WO2018025670A1 - 波長変換部材及びその製造方法 - Google Patents

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wavelength conversion
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寛之 清水
浅野　秀樹
隆 村田
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日本電気硝子株式会社
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • H01L2933/0041—Processes relating to semiconductor body packages relating to wavelength conversion elements

Definitions

  • the present invention relates to a wavelength conversion member that converts the wavelength of light emitted from a light emitting diode (LED: Light Emitting Diode), a laser diode (LD: Laser Diode), or the like into another wavelength and a method for manufacturing the same.
  • LED Light Emitting Diode
  • LD Laser Diode
  • next-generation light sources that replace fluorescent lamps and incandescent lamps.
  • a light-emitting device that combines an LED that emits blue light and a wavelength conversion member that absorbs part of the light from the LED and converts it into yellow light is disclosed.
  • This light emitting device emits white light that is a combined light of blue light emitted from the LED and yellow light emitted from the wavelength conversion member.
  • Patent Document 1 proposes a wavelength conversion member in which phosphor powder is dispersed in a glass matrix as an example of a wavelength conversion member.
  • a wavelength conversion member such as Patent Document 1 is manufactured by polishing and thinning a glass base material in which phosphor powder is dispersed in a glass matrix.
  • color variations of luminescent colors may occur. For this reason, it may be impossible to obtain a wavelength conversion member having a desired chromaticity with high accuracy.
  • An object of the present invention is to provide a wavelength conversion member capable of adjusting chromaticity with high accuracy and a method for manufacturing the same.
  • a wavelength conversion member according to the present invention is a wavelength conversion member having a first main surface and a second main surface facing each other, and includes a glass matrix and phosphor particles arranged in the glass matrix.
  • the concentration of the phosphor particles on the first main surface and the second main surface is lower than the concentration of the phosphor particles 20 ⁇ m inside from the first main surface and the second main surface.
  • concentration of the phosphor particle in the center part between the 1st main surface and the 2nd main surface is high, and the density
  • a method for producing a wavelength conversion member according to the present invention is a method for producing a wavelength conversion member configured according to the present invention, comprising a step of preparing a slurry containing glass particles serving as a glass matrix and phosphor particles; Is applied to the substrate and dried, and the phosphor particles are allowed to settle downward until the drying is completed, whereby the concentration of the phosphor particles on the lower surface is higher than the concentration of the phosphor particles on the upper surface. , And a step of obtaining a second green sheet, and a step of laminating and integrating the first and second green sheets so that the lower surfaces thereof are overlapped with each other.
  • the present invention it is possible to provide a wavelength conversion member capable of adjusting chromaticity with high accuracy and a method for manufacturing the same.
  • FIG. 1 is a schematic front sectional view of a wavelength conversion member according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic plan view showing the concentration of phosphor particles on the first main surface of the wavelength conversion member according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a schematic plan sectional view showing the concentration of phosphor particles on the bottom surface of the surface layer 20 ⁇ m inside from the first main surface of the wavelength conversion member according to the first embodiment of the present invention.
  • 4 (a) to 4 (d) are schematic front sectional views for explaining an example of the method for manufacturing the wavelength conversion member according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a schematic front sectional view of the wavelength conversion member according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a schematic front sectional view of a wavelength conversion member according to the first embodiment of the present invention.
  • the wavelength conversion member 1 includes a glass matrix 2 and phosphor particles 3 arranged in the glass matrix 2.
  • the wavelength conversion member 1 has first and second main surfaces 1a and 1b facing each other.
  • the first main surface 1a is an incident surface on which excitation light is incident. Fluorescence is emitted from the phosphor particles 3 by the incidence of excitation light.
  • the second main surface 1b is an emission surface that emits fluorescence and excitation light.
  • the direction in which the first main surface 1a and the second main surface 1b face each other is the thickness direction.
  • the glass matrix 2 is not particularly limited as long as it can be used as a dispersion medium for the phosphor particles 3 such as inorganic phosphors.
  • borosilicate glass SiO 2 30 to 85%, Al 2 O 3 0 to 30%, B 2 O 3 0 to 50%, Li 2 O + Na 2 O + K 2 O 0 to 10% by mass%, and And MgO + CaO + SrO + BaO containing 0 to 50%.
  • the tin phosphate glass include those containing, in mol%, SnO 30 to 90% and P 2 O 5 1 to 70%.
  • the softening point of the glass matrix 2 is preferably 250 ° C. to 1000 ° C., more preferably 300 ° C. to 950 ° C., and further preferably in the range of 500 ° C. to 900 ° C. If the softening point of the glass matrix 2 is too low, the mechanical strength and chemical durability of the wavelength conversion member 1 may decrease. Further, since the heat resistance of the glass matrix 2 itself is lowered, it may be softened and deformed by heat generated from the phosphor particles 3. On the other hand, if the softening point of the glass matrix 2 is too high, the phosphor particles 3 may be deteriorated by the firing process during production, and the emission intensity of the wavelength conversion member 1 may be reduced.
  • the glass matrix 2 is an alkali free glass. Thereby, deactivation of the phosphor particles 3 can be suppressed.
  • the softening point of the glass matrix 2 is preferably 500 ° C. or higher, more preferably 600 ° C. or higher, and 700 ° C. or higher. More preferably, it is more preferably 800 ° C. or higher, and particularly preferably 850 ° C. or higher. Examples of such glass include borosilicate glass.
  • the softening point of the glass matrix 2 increases, the firing temperature also increases, and as a result, the manufacturing cost tends to increase.
  • the softening point of the glass matrix 2 is preferably 550 ° C. or less, more preferably 530 ° C. or less, and further preferably 500 ° C. or less. More preferably, it is 480 degrees C or less, It is especially preferable that it is 460 degrees C or less.
  • examples of such glass include tin phosphate glass and bismuthate glass.
  • the phosphor particles 3 are not particularly limited as long as they emit fluorescence when incident excitation light is incident.
  • Specific examples of the phosphor particles 3 include, for example, oxide phosphors, nitride phosphors, oxynitride phosphors, chloride phosphors, acid chloride phosphors, sulfide phosphors, oxysulfide phosphors, Examples thereof include one or more selected from a halide phosphor, a chalcogenide phosphor, an aluminate phosphor, a halophosphate phosphor, and a garnet compound phosphor.
  • blue light is used as the excitation light, for example, a phosphor that emits green light, yellow light, or red light as fluorescence can be used.
  • the average particle diameter of the phosphor particles 3 is preferably 1 ⁇ m to 50 ⁇ m, and more preferably 5 ⁇ m to 25 ⁇ m. If the average particle size of the phosphor particles 3 is too small, the emission intensity may be reduced. On the other hand, if the average particle diameter of the phosphor particles 3 is too large, the emission color may be inhomogeneous.
  • the content of the phosphor particles 3 in the glass matrix 2 is preferably in the range of 1 to 70% by volume, more preferably in the range of 1.5 to 50% by volume, and 2 to 30% by volume. More preferably, it is in the range of%.
  • the emitted light intensity of the wavelength conversion member 1 may become inadequate.
  • a desired luminescent color may not be obtained.
  • the mechanical strength of the wavelength conversion member 1 may decrease.
  • the thickness of the wavelength conversion member 1 is preferably in the range of 0.01 mm to 1 mm, more preferably in the range of 0.03 mm to 0.5 mm, and in the range of 0.05 mm to 0.35 mm. More preferably, it is particularly preferably in the range of 0.075 mm to 0.3 mm, and most preferably in the range of 0.1 mm to 0.25 mm. If the wavelength conversion member 1 is too thick, light scattering and absorption in the wavelength conversion member 1 become too large, and the fluorescence emission efficiency may be lowered. If the wavelength conversion member 1 is too thin, it may be difficult to obtain sufficient light emission intensity. Moreover, the mechanical strength of the wavelength conversion member 1 may become insufficient.
  • the feature of the present embodiment is that the concentration of the phosphor particles 3 on the first main surface 1a and the second main surface 1b is 20 ⁇ m inside the first main surface 1a and the second main surface 1b.
  • the concentration is lower than the above.
  • a surface on the inner side of the first main surface 1 a by 20 ⁇ m is a surface bottom surface 1 c.
  • a surface 20 ⁇ m inside from the second main surface 1b is defined as a surface bottom 1d.
  • the region from the first main surface 1a to the surface bottom surface 1c and the region from the second main surface 1b to the surface bottom surface 1d are the surface layer B in this embodiment.
  • region between the surface layer bottom face 1c and the surface layer bottom face 1d is the center part A in this embodiment.
  • FIG. 2 is a schematic plan view showing the concentration of the phosphor particles 3 on the first main surface 1a.
  • FIG. 3 is a schematic plan sectional view showing the concentration of the phosphor particles 3 on the bottom surface bottom surface 1c 20 ⁇ m inside from the first main surface 1a.
  • the area occupation ratio of the phosphor particles 3 on the first main surface 1a is smaller than the area occupation ratio of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 1c. Therefore, the concentration of the phosphor particles 3 on the first main surface 1a is lower than the concentration of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 1c on the inner side of 20 ⁇ m from the first main surface 1a.
  • the area occupancy of the phosphor particles 3 on the second main surface 1b is smaller than the area occupancy of the phosphor particles 3 on the surface bottom 1d. Accordingly, the concentration of the phosphor particles 3 on the second main surface 1b is lower than the concentration of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 1d 20 ⁇ m inside from the second main surface 1b.
  • the area occupancy of the phosphor particles 3 on the first main surface 1a and the second main surface 1b is preferably 10% or more of the area occupancy of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 1c and the surface bottom surface 1d. It is more preferably 20% or more, particularly preferably 30% or more, preferably 70% or less, more preferably 60% or less, and particularly preferably 50% or less. If the area occupancy is too small, the amount of change in chromaticity when polished is too small, and production efficiency tends to decrease. On the other hand, if the area occupancy is too large, the amount of chromaticity change at the time of polishing is too large, and it is difficult to perform chromaticity adjustment with high accuracy.
  • the area occupancy is calculated by binarizing SEM (scanning electron microscope) images on each main surface and bottom surface of each surface layer and calculating the area ratio of the phosphor particle portion per unit area.
  • SEM scanning electron microscope
  • concentration of the fluorescent substance particle 3 in the center part A between the 1st main surface 1a and the 2nd main surface 1b is high, and it goes to the 1st main surface 1a and the 2nd main surface 1b.
  • the concentration of the phosphor particles 3 is low. More specifically, in the wavelength conversion member 1 of the present embodiment, the concentration of the phosphor particles 3 gradually decreases from the central portion A toward the first main surface 1a and the second main surface 1b. It has a concentration gradient. Accordingly, the surface layer B also has a concentration gradient in which the concentration of the phosphor particles 3 gradually decreases toward the first main surface 1a and the second main surface 1b.
  • the phosphor particles 3 are not shown in the surface layer B, but the phosphor particles 3 may also be contained in the surface layer B as shown in FIG. In FIG. 1, in order to show that the concentration of the phosphor particles 3 in the central portion A is high, the phosphor particles 3 are shown only in the central portion A.
  • the wavelength conversion member 1 is used for the purpose of converting the wavelength of incident excitation light and emitting fluorescence.
  • white light is emitted from the wavelength conversion member 1 as a combined light of blue light that is excitation light from a light source such as an LED and yellow light that is fluorescence.
  • Adjustment of the chromaticity of the light emitted from the wavelength conversion member 1 is generally performed by polishing at least one of the first main surface 1a and the second main surface 1b of the wavelength conversion member 1 to reduce the thickness of the wavelength conversion member 1. It is adjusted by making it thinner.
  • the ratio of fluorescence emitted from the wavelength conversion member 1 can be reduced, and the ratio of excitation light transmitted through the wavelength conversion member 1 can be increased. Adjustment of the thickness of the wavelength conversion member 1 is generally performed by polishing within the region of the surface layer B.
  • the concentration of the phosphor particles 3 on the first main surface 1a and the second main surface 1b is lower than the concentration of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 1c and the surface bottom surface 1d. Therefore, the change in chromaticity with respect to the change in thickness due to polishing the first main surface 1a or the second main surface 1b is small. That is, the chromaticity can be slightly changed with respect to the thickness change due to polishing, and the chromaticity can be finely adjusted. Therefore, according to the present embodiment, the chromaticity can be adjusted with high accuracy.
  • FIGS. 4A to 4D are schematic front sectional views for explaining an example of the method for manufacturing the wavelength conversion member according to the first embodiment.
  • a slurry containing glass particles that become a glass matrix, phosphor particles, and organic components such as a binder resin and a solvent is prepared.
  • the slurry 4 is apply
  • the slurry 4 is dried.
  • the phosphor particles 3 are allowed to settle downward until the drying of the slurry 4 is completed.
  • the first green sheet 5A shown in FIG. 4B is obtained in which the concentration of the phosphor particles 3 on the lower surface 5Ab is higher than the concentration of the phosphor particles 3 on the upper surface 5Aa.
  • the density of the glass particles of the slurry 4 is smaller than the density of the phosphor particles 3. Thereby, the phosphor particles 3 can be suitably settled. Therefore, in the first green sheet 5A, the concentration distribution of the phosphor particles 3 as described above can be more reliably obtained.
  • the second green sheet 5B shown in FIG. 4 (c) is obtained by the same method as the steps shown in FIG. 4 (a) and FIG. 4 (b). Also in the second green sheet 5B, the concentration of the phosphor particles 3 on the lower surface 5Bb is higher than the concentration of the phosphor particles 3 on the upper surface 5Ba.
  • the first and second green sheets 5A and 5B are stacked so that the lower surfaces 5Ab and 5Bb are overlapped with each other.
  • the first and second green sheets 5A and 5B are thermocompression bonded and fired integrally. Thereby, the wavelength conversion member 1 shown in FIG.
  • the chromaticity of the wavelength conversion member 1 may be adjusted by polishing the first main surface 1a and / or the second main surface 1b of the wavelength conversion member 1.
  • the polishing method is not particularly limited, and for example, lapping can be performed by mirror polishing. Lapping has the advantage that the polishing rate is faster than mirror polishing. On the other hand, mirror polishing can improve the accuracy of the polished surface more than lapping. Since there is a correlation between the thickness and the chromaticity of the wavelength conversion member 1, the target thickness of the wavelength conversion member 1 for obtaining a desired chromaticity can be obtained by obtaining this correlation in advance.
  • the correlation between the thickness and the chromaticity can be obtained, for example, by measuring the thickness and the chromaticity while polishing in a state higher than the target chromaticity.
  • a polishing method that provides a surface state (surface roughness) equivalent to the finished surface of the final product.
  • the polishing method for obtaining the correlation between chromaticity and thickness it is preferable to employ mirror polishing as the polishing method for obtaining the correlation between chromaticity and thickness.
  • FIG. 5 is a schematic front sectional view of a wavelength conversion member according to the second embodiment.
  • the wavelength conversion member 11 of the present embodiment is manufactured by the same method as the first and second green sheets 5A and 5B in addition to the first and second green sheets 5A and 5B shown in FIG.
  • the third green sheet can be further laminated and manufactured. Specifically, the lower surface of the third green sheet having a high concentration of phosphor particles 3 is laminated on the laminated body of the first and second green sheets 5A and 5B, and is manufactured by integrally firing. be able to.
  • the concentration of the phosphor particles 3 on the first main surface 11a and the second main surface 11b is lower than the concentration of the phosphor particles 3 on the surface bottom surface 11c and the surface bottom surface 11d. Therefore, the change in chromaticity with respect to the change in thickness caused by polishing the first main surface 11a or the second main surface 11b is small, and the chromaticity can be adjusted with high accuracy.
  • SYMBOLS 1 Wavelength conversion member 1a, 1b ... 1st, 2nd main surface 1c, 1d ... Surface bottom 2 ... Glass matrix 3 ... Phosphor particle 4 ... Slurry 5A ... 1st green sheet 5Aa ... Upper surface 5Ab ... Lower surface 5B ... Second green sheet 5Ba ... Upper surface 5Bb ... Lower surface 6 ... Resin film 11 ... Wavelength converting member 11a, 11b ... First and second main surfaces 11c, 11d ... Surface bottom surface A ... Center portion B ... Surface layer

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Abstract

色度を高精度に調整することができる、波長変換部材及びその製造方法を提供する。　互いに対向する第１の主面１ａ及び第２の主面１ｂを有する波長変換部材１であって、ガラスマトリックス２と、ガラスマトリックス２中に配置されている蛍光体粒子３とを備え、第１の主面１ａ及び第２の主面１ｂにおける蛍光体粒子３の濃度が、第１の主面１ａ及び第２の主面１ｂから２０μｍ内側の表層底面１ｃ，１ｄにおける蛍光体粒子３の濃度よりも低いことを特徴としている。

Description

波長変換部材及びその製造方法
　本発明は、発光ダイオード（ＬＥＤ：Ｌｉｇｈｔ　Ｅｍｉｔｔｉｎｇ　Ｄｉｏｄｅ）やレーザーダイオード（ＬＤ：Ｌａｓｅｒ　Ｄｉｏｄｅ）等の発する光の波長を別の波長に変換する波長変換部材及びその製造方法に関する。
　近年、蛍光ランプや白熱灯に変わる次世代の光源として、ＬＥＤやＬＤを用いた発光デバイス等に対する注目が高まってきている。そのような次世代光源の一例として、青色光を出射するＬＥＤと、ＬＥＤからの光の一部を吸収して黄色光に変換する波長変換部材とを組み合わせた発光デバイスが開示されている。この発光デバイスは、ＬＥＤから出射された青色光と、波長変換部材から出射された黄色光との合成光である白色光を発する。特許文献１には、波長変換部材の一例として、ガラスマトリックス中に蛍光体粉末を分散させた波長変換部材が提案されている。
特開２００３－２５８３０８号公報
　特許文献１のような波長変換部材は、ガラスマトリックス中に蛍光体粉末が分散されてなるガラス母材を、研磨して厚みを薄くすることにより作製されている。しかしながら、このような方法で得られた波長変換部材においては、発光色の色ばらつき（色度のばらつき）が生じることがあった。そのため、所望とする色度の波長変換部材を精度良く得ることができない場合があった。
　本発明の目的は、色度を高精度に調整することができる、波長変換部材及びその製造方法を提供することにある。
　本発明に係る波長変換部材は、互いに対向する第１の主面及び第２の主面を有する波長変換部材であって、ガラスマトリックスと、ガラスマトリックス中に配置されている蛍光体粒子とを備え、第１の主面及び第２の主面における蛍光体粒子の濃度が、第１の主面及び第２の主面から２０μｍ内側における蛍光体粒子の濃度よりも低いことを特徴としている。
　第１の主面と第２の主面の間の中央部における蛍光体粒子の濃度が高く、第１の主面及び第２の主面に向かうにつれて蛍光体粒子の濃度が低くなっていることが好ましい。
　本発明に係る波長変換部材の製造方法は、本発明に従い構成された波長変換部材の製造方法であって、ガラスマトリックスとなるガラス粒子と、蛍光体粒子とを含むスラリーを調製する工程と、スラリーを基材に塗布して乾燥させ、乾燥が完了するまでの間に蛍光体粒子を下方に沈降させることにより、下面における蛍光体粒子の濃度が上面における蛍光体粒子の濃度よりも高い、第１，第２のグリーンシートを得る工程と、下面同士を重ね合わせるように、第１，第２のグリーンシートを積層し、一体化して焼成する工程とを備えることを特徴とする。
　波長変換部材の第１の主面及び／または第２の主面を研磨する工程をさらに備えることが好ましい。
　本発明によれば、色度を高精度に調整することができる、波長変換部材及びその製造方法を提供することができる。
図１は、本発明の第１の実施形態に係る波長変換部材の模式的正面断面図である。 図２は、本発明の第１の実施形態に係る波長変換部材の第１の主面における蛍光体粒子の濃度を示す模式的平面図である。 図３は、本発明の第１の実施形態に係る波長変換部材の第１の主面から２０μｍ内側の表層底面における蛍光体粒子の濃度を示す模式的平面断面図である。 図４（ａ）～（ｄ）は、本発明の第１の実施形態に係る波長変換部材の製造方法の一例を説明するための模式的正面断面図である。 図５は、本発明の第２の実施形態に係る波長変換部材の模式的正面断面図である。
　以下、好ましい実施形態について説明する。但し、以下の実施形態は単なる例示であり、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。また、各図面において、実質的に同一の機能を有する部材は同一の符号で参照する場合がある。
　（第１の実施形態）
　図１は、本発明の第１の実施形態に係る波長変換部材の模式的正面断面図である。図１に示すように、波長変換部材１は、ガラスマトリックス２と、ガラスマトリックス２中に配置されている蛍光体粒子３とを備える。波長変換部材１は、互いに対向する第１，第２の主面１ａ，１ｂを有する。
　本実施形態において、第１の主面１ａは、励起光を入射させる入射面である。励起光の入射により蛍光体粒子３から蛍光が出射される。第２の主面１ｂは、蛍光及び励起光を出射させる出射面である。なお、本実施形態では、第１の主面１ａと第２の主面１ｂとが対向している方向を厚み方向とする。
　ガラスマトリックス２は、無機蛍光体等の蛍光体粒子３の分散媒として用いることができるものであれば特に限定されない。例えば、ホウ珪酸塩系ガラス、リン酸塩系ガラス、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラス等を用いることができる。ホウ珪酸塩系ガラスとしては、質量％で、ＳｉＯ２　３０～８５％、Ａｌ２Ｏ３　０～３０％、Ｂ２Ｏ３　０～５０％、Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ　０～１０％、及びＭｇＯ＋ＣａＯ＋ＳｒＯ＋ＢａＯ　０～５０％を含有するものが挙げられる。スズリン酸塩系ガラスとしては、モル％で、ＳｎＯ　３０～９０％、Ｐ２Ｏ５　１～７０％を含有するものが挙げられる。ガラスマトリックス２の軟化点は、２５０℃～１０００℃であることが好ましく、３００℃～９５０℃であることがより好ましく、５００℃～９００℃の範囲内であることがさらに好ましい。ガラスマトリックス２の軟化点が低すぎると、波長変換部材１の機械的強度や化学的耐久性が低下する場合がある。また、ガラスマトリックス２自体の耐熱性が低くなるため、蛍光体粒子３から発生する熱により軟化変形する場合がある。一方、ガラスマトリックス２の軟化点が高すぎると、製造時の焼成工程によって、蛍光体粒子３が劣化して、波長変換部材１の発光強度が低下する場合がある。また、ガラスマトリックス２は無アルカリガラスであることが好ましい。これにより、蛍光体粒子３の失活を抑制することができる。なお、波長変換部材１の機械的強度及び化学的耐久性を高める観点からはガラスマトリックス２の軟化点は５００℃以上であることが好ましく、６００℃以上であることがより好ましく、７００℃以上であることがさらに好ましく、８００℃以上であることがさらに好ましく、特に８５０℃以上であることが好ましい。そのようなガラスとしては、ホウ珪酸塩系ガラスが挙げられる。ただし、ガラスマトリックス２の軟化点が高くなると、焼成温度も高くなり、結果として製造コストが高くなる傾向がある。よって、波長変換部材１を安価に製造する観点からは、ガラスマトリックス２の軟化点は５５０℃以下であることが好ましく、５３０℃以下であることがより好ましく、５００℃以下であることがさらに好ましく、４８０℃以下であることがさらに好ましく、特に４６０℃以下であることが好ましい。そのようなガラスとしては、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラスが挙げられる。
　蛍光体粒子３は、励起光の入射により蛍光を出射するものであれば、特に限定されるものではない。蛍光体粒子３の具体例としては、例えば、酸化物蛍光体、窒化物蛍光体、酸窒化物蛍光体、塩化物蛍光体、酸塩化物蛍光体、硫化物蛍光体、酸硫化物蛍光体、ハロゲン化物蛍光体、カルコゲン化物蛍光体、アルミン酸塩蛍光体、ハロリン酸塩化物蛍光体及びガーネット系化合物蛍光体から選ばれた１種以上等が挙げられる。励起光として青色光を用いる場合、例えば、緑色光、黄色光または赤色光を蛍光として出射する蛍光体を用いることができる。
　蛍光体粒子３の平均粒子径は、１μｍ～５０μｍであることが好ましく、５μｍ～２５μｍであることがより好ましい。蛍光体粒子３の平均粒子径が小さすぎると、発光強度が低下する場合がある。一方、蛍光体粒子３の平均粒子径が大きすぎると、発光色が不均質になる場合がある。
　ガラスマトリックス２中での蛍光体粒子３の含有量は、１～７０体積％の範囲内であることが好ましく、１．５～５０体積％の範囲内であることがより好ましく、２～３０体積％の範囲内であることがさらに好ましい。蛍光体粒子３の含有量が少なすぎると、波長変換部材１の発光強度が不十分になる場合がある。一方、蛍光体粒子３の含有量が多すぎると、所望の発光色が得られない場合がある。また、波長変換部材１の機械的強度が低下する場合がある。
　波長変換部材１の厚みは、０．０１ｍｍ～１ｍｍの範囲内であることが好ましく、０．０３ｍｍ～０．５ｍｍの範囲内であることがより好ましく、０．０５ｍｍ～０．３５ｍｍの範囲内であることがさらに好ましく、０．０７５ｍｍ～０．３ｍｍの範囲内であることが特に好ましく、０．１ｍｍ～０．２５ｍｍの範囲内であることが最も好ましい。波長変換部材１の厚みが厚すぎると、波長変換部材１における光の散乱や吸収が大きくなりすぎ、蛍光の出射効率が低くなってしまう場合がある。波長変換部材１の厚みが薄すぎると、十分な発光強度が得られにくくなる場合がある。また、波長変換部材１の機械的強度が不十分になる場合がある。
　本実施形態の特徴は、第１の主面１ａ及び第２の主面１ｂにおける蛍光体粒子３の濃度が、第１の主面１ａ及び第２の主面１ｂから２０μｍ内側における蛍光体粒子３の濃度よりも低いことにある。以下、本実施形態の特徴について、図１～図３を参照して説明する。
　図１に示すように、本実施形態では、第１の主面１ａから２０μｍ内側の面を表層底面１ｃとする。同様に、第２の主面１ｂから２０μｍ内側の面を表層底面１ｄとする。第１の主面１ａから表層底面１ｃまでの領域及び第２の主面１ｂから表層底面１ｄまでの領域が、本実施形態における表層Ｂである。また、表層底面１ｃと表層底面１ｄの間の領域が、本実施形態における中央部Ａである。
　図２は、第１の主面１ａにおける蛍光体粒子３の濃度を示す模式的平面図である。図３は、第１の主面１ａから２０μｍ内側の表層底面１ｃにおける蛍光体粒子３の濃度を示す模式的平面断面図である。図２及び図３に示すように、第１の主面１ａにおける蛍光体粒子３の面積占有率は、表層底面１ｃにおける蛍光体粒子３の面積占有率よりも小さくなっている。従って、第１の主面１ａにおける蛍光体粒子３の濃度は、第１の主面１ａから２０μｍ内側の表層底面１ｃにおける蛍光体粒子３の濃度よりも低くなっている。
　同様に、第２の主面１ｂ側においても、第２の主面１ｂにおける蛍光体粒子３の面積占有率は、表層底面１ｄにおける蛍光体粒子３の面積占有率よりも小さくなっている。従って、第２の主面１ｂにおける蛍光体粒子３の濃度は、第２の主面１ｂから２０μｍ内側の表層底面１ｄにおける蛍光体粒子３の濃度よりも低くなっている。
　第１の主面１ａ及び第２の主面１ｂにおける蛍光体粒子３の面積占有率は、表層底面１ｃ及び表層底面１ｄにおける蛍光体粒子３の面積占有率の１０％以上であることが好ましく、２０％以上であることがより好ましく、特に３０％以上であることが好ましく、７０％以下であることが好ましく、６０％以下であることがより好ましく、特に５０％以下であることが好ましい。当該面積占有率が小さすぎると、研磨した際の色度変化量が小さすぎて、生産効率が低下する傾向がある。一方、当該面積占有率が大きすぎると、研磨した際の色度変化量が大きすぎて、色度調整を高精度に行うことが困難になる。
　なお、面積占有率は各主面及び各表層底面のＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）画像を二値化し、単位面積あたりに占める蛍光体粒子部分の面積比率により算出する。表層底面については、主面を研磨することにより表層底面を露出させた状態で画像を撮影する。
　本実施形態では、第１の主面１ａと第２の主面１ｂの間の中央部Ａにおける蛍光体粒子３の濃度が高く、第１の主面１ａ及び第２の主面１ｂに向かうにつれて蛍光体粒子３の濃度が低くなっている。本実施形態の波長変換部材１は、より詳細には、中央部Ａの中心部から、第１の主面１ａ及び第２の主面１ｂに向かうにつれて蛍光体粒子３の濃度が徐々に低くなる濃度勾配を有している。従って、表層Ｂも、第１の主面１ａ及び第２の主面１ｂに向かうにつれて蛍光体粒子３の濃度が徐々に低くなる濃度勾配を有している。なお、図１において、表層Ｂに蛍光体粒子３が図示されていないが、図２に示すように、表層Ｂにも蛍光体粒子３が含有されていてもよい。図１においては、中央部Ａにおける蛍光体粒子３の濃度が高いことを示すため、中央部Ａにのみ蛍光体粒子３を図示している。
　波長変換部材１は、入射した励起光の波長を変換して蛍光を出射する目的で用いられる。白色光の発光デバイスの場合には、例えばＬＥＤ等の光源からの励起光である青色光と、蛍光である黄色光との合成光としての白色光が波長変換部材１から出射される。波長変換部材１から出射される光の色度の調整は、一般に、波長変換部材１の第１の主面１ａ及び第２の主面１ｂの少なくとも一方を研磨し、波長変換部材１の厚みを薄くすることにより調整される。波長変換部材１の厚みを薄くすることにより、波長変換部材１から出射する蛍光の割合を少なくし、波長変換部材１を透過する励起光の割合を多くすることができる。波長変換部材１の厚みの調整は、一般に表層Ｂの領域内で研磨することにより行われる。
　本実施形態においては、第１の主面１ａ及び第２の主面１ｂにおける蛍光体粒子３の濃度は、表層底面１ｃ及び表層底面１ｄにおける蛍光体粒子３の濃度よりも低くなっている。そのため、第１の主面１ａまたは第２の主面１ｂを研磨することによる厚みの変化に対する色度の変化が小さい。すなわち、研磨による厚みの変化に対し、色度をわずかに変化させることができ、色度を微調整することができる。従って、本実施形態によれば、色度を高精度に調整することができる。
　以下において、波長変換部材１の製造方法の一例について説明する。
　（波長変換部材の製造方法）
　図４（ａ）～（ｄ）は、第１の実施形態に係る波長変換部材の製造方法の一例を説明するための模式的正面断面図である。
　波長変換部材１の製造方法では、まず、ガラスマトリックスとなるガラス粒子と、蛍光体粒子と、バインダー樹脂や溶剤等の有機成分とを含むスラリーを調製する。次に、図４（ａ）に示すように、スラリー４を、基材であるポリエチレンテレフタレート等の樹脂フィルム６上にドクターブレード法等により塗布する。
　次に、スラリー４を乾燥させる。このとき、スラリー４の乾燥が完了するまでの間に、蛍光体粒子３を下方に沈降させる。これにより、図４（ｂ）に示す、下面５Ａｂにおける蛍光体粒子３の濃度が上面５Ａａにおける蛍光体粒子３の濃度よりも高い、第１のグリーンシート５Ａを得る。
　なお、スラリー４のガラス粒子の密度は、蛍光体粒子３の密度よりも小さい。それによって、蛍光体粒子３を好適に沈降させることができる。よって、第１のグリーンシート５Ａにおいて、より確実に上記のような蛍光体粒子３の濃度分布とすることができる。
　他方、図４（ａ）及び図４（ｂ）に示した工程と同様の方法により、図４（ｃ）に示す第２のグリーンシート５Ｂを得る。第２のグリーンシート５Ｂも、下面５Ｂｂにおける蛍光体粒子３の濃度は上面５Ｂａにおける蛍光体粒子３の濃度よりも高い。
　次に、図４（ｃ）に示すように、下面５Ａｂ，５Ｂｂ同士を重ね合わせるように、第１，第２のグリーンシート５Ａ，５Ｂを積層する。次に、第１，第２のグリーンシート５Ａ，５Ｂの熱圧着を行い、一体化して焼成を行う。これにより、図４（ｄ）に示す波長変換部材１を作製する。
　さらに、波長変換部材１の第１の主面１ａ及び第２の主面１ｂ、またはいずれか一方を研磨することにより、波長変換部材１の色度調整を行ってもよい。研磨の方法としては、特に限定されず、例えば、ラップ研磨や、鏡面研磨により行うことができる。ラップ研磨は鏡面研磨より研磨速度が速いという利点がある。一方、鏡面研磨はラップ研磨より研磨面精度を高めることが可能である。波長変換部材１の厚みと色度には相関関係があるので、予めこの相関関係を求めておくことにより、所望の色度を得るための波長変換部材１の目標厚みを求めることができる。厚みと色度の相関関係は、例えば目標色度より高い状態で研磨を行いながら厚みと色度を測定することにより求めることができる。この場合、色度と厚みとの相関関係を精度良く得る観点からは、最終製品の仕上げ面と同等の表面状態（表面粗さ）となる研磨方法を採用することが好ましい。例えば、最終製品の仕上げを鏡面研磨により行う場合は、色度と厚みの相関関係を求める際の研磨方法も鏡面研磨を採用することが好ましい。
　（第２の実施形態）
　図５は、第２の実施形態に係る波長変換部材の模式的正面断面図である。本実施形態の波長変換部材１１は、図４（ｃ）に示した第１，第２のグリーンシート５Ａ，５Ｂに加え、第１，第２のグリーンシート５Ａ，５Ｂと同様の方法により作製した第３のグリーンシートをさらに積層して製造することができる。具体的には、第３のグリーンシートにおける、蛍光体粒子３の濃度が高い下面を、第１，第２のグリーンシート５Ａ，５Ｂの積層体に積層し、一体化して焼成することにより製造することができる。
　本実施形態においても、第１の主面１１ａ及び第２の主面１１ｂにおける蛍光体粒子３の濃度は、表層底面１１ｃ及び表層底面１１ｄにおける蛍光体粒子３の濃度よりも低くなっている。そのため、第１の主面１１ａまたは第２の主面１１ｂを研磨することによる厚みの変化に対する色度の変化が小さく、色度を高精度に調整することができる。
　１…波長変換部材
　１ａ，１ｂ…第１，第２の主面
　１ｃ，１ｄ…表層底面
　２…ガラスマトリックス
　３…蛍光体粒子
　４…スラリー
　５Ａ…第１のグリーンシート
　５Ａａ…上面
　５Ａｂ…下面
　５Ｂ…第２のグリーンシート
　５Ｂａ…上面
　５Ｂｂ…下面
　６…樹脂フィルム
　１１…波長変換部材
　１１ａ，１１ｂ…第１，第２の主面
　１１ｃ，１１ｄ…表層底面
　Ａ…中央部
　Ｂ…表層

Claims (4)

  1. 　互いに対向する第１の主面及び第２の主面を有する波長変換部材であって、
    　ガラスマトリックスと、
    　前記ガラスマトリックス中に配置されている蛍光体粒子とを備え、
    　前記第１の主面及び前記第２の主面における前記蛍光体粒子の濃度が、前記第１の主面及び前記第２の主面から２０μｍ内側における前記蛍光体粒子の濃度よりも低い、波長変換部材。
  2. 　前記第１の主面と前記第２の主面の間の中央部における前記蛍光体粒子の濃度が高く、前記第１の主面及び前記第２の主面に向かうにつれて前記蛍光体粒子の濃度が低くなっている、請求項１に記載の波長変換部材。
  3. 　請求項１または２に記載の波長変換部材を製造する方法であって、
    　前記ガラスマトリックスとなるガラス粒子と、前記蛍光体粒子とを含むスラリーを調製する工程と、
    　前記スラリーを基材に塗布して乾燥させ、乾燥が完了するまでの間に前記蛍光体粒子を下方に沈降させることにより、下面における前記蛍光体粒子の濃度が上面における前記蛍光体粒子の濃度よりも高い、第１，第２のグリーンシートを得る工程と、
    　前記下面同士を重ね合わせるように、前記第１，第２のグリーンシートを積層し、一体化して焼成する工程とを備える、波長変換部材の製造方法。
  4. 　前記波長変換部材の前記第１の主面及び／または前記第２の主面を研磨する工程をさらに備える、請求項３に記載の波長変換部材の製造方法。
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