WO2014199513A1 - 二次電池 - Google Patents

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generation element
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博基 田口
愛佳 木村
徳康 小野寺
功一 篠原
眞一郎 坂口
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オートモーティブエナジーサプライ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a flat secondary battery having a laminate film as an exterior body, and particularly to a structure around a terminal connected to an internal power generation element.
  • a power generation element formed by laminating a plurality of positive plates, negative plates, and separators is housed in an inside together with an electrolytic solution.
  • a secondary battery is known (for example, Patent Document 1).
  • a nickel layer is formed on the surface of a terminal body made of a conductive material such as copper (for example, nickel) as terminals (positive and negative terminals) for taking out current from an internal power generation element to the outside.
  • a power generation element or the like is housed in an exterior body and hermetically sealed, the sandwiched portion is sealed and applied.
  • a heat-fusible resin layer is formed in advance on the sandwiched portion of the terminal surface (nickel layer surface), and the terminal is sandwiched by the exterior body via the resin layer, and the sandwiched portion is thermally fused.
  • the technique to wear is known.
  • a method of coating a corrosion resistant layer on the surface of the nickel layer in contact with the electrolyte solution is known. Yes. It is conceivable that a peeling force acts on the sandwiched portion due to the internal pressure in the exterior body.
  • An object of the present invention is to provide a secondary battery that improves the reliability of the battery while improving the peel strength between the terminal and the exterior body.
  • the present invention is a creation that can solve the above-described problems.
  • one aspect of the secondary battery of the present invention is a power generation element formed by laminating a positive electrode plate and a negative electrode plate via a separator, and a metal layer.
  • a flat secondary battery having at least an inner surface and a package body in which a power generation element is accommodated and sealed together with an electrolyte solution by a laminate film having a resin layer laminated on the inner surface, and one end portion of the power generation element in the exterior body The terminal is connected and the other end is led out of the exterior body, the terminal is sandwiched between the one end and the other end by the exterior body, and the sandwiched portion is sealed.
  • At least the surface side of the terminal is nickel A terminal body composed of: a corrosion-resistant layer coated on the inside of the exterior body from at least the sandwiched portion of the surface of the terminal body; and at least a sandwiched portion of the surface of the corrosion-resistant layer that is coated on the interior of the exterior body.
  • the inner extending portion may extend from the sandwiched portion in the range of 0.5 mm to 5 mm in the exterior body inner direction. Further, the exterior body may be sealed with the inside thereof under reduced pressure, and a later-described liquid volume coefficient of the electrolytic solution accommodated therein may be 1.1 to 1.6. Furthermore, the power generation element and the terminal may be joined via a connecting portion interposed between the power generation element and the terminal, and the thickness of the joined portion after joining may be larger than the thickness of the inner extension portion. .
  • FIG. 1 The schematic perspective view for demonstrating an example of the secondary battery by this invention.
  • the schematic sectional drawing of the secondary battery of FIG. The schematic explanatory drawing which expanded the terminal part of FIG.
  • the schematic curve figure which shows the elution amount characteristic of the nickel surface with respect to the thickness of the corrosion-resistant layer of a terminal.
  • A) is a prior art
  • (b) is a schematic sectional drawing of the secondary battery of FIG. 1 (a corrosion-resistant layer, a nickel surface, etc. are abbreviate
  • the secondary battery of FIGS. 1 to 3 is, for example, a lithium ion secondary battery 1 and has a flat rectangular appearance as shown in FIG. 1, and a pair of terminals on one end edge in the longitudinal direction. 2 and 3.
  • the lithium ion secondary battery 1 is a battery in which a power generation element 4 having a rectangular shape as viewed from the direction of the arrow X is accommodated in an exterior body 5 together with an electrolytic solution.
  • the power generation element 4 includes a plurality of positive plates 41 and negative plates 42 that are alternately stacked with separators 43 interposed therebetween.
  • a configuration in which the positive electrode plate 41 is located on the outermost layer of the power generation element 4 is also possible.
  • the dimension of each part in FIG. 2 is not necessarily exact, and is exaggerated for explanation.
  • the positive electrode plate 41 is obtained by forming positive electrode active material layers 41b and 41c on both surfaces of a positive electrode current collector 41a having a rectangular shape when viewed from the direction of arrow X in FIGS.
  • the positive electrode current collector 41a is made of, for example, an electrochemically stable metal foil such as an aluminum foil or an aluminum alloy foil.
  • the positive electrode active material layers 41b and 41c are formed of a positive electrode active material containing a lithium composite oxide such as lithium nickelate (LiNiO 2 ), lithium manganate (LiMnO 2 ), or lithium cobaltate (LiCoO 2 ).
  • the binder is mixed and applied to the main surface of the positive electrode current collector 41a.
  • the negative electrode plate 42 is formed by forming negative electrode active material layers 42b and 42c on both surfaces of a negative electrode current collector 42a having a rectangular shape when viewed from the direction of arrow X in FIGS.
  • the negative electrode current collector 42a is made of an electrochemically stable metal foil such as a copper foil, a stainless steel foil, or an iron foil.
  • the negative electrode active material layers 42b and 42c are, for example, a mixture of a negative electrode active material that occludes and releases lithium ions such as amorphous carbon, non-graphitizable carbon, graphitizable carbon, or graphite. Is applied to the main surface of the negative electrode current collector 42a.
  • a part of the edge in the longitudinal direction of the negative electrode current collector 42a extends as an extended portion (corresponding to the connecting portion of the present invention) 40 that does not include the negative electrode active material layers 42b and 42c.
  • 40 a is joined to one end 3 a inside the outer package 5 of the negative electrode terminal 3.
  • the tips 40a of the respective extensions 40 of the negative electrode current collectors 42a are bundled and joined together.
  • the separator 43 has a function of preventing a short circuit between the positive electrode plate 41 and the negative electrode plate 42 and simultaneously holding an electrolyte, and is made of, for example, polyolefin such as polyethylene (PE) or polypropylene (PP). A microporous membrane is used.
  • the separator 43 is not limited to a single-layer film such as polyolefin, but may also be a three-layer structure in which a polypropylene film is sandwiched with a polyethylene film, or a laminate of a polyolefin microporous film and an organic nonwoven fabric. .
  • the exterior body 5 that houses the power generation element 4 having a structure in which an electrode and a separator are laminated together with an electrolytic solution includes a thermal fusion layer 51, a metal layer 52, and a protective layer 53, as shown in FIG. It is composed of a laminate film having a three-layer structure.
  • a thermal fusion layer 51 for example, an aluminum foil is used for the intermediate metal layer 52, and a heat-sealable layer 51 covering the inner side surface is made of a synthetic resin that can be heat-sealed, for example, polypropylene (PP).
  • the covering protective layer 53 is made of a synthetic resin having excellent durability, such as polyethylene terephthalate (PET).
  • PET polyethylene terephthalate
  • a laminate film having a larger number of layers can also be used.
  • the synthetic resin layers are laminated on both surfaces of the metal layer 52.
  • the synthetic resin layer outside the metal layer 52 is not necessarily essential, and the configuration includes the synthetic resin layer only on the inner surface. It may be.
  • the outer package 5 has a two-sheet structure of one laminate film disposed on the lower surface side of the power generation element 4 in FIG. 2 and another laminate film disposed on the upper surface side, The four sides around these two laminate films are superposed and heat-sealed to each other.
  • the illustrated example shows the outer package 5 having a two-sheet structure.
  • the exterior body 5 uses a relatively large laminate film, and the power generation element 4 is arranged inside in a folded state, and the surrounding three sides are overlapped. And it is the structure which mutually heat-seal
  • a pair of terminals 2 and 3 positioned on the short side of the lithium-ion secondary battery 1 having a rectangular shape are arranged at one end portion inside the outer package 5 (one end portion in the case of the negative electrode terminal 3) when the laminate film is heat-sealed.
  • 3a) is joined to the extension portions of the current collectors 41a and 42a (the extension portion 40 in the case of the current collector 42a), and the other end portion outside the outer casing 5 (the other end portion in the case of the negative electrode terminal 3).
  • 3b) is pulled out through the bonding surface 5a of the laminate film.
  • a pair of terminals 2 and 3 are between one end part and the other end part (in the case of the negative electrode terminal 3 between one end part 3a and the other end part 3b) by the bonding surface 5a of the laminate film of the exterior body 5. It is clamped and sealed at the clamped portion 33c.
  • the negative electrode terminal 3 includes a terminal body 30 having at least a surface made of nickel and having a nickel surface 31, and at least a sandwiched portion 33 c of the nickel surface 31 of the terminal body 30. 5 a corrosion-resistant layer 32 covering the inner side, and a resin layer 33 that covers at least the sandwiched portion 33c of the surface of the corrosion-resistant layer 32 and has an inner extended portion 33a that extends from the sandwiched portion 33c to the inside of the exterior body 5 Apply the one with.
  • the terminal body 30 has the nickel surface 31 as described above, for example, a rectangular conductor can be applied, and nickel plating or nickel plating is applied to the surface of a metal such as copper. What you gave.
  • the corrosion resistant layer 32 may be formed by subjecting the nickel surface 31 of the terminal body 30 to a chemical conversion treatment.
  • the corrosion-resistant layer 32 prevents the nickel surface 31 from being exposed to the electrolytic solution, and can suppress corrosion due to, for example, hydrogen fluoride.
  • the extended part covering surface 3c covered with the inner side extended part 33a among the nickel surfaces 31 deterioration and corrosion, such as discoloration, are suppressed, for example.
  • chromate treatment or non-chromium treatment may be used as chromate treatment or non-chromium treatment.
  • the corrosion resistant layer 32 may be formed so as to cover all of the nickel surface 31, but the outer surface of the exterior body 5 is not covered outside the nickel surface 31 except for the inner side of the sandwiched portion 33 c. By forming, not only deterioration and corrosion can be suppressed, but also cost reduction can be achieved.
  • the thickness of the anticorrosion layer 32 may be in the range of 20 nm to 80 nm in consideration of ensuring a sufficient battery life (about 10 years) when applied to an electric vehicle, for example. Can be mentioned.
  • the resin layer 33 has an inner extension portion 33a that covers at least the sandwiching portion 33c of the surface of the corrosion-resistant layer 32 and extends from the sandwiching portion 33c to the inside of the exterior body 5. 5 may be used as long as it can be heat-sealed to the negative electrode terminal 3 (corrosion-resistant layer 32 coated on the nickel surface 31) or the outer package 5 and sealed by the clamping portion 33c. Therefore, the resin layer 33 may be formed with, for example, an extending portion (hereinafter referred to as an outer extending portion) 33b extending from the sandwiching portion 33c to the outside of the exterior body 5.
  • an extending portion hereinafter referred to as an outer extending portion
  • the resin layer 33 has heat resistance that is not melted and crushed by desired heat (for example, 160 ° C. to 190 ° C.) and pressure (for example, 0.5 to 2.0 MPa) and resistance to the electrolytic solution (electrolytic solution resistance).
  • desired heat for example, 160 ° C. to 190 ° C.
  • pressure for example, 0.5 to 2.0 MPa
  • resistance to the electrolytic solution electrolytic solution resistance
  • an acid-modified polyolefin resin is used.
  • the acid-modified polyolefin-based resin is one that can be heat-sealed between the negative electrode terminal 3 and the outer package 5, and may be selected and applied as appropriate depending on the type of resin used for the heat-adhesive resin layer. Specific examples thereof include polyolefin resins graft-modified with unsaturated carboxylic acids, copolymers of ethylene or propylene and acrylic acid, or methacrylic acid, or metal-crosslinked polyolefin resins.
  • an ethylene-propylene-butene copolymer, an amorphous ethylene-propylene copolymer, a propylene- ⁇ -olefin copolymer, an olefin elastomer or the like may be added at 5% or more.
  • the inner extending portion 33a of the resin layer 33 may have a shape extending from the sandwiching portion 33c to the inner side of the exterior body 5.
  • the dimension of the exterior body 5 in the resin layer 33 is about 10 mm
  • the dimension of the extending portion 33a in the extending direction may be in the range of 0.5 mm to 5 mm.
  • the thickness is less than 0.5 mm, sufficient peel strength cannot be obtained as described above.
  • less than 0.5 mm for example, when the resin layer 33 is heat-sealed, the position sandwiched by the joining surface of the laminate film is shifted, and the laminate film is caused by a step at the end of the inner extension portion 33a.
  • heat fusion heat fusion with a shape reflecting the step shape
  • the insulation of the exterior body 5 is deteriorated.
  • it exceeds 5 mm the volumetric efficiency of a battery will be reduced.
  • the metal layer in the outer package 5 may come into contact with the terminal after heat sealing.
  • the pair of terminals 2 and 3 are arranged side by side on the same one edge, but the positive electrode terminal 2 is arranged on one edge, and It is also possible to arrange the negative electrode terminal 3 so as to be located at the other end edge.
  • the secondary battery according to the embodiment of the present invention includes an inner extension that covers at least the sandwiched portion of the surface of the corrosion-resistant layer formed on the inner side of the outer package from the sandwiched portion and extends from the sandwiched portion to the inner side of the outer package. It is the structure provided with the resin layer which has an existing part (equivalent to the inner side extension part 33a of FIG. 3). Structure of Patent Document 1 (see reference numeral 306 in FIG. 13 of Patent Document 1) As shown in FIG.
  • the nickel surface (corresponding to the nickel surface 31 in FIGS. 2 and 3; hereinafter referred to as nickel surface) constituting at least the surface side of the terminal body 30, it extends from the clamping portion 33 c to the inside of the exterior body and to the inside. Since the surface covered with the existing portion 33a (hereinafter referred to as the extended portion covering surface) 3c is not directly exposed to the electrolytic solution, the anticorrosive layer (the anticorrosive layer in FIGS. 2 and 3). However, in the case where the extended portion covering surface 3c has no corrosion-resistant layer, it is compared with the nickel surface in the portion without the sandwiching portion 33c or the resin layer 33.
  • the secondary battery having the configuration as in the present embodiment it is possible to improve the peel strength at the sandwiched portion and to suppress the deterioration of the nickel surface of the terminal and to provide a reliable secondary battery. It is possible to achieve a useful effect.
  • electrolyte solution the nonaqueous electrolyte solution in which lithium salt melt
  • the ratio of the electrolyte to the total value of the pore volumes of the electrodes 41 and 42 and the separator 43 is more than 1, As an example, setting to be 1.1 to 1.6 may be mentioned.
  • the ratio of the electrolytic solution By setting the ratio of the electrolytic solution to 1.1 or more, for example, a gap is formed between the inner extending portion 33a and the laminate film, and a reservoir portion of the electrolytic solution can be formed in the gap. In the case of less than 1.1, the gap between the inner extension portion 33a and the laminate film was reduced, and the result that the corrosion of the nickel surface 31 of the extension portion covering surface 3c was accelerated was obtained.
  • the thickness of the joint portion with the negative electrode terminal 3 at the tip portion 40a of the extension portion 40 is made larger than the thickness of the inner extension portion 33a.
  • the thickness of the joint portion with the negative electrode terminal 3 at the tip portion 40a of the extension portion 40 is made larger than the thickness of the inner extension portion 33a.
  • the plurality of secondary batteries are stacked in a direction orthogonal to the main surface of the outer package 5 (that is, the stacking direction of the positive electrode plate, etc.), put into a can, and the outer package 5
  • the electrolyte moves to the periphery of the power generation element 4 (perpendicular to the stacking direction) by the applied pressure.
  • the electrolytic solution can be easily supplied between the inner extending portion 33a and the laminate film.
  • the manufacturing procedure of the lithium ion secondary battery 1 is as follows. First, the negative electrode plate 42, the separator 43, the positive electrode plate 41, and the separator 43 are sequentially laminated to constitute the power generation element 4, and the resin layer 33 is previously heat-sealed to the extension 40 of the negative electrode current collector 42a of the negative electrode plate 42. The inner end (one end portion 3a) of the negative electrode terminal 3 is joined. Similarly, the inner end (corresponding to one end portion 3a of the negative electrode terminal 3) of the positive electrode terminal 2 to which the resin layer 33 has been heat-sealed in advance is joined to the extended portion 40 of the positive electrode current collector 41a of the positive electrode plate 41. Next, while covering the power generation element 4 with a laminate film, the surrounding four sides (three sides in the case of folding in two) are heat-sealed, leaving a relatively small filling port.
  • the inside of the exterior body 5 is filled with an electrolyte through the filling port, the inside of the exterior body 5 is decompressed, and then the filling port is heat-sealed to seal the exterior body 5. Thereby, the lithium ion secondary battery 1 is completed.
  • the lithium ion secondary battery 1 as shown in FIG. 1 to FIG. 3 is shown below in accordance with the above-described items (configuration example of secondary battery, example of terminal, example of electrolytic solution, example of manufacturing procedure).
  • the positive electrode terminal 2 an aluminum terminal was prepared.
  • the negative electrode terminal 3 a rectangular thin plate-shaped copper surface is nickel-plated to form a nickel surface 31, a corrosion resistant layer 32 coated on the nickel surface 31, and a corrosion resistant layer 32.
  • a secondary battery having a structure as shown in FIGS. 1 to 3 can be obtained by housing an electrolyte solution containing LiPF 6 and a mixed solvent of ethylene carbonate and diethyl carbonate together with the power generation element 4 in the outer package 5. Created.
  • the thickness of the corrosion-resistant layer 32 increases, the nickel elution amount decreases.
  • the thickness of the corrosion-resistant layer 32 is set to 20 nm or more, 10 It was confirmed that a lifetime of more than one year could be secured.
  • the thickness of the corrosion-resistant layer 32 is preferably set to 80 nm or less.

Abstract

　二次電池（１）は、発電要素（４）を電解液とともに外装体（５）の内部に収容した偏平形状をなす。端子（２，３）は、少なくとも表面側がニッケルから成りニッケル面（３１）を有した端子本体（３０）と、ニッケル面（３１）のうち少なくとも挟持部分（３３ｃ）よりも外装体（５）内側に被覆された耐腐食層（３２）と、耐腐食層（３２）の表面のうち少なくとも挟持部分（３３ｃ）に被覆され挟持部分（３３ｃ）から外装体（５）内側に延在した内側延在部（３３ａ）を有する樹脂層（３３）と、を備えている。

Description

二次電池
　この発明は、ラミネートフィルムを外装体とした偏平な二次電池に関し、特に、内部の発電要素に接続された端子周辺の構造に関する。
　金属層の表面に合成樹脂層がラミネートされたラミネートフィルムを外装体として用い、正極板、負極板およびセパレータを複数積層してなる発電要素を、電解液とともに内部に収容した、偏平形状をなす二次電池が知られている（例えば特許文献１）。
　この種の二次電池においては、内部の発電要素から電流を外部に取り出す端子（正極，負極の端子）として、例えば銅等の導電性材料から成る端子本体の表面にニッケル層を形成（例えばニッケルメッキ層が形成）したものが知られており、発電要素等を外装体内に収納して密封シールする際に外装体で挟持し、その挟持部分を封着して適用される。
　この挟持部分の封着においては、端子表面（ニッケル層表面）の挟持部分に熱融着性の樹脂層を予め形成し、その樹脂層を介して端子を外装体で挟持し挟持部分を熱融着する手法が知られている。また、端子のニッケル層においては、外装体内の電解液の接触による腐食や溶出等を防止するために、その電解液と接触するニッケル層表面に対し耐腐食層を被覆形成する手法が知られている。挟持部分においては、外装体内の内圧によって剥離力が作用することが考えられる。
　この発明は、端子と外装体との間の剥離強度を向上させつつ、電池の信頼性を高める二次電池を提供することを目的としている。
特開２００９－９９５２７号公報
　この発明は、前記の課題を解決できる創作であり、具体的に、この発明の二次電池の一態様は、正極板および負極板をセパレータを介して積層してなる発電要素と、金属層の少なくとも内側表面に樹脂層を積層したラミネートフィルムによって発電要素を電解液と共に収容して封止される外装体と、を有した偏平の二次電池であって、一端部が外装体内の発電要素に連結されると共に他端部が外装体外部に導出され、一端部と他端部との間が外装体によって挟持されて挟持部分が封着される端子を有し、端子は、少なくとも表面側がニッケルから成る端子本体と、端子本体の表面のうち少なくとも挟持部分よりも外装体内側に被覆された耐腐食層と、耐腐食層の表面のうち少なくとも挟持部分に被覆され挟持部分から外装体内側に延在した内側延在部を有する樹脂層と、を備え、樹脂層の熱融着により挟持部分が封着されたことを特徴とする。
　内側延在部は、挟持部分から外装体内側方向に０．５ｍｍ～５ｍｍの範囲で延在したものであっても良い。また、外装体は、内部を減圧下で封止され、かつ内部に収容された電解液の後述の液量係数が１．１～１．６であっても良い。さらに、発電要素と端子は、発電要素と端子との間に介在する連結部を介して接合され、接合後の接合部分の厚さが内側延在部の厚さよりも大きいものであっても良い。
この発明による二次電池の一例を説明するための概略斜視図。 図１の二次電池の概略断面図。 図２の端子部分を拡大した概略説明図。 端子の耐腐食層の厚さに対するニッケル面の溶出量特性を示す概略曲線図。 （ａ）は先行技術、（ｂ）は図１の二次電池の概略断面図（耐腐食層，ニッケル面等は図示省略）。
　本発明の実施形態に係る二次電池の一例を以下に示す。
　＜二次電池の構成例＞
　図１～図３の二次電池は、例えばリチウムイオン二次電池１であり、図１に示すように、偏平な長方形の外観形状を有し、長手方向の一方の端縁には一対の端子２，３を備えている。
　このリチウムイオン二次電池１は、図２に示すように、矢印Ｘ方向から見て長方形をなす発電要素４を電解液とともに外装体５の内部に収容したものである。発電要素４は、セパレータ４３を介して交互に積層された複数の正極板４１および負極板４２で構成され、例えば、３枚の負極板４２と、２枚の正極板４１と、これらの間の４枚のセパレータ４３と、を含んでいる。つまり、この例では、発電要素４の最外層に負極板４２が位置している。但し、発電要素４の最外層に正極板４１が位置する構成も可能である。なお、図２における各部の寸法は必ずしも正確なものではなく、説明のために誇張したものとなっている。
　正極板４１は、図１，図２の矢印Ｘ方向から見て長方形をなす正極集電体４１ａの両面に正極活物質層４１ｂ，４１ｃを形成したものである。正極集電体４１ａは、例えば、アルミニウム箔、アルミニウム合金箔等の電気化学的に安定した金属箔から構成されている。また、正極活物質層４１ｂ，４１ｃは、例えば、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ2）、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎＯ2）、または、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）等のリチウム複合酸化物を含む正極活物質と、バインダと、を混合したものを、正極集電体４１ａの主面に塗布することにより形成されている。
　負極板４２は、図１，図２の矢印Ｘ方向から見て長方形をなす負極集電体４２ａの両面に負極活物質層４２ｂ，４２ｃを形成したものである。負極集電体４２ａは、例えば、銅箔、ステンレス箔、又は、鉄箔等の電気化学的に安定した金属箔から構成されている。負極活物質層４２ｂ，４２ｃは、例えば、非晶質炭素、難黒鉛化炭素、易黒鉛化炭素、又は、黒鉛等のようなリチウムイオンを吸蔵及び放出する負極活物質に、バインダを混合したものを、負極集電体４２ａの主面に塗布することにより形成されている。
　負極集電体４２ａの長手方向の端縁の一部は、負極活物質層４２ｂ，４２ｃを具備しない延長部（本発明の連結部に相当）４０として延びており、その延長部４０の先端部４０ａが負極端子３における外装体５内側の一端部３ａに接合されている。負極集電体４２ａが複数の場合には、それら負極集電体４２ａの各延長部４０の先端部４０ａを束ねて一体にした状態にして接合する。
　この接合においては、例えば、延長部４０の先端部４０ａを負極端子３の一端部３ａに当接した状態で、超音波接合（超音波ホーンを先端部４０ａに当接して接合）する手法が挙げられる。また図２には示されていないが、同様に、正極集電体４１ａの長手方向の端縁の一部が、正極活物質層４１ｂ，４１ｃを具備しない延長部（本発明の連結部に相当；図示省略）として延びており、その延長部の先端部が正極端子２における外装体５内側の一端部に接合される。
　セパレータ４３は、正極板４１と負極板４２との間の短絡を防止すると同時に電解質を保持する機能を有するものであって、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）やポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン等から構成される微多孔性膜が使用される。なお、セパレータ４３としては、ポリオレフィン等の単層膜に限られず、ポリプロピレン膜をポリエチレン膜でサンドイッチした三層構造のものや、ポリオレフィン微多孔性膜と有機不織布等を積層したものも用いることができる。
　電極とセパレータを積層した構造の発電要素４を電解液とともに収容する外装体５は、図２に一部を拡大して示すように、熱融着層５１と金属層５２と保護層５３との三層構造を有するラミネートフィルムで構成されている。中間の金属層５２は、例えばアルミニウム箔が使用され、その内側面を覆う熱融着層５１は、熱融着が可能な合成樹脂例えばポリプロピレン（ＰＰ）が使用され、金属層５２の外側面を覆う保護層５３は耐久性に優れた合成樹脂、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）が使用される。なお、さらに多数の層を有するラミネートフィルムを用いることもできる。また、前記の例では金属層５２の両面に合成樹脂層をラミネートしているが、金属層５２の外側の合成樹脂層は必ずしも必須のものではなく、内側表面にのみ合成樹脂層を備えた構成であってもよい。
　外装体５は、一つの例では、図２の発電要素４の下面側に配置される１枚のラミネートフィルムと上面側に配置される他の１枚のラミネートフィルムとの２枚構造をなし、これら２枚のラミネートフィルムの周囲の４辺を重ね合わせ、かつ互いに熱融着した構成となっている。図示例は、２枚構造の外装体５を示している。また、他の一つの例では、外装体５は１枚の比較的大きなラミネートフィルムを使用し、２つ折りとした状態で内側に発電要素４を配置した上で、周囲の３辺を重ね合わせ、かつ互いに熱融着した構成となっている。
　長方形をなすリチウムイオン二次電池１の短辺側に位置する一対の端子２，３は、ラミネートフィルムを熱融着する際に、外装体５内側の一端部（負極端子３の場合は一端部３ａ）にそれぞれ集電体４１ａ，４２ａの延長部（集電体４２ａの場合は延長部４０）に接合された状態で、外装体５外側の他端部（負極端子３の場合は他端部３ｂ）がラミネートフィルムの接合面５ａを通して外部へ引き出されている。そして、一対の端子２，３は、一端部と他端部との間（負極端子３の場合は一端部３ａと他端部３ｂとの間）が外装体５のラミネートフィルムの接合面５ａによって挟持され、その挟持された挟持部分３３ｃにおいて封着されることになる。
　＜端子の一例＞
　負極端子３は、例えば図２および図３に示すように、少なくとも表面側がニッケルから成りニッケル面３１を有した端子本体３０と、端子本体３０のニッケル面３１のうち少なくとも挟持部分３３ｃよりも外装体５内側を被覆した耐腐食層３２と、耐腐食層３２の表面のうち少なくとも挟持部分３３ｃを被覆しかつ挟持部分３３ｃから外装体５内側に延在した内側延在部３３ａを有する樹脂層３３と、を備えたものを適用する。
　端子本体３０は、前述のようにニッケル面３１を有するものであれば良く、例えば平角導体のものを適用することができ、ニッケル金属から成るものや、銅等の金属の表面にニッケルメッキ処理を施したものが挙げられる。
　耐腐食層３２は、例えば、端子本体３０のニッケル面３１を化成処理して形成することが挙げられる。この耐腐食層３２により、ニッケル面３１が電解液に曝されないようにし、例えばフッ化水素による腐食を抑制することができる。また、ニッケル面３１のうち内側延在部３３ａに覆われた延在部被覆面３ｃにおいては、例えば変色等の劣化や腐食が抑制されることになる。化成処理の方法としては、クロメート処理もしくはノンクロム系処理でも良い。
　また、耐腐食層３２は、ニッケル面３１の全てを覆うように形成しても良いが、ニッケル面３１のうち挟持部分３３ｃよりも外装体５内側を全て覆い外装体５外側は覆わないように形成することにより、劣化や腐食を抑制できるだけでなく、低コスト化に貢献することにもなる。
　また、耐腐食層３２の厚さは、例えば電気自動車等に適用する場合には、その電池寿命を十分確保（１０年程度確保）することを考慮して、２０ｎｍ～８０ｎｍの範囲とすることが挙げられる。
　樹脂層３３は、耐腐食層３２の表面のうち少なくとも挟持部分３３ｃを被覆し挟持部分３３ｃから外装体５内側に延在した内側延在部３３ａを有するものであって、負極端子３と外装体５との間で挟持されて負極端子３（ニッケル面３１に被覆形成された耐腐食層３２）や外装体５に熱融着し、挟持部分３３ｃにて封着可能なものであれば良い。したがって樹脂層３３は、例えば、挟持部分３３ｃから外装体５外側に延在した延在部（以下、外側延在部）３３ｂが形成されたものであっても良い。
　この樹脂層３３としては、所望の熱（例えば１６０℃～１９０℃）と圧力（例えば０．５～２．０ＭＰａ）により溶融し押し潰されない耐熱性と電解液に対する耐性（耐電解液性）を有するものを適用、例えば、酸変性ポリオレフィン系樹脂が挙げられる。
　酸変性ポリオレフィン系樹脂としては、負極端子３と外装体５との間を熱融着できるものであって、熱接着性樹脂層に用いる樹脂種により適宜選択して適用することが挙げられるが、その具体例としては、不飽和カルボン酸でグラフト変性したポリオレフィン樹脂、エチレンないしプロピレンとアクリル酸、又は、メタクリル酸との共重合体、あるいは、金属架橋ポリオレフィン樹脂などであり、必要に応じてブテン成分、エチレン－プロピレン－ブテン共重合体、非晶質のエチレン－プロピレン共重合体、プロピレン－α－オレフィン共重合体、オレフィン系エラストマー等を５％以上添加したものでも良い。
　樹脂層３３の内側延在部３３ａは、挟持部分３３ｃから外装体５内側に延在した形状であれば良く、樹脂層３３における外装体５の内外方向の寸法が１０ｍｍ程度の場合には、内側延在部３３ａの延在方向の寸法を０．５ｍｍ～５ｍｍの範囲とすることが挙げられる。０．５ｍｍ未満の場合、前述のように十分な剥離強度が得られない。また、０．５ｍｍ未満の場合には、例えば樹脂層３３の熱融着時において、ラミネートフィルムの接合面によって挟持する位置がずれてしまい、内側延在部３３ａの端部における段差により、ラミネートフィルムが変形した状態で挟持部分３３ｃに熱融着（段差形状を反映した形状で熱融着）し、外装体５の絶縁性の低下を招くことになる。また、５ｍｍ超の場合、電池の体積効率を低下させてしまうことになる。
　また、樹脂層３３の厚さにおいても、その厚さが薄いと、熱融着後、外装体５内の金属層が端子に接触してしまう虞がある。また、図１，２に示した例では、同じ一方の端縁に一対の端子２，３が並んで位置するように配置されているが、一方の端縁に正極端子２を配置し、かつ他方の端縁に負極端子３を位置するように配置することも可能である。
　本発明の実施形態に係る二次電池は、挟持部分よりも外装体内側に被覆形成された耐腐食層の表面のうち少なくとも挟持部分を被覆しかつ挟持部分から外装体内側に延在した内側延在部（図３の内側延在部３３ａに相当）を有する樹脂層を備えた構造である。特許文献１（特許文献１の図１３の符号３０６等参照）に示す構造図５（ａ）に示す構造のように、端子本体３０の表面のうち外装体５によって挟持される挟持部分３３ｃの外装体５内側に内側延在部３３ａを形成することなく封着されている構造では、外装体内部の圧力が高くなった場合に外装体に生じる剥離開始はａ点になる。ａ点は、樹脂と金属の接合部であるため、界面剥離を起こすことになる。一方、本実施形態のような構造図５（ｂ）に示すように、外装体５の内側に延在した内側延在部３３ａを有した樹脂層３３を形成して封着した構造の場合は、剥離開始点はｂ点となり、ｂ点は樹脂と樹脂との接合部であり、ここで生じるのは凝集破壊による剥離であるため、界面剥離と比べ、剥離強度は強いものとなる。
　ここで、端子本体３０の少なくとも表面側を構成しているニッケルの表面（図２，図３のニッケル面３１に相当；以下、ニッケル面）のうち、挟持部分３３ｃより外装体内側でかつ内側延在部３３ａによって覆われている表面（以下、延在部被覆面）３ｃは、電解液に対して直接的に曝されることが無いため、耐腐食層（図２，図３の耐腐食層３２に相当）によって覆う必要が無いようにも思われ得るが、延在部被覆面３ｃに耐腐食層が無い構造の場合には、挟持部分３３ｃや樹脂層３３の無い部分におけるニッケル面と比較して、時間経過と共に劣化（変色等）や腐食が起こり易いことを確認した。これに対し、本実施形態のように延在部被覆面３ｃにも耐腐食層を形成した構造の二次電池においては、挟持部分３３ｃや樹脂層３３の無い部分におけるニッケル面と比べても、延在部被覆面３ｃでの劣化や腐食に大きな差は観られなかった。
　したがって、本実施形態のような構成の二次電池によれば、挟持部分における剥離強度を向上できると共に、その端子のニッケル面の劣化を抑制することができ、信頼性を有する二次電池を提供することが可能となり、有用な作用効果を奏する。
　＜電解液の一例＞
　電解液としては、特に限定されるものではないが、リチウムイオン二次電池に一般的に使用される電解質として、例えば、有機溶媒にリチウム塩が溶解した非水電解液を用いることができる。さらに、液状のものに限定されるものではなく、ゲル状電解質等の半固体電解質であっても電解液が端子に触れる可能性のあるものであっても良い。
　電解液量においては、例えば外装体５において内部を減圧下で封止した場合、電極４１，４２およびセパレータ４３の空孔体積の合計値に対する電解液の割合（液量係数）が１超、具体例として１．１～１．６となるように設定することが挙げられる。電解液の割合を１．１以上とすることにより、例えば内側延在部３３ａとラミネートフィルムとの間に間隙が形成され、その間隙において電解液の溜り部を形成することができる。１．１未満の場合では、内側延在部３３ａとラミネートフィルムの間隙が小さくなり、延在部被覆面３ｃのニッケル面３１の腐食が早まるという結果が得られた。
　さらに、内側延在部３３ａの周辺に電解液を溜め易くする手法としては、延長部４０の先端部４０ａにおける負極端子３との接合部の厚みを、内側延在部３３ａの厚さよりも大きくすることが挙げられる。例えば、超音波接合の場合には、溶接部に凹凸ができるのでその厚さが内側延在部３３ａの厚さよりも大きければ、内側延在部３３ａとラミネートフィルムとの間の間隙が大きくなり易くなる。
　また、複数の二次電池を組電池として使用する場合、複数の二次電池を外装体５の主面と直交する方向（すなわち正極板等の積層方向）に積層し缶に入れかつ外装体５の主面と直交する方向に積層した二次電池を加圧し固定した状態で二次電池を使用する場合には、加圧力によって電解液は発電要素４の周辺（積層方向と垂直方向）に移動し、電解液を内側延在部３３ａとラミネートフィルムとの間に供給し易くすることができる。
　＜製造手順例＞
　リチウムイオン二次電池１の製造手順としては、以下の通りである。まず、負極板４２、セパレータ４３および正極板４１、セパレータ４３を順次積層して発電要素４を構成し、負極板４２の負極集電体４２ａの延長部４０に対し樹脂層３３が予め熱融着された負極端子３の内側端（一端部３ａ）を接合する。同様に、正極板４１の正極集電体４１ａの延長部４０に対し樹脂層３３が予め熱融着された正極端子２の内側端（負極端子３の一端部３ａに相当）を接合する。次に、この発電要素４をラミネートフィルムで覆いながら、比較的小さな充填口を残して周囲の４辺（２つ折りの場合は３辺）を熱融着する。
　そして、充填口を通して外装体５の内部に電解液を充填し、外装体５内部を減圧し、その後、充填口を熱融着して外装体５を密閉状態とする。これによりリチウムイオン二次電池１が完成する。
　＜実施例＞
　次に、前述した各項目（二次電池の構成例，端子の一例，電解液の一例，製造手順例）に従って、図１～図３に示したようなリチウムイオン二次電池１を以下に示す条件で作成した。まず、正極端子２はアルミニウムの端子を用意した。負極端子３においては、矩形薄板状の銅の表面をニッケルメッキ処理しニッケル面３１を形成して成る端子本体３０と、ニッケル面３１に被覆形成された耐腐食層３２と、耐腐食層３２の表面のうち挟持部分３３ｃを被覆しかつ挟持部分３３ｃから外装体５内側に３ｍｍ延在した内側延在部３３ａを有するポリプロピレンから成る樹脂層３３と、を備えたものを適用した。外装体５においては、三層構造を有するラミネートフィルムから成るものを適用した。
　そして、外装体５内に発電要素４と共に、ＬｉＰＦ6およびエチレンカーボネートとジエチルカーボネートの混合溶媒を含んだ電解液を収容することにより、図１～図３に示したような構造の二次電池を作成した。
　このような剥離強度を向上させたタイプの二次電池であっても延在部被覆面３ｃを含むニッケル面３１の劣化や腐食が抑制され、電池の寿命を向上させることができた。
　さらに、外装体５のラミネートフィルムと内側延在部３３ａを密着させた状態と密着させない状態（電解液をラミネートフィルムと内側延在部３３ａの間に確保した状態）とで、水を混入された電解液に６５℃の雰囲気下で９８時間曝すことにより経時劣化試験を行った後の延在部被覆面３ｃを評価すると、密着させた方が劣化が早いという傾向が得られた。
　他方、耐腐食層３２の厚さを種々変化させて作成し、ニッケル溶出量を観察したところ、図４に示すような耐腐食層厚さに対するニッケル溶出量の変化特性が観られた。
　これら結果から、図４に示すように、耐腐食層３２の厚さが大きくなるに連れてニッケル溶出量が低下し、例えば耐腐食層３２の厚さを２０ｎｍ以上に設定した場合には、１０年以上の寿命期間を確保できることが確認できた。さらに、端子３と延長部４０との溶接強度を考慮すると、耐腐食層３２の厚さを８０ｎｍ以下に設定することが好ましいことを確認できた。
　以上、本発明の実施例について説明したが、上記実施例は本発明の実施形態の一例を示したに過ぎず、本発明の技術的範囲を上記実施形態の具体的構成に限定する趣旨ではない。

Claims (4)

  1. 　正極板および負極板をセパレータを介して積層してなる発電要素と、金属層の少なくとも内側表面に樹脂層を積層したラミネートフィルムによって前記発電要素を電解液と共に収容して封止される外装体と、を有する偏平の二次電池であって、
    　一端部が前記発電要素に連結されると共に他端部が前記外装体の外部に導出され、前記一端部と前記他端部との間で前記外装体によって挟持され当該挟持部分が封着される端子を有し、
    　前記端子は、少なくとも表面側がニッケルから成る端子本体と、当該端子本体の表面のうち少なくとも挟持部分から前記外装体の内側を被覆した耐腐食層と、当該耐腐食層の表面のうち少なくとも前記挟持部分を被覆しかつ前記挟持部分から前記外装体の内側に延在した内側延在部を有する樹脂層と、を備え、
    　当該樹脂層と前記外装体の内側表面の樹脂層の熱融着により前記挟持部分が封着されたことを特徴とする二次電池。
  2. 　前記内側延在部は、前記挟持部分から前記外装体の内側方向に０．５ｍｍ～５ｍｍの範囲で延在したことを特徴とする請求項１記載の二次電池。
  3. 　前記外装体は、内部を減圧下で封止され、かつ前記電解液の液量係数が１．１～１．６であることを特徴とする請求項１または請求項２記載の二次電池。
  4. 　前記発電要素と前記端子は、前記発電要素と前記端子との間に介在する連結部を介して接合され、接合後の接合部分の厚さが前記内側延在部の厚さよりも大きいことを特徴とする請求項１記載の二次電池。
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