WO2018168234A1 - ダイヘッド装置、塗布方法および積層体形成装置 - Google Patents

ダイヘッド装置、塗布方法および積層体形成装置 Download PDF

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WO2018168234A1
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透 小瀬村
雅基 斉藤
寛 山下
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日産自動車株式会社
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    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present invention relates to a die head device, a coating method, and a laminate forming apparatus.
  • a die head device used for applying a slurry is known (for example, see Patent Document 1).
  • Slurry is prepared by dispersing a powdered material in a liquid medium, and contains impurities such as bubbles and dust. Therefore, the coating film formed by applying the slurry has a problem that foam failure (impurity failure) occurs due to foam remaining, and a problem that it is difficult to form a coating film with a uniform thickness. Yes. In particular, the above-mentioned problem is remarkable in a laminate of a coating film formed by repeating slurry application.
  • a defoaming device (a dedicated device for removing impurities) for removing bubbles contained in the slurry is known (for example, see Patent Document 2).
  • the present invention has been made to solve the problems associated with the prior art, and without using a dedicated device for removing impurities, a die head device capable of forming a coating film having a uniform thickness with no impurity failure.
  • Another object of the present invention is to provide a coating method and a laminate forming apparatus capable of forming a laminate of the coating film.
  • a uniform phase of the present invention is a die head device that forms a coating film by applying a slurry to a substrate to be conveyed, and includes a front blade, a rear blade, a central blade, and internal impurities.
  • the front blade and the center blade are configured to form a puddle of the slurry.
  • the internal impurity removal space is located between the central blade and the rear blade.
  • a separation distance between the rear blade and the base material is set to be smaller than a separation distance between the central blade and the base material.
  • Another uniform phase of the present invention for achieving the above object is a coating method in which a slurry is applied to a substrate to be transported to form a coating film.
  • the slurry is applied to the base material when the base material passes through a central blade, and the slurry is applied to the base material when passing through the internal impurity removal space. Impurities included in the surface are removed by floating and exiting the surface of the coating film, and when passing through the rear blade, the surface of the coating film is smoothed to form a coating film with a uniform thickness.
  • Yet another uniform phase of the present invention for achieving the above object is a laminate forming apparatus for forming a laminate of a coating film on a substrate to be transported, comprising a plurality of the die head devices, The plurality of die head devices are arranged in series along the transport direction of the base material, and an external impurity removal space for removing impurities contained in the slurry coating film downstream of the plurality of die head devices in the transport direction Are provided.
  • the coating film of the slurry after passing through the central blade is thin, so that it is applied in the internal impurity removal space located between the central blade and the rear blade. Impurities included in the film are removed by floating on the surface of the coating film. Further, when passing through the rear blade, the surface of the coating film is smoothed (corrected) to form a coating film having a uniform thickness. Therefore, it is possible to provide a die head device and a coating method that can form a coating film having a uniform thickness without impurity failure without using a dedicated device for removing impurities.
  • the coating film formed by the die head device may have another die head on the surface of the coating film after residual impurities are removed in the external impurity removal space. Another slurry is applied by the apparatus to form a laminate of coating films. Therefore, it is possible to provide a laminated body forming apparatus capable of forming a laminated body of a coating film having no impurity failure and having a uniform thickness without using a dedicated apparatus for removing impurities.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view for explaining a half cell layer of a fuel cell according to an embodiment of the present invention.
  • a fuel cell 10 according to an embodiment of the present invention is a solid oxide fuel cell (SOFC), and includes a cathode layer 20 and a half cell layer 30 as shown in FIG.
  • SOFC solid oxide fuel cell
  • the cathode layer 20 is an air electrode layer having a thickness of 10 to 50 ⁇ m, for example, and is in contact with the half cell layer 30.
  • the cathode layer 20 has catalytic ability and electronic conductivity, and is made of, for example, conductive ceramics.
  • the half cell layer 30 is a laminate composed of three layers, and includes a metal support layer 40, an anode layer 50, and a solid electrolyte layer 60.
  • the metal support layer 40 has a thickness of 100 to 800 ⁇ m, for example.
  • the metal support layer 40 has a function as a support and electronic conductivity with respect to the expansion and contraction of the battery.
  • the metal support layer 40 is made of a metal material such as stainless steel.
  • the anode layer 50 is a fuel electrode layer having a thickness of 10 to 50 ⁇ m, for example.
  • the anode layer 50 has catalytic ability, electronic conductivity, and ionic conductivity.
  • the anode layer 50 includes an activation catalyst, a metal-based material, and a ceramic-based material.
  • the solid electrolyte layer 60 has a thickness of 1 to 30 ⁇ m, for example, and is sandwiched between the cathode layer 20 and the anode layer 50.
  • the solid electrolyte layer 60 has ionic conductivity and is made of, for example, a ceramic material such as stabilized zirconia.
  • FIG. 2 is a side view for explaining the laminate forming apparatus for forming the half cell layer shown in FIG. 1
  • FIG. 3 is a schematic diagram for explaining the formation of the laminate by the laminate forming apparatus. .
  • Laminate forming apparatus 100 includes, as shown in FIGS. 2 and 3, three types of slurries the thin film sheet substrate 80 S A, S B, coatings 42 and 52 by applying the S C, This is a roll-to-roll type coating apparatus that forms 62 laminates.
  • Reference numerals D 4A , D 4B , and D 4C indicate the thicknesses of the coating films 42, 52, and 62, and reference numeral T indicates the conveyance direction of the substrate 80.
  • bubbles bubbles
  • the material of the base material 80 is not particularly limited. However, in the present embodiment, since the formed laminate of the coating films 42, 52, 62 is peeled off from the base material 80, the material of the base material 80 is a resin having a good releasability. It is preferable. Examples of the resin having good releasability are polyethylene terephthalate (PET), polytetrafluoroethylene (PTFE), and silicone resin.
  • PET polyethylene terephthalate
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • Laminate forming apparatus 100 includes transport device 110, die head devices 120A, 120B, and 120C, slurry supply devices 170A, 170B, and 170C, external foam removal spaces (external impurity removal spaces) 180A, 180B, and 180C, and a control device. 190.
  • the transport device 110 is used to transport the base material 80, and includes a feed roll 111, a drive roller 112, a take-up roll 114, a tension control device 115, and a support table 117.
  • the delivery roll 111 is rotatably arranged, and the base material 80 is wound in a roll shape.
  • the drive roller 112 is used to feed the base material 80 from the feed roll 111 and supply it to the die head devices 120A, 120B, and 120C based on the frictional force.
  • the driving roller 112 has a variable rotation speed and is configured to be able to adjust the conveyance speed of the substrate 80.
  • the driving roller 112 is, for example, a resin roller made of a resin having a good friction coefficient, a rubber roller made of rubber having a good friction coefficient, or a resin or rubber coating layer having a good friction coefficient. It has a metal roller.
  • the installation number and installation position of the driving roller 112 are appropriately set in consideration of the slurry material, the installation number of the die head device, the conveyance distance, and the like.
  • the driving roller 112 can be disposed on the downstream side in the transport direction T of the die head device 120C, or can be disposed on the downstream side in the transport direction T of each of the die head devices 120A, 120B, and 120C.
  • the winding roll 114 is rotatably arranged, and the base material 80 on which the laminated body of the coating films 42, 52, and 62 is disposed is wound in a roll shape.
  • the tension control device 115 controls the tension of the base material 80 by adjusting the rotation speed of the take-up roll 114, for example, formation of wrinkles on the base material 80, extension of the base material 80, and breakage of the base material 80. Configured to suppress.
  • the support table 117 supports the back surface of the substrate 80 to be conveyed, and the contact surface with the substrate 80 has good smoothness in order to ensure smooth conveyance of the substrate 80.
  • the support table 117 is preferably made of a glass plate, a stone surface plate, or a stainless plate from the viewpoint of planar accuracy, but is not particularly limited thereto.
  • the material of the support table 117 is appropriately selected in consideration of cost and weight in addition to the planar accuracy.
  • the die head devices 120A, 120B, and 120C are arranged in series and adjacent to each other along the conveyance direction T of the base material 80 (see FIG. 3).
  • the die head device 120 ⁇ / b> A is configured to form a coating film 42 that constitutes the metal support layer 40 of the half cell layer 30.
  • the die head device 120 ⁇ / b> B is configured to form a coating film 52 that constitutes the anode layer 50 of the half cell layer 30.
  • the die head device 120 ⁇ / b> C is configured to form a coating film 62 that constitutes the solid electrolyte layer 60 of the half cell layer 30.
  • the slurry supply devices 170A, 170B, and 170C include slurry tanks 172A, 172B, and 172C, pumps 174A, 174B, and 174C, and piping systems 176A, 176B, and 176C.
  • Slurry tank 172A, 172B, 172C the slurry S A to form a coating film 42, 52, 62, S B, and accommodates the S C.
  • Slurry S A, S B, the viscosity of S C is, for example, 5000 ⁇ 50000 cP.
  • Pumps 174A, 174B, 174C for example, Mono pump, gear pump, such as Viking pump or consists screw pumps, slurry S A, S B, is used to feed the S C.
  • Slurry S A includes a powder of a material constituting the metal support layer 40.
  • the slurry S B contains a powder of the material constituting the anode layer 50.
  • Slurry S C includes a powder of a material constituting the solid electrolyte layer 60.
  • Slurry S A, S B, S C in addition to the above, includes such a dispersion medium and additives as appropriate.
  • the dispersion medium is, for example, an alcohol solvent, an ether solvent, an ester solvent, a ketone solvent, a cyclic ether solvent, or an aromatic hydrocarbon solvent.
  • the additive is, for example, a sintering aid or a thickener.
  • the piping systems 176A, 176B, 176C connect the slurry tanks 172A, 172B, 172C, the pumps 174A, 174B, 174C, and the die head devices 120A, 120B, 120C, and the filters 177A, 177B, 177C and It has pressure gauges 178A, 178B, 178C.
  • Filter 177A, 177B, 177C, the slurry S A, S B configured to remove such large dust or aggregates contained in S C.
  • Pressure gauge 178A, 178B, 178C, the slurry S A, S B is used to detect the supply pressure of S C.
  • the external foam removal spaces 180A, 180B, and 180C are respectively provided on the downstream side in the transport direction T of the die head devices 120A, 120B, and 120C, and remove bubbles (impurities) included in the coating films 42, 52, and 62. (See FIG. 3).
  • the external foam removal spaces 180A, 180B, and 180C have functions of ensuring time for leveling, drying, and curing the coating films 42, 52, and 62, and facilitating lamination. Therefore, since the occurrence of mixing (mixing) at the interface between the coating films 42, 52, and 62 is suppressed, the degree of freedom of the applied slurry type is excellent.
  • the control device 190 has a control circuit composed of a microprocessor or the like that performs control of each unit and various arithmetic processes according to a program.
  • the control device 190 is connected to the drive roller 112, the tension control device 115, the slurry tanks 172A, 172B, and 172C, and the pumps 174A, 174B, and 174C, and each function of the laminate forming device 100 controls a program corresponding thereto. It is demonstrated when the device 190 executes.
  • the slurry supply apparatus is not limited to the above-described configuration, and for example, a dispenser capable of discharging slurry can be applied.
  • the dispenser capable of discharging the slurry is, for example, a dispenser manufactured by Hyojin Equipment Co., Ltd., which has a structure similar to that of the MONO pump.
  • FIG. 4 is a perspective view for explaining the die head device shown in FIG. 2
  • FIGS. 5 and 6 are perspective views and sectional views for explaining the internal structure of the die head device
  • FIG. 7 is a coating by the die head device. It is the schematic for demonstrating formation of a film
  • the die head device 120A includes a casing 122A, a supply unit 124A, a front blade 130A, a central blade 140A, an internal foam removal space (internal impurity removal space) 150A, a rear blade 160A, an adjustment screw 137A, 147A, 167A, and fixing screws 138A, 148A, 168A.
  • the casing 122A is substantially rectangular and has a bottom surface facing the substrate 80 to be conveyed and a top surface located on the opposite side of the bottom surface.
  • the bottom surface of the casing 122A has an opening for applying the slurry S A is formed on the substrate 80.
  • a supply unit 124A is disposed on the upper surface of the casing 122A.
  • the supply unit 124A has a slit 125, and is connected to the piping system 176A of the slurry supply apparatus 170A.
  • Slit 125 is disposed in the outlet of the supply unit 124A, configured as slurry S A is uniformly supplied along the lateral direction L perpendicular to the transport direction T (see FIG. 5).
  • the slit 125 can be omitted as appropriate.
  • Supply width of the slurry S A corresponds to the length of the slit 125 along the lateral direction L perpendicular to the transport direction T.
  • Feed thickness of the slurry S A corresponds to the width of the slit 125 along the transport direction T.
  • the front blade 130A has a right-angled triangular cross section and extends in the lateral direction L (see FIGS. 5 and 6).
  • the front blade 130A has a front surface 131 located on the upstream side in the transport direction T and a back surface 134 located on the downstream side in the transport direction T.
  • the front surface 131 extends in the direction V perpendicular to the transport direction T.
  • the back surface 134 has a slope 135 corresponding to the hypotenuse of a right triangle.
  • Slope 135 is located directly below the slit 125, configured as slurry S A flows down towards the middle blade 140A.
  • the inclination angle of the rear 134 is appropriately set in consideration of the viscosity of the slurry S A.
  • the adjusting screw 137A is connected to the upper part of the front blade 130A, and is configured to be able to move the front blade 130A along the vertical direction V. Therefore, the distance between the front blade 130A and the base material 80 can be changed by adjusting the adjustment screw 137A. For example, the distance between the front blade 130A and the substrate 80 does not interfere with the passage of the substrate 80, and the slurry S A is set to a value that does not flow out.
  • the fixing screw 138A is positioned so as to face the side surface of the front blade 130A.
  • the fixing screw 138A is configured to fix the position of the front blade 130A adjusted by the adjustment screw 137A by contacting the side surface of the front blade 130A.
  • the central blade 140A is located downstream in the transport direction T from the front blade 130A, has a substantially rectangular cross section, and extends in the lateral direction L (see FIGS. 5 and 6).
  • the central blade 140A has a front surface 141 located upstream in the transport direction T and a back surface 144 located downstream in the transport direction T.
  • the front surface 141 is opposed to the back surface 134 of the front blade 130 ⁇ / b> A and has a deformed portion 142.
  • the central blade 140A is configured to form a puddle liquid of the slurry S A with the front blade 130A.
  • the adjusting screw 147A is connected to the upper part of the central blade 140A, and is configured to move the central blade 140A along the vertical direction V. Therefore, it is possible to change the separation distance between the central blade 140A and the base member 80 by adjusting the adjustment screw 147A.
  • the fixing screw 148A is positioned so as to face the side surface of the central blade 140A.
  • the fixing screw 148A is configured to fix the position of the central blade 140A adjusted by the adjusting screw 147A by contacting the side surface of the central blade 140A.
  • Slurry S A is a high viscosity (e.g., 5000 ⁇ 50000 cP), in the reservoir the liquid of the slurry S A, due to high liquid pressure, the bubbles are contained in the slurry S A, hardly rises. Further, in the gap between the central blade 140A and the base material 80, a high-pressure loss is usually generated, so that bubbles stay and aggregate to form large bubbles. Therefore, foam failure (impurity failure) may occur in the coating film formed through the central blade 140A.
  • a high viscosity e.g., 5000 ⁇ 50000 cP
  • profile 142 of the front surface 141 of the central blade 140A is constituted by a slope portion which is inclined in the transport direction T, which functions as a rotation imparting section that imparts a rotational force to the slurry S A liquid reservoir (See FIG. 7). Accordingly, bubbles contained in the slurry S A does not remain, and without forming a large bubbles collectively, because it is efficiently delivered to the rear 144 of the central blade 140A, bubble formation failure is suppressed.
  • the inclination angle ⁇ of the profiled portion (inclined surface portion) 142 depending on the viscosity of the slurry S A, preferably 30 ⁇ 60 °. It is preferable that the deformed portion (slope portion) 142 does not vary in the inclination angle ⁇ with respect to the lateral direction L. Variations in the width W 1 of the distal end portion of the center blade 140A is preferably suppressed to the range of 0.003 ⁇ 0.1 mm in absolute value. Width W 1 is dependent on the viscosity of the slurry S A, it is also possible to 0mm clogging acute angle.
  • the rotational force of the slurry S A is not limited to the embodiment to control the inclination angle theta, for example, it can be controlled by the pressure (passage pressure) at which the central blade 140A slurry S A passes. Pass pressure can be adjusted or increase the transport speed of the substrate 80, by or pressurized slurry S A of liquid pool.
  • the rear blade 160A is located on the downstream side in the transport direction T from the central blade 140A, has a substantially rectangular cross section, and extends in the lateral direction L (see FIGS. 5 and 6).
  • the rear blade 160A has a front surface 161 located on the upstream side in the transport direction T and a back surface 164 located on the downstream side in the transport direction T.
  • the front surface 161 is opposed to the back surface 144 of the central blade 140 ⁇ / b> A and has a deformed portion 162.
  • the adjustment screw 167A is connected to the upper part of the rear blade 160A, and is configured to be able to move the rear blade 160A along the vertical direction V. Therefore, the adjustment screw 167A can adjust the separation distance between the rear blade 160A and the base material 80.
  • the fixing screw 168A is positioned so as to face the side surface of the rear blade 160A.
  • the fixing screw 168A is configured to fix the position of the rear blade 160A adjusted by the adjustment screw 167A by contacting the side surface of the rear blade 160A.
  • the deformed portion 162 is configured by a quadrant (fan-shaped) curvature portion.
  • the separation distance D 3A between the starting position SP of the deformed portion (curvature portion) 162 and the base material 80 is set to be larger than the separation distance D 1A between the central blade 140A and the base material 80. Therefore, the deformed portion (curvature portion) 162 functions as a guide portion that guides the bubbles contained in the coating film to the surface of the coating film, and can efficiently remove bubbles contained in the coating film. .
  • Variations in the width W 2 of the end portion of the rear blade 160A corresponding to the width at the end position EP of the profiled section (curvature portion) 162 is preferably suppressed to the range of 0.003 ⁇ 0.1 mm in absolute value. Width W 2 is dependent on the viscosity of the slurry S A, it is also possible to 0mm clogging acute angle.
  • Internal bubble removal space 150A is located between the central blade 140A and a rear blade 160A, provided to remove bubbles (impurities) which are contained in the coating film of the coated slurry S A to the substrate 80 (See FIGS. 6 and 7).
  • the thickness of the slurry S A in after passing through the central blade 140A is thin, have reduced fluid pressure, the rising foam is facilitated.
  • the dispersion medium in a slurry evaporates, the effect that a bubble is entrained to the surface also arises. Therefore, in the internal bubble removal space 150A, the bubbles are easily removed by rising to the surface of the coating film.
  • the concave portion of the surface formed by the bubbles coming out is pressed and smoothed (corrected) when passing through the rear blade 160A, so that the coating film 42 having a uniform thickness is secured.
  • die head devices 120B and 120C have substantially the same configuration as the die head device 120A, members having similar functions are denoted by the same reference numerals, and description thereof is omitted to avoid duplication.
  • the base material 80 on which the coating film is formed is supplied to the die head devices 120B and 120C, the front blades 130B and 130C, the central blades 140B and 140C, and the rear blades 160B and 160C are separated from the base material 80.
  • the distance is appropriately set in consideration of the coating thicknesses D 4A and D 4B (see FIG. 3).
  • the distance between the front blade 130B and the base material 80 of the die head apparatus 120B does not interfere with the passage of thickness D 4A of the coating film 42 substrate 80 is formed, and the slurry S B outflow Not set to a value.
  • the separation distance between the front blade 130C of the die head device 120C and the substrate 80 does not interfere with the passage of the substrate 80 on which the coating film 42 having the thickness D 4A and the coating film 52 having the thickness D 4C is formed. and, the slurry S C is set to a value that does not flow out.
  • a coating film having a uniform thickness without foam failure is formed without using a dedicated device for defoaming (for removing impurities).
  • the coating film formed by the die head device has another die head on the surface after the remaining impurities are removed in the external impurity removal space. Another slurry is applied by the apparatus to form a laminate of coating films. Therefore, it is possible to form a laminate of coating films having no bubble failure (impurity failure) and having a uniform thickness without using a dedicated device for defoaming (for removing impurities).
  • the number of die head devices included in the multilayer body forming apparatus is not limited to three, and is appropriately set according to, for example, the configuration of the multilayer body to be formed.
  • the die head device can also be used alone.
  • the laminate forming apparatus is preferably installed in a clean room.
  • the laminate forming apparatus is not limited to the roll-to-roll method, and a roll-to-sheet method can also be applied.
  • the laminated body forming device and the die head device are not limited to the form applied to the formation of the half cell layer of the solid oxide fuel cell (SOFC), and constitute a lithium ion battery or a solid polymer fuel cell (PEM-FC). It is also possible to apply to the formation of a layer.
  • SOFC solid oxide fuel cell
  • PEM-FC solid polymer fuel cell
  • the base material when applied to a lithium ion battery, is a current collector made of a metal film such as a copper foil, an aluminum foil or a stainless steel foil, and the slurry contains a powder of a material constituting the active material layer.
  • the base material when applied to a polymer electrolyte fuel cell, is an electrolyte membrane, and the slurry contains powder of a material constituting the catalyst layer.
  • the substrate is a resin sheet (secondary material) made of a PTFE sheet or a PET sheet, and the slurry contains powder of a material constituting the catalyst layer, and is attached to an electrolyte membrane that is separately formed. The resin sheet is peeled from the catalyst layer at an appropriate timing.
  • FIG. 8 is a flowchart for explaining a coating method according to the embodiment of the present invention. The function corresponding to each step of the flowchart shown in FIG. 8 is exhibited when the control device 190 executes a program corresponding to the process.
  • Coating method 3 kinds of slurries the thin film sheet substrate 80 S A, S B, a stack of coatings 42, 52 and 62 by applying the S C formed
  • the slurry S A is supplied from the slurry supply apparatus 170A to the die head device 120A, a coating film 42 having a thickness of D 4A to the substrate 80 is formed (see FIG. 3).
  • Slurry S A includes a powder of a material constituting the metal support layer 40 of the half cell layer 30, coating 42, constitutes the metal support layer 40.
  • the base material 80 is wound around the delivery roll 111 in a roll shape, and is fed out from the delivery roll 111 based on the frictional force of the driving roller 112, and the die head device 120A, the external foam removal space 180A, the die head device 120B, the external foam. It is continuously conveyed toward the winding roll 114 via the removal space 180B, the die head device 120C, and the external bubble removal space 180C.
  • the base material 80 on which the coating film 42 is formed is included in the coating film 42 when passing through the external foam removal space 180A provided on the downstream side in the transport direction T of the die head device 120A. Bubbles are removed.
  • the slurry S B is supplied from the slurry supply device 170B to the die head apparatus 120B, the coating film 52 having a thickness of D 4B to the substrate 80 is formed.
  • the slurry S B includes a powder of a material constituting the anode layer 50 of the half cell layer 30, the coating 52 constitutes the anode layer 50.
  • the base material 80 on which the coating films 42 and 52 are formed passes through the external foam removal space 180B provided on the downstream side in the transport direction T of the die head device 120B.
  • the bubbles contained in 52 are removed.
  • the slurry S C is supplied from the slurry supply apparatus 170C to the die head device 120C, the coating film 62 having a thickness of D 4C to the substrate 80 is formed.
  • Slurry S C includes a powder of a material constituting the solid electrolyte layer 60 of the half cell layer 30, coating 62, constitutes the solid electrolyte layer 60.
  • the base material 80 on which the coating films 42, 52, 62 are formed passes through the external foam removal space 180C provided on the downstream side in the transport direction T of the die head device 120C, Foam contained in the coating film 62 is removed. Thereafter, the base material 80 on which the coating films 42, 52, 62 are formed is wound around the winding roll 114 in a roll shape.
  • the laminate of the coating films 42, 52, 62 is peeled off from the base material 80, the half cell layer 30 having the metal support layer 40, the anode layer 50, and the solid electrolyte layer 60 through, for example, a degreasing process and a firing process. It becomes.
  • FIG. 9 is a flowchart for explaining the first coating film forming step shown in FIG.
  • the base material 80 fed out from the delivery roll 111 passes through the front blade 130A (see FIG. 7).
  • the base member 80 includes a liquid pool of the slurry S A which is formed between the front blade 130A and the central blade 140A, by passing through a central blade 140A, the slurry S A is applied, the coating film formed Is done.
  • profile of the central blade 140A (inclined surface portion) 142 functions as a rotation imparting section that imparts a rotational force to the slurry S A liquid reservoir, bubbles contained in the slurry S A does not remain, also , And efficiently sent to the back surface 144 of the central blade 140A without forming large bubbles.
  • the base material 80 passes through the internal foam removal space 150A. At this time, since the thickness of the coating film formed on the base material 80 is thin, the bubbles included in the coating film are removed by floating on the surface of the coating film and coming out.
  • the substrate 80 passes through the rear blade 160A.
  • the distance D 2A between the rear blade 160A and the substrate 80 because the smaller set than distance D 1A of between the central blade 140A and the substrate 80, are formed on the base member 80
  • the surface of the coating film is smoothed (corrected) by the ironing effect of the press, and the coating film 42 having a uniform thickness is formed.
  • the separation distance D 3A between the starting position SP of the deformed portion (curvature portion) 162 of the rear blade 160A and the base material 80 is set to be larger than the separation distance D 1A between the central blade 140A and the base material 80.
  • the deformed portion (curvature portion) 162 functions as a guide portion that guides the bubbles included in the coating film to the surface of the coating film, and efficiently removes the bubbles included in the coating film.
  • the base material 80 is conveyed to a 1st external foam removal process (external foam removal space 180A).
  • a coating film having uniform thickness without bubble failure (impurity failure) without using a dedicated device for defoaming (impurity removal). 42 can be formed.
  • the thickness uniformity was compared for the solid electrolyte layer and the anode layer. Thickness uniformity was evaluated by the thickness variation in single layer units.
  • the defoaming effect was compared for the metal support layer. The defoaming effect was evaluated by the bubble generation rate.
  • the comparative example was formed by a film applicator (doctor blade) manufactured by Yasuda Seiki Seisakusho. In the formation of the metal support layer in the comparative example, the slurry that constitutes the metal support layer was not subjected to prior defoaming and was applied in a state where bubbles were included in the slurry.
  • the absolute value of the variation in the thickness of the solid electrolyte layer was 5 ⁇ m in the example and 21 ⁇ m in the comparative example.
  • the absolute value of the variation in the thickness of the anode layer was 3 ⁇ m in the example and 25 ⁇ m in the comparative example.
  • the foam generation rate per 100 mm 2 of the metal support layer was 10 in the example, and 200 or more in the comparative example.
  • the example had good thickness uniformity and a low bubble generation rate, unlike the comparative example.
  • the casing, front blade, central blade, internal foam removal space, and rear blade of the die head devices 120A, 120B, and 120C are represented by reference numerals 122, 130, 140, 150, and 160, respectively.
  • Slurry S A, S B, S C is a representative by reference numeral S.
  • the separation distances of the front blade 130, the central blade 140, and the rear blade 160 with respect to the substrate 80 are represented by the settings of the die head device 120A.
  • FIGS. 11A and 11B are a perspective view and a bottom view for explaining a first modification according to the embodiment of the present invention
  • FIGS. 11A and 11B explain a second modification according to the embodiment of the present invention. It is the perspective view and bottom view for this.
  • the inclination angle of the deformed portion 142 of the central blade 140 is preferably constant with respect to the transport direction T and the vertical direction V when the slurry is sent uniformly in a state where the slurry is spread evenly in the lateral direction L.
  • the slurry flow may become turbulent in the slurry pool formed between the central blade 140 and the front blade.
  • FIG. 10A and FIG. 10B it is preferable to make the width of the tip of the central portion 146B in the lateral direction L of the central blade 140 thicker than the width of the tip of both ends 146A, 146C to make the slurry flow laminar.
  • FIG. 11A and FIG. 11B As shown in FIG. 4, it is preferable that the width of the tip end of one end 146A in the lateral direction L of the central blade 140 is thicker than the width of the tip end of the other end 146C to make the slurry flow laminar.
  • FIG. 12 and FIG. 13 are cross-sectional views for explaining Modification 3 and Modification 4 according to the embodiment of the present invention.
  • the deformed portion 142 of the central blade 140 that constitutes the rotation imparting portion that imparts a rotational force to the slurry S is not limited to the form constituted by the slope portion.
  • the deformed portion 142 may be configured by the curvature portion shown in FIG. 12 or may be configured by a shape having both the inclined portion 143A and the curvature portion 143B shown in FIG.
  • FIG. 14 is a cross-sectional view for explaining Modification 5 according to the embodiment of the present invention.
  • the center blade 140 preferably has a guide portion 145 on the back surface 144 of the tip portion.
  • the guide portion 145 includes an inclined portion illustrated in FIG. 14 and is configured to guide the coating film of the slurry S in a direction away from the base material 80 and toward the internal bubble removal space 150. In this case, since the slurry S is discharged so as to expand while being guided by the guide portion 145, the bubbles included in the slurry S can be efficiently removed.
  • 15 to 17 are cross-sectional views for explaining modified examples 6 to 8 according to the embodiment of the present invention.
  • the deformed portion 162 of the rear blade 160 that constitutes the guide portion that guides the foam contained in the coating film of the slurry S to the surface of the coating film is not limited to a form that is configured by a quarter-circular (fan-shaped) curvature portion.
  • the deformed portion 162 is configured by the inclined portion illustrated in FIG. 15, configured by a shape having both the inclined portion 163 ⁇ / b> A and the curved portion 163 ⁇ / b> B illustrated in FIG. 16, or the curvature of the roller shape illustrated in FIG. 17. It can be configured by a part.
  • the deformed portion 162 is constituted by a roller-shaped curvature portion, it is possible to surely smooth (correct) the surface of the coating film.
  • FIG. 18 is a cross-sectional view for explaining Modification 9 according to the embodiment of the present invention.
  • the internal bubble removal space 150 is not limited to a form under atmospheric pressure (open system), and can be negative pressure. In this case, since the bubbles included in the slurry coating film are likely to float on the surface, the bubbles are reliably removed.
  • the negative pressure in the internal foam removal space 150 can be achieved by arranging the hollow container 154 and the vacuum pump 152 in the die head device.
  • the hollow container 154 has an opening 156 below and is disposed in the internal foam removal space 150 located between the central blade 140 and the rear blade 160.
  • the opening 156 is positioned so as to face the substrate 80 that has passed through the central blade 140.
  • the vacuum pump 152 is connected to the hollow container 154 and configured to be able to suck air in the hollow container 154 and make the hollow container 154 have a negative pressure.
  • the separation distance between the opening 156 of the hollow container 154 and the base material 80 on which the coating film is formed is preferably small.
  • FIG. 19 is a side view for explaining the modified example 10 according to the embodiment of the present invention.
  • the laminate forming apparatus 100 can further include temperature control devices 182A, 182B, and 182C for promoting the drying of the coating film.
  • the temperature control devices 182A, 182B, and 182C have a hot air generator, an infrared irradiation device, and the like, are disposed in the external bubble removal spaces 180A, 180B, and 180C, and heat the coating to dry the coating. Can be configured.
  • the temperature control devices 182A, 182B, and 182C are not limited to the form arranged in the external bubble removal spaces 180A, 180B, and 180C, and can be arranged on the lower side (back side) of the base material 80. Further, the temperature control devices 182A, 182B, 182C are not limited to independent forms, and can be integrated (incorporated) with the die head devices 120A, 120B, 120C.
  • FIG. 20 is a side view for explaining a modification 11 according to the embodiment of the present invention
  • FIGS. 21A, 21B and 21C are sectional views for explaining each of the die head devices shown in FIG.
  • FIG. 22 is a schematic diagram for explaining the formation of a laminate by the laminate forming apparatus shown in FIG.
  • die head devices 120A, 120B, and 120 having different configurations, and the apparatus configuration is simplified as compared to the stack forming apparatus 100 shown in FIG. Yes.
  • the die head device 120A located on the most upstream side in the transport direction T does not have the internal bubble removal space 150A and the rear blade 160A.
  • the die head device 120B located on the downstream side in the transport direction T from the die head device 120A does not have the internal bubble removal space 150B and the rear blade 160B, and is on the front surface 131 of the front blade 130B. It has a deformed portion 132.
  • the separation distance between the front blade 130B and the base material 80 is set to be smaller than the separation distance between the central blade 140A of the die head device 120A and the base material 80, and the deformed portion 132 is omitted in the die head device 120A. This corresponds to the deformed portion 162 of the rear blade 160A.
  • the die head device 120C located on the downstream side in the transport direction T from the die head device 120B has a deformed portion 132 on the front surface 131 of the front blade 130C, as shown in FIG. 21C.
  • the separation distance between the front blade 130C and the substrate 80 is set to be smaller than the separation distance between the central blade 140B of the die head device 120B and the substrate 80, and the deformed portion 132 is omitted in the die head device 120B. This corresponds to the deformed portion 162 of the rear blade 160B.
  • the front blade 130B of the die head device 120B, the external bubble removal space 180A, the front blade 130C of the die head device 120C, and the external bubble removal space 180B are the rear blade 160A of the die head device 120A and the internal bubble removal space 150A of the die head device 120A.
  • the rear blade 160B of the die head device 120B and the internal bubble removal space 150B of the die head device 120B are also used.
  • the base material 80 passes through the external foam removal space 180A.
  • the thickness of the coating of the slurry S A is thin because, bubbles contained in the coating film is removed by being withdrawn to rise to the surface of the coating film.
  • the substrate 80 passes through the front blade 130B of the die head device 120B.
  • the surface of the coating of the slurry S A is the ironing effect by the pressing is smoothed (straightening), the coating film 42 having a uniform thickness is formed.
  • the deformed portion (curvature portion) 132 of the front blade 130B functions as a guide portion that guides the bubbles contained in the coating film to the surface of the coating film, and efficiently removes the bubbles contained in the coating film 42. .
  • the substrate 80 includes a liquid pool of the slurry S B, by passing through a central blade 140B, the slurry S B is applied, the coating film is formed.
  • the base material 80 passes the external foam removal space 180B.
  • the thickness of the coating of the slurry S B is thin because, bubbles contained in the coating film is removed by being withdrawn to rise to the surface of the coating film.
  • the substrate 80 passes through the front blade 130C of the die head device 120C.
  • the surface of the coating film is smoothed (corrected) by the ironing effect of the press, and the coating film 52 having a uniform thickness is formed.
  • the deformed portion (curvature portion) 132 of the front blade 130C functions as a guide portion that guides the bubbles included in the coating film to the surface of the coating film, and efficiently removes the bubbles included in the coating film.
  • the base material 80 passes through the internal foam removal space 150C.
  • the thickness of the coating of the slurry S C is thin because, bubbles contained in the coating film is removed by being withdrawn to rise to the surface of the coating film.
  • the base material 80 passes through the rear blade 160C.
  • the surface of the coating film is smoothed (corrected) by the ironing effect of the press, and the coating film 62 having a uniform thickness is formed.
  • the deformed portion (curvature portion) 162 of the rear blade 160C functions as a guide portion that guides the foam contained in the coating film to the surface of the coating film, and efficiently removes the bubbles contained in the coating film.
  • the base material 80 passes through the external foam removal space 180C.
  • the die head device and the coating method according to the present embodiment since the thickness of the slurry after passing through the central blade is thin, the internal bubble removal space (inside the inner blade located between the central blade and the rear blade) In the (impurity removal space), bubbles (impurities) contained in the slurry coating are lifted and removed from the surface of the coating. Further, when passing through the rear blade, the surface of the slurry is smoothed (corrected), and a coating film having a uniform thickness is formed. Therefore, it is possible to provide a die head device and a coating method capable of forming a coating film having a uniform thickness with no bubble failure (impurity failure) without using a dedicated device for defoaming (for removing impurities). is there.
  • the incorporated die head device can form a coating film having a uniform thickness without foam failure without using a dedicated device for defoaming. It is.
  • the coating film formed by the die head device is coated with another slurry by another die head device on the surface after the remaining bubbles are removed in the external bubble removal space (external impurity removal space).
  • the external bubble removal space external impurity removal space
  • the center blade has a rotation imparting portion that imparts a rotational force to the liquid pool slurry. In this case, it is possible to efficiently send out the foam contained in the slurry coating to the internal foam removal space.
  • the rotation imparting part can be constituted by a deformed part having an inclined part and / or a curvature part.
  • the rotation imparting unit is realized with a simple configuration.
  • the center blade preferably has a guide portion for guiding the slurry in a direction away from the base material and toward the internal foam removal space.
  • a guide portion for guiding the slurry in a direction away from the base material and toward the internal foam removal space.
  • the guide part can be constituted by an inclined part.
  • the guide part of the central blade is realized with a simple configuration.
  • the rear blade has a guide portion that guides bubbles contained in the slurry coating film to the surface of the coating film. In this case, bubbles included in the slurry can be efficiently removed.
  • the guide part of the rear blade can be constituted by a deformed part having an inclined part and / or a curved part.
  • the guide part of the rear blade is realized with a simple configuration.
  • the curvature part preferably has a roller shape. In this case, it is possible to surely smooth (correct) the surface of the coating film.
  • the internal bubble removal space is negatively pressured. In this case, since the bubbles included in the coating film of the slurry are likely to float on the surface, the bubbles can be reliably removed.
  • the internal bubble removal space and the rear blade of the die head device are combined with the external bubble removal space and the front blade of the die head device (second die head device) located downstream in the transport direction.
  • the device configuration can be simplified.
  • the front blade of the second die head device preferably has a guide portion that guides bubbles remaining in the coating film to the surface of the coating film. In this case, bubbles remaining in the coating film even after passing through the external bubble removal space can be efficiently removed by the front blade of the second die head device.
  • the guide part of the front blade can be constituted by a deformed part having an inclined part and / or a curved part.
  • the guide part of the front blade is embodied with a simple configuration.
  • the impurities to be removed are not limited to bubbles (bubbles), and can be applied to dust.
  • the modified examples 1 to 11 can be appropriately combined.
  • Solid oxide fuel cell (SOFC), 20 cathode layer, 30 half-cell layer, 40 metal support layer, 42 paint film, 50 anode layer, 52 coating film, 60 solid electrolyte layer, 62 paint film, 80 substrate, 100 Laminate forming apparatus, 110 transfer device, 111 delivery roll, 112 driving roller, 114 take-up roll, 115 tension control device, 117 support table, 120, 120A, 120B, 120C die head device, 122, 122A, 122B, 122C casing, 124, 124A, 124B, 124C supply section, 125 slits, 130, 130A, 130B, 130C front blade, 131 front, 132 Profiles, 134 back, 135 slopes, 137A adjustment screw, 138A fixing screw, 140, 140A, 140B, 140C central blade, 141 front, 142 variant, 143A inclined part, 143B curvature part, 144 back, 145 slope, 146A one end, 146B center, 146C the other end,

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Abstract

【課題】不純物除去用の専用装置を使用することなく、不純物故障が無くかつ均一な厚みの塗膜を形成し得るダイヘッド装置および塗布方法と、前記塗膜の積層体を形成し得る積層体形成装置と、を提供する 【解決手段】前方ブレード１３０Ａと、後方ブレード１６０Ａと、中央ブレード１４０Ａと、内部不純物除去空間１５０Ａと、を有するダイヘッド装置である。前方ブレード１３０Ａおよび中央ブレード１４０Ａは、スラリーＳＡの液だまりを形成するように構成される。内部不純物除去空間１５０Ａは、中央ブレード１４０Ａと後方ブレード１６０Ａとの間に位置する。後方ブレード１６０Ａと基材８０との間の離間距離Ｄ４Ａは、中央ブレード１４０Ａと基材８０との間の離間距離Ｄ１Ａより小さく設定される。

Description

ダイヘッド装置、塗布方法および積層体形成装置
　本発明は、ダイヘッド装置、塗布方法および積層体形成装置に関する。
　例えば、スラリーを塗布するために使用されるダイヘッド装置が知られている（例えば、特許文献１参照。）。
　スラリーは、粉末状の材料を液状媒体に分散して調製され、泡やゴミブツ等の不純物を内包している。そのため、スラリーを塗布して形成される塗膜に、泡が残留することで泡故障（不純物故障）が生じる問題や、均一な厚みの塗膜を形成することが困難である問題を有している。特に、スラリーの塗布を繰り返すことによって形成される塗膜の積層体においては、上記問題は、顕著である。
　一方、スラリーに内包される泡を除去するための脱泡装置（不純物除去用の専用装置）が知られている（例えば、特許文献２参照。）。
特開２００３－１０７６６号公報 特開２０１１－５０８１４号公報
　スラリーを塗布する前に、脱泡装置を使用して、スラリーに内包される泡を除去することは可能であるが、装置全体の大型化および装置構成の複雑化による装置コストの上昇や、工程数の増加による生産性の低下を引き起こす問題を有している。
　本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、不純物除去用の専用装置を使用することなく、不純物故障が無くかつ均一な厚みの塗膜を形成し得るダイヘッド装置および塗布方法と、前記塗膜の積層体を形成し得る積層体形成装置と、を提供することを目的とする。
　上記目的を達成するための本発明の一様相は、搬送される基材にスラリーを塗布して塗膜を形成するダイヘッド装置であって、前方ブレードと、後方ブレードと、中央ブレードと、内部不純物除去空間と、を有する。前記前方ブレードおよび前記中央ブレードは、前記スラリーの液だまりを形成するように構成される。前記内部不純物除去空間は、前記中央ブレードと前記後方ブレードとの間に位置する。前記後方ブレードと前記基材との間の離間距離は、前記中央ブレードと前記基材との間の離間距離より小さく設定される。
　上記目的を達成するための本発明の別の一様相は、搬送される基材にスラリーを塗布して塗膜を形成する塗布方法である。前記塗布方法においては、前記基材が中央ブレードを通過することによって、前記基材に前記スラリーが塗布され、内部不純物除去空間を通過する際に、前記基材に塗布された前記スラリーの塗膜に内包される不純物が、前記塗膜の表面に浮上して抜け出ることで除去され、後方ブレードを通過する際に、前記塗膜の表面は平滑化されて、均一な厚みの塗膜が形成される。
　上記目的を達成するための本発明のさらに別の一様相は、搬送される基材に塗膜の積層体を形成する積層体形成装置であって、前記ダイヘッド装置を複数有しており、前記複数のダイヘッド装置は、前記基材の搬送方向に沿って直列に配置され、前記複数のダイヘッド装置の搬送方向下流側に、スラリーの塗膜に内包される不純物を除去するための外部不純物除去空間が各々設けられている。
　本発明の一様相および別の一様相によれば、中央ブレードを通過した後におけるスラリーの塗膜の厚みは、薄いため、中央ブレードと後方ブレードとの間に位置する内部不純物除去空間において、塗膜に内包される不純物は、塗膜の表面に浮上して抜け出ることで除去される。また、後方ブレードを通過する際に、塗膜の表面は、平滑化（矯正）されて、均一な厚みの塗膜が形成される。したがって、不純物除去用の専用装置を使用することなく、不純物故障が無くかつ均一な厚みの塗膜を形成し得るダイヘッド装置および塗布方法を提供することが可能である。
　本発明のさらに別の一様相によれば、前記ダイヘッド装置によって形成された塗膜は、外部不純物除去空間において、残留している不純物が除去された後で、塗膜の表面に、別のダイヘッド装置によって別のスラリーが塗布されて、塗膜の積層体が形成される。したがって、不純物除去用の専用装置を使用することなく、不純物故障が無くかつ均一な厚みを有する塗膜の積層体を形成し得る積層体形成装置を提供することが可能である。
　本発明のさらに他の目的、特徴および特質は、以後の説明および添付図面に例示される好ましい実施の形態を参照することによって、明らかになるであろう。
本発明の実施の形態に係る燃料電池のハーフセル層を説明するための断面図である。 図１に示されるハーフセル層を形成するための積層体形成装置を説明するための側面図である。 積層体形成装置による積層体の形成を説明するための概略図である。 図２に示されるダイヘッド装置を説明するための斜視図である。 ダイヘッド装置の内部構造を説明するための斜視図である。 ダイヘッド装置の内部構造を説明するための断面図である。 ダイヘッド装置による塗膜の形成を説明するための概略図である。 本発明の実施の形態に係る塗布方法を説明するためのフローチャートである。 図８に示される第１塗膜形成工程を説明するためのフローチャートである。 本発明の実施の形態に係る変形例１を説明するための斜視図である。 本発明の実施の形態に係る変形例１を説明するための底面図である。 本発明の実施の形態に係る変形例２を説明するための斜視図である。 本発明の実施の形態に係る変形例２を説明するための底面図である。 本発明の実施の形態に係る変形例３を説明するための断面図である。 本発明の実施の形態に係る変形例４を説明するための断面図である。 本発明の実施の形態に係る変形例５を説明するための断面図である。 本発明の実施の形態に係る変形例６を説明するための断面図である。 本発明の実施の形態に係る変形例７を説明するための断面図である。 本発明の実施の形態に係る変形例８を説明するための断面図である。 本発明の実施の形態に係る変形例９を説明するための断面図である。 本発明の実施の形態に係る変形例１０を説明するための側面図である。 本発明の実施の形態に係る変形例１１を説明するための側面図である。 図２０に示される搬送方向最上流側に位置するダイヘッド装置を説明するための断面図である。 図２１Ａのダイヘッド装置より搬送方向下流側に位置するダイヘッド装置を説明するための断面図である。 図２１Ｂのダイヘッド装置より搬送方向下流側に位置するダイヘッド装置を説明するための断面図である。 図２０に示される積層体形成装置による積層体の形成を説明するための概略図である。
　以下、本発明の実施の形態を図面を参照しつつ説明する。なお、図面の寸法比率は、説明の都合上誇張されており、実際の比率とは異なる場合がある。
　図１は、本発明の実施の形態に係る燃料電池のハーフセル層を説明するための断面図である。
　本発明の実施の形態に係る燃料電池１０は、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）であり、図１に示されるように、カソード層２０およびハーフセル層３０を有する。
　カソード層２０は、例えば、１０～５０μｍの厚みを有する空気極層であり、ハーフセル層３０と接している。カソード層２０は、触媒能および電子導電性を有し、例えば、導電性セラミックスから構成される。
　ハーフセル層３０は、３層からなる積層体であり、メタルサポート層４０、アノード層５０および固体電解質層６０を有する。
　メタルサポート層４０は、例えば、１００～８００μｍの厚みを有する。メタルサポート層４０は、電池の膨張収縮に対して支持体となる機能および電子導電性を有する。具体的には、メタルサポート層４０は、ステンレス等の金属系材料から構成される。
　アノード層５０は、例えば、１０～５０μｍの厚みを有する燃料極層である。アノード層５０は、触媒能、電子導電性およびイオン導電性を有する。具体的には、アノード層５０は、活性化触媒、金属系材料およびセラミック系材料を含んでいる。
　固体電解質層６０は、例えば、１～３０μｍの厚みを有し、カソード層２０とアノード層５０とによって挟持される。固体電解質層６０は、イオン導電性を有し、例えば、安定化ジルコニア等のセラミック系材料から構成される。
　次に、ハーフセル層を形成するための積層体形成装置１００が説明される。
　図２は、図１に示されるハーフセル層を形成するための積層体形成装置を説明するための側面図、図３は、積層体形成装置による積層体の形成を説明するための概略図である。
　積層体形成装置１００は、図２および図３に示されるように、薄膜シート状の基材８０に対して３種類のスラリーＳＡ，ＳＢ，ＳＣを塗布して塗膜４２，５２，６２の積層体を形成するロールｔｏロール方式の塗布装置である。符号Ｄ４Ａ，Ｄ４Ｂ，Ｄ４Ｃは、塗膜４２，５２，６２の厚みを示し、符号Ｔは、基材８０の搬送方向を示している。なお、本実施の形態において、塗膜４２，５２，６２に内包される不純物として、泡（気泡）の場合に関し、説明する。
　基材８０の材質は、特に限定されない。しかし、本実施の形態においては、形成された塗膜４２，５２，６２の積層体は、基材８０から剥離されるため、基材８０の材質は、良好な離形性を有する樹脂であることが好ましい。良好な離形性を有する樹脂は、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、シリコーン樹脂である。
　積層体形成装置１００は、搬送装置１１０と、ダイヘッド装置１２０Ａ，１２０Ｂ，１２０Ｃと、スラリー供給装置１７０Ａ，１７０Ｂ，１７０Ｃと、外部泡除去空間（外部不純物除去空間）１８０Ａ，１８０Ｂ，１８０Ｃと、制御装置１９０とを有する。
　搬送装置１１０は、図２に示されるように、基材８０を搬送するために使用され、送り出しロール１１１、駆動ローラー１１２、巻取りロール１１４、張力制御装置１１５、支持テーブル１１７を有する。
　送り出しロール１１１は、回転自在に配置され、基材８０がロール状に巻かれている。駆動ローラー１１２は、摩擦力に基づいて、送り出しロール１１１から基材８０を繰り出して、ダイヘッド装置１２０Ａ，１２０Ｂ，１２０Ｃに供給するために使用される。
　駆動ローラー１１２は、回転数が可変であり、基材８０の搬送速度を調整可能に構成される。駆動ローラー１１２は、例えば、良好な摩擦係数を有する樹脂から構成される樹脂ローラー、良好な摩擦係数を有するゴムから構成されるゴムローラー、あるいは、良好な摩擦係数を有する樹脂やゴムの被覆層を有する金属ローラーからなる。
　駆動ローラー１１２の設置数および設置位置は、スラリーの材料、ダイヘッド装置の設置数、搬送距離などを考慮して適宜設定される。例えば、駆動ローラー１１２を、ダイヘッド装置１２０Ｃの搬送方向Ｔ下流側に配置したり、ダイヘッド装置１２０Ａ，１２０Ｂ，１２０Ｃの各々の搬送方向Ｔ下流側に配置したりすることも可能である。
　巻取りロール１１４は、回転自在に配置され、塗膜４２，５２，６２の積層体が配置された基材８０が、ロール状に巻取られる。張力制御装置１１５は、巻取りロール１１４の回転速度を調整することにより、基材８０の張力を制御し、例えば、基材８０における皺の形成、基材８０の伸長、基材８０の破断を抑制するように構成される。
　支持テーブル１１７は、搬送される基材８０の背面を支持しており、基材８０との接触面は、基材８０の円滑な搬送を確保するため、良好な平滑度を有する。支持テーブル１１７は、平面精度の観点から、ガラスプレート、石定盤、あるいはステンレスプレートから構成されることが好ましいが、特にこれらに限定されない。例えば、支持テーブル１１７の材質は、平面精度に加えてコストや重量なども考慮し、適宜選択される。
　ダイヘッド装置１２０Ａ，１２０Ｂ，１２０Ｃは、基材８０の搬送方向Ｔに沿って直列かつ隣接して配置される（図３参照）。ダイヘッド装置１２０Ａは、ハーフセル層３０のメタルサポート層４０を構成する塗膜４２を形成するように構成される。ダイヘッド装置１２０Ｂは、ハーフセル層３０のアノード層５０を構成する塗膜５２を形成するように構成される。ダイヘッド装置１２０Ｃは、ハーフセル層３０の固体電解質層６０を構成する塗膜６２を形成するように構成される。
　スラリー供給装置１７０Ａ，１７０Ｂ，１７０Ｃは、スラリータンク１７２Ａ，１７２Ｂ，１７２Ｃ、ポンプ１７４Ａ，１７４Ｂ，１７４Ｃ、および配管系１７６Ａ，１７６Ｂ，１７６Ｃを有する。
　スラリータンク１７２Ａ，１７２Ｂ，１７２Ｃは、塗膜４２，５２，６２を形成するスラリーＳＡ，ＳＢ，ＳＣを収容している。スラリーＳＡ，ＳＢ，ＳＣの粘度は、例えば、５０００～５００００ｃＰである。ポンプ１７４Ａ，１７４Ｂ，１７４Ｃは、例えば、モーノポンプ、バイキングポンプ等のギアポンプ、あるいは、スクリューポンプからなり、スラリーＳＡ，ＳＢ，ＳＣを送り出すために使用される。
　スラリーＳＡは、メタルサポート層４０を構成する材料の粉末を含んでいる。スラリーＳＢは、アノード層５０の構成する材料の粉末を含んでいる。スラリーＳＣは、固体電解質層６０を構成する材料の粉末を含んでいる。スラリーＳＡ，ＳＢ，ＳＣは、上記に加えて、分散媒や添加剤などを適宜含んでいる。分散媒は、例えば、アルコール系溶剤、エーテル系溶剤、エステル系溶剤、ケトン系溶剤、環状エーテル系溶剤、芳香族炭化水素系溶剤である。添加剤は、例えば、焼結助剤、増粘剤である。
　配管系１７６Ａ，１７６Ｂ，１７６Ｃは、スラリータンク１７２Ａ，１７２Ｂ，１７２Ｃと、ポンプ１７４Ａ，１７４Ｂ，１７４Ｃと、ダイヘッド装置１２０Ａ，１２０Ｂ，１２０Ｃと、を接続しており、また、フィルター１７７Ａ，１７７Ｂ，１７７Ｃおよび圧力計１７８Ａ，１７８Ｂ，１７８Ｃを有する。
　フィルター１７７Ａ，１７７Ｂ，１７７Ｃは、スラリーＳＡ，ＳＢ，ＳＣに含まれる大きなゴミや凝集体などを除去するように構成される。圧力計１７８Ａ，１７８Ｂ，１７８Ｃは、スラリーＳＡ，ＳＢ，ＳＣの供給圧を検出するために使用される。
　外部泡除去空間１８０Ａ，１８０Ｂ，１８０Ｃは、ダイヘッド装置１２０Ａ，１２０Ｂ，１２０Ｃの搬送方向Ｔ下流側に、各々設けられており、塗膜４２，５２，６２に内包される泡（不純物）を除去するように構成される（図３参照）。外部泡除去空間１８０Ａ，１８０Ｂ，１８０Ｃは、塗膜４２，５２，６２のレベリング、乾燥、硬化などの時間を確保し、積層を容易化する機能も有する。したがって、塗膜４２，５２，６２の界面におけるミキシング（混合）の発生が抑制されるため、適用されるスラリー種の自由度に優れている。
　制御装置１９０は、プログラムにしたがって各部の制御や各種の演算処理を実施するマイクロプロセッサー等から構成される制御回路を有する。制御装置１９０は、駆動ローラー１１２、張力制御装置１１５、スラリータンク１７２Ａ，１７２Ｂ，１７２Ｃ、ポンプ１７４Ａ，１７４Ｂ，１７４Ｃに接続されており、積層体形成装置１００の各機能は、それに対応するプログラムを制御装置１９０が実行することにより発揮される。
　スラリー供給装置は、上述の構成に限定されず、例えば、スラリーを吐出可能なディスペンサーを適用することも可能である。スラリーを吐出可能なディスペンサーは、例えば、モーノポンプと同様な構造が組み込まれている兵神装備（株）製のディスペンサーである。
　次に、ダイヘッド装置が詳述される。
　図４は、図２に示されるダイヘッド装置を説明するための斜視図、図５および図６は、ダイヘッド装置の内部構造を説明するための斜視図および断面図、図７は、ダイヘッド装置による塗膜の形成を説明するための概略図である。
　ダイヘッド装置１２０Ａは、図４～６に示されるように、ケーシング１２２Ａ、供給部１２４Ａ、前方ブレード１３０Ａ、中央ブレード１４０Ａ、内部泡除去空間（内部不純物除去空間）１５０Ａ、後方ブレード１６０Ａ、調整ネジ１３７Ａ，１４７Ａ，１６７Ａ、および、固定ネジ１３８Ａ，１４８Ａ，１６８Ａを有する。
　ケーシング１２２Ａは、略矩形であり、搬送される基材８０に相対する底面と、当該底面の逆側に位置する上面と、を有する。ケーシング１２２Ａの底面は、基材８０にスラリーＳＡを塗布するための開口部が形成されている。ケーシング１２２Ａの上面は、供給部１２４Ａが配置される。
　供給部１２４Ａは、スリット１２５を有し、スラリー供給装置１７０Ａの配管系１７６Ａが接続される。スリット１２５は、供給部１２４Ａの流出口に配置されており、スラリーＳＡが搬送方向Ｔと直交する横方向Ｌに沿って均等に供給されるように構成される（図５参照）。スリット１２５は、必要に応じて、適宜省略することも可能である。
　スラリーＳＡの供給幅は、搬送方向Ｔと直交する横方向Ｌに沿ったスリット１２５の長さに対応する。スラリーＳＡの供給厚みは、搬送方向Ｔに沿ったスリット１２５の幅に対応する。
　前方ブレード１３０Ａは、直角三角形状断面を有し、横方向Ｌに延長している（図５および図６参照）。前方ブレード１３０Ａは、搬送方向Ｔ上流側に位置する前面１３１と、搬送方向Ｔ下流側に位置する背面１３４を有する。前面１３１は、搬送方向Ｔに対して垂直方向Ｖに延長している。背面１３４は、直角三角形の斜辺に対応する斜面１３５を有する。斜面１３５は、スリット１２５の直下に位置し、中央ブレード１４０Ａに向かってスラリーＳＡが流下するように構成される。背面１３４の傾斜角度は、スラリーＳＡの粘度などを考慮して適宜設定される。
　調整ネジ１３７Ａは、前方ブレード１３０Ａの上部に連結されており、前方ブレード１３０Ａを垂直方向Ｖに沿って移動させ得るように構成される。したがって、調整ネジ１３７Ａを調整することによって、前方ブレード１３０Ａと基材８０との間の離間距離を変更することが可能である。例えば、前方ブレード１３０Ａと基材８０との間の離間距離は、基材８０の通過を干渉せず、かつ、スラリーＳＡが流出しない値に設定される。
　固定ネジ１３８Ａは、前方ブレード１３０Ａの側面に相対するように位置決めされている。固定ネジ１３８Ａは、前方ブレード１３０Ａの側面に当接することで、調整ネジ１３７Ａによって調整された前方ブレード１３０Ａの位置を、固定するように構成される。
　中央ブレード１４０Ａは、前方ブレード１３０Ａより搬送方向Ｔ下流側に位置し、略矩形断面を有し、横方向Ｌに延長している（図５および図６参照）。中央ブレード１４０Ａは、搬送方向Ｔ上流側に位置する前面１４１と、搬送方向Ｔ下流側に位置する背面１４４を有する。前面１４１は、前方ブレード１３０Ａの背面１３４に相対しており、異形部１４２を有する。なお、中央ブレード１４０Ａは、前方ブレード１３０Ａと共にスラリーＳＡの液だまりを形成するように構成される。
　調整ネジ１４７Ａは、中央ブレード１４０Ａの上部に連結されており、中央ブレード１４０Ａを垂直方向Ｖに沿って移動させ得るように構成される。したがって、調整ネジ１４７Ａを調整することによって、中央ブレード１４０Ａと基材８０との間の離間距離を変更することが可能である。
　固定ネジ１４８Ａは、中央ブレード１４０Ａの側面に相対するように位置決めされている。固定ネジ１４８Ａは、中央ブレード１４０Ａの側面に当接することで、調整ネジ１４７Ａによって調整された中央ブレード１４０Ａの位置を、固定するように構成される。
　スラリーＳＡは、高粘度（例えば、５０００～５００００ｃＰ）であり、スラリーＳＡの液だまり内では、液圧が高いため、スラリーＳＡに内包されている泡は、上昇し難い。また、中央ブレード１４０Ａと基材８０との間の隙間においては、通常、高圧損となるため、泡は滞留し、また、集合して大きな泡を形成する。そのため、中央ブレード１４０Ａを通過して形成される塗膜に泡故障（不純物故障）が生じる虞がある。
　しかし、中央ブレード１４０Ａの前面１４１の異形部１４２は、搬送方向Ｔに沿って傾斜している斜面部によって構成されており、液だまりのスラリーＳＡに回転力を付与する回転付与部として機能する（図７参照）。したがって、スラリーＳＡに内包される泡は、滞留せず、また、集合して大きな泡を形成することなく、中央ブレード１４０Ａの背面１４４へ効率的に送り出されるため、泡故障の発生が抑制される。
　異形部（斜面部）１４２の傾斜角度θは、スラリーＳＡの粘度に依存するが、３０～６０°が好ましい。異形部（斜面部）１４２は、横方向Ｌに関し、傾斜角度θのばらつきが生じないことが好ましい。中央ブレード１４０Ａの先端部の幅Ｗ１のばらつきは、絶対値で０．００３～０．１ｍｍの範囲に抑えることが好ましい。幅Ｗ１は、スラリーＳＡの粘度に依存するが、０ｍｍつまり鋭角とすることも可能である。
　スラリーＳＡの回転力は、傾斜角度θによって制御する形態に限定されず、例えば、中央ブレード１４０ＡをスラリーＳＡが通過する際の圧力（通過圧力）によって制御することも可能である。通過圧力は、基材８０の搬送速度を上昇させたり、液だまりのスラリーＳＡを加圧したりすることによって調整することが可能である。
　後方ブレード１６０Ａは、中央ブレード１４０Ａより搬送方向Ｔ下流側に位置し、略矩形断面を有し、横方向Ｌに延長している（図５および図６参照）。後方ブレード１６０Ａは、搬送方向Ｔ上流側に位置する前面１６１と、搬送方向Ｔ下流側に位置する背面１６４を有する。前面１６１は、中央ブレード１４０Ａの背面１４４に相対しており、異形部１６２を有する。
　調整ネジ１６７Ａは、後方ブレード１６０Ａの上部に連結されており、後方ブレード１６０Ａを垂直方向Ｖに沿って移動させ得るように構成される。したがって、調整ネジ１６７Ａは、後方ブレード１６０Ａと基材８０との間の離間距離を調整することが可能である。
　固定ネジ１６８Ａは、後方ブレード１６０Ａの側面に相対するように位置決めされている。固定ネジ１６８Ａは、後方ブレード１６０Ａの側面に当接することで、調整ネジ１６７Ａによって調整された後方ブレード１６０Ａの位置を、固定するように構成される。
　後方ブレード１６０Ａと基材８０との間の離間距離Ｄ２Ａは、中央ブレード１４０Ａと基材８０との間の離間距離Ｄ１Ａより小さく設定される（図７参照）。したがって、後方ブレード１６０Ａを通過する際に、スラリーＳＡの塗膜の表面は、プレスによるアイロン効果によって、平滑化（矯正）され、均一な厚みの塗膜４２が形成される。
　異形部１６２は、四半円状（扇型状）の曲率部によって構成される。異形部（曲率部）１６２の開始位置ＳＰと基材８０との間の離間距離Ｄ３Ａは、中央ブレード１４０Ａと基材８０との間の離間距離Ｄ１Ａより大きく設定される。したがって、異形部（曲率部）１６２は、塗膜に内包される泡を塗膜の表面に案内するガイド部として機能し、塗膜に内包される気泡を効率的に除去することが可能である。
　異形部（曲率部）１６２の終了位置ＥＰにおける幅に対応する後方ブレード１６０Ａの先端部の幅Ｗ２のばらつきは、絶対値で０．００３～０．１ｍｍの範囲に抑えることが好ましい。幅Ｗ２は、スラリーＳＡの粘度に依存するが、０ｍｍつまり鋭角とすることも可能である。
　内部泡除去空間１５０Ａは、中央ブレード１４０Ａと後方ブレード１６０Ａとの間に位置し、基材８０に塗布されたスラリーＳＡの塗膜に内包される泡（不純物）を除去するために設けられている（図６および図７参照）。
　つまり、中央ブレード１４０Ａを通過した後におけるスラリーＳＡの厚みは、薄く、液圧が低下しており、泡の上昇が容易となっている。また、スラリー中の分散媒が蒸発する際に、気泡が表面まで同伴される効果も生じる。したがって、内部泡除去空間１５０Ａにおいて、泡は、塗膜の表面に浮上して抜け出ることで容易に除去される。泡が抜け出ることによって形成される表面の凹部は、後方ブレード１６０Ａを通過する際にプレスされ、平滑化（矯正）されるため、均一な厚みの塗膜４２が確保される。
　前方ブレード１３０Ａ、中央ブレード１４０Ａおよび後方ブレード１６０Ａの材質は、平面精度および平行度の観点から、４００番台のステンレス、６００番台のステンレス、超硬合金などを適用することが好ましい。前方ブレード１３０Ａ、中央ブレード１４０Ａおよび後方ブレード１６０Ａにおける少なくともスラリーＳＡに接する表面は、スラリーＳＡの流動性の阻害防止や、凝集によるコンタミネイションの防止のため、ラップ研磨が施されていることが好ましい。
　ダイヘッド装置１２０Ｂ，１２０Ｃは、ダイヘッド装置１２０Ａと略同一の構成を有するため、以下において、同様の機能を有する部材については類似する符号を使用し、重複を避けるため、その説明は省略される。
　なお、ダイヘッド装置１２０Ｂ，１２０Ｃには、塗膜が形成された基材８０が供給されるため、前方ブレード１３０Ｂ，１３０Ｃ、中央ブレード１４０Ｂ，１４０Ｃおよび後方ブレード１６０Ｂ，１６０Ｃの各々における基材８０に対する離間距離は、塗膜の厚みＤ４Ａ，Ｄ４Ｂを考慮して適宜設定される（図３参照）。
　例えば、ダイヘッド装置１２０Ｂの前方ブレード１３０Ｂと基材８０との間の離間距離は、厚さＤ４Ａの塗膜４２が形成された基材８０の通過を干渉せず、かつ、スラリーＳＢが流出しない値に設定される。ダイヘッド装置１２０Ｃの前方ブレード１３０Ｃと基材８０との間の離間距離は、厚さＤ４Ａの塗膜４２および厚さＤ４Ｃの塗膜５２が形成された基材８０の通過を干渉せず、かつ、スラリーＳＣが流出しない値に設定される。
　以上のように、本実施の形態に係るダイヘッド装置においては、脱泡用（不純物除去用）の専用装置を使用することなく、泡故障（不純物故障）が無くかつ均一な厚みの塗膜を形成することが可能である。また、本実施の形態に係る積層体形成装置においては、ダイヘッド装置によって形成された塗膜は、外部不純物除去空間において、残留している不純物が除去された後で、その表面に、別のダイヘッド装置によって別のスラリーが塗布されて、塗膜の積層体が形成される。したがって、脱泡用（不純物除去用）の専用装置を使用することなく、泡故障（不純物故障）が無くかつ均一な厚みを有する塗膜の積層体を形成することが可能である。
　積層体形成装置が有するダイヘッド装置の数は、３つに限定されず、例えば、形成される積層体の構成に対応して適宜設定される。ダイヘッド装置は、単独で使用することも可能である。
　塗膜に対する異物の予期せぬ混入やコンタミネイションを抑制する観点から、積層体形成装置は、クリーンルームに設置することが好ましい。
　積層体形成装置は、ロールｔｏロール方式に限定されず、ロールｔｏシート方式を適用することも可能である。
　積層体形成装置およびダイヘッド装置は、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）のハーフセル層の形成に適用する形態に限定されず、リチウムイオン電池や固体高分子型燃料電池（ＰＥＭ－ＦＣ）を構成する層の形成などに適用することも可能である。
　例えば、リチウムイオン電池に適用される場合、基材は、銅箔やアルミニウム箔やステンレス箔などの金属フィルムからなる集電体であり、スラリーは、活物質層を構成する材料の粉末を含んでいる。固体高分子型燃料電池に適用される場合、基材は、電解質膜であり、スラリーは、触媒層を構成する材料の粉末を含んでいる。あるいは、基材は、ＰＴＦＥシートやＰＥＴシートからなる樹脂シート（副資材）であり、スラリーは、触媒層を構成する材料の粉末を含んでおり、別途形成された電解質膜に取り付けられる。なお、樹脂シートは、適当なタイミングで触媒層から剥離される。
　次に、積層体形成装置１００が適用される塗布方法が説明される。
　図８は、本発明の実施の形態に係る塗布方法を説明するためのフローチャートである。図８に示されるフローチャートの各工程に対応する機能は、それに対応するプログラムを制御装置１９０が実行することにより発揮される。
　本発明の実施の形態に係る塗布方法は、薄膜シート状の基材８０に対して３種類のスラリーＳＡ，ＳＢ，ＳＣを塗布して塗膜４２，５２，６２の積層体を形成するために使用され、図８に示されるように、第１塗膜形成工程、第１外部泡除去工程（第１外部不純物除去工程）、第２塗膜形成工程、第２外部泡除去工程（第２外部不純物除去工程）、第３塗膜形成工程および第３外部泡除去工程（第３外部不純物除去工程）を有する。
　第１塗膜形成工程においては、スラリーＳＡが、スラリー供給装置１７０Ａからダイヘッド装置１２０Ａに供給され、基材８０に厚さＤ４Ａの塗膜４２が形成される（図３参照）。スラリーＳＡは、ハーフセル層３０のメタルサポート層４０を構成する材料の粉末を含んでおり、塗膜４２は、メタルサポート層４０を構成することとなる。
　基材８０は、送り出しロール１１１にロール状に巻かれており、駆動ローラー１１２の摩擦力に基づいて、送り出しロール１１１から繰り出され、ダイヘッド装置１２０Ａ、外部泡除去空間１８０Ａ、ダイヘッド装置１２０Ｂ、外部泡除去空間１８０Ｂ、ダイヘッド装置１２０Ｃ、外部泡除去空間１８０Ｃを経由し、巻取りロール１１４に向かって連続的に搬送される。
　第１外部泡除去工程においては、塗膜４２が形成された基材８０が、ダイヘッド装置１２０Ａの搬送方向Ｔ下流側に設けられる外部泡除去空間１８０Ａを通過する際に、塗膜４２に内包される泡が、除去される。
　第２塗膜形成工程においては、スラリーＳＢが、スラリー供給装置１７０Ｂからダイヘッド装置１２０Ｂに供給され、基材８０に厚さＤ４Ｂの塗膜５２が形成される。スラリーＳＢは、ハーフセル層３０のアノード層５０を構成する材料の粉末を含んでおり、塗膜５２は、アノード層５０を構成することとなる。
　第２外部泡除去工程においては、塗膜４２，５２が形成された基材８０が、ダイヘッド装置１２０Ｂの搬送方向Ｔ下流側に設けられている外部泡除去空間１８０Ｂを通過する際に、塗膜５２に内包される泡が、除去される。
　第３塗膜形成工程においては、スラリーＳＣが、スラリー供給装置１７０Ｃからダイヘッド装置１２０Ｃに供給され、基材８０に厚さＤ４Ｃの塗膜６２が形成される。スラリーＳＣは、ハーフセル層３０の固体電解質層６０を構成する材料の粉末を含んでおり、塗膜６２は、固体電解質層６０を構成することとなる。
　第３外部泡除去工程においては、塗膜４２，５２，６２が形成された基材８０が、ダイヘッド装置１２０Ｃの搬送方向Ｔ下流側に設けられている外部泡除去空間１８０Ｃを通過する際に、塗膜６２に内包される泡が、除去される。その後、塗膜４２，５２，６２が形成された基材８０は、巻取りロール１１４にロール状に巻取られる。
　塗膜４２，５２，６２の積層体は、基材８０から剥離された後で、例えば、脱脂工程、焼成工程を経て、メタルサポート層４０、アノード層５０および固体電解質層６０を有するハーフセル層３０となる。
　次に、ダイヘッド装置１２０Ａが適用される第１塗膜形成工程が詳述される。
　図９は、図８に示される第１塗膜形成工程を説明するためのフローチャートである。
　送り出しロール１１１から繰り出された基材８０は、前方ブレード１３０Ａを通過する（図７参照）。
　そして、基材８０は、前方ブレード１３０Ａと中央ブレード１４０Ａとの間に形成されるスラリーＳＡの液だまりと、中央ブレード１４０Ａとを通過することによって、スラリーＳＡが塗布され、塗膜が形成される。
　この際、中央ブレード１４０Ａの異形部（斜面部）１４２は、液だまりのスラリーＳＡに回転力を付与する回転付与部として機能し、スラリーＳＡに内包される泡は、滞留せず、また、集合して大きな泡を形成することなく、中央ブレード１４０Ａの背面１４４へ効率的に送り出される。
　その後、基材８０は、内部泡除去空間１５０Ａを通過する。この際、基材８０に形成されている塗膜の厚みは、薄いため、塗膜に内包される泡は、塗膜の表面に浮上して抜け出ることで除去される。
　そして、基材８０は、後方ブレード１６０Ａを通過する。この際、後方ブレード１６０Ａと基材８０との間の離間距離Ｄ２Ａは、中央ブレード１４０Ａと基材８０との間の離間距離Ｄ１Ａより小さく設定されるため、基材８０に形成されている塗膜の表面は、プレスによるアイロン効果によって、平滑化（矯正）され、均一な厚みの塗膜４２が形成される。
　また、後方ブレード１６０Ａの異形部（曲率部）１６２の開始位置ＳＰと基材８０との間の離間距離Ｄ３Ａは、中央ブレード１４０Ａと基材８０との間の離間距離Ｄ１Ａより大きく設定される。したがって、異形部（曲率部）１６２は、塗膜に内包される泡を塗膜の表面に案内するガイド部として機能し、塗膜に内包される気泡を効率的に除去する。その後、基材８０は、第１外部泡除去工程（外部泡除去空間１８０Ａ）に搬送される。
　以上のように、第１塗膜形成工程に係る塗布方法においては、脱泡用（不純物除去用）の専用装置を使用することなく、泡故障（不純物故障）が無くかつ均一な厚みの塗膜４２を形成することが可能である。
　なお、ダイヘッド装置１２０Ｂおよび１２０Ｃが適用される第２および３塗膜形成工程における動作は、ダイヘッド装置１２０Ａが適用される第１塗膜形成工程の動作と略同一の構成を有するため、その説明は省略される。
　次に、本実施の形態に係る塗布方法によって製造された実施例の性能評価が説明される。
　性能評価においては、固体電解質層およびアノード層に関しては、厚みの均一性が比較された。厚みの均一性は、単層単位での厚みのばらつきによって評価された。メタルサポート層に関しては、脱泡効果が比較された。脱泡効果は、泡発生率によって評価された。比較例は、安田精機製作所製フィルムアプリケーター（ドクターブレード）によって形成された。比較例におけるメタルサポート層の形成においては、メタルサポート層を構成することとなるスラリーは、事前の脱泡が施されず、スラリー中に泡が内包された状態で適用された。
　固体電解質層の厚みのばらつきの絶対値は、実施例は、５μｍであり、比較例は、２１μｍであった。アノード層の厚みのばらつきの絶対値は、実施例は、３μｍであり、比較例は、２５μｍであった。メタルサポート層の１００ｍｍ２当たりの泡発生率は、実施例は、１０個であり、比較例は、２００個以上であった。
　以上のように、実施例は、比較例と異なり、良好な厚み均一性および低い泡発生率を有していた。
　次に、変形例１および２が説明される。
　なお、以下の図１０Ａ～図１８においては、ダイヘッド装置１２０Ａ，１２０Ｂ，１２０Ｃのケーシング、前方ブレード、中央ブレード、内部泡除去空間および後方ブレードは、符号１２２、１３０、１４０、１５０および１６０で代表させている。スラリーＳＡ、ＳＢ，ＳＣは、符号Ｓで代表させている。また、基材８０に対する前方ブレード１３０、中央ブレード１４０および後方ブレード１６０の離間距離は、ダイヘッド装置１２０Ａの設定で代表させている。
　図１０Ａおよび図１０Ｂは、本発明の実施の形態に係る変形例１を説明するための斜視図および底面図、図１１Ａおよび図１１Ｂは、本発明の実施の形態に係る変形例２を説明するための斜視図および底面図である。
　中央ブレード１４０の異形部１４２の傾斜角度は、スラリーが横方向Ｌに均等に広がった状態で一定に送液される場合、搬送方向Ｔと垂直方向Ｖに関し、一定であることが好ましい。しかし、中央ブレード１４０と前方ブレードとの間に形成されるスラリーの液だまりにおいて、スラリーの流れが乱流化する場合がある。この場合、中央ブレード１４０の先端部の幅や、異形部１４２の傾斜角度を、横方向Ｌに変化させることによって、スラリーの流れを層流化することが好ましい。
　例えば、スラリーの供給部１２４が、スラリーの液だまりの中央部の上方に配置されており、中央部から両端に向かったスラリーの流れが、スラリーの液だまりに生じる場合、図１０Ａおよび図１０Ｂに示されるように、中央ブレード１４０の横方向Ｌの中央部１４６Ｂの先端部の幅を、両端１４６Ａ，１４６Ｃの先端部の幅より厚くして、スラリーの流れを層流化することが好ましい。
　また、例えば、スラリーの供給部１２４が、スラリーの液だまりの一端の上方に配置されており、一端から他端に向かったスラリーの流れが、スラリーの液だまりに生じる場合、図１１Ａおよび図１１Ｂに示されるように、中央ブレード１４０の横方向Ｌの一端１４６Ａの先端部の幅を、他端１４６Ｃの先端部の幅より厚くして、スラリーの流れを層流化することが好ましい。
　次に、変形例３および４が説明される。
　図１２および図１３は、本発明の実施の形態に係る変形例３および変形例４を説明するための断面図である。
　スラリーＳに回転力を付与する回転付与部を構成する中央ブレード１４０の異形部１４２は、斜面部によって構成する形態に限定されない。例えば、異形部１４２は、図１２に示される曲率部によって構成したり、図１３に示される傾斜部１４３Ａと曲率部１４３Ｂの両方を有する形状によって構成したりすることも可能である。
　次に、変形例５が説明される。
　図１４は、本発明の実施の形態に係る変形例５を説明するための断面図である。
　中央ブレード１４０は、先端部の背面１４４にガイド部１４５を有することが好ましい。ガイド部１４５は、例えば、図１４に示される傾斜部からなり、基材８０から離間して内部泡除去空間１５０に向かう方向に、スラリーＳの塗膜を案内するように構成される。この場合、スラリーＳは、ガイド部１４５に案内されて膨張するように吐出されるため、スラリーＳに内包される気泡を、効率的に除去することが可能である。
　次に、変形例６～８が説明される。
　図１５～１７は、本発明の実施の形態に係る変形例６～８を説明するための断面図である。
　スラリーＳの塗膜に内包される泡を塗膜の表面に案内するガイド部を構成する後方ブレード１６０の異形部１６２は、四半円状（扇型状）の曲率部によって構成する形態に限定されない。例えば、異形部１６２は、図１５に示される傾斜部によって構成したり、図１６に示される傾斜部１６３Ａと曲率部１６３Ｂの両方を有する形状によって構成したり、図１７に示されるローラー形状の曲率部によって構成したりすることが可能である。なお、異形部１６２をローラー形状の曲率部によって構成する場合、塗膜の表面を確実に平滑化（矯正）することが可能である。
　次に、変形例９が説明される。
　図１８は、本発明の実施の形態に係る変形例９を説明するための断面図である。
　内部泡除去空間１５０は、大気圧下（開放系）とする形態に限定されず、負圧化することも可能である。この場合、スラリーの塗膜に内包される泡が表面に浮上し易くなるため、泡が確実に除去される。
　内部泡除去空間１５０の負圧化は、例えば、図１８に示されるように、中空容器１５４および真空ポンプ１５２を、ダイヘッド装置に配置することによって達成することが可能である。
　中空容器１５４は、下方に開口部１５６を有し、中央ブレード１４０と後方ブレード１６０との間に位置する内部泡除去空間１５０に配置される。開口部１５６は、中央ブレード１４０を通過した基材８０と相対するように、位置決めされる。
　真空ポンプ１５２は、中空容器１５４に接続されており、中空容器１５４内の空気を吸引し、中空容器１５４内を負圧化することが可能に構成される。負圧化を容易とするためには、中空容器１５４の開口部１５６と塗膜が形成された基材８０との間の離間距離は、小さいことが好ましい。
　次に、変形例１０が説明される。
　図１９は、本発明の実施の形態に係る変形例１０を説明するための側面図である。
　積層体形成装置１００は、図１９に示されるように、塗膜の乾燥を促進するための温度制御装置１８２Ａ，１８２Ｂ，１８２Ｃを、さらに有することも可能である。
　温度制御装置１８２Ａ，１８２Ｂ，１８２Ｃは、熱風発生装置や赤外線照射装置などを有しており、外部泡除去空間１８０Ａ，１８０Ｂ，１８０Ｃに配置され、塗膜を昇温させて塗膜を乾燥することが可能に構成される。
　温度制御装置１８２Ａ，１８２Ｂ，１８２Ｃは、外部泡除去空間１８０Ａ，１８０Ｂ，１８０Ｃに配置される形態に限定されず、基材８０の下方側（背面側）に配置することも可能である。また、温度制御装置１８２Ａ，１８２Ｂ，１８２Ｃは、独立した形態に限定されず、ダイヘッド装置１２０Ａ，１２０Ｂ，１２０Ｃと一体化する（組み込む）ことも可能である。
　次に、変形例１１が説明される。
　図２０は、本発明の実施の形態に係る変形例１１を説明するための側面図、図２１Ａ、図２１Ｂおよび図２１Ｃは、図２０に示されるダイヘッド装置の各々を説明するための断面図、図２２は、図２０に示される積層体形成装置による積層体の形成を説明するための概略図である。
　図２０に示される積層体形成装置１００は、構成が異なるダイヘッド装置１２０Ａ，１２０Ｂ，１２０を有しており、図２に示される積層体形成装置１００に比較して、装置構成が簡略化されている。
　搬送方向Ｔ最上流側に位置するダイヘッド装置１２０Ａは、図２１Ａに示されるように、内部泡除去空間１５０Ａおよび後方ブレード１６０Ａを有していない。
　ダイヘッド装置１２０Ａより搬送方向Ｔ下流側に位置するダイヘッド装置１２０Ｂは、図２１Ｂに示されるように、内部泡除去空間１５０Ｂおよび後方ブレード１６０Ｂを有しておらず、かつ、前方ブレード１３０Ｂの前面１３１に異形部１３２を有する。前方ブレード１３０Ｂと基材８０との間の離間距離は、ダイヘッド装置１２０Ａの中央ブレード１４０Ａと基材８０との間の離間距離より小さく設定されており、異形部１３２は、ダイヘッド装置１２０Ａにおいて省略された後方ブレード１６０Ａの異形部１６２に対応している。
　ダイヘッド装置１２０Ｂより搬送方向Ｔ下流側に位置するダイヘッド装置１２０Ｃは、図２１Ｃに示されるように、前方ブレード１３０Ｃの前面１３１に異形部１３２を有する。前方ブレード１３０Ｃと基材８０との間の離間距離は、ダイヘッド装置１２０Ｂの中央ブレード１４０Ｂと基材８０との間の離間距離より小さく設定されており、異形部１３２は、ダイヘッド装置１２０Ｂにおいて省略された後方ブレード１６０Ｂの異形部１６２に対応している。
　つまり、ダイヘッド装置１２０Ｂの前方ブレード１３０Ｂ、外部泡除去空間１８０Ａ、ダイヘッド装置１２０Ｃの前方ブレード１３０Ｃ、および、外部泡除去空間１８０Ｂは、ダイヘッド装置１２０Ａの後方ブレード１６０Ａ、ダイヘッド装置１２０Ａの内部泡除去空間１５０Ａ、ダイヘッド装置１２０Ｂの後方ブレード１６０Ｂ、および、ダイヘッド装置１２０Ｂの内部泡除去空間１５０Ｂを、各々兼用している。
　具体的には、図２２に示されるように、基材８０は、スラリーＳＡの液だまりと中央ブレード１４０Ａとを通過することによって、スラリーＳＡが塗布され、塗膜が形成される。
　その後、基材８０は、外部泡除去空間１８０Ａを通過する。この際、スラリーＳＡの塗膜の厚みは、薄いため、塗膜に内包される泡は、塗膜の表面に浮上して抜け出ることで除去される。
　そして、基材８０は、ダイヘッド装置１２０Ｂの前方ブレード１３０Ｂを通過する。この際、スラリーＳＡの塗膜の表面は、プレスによるアイロン効果によって、平滑化（矯正）され、均一な厚みの塗膜４２が形成される。また、前方ブレード１３０Ｂの異形部（曲率部）１３２は、塗膜に内包される泡を塗膜の表面に案内するガイド部として機能し、塗膜４２に内包される気泡を効率的に除去する。
　その後、基材８０は、スラリーＳＢの液だまりと、中央ブレード１４０Ｂとを通過することによって、スラリーＳＢが塗布され、塗膜が形成される。
　そして、基材８０は、外部泡除去空間１８０Ｂを通過する。この際、スラリーＳＢの塗膜の厚みは、薄いため、塗膜に内包される泡は、塗膜の表面に浮上して抜け出ることで除去される。
　その後、基材８０は、ダイヘッド装置１２０Ｃの前方ブレード１３０Ｃを通過する。この際、塗膜の表面は、プレスによるアイロン効果によって平滑化（矯正）され、均一な厚みの塗膜５２が形成される。また、前方ブレード１３０Ｃの異形部（曲率部）１３２は、塗膜に内包される泡を塗膜の表面に案内するガイド部として機能し、塗膜に内包される気泡を効率的に除去する。
　そして、基材８０は、スラリーＳＣの液だまりと中央ブレード１４０Ｃとを通過することによって、スラリーＳＣが塗布され、塗膜が形成される。
　その後、基材８０は、内部泡除去空間１５０Ｃを通過する。この際、スラリーＳＣの塗膜の厚みは、薄いため、塗膜に内包される泡は、塗膜の表面に浮上して抜け出ることで除去される。
　そして、基材８０は、後方ブレード１６０Ｃを通過する。この際、塗膜の表面は、プレスによるアイロン効果によって平滑化（矯正）され、均一な厚みの塗膜６２が形成される。また、後方ブレード１６０Ｃの異形部（曲率部）１６２は、塗膜に内包される泡を塗膜の表面に案内するガイド部として機能し、塗膜に内包される気泡を効率的に除去する。その後、基材８０は、外部泡除去空間１８０Ｃを通過する。
　以上のように本実施の形態に係るダイヘッド装置および塗布方法においては、中央ブレードを通過した後におけるスラリーの厚みは、薄いため、中央ブレードと後方ブレードとの間に位置する内部泡除去空間（内部不純物除去空間）において、スラリーの塗膜に内包される泡（不純物）は、塗膜の表面に浮上して抜け出ることで除去される。また、後方ブレードを通過する際に、スラリー表面は平滑化（矯正）されて、均一な厚みの塗膜が形成される。したがって、脱泡用（不純物除去用）の専用装置を使用することなく、泡故障（不純物故障）が無くかつ均一な厚みの塗膜を形成し得るダイヘッド装置および塗布方法を提供することが可能である。
　本実施の形態に係る積層体形成装置においては、組み込まれているダイヘッド装置は、脱泡用の専用装置を使用することなく、泡故障が無くかつ均一な厚みの塗膜を形成することが可能である。また、ダイヘッド装置によって形成された塗膜は、外部泡除去空間（外部不純物除去空間）において、残留している泡が除去された後で、その表面に、別のダイヘッド装置によって別のスラリーが塗布されて、塗膜の積層体が形成される。したがって、脱泡用の専用装置を使用することなく、泡故障が無くかつ均一な厚みを有する塗膜の積層体を形成し得る積層体形成装置を提供することが可能である。
　中央ブレードは、液だまりのスラリーに回転力を付与する回転付与部を有することが好ましい。この場合、スラリーの塗膜に内包される泡を、内部泡除去空間へ効率的に送り出すことが可能である。
　回転付与部は、傾斜部および／又は曲率部を有する異形部によって構成することが可能である。この場合、回転付与部は、簡単な構成で具現化される。
　中央ブレードは、基材から離間して内部泡除去空間に向かう方向に、スラリーを案内するガイド部を有することが好ましい。この場合、スラリーは、ガイド部に案内されて膨張するように吐出されるため、スラリーに内包される気泡を効率的に除去することが可能である。
　ガイド部は、傾斜部によって構成することが可能である。この場合、中央ブレードのガイド部は、簡単な構成で具現化される。
　後方ブレードは、スラリーの塗膜に内包される泡を、塗膜の表面に案内するガイド部を有することが好ましい。この場合、スラリーに内包される気泡を効率的に除去することが可能である。
　後方ブレードのガイド部は、傾斜部および／又は曲率部を有する異形部によって構成することが可能である。この場合、後方ブレードのガイド部は、簡単な構成で具現化される。
　曲率部は、ローラー形状を有することが好ましい。この場合、塗膜の表面を確実に平滑化（矯正）することが可能である。
　内部泡除去空間は、負圧化されていることが好ましい。この場合、スラリーの塗膜に内包される泡が表面に浮上し易くなるため、泡を確実に除去することが可能である。
　積層体形成装置において、ダイヘッド装置（第１ダイヘッド装置）の内部泡除去空間および後方ブレードを、搬送方向下流側に位置する外部泡除去空間およびダイヘッド装置（第２ダイヘッド装置）の前方ブレードによって兼用させる場合、装置構成を簡略化することが可能である。
　第２ダイヘッド装置の前方ブレードは、塗膜に残留している気泡を、塗膜の表面に案内するガイド部を有することが好ましい。この場合、外部泡除去空間を通過後においても塗膜に残留している気泡を、第２ダイヘッド装置の前方ブレードによって効率的に除去することが可能である。
　前方ブレードのガイド部は、傾斜部および／又は曲率部を有する異形部によって構成することが可能である。この場合、前方ブレードのガイド部は、簡単な構成で具現化される。
　本発明は、上述した実施の形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲で種々改変することができる。例えば、除去される不純物は、泡（気泡）に限定されず、ゴミブツに適用することも可能である。また、変形例１～１１を適宜組み合わせることが可能である。
　本出願は、２０１７年３月１４日に出願された日本特許出願番号２０１７－０４８７３１号に基づいており、それらの開示内容は、参照され、全体として、組み入れられている。
１０　固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）、
２０　カソード層、
３０　ハーフセル層、
４０　メタルサポート層、
４２　塗膜、
５０　アノード層、
５２　塗膜、
６０　固体電解質層、
６２　塗膜、
８０　基材、
１００　積層体形成装置、
１１０　搬送装置、
１１１　送り出しロール、
１１２　駆動ローラー、
１１４　巻取りロール、
１１５　張力制御装置、
１１７　支持テーブル、
１２０，１２０Ａ，１２０Ｂ，１２０Ｃ　ダイヘッド装置、
１２２，１２２Ａ，１２２Ｂ，１２２Ｃ　ケーシング、
１２４，１２４Ａ，１２４Ｂ，１２４Ｃ　供給部、
１２５　スリット、
１３０，１３０Ａ，１３０Ｂ，１３０Ｃ　前方ブレード、
１３１　前面、
１３２　異形部、
１３４　背面、
１３５　斜面、
１３７Ａ　調整ネジ、
１３８Ａ　固定ネジ、
１４０，１４０Ａ，１４０Ｂ，１４０Ｃ　中央ブレード、
１４１　前面、
１４２　異形部、
１４３Ａ　傾斜部、
１４３Ｂ　曲率部、
１４４　背面、
１４５　傾斜部、
１４６Ａ　一端、
１４６Ｂ　中央部、
１４６Ｃ　他端、
１４７Ａ　調整ネジ、
１４８Ａ　固定ネジ、
１５０，１５０Ａ，１５０Ｂ，１５０Ｃ　内部泡除去空間（内部不純物除去空間）、
１５２　真空ポンプ、
１５４　中空容器、
１５６　開口部、
１６０，１６０Ａ，１６０Ｂ，１６０Ｃ　後方ブレード、
１６１　前面、
１６２　異形部、
１６３Ａ　傾斜部、
１６３Ｂ　曲率部、
１６４　背面、
１６７Ａ　調整ネジ、
１６８Ａ　固定ネジ、
１７０Ａ，１７０Ｂ，１７０Ｃ　スラリー供給装置、
１７２Ａ，１７２Ｂ，１７２Ｃ　スラリータンク、
１７４Ａ，１７４Ｂ，１７４Ｃ　ポンプ、
１７６Ａ，１７６Ｂ，１７６Ｃ　配管系、
１７７Ａ，１７７Ｂ，１７７Ｃ　フィルター、
１７８Ａ，１７８Ｂ，１７８Ｃ　圧力計、
１８０Ａ，１８０Ｂ，１８０Ｃ　外部泡除去空間（外部不純物除去空間）、
１８２Ａ，１８２Ｂ，１８２Ｃ　温度制御装置、
１９０　制御装置、
Ｄ１Ａ，Ｄ２Ａ，Ｄ３Ａ　離間距離、
Ｄ４Ａ，Ｄ４Ａ，Ｄ４Ａ　厚み、
ＥＰ　終了位置、
Ｌ　横方向、
Ｓ，ＳＡ，ＳＢ，ＳＣ　スラリー、
ＳＰ　開始位置、
Ｔ　搬送方向、
Ｖ　垂直方向、
Ｗ１，Ｗ２　幅、
θ　傾斜角度。

Claims (17)

  1. 　搬送される基材にスラリーを塗布して塗膜を形成するダイヘッド装置であって、
    　前方ブレードと、
    　前記前方ブレードより前記基材の搬送方向下流側に位置する後方ブレードと、
    　前記前方ブレードと前記後方ブレードとの間に位置する中央ブレードと、
    　前記中央ブレードを通過することによって形成された前記スラリーの塗膜に内包される不純物を除去するための内部不純物除去空間と、を有し、
    　前記前方ブレードおよび前記中央ブレードは、前記スラリーの液だまりを形成するように構成され、
    　前記内部不純物除去空間は、前記中央ブレードと前記後方ブレードとの間に位置し、
    　前記後方ブレードと前記基材との間の離間距離は、前記中央ブレードと前記基材との間の離間距離より小さく設定される、ダイヘッド装置。
  2. 　前記中央ブレードは、前記液だまりの前記スラリーに回転力を付与する回転付与部を有する、請求項１に記載のダイヘッド装置。
  3. 　前記回転付与部は、前記中央ブレードにおける前記前方ブレードに相対する面に形成される異形部によって構成され、
    　前記異形部は、傾斜部および／又は曲率部を有する、請求項２に記載のダイヘッド装置。
  4. 　前記中央ブレードは、前記基材から離間して前記内部不純物除去空間に向かう方向に、前記塗膜を構成する前記スラリーを案内するガイド部を有する、請求項１～３のいずれか１項に記載のダイヘッド装置。
  5. 　前記ガイド部は、前記中央ブレードにおける前記後方ブレードに相対する面に形成される傾斜部によって構成される、請求項４に記載のダイヘッド装置。
  6. 　前記後方ブレードは、前記塗膜に内包される不純物を前記塗膜の表面に案内するガイド部を有する、請求項１～５のいずれか１項に記載のダイヘッド装置。
  7. 　前記後方ブレードの前記ガイド部は、前記後方ブレードにおける前記中央ブレードに
    相対する面に形成される異形部によって構成され、
    　前記異形部は、傾斜部および／又は曲率部を有し、
    　前記異形部の開始位置と前記基材との間の離間距離は、前記中央ブレードと前記基材との間の前記離間距離より大きく設定される、請求項６に記載のダイヘッド装置。
  8. 　前記後方ブレードの前記ガイド部を構成する前記異形部の前記曲率部は、ローラー形状を有する、請求項７に記載のダイヘッド装置。
  9. 　前記内部不純物除去空間は、負圧化されている、請求項１～８のいずれか１項に記載のダイヘッド装置。
  10. 　前記不純物は、泡あるいはゴミブツである、請求項１～９のいずれか１項に記載のダイヘッド装置。
  11. 　前方ブレードと、前記前方ブレードより前記基材の搬送方向下流側に位置する後方ブレードと、前記前方ブレードと前記後方ブレードとの間に位置する中央ブレードと、前記中央ブレードと前記後方ブレードとの間に位置する内部不純物除去空間と、を有し、かつ、前記後方ブレードと前記基材との間の離間距離は、前記中央ブレードと前記基材との間の離間距離より小さく設定されるダイヘッド装置によって、搬送される基材にスラリーを塗布して塗膜を形成する塗布方法であって、
    　前記基材が、前記前方ブレードと前記中央ブレードとの間に形成される前記スラリーの液だまりと、前記中央ブレードとを通過することによって、前記基材に前記スラリーが塗布され、
    　前記内部不純物除去空間を通過する際に、前記基材に塗布された前記スラリーの塗膜に内包される不純物が、前記塗膜の表面に浮上して抜け出ることで除去され、
    　前記後方ブレードを通過する際に、前記塗膜の表面は平滑化されて、均一な厚みの塗膜が形成される、塗布方法。
  12. 　前記不純物は、泡あるいはゴミブツである、請求項１１に記載の塗布方法。
  13. 　搬送される基材に塗膜の積層体を形成する積層体形成装置であって、
    　請求項１～９のいずれか１項に記載のダイヘッド装置を複数有しており、
    　前記複数のダイヘッド装置は、前記基材の搬送方向に沿って直列に配置され、
    　前記複数のダイヘッド装置の搬送方向下流側に、スラリーの塗膜に内包される不純物を除去するための外部不純物除去空間が各々設けられている、積層体形成装置。
  14. 　前記複数のダイヘッド装置は、
    　第１ダイヘッド装置と、
    　前記第１ダイヘッド装置に隣接し、かつ、前記第１ダイヘッド装置より前記基材の搬送方向下流側に位置する前記第２ダイヘッド装置と、を有し、
    　前記第２ダイヘッド装置の前方ブレードは、前記第１ダイヘッド装置の後方ブレードを兼用し、
    　前記第１ダイヘッド装置と前記第２ダイヘッド装置との間に位置する前記外部不純物除去空間は、前記第１ダイヘッド装置の内部不純物除去空間を兼用しており、
    　前記第２ダイヘッド装置の前記前方ブレードと前記基材との間の離間距離は、前記第１ダイヘッド装置の中央ブレードと前記基材との間の離間距離より小さく設定される、請求項１３に記載の積層体形成装置。
  15. 　前記第２ダイヘッド装置の前記前方ブレードは、前記外部不純物除去空間を通過した前記塗膜に残留している不純物を、前記塗膜の表面に案内するガイド部を有する、請求項１４に記載の積層体形成装置。
  16. 　前記第２ダイヘッド装置の前記前方ブレードの前記ガイド部は、前記前方ブレードにおける前記第１ダイヘッド装置の前記中央ブレードに相対する面に形成される異形部によって構成され、
    　前記前方ブレードの前記異形部は、傾斜部および／又は曲率部を有し、
    　前記前方ブレードの前記異形部の開始位置と前記基材との間の離間距離は、前記第１ダイヘッド装置の前記中央ブレードと前記基材との間の前記離間距離より大きく設定される、請求項１５に記載の積層体形成装置。
  17. 　前記不純物は、泡あるいはゴミブツである、請求項１３～１６のいずれか１項に記載の積層体形成装置。
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