WO2014073455A1 - ガラスフィルム積層体及び電子・電気デバイスの製造方法 - Google Patents
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Definitions
- the present invention relates to a glass film laminate in which a glass substrate used for a flat panel display such as a liquid crystal display and an organic EL display, an electronic device such as a solar cell, a cover glass for organic EL lighting, and the like is laminated on a supporting glass, and
- the present invention relates to a method for producing an electronic / electrical device using a glass film laminate.
- flat panel displays such as liquid crystal displays, plasma displays, organic EL displays, field emission displays, etc. have been widely used instead of the CRT type displays that have been widely used.
- the organic EL display is required to be easily carried by being folded or wound, and to be used not only on a flat surface but also on a curved surface.
- the use of curved surfaces is required not only for displays, but for example, solar cells are formed on the surfaces of curved objects such as the surface of automobile bodies, the roofs of buildings, pillars, and outer walls. If the organic EL illumination can be formed, the application is greatly expanded. Therefore, further reduction in thickness and high flexibility are required for glass substrates and cover glasses used in these electronic / electrical devices.
- the light emitter used in the organic EL display is deteriorated by contact with a gas such as oxygen. Accordingly, since a high gas barrier property is required for a substrate used in an organic EL display, it is expected to use a glass substrate having an excellent gas barrier property.
- a glass substrate unlike a resin film, a glass substrate is generally weak in tensile stress and thus has low flexibility. If the glass substrate is bent and tensile stress is applied to the glass substrate surface, the glass substrate is damaged. In order to impart flexibility to the glass substrate, it is necessary to make it ultra thin, and a glass substrate having a thickness of 200 ⁇ m or less as described in Patent Document 1 has been proposed.
- Glass substrates used in electronic / electrical devices such as flat panel displays and solar cells are subjected to various processing related to the production of electronic / electrical devices such as film-forming treatments such as transparent conductive films and cleaning treatments.
- film-forming treatments such as transparent conductive films and cleaning treatments.
- the glass substrate used in these electronic / electric devices is made ultrathin, the glass substrate is easily bent, and a defect is likely to occur when it hits a jig or the like in the process. When such a defect is loaded, the ultrathin glass substrate is easily damaged. Therefore, there is a problem that it is very difficult to handle the glass substrate when performing the various electronic / electrical device manufacturing related processes described above.
- the glass substrate having a thickness of 200 ⁇ m or less is rich in flexibility, it is difficult to perform positioning when performing manufacturing-related processing, and there is a problem in that deviation or the like occurs during patterning.
- a laminate in which a glass substrate is laminated after applying an adhesive substance to a resin film has been proposed.
- the ultra-thin glass substrate is supported by the resin film that is a tough material, when performing the various manufacturing-related processes described above, the handling of the laminate is performed by the ultra-thin glass substrate alone. It becomes easier compared to the case.
- Patent Document 2 proposes a laminate in which a supporting glass substrate and a glass substrate are laminated using an adhesive.
- a liquid crystal display element is manufactured by sharing a conventional liquid crystal display element production line using a glass substrate having a thickness of about 0.7 mm, even if a glass substrate having no strength or rigidity is used alone. After the process is completed, the glass substrate can be quickly peeled without damaging it.
- thermal warp and the like can be prevented to some extent.
- the support since the support has high rigidity, problems such as positioning during manufacturing-related processing and misalignment during patterning hardly occur.
- even such a glass laminate has a problem that the pressure-sensitive adhesive remains on the glass substrate peeled from the supporting glass substrate, and it is necessary to remove it in a later step.
- Patent Document 3 discloses that the maximum height Rmax of the mating surfaces of the supporting glass substrate and the ultra-thin glass substrate is 1.0 nm or less, thereby improving the adhesion between the two and peeling off. Laminates have been proposed.
- a film forming process by sputtering or vapor deposition or an annealing process for improving the stability of the device is necessary.
- the film forming process 200 to 350 ° C.
- the annealing step heating at about 300 to 350 ° C. is performed.
- the laminated body of Patent Document 3 is heated to about 300 to 350 ° C., there is a problem that the adhesion between the supporting glass substrate and the ultrathin glass substrate becomes strong and cannot be easily peeled off.
- JP 2008-133174 A Japanese Patent Laid-Open No. 8-86993 JP 2010-215436 A
- the present invention was made to solve the above-mentioned problems of the prior art, and is a glass film in which an ultra-thin glass substrate (hereinafter referred to as a glass film) having a thickness of 200 ⁇ m or less is directly adhered to a supporting glass.
- An object of the present invention is to provide a glass film laminate in which the glass film can be easily peeled off from the supporting glass even after heat treatment at a high temperature of about 300 to 350 ° C.
- the present inventors have found that even when a laminate using a glass film having a thickness of 200 ⁇ m or less is heated at 300 to 350 ° C., the thickness of the supporting glass and the glass By regulating the water contact angle (contact angle with respect to water) on the mating surfaces of the films, it has been found that stable adhesion and peelability can be obtained, and the present invention has been proposed.
- the present invention devised to solve the above problems is a glass film laminate in which a glass film having a thickness of 200 ⁇ m or less and a supporting glass are in close contact with each other in a state where the respective mating surfaces are in direct contact with each other.
- the water contact angle at the mating surface of the glass film is 6 to 27 °, and the thickness of the supporting glass is more than 200 ⁇ m.
- the water contact angle on the mating surface of the glass film and the thickness of the supporting glass are appropriately regulated. Even after heating at around 300 to 350 ° C., the glass film can be easily peeled off from the supporting glass.
- the thickness of the supporting glass is 200 ⁇ m or less, when the glass film is peeled, the supporting glass is also easily deformed in synchronism with the moving direction of the glass film, and the glass film is easily broken during peeling. Therefore, the thickness of the supporting glass is preferably more than 200 ⁇ m. In this case, since the glass film can be supported in a stable posture by the supporting glass, the handling property is good when performing manufacturing-related processing such as film formation on the glass film, and problems such as misalignment and misalignment during patterning Can be prevented from occurring.
- the water contact angle on the mating surface of the glass film is preferably 6 to 27 °, more preferably 6 to 25 °, still more preferably 10 to 25 °, and most preferably 11 to 17 °.
- the glass film may be washed and dried, and then the surface may be modified.
- an organic substance or the like may adhere to the surface of the glass film. It only has to be contaminated.
- the water contact angle can be increased by storing and storing the glass film in a resin packaging box. In this case, the water contact angle varies depending on the material of the packaging box and the storage conditions (time and temperature), so the conditions may be set as appropriate so that the desired water contact angle can be obtained.
- the thickness of the glass film is preferably 10 ⁇ m or more.
- the thickness of the glass film is preferably 10 ⁇ m or more, more preferably 30 to 200 ⁇ m, still more preferably 50 to 200 ⁇ m, and most preferably 50 to 100 ⁇ m.
- the thickness of the supporting glass is preferably 600 ⁇ m or less.
- the thickness of the supporting glass is preferably 600 ⁇ m or less, more preferably 300 to 600 ⁇ m, still more preferably 400 to 600 ⁇ m, and most preferably 400 to 500 ⁇ m.
- the thickness of the supporting glass is preferably 1.5 times or more the thickness of the glass film.
- the thickness of the supporting glass is more preferably 2 times or more, more preferably 3 times or more, and most preferably 4 times or more the thickness of the glass film.
- the average surface roughness Ra of the mating surfaces of the glass film and the supporting glass is preferably 2.0 nm or less.
- the average surface roughness Ra of the adhesion surface of the glass film is more preferably 1.0 nm or less, further preferably 0.5 nm or less, and most preferably 0.2 nm or less.
- the water contact angle on the mating surface of the support glass is preferably 3 to 40 °.
- the water contact angle at the mating surface of the supporting glass is preferably 3 to 40 °, more preferably 5 to 40 °, still more preferably 10 to 40 °, and most preferably 15 to 40 °.
- the outer peripheral edge of the glass film is located inside the outer peripheral edge of the supporting glass.
- the outer peripheral portion of the glass film is prevented from protruding from the outer peripheral portion of the supporting glass, and even if an impact is applied to the peripheral portion of the glass film laminate, it is easy to suppress breakage of the glass film.
- each of the glass film and the supporting glass is preferably a plate glass produced by an overflow downdraw method.
- the mating surfaces of the glass film and the supporting glass can be made into a flat fire-making surface with high surface accuracy. Therefore, the average surface roughness Ra of the mating surfaces of both glasses can be made 2.0 nm or less without requiring a polishing step.
- the difference in coefficient of thermal expansion at 30 to 380 ° C. between the glass film and the supporting glass is preferably within 5 ⁇ 10 ⁇ 7 / ° C.
- the present invention devised to solve the above-mentioned problems is an electronic / electric device manufacturing method for manufacturing an electronic / electric device using a glass film laminate having the above-described configuration as appropriate.
- the surface opposite to the mating surface is heated and subjected to surface treatment, and then the glass film is peeled off from the supporting glass.
- the same operational effects as those of the corresponding glass film laminate already described can be obtained. Further, since the glass film is subjected to a surface treatment before peeling from the supporting glass, it is possible to stably manufacture an electronic device obtained by processing the glass film surface.
- the heating temperature during the surface treatment is preferably 300 to 350 ° C.
- the surface treatment may be a film forming treatment or an annealing treatment.
- the electronic / electrical device is preferably a flat panel display, a solar cell, or organic EL lighting.
- a glass film can be used without any problem as a cover glass or a glass substrate, a flat panel display / solar cell / organic EL illumination having functions such as flexibility derived from the glass film is provided. Is possible.
- the glass film can be obtained even after heat treatment at a high temperature of about 300 to 350 ° C.
- the glass film laminated body which can be easily peeled from support glass can be provided.
- the glass film laminate 1 has the glass film 2 and the supporting glass 3 in a state where the mating surface 2 a of the glass film 2 and the mating surface 3 a of the supporting glass 3 are in direct contact with each other. Are in close contact with each other.
- the glass film 2 has a size of 140 mm ⁇ 140 mm ⁇ 200 ⁇ m, and the supporting glass 3 has a size of 150 mm ⁇ 150 mm ⁇ 500 ⁇ m. Both glasses 2 and 3 are laminated without using an adhesive.
- silicate glass or silica glass is used, preferably borosilicate glass is used, and most preferably alkali-free glass is used.
- alkali-free glass is most preferable is that when an alkali component is contained in the glass film 2, substitution of cations occurs on the surface, so-called soda blowing phenomenon occurs, and the structure becomes rough.
- an alkali free glass means the glass which an alkali component (alkali metal oxide) is not substantially contained, and specifically means the glass whose alkali component is 3000 ppm or less.
- the content of the alkali component in the glass is preferably 1000 ppm or less, more preferably 500 ppm or less, and still more preferably 300 ppm or less.
- the thickness of the glass film 2 is 10 to 200 ⁇ m. Thereby, suitable flexibility is obtained.
- the thickness of the glass film 2 is preferably 150 ⁇ m or less and more preferably 100 ⁇ m or less from the viewpoint of flexibility.
- the thickness of the glass film 2 is preferably 20 ⁇ m or more, and more preferably 30 ⁇ m or more so as not to be easily damaged when an electronic / electric device is produced.
- the water contact angle on the mating surface 2a of the glass film 2 is 6 to 27 °, and the water contact angle on the mating surface 3a of the supporting glass 3 is 3 to 40 °. Thereby, favorable adhesiveness and peelability are obtained between the support glasses 3.
- the support glass 3 is made of silicate glass, silica glass, borosilicate glass, alkali-free glass, and the like, similar to the glass film 2.
- the thickness of the support glass 3 is over 200 ⁇ m.
- the supporting glass 3 preferably has a difference in thermal expansion coefficient at 30 to 380 ° C. from the glass film 2 within 5 ⁇ 10 ⁇ 7 / ° C. As a result, even when heating is performed during the surface treatment, thermal warp due to a difference in expansion coefficient hardly occurs, and a stable laminated state can be maintained.
- the thickness of the support glass 3 is more than 200 ⁇ m to 600 ⁇ m, which can give a certain strength to the laminate, and when the glass film 2 is peeled from the support glass 3, there is little deformation of the support glass 3, Workability is improved. From the viewpoint of strength, the thickness of the glass film 3 is preferably 300 ⁇ m or more, more preferably 400 ⁇ m or more, and further preferably 500 ⁇ m or more.
- the average surface roughness Ra on the mating surfaces 2a and 3a side of the glass film 2 and the supporting glass 3 is 2.0 nm or less. Thereby, since the contact
- the average surface roughness Ra on the respective mating surfaces 2a and 3a side is more preferably 1.0 nm or less, and 0.5 nm or less. Is more preferable, and most preferably 0.2 nm or less.
- the glass film 2 and the supporting glass 3 are preferably formed by a down draw method. Thereby, the surface of the glass film 2 and the support glass 3 can be shape
- the overflow downdraw method shown in FIG. 2 is a molding method in which both sides of the glass plate do not come into contact with the molding member at the time of molding, and both sides (translucent surface) of the obtained glass plate are fired surfaces, so that they are flat. Therefore, it is possible to obtain a high smooth surface even without polishing. Further, the glass plate thickness can be appropriately set by adjusting the glass flow rate and the pulling speed.
- the glass ribbon G immediately after flowing down from the lower end portion 41 of the wedge-shaped molded body 4 is drawn downward while being contracted in the width direction by the cooling roller 5 and thinned to a predetermined thickness.
- the glass ribbon G having reached a predetermined thickness is gradually cooled in a slow cooling furnace (annealer), the thermal distortion of the glass ribbon G is removed, the glass ribbon G is cut into a predetermined size, and the glass film 2 and the supporting glass 3 are It is formed.
- FIG. 3 is a view showing a manufacturing process of an electronic / electrical device using the glass film laminate according to the present invention.
- the element 6 By performing an electronic / electrical device manufacturing related process with heating on the glass film 2 of the glass film laminate 1, as shown in FIG. 3, the element 6 is formed on the glass film 2 of the glass film laminate 1, and the cover
- the electronic device 8 with supporting glass is produced by sealing with glass 7.
- a method for forming the element 6 a method mainly involving heating is used, and examples thereof include a film forming process by a CVD method or sputtering.
- the element 6 include a liquid crystal element, an organic EL element, a touch panel element, a solar cell element, a piezoelectric element, a light receiving element, a battery element such as a lithium ion secondary battery, a MEMS element, a semiconductor element, and the like.
- -An electrical device is fabricated.
- the cover glass 7 used for sealing the element 6 is made of silicate glass, silica glass, borosilicate glass, non-alkali glass, or the like, similar to the glass film 2 described above.
- the thickness of the cover glass 7 is preferably 5 to 200 ⁇ m, more preferably 5 to 100 ⁇ m. Thereby, the thickness of the cover glass 7 can be made thinner and appropriate flexibility can be provided.
- the glass film laminated body 1 may be comprised because the supporting glass 3 exists also in the cover glass 7 side.
- FIG. 3 shows an organic EL panel as an example of an electric / electronic device.
- An anode layer 6a, a hole transport layer 6b, and a light emitting layer 6c are formed on a surface opposite to the mating surface 2a of the glass film 2 by a known film forming process such as a CVD method or sputtering as a surface process with heating.
- the organic EL element 6 as an example of the element 6 is formed by laminating the electron transport layer 6d and the cathode layer 6e in this order.
- the organic EL element 6 is sealed by adhering the cover glass 7 and the glass film 2 using a known laser sealing or the like, and an electronic device 8 with supporting glass (here, organic EL with supporting glass). Panel).
- the cover glass 7 and the glass film 2 are directly bonded. However, even if the cover glass 7 and the glass film 2 are bonded appropriately using a known glass frit, a spacer, or the like. Good.
- the desired electronic / electrical device can be finally obtained by peeling the supporting glass 3 from the electronic device 8 with supporting glass shown in FIG.
- the support glass 3 on the cover glass 7 side is also peeled off.
- the method of peeling support glass 3 from electronic device 8 with support glass may peel, inserting a metal blade, a resin sheet, etc. in the interface of glass film 2 and support glass 3 suitably, and support glass 3 and cover glass 7 It may be peeled off by applying a force in the direction of pulling them apart from each other by using a suction pad or the like, and after immersing the electronic device 8 with supporting glass in water, the both sides are peeled off by applying ultrasonic waves. Also good.
- a rectangular transparent glass plate having a length of 150 mm, a width of 150 mm, and a thickness of 500 ⁇ m was prepared as the support glass 3. Further, as the glass film 2, a glass plate having a length of 140 mm, a width of 140 mm, and a thickness of 200 ⁇ m was prepared.
- the supporting glass 3 and the glass film 2 are both made of non-alkali glass (product name: OA-10G, thermal expansion coefficient at 30 to 380 ° C .: 38 ⁇ 10 ⁇ 7 / ° C.) manufactured by Nippon Electric Glass Co., Ltd. did.
- the supporting glass 3 and the glass film 2 were formed by the overflow downdraw method, and Ra on both surfaces was measured to be 0.2 nm.
- Ra was measured by using AFM (Nanoscope IIIa) manufactured by Veeco under the conditions of a scan size of 10 ⁇ m, a scan rate of 1 Hz, and a sample line 512, and was calculated from measured values in a measuring range of 10 ⁇ m square.
- the glass film laminate 1 of Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 and 2 was produced.
- the water contact angle was measured using a contact angle meter CA-D type manufactured by Kyowa Interface Science Co., Ltd.
- the glass film with a water contact angle of 4 ° uses the glass film immediately after being washed and dried, and the glass film with a water contact angle of 10 ° is stored in a polypropylene packing box (a soft box made by Yodogawa Hutech Co., Ltd.).
- the glass film 2 after being held under the conditions of 40 ° C.
- the glass film 2 having a water contact angle of 15 ° is in a state where the surface is in contact with a foamed polyethylene sheet (Miramat Ace manufactured by JSP Corporation).
- the glass film 2 heated at 80 ° C. for 4 hours is used, and the glass film 2 having a water contact angle of 28 ° is 90 ° C. for 4 hours in the state where the surface is in contact with the same foamed polyethylene sheet as above.
- the glass film 2 after being heated under the conditions is used.
- the supporting glass 3 having a water contact angle of 3 ° is a glass plate immediately after being washed and dried, and the supporting glass 3 having a water contact angle of 15 ° is stored in a polypropylene packing box similar to the above.
- the support glass 3 having a water contact angle of 18 ° is used under the condition of 80 ° C. for 4 hours in the state where the surface is in contact with the same foamed polyethylene sheet as above.
- the support glass 3 having a water contact angle of 38 ° is used after being heated at 90 ° C., and the glass after being heated at 90 ° C. for 4 hours under the condition that the surface is in contact with the foamed polyethylene sheet as described above. It uses a board.
- the initial adhesive strength and peelability of these glass film laminates 1 were examined, and the results are shown in Tables 1 and 2.
- the initial adhesive strength was evaluated based on the presence or absence of peeling when the glass film laminate was washed. Moreover, peelability puts the glass film laminated body 1 in an electric furnace, and after heating for 15 minutes at each temperature of 300 degreeC, 350 degreeC, 375 degreeC, and 400 degreeC, it peels the glass film 2 from the support glass 3. evaluated. Those that were able to be peeled off were marked with ⁇ , those that were able to be peeled off halfway were broken, and those that were not peeled off were marked with ⁇ .
- Examples 1 to 4 had good initial adhesive strength, and could be peeled off well by heat treatment up to 350 ° C.
- Comparative Examples 1 and 2 had good initial adhesive strength, but were damaged when the glass film was peeled off by heat treatment at 350 ° C., and could not be peeled off at 375 ° C. or higher.
- Comparative Example 3 the glass film was peeled off from the supporting glass in the washing step, and the initial adhesive strength was insufficient.
- the electronic device used for the flat panel display is peeled off from the supporting glass.
- the supporting glass could be manufactured.
- the glass film laminate of the present invention is suitable as a glass substrate for use in devices such as flat panel displays such as liquid crystal displays and organic EL displays, and solar cells, and as cover glass for organic EL lighting.
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Abstract
厚み200μm以下のガラスフィルム2と、支持ガラス3とを、それぞれの合わせ面2a,3aを直接接触させた状態で、互いに密着したガラスフィルム積層体1であって、ガラスフィルム2の合わせ面2aにおける水接触角が6~27°であり、支持ガラス3の厚みが200μm超であることを特徴とする。
Description
本発明は、液晶ディスプレイや有機ELディスプレイ等のフラットパネルディスプレイ、太陽電池といった電子デバイス、および有機EL照明のカバーガラス等に使用されるガラス基板を、支持ガラスに積層したガラスフィルム積層体、及び当該ガラスフィルム積層体を用いた電子・電気デバイスの製造方法に関する。
省スペース化の観点から、従来普及していたCRT型ディスプレイに代わり、近年は液晶ディスプレイ、プラズマディスプレイ、有機ELディスプレイ、フィールドエミッションディスプレイ等のフラットパネルディスプレイが普及している。これらのフラットパネルディスプレイに対しては、更なる薄型化が要請されている。特に有機ELディスプレイには、折りたたんだり、巻き取ることによって持ち運びを容易にすると共に、平面だけでなく曲面でも使用できることが求められている。また曲面でも使用可能とすることが求められているのは、ディスプレイだけに限らず、例えば、自動車の車体表面や建築物の屋根、柱や外壁等といった曲面を有する物体の表面に太陽電池を形成したり、有機EL照明を形成することができれば、その用途が大きく広がるためである。従って、これら電子・電気デバイスに使用されるガラス基板やカバーガラスには、更なる薄型化と、高い可撓性が要求される。
また、有機ELディスプレイに使用される発光体は、酸素等の気体が接触することにより劣化する。従って、有機ELディスプレイに使用される基板には高いガスバリア性が求められるため、ガスバリア性に優れるガラス基板を使用することが期待されている。しかしながら、一般的にガラス基板は、樹脂フィルムと異なり引張応力に弱いため可撓性が低く、ガラス基板を曲げることによりガラス基板表面に引張応力が加わると破損に至る。ガラス基板に可撓性を付与するためには、超薄板化を行う必要があり、特許文献1に記載されているような厚み200μm以下のガラス基板が提案されている。
フラットパネルディスプレイや太陽電池等の電子・電気デバイスに使用されるガラス基板には、透明導電膜等の成膜処理や、洗浄処理等、様々な電子・電気デバイス製造関連の処理がなされる。ところが、これら電子・電気デバイスに使用されるガラス基板の超薄板化を行うと、ガラス基板が撓みやすく、工程で治具等に当たって欠陥が生じやすい。そして、このような欠陥に負荷がかかると、超薄板ガラス基板は容易に破損する。そのため、上述した各種電子・電気デバイス製造関連処理を行う際に、ガラス基板の取り扱いが大変困難であるという問題がある。加えて、厚み200μm以下のガラス基板は可撓性に富むため、製造関連処理を行う際に位置決めを行い難く、パターンニング時にずれ等が生じるという問題もある。
そこで、超薄板ガラス基板の取り扱い性を向上させるために、樹脂フィルムに粘着性物質を塗布した後、ガラス基板を積層した積層体が提案されている。かかる積層体にあっては、超薄板ガラス基板が靱性材料である樹脂フィルムによって支持されているため、上述した種々の製造関連処理を行う際に、積層体の取り扱いが、超薄板ガラス基板単独の場合と比較して容易となる。
しかしながら、最終的に積層体から樹脂フィルムを剥離して超薄板ガラス基板のみとする場合、剥離途中に脆性材料であるガラス基板が破損したり、剥離後にガラス基板の表面に粘着性物質が残存して汚れるという問題がある。また、樹脂フィルムとガラス基板とは、各々の熱膨張係数に差があるため、製造関連処理として200℃前後の比較的低温で熱処理を行った場合であっても、熱反りや樹脂の剥離等を引き起こす可能性がある。加えて、樹脂フィルムも可撓性に富むため、製造関連処理の際の位置決めやパターンニングの際にずれ等を生じ易いという問題もある。
上述した問題を解決するために、特許文献2には、支持ガラス基板とガラス基板とが粘着剤を用いて積層された積層体が提案されている。特許文献2によれば、単体では強度や剛性のないガラス基板を用いても、従来の厚み0.7mm程度のガラス基板を用いる液晶表示素子製造ラインを共用して、液晶表示素子を製造することが可能となり、工程終了後は、ガラス基板を破損することなく、速やかに剥離することが可能となる。また支持体にガラス基板を使用しているため、熱反り等をある程度防止することが可能である。加えて、支持体の剛性が高いため、製造関連処理の際の位置決めやパターンニング時のずれ等の問題も生じ難い。しかしながら、このようなガラス積層体であっても、支持ガラス基板から剥離したガラス基板に粘着剤が残存するという問題があり、後工程でこれを取り除く作業が必要となる。
また、特許文献3には、支持ガラス基板と超薄板ガラス基板との各々の合わせ面の最大高さRmaxを1.0nm以下にすることによって、両者の密着性を高めると共に剥離することが可能な積層体が提案されている。ところで、ディスプレイ、太陽電池、照明等のデバイスを作製する場合、スパッタや蒸着等による成膜工程や、デバイスの安定性を向上させるためのアニール工程が必要であり、成膜工程では200~350℃程度、アニール工程では300~350℃程度の加熱が施される。しかしながら、特許文献3の積層体に対し、300~350℃程度の加熱を施すと、支持ガラス基板と超薄板ガラス基板との密着性が強くなり、容易に剥離できなくなるという問題がある。
本発明は、上述した従来技術の問題点を解決するためになされたものであって、厚み200μm以下の超薄板ガラス基板(以下、ガラスフィルムという)が、支持ガラスに直接密着してなるガラスフィルム積層体について、300~350℃付近の高温で熱処理した後でも、ガラスフィルムが、支持ガラスから容易に剥離できるガラスフィルム積層体を提供することを技術的課題とする。
本発明者等は、上記課題を解決すべく種々の実験を繰り返した結果、厚みが200μm以下のガラスフィルムを使用した積層体を300~350℃で加熱しても、支持ガラスの厚み、及びガラスフィルムの合わせ面における水接触角(水に対する接触角)を規制することによって、安定した密着性と剥離性を得ることができることを見いだし、本発明として提案するに至った。
すなわち、上記の課題を解決するために創案された本発明は、厚み200μm以下のガラスフィルムと、支持ガラスとを、それぞれの合わせ面を直接接触させた状態で、互いに密着したガラスフィルム積層体であって、ガラスフィルムの合わせ面における水接触角が6~27°であり、支持ガラスの厚みが200μm超であることを特徴とする。
このような構成によれば、厚みが200μm以下で、非常に破損しやすいガラスフィルムを使用しながらも、ガラスフィルムの合わせ面における水接触角と、支持ガラスの厚みを適切に規制しているため、300~350℃付近で加熱した後でも、ガラスフィルムを支持ガラスから容易に剥離することが可能となる。
つまり、支持ガラスの厚みが200μm以下であると、ガラスフィルムを剥離する際、ガラスフィルムの移動方向に支持ガラスも同調して変形しやすく、ガラスフィルムが剥離途中で破損しやすくなる。従って、支持ガラスの厚みは、200μm超であることが好ましい。この場合、支持ガラスによってガラスフィルムを安定した姿勢で支持できるため、ガラスフィルムに対して成膜等の製造関連処理を行う際の取り扱い性が良好であり、位置決めミスやパターニング時のずれ等の問題が生じるのを防止することができる。
また、ガラスフィルムの合わせ面における水接触角が6°より小さいと、加熱後の密着性が強くなり、剥離が困難となる。一方、ガラスフィルムの合わせ面における水接触角が27°より大きいと、支持ガラスとの密着性が弱くなり、ガラスフィルムの合わせ面と支持ガラスの合わせ面がくっつかなかったり、洗浄工程等で剥離しやすくなるため好ましくない。従って、ガラスフィルムの合わせ面における水接触角は、6~27°が好ましく、6~25°がより好ましく、10~25°が更に好ましく、11~17°が最も好ましい。
ガラスフィルムの合わせ面における水接触角を6~27°にするためには、ガラスフィルムを洗浄、乾燥した後、表面を改質すればよく、例えばガラスフィルムの表面に有機物等を付着して適度に汚染すればよい。より具体的には、樹脂製の梱包箱の中にガラスフィルムを収納して保管することによって水接触角を高めることが可能である。この場合、梱包箱の材料や、保管条件(時間、温度)によって水接触角は変動するので所望の水接触角が得られるように条件を適宜設定すればよい。
上記の構成において、ガラスフィルムの厚みが、10μm以上であることが好ましい。
すなわち、ガラスフィルムの厚みが10μmより小さくなると所望の強度が得られず、支持ガラスから剥離する際にガラスフィルムが破損しやすくなり、歩留まりが極端に低下する。従って、ガラスフィルムの厚みは、10μm以上が好ましく、30~200μmがより好ましく、50~200μmが更に好ましく、50~100μmが最も好ましい。
上記の構成において、支持ガラスの厚みが、600μm以下であることが好ましい。
すなわち、支持ガラスの厚みが600μmより大きくなると、ガラスフィルム積層体の厚みが大きくなり、厚み0.7mm程度の液晶板ガラスを対象とする製造設備等には適用できなくなる。従って、支持ガラスの厚みは、600μm以下が好ましく、300~600μmがより好ましく、400~600μmが更に好ましく、400~500μmが最も好ましい。
上記の構成において、支持ガラスの厚みが、ガラスフィルムの厚みの1.5倍以上であることが好ましい。
このようにすれば、ガラスフィルムの剥離性をより安定させることができる。支持ガラスの厚みは、ガラスフィルムの厚みの2倍以上がより好ましく、3倍以上が更に好ましく、4倍以上が最も好ましい。
上記の構成において、ガラスフィルムと支持ガラスのそれぞれの合わせ面の平均表面粗さRaが、2.0nm以下であることが好ましい。
このようにすれば、ガラスフィルムと支持ガラスとの密着面が極めて平坦となるため、密着性がより向上し、粘着剤を使用することなく、両者を強固に安定して積層させることができる。ガラスフィルムの密着面の平均表面粗さRaは、1.0nm以下がより好ましく、0.5nm以下が更に好ましく、0.2nm以下に最も好ましい。
上記の構成において、支持ガラスの合わせ面における水接触角が、3~40°であることが好ましい。
すなわち、支持ガラスの合わせ面における水接触角が3°より小さいと、熱処理後の密着性が強くなり、剥離が困難となる。一方、支持ガラスの合わせ面における水接触角が40°より大きいと、ガラスフィルムとの密着性が弱くなり、洗浄工程等で剥離しやすくなる。従って、支持ガラスの合わせ面における水接触角は、3~40°が好ましく、5~40°がより好ましく、10~40°が更に好ましく、15~40°が最も好ましい。
上記の構成において、ガラスフィルムの外周縁が、支持ガラスの外周縁の内側に位置していることが好ましい。
このようにすれば、ガラスフィルムの外周部が、支持ガラスの外周部からはみだすのを防止し、ガラスフィルム積層体の周縁部に衝撃が加わっても、ガラスフィルムの破損を抑えやすくなる。
上記の構成において、ガラスフィルムと支持ガラスのそれぞれが、オーバーフローダウンドロー法によって作製された板ガラスであることが好ましい。
このようにすれば、ガラスフィルムと支持ガラスのそれぞれの合わせ面を、表面精度の高い平坦な火造り面とすることができる。そのため、研磨工程を必要とすることなく、両ガラスの合わせ面の平均表面粗さRaを、2.0nm以下とすることができる。
上記の構成において、ガラスフィルムと支持ガラスとの30~380℃における熱膨張係数の差が、5×10-7/℃以内であることが好ましい。
このようにすれば、ガラスフィルム積層体に熱処理を施した場合でも、熱反り等が生じにくいガラスフィルム積層体を得ることが可能となる。
上記の課題を解決するために創案された本発明は、上記の構成を適宜備えたガラスフィルム積層体を用いて電子・電気デバイスを製造する電子・電気デバイスの製造方法であって、ガラスフィルムの合わせ面とは反対側の面を加熱して表面処理を施した後、ガラスフィルムを支持ガラスから剥離することを特徴とする。
このような構成によれば、既に説明した対応するガラスフィルム積層体と同様の作用効果を享受し得る。また、支持ガラスから剥離する前にガラスフィルムに表面処理が施されるため、ガラスフィルム表面を加工処理した電子デバイスを安定して製造することが可能となる。
上記の構成において、表面処理の際の加熱温度が、300~350℃であることが好ましい。
このようにすれば、ガラスフィルムに対し各種の表面加工を施すことが可能な加熱温度となる。
上記の構成において、表面処理が、成膜処理又はアニール処理であってもよい。
このようにすれば、各種の機能膜を形成したり、デバイスの安定化を図ることが可能となる。
上記の構成において、電子・電気デバイスは、フラットパネルディスプレイ、太陽電池又は有機EL照明であることが好ましい。
このようにすれば、カバーガラスやガラス基板として、ガラスフィルムを問題なく使用できるので、ガラスフィルムに由来する可撓性などの機能を備えたフラットパネルディスプレイ・太陽電池・有機EL照明を提供することが可能となる。
以上のように本発明によれば、支持ガラスの厚みと、ガラスフィルムの合わせ面における水接触角が適切に設定されているため、300~350℃付近の高温で熱処理した後でも、ガラスフィルムが、支持ガラスから容易に剥離できるガラスフィルム積層体を提供することができる。
以下、本発明に係るガラスフィルム積層体の実施形態を添付図面に基づき説明する。
本実施形態に係るガラスフィルム積層体1は、図1に示す通り、ガラスフィルム2の合わせ面2aと、支持ガラス3の合わせ面3aとを直接接触させた状態で、ガラスフィルム2と支持ガラス3を互いに密着してなる。
ガラスフィルム2は、140mm×140mm×200μmの寸法を有し、支持ガラス3は、150mm×150mm×500μmの寸法を有する。両ガラス2,3は、粘着剤を使用することなく積層されている。
ガラスフィルム2の材質としては、珪酸塩ガラス、シリカガラスが用いられ、好ましくはホウ珪酸ガラスが用いられ、最も好ましくは無アルカリガラスが用いられる。無アルカリガラスが最も好ましい理由は、ガラスフィルム2にアルカリ成分が含有されていると、表面に陽イオンの置換が発生し、いわゆるソーダ吹きの現象が生じ、構造的に粗となるからである。このようなガラスフィルム2を湾曲して使用すると、経年劣化により粗となった部分から破損する可能性がある。尚、無アルカリガラスとは、アルカリ成分(アルカリ金属酸化物)が実質的に含まれていないガラスを意味し、具体的には、アルカリ成分が3000ppm以下のガラスを意味する。ガラス中のアルカリ成分の含有量は、好ましくは1000ppm以下、より好ましくは500ppm以下、更に好ましくは300ppm以下である。
ガラスフィルム2の厚みは、10~200μmである。これにより、適切な可撓性が得られる。ガラスフィルム2の厚みは、可撓性の観点から、150μm以下であることが好ましく、100μm以下であることがより好ましい。一方、ガラスフィルム2の厚みは、電子・電気デバイスを作製した場合に、容易に破損しないようにするため、20μm以上であることが好ましく、30μm以上であることがより好ましい。
また、ガラスフィルム2の合わせ面2aにおける水接触角は6~27°であり、支持ガラス3の合わせ面3aにおける水接触角は3~40°である。これにより、支持ガラス3との間で、良好な密着性と剥離性が得られる。
支持ガラス3は、ガラスフィルム2と同様、珪酸塩ガラス、シリカガラス、硼珪酸ガラス、無アルカリガラス等から作製される。
支持ガラス3の厚みは、200μm超である。これにより、ガラスフィルム積層体1に一定の強度を付与することができると共に、ガラスフィルム2を支持ガラス3から剥離する際、支持ガラス3の変形が少なく、作業性が良くなる。
支持ガラス3は、ガラスフィルム2との30~380℃における熱膨張係数の差が5×10-7/℃以内とすることが好ましい。これにより表面処理の際に加熱を行ったとしても、膨張率の差による熱反り等が生じ難く、安定した積層状態を維持できる。
支持ガラス3の厚みは、200μm超~600μmであり、これにより積層体に一定の強度を付与することができると共に、ガラスフィルム2を支持ガラス3から剥離する際、支持ガラス3の変形が少なく、作業性が良くなる。ガラスフィルム3の厚みは、強度の観点から、300μm以上であることが好ましく、400μm以上であることがより好ましく、500μm以上であることがさらに好ましい。
ガラスフィルム2及び支持ガラス3の各々の合わせ面2a,3a側の平均表面粗さRaは、2.0nm以下である。これによりガラスフィルム2と支持ガラス3との密着面が極めて平坦となるため、密着性がより向上し、粘着剤を使用することなく、両者を強固に安定して積層させることができる。ガラスフィルム2と支持ガラス3をより強固に積層するために、各々の合わせ面2a,3a側の平均表面粗さRaは、1.0nm以下であることがより好ましく、0.5nm以下であることが更に好ましく、0.2nm以下であることが最も好ましい。
ガラスフィルム2及び支持ガラス3は、ダウンドロー法によって成形されていることが好ましい。これにより、ガラスフィルム2及び支持ガラス3の表面をより滑らかに成形することができる。特に、図2に示すオーバーフローダウンドロー法は、成形時にガラス板の両面が成形部材と接触しない成形法であり、得られたガラス板の両面(透光面)は火造り面であるため、平坦で傷が少なく、研磨しなくても高い平滑面を得ることが可能である。また、ガラス流量と引っ張り速度を調整することによってガラス板厚を適宜設定することが可能である。
図2中、断面が楔型の成形体4の下端部41から流下した直後のガラスリボンGは、冷却ローラ5によって幅方向の収縮が規制されながら下方へ引き伸ばされて所定の厚みまで薄くなる。次に、所定厚みに達したガラスリボンGを徐冷炉(アニーラ)で徐々に冷却し、ガラスリボンGの熱歪を取り除き、ガラスリボンGを所定寸法に切断して、ガラスフィルム2及び支持ガラス3が形成される。
図3は、本発明に係るガラスフィルム積層体を使用して電子・電気デバイスの製造過程を示す図である。
ガラスフィルム積層体1のガラスフィルム2上に加熱を伴う電子・電気デバイス製造関連処理を行うことで、図3に示す通り、ガラスフィルム積層体1のガラスフィルム2上に素子6を形成し、カバーガラス7で封止することで支持ガラス付電子デバイス8を作製している。素子6を形成する方法としては、主に加熱を伴う方法が用いられ、例えば、CVD法やスパッタリング等による成膜処理等が挙げられる。素子6としては、液晶素子、有機EL素子、タッチパネル素子、太陽電池素子、圧電素子、受光素子、リチウムイオン2次電池等の電池素子、MEMS素子、半導体素子等が挙げられ、それぞれに対応する電子・電気デバイスが作製される。
素子6の封止に用いるカバーガラス7は、前述のガラスフィルム2と同様、珪酸塩ガラス、シリカガラス、ホウ珪酸ガラス、無アルカリガラス等が用いられる。カバーガラス7の厚みは、好ましくは5~200μm、より好ましくは5~100μmである。これにより、カバーガラス7の厚みをより薄くして、適切な可撓性を付与することができる。カバーガラス7側にも支持ガラス3が存在することで、ガラスフィルム積層体1を構成していてもよい。
図3では、電気・電子デバイスの一例として有機ELパネルを示している。ガラスフィルム2の合わせ面2aとは反対側の面の上に、加熱を伴う表面処理としてのCVD法やスパッタリング等の公知の成膜処理により、陽極層6a、正孔輸送層6b、発光層6c、電子輸送層6d、陰極層6eの順に積層して素子6の一例である有機EL素子6の形成を行う。その後に、公知のレーザー封止等を使用してカバーガラス7とガラスフィルム2とを接着することにより、有機EL素子6を封止し、支持ガラス付電子デバイス8(ここでは支持ガラス付有機ELパネル)を作製する。尚、図3に示す形態では、カバーガラス7とガラスフィルム2とを直接接着しているが、適宜公知のガラスフリットやスペーサ等を使用してカバーガラス7とガラスフィルム2とを接着してもよい。
図3に示す支持ガラス付電子デバイス8から支持ガラス3を剥離することで、最終的に所望の電子・電気デバイスを得ることができる。カバーガラス7側にも支持ガラス3が存在する場合については、カバーガラス7側の支持ガラス3も剥離する。支持ガラス付電子デバイス8から支持ガラス3を剥離する方法は、ガラスフィルム2と支持ガラス3の界面に金属刃や樹脂シート等を適宜挿入しながら剥離してもよく、支持ガラス3とカバーガラス7に吸着パッド等を使用することで互いに引き離す方向に力を付与することで剥離してもよく、支持ガラス付電子デバイス8を水中に浸漬した後に、超音波を印加することで両者を剥離してもよい。
以下、本発明のガラスフィルム積層体1を実施例に基づいて詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
支持ガラス3として、縦150mm、横150mm、厚み500μmの矩形状の透明なガラス板を準備した。また、ガラスフィルム2として、縦140mm、横140mm、厚み200μmのガラス板を準備した。これらの支持ガラス3とガラスフィルム2は、いずれも日本電気硝子株式会社製の無アルカリガラス(製品名:OA-10G、30~380℃における熱膨張係数:38×10-7/℃)から作製した。支持ガラス3とガラスフィルム2は、オーバーフローダウンドロー法により成形され、これらの両面のRaを測定したところ、0.2nmであった。尚、Raは、Veeco社製AFM(Nanoscope III a)を用い、スキャンサイズ10μm、スキャンレイト1Hz、サンプルライン512の条件で測定し、測定範囲10μm四方の測定値から算出した。
その後、ガラスフィルム2と支持ガラス3のそれぞれの合わせ面2a,3aにおける水接触角が表1、2の値となるように表面の改質を行った後、支持ガラス3の上にガラスフィルム2を積層させて、実施例1~3、比較例1、2のガラスフィルム積層体1を作製した。尚、水接触角は、協和界面科学株式会社製接触角計CA-D型を用いて測定した。水接触角4°のガラスフィルムは、洗浄、乾燥した直後のガラスフィルムを使用し、水接触角10°のガラスフィルムは、ポリプロピレン製梱包箱(淀川ヒューテック株式会社製ソフトボックス)の中に収納し、40℃、144時間の条件で保持した後のガラスフィルム2を使用し、水接触角15°のガラスフィルム2は、発泡ポリエチレンシート(株式会社JSP製ミラマットエース)に表面を接触させた状態で80℃、4時間の条件で加熱した後のガラスフィルム2を使用し、水接触角28°のガラスフィルム2は、上記と同様の発泡ポリエチレンシートに表面を接触させた状態で90℃、4時間の条件で加熱した後のガラスフィルム2を使用したものである。また、水接触角3°の支持ガラス3は、洗浄、乾燥した直後のガラス板を使用し、水接触角15°の支持ガラス3は上記と同様のポリプロピレン製梱包箱の中に収納し、40℃、144時間の条件で保持した後のガラス板を使用し、水接触角18°の支持ガラス3は、上記と同様の発泡ポリエチレンシートに表面を接触させた状態で80℃、4時間の条件で加熱した後のガラス板を使用し、水接触角38°の支持ガラス3は、上記と同様の発泡ポリエチレンシートに表面を接触させた状態で90℃、4時間の条件で加熱した後のガラス板を使用したものである。
これらのガラスフィルム積層体1について、初期接着力と剥離性を調べ、その結果を表1、2に示した。初期接着力は、ガラスフィルム積層体を洗浄した際の剥離の有無で評価し、洗浄工程で剥離しなかったものは○、剥離したものは×で示した。また、剥離性は、ガラスフィルム積層体1を電気炉に入れ、300℃、350℃、375℃及び400℃の各温度で15分間加熱した後、ガラスフィルム2を支持ガラス3から剥離することによって評価した。良好に剥離できたものは○、途中まで剥離できたが破損したものは△、全く剥離できなかったものは×で示した。
表1、2に示すとおり、実施例1~4は、初期接着力が良好であり、350℃までの熱処理では良好に剥離することができた。一方、比較例1、2は、初期接着力が良好であったが、350℃の熱処理でガラスフィルム剥離時に破損が生じ、375℃以上では全く剥離できなかった。また、比較例3は、洗浄工程でガラスフィルムが支持ガラスから剥離し、初期接着力が不十分であった。
また、実施例2のガラスフィルム積層体を用い、そのガラスフィルムの表面に対し、350℃の温度で透明導電膜を成膜した後、支持ガラスから剥離することによってフラットパネルディスプレイに用いる電子デバイスを製造することができた。
本発明のガラスフィルム積層体は、液晶ディスプレイや有機ELディスプレイ等のフラットパネルディスプレイや太陽電池等のデバイスに使用されるガラス基板、及び有機EL照明のカバーガラスとして好適である。
1 ガラスフィルム積層体
2 ガラスフィルム
3 支持ガラス
4 成形体
41 成形体の下端部
5 冷却ローラ
6 素子
7 カバーガラス
8 支持ガラス付電子デバイス
G ガラスリボン
2 ガラスフィルム
3 支持ガラス
4 成形体
41 成形体の下端部
5 冷却ローラ
6 素子
7 カバーガラス
8 支持ガラス付電子デバイス
G ガラスリボン
Claims (15)
- 厚み200μm以下のガラスフィルムと、支持ガラスとを、それぞれの合わせ面を直接接触させた状態で、互いに密着したガラスフィルム積層体であって、
前記ガラスフィルムの合わせ面における水接触角が6~27°であり、前記支持ガラスの厚みが200μm超であることを特徴とするガラスフィルム積層体。 - 前記ガラスフィルムの厚みが、10μm以上であることを特徴とする請求項1に記載のガラスフィルム積層体。
- 前記支持ガラスの厚みが、600μm以下であることを特徴とする請求項1又は2に記載のガラスフィルム積層体。
- 前記支持ガラスの厚みが、前記ガラスフィルムの厚みの1.5倍以上であることを特徴とする請求項1~3のいずれかに記載のガラスフィルム積層体。
- 前記ガラスフィルムと前記支持ガラスのそれぞれの合わせ面の平均表面粗さRaが、2.0nm以下であることを特徴とする請求項1~4のいずれかに記載のガラスフィルム積層体。
- 前記支持ガラスの合わせ面における水接触角が、3~40°であることを特徴とする請求項1~5のいずれかに記載のガラスフィルム積層体。
- 前記ガラスフィルムの外周縁が、前記支持ガラスの外周縁の内側に位置していることを特徴とする請求項1~6のいずれかに記載のガラスフィルム積層体。
- 前記ガラスフィルムと前記支持ガラスのそれぞれが、オーバーフローダウンドロー法によって作製された板ガラスであることを特徴とする請求項1~7のいずれかに記載のガラスフィルム積層体。
- 前記ガラスフィルムと前記支持ガラスとの30~380℃における熱膨張係数の差が、5×10-7/℃以内であることを特徴とする請求項1~8のいずれかに記載のガラスフィルム積層体。
- 請求項1~9のいずれかに記載のガラスフィルム積層体を用いて電子・電気デバイスを製造する電子・電気デバイスの製造方法であって、前記ガラスフィルムの合わせ面とは反対側の面を加熱して表面処理を施した後、前記ガラスフィルムを前記支持ガラスから剥離することを特徴とする電子・電気デバイスの製造方法。
- 前記表面処理の際の加熱温度が、300~350℃であることを特徴とする請求項10に記載の電子・電気デバイスの製造方法。
- 前記表面処理が、成膜処理又はアニール処理であることを特徴とする請求項10又は11に記載の電子・電気デバイスの製造方法。
- 電子・電気デバイスが、フラットパネルディスプレイであることを特徴とする請求項10~12のいずれかに記載の電子・電気デバイスの製造方法。
- 電子・電気デバイスが、太陽電池であることを特徴とする請求項10~12のいずれかに記載の電子・電気デバイスの製造方法。
- 電子・電気デバイスが、有機EL照明であることを特徴とする請求項10~12のいずれかに記載の電子・電気デバイスの製造方法。
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