JP4951791B2 - 活性ガス生成方法、生成装置及び排ガス処理システム装置 - Google Patents

Description

本発明は、プラズマ反応器を利用した活性ガスの生成方法、生成装置及び排ガス処理システム装置に関する。

近年、ボイラー、自動車のディーゼルエンジンの排出ガス処理や脱臭処理などを行う方法として大気圧非平衡プラズマ処理が注目されている。プラズマ処理方法としては、処理対象のガスを直接プラズマ反応器で処理する方式やリモートプラズマ法又は間接プラズマ法と呼ばれるプラズマ反応器で生成された活性ガスを処理対象ガス中に吹き込む方法が行われている（特許文献 1〜3 参照) 。
特開２００４―０６８６８４号公報 特開２０００―１１７０４９号公報 特開２０００―０５１６５３号公報

従来技術の問題点として、特に排ガス処理において十分な活性ガスを発生させるためには大型装置が必要であり、また、それを運転するためのコストも高コストになると問題点があった。これらの理由から、装置をコンパクトにし、且つ運転コストも低価にできる高効率の活性ガス生成方法、生成装置及び排ガス処理システム装置を提供するものであり、排ガス処理、表面処理、脱臭、土壌処理、水処理などにも適用できる。

本発明による第１の方法は、排ガス処理、表面処理、脱臭などに利用可能な活性ガスの生成方法において、原料のガスをプラズマ反応器に導入して前記活性ガスを発生させ、該活性ガスの全部又は一部を、前記プラズマ反応器に導入して循環することを特徴とする活性ガス生成方法であり、小型で効率よく活性ガス例えばオゾンの濃度を向上させる効果がある。

本発明による第１の装置は、原料のガスを導入する導入口と発生したガスを排出する排出口を有するプラズマ反応器を備え、前記排出口からは分岐管にてガス供給路とガス循環路に連結され、前記ガス循環路は前記プラズマ発生器の導入口近傍に連結されることを特徴とする活性ガス生成装置であり、より小型で効率のよい装置とすることができる。

本発明による第１の排ガス処理システム装置は、活性ガス生成装置からの活性ガスを導入する導入口結合部、排出ガスからの供給通路部、混合し化学反応処理するスクラバー、及び双方の連結手段を備えた排ガス処理システム装置であり、ボイラーなどからの排ガス濃度に適合した、活性ガス濃度を供給できるシステムとすることができる。

本発明をディーゼルエンジンなどの内燃機関からの排気ガス処理や脱臭に適応する場合、また、ボイラーなどからの排ガスの処理に適応する場合、従来の活性ガス生成法に比べ、高効率に活性ガスを発生させることができるので装置の小型化および運転コストを抑制することができる。

以下、図面を参照して、本発明の活性ガス生成方法、生成装置、排ガス処理システム装置の実施の形態及び実施例について詳細に説明するが、本発明は、これに限定されて解釈されるものではなく、本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、種々の変更、修正、改良を加え得るものである。

図１は、本発明１の実施例のオゾンを主成分とする活性ガス生成方法を示す概略図であり、１はプラズマ反応器であり、原料のガス４を取込む導入口２及び反応後の活性ガス排出口３を有し、活性ガスはファン５によって分岐手段６を通じて活性ガス供給路７に送出され、
一部は循環路８によってプラズマ反応器１の原料導入口近傍９に連接され、原料と一緒になって反応器１内で活性化され、前記活性ガス供給路７に送出される。このときのガスの流れについて説明すれば、プラズマ反応器１で処理された活性ガス流量をＱ１（ｍ³／ｈ）とし、分岐手段６によって，前記プラズマ反応器１に循環する活性ガス流量をＱ２（ｍ³／ｈ）とし、高濃度活性ガス供給流量をＱ３（ｍ³／ｈ）とし、その間にはＱ１＝Ｑ２＋Ｑ３の関係が成り立つ。
分岐手段６は、高濃度活性ガス供給路７内の活性ガスの主成分であるオゾンを計測計１０によって、Ａ点にて計測し、その適応する濃度に合わせて分岐手段を開閉するようにし、
循環路８への供給の比率をコントロールする分配手段とする。通常は、流量調節弁（図示しない）を活性ガス供給路７に設置する。

図２は、本発明の１実施例に用いるプラズマ反応器１の概略構成図であり、反応器２１の内部には、コイル状に巻かれたコイル電極２２が接地側電極としてあり、コイル電極の中心には金属の放電線２３が配置され、パルス高電圧電源２４により、パルス電流を発生させ、電極間にて放電を行う。一方、反応器２１には原料ガス導入口２５を設け、反応後の活性ガス排出口２６を備えている。

前記プラズマ反応器としては、図２のようなパルス高電圧電源や、交流高電圧電源、直流高電圧電源、矩形波高電圧電源のいずれかにより駆動される非熱プラズマ（低温プラズマともいう）反応器がよい。この場合、プラズマ発生に際し、装置などに温度上昇させないので、装置などに熱による損傷を起こすことなく、安全に操作できる利点がある。また、前記プラズマ反応器の電極が、金属放電線対金属コイル円筒、金属針対金属平板、金属放電線対金属円筒のいずれでもよい。更に、前記プラズマ反応器の電極が、少なくとも一方が誘電体バリアで覆われた一対の板状金属であってもよい。この場合、電界強度が誘電体バリアを用いない場合に比べ強くなり、活性ガスの生成に有利である。
本実施例におけるパルス高電圧電源は、直流電流をＩＧＢＴ（Insulated Gate Bipolar Transistor）素子回路によりスイッチングし、パルストランスにより昇圧させる原理に基づくものを使用した。これ以外にも、ＳＩ( Static Induction ) サイリスタ素子や空隙接点を使用したパルス電源が知られているが、これらを使用してもよい。

活性ガスの原料ガスとしては、通常の空気または酸素，窒素、水素、アンモニア及び希ガスの１又は２以上の混合物であり、取扱いの容易なものがよい。更に、 前記発生した活性ガスは原料ガスに由来したイオン化および／またはラジカル化した活性種を含むガスを意味し、全体としてはプラズマ反応器から排出されたガスをいう。前記発生した活性ガスはO₃、OH、O、 HO₂、O₂、 N 、N₂ 、ＮH、ＮH₂、ＮＨ₃の１種または２種以上含むものでよい。例えば、特にアンモニアにプラズマを印加してＮH、ＮH₂、ＮＨ₃ラジカルを形成し、煙道中に注入して排ガス中のＮＯ_XをＮ₂に還元することができる。

本発明の活性ガス生成方法における“高濃度化”とは活性ガス中の活性種であるラジカル化またはイオン化した成分の濃度を少なくとも１．３倍以上、例えば１．５倍、２．０倍、２．５倍に高めることを意味する。

図３は、プラズマ反応器に印加された電圧、電流、注入エネルギーの波形図を示す。パルス周波数は 1 kHz とした。図３より、負荷に印加されている電圧のピーク（Ａ点）は 83 kV 、ピーク電流（Ｂ点）は 355A 、電圧の立ち上がり（Ｃ点）時間は 約100 ns であることがわかる。

図４に原料ガスを空気とした場合のオゾン生成濃度と循環ガス比Q2／ Q１ の関係を棒グラフで示す。なお，反応器で処理される流量 Q１は 1000 m³ / h とした。図より Q２／ Q１ = ０ 、すなわち循環しない場合には，オゾン生成濃度は 125 ppm だったのに対し、Q２／ Q１＝0.82 では 236ppm となり、循環しない場合の 1.9 倍に増加した。さらに、Ｑ２／Q１=0.9では 306ppm となり、2.4 倍に増加した。活性ガスの濃度は、処理しようとする排ガスの濃度に適合して、循環ガス流量比を決定すればよい。

図５は、本発明をボイラー排ガス処理装置に組み込んだ実験装置概略図を示す。図に示すように、活性ガス発生装置３１は本発明によるもので、プラズマ反応器３２で生成された活性ガス３３は活性ガス供給路３４を通り、一方、ボイラー３５の排ガス供給通路部（煙道）３６に導入する導入口結合部３７に連結し、排ガス中のNOx （＝NO+NO₂）の大半を占めるNO を NO₂に酸化させ、下流のケミカルスクラバー３８において還元剤Ｎａ₂ＳＯ₃水溶液によってＮO₂ は N₂ に還元される。このケミカルスクラバー３８と排ガス供給通路部３６とは連結部３９で連絡されている。

図６に、ケミカルスクラバー３８出口で測定したNO通過率と NO の１ppm あたりの比電力密度を示す。比電力密度とは単位ガス流量に対する投入電力を表しており、同じNO透過率に対して、この値が低いほど、効率よくNOを酸化処理できている。図中のガス燃焼（●表示）と重油燃焼（○表示）はそれぞれの燃焼でボイラーから排出されたガスを本発明からなる処理装置で処理した結果を示し、模擬排ガス（△表示）は実験室において活性ガス循環路のないプラズマ反応器を用いて活性ガスを作成し、 ボンベにより供給したNO 酸化に用いた結果を示している。図に示すように比電力密度が増加するにつれ NO 通過率は減少し、ガス燃焼と重油燃焼の場合には0.02 Ｗh／m³ ／ppm で15％まで低下することがわかる。一方、模擬排ガスの場合には15 ％まで低下させるには、0.05 Ｗh／m³／ppmの１ppm あたりの比電力密度が必要である。これらの結果から、本発明を用いることでNO 処理効率を向上させることができるということがわかる。

本発明により、ディーゼルエンジンなどの内燃機関やボイラーなどからの排気ガス処理や脱臭などについて、プラズマ応用処理を今までよりもさらに低エネルギーかつ高効率に行うことができ、そのための装置並びに方法を提供する事ができる。

本発明における実施の一形態を示す概略図である。 プラズマ反応器に用いられている電極の概略図である。 プラズマ反応器に印加された電圧，電流，注入エネルギーの波形図である。 オゾン生成濃度と循環ガス比 Q２／Qｌ の関係図である。 本発明を排ガス処理装置に組み込んだ実験装置概略図である。 排ガス処理装置の NO 通過率と NOの１ppmあたりの比電力密度の関係図である。

符号の説明

１ プラズマ反応器
２ 導入口
３ 排出口
４ 原料ガス
５ ファン
６ 分岐手段
７ 活性ガス供給路
８ 活性ガス循環路
９ 原料導入口近傍
１０ オゾン濃度計測計
２１ プラズマ反応器
２２ コイル電極
２３ 放電線
２４ パルス高電圧電源
２５ 原料ガス導入口
２６ 活性ガス排出口
３１ 活性ガス発生装置
３２ プラズマ反応器
３３ 活性ガス
３４ 活性ガス供給路
３５ ボイラー
３６ ボイラー排ガス供給通路（煙道）
３７ 導入口結合部
３８ ケミカルスクラバー
３９ 連結部

Claims (13)

1. 排ガス処理、表面処理又は脱臭に利用可能な活性ガスの生成方法において、原料のガスを、電極間にて放電を行うプラズマ反応器に導入して前記活性ガスを発生させ、前記プラズマ発生器から排出された該活性ガスの一部を、貯留することなく前記プラズマ反応器に導入し、循環して高濃度化することを特徴とする活性ガス生成方法。
2. 前記活性ガスの原料のガスが、空気，酸素，窒素、水素、アンモニア及び希ガスのいずれか１又は２以上からなることを特徴とする請求項１記載の活性ガス生成方法。
3. 前記プラズマ反応器が、パルス高電圧電源，交流高電圧電源、直流高電圧電源、矩形波高電圧電源のいずれかにより駆動される非熱プラズマ反応器であることを特徴とする請求項１又は２のいずれか１つに記載の活性ガス生成方法。
4. 前記プラズマ反応器の電極が、金属放電線対金属コイル円筒、金属針対金属平板、金属放電線対金属円筒のいずれかであることを特徴とする請求項１乃至３いずれか１つに記載の活性ガス生成方法。
5. 前記プラズマ反応器の電極が、少なくとも一方が誘電体バリアで覆われた一対の板状金属である請求項１乃至４いずれか１つに記載の活性ガス生成方法。
6. 原料のガスを導入する導入口と発生した活性ガスを排出する排出口を有し且つ電極間にて放電を行うプラズマ反応器を備え、前記排出口からは活性ガス供給路と活性ガス循環路に連結され、前記活性ガス循環路は前記プラズマ反応器の導入口近傍に連結されることを特徴とする活性ガス生成装置。
7. 前記活性ガスの原料のガスである空気，酸素，窒素、水素、アンモニア及び希ガスのいずれか１又は２以上を含むガス供給装置を前記プラズマ反応器のガス原料導入口に連接したことを特徴とする請求項６記載の活性ガス生成装置。
8. 前記活性ガス供給路と活性ガス循環路との比率をコントロールする分配手段を備えたことを特徴とする請求項６記載の活性ガス生成装置。
9. 前記プラズマ反応器が、パルス高電圧電源、交流高電圧電源、直流高電圧電源、矩形波高電圧電源のいずれかにより駆動される非熱プラズマ反応器である請求項６記載の活性ガス生成装置。
10. 前記プラズマ反応器の電極が、金属放電線対金属コイル円筒、金属針対金属平板、金属放電線対金属円筒のいずれかである請求項６記載の活性ガス生成装置。
11. 前記プラズマ反応器の電極が，少なくとも一方が誘電体バリアで覆われた一対の板状金属である請求項６記載の活性ガス生成装置。
12. 請求項６乃至１１のいずれか１つに記載の活性ガス生成装置と、それからの活性ガスを導入する導入口結合部、排出ガス供給通路部、混合し化学反応処理するスクラバー、及び前記排出ガス供給通路部と前記スクラバーの連結手段、を備えた排ガス処理システム装置。
13. 原料のガスを導入する導入口と発生した活性ガスを排出する排出口を有し且つ電極間にて放電を行うプラズマ反応器を設け、前記排出口からは活性ガス供給路と活性ガス循環路を備えた分岐管に連結され、前記ガス循環路は前記プラズマ反応器の前記導入口近傍に連結される活性ガス生成装置を備え、該活性ガス生成装置からの活性ガスを導入することを特徴とする請求項１２記載の排ガス処理システム装置。

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