WO2014054277A1 - 水素生成装置及び水素生成装置を備えた燃料電池システム - Google Patents
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Abstract
Description
(1)本実施形態のプラズマ反応器は、大気圧非平衡プラズマ反応器であり、常温大気圧下で気体のアンモニアを大気圧非平衡プラズマとすることができる。プラズマ反応器は、石英で円筒状に形成されており、プラズマ反応器の壁面が固体誘電体(絶縁物)として機能して、誘電体バリア放電を発生させる。
(2)本実施形態の高電圧電極は、水素分離膜とこの水素分離膜を支持する支持体とを備えている。水素分離膜の具体例としては、例えばパラジウム合金薄膜、ジルコニウム-ニッケル(Zr-Ni)系合金薄膜、バナジウム-ニッケル(V-Ni)系合金薄膜、ニオブ-ニッケル(Nb-Ni)系合金薄膜、および、ニオブ(Nb)と、ニッケル(Ni)、コバルト(Co)およびモリブデン(Mo)よりなる群から選ばれる1種以上の金属と、バナジウム(V)、チタン(Ti)、ジルコニウム(Zr)、タンタル(Ta)およびハフニウム(Hf)よりなる群から選ばれる1種以上の金属との合金よりなる薄膜などが挙げられる。本実施形態の水素分離膜は、パラジウム合金薄膜を特に好適に使用することができる。水素分離膜は、これらの金属を単層の膜として使用することが可能である。またはこれらの金属から選択される2以上の金属を積層して使用することができる。また、シリカ系分離膜や、ゼオライト系分離膜、ポリイミド分離膜、ポリスルホン分離膜などの非金属膜の水素分離膜であっても、これを支持する支持体を適度な孔を有する金属とすることで使用することができる。
(3)本実施形態の水素生成装置による水素の製造方法は、ガス供給手段が流量と濃度とを制御してアンモニアガスを供給する工程と、ガス供給手段が供給するアンモニアガスの流量と濃度の値に基づいて高電圧パルス電源が高電圧電極に供給する印加電圧と周波数とを調整する工程と、高電圧電極の水素分離膜と接地電極との間で放電を発生させてプラズマ反応器の中にアンモニアの大気圧非平衡プラズマを発生させる工程と、アンモニアの大気圧非平衡プラズマから発生した水素ガスに水素分離膜を通過させて分離する工程と、同じくアンモニアの大気圧非平衡プラズマから発生した窒素ガスを水素生成装置からパージする工程と、を含む。
(4)アンモニアの大気圧非平衡プラズマの中では、以下の化学式の反応が起きる。
NH3+e → N+H+H2+e (式1)
H+H → H2 (式2)
N+N → N2 (式3)
N+3H → NH3 (式4)
ここで、式1はプラズマとなったアンモニアの分解状態を示しており、式2は水素ラジカル(H)の再結合による水素の生成を示しており、式3は窒素ラジカル(N)の再結合による窒素の生成を示しており、式4はアンモニアの再生成を示している。水素分離膜のない状態では、式4に示す様に一定の割合でアンモニアが再生成する。しかしながら本実施形態では、水素分離膜によって生成された水素が迅速に水素分離膜の内側の内室に導入されるため、アンモニアの再生成がほとんど起こらず、最終的にアンモニアに含まれる水素は100%水素ガスとして取り出される。
図1から図4を参照して、アンモニアから水素を生成するための水素生成装置とこの装置を使用して実施される水素生成方法の一例を説明する。図1の水素生成装置1は、プラズマ反応器3と、高電圧電極5と、接地電極7と、ガス供給手段15とを備えている。
2NH3+e→N2+3H2+e (式5)
水素収率%=(3×反応器出口の水素モル流量mol/min)
÷(2×反応器入口のアンモニアモル流量mol/min)×100 (計算式1)
図5を参照して、アンモニアから水素を生成するための水素生成装置21と燃料電池31とを備える燃料電池システム20の一例を説明する。燃料電池システム20の水素生成装置21が備えている、高電圧パルス電源2と、プラズマ反応器3と、放電空間4と、高電圧電極5と、内室6と、接地電極7と、ガス供給手段15の構成は実施例1のそれぞれの手段を大型化したものであり機能が同一であるので、同一符号を付して重複説明を割愛する。
2 高電圧パルス電源
3 プラズマ反応器
4 放電空間
5 高電圧電極
6 内室
7 接地電極
9 ガス供給路
11,22 水素流路
12 水素分離膜
15 ガス供給手段
24 オフガス導入路
31 燃料電池
Claims (4)
- アンモニアから水素を生成する水素生成装置であって、
プラズマ反応器と、前記プラズマ反応器の内側に配置された状態で高電圧パルス電源に接続されている高電圧電極と、前記プラズマ反応器の外側で前記高電圧電極と対向する位置に配置されている接地電極と、アンモニアを含むガスを前記プラズマ反応器に供給するガス供給手段と、を備えており、
前記高電圧電極が水素分離膜を含んで構成され、
前記高電圧パルス電源から供給される電力によって前記高電圧電極が前記接地電極との間で放電し、前記ガスに含まれるアンモニアをプラズマとすることによって水素を生成することを特徴とする水素生成装置。 - 前記プラズマ反応器が、円筒形であり、
前記高電圧電極が前記プラズマ反応器の中に同心円状に配置された円筒形の水素分離膜を備えており、
前記プラズマ反応器と前記水素分離膜との間に放電空間が形成されており、且つ前記水素分離膜の内側に内室が形成されており、
前記ガス供給手段が前記放電空間に接続されてアンモニアを含むガスを供給し、
前記水素分離膜が前記接地電極との間で放電し、且つ前記水素分離膜が前記放電空間で生成された前記水素を通過させて前記内室に導入することを特徴とする請求項1記載の水素生成装置。 - 燃料電池と、水素生成装置と、を備えた燃料電池システムであって、
前記水素生成装置が、
プラズマ反応器と、
前記プラズマ反応器の内側に内室を形成するように配置されており高電圧パルス電源に接続されている水素分離膜を含む高電圧電極と、
前記プラズマ反応器の外側で前記高電圧電極と対向する位置に配置されている接地電極と、
前記プラズマ反応器と前記高電圧電極との間の放電空間にアンモニアを含むガスを供給するガス供給手段と、
前記高電圧電極の前記内室に接続されている水素流路と、を備えており、
前記高電圧電極が前記接地電極との間で放電し、前記ガス供給手段から供給されたガスに含まれているアンモニアが前記放電空間でプラズマとなることによって水素が生成され、前記水素分離膜が前記生成された水素を通過させて前記内室に導入し、さらに前記水素流路が前記内室に導入された前記水素を前記燃料電池に供給することを特徴とする燃料電池システム。 - 前記燃料電池が排出する水素オフガスを前記プラズマ反応器に導入するオフガス導入路を備えており、
前記水素分離膜が、前記オフガス導入路によって前記プラズマ反応器に導入された前記水素オフガスに含まれる水素を通過させることにより、前記水素オフガスから水素を分離精製して前記燃料電池に供給することを特徴とする請求項3に記載の燃料電池システム。
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