WO2015166789A1 - セラミックス部材と金属部材との接合体及びその製法 - Google Patents

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南　智之
川尻　哲也
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    • C22C5/00—Alloys based on noble metals
    • C22C5/06—Alloys based on silver
    • C22C5/08—Alloys based on silver with copper as the next major constituent

Definitions

  • the present invention relates to a joined body of a ceramic member and a metal member and a manufacturing method thereof.
  • a ring-shaped second brazing material containing Ag—Cu is disposed on the metallized layer, an end surface of a cylindrical metal member is disposed thereon, and a weight is disposed on the metal member.
  • This is heated in a vacuum atmosphere at 800 ° C. for 5 minutes to form a solder bonding layer.
  • the joined body obtained in this way has almost no helium leak amount, and there is no crack and no helium leak amount even after thermal cycling.
  • the present invention has been made to solve such problems, and has as its main object to sufficiently increase the strength of a joined body obtained by joining a ceramic member and a metal member.
  • the strength of the joined body obtained by joining the ceramic member and the metal member becomes sufficiently high.
  • the reason is guessed as follows. First, when joining a ceramic member made of alumina or aluminum nitride and a metal member made of Mo or Ti having a Ni coating, an Au coating or a Ni—Au coating (underlying Ni), Au, Sn, Ag, Cu and Ti It is considered that a bonding layer containing is suitable. In addition, since Ti is present in a rich interface at the bonding interface with the ceramic member in the bonding layer, it is considered that Ti and ceramics react at the bonding interface to connect the bonding layers.
  • the porosity is 0.1 to 15%, the strength is high both in the initial stage and after the thermal cycle, and cracks can be prevented from occurring.
  • a strength will become extremely low when a porosity exceeds 15%, it is unpreferable.
  • the manufacturing method of the joined body of the present invention is as follows: (A) preparing an alumina or aluminum nitride ceramic member provided with a recess; (B) Applying an Ag—Cu—Ti paste to at least part of the side surface and the bottom surface of the recess and heating to 800 ° C. to 900 ° C. in a vacuum atmosphere, thereby metalizing at least part of the side surface and bottom surface of the recess Forming a layer; (C) An Au—Sn sheet is set on the bottom surface of the recess where the metallized layer is formed, and a metal member made of Mo or Ti having a Ni coating, an Au coating or a Ni—Au coating (underlying Ni) is formed thereon. Forming a bonding layer in which the metallized layer and the Au—Sn sheet are naturally integrated between the metal member and the ceramic member by setting and heating to 290 to 420 ° C. in a vacuum atmosphere; , Is included.
  • this manufacturing method of the joined body the strength of the obtained joined body is sufficiently increased. Moreover, this manufacturing method is suitable for manufacturing the joined body mentioned above.
  • the thickness of the metallized layer is preferably 5 to 75 ⁇ m.
  • the Ag—Cu—Ti paste preferably contains 1.50 to 2.10 wt% of Ti.
  • the Ti content is below the lower limit, the strength of the resulting bonded body is greatly reduced after the thermal cycle compared to the initial value, or cracks are generated after the thermal cycle.
  • the Ti content exceeds the upper limit value, the strength of the resulting bonded body becomes small at the initial stage and after the thermal cycle (cracks do not occur).
  • FIG. 1 is a manufacturing process diagram of the joined body 10 of the present embodiment.
  • the joined body 10 of the present embodiment has a Ni film, an Au film, or a Ni—Au film (with an underlayer) formed in a recess 12a provided in a plate-like alumina or aluminum nitride ceramic member 12.
  • a terminal 14 made of Mo or Ti having Ni is joined via a joining layer 16.
  • the bonding layer 16 contains Au, Sn, Ag, Cu, and Ti, and is in contact with at least a part (here, all) and a bottom surface of the side surface of the recess 12a. Ti is present in a rich manner at the bonding interface between the bonding layer 16 and the ceramic member 12. Further, when the joined body 10 is cut in the thickness direction of the joined body 10, the ratio (porosity) of the total sectional area of the pores in the sectional area of the joining layer 16 is 0.1 to 15%.
  • the joined body 10 is obtained (see FIG. 1D).
  • the temperature during heating is less than 290 ° C.
  • the reactivity of the brazing material (Au—Sn sheet) deteriorates, which is not preferable.
  • it exceeds 420 ° C. the reaction product increases, the difference in thermal expansion increases, and the Young's modulus. The increase in the residual stress increases the residual stress, which is not preferable because it causes cracking and strength reduction.
  • the strength of the joined body obtained by joining the ceramic member and the metal member is sufficiently high.
  • the bonding layer 16 containing Au, Sn, Ag, Cu, and Ti is suitable for bonding the ceramic member 12 and the terminal 14. Further, since Ti is present richly at the bonding interface with the ceramic member 12 in the bonding layer 16, Ti and ceramic react at the bonding interface to strongly connect the bonding layer 16 to the ceramic member 12. It is considered to have played. Furthermore, since the porosity is 0.1 to 15%, the strength is high both in the initial stage and after the thermal cycle, and cracks can be prevented from occurring.
  • the ceramic member 12 in which an electrode is embedded is used, the conductive member connected to the electrode is exposed on the bottom surface of the recess 12a, and the conductive member is interposed through the bonding layer 16.
  • the terminal 14 may be joined.
  • the terminal 14 is used for supplying power to the electrode.
  • the electrode include a heater electrode (resistance heating element), an electrostatic chuck electrode, and a plasma generating electrode.
  • an Ag—Cu—Ti metallized layer was formed on the side and bottom surfaces of the recess.
  • the film thickness of the metallized layer was 30 ⁇ m.
  • the Ti content of the Ag—Cu—Ti paste was 1.7 wt%.
  • a joined body in which a joining layer in which the metallized layer and the Au—Sn sheet were integrally formed was formed between the terminal and the alumina ceramic member.
  • the bonding layer was in contact with the side surface and the bottom surface of the recess.
  • the film thickness of the metallized layer was 2 to 80 ⁇ m, preferably 5 to 75 ⁇ m, the fracture strength was high and no cracks were observed.
  • the metallized film thickness is less than 2 ⁇ m, the metallized layer formed on the alumina ceramic member becomes insufficient and the strength is lowered.
  • the metallized film thickness exceeds 80 ⁇ m, cracks are generated and the strength is lowered.
  • Ti was present in a rich manner in the bonding layer between the bonding layer and the alumina ceramic member.
  • the crack index is: ⁇ : no crack is observed, ⁇ : crack is observed, but the degree is minor and does not affect the bonding characteristics, ⁇ : crack is observed, and has a fatal effect Means effect.
  • a joined body having a joining layer having a porosity of 0.1 to 15% (mainly produced using an Ag—Cu—Ti paste having a Ti content of 1.50 to 2.10 wt%).
  • the breaking strength after the initial stage and the thermal cycle was as high as 150 kgf or more, and no cracks were observed in either the initial stage or after the thermal cycle.
  • Ti was present in a rich manner at the joining interface between the joining layer and the alumina ceramic member, as in the representative example. Further, it was confirmed that the bonding layer having a porosity of 0.1 to 15% contained Au, Sn, Ag, Cu and Ti as in the representative example.
  • an aluminum nitride ceramic member is used in place of the alumina ceramic member, a Mo terminal having an Au coating is used in place of the Mo terminal having a Ni coating, and the Ti content of the Ag—Cu—Ti paste is 1.
  • a joined body was produced in the same manner as the above-described representative example except that the amount was 8 wt%.
  • the thickness of the metallized layer was 30 ⁇ m.
  • a bonding layer in which the metallized layer and the Au—Sn sheet were integrally formed was formed between the terminal and the ceramic member. Further, Ti was present in a rich manner at the bonding interface with the ceramic member in the bonding layer. The porosity was 3.1%.
  • the initial breaking strength produced and the breaking strength after the heat cycle test were 167 kgf and 172 kgf, respectively, and had sufficient strength.
  • no cracks were observed both at the initial stage of production and after the thermal cycle test.
  • the reason why such a result was obtained is that aluminum nitride ceramic ceramics, like alumina ceramics, are rich in Ti at the bonding interface between the bonding layer and the ceramic member. It is mentioned that the wettability with the layer was as good as the Ni coating.
  • the above-described representative example except that a Ti terminal having a Ni coating is used instead of a Mo terminal having a Ni coating and the Ti content of the Ag—Cu—Ti paste is 1.8 wt%.
  • a joined body was produced in the same manner as described above. The thickness of the metallized layer was 30 ⁇ m. Also in this bonded body, a bonding layer in which the metallized layer and the Au—Sn sheet were integrally formed was formed between the terminal and the ceramic member. Further, Ti was present in a rich manner at the bonding interface with the ceramic member in the bonding layer. The porosity was 4.1%. With respect to this joined body, the initial breaking strength produced and the breaking strength after the thermal cycle test were 165 kgf and 177 kgf, respectively, and had sufficient strength. In addition, no cracks were observed both at the initial stage of production and after the thermal cycle test.
  • the present invention can be used for semiconductor manufacturing apparatus members such as ceramic heaters, electrostatic chucks, and susceptors.

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Abstract

　接合体１０は、板状のアルミナ又は窒化アルミニウムのセラミックス部材１２に設けた凹部１２ａに、Ｎｉ被膜、Ａｕ被膜又はＮｉ－Ａｕ被膜（下地がＮｉ）を有するＭｏ又はＴｉ製の端子１４を接合層１６を介して接合したものである。接合層１６は、Ａｕ，Ｓｎ，Ａｇ，Ｃｕ及びＴｉを含有し、凹部１２ａの側面の少なくとも一部（ここでは全部）及び底面と接している。この接合層１６のうちセラミックス部材１２との接合界面には、Ｔｉがリッチに存在している。また、接合体１０を接合体１０の厚み方向に切断したとき、接合層１６の断面積に占める気孔の断面積の総和の割合（気孔率）が０．１～１５％である。

Description

セラミックス部材と金属部材との接合体及びその製法
　本発明は、セラミックス部材と金属部材との接合体及びその製法に関する。
　従来、セラミックス部材と金属部材との接合体としては、金属部材の端部とセラミックス部材とが接合部を介して接合されたものが知られている（特許文献１）。この接合体では、接合部が、セラミックス部材上に形成されているメタライズ層と、メタライズ層と金属部材の端部との間に介在しているロウ接合層とを備えている。こうした接合体は、以下のようにして製造される。すなわち、まず、ＡｌＮ焼結体製で円盤状のセラミックス部材の接合面上に、Ｃｕ－Ａｌ－Ｓｉ－Ｔｉを含むリング状の第１ロウ材を設置する。続いて、この第１ロウ材を１０５０℃で５分間真空雰囲気で加熱し、メタライズ層を形成する。続いて、メタライズ層上にＡｇ－Ｃｕを含むリング状の第２ロウ材を設置し、その上に筒状の金属部材の端面を設置し、金属部材上におもりを設置する。これを８００℃で５分間真空雰囲気で加熱し、ロウ接合層を形成する。こうすることにより得られた接合体は、ヘリウムリーク量がほとんどなく、熱サイクル後においても、クラックはなくヘリウムリーク量はほとんどない。
特開２０００－２１９５７８号公報
　しかしながら、こうした接合体では、十分な強度が得られないことがあった。
　本発明はこのような課題を解決するためになされたものであり、セラミックス部材と金属部材とを接合した接合体の強度を十分高くすることを主目的とする。
　本発明の接合体は、
　アルミナ又は窒化アルミニウムのセラミックス部材に設けた凹部に、Ｎｉ被膜、Ａｕ被膜又はＮｉ－Ａｕ被膜（下地がＮｉ）を有するＭｏ又はＴｉ製の金属部材を接合層を介して接合した接合体であって、
　前記接合層は、Ａｕ，Ｓｎ，Ａｇ，Ｃｕ及びＴｉを含有し、前記凹部の側面の少なくとも一部及び底面と接しており、
　前記接合層のうち前記セラミックス部材との接合界面には、Ｔｉがリッチに存在しており、
　前記接合体を前記接合体の厚み方向に切断したとき、前記接合層の断面積に占める前記気孔の断面積の総和の割合（気孔率）が０．１～１５％である、
　のものである。
　この接合体によれば、セラミックス部材と金属部材とを接合した接合体の強度が十分高くなる。その理由は、以下のように推察される。まず、アルミナ又は窒化アルミニウムのセラミックス部材と、Ｎｉ被膜、Ａｕ被膜又はＮｉ－Ａｕ被膜（下地がＮｉ）を有するＭｏ又はＴｉ製の金属部材との接合には、Ａｕ，Ｓｎ，Ａｇ，Ｃｕ及びＴｉを含有する接合層が好適だと考えられる。また、接合層のうちセラミックス部材との接合界面にＴｉがリッチに存在していることから、その接合界面においてＴｉとセラミックスとが反応して接合層を繋ぐ役割を果たしていると考えられる。更に、気孔率が０．１～１５％であるため、初期においても熱サイクル後においても、強度が高く、しかもクラックが発生するのを防止することができる。なお、気孔率が０．１％を下回るとクラックが発生したり熱サイクル後の強度が初期に比べて大きく低下したりするため好ましくない。また、気孔率が１５％を上回ると強度が極端に低くなるため好ましくない。
　本発明の接合体は、Ｔｉは、前記接合層の内部に存在する気孔の周囲に凝集していることが好ましい。このようなＴｉの凝集は、接合体を接合体の厚み方向に切断したときの切断面のＴｉマッピング像から確認することができる。
　本発明の接合体の製法は、
（ａ）凹部が設けられたアルミナ又は窒化アルミニウムのセラミックス部材を用意する工程と、
（ｂ）前記凹部の側面の少なくとも一部及び底面にＡｇ－Ｃｕ－Ｔｉペーストを塗布し、真空雰囲気で８００℃～９００℃に加熱することにより、前記凹部の側面の少なくとも一部及び底面にメタライズ層を形成する工程と、
（ｃ）前記メタライズ層を形成した前記凹部の底面にＡｕ－Ｓｎシートをセットし、その上にＮｉ被膜、Ａｕ被膜又はＮｉ－Ａｕ被膜（下地がＮｉ）を有するＭｏ又はＴｉ製の金属部材をセットし、真空雰囲気で２９０～４２０℃に加熱することにより、前記メタライズ層と前記Ａｕ－Ｓｎシートとが渾然一体となった接合層を前記金属部材と前記セラミックス部材との間に形成する工程と、
　を含むものである。
　この接合体の製法によれば、得られる接合体の強度が十分大きくなる。また、この製法は、上述した接合体を製造するのに適している。
　本発明の接合体の製法において、前記工程（ｂ）では、前記メタライズ層の厚みを５～７５μｍとすることが好ましい。こうすれば、接合体の強度をより大きくすることができる。また、セラミックス部材にクラックが発生するのを防止することができる。
　本発明の接合体の製法において、前記工程（ｂ）では、前記Ａｇ－Ｃｕ－ＴｉペーストはＴｉを１．５０～２．１０ｗｔ％含有していることが好ましい。Ｔｉの含有率が下限値を下回ると、得られる接合体の強度が初期に比べて熱サイクル後に大きく低下したり、熱サイクル後にクラックが発生したりする。また、Ｔｉの含有率が上限値を上回ると、得られる接合体の強度が初期でも熱サイクル後でも小さくなってしまう（クラックは発生しない）。
接合体１０の製造工程図。 代表例の接合体を接合体の厚み方向に切断したときの断面写真。
　以下に、本発明の好適な一実施形態について、図面を参照しながら説明する。図１は、本実施形態の接合体１０の製造工程図である。
　本実施形態の接合体１０は、図１（ｄ）に示すように、板状のアルミナ又は窒化アルミニウムのセラミックス部材１２に設けた凹部１２ａに、Ｎｉ被膜、Ａｕ被膜又はＮｉ－Ａｕ被膜（下地がＮｉ）を有するＭｏ又はＴｉ製の端子１４を接合層１６を介して接合したものである。接合層１６は、Ａｕ，Ｓｎ，Ａｇ，Ｃｕ及びＴｉを含有し、凹部１２ａの側面の少なくとも一部（ここでは全部）及び底面と接している。この接合層１６のうちセラミックス部材１２との接合界面には、Ｔｉがリッチに存在している。また、接合体１０を接合体１０の厚み方向に切断したとき、接合層１６の断面積に占める気孔の断面積の総和の割合（気孔率）が０．１～１５％である。
　なお、気孔は、接合層１６の断面を２値化処理したときの暗部として求めることができる。２値化処理は、例えば、接合層１６の断面全体の画素につき輝度のヒストグラムを作成し、ヒストグラムに現れる２つの山の間（谷）の部分の輝度値を閾値に設定し、閾値より小さい輝度の画素を０、それ以上の輝度の画素を２５５とすることによって行うことができる。後述の実施例では、輝度値の閾値を８０として２値化処理を行い、気孔率を算出した。
　こうした接合体１０は、例えば、次のようにして製造することができる。まず、凹部１２ａを有するセラミックス部材１２を用意する（図１（ａ）参照）。次に、凹部１２ａの側面の少なくとも一部及び底面にＡｇ－Ｃｕ－Ｔｉペースト２０を塗布し、塗布完了後乾燥し、真空雰囲気で８００～９００℃に加熱することにより焼き付けを行う（図１（ｂ）参照）。その結果、凹部１２ａの側面の少なくとも一部及び底面にメタライズ層２２が形成される。焼き付け時の温度が８００℃未満だと、ペースト材の反応性が悪くなるため好ましくなく、９００℃を超えると、反応生成物が増加し、熱膨張差の増加やヤング率の増加により残留応力が大きくなり、クラックの発生や強度低下の原因になるため好ましくない。続いて、メタライズ層２２が形成された凹部１２ａの底面にＡｕ－Ｓｎシート２４をセットする（図１（ｃ）参照）。そして、Ａｕ－Ｓｎシート２４の上に端子１４を載せ、端子１４の上に図示しない錘を載せ、その状態で真空雰囲気で２９０～４２０℃に加熱する。これにより、メタライズ層２２とＡｕ－Ｓｎシート２４とが渾然一体となった接合層１６が端子１４とセラミックス部材１２との間に形成される。その結果、接合体１０が得られる（図１（ｄ）参照）。加熱時の温度が２９０℃未満だと、ロウ材（Ａｕ－Ｓｎシート）の反応性が悪くなるため好ましくなく、４２０℃を超えると、反応生成物が増加し、熱膨張差の増加やヤング率の増加により残留応力が大きくなり、クラックの発生や強度低下の原因になるため好ましくない。
　以上説明した接合体１０によれば、セラミックス部材と金属部材とを接合した接合体の強度が十分高くなる。その理由は、以下のように推察される。まず、セラミックス部材１２と端子１４との接合には、Ａｕ，Ｓｎ，Ａｇ，Ｃｕ及びＴｉを含有する接合層１６が好適だと考えられる。また、接合層１６のうちセラミックス部材１２との接合界面にＴｉがリッチに存在していることから、その接合界面においてＴｉとセラミックスとが反応して接合層１６をセラミックス部材１２に強く繋ぐ役割を果たしていると考えられる。更に、気孔率が０．１～１５％であるため、初期においても熱サイクル後においても、強度が高く、しかもクラックが発生するのを防止することができる。
　なお、本発明は上述した実施形態に何ら限定されることはなく、本発明の技術的範囲に属する限り種々の態様で実施し得ることはいうまでもない。
　例えば、上述した実施形態では、セラミックス部材１２として内部に電極を埋設したものを用い、凹部１２ａの底面にその電極と接続された導電部材を露出させておき、その導電部材に接合層１６を介して端子１４を接合してもよい。この場合、端子１４は、電極への給電のために用いられる。なお、電極としては、例えばヒーター電極（抵抗発熱体）や静電チャック用電極、プラズマ発生用電極などが挙げられる。
［代表例］
　直径６ｍｍ、深さ０．５ｍｍの凹部（端子穴）が設けられたアルミナセラミックス部材を用意した。このアルミナセラミックス部材の凹部の周りをマスキングテープでマスキングし、その凹部の側面及び底面にディスペンサー装置によりＡｇ－Ｃｕ－Ｔｉペーストを塗布した。塗布完了後、１０分自然放置し、その後、クリーンオーブンで１２０℃（物温）で１時間乾燥した。マスキングテープをはがし、焼成温度８５０℃、焼成時間１０分、真空度５×１０-5Ｔｏｒｒ以下で焼き付けを行った。これにより、凹部の側面及び底面にＡｇ－Ｃｕ－Ｔｉのメタライズ層が形成された。メタライズ層の膜厚は３０μｍであった。なお、Ａｇ－Ｃｕ－ＴｉペーストのＴｉ含有率は１．７ｗｔ％とした。
　続いて、アセトンで凹部を拭き取り、Ｎ2でブローした。その後、凹部の底面に直径５．５ｍｍ、厚み０．１５ｍｍのＡｕ－Ｓｎシートをセットした。その上に、Ｎｉ被膜を有するＭｏ製の端子（直径５．８ｍｍ、厚さ６ｍｍ）をセットし、錘を載せてから水平出し及び位置合わせを行った。その後、焼成温度３５０℃、焼成時間１０分、真空度５×１０-5Ｔｏｒｒ以下で処理した。これにより、メタライズ層とＡｕ－Ｓｎシートとが渾然一体となった接合層が端子とアルミナセラミックス部材との間に形成された接合体を得た。接合層は、凹部の側面及び底面と接していた。
　接合層の構成元素をＥＰＭＡで解析したところ、Ａｕ，Ｓｎ，Ａｇ，Ｃｕ及びＴｉが含まれていた。また、接合層のうちアルミナセラミックス部材との接合界面には、Ｔｉがリッチに存在していた。具体的には、接合体を接合体の厚さ方向に切断した断面のＴｉマッピング像を見たところ、アルミナセラミックス部材と接合層との界面にＴｉ層があり、気孔周辺にＴｉの凝集が見られた。アルミナセラミックス部材と接合層との界面にＴｉ層があるのは、Ｔｉがアルミナと反応したためであり、このＴｉ層はアルミナセラミックス部材と接合層とを繋ぐ役割を果たしていると考えられる。更に、接合層には、小さな気孔が分布しており、気孔率は５．９％であった。気孔率は、接合層の断面を２値化処理したときの暗部を気孔の断面とし、接合層の断面積に対する気孔の断面積の総和の割合とした。接合層の断面写真を図２に示す。２値化処理は、ＨＡＬＣＯＮ１１．０を用いて行った（ＨＡＬＣＯＮはMVTec Software GmbH の登録商標）。
［メタライズ層の膜厚について］
　上述した代表例において、凹部にメタライズ層を形成したときの膜厚が表１に示す値となるように接合体を作製した。作製した接合体の破断強度を測定すると共に、接合直後の接合体のアルミナセラミックス部材にクラックが見られるか否かを検査した。その結果を表１に示す。なお、破断強度は、引張破断荷重と同義であり、アルミナセラミックス部材が下になるように接合体を支持台に上下動しないようにしっかりと固定し、端子の上面から垂直下向きに設けられたネジ穴に引張棒の先端をねじ込み、この引張棒に垂直上向きの荷重を加え、接合層が破断したときの荷重を破断強度とした。
　表１において、クラックの指標は、○：クラックは見られない、△：クラックは見られるものの、程度は軽微であり接合特性に影響を与えない、×：クラックが見られ、致命的な影響を及ぼす、を意味する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１から明らかなように、凹部に形成されたメタライズ層の膜厚が２～８０μｍでは、破断強度が５０ｋｇｆ以上と高く、クラックも見られなかった。特に、その膜厚が５～７５μｍのとき、破断強度がより高くなった（１４０ｋｇｆ以上）。なお、上述した代表例において、Ａｇ－Ｃｕ－Ｔｉペーストを塗布する代わりに、Ａｇ－Ｃｕ－Ｔｉシートを用いて底面のみにメタライズ層を形成したところ、メタライズ層の膜厚が２５μｍであってもクラックが見られた。以上のことから、メタライズ層は、凹部の底面だけでなく側面の少なくとも一部に形成されている必要があることがわかった。また、メタライス層の膜厚は、２～８０μｍ、好ましくは５～７５μｍのときに破断強度が高くクラックも見られないことがわかった。メタライズ膜厚が２μｍを下回ると、アルミナセラミックス部材に形成されるメタライズ層が不十分となり強度が低下し、反対にメタライズ膜厚が８０μｍを超えるとクラックが発生し強度が低下する。なお、メタライズ層の膜厚が２～８０μｍの場合には、接合層とアルミナセラミックス部材との接合層にＴｉがリッチに存在していた。
［気孔率について］
　上述した代表例において、気孔率が表１に示す０～３５％となるようにＡｇ－Ｃｕ－Ｔｉペースト中のＴｉ含有率を調整して接合体を作製した。作製した当初の接合体の破断強度とクラックの有無を測定した。また、熱サイクル試験後の接合体の破断強度とクラックの有無も測定した。熱サイクル試験は、室温から２００℃まで加熱したあと室温に冷却する操作を１サイクルとし、これを１０００サイクル繰り返した。その結果を表２に示す。
　なお、Ｔｉ含有率０％のペーストを用いた例は１回行い、Ｔｉ含有率０．５％、１．５％のペーストを用いた例は２回ずつ行い、それ以外のペーストを用いた例は３回ずつ行った。
　表２において、クラックの指標は、○：クラックは見られない、△：クラックは見られるものの、程度は軽微であり接合特性に影響を与えない、×：クラックが見られ、致命的な影響を及ぼす、を意味する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表２から明らかなように、気孔率が０．１～１５％の接合層を持つ接合体（主にＴｉ含有率１．５０～２．１０ｗｔ％のＡｇ－Ｃｕ－Ｔｉペーストを用いて製造した接合体）は、初期及び熱サイクル後の破断強度がいずれも１５０ｋｇｆ以上と高く、初期及び熱サイクル後のいずれにおいてもクラックは見られなかった。また、気孔率が０．１～１５％の接合層を持つ接合体には、代表例と同様、接合層とアルミナセラミックス部材との接合界面にＴｉがリッチに存在していた。更に、気孔率が０．１～１５％の接合層には、代表例と同様、Ａｕ，Ｓｎ，Ａｇ，Ｃｕ及びＴｉが含まれていることを確認した。
　また、上述した代表例において、アルミナセラミックス部材の代わりに窒化アルミニウムセラミックス部材、Ｎｉ被膜を有するＭｏ端子の代わりにＡｕ被膜を有するＭｏ端子を用い、Ａｇ－Ｃｕ－ＴｉペーストのＴｉ含有率を１．８ｗｔ％とした以外は、上述した代表例と同様にして接合体を作製した。なお、メタライズ層の厚みは３０μｍであった。この接合体も、メタライズ層とＡｕ－Ｓｎシートとが渾然一体となった接合層が端子とセラミックス部材との間に形成されていた。また、その接合層のうちセラミックス部材との接合界面には、Ｔｉがリッチに存在していた。気孔率は３．１％であった。この接合体について、作製した当初の破断強度と熱サイクル試験後の破断強度は、それぞれ１６７ｋｇｆ、１７２ｋｇｆであり、十分な強度を有していた。また、作製した当初と熱サイクル試験後のいずれにおいてもクラックは見られなかった。このような結果が得られた理由としては、窒化アルミセラミックセラミックスもアルミナセラミックスと同様に、接合層とセラミックス部材との接合界面にＴｉがリッチに存在していること、またＡｕ被膜については、接合層との濡れ性がＮｉ被膜と同様によかったことが挙げられる。
　また、上述した代表例において、Ｎｉ被膜を有するＭｏ端子の代わりにＮｉ被膜を有するＴｉ端子を用い、Ａｇ－Ｃｕ－ＴｉペーストのＴｉ含有率を１．８ｗｔ％とした以外は、上述した代表例と同様にして接合体を作製した。なお、メタライズ層の厚みは３０μｍであった。この接合体も、メタライズ層とＡｕ－Ｓｎシートとが渾然一体となった接合層が端子とセラミックス部材との間に形成されていた。また、その接合層のうちセラミックス部材との接合界面には、Ｔｉがリッチに存在していた。気孔率は４．１％であった。この接合体について、作製した当初の破断強度と熱サイクル試験後の破断強度は、それぞれ　１６５ｋｇｆ、１７７ｋｇｆであり、十分な強度を有していた。また、作製した当初と熱サイクル試験後のいずれにおいてもクラックは見られなかった。
　本出願は、２０１４年４月３０日に出願された日本国特許出願第２０１４－９３５８７号を優先権主張の基礎としており、引用によりその内容の全てが本明細書に含まれる。
　なお、上述した実施例は本発明を何ら限定するものでないことは言うまでもない。
　本発明は、例えばセラミックヒーターや静電チャック、サセプター等の半導体製造装置用部材に利用可能である。
１０　接合体、１２　セラミックス部材、１２ａ　凹部、１４　端子、１６　接合層、２０　Ａｇ－Ｃｕ－Ｔｉペースト、２２　メタライズ層、２４　Ａｕ－Ｓｎシート。

Claims (6)

  1. 　アルミナ又は窒化アルミニウムのセラミックス部材に設けた凹部に、Ｎｉ被膜、Ａｕ被膜又はＮｉ－Ａｕ被膜（下地がＮｉ）を有するＭｏ又はＴｉ製の金属部材を接合層を介して接合した接合体であって、
    　前記接合層は、Ａｕ，Ｓｎ，Ａｇ，Ｃｕ及びＴｉを含有し、前記凹部の側面の少なくとも一部及び底面と接しており、
    　前記接合層のうち前記セラミックス部材との接合界面には、Ｔｉがリッチに存在しており、
    　前記接合体を前記接合体の厚み方向に切断したとき、前記接合層の断面積に占める前記気孔の断面積の総和の割合（気孔率）が０．１～１５％である、
    　接合体。
  2. 　Ｔｉは、前記接合層の内部に存在する気孔の周囲に凝集している、
    　請求項１に記載の接合体。
  3. （ａ）凹部が設けられたアルミナ又は窒化アルミニウムのセラミックス部材を用意する工程と、
    （ｂ）前記凹部の側面の少なくとも一部及び底面にＡｇ－Ｃｕ－Ｔｉペーストを塗布し、真空雰囲気で８００℃～９００℃に加熱することにより、前記凹部の側面の少なくとも一部及び底面にメタライズ層を形成する工程と、
    （ｃ）前記メタライズ層を形成した前記凹部の底面にＡｕ－Ｓｎシートをセットし、その上にＮｉ被膜、Ａｕ被膜又はＮｉ－Ａｕ被膜（下地がＮｉ）を有するＭｏ又はＴｉ製の金属部材をセットし、真空雰囲気で２９０～４２０℃に加熱することにより、前記メタライズ層と前記Ａｕ－Ｓｎシートとが渾然一体となった接合層を前記金属部材と前記セラミックス部材との間に形成する工程と、
    　を含む接合体の製法。
  4. 　前記工程（ｂ）では、前記メタライズ層の厚みを５～７５μｍとする、
    　請求項３に記載の接合体の製法。
  5. 　前記工程（ｂ）では、前記Ａｇ－Ｃｕ－ＴｉペーストはＴｉを１．５０～２．１０ｗｔ％含有している、
    　請求項３又は４に記載の接合体の製法。
  6. 　前記接合体は、請求項１又は２に記載の接合体である、
    　請求項３～５のいずれか１項に記載の接合体の製法。
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CN201580023187.XA CN106255674B (zh) 2014-04-30 2015-04-13 陶瓷部件与金属部件的接合体及其制法
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN105384457A (zh) * 2015-12-15 2016-03-09 无锡日联科技股份有限公司 一种氧化铝陶瓷与金属钼的焊接方法
JP2020050533A (ja) * 2018-09-25 2020-04-02 日本特殊陶業株式会社 セラミックス部材の製造方法
WO2022024832A1 (ja) * 2020-07-27 2022-02-03 株式会社 東芝 接合体、回路基板、半導体装置、及び接合体の製造方法

Families Citing this family (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN105036784B (zh) * 2015-09-16 2017-09-26 成都凯赛尔电子有限公司 一种减少封接应力的方法
WO2019159441A1 (ja) * 2018-02-14 2019-08-22 日本特殊陶業株式会社 光波長変換装置
KR102139194B1 (ko) * 2018-08-17 2020-07-30 (주) 존인피니티 질화물 세라믹스 활성금속 브레이징 기판의 제조방법
JP6966651B2 (ja) * 2019-03-26 2021-11-17 日本特殊陶業株式会社 電極埋設部材及びその製造方法、静電チャック、セラミックス製ヒーター
CN111906402B (zh) * 2020-07-08 2021-08-17 安徽工程大学 一种陶瓷板与金属制圆筒部件的接合结构
DE102020120188B4 (de) * 2020-07-30 2024-08-01 Rogers Germany Gmbh Verfahren zur Herstellung eines Trägersubstrats und ein Trägersubstrat hergestellt mit einem solchen Verfahren
CN114211076B (zh) * 2022-01-06 2022-09-13 哈尔滨工业大学 一种氮化硅陶瓷/镍基高温合金的连接方法
CN114513869B (zh) * 2022-02-23 2024-03-29 常州联德陶业有限公司 一种氮化铝陶瓷器件用接线端子及其固定工艺
US20260217611A1 (en) * 2025-01-30 2026-07-30 Rtx Corporation Laser etched ceramic-containing materials

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2004059375A (ja) * 2002-07-29 2004-02-26 Kyocera Corp セラミックス−金属部材接合体
JP2010076948A (ja) * 2008-09-24 2010-04-08 Hitachi Metals Ltd 窒化珪素回路基板およびそれを用いた半導体モジュール
JP2013193935A (ja) * 2012-03-21 2013-09-30 Ngk Insulators Ltd セラミックス部材と金属部材との接合体及びその製法

Family Cites Families (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2797011B2 (ja) * 1990-03-13 1998-09-17 同和鉱業株式会社 セラミックスと金属との接合体およびその製造法
JP2520334B2 (ja) 1991-07-22 1996-07-31 日本碍子株式会社 活性金属ろう材および活性金属ろう材を用いた金属部材とセラミックス部材との接合方法
JP3222514B2 (ja) * 1991-11-19 2001-10-29 福田金属箔粉工業株式会社 セラミックスと金属の接合用ペースト組成物
JP3890539B2 (ja) 1996-04-12 2007-03-07 Ｄｏｗａホールディングス株式会社 セラミックス−金属複合回路基板
JP4021575B2 (ja) 1999-01-28 2007-12-12 日本碍子株式会社 セラミックス部材と金属部材との接合体およびその製造方法
JP2001130976A (ja) * 1999-11-01 2001-05-15 Mitsubishi Electric Corp セラミックスと金属の接合方法及びその方法により接合されたセラミックスと金属の接合体
JP2002293655A (ja) * 2001-03-29 2002-10-09 Ngk Insulators Ltd 金属端子とセラミック部材との接合構造、金属部材とセラミック部材との接合構造および金属端子とセラミック部材との接合材
JP5189669B2 (ja) * 2011-05-24 2013-04-24 田中貴金属工業株式会社 活性金属ろう材
EP2727898B1 (en) * 2011-06-30 2017-02-01 Hitachi Metals, Ltd. Brazing filler metal, brazing filler metal paste, ceramic circuit substrate, and ceramic master circuit substrate
JP6084915B2 (ja) * 2012-11-06 2017-02-22 日本碍子株式会社 セラミックス部材と金属部材との接合体及びその製法

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2004059375A (ja) * 2002-07-29 2004-02-26 Kyocera Corp セラミックス−金属部材接合体
JP2010076948A (ja) * 2008-09-24 2010-04-08 Hitachi Metals Ltd 窒化珪素回路基板およびそれを用いた半導体モジュール
JP2013193935A (ja) * 2012-03-21 2013-09-30 Ngk Insulators Ltd セラミックス部材と金属部材との接合体及びその製法

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
MASAKO NAKAHASHI: "Joining of Ceramics to Metals [1", JOURNAL OF THE JAPAN WELDING SOCIETY, vol. 65, no. 3, 1996, pages 190 - 195, XP055234054 *

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN105384457A (zh) * 2015-12-15 2016-03-09 无锡日联科技股份有限公司 一种氧化铝陶瓷与金属钼的焊接方法
JP2020050533A (ja) * 2018-09-25 2020-04-02 日本特殊陶業株式会社 セラミックス部材の製造方法
JP7058580B2 (ja) 2018-09-25 2022-04-22 日本特殊陶業株式会社 セラミックス部材の製造方法
WO2022024832A1 (ja) * 2020-07-27 2022-02-03 株式会社 東芝 接合体、回路基板、半導体装置、及び接合体の製造方法
JPWO2022024832A1 (ja) * 2020-07-27 2022-02-03
JP7644763B2 (ja) 2020-07-27 2025-03-12 株式会社東芝 接合体、回路基板、半導体装置、及び接合体の製造方法
US12431406B2 (en) 2020-07-27 2025-09-30 Kabushiki Kaisha Toshiba Bonded body, circuit board, semiconductor device, and method for manufacturing bonded body

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Publication number Publication date
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