqueous solutions such as sulfuric acid, hydrochloric acid, and nitric acid; and basic aqueous solutions such as sodium hydroxide, potassium hydroxide, and ammonia.
  • the temperature is not particularly limited, but is preferably from 0 ° C to 150 ° C, more preferably from 20 ° C to 100 ° C, from the viewpoint that the solubility characteristics of the aqueous solvent can be effectively exhibited.
  • the physical treatment of the removal step is not particularly limited, but is preferably a stationary, agitating, ultrasonic treatment, a shearing operation, and more preferably from the viewpoint that the removability can be effectively exhibited. , Agitation, sonication, and shearing operations.
  • the hollow carbon fine particles having a high carbon content can be produced by the method for producing a carbon material-containing material of the present invention, which further comprises a heating step (II) after the heating step (I) and a subsequent inorganic substance removing step. . That is, the hollow carbon fine particles obtained in Production Mode 1 described above are further heated. By the heating step (II), the carbon material portion can be made high carbon. Thereby, high carbonized hollow carbon fine particles can be obtained. By increasing the carbon content, the strength and heat resistance of the obtained carbon material or carbon material composite can be improved. High carbonized hollow carbon fine particles are also carbon material-containing materials.
  • the high carbonized hollow carbon fine particles are further heated after the heating step (I), the subsequent carbon material removing step, and the subsequent inorganic substance removing step. (II). That is, the hollow carbon fine particles obtained in Production Mode 2 described above are further heated.
  • the heating step (II) the carbon material portion can be made high carbon.
  • the carbon material-containing material of the present invention is a carbon material-containing material containing a carbon material and an inorganic substance, wherein at least a part of the carbon material and at least a part of the inorganic substance are bonded by a covalent bond.
  • At least a part of the carbon material and at least a part of the inorganic substance are bonded by a covalent bond.
  • at least a part of the carbon material is covalently bonded to at least a part of the outermost surface of the inorganic substance. More preferably, at least a part of the carbon material is covalently bonded to at least a part of the outermost surface of the inorganic particles.
  • the carbon material-containing material of the present invention can be manufactured by any appropriate method.
  • the carbon material-containing material of the present invention can be preferably produced by the method for producing a carbon material-containing material of the present invention.
  • the carbon material-containing material of the present invention includes a wide variety of materials, and can take various shapes such as a particle shape and a non-particle shape (for example, a fiber shape, a thin film shape, etc.).
  • the shape is preferably a particle shape.
  • the inorganic substance for example, a particulate inorganic substance (inorganic particle), a non-particulate inorganic substance (for example, a fibrous inorganic substance,
  • the inorganic substance a particulate inorganic substance (inorganic substance particles) is preferable.
  • the carbon material-containing material of the present invention is typically a massive carbon material-containing material containing a large number of inorganic particles. Is mentioned.
  • the material can be a particulate carbon material-containing material by crushing or the like. Further, by adjusting the compounding ratio of the compound (A) and the inorganic substance, a particulate carbon material-containing material can be obtained.
  • examples of the carbon material-containing material of the present invention include a fibrous core-shell fiber and a tubular hollow carbon material.
  • the carbon material-containing material of the present invention includes a laminated carbon material-containing material. Further, by subjecting such a laminated carbon material-containing material to the heating step (II), the carbon material removing step, the inorganic substance removing step, and the like, various thin film carbon materials can be obtained.
  • ⁇ As a typical embodiment of the carbon material-containing material of the present invention, ⁇ 2.
  • Organic-inorganic composites, carbon material-containing particles, and the like, such as the carbon material-containing material obtained by the manufacturing method described in the representative example (2) of the method for manufacturing the carbon material-containing material, are exemplified.
  • the carbon material-containing particles include core-shell particles, carbonized core-shell particles, hollow carbon fine particles, and carbonized hollow carbon fine particles.
  • the carbon material-containing material of the present invention preferably shows a peak between 125 ppm and 135 ppm in 13 C-NMR analysis.
  • a peak between 125 ppm and 135 ppm in 13 C-NMR analysis means that the carbon material-containing material contains a carbon material containing at least sp2 carbon.
  • the carbon material-containing material of the present invention preferably shows a peak between 140 ppm and 160 ppm in 13 C-NMR analysis.
  • a peak between 140 ppm and 160 ppm in 13 C-NMR analysis indicates the presence of a CO bond. Therefore, in 13 C-NMR analysis, a peak between 140 ppm and 160 ppm is typically represented by “a group having oxygen” (for example, a group having oxygen derived from an inorganic oxide, A metal hydroxyl group), and the oxygen and the carbon of the carbon material are covalently bonded.
  • the carbon material-containing material of the present invention has a peak derived from a CO—Si bond in 29 Si-NMR analysis, at least a part of the carbon material and at least a part of the inorganic substance having Si are present. It means that they are linked by a covalent bond. Typically, it means that at least a part of the carbon material is covalently bonded to at least a part of the outermost surface of the silica particles.
  • Organic-inorganic composite is an organic-inorganic composite containing a carbon material and an inorganic substance, wherein the carbon material is soluble in a solvent.
  • the composition, physical properties, and "carbon material" of the organic-inorganic composite are described in ⁇ 2-1.
  • the description in the method for producing an organic-inorganic composite ⁇ can be referred to.
  • “Compound (A)” is described in ⁇ 1-1.
  • the description in compound (A) ⁇ can be referred to.
  • the “inorganic substance” is described in ⁇ 1-2.
  • the description in the inorganic substance ⁇ can be referred to.
  • the organic-inorganic composite of the present invention can be produced by any appropriate method as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • a production method typically includes a heating step (I) of heating a composition containing a compound (A) and an inorganic substance, which undergo a condensation reaction between the same molecule and / or between different molecules by heating.
  • the heating step (I) the compound (A) in the composition containing the compound (A) and the inorganic substance can be heated to become a carbon material.
  • the heating temperature in the heating step (I) for producing the organic-inorganic composite of the present invention is preferably (T-150) ° C. or higher when the condensation reaction temperature of the compound (A) is T ° C. .
  • the composition containing the inorganic compound and the compound (A), which undergoes a condensation reaction between the same molecules and / or between different molecules by heating is heated.
  • the compounding ratio of the compound (A) to the inorganic substance is such that the compound (A) is preferably 0.01% by mass to 1,000,000% by mass, more preferably 0.1% by mass to 100,000% by mass with respect to 100% by mass of the inorganic material. % By mass, and particularly preferably from 1% by mass to 1000% by mass.
  • the compounding ratio of the compound (A) and the inorganic substance is within the above range, an organic-inorganic composite whose structure is more precisely controlled can be produced more easily under milder conditions.
  • the mixing ratio of the inorganic substance and the compound (A) can be arbitrarily adjusted according to the physical properties of the target composite. For example, by adjusting the mixing ratio of the inorganic substance and the compound (A), the physical properties and the form (for example, the solubility in a solvent, the shape of the carbon component or the inorganic component (particulate or non-particulate) State), the size of the carbon component or the inorganic component, etc.) can be controlled.
  • composition containing the compound (A) in which a condensation reaction occurs between the same molecules and / or between different molecules by heating and an inorganic substance contains any appropriate other components as long as the effects of the present invention are not impaired. May be.
  • Such other components include, for example, solvents, catalysts, base materials, carriers and the like.
  • the composition to be heated in the heating step (I) for producing the organic-inorganic composite of the present invention may be prepared by any appropriate method as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • a method for example, a method in which the compound (A) and the inorganic substance are mixed in a solid state by any appropriate method (for example, crushing, pulverization, or the like) can be mentioned.
  • the compound (A), the inorganic substance, the solvent, and other components other than the solvent, if necessary are mixed by any appropriate method (for example, ultrasonic treatment or the like), and are mixed by any appropriate method (for example, Vacuum drying) to remove the solvent. Further, crushing may be performed as necessary.
  • the heating temperature in the heating step (I) for producing the organic-inorganic composite of the present invention is preferably (T-150) ° C. or higher when the condensation reaction temperature of the compound (A) is T ° C.
  • the temperature is more preferably (T-150 to T + 50) ° C., further preferably (T-130 to T + 45) ° C., further preferably (T-100 to T + 40) ° C., and particularly preferably (T-80 to T + 40).
  • the catalytic activity of the inorganic substance and the high reactivity of the functional group on the inorganic substance with the carbon material are higher than the condensation reaction temperature of the compound (A) as described above.
  • the reaction can proceed from a relatively low temperature and carbonization can proceed.
  • the condensation reaction temperature of compound (A) can be determined by TG-DTA analysis. Specifically, it is as follows. (1) When one kind of compound is used as the compound (A), the TG-DTA analysis of the compound (A) is performed at a heating rate of 10 ° C./min from 40 ° C. in a nitrogen gas atmosphere, The peak top temperature on the lowest temperature side of DTA is determined as the condensation reaction temperature (T ° C.) of the compound (A). (2) When a mixture of two or more compounds is used as the compound (A), the mixture is subjected to TG-DTA analysis by heating at a rate of 10 ° C./min from 40 ° C. in a nitrogen gas atmosphere.
  • DTA is determined as the condensation reaction temperature (T ° C.) of compound (A) (a mixture of two or more compounds).
  • T ° C. condensation reaction temperature of compound (A) (a mixture of two or more compounds).
  • impurities such as a solvent, water and hydration water
  • DTA peak may be observed at a temperature lower than the condensation reaction temperature.
  • the condensation reaction temperature of the compound (A) is determined ignoring the impurity peak.
  • the above-mentioned impurity peak is ignored, and the peak top temperature on the lowest temperature side of DTA is determined as the condensation reaction temperature of the compound (A).
  • the heating temperature in the heating step (I) for producing the organic-inorganic composite of the present invention is, as a specific heating temperature, preferably from 200 ° C to 500 ° C, more preferably from 220 ° C to 400 ° C, The temperature is more preferably from 230 ° C to 350 ° C, and most preferably from 250 ° C to 300 ° C.
  • a specific heating temperature preferably from 200 ° C to 500 ° C, more preferably from 220 ° C to 400 ° C
  • the temperature is more preferably from 230 ° C to 350 ° C, and most preferably from 250 ° C to 300 ° C.
  • the heating time in the heating step (I) for producing the organic-inorganic composite of the present invention is, as a specific heating time, preferably 0.1 to 120 hours, more preferably 0.5 to 100 hours. Hours, more preferably 1 hour to 50 hours, most preferably 2 hours to 24 hours.
  • the organic-inorganic composite of the present invention can be applied to various applications. Typical ones obtained by such application development are carbon material-containing particles.
  • the carbon material-containing material includes a wide variety of materials, and can take various shapes such as a particle shape and a non-particle shape (for example, a fiber shape, a thin film shape, and the like). The shape is preferably particulate.
  • Typical examples of the carbon material-containing particles include core-shell particles, highly carbonized core-shell particles, hollow carbon fine particles, and high carbonized hollow carbon fine particles.
  • Core-shell particles When producing the organic-inorganic composite of the present invention, the core-shell particles are subjected to, after the heating step (I), a carbon material removing step of removing at least a part of the carbon material generated by heating the compound (A). Can be manufactured. That is, after producing the organic-inorganic composite of the present invention through the heating step (I), the organic-inorganic composite of the present invention is subjected to a carbon material removing step of removing at least a part of the carbon material contained in the organic-inorganic composite of the present invention. obtain. In the carbon material removing step, treatment is performed with a solvent that dissolves the carbon material contained in the organic-inorganic composite of the present invention. As a result, as shown in FIG. 2, core-shell particles (core portion: inorganic particles, shell portion: carbon material binding region) 200 in which the surface of the inorganic particles 20 is coated with the carbon material binding region (region not dissolved by the solvent) 30 Can be obtained.
  • core-shell particles core portion: inorganic
  • the solvent examples include N, N-dimethylformamide, N, N-dimethylacetamide, N-methylpyrrolidone, dimethylsulfoxide, acetone, methylethylketone, methylisobutylketone, tetrahydrofuran, methanol, ethanol, 2-propanol, butanol, chloroform, And dichloromethane, etc., preferably, N, N-dimethylformamide, N, N-dimethylacetamide, N-methylpyrrolidone, dimethylsulfoxide, chloroform, more preferably N, N-dimethylformamide, N-methylpyrrolidone. And particularly preferred is N-methylpyrrolidone.
  • the thickness of the carbon material portion is described in ⁇ 2.
  • the contents described in the section of the representative example (2) of the method for producing a carbon material-containing material can be referred to.
  • High carbonized core-shell particles When producing the organic-inorganic composite of the present invention, the high-carbon core-shell particles are subjected to a heating step (II), followed by a carbon material removing step, and then to a heating step (II) for further heating. Can be manufactured. That is, the core-shell particles (core portion: inorganic particles, shell portion: carbon material binding region) obtained by the carbon material removing step are further heated. By this heating step (II), the shell portion can be made high carbon. Thereby, highly carbonized core-shell particles (core portion: inorganic particles, shell portion: highly carbonized) can be obtained. By increasing the carbon content, the strength and heat resistance of the obtained carbon material or carbon material composite can be improved.
  • the heating temperature in the heating step (II) may be within a temperature at which the inorganic component of the core can withstand, but a specific heating temperature is preferably 500 ° C to 3000 ° C, more preferably 600 ° C to 2500 ° C. And most preferably from 700 ° C to 2000 ° C.
  • the heating time in the heating step (II) is specifically 0.1 to 120 hours, preferably 0.5 to 100 hours, more preferably 1 to 50 hours as a specific heating time. And most preferably from 2 hours to 24 hours. By adjusting the heating time to the above range, the shell portion can be effectively carbonized.
  • the hollow carbon fine particles can be produced by producing an organic-inorganic composite of the present invention by including an inorganic substance removing step of removing an inorganic substance after the heating step (I) (Production mode 1). That is, after the organic-inorganic composite is produced through the heating step (I), the organic-inorganic composite can be produced by subjecting the organic-inorganic composite to an inorganic substance removing step of removing an inorganic substance contained in the organic-inorganic composite.
  • the hollow carbon fine particles may further comprise an inorganic substance removing step of removing an inorganic substance after the heating step (I), followed by a carbon material removing step in producing the organic-inorganic composite of the present invention.
  • the method of removing the inorganic substance in the inorganic substance removing step includes, for example, a method of removing the inorganic substance without dissolving the carbon material with a solvent that can dissolve the inorganic substance.
  • the solvent having the above-mentioned solubility characteristics is not particularly limited, but an aqueous solvent is preferable.
  • the reason that the aqueous solvent is preferable as described above is that the carbon material contained in the organic-inorganic composite produced by the production method of the present invention is hardly soluble in water, while the inorganic substance is dissolved in water (particularly acidic water or basic water). This is because there are many things that melt.
  • the aqueous solvent examples include acidic aqueous solutions such as sulfuric acid, hydrochloric acid, and nitric acid; and basic aqueous solutions such as sodium hydroxide, potassium hydroxide, and ammonia.
  • the temperature is not particularly limited, but is preferably from 0 ° C to 150 ° C, more preferably from 20 ° C to 100 ° C, from the viewpoint that the solubility characteristics of the aqueous solvent can be effectively exhibited.
  • the physical treatment of the removal step is not particularly limited, but is preferably a stationary, agitating, ultrasonic treatment, a shearing operation, and more preferably from the viewpoint that the removability can be effectively exhibited. , Agitation, sonication, and shearing operations.
  • the high-carbonized hollow carbon fine particles include a heating step (II) in which, after the heating step (I), an inorganic substance removing step is subsequently performed, and further heating is performed. Can be manufactured. That is, the hollow carbon fine particles obtained in Production Mode 1 described above are further heated. By the heating step (II), the carbon material portion can be made high carbon. Thereby, high carbonized hollow carbon fine particles can be obtained. By increasing the carbon content, the strength and heat resistance of the obtained carbon material or carbon material composite can be improved.
  • the high-carbonized hollow carbon fine particles are further subjected to a carbon material removing step after the heating step (I), and then to an inorganic substance removing step. After that, it can be produced by further including a heating step (II) of heating. That is, the hollow carbon fine particles obtained in Production Mode 2 described above are further heated. By the heating step (II), the carbon material portion can be made high carbon.
  • parts means “parts by mass” and “%” means “% by mass”.
  • mass may be read as “weight”.
  • % of the portion related to C1s XPS means atomic%.
  • Raman spectroscopy was performed using the following apparatus and conditions.
  • the G 'band and the D + D' band may appear overlappingly, and the D + D 'band may be analyzed as a broad peak having a shoulder in particular. In this case, the inflection point of the shoulder peak is regarded as the G 'band peak.
  • XRD analysis> The XRD measurement was performed using a fully automatic horizontal X-ray diffractometer (manufactured by Rigaku Corporation, SMART LAB) under the following conditions. CuK ⁇ 1 line: 0.15406 nm Scan range: 10 ° -90 ° X-ray output setting: 45kV-200mA Step size: 0.020 ° Scan speed: 0.5 ° min -1 -4 ° min -1 The XRD measurement was performed in a state where an inert atmosphere was maintained by loading the sample in an airtight sample table in a glove box.
  • C1s XPS analysis was performed using a photoelectron spectrometer (AXIS-ULTRA, manufactured by Shimadzu Corporation) under the following conditions.
  • Source Mg (dual node)
  • Emission 10mA
  • Anode 10 kV
  • Analyzer Pass Energy: 40
  • Measurement range C1s: 296 to 270 eV Number of times of integration: 10
  • Analysis conditions Peaks derived from the C1s orbital were separated into peaks for each functional group at the energy described below, and the ratio was calculated from each area.
  • TG-DTA analysis was performed using the following apparatus and conditions.
  • Measuring device Simultaneous thermogravimetric measuring device (TG / DTA6200, manufactured by Seiko Instruments Inc.) Determination of the condensation reaction temperature of compound (A) was performed as follows. (1) When one kind of compound is used as the compound (A), the TG-DTA analysis of the compound (A) is performed at a heating rate of 10 ° C./min from 40 ° C. in a nitrogen gas atmosphere, The peak top temperature on the lowest temperature side of DTA was determined as the condensation reaction temperature (T ° C.) of the compound (A).
  • the oxidation start temperature of the organic-inorganic composite was raised from 40 ° C. in an air atmosphere at a rate of temperature increase of 10 ° C./min, and estimated from the rise temperature of the lowest temperature DTA among the rise temperatures of DTA.
  • FT-IR analysis was performed using the following apparatus and conditions.
  • Measuring device Fourier transform infrared spectrophotometer (FT / IR-4200 manufactured by JASCO)
  • Measurement conditions Diffuse reflection (DRIFT) method, MCT detector, resolution 4 cm-1, 128 times of integration
  • Sample conditions A mixture of a sample and KBr at a weight ratio of 1:50 was used.
  • the molecular weight was measured using gel permeation chromatography (GPC, HLC-8220GPC manufactured by Tosoh Corporation) so that each carbon material was 0.02% by mass in N, N-dimethylformamide (containing 0.1% LiBr). After sonication for 1 hour, the mixture was pre-treated by passing through PTFE filter paper (0.45 ⁇ m), and the filtrate was used with N, N-dimethylformamide (containing 0.1% LiBr) as a developing solvent. The molecular weight was calculated in terms of polystyrene. The maximum molecular weight in the carbon material was calculated from the peak rising point.
  • thermal diffusivity characteristics thermal diffusivity, thermal conductivity
  • the thermal diffusivity as the thermal conductivity was measured by using M3type2 manufactured by i-Phase Co., Ltd. in the thickness direction of the film.
  • the thermal conductivity as the thermal conductivity was calculated from the specific heat of the film ⁇ density ⁇ thermal diffusivity.
  • the powder resistance was measured by making a 1-cm square hole in a 4 mm Teflon plate, filling the hole with the powder, sandwiching the hole with copper electrodes from both sides, and measuring the resistance of the powder. The measurement was performed with an applied voltage of 10 V using a high resistivity meter 6517BJ manufactured by Tektronix, Inc.
  • Example 1 phloroglucinol + silica particles + 250 ° C. ⁇ 1 hour phloroglucinol (manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., melting point: 220 ° C., condensation reaction temperature: 330 ° C.): silica having a theoretical specific surface area of 750 m 2 / g The particles were sufficiently mixed with silica particles (trade name “Q-10HT60315”, specific surface area: 259 m 2 / g, manufactured by Fuji Silysia Chemical Ltd.) so as to provide 1.5 layers with respect to the particles.
  • the ratio of the total amount of ether-derived CO bonds and alcohol-derived CO bonds to the total amount of CH bonds, CO bonds, and C ⁇ O bonds) was 16%. This indicates that the structure control ratio is high.
  • the weight ratio of the weight M500 at the temperature of 500 ° C. to the initial weight M50 at the temperature of 50 ° C. (M500 / M50) when TG-DTA analysis was performed on phloroglucinol under a nitrogen gas atmosphere under a heating condition of 10 ° C./min. ) was 0.49. This indicates that phloroglucinol can sufficiently exist on the inorganic oxide even after carbonization.
  • FIG. 4 shows the result of DTA analysis of the obtained organic-inorganic composite (1) in TG-DTA analysis. According to FIG.
  • FIG. 5 shows the result of IR analysis of the obtained organic-inorganic composite (1).
  • C O structure derived to 1660cm -1 ⁇ 1800cm -1 to no peak higher structure is can be controlled.
  • FIG. 6 shows a Raman spectrum of the obtained organic-inorganic composite (1).
  • Example 2 Fluoroglucinol + alumina particles + 250 ° C. ⁇ 1 hour Except that the silica particles were changed to alumina particles (catalyst society free sample “JRC-ALO7”, specific surface area 180 m 2 / g)
  • An organic-inorganic composite (2) containing a carbon material (2A) and an inorganic oxide (2B) was obtained in the same manner as in Example 1.
  • the organic-inorganic composite (2) was dispersed in NMP (N-methylpyrrolidone), and the solubility of the carbon component was confirmed by the method described above. As a result, it was soluble in the solvent.
  • NMP N-methylpyrrolidone
  • FIG. 4 shows the result of DTA analysis of the obtained organic-inorganic composite (2) in TG-DTA analysis.
  • the organic-inorganic composite (2) was subjected to TG-DTA analysis under a heating condition of 10 ° C./min from 40 ° C. in an air atmosphere, and the oxidation indicated by the DTA rising temperature was observed. The starting temperature was 230 ° C. This indicates that the oxidation resistance is high.
  • FIG. 5 shows the result of IR analysis of the obtained organic-inorganic composite (2). According to FIG.
  • FIG. 6 shows a Raman spectrum of the obtained organic-inorganic composite (2). 1340 cm -1 in the Raman spectrum, 1585cm -1, 2650cm -1, carbon since it has a peak at 2835cm -1, which comprises a carbon material (2A) of the carbon-based compounds having a structure and graphene has a graphene structure are laminated It turned out to be a material.
  • a carbon material-containing material that is soluble in a solvent and whose structure is precisely controlled can be easily produced under mild conditions. Further, as described above, according to the present invention, it is possible to provide an organic-inorganic composite which is soluble in a solvent, has a precisely controlled structure, and can be industrially produced under mild conditions.
  • Example 3 Phloroglucinol + titania particles + 250 ° C. ⁇ 1 hour The silica particles were changed to titania particles (free sample “JRC-TIO-4 (2)”, specific surface area 50 m 2 / g). Except for performing, the same procedure as in Example 1 was performed to obtain an organic-inorganic composite (3) including the carbon material (3A) and the inorganic oxide (3B). The organic-inorganic composite (3) was dispersed in NMP (N-methylpyrrolidone), and the solubility of the carbon component was confirmed by the method described above. As a result, it was soluble in the solvent. The results of C1s XPS analysis of the obtained organic-inorganic composite (3) are shown in FIG.
  • FIG. 4 shows the result of DTA analysis of the obtained organic-inorganic composite (3) in TG-DTA analysis.
  • the organic-inorganic composite (3) was subjected to TG-DTA analysis under a heating condition of 10 ° C./min from 40 ° C. in an air atmosphere, and the oxidation indicated by the rising temperature of DTA was observed.
  • the starting temperature was 200 ° C. This indicates that the oxidation resistance is high.
  • FIG. 5 shows the result of IR analysis of the obtained organic-inorganic composite (3). According to FIG.
  • FIG. 6 shows the Raman spectrum of the obtained organic-inorganic composite (3). 1340 cm -1 in the Raman spectrum, 1580cm -1, 2650cm -1, carbon since it has a peak at 2820cm -1, which comprises a carbon material (3A) of the carbon-based compounds having a structure and graphene has a graphene structure are laminated It turned out to be a material.
  • a carbon material-containing material that is soluble in a solvent and whose structure is precisely controlled can be easily produced under mild conditions. Further, as described above, according to the present invention, it is possible to provide an organic-inorganic composite which is soluble in a solvent, has a precisely controlled structure, and can be industrially produced under mild conditions.
  • Example 4 Fluoroglucinol + heteropolyacid particles (HPW) + 250 ° C x 1 hour HPW (12-tungsto (VI) phosphate n-hydrate, manufactured by Fujifilm Wako Pure Chemical Industries, Ltd.) using silica particles as heteropolyacid particles. 278 m 2 / g) to obtain an organic-inorganic composite (4) containing a carbon material (4A) and an inorganic oxide (4B).
  • the organic-inorganic composite (4) was dispersed in NMP (N-methylpyrrolidone), and the solubility of the carbon component was confirmed by the method described above. As a result, it was soluble in the solvent.
  • FIG. 4 shows the result of DTA analysis of the obtained organic-inorganic composite (4) in TG-DTA analysis.
  • the organic-inorganic composite (4) was subjected to TG-DTA analysis under a heating condition of 10 ° C./min from 40 ° C. in an air atmosphere, and the oxidation indicated by the rising temperature of DTA.
  • the starting temperature was 300 ° C. This indicates that the oxidation resistance is high.
  • FIG. 5 shows the result of IR analysis of the obtained organic-inorganic composite (4). According to FIG.
  • FIG. 6 shows a Raman spectrum of the obtained organic-inorganic composite (4). 1350 cm -1 in the Raman spectrum, 1585cm -1, 2650cm -1, carbon since it has a peak at 2810cm -1, which comprises a carbon material (4A) of the carbon-based compounds having a structure and graphene has a graphene structure are laminated It turned out to be a material. When the molecular weight of the carbon material (4A) was measured, the weight average molecular weight was 8,000 and the maximum molecular weight was 50,000.
  • a carbon material-containing material that is soluble in a solvent and whose structure is precisely controlled can be easily produced under mild conditions. Further, as described above, according to the present invention, it is possible to provide an organic-inorganic composite which is soluble in a solvent, has a precisely controlled structure, and can be industrially produced under mild conditions.
  • Example 5 Phloroglucinol + heteropolyacid particles (HPMo) + 250 ° C. ⁇ 1 hour HPMo (12-molybdo (VI) phosphate n-hydrate, manufactured by FUJIFILM Wako Pure Chemical Industries, Ltd.) using silica particles as heteropolyacid particles. ) was performed in the same manner as in Example 1 except that the organic-inorganic composite (5) containing the carbon material (5A) and the inorganic oxide (5B) was obtained. The organic-inorganic composite (5) was dispersed in NMP (N-methylpyrrolidone), and the solubility of the carbon component was confirmed by the method described above. As a result, it was soluble in the solvent.
  • NMP N-methylpyrrolidone
  • FIG. 8 shows the result of IR analysis of the obtained organic-inorganic composite (5).
  • C O structure derived to 1660cm -1 ⁇ 1800cm -1 to no peak higher structure is can be controlled.
  • a carbon material-containing material that is soluble in a solvent and whose structure is precisely controlled can be easily produced under mild conditions.
  • Example 6 Fluoroglucinol + heteropolyacid particles (HSiW) + 250 ° C x 1 hour
  • Example 1 was the same as Example 1 except that the silica particles were changed to HSiW (silicon tungstic acid, manufactured by Nippon Shinmetal Co., Ltd.) as heteropolyacid particles.
  • HSiW silicon tungstic acid, manufactured by Nippon Shinmetal Co., Ltd.
  • an organic-inorganic composite (6) containing the carbon material (6A) and the inorganic oxide (6B) was obtained.
  • the organic-inorganic composite (6) was dispersed in NMP (N-methylpyrrolidone), and the solubility of the carbon component was confirmed by the method described above. As a result, it was soluble in the solvent.
  • a carbon material-containing material that is soluble in a solvent and whose structure is precisely controlled can be easily produced under mild conditions. Further, as described above, according to the present invention, it is possible to provide an organic-inorganic composite which is soluble in a solvent, has a precisely controlled structure, and can be industrially produced under mild conditions.
  • Example 7 Example 1 except that silica particles were changed to HPVMo (Nippon Shinkin Co., Ltd., phosphorus vanad molybdic acid) as heteropolyacid particles as phloroglucinol + heteropolyacid particles (HPVMo) + 250 ° C. ⁇ 1 hour.
  • HPVMo Hydrophilicity Modifier
  • an organic-inorganic composite (7) containing the carbon material (7A) and the inorganic oxide (7B) was obtained.
  • the organic-inorganic composite (7) was dispersed in NMP (N-methylpyrrolidone), and the solubility of the carbon component was confirmed by the method described above. As a result, it was soluble in the solvent.
  • a carbon material-containing material that is soluble in a solvent and whose structure is precisely controlled can be easily produced under mild conditions. Further, as described above, according to the present invention, it is possible to provide an organic-inorganic composite which is soluble in a solvent, has a precisely controlled structure, and can be industrially produced under mild conditions.
  • Example 8 Example 1 except that the silica particles were changed to HPWMo (lintangstomolybdic acid, manufactured by Nippon Shinkin Co., Ltd.) as the heteropolyacid particles, as phloroglucinol + heteropolyacid particles (HPWMo) + 250 ° C. ⁇ 1 hour.
  • HPWMo lastomolybdic acid, manufactured by Nippon Shinkin Co., Ltd.
  • HPWMo phloroglucinol + heteropolyacid particles
  • FIG. 8 shows the result of IR analysis of the obtained organic-inorganic composite (8).
  • C O structure derived to 1660cm -1 ⁇ 1800cm -1 to no peak higher structure is can be controlled.
  • a carbon material-containing material that is soluble in a solvent and whose structure is precisely controlled can be easily produced under mild conditions.
  • Example 9 phloroglucinol + silica particles + 300 ° C. ⁇ 3 hours, hollow carbon fine particles phloroglucinol (manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., melting point: 220 ° C., condensation reaction temperature: 330 ° C.): 300 mg and 3 g of isopropyl The resultant was dissolved in alcohol, and silica spherical fine particles (manufactured by Nippon Shokubai Co., Ltd., average particle size: 0.19 ⁇ m): 1000 mg were added thereto and mixed sufficiently by ultrasonic treatment.
  • the weight average molecular weight was 200000 and the maximum molecular weight was 1100000.
  • the obtained organic-inorganic composite (9) was treated with NMP (N-methylpyrrolidone). Thereby, the carbon material (9A) is removed, and the core-shell particles (9) in which the surface of the inorganic oxide (9B) is coated with the carbon material binding region (core portion: inorganic oxide particles, shell portion: carbon material binding region) )was gotten.
  • the core-shell particles (9) were further fired at 700 ° C. for 1 hour. Thereby, the carbon material of the shell portion was carbonized, and the carbonized core-shell particles (9) were obtained.
  • FIGS. 12 and 13 show the results of 13 C-NMR and 29 Si-NMR analyzes of the high-carbon core-shell particles (9). First, a peak at 129 ppm and a shoulder peak from 140 ppm to 160 ppm were confirmed from 13 C-NMR.
  • the powder resistance of the high-carbon core-shell particles (9) was measured and found to be 3 ⁇ 10 5 ⁇ cm. Since the powder resistance of the raw material silica spherical fine particles is of the order of 10 14 ⁇ cm, it was found that the core-shell particles can improve the conductivity by about 9 digits.
  • the film thickness of the carbon portion of the high-carbon core-shell particles (9) was estimated from TG-DTA analysis. In the estimation method, the raw material silica spherical fine particles and the carbonized core-shell particles (9) are each heated from room temperature to 1000 ° C.
  • the carbon component of the highly carbonized core-shell particles (9) was 1.39% by mass.
  • the diameter of the spherical silica particles was calculated as 0.19 ⁇ m and the density of the carbon component as 2, the average thickness of the carbon component was 0.49 nm.
  • 500 mg of the core-shell particles (9) were ultrasonically washed with a 10% aqueous sodium hydroxide solution for 5 hours, and filtered to obtain 20 mg of hollow carbon fine particles (9). In view of the fact that the filtrate was colorless and transparent and the amount removed, only the carbon component remained and the inorganic component inside could be removed, so that the formation of hollow carbon fine particles (9) having a hollow structure was achieved.
  • Example 10 200 g of 1 g of phloroglucinol + copper particles + 300 ° C. ⁇ 2 hours, high-carbon core-shell particles phloroglucinol (manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., melting point: 220 ° C., condensation reaction temperature: 330 ° C.) was dissolved in acetone, and 20 g of copper particles (manufactured by ECKA Granules Germany GmbH, particle size: 95 vol% or more: 36 ⁇ m or less): 20 g was added thereto, and the mixture was sufficiently mixed by ultrasonic treatment. Acetone was removed from the resulting mixture by vacuum drying at room temperature, the remaining lump was crushed, and the mixture was heated at 300 ° C.
  • FIG. 14 shows a Raman spectrum of the surface of the high-carbon core-shell particles (10).
  • FIG. 14 shows that the surface (shell portion) of the high-carbon core-shell particles (10) is made of a high-carbon material without impairing the shape.
  • an organic-inorganic composite (11) containing the carbon material (11A) and the inorganic oxide (11B) was obtained.
  • the obtained organic-inorganic composite (11) is subjected to ultrasonic treatment in DMF (N, N-dimethylformamide) to remove and purify excess carbon material (11A) by filtration, and to purify the surface of the inorganic oxide (11B).
  • Core-shell particles (11) coated with a carbon material binding region core portion: inorganic oxide particles, shell portion: carbon material binding region
  • the core-shell particles (11) were further fired at 600 ° C. for 2 hours. Thereby, the carbon material of the shell portion was carbonized, and the carbonized core-shell particles (11) were obtained.
  • FIG. 15 shows a Raman spectrum of the surface of the highly carbonized core-shell particle (11).
  • FIG. 15 shows that the surface (shell portion) of the high-carbon core-shell particles (11) is made of a high-carbon material without impairing the shape.
  • the obtained high-carbon core-shell particles (11) were subjected to SPS sintering to obtain an aluminum-carbon alloy sintered body.
  • aluminum particles as a raw material were subjected to SPS sintering to prepare an aluminum sintered body.
  • the Vickers hardness of each sintered body was confirmed, the result was as shown in FIG. 16, and it was found that the strength (hardness) can be increased when sintered using the carbon coating technology according to the present invention.
  • the carbon material-containing material obtained by the production method of the present invention can be applied to applications for imparting strength to a sintered body (sintered body strength improver).
  • Example 12 phloroglucinol + barium titanate particles + 300 ° C. ⁇ 2 hours, high-carbon core-shell particles phloroglucinol (manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., melting point: 220 ° C., condensation reaction temperature: 330 ° C.): 0
  • 2 g of barium titanate particles manufactured by Fujifilm Wako Pure Chemical Industries, Ltd.
  • an organic-inorganic composite (12) containing the carbon material (12A) and the inorganic oxide (12B) was obtained.
  • the obtained organic-inorganic composite (12) is subjected to ultrasonic treatment in DMF (N, N-dimethylformamide) to remove and purify excess carbon material (12A) by centrifugation, and to purify the surface of the inorganic oxide (12B).
  • DMF N, N-dimethylformamide
  • To obtain a core-shell particle (12) core portion: inorganic oxide particles, shell portion: carbon material binding region
  • the core-shell particles (12) were further fired at 700 ° C. for 2 hours. Thereby, the carbon material of the shell portion was carbonized, and the carbonized core-shell particles (12) were obtained.
  • FIG. 17 shows a Raman spectrum of the surface of the highly carbonized core-shell particles (12).
  • FIG. 17 shows that the surface (shell portion) of the high-carbon core-shell particles (12) is made of a high-carbon material without impairing the shape.
  • Example 13 phloroglucinol + strontium titanate particles + 300 ° C. ⁇ 2 hours, high-carbon core-shell particles phloroglucinol (manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., melting point: 220 ° C., condensation reaction temperature: 330 ° C.): 0
  • phloroglucinol manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., melting point: 220 ° C., condensation reaction temperature: 330 ° C.
  • strontium titanate particles manufactured by Aldrich
  • an organic-inorganic composite (13) containing the carbon material (13A) and the inorganic oxide (13B) was obtained.
  • the obtained organic-inorganic composite (13) is subjected to ultrasonic treatment in DMF (N, N-dimethylformamide) to remove and purify excess carbon material (13A) by centrifugation, and to purify the surface of the inorganic oxide (13B).
  • (13) core portion: inorganic oxide particles, shell portion: carbon material binding region
  • the core-shell particles (13) were further fired at 700 ° C. for 2 hours.
  • the carbon material in the shell portion was carbonized, and the carbonized core-shell particles (13) were obtained.
  • FIG. 18 shows a Raman spectrum of the surface of the highly carbonized core-shell particles (13).
  • FIG. 18 shows that the surface (shell portion) of the high-carbon core-shell particles (13) is made of a high-carbon material without impairing the shape.
  • Example 14 phloroglucinol + lithium niobate particles + 300 ° C. ⁇ 2 hours, high-carbon core-shell particles phloroglucinol (manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., melting point: 220 ° C., condensation reaction temperature: 330 ° C.): 0
  • acetone 2 g
  • lithium niobate particles manufactured by Aldrich
  • an organic-inorganic composite (14) containing the carbon material (14A) and the inorganic oxide (14B) was obtained.
  • the obtained organic-inorganic composite (14) is subjected to ultrasonic treatment in DMF (N, N-dimethylformamide) to remove and purify excess carbon material (14A) by filtration, and to purify the surface of the inorganic oxide (14B).
  • Core-shell particles (14) coated with a carbon material binding region core portion: inorganic oxide particles, shell portion: carbon material binding region
  • the core-shell particles (14) were further fired at 700 ° C. for 2 hours. Thereby, the carbon material of the shell portion was carbonized, and the carbonized core-shell particles (14) were obtained.
  • FIG. 19 shows the Raman spectrum of the surface of the highly carbonized core-shell particles (14). From FIG. 19, it can be seen that the surface (shell portion) of the high-carbon core-shell particles (14) is made of a high-carbon carbon material without impairing the shape.
  • Example 15 phloroglucinol + silicon particles + 300 ° C. ⁇ 2 hours, high-carbon core-shell particles phloroglucinol (manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., melting point: 220 ° C., condensation reaction temperature: 330 ° C.): 0.2 g Was dissolved in 200 g of acetone, and 2 g of silicon particles (manufactured by YY) were added thereto, mixed well by ultrasonic treatment, and dried to obtain a silicon particle-phloroglucinol mixture. This mixture was calcined at 300 ° C. for 2 hours by Kugelrohr under a nitrogen atmosphere.
  • an organic-inorganic composite (15) containing the carbon material (15A) and the inorganic oxide (15B) was obtained.
  • the obtained organic-inorganic composite (15) is subjected to ultrasonic treatment in DMF (N, N-dimethylformamide) to remove and purify excess carbon material (15A) by centrifugation and to purify the surface of the inorganic oxide (15B).
  • DMF N, N-dimethylformamide
  • To obtain a core-shell particle (15) core portion: inorganic oxide particles, shell portion: carbon material binding region) coated with a carbon material binding region.
  • the core-shell particles (15) were further fired at 700 ° C. for 2 hours. Thereby, the carbon material of the shell portion was carbonized, and the carbonized core-shell particles (15) were obtained.
  • FIG. 20 shows a Raman spectrum of the surface of the highly carbonized core-shell particle (15).
  • FIG. 20 shows that the surface (shell portion) of the high-carbon core-shell particles (15) is made of a high-carbon material without
  • Example 16 phloroglucinol + boron nitride particles + 300 ° C. ⁇ 2 hours, high-carbon core-shell particles phloroglucinol (manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., melting point: 220 ° C., condensation reaction temperature: 330 ° C.): 0. 2 g was dissolved in 200 g of acetone, and 2 g of boron nitride particles (manufactured by Showa Denko) was added thereto, mixed sufficiently by ultrasonic treatment, and dried to obtain a boron nitride particle-phloroglucinol mixture. This mixture was calcined at 300 ° C.
  • an organic-inorganic composite (16) containing the carbon material (16A) and the inorganic oxide (16B) was obtained.
  • the obtained organic-inorganic composite (16) is subjected to ultrasonic treatment in DMF (N, N-dimethylformamide) to remove and purify excess carbon material (16A) by filtration, and to purify the surface of the inorganic oxide (16B).
  • Core-shell particles (16) coated with a carbon material binding region core portion: inorganic oxide particles, shell portion: carbon material binding region
  • the core-shell particles (16) were further calcined at 700 ° C. for 2 hours.
  • FIG. 21 shows a Raman spectrum of the surface of the highly carbonized core-shell particles (16).
  • FIG. 21 shows that the surface (shell portion) of the high-carbon core-shell particles (16) is made of a high-carbon material without impairing the shape.
  • Example 17 phloroglucinol + alumina particles + 300 ° C. ⁇ 2 hours, high-carbon core-shell particles phloroglucinol (manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., melting point: 220 ° C., condensation reaction temperature: 330 ° C.): 0.2 g Was dissolved in 200 g of acetone, and 2 g of alumina particles (manufactured by Showa Denko) were added thereto, mixed sufficiently by ultrasonic treatment, and dried to obtain an alumina particle-phloroglucinol mixture. This mixture was calcined at 300 ° C. for 2 hours by Kugelrohr under a nitrogen atmosphere.
  • an organic-inorganic composite (17) containing the carbon material (17A) and the inorganic oxide (17B) was obtained.
  • the obtained organic-inorganic composite (17) is subjected to ultrasonic treatment in DMF (N, N-dimethylformamide) to remove and purify excess carbon material (17A) by filtration, and to purify the surface of the inorganic oxide (17B).
  • Core-shell particles (17) coated with a carbon material binding region core portion: inorganic oxide particles, shell portion: carbon material binding region
  • the core-shell particles (17) were further fired at 700 ° C. for 2 hours. Thereby, the carbon material in the shell portion was carbonized, and the carbonized core-shell particles (17) were obtained.
  • FIG. 22 shows the Raman spectrum of the surface of the highly carbonized core-shell particles (17).
  • FIG. 22 shows that the surface (shell portion) of the high-carbon core-shell particles (17) is made of a high-carbon material without impairing the shape.
  • PMMA polymethyl methacrylate
  • PMMA high-carbonized core-shell particles (17) in DMF are: By mixing and drying at a volume ratio of 1: 2, PMMA / alumina and PMMA / high carbonized core-shell particles (17) were obtained.
  • the thermal conductivity was improved when the high-carbon core-shell particles (17) were used.
  • the specific heat and density were calculated from the mixing ratio, and 920 J / kg ⁇ K and 3000 kg / m 3 were used, respectively. That is, the organic-inorganic composite of the present invention can be applied to a heat conduction property improving use (a heat conduction property improving agent).
  • Example 18 phloroglucinol + magnesium oxide particles + 300 ° C. ⁇ 2 hours, high-carbon core-shell particles phloroglucinol (manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., melting point: 220 ° C., condensation reaction temperature: 330 ° C.): 0. 2 g was dissolved in 200 g of acetone, and 2 g of magnesium oxide particles (MgO manufactured by Ube Industries) was added thereto, sufficiently mixed by ultrasonic treatment, and dried to obtain a mixture of magnesium oxide particles and phloroglucinol. . This mixture was calcined at 300 ° C. for 2 hours by Kugelrohr under a nitrogen atmosphere.
  • an organic-inorganic composite (18) containing the carbon material (18A) and the inorganic oxide (18B) was obtained.
  • the obtained organic-inorganic composite (18) is subjected to ultrasonic treatment in DMF (N, N-dimethylformamide) to remove and purify excess carbon material (18A) by centrifugation and to purify the surface of the inorganic oxide (18B).
  • DMF N, N-dimethylformamide
  • To obtain a core-shell particle (18) core portion: inorganic oxide particles, shell portion: carbon material binding region) coated with a carbon material binding region.
  • the core-shell particles (18) were further fired at 700 ° C. for 2 hours. Thereby, the carbon material of the shell portion was carbonized, and the carbonized core-shell particles (18) were obtained.
  • FIG. 23 shows a Raman spectrum of the surface of the highly carbonized core-shell particle (18).
  • FIG. 23 shows that the surface (shell portion) of the high-carbon core-shell particles (18) is made of a high-carbon material without
  • Example 19 phloroglucinol + aluminum nitride particles + 300 ° C. ⁇ 2 hours, high-carbon core-shell particles phloroglucinol (manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., melting point: 220 ° C., condensation reaction temperature: 330 ° C.): 0. 2 g was dissolved in 200 g of acetone, and 2 g of aluminum nitride particles (manufactured by Tokuyama) was added thereto, mixed sufficiently by ultrasonic treatment, and dried to obtain a mixture of aluminum nitride particles and phloroglucinol. This mixture was calcined at 300 ° C. for 2 hours by Kugelrohr under a nitrogen atmosphere.
  • an organic-inorganic composite (19) containing the carbon material (19A) and the inorganic oxide (19B) was obtained.
  • the obtained organic-inorganic composite (19) is subjected to ultrasonic treatment in DMF (N, N-dimethylformamide) to remove and purify excess carbon material (19A) by centrifugation, and to purify the surface of the inorganic oxide (19B).
  • DMF N, N-dimethylformamide
  • To obtain a core-shell particle (19) core portion: inorganic oxide particles, shell portion: carbon material binding region
  • the core-shell particles (19) were further calcined at 700 ° C. for 2 hours.
  • the carbon material of the shell portion was carbonized, and the carbonized core-shell particles (19) were obtained.
  • FIG. 24 shows the Raman spectrum of the surface of the highly carbonized core-shell particle (19). From FIG. 24, it can be seen that the surface (shell portion) of the high-carbon core-shell particles (19) is made of a high-carbon carbon material without impairing the shape
  • Example 20 phloroglucinol + lithium iron phosphate particles + 300 ° C. ⁇ 2 hours, high-carbon core-shell particles phloroglucinol (manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., melting point: 220 ° C., condensation reaction temperature: 330 ° C.): 0.2 g was dissolved in 200 g of acetone, and 2 g of lithium iron phosphate particles (manufactured by Toshima Seisakusho) was added thereto, thoroughly mixed by ultrasonic treatment, dried, and mixed with lithium iron phosphate particles-phloroglucinol. I got a body. This mixture was calcined at 300 ° C.
  • an organic-inorganic composite (20) containing the carbon material (20A) and the inorganic oxide (20B) was obtained.
  • the obtained organic-inorganic composite (20) is subjected to ultrasonic treatment in DMF (N, N-dimethylformamide) to remove and purify excess carbon material (20A) by centrifugation, and to purify the surface of the inorganic oxide (20B).
  • DMF N, N-dimethylformamide
  • core portion inorganic oxide particles, shell portion: carbon material binding region
  • the core-shell particles (20) were further calcined at 700 ° C. for 2 hours.
  • FIG. 25 shows the Raman spectrum of the surface of the highly carbonized core-shell particle (20). From FIG. 25, it can be seen that the surface (shell portion) of the high-carbon core-shell particles (20) is made of a high-carbon material without impairing the shape.
  • Example 21 phloroglucinol + silica particles + 250 ° C. ⁇ 2 hours, high-carbon core / shell particles, solvent difference phloroglucinol (manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., melting point: 220 ° C., condensation reaction temperature: 330 ° C.): 1 g was dissolved in 30 g of acetone, and 10 g of spherical silica fine particles (manufactured by Nippon Shokubai Co., Ltd., average particle size: 0.19 ⁇ m) was added thereto, and the mixture was sufficiently mixed by ultrasonic treatment.
  • FIG. 26 shows the Raman spectrum of the organic-inorganic composite (21). It was found that the carbon material (21A) was a carbon material having a graphene structure and containing a carbon-based compound having a structure in which the graphene structures were stacked.
  • the obtained organic-inorganic composite (21) is subjected to ultrasonic treatment in acetone, and the excess carbon material (21A) is removed and purified by centrifugation.
  • the surface of the inorganic oxide (21B) is coated with a carbon material binding region.
  • the resulting core-shell particles (21) core portion: inorganic oxide particles, shell portion: carbon material binding region) were obtained.
  • the core-shell particles (21) were further fired at 700 ° C. for 1 hour. Thereby, the carbon material of the shell portion was carbonized, and the carbonized core-shell particles (21) were obtained.
  • FIG. 27 shows a Raman spectrum of the surface of the highly carbonized core-shell particle (21).
  • Example 22 Fluoroglucinol + boron nitride + 250 ° C. ⁇ 2 hours, high-carbon core-shell particles, solvent difference Organic-inorganic composite (22), core shell similar to Example 21 except that boron nitride was used as a raw material Particles (22) and highly carbonized core-shell particles (22) were obtained.
  • the Raman spectra of the organic-inorganic composite (22) and the carbon-rich core-shell particles (22) are shown in FIGS. 28 and 29. As can be seen from Examples 21 and 22, it was found that the solvent used could be changed by an operation such as adjusting the firing temperature.
  • Example 23 Hexahydroxytriphenylene + silica particles + 350 ° C. ⁇ 2 hours, high-carbon core / shell particles, difference in raw materials 2,3,6,7,10,11-hexahydroxytriphenylene (manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., melting point : None, condensation reaction temperature: 430 ° C.): 1 g was dissolved in 30 g of DMF, and 10 g of spherical silica fine particles (manufactured by Nippon Shokubai Co., Ltd., average particle size: 0.19 ⁇ m) was added thereto, followed by ultrasonic treatment. Was mixed.
  • an organic-inorganic composite (23) containing the carbon material (23A) and the inorganic oxide (23B) was obtained.
  • the Raman spectrum of the organic-inorganic composite (23) is shown in FIG. 1340 cm -1 in the Raman spectrum, 1590cm -1, 2700cm -1, carbon since it has a peak at 2895cm -1, which comprises a carbon material (23A) of the carbon-based compounds having a structure and graphene has a graphene structure are laminated It turned out to be a material.
  • the obtained organic-inorganic composite (23) is subjected to ultrasonic treatment in DMF, and excess carbon material (23A) is removed and purified by centrifugation, and the surface of the inorganic oxide (23B) is coated with a carbon material binding region.
  • the resulting core-shell particles (23) core portion: inorganic oxide particles, shell portion: carbon material binding region) were obtained.
  • the core-shell particles (23) were further fired at 700 ° C. for 1 hour. Thereby, the carbon material of the shell portion was carbonized, and the carbonized core-shell particles (23) were obtained.
  • FIG. 31 shows a Raman spectrum of the surface of the highly carbonized core-shell particle (23).
  • FIG. 32 shows the Raman spectrum of the organic-inorganic composite (24). Since the Raman spectrum has peaks at 13 cm ⁇ 1 , 15 cm ⁇ 1 , 27 cm ⁇ 1 , and 28 cm ⁇ 1 , the carbon material (24A) has a graphene structure and contains a carbon-based compound having a structure in which a graphene structure is stacked. It turned out to be a material.
  • the obtained organic-inorganic composite (24) is subjected to ultrasonic treatment in DMF, and excess carbon material (24A) is removed and purified by centrifugation.
  • the surface of the inorganic oxide (24B) is coated with a carbon material binding region.
  • Core-shell particles (24) core portion: inorganic oxide particles, shell portion: carbon material binding region) were obtained.
  • the core-shell particles (24) were further fired at 700 ° C. for 1 hour. As a result, the carbon material of the shell portion was carbonized, and the carbonized core-shell particles (24) were obtained.
  • FIG. 33 shows a Raman spectrum of the surface of the highly carbonized core-shell particle (24).
  • Example 3 The silica spherical fine particles used in Example 9 were baked at 700 ° C. for 2 hours in a nitrogen atmosphere, and particles coated with carbon in a gas phase using a quick carbon coater (SC-701CT, manufactured by Sanyu Electronics Co., Ltd.) were produced. . The presence of carbon was confirmed by Raman analysis. The results of 13 C-NMR and 29 Si-NMR analysis of the particles are shown in FIGS. 12 and 13. Compared with Example 9, the particles obtained in Comparative Example 3 have carbon on the surface, but are not sp2 carbon, have no Si—O—C bond, and exist on the surface of the particle by a covalent bond.
  • SC-701CT quick carbon coater
  • the carbon material-containing material obtained by the production method of the present invention and the carbon material-containing material of the present invention are lightweight, have excellent lubricity, excellent electrical conductivity, excellent thermal conductivity, and excellent antioxidant properties. It can be effectively used as a material for industrially producing carbon-coated inorganic particles, hollow carbon fine particles, and the like, which are useful as a filler or the like. Possible uses include solid lubricants, lubricating additives for lubricating oils, etc., conductive aids for organic materials such as inorganic materials and resins, antistatic agents, strength imparting agents, friction reducing agents And a thermal conductivity imparting agent.
  • the organic-inorganic composite of the present invention is lightweight, carbon-coated inorganic particles useful as a filler having excellent lubricity, excellent electrical conductivity, excellent thermal conductivity, excellent antioxidation, It can be effectively used as a material for industrial production of hollow carbon fine particles and the like.
  • Possible uses include solid lubricants, lubricating additives for lubricating oils, etc., conductive aids for organic materials such as inorganic materials and resins, antistatic agents, strength imparting agents, friction reducing agents And a thermal conductivity imparting agent.

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Abstract

構造が精密に制御された炭素材料含有材料を、温和な条件で簡便に製造する方法を提供する。また、炭素材料と無機物とが共有結合によって結合されている炭素材料含有材料を提供する。また、カーボンコート無機粒子や中空炭素微粒子などを工業的に製造するため等に有用な、温和な条件で工業的に製造可能な中間材料を提供する。　本発明の炭素材料含有材料の製造方法は、炭素材料含有材料を製造する方法であって、加熱によって同一分子間および／または異種分子間で縮合反応が起きる化合物（Ａ）と無機物を含む組成物を加熱する加熱工程（Ｉ）を含み、該加熱工程（Ｉ）における加熱温度は、該化合物（Ａ）の縮合反応温度がＴ℃であるときに、（Ｔ－１５０）℃以上である。本発明の炭素材料含有材料は、炭素材料と無機物を含む炭素材料含有材料であって、該炭素材料の少なくとも一部と該無機物の少なくとも一部とが共有結合によって結合している。本発明の有機無機複合体は、炭素材料と無機物を含む有機無機複合体であって、該炭素材料が溶媒に可溶である。

Description

炭素材料含有材料の製造方法、炭素材料含有材料、および可溶性有機無機複合体
　本発明は、炭素材料含有材料の製造方法、炭素材料含有材料、および可溶性有機無機複合体に関する。
　近年の省資源化や省エネルギー化のトレンドを踏まえ、軽量な炭素材料が開発され、各種分野で用いられている。このような軽量な炭素材料を備えた各種分野で有用な化合物として、例えば、カーボンコート無機粒子、中空炭素微粒子などの炭素材料含有材料が報告されている（例えば、特許文献１～４、非特許文献１～４）。また、工業的に製造されている炭素材料含有材料として、活性炭やカーボンブラックなどが知られている。
　しかし、従来のカーボンコート無機粒子や中空炭素微粒子などの炭素材料含有材料は、カーボンコートさせる無機粒子や中空構造のベースとなる微粒子の表面に、気相反応や高温蒸着反応などによって炭素材料膜を形成させて製造しなければならず、低コストで大量生産を行う工業的な製造に対して適用することが困難である。
　また、工業的に製造されている活性炭やカーボンブラックなども含めて上記のような炭素材料含有材料は、様々な官能基を有している。このため、炭素材料含有材料の構造を精密に制御することが難しく、物性にばらつきが生じてしまうという問題がある。近年、狙った物性を確実に発現できる炭素材料含有材料が求められており、このため、構造が精密に制御された炭素材料含有材料の開発が求められている。
特開平７－１８７８４９号公報 特開平７－２６７６１８号公報 特開２００５－２８１０６５号公報 特開２０１０－１６８２５１号公報
Ｄａｗｅｉ　Ｐａｎ　ｅｔ．ａｌ．，　Ｌａｎｇｍｕｉｒ，　２２，　５８７２－５８７６（２００６） Ｖ．Ｒｕｉｚ　ｅｔ．ａｌ．，　Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ　Ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ，　２４，　３５－３８（２０１２） Ｈ．Ｎｉｓｈｉｈａｒａ　ｅｔ．ａｌ．，　Ａｄｖ．Ｆｕｎｃｔ．Ｍａｔｅｒ．，　２６，　６４１８－６４２７（２０１６） 齋藤理一郎著，　「グラフェンの最先端技術と広がる応用」，　第２章．グラフェンの基礎物性，　３．グラフェンの光電子物性
　本発明の課題は、溶媒への可溶性を有する炭素材料含有材料や、構造が精密に制御された炭素材料含有材料を、温和な条件で簡便に製造する方法を提供することにある。また、炭素材料と無機物とが共有結合によって結合されている炭素材料含有材料を提供することにある。さらに、カーボンコート無機粒子や中空炭素微粒子などの炭素材料含有材料を工業的に製造するため等に有用な、温和な条件で工業的に製造可能な有機無機複合体を提供することにある。
　本発明の炭素材料含有材料の製造方法は、
　炭素材料含有材料を製造する方法であって、
　加熱によって同一分子間および／または異種分子間で縮合反応が起きる化合物（Ａ）と無機物を含む組成物を加熱する加熱工程（Ｉ）を含み、
　該加熱工程（Ｉ）における加熱温度は、該化合物（Ａ）の縮合反応温度がＴ℃であるときに、（Ｔ－１５０）℃以上である。
　ただし、本明細書における縮合反応温度Ｔは、無触媒（担体）下における縮合反応温度を意味する。
　一つの実施形態においては、上記加熱工程（Ｉ）の後、上記化合物（Ａ）の加熱によって生成する炭素材料の少なくとも一部を除去する炭素材料除去工程を含む。
　一つの実施形態においては、上記炭素材料除去工程の後、さらに加熱する加熱工程（ＩＩ）を含む。
　一つの実施形態においては、上記加熱工程（Ｉ）の後、前記無機物を除去する無機物除去工程を含む。
　一つの実施形態においては、上記無機物除去工程の後、さらに加熱する加熱工程（ＩＩ）を含む。
　一つの実施形態においては、上記化合物（Ａ）の分子量が５００以下である。
　一つの実施形態においては、上記化合物（Ａ）の縮合反応温度が４５０℃以下である。
　一つの実施形態においては、上記化合物（Ａ）の縮合反応温度が４００℃以下である。
　一つの実施形態においては、上記化合物（Ａ）の、窒素ガス雰囲気下、４０℃から、１０℃／分の昇温条件によってＴＧ－ＤＴＡ分析を行ったときの、温度５０℃における初期重量Ｍ５０に対する温度５００℃における重量Ｍ５００の重量比（Ｍ５００／Ｍ５０）が０．２以上である。
　一つの実施形態においては、上記縮合反応が酸触媒によって促進される。
　一つの実施形態においては、上記縮合反応が、
（ａ）－Ｈ基と－ＯＨ基とからＨ２Ｏが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｂ）－Ｈ基と－ＯＲ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＯＨが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｃ）－Ｈ基と－Ｘ基（ＸはハロゲンまたはＣＮ）とからＨＸが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｄ）－Ｈ基と－ＮＨ２基とからＮＨ３が形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｅ）－Ｈ基と－ＮＨＲ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＮＨ２が形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｆ）－Ｈ基と－ＮＲ１Ｒ２基（Ｒ１、Ｒ２は任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲ１Ｒ２ＮＨが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｇ）－Ｈ基と－ＳＨ基とからＨ２Ｓが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｈ）－Ｈ基と－ＳＲ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＳＨが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｉ）－Ｈ基と－ＯＯＣＲ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＣＯＯＨが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｊ）－Ｈ基と－ＯＳＯ（ＯＨ）基とからＨ２ＳＯ３が形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｋ）－Ｈ基と－ＯＳＯ２Ｒ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＳＯ２（ＯＨ）が形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｌ）－Ｈ基と－ＯＳＯ２（ＯＲ）基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＯＳＯ３Ｈが形成されて脱離することによる縮合反応、および、
（ｍ）－Ｈ基と－ＯＳＯ２（ＯＨ）基とからＨ２ＳＯ４が形成されて脱離することによる縮合反応、
からなる群より選ばれる少なくとも１種である。
　一つの実施形態においては、上記無機物が、無機酸化物、無機窒化物、無機硫化物、無機炭化物、不溶性塩からなる群から選ばれる少なくとも１種である。
　一つの実施形態においては、上記無機酸化物が、表面に官能基を有する無機酸化物粒子である。
　一つの実施形態においては、上記無機酸化物粒子が、シリカ粒子、アルミナ粒子、チタニア粒子、酸化マグネシウム粒子、ポリ酸粒子、その表面の少なくとも一部が酸化された金属粒子、複合酸化物粒子、固溶体酸化物粒子からなる群から選ばれる少なくとも１種である。
　一つの実施形態においては、上記ポリ酸粒子を構成する金属が、モリブデン、バナジウム、タングステン、ニオブ、チタン、タンタルからなる群から選ばれる少なくとも１種である。
　一つの実施形態においては、上記無機酸化物の分解温度が８００℃以上である。
　本発明の炭素材料含有材料は、
　炭素材料と無機物を含む炭素材料含有材料であって、
　該炭素材料の少なくとも一部と該無機物の少なくとも一部とが共有結合によって結合している。
　一つの実施形態においては、本発明の炭素材料含有材料は、１３Ｃ－ＮＭＲ分析において、１２５ｐｐｍ～１３５ｐｐｍの間にピークを示す。
　一つの実施形態においては、本発明の炭素材料含有材料は、１３Ｃ－ＮＭＲ分析において、１４０ｐｐｍ～１６０ｐｐｍの間にピークを示す。
　本発明の有機無機複合体は、
　炭素材料と無機物を含む有機無機複合体であって、
　該炭素材料が溶媒に可溶である。
　一つの実施形態においては、上記溶媒がＮ－メチルピロリドンである。
　一つの実施形態においては、上記無機物が、無機酸化物、無機窒化物、無機硫化物、無機炭化物、不溶性塩からなる群から選ばれる少なくとも１種である。
　一つの実施形態においては、上記無機酸化物が、表面に官能基を有する無機酸化物粒子である。
　一つの実施形態においては、上記無機酸化物粒子が、シリカ粒子、アルミナ粒子、チタニア粒子、酸化マグネシウム粒子、ポリ酸粒子、その表面の少なくとも一部が酸化された金属粒子、複合酸化物粒子、固溶体酸化物粒子からなる群から選ばれる少なくとも１種である。
　一つの実施形態においては、上記ポリ酸粒子を構成する金属が、モリブデン、バナジウム、タングステン、ニオブ、チタン、タンタルからなる群から選ばれる少なくとも１種である。
　本発明によれば、溶媒への可溶性を有する炭素材料含有材料や、構造が精密に制御された炭素材料含有材料を、温和な条件で簡便に製造する方法を提供することができる。また、本発明によれば、炭素材料と無機物とが共有結合によって結合されている炭素材料含有材料を提供することができる。さらに、本発明によれば、カーボンコート無機粒子や中空炭素微粒子などの炭素材料含有材料を工業的に製造するため等に有用な、温和な条件で工業的に製造可能な有機無機複合体を提供することができる。
本発明の製造方法によって得られる炭素材料含有材料の一つの実施形態である有機無機複合体、ならびに、本発明の有機無機複合体の一つの好ましい実施形態を示す概略断面図である。 本発明の製造方法によって得られる炭素材料含有材料の一つの実施形態である炭素材料含有粒子の一例であるコアシェル粒子、ならびに、本発明の有機無機複合体から得られ得るコアシェル粒子を示す概略断面図である。 実施例１～４で得られる有機無機複合体（１）～（４）のＸＰＳスペクトル（Ｃ１ｓ）図である。 実施例１～４で得られる有機無機複合体（１）～（４）のＴＧ－ＤＴＡ分析におけるＤＴＡ分析の結果を示す測定図である。 実施例１～４で得られる有機無機複合体（１）～（４）のＩＲスペクトル図である。 実施例１～４で得られる有機無機複合体（１）～（４）のラマンスペクトル図である。 実施例５～８で得られる有機無機複合体（５）～（８）のＸＰＳスペクトル（Ｃ１ｓ）図である。 実施例５～８で得られる有機無機複合体（５）～（８）のＩＲスペクトル図である。 実施例９で得られる有機無機複合体（９）のラマンスペクトル図である。 実施例９で得られる高炭素化コアシェル粒子（９）のＳＥＭ写真図である。 実施例９で得られる高炭素化コアシェル粒子（９）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例９で得られる高炭素化コアシェル粒子（９）および比較例３で得られた粒子の１３Ｃ－ＮＭＲ図である。 実施例９で得られる高炭素化コアシェル粒子（９）、比較例３で得られた粒子、およびシリカ粒子の２９Ｓｉ－ＮＭＲ図である。 実施例１０で得られる高炭素化コアシェル粒子（１０）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例１１で得られる高炭素化コアシェル粒子（１１）の表面のラマンスペクトル図である。 高炭素化コアシェル粒子（１１）のＳＰＳ焼結により得られる焼結体と、アルミニウムのＳＰＳ焼結により得られる焼結体の、ビッカース硬度の比較グラフ図である。 実施例１２で得られる高炭素化コアシェル粒子（１２）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例１３で得られる高炭素化コアシェル粒子（１３）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例１４で得られる高炭素化コアシェル粒子（１４）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例１５で得られる高炭素化コアシェル粒子（１５）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例１６で得られる高炭素化コアシェル粒子（１６）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例１７で得られる高炭素化コアシェル粒子（１７）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例１８で得られる高炭素化コアシェル粒子（１８）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例１９で得られる高炭素化コアシェル粒子（１９）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例２０で得られる高炭素化コアシェル粒子（２０）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例２１で得られる有機無機複合体（２１）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例２１で得られる高炭素化コアシェル粒子（２１）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例２２で得られる有機無機複合体（２２）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例２２で得られる高炭素化コアシェル粒子（２２）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例２３で得られる有機無機複合体（２３）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例２３で得られる高炭素化コアシェル粒子（２３）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例２４で得られる有機無機複合体（２４）の表面のラマンスペクトル図である。 実施例２４で得られる高炭素化コアシェル粒子（２４）の表面のラマンスペクトル図である。
≪≪１．炭素材料含有材料の製造方法≫≫
　本発明の炭素材料含有材料の製造方法は、加熱によって同一分子間および／または異種分子間で縮合反応が起きる化合物（Ａ）と無機物を含む組成物を加熱する加熱工程（Ｉ）を含み、該加熱工程（Ｉ）における加熱温度は、該化合物（Ａ）の縮合反応温度がＴ℃であるときに、（Ｔ－１５０）℃以上である。
　加熱工程（Ｉ）においては、加熱によって同一分子間および／または異種分子間で縮合反応が起きる化合物（Ａ）と無機物を含む組成物を加熱する。化合物（Ａ）と無機物との配合割合は、無機物１００質量％に対して、化合物（Ａ）が、好ましくは０．０１質量％～１００００００質量％であり、より好ましくは０．１質量％～１０００００質量％であり、特に好ましくは１質量％～１０００質量％である。化合物（Ａ）と無機物との配合割合が上記範囲内にあれば、構造がより精密に制御された炭素材料含有材料をより温和な条件でより簡便に製造し得る。これらの無機物と化合物（Ａ）の配合割合は、目的とする複合体の物性に応じて、任意に調整することができる。例えば、無機物と化合物（Ａ）の配合割合を調整することにより、得られる炭素材料含有材料の物性、形態（例えば、溶媒への溶解性や、炭素成分または無機成分の形状（粒子状や非粒子状）、炭素成分または無機成分のサイズなど）を制御することができる。
　加熱によって同一分子間および／または異種分子間で縮合反応が起きる化合物（Ａ）と無機物を含む組成物中には、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切な他の成分が含まれていてもよい。このような他の成分としては、例えば、溶媒、触媒、母材、担体などが挙げられる。
　加熱工程（Ｉ）で加熱する組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切な方法で調製すればよい。このような方法としては、例えば、化合物（Ａ）と無機物とを、任意の適切な方法（例えば、破砕、粉砕など）で固体状態のまま混合する方法が挙げられる。また、化合物（Ａ）と無機物と溶剤と、必要に応じて溶剤以外の他の成分とを、任意の適切な方法（例えば、超音波処理など）で混合し、任意の適切な方法（例えば、真空乾燥）によって溶剤を除去する方法などが挙げられる。また、必要に応じて、解砕を行ってもよい。
　加熱工程（Ｉ）における加熱温度は、化合物（Ａ）の縮合反応温度がＴ℃であるときに、（Ｔ－１５０）℃以上であり、好ましくは（Ｔ－１５０～Ｔ＋５０）℃であり、より好ましくは（Ｔ－１３０～Ｔ＋４５）℃であり、さらに好ましくは（Ｔ－１００～Ｔ＋４０）℃であり、特に好ましくは（Ｔ－８０～Ｔ＋３５）℃であり、最も好ましくは（Ｔ－５０～Ｔ＋３０）℃である。本発明の炭素材料含有材料の製造方法においては、無機物の触媒能や、無機物上の官能基と炭素材料の反応性が高いことから、上記のように化合物（Ａ）の縮合反応温度と比べて比較的低温から反応が進行して炭素化が進み得る。加熱温度を上記範囲に調整することにより、溶媒への可溶性を有する炭素材料含有材料や、構造がより精密に制御された炭素材料含有材料をより温和な条件でより簡便に製造し得る。
　化合物（Ａ）の縮合反応温度は、ＴＧ－ＤＴＡ分析によって決定できる。具体的には、下記の通りである。
（１）化合物（Ａ）として１種の化合物を用いる場合には、化合物（Ａ）のＴＧ－ＤＴＡ分析を、窒素ガス雰囲気下、４０℃から、昇温速度１０℃／分で昇温し、ＤＴＡの最も低温側のピークトップ温度を化合物（Ａ）の縮合反応温度（Ｔ℃）と決定する。
（２）化合物（Ａ）として２種以上の化合物の混合物を用いる場合には、該混合物のＴＧ－ＤＴＡ分析を、窒素ガス雰囲気下、４０℃から、昇温速度１０℃／分で昇温し、ＤＴＡの最も低温側のピークトップ温度を化合物（Ａ）（２種以上の化合物の混合物）の縮合反応温度（Ｔ℃）と決定する。
（３）ただし、１種の化合物や２種以上の化合物の混合物としての化合物（Ａ）に、例えば、溶媒や水分や水和水等の不純物が含まれている場合は、該不純物の脱離に伴うＤＴＡピーク（不純物ピークと称することもある）が縮合反応温度よりも低温で観測されることがある。このような場合には、上記の不純物ピークは無視して、その化合物（Ａ）の縮合反応温度を決定する。通常は、上記の不純物ピークは無視した上で、ＤＴＡの最も低温側のピークトップ温度を、その化合物（Ａ）の縮合反応温度と決定する。
　加熱工程（Ｉ）における加熱温度は、具体的な加熱温度として、好ましくは２００℃～５００℃であり、より好ましくは２２０℃～４００℃であり、さらに好ましくは２３０℃～３５０℃であり、最も好ましくは２５０℃～３００℃である。加熱温度を上記範囲に調整することにより、溶媒への可溶性を有する炭素材料含有材料や、構造がより精密に制御された炭素材料含有材料をより温和な条件でより簡便に製造し得る。特に、加熱工程（Ｉ）における加熱温度がこのように低いため、炭素材料含有材料をより温和な条件で工業的に製造可能である。
　加熱工程（Ｉ）における加熱時間は、具体的な加熱時間として、好ましくは０．１時間～１２０時間であり、より好ましくは０．５時間～１００時間であり、さらに好ましくは１時間～５０時間であり、最も好ましくは２時間～２４時間である。加熱時間を上記範囲に調整することにより、溶媒への可溶性を有する炭素材料含有材料や、構造がより精密に制御された炭素材料含有材料をより温和な条件でより簡便に製造し得る。
≪１－１．化合物（Ａ）≫
　化合物（Ａ）は、加熱によって同一分子間および／または異種分子間で縮合反応が起きるので、化合物（Ａ）と無機物を含む組成物を加熱する加熱工程（Ｉ）によって、代表的には、化合物（Ａ）は炭素材料となり得る。
　化合物（Ａ）は、好ましくは、２３℃環境下で固体であって融点を有する。融点を有することで、焼成の過程で融解し、分子間での反応が良好に進行する。仮に融点を有さない場合、焼成の過程で融解しないので、分子の位置が固定され、分子間での反応が促進されにくく、炭素材料化しにくい。このような化合物（Ａ）を採用することにより、縮合反応を促進し、分解反応を抑制したり、得られる炭素材料含有材料に含まれる炭素材料の溶媒への溶解性がより優れる（例えば、溶媒に溶解する炭素材料の成分がより多くなったり、炭素材料が溶解できる溶媒の種類がより増えたりする）。
　化合物（Ａ）は、縮合に寄与しない骨格が芳香族構造であることが好ましい。骨格が芳香族であることによって、得られる炭素材料の炭素成分がより安定になり得る。このような芳香族構造としては、例えば、ベンゼン、ナフタレンのような炭素原子からなる芳香族構造；ピリジン、ピリミジン、フラン、チオフェンのような炭素原子およびヘテロ原子（窒素や酸素など）からなるヘテロ芳香族構造；などが好ましく、これらの中でも、ベンゼン、ピリジンのような六員環構造をもつ芳香族構造およびヘテロ芳香族構造がより好ましい。
　化合物（Ａ）の分子量は、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切な分子量を採用し得る。このような分子量としては、本発明の効果をより発現させ得る点で、好ましくは５００以下であり、より好ましくは７５～４５０であり、さらに好ましくは８０～４００であり、最も好ましくは１００～３５０である。
　化合物（Ａ）の縮合反応温度は、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切な縮合反応温度を採用し得る。このような縮合反応温度としては、本発明の効果をより発現させ得る点で、好ましくは４５０℃以下であり、より好ましくは４００℃以下であり、さらに好ましくは２００℃～３７０℃であり、特に好ましくは２５０℃～３５０℃である。
　化合物（Ａ）の、窒素ガス雰囲気下、４０℃から、１０℃／分の昇温条件によってＴＧ－ＤＴＡ分析を行ったときの、温度５０℃における初期重量Ｍ５０に対する温度５００℃における重量Ｍ５００の重量比（Ｍ５００／Ｍ５０）は、本発明の効果をより発現させ得る点で、好ましくは０．２以上であり、より好ましくは０．２～０．９であり、最も好ましくは０．３～０．８である。上記の重量比（Ｍ５００／Ｍ５０）が上記範囲内に収まる化合物（Ａ）を用いることで、加熱後の炭素材料含有材料中に炭素材料が十分に残り得る。
［化合物（Ａ）の代表的な実施形態（実施形態１）］
　化合物（Ａ）の代表的な実施形態（実施形態１）は、加熱によって分解して芳香族環上にラジカルを発生する芳香族化合物である。芳香族環上にラジカルが発生した芳香族化合物が、同一分子間および／または異種分子間で縮合反応を起こし、炭素材料となり得る。
　加熱によって分解して芳香族環上にラジカルを発生する芳香族化合物としては、好ましくは、加熱によって気体（常温常圧において気体状態である気体）を発生する芳香族化合物である。
　加熱によって気体を発生する芳香族化合物としては、芳香族化合物であって、加熱を行うことによって気体が発生するものであれば、任意の適切な芳香族化合物を採用し得る。このような常温常圧において気体状態である気体としては、好ましくは、ＣＯ、ＣＯ２、Ｎ２、Ｏ２、Ｈ２、ＮＯ２から選ばれる少なくとも１種である。
　なお、上記のような常温常圧において気体状態である気体が、ＣＯ、ＣＯ２、Ｏ２から選ばれる少なくとも１種である場合には、得られる炭素材料含有材料が、好ましくは、下記の（１）～（６）からなる群から選ばれる少なくとも１種の態様を特に有する。
　（１）Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合、すなわち、Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、全炭素酸素結合、すなわち、Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量の割合が、好ましくは１０％以上であり、より好ましくは２０％以上であり、さらに好ましくは２５％以上であり、上記割合の上限が、好ましくは３５％以下である。炭素材料含有材料において、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量に対する、Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量の割合が、上記範囲内にあれば、炭素材料含有材料は、従来知られている単純な炭素材料と異なり、溶解性等の様々な物性をもつ新規な炭素材料含有材料となり得る。
　（２）Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全炭素酸素結合、すなわち、Ｃ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－Ｏ－Ｃ結合）とアルコール由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－ＯＨ結合）の合計量の割合が、好ましくは５０％以上であり、より好ましくは６０％以上であり、さらに好ましくは６５％以上であり、特に好ましくは７０％以上であり、最も好ましくは７５％以上である。上記割合の上限は、好ましくは９０％以下である。炭素材料含有材料において、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合が、上記範囲内にあれば、炭素材料含有材料は、炭素材料部分の構造制御率を高め得るとともに、構造がより精密に制御され得る。なお、構造制御率とは、全結合数に対して、所望とする反応に由来する結合の割合を示す。本発明においては、全結合数がＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量に対応し、所望とする反応に由来する結合が、エーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量に対応する。構造制御率が高いということは、言い換えると、所望とする反応に由来する結合が多く、所望としない反応に由来する結合が少ないということである。本発明では、所望としない反応に由来する結合が分解反応に由来するＣ＝Ｏ結合であり、構造制御率が少ないほど分解反応が抑制されており、このような炭素材料含有材料は、構造がより精密に制御された炭素材料含有材料であると言える。
　（３）Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合、すなわち、Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－Ｏ－Ｃ結合）とアルコール由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－ＯＨ結合）の合計量の割合が、好ましくは１５％以上であり、より好ましくは１７％以上であり、さらに好ましくは２０％以上である。上記割合の上限は、好ましくは３０％以下である。炭素材料含有材料において、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－Ｏ－Ｃ結合）とアルコール由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－ＯＨ結合）の合計量の割合が、上記範囲内にあれば、炭素材料含有材料は、構造がより精密に制御された炭素材料含有材料であると言える。
　（４）Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合、すなわち、Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、全炭素酸素結合、すなわち、Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量の割合が、上記（１）に記載の範囲内にあって、且つ、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全炭素酸素結合、すなわち、Ｃ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－Ｏ－Ｃ結合）とアルコール由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－ＯＨ結合）の合計量の割合が、上記（２）に記載の範囲内にある態様である。このような態様であれば、炭素材料含有材料は、炭素材料部分の溶解性をより高め得るとともに、炭素材料部分の構造制御率をより高め得る。また、このような態様であれば、炭素材料含有材料は、構造がより一層精密に制御され得る。
　（５）ＩＲ分析において、好ましくは、１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１の間にＣ＝Ｏ伸縮振動に起因するピークが見られない。炭素材料含有材料のＩＲ分析において１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１の間にＣ＝Ｏ伸縮振動に起因するピークが見られない場合、炭素材料含有材料は、構造がより精密に制御され得る。炭素材料含有材料のＩＲ分析において１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１の間にＣ＝Ｏ伸縮振動に起因するピークが見られない場合に該炭素材料含有材料の構造がより精密に制御され得るという理由は、前述の通りである。
　（６）炭素材料含有材料中の炭素材料が溶媒に可溶である。
　加熱によってＣＯおよび／またはＣＯ２を発生する芳香族化合物としては、例えば、「－Ｃ（＝Ｏ）－」および／または「－Ｏ－Ｃ（＝Ｏ）－」構造を有する芳香族化合物（例えば、芳香族ケトン誘導体、芳香族エステル誘導体、酸無水物など）などが挙げられる。
　加熱によってＣＯおよび／またはＣＯ２を発生する芳香族化合物としては、例えば、下記のような化合物が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　加熱によってＮ２を発生する芳香族化合物としては、例えば、「－ＮＨ－ＮＨ－」構造や「－Ｎ＝Ｎ－」構造や、「－Ｎ３」構造を有する芳香族化合物（例えば、芳香族アゾ化合物、芳香族アジド化合物、トリアゾール置換芳香族化合物、テトラゾール置換芳香族化合物、トリアジンまたはその誘導体、テトラジンまたはその誘導体、芳香族ヒドラジン誘導体など）などが挙げられる。
　加熱によってＮ２を発生する芳香族化合物としては、例えば、下記のような化合物が挙げられる。なお、下記の化合物において、Ｒは、水素原子、または、置換基を有していてもよいアルキル基、アリール基、ヘテロアリール基を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
　加熱によってＯ２を発生する芳香族化合物としては、例えば、「－Ｏ－Ｏ－」構造を有する芳香族化合物（例えば、芳香族炭素酸化物、芳香族過酸化物など）などが挙げられる。
　加熱によってＯ２を発生する芳香族化合物としては、例えば、下記のような化合物が挙げられる。なお、下記の化合物において、Ｒは、水素原子、または、置換基を有していてもよいアルキル基、アリール基、ヘテロアリール基を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
　加熱によってＨ２を発生する芳香族化合物としては、例えば、「－ＣＨ２－」構造を有する縮合多環式芳香族化合物（例えば、フェナレン系化合物など）などが挙げられる。
　加熱によってＨ２を発生する芳香族化合物としては、例えば、下記のような化合物が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
　加熱によってＮＯ２を発生する芳香族化合物としては、例えば、「－ＮＯ２」構造を有する芳香族化合物（例えば、芳香族ニトロ化合物など）などが挙げられる。
　加熱によってＮＯ２を発生する芳香族化合物としては、例えば、下記のような化合物が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
　加熱によって分解して芳香族環上にラジカルを発生する芳香族化合物は、加熱による分解性を有し、骨格の少なくとも一部がかい離・分解することによって気体分子（好ましくは、ＣＯ、ＣＯ２、Ｎ２、Ｏ２、Ｈ２、ＮＯ２から選ばれる少なくとも１種）が生成し、残った芳香族環上にラジカルが生成する化合物である。このような芳香族化合物を用いることにより、反応触媒を必要とすることなく、自身の分解のみによる反応が起こるため、化学反応の副生成物や反応触媒が炭素材料に存在してしまって致命的な不純物となることを抑制でき、より高品質な炭素材料を得ることができる。また、このような芳香族化合物を用いることにより、可燃性ガスを使用することなく、比較的温和な温度環境下において、炭素材料を得ることができる。また、このような芳香族化合物は、触媒作用を必要としない高反応性を有し得る。
［化合物（Ａ）の代表的な実施形態（実施形態２）］
　化合物（Ａ）の代表的な実施形態（実施形態２）は、縮合反応によって、２種以上の基から１つの中性分子が形成されて脱離する化合物である。この実施形態２においては、１つの化合物が２種以上の基を有している場合であってもよいし、２つ以上の化合物のそれぞれの有する基を組み合わせて２種以上の基となる場合であってもよい。このような化合物（Ａ）が、同一分子間および／または異種分子間で縮合反応を起こし、炭素材料となり得る。
　縮合反応としては、２種以上の基から１つの中性分子が形成されて脱離することによる縮合反応であれば、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切な縮合反応を採用し得る。このような縮合反応とすることにより、比較的低温で反応を行うことが可能となり得る。このような縮合反応としては、例えば、
（ａ）－Ｈ基と－ＯＨ基とからＨ２Ｏが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｂ）－Ｈ基と－ＯＲ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＯＨが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｃ）－Ｈ基と－Ｘ基（ＸはハロゲンまたはＣＮ）とからＨＸが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｄ）－Ｈ基と－ＮＨ２基とからＮＨ３が形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｅ）－Ｈ基と－ＮＨＲ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＮＨ２が形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｆ）－Ｈ基と－ＮＲ１Ｒ２基（Ｒ１、Ｒ２は任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲ１Ｒ２ＮＨが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｇ）－Ｈ基と－ＳＨ基とからＨ２Ｓが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｈ）－Ｈ基と－ＳＲ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＳＨが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｉ）－Ｈ基と－ＯＯＣＲ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＣＯＯＨが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｊ）－Ｈ基と－ＯＳＯ（ＯＨ）基とからＨ２ＳＯ３が形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｋ）－Ｈ基と－ＯＳＯ２Ｒ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＳＯ２（ＯＨ）が形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｌ）－Ｈ基と－ＯＳＯ２（ＯＲ）基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＯＳＯ３Ｈが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｍ）－Ｈ基と－ＯＳＯ２（ＯＨ）基とからＨ２ＳＯ４が形成されて脱離することによる縮合反応、
などが挙げられる。特に、脱離した中性成分が該脱離温度（焼成温度）で気体成分であると、炭素材料に取り込まれることなく、気相部にあるため、不純物となりにくい。
　なお、上記の縮合反応の中でも、特に、
（ａ）－Ｈ基と－ＯＨ基とからＨ２Ｏが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｂ）－Ｈ基と－ＯＲ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＯＨが形成されて脱離することによる縮合反応、
（ｉ）－Ｈ基と－ＯＯＣＲ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＣＯＯＨが形成されて脱離することによる縮合反応、
である場合には、得られる炭素材料含有材料が、好ましくは、下記の（１）～（６）からなる群から選ばれる少なくとも１種の態様を特に有する。
　（１）Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合、すなわち、Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、全炭素酸素結合、すなわち、Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量の割合が、好ましくは１０％以上であり、より好ましくは２０％以上であり、さらに好ましくは２５％以上であり、上記割合の上限が、好ましくは３５％以下である。炭素材料含有材料において、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量に対する、Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量の割合が、上記範囲内にあれば、炭素材料含有材料は、従来知られている単純な炭素材料と異なり、溶解性等の様々な物性をもつ新規な炭素材料含有材料となり得る。
　（２）Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全炭素酸素結合、すなわち、Ｃ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－Ｏ－Ｃ結合）とアルコール由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－ＯＨ結合）の合計量の割合が、好ましくは５０％以上であり、より好ましくは６０％以上であり、さらに好ましくは６５％以上であり、特に好ましくは７０％以上であり、最も好ましくは７５％以上である。上記割合の上限は、好ましくは９０％以下である。炭素材料含有材料において、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合が、上記範囲内にあれば、炭素材料含有材料は、炭素材料部分の構造制御率を高め得るとともに、構造がより精密に制御され得る。すなわち、分解反応に由来するＣ＝Ｏ結合の比率が少ないほど分解反応が抑制されており、このような炭素材料含有材料は、構造がより精密に制御された炭素材料含有材料であると言える。
　（３）Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合、すなわち、Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－Ｏ－Ｃ結合）とアルコール由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－ＯＨ結合）の合計量の割合が、好ましくは１５％以上であり、より好ましくは１７％以上であり、さらに好ましくは２０％以上である。上記割合の上限は、好ましくは３０％以下である。炭素材料含有材料において、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－Ｏ－Ｃ結合）とアルコール由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－ＯＨ結合）の合計量の割合が、上記範囲内にあれば、炭素材料含有材料は、構造がより精密に制御された炭素材料含有材料であると言える。
　（４）Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合、すなわち、Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、全炭素酸素結合、すなわち、Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量の割合が、上記（１）に記載の範囲内にあって、且つ、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全炭素酸素結合、すなわち、Ｃ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－Ｏ－Ｃ結合）とアルコール由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－ＯＨ結合）の合計量の割合が、上記（２）に記載の範囲内にある態様である。このような態様であれば、炭素材料含有材料は、炭素材料部分の溶解性をより高め得るとともに、炭素材料部分の構造制御率をより高め得る。また、このような態様であれば、炭素材料含有材料は、構造がより一層精密に制御され得る。
　（５）ＩＲ分析において、好ましくは、１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１の間にＣ＝Ｏ伸縮振動に起因するピークが見られない。炭素材料含有材料のＩＲ分析において１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１の間にＣ＝Ｏ伸縮振動に起因するピークが見られない場合、炭素材料含有材料は、構造がより精密に制御され得る。炭素材料含有材料のＩＲ分析において１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１の間にＣ＝Ｏ伸縮振動に起因するピークが見られない場合に該炭素材料含有材料の構造がより精密に制御され得るという理由は、前述の通りである。
　（６）炭素材料含有材料中の炭素材料が溶媒に可溶である。
　縮合反応として、－Ｈ基と－ＯＨ基とからＨ２Ｏが形成されて脱離することによる縮合反応（上記（ａ））を代表例として説明する。
　実施形態２における化合物（Ａ）の一つの実施形態（実施形態（Ｘ）と称することがある）は、１個の炭素６員環構造からなる骨格を有する化合物（ａ１）または２個以上の炭素６員環構造が結合および／または縮環した骨格を有する化合物（ａ２）であり、該骨格の構造形成に寄与していない置換基の数の半数が－ＯＨ基であり、もう半数が－Ｈ基である。
　実施形態（Ｘ）においては、
（ｉ）化合物（Ａ）が、１個の炭素６員環構造からなる骨格を有する化合物（ａ１）である場合、
（ｉｉ）化合物（Ａ）が、２個以上の炭素６員環構造が結合および／または縮環した骨格を有する化合物（ａ２）である場合、
の２つの場合のいずれかを採り得る。
　実施形態（Ｘ）において、「骨格の構造形成に寄与していない置換基」とは、上記（ｉ）の場合の「１個の炭素６員環構造からなる骨格」または上記（ｉｉ）の場合の「２個以上の炭素６員環構造が結合および／または縮環した骨格」の該骨格の構造形成に寄与していない置換基を意味する。例えば、上記（ｉ）の場合として、１個の炭素６員環構造からなる骨格を有する化合物（ａ１）が後に示す化学式（ａ１－１）で表される場合、１個の炭素６員環構造からなる骨格の構造形成に寄与していない置換基は６個の－ＯＨ基と６個の－Ｈ基であり、１個の炭素６員環構造からなる骨格を有する化合物（ａ１）が後に示す化学式（ａ１－２）で表される場合、１個の炭素６員環構造からなる骨格の構造形成に寄与していない置換基は３個の－ＯＨ基と３個の－Ｈ基である。また、例えば、上記（ｉｉ）の場合として、２個以上の炭素６員環構造が結合および／または縮環した骨格を有する化合物（ａ２）が後に示す化学式（ａ２－１）で表される場合、２個以上の炭素６員環構造が結合および／または縮環した骨格の構造形成に寄与していない置換基は６個の－ＯＨ基と６個の－Ｈ基である。
　実施形態（Ｘ）においては、１個の炭素６員環構造からなる骨格を有する化合物（ａ１）の該骨格の構造形成に寄与していない置換基の数の半数が－ＯＨ基であり、もう半数が－Ｈ基であり、２個以上の炭素６員環構造が結合および／または縮環した骨格を有する化合物（ａ２）の該骨格の構造形成に寄与していない置換基の数の半数が－ＯＨ基であり、もう半数が－Ｈ基である。このような置換基の構成を有することにより、化合物（Ａ）は、加熱により、同一分子同士および／または異なる分子間で効果的に脱水反応が起き得る。
　実施形態（Ｘ）において採用し得る化合物（Ａ）としては、１個の炭素６員環構造からなる骨格を有する化合物（ａ１）または２個以上の炭素６員環構造が結合および／または縮環した骨格を有する化合物（ａ２）であり、該骨格の構造形成に寄与していない置換基の数の半数が－ＯＨ基であり、もう半数が－Ｈ基である化合物であれば、本発明の効果を損なわない範囲で任意の適切な化合物を採用し得る。このような化合物（Ａ）としては、例えば、下記のような化合物が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
　実施形態（Ｘ）において採用し得る化合物（Ａ）の中でも、－Ｈ基と－ＯＨ基とからＨ２Ｏが形成されて脱離することによる縮合反応が起こりやすいと推察され、低温で反応が進行しやすいと推察される点で、フロログルシノール（化合物（ａ１－２））、ヘキサヒドロキシトリフェニレン（ＨＨＴＰ）（化合物（ａ２－１））が好ましい。
　実施形態２における化合物（Ａ）の別の一つの実施形態（実施形態（Ｙ）と称することがある）は、１個の炭素６員環構造からなる骨格を有する化合物（ａ１）および／または２個以上の炭素６員環構造が結合および／または縮環した骨格を有する化合物（ａ２）から選ばれる２種以上であり、該化合物（ａ１）の骨格の構造形成に寄与していない置換基の数および該化合物（ａ２）の骨格の構造形成に寄与していない置換基の数の合計の半数が－ＯＨ基であり、もう半数が－Ｈ基である。
　実施形態（Ｙ）においては、
（ｉ）化合物（Ａ）が、１個の炭素６員環構造からなる骨格を有する化合物（ａ１）から選ばれる２種以上からなる場合、
（ｉｉ）化合物（Ａ）が、２個以上の炭素６員環構造が結合および／または縮環した骨格を有する化合物（ａ２）から選ばれる２種以上からなる場合、
（ｉｉｉ）化合物（Ａ）が、１個の炭素６員環構造からなる骨格を有する化合物（ａ１）から選ばれる１種以上と２個以上の炭素６員環構造が結合および／または縮環した骨格を有する化合物（ａ２）から選ばれる１種以上とからなる場合、
の３つの場合のいずれかを採り得る。
　実施形態（Ｙ）において、「化合物（ａ１）の骨格の構造形成に寄与していない置換基の数および化合物（ａ２）の骨格の構造形成に寄与していない置換基の数の合計」とは、下記のような意味である。すなわち、上記（ｉ）の場合、２種以上の化合物（ａ１）のそれぞれにおける「１個の炭素６員環構造からなる骨格」の該骨格の構造形成に寄与していない置換基の数を、全て合計した数を意味する。上記（ｉｉ）の場合、２種以上の化合物（ａ２）のそれぞれにおける「２個以上の炭素６員環構造が結合および／または縮環した骨格」の該骨格の構造形成に寄与していない置換基の数を、全て合計した数を意味する。上記（ｉｉｉ）の場合、１種以上の化合物（ａ１）のそれぞれにおける「１個の炭素６員環構造からなる骨格」の該骨格の構造形成に寄与していない置換基の数と、１種以上の化合物（ａ２）のそれぞれにおける「２個以上の炭素６員環構造が結合および／または縮環した骨格」の該骨格の構造形成に寄与していない置換基の数とを、全て合計した数を意味する。
　実施形態（Ｙ）において、例えば、上記（ｉ）の場合として、２種以上の化合物（ａ１）が下記の化学式（ａ１－５）および化学式（ａ１－６）で表される場合、化学式（ａ１－５）で表される化合物の１個の炭素６員環構造からなる骨格の構造形成に寄与していない置換基は２個の－ＯＨ基と４個の－Ｈ基であり、化学式（ａ１－６）で表される化合物の１個の炭素６員環構造からなる骨格の構造形成に寄与していない置換基は４個の－ＯＨ基と２個の－Ｈ基であり、それらの合計は、６個の－ＯＨ基と６個の－Ｈ基である。また、例えば、上記（ｉｉｉ）の場合として、１種以上の化合物（ａ１）が下記の化学式（ａ１－５）および化学式（ａ１－７）で表され、１種以上の化合物（ａ２）が下記の化学式（ａ２－３）で表される場合、化学式（ａ１－５）で表される化合物の１個の炭素６員環構造からなる骨格の構造形成に寄与していない置換基は２個の－ＯＨ基と４個の－Ｈ基であり、化学式（ａ１－７）で表される化合物の１個の炭素６員環構造からなる骨格の構造形成に寄与していない置換基は６個の－ＯＨ基であり、化学式（ａ２－３）で表される化合物の２個以上の炭素６員環構造が結合および／または縮環した骨格の構造形成に寄与していない置換基は２個の－ＯＨ基と６個の－Ｈ基である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
　このような化合物（Ａ）を用いることにより、反応触媒を必要とすることなく、自身の脱水反応による反応が起こるため、化学反応の副生成物や反応触媒が炭素材料中に存在してしまって致命的な不純物となることを抑制でき、より高品質な炭素材料を得ることができる。また、このような化合物（Ａ）を用いることにより、可燃性ガスを使用することなく、比較的温和な温度環境下において、炭素材料を得ることができる。また、このような化合物（Ａ）は、触媒作用を必要としない高反応性を有し得る。
　実施形態２における化合物（Ａ）の好ましい実施形態として、分子内に３つ以上のフェノール性ヒドロキシル基を有する化合物が挙げられる。
　分子内に３つ以上のフェノール性ヒドロキシル基を有する化合物としては、本発明の効果を損なわない範囲で任意の適切な、分子内に３つ以上のフェノール性ヒドロキシル基を有する化合物を採用し得る。
　分子内に３つ以上のフェノール性ヒドロキシル基を有する化合物において、該フェノール性ヒドロキシル基が結合する芳香環は炭化水素芳香環であることが好ましい。フェノール性ヒドロキシル基が結合する芳香環がヘテロ芳香環であっても本発明の効果を発揮し得るが、環構造がより安定な炭化水素芳香環であるほうが、得られる炭素材料がより安定となり得る。なお、ヘテロ芳香環とは、炭素によって環構造が構成されている炭化水素芳香環とは異なり、炭素と炭素以外の元素によって環構造が構成されている芳香環を意味する。
　分子内に３つ以上のフェノール性ヒドロキシル基を有する化合物は、フェノール性ヒドロキシル基以外の置換基を有していてもよい。このような置換基としては、本発明の効果を損なわない範囲で任意の適切な置換基を採用し得る。このような置換基としては、本発明の効果をより高める点では、ヒドロキシル基のみであることが好ましい。ヒドロキシル基以外の置換基が存在しても本発明の効果は発揮され得るが、ヒドロキシル基以外の置換基が存在しないほうが、副反応を防ぎやすく、より炭素材料化しやすい。なお、ここにいうフェノール性ヒドロキシル基以外の置換基としての「ヒドロキシル基」は、フェノール性ではないヒドロキシル基を意味する。なお、当然のことであるが、置換基とは、水素基（－Ｈ）に代わって置き換えられた基である。
　分子内に３つ以上のフェノール性ヒドロキシル基を有する化合物を構成する元素としては、本発明の効果を損なわない範囲で任意の適切な元素を採用し得る。このような元素としては、本発明の効果を高める点では、炭素、酸素、水素のみであることが好ましい。炭素、酸素、水素以外の元素が存在しても本発明の効果は発揮され得るが、炭素、酸素、水素以外の元素が存在しないほうが、副反応を防ぎやすく、より炭素材料化しやすい。
　分子内に３つ以上のフェノール性ヒドロキシル基を有する化合物としては、本発明の効果をより発揮させ得るため、該化合物の縮合反応温度が２００℃～４５０℃の範囲であることが好ましく、２００～４００℃の範囲であることがより好ましい。これにより、効果的に炭素材料化することができる。
　分子内に３つ以上のフェノール性ヒドロキシル基を有する化合物は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよい。２種以上の場合でも、分子間での縮合反応温度は上述の範囲内であることが好ましい。
　分子内に３つ以上のフェノール性ヒドロキシル基を有する化合物としては、例えば、一般式（１）～（１１）に示す化合物が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
　一般式（１）～（１１）のそれぞれにおいて、Ｘは水素原子または水酸基を表し、Ｘの中の３つ以上が水酸基（フェノール性ヒドロキシル基）である。
　ここで、フェノール性ヒドロキシル基とは、芳香環に結合した水酸基を意味する。すなわち、一般式（１）においては、芳香環に結合した６つのＸの中の３つ以上がフェノール性ヒドロキシル基であり、一般式（２）においては、芳香環に結合した６つのＸの中の３つ以上がフェノール性ヒドロキシル基であり、一般式（３）においては、芳香環に結合した１０個のＸの中の３つ以上がフェノール性ヒドロキシル基であり、一般式（４）においては、芳香環に結合した１１個のＸの中の３つ以上がフェノール性ヒドロキシル基であり、一般式（５）においては、芳香環に結合した９つのＸの中の３つ以上がフェノール性ヒドロキシル基であり、一般式（６）においては、芳香環に結合した９つのＸの中の３つ以上がフェノール性ヒドロキシル基であり、一般式（７）においては、芳香環に結合した１０個のＸの中の３つ以上がフェノール性ヒドロキシル基であり、一般式（８）においては、芳香環に結合した１１個のＸの中の３つ以上がフェノール性ヒドロキシル基であり、一般式（９）においては、芳香環に結合した９つのＸの中の３つ以上がフェノール性ヒドロキシル基であり、一般式（１０）においては、芳香環に結合した９つのＸの中の３つ以上がフェノール性ヒドロキシル基であり、一般式（１１）においては、芳香環に結合した１２個のＸの中の３つ以上がフェノール性ヒドロキシル基である。
　分子内に３つ以上のフェノール性ヒドロキシル基を有する化合物の中でも、－Ｈ基と－ＯＨ基とからＨ２Ｏが形成されて脱離することによる縮合反応が起こりやすいと推察され、反応が進行しやすいと推察される点で、好ましくは、フロログルシノール、ヘキサヒドロキシトリフェニレンであり、より好ましくは、フロログルシノールである。
［化合物（Ａ）の代表的な実施形態（実施形態３）］
　化合物（Ａ）の代表的な実施形態（実施形態３）は、実施形態１と実施形態２の双方を同時に採用する形態である。すなわち、実施形態３は、加熱によって分解して芳香族環上にラジカルを発生する芳香族化合物であり、かつ縮合反応によって、２種以上の基から１つの中性分子が形成されて脱離する化合物である。このような化合物（Ａ）が、同一分子間および／または異種分子間で縮合反応を起こし、炭素材料となり得る。
　実施形態３の具体的な構造としては、例えば、化合物（ａ３－１）が挙げられる。化合物（ａ３－１）は、加熱により二酸化炭素分子が脱離し、芳香族環上にラジカル（反応活性点）が生じるとともに、ヒドロキシル基と水素基が分子間で脱水し縮合反応が起こる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
　このような化合物（Ａ）を用いることにより、反応触媒を必要とすることなく、自身の脱水反応による反応が起こるため、化学反応の副生成物や反応触媒が炭素材料中に存在してしまって致命的な不純物となることを抑制でき、より高品質な炭素材料を得ることができる。また、このような化合物（Ａ）を用いることにより、可燃性ガスを使用することなく、比較的温和な温度環境下において、炭素材料を得ることができる。また、このような化合物（Ａ）は、触媒作用を必要としない高反応性を有し得る。
≪１－２．無機物≫
　無機物は、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切な無機物を採用し得る。このような無機物としては、例えば、粒子状の無機物（無機物粒子）、非粒子状の無機物（例えば、繊維状の無機物、薄膜状の無機物など）などを採用し得る。無機物としては、粒子状の無機物（無機物粒子）が好ましい。
　無機物は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよい。
　無機物としては、好ましくは、無機酸化物、無機窒化物、無機硫化物、無機炭化物、不溶性塩からなる群から選ばれる少なくとも１種が挙げられる。
　本発明にいう「無機酸化物」の例としては、その一部が酸化された金属、好ましくは、その表面の少なくとも一部が酸化された金属も含まれる。後述するように、金属は、一般に、その一部、好ましくは、その表面の少なくとも一部が酸化されているからである。このような金属としては、好ましくは、酸化されやすい金属であり、例えば、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、バリウム（Ｂａ）、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ハフニウム（Ｈｆ）、バナジウム（Ｖ）、ニオブ（Ｎｂ）、タンタル（Ｔａ）、クロム（Ｃｒ）、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、マンガン（Ｍｎ）、インジウム（Ｉｎ）、ガリウム（Ｇａ）、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、亜鉛（Ｚｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、アルミニウム（Ａｌ）、錫（Ｓｎ）、ランタン（Ｌａ）、イットリウム（Ｙ）、セリウム（Ｃｅ）、ケイ素（シリコン、Ｓｉ）などが挙げられ、より好ましくは、銅（Ｃｕ）、アルミニウム（Ａｌ）、ケイ素（シリコン、Ｓｉ）である。すなわち、このような金属は、酸化されやすく、その一部、好ましくは、その表面の少なくとも一部が酸化されており、本発明にいう「無機酸化物」に含まれる。
　本発明にいう「無機酸化物」としては、具体的には、例えば、シリカ、アルミナ、チタニア、ポリ酸、その一部が酸化された金属（好ましくは、その表面の少なくとも一部が酸化された金属）、複合酸化物、固溶体酸化物などが挙げられる。すなわち、本発明にいう「無機酸化物」としては、構成する金属元素が１種からなる酸化物であってもよいし、構成する金属元素が２種以上の複合酸化物であってもよいし、構成する金属元素が１種からなる酸化物（単一金属酸化物ともいう）または複合酸化物にさらに異種元素が固溶した、いわゆる、固溶体酸化物であってもよい。なお、固溶体酸化物における異種元素としては、金属元素であってもよいし、酸素以外の、窒素やフッ素等の非金属元素であってもよい。
　無機酸化物は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよい。なお、２種以上の無機酸化物が採用される例としては、例えば、２種以上の無機酸化物が単に併用（混合など）されている場合や、２種以上の無機酸化物が結着している場合などが挙げられる。
　上記の「構成する金属元素が１種からなる酸化物」としては、例えば、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化バリウム、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化ハフニウム、酸化バナジウム、酸化ニオブ、酸化タンタル、酸化クロム、酸化モリブデン、酸化タングステン、酸化マンガン、酸化インジウム、酸化ガリウム、酸化鉄、酸化コバルト、酸化ニッケル、酸化銅、酸化亜鉛、酸化カドミウム、酸化アルミニウム、酸化錫、酸化ランタン、酸化イットリウム、酸化セリウム、酸化ケイ素などが挙げられ、好ましくは、酸化マグネシウム、酸化チタン（チタニア）、酸化アルミニウム（アルミナ）、酸化ケイ素（シリカ）である。
　上記の「構成する金属元素が２種以上の複合酸化物」としては、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切な複合酸化物を採用し得る。このような複合酸化物としては、代表的には、２種以上の金属を含む酸化物であり、例えば、ペロブスカイト構造の複酸化物、スピネル構造の複酸化物などが挙げられる。
　ペロブスカイト構造の複酸化物としては、代表的には、ＡＢＯ３（Ａ、Ｂは異なる元素を表す）で表される酸化物であり、例えば、灰チタン石（ペロブスカイト、ＣａＴｉＯ３）、チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ３）、チタン酸ストロンチウム（ＳｒＴｉＯ３）、チタン酸ジルコン酸鉛（Ｐｂ（Ｚｒ、Ｔｉ）Ｏ３）、ジルコン酸バリウム（ＢａＺｒＯ３）、ニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ３）などが挙げられる。
　スピネル構造の複酸化物としては、例えば、スピネル（ＭｇＡｌ２Ｏ４）、チタン酸リチウム（ＬｉＴｉ２Ｏ４）、クリソベリル（ＢｅＡｌ２Ｏ４）などが挙げられる。
　上記の「固溶体酸化物」としては、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切な固溶体酸化物を採用し得る。このような固溶体酸化物としては、代表的には、単一金属酸化物または複合酸化物に異種金属元素および／または酸素以外の非金属元素、たとえば窒素、フッ素が固溶したものである。
　本発明にいう「無機酸化物」は、その形状を問わず（すなわち、例えば、無機酸化物粒子であっても、非粒子状の無機酸化物であっても）、全体が無機酸化物である実施形態であってもよいし、一部が無機酸化物である実施形態であってもよい。一部が無機酸化物である実施形態としては、好ましくは、表面に無機酸化物を有する実施形態である。
　一部が無機酸化物である実施形態（好ましくは、表面に無機酸化物を有する実施形態）としては、その形状を問わず、例えば、その一部が酸化された金属（好ましくは、その表面の少なくとも一部が酸化された金属）が挙げられる。金属は、酸素の存在下によってその一部（好ましくは、その表面の少なくとも一部）が酸化され得る。したがって、本発明でいう無機酸化物の一形態である「表面に無機酸化物を有する実施形態」には、その形状を問わず、その表面の少なくとも一部が酸化された金属が含まれる。
　無機酸化物として無機酸化物粒子を用いる場合、化合物（Ａ）と無機酸化物を含む組成物を加熱する加熱工程（Ｉ）によって、代表的には、無機酸化物粒子を多数含む塊状の炭素材料含有材料が得られ得る（この場合、解砕などによって粒子状の炭素材料含有材料を得ることができ得る）。しかしながら、化合物（Ａ）と無機酸化物の配合割合を調整することにより、化合物（Ａ）と無機酸化物を含む組成物を加熱する加熱工程（Ｉ）によって、粒子状の炭素材料含有材料が得られる場合もある。
　無機酸化物として繊維状の無機酸化物を用いる場合は、例えば、後述するコアシェル粒子の代わりに繊維状のコアシェル繊維が得られ得る。また、繊維状の無機酸化物を用いる場合は、例えば、後述する中空炭素微粒子の代わりにチューブ状の中空炭素材料が得られ得る。
　無機酸化物として薄膜状の無機酸化物を用いる場合は、化合物（Ａ）と無機酸化物を含む組成物を加熱する加熱工程（Ｉ）によって、例えば、積層状の炭素材料含有材料が得られ得る。また、このような積層状の炭素材料含有材料に対して、さらに、後述する加熱工程（ＩＩ）や炭素材料除去工程や無機酸化物除去工程などを施すことにより、例えば、薄膜状の各種炭素材料が得られ得る。
　無機酸化物の分解温度は、本発明の効果をより発現させ得る点で、好ましくは８００℃以上であり、より好ましくは８５０℃以上であり、さらに好ましくは９００℃以上であり、特に好ましくは９５０℃以上である。
　本発明において、本発明の効果をより発現させ得る点で、無機酸化物としては無機酸化物粒子が好ましい。
　本明細書にいう「無機酸化物粒子」としては、好ましくは、粒子全体が無機酸化物である粒子、または、粒子の一部が無機酸化物である粒子である。粒子の一部が無機酸化物である粒子としては、表面に無機酸化物を有する粒子が好ましい。本明細書にいう「無機酸化物粒子」としては、より好ましくは、粒子全体が無機酸化物である粒子である。
　粒子の一部が無機酸化物である粒子（好ましくは、表面に無機酸化物を有する粒子）の例としては、例えば、その一部が酸化された金属粒子（好ましくは、その表面の少なくとも一部が酸化された金属粒子）が挙げられる。金属粒子は、酸素の存在下によってその一部（好ましくは、その表面の少なくとも一部）が酸化され得る。したがって、本発明でいう無機酸化物粒子の一形態である「表面に無機酸化物を有する粒子」には、その表面の少なくとも一部が酸化された金属粒子が含まれる。
　金属粒子以外の無機酸化物粒子（例えば、シリカ粒子、アルミナ粒子、チタニア粒子など）は、粒子全体が無機酸化物である粒子である場合だけでなく、粒子の一部が無機酸化物である粒子（好ましくは、表面に無機酸化物を有する粒子）である場合もあり得る。すなわち、例えば、シリカ粒子を例に挙げると、シリカ粒子は、粒子全体がシリカである場合だけでなく、粒子の一部がシリカである粒子（好ましくは、表面にシリカを有する粒子）である場合もあり得る。
　無機酸化物粒子の平均粒子径は、目的によって適宜設定され得る。本発明の効果をより発現させ得る点で、無機酸化物粒子の平均粒子径は、好ましくは０．０１μｍ～１００μｍであり、特に好ましくは０．１μｍ～１０μｍである。
　無機酸化物粒子の平均粒子径は、体積基準の粒度分布における平均粒子径であり、レーザー回折散乱法で測定することが好ましい。
　本発明の効果をより発現させ得る点で、無機酸化物粒子は、好ましくは、表面に官能基を有する無機酸化物粒子である。このような官能基としては、例えば、Ｍ－ＯＨのようなヒドロキシル性官能基；Ｍ－Ｏ－Ｍのようなエーテル性官能基を含む酸素官能基；Ｍ－ＮＨ２、Ｍ－ＮＨ－Ｍのようなアミン性官能基を含む窒素官能基；Ｍ－ＳＨ、Ｍ－Ｓ－Ｍのようなチオール性官能基を含む硫黄官能基；その他、ケイ素官能基、ホウ素官能基、リン官能基など；等が挙げられる（Ｍは、官能基が結合する対象を概念的に示したものであり、無機酸化物そのもの、たとえば無機酸化物を構成する金属元素や有機基など、官能基が結合できる任意の適切な対象を示す）。これらの官能基は、無機酸化物に各種化合物を表面処理する等で容易に形成できる。これらの中でも、無機酸化物粒子としては、好ましくは、表面に酸素官能基を有する無機酸化物粒子である。
　無機酸化物として表面に官能基を有する無機酸化物粒子を採用すれば、炭素材料含有材料において、無機酸化物粒子の表面に存在する官能基が、炭素材料と結合を形成し得る。このような結合に寄与している炭素材料の領域（炭素材料結合領域）は、炭素材料そのものではない。すなわち、図１に示すように、炭素材料含有材料の一つの好ましい実施形態においての有機無機複合体（詳細は後述）１００は、マトリックスとしての炭素材料１０中に複数の無機物粒子２０（この場合、無機酸化物粒子である）が分散したものであり、炭素材料１０と無機物粒子２０との界面には、炭素材料が無機物粒子２０の表面に存在する官能基と結合を形成して生じた炭素材料の領域（炭素材料結合領域）３０が存在している。そうすると、例えば、炭素材料が溶媒に可溶である場合には、有機無機複合体１００を、炭素材料を溶解する溶媒によって処理すると、図２に示すように、無機物粒子２０の表面に炭素材料結合領域（溶媒によって溶解しない領域）３０がコーティングされたコアシェル粒子（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）２００が得られ得る。こうして得られるコアシェル粒子２００からコア部分としての無機物粒子２０を除去すると、炭素材料を有する中空炭素微粒子が得られ得る。
　表面に官能基を有する無機酸化物粒子としては、好ましくは、シリカ粒子、アルミナ粒子、チタニア粒子、酸化マグネシウム粒子、ポリ酸粒子、その表面の少なくとも一部が酸化された金属粒子、複合酸化物粒子、固溶体酸化物粒子からなる群から選ばれる少なくとも１種である。表面に官能基を有する無機酸化物粒子として、シリカ粒子、アルミナ粒子、チタニア粒子、酸化マグネシウム粒子、ポリ酸粒子、その表面の少なくとも一部が酸化された金属粒子、複合酸化物粒子、固溶体酸化物粒子からなる群から選ばれる少なくとも１種を採用すれば、無機酸化物粒子の表面に存在する官能基が、炭素材料と結合をより形成し得る。
　表面に官能基を有する無機酸化物粒子としては、より好ましくは、ポリ酸粒子である。ポリ酸粒子を構成するポリ酸としては、イソポリ酸、ヘテロポリ酸が挙げられる。前述の通り、化合物（Ａ）を用いると触媒効果を利用することなく炭素材料含有材料を得ることができるが、特に、表面に官能基を有する無機酸化物粒子としてポリ酸粒子を採用すると、強酸性の触媒効果と表面官能基の存在が相まって、炭素材料含有材料とした場合に、脱水縮合反応が促進されＣ－Ｏ結合の総量に対する、－ＯＨ基と－Ｏ－基の合計量の割合が高くなり、高い構造制御率を有し得る。
　イソポリ酸としては、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切なイソポリ酸を採用し得る。このようなイソポリ酸としては、例えば、モリブテン、バナジウム、タングステン、ニオブ、チタン、タンタル、クロム、マンガン、レニウム、鉄、ルテニウム、コバルト、ニッケル、パラジウム、白金、銅、銀、金、スズ、チタン、ジルコニウム、ロジウム、イリジウム、オスミウム、亜鉛等の無機元素を主体とする無機酸およびそれらの塩が挙げられ、代表的には、モリブデン酸、バナジウム酸、タングステン酸、ニオブ酸、チタン酸、タンタル酸などが挙げられる。
　ヘテロポリ酸としては、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切なヘテロポリ酸を採用し得る。このようなヘテロポリ酸としては、例えば、イソポリ酸またはその金属塩にヘテロ原子を導入したものが挙げられる。ヘテロ原子としては、例えば、酸素、硫黄、リン、アンモニウム、カリウム、ナトリウム、ケイ素などが挙げられる。ヘテロポリ酸は水和物であってよい。
　ヘテロポリ酸としては、具体的には、例えば、タングステンを含むイソポリ酸にヘテロ原子を導入してなるタングステン系ヘテロポリ酸や、モリブデンを含むイソポリ酸にヘテロ原子を導入してなるモリブデン系ヘテロポリ酸などが挙げられる。
　タングステン系ヘテロポリ酸としては、例えば、リンタングステン酸、ケイタングステン酸、コバルトタングステン酸、ゲルマノタングステン酸、ホウタングステン酸、リンバナドタングステン酸、リンタングストモリブデン酸などが挙げられる。
　モリブデン系ヘテロポリ酸としては、例えば、リンモリブデン酸、ケイモリブデン酸、リンバナドモリブデン酸などが挙げられる。
　無機窒化物としては、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切な無機窒化物を採用し得る。このような無機窒化物としては、例えば、窒化ホウ素、窒化炭素、窒化アルミニウム、窒化ガリウムなどが挙げられ、好ましくは、窒化ホウ素、窒化アルミニウムである。
　無機窒化物は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよい。
　本発明において、本発明の効果をより発現させ得る点で、前述の無機酸化物と同様、無機窒化物としては無機窒化物粒子が好ましい。
　無機窒化物粒子の平均粒子径は、目的によって適宜設定され得る。本発明の効果をより発現させ得る点で、無機窒化物粒子の平均粒子径は、好ましくは０．０１μｍ～１００μｍであり、特に好ましくは０．１μｍ～１０μｍである。
　無機窒化物粒子の平均粒子径は、体積基準の粒度分布における平均粒子径であり、レーザー回折散乱法で測定することが好ましい。
　本発明の効果をより発現させ得る点で、無機窒化物粒子は、好ましくは、表面に官能基を有する無機窒化物粒子である。このような官能基としては、例えば、Ｍ－ＯＨのようなヒドロキシル性官能基；Ｍ－Ｏ－Ｍのようなエーテル性官能基を含む酸素官能基；Ｍ－ＮＨ２、Ｍ－ＮＨ－Ｍのようなアミン性官能基を含む窒素官能基；Ｍ－ＳＨ、Ｍ－Ｓ－Ｍのようなチオール性官能基を含む硫黄官能基；その他、ケイ素官能基、ホウ素官能基、リン官能基など；等が挙げられる（Ｍは、官能基が結合する対象を概念的に示したものであり、無機窒化物そのもの、たとえば無機窒化物を構成する金属元素や有機基など、官能基が結合できる任意の適切な対象を示す）。これらの官能基は、無機窒化物に各種化合物を表面処理する等で容易に形成できる。
　無機窒化物として表面に官能基を有する無機窒化物粒子を採用すれば、炭素材料含有材料において、無機窒化物粒子の表面に存在する官能基が、炭素材料と結合を形成し得る。このような結合に寄与している炭素材料の領域（炭素材料結合領域）は、炭素材料そのものではない。すなわち、前述の表面に官能基を有する無機酸化物粒子と同様、図１に示すように、炭素材料含有材料の一つの好ましい実施形態においての有機無機複合体（詳細は後述）１００は、マトリックスとしての炭素材料１０中に複数の無機物粒子２０（この場合、無機窒化物粒子である）が分散したものであり、炭素材料１０と無機物粒子２０との界面には、炭素材料が無機物粒子２０の表面に存在する官能基と結合を形成して生じた炭素材料の領域（炭素材料結合領域）３０が存在している。そうすると、例えば、炭素材料が溶媒に可溶である場合には、有機無機複合体１００を、炭素材料を溶解する溶媒によって処理すると、図２に示すように、無機物粒子２０の表面に炭素材料結合領域（溶媒によって溶解しない領域）３０がコーティングされたコアシェル粒子（コア部分：無機窒化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）２００が得られ得る。こうして得られるコアシェル粒子２００からコア部分としての無機物粒子２０を除去すると、炭素材料を有する中空炭素微粒子が得られ得る。
　無機硫化物としては、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切な無機硫化物を採用し得る。このような無機硫化物としては、例えば、硫化銅、硫化亜鉛、硫化カドミウムなどが挙げられる。
　無機硫化物は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよい。
　本発明において、本発明の効果をより発現させ得る点で、前述の無機酸化物と同様、無機硫化物としては無機硫化物粒子が好ましい。
　無機硫化物粒子の平均粒子径は、目的によって適宜設定され得る。本発明の効果をより発現させ得る点で、無機硫化物粒子の平均粒子径は、好ましくは０．０１μｍ～１００μｍであり、特に好ましくは０．１μｍ～１０μｍである。
　無機硫化物粒子の平均粒子径は、体積基準の粒度分布における平均粒子径であり、レーザー回折散乱法で測定することが好ましい。
　本発明の効果をより発現させ得る点で、無機硫化物粒子は、好ましくは、表面に官能基を有する無機硫化物粒子である。このような官能基としては、例えば、Ｍ－ＯＨのようなヒドロキシル性官能基；Ｍ－Ｏ－Ｍのようなエーテル性官能基を含む酸素官能基；Ｍ－ＮＨ２、Ｍ－ＮＨ－Ｍのようなアミン性官能基を含む窒素官能基；Ｍ－ＳＨ、Ｍ－Ｓ－Ｍのようなチオール性官能基を含む硫黄官能基；その他、ケイ素官能基、ホウ素官能基、リン官能基など；等が挙げられる（Ｍは、官能基が結合する対象を概念的に示したものであり、無機硫化物そのもの、たとえば無機硫化物を構成する金属元素や有機基など、官能基が結合できる任意の適切な対象を示す）。これらの官能基は、無機硫化物に各種化合物を表面処理する等で容易に形成できる。
　無機硫化物として表面に官能基を有する無機硫化物粒子を採用すれば、炭素材料含有材料において、無機硫化物粒子の表面に存在する官能基が、炭素材料と結合を形成し得る。このような結合に寄与している炭素材料の領域（炭素材料結合領域）は、炭素材料そのものではない。すなわち、前述の表面に官能基を有する無機酸化物粒子と同様、図１に示すように、炭素材料含有材料の一つの好ましい実施形態においての有機無機複合体（詳細は後述）１００は、マトリックスとしての炭素材料１０中に複数の無機物粒子２０（この場合、無機硫化物粒子である）が分散したものであり、炭素材料１０と無機物粒子２０との界面には、炭素材料が無機物粒子２０の表面に存在する官能基と結合を形成して生じた炭素材料の領域（炭素材料結合領域）３０が存在している。そうすると、例えば、炭素材料が溶媒に可溶である場合には、有機無機複合体１００を、炭素材料を溶解する溶媒によって処理すると、図２に示すように、無機物粒子２０の表面に炭素材料結合領域（溶媒によって溶解しない領域）３０がコーティングされたコアシェル粒子（コア部分：無機窒化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）２００が得られ得る。こうして得られるコアシェル粒子２００からコア部分としての無機物粒子２０を除去すると、炭素材料を有する中空炭素微粒子が得られ得る。
　無機炭化物としては、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切な無機炭化物を採用し得る。このような無機炭化物としては、例えば、炭化ケイ素、炭化タングステン、炭化カルシウムなどが挙げられる。
　無機炭化物は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよい。
　本発明において、本発明の効果をより発現させ得る点で、前述の無機酸化物と同様、無機炭化物としては無機炭化物粒子が好ましい。
　無機炭化物粒子の平均粒子径は、目的によって適宜設定され得る。本発明の効果をより発現させ得る点で、無機炭化物粒子の平均粒子径は、好ましくは０．０１μｍ～１００μｍであり、特に好ましくは０．１μｍ～１０μｍである。
　無機炭化物粒子の平均粒子径は、体積基準の粒度分布における平均粒子径であり、レーザー回折散乱法で測定することが好ましい。
　本発明の効果をより発現させ得る点で、無機炭化物粒子は、好ましくは、表面に官能基を有する無機炭化物粒子である。このような官能基としては、例えば、Ｍ－ＯＨのようなヒドロキシル性官能基；Ｍ－Ｏ－Ｍのようなエーテル性官能基を含む酸素官能基；Ｍ－ＮＨ２、Ｍ－ＮＨ－Ｍのようなアミン性官能基を含む窒素官能基；Ｍ－ＳＨ、Ｍ－Ｓ－Ｍのようなチオール性官能基を含む硫黄官能基；その他、ケイ素官能基、ホウ素官能基、リン官能基など；等が挙げられる（Ｍは、官能基が結合する対象を概念的に示したものであり、無機炭化物そのもの、たとえば無機炭化物を構成する金属元素や有機基など、官能基が結合できる任意の適切な対象を示す）。これらの官能基は、無機炭化物に各種化合物を表面処理する等で容易に形成できる。
　無機炭化物として表面に官能基を有する無機炭化物粒子を採用すれば、炭素材料含有材料において、無機炭化物粒子の表面に存在する官能基が、炭素材料と結合を形成し得る。このような結合に寄与している炭素材料の領域（炭素材料結合領域）は、炭素材料そのものではない。すなわち、前述の表面に官能基を有する無機酸化物粒子と同様、図１に示すように、炭素材料含有材料の一つの好ましい実施形態においての有機無機複合体（詳細は後述）１００は、マトリックスとしての炭素材料１０中に複数の無機物粒子２０（この場合、無機炭化物粒子である）が分散したものであり、炭素材料１０と無機物粒子２０との界面には、炭素材料が無機物粒子２０の表面に存在する官能基と結合を形成して生じた炭素材料の領域（炭素材料結合領域）３０が存在している。そうすると、例えば、炭素材料が溶媒に可溶である場合には、有機無機複合体１００を、炭素材料を溶解する溶媒によって処理すると、図２に示すように、無機物粒子２０の表面に炭素材料結合領域（溶媒によって溶解しない領域）３０がコーティングされたコアシェル粒子（コア部分：無機窒化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）２００が得られ得る。こうして得られるコアシェル粒子２００からコア部分としての無機物粒子２０を除去すると、炭素材料を有する中空炭素微粒子が得られ得る。
　不溶性塩としては、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切な不溶性塩を採用し得る。このような不溶性塩としては、好ましくは、有機溶媒に不溶な金属含有塩であり、例えば、リン酸鉄リチウムなどの金属リン酸塩、金属硫酸塩などが挙げられ、好ましくは、リン酸鉄リチウムである。
　不溶性塩は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよい。
　不溶性塩は、本発明の実施形態における炭素材料含有材料の製造方法において使用される溶媒に不溶であればよい。例えば、化合物（Ａ）と無機物を混合する工程で溶媒を使用する場合には、該溶媒に溶けない無機物であればよい。言い換えれば、無機物に応じて、該無機物を溶解しない適切な溶媒を選択すればよい。本発明の実施形態における炭素材料含有材料の製造方法が炭素材料除去工程を含む場合の該炭素材料除去工程においても同様である。なお、本発明の実施形態における炭素材料含有材料の製造方法において、中空炭素微粒子などを製造する場合には、無機物を溶解する工程を含むことが好ましいが、このような無機物を溶解する工程を含む場合であっても、該工程の前の工程においては、溶媒に溶解しない無機物を選択し得る。不溶性塩は、ある条件下では溶媒に溶解可能であるが、本発明の効果を発揮し得る製造方法においては溶媒に不溶という意味である。また、不溶性塩についても、粒子である形態が好ましく、平均粒子径の好ましい範囲も酸化物と同様である。
　なお、表面に官能基を有する無機酸化物粒子として、シリカ粒子、ポリ酸粒子からなる群から選ばれる少なくとも１種を採用すると、無機酸化物粒子の表面に存在する官能基が、炭素材料と結合をより形成し得、得られる炭素材料含有材料が、好ましくは、下記の（４）の態様を特に有する。
　（４）ＩＲ分析において、好ましくは、１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１の間にＣ＝Ｏ伸縮振動に起因するピークが見られない。炭素材料含有材料のＩＲ分析において１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１の間にＣ＝Ｏ伸縮振動に起因するピークが見られない場合、炭素材料含有材料は、構造がより精密に制御され得る。
≪≪２．炭素材料含有材料の製造方法の代表例≫≫
　本発明の炭素材料含有材料の製造方法によって製造し得る炭素材料含有材料としては、多種多様なものが挙げられ、形状としても、粒子状、非粒子状（例えば、繊維状、薄膜状など）など、各種の形状を取り得る。形状としては、粒子状が好ましい。
　前述したように、例えば、無機物として、例えば、粒子状の無機物（無機物粒子）、非粒子状の無機物（例えば、繊維状の無機物、薄膜状の無機物など）などの各種の形状の無機物を採用する場合、それぞれの形状に応じて、多種多様な炭素材料含有材料が得られ得る。無機物としては、粒子状の無機物（無機物粒子）が好ましい。
　無機物粒子を用いる場合は、本発明の炭素材料含有材料の製造方法によって、代表的には、無機物粒子を多数含む塊状の炭素材料含有材料が得られ得る。この場合、解砕などによって、粒子状の炭素材料含有材料を得ることができ得る。また、化合物（Ａ）と無機物の配合割合を調整することにより、本発明の炭素材料含有材料の製造方法によって、粒子状の炭素材料含有材料が得られる場合もある。
　繊維状の無機物を用いる場合は、本発明の炭素材料含有材料の製造方法によって、後述するコアシェル粒子の代わりに繊維状のコアシェル繊維が得られ得る。また、繊維状の無機物を用いる場合は、本発明の炭素材料含有材料の製造方法によって、後述する中空炭素微粒子の代わりにチューブ状の中空炭素材料が得られ得る。
　薄膜状の無機物を用いる場合は、本発明の炭素材料含有材料の製造方法によって、積層状の炭素材料含有材料が得られ得る。また、このような積層状の炭素材料含有材料に対して、さらに、後述する加熱工程（ＩＩ）や炭素材料除去工程や無機物除去工程などを施すことにより、薄膜状の各種炭素材料が得られ得る。
　本発明の炭素材料含有材料の製造方法によって製造し得る炭素材料含有材料において、炭素材料部分の膜厚は、その大きさを制御することによって各種用途に採用し得る。このような炭素材料部分の膜厚としては、例えば、具体的な態様を代表的な例として説明すると、
（態様１）炭素材料除去工程によって、無機物の最表面と強固に相互作用して該無機物表面に存在している炭素材料以外の炭素材料を全て除去して得られる、炭素材料含有材料における炭素材料部分の膜厚、
（態様２）炭素材料含有材料が有する炭素材料部分の全てまたは一部を残した状態の該炭素材料含有材料における炭素材料部分の膜厚、
が挙げられる。
　上記（態様１）における炭素材料部分は、より具体的には、炭素材料除去工程によって、無機物の最表面と強固に相互作用して該無機物表面に存在している炭素材料以外の炭素材料（代表的には、可溶性炭素材料）を全て除去して得られる、該無機物の最表面と強固に相互作用している炭素材料部分である。このような炭素材料部分の膜厚は薄く、炭素材料の構造にもよるが、好ましくは０．３ｎｍ～１０ｎｍであり、より好ましくは０．４ｎｍ～３ｎｍである。炭素材料部分の膜厚をこのような範囲内に制御すれば、無機物と強固に相互作用した炭素成分を、各種用途に十分に利用し得る。
　なお、上記（態様１）において、代表的には、炭素材料部分の膜厚は薄いものの、適切な炭素材料除去方法を用いることで、上限無く厚みを調整することも可能である。
　上記（態様２）における炭素材料部分の膜厚は、上記（態様１）における炭素材料部分の膜厚よりも代表的には厚いが、炭素材料膜としての機能をより発揮させ得るには、好ましくは１００μｍ以下であり、より好ましくは５０μｍ以下であり、さらに好ましくは１０μｍ以下であり、最も好ましくは１μｍ以下である。上記（態様２）において、炭素材料部分の膜厚をこのような範囲に制御すれば、膜としての機能を十分に発揮し得る。
　なお、炭素材料部分の膜厚は、炭素材料含有材料の製造方法において用いる原料化合物（例えば、化合物（Ａ））の種類や、製造条件によっても、適切に制御し得る。
　このような炭素材料部分の膜厚は、種々の分析方法により確認することができる。このような分析方法としては、例えば、電子顕微鏡による直接観察による方法（方法Ａ）や、元素分析や熱重量分析から算出される炭素量を無機物のマクロな表面積（本発明のような有機分子が侵入できないようなミクロ構造の表面積を除く）と炭素材料の密度から推定する方法（方法Ｂ）が挙げられる。
　上記（方法Ａ）としては、より具体的には、例えば、試料となる炭素材料含有材料の断面を透過型電子顕微鏡または走査型電子顕微鏡、好ましくは、エネルギー分散型Ｘ線分析装置を付帯した透過型電子顕微鏡または走査型電子顕微鏡を用いる方法が挙げられる。
　上記（方法Ｂ）において、無機物のマクロな表面積は、試料となる炭素材料含有材料の形状や含有される無機物の形状等から推定できる。
　上記（方法Ａ）においては、例えば、試料が粒子である場合には、好ましくは、試料に含まれる個々の粒子について３箇所以上の厚みを測定し、その単純平均値をその粒子の膜厚とし、より好ましくは１０個以上の粒子について膜厚を求め、その単純平均値を試料の平均膜厚とすることができる。このようにして得られた膜厚（平均膜厚）が、例えば、上述した制御したい所望の膜厚範囲となることが好ましい。
　上記（方法Ｂ）においては、分析された膜厚が試料の平均的な膜厚とみなせる。この（方法Ｂ）により分析された膜厚が、例えば、上述した制御したい所望の膜厚範囲となることが好ましい。
　このような炭素材料含有材料の代表的な実施形態としては、有機無機複合体、炭素材料含有粒子などが挙げられる。炭素材料含有粒子としては、例えば、コアシェル粒子、高炭素化コアシェル粒子、中空炭素微粒子、高炭素化中空炭素微粒子などが挙げられる。以下、代表的且つ具体的な炭素材料含有材料について、その製造方法を説明する。
≪２－１．有機無機複合体の製造方法≫
　本発明の製造方法によって得られる炭素材料含有材料の一つの実施形態は、有機無機複合体である。
　有機無機複合体は、代表的には、加熱によって同一分子間および／または異種分子間で縮合反応が起きる化合物（Ａ）と無機物を含む組成物を加熱する加熱工程（Ｉ）によって得られ得る。
　有機無機複合体は、炭素材料と無機物を含む。炭素材料は、代表的には、加熱によって同一分子間および／または異種分子間で縮合反応が起きる化合物（Ａ）と無機物を含む組成物を加熱する加熱工程（Ｉ）によって、該組成物中の化合物（Ａ）が加熱されることによって生成し得る。
　炭素材料は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよい。無機物は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよい。なお、「無機物」については、≪１－２．無機物≫における説明を援用し得る。
　有機無機複合体中の炭素材料の含有割合は、質量割合として、好ましくは０．０１質量％～９９．９９質量％であり、特に好ましくは０．１質量％～９９．９質量％である。有機無機複合体中の炭素材料の含有割合が上記範囲内にあれば、有機無機複合体は温和な条件で工業的に製造可能であり、また、有機無機複合体を材料として中空炭素微粒子等を工業的に製造することができる。これらの炭素材料の含有割合は、目的とする物性に応じて、後述する各種除去工程等により容易に任意の割合にすることが可能である。
　有機無機複合体中の無機物の含有割合は、質量割合として、好ましくは０．０１質量％～９９．９９質量％であり、特に好ましくは０．１質量％～９９．９質量％である。有機無機複合体中の無機物の含有割合が上記範囲内にあれば、有機無機複合体は温和な条件で工業的に製造可能であり、また、有機無機複合体を材料として中空炭素微粒子等を工業的に製造することができる。これらの無機物の含有割合は、目的とする物性に応じて、後述する各種除去工程等により容易に任意の割合にすることが可能である。
　有機無機複合体は、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合、すなわち、Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、全炭素酸素結合、すなわち、Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量の割合が、好ましくは１０％以上であり、より好ましくは２０％以上であり、さらに好ましくは２５％以上である。上記割合の上限は、好ましくは３５％以下である。有機無機複合体において、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量に対する、Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量の割合が、上記範囲内にあれば、有機無機複合体は、従来知られている単純な炭素材料と異なり、溶解性等の様々な物性をもつ新規な炭素材料含有材料となり得る。
　有機無機複合体は、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全炭素酸素結合、すなわち、Ｃ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－Ｏ－Ｃ結合）とアルコール由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－ＯＨ結合）の合計量の割合が、好ましくは５０％以上であり、より好ましくは６０％以上であり、さらに好ましくは６５％以上であり、特に好ましくは７０％以上であり、最も好ましくは７５％以上である。上記割合の上限は、好ましくは９０％以下である。有機無機複合体において、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合が、上記範囲内にあれば、有機無機複合体は、炭素材料部分の構造制御率を高め得るとともに、構造がより精密に制御され得る。すなわち、分解反応に由来するＣ＝Ｏ結合の比率が少ないほど分解反応が抑制されており、このような有機無機複合体は、構造がより精密に制御された炭素材料含有材料であると言える。
　有機無機複合体は、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合、すなわち、Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－Ｏ－Ｃ結合）とアルコール由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－ＯＨ結合）の合計量の割合が、好ましくは１５％以上であり、より好ましくは１７％以上であり、さらに好ましくは２０％以上である。上記割合の上限は、好ましくは３０％以下である。炭素材料含有材料において、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－Ｏ－Ｃ結合）とアルコール由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－ＯＨ結合）の合計量の割合が、上記範囲内にあれば、有機無機複合体は、構造がより精密に制御された有機無機複合体であると言える。
　有機無機複合体は、特に好ましくは、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合、すなわち、Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、全炭素酸素結合、すなわち、Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量の割合が、上記範囲内にあって、且つ、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全炭素酸素結合、すなわち、Ｃ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－Ｏ－Ｃ結合）とアルコール由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－ＯＨ結合）の合計量の割合が、上記範囲内にある態様である。このような態様であれば、有機無機複合体は、炭素材料部分の溶解性をより高め得るとともに、炭素材料部分の構造制御率をより高め得る。また、このような態様であれば、有機無機複合体は、構造がより一層精密に制御され得る。
　有機無機複合体は、特に好ましくは、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合、すなわち、Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、全炭素酸素結合、すなわち、Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量の割合が、上記範囲内にあって、且つ、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合、すなわちＣ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－Ｏ－Ｃ結合）とアルコール由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－ＯＨ結合）の合計量の割合が、上記範囲内にある態様である。このような態様であれば、有機無機複合体は、炭素材料部分の溶解性をより高め得るとともに、炭素材料部分の構造制御率をより高め得る。また、このような態様であれば、有機無機複合体は、構造がより一層精密に制御され得る。
　有機無機複合体は、最も好ましくは、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合、すなわち、Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、全炭素酸素結合、すなわち、Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合の合計量の割合が、上記範囲内にあって、且つ、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全炭素酸素結合、すなわち、Ｃ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－Ｏ－Ｃ結合）とアルコール由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－ＯＨ結合）の合計量の割合が、上記範囲内にあって、且つ、Ｃ１ｓＸＰＳ分析による、全結合、すなわちＣ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合（アルコール由来のＣ－Ｏ結合、エーテル由来のＣ－Ｏ結合、エポキシ由来のＣ－Ｏ結合等含む）とＣ＝Ｏ結合（カルボニル由来のＣ＝Ｏ結合、カルボキシル由来のＣ＝Ｏ結合、エステル由来のＣ＝Ｏ結合、ラクトン由来のＣ＝Ｏ結合等含む）の合計量に対する、エーテル由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－Ｏ－Ｃ結合）とアルコール由来のＣ－Ｏ結合（すなわち、Ｃ－ＯＨ結合）の合計量の割合が、上記範囲内にある態様である。このような態様であれば、有機無機複合体は、炭素材料部分の溶解性をより高め得るとともに、炭素材料部分の構造制御率をさらにより高め得る。また、このような態様であれば、有機無機複合体は、構造がさらにより一層精密に制御され得る。
　有機無機複合体は、好ましくは、ＩＲ分析において１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１の間にＣ＝Ｏ伸縮振動に起因するピークが見られない。有機無機複合体のＩＲ分析において１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１の間にＣ＝Ｏ伸縮振動に起因するピークが見られない場合、有機無機複合体は、構造がより精密に制御され得る。
　有機無機複合体のＩＲ分析において１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１の間にＣ＝Ｏ伸縮振動に起因するピークが見られない場合に該有機無機複合体の構造がより精密に制御され得るという理由は次のように考えられる。すなわち、後述するような化合物および製法を用いて有機無機複合体を形成した場合、縮合反応により、反応後の生成物には骨格である芳香族と酸素官能基が残ることになる。このとき、芳香族の構造を保ったまま（言い換えれば、構造が制御された場合）では、エーテル架橋のＣ－Ｏ結合もしくはアルコール由来のＣ－Ｏ結合、さらに酸素官能基も脱離縮合し、骨格の芳香族同士が結合したＣ－Ｃ結合が生成すると考えられる。一方で、望まない分解反応が起こり、骨格の芳香族構造が開裂した場合は、分解反応に由来するＣ＝Ｏ結合が生じてしまう。したがって、ＩＲ分析において１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１の間にＣ＝Ｏ伸縮振動に起因するピークが見られないことは、分解反応が抑制されていることを意味し、このような有機無機複合体は、構造がより精密に制御された炭素材料含有材料であると言える。上記範囲は、特に好ましくは１７００ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１の範囲である。
　有機無機複合体は、空気雰囲気下、４０℃から、１０℃／分の昇温条件によってＴＧ－ＤＴＡ分析を行ったときの、ＤＴＡの立ち上がり温度で示される酸化開始温度が、好ましくは２００℃以上であり、より好ましくは２５０℃以上であり、最も好ましくは３００℃以上である。有機無機複合体において、空気雰囲気下、４０℃から、１０℃／分の昇温条件によってＴＧ－ＤＴＡ分析を行ったときの、ＤＴＡの立ち上がり温度で示される酸化開始温度が、上記範囲内にあれば、本発明の炭素材料含有材料は、酸化安定性が高く、すなわち構造が制御され、骨格構造が保たれているために耐酸化性（耐分解性）が高くなる。仮に、Ｃ＝Ｏ結合が生成するような骨格の開裂が生じていると、骨格の安定性が下がり、耐酸化性（耐分解性）が低くなってしまうというおそれがある。
　本発明の製造方法によって得られる炭素材料含有材料の一つの実施形態である有機無機複合体は、前述の通り、炭素材料と無機物を含む。本発明の製造方法によって得られる炭素材料含有材料の一つの実施形態である有機無機複合体は、このように「炭素材料」を含み、代表的には、前述したように、加熱によって同一分子間および／または異種分子間で縮合反応が起きる化合物（Ａ）と無機物を含む組成物を加熱する加熱工程（Ｉ）によって、該組成物中の化合物（Ａ）が加熱されることによって生成し得る。なお、本発明の製造方法によって得られる炭素材料含有材料の一つの実施形態である有機無機複合体に含まれる「炭素材料」についての下記の説明は、先の≪≪１．炭素材料含有材料の製造方法≫≫の項目における説明中で言及する「炭素材料」、この≪２－１．有機無機複合体の製造方法≫以外の≪≪２．炭素材料含有材料の製造方法の代表例≫≫の項目における説明中で言及する「炭素材料」、≪≪３．炭素材料含有材料≫≫の項目における説明中で言及する「炭素材料」、≪≪４．有機無機複合体≫≫の項目における説明中で言及する「炭素材料」、≪≪５．有機無機複合体の応用≫≫の項目における説明中で言及する「炭素材料」についての説明として援用し得る。
　炭素材料は、Ｃ１ｓＸＰＳ分析により容易に炭素成分の存在が確認できる。また、炭素材料は、好ましくは、その構造内にベンゼン環由来のハニカム構造（グラフェン構造）を有する。グラフェン構造は、ラマン分光分析によってその有無の確認ができる（非特許文献４）。
　炭素材料は、不純物となる金属成分の含有量が合計で、通常、炭素原子１００原子％に対し、好ましくは０．１原子％以下であり、より好ましくは０．０１原子％以下であり、特に好ましくは実質的にゼロである。これらは、炭素材料を蛍光Ｘ線元素分析法（ＸＲＦ）により分析することによって確認することができる。また、炭素材料含有材料（この項目では有機無機複合体）を蛍光Ｘ線元素分析法（ＸＲＦ）により分析した場合、炭素材料含有材料（この項目では有機無機複合体）を構成する無機物に含まれる金属成分以外の金属成分の含有量が、炭素原子１００原子％に対し、好ましくは０．１原子％以下であり、より好ましくは０．０１原子％以下であり、特に好ましくは実質的にゼロである。例えば、無機物にアルミナを使用した炭素材料含有材料（この項目では有機無機複合体）を蛍光Ｘ線元素分析法（ＸＲＦ）にて分析した場合、アルミナに含まれる金属成分がアルミニウムのみの場合、アルミニウム以外の金属成分の含有量が、炭素原子１００原子％に対し、好ましくは０．１原子％以下であり、より好ましくは０．０１原子％以下であり、特に好ましくは実質的にゼロである。
　炭素材料は、その構成する元素として、炭素を必須とし、炭素以外の元素を含んでいてもよい。このような炭素以外の元素としては、好ましくは、酸素、水素、窒素、硫黄、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素から選ばれる少なくとも１種の元素であり、より好ましくは、酸素、水素、窒素、硫黄から選ばれる少なくとも１種の元素であり、さらに好ましくは、酸素、水素、窒素から選ばれる少なくとも１種の元素であり、特に好ましくは、酸素、水素から選ばれる少なくとも１種の元素である。炭素材料を構成する元素のうち水素以外の元素の総量を１００原子％としたとき、炭素は、好ましくは６０原子％以上であり、より好ましくは７０原子％以上であり、さらに好ましくは７５原子％以上である。また、炭素以外の元素は、好ましくは１０原子％以上である。各元素の割合がこの範囲に入ることで、炭素材料でありながら良好な溶解性を発現することが可能となる。これらは、炭素材料をＸ線光電子分光法（Ｃ１ｓＸＰＳ）により定量することによって確認することができる。また、炭素材料含有材料（この項目では有機無機複合体）をＸ線光電子分光法（Ｃ１ｓＸＰＳ）により定量した場合、炭素材料含有材料（この項目では有機無機複合体）を構成する無機物に含まれる元素以外の元素の総量を１００原子％としたとき、炭素は、好ましくは６０原子％以上であり、より好ましくは７０原子％以上であり、さらに好ましくは７５原子％以上である。また、炭素以外の元素は、好ましくは１０原子％以上である。例えば、無機物にリンタングステン酸を使用した炭素材料含有材料（この項目では有機無機複合体）をＸ線光電子分光法（Ｃ１ｓＸＰＳ）にて分析した場合、リンおよびタングステンが検出されるが、リン、タングステン、および、リンとタングステンの含有量から計算されるリンタングステン酸を構成する酸素量以外の元素の総量(水素を除く）に対しての炭素の量の割合、炭素以外の元素の割合が上記範囲内に入ることが好ましい。
　炭素材料は、好ましくは、溶媒に可溶である。
　ここで、炭素材料が溶媒に可溶である場合とは、従来の炭素材料に比べて溶媒への溶解性に優れ、良好な取り扱い性を実現し得る場合である。
　炭素材料が溶媒に可溶という態様としては、好ましくは、下記の実施態様を採りうる。
（実施態様１）炭素材料の全てが溶媒に溶解する実施態様。すなわち、炭素材料が、溶媒に溶解する成分（成分Ａ）のみからなる実施態様。
（実施態様２）炭素材料の一部が溶媒に溶解する態様。すなわち、炭素材料が、溶媒に溶解する成分（成分Ａ）と溶媒に溶解しない成分（成分Ｂ）からなる実施態様。この場合、成分Ｂとしては、無機物と相互作用し溶解しない部分が挙げられる。
　本発明において「溶媒に可溶」とは、任意の溶媒に溶解する成分がある態様を意味し、該溶媒としては、好ましくは、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン、ジメチルスルホキシド、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、テトラヒドロフラン、メタノール、エタノール、２－プロパノール、ブタノール、クロロホルム、ジクロロメタン等が挙げられる。すなわち、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン、ジメチルスルホキシド、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、テトラヒドロフラン、メタノール、エタノール、２－プロパノール、ブタノール、クロロホルム、ジクロロメタンからなる群から選ばれる少なくとも１種の溶媒に溶解する成分がある態様が好ましい。より好ましくは、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン、ジメチルスルホキシド、クロロホルムからなる群から選ばれる少なくとも１種の溶媒に溶解する成分がある態様であり、さらに好ましくは、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ－メチルピロリドンからなる群から選ばれる少なくとも１種の溶媒に溶解する成分がある態様であり、特に好ましくは、Ｎ－メチルピロリドンに溶解する成分がある態様である。
　炭素材料が溶媒に可溶である一つの実施形態は、例えば、炭素材料が、溶媒に可溶である炭素系化合物を含む実施形態である。
　溶媒に可溶であるか否かの判定方法としては、例えば、炭素材料含有材料（この項目では有機無機複合体）を上記溶媒に対して０．００１質量％となるように混合したのち、超音波処理を１時間行い、得られた液をＰＴＦＥ製濾紙（孔径０．４５μｍ）に通したとき、濾紙を通過した液に炭素系化合物が含まれるか否かで判定することができる。濾紙を通過した液に炭素系化合物が含まれる場合、炭素材料が溶媒に可溶である炭素系化合物を含むと判定される。上記ＰＴＦＥ製濾紙としては、例えば、ジーエルサイエンス株式会社製のＧＬクロマトディスク（型式１３Ｐ）を用いることができる。
　炭素材料は、好ましくは、（ｉ）ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＧバンド（一般的に１５５０ｃｍ－１～１６５０ｃｍ－１の範囲内）にピークを示す。したがって、炭素材料が、ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＧバンド（一般的に１５５０ｃｍ－１～１６５０ｃｍ－１の範囲内）にピークを有することは、炭素材料がグラフェン構造またはグラフェン構造に類似の構造を有していることを意味している。Ｇバンドは、強度が高く、シャープであれば、よりきれいなグラフェン構造またはグラフェン構造に類似の構造を有しているといえる。
　炭素材料は、好ましくは、（ｉｉ）ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＤバンド（一般的に１３００ｃｍ－１～１４００ｃｍ－１の範囲内）にピークを示す。グラフェン構造の欠陥に由来する構造を有する炭素材料は、ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいて、Ｄバンド（一般的に１３００ｃｍ－１～１４００ｃｍ－１の範囲内）にピークを示す。したがって、炭素材料が、ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおけるＤバンド（一般的に１３００ｃｍ－１～１４００ｃｍ－１の範囲内）にピークを有することは、その炭素材料が官能基を含むことや、グラフェン構造の欠陥に由来する構造またはグラフェン構造の欠陥に由来する構造に類似の構造を有していることを意味している。Ｄバンドは、強度が低ければ、よりきれいなグラフェン構造またはグラフェン構造に類似の構造を有しているといえる。また、Ｄバンドが確認できるということは、本発明の製造方法で得られる炭素材料含有材料が官能基を有することを意味しており、これにより、溶媒に対する溶解性を高め得る。
　炭素材料は、好ましくは、（ｉ）ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＧバンド（一般的に１５５０ｃｍ－１～１６５０ｃｍ－１の範囲内）にピークを示し、さらに、（ｉｉ）ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＤバンド（一般的に１３００ｃｍ－１～１４００ｃｍ－１の範囲内）にピークを示す。
　炭素材料は、好ましくは、（ｉｉｉ）ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＧ′バンド（一般的に２６５０ｃｍ－１～２７５０ｃｍ－１の範囲内）にピークを示す。したがって、炭素材料が、ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＧ′バンド（一般的に２６５０ｃｍ－１～２７５０ｃｍ－１の範囲内）にピークを有することは、炭素材料がグラフェン構造またはグラフェン構造に類似の構造を有していることを意味している。Ｇ′バンドの強度は、グラフェン構造が１層のときに最も強く、グラフェン構造の積層数が増えるにつれて徐々に小さくなる。しかしながら、Ｇ′バンドは、グラフェン構造の積層数が増えるにつれて徐々に強度が小さくなっても、ピークは観察することができる。したがって、Ｇ′バンドにピークを有することは、炭素材料がグラフェン構造またはグラフェン構造に類似の構造を有しているといえる。Ｇ′バンドは、２Ｄバンドとも呼ばれることがある。
　炭素材料は、好ましくは、（ｉ）ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＧバンド（一般的に１５５０ｃｍ－１～１６５０ｃｍ－１の範囲内）にピークを示し、さらに、（ｉｉ）ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＤバンド（一般的に１３００ｃｍ－１～１４００ｃｍ－１の範囲内）にピークを示し、さらに、（ｉｉｉ）ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＧ′バンド（一般的に２６５０ｃｍ－１～２７５０ｃｍ－１の範囲内）にピークを示す。
　炭素材料は、好ましくは、（ｉｖ）ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＤ＋Ｄ′バンド（一般的に２８００ｃｍ－１～３０００ｃｍ－１の範囲内）にピークを示す。グラフェン構造の欠陥に由来する構造を有する炭素材料は、ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいて、Ｄ＋Ｄ′バンド（一般的に２８００ｃｍ－１～３０００ｃｍ－１の範囲内）にピークを示す。したがって、炭素材料が、ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＤ＋Ｄ′バンド（一般的に２８００ｃｍ－１～３０００ｃｍ－１の範囲内）にピークを有することは、その炭素材料が官能基を含むことや、グラフェン構造の欠陥に由来する構造またはグラフェン構造の欠陥に由来する構造に類似の構造を有していることを意味している。Ｄ＋Ｄ′バンドは、強度が低ければ、よりきれいなグラフェン構造またはグラフェン構造に類似の構造を有しているといえる。Ｄ＋Ｄ′バンドは、Ｄ＋Ｇバンドとも呼ばれることがある。また、Ｄ＋Ｄ′バンドが確認できるということもまた、本発明の製造方法で得られる炭素材料含有材料が官能基を有することを意味しており、これにより、溶媒に対する溶解性を高め得る。
　炭素材料は、好ましくは、（ｉ）ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＧバンド（一般的に１５５０ｃｍ－１～１６５０ｃｍ－１の範囲内）にピークを示し、さらに、（ｉｉ）ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＤバンド（一般的に１３００ｃｍ－１～１４００ｃｍ－１の範囲内）にピークを示し、さらに、（ｉｉｉ）ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＧ′バンド（一般的に２６５０ｃｍ－１～２７５０ｃｍ－１の範囲内）にピークを示し、さらに、（ｉｖ）ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＤ＋Ｄ′バンド（一般的に２８００ｃｍ－１～３０００ｃｍ－１の範囲内）にピークを示す。
　炭素材料は、好ましくは、溶媒に可溶である炭素系化合物を含む。
　一つの実施形態として、炭素材料は、例えば、（ｉ）ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＧバンド（一般的に１５５０ｃｍ－１～１６５０ｃｍ－１の範囲内）にピークを示し、さらに、（ｉｉ）ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいてＤバンド（一般的に１３００ｃｍ－１～１４００ｃｍ－１の範囲内）にピークを示し、さらに、溶媒に可溶である炭素系化合物を含む。
　炭素材料において、官能基を含むことと共に、グラフェン構造の一部に欠陥を有している場合、この欠陥が、炭素材料の溶媒への溶解性の発現に寄与し得る。
　炭素材料は、上記のように、従来公知の炭素材料とは異なり、グラフェン構造またはグラフェン構造に類似の構造を有し、炭素材料の溶媒への溶解性がより優れる（例えば、溶媒に溶解する炭素材料の成分がより多くなったり、炭素材料が溶解できる溶媒の種類がより増えたりする）。
　炭素材料に含まれる炭素系化合物の分子量は、好ましくは１０００～１３０００００であり、より好ましくは５０００～１００００００であり、さらに好ましくは１００００～７０００００であり、特に好ましくは１５０００～５０００００であり、最も好ましくは２００００～３０００００である。炭素材料に含まれる炭素系化合物の分子量が上記範囲内にあれば、上記（ｉ）の特徴と相まって、炭素材料の溶媒への溶解性がより優れる（例えば、溶媒に溶解する炭素材料の成分がより多くなったり、炭素材料が溶解できる溶媒の種類がより増えたりする）。炭素材料に含まれる炭素系化合物の分子量が１３０００００を超えると、炭素材料の溶媒への溶解性が悪くなるおそれがある。炭素材料に含まれる炭素系化合物の分子量が１０００未満であると、炭素材料としての特徴が薄れるおそれがある。これらの分子量は、後述する手法により分析できる。
　炭素材料中の炭素系化合物の含有割合は、好ましくは５０質量％～１００質量％であり、より好ましくは７０質量％～１００質量％であり、さらに好ましくは９０質量％～１００質量％であり、特に好ましくは９５質量％～１００質量％であり、最も好ましくは実質的に１００質量％である。炭素材料中の炭素系化合物の含有割合が上記範囲内にあれば、上記（ｉ）、（ｉｉ）の特徴と相まって、炭素材料の溶媒への溶解性がより優れる（例えば、溶媒に溶解する炭素材料の成分がより多くなったり、炭素材料が溶解できる溶媒の種類がより増えたりする）。
　炭素材料は、好ましくは、ＸＲＤ分析によって得られるＸＲＤスペクトルチャートにおいて、２０°～３０°の範囲内にピークを示す。すなわち炭素材料は、グラフェン構造が積層した構造（グラフェン積層構造）を有することも、好ましい実施形態の一つである。積層構造を有することで、炭素材料はより強固になり得るとともに、より安定なものとなり得る。
　炭素材料のさらに好ましい形態は、ラマン分光分析によって得られるラマンスペクトルにおいて上述した形態（ｉ）～（ｉｖ）のいずれの形態、あるいは組合せた形態；（ｉ）および（ｉｉ）、（ｉ）、（ｉｉ）および（ｉｉｉ）、（ｉ）、（ｉｉ）、（ｉｉｉ）および（ｉｖ）を有し、且つ、ＸＲＤ分析によって得られるＸＲＤスペクトルチャートにおいて、２０°～３０°の範囲内にピークを示す形態である。
　炭素材料は、好ましくは、バルク状態で存在し得る。一般には、バルク状態の物質が備える性質が、その物質の固有の性質である。すなわち、バルク状態の物質は、その物質のもつ基本的な性質、例えば、沸点、融点、粘度、密度などの値を決定できる。ある物質の物性といえば、バルク部分が持つ性質を指す。バルク状態の例としては、粒子、ペレット、フィルム等である。粒子の存在状態としては、例えば、粉体が挙げられる。フィルムとしては、自立したフィルムであることが好ましい。
≪２－２．炭素材料含有粒子の製造方法≫
　本発明の製造方法によって得られる炭素材料含有材料の一つの実施形態は、炭素材料含有粒子である。炭素材料含有粒子としては、代表的には、コアシェル粒子、高炭素化コアシェル粒子、中空炭素微粒子、高炭素化中空炭素微粒子などが挙げられる。
＜２－２－１．コアシェル粒子の製造方法＞
　コアシェル粒子は、本発明の炭素材料含有材料の製造方法において、加熱工程（Ｉ）の後、化合物（Ａ）の加熱によって生成する炭素材料の少なくとも一部を除去する炭素材料除去工程を含むことによって製造し得る。すなわち、加熱工程（Ｉ）を経て炭素材料含有材料の一つの実施形態である有機無機複合体を製造した後、該有機無機複合体に含まれる炭素材料の少なくとも一部を除去する炭素材料除去工程に付すことによって製造し得る。炭素材料除去工程においては、有機無機複合体に含まれる炭素材料を溶解する溶媒によって処理する。これにより、図２に示すように、無機物粒子２０の表面に炭素材料結合領域（溶媒によって溶解しない領域）３０がコーティングされたコアシェル粒子（コア部分：無機物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）２００が得られ得る。このようなコアシェル粒子も炭素材料含有材料である。
　溶媒としては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン、ジメチルスルホキシド、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、テトラヒドロフラン、メタノール、エタノール、２－プロパノール、ブタノール、クロロホルム、ジクロロメタン等が挙げられ、好ましくは、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン、ジメチルスルホキシド、クロロホルムであり、より好ましくはＮ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ－メチルピロリドンであり、特に好ましくはＮ－メチルピロリドンである。
＜２－２－２．高炭素化コアシェル粒子の製造方法＞
　高炭素化コアシェル粒子は、本発明の炭素材料含有材料の製造方法において、加熱工程（Ｉ）、およびそれに続く炭素材料除去工程の後、さらに加熱する加熱工程（ＩＩ）を含むことによって製造し得る。すなわち、上述のコアシェル粒子（コア部分：無機物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）をさらに加熱する。この加熱工程（ＩＩ）により、シェル部分を高炭素化させ得る。これにより、高炭素化コアシェル粒子（コア部分：無機物粒子、シェル部分：高炭素化物）が得られ得る。高炭素化することで、得られた炭素材料または炭素材料複合体の強度や耐熱性を向上することができる。高炭素化コアシェル粒子も炭素材料含有材料である。
　加熱工程（ＩＩ）における加熱温度は、コアの無機成分が耐えられる温度内であればよいが、具体的な加熱温度として、好ましくは５００℃～３０００℃であり、より好ましくは６００℃～２５００℃であり、最も好ましくは７００℃～２０００℃である。加熱工程（ＩＩ）における加熱温度を上記範囲に調整することにより、シェル部分を効果的に高炭素化させることができる。
　加熱工程（ＩＩ）における加熱時間は、具体的な加熱時間として、好ましくは０．１時間～１２０時間であり、より好ましくは０．５時間～１００時間であり、さらに好ましくは１時間～５０時間であり、最も好ましくは２時間～２４時間である。加熱時間を上記範囲に調整することにより、シェル部分を効果的に高炭素化させることができる。
＜２－２－３．中空炭素微粒子の製造方法＞
　中空炭素微粒子は、本発明の炭素材料含有材料の製造方法において、加熱工程（Ｉ）の後、無機物を除去する無機物除去工程を含むことによって製造し得る（製造形態１）。すなわち、加熱工程（Ｉ）を経て炭素材料含有材料の一つの実施形態である有機無機複合体を製造した後、該有機無機複合体に含まれる無機物を除去する無機物除去工程に付すことによって製造し得る。
　中空炭素微粒子は、また、本発明の炭素材料含有材料の製造方法において、加熱工程（Ｉ）、およびそれに続く炭素材料除去工程の後、無機物を除去する無機物除去工程を含むことによっても製造し得る（製造形態２）。すなわち、加熱工程（Ｉ）、およびそれに続く炭素材料除去工程を経て炭素材料含有材料の一つの実施形態であるコアシェル粒子を製造した後、該コアシェル粒子に含まれる無機物を除去する無機物除去工程に付すことによって製造し得る。
　無機物除去工程における無機物の除去の方法は、例えば、炭素材料が溶解されずに無機物を溶解できる溶剤で除去する方法が挙げられる。上記のような溶解特性をもつ溶剤としては、特に限定はされないが、水系溶剤が好ましい。このように水系溶剤が好ましい理由としては、本発明の製造方法で製造される炭素材料含有材料に含まれる炭素材料は水に溶けにくく、一方、無機物は水（特に酸性水や塩基性水）に溶けるものが多いためである。水系溶剤としては、例えば、硫酸、塩酸、硝酸等の酸性水溶液；水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、アンモニア等の塩基性水溶液；などが挙げられる。また、除去工程において、温度は、特に限定はされないが、水系溶剤の溶解特性を効果的に発現させ得る点で、好ましくは０℃～１５０℃であり、より好ましくは２０℃～１００℃である。さらに、除去工程の物理的な処理としては、特に限定はされないが、除去性を効果的に発現させ得る点で、好ましくは、静置、撹拌、超音波処理、せん断操作であり、より好ましくは、撹拌、超音波処理、せん断操作である。
＜２－２－４．高炭素化中空炭素微粒子の製造方法＞
　高炭素化中空炭素微粒子は、本発明の炭素材料含有材料の製造方法において、加熱工程（Ｉ）、およびそれに続く無機物除去工程の後、さらに加熱する加熱工程（ＩＩ）を含むことによって製造し得る。すなわち、上述の製造形態１で得られる中空炭素微粒子をさらに加熱する。この加熱工程（ＩＩ）により、炭素材料部分を高炭素化させ得る。これにより、高炭素化中空炭素微粒子が得られ得る。高炭素化することで、得られた炭素材料または炭素材料複合体の強度や耐熱性を向上することができる。高炭素化中空炭素微粒子も炭素材料含有材料である。
　高炭素化中空炭素微粒子は、また、本発明の炭素材料含有材料の製造方法において、加熱工程（Ｉ）、およびそれに続く炭素材料除去工程、およびそれに続く無機物除去工程の後、さらに加熱する加熱工程（ＩＩ）を含むことによって製造し得る。すなわち、上述の製造形態２で得られる中空炭素微粒子をさらに加熱する。この加熱工程（ＩＩ）により、炭素材料部分を高炭素化させ得る。
≪≪３．炭素材料含有材料≫≫
　本発明の炭素材料含有材料は、炭素材料と無機物を含む炭素材料含有材料であって、該炭素材料の少なくとも一部と該無機物の少なくとも一部とが共有結合によって結合している。
　本発明の炭素材料含有材料は、炭素材料の少なくとも一部と無機物の少なくとも一部とが共有結合によって結合している。好ましくは、無機物の最表面の少なくとも一部に炭素材料の少なくとも一部が共有結合している。より好ましくは、無機物粒子の最表面の少なくとも一部に炭素材料の少なくとも一部が共有結合している。
　本発明の炭素材料含有材料の説明において、「炭素材料」および「無機物」については、≪≪１．炭素材料含有材料の製造方法≫≫、≪≪２．炭素材料含有材料の製造方法の代表例≫≫における説明を援用し得る。
　本発明の炭素材料含有材料は、任意の適切な方法によって製造し得る。本発明の炭素材料含有材料は、好ましくは、本発明の炭素材料含有材料の製造方法によって製造し得る。
　本発明の炭素材料含有材料としては、多種多様なものが挙げられ、形状としても、粒子状、非粒子状（例えば、繊維状、薄膜状など）など、各種の形状を取り得る。形状としては、粒子状が好ましい。
　先の≪≪１．炭素材料含有材料の製造方法≫≫や≪≪２．炭素材料含有材料の製造方法の代表例≫≫において説明したように、例えば、無機物として、例えば、粒子状の無機物（無機物粒子）、非粒子状の無機物（例えば、繊維状の無機物、薄膜状の無機物など）などの各種の形状の無機物を採用する場合、それぞれの形状に応じて、多種多様な炭素材料含有材料が得られ得る。無機物としては、粒子状の無機物（無機物粒子）が好ましい。
　先の≪≪１．炭素材料含有材料の製造方法≫≫や≪≪２．炭素材料含有材料の製造方法の代表例≫≫において説明したように、無機物粒子を用いる場合は、本発明の炭素材料含有材料として、代表的には、無機物粒子を多数含む塊状の炭素材料含有材料が挙げられる。この場合、解砕などによって、粒子状の炭素材料含有材料となり得る。また、化合物（Ａ）と無機物の配合割合を調整することにより、粒子状の炭素材料含有材料となり得る。また、繊維状の無機物を用いる場合は、本発明の炭素材料含有材料としては、繊維状のコアシェル繊維やチューブ状の中空炭素材料が挙げられる。さらに、薄膜状の無機物を用いる場合は、本発明の炭素材料含有材料として、積層状の炭素材料含有材料が挙げられる。また、このような積層状の炭素材料含有材料に対して、さらに、前述の加熱工程（ＩＩ）や炭素材料除去工程や無機物除去工程などを施すことにより、薄膜状の各種炭素材料となり得る。
　本発明の炭素材料含有材料の代表的な実施形態としては、≪≪２．炭素材料含有材料の製造方法の代表例≫≫において説明した製造方法によって得られる炭素材料含有材料のように、有機無機複合体、炭素材料含有粒子などが挙げられる。炭素材料含有粒子としては、例えば、コアシェル粒子、高炭素化コアシェル粒子、中空炭素微粒子、高炭素化中空炭素微粒子などが挙げられる。
　本発明の炭素材料含有材料は、好ましくは、１３Ｃ－ＮＭＲ分析において、１２５ｐｐｍ～１３５ｐｐｍの間にピークを示す。１３Ｃ－ＮＭＲ分析において、１２５ｐｐｍ～１３５ｐｐｍの間にピークを示すことは、炭素材料含有材料が少なくともｓｐ２炭素を含む炭素材料を含むことを意味する。
　本発明の炭素材料含有材料は、好ましくは、１３Ｃ－ＮＭＲ分析において、１４０ｐｐｍ～１６０ｐｐｍの間にピークを示す。１３Ｃ－ＮＭＲ分析において、１４０ｐｐｍ～１６０ｐｐｍの間にピークを示すことは、Ｃ－Ｏ結合の存在を意味している。したがって、１３Ｃ－ＮＭＲ分析において、１４０ｐｐｍ～１６０ｐｐｍの間にピークを示すことは、代表的には、無機物の最表面に「酸素を有する基」（例えば、無機酸化物由来の酸素を有する基、金属水酸基など）を有していて、その酸素と、炭素材料の炭素とが、共有結合していることを意味する。
　また、本発明の炭素材料含有材料が、２９Ｓｉ－ＮＭＲ分析において、Ｃ－Ｏ－Ｓｉ結合に由来するピークを有する場合は、炭素材料の少なくとも一部とＳｉを有する無機物の少なくとも一部とが共有結合によって結合していることを意味する。代表的には、シリカ粒子の最表面の少なくとも一部に炭素材料の少なくとも一部が共有結合していることを意味する。
　本発明の炭素材料含有材料において、炭素材料部分の膜厚については、≪≪２．炭素材料含有材料の製造方法の代表例≫≫の項目において説明した内容を援用し得る。
≪≪４．有機無機複合体≫≫
　本発明の有機無機複合体は、炭素材料と無機物を含む有機無機複合体であって、該炭素材料が溶媒に可溶である。
　本発明の有機無機複合体において、有機無機複合体の組成、物性、および「炭素材料」については、≪２－１．有機無機複合体の製造方法≫における説明を援用し得る。本発明の有機無機複合体において、「化合物（Ａ）」については、≪１－１．化合物（Ａ）≫における説明を援用し得る。本発明の有機無機複合体において、「無機物」については、≪１－２．無機物≫における説明を援用し得る。
　本発明の有機無機複合体は、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切な方法によって製造し得る。このような製造方法は、代表的には、加熱によって同一分子間および／または異種分子間で縮合反応が起きる化合物（Ａ）と無機物を含む組成物を加熱する加熱工程（Ｉ）を含む。この加熱工程（Ｉ）によって、化合物（Ａ）と無機物を含む組成物中の該化合物（Ａ）が加熱されて炭素材料となり得る。
　本発明の有機無機複合体を製造する際の加熱工程（Ｉ）における加熱温度は、化合物（Ａ）の縮合反応温度がＴ℃であるときに、好ましくは、（Ｔ－１５０）℃以上である。
　本発明の有機無機複合体を製造する際の加熱工程（Ｉ）においては、加熱によって同一分子間および／または異種分子間で縮合反応が起きる化合物（Ａ）と無機物を含む組成物を加熱する。化合物（Ａ）と無機物との配合割合は、無機物１００質量％に対して、化合物（Ａ）が、好ましくは０．０１質量％～１００００００質量％であり、より好ましくは０．１質量％～１０００００質量％であり、特に好ましくは１質量％～１０００質量％である。化合物（Ａ）と無機物との配合割合が上記範囲内にあれば、構造がより精密に制御された有機無機複合体をより温和な条件でより簡便に製造し得る。これらの無機物と化合物（Ａ）の配合割合は、目的とする複合体の物性に応じて、任意に調整することができる。例えば、無機物と化合物（Ａ）の配合割合を調整することにより、得られる有機無機複合体の物性、形態（例えば、溶媒への溶解性や、炭素成分または無機成分の形状（粒子状や非粒子状）、炭素成分または無機成分のサイズなど）を制御することができる。
　加熱によって同一分子間および／または異種分子間で縮合反応が起きる化合物（Ａ）と無機物を含む組成物中には、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切な他の成分が含まれていてもよい。このような他の成分としては、例えば、溶媒、触媒、母材、担体などが挙げられる。
　本発明の有機無機複合体を製造する際の加熱工程（Ｉ）で加熱する組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切な方法で調製すればよい。このような方法としては、例えば、化合物（Ａ）と無機物とを、任意の適切な方法（例えば、破砕、粉砕など）で固体状態のまま混合する方法が挙げられる。また、化合物（Ａ）と無機物と溶剤と、必要に応じて溶剤以外の他の成分とを、任意の適切な方法（例えば、超音波処理など）で混合し、任意の適切な方法（例えば、真空乾燥）によって溶剤を除去する方法などが挙げられる。また、必要に応じて、解砕を行ってもよい。
　本発明の有機無機複合体を製造する際の加熱工程（Ｉ）における加熱温度は、化合物（Ａ）の縮合反応温度がＴ℃であるときに、好ましくは（Ｔ－１５０）℃以上であり、より好ましくは（Ｔ－１５０～Ｔ＋５０）℃であり、さらに好ましくは（Ｔ－１３０～Ｔ＋４５）℃であり、さらに好ましくは（Ｔ－１００～Ｔ＋４０）℃であり、特に好ましくは（Ｔ－８０～Ｔ＋３５）℃であり、最も好ましくは（Ｔ－５０～Ｔ＋３０）℃である。本発明の有機無機複合体を製造する際においては、無機物の触媒能や、無機物上の官能基と炭素材料の反応性が高いことから、上記のように化合物（Ａ）の縮合反応温度と比べて比較的低温から反応が進行して炭素化が進み得る。加熱温度を上記範囲に調整することにより、溶媒への可溶性を有する有機無機複合体や、構造がより精密に制御された有機無機複合体をより温和な条件でより簡便に製造し得る。
　化合物（Ａ）の縮合反応温度は、ＴＧ－ＤＴＡ分析によって決定できる。具体的には、下記の通りである。
（１）化合物（Ａ）として１種の化合物を用いる場合には、化合物（Ａ）のＴＧ－ＤＴＡ分析を、窒素ガス雰囲気下、４０℃から、昇温速度１０℃／分で昇温し、ＤＴＡの最も低温側のピークトップ温度を化合物（Ａ）の縮合反応温度（Ｔ℃）と決定する。
（２）化合物（Ａ）として２種以上の化合物の混合物を用いる場合には、該混合物のＴＧ－ＤＴＡ分析を、窒素ガス雰囲気下、４０℃から、昇温速度１０℃／分で昇温し、ＤＴＡの最も低温側のピークトップ温度を化合物（Ａ）（２種以上の化合物の混合物）の縮合反応温度（Ｔ℃）と決定する。
（３）ただし、１種の化合物や２種以上の化合物の混合物としての化合物（Ａ）に、例えば、溶媒や水分や水和水等の不純物が含まれている場合は、該不純物の脱離に伴うＤＴＡピーク（不純物ピークと称することもある）が縮合反応温度よりも低温で観測されることがある。このような場合には、上記の不純物ピークは無視して、その化合物（Ａ）の縮合反応温度を決定する。通常は、上記の不純物ピークは無視した上で、ＤＴＡの最も低温側のピークトップ温度を、その化合物（Ａ）の縮合反応温度と決定する。
　本発明の有機無機複合体を製造する際の加熱工程（Ｉ）における加熱温度は、具体的な加熱温度として、好ましくは２００℃～５００℃であり、より好ましくは２２０℃～４００℃であり、さらに好ましくは２３０℃～３５０℃であり、最も好ましくは２５０℃～３００℃である。加熱温度を上記範囲に調整することにより、溶媒への可溶性を有する有機無機複合体や、構造がより精密に制御された有機無機複合体をより温和な条件でより簡便に製造し得る。特に、加熱工程（Ｉ）における加熱温度がこのように低いため、有機無機複合体をより温和な条件で工業的に製造可能である。
　本発明の有機無機複合体を製造する際の加熱工程（Ｉ）における加熱時間は、具体的な加熱時間として、好ましくは０．１時間～１２０時間であり、より好ましくは０．５時間～１００時間であり、さらに好ましくは１時間～５０時間であり、最も好ましくは２時間～２４時間である。加熱時間を上記範囲に調整することにより、溶媒への可溶性を有する有機無機複合体や、構造がより精密に制御された有機無機複合体をより温和な条件でより簡便に製造し得る。
　本発明の有機無機複合体において、炭素材料部分の膜厚については、≪≪２．炭素材料含有材料の製造方法の代表例≫≫の項目において説明した内容を援用し得る。
≪≪５．有機無機複合体の応用≫≫
　本発明の有機無機複合体は、様々な応用展開が可能である。このような応用展開によって得られる代表的なものは、炭素材料含有粒子である。炭素材料含有材料としては、多種多様なものが挙げられ、形状としても、粒子状、非粒子状（例えば、繊維状、薄膜状など）など、各種の形状を取り得る。形状としては、粒子状が好ましい。炭素材料含有粒子としては、代表的には、コアシェル粒子、高炭素化コアシェル粒子、中空炭素微粒子、高炭素化中空炭素微粒子などが挙げられる。
≪５－１．コアシェル粒子≫
　コアシェル粒子は、本発明の有機無機複合体を製造する際において、加熱工程（Ｉ）の後、化合物（Ａ）の加熱によって生成する炭素材料の少なくとも一部を除去する炭素材料除去工程に付すことによって製造し得る。すなわち、加熱工程（Ｉ）を経て本発明の有機無機複合体を製造した後、本発明の有機無機複合体に含まれる炭素材料の少なくとも一部を除去する炭素材料除去工程に付すことによって製造し得る。炭素材料除去工程においては、本発明の有機無機複合体に含まれる炭素材料を溶解する溶媒によって処理する。これにより、図２に示すように、無機物粒子２０の表面に炭素材料結合領域（溶媒によって溶解しない領域）３０がコーティングされたコアシェル粒子（コア部分：無機物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）２００が得られ得る。
　溶媒としては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン、ジメチルスルホキシド、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、テトラヒドロフラン、メタノール、エタノール、２－プロパノール、ブタノール、クロロホルム、ジクロロメタン等が挙げられ、好ましくは、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン、ジメチルスルホキシド、クロロホルムであり、より好ましくはＮ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ－メチルピロリドンであり、特に好ましくはＮ－メチルピロリドンである。
　コアシェル粒子において、炭素材料部分の膜厚については、≪≪２．炭素材料含有材料の製造方法の代表例≫≫の項目において説明した内容を援用し得る。
≪５－２．高炭素化コアシェル粒子≫
　高炭素化コアシェル粒子は、本発明の有機無機複合体を製造する際において、加熱工程（Ｉ）の後、炭素材料除去工程を続いて行った後、さらに加熱する加熱工程（ＩＩ）に付すことによって製造し得る。すなわち、炭素材料除去工程によって得られるコアシェル粒子（コア部分：無機物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）をさらに加熱する。この加熱工程（ＩＩ）により、シェル部分を高炭素化させ得る。これにより、高炭素化コアシェル粒子（コア部分：無機物粒子、シェル部分：高炭素化物）が得られ得る。高炭素化することで、得られた炭素材料または炭素材料複合体の強度や耐熱性を向上することができる。
　加熱工程（ＩＩ）における加熱温度は、コアの無機成分が耐えられる温度内であればよいが、具体的な加熱温度として、好ましくは５００℃～３０００℃であり、より好ましくは６００℃～２５００℃であり、最も好ましくは７００℃～２０００℃である。加熱工程（ＩＩ）における加熱温度を上記範囲に調整することにより、シェル部分を効果的に高炭素化させることができる。
　加熱工程（ＩＩ）における加熱時間は、具体的な加熱時間として、好ましくは０．１時間～１２０時間であり、より好ましくは０．５時間～１００時間であり、さらに好ましくは１時間～５０時間であり、最も好ましくは２時間～２４時間である。加熱時間を上記範囲に調整することにより、シェル部分を効果的に高炭素化させることができる。
　高炭素化コアシェル粒子において、炭素材料部分の膜厚については、≪≪２．炭素材料含有材料の製造方法の代表例≫≫の項目において説明した内容を援用し得る。
≪５－３．中空炭素微粒子≫
　中空炭素微粒子は、本発明の有機無機複合体を製造する際において、加熱工程（Ｉ）の後、無機物を除去する無機物除去工程を含むことによって製造し得る（製造形態１）。すなわち、加熱工程（Ｉ）を経て有機無機複合体を製造した後、該有機無機複合体に含まれる無機物を除去する無機物除去工程に付すことによって製造し得る。
　中空炭素微粒子は、また、本発明の有機無機複合体を製造する際において、加熱工程（Ｉ）の後、炭素材料除去工程を続いて行った後、無機物を除去する無機物除去工程を含むことによっても製造し得る（製造形態２）。すなわち、加熱工程（Ｉ）、およびそれに続く炭素材料除去工程を経てコアシェル粒子を製造した後、該コアシェル粒子に含まれる無機物を除去する無機物除去工程に付すことによって製造し得る。
　無機物除去工程における無機物の除去の方法は、例えば、炭素材料が溶解されずに無機物を溶解できる溶剤で除去する方法が挙げられる。上記のような溶解特性をもつ溶剤としては、特に限定はされないが、水系溶剤が好ましい。このように水系溶剤が好ましい理由としては、本発明の製造方法で製造される有機無機複合体に含まれる炭素材料は水に溶けにくく、一方、無機物は水（特に酸性水や塩基性水）に溶けるものが多いためである。水系溶剤としては、例えば、硫酸、塩酸、硝酸等の酸性水溶液；水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、アンモニア等の塩基性水溶液；などが挙げられる。また、除去工程において、温度は、特に限定はされないが、水系溶剤の溶解特性を効果的に発現させ得る点で、好ましくは０℃～１５０℃であり、より好ましくは２０℃～１００℃である。さらに、除去工程の物理的な処理としては、特に限定はされないが、除去性を効果的に発現させ得る点で、好ましくは、静置、撹拌、超音波処理、せん断操作であり、より好ましくは、撹拌、超音波処理、せん断操作である。
　中空炭素微粒子において、炭素材料部分の膜厚については、≪≪２．炭素材料含有材料の製造方法の代表例≫≫の項目において説明した内容を援用し得る。
≪５－４．高炭素化中空炭素微粒子≫
　高炭素化中空炭素微粒子は、本発明の有機無機複合体を製造する際において、加熱工程（Ｉ）の後、無機物除去工程を続いて行った後、さらに加熱する加熱工程（ＩＩ）を含むことによって製造し得る。すなわち、上述の製造形態１で得られる中空炭素微粒子をさらに加熱する。この加熱工程（ＩＩ）により、炭素材料部分を高炭素化させ得る。これにより、高炭素化中空炭素微粒子が得られ得る。高炭素化することで、得られた炭素材料または炭素材料複合体の強度や耐熱性を向上することができる。
　高炭素化中空炭素微粒子は、また、本発明の有機無機複合体を製造する際において、加熱工程（Ｉ）の後、炭素材料除去工程を続いて行った後、さらに無機物除去工程を続いて行った後、さらに加熱する加熱工程（ＩＩ）を含むことによって製造し得る。すなわち、上述の製造形態２で得られる中空炭素微粒子をさらに加熱する。この加熱工程（ＩＩ）により、炭素材料部分を高炭素化させ得る。
　高炭素化中空炭素微粒子において、炭素材料部分の膜厚については、≪≪２．炭素材料含有材料の製造方法の代表例≫≫の項目において説明した内容を援用し得る。
　以下、実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、特に断りのない限り、「部」は「質量部」を、「％」は「質量％」を意味する。また、本明細書において、「質量」は「重量」と読み替えても良い。ただし、本明細書中のＣ１ｓＸＰＳに係る部分の％は原子％を意味する。
＜ラマン分光分析＞
　ラマン分光分析は以下の装置、条件により行った。
測定装置：顕微ラマン（日本分光ＮＲＳ－３１００）
測定条件：５３２ｎｍレーザー使用、対物レンズ２０倍、ＣＣＤ取り込み時間１秒、積算６４回（分解能＝４ｃｍ－１）
　なおラマン分析においてＧ’バンド、Ｄ＋Ｄ’バンドは重なって現れることがあり、Ｄ＋Ｄ’バンドが特にショルダーを持つブロードなピークとして分析されることがある。この場合はショルダーピークの変曲点をＧ’バンドのピークとみなす。
＜ＸＲＤ分析＞
　ＸＲＤ測定は、全自動水平型Ｘ線回折装置（リガク社製、ＳＭＡＲＴ　ＬＡＢ）を用いて、以下の条件により行った。
ＣｕＫα１線：０．１５４０６ｎｍ
走査範囲：１０°－９０°
Ｘ線出力設定：４５ｋＶ－２００ｍＡ
ステップサイズ：０．０２０°
スキャン速度：０．５°ｍｉｎ－１－４°ｍｉｎ－１
　なお、ＸＲＤ測定は、試料をグローブボックス中にて気密試料台に装填することにより、不活性雰囲気を保った状態で行った。
＜Ｃ１ｓＸＰＳ分析＞
　Ｃ１ｓＸＰＳ測定は、光電子分光装置（ＡＸＩＳ－ＵＬＴＲＡ、島津製作所製）を用いて、以下の条件により行った。
ソース：Ｍｇ（デュアルノード）
エミッション：１０ｍＡ
アノード：１０ｋＶ
アナライザー：Ｐａｓｓ　Ｅｎｅｒｇｙ：４０
測定範囲：Ｃ１ｓ：２９６～２７０ｅＶ
積算回数：１０回
解析条件：Ｃ１ｓ軌道に由来するピークを官能基ごとに、下記に記載のエネルギーでピーク分離し、各面積から割合を算出した。官能基の種類は（１）－ＣＯＯ－、ラクトン、および一部のケトン＠２８８．３ｅＶ、（２）Ｃ＝Ｏおよびエポキシ基＠２８６．２ｅＶ、（３）Ｃ－ＯＨおよびＣ－Ｏ－Ｃ＠２８５．６ｅＶ、（４）６員環性Ｃ＝Ｃ＠２８４．３ｅＶ、（５）Ｃ－Ｃ、Ｃ－Ｈおよび５員環性Ｃ＝Ｃ＠２８３．６ｅＶの５ピークで分離した。ただし、割合算出上（４）と（５）はまとめて計算した。なおＣ１ｓＸＰＳに係る部分の％は原子％を意味する。なお、表には、（１）、（２）、（３）のそれぞれに対応するピークの割合を（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）で示し、（４）および（５）に対応するピークの合計割合を（Ｄ）で示した。
＜ＴＧ－ＤＴＡ分析＞
　ＴＧ－ＤＴＡ分析は、以下の装置、条件により行った。
測定装置：示唆熱熱重量同時測定装置（セイコーインスツルメンツ社製、ＴＧ／ＤＴＡ６２００）
　化合物（Ａ）の縮合反応温度の決定は、下記のように行った。
（１）化合物（Ａ）として１種の化合物を用いる場合には、化合物（Ａ）のＴＧ－ＤＴＡ分析を、窒素ガス雰囲気下、４０℃から、昇温速度１０℃／分で昇温し、ＤＴＡの最も低温側のピークトップ温度を化合物（Ａ）の縮合反応温度（Ｔ℃）と決定した。
（２）化合物（Ａ）として２種以上の化合物の混合物を用いる場合には、該混合物のＴＧ－ＤＴＡ分析を、窒素ガス雰囲気下、４０℃から、昇温速度１０℃／分で昇温し、ＤＴＡの最も低温側のピークトップ温度を化合物（Ａ）（２種以上の化合物の混合物）の縮合反応温度（Ｔ℃）と決定した。
（３）ただし、１種の化合物や２種以上の化合物の混合物としての化合物（Ａ）に、例えば、溶媒や水分や水和水等の不純物が含まれている場合は、該不純物の脱離に伴うＤＴＡピーク（不純物ピークと称することもある）が縮合反応温度よりも低温で観測されることがある。このような場合には、上記の不純物ピークは無視して、その化合物（Ａ）の縮合反応温度を決定した。具体的には、上記の不純物ピークは無視した上で、ＤＴＡの最も低温側のピークトップ温度を、その化合物（Ａ）の縮合反応温度と決定した。
　有機無機複合体の酸化開始温度は、空気雰囲気下、４０℃から、昇温速度１０℃／分で行い、ＤＴＡの立ち上がり温度のうち、最も低温側のＤＴＡの立ち上がり温度より推定した。
＜ＩＲ分析＞
　ＦＴ－ＩＲ分析は以下の装置、条件により行った。
測定装置：フーリエ変換赤外分光光度計（日本分光製ＦＴ／ＩＲ－４２００）
測定条件：拡散反射（ＤＲＩＦＴ）法、ＭＣＴ検出器、分解能４ｃｍ－１、積算回数１２８回
サンプル条件：試料とＫＢｒを重量比＝１：５０で混合したものを使用した。
＜１３Ｃ－ＮＭＲおよび２９Ｓｉ－ＮＭＲの測定＞
　１３Ｃ－ＮＭＲおよび２９Ｓｉ－ＮＭＲの測定は、以下の装置、条件により行った。
装置：Ｂｒｕｋｅｒ　Ａｖａｎｃｅ　ＮＥＯ　４００ＭＨｚ／２６３ＧＨｚ　９．４Ｔ　ＤＮＰ　ｓｙｓｔｅｍ
プローブ：２ｃｈ　３．２ｍｍ　ＤＮＰプローブ
サンプル管：３．２ｍｍサファイアローター＋テフロンインサート＋ジルコニアキャップ
測定温度：１０５Ｋ～１０７Ｋ
マジックアングルスピニング（ＭＡＳ）：１０ｋＨｚ
パルスプログラム：ＣＰ（１Ｈ－１３Ｃ、１Ｈ－２９Ｓｉ）
ＣＰコンタクトタイム：３ｍｓ
サンプル調製条件：４０ｍｇサンプル＋２０μＬＴＥＫＰｏｌ／１，１，２，２－ｔｅｔｒａｃｈｌｏｒｏｅｔｈａｎｅ（１６ｍＭ）
＜分子量の測定＞
　分子量の測定は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ、東ソー株式会社製ＨＬＣ－８２２０ＧＰＣ）を用いて、各炭素材料が０．０２質量％となるようＮ，Ｎ－ジメチルホルムアミド（０．１％ＬｉＢｒ含有）に混合し、１時間超音波処理後、ＰＴＦＥ製濾紙（０．４５μｍ）に通して前処理したのち、濾液をＮ，Ｎ－ジメチルホルムアミド（０．１％ＬｉＢｒ含有）を展開溶媒に使用し、ポリスチレン換算で分子量を算出した。炭素材料中の最大分子量はピークの立ち上がり点から算出した。
＜熱伝導特性（熱拡散率、熱伝導率）の測定＞
　熱伝導特性としての熱拡散率は、株式会社アイフェイズ社製Ｍ３ｔｙｐｅ２を用いて、膜の厚み方向の熱拡散率を測定した。熱伝導特性としての熱伝導率は、膜の比熱×密度×熱拡散率から計算した。
＜ＳＰＳ焼結＞
　ＳＰＳ焼結は以下の装置、条件で行った。
装置：株式会社シンターランド・ＬＡＢＯＸ－１２５Ｃ
雰囲気：真空下
昇温：１０℃／ｍｉｎ（～５Ｐａから昇温）
焼結温度：６１０℃
保持時間：５分
加圧：５０ＭＰａ（昇温～焼結まで）
冷却：無加圧・自然冷却
＜粉体抵抗の測定＞
　粉体抵抗は、４ｍｍのテフロン板に１ｃｍ角の穴をあけ、その穴に粉体を充填し、両側から銅電極で挟み込み、粉体の抵抗を測定した。用いた装置は、テクトロニクス社製高抵抗率計６５１７ＢＪで、印加電圧１０Ｖで測定した。
〔実施例１〕：フロログルシノール＋シリカ粒子＋２５０℃×１時間
　フロログルシノール（東京化成工業株式会社製、融点：２２０℃、縮合反応温度：３３０℃）：理論比表面積７５０ｍ２／ｇがシリカ粒子に対して１．５層分となるようにシリカ粒子（富士シリシア化学株式会社製、商品名「Ｑ－１０ＨＴ６０３１５」、比表面積２５９ｍ２／ｇ）と十分に混合した。
　得られた混合物を石英アンプル管に真空封入した後、あらかじめ２５０℃に加熱していた電気炉にて１時間加熱した。
　これにより、炭素材料（１Ａ）と無機酸化物（１Ｂ）を含む有機無機複合体（１）を得た。
　有機無機複合体（１）をＮＭＰ（Ｎ－メチルピロリドン）に分散させ、前述の手法により炭素成分の溶解性を確認したところ、溶媒に可溶であった。
　得られた有機無機複合体（１）のＣ１ｓＸＰＳ分析の結果を図３（ＸＰＳスペクトル（Ｃ１ｓ））、表１に示す。表１から、有機無機複合体（１）が炭素材料と無機酸化物を含む有機無機複合体であることがわかり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対する全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量の割合は２６％であり、全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は６２％であり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は１６％であった。このことから、構造制御率が高いことがわかる。
　フロログルシノールの、窒素ガス雰囲気下、１０℃／分の昇温条件によってＴＧ－ＤＴＡ分析を行ったときの、温度５０℃における初期重量Ｍ５０に対する温度５００℃における重量Ｍ５００の重量比（Ｍ５００／Ｍ５０）が０．４９であった。このことから、フロログルシノールは炭素化後も十分に無機酸化物上に存在し得ることがわかる。
　得られた有機無機複合体（１）のＴＧ－ＤＴＡ分析におけるＤＴＡ分析の結果を図４に示す。図４によれば、有機無機複合体（１）は、空気雰囲気下、４０℃から、１０℃／分の昇温条件によってＴＧ－ＤＴＡ分析を行ったときの、ＤＴＡの立ち上がり温度で示される酸化開始温度が２００℃であった。このことから、耐酸化性が高いことがわかる。
　さらに、得られた有機無機複合体（１）のＩＲ分析を行った結果を図５に示す。図５によれば、有機無機複合体（１）のＩＲスペクトルにおいては、Ｃ＝Ｏ構造に由来する１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１にピークが無く、高く構造が制御できている。
　さらに、得られた有機無機複合体（１）のラマンスペクトルを図６に示す。ラマンスペクトルにおいて１３６５ｃｍ－１、１５９０ｃｍ－１、２６５０ｃｍ－１、２８３５ｃｍ－１にピークを有することから、炭素材料（１Ａ）はグラフェン構造を有し且つグラフェン構造が積層した構造の炭素系化合物を含む炭素材料であることがわかった。
　以上のように、本発明の製造方法によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された炭素材料含有材料を、温和な条件で簡便に製造できる。また、以上のように、本発明によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された、温和な条件で工業的に製造可能な有機無機複合体を提供することができる。
〔実施例２〕フロログルシノール＋アルミナ粒子＋２５０℃×１時間
　シリカ粒子をアルミナ粒子（一般社団法人触媒学会無償配布試料「ＪＲＣ－ＡＬＯ７」、比表面積１８０ｍ２／ｇ）に変更した以外は、実施例１と同様に行い、炭素材料（２Ａ）と無機酸化物（２Ｂ）を含む有機無機複合体（２）を得た。
　有機無機複合体（２）をＮＭＰ（Ｎ－メチルピロリドン）に分散させ、前述の手法により炭素成分の溶解性を確認したところ、溶媒に可溶であった。
　得られた有機無機複合体（２）のＣ１ｓＸＰＳ分析の結果を図３（ＸＰＳスペクトル（Ｃ１ｓ））、表１に示す。表１から、有機無機複合体（２）が炭素材料と無機酸化物を含む有機無機複合体であることがわかり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対する全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量の割合は２９％であり、全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は５９％であり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は１７％であった。このことから、構造制御率が高いことがわかる。
　得られた有機無機複合体（２）のＴＧ－ＤＴＡ分析におけるＤＴＡ分析の結果を図４に示す。図４によれば、有機無機複合体（２）は、空気雰囲気下、４０℃から、１０℃／分の昇温条件によってＴＧ－ＤＴＡ分析を行ったときの、ＤＴＡの立ち上がり温度で示される酸化開始温度が２３０℃であった。このことから、耐酸化性が高いことがわかる。
　さらに、得られた有機無機複合体（２）のＩＲ分析を行った結果を図５に示す。図５によれば、有機無機複合体（２）のＩＲスペクトルにおいては、Ｃ＝Ｏ構造に由来する１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１にピークが存在しており、Ｃ１ｓＸＰＳによる構造制御率は高いが、ＦＴ－ＩＲ分析による構造制御率はやや低い。
　さらに、得られた有機無機複合体（２）のラマンスペクトルを図６に示す。ラマンスペクトルにおいて１３４０ｃｍ－１、１５８５ｃｍ－１、２６５０ｃｍ－１、２８３５ｃｍ－１にピークを有することから、炭素材料（２Ａ）はグラフェン構造を有し且つグラフェン構造が積層した構造の炭素系化合物を含む炭素材料であることがわかった。
　以上のように、本発明の製造方法によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された炭素材料含有材料を、温和な条件で簡便に製造できる。また、以上のように、本発明によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された、温和な条件で工業的に製造可能な有機無機複合体を提供することができる。
〔実施例３〕フロログルシノール＋チタニア粒子＋２５０℃×１時間
　シリカ粒子をチタニア粒子（一般社団法人触媒学会無償配布試料「ＪＲＣ－ＴＩＯ－４（２）」、比表面積５０ｍ２／ｇ）に変更した以外は、実施例１と同様に行い、炭素材料（３Ａ）と無機酸化物（３Ｂ）を含む有機無機複合体（３）を得た。
　有機無機複合体（３）をＮＭＰ（Ｎ－メチルピロリドン）に分散させ、前述の手法により炭素成分の溶解性を確認したところ、溶媒に可溶であった。
　得られた有機無機複合体（３）のＣ１ｓＸＰＳ分析の結果を図３（ＸＰＳスペクトル（Ｃ１ｓ））、表１に示す。表１から、有機無機複合体（３）が炭素材料と無機酸化物を含む有機無機複合体であることがわかり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対する全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量の割合は２７％であり、全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は５６％であり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は１５％であった。このことから、構造制御率が高いことがわかる。
　得られた有機無機複合体（３）のＴＧ－ＤＴＡ分析におけるＤＴＡ分析の結果を図４に示す。図４によれば、有機無機複合体（３）は、空気雰囲気下、４０℃から、１０℃／分の昇温条件によってＴＧ－ＤＴＡ分析を行ったときの、ＤＴＡの立ち上がり温度で示される酸化開始温度が２００℃であった。このことから、耐酸化性が高いことがわかる。
　さらに、得られた有機無機複合体（３）のＩＲ分析を行った結果を図５に示す。図５によれば、有機無機複合体（３）のＩＲスペクトルにおいては、Ｃ＝Ｏ構造に由来する１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１にピークが存在しており、Ｃ１ｓＸＰＳによる構造制御率は高いが、ＦＴ－ＩＲ分析による構造制御率はやや低い。
　さらに、得られた有機無機複合体（３）のラマンスペクトルを図６に示す。ラマンスペクトルにおいて１３４０ｃｍ－１、１５８０ｃｍ－１、２６５０ｃｍ－１、２８２０ｃｍ－１にピークを有することから、炭素材料（３Ａ）はグラフェン構造を有し且つグラフェン構造が積層した構造の炭素系化合物を含む炭素材料であることがわかった。
　以上のように、本発明の製造方法によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された炭素材料含有材料を、温和な条件で簡便に製造できる。また、以上のように、本発明によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された、温和な条件で工業的に製造可能な有機無機複合体を提供することができる。
〔実施例４〕フロログルシノール＋ヘテロポリ酸粒子（ＨＰＷ）＋２５０℃×１時間
　シリカ粒子をヘテロポリ酸粒子としてＨＰＷ（富士フイルム和光純薬株式会社製、１２－タングスト（ＶＩ）リン酸ｎ水和物、比表面積２７８ｍ２／ｇ）に変更した以外は、実施例１と同様に行い、炭素材料（４Ａ）と無機酸化物（４Ｂ）を含む有機無機複合体（４）を得た。
　有機無機複合体（４）をＮＭＰ（Ｎ－メチルピロリドン）に分散させ、前述の手法により炭素成分の溶解性を確認したところ、溶媒に可溶であった。
　得られた有機無機複合体（４）のＣ１ｓＸＰＳ分析の結果を図３（ＸＰＳスペクトル（Ｃ１ｓ））、表１に示す。表１から、有機無機複合体（４）が炭素材料と無機酸化物を含む有機無機複合体であることがわかり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対する全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量の割合は２９％であり、全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は７６％であり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は２２％であった。このことから、構造制御率が高いことがわかる。
　得られた有機無機複合体（４）のＴＧ－ＤＴＡ分析におけるＤＴＡ分析の結果を図４に示す。図４によれば、有機無機複合体（４）は、空気雰囲気下、４０℃から、１０℃／分の昇温条件によってＴＧ－ＤＴＡ分析を行ったときの、ＤＴＡの立ち上がり温度で示される酸化開始温度が３００℃であった。このことから、耐酸化性が高いことがわかる。
　さらに、得られた有機無機複合体（４）のＩＲ分析を行った結果を図５に示す。図５によれば、有機無機複合体（４）のＩＲスペクトルにおいては、Ｃ＝Ｏ構造に由来する１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１にピークが無く、高く構造が制御できている。
　さらに、得られた有機無機複合体（４）のラマンスペクトルを図６に示す。ラマンスペクトルにおいて１３５０ｃｍ－１、１５８５ｃｍ－１、２６５０ｃｍ－１、２８１０ｃｍ－１にピークを有することから、炭素材料（４Ａ）はグラフェン構造を有し且つグラフェン構造が積層した構造の炭素系化合物を含む炭素材料であることがわかった。また、炭素材料（４Ａ）部分の分子量を測定したところ、重量平均分子量は８０００、最大分子量は５００００であった。
　以上のように、本発明の製造方法によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された炭素材料含有材料を、温和な条件で簡便に製造できる。また、以上のように、本発明によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された、温和な条件で工業的に製造可能な有機無機複合体を提供することができる。
〔実施例５〕フロログルシノール＋ヘテロポリ酸粒子（ＨＰＭｏ）＋２５０℃×１時間
　シリカ粒子をヘテロポリ酸粒子としてＨＰＭｏ（富士フイルム和光純薬株式会社製、１２－モリブド（ＶＩ）リン酸ｎ水和物）に変更した以外は、実施例１と同様に行い、炭素材料（５Ａ）と無機酸化物（５Ｂ）を含む有機無機複合体（５）を得た。
　有機無機複合体（５）をＮＭＰ（Ｎ－メチルピロリドン）に分散させ、前述の手法により炭素成分の溶解性を確認したところ、溶媒に可溶であった。
　得られた有機無機複合体（５）のＣ１ｓＸＰＳ分析の結果を図７（ＸＰＳスペクトル（Ｃ１ｓ））、表１に示す。表１から、有機無機複合体（５）が炭素材料と無機酸化物を含む有機無機複合体であることがわかり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対する全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量の割合は２７％であり、全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は６３％であり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は１７％であった。このことから、構造制御率が高いことがわかる。
　さらに、得られた有機無機複合体（５）のＩＲ分析を行った結果を図８に示す。図８によれば、有機無機複合体（５）のＩＲスペクトルにおいては、Ｃ＝Ｏ構造に由来する１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１にピークが無く、高く構造が制御できている。
　以上のように、本発明の製造方法によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された炭素材料含有材料を、温和な条件で簡便に製造できる。また、以上のように、本発明によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された、温和な条件で工業的に製造可能な有機無機複合体を提供することができる。
〔実施例６〕フロログルシノール＋ヘテロポリ酸粒子（ＨＳｉＷ）＋２５０℃×１時間
　シリカ粒子をヘテロポリ酸粒子としてＨＳｉＷ（日本新金属株式会社製、ケイタングステン酸）に変更した以外は、実施例１と同様に行い、炭素材料（６Ａ）と無機酸化物（６Ｂ）を含む有機無機複合体（６）を得た。
　有機無機複合体（６）をＮＭＰ（Ｎ－メチルピロリドン）に分散させ、前述の手法により炭素成分の溶解性を確認したところ、溶媒に可溶であった。
　得られた有機無機複合体（６）のＣ１ｓＸＰＳ分析の結果を図７（ＸＰＳスペクトル（Ｃ１ｓ））、表１に示す。表１から、有機無機複合体（６）が炭素材料と無機酸化物を含む有機無機複合体であることがわかり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対する全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量の割合は２９％であり、全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は７２％であり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は２１％であった。このことから、構造制御率が高いことがわかる。
　さらに、得られた有機無機複合体（６）のＩＲ分析を行った結果を図８に示す。図８によれば、有機無機複合体（６）のＩＲスペクトルにおいては、Ｃ＝Ｏ構造に由来する１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１にピークが無く、高く構造が制御できている。
　以上のように、本発明の製造方法によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された炭素材料含有材料を、温和な条件で簡便に製造できる。また、以上のように、本発明によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された、温和な条件で工業的に製造可能な有機無機複合体を提供することができる。
〔実施例７〕フロログルシノール＋ヘテロポリ酸粒子（ＨＰＶＭｏ）＋２５０℃×１時間
　シリカ粒子をヘテロポリ酸粒子としてＨＰＶＭｏ（日本新金属株式会社製、リンバナドモリブデン酸）に変更した以外は、実施例１と同様に行い、炭素材料（７Ａ）と無機酸化物（７Ｂ）を含む有機無機複合体（７）を得た。
　有機無機複合体（７）をＮＭＰ（Ｎ－メチルピロリドン）に分散させ、前述の手法により炭素成分の溶解性を確認したところ、溶媒に可溶であった。
　得られた有機無機複合体（７）のＣ１ｓＸＰＳ分析の結果を図７（ＸＰＳスペクトル（Ｃ１ｓ））、表１に示す。表１から、有機無機複合体（７）が炭素材料と無機酸化物を含む有機無機複合体であることがわかり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対する全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量の割合は２９％であり、全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は５５％であり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は１６％であった。このことから、構造制御率が高いことがわかる。
　さらに、得られた有機無機複合体（７）のＩＲ分析を行った結果を図８に示す。図８によれば、有機無機複合体（７）のＩＲスペクトルにおいては、Ｃ＝Ｏ構造に由来する１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１にピークが無く、高く構造が制御できている。
　以上のように、本発明の製造方法によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された炭素材料含有材料を、温和な条件で簡便に製造できる。また、以上のように、本発明によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された、温和な条件で工業的に製造可能な有機無機複合体を提供することができる。
〔実施例８〕フロログルシノール＋ヘテロポリ酸粒子（ＨＰＷＭｏ）＋２５０℃×１時間
　シリカ粒子をヘテロポリ酸粒子としてＨＰＷＭｏ（日本新金属株式会社製、リンタングストモリブデン酸）に変更した以外は、実施例１と同様に行い、炭素材料（８Ａ）と無機酸化物（８Ｂ）を含む有機無機複合体（８）を得た。
　有機無機複合体（８）をＮＭＰ（Ｎ－メチルピロリドン）に分散させ、前述の手法により炭素成分の溶解性を確認したところ、溶媒に可溶であった。
　得られた有機無機複合体（８）のＣ１ｓＸＰＳ分析の結果を図７（ＸＰＳスペクトル（Ｃ１ｓ））、表１に示す。表１から、有機無機複合体（８）が炭素材料と無機酸化物を含む有機無機複合体であることがわかり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対する全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量の割合は２７％であり、全炭素－酸素結合（Ｃ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は７０％であり、全炭素結合（Ｃ－Ｃ結合とＣ＝Ｃ結合とＣ－Ｈ結合とＣ－Ｏ結合とＣ＝Ｏ結合）の合計量に対するエーテル由来のＣ－Ｏ結合とアルコール由来のＣ－Ｏ結合の合計量の割合は１９％であった。このことから、構造制御率が高いことがわかる。
　さらに、得られた有機無機複合体（８）のＩＲ分析を行った結果を図８に示す。図８によれば、有機無機複合体（８）のＩＲスペクトルにおいては、Ｃ＝Ｏ構造に由来する１６６０ｃｍ－１～１８００ｃｍ－１にピークが無く、高く構造が制御できている。
　以上のように、本発明の製造方法によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された炭素材料含有材料を、温和な条件で簡便に製造できる。また、以上のように、本発明によれば、溶媒に可溶であり、構造が精密に制御された、温和な条件で工業的に製造可能な有機無機複合体を提供することができる。
〔実施例９〕：フロログルシノール＋シリカ粒子＋３００℃×３時間、中空炭素微粒子
　フロログルシノール（東京化成工業株式会社製、融点：２２０℃、縮合反応温度：３３０℃）：３００ｍｇを３ｇのイソプロピルアルコールに溶解し、そこにシリカ球状微粒子（株式会社日本触媒製、平均粒子径：０．１９μｍ）：１０００ｍｇを加え、超音波処理によって十分に混合した。
　得られた混合物から常温真空乾燥によってイソプロピルアルコールを除去し、残った塊状物を解砕した後、３００℃にて３時間加熱した。
　これにより、炭素材料（９Ａ）と無機酸化物（９Ｂ）を含む有機無機複合体（９）を得た。
　有機無機複合体（９）のラマンスペクトルを図９に示した。ラマンスペクトルにおいて１３７５ｃｍ－１、１６００ｃｍ－１、２７００ｃｍ－１、２８９０ｃｍ－１にピークを有することから、炭素材料（９Ａ）はグラフェン構造を有し且つグラフェン構造が積層した構造の炭素系化合物を含む炭素材料であることがわかった。また、炭素材料（９Ａ）部分の分子量を測定したところ、重量平均分子量は２０００００、最大分子量は１１０００００であった。
　得られた有機無機複合体（９）をＮＭＰ（Ｎ－メチルピロリドン）にて処理した。これにより、炭素材料（９Ａ）が除去され、無機酸化物（９Ｂ）の表面に炭素材料結合領域がコーティングされたコアシェル粒子（９）（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）が得られた。
　コアシェル粒子（９）をさらに７００℃で１時間焼成した。これにより、シェル部分の炭素材料が高炭素化され、高炭素化コアシェル粒子（９）が得られた。高炭素化コアシェル粒子（９）のＳＥＭ写真を図１０に示し、高炭素化コアシェル粒子（９）の表面のラマンスペクトルを図１１に示した。図１０、図１１により、高炭素化コアシェル粒子（９）の表面（シェル部分）が形状を損なうことなく高炭素化された炭素材料で構成されていることがわかる。
　高炭素化コアシェル粒子（９）の１３Ｃ－ＮＭＲおよび２９Ｓｉ－ＮＭＲ分析結果を図１２、図１３に示した。まず１３Ｃ－ＮＭＲから１２９ｐｐｍのピークおよび１４０ｐｐｍ～１６０ｐｐｍにかけてショルダーピークが確認できた。これはｓｐ２炭素の存在（１２９ｐｐｍ）および無機物表面の酸素原子と炭素材料由来の炭素原子の結合（１４０ｐｐｍ～１６０ｐｐｍ）に由来すると考えられる。後述する比較例３においては、ｓｐ２炭素が形成せず、ｓｐ３炭素が主となり、溶媒ピークに隠れていると考えられる。また、２９Ｓｉ－ＮＭＲから原料のシリカ球状微粒子および後述する比較例３と比較してＳｉ－Ｏ－Ｃ結合に由来するピークが確認できていることから、炭素材料由来の炭素原子と無機物最表面の原子との共有結合が形成されていることがわかった。なお、上述のように、無機物最表面のみとの共有結合であるので、ピーク強度は小さく、ショルダーピークとして確認できた。
　高炭素化コアシェル粒子（９）の粉体抵抗を測定したところ、３×１０５Ωｃｍであった。原料のシリカ球状微粒子の粉末抵抗は１０１４Ωｃｍオーダーであるため、コアシェル粒子とすることで９ケタ程度、導電性を向上できることがわかった。
　高炭素化コアシェル粒子（９）の炭素部分の膜厚を、ＴＧ－ＤＴＡ分析から推定した。推定方法は、空気雰囲気下、原料のシリカ球状微粒子および高炭素化コアシェル粒子（９）をそれぞれ室温から１０００℃まで１０℃／分で昇温し、炭素成分を燃焼させ、原料のシリカ球状微粒子と高炭素化コアシェル粒子（９）で差分をとることで炭素成分の量を分析した。上記方法によると高炭素化コアシェル粒子（９）の炭素成分は１．３９質量％となった。球状シリカ粒子の直径を０．１９μｍ、炭素成分の密度を２として計算すると炭素成分の平均膜厚は０．４９ｎｍであった。
　コアシェル粒子（９）５００ｍｇを１０％水酸化ナトリウム水溶液にて５時間超音波洗浄し、濾過することにより、中空炭素微粒子（９）が２０ｍｇ得られた。濾液は無色透明であったことと、除去量から考えて、炭素成分のみが残り、内部の無機成分が除去できたことから、中空構造を有する中空炭素微粒子（９）の形成が達成されたと考えられる。
〔実施例１０〕：フロログルシノール＋銅粒子＋３００℃×２時間、高炭素化コアシェル粒子
　フロログルシノール（東京化成工業株式会社製、融点：２２０℃、縮合反応温度：３３０℃）：１ｇを２００ｇのアセトンに溶解し、そこに銅粒子（ＥＣＫＡ　Ｇｒａｎｕｌｅｓ　Ｇｅｒｍａｎｙ　ＧｍｂＨ製、粒子径：９５ｖｏｌ％以上が３６μｍ以下）：２０ｇを加え、超音波処理によって十分に混合した。
　得られた混合物から常温真空乾燥によってアセトンを除去し、残った塊状物を解砕した後、３００℃にて２時間加熱した。
　これにより、炭素材料（１０Ａ）と無機酸化物（１０Ｂ）を含む有機無機複合体（１０）を得た。
　得られた有機無機複合体（１０）をＤＭＦ（Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）にて処理した。これにより、炭素材料（１０Ａ）が除去され、無機酸化物（１０Ｂ）の表面に炭素材料結合領域がコーティングされたコアシェル粒子（１０）（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）が得られた。
　コアシェル粒子（１０）をさらに７００℃で１時間焼成した。これにより、シェル部分の炭素材料が高炭素化され、高炭素化コアシェル粒子（１０）が得られた。高炭素化コアシェル粒子（１０）の表面のラマンスペクトルを図１４に示した。図１４により、高炭素化コアシェル粒子（１０）の表面（シェル部分）が形状を損なうことなく高炭素化された炭素材料で構成されていることがわかる。
〔実施例１１〕：フロログルシノール＋アルミニウム粒子＋３００℃×２時間、高炭素化コアシェル粒子
　フロログルシノール（東京化成工業株式会社製、融点：２２０℃、縮合反応温度：３３０℃）：０．２ｇを２００ｇのアセトンに溶解し、そこにアルミニウム粒子（ＥＣＫＡ　Ｇｒａｎｕｌｅｓ　Ｇｅｒｍａｎｙ　ＧｍｂＨ製、Ｄ５０＝５μｍ）：２ｇを加え、超音波処理によって十分に混合し、乾燥させ、アルミニウム粒子－フロログルシノール混合体を得た。この混合体を、窒素雰囲気下でクーゲルロールにより３００℃で２時間焼成した。これにより、炭素材料（１１Ａ）と無機酸化物（１１Ｂ）を含む有機無機複合体（１１）を得た。
　得られた有機無機複合体（１１）をＤＭＦ（Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）中で超音波処理し、余分な炭素材料（１１Ａ）をろ過により除去精製し、無機酸化物（１１Ｂ）の表面に炭素材料結合領域がコーティングされたコアシェル粒子（１１）（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）が得られた。
　コアシェル粒子（１１）をさらに６００℃で２時間焼成した。これにより、シェル部分の炭素材料が高炭素化され、高炭素化コアシェル粒子（１１）が得られた。高炭素化コアシェル粒子（１１）の表面のラマンスペクトルを図１５に示した。図１５により、高炭素化コアシェル粒子（１１）の表面（シェル部分）が形状を損なうことなく高炭素化された炭素材料で構成されていることがわかる。
　また、得られた高炭素化コアシェル粒子（１１）をＳＰＳ焼結し、アルミニウム－炭素合金焼結体とした。比較として、原料のアルミニウム粒子をＳＰＳ焼結し、アルミニウム焼結体も作製した。それぞれの焼結体のビッカース硬度を確認したところ、図１６の通りとなり、本発明におけるカーボンコート技術により作製したものを用いると、焼結したときに強度（硬度）を上昇させることができることがわかった。すなわち、本発明の製造方法で得られる炭素材料含有材料は、焼結体への強度付与用途（焼結体強度向上剤）に適用し得る。
〔実施例１２〕：フロログルシノール＋チタン酸バリウム粒子＋３００℃×２時間、高炭素化コアシェル粒子
　フロログルシノール（東京化成工業株式会社製、融点：２２０℃、縮合反応温度：３３０℃）：０．２ｇを２００ｇのアセトンに溶解し、そこにチタン酸バリウム粒子（富士フイルム和光純薬製）：２ｇを加え、超音波処理によって十分に混合し、乾燥させ、チタン酸バリウム粒子－フロログルシノール混合体を得た。この混合体を、窒素雰囲気下でクーゲルロールにより３００℃で２時間焼成した。これにより、炭素材料（１２Ａ）と無機酸化物（１２Ｂ）を含む有機無機複合体（１２）を得た。
　得られた有機無機複合体（１２）をＤＭＦ（Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）中で超音波処理し、余分な炭素材料（１２Ａ）を遠心分離により除去精製し、無機酸化物（１２Ｂ）の表面に炭素材料結合領域がコーティングされたコアシェル粒子（１２）（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）が得られた。
　コアシェル粒子（１２）をさらに７００℃で２時間焼成した。これにより、シェル部分の炭素材料が高炭素化され、高炭素化コアシェル粒子（１２）が得られた。高炭素化コアシェル粒子（１２）の表面のラマンスペクトルを図１７に示した。図１７により、高炭素化コアシェル粒子（１２）の表面（シェル部分）が形状を損なうことなく高炭素化された炭素材料で構成されていることがわかる。
〔実施例１３〕：フロログルシノール＋チタン酸ストロンチウム粒子＋３００℃×２時間、高炭素化コアシェル粒子
　フロログルシノール（東京化成工業株式会社製、融点：２２０℃、縮合反応温度：３３０℃）：０．２ｇを２００ｇのアセトンに溶解し、そこにチタン酸ストロンチウム粒子（アルドリッチ製）：２ｇを加え、超音波処理によって十分に混合し、乾燥させ、チタン酸ストロンチウム粒子－フロログルシノール混合体を得た。この混合体を、窒素雰囲気下でクーゲルロールにより３００℃で２時間焼成した。これにより、炭素材料（１３Ａ）と無機酸化物（１３Ｂ）を含む有機無機複合体（１３）を得た。
　得られた有機無機複合体（１３）をＤＭＦ（Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）中で超音波処理し、余分な炭素材料（１３Ａ）を遠心分離により除去精製し、無機酸化物（１３Ｂ）の表面に炭素材料結合領域がコーティングされたコアシェル粒子（１３）（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）が得られた。
　コアシェル粒子（１３）をさらに７００℃で２時間焼成した。これにより、シェル部分の炭素材料が高炭素化され、高炭素化コアシェル粒子（１３）が得られた。高炭素化コアシェル粒子（１３）の表面のラマンスペクトルを図１８に示した。図１８により、高炭素化コアシェル粒子（１３）の表面（シェル部分）が形状を損なうことなく高炭素化された炭素材料で構成されていることがわかる。
〔実施例１４〕：フロログルシノール＋ニオブ酸リチウム粒子＋３００℃×２時間、高炭素化コアシェル粒子
　フロログルシノール（東京化成工業株式会社製、融点：２２０℃、縮合反応温度：３３０℃）：０．２ｇを２００ｇのアセトンに溶解し、そこにニオブ酸リチウム粒子（アルドリッチ製）：２ｇを加え、超音波処理によって十分に混合し、乾燥させ、ニオブ酸リチウム粒子－フロログルシノール混合体を得た。この混合体を、窒素雰囲気下でクーゲルロールにより３００℃で２時間焼成した。これにより、炭素材料（１４Ａ）と無機酸化物（１４Ｂ）を含む有機無機複合体（１４）を得た。
　得られた有機無機複合体（１４）をＤＭＦ（Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）中で超音波処理し、余分な炭素材料（１４Ａ）をろ過により除去精製し、無機酸化物（１４Ｂ）の表面に炭素材料結合領域がコーティングされたコアシェル粒子（１４）（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）が得られた。
　コアシェル粒子（１４）をさらに７００℃で２時間焼成した。これにより、シェル部分の炭素材料が高炭素化され、高炭素化コアシェル粒子（１４）が得られた。高炭素化コアシェル粒子（１４）の表面のラマンスペクトルを図１９に示した。図１９により、高炭素化コアシェル粒子（１４）の表面（シェル部分）が形状を損なうことなく高炭素化された炭素材料で構成されていることがわかる。
〔実施例１５〕：フロログルシノール＋シリコン粒子＋３００℃×２時間、高炭素化コアシェル粒子
　フロログルシノール（東京化成工業株式会社製、融点：２２０℃、縮合反応温度：３３０℃）：０．２ｇを２００ｇのアセトンに溶解し、そこにシリコン粒子（ＹＹ製）：２ｇを加え、超音波処理によって十分に混合し、乾燥させ、シリコン粒子－フロログルシノール混合体を得た。この混合体を、窒素雰囲気下でクーゲルロールにより３００℃で２時間焼成した。これにより、炭素材料（１５Ａ）と無機酸化物（１５Ｂ）を含む有機無機複合体（１５）を得た。
　得られた有機無機複合体（１５）をＤＭＦ（Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）中で超音波処理し、余分な炭素材料（１５Ａ）を遠心分離により除去精製し、無機酸化物（１５Ｂ）の表面に炭素材料結合領域がコーティングされたコアシェル粒子（１５）（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）が得られた。
　コアシェル粒子（１５）をさらに７００℃で２時間焼成した。これにより、シェル部分の炭素材料が高炭素化され、高炭素化コアシェル粒子（１５）が得られた。高炭素化コアシェル粒子（１５）の表面のラマンスペクトルを図２０に示した。図２０により、高炭素化コアシェル粒子（１５）の表面（シェル部分）が形状を損なうことなく高炭素化された炭素材料で構成されていることがわかる。
〔実施例１６〕：フロログルシノール＋窒化ホウ素粒子＋３００℃×２時間、高炭素化コアシェル粒子
　フロログルシノール（東京化成工業株式会社製、融点：２２０℃、縮合反応温度：３３０℃）：０．２ｇを２００ｇのアセトンに溶解し、そこに窒化ホウ素粒子（昭和電工製）：２ｇを加え、超音波処理によって十分に混合し、乾燥させ、窒化ホウ素粒子－フロログルシノール混合体を得た。この混合体を、窒素雰囲気下でクーゲルロールにより３００℃で２時間焼成した。これにより、炭素材料（１６Ａ）と無機酸化物（１６Ｂ）を含む有機無機複合体（１６）を得た。
　得られた有機無機複合体（１６）をＤＭＦ（Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）中で超音波処理し、余分な炭素材料（１６Ａ）をろ過により除去精製し、無機酸化物（１６Ｂ）の表面に炭素材料結合領域がコーティングされたコアシェル粒子（１６）（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）が得られた。
　コアシェル粒子（１６）をさらに７００℃で２時間焼成した。これにより、シェル部分の炭素材料が高炭素化され、高炭素化コアシェル粒子（１６）が得られた。高炭素化コアシェル粒子（１６）の表面のラマンスペクトルを図２１に示した。図２１により、高炭素化コアシェル粒子（１６）の表面（シェル部分）が形状を損なうことなく高炭素化された炭素材料で構成されていることがわかる。
〔実施例１７〕：フロログルシノール＋アルミナ粒子＋３００℃×２時間、高炭素化コアシェル粒子
　フロログルシノール（東京化成工業株式会社製、融点：２２０℃、縮合反応温度：３３０℃）：０．２ｇを２００ｇのアセトンに溶解し、そこにアルミナ粒子（昭和電工製）：２ｇを加え、超音波処理によって十分に混合し、乾燥させ、アルミナ粒子－フロログルシノール混合体を得た。この混合体を、窒素雰囲気下でクーゲルロールにより３００℃で２時間焼成した。これにより、炭素材料（１７Ａ）と無機酸化物（１７Ｂ）を含む有機無機複合体（１７）を得た。
　得られた有機無機複合体（１７）をＤＭＦ（Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）中で超音波処理し、余分な炭素材料（１７Ａ）をろ過により除去精製し、無機酸化物（１７Ｂ）の表面に炭素材料結合領域がコーティングされたコアシェル粒子（１７）（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）が得られた。
　コアシェル粒子（１７）をさらに７００℃で２時間焼成した。これにより、シェル部分の炭素材料が高炭素化され、高炭素化コアシェル粒子（１７）が得られた。高炭素化コアシェル粒子（１７）の表面のラマンスペクトルを図２２に示した。図２２により、高炭素化コアシェル粒子（１７）の表面（シェル部分）が形状を損なうことなく高炭素化された炭素材料で構成されていることがわかる。
　また、得られた高炭素化コアシェル粒子（１７）および原料のアルミナを用いて、ＤＭＦ中、ＰＭＭＡ（ポリメチルメタクリレート）：原料のアルミナ粒子、および、ＰＭＭＡ：高炭素化コアシェル粒子（１７）が、体積比で１：２となるように混合し、乾燥させることで、ＰＭＭＡ／アルミナ、および、ＰＭＭＡ／高炭素化コアシェル粒子（１７）を得た。それぞれの膜厚方向の熱伝導特性を分析したところ、表２に示すように、高炭素化コアシェル粒子（１７）を使用した場合に熱伝導性が向上することがわかった。なお、比熱および密度は混合比から計算し、それぞれ９２０Ｊ／ｋｇ・Ｋ、３０００ｋｇ／ｍ３を用いた。すなわち、本発明の有機無機複合体は、熱伝導特性向上用途（熱伝導特性向上剤）に適用し得る。
〔実施例１８〕：フロログルシノール＋酸化マグネシウム粒子＋３００℃×２時間、高炭素化コアシェル粒子
　フロログルシノール（東京化成工業株式会社製、融点：２２０℃、縮合反応温度：３３０℃）：０．２ｇを２００ｇのアセトンに溶解し、そこに酸化マグネシウム粒子（宇部興産製のＭｇＯ）：２ｇを加え、超音波処理によって十分に混合し、乾燥させ、酸化マグネシウム粒子－フロログルシノール混合体を得た。この混合体を、窒素雰囲気下でクーゲルロールにより３００℃で２時間焼成した。これにより、炭素材料（１８Ａ）と無機酸化物（１８Ｂ）を含む有機無機複合体（１８）を得た。
　得られた有機無機複合体（１８）をＤＭＦ（Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）中で超音波処理し、余分な炭素材料（１８Ａ）を遠心分離により除去精製し、無機酸化物（１８Ｂ）の表面に炭素材料結合領域がコーティングされたコアシェル粒子（１８）（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）が得られた。
　コアシェル粒子（１８）をさらに７００℃で２時間焼成した。これにより、シェル部分の炭素材料が高炭素化され、高炭素化コアシェル粒子（１８）が得られた。高炭素化コアシェル粒子（１８）の表面のラマンスペクトルを図２３に示した。図２３により、高炭素化コアシェル粒子（１８）の表面（シェル部分）が形状を損なうことなく高炭素化された炭素材料で構成されていることがわかる。
〔実施例１９〕：フロログルシノール＋窒化アルミニウム粒子＋３００℃×２時間、高炭素化コアシェル粒子
　フロログルシノール（東京化成工業株式会社製、融点：２２０℃、縮合反応温度：３３０℃）：０．２ｇを２００ｇのアセトンに溶解し、そこに窒化アルミニウム粒子（トクヤマ製）：２ｇを加え、超音波処理によって十分に混合し、乾燥させ、窒化アルミニウム粒子－フロログルシノール混合体を得た。この混合体を、窒素雰囲気下でクーゲルロールにより３００℃で２時間焼成した。これにより、炭素材料（１９Ａ）と無機酸化物（１９Ｂ）を含む有機無機複合体（１９）を得た。
　得られた有機無機複合体（１９）をＤＭＦ（Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）中で超音波処理し、余分な炭素材料（１９Ａ）を遠心分離により除去精製し、無機酸化物（１９Ｂ）の表面に炭素材料結合領域がコーティングされたコアシェル粒子（１９）（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）が得られた。
　コアシェル粒子（１９）をさらに７００℃で２時間焼成した。これにより、シェル部分の炭素材料が高炭素化され、高炭素化コアシェル粒子（１９）が得られた。高炭素化コアシェル粒子（１９）の表面のラマンスペクトルを図２４に示した。図２４により、高炭素化コアシェル粒子（１９）の表面（シェル部分）が形状を損なうことなく高炭素化された炭素材料で構成されていることがわかる。
〔実施例２０〕：フロログルシノール＋リン酸鉄リチウム粒子＋３００℃×２時間、高炭素化コアシェル粒子
　フロログルシノール（東京化成工業株式会社製、融点：２２０℃、縮合反応温度：３３０℃）：０．２ｇを２００ｇのアセトンに溶解し、そこにリン酸鉄リチウム粒子（豊島製作所製）：２ｇを加え、超音波処理によって十分に混合し、乾燥させ、リン酸鉄リチウム粒子－フロログルシノール混合体を得た。この混合体を、窒素雰囲気下でクーゲルロールにより３００℃で２時間焼成した。これにより、炭素材料（２０Ａ）と無機酸化物（２０Ｂ）を含む有機無機複合体（２０）を得た。
　得られた有機無機複合体（２０）をＤＭＦ（Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）中で超音波処理し、余分な炭素材料（２０Ａ）を遠心分離により除去精製し、無機酸化物（２０Ｂ）の表面に炭素材料結合領域がコーティングされたコアシェル粒子（２０）（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）が得られた。
　コアシェル粒子（２０）をさらに７００℃で２時間焼成した。これにより、シェル部分の炭素材料が高炭素化され、高炭素化コアシェル粒子（２０）が得られた。高炭素化コアシェル粒子（２０）の表面のラマンスペクトルを図２５に示した。図２５により、高炭素化コアシェル粒子（２０）の表面（シェル部分）が形状を損なうことなく高炭素化された炭素材料で構成されていることがわかる。
〔実施例２１〕：フロログルシノール＋シリカ粒子＋２５０℃×２時間、高炭素化コアシェル粒子、溶媒違い
　フロログルシノール（東京化成工業株式会社製、融点：２２０℃、縮合反応温度：３３０℃）：１ｇを３０ｇのアセトンに溶解し、そこにシリカ球状微粒子（株式会社日本触媒製、平均粒子径：０．１９μｍ）：１０ｇを加え、超音波処理によって十分に混合した。
　得られた混合物から常温真空乾燥によってアセトンを除去し、残った塊状物を解砕した後、２５０℃にて２時間加熱した。
　これにより、炭素材料（２１Ａ）と無機酸化物（２１Ｂ）を含む有機無機複合体（２１）を得た。
　有機無機複合体（２１）のラマンスペクトルを図２６に示した。炭素材料（２１Ａ）はグラフェン構造を有し且つグラフェン構造が積層した構造の炭素系化合物を含む炭素材料であることがわかった。
　得られた有機無機複合体（２１）をアセトン中で超音波処理し、余分な炭素材料（２１Ａ）を遠心分離により除去精製し、無機酸化物（２１Ｂ）の表面に炭素材料結合領域がコーティングされたコアシェル粒子（２１）（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）が得られた。
　コアシェル粒子（２１）をさらに７００℃で１時間焼成した。これにより、シェル部分の炭素材料が高炭素化され、高炭素化コアシェル粒子（２１）が得られた。高炭素化コアシェル粒子（２１）の表面のラマンスペクトルを図２７に示した。
〔実施例２２〕：フロログルシノール＋窒化ホウ素＋２５０℃×２時間、高炭素化コアシェル粒子、溶媒違い
　原料に窒化ホウ素を用いた以外は実施例２１と同様に有機無機複合体（２２）、コアシェル粒子（２２）および、高炭素化コアシェル粒子（２２）を得た。有機無機複合体（２２）および高炭素化コアシェル粒子（２２）のラマンスペクトルを図２８、図２９に示した。実施例２１、２２からわかる通り、焼成温度を調整する等の操作により、用いる溶媒を変えることが可能であるとわかった。
〔実施例２３〕：ヘキサヒドロキシトリフェニレン＋シリカ粒子＋３５０℃×２時間、高炭素化コアシェル粒子、原料違い
　２，３，６，７，１０，１１－ヘキサヒドロキシトリフェニレン（東京化成工業株式会社製、融点：なし、縮合反応温度：４３０℃）：１ｇを３０ｇのＤＭＦに溶解し、そこにシリカ球状微粒子（株式会社日本触媒製、平均粒子径：０．１９μｍ）：１０ｇを加え、超音波処理によって十分に混合した。
　得られた混合物からエバポレーターを用いてＤＭＦを除去し、残った塊状物を解砕した後、３５０℃にて２時間加熱した。
　これにより、炭素材料（２３Ａ）と無機酸化物（２３Ｂ）を含む有機無機複合体（２３）を得た。
　有機無機複合体（２３）のラマンスペクトルを図３０に示した。ラマンスペクトルにおいて１３４０ｃｍ－１、１５９０ｃｍ－１、２７００ｃｍ－１、２８９５ｃｍ－１にピークを有することから、炭素材料（２３Ａ）はグラフェン構造を有し且つグラフェン構造が積層した構造の炭素系化合物を含む炭素材料であることがわかった。
　得られた有機無機複合体（２３）をＤＭＦ中で超音波処理し、余分な炭素材料（２３Ａ）を遠心分離により除去精製し、無機酸化物（２３Ｂ）の表面に炭素材料結合領域がコーティングされたコアシェル粒子（２３）（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）が得られた。
　コアシェル粒子（２３）をさらに７００℃で１時間焼成した。これにより、シェル部分の炭素材料が高炭素化され、高炭素化コアシェル粒子（２３）が得られた。高炭素化コアシェル粒子（２３）の表面のラマンスペクトルを図３１に示した。
〔実施例２４〕：（＋）－カテキン＋シリカ粒子＋２５０℃×２時間、高炭素化コアシェル粒子、原料違い
　（＋）－カテキン水和物（東京化成工業株式会社製、融点：なし、縮合反応温度：２７０℃）：１ｇを３０ｇのアセトンに溶解し、そこにシリカ球状微粒子（株式会社日本触媒製、平均粒子径：０．１９μｍ）：１０ｇを加え、超音波処理によって十分に混合した。なお、このカテキンは水和物のため、ＴＧＤＴＡにおける縮合反応温度の確認は、脱水和ピークは無視し、脱水和した後に縮合が進行する温度を確認した。
　得られた混合物から常温真空乾燥を用いてアセトンを除去し、残った塊状物を解砕した後、２５０℃にて２時間加熱した。
　これにより、炭素材料（２４Ａ）と無機酸化物（２４Ｂ）を含む有機無機複合体（２４）を得た。
　有機無機複合体（２４）のラマンスペクトルを図３２に示した。ラマンスペクトルにおいて１３ｃｍ－１、１５ｃｍ－１、２７ｃｍ－１、２８ｃｍ－１にピークを有することから、炭素材料（２４Ａ）はグラフェン構造を有し且つグラフェン構造が積層した構造の炭素系化合物を含む炭素材料であることがわかった。
　得られた有機無機複合体（２４）をＤＭＦ中で超音波処理し、余分な炭素材料（２４Ａ）を遠心分離により除去精製し、無機酸化物（２４Ｂ）の表面に炭素材料結合領域がコーティングされたコアシェル粒子（２４）（コア部分：無機酸化物粒子、シェル部分：炭素材料結合領域）が得られた。
　コアシェル粒子（２４）をさらに７００℃で１時間焼成した。これにより、シェル部分の炭素材料が高炭素化され、高炭素化コアシェル粒子（２４）が得られた。高炭素化コアシェル粒子（２４）の表面のラマンスペクトルを図３３に示した。
〔比較例１〕
　加熱温度を１７０℃とした以外は実施例９に記載の方法で有機無機複合体（Ｃ１）を得た。しかしながら、ラマン分析による炭素材料のシグナルは確認できず、低分子化合物由来の蛍光のみ確認された。すなわち、フロログルシノールは十分に炭素化しないことがわかった。
〔比較例２〕
　加熱温度を２７０℃とした以外は実施例２３に記載の方法で有機無機複合体（Ｃ２）を得た。しかしながら、ラマン分析による炭素材料のシグナルは確認できず、低分子化合物由来の蛍光のみ確認された。すなわち、ヘキサヒドロキシトリフェニレンは十分に炭素化しないことがわかった。
〔比較例３〕
　実施例９で使用したシリカ球状微粒子を窒素雰囲気下７００℃で２時間焼いたものに、クイックカーボンコーター（サンユー電子社製、ＳＣ－７０１ＣＴ）を用いて気相でカーボンコートさせた粒子を作製した。カーボンの存在はラマン分析から確認された。この粒子の１３Ｃ－ＮＭＲおよび２９Ｓｉ－ＮＭＲ分析結果を図１２、図１３に示した。実施例９と比較し、比較例３で得られた粒子は、カーボンは表面に存在するが、ｓｐ２炭素ではなく、さらにＳｉ－Ｏ－Ｃ結合が無く、共有結合で粒子の表面に存在するのではないことがわかった（もちろん、原料のシリカ球状微粒子でも結合は確認できない）。比較例３の結果を実施例と比較考量すると、本発明によれば、無機物の表面にｓｐ２炭素成分が共有結合で強固にコートされた炭素材料含有材料を提供できることがわかった。
〔参考例１〕
　加熱温度を５２０℃とした以外は実施例９に記載の方法で有機無機複合体（Ｒ１）を得た。しかしながら、炭素成分はＮＭＰ（Ｎ－メチルピロリドン）に不溶であり、続く処理が不可能であった。
　以上の実施例等から、本発明の製造方法によれば、溶媒に可溶である炭素材料含有材料や、構造が精密に制御された炭素材料含有材料を、温和な条件で簡便に製造できることがわかった。また、本発明によれば、そのような炭素材料含有材料を提供できることがわかった。また、本発明の、炭素材料が溶媒に可溶である有機無機複合体を用いることで、コアシェル型の複合体や中空炭素材料が比較的容易に達成できることがわかった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000011
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000012
　本発明の製造方法で得られる炭素材料含有材料および本発明の炭素材料含有材料は、軽量で、優れた潤滑性、優れた電気伝導性、優れた熱伝導性、優れた抗酸化性を持つようなフィラー等として有用なカーボンコート無機粒子や中空炭素微粒子などを工業的に製造する際の材料として有効に利用可能である。利用が想定される用途としては、固体潤滑剤として、潤滑油等への潤滑用添加剤として、無機材料や樹脂等の有機材料への導電助剤、帯電防止剤、強度付与剤、摩擦低減剤、熱伝導性付与剤等が挙げられる。また、本発明の有機無機複合体は、軽量で、優れた潤滑性、優れた電気伝導性、優れた熱伝導性、優れた抗酸化性を持つようなフィラー等として有用なカーボンコート無機粒子や中空炭素微粒子などを工業的に製造する際の材料として有効に利用可能である。利用が想定される用途としては、固体潤滑剤として、潤滑油等への潤滑用添加剤として、無機材料や樹脂等の有機材料への導電助剤、帯電防止剤、強度付与剤、摩擦低減剤、熱伝導性付与剤等が挙げられる。
１０　　　炭素材料
２０　　　無機物粒子
３０　　　炭素材料結合領域
１００　　有機無機複合体
２００　　コアシェル粒子
 

Claims (25)

  1. 　炭素材料含有材料を製造する方法であって、
    　加熱によって同一分子間および／または異種分子間で縮合反応が起きる化合物（Ａ）と無機物を含む組成物を加熱する加熱工程（Ｉ）を含み、
    　該加熱工程（Ｉ）における加熱温度は、該化合物（Ａ）の縮合反応温度がＴ℃であるときに、（Ｔ－１５０）℃以上である、
    　炭素材料含有材料の製造方法。
  2. 　前記加熱工程（Ｉ）の後、前記化合物（Ａ）の加熱によって生成する炭素材料の少なくとも一部を除去する炭素材料除去工程を含む、請求項１に記載の炭素材料含有材料の製造方法。
  3. 　前記炭素材料除去工程の後、さらに加熱する加熱工程（ＩＩ）を含む、請求項２に記載の炭素材料含有材料の製造方法。
  4. 　前記加熱工程（Ｉ）の後、前記無機物を除去する無機物除去工程を含む、請求項１に記載の炭素材料含有材料の製造方法。
  5. 　前記無機物除去工程の後、さらに加熱する加熱工程（ＩＩ）を含む、請求項４に記載の炭素材料含有材料の製造方法。
  6. 　前記化合物（Ａ）の分子量が５００以下である、請求項１から５までのいずれかに記載の炭素材料含有材料の製造方法。
  7. 　前記化合物（Ａ）の縮合反応温度が４５０℃以下である、請求項１から６までのいずれかに記載の炭素材料含有材料の製造方法。
  8. 　前記化合物（Ａ）の縮合反応温度が４００℃以下である、請求項７に記載の炭素材料含有材料の製造方法。
  9. 　前記化合物（Ａ）の、窒素ガス雰囲気下、４０℃から、１０℃／分の昇温条件によってＴＧ－ＤＴＡ分析を行ったときの、温度５０℃における初期重量Ｍ５０に対する温度５００℃における重量Ｍ５００の重量比（Ｍ５００／Ｍ５０）が０．２以上である、請求項１から８までのいずれかに記載の炭素材料含有材料の製造方法。
  10. 　前記縮合反応が酸触媒によって促進される、請求項１から９までのいずれかに記載の炭素材料含有材料の製造方法。
  11. 　前記縮合反応が、
    （ａ）－Ｈ基と－ＯＨ基とからＨ２Ｏが形成されて脱離することによる縮合反応、
    （ｂ）－Ｈ基と－ＯＲ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＯＨが形成されて脱離することによる縮合反応、
    （ｃ）－Ｈ基と－Ｘ基（ＸはハロゲンまたはＣＮ）とからＨＸが形成されて脱離することによる縮合反応、
    （ｄ）－Ｈ基と－ＮＨ２基とからＮＨ３が形成されて脱離することによる縮合反応、
    （ｅ）－Ｈ基と－ＮＨＲ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＮＨ２が形成されて脱離することによる縮合反応、
    （ｆ）－Ｈ基と－ＮＲ１Ｒ２基（Ｒ１、Ｒ２は任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲ１Ｒ２ＮＨが形成されて脱離することによる縮合反応、
    （ｇ）－Ｈ基と－ＳＨ基とからＨ２Ｓが形成されて脱離することによる縮合反応、
    （ｈ）－Ｈ基と－ＳＲ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＳＨが形成されて脱離することによる縮合反応、
    （ｉ）－Ｈ基と－ＯＯＣＲ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＣＯＯＨが形成されて脱離することによる縮合反応、
    （ｊ）－Ｈ基と－ＯＳＯ（ＯＨ）基とからＨ２ＳＯ３が形成されて脱離することによる縮合反応、
    （ｋ）－Ｈ基と－ＯＳＯ２Ｒ基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＳＯ２（ＯＨ）が形成されて脱離することによる縮合反応、
    （ｌ）－Ｈ基と－ＯＳＯ２（ＯＲ）基（Ｒは任意の適切な置換または無置換のアルキル基）とからＲＯＳＯ３Ｈが形成されて脱離することによる縮合反応、および、
    （ｍ）－Ｈ基と－ＯＳＯ２（ＯＨ）基とからＨ２ＳＯ４が形成されて脱離することによる縮合反応、
    からなる群より選ばれる少なくとも１種である、請求項１から１０までのいずれかに記載の炭素材料含有材料の製造方法。
  12. 　前記無機物が、無機酸化物、無機窒化物、無機硫化物、無機炭化物、不溶性塩からなる群から選ばれる少なくとも１種である、請求項１から１１までのいずれかに記載の炭素材料含有材料の製造方法。
  13. 　前記無機酸化物が、表面に官能基を有する無機酸化物粒子である、請求項１２に記載の炭素材料含有材料の製造方法。
  14. 　前記無機酸化物粒子が、シリカ粒子、アルミナ粒子、チタニア粒子、酸化マグネシウム粒子、ポリ酸粒子、その表面の少なくとも一部が酸化された金属粒子、複合酸化物粒子、固溶体酸化物粒子からなる群から選ばれる少なくとも１種である、請求項１３に記載の炭素材料含有材料の製造方法。
  15. 　前記ポリ酸粒子を構成する金属が、モリブデン、バナジウム、タングステン、ニオブ、チタン、タンタルからなる群から選ばれる少なくとも１種である、請求項１４に記載の炭素材料含有材料の製造方法。
  16. 　前記無機酸化物の分解温度が８００℃以上である、請求項１２から１５までのいずれかに記載の炭素材料含有材料の製造方法。
  17. 　炭素材料と無機物を含む炭素材料含有材料であって、
    　該炭素材料の少なくとも一部と該無機物の少なくとも一部とが共有結合によって結合している、
    　炭素材料含有材料。
  18. 　１３Ｃ－ＮＭＲ分析において、１２５ｐｐｍ～１３５ｐｐｍの間にピークを示す、請求項１７に記載の炭素材料含有材料。
  19. 　１３Ｃ－ＮＭＲ分析において、１４０ｐｐｍ～１６０ｐｐｍの間にピークを示す、請求項１８に記載の炭素材料含有材料。
  20. 　炭素材料と無機物を含む有機無機複合体であって、
    　該炭素材料が溶媒に可溶である、
    　有機無機複合体。
  21. 　前記溶媒がＮ－メチルピロリドンである、請求項２０に記載の有機無機複合体。
  22. 　前記無機物が、無機酸化物、無機窒化物、無機硫化物、無機炭化物、不溶性塩からなる群から選ばれる少なくとも１種である、請求項２０または２１に記載の有機無機複合体。
  23. 　前記無機酸化物が、表面に官能基を有する無機酸化物粒子である、請求項２２に記載の有機無機複合体。
  24. 　前記無機酸化物粒子が、シリカ粒子、アルミナ粒子、チタニア粒子、酸化マグネシウム粒子、ポリ酸粒子、その表面の少なくとも一部が酸化された金属粒子、複合酸化物粒子、固溶体酸化物粒子からなる群から選ばれる少なくとも１種である、請求項２３に記載の有機無機複合体。
  25. 　前記ポリ酸粒子を構成する金属が、モリブデン、バナジウム、タングステン、ニオブ、チタン、タンタルからなる群から選ばれる少なくとも１種である、請求項２４に記載の有機無機複合体。
     
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