JP6278754B2 - ガス処理装置 - Google Patents
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Description
本発明は、ガス処理部に設けられる放電極と接地電極との電極間に電圧を印加する電源を設け、前記電極間に周期的に変化する電圧を印加して、原料ガス供給部からガス処理部に供給された原料ガスにプラズマを発生させて、生成された生成ガスを生成ガス排出部に排出するガス処理装置に関する。
近年排ガス中に含まれる二酸化炭素が地球温暖化ガスとして注目されているが、燃焼排ガス中に含まれる可燃性ガスも地球温暖化ガスとして知られているため、排ガス中から除去することが望まれている。
このようなガス処理にパルス放電技術を使用することが特許文献１に提案されている。
このようなガス処理にパルス放電技術を使用することが特許文献１に提案されている。
特許文献１では、非平衡プラズマを利用して、ボイラー及び自動車のディーゼルエンジンの排ガス処理や、脱臭処理を行っている。例えば、この排ガス処理として、プラズマ反応器内に導入したアンモニアに非平衡プラズマを印加してＮＨ，ＮＨ2，ＮＨ3ラジカルを含む活性ガスを生成し、その活性ガスを排ガスが流れる煙道中に注入して排ガス中のＮＯｘをＮ2に還元するガス処理が行われている。
特許文献１に記載の技術では、パルス電源から放電極と接地電極との間にパルス電圧（周期的に変化する印加電圧の代表例）を印加して非平衡プラズマを発生してガス処理を行うものであるが、ガス処理率を向上させようとすると、印加エネルギーを各段に増加させることが必要であり、印加エネルギー当たりのガス処理の反応効率を高めること、すなわち、より少ないエネルギーで高いガス処理率を実現することが困難であった。
本発明は、かかる点に着目してなされたものであり、その目的は、少ないエネルギーで効率よくガス処理を行うことができるガス処理装置を提供する点にある。
この目的を達成するための本発明に係るガス処理装置の第１特徴構成は、
少なくともメタン及び窒素を含有する原料ガスから窒素を分離する窒素分離部と、前記窒素分離部で窒素が分離された原料ガスに希ガスを導入するガス導入部とを有する原料ガス供給部と、
放電極と接地電極との電極間に電圧を印加する電源を設け、前記電極間に周期的に変化する電圧を印加して、前記原料ガス供給部から導入される、窒素が分離され希ガスが導入された原料ガスにプラズマを発生させて、生成された生成ガスを生成ガス排出部に排出するガス処理部と、
を備える点にある。
少なくともメタン及び窒素を含有する原料ガスから窒素を分離する窒素分離部と、前記窒素分離部で窒素が分離された原料ガスに希ガスを導入するガス導入部とを有する原料ガス供給部と、
放電極と接地電極との電極間に電圧を印加する電源を設け、前記電極間に周期的に変化する電圧を印加して、前記原料ガス供給部から導入される、窒素が分離され希ガスが導入された原料ガスにプラズマを発生させて、生成された生成ガスを生成ガス排出部に排出するガス処理部と、
を備える点にある。
上記ガス処理装置の第１特徴構成によれば、ガス処理部に流通する原料ガスを挟んで設けられる放電極と接地電極との間に周期的に変化する電圧を印加してプラズマを生成することで、多量の化学活性種を効率良く生成することが可能となる。そして、この化学活性種を原料ガス中のメタンに作用させると、メタンを酸化して原料ガス中から除去することが可能になる。
また、本発明者は、鋭意研究した結果、プラズマによるガス処理において、メタンと窒素とを含有している原料ガスよりも、窒素を含まずメタンを含有する原料ガスのほうが、低い印加電圧でその原料ガス中に含まれるメタンを分解できることを見出し、よって、原料ガスに含まれる窒素を希ガスに置換してプラズマによるガス処理を行うことで、少ないエネルギーで原料ガス中のメタンを分解することができる本発明を完成した。
そして、本特徴構成では、窒素分離部において原料ガスから窒素を分離して除去するとともに、ガス導入部において窒素よりもプラズマ化しやすい希ガス（アルゴンガスやヘリウムガス等）を導入するように構成し、これにより、原料ガス中の窒素が希ガスに置換された状態で原料ガスをガス処理部に供給することで、ガス処理部におけるプラズマによる原料ガス中のメタンの酸化をより低い印加電圧で行うことが可能となり、少ないエネルギーで効率よく原料ガスのガス処理を行うことができる。
そして、本特徴構成では、窒素分離部において原料ガスから窒素を分離して除去するとともに、ガス導入部において窒素よりもプラズマ化しやすい希ガス（アルゴンガスやヘリウムガス等）を導入するように構成し、これにより、原料ガス中の窒素が希ガスに置換された状態で原料ガスをガス処理部に供給することで、ガス処理部におけるプラズマによる原料ガス中のメタンの酸化をより低い印加電圧で行うことが可能となり、少ないエネルギーで効率よく原料ガスのガス処理を行うことができる。
本発明に係るガス処理装置の第２特徴構成は、上記ガス処理装置の第１特徴構成に加えて、
前記窒素を分離する前の原料ガスには、さらに少なくとも酸素が含有されており、
前記原料ガス供給部は、前記窒素分離部の上流に設けられ、原料ガスから酸素を分離する酸素分離部をさらに有し、
前記ガス導入部は、前記窒素分離部で窒素が分離された原料ガスに、前記酸素分離部において分離された酸素及び前記希ガスを導入する点にある。
前記窒素を分離する前の原料ガスには、さらに少なくとも酸素が含有されており、
前記原料ガス供給部は、前記窒素分離部の上流に設けられ、原料ガスから酸素を分離する酸素分離部をさらに有し、
前記ガス導入部は、前記窒素分離部で窒素が分離された原料ガスに、前記酸素分離部において分離された酸素及び前記希ガスを導入する点にある。
上記ガス処理装置の第２特徴構成によれば、原料ガスが少なくともメタン、酸素、及び、窒素を含有する場合に、酸素分離部において酸素が分離された原料ガスが窒素分離部に供給されるので、窒素分離部では原料ガスに酸素が共存しない状態で窒素を分離することができる。よって、原料ガスからの窒素の分離が、酸素によって阻害されることなく、容易且つ確実に行うことができる。
また、窒素分離部で窒素が分離された後に、酸素分離部で分離された酸素が原料ガスに戻されるので、ガス処理部において、その酸素を使用して非平衡プラズマにより原料ガスに含まれるメタンを酸化分解することができる。
また、窒素分離部で窒素が分離された後に、酸素分離部で分離された酸素が原料ガスに戻されるので、ガス処理部において、その酸素を使用して非平衡プラズマにより原料ガスに含まれるメタンを酸化分解することができる。
本発明に係るガス処理装置の第３特徴構成は、上記ガス処理装置の第１乃至第２特徴構成に加えて、
前記希ガスがアルゴンガスである点にある。
前記希ガスがアルゴンガスである点にある。
上記ガス処理装置の第３特徴構成によれば、希ガスをヘリウムガス等よりも安価なアルゴンガスとして、窒素が分離された原料ガス中に導入することができる。これにより、原料ガス中のメタンの濃度を、酸化分解に最適な濃度に調整することができる。
本発明に係るガス処理装置の第４特徴構成は、上記ガス処理装置の第２特徴構成に加えて、
前記希ガスを前記ガス導入部に供給する希ガス供給路を備え、当該希ガス供給路に前記酸素分離部において分離した酸素を導入する酸素導入部が設けられた点にある。
前記希ガスを前記ガス導入部に供給する希ガス供給路を備え、当該希ガス供給路に前記酸素分離部において分離した酸素を導入する酸素導入部が設けられた点にある。
上記ガス処理装置の第４特徴構成によれば、希ガス供給路に酸素を導入するので、酸素を希ガス中に分散させた状態で、ガス導入部において原料ガスに導入することができる。よって、原料ガス中のメタンの分解に必要となる酸素を原料ガス中に分散させ、効率よくガス処理を行うことができる。
本発明に係るガス処理装置の第５特徴構成は、上記ガス処理装置の第４特徴構成に加えて、
前記希ガス供給路に、前記希ガスの流量を調整する希ガス流量調整弁を備え、
前記原料ガス供給部に、前記酸素分離部へ供給される原料ガスのガス成分を分析する分離前ガス分析部と、前記窒素分離部で窒素が分離された原料ガスのガス成分を分析する分離後ガス分析部とを備え、
前記分離前ガス分析部及び前記分離後ガス分析部において検出された夫々の原料ガスのメタン濃度から前記窒素分離部による窒素の分離量を求め、当該分離量が前記希ガスの流量となるように前記希ガス流量調整弁の開度を調整する制御装置を備えた点にある。
前記希ガス供給路に、前記希ガスの流量を調整する希ガス流量調整弁を備え、
前記原料ガス供給部に、前記酸素分離部へ供給される原料ガスのガス成分を分析する分離前ガス分析部と、前記窒素分離部で窒素が分離された原料ガスのガス成分を分析する分離後ガス分析部とを備え、
前記分離前ガス分析部及び前記分離後ガス分析部において検出された夫々の原料ガスのメタン濃度から前記窒素分離部による窒素の分離量を求め、当該分離量が前記希ガスの流量となるように前記希ガス流量調整弁の開度を調整する制御装置を備えた点にある。
上記ガス処理装置の第５特徴構成によれば、窒素分離部において原料ガスから分離した窒素の分離量が、ガス導入部において原料ガスに導入する希ガスの流量とされるので、ガス処理部に供給される原料ガス中のメタンの濃度を、原料ガス供給部に供給された原料ガス中のメタンの濃度と同じ濃度にすることができ、また、ガス処理部と原料ガス供給部との原料ガスの流量を同じ流量とすることができる。これにより、原料ガス供給部に供給する原料ガスの流量及びメタン濃度に応じて、ガス処理部において原料ガス中のメタンを分解するために必要となる電圧印加条件を決定することができる。
本発明に係るガス処理装置の第６特徴構成は、上記ガス処理装置の第２、第４、第５特徴構成に加えて、
前記酸素分離部が、酸素の透過速度がメタン及び窒素の透過速度よりも速いガス透過膜を備えている点にある。
前記酸素分離部が、酸素の透過速度がメタン及び窒素の透過速度よりも速いガス透過膜を備えている点にある。
上記ガス処理装置の第６特徴構成によれば、簡単な構成で連続的に原料ガスから酸素を分離することができる。
本発明に係るガス処理装置の第７特徴構成は、上記ガス処理装置の第２、第４、第５、第６特徴構成に加えて、
前記窒素分離部が、前記酸素分離部で酸素が分離された原料ガスから、圧力スイング吸着により窒素を分離する点にある。
前記窒素分離部が、前記酸素分離部で酸素が分離された原料ガスから、圧力スイング吸着により窒素を分離する点にある。
上記ガス処理装置の第７特徴構成によれば、圧力スイング吸着により、窒素吸着材を使用して、窒素を吸着させて原料ガスから窒素を分離すること、又は、原料ガス吸着材を使用して、原料ガスを吸着させて原料ガスから窒素を分離することができる。よって、より効果的に窒素の分離が可能な吸着材を選択して使用することができる。
また、酸素が分離された原料ガスから窒素を分離するので、窒素の分離が酸素によって阻害されることがなく、原料ガスから窒素を高精度に分離することができる。
また、酸素が分離された原料ガスから窒素を分離するので、窒素の分離が酸素によって阻害されることがなく、原料ガスから窒素を高精度に分離することができる。
本発明に係るガス処理装置の第８特徴構成は、上記ガス処理装置の第１乃至第７特徴構成に加えて、
前記電源が、周期的に変化する印加電圧の周波数を変更自在に構成され、
前記生成ガス排出部に生成ガス分析部を設け、
当該生成ガス分析部において検出された前記生成ガス中のメタン濃度が上昇するのに従って前記印加電圧の周波数が大きくなるように変更制御する制御装置を設けた点にある。
前記電源が、周期的に変化する印加電圧の周波数を変更自在に構成され、
前記生成ガス排出部に生成ガス分析部を設け、
当該生成ガス分析部において検出された前記生成ガス中のメタン濃度が上昇するのに従って前記印加電圧の周波数が大きくなるように変更制御する制御装置を設けた点にある。
上記ガス処理装置の第８特徴構成によれば、電源が、周期的に変化する印加電圧の周波数（例えばパルス生成周波数）を変更自在に構成されているから、周波数を変更して原料ガスに適切に周期的な電圧を印加することで、エネルギー効率よく原料ガスのガス処理を行うことができる。例えば、原料ガス中のメタンを酸化させる化学活性種の量を増加させるために、電圧を上げることが考えられるが、電圧を上げることで供給されたエネルギーが原料ガスの温度上昇分に消費される割合が多くなり、エネルギー効率が低下するおそれがある。一方、電圧の周波数を変更すると、原料ガスのガス温度上昇を抑制しつつ電子温度の高いプラズマを高頻度で生成することになるから、時間当たりのプラズマ供給量が増えることになり、プラズマの生成に消費された電力が、エネルギー効率よく化学活性種の生成に用いられるようになる。
また、環境温度、原料ガス中のガス成分の濃度の変動などによって、生成する化学活性種の量が不足し、十分なメタン酸化除去ができなくなる場合が考えられるが、生成ガス排出部にガス分析部を設けると、その分析部におけるメタン濃度により、ガス処理反応の進行度合いを知ることができる。ここで、メタン濃度が上昇すると、この進行度合いが低下していることを意味しているから、生成ガス中のメタン濃度が上昇するのに従って、制御装置が、周波数が大きくなるように変更制御することにより、電源による化学活性種発生量を増加させ、原料ガス中のメタンガスを酸化除去するガス処理反応を促進して、メタン酸化除去能力を回復させることができる。例えば、メタン濃度を一定以下に抑えたい場合、メタン濃度が当該一定値を越えた状態で、現行で採用しているパルス生成周波数より予め定めておいた一定値だけ増大させる（なお、一定値以下とならない場合は、さらに増大させる）ことで、メタン濃度を所望の濃度に保つことができる。
本発明に係るガス処理装置の第９特徴構成は、上記ガス処理装置の第１乃至第８特徴構成に加えて、
前記電源が、周期的に変化する印加電圧の電圧を変更自在に構成され、
前記生成ガス排出部に生成ガス分析部を設け、
当該生成ガス分析部において検出された前記生成ガス中のメタン濃度が上昇するのに従って前記印加電圧の電圧が大きくなるように変更制御する制御装置を設けた点にある。
前記電源が、周期的に変化する印加電圧の電圧を変更自在に構成され、
前記生成ガス排出部に生成ガス分析部を設け、
当該生成ガス分析部において検出された前記生成ガス中のメタン濃度が上昇するのに従って前記印加電圧の電圧が大きくなるように変更制御する制御装置を設けた点にある。
上記ガス処理装置の第９特徴構成によれば、電源が、周期的に変化する印加電圧の電圧（例えば、放電用のパルス電圧の実効値）を変更自在に構成されているから、応答性良く電源による化学活性種発生量を増加することができる。この場合、ガス温度の上昇を伴うが、ガス温度の上昇により触媒反応の進行度合いを調整したり、反応速度を向上させたりする効果が期待できるので、ガス処理装置の反応環境に応じて採用することができる。この構成を採用する場合も、例えば、メタン濃度を一定以下に抑えたい場合、メタン濃度が当該一定値を越えた状態で、現行で採用している周波数より予め定めておいた一定値だけ増大させる、その操作に加えて、現行で採用しているパルス電圧より予め定めておいた一定値だけ増大させる（なお、一定値以下とならない場合は、さらに増大させる）ことで、メタン濃度を所望の濃度に保つことができる。
以下に、本発明のガス処理装置を説明する。なお、以下に好適な実施例を記すが、これら実施例はそれぞれ、本発明をより具体的に例示するために記載されたものであって、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々変更が可能であり、本発明は、以下の記載に限定されるものではない。
〔ガス処理装置〕
ガス処理装置は、図１に示すように、放電極３３と接地電極３２との間に周期的に変化する電圧を印加可能な電源１を設けて、周期的に変化する電圧を電極間に印加し、原料ガス供給部としての原料ガス供給路２からガス処理部３に供給される原料ガスＧに非平衡プラズマを発生させて、生成ガス排出部としての生成ガス排出管４に生成ガスＳを排出する構成としてある。原料ガス供給路２において窒素が分離された原料ガスＧがガス処理部３に供給され、電源１によって印加された電圧によりガス処理部３に発生する非平衡プラズマにより原料ガスＧに含まれるメタンが酸化除去されるように構成されている。
両電極間に印加される周期的に変化する電圧としては、非平衡プラズマを生成する意味からすれば、所定のパルス発生電極から一定の周期で発生される電圧パルスが代表的である。しかしなら、本願発明者の検討結果によれば、単なる交流電圧でも、その電圧・印加周波数を選択することにより、メタンの酸化除去が可能であった。
以下、ガス処理装置の各構成について、印加電圧が電圧パルスである例を主に説明する。
ガス処理装置は、図１に示すように、放電極３３と接地電極３２との間に周期的に変化する電圧を印加可能な電源１を設けて、周期的に変化する電圧を電極間に印加し、原料ガス供給部としての原料ガス供給路２からガス処理部３に供給される原料ガスＧに非平衡プラズマを発生させて、生成ガス排出部としての生成ガス排出管４に生成ガスＳを排出する構成としてある。原料ガス供給路２において窒素が分離された原料ガスＧがガス処理部３に供給され、電源１によって印加された電圧によりガス処理部３に発生する非平衡プラズマにより原料ガスＧに含まれるメタンが酸化除去されるように構成されている。
両電極間に印加される周期的に変化する電圧としては、非平衡プラズマを生成する意味からすれば、所定のパルス発生電極から一定の周期で発生される電圧パルスが代表的である。しかしなら、本願発明者の検討結果によれば、単なる交流電圧でも、その電圧・印加周波数を選択することにより、メタンの酸化除去が可能であった。
以下、ガス処理装置の各構成について、印加電圧が電圧パルスである例を主に説明する。
〔原料ガス供給部〕
原料ガス供給路２には、少なくともメタン、酸素、及び、窒素を含有する原料ガスＧが供給され、原料ガスＧの流れ方向の上流側より、酸素分離部１２に原料ガスＧを加圧して供給するコンプレッサー１１と、原料ガスＧから酸素を分離する酸素分離部１２と、当該酸素分離部１２で酸素が分離された原料ガスＧから窒素を分離する窒素分離部１３と、窒素分離部１３で窒素が分離された原料ガスＧに、酸素分離部１２において分離された酸素及び外部から供給される希ガスＡを導入するガス導入部２１ａとが備えられている。詳しくは後述するが、原料ガスＧの成分と窒素分離部１３の窒素分離能力から、窒素分離部１３で分離できる窒素量に応じて、希ガスＡがガス導入部２１ａから導入する様に構成されている。
原料ガス供給路２には、少なくともメタン、酸素、及び、窒素を含有する原料ガスＧが供給され、原料ガスＧの流れ方向の上流側より、酸素分離部１２に原料ガスＧを加圧して供給するコンプレッサー１１と、原料ガスＧから酸素を分離する酸素分離部１２と、当該酸素分離部１２で酸素が分離された原料ガスＧから窒素を分離する窒素分離部１３と、窒素分離部１３で窒素が分離された原料ガスＧに、酸素分離部１２において分離された酸素及び外部から供給される希ガスＡを導入するガス導入部２１ａとが備えられている。詳しくは後述するが、原料ガスＧの成分と窒素分離部１３の窒素分離能力から、窒素分離部１３で分離できる窒素量に応じて、希ガスＡがガス導入部２１ａから導入する様に構成されている。
さらに、この原料ガス供給路２には、酸素分離部１２へ供給される原料ガスＧのガス成分を分析する分離前ガス分析部８に接続される上流側メタンセンサ８１と、窒素分離部１３で窒素が分離された原料ガスＧのガス成分を分析する分離後ガス分析部７に接続される下流側メタンセンサ７１とが備えられている。
〔希ガス供給路〕
希ガスＡをガス導入部２１ａに供給する希ガス供給路２１には、酸素分離部１２において分離した酸素を希ガス供給路２１内に導入する酸素導入部２１ｂが設けられている。また、希ガス供給路２１には、希ガスＡの流量を調整する希ガス流量調整弁２１ｃを備えている。この希ガス供給路２１によって供給される希ガスＡはアルゴンガスとされる。
希ガスＡをガス導入部２１ａに供給する希ガス供給路２１には、酸素分離部１２において分離した酸素を希ガス供給路２１内に導入する酸素導入部２１ｂが設けられている。また、希ガス供給路２１には、希ガスＡの流量を調整する希ガス流量調整弁２１ｃを備えている。この希ガス供給路２１によって供給される希ガスＡはアルゴンガスとされる。
〔酸素分離部〕
酸素分離部１２は、酸素の透過速度がメタン及び窒素の透過速度よりも速いガス透過膜（図示せず）を備えたガス分離膜モジュールで構成されている。ガス分離膜モジュールは、公知のものであるので詳述はしないが、ガス透過膜としては、シリコン、芳香族ポリイミドなどの高分子膜が一般に知られている。そして、高分子膜に対する原料ガスＧの各ガス成分の透過速度の差を利用して、原料ガスＧに含まれる酸素などの透過速度の速いガスと、窒素、メタンのような遅いガスとを分離するものである。また、このガス分離膜モジュールは、ガス透過膜のガス透過面積を増加して分離速度を向上するために、多数の中空糸状の高分子膜を束ねた構造とされている。
酸素分離部１２は、酸素の透過速度がメタン及び窒素の透過速度よりも速いガス透過膜（図示せず）を備えたガス分離膜モジュールで構成されている。ガス分離膜モジュールは、公知のものであるので詳述はしないが、ガス透過膜としては、シリコン、芳香族ポリイミドなどの高分子膜が一般に知られている。そして、高分子膜に対する原料ガスＧの各ガス成分の透過速度の差を利用して、原料ガスＧに含まれる酸素などの透過速度の速いガスと、窒素、メタンのような遅いガスとを分離するものである。また、このガス分離膜モジュールは、ガス透過膜のガス透過面積を増加して分離速度を向上するために、多数の中空糸状の高分子膜を束ねた構造とされている。
ガス分離膜モジュールで構成される酸素分離部１２に原料ガスＧを送り込むと、透過速度の速い酸素が中空糸状の高分子膜を通り抜け、その通り抜けた酸素が希ガス供給路２１と接続する酸素供給路１２ａから排出される。一方、窒素及びメタンを含む中空糸状の高分子膜を通り抜けない原料ガスＧの成分は、酸素分離後流路部２ａに排出されるように構成されている。これにより、窒素分離部１３に酸素が分離された原料ガスＧを供給することができる。
〔窒素分離部〕
窒素分離部１３は、酸素分離部１２で酸素が分離された原料ガスＧから、圧力スイング吸着により窒素を分離する圧力スイング吸着装置で構成されている。この圧力スイング吸着装置は公知であるので詳述はしないが、例えば、特開２０００−３１２８２４号公報に開示されているのと同様な構成の圧力スイング吸着装置である。
つまり、窒素を選択的に吸着する吸着材が内部に充填された複数の吸着塔（図示せず）を有し、夫々の吸着塔に順次原料ガスを供給して、吸着塔内を昇圧して原料ガスＧ中の窒素を吸着材に吸着させ（吸着工程）、吸着塔内を減圧して吸着材から窒素を離脱させて（脱着工程）、原料ガスＧ中から窒素を分離することができるものである。この吸着剤としては、モレキュラーシーブカーボン等を使用することができる。
窒素分離部１３は、酸素分離部１２で酸素が分離された原料ガスＧから、圧力スイング吸着により窒素を分離する圧力スイング吸着装置で構成されている。この圧力スイング吸着装置は公知であるので詳述はしないが、例えば、特開２０００−３１２８２４号公報に開示されているのと同様な構成の圧力スイング吸着装置である。
つまり、窒素を選択的に吸着する吸着材が内部に充填された複数の吸着塔（図示せず）を有し、夫々の吸着塔に順次原料ガスを供給して、吸着塔内を昇圧して原料ガスＧ中の窒素を吸着材に吸着させ（吸着工程）、吸着塔内を減圧して吸着材から窒素を離脱させて（脱着工程）、原料ガスＧ中から窒素を分離することができるものである。この吸着剤としては、モレキュラーシーブカーボン等を使用することができる。
そして、脱着工程において吸着塔内の減圧開始時に、吸着塔内において吸着材に吸着されずに存在しているメタンを含む原料ガスＧを窒素分離後流路部２ｂに流出するように構成され、さらに減圧することで吸着材から離脱する窒素を窒素排出流路１３ａに排出するように構成されている。
また、窒素分離後流路部２ｂには、上述の如く、ガス導入部２１ａが設けられており、原料ガスＧに希ガスＡと酸素とが導入される。これにより、窒素が除去された後に、希ガスＡと酸素とが導入された原料ガスＧをガス処理部３に供給することができる。
また、窒素分離後流路部２ｂには、上述の如く、ガス導入部２１ａが設けられており、原料ガスＧに希ガスＡと酸素とが導入される。これにより、窒素が除去された後に、希ガスＡと酸素とが導入された原料ガスＧをガス処理部３に供給することができる。
〔ガス処理部〕
ガス処理部３としては、同軸円筒式のものや、触媒を併用する形態のものや水膜式のものなど、種々公知の形態のガス処理部３を採用することができる。
ガス処理部３としては、同軸円筒式のものや、触媒を併用する形態のものや水膜式のものなど、種々公知の形態のガス処理部３を採用することができる。
図１に示すガス処理装置におけるガス処理部３はガス流通管３１の一方面に銅箔を付設して、接地電極３２を設けるとともに、他方面に棒状の放電極３３を設けて、前記放電極３３から、高電圧パルスを印加して、前記ガス流通管３１内部に、非平衡プラズマを発生させる構造としてある。
そして、ガス流通管３１の一端部側には、原料ガス供給路２を接続するとともに、ガス流通管３１内部に発生した非平衡プラズマを前記原料ガスＧに接触させ、前記非平衡プラズマにより発生したＯＨ，Ｏ，ＨＯ2などのラジカルに代表される活性化学種により、原料ガスＧに含まれるメタンを酸化して、二酸化炭素に変換することができる構成とし、他端部側は生成ガス排出管４に接続してあり、ガス流通管３１内部に生成したメタン濃度の低減された生成ガスＳを排出可能に構成してある。
〔電源〕
電源１は、制御装置６からの制御信号にしたがって、前記非平衡プラズマを原料ガス中に生成するために、ガス処理部３に設けられた電極（３２，３３）間にパルス電圧を印加する。印加されるパルス電圧の実効電圧・パルス生成周波数が、制御装置６からの指令に従って変更可能とされている。電源１は、後述する制御装置６によって制御され、メタン濃度が一定値を越えた場合に、現行で採用しているパルス生成周波数より予め定めておいた一定値だけ増大させる、その操作に加えて、現行で採用しているパルス電圧より予め定めておいた一定値だけ増大させる（なお、一定値以下とならない場合は、さらに増大させる）構成とされている。
電源１は、制御装置６からの制御信号にしたがって、前記非平衡プラズマを原料ガス中に生成するために、ガス処理部３に設けられた電極（３２，３３）間にパルス電圧を印加する。印加されるパルス電圧の実効電圧・パルス生成周波数が、制御装置６からの指令に従って変更可能とされている。電源１は、後述する制御装置６によって制御され、メタン濃度が一定値を越えた場合に、現行で採用しているパルス生成周波数より予め定めておいた一定値だけ増大させる、その操作に加えて、現行で採用しているパルス電圧より予め定めておいた一定値だけ増大させる（なお、一定値以下とならない場合は、さらに増大させる）構成とされている。
〔ガス分析部〕
分離前ガス分析部８は、コンプレッサー１１よりも原料ガスＧの流れの上流側に設けられた上流側メタンセンサ８１を備え、原料ガスＧのガス中のメタン濃度に対応する出力を、制御装置６に出力可能に設けてある。
一方、分離後ガス分析部７は、ガス導入部２１ａよりも原料ガスＧの流れの下流側に設けられた下流側メタンセンサ７１を備え、原料ガスＧ中のメタン濃度に対応する出力を、制御装置６に出力可能に設けてある。
また、生成ガス分析部５は、生成ガス排出管４に設けられ、生成ガス排出管４に排出される生成ガスＳのメタンを検知する生成ガスメタンセンサ５１を備え、生成ガスＳ中のメタン濃度に対応する出力を、前記制御装置６に出力可能に設けてある。
これらの上流側メタンセンサ８１、下流側メタンセンサ７１及び生成ガスメタンセンサ５１としては種々公知のものが用いられ、原料ガスＧ及び生成ガスＳ中のメタン濃度を、電気出力等として制御装置６に出力可能な構成であれば好適に用いられる。
分離前ガス分析部８は、コンプレッサー１１よりも原料ガスＧの流れの上流側に設けられた上流側メタンセンサ８１を備え、原料ガスＧのガス中のメタン濃度に対応する出力を、制御装置６に出力可能に設けてある。
一方、分離後ガス分析部７は、ガス導入部２１ａよりも原料ガスＧの流れの下流側に設けられた下流側メタンセンサ７１を備え、原料ガスＧ中のメタン濃度に対応する出力を、制御装置６に出力可能に設けてある。
また、生成ガス分析部５は、生成ガス排出管４に設けられ、生成ガス排出管４に排出される生成ガスＳのメタンを検知する生成ガスメタンセンサ５１を備え、生成ガスＳ中のメタン濃度に対応する出力を、前記制御装置６に出力可能に設けてある。
これらの上流側メタンセンサ８１、下流側メタンセンサ７１及び生成ガスメタンセンサ５１としては種々公知のものが用いられ、原料ガスＧ及び生成ガスＳ中のメタン濃度を、電気出力等として制御装置６に出力可能な構成であれば好適に用いられる。
〔制御装置〕
制御装置６は、分離前ガス分析部８及び分離後ガス分析部７において分析された夫々の原料ガスＧのメタン濃度から窒素分離部１３において原料ガスＧから分離された窒素の分離量を求め、この分離量がガス導入部２１ａにおいて原料ガスＧに導入される希ガスＡの流量となるように希ガス流量調整弁２１ｃの開度を調整する。これにより、ガス処理部３に供給する窒素が分離された後の原料ガスＧのメタン濃度を、窒素が分離される前の原料ガスＧのメタン濃度と同じ濃度とすることができる。
制御装置６は、分離前ガス分析部８及び分離後ガス分析部７において分析された夫々の原料ガスＧのメタン濃度から窒素分離部１３において原料ガスＧから分離された窒素の分離量を求め、この分離量がガス導入部２１ａにおいて原料ガスＧに導入される希ガスＡの流量となるように希ガス流量調整弁２１ｃの開度を調整する。これにより、ガス処理部３に供給する窒素が分離された後の原料ガスＧのメタン濃度を、窒素が分離される前の原料ガスＧのメタン濃度と同じ濃度とすることができる。
一方、この制御装置６は、原料ガスＧ中のメタン濃度が高すぎるなどして、生成ガス排出管４より排出される生成ガスＳ中のメタン濃度が上昇した場合には、希ガス供給路２１に窒素分離部１３において分離された窒素の分離量以上の希ガスＡを供給して、原料ガスＧのメタン濃度を適正領域にまで希釈する制御を行うことができ、メタンの変換能力を向上させることもできる構成となっている。
また、制御装置６は、生成ガス分析部５からの出力を受け、生成ガス分析部５によって検出された検出信号によって生成ガスＳ中のメタン濃度が上昇するのにしたがってパルス生成周波数が大きくなるように変更制御する。例えば、生成ガスＳ中のメタン濃度が所定以上になったものと判定されるときは、前記電源１のパルス生成周波数を増加させる制御を行う。また、前記メタン濃度の上昇速度に応じて前記電源１のパルス生成周波数を増加させる制御を行うこともでき、これらに加えて、前記電源１のパルス強度（印加電圧の実効値（最大値でもよい））を増加させる制御を行うこともできる。これにより、非平衡プラズマによるメタン酸化反応を、より完全に進行できるようになる（図３参照）。
具体的には、放電エネルギーを１回のパルス放電当たりの電圧と周波数の関数として表し、パルス電圧とパルス生成周波数の関数である放電エネルギーをエネルギーマップとしてあらかじめ前記制御装置６に設けられる演算部６１に記憶させておく。ここで、印加した電圧値が同じ場合は、１回のパルス放電あたりの放電エネルギーは同じである。また、パルス生成周波数が変化しても、１回のパルス放電当たりの放電エネルギーは一定と仮定できるから、印加電圧（ｖ）と周波数（ｆ）の関数として放電エネルギー（Ｅ）を算出することができる。
そこで制御装置６は、生成ガスＳ中のメタン濃度が所定以上になったものと判定されるときは、前記エネルギーマップを参照して、パルス発生周波数（ｆ）を増加させ、前記放電エネルギー（Ｅ）を増加させる制御を行う。
そこで制御装置６は、生成ガスＳ中のメタン濃度が所定以上になったものと判定されるときは、前記エネルギーマップを参照して、パルス発生周波数（ｆ）を増加させ、前記放電エネルギー（Ｅ）を増加させる制御を行う。
〔メタンの酸化条件〕
当該メタンの参加条件の検討に対しては、周期的に変化する印加電圧として、交流電圧を印加した場合と、パルス電圧を印加した場合の２例で検討を行なった。
交流電圧を印加した場合の結果
図２に、電極３２、３３間に交流電圧（電圧：可変、交流周波数：３０ｋＨｚ）を印加した場合の、メタン酸化除去率（横軸）および交流電圧実効値（縦軸）との関係を調べたグラフを示す。なお、図２には、比較のため窒素を含有している原料ガスの場合におけるメタン酸化除去率の一例（比較例）を示した。
図２によると、約７４％のメタン酸化除去率を得るために必要となる電圧が、原料ガスＧに窒素が含まれておらず、アルゴンガスが共存している場合（本実施例）では、約２．２ｋＶであるのに対し、従来のメタン酸化除去率として示した原料ガスＧに窒素が含有している場合（比較例）では、約３．８ｋＶもの電圧が必要となる。
また、約９８％のメタン酸化除去率を得るために必要となる電圧が、本実施例では約３．１ｋＶであるのに対し、比較例では、４．４ｋＶもの電圧が必要となる。
そして、本実施例では、電圧が約４．２ｋＶで約１００％のメタン酸化除去率が得られることがわかる。この結果より、窒素を例えばアルゴンに置換することで本実施例では少ないエネルギーで効率よくメタン酸化分解が行われることがわかる。
当該メタンの参加条件の検討に対しては、周期的に変化する印加電圧として、交流電圧を印加した場合と、パルス電圧を印加した場合の２例で検討を行なった。
交流電圧を印加した場合の結果
図２に、電極３２、３３間に交流電圧（電圧：可変、交流周波数：３０ｋＨｚ）を印加した場合の、メタン酸化除去率（横軸）および交流電圧実効値（縦軸）との関係を調べたグラフを示す。なお、図２には、比較のため窒素を含有している原料ガスの場合におけるメタン酸化除去率の一例（比較例）を示した。
図２によると、約７４％のメタン酸化除去率を得るために必要となる電圧が、原料ガスＧに窒素が含まれておらず、アルゴンガスが共存している場合（本実施例）では、約２．２ｋＶであるのに対し、従来のメタン酸化除去率として示した原料ガスＧに窒素が含有している場合（比較例）では、約３．８ｋＶもの電圧が必要となる。
また、約９８％のメタン酸化除去率を得るために必要となる電圧が、本実施例では約３．１ｋＶであるのに対し、比較例では、４．４ｋＶもの電圧が必要となる。
そして、本実施例では、電圧が約４．２ｋＶで約１００％のメタン酸化除去率が得られることがわかる。この結果より、窒素を例えばアルゴンに置換することで本実施例では少ないエネルギーで効率よくメタン酸化分解が行われることがわかる。
パルス電圧を印加した場合の結果
図３に、電極３２、３３間にパルス電圧（パルス電圧（縦軸）：可変、パルス生成周波数（横軸）：１０ｋＨｚ〜１００ｋＨｚ）を印加した場合の、メタンの酸化結果を示した。パルス幅は１０ｎｓで一定とした。
図３によると、所定のパルス生成周波数を供給したときにパルス電圧が増加するにつれて、発生するプラズマによるメタン酸化能力が強くなることがわかる。このグラフの見方を変えると、所定のパルス電圧のパルス電圧を供給した場合に、電源１のパルス生成周波数を増加させるにつれて、発生するプラズマによるメタン酸化能力が強くなることも読み取れ、生成ガス分析部５におけるメタン濃度の上昇にしたがって、パルス生成周波数を増加させることにより、ガス処理部３におけるメタン酸化処理能力を高められ、生成ガス分析部５において酸化しきれずに残留するメタンを、確実に酸化処理可能な非平衡プラズマを発生させられることがわかる。
図３に、電極３２、３３間にパルス電圧（パルス電圧（縦軸）：可変、パルス生成周波数（横軸）：１０ｋＨｚ〜１００ｋＨｚ）を印加した場合の、メタンの酸化結果を示した。パルス幅は１０ｎｓで一定とした。
図３によると、所定のパルス生成周波数を供給したときにパルス電圧が増加するにつれて、発生するプラズマによるメタン酸化能力が強くなることがわかる。このグラフの見方を変えると、所定のパルス電圧のパルス電圧を供給した場合に、電源１のパルス生成周波数を増加させるにつれて、発生するプラズマによるメタン酸化能力が強くなることも読み取れ、生成ガス分析部５におけるメタン濃度の上昇にしたがって、パルス生成周波数を増加させることにより、ガス処理部３におけるメタン酸化処理能力を高められ、生成ガス分析部５において酸化しきれずに残留するメタンを、確実に酸化処理可能な非平衡プラズマを発生させられることがわかる。
従って、所定の周波数で印加電圧を変化させることが可能な電源１（周期的にパルスを発生するパルス生成電源或いは高周波数の交流電源）を設け、生成ガスＳ中のメタン濃度増加に伴って、印加電圧の周波数（代表的にはパルス生成周波数）を増加させる制御を行うと、最も効率よく、少ないエネルギー供給でメタンの酸化除去を行えることがわかる。
また、生成ガスＳ中のメタン濃度増加に伴って、印加電圧の実効値（代表的にはパルス強度）を増加させる制御を行うことにより、エネルギー供給量の増加を抑制した状態で、メタンの酸化除去を行える条件を迅速に維持変更できることがわかる。
〔別実施形態〕
最後に、本発明の別実施形態について説明する。尚、以下に説明する各実施形態の構成は、夫々単独で適用されるものに限られず、矛盾が生じない限り、他の実施形態の構成と組み合わせて適用することも可能である。
（１）上記制御装置に関して、エネルギーマップを参照して電源１を駆動制御するのに代え、図４に示すように、前記電源１に設けられる電圧プローブ１４、電流プローブ１５からの電圧値（ｖ）、電流値（ｉ）をモニタする構成として、実際に放電されたエネルギー（Ｅ）は、電圧値（ｖ）、電流値（ｉ）の積の単位時間あたりの積分値として求められるから、前記制御装置は、電流プローブからの電圧値（ｖ）、電流値（ｉ）をモニタして、放電エネルギーを増加させる制御を行うこともできる。
最後に、本発明の別実施形態について説明する。尚、以下に説明する各実施形態の構成は、夫々単独で適用されるものに限られず、矛盾が生じない限り、他の実施形態の構成と組み合わせて適用することも可能である。
（１）上記制御装置に関して、エネルギーマップを参照して電源１を駆動制御するのに代え、図４に示すように、前記電源１に設けられる電圧プローブ１４、電流プローブ１５からの電圧値（ｖ）、電流値（ｉ）をモニタする構成として、実際に放電されたエネルギー（Ｅ）は、電圧値（ｖ）、電流値（ｉ）の積の単位時間あたりの積分値として求められるから、前記制御装置は、電流プローブからの電圧値（ｖ）、電流値（ｉ）をモニタして、放電エネルギーを増加させる制御を行うこともできる。
（２）上記実施形態では、原料ガス供給路２に酸素分離部１２及び窒素分離部１３を設けたが、これに限らず、原料ガス供給路２に酸素分離部１２を設けず窒素分離部１３だけを設けてもよい。
（３）上記実施形態では、コンプレッサー１１を設けて、酸素分離部１２のガス透過膜の上流側の圧力を高くすることで、ガス透過膜の上流側の圧力を下流側よりも高い圧力として原料ガスＧの窒素が透過するように構成されたが、これに限らず、酸素供給路１２ａにコンプレッサー１１を設けて、ガス透過膜の下流側の圧力を低くすることで、上流側の圧力を下流側の圧力よりも高い圧力として原料ガスＧの酸素がガス透過膜を透過するように構成してもよい。
（４）上記実施形態では、希ガス供給路２１によって供給される希ガスＡはアルゴンガスとしたが、これに限らず、希ガスＡをヘリウムガスとすることができる。また、その他の希ガスとすることもできる。
（５）上記実施形態では、窒素分離部１３において、窒素吸着材を使用して、圧力スイング吸着により窒素を吸着させて原料ガスＧから窒素を分離したが、これに限らず、窒素分離部１３において、原料ガス吸着材を使用して、メタンを含む原料ガスＧを吸着させて原料ガスＧから窒素を分離するように構成してもよい。
（６）上記実施形態では、原料ガス供給路２のガス導入部２１ａにおいて、窒素分離部１３で窒素が分離された原料ガスＧに、酸素分離部１２で分離された酸素が導入されたが、これに限らず、外部から供給された酸素を窒素分離部１３で窒素が分離された原料ガスＧに導入してもよい。
（７）上記実施形態では、制御装置６は、生成ガスＳ中のメタン濃度が上昇するのにしたがって電源１から出力する印加電圧の周波数を大きくする制御に加えて、電源１の印加電圧自体の大きさを増加させる制御を行ったが、これに限らず、生成ガスＳ中のメタン濃度が上昇するのにしたがって電源１から出力する印加電圧の周波数を大きくする制御のみを行ってもよく、また、生成ガスＳ中のメタン濃度が上昇するのにしたがって電源１の印加電圧を増加させる制御のみを行ってもよい。
以上説明したように、少ないエネルギーで効率よくガス処理を行うことができるガス処理装置を提供することができる。
１ 電源
２ 原料ガス供給部
３ ガス処理部
４ 生成ガス排出部
５ 生成ガス分析部
６ 制御装置
７ 分離後ガス分析部
８ 分離前ガス分析部
１２ 酸素分離部
１３ 窒素分離部
２１ 希ガス供給路
２１ａ ガス導入部
２１ｂ 酸素導入部
２１ｃ 希ガス流量調整弁
３２ 接地電極
３３ 放電極
Ａ 希ガス
Ｇ 原料ガス
Ｓ 生成ガス
２ 原料ガス供給部
３ ガス処理部
４ 生成ガス排出部
５ 生成ガス分析部
６ 制御装置
７ 分離後ガス分析部
８ 分離前ガス分析部
１２ 酸素分離部
１３ 窒素分離部
２１ 希ガス供給路
２１ａ ガス導入部
２１ｂ 酸素導入部
２１ｃ 希ガス流量調整弁
３２ 接地電極
３３ 放電極
Ａ 希ガス
Ｇ 原料ガス
Ｓ 生成ガス
Claims (9)
- 少なくともメタン及び窒素を含有する原料ガスから窒素を分離する窒素分離部と、前記窒素分離部で窒素が分離された原料ガスに希ガスを導入するガス導入部とを有する原料ガス供給部と、
放電極と接地電極との電極間に電圧を印加する電源を設け、前記電極間に周期的に変化する電圧を印加して、前記原料ガス供給部から導入される、窒素が分離され希ガスが導入された原料ガスにプラズマを発生させて、生成された生成ガスを生成ガス排出部に排出するガス処理部と、
を備えるガス処理装置。 - 前記窒素を分離する前の原料ガスには、さらに少なくとも酸素が含有されており、
前記原料ガス供給部は、前記窒素分離部の上流に設けられ、原料ガスから酸素を分離する酸素分離部をさらに有し、
前記ガス導入部は、前記窒素分離部で窒素が分離された原料ガスに、前記酸素分離部において分離された酸素及び前記希ガスを導入する、請求項１に記載のガス処理装置。 - 前記希ガスがアルゴンガスである請求項１又は２に記載のガス処理装置。
- 前記希ガスを前記ガス導入部に供給する希ガス供給路を備え、当該希ガス供給路に前記酸素分離部において分離した酸素を導入する酸素導入部が設けられた請求項２に記載のガス処理装置。
- 前記希ガス供給路に、前記希ガスの流量を調整する希ガス流量調整弁を備え、
前記原料ガス供給部に、前記酸素分離部へ供給される原料ガスのガス成分を分析する分離前ガス分析部と、前記窒素分離部で窒素が分離された原料ガスのガス成分を分析する分離後ガス分析部とを備え、
前記分離前ガス分析部及び前記分離後ガス分析部において検出された夫々の原料ガスのメタン濃度から前記窒素分離部による窒素の分離量を求め、当該分離量が前記希ガスの流量となるように前記希ガス流量調整弁の開度を調整する制御装置を備えた請求項４に記載のガス処理装置。 - 前記酸素分離部が、酸素の透過速度がメタン及び窒素の透過速度よりも速いガス透過膜を備えている請求項２、４、５の何れか１項に記載のガス処理装置。
- 前記窒素分離部が、前記酸素分離部で酸素が分離された原料ガスから、圧力スイング吸着により窒素を分離する請求項２、４、５、６の何れか１項に記載のガス処理装置。
- 前記電源が、周期的に変化する印加電圧の周波数を変更自在に構成され、
前記生成ガス排出部に生成ガス分析部を設け、
当該生成ガス分析部において検出された前記生成ガス中のメタン濃度が上昇するのに従って前記印加電圧の周波数が大きくなるように変更制御する制御装置を設けた請求項１から７の何れか１項に記載のガス処理装置。 - 前記電源が、周期的に変化する印加電圧の電圧を変更自在に構成され、
前記生成ガス排出部に生成ガス分析部を設け、
当該生成ガス分析部において検出された前記生成ガス中のメタン濃度が上昇するのに従って前記印加電圧の電圧が大きくなるように変更制御する制御装置を設けた請求項１から８の何れか１項に記載のガス処理装置。
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