WO2018025672A1 - 波長変換部材及びその製造方法 - Google Patents
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- H01L33/50—Wavelength conversion elements
Definitions
- the present invention relates to a wavelength conversion member that converts the wavelength of light emitted from a light emitting diode (LED: Light Emitting Diode), a laser diode (LD: Laser Diode), or the like into another wavelength and a method for manufacturing the same.
- LED Light Emitting Diode
- LD Laser Diode
- next-generation light sources that replace fluorescent lamps and incandescent lamps.
- a light-emitting device that combines an LED that emits blue light and a wavelength conversion member that absorbs part of the light from the LED and converts it into yellow light is disclosed.
- This light emitting device emits white light that is a combined light of blue light emitted from the LED and yellow light emitted from the wavelength conversion member.
- Patent Document 1 proposes a wavelength conversion member in which phosphor powder is dispersed in a glass matrix as an example of a wavelength conversion member.
- a wavelength conversion member such as Patent Document 1 is manufactured by polishing and thinning a glass base material in which phosphor powder is dispersed in a glass matrix.
- color variations of luminescent colors may occur. For this reason, it may be impossible to obtain a wavelength conversion member having a desired chromaticity with high accuracy.
- the amount of grinding of the glass base material for obtaining a wavelength conversion member having a desired chromaticity increases, and the productivity may not be sufficiently increased.
- An object of the present invention is to provide a wavelength conversion member and a method for manufacturing the same that can adjust chromaticity easily and with high accuracy.
- a wavelength conversion member according to the present invention is a wavelength conversion member having a first main surface and a second main surface facing each other, and includes a glass matrix and phosphor particles arranged in the glass matrix.
- the concentration of the phosphor particles on the first main surface is higher than the concentration of the phosphor particles on the inner side of 20 ⁇ m from the first main surface, and the concentration of the phosphor particles on the second main surface is the second main surface.
- the concentration of the phosphor particles on the first main surface is lower than the concentration of the phosphor particles on the inner side of 20 ⁇ m, and is higher than the concentration of the phosphor particles on the second main surface.
- this invention has two or more area
- a method for producing a wavelength conversion member according to the present invention is a method for producing a wavelength conversion member configured according to the present invention, comprising a step of preparing a slurry containing glass particles serving as a glass matrix and phosphor particles; Is applied to the substrate and dried, and the phosphor particles are allowed to settle downward until the drying is completed, whereby the concentration of the phosphor particles on the lower surface is higher than the concentration of the phosphor particles on the upper surface. , And stacking the first and second green sheets so that the upper surface of the first green sheet and the lower surface of the second green sheet overlap with each other, and firing them together. And a step of performing.
- the present invention it is possible to provide a wavelength conversion member and a method for manufacturing the same that can adjust chromaticity easily and with high accuracy.
- FIG. 1 is a schematic front sectional view of a wavelength conversion member according to the first embodiment of the present invention.
- FIG. 2 is a schematic plan view showing the concentration of phosphor particles on the first main surface of the wavelength conversion member according to the first embodiment of the present invention.
- FIG. 3 is a schematic plan sectional view showing the concentration of phosphor particles on the bottom surface of the surface layer 20 ⁇ m inside from the first main surface of the wavelength conversion member according to the first embodiment of the present invention.
- FIG. 4 is a schematic plan view showing the concentration of phosphor particles on the second main surface of the wavelength conversion member according to the first embodiment of the present invention.
- FIG. 5 is a schematic plan sectional view showing the concentration of phosphor particles on the bottom surface of the surface layer 20 ⁇ m inside from the second main surface of the wavelength conversion member according to the first embodiment of the present invention.
- FIGS. 6A to 6D are schematic front sectional views for explaining an example of the method for manufacturing the wavelength conversion member according to the first embodiment of the present invention.
- FIG. 7 is a schematic front cross-sectional view of a wavelength conversion member according to the second embodiment of the present invention.
- FIG. 1 is a schematic front sectional view of a wavelength conversion member according to the first embodiment of the present invention.
- the wavelength conversion member 1 includes a glass matrix 2 and phosphor particles 3 arranged in the glass matrix 2.
- the wavelength conversion member 1 has first and second main surfaces 1a and 1b facing each other.
- excitation light is incident from one of the first main surface 1a and the second main surface 1b. Fluorescence is emitted from the phosphor particles 3 by the incidence of excitation light. Fluorescence and excitation light are emitted from the other surface of the first main surface 1a and the second main surface 1b. In the present embodiment, the direction in which the first main surface 1a and the second main surface 1b face each other is the thickness direction.
- the glass matrix 2 is not particularly limited as long as it can be used as a dispersion medium for the phosphor particles 3 such as inorganic phosphors.
- borosilicate glass, phosphate, tin phosphate glass, bismuth glass, or the like can be used.
- borosilicate glass SiO 2 30 to 85%, Al 2 O 3 0 to 30%, B 2 O 3 0 to 50%, Li 2 O + Na 2 O + K 2 O 0 to 10% by mass%, and And MgO + CaO + SrO + BaO containing 0 to 50%.
- the tin phosphate glass include those containing, in mol%, SnO 30 to 90% and P 2 O 5 1 to 70%.
- the softening point of the glass matrix 2 is preferably 250 ° C. to 1000 ° C., more preferably 300 ° C. to 950 ° C., and further preferably in the range of 500 ° C. to 900 ° C. If the softening point of the glass matrix 2 is too low, the mechanical strength and chemical durability of the wavelength conversion member 1 may decrease. Further, since the heat resistance of the glass matrix 2 itself is lowered, it may be softened and deformed by heat generated from the phosphor particles 3. On the other hand, if the softening point of the glass matrix 2 is too high, the phosphor particles 3 may be deteriorated by the firing process during production, and the emission intensity of the wavelength conversion member 1 may be reduced.
- the glass matrix 2 is an alkali free glass. Thereby, deactivation of the phosphor particles 3 can be suppressed.
- the softening point of the glass matrix 2 is preferably 500 ° C. or higher, more preferably 600 ° C. or higher, and 700 ° C. or higher. More preferably, it is more preferably 800 ° C. or higher, and particularly preferably 850 ° C. or higher. Examples of such glass include borosilicate glass.
- the softening point of the glass matrix 2 increases, the firing temperature also increases, and as a result, the manufacturing cost tends to increase.
- the softening point of the glass matrix 2 is preferably 550 ° C. or less, more preferably 530 ° C. or less, and further preferably 500 ° C. or less. More preferably, it is 480 degrees C or less, It is especially preferable that it is 460 degrees C or less.
- examples of such glass include tin phosphate glass and bismuthate glass.
- the phosphor particles 3 are not particularly limited as long as they emit fluorescence when incident excitation light is incident.
- Specific examples of the phosphor particles 3 include, for example, oxide phosphors, nitride phosphors, oxynitride phosphors, chloride phosphors, acid chloride phosphors, sulfide phosphors, oxysulfide phosphors, Examples thereof include one or more selected from a halide phosphor, a chalcogenide phosphor, an aluminate phosphor, a halophosphate phosphor, and a garnet compound phosphor.
- blue light is used as the excitation light, for example, a phosphor that emits green light, yellow light, or red light as fluorescence can be used.
- the average particle diameter of the phosphor particles 3 is preferably 1 ⁇ m to 50 ⁇ m, and more preferably 5 ⁇ m to 25 ⁇ m. If the average particle size of the phosphor particles 3 is too small, the emission intensity may be reduced. On the other hand, if the average particle diameter of the phosphor particles 3 is too large, the emission color may be inhomogeneous.
- the content of the phosphor particles 3 in the glass matrix 2 is preferably in the range of 1 to 70% by volume, more preferably in the range of 1.5 to 50% by volume, and 2 to 30% by volume. More preferably, it is in the range of%.
- the emitted light intensity of the wavelength conversion member 1 may become inadequate.
- a desired luminescent color may not be obtained.
- the mechanical strength of the wavelength conversion member 1 may decrease.
- the thickness of the wavelength conversion member 1 is preferably in the range of 0.01 mm to 1 mm, more preferably in the range of 0.03 mm to 0.5 mm, and in the range of 0.05 mm to 0.35 mm. More preferably, it is particularly preferably in the range of 0.075 mm to 0.3 mm, and most preferably in the range of 0.1 mm to 0.25 mm. If the wavelength conversion member 1 is too thick, light scattering and absorption in the wavelength conversion member 1 become too large, and the fluorescence emission efficiency may be lowered. If the wavelength conversion member 1 is too thin, it may be difficult to obtain sufficient light emission intensity. Moreover, the mechanical strength of the wavelength conversion member 1 may become insufficient.
- the feature of this embodiment is that the concentration of the phosphor particles 3 on the first main surface 1a is higher than the concentration of the phosphor particles 3 on the inner side of 20 ⁇ m from the first main surface 1a, and the fluorescence on the second main surface 1b.
- the concentration of the body particles 3 is lower than the concentration of the phosphor particles 3 inside 20 ⁇ m from the second main surface 1b, and the concentration of the phosphor particles 3 on the first main surface 1a is the fluorescence on the second main surface 1b.
- the concentration is higher than the concentration of the body particles 3.
- a surface on the inner side of the first main surface 1 a by 20 ⁇ m is a surface bottom surface 1 c.
- a surface 20 ⁇ m inside from the second main surface 1b is defined as a surface bottom 1d.
- a region from the first main surface 1a to the surface bottom surface 1c is the surface layer B1 in the present embodiment.
- a region from the second main surface 1b to the surface bottom surface 1d is the surface layer B2 in the present embodiment.
- FIG. 2 is a schematic plan view showing the concentration of the phosphor particles 3 on the first main surface 1a.
- FIG. 3 is a schematic plan sectional view showing the concentration of the phosphor particles 3 on the bottom surface bottom surface 1c 20 ⁇ m inside from the first main surface 1a.
- the area occupation ratio of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 1c is smaller than the area occupation ratio of the phosphor particles 3 on the first main surface 1a. Therefore, the concentration of the phosphor particles 3 on the first main surface 1a is higher than the concentration of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 1c on the inner side of 20 ⁇ m from the first main surface 1a.
- FIG. 4 is a schematic plan view showing the concentration of the phosphor particles 3 on the second main surface 1b.
- FIG. 5 is a schematic plan sectional view showing the concentration of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 1d 20 ⁇ m inside from the second main surface 1b.
- the area occupancy of the phosphor particles 3 on the second main surface 1b is smaller than the area occupancy of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 1d. Accordingly, the concentration of the phosphor particles 3 on the second main surface 1b is lower than the concentration of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 1d 20 ⁇ m inside from the second main surface 1b.
- the concentration of the phosphor particles 3 on the first main surface 1a is higher than the concentration of the phosphor particles 3 on the second main surface 1b.
- the area occupancy of the phosphor particles 3 on the first main surface 1a is preferably 140% or more of the area occupancy of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 1c, more preferably 160% or more, and 200 % Or more, more preferably 1000% or less, more preferably 500% or less, and further preferably 330% or less. If the area occupancy is too small, the amount of change in chromaticity when the first main surface 1a is polished is too small, and the production efficiency tends to decrease. On the other hand, if the area occupancy is too large, the amount of change in chromaticity when the first main surface 1a is polished is too large, making it difficult to adjust the chromaticity with high accuracy.
- the area occupancy of the phosphor particles 3 on the second main surface 1b is preferably 10% or more, more preferably 20% or more of the area occupancy of the phosphor particles 3 on the surface bottom 1d. % Or more, more preferably 70% or less, more preferably 60% or less, and further preferably 50% or less. If the area occupation ratio is too small, the amount of change in chromaticity when the second main surface 1b is polished is too small, and the production efficiency tends to decrease. On the other hand, if the area occupancy is too large, the amount of change in chromaticity when the second main surface 1b is polished is too large, making it difficult to adjust the chromaticity with high accuracy.
- the area occupancy of the phosphor particles 3 on the first main surface 1a is preferably 140% or more of the area occupancy of the phosphor particles 3 on the second main surface 1b, more preferably 160% or more. Preferably, it is 200% or more, more preferably 1000% or less, more preferably 500% or less, and further preferably 330% or less.
- area occupancy in such a range, it is easy to receive the effect of the present invention that chromaticity can be adjusted easily and with high accuracy.
- the area occupancy is calculated by binarizing SEM (scanning electron microscope) images on each main surface and bottom surface of each surface layer and calculating the area ratio of the phosphor particle portion per unit area.
- SEM scanning electron microscope
- the wavelength conversion member 1 of the present embodiment has first and second regions A1 and A2.
- the concentration of the phosphor particles 3 decreases from the first main surface 1a side toward the second main surface 1b side.
- the first region A1 includes the first main surface 1a
- the second region A2 includes the second main surface 1b.
- the first region A1 and the second region A2 are provided continuously from the first main surface 1a to the second main surface 1b.
- the first region A1 has a concentration gradient in which the concentration of the phosphor particles 3 gradually decreases from the first main surface 1a toward the second main surface 1b. Therefore, the surface layer B1 has a concentration gradient in which the concentration of the phosphor particles 3 gradually increases toward the first main surface 1a.
- the second region A2 has a concentration gradient in which the concentration of the phosphor particles 3 gradually decreases from the first main surface 1a side toward the second main surface 1b. Therefore, the surface layer B2 has a concentration gradient in which the concentration of the phosphor particles 3 gradually decreases toward the second main surface 1b.
- the wavelength conversion member 1 is used for the purpose of converting the wavelength of incident excitation light and emitting fluorescence.
- white light is emitted from the wavelength conversion member 1 as a combined light of blue light that is excitation light from a light source such as an LED and yellow light that is fluorescence.
- Adjustment of the chromaticity of the light emitted from the wavelength conversion member 1 is generally performed by polishing at least one of the first main surface 1a and the second main surface 1b of the wavelength conversion member 1 to reduce the thickness of the wavelength conversion member 1. It is adjusted by making it thinner.
- the ratio of fluorescence emitted from the wavelength conversion member 1 can be reduced, and the ratio of excitation light transmitted through the wavelength conversion member 1 can be increased. Adjustment of the thickness of the wavelength conversion member 1 is generally performed by polishing in the region of the surface layers B1 and B2.
- the concentration of the phosphor particles 3 on the first main surface 1a is higher than the concentration of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 1c. Therefore, the change in chromaticity with respect to the change in thickness caused by polishing the first main surface 1a is large. That is, on the first main surface 1a side, even when the grinding amount by polishing is small, the chromaticity can be greatly changed, and the chromaticity can be easily adjusted.
- the concentration of the phosphor particles 3 on the second main surface 1b is lower than the concentration of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 1d. Therefore, the change in chromaticity with respect to the change in thickness caused by polishing the second main surface 1b is small. That is, on the second main surface 1b side, the chromaticity can be slightly changed with respect to the thickness change due to polishing, and the chromaticity can be finely adjusted.
- the first main surface 1a can be polished and adjusted to the vicinity of the desired chromaticity, and then the second main surface 1b can be polished to finely adjust the chromaticity. Therefore, according to the present embodiment, the chromaticity can be easily adjusted with high accuracy.
- the concentration of the phosphor particles 3 inside the surface bottom surface 1d is higher than the concentration of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 1d. That is, the wavelength conversion member 1 is not only in the vicinity of the first main surface 1a but also in the region between the surface bottom surface 1c and the surface bottom surface 1d, rather than the concentration of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 1d.
- the region C has a high concentration. When there is no region C where the concentration of the phosphor particles 3 is high, the degree of excitation light scattering or wavelength conversion differs between the portion where the phosphor particles 3 are present and the portion where the phosphor particles 3 are not present in the wavelength conversion member 1.
- the luminescent color tends to be inhomogeneous.
- excitation light leakage that is transmitted without being scattered or wavelength-converted may occur.
- region C where the concentration of the phosphor particles 3 is high, the excitation light that has passed through the surface layer of the wavelength conversion member 1 is easily scattered or wavelength-converted in the region C, and the color uniformity is easily improved.
- the wavelength conversion member 1 since the wavelength conversion member 1 has a plurality of regions where the concentration of the phosphor particles 3 is high, the wavelength conversion member 1 does not have an excessively high concentration of the phosphor particles 3 in the vicinity of the first main surface 1a.
- the content of the phosphor particles 3 can be set to a sufficient amount. Therefore, the mechanical strength is hardly deteriorated in the vicinity of the first main surface 1a, and the content of the phosphor particles 3 in the wavelength conversion member 1 can be set to a sufficient amount more reliably.
- the phosphor particles 3 are not shown in the surface layer B2, but the phosphor particles 3 may also be contained in the surface layer B2, as shown in FIG. Similarly, the phosphor particles 3 may be contained in portions where the phosphor particles 3 other than the surface layer B2 are not illustrated. In FIG. 1, in order to show that the concentration of the phosphor particles 3 in the surface layer B1 and the region C is high, the phosphor particles 3 are shown only in the surface layer B1 and the region C.
- (Manufacturing method of wavelength conversion member) 6A to 6D are schematic front sectional views for explaining an example of the method for manufacturing the wavelength conversion member according to the first embodiment.
- a slurry containing glass particles that become a glass matrix, phosphor particles, and organic components such as a binder resin and a solvent is prepared.
- the slurry 4 is apply
- the slurry 4 is dried.
- the phosphor particles 3 are allowed to settle downward until the drying of the slurry 4 is completed.
- the first green sheet 5A shown in FIG. 6B is obtained in which the concentration of the phosphor particles 3 on the lower surface 5Ab is higher than the concentration of the phosphor particles 3 on the upper surface 5Aa.
- the density of the glass particles of the slurry 4 is smaller than the density of the phosphor particles 3. Thereby, the phosphor particles 3 can be suitably settled. Therefore, in the first green sheet 5A, the concentration distribution of the phosphor particles 3 as described above can be more reliably obtained.
- the second green sheet 5B shown in FIG. 6 (c) is obtained by the same method as the steps shown in FIGS. 6 (a) and 6 (b). Also in the second green sheet 5B, the concentration of the phosphor particles 3 on the lower surface 5Bb is higher than the concentration of the phosphor particles 3 on the upper surface 5Ba.
- the first green sheet 5A, the second green sheet 5A, the upper surface 5Aa of the first green sheet 5A and the lower surface 5Bb of the second green sheet 5B are overlaid.
- 5B is laminated.
- the first and second green sheets 5A and 5B are thermocompression bonded and fired integrally. Thereby, the wavelength conversion member 1A shown in FIG.
- the chromaticity of the wavelength conversion member 1A may be adjusted by polishing the first main surface 1a and / or the second main surface 1b of the wavelength conversion member 1A.
- the first and second main surfaces 1a and 1b are polished to obtain the wavelength conversion member 1 shown in FIG.
- the polishing method is not particularly limited, and for example, lapping can be performed by mirror polishing. Lapping has the advantage that the polishing rate is faster than mirror polishing. On the other hand, mirror polishing can improve the accuracy of the polished surface more than lapping. Since there is a correlation between the thickness and the chromaticity of the wavelength conversion member 1, the target thickness of the wavelength conversion member 1 for obtaining a desired chromaticity can be obtained by obtaining this correlation in advance.
- the correlation between the thickness and the chromaticity can be obtained, for example, by measuring the thickness and the chromaticity while polishing in a state higher than the target chromaticity.
- a polishing method that provides a surface state (surface roughness) equivalent to the finished surface of the final product.
- the polishing method for obtaining the correlation between chromaticity and thickness it is preferable to employ mirror polishing as the polishing method for obtaining the correlation between chromaticity and thickness.
- FIG. 7 is a schematic front sectional view of the wavelength conversion member according to the second embodiment.
- the wavelength conversion member 11 of the present embodiment is manufactured by the same method as the first and second green sheets 5A and 5B in addition to the first and second green sheets 5A and 5B shown in FIG.
- the third green sheet can be further laminated and manufactured. Specifically, the upper surface of the third green sheet where the concentration of the phosphor particles 3 is low is laminated on the first green sheet 5A side of the laminate of the first and second green sheets 5A and 5B. It can be manufactured by converting and baking. Or you may laminate
- the concentration of the phosphor particles 3 on the first main surface 11a is higher than the concentration of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 11c.
- concentration of the fluorescent substance particle 3 in the 2nd main surface 11b is lower than the density
- concentration of the phosphor particles 3 on the first main surface 11a is higher than the concentration of the phosphor particles 3 on the second main surface 11b. Therefore, after the first main surface 11a is polished and adjusted to the vicinity of the desired chromaticity, the second main surface 11b can be polished and the chromaticity can be finely adjusted. Therefore, the chromaticity can be easily adjusted with high accuracy.
- the wavelength conversion member 11 has first to third regions A1 to A3 in which the concentration of the phosphor particles 3 decreases from the first main surface 11a side toward the second main surface 11b side.
- a first region A1, a third region A3, and a second region A2 are successively provided in this order from the first main surface 11a side to the second main surface 11b side.
- the wavelength conversion member 11 has three regions where the concentration of the phosphor particles 3 decreases from the first main surface 11a side to the second main surface 11b side, but four or more regions. You may have.
- the wavelength conversion member 11 has a plurality of regions C in which the concentration of the phosphor particles 3 is higher than the concentration of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 11d between the surface bottom surface 11c and the surface bottom surface 11d. Therefore, it becomes easier to obtain the effect of improving the color uniformity described above. Further, similarly to the first embodiment, the mechanical strength is hardly deteriorated in the vicinity of the first main surface 11a, and the content of the phosphor particles 3 can be made a sufficient amount more reliably.
- concentration of the fluorescent substance particle 3 may become high as it goes to the 2nd main surface 11b side from the 1st main surface 11a side.
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Abstract
色度を容易に、かつ高精度に調整することができる、波長変換部材及びその製造方法を提供する。 互いに対向する第1の主面1a及び第2の主面1bを有する波長変換部材1であって、ガラスマトリックス2と、ガラスマトリックス2中に配置されている蛍光体粒子3とを備え、第1の主面1aにおける蛍光体粒子3の濃度が、第1の主面1aから20μm内側における蛍光体粒子3の濃度よりも高く、第2の主面1bにおける蛍光体粒子3の濃度が、第2の主面1bから20μm内側における蛍光体粒子3の濃度よりも低く、第1の主面1aにおける蛍光体粒子3の濃度が、第2の主面1bにおける蛍光体粒子3の濃度よりも高いことを特徴としている。
Description
本発明は、発光ダイオード(LED:Light Emitting Diode)やレーザーダイオード(LD:Laser Diode)等の発する光の波長を別の波長に変換する波長変換部材及びその製造方法に関する。
近年、蛍光ランプや白熱灯に変わる次世代の光源として、LEDやLDを用いた発光デバイス等に対する注目が高まってきている。そのような次世代光源の一例として、青色光を出射するLEDと、LEDからの光の一部を吸収して黄色光に変換する波長変換部材とを組み合わせた発光デバイスが開示されている。この発光デバイスは、LEDから出射された青色光と、波長変換部材から出射された黄色光との合成光である白色光を発する。特許文献1には、波長変換部材の一例として、ガラスマトリックス中に蛍光体粉末を分散させた波長変換部材が提案されている。
特許文献1のような波長変換部材は、ガラスマトリックス中に蛍光体粉末が分散されてなるガラス母材を、研磨して厚みを薄くすることにより作製されている。しかしながら、このような方法で得られた波長変換部材においては、発光色の色ばらつき(色度のばらつき)が生じることがあった。そのため、所望とする色度の波長変換部材を精度良く得ることができない場合があった。また、所望とする色度の波長変換部材を得るためのガラス母材の研削量が多くなり、生産性を十分に高めることができないことがあった。
本発明の目的は、色度を容易に、かつ高精度に調整することができる、波長変換部材及びその製造方法を提供することにある。
本発明に係る波長変換部材は、互いに対向する第1の主面及び第2の主面を有する波長変換部材であって、ガラスマトリックスと、ガラスマトリックス中に配置されている蛍光体粒子とを備え、第1の主面における蛍光体粒子の濃度が、第1の主面から20μm内側における蛍光体粒子の濃度よりも高く、第2の主面における蛍光体粒子の濃度が、第2の主面から20μm内側における蛍光体粒子の濃度よりも低く、第1の主面における蛍光体粒子の濃度が、第2の主面における蛍光体粒子の濃度よりも高いことを特徴としている。
本発明において、第1の主面側から第2の主面側に向かうにつれて蛍光体粒子の濃度が低くなっている領域を複数有し、該複数の領域が第1の主面側から第2の主面側に向かい、連続して設けられていてもよい。
本発明に係る波長変換部材の製造方法は、本発明に従い構成された波長変換部材の製造方法であって、ガラスマトリックスとなるガラス粒子と、蛍光体粒子とを含むスラリーを調製する工程と、スラリーを基材に塗布して乾燥させ、乾燥が完了するまでの間に蛍光体粒子を下方に沈降させることにより、下面における蛍光体粒子の濃度が上面における蛍光体粒子の濃度よりも高い、第1,第2のグリーンシートを得る工程と、第1のグリーンシートの上面と、第2のグリーンシートの下面とを重ね合わせるように、第1,第2のグリーンシートを積層し、一体化して焼成する工程とを備えることを特徴とする。
波長変換部材の第1の主面及び/または第2の主面を研磨する工程をさらに備えることが好ましい。
本発明によれば、色度を容易に、かつ高精度に調整することができる、波長変換部材及びその製造方法を提供することができる。
以下、好ましい実施形態について説明する。但し、以下の実施形態は単なる例示であり、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。また、各図面において、実質的に同一の機能を有する部材は同一の符号で参照する場合がある。
(第1の実施形態)
図1は、本発明の第1の実施形態に係る波長変換部材の模式的正面断面図である。図1に示すように、波長変換部材1は、ガラスマトリックス2と、ガラスマトリックス2中に配置されている蛍光体粒子3とを備える。波長変換部材1は、互いに対向する第1,第2の主面1a,1bを有する。
図1は、本発明の第1の実施形態に係る波長変換部材の模式的正面断面図である。図1に示すように、波長変換部材1は、ガラスマトリックス2と、ガラスマトリックス2中に配置されている蛍光体粒子3とを備える。波長変換部材1は、互いに対向する第1,第2の主面1a,1bを有する。
本実施形態において、第1の主面1a及び第2の主面1bのうち一方の面から励起光が入射される。励起光の入射により蛍光体粒子3から蛍光が出射される。蛍光及び励起光が、第1の主面1a及び第2の主面1bのうち他方の面から出射される。なお、本実施形態では、第1の主面1aと第2の主面1bとが対向している方向を厚み方向とする。
ガラスマトリックス2は、無機蛍光体等の蛍光体粒子3の分散媒として用いることができるものであれば特に限定されない。例えば、ホウ珪酸塩系ガラス、リン酸塩、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラス系ガラス等を用いることができる。ホウ珪酸塩系ガラスとしては、質量%で、SiO2 30~85%、Al2O3 0~30%、B2O3 0~50%、Li2O+Na2O+K2O 0~10%、及び、MgO+CaO+SrO+BaO 0~50%を含有するものが挙げられる。スズリン酸塩系ガラスとしては、モル%で、SnO 30~90%、P2O5 1~70%を含有するものが挙げられる。ガラスマトリックス2の軟化点は、250℃~1000℃であることが好ましく、300℃~950℃であることがより好ましく、500℃~900℃の範囲内であることがさらに好ましい。ガラスマトリックス2の軟化点が低すぎると、波長変換部材1の機械的強度や化学的耐久性が低下する場合がある。また、ガラスマトリックス2自体の耐熱性が低くなるため、蛍光体粒子3から発生する熱により軟化変形する場合がある。一方、ガラスマトリックス2の軟化点が高すぎると、製造時の焼成工程によって、蛍光体粒子3が劣化して、波長変換部材1の発光強度が低下する場合がある。また、ガラスマトリックス2は無アルカリガラスであることが好ましい。これにより、蛍光体粒子3の失活を抑制することができる。なお、波長変換部材1の機械的強度及び化学的耐久性を高める観点からはガラスマトリックス2の軟化点は500℃以上であることが好ましく、600℃以上であることがより好ましく、700℃以上であることがさらに好ましく、800℃以上であることがさらに好ましく、特に850℃以上であることが好ましい。そのようなガラスとしては、ホウ珪酸塩系ガラスが挙げられる。ただし、ガラスマトリックス2の軟化点が高くなると、焼成温度も高くなり、結果として製造コストが高くなる傾向がある。よって、波長変換部材1を安価に製造する観点からは、ガラスマトリックス2の軟化点は550℃以下であることが好ましく、530℃以下であることがより好ましく、500℃以下であることがさらに好ましく、480℃以下であることがさらに好ましく、特に460℃以下であることが好ましい。そのようなガラスとしては、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラスが挙げられる。
蛍光体粒子3は、励起光の入射により蛍光を出射するものであれば、特に限定されるものではない。蛍光体粒子3の具体例としては、例えば、酸化物蛍光体、窒化物蛍光体、酸窒化物蛍光体、塩化物蛍光体、酸塩化物蛍光体、硫化物蛍光体、酸硫化物蛍光体、ハロゲン化物蛍光体、カルコゲン化物蛍光体、アルミン酸塩蛍光体、ハロリン酸塩化物蛍光体及びガーネット系化合物蛍光体から選ばれた1種以上等が挙げられる。励起光として青色光を用いる場合、例えば、緑色光、黄色光または赤色光を蛍光として出射する蛍光体を用いることができる。
蛍光体粒子3の平均粒子径は、1μm~50μmであることが好ましく、5μm~25μmであることがより好ましい。蛍光体粒子3の平均粒子径が小さすぎると、発光強度が低下する場合がある。一方、蛍光体粒子3の平均粒子径が大きすぎると、発光色が不均質になる場合がある。
ガラスマトリックス2中での蛍光体粒子3の含有量は、1~70体積%の範囲内であることが好ましく、1.5~50体積%の範囲内であることがより好ましく、2~30体積%の範囲内であることがさらに好ましい。蛍光体粒子3の含有量が少なすぎると、波長変換部材1の発光強度が不十分になる場合がある。一方、蛍光体粒子3の含有量が多すぎると、所望の発光色が得られない場合がある。また、波長変換部材1の機械的強度が低下する場合がある。
波長変換部材1の厚みは、0.01mm~1mmの範囲内であることが好ましく、0.03mm~0.5mmの範囲内であることがより好ましく、0.05mm~0.35mmの範囲内であることがさらに好ましく、0.075mm~0.3mmの範囲内であることが特に好ましく、0.1mm~0.25mmの範囲内であることが最も好ましい。波長変換部材1の厚みが厚すぎると、波長変換部材1における光の散乱や吸収が大きくなりすぎ、蛍光の出射効率が低くなってしまう場合がある。波長変換部材1の厚みが薄すぎると、十分な発光強度が得られにくくなる場合がある。また、波長変換部材1の機械的強度が不十分になる場合がある。
本実施形態の特徴は、第1の主面1aにおける蛍光体粒子3の濃度が、第1の主面1aから20μm内側における蛍光体粒子3の濃度よりも高く、第2の主面1bにおける蛍光体粒子3の濃度が、第2の主面1bから20μm内側における蛍光体粒子3の濃度よりも低く、第1の主面1aにおける蛍光体粒子3の濃度が、第2の主面1bにおける蛍光体粒子3の濃度よりも高いことにある。以下、本実施形態の特徴について、図1~図5を参照して説明する。
図1に示すように、本実施形態では、第1の主面1aから20μm内側の面を表層底面1cとする。同様に、第2の主面1bから20μm内側の面を表層底面1dとする。第1の主面1aから表層底面1cまでの領域は、本実施形態における表層B1である。第2の主面1bから表層底面1dまでの領域は、本実施形態における表層B2である。
図2は、第1の主面1aにおける蛍光体粒子3の濃度を示す模式的平面図である。図3は、第1の主面1aから20μm内側の表層底面1cにおける蛍光体粒子3の濃度を示す模式的平面断面図である。図2及び図3に示すように、第1の主面1aにおける蛍光体粒子3の面積占有率よりも、表層底面1cにおける蛍光体粒子3の面積占有率は小さくなっている。従って、第1の主面1aにおける蛍光体粒子3の濃度は、第1の主面1aから20μm内側の表層底面1cにおける蛍光体粒子3の濃度よりも高くなっている。
図4は、第2の主面1bにおける蛍光体粒子3の濃度を示す模式的平面図である。図5は、第2の主面1bから20μm内側の表層底面1dにおける蛍光体粒子3の濃度を示す模式的平面断面図である。図4及び図5に示すように、第2の主面1bにおける蛍光体粒子3の面積占有率は、表層底面1dにおける蛍光体粒子3の面積占有率よりも小さくなっている。従って、第2の主面1bにおける蛍光体粒子3の濃度は、第2の主面1bから20μm内側の表層底面1dにおける蛍光体粒子3の濃度よりも低くなっている。
図2及び図4に示すように、第1の主面1aにおける蛍光体粒子3の濃度は、第2の主面1bにおける蛍光体粒子3の濃度よりも高い。
第1の主面1aにおける蛍光体粒子3の面積占有率は、表層底面1cにおける蛍光体粒子3の面積占有率の140%以上であることが好ましく、160%以上であることがより好ましく、200%以上であることがさらに好ましく、1000%以下であることが好ましく、500%以下であることがより好ましく、330%以下であることがさらに好ましい。当該面積占有率が小さすぎると、第1の主面1aを研磨した際の色度変化量が小さすぎて、生産効率が低下する傾向がある。一方、当該面積占有率が大きすぎると、第1の主面1aを研磨した際の色度変化量が大きすぎて、色度調整を高精度に行うことが困難になる。
第2の主面1bにおける蛍光体粒子3の面積占有率は、表層底面1dにおける蛍光体粒子3の面積占有率の10%以上であることが好ましく、20%以上であることがより好ましく、30%以上であることがさらに好ましく、70%以下であることが好ましく、60%以下であることがより好ましく、50%以下であることがさらに好ましい。当該面積占有率が小さすぎると、第2の主面1bを研磨した際の色度変化量が小さすぎて、生産効率が低下する傾向がある。一方、当該面積占有率が大きすぎると、第2の主面1bを研磨した際の色度変化量が大きすぎて、色度調整を高精度に行うことが困難になる。
第1の主面1aにおける蛍光体粒子3の面積占有率は、第2の主面1bにおける蛍光体粒子3の面積占有率の140%以上であることが好ましく、160%以上であることがより好ましく、200%以上であることがさらに好ましく、1000%以下であることが好ましく、500%以下であることがより好ましく、330%以下であることがさらに好ましい。当該面積占有率をこのような範囲とすることにより、色度を容易に、かつ高精度に調整することができるという本発明の効果を享受しやすくなる。
なお、面積占有率は各主面及び各表層底面のSEM(走査型電子顕微鏡)画像を二値化し、単位面積あたりに占める蛍光体粒子部分の面積比率により算出する。表層底面については、主面を研磨することにより表層底面を露出させた状態で画像を撮影する。
図1に示すように、本実施形態の波長変換部材1は、第1,第2の領域A1,A2を有する。第1,第2の領域A1,A2では、それぞれ第1の主面1a側から第2の主面1b側に向かうにつれて蛍光体粒子3の濃度が低くなっている。第1の領域A1は第1の主面1aを含み、第2の領域A2は第2の主面1bを含む。第1の領域A1と第2の領域A2とは、第1の主面1aから第2の主面1bに向かい、連続して設けられている。
より詳細には、第1の領域A1においては、第1の主面1aから、第2の主面1b側に向かうにつれて蛍光体粒子3の濃度が徐々に低くなる濃度勾配を有している。従って、表層B1は、第1の主面1aに向かうにつれて蛍光体粒子3の濃度が徐々に高くなる濃度勾配を有している。一方、第2の領域A2においては、第1の主面1a側から、第2の主面1bに向かうにつれて蛍光体粒子3の濃度が徐々に低くなる濃度勾配を有している。従って、表層B2は、第2の主面1bに向かうにつれて蛍光体粒子3の濃度が徐々に低くなる濃度勾配を有している。
波長変換部材1は、入射した励起光の波長を変換して蛍光を出射する目的で用いられる。白色光の発光デバイスの場合には、例えばLED等の光源からの励起光である青色光と、蛍光である黄色光との合成光としての白色光が波長変換部材1から出射される。波長変換部材1から出射される光の色度の調整は、一般に、波長変換部材1の第1の主面1a及び第2の主面1bの少なくとも一方を研磨し、波長変換部材1の厚みを薄くすることにより調整される。波長変換部材1の厚みを薄くすることにより、波長変換部材1から出射する蛍光の割合を少なくし、波長変換部材1を透過する励起光の割合を多くすることができる。波長変換部材1の厚みの調整は、一般に表層B1,B2の領域内で研磨することにより行われる。
本実施形態においては、第1の主面1aにおける蛍光体粒子3の濃度は、表層底面1cにおける蛍光体粒子3の濃度よりも高くなっている。そのため、第1の主面1aを研磨することによる厚みの変化に対する色度の変化が大きい。すなわち、第1の主面1a側においては、研磨による研削量が少ない場合においても、色度を大きく変化させることができ、色度を容易に調整することができる。一方、第2の主面1bにおける蛍光体粒子3の濃度は、表層底面1dにおける蛍光体粒子3の濃度よりも低くなっている。そのため、第2の主面1bを研磨することによる厚みの変化に対する色度の変化が小さい。すなわち、第2の主面1b側においては、研磨による厚みの変化に対し、色度をわずかに変化させることができ、色度を微調整することができる。
よって、色度を調整するに際し、第1の主面1aを研磨し、所望の色度付近に調整した後に、第2の主面1bを研磨し、色度を微調整することができる。従って、本実施形態によれば、色度を容易に、かつ高精度に調整することができる。
図1に示すように、第2の領域A2においては、表層底面1dにおける蛍光体粒子3の濃度よりも、表層底面1dよりも内側における蛍光体粒子3の濃度のほうが高い。すなわち、波長変換部材1は、第1の主面1a付近だけではなく、表層底面1cと表層底面1dとの間の領域において、表層底面1dにおける蛍光体粒子3の濃度よりも、蛍光体粒子3の濃度が高い領域Cを有する。蛍光体粒子3の濃度が高い領域Cがない場合、波長変換部材1の内部において、蛍光体粒子3が存在する部分と、存在しない部分とで、励起光の散乱や波長変換の度合いが異なるため、発光色が不均質になる傾向がある。例えば、蛍光体粒子3が存在しない部分に励起光が照射されると、散乱や波長変換されずにそのまま透過する、いわゆる「励起光のヌケ」が発生する場合がある。一方、蛍光体粒子3の濃度が高い領域Cがある場合は、波長変換部材1の表層をそのまま透過した励起光が領域Cで散乱または波長変換されやすくなり、色の均質性が向上しやすくなる。
さらに、波長変換部材1においては、蛍光体粒子3の濃度が高い領域を複数有するため、第1の主面1a付近における蛍光体粒子3の濃度を過度に高くすることなく、波長変換部材1における蛍光体粒子3の含有量を十分な量とすることができる。従って、第1の主面1a付近における機械的強度の劣化を招き難く、かつより確実に、波長変換部材1における蛍光体粒子3の含有量を十分な量とすることができる。
なお、図1において、表層B2に蛍光体粒子3が図示されていないが、図4に示すように、表層B2にも蛍光体粒子3が含有されていてもよい。表層B2以外の蛍光体粒子3が図示されていない部分にも、同様に蛍光体粒子3が含有されていてもよい。図1においては、表層B1及び領域Cにおける蛍光体粒子3の濃度が高いことを示すため、表層B1及び領域Cにのみ蛍光体粒子3を図示している。
以下において、波長変換部材1の製造方法の一例について説明する。
(波長変換部材の製造方法)
図6(a)~(d)は、第1の実施形態に係る波長変換部材の製造方法の一例を説明するための模式的正面断面図である。
図6(a)~(d)は、第1の実施形態に係る波長変換部材の製造方法の一例を説明するための模式的正面断面図である。
波長変換部材1の製造方法では、まず、ガラスマトリックスとなるガラス粒子と、蛍光体粒子と、バインダー樹脂や溶剤等の有機成分とを含むスラリーを調製する。次に、図6(a)に示すように、スラリー4を、基材であるポリエチレンテレフタレート等の樹脂フィルム6上にドクターブレード法等により塗布する。
次に、スラリー4を乾燥させる。このとき、スラリー4の乾燥が完了するまでの間に、蛍光体粒子3を下方に沈降させる。これにより、図6(b)に示す、下面5Abにおける蛍光体粒子3の濃度が上面5Aaにおける蛍光体粒子3の濃度よりも高い、第1のグリーンシート5Aを得る。
なお、スラリー4のガラス粒子の密度は、蛍光体粒子3の密度よりも小さい。それによって、蛍光体粒子3を好適に沈降させることができる。よって、第1のグリーンシート5Aにおいて、より確実に上記のような蛍光体粒子3の濃度分布とすることができる。
他方、図6(a)及び図6(b)に示した工程と同様の方法により、図6(c)に示す第2のグリーンシート5Bを得る。第2のグリーンシート5Bも、下面5Bbにおける蛍光体粒子3の濃度は上面5Baにおける蛍光体粒子3の濃度よりも高い。
次に、図6(c)に示すように、第1のグリーンシート5Aの上面5Aaと、第2のグリーンシート5Bの下面5Bbとを重ね合わせるように、第1,第2のグリーンシート5A,5Bを積層する。次に、第1,第2のグリーンシート5A,5Bの熱圧着を行い、一体化して焼成を行う。これにより、図6(d)に示す波長変換部材1Aを作製する。
さらに、波長変換部材1Aの第1の主面1a及び第2の主面1b、またはいずれか一方を研磨することにより、波長変換部材1Aの色度調整を行ってもよい。なお、第1の実施形態においては、第1,第2の主面1a,1bを研磨し、図1に示した波長変換部材1を得る。研磨の方法としては、特に限定されず、例えば、ラップ研磨や、鏡面研磨により行うことができる。ラップ研磨は鏡面研磨より研磨速度が速いという利点がある。一方、鏡面研磨はラップ研磨より研磨面精度を高めることが可能である。波長変換部材1の厚みと色度には相関関係があるので、予めこの相関関係を求めておくことにより、所望の色度を得るための波長変換部材1の目標厚みを求めることができる。厚みと色度の相関関係は、例えば目標色度より高い状態で研磨を行いながら厚みと色度を測定することにより求めることができる。この場合、色度と厚みとの相関関係を精度良く得る観点からは、最終製品の仕上げ面と同等の表面状態(表面粗さ)となる研磨方法を採用することが好ましい。例えば、最終製品の仕上げを鏡面研磨により行う場合は、色度と厚みの相関関係を求める際の研磨方法も鏡面研磨を採用することが好ましい。
(第2の実施形態)
図7は、第2の実施形態に係る波長変換部材の模式的正面断面図である。本実施形態の波長変換部材11は、図6(c)に示した第1,第2のグリーンシート5A,5Bに加え、第1,第2のグリーンシート5A,5Bと同様の方法により作製した第3のグリーンシートをさらに積層して製造することができる。具体的には、第3のグリーンシートにおける、蛍光体粒子3の濃度が低い上面を、第1,第2のグリーンシート5A,5Bの積層体の第1のグリーンシート5A側に積層し、一体化して焼成することにより製造することができる。あるいは、第3のグリーンシートにおける、蛍光体粒子3の濃度が高い下面を、上記積層体の第2のグリーンシート5B側に積層してもよい。
図7は、第2の実施形態に係る波長変換部材の模式的正面断面図である。本実施形態の波長変換部材11は、図6(c)に示した第1,第2のグリーンシート5A,5Bに加え、第1,第2のグリーンシート5A,5Bと同様の方法により作製した第3のグリーンシートをさらに積層して製造することができる。具体的には、第3のグリーンシートにおける、蛍光体粒子3の濃度が低い上面を、第1,第2のグリーンシート5A,5Bの積層体の第1のグリーンシート5A側に積層し、一体化して焼成することにより製造することができる。あるいは、第3のグリーンシートにおける、蛍光体粒子3の濃度が高い下面を、上記積層体の第2のグリーンシート5B側に積層してもよい。
本実施形態においても、第1の主面11aにおける蛍光体粒子3の濃度は、表層底面11cにおける蛍光体粒子3の濃度よりも高い。第2の主面11bにおける蛍光体粒子3の濃度は、表層底面11dにおける蛍光体粒子3の濃度よりも低い。さらに、第1の主面11aにおける蛍光体粒子3の濃度は、第2の主面11bにおける蛍光体粒子3の濃度よりも高い。そのため、第1の主面11aを研磨し、所望の色度付近に調整した後に、第2の主面11bを研磨し、色度を微調整することができる。従って、色度を容易に、かつ高精度に調整することができる。
また、波長変換部材11は、第1の主面11a側から第2の主面11b側に向かうにつれて蛍光体粒子3の濃度が低くなっている第1~第3の領域A1~A3を有する。第1の主面11a側から第2の主面11b側に向かい、第1の領域A1、第3の領域A3及び第2の領域A2が、この順序で連続して設けられている。なお、波長変換部材11では、第1の主面11a側から第2の主面11b側に向かうにつれて蛍光体粒子3の濃度が低くなっている領域を3つ有しているが、4つ以上有していてもよい。
波長変換部材11は、表層底面11cと表層底面11dとの間において、表層底面11dにおける蛍光体粒子3の濃度よりも、蛍光体粒子3の濃度が高い領域Cを複数有する。よって、上述した色の均質性向上の効果がより一層得やすくなる。さらに、第1の実施形態と同様に、第1の主面11a付近における機械的強度の劣化を招き難く、かつより確実に、蛍光体粒子3の含有量を十分な量とすることができる。
なお、第3の領域A3においては、第1の主面11a側から第2の主面11b側に向かうにつれて、蛍光体粒子3の濃度が高くなっていてもよい。
1,1A…波長変換部材
1a,1b…第1,第2の主面
1c,1d…表層底面
2…ガラスマトリックス
3…蛍光体粒子
4…スラリー
5A…第1のグリーンシート
5Aa…上面
5Ab…下面
5B…第2のグリーンシート
5Ba…上面
5Bb…下面
6…樹脂フィルム
11…波長変換部材
11a,11b…第1,第2の主面
11c,11d…表層底面
A1~A3…第1~第3の領域
B1,B2…表層
C…領域
1a,1b…第1,第2の主面
1c,1d…表層底面
2…ガラスマトリックス
3…蛍光体粒子
4…スラリー
5A…第1のグリーンシート
5Aa…上面
5Ab…下面
5B…第2のグリーンシート
5Ba…上面
5Bb…下面
6…樹脂フィルム
11…波長変換部材
11a,11b…第1,第2の主面
11c,11d…表層底面
A1~A3…第1~第3の領域
B1,B2…表層
C…領域
Claims (4)
- 互いに対向する第1の主面及び第2の主面を有する波長変換部材であって、
ガラスマトリックスと、
前記ガラスマトリックス中に配置されている蛍光体粒子とを備え、
前記第1の主面における前記蛍光体粒子の濃度が、前記第1の主面から20μm内側における前記蛍光体粒子の濃度よりも高く、
前記第2の主面における前記蛍光体粒子の濃度が、前記第2の主面から20μm内側における前記蛍光体粒子の濃度よりも低く、
前記第1の主面における前記蛍光体粒子の濃度が、前記第2の主面における前記蛍光体粒子の濃度よりも高い、波長変換部材。 - 前記第1の主面側から前記第2の主面側に向かうにつれて前記蛍光体粒子の濃度が低くなっている領域を複数有し、該複数の領域が前記第1の主面側から前記第2の主面側に向かい、連続して設けられている、請求項1に記載の波長変換部材。
- 請求項1または2に記載の波長変換部材を製造する方法であって、
前記ガラスマトリックスとなるガラス粒子と、前記蛍光体粒子とを含むスラリーを調製する工程と、
前記スラリーを塗布して乾燥させ、乾燥が完了するまでの間に前記蛍光体粒子を下方に沈降させることにより、下面における前記蛍光体粒子の濃度が上面における前記蛍光体粒子の濃度よりも高い、第1,第2のグリーンシートを得る工程と、
前記第1のグリーンシートの前記上面と、前記第2のグリーンシートの前記下面とを重ね合わせるように、前記第1,第2のグリーンシートを積層し、一体化して焼成する工程とを備える、波長変換部材の製造方法。 - 前記波長変換部材の前記第1の主面及び/または前記第2の主面を研磨する工程をさらに備える、請求項3に記載の波長変換部材の製造方法。
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