WO2013129787A1 - 고체산화물 연료전지용 단위 셀 및 이를 이용한 고체산화물 연료전지 - Google Patents

고체산화물 연료전지용 단위 셀 및 이를 이용한 고체산화물 연료전지 Download PDF

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Definitions

  • the present invention relates to a unit cell for a solid oxide fuel cell and a solid oxide fuel cell using the same.
  • a solid oxide fuel cell is based on a cell in which a cathode (fuel electrode) and a cathode (air electrode) are attached to both sides of an electrolyte layer such as yttria stabilized zirconia (YSZ).
  • the electrolyte such as the yttria stabilized zirconia, has a dense structure such that fuel and air do not mix, whereas the cathode and the anode have a porous structure so that fuel and hydrogen can be smoothly diffused, respectively.
  • the structure of the solid oxide fuel cell has been developed in the form of a flat plate and a tube, the tube is again classified into a cylindrical, flat pipe made to facilitate the stacking (stacking) of the cells.
  • a solid oxide fuel cell in order to increase the power density of the cell, reducing the resistance of the cell by applying a thin film of electrolyte on the electrode support is a commonly used method for fabricating flat and tubular cells.
  • a connecting plate that serves to connect fuel cells and air at the same time and connects the cells in series, and the metal connector used at present is corrosive at high temperature. Problems such as deterioration of cell performance by reacting with the anode of an SOFC cell have been generally reported.
  • the problem of the connecting material plays an important role in determining the durability of the solid oxide fuel cell stack.
  • the flow of fuel and air is separated and supplied to the front and back of the cell by using a metal connecting material and a cell frame, and it is difficult to seal between the cell and the metal plate, and the weight of the stack increases to increase the load on the cell. There is a problem that it takes, the volume is increased and the manufacturing cost of the stack, such as metal processing cost increases.
  • An object of the present invention is to provide a unit cell for an integrated solid oxide fuel cell in which a solid oxide fuel cell configured by stacking a plurality of unit cells does not need a separate separator and has an air inlet and a fuel inlet at the cathode. It is.
  • Another object of the present invention is to provide a solid oxide fuel cell unit cell and a solid oxide fuel cell using the same, which can reduce and reduce the manufacturing cost of a solid oxide fuel cell unit cell.
  • the present invention is a unit cell for a solid oxide fuel cell comprising a negative electrode, an electrolyte layer, a positive electrode and a connecting material, the fuel inlet is provided on both sides of the negative electrode through the upper and lower surfaces, provided on both sides A cathode having a plurality of fuel flow portions penetrating the inside of the cathode between the fuel access portions, and having an air entry portion penetrating the upper and lower surfaces on both sides of the cathode adjacent the length of the fuel flow portion; An anode provided on the electrolyte layer coated on the cathode; It provides a unit cell for a solid oxide fuel cell comprising a; and a connecting material coated on the lower surface of the negative electrode.
  • the present invention is a solid oxide fuel cell configured by sequentially stacking the unit cell for the solid oxide fuel cell, the anode of one unit cell and the connecting material of the other unit cell are bonded to each other, a plurality of unit cells are stacked,
  • a solid oxide fuel cell in which air inlets of a cell are connected to each other to form an air access passage, and fuel inlets of a plurality of unit cells are connected to each other to form a fuel access passage.
  • the fuel inlet and the air inlet are vertically penetrated to the cathode, a separate separator is not required, and a separate sealing operation for fuel and air in and out through the side is not required.
  • the weight, size and manufacturing cost of the cell can be reduced.
  • FIG. 1 is a perspective view of a unit cell for a solid oxide fuel cell of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of a unit cell for a solid oxide fuel cell of the present invention.
  • FIG 3 is a perspective view of a unit cell for a solid oxide fuel cell of the present invention including a sealing gasket.
  • FIG. 4 is a layer of a negative electrode tape for manufacturing a unit cell for a solid oxide fuel cell of the present invention.
  • 5 is another layer of a negative electrode tape for manufacturing a unit cell for a solid oxide fuel cell of the present invention.
  • FIG. 6 is a perspective view illustrating fuel and air flow in a fuel cell cell stack in which unit cells for a solid oxide fuel cell of the present invention are stacked.
  • FIG. 7 is a plan view showing the flow of fuel and air in a unit cell for a solid oxide fuel cell of the present invention.
  • FIG. 8 is a cross-sectional view showing a solid oxide fuel cell of the present invention.
  • FIG. 9 is a perspective view showing a solid oxide fuel cell of the present invention.
  • the present invention relates to a unit cell for a solid oxide fuel cell including a cathode, an electrolyte layer, an anode, and a connecting material, wherein a fuel inlet is provided through upper and lower surfaces on both sides of the cathode, and between the fuel inlets provided on both sides.
  • a cathode having a plurality of fuel flow portions penetrating the inside of the cathode, and having an air inlet portion penetrating the upper and lower surfaces on both sides of the cathode adjacent to a length of the fuel flow portion;
  • An anode provided on the electrolyte layer coated on the cathode; It provides a unit cell for a solid oxide fuel cell comprising a; and a connecting material coated on the lower surface of the negative electrode.
  • the air inlet and the fuel inlet are respectively unit.
  • a solid oxide fuel cell configured to stack the unit cells vertically penetrating the cells, injects air and fuel through the unit cell of the lower layer of the unit cells stacked on the cell stack instead of the fuel and air to supply electricity. Can be generated.
  • the sealing or housing required for the conventional solid oxide fuel cell to uniformly flow air or fuel from the side is not required in the unit cell of the present invention, and the manifold is a device capable of controlling air flow in the lower unit cell. It may have a fold.
  • the anode is preferably provided on both sides of the air inlet and laminated on the cathode coated with the electrolyte layer. Air is introduced through the air inlet vertically penetrated to one side of the unit cell, and the inlet air can supply oxygen to the anode, and oxygen is supplied to the anode through the air inlet vertically penetrated to the opposite side. Is discharged.
  • the apparatus further comprises a sealing gasket separating the fuel inlet from the air inlet.
  • the sealing gasket is a device that prevents air and fuel from being mixed with each other by separating the fuel inlet and the air inlet from each other, which penetrate perpendicularly to the unit cell, thereby improving battery generation efficiency of a fuel cell.
  • the connecting member is preferably a ceramic connecting member.
  • the connecting member connects one unit cell to another unit cell so as to allow electricity to flow. Therefore, one unit cell including a connection material stacked on one side of the cathode may be joined to the anode of another unit cell by the connection material to form a cell stack.
  • metal connecting materials corrosion may occur at high temperatures, manufacturing costs are high, and weights are increased.
  • ceramic connecting materials do not generate corrosion in high temperature environments and are inexpensive to manufacture. It is possible to reduce the weight of the fuel cell by reducing the weight.
  • a plurality of irregularities are provided on the surface of the connecting member or the positive electrode.
  • a plurality of unit cells for the solid oxide fuel cell are stacked to form a cell stack, and when air is introduced, irregularities are formed on the surface of the anode or on the surface of the connecting material stacked on the anode to supply oxygen to the anode. It can smoothly and improve the efficiency of electricity generation.
  • the present invention relates to a solid oxide fuel cell in which unit cells for a solid oxide fuel cell are sequentially stacked, and a plurality of unit cells are stacked by bonding a cathode of one unit cell and a connecting material of another unit cell to each other.
  • solid oxide fuel cells in which air inlets are connected to each other to form an air access passage, and fuel inlets of a plurality of unit cells are connected to each other to form a fuel access passage.
  • it is preferable that a plurality of unit cells are stacked so that air and fuel enter and exit through the air inlet and the fuel inlet of the unit cell in which the lower layers are stacked.
  • the solid oxide fuel cell may generate electricity by circulating air and fuel introduced through an air inlet and a fuel inlet of a unit cell stacked on a lower layer, and a fuel cell having an air inlet and a fuel inlet at a side thereof. Unlike the side sealing or housing installation is not necessary, the manufacturing process is simple, easy to seal, and can reduce the manufacturing cost. In addition, by using a ceramic connecting material as the connecting material, a separate metal connecting material and a cell frame are not used, thereby providing a light weight and a small fuel cell.
  • a metal mesh or ceramic felt is stacked and provided between a cathode provided in one unit cell and a connecting material provided in another unit cell.
  • the metal mesh is preferably at least one selected from the group consisting of gold, silver, platinum and stainless steel. The metal mesh may improve the performance of the fuel cell by reducing the contact resistance between the stacked unit cells, and may prevent the unit cell from being damaged by the load applied to the battery during operation.
  • the unit cell for a solid oxide fuel cell may be manufactured by a method of using an extrusion molding machine and a method of stacking a negative electrode tape manufactured by tape casting, but is not limited thereto.
  • the method using the extruder 1) by using a ceramic extrusion machine, to form a cathode so that the fuel flow portion is configured therein, sealing both ends, and dried to vertically the fuel inlet and air inlet Forming through-holes to form a cathode; 2) coating a connecting material on one surface of the negative electrode, and coating an electrolyte layer on a surface of the negative electrode not coated with the connecting material; 3) heat treating the cathode; And 4) a unit cell for a solid oxide fuel cell, including the step of coating an anode and then heat treating the electrolyte layer therebetween.
  • Method for laminating the negative electrode tape produced by the tape casting 1) processing the negative electrode tape produced by the tape casting using laser cutting, ultrasonic cutting, machining, etc .; 2) laminating, heating and laminating a negative electrode tape having only an air entry and exit on both sides with a negative electrode tape having a fuel flow portion therebetween; 3) processing the fuel entry; 4) coating a connecting material on one surface of the negative electrode, and coating an electrolyte layer on a surface of the negative electrode not coated with the connecting material; 5) heat treating the cathode; And 6) manufacturing a unit cell for a solid oxide fuel cell, including a step of coating an anode and then heat treating the electrolyte layer therebetween.
  • 1 is a unit cell for a solid oxide fuel cell
  • 11 is a cathode
  • 12 is an anode
  • 13 is an electrolyte layer
  • 14a is a fuel entry
  • 15a, b, c, d is an air entry
  • 16 is a connecting material
  • 17 is a fuel flow
  • 18 is a sealing gasket
  • 19 is a metal mesh
  • 20 is a manifold
  • 21 is a top plate
  • 22 is a bottom plate.
  • the flat cathode support that is, the cathode 11
  • the fuel flow portion 17 was formed therein, and both ends were sealed.
  • the fuel inlets 14a and b and the air inlets 15a, b, c, and d were vertically penetrated to the cathode 11 by using the dried molded body.
  • the connecting member 16 is coated on the lower surface of the negative electrode 11, and the connecting member 16 and the electrolyte layer are coated after the electrolyte layer 13 is coated on the surface of the negative electrode 11 which is not coated with the connecting member 16. (13) was heat-treated at 1350 to 1400 ° C. to form a dense layer.
  • the anode 12 is coated on the opposite side of the surface on which the connecting member 16 is coated, the anode 12 is coated, and heat-treated at 900 to 1200 ° C., the solid oxide fuel cell unit as shown in FIG. 1.
  • Cell 1 was prepared.
  • the air inlet (15a, b, c, d) is provided to penetrate perpendicular to both sides of the cathode 11 with the anode 12 therebetween, the fuel inlet (14a, b) is It penetrates perpendicularly to both sides of the cathode 12 and is connected to the fuel flow section 17 to allow fuel to flow.
  • the negative electrode tape manufactured by tape casting was processed by laser cutting as shown in Figs. 4 and 5, the first to third layers were made with Fig. 4 as the first and third layers and Fig. 5 as the second layer. Laminated sequentially. Subsequently, after pressing while heating, the fuel inlets 14a and b connected to the plurality of fuel flow units 17 provided in the cathode and penetrated perpendicularly to the cathode were processed.
  • the connecting material is coated on the lower surface of the negative electrode 11, and the connecting material 16 is not coated with the negative electrode 11.
  • An electrolyte layer 13 was coated on the surface, and the connection material 16 and the electrolyte layer 13 were heat-treated at 1350 to 1400 ° C. to form a dense layer.
  • the anode 12 is coated on the opposite side of the surface on which the connecting member 16 is coated, the anode 12 is coated, and heat-treated at 900 to 1200 ° C., the solid oxide fuel cell unit as shown in FIG. 1. Cell 1 was prepared.
  • a sealing gasket 18 is provided in the manufactured unit cell 1 for a solid oxide fuel cell, and the fuel inlets 14a and b are separated from the air inlets 15a, b, c, and d.
  • a unit cell for a solid oxide fuel cell was prepared.
  • FIG. 6 is a perspective view of a solid oxide fuel cell stack manufactured by stacking unit cells for a solid oxide fuel cell prepared in Example 3.
  • FIG. 6 a plurality of unit cells for the solid oxide fuel cell may be stacked to form a fuel cell stack, fuel and air may be injected from a lower surface of a unit cell stacked below, and electricity may be generated. The injected air and fuel are discharged through the opposite air inlet and the fuel inlet.
  • 7 is a diagram schematically illustrating the flow of air and fuel.
  • FIG 8 and 9 are views illustrating a solid oxide fuel cell manufactured by stacking current collector plates 21 and 22 on the solid oxide fuel cell stack.
  • the manifold 20 is connected to a bottom plate 22 stacked on the lower layer to inject and discharge fuel and air.
  • the fuel inlet and the air inlet are vertically penetrated to the cathode, a separate separator is not required, and a separate sealing operation for fuel and air in and out through the side is not required.
  • Industrial applicability is recognized as it has the advantage of reducing the weight, size and manufacturing cost of the cell.

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Description

고체산화물 연료전지용 단위 셀 및 이를 이용한 고체산화물 연료전지
본 발명은 고체산화물 연료전지용 단위 셀 및 이를 이용한 고체산화물 연료전지에 관한 것이다.
일반적으로 고체산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC)는 이트리아 안정화 지르코니아(YSZ)와 같은 전해질층 양쪽에 음극(연료극)과 양극(공기극)이 부착되어 있는 셀을 기본 구성 요소로 한다. 상기 이트리아 안정화 지르코니아와 같은 전해질은 연료와 공기가 섞이지 않도록 치밀한 구조를 가지는 반면에 음극과 양극은 각각 연료와 수소가 원활히 확산되도록 다공성 구조를 갖도록 구성하는 것이 일반적이다.
상기 고체산화물 연료전지의 구조는 평판형과 튜브형이 개발되었으며, 튜브형은 다시 원통형과, 셀 들의 연결(stacking)이 용이하도록 납작하게 만든 평관형으로 분류된다. 고체산화물 연료전지에서 셀의 출력밀도를 높이기 위해서 전극 지지체 위에 전해질을 얇게 막으로 입힘으로써 셀의 저항을 줄이는 것이 평판형과 튜브형 셀을 제작하기 위해 일반적으로 사용되는 방법이다.
상기 평판형 고체산화물 연료전지 셀의 경우, 금속 연결판 등을 이용하기 때문에 적층과 집전이 용이하나 대면적의 평판형 셀을 만들기 어렵고 셀 상하의 연료와 공기의 흐름을 분리하기 위한 별도의 밀봉재가 필요한 단점이 있다.
평판형 고체산화물 연료전지에서, 연료와 공기를 차단함과 동시에 셀 사이를 직렬회로로 연결해주는 역할을 하는 연결판으로서 현재 주로 사용되는 금속연결재는 고온에서 부식되는 문제, 스테인레스 합금으로부터 Cr이 휘발하여 SOFC 셀의 양극과 반응함으로써 셀의 성능을 저하시키는 문제 등이 일반적으로 보고되고 있다. 상기 연결재의 문제점은 고체산화물 연료전지 스택의 내구성을 결정하는데 중요한 역할을 한다.
종래 고체산화물 연료전지는 금속 연결재 및 셀 프레임을 이용해서 연료와 공기의 흐름을 분리하여 셀의 앞뒤에 공급하는 방식으로, 셀과 금속판 사이에 밀봉이 어렵고, 스택의 무게를 증가시켜 셀에 하중이 걸리는 문제점, 부피가 증가하고 금속 가공비 등 스택의 제조비용이 높아지는 문제점이 있다.
본 발명의 분야에 관한 선행기술로서, 한국특허 제10-0538555호 및 한국특허 제2008-0131314호가 있다.
본 발명의 목적은, 다수의 단위 셀이 적층되어 구성되는 고체산화물 연료전지에서, 별도의 분리판이 필요하지 않고, 공기 출입부와 연료 출입부가 음극에 함께 구비된 일체형 고체산화물 연료전지용 단위 셀을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은, 고체산화물 연료전지용 단위 셀의 제조비용을 줄이고, 소형화할 수 있는 고체산화물 연료전지용 단위 셀 및 이를 이용하는 고체산화물 연료전지를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 음극, 전해질층, 양극 및 연결재를 포함하는 고체산화물 연료전지용 단위 셀에 있어서, 상기 음극의 양측에 상면 및 하면을 관통하여 연료 출입부가 구비되고, 양측에 구비된 상기 연료 출입부 사이에 상기 음극의 내부를 관통하는 다수의 연료 흐름부가 구비되고, 상기 연료 흐름부의 길이를 따라 인접하여 상기 음극의 양측에 상면 및 하면을 관통하여 공기 출입부가 구비된 음극; 상기 음극에 코팅된 전해질층에 적층되어 구비된 양극; 및 상기 음극의 하면에 코팅된 연결재;를 포함하는 고체산화물 연료전지용 단위 셀을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 고체산화물 연료전지용 단위 셀이 순차 적층되어 구성된 고체산화물 연료전지로, 하나의 단위 셀의 양극과 다른 단위 셀의 연결재가 서로 접합하여 다수의 단위 셀이 적층되고, 다수의 단위 셀의 공기 출입부가 서로 연결되어 공기 출입 통로를 형성하고, 다수의 단위 셀의 연료 출입부가 서로 연결되어 연료 출입 통로를 형성하는 고체산화물 연료전지를 제공한다.
본 발명은 연료 출입부 및 공기 출입부를 음극에 수직으로 관통하여 구비함으로써, 별도의 분리판이 필요하지 않고, 측면을 통한 연료 및 공기출입을 위한 별도의 밀봉작업이 필요하지 않으며, 고체산화물 연료전지용 단위 셀의 무게, 크기, 제조 비용 등을 줄일 수 있다.
도 1은 본 발명의 고체산화물 연료전지용 단위 셀의 사시도이다.
도 2는 본 발명의 고체산화물 연료전지용 단위 셀의 단면도이다.
도 3은 밀봉 가스켓을 포함하는 본 발명의 고체산화물 연료전지용 단위 셀의 사시도이다.
도 4는 본 발명의 고체산화물 연료전지용 단위 셀을 제조하기 위한 음극 테이프의 한 층이다.
도 5는 본 발명의 고체산화물 연료전지용 단위 셀을 제조하기 위한 음극 테이프의 다른 한 층이다.
도 6은 본 발명의 고체산화물 연료전지용 단위 셀이 적층되어 형성된 연료전지 셀 스택의 연료 및 공기의 흐름을 나타내는 사시도이다.
도 7은 본 발명의 고체산화물 연료전지용 단위 셀에서 연료 및 공기의 흐름을 나타내는 평면도이다.
도 8은 본 발명의 고체산화물 연료전지를 나타내는 단면도이다.
도 9는 본 발명의 고체산화물 연료전지를 나타내는 사시도이다.
이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.
본 발명은 음극, 전해질층, 양극 및 연결재를 포함하는 고체산화물 연료전지용 단위 셀에 있어서, 상기 음극의 양측에 상면 및 하면을 관통하여 연료 출입부가 구비되고, 양측에 구비된 상기 연료 출입부 사이에 상기 음극의 내부를 관통하는 다수의 연료 흐름부가 구비되고, 상기 연료 흐름부의 길이를 따라 인접하여 상기 음극의 양측에 상면 및 하면을 관통하여 공기 출입부가 구비된 음극; 상기 음극에 코팅된 전해질층에 적층되어 구비된 양극; 및 상기 음극의 하면에 코팅된 연결재;를 포함하는 고체산화물 연료전지용 단위 셀을 제공한다.
고체산화물 연료전지는, 전해질층과 그 양면에 위치한 양극 및 음극으로 이루어져 있는 단위 셀의 각 전극에 공기와 연료를 공급하면, 양극에서는 산소의 환원반응이 일어나 산소 이온이 생성되며, 전해질층을 통해 음극으로 이동한 산소 이온은 다시 음극에 공급된 연료(수소)와 반응하여 물을 생성하게 된다. 이때, 음극에서는 전자가 생성되고, 양극에서는 전자가 소모되므로, 두 전극을 서로 연결하면 전기가 흐르게 된다.
일반적인 평관형 고체산화물 연료전지의 경우, 연료와 공기는 각각 셀 스택의 측면에서 주입되어, 전기를 발생시키는 반면, 본 발명의 고체산화물 연료전지용 단위 셀의 경우, 공기 출입부와 연료 출입부가 각각 단위 셀에 수직으로 관통되어, 상기 단위 셀을 적층하여 구성하는 고체산화물 연료전지는 연료 및 공기를 측면이 아닌, 셀 스택에 적층된 단위 셀 중 하층의 단위 셀을 통하여 공기 및 연료를 주입하여 전기를 발생시킬 수 있다. 이를 통해, 종래의 고체산화물 연료전지가 공기 또는 연료를 측면에서 균일하게 흐르게 하기 위하여 필요한 밀봉 또는 하우징이 본 발명의 단위 셀에서는 필요하지 않으며, 하층의 단위 셀에 공기흐름을 조절할 수 있는 장치로 매니폴드를 구비할 수 있다.
또한, 상기 양극은 상기 공기 출입부를 양측에 두고 전해질층이 코팅된 음극에 적층되어 구비되는 것이 바람직하다. 단위 셀의 한 측면에 수직으로 관통된 공기 출입부를 통해 공기가 유입되고, 유입된 공기가 양극에 산소를 공급할 수 있으며, 반대편 측면에 수직으로 관통된 공기 출입부를 통해 양극에 산소를 제공하고 남은 공기가 배출된다.
상기 연료 출입부와 공기 출입부를 분리시키는 밀봉 가스켓을 추가로 포함하는 것이 바람직하다. 밀봉 가스켓은 단위 셀에 수직으로 관통되어 구비된 상기 연료 출입부와 공기 출입부를 서로 분리시켜 공기와 연료가 서로 혼합되는 것을 방지하는 장치로, 연료전지의 전지발생 효율을 향상시킬 수 있다.
상기 연결재는 세라믹 연결재인 것이 바람직하다. 상기 연결재는 다수의 단위 셀이 적층되어 구성하는 셀 스택에 있어서, 하나의 단위 셀과 다른 단위 셀을 연결시켜 전기가 흐를 수 있도록 하는 역할을 한다. 따라서, 음극의 한 면에 적층된 연결재를 포함하는 하나의 단위 셀은 상기 연결재에 의하여 다른 단위 셀의 양극과 접합하여 셀 스택을 형성할 수 있다. 금속 연결재의 경우, 고온에서 부식이 발생할 수 있으며, 제조 비용이 많이 들고, 무게가 증가되는 등의 단점이 있는 반면, 세라믹 연결재의 경우, 고온 환경에서도 부식이 발생하지 않고, 제조 비용이 저렴하며, 무게를 가볍게 하여 연료전지의 경량화가 가능하다.
상기 연결재 또는 양극의 표면에 다수의 요철이 구비된 것이 바람직하다. 다수의 상기 고체산화물 연료전지용 단위 셀을 적층하여, 셀 스택을 형성하고, 공기를 유입시키는 경우, 상기 양극의 표면 또는 상기 양극에 적층되는 연결재의 표면에 요철을 형성시켜, 상기 양극에 산소 공급을 원활히 할 수 있으며, 전기발생의 효율을 향상시킬 수 있다.
본 발명은 상기 고체산화물 연료전지용 단위 셀이 순차 적층되어 구성된 고체산화물 연료전지로, 하나의 단위 셀의 양극과 다른 단위 셀의 연결재가 서로 접합하여 다수의 단위 셀이 적층되고, 다수의 단위 셀의 공기 출입부가 서로 연결되어 공기 출입 통로를 형성하고, 다수의 단위 셀의 연료 출입부가 서로 연결되어 연료 출입 통로를 형성하는 고체산화물 연료전지를 제공한다. 또한, 공기 및 연료가 하층에 적층된 단위 셀의 공기 출입부 및 연료 출입부를 통해 출입하도록 다수의 단위 셀이 적층된 것이 바람직하다.
상기 고체산화물 연료전지는 하층에 적층된 단위 셀의 공기 출입부와 연료 출입부를 통해 유입된 공기와 연료를 순환시켜, 전기를 발생시킬 수 있으며, 측면에 공기 출입부와 연료 출입부를 구비하는 연료전지와 달리, 측면의 밀봉 또는 하우징 설치가 필요하지 않아, 제작과정이 간단하고, 밀봉이 용이하며, 제조비용을 줄일 수 있다. 또한, 상기 연결재로 세라믹 연결재를 사용하여 별도의 금속 연결재 및 셀 프레임을 사용하지 않아, 무게가 가볍고, 크기가 작은 연료전지를 제공할 수 있다.
하나의 단위 셀에 구비된 음극 및 다른 단위 셀에 구비된 연결재 사이에 금속 메시 또는 세라믹 펠트가 적층되어 구비된 것이 바람직하다. 이때, 상기 금속 메시는 금, 은, 백금 및 스테인레스 스틸로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상인 것이 바람직하다. 상기 금속 메시는 적층된 단위 셀간의 접촉저항을 줄여 연료전지의 성능을 향상시킬 수 있으며, 운전 시 전지에 부하되는 하중에 의한 단위 셀의 파손을 방지할 수 있다.
상기 고체산화물 연료전지용 단위 셀은 압출 성형기를 사용하는 방법과 테이프 캐스팅으로 제조한 음극 테이프를 적층하는 방법으로 제조할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
구체적으로, 상기 압출 성형기를 사용하는 방법은, 1) 세라믹 압출 성형기를 이용하여, 내부에 연료 흐름부가 구성되도록 음극을 성형하고, 양끝단을 밀봉한 후, 건조시켜 연료 출입부와 공기 출입부를 수직으로 관통되게 형성하여, 음극을 성형하는 단계; 2) 음극의 일면에 연결재를 코팅하고, 상기 연결재가 코팅되지 않은 음극의 표면에 전해질층을 코팅하는 단계; 3) 상기 음극을 열처리 하는 단계; 및 4) 상기 전해질층을 사이에 두고, 양극을 코팅한 후 열처리 하는 단계를 포함하여 고체산화물 연료전지용 단위 셀을 제조할 수 있다.
상기 테이프 캐스팅으로 제조한 음극 테이프를 적층하는 방법은, 1) 테이프 캐스팅으로 제조한 음극 테이프를 레이저 커팅, 초음파 커팅, 기계 가공 등을 이용하여 가공하는 단계; 2) 연료 흐름부가 형성된 음극 테이프를 사이에 두고, 공기 출입부만 구비된 음극테이프를 양쪽면에 적층하고, 가열 및 가압(laminating)하는 단계; 3) 연료 출입부를 가공하는 단계; 4) 음극의 일면에 연결재를 코팅하고, 상기 연결재가 코팅되지 않은 음극의 표면에 전해질층을 코팅하는 단계; 5) 상기 음극을 열처리 하는 단계; 및 6) 상기 전해질층을 사이에 두고, 양극을 코팅한 후 열처리 하는 단계를 포함하여 고체산화물 연료전지용 단위 셀을 제조할 수 있다.
이하, 본 발명을 실시예에 의해 상세히 설명한다.
단, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
본 명세서에 첨부된 도면에 기재된 각 부호를 설명한다. 1은 고체산화물 연료전지용 단위 셀, 11은 음극, 12는 양극, 13은 전해질층, 14a, b는 연료 출입부, 15a, b, c, d는 공기 출입부, 16은 연결재, 17은 연료 흐름부, 18은 밀봉 가스켓, 19는 금속 메시, 20은 매니폴드, 21은 집전판(top plate), 22는 집전판(bottom plate)을 의미한다.
<실시예 1: 고체산화물 연료전지용 단위 셀의 제조>
세라믹 압출 성형기를 이용하여, 내부에 연료 흐름부(17)가 구성되도록 평관형 음극지지체, 즉 음극(11)을 성형하고, 양끝단을 밀봉하였다. 이후, 건조된 성형체를 이용하여 연료 출입부(14a, b)와 공기 출입부(15a, b, c, d)를 상기 음극(11)에 수직으로 관통하여 구비하였다. 이후 상기 음극(11)의 하면에 연결재(16)를 코팅하고, 상기 연결재(16)가 코팅되지 않은 음극(11)의 표면에 전해질층(13)을 코팅한 후 상기 연결재(16)와 전해질층(13)이 치밀한 층을 형성하도록 1350 내지 1400℃에서 열처리하였다. 이후, 상기 연결재(16)가 코팅된 면의 반대면에 전해질층(13)을 사이에 두고, 양극(12)을 코팅하고, 900 내지 1200℃에서 열처리하여, 도 1과 같은 고체산화물 연료전지용 단위 셀(1)을 제조하였다.
이때, 상기 공기 출입부(15a, b, c, d)는 양극(12)을 사이에 두고 음극(11)의 양쪽 측면에 수직으로 관통되어 구비되며, 상기 연료 출입부(14a, b)는 상기 음극(12)의 다른 양쪽 측면에 수직으로 관통되고, 연료 흐름부(17)와 연결되어 연료가 흐를 수 있도록 하였다.
<실시예 2: 고체산화물 연료전지용 단위 셀의 제조>
테이프 캐스팅으로 제조한 음극 테이프를 도 4 및 도 5와 같이 레이져 커팅으로 가공한 후, 도 4를 제1층 및 제3층, 도 5를 제2층으로 하여, 제1층 내지 제3층을 순차 적층하였다. 이후, 가열하면서 가압(laminating)한 후, 음극의 구비된 다수의 연료 흐름부(17)와 연결되고, 상기 음극에 수직으로 관통되는 연료 출입부(14a, b)를 가공하였다.
이후, 내부에 연료 흐름부(17)가 구비된 음극을 가소결(열처리)한 후, 상기 음극(11)의 하면에 연결재를 코팅하고, 상기 연결재(16)가 코팅되지 않은 음극(11)의 표면에 전해질층(13)을 코팅하고, 상기 연결재(16)와 전해질층(13)이 치밀한 층을 형성하도록 1350 내지 1400℃에서 열처리하였다. 이후, 상기 연결재(16)가 코팅된 면의 반대면에 전해질층(13)을 사이에 두고, 양극(12)을 코팅하고, 900 내지 1200℃에서 열처리하여, 도 1과 같은 고체산화물 연료전지용 단위 셀(1)을 제조하였다.
<실시예 3: 고체산화물 연료전지용 단위 셀의 제조>
상기 제조된 고체산화물 연료전지용 단위 셀(1)에 밀봉 가스켓(18)을 구비하여, 상기 연료 출입부(14a, b)와 공기 출입부(15a, b, c, d)를 분리하여, 밀봉 가스켓을 포함하는 고체산화물 연료전지용 단위 셀을 제조하였다.
<실시예 4: 고체산화물 연료전지의 제조>
도 6은 상기 실시예 3에서 제조한 고체산화물 연료전지용 단위 셀을 적층하여 제조한 고체산화물 연료전지 셀 스택의 사시도이다. 도 6에 나타낸 바와 같이, 상기 고체산화물 연료전지용 단위 셀을 다수 적층하여, 연료전지 셀 스택을 형성할 수 있으며, 연료 및 공기를 하층에 적층된 단위 셀의 하면으로부터 주입하고, 전기를 발생시키며, 주입된 공기 및 연료는 반대쪽 공기 출입부와 연료 출입부를 통해 배출된다. 도 7은 이러한 공기 및 연료의 흐름을 도식화하여 나타낸 도면이다.
도 8 및 도 9는 상기 고체산화물 연료전지 셀 스택에 집전판(21, 22)을 상하로 적층하여 제조한 고체산화물 연료전지를 나타내는 도면이다. 하층에 적층된 집전판(bottom plate)(22)에 매니폴드(20)가 연결되어 연료 및 공기를 주입, 배출할 수 있다.
이때, 상기 적층된 단위 셀 사이에 금속 메쉬 또는 세라믹 펠트 등을 추가로 적층하여, 연료전지의 전기발생 효율을 높이는 것이 바람직하다.
본 발명은 연료 출입부 및 공기 출입부를 음극에 수직으로 관통하여 구비함으로써, 별도의 분리판이 필요하지 않고, 측면을 통한 연료 및 공기출입을 위한 별도의 밀봉작업이 필요하지 않으며, 고체산화물 연료전지용 단위 셀의 무게, 크기, 제조 비용 등을 줄일 수 있는 장점이 있으므로 산업상 이용가능성이 인정된다.

Claims (9)

  1. 음극, 전해질층, 양극 및 연결재를 포함하는 고체산화물 연료전지용 단위 셀에 있어서,
    상기 음극의 양측에 상면 및 하면을 관통하여 연료 출입부가 구비되고, 양측에 구비된 상기 연료 출입부 사이에 상기 음극의 내부를 관통하는 다수의 연료 흐름부가 구비되고, 상기 연료 흐름부의 길이를 따라 인접하여 상기 음극의 양측에 상면 및 하면을 관통하여 공기 출입부가 구비된 음극;
    상기 음극에 코팅된 전해질층에 적층되어 구비된 양극; 및
    상기 음극의 하면에 코팅된 연결재;를 포함하는 고체산화물 연료전지용 단위 셀.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 양극은 상기 공기 출입부를 양측에 두고 전해질층이 코팅된 음극에 적층되어 구비되는 것을 특징으로 하는 고체산화물 단위 셀.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 연료 출입부와 공기 출입부를 분리시키는 밀봉 가스켓을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지용 단위 셀.
  4. 청구항 1에 있어서, 상기 연결재는 세라믹 연결재인 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지용 단위 셀.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 연결재 또는 양극의 표면에 다수의 요철이 구비된 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지용 단위 셀.
  6. 청구항 1의 고체산화물 연료전지용 단위 셀이 순차 적층되어 구성된 고체산화물 연료전지로,
    하나의 단위 셀의 양극과 다른 단위 셀의 연결재가 서로 접합하여 다수의 단위 셀이 적층되고, 다수의 단위 셀의 공기 출입부가 서로 연결되어 공기 출입 통로를 형성하고, 다수의 단위 셀의 연료 출입부가 서로 연결되어 연료 출입 통로를 형성하는 고체산화물 연료전지.
  7. 청구항 6에 있어서, 공기 및 연료가 하층에 적층된 단위 셀의 공기 출입부 및 연료 출입부를 통해 출입하도록 다수의 단위 셀이 적층된 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  8. 청구항 6항에 있어서, 하나의 단위 셀에 구비된 음극 및 다른 단위 셀에 구비된 연결재 사이에 금속 메시 또는 세라믹 펠트가 적층되어 구비된 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  9. 청구항 8에 있어서, 상기 금속 메시는 금, 은, 백금 및 스테인레스 스틸로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
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