WO2018008513A1 - フライアッシュの使用方法 - Google Patents

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昴平 大村
関　卓哉
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Definitions

  • the present invention relates to a method of using fly ash, and more particularly, fly ash discharged from a thermal power plant, a raw material for producing cement clinker, a cement admixture, and a concrete admixture.
  • the present invention relates to a method of using fly ash that is used in two separate cases, such as (concrete admixture) and mixed use with cement.
  • Cement widely used in the fields of architectural civil engineering includes tricalcium silicate (Alite; C 3 S), dicalcium silicate (Beelite; C 2 S), calcium aluminate (aluminate; C 3 A ), Calcium aluminoferrite (ferrite; C 4 AF) and calcium sulfate (gypsum) as main components, and a powder having a property of being cured by mixing with water.
  • Such a cement is manufactured by mixing and crushing gypsum and various mixed materials as required in a clinker pulverized product containing alite, belite, aluminate and ferrite.
  • the clinker (sometimes referred to as a cement clinker) includes CaO, SiO 2 , Al 2 O 3 and Fe 2 O 3 , such as limestone, clay, silica stone, and slag. And is fired at a high temperature.
  • the cement paste obtained by mixing the above cement with water and kneaded with sand (fine aggregate) and pebbles (gravel) is called concrete, and sand is kneaded into the cement paste. The only thing is called mortar.
  • Coal ash generated from a coal-fired power plant includes clinker ash collected from a water tank at the bottom of the boiler and fly ash collected from an electric dust collector. All of them are composed mainly of SiO 2 (silica) and Al 2 O 3 (alumina), and most of them are used as an SiO 2 source and an Al 2 O 3 source when producing a cement clinker.
  • clinker ash is a sandy porous particle, so it is often used for civil engineering because of its light weight, drainage, breathability, water retention, etc. It is a particle, and is used as a cement mixing material by mixing with clinker or gypsum to produce cement, and also as a concrete mixing material to produce concrete and mortar.
  • Patent Document 1 proposes a means of adding CuO to avoid inconvenience due to an increase in aluminate.
  • excessive use of fly ash has also been reported to reduce the amount of alite phase (C 3 S) and reduce the strength development of the cement from the initial to the mid-term.
  • Patent Document 2 proposes a means for suppressing a decrease in strength from the initial stage to the middle stage of cement by adding 2 to 10% by weight of limestone fine powder to a clinker having a small amount of alite.
  • fly ash is not only a raw material for clinker production, but also a mixture for cement and a mixture for concrete, in order to increase the consumption of fly ash without using a special compound such as CuO or limestone. (Hereinafter simply referred to as “mixed material”), and the fact is that it is required to be used for the production of cement, and further for the production of concrete and mortar.
  • fly ash has problems in terms of quality stability.
  • the fly ash produced varies in terms of ignition loss (equivalent to the amount of unburned carbon) and reactivity with cement, depending on the properties of the fuel used for power generation and the operating conditions of the boiler.
  • the physical properties of fly ash affect the properties of the concrete and mortar that are finally produced.
  • a quality standard for fly ash that can be used as a mixed material (mixed material mixed with cement or concrete). For example, according to quality standards such as JIS A-6201 in Japan and ASTM C618 (CLASS F) in the United States. A certain reference value is set for ignition loss, etc.
  • Patent Document 3 introduces high-temperature air and fly ash at 400 to 1000 ° C. into a cyclone and heats the fly ash to burn and remove unburned carbon, and then classifies the fly ash from which unburned carbon has been removed.
  • a technique is described in which coarse powder and fine powder are divided by a machine and the fine powder is used as a mixture with cement.
  • the reactivity with the cement inherent in fly ash is reduced, or the ball bearing effect is exhibited by sintering of fly ash particles. This may not be possible and fluidity may be reduced.
  • Patent Document 4 proposes a technique in which fly ash is sieved with a sieve having a size of 250 ⁇ m or more and the fine particles are used as JIS standard fly ash.
  • the coarse fraction contains a large amount of unburned carbon, but has an activated carbon property, has a large iodine adsorption amount, and is recommended for use as a water quality improver.
  • the fine particles may contain a lot of unburned carbon, and the quality as a mixed material may not be ensured.
  • the object of the present invention is to use the fly ash raw powder separately for the clinker production raw material and the mixed material of cement, so that all the fly ash raw powder can be consumed, and the composition and
  • An object of the present invention is to provide a method for using fly ash capable of producing concrete and mortar without causing a change in physical properties.
  • the present inventors have intensively studied to solve the above problems.
  • the sieve residue (fly ash coarse powder) has a small ratio of Al 2 O 3 to SiO 2 and is suitable as a clinker production raw material.
  • the present invention was completed by finding that the amount passed through the sieve (fly ash fine powder) has a small amount of unburned carbon and has suitable quality as a mixed material.
  • the fly ash discharged from the thermal power plant is divided into a sieve residue and a sieve passing part,
  • the fly ash fine powder that is passed through the sieve is mixed with cement (admix) and used.
  • a method of using fly ash in which fly ash coarse powder as the sieve residue is used for producing a cement clinker.
  • the present invention is a fly ash suitable for clinker production (coarse) by a very simple means of dividing fly ash discharged from a thermal power plant into coarse powder and fine powder using a sieve having a certain opening.
  • Powder) and fly ash (fine powder) suitable for use as a mixture with cement can be obtained, for example, using the entire amount of fly ash collected from an electric dust collector of a coal-fired power plant, for example. Can do. This is particularly useful when the ignition loss of the discharged fly ash exceeds 5.0% by mass.
  • the coarse powder as the sieve residue has a small Al 2 O 3 / SiO 2 mass ratio, as can be understood from the experimental results of Examples to be described later.
  • a clinker having the same composition and physical properties as those conventionally known can be produced without adding a special material, and the amount of fly ash used as a clinker production raw material can be increased.
  • the fine powder that is passed through the sieve has a small amount of unburned carbon (low loss on ignition) and is sufficiently satisfied with the quality of the mixed material.
  • Such fly ash fine powder can be combined with gypsum and clinker. It can be mixed and used for the preparation of cement, and can also be used by mixing with a separately manufactured cement, and can be used for the production of concrete and mortar through such usage.
  • Fly ash is collected by a dust collector among the soot generated in the combustion process, but in the present invention, it is generated in a particularly large amount and can be used industrially and has a certain quality. Therefore, those collected by an electric dust collector of a coal-fired power plant are preferably used.
  • the fly ash raw powder collected by the electric dust collector generally contains 40% by mass or more, particularly 45-60% by mass of silica (SiO 2 ), and 15% by mass of alumina (Al 2 O 3 ). %, Particularly 20 to 35% by mass, the SiO 2 / Al 2 O 3 mass ratio is in the range of about 1.5 to 2.5, and other oxides include Fe 2 O 3 , MgO, CaO, etc. Contains. Further, the loss on ignition at 1000 ° C. (corresponding to the amount of unburned carbon) is about 3 to 6% by mass. Further, the particle diameter is wide, and is about 10 to 50 ⁇ m on average.
  • fly ash raw powder is classified into a coarse powder and a fine powder, the fine powder is used as a mixture, and the coarse powder is used as a clinker production raw material. It is important to perform this classification with a sieve. It is. That is, as shown in the examples described later, fine powder from which unburned carbon particles are removed can be obtained by classification using a sieve having a certain opening, and the fine powder is mixed with the mixture.
  • the coarse powder has a lower Al 2 O 3 content than the raw powder, and can be suitably used as a raw material for clinker production.
  • the fly ash raw powder is classified into a coarse powder and a fine powder using a sieve.
  • a sieve having an opening of 75 to 20 ⁇ m, particularly 63 to 20 ⁇ m is used. Those having an opening of 45 ⁇ m or more are preferably used.
  • the amount of unburned carbon in the fly ash fine powder that is passed through the sieve is greatly reduced, and the reactivity with the cement is not lowered.
  • High quality fly ash fine powder is obtained. That is, the unburned carbon particles contained in the fly ash raw powder contain many particles having a particle size that does not pass through the sieve with the openings.
  • the alumina content of the fly ash coarse powder which is the sieve residue, is lower than that of the raw powder (the silica / alumina mass ratio is increased).
  • a fly ash coarse powder having high suitability as a raw material for producing cement clinker can be obtained. That is, the alumina component contained in the fly ash raw powder contains a large amount of particles having such a small particle size as to pass through the sieve with the openings.
  • the classifier as long as the classification with the above sieve is performed, a known classifier, such as a swirling airflow type sieve, a centrifugal airflow type air sieve, a centrifugal force dispersion type sieve, For example, a vibrating type sieve or a swinging type sieve can be used.
  • the centrifugal dispersion type sieving machine has the advantage that the processing capacity per unit area of the screen (sieve) is high, and the fly ash (coarse powder) contains moisture and has high cohesiveness. Also has the advantage of being able to classify effectively.
  • the swing type sieve is inferior to the centrifugal force dispersion type sieve in terms of the processing capacity per unit area of the screen, but it is particularly effective when a large amount of fly ash is classified because the load on the apparatus main body due to vibration is small.
  • fly ash fine powder 80 to 90% of the original fly ash is obtained as fly ash fine powder by classification with the sieve described above.
  • unburned carbon is effectively removed by classification.
  • unburned carbon content is low compared with fly ash raw powder, for example, the ignition loss at 1000 degreeC is 4.0 mass% or less, and is 3.0 mass% depending on the composition of raw powder. It is as follows. Moreover, since the fly ash fine powder is not heated to remove unburned carbon, the reactivity with cement is not lowered.
  • the ratio (%) of the compressive strength to the compressive strength of the reference mortar measured for a mortar containing a predetermined amount of fly ash fine powder according to JIS A 6201 is known as the activity index.
  • the activity index of the fly ash fine powder obtained by the above is 80% or more after 28 days and 90% or more after 91 days.
  • the fly ash fine powder obtained using the sieve described above satisfies the ignition loss and activity index values required by quality standards such as JIS A 6201 and ASTM C618 (CLASS F). .
  • fly ash fine powder is used by mixing with cement. Specifically, it is used by mixing with cement containing gypsum or clinker, or by mixing at the same time when preparing the cement.
  • cement the composition after mixing is usually called cement.
  • fly ash cement when fly ash is mixed in a large amount, it is called fly ash cement.
  • such cement may further contain other mixed materials (eg, blast furnace slag fine powder, limestone fine powder, siliceous mixed material) used as necessary.
  • gypsum any of dihydrate gypsum, hemihydrate gypsum, anhydrous gypsum, and the like can be used.
  • this fly ash fine powder can also be mixed when preparing cement paste by mixing water with cement, or when kneading fine aggregate etc. in this cement paste and manufacturing concrete and mortar.
  • fly ash coarse powder 10 to 20% of the fly ash raw powder is obtained as fly ash coarse powder (that is, sieve residue) by classification using the sieve described above.
  • fly ash coarse powder has an unburned carbon content increased as compared with the raw powder, but the SiO 2 / Al 2 O 3 mass ratio is increased and the Al 2 O 3 content is decreased. .
  • the larger the sieve opening the higher this tendency.
  • the Al 2 O 3 content greatly decreases. It is confirmed.
  • this fly ash coarse powder is used as a clinker production raw material, and this can increase the amount of fly ash used per clinker unit weight. That is, since this fly ash coarse powder has a low Al 2 O 3 content, the amount of aluminate (C 3 A) produced can be kept low, and the amount of use thereof can be increased. . For example, when the amount of fly ash coarse powder used per clinker unit weight is 100, when this coarse powder is used, the amount used can be 110 or more.
  • fly ash coarse powder is made of various inorganic materials such as CaO, SiO 2 , Al 2 O 3 and Fe 2 O 3 necessary for forming cement components, specifically, Limestone, clay, silica, slag, etc. and this fly ash coarse powder are mixed and fired at a high temperature.
  • this fly ash coarse powder By using such falling ash coarse powder, the amount of clay or silica used as a source of SiO 2 and Al 2 O 3 can be reduced, and the cost can be reduced.
  • JIS test sieve JIS Z 8801-1: 2006
  • a JIS test sieve made of stainless steel with a mesh opening of 75, 45 or 20 ⁇ m was used. In either case, a circular screen having a screen diameter of 200 mm was used.
  • the JIS test sieve was attached to an ultrasonic vibration oscillator (manufactured by Artech, PNS35-50 / 100-S / T), and classification was performed while applying ultrasonic vibration to the sieve.
  • fly ash coarse powder has a large loss on ignition. Moreover, it can be seen that the fly ash coarse powder has a small Al 2 O 3 content and, as a result, a large SiO 2 / Al 2 O 3 mass ratio.
  • fly ash coarse powder was used as an alternative raw material for the fly ash raw powder to produce a clinker.
  • fly ash coarse powder classified with a sieve having an opening of 45 ⁇ m 119.9% by mass of fly ash can be used on average as compared with the case of fly ash raw powder.
  • the reason why the amount of fly ash used can be increased is that the SiO 2 / Al 2 O 3 mass ratio of the fly ash coarse powder is large and the ignition loss is also large.
  • fly ash fine powder has a smaller ignition loss and lower unburned carbon content than the fly ash raw powder. Moreover, since fly ash fine powder has a high activity index compared with fly ash raw powder, it turns out that it is excellent in the reactivity with a cement composition.

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Abstract

目開き７５ないし２０μｍの篩を用意し、前記篩を用いての分級により、フライアッシュ原粉を篩残分と篩通過分とに分け、前記篩通過分であるフライアッシュ細粉を、セメント用混合材として使用し、前記篩残分であるフライアッシュ粗粉をセメントクリンカの製造に使用する。

Description

フライアッシュの使用方法
　本発明はフライアッシュの使用方法に関するものであり、より詳細には、火力発電所より排出されたフライアッシュを、セメントクリンカの製造用原料と、セメント用混合材（ｃｅｍｅｎｔ　ａｄｍｉｘｔｕｒｅ）やコンクリート用混合材（ｃｏｎｃｒｅｔｅ　ａｄｍｉｘｔｕｒｅ）などとしてセメントとの混合使用との２つに分けて使用するフライアッシュの使用方法に関する。
　建築土木等の分野で広く使用されているセメントは、ケイ酸三カルシウム（エーライト；Ｃ３Ｓ）、ケイ酸二カルシウム（ビーライト；Ｃ２Ｓ）、カルシウムアルミネート（アルミネート；Ｃ３Ａ）、カルシウムアルミノフェライト（フェライト；Ｃ４ＡＦ）及び硫酸カルシウム（石膏）を主成分とする混合物であり、水と混合することにより硬化する性状を有する粉体である。このようなセメントは、エーライト、ビーライト、アルミネート及びフェライトを含むクリンカの粉砕物に石膏や必要に応じて各種の混合材を混合し、粉砕することにより製造される。
　上記の説明から理解されるように、クリンカ（セメントクリンカと呼ぶこともある）は、ＣａＯ、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３及びＦｅ２Ｏ３を含むものであり、石灰石、粘土、珪石、スラグなどと混合し、高温で焼成することにより得られる。
　また、上記のセメントを水と混合して得られるセメントペーストに、砂（細骨材）及び小石（砂利）を練り込んで固化させたものはコンクリートと呼ばれ、セメントペーストに砂を練り込んだだけのものはモルタルと呼ばれている。
　石炭火力発電所などから発生する石炭灰には、ボイラー底部の水槽から回収されるクリンカアッシュと、電気集塵機から回収されるフライアッシュとがある。何れもＳｉＯ２（シリカ）とＡｌ２Ｏ３（アルミナ）とを主成分とするものであり、その多くは、セメントクリンカを製造する際のＳｉＯ２源、Ａｌ２Ｏ３源として使用される。その他の用途として、クリンカアッシュは、砂状の多孔質粒子であるため、軽量性、排水性、通気性、保水性などがよいことから土木関係に多く使用され、一方、フライアッシュは、球状の粒子であり、セメント用混合材として、クリンカや石膏などと混合してセメントの製造、さらにはコンクリート混合材としてコンクリートやモルタルの製造にも使用されている。
　ところで、現在、日本でのクリンカ製造に使用し得るフライアッシュの量はほぼ限界に達しているのであるが、一方、近年の日本では、原発依存を少なくすることが望まれていることや電力の自由化のため、火力発電の需要が高まり、これに伴い、副生するフライアッシュの量が増大する傾向がある。
　従って、クリンカ原料としてのフライアッシュの使用量の増大が望まれるのであるが、クリンカの単位生産量当りのフライアッシュの使用量には限界がある。
　即ち、フライアッシュを過剰に使用してクリンカを製造すると、アルミネート（Ｃ３Ａ）量が増大し、その結果、このようなクリンカを石膏等と混合して調製されたセメントを水と混合したペーストは、凝結時間が短くなり、また流動性が低下することが知られている。このため、特許文献１では、ＣｕＯを添加してアルミネートの増大による不都合を回避するという手段を提案している。
　また、フライアッシュの過剰使用は、エーライト相（Ｃ３Ｓ）量が減少し、セメントの初期から中期の強度発現性が低下することも報告されており、このような不都合を回避するため、特許文献２では、エーライト量の少ないクリンカに石灰石微粉末を２～１０重量％添加することにより、セメントの初期から中期の強度低下を抑制するという手段が提案されている。
　このように、クリンカの製造に使用するフライアッシュの量を増大するためには、ＣｕＯや石灰石の添加などが必要となってしまい、クリンカ或いはセメントの組成が変動し、従って、クリンカ或いはセメントの物性の変動も生じてしまう。このため、ＣｕＯや石灰石等の格別の配合材を使用せずに、フライアッシュの消費量を増大させるためにも、フライアッシュをクリンカ製造用原料だけではなく、セメント用混合材やコンクリート用混合材（以下、単に混合材と記す）としても使用し、セメントの製造や、さらにはコンクリートやモルタルの製造に使用することが求められているのが実情である。
　しかるに、フライアッシュが混合されているセメントを用いて調製されたコンクリートやモルタルは、フライアッシュが使用されていない場合に比して、長期強度が向上し、アルカリとシリカとの反応が抑制され、ワーカビリティーが向上し、水和熱が低減されるなどの利点を有しているのであるが、フライアッシュには品質の安定性の面で問題がある。即ち、発電に使用する燃料の性状やボイラーの運転状況などにより、生成するフライアッシュは、強熱減量（未燃カーボン量に相当）やセメントとの反応性などが異なったものとなり、このようなフライアッシュの物性は、最終的に製造されるコンクリートやモルタルの特性に影響を与える。このため、混合材（セメント又はコンクリートに配合される混合材）として使用し得るフライアッシュについては品質規格があり、例えば日本ではＪＩＳ　Ａ－６２０１、米国ではＡＳＴＭ　Ｃ６１８（ＣＬＡＳＳ　Ｆ）などの品質規格により、強熱減量等について一定の基準値が設定されている。
　上記のような品質規格を満足しておらず、例えば、強熱減量が基準値を超えるフライアッシュ（即ち、未燃カーボン含量が多い）をセメントと混合として使用した場合、モルタルやコンクリートの表面に未燃カーボンが浮き出し、黒色部が発生するといった問題が生じる可能性が高い。また、未燃カーボンがＡＥ減水剤などの高価な混和剤を吸着するため、モルタルやコンクリートのワーカビリティーが低下したり、コスト面でのデメリットが生じる。
　従って、フライアッシュをセメントと混合して混合材などとして使用するには、あらかじめ未燃カーボンをフライアッシュから除去する必要があるが、その他の品質を維持しつつ未燃カーボンをフライアッシュから十分に分離することができなかった。
　例えば、特許文献３にはサイクロンに４００～１０００℃の高温空気とフライアッシュを導入し、フライアッシュを加熱することにより未燃カーボンを燃焼除去し、その後、未燃カーボンを除去したフライアッシュを分級機により粗粉と細粉に分け、細粉をセメントとの混合材として利用するといった技術が記載されている。
　しかしながら、本発明者等の知見によると、加熱により未燃カーボンを除去した場合、本来フライアッシュが有するセメントとの反応性が低下したり、フライアッシュの粒子の焼結等によりボールベアリング効果が発揮できず、流動性が低下する可能性がある。
　また特許文献４には、フライアッシュを２５０μｍ以上の篩で篩分けし、細粒分をＪＩＳ規格のフライアッシュとして用いる技術が提案されている。この技術では、粗粒分は、未燃カーボン量を多く含むものであるが、活性炭的な性質を有しており、ヨウ素吸着量が多く、水質改善剤等への使用が推奨されている。また、細粒分は未燃カーボンを多く含む場合があり、混合材としての品質が確保されていない場合がある。
特許第５５３５１１１号公報 特許第３７６０７０８号公報 特許第３２０５７７０号公報 特開２００１－１２１０８４号公報
　従って、本発明の目的は、フライアッシュ原粉を、クリンカ製造用原料と、セメントとの混合材とに分けて使用することにより、全てのフライアッシュ原粉を消費することができ、しかも組成や物性変動を生じさせることなく、コンクリートやモルタルを製造することが可能なフライアッシュの使用方法を提供することにある。
　本発明者らは上記課題を解決すべく鋭意研究を行った。その結果、フライアッシュ原粉を目開き７５ないし２０μｍの篩にかけると、その篩残分（フライアッシュ粗粉）は、ＳｉＯ２に対してＡｌ２Ｏ３の割合が小さく、クリンカ製造原料として好適に使用することができ、また、篩通過分（フライアッシュ細粉）は、未燃カーボン量が少なく、混合材としての好適な品質を有していることを見いだし、本発明を完成させた。
　本発明によれば、
　目開き７５ないし２０μｍの篩を用意し、
　前記篩を用いての分級により、火力発電所より排出されたフライアッシュを篩残分と篩通過分とに分け、
　前記篩通過分であるフライアッシュ細粉を、セメントと混合（ａｄｍｉｘ）して使用し、
　前記篩残分であるフライアッシュ粗粉をセメントクリンカの製造に使用するフライアッシュの使用方法が提供される。
　本発明においては、
（１）前記フライアッシュ細粉を、セメントと混合しての使用を通じてコンクリートもしくはモルタルの製造に使用すること、
が好適である。
　本発明は、火力発電所から排出されたフライアッシュを、一定の目開きを有する篩を用いて粗粉と細粉とに分けるという非常に簡易な手段により、クリンカ製造に適したフライアッシュ（粗粉）と、セメントとの混合材としての使用に適したフライアッシュ（細粉）とを得ることができ、例えば石炭火力発電所の電気集塵機から採取されたフライアッシュの全量を有効に使用することができる。特に排出されたフライアッシュの強熱減量が５．０質量％を超える際に有用性が高い。
　即ち、篩残分である粗粉は、後述する実施例の実験結果からも理解されるように、Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２質量比が小さく、このため、アルミネートの増大を生じることなく且つ格別の材を添加することなく、従来公知のものと同様の組成や物性を有するクリンカを製造することができ、クリンカ製造原料としてのフライアッシュ使用量を増加させることができる。
　また、篩通過分である細粉は、未燃カーボン量が少なく（強熱減量が小さい）、混合材としての品質を十分に満足しており、このようなフライアッシュ細粉を石膏やクリンカと混合してセメントの調製に使用することができ、さらには、別途製造されたセメントと混合して使用することもでき、このような使用形態を通じて、コンクリートやモルタルの製造に使用することができる。
＜フライアッシュ＞
　フライアッシュは、燃焼過程で生成する煤塵のうち、集塵機で捕集されるものであるが、本発明においては、特に大量に発生し、工業的利用が可能であり一定の品質を有していることから、石炭火力発電所の電気集塵機により捕集されたものが好適に使用される。
　本発明において、上記の電気集塵機により捕集されたフライアッシュ原粉は、一般に、シリカ（ＳｉＯ２）を４０質量％以上、特に４５～６０質量％含み、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）を１５質量％以上、特に２０～３５質量％含み、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３質量比が１．５～２．５程度の範囲にあり、その他の酸化物として、Ｆｅ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＣａＯなどを含んでいる。また、１０００℃での強熱減量（未燃カーボン量に相当）が３～６質量％程度である。また、その粒径は幅広く、平均すると１０～５０μｍ程度である。
＜分級＞
　本発明においては、フライアッシュ原粉を、粗粉と細粉とに分級し、細粉を混合材として使用し、粗粉をクリンカ製造原料として使用するが、この分級を篩により行うことが重要である。即ち、後述する実施例に示されているように、一定の目開きを有する篩を用いての分級により、未燃カーボン粒子が除去された細粉を得ることができ、かかる細粉を混合材として使用できる。また、粗粉は、原粉に比してＡｌ２Ｏ３含量が低下しており、クリンカ製造用原料として好適に使用できる。
　例えば、工業的に採用される分級手段として気流式分級があるが、かかる手段では、未燃カーボン粒子を細粉と分離することができない。未燃カーボン粒子の比重が小さいため、混合材として使用される細粉中に含まれたまま回収されてしまうからである。従って、この場合には、回収された細粉を加熱し、未燃カーボン粒子を燃焼させて除去するという手段が採用されるが、このような加熱により、フライアッシュが本来有するセメントとの反応性が低下してしまい、混合材としての適性が損なわれてしまう。
　このように、本発明では篩を用いてフライアッシュ原粉を粗粉と細粉とに分級するが、かかる篩としては、目開きが７５乃至２０μｍ、特に６３乃至２０μｍのものが使用され、より好ましくは目開きが４５μｍ以上のものが使用される。
　このような目開きの篩を用いての分級により、篩通過分であるフライアッシュ細粉中の未燃カーボン量が大きく低減し、且つセメントとの反応性が低下することもなく、混合材として高品質のフライアッシュ細粉が得られる。即ち、フライアッシュ原粉中に含まれる未燃カーボン粒子が、上記目開きでの篩を通過しないような粒径のものを多く含んでいるわけである。
　また、後述する実施例にも示されているように、篩残分であるフライアッシュ粗粉のアルミナ含量が原粉に比して低下しており（シリカ／アルミナ質量比が増大している）、セメントクリンカ製造原料としての適性の高いフライアッシュ粗粉が得られる。即ち、フライアッシュ原粉中に含まれるアルミナ成分は、上記目開きでの篩を通過するような小さな粒径のものを多く含んでいるわけである。
　例えば、目開きが上記よりも大きな篩を用いて分級を行うと、篩通過分中の未燃カーボン粒子が多くなってしまい、篩通過分である細粉の混合材としての適性が損なわれてしまう。また、粗粉の回収率が小さくなってしまい、クリンカ製造原料の収量が低下してしまう。
　また、目開きが上記よりも小さな篩を用いると、Ａｌ２Ｏ３含量の高い粒子が篩目を通過せず、粗粉中のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３質量比が原粉とほとんど同じとなってしまい、粗粉のクリンカ製造原料としての適性が損なわれてしまう。また、篩での目詰まりが生じ易くなったり、さらに篩の耐久性も低下してしまう。
　本発明において、分級機としては、上記目開きの篩による分級が行われる限り、公知の分級機、例えば、旋回気流式篩機、遠心力型気流式篩機、遠心力分散型篩機、円型振動式篩機、揺動型篩機などを使用することができる。
　これらの中でも遠心力分散型篩機は、スクリーン（篩）単位面積当りの処理能力が高いという利点を有しており、また、フライアッシュ（粗粉）が水分を含有し、凝集性が高い場合にも有効に分級できるという利点を有している。
　さらに、揺動型篩は、スクリーン単位面積当りの処理能力では遠心力分散型篩機に劣るが、振動による機器本体への負荷が少なく、大量のフライアッシュを分級する場合に特に有効である。
＜フライアッシュ細粉＞
　本発明では、上述した篩による分級により元のフライアッシュの８割ないし９割がフライアッシュ細粉として得られる。フライアッシュ細粉は、分級により未燃カーボンが効果的に除去されている。このため、フライアッシュ原粉と比較して未燃カーボン含有量が低く、例えば、１０００℃での強熱減量は、４．０質量％以下であり、原粉の組成によっては３．０質量％以下となっている。
　また、かかるフライアッシュ細粉は、未燃カーボンを除去するための加熱が行われていないものであるため、セメントとの反応性が低下していない。例えば、ＪＩＳ　Ａ　６２０１等により、所定量のフライアッシュ細粉が配合されたモルタルについて測定された圧縮強度の基準モルタルの圧縮強度に対する割合（％）が活性度指数として知られているが、本発明により得られるフライアッシュ細粉の活性度指数は、２８日経時で８０％以上、９１日経時では９０％以上である。
　このように、上述した篩を用いて得られるフライアッシュ細粉は、ＪＩＳ　Ａ　６２０１、ＡＳＴＭ　Ｃ６１８（ＣＬＡＳＳ　Ｆ）などの品質規格により要求される強熱減量や活性度指数の値を満足している。
　従って、本発明では、かかるフライアッシュ細粉は、セメントと混合して使用される。具体的には、石膏やクリンカを含むセメントと混合して、或いはセメントの調製時に同時に混合して使用される。なおこの場合、各国の規格にもよるが、混合後の組成物もセメントと呼ばれるのが通例である。例えば、多量にフライアッシュを混合した場合には、フライアッシュセメントと呼ばれる。
　また、このようなセメントには、さらには必要に応じて使用される他の混合材（高炉スラグ微粉末、石灰石微粉末、シリカ質混合材など）が含まれていてもよい。石膏としては、二水石膏、半水石膏、無水石膏等の何れも使用することができる。
　また、別途製造された各種のセメント（例えばポルトランドセメント、高炉セメント、混合セメントなど）と混合してセメントの物性調整に使用することもできる。さらに、セメントに水を混合してセメントペーストを調製するときや、このセメントペーストに細骨材等を混練してコンクリートやモルタルを製造する際に、このフライアッシュ細粉を混合することもできる。
＜フライアッシュ粗粉＞
　本発明では、前述した篩を用いての分級により、フライアッシュ原粉の１割ないし２割がフライアッシュ粗粉（即ち、篩残分）として得られる。
　このようなフライアッシュ粗粉は、原粉に比べて未燃カーボン含量は増大しているものの、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３質量比は増大しており、Ａｌ２Ｏ３含量が低下している。特に、篩の目開きが大きい程、この傾向が高く、目開きが前述した範囲内であることを条件として、４５μｍ以上の目開きの篩を用いたとき、Ａｌ２Ｏ３含量の大きな低下が確認される。
　従って、このフライアッシュ粗粉は、クリンカ製造原料として使用され、これにより、クリンカ単位重量当りのフライアッシュ使用量を増大させることができる。即ち、このフライアッシュ粗粉は、Ａｌ２Ｏ３含量が少ないため、アルミネート（Ｃ３Ａ）の生成量を低く抑えることができるため、その使用量を増大させることが可能となるわけである。例えば、フライアッシュ粗粉のクリンカ単位重量当たりの使用量を１００としたとき、この粗粉を用いた場合には、その使用量を１１０以上とすることができる。
　フライアッシュ粗粉を用いてのクリンカの製造は、セメント成分の形成に必要なＣａＯ、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３及びＦｅ２Ｏ３が供給されるように各種の無機材料、具体的には、石灰石、粘土、珪石、スラグなどと、このフライアッシュ粗粉を混合し、高温で焼成することにより行われる。このような降らアッシュ粗粉の使用により、ＳｉＯ２及びＡｌ２Ｏ３源となる粘土や珪石の使用量を低減させ、コストダウンを図ることができる。
　以下、実験例により本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらの実験例に限定されるものではない。
＜フライアッシュ原粉＞
　日本国内の異なる石炭火力発電所にて発生したフライアッシュ原粉５種（以下、ＦＡ１～５と記載する）を用いた。
＜分級＞
篩；
　目開き７５、４５又は２０μｍのステンレス製のＪＩＳ試験用篩（ＪＩＳ　Ｚ　８８０１－１：２００６）を用いた。いずれもスクリーン直径が２００ｍｍの円形のものを用いた。
　超音波振動発振機（ａｒｔｅｃｈ社製、ＰＮＳ３５－５０／１００－Ｓ／Ｔ）に上記ＪＩＳ試験用篩を取り付け、篩に超音波振動をかけながら分級を行った。
＜各種評価方法＞
強熱減量；
　得られたフライアッシュ粗粉又は細粉の強熱減量をＪＩＳ　Ａ　６２０１：２０１５に規定される方法に準じて測定した。
活性度指数；
　得られたフライアッシュ細粉の活性度指数をＪＩＳ　Ａ　６２０１：２０１５に規定される方法に準じて測定した。
化学組成；
　得られたフライアッシュ粗粉のＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３及びその他の成分の含有量（質量％）を、蛍光Ｘ線分析装置を用い、蛍光Ｘ線分析により求めた。数値は強熱減量（未燃カーボン量）と各成分の合計値が１００質量％となるよう計算した。
＜実施例＞
　篩を用いてＦＡ１～３の分級を行い、フライアッシュ粗粉とフライアッシュ細粉を得た。得られたフライアッシュ粗粉の収率を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　上記の結果から、目開き４５μｍの篩により分級した場合、フライアッシュ原粉の平均１６．９質量％がフライアッシュ粗粉として得られた。
　また、得られたフライアッシュ粗粉について、１０００℃での強熱減量及び化学組成を測定し、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３質量比を算出した。その結果を表２に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　上記の結果から、フライアッシュ粗粉は、強熱減量が大きいことがわかる。また、フライアッシュ粗粉は、Ａｌ２Ｏ３含有量が小さく、その結果、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３質量比が大きいことがわかる。
　次に、得られたフライアッシュ粗粉をフライアッシュ原粉の代替原料として用い、クリンカを製造した。ＦＡ１～３の原粉をクリンカ製造用原料として用いた際の使用量を１００％とし、フライアッシュ粗粉の使用量を求め、表３に示した。使用量は原粉と粗粉のＡｌ２Ｏ３含量の比から算出した。例えば、ＦＡ１の７５μｍ粗粉に含まれるＡｌ２Ｏ３量は、原粉の２０．９／２５．８＝１／１．２３５と小さい。即ち、７５μｍ粗粉でクリンカ製造に必要なＡｌ２Ｏ３を供給するには原粉と比べて１２３．５％の量が使用可能となる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　上記の結果から、目開き４５μｍの篩で分級したフライアッシュ粗粉を使用した場合、フライアッシュ原粉の場合に比べて平均で１１９．９質量％のフライアッシュが使用できることがわかる。フライアッシュ使用量増加が可能な要因として、フライアッシュ粗粉のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３質量比が大きく、さらに強熱減量も大きいことが理由として挙げられる。
　続いて、ＦＡ１～３及びこれらのフライアッシュ原粉を目開き７５、４５又は２０μｍの篩で分級した。得られたフライアッシュ細粉の強熱減量と活性度指数測定し、測定結果を表４に示した。また、参考として、混合材用フライアッシュとして汎用性の高いＪＩＳ　ＩＩ種フライアッシュの規定値を併せて表４に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　フライアッシュ細粉は、フライアッシュ原粉に比べて強熱減量が小さく、未燃カーボン含有量が低いことがわかる。また、フライアッシュ細粉は、フライアッシュ原粉に比べて活性度指数が高いことから、セメント組成物との反応性に優れることがわかる。
＜比較例＞
　ＦＡ４及びＦＡ５について、加熱処理後の強熱減量と活性度指数を測定し、測定結果を表５に示した。加熱処理として、８００℃又は１０００℃に保持した電気炉内で１０分間加熱後、室温にて空冷することで試料を得た。また、参考として、混合材用フライアッシュとして汎用性の高いＪＩＳ　ＩＩ種フライアッシュの規定値を併せて表５に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　表５より、フライアッシュを加熱することで強熱減量は低下し、未燃カーボンが燃焼により除去されたことがわかる。一方、活性度指数は低下するため、セメントとの反応性が低いことがわかる。

Claims (2)

  1. 　目開き７５ないし２０μｍの篩を用意し、
    　前記篩を用いての分級により、火力発電所より排出されたフライアッシュを篩残分と篩通過分とに分け、
    　前記篩通過分であるフライアッシュ細粉を、セメントと混合して使用し、
    　前記篩残分であるフライアッシュ粗粉をセメントクリンカの製造に使用するフライアッシュの使用方法。
  2. 　前記フライアッシュ細粉を、セメント用混合材もしくはコンクリート用混合材としての使用を通じてコンクリートもしくはモルタルの製造に使用する請求項１に記載の使用方法。
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