WO2015147073A1 - 有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置 - Google Patents

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高橋　理愛子
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コニカミノルタ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescence element and a lighting device.
  • Organic light-emitting elements (hereinafter also referred to as “organic EL elements”) using organic electroluminescence (Electro Luminescence: EL) are thin film type complete light sources capable of emitting light at a low voltage of several volts to several tens of volts. It is a solid element and has many excellent features such as high brightness, high luminous efficiency, thinness, and light weight. Therefore, in recent years, it has been attracting attention as a backlight for various displays, a display board such as a signboard or an emergency light, and a surface light emitter such as an illumination light source.
  • a display board such as a signboard or an emergency light
  • a surface light emitter such as an illumination light source.
  • a white illumination device in which the light source color is whitened.
  • a white lighting device includes a plurality of light emitting units that emit organic light having an organic EL element, and a green light emitting unit and a red light emitting unit or a yellow light emitting unit are combined with a blue light emitting unit to produce a white light source color.
  • the color temperature of the light source color is generally required to achieve 5000K or higher. Therefore, in the white lighting device, it is necessary to realize an appropriate light emission ratio between the green light emitting unit, the red light emitting unit or the yellow light emitting unit, and the blue light emitting unit so that light emission at a high color temperature can be realized. .
  • the blue light emitting material used for the organic EL element that develops blue has a characteristic that it easily deteriorates as compared with the light emitting material that develops other colors. Therefore, when the light emission ratio of the blue light emitting unit is increased, the driving life of the white light emitting device greatly depends on the light emitting life of the organic EL element that develops blue color, and the high color temperature is maintained for a long time. There is a problem that it is difficult to make it. On the other hand, if the white light emission ratio is reduced by reducing the light emission ratio of the green light emission unit, the red light emission unit, or the yellow light emission unit, the light emission by the light emission unit with the reduced ratio becomes unstable, and the light emission luminance varies between lots of manufactured products.
  • Patent Literature 1 discloses that in a device (205) that emits light in an output spectrum, at least one host element that emits light in a first spectrum, and a second that is different from the first spectrum.
  • An active electroluminescence (EL) layer (216) composed of dopant elements that emit light in the spectrum, and a transparent layer (208) that at least partially transmits light emitted from the active EL layer (216).
  • a luminescent material (230) that converts the spectrum of light emitted from the active EL layer (216) and passed through the transparent layer (208), the luminescent material (230) being the output Device emitting light in the output spectrum, characterized by generating a spectrum Disclosed, wherein the luminescent material (230), it is described that a quantum dot structure.
  • Patent Document 2 discloses an organic electroluminescent device having a pair of electrodes and at least two organic functional layers including a light emitting layer on a substrate, the light emitting layer comprising a host compound and a phosphorescent light emitting dopant.
  • An organic electroluminescent device is disclosed in which the light emitting layer or its adjacent layer contains quantum dots.
  • a device that emits light in the output spectrum includes quantum dots as a luminescent material, thereby converting the spectrum of light emitted from the active EL layer. It is possible to obtain a white spectral light output.
  • an organic electroluminescence device having high emission efficiency and a long life can be provided by selecting a host compound, a phosphorescent light emitting dopant, and quantum dots of the light emitting layer.
  • Patent Document 1 and Patent Document 2 still have a significant effect due to the driving life of the organic EL element that develops blue color. For this reason, the chromaticity of the luminescent color is likely to change over time, and it is not easy to maintain the luminescent color of the lighting device at a high color temperature for a long period of time.
  • Patent Document 2 in the case of an apparatus configuration including a single light emitting unit, a precise concentration is required to realize a light emission color of a predetermined chromaticity by a host compound and a phosphorescent light emitting dopant. Control is required.
  • an object of the present invention is to provide an organic EL element and a lighting device in which a change in chromaticity of a light emission color with time and a variation in chromaticity are reduced.
  • an organic electroluminescence device comprising a substrate that supports the unit, wherein the organic electroluminescence device has a light emitting surface from which light emitted from the plurality of light emitting units is extracted, and is adjacent to the first electrode layer.
  • a quantum dot material that converts the wavelength of light emitted from the light emitting unit between the light emitting layer of the light emitting unit or the light emitting layer of the light emitting unit and the light emitting surface is contained.
  • Organic electroluminescent element. (2) The organic light-emitting element according to (1), wherein the plurality of light-emitting units have an emission spectrum peak in a wavelength region of a wavelength of 430 nm to 495 nm.
  • the quantum dot material is at least one substance selected from the group consisting of Si, Ge, GaN, GaP, CdS, CdSe, CdTe, InP, InN, ZnS, In 2 S 3 , ZnO, and CdO.
  • An illumination device comprising the organic electroluminescence element according to any one of (1) to (6) as a light source.
  • an organic EL element and a lighting device in which a change in chromaticity of a light emission color with time and a variation in chromaticity are reduced. For example, even if a light emitting layer is formed using vapor deposition, although it has a large area, it has a feature that there is little in-plane variation in the chromaticity of the emitted color, and variation in chromaticity between lots of manufactured products. It is possible to provide a long-life organic EL element that can maintain a high color temperature of 5000 K or more over a long period of time, and a white lighting device including the same.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an example of the layer configuration of the organic EL element according to the present embodiment.
  • the organic EL element 1 mainly includes a base material 10, an anode layer (first electrode layer) 20, a plurality of light emitting units 30A and 30B, and a cathode layer (first electrode). 2 electrode layers) 50.
  • the plurality of light emitting units 30 ⁇ / b> A and 30 ⁇ / b> B include an anode layer (first electrode layer) 20 formed on the substrate 10 and a cathode layer that is a counter electrode that forms a pair of electrodes with the anode layer (first electrode layer) 20.
  • the organic EL element 1 has a stack type element structure in which a plurality of light emitting units 30A and 30B are stacked in a tandem shape.
  • the substrate 10 supports and fixes the anode layer 20, the plurality of light emitting units 30A and 30B, the intermediate connector layer 40, and the cathode layer 50.
  • the base material 10 is a laminated layer including an anode layer 20, a plurality of light emitting units 30 ⁇ / b> A and 30 ⁇ / b> B, an intermediate connector layer 40, and a cathode layer 50.
  • the structure includes a hard coat layer 11 and a barrier layer 13 together with a layer of the support 12 that supports the structure.
  • the base material 10 can be comprised by the multiple layer which consists of the support body 12 and the other functional layer formed on the support body 12.
  • the anode layer 20, the plurality of light emitting units 30A and 30B, the intermediate connector layer 40, and the cathode layer 50 supported by the base material 10 are covered with an adhesive layer 60 made of an adhesive. And the sealing member 70 is bonded by the side facing the base material 10 through this adhesion layer 60.
  • Each of the plurality of light emitting units 30A and 30B has a layer structure including a plurality of organic compound layers, and includes at least a light emitting layer containing an organic light emitting material that emits light such as fluorescence or phosphorescence.
  • the light emitting units 30A and 30B include, for example, a hole injection layer 31, a hole transport layer 32, a light emitting layer 33, an electron transport layer 34, an electron injection layer 35, and the like as shown in FIG.
  • holes are injected into each light emitting layer 33 from the anode layer 20 side, and from the cathode layer 50 side. Are injected with electrons.
  • the organic layer 33 the injected holes and electrons are recombined to form an excited state, and light is emitted when the excited state transitions to the ground state.
  • the organic EL element 1 has on its outermost surface a light emitting surface from which light emitted from the plurality of light emitting units 30A and 30B is taken out.
  • the light extraction method can be either bottom emission or top emission. Therefore, for example, as shown in FIG. 1, the light emitting surface 110a is provided on one main surface (lowermost surface) of the organic EL element 1 with the light-transmitting anode layer 20 interposed therebetween.
  • the cathode layer 50 is an electrode layer having optical transparency
  • the cathode layer 50 is provided on the other main surface (uppermost surface) of the organic EL element 1 with the cathode layer 50 interposed therebetween. In this way, the light emitted from each of the light emitting units 30A and 30B stacked in a tandem shape is extracted from the light emitting surface 110a through the light-transmitting electrode layer and used as a light source or the like of the lighting device.
  • the organic EL element 1 is configured such that light emitted by each of the plurality of light emitting units 30A and 30B is in a wavelength region on the shorter wavelength side than the green wavelength region. Further, in the organic EL element 1, between the light emitting layer 33 of the light emitting unit 30A adjacent to the first electrode layer 20 and the light emitting surface 110a, a quantum dot material that converts the wavelength of light emitted from the plurality of light emitting units 30A and 30B. 80 is included. In the organic EL element 1, the light emission in the wavelength region on the short wavelength side emitted from the plurality of light emitting units 30A and 30B is thus down-converted to the long wavelength side by the quantum dot material 80, thereby emitting light. The variation of the chromaticity of the color over time and the variation in chromaticity are reduced, and white light with high luminance and high color temperature is generated.
  • the light emitting units 30A and 30B are not limited to the two stacked configurations shown in FIG. 1, and may be any number of two or more. Specifically, it is preferably 2 or more and 10 or less, and more preferably 2 or more and 3 or less. That is, for example, the following configuration is preferable as the stacked configuration of the organic EL element 1.
  • Anode layer / first light emitting unit / intermediate connector layer / second light emitting unit / cathode layer (2) anode layer / first light emitting unit / first intermediate connector layer / second light emitting unit / second intermediate connector layer / Third light emitting unit / cathode layer
  • the number of light emitting units is 10 or less, preferably 3 or less, it is possible to avoid deterioration of the production efficiency of the organic EL element.
  • the plurality of light emitting units 30A and 30B each have an emission spectrum peak in a wavelength region of 580 nm or less so that light is emitted in a wavelength region shorter than the green wavelength region.
  • the plurality of light emitting units 30A and 30B By causing the plurality of light emitting units 30A and 30B to emit light in such a spectrum, the light emission luminance of light emission on the short wavelength side by the blue light emitting material which is easily deteriorated can be maintained for a long time.
  • the quantum dot material 80 it becomes possible to stably extract light having a high color temperature.
  • a light emitting unit has an emission spectrum peak in the wavelength region means that all the peaks of the emission spectrum of the light emitting layer 33 included in a certain light emitting unit are within a predetermined wavelength region. To do. The same applies to a set of a plurality of types of quantum dot materials 80.
  • the plurality of light emitting units 30A and 30B preferably have an emission spectrum peak in a wavelength region of 430 nm to 580 nm in which the emission color exhibits blue to green, and have a wavelength of 430 nm to 495 nm in which the emission color exhibits purple to blue. It is more preferable to have an emission spectrum peak in the wavelength region.
  • the plurality of light emitting units 30A and 30B emit light having an emission spectrum peak in such a wavelength region, it is possible to avoid the deterioration of the blue light emitting material due to the light in the ultraviolet region, and the quantum dot material. It is possible to easily adjust the light emission intensity and chromaticity of the complementary color by 80.
  • each light emitting unit 30A, 30B mainly include a plurality of organic compound layers including a light emitting layer 33 (a hole injection layer 31, a hole transport layer 32, a light emitting layer 33, an electron transport).
  • the layer 34, the electron injection layer 35, etc. can be adjusted based on the layer configuration and layer composition.
  • the quantum dot material 80 is a particulate material having a predetermined particle diameter that is made of a semiconductor crystal and exhibits a quantum dot effect.
  • the energy level E of a quantum dot is generally represented by the following formula (I) where the Planck constant is “h”, the effective mass of electrons is “m”, and the radius of the fine particles is “R”. E ⁇ h 2 / mR 2 (I) As shown by the formula (I), the band gap of the quantum dot increases in proportion to “R ⁇ 2 ”, and the quantum dot effect is obtained. Thus, the band gap value of a quantum dot can be controlled by controlling and defining the particle diameter of the quantum dot.
  • the quantum dot material 80 by controlling and defining the particle size of the quantum dot particles, it is possible to provide diversity that is not found in ordinary molecules. For this reason, it is possible to condense electrons and holes in the quantum dots and recombine them by exciting them with light or applying a voltage to the organic EL elements including the quantum dots. It can be converted and emitted.
  • the organic EL element 1 a particulate material that exhibits such a quantum dot effect is used as the quantum dot material 80.
  • the quantum dot material 80 is applied so as to wavelength-convert light emitted from the plurality of light emitting units 30A and 30B to the long wavelength side. That is, a quantum dot material 80 having an absorption spectrum in the wavelength region of light emission from each light emitting unit 30A, 30B is used to excite the quantum dot material 80, and the quantum dot material 80 emits light in the wavelength region on the short wavelength side. Is emitted with the emission spectrum converted to the longer wavelength side, and the visible light intensity on the longer wavelength side is increased. Thus, white light or high color temperature light is extracted from the light emitting surface 110a by mixing the emission color of the emission from each of the light emitting units 30A and 30B and the emission color of the emission from the quantum dot material 80. Yes.
  • the quantum dot material 80 preferably has an emission spectrum peak in a wavelength region of 480 nm or more so that light is emitted in a wavelength region longer than the green wavelength region, and emits light in a green to red wavelength region. As described above, it is more preferable to have an emission spectrum peak in a wavelength region of 480 nm to 700 nm.
  • the quantum dot material 80 that emits light in such a spectrum is used, the chromaticity of light extracted from the light emitting surface 110a can be appropriately adjusted based on the adjustment of the addition amount of the quantum dot material 80.
  • the quantum dot material 80 can be contained in the light emitting layer 33 of the light emitting unit 30A adjacent to the anode layer 20 or other layers provided between the light emitting layer 33 of the light emitting unit 30A and the light emitting surface 110a.
  • the layer containing the quantum dot material 80 may be either a single layer or a plurality of layers, and may be either an external layer or an internal layer of the light emitting unit.
  • a functional layer such as a barrier layer 13 constituting the substrate 10
  • the organic EL element can be cited. It may be the hard coat layer 11 constituting the substrate 10, the support 12 constituting the substrate 10, or the like.
  • the quantum dot material 80 can be contained in the film affixed on the outermost surface of the organic EL element 1, and it is not prevented from containing in the light-scattering resin layer which has light-scattering property. If the quantum dot material 80 is contained in a layer outside the light emitting unit as described above, it is possible to avoid the charge injected from each electrode layer from being taken away by the quantum dot material 80. Further, by adjusting the addition amount and particle diameter of only the quantum dot material 80, it becomes possible to obtain desired light emission luminance and chromaticity while maintaining the composition prescription of the organic compound layer.
  • the quantum dot material 80 As a layer inside the light emitting unit containing the quantum dot material 80, for example, as shown in FIG. 2, the light emitting layer 33 of the light emitting unit 30A, the hole transport layer 32 adjacent to the light emitting layer 33 of the light emitting unit 30A, etc. Is mentioned. Further, the hole injection layer 31 of the light emitting unit 30A, a hole blocking layer (not shown), or the like may be used.
  • the quantum dot material 80 is contained in the inner layer of the light emitting unit in this way, the quantum dot material 80 can be mixed with the coating liquid during the coating formation of the organic compound layer, and the number of man-hours can be reduced and the quantum dots can be reduced. It becomes easy to apply the dot material 80.
  • the quantum dot material 80 includes the light emitting layer 33 of the light emitting unit 30B adjacent to the cathode layer 50 or the light emitting layer 33 of the light emitting unit 30B. It can be contained in another layer provided between the light emitting surface provided on the other main surface (uppermost surface) of the organic EL element 1.
  • the adhesive layer 60 and other functional layers provided in the organic EL element for example, a barrier layer constituting the sealing member 70, and the like can be given.
  • the quantum dot material 80 is formed by, for example, spin coating, casting, ink jet, printing, slot die, spray coating, dip coating when forming the organic compound layer or the substrate 10 of these light emitting units.
  • a known wet film forming method such as a method, a blade method, and a slit coating method, and mixing with the coating solution, the light emitting unit can be contained in an outer layer or an inner layer.
  • a monomolecular film of the quantum dot material 80 can be produced and transferred to these layers and their interfaces.
  • the particle diameter of the quantum dot material 80 is set to an appropriate value according to a desired emission spectrum, but is preferably 1 nm to 20 nm, more preferably 1 nm to 10 nm. Specifically, the particle diameter of the quantum dot material 80 is about 3.0 nm to 20 nm when the emission color is red, and about 1.5 nm to 10 nm when the emission color is green. . In addition, the range of such a particle diameter should just be what the average particle diameter of the quantum dot material 80 is contained in these ranges.
  • the average particle size of the quantum dot material 80 can be measured using a known measurement method. For example, particles of the quantum dot material 80 are observed with a transmission electron microscope (TEM), and a number average particle size is obtained from the particle size distribution, or a particle size measuring device using a dynamic light scattering method, such as “ZETASIZER”. There are a method of measuring using Nano Series Nano-ZS (manufactured by Malvern), a method of deriving a particle size distribution using a quantum dot particle size distribution simulation calculation from a spectrum obtained by the X-ray small angle scattering method, and the like. Can be mentioned.
  • TEM transmission electron microscope
  • ZETASIZER dynamic light scattering method
  • the addition amount of the quantum dot material 80 is preferably 0.01 to 50 parts by mass, and 0.05 to 25 parts by mass with respect to 100 parts by mass of all the constituent substances of the layer to be added. Is more preferable, and 0.1 to 20 parts by mass is particularly preferable. If the addition amount of the quantum dot material 80 is 0.01 parts by mass or more, the light emission of the dopant material of the light emitting layer 33 is set to an appropriate wavelength, and the absorption energy of the quantum dot material 80 is adjusted to significantly increase the quantum dot effect. It can be obtained and it is easy to stabilize the brightness and chromaticity of the extracted light.
  • the addition amount of the quantum dot material 80 is 50 parts by mass or less, the inter-particle distance of the dispersed quantum dot material 80 can be sufficiently ensured, so that the quantum dot effect by the added quantum dot material 80 is ensured. Can be demonstrated.
  • Examples of substances constituting the quantum dot material 80 include simple elements of Group 14 elements of the periodic table such as carbon, silicon, germanium, and tin, simple elements of Group 15 elements of the periodic table such as phosphorus (black phosphorus), selenium, and tellurium.
  • a periodic group 16 element such as silicon carbide (SiC), a compound comprising a plurality of periodic table 14 elements such as silicon carbide (SiC), tin oxide (IV) (SnO 2 ), tin sulfide (II, IV) (Sn ( II), Sn (IV) S 3 ), tin sulfide (IV) (SnS 2 ), tin sulfide (II) (SnS), tin selenide (II) (SnSe), tin telluride (II) (SnTe), Compounds of periodic table group 14 elements and periodic table group 16 elements such as lead (II) sulfide (PbS), lead selenide (II) (PbSe), lead telluride (II) (PbTe), boron nitride ( BN), boron phosphide (BP), boron arsenide (B s), aluminum nitride (AlN
  • ZincO zinc oxide
  • ZnS zinc sulfide
  • ZnSe zinc selenide
  • ZnTe zinc telluride
  • CdO cadmium oxide
  • CdS cadmium sulfide
  • CdSe cadmium selenide
  • CdTe cadmium telluride
  • mercury oxide HgO
  • HgS mercury sulfide
  • HgSe mercury selenide
  • HgTe mercury telluride
  • the substances constituting the quantum dot material 80 among these, SnS 2 , SnS, SnSe, SnTe, PbS, PbSe, PbTe and other compounds of periodic table group 14 elements and periodic table group 16 elements, GaN, III-V group compound semiconductors such as GaP, GaAs, GaSb, InN, InP, InAs, InSb, Ga 2 O 3 , Ga 2 S 3 , Ga 2 Se 3 , Ga 2 Te 3 , In 2 O 3 , In 2 S 3 , In 2 Se 3 , In 2 Te 3 periodic table group 13 element and periodic table group 16 element compound, ZnO, ZnS, ZnSe, ZnTe, CdO, CdS, CdSe, CdTe, HgO, HgS, HgSe, II-VI group compound semiconductor such as HgTe, As 2 O 3, As 2 S 3, As 2 Se 3, As 2 Te 3, Sb 2 O 3 Sb 2 S 3, and Sb 2 Se 3,
  • Si, Ge, GaN, GaP, CdS, CdSe, CdTe, InP, InN, ZnS, In 2 S 3 , ZnO, CdO, Ga 2 O 3 , Ga 2 S 3 , and In 2 O 3 are more preferable. Since these substances do not contain negative elements, they are suitable in terms of avoiding environmental pollution and toxicity to living organisms. Further, since a pure spectrum can be stably obtained in the visible light region, it is also suitable for adjusting chromaticity. Among these, ZnO or ZnS is a preferable material from the viewpoints of luminous efficiency, high refractive index, and safety.
  • quantum dot material 80 may be used alone or in combination of two or more. That is, one kind of quantum dot material 80 particles may be contained within the above-mentioned emission spectrum or particle diameter range, and two or more kinds of quantum dot material 80 particles may be contained. In addition to these substances, the quantum dot material 80 may be doped with a small amount of various elements as impurities as necessary. By doping a small amount of various elements, the light emission characteristics of the quantum dot material 80 can be greatly improved.
  • the quantum dot material 80 may be particles having a core / shell structure. That is, the quantum dot material 80 can be comprised by the core part which has a quantum dot effect, and the shell part which consists of an inert inorganic substance or an organic ligand. Moreover, a core part and a shell part may be comprised with a different substance, and a gradient structure (gradient structure) may be formed between a core part and a shell part. When such a core / shell type quantum dot material 80 is used, aggregation of the quantum dot material 80 can be suppressed and dispersibility can be improved. And it becomes easy to adjust light emission luminance and chromaticity, and stable light emission characteristics can be obtained.
  • the thickness of the shell part is preferably 0.1 nm to 10 nm, more preferably 0.1 nm to 5 nm.
  • Quantum dot material 80 may be further surface-modified particles.
  • the surface-modified particles can be obtained by attaching a surface modifier to the surface of such a single particle of the quantum dot material 80 or the surface of the shell portion of the core / shell type quantum dot material 80.
  • the compatibility of the surface-modified quantum dot material 80 can be improved and can be favorably dispersed in the coating liquid that forms the layer of the organic EL element 1.
  • the quantum dot material 80 having a desired particle diameter can be easily grown.
  • Examples of the surface modifier include polyoxyethylene alkyl ethers such as polyoxyethylene lauryl ether, polyoxyethylene stearyl ether, polyoxyethylene oleyl ether, tripropylphosphine, tributylphosphine, trihexylphosphine, and trioctylphosphine.
  • polyoxyethylene alkyl ethers such as polyoxyethylene lauryl ether, polyoxyethylene stearyl ether, polyoxyethylene oleyl ether, tripropylphosphine, tributylphosphine, trihexylphosphine, and trioctylphosphine.
  • Trialkylphosphines polyoxyethylene n-octylphenyl ether, polyoxyethylene alkylphenyl ethers such as polyoxyethylene n-nonylphenyl ether, tri (n-hexyl) amine, tri (n-octyl) amine , Tertiary amines such as tri (n-decyl) amine, tripropylphosphine oxide, tributylphosphine oxide, trihexylphosphine oxide, trioctylphosphite
  • Organic nitrogen compounds such as organic phosphorus compounds such as oxides, tridecylphosphine oxides, polyethylene glycol diesters such as polyethylene glycol dilaurate and polyethylene glycol distearate, nitrogen-containing aromatic compounds such as pyridine, lutidine, collidine and quinolines , Hexylamine, octylamine, decylamine, dodecylamine, t
  • a substance that coordinates to and stabilizes the quantum dot fine particles in the high-temperature liquid phase is preferable from the viewpoint of production.
  • trialkylphosphines, organophosphorus compounds, amino acids are preferable.
  • Alkanes, tertiary amines, organic nitrogen compounds, dialkyl sulfides, dialkyl sulfoxides, organic sulfur compounds, higher fatty acids and alcohols are preferred.
  • the quantum dot material 80 can be manufactured by a known method. Specifically, for example, molecular beam epitaxy, CVD, liquid phase synthesis, or the like can be used.
  • liquid phase synthesis method for example, reverse micelles of raw material aqueous solutions are used in nonpolar organic solvents such as alkanes such as n-heptane, n-octane and isooctane, or aromatic hydrocarbons such as benzene, toluene and xylene.
  • the substrate (support 12) supporting the element structure of the organic EL element alone, or other functional layers (barrier layer, hard coat layer, light scattering resin layer, etc.) together with the substrate (support 12) ) can be used.
  • the support 12 is not particularly limited in the type such as glass and plastic, and may be transparent or opaque. In the case where light is extracted from the support side, the support is preferably transparent. Examples of the transparent support preferably used include glass, quartz, and a transparent resin film. A particularly preferable support is a resin film capable of giving flexibility to the organic EL element.
  • the resin film examples include polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), polyester such as modified polyester, polyethylene, polypropylene, cellophane, cellulose diacetate, cellulose triacetate (TAC), cellulose acetate butyrate, cellulose acetate pro Cellulose esters such as pionate (CAP), cellulose acetate phthalate, cellulose nitrate or derivatives thereof, polyvinylidene chloride, polyvinyl alcohol, polyethylene vinyl alcohol, polystyrene, syndiotactic polystyrene, polycarbonate, norbornene resin, polymethylpentene, Polyether ketone, polyimide, polyether sulfone (PES), polyphenol Ren sulfide, polysulfone, polyethersulfone, polyvinyl chloride, polyvinylidene chloride, polyetherimide, polyetherketoneimide, polyetheretherketone, polyamide, fluororesin, nylon, polymethyl
  • the surface of the support 12 may be subjected to a surface treatment such as imparting easy adhesion to ensure wettability and adhesion of the coating solution.
  • a surface treatment such as imparting easy adhesion to ensure wettability and adhesion of the coating solution.
  • the surface treatment include surface activation treatment such as corona discharge treatment, flame treatment, ultraviolet treatment, high frequency treatment, glow discharge treatment, active plasma treatment, and laser treatment.
  • an easy-adhesion layer may be formed by applying polyester, polyamide, polyurethane, vinyl copolymer, butadiene copolymer, acrylic copolymer, vinylidene copolymer, epoxy copolymer, etc. Good.
  • the substrate 10 may be one in which a barrier layer or a hard coat layer is formed of an inorganic material, an organic material, or a hybrid thereof.
  • a barrier layer or a hard coat layer is formed of an inorganic material, an organic material, or a hybrid thereof.
  • the water vapor permeability (25 ⁇ 0.5 ° C., relative humidity (90 ⁇ 2)% RH) measured by a method according to JIS K 7129-1992 is 1 ⁇ 10 ⁇ 3 g / (m 2 ⁇ 24 h) or less barrier layer
  • the oxygen permeability measured by a method according to JIS K 7126-1987 is 1 ⁇ 10 ⁇ 3 ml / m 2 ⁇ 24 h ⁇ atm or less
  • a barrier layer having a temperature of 0.5 ° C. and a relative humidity (90 ⁇ 2)% RH) of 1 ⁇ 10 ⁇ 3 g / (m 2 ⁇ 24 h) or less is prefer
  • the material for forming the barrier layer may be any material that has a function of suppressing intrusion of moisture, oxygen, or the like that degrades the device.
  • silicon oxide, silicon dioxide, silicon nitride, or the like can be used.
  • the barrier layer preferably has a laminated structure.
  • the laminated structure can be formed, for example, by alternately laminating inorganic layers and organic layers a plurality of times.
  • the material for forming the hard coat layer include silicone resins, epoxy resins, vinyl ester resins, acrylic resins, allyl ester resins, and the like, and materials obtained by combining these resin materials and inorganic materials. It is preferable to use a resin material that is ultraviolet-cured, heat-cured, or electron-beam cured for compounding.
  • These functional layers include titanium oxide, zinc oxide, aluminum oxide (alumina), zirconium oxide, hafnium oxide, niobium oxide, tantalum oxide, magnesium oxide, barium oxide, indium oxide for adjusting light scattering properties and refractive index.
  • Metal oxide particles such as tin oxide and lead oxide, and inorganic compounds such as silicon dioxide, calcium carbonate, talc, clay, calcined kaolin, calcined calcium silicate, hydrated calcium silicate, aluminum silicate, magnesium silicate, calcium phosphate It is good also as a layer containing particle
  • the barrier layer can be formed by, for example, vacuum deposition, sputtering, reactive sputtering, molecular beam epitaxy, cluster ion beam, ion plating, plasma polymerization, atmospheric pressure plasma polymerization, plasma CVD. Method, laser CVD method, thermal CVD method, coating method and the like. Examples of the method for forming the hard coat layer include a gravure coater, a dip coater, a reverse coater, a wire bar coater, a die coater, and an ink jet method.
  • anode layer examples include an electrode having any of a metal, an alloy, an electrically conductive compound, and a mixture thereof having a high work function (4 eV or more).
  • electrode materials include metals such as Au, and conductive transparent materials such as CuI, indium tin oxide (ITO), SnO 2 , and ZnO.
  • conductive transparent materials such as CuI, indium tin oxide (ITO), SnO 2 , and ZnO.
  • an amorphous material such as IDIXO (In 2 O 3 —ZnO) that can form a transparent conductive film can be used.
  • the anode layer may be formed as a thin film using a method such as vapor deposition or sputtering, and then a pattern having a desired shape may be formed by a photolithography method, or pattern accuracy is not required. May be formed by a method such as vapor deposition or sputtering through a mask having a desired shape (about 100 ⁇ m or more). Moreover, when using the substance which can be apply
  • the film thickness of the anode layer can be appropriately determined according to the electrode substance used as a material, but is about 10 to 1000 nm, preferably 10 to 200 nm.
  • the transmittance be greater than 10%, and the sheet resistance of the anode is preferably several hundred ⁇ / ⁇ or less.
  • cathode layer examples include electrodes having any of a metal, an alloy, an electrically conductive compound, and a mixture thereof having a small work function (4 eV or less).
  • Such electrode materials include sodium, sodium-potassium alloy, magnesium, lithium, magnesium / copper mixture, magnesium / silver mixture, magnesium / aluminum mixture, magnesium / indium mixture, aluminum / aluminum oxide (Al 2 O 3 ) mixture. , Indium, lithium / aluminum mixtures, rare earth metals and the like.
  • the cathode layer can be formed as a thin film using a method such as vapor deposition or sputtering of these electrode materials. Note that when light emission is extracted from the cathode, the cathode is a light-transmitting layer.
  • a light-transmitting cathode can be formed into a transparent or translucent cathode by forming a cathode with a thickness of 1 to 20 nm and then covering a known conductive transparent material as an anode electrode material on the cathode. it can.
  • the film thickness of the cathode can be appropriately determined according to the electrode material used, but is about 5 to 10 ⁇ m, preferably 50 to 200 nm.
  • the sheet resistance of the cathode is preferably several hundred ⁇ / ⁇ or less.
  • the specific layer configuration of the light emitting unit may be, for example, the following stacked configuration in order from the layer on the anode side.
  • the light emitting layer is a layer containing an organic light emitting material that emits light by combining electrons and holes injected from the electrode, and the light emitting portion is adjacent to the light emitting layer even in the light emitting layer. It may be an interface with. Moreover, there may be a plurality of layers having the same emission spectrum and emission maximum wavelength.
  • the light emitting layer includes a host material and a dopant material. Each light emitting layer may contain a plurality of host materials and dopant materials. By using a plurality of types of host compounds, it is possible to adjust the movement of charges, and the organic EL element can be made highly efficient.
  • the host material a compound having a phosphorescence quantum yield of phosphorescence emission at room temperature (25 ° C.) of less than 0.1 is preferable, and a compound of less than 0.01 is more preferable. Moreover, it is preferable that the volume ratio in the layer is 50% or more among the compounds contained in a light emitting layer.
  • the host material may be a conventionally known low molecular compound, a high molecular compound having a repeating unit, or a low molecular compound having a polymerizable group such as a vinyl group or an epoxy group (evaporation polymerizable light emitting host).
  • a compound that has a hole transporting ability and an electron transporting ability, prevents an increase in emission wavelength, and has a high Tg (glass transition temperature) is preferable.
  • the host material include, for example, Japanese Patent Application Laid-Open Nos. 2001-257076, 2002-308855, 2001-313179, 2002-319491, 2001-357777, and 2002. -334786, 2002-8860, 2002-334787, 2002-15871, 2002-334788, 2002-43056, 2002-334789, 2002 No. 75645, No. 2002-338579, No. 2002-105445, No. 2002-343568, No. 2002-141173, No. 2002-352957, No. 2002-203683, No. 2002-363227.
  • a phosphorescent dopant material or a fluorescent dopant material can be used as the dopant material.
  • the phosphorescent dopant material and the fluorescent dopant material may be included in the same light emitting layer.
  • a phosphorescent dopant material is a compound in which light emission from an excited triplet is observed. Specifically, it is a compound that emits phosphorescence at room temperature (25 ° C.), and a phosphorescence quantum yield of 0.01 at 25 ° C. It is defined as the above compound.
  • the phosphorescent quantum yield of the phosphorescent dopant material is preferably 0.1 or more.
  • the phosphorescent quantum yield can be measured by the method described in Spectroscopic II, page 398 (1992 edition, Maruzen) of Experimental Chemistry Course 4 of the 4th edition. Although the phosphorescence quantum yield in a solution can be measured using various solvents, the phosphorescence dopant material to be used may be any material that achieves the phosphorescence quantum yield in any solvent.
  • the phosphorescent dopant material There are two types of light emission principles of the phosphorescent dopant material. One is the recombination of carriers on the host material to which carriers are transported to generate an excited state of the host material, and this energy is transferred to the phosphorescent dopant material. Energy transfer type to obtain light emission from the phosphorescent dopant material, and the other is a carrier trap in which the phosphorescent dopant material becomes a carrier trap, and carrier recombination occurs on the phosphorescent dopant material, and light emission from the phosphorescent dopant material is obtained. In any case, the condition is that the excited state energy of the phosphorescent dopant material is lower than the excited state energy of the host material.
  • the phosphorescent dopant material can be appropriately selected from known materials used for the light emitting layer of the organic EL element.
  • the phosphorescent dopant material is preferably a complex compound containing a group 8-10 metal in the periodic table of elements, more preferably an iridium compound, an osmium compound, a platinum compound (platinum complex compound), or a rare earth complex. Of these, iridium compounds are most preferred.
  • the compound used as the phosphorescent dopant material include compounds described in JP2011-222385A, but the present invention is not limited thereto. These compounds are described, for example, in Inorg. Chem. 40, 1704 to 1711, and the like.
  • the fluorescent dopant material can be appropriately selected from known materials used for the light emitting layer of the organic EL element. Specifically, for example, coumarin dyes, pyran dyes, cyanine dyes, croconium dyes, squalium dyes, oxobenzanthracene dyes, fluorescein dyes, rhodamine dyes, pyrylium dyes, perylene dyes, stilbene dyes. System dyes, polythiophene dyes, rare earth complex phosphors, and the like.
  • the fluorescent dopant material may be a compound that exhibits delayed fluorescence.
  • the film thickness of the light emitting layer is about 2 nm to 5 ⁇ m, preferably 5 nm to 200 nm, more preferably 10 nm to 150 nm.
  • the thickness of the light emitting layer is about 5 nm or more, it is easy to ensure the uniformity of the formed light emitting layer. Further, when the thickness of the light emitting layer is about 200 nm or less, it is not necessary to apply an excessively high voltage for driving, and the chromaticity of light emission is easily stabilized.
  • the dopant material preferably has an emission spectrum peak in a wavelength region of 580 nm or less, more preferably has an emission spectrum peak in a wavelength region of 430 nm or more and 580 nm or less where the emission color is blue to green. It is more preferable that the emission spectrum has a peak in a wavelength region of 430 nm to 495 nm in which the color is purple to blue.
  • each light emitting unit can emit light with chromaticity corresponding to the wavelength region.
  • the dopant material may be contained at a uniform concentration with respect to the thickness direction of the light emitting layer, but may be contained so as to have a concentration distribution.
  • the hole injection layer is a layer provided between the electrode and the organic compound layer in order to lower the driving voltage and improve the light emission luminance. “The organic EL element and its forefront of industrialization (November 30, 1998, NTS Corporation) Issue) ”, Chapter 2, Chapter 2,“ Electrode Materials ”(pages 123-166).
  • the hole injection layer can be interposed, for example, between the anode and the light emitting layer or between the anode and the hole transport layer.
  • JP-A-9-45479, JP-A-9-260062, and JP-A-8-288069 are described, for example, in JP-A-9-45479, JP-A-9-260062, and JP-A-8-288069, and as a material applicable to the hole injection layer.
  • triazole derivatives oxadiazole derivatives, imidazole derivatives, pyrazoline derivatives and pyrazolone derivatives, phenylenediamine derivatives, arylamine derivatives, amino-substituted chalcone derivatives, oxazole derivatives, styrylanthracene derivatives, fluorenone derivatives, hydrazone derivatives, stilbene derivatives, silazane derivatives.
  • aniline copolymers preferably polythiophene derivatives, polyaniline derivatives, polypyrrole derivatives, more preferably polythiophene derivatives. It is a derivative.
  • the thickness of the hole injection layer is not particularly limited, but is about 0.1 nm to 5 ⁇ m, preferably 0.1 nm to 100 nm, more preferably 1 nm to 100 nm, and particularly preferably 10 nm to 60 nm.
  • the electron injection layer is a layer provided between the electrode and the organic compound layer in order to lower the driving voltage and improve the light emission luminance. “The organic EL element and its industrialization front line (issued by NTS, November 30, 1998) ) ”, Chapter 2, Chapter 2,“ Electrode Materials ”(pages 123 to 166).
  • the electron injection layer can be interposed, for example, between the cathode and the light emitting layer, or between the cathode and the electron transport layer.
  • JP-A-6-325871, JP-A-9-17574, and JP-A-10-74586 specific examples thereof include strontium and aluminum.
  • a metal buffer layer an alkali metal compound buffer layer typified by lithium fluoride, an alkaline earth metal compound buffer layer typified by magnesium fluoride, an oxide buffer layer typified by aluminum oxide, and the like.
  • the thickness of the electron injection layer is not particularly limited, but is about 0.1 nm to 5 ⁇ m, preferably 0.1 to 100 nm, more preferably 0.5 to 10 nm, and particularly preferably 0.5 to 4 nm. is there.
  • the hole transport layer is made of a hole transport material having a function of transporting holes, and in a broad sense, a hole injection layer and an electron blocking layer are also included in the hole transport layer.
  • the hole transporting material applicable to the hole transporting layer is a material having either hole injection or transport or electron barrier properties, and the same compound as that used for the hole injecting layer is used.
  • porphyrin compounds, aromatic tertiary amine compounds and styrylamine compounds, especially aromatic tertiary amine compounds can be used.
  • aromatic tertiary amine compounds and styrylamine compounds include N, N, N ′, N′-tetraphenyl-4,4′-diaminophenyl; N, N′-diphenyl-N, N′— Bis (3-methylphenyl)-[1,1′-biphenyl] -4,4′-diamine (TPD); 2,2-bis (4-di-p-tolylaminophenyl) propane; 1,1-bis (4-di-p-tolylaminophenyl) cyclohexane; N, N, N ′, N′-tetra-p-tolyl-4,4′-diaminobiphenyl; 1,1-bis (4-di-p-tolyl) Aminophenyl) -4-phenylcyclohexane; bis (4-dimethylamino-2-methylphenyl) phenylmethane; bis (4-di-p-tolylaminoph
  • Inorganic compounds such as type-SiC can also be used as a hole injecting material and a hole transporting material, and also disclosed in JP-A-4-297076, JP-A-2000-196140, JP-A-2001-102175, J. Appl. Phys., 95, 5773 (2004), Japanese Patent Application Laid-Open No. 11-251067, J. Huang et.al. d Physics Letters, 80 (2002), p. 139), and Japanese Patent Publication No. 2003-519432, a hole transport material having so-called p-type semiconductor properties can also be used.
  • the thickness of the hole transport layer is not particularly limited, but is about 5 nm to 5 ⁇ m, preferably 5 to 200 nm.
  • the electron transport layer is made of an electron transport material having a function of transporting electrons, and in a broad sense, an electron injection layer and a hole blocking layer are also included in the electron transport layer.
  • the electron transport material applicable to the electron transport layer may have a function of transmitting electrons injected from the cathode to the light emitting layer.
  • metal complexes of 8-quinolinol derivatives such as tris (8-quinolinol) aluminum (Alq 3 ), tris (5,7-dichloro-8-quinolinol) aluminum, tris (5,7-dibromo-8-quinolinol) Aluminum, tris (2-methyl-8-quinolinol) aluminum, tris (5-methyl-8-quinolinol) aluminum, bis (8-quinolinol) zinc (Znq), etc.
  • Mg Metal complexes replaced with Cu, Ca, Sn, Ga or Pb can also be used.
  • inorganic compounds such as n-type-Si and n-type-SiC can also be used as the electron transport material.
  • metal-free or metal phthalocyanine, or those having a terminal substituted with an alkyl group or a sulfonic acid group can be used as the electron transport material.
  • an electron transport layer with high n property doped with impurities as a guest material can be used. Examples thereof include JP-A-4-297076, JP-A-10-270172, JP-A-2000-196140, 2001-102175, J.A. Appl. Phys. 95, 5773 (2004), and the like.
  • the film thickness of the electron transport layer is not particularly limited, but is about 5 nm to 5 ⁇ m, preferably 5 to 200 nm.
  • blocking layer hole blocking layer, electron blocking layer
  • the blocking layer for example, JP-A-11-204258, JP-A-11-204359, and “Organic EL element and its forefront of industrialization” (issued on November 30, 1998 by NTT)
  • hole blocking layers described on pages.
  • the hole blocking layer has a function of an electron transport layer in a broad sense, and is made of a hole blocking material having a function of transporting electrons but having a remarkably small ability to transport holes. The probability of recombination of electrons and holes can be improved by blocking.
  • Examples of the hole blocking material applicable to the hole blocking layer include, for example, carbazole derivatives, carboline derivatives, diazacarbazole derivatives (herein, diazacarbazole derivatives constitute carboline rings) listed as host compounds. And any one of the carbon atoms is replaced by a nitrogen atom).
  • the electron blocking layer has a function of a hole transport layer in a broad sense, and is made of a material that has a function of transporting holes and has an extremely small ability to transport electrons, and blocks electrons while transporting holes. Thus, the probability of recombination of electrons and holes can be improved.
  • the electron blocking material applicable to the electron blocking layer for example, the same species as the hole transport material can be used.
  • the film thicknesses of the hole blocking layer and the electron transport layer are preferably 3 nm to 100 nm, and more preferably 5 nm to 30 nm.
  • the above organic compound layer is made of the above-mentioned materials such as vacuum deposition, spin coating, casting, ink jet, printing, slot die, spray coating, Langmuir-Blodget (LB method),
  • the thin film can be formed by a known method such as a dip coating method, a blade method, and a slit coating method.
  • the intermediate connector layer 40 is formed so as to be sandwiched between the light emitting units 32A and 32B. If the number of the light emitting units is N (N is an integer of 2 or more), N ⁇ 1 pieces are provided.
  • the intermediate connector layer 40 is in a state in which a metal material is hardly formed on a part of the fine region thereof, a so-called pinhole is formed, a net is formed in the in-plane direction, or an island shape is formed on the main surface. It may be formed so as to be distributed in spots.
  • the intermediate connector layer 40 may be covered with an organic compound layer constituting the adjacent light emitting units 32A and 32B. That is, the side of the intermediate connector layer 40 or the vicinity of the outer edge is covered with the organic compound layer, while the organic compound layer of one light-emitting unit is in close contact with the organic compound layer of the other light-emitting unit. It can be laminated in a state where it is buried in the compound layer. Thus, by covering the side surface of the intermediate connector layer 40 with the organic compound layer, it is possible to prevent a leakage current from occurring between the intermediate connector layer 40 and each electrode layer, and to stabilize light emission. become able to.
  • Examples of materials applicable to the intermediate connector layer 40 include calcium, magnesium, lithium, sodium, potassium, cesium, rubidium, barium, strontium, silver, aluminum, zinc, niobium, zirconium, tin, tantalum, vanadium, molybdenum, Metals such as rhenium, tungsten, mercury, gallium, indium, cadmium, boron, hafnium, lanthanum, and titanium, alloys thereof, and conductive transparent materials such as CuI, indium tin oxide (ITO), SnO 2 , and ZnO Can be mentioned.
  • ITO indium tin oxide
  • SnO 2 SnO 2
  • ZnO ZnO
  • the intermediate connector layer 40 is assumed to have light transmittance, and the visible light transmittance is preferably 60% or more, more preferably 80% or more.
  • the transmittance may be measured according to the method defined in JIS R3106.
  • the film thickness of the intermediate connector layer 40 is preferably 0.6 nm to 5 nm, more preferably 0.8 nm to 3 nm, and still more preferably 0.8 nm to 2 nm.
  • the film thickness of the intermediate connector layer 40 means an average film thickness obtained by dividing the film forming mass per unit area of the intermediate connector layer 40 by the material density. Therefore, the film thickness of the intermediate connector layer 40 does not need to be uniform.
  • the layer adjacent to the intermediate connector layer 40 has a function of easily transferring charges to and from the intermediate connector layer 40.
  • the layer adjacent to the intermediate connector layer 40 includes, for example, a charge transporting organic material having a high charge transporting property and an inorganic material or an organometallic complex capable of oxidizing or reducing the charge transporting organic material, Alternatively, it is preferably formed as a mixed layer doped with this charge transporting organic material and an inorganic material or an organometallic complex capable of forming a charge transfer complex.
  • the intermediate connector layer 40 can be formed by a known method such as a resistance heating vapor deposition method, an electron beam vapor deposition method, an ion plating method, or an ion beam sputtering method.
  • sealing member 70 examples include a glass plate, a polymer plate, a polymer film, a metal plate, and a metal film.
  • the glass plate include soda-lime glass, barium / strontium-containing glass, lead glass, aluminosilicate glass, borosilicate glass, barium borosilicate glass, and quartz.
  • thermoplastic resin films such as polyethylene terephthalate (PET), polycarbonate (PC), polyimide, and polyethersulfone (PES).
  • the thermoplastic resin film may be a multilayer film formed by co-extrusion of plural types, a multilayer film bonded by changing the stretching angle, or the like.
  • metal plate and metal film examples include those made of one or more metals or alloys selected from the group consisting of stainless steel, iron, copper, aluminum, magnesium, nickel, zinc, chromium, titanium, molybdenum, silicon, germanium, and tantalum. It is done.
  • the sealing member 70 may have a barrier layer formed on the surface.
  • the barrier layer include a metal vapor deposition film and a metal foil.
  • metal deposition films include thin film handbooks p879 to p901 (Japan Society for the Promotion of Science), vacuum technology handbooks p502 to p509, p612, and p810 (Nikkan Kogyo Shimbun), vacuum handbook revised editions p132 to p134 (ULVAC Japan Vacuum Technology K.K. Those described in K).
  • metal foil metal foil, such as aluminum, copper, nickel, and alloy foil, such as stainless steel and an aluminum alloy, can be used, for example.
  • the barrier layer may have a protective layer formed on the surface.
  • thermoplastic resin film having a melt flow rate specified by JIS K 7210 of 5 to 20 g / 10 min is preferable, and a thermoplastic resin film having a viscosity of 6 to 15 g / 10 min or less is more preferable.
  • the adhesive for bonding the sealing member 70 examples include a photo-curing or thermosetting adhesive having a reactive vinyl group such as an acrylic acid-based oligomer or a methacrylic acid-based oligomer, 2-cyanoacrylic acid ester, etc.
  • An ultraviolet curable epoxy resin adhesive is mentioned.
  • the adhesive may be added with a filler.
  • the filler examples include soda glass, alkali-free glass, silica, metal oxides such as titanium dioxide, antimony oxide, titania, alumina, zirconia, and tungsten oxide.
  • the adhesive is preferably one that can be adhesively cured from room temperature to 80 ° C., and can be applied by a coating method such as roll coating, spin coating, screen printing, spray coating, or the like.
  • the light emitting surface 110a can be provided with means for improving the efficiency of extracting light generated in the light emitting layer 33.
  • Means for improving the light extraction efficiency include, for example, a method of forming irregularities on the surface of the transparent substrate to prevent total reflection at the interface between the transparent substrate and the air (US Pat. No. 4,774,435).
  • a method of improving efficiency by giving light condensing properties to a material Japanese Patent Laid-Open No. 63-314795
  • a method of forming a reflective surface on the side surface of an element Japanese Patent Laid-Open No.
  • a method of forming an antireflection film by introducing a flat layer having an intermediate refractive index between the light emitters Japanese Patent Laid-Open No. 62-172691
  • a lower refractive index than the substrate between the substrate and the light emitter A method of introducing a flat layer having a thickness (Japanese Patent Laid-Open No. 2001-202827), a method of forming a diffraction grating between any one of a substrate, a transparent electrode layer, and a light emitting layer (including between the substrate and the outside world) 11-283751) and the like.
  • the light emitting surface 110a can be provided with a light collecting means.
  • a light collecting means For example, by processing to provide a microlens array structure or combining with a so-called condensing sheet, the light is condensed in a specific direction, for example, in the front direction with respect to the light emitting surface of the element. Can be increased.
  • the microlens array quadrangular pyramids having a side of 30 ⁇ m and an apex angle of 90 degrees are two-dimensionally arranged on the light extraction side of the substrate. One side is preferably 10 ⁇ m to 100 ⁇ m. If it becomes smaller than this, the effect of diffraction will generate
  • the condensing sheet for example, a sheet that is put into practical use in an LED backlight of a liquid crystal display device can be used.
  • a brightness enhancement film (BEF) manufactured by Sumitomo 3M Limited can be used.
  • the shape of the prism sheet for example, the base material may be formed by forming a ⁇ -shaped stripe having a vertex angle of 90 degrees and a pitch of 50 ⁇ m, or the vertex angle is rounded and the pitch is changed randomly. Other shapes may be used.
  • a light diffusing plate and a film with a condensing sheet for example, a diffusion film (light-up) manufactured by Kimoto Co., Ltd. can be used.
  • the above organic EL element can be used as a display device, a display, and various light emission sources.
  • light sources include home lighting, interior lighting, clock and liquid crystal backlights, billboard advertisements, traffic lights, light sources for optical storage media, light sources for electrophotographic copying machines, light sources for optical communication processors, and light sources for optical sensors.
  • the lighting device is suitable as a kind of lamp such as home lighting, interior lighting, and exposure light source.
  • an organic EL device comprising two light emitting units between an anode layer (first electrode layer) and a cathode layer (second electrode layer), and a substrate containing a quantum dot material
  • first electrode layer anode layer
  • second electrode layer a cathode layer
  • quantum dot material a quantum dot material
  • quantum dot material A and quantum dot material B were synthesized by the following procedure.
  • Quantum dot material A Indium myristate 0.1 mmol, stearic acid 0.1 mmol, trimethylsilylphosphine 0.1 mmol, dodecanethiol 0.1 mmol, and undecylenic acid zinc 0.1 mmol were put into a three-necked flask together with octadecene 8 mL and refluxed under a nitrogen atmosphere. However, by heating at 300 ° C. for 1 hour, core / shell type quantum dot particles “InP / ZnS” (quantum dot material A) having a core part of InP and a shell part of ZnS were obtained.
  • the quantum dot material A was subjected to emission spectrum analysis and absorption spectrum analysis. As a result, it was confirmed that the absorption spectrum appeared in a wide range, the peak of the emission spectrum was included in the range of 430 nm to 720 nm, and the half width of the emission spectrum was 35 nm to 90 nm. Moreover, it was confirmed that the luminous efficiency reaches 70.9%.
  • a fluorescence spectrophotometer “FluoroMax-4” manufactured by JOBIN YVON
  • a spectrophotometer “U-4100” manufactured by Hitachi High-Technologies Corporation
  • Quantum dot material B A solution containing about 70 mg of quantum dot material A was dried under vacuum and then dispersed in toluene. Next, 5 mL of the obtained dispersion was heated to 40 ° C., and 0.5 mL of perhydropolysilazane (“AQUAMICA NN120-10”, non-catalytic type, manufactured by AZ Electronic Materials Co., Ltd.) was added while keeping the temperature and stirring. The mixture was added, and the reaction was continued with stirring at about 40 ° C. for 1 hour. And after drying the obtained particle
  • a substrate (optical film) containing a quantum dot material was prepared by the following procedure.
  • the quantum dot material A was sieved into a quantum dot material A (red component) that emits red light and a quantum dot material A (green component) that emits green light. After 0.75 mg of red component and 4.12 mg of green component are dispersed in toluene, a PMMA resin solution containing polymethyl methacrylate (PMMA) particles having a particle size of 0.8 ⁇ m to 10 ⁇ m is added. Then, a quantum dot material A coating solution in which the red component was 1% by mass and the green component was 1% by mass was prepared.
  • PMMA polymethyl methacrylate
  • the obtained quantum dot material A coating solution is applied to one side of a 125 ⁇ m thick polyester film “KDL86WA” (manufactured by Teijin DuPont Films Ltd.) with easy adhesion on both sides so that the film thickness after drying becomes 100 ⁇ m. And it was made to dry at 60 degreeC for 3 minute (s), and while containing a red component and a green component, the light-scattering resin layer which has light-scattering property was formed.
  • KDL86WA manufactured by Teijin DuPont Films Ltd.
  • perhydropolysilazane (“Aquamica NP110”, manufactured by AZ Electronic Materials Co., Ltd.) was dissolved in toluene so as to be 10% by mass to prepare a barrier layer coating solution. Then, the obtained barrier layer coating solution was applied to the other surface of the polyester film using a wireless bar so that the film thickness after drying was 300 nm, and was 1 in an atmosphere of 85 ° C. and humidity 55% RH. After holding for a minute and drying, it is dehumidified by holding for 10 minutes in an atmosphere of 25 ° C.
  • an optical film 1 having a light scattering resin layer and a barrier layer having a single layer structure was obtained.
  • the quantum dot material B was sieved into a quantum dot material B (red component) that emits red light and a quantum dot material B (green component) that emits green light. Then, after 0.75 mg of the red component was dispersed in toluene, a UV curable resin solution was added to prepare a quantum dot material B coating solution (red component coating solution) in which the red component was 1% by mass. Similarly, after dispersing 4.12 mg of the green component in toluene, a UV curable resin solution is added, and the quantum dot material B coating solution (green component coating solution) in which the green component becomes 1% by mass is obtained. Prepared.
  • UV curable resin solution a UV curable resin “Unidic V-4025” (manufactured by DIC Corporation) and a photopolymerization initiator “Irgacure 184” (manufactured by BASF Japan) are mixed in a solid mass ratio (resin : Initiator) was used to prepare a solution prepared to be 95: 5.
  • the obtained red component coating solution was applied on one side of a 125 ⁇ m thick polyester film “KDL86WA” (manufactured by Teijin DuPont Films Ltd.) with easy adhesion processing on both sides so that the film thickness after drying would be 50 ⁇ m, After drying at 60 ° C. for 3 minutes, the red component coating solution was cured to form a hard coat layer containing the red component.
  • the curing reaction was performed using a high-pressure mercury lamp and an irradiation amount of 0.5 J / cm 2 in an air atmosphere.
  • the green component coating liquid was apply
  • a barrier layer coating solution is applied to the other surface of the polyester film, dried and dehumidified to form a barrier layer, and a red / green two-layer hard coat layer and a barrier layer are formed.
  • the optical film 2 which has this was obtained.
  • the quantum dot material A was sieved into a quantum dot material A (red component) that emits red light and a quantum dot material A (green component) that emits green light. Then, a solution in which 0.75 mg of red component and 4.12 mg of green component are dissolved in toluene so that perhydropolysilazane (“Aquamica NP110”, manufactured by AZ Electronic Materials Co., Ltd.) is 10 mass%.
  • the quantum dot material A coating liquid in which the red component was 1% by mass and the green component was 1% by mass was prepared.
  • a UV curable resin solution similar to that of the optical film 2 is coated on one side with a 125 ⁇ m thick polyester film “KDL86WA” (manufactured by Teijin DuPont Films) so that the film thickness after drying is 50 ⁇ m. After coating and drying at 60 ° C. for 3 minutes, the UV curable resin solution was cured to form a hard coat layer. The curing reaction was performed using a high-pressure mercury lamp and an irradiation amount of 0.5 J / cm 2 in an air atmosphere.
  • the quantum dot material A coating solution was applied to the other surface of the polyester film using a wireless bar so that the film thickness after drying was 300 nm, and the coating solution was 1 in an atmosphere of 85 ° C. and humidity 55% RH.
  • dehumidifying by holding for 10 minutes in an atmosphere of 25 ° C. and humidity 10% RH (dew point temperature ⁇ 8 ° C.) to form a barrier layer containing a red component and a green component
  • An optical film 3 having a hard coat layer and a red / green single layer barrier layer was obtained.
  • ITO indium tin oxide
  • the cleaned optical film 1 is fixed to a substrate holder of a vacuum deposition apparatus, and each of the molybdenum or tungsten resistance heating deposition crucibles is filled with an appropriate amount of the material of the organic compound layer of the light emitting unit. did.
  • HAT-CN represented by the following formula was deposited to a film thickness of 20 nm to form a hole injection layer. .
  • ET-100 the compound represented by the following formula (ET-100) and LiF were vapor-deposited so that ET-100 was 86% by volume, LiF was 14% by volume, and the film thickness was 20 nm to form an electron transport layer. It was set as the 1st light emission unit.
  • ET-100 and LiF were vapor-deposited on the upper surface of the formed first light emitting unit so that ET-100 was 98% by volume, LiF was 2% by volume, and the film thickness was 10 nm.
  • An intermediate connector layer was formed by vapor deposition to a thickness of 10 nm.
  • a second light emitting unit was formed on the upper surface of the formed intermediate connector layer in the same manner as the first light emitting unit. That is, a hole injection layer and a hole transport layer are sequentially formed, and the compound 2 and the compound 3 are vapor-deposited so that the compound 2 is 95% by volume, the compound 3 is 5% by volume, and the film thickness is 30 nm. A light emitting layer having a blue color was formed, and an electron transport layer was formed to obtain a second light emitting unit.
  • the organic EL element 102 was produced in the same procedure as the organic EL element 101 except that the content of the quantum dot material in the optical film 1 was changed to 0.8% by mass.
  • the organic EL element 103 was produced in the same procedure as the organic EL element 101 except that the content of the quantum dot material in the optical film 1 was changed to 0.5% by mass.
  • An organic EL element 104 was produced in the same procedure as the organic EL element 101 except that the optical film 2 was used instead of the optical film 1.
  • An organic EL element 105 was produced in the same procedure as the organic EL element 104 except that the content of the quantum dot material in the optical film 2 was changed to 0.8% by mass.
  • the organic EL element 106 was produced in the same procedure as the organic EL element 104 except that the content of the quantum dot material in the optical film 2 was changed to 0.5% by mass.
  • An organic EL element 107 was produced in the same procedure as the organic EL element 101 except that the optical film 3 was used instead of the optical film 1.
  • the organic EL element 108 was produced in the same procedure as the organic EL element 107 except that the content of the quantum dot material in the optical film 3 was changed to 0.8 mass%.
  • An organic EL element 109 was produced in the same procedure as the organic EL element 107 except that the content of the quantum dot material in the optical film 3 was changed to 0.5% by mass.
  • the organic EL element 110 was produced in the same procedure as the organic EL element 107 except that the content of the quantum dot material in the optical film 3 was changed to 0.3% by mass.
  • a UV cured resin solution similar to that of the optical film 2 is dried on one side of a 125 ⁇ m-thick polyester film “KDL86WA” (manufactured by Teijin DuPont Films Ltd.) that is easily bonded on both sides to a thickness of 50 ⁇ m. After coating at 60 ° C. for 3 minutes, the UV curable resin solution was cured to form a hard coat layer. The curing reaction was performed using a high-pressure mercury lamp and an irradiation amount of 0.5 J / cm 2 in an air atmosphere.
  • perhydropolysilazane (“Aquamica NP110”, manufactured by AZ Electronic Materials Co., Ltd.) was dissolved in toluene so as to be 10% by mass to prepare a barrier layer coating solution. Then, the obtained barrier layer coating solution was applied to the other surface of the polyester film using a wireless bar so that the film thickness after drying was 300 nm, and was 1 in an atmosphere of 85 ° C. and humidity 55% RH. After being kept for a minute and dried, it was dehumidified by being kept for 10 minutes in an atmosphere of 25 ° C. and humidity 10% RH (dew point temperature ⁇ 8 ° C.) to form a barrier layer, whereby an optical film 4 was obtained.
  • RH dew point temperature ⁇ 8 ° C.
  • a first light emitting unit whose emission color is blue is formed in the same procedure as the organic EL element 101, and further, on the upper surface of the formed first light emitting unit, An intermediate connector layer was formed, and a hole injection layer and a hole transport layer were sequentially formed on the upper surface of the formed intermediate connector layer.
  • the compound (ET-100) and LiF were vapor-deposited so that ET-100 was 86% by volume, LiF was 14% by volume, and the film thickness was 50 nm to form an electron transport layer, whereby a second light emitting unit was obtained. .
  • a cathode layer is formed by vapor-depositing Al so as to have a film thickness of 150 nm on the upper surface of the formed second light emitting unit, sealing is performed in the same procedure as the organic EL element 101, and the organic EL element 201 is formed.
  • the organic EL element 202 was produced in the same procedure as the organic EL element 201 except that the film thickness of the electron transport layer in the second light emitting unit was changed to 20 nm.
  • the organic EL element 203 was produced in the same procedure as the organic EL element 201 except that the film thickness of the electron transport layer in the second light emitting unit was changed to 10 nm.
  • the results of the above performance evaluation are shown in Table 1 together with the configuration of each organic EL element.
  • the addition amount of the quantum dot material in Table 1 has shown the fraction (mass%) with respect to 100 mass parts of all the structural substances of a content layer.
  • the light emission lifetime is a relative value when the organic EL element 201 is 100.
  • the electron transport layer is made thin and high color. If an attempt is made to achieve light emission at a temperature, the light emission lifetime decreases and it becomes difficult to stabilize the chromaticity. On the other hand, in the organic EL elements 101 to 110 according to the examples, the light emission lifetime is prolonged and the light emission color is increased. It was confirmed that fluctuations in chromaticity over time and variations in chromaticity between organic EL elements were also reduced.
  • the present invention relates to an organic EL element in which the color temperature of the extracted light is 5000 K or more, and a lighting device including such an organic EL element as a light source. This is suitable for reducing variations in chromaticity.
  • Organic EL element 10
  • Base material 20
  • Intermediate connector layer 50

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Abstract

　発光色の色度の経時的な変動や、色度のばらつきが低減した有機ＥＬ素子及び照明装置を提供する。光透過性を有する第１電極層２０と、対極となる第２電極層５０と、発光層３３を含む複数の有機化合物層からなると共に、波長５８０ｎｍ以下の波長領域に発光スペクトルのピークを有し、タンデム状に積層された複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂと、第１電極層２０、第２電極層５０及び複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂを支持する基材１０とを備え、発光ユニット３０Ａ，３０Ｂからの発光が取り出される発光面１１０ａを有し、第１電極層２０に隣接する発光ユニット３０Ａの発光層３３、又は、発光ユニット３０Ａの発光層３３と発光面１１０ａとの間に、発光ユニット３０Ａ，３０Ｂからの発光を波長変換する量子ドット材料８０を含有している有機ＥＬ素子１や、これを光源として備える照明装置を用いる。

Description

有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置
　本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置に関する。
　有機材料のエレクトロルミネッセンス（Electro Luminescence：ＥＬ）を利用した有機発光素子（以下、「有機ＥＬ素子」ともいう。）は、数Ｖ～数十Ｖ程度の低電圧で発光が可能な薄膜型の完全固体素子であり、高輝度、高発光効率、薄型、軽量といった多くの優れた特徴を有している。そのため、各種ディスプレイのバックライト、看板や非常灯等の表示板、照明光源等の面発光体として近年注目されている。
　このような有機ＥＬ素子を利用した発光装置の一種に、光源色を白色化した白色照明装置がある。通常、白色照明装置は、有機ＥＬ素子を備えた単色発光する発光ユニットを複数備え、緑色発光ユニット及び赤色発光ユニット、又は、黄色発光ユニットが、青色発光ユニットと組み合わされることで白色の光源色を発するように構成され、光源色の色温度としては、一般に５０００Ｋ以上を達成することが求められる。そのため、白色照明装置では、高い色温度の発光を実現し得るように、緑色発光ユニット、赤色発光ユニット又は黄色発光ユニットと、青色発光ユニットとの間で、適切な発光比率を実現する必要がある。
　しかしながら、青色を発色する有機ＥＬ素子に使用される青色発光材料は、他の色を発色する発光材料と比較して、劣化し易い特性を有している。そのため、青色発光ユニットの発光比率を増大させると、白色発光装置の駆動寿命は、青色を発色する有機ＥＬ素子の発光寿命に大きく左右されることになり、高い色温度を長期間に亘って維持させるのが難しくなるという問題がある。一方で、緑色発光ユニット、赤色発光ユニット又は黄色発光ユニットによる発光比率を低下させて白色化しようとすると、比率を低下させた発光ユニットによる発光は不安定になり、製造品のロット間において発光輝度や色度のばらつきも大きくなるため、実用上は採用し難い。また、このように青色を発色する有機ＥＬ素子と他の色を発色する有機ＥＬ素子との間で、発光寿命が大きく相違しているため、白色照明装置の駆動時においては、光源色の色度変動が経時的に生じるという問題もある。
　そこで、有機ＥＬ素子における発光材料として、安定性に優れた無機化合物からなる量子ドットを併用する技術が提案されている。例えば、特許文献１には、出力スペクトルにある光を放射するデバイス（２０５）において、第１のスペクトルにある光を放射する少なくとも１つのホストエレメントと、前記第１のスペクトルとは異なる第２のスペクトルにある光を放射するドーパントエレメントとから構成されているアクティブエレクトロルミネッセンス（ＥＬ）層（２１６）と、前記アクティブＥＬ層（２１６）から放射された光を少なくとも部分的に透過させる透明層（２０８）と、前記アクティブＥＬ層（２１６）から放射されて前記透明層（２０８）を通過した光のスペクトルを変換するルミネセンス材料（２３０）とを包含し、該ルミネセンス材料（２３０）が前記出力スペクトルを発生させることを特徴とする、出力スペクトルにある光を放射するデバイスが開示され、前記ルミネセンス材料（２３０）を、量子ドット構造とすることが記載されている。
　また、特許文献２には、基板上に、一対の電極と、発光層を含む少なくとも２層の有機機能層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、該発光層は、ホスト化合物及びリン光発光ドーパントを含有し、該発光層又はその隣接層が、量子ドットを含有している有機エレクトロルミネッセンス素子が開示されている。
特開２００６－１９０６８２号公報 国際公開第２０１３／１５７４９４号
　特許文献１に開示される技術によれば、出力スペクトルにある光を放射するデバイスに、ルミネセンス材料として量子ドットを包含させることによって、アクティブＥＬ層から放射された光のスペクトルを変換することが可能であり、白色のスペクトル光出力を得ることもできるとされている。また、特許文献２に開示される技術によれば、発光層のホスト化合物やリン光発光ドーパント、量子ドットの選択により、高発光効率で長寿命の有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することができる。
　しかしながら、特許文献１や特許文献２に開示されるような技術では、青色を発色する有機ＥＬ素子の駆動寿命に起因する影響が依然として大きく顕れることになる。そのため、発光色の色度が経時的に変動し易く、照明装置の発光色を高い色温度で長期間に亘って維持させるのは容易ではない。また、特許文献２に開示されるように、発光ユニットを単数備える装置構成とする場合には、ホスト化合物及びリン光発光ドーパントによって、所定の色度の発光色を実現するために、精密な濃度制御を要することになる。また、ホスト化合物及びリン光発光ドーパントの濃度が発光面について面内ばらつきを生じた場合には、それによる影響が発光色の色度に表出し易いため、必要な発光輝度と共に所望の色度を実現するための生産性は必ずしも良いものではない。そのため、有機ＥＬ素子を備えた白色照明装置に適用され得るような、発光色の色度の経時的な変動や、色度のばらつきを抑制するための技術が求められている。
　そこで、本発明は、発光色の色度の経時的な変動や、色度のばらつきが低減した有機ＥＬ素子及び照明装置を提供することを目的とする。
　本発明の上記目的は、下記構成により達成される。
（１）光透過性を有する第１電極層と、前記第１電極層の対極となる第２電極層と、発光層を含む複数の有機化合物層からなると共に、波長５８０ｎｍ以下の波長領域に発光スペクトルのピークを有し、前記第１電極層と前記第２電極層との間にタンデム状に積層された複数の発光ユニットと、前記第１電極層、前記第２電極層及び前記複数の発光ユニットを支持する基材と、を備える有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記複数の発光ユニットからの発光が取り出される発光面を有し、前記第１電極層に隣接する前記発光ユニットの発光層、又は、前記発光ユニットの発光層と前記発光面との間に、前記発光ユニットからの発光を波長変換する量子ドット材料を含有していることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
（２）前記複数の発光ユニットは、波長４３０ｎｍ以上４９５ｎｍ以下の波長領域に発光スペクトルのピークを有することを特徴とする（１）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
（３）前記量子ドット材料が、波長４８０ｎｍ以上の波長領域に発光スペクトルのピークを有することを特徴とする（１）又は（２）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
（４）前記量子ドット材料が、波長４８０ｎｍ以上７００ｎｍ以下の波長領域に発光スペクトルのピークを有することを特徴とする（１）から（３）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
（５）前記発光面から取り出される光の色温度が５０００Ｋ以上であることを特徴とする（１）から（４）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
（６）前記量子ドット材料が、Ｓｉ、Ｇｅ、ＧａＮ、ＧａＰ、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＩｎＰ、ＩｎＮ、ＺｎＳ、Ｉｎ２Ｓ３、ＺｎＯ及びＣｄＯからなる群より選択される少なくとも一種以上の物質からなることを特徴とする（１）から（５）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
（７）（１）から（６）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を光源として備えることを特徴とする照明装置。
　本発明によれば、発光色の色度の経時的な変動や、色度のばらつきが低減した有機ＥＬ素子及び照明装置を提供することができる。例えば、大面積であるにもかかわらず、蒸着を利用して発光層を形成しても、発光色の色度の面内ばらつきが少ない特徴を有すると共に、製造品のロット間における色度のばらつきも低減され、５０００Ｋ以上の高い色温度が長期間に亘って維持されるような長寿命の有機ＥＬ素子や、それを備える白色照明装置を提供することが可能である。
本実施形態に係る有機ＥＬ素子の一例を模式的に示す断面図である。 本実施形態に係る有機ＥＬ素子の一例を模式的に示す断面図である。
　以下、本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子及び照明装置について詳細に説明する。
　図１は、本実施形態に係る有機ＥＬ素子の層構成の一例を模式的に示す断面図である。
［有機ＥＬ素子］
　本実施形態に係る有機ＥＬ素子１は、図１に示すように、主に、基材１０と、陽極層（第１電極層）２０と、複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂと、陰極層（第２電極層）５０とを備えている。複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂは、基材１０上に形成された陽極層（第１電極層）２０と、陽極層（第１電極層）２０と一対の電極対を構成する対極である陰極層（第２電極層）５０との間に積層され、複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂ同士の間には、各発光ユニット３０Ａ，３０Ｂに挟まれるように中間コネクタ層４０が形成されている。このように本実施形態に係る有機ＥＬ素子１は、複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂがタンデム状に積層されたスタック型の素子構造を有している。
　基材１０は、これら陽極層２０と、複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂと、中間コネクタ層４０と、陰極層５０とを支持固定している。本実施形態に係る有機ＥＬ素子１では、図１に示すように、基材１０が、陽極層２０と、複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂと、中間コネクタ層４０と、陰極層５０とからなる積層構造を支持する支持体１２の層と共に、ハードコート層１１と、バリヤ層１３とを備える構成とされている。このように基材１０は、支持体１２と、支持体１２上に形成された他の機能層とからなる複数層で構成され得るものである。このような基材１０に支持されている陽極層２０と、複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂと、中間コネクタ層４０と、陰極層５０とは、接着剤からなる接着層６０に覆われている。そして、基材１０に対向する側には、この接着層６０を介して封止部材７０が貼合されている。
　複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂは、それぞれ、複数の有機化合物層からなる層構成を有し、蛍光やリン光等の発光を生じる有機発光材料を含有する発光層を少なくとも含んでなる。発光ユニット３０Ａ，３０Ｂは、例えば、図１に示すように、正孔注入層３１、正孔輸送層３２、発光層３３、電子輸送層３４、電子注入層３５等で構成される。各発光ユニット３０Ａ，３０Ｂでは、陽極２０と、陰極５０との間に所定の電圧が印加されると、各発光層３３に、陽極層２０側からは正孔が注入され、陰極層５０側からは電子が注入される。そして、有機層３３において、注入された正孔と電子とが再結合して励起状態を形成し、この励起状態が基底状態に遷移する際に発光を生じる。
　有機ＥＬ素子１は、その最表面に、これら複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂからの発光が取り出される発光面を有している。なお、光取り出しの方式としては、ボトムエミッション及びトップエミッションのいずれとすることも可能である。よって、発光面１１０ａは、例えば、図１に示すように、光透過性を有する陽極層２０を挟んで、有機ＥＬ素子１の一主面（最下面）に備えられる。あるいは、陰極層５０を光透過性を有する電極層とする場合には、陰極層５０を挟んで、有機ＥＬ素子１の他主面（最上面）に備えられる。このようにして、タンデム状に積層された各発光ユニット３０Ａ，３０Ｂからの発光は、光透過性を有する電極層を透過して発光面１１０ａから取り出され、照明装置の光源等として利用される。
　本実施形態に係る有機ＥＬ素子１では、複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂそれぞれによる発光が、いずれも緑色の波長領域よりも短波長側の波長領域となるように構成される。また、有機ＥＬ素子１において、第１電極層２０に隣接する発光ユニット３０Ａの発光層３３と発光面１１０ａとの間には、複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂからの発光を波長変換する量子ドット材料８０が含まれている。有機ＥＬ素子１では、このように、複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂから放射される短波長側の波長領域の発光を、量子ドット材料８０によって長波長側にダウンコンバージョンする構成とすることによって、発光色の色度の経時的な変動や、色度のばらつきを低減し、高輝度且つ色温度が高い白色光が生成されるようにしている。
［発光ユニット］
　発光ユニット３０Ａ，３０Ｂは、図１に示される２個の積層構成に制限されるものではなく、２個以上の任意の個数とすることができる。具体的には、２個以上１０個以下とすることが好ましく、２個以上３個以下とすることがより好ましい。すなわち、有機ＥＬ素子１の積層構成としては、例えば、以下の構成が好適である。
（１）陽極層／第１発光ユニット／中間コネクタ層／第２発光ユニット／陰極層
（２）陽極層／第１発光ユニット／第１中間コネクタ層／第２発光ユニット／第２中間コネクタ層／第３発光ユニット／陰極層
　このように発光ユニットが２個以上備えられることによって、低い電流密度においても所望の輝度で発光させることができ、青色発光の発光寿命を長期化することができる。その一方で、発光ユニットを１０個以下、好ましくは３個以下とすれば、有機ＥＬ素子の生産効率の悪化を避けることが可能である。
　複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂは、緑色の波長領域よりも短波長側の波長領域で発光するように、波長５８０ｎｍ以下の波長領域に発光スペクトルのピークをそれぞれ有している。複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂをこのようなスペクトルで発光させることによって、劣化し易い青色発光材料による短波長側の発光の発光輝度が長期に亘って維持されるようになる。また、高輝度の発光を量子ドット材料８０で波長変換させることで、高い色温度の光を安定して取り出すことができるようになる。なお、本明細書において、発光ユニットが波長領域に発光スペクトルのピークを有するとは、ある発光ユニットが備える発光層３３の発光のスペクトルの全ピークが、所定の波長領域の範囲にあることを意味する。複数種の量子ドット材料８０の集合についても同じである。
　複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂは、発光色が青色から緑色を呈する波長４３０ｎｍ以上５８０ｎｍ以下の波長領域に発光スペクトルのピークを有することが好ましく、発光色が紫色から青色を呈する波長４３０ｎｍ以上４９５ｎｍ以下の波長領域に発光スペクトルのピークを有することがより好ましい。複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂが、このような波長領域に発光スペクトルのピークを有する発光を行う構成とすると、紫外領域の光に起因する青色発光材料の劣化を避けることができると共に、量子ドット材料８０による補色の発光強度や色度の調整を行い易くすることができる。
　各発光ユニット３０Ａ，３０Ｂによる発光の発光輝度、発光スペクトル、色度は、主として、発光層３３を含む複数の有機化合物層（正孔注入層３１、正孔輸送層３２、発光層３３、電子輸送層３４、電子注入層３５等）の層構成や層組成に基づいて調整することができる。これら層構成や層組成については後記する。
［量子ドット材料］
　量子ドット材料８０は、半導体結晶で構成され、量子ドット効果を発現する所定の粒径を有する粒子状の材料である。量子ドットのエネルギー準位Ｅは、一般に、プランク定数を「ｈ」、電子の有効質量を「ｍ」、微粒子の半径を「Ｒ」としたとき、次の式（Ｉ）で表される。
　　Ｅ∝ｈ２／ｍＲ２・・・（Ｉ）
　式（Ｉ）で示されるように、量子ドットのバンドギャップは、「Ｒ－２」に比例して大きくなり、量子ドット効果が得られる。このように、量子ドットの粒子径を制御及び規定することによって、量子ドットのバンドギャップ値を制御することができる。すなわち、量子ドットの粒子の粒子径を制御及び規定することにより、通常の分子には無い多様性を持たせることができる。そのため、光によって励起させたり、量子ドットを含む有機ＥＬ素子に対して電圧をかけることで、量子ドットに電子とホールを閉じ込めて再結合させたりすることで、電気エネルギーを所望の波長の光に変換して出射させることができる。有機ＥＬ素子１では、このような量子ドット効果を発現する粒子状の材料を、量子ドット材料８０として用いている。
　本実施形態に係る有機ＥＬ素子１では、量子ドット材料８０が、複数の発光ユニット３０Ａ，３０Ｂからの発光を長波長側に波長変換するように適用する。すなわち、各発光ユニット３０Ａ，３０Ｂからの発光の波長領域に吸収スペクトルを有する量子ドット材料８０を用いて、量子ドット材料８０を励起させ、この量子ドット材料８０によって、短波長側の波長領域の発光のスペクトルを、より長波長側に変換された発光スペクトルで発光させて、長波長側の可視光強度を増大させる。これによって、各発光ユニット３０Ａ，３０Ｂからの発光の発光色と、量子ドット材料８０からの発光の発光色との混合により、白色光ないし高色温度の光が発光面１１０ａから取り出されるようにしている。
　量子ドット材料８０は、緑色の波長領域よりも長波長側の波長領域で発光するように、波長４８０ｎｍ以上の波長領域に発光スペクトルのピークを有することが好ましく、緑色から赤色の波長領域で発光するように、波長４８０ｎｍ以上７００ｎｍ以下の波長領域に発光スペクトルのピークを有することがより好ましい。このようなスペクトルで発光する量子ドット材料８０を用いると、量子ドット材料８０の添加量の調節に基いて、発光面１１０ａから取り出される光の色度を適切に調整することが可能である。
　量子ドット材料８０は、陽極層２０に隣接する発光ユニット３０Ａの発光層３３や、発光ユニット３０Ａの発光層３３と発光面１１０ａとの間に備えられる他の層に含有させることができる。量子ドット材料８０を含有させる層は、一層及び複数層のいずれであってもよいし、発光ユニットの外部の層、及び内部の層のいずれであってもよい。
　量子ドット材料８０を含有させる発光ユニットの外部の層としては、例えば、図１に示すように、有機ＥＬ素子に備えられる機能層（基材１０を構成するバリヤ層１３等）が挙げられる。基材１０を構成するハードコート層１１や、基材１０を構成する支持体１２等であってもよい。また、有機ＥＬ素子１の最表面に貼付されるフィルムに量子ドット材料８０を含有させることができ、光散乱性を有する光散乱性樹脂層に含有させることも妨げられない。このように量子ドット材料８０を、発光ユニットの外部の層に含有させる構成とすると、各電極層から注入される電荷が、量子ドット材料８０に奪われるのを避けることができる。また、量子ドット材料８０のみの添加量や粒子径を調節することによって、有機化合物層の組成処方を維持しつつ、所望の発光輝度や色度を得ることが可能となる。
　量子ドット材料８０を含有させる発光ユニットの内部の層としては、例えば、図２に示すように、発光ユニット３０Ａの発光層３３や、発光ユニット３０Ａの発光層３３に隣接する正孔輸送層３２等が挙げられる。また、発光ユニット３０Ａの正孔注入層３１や、不図示の正孔阻止層等であってもよい。このように量子ドット材料８０を、発光ユニットの内部の層に含有させる構成とすると、有機化合物層の塗布成膜時に量子ドット材料８０を塗布液に混合することが可能となり、工数を抑えて量子ドット材料８０を適用することが容易となる。
　なお、量子ドット材料８０は、陰極層５０を光透過性を有する電極層とする場合には、陰極層５０に隣接する発光ユニット３０Ｂの発光層３３、又は、発光ユニット３０Ｂの発光層３３と、有機ＥＬ素子１の他主面（最上面）に備えられる発光面との間に備えられる他の層に含有させることができる。具体的には、接着層６０や、有機ＥＬ素子に備えられるその他の機能層、例えば、封止部材７０を構成するバリヤ層等が挙げられる。
　なお、量子ドット材料８０は、これら発光ユニットの有機化合物層や基材１０を形成する際に、例えば、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、印刷法、スロットダイ法、スプレーコート法、ディップコート法、ブレード法、及びスリットコート法等の公知の湿式成膜法を採用し、その塗布液に混合しておくことによって、これら発光ユニットの外部の層や内部の層に含有させることができる。また、量子ドット材料８０の単分子膜を作製し、これらの層やその界面に転写して含有させることもできる。
　量子ドット材料８０の粒子径は、所望の発光スペクトルに応じて適宜の値とするが、好ましくは１ｎｍ～２０ｎｍ、より好ましくは１ｎｍ～１０ｎｍである。具体的には、量子ドット材料８０の粒子径は、発光色を赤色とする場合には、３．０ｎｍ～２０ｎｍ程度とし、発光色を緑色とする場合には、１．５ｎｍ～１０ｎｍ程度とする。なお、このような粒子径の範囲は、量子ドット材料８０の平均粒子径がこれらの範囲に含まれるものであればよい。
　量子ドット材料８０の平均粒子径は、公知の測定方法を利用して測定することができる。例えば、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）により量子ドット材料８０の粒子観察を行い、そこから粒子径分布より数平均粒子径として求める方法や、動的光散乱法による粒径測定装置、例えば、「ＺＥＴＡＳＩＺＥＲ　Ｎａｎｏ　Ｓｅｒｉｅｓ　Ｎａｎｏ－ＺＳ」（Ｍａｌｖｅｒｎ社製）を用いて測定する方法や、Ｘ線小角散乱法により得られたスペクトルから量子ドットの粒子径分布シミュレーション計算を用いて粒子径分布を導出する方法等が挙げられる。
　量子ドット材料８０の添加量は、添加する層の全構成物質１００質量部に対して、０．０１質量部～５０質量部とすることが好ましく、０．０５質量部～２５質量部とすることがより好ましく、０．１質量部～２０質量部とすることが特に好ましい。量子ドット材料８０の添加量が０．０１質量部以上であれば、発光層３３のドーパント材料の発光を適宜の波長とし、量子ドット材料８０の吸収エネルギを調節させることで量子ドット効果を有意に得ることができ、取り出される光の輝度や色度を安定させ易い。また、量子ドット材料８０の添加量が５０質量部以下であれば、分散した量子ドット材料８０の粒子間距離を十分に確保することができるため、添加した量子ドット材料８０による量子ドット効果を確実に発揮させることができる。
　量子ドット材料８０を構成する物質としては、例えば、炭素、ケイ素、ゲルマニウム、錫等の周期表第１４族元素の単体、リン（黒リン）等の周期表第１５族元素の単体、セレン、テルル等の周期表第１６族元素の単体、炭化ケイ素（ＳｉＣ）等の複数の周期表第１４族元素からなる化合物、酸化錫（ＩＶ）（ＳｎＯ２）、硫化錫（ＩＩ、ＩＶ）（Ｓｎ（ＩＩ）、Ｓｎ（ＩＶ）Ｓ３）、硫化錫（ＩＶ）（ＳｎＳ２）、硫化錫（ＩＩ）（ＳｎＳ）、セレン化錫（ＩＩ）（ＳｎＳｅ）、テルル化錫（ＩＩ）（ＳｎＴｅ）、硫化鉛（ＩＩ）（ＰｂＳ）、セレン化鉛（ＩＩ）（ＰｂＳｅ）、テルル化鉛（ＩＩ）（ＰｂＴｅ）等の周期表第１４族元素と周期表第１６族元素との化合物、窒化ホウ素（ＢＮ）、リン化ホウ素（ＢＰ）、砒化ホウ素（ＢＡｓ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、リン化アルミニウム（ＡｌＰ）、砒化アルミニウム（ＡｌＡｓ）、アンチモン化アルミニウム（ＡｌＳｂ）、窒化ガリウム（ＧａＮ）、リン化ガリウム（ＧａＰ）、砒化ガリウム（ＧａＡｓ）、アンチモン化ガリウム（ＧａＳｂ）、窒化インジウム（ＩｎＮ）、リン化インジウム（ＩｎＰ）、砒化インジウム（ＩｎＡｓ）、アンチモン化インジウム（ＩｎＳｂ）等の周期表第１３族元素と周期表第１５族元素との化合物（あるいはＩＩＩ－Ｖ族化合物半導体）、硫化アルミニウム（Ａｌ２Ｓ３）、セレン化アルミニウム（Ａｌ２Ｓｅ３）、酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）、硫化ガリウム（Ｇａ２Ｓ３）、セレン化ガリウム（Ｇａ２Ｓｅ３）、テルル化ガリウム（Ｇａ２Ｔｅ３）、酸化インジウム（Ｉｎ２Ｏ３）、硫化インジウム（Ｉｎ２Ｓ３）、セレン化インジウム（Ｉｎ２Ｓｅ３）、テルル化インジウム（Ｉｎ２Ｔｅ３）等の周期表第１３族元素と周期表第１６族元素との化合物、塩化タリウム（Ｉ）（ＴｌＣｌ）、臭化タリウム（Ｉ）（ＴｌＢｒ）、ヨウ化タリウム（Ｉ）（ＴｌＩ）等の周期表第１３族元素と周期表第１７族元素との化合物、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、硫化亜鉛（ＺｎＳ）、セレン化亜鉛（ＺｎＳｅ）、テルル化亜鉛（ＺｎＴｅ）、酸化カドミウム（ＣｄＯ）、硫化カドミウム（ＣｄＳ）、セレン化カドミウム（ＣｄＳｅ）、テルル化カドミウム（ＣｄＴｅ）、酸化水銀（ＨｇＯ）、硫化水銀（ＨｇＳ）、セレン化水銀（ＨｇＳｅ）、テルル化水銀（ＨｇＴｅ）等の周期表第１２族元素と周期表第１６族元素との化合物（あるいはＩＩ－ＶＩ族化合物半導体）、酸化砒素（ＩＩＩ）（Ａｓ２Ｏ３）、硫化砒素（ＩＩＩ）（Ａｓ２Ｓ３）、セレン化砒素（ＩＩＩ）（Ａｓ２Ｓｅ３）、テルル化砒素（ＩＩＩ）（Ａｓ２Ｔｅ３）、酸化アンチモン（ＩＩＩ）（Ｓｂ２Ｏ３）、硫化アンチモン（ＩＩＩ）（Ｓｂ２Ｓ３）、セレン化アンチモン（ＩＩＩ）（Ｓｂ２Ｓｅ３）、テルル化アンチモン（ＩＩＩ）（Ｓｂ２Ｔｅ３）、酸化ビスマス（ＩＩＩ）（Ｂｉ２Ｏ３）、硫化ビスマス（ＩＩＩ）（Ｂｉ２Ｓ３）、セレン化ビスマス（ＩＩＩ）（Ｂｉ２Ｓｅ３）、テルル化ビスマス（ＩＩＩ）（Ｂｉ２Ｔｅ３）等の周期表第１５族元素と周期表第１６族元素との化合物、酸化銅（Ｉ）（Ｃｕ２Ｏ）、セレン化銅（Ｉ）（Ｃｕ２Ｓｅ）等の周期表第１１族元素と周期表第１６族元素との化合物、塩化銅（Ｉ）（ＣｕＣｌ）、臭化銅（Ｉ）（ＣｕＢｒ）、ヨウ化銅（Ｉ）（ＣｕＩ）、塩化銀（ＡｇＣｌ）、臭化銀（ＡｇＢｒ）等の周期表第１１族元素と周期表第１７族元素との化合物、酸化ニッケル（ＩＩ）（ＮｉＯ）等の周期表第１０族元素と周期表第１６族元素との化合物、酸化コバルト（ＩＩ）（ＣｏＯ）、硫化コバルト（ＩＩ）（ＣｏＳ）等の周期表第９族元素と周期表第１６族元素との化合物、四酸化三鉄（Ｆｅ３Ｏ４）、硫化鉄（ＩＩ）（ＦｅＳ）等の周期表第８族元素と周期表第１６族元素との化合物、酸化マンガン（ＩＩ）（ＭｎＯ）等の周期表第７族元素と周期表第１６族元素との化合物、硫化モリブデン（ＩＶ）（ＭｏＳ２）、酸化タングステン（ＩＶ）（ＷＯ２）等の周期表第６族元素と周期表第１６族元素との化合物、酸化バナジウム（ＩＩ）（ＶＯ）、酸化バナジウム（ＩＶ）（ＶＯ２）、酸化タンタル（Ｖ）（Ｔａ２Ｏ５）等の周期表第５族元素と周期表第１６族元素との化合物、酸化チタン（ＴｉＯ２、Ｔｉ２Ｏ５、Ｔｉ２Ｏ３、Ｔｉ５Ｏ９等）等の周期表第４族元素と周期表第１６族元素との化合物、硫化マグネシウム（ＭｇＳ）、セレン化マグネシウム（ＭｇＳｅ）等の周期表第２族元素と周期表第１６族元素との化合物、酸化カドミウム（ＩＩ）クロム（ＩＩＩ）（ＣｄＣｒ２Ｏ４）、セレン化カドミウム（ＩＩ）クロム（ＩＩＩ）（ＣｄＣｒ２Ｓｅ４）、硫化銅（ＩＩ）クロム（ＩＩＩ）（ＣｕＣｒ２Ｓ４）、セレン化水銀（ＩＩ）クロム（ＩＩＩ）（ＨｇＣｒ２Ｓｅ４）等のカルコゲンスピネル類、バリウムチタネート（ＢａＴｉＯ３）等が挙げられる。
　量子ドット材料８０を構成する物質としては、これらの中でも、ＳｎＳ２、ＳｎＳ、ＳｎＳｅ、ＳｎＴｅ、ＰｂＳ、ＰｂＳｅ、ＰｂＴｅ等の周期表第１４族元素と周期表第１６族元素との化合物、ＧａＮ、ＧａＰ、ＧａＡｓ、ＧａＳｂ、ＩｎＮ、ＩｎＰ、ＩｎＡｓ、ＩｎＳｂ等のＩＩＩ－Ｖ族化合物半導体、Ｇａ２Ｏ３、Ｇａ２Ｓ３、Ｇａ２Ｓｅ３、Ｇａ２Ｔｅ３、Ｉｎ２Ｏ３、Ｉｎ２Ｓ３、Ｉｎ２Ｓｅ３、Ｉｎ２Ｔｅ３等の周期表第１３族元素と周期表第１６族元素との化合物、ＺｎＯ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＣｄＯ、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＨｇＯ、ＨｇＳ、ＨｇＳｅ、ＨｇＴｅ等のＩＩ－ＶＩ族化合物半導体、Ａｓ２Ｏ３、Ａｓ２Ｓ３、Ａｓ２Ｓｅ３、Ａｓ２Ｔｅ３、Ｓｂ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｓ３、Ｓｂ２Ｓｅ３、Ｓｂ２Ｔｅ３、Ｂｉ２Ｏ３、Ｂｉ２Ｓ３、Ｂｉ２Ｓｅ３、Ｂｉ２Ｔｅ３等の周期表第１５族元素と周期表第１６族元素との化合物、ＭｇＳ、ＭｇＳｅ等の周期表第２族元素と周期表第１６族元素との化合物が好ましく、Ｓｉ、Ｇｅ、ＧａＮ、ＧａＰ、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＩｎＰ、ＩｎＮ、ＺｎＳ、Ｉｎ２Ｓ３、ＺｎＯ、ＣｄＯ、Ｇａ２Ｏ３、Ｇａ２Ｓ３、Ｉｎ２Ｏ３がより好ましい。これらの物質は、陰性元素を含まないため、環境汚染や生物への毒性を避ける点で好適である。また、可視光領域で純粋なスペクトルを安定して得ることができるため、色度の調整にも適している。発光効率、高屈折率、安全性の経済性の観点からは、これらの中でも、特にＺｎＯ又はＺｎＳが好ましい物質である。
　量子ドット材料８０を構成するこれらの物質は、１種を単独で用いてよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。すなわち、前記の発光スペクトルや粒子径の範囲で、１種の量子ドット材料８０の粒子を含有させてよく、２種以上の量子ドット材料８０の粒子を含有させてもよい。また、これらの物質の他、量子ドット材料８０には、必要に応じて微量の各種元素を不純物としてドープしてもよい。微量の各種元素をドープすることによって、量子ドット材料８０による発光特性を大きく向上させることができる。
　量子ドット材料８０は、コア／シェル型の構造を有する粒子としてもよい。すなわち、量子ドット材料８０を、量子ドット効果を奏するコア部と、不活性な無機物又は有機配位子からなるシェル部で構成することができる。また、コア部とシェル部とを異なる物質で構成し、コア部とシェル部との間にグラジエント構造（傾斜構造）を形成してもよい。このようなコア／シェル型の量子ドット材料８０を用いると、量子ドット材料８０の凝集を抑制することができ、分散性を向上させることができる。そして、発光輝度や色度の調整を行い易くなり、安定した発光特性が得られるようになる。シェル部の厚さは、好ましくは０．１ｎｍ～１０ｎｍ、より好ましくは０．１ｎｍ～５ｎｍである。
　量子ドット材料８０は、さらに、表面修飾された粒子としてもよい。表面修飾された粒子は、このような量子ドット材料８０の単体の粒子表面、又は、コア／シェル型の量子ドット材料８０のシェル部の表面に表面修飾剤を付着させることによって得ることができる。表面修飾された量子ドット材料８０を用いると、表面修飾された量子ドット材料８０の相溶性を向上させ、有機ＥＬ素子１の層を形成する塗布液に良好に分散させることができる。あるいは、量子ドット材料８０の製造時には、所望の粒子径の量子ドット材料８０を成長させ易くすることができる。
　表面修飾剤としては、例えば、ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレンステアリルエーテル、ポリオキシエチレンオレイルエーテル等のポリオキシエチレンアルキルエーテル類や、トリプロピルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリヘキシルホスフィン、トリオクチルホスフィン等のトリアルキルホスフィン類や、ポリオキシエチレンｎ－オクチルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンｎ－ノニルフェニルエーテル等のポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル類や、トリ（ｎ－ヘキシル）アミン、トリ（ｎ－オクチル）アミン、トリ（ｎ－デシル）アミン等の第３級アミン類や、トリプロピルホスフィンオキシド、トリブチルホスフィンオキシド、トリヘキシルホスフィンオキシド、トリオクチルホスフィンオキシド、トリデシルホスフィンオキシド等の有機リン化合物や、ポリエチレングリコールジラウレート、ポリエチレングリコールジステアレート等のポリエチレングリコールジエステル類や、ピリジン、ルチジン、コリジン、キノリン類の含窒素芳香族化合物等の有機窒素化合物や、ヘキシルアミン、オクチルアミン、デシルアミン、ドデシルアミン、テトラデシルアミン、ヘキサデシルアミン、オクタデシルアミン等のアミノアルカン類や、ジブチルスルフィド等のジアルキルスルフィド類や、ジメチルスルホキシドやジブチルスルホキシド等のジアルキルスルホキシド類や、チオフェン等の含硫黄芳香族化合物等の有機硫黄化合物や、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸等の高級脂肪酸や、アルコール類や、ソルビタン脂肪酸エステル類や、脂肪酸変性ポリエステル類や、３級アミン変性ポリウレタン類や、ポリエチレンイミン類等が挙げられる。表面修飾剤としては、これらの中でも、高温液相において量子ドットの微粒子に配位して安定化する物質が製造の観点からは好ましく、具体的には、トリアルキルホスフィン類、有機リン化合物、アミノアルカン類、第３級アミン類、有機窒素化合物、ジアルキルスルフィド類、ジアルキルスルホキシド類、有機硫黄化合物、高級脂肪酸、アルコール類が好適である。
　量子ドット材料８０は、公知の方法によって製造することができる。具体的には、例えば、分子ビームエピタキシー法、ＣＶＤ法、液相合成法等を用いることができる。液相合成法としては、例えば、ｎ－ヘプタン、ｎ－オクタン、イソオクタン等のアルカン類、又はベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素等の非極性有機溶媒中において、原料水溶液の逆ミセルを形成させ、この逆ミセル相内で結晶成長させる逆ミセル法、熱分解性原料を高温の液相有機媒体に注入して結晶成長させるホットソープ法、低温下において酸塩基反応で結晶成長させる溶液反応法等が挙げられる。
［基材］
　基材１０としては、有機ＥＬ素子の素子構造を支持する基体（支持体１２）単体、又は、基体（支持体１２）と共に他の機能層（バリヤ層、ハードコート層、光散乱性樹脂層等）を有するものを用いることができる。
　支持体１２としては、ガラス、プラスチック等の種類には特に限定はなく、また透明であっても不透明であってもよい。支持体側から光を取り出す場合には、支持体は透明であることが好ましい。好ましく用いられる透明な支持体としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。特に好ましい支持体は、有機ＥＬ素子にフレキシブル性を与えることが可能な樹脂フィルムである。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、変性ポリエステル等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、ポリスチレン、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン（商品名ＪＳＲ社製）あるいはアペル（商品名三井化学社製）等のシクロオレフィン系樹脂等を用いることができる。
　支持体１２の表面には、塗布液の濡れ性や接着性を確保するために、易接着性を付与する等の表面処理がなされていてもよい。表面処理としては、例えば、コロナ放電処理、火炎処理、紫外線処理、高周波処理、グロー放電処理、活性プラズマ処理、レーザー処理等の表面活性化処理を挙げることができる。また、ポリエステル、ポリアミド、ポリウレタン、ビニル系共重合体、ブタジエン系共重合体、アクリル系共重合体、ビニリデン系共重合体、エポキシ系共重合体等を塗布して易接着層を形成してもよい。
　基材１０は、無機物、有機物又はこれらのハイブリッドによるバリヤ層やハードコート層が形成されたものでもよい。具体的には、ＪＩＳ　Ｋ　７１２９－１９９２に準拠した方法で測定された水蒸気透過度（２５±０．５℃、相対湿度（９０±２）％ＲＨ）が、１×１０－３ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下のバリヤ層や、ＪＩＳ　Ｋ　７１２６－１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度が、１×１０－３ｍｌ／ｍ２・２４ｈ・ａｔｍ以下、水蒸気透過度（２５±０．５℃、相対湿度（９０±２）％ＲＨ）が、１×１０－３ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下のバリヤ層が好ましい。
　バリヤ層を形成する材料としては、素子を劣化させる水分や酸素等の浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることができる。さらに、バリヤ層の脆弱性を改良させるために、バリヤ層には、積層構造を持たせることが好ましい。積層構造は、例えば、無機層と有機層を交互に複数回積層することにより形成することができる。ハードコート層を形成する材料としては、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ビニルエステル樹脂、アクリル系樹脂、アリルエステル系樹脂等や、これらの樹脂材料と無機材料を複合化した材料が挙げられる。樹脂材料は、紫外線硬化、熱硬化又は電子線硬化するものを複合化に用いることが好ましい。
　これらの機能層は、光散乱性や屈折率を調整するための酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アルミニウム（アルミナ）、酸化ジルコニウム、酸化ハフニウム、酸化ニオブ、酸化タンタル、酸化マグネシウム、酸化バリウム、酸化インジウム、酸化錫、酸化鉛等の金属酸化物粒子や、二酸化ケイ素、炭酸カルシウム、タルク、クレイ、焼成カオリン、焼成ケイ酸カルシウム、水和ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム、リン酸カルシウム等の無機化合物粒子や、シリコーン樹脂、フッ素樹脂、アクリル樹脂、スチレン樹脂、メラミン樹脂等のポリマー粒子を含有する層としてもよい。
　バリヤ層を形成する方法としては、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等が挙げられる。また、ハードコート層を形成する方法としては、グラビアコーター、ディップコーター、リバースコーター、ワイヤーバーコーター、ダイコーター、インクジェット法が挙げられる。
［陽極層］
　陽極層（陽極）としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物のいずれかを電極物質とする電極が挙げられる。このような電極物質としては、Ａｕ等の金属、ＣｕＩ、インジウムチンオキシド（ＩＴＯ）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。また、ＩＤＩＸＯ（Ｉｎ２Ｏ３－ＺｎＯ）等の非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いることができる。
　陽極層は、これらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法を用いて、薄膜として形成させた後、フォトリソグラフィー法で所望の形状のパターンを形成してもよく、あるいはパターン精度を必要としない場合は（１００μｍ以上程度）、所望の形状のマスクを介して蒸着やスパッタリング等の方法により製膜してパターンを形成してもよい。また、有機導電性化合物のように塗布可能な物質を用いる場合には、印刷方式、コーティング方式等の湿式塗布法を用いることもできる。
　陽極層の膜厚は、材料とする電極物質に応じて適宜のものとすることができるが、１０～１０００ｎｍ程度、好ましくは１０～２００ｎｍの範囲とする。陽極側から発光を取り出す場合には、透過率を１０％より大きくすることが望ましく、陽極のシート抵抗は、数百Ω／□以下であることが好ましい。
［陰極層］
　陰極層（陰極）としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物のいずれかを電極物質とする電極が挙げられる。このような電極物質としては、ナトリウム、ナトリウム－カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。
　陰極層は、これらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法を用いて薄膜として形成することができる。なお、陰極から発光を取り出す場合は、陰極を光透過性を有する層とする。光透過性の陰極は、１～２０ｎｍの膜厚で陰極を形成した後に、陽極の電極物質として公知の導電性透明材料をその上に覆うことで、透明または半透明の陰極を作製することができる。
　陰極の膜厚は、材料とする電極物質に応じて適宜のものとすることができるが、５～１０μｍ程度、好ましくは５０～２００ｎｍの範囲とする。陰極のシート抵抗は、数百Ω／□以下であることが好ましい。
［発光ユニット］
　以下、各発光ユニットの層構成と各構成要素について説明する。発光ユニットの具体的な層構成は、陽極側の層から順に、例えば、次のような積層構成とすることができる。
（１）（陽極側）発光層／電子輸送層（陰極側）
（２）（陽極側）正孔輸送層／発光層／電子輸送層（陰極側）
（３）（陽極側）正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層（陰極側）
（４）（陽極側）正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層（陰極側）
（５）（陽極側）正孔注入層／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層（陰極側）
（６）（陽極側）正孔注入層／正孔輸送層／電子阻止層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層（陰極側）
（発光層）
　発光層は、電極から注入されてくる電子と正孔が結合して発光する有機発光材料が含有される層であり、発光する部分は、発光層の層内であっても発光層と隣接層との界面であってもよい。また、同一の発光スペクトルや発光極大波長を有する層が複数層あってもよい。発光層は、ホスト材料と、ドーパント材料とを含んでなる。各発光層には複数のホスト材料及びドーパント材料が含まれていてもよい。ホスト化合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機ＥＬ素子を高効率化することができる。
　ホスト材料としては、室温（２５℃）における燐光発光の燐光量子収率が、０．１未満の化合物が好ましく、０．０１未満の化合物がより好ましい。また、発光層に含有される化合物の中で、その層中での体積比が５０％以上であることが好ましい。ホスト材料は、従来公知の低分子化合物でも、繰り返し単位をもつ高分子化合物でもよく、ビニル基やエポキシ基のような重合性基を有する低分子化合物（蒸着重合性発光ホスト）でもよいが、正孔輸送能及び電子輸送能を有し、且つ発光の長波長化を防ぎ、高Ｔｇ（ガラス転移温度）である化合物が好ましい。
　ホスト材料としては、具体的には、例えば、特開２００１－２５７０７６号公報、同２００２－３０８８５５号公報、同２００１－３１３１７９号公報、同２００２－３１９４９１号公報、同２００１－３５７９７７号公報、同２００２－３３４７８６号公報、同２００２－８８６０号公報、同２００２－３３４７８７号公報、同２００２－１５８７１号公報、同２００２－３３４７８８号公報、同２００２－４３０５６号公報、同２００２－３３４７８９号公報、同２００２－７５６４５号公報、同２００２－３３８５７９号公報、同２００２－１０５４４５号公報、同２００２－３４３５６８号公報、同２００２－１４１１７３号公報、同２００２－３５２９５７号公報、同２００２－２０３６８３号公報、同２００２－３６３２２７号公報、同２００２－２３１４５３号公報、同２００３－３１６５号公報、同２００２－２３４８８８号公報、同２００３－２７０４８号公報、同２００２－２５５９３４号公報、同２００２－２６０８６１号公報、同２００２－２８０１８３号公報、同２００２－２９９０６０号公報、同２００２－３０２５１６号公報、同２００２－３０５０８３号公報、同２００２－３０５０８４号公報、同２００２－３０８８３７号公報等に記載されている化合物が挙げられる。
　ドーパント材料としては、燐光ドーパント材料や蛍光ドーパント材料を用いることができる。燐光ドーパント材料と蛍光ドーパント材料とは、同一発光層中に含まれるものとしてもよい。燐光ドーパント材料とは、励起三重項からの発光が観測される化合物であり、具体的には、室温（２５℃）にて燐光発光する化合物であり、燐光量子収率が２５℃において０．０１以上の化合物であると定義される。燐光ドーパント材料の燐光量子収率は、好ましくは０．１以上である。燐光量子収率は、第４版実験化学講座７の分光IIの３９８頁（１９９２年版、丸善）に記載の方法により測定できる。溶液中での燐光量子収率は、種々の溶媒を用いて測定できるが、用いる燐光ドーパント材料は、任意の溶媒のいずれかにおいて上記燐光量子収率を達成するものであればよい。
　燐光ドーパント材料の発光原理としては２種挙げられ、一つはキャリアが輸送されるホスト材料上でキャリアの再結合が起こってホスト材料の励起状態が生成し、このエネルギーを燐光ドーパント材料に移動させることで燐光ドーパント材料からの発光を得るというエネルギー移動型、もう一つは燐光ドーパント材料がキャリアトラップとなり、燐光ドーパント材料上でキャリアの再結合が起こり燐光ドーパント材料からの発光が得られるというキャリアトラップ型であるが、いずれの場合においても、燐光ドーパント材料の励起状態のエネルギーはホスト材料の励起状態のエネルギーよりも低いことが条件である。
　燐光ドーパント材料は、有機ＥＬ素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることができる。燐光ドーパント材料は、好ましくは元素の周期表で８族～１０族の金属を含有する錯体系化合物であり、より好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、白金化合物（白金錯体系化合物）、希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。
　燐光ドーパント材料として用いられる化合物の具体例としては、特開２０１１－２２２３８５号公報に記載の化合物が例示されるが、本発明はこれらに限定されない。これらの化合物は、例えば、Ｉｎｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，４０巻、１７０４～１７１１に記載の方法等により合成できる。
　蛍光ドーパント材料は、有機ＥＬ素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることができる。具体的には、例えば、クマリン系色素、ピラン系色素、シアニン系色素、クロコニウム系色素、スクアリウム系色素、オキソベンツアントラセン系色素、フルオレセイン系色素、ローダミン系色素、ピリリウム系色素、ペリレン系色素、スチルベン系色素、ポリチオフェン系色素、希土類錯体系蛍光体等が挙げられる。また、蛍光ドーパント材料は、遅延蛍光を発現する化合物であってもよい。
　発光層の膜厚は、２ｎｍ～５μｍ程度、好ましくは５ｎｍ～２００ｎｍ、より好ましくは１０ｎｍ～１５０ｎｍである。発光層の膜厚を５ｎｍ程度以上とすると、形成される発光層の均質性を確保し易い。また、発光層の膜厚を２００ｎｍ程度以下とすると、駆動させるために過度に高い電圧を印加する必要がなくなり、発光の色度も安定させ易くなる。
　ドーパント材料は、波長５８０ｎｍ以下の波長領域に発光スペクトルのピークを有することが好ましく、発光色が青色から緑色を呈する波長４３０ｎｍ以上５８０ｎｍ以下の波長領域に発光スペクトルのピークを有することがより好ましく、発光色が紫色から青色を呈する波長４３０ｎｍ以上４９５ｎｍ以下の波長領域に発光スペクトルのピークを有することがさらに好ましい。このような波長領域に発光スペクトルのピークを有するドーパント材料を、各発光ユニットの発光層に含有させることによって、各発光ユニットをその波長領域に応じた色度で発光させることができる。なお、ドーパント材料は、発光層の膜厚方向に対して、均一な濃度で含有されていてもよいが、濃度分布を有するように含有されていてもよい。
（正孔注入層）
　正孔注入層は、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機化合物層間に設けられる層であり、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３～１６６頁）に詳細に記載されている。正孔注入層は、例えば、陽極と発光層との間や、陽極と正孔輸送層との間に介在させることができる。
　正孔注入層は、例えば、特開平９－４５４７９号公報、同９－２６００６２号公報、同８－２８８０６９号公報等にもその詳細が記載されており、正孔注入層に適用可能な材料としては、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体等を含むポリマーや、アニリン系共重合体、ポリアリールアルカン誘導体又は導電性ポリマーが挙げられ、好ましくはポリチオフェン誘導体、ポリアニリン誘導体、ポリピロール誘導体であり、さらに好ましくはポリチオフェン誘導体である。正孔注入層の膜厚は、特に制限されるものではないが、０．１ｎｍ～５μｍ程度、好ましくは０．１ｎｍ～１００ｎｍ、さらに好ましくは１ｎｍ～１００ｎｍ、特に好ましくは１０ｎｍ～６０ｎｍである。
（電子注入層）
　電子注入層は、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機化合物層間に設けられる層であり、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３～１６６頁）に詳細に記載されている。電子注入層は、例えば、陰極と発光層との間や、陰極と電子輸送層との間に介在させることができる。
　電子注入層は、例えば、特開平６－３２５８７１号公報、同９－１７５７４号公報、同１０－７４５８６号公報等にもその詳細が記載されており、具体的には、ストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファ層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファ層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファ層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファ層等が挙げられる。
　電子注入層の膜厚は、特に制限されるものではないが、０．１ｎｍ～５μｍ程度、好ましくは０．１～１００ｎｍ、さらに好ましくは０．５～１０ｎｍ、特に好ましくは０．５～４ｎｍである。
（正孔輸送層）
　正孔輸送層は、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層に適用可能な正孔輸送材料としては、正孔の注入または輸送、電子の障壁性のいずれかを有する材料であり、前記正孔注入層に用いられるものと同様の化合物を使用することができるが、さらには、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物およびスチリルアミン化合物、特に芳香族第３級アミン化合物を用いることができる。
　芳香族第３級アミン化合物およびスチリルアミン化合物の代表例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′－テトラフェニル－４，４′－ジアミノフェニル；Ｎ，Ｎ′－ジフェニル－Ｎ，Ｎ′－ビス（３－メチルフェニル）－〔１，１′－ビフェニル〕－４，４′－ジアミン（ＴＰＤ）；２，２－ビス（４－ジ－ｐ－トリルアミノフェニル）プロパン；１，１－ビス（４－ジ－ｐ－トリルアミノフェニル）シクロヘキサン；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′－テトラ－ｐ－トリル－４，４′－ジアミノビフェニル；１，１－ビス（４－ジ－ｐ－トリルアミノフェニル）－４－フェニルシクロヘキサン；ビス（４－ジメチルアミノ－２－メチルフェニル）フェニルメタン；ビス（４－ジ－ｐ－トリルアミノフェニル）フェニルメタン；Ｎ，Ｎ′－ジフェニル－Ｎ，Ｎ′－ジ（４－メトキシフェニル）－４，４′－ジアミノビフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′－テトラフェニル－４，４′－ジアミノジフェニルエーテル；４，４′－ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ－トリ（ｐ－トリル）アミン；４－（ジ－ｐ－トリルアミノ）－４′－〔４－（ジ－ｐ－トリルアミノ）スチリル〕スチルベン；４－Ｎ，Ｎ－ジフェニルアミノ－（２－ジフェニルビニル）ベンゼン；３－メトキシ－４′－Ｎ，Ｎ－ジフェニルアミノスチルベンゼン；Ｎ－フェニルカルバゾール、さらには、米国特許第５，０６１，５６９号明細書に記載されている２個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、たとえば、４，４′－ビス〔Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）、特開平４－３０８６８８号公報に記載されているトリフェニルアミンユニットが３つスターバースト型に連結された４，４′，４″－トリス〔Ｎ－（３－メチルフェニル）－Ｎ－フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）等が挙げられる。さらに、これらの材料を高分子鎖に導入した、又は、これらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。また、ｐ型－Ｓｉ、ｐ型－ＳｉＣ等の無機化合物も正孔注入材料、正孔輸送材料として使用することが出来る。また、特開平４－２９７０７６号公報、特開２０００－１９６１４０号公報、特開２００１－１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）、特開平１１－２５１０６７号公報、Ｊ．Ｈｕａｎｇ　ｅｔ．ａｌ．著文献（Ａｐｐｌｉｅｄ　Ｐｈｙｓｉｃｓ　Ｌｅｔｔｅｒｓ，８０（２００２），ｐ．１３９）、特表２００３－５１９４３２号公報に記載されているような、いわゆるｐ型半導体的性質を有するとされる正孔輸送材料を用いることもできる。
　正孔輸送層の膜厚は、特に制限されるものではないが、５ｎｍ～５μｍ程度、好ましくは５～２００ｎｍである。
（電子輸送層）
　電子輸送層は、電子を輸送する機能を有する電子輸送材料からなり、広い意味で電子注入層、正孔阻止層も電子輸送層に含まれる。
　電子輸送層に適用可能な電子輸送材料としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、例えば、フルオレン誘導体、カルバゾール誘導体、アザカルバゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、チアジアゾール誘導体、トリゾール誘導体、シロール誘導体、ピリジン誘導体、ピリミジン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン、アントロン誘導体、８－キノリノール誘導体等の金属錯体等の従来公知の電子輸送材料化合物が挙げられる。また、８－キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス（８－キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ３）、トリス（５，７－ジクロロ－８－キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７－ジブロモ－８－キノリノール）アルミニウム、トリス（２－メチル－８－キノリノール）アルミニウム、トリス（５－メチル－８－キノリノール）アルミニウム、ビス（８－キノリノール）亜鉛（Ｚｎｑ）等や、これらの金属錯体の中心金属がＩｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、Ｇａ又はＰｂに置き替わった金属錯体も用いることができる。また、ｎ型－Ｓｉ、ｎ型－ＳｉＣ等の無機化合物も電子輸送材料として用いることができる。その他、メタルフリー若しくはメタルフタロシアニン、又はそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基等で置換されているものも電子輸送材料として用いることができる。また、不純物をゲスト材料としてドープしたｎ性の高い電子輸送層を用いることもできる。その例としては、特開平４－２９７０７６号公報、同１０－２７０１７２号公報、特開２０００－１９６１４０号公報、同２００１－１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載されたものが挙げられる。
　電子輸送層の膜厚は、特に制限されるものではないが、５ｎｍ～５μｍ程度、好ましくは５～２００ｎｍである。
（阻止層：正孔阻止層、電子阻止層）
　阻止層としては、例えば、特開平１１－２０４２５８号公報、同１１－２０４３５９号公報、及び「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の２３７頁等に記載されている正孔阻止（ホールブロック）層等がある。
　正孔阻止層は、広い意味では電子輸送層の機能を有し、電子を輸送する機能を有しつつ正孔を輸送する能力が著しく小さい正孔阻止材料からなり、電子を輸送しつつ正孔を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。
　正孔阻止層に適用可能な正孔阻止材料としては、例えば、ホスト化合物として挙げられた、カルバゾール誘導体、カルボリン誘導体、ジアザカルバゾール誘導体（ここで、ジアザカルバゾール誘導体とは、カルボリン環を構成する炭素原子のいずれかひとつが窒素原子で置き換わったものを示す）等が挙げられる。
　電子阻止層は、広い意味では正孔輸送層の機能を有し、正孔を輸送する機能を有しつつ電子を輸送する能力が著しく小さい材料からなり、正孔を輸送しつつ電子を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。
　電子阻止層に適用可能な電子阻止材料としては、例えば、正孔輸送材料と同様の種を用いることができる。
　正孔阻止層、電子輸送層の膜厚は、好ましくは３ｎｍ～１００ｎｍであり、より好ましくは５ｎｍ～３０ｎｍである。
　なお、以上の有機化合物層は、前記材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、印刷法、スロットダイ法、スプレーコート法、ラングミュア－ブロジェット法（ＬＢ法）、ディップコート法、ブレード法、及びスリットコート法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。
［中間コネクタ層］
　中間コネクタ層４０は、各発光ユニット３２Ａ，３２Ｂに挟まれるように形成され、発光ユニットの個数をＮ（Ｎは、２以上の整数）とすると、Ｎ－１個備えられることになる。中間コネクタ層４０は、その一部の微細領域にほとんど金属材料が製膜されていない状態、いわゆるピンホールが形成されていたり、面内方向において網状に形成されていたり、主面上に島状（斑状）に分布するように形成されていてもよい。
　また、中間コネクタ層４０は、隣接する発光ユニット３２Ａ，３２Ｂを構成する有機化合物層に被覆されていてもよい。すなわち、中間コネクタ層４０の側面乃至外縁近傍が有機化合物層に覆われる一方で、中間コネクタ層４０の一主面が他方の発光ユニットの有機化合物層と密着するように、一方の発光ユニットの有機化合物層に埋没させた状態に積層することができる。このようにして、中間コネクタ層４０の側面を有機化合物層で覆うことによって、中間コネクタ層４０と各電極層との間に漏れ電流が生じるのを防止することができ、発光を安定させることができるようになる。
　中間コネクタ層４０に適用可能な材料としては、例えば、カルシウム、マグネシウム、リチウム、ナトリウム、カリウム、セシウム、ルビジウム、バリウム、ストロンチウム、銀、アルミニウム、亜鉛、ニオブ、ジルコニウム、錫、タンタル、バナジウム、モリブデン、レニウム、タングステン、水銀、ガリウム、インジウム、カドミウム、ホウ素、ハフニウム、ランタン、チタン等の金属類や、これらの合金や、ＣｕＩ、インジウムチンオキシド（ＩＴＯ）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。
　中間コネクタ層４０は、光透過性を有するものとし、可視光の透過率が、好ましくは６０％以上、より好ましくは８０％以上となるようにする。なお、透過率は、ＪＩＳ　Ｒ３１０６に規定される方法に準じて測定すればよい。
　中間コネクタ層４０の膜厚は、好ましくは０．６ｎｍ～５ｎｍ、より好ましくは０．８ｎｍ～３ｎｍ、さらに好ましくは０．８ｎｍ～２ｎｍである。中間コネクタ層４０の膜厚を０．６ｎｍ以上とすると、有機ＥＬ素子１の性能安定性が確保し易くなり、特に、有機ＥＬ素子１を製造した直後の初期性能の変動を低減することが可能となる。その一方で、中間コネクタ層４０の膜厚を５ｎｍ以下とすると、中間コネクタ層４０を透過する光の吸収が抑えられるため、有機ＥＬ素子１の発光効率を高くすることができる。また、保存安定性や、駆動安定性の劣化を低減することができる。なお、中間コネクタ層４０の膜厚は、中間コネクタ層４０の単位面積当たりの製膜質量を材料の密度で除して求められる平均膜厚を意味している。したがって、中間コネクタ層４０の膜厚は、一様であることを要しない。
　中間コネクタ層４０を挟むように配置される各発光ユニット３２Ａ，３２Ｂにおいて、中間コネクタ層４０に隣接する層は、中間コネクタ層４０との間で、電荷の授受を容易に行える機能を有していることが好ましい。具体的には、中間コネクタ層４０に隣接する層は、例えば、電荷輸送性が高い電荷輸送性有機材料と、この電荷輸送性有機材料を酸化ないし還元することができる無機材料若しくは有機金属錯体、又は、この電荷輸送性有機材料と電荷移動錯体を形成し得るような無機材料若しくは有機金属錯体とをドーピングした混合層として形成されることが好ましい。
　なお、中間コネクタ層４０は、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、イオンプレーディング法、イオンビームスパッタ法等の公知の方法により形成することができる。
［封止部材］
　封止部材７０としては、具体的には、例えば、ガラス板、ポリマー板、ポリマーフィルム、金属板、金属フィルム等が挙げられる。ガラス板としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等を挙げることができる。ポリマー板、ポリマーフィルムとしては、エチレンテトラフルオロエチル共重合体（ＥＴＦＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、延伸ナイロン（ＯＮｙ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド、ポリエーテルサルホン（ＰＥＳ）等の熱可塑性樹脂フィルムが挙げられる。熱可塑性樹脂フィルムは、複数種を共押出しして形成した多層フィルム、延伸角度を変えて貼合した多層フィルム等であってもよい。金属板、金属フィルムとしては、ステンレス、鉄、銅、アルミニウム、マグネシウム、ニッケル、亜鉛、クロム、チタン、モリブテン、シリコン、ゲルマニウム及びタンタルからなる群から選ばれる一種以上の金属または合金からなるものが挙げられる。
　封止部材７０は、表面にバリヤ層が形成されたものであってもよい。バリヤ層としては、例えば、金属蒸着膜、金属箔が挙げられる。金属蒸着膜としては、薄膜ハンドブックｐ８７９～ｐ９０１（日本学術振興会）、真空技術ハンドブックｐ５０２～ｐ５０９、ｐ６１２、ｐ８１０（日刊工業新聞社）、真空ハンドブック増訂版ｐ１３２～ｐ１３４（ＵＬＶＡＣ　日本真空技術Ｋ．Ｋ）に記載されているものが挙げられる。金属箔としては、例えば、アルミニウム、銅、ニッケル等の金属箔や、ステンレス、アルミニウム合金等の合金箔を用いることができる。バリヤ層は、表面に保護層が形成されたものであってもよい。保護層としては、ＪＩＳ　Ｋ　７２１０規定のメルトフローレートが、５～２０ｇ／１０ｍｉｎである熱可塑性樹脂フィルムが好ましく、６～１５ｇ／１０ｍｉｎ以下の熱可塑性樹脂フィルムがより好ましい。
　封止部材７０を貼合するための接着剤としては、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマー等の反応性ビニル基を有する光硬化型又は熱硬化型接着剤や、２－シアノアクリル酸エステル等の湿気硬化型接着剤や、エポキシ系等の熱硬化型又は化学硬化型（二液混合）接着剤や、ホットメルト型のポリアミド系、ポリエステル系、ポリオレフィン系等の接着剤や、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤が挙げられる。接着剤は、フィラーが添加されものであってもよい。フィラーとしては、例えば、ソーダガラス、無アルカリガラス、シリカや、二酸化チタン、酸化アンチモン、チタニア、アルミナ、ジルコニアや、酸化タングステン等の金属酸化物が挙げられる。接着剤は、室温から８０℃までに接着硬化できるものが好ましく、ロールコート、スピンコート、スクリーン印刷法、スプレーコート等のコーティング法や、印刷法によって塗布することができる。
［光取り出し］
　発光面１１０ａには、発光層３３で発生した光の取り出しの効率を向上させる手段を備えることができる。光の取り出しの効率を向上させる手段としては、例えば、透明基板表面に凹凸を形成し、透明基板と空気界面での全反射を防ぐ方法（米国特許第４，７７４，４３５号明細書）、基材に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法（特開昭６３－３１４７９５号公報）、素子の側面等に反射面を形成する方法（特開平１－２２０３９４号公報）、基材と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法（特開昭６２－１７２６９１号公報）、基材と発光体の間に基材よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法（特開２００１－２０２８２７号公報）、基材、透明電極層や発光層のいずれかの層間（含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法（特開平１１－２８３７５１号公報）等が挙げられる。
　また、発光面１１０ａには、集光手段を備えることができる。例えば、マイクロレンズアレイ状の構造を設けるように加工したり、あるいは所謂集光シートと組み合わせることにより、特定方向、例えば、素子発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めることができる。マイクロレンズアレイの例としては、基板の光取り出し側に一辺が３０μｍでその頂角が９０度となるような四角錐を２次元に配列する。一辺は１０μｍ～１００μｍが好ましい。これより小さくなると回折の効果が発生して色付く、大きすぎると厚みが厚くなり好ましくない。集光シートとしては、例えば、液晶表示装置のＬＥＤバックライトで実用化されているものを用いることが可能である。このようなシートとして、例えば、住友スリーエム社製輝度上昇フィルム（ＢＥＦ）等を用いることができる。プリズムシートの形状としては、例えば、基材に頂角９０度、ピッチ５０μｍの△状のストライプが形成されたものであってもよいし、頂角が丸みを帯びた形状、ピッチをランダムに変化させた形状、その他の形状であってもよい。また、素子からの光放射角を制御するために、光拡散板・フィルムを集光シートと併用してもよい。例えば、（株）きもと製拡散フィルム（ライトアップ）等を用いることができる。
［用途］
　以上の有機ＥＬ素子は、表示デバイス、ディスプレイ、各種発光光源として用いることができる。発光光源として、例えば、家庭用照明、車内照明、時計や液晶用のバックライト、看板広告、信号機、光記憶媒体の光源、電子写真複写機の光源、光通信処理機の光源、光センサーの光源等が挙げられるがこれに限定するものではないが、特にカラーフィルターと組み合わせた液晶表示装置のバックライト、照明用光源としての用途に有効に用いることができる。特に、照明装置として、家庭用照明、車内照明、露光光源のような１種のランプとして好適である。
　以下、本発明の実施例を示して本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
　本発明の実施例として、陽極層（第１電極層）と陰極層（第２電極層）との間に２個の発光ユニットを備え、基材に量子ドット材料が含まれている有機ＥＬ素子を製造し、色度の経時的な変動、色度のばらつきを評価した。
［量子ドット材料の調製］
　はじめに、以下の手順で、量子ドット材料Ａ及び量子ドット材料Ｂを合成した。
《量子ドット材料Ａ》
　ミリスチン酸インジウム０．１ｍｍｏｌ、ステアリン酸０．１ｍｍｏｌ、トリメチルシリルホスフィン０．１ｍｍｏｌ、ドデカンチオール０．１ｍｍｏｌ、ウンデシレン酸亜鉛０．１ｍｍｏｌを、オクタデセン８ｍＬと共に三口フラスコに投入し、窒素雰囲気の下で還流を行いながら３００℃で１時間に亘って加熱することによって、コア部がＩｎＰ、シェル部がＺｎＳであるコア／シェル型量子ドット粒子「ＩｎＰ／ＺｎＳ」（量子ドット材料Ａ）を得た。
　続いて、量子ドット材料Ａについて、透過型電子顕微鏡を使用して形態観察を行った。その結果、コア部のＩｎＰが、シェル部のＺｎＳによって被覆されたコア／シェル構造が確認された。また、量子ドット材料Ａのコア部の粒子径は、２．１ｎｍ～３．８ｎｍであり、コア部の粒子径分布は、個数基準で６％～４０％であることが確認された。なお、透過電子顕微鏡としては、「ＪＥＭ－２１００」（日本電子株式会社製）を使用した。
　また、量子ドット材料Ａについて、発光スペクトル解析及び吸収スペクトル解析を行った。その結果、吸収スペクトルは広範囲に顕れ、発光スペクトルのピークは、４３０ｎｍ～７２０ｎｍの範囲に含まれ、発光スペクトルの半値幅は、３５ｎｍ～９０ｎｍであることが確認された。また、発光効率は、７０．９％に達することが確認された。なお、発光スペクトル解析には、蛍光光度分光計「ＦｌｕｏｒｏＭａｘ－４」（ＪＯＢＩＮ　ＹＶＯＮ社製）を使用し、吸収スペクトル解析には、分光光度計「Ｕ－４１００」（株式会社日立ハイテクノロジーズ製）を使用し、それぞれ量子ドット材料Ａを脱水トルエンに分散させて行った。
《量子ドット材料Ｂ》
　量子ドット材料Ａが約７０ｍｇ含まれている溶液を、真空下で乾燥させた後、トルエンに分散させた。次いで、得られた分散液５ｍＬを４０℃に加温し、保温且つ撹拌しながら、０．５ｍＬのパーヒドロポリシラザン（「アクアミカ　ＮＮ１２０－１０」、無触媒タイプ、ＡＺエレクトロニックマテリアルズ株式会社製）を添加し、約４０℃で１時間に亘って撹拌を継続して反応させた。そして、得られた粒子を真空化で乾燥させた後、エキシマレーザー照射を行うことで、一部のポリシラザンがシリカ改質した被覆を有する量子ドット材料Ｂを得た。
［基材の調製］
　次に、以下の手順で、量子ドット材料を含有する基材（光学フィルム）を調製した。
≪光学フィルム１≫
　量子ドット材料Ａを、赤色に発光する量子ドット材料Ａ（赤色成分）と、緑色に発光する量子ドット材料Ａ（緑色成分）とに篩分けした。そして、０．７５ｍｇの赤色成分と、４．１２ｍｇの緑色成分とをトルエンに分散させた後、粒径が０．８μｍ～１０μｍのポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）粒子を含有するＰＭＭＡ樹脂溶液を添加して、赤色成分が１質量％且つ緑色成分が１質量％となる量子ドット材料Ａ塗布液を調製した。
　得られた量子ドット材料Ａ塗布液を、両面に易接着加工された厚さ１２５μｍのポリエステルフィルム「ＫＤＬ８６ＷＡ」（帝人デュポンフィルム株式会社製）の片面に乾燥後の膜厚が１００μｍとなるように塗布し、６０℃で３分間乾燥させて、赤色成分及び緑色成分を含有すると共に、光散乱性を有する光散乱性樹脂層を形成した。
　続いて、パーヒドロポリシラザン（「アクアミカ　ＮＰ１１０」、ＡＺエレクトロニックマテリアルズ株式会社製）を１０質量％となるようにトルエンに溶解させて、バリヤ層塗布液を調製した。そして、得られたバリヤ層塗布液を、ワイヤレスバーを使用して、ポリエステルフィルムの他面に乾燥後の膜厚が３００ｎｍとなるように塗布し、８５℃、湿度５５％ＲＨの雰囲気下で１分間保持して乾燥させた後、２５℃、湿度１０％ＲＨ（露点温度－８℃）の雰囲気下で１０分間保持して除湿させて、バリヤ層を形成し、光散乱性を有する赤色／緑色の１層構成の光散乱性樹脂層とバリヤ層とを有する光学フィルム１を得た。
≪光学フィルム２≫
　量子ドット材料Ｂを、赤色に発光する量子ドット材料Ｂ（赤色成分）と、緑色に発光する量子ドット材料Ｂ（緑色成分）とに篩分けした。そして、０．７５ｍｇの赤色成分をトルエンに分散させた後、ＵＶ硬化樹脂溶液を添加して、赤色成分が１質量％となる量子ドット材料Ｂ塗布液（赤色成分塗布液）を調製した。また、同様にして、４．１２ｍｇの緑色成分をトルエンに分散させた後、ＵＶ硬化樹脂溶液を添加して、緑色成分が１質量％となる量子ドット材料Ｂ塗布液（緑色成分塗布液）を調製した。なお、ＵＶ硬化樹脂溶液としては、ＵＶ硬化型樹脂「ユニディックＶ－４０２５」（ＤＩＣ株式会社製）と、光重合開始剤「イルガキュア１８４」（ＢＡＳＦジャパン製）とを、固形分質量比（樹脂：開始剤）で９５：５となるように調製した溶液を用いた。
　得られた赤色成分塗布液を、両面に易接着加工された厚さ１２５μｍのポリエステルフィルム「ＫＤＬ８６ＷＡ」（帝人デュポンフィルム株式会社製）の片面に乾燥後の膜厚が５０μｍとなるように塗布し、６０℃で３分間乾燥させた後、赤色成分塗布液を硬化させて、赤色成分を含有するハードコート層を形成した。なお、硬化反応は、高圧水銀ランプを使用し、空気雰囲気下において、照射量を０．５Ｊ／ｃｍ２として行った。そして、形成した赤色成分を含有するハードコート層の上面に、同様の条件となるように緑色成分塗布液を塗布、硬化させて、緑色成分を含有するハードコート層を形成した。
　続いて、光学フィルム１と同様にして、バリヤ層塗布液をポリエステルフィルムの他面に塗布、乾燥、除湿させてバリヤ層を形成し、赤色／緑色の２層構成のハードコート層とバリヤ層とを有する光学フィルム２を得た。
≪光学フィルム３≫
　量子ドット材料Ａを、赤色に発光する量子ドット材料Ａ（赤色成分）と、緑色に発光する量子ドット材料Ａ（緑色成分）とに篩分けした。そして、０．７５ｍｇの赤色成分と、４．１２ｍｇの緑色成分とを、パーヒドロポリシラザン（「アクアミカ　ＮＰ１１０」、ＡＺエレクトロニックマテリアルズ株式会社製）を１０質量％となるようにトルエンに溶解させた溶液に分散させて、赤色成分が１質量％且つ緑色成分が１質量％となる量子ドット材料Ａ塗布液を調製した。
　光学フィルム２と同様のＵＶ硬化樹脂溶液を、両面に易接着加工された厚さ１２５μｍのポリエステルフィルム「ＫＤＬ８６ＷＡ」（帝人デュポンフィルム株式会社製）の片面に乾燥後の膜厚が５０μｍとなるように塗布し、６０℃で３分間乾燥させた後、ＵＶ硬化樹脂溶液を硬化させて、ハードコート層を形成した。なお、硬化反応は、高圧水銀ランプを使用し、空気雰囲気下において、照射量を０．５Ｊ／ｃｍ２として行った。
　続いて、量子ドット材料Ａ塗布液を、ワイヤレスバーを使用して、ポリエステルフィルムの他面に乾燥後の膜厚が３００ｎｍとなるように塗布し、８５℃、湿度５５％ＲＨの雰囲気下で１分間保持して乾燥させた後、２５℃、湿度１０％ＲＨ（露点温度－８℃）の雰囲気下で１０分間保持して除湿させて、赤色成分及び緑色成分を含有するバリヤ層を形成し、ハードコート層と赤色／緑色の１層構成のバリヤ層とを有する光学フィルム３を得た。
［有機ＥＬ素子１０１の作製］
　次に、以下の手順で、有機ＥＬ素子１０１を作製した。
　はじめに、調製した光学フィルム１のバリヤ層上に、パターニングによりインジウムチンオキシド（ＩＴＯ）を、膜厚１１０ｎｍとなるように蒸着させて陽極層を形成した。次いで、陽極層が形成された光学フィルム１を、イソプロピルアルコールに浸漬して超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥させた後、ＵＶ及びオゾンによって５分間洗浄した。
　続いて、洗浄された光学フィルム１を真空蒸着装置の基板ホルダに固定し、モリブデン製又はタングステン製の抵抗加熱蒸着用るつぼのそれぞれに、発光ユニットの有機化合物層の材料を適量となるように充填した。そして、真空蒸着装置の蒸着室を真空度１×１０－４Ｐａまで減圧した後、下式で表されるＨＡＴ－ＣＮを、膜厚２０ｎｍになるように蒸着して正孔注入層を形成した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　次いで、下式で表される化合物１（ガラス転移点（Ｔｇ）＝１４０℃）を、膜厚５０ｎｍになるように蒸着して正孔輸送層を形成した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
　次いで、下式で表される化合物２（Ｔｇ＝１８９℃）と化合物３とを、化合物２が９５体積％、化合物３が５体積％、膜厚３０ｎｍになるように蒸着して、発光色が青色となる発光層を形成した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
　次いで、下式で表される化合物（ＥＴ－１００）とＬｉＦとを、ＥＴ－１００が８６体積％、ＬｉＦが１４体積％、膜厚２０ｎｍになるように蒸着して電子輸送層を形成し、第１発光ユニットとした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
　続いて、形成した第１発光ユニットの上面に、ＥＴ－１００とＬｉＦとを、ＥＴ－１００が９８体積％、ＬｉＦが２体積％、膜厚１０ｎｍになるように蒸着した後、Ａｇを膜厚１０ｎｍになるように蒸着して中間コネクタ層を形成した。
　そして、形成した中間コネクタ層の上面に、第１発光ユニットと同様にして、第２発光ユニットを形成した。すなわち、正孔注入層、正孔輸送層を順に形成し、化合物２と化合物３とを、化合物２が９５体積％、化合物３が５体積％、膜厚３０ｎｍになるように蒸着して発光色が青色となる発光層を形成し、電子輸送層を形成して、第２発光ユニットとした。
　続いて、形成した第２発光ユニットの上面に、Ａｌを膜厚１５０ｎｍとなるように蒸着させて陰極層を形成した。次いで、エポキシ系光硬化型接着剤「ラクストラックＬＣ０６２９Ｂ」（東亞合成社製）をあらかじめ縁部に塗布したガラス製の封止部材を、形成された陰極層側の非発光面を覆うように基材と密着させた後、ＵＶ照射することで封止を行って、有機ＥＬ素子１０１を得た。なお、封止は、窒素雰囲気下のグローブボックス（純度９９．９９９％以上の高純度窒素ガスの雰囲気下）で行った。得られた有機ＥＬ素子１０１は、波長４８０ｎｍに発光スペクトルのピークを有していた。
［有機ＥＬ素子１０２の作製］
　光学フィルム１の量子ドット材料の含有量を０．８質量％に変えた点を除いて、有機ＥＬ素子１０１と同様の手順で、有機ＥＬ素子１０２を作製した。
［有機ＥＬ素子１０３の作製］
　光学フィルム１の量子ドット材料の含有量を０．５質量％に変えた点を除いて、有機ＥＬ素子１０１と同様の手順で、有機ＥＬ素子１０３を作製した。
［有機ＥＬ素子１０４の作製］
　光学フィルム１に代えて、光学フィルム２を用いた点を除いて、有機ＥＬ素子１０１と同様の手順で、有機ＥＬ素子１０４を作製した。
［有機ＥＬ素子１０５の作製］
　光学フィルム２の量子ドット材料の含有量を０．８質量％に変えた点を除いて、有機ＥＬ素子１０４と同様の手順で、有機ＥＬ素子１０５を作製した。
［有機ＥＬ素子１０６の作製］
　光学フィルム２の量子ドット材料の含有量を０．５質量％に変えた点を除いて、有機ＥＬ素子１０４と同様の手順で、有機ＥＬ素子１０６を作製した。
［有機ＥＬ素子１０７の作製］
　光学フィルム１に代えて、光学フィルム３を用いた点を除いて、有機ＥＬ素子１０１と同様の手順で、有機ＥＬ素子１０７を作製した。
［有機ＥＬ素子１０８の作製］
　光学フィルム３の量子ドット材料の含有量を０．８質量％に変えた点を除いて、有機ＥＬ素子１０７と同様の手順で、有機ＥＬ素子１０８を作製した。
［有機ＥＬ素子１０９の作製］
　光学フィルム３の量子ドット材料の含有量を０．５質量％に変えた点を除いて、有機ＥＬ素子１０７と同様の手順で、有機ＥＬ素子１０９を作製した。
［有機ＥＬ素子１１０の作製］
　光学フィルム３の量子ドット材料の含有量を０．３質量％に変えた点を除いて、有機ＥＬ素子１０７と同様の手順で、有機ＥＬ素子１１０を作製した。
［有機ＥＬ素子２０１の作製］
　次に、以下の手順で、有機ＥＬ素子２０１を作製した。
　はじめに、光学フィルム２と同様のＵＶ硬化樹脂溶液を、両面に易接着加工された厚さ１２５μｍのポリエステルフィルム「ＫＤＬ８６ＷＡ」（帝人デュポンフィルム株式会社製）の片面に乾燥後の膜厚が５０μｍとなるように塗布し、６０℃で３分間乾燥させた後、ＵＶ硬化樹脂溶液を硬化させて、ハードコート層を形成した。なお、硬化反応は、高圧水銀ランプを使用し、空気雰囲気下において、照射量を０．５Ｊ／ｃｍ２として行った。
　続いて、パーヒドロポリシラザン（「アクアミカ　ＮＰ１１０」、ＡＺエレクトロニックマテリアルズ株式会社製）を１０質量％となるようにトルエンに溶解させて、バリヤ層塗布液を調製した。そして、得られたバリヤ層塗布液を、ワイヤレスバーを使用して、ポリエステルフィルムの他面に乾燥後の膜厚が３００ｎｍとなるように塗布し、８５℃、湿度５５％ＲＨの雰囲気下で１分間保持して乾燥させた後、２５℃、湿度１０％ＲＨ（露点温度－８℃）の雰囲気下で１０分間保持して除湿させて、バリヤ層を形成し、光学フィルム４を得た。
　次に、調製した光学フィルム４のバリヤ層上に、有機ＥＬ素子１０１と同様の手順で、発光色が青色となる第１発光ユニットを形成し、さらに、形成した第１発光ユニットの上面に、中間コネクタ層を形成し、形成した中間コネクタ層の上面に、正孔注入層、正孔輸送層を順に形成した。
　次いで、下式で表される化合物４（Ｔｇ＝１４３℃）と化合物５と化合物６とを、化合物４が７９体積％、化合物５が２０体積％、化合物６が１体積％、膜厚３０ｎｍになるように蒸着して、発光色が緑色と赤色の混合色となる発光層を形成した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
　次いで、化合物（ＥＴ－１００）とＬｉＦとを、ＥＴ－１００が８６体積％、ＬｉＦが１４体積％、膜厚５０ｎｍになるように蒸着して電子輸送層を形成し、第２発光ユニットとした。
　そして、形成した第２発光ユニットの上面に、Ａｌを膜厚１５０ｎｍとなるように蒸着させて陰極層を形成し、有機ＥＬ素子１０１と同様の手順で、封止を行って、有機ＥＬ素子２０１を得た。
［有機ＥＬ素子２０２の作製］
　第２発光ユニットにおける電子輸送層の膜厚を２０ｎｍに変えた点を除いて、有機ＥＬ素子２０１と同様の手順で、有機ＥＬ素子２０２を作製した。
［有機ＥＬ素子２０３の作製］
　第２発光ユニットにおける電子輸送層の膜厚を１０ｎｍに変えた点を除いて、有機ＥＬ素子２０１と同様の手順で、有機ＥＬ素子２０３を作製した。
［有機ＥＬ素子の性能評価］
　次に、作製した有機ＥＬ素子１０１～１１０及び２０１～２０３について、性能評価を行った。
（色温度の評価）
　各有機ＥＬ素子を、室温下（約２３～２５℃の範囲内）において、２．５ｍＡ／ｃｍ２の定電流密度で発光させて、発光開始時の発光輝度を測定し、この電流密度における色温度（Ｋ）を求めた。なお、測定には、分光放射輝度計「ＣＳ－２０００」（コニカミノルタセンシング社製）を使用した。色温度の測定の結果を表１に示す。
（発光寿命の評価）
　各有機ＥＬ素子を、室温下において、発光輝度が５０００ｃｄ／ｍ２となる定電流密度で発光させて、発光輝度を測定し、発光輝度が初期の値から３０％減少するまでの時間を発光寿命として計測した。その結果を表１に示す。
（色度変動の評価）
　前記の発光寿命の計測と併せて、各有機ＥＬ素子の発光色の色度を、発光開始時と、発光輝度が初期の値から３０％減少した時とにそれぞれ測定し、色度変動を算出した。なお、色度変動は、ＣＩＥ－ＸＹＺ表色系色度図上において、白色点に対する座標の変位（ΔＥｘｙ）に基いて、下記の基準に従って評価した。
ΔＥｘｙ：０．００５未満　　　　　　　◎
ΔＥｘｙ：０．００５以上０．０２未満　○
ΔＥｘｙ：０．０２以上０．０４未満　　△
ΔＥｘｙ：０．０４以上　　　　　　　　×
（色度ばらつきの評価）
　各有機ＥＬ素子を、同様の手順で各１０個ずつそれぞれ作製して、発光色の色度を測定し、作製した同種の有機ＥＬ素子同士の間における色度ばらつき（ロット間のばらつき）を評価した。なお、色度ばらつきは、ＣＩＥ－ＸＹＺ表色系色度図上において、作製した同種の有機ＥＬ素子の平均値の座標に対して最大変位を示した有機ＥＬ素子の座標の変位（ΔＥｘｙ）に基いて、下記の基準に従って評価した。
ΔＥｘｙ：０．００５未満　　　　　　　◎
ΔＥｘｙ：０．００５以上０．０２未満　○
ΔＥｘｙ：０．０２以上０．０５未満　　△
ΔＥｘｙ：０．０５以上　　　　　　　　×
　以上の性能評価の結果を、各有機ＥＬ素子の構成と共に表１に示す。なお、表１における量子ドット材料の添加量は、含有層の全構成物質１００質量部に対する分率（質量％）を示している。また、発光寿命は、有機ＥＬ素子２０１を１００としたときの相対値である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000009
　表１に示すように、本発明の実施例に係る有機ＥＬ素子１０１～１１０では、量子ドット材料８０の含有層がいずれの層であっても、量子ドット材料の添加量を調節することによって、高色温度の発光が達成され、発光面１１０ａから取り出される光の色温度を５０００Ｋ以上とすることが可能であることが確認された。
　量子ドット材料８０を用いることなく、異なる発光色で発光する発光ユニットを組み合わせた構成の有機ＥＬ素子２０１～２０３（比較例に係る有機ＥＬ素子２０１～２０３）では、電子輸送層を薄くし高色温度の発光を達成しようとすると、発光寿命が低下し、色度を安定させるのも困難となるのに対して、実施例に係る有機ＥＬ素子１０１～１１０では、発光寿命が長期化し、発光色の色度の経時的な変動や、有機ＥＬ素子同士の間における色度ばらつきも低減していることが確認された。
　よって、本発明は、取り出される光の色温度が５０００Ｋ以上となるような有機ＥＬ素子や、そのような有機ＥＬ素子を光源として備える照明装置において、発光色の色度の経時的な変動や、色度のばらつきを低減するのに好適である。
１　有機ＥＬ素子
１０　基材
２０　陽極層（第１電極層）
３０Ａ，３０Ｂ　発光ユニット
３１　正孔注入層
３２　正孔輸送層
３３　発光層
３４　電子輸送層
３５　電子注入層
４０　中間コネクタ層
５０　陰極層（第２電極層）
６０　接着層
７０　封止部材
８０　量子ドット材料
１１０ａ　発光面

Claims (7)

  1. 　光透過性を有する第１電極層と、
    　前記第１電極層の対極となる第２電極層と、
    　発光層を含む複数の有機化合物層からなると共に、波長５８０ｎｍ以下の波長領域に発光スペクトルのピークを有し、前記第１電極層と前記第２電極層との間にタンデム状に積層された複数の発光ユニットと、
    　前記第１電極層、前記第２電極層及び前記複数の発光ユニットを支持する基材と、
    を備える有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
    　前記有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記複数の発光ユニットからの発光が取り出される発光面を有し、
    　前記第１電極層に隣接する前記発光ユニットの発光層、又は、前記発光ユニットの発光層と前記発光面との間に、前記発光ユニットからの発光を波長変換する量子ドット材料を含有していることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
  2. 　前記複数の発光ユニットは、波長４３０ｎｍ以上４９５ｎｍ以下の波長領域に発光スペクトルのピークを有することを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  3. 　前記量子ドット材料が、波長４８０ｎｍ以上の波長領域に発光スペクトルのピークを有することを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  4. 　前記量子ドット材料が、波長４８０ｎｍ以上７００ｎｍ以下の波長領域に発光スペクトルのピークを有することを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  5. 　前記発光面から取り出される光の色温度が５０００Ｋ以上であることを特徴とする請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  6. 　前記量子ドット材料が、Ｓｉ、Ｇｅ、ＧａＮ、ＧａＰ、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＩｎＰ、ＩｎＮ、ＺｎＳ、Ｉｎ２Ｓ３、ＺｎＯ及びＣｄＯからなる群より選択される少なくとも一種以上の物質からなることを特徴とする請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  7. 　請求項１から請求項６のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を光源として備えることを特徴とする照明装置。
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