WO2016195099A1 - 脂肪族ポリエステル粒子 - Google Patents

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WO2016195099A1
WO2016195099A1 PCT/JP2016/066679 JP2016066679W WO2016195099A1 WO 2016195099 A1 WO2016195099 A1 WO 2016195099A1 JP 2016066679 W JP2016066679 W JP 2016066679W WO 2016195099 A1 WO2016195099 A1 WO 2016195099A1
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aliphatic polyester
polyester particles
aliphatic
resin
acid
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PCT/JP2016/066679
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修一 原口
植田　正
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三菱化学株式会社
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    • C08L101/00—Compositions of unspecified macromolecular compounds
    • C08L101/16—Compositions of unspecified macromolecular compounds the macromolecular compounds being biodegradable

Definitions

  • the present invention relates to aliphatic polyester particles. Specifically, the present invention relates to aliphatic polyester particles having a specific particle size and particle size distribution.
  • a mixture of lignocellulosic materials such as wood chips and fiber materials and adhesives such as phenolic resin, melamine resin, urea resin, urea melamine co-condensation resin, and isocyanate resin is heated and pressed to bond the lignocellulosic material.
  • Wood boards (including particle boards) manufactured by bonding with agents are lightweight and excellent in heat insulation, sound insulation, shear rigidity, etc., so that they can be used as building materials such as floors and walls, and on the surface. It is used in a wide range of applications, such as by applying a decorative board and processing it into furniture.
  • Patent Document 1 describes that the above problem can be solved by producing a wooden board using a mixture of a bamboo chip having a specific particle size and an isocyanate adhesive as a raw material.
  • the above-mentioned effect can be obtained only when bamboo chips having a specific particle size are used. It is described that a sufficient effect cannot be obtained even if a wood chip having a controlled diameter is used.
  • Patent Document 2 describes that a wood board was manufactured using wood, an isocyanate-based adhesive, and poly1,3-propylene succinate-Co-terephthalate as raw materials. However, there is no description that poly 1,3-propylene succinate-Co-terephthalate is used as a powder for a wood board.
  • Patent Document 3 describes that a synthetic plate was produced by heating and compressing a mixture of wood chips, a mesh with a mesh opening of 2 mm or a polybutylene succinate resin particle through a mesh with a mesh opening of 5 mm. .
  • the present invention has been made in view of the above situation, and its purpose is to use it as a raw material for wood board together with a lignocellulosic material and an adhesive, and has excellent bending strength and peelability under dry and wet conditions, and water absorption expansion. It is an object of the present invention to provide aliphatic polyester particles that can produce a wood board having a low rate and excellent appearance.
  • the gist of the present invention resides in the following [1] to [14].
  • [1] Aliphatic polyester particles having an average particle size of 650 ⁇ m or less and a particle size distribution value of 1.3 or more.
  • [2] The aliphatic polyester particles according to [1], wherein the classified particle diameter is 1500 ⁇ m or less.
  • [3] The aliphatic polyester particles according to [1] or [2], which has a melting point of 200 ° C. or lower.
  • the aliphatic polyester particles according to [6] or [7] which are obtained by performing classification after pulverizing the aliphatic polyester resin.
  • a composition comprising the aliphatic polyester particles according to any one of [1] to [8], a lignocellulosic material, and an adhesive.
  • composition according to [9] further comprising a polysaccharide.
  • a wooden board obtained by molding the composition according to any one of [9] to [11].
  • a composition for a wood / plastic composite comprising the aliphatic polyester particles according to any one of [1] to [8] and a lignocellulosic material.
  • the aliphatic polyester particles of the present invention as a raw material for wood board together with lignocellulosic material and adhesive, a wood board excellent in bending strength, peel strength, water absorption expansion coefficient and appearance in a dry / wet environment.
  • the wood board manufactured using the aliphatic polyester particles, lignocellulosic material, and isocyanate adhesive of the present invention as raw materials is excellent in bending strength, water absorption expansion coefficient and appearance in a dry / wet environment. It is preferably used for various building materials and furniture.
  • composition a mixture containing aliphatic polyester particles, a lignocellulosic material and an adhesive
  • a molded body formed by molding the composition is referred to as a “wood board”.
  • the aliphatic polyester resin is not particularly limited as long as the molar ratio of the aliphatic structure is the maximum ratio with respect to the entire structure.
  • the aliphatic aromatic resin partially has an aromatic structure in addition to the aliphatic structure. It may be a group polyester.
  • an aliphatic polyester mainly composed of an aliphatic diol and an aliphatic dicarboxylic acid totally aliphatic polyester
  • an aliphatic And diols, aliphatic dicarboxylic acids, aliphatic aromatic polyesters based on aromatic dicarboxylic acids and mixtures thereof.
  • an aliphatic polyester mainly composed of an aliphatic diol and an aliphatic dicarboxylic acid is preferable.
  • “being as a main component” means that the target monomer component is obtained by polymerization reaction using 50 mol% or more of the monomer component.
  • the amount of the monomer component to be used is preferably 60 mol% or more, more preferably 70 mol% or more, and still more preferably 80 mol% or more.
  • An aliphatic polyester mainly composed of an aliphatic diol and an aliphatic dicarboxylic acid comprises an aliphatic diol unit represented by the following formula (1) and an aliphatic dicarboxylic acid unit represented by the following formula (2).
  • Aliphatic polyester resin mainly composed of an aliphatic diol and an aliphatic dicarboxylic acid.
  • R 11 represents a divalent chain aliphatic hydrocarbon group which may have an oxygen atom in the chain, and is not limited to one type when copolymerized.
  • R 21 represents a direct bond or a divalent chain aliphatic hydrocarbon group, and is not limited to one type when copolymerized. ]
  • the aliphatic diol giving the diol unit of the formula (1) is not particularly limited, but an aliphatic diol having 2 to 10 carbon atoms is preferable from the viewpoint of moldability and mechanical strength, and an aliphatic diol having 4 to 6 carbon atoms. Is particularly preferred.
  • Examples include diol, 1,8-octanediol, 1,9-nonanediol, 1,10-decanediol, neopentyl glycol, diethylene glycol, polyethylene glycol, polypropylene glycol, polytetramethylene ether glycol, and the like.
  • Butanediol is particularly preferred.
  • the above aliphatic diols may be used alone or in combination of two or more in any ratio and combination.
  • the dicarboxylic acid component giving the aliphatic dicarboxylic acid unit of the formula (2) is not particularly limited, but an aliphatic dicarboxylic acid having 2 to 40 carbon atoms is preferable, and an aliphatic dicarboxylic acid having 4 to 10 carbon atoms is particularly preferable.
  • Specific examples include succinic acid, adipic acid, suberic acid, sebacic acid, dodecanedioic acid and the like. Of these, succinic acid, adipic acid and sebacic acid are preferred, succinic acid and adipic acid are more preferred, and succinic acid is particularly preferred.
  • the above aliphatic dicarboxylic acids may be used alone or in combination of two or more in any ratio and combination.
  • aliphatic polyester mainly composed of an aliphatic diol and an aliphatic dicarboxylic acid examples include polybutylene succinate composed of 1,4-butanediol and succinic acid, 1,4-butanediol, adipic acid, and succinic acid. And polybutylene succinate adipate.
  • the amount of the structural unit derived from succinic acid is within a predetermined range, so that the wood board containing the aliphatic polyester particles of the present invention is discarded in the soil, and then the lignocellulosic material At the same time, it tends to be biodegraded and reduced to soil.
  • the proportion of succinic acid-derived structural units in the total aliphatic dicarboxylic acid units is usually 50 to 100 mol%, preferably 80 to 100 mol%, more preferably 90 to 100 mol%.
  • the aliphatic dicarboxylic acid is succinic acid and adipic acid
  • the proportion of structural units derived from succinic acid in the total aliphatic dicarboxylic acid units is usually 50 to 95 mol%, preferably 60 to 93 mol%, more preferably 70 to 90 mol%.
  • the proportion of the structural unit derived from adipic acid is usually 5 to 50 mol%, preferably 7 to 40 mol%, more preferably 10 to 30 mol%.
  • Aliphatic polyesters mainly composed of diol and dicarboxylic acid are described in known methods (Japanese Unexamined Patent Publication No. 2012-144744, Japanese Unexamined Patent Publication No. 2010-195989, Japanese Unexamined Patent Publication No. 2009-173844, etc.).
  • the method can be manufactured by For example, a general method of melt polymerization in which an esterification reaction and / or transesterification reaction between the aliphatic dicarboxylic acid and the aliphatic diol is performed, and then a polycondensation reaction under reduced pressure is performed, or an organic solvent is used. It can also be produced by the known solution heating dehydration condensation method used. From the viewpoint of economy and simplicity of the production process, a method of production by melt polymerization performed in the absence of a solvent is preferable.
  • a polybutylene succinate resin “GS Pla” registered trademark (polybutylene succinate, polybutylene) manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation is available. Succinate adipate, etc.), polybutylene succinate resin “Bionore” (registered trademark) manufactured by Showa Denko KK, Shandong Fuwin New Material polybutylene succinate resin, and the like.
  • the aliphatic polyester mainly composed of aliphatic diol and aliphatic dicarboxylic acid preferably has the following physical properties.
  • the lower limit of the weight average molecular weight is preferably 10,000 or more, more preferably 20,000 or more, further preferably 50,000 or more, and the upper limit is preferably 1,000,000 or less, more preferably 500,000 or less. More preferably, it is 400,000 or less.
  • the weight average molecular weight is a value measured by gel permeation chromatography (GPC) using polystyrene as a standard substance.
  • the lower limit of the melt flow rate is usually 0.1 g / 10 minutes or more, preferably 0.5 g / 10 minutes or more, more preferably 1 g / 10 minutes or more.
  • the upper limit is usually 1000 g / 10 min or less, preferably 500 g / 10 min or less, more preferably 100 g / 10 min or less, still more preferably 50 g / 10 min or less.
  • the lower limit of the melting point is preferably 70 ° C or higher, more preferably 75 ° C or higher, and the upper limit is preferably 250 ° C or lower, more preferably 200 ° C or lower, and particularly preferably 150 ° C or lower.
  • the upper limit is preferably 250 ° C or lower, more preferably 200 ° C or lower, and particularly preferably 150 ° C or lower.
  • the intrinsic viscosity (IV) is usually 0.6 or more, preferably 0.8 or more, more preferably 1.0 or more, and the upper limit is usually 1.8 or less, preferably 1.6 or less, more preferably 1. 4 or less. If the intrinsic viscosity is too small, the mechanical properties of the molded product may be reduced. If the intrinsic viscosity is too large, the melt viscosity becomes too high during the molding process and the load on the extruder increases, which may reduce productivity. There is. In this specification, the intrinsic viscosity (IV) is based on a value measured at 30 ° C. using a mixed solvent of phenol / tetrachloroethane (weight ratio 1/1).
  • the physical properties of the aliphatic polyester resin as a raw material are the same as those described in the section of ⁇ Aliphatic polyester mainly composed of aliphatic diol and aliphatic dicarboxylic acid> unless otherwise specified.
  • the amount of the aliphatic polyester resin mainly composed of an aliphatic diol and an aliphatic dicarboxylic acid in the aliphatic polyester resin is not particularly limited, but is usually 50% by weight or more, preferably 70% by weight or more, more preferably 80% by weight. % Or more, more preferably 90% by weight or more, particularly preferably 96% by weight or more, while the upper limit is not particularly limited, but is preferably 100% by weight.
  • the aliphatic polyester resin mainly containing an aliphatic diol and an aliphatic dicarboxylic acid is included in the above range in the aliphatic polyester resin, the mechanical properties of the wood board containing the aliphatic polyester particles of the present invention tend to be improved. It is in.
  • the aliphatic polyester mainly composed of oxycarboxylic acid is an aliphatic polyester comprising at least one aliphatic oxycarboxylic acid unit.
  • aliphatic oxycarboxylic acid that gives an aliphatic oxycarboxylic acid unit
  • aliphatic oxycarboxylic acid unit include, for example, lactic acid, glycolic acid, 2-hydroxy-n-butyric acid, 3-hydroxybutyric acid, 4-hydroxybutyric acid, 2-hydroxycaproic acid, 6-hydroxycaproic acid, 2-hydroxy-3,3-dimethylbutyric acid, 2-hydroxy-3-methylbutyric acid, 2-hydroxyisocaproic acid, 3-hydroxyvaleric acid, malic acid, citric acid, etc., or lower Examples thereof include alkyl esters and intramolecular esters.
  • a lactone compound such as ⁇ -caprolactone is also included in the aliphatic oxycarboxylic acid in the present invention.
  • any of D-form, L-form and racemic form may be sufficient, and the form may be solid, liquid, or aqueous solution.
  • lactic acid, glycolic acid, 3-hydroxybutyric acid, 4-hydroxybutyric acid, 6-hydroxycaproic acid, and 3-hydroxyvaleric acid are preferred.
  • One of these aliphatic oxycarboxylic acids may be used alone, or two or more thereof may be used in any ratio and combination.
  • aliphatic polyester mainly composed of oxycarboxylic acid examples include polylactic acid, polyglycolic acid, poly-3-hydroxybutyrate, poly-4-hydroxybutyrate, poly (3-hydroxybutyrate-co-3- Hydroxyvalerate), polycaprolactone and the like. Of these, polylactic acid is particularly preferred.
  • a polylactic acid resin having only D-lactic acid or L-lactic acid as a structural unit is a crystalline resin, has a high melting point, and tends to have excellent heat resistance and mechanical properties.
  • the polylactic acid resin may be a copolymer of the above-mentioned polylactic acid and other hydroxycarboxylic acid units, and may contain a small amount of a chain extender residue.
  • Other hydroxycarboxylic acid units include lactic acid optical isomers (D-lactic acid for L-lactic acid, L-lactic acid for D-lactic acid), glycolic acid, 3-hydroxybutyric acid, 4-hydroxybutyric acid.
  • Bifunctional aliphatic hydroxycarboxylic acids such as 2-hydroxy-n-butyric acid, 2-hydroxy-3,3-dimethylbutyric acid, 2-hydroxy-3-methylbutyric acid, 2-methyllactic acid, 2-hydroxycaproic acid, and the like, and Examples include lactones such as caprolactone, butyrolactone, and valerolactone. Such other hydroxycarboxylic acid units should be used in less than 15 mol% in the polylactic acid resin.
  • Aliphatic polyesters mainly composed of oxycarboxylic acid, such as polylactic acid resin are prepared by known methods such as condensation polymerization and ring-opening polymerization (Japanese Patent Laid-Open No. 9-151244, Japanese Patent Laid-Open No. 8-12750). And a method described in International Publication No. 00/078839).
  • condensation polymerization method polylactic acid resin having an arbitrary composition and crystallinity can be obtained by directly dehydrating condensation polymerization of L-lactic acid, D-lactic acid, or a mixture thereof.
  • a polylactic acid resin can be obtained by using lactide, which is a cyclic dimer of lactic acid, using an appropriate catalyst while using a polymerization regulator or the like as necessary.
  • the lactide includes L-lactide which is a dimer of L-lactic acid, D-lactide which is a dimer of D-lactic acid, DL-lactide which is a dimer of D-lactic acid and L-lactic acid. These are mixed as necessary and polymerized to obtain a polylactic acid resin having an arbitrary composition and crystallinity.
  • Examples of products (commercially available) that can be used as aliphatic polyesters mainly composed of oxycarboxylic acid include polylactic acid resin “Ingeo” (registered trademark) manufactured by Nature Works.
  • the lower limit of the weight average molecular weight of the polylactic acid resin that can be used in the present invention is preferably 60,000 or more, more preferably 80,000 or more, particularly preferably 100,000 or more, and the upper limit is preferably 700,000 or less. , More preferably 400,000 or less, particularly preferably 300,000 or less.
  • the weight average molecular weight is less than 60,000, practical physical properties such as mechanical properties and heat resistance tend to be inferior, and when it is more than 700,000, the melt viscosity is too high and molding processability tends to be inferior.
  • the content of the aliphatic polyester mainly composed of oxycarboxylic acid in the aliphatic polyester resin is preferably 90 parts by weight or less, more preferably 80 parts by weight when the entire aliphatic polyester resin is 100 parts by weight.
  • the amount is not more than parts by weight, more preferably not more than 70 parts by weight.
  • the lower limit is not particularly limited and may not be contained, but when contained, it is usually 0.1 parts by weight or more. By making the content ratio within the above range, the hydrolyzability may be improved.
  • An aliphatic aromatic polyester mainly composed of a diol and a dicarboxylic acid (hereinafter sometimes referred to as “aliphatic aromatic polyester”) is an aliphatic diol unit represented by the following formula (3):
  • An aliphatic dicarboxylic acid unit represented by the formula (4) and an aromatic dicarboxylic acid unit represented by the following formula (5) are essential components. Furthermore, you may have an oxycarboxylic acid unit.
  • R 31 represents a divalent chain aliphatic hydrocarbon group which may have an oxygen atom in the chain, and is not limited to one type when copolymerized. ]
  • R 41 represents a direct bond or a divalent chain aliphatic hydrocarbon group, and is not limited to one type when copolymerized. ]
  • R 51 represents a divalent aromatic hydrocarbon group, and is not limited to one type when copolymerized. ]
  • the aliphatic diol giving the diol unit of the formula (3) is not particularly limited, but an aliphatic diol having 2 to 10 carbon atoms is preferable from the viewpoint of moldability and mechanical strength, and an aliphatic diol having 4 to 6 carbon atoms. Is particularly preferred. Specific examples include aliphatic diols exemplified as the above formula (1), among which 1,4-butanediol is particularly preferable. The above aliphatic diols may be used alone or in combination of two or more in any ratio and combination.
  • the aliphatic dicarboxylic acid component giving the aliphatic dicarboxylic acid unit of the formula (4) is not particularly limited, but an aliphatic dicarboxylic acid having 2 to 40 carbon atoms is preferable, and an aliphatic dicarboxylic acid having 4 to 10 carbon atoms is particularly preferable. preferable. Specific examples include succinic acid, adipic acid, suberic acid, sebacic acid, dodecanedioic acid and the like. Of these, succinic acid, adipic acid and sebacic acid are preferred, succinic acid and adipic acid are more preferred, and succinic acid is particularly preferred.
  • the above aliphatic dicarboxylic acids may be used alone or in combination of two or more in any ratio and combination.
  • aromatic dicarboxylic acid component which gives the aromatic dicarboxylic acid unit of Formula (5)
  • a terephthalic acid, isophthalic acid, naphthalene dicarboxylic acid, diphenyl dicarboxylic acid, etc. are mentioned. These may be acid anhydrides.
  • the aromatic dicarboxylic acid derivatives include lower alkyl esters of these aromatic dicarboxylic acids. Among these, terephthalic acid, isophthalic acid, or lower alkyl (for example, alkyl having 1 to 4 carbon atoms) ester derivatives thereof are preferable. These may be used alone or in combination of two or more.
  • terephthalic acid and / or methyl ester of terephthalic acid are particularly preferred, or a mixture containing terephthalic acid and / or methyl ester of terephthalic acid and isophthalic acid and / or methyl ester of isophthalic acid.
  • polybutylene alkylate terephthalate is preferable, polybutylene adipate terephthalate or polybutylene succinate terephthalate is more preferable, and polybutylene adipate terephthalate is particularly preferable.
  • the aliphatic aromatic polyester is produced by a known method (the method described in Japanese Patent Laid-Open No. 2008-31457, Japanese Patent Laid-Open No. 2008-31456, Japanese Patent Laid-Open No. 2001-26643, etc.). Can do.
  • a general method of melt polymerization in which after the esterification reaction and / or transesterification reaction of the above aliphatic dicarboxylic acid, aromatic dicarboxylic acid and aliphatic diol, a polycondensation reaction is performed under reduced pressure
  • it can also be produced by a known solution heating dehydration condensation method using an organic solvent. From the viewpoint of economy and simplicity of the production process, a method of production by melt polymerization performed in the absence of a solvent is preferable.
  • Examples of products (commercially available) that can be used as aliphatic aromatic polyesters include polybutylene terephthalate adipate resin “ECOFLEX” (registered trademark) manufactured by BASF.
  • the content ratio of the aliphatic aromatic polyester in the aliphatic polyester resin is preferably 100 parts by weight or less, more preferably 50 parts by weight or less, particularly preferably when the entire aliphatic polyester resin is 100 parts by weight. Is 30 parts by weight or less.
  • the aliphatic polyester resin used in the present invention may be a composition containing a resin other than the aliphatic polyester and various additives as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • additives include fillers, heat stabilizers, antioxidants, crystal nucleating agents, flame retardants, antistatic agents, mold release agents, and ultraviolet absorbers.
  • the aliphatic polyester particles of the present invention are particles made of an aliphatic polyester resin and having an average particle size of 650 ⁇ m or less and a particle size distribution value of 1.3 or more.
  • the average particle diameter in the present invention is the particle diameter (when the cumulative distribution of the total volume of the particles is determined under the following conditions using the following laser diffraction / scattering particle size distribution measuring apparatus, the cumulative particle volume distribution is 50% ( D50).
  • the particle size distribution in the present invention refers to a cumulative distribution of the entire volume obtained by a measurement method similar to the average particle size, and the cumulative volume distribution is 10% (D10), 50% (D50), 90% (D90). Is a value calculated by substituting the particle diameter into the following formula (6).
  • Particle size distribution (D90 ⁇ D10) / D50 (6)
  • Pretreatment After adding a sample and an aqueous solution containing a dispersant to a beaker, the sample is dispersed for 2 minutes with ultrasonic waves, which is used as a sample solution. Number of measurements: 2 times Particle permeability: transmission Particle refractive index: 1.60 Solvent: Water Solvent refractive index: 1.333
  • the average particle diameter of the aliphatic polyester particles of the present invention is 650 ⁇ m or less, preferably 600 ⁇ m or less, more preferably 550 ⁇ m or less, further preferably 500 ⁇ m or less, particularly preferably 400 ⁇ m or less, while the lower limit is not particularly limited. Usually, it is 5 ⁇ m or more, preferably 15 ⁇ m or more, more preferably 30 ⁇ m or more, and further preferably 40 ⁇ m or more.
  • the average particle diameter of the polyester particles of the present invention is less than or equal to the above upper limit, the resulting wooden board has a good appearance and the water-absorbing expansibility decreases.
  • the average particle diameter of the polyester particles of the present invention is not less than the above lower limit, it is easy to diffuse uniformly when mixed with the lignocellulosic material, and the mechanical properties of the resulting wooden board are improved.
  • the particle size distribution of the aliphatic polyester particles of the present invention is 1.3 or more, preferably 1.35 or more, more preferably 1.4 or more, still more preferably 1.5 or more, particularly preferably 1.8 or more.
  • the upper limit is not particularly limited, but is usually 30 or less, preferably 10 or less, more preferably 6 or less, still more preferably 4 or less, still more preferably 3.1 or less, and particularly preferably 3.0 or less.
  • the aliphatic polyester particles of the present invention are preferably polyester particles from which particles of a certain size or more have been removed using a classification facility described later.
  • aliphatic polyester particles having a classified particle diameter (fine powder side maximum particle diameter) of 1500 ⁇ m or less are preferable, more preferably 1000 ⁇ m or less, and still more preferably 800 ⁇ m or less. If the classified particle size in the aliphatic polyester is too large, it tends to cause poor appearance such as stains or coloring generated on the surface of the wooden board.
  • the classified particle diameter (fine powder side maximum particle diameter) in the present invention means the maximum particle diameter in the aliphatic polyester particles. Specifically, when the aliphatic polyester particles are classified using a mesh, JIS-Z The mesh opening (reference dimension) defined in 8801-1 is the classified particle size.
  • the average particle size of the aliphatic polyester particles of the present invention is 650 ⁇ m or less, and the particle size distribution value is 1.3 or more, and the classified particle size is 1500 ⁇ m or less. It is preferable from the viewpoint of physical properties and appearance. In addition to the particle size distribution, it is preferable to have a prescribed classified particle size.
  • the upper limit of the melting point of the aliphatic polyester particles of the present invention is preferably 250 ° C. or lower, more preferably 200 ° C. or lower, particularly preferably 150 ° C. or lower, and the lower limit is preferably 70 ° C. or higher, more preferably 75 ° C. That's it.
  • the melting point of the aliphatic polyester resin of the present invention is in the above range, the emphasis on polyester is melted at the time of heat and pressure molding, and the mechanical strength of the resulting wooden board tends to be improved.
  • the aliphatic polyester particles having a large particle diameter are unevenly distributed on the surface side of the wooden board due to the weight difference when mixed with the lignocellulosic material and the adhesive (at the time of stirring), and discolored by the heat during the heating and pressing step. This is considered to have deteriorated the appearance of the wooden board.
  • the method for producing the aliphatic polyester particles of the present invention can be carried out using a known technique.
  • the particles are directly produced by suspension polymerization or emulsion polymerization, the polyester resin is pulverized, the polyester resin is an emulsifier.
  • a method of producing an emulsion solution by introducing it into a mixer together with a dispersion medium.
  • the average particle diameter of the polyester particle obtained by passing classification equipment, such as a mesh, and the classification particle diameter can be controlled to the polyester particle after grinding
  • the method is preferably used.
  • the pulverization process used in the present invention can be performed using a known technique.
  • pulverization include various pulverizers such as a Linlex mill, a pin mill, a disk mill, a ball mill, and a turbo mill.
  • the Linlex mill is a mill composed of a liner having a number of sharp parts fixed to the outer periphery of the mill and a plate having a plurality of blades. Usually, the rotational axis of the plate is installed at the center of the Linlex mill. By applying an impact between the blade fixed to the plate and the liner, the aliphatic polyester resin is crushed.
  • the size of the Linlex mill, the size of the plate, the number of rotations of the plate, the number of blades fixed to the plate, and the like are appropriately selected. Examples of the Linlex mill include LX series manufactured by Hosokawa Micron Corporation.
  • the pin mill is a mill having a pair of disk-like disks inside which a large number of pins are fused and fixed. By rotating a pair of discs in the opposite direction, or fixing one disc and rotating the other disc, the aliphatic polyester resin is crushed between the discs to obtain a powder for powder molding.
  • the size of the pin mill, the size of the disk, the number of rotations of the disk, the number of pins fused and fixed to the disk, the distance between the disks, and the like are appropriately selected.
  • the disc mill is a mill having a pair of disk-shaped discs having a large number of sharp parts (blades) inside.
  • the aliphatic polyester resin can be crushed between the disks to obtain powder for powder molding.
  • the size of the disc mill, the size of the disc, the number of revolutions of the disc, the number of sharp portions (blades) on the disc, the distance between the discs, and the like are appropriately selected.
  • a ball mill is a pulverizer that pulverizes an aliphatic polyester resin by putting balls and pellets into a drum lined with an abrasion-resistant material and rotating the drum.
  • the pulverized material pulverized by the above mill can be classified to produce polyester particles controlled to a desired particle size.
  • a method of selecting only sufficiently fine powder after classification using a classification mechanism such as a sieve shaker may be used in combination.
  • An excessively pulverized pulverized product can be put into the mill again and pulverized, and used together.
  • a method of cooling the raw material tank and the pulverizer with a refrigerant such as liquid nitrogen and a pulverization method under wet conditions with water added are preferably used.
  • the aliphatic polyester resin is easily melted and softened by shear heat, it is preferably pulverized using a freeze pulverizer.
  • a freeze pulverization apparatus an apparatus having a cooling section using a cryogenic refrigerant such as liquid nitrogen, a pulverization section, and a particle size adjustment section (classification apparatus) is more preferable. It is done.
  • the temperature of the pulverizer when performing freeze pulverization is usually not higher than the glass transition temperature of the aliphatic polyester resin, preferably not higher than -20 ° C, more preferably not higher than -40 ° C, still more preferably not higher than -60 ° C, while the lower limit is Usually, it is preferably carried out at -200 ° C or higher, preferably -195 ° C or higher, more preferably -180 ° C or higher, still more preferably -150 ° C or higher. If the pulverization is performed within the above temperature range, the aliphatic polyester is pulverized in a state of low-temperature embrittlement, so heat generation during pulverization is suppressed and thermal denaturation is unlikely to occur. Tend to be able to.
  • any lignocellulosic material generally used in conventional wood boards can be suitably used.
  • wood based materials such as cedar, cypress, beech, oak, etc. And broad-leaved trees
  • plant materials such as kenaf, sisal hemp, rice, sugar cane, bamboo, mitsumata, kouzo, and plant-derived materials derived from seed hair fibers, such as cotton, cotton, kabok, and the like.
  • these processed products and derivatives so-called nanofiber cellulose, regenerated fiber (viscose), semi-synthetic fiber (cellulose ester), and the like can also be used.
  • the woody material includes thinned wood, millwood, bark, waste wood, and waste material produced by processing such as sawdust, straw, pulp, sugarcane bagasse.
  • woody materials such as cedar, cypress, beech and oak are preferably used because of the mechanical properties of the obtained wood board.
  • the shape of the lignocellulosic material is not particularly limited, and a fiber shape (linear shape, filament shape, short fiber, staple, thread shape), chip shape, powder shape (particle, powder, granule) and the like are used.
  • a fiber shape linear shape, filament shape, short fiber, staple, thread shape
  • chip shape chip shape
  • powder shape particle, powder, granule
  • fibrous cellulose those obtained by defibrating various waste cellulose products such as cardboard and newspaper, which are pulp processed products produced from lignocellulosic materials, can also be used.
  • a method of processing the shape of lignocellulosic material As a method of processing the shape of lignocellulosic material, a method of cutting a veneer processed with a rotary cutter into a chopsticks shape to make a stick, a method of cutting a log into a strand with a rotary blade of a flaker, a uniaxial crusher A known method such as a method of crushing wood by rotating a roll with a blade on its surface, a method using a biaxial crusher, an impact crusher, or the like can be used.
  • the water content of the lignocellulosic material is not particularly limited, but is usually 20% by weight or less, preferably 15% by weight or less, and more preferably 10% by weight or less.
  • lignocellulosic materials absorb moisture in the atmosphere, so heat-drying just before using as raw materials, or sealing and storing after drying to adjust lignocellulosic materials to the desired moisture content I can do it. If the water content of the lignocellulosic material is too high, the bending strength of the resulting wooden board tends to decrease.
  • the water content of the lignocellulosic material can be determined according to JIS A 5905-2003.
  • any of the adhesives generally used for conventional wooden boards can be suitably used.
  • Organic isocyanate adhesives, phenolic adhesives, urea adhesives, and melamine adhesives are preferred because of the mechanical properties of the resulting wooden board. High adhesion while suppressing formaldehyde emission due to the recent increase in environmental awareness. An organic isocyanate-based adhesive from which can be obtained is more preferred.
  • organic isocyanate adhesives include aliphatic polyisocyanates, alicyclic polyisocyanates, aromatic-aliphatic polyisocyanates, aromatic polyisocyanates, and derivatives and modified products of these polyisocyanates.
  • aliphatic polyisocyanate examples include the following. Trimethylene diisocyanate, tetramethylene diisocyanate, hexamethylene diisocyanate, pentamethylene diisocyanate, 1,2-propylene diisocyanate, 1,2-butylene diisocyanate, 2,3-butylene diisocyanate, 1,3-butylene diisocyanate, 2,4,4- Or aliphatic diisocyanates such as 2,2,4-trimethylhexamethylene diisocyanate, 2,6-diisocyanate methylcaproate; Lysine ester triisocyanate, 1,4,8-triisocyanate octane, 1,6,11-triisocyanate undecane, 1,8-diisocyanate-4-isocyanate methyloctane, 1,3,6-triisocyanate hexane, 3,5 , 7-trimethyl-1,8-diisocyanate-5-isocyanate methyloc
  • Examples of the alicyclic polyisocyanate include the following. 1,3-cyclopentene diisocyanate, 1,4-cyclohexane diisocyanate, 1,3-cyclohexane diisocyanate, 3-isocyanate methyl-3,5,5-trimethylcyclohexyl isocyanate (hereinafter also referred to as isophorone diisocyanate), 4,4′- Methylene bis (cyclohexyl isocyanate), methyl-2,4-cyclohexane diisocyanate, methyl-2,6-cyclohexane diisocyanate, 1,3- or 1,4-bis (isocyanate methyl) cyclohexane (hereinafter also referred to as hydrogenated xylylene diisocyanate).
  • 1,3-cyclopentene diisocyanate 1,4-cyclohexane diisocyanate
  • 1,3-cyclohexane diisocyanate 1,3-cyclohexan
  • alicyclic diisocyanates such as norbornane diisocyanate; 1,3,5-triisocyanatecyclohexane, 1,3,5-trimethylisocyanatecyclohexane, 2- (3-isocyanatopropyl) -2,5-di (isocyanatemethyl) -bicyclo (2,2,1) heptane, 2 -(3-isocyanatopropyl) -2,6-di (isocyanatemethyl) -bicyclo (2,2,1) heptane, 3- (3-isocyanatopropyl) -2,5-di (isocyanatomethyl) -bicyclo (2 , 2,1) heptane, 5- (2-isocyanatoethyl) -2-isocyanatomethyl-3- (3-isocyanatopropyl) -bicyclo (2,2,1) heptane, 6- (2-isocyanatoethyl) -2
  • aromatic-aliphatic polyisocyanate examples include the following. 1,3- or 1,4-xylylene diisocyanate or mixtures thereof, ⁇ , ⁇ '-diisocyanate-1,4-diethylbenzene, 1,3- or 1,4-bis (1-isocyanate-1-methylethyl) benzene (Hereinafter also referred to as tetramethylxylylene diisocyanate) or aromatic-aliphatic diisocyanates such as mixtures thereof; Aromatic-aliphatic triisocyanates such as 1,3,5-triisocyanate methylbenzene.
  • aromatic polyisocyanate examples include the following. m-phenylene diisocyanate, p-phenylene diisocyanate, 4,4′-diphenyl diisocyanate, 1,5-naphthalene diisocyanate, 2,4- or 4,4′-diphenylmethane diisocyanate (hereinafter also referred to as MDI) or a mixture thereof; , 4- or 2,6-tolylene diisocyanate (hereinafter also referred to as TDI, or mixtures thereof, aromatic diisocyanates such as 4,4′-toluidine diisocyanate, 4,4′-diphenyl ether diisocyanate; Aromatic triisocyanates such as triphenylmethane-4,4 ′, 4 ′′ -triisocyanate, 1,3,5-triisocyanatebenzene, 2,4,6-triisocyanate toluene; Aromatic tetraisocyanates such as 4,4′-diphenylme
  • polyisocyanate derivatives include the following. Dimer, trimer, biuret, allophanate, carbodiimide, uretdione, oxadiazinetrione, polymethylene polyphenyl polyisocyanate (hereinafter also referred to as crude MDI or polymeric MDI), and crude TDI.
  • modified polyisocyanate examples include the following.
  • MDI and MDI derivatives are preferred, and polymeric MDI is preferred from the viewpoint of the working environment and ease of handling during handling.
  • composition of the present invention includes aliphatic polyester particles, lignocellulosic material, and an adhesive. Although there is no restriction
  • the aliphatic polyester particles are usually 0.01 parts by weight or more, preferably 0.05 parts by weight or more, more preferably 0.1 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the total of the lignocellulosic material, the aliphatic polyester particles and the adhesive.
  • the upper limit is usually 18 parts by weight or less, preferably 10 parts by weight or less, more preferably 5 parts by weight or less.
  • the resulting wooden board has insufficient mechanical strength; heat resistance is reduced; moisture absorption resistance is reduced; The strength of the wood board decreases due to hydrolysis of the resin; the appearance of the molded article deteriorates due to the exudation of resin or oligomer; the amount of resin particles used is large, and the amount of relatively inexpensive lignocellulosic material used is small Therefore, there is a tendency that the material cost is high and the economic efficiency is impaired.
  • the content of the aliphatic polyester particles in the composition is less than the lower limit, the strength of the obtained wooden board tends to be insufficient.
  • the adhesive is usually 0.1 parts by weight or more, preferably 0.2 parts by weight or more, more preferably 0.3 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the total of the lignocellulosic material, the aliphatic polyester particles and the adhesive.
  • the upper limit is usually 10 parts by weight or less, preferably 6 parts by weight or less, more preferably 4 parts by weight or less. If the content of the adhesive in the composition is higher than the above upper limit, the adhesiveness will be too high, and even if a release agent is used, the releasability will deteriorate, and the wood board will be brittle due to excessive reaction. And mold contamination with unreacted materials tend to occur. If the content of the adhesive in the composition is less than the above lower limit, it may not be possible to sufficiently obtain the effect of improving the strength of the wood board by using the adhesive together.
  • the composition of the present invention can be used as a molding material for a single-layer wooden board or as a molding material for a wooden board having a laminated structure of two or more layers.
  • a material for forming a laminated board of woody board it can be applied to any of the surface layer, core layer, and back layer, but in that case, depending on the required characteristics in each layer, the content ratio of the adhesive is the above It is preferable to adjust appropriately within the preferable range. That is, when it is necessary to reduce the weight while ensuring the strength of the wooden board, the adhesive content in the composition for forming the surface layer is the adhesion in the composition for forming the core layer.
  • the adhesive content in the composition for forming the core layer is the adhesion in the composition for forming the surface layer and the back layer. If it is more than the content of the agent, for example, about 1.1 to 2.0 times by weight, it can be sufficiently cured even in a core layer that is generally difficult to reach heat, and a molded product having high peeling strength can be obtained. It is preferable because it can be performed.
  • the lignocellulosic material, the adhesive and the aliphatic polyester particles constituting the composition for forming each layer may be different, but the same may be preferable in terms of delamination strength. is there.
  • composition of the present invention only one kind of lignocellulosic material may be contained, or two or more kinds may be contained.
  • aliphatic polyester particles may be contained, and for example, two or more kinds of aliphatic polyester resins having different diol units and dicarboxylic acid units may be contained.
  • only one type of adhesive may be included, or two or more types may be included.
  • composition of the present invention comprises lignocellulosic material, adhesive, and aliphatic polyester particles as essential components, but if necessary, other than lignocellulosic material, adhesive, and aliphatic polyester particles. Other components may be contained. Moreover, resin other than aliphatic polyester particle
  • grains may be contained.
  • Preferable examples of other components include polysaccharides.
  • polysaccharides include dextrin and starch.
  • Specific examples of starch include corn starch, waxy corn starch, high amylose corn starch, wheat starch, rice starch, potato starch, sweet potato starch, tapioca starch, and pea starch.
  • Starch is preferably used from the viewpoint of improving the mechanical properties and water absorption expansion resistance of the obtained wooden board and hardly affecting the appearance of the wooden board.
  • both unmodified products and modified products can be used.
  • the modified polysaccharide is subjected to chemical, physical, biological and other modification methods.
  • Chemically modified polysaccharides include some or all of the structural units of carbohydrates (polysaccharides) such as esterification, etherification, oxidation, reduction, coupling, dehydration, hydrolysis, dehydrogenation, and halogenation.
  • Polysaccharides modified by chemical reaction particularly polysaccharides modified by etherification and esterification of hydroxyl groups are preferably used.
  • denaturation is a polysaccharide which changed the crystallinity degree of the polysaccharide and changed the physical property.
  • the biologically modified polysaccharide is a polysaccharide whose chemical structure or the like has been changed using a living organism.
  • the total of other components contained in 100 parts by weight of the lignocellulosic material is 0.1 to 30 parts by weight.
  • composition of the present invention may contain include, for example, flame retardants, compatibilizers, plasticizers, antioxidants, mold release agents, light proofing agents, weathering agents, colorants, pigments, modifiers, Anti-drip agent, anti-static agent, anti-hydrolysis agent, filler, reinforcing agent (glass fiber, carbon fiber, talc, clay, mica, glass flake, milled glass, glass beads, crystalline silica, alumina, silicon nitride, (Nitride nitride, boron nitride, etc.).
  • flame retardants for example, flame retardants, compatibilizers, plasticizers, antioxidants, mold release agents, light proofing agents, weathering agents, colorants, pigments, modifiers, Anti-drip agent, anti-static agent, anti-hydrolysis agent, filler, reinforcing agent (glass fiber, carbon fiber, talc, clay, mica, glass flake, milled glass, glass beads, crystalline silica, alumina, silicon nit
  • the release agent is not particularly limited, and examples thereof include silicon-based, fluorine-based, carnauba wax-based, montan wax-based, paraffin-based and polyethylene-based waxes.
  • polyethylene-based and carnauba wax-based waxes are preferably used from the viewpoint of secondary processability of the obtained composite material.
  • the content thereof is usually 10 parts by weight or less, preferably 5 parts per 100 parts by weight in total of the lignocellulosic material, the aliphatic polyester particles and the adhesive. It is preferable that it is 1 part by weight or less, more preferably 1 part by weight or less.
  • the composition of the present invention contains other resins other than aliphatic polyester particles
  • the other resins include conventionally known thermoplastic resins, and specifically, polycarbonate resins, polypropylene resins, polyamides.
  • composition of the present invention contains these other resins, the content thereof is preferably 10 parts by weight or less with respect to 100 parts by weight of the aliphatic polyester particles, and the absence of the composition ensures the effect of the present invention. It is preferable in obtaining.
  • the composition of the present invention is usually prepared as a water-containing composition.
  • the water content of the composition of the present invention is usually 3 to 25% by weight, preferably 5 to 20% by weight. If the moisture content is higher than the above upper limit, defects are likely to occur in the molded product due to a large amount of water vapor generated during hot press molding, and if the moisture content is low, sufficient heat is not transmitted to the core layer and sufficient mechanical strength is obtained. There is a tendency not to obtain a wooden board.
  • the moisture content in the composition of the present invention when applied as a molding material for a wooden board having a laminated structure, for each of the surface layer, core layer, or back layer molding material, depending on the required characteristics in each layer, the above
  • the core layer molding material is preferably 5 to 10% by weight
  • the surface layer and back layer molding materials are preferably 8 to 20% by weight.
  • the water content of the lignocellulosic material may be adjusted, or water may be added during the production of the composition.
  • composition of the present invention contains aliphatic polyester particles having an average particle size of 650 ⁇ m or less and a particle size distribution value of 1.3 or more and an organic isocyanate compound. It is preferable from the point, and it is more preferable at the point from which the wood board which has bending strength and water absorption expansion
  • compositions of lignocellulosic material and aliphatic polyester particles, adhesive and other components used as necessary are not particularly limited as long as it is a known method.
  • stirring and mixing, pump mixing, extrusion Mixing, container rotation mixing, and pulverization mixing can be used.
  • the wooden board of the present invention is formed by molding the composition of the present invention.
  • the method of pressure-molding in the temperature more than the softening temperature of an aliphatic polyester particle is used preferably.
  • the heating method is not particularly limited, and can be appropriately selected from high-frequency heating, contact heater, heating in an oven, and the like. In order to suppress decomposition of the aliphatic polyester particles, heating is preferably performed at a temperature higher than or equal to the softening temperature of the aliphatic polyester particles, and a composition containing the lignocellulosic material, adhesive, and aliphatic polyester particles is heated and pressed.
  • the temperature is preferably 260 ° C. or lower.
  • the mechanical strength of the produced wooden board tends to be insufficient due to thermal degradation of the lignocellulosic material or thermal decomposition of the aliphatic polyester particles.
  • the pressure at the time of heat and pressure molding and the heat and pressure time can be appropriately selected. In general, the pressure is about 1 to 15 MPa, and the heat and pressure time is about 1 to 10 minutes.
  • the pressure molding may be a known method, but usually press molding is used.
  • the conditions for press molding are not particularly limited, but a hot press is preferable because the aliphatic polyester resin and the lignocellulosic material are uniformly melt-bonded.
  • the molding material (mat) formed by pouring the composition into a mold and temporarily molded may be subjected to main molding by hot pressing at a temperature equal to or higher than the softening temperature of the aliphatic polyester particles.
  • the composition in a state where it is gathered in a predetermined shape without forming a temporary molded body may be heated to a temperature equal to or higher than the softening temperature of the aliphatic polyester particles, preliminarily compressed, and further press-molded.
  • a wood board means what formed after mixing lignocellulosic materials, such as a wood scrap obtained from the waste material at the time of lumbering, a building demolition material, etc., and a wood fiber, with an adhesive agent.
  • a wood board is manufactured by mixing a lignocellulosic material and an adhesive such as a phenol resin, a melamine resin, a urea resin, a urea melamine co-condensation resin, an isocyanate resin, and the like, followed by heat and pressure molding.
  • Specific examples of wood boards include Oriented Strand Board, Particle Board, Medium Density Fiber Board, etc. Various strengths are available depending on the type of wood board.
  • the wood board according to the present invention contains a lignocellulosic material, an adhesive, and aliphatic polyester particles as raw materials, has low water absorption, good dimensional stability, and has bending strength even when it absorbs moisture and moisture. Since there is little fall, it can be used conveniently as a building equipment, a flooring material, a furniture member, a kitchen article, a storage room (closet), or the like, which is used for a roof base, a floor base, or a wall surface.
  • the wood / plastic composite material means a composite material made of lignocellulosic material and thermoplastic plastic as a main raw material by a known plastic molding technique.
  • plastic materials such as extrusion molding, injection molding, press molding, etc. are mixed after mixing lignocellulosic materials such as wood scraps, wood fibers, etc. obtained from waste materials during construction and building demolition materials and thermoplastics.
  • lignocellulosic materials such as wood scraps, wood fibers, etc. obtained from waste materials during construction and building demolition materials and thermoplastics.
  • wood-based waste materials and plastics have been attracting attention as raw materials for wood / plastic composites.
  • JIS A5741 (2012) of the Japan Industrial Standards Committee Various standards are set by.
  • the wood / plastic composite according to the present invention contains a lignocellulosic material and aliphatic polyester particles as raw materials. From excellent mechanical properties and moderate biodegradability, a casing such as a mobile phone, a collection pallet, It is preferably used for seedling pods. For applications that require various durability and weather resistance and do not require biodegradability, the aliphatic polyester particles of the present invention are mixed with thermoplastic plastics such as polyethylene terephthalate resin, polycarbonate resin, polypropylene resin, etc. It may be a plastic composite material.
  • thermoplastic plastic content in the wood / plastic composite in the present invention is not particularly limited, but the thermoplastic is preferably contained in an amount exceeding 18% by weight with respect to the total of the lignocellulosic material and the thermoplastic. . Furthermore, the content of the aliphatic polyester particles in the thermoplastic used in the wood / plastic composite according to the present invention is usually 10% by weight or more, preferably 30% by weight or more. When the content of the aliphatic polyester particles in the thermoplastic plastic used in the wood / plastic composite is within the above range, a wood / plastic composite excellent in durability, constitution resistance and mechanical strength tends to be obtained.
  • peel strength A 50 mm square test piece was cut from the molded sample, the upper and lower surfaces were fixed to a jig with a hot melt adhesive, and a board peel test was performed at a test speed of 2 mm / min. The value obtained by dividing the obtained breaking strength by area was defined as peel strength.
  • Aromatic diisocyanate derivatives polymethylene polyphenyl polyisocyanate (polymeric MDI), (Mitsui Chemicals Cosmonate M-200) ⁇ WAX> Paraffin wax (manufactured by Chukyo Yushi Co., Ltd .: Cellozol P-203)
  • Resin 1 Polybutylene succinate (PBS) (“GS Pla” manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, grade: AZ71TN, melting point: 110 ° C., MFR: 22 g / 10 min)
  • Resin 2 Polybutylene succinate (PBS) (“GS Pla” manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, grade: FZ71PN, melting point: 115 ° C., MFR: 22 g / 10 min)
  • Resin 3 Polybutylene succinate (PBS) (“Bionore” manufactured by Showa Denko KK, grade: 1001, melting point: 115 ° C., MFR: 1.3 g / 10 min)
  • Resin 4 Polybutylene succinate (PBS) (Shandong Fuwin New Material Co., Ltd., MFR: 8.5 g / 10 min)
  • Resin 5 Polybutylene succinate adipate (PBSA) (Mitsubishi Chemical Corporation “GSPla”, grade: FD92WN, melting point: 84 ° C., MFR:
  • Starch 1 Tapioca starch (manufactured by EIAMHENG TAPIOCA STARCH INDUSTRY CO., LTD.)
  • Starch 2 Wheat flour starch (medium flour, manufactured by Nisshin Flour Milling Co., Ltd.)
  • the melting point and MFR of the resin were measured by the following methods.
  • Melting point Using a differential scanning calorimeter, a 10 mg sample was heated and melted in a nitrogen stream at a flow rate of 50 mL / min, then cooled to 0 ° C. at a rate of 10 ° C./min, and subsequently increased at a rate of 10 ° C./min. The melting peak temperature when heating was taken as the melting point.
  • MFR Measured in accordance with JIS K7210 under conditions of 190 ° C. and 2.16 kg load.
  • Example 1 A composition for surface layer was prepared by mixing 1 part by weight of aliphatic polyester particles 1 obtained in Production Example 1, 4 parts by weight of polymethylene polyphenyl polyisocyanate, 95 parts by weight of wood chips for surface layer, and 0.4 parts by weight of paraffin wax. Obtained. Water was added so that the water content of the obtained surface layer composition was 14% by weight. Next, 1.2 parts by weight of aliphatic polyester particles 1 obtained in Production Example 1, 4.8 parts by weight of polymethylene polyphenyl polyisocyanate, 94 parts by weight of wood chips for core layer, and 0.3 parts by weight of paraffin wax were added. The composition for core layer was obtained by mixing. Water was added so that the water content of the obtained core layer composition was 7% by weight.
  • the composition for the surface layer, the composition for the core layer, and the composition for the surface layer were poured in the order of 28 cm in length and 26 cm in width to prepare a temporary molded body (mat).
  • a temporary molded body (mat).
  • 1.6 cm square spacer rods were installed on both sides of the mat, and the temperature was 210 ° C., the pressure was 30 kg / cm 2 (about 3 MPa), and the heat press molding was performed in 3 minutes.
  • a wood board having a thickness of about 15 mm was produced.
  • the forming ratio (surface layer / core layer / surface layer) was 20/60/20 (% by weight).
  • the density of the wooden board was 700 kg / m 3 .
  • the obtained wooden board was subjected to various evaluations in accordance with JIS A 5908: 2003 (items 5.1, 6.5 to 6.8), and the results are shown in Table 2.
  • Example 1 A wood board was produced under the same conditions as in Example 1 except that the aliphatic polyester particles 2 obtained in Production Example 2 were used instead of the aliphatic polyester particles 1. The obtained wooden board was evaluated in the same manner as in Example 1, and the results are shown in Table 2.
  • Example 2 A wood board was produced under the same conditions as in Example 1 except that the types of aliphatic polyester particles, the adhesive, and WAX were the amounts shown in Table 3 and the density of the wood board was 800 kg / m 3 .
  • the obtained wood board was evaluated in the same manner as in Example 1, and the results are shown in Table 3.
  • the wood board containing aliphatic polyester particles having the particle size distribution defined by the present invention is an aliphatic having a narrow particle size distribution. It has been found that it has high normal bending strength, wet bending strength, peel strength and excellent water absorption-swelling property compared to a wood board containing polyester particles. Further, from the evaluation results of Example 2 and Comparative Example 2, the wood board containing aliphatic polyester particles having a high average particle diameter, even if the particle size distribution is similar, is a woody material containing polyester particles defined by the present invention.
  • the aliphatic polyester particles of the present invention can be used as raw materials regardless of the type of aliphatic polyester used as a raw material, so that normal bending strength, wet bending strength, peel strength, It was found that a wood board having an excellent water absorption expansion rate can be produced.
  • Example 12 to 13 The same as in Example 1 except that the type of aliphatic polyester particles, starch, adhesive and WAX were the amounts described in Table 4, the density of the wooden board was 680 kg / m 3, and starch was added simultaneously with the aliphatic polyester particles.
  • a wood board was manufactured under the conditions described above. The obtained wood board was evaluated in the same manner as in Example 1, and the results are shown in Table 4.
  • the wood board containing the aliphatic polyester particles having the particle size distribution defined by the present invention further contains starch to improve the normal bending strength and to absorb water. It was found that the expansion rate was lowered.

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Abstract

本発明は、リグノセルロース系材料、接着剤と共に木質ボードの原料に用いることで、乾燥・湿潤条件下での曲げ強度に優れ、吸水膨張率が低く、外観に優れた木質ボードを製造することが出来る、脂肪族ポリエステル粒子を提供する。平均粒子径が６５０μｍ以下であり、粒子径分布の値が１．３以上である脂肪族ポリエステル粒子を木質ボードの原料に用いる。特に本発明の脂肪族ポリエステル粒子は、リグノセルロース系材料および、イソシアネート系接着剤と併用し、製造された木質ボードにおいて、特に優れた効果を有する。

Description

脂肪族ポリエステル粒子
　本発明は、脂肪族ポリエステル粒子に関する。詳しくは、本発明は特定の粒子径及び粒子径分布を有する脂肪族ポリエステル粒子に関する。
　木質チップや繊維材料等のリグノセルロース系材料とフェノール樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、尿素メラミン共縮合樹脂、イソシアネート系樹脂等の接着剤との混合物を加熱加圧成形し、リグノセルロース系材料を接着剤で結着することにより製造される木質ボード（パーティクルボード含む）は、軽量で断熱性、遮音性、剪断剛性等にも優れることから、建材として床や壁などの下地材に、また、表面に化粧板を貼着して家具等に加工されるなど、幅広い用途に使用されている。
　特にリグノセルロース系材料として建築廃材や間伐材を用いることで、環境負荷を軽減することができ、低コストで製造することができることが知られている。
　しかし、リグノセルロース系材料及び接着剤を使用した木質ボードは、大気中の水分によって、厚み方向の膨張が生じる（寸法安定性が悪くなる）といった問題や、吸水によって曲げ強度や耐剥離性が著しく低下するという問題があった。
　特許文献１には特定の粒径を有する竹チップとイソシアネート系接着剤との混合物を原料に木質ボードを製造することで上記問題点を解決できることが記載されている。しかし、特許文献１の実施例（特に実施例１及び参考例１）に記載されている様に上記効果が得られるのは特定の粒径の竹チップを用いた場合のみで、同じように粒径を制御した木質チップを用いても十分な効果が得られないことが記載されている。
　特許文献２には、木材、イソシアネート系接着剤、ポリ１，３－プロピレンサクシネート－Ｃｏ－テレフタレートを原料に木質ボードを製造したことが記載されている。しかし、ポリ１，３－プロピレンサクシネート－Ｃｏ－テレフタレートを粉末として木質ボード原料に用いたことは記載されていない。
　特許文献３には、木材チップ、目開き２ｍｍのメッシュ又は目開き５ｍｍのメッシュを通したポリブチレンサクシネート樹脂粒子との混合物を加熱加圧圧縮し、合成板を製造したことが記載されている。
日本国特開２０１３－１４０４０号公報 米国特許出願公開第２０１３／０３２４６４４号明細書 日本国特開２００６－２０５６４４号公報
　本発明者等は特許文献３に記載された脂肪族ポリエステル粒子を原料として木質ボードを製造しても、得られた木質ボードは吸水によって厚み方向の膨張が生じる（寸法安定性が悪い）といった問題や、吸水によって曲げ強度や耐剥離性が著しく低下するという問題に加え、加熱加圧成形時に木質ボードの表面外観に脂肪族ポリエステル粒子由来の染みや着色が生じるという問題を見出した。
　本発明は上記状況に鑑みてなされたもので、その目的はリグノセルロース系材料、接着剤と共に木質ボードの原料に用いることで、乾燥・湿潤条件下での曲げ強度や剥離性に優れ、吸水膨張率が低く、外観に優れた木質ボードを製造することが出来る、脂肪族ポリエステル粒子を提供することを課題とする。
　本発明者等は上記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、特定の平均粒子径及び粒子径分布を有する脂肪族ポリエステル粒子を、木質ボードの原料に用いることで上記課題を解決できることを見出した。
　即ち、本発明の要旨は、以下の［１］～［１４］に存する。
［１］　平均粒子径が６５０μｍ以下であり、粒子径分布の値が１．３以上である脂肪族ポリエステル粒子。
［２］　分級粒子径が１５００μｍ以下である、［１］に記載の脂肪族ポリエステル粒子。
［３］　融点が２００℃以下である、［１］又は［２］に記載の脂肪族ポリエステル粒子。
［４］　ジオール単位とジカルボン酸単位とを主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステル樹脂を主成分とする、［１］～［３］のいずれか１つに記載の脂肪族ポリエステル粒子。
［５］　脂肪族ポリエステル樹脂がポリブチレンサクシネートである、［４］に記載の脂肪族ポリエステル粒子。
［６］　脂肪族ポリエステル樹脂を粉砕することにより得られた、［１］～［５］のいずれか１つに記載の脂肪族ポリエステル粒子。
［７］　脂肪族ポリエステル樹脂のガラス転移温度以下で粉砕することにより得られた、［６］に記載の脂肪族ポリエステル粒子。
［８］　脂肪族ポリエステル樹脂を粉砕後、分級を行うことで得られたものである、［６］又は［７］に記載の脂肪族ポリエステル粒子。
［９］　［１］～［８］のいずれか１つに記載の脂肪族ポリエステル粒子、リグノセルロース系材料および、接着剤を含有する組成物。
［１０］　さらに、多糖類を含む、［９］に記載の組成物。
［１１］　接着剤が有機イソシアネート系化合物である、［９］又は［１０］に記載の組成物。
［１２］　［９］～［１１］のいずれか１つに記載の組成物を成形することで得られる木質ボード。
［１３］　［１］～［８］のいずれか１つに記載の脂肪族ポリエステル粒子及びリグノセルロース系材料を含む木材・プラスチック複合材用組成物。
［１４］　［１３］に記載の木材・プラスチック複合材用組成物を成形することで得られる木材・プラスチック複合材。
　本発明の脂肪族ポリエステル粒子をリグノセルロース系材料、接着剤と共に木質ボードの原料に用いることで、乾燥・湿潤環境下での曲げ強度、剥離強度、耐吸水膨張率及び外観に優れた木質ボードを製造することが出来る。
　特に、本発明の脂肪族ポリエステル粒子、リグノセルロース系材料、イソシアネート系接着剤を原料として製造された木質ボードは、乾燥・湿潤環境下での曲げ強度、耐吸水膨張率及び外観に優れると共に、ホルムアルデヒドを含まないことから各種建材や、家具等に好ましく用いられる。
　以下に本発明の実施の形態を詳細に説明する。
　本発明において、脂肪族ポリエステル粒子、リグノセルロース系材料及び接着剤を含む混合物を「組成物」、該組成物を成形してなる成形体を「木質ボード」と称する。
＜脂肪族ポリエステル樹脂＞
　脂肪族ポリエステル樹脂は、脂肪族構造のモル比率が全体構造に対して最大比率となる樹脂であれば特に限定されず、例えば、脂肪族構造以外に、部分的に芳香族構造を有する脂肪族芳香族ポリエステルであってもよい。より具体的には、例えば、脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステル（全脂肪族ポリエステル）；オキシカルボン酸（ヒドロキシカルボン酸）を主成分としてなる脂肪族ポリエステル；脂肪族ジオール、脂肪族ジカルボン酸、芳香族ジカルボン酸を主成分としてなる脂肪族芳香族ポリエステル；およびそれらの混合物が挙げられる。これらの中で、脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステルが好ましい。
　ここで、「主成分としてなる」とは、対象とする単量体成分を５０モル％以上用いて重合反応をさせて得られるものであることを意味する。対象とする単量体成分の使用量は、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは７０モル％以上、さらに好ましくは８０モル％以上である。
＜脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステル＞
　脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステルは、下記式（１）で表される脂肪族ジオール単位および下記式（２）で表される脂肪族ジカルボン酸単位を含んでなる脂肪族ポリエステル樹脂である。
　　－Ｏ－Ｒ１１－Ｏ－　　　（１）
［式（１）中、Ｒ１１は、鎖中に酸素原子を有していてもよい２価の鎖状脂肪族炭化水素基を示し、共重合されている場合には１種に限定されない。］
　　－ＯＣ－Ｒ２１－ＣＯ－　　　（２）
［式（２）中、Ｒ２１は、直接結合を示すか、２価の鎖状脂肪族炭化水素基を示し、共重合されている場合には１種に限定されない。］
　式（１）のジオール単位を与える脂肪族ジオールとしては、特に限定されないが、成形性や機械強度の観点から、炭素数２～１０の脂肪族ジオールが好ましく、炭素数４～６の脂肪族ジオールが特に好ましい。具体的には、例えば、エチレングリコール、１，２－プロパンジオール、１，３－プロパンジオール、１，４－ブタンジオール、１，５－ペンタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、１，７－ヘプタンジオール、１，８－オクタンジオール、１，９－ノナンジオール、１，１０－デカンジオール、ネオペンチルグリコール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレンエーテルグリコール等が挙げられ、中でも１，４－ブタンジオールが特に好ましい。上記脂肪族ジオールは、１種を単独で用いても、２種以上を任意の比率および組合せで用いてもよい。
　式（２）の脂肪族ジカルボン酸単位を与えるジカルボン酸成分としては、特に限定されないが、炭素数２～４０の脂肪族ジカルボン酸が好ましく、炭素数４～１０の脂肪族ジカルボン酸が特に好ましい。具体的には、例えば、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカン二酸等が挙げられる。中でもコハク酸、アジピン酸、セバシン酸が好ましく、コハク酸とアジピン酸がより好ましく、コハク酸が特に好ましい。上記脂肪族ジカルボン酸は、１種を単独で用いても、２種以上を任意の比率および組合せで用いてもよい。
　脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステルの具体例としては、１，４－ブタンジオールとコハク酸からなるポリブチレンサクシネート、１，４－ブタンジオール、アジピン酸、コハク酸からなるポリブチレンサクシネートアジペート等が挙げられる。
　脂肪族ジカルボン酸がコハク酸である場合、コハク酸由来の構造単位量を所定範囲内とすることで、本発明の脂肪族ポリエステル粒子を含む木質ボードが土壌に破棄された後、リグノセルロース系材料と共に、生分解され土壌に還元される傾向にある。
　全脂肪族ジカルボン酸単位中のコハク酸由来の構造単位の割合は、通常５０～１００モル％、好ましくは８０～１００モル％、より好ましくは９０～１００モル％である。
　また、脂肪族ジカルボン酸がコハク酸とアジピン酸である場合、コハク酸由来とアジピン酸由来の構造単位量を所定範囲内とすることで、通常の条件における適度な生分解性が可能な上、木質ボードに耐衝撃性の付与がより容易となる傾向にある。全脂肪族ジカルボン酸単位中のコハク酸由来の構造単位の割合は、通常５０～９５モル％、好ましくは６０～９３モル％、より好ましくは７０～９０モル％であり、全脂肪族ジカルボン酸単位中のアジピン酸由来の構造単位の割合は、通常５～５０モル％、好ましくは７～４０モル％、より好ましくは１０～３０モル％である。
　ジオールとジカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステルは、公知の方法（日本国特開２０１２－１４４７４４号公報、日本国特開２０１０－１９５９８９号公報、日本国特開２００９－１７３８８４号公報等に記載の方法）で製造することができる。
　例えば、上記の脂肪族ジカルボン酸と脂肪族ジオールとのエステル化反応および／またはエステル交換反応を行った後、減圧下での重縮合反応を行うといった溶融重合の一般的な方法や、有機溶媒を用いた公知の溶液加熱脱水縮合方法によっても製造することができる。経済性や製造工程の簡略性の観点から、無溶媒下で行う溶融重合で製造する方法が好ましい。
　ジオールとジカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステルとして使用可能な製品（市販品）としては、三菱化学社製ポリブチレンサクシネート系樹脂「ＧＳ　Ｐｌａ」（登録商標）（ポリブチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネートアジペート等）、昭和電工社製ポリブチレンサクシネート樹脂「ビオノーレ」（登録商標）、Ｓｈａｎｄｏｎｇ　Ｆｕｗｉｎ　Ｎｅｗ　Ｍａｔｅｒｉａｌ社製ポリブチレンサクシネート樹脂等が挙げられる。
　脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステルは、以下の物性を持つものが好ましい。
　重量平均分子量は、下限が好ましくは１０，０００以上、より好ましくは２０，０００以上、さらに好ましくは５０，０００以上であり、上限が好ましくは１，０００，０００以下、より好ましくは５００，０００以下、さらに好ましくは４００，０００以下である。重量平均分子量を上記範囲とすることにより、成形性と機械強度の点において有利である。なお、本明細書において、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、ポリスチレンを標準物質として測定した値である。
　メルトフローレート（ＭＦＲ）は、１９０℃、２．１６ｋｇで測定した場合、下限が通常０．１ｇ／１０分以上、好ましくは０．５ｇ／１０分以上、より好ましくは１ｇ／１０分以上であり、上限が通常１０００ｇ／１０分以下、好ましくは５００ｇ／１０分以下、より好ましくは１００ｇ／１０分以下、更に好ましくは５０ｇ／１０分以下である。脂肪族ポリエステルのメルトフローレートを上記範囲とすることにより、成形性と機械強度が良好となる。
　融点は、下限が好ましくは７０℃以上、より好ましくは７５℃以上であり、上限が好ましくは２５０℃以下、より好ましくは２００℃以下、特に好ましくは１５０℃以下である。融点が複数存在する場合には、少なくとも１つの融点が上記範囲内にあることが好ましい。
　固有粘度（ＩＶ）は、通常０．６以上、好ましくは０．８以上、より好ましくは１．０以上であり、上限が通常１．８以下、好ましくは１．６以下、より好ましくは１．４以下である。固有粘度が小さすぎると、成形品の機械物性が低下する可能性があり、また固有粘度が大きすぎると、成形加工時に溶融粘度が高くなりすぎ、押出機負荷が上がるため生産性が落ちる可能性がある。なお、本明細書において、固有粘度（ＩＶ）は、フェノール／テトラクロロエタン（重量比１／１）の混合溶媒を使用し、３０℃において測定した値に基づくものである。
　また、原料としての脂肪族ポリエステル樹脂の物性は、特段の記載がない場合、＜脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステル＞の項に記載された物性と同様である。
　脂肪族ポリエステル樹脂中の、脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステル樹脂の量は特に限定されないが、通常５０重量％以上、好ましくは７０重量％以上、より好ましくは８０重量％以上、さらに好ましくは９０重量％以上、特に好ましくは９６重量％以上であり、一方上限は特に限定されないが、１００重量％であることが好ましい。脂肪族ポリエステル樹脂中に脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステル樹脂が上記範囲で含まれることで、本発明の脂肪族ポリエステル粒子を含む木質ボードの機械物性が向上する傾向にある。
＜オキシカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステル＞
　オキシカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステルは、少なくとも一つ以上の脂肪族オキシカルボン酸単位を含んでなる脂肪族ポリエステルである。
　脂肪族オキシカルボン酸単位を与える脂肪族オキシカルボン酸の具体例としては、例えば、乳酸、グリコール酸、２－ヒドロキシ－ｎ－酪酸、３－ヒドロキシ酪酸、４－ヒドロキシ酪酸、２－ヒドロキシカプロン酸、６－ヒドロキシカプロン酸、２－ヒドロキシ－３，３－ジメチル酪酸、２－ヒドロキシ－３－メチル酪酸、２－ヒドロキシイソカプロン酸、３－ヒドロキシ吉草酸、リンゴ酸、クエン酸等、またはこれらの低級アルキルエステル若しくは分子内エステルが挙げられる。また、ε－カプロラクトン等のラクトン化合物も本発明において脂肪族オキシカルボン酸に包含される。これらに光学異性体が存在する場合には、Ｄ体、Ｌ体またはラセミ体の何れでもよく、形態としては固体、液体または水溶液であってもよい。これらの中で、乳酸、グリコール酸、３－ヒドロキシ酪酸、４－ヒドロキシ酪酸、６－ヒドロキシカプロン酸、３－ヒドロキシ吉草酸が好ましい。これら脂肪族オキシカルボン酸は、１種を単独で用いても、２種以上を任意の比率および組合せで用いてもよい。
　オキシカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステルの具体例としては、ポリ乳酸、ポリグリコール酸、ポリ３－ヒドロキシブチレート、ポリ４－ヒドロキシブチレート、ポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシバレエート）、ポリカプロラクトンなどが挙げられる。これらの中でポリ乳酸が特に好ましい。
　ポリ乳酸樹脂に含まれる乳酸の構成としてはモル比として、Ｄ－乳酸：Ｌ－乳酸＝１００：０～８５：１５、または０：１００～１５：８５であることが好ましい。また、Ｄ－乳酸とＬ－乳酸との構成割合が異なった他のポリ乳酸をブレンドすることも可能である。Ｄ－乳酸のみ、または、Ｌ－乳酸のみを構造単位とするポリ乳酸樹脂は結晶性樹脂となり、融点が高く、耐熱性、機械的物性に優れる傾向にある。
　さらには、ポリ乳酸樹脂は、前述のポリ乳酸と、他のヒドロキシカルボン酸単位との共重合体であってもよく、また少量の鎖延長剤残基を含んでいてもよい。他のヒドロキシカルボン酸単位としては、乳酸の光学異性体（Ｌ－乳酸に対してはＤ－乳酸、Ｄ－乳酸に対してはＬ－乳酸）、グリコール酸、３－ヒドロキシ酪酸、４－ヒドロキシ酪酸、２－ヒドロキシ－ｎ－酪酸、２－ヒドロキシ－３，３－ジメチル酪酸、２－ヒドロキシ－３－メチル酪酸、２－メチル乳酸、２－ヒドロキシカプロン酸等の２官能脂肪族ヒドロキシカルボン酸類、およびカプロラクトン、ブチロラクトン、バレロラクトン等のラクトン類が挙げられる。このような他のヒドロキシカルボン酸単位は、ポリ乳酸樹脂中１５モル％未満で使用するのがよい。
　オキシカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステル、例えばポリ乳酸樹脂は、縮合重合法、開環重合法等の公知の方法（日本国特開平９－１５１２４４号公報、日本国特開平８－１２７５０号公報、国際公開第００／０７８８３９号等に記載の方法）で製造することができる。例えば、縮合重合法では、Ｌ－乳酸またはＤ－乳酸、あるいはこれらの混合物等を直接脱水縮合重合して任意の組成、結晶性を有するポリ乳酸樹脂を得ることができる。また、開環重合法（ラクチド法）では、乳酸の環状２量体であるラクチドを、必要に応じて重合調節剤等を用いながら、適当な触媒を使用してポリ乳酸樹脂を得ることができる。なお、ラクチドには、Ｌ－乳酸の２量体であるＬ－ラクチド、Ｄ－乳酸の２量体であるＤ－ラクチド、Ｄ－乳酸およびＬ－乳酸の２量体であるＤＬ－ラクチドがあり、これらを必要に応じて混合し、重合することによって任意の組成、結晶性を有するポリ乳酸樹脂を得ることができる。
　オキシカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステルとして使用可能な製品（市販品）としては、ネイチャーワークス社製ポリ乳酸樹脂「Ｉｎｇｅｏ」（登録商標）などが挙げられる。
　本発明において使用され得るポリ乳酸樹脂の重量平均分子量は、下限が好ましくは６０，０００以上、より好ましくは８０，０００以上、特に好ましくは１００，０００以上であり、上限が好ましくは７００，０００以下、より好ましくは４００，０００以下、特に好ましくは３００，０００以下である。重量平均分子量が６０，０００より小さいと機械物性や耐熱性等の実用物性が劣る傾向があり、また７００，０００より大きいと溶融粘度が高すぎて成形加工性に劣る傾向がある。
　脂肪族ポリエステル樹脂中の、オキシカルボン酸を主成分としてなる脂肪族ポリエステルの含有割合は、脂肪族ポリエステル樹脂全体を１００重量部としたときに、上限が好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８０重量部以下、さらに好ましくは７０重量部以下である。下限は特に限定されず特に含有していなくともよいが、含有する場合は通常０．１重量部以上である。含有割合を上記範囲とすることにより、加水分解性が向上する場合がある。
＜ジオールとジカルボン酸を主成分としてなる脂肪族芳香族ポリエステル＞
　ジオールとジカルボン酸を主成分とする脂肪族芳香族ポリエステル（以下、「脂肪族芳香族ポリエステル」と称することがある。）は、下記式（３）で表される脂肪族ジオ－ル単位、下記式（４）で表される脂肪族ジカルボン酸単位、及び、下記式（５）で表される芳香族ジカルボン酸単位を必須成分とするものである。更に、オキシカルボン酸単位を有していてもよい。
　　－Ｏ－Ｒ３１－Ｏ－　　　（３）
［式（３）中、Ｒ３１は、鎖中に酸素原子を有していてもよい２価の鎖状脂肪族炭化水素基を示し、共重合されている場合には１種に限定されない。］
　　－ＯＣ－Ｒ４１－ＣＯ－　　　（４）
［式（４）中、Ｒ４１は、直接結合を示すか、２価の鎖状脂肪族炭化水素基を示し、共重合されている場合には１種に限定されない。］
　　－ＯＣ－Ｒ５１－ＣＯ－　　　（５）
［式（５）中、Ｒ５１は２価の芳香族炭化水素基を示し、共重合されている場合には１種に限定されない。］
　式（３）のジオール単位を与える脂肪族ジオールとしては、特に限定されないが、成形性や機械強度の観点から、炭素数２～１０の脂肪族ジオールが好ましく、炭素数４～６の脂肪族ジオールが特に好ましい。具体的には、前記の式（１）として例示した脂肪族ジオール等が挙げられ、中でも１，４－ブタンジオールが特に好ましい。上記脂肪族ジオールは、１種を単独で用いても、２種以上を任意の比率および組合せで用いてもよい。
　式（４）の脂肪族ジカルボン酸単位を与える脂肪族ジカルボン酸成分としては、特に限定されないが、炭素数２～４０の脂肪族ジカルボン酸が好ましく、炭素数４～１０の脂肪族ジカルボン酸が特に好ましい。具体的には、例えば、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカン二酸等が挙げられる。中でもコハク酸、アジピン酸、セバシン酸が好ましく、コハク酸とアジピン酸がより好ましく、コハク酸が特に好ましい。上記脂肪族ジカルボン酸は、１種を単独で用いても、２種以上を任意の比率および組合せで用いてもよい。
　式（５）の芳香族ジカルボン酸単位を与える芳香族ジカルボン酸成分としては、特に限定されないが、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸及びジフェニルジカルボン酸等が挙げられる。これらは酸無水物であってもよい。また、芳香族ジカルボン酸の誘導体としては、これらの芳香族ジカルボン酸の低級アルキルエステル等が挙げられる。これらの中で、テレフタル酸、イソフタル酸、又はそれらの低級アルキル（例えば炭素数１～４のアルキル）エステル誘導体が好ましい。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合して使用してもよい。
　特にテレフタル酸及び／又はテレフタル酸のメチルエステルか、テレフタル酸及び／又はテレフタル酸のメチルエステルとイソフタル酸及び／又はイソフタル酸のメチルエステルとを含有する混合物が好ましい。
　脂肪族芳香族ポリエステルの具体例としては、ポリブチレンアルキレートテレフタレートが好ましく、ポリブチレンアジペートテレフタレートまたはポリブチレンサクシネートテレフタレートがより好ましく、ポリブチレンアジペートテレフタレートが特に好ましい。
　脂肪族芳香族ポリエステルは、公知の方法（日本国特開２００８－３１４５７号公報、日本国特開２００８－３１４５６号公報、日本国特開２００１－２６６４３号公報等に記載の方法）で製造することができる。例えば、上記の脂肪族ジカルボン酸と芳香族ジカルボン酸と脂肪族ジオールとのエステル化反応および／またはエステル交換反応を行った後、減圧下での重縮合反応を行うといった溶融重合の一般的な方法や、有機溶媒を用いた公知の溶液加熱脱水縮合方法によっても製造することができる。経済性や製造工程の簡略性の観点から、無溶媒下で行う溶融重合で製造する方法が好ましい。
　脂肪族芳香族ポリエステルとして使用可能な製品（市販品）としては、ＢＡＳＦ社製ポリブチレンテレフタレートアジペート樹脂「ＥＣＯＦＬＥＸ」（登録商標）などが挙げられる。
　脂肪族ポリエステル樹脂中の、脂肪族芳香族ポリエステルの含有割合は、脂肪族ポリエステル樹脂全体を１００重量部としたときに、上限が好ましくは１００重量部以下、より好ましくは５０重量部以下、特に好ましくは３０重量部以下である。
＜その他の添加剤＞
　本発明に用いる脂肪族ポリエステル樹脂は、本発明の効果を損なわない範囲で、脂肪族ポリエステル以外の樹脂や各種添加剤を含む組成物であってもよい。添加剤としては、フィラー、熱安定剤、酸化防止剤、結晶核剤、難燃剤、帯電防止剤、離型剤及び紫外線吸収剤等が挙げられる。
＜脂肪族ポリエステル粒子＞
　本発明の脂肪族ポリエステル粒子は脂肪族ポリエステル樹脂からなり、平均粒子径が６５０μｍ以下、粒子径分布の値が１．３以上の粒子である。
　本発明における平均粒子径とは、下記レーザ回折／散乱式粒度分布測定装置を用いて下記の条件で粒子の全体積の累積分布を求めたとき、体積の累積分布が５０％となる粒子径（Ｄ５０）を意味する。
　また、本発明における粒子径分布とは、平均粒子径と同様の測定方法で全体積の累積分布を求め、体積の累積分布が１０％（Ｄ１０）、５０％（Ｄ５０）、９０％（Ｄ９０）となる粒子径を下記式（６）に代入し計算された値である。
　　粒子径分布＝（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０　　（６）
使用装置：マイクロトラック　ＭＴ３３００ＥＸ　ＩＩ［日機装（株）］
前処理　：ビーカーに試料と、分散剤を含有する水溶液とを加えた後、超音波にて２分間分散させ、これをサンプル液とする。
　測定回数　：２回
　粒子透過性：透過
　粒子屈折率：１．６０
　溶媒　　　：水
　溶媒屈折率：１．３３３
　本発明の脂肪族ポリエステル粒子の平均粒子径は、６５０μｍ以下であり、好ましくは６００μｍ以下、より好ましくは５５０μｍ以下、更に好ましくは５００μｍ以下、特に好ましくは４００μｍ以下であり、一方下限は特に限定されないが、通常５μｍ以上、好ましくは１５μｍ以上、より好ましくは３０μｍ以上、更に好ましくは４０μｍ以上である。本発明のポリエステル粒子の平均粒子径が上記上限以下であると得られる木質ボードの外観が良好になり、吸水膨張性が低下する。一方、本発明のポリエステル粒子の平均粒子径が上記下限以上であるとリグノセルロース系材料との混合時に均一に拡散しやすく、得られる木質ボードの機械物性が向上する。
　本発明の脂肪族ポリエステル粒子の粒子径分布は１．３以上であり、好ましくは１．３５以上、より好ましくは１．４以上、更に好ましくは１．５以上、特に好ましくは１．８以上であり、一方上限は特に限定されないが、通常３０以下、好ましくは１０以下、より好ましくは６以下、更に好ましくは４以下、より更に好ましくは３．１以下、特に好ましくは３．０以下である。
　本発明のポリエステル粒子の平均粒子径が上記範囲内であるとリグノセルロース系材料中にポリエステル粒子が均一に拡散し、得られる木質ボードの湿潤時の機械物性が向上すると共に、吸水膨張性が低下する。
　本発明の脂肪族ポリエステル粒子は、後述の分級設備で一定サイズ以上の粒子を除去したポリエステル粒子であることが好ましい。
　具体的には、分級粒子径（細粉側最大粒子径）が１５００μｍ以下の脂肪族ポリエステル粒子が好ましく、より好ましくは１０００μｍ以下、更に好ましくは８００μｍ以下である。脂肪族ポリエステル中の分級粒子径が大きすぎると、木質ボード表面で生じるシミや着色等の外観不良の原因となる傾向にある。
　本発明における分級粒子径（細粉側最大粒子径）とは、脂肪族ポリエステル粒子中の最大粒子径を意味し、具体的には脂肪族ポリエステル粒子をメッシュを用いて分級した場合、ＪＩＳ－Ｚ　８８０１－１に規定される該メッシュの目開き（基準寸法）の値が分級粒子径となる。
　本発明の脂肪族ポリエステル粒子の平均粒子径は６５０μｍ以下であり、かつ粒子径分布の値が１．３以上であるが、更に分級粒子径が１５００μｍ以下であることが、得られる木質ボードの機械物性及び外観の観点から好ましい。
　粒子径分布に加えて、規定の分級粒子径を有することが好ましい。
　また、本発明の脂肪族ポリエステル粒子の融点は、上限が好ましくは２５０℃以下、より好ましくは２００℃以下、特に好ましくは１５０℃以下であり、下限が好ましくは７０℃以上、より好ましくは７５℃以上である。本発明の脂肪族ポリエステル樹脂の融点が上記範囲であると、加熱加圧成形時にポリエステル重視が溶融し、得られる木質ボードの機械強度が向上する傾向にある。
　本発明の脂肪族ポリエステル粒子を木質ボードの原料に用いることで、乾燥・湿潤環境下での曲げ強度、剥離強度、耐吸水膨張率及び外観に優れた木質ボードを製造することが出来る理由は明らかでないが、以下の様に推測する。
　通常、リグノセルロース系材料は幅広い細孔径の細孔を多数有していることが知られている。本発明で規定するように粒子径分布の広い脂肪族ポリエステル粒子を用いることで、脂肪族ポリエステル粒子の粒子径に対応した細孔に均一に充填される。そして、その後の加熱加圧工程で細孔内の脂肪族ポリエステル粒子が溶融し、冷却固化した際にリグノセルロース系材料の構造を点接着によって固定することで、木質ボードの吸水による膨張や曲げ強度の低下を抑制したと考えられる。
　また、平均粒子径の大きな脂肪族ポリエステル粒子は、リグノセルロース系材料の細孔に充填され難く、その結果得られた木質ボードは充分な曲げ強度が得られなかったと考えられる。
　更に、粒子径の大きい脂肪族ポリエステル粒子は、リグノセルロース系材料及び接着剤との混合時（撹拌時）、重量差によって木質ボードの表面側に偏在し、加熱加圧工程時の熱によって変色することで、木質ボードの外観を悪化させたと考えられる。
＜脂肪族ポリエステル粒子の製造方法＞
　本発明の脂肪族ポリエステル粒子の製造方法は公知の技術を用いて行うことができるが、例えば懸濁重合、乳化重合によって直接粒子を製造する方法、ポリエステル樹脂を粉砕加工する方法、ポリエステル樹脂を乳化剤及び分散媒と共に混合機に導入し、エマルジョン溶液を製造する方法等がある。また、上記方法によって粒子を製造する際に、粉砕後のポリエステル粒子にメッシュ等の分級設備を通すことで得られるポリエステル粒子の平均粒子径、粒子径分布、分級粒子径を制御することができる。
　得られる脂肪族ポリエステル粒子中に乳化剤や重合開始剤等が残留していると、木質ボード製造時に接着剤との予期せぬ化学反応が生じる恐れがあることから、脂肪族ポリエステル樹脂を粉砕加工する方法が好ましく用いられる。
　本発明で用いられる粉砕加工は、公知の技術を用いて行うことができる。粉砕加工の好ましい具体例として、リンレックスミル、ピンミル、ディスクミル、ボールミル、ターボミル等の各種粉砕機が挙げられる。
　リンレックスミルとは、ミルの外周に固定された多数の鋭利部を有するライナーと、複数の刃を有するプレートとからなるミルである。通常、プレートの回転軸は該リンレックスミルの中央部に設置される。プレートに固定された刃とライナーとの間に衝撃を加えることにより、脂肪族ポリエステル樹脂が粉砕される。ここで、該リンレックスミルのサイズ、プレートのサイズ、プレートの回転数、プレートに固定される刃の数等は適宜選択される。該リンレックスミルとしては、例えばホソカワミクロン株式会社製のＬＸシリーズが挙げられる。
　ピンミルとは、多数のピンが融着固定された一対の円盤状のディスクを内部に有するミルである。一対のディスクを逆方向に回転させる、あるいは片方のディスクを固定しもう一方のディスクを回転させることにより、該ディスク間で脂肪族ポリエステル樹脂を粉砕し、粉末成形用パウダーが得られる。ここで、該ピンミルのサイズ、ディスクのサイズ、ディスクの回転数、ディスクに融着固定されるピンの数、ディスク間の距離等は適宜選択される。
　ディスクミルとは、多数の鋭利部（ブレード）を有する一対の円盤状のディスクを内部に有するミルである。一対の該ディスクを逆方向に回転させる、あるいは片方のディスクを固定しもう一方のディスクを回転させることにより、該ディスク間で脂肪族ポリエステル樹脂を粉砕し、粉末成形用パウダーを得ることができる。ここで、該ディスクミルのサイズ、ディスクのサイズ、ディスクの回転数、ディスク上の鋭利部（ブレード）の数、ディスク間の距離等は適宜選択される。
　ボールミルとは、耐磨耗材が内張りされているドラムの中に、ボールとペレットを投入し、ドラムを回転させることにより、脂肪族ポリエステル樹脂を粉砕する粉砕機である。
　なお、上記のミルにより粉砕された粉砕物を分級し、所望の粒度に制御したポリエステル粒子を製造することもできる。例えば、過大な粒度の粉砕物が多く生成した場合、篩振とう機等の分級機構を使用して分級後、十分に微細化された粉体のみを選別する方法を併用してもよい。なお、過大な粒度の粉砕物を、再度上記のミルに投入して粉砕し、合わせて使用することもできる。
　また、粉砕時の樹脂の溶融を防止する目的で、原料槽や粉砕機を液体窒素等の冷媒で冷却する方法、水を加えた湿式下での粉砕方法も好ましく用いられる。
　脂肪族ポリエステル樹脂は、剪断熱によって樹脂の溶融軟化が生じやすいため、凍結粉砕装置を用いて粉砕することが好ましい。上記凍結粉砕装置としては、液体窒素等の超低温冷媒による冷却部と粉砕部と粒度調整部（分級装置）とを兼ね備える装置がより好ましく、例えばホソカワミクロン社製リンレックスミル　ＬＸ（商品名）が好ましく用いられる。
　凍結粉砕を行う場合の粉砕機の温度は通常脂肪族ポリエステル樹脂のガラス転移温度以下、好ましくは－２０℃以下、より好ましくは－４０℃以下、更に好ましくは－６０℃以下であり、一方下限は通常－２００℃以上、好ましくは－１９５℃以上、より好ましくは－１８０℃以上、更に好ましくは－１５０℃以上で行うことが好ましい。上記温度範囲で粉砕を行うと脂肪族ポリエステルが低温脆化した状態で粉砕されるため、粉砕時の発熱が抑制され、熱的変性が生じにくいことから、熱による凝集を抑制し微細に粉砕することができる傾向にある。
＜リグノセルロース系材料＞
　リグノセルロース系材料としては、従来の木質ボードに一般的に使用されているリグノセルロース系材料をいずれも好適に用いることができ、例えば、スギ、ヒノキ、ブナ、カシ、などの木質系材料（針葉樹・広葉樹）やケナフ、サイザル麻、イネ、サトウキビ、竹、ミツマタ、コウゾなどの草木類、さらには木綿、キワタ、カボックなどの種子毛繊維に由来する植物性の材料を挙げることができる。また、これらの処理品、誘導体、いわゆる、ナノファイバーセルロース、再生繊維（ビスコース）、半合成繊維（セルロースエステル）、等も使用可能である。なお、上記木質系材料には、間伐材、端材、樹皮、廃材や、おが屑、ワラ、パルプ、サトウキビのバガスなど加工によって生成する廃棄材料も含まれる。
　リグノセルロース系材料は、得られる木質ボードの機械物性からスギ、ヒノキ、ブナ、カシなどの木質系材料が好ましく用いられる。
　リグノセルロース系材料の形状は、特に限定されず、ファイバー状（線状、フィラメント状、短繊維、ステープル、糸状）、チップ状、粉体状（パーティクル、粉末、顆粒）等が用いられる。また、ファイバー状のセルロースとしては、リグノセルロース系材料から製造されたパルプ加工品であるボール紙、新聞紙等の各種廃棄セルロース製品を解繊して得たものを用いることも出来る。
　リグノセルロース系材料の形状を加工する方法としては、ロータリーカッターによってベニア加工したものを割り箸状に切断してスティックにする方法、フレーカーの回転刃によって丸太を切削してストランドにする方法、一軸破砕機の表面に刃物のついたロールを回転させて木材を破砕する方法、二軸破砕機、衝撃式破砕機等による方法などの公知の方法を用いることができる。
　リグノセルロース系材料の含水率は特に限定されないが通常２０重量％以下、好ましくは１５重量％以下、より好ましくは１０重量％以下である。一般にリグノセルロース系材料は大気中の水分を吸収することから、原料に用いる直前に加熱乾燥することや、乾燥後に密閉し保存しておくことでリグノセルロース系材料を目的の含水率に調整することが出来る。リグノセルロース系材料の含水率が高すぎると、得られる木質ボードの曲げ強度が低下する傾向にある。なお、リグノセルロース系材料の含水率は、ＪＩＳ　Ａ　５９０５－２００３に沿って求めることができる。
＜接着剤＞
　接着剤としては、従来の木質ボードに一般的に使用されている接着剤をいずれも好適に用いることができる。例えば、有機イソシアネート系接着剤、フェノール系接着剤、ユリヤ系接着剤、メラミン系接着剤、エポキシ系接着剤、アクリル系接着剤、有機イソシアネート系接着剤、合成ゴム系接着剤、酢酸ビニル系接着剤などが挙げられる。得られる木質ボードの機械物性から、有機イソシアネート系接着剤、フェノール系接着剤、ユリヤ系接着剤、メラミン系接着剤が好ましく、近年の環境意識の高まりからホルムアルデヒドの放散を抑制した上で高い接着性が得られる有機イソシアネート系接着剤がより好ましい。
　有機イソシアネート系接着剤としては、例えば脂肪族ポリイソシアネート、脂環族ポリイソシアネート、芳香族－脂肪族ポリイソシアネート、芳香族ポリイソシアネート、及びこれらのポリイソシアネートの誘導体や変性体などが挙げられる。
　脂肪族ポリイソシアネートとしては、例えば、次のようなものが挙げられる。
　トリメチレンジイソシアネート、テトラメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、ペンタメチレンジイソシアネート、１，２－プロピレンジイソシアネート、１，２－ブチレンジイソシアネート、２，３－ブチレンジイソシアネート、１，３－ブチレンジイソシアネート、２，４，４－又は２，２，４－トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、２，６－ジイソシアネートメチルカプロエートなどの脂肪族ジイソシアネート；
　リジンエステルトリイソシアネート、１，４，８－トリイソシアネートオクタン、１，６，１１－トリイソシアネートウンデカン、１，８－ジイソシアネート－４－イソシアネートメチルオクタン、１，３，６－トリイソシアネートヘキサン、３，５，７－トリメチル－１，８－ジイソシアネート－５－イソシアネートメチルオクタンなどの脂肪族トリイソシアネート。
　脂環族ポリイソシアネートとしては、例えば、次のようなものが挙げられる。
　１，３－シクロペンテンジイソシアネート、１，４－シクロヘキサンジイソシアネート、１，３－シクロヘキサンジイソシアネート、３－イソシアネートメチル－３，５，５－トリメチルシクロヘキシルイソシアネート（以下、イソホロンジイソシアネートともいう。）、４，４’－メチレンビス（シクロヘキシルイソシアネート）、メチル－２，４－シクロヘキサンジイソシアネート、メチル－２，６－シクロヘキサンジイソシアネート、１，３－又は１，４－ビス（イソシアネートメチル）シクロヘキサン（以下、水添キシリレンジイソシアネートともいう。）もしくはその混合物、ノルボルナンジイソシアネートなどの脂環族ジイソシアネート；
　１，３，５－トリイソシアネートシクロヘキサン、１，３，５－トリメチルイソシアネートシクロヘキサン、２－（３－イソシアネートプロピル）－２，５－ジ（イソシアネートメチル）－ビシクロ（２，２，１）ヘプタン、２－（３－イソシアネートプロピル）－２，６－ジ（イソシアネートメチル）－ビシクロ（２，２，１）ヘプタン、３－（３－イソシアネートプロピル）－２，５－ジ（イソシアネートメチル）－ビシクロ（２，２，１）ヘプタン、５－（２－イソシアネートエチル）－２－イソシアネートメチル－３－（３－イソシアネートプロピル）－ビシクロ（２，２，１）ヘプタン、６－（２－イソシアネートエチル）－２－イソシアネートメチル－３－（３－イソシアネートプロピル）－ビシクロ（２，２，１）ヘプタン、５－（２－イソシアネートエチル）－２－イソシアネートメチル－２－（３－イソシアネートプロピル）－ビシクロ（２，２，１）－ヘプタン、６－（２－イソシアネートエチル）－２－イソシアネートメチル－２－（３－イソシアネートプロピル）－ビシクロ（２，２，１）ヘプタンなどの脂環族トリイソシアネート。
　芳香族－脂肪族ポリイソシアネートとしては、例えば、次のようなものが挙げられる。
　１，３－又は１，４－キシリレンジイソシアネートもしくはその混合物、ω，ω’－ジイソシアネート－１，４－ジエチルベンゼン、１，３－又は１，４－ビス（１－イソシアネート－１－メチルエチル）ベンゼン（以下、テトラメチルキシリレンジイソシアネートともいう。）もしくはその混合物などの芳香族－脂肪族ジイソシアネート；
　１，３，５－トリイソシアネートメチルベンゼンなどの芳香族－脂肪族トリイソシアネート。
　芳香族ポリイソシアネートとしては、例えば、次のようなものが挙げられる。
　ｍ－フェニレンジイソシアネート、ｐ－フェニレンジイソシアネート、４，４’－ジフェニルジイソシアネート、１，５－ナフタレンジイソシアネート、２，４－又は４，４’－ジフェニルメタンジイソシアネート（以下、ＭＤＩともいう。）もしくはその混合物、２，４－又は２，６－トリレンジイソシアネート（以下、ＴＤＩともいう。もしくはその混合物、４，４’－トルイジンジイソシアネート、４，４’－ジフェニルエーテルジイソシアネートなどの芳香族ジイソシアネート；
　トリフェニルメタン－４，４’，４”－トリイソシアネート、１，３，５－トリイソシアネートベンゼン、２，４，６－トリイソシアネートトルエンなどの芳香族トリイソシアネート；
　４，４’－ジフェニルメタン－２，２’，５，５’－テトライソシアネートなどの芳香族テトライソシアネート。
　また、これらのポリイソシアネートの誘導体としては、例えば、次のようなものが挙げられる。
　上記ポリイソシアネートのダイマー、トリマー、ビウレット、アロファネート、カルボジイミド、ウレトジオン、オキサジアジントリオン、ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート（以下、クルードＭＤＩもしくはポリメリックＭＤＩともいう。）、及びクルードＴＤＩ。
　上記ポリイソシアネートの変性体としては、例えば、次のようなものが挙げられる。
　上記ポリイソシアネートやポリイソシアネートの誘導体と、低分子量ポリオール又は低分子量ポリアミンとを、イソシアネート基が残存するように、すなわち、ポリイソシアネート又はその誘導体のイソシアネート基が、低分子量ポリオールの水酸基又は低分子量ポリアミンのアミノ基よりも過剰となる割合で反応させることによって得られるイソシアネートのポリオール変性体やポリアミン変性体。
　上記例示した有機イソシアネート系材料のうち、ＭＤＩやＭＤＩ誘導体が好ましく、取り扱い時の作業環境や取り扱い易さより、ポリメリックＭＤＩが好ましい。
＜組成物＞
　本発明の組成物は、脂肪族ポリエステル粒子、リグノセルロース系材料、接着剤を含む。組成物を製造する際の各原料の使用量に特に制限はないが、以下の範囲とすることが好ましい。
　脂肪族ポリエステル粒子は、リグノセルロース系材料、脂肪族ポリエステル粒子及び接着剤の合計１００重量部に対して通常０．０１重量部以上、好ましくは０．０５重量部以上、より好ましくは０．１重量部以上であり、一方上限は通常１８重量部以下、好ましくは１０重量部以下、より好ましくは５重量部以下である。
　組成物中の脂肪族ポリエステル粒子の含有量が上記上限よりも多いと、得られる木質ボードの機械強度が不足する；耐熱性が低下する；耐吸湿性が低下する；吸湿又は水濡れ時の樹脂の加水分解で木質ボードの強度が低下する；樹脂やオリゴマーの滲み出しで成形体の外観が悪化する；樹脂粒子の使用量が多く、相対的に安価なリグノセルロース系材料の使用量が少ないことから、材料コストが高くつき経済性を損ねる；といった問題が生じる傾向にある。一方、組成物中の脂肪族ポリエステル粒子の含有量が上記下限よりも少ないと、得られる木質ボードの強度が不足する傾向にある。
　また、接着剤は、リグノセルロース系材料、脂肪族ポリエステル粒子及び接着剤の合計１００重量部に対して通常０．１重量部以上、好ましくは０．２重量部以上、より好ましくは０．３重量部以上であり、一方上限は通常１０重量部以下、好ましくは６重量部以下、より好ましくは４重量部以下である。
　組成物中の接着剤の含有量が上記上限よりも多いと、接着性が高くなりすぎ、離型剤を用いても離型性が悪くなり、また、反応の過度の進行による木質ボードの脆化、未反応物による金型汚染などの問題が起こる傾向にある。組成物中の接着剤の含有量が上記下限よりも少ないと、接着剤を併用することによる木質ボードの強度向上の効果を十分に得ることができない場合がある。
　なお、本発明の組成物は、単層の木質ボードの成形用材料としても、２層以上の積層構造の木質ボードの成形用材料としても用いることができる。積層構造の木質ボードの成形用材料として適用する場合、表層、芯層、裏層のいずれにも適用することができるが、その際、各層における要求特性に応じて、接着剤の含有割合を上記の好適範囲内で適宜調整することが好ましい。
　即ち、木質ボードの強度を確保した上で、軽量化を図る必要がある場合には、表層を形成するための組成物中の接着剤含有量は芯層を形成するための組成物中の接着剤含有量よりも多く、例えば１．１～２．０重量倍程度とすると、表層を十分に硬化することが出来、高い曲げ強度を有する成型品を得ることが出来ることから、好ましい。
　一方、表層及び裏層と芯層の層間剥離強度が重視される場合は、芯層を形成するための組成物中の接着剤含有量を表層や裏層を形成するための組成物中の接着剤含有量よりも多く、例えば１．１～２．０重量倍程度とすると、一般的に熱が届きづらい芯層においても十分に硬化をさせることが出来、高いはく離強度を有する成型品を得ることが出来ることから、好ましい。
　なお、各層を形成するための組成物を構成するリグノセルロース系材料、接着剤及び脂肪族ポリエステル粒子は異なるものであってもよいが、同一である方が、層間剥離強度の面で好ましい場合がある。
　本発明の組成物中には、リグノセルロース系材料の１種のみが含まれていてもよく、２種以上が含まれていてもよい。同様に脂肪族ポリエステル粒子についても１種のみが含まれていてもよく、また、例えば、ジオール単位やジカルボン酸単位の異なる脂肪族ポリエステル樹脂の２種以上が含まれていてもよい。接着剤についても同様に１種のみが含まれていてもよく、２種以上が含まれていてもよい。
　本発明の組成物は、リグノセルロース系材料、接着剤、及び脂肪族ポリエステル粒子を必須成分とするものであるが、必要に応じて、リグノセルロース系材料、接着剤、及び脂肪族ポリエステル粒子以外のその他の成分を含有していてもよい。また、脂肪族ポリエステル粒子以外の樹脂が含まれていてもよい。
　その他の成分の好ましい例として多糖類が挙げられる。多糖類としては、デキストリンや澱粉が挙げられ、澱粉としては、具体的にはコーンスターチ、ワキシーコーンスターチ、ハイアミロースコーンスターチ、小麦澱粉、米澱粉、馬鈴薯澱粉、甘藷澱粉、タピオカ澱粉、エンドウ澱粉等が挙げられる。得られる木質ボードの機械物性及び耐吸水膨張性の向上効果並びに木質ボードの外観に影響を与えにくい点から、澱粉が好ましく用いられる。
　上記多糖類は未変性品、変性品どちらも使用できる。変性品多糖類に対して、化学的、物理的、生物学的等の変性方法を行ったものである。化学的変性を行った多糖類としては、炭水化物（多糖類）の構成単位の一部または全部をエステル化、エーテル化、酸化、還元、カップリング、脱水、加水分解、脱水素、ハロゲン化等の化学反応により変性した多糖類、特には、水酸基をエーテル化、エステル化反応によって変性した多糖類が好ましく用いられる。
　また、物理的変性を行った多糖類は、多糖類の結晶化度を変化させ、物理的性質を変化させた多糖類である。また、生物学的変性を行った多糖類は、生物を用いて化学構造等を変化させた多糖類である。
　一般にリグノセルロース系材料１００重量部に対して含まれるその他の成分の総和は０．１～３０重量部である。
　本発明の組成物が含有し得るその他の成分としては、例えば、難燃剤、相溶化剤、可塑剤、酸化防止剤、離型剤、耐光剤、耐候剤、着色剤、顔料、改質剤、ドリップ防止剤、帯電防止剤、耐加水分解防止剤、充填剤、補強剤（ガラス繊維、炭素繊維、タルク、クレー、マイカ、ガラスフレーク、ミルドガラス、ガラスビーズ、結晶性シリカ、アルミナ、窒化ケイ素、窒化アルミナ、ボロンナイトライド等）等が挙げられる。
　離型剤は、特に限定されないが、シリコン系、フッ素系、カルナバワックス系、モンタンワックス系、パラフィン系およびポリエチレン系のワックス等が挙げられる。これらの中でも、得られた複合材料の二次加工性の点から、ポリエチレン系、カルナバワックス系のワックスが好ましく用いられる。
　本発明の組成物がこれらのその他の成分を含有する場合、その含有量は、リグノセルロース系材料、脂肪族ポリエステル粒子及び接着剤の合計１００重量部に対して通常１０重量部以下、好ましくは５重量部以下、より好ましくは１重量部以下であることが好ましい。
　また、本発明の組成物が、脂肪族ポリエステル粒子以外のその他の樹脂を含む場合、その他の樹脂としては、従来公知の熱可塑性樹脂が挙げられ、具体的には、ポリカーボネート樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリエステルカーボネート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリスルフォン樹脂、ポリエーテルスルフォン樹脂、ポリアリーレン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリケトン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリアリールケトン樹脂、ポリエーテルニトリル樹脂、液晶樹脂、ポリベンズイミダゾール樹脂、ポリパラバン酸樹脂；芳香族アルケニル化合物、メタクリル酸エステル、アクリル酸エステル、及びシアン化ビニル化合物からなる群より選ばれる１種以上のビニル単量体を、重合若しくは共重合させて得られるビニル系重合体；若しくは共重合体樹脂、ジエン－芳香族アルケニル化合物共重合体樹脂、シアン化ビニル－ジエン－芳香族アルケニル化合物共重合体樹脂、芳香族アルケニル化合物－ジエン－シアン化ビニル－Ｎ－フェニルマレイミド共重合体樹脂、シアン化ビニル－（エチレン－ジエン－プロピレン（ＥＰＤＭ））－芳香族アルケニル化合物共重合体樹脂、ポリオレフィン、塩化ビニル樹脂、塩素化塩化ビニル樹脂等が挙げられる。これらの樹脂は複数を組み合わせて用いてもよい。
　本発明の組成物がこれらのその他の樹脂を含む場合、その含有量は、脂肪族ポリエステル粒子１００重量部に対して１０重量部以下であることが好ましく、含まないことが本発明の効果を確実に得る上で好ましい。
　本発明の組成物は、通常、含水組成物として調製される。その場合、本発明の組成物の含水率は通常３～２５重量％、特に５～２０重量％であることが好ましい。含水率が上記上限よりも多いと熱プレス成型時に多量に発生する水蒸気によって成型品に欠陥が発生しやすくなり、含水率が少ないと芯層にまで十分に熱が伝わらず十分な機械強度を有する木質ボードが得られない傾向にある。本発明の組成物中の含水率は、積層構造の木質ボードの成形用材料として適用する場合、表層、芯層、又は裏層用成形用材料のそれぞれについて、各層における要求特性に応じて、上記の範囲内で適宜調整することが好ましく、通常、芯層用成形用材料は５～１０重量％、表層、裏層用成形用材料は８～２０重量％とすることが好ましい。
　組成物中の含水量を調整する場合は、リグノセルロース系材料の含水量を調整してもよいし、組成物の製造時に水を添加してもよい。
　本発明の組成物は平均粒子径が６５０μｍ以下であり、粒子径分布の値が１．３以上である脂肪族ポリエステル粒子と有機イソシアネート系化合物を含むことが、得られる木質ボードの機械強度及び外観の点から好ましく、更に澱粉を含むことで曲げ強度及び耐吸水膨張性を有する木質ボードが得られる点でより好ましい。
＜組成物の製造方法＞
　リグノセルロース系材料と脂肪族ポリエステル粒子、接着剤及び必要に応じて用いられるその他の成分の組成物の調製法は、公知の方法であれば特に限定されないが、例えば、攪拌混合、ポンプ混合、押出混合、容器回転混合、さらには、粉砕混合等を用いることができる。
＜木質ボードの製造方法＞
　本発明の木質ボードは、本発明の組成物を成形してなるものである。
　その成形方法としては特に制限はないが、脂肪族ポリエステル粒子の軟化温度以上の温度において加圧成形する方法が好ましく用いられる。加熱方法は特に限定されず、高周波加熱、コンタクトヒータ、オーブンに投入しての加熱など適宜、選択することができる。加熱は、脂肪族ポリエステル粒子の分解を抑制するため、脂肪族ポリエステル粒子の軟化温度以上でより低い温度が好ましく、リグノセルロース系材料、接着剤、脂肪族ポリエステル粒子を含む組成物を加熱加圧成形する場合の温度は２６０℃以下が好ましい。加熱加圧成形する場合の温度が２６０℃を超えるとリグノセルロース系材料の熱劣化や脂肪族ポリエステル粒子の熱分解によって、製造される木質ボードの機械強度が十分に得られない傾向にある。加熱加圧成形時の圧力や加熱加圧時間は適宜選択することが出来るが、一般的には圧力は１～１５ＭＰａ程度、加熱加圧時間は１～１０分程度である。
　加圧成形は、公知の方法でよいが、通常はプレス成形を用いる。プレス成形の条件は特に限定されないが、ホットプレスであると、脂肪族ポリエステル樹脂とリグノセルロース系材料が均一に溶融接着されることから好ましい。また、型枠に組成物を流し込み仮成形された成形材料（マット）を、脂肪族ポリエステル粒子の軟化温度以上のホットプレスによって本成形してもよい。また、特に仮成形体を形成せず、所定形状に集合した状態の組成物を脂肪族ポリエステル粒子の軟化温度以上に加熱して、予備的に圧縮などした後、更にプレス成形してもよい。
＜木質ボードについて＞
　木質ボードとは、製材時の残廃材、建築解体材等から得られる木材小片、木質繊維等のリグノセルロース系材料を接着剤と混合した後に成形したものを意味する。一般に、木質ボードはリグノセルロース系材料とフェノール樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、尿素メラミン共縮合樹脂、イソシアネート系樹脂等の接着剤を混合した後に、加熱加圧成形を行うことによって製造される。木質ボードの具体的な例として、配向性ストランドボード（Oriented Strand Board）、パーティクルボード（Particle board）、中密度繊維板（Medium Density Fiberboard）等が挙げられ、木質ボードの種類に応じて、各種強度、接着剤の種類、ホルムアルデヒド放散量、難燃性等の基準が日本工業標準調査会のＪＩＳによって定められている。参考までにパーティクルボードの場合はＪＩＳ　Ａ　５９０８（１９９４）によって各種基準が設定されている。
　本発明に係る木質ボードは、リグノセルロース系材料、接着剤、脂肪族ポリエステル粒子を原料に含むものであり、吸水性が低く、寸法安定性が良く、水分や湿気を吸収しても曲げ強度の低下が少ないため、屋根下地や床用下地及び壁面等に用いられる建築用部材、床材、家具用部材、キッチン用品や収納庫（クローゼット）等の住宅用設備部材として好適に使用できる。
＜木材・プラスチック複合材（Wood Plastic Composite）＞
　木材・プラスチック複合材とは、リグノセルロース系材料及び熱可塑性プラスチックを主原料とし、公知のプラスチック成形の手法によって複合化したものを意味する。通常、製材時の残廃材、建築解体材等から得られる木材小片、木質繊維等のリグノセルロース系材料と熱可塑性プラスチックを混合した後、押出成形、射出成形、プレス成形等の公知のプラスチック成形手法によって製造される。近年、木材・プラスチック複合材の原料として、木質系の廃材及び廃プラスチックが注目されており、このようなリサイクル原料を用いた木材・プラスチック複合材について、日本工業標準調査会のＪＩＳ　Ａ５７４１（２０１２）によって各種基準が設定されている。
　本発明に係る木材・プラスチック複合材は、リグノセルロース系材料、脂肪族ポリエステル粒子を原料に含むものであり、優れた機械物性及び適度な生分解性から、携帯電話等の筐体、集荷パレット、育苗ポッド等に好ましく用いられる。また、各種耐久性や耐候性が必要で生分解性が不要な用途には、本発明の脂肪族ポリエステル粒子とポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポロプロピレン樹脂等の熱可塑性プラスチックと混合し、木材・プラスチック複合材としてもよい。
　本発明における木材・プラスチック複合材中の熱可塑性プラスチック含有量は特に限定されないが、リグノセルロース系材料及び熱可塑性プラスチックの合計に対して、熱可塑性プラスチックが１８重量％を超えて含まれることが好ましい。更に本発明に係る木材・プラスチック複合材で用いる熱可塑性プラスチック中の脂肪族ポリエステル粒子の含有量は通常１０重量％以上、好ましくは３０重量％以上である。木材・プラスチック複合材で用いる熱可塑性プラスチック中の脂肪族ポリエステル粒子の含有量が上記範囲であると、耐久性、耐構成及び機械強度に優れた木材・プラスチック複合材が得られる傾向にある。
　以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
［平均粒子径及び粒子径分布］
　レーザ回折／散乱式粒度分布測定装置を用いて粒子の全体積の累積分布を求め、体積の累積分布が５０％となる粒子径（Ｄ５０）を測定し、平均粒子径とした。
　また、粒子径分布は平均粒子径と同様の測定方法で全体積の累積分布を求め、体積の累積分布が１０％（Ｄ１０）、５０％（Ｄ５０）、９０％（Ｄ９０）となる粒子径を、下記式（６）に代入し計算した。
　　粒子径分布＝（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０　　（６）
使用装置：マイクロトラック　ＭＴ３３００ＥＸ　ＩＩ［日機装（株）］
前処理　：ビーカーに試料を入れ、分散剤を含有する水溶液を加えてなじませた後、超音波にて２分間分散させ、これをサンプル液とする。
　測定回数　：２回
　粒子透過性：透過
　粒子屈折率：１．６０
　溶媒　　　：水
　溶媒屈折率：１．３３３
＜木質ボードの評価方法＞
（１）曲げ強度
（１－１）常態曲げ強度
　成形した試料から幅４０ｍｍ、長さ２７５ｍｍに試験片を裁断し、スパン２００ｍｍ、試験速度１０ｍｍ／分で、曲げ強さ試験を行った。結果を曲げ強度として表示した。
（１－２）湿潤時曲げ強度
　成形した試料から上記（１－１）と同様の方法で試験片を裁断した。次に試験片を７０±３℃の温水中に２時間浸漬し、さらに常温水中に１時間浸漬した後、濡れたままの状態で上記（１－１）と同様に曲げ強度を測定した。
（２）剥離強度
　成形した試料から５０ｍｍ角の試験片を裁断し、上下面をホットメルト接着剤にて治具に固定し、試験速度２ｍｍ／分で、ボードの剥離試験を行った。得られた破断点強度を面積で除した値を剥離強度とした。
（３）吸水膨張率
　成形した試料から５０ｍｍ角の試験片を裁断した。この試験片の厚み（Ａ０）を測定し、２０℃の水面下３ｃｍに２４時間浸漬した後、再度試験片の厚み（Ａ１）を測定し、元の試験片との厚みの差を％（＝（Ａ１－Ａ０）／Ａ０×１００）で表した。上記吸水膨張率が低い程、年間を通しての寸法安定性に優れていることから木質ボードとして好ましい性質である。
（４）外観
　ボードを作成後、表面から６０ｃｍ離れて目視した時、汚れ，きず，異物の混入が確認出来たものは外観不良とした。それ以外は外観良好とした。
［原料］
＜リグノセルロース系材料＞
パーティクルボード表層用木質チップ（含水率３％）（建築廃材：杉、ヒノキ等の混合材）
パーティクルボード芯層用木質チップ（含水率３％）（建築廃材：杉、ヒノキ等の混合材）
＜接着剤＞
芳香族ジイソシアネート誘導体：ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート（ポリメリックＭＤＩ）、（三井化学製：コスモネートＭ－２００）
＜ＷＡＸ＞
パラフィンワックス（中京油脂社製：セロゾールＰ－２０３）
＜樹脂＞
樹脂１：ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）（三菱化学（株）製「ＧＳ　Ｐｌａ」、グレード：ＡＺ７１ＴＮ、融点：１１０℃、ＭＦＲ：２２ｇ／１０分）
樹脂２：ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）（三菱化学（株）製「ＧＳ　Ｐｌａ」、グレード：ＦＺ７１ＰＮ、融点：１１５℃、ＭＦＲ：２２ｇ／１０分）
樹脂３：ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）（昭和電工（株）製「ビオノーレ」、グレード：１００１、融点：１１５℃、ＭＦＲ：１．３ｇ／１０分）
樹脂４：ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）（Ｓｈａｎｄｏｎｇ　Ｆｕｗｉｎ　Ｎｅｗ　Ｍａｔｅｒｉａｌ　Ｃｏ．，　Ｌｔｄ製、ＭＦＲ：８．５ｇ／１０分）
樹脂５：ポリブチレンサクシネートアジペート（ＰＢＳＡ）（三菱化学（株）「ＧＳＰｌａ」、グレード：ＦＤ９２ＷＮ、融点：８４℃、ＭＦＲ：４．０ｇ／１０分）
樹脂６：ポリブチレンアジペートテレフタレート（ＰＢＳＴ）（ＢＡＳＦ製「Ｅｃｏｆｌｅｘ」、融点：１２０℃、ＭＦＲ：３．０ｇ／１０分）
樹脂７：ポリ乳酸（ＰＬＡ）（Ｎａｔｕｒｅ　Ｗｏｒｋｓ　ＬＬＣ製「ｉｎｇｅｏ」、グレード：４０６０Ｄ）
＜澱粉＞
澱粉１：タピオカ澱粉（ＥＩＡＭＨＥＮＧ　ＴＡＰＩＯＣＡ　ＳＴＡＲＣＨ　ＩＮＤＵＳＴＲＹ　ＣＯ．，ＬＴＤ．製）
澱粉２：小麦粉澱粉（中力粉、日清製粉社製）
　但し、樹脂の融点、ＭＦＲは以下の方法により測定した。
融点：示差走査熱量計を用い、１０ｍｇのサンプルを流量５０ｍＬ／分の窒素気流下で加熱溶融させた後、１０℃／分の速度で０℃まで冷却し、引き続き１０℃／分の速度で昇温する際の融解ピーク温度を融点とした。
ＭＦＲ：ＪＩＳ　Ｋ７２１０に準拠し、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重条件下で測定した。
＜ポリエステル粒子の製造＞
［製造例１］
　樹脂１を液体窒素を流通させた凍結粉砕機（ホソカワミクロン株式会社製　リンレックスミルＬＸ（登録商標））により－６０℃以下で粉砕した後、得られた粒子を目開き８５０μｍのメッシュで分級を行い脂肪族ポリエステル粒子１を製造した。製造条件及び得られた脂肪族ポリエステル粒子の物性（平均粒子径、粒子径分布）を表１に示す。
［製造例２］
　樹脂１を粉砕温度を２０～４０℃の間に制御したディスクミル（ＰＡＬＬＭＡＮＮ株式会社製）により粉砕し、脂肪族ポリエステル粒子２を製造した。製造条件及び得られた脂肪族ポリエステル粒子の物性を表１に示す。
［製造例３～１１、１３、１５］
　表１に示す製造条件で脂肪族ポリエステル粒子の製造を行い、表１に記載の平均粒子径と粒子径分布を有する脂肪族ポリエステル粒子を得た。尚、製造例４については、製造例１に比べて粉砕条件（時間、ミルの回転数等）が異なる。製造条件及び得られた脂肪族ポリエステル粒子の物性を表１に示す。
［製造例１２、１４］
　製造例１３の脂肪族ポリエステル粒子を５段の篩を有するふるい振とう機にかけ、７５μｍ未満の粒子Ａ、７５μｍ以上１８０μｍ未満の粒子Ｂ、１８０μｍ以上３００μｍ未満の粒子Ｃ、３００μｍ以上５００μｍ未満の粒子Ｄ、５００μｍ以上７００μｍ未満の粒子Ｅに分級を行った。
　上記粒子Ａ：粒子Ｂ：粒子Ｃ：粒子Ｄ：粒子Ｅを２：１：１：１：１の体積割合で混合し、粒子１２を製造した。
　また、上記粒子Ｃを粒子１４とした。得られた脂肪族ポリエステル粒子の物性を以下に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
［実施例１］
　製造例１で得られた脂肪族ポリエステル粒子１を１重量部、ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート４重量部、表層用木質チップ９５重量部、パラフィンワックス０．４重量部を混合し表層用組成物を得た。得られた表層用組成物の含水量が１４重量％となるように加水を行った。
　次に製造例１で得られた脂肪族ポリエステル粒子１を１．２重量部、ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート４．８重量部、芯層用木質チップ９４重量部、パラフィンワックス０．３重量部を混合し芯層用組成物を得た。得られた芯層用組成物の含水量が７重量％となるように加水を行った。
　表層用組成物、芯層用組成物、表層用組成物の順に縦２８ｃｍ、横２６ｃｍの型枠に流し込み、仮成形体（マット）を作製した。次に型枠を取り外した後、マットの両側に１．６ｃｍ角のスペーサ棒を設置し、温度２１０℃、圧力３０ｋｇ／ｃｍ２（約３ＭＰａ）、時間３分で加熱加圧プレス成形を行い、厚さ約１５ｍｍの木質ボードを製造した。なおフォーミング比率（表層／芯層／表層）は２０／６０／２０（重量％）とした。また木質ボードの密度は７００ｋｇ／ｍ３とした。
　得られた木質ボードについて、ＪＩＳ　Ａ　５９０８：２００３（項目５．１、６．５～６．８）に準じた各種評価を行い、結果を表２に示した。
［比較例１］
　脂肪族ポリエステル粒子１の代わりに製造例２で得られた脂肪族ポリエステル粒子２を用いた以外は実施例１と同様の条件で、木質ボードを製造した。得られた木質ボードについて、実施例１と同様の評価を行い結果を表２に示した。
［参考例１］
　脂肪族ポリエステル粒子１を用いなかった以外は実施例１と同様の条件で、木質ボードを製造した。得られた木質ボードについて、実施例１と同様の評価を行い、結果を表２に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
［実施例２～１１、比較例２～３、参考例２］
　脂肪族ポリエステル粒子の種類、接着剤およびＷＡＸを表３に記載の量とし、木質ボードの密度を８００ｋｇ／ｍ３とした以外は実施例１と同様の条件で木質ボードを製造した。得られた木質ボードについて、実施例１と同様の評価を行い、結果を表３に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　実施例１、比較例１の評価結果及び実施例２、比較例３の評価結果から、本発明が規定する粒子径分布を有する脂肪族ポリエステル粒子を含む木質ボードは、粒子径分布の狭い脂肪族ポリエステル粒子を含む木質ボードに比べて高い常態曲げ強度、湿潤曲げ強度、剥離強度及び優れた耐吸水膨張性を有していることがわかった。
　また、実施例２及び比較例２の評価結果から、粒子径分布が同程度であっても、平均粒子径が高い脂肪族ポリエステル粒子を含む木質ボードは、本発明が規定するポリエステル粒子を含む木質ボードに比べて、常態曲げ強度、湿潤曲げ強度、耐吸水膨張率が低く、更に得られた木質ボードには脂肪族ポリエステル粒子由来の着色が生じていることがわかった。
　更に実施例３～１１に示された結果から、本発明の脂肪族ポリエステル粒子は原料となる脂肪族ポリエステルの種類に関わらず、原料として用いることで常態曲げ強度、湿潤曲げ強度、はく離強度、耐吸水膨張率に優れた木質ボードを製造することが出来ることがわかった。
［実施例１２～１３、参考例３］
　脂肪族ポリエステル粒子の種類、澱粉、接着剤およびＷＡＸを表４に記載の量とし、木質ボードの密度を６８０ｋｇ／ｍ３とし、澱粉を脂肪族ポリエステル粒子と同時に添加した以外は実施例１と同様の条件で木質ボードを製造した。得られた木質ボードについて、実施例１と同様の評価を行い、結果を表４に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　実施例１２～１３、参考例３の評価結果から、本発明が規定する粒子径分布を有する脂肪族ポリエステル粒子を含む木質ボードに、更に澱粉を含むことで、常態曲げ強度が向上すると共に、吸水膨張率を低下することがわかった。
　本発明を詳細にまた特定の実施形態を参照して説明したが、本発明の精神と範囲を逸脱することなく様々な変更や修正を加えることができることは当業者にとって明らかである。本出願は、２０１５年６月５日出願の日本特許出願（特願２０１５－１１５２７５）に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。

Claims (14)

  1. 　平均粒子径が６５０μｍ以下であり、粒子径分布の値が１．３以上である脂肪族ポリエステル粒子。
  2. 　分級粒子径が１５００μｍ以下である、請求項１に記載の脂肪族ポリエステル粒子。
  3. 　融点が２００℃以下である、請求項１又は２に記載の脂肪族ポリエステル粒子。
  4. 　ジオール単位とジカルボン酸単位とを主たる構成単位として有する脂肪族ポリエステル樹脂を主成分とする、請求項１～３のいずれか１項に記載の脂肪族ポリエステル粒子。
  5. 　脂肪族ポリエステル樹脂がポリブチレンサクシネートである、請求項４に記載の脂肪族ポリエステル粒子。
  6. 　脂肪族ポリエステル樹脂を粉砕することにより得られた、請求項１～５のいずれか１項に記載の脂肪族ポリエステル粒子。
  7. 　脂肪族ポリエステル樹脂のガラス転移温度以下で粉砕することにより得られた、請求項６に記載の脂肪族ポリエステル粒子。
  8. 　脂肪族ポリエステル樹脂を粉砕後、分級を行うことで得られたものである、請求項６又は７に記載の脂肪族ポリエステル粒子。
  9. 　請求項１～８のいずれか１項に記載の脂肪族ポリエステル粒子、リグノセルロース系材料および、接着剤を含有する組成物。
  10. 　さらに、多糖類を含む、請求項９に記載の組成物。
  11. 　接着剤が有機イソシアネート系化合物である、請求項９又は１０に記載の組成物。
  12. 　請求項９～１１のいずれか１項に記載の組成物を成形することで得られる木質ボード。
  13. 　請求項１～８のいずれか１項に記載の脂肪族ポリエステル粒子及びリグノセルロース系材料を含む木材・プラスチック複合材用組成物。
  14. 　請求項１３に記載の木材・プラスチック複合材用組成物を成形することで得られる木材・プラスチック複合材。
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