JP2002020628A - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents
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Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 縮合系高分子を主体とする熱可塑性樹脂にお
いて、無機充填材を含んだ場合であっても、良好な色相
を達成する熱可塑性樹脂組成物を提供する。 【解決手段】 縮合系高分子を主体とする熱可塑性樹脂
(A成分)100重量部に対して、あらかじめポリグリ
セリン脂肪酸エステルにより表面処理された無機充填材
(B成分)0.1〜50重量部を含んでなる熱可塑性樹
脂組成物。
いて、無機充填材を含んだ場合であっても、良好な色相
を達成する熱可塑性樹脂組成物を提供する。 【解決手段】 縮合系高分子を主体とする熱可塑性樹脂
(A成分)100重量部に対して、あらかじめポリグリ
セリン脂肪酸エステルにより表面処理された無機充填材
(B成分)0.1〜50重量部を含んでなる熱可塑性樹
脂組成物。
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、熱可塑性樹脂組成
物に関する。さらに詳しくは、縮合系高分子を主体とす
る熱可塑性樹脂、およびポリグリセリン脂肪酸エステル
で表面処理された無機充填材からなり、良好な色相と分
子量安定性を得ることができる熱可塑性樹脂組成物に関
するものである。
物に関する。さらに詳しくは、縮合系高分子を主体とす
る熱可塑性樹脂、およびポリグリセリン脂肪酸エステル
で表面処理された無機充填材からなり、良好な色相と分
子量安定性を得ることができる熱可塑性樹脂組成物に関
するものである。
【0002】
【従来の技術】熱可塑性樹脂は、強度や剛性などの向上
を目的として、種々の無機充填材を配合して広く使用さ
れている。なかでも縮合系高分子はいわゆるエンジニア
リングプラスチック、またはスーパーエンジニアリング
プラスチックとして従来の金属材料を代替する材料とし
て広く使用されている。特にポリカーボネート樹脂は、
元来透明性に優れ、色相の良好な樹脂である。
を目的として、種々の無機充填材を配合して広く使用さ
れている。なかでも縮合系高分子はいわゆるエンジニア
リングプラスチック、またはスーパーエンジニアリング
プラスチックとして従来の金属材料を代替する材料とし
て広く使用されている。特にポリカーボネート樹脂は、
元来透明性に優れ、色相の良好な樹脂である。
【0003】しかしながら無機充填材を縮合系高分子材
料に配合した場合、得られる樹脂組成物の変色が大きい
のが通常であった。かかる原因としては1つには無機充
填材が本来有する色相が挙げられる。したがって、従来
は色相や外観が重要視される用途にはできるだけ白色度
の高い高品質な無機充填材を使用するなどの方法が取ら
れている。
料に配合した場合、得られる樹脂組成物の変色が大きい
のが通常であった。かかる原因としては1つには無機充
填材が本来有する色相が挙げられる。したがって、従来
は色相や外観が重要視される用途にはできるだけ白色度
の高い高品質な無機充填材を使用するなどの方法が取ら
れている。
【0004】変色の大きい原因の2つ目としては、無機
充填材の表面に存在する活性部位と縮合系高分子中の結
合が反応しやすく、それにより変質が生じ変色すること
が挙げられる。
充填材の表面に存在する活性部位と縮合系高分子中の結
合が反応しやすく、それにより変質が生じ変色すること
が挙げられる。
【0005】特に元来透明性および色相に優れたポリカ
ーボネート樹脂の場合は、かかる問題が顕著であった。
例えばポリカーボネート樹脂にタルク、マイカ、ワラス
トナイトなどの微細なフィラーを充填した樹脂組成物は
数多く提案されている。特にポリカーボネート樹脂とA
BS樹脂とのアロイや、ポリカーボネート樹脂とポリア
ルキレンテレフタレート樹脂とのアロイに充填した材料
は多く提案され、広く利用されている。これらは高剛
性、高寸法精度、および高外観を達成する材料として、
特に電子・電気機器の筐体や、自動車の外装および内装
部品に使用されている。
ーボネート樹脂の場合は、かかる問題が顕著であった。
例えばポリカーボネート樹脂にタルク、マイカ、ワラス
トナイトなどの微細なフィラーを充填した樹脂組成物は
数多く提案されている。特にポリカーボネート樹脂とA
BS樹脂とのアロイや、ポリカーボネート樹脂とポリア
ルキレンテレフタレート樹脂とのアロイに充填した材料
は多く提案され、広く利用されている。これらは高剛
性、高寸法精度、および高外観を達成する材料として、
特に電子・電気機器の筐体や、自動車の外装および内装
部品に使用されている。
【0006】しかしながら、上記で説明のとおり上記に
挙げたフィラーを充填したポリカーボネート樹脂または
そのアロイは色相の点では十分とはいえない場合もあっ
た。色相を良好とする方法としては、できるだけ不純物
が少なく白色度の高い高品質な無機充填材を使用する方
法や、酸化チタンなどの白色度の高い充填剤を多めの充
填して色相を調整するなどの方法が取られている。かか
る点は製品コストの上昇や他の特性の悪化などを招く場
合があり好ましいものとはいえなかった。
挙げたフィラーを充填したポリカーボネート樹脂または
そのアロイは色相の点では十分とはいえない場合もあっ
た。色相を良好とする方法としては、できるだけ不純物
が少なく白色度の高い高品質な無機充填材を使用する方
法や、酸化チタンなどの白色度の高い充填剤を多めの充
填して色相を調整するなどの方法が取られている。かか
る点は製品コストの上昇や他の特性の悪化などを招く場
合があり好ましいものとはいえなかった。
【0007】ガラス繊維などのガラス系充填剤を配合し
た樹脂組成物の場合にも上記と同様の問題が生ずる場合
があった。ガラス繊維の場合には上記の天然鉱物の場合
と異なり、元来の色相は良好であるため色相自体は極め
て良好である。しかしながら場合によっては更に良好な
色相が求められる場合がある。
た樹脂組成物の場合にも上記と同様の問題が生ずる場合
があった。ガラス繊維の場合には上記の天然鉱物の場合
と異なり、元来の色相は良好であるため色相自体は極め
て良好である。しかしながら場合によっては更に良好な
色相が求められる場合がある。
【0008】また炭酸カルシウムは最も一般的なフィラ
ーであり、ポリカーボネート樹脂においては光拡散効果
を得るための充填剤として広く使用されている。光拡散
が求められる用途では極めて良好な色相が求められる。
しかしながらかかる色相も十分に達成されているとはい
えなかった。
ーであり、ポリカーボネート樹脂においては光拡散効果
を得るための充填剤として広く使用されている。光拡散
が求められる用途では極めて良好な色相が求められる。
しかしながらかかる色相も十分に達成されているとはい
えなかった。
【0009】近年は意匠性が商品性を高める重要な要素
となっている。したがって求められる色彩も多様となっ
ており、ベースとなる樹脂はできるだけ透明性または白
色度の良好なものが求められる。
となっている。したがって求められる色彩も多様となっ
ており、ベースとなる樹脂はできるだけ透明性または白
色度の良好なものが求められる。
【0010】また単なる着色だけでなく、着色剤の有す
る機能を利用した用途も多い。例えば酸化チタンを高充
填した光高反射性の材料は、液晶表示板の反射枠や照明
器具の反射板に使用されている。かかる場合もベースと
なる樹脂の色相の良好なものが求められる。一方でこれ
らの製品はますます薄肉化しており、そのため高い剛性
が求められ、無機充填材の配合が必要な場合が増加して
いるのが現状である。
る機能を利用した用途も多い。例えば酸化チタンを高充
填した光高反射性の材料は、液晶表示板の反射枠や照明
器具の反射板に使用されている。かかる場合もベースと
なる樹脂の色相の良好なものが求められる。一方でこれ
らの製品はますます薄肉化しており、そのため高い剛性
が求められ、無機充填材の配合が必要な場合が増加して
いるのが現状である。
【0011】特開平10−237318号公報には、熱
可塑性樹脂、無機充填材、および特定のポリグリセリン
脂肪酸エステルを含有してなる熱可塑性樹脂組成物が提
案され、具体的にはポリプロピレン樹脂に、かかるポリ
グリセリン脂肪酸エステルを表面に被覆したタルクを充
填した樹脂組成物が開示されている。
可塑性樹脂、無機充填材、および特定のポリグリセリン
脂肪酸エステルを含有してなる熱可塑性樹脂組成物が提
案され、具体的にはポリプロピレン樹脂に、かかるポリ
グリセリン脂肪酸エステルを表面に被覆したタルクを充
填した樹脂組成物が開示されている。
【0012】また特開平11−80561号公報には、
熱可塑性樹脂、ポリグリセリン分子の水酸基の少なくと
も1個が脂肪酸エステル化されているポリグリセリン誘
導体および酸化防止剤、または更に充填剤を加えた熱可
塑性樹脂組成物が提案され、より具体的にはオレフィン
系のゴムに、かかるポリグリセリン誘導体を表面に処理
したタルクを配合している。
熱可塑性樹脂、ポリグリセリン分子の水酸基の少なくと
も1個が脂肪酸エステル化されているポリグリセリン誘
導体および酸化防止剤、または更に充填剤を加えた熱可
塑性樹脂組成物が提案され、より具体的にはオレフィン
系のゴムに、かかるポリグリセリン誘導体を表面に処理
したタルクを配合している。
【0013】しかしながら、これらの公報においては、
縮合系高分子を主体とする熱可塑性樹脂、特にポリカー
ボネート樹脂を主体とする熱可塑性樹脂に無機充填材を
配合した組成物における更なる色相改善の提案をするも
のではなかった。
縮合系高分子を主体とする熱可塑性樹脂、特にポリカー
ボネート樹脂を主体とする熱可塑性樹脂に無機充填材を
配合した組成物における更なる色相改善の提案をするも
のではなかった。
【0014】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、縮合
系高分子を主体とする熱可塑性樹脂において、無機充填
材を含んだ場合であっても、良好な色相を達成する熱可
塑性樹脂組成物を提供することにある。本発明者らは、
縮合系高分子を主体とする熱可塑性樹脂に、ポリグリセ
リン脂肪酸エステルを予め表面処理した無機充填材を含
んでなる樹脂組成物が極めて色相が良好となり、上記課
題を解決できることを見出し、更に鋭意検討し、本発明
に到達した。
系高分子を主体とする熱可塑性樹脂において、無機充填
材を含んだ場合であっても、良好な色相を達成する熱可
塑性樹脂組成物を提供することにある。本発明者らは、
縮合系高分子を主体とする熱可塑性樹脂に、ポリグリセ
リン脂肪酸エステルを予め表面処理した無機充填材を含
んでなる樹脂組成物が極めて色相が良好となり、上記課
題を解決できることを見出し、更に鋭意検討し、本発明
に到達した。
【0015】
【課題を解決するための手段】すなわち本発明は、縮合
系高分子を主体とする熱可塑性樹脂(A成分)100重
量部に対して、あらかじめポリグリセリン脂肪酸エステ
ルにより表面処理された無機充填材(B成分)0.1〜
50重量部を含んでなる熱可塑性樹脂組成物に係るもの
である。
系高分子を主体とする熱可塑性樹脂(A成分)100重
量部に対して、あらかじめポリグリセリン脂肪酸エステ
ルにより表面処理された無機充填材(B成分)0.1〜
50重量部を含んでなる熱可塑性樹脂組成物に係るもの
である。
【0016】以下、本発明を具体的に説明する。本発明
で使用するA成分の縮合系高分子を主体とする熱可塑性
樹脂とは、熱可塑性樹脂100重量%中、縮合系高分子
を50重量%以上含有するものである。より好適である
のはA成分100重量%中、縮合系高分子を60重量%
以上含有するものである。
で使用するA成分の縮合系高分子を主体とする熱可塑性
樹脂とは、熱可塑性樹脂100重量%中、縮合系高分子
を50重量%以上含有するものである。より好適である
のはA成分100重量%中、縮合系高分子を60重量%
以上含有するものである。
【0017】ここで縮合系高分子とは炭素原子−ヘテロ
原子の結合を主鎖に含有するものである。縮合系高分子
としては、例えばポリフェニレンエーテル樹脂、ポリア
セタール樹脂、ポリカーボネート樹脂、芳香族ポリエス
テル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアリレート樹脂(非晶
性ポリアリレート、液晶性ポリアリレート)等に代表さ
れるエンジニアリングプラスチックス、ポリエーテルエ
ーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリサルフォン、
ポリエーテルサルフォン、ポリフェニレンサルファイド
などのいわゆるスーパーエンジニアリングプラスチック
スと呼ばれるものを挙げることができる。更にポリアミ
ド系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性エ
ラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマーなど
の熱可塑性エラストマーも使用することができる 上記の中でも元来の透明性や白色度に優れる熱可塑性樹
脂が好ましく、例えばポリカーボネート樹脂、芳香族ポ
リエステル樹脂、ポリアミド樹脂、非晶性ポリアリレー
ト、ポリサルフォン、リニア型ポリフェニレンサルファ
イド、ポリアミド系熱可塑性エラストマー、ポリエステ
ル系熱可塑性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エ
ラストマーなどを挙げることができる。特に好ましいの
はポリカーボネート樹脂、およびポリカーボネート樹脂
を主体とするポリマーアロイである。ポリカーボネート
樹脂の詳細については後述する。
原子の結合を主鎖に含有するものである。縮合系高分子
としては、例えばポリフェニレンエーテル樹脂、ポリア
セタール樹脂、ポリカーボネート樹脂、芳香族ポリエス
テル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアリレート樹脂(非晶
性ポリアリレート、液晶性ポリアリレート)等に代表さ
れるエンジニアリングプラスチックス、ポリエーテルエ
ーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリサルフォン、
ポリエーテルサルフォン、ポリフェニレンサルファイド
などのいわゆるスーパーエンジニアリングプラスチック
スと呼ばれるものを挙げることができる。更にポリアミ
ド系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性エ
ラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマーなど
の熱可塑性エラストマーも使用することができる 上記の中でも元来の透明性や白色度に優れる熱可塑性樹
脂が好ましく、例えばポリカーボネート樹脂、芳香族ポ
リエステル樹脂、ポリアミド樹脂、非晶性ポリアリレー
ト、ポリサルフォン、リニア型ポリフェニレンサルファ
イド、ポリアミド系熱可塑性エラストマー、ポリエステ
ル系熱可塑性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エ
ラストマーなどを挙げることができる。特に好ましいの
はポリカーボネート樹脂、およびポリカーボネート樹脂
を主体とするポリマーアロイである。ポリカーボネート
樹脂の詳細については後述する。
【0018】更に縮合系高分子以外の熱可塑性樹脂とし
ては、例えば、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹
脂、ポリスチレン樹脂、ポリアクリルスチレン樹脂、A
BS樹脂、AS樹脂、AES樹脂、ASA樹脂、SMA
樹脂、ポリアルキルメタクリレート樹脂、環状ポリオレ
フィン樹脂、水添ポリスチレン樹脂、スチレン系熱可塑
性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマーな
どを挙げることができる。
ては、例えば、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹
脂、ポリスチレン樹脂、ポリアクリルスチレン樹脂、A
BS樹脂、AS樹脂、AES樹脂、ASA樹脂、SMA
樹脂、ポリアルキルメタクリレート樹脂、環状ポリオレ
フィン樹脂、水添ポリスチレン樹脂、スチレン系熱可塑
性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマーな
どを挙げることができる。
【0019】本発明において使用するB成分のあらかじ
めポリグリセリン脂肪酸エステルにより表面処理された
無機充填材に使用する無機充填材としては、通常熱可塑
性樹脂の強度を改善するために使用するものであり、板
状、繊維状、粒状等形状に関係なく使用できる。例えば
アルミナ、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化セリウム、酸化
カルシウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、酸化錫、酸化
アンチモンなどの金属酸化物;水酸化カルシウム、水酸
化マグネシウム、水酸化アルミニウムなどの金属水酸化
物;塩基性炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マ
グネシウム、炭酸亜鉛、炭酸バリウム、ドーソナイト、
ハイドロタルサイトなどの炭酸塩;硫酸カルシウム、硫
酸バリウム、硫酸マグネシウム、石膏繊維などの硫酸
塩;珪酸カルシウム(ワラストナイト、ゾノトライトな
ど)、タルク、クレー、マイカ、モンモリロナイト、ベ
ントナイト、活性白土、セピオライト、イモゴライト、
セリサイト、カオリン、バーミキュライト、スメクタイ
トなどのケイ酸塩化合物;ガラス繊維、ミルドガラス繊
維、ガラスビーズ、ガラスフレーク、ガラスバルーンな
どのガラス系充填剤;シリカ(ホワイトカーボンな
ど)、ケイ砂などのケイ酸化合物、およびフェライト類
などが挙げられる。またその他の無機充填材としては、
赤リン、カーボンブラック(アセチレンブラック、オイ
ルファーネスブラック、ランプブラックなど)、グラフ
ァイト、黒鉛ウイスカー、カーボンナノチューブ、フラ
ーレン、カーボン繊維、金属繊維、各種金属被覆繊維な
ども使用できる。
めポリグリセリン脂肪酸エステルにより表面処理された
無機充填材に使用する無機充填材としては、通常熱可塑
性樹脂の強度を改善するために使用するものであり、板
状、繊維状、粒状等形状に関係なく使用できる。例えば
アルミナ、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化セリウム、酸化
カルシウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、酸化錫、酸化
アンチモンなどの金属酸化物;水酸化カルシウム、水酸
化マグネシウム、水酸化アルミニウムなどの金属水酸化
物;塩基性炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マ
グネシウム、炭酸亜鉛、炭酸バリウム、ドーソナイト、
ハイドロタルサイトなどの炭酸塩;硫酸カルシウム、硫
酸バリウム、硫酸マグネシウム、石膏繊維などの硫酸
塩;珪酸カルシウム(ワラストナイト、ゾノトライトな
ど)、タルク、クレー、マイカ、モンモリロナイト、ベ
ントナイト、活性白土、セピオライト、イモゴライト、
セリサイト、カオリン、バーミキュライト、スメクタイ
トなどのケイ酸塩化合物;ガラス繊維、ミルドガラス繊
維、ガラスビーズ、ガラスフレーク、ガラスバルーンな
どのガラス系充填剤;シリカ(ホワイトカーボンな
ど)、ケイ砂などのケイ酸化合物、およびフェライト類
などが挙げられる。またその他の無機充填材としては、
赤リン、カーボンブラック(アセチレンブラック、オイ
ルファーネスブラック、ランプブラックなど)、グラフ
ァイト、黒鉛ウイスカー、カーボンナノチューブ、フラ
ーレン、カーボン繊維、金属繊維、各種金属被覆繊維な
ども使用できる。
【0020】これらの中でも特に本発明において良好な
効果を示すものとして、酸化チタンなどの金属酸化物、
炭酸カルシウムなどの炭酸塩、タルク、マイカ、ワラス
トナイトなどのケイ酸塩化合物、およびガラス繊維、ミ
ルドガラス繊維などのガラス系充填剤をあげることがで
き、より好ましくはガラス系充填剤、炭酸カルシウム、
およびケイ酸塩化合物を挙げることができる。すなわ
ち、本発明のB成分における無機充填材としては、珪酸
塩化合物、炭酸カルシウム、およびガラス系充填剤から
選ばれた少なくとも1種であることが好適である。
効果を示すものとして、酸化チタンなどの金属酸化物、
炭酸カルシウムなどの炭酸塩、タルク、マイカ、ワラス
トナイトなどのケイ酸塩化合物、およびガラス繊維、ミ
ルドガラス繊維などのガラス系充填剤をあげることがで
き、より好ましくはガラス系充填剤、炭酸カルシウム、
およびケイ酸塩化合物を挙げることができる。すなわ
ち、本発明のB成分における無機充填材としては、珪酸
塩化合物、炭酸カルシウム、およびガラス系充填剤から
選ばれた少なくとも1種であることが好適である。
【0021】本発明のB成分は無機充填材をポリグリセ
リン脂肪酸エステルにより表面処理したものである。か
かる表面処理によりA成分とB成分からなる熱可塑性樹
脂組成物の色相が改善される効果は次のように予想され
る。
リン脂肪酸エステルにより表面処理したものである。か
かる表面処理によりA成分とB成分からなる熱可塑性樹
脂組成物の色相が改善される効果は次のように予想され
る。
【0022】すなわち、無機充填材はポリグリセリン脂
肪酸エステルにより表面を十分に覆われる。それにより
樹脂中に入射した光はポリグリセリン脂肪酸エステルと
ベース樹脂であるA成分との屈折率差によりかかる表面
部分で散乱される。これにより無機充填材が元来有する
色相が現れにくくなると考えられる。一方でかかるポリ
グリセリン脂肪酸エステルで無機充填材表面が被覆され
るため、かかる無機充填材表面の活性部位と縮合系高分
子が反応を起こす機会が減る。かかる反応の減少により
着色が低減すると考えられる。
肪酸エステルにより表面を十分に覆われる。それにより
樹脂中に入射した光はポリグリセリン脂肪酸エステルと
ベース樹脂であるA成分との屈折率差によりかかる表面
部分で散乱される。これにより無機充填材が元来有する
色相が現れにくくなると考えられる。一方でかかるポリ
グリセリン脂肪酸エステルで無機充填材表面が被覆され
るため、かかる無機充填材表面の活性部位と縮合系高分
子が反応を起こす機会が減る。かかる反応の減少により
着色が低減すると考えられる。
【0023】本発明において使用するB成分に使用する
ポリグリセリン脂肪酸エステルは、ポリグリセリンの重
合度をaとしたとき、ポリグリセリン1モルに対して2
×(a+2)/3モル以上の脂肪酸が反応してなるポリ
グリセリン脂肪酸エステルであることが好ましい。より
好ましくはポリグリセリン1モルに対して7×(a+
2)/10モル以上の脂肪酸が反応してなるポリグリセ
リン脂肪酸エステルである。かかる特定量以上に水酸基
が脂肪酸でエステル化されることにより、無機充填材に
対する親和性が向上する。更に縮合系高分子に対しての
反応性が抑制され、かかる反応により生ずる色相の悪化
を低減させることができる。
ポリグリセリン脂肪酸エステルは、ポリグリセリンの重
合度をaとしたとき、ポリグリセリン1モルに対して2
×(a+2)/3モル以上の脂肪酸が反応してなるポリ
グリセリン脂肪酸エステルであることが好ましい。より
好ましくはポリグリセリン1モルに対して7×(a+
2)/10モル以上の脂肪酸が反応してなるポリグリセ
リン脂肪酸エステルである。かかる特定量以上に水酸基
が脂肪酸でエステル化されることにより、無機充填材に
対する親和性が向上する。更に縮合系高分子に対しての
反応性が抑制され、かかる反応により生ずる色相の悪化
を低減させることができる。
【0024】ポリグリセリンの重合度をaは、好ましく
は2以上の自然数をとることができ、実際には複数の重
合度の平均値として算出される。好ましくは4以上、更
に好ましくは8以上である。上限としては15以下が好
ましく、より好ましくは12以下である。ポリグリセリ
ンの重合度が8〜12の場合には表面処理が容易とな
り、ポリグリセリン脂肪酸エステルの無機充填材への被
覆を強固にすることができる。またポリグリセリン脂肪
酸エステルを形成するのに使用される脂肪酸としては飽
和脂肪酸、不飽和脂肪酸のいずれであってもよいが、好
ましくは飽和脂肪酸である。
は2以上の自然数をとることができ、実際には複数の重
合度の平均値として算出される。好ましくは4以上、更
に好ましくは8以上である。上限としては15以下が好
ましく、より好ましくは12以下である。ポリグリセリ
ンの重合度が8〜12の場合には表面処理が容易とな
り、ポリグリセリン脂肪酸エステルの無機充填材への被
覆を強固にすることができる。またポリグリセリン脂肪
酸エステルを形成するのに使用される脂肪酸としては飽
和脂肪酸、不飽和脂肪酸のいずれであってもよいが、好
ましくは飽和脂肪酸である。
【0025】更に本発明のB成分のあらかじめポリグリ
セリン脂肪酸エステルによって表面処理された無機充填
材に使用するポリグリセリン脂肪酸エステルの分子量
は、数平均分子量が1,500以上であることが好まし
く、更に好ましくは2,000〜5,000である。か
かる数平均分子量を有することにより、表面処理が容易
となり、かつ表面処理されたポリグリセリン脂肪酸エス
テルが無機充填材を強固に被覆する。したがってA成分
との混練中に離脱することがなく、目的とする効果を十
分に発揮する。
セリン脂肪酸エステルによって表面処理された無機充填
材に使用するポリグリセリン脂肪酸エステルの分子量
は、数平均分子量が1,500以上であることが好まし
く、更に好ましくは2,000〜5,000である。か
かる数平均分子量を有することにより、表面処理が容易
となり、かつ表面処理されたポリグリセリン脂肪酸エス
テルが無機充填材を強固に被覆する。したがってA成分
との混練中に離脱することがなく、目的とする効果を十
分に発揮する。
【0026】上記より本発明のB成分に使用する好まし
いポリグリセリン脂肪酸エステルとしては、ポリグリセ
リンの平均重合度が8〜12の範囲で、ポリグリセリン
の重合度と同数の飽和脂肪酸が反応したものであり、か
つ脂肪酸の炭素数が14〜24の範囲のものであって、
その数平均分子量が1,500以上、更に好ましくは
2,000〜5,000のものを挙げることができる。
いポリグリセリン脂肪酸エステルとしては、ポリグリセ
リンの平均重合度が8〜12の範囲で、ポリグリセリン
の重合度と同数の飽和脂肪酸が反応したものであり、か
つ脂肪酸の炭素数が14〜24の範囲のものであって、
その数平均分子量が1,500以上、更に好ましくは
2,000〜5,000のものを挙げることができる。
【0027】炭素数が14〜24の飽和脂肪酸として
は、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、アラ
キジン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸などを挙げること
ができ、好ましくはパルミチン酸、ステアリン酸、アラ
キジン酸が挙げられ、特に好ましくはステアリン酸であ
る。飽和脂肪酸の炭素数が14以上の場合には色相改善
効果が良好であり、また耐衝撃性も改善される。飽和脂
肪酸の炭素数が24を超えると色相改善効果が低下して
くる。したがってかかる範囲において、色相改善と共に
耐衝撃性が良好なレベルで両立される。
は、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、アラ
キジン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸などを挙げること
ができ、好ましくはパルミチン酸、ステアリン酸、アラ
キジン酸が挙げられ、特に好ましくはステアリン酸であ
る。飽和脂肪酸の炭素数が14以上の場合には色相改善
効果が良好であり、また耐衝撃性も改善される。飽和脂
肪酸の炭素数が24を超えると色相改善効果が低下して
くる。したがってかかる範囲において、色相改善と共に
耐衝撃性が良好なレベルで両立される。
【0028】本発明のポリグリセリン脂肪酸エステルは
2種以上混合して使用してもよく、2種以上の脂肪酸を
反応させたポリグリセリン脂肪酸エステルであってもよ
い。
2種以上混合して使用してもよく、2種以上の脂肪酸を
反応させたポリグリセリン脂肪酸エステルであってもよ
い。
【0029】また、本発明において使用するB成分のあ
らかじめポリグリセリン脂肪酸エステルにより表面処理
された無機充填材におけるポリグリセリン脂肪酸エステ
ルと無機充填材の配合比率としては、B成分100重量
%中、ポリグリセリン脂肪酸エステルが0.1〜30重
量%の範囲であり、好ましくは1〜20重量%の範囲で
ある。
らかじめポリグリセリン脂肪酸エステルにより表面処理
された無機充填材におけるポリグリセリン脂肪酸エステ
ルと無機充填材の配合比率としては、B成分100重量
%中、ポリグリセリン脂肪酸エステルが0.1〜30重
量%の範囲であり、好ましくは1〜20重量%の範囲で
ある。
【0030】B成分において無機充填材にポリグリセリ
ン脂肪酸エステルを表面処理する方法は特に限定される
ものではなく、各種の物理的および化学的方法を取るこ
とができる。
ン脂肪酸エステルを表面処理する方法は特に限定される
ものではなく、各種の物理的および化学的方法を取るこ
とができる。
【0031】例えば、(1)高温の無機充填材をポリグ
リセリン脂肪酸エステルと接触させる方法。例えば高温
加熱した繊維ロービングをポリグリセリン脂肪酸エステ
ル粉体中に通す方法などが挙げられる。
リセリン脂肪酸エステルと接触させる方法。例えば高温
加熱した繊維ロービングをポリグリセリン脂肪酸エステ
ル粉体中に通す方法などが挙げられる。
【0032】例えば、(2)無機充填材をポリグリセリ
ン脂肪酸エステル溶液またはポリグリセリン脂肪酸エス
テル分散液に接触させる方法。例えば、繊維ロービング
をこれらの溶液または分散液に通してその後溶媒または
分散媒を除去する方法、無機充填材にこれらの溶液また
は分散液をスプレーしその後溶媒または分散媒を除去す
る方法、および無機充填材とこれらの溶液または分散液
とをスーパーミキサーなどを用いて均一に混合し、その
際にまたはその後溶媒または分散媒を除去する方法など
が挙げられる。
ン脂肪酸エステル溶液またはポリグリセリン脂肪酸エス
テル分散液に接触させる方法。例えば、繊維ロービング
をこれらの溶液または分散液に通してその後溶媒または
分散媒を除去する方法、無機充填材にこれらの溶液また
は分散液をスプレーしその後溶媒または分散媒を除去す
る方法、および無機充填材とこれらの溶液または分散液
とをスーパーミキサーなどを用いて均一に混合し、その
際にまたはその後溶媒または分散媒を除去する方法など
が挙げられる。
【0033】例えば、(3)メカノケミカルによる方
法。例えば無機充填材とポリグリセリン脂肪酸エステル
とを強く擦り付ける方法、また無機充填材とポリグリセ
リン脂肪酸エステルに高せん断を作用させる方法も挙げ
られる。かかる方法に使用する装置として奈良機械製作
所(株)製ハイブリダイゼーションシステム、(株)K
CK製DMMメカノケミカル装置、ホソカワミクロン
(株)製メカノフュージョンなどが挙げられる。
法。例えば無機充填材とポリグリセリン脂肪酸エステル
とを強く擦り付ける方法、また無機充填材とポリグリセ
リン脂肪酸エステルに高せん断を作用させる方法も挙げ
られる。かかる方法に使用する装置として奈良機械製作
所(株)製ハイブリダイゼーションシステム、(株)K
CK製DMMメカノケミカル装置、ホソカワミクロン
(株)製メカノフュージョンなどが挙げられる。
【0034】かかる中でも、上記(2)のポリグリセリ
ン脂肪酸エステル溶液などに無機充填材を接触させる方
法が熱負荷が少ないため、色相をより良好にできるため
好ましい。
ン脂肪酸エステル溶液などに無機充填材を接触させる方
法が熱負荷が少ないため、色相をより良好にできるため
好ましい。
【0035】本発明の熱可塑性樹脂組成物には、更にポ
リグリセリン脂肪酸エステルで予め表面処理されていな
い無機充填材を配合することも可能である。更に必要に
応じてその効果が発現する量の種々の添加剤、例えば難
燃剤、ドリップ防止剤、衝撃改質剤、安定剤、滑剤、離
型剤、紫外線吸収剤、各種染顔料等を含んでもよい。特
に染顔料の配合は、本発明の効果が活用される好ましい
ものである。
リグリセリン脂肪酸エステルで予め表面処理されていな
い無機充填材を配合することも可能である。更に必要に
応じてその効果が発現する量の種々の添加剤、例えば難
燃剤、ドリップ防止剤、衝撃改質剤、安定剤、滑剤、離
型剤、紫外線吸収剤、各種染顔料等を含んでもよい。特
に染顔料の配合は、本発明の効果が活用される好ましい
ものである。
【0036】難燃剤としては特に限定されるものではな
いが、赤リンまたは赤リン表面を公知の熱硬化樹脂およ
び/または無機材料を用いてマイクロカプセル化されて
いる安定化赤リンに代表される赤リン系難燃剤;テトラ
ブロムビスフェノールA、テトラブロムビスフェノール
Aのオリゴマー、ブロム化ビスフェノール系エポキシ樹
脂、ブロム化ビスフェノール系フェノキシ樹脂、ブロム
化ビスフェノール系ポリカーボネート、ブロム化ポリス
チレン、ブロム化架橋ポリスチレン、ブロム化ポリフェ
ニレンエーテル、ポリジブロムフェニレンエーテル、デ
カブロモジフェニルオキサイドビスフェノール縮合物お
よび含ハロゲンリン酸エステルに代表されるハロゲン系
難燃剤;モノホスフェート化合物としてトリフェニルホ
スフェート、縮合リン酸エステルとしてレゾルシノール
ビス(ジキシレニルホスフェート)およびビスフェノー
ルAビス(ジフェニルホスフェート)、その他ペンタエ
リスリトールジフェニルジホスフェートなどに代表され
る有機リン酸エステル系難燃剤;ポリリン酸アンモニウ
ム塩、リン酸アルミニウム、リン酸ジルコニウムなどの
無機系リン酸塩、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシ
ウムなどの無機金属化合物の水和物、ホウ酸亜鉛、メタ
ホウ酸亜鉛、酸化マグネシウム、酸化モリブデン、酸化
ジルコニウム、酸化スズ、酸化アンチモンなどに代表さ
れる無機系難燃剤;パーフルオロブタンスルホン酸カリ
ウム、パーフルオロブタンスルホン酸カルシウム、パー
フルオロブタンスルホン酸セシウム、ジフェニルスルホ
ン−3−スルホン酸カリウム、ジフェニルスルホン−
3,3’−ジスルホン酸カリウムに代表される有機アル
カリ(土類)金属塩系難燃剤;アルコキシ基および/ま
たはSi−H結合を複数含有する(ポリ)オルガノシロ
キサン化合物、および(ポリ)オルガノシロキサンとポ
リカーボネート樹脂の共重合体に代表されるシリコーン
系難燃剤;フェノキシホスファゼンオリゴマーや環状フ
ェノキシホスファゼンオリゴマーに代表されるホスファ
ゼン系難燃剤などを挙げることができる。
いが、赤リンまたは赤リン表面を公知の熱硬化樹脂およ
び/または無機材料を用いてマイクロカプセル化されて
いる安定化赤リンに代表される赤リン系難燃剤;テトラ
ブロムビスフェノールA、テトラブロムビスフェノール
Aのオリゴマー、ブロム化ビスフェノール系エポキシ樹
脂、ブロム化ビスフェノール系フェノキシ樹脂、ブロム
化ビスフェノール系ポリカーボネート、ブロム化ポリス
チレン、ブロム化架橋ポリスチレン、ブロム化ポリフェ
ニレンエーテル、ポリジブロムフェニレンエーテル、デ
カブロモジフェニルオキサイドビスフェノール縮合物お
よび含ハロゲンリン酸エステルに代表されるハロゲン系
難燃剤;モノホスフェート化合物としてトリフェニルホ
スフェート、縮合リン酸エステルとしてレゾルシノール
ビス(ジキシレニルホスフェート)およびビスフェノー
ルAビス(ジフェニルホスフェート)、その他ペンタエ
リスリトールジフェニルジホスフェートなどに代表され
る有機リン酸エステル系難燃剤;ポリリン酸アンモニウ
ム塩、リン酸アルミニウム、リン酸ジルコニウムなどの
無機系リン酸塩、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシ
ウムなどの無機金属化合物の水和物、ホウ酸亜鉛、メタ
ホウ酸亜鉛、酸化マグネシウム、酸化モリブデン、酸化
ジルコニウム、酸化スズ、酸化アンチモンなどに代表さ
れる無機系難燃剤;パーフルオロブタンスルホン酸カリ
ウム、パーフルオロブタンスルホン酸カルシウム、パー
フルオロブタンスルホン酸セシウム、ジフェニルスルホ
ン−3−スルホン酸カリウム、ジフェニルスルホン−
3,3’−ジスルホン酸カリウムに代表される有機アル
カリ(土類)金属塩系難燃剤;アルコキシ基および/ま
たはSi−H結合を複数含有する(ポリ)オルガノシロ
キサン化合物、および(ポリ)オルガノシロキサンとポ
リカーボネート樹脂の共重合体に代表されるシリコーン
系難燃剤;フェノキシホスファゼンオリゴマーや環状フ
ェノキシホスファゼンオリゴマーに代表されるホスファ
ゼン系難燃剤などを挙げることができる。
【0037】かかる難燃剤は本発明のA成分100重量
部当たり、0.005〜25重量部が好ましく、より好
ましくは0.05〜20重量部である。
部当たり、0.005〜25重量部が好ましく、より好
ましくは0.05〜20重量部である。
【0038】ドリップ防止剤としては、フィブリル形成
能を有する含フッ素ポリマーを挙げることができ、かか
るポリマーとしてはポリテトラフルオロエチレン、テト
ラフルオロエチレン系共重合体(例えば、テトラフルオ
ロエチレン/ヘキサフルオロプロピレン共重合体、な
ど)、米国特許第4379910号公報に示されるよう
な部分フッ素化ポリマー、フッ素化ジフェノールから製
造されるポリカーボネート樹脂などを挙げることができ
るが、好ましくはポリテトラフルオロエチレンである。
能を有する含フッ素ポリマーを挙げることができ、かか
るポリマーとしてはポリテトラフルオロエチレン、テト
ラフルオロエチレン系共重合体(例えば、テトラフルオ
ロエチレン/ヘキサフルオロプロピレン共重合体、な
ど)、米国特許第4379910号公報に示されるよう
な部分フッ素化ポリマー、フッ素化ジフェノールから製
造されるポリカーボネート樹脂などを挙げることができ
るが、好ましくはポリテトラフルオロエチレンである。
【0039】フィブリル形成能を有するポリテトラフル
オロエチレンとしてはテトラフルオロエチレンを乳化重
合して得られるラテックスを凝析および乾燥した粉末
(いわゆるポリテトラフルオロエチレンのファインパウ
ダーであり、ASTM規格においてタイプ3に分類され
るもの)が挙げられる。あるいはそのラテックスに界面
活性剤を加え濃縮および安定化して製造される水性分散
体(いわゆるポリテトラフルオロエチレンのディスパー
ジョン)が挙げられる。
オロエチレンとしてはテトラフルオロエチレンを乳化重
合して得られるラテックスを凝析および乾燥した粉末
(いわゆるポリテトラフルオロエチレンのファインパウ
ダーであり、ASTM規格においてタイプ3に分類され
るもの)が挙げられる。あるいはそのラテックスに界面
活性剤を加え濃縮および安定化して製造される水性分散
体(いわゆるポリテトラフルオロエチレンのディスパー
ジョン)が挙げられる。
【0040】かかるフィブリル形成能を有するポリテト
ラフルオロエチレンの分子量は、標準比重から求められ
る数平均分子量において100万〜1000万、より好
ましく200万〜900万である。
ラフルオロエチレンの分子量は、標準比重から求められ
る数平均分子量において100万〜1000万、より好
ましく200万〜900万である。
【0041】更にかかるフィブリル形成能を有するポリ
テトラフルオロエチレンは、1次粒子径が0.05〜
1.0μmの範囲のものが好ましく、より好ましくは
0.1〜0.5μmである。ファインパウダーを使用す
る場合の2次粒子径としては1〜1000μmのものが
使用可能であり、更に好ましくは10〜500μmのも
のを用いることができる。
テトラフルオロエチレンは、1次粒子径が0.05〜
1.0μmの範囲のものが好ましく、より好ましくは
0.1〜0.5μmである。ファインパウダーを使用す
る場合の2次粒子径としては1〜1000μmのものが
使用可能であり、更に好ましくは10〜500μmのも
のを用いることができる。
【0042】かかるポリテトラフルオロエチレンはUL
規格の垂直燃焼テストにおいて試験片の燃焼テスト時に
溶融ドリップ防止性能を有しており、かかるフィブリル
形成能を有するポリテトラフルオロエチレンとしては具
体的には、例えば三井・デュポンフロロケミカル(株)
製のテフロン6Jおよびテフロン30J、ダイキン化学
工業(株)製のポリフロンMPA FA−500、ポリ
フロンF−201LおよびポリフロンD−1、および旭
アイシーアイフロロポリマーズ(株)製のCD076な
どを挙げることができる。
規格の垂直燃焼テストにおいて試験片の燃焼テスト時に
溶融ドリップ防止性能を有しており、かかるフィブリル
形成能を有するポリテトラフルオロエチレンとしては具
体的には、例えば三井・デュポンフロロケミカル(株)
製のテフロン6Jおよびテフロン30J、ダイキン化学
工業(株)製のポリフロンMPA FA−500、ポリ
フロンF−201LおよびポリフロンD−1、および旭
アイシーアイフロロポリマーズ(株)製のCD076な
どを挙げることができる。
【0043】かかるポリテトラフルオロエチレンはファ
ィンパウダーにおいて、2次凝集を防止するために各種
の処理を施したものがより好ましく使用される。かかる
処理としては、ポリテトラフルオロエチレンの表面を焼
成処理することが挙げられる。またかかる処理として
は、フィブリル形成能を有するポリテトラフルオロエチ
レンの表面を非フィブリル形成能のポリテトラフルオロ
テトラフルオロエチレンで被覆することが挙げられる。
本発明でより好ましいのは後者の処理を行ったポリテト
ラフルオロエチレンである。前者の場合には、目的とす
るフィブリル形成能が低下しやすいためである。かかる
場合フィブリル形成能を有するポリテトラフルオロエチ
レンが全体量の70〜95重量%の範囲であることが好
ましい。またフィブリル非形成能ポリテトラフルオロエ
チレンとしては、その分子量が標準比重から求められる
数平均分子量において1万〜100万、より好ましく1
万〜80万である。
ィンパウダーにおいて、2次凝集を防止するために各種
の処理を施したものがより好ましく使用される。かかる
処理としては、ポリテトラフルオロエチレンの表面を焼
成処理することが挙げられる。またかかる処理として
は、フィブリル形成能を有するポリテトラフルオロエチ
レンの表面を非フィブリル形成能のポリテトラフルオロ
テトラフルオロエチレンで被覆することが挙げられる。
本発明でより好ましいのは後者の処理を行ったポリテト
ラフルオロエチレンである。前者の場合には、目的とす
るフィブリル形成能が低下しやすいためである。かかる
場合フィブリル形成能を有するポリテトラフルオロエチ
レンが全体量の70〜95重量%の範囲であることが好
ましい。またフィブリル非形成能ポリテトラフルオロエ
チレンとしては、その分子量が標準比重から求められる
数平均分子量において1万〜100万、より好ましく1
万〜80万である。
【0044】かかるポリテトラフルオロエチレン(以下
PTFEと称することがある)は、上記の通り固体形状
の他、水性分散液形態のものも使用可能である。またか
かるフィブリル形成能を有するPTFEは樹脂中での分
散性を向上させ、更に良好な難燃性および機械的特性を
得るために以下の形態のPTFE混合物を使用すること
も可能である。
PTFEと称することがある)は、上記の通り固体形状
の他、水性分散液形態のものも使用可能である。またか
かるフィブリル形成能を有するPTFEは樹脂中での分
散性を向上させ、更に良好な難燃性および機械的特性を
得るために以下の形態のPTFE混合物を使用すること
も可能である。
【0045】第1にPTFE分散液とビニル系重合体の
分散体との共凝集混合物を挙げることができる。具体的
には特開昭60−258263号公報に平均粒径0.0
5〜5μmのPTFE分散液とビニル系重合体の分散液
を混合し、30μmより大きいPTFE粒子を精製させ
ることなく凝固させ、かかる凝固物を乾燥することによ
りPTFE混合物を得る方法が記載されており、かかる
混合物の使用が可能である。
分散体との共凝集混合物を挙げることができる。具体的
には特開昭60−258263号公報に平均粒径0.0
5〜5μmのPTFE分散液とビニル系重合体の分散液
を混合し、30μmより大きいPTFE粒子を精製させ
ることなく凝固させ、かかる凝固物を乾燥することによ
りPTFE混合物を得る方法が記載されており、かかる
混合物の使用が可能である。
【0046】第2にPTFE分散液と乾燥したポリマー
粒子とを混合した混合物を挙げることができ、かかるポ
リマー粒子としては各種のものが使用できるが、より好
ましくはポリカーボネート樹脂粉末またはABS樹脂粉
末を使用したものである。かかる混合物については、特
開平4−272957号公報にPTFE分散液とABS
樹脂粉末との混合物について記載がされており、かかる
方法の使用が可能である。
粒子とを混合した混合物を挙げることができ、かかるポ
リマー粒子としては各種のものが使用できるが、より好
ましくはポリカーボネート樹脂粉末またはABS樹脂粉
末を使用したものである。かかる混合物については、特
開平4−272957号公報にPTFE分散液とABS
樹脂粉末との混合物について記載がされており、かかる
方法の使用が可能である。
【0047】第3にPTFE分散液と熱可塑性樹脂溶液
の混合物からそれぞれの媒体を同時に除去することによ
り得られたPTFE混合物を挙げることができ、具体的
にはスプレードライヤーを使用することにより媒体を除
去した混合物を挙げることができ、かかる混合物につい
ては特開平08−188653号公報に記載されてい
る。
の混合物からそれぞれの媒体を同時に除去することによ
り得られたPTFE混合物を挙げることができ、具体的
にはスプレードライヤーを使用することにより媒体を除
去した混合物を挙げることができ、かかる混合物につい
ては特開平08−188653号公報に記載されてい
る。
【0048】第4にPTFE分散液中で他のビニル系単
量体を重合することにより得られたPTFE混合物を挙
げることができ、かかる混合物については特開平9−9
5583号公報に、PTFEラテックス中にスチレンお
よびアクリロニトリルを供給することによりPTFE混
合物を得る方法が具体的に記載されており、かかる混合
物等を使用することができる。
量体を重合することにより得られたPTFE混合物を挙
げることができ、かかる混合物については特開平9−9
5583号公報に、PTFEラテックス中にスチレンお
よびアクリロニトリルを供給することによりPTFE混
合物を得る方法が具体的に記載されており、かかる混合
物等を使用することができる。
【0049】第5に、PTFE分散液とポリマー粒子分
散液を混合後、更に該混合分散液中でビニル系単量体を
重合する方法を挙げることができ、かかる方法は製造の
簡便性とPTFEの分散の微細化を両立できる点で好ま
しいPTFE混合物として挙げることができる。かかる
混合物については特開平11−29679号にその詳細
が記載されており、すなわち粒子径0.05〜1.0μ
mのPTFE分散液とポリマー粒子分散液とを混合した
分散液中で、エチレン性不飽和結合を有する単量体を乳
化重合した後、凝固またはスプレードライにより粉体化
されたPTFE混合物を好ましいものとして挙げること
ができる。
散液を混合後、更に該混合分散液中でビニル系単量体を
重合する方法を挙げることができ、かかる方法は製造の
簡便性とPTFEの分散の微細化を両立できる点で好ま
しいPTFE混合物として挙げることができる。かかる
混合物については特開平11−29679号にその詳細
が記載されており、すなわち粒子径0.05〜1.0μ
mのPTFE分散液とポリマー粒子分散液とを混合した
分散液中で、エチレン性不飽和結合を有する単量体を乳
化重合した後、凝固またはスプレードライにより粉体化
されたPTFE混合物を好ましいものとして挙げること
ができる。
【0050】ここでポリマー粒子としては、ポリプロピ
レン、ポリエチレン、ポリスチレン、HIPS、AS樹
脂、ABS樹脂、MBS樹脂、MABS樹脂、ASA樹
脂、ポリアルキル(メタ)アクリレート、スチレンおよ
びブタジエンからなるブロック共重合体およびその水添
共重合体、スチレンおよびイソプレンからなるブロック
共重合体、およびその水添共重合体、アクリロニトリル
−ブタジエン共重合体、エチレン−プロピレンのランダ
ム共重合体およびブロック共重合体、エチレン−ブテン
のランダム共重合体およびブロック共重合体、エチレン
とα−オレフィンの共重合体、エチレン−ブチルアクリ
レート等のエチレン−不飽和カルボン酸エステルとの共
重合体、アクリル酸エステル−ブタジエン共重合体、ポ
リオルガノシロキサンおよびポリアルキル(メタ)アク
リレートを含む複合ゴム、更にかかる複合ゴムにスチレ
ン、アクリロニトリル、ポリアルキルメタクリレート等
のビニル系単量体をグラフトした共重合体等を挙げるこ
とができるが、なかでもポリアルキル(メタ)アクリレ
ート、ポリスチレン、AS樹脂、ABS樹脂、ASA樹
脂が好ましい。
レン、ポリエチレン、ポリスチレン、HIPS、AS樹
脂、ABS樹脂、MBS樹脂、MABS樹脂、ASA樹
脂、ポリアルキル(メタ)アクリレート、スチレンおよ
びブタジエンからなるブロック共重合体およびその水添
共重合体、スチレンおよびイソプレンからなるブロック
共重合体、およびその水添共重合体、アクリロニトリル
−ブタジエン共重合体、エチレン−プロピレンのランダ
ム共重合体およびブロック共重合体、エチレン−ブテン
のランダム共重合体およびブロック共重合体、エチレン
とα−オレフィンの共重合体、エチレン−ブチルアクリ
レート等のエチレン−不飽和カルボン酸エステルとの共
重合体、アクリル酸エステル−ブタジエン共重合体、ポ
リオルガノシロキサンおよびポリアルキル(メタ)アク
リレートを含む複合ゴム、更にかかる複合ゴムにスチレ
ン、アクリロニトリル、ポリアルキルメタクリレート等
のビニル系単量体をグラフトした共重合体等を挙げるこ
とができるが、なかでもポリアルキル(メタ)アクリレ
ート、ポリスチレン、AS樹脂、ABS樹脂、ASA樹
脂が好ましい。
【0051】一方、エチレン性不飽和結合を有する単量
体としてはスチレン、p−メチルスチレン、o−メチル
スチレン、p−メトキシスチレン、o−メトキシスチレ
ン、2,4−ジメチルスチレン、α−メチルスチレン等
のスチレン系単量体;アクリル酸メチル、メタクリル酸
メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アク
リル酸ブチル、メタクリル酸ブチル、アクリル酸−2−
エチルヘキシル、メタクリル酸−2−エチルヘキシル、
アクリル酸ドデシル、メタクリル酸ドデシル、アクリル
酸シクロヘキシル、メタクリル酸シクロヘキシル等のア
クリル酸エステル系単量体;アクリロニトリル、メタク
リロニトリル等のシアン化ビニル系単量体;ビニルメチ
ルエーテル、ビニルエチルエーテル等のビニルエーテル
系単量体;酢酸ビニル、酪酸ビニル等のカルボン酸ビニ
ル系単量体;エチレン、プロピレン、イソブチレン等の
オレフィン単量体;ブタジエン、イソプレン、ジメチル
ブタジエン等のジエン系単量体等の中から選択すること
ができる。これらの単量体は単独であるいは2種以上を
混合して用いることができる。
体としてはスチレン、p−メチルスチレン、o−メチル
スチレン、p−メトキシスチレン、o−メトキシスチレ
ン、2,4−ジメチルスチレン、α−メチルスチレン等
のスチレン系単量体;アクリル酸メチル、メタクリル酸
メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アク
リル酸ブチル、メタクリル酸ブチル、アクリル酸−2−
エチルヘキシル、メタクリル酸−2−エチルヘキシル、
アクリル酸ドデシル、メタクリル酸ドデシル、アクリル
酸シクロヘキシル、メタクリル酸シクロヘキシル等のア
クリル酸エステル系単量体;アクリロニトリル、メタク
リロニトリル等のシアン化ビニル系単量体;ビニルメチ
ルエーテル、ビニルエチルエーテル等のビニルエーテル
系単量体;酢酸ビニル、酪酸ビニル等のカルボン酸ビニ
ル系単量体;エチレン、プロピレン、イソブチレン等の
オレフィン単量体;ブタジエン、イソプレン、ジメチル
ブタジエン等のジエン系単量体等の中から選択すること
ができる。これらの単量体は単独であるいは2種以上を
混合して用いることができる。
【0052】かかる第5の形態のPTFE混合物として
は、三菱レイヨン(株)よりメタブレン「A3000」
(商品名)が市販されており、入手が容易であると共
に、本発明において好ましく使用することができる。
は、三菱レイヨン(株)よりメタブレン「A3000」
(商品名)が市販されており、入手が容易であると共
に、本発明において好ましく使用することができる。
【0053】PTFE混合物におけるPTFEの割合と
しては、PTFE混合物100重量%中、PTFEが1
〜60重量%、より好ましくは3〜40重量%、更に好
ましくは5〜30重量%である。PTFEの割合がかか
る範囲にある場合は、PTFEの良好な分散性を達成す
ることができる。
しては、PTFE混合物100重量%中、PTFEが1
〜60重量%、より好ましくは3〜40重量%、更に好
ましくは5〜30重量%である。PTFEの割合がかか
る範囲にある場合は、PTFEの良好な分散性を達成す
ることができる。
【0054】かかるドリップ防止剤は、本発明のA成分
100重量部に対し、0.01〜5重量部の割合で含ま
れることが好ましく、より好ましくは0.1〜2重量部
である。
100重量部に対し、0.01〜5重量部の割合で含ま
れることが好ましく、より好ましくは0.1〜2重量部
である。
【0055】衝撃改質剤としては、ガラス転移温度が1
0℃以下のゴム成分に、芳香族ビニル、シアン化ビニ
ル、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル、およ
びこれらと共重合可能なビニル化合物から選択されたモ
ノマーの1種または2種以上が共重合されたグラフト共
重合体を挙げることができる。
0℃以下のゴム成分に、芳香族ビニル、シアン化ビニ
ル、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル、およ
びこれらと共重合可能なビニル化合物から選択されたモ
ノマーの1種または2種以上が共重合されたグラフト共
重合体を挙げることができる。
【0056】ここでいうガラス転移温度が10℃以下の
ゴム成分としては、ブタジエンゴム、ブタジエン−アク
リル複合ゴム、アクリルゴム、アクリル-シリコン複合
ゴム、イソブチレン−シリコン複合ゴム、イソプレンゴ
ム、スチレン−ブタジエンゴム、クロロプレンゴム、エ
チレン−プロピレンゴム、ニトリルゴム、エチレン−ア
クリルゴム、シリコンゴム、エピクロロヒドリンゴム、
フッ素ゴムおよびこれらの不飽和結合部分に水素が添加
されたものを挙げることができる。
ゴム成分としては、ブタジエンゴム、ブタジエン−アク
リル複合ゴム、アクリルゴム、アクリル-シリコン複合
ゴム、イソブチレン−シリコン複合ゴム、イソプレンゴ
ム、スチレン−ブタジエンゴム、クロロプレンゴム、エ
チレン−プロピレンゴム、ニトリルゴム、エチレン−ア
クリルゴム、シリコンゴム、エピクロロヒドリンゴム、
フッ素ゴムおよびこれらの不飽和結合部分に水素が添加
されたものを挙げることができる。
【0057】中でもガラス転移温度が10℃以下のゴム
成分を含有するゴム状弾性体が好ましく、特にブタジエ
ンゴム、ブタジエン−アクリル複合ゴム、アクリルゴ
ム、アクリル-シリコン複合ゴムを使用したゴム状弾性
体が好ましい。ブタジエン−アクリル複合ゴムとは、ブ
タジエンゴムの成分と、アクリルゴムの成分とを共重合
または分離できないよう相互に絡み合ったIPN構造を
とるように重合したゴムであり、アクリル−シリコン複
合ゴムとは、アクリルゴムの成分とシリコンゴムの成分
とを分離できないよう相互に絡み合ったIPN構造とし
たまたはシリコンゴム中の官能基と共重合したものをい
う。
成分を含有するゴム状弾性体が好ましく、特にブタジエ
ンゴム、ブタジエン−アクリル複合ゴム、アクリルゴ
ム、アクリル-シリコン複合ゴムを使用したゴム状弾性
体が好ましい。ブタジエン−アクリル複合ゴムとは、ブ
タジエンゴムの成分と、アクリルゴムの成分とを共重合
または分離できないよう相互に絡み合ったIPN構造を
とるように重合したゴムであり、アクリル−シリコン複
合ゴムとは、アクリルゴムの成分とシリコンゴムの成分
とを分離できないよう相互に絡み合ったIPN構造とし
たまたはシリコンゴム中の官能基と共重合したものをい
う。
【0058】芳香族ビニルとしては、スチレン、α−メ
チルスチレン、p−メチルスチレン、アルコキシスチレ
ン、ハロゲン化スチレン等を挙げることができ、特にス
チレンが好ましい。またアクリル酸エステルとしては、
アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチ
ル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸オクチル等
を挙げることができ、メタアクリル酸エステルとして
は、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタク
リル酸ブチル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリ
ル酸オクチル等を挙げることができ、メタクリル酸メチ
ルが特に好ましい。
チルスチレン、p−メチルスチレン、アルコキシスチレ
ン、ハロゲン化スチレン等を挙げることができ、特にス
チレンが好ましい。またアクリル酸エステルとしては、
アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチ
ル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸オクチル等
を挙げることができ、メタアクリル酸エステルとして
は、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタク
リル酸ブチル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリ
ル酸オクチル等を挙げることができ、メタクリル酸メチ
ルが特に好ましい。
【0059】ガラス転移温度が10℃以下のゴム成分を
含有するゴム状弾性体は、塊状重合、溶液重合、懸濁重
合、乳化重合のいずれの重合法で製造したものであって
もよく、共重合の方式は一段グラフトであっても多段グ
ラフトであっても差し支えない。また製造の際に副生す
るグラフト成分のみのコポリマーとの混合物であっても
よい。更に一般的な乳化重合法の他、過硫酸カリウム等
の開始剤を使用するソープフリー重合法、シード重合
法、二段階膨潤重合法等を挙げることができる。また懸
濁重合法においても、水相とモノマー相とを個別に保持
して両者を正確に連続式の分散機に供給し、粒子径を分
散機の回転数で制御する方法や、同様に連続式の製造方
法において分散能を有する水性液体中にモノマー相を数
〜数十μmの細径オリフィスまたは多孔質フィルターを
通すことにより供給し粒径を制御する方法なども可能で
ある。
含有するゴム状弾性体は、塊状重合、溶液重合、懸濁重
合、乳化重合のいずれの重合法で製造したものであって
もよく、共重合の方式は一段グラフトであっても多段グ
ラフトであっても差し支えない。また製造の際に副生す
るグラフト成分のみのコポリマーとの混合物であっても
よい。更に一般的な乳化重合法の他、過硫酸カリウム等
の開始剤を使用するソープフリー重合法、シード重合
法、二段階膨潤重合法等を挙げることができる。また懸
濁重合法においても、水相とモノマー相とを個別に保持
して両者を正確に連続式の分散機に供給し、粒子径を分
散機の回転数で制御する方法や、同様に連続式の製造方
法において分散能を有する水性液体中にモノマー相を数
〜数十μmの細径オリフィスまたは多孔質フィルターを
通すことにより供給し粒径を制御する方法なども可能で
ある。
【0060】かかるゴム状弾性体は市販されており容易
に入手することが可能である。例えばガラス転移温度が
10℃以下のゴム成分として、ブタジエンゴム、または
ブタジエン−アクリル複合ゴムを主体とするものとして
は、鐘淵化学工業(株)のカネエースBシリーズ、三菱
レーヨン(株)のメタブレンCシリーズ、呉羽化学工業
(株)のEXLシリーズ、HIAシリーズ、BTAシリ
ーズ、KCAシリーズが挙げられ、ガラス転移温度が1
0℃以下のゴム成分としてアクリル−シリコン複合ゴム
を主体とするものとしては三菱レーヨン(株)よりメタ
ブレンS−2001あるいはSRK−200という商品
名で市販されているものが挙げられる。
に入手することが可能である。例えばガラス転移温度が
10℃以下のゴム成分として、ブタジエンゴム、または
ブタジエン−アクリル複合ゴムを主体とするものとして
は、鐘淵化学工業(株)のカネエースBシリーズ、三菱
レーヨン(株)のメタブレンCシリーズ、呉羽化学工業
(株)のEXLシリーズ、HIAシリーズ、BTAシリ
ーズ、KCAシリーズが挙げられ、ガラス転移温度が1
0℃以下のゴム成分としてアクリル−シリコン複合ゴム
を主体とするものとしては三菱レーヨン(株)よりメタ
ブレンS−2001あるいはSRK−200という商品
名で市販されているものが挙げられる。
【0061】かかる衝撃改質剤は本発明のA成分100
重量部に対して、0.1〜20重量部の割合で含まれる
ことが好ましい。
重量部に対して、0.1〜20重量部の割合で含まれる
ことが好ましい。
【0062】本発明の熱可塑性樹脂組成物は、熱安定剤
としてリン系安定剤を含むことが好ましい。かかるリン
系安定剤としては、ホスファイト系、ホスホナイト系、
およびホスフェート系のいずれも使用可能である。
としてリン系安定剤を含むことが好ましい。かかるリン
系安定剤としては、ホスファイト系、ホスホナイト系、
およびホスフェート系のいずれも使用可能である。
【0063】本発明におけるホスファイト系安定剤とし
ては、さまざまなものを用いることができる。具体的に
は例えば一般式(1)
ては、さまざまなものを用いることができる。具体的に
は例えば一般式(1)
【0064】
【化1】
【0065】[式中R1は、水素または炭素数1〜20
のアルキル基、炭素数6〜20のアリール基ないしアル
カリール基、炭素数7〜30のアラルキル基、またはこ
れらのハロ、アルキルチオ(アルキル基は炭素数1〜3
0)またはヒドロキシ置換基を示し、3個のR1は互い
に同一または互いに異なるのいずれの場合も選択でき、
また2価フェノール類から誘導されることにより環状構
造も選択できる。]で表わされるホスファイト化合物で
ある。
のアルキル基、炭素数6〜20のアリール基ないしアル
カリール基、炭素数7〜30のアラルキル基、またはこ
れらのハロ、アルキルチオ(アルキル基は炭素数1〜3
0)またはヒドロキシ置換基を示し、3個のR1は互い
に同一または互いに異なるのいずれの場合も選択でき、
また2価フェノール類から誘導されることにより環状構
造も選択できる。]で表わされるホスファイト化合物で
ある。
【0066】また、一般式(2)
【0067】
【化2】
【0068】[式中R2、R3はそれぞれ水素、炭素数1
〜20のアルキル基、炭素数6〜20のアリール基ない
しアルキルアリール基、炭素数7〜30のアラルキル
基、炭素数4〜20のシクロアルキル基、炭素数15〜
25の2−(4−オキシフェニル)プロピル置換アリー
ル基を示す。尚、シクロアルキル基およびアリール基
は、アルキル基で置換されていないもの、またはアルキ
ル基で置換されているもののいずれも選択できる。]で
表わされるホスファイト化合物を挙げることができる。
〜20のアルキル基、炭素数6〜20のアリール基ない
しアルキルアリール基、炭素数7〜30のアラルキル
基、炭素数4〜20のシクロアルキル基、炭素数15〜
25の2−(4−オキシフェニル)プロピル置換アリー
ル基を示す。尚、シクロアルキル基およびアリール基
は、アルキル基で置換されていないもの、またはアルキ
ル基で置換されているもののいずれも選択できる。]で
表わされるホスファイト化合物を挙げることができる。
【0069】また、一般式(3)
【0070】
【化3】
【0071】[式中R4、R5は炭素数12〜15のアル
キル基である。尚、R4およびR5は互いに同一または互
いに異なるのいずれの場合も選択できる。]で表わされ
るホスファイト化合物を挙げることができる。
キル基である。尚、R4およびR5は互いに同一または互
いに異なるのいずれの場合も選択できる。]で表わされ
るホスファイト化合物を挙げることができる。
【0072】ホスホナイト系安定剤としては下記一般式
(4)で表わされるホスホナイト化合物、および下記一
般式(5)で表わされるホスホナイト化合物を挙げるこ
とができる。
(4)で表わされるホスホナイト化合物、および下記一
般式(5)で表わされるホスホナイト化合物を挙げるこ
とができる。
【0073】
【化4】
【0074】
【化5】
【0075】[式中、Ar1、Ar2は炭素数6〜20の
アリール基ないしアルキルアリール基、または炭素数1
5〜25の2−(4−オキシフェニル)プロピル置換ア
リール基を示し、4つのAr1は互いに同一、または互
いに異なるいずれも選択できる。または2つのAr2は
互いに同一、または互いに異なるいずれも選択でき
る。]
アリール基ないしアルキルアリール基、または炭素数1
5〜25の2−(4−オキシフェニル)プロピル置換ア
リール基を示し、4つのAr1は互いに同一、または互
いに異なるいずれも選択できる。または2つのAr2は
互いに同一、または互いに異なるいずれも選択でき
る。]
【0076】上記一般式(1)に対応するホスファイト
化合物における好ましい具体例としては、ジフェニルイ
ソオクチルホスファイト、2,2’−メチレンビス
(4,6−ジ−tert−ブチルフェニル)オクチルホ
スファイト、ジフェニルモノ(トリデシル)ホスファイ
ト、フェニルジイソデシルホスファイト、フェニルジ
(トリデシル)ホスファイトが挙げられる。
化合物における好ましい具体例としては、ジフェニルイ
ソオクチルホスファイト、2,2’−メチレンビス
(4,6−ジ−tert−ブチルフェニル)オクチルホ
スファイト、ジフェニルモノ(トリデシル)ホスファイ
ト、フェニルジイソデシルホスファイト、フェニルジ
(トリデシル)ホスファイトが挙げられる。
【0077】上記一般式(2)に対応するホスファイト
化合物における好ましい具体例としては、ジステアリル
ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス(2,4−
ジ−tert−ブチルフェニル)ペンタエリスリトール
ジホスファイト、ビス(2,6−ジ−tert−ブチル
−4−メチルフェニル)ペンタエリスリトールジホスフ
ァイト、フェニルビスフェノールAペンタエリスリトー
ルジホスファイト、ジシクロヘキシルペンタエリスリト
ールジホスファイトなどが挙げられ、好ましくはジステ
アリルペンタエリスリトールジホスファイト、ビス
(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)ペンタエリ
スリトールジホスファイト、ビス(2,6−ジ−ter
t−ブチル−4−メチルフェニル)ペンタエリスリトー
ルジホスファイトを挙げることができる。かかるホスフ
ァイト化合物は1種、または2種以上を併用することが
できる。
化合物における好ましい具体例としては、ジステアリル
ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス(2,4−
ジ−tert−ブチルフェニル)ペンタエリスリトール
ジホスファイト、ビス(2,6−ジ−tert−ブチル
−4−メチルフェニル)ペンタエリスリトールジホスフ
ァイト、フェニルビスフェノールAペンタエリスリトー
ルジホスファイト、ジシクロヘキシルペンタエリスリト
ールジホスファイトなどが挙げられ、好ましくはジステ
アリルペンタエリスリトールジホスファイト、ビス
(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)ペンタエリ
スリトールジホスファイト、ビス(2,6−ジ−ter
t−ブチル−4−メチルフェニル)ペンタエリスリトー
ルジホスファイトを挙げることができる。かかるホスフ
ァイト化合物は1種、または2種以上を併用することが
できる。
【0078】上記一般式(3)に対応するホスファイト
化合物における好ましい具体例としては、4,4’−イ
ソプロピリデンジフェノールテトラトリデシルホスファ
イトを挙げることができる。
化合物における好ましい具体例としては、4,4’−イ
ソプロピリデンジフェノールテトラトリデシルホスファ
イトを挙げることができる。
【0079】上記一般式(4)に対応するホスホナイト
化合物における好ましい具体例としては、テトラキス
(2,4−ジ−iso−プロピルフェニル)−4,4’
−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス(2,4−
ジ−n−ブチルフェニル)−4,4’−ビフェニレンジ
ホスホナイト、テトラキス(2,4−ジ−tert−ブ
チルフェニル)−4,4’−ビフェニレンジホスホナイ
ト、テトラキス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニ
ル)−4,3’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラ
キス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)−3,
3’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス(2,
6−ジ−iso−プロピルフェニル)−4,4’−ビフ
ェニレンジホスホナイト、テトラキス(2,6−ジ−n
−ブチルフェニル)−4,4’−ビフェニレンジホスホ
ナイト、テトラキス(2,6−ジ−tert−ブチルフ
ェニル)−4,4’−ビフェニレンジホスホナイト、テ
トラキス(2,6−ジ−tert−ブチルフェニル)−
4,3’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス
(2,6−ジ−tert−ブチルフェニル)−3,3’
−ビフェニレンジホスホナイト等があげられ、テトラキ
ス(ジ−tert−ブチルフェニル)−ビフェニレンジ
ホスホナイトが好ましく、テトラキス(2,4−ジ−t
ert−ブチルフェニル)−ビフェニレンジホスホナイ
トがより好ましい。このテトラキス(2,4−ジ−te
rt−ブチルフェニル)−ビフェニレンジホスホナイト
は、2種以上の混合物が好ましく、具体的にはテトラキ
ス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)−4,
4’−ビフェニレンジホスホナイト(E2−1成分)、
テトラキス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)
−4,3’−ビフェニレンジホスホナイト(E2−2成
分)および、テトラキス(2,4−ジ−tert−ブチ
ルフェニル)−3,3’−ビフェニレンジホスホナイト
(E2−3成分)の1種もしくは2種以上を併用して使
用可能であるが、好ましくはかかる3種の混合物であ
る。また、3種の混合物の場合その混合比は、E2−1
成分、E2−2成分およびE2−3成分を重量比で10
0:37〜64:4〜14の範囲が好ましく、100:
40〜60:5〜11の範囲がより好ましい。
化合物における好ましい具体例としては、テトラキス
(2,4−ジ−iso−プロピルフェニル)−4,4’
−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス(2,4−
ジ−n−ブチルフェニル)−4,4’−ビフェニレンジ
ホスホナイト、テトラキス(2,4−ジ−tert−ブ
チルフェニル)−4,4’−ビフェニレンジホスホナイ
ト、テトラキス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニ
ル)−4,3’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラ
キス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)−3,
3’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス(2,
6−ジ−iso−プロピルフェニル)−4,4’−ビフ
ェニレンジホスホナイト、テトラキス(2,6−ジ−n
−ブチルフェニル)−4,4’−ビフェニレンジホスホ
ナイト、テトラキス(2,6−ジ−tert−ブチルフ
ェニル)−4,4’−ビフェニレンジホスホナイト、テ
トラキス(2,6−ジ−tert−ブチルフェニル)−
4,3’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス
(2,6−ジ−tert−ブチルフェニル)−3,3’
−ビフェニレンジホスホナイト等があげられ、テトラキ
ス(ジ−tert−ブチルフェニル)−ビフェニレンジ
ホスホナイトが好ましく、テトラキス(2,4−ジ−t
ert−ブチルフェニル)−ビフェニレンジホスホナイ
トがより好ましい。このテトラキス(2,4−ジ−te
rt−ブチルフェニル)−ビフェニレンジホスホナイト
は、2種以上の混合物が好ましく、具体的にはテトラキ
ス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)−4,
4’−ビフェニレンジホスホナイト(E2−1成分)、
テトラキス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)
−4,3’−ビフェニレンジホスホナイト(E2−2成
分)および、テトラキス(2,4−ジ−tert−ブチ
ルフェニル)−3,3’−ビフェニレンジホスホナイト
(E2−3成分)の1種もしくは2種以上を併用して使
用可能であるが、好ましくはかかる3種の混合物であ
る。また、3種の混合物の場合その混合比は、E2−1
成分、E2−2成分およびE2−3成分を重量比で10
0:37〜64:4〜14の範囲が好ましく、100:
40〜60:5〜11の範囲がより好ましい。
【0080】上記一般式(5)に対応するホスホナイト
化合物の好ましい具体例としては、ビス(2,4−ジ−
iso−プロピルフェニル)−4−フェニル−フェニル
ホスホナイト、ビス(2,4−ジ−n−ブチルフェニ
ル)−3−フェニル−フェニルホスホナイト、ビス
(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)−4−フェ
ニル−フェニルホスホナイト、ビス(2,4−ジ−te
rt−ブチルフェニル)−3−フェニル−フェニルホス
ホナイトビス(2,6−ジ−iso−プロピルフェニ
ル)−4−フェニル−フェニルホスホナイト、ビス
(2,6−ジ−n−ブチルフェニル)−3−フェニル−
フェニルホスホナイト、ビス(2,6−ジ−tert−
ブチルフェニル)−4−フェニル−フェニルホスホナイ
ト、ビス(2,6−ジ−tert−ブチルフェニル)−
3−フェニル−フェニルホスホナイト等があげられ、ビ
ス(ジ−tert−ブチルフェニル)−フェニル−フェ
ニルホスホナイトが好ましく、ビス(2,4−ジ−te
rt−ブチルフェニル)−フェニル−フェニルホスホナ
イトがより好ましい。このビス(2,4−ジ−tert
−ブチルフェニル)−フェニル−フェニルホスホナイト
は、2種以上の混合物が好ましく、具体的にはビス
(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)−4−フェ
ニル−フェニルホスホナイト、およびビス(2,4−ジ
−tert−ブチルフェニル)−3−フェニル−フェニ
ルホスホナイトの1種もしくは2種を併用して使用可能
であるが、好ましくはかかる2種の混合物である。ま
た、2種の混合物の場合その混合比は、重量比で5:1
〜4の範囲が好ましく、5:2〜3の範囲がより好まし
い。
化合物の好ましい具体例としては、ビス(2,4−ジ−
iso−プロピルフェニル)−4−フェニル−フェニル
ホスホナイト、ビス(2,4−ジ−n−ブチルフェニ
ル)−3−フェニル−フェニルホスホナイト、ビス
(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)−4−フェ
ニル−フェニルホスホナイト、ビス(2,4−ジ−te
rt−ブチルフェニル)−3−フェニル−フェニルホス
ホナイトビス(2,6−ジ−iso−プロピルフェニ
ル)−4−フェニル−フェニルホスホナイト、ビス
(2,6−ジ−n−ブチルフェニル)−3−フェニル−
フェニルホスホナイト、ビス(2,6−ジ−tert−
ブチルフェニル)−4−フェニル−フェニルホスホナイ
ト、ビス(2,6−ジ−tert−ブチルフェニル)−
3−フェニル−フェニルホスホナイト等があげられ、ビ
ス(ジ−tert−ブチルフェニル)−フェニル−フェ
ニルホスホナイトが好ましく、ビス(2,4−ジ−te
rt−ブチルフェニル)−フェニル−フェニルホスホナ
イトがより好ましい。このビス(2,4−ジ−tert
−ブチルフェニル)−フェニル−フェニルホスホナイト
は、2種以上の混合物が好ましく、具体的にはビス
(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)−4−フェ
ニル−フェニルホスホナイト、およびビス(2,4−ジ
−tert−ブチルフェニル)−3−フェニル−フェニ
ルホスホナイトの1種もしくは2種を併用して使用可能
であるが、好ましくはかかる2種の混合物である。ま
た、2種の混合物の場合その混合比は、重量比で5:1
〜4の範囲が好ましく、5:2〜3の範囲がより好まし
い。
【0081】一方ホスフェート系安定剤としては、トリ
ブチルホスフェート、トリメチルホスフェート、トリク
レジルホスフェート、トリフェニルホスフェート、トリ
クロルフェニルホスフェート、トリエチルホスフェー
ト、ジフェニルクレジルホスフェート、ジフェニルモノ
オルソキセニルホスフェート、トリブトキシエチルホス
フェート、ジブチルホスフェート、ジオクチルホスフェ
ート、ジイソプロピルホスフェートなどを挙げることが
でき、好ましくはトリメチルホスフェートである。
ブチルホスフェート、トリメチルホスフェート、トリク
レジルホスフェート、トリフェニルホスフェート、トリ
クロルフェニルホスフェート、トリエチルホスフェー
ト、ジフェニルクレジルホスフェート、ジフェニルモノ
オルソキセニルホスフェート、トリブトキシエチルホス
フェート、ジブチルホスフェート、ジオクチルホスフェ
ート、ジイソプロピルホスフェートなどを挙げることが
でき、好ましくはトリメチルホスフェートである。
【0082】上記のリン系安定剤に対して更に好ましい
リン系安定剤としては、以下の一般式(6)および
(7)で示される化合物を挙げることができる。
リン系安定剤としては、以下の一般式(6)および
(7)で示される化合物を挙げることができる。
【0083】
【化6】
【0084】(式(6)中、R6およびR7は、それぞれ
炭素原子数1〜12のアルキル基、シクロアルキル基、
アリール基またはアラルキル基を示す。)
炭素原子数1〜12のアルキル基、シクロアルキル基、
アリール基またはアラルキル基を示す。)
【0085】
【化7】
【0086】(式(7)中、R8、R9、R10、R11、R
14、R15、およびR16はそれぞれ水素原子、炭素原子数
1〜12のアルキル基、シクロアルキル基、アリール基
またはアラルキル基を示し、R12は水素原子または炭素
原子数1〜4のアルキル基を示し、およびR13は水素原
子またはメチル基を示す。)
14、R15、およびR16はそれぞれ水素原子、炭素原子数
1〜12のアルキル基、シクロアルキル基、アリール基
またはアラルキル基を示し、R12は水素原子または炭素
原子数1〜4のアルキル基を示し、およびR13は水素原
子またはメチル基を示す。)
【0087】式(6)中、好ましくはR6およびR7は炭
素原子数1〜12のアルキル基であり、より好ましくは
炭素原子数1〜8のアルキル基である。式(14)の化
合物としては具体的に、トリス(ジメチルフェニル)ホ
スファイト、トリス(ジエチルフェニル)ホスファイ
ト、トリス(ジ−iso−プロピルフェニル)ホスファ
イト、トリス(ジ−n−ブチルフェニル)ホスファイ
ト、トリス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)
ホスファイト、トリス(2,6−ジ−tert−ブチル
フェニル)ホスファイト、トリス(2,6−ジ−ter
t−ブチルフェニル)ホスファイトなどがあげられ、特
にトリス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)ホ
スファイトが好ましい。
素原子数1〜12のアルキル基であり、より好ましくは
炭素原子数1〜8のアルキル基である。式(14)の化
合物としては具体的に、トリス(ジメチルフェニル)ホ
スファイト、トリス(ジエチルフェニル)ホスファイ
ト、トリス(ジ−iso−プロピルフェニル)ホスファ
イト、トリス(ジ−n−ブチルフェニル)ホスファイ
ト、トリス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)
ホスファイト、トリス(2,6−ジ−tert−ブチル
フェニル)ホスファイト、トリス(2,6−ジ−ter
t−ブチルフェニル)ホスファイトなどがあげられ、特
にトリス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)ホ
スファイトが好ましい。
【0088】一方、式(7)のリン化合物は公知の方法
で製造できるが、その際原料としては下記一般式(8)
に示されるビスフェノール化合物またはその反応性誘導
体、および下記一般式(9)で示されるフェノール化合
物またはその反応性誘導体が使用される。
で製造できるが、その際原料としては下記一般式(8)
に示されるビスフェノール化合物またはその反応性誘導
体、および下記一般式(9)で示されるフェノール化合
物またはその反応性誘導体が使用される。
【0089】
【化8】
【0090】(式(8)中、R8、R9、R10、およびR
11はそれぞれ水素原子、炭素原子数1〜12のアルキル
基、シクロアルキル基、アリール基またはアラルキル基
を示し、R12は水素原子または炭素原子数1〜4のアル
キル基を示し、およびR13は水素原子またはメチル基を
示す。)
11はそれぞれ水素原子、炭素原子数1〜12のアルキル
基、シクロアルキル基、アリール基またはアラルキル基
を示し、R12は水素原子または炭素原子数1〜4のアル
キル基を示し、およびR13は水素原子またはメチル基を
示す。)
【0091】
【化9】
【0092】(式(9)中、R14、R15、およびR16は
それぞれ水素原子、炭素原子数1〜12のアルキル基、
シクロアルキル基、アリール基またはアラルキル基を示
す。)
それぞれ水素原子、炭素原子数1〜12のアルキル基、
シクロアルキル基、アリール基またはアラルキル基を示
す。)
【0093】上記一般式(8)の化合物の具体例として
は、2,2’−メチレンビスフェノール、2,2’−メ
チレンビス(4−メチルフェノール)、2,2’−メチ
レンビス(6−メチルフェノール)、2,2’−メチレ
ンビス(4,6−ジメチルフェノール)、2,2’−エ
チリデンビスフェノール、2,2’−エチリデンビス
(4−メチルフェノール)、2,2’−イソプロピリデ
ンビスフェノール、2,2’−メチレンビス(4−メチ
ル−6−tert−ブチルフェノール)、2,2’−メ
チレンビス(4−エチル−6−tert−ブチルフェノ
ール)、2,2’−メチレンビス(4,6−ジ−ter
t−ブチルフェノール)、2,2’−メチレンビス(4
−メチル−6−シクロヘキシルフェノール)、2,2’
−ジヒドロキシ−3,3’−ジ(α−メチルシクロヘキ
シル)−5,5’−ジメチルフェニルメタン、2,2’
−メチレンビス(6−α−メチル−ベンジル−p−クレ
ゾール)、2,2’−エチリデン−ビス(4,6−ジ−
tert−ブチルフェノール)、および2,2−ブチリ
デン−ビス(4−メチル−6−tert−ブチルフェノ
ール)などが挙げられ、好ましく使用することができ
る。
は、2,2’−メチレンビスフェノール、2,2’−メ
チレンビス(4−メチルフェノール)、2,2’−メチ
レンビス(6−メチルフェノール)、2,2’−メチレ
ンビス(4,6−ジメチルフェノール)、2,2’−エ
チリデンビスフェノール、2,2’−エチリデンビス
(4−メチルフェノール)、2,2’−イソプロピリデ
ンビスフェノール、2,2’−メチレンビス(4−メチ
ル−6−tert−ブチルフェノール)、2,2’−メ
チレンビス(4−エチル−6−tert−ブチルフェノ
ール)、2,2’−メチレンビス(4,6−ジ−ter
t−ブチルフェノール)、2,2’−メチレンビス(4
−メチル−6−シクロヘキシルフェノール)、2,2’
−ジヒドロキシ−3,3’−ジ(α−メチルシクロヘキ
シル)−5,5’−ジメチルフェニルメタン、2,2’
−メチレンビス(6−α−メチル−ベンジル−p−クレ
ゾール)、2,2’−エチリデン−ビス(4,6−ジ−
tert−ブチルフェノール)、および2,2−ブチリ
デン−ビス(4−メチル−6−tert−ブチルフェノ
ール)などが挙げられ、好ましく使用することができ
る。
【0094】一般式(8)の化合物としてより好ましく
は、2,2’−メチレンビス(4−メチル−6−ter
t−ブチルフェノール)、2,2’−メチレンビス(4
−エチル−6−tert−ブチルフェノール)、2,
2’−メチレンビス(4,6−ジ−tert−ブチルフ
ェノール)、2,2’−エチリデン−ビス(4,6−ジ
−tert−ブチルフェノール)、および2,2−ブチ
リデン−ビス(4−メチル−6−tert−ブチルフェ
ノール)を挙げることができる。
は、2,2’−メチレンビス(4−メチル−6−ter
t−ブチルフェノール)、2,2’−メチレンビス(4
−エチル−6−tert−ブチルフェノール)、2,
2’−メチレンビス(4,6−ジ−tert−ブチルフ
ェノール)、2,2’−エチリデン−ビス(4,6−ジ
−tert−ブチルフェノール)、および2,2−ブチ
リデン−ビス(4−メチル−6−tert−ブチルフェ
ノール)を挙げることができる。
【0095】一方、一般式(9)の化合物の具体例とし
ては、フェノール、2−メチルフェノール、3−メチル
フェノール、4−メチルフェノール、2,4−ジメチル
フェノール、2,6−ジメチルフェノール、2−ter
t−ブチル−4−メチルフェノール、2,4−ジ−te
rt−ブチルフェノール、2,6−ジ−tert−ブチ
ルフェノール、2,6−ジ−tert−ブチル−4−メ
チルフェノール、2,4−ジメチル−6−tert−ブ
チルフェノール、2,6−ジ−tert−ブチル−4−
エチルフェノール、2,4,6−トリ−tert−ブチ
ルフェノール、および2,6−ジ−tert−ブチル−
4−s−ブチルフェノールなどが挙げられ、好ましく使
用できる。一般式(9)の化合物の具体例としてより好
ましいのは、アルキル置換基を2つ以上有する場合であ
る。
ては、フェノール、2−メチルフェノール、3−メチル
フェノール、4−メチルフェノール、2,4−ジメチル
フェノール、2,6−ジメチルフェノール、2−ter
t−ブチル−4−メチルフェノール、2,4−ジ−te
rt−ブチルフェノール、2,6−ジ−tert−ブチ
ルフェノール、2,6−ジ−tert−ブチル−4−メ
チルフェノール、2,4−ジメチル−6−tert−ブ
チルフェノール、2,6−ジ−tert−ブチル−4−
エチルフェノール、2,4,6−トリ−tert−ブチ
ルフェノール、および2,6−ジ−tert−ブチル−
4−s−ブチルフェノールなどが挙げられ、好ましく使
用できる。一般式(9)の化合物の具体例としてより好
ましいのは、アルキル置換基を2つ以上有する場合であ
る。
【0096】本発明の熱可塑性樹脂組成物はフェノール
系酸化防止剤を含むことができる。フェノール系酸化防
止剤により製造時、成形加工時などの熱暴露時の変色を
抑制できる。かかるフェノール系酸化防止剤としては種
々のものを使用することができる。
系酸化防止剤を含むことができる。フェノール系酸化防
止剤により製造時、成形加工時などの熱暴露時の変色を
抑制できる。かかるフェノール系酸化防止剤としては種
々のものを使用することができる。
【0097】かかるフェノール系酸化防止剤の具体例と
しては、例えばビタミンE、n−オクタデシル−β−
(4’−ヒドロキシ−3’,5’−ジ−tert−ブチ
ルフェル)プロピオネート、2−tert−ブチル−6
−(3’−tert−ブチル−5’−メチル−2’−ヒ
ドロキシベンジル)−4−メチルフェニルアクリレー
ト、2,6−ジ−tert−ブチル−4−(N,N−ジ
メチルアミノメチル)フェノール、3,5−ジ−ter
t−ブチル−4−ヒドロキシベンジルホスホネートジエ
チルエステル、2,2’−メチレンビス(4−メチル−
6−tert−ブチルフェノール)、2,2’−メチレ
ンビス(4−エチル−6−tert−ブチルフェノー
ル)、4,4’−メチレンビス(2,6−ジ−tert
−ブチルフェノール)、2,2’−メチレンビス(4−
メチル−6−シクロヘキシルフェノール)、2,2’−
ジメチレン−ビス(6−α−メチル−ベンジル−p−ク
レゾール)2,2’−エチリデン−ビス(4,6−ジ−
tert−ブチルフェノール)、2,2’−ブチリデン
−ビス(4−メチル−6−tert−ブチルフェノー
ル)、4,4’−ブチリデンビス(3−メチル−6−t
ert−ブチルフェノール)、トリエチレングリコール
−N−ビス−3−(3−tert−ブチル−4−ヒドロ
キシ−5−メチルフェニル)プロピオネート、1,6−
へキサンジオールビス[3−(3,5−ジ−tert−
ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート、ビ
ス[2−tert−ブチル−4−メチル6−(3−te
rt−ブチル−5−メチル−2−ヒドロキシベンジル)
フェニル]テレフタレート、3,9−ビス{2−[3−
(3−tert−ブチル−4−ヒドロキシ−5−メチル
フェニル)プロピオニルオキシ]−1,1,−ジメチル
エチル}−2,4,8,10−テトラオキサスピロ
[5,5]ウンデカン、4,4−チオビス(6−ter
t−ブチル−m−クレゾール)、4,4’−チオビス
(3−メチル−6−tert−ブチルフェノール)、
2,2’−チオビス(4−メチル−6−tert−ブチ
ルフェノール)、ビス(3,5−ジ−tert−ブチル
−4−ヒドロキシベンジル)スルフィド、4,4’−ジ
−チオビス(2,6−ジ−tert−ブチルフェノー
ル)、4,4’−トリ−チオビス(2,6−ジ−ter
t−ブチルフェノール)、2,4−ビス(n−オクチル
チオ)−6−(4−ヒドロキシ−3’,5’−ジ−te
rt−ブチルアニリノ)−1,3,5−トリアジン、
N,N’−ヘキサメチレンビス−(3,5−ジ−ter
t−ブチル−4−ヒドロキシヒドロシンナミド)、N,
N’−ビス[3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4
−ヒドロキシフェニル)プロピオニル]ヒドラジン、
1,1,3−トリス(2−メチル−4−ヒドロキシ−5
−tert−ブチルフェニル)ブタン、1,3,5−ト
リメチル−2,4,6−トリス(3,5−ジ−tert
−ブチル−4−ヒドロキシベンジル)ベンゼン、トリス
(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェ
ニル)イソシアヌレート、トリス(3,5−ジ−ter
t−ブチル−4−ヒドロキシベンジル)イソシアヌレー
ト、1,3,5−トリス(4−tert−ブチル−3−
ヒドロキシ−2,6−ジメチルベンジル)イソシアヌレ
ート、1,3,5−トリス2[3(3,5−ジ−ter
t−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオニルオ
キシ]エチルイソシアヌレート、テトラキス[メチレン
−3−(3’,5’−ジ−tert−ブチル−4−ヒド
ロキシフェニル)プロピオネート]メタンなどを挙げる
ことができ、好ましく使用できる。
しては、例えばビタミンE、n−オクタデシル−β−
(4’−ヒドロキシ−3’,5’−ジ−tert−ブチ
ルフェル)プロピオネート、2−tert−ブチル−6
−(3’−tert−ブチル−5’−メチル−2’−ヒ
ドロキシベンジル)−4−メチルフェニルアクリレー
ト、2,6−ジ−tert−ブチル−4−(N,N−ジ
メチルアミノメチル)フェノール、3,5−ジ−ter
t−ブチル−4−ヒドロキシベンジルホスホネートジエ
チルエステル、2,2’−メチレンビス(4−メチル−
6−tert−ブチルフェノール)、2,2’−メチレ
ンビス(4−エチル−6−tert−ブチルフェノー
ル)、4,4’−メチレンビス(2,6−ジ−tert
−ブチルフェノール)、2,2’−メチレンビス(4−
メチル−6−シクロヘキシルフェノール)、2,2’−
ジメチレン−ビス(6−α−メチル−ベンジル−p−ク
レゾール)2,2’−エチリデン−ビス(4,6−ジ−
tert−ブチルフェノール)、2,2’−ブチリデン
−ビス(4−メチル−6−tert−ブチルフェノー
ル)、4,4’−ブチリデンビス(3−メチル−6−t
ert−ブチルフェノール)、トリエチレングリコール
−N−ビス−3−(3−tert−ブチル−4−ヒドロ
キシ−5−メチルフェニル)プロピオネート、1,6−
へキサンジオールビス[3−(3,5−ジ−tert−
ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート、ビ
ス[2−tert−ブチル−4−メチル6−(3−te
rt−ブチル−5−メチル−2−ヒドロキシベンジル)
フェニル]テレフタレート、3,9−ビス{2−[3−
(3−tert−ブチル−4−ヒドロキシ−5−メチル
フェニル)プロピオニルオキシ]−1,1,−ジメチル
エチル}−2,4,8,10−テトラオキサスピロ
[5,5]ウンデカン、4,4−チオビス(6−ter
t−ブチル−m−クレゾール)、4,4’−チオビス
(3−メチル−6−tert−ブチルフェノール)、
2,2’−チオビス(4−メチル−6−tert−ブチ
ルフェノール)、ビス(3,5−ジ−tert−ブチル
−4−ヒドロキシベンジル)スルフィド、4,4’−ジ
−チオビス(2,6−ジ−tert−ブチルフェノー
ル)、4,4’−トリ−チオビス(2,6−ジ−ter
t−ブチルフェノール)、2,4−ビス(n−オクチル
チオ)−6−(4−ヒドロキシ−3’,5’−ジ−te
rt−ブチルアニリノ)−1,3,5−トリアジン、
N,N’−ヘキサメチレンビス−(3,5−ジ−ter
t−ブチル−4−ヒドロキシヒドロシンナミド)、N,
N’−ビス[3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4
−ヒドロキシフェニル)プロピオニル]ヒドラジン、
1,1,3−トリス(2−メチル−4−ヒドロキシ−5
−tert−ブチルフェニル)ブタン、1,3,5−ト
リメチル−2,4,6−トリス(3,5−ジ−tert
−ブチル−4−ヒドロキシベンジル)ベンゼン、トリス
(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェ
ニル)イソシアヌレート、トリス(3,5−ジ−ter
t−ブチル−4−ヒドロキシベンジル)イソシアヌレー
ト、1,3,5−トリス(4−tert−ブチル−3−
ヒドロキシ−2,6−ジメチルベンジル)イソシアヌレ
ート、1,3,5−トリス2[3(3,5−ジ−ter
t−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオニルオ
キシ]エチルイソシアヌレート、テトラキス[メチレン
−3−(3’,5’−ジ−tert−ブチル−4−ヒド
ロキシフェニル)プロピオネート]メタンなどを挙げる
ことができ、好ましく使用できる。
【0098】より好ましくは、n−オクタデシル−β−
(4’−ヒドロキシ−3’,5’−ジ−tert−ブチ
ルフェル)プロピオネート、2−tert−ブチル−6
−(3’−tert−ブチル−5’−メチル−2’−ヒ
ドロキシベンジル)−4−メチルフェニルアクリレー
ト、3,9−ビス{2−[3−(3−tert−ブチル
−4−ヒドロキシ−5−メチルフェニル)プロピオニル
オキシ]−1,1,−ジメチルエチル}−2,4,8,
10−テトラオキサスピロ[5,5]ウンデカン、およ
びテトラキス[メチレン−3−(3’,5’−ジ−te
rt−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネー
ト]メタンであり、更にn−オクタデシル−β−(4’
−ヒドロキシ−3’,5’−ジ−tert−ブチルフェ
ル)プロピオネートが好ましい。
(4’−ヒドロキシ−3’,5’−ジ−tert−ブチ
ルフェル)プロピオネート、2−tert−ブチル−6
−(3’−tert−ブチル−5’−メチル−2’−ヒ
ドロキシベンジル)−4−メチルフェニルアクリレー
ト、3,9−ビス{2−[3−(3−tert−ブチル
−4−ヒドロキシ−5−メチルフェニル)プロピオニル
オキシ]−1,1,−ジメチルエチル}−2,4,8,
10−テトラオキサスピロ[5,5]ウンデカン、およ
びテトラキス[メチレン−3−(3’,5’−ジ−te
rt−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネー
ト]メタンであり、更にn−オクタデシル−β−(4’
−ヒドロキシ−3’,5’−ジ−tert−ブチルフェ
ル)プロピオネートが好ましい。
【0099】本発明の熱可塑性樹脂組成物はイオウ系酸
化防止剤を含むことができる。特に成形が回転成形や圧
縮成形により行われる場合には好適である。かかるイオ
ウ系酸化防止剤の具体例としては、ジラウリル−3,
3’−チオジプロピオン酸エステル、ジトリデシル−
3,3’−チオジプロピオン酸エステル、ジミリスチル
−3,3’−チオジプロピオン酸エステル、ジステアリ
ル−3,3’−チオジプロピオン酸エステル、ラウリル
ステアリル−3,3’−チオジプロピオン酸エステル、
ペンタエリスリトールテトラ(β−ラウリルチオプロピ
オネート)エステル、ビス[2−メチル−4−(3−ラ
ウリルチオプロピオニルオキシ)−5−tert−ブチ
ルフェニル]スルフィド、オクタデシルジスルフィド、
メルカプトベンズイミダゾール、2−メルカプト−6−
メチルベンズイミダゾール、1,1’−チオビス(2−
ナフトール)などを挙げることができる。より好ましく
は、ペンタエリスリトールテトラ(β−ラウリルチオプ
ロピオネート)エステルを挙げることができる。
化防止剤を含むことができる。特に成形が回転成形や圧
縮成形により行われる場合には好適である。かかるイオ
ウ系酸化防止剤の具体例としては、ジラウリル−3,
3’−チオジプロピオン酸エステル、ジトリデシル−
3,3’−チオジプロピオン酸エステル、ジミリスチル
−3,3’−チオジプロピオン酸エステル、ジステアリ
ル−3,3’−チオジプロピオン酸エステル、ラウリル
ステアリル−3,3’−チオジプロピオン酸エステル、
ペンタエリスリトールテトラ(β−ラウリルチオプロピ
オネート)エステル、ビス[2−メチル−4−(3−ラ
ウリルチオプロピオニルオキシ)−5−tert−ブチ
ルフェニル]スルフィド、オクタデシルジスルフィド、
メルカプトベンズイミダゾール、2−メルカプト−6−
メチルベンズイミダゾール、1,1’−チオビス(2−
ナフトール)などを挙げることができる。より好ましく
は、ペンタエリスリトールテトラ(β−ラウリルチオプ
ロピオネート)エステルを挙げることができる。
【0100】上記に挙げたリン系安定剤、フェノール系
酸化防止剤、およびイオウ系酸化防止剤はそれぞれ単独
または2種以上併用することができる。より好ましくは
リン系安定剤を必須とする場合であり、特にリン系安定
剤として上記一般式(6)の化合物を含んでいることが
好ましい。
酸化防止剤、およびイオウ系酸化防止剤はそれぞれ単独
または2種以上併用することができる。より好ましくは
リン系安定剤を必須とする場合であり、特にリン系安定
剤として上記一般式(6)の化合物を含んでいることが
好ましい。
【0101】これらの安定剤の組成物中の割合として
は、本発明のA成分100重量部当たり、リン系安定
剤、フェノール系酸化防止剤、またはイオウ系酸化防止
剤はそれぞれ0.0001〜1重量部含まれることが好
ましい。より好ましくは熱可塑性樹脂組成物100重量
部当たり、0.0005〜0.5重量部である。更に好
ましくは0.001〜0.2重量部である。
は、本発明のA成分100重量部当たり、リン系安定
剤、フェノール系酸化防止剤、またはイオウ系酸化防止
剤はそれぞれ0.0001〜1重量部含まれることが好
ましい。より好ましくは熱可塑性樹脂組成物100重量
部当たり、0.0005〜0.5重量部である。更に好
ましくは0.001〜0.2重量部である。
【0102】本発明の熱可塑性樹脂組成物には、必要に
応じて離型剤を配合することができる。かかる離型剤と
しては公知のものが使用できる。例えば、飽和脂肪酸エ
ステル、不飽和脂肪酸エステル、ポリオレフィン系ワッ
クス(ポリエチレンワツクス、1−アルケン重合体な
ど。酸変性などの官能基含有化合物で変性されているも
のも使用できる)、シリコーン化合物(例えば直鎖状ま
たは環状のポリジメチルシロキサンオイルやポリメチル
フェニルシリコーンオイルなどが挙げられる。酸変性な
どの官能基含有化合物で変性されているものも使用でき
る)、フッ素化合物(ポリフルオロアルキルエーテルに
代表されるフッ素オイルなど)、パラフィンワックス、
蜜蝋などを挙げることができる。これらの中でも飽和脂
肪酸エステル類、直鎖状または環状のポリジメチルシロ
キサンオイルやポリメチルフェニルシリコーンオイルな
ど、およびフッ素オイルを挙げることができる。かかる
離型剤は本発明のA成分100重量部に対して0.01
〜0.3重量部の割合で含まれることが好ましい。
応じて離型剤を配合することができる。かかる離型剤と
しては公知のものが使用できる。例えば、飽和脂肪酸エ
ステル、不飽和脂肪酸エステル、ポリオレフィン系ワッ
クス(ポリエチレンワツクス、1−アルケン重合体な
ど。酸変性などの官能基含有化合物で変性されているも
のも使用できる)、シリコーン化合物(例えば直鎖状ま
たは環状のポリジメチルシロキサンオイルやポリメチル
フェニルシリコーンオイルなどが挙げられる。酸変性な
どの官能基含有化合物で変性されているものも使用でき
る)、フッ素化合物(ポリフルオロアルキルエーテルに
代表されるフッ素オイルなど)、パラフィンワックス、
蜜蝋などを挙げることができる。これらの中でも飽和脂
肪酸エステル類、直鎖状または環状のポリジメチルシロ
キサンオイルやポリメチルフェニルシリコーンオイルな
ど、およびフッ素オイルを挙げることができる。かかる
離型剤は本発明のA成分100重量部に対して0.01
〜0.3重量部の割合で含まれることが好ましい。
【0103】本発明の熱可塑性樹脂組成物は、長期間に
おいて製品の良好な色調を保持するため紫外線吸収剤を
含んでいることが好ましい。紫外線吸収剤としては、例
えば2,4−ジヒドロキシベンゾフェノン、2−ヒドロ
キシ−4−メトキシベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−
4−n−オクトキシベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−
4−n−ドデシルオキシベンゾフェノン、2−ヒドロキ
シ−4−ベンジロキシベンゾフェノン、2,2’−ジヒ
ドロキシ−4−メトキシベンゾフェノン、2−ヒドロキ
シ−4−メトキシ−2’−カルボキシベンゾフェノン、
2−ヒドロキシ−4−メトキシ−5−スルホキシベンゾ
フェノン、2,2’−ジヒドロキシ−4,4’−ジメト
キシベンゾフェノン、2,2’,4,4’−テトラヒド
ロキシベンゾフェノン、2,2’−ジヒドロキシ−4,
4’−ジメトキシ−5−ソジウムスルホキシベンゾフェ
ノン、ビス(5−ベンゾイル−4−ヒドロキシ−2−メ
トキシフェニル)メタンなどに代表されるベンゾフェノ
ン系紫外線吸収剤を挙げることができる。
おいて製品の良好な色調を保持するため紫外線吸収剤を
含んでいることが好ましい。紫外線吸収剤としては、例
えば2,4−ジヒドロキシベンゾフェノン、2−ヒドロ
キシ−4−メトキシベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−
4−n−オクトキシベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−
4−n−ドデシルオキシベンゾフェノン、2−ヒドロキ
シ−4−ベンジロキシベンゾフェノン、2,2’−ジヒ
ドロキシ−4−メトキシベンゾフェノン、2−ヒドロキ
シ−4−メトキシ−2’−カルボキシベンゾフェノン、
2−ヒドロキシ−4−メトキシ−5−スルホキシベンゾ
フェノン、2,2’−ジヒドロキシ−4,4’−ジメト
キシベンゾフェノン、2,2’,4,4’−テトラヒド
ロキシベンゾフェノン、2,2’−ジヒドロキシ−4,
4’−ジメトキシ−5−ソジウムスルホキシベンゾフェ
ノン、ビス(5−ベンゾイル−4−ヒドロキシ−2−メ
トキシフェニル)メタンなどに代表されるベンゾフェノ
ン系紫外線吸収剤を挙げることができる。
【0104】また紫外線吸収剤としては例えば2−
(2’−ヒドロキシ−5’−メチルフェニル)ベンゾト
リアゾール、2−(2’−ヒドロキシ−5’−tert
−ブチルフェニル)ベンゾトリアゾール、2−(2’−
ヒドロキシ−5’−tert−オクチルフェニル)ベン
ゾトリアゾール、2−(2’−ヒドロキシ−3’,5’
−ジ−tert−ブチルフェニル)ベンゾトリアゾー
ル、2−(2’−ヒドロキシ−3’,5’−ジ−ter
t−アミルフェニル)ベンゾトリアゾール、2−(2’
−ヒドロキシ−3’−ドデシル−5’−メチルフェニ
ル)ベンゾトリアゾール、2−(2’−ヒドロキシ−
3’,5’−ビス(α,α’−ジメチルベンジル)フェ
ニルベンゾトリアゾール、2−[2’−ヒドロキシ−
3’−(3”,4”,5”,6”−テトラフタルイミド
メチル)−5’−メチルフェニル]ベンゾトリアゾー
ル、2−(2’−ヒドロキシ−3’−tert−ブチル
−5’−メチルフェニル)−5−クロロベンゾトリアゾ
ール、2−(2’−ヒドロキシ−3’,5’−ジ−te
rt−ブチルフェニル)−5−クロロベンゾトリアゾー
ル、2,2’メチレンビス[4−(1,1,3,3−テ
トラメチルブチル)−6−(2H−ベンゾトリアゾール
−2−イル)フェノール]、メチル−3−[3−ter
t−ブチル−5−(2H−ベンゾトリアゾール−2−イ
ル)−4−ヒドロキシフェニルプロピオネート−ポリエ
チレングリコールとの縮合物に代表されるベンゾトリア
ゾール系紫外線吸収剤を挙げることができる。
(2’−ヒドロキシ−5’−メチルフェニル)ベンゾト
リアゾール、2−(2’−ヒドロキシ−5’−tert
−ブチルフェニル)ベンゾトリアゾール、2−(2’−
ヒドロキシ−5’−tert−オクチルフェニル)ベン
ゾトリアゾール、2−(2’−ヒドロキシ−3’,5’
−ジ−tert−ブチルフェニル)ベンゾトリアゾー
ル、2−(2’−ヒドロキシ−3’,5’−ジ−ter
t−アミルフェニル)ベンゾトリアゾール、2−(2’
−ヒドロキシ−3’−ドデシル−5’−メチルフェニ
ル)ベンゾトリアゾール、2−(2’−ヒドロキシ−
3’,5’−ビス(α,α’−ジメチルベンジル)フェ
ニルベンゾトリアゾール、2−[2’−ヒドロキシ−
3’−(3”,4”,5”,6”−テトラフタルイミド
メチル)−5’−メチルフェニル]ベンゾトリアゾー
ル、2−(2’−ヒドロキシ−3’−tert−ブチル
−5’−メチルフェニル)−5−クロロベンゾトリアゾ
ール、2−(2’−ヒドロキシ−3’,5’−ジ−te
rt−ブチルフェニル)−5−クロロベンゾトリアゾー
ル、2,2’メチレンビス[4−(1,1,3,3−テ
トラメチルブチル)−6−(2H−ベンゾトリアゾール
−2−イル)フェノール]、メチル−3−[3−ter
t−ブチル−5−(2H−ベンゾトリアゾール−2−イ
ル)−4−ヒドロキシフェニルプロピオネート−ポリエ
チレングリコールとの縮合物に代表されるベンゾトリア
ゾール系紫外線吸収剤を挙げることができる。
【0105】更に紫外線吸収剤としては例えば、2−
(4,6−ジフェニル−1,3,5−トリアジン−2−
イル)−5−ヘキシルオキシ−フェノール、2−(4,
6−ビス−(2,4−ジメチルフェニル−1,3,5−
トリアジン−2−イル)−5−ヘキシルオキシ−フェノ
ールなどのヒドロキシフェニルトリアジン系化合物を挙
げることができる。
(4,6−ジフェニル−1,3,5−トリアジン−2−
イル)−5−ヘキシルオキシ−フェノール、2−(4,
6−ビス−(2,4−ジメチルフェニル−1,3,5−
トリアジン−2−イル)−5−ヘキシルオキシ−フェノ
ールなどのヒドロキシフェニルトリアジン系化合物を挙
げることができる。
【0106】またビス(2,2,6,6−テトラメチル
−4−ピペリジル)セバケート、ビス(1,2,2,
6,6−ペンタメチル−4−ピペリジル)セバケート、
ビス(1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリ
ジル)−2−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒ
ドロキシベンジル)−2n−ブチルマロネート、1,
2,3,4−ブタンカルボン酸と2,2,6,6−テト
ラメチル−4−ピペリジノールとトリデシルアルコール
との縮合物、1,2,3,4−ブタンジカルボン酸と
1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリジノー
ルとトリデシルアルコールとの縮合物、テトラキス
(2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジル)−
1,2,3,4−ブタンテトラカルボキシレート、テト
ラキス(1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペ
リジル)−1,2,3,4−ブタンテトラカルボキシレ
ート、ポリ{[6−(1,1,3,3−テトラメチルブ
チル)アミノ−1,3,5−トリアジン−2,4−ジイ
ル][(2,2,6,6−テトラメチルピペリジル)イ
ミノ]ヘキサメチレン[(2,2,6,6−テトラメチ
ルピペリジル)イミノ]}、ポリ{[6−モルフォリノ
−s−トリアジン−2,4−ジイル][(2,2,6,
6−テトラメチルピペリジル)イミノ]ヘキサメチレン
[(2,2,6,6−テトラメチルピペリジル)イミ
ノ]}、1,2,3,4−ブタンテトラカルボン酸と
2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジノールと
β,β,β’,β’−テトラメチル−3,9−(2,
4,8,10−テトラオキサスピロ[5,5]ウンデカ
ン)ジエタノールとの縮合物、N,N’−ビス(3−ア
ミノプロピル)エチレンジアミンと2,4−ビス[N−
ブチル−N−(1,2,2,6,6−ペンタメチル−4
−ピペリジル)アミノ]−クロロ−1,3,5−トリア
ジンとの縮合物、1,2,3,4−ブタンテトラカルボ
ン酸と1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリ
ジノールとβ,β,β’,β’−テトラメチル−3,9
−(2,4,8,10−テトラオキサスピロ[5,5]
ウンデカン)ジエタノールとの縮合物、ポリメチルプロ
ピル3−オキシ−[4−(2,2,6,6−テトラメチ
ル)ピペリジニル]シロキサンに代表されるヒンダード
アミン系の光安定剤も配合することができる。
−4−ピペリジル)セバケート、ビス(1,2,2,
6,6−ペンタメチル−4−ピペリジル)セバケート、
ビス(1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリ
ジル)−2−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒ
ドロキシベンジル)−2n−ブチルマロネート、1,
2,3,4−ブタンカルボン酸と2,2,6,6−テト
ラメチル−4−ピペリジノールとトリデシルアルコール
との縮合物、1,2,3,4−ブタンジカルボン酸と
1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリジノー
ルとトリデシルアルコールとの縮合物、テトラキス
(2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジル)−
1,2,3,4−ブタンテトラカルボキシレート、テト
ラキス(1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペ
リジル)−1,2,3,4−ブタンテトラカルボキシレ
ート、ポリ{[6−(1,1,3,3−テトラメチルブ
チル)アミノ−1,3,5−トリアジン−2,4−ジイ
ル][(2,2,6,6−テトラメチルピペリジル)イ
ミノ]ヘキサメチレン[(2,2,6,6−テトラメチ
ルピペリジル)イミノ]}、ポリ{[6−モルフォリノ
−s−トリアジン−2,4−ジイル][(2,2,6,
6−テトラメチルピペリジル)イミノ]ヘキサメチレン
[(2,2,6,6−テトラメチルピペリジル)イミ
ノ]}、1,2,3,4−ブタンテトラカルボン酸と
2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジノールと
β,β,β’,β’−テトラメチル−3,9−(2,
4,8,10−テトラオキサスピロ[5,5]ウンデカ
ン)ジエタノールとの縮合物、N,N’−ビス(3−ア
ミノプロピル)エチレンジアミンと2,4−ビス[N−
ブチル−N−(1,2,2,6,6−ペンタメチル−4
−ピペリジル)アミノ]−クロロ−1,3,5−トリア
ジンとの縮合物、1,2,3,4−ブタンテトラカルボ
ン酸と1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリ
ジノールとβ,β,β’,β’−テトラメチル−3,9
−(2,4,8,10−テトラオキサスピロ[5,5]
ウンデカン)ジエタノールとの縮合物、ポリメチルプロ
ピル3−オキシ−[4−(2,2,6,6−テトラメチ
ル)ピペリジニル]シロキサンに代表されるヒンダード
アミン系の光安定剤も配合することができる。
【0107】かかる紫外線吸収剤、光安定剤の割合は、
A成分100重量部当たり0.01〜5重量部の割合で
含まれることが好ましく、より好ましくは0.02〜1
重量部である。
A成分100重量部当たり0.01〜5重量部の割合で
含まれることが好ましく、より好ましくは0.02〜1
重量部である。
【0108】また、本発明の熱可塑性樹脂組成物には紫
外線吸収剤などに基づく黄色味を打ち消すためにブルー
イング剤を配合することができる。ブルーイング剤とし
てはポリカーボネート樹脂に使用されるものであれば、
特に支障なく使用することができる。一般的にはアンス
ラキノン系染料が入手容易であり好ましい。具体的なブ
ルーイング剤としては、例えば一般名Solvent
Violet13[CA.No(カラーインデックスN
o)60725;商標名 バイエル社製「マクロレック
スバイオレットB」、三菱化学(株)製「ダイアレジン
ブルーG」、住友化学工業(株)製「スミプラストバイ
オレットB」]、一般名SolventViolet3
1[CA.No68210;商標名 三菱化学(株)製
「ダイアレジンバイオレットD」]、一般名Solve
nt Violet33[CA.No60725;商標
名 三菱化学(株)製「ダイアレジンブルーJ」]、一
般名Solvent Blue94[CA.No615
00;商標名 三菱化学(株)製「ダイアレジンブルー
N」]、一般名Solvent Violet36[C
A.No68210;商標名 バイエル社製「マクロレ
ックスバイオレット3R」]、一般名Solvent
Blue97[商標名 バイエル社製「マクロレックス
ブルーRR」]および一般名Solvent Blue
45[CA.No61110;商標名 サンド社製「テ
ラゾールブルーRLS」]、チバ・スペシャリティ・ケ
ミカルズ社のマクロレックスバイオレットやテラゾール
ブルーRLS等があげられ、特に、マクロレックスブル
ーRR、マクロレックスバイオレットBやテラゾールブ
ルーRLSが好ましい。
外線吸収剤などに基づく黄色味を打ち消すためにブルー
イング剤を配合することができる。ブルーイング剤とし
てはポリカーボネート樹脂に使用されるものであれば、
特に支障なく使用することができる。一般的にはアンス
ラキノン系染料が入手容易であり好ましい。具体的なブ
ルーイング剤としては、例えば一般名Solvent
Violet13[CA.No(カラーインデックスN
o)60725;商標名 バイエル社製「マクロレック
スバイオレットB」、三菱化学(株)製「ダイアレジン
ブルーG」、住友化学工業(株)製「スミプラストバイ
オレットB」]、一般名SolventViolet3
1[CA.No68210;商標名 三菱化学(株)製
「ダイアレジンバイオレットD」]、一般名Solve
nt Violet33[CA.No60725;商標
名 三菱化学(株)製「ダイアレジンブルーJ」]、一
般名Solvent Blue94[CA.No615
00;商標名 三菱化学(株)製「ダイアレジンブルー
N」]、一般名Solvent Violet36[C
A.No68210;商標名 バイエル社製「マクロレ
ックスバイオレット3R」]、一般名Solvent
Blue97[商標名 バイエル社製「マクロレックス
ブルーRR」]および一般名Solvent Blue
45[CA.No61110;商標名 サンド社製「テ
ラゾールブルーRLS」]、チバ・スペシャリティ・ケ
ミカルズ社のマクロレックスバイオレットやテラゾール
ブルーRLS等があげられ、特に、マクロレックスブル
ーRR、マクロレックスバイオレットBやテラゾールブ
ルーRLSが好ましい。
【0109】本発明の熱可塑性樹脂組成物は、タンブラ
ー、V型ブレンダー、ナウターミキサー、バンバリーミ
キサー、混練ロール、押出機等の混合機により混合して
製造することができる。特に押出機による溶融混練が好
ましい。
ー、V型ブレンダー、ナウターミキサー、バンバリーミ
キサー、混練ロール、押出機等の混合機により混合して
製造することができる。特に押出機による溶融混練が好
ましい。
【0110】更に溶融混練においては、本発明の熱可塑
性樹脂組成物を構成するA成分およびB成分、およびそ
の他の成分を予め予備混合または予備混練してもよい。
例えばB成分とその他の成分とをヘンシェルミキサーに
より均一に予備混合した後、A成分などと混合後または
混合せずに溶融混練する方法や、A成分の一部または全
部とB成分とをタンブラーやヘンシェルミキサーなどに
より予備混合した後、他の成分と混合後または混合せず
に溶融混練する方法を挙げることができる。更にかかる
予備混合においては各種のメカノケミカル装置を使用す
ることも可能であり、かかる方法に使用する装置として
奈良機械製作所(株)製ハイブリダイゼーションシステ
ム、(株)KCK製DMMメカノケミカル装置、ホソカ
ワミクロン(株)製メカノフュージョンなどが挙げられ
る。また得られた予備混合物を押出造粒器などにより造
粒した形態で使用することも可能である。
性樹脂組成物を構成するA成分およびB成分、およびそ
の他の成分を予め予備混合または予備混練してもよい。
例えばB成分とその他の成分とをヘンシェルミキサーに
より均一に予備混合した後、A成分などと混合後または
混合せずに溶融混練する方法や、A成分の一部または全
部とB成分とをタンブラーやヘンシェルミキサーなどに
より予備混合した後、他の成分と混合後または混合せず
に溶融混練する方法を挙げることができる。更にかかる
予備混合においては各種のメカノケミカル装置を使用す
ることも可能であり、かかる方法に使用する装置として
奈良機械製作所(株)製ハイブリダイゼーションシステ
ム、(株)KCK製DMMメカノケミカル装置、ホソカ
ワミクロン(株)製メカノフュージョンなどが挙げられ
る。また得られた予備混合物を押出造粒器などにより造
粒した形態で使用することも可能である。
【0111】かくして得られた樹脂組成物は、押出成
形、射出成形、圧縮成形等の方法で容易に成形可能であ
り、ブロー成形、真空成形等にも適用できる。
形、射出成形、圧縮成形等の方法で容易に成形可能であ
り、ブロー成形、真空成形等にも適用できる。
【0112】最後に本発明のA成分における縮合系高分
子として好適であるポリカーボネート樹脂について説明
する。本発明のポリカーボネート樹脂の製造法は特に限
定はないが、通常二価フェノールとカーボネート前駆体
とを界面重縮合法、溶融エステル交換法で反応させて得
られたものの他、カーボネートプレポリマーを固相エス
テル交換法により重合させたもの、または環状カーボネ
ート化合物の開環重合法により重合させて得られるもの
である。
子として好適であるポリカーボネート樹脂について説明
する。本発明のポリカーボネート樹脂の製造法は特に限
定はないが、通常二価フェノールとカーボネート前駆体
とを界面重縮合法、溶融エステル交換法で反応させて得
られたものの他、カーボネートプレポリマーを固相エス
テル交換法により重合させたもの、または環状カーボネ
ート化合物の開環重合法により重合させて得られるもの
である。
【0113】ここで使用される二価フェノールの代表的
な例としては、ハイドロキノン、レゾルシノール、4,
4’−ジヒドロキシジフェニル、ビス(4−ヒドロキシ
フェニル)メタン、ビス{(4−ヒドロキシ−3,5−
ジメチル)フェニル}メタン、1,1−ビス(4−ヒド
ロキシフェニル)エタン、1,1−ビス(4−ヒドロキ
シフェニル)−1−フェニルエタン、2,2−ビス(4
−ヒドロキシフェニル)プロパン(通称ビスフェノール
A)、2,2−ビス{(4−ヒドロキシ−3−メチル)
フェニル}プロパン、2,2−ビス{(4−ヒドロキシ
−3,5−ジメチル)フェニル}プロパン、2,2−ビ
ス{(4−ヒドロキシ−3,5−ジブロモ)フェニル}
プロパン、2,2−ビス{(3−イソプロピル−4−ヒ
ドロキシ)フェニル}プロパン、2,2−ビス{(4−
ヒドロキシ−3−フェニル)フェニル}プロパン、2,
2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ブタン、2,2−
ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3−メチルブタン、
2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3,3−ジ
メチルブタン、2,4−ビス(4−ヒドロキシフェニ
ル)−2−メチルブタン、2,2−ビス(4−ヒドロキ
シフェニル)ペンタン、2,2−ビス(4−ヒドロキシ
フェニル)−4−メチルペンタン、1,1−ビス(4−
ヒドロキシフェニル)シクロヘキサン、1,1−ビス
(4−ヒドロキシフェニル)−4−イソプロピルシクロ
ヘキサン、1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−
3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、9,9−ビス
(4−ヒドロキシフェニル)フルオレン、9,9−ビス
{(4−ヒドロキシ−3−メチル)フェニル}フルオレ
ン、α,α’−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−o−
ジイソプロピルベンゼン、α,α’−ビス(4−ヒドロ
キシフェニル)−m−ジイソプロピルベンゼン、α,
α’−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−p−ジイソプ
ロピルベンゼン、1,3−ビス(4−ヒドロキシフェニ
ル)−5,7−ジメチルアダマンタン、4,4’−ジヒ
ドロキシジフェニルスルホン、4,4’−ジヒドロキシ
ジフェニルスルホキシド、4,4’−ジヒドロキシジフ
ェニルスルフィド、4,4’−ジヒドロキシジフェニル
ケトン、4,4’−ジヒドロキシジフェニルエーテルお
よび4,4’−ジヒドロキシジフェニルエステルなどが
挙げられ、これらは単独または2種以上を混合して使用
できる。
な例としては、ハイドロキノン、レゾルシノール、4,
4’−ジヒドロキシジフェニル、ビス(4−ヒドロキシ
フェニル)メタン、ビス{(4−ヒドロキシ−3,5−
ジメチル)フェニル}メタン、1,1−ビス(4−ヒド
ロキシフェニル)エタン、1,1−ビス(4−ヒドロキ
シフェニル)−1−フェニルエタン、2,2−ビス(4
−ヒドロキシフェニル)プロパン(通称ビスフェノール
A)、2,2−ビス{(4−ヒドロキシ−3−メチル)
フェニル}プロパン、2,2−ビス{(4−ヒドロキシ
−3,5−ジメチル)フェニル}プロパン、2,2−ビ
ス{(4−ヒドロキシ−3,5−ジブロモ)フェニル}
プロパン、2,2−ビス{(3−イソプロピル−4−ヒ
ドロキシ)フェニル}プロパン、2,2−ビス{(4−
ヒドロキシ−3−フェニル)フェニル}プロパン、2,
2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ブタン、2,2−
ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3−メチルブタン、
2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3,3−ジ
メチルブタン、2,4−ビス(4−ヒドロキシフェニ
ル)−2−メチルブタン、2,2−ビス(4−ヒドロキ
シフェニル)ペンタン、2,2−ビス(4−ヒドロキシ
フェニル)−4−メチルペンタン、1,1−ビス(4−
ヒドロキシフェニル)シクロヘキサン、1,1−ビス
(4−ヒドロキシフェニル)−4−イソプロピルシクロ
ヘキサン、1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−
3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、9,9−ビス
(4−ヒドロキシフェニル)フルオレン、9,9−ビス
{(4−ヒドロキシ−3−メチル)フェニル}フルオレ
ン、α,α’−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−o−
ジイソプロピルベンゼン、α,α’−ビス(4−ヒドロ
キシフェニル)−m−ジイソプロピルベンゼン、α,
α’−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−p−ジイソプ
ロピルベンゼン、1,3−ビス(4−ヒドロキシフェニ
ル)−5,7−ジメチルアダマンタン、4,4’−ジヒ
ドロキシジフェニルスルホン、4,4’−ジヒドロキシ
ジフェニルスルホキシド、4,4’−ジヒドロキシジフ
ェニルスルフィド、4,4’−ジヒドロキシジフェニル
ケトン、4,4’−ジヒドロキシジフェニルエーテルお
よび4,4’−ジヒドロキシジフェニルエステルなどが
挙げられ、これらは単独または2種以上を混合して使用
できる。
【0114】なかでもビスフェノールA、2,2−ビス
{(4−ヒドロキシ−3−メチル)フェニル}プロパ
ン、2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ブタン、
2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3−メチル
ブタン、2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−
3,3−ジメチルブタン、2,2−ビス(4−ヒドロキ
シフェニル)−4−メチルペンタン、1,1−ビス(4
−ヒドロキシフェニル)−3,3,5−トリメチルシク
ロヘキサンおよびα,α’−ビス(4−ヒドロキシフェ
ニル)−m−ジイソプロピルベンゼンからなる群より選
ばれた少なくとも1種のビスフェノールより得られる単
独重合体または共重合体が好ましく、更に、ビスフェノ
ールAの単独重合体および1,1−ビス(4−ヒドロキ
シフェニル)−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン
とビスフェノールA、2,2−ビス{(4−ヒドロキシ
−3−メチル)フェニル}プロパンまたはα,α’−ビ
ス(4−ヒドロキシフェニル)−m−ジイソプロピルベ
ンゼンとの共重合体が好ましく使用される。特にビスフ
ェノールAの単独重合体が好ましい。
{(4−ヒドロキシ−3−メチル)フェニル}プロパ
ン、2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ブタン、
2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3−メチル
ブタン、2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−
3,3−ジメチルブタン、2,2−ビス(4−ヒドロキ
シフェニル)−4−メチルペンタン、1,1−ビス(4
−ヒドロキシフェニル)−3,3,5−トリメチルシク
ロヘキサンおよびα,α’−ビス(4−ヒドロキシフェ
ニル)−m−ジイソプロピルベンゼンからなる群より選
ばれた少なくとも1種のビスフェノールより得られる単
独重合体または共重合体が好ましく、更に、ビスフェノ
ールAの単独重合体および1,1−ビス(4−ヒドロキ
シフェニル)−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン
とビスフェノールA、2,2−ビス{(4−ヒドロキシ
−3−メチル)フェニル}プロパンまたはα,α’−ビ
ス(4−ヒドロキシフェニル)−m−ジイソプロピルベ
ンゼンとの共重合体が好ましく使用される。特にビスフ
ェノールAの単独重合体が好ましい。
【0115】カーボネート前駆体としてはカルボニルハ
ライド、カーボネートエステルまたはハロホルメートな
どが使用され、具体的にはホスゲン、ジフェニルカーボ
ネートまたは二価フェノールのジハロホルメートなどが
挙げられる。
ライド、カーボネートエステルまたはハロホルメートな
どが使用され、具体的にはホスゲン、ジフェニルカーボ
ネートまたは二価フェノールのジハロホルメートなどが
挙げられる。
【0116】上記二価フェノールとカーボネート前駆体
を界面重縮合法または溶融エステル交換法によって反応
させてポリカーボネート樹脂を製造するに当っては、必
要に応じて触媒、末端停止剤、二価フェノールの酸化防
止剤などを使用してもよい。またポリカーボネート樹脂
は三官能以上の多官能性芳香族化合物を共重合した分岐
ポリカーボネート樹脂であっても、芳香族または脂肪族
の二官能性カルボン酸を共重合したポリエステルカーボ
ネート樹脂であってもよく、また、得られたポリカーボ
ネート樹脂の2種以上を混合した混合物であってもよ
い。
を界面重縮合法または溶融エステル交換法によって反応
させてポリカーボネート樹脂を製造するに当っては、必
要に応じて触媒、末端停止剤、二価フェノールの酸化防
止剤などを使用してもよい。またポリカーボネート樹脂
は三官能以上の多官能性芳香族化合物を共重合した分岐
ポリカーボネート樹脂であっても、芳香族または脂肪族
の二官能性カルボン酸を共重合したポリエステルカーボ
ネート樹脂であってもよく、また、得られたポリカーボ
ネート樹脂の2種以上を混合した混合物であってもよ
い。
【0117】三官能以上の多官能性芳香族化合物として
は、フロログルシン、フロログルシド、または4,6−
ジメチル−2,4,6−トリス(4−ヒドロキジフェニ
ル)ヘプテン−2、2,4,6−トリメチル−2,4,
6−トリス(4−ヒドロキシフェニル)ヘプタン、1,
3,5−トリス(4−ヒドロキシフェニル)ベンゼン、
1,1,1−トリス(4−ヒドロキシフェニル)エタ
ン、1,1,1−トリス(3,5−ジメチル−4−ヒド
ロキシフェニル)エタン、2,6−ビス(2−ヒドロキ
シ−5−メチルベンジル)−4−メチルフェノール、4
−{4−[1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)エ
チル]ベンゼン}−α,α−ジメチルベンジルフェノー
ルなどのトリスフェノール、テトラ(4−ヒドロキシフ
ェニル)メタン、ビス(2,4−ジヒドロキシフェニ
ル)ケトン、1,4−ビス(4,4−ジヒドロキシトリ
フェニルメチル)ベンゼン、またはトリメリット酸、ピ
ロメリット酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸および
これらの酸クロライドなどが挙げられ、中でも1,1,
1−トリス(4−ヒドロキシフェニル)エタン、1,
1,1−トリス(3,5−ジメチル−4−ヒドロキシフ
ェニル)エタンが好ましく、特に1,1,1−トリス
(4−ヒドロキシフェニル)エタンが好ましい。
は、フロログルシン、フロログルシド、または4,6−
ジメチル−2,4,6−トリス(4−ヒドロキジフェニ
ル)ヘプテン−2、2,4,6−トリメチル−2,4,
6−トリス(4−ヒドロキシフェニル)ヘプタン、1,
3,5−トリス(4−ヒドロキシフェニル)ベンゼン、
1,1,1−トリス(4−ヒドロキシフェニル)エタ
ン、1,1,1−トリス(3,5−ジメチル−4−ヒド
ロキシフェニル)エタン、2,6−ビス(2−ヒドロキ
シ−5−メチルベンジル)−4−メチルフェノール、4
−{4−[1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)エ
チル]ベンゼン}−α,α−ジメチルベンジルフェノー
ルなどのトリスフェノール、テトラ(4−ヒドロキシフ
ェニル)メタン、ビス(2,4−ジヒドロキシフェニ
ル)ケトン、1,4−ビス(4,4−ジヒドロキシトリ
フェニルメチル)ベンゼン、またはトリメリット酸、ピ
ロメリット酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸および
これらの酸クロライドなどが挙げられ、中でも1,1,
1−トリス(4−ヒドロキシフェニル)エタン、1,
1,1−トリス(3,5−ジメチル−4−ヒドロキシフ
ェニル)エタンが好ましく、特に1,1,1−トリス
(4−ヒドロキシフェニル)エタンが好ましい。
【0118】かかる分岐ポリカーボネート樹脂を生ずる
多官能性化合物を含む場合、かかる割合は、ポリカーボ
ネート全量中、0.001〜1モル%、好ましくは0.
005〜0.5モル%、特に好ましくは0.01〜0.
3モル%である。また特に溶融エステル交換法の場合、
副反応として分岐構造が生ずる場合があるが、かかる分
岐構造量についても、ポリカーボネート全量中、0.0
01〜1モル%、好ましくは0.005〜0.5モル
%、特に好ましくは0.01〜0.3モル%であるもの
が好ましい。尚、かかる割合については1H−NMR測
定により算出することが可能である。
多官能性化合物を含む場合、かかる割合は、ポリカーボ
ネート全量中、0.001〜1モル%、好ましくは0.
005〜0.5モル%、特に好ましくは0.01〜0.
3モル%である。また特に溶融エステル交換法の場合、
副反応として分岐構造が生ずる場合があるが、かかる分
岐構造量についても、ポリカーボネート全量中、0.0
01〜1モル%、好ましくは0.005〜0.5モル
%、特に好ましくは0.01〜0.3モル%であるもの
が好ましい。尚、かかる割合については1H−NMR測
定により算出することが可能である。
【0119】界面重縮合法による反応は、通常二価フェ
ノールとホスゲンとの反応であり、酸結合剤および有機
溶媒の存在下に反応させる。酸結合剤としては、例えば
水酸化ナトリウム、水酸化カリウムなどのアルカリ金属
水酸化物またはピリジンなどのアミン化合物が用いられ
る。有機溶媒としては、例えば塩化メチレン、クロロベ
ンゼンなどのハロゲン化炭化水素が用いられる。また、
反応促進のために例えばトリエチルアミン、テトラ−n
−ブチルアンモニウムブロマイド、テトラ−n−ブチル
ホスホニウムブロマイドなどの第三級アミン、第四級ア
ンモニウム化合物、第四級ホスホニウム化合物などの触
媒を用いることもできる。その際、反応温度は通常0〜
40℃、反応時間は10分〜5時間程度、反応中のpH
は9以上に保つのが好ましい。
ノールとホスゲンとの反応であり、酸結合剤および有機
溶媒の存在下に反応させる。酸結合剤としては、例えば
水酸化ナトリウム、水酸化カリウムなどのアルカリ金属
水酸化物またはピリジンなどのアミン化合物が用いられ
る。有機溶媒としては、例えば塩化メチレン、クロロベ
ンゼンなどのハロゲン化炭化水素が用いられる。また、
反応促進のために例えばトリエチルアミン、テトラ−n
−ブチルアンモニウムブロマイド、テトラ−n−ブチル
ホスホニウムブロマイドなどの第三級アミン、第四級ア
ンモニウム化合物、第四級ホスホニウム化合物などの触
媒を用いることもできる。その際、反応温度は通常0〜
40℃、反応時間は10分〜5時間程度、反応中のpH
は9以上に保つのが好ましい。
【0120】また、かかる重合反応において、通常末端
停止剤が使用される。かかる末端停止剤として単官能フ
ェノール類を使用することができる。単官能フェノール
類は末端停止剤として分子量調節のために一般的に使用
され、また得られたポリカーボネート樹脂は、末端が単
官能フェノール類に基づく基によって封鎖されているの
で、そうでないものと比べて熱安定性に優れている。か
かる単官能フェノール類としては、一般にはフェノール
または低級アルキル置換フェノールであって、下記一般
式(10)で表される単官能フェノール類を示すことが
できる。
停止剤が使用される。かかる末端停止剤として単官能フ
ェノール類を使用することができる。単官能フェノール
類は末端停止剤として分子量調節のために一般的に使用
され、また得られたポリカーボネート樹脂は、末端が単
官能フェノール類に基づく基によって封鎖されているの
で、そうでないものと比べて熱安定性に優れている。か
かる単官能フェノール類としては、一般にはフェノール
または低級アルキル置換フェノールであって、下記一般
式(10)で表される単官能フェノール類を示すことが
できる。
【0121】
【化10】
【0122】(式中、Aは水素原子または炭素数1〜9
の直鎖または分岐のアルキル基あるいはフェニル基置換
アルキル基であり、rは1〜5、好ましくは1〜3の整
数である。) 上記単官能フェノール類の具体例としては、例えばフェ
ノール、p−tert−ブチルフェノール、p−クミル
フェノールおよびイソオクチルフェノールが挙げられ
る。
の直鎖または分岐のアルキル基あるいはフェニル基置換
アルキル基であり、rは1〜5、好ましくは1〜3の整
数である。) 上記単官能フェノール類の具体例としては、例えばフェ
ノール、p−tert−ブチルフェノール、p−クミル
フェノールおよびイソオクチルフェノールが挙げられ
る。
【0123】また、他の単官能フェノール類としては、
長鎖のアルキル基あるいは脂肪族ポリエステル基を置換
基として有するフェノール類または安息香酸クロライド
類、もしくは長鎖のアルキルカルボン酸クロライド類も
示すことができる。これらのなかでは、下記一般式(1
1)および(12)で表される長鎖のアルキル基を置換
基として有するフェノール類が好ましく使用される。
長鎖のアルキル基あるいは脂肪族ポリエステル基を置換
基として有するフェノール類または安息香酸クロライド
類、もしくは長鎖のアルキルカルボン酸クロライド類も
示すことができる。これらのなかでは、下記一般式(1
1)および(12)で表される長鎖のアルキル基を置換
基として有するフェノール類が好ましく使用される。
【0124】
【化11】
【0125】
【化12】
【0126】(式中、Xは−R−O−、−R−CO−O
−または−R−O−CO−である、ここでRは単結合ま
たは炭素数1〜10、好ましくは1〜5の二価の脂肪族
炭化水素基を示し、nは10〜50の整数を示す。)
−または−R−O−CO−である、ここでRは単結合ま
たは炭素数1〜10、好ましくは1〜5の二価の脂肪族
炭化水素基を示し、nは10〜50の整数を示す。)
【0127】かかる一般式(11)の置換フェノール類
としてはnが10〜30、特に10〜26のものが好ま
しく、その具体例としては例えばデシルフェノール、ド
デシルフェノール、テトラデシルフェノール、ヘキサデ
シルフェノール、オクタデシルフェノール、エイコシル
フェノール、ドコシルフェノールおよびトリアコンチル
フェノールなどを挙げることができる。
としてはnが10〜30、特に10〜26のものが好ま
しく、その具体例としては例えばデシルフェノール、ド
デシルフェノール、テトラデシルフェノール、ヘキサデ
シルフェノール、オクタデシルフェノール、エイコシル
フェノール、ドコシルフェノールおよびトリアコンチル
フェノールなどを挙げることができる。
【0128】また、一般式(12)の置換フェノール類
としてはXが−R−CO−O−であり、Rが単結合であ
る化合物が適当であり、nが10〜30、特に10〜2
6のものが好適であって、その具体例としては例えばヒ
ドロキシ安息香酸デシル、ヒドロキシ安息香酸ドデシ
ル、ヒドロキシ安息香酸テトラデシル、ヒドロキシ安息
香酸ヘキサデシル、ヒドロキシ安息香酸エイコシル、ヒ
ドロキシ安息香酸ドコシルおよびヒドロキシ安息香酸ト
リアコンチルが挙げられる。
としてはXが−R−CO−O−であり、Rが単結合であ
る化合物が適当であり、nが10〜30、特に10〜2
6のものが好適であって、その具体例としては例えばヒ
ドロキシ安息香酸デシル、ヒドロキシ安息香酸ドデシ
ル、ヒドロキシ安息香酸テトラデシル、ヒドロキシ安息
香酸ヘキサデシル、ヒドロキシ安息香酸エイコシル、ヒ
ドロキシ安息香酸ドコシルおよびヒドロキシ安息香酸ト
リアコンチルが挙げられる。
【0129】末端停止剤は、得られたポリカーボネート
樹脂の全末端に対して少くとも5モル%、好ましくは少
くとも10モル%末端に導入されることが望ましい。よ
り好ましくは全末端に対して末端停止剤が80モル%以
上導入されること、すなわち二価フェノールに由来する
末端の水酸基(OH基)が20モル%以下であることが
より好ましく、特に好ましくは全末端に対して末端停止
剤が90モル%以上導入されること、すなわちOH基が
10モル%以下の場合である。また、末端停止剤は単独
でまたは2種以上混合して使用してもよい。
樹脂の全末端に対して少くとも5モル%、好ましくは少
くとも10モル%末端に導入されることが望ましい。よ
り好ましくは全末端に対して末端停止剤が80モル%以
上導入されること、すなわち二価フェノールに由来する
末端の水酸基(OH基)が20モル%以下であることが
より好ましく、特に好ましくは全末端に対して末端停止
剤が90モル%以上導入されること、すなわちOH基が
10モル%以下の場合である。また、末端停止剤は単独
でまたは2種以上混合して使用してもよい。
【0130】溶融エステル交換法による反応は、通常二
価フェノールとカーボネートエステルとのエステル交換
反応であり、不活性ガスの存在下に二価フェノールとカ
ーボネートエステルとを加熱しながら混合して、生成す
るアルコールまたはフェノールを留出させる方法により
行われる。反応温度は生成するアルコールまたはフェノ
ールの沸点などにより異なるが、通常120〜350℃
の範囲である。反応後期には系を1.33×103〜1
3.3Pa程度に減圧して生成するアルコールまたはフ
ェノールの留出を容易にさせる。反応時間は通常1〜4
時間程度である。
価フェノールとカーボネートエステルとのエステル交換
反応であり、不活性ガスの存在下に二価フェノールとカ
ーボネートエステルとを加熱しながら混合して、生成す
るアルコールまたはフェノールを留出させる方法により
行われる。反応温度は生成するアルコールまたはフェノ
ールの沸点などにより異なるが、通常120〜350℃
の範囲である。反応後期には系を1.33×103〜1
3.3Pa程度に減圧して生成するアルコールまたはフ
ェノールの留出を容易にさせる。反応時間は通常1〜4
時間程度である。
【0131】カーボネートエステルとしては、置換され
ていてもよい炭素数6〜10のアリール基、アラルキル
基あるいは炭素数1〜4のアルキル基などのエステルが
挙げられる。具体的にはジフェニルカーボネート、ビス
(クロロフェニル)カーボネート、ジナフチルカーボネ
ート、ビス(ジフェニル)カーボネート、ジメチルカー
ボネート、ジエチルカーボネート、ジブチルカーボネー
トなどが挙げられ、なかでもジフェニルカーボネートが
好ましい。
ていてもよい炭素数6〜10のアリール基、アラルキル
基あるいは炭素数1〜4のアルキル基などのエステルが
挙げられる。具体的にはジフェニルカーボネート、ビス
(クロロフェニル)カーボネート、ジナフチルカーボネ
ート、ビス(ジフェニル)カーボネート、ジメチルカー
ボネート、ジエチルカーボネート、ジブチルカーボネー
トなどが挙げられ、なかでもジフェニルカーボネートが
好ましい。
【0132】また、重合速度を速めるために重合触媒を
用いることができ、かかる重合触媒としては、例えば水
酸化ナトリウム、水酸化カリウム、二価フェノールのナ
トリウム塩、カリウム塩などのアルカリ金属化合物、水
酸化カルシウム、水酸化バリウム、水酸化マグネシウム
などのアルカリ土類金属化合物、テトラメチルアンモニ
ウムヒドロキシド、テトラエチルアンモニウムヒドロキ
シド、トリメチルアミン、トリエチルアミンなどの含窒
素塩基性化合物、アルカリ金属やアルカリ土類金属のア
ルコキシド類、アルカリ金属やアルカリ土類金属の有機
酸塩類、亜鉛化合物類、ホウ素化合物類、アルミニウム
化合物類、珪素化合物類、ゲルマニウム化合物類、有機
スズ化合物類、鉛化合物類、オスミウム化合物類、アン
チモン化合物類マンガン化合物類、チタン化合物類、ジ
ルコニウム化合物類などの通常エステル化反応、エステ
ル交換反応に使用される触媒を用いることができる。触
媒は単独で使用してもよいし、2種以上を組み合わせて
使用してもよい。これらの重合触媒の使用量は、原料の
二価フェノール1モルに対し、好ましくは1×10 -8〜
1×10-3当量、より好ましくは1×10-7〜5×10
-4当量の範囲で選ばれる。
用いることができ、かかる重合触媒としては、例えば水
酸化ナトリウム、水酸化カリウム、二価フェノールのナ
トリウム塩、カリウム塩などのアルカリ金属化合物、水
酸化カルシウム、水酸化バリウム、水酸化マグネシウム
などのアルカリ土類金属化合物、テトラメチルアンモニ
ウムヒドロキシド、テトラエチルアンモニウムヒドロキ
シド、トリメチルアミン、トリエチルアミンなどの含窒
素塩基性化合物、アルカリ金属やアルカリ土類金属のア
ルコキシド類、アルカリ金属やアルカリ土類金属の有機
酸塩類、亜鉛化合物類、ホウ素化合物類、アルミニウム
化合物類、珪素化合物類、ゲルマニウム化合物類、有機
スズ化合物類、鉛化合物類、オスミウム化合物類、アン
チモン化合物類マンガン化合物類、チタン化合物類、ジ
ルコニウム化合物類などの通常エステル化反応、エステ
ル交換反応に使用される触媒を用いることができる。触
媒は単独で使用してもよいし、2種以上を組み合わせて
使用してもよい。これらの重合触媒の使用量は、原料の
二価フェノール1モルに対し、好ましくは1×10 -8〜
1×10-3当量、より好ましくは1×10-7〜5×10
-4当量の範囲で選ばれる。
【0133】また、かかる重合反応において、フェノー
ル性の末端基を減少するために、重縮反応の後期あるい
は終了後に、例えばビス(クロロフェニル)カーボネー
ト、ビス(ブロモフェニル)カーボネート、ビス(ニト
ロフェニル)カーボネート、ビス(フェニルフェニル)
カーボネート、クロロフェニルフェニルカーボネート、
ブロモフェニルフェニルカーボネート、ニトロフェニル
フェニルカーボネート、フェニルフェニルカーボネー
ト、メトキシカルボニルフェニルフェニルカーボネート
およびエトキシカルボニルフェニルフェニルカーボネー
トなどの化合物を加えることが好ましい。なかでも2−
クロロフェニルフェニルカーボネート、2−メトキシカ
ルボニルフェニルフェニルカーボネートおよび2−エト
キシカルボニルフェニルフェニルカーボネートが好まし
く、特に2−メトキシカルボニルフェニルフェニルカー
ボネートが好ましく使用される。
ル性の末端基を減少するために、重縮反応の後期あるい
は終了後に、例えばビス(クロロフェニル)カーボネー
ト、ビス(ブロモフェニル)カーボネート、ビス(ニト
ロフェニル)カーボネート、ビス(フェニルフェニル)
カーボネート、クロロフェニルフェニルカーボネート、
ブロモフェニルフェニルカーボネート、ニトロフェニル
フェニルカーボネート、フェニルフェニルカーボネー
ト、メトキシカルボニルフェニルフェニルカーボネート
およびエトキシカルボニルフェニルフェニルカーボネー
トなどの化合物を加えることが好ましい。なかでも2−
クロロフェニルフェニルカーボネート、2−メトキシカ
ルボニルフェニルフェニルカーボネートおよび2−エト
キシカルボニルフェニルフェニルカーボネートが好まし
く、特に2−メトキシカルボニルフェニルフェニルカー
ボネートが好ましく使用される。
【0134】さらにかかる重合反応において触媒の活性
を中和する失活剤を用いることが好ましい。この失活剤
の具体例としては、例えばベンゼンスルホン酸、p−ト
ルエンスルホン酸、ベンゼンスルホン酸メチル、ベンゼ
ンスルホン酸エチル、ベンゼンスルホン酸ブチル、ベン
ゼンスルホン酸オクチル、ベンゼンスルホン酸フェニ
ル、p−トルエンスルホン酸メチル、p−トルエンスル
ホン酸エチル、p−トルエンスルホン酸ブチル、p−ト
ルエンスルホン酸オクチル、p−トルエンスルホン酸フ
ェニルなどのスルホン酸エステル;さらに、トリフルオ
ロメタンスルホン酸、ナフタレンスルホン酸、スルホン
化ポリスチレン、アクリル酸メチル‐スルホン化スチレ
ン共重合体、ドデシルベンゼンスルホン酸−2−フェニ
ル−2−プロピル、ドデシルベンゼンスルホン酸−2−
フェニル−2−ブチル、オクチルスルホン酸テトラブチ
ルホスホニウム塩、デシルスルホン酸テトラブチルホス
ホニウム塩、ベンゼンスルホン酸テトラブチルホスホニ
ウム塩、ドデシルベンゼンスルホン酸テトラエチルホス
ホニウム塩、ドデシルベンゼンスルホン酸テトラブチル
ホスホニウム塩、ドデシルベンゼンスルホン酸テトラヘ
キシルホスホニウム塩、ドデシルベンゼンスルホン酸テ
トラオクチルホスホニウム塩、デシルアンモニウムブチ
ルサルフェート、デシルアンモニウムデシルサルフェー
ト、ドデシルアンモニウムメチルサルフェート、ドデシ
ルアンモニウムエチルサルフェート、ドデシルメチルア
ンモニウムメチルサルフェート、ドデシルジメチルアン
モニウムテトラデシルサルフェート、テトラデシルジメ
チルアンモニウムメチルサルフェート、テトラメチルア
ンモニウムヘキシルサルフェート、デシルトリメチルア
ンモニウムヘキサデシルサルフェート、テトラブチルア
ンモニウムドデシルベンジルサルフェート、テトラエチ
ルアンモニウムドデシルベンジルサルフェート、テトラ
メチルアンモニウムドデシルベンジルサルフェート等の
化合物を挙げることができるが、これらに限定されな
い。これらの化合物を二種以上併用することもできる。
を中和する失活剤を用いることが好ましい。この失活剤
の具体例としては、例えばベンゼンスルホン酸、p−ト
ルエンスルホン酸、ベンゼンスルホン酸メチル、ベンゼ
ンスルホン酸エチル、ベンゼンスルホン酸ブチル、ベン
ゼンスルホン酸オクチル、ベンゼンスルホン酸フェニ
ル、p−トルエンスルホン酸メチル、p−トルエンスル
ホン酸エチル、p−トルエンスルホン酸ブチル、p−ト
ルエンスルホン酸オクチル、p−トルエンスルホン酸フ
ェニルなどのスルホン酸エステル;さらに、トリフルオ
ロメタンスルホン酸、ナフタレンスルホン酸、スルホン
化ポリスチレン、アクリル酸メチル‐スルホン化スチレ
ン共重合体、ドデシルベンゼンスルホン酸−2−フェニ
ル−2−プロピル、ドデシルベンゼンスルホン酸−2−
フェニル−2−ブチル、オクチルスルホン酸テトラブチ
ルホスホニウム塩、デシルスルホン酸テトラブチルホス
ホニウム塩、ベンゼンスルホン酸テトラブチルホスホニ
ウム塩、ドデシルベンゼンスルホン酸テトラエチルホス
ホニウム塩、ドデシルベンゼンスルホン酸テトラブチル
ホスホニウム塩、ドデシルベンゼンスルホン酸テトラヘ
キシルホスホニウム塩、ドデシルベンゼンスルホン酸テ
トラオクチルホスホニウム塩、デシルアンモニウムブチ
ルサルフェート、デシルアンモニウムデシルサルフェー
ト、ドデシルアンモニウムメチルサルフェート、ドデシ
ルアンモニウムエチルサルフェート、ドデシルメチルア
ンモニウムメチルサルフェート、ドデシルジメチルアン
モニウムテトラデシルサルフェート、テトラデシルジメ
チルアンモニウムメチルサルフェート、テトラメチルア
ンモニウムヘキシルサルフェート、デシルトリメチルア
ンモニウムヘキサデシルサルフェート、テトラブチルア
ンモニウムドデシルベンジルサルフェート、テトラエチ
ルアンモニウムドデシルベンジルサルフェート、テトラ
メチルアンモニウムドデシルベンジルサルフェート等の
化合物を挙げることができるが、これらに限定されな
い。これらの化合物を二種以上併用することもできる。
【0135】失活剤の中でもホスホニウム塩もしくはア
ンモニウム塩型のものが好ましい。かかる触媒の量とし
ては、残存する触媒1モルに対して0.5〜50モルの
割合で用いるのが好ましく、また重合後のポリカーボネ
ート樹脂に対し、0.01〜500ppmの割合、より
好ましくは0.01〜300ppm、特に好ましくは
0.01〜100ppmの割合で使用する。
ンモニウム塩型のものが好ましい。かかる触媒の量とし
ては、残存する触媒1モルに対して0.5〜50モルの
割合で用いるのが好ましく、また重合後のポリカーボネ
ート樹脂に対し、0.01〜500ppmの割合、より
好ましくは0.01〜300ppm、特に好ましくは
0.01〜100ppmの割合で使用する。
【0136】ポリカーボネート樹脂の分子量は特定され
ないが、分子量が10,000未満であると高温特性等
が低下し、40,000を超えると成形加工性が低下す
るようになるので、粘度平均分子量で表して10,00
0〜40,000のものが好ましく、14,000〜3
0,000のものがより好ましく、更に好ましくは1
4,000〜24,000である。また、ポリカーボネ
ート樹脂の2種以上を混合しても差し支えない。この場
合粘度平均分子量が上記範囲外であるポリカーボネート
樹脂とを混合することも当然に可能である。
ないが、分子量が10,000未満であると高温特性等
が低下し、40,000を超えると成形加工性が低下す
るようになるので、粘度平均分子量で表して10,00
0〜40,000のものが好ましく、14,000〜3
0,000のものがより好ましく、更に好ましくは1
4,000〜24,000である。また、ポリカーボネ
ート樹脂の2種以上を混合しても差し支えない。この場
合粘度平均分子量が上記範囲外であるポリカーボネート
樹脂とを混合することも当然に可能である。
【0137】特に粘度平均分子量が50,000を超え
るポリカーボネート樹脂との混合物はドリップ防止能が
高く、本発明の効果を更に効率的に発揮するため好まし
いものである。より好ましくは粘度平均分子量が80,
000以上のポリカーボネート樹脂との混合物であり、
更に好ましくは100,000以上の粘度平均分子量を
有するポリカーボネート樹脂との混合物である。すなわ
ちGPC(ゲルパーミエーションクロマトグラフィー)
などの方法により2ピークの分布を有するものが好まし
く使用できる。
るポリカーボネート樹脂との混合物はドリップ防止能が
高く、本発明の効果を更に効率的に発揮するため好まし
いものである。より好ましくは粘度平均分子量が80,
000以上のポリカーボネート樹脂との混合物であり、
更に好ましくは100,000以上の粘度平均分子量を
有するポリカーボネート樹脂との混合物である。すなわ
ちGPC(ゲルパーミエーションクロマトグラフィー)
などの方法により2ピークの分布を有するものが好まし
く使用できる。
【0138】本発明でいう粘度平均分子量は塩化メチレ
ン100mlにポリカーボネート樹脂0.7gを20℃
で溶解した溶液から求めた比粘度(ηSP)を次式に挿入
して求める。 ηSP/c=[η]+0.45×[η]2c(但し[η]
は極限粘度) [η]=1.23×10-4M0.83 c=0.7
ン100mlにポリカーボネート樹脂0.7gを20℃
で溶解した溶液から求めた比粘度(ηSP)を次式に挿入
して求める。 ηSP/c=[η]+0.45×[η]2c(但し[η]
は極限粘度) [η]=1.23×10-4M0.83 c=0.7
【0139】
【発明の実施の形態】(1)成形品の分子量:得られた
成形品を、20〜30倍重量の塩化メチレンに溶解し、
かかる可溶分をセライト濾過により採取した後、溶液を
除去して十分に乾燥し、塩化メチレン可溶分の固体を得
た。かかる固体0.7gを塩化メチレン100mlに溶
解した溶液から、オストワルド粘度計を用いて20℃に
おける比粘度を求め、かかる比粘度から本文中に規定さ
れた式を用いて粘度平均分子量を算出した。
成形品を、20〜30倍重量の塩化メチレンに溶解し、
かかる可溶分をセライト濾過により採取した後、溶液を
除去して十分に乾燥し、塩化メチレン可溶分の固体を得
た。かかる固体0.7gを塩化メチレン100mlに溶
解した溶液から、オストワルド粘度計を用いて20℃に
おける比粘度を求め、かかる比粘度から本文中に規定さ
れた式を用いて粘度平均分子量を算出した。
【0140】(2)ノッチ付き衝撃値:ISO179に
準拠し、シャルピー衝撃試験に測定法に従い各実施例お
よび比較例の耐衝撃性を測定した (3)色相:日本電色(株)製のSpectro co
lor meter [SQ2000]を使用し、見本
プレート(幅50mm、長さ90mm、厚みがゲート側
から3mm(長さ20mm)、2mm(長さ45m
m)、1mm(長さ25mm)である3段型プレート)
の2mm厚み部分を用いて色相(L値、b値)を測定し
た。
準拠し、シャルピー衝撃試験に測定法に従い各実施例お
よび比較例の耐衝撃性を測定した (3)色相:日本電色(株)製のSpectro co
lor meter [SQ2000]を使用し、見本
プレート(幅50mm、長さ90mm、厚みがゲート側
から3mm(長さ20mm)、2mm(長さ45m
m)、1mm(長さ25mm)である3段型プレート)
の2mm厚み部分を用いて色相(L値、b値)を測定し
た。
【0141】[参考例1〜9] (無機充填材の表面処理方法)無機充填材の表面処理
は、次のように行った。無機充填材がタルクおよび酸化
チタンの場合には、ポリグリセリン脂肪酸エステルまた
はグリセリン脂肪酸エステルをイソプロピルアルコール
に溶解させ、これらグリセリン脂肪酸エステルと無機充
填材の重量比が表1の比率としてスーパーフローターで
均一に混合した。その後イソプロピルアルコールを乾燥
により除去し、塊状となったサンプルを粉砕機にて粉砕
し、表面処理を施した無機充填材を得た。尚、無機充填
材とポリグリセリン脂肪酸エステルなどの表面処理剤と
の重量比は熱減量法により測定した。
は、次のように行った。無機充填材がタルクおよび酸化
チタンの場合には、ポリグリセリン脂肪酸エステルまた
はグリセリン脂肪酸エステルをイソプロピルアルコール
に溶解させ、これらグリセリン脂肪酸エステルと無機充
填材の重量比が表1の比率としてスーパーフローターで
均一に混合した。その後イソプロピルアルコールを乾燥
により除去し、塊状となったサンプルを粉砕機にて粉砕
し、表面処理を施した無機充填材を得た。尚、無機充填
材とポリグリセリン脂肪酸エステルなどの表面処理剤と
の重量比は熱減量法により測定した。
【0142】一方、ガラス繊維の場合には、ポリグリセ
リン脂肪酸エステルをイソプロピルアルコールに溶解し
調整した溶液の中に、アミノシラン処理を施したガラス
繊維のロービングを60m/hrの速度で連続的に浸漬
し、そして脱溶剤を行った後、4mmの長さにカットし
た。尚、かかるガラス繊維は、Eガラスからなり繊維径
13μmのものであり、ポリグリセリン脂肪酸エステル
付着量は表1のとおりであった(同様に熱減量法により
測定)。
リン脂肪酸エステルをイソプロピルアルコールに溶解し
調整した溶液の中に、アミノシラン処理を施したガラス
繊維のロービングを60m/hrの速度で連続的に浸漬
し、そして脱溶剤を行った後、4mmの長さにカットし
た。尚、かかるガラス繊維は、Eガラスからなり繊維径
13μmのものであり、ポリグリセリン脂肪酸エステル
付着量は表1のとおりであった(同様に熱減量法により
測定)。
【0143】
【表1】
【0144】[実施例1〜9、および比較例1〜5]表
1記載の各成分を表に記載の割合でV型ブレンダーにて
混合後、シリンダー径30mmφのベント式2軸押出機
[(株)池貝製PCM−30]によりシリンダ温度およ
びダイス温度260℃でペレット化した。このペレット
を110℃で5時間乾燥し、射出成形機[住友重機
(株)製サイキャップ480/150]でシリンダー温
度260℃、金型温度70℃で衝撃試験用、および見本
プレートなどの試験片を作成し、上記の評価を行った。
1記載の各成分を表に記載の割合でV型ブレンダーにて
混合後、シリンダー径30mmφのベント式2軸押出機
[(株)池貝製PCM−30]によりシリンダ温度およ
びダイス温度260℃でペレット化した。このペレット
を110℃で5時間乾燥し、射出成形機[住友重機
(株)製サイキャップ480/150]でシリンダー温
度260℃、金型温度70℃で衝撃試験用、および見本
プレートなどの試験片を作成し、上記の評価を行った。
【0145】なお、表1〜表3に記載の各成分を示す記
号は以下の通りである。 (A成分) PC:ポリカーボネート樹脂[帝人化成(株)製L−1
225WP] ABS:ABS樹脂[日本A&L(株)製UT−61]
号は以下の通りである。 (A成分) PC:ポリカーボネート樹脂[帝人化成(株)製L−1
225WP] ABS:ABS樹脂[日本A&L(株)製UT−61]
【0146】(B成分) [無機充填材] タルク:タルク[日本タルク(株)製ミクロエースP−
3] TiO2−1:酸化チタン[タイオキサイド社製R−T
C30] ガラス繊維:ガラス繊維ロービング(ダイレクトロービ
ングタイプ、2,200g/1000m、アミノシラン
カップリング剤処理あり) CaCO3:炭酸カルシウム[丸尾カルシウム(株)製
CUBE−70S] [ポリグリセリン脂肪酸エステル] TMD−2:デカグリセリンデカステアレート[丸菱油
化工業(株)製、分子量:3418] J−0021:デカグリセリンモノラウレート[理研ビ
タミン(株)製、ポエムJ−0021、分子量:94
0] (B成分のポリグリセリン脂肪酸エステル以外) S−100A:グリセリンモノステアレート[理研ビタ
ミン(株)製、リケマールS−100A、分子量:35
8]
3] TiO2−1:酸化チタン[タイオキサイド社製R−T
C30] ガラス繊維:ガラス繊維ロービング(ダイレクトロービ
ングタイプ、2,200g/1000m、アミノシラン
カップリング剤処理あり) CaCO3:炭酸カルシウム[丸尾カルシウム(株)製
CUBE−70S] [ポリグリセリン脂肪酸エステル] TMD−2:デカグリセリンデカステアレート[丸菱油
化工業(株)製、分子量:3418] J−0021:デカグリセリンモノラウレート[理研ビ
タミン(株)製、ポエムJ−0021、分子量:94
0] (B成分のポリグリセリン脂肪酸エステル以外) S−100A:グリセリンモノステアレート[理研ビタ
ミン(株)製、リケマールS−100A、分子量:35
8]
【0147】(その他の成分) S−1:ホスホナイト系抗酸化剤(サンド(Sando
z)社製 Sandstab P−EPQ) TiO2−2:酸化チタン[石原産業(株)製タイペー
クPC−3] FB:蛍光増白剤[ヘキスト社製 ホスタルクスKS
N]
z)社製 Sandstab P−EPQ) TiO2−2:酸化チタン[石原産業(株)製タイペー
クPC−3] FB:蛍光増白剤[ヘキスト社製 ホスタルクスKS
N]
【0148】
【表2】
【0149】
【表3】
【0150】この表から明らかなように、本発明の特定
のあらかじめポリグリセリン脂肪酸エステルにより表面
処理された無機充填材では、良好な色相、更には良好な
耐衝撃性が達成されていることがわかる。特にポリグリ
セリンの重合度をaとしたとき、ポリグリセリン1モル
に対して2×(a+2)/3モル以上の脂肪酸が反応し
てなるポリグリセリン脂肪酸エステルの条件を満足する
デカグリセリンデカステアレートにおいて良好な特性を
有していることがわかる。また更に酸化チタンなどを高
充填した組成物においても良好な色相を有していること
がわかる。
のあらかじめポリグリセリン脂肪酸エステルにより表面
処理された無機充填材では、良好な色相、更には良好な
耐衝撃性が達成されていることがわかる。特にポリグリ
セリンの重合度をaとしたとき、ポリグリセリン1モル
に対して2×(a+2)/3モル以上の脂肪酸が反応し
てなるポリグリセリン脂肪酸エステルの条件を満足する
デカグリセリンデカステアレートにおいて良好な特性を
有していることがわかる。また更に酸化チタンなどを高
充填した組成物においても良好な色相を有していること
がわかる。
【0151】
【発明の効果】本発明の熱可塑性樹脂組成物は、色相に
優れた樹脂成形品を得ることが可能となる。かかる特性
は近年各種製品において重要視されている意匠性の観点
から極めて有用である。すなわち各種の染顔料を使用し
た着色においても従来以上にその自由度が高くなる。更
に着色剤成分によって各種機能を付与する場合において
も良好な特性が得られる。また耐衝撃性にも優れるもの
である。したがって得られる熱可塑性樹脂組成物は幅広
い産業分野で好適なものであり、その奏する工業的効果
は格別なものである。
優れた樹脂成形品を得ることが可能となる。かかる特性
は近年各種製品において重要視されている意匠性の観点
から極めて有用である。すなわち各種の染顔料を使用し
た着色においても従来以上にその自由度が高くなる。更
に着色剤成分によって各種機能を付与する場合において
も良好な特性が得られる。また耐衝撃性にも優れるもの
である。したがって得られる熱可塑性樹脂組成物は幅広
い産業分野で好適なものであり、その奏する工業的効果
は格別なものである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Fターム(参考) 4J002 AA011 CB001 CF031 CF101 CF171 CG001 CG011 CG021 CH071 CH091 CK021 CL001 CM041 CN011 CN031 DA016 DA026 DA036 DA056 DA066 DE076 DE086 DE096 DE106 DE116 DE126 DE146 DE236 DE246 DE266 DE286 DG046 DG056 DJ006 DJ016 DJ036 DJ046 DJ056 DL006 FA016 FA046 FA086 FA106 FB246 FD016 FD050 FD060 FD070 FD130 FD160 FD200 GG01 GN00 GQ00
Claims (6)
- 【請求項1】 縮合系高分子を主体とする熱可塑性樹脂
(A成分)100重量部に対して、あらかじめポリグリ
セリン脂肪酸エステルにより表面処理された無機充填材
(B成分)0.1〜50重量部を含んでなる熱可塑性樹
脂組成物。 - 【請求項2】 B成分100重量%中、ポリグリセリン
脂肪酸エステルが0.1〜30重量%の範囲である請求
項1に記載の熱可塑性樹脂組成物。 - 【請求項3】 B成分におけるポリグリセリン脂肪酸エ
ステルが、ポリグリセリンの重合度をaとしたとき、ポ
リグリセリン1モルに対して2×(a+2)/3モル以
上の脂肪酸が反応してなるポリグリセリン脂肪酸エステ
ルである請求項1または2のいずれかに記載の熱可塑性
樹脂組成物。 - 【請求項4】 B成分におけるポリグリセリン脂肪酸エ
ステルの数平均分子量が2,000〜5,000である
請求項1〜3のいずれか1項に記載の熱可塑性樹脂組成
物。 - 【請求項5】 B成分におけるポリグリセリン脂肪酸エ
ステルが、(1)そのポリグリセリンの平均重合度が8
〜12の範囲であり、(2)該平均重合度と同数の飽和
脂肪酸が反応したものであり、かつ(3)該飽和脂肪酸
の炭素数が14〜24の範囲にある請求項1〜4のいず
れか1項に記載の熱可塑性樹脂組成物。 - 【請求項6】 B成分における無機充填材が珪酸塩化合
物、炭酸カルシウム、およびガラス系充填剤から選ばれ
た少なくとも1種である請求項1〜5のいずれか1項に
記載の熱可塑性樹脂組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2000200887A JP2002020628A (ja) | 2000-07-03 | 2000-07-03 | 熱可塑性樹脂組成物 |
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JP2002020628A true JP2002020628A (ja) | 2002-01-23 |
Family
ID=18698681
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JP2000200887A Pending JP2002020628A (ja) | 2000-07-03 | 2000-07-03 | 熱可塑性樹脂組成物 |
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Country | Link |
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JP (1) | JP2002020628A (ja) |
Cited By (12)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
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JP2004113435A (ja) * | 2002-09-26 | 2004-04-15 | Brother Ind Ltd | ミシン |
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EP2220146B1 (fr) | 2007-12-13 | 2018-09-05 | Essilor International | Procédé de préparation d'un matériau polymère transparent comprenant un polycarbonate thermoplastique et des nanoparticules minérales |
WO2020054833A1 (ja) * | 2018-09-14 | 2020-03-19 | 株式会社日本触媒 | 炭素材料含有材料の製造方法、炭素材料含有材料、および可溶性有機無機複合体 |
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-
2000
- 2000-07-03 JP JP2000200887A patent/JP2002020628A/ja active Pending
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