DE102019202785B4

DE102019202785B4 - Glaselement

Info

Publication number: DE102019202785B4
Application number: DE102019202785.7A
Authority: DE
Inventors: Ramesh VALLEPU; Yu Yokoyama; Mitsuhiro Fujita; Masako UEMATSU; Yukiko Kikuchi
Original assignee: Coorstek KK
Current assignee: COORSTEK GK, JP
Priority date: 2018-03-02
Filing date: 2019-03-01
Publication date: 2024-01-18
Anticipated expiration: 2039-03-02
Also published as: DE102019202785A1; US20190270665A1; US11072555B2

Abstract

Glaselement, bei dem ein anorganischer Leuchtstoff in einer Glasmatrix dispergiert ist,wobei die Glasmatrix ein Glas auf SiO2-B2O3-Basis umfasst, unddas Glas auf SiO2-B2O3-Basis SiO2als Hauptkomponente umfasst und bezogen auf eine Gesamtmenge des Glases auf SiO2-B2O3-Basis umfasst: SiO2in einer Menge von 60 bis 70 Gew.-%; B2O3in einer Menge von 15 bis 25 Gew.-%; Al2O3in einer Menge von 4 bis 10 Gew.-% und MgO und ZnO in einer Gesamtmenge von 0,1 bis 0,7 Gew.-%; und einen Rest, bestehend aus einem oder mehr aus BaO, CaO, Fe2O3, K2O, Li2O, Na2O, SnO, SrO und TiO2, in einer Gesamtmenge von 10,5 Gew.-% oder weniger;wobei der anorganische Leuchtstoff in einer Menge von 10 Vol.-% oder mehr und 40 Vol.- % oder weniger enthalten ist, bezogen auf ein Gesamtvolumen des Glaselements, undwobei ein Cristobalit-Verhältnis in einem Glasbereich des Glaselements 1% oder weniger beträgt.

Description

Gebiet der Erfindung
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Glaselement für ein Wellenlängenumwandlungselement, das eine Wellenlänge von Licht umwandelt, das von einer LED (Light Emitting Diode), einer LD (Laser Diode) oder dergleichen emittiert wird.
Hintergrund der Erfindung
In den letzten Jahren wurde die Forschung und Entwicklung eines Beleuchtungssystems unter Verwendung eines lichtemittierenden Halbleiterelements, wie einer LED und einer LD als Lichtquelle aktiv betrieben und seine Präsenz als energiesparende lichtemittierende Vorrichtung verstärkt. Bei einer solchen energiesparenden lichtemittierenden Vorrichtung ist beispielsweise ein Wellenlängenumwandlungselement auf einer LED angeordnet, die blaues Licht emittiert. Das Wellenlängenumwandlungselement absorbiert einen Teil des Lichts der LED und wandelt das absorbierte Licht in gelbes Licht um. Das von der LED emittierte blaue Licht und das vom Wellenlängenumwandlungselement emittierte gelbe Licht werden zu weißem Licht kombiniert. Dadurch wird weißes Licht emittiert.
In einem in dem Stand der Technik bekannten Wellenlängenumwandlungselement ist ein anorganischer Leuchtstoff (Phosphor) in einer Harzmatrix dispergiert. Wenn ein solches Wellenlängenumwandlungselement in einer lichtemittierenden Vorrichtung verwendet wird, wird das Harz durch die von der LED oder kurzwelligem Licht mit hoher Energie erzeugte Wärme abgebaut, so dass die Leuchtdichte der lichtemittierenden Vorrichtung tendenziell abnimmt. Daher wurde ein Wellenlängenumwandlungselement mit einem vollständig anorganischen Feststoff vorgeschlagen, in dem ein Leuchtstoff anstelle von Harz in einer Glasmatrix dispergiert und fixiert ist. So offenbart beispielsweise das Patentdokument 1 ein Wellenlängenumwandlungselement mit einer geringeren zeitlichen Verschlechterung der Lichtemissionsintensität. In dem Wellenlängenumwandlungselement ist ein anorganischer Leuchtstoff in einer Glasmatrix dispergiert. Die Glasmatrix enthält SiO₂, B₂O₃, Al₂O₃, Li₂O, Na₂O, K₂O, MgO, CaO, SrO, BaO und ZnO. Der anorganische Leuchtstoff ist ein oxidischer Leuchtstoff, der diese Oxide enthält, ein Nitrid-Leuchtstoff, etc. Das Patentdokument 2 offenbart ein Glas zur Verwendung als Wellenlängenumwandlungsmaterial, das die charakteristische Verschlechterung eines anorganischen Leuchtstoffs während des Brennens verringern kann und das eine ausgezeichnete mechanische Festigkeit und Witterungsbeständigkeit aufweist. Das Glas enthält SiO₂, B₂O₃, Al₂O₃, Li₂O, Na₂O, K₂O, MgO, CaO, SrO und ZnO und hat einen Erweichungspunkt von weniger als 700 °C. Gemäß den in den Patentdokumenten 1 und 2 offenbarten Wellenlängenumwandlungselementen neigt die als Basismaterial dienende Glasmatrix weniger dazu, sich aufgrund der Wärme einer LED oder eines Strahlungslichts zu verschlechtern. Daher tritt selten ein Problem wie Verfärbung oder Verformung auf.
Andererseits offenbart das Patentdokument 3 eine lichtemittierende Diode, umfassend ein lichtemittierendes Element, das blaues Licht emittieren kann, einen Beschichtungsabschnitt, der auf dem lichtemittierenden Element vorgesehen ist, und ein Formelement, das den Beschichtungsabschnitt schützt. Das lichtemittierende Element weist eine lichtemittierende Schicht auf, die auf einem Substrat gebildet und aus einem Galliumnitrid-Verbindungshalbleiter hergestellt ist. In der im Patentdokument 3 offenbarten lichtemittierenden Diode umfasst der Beschichtungsabschnitt einen gelben photolumineszenten Leuchtstoff, der mindestens einen Teil des blauen Lichts vom lichtemittierenden Element absorbiert, um die Wellenlänge des Lichts umzuwandeln und fluoreszierendes Licht zu emittieren. Das Formelement enthält ein Dispersionsmittel, das das Formelement opaleszierend macht. Patentdokument 4 offenbart fluoreszierende oder phosphoreszierende Pigmentpartikel die durch eine Glasbeschichtung bedeckt werden. Die Pigmentpartikel werden mit einem fein gemahlenen schwermetallfreien Glas in einem Verhältnis von etwa 5 Teilen Glas zu 1 Teil Pigment vermischt. Anschließend wird die Mischung aus Pigment und Glas so weit erhitzt, dass das Glas so weit erweicht wird, dass die Pigmentpartikel vom Glas umgeben sind. Anschließend wird das Glas zu einem Granulat zerkleinert, das aus einer Vielzahl kleiner Glaskörper besteht. Das Granulat wird erneut erhitzt, so dass durch die Zerkleinerung freigelegte Pigmentpartikel wieder vom wieder erweichten Glas umgeben werden. Alternativ kann die Glaspigmentmischung in einer Flüssigkeit suspendiert und vor dem Erhitzen in eine Form gegossen werden, um Glaskörper mit einer bestimmten Form zu bilden. Patentdokument 5 stellt ein Glas bereit, das in einem Wellenlängenumwandlungsmaterial verwendet wird, das einen anorganischen Leuchtstoff umfasst. Das Glas für ein Wellenlängenumwandlungsmaterial hat einen Erweichungspunkt von weniger als 700 °C. Patentdokument 6 offenbart ein Verfahren zur Herstellung von anorganischen Wellenlängenkonvertern und mit diesem Verfahren hergestellte Wellenlängenkonverter. Das Verfahren umfasst das Bereitstellen einer Mischung aus zumindest einem pulverisierten Glas, einem pulverisierten Leuchtstoff und einem optionalen Bindemittel und das Herstellen eines Konverterstrangs durch ein Extrudieren der Mischung. Patentdokument 7 offenbart ein Wellenlängenumwandlungselement sowie ein Herstellungsverfahren dafür. Das Wellenlängenumwandlungselement weist eine erste Hauptoberfläche und eine zweite Hauptoberfläche auf, die einander zugewandt sind, wobei das Wellenlängenumwandlungselement dadurch gekennzeichnet ist, dass es eine Glasmatrix und in der Glasmatrix angeordnete fluoreszierende Partikel umfasst, wobei die Konzentration der fluoreszierenden Partikel in der ersten Hauptoberfläche höher ist als die Konzentration der fluoreszierenden Partikel, die sich 20 µm von der ersten Hauptoberfläche entfernt befinden, und auch höher als die Konzentration der fluoreszierenden Partikel in der zweiten Hauptoberfläche.

Patentdokument 1: JP 2015 - 199 640 A
Patentdokument 2: JP 2016 - 13 945 A
Patentdokument 3: JP 2000 - 208 815 A
Patentdokument 4: US 5 271 754 A
Patentdokument 5: WO 2014 / 106 923 A1
Patentdokument 6: DE 10 2010 047 476 A1
Patentdokument 7: WO 2018 / 025 672 A1

Zusammenfassung der Erfindung
In letzter Zeit wird aufgrund der höheren Leistung von lichtemittierenden Geräten verlangt, das die als Lichtquellen dienenden LEDs oder LDs eine höhere Leistung aufweisen. Es tritt jedoch das Problem auf, dass die Temperatur eines Wellenlängenumwandlers aufgrund der Wärme einer Lichtquelle oder der Wärme, die von einem mit Anregungslicht bestrahlten Leuchtstoff erzeugt wird, ansteigt, so dass die Lichtemissionsintensität mit der Zeit reduziert wird oder dass in einigen Fällen ein Bestandteil abgebaut wird.
Daher ist es ein Gegenstand der vorliegenden Erfindung, ein Glaselement für ein Wellenlängenumwandlungselement bereitzustellen, das eine hervorragende Haltbarkeit aufweist, so dass eine Verringerung der Lichtemissionsintensität oder eine Verschlechterung eines Bestandteils unterdrückt werden kann, selbst wenn das Glaselement mit Licht von einer LED oder einer LD bestrahlt wird.
Die vorliegende Erfindung betrifft nämlich das Folgende.
Ein Glaselement, bei dem ein anorganischer Leuchtstoff in einer Glasmatrix dispergiert ist,
bei dem die Glasmatrix ein Glas auf SiO₂-B₂O₃-Basis als die Glasmatrix umfasst und
das Glas auf SiO₂-B₂O₃-Basis SiO₂ als seine Hauptkomponente umfasst und, bezogen auf eine Gesamtmenge des Glases auf SiO₂-B₂O₃-Basis, umfasst: SiO₂ in einer Menge von 60 bis 70 Gew.-%; B₂O₃ in einer Menge von 15 bis 25 Gew.-%; Al₂O₃ in einer Menge von 4 bis 10 Gew.-%; und MgO und ZnO in einer Gesamtmenge von 0,1 bis 0,7 Gew.-%; und einen Rest, bestehend aus einem oder mehr aus BaO, CaO, Fe₂O₃, K₂O, Li₂O, Na₂O, SnO, SrO und TiO₂, in einer Gesamtmenge von 10,5 Gew.-% oder weniger;
wobei der anorganische Leuchtstoff in einer Menge von 10 Vol.-% oder mehr und 40 Vol.-% oder weniger, bezogen auf ein Gesamtvolumen des Glaselements, enthalten ist, und wobei ein Cristobalit-Verhältnis in einem Glasbereich des Glaselements 1% oder weniger beträgt.
Das Glaselement gemäß der vorliegenden Erfindung kann in geeigneter Weise für ein Wellenlängenumwandlungselement verwendet werden, da das Glaselement eine hohe Emissionslichtintensität und eine ausgezeichnete Haltbarkeit aufweist.
Detaillierte Beschreibung der Erfindung
Ein Glaselement gemäß der vorliegenden Erfindung wird im Folgenden im Detail beschrieben.
In dem Glaselement gemäß der vorliegenden Erfindung ist ein anorganischer Leuchtstoff in einer Glasmatrix dispergiert. Das Glaselement umfasst ein Glas auf SiO₂-B₂O₃-Basis als die Glasmatrix. Das Glas auf SiO₂-B₂O₃-Basis umfasst SiO₂ als Hauptkomponente und umfasst SiO₂ in einer Menge von 60 bis 70 Gew.-%; B₂O₃ in einer Menge von 15 bis 25 Gew.-%; Al₂O₃ in einer Menge von 4 bis 10 Gew.-% und MgO und ZnO in einer Gesamtmenge von 0,1 bis 0,7 Gew.-% und einen Rest, bestehend aus einem oder mehr aus BaO, CaO, Fe₂O₃, K₂O, Li₂O, Na₂O, SnO, SrO und TiO₂, in einer Gesamtmenge von 10,5 Gew.-% oder weniger. Hier wird die Gesamtmenge des Glases auf SiO₂-B₂O₃-Basis, nämlich die Gesamtmenge an SiO₂, B₂O₃, Al₂O₃, MgO, ZnO und dem Rest, als 100 Gew.-% angenommen.
Das heißt, das Glaselement umfasst mindestens SiO₂, B₂O₃, Al₂O₃ und ZnO und/oder MgO. Außerdem ist der anorganische Leuchtstoff in einer Menge von 10 Vol.-% oder mehr und 40 Vol.-% oder weniger enthalten ist, bezogen auf ein Gesamtvolumen des Glaselements, und ein Cristobalit-Verhältnis in einem Glasbereich des Glaselements beträgt 1% oder weniger.
SiO₂, das eine Hauptkomponente des Glases auf SiO₂-B₂O₃-Basis ist, ist eine Komponente, die ein Glasnetzwerk bildet. Der Gehalt an SiO₂ beträgt 60 bis 70 Gew.-% und bevorzugter 62 bis 65 Gew.-%, bezogen auf die Gesamtmenge des Glases auf SiO₂-B₂O₃-Basis. Wenn der Gehalt an SiO₂ zu gering ist, neigt die Kristallisation eines Glasteils dazu, fortzufahren, und die Streuung des Lichts im Glaselement nimmt mit fortschreitender Kristallisation zu. Das heißt, die optische Weglänge des sich in dem Glaselement ausgebreitenden Lichts wird verlängert, so dass die Emissionslichtintensität aufgrund eines großen optischen Verlustes dazu neigt abzunehmen. Wenn andererseits der Gehalt an SiO₂ zu groß ist, verschlechtert sich die Schmelzbarkeit des Glases, so dass das Glas bei einer höheren Temperatur geschmolzen werden muss, um das Glaselement herzustellen. Aufgrund der Verschlechterung des anorganischen Leuchtstoffes, die durch die Hochtemperaturwärmebehandlung verursacht wird, neigt der Wirkungsgrad der Wellenlängenumwandlung daher dazu, gesenkt zu werden.
B₂O₃ ist eine Komponente, die die Schmelztemperatur des Glases senken kann, um dadurch dessen Schmelzbarkeit extrem zu verbessern. Der Gehalt an B₂O₃ beträgt 15 bis 25 Gew.-%, bezogen auf die Gesamtmenge des Glases auf SiO₂-B₂O₃-Basis. Wenn der Gehalt an B₂O₃ weniger als 15 Gew.-% beträgt, ist die Wirkung der Verbesserung der Schmelzbarkeit des Glases so gering, dass das Glas bei einer hohen Temperatur geschmolzen werden muss, um das Glaselement herzustellen. Aufgrund der Verschlechterung des anorganischen Leuchtstoffes durch die Hochtemperaturwärmebehandlung neigt der Wirkungsgrad der Wellenlängenumwandlung daher dazu, gesenkt zu werden. Wenn andererseits der Gehalt an B₂O₃ 25 Gew.- % übersteigt, verschlechtert sich die Wasserfestigkeit oder dergleichen im Glasteil des Glaselements. Dadurch kann sich die Haltbarkeit als Glaselement verschlechtern.
Al₂O₃ ist eine Komponente, die die Bildung des Glases als Cristobalit unterdrücken und auch dessen Haltbarkeit und mechanische Festigkeit verbessern kann. Der Gehalt an Al₂O₃ beträgt 4 bis 10 Gew.-%, vorzugsweise 7 bis 9 Gew.-%, bezogen auf die Gesamtmenge des Glases auf SiO₂-B₂O₃-Basis. Wenn der Gehalt an Al₂O₃ weniger als 4 Gew.-% beträgt, kann die Wirkung der Unterdrückung der Glasbildung als Cristobalit nicht ausreichend erzielt werden. Somit neigt ein Glasbereich in dem Glaselement dazu, als Cristobalit ausgebildet zu werden, so dass die Lichtstreuung in dem Glaselement tendenziell zunimmt. Das heißt, da die Bildung des Cristobalits voranschreitet, wachsen viele Kristallkeime, um Aggregate aus Kristallkörnern zu bilden, und die optische Weglänge wird verlängert. Aufgrund der Zunahme des optischen Verlustes neigt die Emissionslichtintensität dazu, verringert zu werden. Wenn andererseits der Gehalt an Al₂O₃ 10 Gew.-% übersteigt, verschlechtert sich die Wasserfestigkeit im Glasteil des Glaselements. Dadurch verschlechtert sich die Haltbarkeit, da das Glaselement dazu neigt, sich zu verschlechtern.
MgO und ZnO sind Komponenten, die die Schmelztemperatur des Glases senken können, um dadurch dessen Schmelzbarkeit zu verbessern. MgO und ZnO dienen auch als Komponenten, die den Erweichungspunkt des Glases verringern können. Der Gesamtgehalt an MgO und ZnO beträgt 0,1 bis 0,7 Gew.-%, vorzugsweise 0,4 bis 0,6 Gew.-%, bezogen auf die Gesamtmenge des Glases auf SiO₂-B₂O₃-Basis. Wenn der Gesamtgehalt an MgO und ZnO weniger als 0,1 Gew.-% beträgt, ist die Wirkung der Verbesserung der Schmelzbarkeit des Glases so gering, dass das Glas bei einer hohen Temperatur geschmolzen werden muss, um das Glaselement herzustellen. Aufgrund der Verschlechterung des anorganischen Leuchtstoffs, die durch die Hochtemperaturwärmebehandlung verursacht wird, neigt der Wirkungsgrad der Wellenlängenumwandlung daher dazu, gesenkt zu werden. Wenn andererseits der Gesamtgehalt an MgO und ZnO 0,7 Gew.-% übersteigt, verschlechtert sich die Wasserfestigkeit oder dergleichen im Glasteil. Dadurch verschlechtert sich die Haltbarkeit, da das Glaselement dazu neigt, sich zu verschlechtern.
Der anorganische Leuchtstoff ist ein allgemeiner anorganischer Lechtstoff, wie beispielsweise ein Leuchtstoff einer Verbindung auf Granatbasis (wie YAG:Ce), ein Leuchtstoff aus Nitrid (wie CaAlSiN₃), ein Leuchtstoff aus Oxynitrid (wie α-Sialon (SiAlON) oder β-Sialon), etc..
Ein solcher anorganischer Leuchtstoff weist einen größeren Brechungsindex auf als das Glas. Zum Beispiel wird bei dem Glaselement für die Wellenlängenumwandlung angenommen, dass ein anorganischer Leuchtstoff mit einem großen Brechungsindex und ein Glas mit einem kleinen Brechungsindex in Kombination verwendet werden. In diesem Fall wird das Anregungslicht an der Grenzfläche zwischen dem anorganischen Leuchtstoff und der Glasmatrix gestreut. Wenn zwischen den beiden ein großer Unterschied im Brechungsindex besteht, wird die Strahlungseffizienz des Anregungslichts auf den anorganischen Leuchtstoff gesteigert, um die Effizienz der Wellenlängenumwandlung zu verbessern. Wenn jedoch der Unterschied im Brechungsindex zwischen den beiden zu groß ist, wird das Anregungslicht übermäßig gestreut, um einen Streuverlust zu verursachen. Dadurch wird der Wirkungsgrad der Wellenlängenumwandlung verringert.
Der Gehalt des anorganischen Leuchtstoffs im Glaselement beträgt 10 Vol.-% oder mehr und 40 Vol.-% oder weniger und vorzugsweise 14 Vol.-% oder mehr und 26 Vol.-% oder weniger, bezogen auf das Gesamtvolumen des Glaselements. Wenn der Gehalt des anorganischen Leuchtstoffs 10 Vol.-% oder mehr und 40 Vol.-% oder weniger beträgt, nimmt die Lichtmenge mit einer Wellenlänge, die durch das Glaselement übertragen werden kann, zu, während die Menge des von dem anorganischen Leuchtstoff gestreuten oder reflektierten Lichts abnimmt. Dadurch steigt die Emissionslichtintensität. Wenn der Gehalt des anorganischen Leuchtstoffs weniger als 10 Vol.-% beträgt, kann es schwierig sein, die gewünschte Emissionslichtintensität zu erreichen. Wenn andererseits der Gehalt des anorganischen Leuchtstoffs 40 Vol.-% übersteigt, ist der anorganische Leuchtstoff weniger geeignet, in der Glasmatrix dispergiert zu werden. Darüber hinaus wird der anorganische Leuchtstoff aufgrund der Erhöhung der Porosität kaum effizient mit dem Anregungslicht bestrahlt. Darüber hinaus neigt die mechanische Festigkeit des Glaselements dazu, sich zu verringern.
In dem Glaselement ist der anorganische Leuchtstoff in der Glasmatrix dispergiert. Die Form des Glases, das noch nicht der Hochtemperaturwärmebehandlung unterworfen wurde, ist jedoch vorzugsweise pulverförmig, da das Glas gleichmäßig mit dem pulverförmigen anorganischen Leuchtstoff vermischt und der Hochtemperaturwärmebehandlung unterworfen werden soll. Wenn das Glas pulverförmig ist, ist es bevorzugt, dass eine maximale Partikelgröße (Dmax) davon 150 µm oder weniger und eine durchschnittliche Partikelgröße (D50) davon 0,1 µm oder mehr beträgt, basierend auf einem Laserbeugungsverfahren. Wenn die maximale Partikelgröße (Dmax) 150 µm überschreitet, wird das Anregungslicht in einem daraus erhaltenen Wellenlängenumwandlungselement kaum gestreut. Dadurch neigt die Lichtemissionseffizienz dazu, verringert zu werden. Liegt die durchschnittliche Partikelgröße (D50) dagegen unter 0,1 µm, wird das Anregungslicht übermäßig in dem Glaselement gestreut. Dadurch neigt die Lichtemissionsefizient dazu, verringert zu werden. Es ist bevorzugter, dass die maximale Partikelgröße (Dmax) 30 µm oder weniger und die durchschnittliche Partikelgröße (D50) 0,5 µm oder mehr und 10 µm oder weniger beträgt. Ferner beträgt der Erweichungspunkt des Glases vorzugsweise 400 bis 850 °C und bevorzugter 500 bis 810 °C. Wenn der Erweichungspunkt weniger als 400 °C beträgt, neigen die mechanische Festigkeit und die Haltbarkeit des Glaselements dazu, verringert zu werden. Wenn andererseits der Erweichungspunkt 850 °C überschreitet, wird die Wärmebehandlungstemperatur des Wellenlängenumwandlungsmaterials so hoch, dass der anorganische Leuchtstoff dazu neigt, sich während der Wärmebehandlung zu verschlechtern.
Das Glas auf SiO₂-B₂O₃-Basis gemäß der vorliegenden Erfindung enthält zusätzlich zu den oben beschriebenen Komponenten SiO₂, B₂O₃, Al₂O₃, MgO und ZnO eine geringe Menge anderer Metalle oder Metalloxide, sofern sie die Wirkung der vorliegenden Erfindung nicht beeinträchtigen. So können beispielsweise Komponenten wie Li₂O, Na₂O und K₂O enthalten sein. Diese Komponenten sind Komponenten, die den Schmelzpunkt des Glases senken, um so die Schmelzbarkeit zu verbessern. Diese Komponenten verringern jedoch den Erweichungspunkt des Glases. Um die Haltbarkeit aufrechtzuerhalten, wird daher der Gesamtgehalt dieser Komponenten auf 10,5 Gew.-% oder weniger, bevorzugt etwa 0,01 bis 5 Gew.-% bezogen auf die Gesamtmenge des Glases auf SiO₂-B₂O₃-Basis festgelegt.
Das Cristobalit-Verhältnis in einer Glasphase (dem Glasbereich) des Glaselements beträgt 1% oder weniger. Wenn der Cristobalitanteil 1% oder weniger beträgt, nimmt die Lichtstreuung in dem Glaselement kaum zu. Somit nimmt der optische Verlust nicht zu, was zu einer Verbesserung der Emissionslichtintensität, d.h. der Lichtemissionseffizienz, führt. Der Gehalt einer solchen Glasphase beträgt vorzugsweise 60 bis 80 Gew.-% im Glaselement. Außerdem beträgt die Porosität des Glaselements vorzugsweise 0,1% oder weniger.
Das Glaselement gemäß der vorliegenden Erfindung wird durch Brennen eines Formkörpers hergestellt, der eine Mischung aus dem Glas und dem anorganischen Leuchtstoff enthält. Die Brenntemperatur liegt im Bereich des Erweichungspunktes des Glases ±150 °C. Wenn die Brenntemperatur zu niedrig ist, kann das Glas nicht fließen. Daher wird kaum ein dichter Sinterkörper erhalten. Wenn andererseits, die Brenntemperatur zu hoch ist, kann der anorganische Leuchtstoff im Glas reagieren, um die Emissionslichtintensität zu verringern, oder eine im anorganischen Leuchtstoff enthaltene Komponente kann in das Glas dispergiert werden, um das Glas zu färben und dadurch die Emissionslichtintensität zu verringern. Darüber hinaus können Verformungen der Form bzw. Gestalt, Segregation der Zusammensetzung usw. auftreten.
Das Brennen wird unter der Atmosphäre durchgeführt. Auf diese Weise kann die Menge der im Glaselement verbleibenden Blasen reduziert werden. Als ein Ergebnis können Streufaktoren in dem Glaselement reduziert werden, so dass die Lichtemissionseffizienz verbessert werden kann.
Das Glaselement gemäß der vorliegenden Erfindung wird zum Beispiel als Wellenlängenumwandlungselement für eine allgemeine Beleuchtung wie eine weiße LED, eine Projektorlichtquelle, eine Scheinwerferlichtquelle eines Autos usw. geeignet verwendet. Darüber hinaus ist die Form des Glaselements nicht besonders begrenzt. So kann zum Beispiel das Glaselement selbst als ein Element mit einer spezifischen Form wie einer plattenartigen Form, einer säulenartigen Form, einer halbkugelartigen Form, einer halbkugelartigen kuppelartigen Form usw. verwendet werden, oder es kann ein gesinterter Körper sein, der wie ein Film auf einer Oberfläche eines Substrats, wie beispielsweise einem Glassubstrat oder einem Keramiksubstrat, geformt ist.
Beispiele
Die vorliegende Erfindung wird anhand von Beispielen konkret beschrieben. Die vorliegende Erfindung wird nicht durch die folgenden Beispiele eingeschränkt.
Beispiele 1 bis 14 und Vergleichsbeispiele 1 bis 4
Glaspulver und anorganisches Leuchtstoffpulver, wie in Tabelle 1 dargestellt, und Bindemittel wurden gemischt und anschließend geformt. Auf diese Weise wurde ein Formkörper mit 20 mm² und 0,25 mm Dicke hergestellt. Anschließend wurde jeder so hergestellte Formkörper erwärmt und bei 800 °C in der Atmosphäre für 30 Minuten geschmolzen, um ein Glaselement zu erhalten, in dem anorganischer Leuchtstoff dispergiert war. Die Lichtemissionseffizienz des erhaltenen Glaselements wurde gemessen. Das Glaselement, das diesem Test unterworfen wurde, wurde zu einer Probe mit 1 mm² verarbeitet und anschließend mit Silikonharz auf einem blauen LED-Element (Lichtaustrittsfläche: 1 mm², Emissionslichtwellenlänge: 460 nm) befestigt.
In einer Ulbricht-Kugel wurde blaues Licht auf den anorganischen Leuchtstoff gestrahlt und ein Fluoreszenzspektrum mit einem Spektrometer gemessen. Aus dem erhaltenen Fluoreszenzspektrum wurden absorbierte Energie und Fluoreszenzenergie erhalten. Das Verhältnis zwischen den beiden wurde als Lichtemissionseffizienz angesehen.
Anschließend wurde das Glaselement für 1.000 Stunden unter den Bedingungen einer Temperatur von 85 °C und einer Luftfeuchtigkeit von 85 % gelassen. Danach wurde die Lichtemissionseffizient auf die gleiche Weise wie oben beschrieben gemessen. Wenn die Verringerung der Lichtemissionseffizienz 2 % oder weniger betrug, wurde die Haltbarkeit als gut (A) bewertet. Wenn die Verringerung der Lichtemissionseffizienz 2 % überschritt, wurde die Haltbarkeit als nicht gut (B) bewertet.

Das Cristobalit-Verhältnis wurde mit einem Θ-2Θ-Verfahren gemessen, das mittels einer Pulver-Röntgendiffraktometrie durchgeführt wurde, und basierend auf einem Verhältnis einer Peakfläche der kristallinen Komponenten zu einer Peakfläche (Peakfläche der kristallinen Komponenten + Halomusterfläche der amorphen Komponenten) berechnet, die in der Nähe von 22° auftraten. Wenn das Cristobalit-Verhältnis innerhalb von 1 % lag, wurde es als gut (A) angesehen. Wenn das Cristobalit-Verhältnis 1 % überschritt, wurde es als nicht gut (B) angesehen. Tabelle 1

	SiO₂ ¹⁾	B₂O₃ ¹⁾	Al₂O₃ ¹⁾	MgO+ZnO¹⁾	Rest¹⁾	Gehalt an anorganischem Leuchtstoff²⁾	Lichtemissionseffizienz	Haltbarkeit	Cristobalit-Verhältnis
Vergleichsbeispiel 1	65	20	3	0,5	11,5	25	90%	A	B
Beispiel 1	65	20	4	0,5	10,5	25	95%	A	A
Beispiel 2	65	20	6,5	0,5	8	25	95%	A	A
Beispiel 3	65	20	8,5	0,5	6	25	95%	A	A
Beispiel 4	65	20	10	0,5	4,5	25	95%	A	A
Vergleichsbeispiel 2	65	20	11	0,5	3,5	25	95%	B	A
Vergleichsbeispiel 3	65	20	6,5	0	8,5	25	91%	A	A
Beispiel 5	65	20	6,5	0,1	8,4	25	95%	A	A
Beispiel 6	65	20	6,5	0,7	7,8	25	95%	A	A
Vergleichsbeispiel 4	65	20	6,5	0,8	7,7	25	95%	B	A
Beispiel 7	65	20	6,5	0,5	8	9	92%	A	A
Beispiel 8	65	20	6,5	0,5	8	10	93%	A	A
Beispiel 9	65	20	6,5	0,5	8	15	93%	A	A
Beispiel 10	65	20	6,5	0,5	8	20	94%	A	A
Beispiel 11	65	20	6,5	0,5	8	30	96%	A	A
Beispiel 12	65	20	6,5	0,5	8	35	96%	A	A
Beispiel 13	65	20	6,5	0,5	8	40	93%	A	A
Beispiel 14	65	20	6,5	0,5	8	41	92%	A	A
1) Die Einheit jedes Wertes ist Gew.-%.
2) Die Einheit jedes Wertes ist Gew.-%. Jeder Wert zeigt den Gehalt (Vol.-%) des anorganischen Leuchtstoffs zu den gesamten 100 Vol.-% der Glasmatrix (SiO₂,
B₂O₃, Al₂O₃, MgO+ZnO und der Rest) und des anorganischen Leuchtstoffs.
3) Jeder Wert zeigt den Gehalt des Restes an, der der Gesamtgehalt (Gew.-%) an BaO, CaO, Fe₂O₃, K₂O, Li₂O, Na₂O, SnO, SrO und TiO₂ ist.

Bei dem Vergleichsbeispiel 1, bei dem Gehalt an Al₂O₃ gering war, überschritt das Cristobalit-Verhältnis 1 %. Man nimmt daher an, dass der Grund dafür ist, dass die Bildung von Cristobalit im Inneren des Glases stattgefunden hat.
Bei dem Vergleichsbeispiel 3 betrug die Lichtemissionseffizienz 91 % und die Emissionslichtintensität wurde verringert.
Andererseits war bei dem Vergleichsbeispiel 2, bei dem der Gehalt an Al₂O₃ groß war, und bei dem Vergleichsbeispiel 4, bei dem der Gesamtgehalt an MgO und ZnO groß war, die Haltbarkeit verringert.
Die vorliegende Anmeldung basiert auf der am 2. März 2018 eingereichten japanischen Patentanmeldung Nr. 2018-037782 und der am 14. Februar 2019 eingereichten japanischen Patentanmeldung Nr. 2019-024506 , deren Inhalte hier durch Bezugnahme aufgenommen werden.

Claims

Glaselement, bei dem ein anorganischer Leuchtstoff in einer Glasmatrix dispergiert ist, wobei die Glasmatrix ein Glas auf SiO₂-B₂O₃-Basis umfasst, und das Glas auf SiO₂-B₂O₃-Basis SiO₂ als Hauptkomponente umfasst und bezogen auf eine Gesamtmenge des Glases auf SiO₂-B₂O₃-Basis umfasst: SiO₂ in einer Menge von 60 bis 70 Gew.-%; B₂O₃ in einer Menge von 15 bis 25 Gew.-%; Al₂O₃ in einer Menge von 4 bis 10 Gew.-% und MgO und ZnO in einer Gesamtmenge von 0,1 bis 0,7 Gew.-%; und einen Rest, bestehend aus einem oder mehr aus BaO, CaO, Fe₂O₃, K₂O, Li₂O, Na₂O, SnO, SrO und TiO₂, in einer Gesamtmenge von 10,5 Gew.-% oder weniger; wobei der anorganische Leuchtstoff in einer Menge von 10 Vol.-% oder mehr und 40 Vol.- % oder weniger enthalten ist, bezogen auf ein Gesamtvolumen des Glaselements, und wobei ein Cristobalit-Verhältnis in einem Glasbereich des Glaselements 1% oder weniger beträgt.