WO2017213071A1 - 光拡散フィルム及びその製造方法並びに表示装置 - Google Patents

光拡散フィルム及びその製造方法並びに表示装置 Download PDF

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Definitions

  • the present invention relates to a light diffusing film that can diffuse light isotropically and can be used in various display devices such as an organic electroluminescence (EL) display and a liquid crystal display (LCD) device, a manufacturing method thereof, and a display device including the film.
  • EL organic electroluminescence
  • LCD liquid crystal display
  • the light diffusing film is widely used in lighting covers and image display devices (for example, organic EL displays and liquid crystal display devices).
  • image display devices for example, organic EL displays and liquid crystal display devices.
  • As optical characteristics required for such a light diffusion film in addition to light diffusibility for improving anti-glare properties and the like by having high haze, it has high transparency (total light transmittance), In addition, there is also a characteristic of improving the visibility by giving light of a neutral white hue to the viewer side instead of yellow or red.
  • image display devices are required to have high visibility with respect to image quality. For example, in an organic EL display, color unevenness is likely to occur due to luminance variation between pixels, and color unevenness due to light diffusibility of the light diffusion film. There is also a need for improvement (improvement of visibility).
  • a light diffusing film is generally produced by dispersing a filler in a resin.
  • Patent Document 1 discloses a first light diffusing film having an average particle diameter of 1 to 50 ⁇ m in a transparent resin.
  • a light diffusing plate comprising a light diffusing layer made of a transparent substrate containing particles and second light diffusing particles having a refractive index larger than that of the first light diffusing particles and an average particle diameter of 0.01 to 1 ⁇ m. ing.
  • acrylic resin, acrylic acid amino resin, and epoxy resin are described as transparent resins
  • the material of the first light diffusion particles is polystyrene, polycarbonate, styrene-acrylonitrile copolymer, polypropylene, silicon dioxide, polycrystal.
  • Methyl methacrylate and quartz are described, and titanium dioxide, antimony oxide, barium sulfate, zinc sulfate, and calcium carbonate are described as the material of the second light diffusion particles.
  • Patent Document 2 also discloses a resin composition in which 5 to 150 parts by weight of polystyrene particles having an average particle diameter of 1 to 70 ⁇ m are dispersed with respect to 100 parts by weight of polyester. A light diffusion film formed by coating on one side is disclosed.
  • Patent Document 3 discloses a light diffusive sheet containing particles having a weight average molecular weight of 7 ⁇ m or less in a base resin and having a haze of 45% or more.
  • methyl methacrylate-styrene-divinylbenzene copolymer particles having a weight average particle size of 5 ⁇ m are dispersed in a methyl methacrylate-butadiene-styrene resin to obtain an average roughness Ra of 0.39 ⁇ m and unevenness.
  • a surface layer having an average peak spacing Sm of 42 ⁇ m, a total light transmittance of 89%, and a haze of 59% is formed.
  • the haze value increases and the light diffusibility increases as the refractive index difference between the matrix material constituting the light diffusion layer and the filler to be dispersed increases. Since the light on the wavelength side is scattered at a wide angle, it looks yellow and dull when the display device is viewed from the front, and the visibility decreases. Moreover, since it is easy to backscatter, transparency also falls. Furthermore, the visibility cannot be sufficiently improved even in an organic EL display having low light diffusibility and color unevenness. As described above, in the conventional technique in which particles having different refractive indexes are dispersed in a transparent resin to increase haze, light diffusivity and visibility are in a trade-off relationship, and it is difficult to achieve both.
  • JP 2008-40479 A (Claims) Japanese Patent No. 3754785 (Claim 1) JP 2009-109702 A (Claims, Examples)
  • an object of the present invention is to provide a light diffusing film having high light diffusibility and brightness, a method for producing the same, and a display device including the film.
  • Another object of the present invention is to provide a light diffusion film having high transparency and low yellowness, a method for producing the same, and a display device including the film.
  • Still another object of the present invention is to provide a light diffusing film capable of isotropically scattering transmitted light and improving the visibility of various display devices, a manufacturing method thereof, and a display device including the film.
  • the present inventor has cured a specific curable composition by forming a phase separation structure by wet spinodal decomposition, has a haze of 50% or more, and an internal haze of 15%.
  • the following was successful in preparing a light diffusion film having a total light transmittance of 90% or more, and it was found that the conventional technology can achieve both high light diffusivity and high brightness that are in a trade-off relationship.
  • the present invention has been completed.
  • the light diffusion film of the present invention has a haze of 50% or more, an internal haze of 15% or less, and a total light transmittance of 90% or more.
  • the light diffusion film of the present invention may have a chromaticity b * of transmitted light of 10 or less. Further, the light diffusion film of the present invention may have a chromaticity a * of transmitted light of 2 or less.
  • the light diffusion film of the present invention includes a transparent substrate layer and a light diffusion layer formed on at least one surface of the transparent substrate layer, and the light diffusion layer has a 60 ° gloss of 10% or less. Also good.
  • the arithmetic average surface roughness Ra of the light diffusion layer surface may be 0.3 ⁇ m or more.
  • the average interval (average mountain-valley interval) Sm of the irregularities on the surface of the light diffusion layer may be 100 ⁇ m or less.
  • the light diffusion layer may be a cured product of a curable composition including one or more polymer components and one or more cured resin precursor components. At least two components selected from the polymer component and the cured resin precursor component may be phase-separable by wet spinodal decomposition (spinodal decomposition from a liquid phase).
  • the polymer component may contain at least one selected from a (meth) acrylic polymer which may have a polymerizable group, a urethane-modified polyester and cellulose esters.
  • the cured resin precursor component may include at least one selected from polyfunctional (meth) acrylate, epoxy (meth) acrylate, polyester (meth) acrylate, urethane (meth) acrylate, and silicone (meth) acrylate. Good.
  • the cured resin precursor component may contain silica nanoparticles.
  • a polymer component and a cured resin precursor component are coated on a support and dried by applying a curable composition containing one or more polymer components and one or more cured resin precursor components.
  • a method for producing the light diffusing film comprising a phase separation step of phase separation of at least two components selected from wet spinodal decomposition and a curing step of curing the phase-separated curable composition with heat or active energy rays. It is.
  • the present invention includes a display device provided with the light diffusion film.
  • the display device of the present invention may be an organic EL display.
  • the display device of the present invention is a liquid crystal display device having a collimated backlight unit and no prism sheet, and the light diffusion film may be disposed on the front side of the liquid crystal element on the viewing side.
  • (meth) acrylate includes both methacrylic acid esters and acrylic acid esters.
  • the haze of the light diffusion film is 50% or more, the internal haze is 15% or less, and the total light transmittance is 90% or more, both high light diffusibility and high brightness can be achieved. .
  • this light diffusion film has high transparency and low yellowness. Furthermore, this light diffusion film can scatter transmitted light isotropically. Therefore, this light diffusion film can improve the visibility of various display devices.
  • the light diffusion film of the present invention is excellent in light diffusibility and has high haze.
  • the haze of the light diffusion film of the present invention is 50% or more (for example, 50 to 100%), for example, 60 to 99%, preferably 65 to 98%, more preferably 70 to 95% (especially 75%). ⁇ 93%).
  • the haze may be 80% or more (for example, about 85 to 95%).
  • the internal haze of the light diffusion film of the present invention is 15% or less (for example, 0 to 15%), for example, 0.1 to 13%, preferably 0.3 to 10%, and more preferably 0.00. It is about 5 to 8% (particularly 1 to 7%). In applications where low yellowness is required, the internal haze may be 6% or less (eg, about 1 to 5%). When the internal haze exceeds 15%, the yellowness increases.
  • the light diffusing film of the present invention has high transparency because it has low internal haze despite being high haze.
  • the total light transmittance of the light diffusion film of the present invention is 90% or more (for example, 90 to 100%), for example, 91 to 99.9%, preferably 92 to 99.8%, and more preferably. It is about 93 to 99.5% (particularly 94 to 99.3%).
  • haze, internal haze, and total light transmittance can be measured using a haze meter (“NDH-300A” manufactured by Nippon Denshoku Industries Co., Ltd.) in accordance with JIS K7105.
  • the internal haze can be measured by coating the resin layer to flatten the surface uneven shape, or by attaching a smooth transparent film to the surface uneven shape via a transparent adhesive layer and measuring the haze. .
  • the light diffusion film may be a film having high brightness, and particularly having low yellowness because of low internal haze.
  • the light diffusion film of the present invention may have a chromaticity (transmission hue) b * of transmitted light of 10 or less (for example, 0 to 10), for example, 0.1 to 8, preferably 0.8. It is about 3 to 7 (eg 0.4 to 5), more preferably about 0.5 to 3 (especially 1 to 2). If the chromaticity b * of the transmitted light is too large, the light diffusion film may appear dull.
  • the light diffusion film of the present invention may be a film having a low redness.
  • the light diffusion film of the present invention may have a chromaticity a * of transmitted light of 2 or less, for example, ⁇ 2 to 1.5, preferably ⁇ 1 to 1, and more preferably ⁇ 0. It is about 5 to 0.5 (particularly ⁇ 0.3 to 0.3). If the chromaticity a * of the transmitted light is too large, the light diffusion film may appear dull.
  • the transmitted hues a * and b * can be measured using a spectrophotometer (“U-3010” manufactured by Hitachi High-Tech Science Co., Ltd.) in accordance with JIS Z8781.
  • the light diffusing film of the present invention is only required to include a light diffusing layer for expressing the optical characteristics, and the material and structure are not limited. Usually, a large amount of fine and steep concavo-convex shapes corresponding to the phase separation structure are used. Thus, the optical characteristics are manifested, and the visibility of the display device can be improved by the light diffusion function, or the reflection of the outside scene due to the surface reflection can be suppressed and the antiglare property can be improved.
  • the arithmetic average surface roughness Ra of the surface of the light diffusion layer may be 0.3 ⁇ m or more, for example, The thickness is about 0.3 to 2 ⁇ m, preferably 0.5 to 1.5 ⁇ m, more preferably about 0.7 to 1.2 ⁇ m (particularly 0.8 to 1 ⁇ m). If Ra is too small, the convex shape becomes gentle and the light diffusibility may be lowered.
  • the average interval (average peak / valley interval) Sm of the unevenness on the surface of the light diffusion layer may be 100 ⁇ m or less, for example, 5 to 100 ⁇ m.
  • the thickness is preferably 10 to 80 ⁇ m, more preferably 20 to 60 ⁇ m (particularly 30 to 50 ⁇ m). If Sm is too large, the convex shape becomes a gentle shape and the light diffusibility may be lowered.
  • the arithmetic average surface roughness Ra and the average interval Sm of the irregularities are in accordance with JIS B0601, a contact surface roughness meter (“surfcom 570A” manufactured by Tokyo Seimitsu Co., Ltd.). ).
  • the 60 ° gloss on the surface of the light diffusion layer may be 10% or less, for example, 0.1 to 10%, preferably It is about 0.2 to 8%, more preferably about 0.3 to 5% (particularly 0.5 to 3%). If the 60 ° gloss is too large, the light diffusibility may be reduced.
  • 60 ° gloss can be measured using a gloss meter (“IG-320” manufactured by Horiba, Ltd.) in accordance with JIS K8741.
  • the light diffusing film of the present invention only needs to contain a light diffusing layer, and may be formed of the light diffusing layer alone, and is formed on at least one surface of the transparent base material layer and the transparent base material layer. And a light diffusion layer.
  • the surface of the light diffusion layer usually has the above-mentioned uneven shape, and this uneven shape is formed by spinodal decomposition (wet spinodal decomposition) from the liquid phase.
  • the light diffusing layer having such an uneven shape may be a cured product of a curable composition containing one or more polymer components and one or more cured resin precursor components.
  • the light diffusion layer uses a composition (mixed liquid) containing one or more polymer components, one or more cured resin precursor components, and a solvent, and the solvent is dried from the liquid phase of the composition.
  • phase separation due to spinodal decomposition occurs as the concentration increases, and a phase separation structure having a relatively regular interphase distance can be formed.
  • the wet spinodal decomposition can be usually carried out by coating the composition (homogeneous solution) on a support and evaporating the solvent from the coating layer.
  • a light diffusion film composed of the light diffusion layer alone can be obtained by peeling the light diffusion layer from the support, and the transparent non-peelable as the support.
  • a support transparent substrate layer
  • a light diffusion film having a laminated structure composed of a transparent substrate layer and a light diffusion layer can be obtained.
  • thermoplastic resin As the polymer component, a thermoplastic resin is usually used.
  • the thermoplastic resin is not particularly limited as long as it has high transparency and can form the above-described surface irregularities by spinodal decomposition.
  • styrene resin (meth) acrylic polymer, organic acid vinyl ester polymer, vinyl ether Polymers, halogen-containing resins, polyolefins (including alicyclic polyolefins), polycarbonates, polyesters, polyamides, thermoplastic polyurethanes, polysulfone resins (polyethersulfone, polysulfone, etc.), polyphenylene ether resins (2,6-xylenol) Polymers), cellulose derivatives (cellulose esters, cellulose carbamates, cellulose ethers, etc.), silicone resins (polydimethylsiloxane, polymethylphenylsiloxane, etc.), rubbers or elastomers (polymers).
  • butadiene diene rubbers such as polyisoprene, styrene - butadiene copolymer, acrylonitrile - butadiene copolymer, acrylic rubber, urethane rubber, silicone rubber, etc.), and others.
  • diene rubbers such as polyisoprene, styrene - butadiene copolymer, acrylonitrile - butadiene copolymer, acrylic rubber, urethane rubber, silicone rubber, etc.
  • thermoplastic resins can be used alone or in combination of two or more.
  • polystyrene resin (meth) acrylic polymer, vinyl acetate polymer, vinyl ether polymer, halogen-containing resin, alicyclic polyolefin, polycarbonate, polyester, polyamide, cellulose derivative, silicone type Resins, rubber, elastomers, etc.
  • styrene resin (meth) acrylic polymer, vinyl acetate polymer, vinyl ether polymer, halogen-containing resin, alicyclic polyolefin, polycarbonate, polyester, polyamide, cellulose derivative, silicone type Resins, rubber, elastomers, etc.
  • a polymer component that is non-crystalline and is soluble in an organic solvent particularly, a common solvent that can dissolve a plurality of polymer components and a cured resin precursor component
  • polymer components with high moldability or film-forming property, transparency and weather resistance such as styrene resins, (meth) acrylic polymers, alicyclic polyolefins, polyester resins, cellulose derivatives (cellulose esters, etc.) are preferred, and (meth) acrylic polymers, polyesters, and cellulose esters are particularly preferred.
  • (meth) acrylic polymer a (meth) acrylic monomer alone or a copolymer, a copolymer of a (meth) acrylic monomer and a copolymerizable monomer, or the like can be used.
  • (meth) acrylic monomers include (meth) acrylic acid; methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, butyl (meth) acrylate, t-butyl (meth) acrylate, ( (Meth) acrylic acid isobutyl, (meth) acrylic acid hexyl, (meth) acrylic acid octyl, (meth) acrylic acid 2-ethylhexyl (meth) acrylic acid C 1-10 alkyl; (meth) acrylic acid phenyl ( (Meth) acrylic acid aryl; hydroxyalkyl (meth) acrylate such as hydroxyethyl (meth) acrylate, hydroxypropyl (meth) acrylate
  • copolymerizable monomer examples include the styrene monomer, vinyl ester monomer, maleic anhydride, maleic acid, and fumaric acid. These monomers can be used alone or in combination of two or more.
  • Examples of (meth) acrylic polymers include poly (meth) acrylic acid esters such as polymethyl methacrylate, methyl methacrylate- (meth) acrylic acid copolymers, methyl methacrylate- (meth) acrylic acid ester copolymers. Examples include polymers, methyl methacrylate-acrylic acid ester- (meth) acrylic acid copolymers, (meth) acrylic acid ester-styrene copolymers (MS resin, etc.), and the like. Of these, poly (meth) acrylate C 1-6 alkyl such as poly (meth) acrylate, in particular methyl methacrylate, is the main component (about 50 to 100% by weight, preferably about 70 to 100% by weight). A methyl methacrylate polymer is preferred.
  • polyesters examples include aromatic polyesters using aromatic dicarboxylic acids such as terephthalic acid [polypolyester C 2-4 alkylene terephthalate such as polyethylene terephthalate and polybutylene terephthalate and homopolyesters such as poly C 2-4 alkylene naphthalate, C 2. -4 alkylene arylate units (C 2-4 alkylene terephthalate and / or C 2-4 alkylene naphthalate units) as a main component (for example, 50% by weight or more)] and the like.
  • aromatic dicarboxylic acids such as terephthalic acid
  • polypolyester C 2-4 alkylene terephthalate such as polyethylene terephthalate and polybutylene terephthalate
  • homopolyesters such as poly C 2-4 alkylene naphthalate, C 2. -4 alkylene arylate units (C 2-4 alkylene terephthalate and / or C 2-4 alkylene naphthalate units) as
  • copolyesters poly C 2-4 among constituent units of alkylene arylate, C 2-4 part of the alkylene glycol, polyoxy C 2-4 alkylene glycols, C 6-10 alkylene glycol, alicyclic diols (cyclohexane Dimethanol, hydrogenated bisphenol A, etc.), diol having an aromatic ring (9,9-bis (4- (2-hydroxyethoxy) phenyl) fluorene having a fluorene side chain, bisphenol A, bisphenol A-alkylene oxide adduct, etc.
  • Polyester resins also include polyarylate resins, aliphatic polyesters using aliphatic dicarboxylic acids such as adipic acid, and lactone homo- or copolymers such as ⁇ -caprolactone.
  • the polyester may be modified, or may be a urethane-modified polyester modified with a polyester-type urethane or a polyether-type urethane.
  • amorphous copolyesters for example, C 2-4 alkylene arylate-based copolyesters
  • urethane-modified polyesters particularly urethane-modified aromatic polyesters and urethane-modified polyesters
  • Copolyester is particularly preferred.
  • cellulose esters examples include aliphatic organic acid esters (cellulose acetate such as cellulose diacetate and cellulose triacetate; C 1-6 such as cellulose propionate, cellulose butyrate, cellulose acetate propionate, and cellulose acetate butyrate).
  • Mixed acid esters such as acetic acid / cellulose nitrate may be used. These cellulose esters can be used alone or in combination of two or more.
  • cellulose C 2-4 acylates such as cellulose diacetate, cellulose triacetate, cellulose acetate propionate, and cellulose acetate butyrate are preferable, and cellulose acetate C 3-4 acylate such as cellulose acetate propionate is particularly preferable.
  • the polymer component may be a polymer having a functional group involved in the curing reaction (or a functional group capable of reacting with the cured resin precursor component).
  • the polymer may have a functional group in the main chain or a side chain.
  • the functional group may be introduced into the main chain by copolymerization or cocondensation, but is usually introduced into the side chain.
  • Such functional groups include condensable groups and reactive groups (for example, hydroxyl groups, acid anhydride groups, carboxyl groups, amino groups or imino groups, epoxy groups, glycidyl groups, isocyanate groups, etc.), polymerizable groups (for example, C 2-6 alkenyl groups such as vinyl, propenyl, isopropenyl, butenyl, allyl, C 2-6 alkynyl groups such as ethynyl, propynyl, butynyl, C 2-6 alkenylidene groups such as vinylidene), or the like Examples thereof include a group having a polymerizable group [such as a (meth) acryloyl group). Of these functional groups, a polymerizable group is preferable.
  • thermoplastic resin having a functional group such as a reactive group or a condensable group is reacted with a polymerizable compound having a reactive group with the functional group.
  • a method etc. can be illustrated.
  • the functional group include a carboxyl group or its acid anhydride group, a hydroxyl group, an amino group, and an epoxy group.
  • the polymerizable compound examples include a polymerizable compound having an epoxy group, a hydroxyl group, an amino group, an isocyanate group, or the like in the case of a thermoplastic resin having a carboxyl group or an acid anhydride group thereof.
  • polymerizable compounds having an epoxy group for example, epoxycyclo C 5-8 alkenyl (meth) acrylates such as epoxycyclohexenyl (meth) acrylate, glycidyl (meth) acrylate, allyl glycidyl ether, etc. are widely used.
  • thermoplastic resin having a carboxyl group or its acid anhydride group and an epoxy group-containing compound, particularly a (meth) acrylic polymer ((meth) acrylic acid- (meth) acrylic ester copolymer) Etc.) and an epoxy group-containing (meth) acrylate (such as epoxycycloalkenyl (meth) acrylate and glycidyl (meth) acrylate).
  • a polymer in which a polymerizable unsaturated group is introduced into a part of the carboxyl group of the (meth) acrylic polymer for example, the carboxyl group of the (meth) acrylic acid- (meth) acrylic acid ester copolymer.
  • the (meth) acrylic polymer (cyclomer P, cyclomer P, in which the epoxy group of 3,4-epoxycyclohexenylmethyl acrylate was reacted to introduce a polymerizable group (photopolymerizable unsaturated group) into the side chain Daicel Corporation) can be used.
  • the introduction amount of the functional group (particularly polymerizable group) involved in the curing reaction for the thermoplastic resin is 0.001 to 10 mol, preferably 0.01 to 5 mol, more preferably 0, relative to 1 kg of the thermoplastic resin. About 0.02 to 3 moles.
  • the polymer component may be composed of a plurality of polymers.
  • the plurality of polymers may be phase separable by wet spinodal decomposition.
  • the plurality of polymers may be incompatible with each other.
  • the combination of the first polymer and the second polymer is not particularly limited, but suitable as a plurality of polymers that are incompatible with each other near the processing temperature, for example, two polymers that are incompatible with each other Can be used in combination.
  • the first polymer is a (meth) acrylic polymer (for example, polymethyl methacrylate, (meth) acrylic polymer having a polymerizable group, etc.)
  • the second polymer is a cellulose ester ( Cellulose acetate C 3-4 acylate such as cellulose acetate propionate) and polyester (urethane-modified polyester and the like) may be used.
  • At least one of a plurality of polymers for example, one of the incompatible polymers (when combining the first polymer and the second polymer) , At least one polymer) is preferably a polymer having a functional group (particularly a polymerizable group) capable of reacting with the cured resin precursor component in the side chain.
  • thermoplastic resin and other polymers may be included in addition to the two incompatible polymers.
  • the glass transition temperature of the polymer component can be selected from the range of, for example, ⁇ 100 ° C. to 250 ° C., preferably ⁇ 50 ° C. to 230 ° C., and more preferably about 0 to 200 ° C. (for example, about 50 to 180 ° C.). From the viewpoint of surface hardness, the glass transition temperature is advantageously 50 ° C. or higher (for example, about 70 to 200 ° C.), preferably 100 ° C. or higher (for example, about 100 to 170 ° C.).
  • the weight average molecular weight of the polymer can be selected, for example, from 1,000,000 or less, preferably from about 1,000 to 500,000.
  • the cured resin precursor component is a compound having a functional group that reacts with heat or active energy rays (such as ultraviolet rays or electron beams), and is cured or crosslinked with heat or active energy rays to give a resin (particularly cured or crosslinked).
  • heat or active energy rays such as ultraviolet rays or electron beams
  • Various curable compounds capable of forming (resin) can be used.
  • the cured resin precursor component include thermosetting compounds or resins [low molecular weight compounds having epoxy groups, polymerizable groups, isocyanate groups, alkoxysilyl groups, silanol groups, etc. (for example, epoxy resins, unsaturated polyesters).
  • Resin, urethane resin, silicone resin, etc.)] photocurable compounds curable with actinic rays (such as ultraviolet rays) (photocurable monomers, ultraviolet curable compounds such as oligomers), etc.
  • the curable compound may be an EB (electron beam) curable compound.
  • a photocurable compound such as a photocurable monomer, an oligomer, or a photocurable resin that may have a low molecular weight may be simply referred to as a “photocurable resin”.
  • the photocurable compound includes, for example, a monomer and an oligomer (or a resin, particularly a low molecular weight resin).
  • the monomers include monofunctional monomers [(meth) acrylic monomers such as (meth) acrylic acid esters, vinyl monomers such as vinylpyrrolidone, isobornyl (meth) acrylate, adamantyl ( (Meth) acrylate having a bridged cyclic hydrocarbon group such as (meth) acrylate], polyfunctional monomer having at least two polymerizable unsaturated bonds [ethylene glycol di (meth) acrylate, propylene glycol di (meth) ) Acrylate, butanediol di (meth) acrylate, neopentyl glycol di (meth) acrylate, alkylene glycol di (meth) acrylate such as hexanediol di (meth) acrylate; diethylene glycol di (meth) acrylate, dipropylene glycol di (meth) Acrylate (Poly) oxyalkylene glycol di (meth) acrylate such as polyoxytetram
  • oligomers or resins examples include (meth) acrylates of bisphenol A-alkylene oxide adducts, epoxy (meth) acrylates [bisphenol A type epoxy (meth) acrylates, novolac type epoxy (meth) acrylates, etc.], polyester (meth) acrylates [ For example, aliphatic polyester type (meth) acrylate, aromatic polyester type (meth) acrylate, etc.], (poly) urethane (meth) acrylate [polyester type urethane (meth) acrylate, polyether type urethane (meth) acrylate, etc.], Examples thereof include silicone (meth) acrylate.
  • photocurable compounds can be used alone or in combination of two or more.
  • photocurable compounds that can be cured in a short time for example, ultraviolet curable compounds (monomers, oligomers, resins that may have a low molecular weight, etc.), and EB curable compounds.
  • a practically advantageous resin precursor is an ultraviolet curable resin.
  • the photocurable resin is a compound having 2 or more (preferably about 2 to 6, more preferably about 2 to 4) polymerizable unsaturated bonds in the molecule. Is preferred.
  • the weight average molecular weight of the cured resin precursor component is not particularly limited, but in gel permeation chromatography (GPC), in terms of polystyrene, it is 5000 or less, preferably 2000 or less, more preferably 1000 in consideration of compatibility with the polymer. It is about the following.
  • the cured resin precursor component may contain a filler in a range where the internal noise value is 15% or less in order to suppress the yellowness of the light diffusion film depending on the type.
  • the filler may include inorganic fine particles such as silica particles, titania particles, zirconia particles, and alumina particles, and organic fine particles such as crosslinked (meth) acrylic polymer particles and crosslinked styrene resin particles. These fillers can be used alone or in combination of two or more.
  • silica nanoparticles are preferable because they are excellent in optical properties and can easily form a steep uneven shape by spinodal decomposition.
  • the silica nanoparticles are preferably solid silica nanoparticles from the viewpoint that the yellowness of the light diffusion film can be suppressed.
  • the average particle diameter of the silica nanoparticles is, for example, about 1 to 800 nm, preferably 3 to 500 nm, and more preferably about 5 to 300 nm.
  • the proportion of the filler may be about 10 to 90% by weight, for example 20 to 80% by weight, preferably 30 to 70% by weight, and more preferably 40%, based on the entire cured resin precursor component. About 60% by weight.
  • the cured resin precursor component may further contain a curing agent depending on the type.
  • the thermosetting resin may contain a curing agent such as amines and polyvalent carboxylic acids
  • the photocurable resin may contain a photopolymerization initiator.
  • the photopolymerization initiator include conventional components such as acetophenones or propiophenones, benzyls, benzoins, benzophenones, thioxanthones, acylphosphine oxides, and the like.
  • the ratio of a curing agent such as a photocuring agent is about 0.1 to 20% by weight, preferably about 0.5 to 10% by weight, and more preferably about 1 to 8% by weight with respect to the entire cured resin precursor component.
  • the cured resin precursor component may further contain a curing accelerator.
  • the photocurable resin may contain a photocuring accelerator, for example, a tertiary amine (such as a dialkylaminobenzoic acid ester), a phosphine photopolymerization accelerator, and the like.
  • multifunctional (meth) acrylate for example, (meth) acrylate having about 2 to 8 polymerizable groups
  • epoxy (meth) acrylate for example, (meth) acrylate having about 2 to 8 polymerizable groups
  • the cured resin precursor component preferably contains silica nanoparticles, and the silica nanoparticle-containing photocurable compound [in particular, polyfunctional (meth) acrylate, silica (meth) acrylate, silica (meth) acrylate containing silica nanoparticles] ] Is particularly preferable.
  • the silica nanoparticle-containing cured resin precursor component is contained in the cured resin precursor component so that the silica nanoparticles are in the above ratio with respect to the entire cured resin precursor component from the viewpoint of easily forming a steep uneven shape. Is preferably included.
  • phase separation occurs near the processing temperature.
  • combinations for phase separation include (a) a combination in which a plurality of polymer components are incompatible with each other, (b) a combination in which the polymer component and the cured resin precursor component are incompatible with each other, (C) A combination in which a plurality of cured resin precursor components are incompatible with each other and phase separated is exemplified.
  • the polymer component and the cured resin precursor component are usually incompatible with each other.
  • a plurality of polymer components may be used as the polymer component.
  • the cured resin precursor component is compatible with at least one of the incompatible polymers at a processing temperature. Used in melting combinations. That is, when a plurality of polymer components that are incompatible with each other are constituted of, for example, a first polymer and a second polymer, the cured resin precursor component is at least one of the first polymer and the second polymer. They may be compatible with each other and may be compatible with both polymer components, but it is preferable that they are compatible with only one polymer component. When compatible with both polymer components, at least two phases of a mixture based on the first polymer and the cured resin precursor component and a mixture based on the second polymer and the cured resin precursor component Phase separate.
  • the polymer components are not effectively separated from each other in the drying process for evaporating the solvent, and the function as a light diffusion layer is lowered.
  • the phase separation of multiple polymer components should be confirmed visually by checking whether residual solids become cloudy in the process of preparing a homogeneous solution using good solvents for both components and gradually evaporating the solvent. Can be easily determined.
  • the refractive index of the polymer component and the cured or crosslinked resin produced by curing the cured resin precursor component are usually different from each other.
  • the refractive indexes of the plurality of polymer components (first polymer and second polymer) are also different from each other.
  • the difference in refractive index between the polymer component and the cured or cross-linked resin and the difference in refractive index between the plurality of polymer components (first polymer and second polymer) are, for example, 0.001 to 0.2, preferably 0.00. It may be about 05 to 0.15.
  • the cured resin precursor component includes a silica nanoparticle-containing photocurable compound and A combination with silicone (meth) acrylate or urethane (meth) acrylate alone may be used.
  • the cured resin precursor component may be a combination of a silica nanoparticle-containing photocurable compound and silicone (meth) acrylate. Good.
  • the transparent substrate layer only needs to be formed of a transparent material, and can be selected according to the use, and may be an inorganic material such as glass, but an organic material is widely used from the viewpoint of strength and moldability.
  • the organic material include cellulose derivatives, polyesters, polyamides, polyimides, polycarbonates, (meth) acrylic polymers, and the like. Of these, cellulose esters, polyesters and the like are widely used.
  • cellulose ester examples include cellulose acetate such as cellulose triacetate (TAC), cellulose acetate C 3-4 acylate such as cellulose acetate propionate, and cellulose acetate butyrate.
  • polyester examples include polyalkylene arylates such as polyethylene terephthalate (PET) and polyethylene naphthalate (PEN).
  • poly C 2-4 alkylene C 8-12 arylates such as PET and PEN are preferred from the viewpoint of excellent balance of mechanical properties and transparency.
  • the transparent substrate layer may be a uniaxial or biaxially stretched film, but may be an unstretched film because it has a low birefringence and is optically isotropic.
  • the transparent substrate layer may be subjected to surface treatment (for example, corona discharge treatment, flame treatment, plasma treatment, ozone or ultraviolet irradiation treatment), and may have an easy adhesion layer.
  • surface treatment for example, corona discharge treatment, flame treatment, plasma treatment, ozone or ultraviolet irradiation treatment
  • the light diffusion layer not only has a high light scattering property, but also can increase the scattering intensity in a specific angle range while transmitting and scattering the transmitted light isotropically. Therefore, the visibility of a display device such as an organic EL display can be improved and the antiglare property can be improved. Therefore, the light diffusing film including the light diffusing layer (the light diffusing film formed by the light diffusing layer alone, the laminated film of the light diffusing layer and the transparent base material layer) is used as it is as an optical member (optical of an organic EL display or a liquid crystal display device).
  • the optical member may be used in combination with an optical element (for example, various optical elements disposed in an optical path such as a polarizing plate, a retardation plate, and a light guide plate). That is, the light diffusion film of the present invention may be disposed or laminated on at least one optical path surface of the optical element.
  • a light diffusion film may be laminated on at least one surface of the retardation plate, or a light diffusion film may be disposed or laminated on the light exit surface of the light guide plate.
  • the light diffusion film in which the light diffusion layer is given scratch resistance can also be used as a protective film. Therefore, the light diffusion film of the present invention is a laminate using a light diffusion film instead of at least one of the two protective films of the polarizing plate, that is, the light diffusion film on at least one surface of the polarizing plate. You may utilize as a laminated body by which these were laminated
  • various additives such as leveling agents, stabilizers (antioxidants, ultraviolet absorbers, etc.), surfactants, water-soluble polymers, fillers, crosslinking agents, cups Ring agents, colorants, flame retardants, lubricants, waxes, preservatives, viscosity modifiers, thickeners, antifoaming agents and the like may be included.
  • the ratio of the additive is, for example, about 0.01 to 10% by weight (particularly 0.1 to 5% by weight) with respect to the entire layers.
  • the thickness (average thickness) of the light diffusion layer may be, for example, about 0.3 to 20 ⁇ m, preferably about 1 to 15 ⁇ m (for example, 1 to 10 ⁇ m), and usually about 3 to 13 ⁇ m (especially 7 to 11 ⁇ m).
  • the thickness (average thickness) of the light diffusing layer is, for example, about 1 to 100 ⁇ m, preferably about 3 to 50 ⁇ m.
  • the thickness (average thickness) of the transparent substrate layer is, for example, about 5 to 2000 ⁇ m, preferably about 15 to 1000 ⁇ m, and more preferably about 20 to 500 ⁇ m.
  • the light diffusing film of the present invention is dried by applying a curable composition containing at least one polymer component and at least one cured resin precursor component on a support (particularly, a transparent substrate layer).
  • a phase separation step in which at least two components selected from a polymer component and a cured resin precursor component are phase-separated by wet spinodal decomposition, and a curing step in which the phase-separated curable composition is cured with heat or active energy rays You may get through.
  • the curable composition may contain a solvent.
  • the solvent can be selected according to the kind and solubility of the polymer component and the cured resin precursor component, and at least solid content (for example, a plurality of polymer components and cured resin precursor components, reaction initiators, other additives) is uniform. Any solvent can be used as long as it can be dissolved in the solvent.
  • the phase separation structure may be controlled by adjusting the solubility of the solvent in the polymer component and the curable resin precursor.
  • solvents examples include ketones (acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, cyclohexanone, etc.), ethers (dioxane, tetrahydrofuran, etc.), aliphatic hydrocarbons (hexane, etc.), alicyclic hydrocarbons ( Cyclohexane etc.), aromatic hydrocarbons (toluene, xylene etc.), halogenated carbons (dichloromethane, dichloroethane etc.), esters (methyl acetate, ethyl acetate, butyl acetate etc.), water, alcohols (ethanol, isopropanol, Butanol, cyclohexanol, etc.), cellosolves [methyl cellosolve, ethyl cellosolve, propylene glycol monomethyl ether (1-methoxy-2-propanol), etc.], cellosolve acetates, ace
  • ketones such as methyl ethyl ketone are preferably included, and a mixed solvent of ketones and alcohols (butanol etc.) and / or cellosolves (1-methoxy-2-propanol etc.) is particularly preferred.
  • the ratio of the alcohols and / or cellosolves is 10 to 150 parts by weight, preferably 20 to 100 parts by weight, more preferably 30 parts, per 100 parts by weight of the ketones. About 80 parts by weight.
  • the ratio of cellosolves is, for example, about 1 to 100 parts by weight, preferably about 10 to 80 parts by weight, and more preferably about 30 to 70 parts by weight with respect to 100 parts by weight of alcohols. is there.
  • phase separation by spinodal decomposition can be adjusted and a steep uneven shape can be formed.
  • the concentration of the solute (polymer component, cured resin precursor component, reaction initiator, other additives) in the mixed solution can be selected within a range where phase separation occurs and a range where casting properties and coating properties are not impaired. It is about 80% by weight, preferably about 5 to 60% by weight, more preferably about 15 to 40% by weight (particularly about 20 to 40% by weight).
  • a coating method conventional methods such as roll coater, air knife coater, blade coater, rod coater, reverse coater, bar coater, comma coater, dip squeeze coater, die coater, gravure coater, micro gravure coater, silk screen coater. Method, dip method, spray method, spinner method and the like. Of these methods, the bar coater method and the gravure coater method are widely used. If necessary, the coating solution may be applied a plurality of times.
  • the solvent is heated at a temperature lower than the boiling point of the solvent (for example, 1 to 120 ° C., preferably 5 to 50 ° C., particularly about 10 to 50 ° C. lower than the boiling point of the solvent).
  • a temperature lower than the boiling point of the solvent for example, 1 to 120 ° C., preferably 5 to 50 ° C., particularly about 10 to 50 ° C. lower than the boiling point of the solvent.
  • phase separation by spinodal decomposition can be induced.
  • Evaporation of the solvent is usually drying, for example, drying at a temperature of about 30 to 200 ° C. (eg, 30 to 100 ° C.), preferably 40 to 120 ° C., more preferably about 40 to 80 ° C., depending on the boiling point of the solvent. Can be done.
  • Such spinodal decomposition accompanied by evaporation of the solvent can impart regularity or periodicity to the average distance between the domains of the phase separation structure.
  • the dried curable composition is finally cured by actinic rays (ultraviolet rays, electron beams, etc.) or heat, so that the phase separation structure formed by spinodal decomposition can be immediately fixed.
  • actinic rays ultraviolet rays, electron beams, etc.
  • the curing of the curable composition may be combined with heating, light irradiation, or the like depending on the type of the cured resin precursor component.
  • the heating temperature can be selected from an appropriate range, for example, about 50 to 150 ° C.
  • the light irradiation can be selected according to the type of the photocuring component or the like, and usually ultraviolet rays, electron beams, etc. can be used.
  • a general-purpose exposure source is usually an ultraviolet irradiation device.
  • a Deep UV lamp for example, in the case of ultraviolet rays, a Deep UV lamp, a low-pressure mercury lamp, a high-pressure mercury lamp, an ultrahigh-pressure mercury lamp, a halogen lamp, a laser light source (light source such as a helium-cadmium laser or an excimer laser) can be used.
  • Irradiation light amount irradiation energy
  • the thickness of the coating film for example, 10 ⁇ 10000mJ / cm 2, preferably 20 ⁇ 5000mJ / cm 2, more preferably 30 ⁇ 3000mJ / cm 2 approximately. If necessary, the light irradiation may be performed in an inert gas atmosphere.
  • the light diffusion film of the present invention can improve light scattering intensity in a specific angle range while transmitting and scattering transmitted light isotropically. Therefore, the light diffusing film of the present invention can be used as an optical member of various display devices, for example, display devices such as liquid crystal display (LCD) devices, organic EL displays, and display devices with touch panels, and in particular, LCD devices and organic EL devices. It is useful as an optical element of a display.
  • display devices such as liquid crystal display (LCD) devices, organic EL displays, and display devices with touch panels, and in particular, LCD devices and organic EL devices. It is useful as an optical element of a display.
  • the LCD device may be a reflective liquid crystal display device that uses external light to illuminate a display unit including a liquid crystal cell, and a transmissive type that includes a backlight unit for illuminating the display unit. It may be a liquid crystal display device.
  • incident light from outside can be taken in through the display unit, and the display unit can be illuminated by reflecting the transmitted light transmitted through the display unit by the reflecting member.
  • the light diffusion film of the present invention (particularly, a laminate of the polarizing plate and the light diffusion film of the present invention) can be disposed in the optical path ahead of the reflective member.
  • the light diffusing film of the present invention can have a light diffusing film disposed or laminated on the front surface (viewing side front surface) of the display unit, in particular, a liquid crystal display having a collimated backlight unit and not having a prism sheet. You may arrange
  • a backlight unit allows light from a light source (a tubular light source such as a cold cathode tube or a point light source such as a light-emitting diode) to enter from one side and exit from a front exit surface.
  • the light guide plate for example, a light guide plate having a wedge-shaped cross section
  • a prism sheet may be provided on the front side of the light guide plate.
  • a reflection member for reflecting light from the light source toward the emission surface is disposed on the back surface of the light guide plate.
  • the light diffusing film of the present invention can usually be disposed in the optical path ahead of the light source.
  • the light diffusion film of the present invention can be disposed or laminated between the light guide plate and the display unit, on the front surface of the display unit, or the like.
  • a light emitting element is configured for each pixel of the organic EL, and this light emitting element is usually a negative electrode such as a metal / electron injection layer / electron transport layer / light emitting layer / hole transport layer / It is formed of a positive electrode such as a hole injection layer / ITO / a substrate such as a glass plate or a transparent plastic plate.
  • the light diffusion film of the present invention may be disposed in the optical path.
  • Acrylic polymer having a polymerizable group “Cyclomer P” manufactured by Daicel Ornex Co., Ltd.
  • Acrylic polymer “8KX-078” manufactured by Taisei Fine Chemical Co., Ltd.
  • Urethane-modified copolyester resin “Byron (registered trademark) UR-3200” manufactured by Toyobo Co., Ltd.
  • UV curable compound A “UVHC7800G” manufactured by Momentive Performance Materials Japan GK Nanosilica-containing acrylic UV curable compound B: “HP-1004” manufactured by JGC Catalysts & Chemicals Co., Ltd.
  • Silicone acrylate “EB1360” manufactured by Daice
  • Urethane acrylate B “AU-230” manufactured by Tokushi Co., Ltd. Silicon hard coating material: “AS-201S” manufactured by Tokushi Co., Ltd. Dipentaerythritol hexaacrylate: “DPHA” manufactured by Daicel Ornex Co., Ltd. Pentaerythritol tetraacrylate: “PETRA” manufactured by Daicel Ornex Co., Ltd. PMMA beads: “SSX-115” manufactured by Sekisui Chemical Co., Ltd. Cross-linked styrene beads: “SX-130H” manufactured by Soken Chemical Co., Ltd.
  • Zirconia fine particle dispersion “Rioduras TYZ” manufactured by Toyo Ink Co., Ltd. Hollow silica gel: “Thruria” manufactured by JGC Catalysts & Chemicals Co., Ltd.
  • Photoinitiator A “Irgacure 184” manufactured by BASF Japan
  • Photoinitiator B “Irgacure 907” manufactured by BASF Japan Polyethylene terephthalate (PET) film: “Diafoil” manufactured by Mitsubishi Plastics, Inc.
  • Example 1 Acrylic polymer having a polymerizable group 12.5 parts by weight, cellulose acetate propionate 4 parts by weight, nanosilica-containing acrylic UV curable compound A 150 parts by weight, silicone acrylate 1 part by weight, photoinitiator A 1 part by weight 1 part by weight of photoinitiator B was dissolved in a mixed solvent of 81 parts by weight of methyl ethyl ketone, 24 parts by weight of 1-butanol and 13 parts by weight of 1-methoxy-2-propanol. This solution was cast on a PET film using a wire bar # 20, and then left in an oven at 80 ° C. for 1 minute to evaporate the solvent to form a coat layer having a thickness of about 9 ⁇ m. Then, the coating layer was irradiated with ultraviolet rays from a high-pressure mercury lamp for about 5 seconds and UV-cured to obtain a light diffusion film.
  • Example 2 Acrylic polymer having a polymerizable group 15.0 parts by weight, cellulose acetate propionate 3 parts by weight, nanosilica-containing acrylic UV curable compound A 50 parts by weight, silicone acrylate 1 part by weight, photoinitiator A 1 part by weight 1 part by weight of photoinitiator B was dissolved in a mixed solvent of 101 parts by weight of methyl ethyl ketone and 24 parts by weight of 1-butanol. This solution was cast on a PET film using a wire bar # 20, and then left in an oven at 80 ° C. for 1 minute to evaporate the solvent to form a coat layer having a thickness of about 9 ⁇ m. Then, the coating layer was irradiated with ultraviolet rays from a high-pressure mercury lamp for about 5 seconds and UV-cured to obtain a light diffusion film.
  • Example 3 Acrylic polymer having a polymerizable group 12.5 parts by weight, cellulose acetate propionate 4 parts by weight, nanosilica-containing acrylic UV curable compound B 209.3 parts by weight, silicone acrylate 1 part by weight, photoinitiator A 1 1 part by weight and 1 part by weight of photoinitiator B were dissolved in a mixed solvent of 31 parts by weight of methyl ethyl ketone, 25 parts by weight of 1-butanol and 12 parts by weight of 1-methoxy-2-propanol. This solution was cast on a PET film using a wire bar # 20, and then left in an oven at 80 ° C. for 1 minute to evaporate the solvent to form a coat layer having a thickness of about 9 ⁇ m. Then, the coating layer was irradiated with ultraviolet rays from a high-pressure mercury lamp for about 5 seconds and UV-cured to obtain a light diffusion film.
  • Example 4 34.2 parts by weight of acrylic polymer, 20 parts by weight of urethane-modified copolymer polyester resin, 131.7 parts by weight of nanosilica-containing acrylic UV-curable compound A, 1 part by weight of silicone acrylate, 1 part by weight of photoinitiator A, light 1 part by weight of initiator B was dissolved in 213 parts by weight of methyl ethyl ketone. This solution was cast on a PET film using a wire bar # 16, and then left in an oven at 80 ° C. for 1 minute to evaporate the solvent to form a coat layer having a thickness of about 9 ⁇ m. Then, the coating layer was irradiated with ultraviolet rays from a high-pressure mercury lamp for about 5 seconds and UV-cured to obtain a light diffusion film.
  • Example 5 34.2 parts by weight of acrylic polymer, 20 parts by weight of urethane-modified copolymer polyester resin, 131.7 parts by weight of nanosilica-containing acrylic UV curable compound A, 5 parts by weight of silicone acrylate, 1 part by weight of photoinitiator A, light 1 part by weight of initiator B was dissolved in 213 parts by weight of methyl ethyl ketone. This solution was cast on a PET film using a wire bar # 16, and then left in an oven at 80 ° C. for 1 minute to evaporate the solvent to form a coat layer having a thickness of about 9 ⁇ m. Then, the coating layer was irradiated with ultraviolet rays from a high-pressure mercury lamp for about 5 seconds and UV-cured to obtain a light diffusion film.
  • Example 6 47.5 parts by weight of an acrylic polymer having a polymerizable group, 1.5 parts by weight of cellulose acetate propionate, 79.5 parts by weight of urethane acrylate A, 1 part by weight of photoinitiator A, 1 part by weight of photoinitiator B was dissolved in a mixed solvent of 175 parts by weight of methyl ethyl ketone, 28 parts by weight of 1-butanol and 2 parts by weight of 1-methoxy-2-propanol.
  • This solution was cast on a PET film using a wire bar # 14, and then left in an oven at 80 ° C. for 1 minute to evaporate the solvent to form a coating layer having a thickness of about 6 ⁇ m. Then, the coating layer was irradiated with ultraviolet rays from a high-pressure mercury lamp for about 5 seconds and UV-cured to obtain a light diffusion film.
  • Comparative Example 1 39 parts by weight of urethane acrylate, 15.7 parts by weight of silicon hard coat material, 0.3 parts by weight of PMMA beads, and 6.1 parts by weight of crosslinked styrene beads were dissolved in 38 parts by weight of methyl ethyl ketone. This solution was cast on a PET film using a wire bar # 14, and then left in an oven at 100 ° C. for 1 minute to evaporate the solvent and form a coat layer having a thickness of about 6 ⁇ m. Then, the coating layer was irradiated with ultraviolet rays from a high-pressure mercury lamp for about 5 seconds and UV-cured to obtain a light diffusion film.
  • Comparative Example 2 Dipentaerythritol hexaacrylate 50 parts by weight, pentaerythritol tetraacrylate 50 parts by weight, zirconia fine particle dispersion 100 parts by weight, photoinitiator A 2 parts by weight, photoinitiator B 1 part by weight, methyl ethyl ketone 116 parts by weight and 1-butanol It was dissolved in a mixed solvent of 19 parts by weight and 58 parts by weight of 1-methoxy-2-propanol. This solution was cast on a PET film using a wire bar # 14, and then left in an oven at 80 ° C. for 1 minute to evaporate the solvent to form a coating layer having a thickness of about 6 ⁇ m. Then, the coating layer was irradiated with ultraviolet rays from a high-pressure mercury lamp for about 5 seconds and UV-cured to obtain a light diffusion film.
  • Comparative Example 3 12.5 parts by weight of an acrylic polymer having a polymerizable group, 4 parts by weight of cellulose acetate propionate, 125 parts by weight of dipentaerythritol hexaacrylate, 1 part by weight of silicone acrylate, 75 parts by weight of hollow silica gel, photoinitiator A 1 1 part by weight and 1 part by weight of photoinitiator B were dissolved in a mixed solvent of 56 parts by weight of methyl ethyl ketone, 11 parts by weight of 1-butanol and 10 parts by weight of 1-methoxy-2-propanol. This solution was cast on a PET film using a wire bar # 20, and then left in an oven at 80 ° C.
  • the coating layer was irradiated with ultraviolet rays from a high-pressure mercury lamp for about 5 seconds and UV-cured to obtain a light diffusion film.
  • Table 1 shows the results of evaluating the characteristics of the light diffusion films obtained in the examples and comparative examples.
  • the light diffusion films of the examples have high haze, excellent light diffusibility, and can suppress an increase in a * and b * .
  • the light diffusing film of the comparative example has high a * and b *, although the haze is equivalent to that of the example, and has a dull appearance.
  • the light diffusing film of the present invention can be used in various display devices such as liquid crystal display (LCD) devices, cathode tube display devices, organic or inorganic EL displays, field emission displays (FED), surface electric field displays (SED), and rear projection televisions. It can be used as a light diffusion film used in display devices such as displays, plasma displays, and touch panel display devices.
  • LCD liquid crystal display
  • FED field emission displays
  • SED surface electric field displays
  • rear projection televisions a light diffusion film used in display devices such as displays, plasma displays, and touch panel display devices.
  • the light diffusing film of the present invention is useful for various displays including PC monitors and televisions, and can achieve both visibility and anti-glare properties for high-definition display devices. It is particularly useful as an antiglare film for displays such as smartphones and tablet personal computers (PCs) and display devices with a touch panel.
  • displays such as smartphones and tablet personal computers (PCs) and display devices with a touch panel.
  • PCs personal computers
  • a liquid crystal display device or an organic EL device can be used. It is particularly useful as a light diffusion film for displays.

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Abstract

ヘイズが５０％以上であり、内部ヘイズが１５％以下であり、かつ全光線透過率が９０％以上である光拡散フィルムを調製する。この光拡散フィルムは、透過光の色度ｂ＊が１０以下であり、色度ａ＊が２以下であってもよい。この光拡散フィルムは、透明フィルムと、この透明フィルムの少なくとも一方の面に形成された光拡散層とを含み、前記光拡散層の６０°グロスが１０％以下であってもよい。前記光拡散層表面の算術平均表面粗さＲａが０．３μｍ以上であってもよい。前記光拡散層表面の凹凸の平均間隔Ｓｍは１００μｍ以下であってもよい。前記光拡散層は、１種以上のポリマー成分及び１種以上の硬化樹脂前駆体成分を含む硬化性組成物の硬化物であってもよい。この光拡散性フィルムは、光拡散性及び明度が高い。

Description

光拡散フィルム及びその製造方法並びに表示装置
　本発明は、光を等方的に拡散でき、有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）ディスプレイや液晶表示（ＬＣＤ）装置などの各種表示装置に利用できる光拡散フィルム及びその製造方法並びに前記フィルムを備えた表示装置に関する。
　光拡散フィルムは、照明カバーや画像表示装置（例えば、有機ＥＬディスプレイや液晶表示装置など）などに広く利用されている。このような光拡散フィルムに求められる光学特性としては、高いヘイズを有することにより、防眩性などを向上するための光拡散性に加えて、高い透明性（全光線透過率）を有し、かつ黄色や赤に偏った色ではなくニュートラルな白い色合いの光を視認側に与え、視認性を向上させる特性も挙げられる。さらに、画像表示装置では、画質に対する高い視認性が要求されており、例えば、有機ＥＬディスプレイでは、ピクセル間での輝度のバラツキにより色ムラが発生し易く、光拡散フィルムの光拡散性による色ムラの改善（視認性の向上）なども求められている。
　光拡散フィルムは、一般的にフィラーを樹脂中に分散させて製造され、特開２００８－４０４７９号公報（特許文献１）には、透明樹脂中に、平均粒径１～５０μｍの第一光拡散粒子と、この第一光拡散粒子よりも屈折率が大きく、平均粒径０．０１～１μｍの第二光拡散粒子とを含む透明基材からなる光拡散層を具備する光拡散板が開示されている。この文献には、透明樹脂として、アクリル酸樹脂、アクリル酸アミノ樹脂、エポキシ樹脂が記載され、第一光拡散粒子の材質として、ポリスチレン、ポリカーボネート、スチレン－アクリロニトリル共重合体、ポリプロピレン、二酸化珪素、ポリメタクリル酸メチル、石英が記載され、第二光拡散粒子の材質として、二酸化チタン、酸化アンチモン、硫酸バリウム、硫酸亜鉛、炭酸カルシウムが記載されている。
　また、特許第３７５３７８５号公報（特許文献２）にも、ポリエステル１００重量部に対して、平均粒径１～７０μｍのポリスチレン粒子５～１５０重量部が分散した樹脂組成物を、透明基材フィルムの片面にコーティングして形成された光拡散フィルムが開示されている。
　さらに、特開２００９－１０９７０２号公報（特許文献３）には、基材樹脂に、重量平均分子量７μｍ以下の粒子を含有し、ヘイズが４５％以上である光拡散性シートが開示されている。この文献の実施例では、メタクリル酸メチル－ブタジエン－スチレン系樹脂中に、重量平均粒子５μｍのメタクリル酸メチル－スチレン－ジビニルベンゼン共重合体粒子を分散させて、平均粗さＲａ０．３９μｍ、凹凸の平均山間隔Ｓｍ４２μｍ、全光線透過率８９％、ヘイズ５９％の表層を形成している。
　しかし、フィラーを分散させた光拡散フィルムは、光拡散層を構成するマトリクス材料と分散するフィラーの屈折率差が大きいほどヘイズ値が上昇して光拡散性が高まるが、内部ヘイズの増加に従い短波長側の光が広角に散乱するため、表示装置を正面から視認した場合に黄色く、くすんで見え、視認性が低下する。また、後方散乱し易いため、透明性も低下する。さらに、光拡散性も低く、色ムラが発生する有機ＥＬディスプレイにおいても視認性を十分に向上できない。このように、透明樹脂中に屈折率の異なる粒子を分散させてヘイズを高める従来の技術では、光拡散性と視認性とはトレードオフの関係にあり、両立が困難であった。
特開２００８－４０４７９号公報（特許請求の範囲） 特許第３７５３７８５号公報（請求項１） 特開２００９－１０９７０２号公報（特許請求の範囲、実施例）
　従って、本発明の目的は、光拡散性及び明度が高い光拡散フィルム及びその製造方法並びに前記フィルムを備えた表示装置を提供することにある。
　本発明の他の目的は、透明性が高く、黄色度が小さい光拡散フィルム及びその製造方法並びに前記フィルムを備えた表示装置を提供することにある。
　本発明のさらに他の目的は、透過光を等方的に散乱でき、各種表示装置の視認性を向上できる光拡散フィルム及びその製造方法並びに前記フィルムを備えた表示装置を提供することにある。
　本発明者は、前記課題を達成するため鋭意検討の結果、特定の硬化性組成物を湿式スピノーダル分解により相分離構造を形成して硬化させ、ヘイズが５０％以上であり、内部ヘイズが１５％以下であり、かつ全光線透過率が９０％以上である光拡散フィルムを調製することに成功し、従来の技術ではトレードオフの関係にあった高い光拡散性と高い明度とを両立できることを見出し、本発明を完成した。
　すなわち、本発明の光拡散フィルムは、ヘイズが５０％以上であり、内部ヘイズが１５％以下であり、全光線透過率が９０％以上である。本発明の光拡散フィルムは、透過光の色度ｂ＊が１０以下であってもよい。また、本発明の光拡散フィルムは、透過光の色度ａ＊が２以下であってもよい。本発明の光拡散フィルムは、透明基材層と、この透明基材層の少なくとも一方の面に形成された光拡散層とを含み、前記光拡散層の６０°グロスが１０％以下であってもよい。前記光拡散層表面の算術平均表面粗さＲａは０．３μｍ以上であってもよい。前記光拡散層表面の凹凸の平均間隔（平均山谷間隔）Ｓｍは１００μｍ以下であってもよい。前記光拡散層は、１種以上のポリマー成分及び１種以上の硬化樹脂前駆体成分を含む硬化性組成物の硬化物であってもよい。前記ポリマー成分及び前記硬化樹脂前駆体成分から選択される少なくとも２つの成分は、湿式スピノーダル分解（液相からのスピノーダル分解）により相分離可能であってもよい。前記ポリマー成分は、重合性基を有していてもよい（メタ）アクリル系重合体、ウレタン変性ポリエステル及びセルロースエステル類から選択された少なくとも１種を含んでいてもよい。前記硬化樹脂前駆体成分は、多官能（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート及びシリコーン（メタ）アクリレートから選択された少なくとも１種を含んでいてもよい。前記硬化樹脂前駆体成分は、シリカナノ粒子を含んでいてもよい。
　本発明には、支持体の上に、１種以上のポリマー成分及び１種以上の硬化樹脂前駆体成分を含む硬化性組成物を塗布して乾燥することにより、ポリマー成分及び硬化樹脂前駆体成分から選択される少なくとも２つの成分を、湿式スピノーダル分解により相分離させる相分離工程、相分離した硬化性組成物を熱又は活性エネルギー線で硬化させる硬化工程を含む前記光拡散フィルムの製造方法も含まれる。
　本発明には、前記光拡散フィルムを備えた表示装置も含まれる。本発明の表示装置は、有機ＥＬディスプレイであってもよい。また、本発明の表示装置は、コリメートバックライトユニットを有し、かつプリズムシートを有さない液晶表示装置であって、光拡散フィルムが、液晶素子の視認側前面に配置されていてもよい。
　なお、本明細書及び請求の範囲において、（メタ）アクリレートは、メタクリル酸エステル、アクリル酸エステルの双方を含む。
　本発明では、光拡散フィルムのヘイズが５０％以上であり、内部ヘイズが１５％以下であり、かつ全光線透過率が９０％以上であるため、高い光拡散性と、高い明度とを両立できる。また、この光拡散フィルムは、透明性が高く、黄色度が小さい。さらに、この光拡散フィルムは、透過光を等方的に散乱できる。そのため、この光拡散フィルムは、各種表示装置の視認性を向上できる。
　［光拡散フィルムの光学特性］
　本発明の光拡散フィルムは、光拡散性に優れており、高いヘイズを有している。具体的には、本発明の光拡散フィルムのヘイズは５０％以上（例えば５０～１００％）であり、例えば６０～９９％、好ましくは６５～９８％、さらに好ましくは７０～９５％（特に７５～９３％）程度である。高い光拡散性が要求される用途では、ヘイズは８０％以上（例えば８５～９５％程度）であってもよい。ヘイズが５０％未満であると、光拡散性が低下し、防眩性や有機ＥＬディスプレイなどでの視認性が低下する。
　本発明の光拡散フィルムは、このような高ヘイズであるにも拘わらず、内部ヘイズは低い。具体的には、本発明の光拡散フィルムの内部ヘイズは１５％以下（例えば０～１５％）であり、例えば０．１～１３％、好ましくは０．３～１０％、さらに好ましくは０．５～８％（特に１～７％）程度である。低い黄色性が要求される用途では、内部ヘイズは６％以下（例えば１～５％程度）であってもよい。内部ヘイズが１５％を超えると、黄色度が大きくなる。
　本発明の光拡散フィルムは、高ヘイズであるにも拘わらず、内部ヘイズが低いため、透明性が高い。具体的には、本発明の光拡散フィルムの全光線透過率は９０％以上（例えば９０～１００％）であり、例えば９１～９９．９％、好ましくは９２～９９．８％、さらに好ましくは９３～９９．５％（特に９４～９９．３％）程度である。
　本明細書及び請求の範囲では、ヘイズ、内部へイズ及び全光線透過率は、ＪＩＳ　Ｋ７１０５に準拠して、ヘイズメーター（日本電色工業（株）製「ＮＤＨ－３００Ａ」）を用いて測定できる。なお、内部ヘイズは、樹脂層をコートして表面の凹凸形状を平坦化するか、表面の凹凸形状に透明粘着層を介して平滑な透明フィルムを貼り合わせて、ヘイズを測定することにより測定できる。
　本発明の光拡散フィルムは、このようなヘイズ及び透明性を有するため、明度が高く、特に、内部ヘイズが小さいため、黄色度が低いフィルムであってもよい。具体的には、本発明の光拡散フィルムは、透過光の色度（透過色相）ｂ＊が１０以下（例えば０～１０）であってもよく、例えば０．１～８、好ましくは０．３～７（例えば０．４～５）、さらに好ましくは０．５～３（特に１～２）程度である。透過光の色度ｂ＊が大きすぎると、光拡散フィルムが、くすんで見える虞がある。
　本発明の光拡散フィルムは、赤色度が低いフィルムであってもよい。具体的には、本発明の光拡散フィルムは、透過光の色度ａ＊が２以下であってもよく、例えば－２～１．５、好ましくは－１～１、さらに好ましくは－０．５～０．５（特に－０．３～０．３）程度である。透過光の色度ａ＊が大きすぎると、光拡散フィルムが、くすんで見える虞がある。
　本明細書及び請求の範囲では、透過色相ａ＊及びｂ＊は、ＪＩＳ　Ｚ８７８１に準拠して、分光光度計（（株）日立ハイテクサイエンス製「Ｕ－３０１０」）を用いて測定できる。
　［光拡散層］
　本発明の光拡散フィルムは、前記光学特性を発現するための光拡散層を含んでいればよく、材質や構造は限定されないが、通常、相分離構造に対応した微細で急峻な凹凸形状が大量に形成されることにより、前記光学特性が発現し、光拡散機能により表示装置の視認性を向上したり、表面反射による外景の映り込みを抑制して防眩性を向上できる。
　具体的には、前記光拡散層表面（光拡散フィルムが光拡散相単独で形成されている場合、少なくとも一方の表面）の算術平均表面粗さＲａは０．３μｍ以上であってもよく、例えば０．３～２μｍ、好ましくは０．５～１．５μｍ、さらに好ましくは０．７～１．２μｍ（特に０．８～１μｍ）程度である。Ｒａが小さすぎると、凸形状がなだらかな形状となり、光拡散性が低下する虞がある。
　前記光拡散層表面（光拡散フィルムが光拡散相単独で形成されている場合、少なくとも一方の表面）の凹凸の平均間隔（平均山谷間隔）Ｓｍは１００μｍ以下であってもよく、例えば５～１００μｍ、好ましくは１０～８０μｍ、さらに好ましくは２０～６０μｍ（特に３０～５０μｍ）程度である。Ｓｍが大きすぎると、凸形状がなだらかな形状となり、光拡散性が低下する虞がある。
　本明細書及び請求の範囲では、算術平均表面粗さＲａ及び凹凸の平均間隔Ｓｍは、ＪＩＳ　Ｂ０６０１に準拠して、接触式表面粗さ計（東京精密（株）製「サーフコム（ｓｕｒｆｃｏｍ）５７０Ａ」）を用いて測定できる。
　前記光拡散層表面（光拡散フィルムが光拡散相単独で形成されている場合、少なくとも一方の表面）の６０°グロスが１０％以下であってもよく、例えば０．１～１０％、好ましくは０．２～８％、さらに好ましくは０．３～５％（特に０．５～３％）程度である。６０°グロスが大きすぎると、光拡散性が低下する虞がある。
　本明細書及び請求の範囲では、６０°グロスは、ＪＩＳ　Ｋ８７４１に準拠して、グロスメーター（（株）堀場製作所製「ＩＧ－３２０」）を用いて測定できる。
　本発明の光拡散フィルムは、光拡散層を含んでいればよく、光拡散層単独で形成されていてもよく、透明基材層と、この透明基材層の少なくとも一方の面に形成された光拡散層とを含んでいてもよい。光拡散層の表面は、通常、前述の凹凸形状を有しており、この凹凸形状は、液相からのスピノーダル分解（湿式スピノーダル分解）により形成される。
　このような凹凸形状を有する光拡散層は、１種以上のポリマー成分及び１種以上の硬化樹脂前駆体成分を含む硬化性組成物の硬化物であってもよい。詳しくは、光拡散層は、１種以上のポリマー成分と１種以上の硬化樹脂前駆体成分と溶媒とを含む組成物（混合液）を用い、この組成物の液相から、溶媒を乾燥などにより蒸発又は除去する過程で、濃度の濃縮に伴って、スピノーダル分解による相分離が生じ、相間距離が比較的規則的な相分離構造を形成できる。より具体的には、前記湿式スピノーダル分解は、通常、前記組成物（均一溶液）を支持体にコーティングし、塗布層から溶媒を蒸発させることにより行うことができる。前記支持体として剥離性支持体を用いる場合には、光拡散層を支持体から剥離することにより光拡散層単独で構成された光拡散フィルムを得ることができ、支持体として透明な非剥離性支持体（透明基材層）を用いることにより、透明基材層と光拡散層とで構成された積層構造の光拡散フィルムを得ることができる。
　（ポリマー成分）
　ポリマー成分としては、通常、熱可塑性樹脂が使用される。熱可塑性樹脂としては、透明性が高く、スピノーダル分解により前述の表面凹凸形状を形成できれば特に限定されないが、例えば、スチレン系樹脂、（メタ）アクリル系重合体、有機酸ビニルエステル系重合体、ビニルエーテル系重合体、ハロゲン含有樹脂、ポリオレフィン（脂環式ポリオレフィンを含む）、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリアミド、熱可塑性ポリウレタン、ポリスルホン系樹脂（ポリエーテルスルホン、ポリスルホンなど）、ポリフェニレンエーテル系樹脂（２，６－キシレノールの重合体など）、セルロース誘導体（セルロースエステル類、セルロースカーバメート類、セルロースエーテル類など）、シリコーン樹脂（ポリジメチルシロキサン、ポリメチルフェニルシロキサンなど）、ゴム又はエラストマー（ポリブタジエン、ポリイソプレンなどのジエン系ゴム、スチレン－ブタジエン共重合体、アクリロニトリル－ブタジエン共重合体、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンゴムなど）などが例示できる。これらの熱可塑性樹脂は、単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。
　これらのポリマー成分のうち、スチレン系樹脂、（メタ）アクリル系重合体、酢酸ビニル系重合体、ビニルエーテル系重合体、ハロゲン含有樹脂、脂環式ポリオレフィン、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリアミド、セルロース誘導体、シリコーン系樹脂、ゴム又はエラストマーなどが汎用される。また、ポリマー成分としては、通常、非結晶性であり、かつ有機溶媒（特に複数のポリマー成分や硬化樹脂前駆体成分を溶解可能な共通溶媒）に可溶なポリマー成分が使用される。特に、成形性又は製膜性、透明性や耐候性の高いポリマー成分、例えば、スチレン系樹脂、（メタ）アクリル系重合体、脂環式ポリオレフィン、ポリエステル系樹脂、セルロース誘導体（セルロースエステル類など）などが好ましく、（メタ）アクリル系重合体、ポリエステル、セルロースエステル類が特に好ましい。
　（メタ）アクリル系重合体としては、（メタ）アクリル系単量体の単独又は共重合体、（メタ）アクリル系単量体と共重合性単量体との共重合体などが使用できる。（メタ）アクリル系単量体には、例えば、（メタ）アクリル酸；（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ－ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシルなどの（メタ）アクリル酸Ｃ１－１０アルキル；（メタ）アクリル酸フェニルなどの（メタ）アクリル酸アリール；ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートなどのヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート；グリシジル（メタ）アクリレート；Ｎ，Ｎ－ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリレート；（メタ）アクリロニトリル；トリシクロデカンなどの脂環式炭化水素基を有する（メタ）アクリレートなどが例示できる。共重合性単量体には、前記スチレン系単量体、ビニルエステル系単量体、無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸などが例示できる。これらの単量体は、単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。
　（メタ）アクリル系重合体としては、例えば、ポリメタクリル酸メチルなどのポリ（メタ）アクリル酸エステル、メタクリル酸メチル－（メタ）アクリル酸共重合体、メタクリル酸メチル－（メタ）アクリル酸エステル共重合体、メタクリル酸メチル－アクリル酸エステル－（メタ）アクリル酸共重合体、（メタ）アクリル酸エステル－スチレン共重合体（ＭＳ樹脂など）などが例示できる。これらのうち、ポリ（メタ）アクリル酸メチルなどのポリ（メタ）アクリル酸Ｃ１－６アルキル、特にメタクリル酸メチルを主成分（５０～１００重量％、好ましくは７０～１００重量％程度）とするメタクリル酸メチル系重合体が好ましい。
　ポリエステルとしては、テレフタル酸などの芳香族ジカルボン酸を用いた芳香族ポリエステル［ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリＣ２－４アルキレンテレフタレートやポリＣ２－４アルキレンナフタレートなどのホモポリエステル、Ｃ２－４アルキレンアリレート単位（Ｃ２－４アルキレンテレフタレート及び／又はＣ２－４アルキレンナフタレート単位）を主成分（例えば５０重量％以上）として含むコポリエステルなど］などが例示できる。コポリエステルとしては、ポリＣ２－４アルキレンアリレートの構成単位のうち、Ｃ２－４アルキレングリコールの一部を、ポリオキシＣ２－４アルキレングリコール、Ｃ６－１０アルキレングリコール、脂環式ジオール（シクロヘキサンジメタノール、水添ビスフェノールＡなど）、芳香環を有するジオール（フルオレン側鎖を有する９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル）フルオレン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＡ－アルキレンオキサイド付加体など）などで置換したコポリエステル、芳香族ジカルボン酸の一部を、フタル酸、イソフタル酸などの非対称芳香族ジカルボン酸、アジピン酸などの脂肪族Ｃ６－１２ジカルボン酸などで置換したコポリエステルが含まれる。ポリエステル系樹脂には、ポリアリレート系樹脂、アジピン酸などの脂肪族ジカルボン酸を用いた脂肪族ポリエステル、ε－カプロラクトンなどのラクトンの単独又は共重合体も含まれる。ポリエステルは、変性されていてもよく、ポリエステル型ウレタンやポリエーテル型ウレタンにより変性されたウレタン変性ポリエステルであってもよい。
　これらのうち、非結晶性コポリエステル（例えば、Ｃ２－４アルキレンアリレート系コポリエステルなど）が好ましく、スピノーダル分解による相分離を促進できる点から、ウレタン変性ポリエステル（特にウレタン変性芳香族ポリエステルやウレタン変性共重合ポリエステル）が特に好ましい。
　セルロースエステル類としては、例えば、脂肪族有機酸エステル（セルロースジアセテート、セルローストリアセテートなどのセルロースアセテート；セルロースプロピオネート、セルロースブチレート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレートなどのＣ１－６有機酸エステルなど）、芳香族有機酸エステル（セルロースフタレート、セルロースベンゾエートなどのＣ７－１２芳香族カルボン酸エステル）、無機酸エステル類（例えば、リン酸セルロース、硫酸セルロースなど）などが例示でき、酢酸・硝酸セルロースエステルなどの混合酸エステルであってもよい。これらのセルロースエステル類は、単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。これらのうち、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレートなどのセルロースＣ２―４アシレートが好ましく、セルロースアセテートプロピオネートなどのセルロースアセテートＣ３－４アシレートが特に好ましい。
　ポリマー成分［特に（メタ）アクリル系重合体］は、硬化反応に関与する官能基（又は硬化樹脂前駆体成分と反応可能な官能基）を有するポリマーであってもよい。前記ポリマーは、官能基を主鎖に有していてもよく、側鎖に有していてもよい。前記官能基は、共重合や共縮合などにより主鎖に導入されてもよいが、通常、側鎖に導入される。このような官能基としては、縮合性基や反応性基（例えば、ヒドロキシル基、酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基又はイミノ基、エポキシ基、グリシジル基、イソシアネート基など）、重合性基（例えば、ビニル、プロペニル、イソプロペニル、ブテニル、アリルなどのＣ２－６アルケニル基、エチニル、プロピニル、ブチニルなどのＣ２－６アルキニル基、ビニリデンなどのＣ２－６アルケニリデン基など）、又はこれらの重合性基を有する基［（メタ）アクリロイル基など）など］などが例示できる。これらの官能基のうち、重合性基が好ましい。
　重合性基を側鎖に導入する方法としては、例えば、反応性基や縮合性基などの官能基を有する熱可塑性樹脂と、前記官能基との反応性基を有する重合性化合物とを反応させる方法などが例示できる。官能基を有する熱可塑性樹脂において、官能基としては、カルボキシル基又はその酸無水物基、ヒドロキシル基、アミノ基、エポキシ基などが例示できる。
　重合性化合物としては、例えば、カルボキシル基又はその酸無水物基を有する熱可塑性樹脂の場合、エポキシ基やヒドロキシル基、アミノ基、イソシアネート基などを有する重合性化合物などが例示できる。これらのうち、エポキシ基を有する重合性化合物、例えば、エポキシシクロヘキセニル（メタ）アクリレートなどのエポキシシクロＣ５－８アルケニル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、アリルグリシジルエーテルなどが汎用される。
　代表的な例としては、カルボキシル基又はその酸無水物基を有する熱可塑性樹脂とエポキシ基含有化合物、特に（メタ）アクリル系重合体（（メタ）アクリル酸－（メタ）アクリル酸エステル共重合体など）とエポキシ基含有（メタ）アクリレート（エポキシシクロアルケニル（メタ）アクリレートやグリシジル（メタ）アクリレートなど）の組み合わせが例示できる。具体的には、（メタ）アクリル系重合体のカルボキシル基の一部に重合性不飽和基を導入したポリマー、例えば、（メタ）アクリル酸－（メタ）アクリル酸エステル共重合体のカルボキシル基の一部に、３，４－エポキシシクロヘキセニルメチルアクリレートのエポキシ基を反応させて、側鎖に重合性基（光重合性不飽和基）を導入した（メタ）アクリル系重合体（サイクロマーＰ、（株）ダイセル製）などが使用できる。
　熱可塑性樹脂に対する硬化反応に関与する官能基（特に重合性基）の導入量は、熱可塑性樹脂１ｋｇに対して、０．００１～１０モル、好ましくは０．０１～５モル、さらに好ましくは０．０２～３モル程度である。
　これらのポリマー成分は、適宜組み合わせて使用できる。すなわち、ポリマー成分は、複数のポリマーで構成されていてもよい。複数のポリマーは、湿式スピノーダル分解により、相分離可能であってもよい。また、複数のポリマーは、互いに非相溶であってもよい。複数のポリマーを組み合わせる場合、第１のポリマーと第２のポリマーとの組み合わせは特に制限されないが、加工温度付近で互いに非相溶な複数のポリマー、例えば、互いに非相溶な２つのポリマーとして適当に組み合わせて使用できる。例えば、第１のポリマーが（メタ）アクリル系重合体（例えば、ポリメタクリル酸メチル、重合性基を有する（メタ）アクリル系重合体など）である場合、第２のポリマーは、セルロースエステル類（セルロースアセテートプロピオネートなどのセルロースアセテートＣ３－４アシレートなど）、ポリエステル（ウレタン変性ポリエステルなど）であってもよい。
　さらに、硬化後の耐擦傷性の観点から、複数のポリマーのうち、少なくとも一つのポリマー、例えば、互いに非相溶なポリマーのうち一方のポリマー（第１のポリマーと第２のポリマーとを組み合わせる場合、少なくとも一方のポリマー）が硬化樹脂前駆体成分と反応可能な官能基（特に重合性基）を側鎖に有するポリマーであるのが好ましい。
　第１のポリマーと第２のポリマーとの重量割合は、例えば、前者／後者＝１／９９～９９／１、好ましくは５／９５～９５／５程度の範囲から選択でき、第１のポリマーが（メタ）アクリル系重合体であり、第２のポリマーがセルロースエステル類又はポリエステルである場合、両ポリマーの重量割合は、前者／後者＝５０／５０～９９／１、好ましくは６０／４０～９５／５、さらに好ましくは６５／３５～９０／１０（特に７０／３０～８０／２０）程度である。
　なお、相分離構造を形成するためのポリマーとしては、前記非相溶な２つのポリマー以外にも、前記熱可塑性樹脂や他のポリマーが含まれていてもよい。
　ポリマー成分のガラス転移温度は、例えば－１００℃～２５０℃、好ましくは－５０℃～２３０℃、さらに好ましくは０～２００℃程度（例えば５０～１８０℃程度）の範囲から選択できる。なお、表面硬度の観点から、ガラス転移温度は５０℃以上（例えば７０～２００℃程度）、好ましくは１００℃以上（例えば１００～１７０℃程度）であるのが有利である。ポリマーの重量平均分子量は、例えば１，０００，０００以下、好ましくは１，０００～５００，０００程度の範囲から選択できる。
　（硬化樹脂前駆体成分）
　硬化樹脂前駆体成分としては、熱や活性エネルギー線（紫外線や電子線など）などにより反応する官能基を有する化合物であり、熱や活性エネルギー線などにより硬化又は架橋して樹脂（特に硬化又は架橋樹脂）を形成可能な種々の硬化性化合物を使用できる。前記硬化樹脂前駆体成分としては、例えば、熱硬化性化合物又は樹脂［エポキシ基、重合性基、イソシアネート基、アルコキシシリル基、シラノール基などを有する低分子量化合物（例えば、エポキシ系樹脂、不飽和ポリエステル系樹脂、ウレタン系樹脂、シリコーン系樹脂など）など］、活性光線（紫外線など）により硬化可能な光硬化性化合物（光硬化性モノマー、オリゴマーなどの紫外線硬化性化合物など）などが例示でき、光硬化性化合物は、ＥＢ（電子線）硬化性化合物などであってもよい。なお、光硬化性モノマー、オリゴマーや低分子量であってもよい光硬化性樹脂などの光硬化性化合物を、単に「光硬化性樹脂」という場合がある。
　光硬化性化合物には、例えば、単量体、オリゴマー（又は樹脂、特に低分子量樹脂）が含まれる。
　単量体としては、例えば、単官能性単量体［（メタ）アクリル酸エステルなどの（メタ）アクリル系単量体、ビニルピロリドンなどのビニル系単量体、イソボルニル（メタ）アクリレート、アダマンチル（メタ）アクリレートなどの橋架環式炭化水素基を有する（メタ）アクリレートなど］、少なくとも２つの重合性不飽和結合を有する多官能性単量体［エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレートなどのアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート；ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリオキシテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレートなどの（ポリ）オキシアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート；トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレート、アダマンタンジ（メタ）アクリレートなどの橋架環式炭化水素基を有するジ（メタ）アクリレート；グリセリントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールエタントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレートなどの３～６程度の重合性不飽和結合を有する多官能性単量体］などが例示できる。
　オリゴマー又は樹脂としては、ビスフェノールＡ－アルキレンオキサイド付加体の（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート［ビスフェノールＡ型エポキシ（メタ）アクリレート、ノボラック型エポキシ（メタ）アクリレートなど］、ポリエステル（メタ）アクリレート［例えば、脂肪族ポリエステル型（メタ）アクリレート、芳香族ポリエステル型（メタ）アクリレートなど］、（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート［ポリエステル型ウレタン（メタ）アクリレート、ポリエーテル型ウレタン（メタ）アクリレートなど］、シリコーン（メタ）アクリレートなどが例示できる。
　これらの光硬化性化合物は単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。これらのうち、短時間で硬化できる光硬化性化合物、例えば、紫外線硬化性化合物（モノマー、オリゴマーや低分子量であってもよい樹脂など）、ＥＢ硬化性化合物である。特に、実用的に有利な樹脂前駆体は、紫外線硬化性樹脂である。さらに、耐擦傷性などの耐性を向上させるため、光硬化性樹脂は、分子中に２以上（好ましくは２～６、さらに好ましくは２～４程度）の重合性不飽和結合を有する化合物であるのが好ましい。
　硬化樹脂前駆体成分の重量平均分子量は、特に限定されないが、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）において、ポリスチレン換算で、ポリマーとの相溶性を考慮して５０００以下、好ましくは２０００以下、さらに好ましくは１０００以下程度である。
　硬化樹脂前駆体成分は、その種類に応じて、光拡散フィルムの黄色度を抑えるため内部へイズ値が１５％以下になる範囲で、フィラーを含んでいてもよい。フィラーとしては、例えば、シリカ粒子、チタニア粒子、ジルコニア粒子、アルミナ粒子などの無機微粒子、架橋（メタ）アクリル系重合体粒子、架橋スチレン系樹脂粒子などの有機微粒子を含んでいてもよい。これらのフィラーは、単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。
　これらのフィラーのうち、光学特性に優れ、スピノーダル分解により急峻な凹凸形状を形成し易い点から、ナノメータサイズのシリカ粒子（シリカナノ粒子）が好ましい。シリカナノ粒子は、光拡散フィルムの黄色度を抑制できる点から、中実のシリカナノ粒子が好ましい。また、シリカナノ粒子の平均粒径は、例えば１～８００ｎｍ、好ましくは３～５００ｎｍ、さらに好ましくは５～３００ｎｍ程度である。
　フィラー（特にシリカナノ粒子）の割合は、硬化樹脂前駆体成分全体に対して１０～９０重量％程度であってもよく、例えば２０～８０重量％、好ましくは３０～７０重量％、さらに好ましくは４０～６０重量％程度である。
　硬化樹脂前駆体成分は、その種類に応じて、さらに硬化剤を含んでいてもよい。例えば、熱硬化性樹脂では、アミン類、多価カルボン酸類などの硬化剤を含んでいてもよく、光硬化性樹脂では光重合開始剤を含んでいてもよい。光重合開始剤としては、慣用の成分、例えば、アセトフェノン類又はプロピオフェノン類、ベンジル類、ベンゾイン類、ベンゾフェノン類、チオキサントン類、アシルホスフィンオキシド類などが例示できる。光硬化剤などの硬化剤の割合は、硬化樹脂前駆体成分全体に対して０．１～２０重量％、好ましくは０．５～１０重量％、さらに好ましくは１～８重量％程度である。
　硬化樹脂前駆体成分は、さらに硬化促進剤を含んでいてもよい。例えば、光硬化性樹脂は、光硬化促進剤、例えば、第三級アミン類（ジアルキルアミノ安息香酸エステルなど）、ホスフィン系光重合促進剤などを含んでいてもよい。
　これらの硬化樹脂前駆体成分のうち、多官能性（メタ）アクリレート（例えば、２～８程度の重合性基を有する（メタ）アクリレートなど）、エポキシ（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート、シリコーン（メタ）アクリレートなどが好ましい。さらに、硬化樹脂前駆体成分は、シリカナノ粒子を含むのが好ましく、シリカナノ粒子含有光硬化性化合物［特に、シリカナノ粒子を含む多官能性（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート、シリコーン（メタ）アクリレート］が特に好ましい。本発明では、急峻な凹凸形状を形成し易い点から、シリカナノ粒子が硬化樹脂前駆体成分全体に対して前記割合となるように、硬化樹脂前駆体成分中に、シリカナノ粒子含有硬化樹脂前駆体成分を含むのが好ましい。
　（ポリマー成分と硬化樹脂前駆体成分との組み合わせ）
　本発明では、前記ポリマー成分及び前記硬化樹脂前駆体成分のうち、少なくとも２つの成分が、加工温度付近で互いに相分離する組み合わせで使用される。相分離する組み合わせとしては、例えば、（ａ）複数のポリマー成分同士が互いに非相溶で相分離する組み合わせ、（ｂ）ポリマー成分と硬化樹脂前駆体成分とが非相溶で相分離する組み合わせ、（ｃ）複数の硬化樹脂前駆体成分同士が互いに非相溶で相分離する組み合わせなどが挙げられる。これらの組み合わせのうち、通常、（ａ）複数のポリマー成分同士の組み合わせや、（ｂ）ポリマー成分と硬化樹脂前駆体成分との組み合わせであり、特に（ａ）複数のポリマー成分同士の組み合わせが好ましい。相分離させる両者の相溶性が高い場合、溶媒を蒸発させるための乾燥過程で両者が有効に相分離せず、光拡散層としての機能が低下する。
　なお、ポリマー成分と硬化樹脂前駆体成分とは、通常、互いに非相溶である。ポリマー成分と硬化樹脂前駆体成分とが非相溶で相分離する場合に、ポリマー成分として複数のポリマー成分を用いてもよい。複数のポリマー成分を用いる場合、少なくとも１つのポリマー成分が硬化樹脂前駆体成分に対して非相溶であればよく、他のポリマー成分は前記硬化樹脂前駆体成分と相溶してもよい。また、互いに非相溶な２つのポリマー成分と硬化樹脂前駆体成分（特に、複数の硬化性官能基を有するモノマー又はオリゴマー）との組み合わせであってもよい。
　ポリマー成分を互いに非相溶な複数のポリマー成分で構成して相分離する場合、硬化樹脂前駆体成分は、非相溶な複数のポリマーのうち、少なくとも１つのポリマー成分と加工温度付近で互いに相溶する組合せで使用される。すなわち、互いに非相溶な複数のポリマー成分を、例えば、第１のポリマーと第２のポリマーとで構成する場合、硬化樹脂前駆体成分は、少なくとも第１のポリマー又は第２のポリマーのいずれかと相溶すればよく、両方のポリマー成分と相溶してもよいが、好ましくは一方のポリマー成分のみと相溶する方がよい。両方のポリマー成分に相溶する場合、第１のポリマー及び硬化樹脂前駆体成分を主成分とした混合物と、第２のポリマー及び硬化樹脂前駆体成分を主成分とした混合物との少なくとも二相に相分離する。
　選択した複数のポリマー成分の相溶性が高い場合、溶媒を蒸発させるための乾燥過程でポリマー成分同士が有効に相分離せず、光拡散層としての機能が低下する。複数のポリマー成分の相分離性は、双方の成分に対する良溶媒を用いて均一溶液を調製し、溶媒を徐々に蒸発させる過程で、残存固形分が白濁するか否かを目視にて確認することにより簡便に判定できる。
　さらに、通常、ポリマー成分と、硬化樹脂前駆体成分の硬化により生成した硬化又は架橋樹脂とは互いに屈折率が異なる。また、複数のポリマー成分（第１のポリマーと第２のポリマー）の屈折率も互いに異なる。ポリマー成分と硬化又は架橋樹脂との屈折率の差、複数のポリマー成分（第１のポリマーと第２のポリマー）との屈折率の差は、例えば０．００１～０．２、好ましくは０．０５～０．１５程度であってもよい。
　具体的な組み合わせとしては、例えば、ポリマー成分が重合性基を有する（メタ）アクリル系重合体とセルロースエステル類との組み合わせである場合、硬化樹脂前駆体成分は、シリカナノ粒子含有光硬化性化合物とシリコーン（メタ）アクリレートとの組み合わせや、ウレタン（メタ）アクリレート単独であってもよい。また、ポリマー成分が（メタ）アクリル系重合体とウレタン変性ポリエステルとの組み合わせである場合、硬化樹脂前駆体成分は、シリカナノ粒子含有光硬化性化合物とシリコーン（メタ）アクリレートとの組み合わせであってもよい。
　ポリマー成分と硬化樹脂前駆体成分との割合（重量比）は、特に制限されず、例えば、前者／後者＝５／９５～９５／５程度の範囲から選択でき、表面硬度の観点から、好ましくは５／９５～６０／４０、さらに好ましくは１０／９０～５０／５０（特に１０／９０～３０／７０）程度である。
　（透明基材層）
　透明基材層は、透明材料で形成されていればよく、用途に応じて選択でき、ガラスなどの無機材料であってもよいが、強度や成形性などの点から、有機材料が汎用される。有機材料としては、例えば、セルロース誘導体、ポリエステル、ポリアミド、ポリイミド、ポリカーボネート、（メタ）アクリル系重合体などが例示できる。これらのうち、セルロースエステル、ポリエステルなどが汎用される。
　セルロースエステルとしては、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）などのセルロースアセテート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレートなどのセルロースアセテートＣ３－４アシレートなどが挙げられる。ポリエステルとしては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）などのポリアルキレンアリレートなどが挙げられる。
　これらのうち、機械的特性や透明性などのバランスに優れる点から、ＰＥＴやＰＥＮなどのポリＣ２－４アルキレンＣ８－１２アリレートが好ましい。
　透明基材層は、１軸又は２軸延伸フィルムであってもよいが、低複屈折率であり、光学的に等方性に優れる点から、未延伸フィルムであってもよい。
　透明基材層は、表面処理（例えば、コロナ放電処理、火炎処理、プラズマ処理、オゾン又は紫外線照射処理など）されていてもよく、易接着層を有していてもよい。
　（光拡散フィルムの特性）
　前記光拡散層は、光散乱性が高いだけでなく、透過光を等方的に透過して散乱させながら、特定の角度範囲での散乱強度を大きくできる。そのため、有機ＥＬディスプレイなどの表示装置の視認性を向上できる上に、防眩性も向上できる。そのため、光拡散層を含む光拡散フィルム（光拡散層単独で形成した光拡散フィルム、光拡散層と透明基材層との積層フィルム）は、そのまま光学部材（有機ＥＬディスプレイや液晶表示装置の光学部材）として用いてもよく、光学要素（例えば、偏光板、位相差板、導光板などの光路内に配設される種々の光学要素）と組み合わせて光学部材を形成してもよい。すなわち、光学要素の少なくとも一方の光路面に、本発明の光拡散フィルムを配設又は積層してもよい。例えば、前記位相差板の少なくとも一方の面に光拡散フィルムを積層してもよく、導光板の出射面に光拡散フィルムを配設又は積層してもよい。
　また、光拡散層に耐擦傷性が付与されている光拡散フィルムは、保護フィルムとしても利用できる。そのため、本発明の光拡散フィルムは、偏光板の２枚の保護フィルムのうち少なくとも一方の保護フィルムに代えて、光拡散フィルムを用いた積層体、すなわち偏光板の少なくとも一方の面に光拡散フィルムが積層された積層体として利用してもよい。
　光拡散層及び透明基材層には、種々の添加剤、例えば、レベリング剤、安定剤（酸化防止剤、紫外線吸収剤など）、界面活性剤、水溶性高分子、充填剤、架橋剤、カップリング剤、着色剤、難燃剤、滑剤、ワックス、防腐剤、粘度調整剤、増粘剤、消泡剤などが含まれていてもよい。添加剤の割合は、例えば、各層の全体に対して、それぞれ０．０１～１０重量％（特に０．１～５重量％）程度である。
　光拡散層の厚み（平均厚み）は、例えば０．３～２０μｍ程度、好ましくは１～１５μｍ（例えば１～１０μｍ）程度であってもよく、通常３～１３μｍ（特に７～１１μｍ）程度である。なお、光拡散層単独で光拡散フィルムを構成する場合、光拡散層の厚み（平均厚み）は、例えば１～１００μｍ、好ましくは３～５０μｍ程度である。
　透明基材層の厚み（平均厚み）は、例えば５～２０００μｍ、好ましくは１５～１０００μｍ、さらに好ましくは２０～５００μｍ程度である。
　［光拡散フィルムの製造方法］
　本発明の光拡散フィルムは、支持体（特に、透明基材層）の上に、１種以上のポリマー成分及び１種以上の硬化樹脂前駆体成分を含む硬化性組成物を塗布して乾燥することにより、ポリマー成分及び硬化樹脂前駆体成分から選択される少なくとも２つの成分を、湿式スピノーダル分解により相分離させる相分離工程、相分離した硬化性組成物を熱又は活性エネルギー線で硬化させる硬化工程を経て得てもよい。
　相分離工程において、硬化性組成物は溶媒を含んでいてもよい。溶媒は、前記ポリマー成分及び硬化樹脂前駆体成分の種類及び溶解性に応じて選択でき、少なくとも固形分（例えば、複数のポリマー成分及び硬化樹脂前駆体成分、反応開始剤、その他添加剤）を均一に溶解できる溶媒であればよい。特に、ポリマー成分及び硬化性樹脂前駆体に対する溶媒の溶解性を調整することにより、相分離構造を制御してもよい。そのような溶媒としては、例えば、ケトン類（アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノンなど）、エーテル類（ジオキサン、テトラヒドロフランなど）、脂肪族炭化水素類（ヘキサンなど）、脂環式炭化水素類（シクロヘキサンなど）、芳香族炭化水素類（トルエン、キシレンなど）、ハロゲン化炭素類（ジクロロメタン、ジクロロエタンなど）、エステル類（酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチルなど）、水、アルコール類（エタノール、イソプロパノール、ブタノール、シクロヘキサノールなど）、セロソルブ類［メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、プロピレングリコールモノメチルエーテル（１－メトキシ－２－プロパノール）など］、セロソルブアセテート類、スルホキシド類（ジメチルスルホキシドなど）、アミド類（ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミドなど）などが例示できる。また、溶媒は混合溶媒であってもよい。
　これらの溶媒のうち、メチルエチルケトンなどのケトン類を含むのが好ましく、ケトン類と、アルコール類（ブタノールなど）及び／又はセロソルブ類（１－メトキシ－２－プロパノールなど）との混合溶媒が特に好ましい。混合溶媒において、アルコール類及び／又はセロソルブ類（両者を混合する場合、総量）の割合は、ケトン類１００重量部に対して１０～１５０重量部、好ましくは２０～１００重量部、さらに好ましくは３０～８０重量部程度である。アルコール類とセロソルブ類とを組み合わせる場合、セロソルブ類の割合は、アルコール類１００重量部に対して、例えば１～１００重量部、好ましくは１０～８０重量部、さらに好ましくは３０～７０重量部程度である。本発明では、溶媒を適宜組み合わせることにより、スピノーダル分解による相分離を調整し、急峻な凹凸形状を形成できる。
　混合液中の溶質（ポリマー成分、硬化樹脂前駆体成分、反応開始剤、その他添加剤）の濃度は、相分離が生じる範囲及び流延性やコーティング性などを損なわない範囲で選択でき、例えば１～８０重量％、好ましくは５～６０重量％、さらに好ましくは１５～４０重量％（特に２０～４０重量％）程度である。
　塗布方法としては、慣用の方法、例えば、ロールコーター、エアナイフコーター、ブレードコーター、ロッドコーター、リバースコーター、バーコーター、コンマコーター、ディップ・スクイズコーター、ダイコーター、グラビアコーター、マイクログラビアコーター、シルクスクリーンコーター法、ディップ法、スプレー法、スピナー法などが挙げられる。これらの方法のうち、バーコーター法やグラビアコーター法などが汎用される。なお、必要であれば、塗布液は複数回に亘り塗布してもよい。
　前記混合液を流延又は塗布した後、溶媒の沸点よりも低い温度（例えば、溶媒の沸点よりも１～１２０℃、好ましくは５～５０℃、特に１０～５０℃程度低い温度）で溶媒を蒸発させることにより、スピノーダル分解による相分離を誘起することができる。溶媒の蒸発は、通常、乾燥、例えば、溶媒の沸点に応じて、３０～２００℃（例えば３０～１００℃）、好ましくは４０～１２０℃、さらに好ましくは４０～８０℃程度の温度で乾燥させることによリ行うことができる。
　このような溶媒の蒸発を伴うスピノーダル分解により、相分離構造のドメイン間の平均距離に規則性又は周期性を付与できる。
　硬化工程では、乾燥した硬化性組成物を、活性光線（紫外線、電子線など）や熱などにより最終的に硬化させることにより、スピノーダル分解により形成された相分離構造を直ちに固定化できる。硬化性組成物の硬化は、硬化樹脂前駆体成分の種類に応じて、加熱、光照射などを組み合わせてもよい。
　加熱温度は、適当な範囲、例えば、５０～１５０℃程度から選択できる。光照射は、光硬化成分などの種類に応じて選択でき、通常、紫外線、電子線などが利用できる。汎用的な露光源は、通常、紫外線照射装置である。
　光源としては、例えば、紫外線の場合は、Ｄｅｅｐ　ＵＶ　ランプ、低圧水銀ランプ、高圧水銀ランプ、超高圧水銀ランプ、ハロゲンランプ、レーザー光源（ヘリウム－カドミウムレーザー、エキシマレーザーなどの光源）などを利用できる。照射光量（照射エネルギー）は、塗膜の厚みにより異なり、例えば１０～１００００ｍＪ／ｃｍ２、好ましくは２０～５０００ｍＪ／ｃｍ２、さらに好ましくは３０～３０００ｍＪ／ｃｍ２程度である。光照射は、必要であれば、不活性ガス雰囲気中で行ってもよい。
　［表示装置］
　本発明の光拡散フィルムは、透過光を等方的に透過して散乱させながら、特定の角度範囲での光散乱強度を向上できる。そのため、本発明の光拡散フィルムは、種々の表示装置、例えば、液晶表示（ＬＣＤ）装置、有機ＥＬディスプレイ、タッチパネル付き表示装置などの表示装置の光学部材として利用でき、特に、ＬＣＤ装置、有機ＥＬディスプレイの光学要素として有用である。
　詳しくは、ＬＣＤ装置は、外部光を利用して、液晶セルを備えた表示ユニットを照明する反射型液晶表示装置であってもよく、表示ユニットを照明するためのバックライトユニットを備えた透過型液晶表示装置であってもよい。前記反射型ＬＣＤ装置では、外部からの入射光を、表示ユニットを介して取り込み、表示ユニットを透過した透過光を反射部材により反射して表示ユニットを照明できる。反射型ＬＣＤ装置では、前記反射部材から前方の光路内に本発明の光拡散フィルム（特に偏光板と本発明の光拡散フィルムとの積層体）を配設できる。例えば、本発明の光拡散フィルムは、表示ユニットの前面（視認側前面）などに光拡散フィルムを配設又は積層でき、特に、コリメートバックライトユニットを有し、かつプリズムシートを有さない液晶表示装置の前面に配設してもよい。
　透過型ＬＣＤ装置において、バックライトユニットは、光源（冷陰極管などの管状光源、発光ダイオードなどの点状光源など）からの光を一方の側部から入射させて前面の出射面から出射させるための導光板（例えば、断面楔形状の導光板）を備えていてもよい。また、必要であれば、導光板の前面側にはプリズムシートを配設してもよい。なお、通常、導光板の裏面には、光源からの光を出射面側へ反射させるための反射部材が配設されている。このような透過型ＬＣＤ装置では、通常、光源から前方の光路内に、本発明の光拡散フィルムを配設できる。例えば、導光板と表示ユニットとの間、表示ユニットの前面などに前記、本発明の光拡散フィルムを配設又は積層できる。
　有機ＥＬディスプレイにおいて、有機ＥＬは、各画素ごとに発光素子が構成されており、この発光素子は、通常、金属などの陰電極／電子注入層／電子輸送層／発光層／正孔輸送層／正孔注入層／ＩＴＯなどの陽電極／ガラス板や透明のプラスチック板などの基板で形成されている。有機ＥＬディスプレイにおいても、本発明の光拡散フィルムを光路内に配設してもよい。また、本発明の光拡散フィルムは、有機ＥＬディスプレイの傷つきを防止するためのアフターマーケット向け保護又はプロテクトフィルム（特に有機ＥＬ表示装置の保護フィルム）として利用してもよい。
　以下に、実施例に基づいて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。実施例及び比較例で用いた原料は以下の通りであり、得られた光拡散フィルムを以下の方法で評価した。
　［原料］
　重合性基を有するアクリル系重合体：ダイセルオルネクス（株）製「サイクロマーＰ」
　アクリル系重合体：大成ファインケミカル（株）製「８ＫＸ－０７８」
　ウレタン変性共重合ポリエステル樹脂：東洋紡（株）製「バイロン（登録商標）ＵＲ－３２００」
　セルロースアセテートプロピオネート：イーストマン社製「ＣＡＰ－４８２－２０」、アセチル化度＝２．５％、プロピオニル度＝４６％、ポリスチレン換算の数平均分子量７５０００
　ナノシリカ含有アクリル系紫外線（ＵＶ）硬化性化合物Ａ：モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製「ＵＶＨＣ７８００Ｇ」
　ナノシリカ含有アクリル系ＵＶ硬化性化合物Ｂ：日揮触媒化成（株）製「ＨＰ－１００４」
　シリコーンアクリレート：ダイセルオルネクス（株）製「ＥＢ１３６０」
　ウレタンアクリレートＡ：新中村化学工業（株）製「ＵＡ－５３Ｈ」
　ウレタンアクリレートＢ：（株）トクシキ製「ＡＵ－２３０」
　シリコン系ハードコート材：（株）トクシキ製「ＡＳ－２０１Ｓ」
　ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート：ダイセルオルネクス（株）製「ＤＰＨＡ」
　ペンタエリスリトールテトラアクリレート：ダイセルオルネクス（株）製「ＰＥＴＲＡ」
　ＰＭＭＡビーズ：積水化学工業（株）製「ＳＳＸ－１１５」
　架橋スチレンビーズ：綜研化学（株）製「ＳＸ－１３０Ｈ」
　ジルコニア微粒子分散液：東洋インキ（株）製「リオデュラスＴＹＺ」
　中空シリカゲル：日揮触媒化成（株）製「スルーリア」
　光開始剤Ａ：ＢＡＳＦジャパン（株）製「イルガキュア１８４」
　光開始剤Ｂ：ＢＡＳＦジャパン（株）製「イルガキュア９０７」
　ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム：三菱樹脂（株）製「ダイアホイル」。
　［コート層の厚み］
　光学式膜厚計を用いて、任意の１０箇所を測定し、平均値を算出した。
　［ヘイズ及び全光線透過率］
　ヘイズメーター（日本電色（株）製「ＮＤＨ－５０００Ｗ」）を用いて、ＪＩＳ　Ｋ７１３６に準拠して測定した。なお、ヘイズの測定は、凹凸構造を有する表面が受光器側となるように配置して測定した。内部ヘイズは、透明粘着層を介して平滑な透明フィルムと光拡散層の表面凹凸を貼り合わせて測定した。
　［６０°グロス］
　ＪＩＳ　Ｋ７１０５に準拠してグロスメーター（（株）掘場製作所製「ＩＧ－３２０」）を用いて角度６０°で測定した。
　［表面形状］
　ＪＩＳ　Ｂ０６０１に準拠して、接触式表面粗さ計（東京精密（株）製「サーフコム５７０Ａ）を用いて、走査範囲３ｍｍ、走査回数２回の条件で、算術平均表面粗さ（Ｒａ）及び凹凸の平均間隔（Ｓｍ）を測定した。
た。
　［透過色相（ａ＊，ｂ＊）］
　ＪＩＳ　Ｚ８７８１に準拠して、分光光度計（（株）日立ハイテクサイエンス製「Ｕ－３０１０」）を用いて測定した。
　実施例１
　重合性基を有するアクリル系重合体１２．５重量部、セルロースアセテートプロピオネート４重量部、ナノシリカ含有アクリル系ＵＶ硬化性化合物Ａ １５０重量部、シリコーンアクリレート１重量部、光開始剤Ａ １重量部、光開始剤Ｂ １重量部を、メチルエチルケトン８１重量部と１－ブタノール２４重量部と１－メトキシ－２－プロパノール１３重量部との混合溶媒に溶解した。この溶液を、ワイヤーバー＃２０を用いて、ＰＥＴフィルム上に流延した後、８０℃のオーブン内で１分間放置し、溶媒を蒸発させて厚さ約９μｍのコート層を形成させた。そして、コート層に、高圧水銀ランプからの紫外線を約５秒間照射してＵＶ硬化処理し、光拡散フィルムを得た。
　実施例２
　重合性基を有するアクリル系重合体１５．０重量部、セルロースアセテートプロピオネート３重量部、ナノシリカ含有アクリル系ＵＶ硬化性化合物Ａ ５０重量部、シリコーンアクリレート１重量部、光開始剤Ａ １重量部、光開始剤Ｂ １重量部を、メチルエチルケトン１０１重量部と１－ブタノール２４重量部との混合溶媒に溶解した。この溶液を、ワイヤーバー＃２０を用いて、ＰＥＴフィルム上に流延した後、８０℃のオーブン内で１分間放置し、溶媒を蒸発させて厚さ約９μｍのコート層を形成させた。そして、コート層に、高圧水銀ランプからの紫外線を約５秒間照射してＵＶ硬化処理し、光拡散フィルムを得た。
　実施例３
　重合性基を有するアクリル系重合体１２．５重量部、セルロースアセテートプロピオネート４重量部、ナノシリカ含有アクリル系ＵＶ硬化性化合物Ｂ ２０９．３重量部、シリコーンアクリレート１重量部、光開始剤Ａ １重量部、光開始剤Ｂ １重量部を、メチルエチルケトン３１重量部と１－ブタノール２５重量部と１－メトキシ－２－プロパノール１２重量部との混合溶媒に溶解した。この溶液を、ワイヤーバー＃２０を用いて、ＰＥＴフィルム上に流延した後、８０℃のオーブン内で１分間放置し、溶媒を蒸発させて厚さ約９μｍのコート層を形成させた。そして、コート層に、高圧水銀ランプからの紫外線を約５秒間照射してＵＶ硬化処理し、光拡散フィルムを得た。
　実施例４
　アクリル系重合体３４．２重量部、ウレタン変性共重合ポリエステル樹脂２０重量部、ナノシリカ含有アクリル系ＵＶ硬化性化合物Ａ １３１．７重量部、シリコーンアクリレート１重量部、光開始剤Ａ １重量部、光開始剤Ｂ １重量部を、メチルエチルケトン２１３重量部に溶解した。この溶液を、ワイヤーバー＃１６を用いて、ＰＥＴフィルム上に流延した後、８０℃のオーブン内で１分間放置し、溶媒を蒸発させて厚さ約９μｍのコート層を形成させた。そして、コート層に、高圧水銀ランプからの紫外線を約５秒間照射してＵＶ硬化処理し、光拡散フィルムを得た。
　実施例５
　アクリル系重合体３４．２重量部、ウレタン変性共重合ポリエステル樹脂２０重量部、ナノシリカ含有アクリル系ＵＶ硬化性化合物Ａ １３１．７重量部、シリコーンアクリレート５重量部、光開始剤Ａ １重量部、光開始剤Ｂ １重量部を、メチルエチルケトン２１３重量部に溶解した。この溶液を、ワイヤーバー＃１６を用いて、ＰＥＴフィルム上に流延した後、８０℃のオーブン内で１分間放置し、溶媒を蒸発させて厚さ約９μｍのコート層を形成させた。そして、コート層に、高圧水銀ランプからの紫外線を約５秒間照射してＵＶ硬化処理し、光拡散フィルムを得た。
　実施例６
　重合性基を有するアクリル系重合体４７．５重量部、セルロースアセテートプロピオネート１．５重量部、ウレタンアクリレートＡ ７９．５重量部、光開始剤Ａ １重量部、光開始剤Ｂ １重量部を、メチルエチルケトン１７５重量部と１－ブタノール２８重量部と１－メトキシ－２－プロパノール２重量部との混合溶媒に溶解した。この溶液を、ワイヤーバー＃１４を用いて、ＰＥＴフィルム上に流延した後、８０℃のオーブン内で１分間放置し、溶媒を蒸発させて厚さ約６μｍのコート層を形成させた。そして、コート層に、高圧水銀ランプからの紫外線を約５秒間照射してＵＶ硬化処理し、光拡散フィルムを得た。
　比較例１
　ウレタンアクリレート３９重量部、シリコン系ハードコート材１５．７重量部、ＰＭＭＡビーズ０．３重量部、架橋スチレンビーズ６．１重量部を、メチルエチルケトン３８重量部に溶解した。この溶液を、ワイヤーバー＃１４を用いて、ＰＥＴフィルム上に流延した後、１００℃のオーブン内で１分間放置し、溶媒を蒸発させて厚さ約６μｍのコート層を形成させた。そして、コート層に、高圧水銀ランプからの紫外線を約５秒間照射してＵＶ硬化処理し、光拡散フィルムを得た。
　比較例２
　ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート５０重量部、ペンタエリスリトールテトラアクリレート５０重量部、ジルコニア微粒子分散液１００重量部、光開始剤Ａ ２重量部、光開始剤Ｂ １重量部を、メチルエチルケトン１１６重量部と１－ブタノール１９重量部と１－メトキシ－２－プロパノール５８重量部との混合溶媒に溶解した。この溶液を、ワイヤーバー＃１４を用いて、ＰＥＴフィルム上に流延した後、８０℃のオーブン内で１分間放置し、溶媒を蒸発させて厚さ約６μｍのコート層を形成させた。そして、コート層に、高圧水銀ランプからの紫外線を約５秒間照射してＵＶ硬化処理し、光拡散フィルムを得た。
　比較例３
　重合性基を有するアクリル系重合体１２．５重量部、セルロースアセテートプロピオネート４重量部、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート１２５重量部、シリコーンアクリレート１重量部、中空シリカゲル７５重量部、光開始剤Ａ １重量部、光開始剤Ｂ １重量部を、メチルエチルケトン５６重量部と１－ブタノール１１重量部と１－メトキシ－２－プロパノール１０重量部との混合溶媒に溶解した。この溶液を、ワイヤーバー＃２０を用いて、ＰＥＴフィルム上に流延した後、８０℃のオーブン内で１分間放置し、溶媒を蒸発させて厚さ約９μｍのコート層を形成させた。そして、コート層に、高圧水銀ランプからの紫外線を約５秒間照射してＵＶ硬化処理し、光拡散フィルムを得た。
　実施例及び比較例で得られた光拡散フィルムの特性を評価した結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
  
　表１の結果から明らかなように、実施例の光拡散フィルムは、ヘイズが高く、光拡散性に優れ、かつａ＊やｂ＊の上昇を抑制できる。一方、比較例の光拡散フィルムはヘイズが実施例と同等にもかかわらずａ＊やｂ＊が高く、くすんだ外観となる。
　本発明の光拡散フィルムは、種々の表示装置、例えば、液晶表示（ＬＣＤ）装置、陰極管表示装置、有機又は無機ＥＬディスプレイ、フィールドエミッションディスプレイ（ＦＥＤ）、表面電界ディスプレイ（ＳＥＤ）、リアプロジェクションテレビディスプレイ、プラズマディスプレイ、タッチパネル付き表示装置などの表示装置に利用される光拡散フィルムとして利用できる。
　これらのうち、本発明の光拡散フィルムは、ＰＣモニターやテレビを含む各種のディスプレイに有用であり、高精細表示装置に対して視認性と防眩性とを両立できるため、カーナビゲーション用ディスプレイ、スマートフォン、タブレットパーソナルコンピュータ（ＰＣ）等のディスプレイ及びタッチパネル付き表示装置の防眩フィルムとして特に有用である。
　さらに、耐擦傷性にも優れる上に、極めて精細度の高い表示装置（例えば３００ｐｐｉ以上）において、表示面との間隔が離れていても、前記光学特性を保持できるため、液晶表示装置や有機ＥＬディスプレイの光拡散フィルムとして特に有用である。
 

Claims (15)

  1. 　ヘイズが５０％以上であり、内部ヘイズが１５％以下であり、全光線透過率が９０％以上である光拡散フィルム。
  2. 　透過光の色度ｂ＊が１０以下である請求項１記載の光拡散フィルム。
  3. 　透過光の色度ａ＊が２以下である請求項１又は２記載の光拡散フィルム。
  4. 　透明基材層と、この透明基材層の少なくとも一方の面に形成された光拡散層とを含み、前記光拡散層表面の６０°グロスが１０％以下である請求項１～３のいずれかに記載の光拡散フィルム。
  5. 　光拡散層表面の算術平均表面粗さＲａが０．３μｍ以上である請求項４記載の光拡散フィルム。
  6. 　光拡散層表面の凹凸の平均間隔Ｓｍが１００μｍ以下である請求項４又は５記載の光拡散フィルム。
  7. 　光拡散層が、１種以上のポリマー成分及び１種以上の硬化樹脂前駆体成分を含む硬化性組成物の硬化物である請求項４～６のいずれかに記載の光拡散フィルム。
  8. 　ポリマー成分及び硬化樹脂前駆体成分から選択される少なくとも２つの成分が、湿式スピノーダル分解により相分離可能である請求項７記載の光拡散フィルム。
  9. 　ポリマー成分が、重合性基を有していてもよい（メタ）アクリル系重合体、ウレタン変性ポリエステル及びセルロースエステル類から選択された少なくとも１種を含む請求項７又は８記載の光拡散フィルム。
  10. 　硬化性脂前駆体成分が、多官能（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート及びシリコーン（メタ）アクリレートから選択された少なくとも１種を含む請求項７～９のいずれかに記載の光拡散フィルム。
  11. 　硬化性脂前駆体成分が、シリカナノ粒子を含む請求項７～１０のいずれかに記載の光拡散フィルム。
  12. 　支持体の上に、１種以上のポリマー成分及び１種以上の硬化樹脂前駆体成分を含む硬化性組成物を塗布して乾燥することにより、ポリマー成分及び硬化樹脂前駆体成分から選択される少なくとも２つの成分を、湿式スピノーダル分解により相分離させる相分離工程、相分離した硬化性組成物を熱又は活性エネルギー線で硬化させる硬化工程を含む請求項１～１１のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
  13. 　請求項１～１１のいずれかに記載の光拡散フィルムを備えた表示装置。
  14. 　有機ＥＬディスプレイである請求項１３記載の表示装置。
  15. 　コリメートバックライトユニットを有し、かつプリズムシートを有さない液晶表示装置であって、光拡散フィルムが、液晶素子の視認側前面に配置されている請求項１３記載の表示装置。
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