WO2019031288A1 - 繊維強化熱可塑性樹脂成形品および繊維強化熱可塑性樹脂成形材料 - Google Patents

繊維強化熱可塑性樹脂成形品および繊維強化熱可塑性樹脂成形材料 Download PDF

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organic
inorganic
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平田慎
三辻祐樹
土谷敦岐
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東レ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a fiber-reinforced thermoplastic resin molded article containing a thermoplastic resin, carbon fibers, and organic fibers, and a fiber-reinforced thermoplastic resin molded material.
  • the reinforcing fibers used in these molded articles include metal fibers such as aluminum fibers and stainless steel fibers, inorganic fibers such as silicon carbide fibers and carbon fibers, and organic fibers such as aramid fibers and polyparaphenylene benzoxazole (PBO) fibers. Etc. Carbon fibers are preferable from the viewpoint of the balance of specific strength, specific rigidity and lightness, and among these, polyacrylonitrile (PAN) carbon fibers are suitably used.
  • PAN polyacrylonitrile
  • carbon fiber reinforced molded articles Due to the excellent specific strength and rigidity of carbon fibers, carbon fiber reinforced molded articles have excellent lightness and mechanical properties. For this reason, carbon fibers are widely used in various fields such as electronic device casings and automobile members. However, in the above-mentioned applications, further weight reduction and thickness reduction are required, and in a molded article such as a housing, further weight reduction and mechanical characteristics (especially impact characteristics) are required. The demand is particularly strong in the field of large-sized molded articles such as door lower garnish and door inner panel in automobile members.
  • Means for enhancing the impact properties of the carbon fiber reinforced thermoplastic resin molded article include, for example, carbon fiber, organic fiber and thermoplastic resin, and the average fiber length and average fiber end distance of carbon fiber (ie, between fiber ends)
  • a fiber-reinforced thermoplastic resin molded article in which the average fiber length of organic fibers, the average fiber length of organic fibers and the distance between average fiber ends are in a specific range has been proposed.
  • a fiber-reinforced propylene-based resin composition containing organic fibers and carbon fibers has been proposed (see, for example, Patent Document 2).
  • a pellet for fiber-reinforced rigid resin molding containing fibers of different lengths in a resin-impregnated state has also been proposed (e.g., Patent Document 3).
  • Patent Documents 1 to 3 still have insufficient mechanical properties, particularly impact properties.
  • the demand for impact properties is strong, and more specifically, the shatter-scattering prevention property at the time of large-sized molded article breakage is also required.
  • the fragment scattering prevention property when a large-sized molded article such as a car or the like is destroyed by a collision or an impact, it is assumed that such a molded article becomes sharp fragments and scatters over the entire surface. As a result, it is assumed that not only the flying fragments directly hit the human body but also secondary damage caused by molded articles that are scattered and scattered on the ground or the like when a person blames. Therefore, in a large-sized molded product, even if the molded product is subjected to an impact, it is required not to be completely destroyed (not scattered) or not broken into pieces, as described in Patent Documents 1 to 3 Such properties are not disclosed.
  • thermoplastic resin molded article having a thermoplastic resin as a matrix
  • a fiber-reinforced thermoplastic resin molded article having high mechanical properties, particularly excellent impact properties has not been obtained.
  • Development of a fiber reinforced thermoplastic resin molded article has been desired.
  • the present invention provides a fiber-reinforced thermoplastic resin molded article excellent in mechanical properties, particularly impact properties, and a fiber-reinforced thermoplastic resin molded material from which such molded article can be obtained, in view of the above problems of the prior art. To aim.
  • the present invention mainly consists of the following composition.
  • a fiber-reinforced thermoplastic resin molded article comprising an inorganic fiber (A), an organic fiber (B), and a thermoplastic resin (C), 5 to 45 parts by weight of inorganic fiber (A) and 1 to 45 parts by weight of organic fiber (B) with respect to a total of 100 parts by weight of inorganic fiber (A), organic fiber (B) and thermoplastic resin (C) Containing 10 to 94 parts by weight of a thermoplastic resin (C),
  • the weight average fiber length ( Lwa ) of the inorganic fibers (A) in the fiber-reinforced thermoplastic resin molded product is 0.01 mm or more and 3 mm or less
  • the weight average fiber length (L wb ) of the organic fibers (B) is A fiber-reinforced thermoplastic resin molded article having a diameter of more than 4 mm and not more than 20 mm.
  • thermoplastic resin molding material comprising an inorganic fiber (A), an organic fiber (B), a thermoplastic resin (C), and a component (D) whose melt viscosity at 200 ° C. is lower than that of the thermoplastic resin (C) And 5 to 45 parts by weight of inorganic fiber (A), organic fiber (B) 1 with respect to a total of 100 parts by weight of inorganic fiber (A), organic fiber (B), thermoplastic resin (C), and component (D) To 45 parts by weight, 10 to 93 parts by weight of a thermoplastic resin (C), and 1 to 20 parts by weight of a component (D),
  • the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B) are arranged substantially parallel to the axial direction, And the lengths of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) are substantially the same as the length of the fiber-reinforced thermoplastic resin molding material, A fiber-reinforced thermoplastic resin molding material, wherein the length in the longitudinal direction of the fiber-
  • thermoplastic resin (C) having a lower melt viscosity at 200 ° C. than the thermoplastic resin (C), which are composed of plural types of pellets
  • a fiber reinforced thermoplastic resin molding material containing 5 to 45 parts by weight of inorganic fiber (A), organic fiber (B) 1 with respect to a total of 100 parts by weight of inorganic fiber (A), organic fiber (B), thermoplastic resin (C), and component (D)
  • a plurality of types of pellets are pellets (x) containing inorganic fibers (A), thermoplastic resin (C) and component (D), organic fibers (B), thermoplastic resin (F), and component (G) Containing pellets (y) and
  • the inorganic fibers (A) are arranged substantially parallel to the axial direction of the pellet (x), and the organic fibers (B
  • the fiber-reinforced thermoplastic resin molded article of the present invention contains inorganic fibers, organic fibers and a thermoplastic resin, so it has a high reinforcing effect and is excellent in impact properties. Furthermore, since the fiber-reinforced thermoplastic resin molded article of the present invention contains organic fibers sufficiently longer than inorganic fibers, it is also excellent in fragment scattering prevention effect at the time of molded article breakage. Such molded articles can be obtained by using the fiber-reinforced thermoplastic resin molding material of the present invention. Such molded articles are extremely useful for electric and electronic devices, office automation equipment, home appliances, casings, parts of automobiles, and the like, and are particularly suitably used for large-sized molded articles.
  • the present invention is a fiber-reinforced thermoplastic resin molded article comprising an inorganic fiber (A), an organic fiber (B), and a thermoplastic resin (C), the inorganic fiber (A), the organic fiber (B), and a heat 5 to 45 parts by weight of inorganic fiber (A), 1 to 45 parts by weight of organic fiber (B), and 10 to 94 parts by weight of thermoplastic resin (C), based on 100 parts by weight of the total of plastic resin (C)
  • the weight average fiber length ( Lwa ) of the inorganic fibers (A) in the fiber-reinforced thermoplastic resin molded product is 0.01 mm or more and 3 mm or less
  • the weight average fiber length (L wb ) of the organic fibers (B) is A fiber-reinforced thermoplastic resin molded article having a diameter of more than 4 mm and a diameter of 20 mm or less.
  • thermoplastic resin molding material comprising: inorganic fiber (A) relative to a total of 100 parts by weight of inorganic fiber (A), organic fiber (B), thermoplastic resin (C), and component (D) ) 5 to 45 parts by weight, 1 to 45 parts by weight of organic fiber (B), 10 to 93 parts by weight of thermoplastic resin (C), and 1 to 20 parts by weight of component (D);
  • the fibers (B) are arranged substantially parallel to the axial direction, and the lengths of the components (A) and (B) are substantially the same as the lengths of the fiber-reinforced thermoplastic resin molding material,
  • the fiber-reinforced thermoplastic resin molding material has a length of 8 mm to 14 mm in the longitudinal direction That the fiber-reinforced thermo
  • the fiber-reinforced thermoplastic resin molded article (sometimes referred to as a "molded article") and the fiber-reinforced thermoplastic resin molding material (sometimes referred to as a “molding material") of the present invention are at least inorganic fibers.
  • A an organic fiber
  • B an organic fiber
  • C a thermoplastic resin
  • the organic fiber (B) is contained together with the inorganic fiber (A), but the flexible organic fiber (B) is not easily broken during molding, and a long fiber length is maintained in the molded article It is easy to remain as it is. Therefore, the molded article of the present invention has high impact properties as compared to a fiber-reinforced thermoplastic resin molded article composed only of a rigid or brittle inorganic fiber (A). Specifically, by making the remaining fiber length of the organic fiber (B) in the molded article (in other words, the weight average fiber length (L wb ) in the molded article) be 4 mm or more and 20 mm or less, the molded article Higher impact characteristics can be imparted. In addition, it is excellent in the fragment scattering prevention effect at the time of molded article destruction.
  • the inorganic fiber (A) in the present invention can improve the mechanical properties as a molded article by the fiber reinforcing effect on the thermoplastic resin (C). Furthermore, when the inorganic fiber has intrinsic properties such as electrical conductivity and thermal conductivity, those properties that can not be achieved with the thermoplastic resin (C) alone can also be imparted to the molded article.
  • inorganic fiber (A) carbon fiber or glass fiber is preferable. Among the inorganic fibers, carbon fiber is preferable from the viewpoint of the further improvement of the mechanical properties and the weight reduction effect of the molded article.
  • inorganic fibers coated with metals such as nickel, copper and ytterbium are also preferably used.
  • glass fiber there is no restriction
  • Specific examples of glass fiber include T-120, T-187, T-187H and the like manufactured by Nippon Electric Glass Co., Ltd.
  • various binders are used for glass fiber in order to improve the handling property by suppressing the generation of fluff and static electricity at the time of use and to improve the adhesion to the thermoplastic resin (C) which is a matrix. Is granted.
  • glass fibers provided with these binders can be used.
  • the type of binder may be selected according to the type of thermoplastic resin (C) which is the matrix.
  • the amount of the binder to be applied to the glass fiber is preferably 0.1 to 3.0% by mass as a solid content based on the mass of the entire glass fiber after the binder is applied. If the amount of binder applied is 0.1% by mass or more, the above-mentioned handling properties and adhesion can be sufficiently improved. On the other hand, if the binder addition amount is 3.0% by mass or less, the impregnation of the thermoplastic resin (C) into the glass fiber can be advanced more effectively.
  • the binder for example, coupling agents represented by silane coupling agents such as aminosilane, epoxysilane, acrylic silane, etc., vinyl acetate resin, urethane resin, acrylic resin, polyester resin, polyether resin, phenoxy resin, polyamide resin And polymers containing polymers such as epoxy resins and polyolefin resins or their modified products, and oligomers containing waxes such as polyolefin-based waxes.
  • silane coupling agents such as aminosilane, epoxysilane, acrylic silane, etc., vinyl acetate resin, urethane resin, acrylic resin, polyester resin, polyether resin, phenoxy resin, polyamide resin
  • polymers containing polymers such as epoxy resins and polyolefin resins or their modified products, and oligomers containing waxes such as polyolefin-based waxes.
  • the above-mentioned polymers and oligomers are obtained by aqueous dispersion obtained by dispersing in water with a surfactant, or by water-solubilizing by neutralization or hydration of carboxyl groups or amide groups present in the skeleton of the polymer or oligomer. It is generally used in the form of an aqueous solution.
  • the binder is, in addition to the components described above, an inorganic salt such as lithium chloride and potassium iodide, an antistatic agent represented by quaternary ammonium salt such as ammonium chloride type and ammonium ethosulfate type, aliphatic ester type, A lubricant represented by surfactants of aliphatic ether type, aromatic ester type and aromatic ether type may be included.
  • an inorganic salt such as lithium chloride and potassium iodide
  • an antistatic agent represented by quaternary ammonium salt such as ammonium chloride type and ammonium ethosulfate type
  • aliphatic ester type aliphatic ester type
  • a lubricant represented by surfactants of aliphatic ether type, aromatic ester type and aromatic ether type may be included.
  • the carbon fiber is not particularly limited, and PAN-based carbon fiber, pitch-based carbon fiber, rayon-based carbon fiber, cellulose-based carbon fiber, vapor grown carbon fiber, and graphitized fiber thereof are exemplified.
  • PAN-based carbon fibers are carbon fibers made of polyacrylonitrile fiber as a raw material.
  • Pitch-based carbon fibers are carbon fibers made from petroleum tar or petroleum pitch.
  • Cellulose-based carbon fibers are carbon fibers that use viscose rayon or cellulose acetate as a raw material.
  • Vapor grown carbon fibers are carbon fibers that use hydrocarbons or the like as a raw material.
  • the surface oxygen concentration ratio [O / C] which is the ratio of the number of oxygen (O) to the number of carbon (C) on the surface of the fiber measured by X-ray photoelectron spectroscopy is 0.05 to It is preferred that it is 0.5.
  • the surface oxygen concentration ratio is more preferably 0.08 or more, further preferably 0.1 or more.
  • the upper limit of the surface oxygen concentration ratio is generally preferably 0.5 or less from the balance of the handleability of the carbon fiber and the productivity.
  • the surface oxygen concentration ratio is more preferably 0.4 or less, still more preferably 0.3 or less.
  • the surface oxygen concentration ratio of carbon fiber is determined by X-ray photoelectron spectroscopy according to the following procedure. First, when a sizing agent or the like adheres to the surface of the carbon fiber, the sizing agent or the like is removed with a solvent. The carbon fiber is cut to 20 mm and spread and arranged on a copper sample support, and then AlK ⁇ 1, 2 is used as an X-ray source, and the sample chamber is maintained at 1 ⁇ 10 ⁇ 8 Torr. The kinetic energy value (K.E.) of the main peak of C 1s is adjusted to 1202 eV as a correction value of the peak accompanying charging during measurement. C 1s peak area, K.I. E. It is determined by drawing a straight baseline in the range of 1191 to 1205 eV. O 1s peak area, K.I. E. It is determined by drawing a straight baseline in the range of 947 to 959 eV.
  • the surface oxygen concentration ratio [O / C] is calculated as an atomic ratio from the ratio of the above-mentioned O 1s peak area to the C 1s peak area using a sensitivity correction value unique to the apparatus.
  • a sensitivity correction value unique to the apparatus.
  • the X-ray photoelectron spectrometer model ES-200 manufactured by International Electric Co., Ltd. is used, and the sensitivity correction value is set to 1.74.
  • the means for adjusting the surface oxygen concentration ratio [O / C] to 0.05 to 0.5 is not particularly limited.
  • methods such as electrolytic oxidation treatment, chemical oxidation treatment and gas phase oxidation treatment Can be mentioned. Among them, electrolytic oxidation treatment is preferable.
  • the average fiber diameter of the carbon fibers is not particularly limited, but is preferably 1 to 20 ⁇ m, and more preferably 3 to 15 ⁇ m from the viewpoint of mechanical properties and surface appearance of a molded article.
  • the carbon fibers may be surface-treated for the purpose of improving the adhesion between the carbon fibers and the thermoplastic resin (C).
  • Examples of the method of surface treatment include electrolytic treatment, ozone treatment, ultraviolet light treatment and the like.
  • the carbon fibers may be provided with a sizing agent for the purpose of preventing fluffing of the carbon fibers or improving the adhesion between the carbon fibers and the thermoplastic resin (C).
  • a sizing agent for the purpose of preventing fluffing of the carbon fibers or improving the adhesion between the carbon fibers and the thermoplastic resin (C).
  • an epoxy resin As a sizing agent, an epoxy resin, phenol resin, polyethylene glycol, polyurethane, polyester, an emulsifier, surfactant, etc. are mentioned, for example. Two or more of these may be used.
  • the sizing agent is preferably water soluble or water dispersible.
  • An epoxy resin having excellent wettability with carbon fibers is preferable, and a polyfunctional epoxy resin is more preferable.
  • polyfunctional epoxy resin examples include bisphenol A epoxy resin, bisphenol F epoxy resin, aliphatic epoxy resin, and phenol novolac epoxy resin.
  • aliphatic epoxy resins which easily exhibit adhesiveness with the thermoplastic resin (C) are preferable.
  • Aliphatic epoxy resins tend to have high toughness even with high crosslink density due to their flexible skeleton.
  • the aliphatic epoxy resin is present between the carbon fiber / thermoplastic resin, it is soft and hard to peel off, so that the strength of the molded article can be further improved.
  • a diglycidyl ether compound As a polyfunctional aliphatic epoxy resin, a diglycidyl ether compound, a polyglycidyl ether compound, etc. are mentioned, for example.
  • diglycidyl ether compounds include ethylene glycol diglycidyl ether, polyethylene glycol diglycidyl ethers, propylene glycol diglycidyl ether, polypropylene glycol diglycidyl ethers, 1,4-butanediol diglycidyl ether, neopentyl glycol diglycidyl ether, Polytetramethylene glycol diglycidyl ethers, polyalkylene glycol diglycidyl ethers and the like can be mentioned.
  • polyglycidyl ether compounds glycerol polyglycidyl ether, diglycerol polyglycidyl ether, polyglycerol polyglycidyl ethers, sorbitol polyglycidyl ethers, arabitol polyglycidyl ethers, trimethylolpropane polyglycidyl ethers, trimethylol Propane glycidyl ethers, pentaerythritol polyglycidyl ethers, polyglycidyl ethers of aliphatic polyhydric alcohols and the like can be mentioned.
  • aliphatic epoxy resins trifunctional or higher aliphatic epoxy resins are preferable, and aliphatic polyglycidyl ether compounds having three or more highly reactive glycidyl groups are more preferable.
  • the aliphatic polyglycidyl ether compound has a good balance of flexibility, crosslink density, compatibility with the thermoplastic resin (C), and can further improve adhesion.
  • glycerol polyglycidyl ether, diglycerol polyglycidyl ether, polyglycerol polyglycidyl ethers, polyethylene glycol glycidyl ethers, and polypropylene glycol glycidyl ethers are more preferable.
  • the adhesion amount of the sizing agent is preferably 0.01 to 10% by weight in 100% by weight of the total of the sizing agent and the carbon fiber. If the sizing agent adhesion amount is 0.01% by weight or more, the adhesion to the thermoplastic resin (C) can be further improved. The sizing agent adhesion amount is more preferably 0.05% by weight or more, further preferably 0.1% by weight or more. On the other hand, if the sizing agent adhesion amount is 10% by weight or less, the physical properties of the thermoplastic resin (C) can be maintained at a higher level. As for sizing agent adhesion amount, 5 weight% or less is more preferable, and 2 weight% or less is further more preferable.
  • the means for applying the sizing agent is not particularly limited.
  • a sizing treatment solution in which the sizing agent is dissolved (including dispersed) in a solvent (including a dispersion medium for dispersing) is prepared, and the sizing is performed. After the treatment liquid is applied to carbon fibers, the solvent may be dried and evaporated to remove it.
  • a method of applying the sizing treatment solution to carbon fibers for example, a method of immersing carbon fibers in the sizing treatment solution through a roller, a method of contacting the carbon fibers with a roller to which the sizing treatment solution is attached, And spray onto carbon fibers.
  • the sizing agent application means may be either a batch system or a continuous system, but a continuous system is preferable because the productivity is high and the variation can be reduced. At this time, it is preferable to adjust the concentration of the sizing solution, temperature, yarn tension and the like so that the amount of the sizing agent adhered to the carbon fibers is uniform within an appropriate range. Further, it is more preferable to vibrate the carbon fiber by ultrasonic wave at the time of applying the sizing treatment agent.
  • the drying temperature and the drying time should be adjusted according to the amount of the compound attached, but the solvent used for the sizing treatment solution is completely removed, the time required for drying is shortened, and the thermal deterioration of the sizing agent is prevented.
  • 150 degreeC or more and 350 degrees C or less are preferable, and, as for a drying temperature, 180 degreeC or more and 250 degrees C or less are more preferable from a viewpoint of preventing that the carbon fiber by which the sizing process was carried out becomes hard and a spreadability deteriorates.
  • Examples of the solvent used for the sizing treatment solution include water, methanol, ethanol, dimethylformamide, dimethylacetamide, acetone and the like. Water is preferred from the viewpoint of ease of handling and disaster prevention. Therefore, when using a compound insoluble or poorly soluble in water as a sizing agent, it is preferable to add an emulsifying agent and a surfactant and disperse in water.
  • the emulsifier or surfactant include styrene-maleic anhydride copolymer, olefin-maleic anhydride copolymer, formalin condensate of naphthalene sulfonate, anionic emulsifier such as sodium polyacrylate, and polyethylene imine
  • a cationic emulsifier such as polyvinyl imidazoline, a nonionic emulsifier such as nonylphenol ethylene oxide adduct, polyvinyl alcohol, polyoxyethylene ether ester copolymer, sorbitan ester ethyl oxide adduct, and the like can be used.
  • a nonionic emulsifier having a small interaction is preferable because it is difficult to inhibit the adhesive effect of the functional group contained in the sizing agent.
  • the molded article of the present invention contains 5 to 45 parts by weight of inorganic fiber (A) with respect to a total of 100 parts by weight of inorganic fiber (A), organic fiber (B) and thermoplastic resin (C).
  • the content of the inorganic fiber (A) is preferably 10 parts by weight or more.
  • the content of the inorganic fibers (A) exceeds 45 parts by weight, the dispersibility of the fibers decreases, and thus the entanglement of the fibers increases. As a result, since fiber breakage occurs, the fiber length becomes short, and the impact characteristics including the fragment scattering prevention property deteriorate.
  • the content of the inorganic fiber (A) is preferably 30 parts by weight or less.
  • the thermoplastic resin (C) is a matrix resin constituting a molded article and a molding material.
  • the thermoplastic resin (C) one having a molding temperature (melting temperature) of 200 to 450 ° C. is preferable, and polyolefin resin, polystyrene resin, polyamide resin, halogenated vinyl resin, polyacetal resin, saturated polyester resin, polycarbonate resin, Polyaryl sulfone resin, polyaryl ketone resin, polyarylene ether resin, polyarylene sulfide resin, polyaryl ether ketone resin, polyether sulfone resin, polyarylene sulfide sulfone resin, polyarylate resin, polyamide resin and the like. Two or more of these can also be used.
  • a polyolefin resin a polypropylene resin is preferable.
  • thermoplastic resins (C) at least one selected from the group consisting of a polypropylene resin, a polyamide resin, a polycarbonate resin and a polyarylene sulfide resin which is light in weight and excellent in the balance of mechanical properties and moldability is more preferable.
  • Polypropylene resins and polycarbonate resins are more preferable because they are excellent in generality.
  • the polypropylene resin may be unmodified or modified.
  • the unmodified polypropylene resin is at least one selected from the group consisting of homopolymers of propylene, propylene and ⁇ -olefins, conjugated dienes, nonconjugated dienes, and other thermoplastic monomers. Copolymers with monomers and the like can be mentioned. As the copolymer, a random copolymer or a block copolymer may, for example, be mentioned.
  • ⁇ -olefins examples include ethylene, 1-butene, 3-methyl-1-butene, 4-methyl-1-pentene, 3-methyl-1-pentene, 4-methyl-1-hexene, and 4-, 4- Dimethyl-1-hexene, 1-nonene, 1-octene, 1-heptene, 1-hexene, 1-decene, 1-undecene, 1-dodecene, etc.
  • conjugated diene or nonconjugated diene examples include butadiene, ethylidene norbornene, dicyclopentadiene, 1,5-hexadiene and the like. Two or more of these may be used.
  • polypropylene, an ethylene / propylene copolymer, a propylene / 1-butene copolymer, an ethylene / propylene / 1-butene copolymer, etc. may be mentioned as preferable.
  • Propylene homopolymer is preferable from the viewpoint of improving the rigidity of a molded article.
  • a random or block copolymer of propylene and at least one monomer selected from the group consisting of ⁇ -olefins, conjugated dienes and non-conjugated dienes is preferable from the viewpoint of further improving the impact properties of the molded article.
  • an acid-modified polypropylene resin is preferable, and an acid-modified polypropylene resin having a carboxylic acid and / or a carboxylic acid group bonded to a polymer chain is more preferable.
  • the acid-modified polypropylene resin can be obtained by various methods. For example, a non-modified polypropylene resin, a monomer having a neutralized or non-neutralized carboxylic acid group, and / or a saponified or non-saponified carboxylic acid ester group The monomer can be obtained by graft polymerization.
  • a monomer which has a carboxylic acid group which is neutralized or not neutralized or a monomer which has a carboxylic acid ester group which is saponified or not saponified, for example, Ethylenically unsaturated carboxylic acids, their anhydrides, ethylenically unsaturated carboxylic acid esters, etc. may be mentioned.
  • Examples of the ethylenically unsaturated carboxylic acid include (meth) acrylic acid, maleic acid, fumaric acid, tetrahydrophthalic acid, itaconic acid, citraconic acid, crotonic acid, isocrotonic acid and the like.
  • Examples of such an anhydride include nadic acid TM (endoss-bicyclo [2,2,1] hept-5-ene-2,3-dicarboxylic acid), maleic anhydride, citraconic anhydride and the like.
  • Examples of the ethylenically unsaturated carboxylic acid ester include methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, propyl (meth) acrylate, n-butyl (meth) acrylate, iso-butyl (meth) acrylate, tert-butyl ( Meta) acrylate, n-amyl (meth) acrylate, isoamyl (meth) acrylate, n-hexyl (meth) acrylate, 2-ethylhexyl (meth) acrylate, octyl (meth) acrylate, decyl (meth) acrylate, dodecyl (meth) Acrylate, octadecyl (meth) acrylate, stearyl (meth) acrylate, tridecyl (meth) acrylate, lauroyl (meth) acrylate, cyclohexy
  • Epoxy group-containing (meth) acrylic acid ester such as hydroxyl group-containing (meth) acrylic acid esters, glycidyl (meth) acrylate, methyl glycidyl (meth) acrylate N, N-Dimethylaminoethyl (meth) acrylate, N, N-diethylaminoethyl (meth) acrylate, N, N-dimethylaminopropyl (meth) acrylate, N, N-dipropylaminoethyl (meth) acrylate, And aminoalkyl (meth) acrylates such as N, N-dibutylaminoethyl (meth) acrylate and N, N-dihydroxyethylaminoethyl (meth) acrylate.
  • ethylenically unsaturated carboxylic acid anhydrides are preferable, and maleic anhydride is more preferable.
  • both the unmodified polypropylene resin and the modified polypropylene resin it is preferable to use both the unmodified polypropylene resin and the modified polypropylene resin.
  • a weight ratio of non-modified polypropylene resin to modified polypropylene resin of 95/5 to 75/25. More preferably, it is 95/5 to 80/20, more preferably 90/10 to 80/20.
  • the polyamide resin is a resin containing an amino acid, a lactam, or a diamine and a dicarboxylic acid as main raw materials.
  • the main raw materials thereof include, for example, amino acids such as 6-aminocaproic acid, 11-aminoundecanoic acid, 12-aminododecanoic acid, paraaminomethylbenzoic acid, lactams such as ⁇ -caprolactam, ⁇ -laurolactam, tetramethylene diamine, hexame Fatty acids such as methylenediamine, 2-methylpentamethylenediamine, nonamethylenediamine, undecamethylenediamine, dodecamethylenediamine, 2,2 / 4 / 2,4,4-trimethylhexamethylenediamine, 5-methylnonamethylenediamine Diamines, aromatic diamines such as metaxylylenediamine and paraxylylenediamine, 1,3-bis (aminomethyl) cyclohexane, 1,
  • polyamide resins having a melting point of 200 ° C. or more are particularly useful.
  • Specific examples thereof include polycaproamide (nylon 6), polyhexamethylene adipamide (nylon 66), polycaproamide / polyhexamethylene adipamide copolymer (nylon 6/66), polytetramethylene adipamide ( Nylon 46), polyhexamethylene sebacamide (nylon 610), polyhexamethylene dodecamide (nylon 612), polyhexamethylene terephthalamide / polycaproamide copolymer (nylon 6T / 6), polyhexamethylene adipamide / poly Hexamethylene terephthalamide copolymer (nylon 66 / 6T), polylaurylamide / polyhexamethylene terephthalamide copolymer (nylon 12T / 6), polyhexamethylene adipamide / polyhexamethylene isophthalamide copolymer Ron 66 / 6I),
  • the degree of polymerization of the polyamide resin is not particularly limited, but it is excellent in fluidity at the time of molding and a thin-walled molded product is easily obtained. Therefore, 25 of a solution in which 0.25 g of polyamide resin is dissolved
  • the relative viscosity measured in ° C. is preferably in the range of 1.5 to 5.0, and more preferably in the range of 2.0 to 3.5.
  • the polycarbonate resin is obtained by reacting dihydric phenols with a carbonate precursor. It may be a copolymer obtained by using two or more dihydric phenols or two or more carbonate precursors.
  • a reaction method an interfacial polymerization method, a melt transesterification method, a solid phase transesterification method of a carbonate prepolymer, and a ring opening polymerization method of a cyclic carbonate compound can be mentioned.
  • Such polycarbonate resins are known per se, and for example, polycarbonate resins described in JP-A-2002-129027 can be used.
  • dihydric phenols examples include 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -3,3,5-trimethylcyclohexane, bis (4-hydroxyphenyl) alkanes (such as bisphenol A), 2,2-bis ⁇ ( 4-hydroxy-3-methyl) phenyl ⁇ propane, ⁇ , ⁇ '-bis (4-hydroxyphenyl) -m-diisopropylbenzene, 9,9-bis (4-hydroxy-3-methylphenyl) fluorene and the like. . Two or more of these may be used. Among these, bisphenol A is preferable, and a polycarbonate resin excellent in impact characteristics can be obtained. On the other hand, copolymers obtained using bisphenol A and other dihydric phenols are excellent in high heat resistance or low water absorption.
  • carbonate precursor for example, carbonyl halide, diester of carbonic acid, haloformate and the like can be mentioned.
  • phosgene, diphenyl carbonate or dihaloformates of dihydric phenols may, for example, be mentioned.
  • a catalyst In the production of a polycarbonate resin from the above dihydric phenols and a carbonate precursor, a catalyst, an end terminator, an antioxidant for preventing oxidation of dihydric phenols, etc. may be used, if necessary.
  • the polycarbonate resin may be a branched polycarbonate resin obtained by copolymerizing a trifunctional or higher polyfunctional aromatic compound, or it may co-operate an aromatic or aliphatic (including alicyclic) difunctional carboxylic acid. It may be a polymerized polyester carbonate resin, or a copolymerized polycarbonate resin obtained by copolymerizing a difunctional aliphatic alcohol (including an alicyclic group), a difunctional carboxylic acid and a difunctional alcohol The polyester carbonate resin which co-polymerized together may be sufficient. Also, two or more of these polycarbonate resins may be used.
  • the molecular weight of the polycarbonate resin is not particularly limited, but those having a viscosity average molecular weight of 10,000 to 50,000 are preferable. If the viscosity average molecular weight is 10,000 or more, the strength of the molded article can be further improved. As for a viscosity average molecular weight, 15,000 or more is more preferable, and 18,000 or more is further more preferable. On the other hand, when the viscosity average molecular weight is 50,000 or less, molding processability is improved. The viscosity average molecular weight is more preferably 40,000 or less, and still more preferably 30,000 or less.
  • a polycarbonate resin has high entropy elasticity, which is advantageous when using gas assist molding etc., and also improves the properties derived from high entropy elasticity (drip resistance property, drawdown property, and melting characteristics such as improved jetting) Exhibit the following characteristics.
  • the melt viscosity of the polycarbonate resin is not limited, it is preferable that the melt viscosity at 200 ° C. is 10 to 25000 Pa ⁇ s. If the melt viscosity at 200 ° C. is 10 Pa ⁇ s or more, the strength of the molded article can be further improved.
  • the melt viscosity is more preferably 20 Pa ⁇ s or more, and further preferably 50 Pa ⁇ s or more.
  • the melt viscosity at 200 ° C. is 25,000 Pa ⁇ s or less, the moldability is improved. As for melt viscosity, 20,000 Pa.s or less is more preferable, and 15,000 Pa.s or less is more preferable.
  • polyarylene sulfide resin examples include polyphenylene sulfide (PPS) resin, polyphenylene sulfide sulfone resin, polyphenylene sulfide ketone resin, and random or block copolymers thereof. Two or more of these may be used. Among them, polyphenylene sulfide resin is particularly preferably used.
  • Polyarylene sulfide resins are described, for example, in JP-B-52-12240 and JP-A-61-7332 for obtaining a polymer having a relatively small molecular weight as described in JP-B-45-3368. It can be produced by any method, such as a method of obtaining a relatively large molecular weight polymer.
  • the obtained polyarylene sulfide resin is crosslinked / polymerized by heating in air, heat treated under an inert gas atmosphere such as nitrogen or under reduced pressure, washing with an organic solvent, hot water, an aqueous acid solution, etc., acid anhydride, Various treatments such as activation with functional group-containing compounds such as amines, isocyanates and functional group-containing disulfide compounds may be performed.
  • a method of crosslinking / polymerizing the polyarylene sulfide resin by heating for example, in an atmosphere of an oxidizing gas such as air or oxygen, or in a mixed gas atmosphere of the oxidizing gas and an inert gas such as nitrogen or argon. It is possible to exemplify a method of heating in a heating vessel at a predetermined temperature until a desired melt viscosity is obtained.
  • the heat treatment temperature is preferably in the range of 200 to 270 ° C.
  • the heat treatment time is preferably in the range of 2 to 50 hours.
  • Examples of the heat treatment apparatus include a normal hot air dryer, a heating apparatus with a rotary type or a stirring blade, and the like. It is preferable to use a heating device with a rotary type or a stirring blade from the viewpoint of efficient and more uniform heat treatment.
  • the pressure is preferably 7,000 Nm -2 or less.
  • the heat treatment apparatus include a normal hot air dryer, a heating apparatus with a rotary type or a stirring blade, and the like. It is preferable to use a heating device with a rotary type or a stirring blade from the viewpoint of efficient and more uniform heat treatment.
  • organic solvent examples include nitrogen-containing polar solvents such as N-methylpyrrolidone, dimethylformamide and dimethylacetamide, and sulfoxide-sulfone solvents such as dimethylsulfoxide and dimethylsulfone; acetone Ketone solvents such as methyl ethyl ketone, diethyl ketone and acetophenone; ether solvents such as dimethyl ether, dipropyl ether and tetrahydrofuran; halogen solvents such as chloroform, methylene chloride, trichloroethylene, ethylene dichloride, dichloroethane, tetrachloroethane and chlorobenzene Methanol, ethanol, propanol, butanol, pentanol, ethylene glycol, propylene glycol, phenol, cresol Alcohol or phenol-based solvent such as polyethylene glycol; benzene,
  • nitrogen-containing polar solvents such as N-methylpyrrolidone, di
  • organic solvents Two or more of these may be used.
  • these organic solvents N-methylpyrrolidone, acetone, dimethylformamide and chloroform are preferably used.
  • the method of washing with an organic solvent include a method of immersing a polyarylene sulfide resin in an organic solvent. If necessary, it is also possible to appropriately stir or heat.
  • the washing temperature for washing the polyarylene sulfide resin in an organic solvent is preferably from normal temperature to 150 ° C.
  • the polyarylene sulfide resin which has been subjected to the organic solvent washing is preferably washed several times with water or warm water in order to remove the remaining organic solvent.
  • water used is preferably distilled water or deionized water in order to exert the effect of preferable chemical modification of the polyarylene sulfide resin by the hot water washing.
  • Hot water cleaning is usually performed by charging a predetermined amount of polyarylene sulfide resin into a predetermined amount of water, and heating and stirring under normal pressure or in a pressure vessel.
  • the ratio of the polyarylene sulfide resin to water is preferably a bath ratio of 200 g or less of the polyarylene sulfide resin to 1 liter of water.
  • Examples of the method of acid treatment of the polyarylene sulfide resin include a method of immersing the polyarylene sulfide resin in an acid or an aqueous solution of an acid. If necessary, it is also possible to appropriately stir or heat.
  • Examples of the acid include aliphatic saturated monocarboxylic acids such as formic acid, acetic acid, propionic acid and butyric acid; halo-substituted aliphatic saturated carboxylic acids such as chloroacetic acid and dichloroacetic acid; and aliphatic unsaturated monobasic acids such as acrylic acid and crotonic acid.
  • Carboxylic acids aromatic carboxylic acids such as benzoic acid and salicylic acid; dicarboxylic acids such as oxalic acid, malonic acid, succinic acid, phthalic acid and fumaric acid; and inorganic acidic compounds such as sulfuric acid, phosphoric acid, hydrochloric acid, carbonic acid and silicic acid Can be mentioned. Among these acids, acetic acid or hydrochloric acid is preferably used.
  • the acid-treated polyarylene sulfide resin is preferably washed several times with water or warm water in order to remove the remaining acid or salt.
  • the water used for washing is preferably distilled water or deionized water.
  • the melt viscosity of the polyarylene sulfide resin is preferably 80 Pa ⁇ s or less under the conditions of 310 ° C. and a shear rate of 1000 / sec, and more preferably 20 Pa ⁇ s or less.
  • the lower limit of the melt viscosity is not particularly limited, but is preferably 5 Pa ⁇ s or more.
  • Two or more polyarylene sulfide resins having different melt viscosities may be used in combination.
  • the melt viscosity can be measured using a Capirograph (manufactured by Toyo Seiki Co., Ltd.) apparatus under the conditions of a die length of 10 mm and a die hole diameter of 0.5 to 1.0 mm.
  • polyarylene sulfide resin As polyarylene sulfide resin, Toray Industries, Inc. "Torrina” (registered trademark), DIC Corporation “DIC. PPS” (registered trademark), Polyplastics Corporation “Jurafide” (registered trademark), etc. It is also possible to use those marketed as
  • the content of the thermoplastic resin (C) in the molded article of the present invention is 10 to 94 parts by weight with respect to a total of 100 parts by weight of the inorganic fiber (A), the organic fiber (B) and the thermoplastic resin (C). It is.
  • the content of the thermoplastic resin (C) is preferably 30 parts by weight or more.
  • thermoplastic resin (C) exceeds 94 parts by weight, the content of the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B) relatively decreases, so the reinforcing effect by the fibers decreases, and the impact The characteristics are degraded.
  • the content of the thermoplastic resin (C) is preferably 85 parts by weight or less, and more preferably 75 parts by weight or less.
  • the molded article of the present invention contains an organic fiber (B) in addition to the inorganic fiber (A) described above.
  • Inorganic fibers such as inorganic fibers (A) are rigid and fragile, and thus are difficult to entangle and break easily. Therefore, the fiber bundle which consists only of inorganic fibers has a subject that it is easy to be cut off during manufacture of a cast, and it is easy to drop out from a cast. Therefore, by including the organic fiber (B) that is flexible and hard to break, the impact characteristics of the molded article can be significantly improved.
  • Organic fiber (B) can be suitably selected in the range which does not reduce the dynamic characteristic of a cast greatly.
  • polyolefin resins such as polyethylene and polypropylene, polyamide resins such as nylon 6, nylon 66, aromatic polyamide, polyester resins such as polyethylene terephthalate and polybutylene terephthalate, polytetrafluoroethylene, perfluoroethylene-propene copolymer, Fibers obtained by spinning resins such as fluorine resin such as ethylene / tetrafluoroethylene copolymer, liquid crystal polyester, liquid crystal polymer such as liquid crystal polyesteramide, polyether ketone, polyaryl sulfide such as polyether sulfone, polyphenylene sulfide, polyacrylonitrile, etc.
  • the melting temperature of the organic fiber (B) is preferably 30 ° C. to 150 ° C. higher, more preferably 50 to 100 ° C. higher than the molding temperature (melting temperature) of the thermoplastic resin (C).
  • the organic fiber (B) formed of a resin incompatible with the thermoplastic resin (C) is present in the molded product while maintaining the fiber state, the impact characteristics of the molded product can be further improved. preferable.
  • organic fiber (B) having a high melting temperature examples include polyamide fiber, polyester fiber, polyarylene sulfide fiber and fluorocarbon resin fiber.
  • organic fiber (B) in the present invention it is preferable to use at least one fiber selected from the group consisting of these.
  • the single fiber fineness of the organic fiber (B) is preferably 0.1 to 10 dtex.
  • the single yarn strength of the organic fiber (B) is preferably 30 cN or more.
  • the single yarn strength indicates a value obtained by multiplying the single yarn strength of the organic fiber (B) by the single yarn cross-sectional area of the organic fiber (B).
  • the single yarn strength of the organic fiber (B) can be determined by a known single yarn tensile test.
  • the single yarn cross-sectional area can be determined from a common electron microscope. For example, the cross-sectional image of the fiber set at 2000 times magnification using InTouchScope JSM-6010LA manufactured by Nippon Denshi Co., Ltd. can be obtained by photographing and analyzing the image from the obtained microscope image. If the single yarn strength is 30 cN or more, the organic fiber (B) is hard to break at the time of breakage of the molded product, so that the fiber reinforcing effect in the molded product can be enhanced.
  • the content of the organic fiber (B) in the molded article is 1 to 45 parts by weight with respect to a total of 100 parts by weight of the inorganic fiber (A), the organic fiber (B) and the thermoplastic resin (C). It is.
  • the content of the organic fiber (B) is preferably 3 parts by weight or more.
  • the content of the organic fiber (B) exceeds 45 parts by weight, the entanglement of the fibers increases, the dispersibility of the organic fiber (B) in the molded product decreases, and the impact property of the molded product decreases. It often causes.
  • the content of the organic fiber (B) is preferably 20 parts by weight or less, and more preferably 10 parts by weight or less.
  • the molded article of the present invention may contain other components in addition to the above (A) to (C) as long as the object of the present invention is not impaired.
  • other components include thermosetting resins, flame retardants, crystal nucleating agents, ultraviolet light absorbers, antioxidants, damping agents, antibacterial agents, insect repellents, deodorants, coloring inhibitors, heat stabilizers, release agents.
  • examples thereof include molds, antistatic agents, plasticizers, lubricants, colorants, pigments, dyes, foaming agents, foam stabilizers, and coupling agents.
  • the weight average fiber length ( Lwa ) of the inorganic fiber (A) in the molded article is 0.01 mm or more and 3 mm or less.
  • L wa is preferably 0.05 mm or more, more preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.5 mm or more, and most preferably 0.7 mm or more.
  • L wa is preferably 2.5mm or less, more preferably less 2 mm, more preferably at most 1.5 mm, or less and most preferably 1.2 mm.
  • the weight average fiber length (L wb ) of the organic fiber (B) in the molded article is more than 4 mm and not more than 20 mm.
  • the weight-average fiber length (L wb ) of the organic fiber (B) is 4 mm or less, the reinforcing effect of the organic fiber (B) in the molded article is hardly exhibited, and the impact characteristics are inferior. In particular, it is inferior to the fragment scattering prevention effect at the time of molded article breakage.
  • L wb is preferably 5 mm or more.
  • the average fiber length (L wb ) exceeds 20 mm, it is difficult to suppress the entanglement between the single yarns of the organic fibers (B) and the dispersibility is hardly improved, so the impact characteristics of the molded article are inferior.
  • Lwb 14 mm or less is more preferable, and 10 mm or less is more preferable.
  • weight average fiber length in the present invention does not simply take the number average, but applies the calculation method of the weight average molecular weight to the calculation of the fiber length, and the following equation taking into consideration the contribution of the fiber length Indicates the average fiber length calculated from However, the following formula is applied when the fiber diameter and density of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) are constant.
  • Ni Fiber length Mi number of reinforcing fibers.
  • the measurement of the weight average fiber length can be performed by the following method.
  • An ISO-type dumbbell test piece is heated while sandwiched between glass plates on a hot stage set at 200 to 300 ° C. to form a film and make uniform dispersion.
  • the film in which the fibers are uniformly dispersed is observed with an optical microscope (50 to 200 times).
  • the fiber length of 1000 inorganic fibers (A) and organic fibers (B) randomly selected is measured, and the weight average fiber length (L wa ) of the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B) from the above equation
  • the weight average fiber length (L wb ) of is calculated.
  • the weight average fiber length of the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B) in the molded article can be adjusted, for example, by the molding conditions.
  • molding conditions include, in the case of injection molding, pressure conditions such as back pressure and holding pressure, time conditions such as injection time and holding time, and temperature conditions such as cylinder temperature and mold temperature.
  • pressure conditions such as back pressure and holding pressure
  • time conditions such as injection time and holding time
  • temperature conditions such as cylinder temperature and mold temperature.
  • the shear force in the cylinder can be increased by appropriately increasing pressure conditions such as back pressure.
  • the average fiber length of the inorganic fibers (A) is made shorter than that of the organic fibers (B).
  • the shear force at the time of injection may be appropriately increased, and the average fiber length of the inorganic fiber (A) may be shortened compared to the organic fiber (B).
  • the temperature such as the cylinder temperature or the mold temperature is lowered appropriately, the viscosity of the flowing resin can be increased and the shearing force can be increased.
  • the average fiber length of the inorganic fiber (A) It can also be shorter than (B).
  • the average fiber length of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) in the molded article can be made into a desired range.
  • the shear force acting on the fibers is particularly effective to adjust the shear force by controlling the back pressure condition and the injection time.
  • the shear force acting on the fibers is too high, the average fiber length of not only the inorganic fibers (A) but also the organic fibers (B) becomes short, so care must be taken.
  • the weight average fiber length of the inorganic fibers (A) (L wa) and the weight average fiber length of the organic fibers (B) a (L wb) be in the above range You can also.
  • the weight average fiber length of the inorganic fibers (A) in the molded article is in the range of 0.05 to 2.5 mm, and the weight average of the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B) It is preferable that the fiber length relationship satisfy the following equation.
  • L wb / L wa exceeds 8
  • the organic fiber (B) is relatively long to the inorganic fiber (A).
  • the distance of progress of the crack can be increased.
  • the range of crack development can be widely propagated in the molded article, and impact energy can be dispersed widely. Therefore, the brittle fracture of the molded product can be easily prevented, and larger energy absorption can be achieved in the entire molded product, and therefore, the punching absorbed energy at the time of punching can be increased. This effect is particularly effective for large-sized molded articles having a large impact area.
  • L wb / L wa is preferably 9 or more, more preferably 10 or more, and most preferably 12 or more.
  • L wb / L wa is more preferably 50 or less, further preferably less than 40, and most preferably 30 or less.
  • the molded article which has Lwb / Lwa in the said range can be easily adjusted by shape
  • molding material means a raw material used when molding a molded article by injection molding or the like.
  • a fiber-reinforced thermoplastic resin comprising an inorganic fiber (A), an organic fiber (B), a thermoplastic resin (C), and a component (D) whose melt viscosity at 200 ° C. is lower than that of the thermoplastic resin (C) It is a molding material, and 5 to 45 parts by weight of inorganic fiber (A) to 100 parts by weight in total of inorganic fiber (A), organic fiber (B), thermoplastic resin (C) and component (D)
  • a fiber-reinforced thermoplastic resin molding material comprising 1 to 45 parts by weight of organic fiber (B), 10 to 93 parts by weight of thermoplastic resin (C), and 1 to 20 parts by weight of component (D) It can be suitably used as a molding material for obtaining a molded article.
  • thermoplastic resin (C) containing the component D is disposed around the fiber bundle composed of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) (the component D and the thermoplastic resin (C) 4), the component (D) is disposed around the fiber bundle consisting of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B), and further thermoplasticity is provided around the fiber bundle.
  • arranged is shown.
  • the inorganic fiber (A), the organic fiber (B) and the thermoplastic resin (C) in the molding material (A) to (C) described above for the molded article of the present invention can be used. It can also contain what was illustrated as another component about the molded article of invention. Also, their effects are as described above.
  • the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B) may be respectively bundled in the molding material at the stage before molding, and as described later, the length as a molding material containing the fibers It is preferred that the length is substantially the same as the length.
  • the component (D) having a melt viscosity at 200 ° C. lower than that of the thermoplastic resin (C) often has a low molecular weight, and is usually a relatively brittle and easily breakable solid or liquid at normal temperature. Since the component (D) has a low molecular weight, it is highly fluid and can enhance the dispersion effect of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) in the thermoplastic resin (C).
  • a component (D) an epoxy resin, a phenol resin, a terpene resin, cyclic polyarylene sulfide resin etc. are mentioned. Two or more of these may be contained.
  • those having high affinity to the thermoplastic resin (C) are preferable.
  • the inorganic fiber (A) can be efficiently compatible with the thermoplastic resin (C) at the time of production or molding of the molding material. And the dispersibility of organic fiber (B) can be improved more.
  • Component (D) is suitably selected according to the combination with a thermoplastic resin (C).
  • a thermoplastic resin (C) For example, if the molding temperature is in the range of 150 ° C. to 270 ° C., terpene resin is suitably used. If the molding temperature is in the range of 270 ° C. to 320 ° C., an epoxy resin, a phenol resin or a cyclic polyarylene sulfide resin is suitably used.
  • the thermoplastic resin (C) is a polypropylene resin
  • the component (D) is preferably a terpene resin.
  • the component (D) is preferably an epoxy resin, a phenol resin, or a cyclic polyarylene sulfide resin.
  • the component (D) is preferably a terpene phenol resin.
  • the melt viscosity at 200 ° C. of the component (D) is preferably 0.01 to 10 Pa ⁇ s.
  • the melt viscosity is more preferably 0.05 Pa ⁇ s or more, further preferably 0.1 Pa ⁇ s or more.
  • the component (D) can be easily impregnated to the inside of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B).
  • the dispersibility of inorganic fiber (A) and organic fiber (B) can be improved more.
  • the melt viscosity is preferably 5 Pa ⁇ s or less, more preferably 2 Pa ⁇ s or less.
  • the melt viscosity at 200 ° C. of the thermoplastic resin (C) and the component (D) can be measured by a viscoelasticity measuring instrument at 0.5 Hz using a parallel plate of 40 mm.
  • the component (D) it is preferable to attach the component (D) to the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) to obtain the composite fiber bundle (E) once.
  • the melting temperature (temperature in the melting bath) at the time of supplying the component (D) is preferably 100 to 300.degree. Therefore, attention was focused on the melt viscosity at 200 ° C. of the component (D) as an index of the impregnating ability of the component (D) into the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B). If the melt viscosity at 200 ° C.
  • the inorganic fiber (A) and the organic substance in the molded article are excellent because the impregnation property to the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) is excellent in the preferable melting temperature range. It is possible to further improve the dispersibility of the fibers (B) and to further improve the mechanical properties, particularly the impact properties, of the molded article.
  • the number average molecular weight of the component (D) is preferably 200 to 50,000. If the number average molecular weight is 200 or more, the mechanical properties, particularly the impact properties, of the molded article can be further improved.
  • the number average molecular weight is more preferably 1,000 or more. In addition, when the number average molecular weight is 50,000 or less, the viscosity of the component (D) is appropriately low, so that the impregnation property to the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) contained in the molded article is excellent. The dispersibility of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) in the molded article can be further improved.
  • the number average molecular weight is more preferably 3,000 or less. In addition, the number average molecular weight of such a compound can be measured using gel permeation chromatography (GPC).
  • Component (D) preferably has a heating loss of 5% by weight or less at a molding temperature of 10 ° C./minute (in air). More preferably, it is 3% by weight or less.
  • the heating loss is 5% by weight or less, generation of decomposition gas can be suppressed when impregnated into the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B), and generation of voids can be suppressed when formed. it can.
  • the weight loss of the component (D) before heating is defined as 100%, and the weight loss of the component (D) before and after heating under the above-mentioned heating condition is represented by the following equation. .
  • the melt viscosity change rate after 2 hours heating at 200 degreeC of a component (D) is 2% or less.
  • the melt viscosity change rate is more preferably 1.5% or less, still more preferably 1.3% or less.
  • melt viscosity change rate of the component (D) can be determined by the following method. First, melt viscosity at 200 ° C. is measured with a viscoelasticity measuring instrument at 0.5 Hz using a parallel plate of 40 mm. Further, after the component (D) is allowed to stand in a hot air dryer at 200 ° C. for 2 hours, the melt viscosity at 200 ° C. is similarly measured, and the viscosity change rate is calculated by the following equation.
  • Melt viscosity change rate [%] ⁇
  • an epoxy resin which is preferably used as the component (D) is a compound having two or more epoxy groups, which substantially does not contain a curing agent, and so-called three-dimensional even when heated. It means those that do not cure by crosslinking.
  • An epoxy resin becomes easy to interact with inorganic fiber (A) and organic fiber (B) by having an epoxy group. Therefore, it is easy to be compatible with the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B) that constitute the composite fiber bundle (E) at the time of impregnation, and the dispersibility of the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B) at the time of molding is further improved. Do.
  • an epoxy resin preferably used as a component (D) a glycidyl ether type epoxy resin, a glycidyl ester type epoxy resin, a glycidyl amine type epoxy resin, an alicyclic epoxy resin is mentioned, for example. Two or more of these may be used.
  • a glycidyl ether type epoxy resin For example, bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, bisphenol AD type epoxy resin, halogenated bisphenol A type epoxy resin, bisphenol S type epoxy resin, resorcinol type epoxy resin, hydrogenated bisphenol A-type epoxy resin, phenol novolac type epoxy resin, cresol novolac type epoxy resin, aliphatic epoxy resin having ether bond, naphthalene type epoxy resin, biphenyl type epoxy resin, biphenyl aralkyl type epoxy resin, dicyclopentadiene type epoxy resin, etc. It can be mentioned.
  • glycidyl ester type epoxy resin hexahydrophthalic acid glycidyl ester, dimer acid diglycidyl ester, etc. are mentioned, for example.
  • glycidyl amine type epoxy resins examples include triglycidyl isocyanurate, tetraglycidyl diaminodiphenylmethane, tetraglycidyl metaxylene diamine, aminophenol type epoxy resins and the like.
  • Examples of the alicyclic epoxy resin include 3,4-epoxy-6-methylcyclohexyl methyl carboxylate, 3,4-epoxy cyclohexyl methyl carboxylate and the like.
  • a glycidyl ether type epoxy resin is preferable, and a bisphenol A type epoxy resin and a bisphenol F type epoxy resin are more preferable because they are excellent in the balance between viscosity and heat resistance.
  • the number average molecular weight of the epoxy resin used as the component (D) is preferably 200 to 5,000. If the number average molecular weight of the epoxy resin is 200 or more, the mechanical properties of the molded article can be further improved. 800 or more are more preferable, and 1000 or more are more preferable. On the other hand, if the number average molecular weight of the epoxy resin is 5000 or less, the impregnating ability to the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) constituting the composite fiber bundle (E) is excellent, and the inorganic fiber (A) in the molded article And the dispersibility of organic fiber (B) can be improved more.
  • the number average molecular weight is more preferably 4000 or less, still more preferably 3000 or less.
  • the number average molecular weight of the epoxy resin can be measured using gel permeation chromatography (GPC).
  • terpene resin for example, a polymer or copolymer obtained by polymerizing a terpene monomer with an aromatic monomer or the like, if necessary, in the presence of a Friedel-Crafts-type catalyst in an organic solvent Can be mentioned.
  • terpene monomers examples include ⁇ -pinene, ⁇ -pinene, dipentene, d-limonene, myrcene, alloocimene, oscimene, ⁇ -ferandrene, ⁇ -terpinene, ⁇ -terpinene, terpinorene, 1,8-cineole, There may be mentioned 1,4-cineole, ⁇ -terpineol, ⁇ -terpineol, ⁇ -terpineol, sabinene, paramentadienes, carenes and the like. Also, as the aromatic monomer, for example, styrene, ⁇ -methylstyrene and the like can be mentioned.
  • ⁇ -pinene, ⁇ -pinene, dipentene and d-limonene are preferable because they are excellent in compatibility with the thermoplastic resin (C), and further, homopolymers of these terpene monomers are more preferable.
  • terpene resins obtained by subjecting these terpene resins to hydrogenation treatment and terpene phenol resins obtained by reacting terpene monomers with phenols in the presence of a catalyst can also be used.
  • phenols those having 1 to 3 at least one substituent selected from the group consisting of an alkyl group, a halogen atom and a hydroxyl group on a benzene ring of phenol are preferably used.
  • cresol examples thereof include cresol, xylenol, ethylphenol, butylphenol, t-butylphenol, nonylphenol, 3,4,5-trimethylphenol, chlorophenol, bromophenol, chlorocresol, hydroquinone, resorcinol, orcinol and the like. Two or more of these may be used. Among these, phenol and cresol are preferable. Among these, a hydrogenated terpene resin is preferable because it is excellent in compatibility with the thermoplastic resin (C), particularly with a polypropylene resin.
  • the glass transition temperature of the terpene resin is preferably, but not limited to, 30 to 100 ° C.
  • the handleability of the component (D) during molding is excellent.
  • the glass transition temperature is 100 ° C. or less, the flowability of the component (D) during molding can be appropriately suppressed, and the moldability can be improved.
  • the number average molecular weight of the terpene resin is preferably 200 to 5,000. If the number average molecular weight is 200 or more, the mechanical properties, particularly the impact properties, of the molded article can be further improved. In addition, when the number average molecular weight is 5000 or less, the viscosity of the terpene resin is appropriately low, and thus the impregnating ability to the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) is excellent, and the inorganic fiber (A) in the molded article and The dispersibility of the organic fiber (B) can be further improved. In addition, the number average molecular weight of terpene resin can be measured using gel permeation chromatography (GPC).
  • GPC gel permeation chromatography
  • the content of the component (D) in the molding material of the present invention is 1 to 20 with respect to a total of 100 parts by weight of the inorganic fiber (A), the organic fiber (B), the thermoplastic resin (C) and the component (D). Parts by weight are preferred.
  • the content of the component (D) is less than 1 part by weight, the fluidity of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) at the time of production of the molded article is lowered, and the dispersibility is lowered. 2 weight part or more is preferable and, as for content of a component (D), 4 weight part or more is preferable.
  • the content of the component (D) exceeds 20 parts by weight, the flexural strength, the tensile strength and the impact properties of the molded article are lowered. 15 parts by weight or less is preferable, 12 parts by weight or less is more preferable, and 10 parts by weight or less is more preferable.
  • a columnar body having a cross section as shown in FIGS. 1 to 4 as a specific shape can be exemplified.
  • the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B) are aligned substantially parallel to the axial center direction of the columnar bodies, and the lengths and the shapes of the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B) It is preferred that the lengths of the materials be substantially the same. Since the fiber length is substantially the same as the length of the molding material, it is easy to control the fiber length of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) in a molded article produced using it, and As it can be relatively long, molded articles with better mechanical properties can be obtained.
  • “arranged almost in parallel” means that the axis of the major axis of the fiber bundle containing the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) and the axis of the major axis of the molding material are oriented in the same direction.
  • the angle deviation between the axis lines is preferably 20 ° or less, more preferably 10 ° or less, and still more preferably 5 ° or less.
  • the length of the molding material is the length in the fiber bundle orientation direction in the molding material, and in the case of the columnar body as described above, it is the length in the long axis direction of the columnar body.
  • substantially the same length means that the fiber bundle is intentionally cut within the molding material, or substantially no fiber bundle is significantly shorter than the entire length of the molding material.
  • the amount of fiber bundles shorter than the total length of the molding material is not limited, but the content of fiber bundles having a length of 50% or less of the total length of the molding material is 30% by mass or less in the total fiber bundles Preferably, it is 20 mass% or less. More preferably, the content of fiber bundles having a length of 85% or more of the total length of the molding material is preferably 80% by mass or more, and more preferably 90% by mass or more.
  • the molding material preferably has approximately the same cross-sectional shape and a constant length in the longitudinal direction.
  • the length of the molding material is in the range of 8 mm to 14 mm. If it is less than 8 mm, the fiber reinforcing effect is poor. In other words, when molding is carried out using a molding material of less than 8 mm, the weight average fiber length of the organic fibers in the resulting molded article can not be made sufficiently long, so the impact characteristics are inferior.
  • the molding material is preferably 8.5 mm or more, more preferably 9 mm or more, and still more preferably 10 mm or more. On the other hand, when the molding material exceeds 14 mm, the moldability at the time of injection molding decreases.
  • the molding material when the length of the molding material exceeds 14 mm, the molding material does not bite into the injection molding machine because the molding material is long. Therefore, the formability is reduced. 12 mm or less is preferable and 11 mm or less of a molding material is more preferable.
  • the molding material of the present invention having the above-described configuration has a weight average fiber length of the organic fibers (B) in the molded product when the molded product is injection-molded under a back pressure of 3 MPa and an injection speed of 30 mm / s.
  • L wb tends to be 60% or more of the length of the starting molding material.
  • L wb is 60% or more of the molding material length, the fiber reinforcing effect of the organic fibers (B) in the molded article is easily exhibited, and the impact characteristics of the molded article are improved. More preferably, L wb is 70% or more. In the examples described later, L wb in an ISO-type dumbbell test piece is measured, but the molded product is not limited thereto.
  • the molding material of the present invention is a continuous fiber bundle in the thermoplastic resin (C) It is preferable to have a fiber bundle containing inorganic fibers (A) and organic fibers (B) which are In other words, it is preferable to have a configuration in which the thermoplastic resin (C) is disposed outside the fiber bundle.
  • the thermoplastic resin (C) may contain the component (D), and a composite fiber bundle (E) filled with the component (D) between each single fiber of the fiber bundle is formed, and the outside thereof May be a thermoplastic resin (C).
  • Composite fiber bundle (E) is obtained by impregnating the fiber bundle with component (D), and in a state where inorganic fibers (A) and organic fibers (B) are dispersed like islands in the sea of component (D) It is.
  • the molding material of the present invention preferably has a core-sheath structure in which the fiber bundle or composite fiber bundle (E) is coated with the thermoplastic resin (C).
  • the thermoplastic resin (C), which has a sheath structure may further contain other components as necessary to form a thermoplastic resin composition.
  • the composition containing the thermoplastic resin (C) (hereinafter sometimes referred to simply as “thermoplastic resin (C)” also in the case of the composition) is a fiber It refers to the structure disposed and adhered to the surface of the bundle or composite fiber bundle (E).
  • the component (D) contained in the molding material of the present invention often has a low molecular weight, and is usually a relatively brittle and easily breakable solid or liquid at ordinary temperature.
  • the thermoplastic resin (C) on the outside of the composite fiber bundle (E)
  • the high molecular weight thermoplastic resin (C) protects the composite fiber bundle (E), and transports and handles the molding material.
  • the shape of the molding material can be maintained by suppressing crushing, scattering, etc. of the component (D) due to time impact, abrasion and the like. From the viewpoint of handleability, the molding material of the present invention preferably retains the above-mentioned shape until it is subjected to molding.
  • the composite fiber bundle (E) and the thermoplastic resin (C) are in such a state that the thermoplastic resin (C) partially penetrates into a part of the composite fiber bundle (E) in the vicinity of the boundary and is mutually dissolved. It may be in such a state that the composite fiber bundle (E) may be impregnated with the thermoplastic resin (C).
  • the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B) be unevenly distributed in the fiber bundle cross section.
  • the fiber bundle cross section refers to a cross section perpendicular to the fiber longitudinal direction of the fiber bundle.
  • the entanglement of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) during molding is suppressed by the uneven distribution of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B), and the inorganic fiber (A) and the organic fiber A molded article in which (B) is uniformly dispersed can be obtained. For this reason, the impact characteristics of the molded article can be further improved.
  • “local distribution” means that the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B) are not uniformly present in all the regions in the fiber bundle cross-section, but are partially biased.
  • the inorganic fiber (A) 1 contains the organic fiber (B) 2 and the organic fiber (B) 2 as shown in FIG.
  • a bundle of inorganic fibers (A) 1 and a bundle of organic fibers (B) 2 in a so-called core-sheath type structure such as a form containing a fiber (A) 1 or in a fiber bundle cross section as shown in FIG.
  • the structure etc. which exist in the state divided
  • inclusion means a mode in which the inorganic fiber (A) is disposed in the core portion and the organic fiber (B) in the sheath portion, an organic fiber (B) in the core portion, and the inorganic fiber (A) It refers to the aspect of arranging in a part.
  • the thermoplastic resin (C) 3 of the outer layer in the fiber bundle cross section.
  • the inorganic fiber (A) or the organic fiber (B) is a component
  • the embodiment in which the thermoplastic resin (C) 3 is in contact via (D) is also included.
  • the cross section perpendicular to the fiber longitudinal direction of the molding material is multiplied
  • the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B) As a method of making the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B) unevenly distributed in the cross section of the fiber bundle, a method of preparing the molding material by aligning the bundle of the inorganic fibers (A) and the bundle of the organic fibers (B) Can be mentioned.
  • the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B) can be present as independent fiber bundles and can be distributed unevenly.
  • the bundle can be made larger by increasing the number of single fibers of the bundle of inorganic fibers (A) and the bundle of organic fibers (B), and the bundle can be made smaller by decreasing the number of single fibers. Is possible.
  • carbon fiber As the inorganic fiber (A), there is no particular limitation, but it is preferable to use a fiber bundle with 100 to 350,000 carbon fibers, and from the viewpoint of productivity, 20,000 to 100 It is more preferable to use 1,000 fiber bundles.
  • polyester fiber, polyphenylene sulfide fiber, liquid crystal polyester fiber, etc. as the organic fiber (B), there is no particular limitation, but it is preferable to use 1 to 2,000 fiber bundles, and the productivity and molded articles It is more preferable to use a fiber bundle of 10 to 1,000 fibers, and more preferably a fiber bundle of 30 to 700 fibers, from the viewpoint of suppressing entanglement of fibers with each other.
  • the molding material of the present invention can be obtained, for example, by the following method.
  • thermoplastic resin (C) may be impregnated in the fiber bundle as long as it is disposed at least on the outside of the composite fiber bundle (E).
  • thermoplastic resin (C) a pellet containing a thermoplastic resin (C) (does not contain inorganic fibers (A) or organic fibers (B) And pellets) to obtain a molding material mixture.
  • Pellet blending refers to mixing and mixing of a plurality of materials at a temperature at which the resin component does not melt, and bringing it into a substantially uniform state, unlike melt-kneading, mainly injection molding, extrusion molding, etc. It is preferably used when using a pellet-shaped molding material.
  • an inorganic fiber reinforced thermoplastic resin molding material (X) containing at least an inorganic fiber (A), a thermoplastic resin (C), and a component (D) ("inorganic fiber reinforced molding material (X)"
  • Organic fiber reinforced thermoplastic resin molding material (Y) containing at least organic fiber (B), thermoplastic resin (F), and component (G) ("organic fiber reinforced molding material (Y) It is preferable to prepare them separately and blend them into pellets.
  • the inorganic fiber reinforced molding material (X) comprises a composite fiber bundle (H) obtained by impregnating the inorganic fiber (A) with the component (D), and the thermoplastic resin (C) is formed on the outside of the composite fiber bundle (H). It is preferable to have the structure which contains.
  • the inorganic fibers (A) are preferably arranged substantially parallel to the axial direction of the inorganic fiber reinforced molding material (X), and the length of the inorganic fiber reinforced molding material (X) is 8 to 14 mm. Is preferred. At the same time, it is preferable that the length of the inorganic fiber (A) and the length of the inorganic fiber reinforced molding material (X) be substantially the same.
  • the organic fiber reinforced molding material (Y) comprises a composite fiber bundle (I) obtained by impregnating the component (G) with an organic fiber (B), and the thermoplastic resin (F) is formed on the outside of the composite fiber bundle (I). It is preferable to have the structure which contains.
  • the compound illustrated in the component (D) demonstrated previously can also be used for a component (G), In that case, even if a component (D) and a component (G) are the same compounds, they are different compounds It may be As the thermoplastic resin (F), the resins exemplified for the thermoplastic resin (C) described above can be used, and even if the thermoplastic resin (C) and the thermoplastic resin (F) are the same compound, It may be a different compound.
  • the organic fibers (B) are preferably arranged substantially parallel to the axial direction of the organic fiber reinforced molding material (Y), and the length of the organic fiber reinforced molding material (Y) is 8 to 14 mm. Is preferred. At the same time, it is preferable that the length of the organic fiber (B) and the length of the organic fiber reinforced molding material (Y) be substantially the same.
  • “arranged substantially in parallel” means, in each of the inorganic fiber reinforced molding material (X) and the organic fiber reinforced molding material (Y), the axis of the long axis of the fiber bundle and the molding material containing them The axis of the long axis is in the same direction, and the angle deviation between the axes is preferably 20 ° or less, more preferably 10 ° or less, and still more preferably 5 ° or less. It says that there is.
  • each of the inorganic fiber reinforced molding material (X) and the organic fiber reinforced molding material (Y) contains a fiber bundle having a length of 50% or less of the total length of the molding material The amount is 30% by mass or less in the total fiber bundle, and more preferably 20% by mass or less. More preferably, the content of the fiber bundle having a length of 85% or more of the total length is preferably 80% by mass or more, and more preferably 90% by mass or more.
  • the inorganic fiber reinforced molding material (X) is 5 to 45 parts by weight of the inorganic fiber (A) with respect to a total of 100 parts by weight of the inorganic fiber (A), the thermoplastic resin (C) and the component (D) It is preferable to contain 10 to 94 parts by weight of the thermoplastic resin (C) and 1 to 20 parts by weight of the component (D).
  • Organic fiber reinforced molding material (Y) is 1 to 45 parts by weight of organic fiber (B) with respect to a total of 100 parts by weight of organic fiber (B), thermoplastic resin (F) and component (G), and thermoplastic resin It is preferable to contain 10 to 98 parts by weight of (F) and 1 to 20 parts by weight of component (G).
  • an organic fiber reinforced molding material (Y) It is preferable to mix 20 to 50 parts by weight of Furthermore, when the inorganic fiber reinforced molding material (X) and the organic fiber reinforced molding material (Y) are used as a pellet blend (mixture), inorganic fiber (A), organic fiber (B), thermoplastic resin (thermoplastic resin) C) and 5 to 45 parts by weight of the inorganic fiber (A), 1 to 45 parts by weight of the organic fiber (B), and 10 parts of the thermoplastic resin (C) with respect to a total of 100 parts by weight of the component (D).
  • thermoplastic resin (F) a thermoplastic resin used as the thermoplastic resin (F) is entered as the thermoplastic resin (C), and when a component (D) corresponding to the component (D) is used as the component (G), Component (G) is included as component (D).
  • the molding material of the present invention By molding using the above-mentioned molding material of the present invention, it is possible to obtain a molded article which is excellent in the dispersibility of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B) and is excellent in bending strength and impact characteristics.
  • a molding method a molding method using a mold is preferable, and various molding methods such as injection molding, extrusion molding, and press molding can be used.
  • a molding method using an injection molding machine can provide a continuously stable molded article.
  • the conditions for injection molding are not particularly limited.
  • the injection time is preferably 0.5 seconds to 10 seconds, and more preferably 2 seconds to 10 seconds.
  • the back pressure is preferably 0.1 MPa or more, more preferably 1 MPa or more, still more preferably 2 MPa or more, and most preferably 3 MPa or more.
  • the upper limit is preferably 50 MPa or less, more preferably 30 MPa or less, still more preferably 20 MPa or less, and most preferably 10 MPa or less.
  • the injection speed is preferably 1 mm / s to 200 mm / s, more preferably 10 mm / s to 150 mm / s, and still more preferably 20 mm / s to 100 mm / s.
  • the screw rotation number is preferably 10 rpm to 200 rpm, more preferably 30 rpm to 150 rpm, and still more preferably 50 rpm to 100 rpm.
  • the holding pressure is preferably 1 MPa to 50 MPa, more preferably 1 MPa to 30 MPa.
  • the holding time is preferably 1 to 20 seconds, more preferably 5 to 20 seconds.
  • the cylinder temperature is preferably 200 ° C. to 320 ° C.
  • the mold temperature is preferably 20 ° C. to 100 ° C.
  • the cylinder temperature indicates the temperature of the portion of the injection molding machine which heats and melts the molding material
  • the mold temperature indicates the temperature of the mold into which the resin for forming a predetermined shape is injected.
  • the molded article of the present invention obtained as described above is excellent in mechanical properties, particularly bending strength and impact properties.
  • Average fiber length ⁇ (Mi 2 ⁇ Ni) // (Mi ⁇ Ni) Mi: Fiber length (mm)
  • Ni The number of fibers of the fiber length Mi (3) Measurement of bending strength of a molded product A 3-point bending test jig (indenter radius 5 mm) according to ISO 178 for the ISO type dumbbell test pieces obtained by each example and comparative example The fulcrum distance was set to 64 mm using B., and the bending strength was measured under the test conditions of a test speed of 2 mm / min. As a testing machine, "Instron (registered trademark)" universal testing machine model 5566 (manufactured by Instron) was used. The measurement was performed three times, and the average value was calculated as the bending strength of each example and comparative example.
  • Drop weight impact absorption energy measurement of molded article About the 80 mm x 80 mm x 3 mm test piece obtained by each example and comparative example, weight tip Drop weight impact test is conducted using a round tap ( ⁇ 20 mm), weight weight 15 kg, drop weight speed 4.4 m / s, test temperature 23 ° C, and drop weight shock absorption energy (J) is measured did. The measurement was performed three times, and the average value was calculated as the falling weight impact absorption energy of each example and comparative example.
  • a large block of 800 mm ⁇ 400 mm ⁇ 150 mm and a thickness of 2.5 mm obtained by each Example and Comparative Example is a striker using a prism block type striker (100 mm ⁇ 100 mm) Under the conditions of a mass of 15 kg, an impact velocity of 5.0 m / s, and a test temperature of 23 ° C., an impact test was performed to strike a striker against a surface of 800 mm ⁇ 400 mm. The magnitude of the absorbed energy was determined by the area punched out by the striker.
  • the determination of the size was made based on the following criteria, and A and B were regarded as passing. The measurement was carried out three times, and the cycle with the largest area punched out was used for evaluation of the punched absorbed energy of each example and comparative example.
  • C The punched area is the same as the striker cross sectional area, and a crack occurs when only the punched part is seen.
  • D The area punched out is the same as the striker cross sectional area, and it is divided into a plurality of parts when only the punched out area is seen.
  • a copolymer consisting mainly of polyacrylonitrile is subjected to spinning, baking and surface oxidation to obtain a total of 24,000 single yarns, a single fiber diameter of 7 ⁇ m, a mass of 1.6 g / m per unit length, and a specific gravity of 1.
  • the continuous carbon fiber of 8 g / cm ⁇ 3 > and surface oxygen concentration ratio [O / C] 0.2 was obtained.
  • the strand tensile strength of this continuous carbon fiber was 4,880 MPa, and the strand tensile modulus was 225 GPa.
  • a sizing agent mother liquid in which glycerol polyglycidyl ether is dissolved in water so as to be 2% by weight as a polyfunctional compound is prepared, a sizing agent is applied to carbon fibers by an immersion method, and drying is performed at 230 ° C.
  • the sizing agent adhesion amount of the carbon fiber thus obtained was 1.0% by weight.
  • B-1 A polyester fiber (Toray Industries, Ltd., “Tetron (registered trademark)” 2200T-480-705M, single fiber fineness: 4.6 dtex, melting point: 260 ° C.) was used.
  • B-2 Polyphenylene sulfide fiber (“Torcon” (registered trademark) 400T-100-190, manufactured by Toray Industries, Inc., single fiber fineness of 4.0 dtex, melting point 285 ° C.) was used.
  • B-3 A polytetrafluoroethylene fiber ("Toyoflon” (registered trademark) 440T-60F-S290-M190, manufactured by Toray Industries, Inc., single fiber fineness 7.3 dtex, melting point 327 ° C.) was used.
  • B-4) A liquid crystal polyester fiber (Toray Industries, Inc. “Civeras” (registered trademark) 1700 T-288 f, single fiber fineness 5.7 dtex, melting point 330 ° C.) was used.
  • C ⁇ Thermoplastic resin (C)>
  • C-1 Pellet blend of polypropylene resin (Prime Polymer Co., Ltd. "Prime PolyPro” (registered trademark) J137G) and maleic acid modified polypropylene resin (Mitsui Chemical Co., Ltd. "Admar” (registered trademark) QE 840) at a weight ratio of 85/15 Used. It was 50 Pa.s as a result of measuring the melt viscosity in 200 degreeC by the method as described in said (1).
  • C-2) A polycarbonate resin (“Panlite” (registered trademark) L-1225L, manufactured by Teijin Chemicals Co., Ltd.) was used.
  • (D-2) A solid bisphenol A type epoxy resin (manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, jER 1004AF (E-2), softening point 97 ° C.) was used as a component (D) when a polycarbonate resin was used as the thermoplastic resin (C).
  • the melt viscosity was measured by the method described in the above (1) in the same manner as P125 described above, and it was 1 Pa ⁇ s, and the melt viscosity change rate was calculated to be 1.1%.
  • the temperature of the extruder cylinder was set to 220 ° C.
  • the thermoplastic resin (C-1) shown above was supplied from the main hopper and melt-kneaded at a screw rotational speed of 200 rpm. 8.7 parts by weight of the component (D-1) heated and melted at 200 ° C.
  • the amount of discharge is adjusted to be 8.0 parts by weight and applied to a fiber bundle consisting of inorganic fibers (A) and organic fibers (B-1) to make a composite fiber bundle (E), and then the composite fiber
  • the bundle (E) is supplied to a die port (diameter 3 mm) for discharging the composition containing the melted thermoplastic resin (C-1), and the circumference of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B-1) is It was made to be continuously covered with the composition containing a thermoplastic resin (C-1).
  • the inorganic fibers (A) and the organic fibers (B-1) were unevenly distributed.
  • the uneven distribution state as shown in FIG. 3, at least a part of each of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B-1) was in contact with the composition containing the thermoplastic resin (C-1).
  • the take-up speed was adjusted so that the inorganic fiber (A) was 20 parts by weight and the organic fiber (B-1) was 5 parts by weight with respect to a total of 100 parts by weight of (A) to (C).
  • the lengths of the inorganic fiber (A) and the organic fiber (B-1) of the resulting long fiber pellet and the pellet length were substantially the same.
  • the uneven distribution state was analyzed by observing the cross section perpendicular to the fiber longitudinal direction of the obtained long fiber pellet with an optical microscope set at a magnification of 300 times, and performing image processing on the obtained microscope image.
  • the long fiber pellet thus obtained is injected using an injection molding machine (J110AD manufactured by Japan Steel Works, Ltd.), injection time: 2 seconds, back pressure 5 MPa, holding pressure: 20 MPa, holding time: 10 seconds, injection speed ISO-type dumbbell test pieces (type A1) and 80 mm ⁇ 80 mm ⁇ 3 mm as molded articles by injection molding under the conditions of 30 mm / s, screw rotation speed 80 rpm, cylinder temperature: 230 ° C., mold temperature: 60 ° C. Test pieces were produced.
  • the cylinder temperature indicates the temperature of the portion of the injection molding machine which heats and melts the molding material
  • the mold temperature indicates the temperature of the mold into which the resin for forming a predetermined shape is injected.
  • the obtained test piece (molded article) was subjected to the characteristic evaluation after standing for 24 hours in a constant temperature and humidity chamber adjusted to a temperature of 23 ° C. and 50% RH.
  • Table 1 The evaluation results evaluated by the aforementioned method are summarized in Table 1 below.
  • the obtained long fiber pellet is injected for 10 seconds, back pressure 5MPa, injection speed: 100 mm / sec, cylinder temperature: 230
  • a large box of 800 mm ⁇ 400 mm ⁇ 150 mm and a thickness of 2.5 mm were produced.
  • the obtained large-sized molded article was subjected to characterization after being allowed to stand for 24 hours in a constant temperature and humidity chamber adjusted to a temperature of 23 ° C. and 50% RH.
  • Table 1 The evaluation results evaluated by the aforementioned method are summarized in Table 1 below.
  • Example 2 A molded article was produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the composition ratio or the fiber type to be used was changed as described in Table 1. The evaluation results are summarized in Table 1.
  • Example 5 Thermoplastic resin (C) is changed to (C-2), organic fiber (B) to (B-3), component (D) to (D-2), cylinder temperature is 300 ° C., gold A molded article was produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the mold temperature was changed to 80 ° C. The evaluation results are summarized in Table 1.
  • Example 6 Thermoplastic resin (C) is changed to (C-2), organic fiber (B) to (B-4), component (D) to (D-2), cylinder temperature is 300 ° C., gold A molded article was produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the mold temperature was changed to 80 ° C. The evaluation results are summarized in Table 1.
  • Example 7 20 parts by weight of organic fiber (B-1) and 13.9 parts by weight of component (D) per 100 parts by weight of the total of (A) to (C) (total of 100 parts by weight of (A) to (D)
  • a molded article is prepared and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the organic fiber (B-1) is changed to 20 parts by weight and the component (D) is changed to 12.2 parts by weight). The The evaluation results are summarized in Table 1.
  • Example 8 Thermoplastic resin (C) is changed to (C-3), organic fiber (B) to (B-3), component (D) to (D-2), cylinder temperature is 330 ° C., gold A molded article was produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the mold temperature was changed to 130 ° C. The evaluation results are summarized in Table 1.
  • Example 9 A molded article was produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the pellet length of the long fiber pellet was changed to 14 mm. The evaluation results are summarized in Table 1.
  • Example 10 A molded article was produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the pellet length of the long fiber pellet was changed to 14 mm and the organic fiber (B) was changed to (B-4). The evaluation results are summarized in Table 1.
  • Example 11 A molded article was produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the composition ratio or the fiber type to be used was changed as described in Table 1. The evaluation results are summarized in Table 1.
  • Example 12 A molded article was produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the back pressure at the time of injection molding was changed to 15 MPa, and the composition ratio or the fiber type used was changed as shown in Table 2. The evaluation results are summarized in Table 2.
  • Example 13 A molded article was produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the back pressure at the time of injection molding was changed to 1 MPa, and the composition ratio or the fiber type used was changed as described in Table 2. The evaluation results are summarized in Table 2.
  • Example 14 A molded article was produced and evaluated in the same manner as in Example 6 except that the back pressure at the time of injection molding was changed to 15 MPa. The evaluation results are summarized in Table 2.
  • Example 15 A molded article was prepared in the same manner as in Example 1 except that the pellet length of the long fiber pellet was changed to 14 mm, the organic fiber (B) to (B-4), and the back pressure during injection molding was 1 MPa. Were evaluated and evaluated. The evaluation results are summarized in Table 2.
  • Example 16 Molded articles were prepared and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the back pressure was 15 MPa and the injection speed was 100 mm / s when injection molding an ISO-type dumbbell test piece and a large-sized molded article. The evaluation results are summarized in Table 2.
  • Example 17 A molded article was produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the pellet length of the long fiber pellet was changed to 19 mm, and the back pressure during injection molding was 1 MPa. The evaluation results are summarized in Table 2.
  • Example 5 A molded article was produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the pellet length of the long fiber pellet was 25 mm. However, since the pellet length of the long fiber pellet is increased, the pellet does not bite into the screw of the injection molding machine and can not be molded. The conditions are summarized in Table 3.
  • Example 6 A molded product was tried to be produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the pellet length of the long fiber pellet was 20 mm. However, since the pellet length of the long fiber pellet is increased, the pellet does not bite into the screw of the injection molding machine and can not be molded. The conditions are summarized in Table 3.
  • Example 7 A molded article was produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the pellet length of the long fiber pellet was 7 mm and the composition was changed as described in Table 3. The evaluation results are summarized in Table 3.
  • the inorganic fibers (A), the organic fibers (B) and the component (D) were present in the molded product, and showed high bending strength and impact characteristics.
  • Comparative Example 1 since the organic fiber (B) was not contained, the fiber reinforcing effect was weak, the impact property was low, and the scattering prevention property of the molded product was also low.
  • Comparative Example 2 in which the content of the inorganic fiber (A) is increased, the inorganic fibers (A) are entangled with each other, and the fiber dispersibility in the molded product is poor, so the impact characteristics are low and the scattering resistance of the molded product is also low. It became a result.
  • Comparative Example 3 since the inorganic fiber (A) was not contained, the impact characteristics were low, and the scattering prevention property of the molded product was also low.
  • Comparative Example 4 by increasing the back pressure at the time of molding, the organic fiber (B) fiber length becomes too short, so that the impact characteristics are low, and the scattering prevention property of the molded product is also low.
  • Comparative Examples 5 and 6 since the pellet length of the long fiber pellet was increased, the pellet did not bite into the screw of the injection molding machine and could not be molded. In Comparative Example 7 in which the pellet length of the long fiber pellet was shortened, the scattering prevention property of the molded product was also low.
  • molded articles and molding materials of the present invention include automotive parts such as instrument panels, door beams, undercovers, spare tire covers, front ends, structural members, internal parts, telephones, facsimiles, VTRs, copiers, Interior parts of personal computers, household appliances such as TVs, microwave ovens, audio equipment, toiletries, laser disks (registered trademark), refrigerators, air conditioners, etc., and personal computers, mobile phones, etc. And members for electric and electronic devices represented by a keyboard support that supports the keyboard. Among them, since they are also excellent in fragment scattering prevention properties when large-sized molded articles are broken, they are suitably used for large-sized molded articles, particularly molded articles such as door lower garnish and door inner panel.
  • thermoplastic resin Component (D) whose melt viscosity at 200 ° C is lower than that of the thermoplastic resin (C)

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Abstract

衝撃特性に優れる繊維強化熱可塑性樹脂成形品を提供するため、　無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、および熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形品であって、 無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、および熱可塑性樹脂（Ｃ）の合計１００重量部に対して、無機繊維（Ａ）５～４５重量部、有機繊維（Ｂ）１～４５重量部、熱可塑性樹脂（Ｃ）１０～９４重量部を含み、 繊維強化熱可塑性樹脂成形品における無機繊維（Ａ）の重量平均繊維長（Ｌｗａ）が、０．０１ｍｍ以上３ｍｍ以下であり、かつ、有機繊維（Ｂ）の重量平均繊維長（Ｌｗｂ）が、４ｍｍをこえ２０ｍｍ以下ある、繊維強化熱可塑性樹脂成形品とする。

Description

繊維強化熱可塑性樹脂成形品および繊維強化熱可塑性樹脂成形材料
　本発明は、熱可塑性樹脂、炭素繊維、有機繊維を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形品および繊維強化熱可塑性樹脂成形材料に関する。
　強化繊維と熱可塑性樹脂を含む成形品は、軽量で優れた力学特性を有するために、スポーツ用品用途、航空宇宙用途および一般産業用途などに広く用いられている。これらの成形品に使用される強化繊維としては、アルミニウム繊維やステンレス繊維などの金属繊維、シリコンカーバイド繊維、炭素繊維などの無機繊維、アラミド繊維やポリパラフェニレンベンズオキサゾール（ＰＢＯ）繊維などの有機繊維などが挙げられる。比強度、比剛性および軽量性のバランスの観点から炭素繊維が好適であり、その中でもポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維が好適に用いられる。
　炭素繊維が優れた比強度および比剛性を有することから、炭素繊維で強化された成形品は、優れた軽量性と力学特性を有する。このため、炭素繊維は電子機器筐体や自動車部材などの様々な分野で広く用いられている。しかしながら、前述した用途においては、より一層の軽量化や薄型化が要求されており、筐体などの成形品においては、更なる軽量性と力学特性（特に衝撃特性）が求められている。特に自動車部材におけるドアロアガーニッシュやドアインナーパネルなどの大型成形品分野においてはその要求が強い。
　炭素繊維強化熱可塑性樹脂成形品の衝撃特性を高める手段としては、例えば、炭素繊維、有機繊維および熱可塑性樹脂を含み、炭素繊維の平均繊維長と平均繊維端部間距離（すなわち繊維端部間の平均距離）、有機繊維の平均繊維長と平均繊維端部間距離が特定の範囲にある繊維強化熱可塑性樹脂成形品（例えば、特許文献１参照）が提案されている。また、機械的強度向上のために、有機繊維および炭素繊維を含有する繊維強化プロピレン系樹脂組成物が提案されている（例えば、特許文献２参照）。さらに、異なる長さの繊維を樹脂含浸状態で含有する繊維強化剛性樹脂成形用ペレットも提案されている（例えば、特許文献３）。
国際公開第２０１４／０９８１０３号 特開２０１６－７４７７９号公報 特開平６－２８７３１７号公報
　しかしながら、特許文献１～３に記載される技術では、依然として力学特性、特に衝撃特性が不十分であった。特に、大型成形品分野においては、衝撃特性の要求が強く、より具体的には、大型成形品破壊時の破片飛散防止特性も求められる。破片飛散防止特性についてより具体的に説明すると、自動車などの大型成形品が衝突や衝撃によって破壊されるときには、かかる成形品が鋭い破片となって辺り一面に飛び散ることが想定される。その結果、飛び散る破片が直接人体に当たる被害だけではなく、人が非難する際に既に飛散して地面等に散乱している成形品によって二次被害に遭うことも想定される。そこで、大型成形品においては、成形品が衝撃を受けた場合であっても完全には破壊されない（飛び散らない）あるいは、粉々に破壊されないことが要求されるところ、特許文献１～３にはそのような特性は開示されていない。
　このように、従来技術では、熱可塑性樹脂をマトリックスとした繊維強化熱可塑性樹脂成形品において、高い力学特性、特に優れた衝撃特性を有する繊維強化熱可塑性樹脂成形品は得られておらず、かかる繊維強化熱可塑性樹脂成形品の開発が望まれていた。
　本発明は、従来技術の有する上記課題に鑑み、力学特性、特に衝撃特性に優れる繊維強化熱可塑性樹脂成形品と、かかる成形品を得ることのできる繊維強化熱可塑性樹脂成形材料を提供することを目的とする。
　上記の課題を解決するため、本発明は、主として以下の構成からなる。
（１）　無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、および熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形品であって、
無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、および熱可塑性樹脂（Ｃ）の合計１００重量部に対して、無機繊維（Ａ）５～４５重量部、有機繊維（Ｂ）１～４５重量部、熱可塑性樹脂（Ｃ）１０～９４重量部を含み、
繊維強化熱可塑性樹脂成形品における無機繊維（Ａ）の重量平均繊維長（Ｌｗａ）が、０．０１ｍｍ以上３ｍｍ以下であり、かつ、有機繊維（Ｂ）の重量平均繊維長（Ｌｗｂ）が、４ｍｍをこえ２０ｍｍ以下ある、繊維強化熱可塑性樹脂成形品。
（２）　無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および２００℃における溶融粘度が熱可塑性樹脂（Ｃ）より低い成分（Ｄ）を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形材料であって、
無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および成分（Ｄ）の合計１００重量部に対して、無機繊維（Ａ）５～４５重量部、有機繊維（Ｂ）１～４５重量部、熱可塑性樹脂（Ｃ）１０～９３重量部、および成分（Ｄ）１～２０重量部を含み、
無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）が、軸心方向にほぼ平行に配列されており、
かつ無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の長さが、繊維強化熱可塑性樹脂成形材料の長さと実質的に同じであり、
繊維強化熱可塑性樹脂成形材料の長手方向の長さが８ｍｍ～１４ｍｍである、繊維強化熱可塑性樹脂成形材料。
（３）　複数種のペレットから構成された、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および２００℃における溶融粘度が熱可塑性樹脂（Ｃ）より低い成分（Ｄ）を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形材料であって、
無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および成分（Ｄ）の合計１００重量部に対して、無機繊維（Ａ）５～４５重量部、有機繊維（Ｂ）１～４５重量部、熱可塑性樹脂（Ｃ）１０～９３重量部、および成分（Ｄ）１～２０重量部を含み、
複数種のペレットは、無機繊維（Ａ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および成分（Ｄ）を含むペレット（ｘ）と、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｆ）、および成分（Ｇ）を含むペレット（ｙ）とを含み、
無機繊維（Ａ）はペレット（ｘ）の軸心方向にほぼ平行に配列されており、有機繊維（Ｂ）はペレット（ｙ）の軸心方向にほぼ平行に配列されており、
無機繊維（Ａ）はペレット（ｘ）の長さと実質的に同じであり、有機繊維（Ｂ）はペレット（ｙ）の長さと実質的に同じであり、
さらに、ペレット（ｘ）およびペレット（ｙ）の長手方向の長さが８ｍｍ～１４ｍｍである、繊維強化熱可塑性樹脂成形材料。
　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂成形品は、無機繊維、有機繊維、熱可塑性樹脂を含むため、補強効果が高く、衝撃特性に優れる。さらに、本発明の繊維強化熱可塑性樹脂成形品は、無機繊維に比べて十分に長い有機繊維を含むため、成形品破壊時の破片飛散防止効果にも優れる。かかる成形品は、本発明の繊維強化熱可塑性樹脂成形材料を用いることにより得ることができる。そして、かかる成形品は、電気・電子機器、ＯＡ機器、家電機器、筐体および自動車の部品などに極めて有用であり、特に大型成形品に好適に用いられる。
成形材料断面において、無機繊維（Ａ）が有機繊維（Ｂ）を内包している形態を示す模式図である。 成形材料断面において、有機繊維（Ｂ）が無機繊維（Ａ）を内包している形態を示す模式図である。 成形材料断面において、無機繊維（Ａ）の束と有機繊維（Ｂ）の束がある境界部によって分けられた状態でそれぞれ存在している形態を示す模式図である。 成形材料断面において、無機繊維（Ａ）と有機繊維（Ｂ）からなる繊維束に成分（Ｄ）が付着された形態の複合繊維束（Ｅ）を示す模式図である。
　本発明は、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、および熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形品であって、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、および熱可塑性樹脂（Ｃ）の合計１００重量部に対して、無機繊維（Ａ）５～４５重量部、有機繊維（Ｂ）１～４５重量部、熱可塑性樹脂（Ｃ）１０～９４重量部を含み、繊維強化熱可塑性樹脂成形品における無機繊維（Ａ）の重量平均繊維長（Ｌｗａ）が、０．０１ｍｍ以上３ｍｍ以下であり、かつ、有機繊維（Ｂ）の重量平均繊維長（Ｌｗｂ）が、４ｍｍをこえ２０ｍｍ以下ある、繊維強化熱可塑性樹脂成形品である。また、かかる成形品を得るために用い得る、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および２００℃における溶融粘度が熱可塑性樹脂（Ｃ）より低い成分（Ｄ）を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形材料であって、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および成分（Ｄ）の合計１００重量部に対して、無機繊維（Ａ）５～４５重量部、有機繊維（Ｂ）１～４５重量部、熱可塑性樹脂（Ｃ）１０～９３重量部、および成分（Ｄ）１～２０重量部を含み、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）が、軸心方向にほぼ平行に配列されており、かつ該成分（Ａ）および（Ｂ）の長さが、繊維強化熱可塑性樹脂成形材料の長さと実質的に同じであり、繊維強化熱可塑性樹脂成形材料の長手方向の長さが８ｍｍ～１４ｍｍである、繊維強化熱可塑性樹脂成形材料も、本発明に包含される。このように、本発明の繊維強化熱可塑性樹脂成形品（「成形品」という場合がある）および繊維強化熱可塑性樹脂成形材料（「成形材料」という場合がある）は、いずれも、少なくとも無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む。
　まず、本発明の成形品について詳細に説明する。
　本発明の成形品においては、無機繊維（Ａ）とともに有機繊維（Ｂ）を含有するが、柔軟性を有する有機繊維（Ｂ）は、成形時に折れにくく、成形品中に長い繊維長を保ったまま残存しやすい。そのため、本発明の成形品は、剛直でもろい無機繊維（Ａ）のみから構成される繊維強化熱可塑性樹脂成形品に比べて、高い衝撃特性を有する。具体的に、成形品中における有機繊維（Ｂ）の残存繊維長（言い換えると、成形品中の重量平均繊維長（Ｌｗｂ））を、４ｍｍを超え、２０ｍｍ以下にすることで、該成形品により高い衝撃特性を付与することができる。加えて、成形品破壊時の破片飛散防止効果にも優れる。
　本発明における無機繊維（Ａ）は、熱可塑性樹脂（Ｃ）に対する繊維補強効果により、成形品としての力学特性を向上し得るものである。さらに、無機繊維が導電性や熱伝導性など固有の特性を有する場合、熱可塑性樹脂（Ｃ）単体では為し得ない、それらの性質も成形品に付与することができる。無機繊維（Ａ）としては、炭素繊維またはガラス繊維が好ましい。力学特性のさらなる向上、成形品の軽量化効果の観点から、無機繊維の中でも炭素繊維が好ましい。また、導電性を付与する目的においては、ニッケルや銅やイッテルビウムなどの金属を被覆した無機繊維も好ましく用いられる。
　本発明で用いるガラス繊維の種類としては、特に制限はなく、公知のガラス繊維を使用することが可能である。ガラス繊維の具体例としては、日本電気硝子（株）社製Ｔ－１２０、Ｔ－１８７、Ｔ－１８７Ｈなどが挙げられる。一般的に、ガラス繊維には、使用時の毛羽や静電気の発生を抑えてハンドリング性を改善するためや、マトリックスである熱可塑性樹脂（Ｃ）との接着性を改善するために、種々のバインダーが付与されている。本発明においても、これらのバインダーが付与されたガラス繊維を用いることができる。バインダーの種類は、マトリックスである熱可塑性樹脂（Ｃ）の種類に応じて選択すればよい。また、バインダーのガラス繊維への付与量は、バインダー付与後のガラス繊維全体の質量を基準にして、固形分として０．１～３．０質量％が好ましい。バインダー付与量が０．１質量％以上であれば、前記のハンドリング性および接着性を十分に改善することができる。一方、バインダー付与量が３．０質量％以下であれば、熱可塑性樹脂（Ｃ）のガラス繊維への含浸をより効果的に進めることができる。
　バインダーとしては、例えば、アミノシラン、エポキシシラン、アクリルシラン等のシラン系カップリング剤に代表されるカップリング剤、酢酸ビニル樹脂、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリエーテル樹脂、フェノキシ樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、ポリオレフィン樹脂等のポリマーまたはその変性物、ポリオレフィン系ワックスに代表されるワックス類等のオリゴマーを含むものが挙げられる。なお、上記のポリマーやオリゴマーは、界面活性剤による水分散化によって得られる水分散体、あるいは、ポリマーやオリゴマーの骨格中に存在するカルボキシル基やアミド基の中和や水和による水溶化によって得られる水溶液の形態で使用されることが一般的である。上記バインダーは、上記の成分に加えて、塩化リチウム、ヨウ化カリウム等の無機塩や、アンモニウムクロライド型やアンモニウムエトサルフェート型等の４級アンモニウム塩に代表される帯電防止剤、脂肪族エステル系、脂肪族エーテル系、芳香族エステル系、芳香族エーテル系の界面活性剤に代表される潤滑剤などを含んでいてもよい。
　炭素繊維としては、特に制限はないが、ＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維、レーヨン系炭素繊維、セルロース系炭素繊維、気相成長系炭素繊維、これらの黒鉛化繊維などが例示される。ＰＡＮ系炭素繊維はポリアクリロニトリル繊維を原料とする炭素繊維である。ピッチ系炭素繊維は石油タールや石油ピッチを原料とする炭素繊維である。セルロース系炭素繊維はビスコースレーヨンや酢酸セルロースなどを原料とする炭素繊維である。気相成長系炭素繊維は炭化水素などを原料とする炭素繊維である。
　さらに、炭素繊維としては、Ｘ線光電子分光法により測定される繊維表面の酸素（Ｏ）と炭素（Ｃ）の原子数の比である表面酸素濃度比［Ｏ／Ｃ］が、０．０５～０．５であるものが好ましい。表面酸素濃度比が０．０５以上であることにより、炭素繊維表面に十分な官能基量を確保でき、熱可塑性樹脂（Ｃ）とより強固な接着性を得ることができることから、成形品の曲げ強度および引張強度がより向上する。表面酸素濃度比は、０．０８以上がより好ましく、０．１以上がさらに好ましい。また、表面酸素濃度比の上限は、炭素繊維の取り扱い性、生産性のバランスから、一般的に０．５以下が好ましい。表面酸素濃度比は、０．４以下がより好ましく、０．３以下がさらに好ましい。
　炭素繊維の表面酸素濃度比は、Ｘ線光電子分光法により、次の手順にしたがって求めるものである。まず、炭素繊維表面にサイジング剤などが付着している場合には、溶剤でそのサイジング剤などを除去する。炭素繊維を２０ｍｍにカットして、銅製の試料支持台に拡げて並べた後、Ｘ線源としてＡｌＫα１、２を用い、試料チャンバー中を１×１０－８Ｔｏｒｒに保つ。測定時の帯電に伴うピークの補正値としてＣ１ｓの主ピークの運動エネルギー値（Ｋ．Ｅ．）を１２０２ｅＶに合わせる。Ｃ１ｓピーク面積を、Ｋ．Ｅ．として１１９１～１２０５ｅＶの範囲で直線のベースラインを引くことにより求める。Ｏ１ｓピーク面積を、Ｋ．Ｅ．として９４７～９５９ｅＶの範囲で直線のベースラインを引くことにより求める。
　ここで、表面酸素濃度比［Ｏ／Ｃ］は、上記Ｏ１ｓピーク面積とＣ１ｓピーク面積の比から装置固有の感度補正値を用いて原子数比として算出する。Ｘ線光電子分光装置として、国際電気社製モデルＥＳ－２００を用い、感度補正値を１．７４とする。
　表面酸素濃度比［Ｏ／Ｃ］を０．０５～０．５に調整する手段としては、特に限定されるものではないが、例えば、電解酸化処理、薬液酸化処理および気相酸化処理などの手法を挙げることができる。中でも電解酸化処理が好ましい。
　炭素繊維の平均繊維径は特に限定されないが、成形品の力学特性と表面外観の観点から、１～２０μｍが好ましく、３～１５μｍがより好ましい。
　炭素繊維と熱可塑性樹脂（Ｃ）の接着性を向上する等の目的で、炭素繊維は表面処理されたものであってもかまわない。表面処理の方法としては、例えば、電解処理、オゾン処理、紫外線処理等を挙げることができる。
　炭素繊維の毛羽立ちを防止したり、炭素繊維と熱可塑性樹脂（Ｃ）との接着性を向上する等の目的で、炭素繊維はサイジング剤が付与されたものであってもかまわない。サイジング剤を付与することにより、炭素繊維表面の官能基等の表面特性を向上させ、接着性およびコンポジット総合特性を向上させることができる。
　サイジング剤としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリエチレングリコール、ポリウレタン、ポリエステル、乳化剤あるいは界面活性剤などが挙げられる。これらを２種以上用いてもよい。サイジング剤は、水溶性もしくは水分散性であることが好ましい。炭素繊維との濡れ性に優れるエポキシ樹脂が好ましく、多官能エポキシ樹脂がより好ましい。
　多官能エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、脂肪族エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂等が挙げられる。中でも、熱可塑性樹脂（Ｃ）との接着性を発揮しやすい脂肪族エポキシ樹脂が好ましい。脂肪族エポキシ樹脂は、柔軟な骨格のため、架橋密度が高くとも靭性の高い構造になりやすい。また、脂肪族エポキシ樹脂は、炭素繊維／熱可塑性樹脂間に存在させた場合、柔軟で剥離しにくくさせるため、成形品の強度をより向上させることができる。
　多官能の脂肪族エポキシ樹脂としては、例えば、ジグリシジルエーテル化合物、ポリグリシジルエーテル化合物などが挙げられる。ジグリシジルエーテル化合物としては、エチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル類、プロピレングリコールジグリシジルエーテル、ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル類、１，４－ブタンジオールジグリシジルエーテル、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、ポリテトラメチレングリコールジグリシジルエーテル類、ポリアルキレングリコールジグリシジルエーテル類等が挙げられる。また、ポリグリシジルエーテル化合物としては、グリセロールポリグリシジルエーテル、ジグリセロールポリグリシジルエーテル、ポリグリセロールポリグリシジルエーテル類、ソルビトールポリグリシジルエーテル類、アラビトールポリグリシジルエーテル類、トリメチロールプロパンポリグリシジルエーテル類、トリメチロールプロパングリシジルエーテル類、ペンタエリスリトールポリグリシジルエーテル類、脂肪族多価アルコールのポリグリシジルエーテル類等が挙げられる。
　上記脂肪族エポキシ樹脂の中でも、３官能以上の脂肪族エポキシ樹脂が好ましく、反応性の高いグリシジル基を３個以上有する脂肪族のポリグリシジルエーテル化合物がより好ましい。脂肪族のポリグリシジルエーテル化合物は、柔軟性、架橋密度、熱可塑性樹脂（Ｃ）との相溶性のバランスがよく、接着性をより向上させることができる。この中でも、グリセロールポリグリシジルエーテル、ジグリセロールポリグリシジルエーテル、ポリグリセロールポリグリシジルエーテル類、ポリエチレングリコールグリシジルエーテル類、ポリプロピレングリコールグリシジルエーテル類がさらに好ましい。
　サイジング剤の付着量は、サイジング剤と炭素繊維の合計１００重量％中、０．０１～１０重量％が好ましい。サイジング剤付着量が０．０１重量％以上であれば、熱可塑性樹脂（Ｃ）との接着性をより向上させることができる。サイジング剤付着量は、０．０５重量％以上がより好ましく、０．１重量％以上がさらに好ましい。一方、サイジング剤付着量が１０重量％以下であれば、熱可塑性樹脂（Ｃ）の物性をより高いレベルで維持することができる。サイジング剤付着量は、５重量％以下がより好ましく、２重量％以下がさらに好ましい。
　サイジング剤の付与手段としては特に限定されるものではないが、例えば、サイジング剤を溶媒（分散させる場合の分散媒を含む）中に溶解（分散も含む）したサイジング処理液を調製し、該サイジング処理液を炭素繊維に付与した後に、溶媒を乾燥・気化させ、除去する方法が挙げられる。サイジング処理液を炭素繊維に付与する方法としては、例えば、ローラーを介して炭素繊維をサイジング処理液に浸漬する方法、サイジング処理液の付着したローラーに炭素繊維を接する方法、サイジング処理液を霧状にして炭素繊維に吹き付ける方法などが挙げられる。また、サイジング剤の付与手段は、バッチ式および連続式いずれでもよいが、生産性がよくバラツキが小さくできる連続式が好ましい。この際、炭素繊維に対するサイジング剤の付着量が適正範囲内で均一になるように、サイジング処理液濃度、温度、糸条張力などを調整することが好ましい。また、サイジング処理剤付与時に炭素繊維を超音波で加振させることがより好ましい。
　乾燥温度と乾燥時間は、化合物の付着量によって調整すべきであるが、サイジング処理液に用いる溶媒を完全に除去し、乾燥に要する時間を短くし、かつ、サイジング剤の熱劣化を防止し、サイジング処理された炭素繊維が固くなって拡がり性が悪化することを防止する観点から、乾燥温度は、１５０℃以上３５０℃以下が好ましく、１８０℃以上２５０℃以下がより好ましい。
　サイジング処理液に使用する溶媒としては、例えば、水、メタノール、エタノール、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、アセトン等が挙げられる。取扱いが容易であることおよび防災の観点から、水が好ましい。従って、水に不溶または難溶の化合物をサイジング剤として用いる場合には、乳化剤、界面活性剤を添加し、水分散して用いることが好ましい。具体的な乳化剤または界面活性剤としては、スチレン－無水マレイン酸共重合体、オレフィン－無水マレイン酸共重合体、ナフタレンスルホン酸塩のホルマリン縮合物、ポリアクリル酸ソーダ等のアニオン系乳化剤、ポリエチレンイミン、ポリビニルイミダゾリン等のカチオン系乳化剤、ノニルフェノールエチレンオキサイド付加物、ポリビニルアルコール、ポリオキシエチレンエーテルエステル共重合体、ソルビタンエステルエチルオキサイド付加物等のノニオン系乳化剤等を用いることができる。相互作用の小さいノニオン系乳化剤が、サイジング剤に含まれる官能基の接着性効果を阻害しにくく好ましい。
　本発明の成形品は、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）の合計１００重量部に対して、無機繊維（Ａ）を５～４５重量部含む。無機繊維（Ａ）の含有量が５重量部未満であると、成形品の衝撃特性が低下する。無機繊維（Ａ）の含有量は、１０重量部以上が好ましい。一方、無機繊維（Ａ）の含有量が４５重量部を超えると、繊維の分散性が低下するため、繊維同士の絡み合いが増加する。その結果、繊維折損が起きるため、繊維長が短くなり、破片飛散防止性を含めた衝撃特性が低下する。無機繊維（Ａ）の含有量は３０重量部以下が好ましい。
　本発明において熱可塑性樹脂（Ｃ）は、成形品および成形材料を構成するマトリックス樹脂である。熱可塑性樹脂（Ｃ）としては、成形温度（溶融温度）が２００～４５０℃であるものが好ましく、ポリオレフィン樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリアミド樹脂、ハロゲン化ビニル樹脂、ポリアセタール樹脂、飽和ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアリールスルホン樹脂、ポリアリールケトン樹脂、ポリアリーレンエーテル樹脂、ポリアリーレンサルファイド樹脂、ポリアリールエーテルケトン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリアリーレンサルファイドスルフォン樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリアミド樹脂等が挙げられる。これらを２種以上用いることもできる。ポリオレフィン樹脂としては、ポリプロピレン樹脂が好ましい。
　前記熱可塑性樹脂（Ｃ）の中でも、軽量、かつ、力学特性や成形性のバランスに優れるポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリカーボネート樹脂およびポリアリーレンサルファイド樹脂からなる群より選択される少なくとも１種がより好ましく、汎用性に優れることから、ポリプロピレン樹脂、ポリカーボネート樹脂がさらに好ましい。ポリプロピレン樹脂は、無変性のものであっても、変性されたものであってもよい。
　無変性のポリプロピレン樹脂としては、具体的には、プロピレンの単独重合体や、プロピレンとα－オレフィン、共役ジエン、非共役ジエンおよび他の熱可塑性単量体からなる群より選ばれる少なくとも１種の単量体との共重合体などが挙げられる。共重合体としては、ランダム共重合体またはブロック共重合体などが挙げられる。α－オレフィンとしては、例えば、エチレン、１－ブテン、３－メチル－１－ブテン、４－メチル－１－ペンテン、３－メチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ヘキセン、４，４－ジメチル－１－ヘキセン、１－ノネン、１－オクテン、１－ヘプテン、１－ヘキセン、１－デセン、１－ウンデセン、１－ドデセン等の、プロピレンを除く炭素数２～１２のα－オレフィンなどが挙げられる。共役ジエンまたは非共役ジエンとしては、例えば、ブタジエン、エチリデンノルボルネン、ジシクロペンタジエン、１，５－ヘキサジエン等が挙げられる。これらを２種以上用いてもよい。例えば、ポリプロピレン、エチレン・プロピレン共重合体、プロピレン・１－ブテン共重合体、エチレン・プロピレン・１－ブテン共重合体などが好適なものとして挙げられる。プロピレンの単独重合体は、成形品の剛性を向上させる観点から好ましい。プロピレンとα－オレフィン、共役ジエンおよび非共役ジエンからなる群より選ばれる少なくとも１種の単量体とのランダムまたはブロック共重合体は、成形品の衝撃特性をより向上させる観点から好ましい。
　また、変性ポリプロピレン樹脂としては、酸変性ポリプロピレン樹脂が好ましく、重合体鎖に結合したカルボン酸および／またはカルボン酸塩基を有する、酸変性ポリプロピレン樹脂がより好ましい。上記酸変性ポリプロピレン樹脂は、種々の方法で得ることができる。例えば、無変性のポリプロピレン樹脂に、中和されているか、中和されていないカルボン酸基を有する単量体、および／または、ケン化されているか、ケン化されていないカルボン酸エステル基を有する単量体を、グラフト重合することにより得ることができる。
　ここで、中和されているか、中和されていないカルボン酸基を有する単量体、または、ケン化されているか、ケン化されていないカルボン酸エステル基を有する単量体としては、例えば、エチレン系不飽和カルボン酸、その無水物、エチレン系不飽和カルボン酸エステルなどが挙げられる。
　エチレン系不飽和カルボン酸としては、例えば、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、フマール酸、テトラヒドロフタル酸、イタコン酸、シトラコン酸、クロトン酸、イソクロトン酸などが例示される。その無水物としては、ナジック酸ＴＭ（エンドシス－ビシクロ［２，２，１］ヘプト－５－エン－２，３－ジカルボン酸）、無水マレイン酸、無水シトラコン酸などが例示できる。
　エチレン系不飽和カルボン酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ｉｓｏ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ｎ－アミル（メタ）アクリレート、イソアミル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、オクタデシル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、トリデシル（メタ）アクリレート、ラウロイル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、フェニル（メタ）アクリレート、イソボロニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸エステル類、ヒドロキシエチルアクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチルアクリレート、ラクトン変性ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピルアクリレート等の水酸基含有（メタ）アクリル酸エステル類、グリシジル（メタ）アクリレート、メチルグリシジル（メタ）アクリレート等のエポキシ基含有（メタ）アクリル酸エステル類、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジプロピルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジブチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジヒドロキシエチルアミノエチル（メタ）アクリレート等のアミノアルキル（メタ）アクリレート類などが挙げられる。
　これらを２種以上用いることもできる。これらの中でも、エチレン系不飽和カルボン酸無水物類が好ましく、無水マレイン酸がより好ましい。
　成形品の曲げ強度および引張強度をより向上させるためには、無変性ポリプロピレン樹脂と変性ポリプロピレン樹脂を共に用いることが好ましい。特に、難燃性と、曲げ強度および引張強度とのバランスの観点から、無変性ポリプロピレン樹脂と変性ポリプロピレン樹脂の重量比が９５／５～７５／２５となるように用いることが好ましい。より好ましくは９５／５～８０／２０、さらに好ましくは９０／１０～８０／２０である。
　ポリアミド樹脂とは、アミノ酸、ラクタム、あるいはジアミンとジカルボン酸を主たる原料とする樹脂である。その主要原料としては、例えば、６－アミノカプロン酸、１１－アミノウンデカン酸、１２－アミノドデカン酸、パラアミノメチル安息香酸などのアミノ酸、ε－カプロラクタム、ω－ラウロラクタムなどのラクタム、テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、２－メチルペンタメチレンジアミン、ノナメチレンジアミン、ウンデカメチレンジアミン、ドデカメチレンジアミン、２，２，４－／２，４，４－トリメチルヘキサメチレンジアミン、５－メチルノナメチレンジアミンなどの脂肪族ジアミン、メタキシリレンジアミン、パラキシリレンジアミンなどの芳香族ジアミン、１，３－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１，４－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１－アミノ－３－アミノメチル－３，５，５－トリメチルシクロヘキサン、ビス（４－アミノシクロヘキシル）メタン、ビス（３－メチル－４－アミノシクロヘキシル）メタン、２，２－ビス（４－アミノシクロヘキシル）プロパン、ビス（アミノプロピル）ピペラジン、アミノエチルピペラジンなどの脂環族ジアミン、アジピン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカン二酸などの脂肪族ジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、２－クロロテレフタル酸、２－メチルテレフタル酸、５－メチルイソフタル酸、５－ナトリウムスルホイソフタル酸、ヘキサヒドロテレフタル酸、ヘキサヒドロイソフタル酸などの芳香族ジカルボン酸、１，４－シクロヘキサンジカルボン酸、１，３－シクロヘキサンジカルボン酸、１，２－シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環族ジカルボン酸などが挙げられる。これらを２種以上用いてもよい。
　耐熱性や強度に優れるという点から、２００℃以上の融点を有するポリアミド樹脂が特に有用である。その具体例としては、ポリカプロアミド（ナイロン６）、ポリヘキサメチレンアジパミド（ナイロン６６）、ポリカプロアミド／ポリヘキサメチレンアジパミドコポリマー（ナイロン６／６６）、ポリテトラメチレンアジパミド（ナイロン４６）、ポリヘキサメチレンセバカミド（ナイロン６１０）、ポリヘキサメチレンドデカミド（ナイロン６１２）、ポリヘキサメチレンテレフタルアミド／ポリカプロアミドコポリマー（ナイロン６Ｔ／６）、ポリヘキサメチレンアジパミド／ポリヘキサメチレンテレフタルアミドコポリマー（ナイロン６６／６Ｔ）、ポリラウリルアミド／ポリヘキサメチレンテレフタルアミドコポリマー（ナイロン１２Ｔ／６）、ポリヘキサメチレンアジパミド／ポリヘキサメチレンイソフタルアミドコポリマー（ナイロン６６／６Ｉ）、ポリヘキサメチレンアジパミド／ポリヘキサメチレンテレフタルアミド／ポリヘキサメチレンイソフタルアミドコポリマー（ナイロン６６／６Ｔ／６Ｉ）、ポリヘキサメチレンアジパミド／ポリヘキサメチレンイソフタルアミド／ポリカプロアミドコポリマー（ナイロン６６／６Ｉ／６）、ポリヘキサメチレンテレフタルアミド／ポリヘキサメチレンイソフタルアミドコポリマー（ナイロン６Ｔ／６Ｉ）、ポリヘキサメチレンテレフタルアミド／ポリドデカンアミドコポリマー（ナイロン６Ｔ／１２）、ポリヘキサメチレンテレフタルアミド／ポリ（２－メチルペンタメチレン）テレフタルアミドコポリマー（ナイロン６Ｔ／Ｍ５Ｔ）、ポリキシリレンアジパミド（ナイロンＸＤ６）、ポリノナメチレンテレフタルアミド（ナイロン９Ｔ）およびこれらの共重合体などが挙げられる。これらを２種以上用いてもよい。これらの中でも、ナイロン６、ナイロン６６がより好ましい。
　ポリアミド樹脂の重合度には特に制限がないが、成形時の流動性に優れ、薄肉の成形品が容易に得られることから、９８％濃硫酸２５ｍｌにポリアミド樹脂０．２５ｇを溶解した溶液の２５℃で測定した相対粘度が１．５～５．０の範囲であることが好ましく、２．０～３．５の範囲であることがより好ましい。
　ポリカーボネート樹脂とは、二価フェノール類とカーボネート前駆体とを反応させて得られるものである。２種以上の二価フェノール類または２種以上のカーボネート前駆体を用いて得られる共重合体であってもよい。反応方法の一例として、界面重合法、溶融エステル交換法、カーボネートプレポリマーの固相エステル交換法、および環状カーボネート化合物の開環重合法などを挙げることができる。かかるポリカーボネート樹脂はそれ自体公知であり、例えば、特開２００２－１２９０２７号公報に記載のポリカーボネート樹脂を使用できる。
　二価フェノールとしては、例えば、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、ビス（４－ヒドロキシフェニル）アルカン（ビスフェノールＡなど）、２，２－ビス｛（４－ヒドロキシ－３－メチル）フェニル｝プロパン、α，α’－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－ｍ－ジイソプロピルベンゼン、９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）フルオレンなどが挙げられる。これらを２種以上用いてもよい。これらの中でも、ビスフェノールＡが好ましく、衝撃特性により優れたポリカーボネート樹脂を得ることができる。一方、ビスフェノールＡと他の二価フェノール類を用いて得られる共重合体は、高耐熱性または低吸水率の点で優れている。
　カーボネート前駆体としては、例えば、カルボニルハライド、炭酸ジエステルまたはハロホルメートなどが挙げられる。具体的には、ホスゲン、ジフェニルカーボネートまたは二価フェノール類のジハロホルメートなどが挙げられる。
　上記二価フェノール類とカーボネート前駆体からポリカーボネート樹脂を製造するにあたっては、必要に応じて触媒、末端停止剤、二価フェノール類の酸化を防止する酸化防止剤などを使用してもよい。
　また、ポリカーボネート樹脂は、三官能以上の多官能性芳香族化合物を共重合した分岐ポリカーボネート樹脂であってもよいし、芳香族または脂肪族（脂環族を含む）の二官能性カルボン酸を共重合したポリエステルカーボネート樹脂であってもよいし、二官能性脂肪族アルコール（脂環族を含む）を共重合した共重合ポリカーボネート樹脂であってもよいし、二官能性カルボン酸および二官能性アルコールを共に共重合したポリエステルカーボネート樹脂であってもよい。また、これらのポリカーボネート樹脂を２種以上用いてもよい。
　ポリカーボネート樹脂の分子量は、特に限定されないが、粘度平均分子量が１０，０００～５０，０００のものが好ましい。粘度平均分子量が１０，０００以上であれば、成形品の強度をより向上させることができる。粘度平均分子量は、１５，０００以上がより好ましく、１８，０００以上がさらに好ましい。一方、粘度平均分子量が５０，０００以下であれば、成形加工性が向上する。粘度平均分子量は、４０，０００以下がより好ましく、３０，０００以下がさらに好ましい。ポリカーボネート樹脂を２種以上用いる場合、少なくとも１種の粘度平均分子量が上記範囲にあることが好ましい。この場合、他のポリカーボネート樹脂として、粘度平均分子量が５０，０００を超える、好ましくは８０，０００を超えるポリカーボネート樹脂を用いることが好ましい。かかるポリカーボネート樹脂は、エントロピー弾性が高く、ガスアシスト成形等を併用する場合に有利となる他、高いエントロピー弾性に由来する特性（ドリップ防止特性、ドローダウン特性、およびジェッティング改良などの溶融特性を改良する特性）を発揮する。
　ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量（Ｍ）は、塩化メチレン１００ｍｌにポリカーボネート樹脂０．７ｇを溶解した溶液から２０℃で求めた比粘度（ηｓｐ）を次式に挿入して求めたものである。
ηｓｐ／ｃ＝［η］＋０．４５×［η］２（但し［η］は極限粘度）
［η］＝１．２３×１０－４Ｍ０．８３
ｃ＝０．７　。
　ポリカーボネート樹脂の溶融粘度は、限定されないが、２００℃における溶融粘度が１０～２５０００Ｐａ・ｓであることが好ましい。２００℃における溶融粘度が１０Ｐａ・ｓ以上であれば、成形品の強度をより向上させることができる。溶融粘度は２０Ｐａ・ｓ以上がより好ましく、５０Ｐａ・ｓ以上がさらに好ましい。一方、２００℃における溶融粘度が２５，０００Ｐａ・ｓ以下であれば、成形加工性が向上する。溶融粘度は２０，０００Ｐａ・ｓ以下がより好ましく、１５，０００Ｐａ・ｓ以下がさらに好ましい。
　ポリカーボネート樹脂として、三菱エンジニアリングプラスチック（株）製“ユーピロン”（登録商標）、“ノバレックス”（登録商標）、帝人化成（株）製“パンライト”（登録商標）、出光石油化学（株）製“タフロン”（登録商標）などとして上市されているものを用いることもできる。
　ポリアリーレンサルファイド樹脂としては、例えば、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）樹脂、ポリフェニレンサルファイドスルホン樹脂、ポリフェニレンサルファイドケトン樹脂、これらのランダムまたはブロック共重合体などが挙げられる。これらを２種以上用いてもよい。中でもポリフェニレンサルファイド樹脂が特に好ましく使用される。
　ポリアリーレンサルファイド樹脂は、例えば、特公昭４５－３３６８号公報に記載される比較的分子量の小さな重合体を得る方法、特公昭５２－１２２４０号公報や特開昭６１－７３３２号公報に記載される比較的分子量の大きな重合体を得る方法など、任意の方法によって製造することができる。
　得られたポリアリーレンサルファイド樹脂に、空気中加熱による架橋／高分子量化、窒素などの不活性ガス雰囲気下あるいは減圧下での熱処理、有機溶媒、熱水、酸水溶液などによる洗浄、酸無水物、アミン、イソシアネート、官能基含有ジスルフィド化合物などの官能基含有化合物による活性化などの種々の処理を施してもよい。
　ポリアリーレンサルファイド樹脂を加熱により架橋／高分子量化する方法としては、例えば、空気、酸素などの酸化性ガス雰囲気下あるいは前記酸化性ガスと窒素、アルゴンなどの不活性ガスとの混合ガス雰囲気下で、加熱容器中で所定の温度において、希望する溶融粘度が得られるまで加熱を行う方法を例示することができる。加熱処理温度は２００～２７０℃の範囲が好ましく、加熱処理時間は２～５０時間の範囲が好ましい。処理温度と処理時間を調整することによって、得られるポリマーの粘度を所望の範囲に調整することができる。加熱処理装置としては、通常の熱風乾燥機、回転式あるいは撹拌翼付の加熱装置などが挙げられる。効率よく、より均一に加熱処理する観点から、回転式あるいは撹拌翼付の加熱装置を用いることが好ましい。
　ポリアリーレンサルファイド樹脂を減圧下で処理する場合、圧力は７，０００Ｎｍ－２以下が好ましい。加熱処理装置としては、通常の熱風乾燥機、回転式あるいは撹拌翼付の加熱装置などが挙げられる。効率よく、より均一に加熱処理する観点から、回転式あるいは撹拌翼付の加熱装置を用いることが好ましい。
　ポリアリーレンサルファイド樹脂を有機溶媒で洗浄する場合、有機溶媒としては、例えば、Ｎ－メチルピロリドン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミドなどの含窒素極性溶媒、ジメチルスルホキシド、ジメチルスルホンなどのスルホキシド・スルホン系溶媒；アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、アセトフェノンなどのケトン系溶媒；ジメチルエーテル、ジプロピルエーテル、テトラヒドロフランなどのエーテル系溶媒；クロロホルム、塩化メチレン、トリクロロエチレン、２塩化エチレン、ジクロルエタン、テトラクロルエタン、クロルベンゼンなどのハロゲン系溶媒；メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、ペンタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、フェノール、クレゾール、ポリエチレングリコールなどのアルコールもしくはフェノール系溶媒；ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系溶媒などが挙げられる。これらを２種以上用いてもよい。これらの有機溶媒のなかでも、Ｎ－メチルピロリドン、アセトン、ジメチルホルムアミドおよびクロロホルムなどが好ましく使用される。有機溶媒による洗浄の方法としては、例えば、有機溶媒中にポリアリーレンサルファイド樹脂を浸漬せしめる方法などが挙げられる。必要により、適宜撹拌または加熱することも可能である。有機溶媒中でポリアリーレンサルファイド樹脂を洗浄する際の洗浄温度は、常温～１５０℃が好ましい。なお、有機溶媒洗浄を施されたポリアリーレンサルファイド樹脂は、残留している有機溶媒を除去するため、水または温水で数回洗浄することが好ましい。
　ポリアリーレンサルファイド樹脂を熱水で洗浄する場合、熱水洗浄によるポリアリーレンサルファイド樹脂の好ましい化学的変性の効果を発現するために、使用する水は蒸留水あるいは脱イオン水であることが好ましい。熱水洗浄は、通常、所定量の水に所定量のポリアリーレンサルファイド樹脂を投入し、常圧であるいは圧力容器内で加熱、撹拌することにより行われる。ポリアリーレンサルファイド樹脂と水との割合は、好ましくは水１リットルに対し、ポリアリーレンサルファイド樹脂２００ｇ以下の浴比が選択される。
　ポリアリーレンサルファイド樹脂を酸処理する方法としては、例えば、酸または酸の水溶液にポリアリーレンサルファイド樹脂を浸漬せしめる方法などが挙げられる。必要により、適宜撹拌または加熱することも可能である。酸としては、例えば、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸などの脂肪族飽和モノカルボン酸；クロロ酢酸、ジクロロ酢酸などのハロ置換脂肪族飽和カルボン酸、アクリル酸、クロトン酸などの脂肪族不飽和モノカルボン酸；安息香酸、サリチル酸などの芳香族カルボン酸；シュウ酸、マロン酸、コハク酸、フタル酸、フマル酸などのジカルボン酸；および硫酸、リン酸、塩酸、炭酸、珪酸などの無機酸性化合物などが挙げられる。これらの酸のなかでも、酢酸または塩酸が好ましく用いられる。酸処理を施されたポリアリーレンサルファイド樹脂は、残留している酸または塩などを除去するため、水または温水で数回洗浄することが好ましい。洗浄に用いる水は、蒸留水または脱イオン水であることが好ましい。
　ポリアリーレンサルファイド樹脂の溶融粘度は、３１０℃、剪断速度１０００／秒の条件下で８０Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、２０Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましい。溶融粘度の下限については特に制限はないが、５Ｐａ・ｓ以上であることが好ましい。溶融粘度の異なる２種以上のポリアリーレンサルファイド樹脂を併用してもよい。なお、溶融粘度は、キャピログラフ（東洋精機（株）社製）装置を用い、ダイス長１０ｍｍ、ダイス孔直径０．５～１．０ｍｍの条件により測定することができる。
　ポリアリーレンサルファイド樹脂として、東レ（株）製“トレリナ”（登録商標）、ＤＩＣ（株）製“ＤＩＣ．ＰＰＳ”（登録商標）、ポリプラスチックス（株）製“ジュラファイド”（登録商標）などとして上市されているものを用いることもできる。
　本発明の成形品における熱可塑性樹脂（Ｃ）の含有量は、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、および熱可塑性樹脂（Ｃ）の合計１００重量部に対して、１０～９４重量部である。熱可塑性樹脂（Ｃ）の含有量が１０重量部未満の場合、成形品における無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の繊維分散性が低下し、衝撃特性が低下する。熱可塑性樹脂（Ｃ）の含有量は３０重量部以上が好ましい。一方、熱可塑性樹脂（Ｃ）の含有量が９４重量部を超える場合、相対的に無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）の含有量が少なくなるため、繊維による補強効果が低くなり、衝撃特性が低下する。熱可塑性樹脂（Ｃ）の含有量は８５重量部以下が好ましく、７５重量部以下がより好ましい。
　本発明の成形品は、前述した無機繊維（Ａ）に加えて、有機繊維（Ｂ）を含有する。無機繊維（Ａ）などの無機繊維は剛直で脆いため、絡まりにくく折れやすい。そのため、無機繊維だけからなる繊維束は、成形品の製造中に切れ易かったり、成形品から脱落しやすいという課題がある。そこで、柔軟で折れにくい有機繊維（Ｂ）を含むことにより、成形品の衝撃特性を大幅に向上させることができる。
　有機繊維（Ｂ）は、成形品の力学特性を大きく低下させない範囲で適宜選択することができる。例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン系樹脂、ナイロン６、ナイロン６６、芳香族ポリアミド等のポリアミド系樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル系樹脂、ポリテトラフルオロエチレン、パーフルオロエチレン・プロペンコポリマー、エチレン・テトラフルオロエチレンコポリマーなどのフッ素樹脂、液晶ポリエステル、液晶ポリエステルアミドなどの液晶ポリマー、ポリエーテルケトン、ポリエーテルスルフォン、ポリフェニレンサルファイド等のポリアリーレンサルファイド、ポリアクリロニトリル等の樹脂を紡糸して得られる繊維を挙げることができる。これらを２種以上用いてもよい。これらの有機繊維（Ｂ）の中から、引張破断伸度や熱可塑性樹脂（Ｃ）との組み合わせにより適宜選択して用いることが好ましい。特に、熱可塑性樹脂（Ｃ）の成形温度（溶融温度）に対して、有機繊維（Ｂ）の溶融温度が３０℃～１５０℃高いことが好ましく、５０～１００℃高いことがより好ましい。あるいは、熱可塑性樹脂（Ｃ）と非相溶性である樹脂を用いてなる有機繊維（Ｂ）は、成形品内に繊維状態を保ったまま存在するため、成形品の衝撃特性をより向上できるため好ましい。溶融温度の高い有機繊維（Ｂ）として、ポリアミド繊維、ポリエステル繊維、ポリアリーレンサルファイド繊維およびフッ素樹脂繊維などが挙げられる。本発明における有機繊維（Ｂ）としては、これらからなる群より選ばれる少なくとも１種の繊維を用いることが好ましい。
　有機繊維（Ｂ）の単繊維繊度は、０．１～１０ｄｔｅｘが好ましい。
　有機繊維（Ｂ）の単糸強力は、３０ｃＮ以上が好ましい。ここで、単糸強力とは、有機繊維（Ｂ）の単糸強度に有機繊維（Ｂ）の単糸断面積を乗じた値を示す。有機繊維（Ｂ）の単糸強度は、公知の単糸引張試験により求めることができる。単糸断面積は、一般的な電子顕微鏡から求めることができる。例えば、日本電子株式会社製ＩｎＴｏｕｃｈＳｃｏｐｅ　ＪＳＭ－６０１０ＬＡを用い、倍率２０００倍に設定した、繊維の断面画像を撮影し、得られた顕微鏡像から画像処理を行い解析することで求めることができる。単糸強力が３０ｃＮ以上であれば、成形品破断時において、有機繊維（Ｂ）が切れにくいため、成形品内における繊維補強効果を高くすることができる。
　本発明において、成形品における有機繊維（Ｂ）の含有量は、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、および熱可塑性樹脂（Ｃ）の合計１００重量部に対して、１～４５重量部である。有機繊維（Ｂ）の含有量が１重量部未満である場合、成形品の衝撃特性が低下し、成形品の破片飛散防止性にも劣る。有機繊維（Ｂ）の含有量は３重量部以上が好ましい。一方、有機繊維（Ｂ）の含有量が４５重量部を超える場合、繊維同士の絡み合いが増加し、成形品中における有機繊維（Ｂ）の分散性が低下し、成形品の衝撃特性の低下を引き起こすことが多い。有機繊維（Ｂ）の含有量は２０重量部以下が好ましく、１０重量部以下がより好ましい。
　本発明の成形品は、本発明の目的を損なわない範囲で、前記（Ａ）～（Ｃ）に加えて他の成分を含んでもよい。他の成分の例としては、熱硬化性樹脂、難燃剤、結晶核剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、制振剤、抗菌剤、防虫剤、防臭剤、着色防止剤、熱安定剤、離型剤、帯電防止剤、可塑剤、滑剤、着色剤、顔料、染料、発泡剤、制泡剤、あるいは、カップリング剤などが挙げられる。また、例えば後述する成形材料に用いられる成分（Ｄ）を含んでいてもよい。
　本発明の成形品は、成形品中における前記無機繊維（Ａ）の重量平均繊維長（Ｌｗａ）が０．０１ｍｍ以上３ｍｍ以下である。無機繊維（Ａ）の平均繊維長（Ｌｗａ）が０．０１ｍｍ未満の場合、成形品の曲げ強度および衝撃特性向上効果が奏しにくい。Ｌｗａは０．０５ｍｍ以上が好ましく、０．１ｍｍ以上がさらに好ましく、０．５ｍｍ以上がより好ましく、０．７ｍｍ以上が最も好ましい。一方、重量平均繊維長（Ｌｗａ）が３ｍｍを超える場合、無機繊維（Ａ）同士の単糸間での絡み合いが抑制されにくくなり、分散性が向上しにくいため、成形品の曲げ強度向上効果が奏しにくい。Ｌｗａは２．５ｍｍ以下が好ましく、２ｍｍ以下がさらに好ましく、１．５ｍｍ以下がより好ましく、１．２ｍｍ以下が最も好ましい。
　また、本発明の成形品は、成形品中における前記有機繊維（Ｂ）の重量平均繊維長（Ｌｗｂ）が４ｍｍを超え、２０ｍｍ以下である。有機繊維（Ｂ）の重量平均繊維長（Ｌｗｂ）が４ｍｍ以下の場合、成形品における有機繊維（Ｂ）の補強効果が奏しにくく、衝撃特性に劣る。特に成形品破断時の破片飛散防止効果に劣る。Ｌｗｂは５ｍｍ以上が好ましい。一方で、平均繊維長（Ｌｗｂ）が２０ｍｍを超える場合、有機繊維（Ｂ）同士の単糸間での絡み合いが抑制されにくく分散性が向上しにくいため、成形品の衝撃特性に劣る。Ｌｗｂは１４ｍｍ以下がより好ましく、１０ｍｍ以下がさらに好ましい。有機繊維（Ｂ）の重量平均繊維長（Ｌｗｂ）を前述した範囲にすることで、有機繊維の単糸同士の絡み合いが抑制され、有機繊維（Ｂ）が湾曲しつつも繊維が分散した状態で存在する。その結果、成形品が破壊される際のクラック進展が一方向ではなくなり、より多くの衝撃エネルギーを吸収できるようになるため、成形品の分断を抑制することができ、また、成形品の飛散防止特性が向上する。
　ここで、本発明における「重量平均繊維長」とは、単純に数平均を取るのではなく、重量平均分子量の算出方法を繊維長の算出に適用し、繊維長の寄与を考慮した下記の式から算出される平均繊維長を指す。ただし、下記の式は、無機繊維（Ａ）や有機繊維（Ｂ）の繊維径および密度が一定の場合に適用される。
重量平均繊維長＝Σ（Ｍｉ２×Ｎｉ）／Σ（Ｍｉ×Ｎｉ）
　Ｍｉ：繊維長（ｍｍ）
　Ｎｉ：繊維長Ｍｉの強化繊維の個数。
　上記重量平均繊維長の測定は、次の方法により行うことができる。ＩＳＯ型ダンベル試験片を２００～３００℃に設定したホットステージの上にガラス板間に挟んだ状態で加熱し、フィルム状にして均一分散させる。繊維が均一分散したフィルムを、光学顕微鏡（５０～２００倍）にて観察する。無作為に選んだ１０００本の無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の繊維長を計測して、上記式から無機繊維（Ａ）の重量平均繊維長（Ｌｗａ）および有機繊維（Ｂ）の重量平均繊維長（Ｌｗｂ）を算出する。
　なお、成形品中における無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の重量平均繊維長は、例えば、成形条件などにより調整することができる。かかる成形条件としては、例えば、射出成形の場合、背圧や保圧力などの圧力条件、射出時間や保圧時間などの時間条件、シリンダー温度や金型温度などの温度条件などが挙げられる。具体的には、有機繊維（Ｂ）が無機繊維（Ａ）に比べて柔軟で折損しにくいことを利用して、背圧などの圧力条件を適度に増加させることでシリンダー内での剪断力を適度に高め、無機繊維（Ａ）の平均繊維長を有機繊維（Ｂ）に比べて短くする。また、射出時間を適度に短くすることで射出時の剪断力を適度に高くし、無機繊維（Ａ）の平均繊維長を有機繊維（Ｂ）に比べて短くしてもよい。さらにシリンダー温度や金型温度などの温度を適度に下げれば、流動する樹脂の粘度が上がり、剪断力を高めることができるため、このような方法により無機繊維（Ａ）の平均繊維長を有機繊維（Ｂ）に比べて短くすることもできる。本発明においては、上記のように条件を適宜変更することにより、成形品中における無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の平均繊維長を所望の範囲とすることができる。中でも、特に背圧条件や射出時間の制御で剪断力を調整することが特に有効である。ただし、繊維に作用する剪断力を必要以上に高めすぎると、無機繊維（Ａ）のみならず有機繊維（Ｂ）の平均繊維長も短くなるので、注意が必要である。
　また本発明においては、後述する成形材料を用いることにより、無機繊維（Ａ）の重量平均繊維長（Ｌｗａ）および有機繊維（Ｂ）の重量平均繊維長（Ｌｗｂ）を上記範囲にすることもできる。
　本発明の成形品は、成形品中の無機繊維（Ａ）の重量平均繊維長が０．０５～２．５ｍｍの範囲内であるとともに、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の重量平均繊維長の関係が、次の式を満たすことが好ましい。
　　８　＜　（Ｌｗｂ／Ｌｗａ）　＜　７０　
　（Ｌｗｂ／Ｌｗａ）は、無機繊維（Ａ）に対する有機繊維（Ｂ）の重量平均繊維長の比率を表しており、無機繊維（Ａ）の長さを上記したような範囲にするとともに、前記比率を好ましい範囲にすることで、無機繊維（Ａ）による補強効果とともに衝撃特性を効率的に向上させることができる。
　すなわち、Ｌｗｂ／Ｌｗａが８を超える場合、有機繊維（Ｂ）が無機繊維（Ａ）に対し相対的に長いことを意味する。このとき、成形品内におけるクラックの進展は有機繊維（Ｂ）を迂回するように進展するため、クラックの進展距離を長くすることができる。その結果、クラック進展の範囲を成形品内で広範囲に伝播させることができ、広範囲に衝撃エネルギーを分散することができる。そのため、成形品の脆性破壊を防ぎ易くなり、成形品全体でより大きなエネルギー吸収が可能となるため、打ち抜かれる際の打ち抜き吸収エネルギーを高めることができる。この効果は、衝撃面積が広い大型成形品に対して特に効果的である。Ｌｗｂ／Ｌｗａは、９以上が好ましく、１０以上がより好ましく、１２以上が最も好ましい。
　一方で、Ｌｗｂ／Ｌｗａを７０未満にするということは、成形品内における有機繊維（Ｂ）が無機繊維（Ａ）に対し相対的に長くなりすぎるのを抑制するということである。そして、成形品内において、有機繊維（Ｂ）のみが極端に長く存在することや繊維同士の過度な絡み合いを抑制することができるため、無機繊維（Ａ）の繊維補強効果を効果的に発現することができ、成形品の曲げ強度や衝撃特性を優れたものとすることができる。Ｌｗｂ／Ｌｗａは、５０以下がより好ましく、４０未満がさらに好ましく、３０以下が最も好ましい。なお、Ｌｗｂ／Ｌｗａが上記範囲にある成形品は、後述する成形材料を用いて成形することによって、容易に調整することができる。
　次に、本発明の成形材料の形態について説明する。なお、本発明において「成形材料」とは、成形品を射出成形などで成形する際に用いる原材料を意味する。
　本発明においては、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および２００℃における溶融粘度が熱可塑性樹脂（Ｃ）より低い成分（Ｄ）を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形材料であって、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および成分（Ｄ）の合計１００重量部に対して、無機繊維（Ａ）を５～４５重量部、有機繊維（Ｂ）を１～４５重量部、熱可塑性樹脂（Ｃ）を１０～９３重量部、および成分（Ｄ）を１～２０重量部含む繊維強化熱可塑性樹脂成形材料を、本発明の成形品を得るための成形材料として好適に用いることができる。かかる成形材料の具体的な形状は、後述するが、例えば図１～図４に示すような断面を有する柱状体を例示できる。図１～図３は無機繊維（Ａ）と有機繊維（Ｂ）とからなる繊維束の周囲に、成分Ｄを含む熱可塑性樹脂（Ｃ）が配された態様（成分Ｄと熱可塑性樹脂（Ｃ）とに明確な境界が存在しない態様）、そして図４は、無機繊維（Ａ）と有機繊維（Ｂ）とからなる繊維束の周囲に成分（Ｄ）が配され、さらにその外周に熱可塑性樹脂（Ｃ）が配された態様を示している。
　成形材料における、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、および熱可塑性樹脂（Ｃ）としては、本発明の成形品について先に説明した（Ａ）～（Ｃ）を用いることができ、本発明の成形品について他の成分として例示したものを含有することもできる。また、それらの効果も先に説明したとおりである。ただし、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）は、それぞれ、成形前の段階である成形材料において束になっていてもよく、また、後述するように、その繊維を含む成形材料としての長さと実質的に同じ長さであることが好ましい。
　２００℃における溶融粘度が熱可塑性樹脂（Ｃ）より低い成分（Ｄ）は、低分子量である場合が多く、常温においては通常比較的脆く破砕しやすい固体であったり、液体であることが多い。成分（Ｄ）は低分子量であるため、高流動性であり、無機繊維（Ａ）と有機繊維（Ｂ）の熱可塑性樹脂（Ｃ）内への分散効果を高めることができる。成分（Ｄ）としては、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、テルペン樹脂、環状ポリアリーレンサルファイド樹脂などが挙げられる。これらを２種以上含有してもよい。成分（Ｄ）としては、熱可塑性樹脂（Ｃ）との親和性の高いものが好ましい。熱可塑性樹脂（Ｃ）との親和性の高い成分（Ｄ）を選択することにより、成形材料の製造時や成形時に、熱可塑性樹脂（Ｃ）と効率良く相溶するため、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の分散性をより向上させることができる。
　成分（Ｄ）は、熱可塑性樹脂（Ｃ）との組み合わせに応じて適宜選択される。例えば、成形温度が１５０℃～２７０℃の範囲であれば、テルペン樹脂が好適に用いられる。成形温度が２７０℃～３２０℃の範囲であれば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、環状ポリアリーレンサルファイド樹脂が好適に用いられる。具体的に、熱可塑性樹脂（Ｃ）がポリプロピレン樹脂である場合は、成分（Ｄ）はテルペン樹脂が好ましい。熱可塑性樹脂（Ｃ）がポリカーボネート樹脂やポリアリーレンサルファイド樹脂である場合は、成分（Ｄ）はエポキシ樹脂、フェノール樹脂、環状ポリアリーレンサルファイド樹脂が好ましい。熱可塑性樹脂（Ｃ）がポリアミド樹脂である場合は、成分（Ｄ）はテルペンフェノール樹脂が好ましい。
　成分（Ｄ）の２００℃における溶融粘度は、０．０１～１０Ｐａ・ｓが好ましい。２００℃における溶融粘度が０．０１Ｐａ・ｓ以上であれば、成分（Ｄ）を起点とする破壊をより抑制し、成形品の衝撃特性をより向上させることができる。溶融粘度は、０．０５Ｐａ・ｓ以上がより好ましく、０．１Ｐａ・ｓ以上がさらに好ましい。一方、２００℃における溶融粘度が１０Ｐａ・ｓ以下であれば、成分（Ｄ）を無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の内部まで含浸させやすい。このため、本発明の成形材料を成形する際、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の分散性をより向上させることができる。溶融粘度は、５Ｐａ・ｓ以下が好ましく、２Ｐａ・ｓ以下がより好ましい。ここで、熱可塑性樹脂（Ｃ）および成分（Ｄ）の２００℃における溶融粘度は、４０ｍｍのパラレルプレートを用いて、０．５Ｈｚにて、粘弾性測定器により測定することができる。
　なお、後述のとおり、本発明の成形材料を製造するにあたっては、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）に成分（Ｄ）を付着させて一旦複合繊維束（Ｅ）を得ることが好ましいが、成分（Ｄ）を供給する際の溶融温度（溶融バス内の温度）は１００～３００℃が好ましい。そこで、成分（Ｄ）の無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）への含浸性の指標として、成分（Ｄ）の２００℃における溶融粘度に着目した。２００℃における溶融粘度が上記の好ましい範囲であれば、かかる好ましい溶融温度範囲において、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）への含浸性に優れるため、成形品における無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の分散性をより向上させ、成形品の力学特性、特に衝撃特性をより向上させることができる。
　成分（Ｄ）の数平均分子量は、２００～５０，０００が好ましい。数平均分子量が２００以上であれば、成形品の力学特性、特に衝撃特性をより向上させることができる。数平均分子量は１，０００以上がより好ましい。また、数平均分子量が５０，０００以下であれば、成分（Ｄ）の粘度が適度に低いことから、成形品中に含まれる無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）への含浸性に優れ、成形品中における無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の分散性をより向上させることができる。数平均分子量は３，０００以下がより好ましい。なお、かかる化合物の数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて測定することができる。
　成分（Ｄ）は、成形温度における１０℃／分昇温（空気中）における加熱減量が５重量％以下であることが好ましい。より好ましくは３重量％以下である。かかる加熱減量が５重量％以下の場合、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）へ含浸した際に分解ガスの発生を抑制することができ、成形した際にボイドの発生を抑制することができる。また、特に高温における成形において、ガスの発生を抑制することができる。
　なお、本発明における加熱減量とは、加熱前の成分（Ｄ）の重量を１００％とし、前記加熱条件における加熱前後での成分（Ｄ）の重量減量率を表し、下記式により求めることができる。加熱前後の重量は、白金サンプルパンを用いて、空気雰囲気下、昇温速度１０℃／分の条件にて、成形温度における重量を熱重量分析（ＴＧＡ）により測定することにより求めることができる。
加熱減量［重量％］＝｛（加熱前重量－加熱後重量）／加熱前重量｝×１００。
　また、成分（Ｄ）の２００℃における２時間加熱後の溶融粘度変化率は、２％以下であることが好ましい。溶融粘度変化率を２％以下にすることで、長時間にわたり複合繊維束（Ｅ）を製造する場合においても、付着ムラなどを抑制し、複合繊維束（Ｅ）を安定して製造することができる。溶融粘度変化率は、１．５％以下がより好ましく、１．３％以下がさらに好ましい。
　ここで、成分（Ｄ）の溶融粘度変化率は、次の方法により求めることができる。まず、４０ｍｍのパラレルプレートを用いて、０．５Ｈｚにて、粘弾性測定器により２００℃における溶融粘度を測定する。また、成分（Ｄ）を２００℃の熱風乾燥機に２時間静置した後、同様に２００℃における溶融粘度を測定し、下記式により粘度変化率を算出する。
溶融粘度変化率［％］＝｛｜（２００℃にて２時間加熱前の２００℃における溶融粘度－２００℃にて２時間加熱後の２００℃における溶融粘度）｜／（２００℃にて２時間加熱前の２００℃における溶融粘度）｝×１００。
　本発明において、成分（Ｄ）として好ましく用いられるエポキシ樹脂とは、２つ以上のエポキシ基を有する化合物であって、実質的に硬化剤が含まれておらず、加熱しても、いわゆる三次元架橋による硬化をしないものをいう。エポキシ樹脂は、エポキシ基を有することにより、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）と相互作用しやすくなる。そのため含浸時に複合繊維束（Ｅ）を構成する無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）と馴染みやすく、また、成形加工時の無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の分散性がより向上する。
　ここで、成分（Ｄ）として好ましく用いられるエポキシ樹脂としては、例えば、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂が挙げられる。これらを２種以上用いてもよい。
　グリシジルエーテル型エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ハロゲン化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、レゾルシノール型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、エーテル結合を有する脂肪族エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂等が挙げられる。
　グリシジルエステル型エポキシ樹脂としては、例えば、ヘキサヒドロフタル酸グリシジルエステル、ダイマー酸ジグリシジルエステル等が挙げられる。
　グリシジルアミン型エポキシ樹脂としては、例えば、トリグリシジルイソシアヌレート、テトラグリシジルジアミノジフェニルメタン、テトラグリシジルメタキシレンジアミン、アミノフェノール型エポキシ樹脂等が挙げられる。
　脂環式エポキシ樹脂としては、例えば、３，４－エポキシ－６－メチルシクロヘキシルメチルカルボキシレート、３，４－エポキシシクロヘキシルメチルカルボキシレート等が挙げられる。
　中でも、粘度と耐熱性のバランスに優れるため、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂が好ましく、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂がより好ましい。
　また、成分（Ｄ）として用いられるエポキシ樹脂の数平均分子量は、２００～５０００であることが好ましい。エポキシ樹脂の数平均分子量が２００以上であれば、成形品の力学特性をより向上させることができる。８００以上がより好ましく、１０００以上がさらに好ましい。一方、エポキシ樹脂の数平均分子量が５０００以下であれば、複合繊維束（Ｅ）を構成する無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）への含浸性に優れ、成形品における無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の分散性をより向上させることができる。数平均分子量は、４０００以下がより好ましく、３０００以下がさらに好ましい。なお、エポキシ樹脂の数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて測定することができる。
　また、テルペン樹脂としては、例えば、有機溶媒中でフリーデルクラフツ型触媒存在下、テルペン単量体を、必要に応じて芳香族単量体等と重合して得られる重合体または共重合体などが挙げられる。
　テルペン単量体としては、例えば、α－ピネン、β－ピネン、ジペンテン、ｄ－リモネン、ミルセン、アロオシメン、オシメン、α－フェランドレン、α－テルピネン、γ－テルピネン、テルピノーレン、１，８－シネオール、１，４－シネオール、α－テルピネオール、β－テルピネオール、γ－テルピネオール、サビネン、パラメンタジエン類、カレン類などが挙げられる。また、芳香族単量体としては、例えば、スチレン、α－メチルスチレン等が挙げられる。中でも、α－ピネン、β－ピネン、ジペンテン、ｄ－リモネンが熱可塑性樹脂（Ｃ）との相溶性に優れるため好ましく、さらに、これらのテルペン単量体の単独重合体がより好ましい。
　また、これらテルペン樹脂を水素添加処理して得られる水素化テルペン樹脂や、テルペン単量体とフェノール類を、触媒存在下で反応させて得られるテルペンフェノール樹脂を用いることもできる。ここで、フェノール類としては、フェノールのベンゼン環上に、アルキル基、ハロゲン原子および水酸基からなる群より選ばれる少なくとも１種の置換基を１～３個有するものが好ましく用いられる。その具体例としては、クレゾール、キシレノール、エチルフェノール、ブチルフェノール、ｔ－ブチルフェノール、ノニルフェノール、３，４，５－トリメチルフェノール、クロロフェノール、ブロモフェノール、クロロクレゾール、ヒドロキノン、レゾルシノール、オルシノールなどが挙げられる。これらを２種以上用いてもよい。これらの中でも、フェノールおよびクレゾールが好ましい。これらの中でも、水素化テルペン樹脂が、熱可塑性樹脂（Ｃ）、特にポリプロピレン樹脂との相溶性により優れるため好ましい。
　また、テルペン樹脂のガラス転移温度は、特に限定しないが、３０～１００℃であることが好ましい。ガラス転移温度が３０℃以上であると、成形加工時に成分（Ｄ）の取扱性に優れる。また、ガラス転移温度が１００℃以下であると、成形加工時の成分（Ｄ）の流動性を適度に抑制し、成形性を向上させることができる。
　また、テルペン樹脂の数平均分子量は、２００～５０００であることが好ましい。数平均分子量が２００以上であれば、成形品の力学特性、特に衝撃特性をより向上させることができる。また、数平均分子量が５０００以下であれば、テルペン樹脂の粘度が適度に低いことから無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）への含浸性に優れ、成形品中における無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の分散性をより向上させることができる。なお、テルペン樹脂の数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて測定することができる。
　本発明の成形材料における成分（Ｄ）の含有量は、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）ならびに成分（Ｄ）の合計１００重量部に対して、１～２０重量部が好ましい。成分（Ｄ）の含有量が１重量部未満の場合、成形品製造時における無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の流動性が低下し、分散性が低下する。成分（Ｄ）の含有量は、２重量部以上が好ましく、４重量部以上が好ましい。一方、成分（Ｄ）の含有量が２０重量部を超える場合、成形品の曲げ強度、引張強度および衝撃特性が低下する。１５重量部以下が好ましく、１２重量部以下がより好ましく、１０重量部以下がさらに好ましい。
　本発明の成形材料としては、具体的な形状として図１～図４に示すような断面を有する柱状体を例示できる。かかる柱状体においては、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）が、柱状体の軸心方向にほぼ平行に整列されており、かつ無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）の長さと成形材料の長さとが実質的に同じであることが好ましい。繊維の長さが成形材料の長さと実質的に同じであることにより、それを用いて製造する成形品における無機繊維（Ａ）と有機繊維（Ｂ）の繊維長を、制御しやすく、また、比較的長くすることができるため、より優れた力学特性の成形品を得ることができる。なお、「ほぼ平行に配列されて」いるとは、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）を含む繊維束の長軸の軸線と、成形材料の長軸の軸線とが、同方向を指向している状態を示し、軸線同士の角度のずれが、好ましくは２０°以下であり、より好ましくは１０°以下であり、さらに好ましくは５°以下である。成形材料の長さとは、成形材料中の繊維束配向方向の長さであり、上記したような柱状体の場合はその柱状体の長軸方向の長さである。また、「実質的に同じ長さ」とは、成形材料内部で繊維束が意図的に切断されていたり、成形材料全長よりも有意に短い繊維束が実質的に含まれたりしないことである。特に、成形材料全長よりも短い繊維束の量について限定するわけではないが、成形材料全長の５０％以下の長さの繊維束の含有量が、全繊維束中３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましい。より好ましくは成形材料全長の８５％以上の長さの繊維束の含有量が、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい。
　成形材料は、ほぼ同一の断面形状を長手方向に一定長連続して有していることが好ましい。成形材料の長さは、８ｍｍ～１４ｍｍの範囲である。８ｍｍ未満の場合は繊維の補強効果が乏しい。言い換えると、８ｍｍ未満の成形材料を用いて成形する場合、得られる成形品における有機繊維の重量平均繊維長を十分に長くすることができないため、衝撃特性に劣る。成形材料は８．５ｍｍ以上であることが好ましく、９ｍｍ以上がより好ましく、１０ｍｍ以上がさらに好ましい。一方、成形材料が１４ｍｍを超える場合は射出成形時の成形性が低下する。言い換えると、成形材料の長さが１４ｍｍを超える場合は、成形材料が長いために、射出成形機内に成形材料が噛みこまない。そのため成形性が低下する。成形材料は１２ｍｍ以下が好ましく、１１ｍｍ以下がより好ましい。
　また、上記したような構成の本発明の成形材料は、背圧力３ＭＰａ、射出速度３０ｍｍ／ｓの条件下で成形品を射出成形したとき、該成形品における有機繊維（Ｂ）の重量平均繊維長Ｌｗｂが、出発物質である成形材料長さの６０％以上となりやすい。Ｌｗｂが成形材料長さの６０％以上である場合、成形品内における有機繊維（Ｂ）における繊維補強効果が発揮されやすく、成形品の衝撃特性が向上する。Ｌｗｂが７０％以上であることがより好ましい。なお、後述する実施例においては、ＩＳＯ型ダンベル試験片におけるＬｗｂを測定するが、成形品はこれに限るものではない
　本発明の成形材料は、熱可塑性樹脂（Ｃ）内に、連続繊維束である無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）を含む繊維束を有することが好ましい。言い換えると、繊維束の外側に熱可塑性樹脂（Ｃ）を配した構成を有することが好ましい。熱可塑性樹脂（Ｃ）には、成分（Ｄ）が含まれていてもよく、また前記繊維束の各単繊維間に成分（Ｄ）を満たした複合繊維束（Ｅ）を構成し、その外側に熱可塑性樹脂（Ｃ）を配してもよい。複合繊維束（Ｅ）は、繊維束に成分（Ｄ）を含浸させてなり、成分（Ｄ）の海に、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）が島のように分散している状態である。
　本発明の成形材料は、前記繊維束または複合繊維束（Ｅ）が、前記熱可塑性樹脂（Ｃ）によって被覆された、芯鞘構造を有することが好ましい。鞘構造となる、熱可塑性樹脂（Ｃ）は必要により更に他の成分を含有して熱可塑性樹脂組成物としてもよい。ここで、「被覆された構造」とは、前記熱可塑性樹脂（Ｃ）を含有する組成物（以下、組成物の場合も単に「熱可塑性樹脂（Ｃ）」と称する場合がある）が、繊維束または複合繊維束（Ｅ）の表面に配置されて接着している構造を指す。
　本発明の成形材料に含まれる成分（Ｄ）は低分子量である場合が多く、常温においては通常比較的脆く破砕しやすい固体であったり、液体であることが多い。複合繊維束（Ｅ）の外側に、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む構成とすることにより、高分子量の熱可塑性樹脂（Ｃ）が複合繊維束（Ｅ）を保護し、成形材料の運搬や取り扱い時の衝撃、擦過などによる成分（Ｄ）の破砕、飛散などを抑制し、成形材料の形状を保持することができる。本発明の成形材料は、取り扱い性の観点から、成形に供されるまで前述の形状を保持することが好ましい。
　複合繊維束（Ｅ）と熱可塑性樹脂（Ｃ）は、境界付近で部分的に熱可塑性樹脂（Ｃ）が複合繊維束（Ｅ）の一部に入り込み、相溶しているような状態であってもよいし、複合繊維束（Ｅ）に熱可塑性樹脂（Ｃ）が含浸しているような状態になっていてもよい。
　本発明の成形材料は、繊維束断面において無機繊維（Ａ）と有機繊維（Ｂ）が偏在することが好ましい。ここで、繊維束断面とは、繊維束の繊維長手方向に対して垂直な断面を指す。繊維束断面において、無機繊維（Ａ）と有機繊維（Ｂ）が偏在することにより、成形時の無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の絡み合いを抑制し、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）が均一に分散した成形品を得ることができる。このため、成形品の衝撃特性をより向上させることができる。ここで、本発明において「偏在」とは、繊維束断面において、無機繊維（Ａ）と有機繊維（Ｂ）がそれぞれ全ての領域において均等に存在するのではなく、部分的に偏って存在することを言う。例えば、図１に示すような、繊維束断面において、無機繊維（Ａ）１が有機繊維（Ｂ）２を内包している形態や、図２に示すような、有機繊維（Ｂ）２が無機繊維（Ａ）１を内包している形態などのいわゆる芯鞘型構造や、図３に示すような、繊維束断面において、無機繊維（Ａ）１の束と有機繊維（Ｂ）２の束がある境界部によって分けられた状態でそれぞれ存在している構造などが、本発明における「偏在」の態様として挙げられる。なお、本発明において「内包」とは、無機繊維（Ａ）を芯部、有機繊維（Ｂ）を鞘部に配する態様や、有機繊維（Ｂ）を芯部、無機繊維（Ａ）を鞘部に配する態様などを指す。図３に示す態様の場合、繊維束断面において無機繊維（Ａ）と有機繊維（Ｂ）のそれぞれ少なくとも一部が外層の熱可塑性樹脂（Ｃ）３に接している。このとき、無機繊維（Ａ）または有機繊維（Ｂ）が熱可塑性樹脂（Ｃ）３に接している態様には、図４に示すように、無機繊維（Ａ）または有機繊維（Ｂ）が成分（Ｄ）を介して熱可塑性樹脂（Ｃ）３に接している態様も含むものとする。
　なお、本発明において、繊維束中において無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）が偏在していることを確認する方法としては、例えば、成形材料の繊維長手方向に対して垂直な断面を倍率３００倍に設定した光学顕微鏡にて観察し、得られた顕微鏡像の画像処理を行い解析する手法が挙げられる。
　繊維束の断面において無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）を偏在させる方法としては、無機繊維（Ａ）の束と有機繊維（Ｂ）の束とを引き揃えて上記成形材料を作製する方法が挙げられる。それぞれの束同士を引き揃えて成形材料を作製することで、無機繊維（Ａ）と有機繊維（Ｂ）とが独立した繊維束として存在することになり、偏在させることができる。使用する無機繊維（Ａ）の束と有機繊維（Ｂ）の束の単繊維数を多くすると束を大きくでき、単繊維数を少なくすると束を小さくでき、束の大きさを変えて偏在させることが可能である。
　無機繊維（Ａ）として炭素繊維を使用する場合、特に制限はないが、炭素繊維の本数が１００～３５０，０００本の繊維束を用いることが好ましく、生産性の観点から、２０，０００～１００，０００本の繊維束を用いることがより好ましい。一方、有機繊維（Ｂ）としてポリエステル繊維、ポリフェニレンサルファイド繊維、液晶ポリエステル繊維などを使用する場合、特に制限はないが、１～２，０００本の繊維束を用いることが好ましく、生産性および成形品内での繊維同士の絡まり合いを抑制できる観点から、１０～１，０００本の繊維束を用いることがより好ましく、さらには、３０～７００本の繊維束を用いることが好ましい。
　上記成形材料を用いて成形することにより、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の分散性に優れ、曲げ強度、衝撃特性に優れる成形品を得ることができる。
　続いて、上記成形材料の製造方法について説明する。本発明の成形材料は、例えば、次の方法により得ることができる。
　まず、無機繊維（Ａ）のロービングおよび有機繊維（Ｂ）のロービングを繊維長手方向に対して並列に合糸し、無機繊維（Ａ）と有機繊維（Ｂ）を有する繊維束を作製する。次いで、溶融させた成分（Ｄ）を該繊維束に含浸させて複合繊維束（Ｅ）を作製する。さらに、溶融した熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む組成物で満たした含浸ダイに複合繊維束（Ｅ）を導き、熱可塑性樹脂（Ｃ）を複合繊維束（Ｅ）の外側に被覆させ、ノズルを通して引き抜く。冷却固化後に所定の長さにペレタイズして、成形材料を得る方法が挙げられる（形態Ｉ）。熱可塑性樹脂（Ｃ）は、少なくとも複合繊維束（Ｅ）の外側に配されていれば、繊維束中に含浸されていてもよい。
　前記方法により作製した、複合繊維束（Ｅ）を熱可塑性樹脂（Ｃ）で被覆した成形材料と、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含むペレット（無機繊維（Ａ）や有機繊維（Ｂ）を含まない）とをペレットブレンドして、成形材料混合物を得てもよい。これにより、成形品中における無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）の含有量を容易に調整することができる。なお、ペレットブレンドとは、溶融混練とは異なり、複数の材料を樹脂成分が溶融しない温度で撹拌・混合し、実質的に均一な状態とすることを指し、主に射出成形や押出成形など、ペレット形状の成形材料を用いる場合に好ましく用いられる。
　また、本発明は、無機繊維（Ａ）を熱可塑性樹脂（Ｃ）で被覆したペレットと、有機繊維（Ｂ）を先のペレットと同一または別の熱可塑性樹脂（Ｃ）で被覆したペレットとを、ペレットブレンドすることにより得られる成形材料も包含する（形態ＩＩ）。この態様において、成分（Ｄ）は少なくとも無機繊維（Ａ）に含浸させることがより好ましい。具体的には、例えば、少なくとも無機繊維（Ａ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および成分（Ｄ）を含む無機繊維強化熱可塑性樹脂成形材料（Ｘ）（「無機繊維強化成形材料（Ｘ）」という場合がある）と、少なくとも有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｆ）、および、成分（Ｇ）を含む有機繊維強化熱可塑性樹脂成形材料（Ｙ）（「有機繊維強化成形材料（Ｙ）」という場合がある）とに分けて準備し、これらをペレットブレンドすることが好ましい。
　無機繊維強化成形材料（Ｘ）は、無機繊維（Ａ）に成分（Ｄ）を含浸させてなる複合繊維束（Ｈ）を含み、複合繊維束（Ｈ）の外側に熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む構成を有することが好ましい。無機繊維（Ａ）は、無機繊維強化成形材料（Ｘ）の軸心方向にほぼ平行に配列されていることが好ましく、また、無機繊維強化成形材料（Ｘ）の長さが８～１４ｍｍであることが好ましい。同時に無機繊維（Ａ）の長さと無機繊維強化成形材料（Ｘ）の長さが実質的に同じであることが好ましい。
　有機繊維強化成形材料（Ｙ）は、有機繊維（Ｂ）に成分（Ｇ）を含浸させてなる複合繊維束（Ｉ）を含み、複合繊維束（Ｉ）の外側に熱可塑性樹脂（Ｆ）を含む構成を有することが好ましい。なお、成分（Ｇ）には、先に説明した成分（Ｄ）において例示した化合物を用いることもでき、その場合、成分（Ｄ）と成分（Ｇ）は同一の化合物であっても、異なる化合物であってもよい。熱可塑性樹脂（Ｆ）は、先に説明した熱可塑性樹脂（Ｃ）において例示した樹脂を用いることができ、熱可塑性樹脂（Ｃ）と熱可塑性樹脂（Ｆ）は同一の化合物であっても、異なる化合物であってもよい。
　有機繊維（Ｂ）は、有機繊維強化成形材料（Ｙ）の軸心方向にほぼ平行に配列されていることが好ましく、また、有機繊維強化成形材料（Ｙ）の長さが8～１４ｍｍであることが好ましい。同時に有機繊維（Ｂ）の長さと有機繊維強化成形材料（Ｙ）の長さが実質的に同じであることが好ましい。
　ここで、「ほぼ平行に配列されて」いるとは、無機繊維強化成形材料（Ｘ）および有機繊維強化成形材料（Ｙ）それぞれにおいて、繊維束の長軸の軸線と、それらを含む成形材料の長軸の軸線とが、同方向を指向している状態をいい、軸線同士の角度のずれが、好ましくは２０°以下であり、より好ましくは１０°以下であり、さらに好ましくは５°以下であることをいう。また、「実質的に同じ長さ」とは、無機繊維強化成形材料（Ｘ）および有機繊維強化成形材料（Ｙ）それぞれにおいて、その成形材料の全長の５０％以下の長さの繊維束の含有量が、全繊維束中３０質量％以下であることをいい、２０質量％以下であることがより好ましい。より好ましくは全長の８５％以上の長さの繊維束の含有量が、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがさらに好ましい。
　無機繊維強化成形材料（Ｘ）は、無機繊維（Ａ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および、成分（Ｄ）の合計１００重量部に対して、無機繊維（Ａ）を５～４５重量部、熱可塑性樹脂（Ｃ）を１０～９４重量部、成分（Ｄ）を１～２０重量部含むことが好ましい。有機繊維強化成形材料（Ｙ）は、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｆ）および成分（Ｇ）の合計１００重量部に対し、有機繊維（Ｂ）を１～４５重量部、熱可塑性樹脂（Ｆ）を１０～９８重量部、成分（Ｇ）を１～２０重量部含むことが好ましい。
　そして、無機繊維強化成形材料（Ｘ）と有機繊維強化成形材料（Ｙ）の合計１００重量部に対して、無機繊維強化成形材料（Ｘ）を５０～８０重量部、有機繊維強化成形材料（Ｙ）を２０～５０重量部配合することが好ましい。さらに、無機繊維強化成形材料（Ｘ）と有機繊維強化成形材料（Ｙ）をペレットブレンド（混合物）とする場合は、混合物全体として、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、ならびに、成分（Ｄ）の合計１００重量部に対して、無機繊維（Ａ）が５～４５重量部、有機繊維（Ｂ）が１～４５重量部、熱可塑性樹脂（Ｃ）を１０～９３重量部、ならびに、成分（Ｄ）を１～２０重量部となるように調製することが好ましい。なお、かかる比率を算出するにあたっては、熱可塑性樹脂（Ｆ）として用いる熱可塑性樹脂を熱可塑性樹脂（Ｃ）として参入し、成分（Ｇ）として成分（Ｄ）に該当するものを用いる場合はその成分（Ｇ）を成分（Ｄ）として算入する。
　次に本発明の成形品の製造方法について説明する。
　前述の本発明の成形材料を用いて成形することにより、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の分散性に優れ、曲げ強度、衝撃特性に優れる成形品を得ることができる。成形方法としては、金型を用いた成形方法が好ましく、射出成形、押出成形、プレス成形など、種々の成形方法を用いることができる。特に射出成形機を用いた成形方法により、連続的に安定した成形品を得ることができる。射出成形の条件としては、特に規定はないが、例えば、射出時間は０．５秒～１０秒が好ましく、より好ましくは２秒～１０秒である。背圧は０．１ＭＰａ以上が好ましく、より好ましくは１ＭＰａ以上、さらに好ましくは２ＭＰａ以上、最も好ましくは３ＭＰａ以上である。また上限は、５０ＭＰａ以下が好ましく、より好ましくは３０ＭＰａ以下、さらに好ましくは２０ＭＰａ以下、最も好ましくは１０ＭＰａ以下である。射出速度は１ｍｍ／ｓ～２００ｍｍ／ｓが好ましく、より好ましくは１０ｍｍ／ｓ～１５０ｍｍ／ｓ、さらに好ましくは２０ｍｍ／ｓ～１００ｍｍ／ｓである。スクリュー回転数は１０ｒｐｍ～２００ｒｐｍが好ましく、より好ましくは３０ｒｐｍ～１５０ｒｐｍ、さらに好ましくは５０ｒｐｍ～１００ｒｐｍである。保圧力は、１ＭＰａ～５０ＭＰａが好ましく、より好ましくは１ＭＰａ～３０ＭＰａである。保圧時間は１秒～２０秒が好ましく、より好ましくは５秒～２０秒である。シリンダー温度は２００℃～３２０℃、金型温度は２０℃～１００℃の条件が好ましい。ここで、シリンダー温度とは、射出成形機の成形材料を加熱溶融する部分の温度を示し、金型温度とは、所定の形状にするための樹脂を注入する金型の温度を示す。これらの条件、特に射出時間、背圧および金型温度を適宜選択することにより、成形品中の炭素繊維などの無機繊維および有機繊維の繊維長を容易に調整することができる。
　以上のようにして得られる本発明の成形品は、力学特性、特に曲げ強度や衝撃特性に優れる。
　以下に実施例を示し、本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれら実施例の記載に限定されるものではない。まず、本実施例で用いる各種特性の評価方法について説明する。
　（１）溶融粘度測定
　各実施例および比較例に用いた熱可塑性樹脂（Ｃ）、成分（Ｄ）について、４０ｍｍのパラレルプレートを用いて、０．５Ｈｚにて、粘弾性測定器により２００℃における溶融粘度を測定した。
　（２）重量平均繊維長の測定
　各実施例および比較例により得られたＩＳＯ型ダンベル試験片を、２００～３００℃に設定したホットステージの上でガラス板間に挟んだ状態で加熱し、フィルム状にして繊維を均一分散させた。無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）が均一分散したフィルムを、光学顕微鏡（５０～２００倍）にて観察した。無作為に選んだ１０００本の無機繊維（Ａ）と、同様に無作為に選んだ１０００本の有機繊維（Ｂ）について、それぞれ繊維長を計測して、下記式から重量平均繊維長を算出した。
平均繊維長＝Σ（Ｍｉ２×Ｎｉ）／Σ（Ｍｉ×Ｎｉ）
　Ｍｉ：繊維長（ｍｍ）
　Ｎｉ：繊維長Ｍｉの繊維の個数
　（３）成形品の曲げ強度測定
　各実施例および比較例により得られたＩＳＯ型ダンベル試験片について、ＩＳＯ　１７８に準拠し、３点曲げ試験冶具（圧子半径５ｍｍ）を用いて支点距離を６４ｍｍに設定し、試験速度２ｍｍ／分の試験条件にて曲げ強度を測定した。試験機として、“インストロン（登録商標）”万能試験機５５６６型（インストロン社製）を用いた。測定は３回行い、その平均値を各実施例および比較例の曲げ強度として算出した。
　（４）成形品のシャルピー衝撃強度測定
　各実施例および比較例により得られたＩＳＯ型ダンベル試験片の平行部を切り出し、株式会社東京試験機製Ｃ１－４－０１型試験機を用い、ＩＳＯ１７９に準拠してＶノッチ付きシャルピー衝撃試験を実施した。測定は５回行い、その平均値を各実施例および比較例の衝撃強度（ｋＪ／ｍ２）として算出した。
　（５）成形品の繊維分散性評価
　各実施例および比較例により得られた、８０ｍｍ×８０ｍｍ×３ｍｍ厚の試験片について、表裏それぞれの面に存在する未分散無機繊維束（ＣＦ束）の個数を目視でカウントした。評価は５０枚の成形品について行い、その合計個数について繊維分散性の判定を以下の基準で行い、ＡおよびＢを合格とした。
Ａ：未分散ＣＦ束が１個未満
Ｂ：未分散ＣＦ束が１個以上
Ｃ：未分散ＣＦ束が３個以上
　（６）射出成形時の成形性評価
　各実施例および比較例に用いる成形材料の成形性について、成形材料が射出成形機のスクリューへ噛み込みを開始した後、規定した計量位置までスクリューが移動し計量完了となるまでの時間をカウントした。判定を以下の基準で行い、Ａを合格とした。
Ａ：計量時間が１２０秒未満
Ｂ：計量時間が１２０秒以上
　（７）成形品の落錘衝撃吸収エネルギー測定
　各実施例および比較例により得られた８０ｍｍ×８０ｍｍ×３ｍｍの試験片について、錘先端丸形状のタップ（φ２０ｍｍ）を使用し、錘質量１５ｋｇ、落錘速度４．４ｍ／秒、試験温度２３℃の条件にて落錘衝撃試験を実施し、落錘衝撃吸収エネルギー（Ｊ）を測定した。測定は３回行い、その平均値を各実施例および比較例の落錘衝撃吸収エネルギーとして算出した。
　（８）成形品の飛散防止性評価
　各実施例および比較例により得られた８０ｍｍ×８０ｍｍ×３ｍｍの試験片について、（７）に示した条件下にて落錘衝撃試験を実施し、試験後の飛散状況によって判定した。飛散防止性の判定を以下の基準で行い、ＡおよびＢを合格とした。測定は３回行い、その中で最も数が多い飛散状況を各実施例および比較例の飛散防止性評価結果とした。
Ａ：成形品が破壊されない（成形品が２つ以上に分断されないことを意味する。成形品ににひびが入った場合が挙げられる。）
Ｂ：成形品が２つに分断される
Ｃ：成形品が３つ以上に分断される（つまり成形品が３つ以上の破片となった場合が挙げられる）
　（９）打ち抜き衝突試験
　各実施例および比較例により得られた８００ｍｍ×４００ｍｍ×１５０ｍｍの箱型、厚み２．５ｍｍの大型成形品について、角柱ブロック型のストライカー（１００ｍｍ×１００ｍｍ）を使用し、ストライカー質量１５ｋｇ、衝突速度５．０ｍ／秒、試験温度２３℃の条件にて、８００ｍｍ×４００ｍｍの面に対してストライカーを打ち抜く衝突試験を実施した。ストライカーにより打ち抜かれた面積によって、吸収エネルギーの大きさを判定した。衝突時の吸収エネルギーについて、大きさの判定を以下基準で行い、ＡおよびＢを合格とした。測定は３回行い、その中で打ち抜かれた面積が最も大きい回を各実施例および比較例の打ち抜き吸収エネルギーの評価に使用した。
Ａ：打ち抜かれた面積がストライカー断面積よりも大きい。
Ｂ：打ち抜かれた面積がストライカー断面積と同じで、かつ、打ち抜かれた部位だけをみた場合に、ひびが入ったり、複数に分断されたりしていない。
Ｃ：打ち抜かれた面積がストライカー断面積と同じで、打ち抜かれた部位だけをみた場合に、ひびが入っている。
Ｄ：打ち抜かれた面積がストライカー断面積と同じで、打ち抜かれた部位だけを見た場合に、複数に分断されている。
　＜無機繊維（Ａ）の作製＞
　ポリアクリロニトリルを主成分とする共重合体から紡糸、焼成処理、表面酸化処理を行い、総単糸数２４，０００本、単繊維径７μｍ、単位長さ当たりの質量１．６ｇ／ｍ、比重１．８ｇ／ｃｍ３、表面酸素濃度比［Ｏ／Ｃ］０．２の連続炭素繊維を得た。この連続炭素繊維のストランド引張強度は４，８８０ＭＰａ、ストランド引張弾性率は２２５ＧＰａであった。続いて、多官能性化合物としてグリセロールポリグリシジルエーテルを２重量％になるように水に溶解させたサイジング剤母液を調製し、浸漬法により炭素繊維にサイジング剤を付与し、２３０℃で乾燥を行った。こうして得られた炭素繊維のサイジング剤付着量は１．０重量％であった。
　＜有機繊維（Ｂ）＞
（Ｂ－１）
　ポリエステル繊維（東レ（株）製、“テトロン（登録商標）”２２００Ｔ－４８０－７０５Ｍ、単繊維繊度：４．６ｄｔｅｘ、融点：２６０℃）を用いた。
（Ｂ－２）
　ポリフェニレンサルファイド繊維（東レ（株）製“トルコン”（登録商標）４００Ｔ－１００－１９０、単繊維繊度４．０ｄｔｅｘ、融点２８５℃）を用いた。
（Ｂ－３）
　ポリテトラフルオロエチレン繊維（東レ（株）製“トヨフロン”（登録商標）４４０Ｔ－６０Ｆ－Ｓ２９０－Ｍ１９０、単繊維繊度７．３ｄｔｅｘ、融点３２７℃）を用いた。
（Ｂ－４）
　液晶ポリエステル繊維（東レ（株）製“シベラス”（登録商標）１７００Ｔ－２８８ｆ、単繊維繊度５．７ｄｔｅｘ、融点３３０℃）を用いた。
　＜熱可塑性樹脂（Ｃ）＞
（Ｃ－１）
　ポリプロピレン樹脂（プライムポリマー（株）製“プライムポリプロ”（登録商標）Ｊ１３７Ｇ）とマレイン酸変性ポリプロピレン樹脂（三井化学（株）製“アドマー”（登録商標）ＱＥ８４０）を重量比８５／１５でペレットブレンドしたものを用いた。２００℃における溶融粘度を上記（１）に記載の方法により測定した結果、５０Ｐａ・ｓであった。
（Ｃ－２）
　ポリカーボネート樹脂（帝人化成（株）製、“パンライト”（登録商標）Ｌ－１２２５Ｌ）を用いた。２００℃における溶融粘度を上記（１）に記載の方法により測定した結果、１４０００Ｐａ・ｓであった。
（Ｃ－３）
　ポリフェニレンサルファイド樹脂（東レ（株）製“トレリナ（登録商標）”Ｍ２８８８）を用いた。測定温度を３１０℃とした以外は、上記（１）に記載の方法により溶融粘度を測定した結果、５０Ｐａ・ｓであった。
　＜成分（Ｄ）＞
　（Ｄ－１）
　固体の水添テルペン樹脂（ヤスハラケミカル（株）製“クリアロン”（登録商標）Ｐ１２５、軟化点１２５℃）を用いた。これを含浸助剤塗布装置内のタンク内に投入し、タンク内の温度を２００℃に設定し、１時間加熱して溶融状態にした。この時の、２００℃における溶融粘度を上記（１）に記載の方法により測定した結果、１Ｐａ・ｓであり、また、溶融粘度変化率を算出した結果、１．２％であった。
　（Ｄ－２）
　固体のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱化学（株）製　ｊＥＲ１００４ＡＦ（Ｅ－２）、軟化点９７℃）を、熱可塑性樹脂（Ｃ）にポリカーボネート樹脂を用いた際の成分（Ｄ）として用いた。これを、前述したＰ１２５と同様にして、溶融粘度を上記（１）に記載の方法により測定した結果、１Ｐａ・ｓであり、また、溶融粘度変化率を算出した結果、１．１％であった。
　（実施例１）
　（株）日本製鋼所製ＴＥＸ－３０α型２軸押出機（スクリュー直径３０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３２）の先端に電線被覆法用のコーティングダイを設置した長繊維強化樹脂ペレット製造装置を使用し、押出機シリンダー温度を２２０℃に設定し、上記に示した熱可塑性樹脂（Ｃ－１）をメインホッパーから供給し、スクリュー回転数２００ｒｐｍで溶融混練した。２００℃にて加熱溶融させた成分（Ｄ－１）を、（Ａ）～（Ｃ）の合計１００重量部に対し８．７重量部（（Ａ）～（Ｄ）の合計１００重量部に対し８．０重量部）となるように吐出量を調整し、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ－１）からなる繊維束に付与して複合繊維束（Ｅ）とした後、該複合繊維束（Ｅ）を、溶融した熱可塑性樹脂（Ｃ－１）を含む組成物を吐出するダイス口（直径３ｍｍ）へ供給して、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ－１）の周囲が熱可塑性樹脂（Ｃ－１）を含む組成物で連続的に被覆されるようにした。この時の複合繊維束（Ｅ）の内部断面は、無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ－１）が偏在していた。偏在状態は、図３に示すように、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ－１）のそれぞれ少なくとも一部が、熱可塑性樹脂（Ｃ－１）を含む組成物に接していた。得られたストランドを冷却後、カッターでペレット長８ｍｍに切断し、長繊維ペレットとした。この時、（Ａ）～（Ｃ）の合計１００重量部に対し、無機繊維（Ａ）が２０重量部、有機繊維（Ｂ－１）が５重量部となるように、引取速度を調整した。得られた長繊維ペレットの無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ－１）の長さと、ペレット長さは実質的に同じであった。なお、偏在状態は、得られた長繊維ペレットの繊維長手方向に対して垂直な断面を倍率３００倍に設定した光学顕微鏡にて観察し、得られた顕微鏡像の画像処理を行い解析した。
　こうして得られた長繊維ペレットを、射出成形機（（株）日本製鋼所製Ｊ１１０ＡＤ）を用いて、射出時間：２秒、背圧５ＭＰａ、保圧力：２０ＭＰａ、保圧時間：１０秒、射出速度３０ｍｍ／ｓ、スクリュー回転数８０ｒｐｍ、シリンダー温度：２３０℃、金型温度：６０℃の条件で射出成形することにより、成形品としてのＩＳＯ型ダンベル試験片（タイプＡ１）および８０ｍｍ×８０ｍｍ×３ｍｍの試験片を作製した。ここで、シリンダー温度とは、射出成形機の成形材料を加熱溶融する部分の温度を示し、金型温度とは、所定の形状にするための樹脂を注入する金型の温度を示す。得られた試験片（成形品）を、温度２３℃、５０％ＲＨに調整された恒温恒湿室に２４時間静置後に特性評価に供した。前述の方法により評価した評価結果をまとめて表１に示した。
　また、得られた長繊維ペレットを、射出成形機（（株）日本製鋼所製Ｊ１３００Ｅ－Ｃ３）を用いて、射出時間：１０秒、背圧５ＭＰａ、射出速度：１００ｍｍ／秒、シリンダー温度：２３０℃、金型温度：８０℃の条件で射出成形することにより、８００ｍｍ×４００ｍｍ×１５０ｍｍの箱型、厚み２．５ｍｍの大型成形品を作製した。得られた大型成形品を、温度２３℃、５０％ＲＨに調整された恒温恒湿室に２４時間静置後に特性評価に供した。前述の方法により評価した評価結果をまとめて表１に示した。
　（実施例２～４）
　組成比または用いる繊維種を表１に記載のように変更した以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表１に示した。
　（実施例５）
　熱可塑性樹脂（Ｃ）を（Ｃ－２）に、有機繊維（Ｂ）を（Ｂ－３）に、成分（Ｄ）を（Ｄ－２）に変更し、さらに、シリンダー温度を３００℃、金型温度を８０℃に変更した以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表１に示した。
　（実施例６）
　熱可塑性樹脂（Ｃ）を（Ｃ－２）に、有機繊維（Ｂ）を（Ｂ－４）に、成分（Ｄ）を（Ｄ－２）に変更し、さらに、シリンダー温度を３００℃、金型温度を８０℃に変更した以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表１に示した。
　（実施例７）
　（Ａ）～（Ｃ）の合計１００重量部に対し有機繊維（Ｂ－１）を２０重量部、成分（Ｄ）を１３．９重量部（（Ａ）～（Ｄ）の合計１００重量部に対し有機繊維（Ｂ－１）を２０重量部、成分（Ｄ）を１２．２重量部））となるように変更した以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表１に示した。
　（実施例８）
　熱可塑性樹脂（Ｃ）を（Ｃ－３）に、有機繊維（Ｂ）を（Ｂ－３）に、成分（Ｄ）を（Ｄ－２）に変更し、さらに、シリンダー温度を３３０℃、金型温度を１３０℃に変更した以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表１に示した。
　（実施例９）
　長繊維ペレットのペレット長を１４ｍｍに変更した以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表１に示した。
　（実施例１０）
　長繊維ペレットのペレット長を１４ｍｍに変更し、有機繊維（Ｂ）を（Ｂ－４）に変更した以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表１に示した。
　（実施例１１）
　組成比または用いる繊維種を表１に記載のように変更した以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表１に示した。
　（実施例１２）
　射出成形時の背圧力を１５ＭＰａに変更し、組成比または用いる繊維種を表２に記載のように変更した以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表２に示した。
　（実施例１３）
　射出成形時の背圧力を１ＭＰａに変更し、組成比または用いる繊維種を表２に記載のように変更した以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表２に示した。
　（実施例１４）
　射出成形時の背圧力を１５ＭＰａに変更した以外は、実施例６と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表２に示した。
　（実施例１５）
　長繊維ペレットのペレット長を１４ｍｍに変更し、有機繊維（Ｂ）を（Ｂ－４）に変更し、さらに射出成形時の背圧力を１ＭＰａとした以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表２に示した。
　（実施例１６）
　ＩＳＯ型ダンベル試験片および大型成形品を射出成形する時の背圧力を１５ＭＰａ、射出速度を１００ｍｍ／ｓとした以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表２に示した。
　（実施例１７）
　長繊維ペレットのペレット長を１９ｍｍに変更し、さらに射出成形時の背圧力を１ＭＰａとした以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表２に示した。
　（比較例１～３）
　組成を表３に記載のように変更した以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表３に示した。
　（比較例４）
　射出成形時の成形背圧が、２０ＭＰａとなるようにした以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表３に示した。
　（比較例５）
　長繊維ペレットのペレット長を２５ｍｍとした以外は、実施例１と同様にして成形品の作製、評価を試みた。しかし、長繊維ペレットのペレット長を長くしたため、射出成形機のスクリューへペレットが噛み込まず、成形することができなかった。条件をまとめて表３に示した。
　（比較例６）
　長繊維ペレットのペレット長を２０ｍｍとした以外は、実施例１と同様にして成形品の作製・評価を試みた。しかし、長繊維ペレットのペレット長を長くしたため、射出成形機のスクリューへペレットが噛み込まず、成形することができなかった。条件をまとめて表３に示した。
　（比較例７）
　長繊維ペレットのペレット長を７ｍｍとし、組成を表３に記載のように変更した以外は、実施例１と同様にして成形品を作製し、評価を行った。評価結果はまとめて表３に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　実施例１～１７いずれの材料も、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）および成分（Ｄ）が成形品内に存在しており、高い曲げ強度や衝撃特性を示した。一方、比較例１では、有機繊維（Ｂ）を含まなかったため、繊維補強効果が弱く、衝撃特性が低く、成形品の飛散防止性も低い結果となった。無機繊維（Ａ）の含有量を多くした比較例２では、無機繊維（Ａ）同士が絡み合い、成形品内での繊維分散性が悪かったため、衝撃特性が低く、成形品の飛散防止性も低い結果となった。比較例３では、無機繊維（Ａ）を含まないため、衝撃特性が低く、成形品の飛散防止性も低い結果となった。比較例４では、成形時の背圧を高くしたことで、有機繊維（Ｂ）繊維長が短くなりすぎて、衝撃特性が低く、成形品の飛散防止性も低い結果となった。比較例５および６では、長繊維ペレットのペレット長を長くしたため、射出成形機のスクリューへペレットが噛み込まず、成形することができなかった。長繊維ペレットのペレット長を短くした比較例７では、成形品の飛散防止性も低い結果となった。
　本発明の成形品および成形材料の用途としては、インストルメントパネル、ドアビーム、アンダーカバー、スペアタイヤカバー、フロントエンド、構造用部材、内部部品などの自動車部品や、電話、ファクシミリ、ＶＴＲ、コピー機、テレビ、電子レンジ、音響機器、トイレタリー用品、レーザーディスク（登録商標）、冷蔵庫、エアコンなどの家庭・事務電気製品部品、さらには、パーソナルコンピューター、携帯電話などに使用される筐体やパーソナルコンピューターの内部でキーボードを支持するキーボード支持体に代表される電気・電子機器用部材などが挙げられる。中でも、大型成形品破壊時の破片飛散防止特性にも優れることから、大型成形品、特にドアロアガーニッシュやドアインナーパネルといった成形品に好適に用いられる。
１　無機繊維（Ａ）
２　有機繊維（Ｂ）
３　熱可塑性樹脂（Ｃ）
４　２００℃における溶融粘度が熱可塑性樹脂（Ｃ）より低い成分（Ｄ）

Claims (12)

  1. 　無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、および熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形品であって、
    無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、および熱可塑性樹脂（Ｃ）の合計１００重量部に対して、無機繊維（Ａ）５～４５重量部、有機繊維（Ｂ）１～４５重量部、熱可塑性樹脂（Ｃ）１０～９４重量部を含み、
    繊維強化熱可塑性樹脂成形品における無機繊維（Ａ）の重量平均繊維長（Ｌｗａ）が、０．０１ｍｍ以上３ｍｍ以下であり、かつ、有機繊維（Ｂ）の重量平均繊維長（Ｌｗｂ）が、４ｍｍをこえ２０ｍｍ以下ある、繊維強化熱可塑性樹脂成形品。
  2. 　無機繊維（Ａ）の重量平均繊維長が０．０５ｍｍ以上２．５ｍｍ以下であり、無機繊維（Ａ）の重量平均繊維長（Ｌｗａ）と有機繊維（Ｂ）の重量平均繊維長（Ｌｗｂ）とが、下記式を満たす、請求項１に記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品。
    　８＜（Ｌｗｂ／Ｌｗａ）＜７０
  3. 　無機繊維（Ａ）が、炭素繊維またはガラス繊維である、請求項１または２に記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品。
  4. 　有機繊維（Ｂ）が、ポリアミド繊維、ポリエステル繊維、ポリアリーレンサルファイド繊維およびフッソ樹脂繊維からなる群より選択される少なくとも１種である、請求項１～３のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品。
  5. 　熱可塑性樹脂（Ｃ）が、ポリプロピレン系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリカーボネート樹脂およびポリアリーレンサルファイド樹脂からなる群より選択される少なくとも１種である、請求項１～４のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形品。
  6. 　無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および２００℃における溶融粘度が熱可塑性樹脂（Ｃ）より低い成分（Ｄ）を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形材料であって、
    無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および成分（Ｄ）の合計１００重量部に対して、無機繊維（Ａ）５～４５重量部、有機繊維（Ｂ）１～４５重量部、熱可塑性樹脂（Ｃ）１０～９３重量部、および成分（Ｄ）１～２０重量部を含み、
    無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）が、軸心方向にほぼ平行に配列されており、
    かつ無機繊維（Ａ）および有機繊維（Ｂ）の長さが、繊維強化熱可塑性樹脂成形材料の長さと実質的に同じであり、
    繊維強化熱可塑性樹脂成形材料の長手方向の長さが８ｍｍ～１４ｍｍである、繊維強化熱可塑性樹脂成形材料。
  7. 　複数種のペレットから構成された、無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および２００℃における溶融粘度が熱可塑性樹脂（Ｃ）より低い成分（Ｄ）を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形材料であって、
    無機繊維（Ａ）、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および成分（Ｄ）の合計１００重量部に対して、無機繊維（Ａ）５～４５重量部、有機繊維（Ｂ）１～４５重量部、熱可塑性樹脂（Ｃ）１０～９３重量部、および成分（Ｄ）１～２０重量部を含み、
    複数種のペレットは、無機繊維（Ａ）、熱可塑性樹脂（Ｃ）、および成分（Ｄ）を含むペレット（ｘ）と、有機繊維（Ｂ）、熱可塑性樹脂（Ｆ）、および成分（Ｇ）を含むペレット（ｙ）とを含み、
    無機繊維（Ａ）はペレット（ｘ）の軸心方向にほぼ平行に配列されており、有機繊維（Ｂ）はペレット（ｙ）の軸心方向にほぼ平行に配列されており、
    無機繊維（Ａ）はペレット（ｘ）の長さと実質的に同じであり、有機繊維（Ｂ）はペレット（ｙ）の長さと実質的に同じであり、
    さらに、ペレット（ｘ）およびペレット（ｙ）の長手方向の長さが８ｍｍ～１４ｍｍである、繊維強化熱可塑性樹脂成形材料。
  8. 　背圧力３ＭＰａ、射出速度３０ｍｍ／ｓの条件下で成形品を射出成形した際に、該成形品内における有機繊維（Ｂ）の重量平均繊維長Ｌｗｂが成形材料長さの６０％以上になる、請求項６または７に記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形材料。
  9. 　無機繊維（Ａ）が、炭素繊維またはガラス繊維である、請求項６～８のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形材料。
  10. 　有機繊維（Ｂ）が、ポリアミド繊維、ポリエステル繊維、ポリアリーレンサルファイド繊維およびフッソ樹脂繊維からなる群より選択される少なくとも１種である、請求項６～９のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形材料。
  11. 　有機繊維（Ｂ）の単糸強力が３０ｃＮ以上である、請求項６～１０のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形材料。
  12. 　熱可塑性樹脂（Ｃ）が、ポリプロピレン系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリカーボネート樹脂およびポリアリーレンサルファイド樹脂からなる群より選択される少なくとも１種である、請求項６～１１のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂成形材料。
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