JPH0676842A - 平板型固体電解質燃料電池 - Google Patents

平板型固体電解質燃料電池

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JPH0676842A
JPH0676842A JP4225988A JP22598892A JPH0676842A JP H0676842 A JPH0676842 A JP H0676842A JP 4225988 A JP4225988 A JP 4225988A JP 22598892 A JP22598892 A JP 22598892A JP H0676842 A JPH0676842 A JP H0676842A
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JP
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unit cell
flat plate
electrode
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Seiji Takatsuki
誠治 高月
Tatsuo Kahata
達雄 加幡
Satoshi Uchida
聡 内田
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Mitsubishi Heavy Industries Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【目的】この発明は、簡略な構造のスタック化及びスタ
ック性能の向上を達成することを主要な目的とする。 【構成】電解質膜(12)の両面に燃料極(13)、前記電解質
膜(12),燃料極(13)に対して大きな膜厚をもつ空気極(1
4)を夫々形成してなる単位セル(11)と、セラミック製イ
ンタコネクタ又はセラミックコーティングにより表面改
質を行なった金属製インタコネクタ(16)とを具備し、前
記空気極(14)を上側にした前記単位セル(11)の上に前記
インタコネクタ(16)を配置し、自重により単位セル(11)
の空気極(14)と前記インタコネクタ(16)の接触を行なわ
せたことを特徴とする平板型固体電解質燃料電池。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】この発明は、特にスタック化構造
において適用される平板型固体電解質燃料電池に関す
る。
【0002】
【従来の技術】従来、スタックを構成する平板型固体電
解質燃料電池としては、例えば図2に示すものが知られ
ている。
【0003】図中の1は、インタコネクタである。この
インタコネクタ1上には、第1中間接合体2,集電体
3,及び第2中間接合体4を順次介して単位セル5が設
けられている。ここで、単位セル5は、電解質膜6と、
前記第2中間接合体4側の前記電解質膜6の一方の主面
に形成された空気極7と、前記電解質膜6の他方の主面
に形成された燃料極8とから構成されている。
【0004】前記空気極7はスラリー塗布などの焼結法
で製造されるため厚くすることが困難であり、面方向に
対する電気抵抗が大きい。このため、前記空気極7と前
記インタコネクタ1との間に前記集電体3が挿入されて
いる。また、これらの界面では電気的に良好な接合を得
るために前記第1・第2中間接合体2,4が使用されて
いる。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
平板型固体電解質燃料電池においては、集電体3や第1
・第2中間接合体2,4が必要なため、スタック化した
場合構造が複雑になる。また、上述したように異種
(材)界面が多いため、界面抵抗の増大がスタックの性
能低下の要因となる。特に、第1・第2中間接合体2,
4については、集電体3,インタコネクタ1等の異材種
間での選定が難しく、高温の酸化雰囲気中での安定性を
考慮すると、プラチナ等の貴金属以外には適当な材料
(質)は見い出だされていなのが現状である。
【0006】ところで、中間接合体を使用しない方法と
しては、空気極,集電体,更にインタコネクタを一体で
焼結して電気的接続を確保する方法等が行われている。
しかし、この場合も異材種間の焼結であるため、熱履歴
を繰り返すと、熱膨張差により破損,界面剥離等が生じ
るといった問題がある。
【0007】この発明はこうした事情を考慮してなされ
たもので、従来用いられていた集電体の省略並びに中間
接合体を用いることなく、空気極側集電構造を簡素化す
るとともに、非拘束な電気的接続でのスタック抵抗を低
減しえる平板型固体電解質燃料電池を提供することを目
的とする。
【0008】
【課題を解決するための手段】この発明は、電解質膜の
両面に燃料極、前記電解質膜,燃料極に対して大きな膜
厚をもつ空気極を夫々形成してなる単位セルと、セラミ
ック製インタコネクタ又はセラミックコーティングによ
り表面改質を行なった金属製インタコネクタとを具備
し、前記空気極を上側にした前記単位セルの上に前記イ
ンタコネクタを配置し、自重により単位セルの空気極と
前記インタコネクタの接触を行なわせたことを特徴とす
る平板型固体電解質燃料電池である。
【0009】この発明において、空気極を厚膜化する方
法として、空気極原料粉の粒度構成の異なるグリーンシ
ートを用い、電解質膜へ順次貼布,焼付ける方法が挙げ
られる。この方法によって、膜厚方向に気孔径分布を有
する均質な厚膜空気極が製造可能である。
【0010】この発明において、空気極とインタコネク
タとの電気的接続は中間接合体の削除のため直接接触に
より行なう。ここで、電気的接続を良好に保つため、厚
膜化した空気極及びインタコネクタの各接触面は十分な
平滑度をもたせ、インタコネクタ自体の自重程度で押し
付けるスタック化構造とする。この際、インタコネクタ
がセラミック製であれば、表面処理の必要はない。しか
し、金属製の場合、溶射、CVD、PVD等によりセラ
ミックコーティング等を行なう。
【0011】
【作用】この発明によれば、
【0012】(1) 従来用いた集電体を省略し、代替手段
として空気極を厚膜化することによって、面方向の電気
抵抗を低減でき、空気極自体に集電体としての機能を付
与できる。
【0013】(2) 前記インタコネクタは、セラミックス
膜を下にした状態で自重により上面が空気極の前記単位
セル上に配置された構成になっているため、下面側のセ
ラミック膜が単位セルの上面側の空気極と直接電気的に
接続する。このように、従来必要であった中間接合体を
省くことができ、焼結等の行なわない非拘束の直接接触
により電気的接続を行なうため、スタック化した際、構
造を簡略化できる。
【0014】(3) 空気極原料粉の粒度構成を高度に調整
したグリーンシートを使用するため、収縮等が少なく、
均質な厚膜の空気極が得られる。また、前記グリーンシ
ートは積層が容易で、しかも焼成による収縮が極めて小
さい。更に、電解質膜に貼布して焼成するだけで厚膜の
空気極をもったセルを容易に製造でき、コスト的にも大
幅に期待される。 (4) 上述した方法で得られた空気極は気孔径の傾斜分布
を有し、電解質膜側では微細な気孔を、インタコネクタ
接触部側では大きな気孔となる。
【0015】
【実施例】以下、この発明の一実施例に係る平板型固体
電解質燃料電池について図1を参照して説明する。
【0016】図中の11は、単位セルを示す。この単位セ
ル11は、電解質膜12と、この電解質膜12の下面側に形成
された燃料極13と、前記電解質膜12の上面側に形成され
た厚膜化空気極14とから構成されている。ここで、前記
空気極14は、下記「表1」に示す空気極原料粉としての
LaSrMnO3 ,8mol%Y2 3 (YSZ)を有機バ
インダーとしてのポリメタクリル酸のエステル及び分散
剤としてのアミンとを混合して懸濁液(スラリー又はペ
ースト状)を得た後、ドクターブレード法により厚さ1
00〜800μmの薄膜に成形してグリーンシートを作
成し、これを貼布,焼付することにより得られる。前記
空気極13は、直径36mmで、厚さ0.5mmである。但
し、グリーンシートは原料粉と有機バインダーとが約
1:3の割合で混合されている。
【0017】前記単位セル11上には、溝部(溝幅2mm,
溝ピッチ5mm)16aを除く下面に厚さ100μmのセラ
ミック(LaCoO3 )膜15を溶射コーティングにより
被覆された金属製インタコネクタ16が形成されている。
ここで、前記インタコネクタ16は、自重により前記単位
セル11上に配置され、下面側のセラミック膜15が単位セ
ル11の上面側の空気極13と直接接するようになってい
る。
【0018】
【表1】 次に、図1の平板型固体電解質燃料電池の製造方法につ
いて詳述する。
【0019】空気極原料粉としては、LaSrMnO3
に8mol%Y2 3 (YSZ)を10wt%を添加したものを
用いた。まず、前記各空気原料粉を有機バインダーとし
てのポリメタクリル酸のエステル及び分散剤としてのア
ミンと混合し、懸濁液(スラリー又はペースト状)を得
た。つづいて、ドクターブレード法により厚さ100〜
800μmの薄膜に成形してグリーンシートを作製し
た。
【0020】次に、得られたグリーンシートは、空気極
原料粉の粒度が小さい表1中の(1)から(3) まで順次電
解質膜上に貼布した。なお、グリーンシートは原料粉と
有機バインダーとが約1:3の割合で混合されており柔
軟性に富むため、貼布は容易で密着性は良好であるた
め、そのままの状態で積層は可能である。
【0021】次いで、グリーンシートを貼布した電解質
膜を1300℃で2時間焼成し、膜厚500〜1000
μm,平均気孔率50〜70%で膜厚方向に気孔径の傾
斜分布を有する均質な厚膜の空気極をもつ単位セルを得
た。このように、図1に係る平板型固体電解質燃料電池
によれば、以下に列挙する効果を有する。
【0022】(1) 従来用いた集電体を省略し、代替手段
として空気極14を厚膜化することによって、面方向の電
気抵抗を低減でき、空気極自体に集電体としての機能を
付与できる。
【0023】(2) 前記インタコネクタ16は、セラミック
ス膜15を下にした状態で自重により上面が空気極14の前
記単位セル11上に配置された構成になっているため、下
面側のセラミック膜15が単位セル11の上面側の空気極13
と直接電気的に接続する。このように、従来必要であっ
た中間接合体を省くことができ、かつ焼結等の行なわな
い非拘束の直接接触により電気的接続を行なうため、ス
タック化した際、構造を簡略化できる。
【0024】(3) 空気極原料粉の粒度構成を高度に調整
したグリーンシートを使用するため、収縮等が少なく、
均質な厚膜の空気極が得られる。また、前記グリーンシ
ートは積層が容易で、しかも焼成による収縮が極めて小
さい。更に、電解質膜に貼布して焼成するだけで厚膜の
空気極をもったセルを容易に製造でき、コスト的にも大
幅に期待される。 (4) 上述した方法で得られた空気極は気孔径の傾斜分布
を有し、電解質膜側では微細な気孔を、インタコネクタ
接触部側では大きな気孔となる。
【0025】次に、空気極側集電性能評価について説明
する。厚膜化した空気極とインタコネクタとの直接接触
とした空気極側集電部の性能評価のため、次の方法によ
り供試体を製作した。
【0026】まず、前述した方法により作製した空気極
用グリーンシートを電解質膜に貼布せず、空気極の単一
膜(直径36mm,厚さ0.5mm)を作製した。つづい
て、インタコネクタはNi基耐熱金属に溝加工(溝幅3
mm,溝ピッチ5mm)を行ない、表面にLaCoO3 を溶
射コーティング(厚さ100μm)することにより作製
した。更に、空気極膜及びインタコネクタ表面(コーテ
ィング膜)はダイヤモンド砥石により表面研磨仕上げを
行ない、インタコネクタを上にして直接接触とするとと
もに、他方の空気極面は白金ネットを白金ペーストによ
り焼き付け供試体を作製した。
【0027】前記供試体の評価は、電気炉にて空気雰囲
気中1000℃にて四端子法により行なった。具体的に
は、空気極膜よりインタコネクタ側へ200mA/cm2
の一定電流を通電し、抵抗増加による電圧効果を経時的
に測定した。また、通電より400,500Hr経過後
に熱サイクルを繰り返した。図3は200mA/cm2
電における電圧降下の経時変化を示す。また、図4は、
通電初期、400Hr(1回目熱サイクル前)、500
Hr(2回目熱サイクル前)、及び600Hr(降温
前)での電流−電圧降下特性を示す。
【0028】図3より、耐熱サイクル性に関しても、熱
サイクル直後は一時的な電圧降下の増加がみられるが、
通電とともに電圧降下は小さくなることが確認できた。
図4より、1000℃の高温においても電圧降下は極め
て少ないことが確認できた。また、平板型SOFCの実
質的な作動範囲である300〜400mA/cm2 におい
ても、電圧降下は数十mVである。従って、この発明で
得られる厚膜化した空気極とインタコネクタとを直接接
触させた平板型SOFCは、簡略な構造のスタック化及
びスタック性能の向上に有効である。
【0029】
【発明の効果】以上詳述したようにこの発明によれば、
従来用いられていた集電体の省略並びに中間接合体を用
いることなく、空気極側集電構造を簡素化するととも
に、非拘束な電気的接続でのスタック抵抗を低減しえ、
簡略な構造のスタック化及びスタック性能の向上をなし
える平板型固体電解質燃料電池を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】この発明の一実施例に係る平板型固体電解質燃
料電池の説明図。
【図2】従来の平板型固体電解質燃料電池の説明図。
【図3】200mA/cm2 通電における電圧降下の経時
変化を示す特性図。
【図4】通電初期、通電400Hr後、通電500Hr
後、及び通電600Hr後の電流−電圧降下を示す特性
図。
【符号の説明】
11…単位セル、 12…電解質膜、 13…
燃料極、14…空気極、 15…セラミック膜、
16…インタコネクタ。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 電解質膜の両面に燃料極、前記電解質
    膜,燃料極に対して大きな膜厚をもつ空気極を夫々形成
    してなる単位セルと、セラミック製インタコネクタ又は
    セラミックコーティングにより表面改質を行なった金属
    製インタコネクタとを具備し、前記空気極を上側にした
    前記単位セルの上に前記インタコネクタを配置し、自重
    により単位セルの空気極と前記インタコネクタの接触を
    行なわせたことを特徴とする平板型固体電解質燃料電
    池。
  2. 【請求項2】 前記空気極は、粒度が異なる複数種の空
    気極原料粉からなるグリーンシートを前記単位セルの一
    構成である電解質膜へ貼布,焼付ることにより得られる
    請求項1記載の平板型固体電解質燃料電池。
JP4225988A 1992-08-25 1992-08-25 平板型固体電解質燃料電池 Withdrawn JPH0676842A (ja)

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