WO2015108159A1 - 粘着剤層を有する光学部材積層体及びその製造方法 - Google Patents

粘着剤層を有する光学部材積層体及びその製造方法 Download PDF

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optical member
pressure
sensitive adhesive
adhesive layer
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徹 梅本
普史 形見
鷹尾　寛行
崇弘 野中
淳 保井
貴巳 疋田
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日東電工株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an optical member laminate having an adhesive layer and a method for producing the same.
  • the present invention relates to an optical member laminate having a pressure-sensitive adhesive layer for joining a transparent optical member to another optical member, and a method for producing the same.
  • a display device such as a liquid crystal display device or an organic EL display device is a pressure-sensitive adhesive for bonding a transparent cover member such as a polarizing film, a retardation film, a cover glass, and other various transparent optical members to other optical members.
  • a transparent cover member such as a polarizing film, a retardation film, a cover glass, and other various transparent optical members to other optical members.
  • an adhesive layer is disposed between two optical members to be bonded, and the two optical members are bonded together by pressing them together to form an optical member laminate.
  • the optical member laminate having such a configuration is arranged in the display device such that the transparent optical member side is the viewing side. In this configuration, when external light enters from the viewing-side transparent optical member, there is a problem that the incident light is reflected at the interface between the adhesive layer and the non-viewing-side optical member and returns to the viewing side. This problem is particularly noticeable when the incident angle of external light is shallow.
  • the surface of the bonded optical member to which the transparent optical member is bonded is made of patterned ITO (indium tin oxide) or the like.
  • ITO indium tin oxide
  • a transparent and conductive layer is formed.
  • the pattern of the transparent conductive layer becomes visible from the viewing side due to the influence of internal reflection of incident light at the interface between the adhesive layer and the transparent conductive layer. Is pointed out.
  • Patent Document 1 discloses an adhesive composition that can reduce total reflection of light at an interface between a transparent optical member and an adhesive layer and an interface between the adhesive layer and the bonded optical member. Disclose. It is described that the composition disclosed here has a high refractive index after drying and / or curing, and is close to the refractive index of the transparent optical member and the bonded optical member. The teaching of Patent Document 1 is that the entire pressure-sensitive adhesive layer that joins two optical members has a refractive index close to that of the two optical members.
  • Patent Document 2 discloses a refraction having a configuration in which zirconium oxide or titanium oxide particles having a dispersion average particle diameter of 1 nm or more and 20 nm or less are dispersed over the entire thickness of a transparent adhesive made of an acrylic resin. Disclosed is an adhesive with an adjusted rate. In this pressure-sensitive adhesive, since zirconium oxide or titanium oxide particles, which are high refractive index materials, are mixed in a transparent pressure-sensitive adhesive, the refractive index of the entire pressure-sensitive adhesive layer is increased, and the above-described interface reflection can be suppressed. Conceivable.
  • Patent Document 3 proposes to coat metal oxide particles dispersed in an adhesive with a polymer in order to improve the technique described in Patent Document 2.
  • Patent Document 3 teaches that since the metal oxide is exposed on the surface of the pressure-sensitive adhesive layer in the pressure-sensitive adhesive layer of Patent Document 2, there is a problem that the adhesiveness is lowered. This problem is solved by coating with a polymer.
  • the technique proposed by Patent Document 3 may be able to improve to some extent the adhesiveness of the pressure-sensitive adhesive layer, many of the problems pointed out in relation to Patent Document 2 cannot be solved.
  • the configuration described in Patent Document 3 is more expensive than the configuration of Patent Document 2 because the metal oxide particles are coated with a specific polymer.
  • the main object of the present invention is to provide a structure of a laminate that can effectively suppress internal reflection in an optical member laminate using an adhesive layer that can be easily and inexpensively produced.
  • Another object of the present invention is to effectively suppress internal reflection in the laminate by the configuration of the optical member laminate having an adhesive layer having a refractive index adjustment section.
  • the present invention forms a refractive index adjustment section having a higher refractive index than the base material of the pressure-sensitive adhesive layer over a certain range from the surface of the pressure-sensitive adhesive layer to the thickness direction in order to achieve the above-mentioned object. This suppresses internal reflection of the optical member laminate.
  • the present invention provides an optical member laminate including a transparent pressure-sensitive adhesive layer having a specific configuration for joining a transparent first optical member to a second optical member.
  • the pressure-sensitive adhesive layer having a specific configuration includes a base pressure-sensitive adhesive section essentially formed of a pressure-sensitive adhesive base material from the first main surface facing the first optical member across the thickness direction, And a transparent and adhesive refractive index adjusting section formed in the thickness direction from the second main surface of the pressure-sensitive adhesive layer facing the second optical member.
  • the refractive index adjusting section has a refractive index higher than that of the adhesive base material.
  • the refractive index adjustment section of the pressure-sensitive adhesive layer may have a refractive index lower than that of the second optical member.
  • a transparent conductive layer having a predetermined pattern is formed on the second optical member on the side facing the pressure-sensitive adhesive layer.
  • the refractive index adjustment section is in contact with both the transparent conductive layer and the second optical member so as to fill a step between the transparent conductive layer and the second optical member, and the refractive index adjustment
  • the use section has a refractive index lower than that of the transparent conductive layer.
  • the second optical member is formed with a refractive index adjustment layer having a refractive index lower than the refractive index of the transparent conductive layer on the surface facing the pressure-sensitive adhesive layer, and the refractive index adjustment of the pressure-sensitive adhesive layer.
  • the section for use may have a refractive index higher than the refractive index of the refractive index adjusting layer formed on the surface of the second optical member.
  • the refractive index adjustment section preferably has a thickness of 20 nm to 600 nm.
  • the refractive index adjusting section is configured such that particles of a high refractive index material having a higher refractive index than that of the adhesive material are dispersed in the same adhesive material as the adhesive base material.
  • the average refractive index of the adjustment section can be increased.
  • the refractive index adjustment section is a high refractive index material having a higher refractive index than the adhesive material in the same adhesive material as the adhesive base material.
  • the refractive index of the transparent conductive layer is 1.75 to 2.14
  • the refractive index of the adhesive base material is 1.40.
  • the refractive index of the particles of the high refractive index material is preferably 1.60 to 2.74.
  • the particles of the high refractive index material preferably have an average primary particle diameter of 3 nm to 100 nm by TEM observation.
  • the high refractive index material may be one or more compounds selected from the group consisting of TiO 2 , ZrO 2 , CeO 2 , Al 2 O 3 , BaTiO 3 , Nb 2 O 5 , and SnO 2. .
  • the region where the particles of the high refractive material are in contact with the second optical member and the adhesive material of the refractive index adjusting section are the second optical member.
  • a matrix region in contact with the member is formed.
  • the region where the particles of the high refractive material are in contact with the second optical member is preferably formed in an area ratio of 30 to 99%.
  • the difference in refractive index between the high refractive index material particles and the adhesive base material is preferably 0.2 to 1.3.
  • the refractive index adjusting section includes an organic material in the form of particles, polymer, or oligomer having a higher refractive index than the adhesive material in the same adhesive material as the adhesive base material. It may be configured to increase the average refractive index. Further, when the pressure-sensitive adhesive layer having this configuration is applied to a configuration in which a transparent conductive layer is formed on the second optical member, the refractive index of the transparent conductive layer is set to 1.75 to 2.14.
  • the refractive index of the agent base material is preferably 1.40 to 1.55, and the refractive index of the organic material is preferably 1.59 to 2.04.
  • the organic material having a high refractive index used here is not particularly limited, but in addition to a resin having an aromatic ring such as styrene, a resin containing a heteroatom such as sulfur or nitrogen (for example, a thiol or triazine ring is included).
  • Polymer The particles include nanometer-sized organic nanoparticles and spherical polymers, and the particle diameter is preferably 3 nm to 100 nm in average primary particle diameter by TEM observation.
  • the pressure-sensitive adhesive layer preferably has a total light transmittance of 80% or more.
  • the particles of the high refractive index material can include a portion where a plurality of particles are present in the form of an aggregate.
  • the particles of the high refractive material included in the refractive index adjustment section are present at irregular depths in the thickness direction of the pressure-sensitive adhesive layer.
  • the present invention provides a method for suppressing internal reflection in an optical member laminate.
  • the second optical member and the transparent conductive layer of the pressure-sensitive adhesive layer are bonded to the pressure-sensitive adhesive layer for bonding the transparent first optical member to the second optical member on which the transparent conductive layer having a predetermined pattern is formed.
  • the transparent conductive layer and the second optical layer With the adhesive refractive index adjustment section facing the transparent conductive layer and the second optical member, and the opposite surface of the adhesive layer facing the first optical member, the transparent conductive layer and the second optical layer
  • the transparent adhesive refractive index adjusting section is bonded onto the member, the opposite surface of the adhesive layer is bonded to the first optical member, and the refractive index adjusting section is connected to the transparent conductive layer and the transparent conductive layer.
  • external light incident through the first optical member is at the interface between the section formed essentially by the adhesive base material in the adhesive layer and the refractive index adjustment section.
  • the reflected light and the reflected light at the interface between the refractive index adjusting section and the second optical member can be at least partially offset by optical interference.
  • the present invention provides a method for producing an optical member laminate including a transparent pressure-sensitive adhesive layer for joining a transparent first optical member to a second optical member.
  • This method includes the step of forming a pressure-sensitive adhesive layer with a refractive index adjustment section.
  • a pressure-sensitive adhesive layer essentially formed of a transparent pressure-sensitive adhesive base material and a coating liquid containing particles of a refractive index adjusting material having a higher refractive index than the pressure-sensitive adhesive base material are prepared.
  • the coating liquid is applied to one surface of the pressure-sensitive adhesive layer, and the refractive index adjusting material particles contained in the coating liquid are permeated in the thickness direction from the one surface of the pressure-sensitive adhesive layer.
  • the pressure-sensitive adhesive layer with a refractive index adjustment section is further bonded to the first optical member on the other surface which is the surface opposite to the one surface, and the second surface is bonded to the one surface. Joining the optical member.
  • the refractive index adjustment section can have a refractive index lower than that of the second optical member.
  • the second optical member a member in which a transparent conductive layer having a predetermined pattern is formed on the side facing the pressure-sensitive adhesive layer is used, and the refractive index adjustment section includes the transparent conductive layer and the second optical member. It joins both this transparent conductive layer and this 2nd optical member so that the level
  • the refractive index adjustment section having a higher refractive index than the base material of the pressure-sensitive adhesive layer is formed in the thickness direction from one surface of the pressure-sensitive adhesive layer, a region having a high refractive index without increasing the haze value. Can be formed.
  • the high refractive index region can adjust the refractive index difference between the second optical member and the reflection at the interface between the pressure-sensitive adhesive layer and the second optical member.
  • the refractive index of the refractive index adjustment section of the adhesive layer with respect to the refractive index of the transparent conductive layer and the second optical member is set. By adjusting, interface reflection can be suppressed.
  • FIG. 2 shows a process for producing the pressure-sensitive adhesive layer shown in FIG. 2, (a) is a dispersion coating process, (b) is a high refractive index material particle penetration process, and (c) is a drying process.
  • the structure of the 2nd optical member produced in the Example of this invention is shown, (a) (b) (c) shows 2nd optical member with ITO (1) (2) (3), respectively.
  • the structure of the optical member laminated body by the Example of this invention is shown, (a) (b) (c) shows Example 1, 2, and 3, respectively. It is a 20000 times SEM photograph which shows the surface state of the division for refractive index adjustment of the adhesive layer produced by the Example of this invention.
  • (a) and (b) are 30,000 times TEM cross-sectional photographs showing the high refractive index material particle distribution in the refractive index adjusting section in the pressure-sensitive adhesive layer obtained by different examples of the present invention.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of an optical member laminate 1 showing an example of the simplest embodiment of the present invention.
  • This optical member laminate 1 includes an optically transparent first optical member 2 and the first optical member laminate 1.
  • the second optical member 4 is joined to the optical member 2 via an optically transparent adhesive layer 3.
  • the transparent first optical member 2 is composed of a polarizing film, a retardation film, an optical film used for other optical display devices, or a transparent cover member such as a viewing side cover glass of an optical display device. Can do.
  • the first optical member 2 is bonded to the first main surface 5 of the pressure-sensitive adhesive layer 3, and the second optical member 4 is bonded to the second main surface 6 of the pressure-sensitive adhesive layer 3.
  • the transparent pressure-sensitive adhesive layer 3 includes a base pressure-sensitive adhesive section 3a essentially formed of a pressure-sensitive adhesive base material, and a refractive index adjustment having a higher refractive index than the base pressure-sensitive adhesive section 3a. And use section 3b.
  • the refractive index of the adhesive base material forming the base adhesive section 3 a preferably has a refractive index close to the refractive index of the first optical member 2.
  • the adhesive base material is not particularly limited as long as it is a transparent material having adhesiveness that can be used for optical applications.
  • an acrylic adhesive, a rubber adhesive, a silicone adhesive, a polyester adhesive, a urethane adhesive, an epoxy adhesive, and a polyether adhesive can be used as appropriate. From the viewpoint of transparency, workability, durability, etc., it is preferable to use an acrylic pressure-sensitive adhesive.
  • the pressure-sensitive adhesive base material any one of the above-mentioned pressure-sensitive adhesives can be used alone, or two or more kinds can be used in combination.
  • the acrylic polymer used as the base polymer of the acrylic pressure-sensitive adhesive is not particularly limited, but is preferably a monomer homopolymer or copolymer mainly composed of (meth) acrylic acid alkyl ester.
  • (meth) acryl is used to mean one or both of “acryl” and “methacryl”, and the same applies to other cases.
  • the term “acrylic polymer” is used in the sense that in addition to the above-mentioned (meth) acrylic acid alkyl ester, other monomers copolymerizable therewith are also included.
  • the refractive index of the adhesive base material is generally 1.40 to 1.55.
  • the thickness of the pressure-sensitive adhesive layer 3 is not particularly limited, but is usually 5 ⁇ m to 500 ⁇ m, preferably 5 ⁇ m to 400 ⁇ m, and more preferably 5 ⁇ m to 500 ⁇ m.
  • the thickness of the refractive index adjusting section 3b is preferably 20 nm to 600 nm, more preferably 20 nm to 300 nm, and still more preferably 20 nm to 200 nm.
  • the boundary between the refractive index adjustment section 3b and the base adhesive section 3a has an irregular uneven shape. In the present invention, the thickness of the refractive index adjustment section 3b averages the measured depth of the uneven shape.
  • the thickness of the base adhesive section is a value obtained by subtracting the thickness of the refractive index adjustment section 3b from the thickness of the adhesive layer 3.
  • the total light transmittance of the entire pressure-sensitive adhesive layer 3 is 80% or more, preferably 90% or more, as a value measured in accordance with JIS K7361.
  • the total light transmittance of the pressure-sensitive adhesive layer 3 is preferably as high as possible.
  • the refractive index adjusting section 3b is formed by, for example, applying a predetermined amount of a resin material solution having a refractive index higher than that of the pressure-sensitive adhesive base material to one surface of the pressure-sensitive adhesive layer formed of the pressure-sensitive adhesive base material and drying the solution.
  • a resin material that can be used for this purpose for example, there is a pressure-sensitive adhesive composition described in Patent Document 1.
  • a method may be employed in which a dispersion in which an organic substance having a higher refractive index than that of the pressure-sensitive adhesive base material, for example, a styrene oligomer is dispersed as a solid, is applied to the surface of the pressure-sensitive adhesive base material layer and dried.
  • the particles of the high refractive index material are permeated from one side of the pressure-sensitive adhesive layer formed of the pressure-sensitive adhesive base material, It is preferable that the particles of the high refractive index material are dispersed in a region adjacent to the surface.
  • the pressure-sensitive adhesive layer 13 has a first main surface 15 and a second main surface 16 as well as the pressure-sensitive adhesive layer 3 of the embodiment shown in FIG. Although it is the structure which has the base adhesive classification
  • the section for use 13b penetrates into the pressure-sensitive adhesive base material from the second main surface 16 to a depth in the thickness direction, and includes particles 17 of a high refractive index material dispersed in the pressure-sensitive adhesive base material. It is comprised so that it may have a refractive index higher than the agent division 13a.
  • the refractive index of the high refractive index material particles 17 in the refractive index adjusting section 13b is preferably in the range of 1.7 to 2.7.
  • the difference in refractive index between the high refractive index material particles and the pressure sensitive adhesive base material is preferably 0.2 to 1.3.
  • High refractive index materials that can be used in this embodiment of the invention include TiO 2 , ZrO 2 , CeO 2 , Al 2 O 3 , BaTiO 2 , Nb 2 O 5 and SnO 2 , selected from these groups
  • the high refractive index material particles 17 can be formed using one or more compounds.
  • the average primary particle diameter of the high refractive index material particles 17 may be 3 nm to 100 nm, and the particles are distributed in the refractive index adjustment section 13b in a dispersed state or in a partially aggregated state. .
  • the boundary between the refractive index adjusting section 13b and the base adhesive section 13a has an irregular concavo-convex shape as described with reference to FIG. 1, but in measuring the thickness of the refractive index adjusting section 13b.
  • the depth range in which 90% of the high refractive index material particles 17 exist is defined as the thickness measurement value of the section 13b at the measurement position, and the refractive index adjustment is performed by averaging the measurement values at a plurality of measurement positions It is set as the thickness of the section 13b for use.
  • FIG. 3 illustrates a configuration in which a transparent conductive layer 7 such as a patterned ITO film is formed on the surface of the second optical member 4 on the pressure-sensitive adhesive layer side in order to configure a touch panel sensor. It is sectional drawing which shows embodiment to which the adhesive layer 13 to show is applied.
  • the glass substrate of the display panel in a liquid crystal display device or an organic EL display device can be mentioned, for example.
  • FIG. 4 is a plan view showing a state of the main surface 16 of the pressure-sensitive adhesive layer 13 in contact with the second optical member 4.
  • a high-refractive-index material particle 17 is dispersed in an island shape in a matrix 18 of an adhesive base material, and has an island configuration, and the adhesive layer 13 contacts the second optical member 4.
  • the area ratio between the high refractive index material particles 17 and the adhesive base material at this position is preferably in the range of 30 to 99%.
  • the area ratio should be the ratio of the area occupied by the high refractive index material particles 17 to the total area of the square region in a square region with a side of 10 ⁇ m to 200 ⁇ m, and measurement is performed for a plurality of rectangular regions, and the measured values are averaged. Thus, the area ratio is obtained.
  • FIGS. 5 (a), 5 (b), and 5 (c) are diagrams schematically showing a process of manufacturing the pressure-sensitive adhesive layer 13 shown in FIG.
  • a dispersion 19 in which the above-described high refractive index material particles 17 are dispersed in a solvent and a layer 20 of an adhesive base material are prepared.
  • the dispersion 19 is applied to the surface of the pressure-sensitive adhesive base material layer 20.
  • the surface of the pressure-sensitive adhesive base material layer 20 is swollen by the solvent of the dispersion liquid 19, and the high refractive index material particles 17 in the dispersion liquid 19 penetrate into the pressure-sensitive adhesive base material layer 20 in the thickness direction in the process.
  • FIG. Thereafter, the pressure-sensitive adhesive base material layer 20 is dried by a drying step, whereby the solvent of the dispersion liquid 19 is evaporated and the pressure-sensitive adhesive layer 13 shown in FIG. 2 can be obtained.
  • the penetration depth of the high refractive index material particles 17 into the adhesive base material layer 20 is determined by the relationship between the adhesive base material and the solvent of the dispersion liquid 19.
  • the solvent can be appropriately selected so that the penetration depth becomes the value described above.
  • Adhesive base production ⁇ Preparation of adhesive A> (Acrylic oligomer) 60 parts by weight of dicyclopentanyl acrylate (DCPMA, dicyclopentanyl methacrylate), 40 parts by weight of methyl methacrylate (MMA, methyl methacrylate), 3.5 parts by weight of ⁇ -thioglycerol as a chain transfer agent, and a polymerization solvent 100 parts by weight of toluene was put into a four-necked flask, and these were stirred at 70 ° C. for 1 hour in a nitrogen atmosphere.
  • DCPMA dicyclopentanyl acrylate
  • MMA methyl methacrylate
  • ⁇ -thioglycerol a polymerization solvent
  • the acrylic polymer thus obtained was designated as “acrylic polymer (A-1)”.
  • the acrylic polymer (A-1) had a weight average molecular weight (Mw) of 5.1 ⁇ 10 3 .
  • Adhesive A A monomer mixture composed of 68 parts by weight of 2-ethylhexyl acrylate (2EHA), 14.5 parts by weight of N-vinyl-2-pyrrolidone (NVP), and 17.5 parts by weight of 2-hydroxyethyl acrylate (HEA) , 0.035 parts by weight of a photopolymerization initiator (trade name “Irgacure 184”, manufactured by BASF) and 0.035 parts by weight of a photopolymerization initiator (trade name “Irgacure 651”, manufactured by BASF) Ultraviolet rays were irradiated until the viscosity (measurement condition: BH viscometer No. 5 rotor, 10 rpm, measurement temperature 30 ° C.) reached about 20 Pa ⁇ s to obtain a prepolymer composition in which a part of the monomer component was polymerized. .
  • the acrylic polymer (B-1), 0.15 parts by weight of hexanediol diacrylate (HDDA), a silane coupling agent (trade name “KBM-403”, Shin-Etsu) are added to the prepolymer composition.
  • Chemical Co., Ltd. 0.3 parts by weight was added and mixed to obtain an acrylic pressure-sensitive adhesive composition.
  • the acrylic pressure-sensitive adhesive composition is applied on the release-treated surface of a release film (trade name “MRF # 38”, manufactured by Mitsubishi Plastics Co., Ltd.) so that the thickness after forming the pressure-sensitive adhesive layer is 150 ⁇ m.
  • an adhesive composition layer was formed, and then a release film (trade name “MRN # 38”, manufactured by Mitsubishi Plastics, Inc.) was bonded to the surface of the adhesive composition layer. Thereafter, ultraviolet irradiation was performed under the conditions of illuminance: 5 mW / cm 2 and light amount: 1500 mJ / cm 2 to photocure the pressure-sensitive adhesive composition layer to form a pressure-sensitive adhesive layer.
  • a release film trade name “MRN # 38”, manufactured by Mitsubishi Plastics, Inc.
  • this monomer mixture was partially photopolymerized by exposing it to ultraviolet rays under a nitrogen atmosphere to obtain a partially polymerized product (acrylic polymer syrup) having a polymerization rate of about 10% by weight.
  • acrylic polymer syrup acrylic polymer syrup
  • TMPTA trimethylolpropane triacrylate
  • silane coupling agent trade name: KBM-403, manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.
  • the final thickness of the monomer component prepared as described above is applied to the release-treated surface of a 38 ⁇ m-thick polyester film (trade name: Diafoil MRF, manufactured by Mitsubishi Resin Co., Ltd.) whose one side is peel-treated with silicone.
  • a coating layer was formed by coating to a thickness of 100 ⁇ m.
  • a 38 ⁇ m thick polyester film (trade name: Diafoil MRE, manufactured by Mitsubishi Resin Co., Ltd.) having one surface peeled with silicone on the surface of the applied monomer component, the peel-treated surface of the film is on the coating layer side It coat
  • the sheet having the coating layer thus obtained was irradiated with ultraviolet rays having an illuminance of 5 mW / cm 2 (measured with Topcon UVR-T1 having a maximum sensitivity of about 350 nm) using a chemical light lamp (manufactured by Toshiba Corporation). Irradiated for 2 seconds to cure the coating layer to form a pressure-sensitive adhesive layer, and a pressure-sensitive adhesive sheet (baseless type, pressure-sensitive adhesive layer thickness: 100 ⁇ m) having release sheets provided on both sides of the pressure-sensitive adhesive layer was produced.
  • Treatment liquid for coating (dispersion medium) containing zirconia particles (ZrO 2 , refractive index: 2.17, average primary particle size: 20 nm) as a dispersion containing high refractive index particles on the surface of the exposed pressure-sensitive adhesive layer : Ethanol, particle concentration: 1.5% by weight, dispersion transmittance: 75%, manufactured by CIK Nanotech Co., Ltd.), bar coater RDS No. 5 and dried in a drying oven at 110 ° C. for 180 seconds.
  • a PET release sheet was bonded to the surface of the pressure-sensitive adhesive layer in which zirconia (ZrO 2 ) particles were dispersed to obtain a pressure-sensitive adhesive sheet. In this way, the average primary particle diameter of the zirconia particles was measured by TEM observation.
  • a pressure-sensitive adhesive sheet was similarly prepared using the following pressure-sensitive adhesive and nanoparticle dispersion liquid of a high refractive index material.
  • the materials used are adhesive B (refractive index 1.48), adhesive C (refractive index 1.47), ZrO 2 nanoparticle dispersion (dispersion medium: ethanol, particle size 20 nm), ZrO 2 nanoparticle dispersion ( Dispersion medium: ethanol, particle diameter 30 nm), and ZrO 2 nanoparticle dispersion liquid (dispersion medium: n-propanol, particle diameter 20 nm).
  • One light release of the pressure-sensitive adhesive A (the refractive index of the pressure-sensitive adhesive layer: 1.49) in a state where the thickness of the pressure-sensitive adhesive layer is 150 ⁇ m and both surfaces of the pressure-sensitive adhesive layer are protected by a light release PET release sheet The PET release sheet was peeled off.
  • a styrene oligomer solution (refractive index: 1.60, manufactured by Yasuhara Chemical Co., Ltd., SX-100) dispersed in toluene so as to have a solid content concentration of 2% by weight on the surface of the exposed pressure-sensitive adhesive layer was added to the refractive index adjusting layer.
  • Bar coater RDS No. is adjusted so that the thickness is 20 nm to 300 nm. 5 and dried in a drying oven at 110 ° C. for 180 seconds. Next, a PET release sheet was bonded to the surface of the pressure-sensitive adhesive layer on which styrene was arranged to obtain a pressure-sensitive adhesive sheet.
  • FIGS. 9 (a) and 9 (b) A cross section in the vicinity of the surface having the high refractive index material particles of the pressure-sensitive adhesive layer of the example was observed at a magnification of 30,000 using a transmission electron microscope (TEM). The results are shown in FIGS. 9 (a) and 9 (b).
  • FIG. 9A the high refractive index material particles are distributed almost uniformly over almost the entire thickness of the refractive index adjusting section.
  • FIG. 9B the high refractive index material in the pressure-sensitive adhesive layer is used. It can be seen that the particle distribution is highest on the surface of the pressure-sensitive adhesive layer and has a distribution that decreases in the thickness direction of the pressure-sensitive adhesive layer.
  • ⁇ Average surface refractive index> The average surface refractive index of the pressure-sensitive adhesive sheets obtained in Examples and Comparative Examples was measured for the refractive index at sodium D line (589 nm) using a spectroscopic ellipsometer (EC-400, manufactured by JA Woollam).
  • the average refractive index of the surface on which the particles were applied was measured in a state where the release sheets on both sides were peeled off and the blackboard was bonded to the surface on which the particles were not applied.
  • the average refractive index of the pressure-sensitive adhesive layer surface was measured in a state where both the release sheets were peeled off and a blackboard was bonded to one surface.
  • ⁇ Measurement of thickness of refractive index adjustment layer> The cross section in the depth direction of the pressure-sensitive adhesive layer was adjusted, and TEM observation was performed. The thickness of the refractive index adjusting layer was measured from the obtained TEM image (direct magnification: 3000 to 30000 times). The thickness of the refractive index adjustment layer is the average value of the unevenness of the interface between the adhesive base layer and the adjustment layer. If it is difficult to distinguish the interface with the adhesive base layer, the surface TEM image is converted into image processing software ( ImageJ) was subjected to binary image processing, and the depth of the region where 90% of the nanoparticles were present was defined as the thickness of the adjustment layer.
  • ImageJ image processing software
  • ⁇ Area ratio of high refractive index particles The surface of the pressure-sensitive adhesive layer on the particle application side was observed using an FE-SEM at an acceleration voltage of 2 kV, an observation magnification of 500 times, 2,000 times, and 5,000 times.
  • image processing software image processing software
  • the other release sheet is peeled off and pressure-bonded to a glass plate as a test plate (trade name: soda lime glass # 0050, manufactured by Matsunami Glass Industry Co., Ltd.) under a 2 kg roller, one reciprocating pressure condition.
  • a test plate trade name: soda lime glass # 0050, manufactured by Matsunami Glass Industry Co., Ltd.
  • a sample composed of a test plate / adhesive layer / PET film was prepared.
  • the obtained sample was autoclaved (50 ° C., 0.5 MPa, 15 minutes), and then 23 ° C., 50% R.D. H. And allowed to cool for 30 minutes.
  • a tensile tester device name: Autograph AG-IS, manufactured by Shimadzu Corporation
  • JIS Z0237 23 ° C., 50% R.D. H.
  • the pressure-sensitive adhesive sheet pressure-sensitive adhesive layer / PET film
  • a pressure-sensitive adhesive sheet not coated with high refractive index particles was prepared, and a 180-degree peel adhesive force was measured in the same manner as above for the pressure-sensitive adhesive sheet not coated with high refractive index particles (base). The ratio (%) of the 180-degree peel adhesive strength of each sample to the adhesive strength of the pressure-sensitive adhesive layer) and the adhesive strength of the base pressure-sensitive adhesive layer was calculated.
  • ⁇ Transmissivity of dispersion containing high refractive index particles The transmittance of the dispersion containing the high refractive index particles was measured with a photoelectric colorimeter (AC-114, manufactured by OPTIMA) using a 530 nm filter. The transmittance (%) of the dispersion used in each Example and Comparative Example was measured with the transmittance of the dispersion solvent alone being 100%.
  • One surface of the optical member laminates of Examples and Comparative Examples is used as a reflectance measurement surface, and a black PET base material-attached tape (PET75NBPET38 manufactured by Lintec Co., Ltd.) is pasted on the opposite surface and a sample for reflectance measurement did.
  • the reflectance (Y value) on the reflectance measurement surface side of the optical member laminate was measured with a reflective spectrophotometer (U4100, manufactured by Hitachi High-Technologies Corporation). The measurement was performed at both positions where the transparent conductive layer was etched and where the transparent conductive layer was not etched.
  • the measurement of the etched portion (opening) of the transparent conductive layer is the reflectivity of the interface between the refractive index adjustment layer of the pressure-sensitive adhesive layer and the refractive index adjustment layer of the optical member laminate, and the portion not etched (
  • the measurement of (pattern part) shows the reflectance of the refractive index adjustment layer and transparent conductive layer interface of an adhesive layer.
  • the reflection suppression rate was calculated based on the following formula for each of the etched part and the non-etched part.
  • “reflectance when there is no particle (%)” is the reflectance of the optical member laminate of the comparative example (when no particle is used). That is, the reflection suppression rate is an index indicating how much the reflectance can be reduced by having the refractive index adjustment layer.
  • Reflection suppression rate (%) Reflectivity (%)-Reflectance without particles (%)
  • a film having an anti-blocking layer on both sides was formed by irradiating ultraviolet rays (high pressure mercury lamp) each having an accumulated light amount of 300 mJ (hereinafter referred to as COP base material).
  • a refractive index adjusting agent (trade name: “OPSTAR KZ6661”, manufactured by JSR Co., Ltd.) is applied to one side of the COP substrate with a bar coater, dried in an oven at 80 ° C. for 1 minute, A 300 mJ ultraviolet ray (high pressure mercury lamp) was irradiated to form a refractive index adjusting layer having a thickness of 100 nm and a refractive index of 1.65.
  • ITO indium tin oxide layer
  • ⁇ Preparation of transparent conductive layer using PET as substrate> A plurality of particles having a diameter of 3 ⁇ m (trade name: “SSX105”, manufactured by Sekisui Resin Co., Ltd.) are bonded to one side of a 50 ⁇ m thick PET film (trade name: “Lumirror: U40” manufactured by Toray Industries, Inc.). : “Unidic RS29-120” (manufactured by DIC) 100 parts of coating solution was applied using a bar coater, dried in an oven at 80 ° C. for 1 minute, An anti-blocking layer having a film thickness of 1.5 ⁇ m was formed on one side by irradiating 300 mJ ultraviolet rays (high pressure mercury lamp).
  • the hard coat resin (trade name: “OPSTAR KZ7540 (silica nanoparticle-containing)”, manufactured by JSR Corporation) is adjusted to a solid content of 10% with MIBK on the opposite side to the previously coated surface.
  • the coated liquid is applied using a bar coater, dried in an oven at 80 ° C. for 1 minute, and then irradiated with ultraviolet light (high-pressure mercury lamp) with an integrated light quantity of 300 mJ to form a hard coat layer with a thickness of 1.5 ⁇ m.
  • the film which has it was formed (henceforth PET base material).
  • a refractive index adjusting agent (trade name: “OPSTAR H0001 (containing zirconia nanoparticles)”, manufactured by JSR Co., Ltd.) is made to have a solid content of 10% with MIBK.
  • the prepared coating solution is applied using a bar coater, dried in an oven at 80 ° C. for 1 minute, and then irradiated with ultraviolet light (high pressure mercury lamp) with an integrated light amount of 300 mJ to have a film thickness of 35 nm and a refractive index of 1.63.
  • the refractive index adjustment layer 2 was formed.
  • a refractive index adjusting agent (trade name: “L-005 (containing hollow nanosilica particles)”, manufactured by JSR Co., Ltd.) is solidified to 1.5% with MIBK.
  • the coating liquid prepared as described above was applied using a bar coater, dried in an oven at 80 ° C. for 1 minute, and then irradiated with ultraviolet light (high-pressure mercury lamp) with an integrated light quantity of 300 mJ, with a film thickness of 40 nm and a refractive index.
  • a refractive index adjusting layer 1 of 1.49 was formed.
  • the PET base material having the refractive index adjusting layers 1 and 2 is put into a take-up type sputtering apparatus, and an indium tin oxide layer (ITO) having a thickness of 23 nm is formed on the surface of the refractive index adjusting layer 1 as a transparent conductive layer. Laminated.
  • ITO indium tin oxide layer
  • the pressure-sensitive adhesive sheet was laminated so that the transparent conductive layer was in contact with the transparent conductive layer.
  • a glass slide or a 100 ⁇ m thick cycloolefin polymer film (trade name: “Zeonor ZF16”, in-plane birefringence: 0 for surface protection and optical measurement .0001, manufactured by Nippon Zeon Co., Ltd.).
  • FIG. 6A A laminated body 21 shown in FIG. 6A has a refractive index adjustment layer 23 having a refractive index of 1.65 formed on one surface of a COP base material 22 having a refractive index of 1.53.
  • a patterned ITO layer 24 is formed.
  • the refractive index of ITO was 1.9.
  • This laminate 21 is referred to as “second optical member with ITO (1)”.
  • a laminated body 31 shown in FIG. 6B has a refractive index adjustment layer 33 having a refractive index of 1.63 formed on one surface of a PET base material 32 having a refractive index of 1.57. Further, another refractive index adjustment layer 33a having a refractive index of 1.49 is formed, and a patterned ITO layer 34 is formed on the refractive index adjustment layer 33a. Even in this case, the refractive index of ITO was 1.9.
  • This laminate 31 is referred to as “second optical member with ITO (2)”.
  • the laminated body 41 of the second optical member with ITO (3) has a configuration in which an ITO layer 44 that is not patterned is formed on a glass substrate 42 having a refractive index of 1.53.
  • Example 1 As shown to Fig.7 (a), the 2nd optical member (1) with ITO was joined to the glass window 26 which comprises the 1st optical member 2 via the adhesive layer 25 by one Embodiment of this invention.
  • the refractive index of the glass window 26 was 1.53.
  • the pressure-sensitive adhesive layer 25 has a base pressure-sensitive adhesive section 25a formed of the pressure-sensitive adhesive A and having a refractive index of 1.49, and a refractive index adjusting section 25b having a refractive index of 1.68.
  • the refractive index adjusting section 25b is a dispersion of 1.5 wt% zirconium oxide particles, in which zirconium oxide particles having an average particle diameter of 20 nm are dispersed in an ethanol solution, is applied to the surface of the pressure-sensitive adhesive layer made of the pressure-sensitive adhesive A. It is obtained by allowing zirconium oxide particles to permeate in the thickness direction from one surface of the pressure-sensitive adhesive layer and drying.
  • the thickness of the pressure-sensitive adhesive layer 25 was 150 ⁇ m
  • the thickness of the refractive index adjusting section 25b was 150 nm.
  • a surface photograph of the refractive index adjustment section 25b in Example 1 is shown in FIG. 8, and a cross-sectional photograph is shown in FIG. 9A.
  • a black PET film 27 was pasted on the back surface, which is the surface opposite to the refractive index adjustment layer 23 of the COP base material 22.
  • the optical properties of the optical member laminate thus obtained were measured. The results are shown in Table 1.
  • Example 2 As shown in FIG.7 (b), the 2nd optical member (2) with ITO was joined to the glass window 36 which comprises the 1st optical member 2 via the adhesive layer 35 by other embodiment of this invention. .
  • the refractive index of the glass window 26 was 1.53.
  • the pressure-sensitive adhesive layer 35 has a base pressure-sensitive adhesive section 35a formed of the pressure-sensitive adhesive B and having a refractive index of 1.48, and a refractive index adjusting section 35b having a refractive index of 1.62.
  • the refractive index adjusting section 35b a dispersion of 2.0 wt% zirconium oxide particles in which zirconium oxide particles having an average particle diameter of 20 nm are dispersed in an n-propanol liquid is applied to the surface of the adhesive layer made of the adhesive B.
  • the zirconium oxide particles were obtained by infiltrating in the thickness direction from one surface of the pressure-sensitive adhesive layer and drying.
  • the thickness of the pressure-sensitive adhesive layer 35 was 100 ⁇ m
  • the thickness of the refractive index adjusting section 35b was 500 nm.
  • a cross-sectional photograph of the refractive index adjusting section 35b in Example 2 is shown in FIG.
  • a black PET film 37 was pasted on the back surface, which is the surface opposite to the refractive index adjustment layer 33 of the PET base material 32.
  • the optical properties of the optical member laminate thus obtained were measured. The results are shown in Table 1.
  • the 2nd optical member (3) with ITO was joined to the window 46 which comprises the 1st optical member 2 via the adhesive layer 45 by further another embodiment of this invention.
  • the window 46 is a transparent member having a refractive index of 1.53 manufactured by ZEONOR film (ZF14-100, registered trademark).
  • the pressure-sensitive adhesive layer 45 had a base pressure-sensitive adhesive section 45a having a refractive index of 1.46 and a refractive index adjustment section 45b having a refractive index of 1.70, formed of the pressure-sensitive adhesive C.
  • the refractive index adjusting section 45b is obtained by applying a dispersion of zirconium oxide particles 1.5 wt%, in which zirconium oxide particles having an average particle diameter of 30 nm are dispersed in an ethanol liquid, to the surface of the pressure-sensitive adhesive layer made of the pressure-sensitive adhesive C. It is obtained by allowing zirconium oxide particles to permeate in the thickness direction from one surface of the pressure-sensitive adhesive layer and drying.
  • the thickness of the pressure-sensitive adhesive layer 45 was 25 ⁇ m, and the thickness of the refractive index adjusting section 45b was 200 nm.
  • a black PET film 47 was pasted on the back surface of the glass substrate 42 opposite to the ITO layer 44. The optical properties of the optical member laminate thus obtained were measured. The results are shown in Table 1.
  • Example 4 Using an adhesive layer having a configuration different from that of Example 1, an optical member laminate similar to that shown in FIG. In this example, the second optical member with ITO (1) was joined to the glass window 26 constituting the first optical member 2 via the adhesive layer 25 according to still another embodiment of the present invention.
  • the refractive index of the glass window 26 was 1.53.
  • the pressure-sensitive adhesive layer 25 has a base pressure-sensitive adhesive section 25a formed of the pressure-sensitive adhesive A and having a refractive index of 1.49, and a refractive index adjusting section 25b having a refractive index of 1.65.
  • the refractive index adjusting section 25b a 0.5 wt% dispersion of titanium oxide particles in which titanium oxide particles having an average particle diameter of 20 nm are dispersed in an n-butanol solution is applied to the surface of the adhesive layer made of the adhesive A.
  • the titanium oxide particles were obtained by infiltrating in the thickness direction from one surface of the pressure-sensitive adhesive layer and drying.
  • the thickness of the pressure-sensitive adhesive layer 25 was 150 ⁇ m
  • the thickness of the refractive index adjusting section 25b was 130 nm.
  • a black PET film 27 was pasted on the back surface, which is the surface opposite to the refractive index adjustment layer 23 of the COP base material 22. The optical properties of the optical member laminate thus obtained were measured. The results are shown in Table 1.
  • Example 5 By forming a refractive index adjustment section using a styrene oligomer having a refractive index of 1.60, an optical member laminate similar to that shown in FIG. In this example, the second optical member with ITO (1) was joined to the glass window 26 constituting the first optical member 2 via the adhesive layer 25 according to still another embodiment of the present invention.
  • the refractive index of the glass window 26 was 1.53.
  • the pressure-sensitive adhesive layer 25 had a base pressure-sensitive adhesive section 25a formed of the pressure-sensitive adhesive A and having a refractive index of 1.49, and a refractive index adjusting section 25b having a refractive index of 1.55.
  • the refractive index adjusting section 25b a 2 wt% solid dispersion in which a styrene oligomer having a refractive index of 1.60 as a solid content is dispersed in a toluene liquid is applied to the surface of the pressure-sensitive adhesive layer made of the pressure-sensitive adhesive A to obtain a solid It was obtained by allowing the minute portion to permeate in the thickness direction from one surface of the pressure-sensitive adhesive layer and drying.
  • the thickness of the pressure-sensitive adhesive layer 25 was 150 ⁇ m
  • the thickness of the refractive index adjusting section 25b was 300 nm.
  • a black PET film 27 was pasted on the back surface, which is the surface opposite to the refractive index adjustment layer 23 of the COP base material 22. The optical properties of the optical member laminate thus obtained were measured. The results are shown in Table 1.
  • the refractive index is higher than the refractive index of the pressure-sensitive adhesive base material in the thickness direction from the surface on the second optical member side. Since the refractive index adjustment section having the refractive index is provided, it is possible to prevent the internally reflected light of the outside light from returning through the first optical member.
  • the present invention can be applied to optical display devices such as liquid crystal display devices and organic EL display devices.
  • the present invention can be advantageously applied particularly to a touch panel display device having a touch sensor.

Abstract

　容易かつ安価に製造できる粘着剤層を使用して、光学部材積層体における内部反射を効果的に抑制することができる積層体の構成を提供する。粘着剤層の表面から厚み方向のある範囲にわたって、粘着剤層のベース材料よりも高い屈折率を有する屈折率調整区分を形成することによって光学部材積層体の内部反射を抑制する。透明な第１光学部材を第２光学部材に接合するための透明で、特定の構成をもった粘着剤層を備える光学部材積層体を提供する。特定の構成をもった該粘着剤層は、第１光学部材に面する側の第１の主面から厚み方向にわたって透明な粘着剤ベース材料により本質的に形成されるベース粘着剤区分と、該粘着剤層の第２光学部材に面する側の第２の主面から厚み方向に形成された透明で粘着性の屈折率調整用区分とを含む。そして、該屈折率調整用区分は、粘着剤ベース材料の屈折率より高い屈折率を有する。

Description

粘着剤層を有する光学部材積層体及びその製造方法
　本発明は、粘着剤層を有する光学部材積層体及びその製造方法に関する。特に本発明は、透明な光学部材を他の光学部材に接合するための粘着剤層を有する光学部材積層体及びその製造方法に関する。
　例えば液晶表示装置又は有機ＥＬ表示装置のような表示装置は、偏光フィルム、位相差フィルム、カバーガラス等の透明カバー部材、その他種々の透明光学部材を、他の光学部材に接合するために粘着剤を使用する。すなわち、接合される２つの光学部材の間に粘着剤層が配置され、該２つの光学部材は、これらを互いに押し付けることにより接合されて、光学部材積層体が形成される。このような構成の光学部材積層体は、表示装置において、透明光学部材の側が視認側となるように配置される。この構成において、視認側の透明光学部材から外光が入射したとき、入射光が粘着剤層と非視認側の光学部材との界面で反射して視認側に戻る、という問題がある。この問題は、外光の入射角が浅いとき、特に顕著になる。
　また、近年増加傾向にあるタッチパネルを備えた表示装置にあっては、透明光学部材が接合される被接合側光学部材の表面には、パターン化されたＩＴＯ（インジウム・スズ酸化物）のような透明で導電性の層が形成される。このような表示装置においては、粘着剤層と透明導電性層との間の界面における入射光の内部反射の影響で、視認側から透明導電性層のパターンが見えるようになる、という「パターン見え」の問題が指摘されている。
　いずれの場合にも、内部反射は、粘着剤と被接合側光学部材及び透明導電性層の屈折率差に起因する。特許第４６４０７４０号公報（特許文献１）は、この問題に対処するための手法を教示する。すなわち、該特許文献１は、透明光学部材と粘着剤層との間の界面、及び、粘着剤層と被接合側光学部材との間の界面における光の全反射を低減できる粘着剤組成物を開示する。ここに開示された組成物は、乾燥後及び／又は硬化後の屈折率が高く、透明光学部材及び被接合側光学部材の屈折率に近いものである、と説明されている。この特許文献１の教示は、２つの光学部材を接合する粘着剤層全体を、該２つの光学部材の屈折率に近い屈折率をもつものとすることである。
　この特許文献１により教示された手法は、界面反射を抑制する点では効果があるであろうが、特定のモノマー成分を使用するものであるため、組成物自体が高価になる、という問題がある。
　特許第５５６４７４８号公報（特許文献２）は、分散平均粒子径が１ｎｍ以上、かつ２０ｎｍ以下の酸化ジルコニウム又は酸化チタン粒子を、アクリル系樹脂からなる透明粘着剤の厚み全体にわたり分散させた構成の屈折率が調整された粘着剤を開示する。この粘着剤は、高屈折率材料である酸化ジルコニウム又は酸化チタン粒子を透明粘着剤に混合しているので、粘着剤層全体の屈折率が高くなり、上述した界面反射を抑制することができると考えられる。しかし、特許文献２の手法では、高屈折率材料を多量に使用する必要があり、粘着剤としての特性の低下が懸念され、かつ高価になる。また、使用される高屈折率材料は無機物質の粒子であるため、分散が困難であり、散乱による白濁を生じる、という問題がある。このため、有機材料の粒子を使用することも考えられるが、その場合には、着色の問題を解決することが容易ではなくなる。
　特許第５５２０７５２号公報（特許文献３）は、特許文献２に記載の手法を改良するために、粘着剤に分散される金属酸化物粒子を高分子で被覆することを提案する。特許文献３が教示することは、特許文献２の粘着剤層では、粘着剤層の表面に金属酸化物が露出するため、粘着性が低下する、という問題があるので、該金属酸化物粒子を高分子により被覆して、この問題を解決する、というものである。この特許文献３により提案される手法は、粘着剤層の粘着性については或る程度の改善は可能であるかも知れないが、特許文献２に関連して指摘した問題の多くは解決されない。特に、特許文献３に記載された構成は、金属酸化物粒子を特定の高分子で被覆するものであるため、特許文献２の構成よりも、さらに高価になる。
特許第４６４０７４０号公報 特許第５５６４７４８号公報 特許第５５２０７５２号公報
　本発明は、容易かつ安価に製造できる粘着剤層を使用して、光学部材積層体における内部反射を効果的に抑制することができる積層体の構成を提供することを主たる目的とする。
　本発明の別の目的は、屈折率調整区分をもった粘着剤層を有する光学部材積層体の構成により、該積層体における内部反射を効果的に抑制することである。
　簡潔に述べると、本発明は、上述の目的を達成するため、粘着剤層の表面から厚み方向のある範囲にわたって、粘着剤層のベース材料よりも高い屈折率を有する屈折率調整区分を形成することによって光学部材積層体の内部反射を抑制するものである。
　一態様において、本発明は、透明な第１光学部材を第２光学部材に接合するための透明で、特定の構成をもった粘着剤層を備える光学部材積層体を提供する。特定の構成をもった該粘着剤層は、第１光学部材に面する側の第１の主面から厚み方向にわたって透明な粘着剤ベース材料により本質的に形成されるベース粘着剤区分と、該粘着剤層の第２光学部材に面する側の第２の主面から厚み方向に形成された透明で粘着性の屈折率調整用区分とを含む。そして、該屈折率調整用区分は、粘着剤ベース材料の屈折率より高い屈折率を有する。この構成において、粘着剤層の屈折率調整用区分は、第２光学部材の屈折率より低い屈折率を有するものとすることができる。
　本発明の別の態様においては、第２光学部材には粘着剤層に面する側に所定パターンの透明導電性層が形成される。そして、屈折率調整用区分は、該透明導電性層と第２光学部材との間の段差を埋めるように該透明導電性層と該第２光学部材の両方に接しており、該屈折率調整用区分は、透明導電性層の屈折率より低い屈折率を有する。この構成において、第２光学部材には、粘着剤層に面する側の表面に、透明導電性層の屈折率より低い屈折率を有する屈折率調整層を形成し、粘着剤層の屈折率調整用区分は、該第２光学部材の表面に形成された該屈折率調整層の屈折率より高い屈折率を有するものとすることができる。
　屈折率調整用区分は、厚みを２０ｎｍ～６００ｎｍとすることが好ましい。屈折率調整用区分は、粘着剤ベース材料と同じ粘着性材料に該粘着性材料より高い屈折率を有する高屈折率材料の粒子が分散された構成とし、この高屈折率材料粒子により該屈折率調整用区分の平均屈折率を高めるようにすることができる。
　第２光学部材に所定パターンの透明導電性層が形成された構成では、屈折率調整用区分は、粘着剤ベース材料と同じ粘着性材料に該粘着性材料より高い屈折率を有する高屈折率材料の粒子を分散させて該屈折率調整用区分の平均屈折率を高める構成とし、透明導電性層の屈折率が１．７５～２．１４であり、粘着剤ベース材料の屈折率が１．４０～１．５５である場合に、高屈折率材料の粒子の屈折率は１．６０～２．７４とすることが好ましい。高屈折率材料の粒子は、ＴＥＭ観察による平均一次粒子径が３ｎｍ～１００ｎｍであることが好ましい。また、高屈折率材料は、ＴｉＯ2、ＺｒＯ2、ＣｅＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＢａＴｉＯ3、Ｎｂ2Ｏ5、及びＳｎＯ2からなる群から選択された１又は複数の化合物とすることができる。屈折率調整用区分と第２光学部材との間の接合面には、高屈折材料の粒子が第２光学部材に接触する領域と、該屈折率調整用区分の粘着性材料が該第２光学部材に接触するマトリクス領域とが形成される。この場合において、高屈折材料の粒子が第２光学部材に接触する領域は、面積比３０～９９％の範囲で形成されることが好ましい。また、高屈折率材料の粒子と粘着剤ベース材料の屈折率の差が０．２～１．３であることが好ましい。
　屈折率調整用区分は、粘着剤ベース材料と同じ粘着性材料に、該粘着性材料より高い屈折率を有する粒子、ポリマー又はオリゴマーの形態の有機材料が含まれることによって該屈折率調整用区分の平均屈折率を高めるように構成されたものとすることができる。また、この構成の粘着剤層が、第２光学部材に透明導電性層が形成された構成に適用される場合には、透明導電性層の屈折率は１．７５～２．１４とし、粘着剤ベース材料の屈折率は１．４０～１．５５とし、有機材料の屈折率は１．５９～２．０４とすることが好ましい。ここで用いられる高屈折率を有する有機材料としては、特に限定されないが、スチレン系のような芳香環を有する樹脂のほか、硫黄や窒素等のヘテロ原子を含む樹脂（例えばチオールやトリアジン環を含ポリマー）が挙げられる。また、粒子としてはナノメートルサイズの有機ナノ粒子、球状高分子を含み、粒径はＴＥＭ観察による平均一次粒子径が３ｎｍ～１００ｎｍであることが好ましい。
　粘着剤層は、全光線透過率が８０％以上であることが好ましい。高屈折率材料の粒子は、複数の粒子が凝集した凝集体の形態で存在する部分を含むことができる。また、通常は、屈折率調整用区分に含まれる高屈折材料の粒子は、粘着剤層の厚み方向に、不規則な深さで存在する。
　本発明は、別の態様において、光学部材積層体内における内部反射抑制方法を提供する。この方法は、透明な第１光学部材を所定パターンの透明導電性層が形成された第２光学部材に接合するための粘着剤層に、該粘着剤層の第２光学部材及び透明導電性層に面する側において、粘着剤層の粘着剤ベース材料の屈折率より高く、透明導電性層の屈折率より低い屈折率を有する、透明な粘着性屈折率調整用区分を形成し、該透明な粘着性屈折率調整用区分が透明導電性層及び第２光学部材に面し、粘着剤層の反対側の面が第１光学部材に面する状態で、該透明導電性層及び該第２光学部材上に該透明な粘着性屈折率調整用区分を接合し、粘着剤層の該反対側の面を第１光学部材に接合して、屈折率調整用区分が、該透明導電性層と前記第２光学部材との間の段差を埋めるように該透明導電性層と該第２光学部材の両方に接する状態にし、第１光学部材を通って入射する外光の、粘着剤ベース層と屈折率調整用区分との界面における反射光と、屈折率調整用区分と透明導電性層との界面における反射光とが、光学的干渉により少なくとも部分的に相殺されるようにするものである。
　本発明のこの内部反射抑制方法においては、第１光学部材を通って入射する外光の、粘着剤層における粘着剤ベース材料により本質的に形成される区分と屈折率調整用区分との界面における反射光と、屈折率調整用区分と第２光学部材との界面における反射光とが、光学的干渉により少なくとも部分的に相殺されるようにすることができる。
　本発明は、さらに、別の態様において、透明な第１光学部材を第２光学部材に接合するための透明な粘着剤層を備える光学部材積層体の製造方法を提供する。この方法は、屈折率調整区分付粘着剤層を形成する段階を含む。この段階は、透明な粘着剤ベース材料により本質的に形成される粘着剤層と、該粘着剤ベース材料より高い屈折率を有する屈折率調整材料の粒子を含む塗工液とを、それぞれ準備し、該粘着剤層の一方の面に該塗工液を塗布して、該塗工液に含まれる屈折率調整材料の粒子を、粘着剤層の一方の面から厚み方向に浸透させ、該粘着剤層を乾燥させることによって該塗工液の液体部分を蒸発させる工程によって、行われる。この方法は、さらに、該屈折率調整区分付粘着剤層を、該一方の面とは反対側の面である他方の面において該第１光学部材に接合し、該一方の面において該第２光学部材に接合する段階を含む。
　この光学部材積層体の製造方法においては、屈折率調整区分は、第２光学部材の屈折率より低い屈折率を有するものすることができる。或いは、該第２光学部材として、粘着剤層に面する側に所定パターンの透明導電性層が形成されたものを使用し、該屈折率調整区分は、該透明導電性層と該第２光学部材との間の段差を埋めるように該透明導電性層と該第２光学部材の両方に接合し、該屈折率調整区分は、透明導電性層の屈折率より低い屈折率を有するものとすることができる。
　本発明によれば、粘着剤層の一つの面から厚み方向に、粘着剤層のベース材料より高い屈折率を有する屈折率調整区分を形成するので、ヘイズ値を高めることなく高屈折率の領域を形成することが可能になる。高屈折率の領域は、第２光学部材との間の屈折率差を調整することができ、これによって粘着剤層と第２光学部材との間の界面における反射を抑制することができる。また、第２光学部材側にパターン化された透明導電性層が形成された構成においては、該透明導電性層と第２光学部材の屈折率に対する粘着剤層の屈折率調整区分の屈折率を調整することにより、界面反射を抑制することが可能になる。さらに、該透明導電性層における反射光と第２光学部材表面における反射光、及び粘着剤層内部に生じる反射光との間における、反射光同士の位相差による相殺効果で第１光学部材側に戻る反射光を大幅に低減させることが可能になる。
本発明の最も単純な実施形態の一例を示す光学部材積層体の断面図である。 本発明の光学部材積層体に使用される粘着剤層の一実施形態を示す断面図である。 パターン化された透明導電性層が形成された構成に図２に示す粘着剤層１３が適用された実施形態を示す断面図である。 第２光学部材に接触する粘着剤層の主面の状態を示す平面図である。 図２に示す粘着剤層を作製するための工程を示すもので、（ａ）は分散液の塗布工程を、（ｂ）は高屈折率材料粒子の浸透工程を、（ｃ）は乾燥工程を、それぞれ示す概略図である。 本発明の実施例において作製した第２光学部材の構成を示すもので、（ａ）（ｂ）（ｃ）は、それぞれＩＴＯ付第２光学部材（１）（２）（３）を示す。 本発明の実施例による光学部材積層体の構成を示すもので、（ａ）（ｂ）（ｃ）は、実施例１、２、３をそれぞれ示す。 本発明の実施例により作製された粘着剤層の屈折率調整用区分の表面状態を示す２００００倍ＳＥＭ写真である。 (ａ）（ｂ）は、それぞれ本発明の異なる実施例により得られた粘着剤層における屈折率調整用区分の高屈折率材料粒子分布を示す３００００倍ＴＥＭ断面写真である。
　以下、本発明の実施形態を図に関連して説明する。図１は、本発明の最も単純な実施形態の一例を示す光学部材積層体１の断面図であり、この光学部材積層体１は、光学的に透明な第１光学部材２と、該第１光学部材２に光学的に透明な粘着剤層３を介して接合された第２光学部材４とから構成されている。該透明な第１光学部材２は、偏光フィルム、位相差フィルム、その他の光学的表示装置に使用される光学フィルム、或いは光学的表示装置の視認側カバーガラスのような透明カバー部材により構成することができる。第１光学部材２は、粘着剤層３の第１の主面５に、第２光学部材４は、粘着剤層３の第２の主面６に、それぞれ接合される。
　図示の光学部材積層体１において、透明な粘着剤層３は、粘着剤ベース材料により本質的に形成されるベース粘着剤区分３ａと、該ベース粘着剤区分３ａより高い屈折率を有する屈折率調整用区分３ｂとを有する。ベース粘着剤区分３ａを形成する粘着剤ベース材料の屈折率は、第１光学部材２の屈折率に近い屈折率を有することが好ましい。
　粘着剤ベース材料は、光学用途に使用可能な粘着性を有する透明な材料であれば特に制限はない。例えば、アクリル系粘着剤、ゴム系粘着剤、シリコーン系粘着剤、ポリエステル系粘着剤、ウレタン系粘着剤、エポキシ系粘着剤、及びポリエーテル系粘着剤から適宜選択して使用することができる。透明性、加工性及び耐久性などの観点から、アクリル系粘着剤を用いることが好ましい。粘着剤ベース材料は、上記の粘着剤のいずれかを単独で、或いは、２種類以上を組み合わせて使用することができる。アクリル系粘着剤のベースポリマーとして用いるアクリル系ポリマーは、特に限定する意味ではないが、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを主成分とするモノマ－のホモポリマー又はコポリマーであることが好ましい。ここで、「（メタ）アクリル」という表現は、「アクリル」及び「メタクリル」のうちのいずれか一方又は両方を意味するものとして使用されるもので、他の場合も同様である。本発明において、アクリル系ポリマーという用語は、上述の（メタ）アクリル酸アルキルエステルの他に、これと共重合可能な他のモノマ－も含まれる意味で使用される。粘着剤ベース材料の屈折率は、一般に、１．４０～１．５５である。
　粘着剤層３の厚みは特に限定されるものではないが、通常は５μｍ～５００μｍ、好ましくは、５μｍ～４００μｍ、さらに好ましくは、５μｍ～５００μｍである。このうち、屈折率調整用区分３ｂの厚みは、好ましくは２０ｎｍ～６００ｎｍであり、より好ましくは２０ｎｍ～３００ｎｍ、さらに好ましくは２０ｎｍ～２００ｎｍである。屈折率調整区分３ｂとベース粘着剤区分３ａとの境界は、不規則な凹凸形状になるが、本発明においては、屈折率調整区分３ｂの厚みは、凹凸形状の深さの測定値を平均することにより決定される。ベース粘着剤区分の厚みは、粘着剤層３の厚みから屈折率調整区分３ｂの厚みを引いた値になる。粘着剤層３全体の全光線透過率は、ＪＩＳ　Ｋ７３６１に準拠して測定した値で８０％以上、好ましくは９０％以上である。粘着剤層３の全光線透過率は、高いほど好ましい。
　屈折率調整用区分３ｂは、例えば粘着剤ベース材料より高い屈折率を有する樹脂材料の溶液を、粘着剤ベース材料により形成された粘着剤層の一方の面に所定量塗布し、乾燥させることによって形成することができる。この目的に使用することができる樹脂材料としては、例えば、特許文献１に記載された粘着剤組成物がある。或いは、粘着剤ベース材料より高い屈折率を有する有機物、例えばスチレンオリゴマーを固形物として分散させた分散液を粘着剤ベース材料の層の表面に塗布して乾燥させる方法によってもよい。しかし、本発明においては、以下に図２について説明するように、粘着剤ベース材料により形成された粘着剤層の一方の面から高屈折率材料の粒子を浸透させ、粘着剤層の該一方の面に隣接する領域に、該高屈折率材料の粒子が分散させられるようにすることが好ましい。
　以下に、図２を参照して、本発明の一実施形態による粘着剤層１３の構成を詳細に説明する。
　図２に示す本発明の実施形態による粘着剤層１３は、図１に示す実施形態の粘着剤層３と同様に、第１の主面１５及び第２の主面１６をもち、粘着剤ベース材料により本質的に形成されるベース粘着剤区分１３ａと、該ベース粘着剤区分１３ａより高い屈折率を有する屈折率調整用区分１３ｂとを有する構成であるが、本実施形態においては、屈折率調整用区分１３ｂは、第２の主面１６から厚み方向の深さにわたって粘着剤ベース材料内に浸透し、粘着剤ベース材料内に分散された高屈折率材料の粒子１７を含むことにより、ベース粘着剤区分１３ａより高い屈折率を有するように構成されている。
　屈折率調整用区分１３ｂにおける高屈折率材料粒子１７の屈折率は、１．７～２．７の範囲であることが好ましい。高屈折率材料の粒子と粘着剤ベース材料の屈折率の差は０．２～１．３であることが好ましい。本発明のこの実施形態において使用できる高屈折率材料としては、ＴｉＯ2、ＺｒＯ2、ＣｅＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＢａＴｉＯ2、Ｎｂ2Ｏ5及びＳｎＯ2があり、これらの群から選ばれた１又は複数の化合物を使用して高屈折率材料粒子１７を形成することができる。高屈折率材料粒子１７の平均一次粒径は、３ｎｍ～１００ｎｍとすればよく、粒子は、個々に分散状態で、或いは一部が凝集した状態で、屈折率調整用区分１３ｂ内に分布される。屈折率調整用区分１３ｂとベース粘着剤区分１３ａとの境界は、図１に関連して説明したように、不規則な凹凸形状となっているが、屈折率調整用区分１３ｂの厚み測定にあたっては、各測定位置において、高屈折率材料粒子１７の９０％が存在する深さの範囲を、その測定位置における区分１３ｂの厚み測定値とし、複数の測定位置における測定値を平均して屈折率調整用区分１３ｂの厚みとする。
　図３は、タッチパネルセンサーを構成するために、第２光学部材４の粘着剤層側表面に、例えばパターン化されたＩＴＯ膜のような透明導電性層７が形成された構成に、図２に示す粘着剤層１３が適用された実施形態を示す断面図である。この場合における第２光学部材４の例としては、例えば液晶表示装置又は有機ＥＬ表示装置における表示パネルのガラス基板を挙げることができる。
　図３に示すように、粘着剤層１３の屈折率調整用区分１３ｂの主面１６は、第２光学部材４と透明導電性層７との間の段差を埋めるように、第２光学部材４の粘着剤層側表面と透明導電性層７の両方に接合される。図４は、第２光学部材４に接触する粘着剤層１３の主面１６の状態を示す平面図である。図４に示されるように、粘着剤ベース材料のマトリクス１８に高屈折率材料粒子１７が島状に分散された、海島構成になっており、第２光学部材４に粘着剤層１３が接触する面では、第２光学部材４に対して粘着剤ベース材料が接触する部分と、高屈折率材料粒子１７が接触する部分とが存在する。この位置における高屈折率材料粒子１７と粘着剤ベース材料との面積比は、３０～９９％の範囲とすることが好ましい。面積比は、一辺が１０μｍ～２００μｍの方形領域において、該方形領域の全体面積に対する高屈折率材料粒子１７の占める面積の割合とし、複数の方形領域について測定を行い、その測定値を平均することにより面積比が求められる。
　図５（ａ）（ｂ）（ｃ）は、図２に示す粘着剤層１３を製造する工程を概略的に示す図である。先ず、上述した高屈折率材料粒子１７を溶媒に分散させた分散液１９と、粘着剤ベース材料の層２０を準備する。次いで、図５（ａ）に示すように、この分散液１９を粘着剤ベース材料層２０の表面に塗布する。粘着剤ベース材料層２０の表面は、分散液１９の溶媒により膨潤され、その過程で分散液１９内の高屈折率材料粒子１７が、粘着剤ベース材料層２０内に、厚み方向に浸透する。この状態を図５（ｂ）に示す。その後、乾燥工程により粘着剤ベース材料層２０を乾燥させることにより、分散液１９の溶媒を蒸発させて、図２に示す粘着剤層１３を得ることができる。この状態を図５（ｃ）に示す。
　粘着剤ベース材料層２０に対する高屈折率材料粒子１７の浸透深さは、粘着剤ベース材料と分散液１９の溶媒との関係で定まる。溶媒は、浸透深さが上述した値になるように、適当に選定することができる。
　以下、本発明の実施例を説明する。
[粘着剤ベース作製]
〈粘着剤Ａの作製〉
（アクリルオリゴマー）
　ジシクロペンタニルアクリレート（ＤＣＰＭＡ、メタクリル酸ジシクロペンタニル）６０重量部、メチルメタクリレート（ＭＭＡ、メタクリル酸メチル）４０重量部、連鎖移動剤としてのα－チオグリセロール３．５重量部、及び重合溶媒としてのトルエン１００重量部を、４つ口フラスコに投入し、これらを窒素雰囲気下において７０℃で１時間撹拌した。次に、重合開始剤としての２，２´－アゾビスイソブチロニトリル０．２重量部を４つ口フラスコに投入し、７０℃で２時間反応させ、続いて、８０℃で２時間反応させた。その後、反応液を１３０℃温度雰囲気下に投入し、トルエン、連鎖移動剤及び未反応モノマーを乾燥除去させ、固形状のアクリル系ポリマーを得た。このようにして得られたアクリル系ポリマーを「アクリル系ポリマー（Ａ－１）」とした。このアクリル系ポリマー（Ａ－１）の重量平均分子量（Ｍｗ）は５．１×１０3であった。
（粘着剤Ａ）
　アクリル酸２－エチルヘキシル（２ＥＨＡ）６８重量部、Ｎ－ビニル－２－ピロリドン（ＮＶＰ）１４．５重量部、及びアクリル酸２－ヒドロキシエチル（ＨＥＡ）１７．５重量部から構成されるモノマー混合物に、光重合開始剤（商品名「イルガキュア１８４」、ＢＡＳＦ社製）０．０３５重量部、及び光重合開始剤（商品名「イルガキュア６５１」、ＢＡＳＦ社製）０．０３５重量部を配合した後、粘度（計測条件：ＢＨ粘度計Ｎｏ．５ローター、１０ｒｐｍ、測定温度３０℃）が約２０Ｐａ・ｓになるまで紫外線を照射して、上記モノマー成分の一部が重合したプレポリマー組成物を得た。
　次に、該プレポリマー組成物に、上記アクリル系ポリマー（Ｂ－１）５重量部、ヘキサンジオールジアクリレート（ＨＤＤＡ）０．１５重量部、シランカップリング剤（商品名「ＫＢＭ－４０３」、信越化学工業株式会社製）０．３重量部を添加して混合し、アクリル系粘着剤組成物を得た。上記アクリル系粘着剤組成物を、剥離フィルム（商品名「ＭＲＦ＃３８」、三菱樹脂株式会社製）の剥離処理された面上に、粘着剤層形成後の厚さが１５０μｍとなるように塗布して、粘着剤組成物層を形成し、次いで、該粘着剤組成物層の表面に、剥離フィルム（商品名「ＭＲＮ＃３８」、三菱樹脂株式会社製）を貼り合わせた。その後、照度：５ｍＷ／ｃｍ2、光量：１５００ｍＪ／ｃｍ2の条件で紫外線照射を行い、粘着剤組成物層を光硬化させて、粘着剤層を形成した。
〈粘着剤Ｂの作製〉
　２－エチルヘキシルアクリレート（２ＥＨＡ）３２重量部、イソステアリルアクリレート（ＩＳＴＡ）４８重量部、２－ヒドロキシプロピルアクリレート（２ＨＰＡ）２０重量部、２種の光重合開始剤（商品名：イルガキュア１８４、ＢＡＳＦ製）０．０５重量部、及び光重合開始剤（商品名：イルガキュア６５１、ＢＡＳＦ製）０．０５重量部を、４つ口フラスコに投入してモノマー混合物を調製した。次いで、このモノマー混合物を窒素雰囲気下で紫外線に曝露して部分的に光重合させることにより、重合率約１０重量％の部分重合物（アクリル系ポリマーシロップ）を得た。このようにして得られたアクリル系ポリマーシロップの１００重量部に、トリメチロールプロパントリアクリレート（ＴＭＰＴＡ）０．０２重量部、シランカップリング剤（商品名：ＫＢＭ－４０３、信越化学工業（株）製）を０．３部添加した後、これらを均一に混合してモノマー成分を調製した。
　次いで、上記のように調製したモノマー成分を、片面をシリコーンで剥離処理した厚み３８μｍのポリエステルフィルム（商品名：ダイアホイルＭＲＦ、三菱樹脂（株）製）の剥離処理面に、最終的な厚みが１００μｍになるように塗布して塗布層を形成した。次いで、塗布されたモノマー成分の表面に、片面をシリコーンで剥離処理した厚み３８μｍのポリエステルフィルム（商品名：ダイアホイルＭＲＥ、三菱樹脂（株）製）を、当該フィルムの剥離処理面が塗布層側になるようにして被覆した。これにより、モノマー成分の塗布層を酸素から遮断した。このようにして得られた塗布層を有するシートに、ケミカルライトランプ（（株）東芝製）を用いて照度５ｍＷ／ｃｍ２（約３５０ｎｍに最大感度をもつトプコンＵＶＲ－Ｔ１で測定）の紫外線を３６０秒間照射して、塗布層を硬化させて粘着剤層を形成し、粘着剤層の両面に剥離シートが設けられた粘着シート（基材レスタイプ、粘着剤層の厚み：１００μｍ）を作製した。
〈粘着剤Ｃの作製〉
　温度計、攪拌機、還流冷却管及び窒素ガス導入管を備えたセパラブルフラスコに、モノマー成分として、ブチルアクリレート（ＢＡ）９９部、４ヒドロキシブチルアクリレート（４ＨＢＡ１部、重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル０．２部及び重合溶媒として酢酸エチルを固形分が３０％になるように投入した後、窒素ガスを流し、攪拌しながら約１時間窒素置換を行った。その後６０℃にフラスコを加熱し、７時間反応させて重量平均分子量（Ｍｗ）１１０万のアクリル系ポリマーを得た。このアクリル系ポリマーの溶液（固形分１００部）に、イソシアネート系架橋剤としてトリメチロールプロパンキシリレンジイソシアネート（三井化学（株）製「タケネートＤ１１０Ｎ」）０．１部、シランカップリング剤（信越化学（株）製「ＫＢＭ－４０３」）０．１部を加えて粘着剤組成物（溶液）を調製した。このようにして調製した粘着剤溶液を、剥離シートの離型処理面に乾燥後の厚さが２５μｍとなるように塗布し、常圧下、６０℃で１分間及び１５０℃で１分間加熱乾燥し、さらに２３℃で１２０時間エージングを行って粘着剤層を作成した。
[屈折率調整層付粘着剤の作製]
〈粘着剤Ａ／高屈折率材料のナノ粒子分散液を使用する事例〉
（粘着剤Ａ／ナノ粒子分散液（分散媒：エタノール）を使用した事例）
　粘着剤層の厚さが１５０μｍであって、該粘着剤層の両面が軽剥離ＰＥＴ剥離シートで保護されている状態の粘着剤Ａ（粘着剤層の屈折率：１．４９）の一方の軽剥離ＰＥＴ剥離シートを剥離した。露出した粘着剤層の表面に、高屈折率粒子を含有する分散液としてのジルコニア粒子（ＺｒＯ2、屈折率：２．１７、平均一次粒子径：２０ｎｍ）を含有する塗布用処理液（分散媒：エタノール、粒子濃度：１．５重量％、分散液の透過率：７５％、ＣＩＫナノテック（株）製）を、屈折率調整区分の厚さが２０ｎｍ～３００ｎｍになるようにバーコーターＲＤＳ　Ｎｏ．５で塗布し、１１０℃の乾燥オーブンで１８０秒間乾燥させた。次いで、ジルコニア（ＺｒＯ2）粒子が分散された粘着剤層表面に、ＰＥＴ剥離シートを貼り合わせ、粘着剤シートを得た。なお、このようにしてジルコニア粒子の平均一次粒子径を、ＴＥＭ観察により計測した。
〈他の事例〉
　上記の事例と同様にして、下記の粘着剤及び高屈折率材料のナノ粒子分散液を使用して、同様に粘着剤シートを作製した。使用材料は、粘着剤Ｂ（屈折率１．４８）、粘着剤Ｃ（屈折率１．４７）、ＺｒＯ2ナノ粒子分散液（分散媒：エタノール、粒径２０ｎｍ）、ＺｒＯ2ナノ粒子分散液（分散媒：エタノール、粒径３０ｎｍ）、及びＺｒＯ2ナノ粒子分散液（分散媒：n-プロパノール、粒径２０ｎｍ）であった。
〈粘着剤Ａ／高屈折率材料としてスチレンオリゴマー溶液を使用した事例〉
　粘着剤層の厚さが１５０μｍであって、該粘着剤層の両面が軽剥離ＰＥＴ剥離シートで保護された状態の粘着剤Ａ（粘着剤層の屈折率：１．４９）の一方の軽剥離ＰＥＴ剥離シートを剥離した。露出した粘着剤層の表面に、予め固形分濃度２重量％となるようにトルエンに分散したスチレンオリゴマー溶液（屈折率：１．６０、ヤスハラケミカル社製、ＳＸ－１００）を、屈折率調整層の厚さが２０ｎｍ～３００ｎｍになるようにバーコーターＲＤＳ　Ｎｏ．５で塗布し、１１０℃の乾燥オーブンで１８０秒間乾燥させた。次いで、スチレンを配置した粘着剤層表面に、ＰＥＴ剥離シートを貼り合わせ、粘着剤シートを得た。
[評価方法]
　＜粘着剤層の表面状態の観察＞
　実施例のそれぞれにおける粘着剤層の高屈折率材料粒子を有する側の表面を、ＦＥ－ＳＥＭを用いて、加速電圧２ｋＶ、観察倍率５００倍、２，０００倍、５，０００倍、及び２０，０００倍で観察した。図８にその２０，０００倍写真を示す。高屈折率材料粒子が均一に分散されていることが分かる。
　＜グラデーション構造の観察＞
　　実施例の粘着剤層の高屈折率材料粒子を有する側の表面近傍の断面を、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いて、倍率３０，０００倍で観察した。その結果を図９（ａ）（ｂ）に示す。図９(ａ）では、屈折率調整用区分の厚みのほぼ全体にわたって高屈折率材料粒子がほぼ均一に分布しているが、図９（ｂ）の例では、粘着剤層における高屈折率材料粒子の分布が、粘着剤層の表面で最も高く、粘着剤層の厚さ方向に従って減少していく分布を有することが分かる。
　＜平均表面屈折率＞
　実施例及び比較例で得られた粘着シートの平均表面屈折率を、分光エリプソメーター（ＥＣ－４００、ＪＡ．Ｗｏｏｌａｍ製）を用いてナトリウムＤ線（５８９ｎｍ）における屈折率を測定した。実施例及び比較例の粘着シートでは、両面の剥離シートを剥離して、粒子を塗布していない面に黒板を貼り合わせた状態で、粒子が塗布されている面の平均屈折率を測定した。比較例の粘着シートでは、両方の剥離シートを剥離して、一方の面に黒板を貼り合わせた状態で、粘着剤層表面の平均屈折率を測定した。
　＜屈折率調整層の厚さの測定＞
　粘着剤層の深さ方向の断面を調整し、ＴＥＭ観察を行った。得られたＴＥＭ像（直接倍率３０００～３００００倍）から屈折率調整層の厚さの測定を計測した。屈折率調整層の厚みは、粘着剤ベース層との調整層との界面の凸凹の平均値とし、粘着剤ベース層との界面の判別が困難な場合には、表面ＴＥＭ像を画像処理ソフト（ＩｍａｇｅＪ）で二値化画像処理し、ナノ粒子の９０％が存在する領域の深さを調整層の厚みとした。
　＜高屈折率粒子の面積比率＞
　粘着剤層の粒子塗布側の表面を、ＦＥ－ＳＥＭを用いて、加速電圧２ｋＶ、観察倍率５００倍、２，０００倍、５，０００倍で観察した。得られた表面ＳＥＭ像を画像処理ソフト（ＩｍａｇｅＪ）で二値化画像処理することで、長辺２３μｍ、短辺１８μｍの長方形領域における全体面積に対する面積として高屈折率粒子の占める面積比率（％）を求めた。
　＜全光線透過率、ヘイズ値＞
　実施例及び比較例で得られた粘着シートでは、粒子塗布側の剥離シートを剥離して、スライドガラス（商品名：白研磨　Ｎｏ．１、厚さ：０．８～１．０ｍｍ、全光線透過率：９２％、ヘイズ：０．２％、松浪硝子工業（株）製）に貼り合わせた。さらに他方の剥離シートを剥離して、粘着剤層／スライドガラスの層構成を有する試験片を作製した。また、比較例の粘着シートでは、一方の剥離シートを剥離して、スライドガラス（商品名：白研磨　Ｎｏ．１、厚さ：０．８～１．０ｍｍ、全光線透過率：９２％、ヘイズ：０．２％、松浪硝子工業（株）製）に貼り合わせ、さらに他方の剥離シートを剥離して、粘着剤層／スライドガラスの層構成を有する試験片を作製した。上記試験片の可視光領域における全光線透過率、ヘイズ値を、ヘイズメーター（装置名：ＨＭ－１５０、（株）村上色彩研究所製）を用いて測定した。
　＜１８０度ピール接着力（ガラス板に対する１８０度引き剥がし接着力）＞
　実施例及び比較例で得られた粘着シートから、長さ１００ｍｍ、幅２０ｍｍのシート片を切り出した。次いで、実施例及び比較例のシート片では、粒子が塗布されていない側の剥離シートを剥離して、ＰＥＴフィルム（商品名：ルミラー　Ｓ－１０、厚さ：２５μｍ、東レ（株）製）を貼付（裏打ち）した。また、比較例１、２のシート片では、一方の剥離シートを剥離して、ＰＥＴフィルム（商品名：ルミラー　Ｓ－１０、厚さ：２５μｍ、東レ（株）製）を貼付（裏打ち）した。次に、他方の剥離シートを剥離して、試験板としてのガラス板（商品名：ソーダライムガラス　♯００５０、松浪硝子工業（株）製）に、２ｋｇローラー、１往復の圧着条件で圧着し、試験板／粘着剤層／ＰＥＴフィルムから構成されるサンプルを作製した。
　得られたサンプルについて、オートクレーブ処理（５０℃、０．５ＭＰa、１５分）し、その後、２３℃、５０％Ｒ．Ｈ．の雰囲気下で３０分間放冷した。放冷後、引張試験機（装置名：オートグラフ　ＡＧ－ＩＳ、（株）島津製作所製）を用い、ＪＩＳ　Ｚ０２３７に準拠して、２３℃、５０％Ｒ．Ｈ．の雰囲気下、引張速度３００ｍｍ／分、剥離角度１８０°の条件で、試験板から粘着シート（粘着剤層／ＰＥＴフィルム）を引きはがし、１８０°引き剥がし接着力（Ｎ／２０ｍｍ）を測定した。また、各実施例、比較例において、高屈折率粒子未塗布の粘着シートを作製し、当該高屈折率粒子未塗布の粘着シートにおいても、上記同様に、１８０度ピール接着力を測定し（ベース粘着剤層の接着力）、ベース粘着剤層の接着力に対する各サンプルの１８０度ピール接着力の比率（％）を計算した。
＜高屈折率粒子を含有する分散液の透過率＞
　高屈折率粒子を含有する分散液の透過率は、光電比色計（ＡＣ－１１４、ＯＰＴＩＭＡ社製）で５３０ｎｍのフィルターを用いて測定した。分散溶媒単独の透過率を１００％として、各実施例、比較例で使用した分散液の透過率（％）を測定した。
＜反射抑制率の測定＞
　実施例及び比較例の光学部材積層体の一方の面を反射率測定面とし、反対側の面に黒ＰＥＴ基材付テープ（リンテック（株）製 ＰＥＴ７５ＮＢＰＥＴ３８）を貼って反射率測定用の試料とした。光学部材積層体の反射率測定面側の反射率（Ｙ値）を反射型分光光度計（Ｕ４１００、（株）日立ハイテクノロジーズ製）により測定した。測定は、透明導電層をエッチングした部分と、エッチングしていない部分の双方の位置で行った。すなわち、透明導電層をエッチングした部分（開口部）の測定は、粘着剤層の屈折率調整層と光学部材積層体の屈折率調整層との界面の反射率であり、エッチングしていない部分（パターン部）の測定は、粘着剤層の屈折率調整層と透明導電層界面の反射率を示す。
　反射抑制率は、エッチングした部分とエッチングしてない部分のそれぞれについて、下式に基づきを算出した。なお、下記式中の「粒子がない場合の反射率（％）」とは、比較例（粒子を用いない場合）の光学部材積層体の反射率である。すなわち、反射抑制率は、屈折率調整層を有することでどの程度反射率が低減できたかを示す指標である。
　　　　反射抑制率（％）＝反射率（％）－粒子がない場合の反射率（％）
[屈折率調整層付粘着剤と透明導電層の積層体の作製]
＜基材としてゼオノア（ＣＯＰ）を使用する透明導電層の作製＞
　厚さ１００μｍのシクロオレフィンポリマーフィルム（商品名：「ゼオノアＺＦ１６」、面内複屈折率：０．０００１、日本ゼオン（株）製）の両面に、直径３μｍの複数の粒子（商品名：「ＳＳＸ１０５」、積水樹脂（株）製）を、バインダー樹脂（商品名：「ユニディックＲＳ２９－１２０」、ＤＩＣ社製）１００部に対して０．０７部添加した塗工液をバーコーターを用いて塗布し、８０℃のオーブン下で1分間乾燥後、積算光量各３００ｍＪの紫外線（高圧水銀灯）を照射することで両面にアンチブロッキング層を有するフィルムを形成した（以下、ＣＯＰ基材）。次に、ＣＯＰ基材の片面に、屈折率調整剤（商品名：「オプスター　ＫＺ６６６１」、ＪＳＲ（株）製）をバーコーターにより塗布し、８０℃のオーブン下で1分間乾燥後、積算光量各３００ｍＪの紫外線（高圧水銀灯）を照射することで、厚さ１００ｎｍ、屈折率１．６５の屈折率調整層を形成した。得られたＣＯＰ基材の屈折率調整層の表面に、巻き取り式スパッタ装置において、透明導電層として厚さ２３ｎｍのインジウムスズ酸化物層（ＩＴＯ）を積層した。
＜基材としてＰＥＴを使用する透明導電性層の作製＞
　厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム（商品名：「ルミラー：Ｕ４０」東レ社製）の片面に直径３μｍの複数の粒子（商品名：「ＳＳＸ１０５」、積水樹脂（株）製）を、バインダー樹脂（商品名：「ユニディックＲＳ２９－１２０」、ＤＩＣ社製）１００部に対して０．１部添加した塗工液を、バーコーターを用いて塗布し、８０℃のオーブン下１分間乾燥後、積算光量各３００ｍＪの紫外線（高圧水銀灯）を照射することで片面に膜厚１．５μｍのアンチブロッキング層を形成した。次に、先ほど塗工した面とは逆面に、ハードコート用樹脂（商品名：「オプスター　ＫＺ７５４０（シリカナノ粒子含有）」、ＪＳＲ（株）製）をＭＩＢＫで固形分１０％になるように調整した塗工液を、バーコーターを用いて塗工し、８０℃のオーブン下で１分間乾燥後、積算光量３００ｍＪの紫外線（高圧水銀灯）を照射することで膜厚１．５μｍのハードコート層を有するフィルムを形成した（以下、ＰＥＴ基材）。
　次に、先ほど得られたハードコート層の上に、屈折率調整剤（商品名：「オプスター　Ｈ０００１（ジルコニアナノ粒子含有）」、ＪＳＲ（株）製）をＭＩＢＫで固形分１０％になるように調整した塗工液を、バーコーターを用いて塗工し、８０℃のオーブン下で１分間乾燥後、積算光量３００ｍＪの紫外線（高圧水銀灯）を照射することで膜厚３５ｎｍ、屈折率１．６３の屈折率調整層２を形成した。次に、前述の屈折率調整層２の上に、屈折率調整剤（商品名：「Ｌ－００５（中空ナノシリカ粒子含有）」、ＪＳＲ（株）製）をＭＩＢＫで固形分１．５％になるように調整した塗工液を、バーコーターを用いて塗工し、８０℃のオーブン下で１分間乾燥後、積算光量３００ｍＪの紫外線（高圧水銀灯）を照射することで膜厚４０ｎｍ、屈折率１．４９の屈折率調整層１を形成した。その後、屈折率調整層１、２を有するＰＥＴ基材を、巻き取り式スパッタ装置に投入し、屈折率調整層１の表面に、透明導電層として厚み２３ｎｍのインジウムスズ酸化物層（ＩＴＯ）を積層した。
＜基材としてガラスを使用する透明導電層の作製＞
　無アルカリガラス（屈折率１．５３）の一方の面に、スパッタリング法によりＩＴＯ膜を形成し、非結晶化ＩＴＯ膜（屈折率１．８５）を有する透明導電性基材を作製した。この非結晶性ＩＴＯ薄膜のＳｎ比率は、３重量％であった。なお、ＩＴＯ薄膜のＳｎ比率は、Ｓｎ原子の重量／（Ｓｎ原子の重量＋Ｉｎ原子の重量）から算出した。
＜タッチパネルセンサとして機能する光学部材積層体の製造＞
　上記透明導電層上の一部にフォトレジスト膜を形成した後、これを２５℃、５重量％の塩酸（塩化水素水溶液）に１分間浸漬して、透明導電層のエッチングを行った。これにより電極配線パターンに相当する透明導電層が存在する部分（パターン部）と、除去された部分（開口部）とを作製した。上述した粘着剤シートの高屈折率材料粒子を有する側のＰＥＴ剥離シートを剥離し、パターニングされた透明導電層の上に、該粘着剤シートの粘着剤層（前記高屈折率粒子を有する側）と該透明導電層とが接触するように、該粘着剤シートを積層した。粘着剤シートの反対側のＰＥＴ剥離シートを剥離した後に、表面保護及び光学測定のためにスライドガラス又は厚さ１００μｍのシクロオレフィンポリマーフィルム（商品名：「ゼオノアＺＦ１６」、面内複屈折率：０．０００１、日本ゼオン（株）製）を貼り合せた。
[第２光学部材の作製]
　第２光学部材４として、図６(ａ）に示す積層体２１と図６（ｂ）に示す積層体３１を準備した。図６(ａ）に示す積層体２１は、屈折率１．５３のＣＯＰ基材２２の一表面上に屈折率１．６５の屈折率調整層２３が形成され、該屈折率調整層２３の上に、パターン化されたＩＴＯ層２４が形成された構成である。ＩＴＯの屈折率は、１．９であった。この積層体２１を「ＩＴＯ付第２光学部材（１）」と呼ぶ。
　図６(ｂ）に示す積層体３１は、屈折率１．５７のＰＥＴ基材３２の一表面上に屈折率１．６３の屈折率調整層３３が形成され、該屈折率調整層３３の上に、さらに屈折率１．４９の別の屈折率調整層３３ａが形成され、該屈折率調整層３３ａの上に、パターン化されたＩＴＯ層３４が形成された構成である。この場合においても、ＩＴＯの屈折率は、１．９であった。この積層体３１を「ＩＴＯ付第２光学部材（２）」と呼ぶ。
　さらに、図６（ｃ）に示す「ＩＴＯ付第２光学部材（３）」と呼ぶ積層体４１を作製した。このＩＴＯ付第２光学部材（３）の積層体４１は、屈折率１．５３のガラス基板４２にパターン付けされていないＩＴＯ層４４を形成した構成である。
[実施例１]
　図７（ａ）に示すように、ＩＴＯ付第２光学部材（１）を、本発明の一実施形態による粘着剤層２５を介して第１光学部材２を構成するガラスウインドウ２６に接合した。ガラスウインドウ２６の屈折率は１．５３であった。粘着剤層２５は、粘着剤Ａにより形成された屈折率１．４９のベース粘着剤区分２５ａと、屈折率１．６８の屈折率調整用区分２５ｂを有するものであった。屈折率調整用区分２５ｂは、平均粒径２０ｎｍの酸化ジルコニウム粒子をエタノール液に分散させた、酸化ジルコニウム粒子１．５ｗｔ％の分散液を、粘着剤Ａからなる粘着剤層の表面に塗布し、酸化ジルコニウム粒子を粘着剤層の一方の表面から厚み方向に浸透させ、乾燥させることによって得られたものである。粘着剤層２５の厚みは１５０μｍであり、屈折率調整用区分２５ｂの厚みは１５０ｎｍであった。この実施例１における屈折率調整用区分２５ｂの表面写真を図８に、断面写真を図９（ａ）に、それぞれ示す。反射率測定のために、ＣＯＰ基材２２の屈折率調整層２３とは反対側の面である裏面には、黒色のＰＥＴフィルム２７を貼った。このようにして得られた光学部材積層体の光学特性を測定した。結果を表１に示す。
[実施例２]
　図７（ｂ）に示すように、ＩＴＯ付第２光学部材（２）を、本発明の他の実施形態による粘着剤層３５を介して第１光学部材２を構成するガラスウインドウ３６に接合した。ガラスウインドウ２６の屈折率は１．５３であった。粘着剤層３５は、粘着剤Ｂにより形成された屈折率１．４８のベース粘着剤区分３５ａと、屈折率１．６２の屈折率調整用区分３５ｂを有するものであった。屈折率調整用区分３５ｂは、平均粒径２０ｎｍの酸化ジルコニウム粒子をｎ‐プロパノール液に分散させた、酸化ジルコニウム粒子２．０ｗｔ％の分散液を、粘着剤Ｂからなる粘着剤層の表面に塗布し、酸化ジルコニウム粒子を粘着剤層の一方の表面から厚み方向に浸透させ、乾燥させることによって得られたものである。粘着剤層３５の厚みは１００μｍであり、屈折率調整用区分３５ｂの厚みは５００ｎｍであった。この実施例２においける屈折率調整用区分３５ｂの断面写真を図９（ｂ）に示す。反射率測定のために、ＰＥＴ基材３２の屈折率調整層３３とは反対側の面である裏面には、黒色のＰＥＴフィルム３７を貼った。このようにして得られた光学部材積層体の光学特性を測定した。結果を表１に示す。
[実施例３]
　図７（ｃ）に示すように、ＩＴＯ付第２光学部材（３）を、本発明のさらに他の実施形態による粘着剤層４５を介して第１光学部材２を構成するウインドウ４６に接合した。ウインドウ４６は、ゼオノアフィルム（ＺＦ１４－１００、登録商標）により作製した、屈折率１．５３の透明部材である。粘着剤層４５は、粘着剤Ｃにより形成された屈折率１．４６のベース粘着剤区分４５ａと、屈折率１．７０の屈折率調整用区分４５ｂを有するものであった。屈折率調整用区分４５ｂは、平均粒径３０ｎｍの酸化ジルコニウム粒子をエタノール液に分散させた、酸化ジルコニウム粒子１．５ｗｔ％の分散液を、粘着剤Ｃからなる粘着剤層の表面に塗布し、酸化ジルコニウム粒子を粘着剤層の一方の表面から厚み方向に浸透させ、乾燥させることによって得られたものである。粘着剤層４５の厚みは２５μｍであり、屈折率調整用区分４５ｂの厚みは２００ｎｍであった。反射率測定のために、ガラス基板４２のＩＴＯ層４４とは反対側の面である裏面には、黒色のＰＥＴフィルム４７を貼った。このようにして得られた光学部材積層体の光学特性を測定した。結果を表１に示す。
[実施例４]
　実施例１とは異なる構成の粘着剤層を使用して、図７（ａ）に示すものと同様な光学部材積層体を作製した。この実施例においては、ＩＴＯ付第２光学部材（１）を、本発明のさらに別の実施形態による粘着剤層２５を介して第１光学部材２を構成するガラスウインドウ２６に接合した。ガラスウインドウ２６の屈折率は１．５３であった。粘着剤層２５は、粘着剤Ａにより形成された屈折率１．４９のベース粘着剤区分２５ａと、屈折率１．６５の屈折率調整用区分２５ｂを有するものであった。屈折率調整用区分２５ｂは、平均粒径２０ｎｍの酸化チタン粒子をｎ‐ブタノール液に分散させた、酸化チタン粒子０．５ｗｔ％の分散液を、粘着剤Ａからなる粘着剤層の表面に塗布し、酸化チタン粒子を粘着剤層の一方の表面から厚み方向に浸透させ、乾燥させることによって得られたものである。この実施例における粘着剤層２５の厚みは１５０μｍであり、屈折率調整用区分２５ｂの厚みは１３０ｎｍであった。反射率測定のために、ＣＯＰ基材２２の屈折率調整層２３とは反対側の面である裏面には、黒色のＰＥＴフィルム２７を貼った。このようにして得られた光学部材積層体の光学特性を測定した。結果を表１に示す。
[実施例５]
　屈折率１．６０のスチレンオリゴマーを使用して屈折率調整用区分を形成することにより、図７（ａ）に示すものと同様な光学部材積層体を作製した。この実施例においては、ＩＴＯ付第２光学部材（１）を、本発明のさらに別の実施形態による粘着剤層２５を介して第１光学部材２を構成するガラスウインドウ２６に接合した。ガラスウインドウ２６の屈折率は１．５３であった。粘着剤層２５は、粘着剤Ａにより形成された屈折率１．４９のベース粘着剤区分２５ａと、屈折率１．５５の屈折率調整用区分２５ｂを有するものであった。屈折率調整用区分２５ｂは、固形分として屈折率１．６０のスチレンオリゴマーをトルエン液に分散させた固形分２ｗｔ％の分散液を、粘着剤Ａからなる粘着剤層の表面に塗布し、固形分を粘着剤層の一方の表面から厚み方向に浸透させ、乾燥させることによって得られたものである。この実施例における粘着剤層２５の厚みは１５０μｍであり、屈折率調整用区分２５ｂの厚みは３００ｎｍであった。反射率測定のために、ＣＯＰ基材２２の屈折率調整層２３とは反対側の面である裏面には、黒色のＰＥＴフィルム２７を貼った。このようにして得られた光学部材積層体の光学特性を測定した。結果を表１に示す。
[比較例１]
　ＩＴＯ付第２光学部材（１）を、粘着剤Ａのみからなる粘着剤層を介して第１光学部材２を構成する屈折率１．５３のガラスウインドウ２６に接合して、比較例１の光学部材積層体を作製した。
[比較例２]
　ＩＴＯ付第２光学部材（２）を、粘着剤Ｂのみからなる粘着剤層を介して第１光学部材２を構成する屈折率１．５３のガラスウインドウ２６に接合して、比較例２の光学部材積層体を作製した。
[比較例３]
　ＩＴＯ付第２光学部材（３）を、粘着剤Ｃのみからなる粘着剤層を介して第１光学部材２を構成する屈折率１．５３のガラスウインドウ２６に接合して、比較例３の光学部材積層体を作製した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　以上述べたように、本発明においては、第１光学部材と第２光学部材とを接合する粘着剤層において、第２光学部材側の面から厚み方向に、粘着剤ベース材料の屈折率より高い屈折率を有する屈折率調整区分を設けたので、外光の内部反射光が第１光学部材を通って戻るのを抑制できる。本発明は、液晶表示装置及び有機ＥＬ表示装置のような光学的表示装置に適用することができる。本発明は、特に、タッチセンサーを有するタッチパネル方式の表示装置に有利に適用することができる。
１・・・光学部材積層体
２・・・第１光学部材
３，１３・・・透明な粘着剤層
３ａ、１３ａ・・・ベース粘着剤区分
３ｂ、１３ｂ・・・屈折率調整用区分
４・・・第２光学部材
７・・・透明導電性層
１７・・・高屈折率材料粒子
１９・・・分散液
２０・・・粘着剤ベース材料
２１、３１・・・積層体
２２・・・ＣＯＰ基材
２３・・・屈折率調整層
２４・・・ＩＴＯ層
２５・・・粘着剤層
２６・・・ガラスウインドウ

Claims (21)

  1. 　透明な第１光学部材を第２光学部材に接合するための透明な粘着剤層を備える光学部材積層体であって、
    　前記粘着剤層は、前記第１光学部材に面する側の第１の主面から厚み方向にわたって透明な粘着剤ベース材料により本質的に形成されるベース粘着剤区分と、該粘着剤層の前記第２光学部材に面する側の第２の主面から厚み方向に形成された透明で粘着性の屈折率調整用区分とを含み、該屈折率調整用区分は、前記粘着剤ベース材料の屈折率より高い屈折率を有する
    ことを特徴とする光学部材積層体。
  2. 　請求項１に記載した光学部材積層体であって、前記屈折率調整用区分は、前記第２光学部材の屈折率より低い屈折率を有することを特徴とする光学部材積層体。
  3. 　請求項１又は２に記載した光学部材積層体であって、前記第２光学部材には前記粘着剤層に面する側に所定パターンの透明導電性層が形成され、前記屈折率調整用区分は、該透明導電性層と前記第２光学部材との間の段差を埋めるように該透明導電性層と該第２光学部材の両方に接しており、前記屈折率調整用区分は、前記透明導電性層の屈折率より低い屈折率を有することを特徴とする光学部材積層体。
  4. 　請求項３に記載した光学部材積層体であって、前記第２光学部材には、前記粘着剤層に面する側の表面に、前記透明導電性層の屈折率より低い屈折率を有する屈折率調整層が形成されており、前記粘着剤層の前記屈折率調整用区分は、前記第２光学部材の表面に形成された前記屈折率調整層の屈折率より高い屈折率を有することを特徴とする光学部材積層体。
  5. 　請求項１から請求項４までのいずれか１項に記載した光学部材積層体であって、前記屈折率調整用区分は、厚みが２０ｎｍ～６００ｎｍであることを特徴とする光学部材積層体。
  6. 　請求項１から請求項５までのいずれか１項に記載した光学部材積層体であって、前記屈折率調整用区分は、前記粘着剤ベース材料と同じ粘着性材料に該粘着性材料より高い屈折率を有する高屈折率材料の粒子が分散されて該屈折率調整用区分の平均屈折率を高めるように構成されたことを特徴とする光学部材積層体。
  7. 　請求項３に記載した光学部材積層体であって、前記屈折率調整用区分は、前記粘着剤ベース材料と同じ粘着性材料に該粘着性材料より高い屈折率を有する高屈折率材料の粒子が分散されて該屈折率調整用区分の平均屈折率を高めるように構成されたものであり、前記透明導電性層の屈折率は１．７５～２．１４であり、前記粘着剤ベース材料の屈折率は１．４０～１．５５であり、前記高屈折率材料の粒子の屈折率は１．６０～２．７４であることを特徴とする光学部材積層体。
  8. 　請求項６又は請求項７に記載した光学部材積層体であって、前記屈折率調整用区分と前記第２光学部材との間の接合面には、前記高屈折材料の粒子が前記第２光学部材に接触する領域と、該屈折率調整用区分の粘着性材料が該第２光学部材に接触するマトリクス領域とが形成されることを特徴とする光学部材積層体。
  9. 　請求項６から請求項８までのいずれか１項に記載した光学部材積層体であって、前記高屈折率材料は、ＴＥＭ観察による平均一次粒子径が３ｎｍ～１００ｎｍであることを特徴とする光学部材積層体。
  10. 　請求項６から請求項９までのいずれか１項に記載した光学部材積層体であって、前記高屈折率材料の粒子と前記粘着剤ベース材料の屈折率の差が０．２～１．３であることを特徴とする光学部材積層体。
  11. 　請求項６から請求項１０までのいずれか１項に記載した光学部材積層体であって、前記高屈折率材料は、ＴｉＯ2、ＺｒＯ2、ＣｅＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＢａＴｉＯ3、Ｎｂ2Ｏ5、及びＳｎＯ2からなる群から選択された１又は複数の化合物であることを特徴とする光学部材積層体。
  12. 　請求項１から請求項５までのいずれか１項に記載した光学部材積層体であって、前記屈折率調整用区分は、前記粘着剤ベース材料と同じ粘着性材料に該粘着性材料より高い屈折率を有する粒子、ポリマー又はオリゴマーの形態の有機材料が含まれることによって該屈折率調整用区分の平均屈折率を高めるように構成されたことを特徴とする光学部材積層体。
  13. 　請求項３に記載した光学部材積層体であって、前記屈折率調整用区分は、前記粘着剤ベース材料と同じ粘着性材料に該粘着性材料より高い屈折率を有する粒子、ポリマー又はオリゴマーの形態の有機材料が含まれることによって該屈折率調整用区分の平均屈折率を高めるように構成されたものであり、前記透明導電性層の屈折率は１．７５～２．１４であり、前記粘着剤ベース材料の屈折率は１．４０～１．５５であり、前記有機材料の屈折率は１．５９～２．０４であることを特徴とする光学部材積層体。
  14. 　請求項１から請求項１３までのいずれか１項に記載した光学部材積層体であって、前記粘着剤層の全光線透過率が８０％以上であることを特徴とする光学部材積層体。
  15. 　請求項６から請求項１１までのいずれか１項に記載した光学部材積層体であって、前記高屈折率材料の粒子は、複数の粒子が凝集した凝集体の形態で存在する部分を含むことを特徴とする光学部材積層体。
  16. 　請求項１から請求項１５までのいずれか１項に記載した光学部材積層体であって、前記屈折率調整用区分は、前記粘着剤層の厚み方向に、不規則な深さで存在することを特徴とする光学部材積層体。
  17. 　透明な第１光学部材を所定パターンの透明導電性層が形成された第２光学部材に接合するための粘着剤層に、該粘着剤層の前記第２光学部材及び前記透明導電性層に面する側において、前記粘着剤層の粘着剤ベース材料の屈折率より高く、前記透明導電性層の屈折率より低い屈折率を有する、透明な粘着性屈折率調整用区分を形成し、
    　該透明な粘着性屈折率調整用区分が前記透明導電性層及び前記第２光学部材に面し、前記粘着剤層の反対側の面が前記第１光学部材に面する状態で、該透明導電性層及び該第２光学部材上に該透明な粘着性屈折率調整用区分を接合し、前記粘着剤層の前記反対側の面を前記第１光学部材に接合して、前記屈折率調整用区分が、該透明導電性層と前記第２光学部材との間の段差を埋めるように該透明導電性層と該第２光学部材の両方に接する状態にし、
    　前記第１光学部材を通って入射する外光の、前記粘着剤ベース層と前記屈折率調整用区分との界面における反射光と、前記屈折率調整用区分と前記透明導電性層との界面における反射光とが、光学的干渉により少なくとも部分的に相殺されるようにする
    ことを特徴とする光学部材積層体内における内部反射抑制方法。
  18. 　請求項１７に記載した方法であって、前記第１光学部材を通って入射する外光の、前記粘着剤層における前記粘着剤ベース材料により本質的に形成される区分と前記屈折率調整用区分との界面における反射光と、前記屈折率調整用区分と前記第２光学部材との界面における反射光とが、光学的干渉により少なくとも部分的に相殺されるようにすることを特徴とする光学部材積層体内における内部反射抑制方法。
  19. 　透明な第１光学部材を第２光学部材に接合するための透明な粘着剤層を備える光学部材積層体の製造方法であって、
    　透明な粘着剤ベース材料により本質的に形成される粘着剤層を準備し、
    　前記粘着剤ベース材料より高い屈折率を有する屈折率調整材料の粒子を含む塗工液を準備し、
    　前記粘着剤層の一方の面に前記塗工液を塗布して、該塗工液に含まれる前記屈折率調整材料の粒子を、前記粘着剤層の前記一方の面から厚み方向に浸透させ、
    　前記粘着剤層を乾燥させることによって前記塗工液の液体部分を蒸発させる
    工程によって、前記屈折率調整材料の粒子が分散状に含まれる屈折率調整区分を前記一方の面から厚み方向に有する屈折率調整区分付粘着剤層を形成する段階と、
    　前記屈折率調整区分付粘着剤層を、前記一方の面とは反対側の面である他方の面において前記第１光学部材に接合し、前記一方の面において前記第２光学部材に接合する段階と
    を含むことを特徴とする光学部材積層体の製造方法。
  20. 　請求項１９に記載した光学部材積層体の製造方法であって、前記屈折率調整区分は、前記第２光学部材の屈折率より低い屈折率を有することを特徴とする光学部材積層体の製造方法。
  21. 　請求項１９又は２０に記載した光学部材積層体の製造方法であって、前記第２光学部材には前記粘着剤層に面する側に所定パターンの透明導電性層が形成され、前記屈折率調整区分は、該透明導電性層と前記第２光学部材との間の段差を埋めるように該透明導電性層と該第２光学部材の両方に接合され、前記屈折率調整区分は、前記透明導電性層の屈折率より低い屈折率を有することを特徴とする光学部材積層体の製造方法。
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